放射性モリブデンの製造方法及び装置
【課題】濃縮２３５Ｕを使用せず、高強度で半減期の長い燃料廃棄物を多量に発生させることなく、効率よく廉価に放射性モリブデンの安定供給ができる技術を提供する。
【解決手段】１００Ｍｏをターゲット核として含む原料ターゲットに、加速器からの高速中性子を照射し、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応を起させ、９９Ｍｏを生成させることを特徴とする。原料ターゲットのターゲット核として、原子炉内で２３５Ｕの核分裂反応で生成された廃棄物１００Ｍｏを用いることが生成効率をより一層向上させる観点から好ましい。
【解決手段】１００Ｍｏをターゲット核として含む原料ターゲットに、加速器からの高速中性子を照射し、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応を起させ、９９Ｍｏを生成させることを特徴とする。原料ターゲットのターゲット核として、原子炉内で２３５Ｕの核分裂反応で生成された廃棄物１００Ｍｏを用いることが生成効率をより一層向上させる観点から好ましい。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性診断薬である放射性テクネチウム９９ｍＴｃの親核種である放射性モリブデン９９Ｍｏを、核燃料物質ウランを使用せず、高強度で半減期の長い広範囲の同位元素から成る（例えばストロンチウム９０からセシウム１３７）放射性廃棄物を多量に発生することなく効率良く廉価に生成し安定供給を可能にする製造方法及び装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
現在、医療の分野で放射線やラジオアイソトープ（以下、ＲＩと称する）は、病気の診断、治療に欠かすことができないものとなっている。ＲＩから放出される放射線は、物質自体はごく微量であっても確実に検出・定量することができ、この性質を利用してシンチグラフィによる検査、診断が行われている。これに用いる医薬品はいわゆる「放射性医薬品」と呼ばれており、放射性医薬品等に用いられるＲＩには半減期が短く、放射線の透過力の大きいガンマ線を出すものが適している。
【０００３】
放射性医薬品等に使用されるＲＩとその使用例を例示すると、例えば、９９ｍＴｃは脳・甲状腺・骨シンチグラフィ、６７Ｇａは乳ガン・肺ガン・悪性リンパ腫治療、２０１Ｔｌは甲状腺腫瘍シンチレータ、６０Ｃｏはガンマナイフ用線源、３２Ｐは白血病治療、３５ＳはＤＮＡ塩基配列・遺伝子染色体配置決定、５１Ｃｒは循環血液量・循環赤血球量測定、５９Ｆｅは血清中総鉄結合能（ＴＩＢＣ）測定、８９Ｓｒ、１５３ｍＳｍ、１８６Ｒｅは疼痛緩和薬、９０Ｙは悪性リンパ腫治療、１０３Ｐｄは前立腺ガン治療、１２５Ｉは腫瘍マーカー、１３１Ｉは甲状腺機能亢進症・甲状腺ガン治療、１３３Ｘｅは局所肺換気機能検査、等である。
【０００４】
これらのＲＩの中で核医学診断全体の８０％以上で利用されている９９ｍＴｃは、現在、２３５Ｕを３６％〜９３％程度濃縮した高濃縮２３５Ｕを原料として、それを原子炉で中性子照射して核分裂反応させ、その核分裂生成物の中から９９ｍＴｃの親核種である９９Ｍｏを抽出することにより製造されている。この濃縮２３５Ｕを用いる方法は、特に核不拡散の観点から問題があり国際原子力機関（ＩＡＥＡ）等では２３５Ｕ濃縮度が２０％以下の低濃縮２３５Ｕを用いる技術に切替えるための働きかけを世界各国で行っており、それに対応した技術開発が世界中で進められている。しかし、３０年に及ぶ働きかけにもかかわらず世界のほとんどの９９Ｍｏは未だ高濃縮２３５Ｕを使用して生成されている。一方、２３５Ｕ濃縮度を２０％以下にした低濃縮２３５Ｕを９９Ｍｏ製造用の原料に用いると、高濃縮２３５Ｕを用いた場合と同量の９９Ｍｏを製造しようとすると５倍のウラン量を必要とし、従って廃棄物も５倍に増えると同時にプルトニウムの生成量が約２５倍に増えてしまうという問題が新たに生じる。このため原子炉の熱中性子（０．０２５ｅＶ）を９８Ｍｏターゲットに照射し、発生する９９Ｍｏを抽出する方法も利用されている。またサイクロトロンからの荷電粒子を照射する方法も利用されている。
【０００５】
また、ＲＩの一部はわが国で製造されているが、その多くは海外からの輸入に頼っているのが実情である。平成１９年にはカナダの原子炉のトラブルで放射性医薬品の入手が困難となり深刻な問題となった。平成２０年８月には世界市場に約２６％の９９Ｍｏを供給しているオランダの原子炉が一次冷却系底部構造の一部腐食変形のため運転を停止、平成２１年２月中旬に運転再開となった。ところが平成２１年５月には再度カナダの原子炉で重水の漏れが発覚したため運転が休止しており、復旧は早くて平成２２年３月末と考えられている。この様にＲＩのほとんどを他国からの輸入で頼っていると、他国の国内事情や原子炉の老朽化、メンテナンス、トラブル等により、安定した供給体制が維持できないことも予想され、ＲＩの安定供給は重要かつ緊急な課題となってきている。とりわけ、わが国が大半のＲＩの輸入先として頼っているカナダにおいては、その供給のための原子炉が２０１１年に運転許可期限に達することが決まっており、それ以降については、世界的視点・長期的視点に立った現実的な計画は全く存在していない。米国や欧州においても９９Ｍｏ等をはじめとするＲＩの安定供給が切望されているが、それに対応できる現実的体制はまだとられておらず、早急にその体制確立が必要となってきている（非特許文献１）。また、ＲＩの大半を海外からの輸入に依存すると、医療等で使用されるＲＩの価格が高騰し、ひいては医療費全体の高騰の一因となってしまう。平成１９年度では放射性医薬品の販売価格は４４０億円にも達している（非特許文献２：５ページ目）。
【０００６】
また、原子炉で２３５Ｕを核分裂させた場合、図１（非特許文献３）に示すように所望のＲＩ以外に様々な核種が生成され、必要でない生成核廃棄物の保存、管理、処理等が膨大になり且つ非常に煩わしいものとなっていた。
【０００７】
このような問題を考慮し、本出願人らは、ウランを用いないで、放射性診断薬として非常によく利用されている放射性テクネチウム９９ｍＴｃの親核種である放射性モリブデン９９Ｍｏを効率的に製造する技術を提案した（特許文献１）。ここで提案した方法は、Ｍｏ化合物を水に溶解したＭｏ水溶液を、原子炉の炉心に設置した照射キャプセル中で中性子を照射して９８Ｍｏ（ｎ，γ）反応によって９９Ｍｏを生成させ、そのＭｏ水溶液を連続的あるいはバッチ的に回収することによって効率的に９９Ｍｏを製造しようというものである。同様に特許文献２には、９８Ｍｏを用い、熱中性子捕獲反応で放射性モリブデン９９Ｍｏを生成する技術が提案されている。しかしながら、これら熱中性子捕獲反応を用いるケースでは、原子炉を用いるためその製造場所が限定され、しかも原子炉の運転形態に大きく依存するのに加えて製造コストが高価となり、反応断面積が小さいため比放射能が低く、製造効率にも問題があった。また原子炉のメンテナンスにはその安全性等を考慮すると例えば定期点検等で半年の運転停止をしなければならないような事態も発生する。これらの事情から病院等の施設で９９Ｍｏを簡便にかつ安定供給するためには、さらなる技術的工夫が必要であった。
