排気ガス浄化用触媒体
【課題】触媒体の周縁部を流れる排気ガスに対する浄化性能の低下を抑制しつつ、触媒成分の担持量の低減化を図る。
【解決手段】ハニカム構造の担体に排気ガス浄化用の触媒成分を担持させた排気ガス浄化用触媒体において、担体２の下流部５では、中央部５ａと周縁部５ｂとのうち、中央部５ａのみに触媒成分を担持させ、担体２の上流部４では、中央部４ａと周縁部４ｂとにおける触媒成分の担持量を、下流部５の中央部５ａにおける触媒成分の担持量と同等以上とする。
【解決手段】ハニカム構造の担体に排気ガス浄化用の触媒成分を担持させた排気ガス浄化用触媒体において、担体２の下流部５では、中央部５ａと周縁部５ｂとのうち、中央部５ａのみに触媒成分を担持させ、担体２の上流部４では、中央部４ａと周縁部４ｂとにおける触媒成分の担持量を、下流部５の中央部５ａにおける触媒成分の担持量と同等以上とする。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、自動車等の内燃機関の排気ガスを浄化する排気ガス浄化用触媒体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
排気ガス浄化用の触媒成分を担体に担持した触媒体において、排気ガス流れ方向からみた担体の中央部とその周縁域である周縁部とのうち、周縁部での触媒成分の担持量を中央部よりも少なくすることで、触媒成分の無駄を省いた経済的な触媒体を提供する技術が特許文献１に開示されている。これは、特許文献１の図２のガス流速分布に示されるように、触媒体を通過する排気ガスの流量は、触媒体の中央部では多く、周縁部では少ないという事実に基づくものである。
【特許文献１】特開平１０−２８０９５１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかし、特許文献１に記載の技術では、排気ガスの流れ方向全域に渡って触媒体の周縁部における触媒成分の担持量を少なくしているので、触媒体の周縁部での浄化性能が低下してしまう恐れがある。
【０００４】
すなわち、特許文献１では、排気ガスの流れ方向全域に渡って、周縁部での触媒成分の担持量を、中央部での担持量の約半分の量としている。このため、エンジン運転状態が低負荷時のように周縁部での排気ガスの流量が少ない場合であれば、周縁部を通過する排気ガスの浄化が可能だが、エンジン運転状態が高負荷時のように、触媒体を通過する排気ガスの流量が全体的に多くなって周縁部での排気ガスの流量が多くなる場合では、周縁部を通過する排気ガスの浄化が不可能となる恐れがある。
【０００５】
本発明は上記点に鑑みて、触媒体の周縁部を流れる排気ガスに対する浄化性能の低下を抑制しつつ、触媒成分の担持量の低減化を図ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明では、担体（２）は、一端（２ａ）から貫通孔の延伸方向で所定長さの範囲である一端側部分（４）と、担体（２）のうち一端側部分（４）を除いた範囲である他端側部分（５）とを有し、他端側部分（５）では、貫通孔の延伸方向からみた中央部（５ａ）と中央部（５ａ）の周縁に位置する周縁部（５ｂ）とのうち、中央部（５ａ）のみに触媒成分が担持されており、もしくは、周縁部（５ｂ）は中央部（５ａ）よりも少ない量の触媒成分が担持されており、一端側部分（４）では、貫通孔の延伸方向からみた中央部（４ａ）と中央部（４ａ）の周縁に位置する周縁部（４ｂ）とにおける触媒成分の担持量が、他端側部分（５）の中央部（５ａ）における触媒成分の担持量と同等以上となっていることを特徴としている。
【０００７】
これによれば、担体の他端側部分においては、中央部のみに触媒成分を担持させて周縁部には触媒成分を担持させないようにし、もしくは、周縁部での触媒成分の担持量を中央部での担持量よりも少なくしているので、担体全域に触媒成分を担持する場合よりも触媒成分の担持量を低減できる。
【０００８】
その一方で、担体の一端側部分においては、中央部と周縁部の両方に他端側部分の中央部と同等以上の量の触媒成分を担持させているので、特許文献１に記載の技術のように、排気ガスの流れ方向全域に渡って触媒体の周縁部における触媒成分の担持量を中央部よりも少なくする場合と比較して、触媒体の周縁部を流れる排気ガスに対する浄化性能の低下を抑制できる。
【０００９】
請求項１に記載の発明においては、以下の構成が採用可能である。
【００１０】
例えば、請求項２のように、担体（２）の一端側部分を、担体（２）の排気ガス流れの上流側端部（２ａ）から所定長さ（Ｌ１）の範囲である上流部（４）とし、担体（２）の他端側部分を、上流部（４）よりも排気ガス流れの下流側に位置する下流部（５）とすることができる。
【００１１】
また、例えば、請求項３のように、一端側部分（４）は、一端（２ａ）からの所定長さ（Ｌ１）が、担体（２）の貫通孔の延伸方向での全長（Ｌ２）の１／３以上２／３以下の長さであり、一端側部分（４）および他端側部分（５）における中央部（４ａ、５ａ）は、貫通孔の延伸方向に垂直な断面での中心から端部までの距離（Ｒ１）が、担体（２）における貫通孔の延伸方向に垂直な断面での中心から外周端までの距離（Ｒ２）の１／３以上２／３以下の長さである構成を採用できる。
【００１２】
また、例えば、請求項４のように、一端側部分（４）では、中央部（４ａ）における触媒成分の担持量が周縁部（４ｂ）における触媒成分の担持量よりも多い構成を採用できる。
【００１３】
また、例えば、請求項５のように、一端部側部分（４）の周縁部（４ｂ）に担持される触媒成分と、他端部側部分（５）の中央部（５ａ）に担持される触媒成分として、それぞれ、異なる貴金属元素が用いられている構成を採用できる。
【００１４】
また、例えば、請求項６のように、一端部側部分（４）の周縁部（４ｂ）に担持される触媒成分として、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうちＰｄのみが用いられ、他端部側部分（５）の中央部（５ａ）に担持される触媒成分として、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうち、Ｐｄを除き、ＰｔとＲｈの少なくとも一方が用いられている構成を採用できる。
【００１５】
なお、この欄および特許請求の範囲で記載した各手段の括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係を示すものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
（第１実施形態）
本実施形態は、自動車の排気ガス浄化用触媒体に本発明を適用した例である。
【００１７】
図１に本発明の第１実施形態における触媒体の斜視図を示し、図２に図１中の触媒体の中心線を含む触媒体の縦断面図を示す。また、図３（ａ）に図２中のＡ−Ａ’線断面図を示し、図３（ｂ）に図２中のＡ−Ａ’線部分における触媒担持密度分布を示す。また、図４（ａ）に図２中のＢ−Ｂ’線断面図を示し、図４（ｂ）に図２中のＢ−Ｂ’線部分における触媒担持密度分布を示す。
【００１８】
図１に示すように、本実施形態の触媒体１は、外形が円柱形状である担体２に排気ガス浄化用の触媒成分が担持されている。
【００１９】
担体２は、一端から他端、例えば、図１中の左側端部から右側端部に向かって延伸する複数の貫通孔３を有するハニカム構造である。本実施形態では、貫通孔３の延伸方向が担体２の長手方向となっている。図１中の左側端部が担体２の排気ガス流れの上流側端部２ａであり、図１中の右側端部が担体２の排気ガス流れの下流側端部２ｂであり、図中左側から右側に向かって排気ガスが貫通孔３を通過する。貫通孔３を構成する壁面（内面）に触媒成分が担持されている。
【００２０】
