微小粒子の粒子数計測方法及び装置
【課題】自動車の排気ガス等に含まれる微小粒子の粒子数を、微分型電気移動度測定装置（ＤＭＡ）と高感度電流計と凝縮核計数器（ＣＮＣ）を利用して測定する微小粒子の粒子数計測方法及び装置において、粒子の荷電効率を実測値から算出して補正することにより、精度の高い測定をすることができる微小粒子の粒子数計測方法及び装置を提供する。
【解決手段】 微分型電気移動度測定装置２の分級用の電極１４に所定の時間間隔で電圧を印加して、凝縮核計数器４で、電圧印加時の粒子数Ｎａと、電圧非印加時の粒子数Ｎｂを計数し、この差から算出される粒子数Ｎａと、高感度電流計４で求めた電流値ｉｃとを比較して、粒子群の粒子の荷電効率ｆｃを算出し、該荷電効率ｆｃを使用して、高感度電流計４で求めた電流値ｉｍから検出される粒子数Ｎｍを補正して、粒子群の粒子数Ｎｖを算出する。
【解決手段】 微分型電気移動度測定装置２の分級用の電極１４に所定の時間間隔で電圧を印加して、凝縮核計数器４で、電圧印加時の粒子数Ｎａと、電圧非印加時の粒子数Ｎｂを計数し、この差から算出される粒子数Ｎａと、高感度電流計４で求めた電流値ｉｃとを比較して、粒子群の粒子の荷電効率ｆｃを算出し、該荷電効率ｆｃを使用して、高感度電流計４で求めた電流値ｉｍから検出される粒子数Ｎｍを補正して、粒子群の粒子数Ｎｖを算出する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、自動車の排気ガス等に含まれる微小粒子の粒子数を、微分型電気移動度測定装置（ＤＭＡ）と高感度電流計と凝縮核計数器（ＣＮＣ）を利用して、粒子の荷電効率を実測しながら、精度良く測定できる微小粒子の粒子数計測方法及び装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
微小粒子、特にナノ粒子、超微小粒子と呼ばれる１００ｎｍ付近以下の粒子が、ディーゼルエンジン等の内燃機関から放出されており、その粒子数、粒径分布を測定することが環境対策上重要となってきている。
【０００３】
従来技術の粒径分布測定装置では、ナノ粒子の粒径分布を測定するための分級方法には、微小粒子の慣性衝突を利用した多段インパクターや、電気移動度を利用した微分型電気移動度測定装置（ＤＭＡ：Differential Mobility Analyser) が用いられており、また、粒子数の検出には、電気的検出のエレクトロメータや、光学的検出の凝縮核計数器（ＣＮＣ：Condensation Nucleus Counter）が用いられている。
【０００４】
この図４に例示する多段インパクター２０では、入口２１から導入した微小粒子を含むガス（エアロゾル）は、多段（Ｓ１〜ＳＮ）の開口径が各段階によって異なるノズル２２を通して、エアロゾルの流速を変化させながら、気流中の微小粒子の慣性を利用して、各段階のノズル２２に対向して配置された衝突板(Impaction Plate) ２３に慣性衝突させて付着させ、これにより各段階の衝突板２３毎に分級した状態で微小粒子を捕集し、残りの気体は、フィルタ２４を通過した後、出口２５から排出される。
【０００５】
つまり、エアロゾルは、ノズルを通ることにより加速され、粒径の大きな粒子は正面の衝突板へ衝突・捕集され、より小さな粒子はガスと共に衝突板を回り込んで次段の衝突板へ流出して再度同様に分級され、それを多段に繰り返すことにより分級する。
【０００６】
しかしながら、この多段インパクターには、１００ｎｍ程度以下の分級は減圧下で行う必要があること、１０ｎｍ程度以下の分級は実用上不可能であること等の欠点がある。また、１０段程度の装置しか実用化されておらず、粒径の分解能が低く、また、装置の仕様により分級の範囲が固定されてしまうという問題がある。そのため、分析の用途に応じて、分級粒径の範囲を変更することは困難となる。
【０００７】
また、ＤＭＡの例としては、エアロゾルを帯電させて、外筒と内筒からなる二重円筒内に導いて、その後両端を封止した後に、外筒に電圧を印加して、内筒に流れる電流を高感度の電流計で測定し、この電流値の変化が電気移動度に対応した情報を与えることを利用して、電気移動度の分布を求め、これに基づいて粒径分布を測定する粒径分布測定装置が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。
【０００８】
また、図５に例示するＤＭＡとＣＮＣを組み合わせたものでは、エアロゾルは入口３１からインパクター３２で大きな粒子を取り除いた後、荷電部３３でガス中に浮遊している微小粒子を帯電する。この帯電した微小粒子を、入口３４から供給される清浄空気（シースエア）と共に、高電位が印加されている中央ロッド３５と、接地（アース）されている外筒３６との間の電位場を通過させ、特定の狭い範囲の電気移動度をもつ微小粒子のみをスリット３７に導いて分級する。この分級した微小粒子をＣＮＣ３８に導く。また、その他の粒子と空気やガスは出口３９より排出される。この中央ロッド３５と外筒３６との間の電位場を変化させることにより、分級する電気移動度の範囲を変更することができ、分級する粒子径の範囲を設定できる。
【０００９】
しかしながら、ＤＭＡとＣＮＣの組み合わせた装置では、特定の粒径を中心とした狭い範囲の微小粒子のみを取り出して捕集し検出するため、同時に広範囲の微小粒子の捕集は不可能である。そのため、広範囲の分級のためにＤＭＡの電圧を走査する必要があり、高速な測定は難しく、測定に１分以上の時間が必要となるという問題がある。なお、高速化のために、複数電極とエレクトロメータを設置した装置もあるが、構造が複雑で高価である。
【００１０】
更に、上記のような多段インパクターやＤＭＡとＣＮＣの組合せ装置を用いた場合には、所定の粒径範囲に存在する粒子数は、測定データを用いて積算処理する必要があり、解析の手間が煩雑であるという問題もある。
【００１１】
その上、ＤＭＡの粒子捕集電極に微小粒子を捕集するためには、この微小粒子をコロナ放電等で帯電させる必要があるが、微小粒子全部を荷電させることは難しく、微小粒子全数に対する荷電した微小粒子の割合を１００％にすることができないという問題がある。そのため、高精度の測定を行うためには、別試験によって得られた値を基に補正値を算出して、この補正値で粒子捕集電極に捕集された微小粒子の数を補正する必要がある。言い換えれば、粒径に依存する一定の荷電効率を仮定している。この場合には、この仮定による誤差が生じることになり、微小粒径ではその誤差が大きくなるという問題がある。
【００１２】
一方、自動車搭載のエンジンを含めた内燃機関から排出される微小粒子は、一山あるいは二山の粒子数濃度粒径分布を示すことが知られている。一山の場合は集積モード粒子(accumulation モード粒子）と呼ばれる燃焼生成物のすす粒子（表面に付着した有機化合物を含め）が主である。また、図３に示すディーゼル排出微小粒子の粒径分布のように、二山の場合は集積モード粒子に加え、核モード粒子(nuclei モード粒子) が生成している。二種類のモード粒子は運転条件による粒径の変化は小さく、５０ｎｍ付近に境界が存在し、その境界の上下の粒径範囲に対応した粒子数が概略の集積モード粒子数と核モード粒子数となる。
【００１３】
これらの各モード粒子は、それぞれの物理・化学的性状や大気中での動態や健康への影響度合等が異なり、その排出量は内燃機関の運転条件に応じて変動することが知られている。そのため、これらの２種の粒子の排出量の変動を測定することは、内燃機関の微小粒子排出の実態の把握とその大気・健康への影響を評価する上で重要な課題となっている。
【特許文献１】特開平８−２６１９１１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
本発明は、上記の問題を解決するためになされたものであり、その目的は、自動車の排気ガス等に含まれる微小粒子の粒子数を、微分型電気移動度測定装置（ＤＭＡ）と高感度電流計と凝縮核計数器（ＣＮＣ）を利用して測定する微小粒子の粒子数計測方法及び装置において、粒子の荷電効率を実測値から算出して補正することにより、精度の高い測定をすることができる微小粒子の粒子数計測方法及び装置を提供することにある。