【０００８】
一方、加速器を用いて陽子や重イオンビームを原料ターゲットに照射し、ＲＩを生成することも行われている。陽子の場合、使用される加速器をコンパクトにすることで病院等の施設で簡便に使用することができる。しかしながら、このような小型加速器から出射される陽子を用いてＲＩを生成する場合、軽い核種のＲＩにしか対応することができず、重い核種のＲＩに対応しようとすると加速器の大型化を避けることができないという問題があった。即ち、陽子を用いてＲＩを生成する場合、陽子は正の電荷を有しているため、重い核種（それはたくさんの正の電荷の陽子を持つ原子核であるが）のターゲット核と反応するには、正の電荷同士の反撥相互作用があるのでこれに打ち勝って、原子核内部にまで入り込まなければならない。そのためには、入射する陽子のエネルギーが十分高い必要がある。更に陽子はターゲット物質に入射すると標的内で陽子のエネルギーは大きく減少するため使用できる標的の厚さは限定され、結果として十分なＲＩを生成する効率が高くない場合が多い。一方、標的中でのエネルギー損失は標的の温度を上昇させる事になり、融点の高くないターゲットでは陽子ビームの使用強度が制限される場合もある。ところで陽子ビームは加速器により生成され真空パイプ中をターゲットがセットされる近傍場所まで輸送されてくる。しかるにターゲットを大気側にセットする際には、真空パイプ内の真空を保持して大気側部と遮断する必要がある。遮断に用いる物質は陽子ビームのエネルギーと強度を減少させてはいけないのでできるだけ薄い事が要請される。しかし、一方この物質は陽子ビームを絶えず照射され続けるので結果として放射線損傷で破壊され、高強度の陽子ビームを長時間使用することは困難になる。多様なＲＩを目的に応じ製造するには、ターゲット物質は大気中にセットできれば標的の形状、材質の選択が柔軟に行え、実際上は大変便利である。しかし、上記の如く陽子ビームを利用したＲＩ生成は問題点を抱えている。これらの事情は重イオンビームの場合も似通っている。陽子よりも正の電荷が多い分より問題は大きい。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００８−１０２０７８号公報
【特許文献２】特表２００２−５０４２３１号公報
【非特許文献】
【００１０】
【非特許文献１】”Accelerating production of medical isotopes” Nature Vol 457, 29 January 2009
【非特許文献２】日本学術会議 基礎医学委員会・総合工学委員会合同 放射性・放射能の利用に伴う課題検討分科会「提言：我が国における放射性同位元素の安定供給体制について」平成２０年（２００８年）７月２４日
【非特許文献３】Nuclear Physics A462 (1987) 85-108 North-Holland, Amsterdam
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は、以上のような従来技術の問題を解消し、濃縮２３５Ｕを使用せず、原子炉施設を利用せず、燃料廃棄物を多量に発生させることなく、効率よく廉価にかつ簡便に放射性モリブデンの安定供給を実現できる方法及び装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
前記課題を解決するため、本発明は、以下の技術的手法ないし手段を提供する。
【００１３】
〔１〕１００Ｍｏを含むターゲットに、加速器からの高速中性子を照射し、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応を起させ、９９Ｍｏを生成させることを特徴とする放射性モリブデンの製造方法。
【００１４】
〔２〕上記第１の発明において、原料ターゲットのターゲット核として、原子炉内で２３５Ｕの核分裂反応で廃棄物として生成された１００Ｍｏを用いることを特徴とする放射性モリブデンの製造方法。
【００１５】
〔３〕上記第１又は２の発明において、原料ターゲットを加速器の高速中性子出射部に密着させた状態で又は離間させた状態で中性子を原料ターゲットに照射することを特徴とする放射性モリブデンの製造方法。
【００１６】
〔４〕高速中性子を発生させる加速器と、１００Ｍｏをターゲット核として含む原料ターゲットを支持するターゲット支持手段を備え、加速器からの高速中性子を原料ターゲットに照射し、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応を起させ、９９Ｍｏを生成させることを特徴とする放射性モリブデンの製造装置。
【００１７】
〔５〕上記第４の発明において、原料ターゲットのターゲット核が、原子炉内で２３５Ｕの核分裂反応で生成された廃棄物としての１００Ｍｏであることを特徴とする放射性モリブデンの製造装置。
【００１８】
〔６〕上記第４又は第５の発明において、原料ターゲットが、加速器の高速中性子出射部に密着させた状態又は離間させた状態でセットされていることを特徴とする放射性モリブデンの製造装置。
【００１９】
〔７〕上記第４ないし６のいずれかの発明において、加速器の高速中性子出射部が冷却手段を備え、かつ該高速中性子照射部が真空室と大気側の隔壁機能を有し、かつ該高速中性子照射部に原料ターゲットが密着させた状態又は離間させた状態でセットされていることを特徴とする放射性同位元素の製造装置。
【発明の効果】
【００２０】
本発明によれば、加速器からの高速中性子を用い、（ｎ，２ｎ）反応を生じさせて放射性モリブデンを製造させるようにしたので、濃縮２３５Ｕを使用せず、原子炉施設を利用せず、高強度の半減期の長い燃料廃棄物を低減させて効率良く廉価に放射性モリブデンの安定供給が可能となる。
【００２１】
また、天然Ｍｏの同位体組成比は１００Ｍｏが９．６％であるのに対し原子炉燃料廃棄物Ｍｏの同位体組成比は約２５．５％であるため、原料ターゲットのターゲット核として、原子炉内で２３５Ｕの核分裂反応で生成された１００Ｍｏを用いることにより生成効率を向上させることができる。
【００２２】
また、本発明による放射性モリブデンの製造装置は、核燃料物質の規制を受ける必要がなく、小型化できるため、病院等の施設において簡便に利用できる利点がある。
