拡散接合方法
【課題】従来の剥離材の使用を不要とし、大量生産向きで、拡散接合作業のコストダウンを図ることができる拡散接合方法を提供する。
【解決手段】接合材１を加圧状態で加熱する拡散接合方法において、窒素ガス雰囲気中で、接合材１の加圧受面１Ｍに、窒化物を形成する元素を含有する剥離材11を配置した状態で、剥離材11から加圧受面１Ｍを加圧するから、雰囲気中の窒素ガスと剥離材11中の元素とにより、剥離材11の加圧受面１Ｍに窒化物が形成され、これらの窒化物はいずれも脆いため、この箇所で接合材１と剥離材11とを分離することができる。
【解決手段】接合材１を加圧状態で加熱する拡散接合方法において、窒素ガス雰囲気中で、接合材１の加圧受面１Ｍに、窒化物を形成する元素を含有する剥離材11を配置した状態で、剥離材11から加圧受面１Ｍを加圧するから、雰囲気中の窒素ガスと剥離材11中の元素とにより、剥離材11の加圧受面１Ｍに窒化物が形成され、これらの窒化物はいずれも脆いため、この箇所で接合材１と剥離材11とを分離することができる。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、窒化物を利用して加圧側との剥離を可能とした拡散接合方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
拡散接合は、広く工業製品の組み立て接合に使用され、例えば、複数の接合材を積層して、加圧治具と接合しないように、加圧治具と接合材との間に剥離材を介して接合作業が行われ、このような拡散接合方法を利用して、特にガスや液体の微細な通路を内部に持つマイクロリアクタ，マイクロ熱交換機，燃料電池のセパレータ等の製作を行うことができる。
【０００３】
上記のように接合材を加圧する際には、接合しようとする部材同士は接合し、その接合材と加圧治具とは接合しないことが必要であり、このような加圧治具との接合を防止するため、上記剥離材が使用される。
【０００４】
そして、従来、剥離材として、セラミックス(アルミナ、AlN、BN)の板を用いたり、セラミックス粒子(アルミナ、AlN、BN)などの粉末を塗布したりすることが一般的である。
【０００５】
また、高融点金属は、融点が高いために、接合材と相互拡散が困難なことから、拡散接合し難い。そこで、金属の剥離材として、高融点金属(タングステン、モリブデン)が使用されることもある。
【０００６】
このようなことから、拡散接合法で接合材同士を接合する際には、剥離材の選定が非常に重要となっている。
【０００７】
現在、剥離材に要求される事項として、セラミックスや高融点金属を用いたものは、価格が高いため、価格が安い材料が望まれている。また、接合材とセラミックスでは、両者に熱伝導などの熱的物性に大きな差があり、その結果、接合材を加熱した際、接合対の温度分布が大きく、接合材を均熱することが困難である。これに対して接合対全体を均一に加熱できるように、接合材と熱的物性の差が少ない剥離材が求められている。さらにまた、剥離材による汚染が少ないものが望ましい。
【０００８】
ところで、拡散接合と類似するロー材を用いた接合において、金属製触媒担体の製造方法および金属製触媒担体(例えば特許文献１)には、ハニカム構造体と外周とのクリアランス形成のため、その界面に窒化アルミニウムの皮膜を形成することを特徴とし、そのため、窒化アルミニウム形成温度領域(600℃)で30分以上維持して加熱することが記載されている。
【０００９】
しかし、上記特許文献１にはハニカム構造体の組成についての記載がなく、外套材として、SUS430フェライト系ステンレス鋼材との記載のみであり、これを本発明のような拡散接合にそのまま適用することは困難である。
【００１０】
ところで、金属材料を大気中で加熱した際の表面に形成される酸化皮膜については、耐酸化性材料の開発の必要性から、広く検討されている。そして、鉄鋼材料の酸化については、ステンレス鋼便覧(日刊工業新聞社，2004年，頁375〜378)に詳細に記載されている。
【００１１】
例えば、Fe-Cr合金の酸化について、そのCr濃度が表面に形成される酸化物とその構造を決定する。また、Fe-Al合金の酸化についても、そのアルミニウム濃度が表面に形成される酸化物とその構造を決定することが記載されているが、合金を窒素中で加熱した際の合金の窒化についての記載はない。
【００１２】
従来の剥離材の使用を不要とすれば、簡便にして、剥離材による汚染を少なくして接合作業が行える。その結果、大量生産向きで、拡散接合作業のコストダウンを行うことができる。
【００１３】
このような問題を考慮して、同一出願人は、特願２００７−１９８５３において、接合材を加圧状態で加熱する拡散接合方法において、窒素を含有する前記接合材の加圧受面に、アルミニウム含有合金からなる剥離材を突合せ、この突合せ状態で、前記剥離材から前記加圧受面を加圧する拡散接合方法を提案している。
【特許文献１】特開２００５−８１３０５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
上記の拡散接合方法によれば、加熱により接合材から窒素ガスが発生し、この窒素ガスと剥離材中のアルミニウムとにより、剥離材の加圧受面に突き合わせた面側に、アルミニウム窒化物が形成され、このアルミニウム窒化物は脆いため、この箇所で接合材と剥離材とを分離することができる。
【００１５】
しかし、この拡散接合方法では、減圧下で接合材が放出する窒素ガスによりアルミニウム窒化物を形成するため、接合材が窒素を含有する材料に限定される。また、アルミニウムを含有する剥離材が、接合材に比べて安価で且つ扱い易い材料があれば、コストの削減と作業性の向上が可能となる。
【００１６】
そこで、本発明は、従来の剥離材の使用を不要とし、大量生産向きで、拡散接合作業のコストダウンを図ることができる拡散接合方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
請求項１の発明は、接合材を加圧状態で加熱する拡散接合方法において、窒素ガス雰囲気中で、前記接合材の加圧受面に、窒化物を形成する元素を含有する剥離材を配置した状態で、前記剥離材から前記加圧受面を加圧する方法である。
【００１８】
また、請求項２の発明は、前記窒化物を形成する元素は、アルミニウム、ボロン、チタン、タンタル、バナジウム、シリコン及びジルコニウムのいずれかである方法である。
【００１９】
また、請求項３の発明は、前記剥離材が上記金属を含有する合金でなく，アルミニウム，ボロン、チタン、タンタル、バナジウム、シリコン及びジルコニウムなどの金属箔，あるいは接合材上に形成された金属膜を用いる方法である。
【００２０】
また、請求項４の発明は、前記接合材が窒素を含有しない方法である。
【００２１】
また、請求項５の発明は、前記剥離材がアルミニウムを２質量％以上含有する合金である方法である。
【発明の効果】
【００２２】
請求項１の構成によれば、雰囲気中の窒素ガスと剥離材中の元素とにより、剥離材の加圧受面に窒化物が形成され、これらの窒化物はいずれも脆いため、この箇所で接合材と剥離材とを分離することができる。
【００２３】
また、請求項２の構成によれば、窒化物を形成する元素としては、アルミニウム、ボロン、チタン、タンタル、バナジウム、シリコン及びジルコニウムなどがある。
【００２４】
また、請求項３の構成によれば、雰囲気中の窒素ガスとアルミニウム、ボロン、チタン、タンタル、バナジウム、シリコン及びジルコニウムの箔との反応で，これら金属元素窒化物が形成され、接合材と剥離材とを簡単に分離することができる。また、アルミニウム箔は、その入手が比較的容易であるから、コスト削減が可能となる。金属箔の代わりに，スパッタリング，溶射，真空蒸着による金属膜でもよい。
【００２５】
また、請求項４の構成によれば、材料自体が窒素を放出する必要がなく、全ての鉄鋼材料並びに窒素ガスに対して不活性な銅合金やニッケル合金などの接合にも適用できる。
【００２６】
また、請求項５の構成によれば、剥離材のアルミニウムが２質量％未満では、アルミニウム窒化物が形成されないか、ほとんど形成されないため、接合強さが低下せず、これに対して、アルミニウムを２質量％以上含むことにより、接合材と剥離材とを分離することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２７】
本発明における好適な実施の形態について、添付図面を参照しながら詳細に説明する。なお、以下に説明する実施の形態は、特許請求の範囲に記載された本発明の内容を限定するものではない。また、以下に説明される構成の全てが、本発明の必須要件であるとは限らない。各実施例では、従来とは異なる拡散接合方法を採用することにより、従来にない拡散接合方法が得られ、その拡散接合方法を夫々記述する。
【００２８】
表面に形成する表面皮膜の種類は、金属材料の組成によって異なる。例えば、鉄鋼材料にアルミニウムを添加した合金では、アルミニウムの添加量の増加に伴って変化する。アルミニウム量が少ないときには、鉄鋼材料中にアルミニウムは固溶し、材料内に均一にアルミニウムは分布している。材料中のアルミニウム量が２質量％以上になると、窒素雰囲気中での加熱でアルミニウムは窒素と反応し易いことから、アルミニウム窒化物が合金表面に形成されることを見出した。このアルミニウム窒化物材料は、拡散接合時、剥離材としてよく使用される。