【００１５】
また、更なる目的は、自動車搭載の内燃機関等の排出ガス中に含まれる核モード粒子と集積モード粒子を電圧等の走査をせずに、微分型電気移動度測定装置により分級し、これらのモード粒子の粒子数を直接測定ができる微小粒子の粒子数計測方法及び装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
上記の目的を達成するための本発明の微小粒子の粒径別捕集方法は、微小粒子を含んだ排出ガスを、荷電器により帯電させ、微分型電気移動度測定装置（ＤＭＡ：Differential Mobility Analyser) を用いて電気移動度により分級し、所定の範囲の粒径を有する粒子群を粒子捕集電極で捕集し、該粒子捕集電極に発生する電流を高感度電流計で検出し、該検出電流から前記粒子群の粒子数を検出すると共に、前記微分型電気移動度測定装置から排出される排気ガス中の少なくとも一部に含まれる粒子数を凝縮核計数器（ＣＮＣ：Condensation Nucleus Counter）で計数する微小粒子の粒子数計測方法であって、
前記微分型電気移動度測定装置の分級用の電極に所定の時間間隔で電圧を印加して、電圧印加時には、前記凝縮核計数器で前記微分型電気移動度測定装置で捕集されずに流出してきた粒子数を計数し、電圧非印加時には前記凝縮核計数器で排気ガス中の粒径の全範囲における粒子数を計数し、前記凝縮核計数器の電圧非印加時の粒子数と電圧印加時の粒子数との差から算出される粒子数と、前記高感度電流計で求めた電流値とを比較して、前記粒子群の粒子の荷電効率を算出し、該荷電効率を使用して、前記高感度電流計で求めた電流値から検出される粒子数を補正して、前記粒子群の粒子数を算出することを特徴とする。
【００１７】
これにより、自動車の排気ガス等に含まれる微小粒子の粒子数を、微分型電気移動度測定装置（ＤＭＡ）と高感度電流計と凝縮核計数器（ＣＮＣ）を利用して測定する微小粒子の粒子数計測方法において、粒子の荷電効率を実測値から算出して補正するので、精度の高い測定をすることができる。
【００１８】
また、上記の目的を達成するための微小粒子の粒子数計測方法は、微小粒子を含んだ排出ガスを、荷電器により帯電させ、微分型電気移動度測定装置を用いて電気移動度により分級し、この分級の際に、第１の所定の範囲の粒径を有する第１の粒子群を、前記微分型電気移動度測定装置の粒子捕集電極で捕集し、該粒子捕集電極に発生する電流を高感度電流計で検出し、該検出電流から前記第１の粒子群の粒子数を検出すると共に、前記微分型電気移動度測定装置から排出される排気ガス中の少なくとも一部に含まれる粒子数を凝縮核計数器で計数する微小粒子の粒子数計測方法であって、
前記微分型電気移動度測定装置の電極において所定の時間間隔で電圧を印加して、電圧印加時に、前記凝縮核計数器で排気ガス中の前記第１の所定の範囲外の第２の所定の範囲の粒径を有する前記第２の粒子群の粒子数を計数し、電圧非印加時には前記凝縮核計数器で排気ガス中の粒径の全範囲における粒子数を計数し、前記凝縮核計数器の電圧非印加時の粒子数と、電圧印加時の粒子数との差から算出した粒子数と、前記高感度電流計で求めた電流値とを比較して、前記第１の粒子群の荷電効率を算出し、該荷電効率を使用して、前記高感度電流計で求めた電流値から検出される前記第１の粒子群の粒子数を補正して、前記第１の粒子群の粒子数を算出することを特徴とする。
【００１９】
これにより、第１の粒子群（核モード粒子）と第２の粒子群（集積モード粒子）の二種類の粒子数を同時かつ高速に測定できる。排出ガスに含まれた微小粒子は電気移動度により分級するので、コロナ放電を用いた荷電部により微小粒子を帯電させて、その後、高電圧を印加した二重円筒電極等のＤＭＡにより分級して、第１の粒子群は粒子捕集電極（外側電極）に捕集され、この粒子捕集電極に接続された高感度電流計（エレクトロメータ）により電流が検出される。一方、ＤＭＡを通り抜けた第２の粒子群は、ＤＭＡの末端部の混合部で絞られ、全体的に混合された後、一部がＣＮＣに分岐・検出され、計数される。この構成により、二種類のモード粒子の粒子数を同時かつリアルタイムに計測することができ、粒径分布測定装置と比べて安価、高速、簡便な計測が可能となる。
【００２０】
そして、上記の目的を達成するための微小粒子の粒子数計測装置は、計測対象のガス中の微粒子を帯電させる荷電部と、ガス流に乗って移動する帯電微粒子を分級するための高電圧が印加される高電圧電極と、該高電圧電極と対向して配置され、所定の範囲の粒径を有する粒子群を捕集する粒子捕集用電極と、該粒子捕集用電極に接続されて帯電粒子が捕集されて発生する電流値を検出する高感度電流計と、前記高電圧電極と前記粒子捕集用電極の下流側に流出した排気ガス中の粒子数を測定するための凝縮核計数器とを有すると共に、
前記微分型電気移動度測定装置の分級用の電極に所定の時間間隔で電圧を印加して、電圧印加時には、前記凝縮核計数器で前記微分型電気移動度測定装置で捕集されずに流出してきた粒子数を計数し、電圧非印加時には前記凝縮核計数器で排気ガス中の粒径の全範囲における粒子数を計数し、前記凝縮核計数器の電圧非印加時の粒子数と電圧印加時の粒子数との差から算出される粒子数と、前記高感度電流計で求めた電流値とを比較して、前記粒子群の粒子の荷電効率を算出し、該荷電効率を使用して、前記高感度電流計で求めた電流値から検出される粒子数を補正して、前記粒子群の粒子数を算出する演算制御部とを有して構成される。
【００２１】
また、上記の目的を達成するための微小粒子の粒子数計測装置は、計測対象のガス中の微粒子を帯電させる荷電部と、ガス流に乗って移動する帯電微粒子を分級するための高電圧が印加される高電圧電極と、該高電圧電極と対向して配置され、第１の所定の範囲の粒径を有する第１の粒子群を捕集する粒子捕集用電極と、該粒子捕集用電極に接続されて帯電粒子が捕集されて発生する電流値を検出する高感度電流計と、前記高電圧電極と前記粒子捕集用電極の下流側に流出した排気ガス中の粒子数を測定するための凝縮核計数器とを有すると共に、
前記微分型電気移動度測定装置の電極において所定の時間間隔で電圧を印加して、電圧印加時には、前記凝縮核計数器で排気ガス中の前記第２の粒子群の粒子数を計数し、電圧非印加時には前記凝縮核計数器で排気ガス中の粒径の全範囲における粒子数を計数し、前記凝縮核計数器の電圧非印加時の粒子数と電圧印加時の粒子数との差から算出される粒子数と、前記高感度電流計で求めた電流値とを比較して、前記第１の粒子群の荷電効率を算出し、該荷電効率を使用して、前記高感度電流計で求めた電流値から検出される前記第１の粒子群の粒子数を補正して、前記第１の粒子群の粒子数を算出する演算制御部とを有して構成される。
【００２２】
これらの微小粒子の粒子数計測装置によれば、上記の微小粒子の粒子数計測方法を実施でき、同様な作用効果を奏することができる。
【００２３】
更に、上記の微小粒子の粒子数計測装置において、前記第１の粒子群を捕集する粒子捕集用電極とは別の電極を前記粒子捕集用電極の上流又は下流の少なくとも一方に設けて構成すると、この別の電極により、粒子捕集電極に捕集される粒径範囲を精度よく設定できる。また、この別の電極により、粒子捕集電極の高電圧による強電場が外部に漏れないようにすることができる。
【発明の効果】
【００２４】
本発明の微小粒子の粒子数計測方法及び装置によれば、自動車の排気ガス等に含まれる微小粒子の粒子数を、微分型電気移動度測定装置（ＤＭＡ）と高感度電流計と凝縮核計数器（ＣＮＣ）を利用して測定する微小粒子の粒子数計測方法及び装置において、粒子の荷電効率を実測値から算出して補正することにより、精度の高い測定をすることができる。
【００２５】