【００２３】
さらに、本発明によれば、中性子を原料ターゲットに照射してＲＩを生成するため、正の電荷を持つ陽子ビームを標的に照射する場合に比べると中性子は電荷を持たないので、ターゲット内での電磁相互作用によるエネルギー損失そしてそれに伴うターゲットの発熱に煩わされる事が無く陽子ビームの場合などに比べ１００倍程度以上の重量のターゲットを一度に照射する事が可能であり、ＲＩ生成量を高める事ができる。又ターゲットを大気中に配置することができるため、原料ターゲットの配置、材質の選択の自由度が大きくなる利点がある。これは多様な利用者に対して計り知れない利便性を齎すと考えられる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】原子炉で２３５Ｕの核分裂で生成される核種の生成量分布を示す図である。
【図２】１００Ｍｏと高速中性子との反応断面積評価値を示すグラフである。
【図３】１００Ｍｏに高速中性子を照射したとき、（ｎ，２ｎ）反応が起こり９９Ｍｏが生成されるときの高速中性子と１００Ｍｏの反応断面積との関係を示すグラフである。
【図４】本発明の一実施形態による放射性モリブデン製造装置を模式的に示す図である。
【図５】本発明の別の実施形態による放射性モリブデン製造装置の要部を模式的に示す図である。
【図６】本発明による９９Ｍｏの製造手順を示すブロック図である。
【図７】加速器からの高速中性子を、ターゲット核１００Ｍｏを含む原料ターゲットに照射することにより、９９Ｍｏが生成されたことを示す図で、（ａ）が９９Ｍｏのベータ崩壊に伴って放出される７３９ｋｅＶガンマ線の測定データ、（ｂ）が９９Ｍｏのベータ崩壊により励起される９９ｍＴｃの状態から放出される１４１ｋｅＶガンマ線の測定データである。
【図８】（ａ）、（ｂ）は、高速中性子を照射したモリブデン混入チタン酸ゲルをガラス管に入れ、それぞれ水と生理食塩水でミルキングし、得られた液を乾燥させ、９９ｍＴｃのガンマ線強度の変化を測定した結果を示す図である。
【図９】（ａ）、（ｂ）は、高速中性子を照射したモリブデン混入チタン酸ゲルをミルキングしビーカーにとり、それぞれ水と生理食塩水で洗浄し、上澄み液を乾燥させ、９９ｍＴｃのガンマ線強度の変化を測定した結果を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
以下、本発明を実施形態に基づき詳細に説明する。
【００２６】
本発明では、放射性診断薬である放射性テクネチウム（９９ｍＴｃ）の親核種である放射性モリブデン９９Ｍｏを、１００Ｍｏを含むターゲットに、加速器からの高速中性子を照射し、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応を起させることにより製造する。本発明において、高速中性子とは、０．１ＭｅＶ以上のエネルギーを有する中性子のことを意味する。
【００２７】
Ｍｏは、原子番号４２の元素であり、天然Ｍｏの同位体組成比は表１のようになっている。
【００２８】
【表１】
【００２９】
上記表より、Ｍｏ（ｎ，２ｎ）反応が主であるとＭｏ（ｎ，２ｎ）反応生成物はそのほとんどがターゲットのＭｏより中性子が１つ少ない天然に安定に存在するＭｏとなることがわかる。
【００３０】
ここで１００Ｍｏに着目してみる。１００Ｍｏに高速中性子を照射すると、（ｎ，２ｎ）反応、（ｎ，４Ｈｅ）反応、（ｎ，ｐ）反応、（ｎ，３ｎ）反応、（ｎ，ｎｐ）反応、（ｎ，ｎ’γ）反応等の種々の反応が起きる。図２に、１００Ｍｏに高速中性子を照射したときの中性子エネルギーと反応断面積の評価値をグラフで示す。図２より、１００Ｍｏに１４ＭｅＶ程度の高速中性子を照射した場合、（ｎ，２ｎ）反応断面積が最大値に近く且他の反応よりも非常に大きな反応断面積を有することが分かる。
【００３１】
また、図３に、１００Ｍｏに高速中性子を照射したとき、（ｎ，２ｎ）反応が起こり９９Ｍｏが生成されるときの高速中性子と１００Ｍｏの反応断面積との関係を示す。図３から（ｎ，２ｎ）反応は中性子のエネルギーが８．５ＭｅＶ付近から急に立ち上がり、９．５ＭｅＶあたりから２５ＭｅＶあたりまで、非常に大きくかつほぼ一定の反応断面積を示すことがわかる。そして１４ＭｅＶ付近で（ｎ、２ｎ）反応断面積は最大値に近い値をとることがわかる。
【００３２】
そこで、本発明では、放射性モリブデン９９Ｍｏを、１００Ｍｏを含むターゲットに、加速器からの高速中性子を照射し、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応を起させることにより製造する。この反応は次式で表される。
【００３３】
１００Ｍｏ＋ｎ → ９９Ｍｏ＋２ｎ
上記のように、１００Ｍｏから放射性モリブデン９９Ｍｏを効率良く生成するためには、高速中性子のエネルギーは９．５〜２５ＭｅＶ、より好ましくは１２〜１７ＭｅＶの範囲である。高速中性子のエネルギーが９.５ＭｅＶより小さくなると、放射性モリブデン９９Ｍｏの発生効率が急速に低下し、２５ＭｅＶより多くなると（ｎ，２ｎ）反応以外の反応が次第に優位になり、やはり（ｎ，２ｎ）反応による放射性モリブデン９９Ｍｏの発生効率が低下する。
【００３４】
本発明では、９９Ｍｏを製造するために、原子炉を利用しないで、小型加速器を用いて発生させた高速中性子を１００Ｍｏに照射する。このようにすると、原子炉を使用する場合に比べ、多量の燃料廃棄物を生成させることなく、低放射能化を図ることができる。
また、原子炉の使用済み燃料廃棄物の１００Ｍｏを原料ターゲット核として利用すると、９９Ｍｏの生成効率がより一層向上するのみならず、原子炉の使用済み燃料廃棄物の有効利用ができる。
【００３５】
高速中性子を発生させる小型加速器は、例えば市販の小型加速器を用いてもよいし、本出願人の設備である日本原子力研究開発機構核融合中性子工学用中性子源施設（ＦＮＳ）のようなＤ−Ｔ中性子源等の施設を使用してもよい。
【００３６】
中性子発生用加速器では、例えば重水素（２Ｈ）ビームを３重水素（３Ｈ）に照射して、次の反応で高速中性子をヘリウム（４Ｈｅ）とともに生成することができる。
【００３７】
２Ｈ＋３Ｈ→４Ｈｅ＋ｎ
この反応で生成される中性子エネルギー（Ｅｎ）は次の関係式で与えられる。
【００３８】
４×Ｅｎ＝Ｅｄ＋２×｛２×Ｅｄ×Ｅｎ｝１／２×ｃｏｓθ＋３×Ｑ
ここでＥｄは重水素エネルギー、Ｑは反応の発生エネルギーでＱ＝１７．６ＭｅＶである。θは生成される中性子が入射重水素となす角度である。この式より、例えば０．３５ＭｅＶの低エネルギー重水素を用いると１４ＭｅＶの高速中性子が得られることが分かる。また、現在プロジェクト遂行中の国際核融合材料照射施設（ＩＦＭＩＦ）では液体リチウム（Ｌｉ）に重水素を照射して高強度の高速中性子を生成する。さらに、金属Ｌｉや金属ベリリウム（Ｂｅ）に陽子又は重水素を照射しても高速中性子を発生させることができる。