【００２９】
窒化物を形成しやすい元素として、アルミニウムの他，ボロン，バナジウム，シリコン，タンタル，チタン，ジルコニウムがある。これら元素を含有する合金は、その表面に添加元素の窒化物を生成することになる。これら元素を含有する合金、あるいはこれら元素の膜は、窒素と容易に反応して、その表面に合金元素との窒化物を形成し、剥離材として作用する。
【００３０】
鉄鋼材料を拡散接合する際は、真空中で加熱することが多く、鉄鋼材料を、真空中で加熱すると、加熱した材料から、窒素ガスが放出される。
【００３１】
鉄鋼材料は主に大気中で溶解され、鉄鋼中に窒素が固溶出来る。従って、鉄鋼材料中の窒素の溶解量は作製時の窒素分圧に依存する。この材料を、溶解時よりも低い窒素分圧中での加熱時に、材料に固溶した窒素が放出される。鉄鋼材料を拡散接合する際には、真空中または不活性ガス中で800℃〜1300℃に加熱する。この温度領域で、材料から窒素が放出される。
【００３２】
鉄鋼材料とアルミニウム含有鉄鋼材料とを接触させて、加熱した際、鉄鋼材料から放出された窒素ガスが原因で、鉄鋼材料とアルミニウム含有鉄鋼材料との界面に、アルミニウム窒化物が形成される。アルミニウム窒化物が界面に形成されると、セラミックスで脆いこともあり、その界面の接合強さは極端に低くなる。
【００３３】
一方、鉄鋼材料と鉄鋼材料の接合界面に未接合部の空隙が形成されることがある。この空隙には窒素ガスが満たされる。しかし、この窒素ガスは、材料に固溶でき、また、空隙の収縮等の接合過程を阻害しない。
【００３４】
真空中で加熱した際、窒素を放出する鉄鋼材料は窒素を固溶する。その結果、引張試験の際、降伏点を発現する理由として、転位の回りに固溶した窒素原子が集まり、転位の移動を阻害するコットレル雰囲気を形成することが、原因としてよく知られている。
【００３５】
降伏現象の発現を阻止するには、鉄鋼材料中に、微量のAl、Tiを添加する。この微量の添加によって、鉄鋼材料中の窒素はAlN、TiN等の化合物として、鉄鋼材料中に存在し、固溶した窒素はなくなる。鉄鋼材料中に、Ti、Alを添加した材料では、真空中加熱した際、その材料から窒素放出はない。
【００３６】
発明者は鋭意研究の結果、上記の知見を得て、本発明に至った。
【実施例】
【００３７】
本発明の実施例に使用した材料の組成(質量%)を表１に示す。
【００３８】
【表１】
【００３９】
「予備実験」
上記表１に示したSUS304ステンレス鋼を加熱した場合の放出ガスについて確認を行った。図１に示すように、SUS304ステンレス鋼からなる接合材１及びSUS321ステンレス鋼からなる接合材２は、長さ30ｍｍで直径12ｍｍの円柱状のものを用いた。尚、加熱前の接合材１の窒素量は、0.05質量％であった。
【００４０】
そして、拡散接合時と同じ真空度（３×10-3Pa以下）で加熱し、加熱雰囲気中のガスを質量ガス分析器でガス分析することで、残留ガスの組成を知ることができる。放出ガスを測定した結果、接合材１では、放出されるガスの大半は、水蒸気と水素であり、800℃未満までは窒素の量は極微量であったが、800℃を超えてから、窒素ガスが放出され、高温になるほど窒素の放出が多くなることが確認された。また、加熱を停止し、冷却すると同時に、窒素量は減少する。
【００４１】
尚、拡散接合装置を分子ターボポンプで排気することにより、上記真空度（３×10-3Pa）とした。
【００４２】
同様にして、上記表１に示したSUS321ステンレス鋼を加熱した場合の放出ガスについて確認を行った。図１に示すように、SUS321ステンレス鋼からなる接合材２は、直径12ｍｍの円柱状のものを用いた。接合材２を真空加熱し、放出ガスを測定した結果、接合材２では、窒素ガスの放出はなかった。このように、接合材２のような微量のチタン添加鉄鋼材料では、窒素がTiNとして材料中に存在し、材料に固溶した窒素はなく、その結果、真空加熱しても、窒素が放出されない。
「実施例１」
［ステンレス鋼とアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）との接合］
図２に示すように、前記接合材１，１同士、前記接合材２，２同士及びこれらの間にアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟んで拡散接合する実験を行った。
【００４３】
接合材１は直径12ｍｍの円柱状のSUS304ステンレス鋼を用い、接合材２は直径12ｍｍの円柱状のSUS321ステンレス鋼を用い、いずれも接合面となる側は研磨処理を行った。この研磨処理により、接合面の表面粗さは、最大表面粗さを、2〜4μｍとした。尚、後述するアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３の接合面も同様に研磨処理した。
【００４４】
【表２】
【００４５】
上記の表２において、接合例１は、前記接合材１，１同士の拡散接合を示し、接合例２は、接合材２，２同士の拡散接合を示す。また、接合例３は、接合材１，１の間に、上記表１に記載のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟んで拡散接合を行ったものを示し、接合例４は、接合材２，２の間に、上記表１に記載のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟んで拡散接合を行ったものを示す。
【００４６】
表１では、接合材１とアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３と接合材１といった組み合わせを「接合対」という。また、アルミニウム含有鉄合金３は、接合材１と直径の等しい円板型のもの（表には「円盤」と記載）を用いた。
【００４７】
また、表２に記載したように、接合条件は、真空容器内に接合対を収納し、該真空容器内を真空（３×10-3Pa以下）に排気した後、１気圧（105Pa）の窒素を導入して前記真空容器内を窒素ガス雰囲気とし、高周波誘導加熱法で、1100℃に加熱し、この加熱状態で、接合面に接合圧力10MPaを加え、20分間保持して拡散接合した。
【００４８】
上記表２に記載のように、SUS304ステンレス鋼同士の接合である接合例１及びSUS321ステンレス鋼同士の接合である接合例２では、接合強さが600MPaとなり、母材並みの接合強さが得られた。
【００４９】
また、接合例３及び接合例４では、接合対を約１ｍの高さから床に落とすだけで、破断した。この接合破面を電子顕微鏡で観察した結果、接合破面にアルミニウムの窒化物が検出された。
【００５０】
このように接合例３及び接合例４の接合が弱いのは、接合中に、アルミニウム含有鉄合金のアルミニウムと雰囲気中の窒素ガスにより、アルミニウム含有鉄合金の表面にアルミニウム窒化物が形成され、このアルミニウム窒化物は脆いため、その形成箇所で破断されるためである。
【００５１】
尚、接合例３の接合対を用いた別の実験で、真空雰囲気での接合では、SUS304ステンレス鋼から窒素を放出するために、アルミニウム窒化物が形成され、接合しない。一方、接合例４の接合対を用いた別の実験で、真空雰囲気での接合では、SUS321ステンレス鋼から窒素を放出しないため、接合する。
【００５２】
この実施例１などから、拡散接合に用いるアルミニウム含有鉄合金材料がアルミニウムをほぼ２質量％以上含む場合、１気圧（105Pa）の窒素中加熱で、接合界面にアルミニウムの窒化物が生じ、接合箇所が脆くなることが分かった。したがって、本発明では、アルミニウムを２質量％以上含む鉄合金を剥離材11とした。
【００５３】
尚、図１に示すように、この例の加圧受面１Ｍ，２Ｍは、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟む接合材１，２の面であり、この接合材１，２の加圧受面１Ｍ，２Ｍが、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３に突き合わされる。
「実施例２」
（機械構造用鋼とアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）との接合）
図２に示すように、Ｓ35Ｃ機械構造用炭素鋼からなる接合材４と、前記アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３とを用いた実験を行った。
【００５４】
上記実施例１の接合材１と材料が異なる以外は同一構成の接合材４を用い、また、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３は、接合材４と直径の等しい円板型のもの（表には「円盤」と記載）を用い、この円板型のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３の接合面も接合材４と同様に研磨処理した。
【００５５】
【表３】
【００５６】