更に、排出ガス中に含まれる二種類の粒子、核モード粒子と集積モード粒子を対象とすることにより、所定の設定をしたＤＭＡにより分級し、最小限（２台）の検出器を用いて２種類のモード粒子の粒子数を直接測定するので、ＤＭＡにおける電圧等の走査の必要がなく、瞬時に高速で測定することができる。また、測定結果については、粒径分布から積分して粒子数を算出する必要が無いので、演算の手間を省くことができる。その上、検出器が２つでも計測できるので、装置を安価に製造することできる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】
以下、本発明に係る実施の形態の微小粒子の粒子数計測方法及び装置について、図面を参照しながら説明する。図１に、この実施の形態の微小粒子の粒子数計測装置１の構成を示す。この微小粒子の粒子数計測装置１は、微分型電気移動度測定装置（ＤＭＡ：Differential Mobility Analyser：以下ＤＭＡ) ２、高感度電流計（エレクトロメータ）３、凝縮核計数器（ＣＮＣ：Condensation Nucleus Counter：以下ＣＮＣ）４、フィルタ５、ポンプ６、循環用配管７、及び、演算制御部８等を有して構成される。
【００２７】
ＤＭＡ２は、エアロゾル入口１１に連結する荷電器１２を一端側に有する円筒状体１３の内部に、中央電極（高電圧電極）１４と前方外側電極（別の電極）１５、粒子捕集電極１６、後方外側電極（別の電極）１７を有して構成される。また、筒状体１３の他端側には円錐台形状の混合部１８を有して構成される。この混合部１８は循環用配管７により、フィルタ５とポンプ６を経由して、筒状体１３の前方のエア入口１１ａに連結される。
【００２８】
中央電極１４は棒状に形成されると共に、円筒状体１３の中心部に配設され、電源１９により高電圧が印加される。一方、電極１５、１６、１７は、それぞれ円筒状に形成され前後方向に分かれて、中央電極１４を囲んで配置される。前方外側電極１５と後方外側電極１７は接地され、粒子捕集電極１６は高感度電流計３に接続される。なお、ＤＭＡ２の中央電極１４に印加する高電圧の値を設定する時には、後方外側電極１７を一時的に高感度電流計３に接続できるように構成する。この構成により、印加する高電圧の設定を、後方外側電極１７でに捕集されるに粒子群Ｍ３の粒子数が最小、即ち、後方外側電極１７に接続された高感度電流計３で検出される電流値が最小となるように電圧を調整することで、行うことができるようになる。
【００２９】
また、演算制御部８は、ＤＭＡ２の荷電器１２、電源１９、ポンプ６、高感度電流計３、ＣＮＣ４を制御すると共に、高感度電流計３やＣＮＣ４の出力値を入力する。この演算制御部８は、図２に示すように、所定の時間間隔でＤＭＡ２の高電圧電極１４に電圧を印加して、電圧印加時には、ＣＮＣ４で排気ガス中の第２の粒子群の粒子数Ｍ４を計数し、電圧非印加時にはＣＮＣで排気ガス中の粒径の全範囲における粒子数（Ｍ１〜Ｍ４）を計数する。このＣＮＣ４の電圧非印加時の粒子数Ｎｂと電圧印加時の粒子数Ｎａとの差から算出される粒子数Ｎｃ（＝Ｎｂ−Ｎａ）と、高感度電流計３で求めた電流値ｉｃとを比較して、第１の粒子群１の荷電効率ｆｃを算出し、この荷電効率ｆｃを使用して、高感度電流計３で求めた電流値ｉｍから検出される第１の粒子群Ｍ２の粒子数Ｎｍを補正して、第１の粒子群Ｍ２の粒子数Ｎｖを算出するように構成される。これにより、精度の高い測定をすることができるようになる。
【００３０】
次に、上記の構成の微小粒子の粒子数計測装置１の動作、及び、微小粒子の粒子数計測装置１による微小粒子の粒子数計測方法について説明する。
【００３１】
測定対象の微小粒子を含んだ排出ガスＡ１は、エアロゾル入口１１よりＤＭＡ２に取り入れられて荷電器１２に入り，コロナ放電等により微小粒子Ｍ１〜Ｍ４は帯電される。その後、ＤＭＡ２の円筒状体１３内へ導入され、ポンプ１０より送出されるシースエアＡ２によって、円筒状体１３内の層流に乗り、中央電極１４と、前方外側電極１５、粒子捕集電極１６、後方外側電極１７の間を通過する。
【００３２】
微小粒子Ｍ１〜Ｍ４は中央電極１４と電極１５〜１７の間に印加された高電圧による電界中で電気移動度により分級される。核モード粒子Ｍ２より粒径が小さい微小粒子（図３のその他）Ｍ１は、前方外側電極１５に捕集され、粒径が所定の範囲（例えば５ｎｍ〜５０ｎｍ）の核モード粒子Ｍ２は、粒子捕集電極１６へ捕集される。また、核モード粒子Ｍ２と集積モードＭ４の間（図３の共存部）の粒径の微小粒子Ｍ３は、後方外側電極１７に捕集される。
【００３３】
最初に、中央電極１４と電極１５〜１７の間の電圧を設定する。この電圧は、後方外側電極１７に図３に示す共存部の粒子Ｍ３が捕集されるように設定される。つまり、高感度電流計３を後方外側電極１７に接続して、測定する粒子の粒径分布が図３に示すようなディーゼルエン粒子における典型的な粒径分布をしている際に、粒子数の谷間である共存部が後方外側電極１７の捕集範囲となるように電圧を調整する。言い換えれば、この後方外側電極１７に捕集されるに粒子群Ｍ３の粒子数が最小、即ち、検出される電流値が最小となるように電圧を調整する。この調整により電圧設定状態を最適とする。この設定により、各モードの粒子Ｍ１〜Ｍ３の大部分（９０％以上）の粒子をＤＭＡ２で捕集できるようになる。この電圧設定後は、高感度電流計３を粒子捕集電極１６に接続する。
【００３４】
この前方外側電極１５と後方外側電極１７により、粒子捕集電極１６に捕集される粒径範囲を精度よく設定でき、核モード粒子Ｍ２と集積モード粒子Ｍ４の間（共存部）の微粒子Ｍ３を分離することができる。また、この前方外側電極１５と後方外側電極１７は、ＤＭＡ２の中央電極１５と粒子捕集電極１６の間の高電圧で生じる強電場を外部に漏らさないという役割を果たしている。
【００３５】
次に、この設定された高電圧を印加した電圧印加の状態では、粒子捕集電極１６に核モード粒子Ｍ２が捕集されると、荷電器１２のコロナ放電等で帯電した核モード粒子Ｍ２の荷電が粒子捕集電極１６に放出される。この荷電の放出は、粒子捕集電極１６に接続された高感度電流計３により電流として検出されるので、その電流値により粒子数を算出する。
【００３６】
そして、粒径が大きいためにＤＭＡ２内の電極１５〜１７に捕集されなかった集積モード粒子Ｍ４は、その電気移動度に応じて同心円状に分級されて円筒状体１３の他端側に流出するが、ガス流を円錐状に絞ってガス流と共に流出してくる粒子を混合する混合部１８において、均一に混合される。この混合ガスＡ３の一部がＣＮＣ４に吸引されて、この混合ガスＡ３中の集積モード粒子Ｍ４が光学的に計数される。なお、この集積モード粒子Ｍ４のような粒径の大きな粒子は、荷電器１２において多重荷電される比率が高いために電流検出で正確な計数をすることが難しいので、ＣＮＣ４のような光学的検出を用いることが好ましい。
【００３７】
一方、混合ガスＡ３の内、ＣＮＣ４により吸引されなかった残りの排ガスＡ４中の微小粒子はフィルタ５で除去される。このフィルタ５を通過したガスＡ５は、ポンプ６により、微小粒子を含まないシースエアＡ２として、エア入口１１ａに循環供給される。
【００３８】
従って、電圧印加時は、排出ガス中の微小粒子Ｍ１〜Ｍ４の内、核モード粒子Ｍ２が高感度電流計３により電気的に検出・計測され、同時に、集積モード粒子Ｍ４がＣＮＣ４により光学的に検出・計数される。一方、中央電極１４に高電圧が印加されない電圧非印加時では、ＤＭＡ２は分級されないため、粒子径が全範囲に及ぶ粒子Ｍ１〜Ｍ４がＣＮＣ４により光学的に検出・計数される。
【００３９】
次に、高感度電流計３により検出された粒子数の補正について説明する。この補正は、荷電部１２では、微小粒子全部を荷電させることは難しく、微小粒子全数に対する荷電した微小粒子の割合を１００％にすることができないので、この荷電効率ｆｃを測定し、この実測値で補正し、測定精度を向上させるものである。
【００４０】
この荷電効率ｆｃの測定は、ＤＭＡ中央電極１４と、前方ＤＭＡ外側電極１５、ＤＭＡ粒子捕集電極１６、後方ＤＭＡ外側電極１７の間に、図２に示すように所定の時間間隔で電圧を印加して、電圧印加時（オン時）には、ＣＮＣ９で排気ガス中の集積モード粒子（図３の「ＣＮＣ検出分」）Ｍ４の粒子数Ｎａを計数し、電圧非印加時（オフ時）にはＣＮＣ９で排気ガス中の粒径の全範囲（図３の「その他」＋「ＤＭＡ捕集分」＋「共存部」＋「ＣＮＣ検出部」）における粒子数Ｎｂを計数する。なお、ＤＭＡ２の印加電圧を調整してより適切に設定すると、「その他」と「共存部」の粒子数を無視できるレベルにすることができるので、電圧非印加時のＳＮＣ９で検出される粒子数Ｎｂを、図３の「ＤＭＡ捕集分」＋「ＣＮＣ検出部」の粒子数、即ち、核モード粒子Ｍ２の粒子数と集積モード粒子Ｍ４の粒子数の和とみなすことができるようになる。