【００３９】
ここで、本発明による９９Ｍｏの生成効率について検討してみる。原子炉で核分裂により生成される９９Ｍｏの量（Ｙ炉）は下記で与えられる。
【００４０】
２３５Ｕ：濃縮度２０％。熱中性子と２３５Ｕとの反応による核分裂断面積は５８５バーン。この内、９９Ｍｏの生成比は６％（図１参照）。以上より、このＵで生成される９９Ｍｏの量＝０．２０×５８５×０．０６＝７バーンと与えられる。
【００４１】
１００Ｍｏ：天然存在比９．６％。高速中性子による９９Ｍｏ生成反応断面積は１．５バーン。以上より、天然Ｍｏで生成される９９Ｍｏの量＝０．０９６×１．５＝０．１４バーンと与えられる。
【００４２】
即ち、Ｙ高速とＹ炉の比＝Ｙ高速／Ｙ炉＝０．１４／７＝０．０２ 式（１）
高速中性子による９９Ｍｏの生成量は中性子量を除くと原子炉の場合の２％である。
【００４３】
ところで中性子量については
原子炉の熱中性子量φ炉：日本原子力開発機構研究用原子炉施設ＪＲＲ３の場合にはφ炉＝１０１４個／（ｃｍ２・秒）
式（２）
高速中性子の量φ高速：ＩＦＭＩＦの場合にはφ高速＝１０１４個／（ｃｍ２・秒）
式（３）
即ち高速中性子量の原子炉の量に対する比は：φ高速／φ炉＝１ 式（４）
となる。以上、中性子量を考慮すると、高速中性子利用による９９Ｍｏ生成量と原子炉利用による９９Ｍｏ生成量との比は次に与えられる。
【００４４】
０．０２×１＝０．０２ 式（５）
ここで比較的容易に高濃度１００Ｍｏが得られることを考えると（例えば１００％濃縮とすると）式（５）の比は、式（１）と式（４）より、
０．０２，９.６×１００＝０．２１ 式（６）
となる。即ち、本発明によれば、高速中性子を用い原子炉での生成量と十分比較できる量の９９Ｍｏを生成できることがわかる。
一方、原子炉の使用済み燃料１００Ｍｏを原料ターゲットにする場合は、濃縮度が天然の９．６％に比し高く２５．５％である事から、式（５）の比は
０．０２÷０．０９６×０．２５５＝０．０５ 式（７）
となる。即ち、天然Ｍｏを利用する場合に比し２．５倍多くの９９Ｍｏを製造できる。
【００４５】
図４に、本発明の一実施形態に係る放射性モリブデン９９Ｍｏの製造装置を模式的に示す。
【００４６】
図において、１は高電圧電源、２は電源ケーブル、３は加速器ターミナル、４は加速管、５は重陽子輸送ライン、６は中性子発生部、７は冷却管、８冷却系、９はＭｏターゲット、１０はターゲット支持枠あるいは試料容器、１１はターゲット支持台、１２は放射線遮蔽が施された９９Ｍｏ収容容器である。図４の（ａ）と（ｂ）はそれぞれ、Ｍｏターゲット９を中性子発生部６に密着させた状態と離間させた状態を示す。
【００４７】
ＲＩの生成効率は図４（ａ）のように、原料ターゲット９を高速中性子発生部６に密着させた場合が大きくなる。この場合、高速中性子発生部６と冷却管７の先端に例えばＣｕ等からなる冷却部材を介して原料ターゲット９あるいはそれを収容する試料容器１０を密着させる。この場合、高速中性子発生部６に設けられた冷却部材は、重陽子輸送ライン５の真空室と原料ターゲット９のある大気側との隔壁機能を有することとなる。また、場合によっては、図４（ｂ）に示すように、原料ターゲット９を高速中性子発生部６から１０ｍｍ程度までの距離離間させてもよく、この距離は限定的なものではない。
【００４８】
高電圧電源１は、上記中性子生成反応で多量の中性子を生成するために、重水素ビームを０．３５ＭｅＶ程度のエネルギーとするための高電圧を出力する。電源ケーブル２は、高電圧電源１の高電圧を加速器ターミナル３に接する加速管４に印加するためのものである。高速中性子発生部６にはＣｕ等の熱伝導性に優れた金属板上に、例えば３重水素を吸蔵させたチタン等の蒸着膜が設けられたものがセットされ、高速中性子発生部６は、上記中性子生成反応を起し、多量の中性子を生成する役割をする。冷却系８は、重水素ビームで照射される金属板中の３重水素が熱拡散するのを防ぐべく冷却管７により金属板を冷却する役割をする。冷却は水冷等により行う。金属板は固定式のものでもよく、回転式のものでもよい。
【００４９】
本発明のＭｏターゲット９核として、天然の１００Ｍｏあるいは原子炉の２３５Ｕの核分裂反応で生成された廃棄物としての１００Ｍｏを用いることができる。また、Ｍｏターゲット９としては、天然の１００Ｍｏあるいは１００Ｍｏの天然存在比以上に濃縮した１００Ｍｏを三酸化モリブデンＭｏＯ３等のモリブデン酸化物粉末としたもの、あるいはこの粉末としたものを高密度に圧縮成型し、ペレット化したもの（かさ密度６０％以上）を用いることができる（例えば、特開昭５５−２２１０２号公報）。また、濃縮した１００Ｍｏを用いる場合、その前処理として電磁分離回収法等を施す必要がある。三酸化モリブデンＭｏＯ３の粉末としたものを用いる場合には石英管に密封し、さらにアルミニウム系の金属製照射容器に密封封入する必要がある。三酸化モリブデンＭｏＯ３の粉末をペレットにしたものを用いる場合には直接金属製照射容器に密封封入する。この金属製照射容器が試料容器１０である。さらに、Ｍｏ金属もターゲットとして使用できる。ただし、この場合、Ｍｏ抽出に硝酸等による溶解が必要となる。さらにまた、本発明によれば、Ｍｏターゲット９として、チタン酸アルコキシド、ジルコニウム酸アルコキシドもしくはその混合物にモリブデンが１００Ｍｏであるモリブデン酸水溶液を添加して調製したモリブデン酸混合のゲル体を用いることもできる。
【００５０】
Ｍｏターゲット６としてペレット化したものを用いる場合、その寸法としては例えば直径１０ｍｍ、厚み０．５ｍｍのものを用いることができるが、もちろん、これは一例であってこれに限定されるものではなく、高速中性子の照射エネルギーや収率等を考慮して適宜の形状、寸法とすることができる。その場合、あまりＭｏターゲット９の厚みが厚すぎると、中性子散乱の問題が生じ、生成効率が低下するため、その点を考慮する必要がある。高速中性子発生部６から中性子は全方位方向に放射され、中性子束（個／ｃｍ２・秒）は１／ｒ２で低下する。このため、高速中性子発生部６にＭｏターゲットを密着させた構成の場合に９９Ｍｏの生成効率が最大となる。尚、ｒは中性子発生部からＭｏターゲットまでの距離である。
【００５１】
ターゲット支持枠あるいは試料容器１０には、Ｍｏ試料（１００Ｍｏ）が固定されるか、収容されるようになっている。ターゲット支持台１１は、ターゲット支持枠あるいは試料容器１０を固定する役割をする。９９Ｍｏ収容容器１２は、放射線遮蔽体を備え、生成された放射性モリブデン９９Ｍｏはこの中に入れて、実験室から取出し、所要の場所に運搬、移動させる。なお、９９Ｍｏ収容容器１２以外の各部材も、必要に応じて放射線遮蔽を行う。