図２では担体２における斜線領域が触媒成分の担持領域を示している。図２に示すように、担体２における触媒成分の担持領域は、担体２の上流部４と下流部５とで異なっており、担体２の中心線を通る縦断面ではＴ字状となっている。ここで、上流部４は、担体２のうち上流側端部２ａから貫通孔３の延伸方向（担体２の長手方向）での所定長さＬ１の範囲を占める部分である。下流部５は、担体２のうち上流部４を除いた範囲の部分であり、上流部４よりも排気ガス流れの下流側に位置する部分である。
【００２１】
まず、下流部５では、図４（ａ）、（ｂ）に示すように、担体２の横断面において、貫通孔３の延伸方向からみた中央部５ａと、中央部５ａの周縁に位置する周縁部５ｂとのうち、中央部５ａのみに触媒成分が担持されており、周縁部５ｂには触媒成分が担持されていない。
【００２２】
一方、上流部４では、全領域に触媒成分が担持されているが、図３（ａ）に示すように、中央部４ａと周縁部４ｂとでは触媒成分の担持量が異なっている。具体的には、図３（ｂ）に示すように、中央部４ａでの触媒成分の担持密度は、周縁部４ｂでの触媒成分の担持密度よりも高いｄ２であり、周縁部４ｂでの触媒成分の担持密度は、図３（ｂ）、図４（ｂ）に示されるように、下流部５の中央部５ａにおける触媒成分の担持密度と同じｄ１である。すなわち、中央部４ａと周縁部４ｂとにおける触媒成分の担持量は、下流部５の中央部５ａにおける触媒成分の担持量と同等以上となっている。
【００２３】
このように、上流部４では、担体２の横断面における全域に渡って触媒成分が担持されている。これにより、触媒体１に流入する排気ガスを担体２の横断面全域で受け止めて、触媒と必ず接触させることができ、触媒体１に流入する排気ガスが浄化されずに大気に放出されることを防止できる。
【００２４】
そして、下流部５では、中央部５ａのみに触媒成分が担持されている。これは、通常、触媒体２に排気ガスが流入するとき、担体２の中央部４ａ、５ａを排気ガスの主流が通過するため、排気ガスの主流を取りこぼし無く、十分に浄化させるためである。したがって、担体２の上流側端部２ａから下流側端部２ｂまでの全域に渡って、中央部４ａ、５ａに排気ガスの浄化に必要十分な量の触媒成分が集中して担持されている。
【００２５】
一方、下流部５の周縁部５ｂに流れる排気ガス量は中央部５ａよりも少なく、上流部４の周縁部４ｂに担持された触媒によって、触媒体１の周縁部に流入した排気ガスを浄化できるので、下流部５の周縁部５ｂでは触媒成分を担持していない。
【００２６】
なお、上流部４の長さＬ１は、触媒成分の担持量を低減しつつ、上流部４の周縁部４ｂに担持された触媒によって、触媒体１の周縁部に流入した排気ガスを十分に浄化させるという観点より、貫通孔の延伸方向での担体２の全長Ｌ２の１／３以上２／３以下の長さであることが好ましい。
【００２７】
また、中央部４ａ、５ａは、担体２の横断面において、中心から所定距離の範囲の部分であり、担体２の横断面における排気ガスの主流が通過する範囲を考慮して、担体２の横断面での中心から端部までの距離Ｒ１が、担体２の横断面での中心から外周端までの距離Ｌ２の１／３以上２／３以下の長さであることが好ましい。
【００２８】
ここで、所定距離Ｒ１は、図２では一定となっているが、一定でなくても良い。すなわち、図３（ａ）、４（ａ）では、担体２の横断面をみたときの中央部４ａ、５ａと周縁部４ｂ、５ｂとの境界線を円形状としているが、境界線は必ずしも円形状でなくても良く、歪な形状となっても良い。
【００２９】
次に、担体２および触媒成分について詳細に説明する。
【００３０】
図５（ａ）に担体２の貫通孔の壁面付近の拡大図を示し、図５（ｂ）に図５（ａ）中の金属酸化物粒子２０の拡大図を示し、図５（ｃ）に図５（ｂ）中の触媒成分３０の拡大図を示す。
【００３１】
図５（ａ）、（ｂ）に示すように、触媒成分３０は、金属酸化物粒子２０を介して、担体２の貫通孔の壁面上に担持されている。
【００３２】
担体２は、例えば、コーディエライトで構成されており、それ自体が多数の空孔１１を有している。担体２としては、例えば、一体成形されたモノリス（コーディエライトモノリス）を用いることができる。
【００３３】
金属酸化物粒子２０は、担体２の貫通孔の壁面上に３次元的に集積されている。この金属酸化物粒子２０は、図５（ｂ）に示すように、触媒成分３０よりも大きな粒子間隙よりなる細孔２２と、この細孔２２同士を連通させ、触媒成分３０よりも小さな粒子間隙よりなる連通細孔２３とを有している。そして、この細孔２２内に触媒成分３０が配置されており、触媒成分３０は金属酸化物粒子２０の表面に担持されている。
【００３４】
金属酸化物粒子２０としては、ＣｅＯ２、ＺｒＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、ＭｇＯ、Ｙ２Ｏ３、Ｎｉ２Ｏ３、Ｗ２Ｏ３およびこれらの組成物から選ばれる一種または二種以上の化合物のうちのいずれかから構成されるものを採用することができる。
【００３５】
触媒成分３０としては、例えば、図５（ｃ）に示すように、助触媒粒子３１の表面の少なくとも一部が被覆層３２によって覆われた粒子を採用できる。助触媒粒子３１は、ＣｅＯ２、ＣｅＯ２／ＺｒＯ２固溶体など希土類元素より選択される酸化物や複合酸化物からなり、被覆層３２は、一種類の貴金属や複数種類の貴金属元素を含む合金または酸化物、複合酸化物等の貴金属成分からなる。助触媒粒子３１の粒径は、例えば、３ｎｍ以上５０ｎｍ以下であり、望ましくは１０ｎｍ以下である。被覆層（貴金属成分）３２の厚さ（粒径）は、例えば、１０ｎｍ以下であり、望ましくは１ｎｍ以下である。なお、触媒成分３０としては、助触媒成分と貴金属成分とが単独で存在する状態のものを採用しても良く、助触媒成分を省略して貴金属成分のみによって構成されたものを採用しても良い。
【００３６】
そして、本実施形態では、触媒体１の各部位で、用いている貴金属元素の種類が異なっている。すなわち、貴金属元素として、上流部４の周縁部４ｂではＰｄのみが用いられ、上流部の中央部４ａではＰｄとＰｔとが用いられ、下流部５の中央部５ａではＰｔのみが用いられている。なお、Ｐｔの代わりに、ＲｈもしくはＰｔとＲｈの両方を用いても良い。
【００３７】
このように、上流部４では、触媒成分の貴金属元素としてＰｄを用いることにより、Ｐｄは他の貴金属元素と比較して触媒反応の着火性に優れるため、低温活性を向上することが可能である。さらには、Ｐｄによる上流部４での昇温効果は、下流部５に担持された触媒成分の昇温にも寄与するので、触媒体全体における低温活性を向上できる。
【００３８】
本実施形態の触媒体１は、貴金属元素としてＰｔ、Ｐｄ、Ｒｈを用い、ＣｅＯ２、ＣｅＯ２／ＺｒＯ２固溶体などの助触媒を用いているので、触媒体全体として、自動車の排気ガスに含まれるＨＣ、ＣＯ、ＮＯｘ等の有害成分を浄化する三元触媒の機能を有している。
【００３９】
次に、上記した構造の触媒体１の製造方法について説明する。
【００４０】
まず、担体２としてのコーディエライトモノリスを用意し、担体２の全域に金属酸化物粒子を含浸法等によって担持する。担持方法として含浸法を採用する場合、金属酸化物粒子を分散したスラリー溶液に担体２を浸漬した後、乾燥、焼成することで、担体２の上流部４および下流部５の両方に渡って均一に金属酸化物粒子を担持させる。
【００４１】
その後、上流部４に担持させるための触媒成分が分散された第１の触媒スラリー溶液を用意し、担体２のうち上流側端部２ａから所定長さＬ１までの部分をこのスラリー溶液中に浸漬し、乾燥させる。
【００４２】
続いて、下流部５の中央部５ａに担持させるための触媒成分が分散された第２の触媒スラリー溶液を用意し、担体２の上流側端部２ａから担体２の中央部４ａ、５ａのみに、このスラリー溶液を流し込む。この方法としては、例えば、担体２の中央部４ａ、５ａに対応する所定の半径Ｒ１を有する円柱状のガイド冶具を担体２の上流側端面に設置し、このガイド治具に沿ってスラリー溶液を流し込む方法を採用することができる。その後、乾燥させ、焼成することで、上記した構造の触媒体１が得られる。