【００４１】
この粒径の全範囲における粒子数Ｎｂと、集積モード粒子Ｍ４の粒子数Ｎａとの差から算出した粒子数Ｎｃ（＝Ｎｂ−Ｎａ）と、高感度電流計３で求めた電流値ｉｃとを比較して、ＤＭＡ２で捕集された粒子群の荷電効率ｆｃを算出する。一般的に荷電効率ｆは、電流値ｉと粒子数ｎと電気素量ｅとの間に「ｉ＝ｆ×ｅ×Ｎ」の関係があるので、ＤＭＡ２で捕集された粒子群の荷電効率ｆｃは「ｆｃ＝ｉｃ／（ｅ×Ｎｃ）＝ｉｃ／（ｅ×（Ｎｂ−Ｎａ）」となる。これにより荷電効率ｆｃを求めることができる。この荷電効率ｆｃを用いて、計測時に得られる高感度電流計３で求めた電流値ｉｍから算出される粒子数Ｎｍを補正して、粒子数Ｎｖを算出する（Ｎｖ＝Ｎｍ／ｆｃ）。
【００４２】
なお、この電圧印加と電圧非印加の時間間隔は、排気ガスの変動度合や要求される測定精度に応じて決まり、予め実験等により求めて設定しておくことができる。この時間間隔は周期的に設定してもよいが、排気ガスの変動度合やエンジンの排気ガスの場合にはエンジンの運転状態の変化に応じて、自動的に、電圧印加と電圧非印加の補正用制御を設けるように演算制御部８を構成してもよい。
【００４３】
この微小粒子の粒子数計測方法及び装置１は、ＣＮＣ４で光学的に粒子数を検出し、更に、ＤＭＡ２の高感度電流計３により電流値ｉｍを計測することにより、ＤＭＡ２の電圧非印加時の粒子数Ｎｂと電圧印加時の粒子数Ｎａとの差から求められるＤＭＡ２で捕集される粒子数Ｎｃ（＝Ｎｂ−Ｎａ）を求め、この粒子数Ｎｃと電流値ｉｃの比から荷電効率ｆｃを実測値から算出することができるので、測定精度を向上させることができる。
【００４４】
更に、排出ガスＡ１中に含まれる二種類の粒子、核モード粒子Ｍ２と集積モード粒子Ｍ４を所定の設定のＤＭＡ２により分級して、２台の検出器３、４で粒子数を検出するので、電圧等の走査の必要がなく瞬時に高速で測定を行うことができる。また、測定結果に関しては、核モード粒子Ｍ２と集積モード粒子Ｍ４の粒子数が直接得られるので、粒径分布から積分して粒子数を算出する必要が無くなる。
【図面の簡単な説明】
【００４５】
【図１】本発明に係る実施の形態の微小粒子の粒子数計測装置の構成を示す図である。
【図２】ＤＭＡの電圧印加と電圧非印加の状態を示す図である。
【図３】ディーゼル排出微小粒子（ＤＥＰ）の粒径分布の一例を示す図である。
【図４】多段インパクターの構成の一例を示す図である。
【図５】ＤＭＡとＣＮＣの組合せ装置の構成の一例を示す図である。
【符号の説明】
【００４６】
１ 微小粒子の粒子数計測装置
２ 微分型電気移動度測定装置（ＤＭＡ）
３ 高感度電流計（エレクトロメータ）
４ 凝縮核計数器（ＣＮＣ）
８ 演算制御部
１２ 荷電器
１４ 中央電極
１５ 前方外側電極
１６ 粒子捕集電極
１７ 後方外側電極
１８ 混合部
１９ 電源
【技術分野】
【０００１】
本発明は、自動車の排気ガス等に含まれる微小粒子の粒子数を、微分型電気移動度測定装置（ＤＭＡ）と高感度電流計と凝縮核計数器（ＣＮＣ）を利用して、粒子の荷電効率を実測しながら、精度良く測定できる微小粒子の粒子数計測方法及び装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
微小粒子、特にナノ粒子、超微小粒子と呼ばれる１００ｎｍ付近以下の粒子が、ディーゼルエンジン等の内燃機関から放出されており、その粒子数、粒径分布を測定することが環境対策上重要となってきている。
【０００３】
従来技術の粒径分布測定装置では、ナノ粒子の粒径分布を測定するための分級方法には、微小粒子の慣性衝突を利用した多段インパクターや、電気移動度を利用した微分型電気移動度測定装置（ＤＭＡ：Differential Mobility Analyser) が用いられており、また、粒子数の検出には、電気的検出のエレクトロメータや、光学的検出の凝縮核計数器（ＣＮＣ：Condensation Nucleus Counter）が用いられている。
【０００４】
この図４に例示する多段インパクター２０では、入口２１から導入した微小粒子を含むガス（エアロゾル）は、多段（Ｓ１〜ＳＮ）の開口径が各段階によって異なるノズル２２を通して、エアロゾルの流速を変化させながら、気流中の微小粒子の慣性を利用して、各段階のノズル２２に対向して配置された衝突板(Impaction Plate) ２３に慣性衝突させて付着させ、これにより各段階の衝突板２３毎に分級した状態で微小粒子を捕集し、残りの気体は、フィルタ２４を通過した後、出口２５から排出される。
【０００５】
つまり、エアロゾルは、ノズルを通ることにより加速され、粒径の大きな粒子は正面の衝突板へ衝突・捕集され、より小さな粒子はガスと共に衝突板を回り込んで次段の衝突板へ流出して再度同様に分級され、それを多段に繰り返すことにより分級する。
【０００６】
しかしながら、この多段インパクターには、１００ｎｍ程度以下の分級は減圧下で行う必要があること、１０ｎｍ程度以下の分級は実用上不可能であること等の欠点がある。また、１０段程度の装置しか実用化されておらず、粒径の分解能が低く、また、装置の仕様により分級の範囲が固定されてしまうという問題がある。そのため、分析の用途に応じて、分級粒径の範囲を変更することは困難となる。
【０００７】
また、ＤＭＡの例としては、エアロゾルを帯電させて、外筒と内筒からなる二重円筒内に導いて、その後両端を封止した後に、外筒に電圧を印加して、内筒に流れる電流を高感度の電流計で測定し、この電流値の変化が電気移動度に対応した情報を与えることを利用して、電気移動度の分布を求め、これに基づいて粒径分布を測定する粒径分布測定装置が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。
【０００８】
また、図５に例示するＤＭＡとＣＮＣを組み合わせたものでは、エアロゾルは入口３１からインパクター３２で大きな粒子を取り除いた後、荷電部３３でガス中に浮遊している微小粒子を帯電する。この帯電した微小粒子を、入口３４から供給される清浄空気（シースエア）と共に、高電位が印加されている中央ロッド３５と、接地（アース）されている外筒３６との間の電位場を通過させ、特定の狭い範囲の電気移動度をもつ微小粒子のみをスリット３７に導いて分級する。この分級した微小粒子をＣＮＣ３８に導く。また、その他の粒子と空気やガスは出口３９より排出される。この中央ロッド３５と外筒３６との間の電位場を変化させることにより、分級する電気移動度の範囲を変更することができ、分級する粒子径の範囲を設定できる。
【０００９】
しかしながら、ＤＭＡとＣＮＣの組み合わせた装置では、特定の粒径を中心とした狭い範囲の微小粒子のみを取り出して捕集し検出するため、同時に広範囲の微小粒子の捕集は不可能である。そのため、広範囲の分級のためにＤＭＡの電圧を走査する必要があり、高速な測定は難しく、測定に１分以上の時間が必要となるという問題がある。なお、高速化のために、複数電極とエレクトロメータを設置した装置もあるが、構造が複雑で高価である。
【００１０】
更に、上記のような多段インパクターやＤＭＡとＣＮＣの組合せ装置を用いた場合には、所定の粒径範囲に存在する粒子数は、測定データを用いて積算処理する必要があり、解析の手間が煩雑であるという問題もある。
【００１１】
その上、ＤＭＡの粒子捕集電極に微小粒子を捕集するためには、この微小粒子をコロナ放電等で帯電させる必要があるが、微小粒子全部を荷電させることは難しく、微小粒子全数に対する荷電した微小粒子の割合を１００％にすることができないという問題がある。そのため、高精度の測定を行うためには、別試験によって得られた値を基に補正値を算出して、この補正値で粒子捕集電極に捕集された微小粒子の数を補正する必要がある。言い換えれば、粒径に依存する一定の荷電効率を仮定している。この場合には、この仮定による誤差が生じることになり、微小粒径ではその誤差が大きくなるという問題がある。