上記の表３において、接合例５は、前記接合材４，４同士の拡散接合を示す。また、接合例６は、接合材４，４の間に、表１に記載のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟んで拡散接合を行ったものを示す。
【００５７】
また、表３に記載したように、接合条件は、真空容器内に接合対を収納し、該真空容器内を真空（３×10-3Pa以下）に排気した後、１気圧（105Pa）の窒素を導入して前記真空容器内を窒素ガス雰囲気とし、高周波誘導加熱法で、900℃に加熱し、この加熱状態で、接合面に接合圧力５MPaを加え、20分間保持して拡散接合した。
【００５８】
上記表３に記載のように、Ｓ35Ｃ機械構造用炭素鋼同士の接合である接合例５では、接合強さが580MPaとなり、母材並みの接合強さが得られた。一方、接合例６では、接合対を約１ｍの高さから床に落とすだけで、破断した。この接合破面を電子顕微鏡で観察した結果、接合破面にアルミニウム窒化物が検出された。
【００５９】
この実施例２から、接合材４がＳ35Ｃ機械構造用炭素鋼の場合でも、窒素ガス雰囲気中で、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３との接合境界面にアルミニウムの窒化物が生じ、接合箇所が脆くなることが分かった。
【００６０】
尚、図２に示すように、この例の加圧受面４Ｍは、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟む接合材４の面であり、この接合材４の加圧受面４Ｍが、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３に突き合わされる。
「実施例３」
（銅とアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）との接合）
図２に示すように、銅からなる接合材５と、前記アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３とを用いた実験を行った。
【００６１】
上記実施例１の接合材１と材料が異なる以外は同一構成の接合材５を用い、また、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３は、接合材５と直径の等しい円板型のもの（表には「円盤」と記載）を用い、この円板型のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３の接合面も接合材５と同様に研磨処理した。
【００６２】
【表４】
【００６３】
上記の表４において、接合例７は、前記接合材５，５同士の拡散接合を示す。また、接合例８は、接合材５，５の間に、表１に記載のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟んで拡散接合を行ったものを示す。
【００６４】
また、表４に記載したように、接合条件は、真空容器内に接合対を収納し、該真空容器内を真空（３×10-3Pa以下）に排気した後、１気圧（105Pa）の窒素を導入して前記真空容器内を窒素ガス雰囲気とし、高周波誘導加熱法で、900℃に加熱し、この加熱状態で、接合面に接合圧力２MPaを加え、20分間保持して拡散接合した。
【００６５】
上記表４に記載のように、銅同士の接合である接合例７では、接合強さが250MPaとなり、母材並みの接合強さが得られた。一方、接合例８では、接合対を約１ｍの高さから床に落とすだけで、破断した。この接合破面を電子顕微鏡で観察した結果、接合破面にアルミニウム窒化物が検出された。
【００６６】
この実施例３から、接合材５が銅の場合でも、窒素ガス雰囲気中で、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３との接合境界面にアルミニウムの窒化物が生じ、接合箇所が脆くなることが分かった。
【００６７】
尚、図２に示すように、この例の加圧受面５Ｍは、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟む接合材５の面であり、この接合材５の加圧受面５Ｍが、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３に突き合わされる。
「実施例４」
（ニッケルとアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）との接合）
図２に示すように、ニッケルからなる接合材６と、前記アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３とを用いた実験を行った。
【００６８】
上記実施例１の接合材１と材料が異なる以外は同一構成の接合材６を用い、また、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３は、接合材５と直径の等しい円板型のもの（表には「円盤」と記載）を用い、この円板型のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３の接合面も接合材６と同様に研磨処理した。
【００６９】
【表５】
【００７０】
上記の表５において、接合例９は、前記接合材６，６同士の拡散接合を示す。また、接合例10は、接合材６，６の間に、表１に記載のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟んで拡散接合を行ったものを示す。
【００７１】
また、表５に記載したように、接合条件は、真空容器内に接合対を収納し、該真空容器内を真空（３×10-3Pa以下）に排気した後、１気圧（105Pa）の窒素を導入して前記真空容器内を窒素ガス雰囲気とし、高周波誘導加熱法で、900℃に加熱し、この加熱状態で、接合面に接合圧力２MPaを加え、20分間保持して拡散接合した。
【００７２】
上記表５に記載のように、ニッケル同士の接合である接合例９では、接合強さが400MPaとなり、母材並みの接合強さが得られた。一方、接合例10では、接合対を約１ｍの高さから床に落とすだけで、破断した。この接合破面を電子顕微鏡で観察した結果、接合破面にアルミニウム窒化物が検出された。
【００７３】
この実施例４から、接合材６がニッケルの場合でも、窒素ガス雰囲気中で、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３との接合境界面にアルミニウムの窒化物が生じ、接合箇所が脆くなることが分かった。
【００７４】
尚、図２に示すように、この例の加圧受面６Ｍは、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟む接合材６の面であり、この接合材６の加圧受面６Ｍが、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３に突き合わされる。
「実施例５」
（SUS321ステンレス鋼とアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）との減圧窒素中における接合）
図２に示すように、SUS321ステンレス鋼からなる接合材２と、前記アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３とを用いた実験を行った。
【００７５】
【表６】
【００７６】
上記の表６において、接合例11は、接合材２，２の間に、表１に記載のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟んで拡散接合を行ったものを示す。
【００７７】
また、表６に記載したように、接合条件は、真空容器内に接合対を収納し、該真空容器内を真空（３Pa以下）に排気した後、窒素を導入して前記真空容器内を減圧下（３Pa）の窒素ガス雰囲気とし、高周波誘導加熱法で、1100℃に加熱し、この加熱状態で、接合面に接合圧力10MPaを加え、20分間保持して拡散接合した。
【００７８】
上記表６に記載のように、接合例11では、接合対を約１ｍの高さから床に落とすだけで、破断した。この接合破面を電子顕微鏡で観察した結果、接合破面にアルミニウム窒化物が検出された。
【００７９】
この実施例５から、接合材６が窒素を放出しないSUS321ステンレス鋼の場合でも、減圧窒素ガス雰囲気中で、その窒素が境界面に供給され、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３との接合境界面にアルミニウムの窒化物が生じ、接合箇所が脆くなることが分かった。
【００８０】
尚、図２に示すように、この例の加圧受面６Ｍは、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟む接合材６の面であり、この接合材６の加圧受面６Ｍが、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３に突き合わされる。
「実施例６」
（アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）の代わりにアルミニウム金属箔を用いた接合）