【００５２】
上記のような構成の装置により、生成ＲＩの半減期を考慮すると１４ＭｅＶ程度の中性子を２〜３日程度の照射により、所望量の９９Ｍｏを得ることができる。この場合、加速器からの高速中性子を用いるため、核分裂を利用しないことから多量の燃料廃棄物が発生せずまた、反応断面積の比較的大きな（ｎ，２ｎ）反応を利用しているため、高効率で所望の９９Ｍｏを安定供給することが可能となる。さらに、装置構成も市販の加速器を利用し非常に小型化できるため、病院等の施設において、簡便にかつ安定して９９Ｍｏを製造、利用することが可能となる。
【００５３】
また、対象ターゲットの反応閾値が１５ＭｅＶ以上の場合には、次のような構成の装置を用いる。高電圧電源１は、上記中性子生成反応で多量の中性子を生成するために、例えば陽子ビームを２５ＭｅＶ程度のエネルギーとするための高電圧を出力する。電源ケーブル２は、高電圧電源１の高電圧を加速器ターミナル３に接する加速管４に印加するためのものである。高速中性子発生部６には、Ｃｕ等の熱伝導性に優れた金属板上に金属Ｌｉ薄膜が設けられたものがセットされ、高速中性子発生部６では、上記中性子生成反応を起し、多量の中性子を生成する役割をする。冷却系８は、陽子ビームで照射されるＣｕ金属板表面のＬｉが熱拡散するのを防ぐべく冷却管７により金属板を冷却する役割をする。冷却は水冷等により行う。金属板は固定式のものでもよく、回転式のものでもよい。この場合、高速中性子発生部６から中性子はほとんど陽子ビーム軸に沿って放射され、中性子束（個／ｃｍ２・秒）は１／ｒ２で低下する。したがって、原料ターゲット９は、中性子発生部に密着するか、近接（１０ｍｍ程度までの離間）して配置するのが好ましい。
【００５４】
次に、本発明の別の実施形態について述べる。
【００５５】
図５は、本発明の別の実施形態に係る放射性モリブデン９９Ｍｏの製造装置の要部を模式的に示す図で、（ａ）は重水素ビーム進行方向に垂直な方向から見た模式図で中性子発生部と原料ターゲットが密着している場合、（ｂ）は中性子発生部と原料ターゲットが離間している場合、（ｃ）は重水素ビーム進行方向から見た模式図である。
【００５６】
図中２１は重水素ビーム、２２は直方体状の真空ビーム管、３３は３重水素（トリチウム）を吸着したチタン膜を有する銅板、２４はターゲット試料、２５は冷却部材である。冷却部材２５は銅板２３と一体になっていてもよく、この場合、銅板２３は内壁と外壁を有し、内壁（真空室側）の銅板２３の表面には、３重水素を吸着したチタン膜が設けられ、外壁（大気側）の銅板の表面には、ターゲット試料２４が密着配置されるか、離間配置され、内壁と外壁の間の空間を水等の冷却媒体が通過するようになっている。
【００５７】
重水素（２Ｈ＋）ビーム２１を３重水素（３Ｈ）に照射して生成される高速中性子は、大量の中性子が重水素ビーム２１の入射方向に関係なくほぼ全空間に等方的に放出される特性を持つ。このため限られた中性子利用時間で生成された中性子を最大限に利用するため以下のようにＭｏ試料２４を配置する。Ｍｏ試料２４としては、例えば天然のＭｏあるいは濃縮したＭｏの三酸化物のパウダーを圧縮して固化・焼結させたペレット状のものを使用してもよいし、前述したような金属Ｍｏを使用することもできる。
【００５８】
３重水素含有チタン板２３に照射される高強度の重水素ビーム２１がチタンの温度を上げて３重水素が熱拡散することを防ぐため、３重水素含有チタン板２３を冷却管２５により冷却する。与えられた冷却能力の範囲でより高強度の重水素ビーム２１を使用するためにはこの重水素ビーム２１により与えられる単位面積当りの熱負荷を減少させることが考えられる。そのため、重水素ビーム２１の大きさは通常の５ｍｍ直径から加速器のビーム輸送の方式を変えて例えば１０ｍｍ直径にする。この結果、単位面積当りの熱負荷は１／４に減じ従来の重水素ビームの４倍の強度までを増強することができ、その結果生成される中性子も４倍の量利用できる。また、高速中性子は全空間に等方的に放出されることから、Ｍｏ試料２４は、重水素ビーム２１の前方だけでなく、図５（ｃ）のように側面にもセットする。
【００５９】
重水素ビーム２１は、直方体である真空ビーム管２２により真空が保たれているビーム輸送系を経て、３重水素含有チタン膜を有する銅板２３に照射される。そして２Ｈ＋＋３Ｈ→４Ｈｅ＋ｎ反応で生成された高速中性子は、冷却管１５の大気側に埋め込まれた（最近接距離）Ｍｏ試料２４に照射される。一方、３重水素含有チタン膜を有する銅板２３に直角に入射する重水素ビーム２１に対し後方に放出される高速中性子を効率的に利用すべく、高速中性子生成箇所に近接する真空ビーム管（直方体）２２の４面を加工し、Ｍｏ試料２４を図示のように埋め込む。このような構成とすると、高速中性子は全空間に等方的に放出されるので放射性モリブデン９９Ｍｏ生成がより高効率で行われることになる。
【００６０】
本発明で製造された９９Ｍｏは、β崩壊により９９ｍＴｃとなった状態で医療現場等で使用されるが、この場合９９ｍＴｃの分離は、例えば高速中性子をＭｏＯ３等のＭｏ試料２４のターゲットに照射した後、アルカリ溶液（例えば、水酸化ナトリウム等）で溶かし、９９ＭｏＯ４２−をアルミナカラムに吸着させ、生理食塩水を通して９９ＴｃＯ４−を取出し、適当な溶媒に溶かして使用することができる。このようにして所望の９９ｍＴｃを抽出することをミルキングという。そしてこのようにミルキングを行う装置はジェネレータもしくはカウと呼ばれる。ジェネレータとしては、９９Ｍｏを高密度ジルコニウム化合物（ＰＺＣ）に吸着させて、生理的食塩水を通して９９ｍＴｃを抽出するＰＺＣジェネレータ（例えば、特開昭５２−１７１９９号公報、特開平０８−３０９１８２号公報、特開平１０−３００２７号公報等）も好ましく使用することができる。
【００６１】
また、本発明では、前述したように、ターゲット試料として、チタン酸アルコキシド、ジルコニウム酸アルコキシドもしくはその混合物にモリブデンが１００Ｍｏであるモリブデン酸水溶液を添加して調製したモリブデン酸混合のゲル体を用いることができる。
【００６２】
この場合、チタン酸アルコキシド、ジルコニウム酸アルコキシドもしくはその混合物に用いるアルコールとしては、例えばメタノール、エタノール、イソプロパノール、ブタノールなどの一価のアルコール、エチレングリコールなどの二価のアルコール、グリセリンやポリビニルアルコールなどの多価のアルコールなどを用いることができる。
【００６３】
モリブデン酸水溶液としては、モリブデン酸アンモニウム（ＮＨ４）２ＭｏＯ４、モリブデン酸カリウム、モリブデン酸カルシウム、モリブデン酸コバルト、モリブデン酸ナトリウム、モリブデン酸鉛、モリブデン酸マグネシウム、モリブデン酸マンガン（II）などを用いることができる。