【００１２】
一方、自動車搭載のエンジンを含めた内燃機関から排出される微小粒子は、一山あるいは二山の粒子数濃度粒径分布を示すことが知られている。一山の場合は集積モード粒子(accumulation モード粒子）と呼ばれる燃焼生成物のすす粒子（表面に付着した有機化合物を含め）が主である。また、図３に示すディーゼル排出微小粒子の粒径分布のように、二山の場合は集積モード粒子に加え、核モード粒子(nuclei モード粒子) が生成している。二種類のモード粒子は運転条件による粒径の変化は小さく、５０ｎｍ付近に境界が存在し、その境界の上下の粒径範囲に対応した粒子数が概略の集積モード粒子数と核モード粒子数となる。
【００１３】
これらの各モード粒子は、それぞれの物理・化学的性状や大気中での動態や健康への影響度合等が異なり、その排出量は内燃機関の運転条件に応じて変動することが知られている。そのため、これらの２種の粒子の排出量の変動を測定することは、内燃機関の微小粒子排出の実態の把握とその大気・健康への影響を評価する上で重要な課題となっている。
【特許文献１】特開平８−２６１９１１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
本発明は、上記の問題を解決するためになされたものであり、その目的は、自動車の排気ガス等に含まれる微小粒子の粒子数を、微分型電気移動度測定装置（ＤＭＡ）と高感度電流計と凝縮核計数器（ＣＮＣ）を利用して測定する微小粒子の粒子数計測方法及び装置において、粒子の荷電効率を実測値から算出して補正することにより、精度の高い測定をすることができる微小粒子の粒子数計測方法及び装置を提供することにある。
【００１５】
また、更なる目的は、自動車搭載の内燃機関等の排出ガス中に含まれる核モード粒子と集積モード粒子を電圧等の走査をせずに、微分型電気移動度測定装置により分級し、これらのモード粒子の粒子数を直接測定ができる微小粒子の粒子数計測方法及び装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
上記の目的を達成するための本発明の微小粒子の粒径別捕集方法は、微小粒子を含んだ排出ガスを、荷電器により帯電させ、微分型電気移動度測定装置（ＤＭＡ：Differential Mobility Analyser) を用いて電気移動度により分級し、所定の範囲の粒径を有する粒子群を粒子捕集電極で捕集し、該粒子捕集電極に発生する電流を高感度電流計で検出し、該検出電流から前記粒子群の粒子数を検出すると共に、前記微分型電気移動度測定装置から排出される排気ガス中の少なくとも一部に含まれる粒子数を凝縮核計数器（ＣＮＣ：Condensation Nucleus Counter）で計数する微小粒子の粒子数計測方法であって、
前記微分型電気移動度測定装置の分級用の電極に所定の時間間隔で電圧を印加して、電圧印加時には、前記凝縮核計数器で前記微分型電気移動度測定装置で捕集されずに流出してきた粒子数を計数し、電圧非印加時には前記凝縮核計数器で排気ガス中の粒径の全範囲における粒子数を計数し、前記凝縮核計数器の電圧非印加時の粒子数と電圧印加時の粒子数との差から算出される粒子数と、前記高感度電流計で求めた電流値とを比較して、前記粒子群の粒子の荷電効率を算出し、該荷電効率を使用して、前記高感度電流計で求めた電流値から検出される粒子数を補正して、前記粒子群の粒子数を算出することを特徴とする。
【００１７】
これにより、自動車の排気ガス等に含まれる微小粒子の粒子数を、微分型電気移動度測定装置（ＤＭＡ）と高感度電流計と凝縮核計数器（ＣＮＣ）を利用して測定する微小粒子の粒子数計測方法において、粒子の荷電効率を実測値から算出して補正するので、精度の高い測定をすることができる。
【００１８】
また、上記の目的を達成するための微小粒子の粒子数計測方法は、微小粒子を含んだ排出ガスを、荷電器により帯電させ、微分型電気移動度測定装置を用いて電気移動度により分級し、この分級の際に、第１の所定の範囲の粒径を有する第１の粒子群を、前記微分型電気移動度測定装置の粒子捕集電極で捕集し、該粒子捕集電極に発生する電流を高感度電流計で検出し、該検出電流から前記第１の粒子群の粒子数を検出すると共に、前記微分型電気移動度測定装置から排出される排気ガス中の少なくとも一部に含まれる粒子数を凝縮核計数器で計数する微小粒子の粒子数計測方法であって、
前記微分型電気移動度測定装置の電極において所定の時間間隔で電圧を印加して、電圧印加時に、前記凝縮核計数器で排気ガス中の前記第１の所定の範囲外の第２の所定の範囲の粒径を有する前記第２の粒子群の粒子数を計数し、電圧非印加時には前記凝縮核計数器で排気ガス中の粒径の全範囲における粒子数を計数し、前記凝縮核計数器の電圧非印加時の粒子数と、電圧印加時の粒子数との差から算出した粒子数と、前記高感度電流計で求めた電流値とを比較して、前記第１の粒子群の荷電効率を算出し、該荷電効率を使用して、前記高感度電流計で求めた電流値から検出される前記第１の粒子群の粒子数を補正して、前記第１の粒子群の粒子数を算出することを特徴とする。
【００１９】
これにより、第１の粒子群（核モード粒子）と第２の粒子群（集積モード粒子）の二種類の粒子数を同時かつ高速に測定できる。排出ガスに含まれた微小粒子は電気移動度により分級するので、コロナ放電を用いた荷電部により微小粒子を帯電させて、その後、高電圧を印加した二重円筒電極等のＤＭＡにより分級して、第１の粒子群は粒子捕集電極（外側電極）に捕集され、この粒子捕集電極に接続された高感度電流計（エレクトロメータ）により電流が検出される。一方、ＤＭＡを通り抜けた第２の粒子群は、ＤＭＡの末端部の混合部で絞られ、全体的に混合された後、一部がＣＮＣに分岐・検出され、計数される。この構成により、二種類のモード粒子の粒子数を同時かつリアルタイムに計測することができ、粒径分布測定装置と比べて安価、高速、簡便な計測が可能となる。
【００２０】
そして、上記の目的を達成するための微小粒子の粒子数計測装置は、計測対象のガス中の微粒子を帯電させる荷電部と、ガス流に乗って移動する帯電微粒子を分級するための高電圧が印加される高電圧電極と、該高電圧電極と対向して配置され、所定の範囲の粒径を有する粒子群を捕集する粒子捕集用電極と、該粒子捕集用電極に接続されて帯電粒子が捕集されて発生する電流値を検出する高感度電流計と、前記高電圧電極と前記粒子捕集用電極の下流側に流出した排気ガス中の粒子数を測定するための凝縮核計数器とを有すると共に、
前記微分型電気移動度測定装置の分級用の電極に所定の時間間隔で電圧を印加して、電圧印加時には、前記凝縮核計数器で前記微分型電気移動度測定装置で捕集されずに流出してきた粒子数を計数し、電圧非印加時には前記凝縮核計数器で排気ガス中の粒径の全範囲における粒子数を計数し、前記凝縮核計数器の電圧非印加時の粒子数と電圧印加時の粒子数との差から算出される粒子数と、前記高感度電流計で求めた電流値とを比較して、前記粒子群の粒子の荷電効率を算出し、該荷電効率を使用して、前記高感度電流計で求めた電流値から検出される粒子数を補正して、前記粒子群の粒子数を算出する演算制御部とを有して構成される。
【００２１】
また、上記の目的を達成するための微小粒子の粒子数計測装置は、計測対象のガス中の微粒子を帯電させる荷電部と、ガス流に乗って移動する帯電微粒子を分級するための高電圧が印加される高電圧電極と、該高電圧電極と対向して配置され、第１の所定の範囲の粒径を有する第１の粒子群を捕集する粒子捕集用電極と、該粒子捕集用電極に接続されて帯電粒子が捕集されて発生する電流値を検出する高感度電流計と、前記高電圧電極と前記粒子捕集用電極の下流側に流出した排気ガス中の粒子数を測定するための凝縮核計数器とを有すると共に、