【００４３】
本実施形態では、このように第２の触媒スラリー溶液を担体２の中央部４ａ、５ａに流し込む方法を採用することで、上流部４の中央部４ａに触媒成分を二重に担持させている。これにより、上流部４の中央部４ａに担持される触媒成分の担持密度を、上流部４の周縁部４ｂや下流部５の中央部５ａの担持密度よりも高くでき、触媒体１を通過する排気ガスの主流を効率良く浄化させることができる。
【００４４】
なお、本実施形態では、触媒成分の担持の順番を、上流部４、下流部５の順としていたが順番を逆にしても良い。また、触媒成分の乾燥、焼成については、上流部４、下流部５で別々に行ったり、同時に行ったりしても良い。
【００４５】
以上の説明の通り、本実施形態では、担体２の下流部５においては、中央部５ａのみに触媒成分を担持させて周縁部５ｂには触媒成分を担持させていないので、下流部５の中央部５ａと同量の触媒成分を担体２の全域に担持する場合と比較して、触媒成分の担持量を低減できる。
【００４６】
その一方で、担体２の上流部４においては、中央部４ａには下流部５の中央部５ａよりも多い量の触媒成分を担持させ、周縁部４ｂには下流部５の中央部５ａと同等の量の触媒成分を担持させている。
【００４７】
これにより、特許文献１に記載の技術のように、排気ガスの流れ方向全域に渡って触媒体の周縁部における触媒成分の担持量を中央部よりも少なくする場合と比較して、触媒体１の周縁部４ｂ、５ｂを流れる排気ガスに対する浄化性能の低下を抑制できる。
【００４８】
すなわち、触媒体を通過する排気ガスの流量は、触媒体の中央部では多く、周縁部では少ない傾向があり、エンジン運転状態が高負荷時のように、触媒体を通過する排気ガスの流量が全体的に多い場合では、この傾向は維持されるものの、周縁部での排気ガスの流量は低負荷時に比べて多くなる。これに対して、本実施形態によれば、担体２の上流部４の周縁部４ｂに、下流部５の中央部５ａと同等の量の触媒成分を担持させているので、このような場合であっても、周縁部を通過しようとする排気ガスを、上流部４の周縁部４ｂで浄化することが可能となる。
【００４９】
ところで、触媒成分として複数種類の貴金属元素を用いた触媒体では、触媒体が高温になることで、複数種類の貴金属元素が合金化してしまうという問題が生じる。
【００５０】
これに対して、本実施形態では、触媒成分の貴金属元素として、上流部４の周縁部４ｂでは、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうち、Ｐｄのみを用い、下流部５の中央部５ａでは、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうちＰｄを除く、ＰｔとＲｈの少なくとも一方を用いており、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｈの使用領域を分けているので、ＰｄとＰｔの合金化や、ＰｄとＲｈとの合金化を防止することができる。
【００５１】
（第２実施形態）
図６に第２実施形態における触媒体の斜視図を示し、図７に図６中の触媒体の中心線を含む触媒体の縦断面図を示す。また、図８（ａ）に図７中のＣ−Ｃ’線断面図を示し、図８（ｂ）に図７中のＣ−Ｃ’線部分における触媒担持密度分布を示す。また、図９（ａ）に図７中のＤ−Ｄ’線断面図を示し、図９（ｂ）に図７中のＤ−Ｄ’線部分における触媒担持密度分布を示す。
【００５２】
第１実施形態では、上流部４は中央部４ａと周縁部４ｂとで触媒成分の担持密度が異なっていたが、本実施形態では、図７、８に示すように、上流部４は全域で触媒成分の担持密度が均一である。なお、図９に示すように、下流部５の構成については第１実施形態と同様である。
【００５３】
本実施形態では、触媒成分の貴金属元素として、上流部４の全域では、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうち、Ｐｄのみを用い、下流部５の中央部５ａでは、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうちＰｄを除く、ＰｔとＲｈの少なくとも一方を用いており、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｈの使用領域を分けているので、ＰｄとＰｔの合金化や、ＰｄとＲｈとの合金化を防止することができる。
【００５４】
また、本実施形態の触媒体は、第１実施形態で説明した触媒体の製造方法の一部を以下のように変更することで製造可能である。
【００５５】
例えば、第１実施形態では、下流部５の中央部５ａに担持させるための触媒成分が分散された第２の触媒スラリー溶液を用意し、担体２の上流側端部２ａから担体２の中央部４ａ、５ａのみに、このスラリー溶液を流し込んでいた。これに対して、本実施形態では、担体２の下流側端面のうち周縁部５ｂに相当する部位をマスクした状態で、担体２の下流側端部２ｂから上流部４との境界までの部分を第２の触媒スラリー溶液に浸漬する方法に変更する。この方法により、上流部４の全域での触媒成分の担持密度を均一な状態とすることができる。
【００５６】
（第３実施形態）
図１０に本実施形態における触媒体の中心線を含む触媒体の縦断面図を示す。また、図１１（ａ）に図１０中のＥ−Ｅ’線断面図を示し、図１１（ｂ）に図１０中のＥ−Ｅ’線部分における触媒担持密度分布を示す。
【００５７】
第１、第２実施形態では、担体２の下流部５の周縁部５ｂに触媒成分を担持させていなかったが、本実施形態では、図１１（ａ）、（ｂ）に示すように、下流部５の中央部５ａでの触媒成分の担持密度がｄ１のとき、下流部５の周縁部５ｂでの触媒成分の担持密度をｄ１よりも低いｄ３としている。なお、上流部４の構成は、第１実施形態もしくは第２実施形態と同様である。
【００５８】
また、本実施形態の触媒体１は、第１、第２実施形態で説明した触媒体の製造方法の一部を以下のように変更することで製造可能である。
【００５９】
例えば、第１実施形態で説明した触媒体の製造方法に対して、担体２の全域に対して触媒成分を担持させる工程を追加する。この工程は、上流部４、下流部５に触媒成分を担持させる工程の前、後のどちらに追加しても良い。また、このときの触媒成分の担持密度は、下流部５の周縁部５ｂでの触媒成分の担持密度に設定する。
【００６０】
他の例としては、第２実施形態で説明した触媒体の製造方法に対して、下流部５の全域に触媒成分を担持させる工程を追加する。この工程は、下流部５の中央部５ａに触媒成分を担持させる工程の前、後のどちらに追加しても良い。また、このときの触媒成分の担持密度は、下流部５の周縁部５ｂでの触媒成分の担持密度に設定する。
【００６１】
本実施形態では、下流部５の周縁部５ｂに中央部５ａよりも少ない量の触媒成分を担持させており、すなわち、周縁部５ｂに担持する触媒成分の量を低減させているので、下流部５の中央部５ａと同量の触媒成分を担体２の全域に担持する場合と比較して、触媒成分の担持量を低減できる。
【００６２】
（他の実施形態）
（１）上記した各実施形態では、触媒体の製造方法において、金属酸化物粒子と触媒成分とを別々の工程で担体２に担持していたが、金属酸化物粒子と触媒成分との両方を分散させたスラリー溶液を用いることによって、金属酸化物粒子と触媒成分とを同じ工程で担体２に担持させても良い。
【００６３】