上記実施例１〜５のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３に代えて、図３に示すように、アルミニウム金属箔３Ａを用いた。尚、実験には、厚さ１μmのアルミニウム箔を用いた。
【００８１】
【表７】
【００８２】
上記の表７において、接合例12は、前記接合材１，１の間に、アルミニウム箔３Ａを挟んで拡散接合を行ったものを示し、接合例13は、前記接合材２，２の間に、アルミニウム箔３Ａを挟んで拡散接合を行ったものを示し、接合例14は、前記接合材５，５の間に、アルミニウム箔３Ａを挟んで拡散接合を行ったものを示し、接合例15は、前記接合材６，６の間に、アルミニウム箔３Ａを挟んで拡散接合を行ったものを示す。
【００８３】
また、表７に記載したように、接合条件は、接合例12及び接合例13は前記実施例１と同一とし、接合例14は前記実施例３と同一とし、接合例15は前記実施例４と同一とした。
【００８４】
上記表７に記載のように、接合例12〜15の全てにおいて、接合対を約１ｍの高さから床に落とすだけで、破断した。この接合破面を電子顕微鏡で観察した結果、接合破面にアルミニウム窒化物が検出された。
【００８５】
この実施例６から、剥離材11がアルミニウム箔３Ａの場合でも、窒素ガス雰囲気中で、接合材１，２，５，６とアルミニウム箔３Ａとの接合境界面にアルミニウムの窒化物が生じ、接合箇所が脆くなることが分かった。
「実施例７」
次に、前記接合材１，２，４，５，６と、アルミニウムを２質量％以上含むアルミニウム含有合金又はアルミニウム箔からなる剥離材11とを用いた拡散接合の例を示す。
【００８６】
図４に示すように、前記接合材１，２，４，５，６と前記剥離材11とは、ほぼ薄板で平板状をなし、接合材１，２，４，５，６を複数枚（４枚）重ね合わせたものを複数組（３組）形成し、これらの間と両側とに剥離材11を配置した積層体を形成し、この状態で両側の剥離材11を介して加圧し、実施例２と同一条件で拡散接合を行った。この場合、剥離材11と突合せた接合材１，２，４，５，６の面が加圧受面１Ｍ，２Ｍ，４Ｍ，５Ｍ，６Ｍである。尚、接合材１，２，４，５，６より剥離材11は面積が大きい。
【００８７】
こうにして、窒素ガス雰囲気中で、加圧しながら加熱すると、雰囲気中の窒素ガスと剥離材11中のアルミニウムとにより、剥離材11の加圧受面１Ｍ，２Ｍ，４Ｍ，５Ｍ，６Ｍに突き合わせた面側に、アルミニウム窒化物が形成され、アルミニウム窒化物は脆いため、この箇所で接合材１，２，４，５，６と剥離材11とを分離することができ、図４（Ｃ）に示すように、４枚の接合材１，２，４，５，６が拡散接合されたものが３組形成された。
【００８８】
次に、本発明に好適な接合材１，２，４，５，６について考察する。本接合材は、窒素ガスと反応せず、窒化物を形成しない金属材料、すなわち、アルミニウム，ボロン，チタン，タンタル，バナジウム，シリコン，ジルコニウム，及びそれらを添加元素として含有しない合金である。実施例で示した鉄鋼材料は窒化物を形成せず、窒素を固溶する。銅，ニッケルは窒素ガスに対して不活性である。好適な接合材として，窒素ガスを固溶する各種鉄鋼材料，不活性な銅，ニッケル合金などがあげられる。
【００８９】
もちろん、真空雰囲気中で加熱により、窒素ガスを放出する接合材の拡散接合にも、本発明は適用可能である。
【００９０】
従来のアルミナ等のセラミックスを剥離材として使用した時には、接合対に通電できず、接合対への直接通電による加熱は不可能であった。本方法では、剥離材11であるアルミニウム含有鉄合金３やアルミニウム箔３Ａなどが導電性を有する金属であるから、直接通電して拡散接合体を直接加熱でき、拡散接合体をヒータ加熱法よりも効率的に加熱することができる。
【００９１】
また、真空容器内を真空に排気した後、窒素ガスを導入して窒素ガス雰囲気とすることにより、真空容器内の酸素分圧が著しく小さくなり、これにより接合材の表面に酸化物膜が生成することを防止することが容易となり、結局、拡散接合を効率よく進行させることができるようになる。その結果、接合部位の接合強度が確保される。しかも、この場合、真空容器内を高真空にする必要がないので、高価な拡散ポンプやターボ分子ポンプ等、高真空が得られる排気機構を付設する必要は特にない。従って、設備投資が低廉化する。
【００９２】
そして、剥離材11は、アルミニウム（Al）以外でも、窒化物を形成する元素を含有する金属材料を用いることができ、それらの窒化物により剥離材を構成することも可能であり、例えば、ボロン（B）、チタン（Ti）、タンタル（Ta）、バナジウム（V）、シリコン（Si）及びジルコニウム（Zr）やその合金を用いることができる。特に、同一温度及び同一圧力条件では、ボロン，シリコン，タンタル，アルミニウム，チタン，ジルコニウムの順に熱力学的に窒化物を形成しやすく、拡散接合条件下で、雰囲気中より供給された窒素ガスにより、剥離材11の境界面に窒化物を形成する。
【００９３】
このように本実施例では、請求項１に対応して、接合材１を加圧状態で加熱する拡散接合方法において、窒素ガス雰囲気中で、接合材１の加圧受面１Ｍに、窒化物を形成する元素を含有する剥離材11を配置した状態で、剥離材11から加圧受面１Ｍを加圧するから、雰囲気中の窒素ガスと剥離材11中の合金元素とにより、剥離材11の加圧受面１Ｍに窒化物が形成され、これらの窒化物はいずれも脆いため、この箇所で接合材１と剥離材11とを分離することができる。
【００９４】
また、このように本実施例では、請求項２に対応して、前記窒化物を形成する元素は、アルミニウム、ボロン、チタン、タンタル、バナジウム、シリコン及びジルコニウムのいずれかであるから、窒化物を形成することができる。
【００９５】
また、このように本実施例では、請求項３に対応して、剥離材が合金ではなく、アルミニウム，ボロン、チタン、タンタル、バナジウム、シリコン及びジルコニウムなどの金属箔，あるいは接合材上に形成された金属膜であるから、雰囲気中の窒素ガスとアルミニウム、ボロン、チタン、タンタル、バナジウム、シリコン及びジルコニウムの箔との反応で，これら金属元素窒化物が形成され、接合材と剥離材とを簡単に分離することができる。また、アルミニウム箔は、その入手が比較的容易であるから、コスト削減が可能となる。金属箔の代わりに、スパッリング、真空蒸着、溶射法によって、窒化物を形成する金属、剥離箇所に挿入してもよい。
【００９６】
また、このように本実施例では、請求項４に対応して、前記接合材が窒素を含有しないから、材料自体が窒素を放出する必要がなく、全ての鉄鋼材料並びに窒素ガスに対して不活性な銅合金やニッケル合金などの接合にも適用できる。
【００９７】
また、このように本実施例では、請求項５に対応して、前記剥離材がアルミニウムを２質量％以上含有する合金であるから、剥離材のアルミニウムが２質量％未満では、アルミニウム窒化物が形成されないか、ほとんど形成されないため、接合強さが低下せず、これに対して、アルミニウムを２質量％以上含むことにより、接合材と剥離材とを分離することができる。
【００９８】
なお、本発明は、前記実施例に限定されるものではなく、種々の変形実施が可能である。例えば、拡散接合における加熱は、拡散接合装置中で、高周波誘導加熱装置を用いて行ったが、これ以外でも、拡散接合では、モリブデン、タングステンヒータを用いたヒータ加熱や、接合材料に直接電流を通電して、接合部（接合面）を加熱する方法を用いることもできる。
【図面の簡単な説明】
【００９９】
【図１】本発明の実施例を示す接合材と円板型のアルミニウム含有鉄合金又はアルミニウム箔の斜視図である。
【図２】同上、接合対の斜視図であり、図２（Ａ）は接合材同士の接合を示し、図２（Ｂ）は接合材間に剥離材を挟んだ接合を示す。
【図３】同上、アルミニウム箔を用いた接合対の斜視図である。
【図４】同上、接合材を積層した接合対の側面図であり、図４（Ａ）は接合材を重ね合わせる前、図４（Ｂ）は拡散接合中、図４（Ｃ）は拡散接合後の状態を示す。
【符号の説明】
【０１００】
１，２，４，５，６ 接合材
１Ｍ，２Ｍ，４Ｍ，５Ｍ，６Ｍ 加圧受面
３ アルミニウム含有鉄合金（アルミニウム合金）
11 剥離材
【技術分野】
【０００１】
本発明は、窒化物を利用して加圧側との剥離を可能とした拡散接合方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
拡散接合は、広く工業製品の組み立て接合に使用され、例えば、複数の接合材を積層して、加圧治具と接合しないように、加圧治具と接合材との間に剥離材を介して接合作業が行われ、このような拡散接合方法を利用して、特にガスや液体の微細な通路を内部に持つマイクロリアクタ，マイクロ熱交換機，燃料電池のセパレータ等の製作を行うことができる。
【０００３】
上記のように接合材を加圧する際には、接合しようとする部材同士は接合し、その接合材と加圧治具とは接合しないことが必要であり、このような加圧治具との接合を防止するため、上記剥離材が使用される。
【０００４】
そして、従来、剥離材として、セラミックス(アルミナ、AlN、BN)の板を用いたり、セラミックス粒子(アルミナ、AlN、BN)などの粉末を塗布したりすることが一般的である。