【００６４】
ここで、モリブデン酸混入チタン酸ゲルの製法例について述べる。
モリブデン酸混合のゲル体は、（チタン（ＩＶ）ｔ−ブトキシドＴｉ（Ｏ−Ｃ４Ｈ９）４１０ｍｌとモリブデン酸アンモニウム １ｍｏｌとをｎ−ブタノールＣ４Ｈ５ＯＨ ［１００ｍｌ］に溶解した後、撹拌子を用いて撹拌しつつ０．１Ｎ ＨＮＯ３ ［１０ｍｌ］を加えてブチルチタネートの加水分解反応によりモリブデン酸を内包するチタン酸ゲルを生じせしめた。
生じたチタン酸ゲルを遠心分離器によって分取した後、アセトンで洗浄し、乾燥させた後に加圧整形し照射試料とした。
【００６５】
このように、原料ターゲットとしてモリブデン酸混入チタン酸ゲルを用いると、高速中性子照射後の９９Ｍｏをジルコニウム酸ゲルあるいはチタン酸ゲルに混入させる作業が不要になるため、ゲル化させる際の作業者の被曝や環境汚染の問題が回避できる利点がある。
【００６６】
また、より高速の中性子を使用する場合は、前述のように、陽子等をＬｉやＢｅに照射する。この場合、ほとんどの中性子束は陽子ビームの方向にそって出射する。したがって、ターゲット試料２４の配置は図５（ｄ）や（ｅ）に示すように中性子発生部の前方となる。図５（ｄ）はターゲット試料１４を中性子発生部と密着させた場合、図５（ｅ）はターゲット試料２４を中性子発生部と離間配置させた場合である。以上のように、本発明によれば、ターゲット試料２４を真空中ではなく、大気側に配置させることができるため、ターゲット試料２４の形状、配置の自由度が大きくなる利点がある。
【００６７】
次に、本発明による９９Ｍｏの製造方法について述べる。
【００６８】
本発明による９９Ｍｏの製造方法は、基本的に、１００Ｍｏをターゲット核として含む原料ターゲットに、加速器からの高速中性子を照射し、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応を起させ、９９Ｍｏを生成させることを特徴とするものである。
【００６９】
以下、図６の製造手順のブロック図を参照しながら本発明による９９Ｍｏの製造方法の一例を説明する。
【００７０】
先ず、例えば天然Ｍｏを用い、三酸化モリブデンＭｏＯ３の粉末を圧縮し、成型・焼結してペレット状の１００Ｍｏを含むＭｏターゲットを作成する（ステップＳ１）。
【００７１】
次に、Ｍｏターゲットを試料容器に入れ、中性子照射位置にセットする（ステップＳ２）。
【００７２】
次に、冷却用銅板上に設けた３重水素が吸蔵されたチタン板に対し、加速器から、例えば０．３５ＭｅＶの重水素ビームを照射する。これにより例えば１４ＭｅＶの高速中性子が発生する（ステップＳ３）
Ｍｏターゲットでは、この高速中性子の照射により（ｎ，２ｎ）反応が優位に起こり、９９Ｍｏが生成する（ステップＳ４）。
【００７３】
適当な時間の中性子照射を行った後に、照射を停止し、９９Ｍｏが入った試料容器を取出し、所望の９９Ｍｏが得られる（ステップＳ５）。
【００７４】
得られた９９Ｍｏはβ崩壊により９９ｍＴｃとなるが、この９９ｍＴｃは前述したジェネレータを用いて分離され、所望の用途のために使用される（ステップＳ６）。
【００７５】
以上、製造方法の一例を述べたが、もちろん、本発明の製造方法はこの例に限定されるものではなく、各ステップにおいて、前述した種々の手法を用いて行うことができる。また、上記では天然のＭｏを用いたが、原子炉の核分裂燃料廃棄物のＭｏ又は同位体濃縮１００Moを原料ターゲットのターゲット核として利用すると、９９Ｍｏの生成効率がより一層向上する。
【００７６】
次に、以上のことを確認する目的で行った実験結果について述べる。
＜実験目的＞
＊９９Ｍｏが１４ＭｅＶの高速中性子により天然Ｍｏ試料を用いて予測どおりの反応断面積で生成される事の確認
＊上記反応断面積の絶対値決定に用いる９３Ｎｂ試料を用い１４ＭｅＶ中性子で生成される９２Ｎｂの放射線を測定し、断面積決定に使用できる事の確認
＊９９Ｍｏ生成反応に付随して生成される残留放射性同位元素（放射性廃棄物）の定量的評価
＊２Ｈ＋３Ｈ(R)４Ｈｅ＋ｎ反応で生成される１４ＭｅＶ中性子が期待される中性子強度で安定に生成されるかどうかの確認（３Ｈターゲットの性能評価）
＊上記反応を誘起させるための２Ｈ（重水素ビーム）が安定に供給される事の確認
（小型加速器が安定に稼動する事の検証）
＊Ｍｏターゲット、Ｎｂターゲットの中性子照射箇所への設置及び取外しが容易に且つ柔軟に行えるかどうかの確認
＜実験場所＞ 日本原子力研究開発機構核融合中性子工学用中性子源施設（ＦＮＳ）
＜実験日時＞
中性子照射実験：平成２１年１月２７日〜１月３０日（１日当り６時間照射）
生成Ｍｏ放射能測定：平成２１年１月２７日〜２月５日
＜試料＞ 天然Ｍｏ
試料１：直径：約１０ｍｍ、厚さ：５０ミクロン（０．０５ｍｍ）、重量４０．２１４ｍｇ
試料２：直径：約１０ｍｍ、厚さ：５ミクロン（０．００５ｍｍ）、重量３．６６３ｍｇ
試料１は６時間照射後測定。
試料２は最終日まで中性子照射後測定。
＜試料＞ ９３Ｎｂ
試料３：直径１０ｍｍ、厚さ：０．１ｍｍ、重量６７．１９６ｍｇ
＜Ｍｏターゲット設置場所＞
２Ｈビーム軸の延長方向で中性子発生箇所から１０ｃｍ離れた場所。
＜中性子照射条件＞
＊１４ＭｅＶ中性子生成反応
２Ｈ＋３Ｈ(R)４Ｈｅ＋ｎ：２Ｈビームエネルギー：０．３５ＭｅＶ
＊中性子発生量
発生箇所で１．８×１０１１ｎ／ｃｍ２・秒［１月２７日］〜１．５×１０１１ｎ／ｃｍ２・秒［１月３０日］
＜９９Ｍｏ生成反応＞
１００Ｍｏ＋ｎ(R)９９Ｍｏ＋２ｎ
＜９２Ｎｂ生成反応＞
９３Ｎｂ＋ｎ(R)９２Ｎｂ＋２ｎ
＜９９Ｍｏ及び残留放射能の測定（ＦＮＳで測定）＞
＊測定条件：中性子照射後ほぼ１時間の冷却時間をおき測定開始
＊測定器：Ｇｅ半導体検出器
＊９９Ｍｏ試料及び９２Ｎｂ試料配置：Ｇｅ検出器から５ｃｍ離れた位置にセット
＜結果＞
＊９９Ｍｏは当初予測どおりの量生成されている事を確認
＊９３Ｎｂ試料は９９Ｍｏ断面積決定に使用できる事を確認
＊９９Ｍｏ生成反応に付随して生成される残留放射性同位元素（放射性廃棄物）の定量的評価ができた。（９９Ｍｏの量に比し微量である事を確認）。
【００７７】
＊２Ｈ＋３Ｈ(R)４Ｈｅ＋ｎ反応で生成される１４ＭｅＶ中性子は期待通りの中性子強度で安定に生成する事を確認（３Ｈターゲットは高い性能を持つと評価できた）
＊上記反応を誘起させる２Ｈ（重水素ビーム）が安定に供給される事が確認できた。
【００７８】
（小型加速器が安定に稼動する事の検証）
＊Ｍｏターゲット、Ｎｂターゲットの中性子照射箇所への設置及び取外しが容易に且つ柔軟に行える事を確認した。
【００７９】