前記微分型電気移動度測定装置の電極において所定の時間間隔で電圧を印加して、電圧印加時には、前記凝縮核計数器で排気ガス中の前記第２の粒子群の粒子数を計数し、電圧非印加時には前記凝縮核計数器で排気ガス中の粒径の全範囲における粒子数を計数し、前記凝縮核計数器の電圧非印加時の粒子数と電圧印加時の粒子数との差から算出される粒子数と、前記高感度電流計で求めた電流値とを比較して、前記第１の粒子群の荷電効率を算出し、該荷電効率を使用して、前記高感度電流計で求めた電流値から検出される前記第１の粒子群の粒子数を補正して、前記第１の粒子群の粒子数を算出する演算制御部とを有して構成される。
【００２２】
これらの微小粒子の粒子数計測装置によれば、上記の微小粒子の粒子数計測方法を実施でき、同様な作用効果を奏することができる。
【００２３】
更に、上記の微小粒子の粒子数計測装置において、前記第１の粒子群を捕集する粒子捕集用電極とは別の電極を前記粒子捕集用電極の上流又は下流の少なくとも一方に設けて構成すると、この別の電極により、粒子捕集電極に捕集される粒径範囲を精度よく設定できる。また、この別の電極により、粒子捕集電極の高電圧による強電場が外部に漏れないようにすることができる。
【発明の効果】
【００２４】
本発明の微小粒子の粒子数計測方法及び装置によれば、自動車の排気ガス等に含まれる微小粒子の粒子数を、微分型電気移動度測定装置（ＤＭＡ）と高感度電流計と凝縮核計数器（ＣＮＣ）を利用して測定する微小粒子の粒子数計測方法及び装置において、粒子の荷電効率を実測値から算出して補正することにより、精度の高い測定をすることができる。
【００２５】
更に、排出ガス中に含まれる二種類の粒子、核モード粒子と集積モード粒子を対象とすることにより、所定の設定をしたＤＭＡにより分級し、最小限（２台）の検出器を用いて２種類のモード粒子の粒子数を直接測定するので、ＤＭＡにおける電圧等の走査の必要がなく、瞬時に高速で測定することができる。また、測定結果については、粒径分布から積分して粒子数を算出する必要が無いので、演算の手間を省くことができる。その上、検出器が２つでも計測できるので、装置を安価に製造することできる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】
以下、本発明に係る実施の形態の微小粒子の粒子数計測方法及び装置について、図面を参照しながら説明する。図１に、この実施の形態の微小粒子の粒子数計測装置１の構成を示す。この微小粒子の粒子数計測装置１は、微分型電気移動度測定装置（ＤＭＡ：Differential Mobility Analyser：以下ＤＭＡ) ２、高感度電流計（エレクトロメータ）３、凝縮核計数器（ＣＮＣ：Condensation Nucleus Counter：以下ＣＮＣ）４、フィルタ５、ポンプ６、循環用配管７、及び、演算制御部８等を有して構成される。
【００２７】
ＤＭＡ２は、エアロゾル入口１１に連結する荷電器１２を一端側に有する円筒状体１３の内部に、中央電極（高電圧電極）１４と前方外側電極（別の電極）１５、粒子捕集電極１６、後方外側電極（別の電極）１７を有して構成される。また、筒状体１３の他端側には円錐台形状の混合部１８を有して構成される。この混合部１８は循環用配管７により、フィルタ５とポンプ６を経由して、筒状体１３の前方のエア入口１１ａに連結される。
【００２８】
中央電極１４は棒状に形成されると共に、円筒状体１３の中心部に配設され、電源１９により高電圧が印加される。一方、電極１５、１６、１７は、それぞれ円筒状に形成され前後方向に分かれて、中央電極１４を囲んで配置される。前方外側電極１５と後方外側電極１７は接地され、粒子捕集電極１６は高感度電流計３に接続される。なお、ＤＭＡ２の中央電極１４に印加する高電圧の値を設定する時には、後方外側電極１７を一時的に高感度電流計３に接続できるように構成する。この構成により、印加する高電圧の設定を、後方外側電極１７でに捕集されるに粒子群Ｍ３の粒子数が最小、即ち、後方外側電極１７に接続された高感度電流計３で検出される電流値が最小となるように電圧を調整することで、行うことができるようになる。
【００２９】
また、演算制御部８は、ＤＭＡ２の荷電器１２、電源１９、ポンプ６、高感度電流計３、ＣＮＣ４を制御すると共に、高感度電流計３やＣＮＣ４の出力値を入力する。この演算制御部８は、図２に示すように、所定の時間間隔でＤＭＡ２の高電圧電極１４に電圧を印加して、電圧印加時には、ＣＮＣ４で排気ガス中の第２の粒子群の粒子数Ｍ４を計数し、電圧非印加時にはＣＮＣで排気ガス中の粒径の全範囲における粒子数（Ｍ１〜Ｍ４）を計数する。このＣＮＣ４の電圧非印加時の粒子数Ｎｂと電圧印加時の粒子数Ｎａとの差から算出される粒子数Ｎｃ（＝Ｎｂ−Ｎａ）と、高感度電流計３で求めた電流値ｉｃとを比較して、第１の粒子群１の荷電効率ｆｃを算出し、この荷電効率ｆｃを使用して、高感度電流計３で求めた電流値ｉｍから検出される第１の粒子群Ｍ２の粒子数Ｎｍを補正して、第１の粒子群Ｍ２の粒子数Ｎｖを算出するように構成される。これにより、精度の高い測定をすることができるようになる。
【００３０】
次に、上記の構成の微小粒子の粒子数計測装置１の動作、及び、微小粒子の粒子数計測装置１による微小粒子の粒子数計測方法について説明する。
【００３１】
測定対象の微小粒子を含んだ排出ガスＡ１は、エアロゾル入口１１よりＤＭＡ２に取り入れられて荷電器１２に入り，コロナ放電等により微小粒子Ｍ１〜Ｍ４は帯電される。その後、ＤＭＡ２の円筒状体１３内へ導入され、ポンプ１０より送出されるシースエアＡ２によって、円筒状体１３内の層流に乗り、中央電極１４と、前方外側電極１５、粒子捕集電極１６、後方外側電極１７の間を通過する。
【００３２】
微小粒子Ｍ１〜Ｍ４は中央電極１４と電極１５〜１７の間に印加された高電圧による電界中で電気移動度により分級される。核モード粒子Ｍ２より粒径が小さい微小粒子（図３のその他）Ｍ１は、前方外側電極１５に捕集され、粒径が所定の範囲（例えば５ｎｍ〜５０ｎｍ）の核モード粒子Ｍ２は、粒子捕集電極１６へ捕集される。また、核モード粒子Ｍ２と集積モードＭ４の間（図３の共存部）の粒径の微小粒子Ｍ３は、後方外側電極１７に捕集される。
【００３３】
最初に、中央電極１４と電極１５〜１７の間の電圧を設定する。この電圧は、後方外側電極１７に図３に示す共存部の粒子Ｍ３が捕集されるように設定される。つまり、高感度電流計３を後方外側電極１７に接続して、測定する粒子の粒径分布が図３に示すようなディーゼルエン粒子における典型的な粒径分布をしている際に、粒子数の谷間である共存部が後方外側電極１７の捕集範囲となるように電圧を調整する。言い換えれば、この後方外側電極１７に捕集されるに粒子群Ｍ３の粒子数が最小、即ち、検出される電流値が最小となるように電圧を調整する。この調整により電圧設定状態を最適とする。この設定により、各モードの粒子Ｍ１〜Ｍ３の大部分（９０％以上）の粒子をＤＭＡ２で捕集できるようになる。この電圧設定後は、高感度電流計３を粒子捕集電極１６に接続する。
【００３４】
この前方外側電極１５と後方外側電極１７により、粒子捕集電極１６に捕集される粒径範囲を精度よく設定でき、核モード粒子Ｍ２と集積モード粒子Ｍ４の間（共存部）の微粒子Ｍ３を分離することができる。また、この前方外側電極１５と後方外側電極１７は、ＤＭＡ２の中央電極１５と粒子捕集電極１６の間の高電圧で生じる強電場を外部に漏らさないという役割を果たしている。
【００３５】
次に、この設定された高電圧を印加した電圧印加の状態では、粒子捕集電極１６に核モード粒子Ｍ２が捕集されると、荷電器１２のコロナ放電等で帯電した核モード粒子Ｍ２の荷電が粒子捕集電極１６に放出される。この荷電の放出は、粒子捕集電極１６に接続された高感度電流計３により電流として検出されるので、その電流値により粒子数を算出する。
【００３６】
そして、粒径が大きいためにＤＭＡ２内の電極１５〜１７に捕集されなかった集積モード粒子Ｍ４は、その電気移動度に応じて同心円状に分級されて円筒状体１３の他端側に流出するが、ガス流を円錐状に絞ってガス流と共に流出してくる粒子を混合する混合部１８において、均一に混合される。この混合ガスＡ３の一部がＣＮＣ４に吸引されて、この混合ガスＡ３中の集積モード粒子Ｍ４が光学的に計数される。なお、この集積モード粒子Ｍ４のような粒径の大きな粒子は、荷電器１２において多重荷電される比率が高いために電流検出で正確な計数をすることが難しいので、ＣＮＣ４のような光学的検出を用いることが好ましい。