【０００５】
また、高融点金属は、融点が高いために、接合材と相互拡散が困難なことから、拡散接合し難い。そこで、金属の剥離材として、高融点金属(タングステン、モリブデン)が使用されることもある。
【０００６】
このようなことから、拡散接合法で接合材同士を接合する際には、剥離材の選定が非常に重要となっている。
【０００７】
現在、剥離材に要求される事項として、セラミックスや高融点金属を用いたものは、価格が高いため、価格が安い材料が望まれている。また、接合材とセラミックスでは、両者に熱伝導などの熱的物性に大きな差があり、その結果、接合材を加熱した際、接合対の温度分布が大きく、接合材を均熱することが困難である。これに対して接合対全体を均一に加熱できるように、接合材と熱的物性の差が少ない剥離材が求められている。さらにまた、剥離材による汚染が少ないものが望ましい。
【０００８】
ところで、拡散接合と類似するロー材を用いた接合において、金属製触媒担体の製造方法および金属製触媒担体(例えば特許文献１)には、ハニカム構造体と外周とのクリアランス形成のため、その界面に窒化アルミニウムの皮膜を形成することを特徴とし、そのため、窒化アルミニウム形成温度領域(600℃)で30分以上維持して加熱することが記載されている。
【０００９】
しかし、上記特許文献１にはハニカム構造体の組成についての記載がなく、外套材として、SUS430フェライト系ステンレス鋼材との記載のみであり、これを本発明のような拡散接合にそのまま適用することは困難である。
【００１０】
ところで、金属材料を大気中で加熱した際の表面に形成される酸化皮膜については、耐酸化性材料の開発の必要性から、広く検討されている。そして、鉄鋼材料の酸化については、ステンレス鋼便覧(日刊工業新聞社，2004年，頁375〜378)に詳細に記載されている。
【００１１】
例えば、Fe-Cr合金の酸化について、そのCr濃度が表面に形成される酸化物とその構造を決定する。また、Fe-Al合金の酸化についても、そのアルミニウム濃度が表面に形成される酸化物とその構造を決定することが記載されているが、合金を窒素中で加熱した際の合金の窒化についての記載はない。
【００１２】
従来の剥離材の使用を不要とすれば、簡便にして、剥離材による汚染を少なくして接合作業が行える。その結果、大量生産向きで、拡散接合作業のコストダウンを行うことができる。
【００１３】
このような問題を考慮して、同一出願人は、特願２００７−１９８５３において、接合材を加圧状態で加熱する拡散接合方法において、窒素を含有する前記接合材の加圧受面に、アルミニウム含有合金からなる剥離材を突合せ、この突合せ状態で、前記剥離材から前記加圧受面を加圧する拡散接合方法を提案している。
【特許文献１】特開２００５−８１３０５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
上記の拡散接合方法によれば、加熱により接合材から窒素ガスが発生し、この窒素ガスと剥離材中のアルミニウムとにより、剥離材の加圧受面に突き合わせた面側に、アルミニウム窒化物が形成され、このアルミニウム窒化物は脆いため、この箇所で接合材と剥離材とを分離することができる。
【００１５】
しかし、この拡散接合方法では、減圧下で接合材が放出する窒素ガスによりアルミニウム窒化物を形成するため、接合材が窒素を含有する材料に限定される。また、アルミニウムを含有する剥離材が、接合材に比べて安価で且つ扱い易い材料があれば、コストの削減と作業性の向上が可能となる。
【００１６】
そこで、本発明は、従来の剥離材の使用を不要とし、大量生産向きで、拡散接合作業のコストダウンを図ることができる拡散接合方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
請求項１の発明は、接合材を加圧状態で加熱する拡散接合方法において、窒素ガス雰囲気中で、前記接合材の加圧受面に、窒化物を形成する元素を含有する剥離材を配置した状態で、前記剥離材から前記加圧受面を加圧する方法である。
【００１８】
また、請求項２の発明は、前記窒化物を形成する元素は、アルミニウム、ボロン、チタン、タンタル、バナジウム、シリコン及びジルコニウムのいずれかである方法である。
【００１９】
また、請求項３の発明は、前記剥離材が上記金属を含有する合金でなく，アルミニウム，ボロン、チタン、タンタル、バナジウム、シリコン及びジルコニウムなどの金属箔，あるいは接合材上に形成された金属膜を用いる方法である。
【００２０】
また、請求項４の発明は、前記接合材が窒素を含有しない方法である。
【００２１】
また、請求項５の発明は、前記剥離材がアルミニウムを２質量％以上含有する合金である方法である。
【発明の効果】
【００２２】
請求項１の構成によれば、雰囲気中の窒素ガスと剥離材中の元素とにより、剥離材の加圧受面に窒化物が形成され、これらの窒化物はいずれも脆いため、この箇所で接合材と剥離材とを分離することができる。
【００２３】
また、請求項２の構成によれば、窒化物を形成する元素としては、アルミニウム、ボロン、チタン、タンタル、バナジウム、シリコン及びジルコニウムなどがある。
【００２４】
また、請求項３の構成によれば、雰囲気中の窒素ガスとアルミニウム、ボロン、チタン、タンタル、バナジウム、シリコン及びジルコニウムの箔との反応で，これら金属元素窒化物が形成され、接合材と剥離材とを簡単に分離することができる。また、アルミニウム箔は、その入手が比較的容易であるから、コスト削減が可能となる。金属箔の代わりに，スパッタリング，溶射，真空蒸着による金属膜でもよい。
【００２５】
また、請求項４の構成によれば、材料自体が窒素を放出する必要がなく、全ての鉄鋼材料並びに窒素ガスに対して不活性な銅合金やニッケル合金などの接合にも適用できる。
【００２６】
また、請求項５の構成によれば、剥離材のアルミニウムが２質量％未満では、アルミニウム窒化物が形成されないか、ほとんど形成されないため、接合強さが低下せず、これに対して、アルミニウムを２質量％以上含むことにより、接合材と剥離材とを分離することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２７】
本発明における好適な実施の形態について、添付図面を参照しながら詳細に説明する。なお、以下に説明する実施の形態は、特許請求の範囲に記載された本発明の内容を限定するものではない。また、以下に説明される構成の全てが、本発明の必須要件であるとは限らない。各実施例では、従来とは異なる拡散接合方法を採用することにより、従来にない拡散接合方法が得られ、その拡散接合方法を夫々記述する。
【００２８】
表面に形成する表面皮膜の種類は、金属材料の組成によって異なる。例えば、鉄鋼材料にアルミニウムを添加した合金では、アルミニウムの添加量の増加に伴って変化する。アルミニウム量が少ないときには、鉄鋼材料中にアルミニウムは固溶し、材料内に均一にアルミニウムは分布している。材料中のアルミニウム量が２質量％以上になると、窒素雰囲気中での加熱でアルミニウムは窒素と反応し易いことから、アルミニウム窒化物が合金表面に形成されることを見出した。このアルミニウム窒化物材料は、拡散接合時、剥離材としてよく使用される。
【００２９】
窒化物を形成しやすい元素として、アルミニウムの他，ボロン，バナジウム，シリコン，タンタル，チタン，ジルコニウムがある。これら元素を含有する合金は、その表面に添加元素の窒化物を生成することになる。これら元素を含有する合金、あるいはこれら元素の膜は、窒素と容易に反応して、その表面に合金元素との窒化物を形成し、剥離材として作用する。
【００３０】
鉄鋼材料を拡散接合する際は、真空中で加熱することが多く、鉄鋼材料を、真空中で加熱すると、加熱した材料から、窒素ガスが放出される。
【００３１】
鉄鋼材料は主に大気中で溶解され、鉄鋼中に窒素が固溶出来る。従って、鉄鋼材料中の窒素の溶解量は作製時の窒素分圧に依存する。この材料を、溶解時よりも低い窒素分圧中での加熱時に、材料に固溶した窒素が放出される。鉄鋼材料を拡散接合する際には、真空中または不活性ガス中で800℃〜1300℃に加熱する。この温度領域で、材料から窒素が放出される。
【００３２】
鉄鋼材料とアルミニウム含有鉄鋼材料とを接触させて、加熱した際、鉄鋼材料から放出された窒素ガスが原因で、鉄鋼材料とアルミニウム含有鉄鋼材料との界面に、アルミニウム窒化物が形成される。アルミニウム窒化物が界面に形成されると、セラミックスで脆いこともあり、その界面の接合強さは極端に低くなる。
【００３３】
一方、鉄鋼材料と鉄鋼材料の接合界面に未接合部の空隙が形成されることがある。この空隙には窒素ガスが満たされる。しかし、この窒素ガスは、材料に固溶でき、また、空隙の収縮等の接合過程を阻害しない。
【００３４】
真空中で加熱した際、窒素を放出する鉄鋼材料は窒素を固溶する。その結果、引張試験の際、降伏点を発現する理由として、転位の回りに固溶した窒素原子が集まり、転位の移動を阻害するコットレル雰囲気を形成することが、原因としてよく知られている。
【００３５】