（２）上記した各実施形態では、触媒成分の貴金属元素として、上流部４の周縁部４ｂでは、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうち、Ｐｄのみを用い、下流部５の中央部５ａでは、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうちＰｄを除く、ＰｔとＲｈの少なくとも一方を用いていたが、触媒成分の貴金属元素およびその組み合わせは任意に変更しても良い。貴金属元素としては、例えば、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｕ、Ａｇ、Ｒｕ、Ｉｒ、Ｏｓ等が挙げられる。
【００６４】
例えば、上流部４の周縁部４ｂに担持される触媒成分としてＰｔとＲｈの一方もしくは両方を用いても良い。また、上流部４の周縁部４ｂに担持される触媒成分と、下流部５の中央部５ａに担持される触媒成分として、同じ種類の貴金属元素を用いたり、異なる種類の貴金属元素を用いたりしても良い。
【００６５】
ただし、貴金属元素同士の合金化を防止するという観点では、触媒体１の部位毎に貴金属元素の種類を異ならせ、貴金属元素の使用領域を分けることが好ましい。また、触媒体１の部位毎に貴金属元素の種類を異ならせることで、排気ガス浄化の対象とするガス種の選択性を向上させることができる。
【００６６】
（３）上記した各実施形態では、ハニカム構造の担体２として、モノリスを用いていたが、複数のハニカム構造体を一体化させた担体を用いても良い。また、担体２の形状を円柱形状以外の他の形状としても良い。
【００６７】
（４）上記した各実施形態では、上流部４の周縁部４ｂにおける触媒成分の担持量が下流部５の中央部５ａと同じであったが、上流部４の周縁部４ｂにおける触媒成分の担持量を下流部５の中央部５ａよりも多くしても良い。要するに、上流部４では、中央部４ａと周縁部４ｂとにおける触媒成分の担持量が、下流部５の中央部５ａにおける触媒成分の担持量と同等以上となっていれば良い。
【００６８】
（５）上記した各実施形態では、下流部５において、中央部５ａのみに触媒成分が担持され、もしくは、周縁部５ｂに中央部５ａよりも少ない量の触媒成分が担持されており、上流部４において、中央部４ａと周縁部４ｂとにおける触媒成分の担持量が、下流部５の中央部５ａにおける触媒成分の担持量と同等以上となっていたが、上流部４と下流部５との関係を逆にしても良い。
【００６９】
すなわち、上記した各実施形態では、担体２の一端から貫通孔の延伸方向での所定長さの範囲である一端側部分を上流部４とし、担体２のうち一端側部分を除いた範囲である他端側部分を下流部５とした場合を説明したが、一端側部分を下流部５とし、他端側部分を上流部４としても良い。
【００７０】
なお、上流部４の周縁部４ｂに、下流部５の中央部５ａと同等以上の触媒成分を担持させた場合、上流部４の周縁部４ｂでの触媒反応による熱が、下流部５に担持された触媒成分の昇温に寄与することから、下流部５の周縁部５ｂではなく、上流部４の周縁部４ｂに、下流部５の中央部５ａと同等以上の触媒成分を担持させることが好ましい。
【００７１】
（６）上記した各実施形態では、自動車の排気ガスを浄化する触媒体を例として説明したが、自動車以外の内燃機関の排気ガスを浄化する触媒体に対しても本発明は適用可能である。
【００７２】
（７）上記した各実施形態は、実施可能な範囲で任意に組み合わせが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００７３】
【図１】本発明の第１実施形態における触媒体の斜視図である。
【図２】図１中の触媒体の縦断面図である。
【図３】（ａ）は図２中のＡ−Ａ’線断面図であり、（ｂ）は図２中のＡ−Ａ’線部分における触媒担持密度分布を示す図である。
【図４】（ａ）は図２中のＢ−Ｂ’線断面図であり、（ｂ）は図２中のＢ−Ｂ’線部分における触媒担持密度分布を示す図である。
【図５】（ａ）は担体２の貫通孔の壁面付近の拡大図であり、（ｂ）は（ａ）中の金属酸化物粒子２０の拡大図であり、（ｃ）は（ｂ）中の触媒成分３０の拡大図である。
【図６】第２実施形態における触媒体の斜視図である。
【図７】図６中の触媒体の縦断面図である。
【図８】（ａ）は図７中のＣ−Ｃ’線断面図であり、（ｂ）は図７中のＣ−Ｃ’線部分における触媒担持密度分布を示す図である。
【図９】（ａ）は図７中のＤ−Ｄ’線断面図であり、（ｂ）は図７中のＤ−Ｄ’線部分における触媒担持密度分布を示す図である。
【図１０】第３実施形態における触媒体の縦断面図である。
【図１１】（ａ）は図１０中のＥ−Ｅ’線断面図であり、（ｂ）は図１０中のＥ−Ｅ’線部分における触媒担持密度分布を示す図である。
【符号の説明】
【００７４】
１ 触媒体
２ 担体
３ 貫通孔
４ 上流部
４ａ 上流部の中央部
４ｂ 上流部の周縁部
５ 下流部
５ａ 下流部の中央部
５ｂ 下流部の周縁部
【技術分野】
【０００１】
本発明は、自動車等の内燃機関の排気ガスを浄化する排気ガス浄化用触媒体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
排気ガス浄化用の触媒成分を担体に担持した触媒体において、排気ガス流れ方向からみた担体の中央部とその周縁域である周縁部とのうち、周縁部での触媒成分の担持量を中央部よりも少なくすることで、触媒成分の無駄を省いた経済的な触媒体を提供する技術が特許文献１に開示されている。これは、特許文献１の図２のガス流速分布に示されるように、触媒体を通過する排気ガスの流量は、触媒体の中央部では多く、周縁部では少ないという事実に基づくものである。
【特許文献１】特開平１０−２８０９５１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかし、特許文献１に記載の技術では、排気ガスの流れ方向全域に渡って触媒体の周縁部における触媒成分の担持量を少なくしているので、触媒体の周縁部での浄化性能が低下してしまう恐れがある。
【０００４】
すなわち、特許文献１では、排気ガスの流れ方向全域に渡って、周縁部での触媒成分の担持量を、中央部での担持量の約半分の量としている。このため、エンジン運転状態が低負荷時のように周縁部での排気ガスの流量が少ない場合であれば、周縁部を通過する排気ガスの浄化が可能だが、エンジン運転状態が高負荷時のように、触媒体を通過する排気ガスの流量が全体的に多くなって周縁部での排気ガスの流量が多くなる場合では、周縁部を通過する排気ガスの浄化が不可能となる恐れがある。
【０００５】
本発明は上記点に鑑みて、触媒体の周縁部を流れる排気ガスに対する浄化性能の低下を抑制しつつ、触媒成分の担持量の低減化を図ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明では、担体（２）は、一端（２ａ）から貫通孔の延伸方向で所定長さの範囲である一端側部分（４）と、担体（２）のうち一端側部分（４）を除いた範囲である他端側部分（５）とを有し、他端側部分（５）では、貫通孔の延伸方向からみた中央部（５ａ）と中央部（５ａ）の周縁に位置する周縁部（５ｂ）とのうち、中央部（５ａ）のみに触媒成分が担持されており、もしくは、周縁部（５ｂ）は中央部（５ａ）よりも少ない量の触媒成分が担持されており、一端側部分（４）では、貫通孔の延伸方向からみた中央部（４ａ）と中央部（４ａ）の周縁に位置する周縁部（４ｂ）とにおける触媒成分の担持量が、他端側部分（５）の中央部（５ａ）における触媒成分の担持量と同等以上となっていることを特徴としている。
【０００７】
これによれば、担体の他端側部分においては、中央部のみに触媒成分を担持させて周縁部には触媒成分を担持させないようにし、もしくは、周縁部での触媒成分の担持量を中央部での担持量よりも少なくしているので、担体全域に触媒成分を担持する場合よりも触媒成分の担持量を低減できる。
【０００８】
その一方で、担体の一端側部分においては、中央部と周縁部の両方に他端側部分の中央部と同等以上の量の触媒成分を担持させているので、特許文献１に記載の技術のように、排気ガスの流れ方向全域に渡って触媒体の周縁部における触媒成分の担持量を中央部よりも少なくする場合と比較して、触媒体の周縁部を流れる排気ガスに対する浄化性能の低下を抑制できる。