また、上記の条件で作製したものが９９Ｍｏであることを、高性能のゲルマニウム半導体検出器を用いガンマ線を検出することにより確認した。半導体検出器は試料から５ｃｍの位置に配置した。その結果を図７に示す。図７の（ａ）が９９Ｍｏのベータ崩壊に伴って放出される７３９ｋｅＶガンマ線の測定データ、（ｂ）が９９Ｍｏのベータ崩壊により励起される９９ｍＴｃの状態から放出される１４１ｋｅＶガンマ線の測定データである。高速１４ＭｅＶ中性子で９９Ｍｏが生成されていることが確認できた。
【００８０】
次に、前述のモリブデン酸混入チタン酸ゲルの製法例で実際に作成した試料を９９Ｍｏ／９９ｍＴｃジェネレータに適用してミルキングを行った例について述べる。
先ず、高速中性子を照射したチタン酸ゲルをビーカーにとり、２ｍｌずつ４回水で洗浄し、その上澄液を乾燥させ、９９ｍＴｃのガンマ線強度の変化を前記の半導体検出器で調べた。その結果を図８（ｂ）に示す。図８（ｂ）は水の代わりに生理食塩水を用いて同様の測定を行った結果である。
次に、ガラス管に高速中性子を照射した上記と同様のチタン酸ゲルを入れ、水で９９ｍＴｃを溶離させてミルキングを行い、５滴ずつ（１滴は０．２７４ｍｇ）分取し、乾燥させ、含まれる９９ｍＴｃのガンマ線強度の変化を調べた。その結果を図９（ａ）に示す。図９（ｂ）は水の代わりに生理食塩水を用いて同様の測定を行った結果である。
以上から、９９ｍＴｃが得られていることが確認された。
なお、チタン酸ゲルの場合、放射性モリブデン含有材料によるジェネレータにアルミナカラムを直列に配置することにより、Ｔｉを中性子照射したときに生じるＳｃによる影響を防止することができ、より高純度の無担体９９ｍＴｃを得ることができる。
【産業上の利用可能性】
【００８１】
本発明により製造された９９Ｍｏがβ崩壊して得られた９９ｍＴｃは、特に、医療分野における下記のような検査、治療に下記のような形態で利用することができる。
【００８２】
（１） 機能検査：肺循環機能、心拍出量、肺血液量
テクネチウムヒト血清アルブミン（９９ｍＴｃ−ＨＳＡ）
（２） 機能検査：甲状腺摂取率
過テクネチウム酸ナトリウム
（３） 脳シンチグラフィ
過テクネチウム酸ナトリウム、メチレンジホスホン酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＭＤＰ）
（４） 脳血流シンチグラフィ
エキサメタジムテクネチウム（ヘキサメチルプロピレンアミンオキシム）（９９ｍＴｃ−ＨＭ−ＰＡＯ）、Ｎ，Ｎ’−エチレンジ−Ｌ−シスウテイネート（３）オキソテクネチウムジエチルエステル
（５） 甲状腺シンチグラフィ
過テクネチウム酸ナトリウム
（６） 肺血流シンチグラフィ
テクネチウム大凝集ヒト血清アルブミン（９９ｍＴｃ−ＭＡＡ）
（７） 心筋シンチグラフィ
ヘキサキス（２−メトキシイソブチルイソニトリル）テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＭＩＢＩ）、テトロホスミンテクネチウム、ピロリン酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＰＹＰ）
（８） 心プールシンチグラフィ
テクネチウムヒト血清アルブミン（９９ｍＴｃ−ＨＳＡ）、ヒト血清アルブミンジエチレントリアミン五酢酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＨＳＡ−ＤＴＰＡ）
（９） 肝シンチグラフィ
テクネチウムスズコロイド、フィチン酸テクネチウム、ガラクトシルヒト血清アルブミンジエチレントリアミン五酢酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＧＳＡ）
（１０） 肝・胆道シンチグラフィ
Ｎ−（２，６−ジメチルフェニルカルバモイルメチル）イミノ二酢酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＨＩＤＡ）、ジエチルアセトアニリドイミノ二酢酸テクネチウム、ピリドキシリデンイソロイシンテクネチウム（９９ｍＴｃ−ＰＩ）、Ｎ−ピリドキシル−５−メチルトリプトファンテクネチウム（９９ｍＴｃ−ＰＭＴ）
（１１） 唾液腺シンチグラフィ
過テクネチウム酸ナトリウム
（１２） 腎シンチグラフィ
ジメルカプトコハク酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＤＭＳＡ）、ジエチレントリアミン五酢酸テクネチウム、（９９ｍＴｃ−ＤＴＰＡ）、メルカプトアセチルグリシルグリシンテクネシウム（９９ｍＴｃ−ＭＡＧ３）
（１３） 脾臓シンチグラフィ
テクネチウムスズコロイド、フィチン酸テクネチウム
（１４） リンパ節シンチグラフィ
テクネチウムスズコロイド、フィチン酸テクネチウム
（１５） 骨シンチグラフィ
エタンヒドロキシジホスホン酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＥＨＤＰ）、ヒドロキシメチレンジホスホン酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＨＭＤＰ）、ピロリン酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＰＹＰ）、メチレンホスホン酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＭＤＰ）
【符号の説明】
【００８３】
１ 高電圧電源
２ 電源ケーブル
３ 加速器ターミナル
４ 加速管
５ 重陽子輸送ライン
６ 中性子発生部
７ 冷却管
８ 冷却系
９ Ｍｏターゲット
１０ ターゲット支持枠
１１ ターゲット支持台あるいは試料容器
１２ ターゲット保管庫
２１ 重水素ビーム
２２ 真空輸送ライン
２３ ３重水素含有チタン膜を有する銅板
２４ Ｍｏターゲット
２５ 冷却管
２６ 陽子ビーム
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性診断薬である放射性テクネチウム９９ｍＴｃの親核種である放射性モリブデン９９Ｍｏを、核燃料物質ウランを使用せず、高強度で半減期の長い広範囲の同位元素から成る（例えばストロンチウム９０からセシウム１３７）放射性廃棄物を多量に発生することなく効率良く廉価に生成し安定供給を可能にする製造方法及び装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
現在、医療の分野で放射線やラジオアイソトープ（以下、ＲＩと称する）は、病気の診断、治療に欠かすことができないものとなっている。ＲＩから放出される放射線は、物質自体はごく微量であっても確実に検出・定量することができ、この性質を利用してシンチグラフィによる検査、診断が行われている。これに用いる医薬品はいわゆる「放射性医薬品」と呼ばれており、放射性医薬品等に用いられるＲＩには半減期が短く、放射線の透過力の大きいガンマ線を出すものが適している。