降伏現象の発現を阻止するには、鉄鋼材料中に、微量のAl、Tiを添加する。この微量の添加によって、鉄鋼材料中の窒素はAlN、TiN等の化合物として、鉄鋼材料中に存在し、固溶した窒素はなくなる。鉄鋼材料中に、Ti、Alを添加した材料では、真空中加熱した際、その材料から窒素放出はない。
【００３６】
発明者は鋭意研究の結果、上記の知見を得て、本発明に至った。
【実施例】
【００３７】
本発明の実施例に使用した材料の組成(質量%)を表１に示す。
【００３８】
【表１】
【００３９】
「予備実験」
上記表１に示したSUS304ステンレス鋼を加熱した場合の放出ガスについて確認を行った。図１に示すように、SUS304ステンレス鋼からなる接合材１及びSUS321ステンレス鋼からなる接合材２は、長さ30ｍｍで直径12ｍｍの円柱状のものを用いた。尚、加熱前の接合材１の窒素量は、0.05質量％であった。
【００４０】
そして、拡散接合時と同じ真空度（３×10-3Pa以下）で加熱し、加熱雰囲気中のガスを質量ガス分析器でガス分析することで、残留ガスの組成を知ることができる。放出ガスを測定した結果、接合材１では、放出されるガスの大半は、水蒸気と水素であり、800℃未満までは窒素の量は極微量であったが、800℃を超えてから、窒素ガスが放出され、高温になるほど窒素の放出が多くなることが確認された。また、加熱を停止し、冷却すると同時に、窒素量は減少する。
【００４１】
尚、拡散接合装置を分子ターボポンプで排気することにより、上記真空度（３×10-3Pa）とした。
【００４２】
同様にして、上記表１に示したSUS321ステンレス鋼を加熱した場合の放出ガスについて確認を行った。図１に示すように、SUS321ステンレス鋼からなる接合材２は、直径12ｍｍの円柱状のものを用いた。接合材２を真空加熱し、放出ガスを測定した結果、接合材２では、窒素ガスの放出はなかった。このように、接合材２のような微量のチタン添加鉄鋼材料では、窒素がTiNとして材料中に存在し、材料に固溶した窒素はなく、その結果、真空加熱しても、窒素が放出されない。
「実施例１」
［ステンレス鋼とアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）との接合］
図２に示すように、前記接合材１，１同士、前記接合材２，２同士及びこれらの間にアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟んで拡散接合する実験を行った。
【００４３】
接合材１は直径12ｍｍの円柱状のSUS304ステンレス鋼を用い、接合材２は直径12ｍｍの円柱状のSUS321ステンレス鋼を用い、いずれも接合面となる側は研磨処理を行った。この研磨処理により、接合面の表面粗さは、最大表面粗さを、2〜4μｍとした。尚、後述するアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３の接合面も同様に研磨処理した。
【００４４】
【表２】
【００４５】
上記の表２において、接合例１は、前記接合材１，１同士の拡散接合を示し、接合例２は、接合材２，２同士の拡散接合を示す。また、接合例３は、接合材１，１の間に、上記表１に記載のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟んで拡散接合を行ったものを示し、接合例４は、接合材２，２の間に、上記表１に記載のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟んで拡散接合を行ったものを示す。
【００４６】
表１では、接合材１とアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３と接合材１といった組み合わせを「接合対」という。また、アルミニウム含有鉄合金３は、接合材１と直径の等しい円板型のもの（表には「円盤」と記載）を用いた。
【００４７】
また、表２に記載したように、接合条件は、真空容器内に接合対を収納し、該真空容器内を真空（３×10-3Pa以下）に排気した後、１気圧（105Pa）の窒素を導入して前記真空容器内を窒素ガス雰囲気とし、高周波誘導加熱法で、1100℃に加熱し、この加熱状態で、接合面に接合圧力10MPaを加え、20分間保持して拡散接合した。
【００４８】
上記表２に記載のように、SUS304ステンレス鋼同士の接合である接合例１及びSUS321ステンレス鋼同士の接合である接合例２では、接合強さが600MPaとなり、母材並みの接合強さが得られた。
【００４９】
また、接合例３及び接合例４では、接合対を約１ｍの高さから床に落とすだけで、破断した。この接合破面を電子顕微鏡で観察した結果、接合破面にアルミニウムの窒化物が検出された。
【００５０】
このように接合例３及び接合例４の接合が弱いのは、接合中に、アルミニウム含有鉄合金のアルミニウムと雰囲気中の窒素ガスにより、アルミニウム含有鉄合金の表面にアルミニウム窒化物が形成され、このアルミニウム窒化物は脆いため、その形成箇所で破断されるためである。
【００５１】
尚、接合例３の接合対を用いた別の実験で、真空雰囲気での接合では、SUS304ステンレス鋼から窒素を放出するために、アルミニウム窒化物が形成され、接合しない。一方、接合例４の接合対を用いた別の実験で、真空雰囲気での接合では、SUS321ステンレス鋼から窒素を放出しないため、接合する。
【００５２】
この実施例１などから、拡散接合に用いるアルミニウム含有鉄合金材料がアルミニウムをほぼ２質量％以上含む場合、１気圧（105Pa）の窒素中加熱で、接合界面にアルミニウムの窒化物が生じ、接合箇所が脆くなることが分かった。したがって、本発明では、アルミニウムを２質量％以上含む鉄合金を剥離材11とした。
【００５３】
尚、図１に示すように、この例の加圧受面１Ｍ，２Ｍは、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟む接合材１，２の面であり、この接合材１，２の加圧受面１Ｍ，２Ｍが、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３に突き合わされる。
「実施例２」
（機械構造用鋼とアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）との接合）
図２に示すように、Ｓ35Ｃ機械構造用炭素鋼からなる接合材４と、前記アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３とを用いた実験を行った。
【００５４】
上記実施例１の接合材１と材料が異なる以外は同一構成の接合材４を用い、また、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３は、接合材４と直径の等しい円板型のもの（表には「円盤」と記載）を用い、この円板型のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３の接合面も接合材４と同様に研磨処理した。
【００５５】
【表３】
【００５６】
上記の表３において、接合例５は、前記接合材４，４同士の拡散接合を示す。また、接合例６は、接合材４，４の間に、表１に記載のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟んで拡散接合を行ったものを示す。
【００５７】
また、表３に記載したように、接合条件は、真空容器内に接合対を収納し、該真空容器内を真空（３×10-3Pa以下）に排気した後、１気圧（105Pa）の窒素を導入して前記真空容器内を窒素ガス雰囲気とし、高周波誘導加熱法で、900℃に加熱し、この加熱状態で、接合面に接合圧力５MPaを加え、20分間保持して拡散接合した。
【００５８】
上記表３に記載のように、Ｓ35Ｃ機械構造用炭素鋼同士の接合である接合例５では、接合強さが580MPaとなり、母材並みの接合強さが得られた。一方、接合例６では、接合対を約１ｍの高さから床に落とすだけで、破断した。この接合破面を電子顕微鏡で観察した結果、接合破面にアルミニウム窒化物が検出された。
【００５９】
この実施例２から、接合材４がＳ35Ｃ機械構造用炭素鋼の場合でも、窒素ガス雰囲気中で、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３との接合境界面にアルミニウムの窒化物が生じ、接合箇所が脆くなることが分かった。
【００６０】
尚、図２に示すように、この例の加圧受面４Ｍは、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟む接合材４の面であり、この接合材４の加圧受面４Ｍが、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３に突き合わされる。
「実施例３」
（銅とアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）との接合）
図２に示すように、銅からなる接合材５と、前記アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３とを用いた実験を行った。
【００６１】