【０００９】
請求項１に記載の発明においては、以下の構成が採用可能である。
【００１０】
例えば、請求項２のように、担体（２）の一端側部分を、担体（２）の排気ガス流れの上流側端部（２ａ）から所定長さ（Ｌ１）の範囲である上流部（４）とし、担体（２）の他端側部分を、上流部（４）よりも排気ガス流れの下流側に位置する下流部（５）とすることができる。
【００１１】
また、例えば、請求項３のように、一端側部分（４）は、一端（２ａ）からの所定長さ（Ｌ１）が、担体（２）の貫通孔の延伸方向での全長（Ｌ２）の１／３以上２／３以下の長さであり、一端側部分（４）および他端側部分（５）における中央部（４ａ、５ａ）は、貫通孔の延伸方向に垂直な断面での中心から端部までの距離（Ｒ１）が、担体（２）における貫通孔の延伸方向に垂直な断面での中心から外周端までの距離（Ｒ２）の１／３以上２／３以下の長さである構成を採用できる。
【００１２】
また、例えば、請求項４のように、一端側部分（４）では、中央部（４ａ）における触媒成分の担持量が周縁部（４ｂ）における触媒成分の担持量よりも多い構成を採用できる。
【００１３】
また、例えば、請求項５のように、一端部側部分（４）の周縁部（４ｂ）に担持される触媒成分と、他端部側部分（５）の中央部（５ａ）に担持される触媒成分として、それぞれ、異なる貴金属元素が用いられている構成を採用できる。
【００１４】
また、例えば、請求項６のように、一端部側部分（４）の周縁部（４ｂ）に担持される触媒成分として、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうちＰｄのみが用いられ、他端部側部分（５）の中央部（５ａ）に担持される触媒成分として、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうち、Ｐｄを除き、ＰｔとＲｈの少なくとも一方が用いられている構成を採用できる。
【００１５】
なお、この欄および特許請求の範囲で記載した各手段の括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係を示すものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
（第１実施形態）
本実施形態は、自動車の排気ガス浄化用触媒体に本発明を適用した例である。
【００１７】
図１に本発明の第１実施形態における触媒体の斜視図を示し、図２に図１中の触媒体の中心線を含む触媒体の縦断面図を示す。また、図３（ａ）に図２中のＡ−Ａ’線断面図を示し、図３（ｂ）に図２中のＡ−Ａ’線部分における触媒担持密度分布を示す。また、図４（ａ）に図２中のＢ−Ｂ’線断面図を示し、図４（ｂ）に図２中のＢ−Ｂ’線部分における触媒担持密度分布を示す。
【００１８】
図１に示すように、本実施形態の触媒体１は、外形が円柱形状である担体２に排気ガス浄化用の触媒成分が担持されている。
【００１９】
担体２は、一端から他端、例えば、図１中の左側端部から右側端部に向かって延伸する複数の貫通孔３を有するハニカム構造である。本実施形態では、貫通孔３の延伸方向が担体２の長手方向となっている。図１中の左側端部が担体２の排気ガス流れの上流側端部２ａであり、図１中の右側端部が担体２の排気ガス流れの下流側端部２ｂであり、図中左側から右側に向かって排気ガスが貫通孔３を通過する。貫通孔３を構成する壁面（内面）に触媒成分が担持されている。
【００２０】
図２では担体２における斜線領域が触媒成分の担持領域を示している。図２に示すように、担体２における触媒成分の担持領域は、担体２の上流部４と下流部５とで異なっており、担体２の中心線を通る縦断面ではＴ字状となっている。ここで、上流部４は、担体２のうち上流側端部２ａから貫通孔３の延伸方向（担体２の長手方向）での所定長さＬ１の範囲を占める部分である。下流部５は、担体２のうち上流部４を除いた範囲の部分であり、上流部４よりも排気ガス流れの下流側に位置する部分である。
【００２１】
まず、下流部５では、図４（ａ）、（ｂ）に示すように、担体２の横断面において、貫通孔３の延伸方向からみた中央部５ａと、中央部５ａの周縁に位置する周縁部５ｂとのうち、中央部５ａのみに触媒成分が担持されており、周縁部５ｂには触媒成分が担持されていない。
【００２２】
一方、上流部４では、全領域に触媒成分が担持されているが、図３（ａ）に示すように、中央部４ａと周縁部４ｂとでは触媒成分の担持量が異なっている。具体的には、図３（ｂ）に示すように、中央部４ａでの触媒成分の担持密度は、周縁部４ｂでの触媒成分の担持密度よりも高いｄ２であり、周縁部４ｂでの触媒成分の担持密度は、図３（ｂ）、図４（ｂ）に示されるように、下流部５の中央部５ａにおける触媒成分の担持密度と同じｄ１である。すなわち、中央部４ａと周縁部４ｂとにおける触媒成分の担持量は、下流部５の中央部５ａにおける触媒成分の担持量と同等以上となっている。
【００２３】
このように、上流部４では、担体２の横断面における全域に渡って触媒成分が担持されている。これにより、触媒体１に流入する排気ガスを担体２の横断面全域で受け止めて、触媒と必ず接触させることができ、触媒体１に流入する排気ガスが浄化されずに大気に放出されることを防止できる。
【００２４】
そして、下流部５では、中央部５ａのみに触媒成分が担持されている。これは、通常、触媒体２に排気ガスが流入するとき、担体２の中央部４ａ、５ａを排気ガスの主流が通過するため、排気ガスの主流を取りこぼし無く、十分に浄化させるためである。したがって、担体２の上流側端部２ａから下流側端部２ｂまでの全域に渡って、中央部４ａ、５ａに排気ガスの浄化に必要十分な量の触媒成分が集中して担持されている。
【００２５】
一方、下流部５の周縁部５ｂに流れる排気ガス量は中央部５ａよりも少なく、上流部４の周縁部４ｂに担持された触媒によって、触媒体１の周縁部に流入した排気ガスを浄化できるので、下流部５の周縁部５ｂでは触媒成分を担持していない。
【００２６】
なお、上流部４の長さＬ１は、触媒成分の担持量を低減しつつ、上流部４の周縁部４ｂに担持された触媒によって、触媒体１の周縁部に流入した排気ガスを十分に浄化させるという観点より、貫通孔の延伸方向での担体２の全長Ｌ２の１／３以上２／３以下の長さであることが好ましい。
【００２７】
また、中央部４ａ、５ａは、担体２の横断面において、中心から所定距離の範囲の部分であり、担体２の横断面における排気ガスの主流が通過する範囲を考慮して、担体２の横断面での中心から端部までの距離Ｒ１が、担体２の横断面での中心から外周端までの距離Ｌ２の１／３以上２／３以下の長さであることが好ましい。
【００２８】
ここで、所定距離Ｒ１は、図２では一定となっているが、一定でなくても良い。すなわち、図３（ａ）、４（ａ）では、担体２の横断面をみたときの中央部４ａ、５ａと周縁部４ｂ、５ｂとの境界線を円形状としているが、境界線は必ずしも円形状でなくても良く、歪な形状となっても良い。
【００２９】
次に、担体２および触媒成分について詳細に説明する。
【００３０】
図５（ａ）に担体２の貫通孔の壁面付近の拡大図を示し、図５（ｂ）に図５（ａ）中の金属酸化物粒子２０の拡大図を示し、図５（ｃ）に図５（ｂ）中の触媒成分３０の拡大図を示す。
【００３１】
図５（ａ）、（ｂ）に示すように、触媒成分３０は、金属酸化物粒子２０を介して、担体２の貫通孔の壁面上に担持されている。
【００３２】
担体２は、例えば、コーディエライトで構成されており、それ自体が多数の空孔１１を有している。担体２としては、例えば、一体成形されたモノリス（コーディエライトモノリス）を用いることができる。
【００３３】