【００３７】
一方、混合ガスＡ３の内、ＣＮＣ４により吸引されなかった残りの排ガスＡ４中の微小粒子はフィルタ５で除去される。このフィルタ５を通過したガスＡ５は、ポンプ６により、微小粒子を含まないシースエアＡ２として、エア入口１１ａに循環供給される。
【００３８】
従って、電圧印加時は、排出ガス中の微小粒子Ｍ１〜Ｍ４の内、核モード粒子Ｍ２が高感度電流計３により電気的に検出・計測され、同時に、集積モード粒子Ｍ４がＣＮＣ４により光学的に検出・計数される。一方、中央電極１４に高電圧が印加されない電圧非印加時では、ＤＭＡ２は分級されないため、粒子径が全範囲に及ぶ粒子Ｍ１〜Ｍ４がＣＮＣ４により光学的に検出・計数される。
【００３９】
次に、高感度電流計３により検出された粒子数の補正について説明する。この補正は、荷電部１２では、微小粒子全部を荷電させることは難しく、微小粒子全数に対する荷電した微小粒子の割合を１００％にすることができないので、この荷電効率ｆｃを測定し、この実測値で補正し、測定精度を向上させるものである。
【００４０】
この荷電効率ｆｃの測定は、ＤＭＡ中央電極１４と、前方ＤＭＡ外側電極１５、ＤＭＡ粒子捕集電極１６、後方ＤＭＡ外側電極１７の間に、図２に示すように所定の時間間隔で電圧を印加して、電圧印加時（オン時）には、ＣＮＣ９で排気ガス中の集積モード粒子（図３の「ＣＮＣ検出分」）Ｍ４の粒子数Ｎａを計数し、電圧非印加時（オフ時）にはＣＮＣ９で排気ガス中の粒径の全範囲（図３の「その他」＋「ＤＭＡ捕集分」＋「共存部」＋「ＣＮＣ検出部」）における粒子数Ｎｂを計数する。なお、ＤＭＡ２の印加電圧を調整してより適切に設定すると、「その他」と「共存部」の粒子数を無視できるレベルにすることができるので、電圧非印加時のＳＮＣ９で検出される粒子数Ｎｂを、図３の「ＤＭＡ捕集分」＋「ＣＮＣ検出部」の粒子数、即ち、核モード粒子Ｍ２の粒子数と集積モード粒子Ｍ４の粒子数の和とみなすことができるようになる。
【００４１】
この粒径の全範囲における粒子数Ｎｂと、集積モード粒子Ｍ４の粒子数Ｎａとの差から算出した粒子数Ｎｃ（＝Ｎｂ−Ｎａ）と、高感度電流計３で求めた電流値ｉｃとを比較して、ＤＭＡ２で捕集された粒子群の荷電効率ｆｃを算出する。一般的に荷電効率ｆは、電流値ｉと粒子数ｎと電気素量ｅとの間に「ｉ＝ｆ×ｅ×Ｎ」の関係があるので、ＤＭＡ２で捕集された粒子群の荷電効率ｆｃは「ｆｃ＝ｉｃ／（ｅ×Ｎｃ）＝ｉｃ／（ｅ×（Ｎｂ−Ｎａ）」となる。これにより荷電効率ｆｃを求めることができる。この荷電効率ｆｃを用いて、計測時に得られる高感度電流計３で求めた電流値ｉｍから算出される粒子数Ｎｍを補正して、粒子数Ｎｖを算出する（Ｎｖ＝Ｎｍ／ｆｃ）。
【００４２】
なお、この電圧印加と電圧非印加の時間間隔は、排気ガスの変動度合や要求される測定精度に応じて決まり、予め実験等により求めて設定しておくことができる。この時間間隔は周期的に設定してもよいが、排気ガスの変動度合やエンジンの排気ガスの場合にはエンジンの運転状態の変化に応じて、自動的に、電圧印加と電圧非印加の補正用制御を設けるように演算制御部８を構成してもよい。
【００４３】
この微小粒子の粒子数計測方法及び装置１は、ＣＮＣ４で光学的に粒子数を検出し、更に、ＤＭＡ２の高感度電流計３により電流値ｉｍを計測することにより、ＤＭＡ２の電圧非印加時の粒子数Ｎｂと電圧印加時の粒子数Ｎａとの差から求められるＤＭＡ２で捕集される粒子数Ｎｃ（＝Ｎｂ−Ｎａ）を求め、この粒子数Ｎｃと電流値ｉｃの比から荷電効率ｆｃを実測値から算出することができるので、測定精度を向上させることができる。
【００４４】
更に、排出ガスＡ１中に含まれる二種類の粒子、核モード粒子Ｍ２と集積モード粒子Ｍ４を所定の設定のＤＭＡ２により分級して、２台の検出器３、４で粒子数を検出するので、電圧等の走査の必要がなく瞬時に高速で測定を行うことができる。また、測定結果に関しては、核モード粒子Ｍ２と集積モード粒子Ｍ４の粒子数が直接得られるので、粒径分布から積分して粒子数を算出する必要が無くなる。
【図面の簡単な説明】
【００４５】
【図１】本発明に係る実施の形態の微小粒子の粒子数計測装置の構成を示す図である。
【図２】ＤＭＡの電圧印加と電圧非印加の状態を示す図である。
【図３】ディーゼル排出微小粒子（ＤＥＰ）の粒径分布の一例を示す図である。
【図４】多段インパクターの構成の一例を示す図である。
【図５】ＤＭＡとＣＮＣの組合せ装置の構成の一例を示す図である。
【符号の説明】
【００４６】
１ 微小粒子の粒子数計測装置
２ 微分型電気移動度測定装置（ＤＭＡ）
３ 高感度電流計（エレクトロメータ）
４ 凝縮核計数器（ＣＮＣ）
８ 演算制御部
１２ 荷電器
１４ 中央電極
１５ 前方外側電極
１６ 粒子捕集電極
１７ 後方外側電極
１８ 混合部
１９ 電源
【特許請求の範囲】
【請求項１】
微小粒子を含んだ排出ガスを、荷電器により帯電させ、微分型電気移動度測定装置を用いて電気移動度により分級し、所定の範囲の粒径を有する粒子群を粒子捕集電極で捕集し、該粒子捕集電極に発生する電流を高感度電流計で検出し、該検出電流から前記粒子群の粒子数を検出すると共に、前記微分型電気移動度測定装置から排出される排気ガス中の少なくとも一部に含まれる粒子数を凝縮核計数器で計数する微小粒子の粒子数計測方法であって、
前記微分型電気移動度測定装置の分級用の電極に所定の時間間隔で電圧を印加して、電圧印加時には、前記凝縮核計数器で前記微分型電気移動度測定装置で捕集されずに流出してきた粒子数を計数し、電圧非印加時には前記凝縮核計数器で排気ガス中の粒径の全範囲における粒子数を計数し、前記凝縮核計数器の電圧非印加時の粒子数と電圧印加時の粒子数との差から算出される粒子数と、前記高感度電流計で求めた電流値とを比較して、前記粒子群の粒子の荷電効率を算出し、該荷電効率を使用して、前記高感度電流計で求めた電流値から検出される粒子数を補正して、前記粒子群の粒子数を算出することを特徴とする微小粒子の粒子数計測方法。
【請求項２】
微小粒子を含んだ排出ガスを、荷電器により帯電させ、微分型電気移動度測定装置を用いて電気移動度により分級し、この分級の際に、第１の所定の範囲の粒径を有する第１の粒子群を、前記微分型電気移動度測定装置の粒子捕集電極で捕集し、該粒子捕集電極に発生する電流を高感度電流計で検出し、該検出電流から前記第１の粒子群の粒子数を検出すると共に、前記微分型電気移動度測定装置から排出される排気ガス中の少なくとも一部に含まれる粒子数を凝縮核計数器で計数する微小粒子の粒子数計測方法であって、
前記微分型電気移動度測定装置の電極において所定の時間間隔で電圧を印加して、電圧印加時に、前記凝縮核計数器で排気ガス中の前記第１の所定の範囲外の第２の所定の範囲の粒径を有する前記第２の粒子群の粒子数を計数し、電圧非印加時には前記凝縮核計数器で排気ガス中の粒径の全範囲における粒子数を計数し、前記凝縮核計数器の電圧非印加時の粒子数と、電圧印加時の粒子数との差から算出した粒子数と、前記高感度電流計で求めた電流値とを比較して、前記第１の粒子群の荷電効率を算出し、該荷電効率を使用して、前記高感度電流計で求めた電流値から検出される前記第１の粒子群の粒子数を補正して、前記第１の粒子群の粒子数を算出することを特徴とする微小粒子の粒子数計測方法。
【請求項３】
計測対象のガス中の微粒子を帯電させる荷電部と、ガス流に乗って移動する帯電微粒子を分級するための高電圧が印加される高電圧電極と、該高電圧電極と対向して配置され、所定の範囲の粒径を有する粒子群を捕集する粒子捕集用電極と、該粒子捕集用電極に接続されて帯電粒子が捕集されて発生する電流値を検出する高感度電流計と、前記高電圧電極と前記粒子捕集用電極の下流側に流出した排気ガス中の粒子数を測定するための凝縮核計数器とを有すると共に、