上記実施例１の接合材１と材料が異なる以外は同一構成の接合材５を用い、また、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３は、接合材５と直径の等しい円板型のもの（表には「円盤」と記載）を用い、この円板型のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３の接合面も接合材５と同様に研磨処理した。
【００６２】
【表４】
【００６３】
上記の表４において、接合例７は、前記接合材５，５同士の拡散接合を示す。また、接合例８は、接合材５，５の間に、表１に記載のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟んで拡散接合を行ったものを示す。
【００６４】
また、表４に記載したように、接合条件は、真空容器内に接合対を収納し、該真空容器内を真空（３×10-3Pa以下）に排気した後、１気圧（105Pa）の窒素を導入して前記真空容器内を窒素ガス雰囲気とし、高周波誘導加熱法で、900℃に加熱し、この加熱状態で、接合面に接合圧力２MPaを加え、20分間保持して拡散接合した。
【００６５】
上記表４に記載のように、銅同士の接合である接合例７では、接合強さが250MPaとなり、母材並みの接合強さが得られた。一方、接合例８では、接合対を約１ｍの高さから床に落とすだけで、破断した。この接合破面を電子顕微鏡で観察した結果、接合破面にアルミニウム窒化物が検出された。
【００６６】
この実施例３から、接合材５が銅の場合でも、窒素ガス雰囲気中で、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３との接合境界面にアルミニウムの窒化物が生じ、接合箇所が脆くなることが分かった。
【００６７】
尚、図２に示すように、この例の加圧受面５Ｍは、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟む接合材５の面であり、この接合材５の加圧受面５Ｍが、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３に突き合わされる。
「実施例４」
（ニッケルとアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）との接合）
図２に示すように、ニッケルからなる接合材６と、前記アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３とを用いた実験を行った。
【００６８】
上記実施例１の接合材１と材料が異なる以外は同一構成の接合材６を用い、また、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３は、接合材５と直径の等しい円板型のもの（表には「円盤」と記載）を用い、この円板型のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３の接合面も接合材６と同様に研磨処理した。
【００６９】
【表５】
【００７０】
上記の表５において、接合例９は、前記接合材６，６同士の拡散接合を示す。また、接合例10は、接合材６，６の間に、表１に記載のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟んで拡散接合を行ったものを示す。
【００７１】
また、表５に記載したように、接合条件は、真空容器内に接合対を収納し、該真空容器内を真空（３×10-3Pa以下）に排気した後、１気圧（105Pa）の窒素を導入して前記真空容器内を窒素ガス雰囲気とし、高周波誘導加熱法で、900℃に加熱し、この加熱状態で、接合面に接合圧力２MPaを加え、20分間保持して拡散接合した。
【００７２】
上記表５に記載のように、ニッケル同士の接合である接合例９では、接合強さが400MPaとなり、母材並みの接合強さが得られた。一方、接合例10では、接合対を約１ｍの高さから床に落とすだけで、破断した。この接合破面を電子顕微鏡で観察した結果、接合破面にアルミニウム窒化物が検出された。
【００７３】
この実施例４から、接合材６がニッケルの場合でも、窒素ガス雰囲気中で、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３との接合境界面にアルミニウムの窒化物が生じ、接合箇所が脆くなることが分かった。
【００７４】
尚、図２に示すように、この例の加圧受面６Ｍは、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟む接合材６の面であり、この接合材６の加圧受面６Ｍが、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３に突き合わされる。
「実施例５」
（SUS321ステンレス鋼とアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）との減圧窒素中における接合）
図２に示すように、SUS321ステンレス鋼からなる接合材２と、前記アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３とを用いた実験を行った。
【００７５】
【表６】
【００７６】
上記の表６において、接合例11は、接合材２，２の間に、表１に記載のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟んで拡散接合を行ったものを示す。
【００７７】
また、表６に記載したように、接合条件は、真空容器内に接合対を収納し、該真空容器内を真空（３Pa以下）に排気した後、窒素を導入して前記真空容器内を減圧下（３Pa）の窒素ガス雰囲気とし、高周波誘導加熱法で、1100℃に加熱し、この加熱状態で、接合面に接合圧力10MPaを加え、20分間保持して拡散接合した。
【００７８】
上記表６に記載のように、接合例11では、接合対を約１ｍの高さから床に落とすだけで、破断した。この接合破面を電子顕微鏡で観察した結果、接合破面にアルミニウム窒化物が検出された。
【００７９】
この実施例５から、接合材６が窒素を放出しないSUS321ステンレス鋼の場合でも、減圧窒素ガス雰囲気中で、その窒素が境界面に供給され、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３との接合境界面にアルミニウムの窒化物が生じ、接合箇所が脆くなることが分かった。
【００８０】
尚、図２に示すように、この例の加圧受面６Ｍは、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３を挟む接合材６の面であり、この接合材６の加圧受面６Ｍが、アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３に突き合わされる。
「実施例６」
（アルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）の代わりにアルミニウム金属箔を用いた接合）
上記実施例１〜５のアルミニウム含有鉄合金（Fe-3Al）３に代えて、図３に示すように、アルミニウム金属箔３Ａを用いた。尚、実験には、厚さ１μmのアルミニウム箔を用いた。
【００８１】
【表７】
【００８２】
上記の表７において、接合例12は、前記接合材１，１の間に、アルミニウム箔３Ａを挟んで拡散接合を行ったものを示し、接合例13は、前記接合材２，２の間に、アルミニウム箔３Ａを挟んで拡散接合を行ったものを示し、接合例14は、前記接合材５，５の間に、アルミニウム箔３Ａを挟んで拡散接合を行ったものを示し、接合例15は、前記接合材６，６の間に、アルミニウム箔３Ａを挟んで拡散接合を行ったものを示す。
【００８３】
また、表７に記載したように、接合条件は、接合例12及び接合例13は前記実施例１と同一とし、接合例14は前記実施例３と同一とし、接合例15は前記実施例４と同一とした。
【００８４】
上記表７に記載のように、接合例12〜15の全てにおいて、接合対を約１ｍの高さから床に落とすだけで、破断した。この接合破面を電子顕微鏡で観察した結果、接合破面にアルミニウム窒化物が検出された。
【００８５】
この実施例６から、剥離材11がアルミニウム箔３Ａの場合でも、窒素ガス雰囲気中で、接合材１，２，５，６とアルミニウム箔３Ａとの接合境界面にアルミニウムの窒化物が生じ、接合箇所が脆くなることが分かった。
「実施例７」
次に、前記接合材１，２，４，５，６と、アルミニウムを２質量％以上含むアルミニウム含有合金又はアルミニウム箔からなる剥離材11とを用いた拡散接合の例を示す。
【００８６】
図４に示すように、前記接合材１，２，４，５，６と前記剥離材11とは、ほぼ薄板で平板状をなし、接合材１，２，４，５，６を複数枚（４枚）重ね合わせたものを複数組（３組）形成し、これらの間と両側とに剥離材11を配置した積層体を形成し、この状態で両側の剥離材11を介して加圧し、実施例２と同一条件で拡散接合を行った。この場合、剥離材11と突合せた接合材１，２，４，５，６の面が加圧受面１Ｍ，２Ｍ，４Ｍ，５Ｍ，６Ｍである。尚、接合材１，２，４，５，６より剥離材11は面積が大きい。