金属酸化物粒子２０は、担体２の貫通孔の壁面上に３次元的に集積されている。この金属酸化物粒子２０は、図５（ｂ）に示すように、触媒成分３０よりも大きな粒子間隙よりなる細孔２２と、この細孔２２同士を連通させ、触媒成分３０よりも小さな粒子間隙よりなる連通細孔２３とを有している。そして、この細孔２２内に触媒成分３０が配置されており、触媒成分３０は金属酸化物粒子２０の表面に担持されている。
【００３４】
金属酸化物粒子２０としては、ＣｅＯ２、ＺｒＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、ＭｇＯ、Ｙ２Ｏ３、Ｎｉ２Ｏ３、Ｗ２Ｏ３およびこれらの組成物から選ばれる一種または二種以上の化合物のうちのいずれかから構成されるものを採用することができる。
【００３５】
触媒成分３０としては、例えば、図５（ｃ）に示すように、助触媒粒子３１の表面の少なくとも一部が被覆層３２によって覆われた粒子を採用できる。助触媒粒子３１は、ＣｅＯ２、ＣｅＯ２／ＺｒＯ２固溶体など希土類元素より選択される酸化物や複合酸化物からなり、被覆層３２は、一種類の貴金属や複数種類の貴金属元素を含む合金または酸化物、複合酸化物等の貴金属成分からなる。助触媒粒子３１の粒径は、例えば、３ｎｍ以上５０ｎｍ以下であり、望ましくは１０ｎｍ以下である。被覆層（貴金属成分）３２の厚さ（粒径）は、例えば、１０ｎｍ以下であり、望ましくは１ｎｍ以下である。なお、触媒成分３０としては、助触媒成分と貴金属成分とが単独で存在する状態のものを採用しても良く、助触媒成分を省略して貴金属成分のみによって構成されたものを採用しても良い。
【００３６】
そして、本実施形態では、触媒体１の各部位で、用いている貴金属元素の種類が異なっている。すなわち、貴金属元素として、上流部４の周縁部４ｂではＰｄのみが用いられ、上流部の中央部４ａではＰｄとＰｔとが用いられ、下流部５の中央部５ａではＰｔのみが用いられている。なお、Ｐｔの代わりに、ＲｈもしくはＰｔとＲｈの両方を用いても良い。
【００３７】
このように、上流部４では、触媒成分の貴金属元素としてＰｄを用いることにより、Ｐｄは他の貴金属元素と比較して触媒反応の着火性に優れるため、低温活性を向上することが可能である。さらには、Ｐｄによる上流部４での昇温効果は、下流部５に担持された触媒成分の昇温にも寄与するので、触媒体全体における低温活性を向上できる。
【００３８】
本実施形態の触媒体１は、貴金属元素としてＰｔ、Ｐｄ、Ｒｈを用い、ＣｅＯ２、ＣｅＯ２／ＺｒＯ２固溶体などの助触媒を用いているので、触媒体全体として、自動車の排気ガスに含まれるＨＣ、ＣＯ、ＮＯｘ等の有害成分を浄化する三元触媒の機能を有している。
【００３９】
次に、上記した構造の触媒体１の製造方法について説明する。
【００４０】
まず、担体２としてのコーディエライトモノリスを用意し、担体２の全域に金属酸化物粒子を含浸法等によって担持する。担持方法として含浸法を採用する場合、金属酸化物粒子を分散したスラリー溶液に担体２を浸漬した後、乾燥、焼成することで、担体２の上流部４および下流部５の両方に渡って均一に金属酸化物粒子を担持させる。
【００４１】
その後、上流部４に担持させるための触媒成分が分散された第１の触媒スラリー溶液を用意し、担体２のうち上流側端部２ａから所定長さＬ１までの部分をこのスラリー溶液中に浸漬し、乾燥させる。
【００４２】
続いて、下流部５の中央部５ａに担持させるための触媒成分が分散された第２の触媒スラリー溶液を用意し、担体２の上流側端部２ａから担体２の中央部４ａ、５ａのみに、このスラリー溶液を流し込む。この方法としては、例えば、担体２の中央部４ａ、５ａに対応する所定の半径Ｒ１を有する円柱状のガイド冶具を担体２の上流側端面に設置し、このガイド治具に沿ってスラリー溶液を流し込む方法を採用することができる。その後、乾燥させ、焼成することで、上記した構造の触媒体１が得られる。
【００４３】
本実施形態では、このように第２の触媒スラリー溶液を担体２の中央部４ａ、５ａに流し込む方法を採用することで、上流部４の中央部４ａに触媒成分を二重に担持させている。これにより、上流部４の中央部４ａに担持される触媒成分の担持密度を、上流部４の周縁部４ｂや下流部５の中央部５ａの担持密度よりも高くでき、触媒体１を通過する排気ガスの主流を効率良く浄化させることができる。
【００４４】
なお、本実施形態では、触媒成分の担持の順番を、上流部４、下流部５の順としていたが順番を逆にしても良い。また、触媒成分の乾燥、焼成については、上流部４、下流部５で別々に行ったり、同時に行ったりしても良い。
【００４５】
以上の説明の通り、本実施形態では、担体２の下流部５においては、中央部５ａのみに触媒成分を担持させて周縁部５ｂには触媒成分を担持させていないので、下流部５の中央部５ａと同量の触媒成分を担体２の全域に担持する場合と比較して、触媒成分の担持量を低減できる。
【００４６】
その一方で、担体２の上流部４においては、中央部４ａには下流部５の中央部５ａよりも多い量の触媒成分を担持させ、周縁部４ｂには下流部５の中央部５ａと同等の量の触媒成分を担持させている。
【００４７】
これにより、特許文献１に記載の技術のように、排気ガスの流れ方向全域に渡って触媒体の周縁部における触媒成分の担持量を中央部よりも少なくする場合と比較して、触媒体１の周縁部４ｂ、５ｂを流れる排気ガスに対する浄化性能の低下を抑制できる。
【００４８】
すなわち、触媒体を通過する排気ガスの流量は、触媒体の中央部では多く、周縁部では少ない傾向があり、エンジン運転状態が高負荷時のように、触媒体を通過する排気ガスの流量が全体的に多い場合では、この傾向は維持されるものの、周縁部での排気ガスの流量は低負荷時に比べて多くなる。これに対して、本実施形態によれば、担体２の上流部４の周縁部４ｂに、下流部５の中央部５ａと同等の量の触媒成分を担持させているので、このような場合であっても、周縁部を通過しようとする排気ガスを、上流部４の周縁部４ｂで浄化することが可能となる。
【００４９】
ところで、触媒成分として複数種類の貴金属元素を用いた触媒体では、触媒体が高温になることで、複数種類の貴金属元素が合金化してしまうという問題が生じる。
【００５０】
これに対して、本実施形態では、触媒成分の貴金属元素として、上流部４の周縁部４ｂでは、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうち、Ｐｄのみを用い、下流部５の中央部５ａでは、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうちＰｄを除く、ＰｔとＲｈの少なくとも一方を用いており、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｈの使用領域を分けているので、ＰｄとＰｔの合金化や、ＰｄとＲｈとの合金化を防止することができる。
【００５１】
（第２実施形態）
図６に第２実施形態における触媒体の斜視図を示し、図７に図６中の触媒体の中心線を含む触媒体の縦断面図を示す。また、図８（ａ）に図７中のＣ−Ｃ’線断面図を示し、図８（ｂ）に図７中のＣ−Ｃ’線部分における触媒担持密度分布を示す。また、図９（ａ）に図７中のＤ−Ｄ’線断面図を示し、図９（ｂ）に図７中のＤ−Ｄ’線部分における触媒担持密度分布を示す。
【００５２】
第１実施形態では、上流部４は中央部４ａと周縁部４ｂとで触媒成分の担持密度が異なっていたが、本実施形態では、図７、８に示すように、上流部４は全域で触媒成分の担持密度が均一である。なお、図９に示すように、下流部５の構成については第１実施形態と同様である。
【００５３】
本実施形態では、触媒成分の貴金属元素として、上流部４の全域では、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうち、Ｐｄのみを用い、下流部５の中央部５ａでは、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうちＰｄを除く、ＰｔとＲｈの少なくとも一方を用いており、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｈの使用領域を分けているので、ＰｄとＰｔの合金化や、ＰｄとＲｈとの合金化を防止することができる。