前記微分型電気移動度測定装置の分級用の電極に所定の時間間隔で電圧を印加して、電圧印加時には、前記凝縮核計数器で前記微分型電気移動度測定装置で捕集されずに流出してきた粒子数を計数し、電圧非印加時には前記凝縮核計数器で排気ガス中の粒径の全範囲における粒子数を計数し、前記凝縮核計数器の電圧非印加時の粒子数と電圧印加時の粒子数との差から算出される粒子数と、前記高感度電流計で求めた電流値とを比較して、前記粒子群の粒子の荷電効率を算出し、該荷電効率を使用して、前記高感度電流計で求めた電流値から検出される粒子数を補正して、前記粒子群の粒子数を算出する演算制御部とを有した微小粒子の粒子数計測装置。
【請求項４】
計測対象のガス中の微粒子を帯電させる荷電部と、ガス流に乗って移動する帯電微粒子を分級するための高電圧が印加される高電圧電極と、該高電圧電極と対向して配置され、第１の所定の範囲の粒径を有する第１の粒子群を捕集する粒子捕集用電極と、該粒子捕集用電極に接続されて帯電粒子が捕集されて発生する電流値を検出する高感度電流計と、前記高電圧電極と前記粒子捕集用電極の下流側に流出した排気ガス中の粒子数を測定するための凝縮核計数器とを有すると共に、
前記微分型電気移動度測定装置の電極において所定の時間間隔で電圧を印加して、電圧印加時には、前記凝縮核計数器で排気ガス中の前記第２の粒子群の粒子数を計数し、電圧非印加時には前記凝縮核計数器で排気ガス中の粒径の全範囲における粒子数を計数し、前記凝縮核計数器の電圧非印加時の粒子数と電圧印加時の粒子数との差から算出される粒子数と、前記高感度電流計で求めた電流値とを比較して、前記第１の粒子群の荷電効率を算出し、該荷電効率を使用して、前記高感度電流計で求めた電流値から検出される前記第１の粒子群の粒子数を補正して、前記第１の粒子群の粒子数を算出する演算制御部とを有した微小粒子の粒子数計測装置。
【請求項５】
前記第１の粒子群を捕集する粒子捕集用電極とは別の電極を前記粒子捕集用電極の上流又は下流の少なくとも一方に設けたことを特徴とする請求項４記載の微小粒子の粒子数計測装置。
【請求項１】
微小粒子を含んだ排出ガスを、荷電器により帯電させ、微分型電気移動度測定装置を用いて電気移動度により分級し、所定の範囲の粒径を有する粒子群を粒子捕集電極で捕集し、該粒子捕集電極に発生する電流を高感度電流計で検出し、該検出電流から前記粒子群の粒子数を検出すると共に、前記微分型電気移動度測定装置から排出される排気ガス中の少なくとも一部に含まれる粒子数を凝縮核計数器で計数する微小粒子の粒子数計測方法であって、
前記微分型電気移動度測定装置の分級用の電極に所定の時間間隔で電圧を印加して、電圧印加時には、前記凝縮核計数器で前記微分型電気移動度測定装置で捕集されずに流出してきた粒子数を計数し、電圧非印加時には前記凝縮核計数器で排気ガス中の粒径の全範囲における粒子数を計数し、前記凝縮核計数器の電圧非印加時の粒子数と電圧印加時の粒子数との差から算出される粒子数と、前記高感度電流計で求めた電流値とを比較して、前記粒子群の粒子の荷電効率を算出し、該荷電効率を使用して、前記高感度電流計で求めた電流値から検出される粒子数を補正して、前記粒子群の粒子数を算出することを特徴とする微小粒子の粒子数計測方法。
【請求項２】
微小粒子を含んだ排出ガスを、荷電器により帯電させ、微分型電気移動度測定装置を用いて電気移動度により分級し、この分級の際に、第１の所定の範囲の粒径を有する第１の粒子群を、前記微分型電気移動度測定装置の粒子捕集電極で捕集し、該粒子捕集電極に発生する電流を高感度電流計で検出し、該検出電流から前記第１の粒子群の粒子数を検出すると共に、前記微分型電気移動度測定装置から排出される排気ガス中の少なくとも一部に含まれる粒子数を凝縮核計数器で計数する微小粒子の粒子数計測方法であって、
前記微分型電気移動度測定装置の電極において所定の時間間隔で電圧を印加して、電圧印加時に、前記凝縮核計数器で排気ガス中の前記第１の所定の範囲外の第２の所定の範囲の粒径を有する前記第２の粒子群の粒子数を計数し、電圧非印加時には前記凝縮核計数器で排気ガス中の粒径の全範囲における粒子数を計数し、前記凝縮核計数器の電圧非印加時の粒子数と、電圧印加時の粒子数との差から算出した粒子数と、前記高感度電流計で求めた電流値とを比較して、前記第１の粒子群の荷電効率を算出し、該荷電効率を使用して、前記高感度電流計で求めた電流値から検出される前記第１の粒子群の粒子数を補正して、前記第１の粒子群の粒子数を算出することを特徴とする微小粒子の粒子数計測方法。
【請求項３】
計測対象のガス中の微粒子を帯電させる荷電部と、ガス流に乗って移動する帯電微粒子を分級するための高電圧が印加される高電圧電極と、該高電圧電極と対向して配置され、所定の範囲の粒径を有する粒子群を捕集する粒子捕集用電極と、該粒子捕集用電極に接続されて帯電粒子が捕集されて発生する電流値を検出する高感度電流計と、前記高電圧電極と前記粒子捕集用電極の下流側に流出した排気ガス中の粒子数を測定するための凝縮核計数器とを有すると共に、
前記微分型電気移動度測定装置の分級用の電極に所定の時間間隔で電圧を印加して、電圧印加時には、前記凝縮核計数器で前記微分型電気移動度測定装置で捕集されずに流出してきた粒子数を計数し、電圧非印加時には前記凝縮核計数器で排気ガス中の粒径の全範囲における粒子数を計数し、前記凝縮核計数器の電圧非印加時の粒子数と電圧印加時の粒子数との差から算出される粒子数と、前記高感度電流計で求めた電流値とを比較して、前記粒子群の粒子の荷電効率を算出し、該荷電効率を使用して、前記高感度電流計で求めた電流値から検出される粒子数を補正して、前記粒子群の粒子数を算出する演算制御部とを有した微小粒子の粒子数計測装置。
【請求項４】
計測対象のガス中の微粒子を帯電させる荷電部と、ガス流に乗って移動する帯電微粒子を分級するための高電圧が印加される高電圧電極と、該高電圧電極と対向して配置され、第１の所定の範囲の粒径を有する第１の粒子群を捕集する粒子捕集用電極と、該粒子捕集用電極に接続されて帯電粒子が捕集されて発生する電流値を検出する高感度電流計と、前記高電圧電極と前記粒子捕集用電極の下流側に流出した排気ガス中の粒子数を測定するための凝縮核計数器とを有すると共に、
前記微分型電気移動度測定装置の電極において所定の時間間隔で電圧を印加して、電圧印加時には、前記凝縮核計数器で排気ガス中の前記第２の粒子群の粒子数を計数し、電圧非印加時には前記凝縮核計数器で排気ガス中の粒径の全範囲における粒子数を計数し、前記凝縮核計数器の電圧非印加時の粒子数と電圧印加時の粒子数との差から算出される粒子数と、前記高感度電流計で求めた電流値とを比較して、前記第１の粒子群の荷電効率を算出し、該荷電効率を使用して、前記高感度電流計で求めた電流値から検出される前記第１の粒子群の粒子数を補正して、前記第１の粒子群の粒子数を算出する演算制御部とを有した微小粒子の粒子数計測装置。
【請求項５】
前記第１の粒子群を捕集する粒子捕集用電極とは別の電極を前記粒子捕集用電極の上流又は下流の少なくとも一方に設けたことを特徴とする請求項４記載の微小粒子の粒子数計測装置。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【公開番号】特開２００８−１２８７３９（Ｐ２００８−１２８７３９Ａ）
【公開日】平成２０年６月５日（２００８．６．５）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００６−３１２０７６（Ｐ２００６−３１２０７６）
【出願日】平成１８年１１月１７日（２００６．１１．１７）
【出願人】（００００００１７０）いすゞ自動車株式会社 (1,721)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２０年６月５日（２００８．６．５）
【国際特許分類】
【出願日】平成１８年１１月１７日（２００６．１１．１７）
【出願人】（００００００１７０）いすゞ自動車株式会社 (1,721)
【Ｆターム（参考）】
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