【００８７】
こうにして、窒素ガス雰囲気中で、加圧しながら加熱すると、雰囲気中の窒素ガスと剥離材11中のアルミニウムとにより、剥離材11の加圧受面１Ｍ，２Ｍ，４Ｍ，５Ｍ，６Ｍに突き合わせた面側に、アルミニウム窒化物が形成され、アルミニウム窒化物は脆いため、この箇所で接合材１，２，４，５，６と剥離材11とを分離することができ、図４（Ｃ）に示すように、４枚の接合材１，２，４，５，６が拡散接合されたものが３組形成された。
【００８８】
次に、本発明に好適な接合材１，２，４，５，６について考察する。本接合材は、窒素ガスと反応せず、窒化物を形成しない金属材料、すなわち、アルミニウム，ボロン，チタン，タンタル，バナジウム，シリコン，ジルコニウム，及びそれらを添加元素として含有しない合金である。実施例で示した鉄鋼材料は窒化物を形成せず、窒素を固溶する。銅，ニッケルは窒素ガスに対して不活性である。好適な接合材として，窒素ガスを固溶する各種鉄鋼材料，不活性な銅，ニッケル合金などがあげられる。
【００８９】
もちろん、真空雰囲気中で加熱により、窒素ガスを放出する接合材の拡散接合にも、本発明は適用可能である。
【００９０】
従来のアルミナ等のセラミックスを剥離材として使用した時には、接合対に通電できず、接合対への直接通電による加熱は不可能であった。本方法では、剥離材11であるアルミニウム含有鉄合金３やアルミニウム箔３Ａなどが導電性を有する金属であるから、直接通電して拡散接合体を直接加熱でき、拡散接合体をヒータ加熱法よりも効率的に加熱することができる。
【００９１】
また、真空容器内を真空に排気した後、窒素ガスを導入して窒素ガス雰囲気とすることにより、真空容器内の酸素分圧が著しく小さくなり、これにより接合材の表面に酸化物膜が生成することを防止することが容易となり、結局、拡散接合を効率よく進行させることができるようになる。その結果、接合部位の接合強度が確保される。しかも、この場合、真空容器内を高真空にする必要がないので、高価な拡散ポンプやターボ分子ポンプ等、高真空が得られる排気機構を付設する必要は特にない。従って、設備投資が低廉化する。
【００９２】
そして、剥離材11は、アルミニウム（Al）以外でも、窒化物を形成する元素を含有する金属材料を用いることができ、それらの窒化物により剥離材を構成することも可能であり、例えば、ボロン（B）、チタン（Ti）、タンタル（Ta）、バナジウム（V）、シリコン（Si）及びジルコニウム（Zr）やその合金を用いることができる。特に、同一温度及び同一圧力条件では、ボロン，シリコン，タンタル，アルミニウム，チタン，ジルコニウムの順に熱力学的に窒化物を形成しやすく、拡散接合条件下で、雰囲気中より供給された窒素ガスにより、剥離材11の境界面に窒化物を形成する。
【００９３】
このように本実施例では、請求項１に対応して、接合材１を加圧状態で加熱する拡散接合方法において、窒素ガス雰囲気中で、接合材１の加圧受面１Ｍに、窒化物を形成する元素を含有する剥離材11を配置した状態で、剥離材11から加圧受面１Ｍを加圧するから、雰囲気中の窒素ガスと剥離材11中の合金元素とにより、剥離材11の加圧受面１Ｍに窒化物が形成され、これらの窒化物はいずれも脆いため、この箇所で接合材１と剥離材11とを分離することができる。
【００９４】
また、このように本実施例では、請求項２に対応して、前記窒化物を形成する元素は、アルミニウム、ボロン、チタン、タンタル、バナジウム、シリコン及びジルコニウムのいずれかであるから、窒化物を形成することができる。
【００９５】
また、このように本実施例では、請求項３に対応して、剥離材が合金ではなく、アルミニウム，ボロン、チタン、タンタル、バナジウム、シリコン及びジルコニウムなどの金属箔，あるいは接合材上に形成された金属膜であるから、雰囲気中の窒素ガスとアルミニウム、ボロン、チタン、タンタル、バナジウム、シリコン及びジルコニウムの箔との反応で，これら金属元素窒化物が形成され、接合材と剥離材とを簡単に分離することができる。また、アルミニウム箔は、その入手が比較的容易であるから、コスト削減が可能となる。金属箔の代わりに、スパッリング、真空蒸着、溶射法によって、窒化物を形成する金属、剥離箇所に挿入してもよい。
【００９６】
また、このように本実施例では、請求項４に対応して、前記接合材が窒素を含有しないから、材料自体が窒素を放出する必要がなく、全ての鉄鋼材料並びに窒素ガスに対して不活性な銅合金やニッケル合金などの接合にも適用できる。
【００９７】
また、このように本実施例では、請求項５に対応して、前記剥離材がアルミニウムを２質量％以上含有する合金であるから、剥離材のアルミニウムが２質量％未満では、アルミニウム窒化物が形成されないか、ほとんど形成されないため、接合強さが低下せず、これに対して、アルミニウムを２質量％以上含むことにより、接合材と剥離材とを分離することができる。
【００９８】
なお、本発明は、前記実施例に限定されるものではなく、種々の変形実施が可能である。例えば、拡散接合における加熱は、拡散接合装置中で、高周波誘導加熱装置を用いて行ったが、これ以外でも、拡散接合では、モリブデン、タングステンヒータを用いたヒータ加熱や、接合材料に直接電流を通電して、接合部（接合面）を加熱する方法を用いることもできる。
【図面の簡単な説明】
【００９９】
【図１】本発明の実施例を示す接合材と円板型のアルミニウム含有鉄合金又はアルミニウム箔の斜視図である。
【図２】同上、接合対の斜視図であり、図２（Ａ）は接合材同士の接合を示し、図２（Ｂ）は接合材間に剥離材を挟んだ接合を示す。
【図３】同上、アルミニウム箔を用いた接合対の斜視図である。
【図４】同上、接合材を積層した接合対の側面図であり、図４（Ａ）は接合材を重ね合わせる前、図４（Ｂ）は拡散接合中、図４（Ｃ）は拡散接合後の状態を示す。
【符号の説明】
【０１００】
１，２，４，５，６ 接合材
１Ｍ，２Ｍ，４Ｍ，５Ｍ，６Ｍ 加圧受面
３ アルミニウム含有鉄合金（アルミニウム合金）
11 剥離材
【特許請求の範囲】
【請求項１】
接合材を加圧状態で加熱する拡散接合方法において、窒素ガス雰囲気中で、前記接合材の加圧受面に、窒化物を形成する元素を含有する剥離材を配置した状態で、前記剥離材から前記加圧受面を加圧することを特徴とする拡散接合方法。
【請求項２】
前記窒化物を形成する元素は、アルミニウム、ボロン、チタン、タンタル、バナジウム、シリコン及びジルコニウムのいずれかであることが特徴である請求項１記載の拡散接合方法。
【請求項３】
前記剥離材が合金ではなく、アルミニウム，ボロン、チタン、タンタル、バナジウム、シリコン及びジルコニウムなどの金属箔，あるいは接合材上に形成された金属膜であることを特徴とする請求項２記載の拡散接合方法。
【請求項４】
前記接合材が窒素を含有しないことを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の拡散接合方法。
【請求項５】
前記剥離材がアルミニウムを２質量％以上含有する合金であることを特徴とする請求項２記載の拡散接合方法。
【請求項１】
接合材を加圧状態で加熱する拡散接合方法において、窒素ガス雰囲気中で、前記接合材の加圧受面に、窒化物を形成する元素を含有する剥離材を配置した状態で、前記剥離材から前記加圧受面を加圧することを特徴とする拡散接合方法。
【請求項２】
前記窒化物を形成する元素は、アルミニウム、ボロン、チタン、タンタル、バナジウム、シリコン及びジルコニウムのいずれかであることが特徴である請求項１記載の拡散接合方法。
【請求項３】
前記剥離材が合金ではなく、アルミニウム，ボロン、チタン、タンタル、バナジウム、シリコン及びジルコニウムなどの金属箔，あるいは接合材上に形成された金属膜であることを特徴とする請求項２記載の拡散接合方法。
【請求項４】
前記接合材が窒素を含有しないことを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の拡散接合方法。
【請求項５】
前記剥離材がアルミニウムを２質量％以上含有する合金であることを特徴とする請求項２記載の拡散接合方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図２】
【図３】
【図４】
【公開番号】特開２００９−１７２６７２（Ｐ２００９−１７２６７２Ａ）
【公開日】平成２１年８月６日（２００９．８．６）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００８−１６８３３（Ｐ２００８−１６８３３）
【出願日】平成２０年１月２８日（２００８．１．２８）
【出願人】（３０４０２７２７９）国立大学法人 新潟大学 (310)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２１年８月６日（２００９．８．６）
【国際特許分類】
【出願日】平成２０年１月２８日（２００８．１．２８）
【出願人】（３０４０２７２７９）国立大学法人 新潟大学 (310)
【Ｆターム（参考）】
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