【００５４】
また、本実施形態の触媒体は、第１実施形態で説明した触媒体の製造方法の一部を以下のように変更することで製造可能である。
【００５５】
例えば、第１実施形態では、下流部５の中央部５ａに担持させるための触媒成分が分散された第２の触媒スラリー溶液を用意し、担体２の上流側端部２ａから担体２の中央部４ａ、５ａのみに、このスラリー溶液を流し込んでいた。これに対して、本実施形態では、担体２の下流側端面のうち周縁部５ｂに相当する部位をマスクした状態で、担体２の下流側端部２ｂから上流部４との境界までの部分を第２の触媒スラリー溶液に浸漬する方法に変更する。この方法により、上流部４の全域での触媒成分の担持密度を均一な状態とすることができる。
【００５６】
（第３実施形態）
図１０に本実施形態における触媒体の中心線を含む触媒体の縦断面図を示す。また、図１１（ａ）に図１０中のＥ−Ｅ’線断面図を示し、図１１（ｂ）に図１０中のＥ−Ｅ’線部分における触媒担持密度分布を示す。
【００５７】
第１、第２実施形態では、担体２の下流部５の周縁部５ｂに触媒成分を担持させていなかったが、本実施形態では、図１１（ａ）、（ｂ）に示すように、下流部５の中央部５ａでの触媒成分の担持密度がｄ１のとき、下流部５の周縁部５ｂでの触媒成分の担持密度をｄ１よりも低いｄ３としている。なお、上流部４の構成は、第１実施形態もしくは第２実施形態と同様である。
【００５８】
また、本実施形態の触媒体１は、第１、第２実施形態で説明した触媒体の製造方法の一部を以下のように変更することで製造可能である。
【００５９】
例えば、第１実施形態で説明した触媒体の製造方法に対して、担体２の全域に対して触媒成分を担持させる工程を追加する。この工程は、上流部４、下流部５に触媒成分を担持させる工程の前、後のどちらに追加しても良い。また、このときの触媒成分の担持密度は、下流部５の周縁部５ｂでの触媒成分の担持密度に設定する。
【００６０】
他の例としては、第２実施形態で説明した触媒体の製造方法に対して、下流部５の全域に触媒成分を担持させる工程を追加する。この工程は、下流部５の中央部５ａに触媒成分を担持させる工程の前、後のどちらに追加しても良い。また、このときの触媒成分の担持密度は、下流部５の周縁部５ｂでの触媒成分の担持密度に設定する。
【００６１】
本実施形態では、下流部５の周縁部５ｂに中央部５ａよりも少ない量の触媒成分を担持させており、すなわち、周縁部５ｂに担持する触媒成分の量を低減させているので、下流部５の中央部５ａと同量の触媒成分を担体２の全域に担持する場合と比較して、触媒成分の担持量を低減できる。
【００６２】
（他の実施形態）
（１）上記した各実施形態では、触媒体の製造方法において、金属酸化物粒子と触媒成分とを別々の工程で担体２に担持していたが、金属酸化物粒子と触媒成分との両方を分散させたスラリー溶液を用いることによって、金属酸化物粒子と触媒成分とを同じ工程で担体２に担持させても良い。
【００６３】
（２）上記した各実施形態では、触媒成分の貴金属元素として、上流部４の周縁部４ｂでは、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうち、Ｐｄのみを用い、下流部５の中央部５ａでは、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうちＰｄを除く、ＰｔとＲｈの少なくとも一方を用いていたが、触媒成分の貴金属元素およびその組み合わせは任意に変更しても良い。貴金属元素としては、例えば、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｕ、Ａｇ、Ｒｕ、Ｉｒ、Ｏｓ等が挙げられる。
【００６４】
例えば、上流部４の周縁部４ｂに担持される触媒成分としてＰｔとＲｈの一方もしくは両方を用いても良い。また、上流部４の周縁部４ｂに担持される触媒成分と、下流部５の中央部５ａに担持される触媒成分として、同じ種類の貴金属元素を用いたり、異なる種類の貴金属元素を用いたりしても良い。
【００６５】
ただし、貴金属元素同士の合金化を防止するという観点では、触媒体１の部位毎に貴金属元素の種類を異ならせ、貴金属元素の使用領域を分けることが好ましい。また、触媒体１の部位毎に貴金属元素の種類を異ならせることで、排気ガス浄化の対象とするガス種の選択性を向上させることができる。
【００６６】
（３）上記した各実施形態では、ハニカム構造の担体２として、モノリスを用いていたが、複数のハニカム構造体を一体化させた担体を用いても良い。また、担体２の形状を円柱形状以外の他の形状としても良い。
【００６７】
（４）上記した各実施形態では、上流部４の周縁部４ｂにおける触媒成分の担持量が下流部５の中央部５ａと同じであったが、上流部４の周縁部４ｂにおける触媒成分の担持量を下流部５の中央部５ａよりも多くしても良い。要するに、上流部４では、中央部４ａと周縁部４ｂとにおける触媒成分の担持量が、下流部５の中央部５ａにおける触媒成分の担持量と同等以上となっていれば良い。
【００６８】
（５）上記した各実施形態では、下流部５において、中央部５ａのみに触媒成分が担持され、もしくは、周縁部５ｂに中央部５ａよりも少ない量の触媒成分が担持されており、上流部４において、中央部４ａと周縁部４ｂとにおける触媒成分の担持量が、下流部５の中央部５ａにおける触媒成分の担持量と同等以上となっていたが、上流部４と下流部５との関係を逆にしても良い。
【００６９】
すなわち、上記した各実施形態では、担体２の一端から貫通孔の延伸方向での所定長さの範囲である一端側部分を上流部４とし、担体２のうち一端側部分を除いた範囲である他端側部分を下流部５とした場合を説明したが、一端側部分を下流部５とし、他端側部分を上流部４としても良い。
【００７０】
なお、上流部４の周縁部４ｂに、下流部５の中央部５ａと同等以上の触媒成分を担持させた場合、上流部４の周縁部４ｂでの触媒反応による熱が、下流部５に担持された触媒成分の昇温に寄与することから、下流部５の周縁部５ｂではなく、上流部４の周縁部４ｂに、下流部５の中央部５ａと同等以上の触媒成分を担持させることが好ましい。
【００７１】
（６）上記した各実施形態では、自動車の排気ガスを浄化する触媒体を例として説明したが、自動車以外の内燃機関の排気ガスを浄化する触媒体に対しても本発明は適用可能である。
【００７２】
（７）上記した各実施形態は、実施可能な範囲で任意に組み合わせが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００７３】
【図１】本発明の第１実施形態における触媒体の斜視図である。
【図２】図１中の触媒体の縦断面図である。
【図３】（ａ）は図２中のＡ−Ａ’線断面図であり、（ｂ）は図２中のＡ−Ａ’線部分における触媒担持密度分布を示す図である。
【図４】（ａ）は図２中のＢ−Ｂ’線断面図であり、（ｂ）は図２中のＢ−Ｂ’線部分における触媒担持密度分布を示す図である。
【図５】（ａ）は担体２の貫通孔の壁面付近の拡大図であり、（ｂ）は（ａ）中の金属酸化物粒子２０の拡大図であり、（ｃ）は（ｂ）中の触媒成分３０の拡大図である。
【図６】第２実施形態における触媒体の斜視図である。
【図７】図６中の触媒体の縦断面図である。
【図８】（ａ）は図７中のＣ−Ｃ’線断面図であり、（ｂ）は図７中のＣ−Ｃ’線部分における触媒担持密度分布を示す図である。
【図９】（ａ）は図７中のＤ−Ｄ’線断面図であり、（ｂ）は図７中のＤ−Ｄ’線部分における触媒担持密度分布を示す図である。
【図１０】第３実施形態における触媒体の縦断面図である。
【図１１】（ａ）は図１０中のＥ−Ｅ’線断面図であり、（ｂ）は図１０中のＥ−Ｅ’線部分における触媒担持密度分布を示す図である。
【符号の説明】
【００７４】
１ 触媒体
２ 担体
３ 貫通孔
４ 上流部
４ａ 上流部の中央部
４ｂ 上流部の周縁部
５ 下流部
５ａ 下流部の中央部
５ｂ 下流部の周縁部
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一端（２ａ）から他端（２ｂ）に向かって延伸する複数の貫通孔（３）を有するハニカム構造の担体（２）と、
前記貫通孔（３）の内面に担持された排気ガス浄化用の触媒成分とを有する排気ガス浄化用触媒体において、
前記担体（２）は、前記一端（２ａ）から前記貫通孔の延伸方向で所定長さの範囲である一端側部分（４）と、前記担体（２）のうち前記一端側部分（４）を除いた範囲である他端側部分（５）とを有し、
前記他端側部分（５）では、前記貫通孔の延伸方向からみた中央部（５ａ）と前記中央部（５ａ）の周縁に位置する周縁部（５ｂ）とのうち、前記中央部（５ａ）のみに前記触媒成分が担持されており、もしくは、前記周縁部（５ｂ）は前記中央部（５ａ）よりも少ない量の前記触媒成分が担持されており、
前記一端側部分（４）では、前記貫通孔の延伸方向からみた中央部（４ａ）と前記中央部（４ａ）の周縁に位置する周縁部（４ｂ）とにおける前記触媒成分の担持量が、前記他端側部分（５）の前記中央部（５ａ）における前記触媒成分の担持量と同等以上となっていることを特徴とする排気ガス浄化用触媒体。
【請求項２】
前記担体（２）の前記一端側部分は、前記担体（２）の排気ガス流れの上流側端部（２ａ）から前記所定長さ（Ｌ１）の範囲である上流部（４）であり、
前記担体（２）の前記他端側部分は、前記上流部（４）よりも排気ガス流れの下流側に位置する下流部（５）であることを特徴とする請求項１に記載の排気ガス浄化用触媒体。
【請求項３】
前記一端側部分（４）は、前記一端（２ａ）からの前記所定長さ（Ｌ１）が、前記担体（２）の前記貫通孔の延伸方向での全長（Ｌ２）の１／３以上２／３以下の長さであり、
前記一端側部分（４）および前記他端側部分（５）における前記中央部（４ａ、５ａ）は、前記貫通孔の延伸方向に垂直な断面での中心から端部までの距離（Ｒ１）が、前記担体（２）における前記貫通孔の延伸方向に垂直な断面での中心から外周端までの距離（Ｒ２）の１／３以上２／３以下の長さであることを特徴とする請求項１または２に記載の排気ガス浄化用触媒体。
【請求項４】
前記一端側部分（４）では、前記中央部（４ａ）における前記触媒成分の担持量が前記周縁部（４ｂ）における前記触媒成分の担持量よりも多くなっていることを特徴とする請求項１ないし３のいずれか１つに記載の排気ガス浄化用触媒体。
【請求項５】
前記一端部側部分（４）の前記周縁部（４ｂ）に担持される前記触媒成分と、前記他端部側部分（５）の前記中央部（５ａ）に担持される前記触媒成分として、それぞれ、異なる貴金属元素が用いられていることを特徴とする請求項１ないし４のいずれか１つに記載の排気ガス浄化用触媒体。
【請求項６】
前記一端部側部分（４）の前記周縁部（４ｂ）に担持される前記触媒成分として、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうちＰｄのみが用いられ、
前記他端部側部分（５）の前記中央部（５ａ）に担持される前記触媒成分として、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうち、Ｐｄを除き、ＰｔとＲｈの少なくとも一方が用いられていることを特徴とする請求項５に記載の排気ガス浄化用触媒体。
【請求項１】
一端（２ａ）から他端（２ｂ）に向かって延伸する複数の貫通孔（３）を有するハニカム構造の担体（２）と、
前記貫通孔（３）の内面に担持された排気ガス浄化用の触媒成分とを有する排気ガス浄化用触媒体において、
前記担体（２）は、前記一端（２ａ）から前記貫通孔の延伸方向で所定長さの範囲である一端側部分（４）と、前記担体（２）のうち前記一端側部分（４）を除いた範囲である他端側部分（５）とを有し、
前記他端側部分（５）では、前記貫通孔の延伸方向からみた中央部（５ａ）と前記中央部（５ａ）の周縁に位置する周縁部（５ｂ）とのうち、前記中央部（５ａ）のみに前記触媒成分が担持されており、もしくは、前記周縁部（５ｂ）は前記中央部（５ａ）よりも少ない量の前記触媒成分が担持されており、
前記一端側部分（４）では、前記貫通孔の延伸方向からみた中央部（４ａ）と前記中央部（４ａ）の周縁に位置する周縁部（４ｂ）とにおける前記触媒成分の担持量が、前記他端側部分（５）の前記中央部（５ａ）における前記触媒成分の担持量と同等以上となっていることを特徴とする排気ガス浄化用触媒体。
【請求項２】
前記担体（２）の前記一端側部分は、前記担体（２）の排気ガス流れの上流側端部（２ａ）から前記所定長さ（Ｌ１）の範囲である上流部（４）であり、
前記担体（２）の前記他端側部分は、前記上流部（４）よりも排気ガス流れの下流側に位置する下流部（５）であることを特徴とする請求項１に記載の排気ガス浄化用触媒体。
【請求項３】
前記一端側部分（４）は、前記一端（２ａ）からの前記所定長さ（Ｌ１）が、前記担体（２）の前記貫通孔の延伸方向での全長（Ｌ２）の１／３以上２／３以下の長さであり、
前記一端側部分（４）および前記他端側部分（５）における前記中央部（４ａ、５ａ）は、前記貫通孔の延伸方向に垂直な断面での中心から端部までの距離（Ｒ１）が、前記担体（２）における前記貫通孔の延伸方向に垂直な断面での中心から外周端までの距離（Ｒ２）の１／３以上２／３以下の長さであることを特徴とする請求項１または２に記載の排気ガス浄化用触媒体。
【請求項４】
前記一端側部分（４）では、前記中央部（４ａ）における前記触媒成分の担持量が前記周縁部（４ｂ）における前記触媒成分の担持量よりも多くなっていることを特徴とする請求項１ないし３のいずれか１つに記載の排気ガス浄化用触媒体。
【請求項５】
前記一端部側部分（４）の前記周縁部（４ｂ）に担持される前記触媒成分と、前記他端部側部分（５）の前記中央部（５ａ）に担持される前記触媒成分として、それぞれ、異なる貴金属元素が用いられていることを特徴とする請求項１ないし４のいずれか１つに記載の排気ガス浄化用触媒体。
【請求項６】
前記一端部側部分（４）の前記周縁部（４ｂ）に担持される前記触媒成分として、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうちＰｄのみが用いられ、
前記他端部側部分（５）の前記中央部（５ａ）に担持される前記触媒成分として、Ｐｄ、ＰｔおよびＲｈのうち、Ｐｄを除き、ＰｔとＲｈの少なくとも一方が用いられていることを特徴とする請求項５に記載の排気ガス浄化用触媒体。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【公開番号】特開２０１０−２２９９６（Ｐ２０１０−２２９９６Ａ）
【公開日】平成２２年２月４日（２０１０．２．４）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００８−１９０６１３（Ｐ２００８−１９０６１３）
【出願日】平成２０年７月２４日（２００８．７．２４）
【出願人】（０００００４２６０）株式会社デンソー (27,639)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２２年２月４日（２０１０．２．４）
【国際特許分類】
【出願日】平成２０年７月２４日（２００８．７．２４）
【出願人】（０００００４２６０）株式会社デンソー (27,639)
【Ｆターム（参考）】
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