【０００３】
放射性医薬品等に使用されるＲＩとその使用例を例示すると、例えば、９９ｍＴｃは脳・甲状腺・骨シンチグラフィ、６７Ｇａは乳ガン・肺ガン・悪性リンパ腫治療、２０１Ｔｌは甲状腺腫瘍シンチレータ、６０Ｃｏはガンマナイフ用線源、３２Ｐは白血病治療、３５ＳはＤＮＡ塩基配列・遺伝子染色体配置決定、５１Ｃｒは循環血液量・循環赤血球量測定、５９Ｆｅは血清中総鉄結合能（ＴＩＢＣ）測定、８９Ｓｒ、１５３ｍＳｍ、１８６Ｒｅは疼痛緩和薬、９０Ｙは悪性リンパ腫治療、１０３Ｐｄは前立腺ガン治療、１２５Ｉは腫瘍マーカー、１３１Ｉは甲状腺機能亢進症・甲状腺ガン治療、１３３Ｘｅは局所肺換気機能検査、等である。
【０００４】
これらのＲＩの中で核医学診断全体の８０％以上で利用されている９９ｍＴｃは、現在、２３５Ｕを３６％〜９３％程度濃縮した高濃縮２３５Ｕを原料として、それを原子炉で中性子照射して核分裂反応させ、その核分裂生成物の中から９９ｍＴｃの親核種である９９Ｍｏを抽出することにより製造されている。この濃縮２３５Ｕを用いる方法は、特に核不拡散の観点から問題があり国際原子力機関（ＩＡＥＡ）等では２３５Ｕ濃縮度が２０％以下の低濃縮２３５Ｕを用いる技術に切替えるための働きかけを世界各国で行っており、それに対応した技術開発が世界中で進められている。しかし、３０年に及ぶ働きかけにもかかわらず世界のほとんどの９９Ｍｏは未だ高濃縮２３５Ｕを使用して生成されている。一方、２３５Ｕ濃縮度を２０％以下にした低濃縮２３５Ｕを９９Ｍｏ製造用の原料に用いると、高濃縮２３５Ｕを用いた場合と同量の９９Ｍｏを製造しようとすると５倍のウラン量を必要とし、従って廃棄物も５倍に増えると同時にプルトニウムの生成量が約２５倍に増えてしまうという問題が新たに生じる。このため原子炉の熱中性子（０．０２５ｅＶ）を９８Ｍｏターゲットに照射し、発生する９９Ｍｏを抽出する方法も利用されている。またサイクロトロンからの荷電粒子を照射する方法も利用されている。
【０００５】
また、ＲＩの一部はわが国で製造されているが、その多くは海外からの輸入に頼っているのが実情である。平成１９年にはカナダの原子炉のトラブルで放射性医薬品の入手が困難となり深刻な問題となった。平成２０年８月には世界市場に約２６％の９９Ｍｏを供給しているオランダの原子炉が一次冷却系底部構造の一部腐食変形のため運転を停止、平成２１年２月中旬に運転再開となった。ところが平成２１年５月には再度カナダの原子炉で重水の漏れが発覚したため運転が休止しており、復旧は早くて平成２２年３月末と考えられている。この様にＲＩのほとんどを他国からの輸入で頼っていると、他国の国内事情や原子炉の老朽化、メンテナンス、トラブル等により、安定した供給体制が維持できないことも予想され、ＲＩの安定供給は重要かつ緊急な課題となってきている。とりわけ、わが国が大半のＲＩの輸入先として頼っているカナダにおいては、その供給のための原子炉が２０１１年に運転許可期限に達することが決まっており、それ以降については、世界的視点・長期的視点に立った現実的な計画は全く存在していない。米国や欧州においても９９Ｍｏ等をはじめとするＲＩの安定供給が切望されているが、それに対応できる現実的体制はまだとられておらず、早急にその体制確立が必要となってきている（非特許文献１）。また、ＲＩの大半を海外からの輸入に依存すると、医療等で使用されるＲＩの価格が高騰し、ひいては医療費全体の高騰の一因となってしまう。平成１９年度では放射性医薬品の販売価格は４４０億円にも達している（非特許文献２：５ページ目）。
【０００６】
また、原子炉で２３５Ｕを核分裂させた場合、図１（非特許文献３）に示すように所望のＲＩ以外に様々な核種が生成され、必要でない生成核廃棄物の保存、管理、処理等が膨大になり且つ非常に煩わしいものとなっていた。
【０００７】
このような問題を考慮し、本出願人らは、ウランを用いないで、放射性診断薬として非常によく利用されている放射性テクネチウム９９ｍＴｃの親核種である放射性モリブデン９９Ｍｏを効率的に製造する技術を提案した（特許文献１）。ここで提案した方法は、Ｍｏ化合物を水に溶解したＭｏ水溶液を、原子炉の炉心に設置した照射キャプセル中で中性子を照射して９８Ｍｏ（ｎ，γ）反応によって９９Ｍｏを生成させ、そのＭｏ水溶液を連続的あるいはバッチ的に回収することによって効率的に９９Ｍｏを製造しようというものである。同様に特許文献２には、９８Ｍｏを用い、熱中性子捕獲反応で放射性モリブデン９９Ｍｏを生成する技術が提案されている。しかしながら、これら熱中性子捕獲反応を用いるケースでは、原子炉を用いるためその製造場所が限定され、しかも原子炉の運転形態に大きく依存するのに加えて製造コストが高価となり、反応断面積が小さいため比放射能が低く、製造効率にも問題があった。また原子炉のメンテナンスにはその安全性等を考慮すると例えば定期点検等で半年の運転停止をしなければならないような事態も発生する。これらの事情から病院等の施設で９９Ｍｏを簡便にかつ安定供給するためには、さらなる技術的工夫が必要であった。
【０００８】
一方、加速器を用いて陽子や重イオンビームを原料ターゲットに照射し、ＲＩを生成することも行われている。陽子の場合、使用される加速器をコンパクトにすることで病院等の施設で簡便に使用することができる。しかしながら、このような小型加速器から出射される陽子を用いてＲＩを生成する場合、軽い核種のＲＩにしか対応することができず、重い核種のＲＩに対応しようとすると加速器の大型化を避けることができないという問題があった。即ち、陽子を用いてＲＩを生成する場合、陽子は正の電荷を有しているため、重い核種（それはたくさんの正の電荷の陽子を持つ原子核であるが）のターゲット核と反応するには、正の電荷同士の反撥相互作用があるのでこれに打ち勝って、原子核内部にまで入り込まなければならない。そのためには、入射する陽子のエネルギーが十分高い必要がある。更に陽子はターゲット物質に入射すると標的内で陽子のエネルギーは大きく減少するため使用できる標的の厚さは限定され、結果として十分なＲＩを生成する効率が高くない場合が多い。一方、標的中でのエネルギー損失は標的の温度を上昇させる事になり、融点の高くないターゲットでは陽子ビームの使用強度が制限される場合もある。ところで陽子ビームは加速器により生成され真空パイプ中をターゲットがセットされる近傍場所まで輸送されてくる。しかるにターゲットを大気側にセットする際には、真空パイプ内の真空を保持して大気側部と遮断する必要がある。遮断に用いる物質は陽子ビームのエネルギーと強度を減少させてはいけないのでできるだけ薄い事が要請される。しかし、一方この物質は陽子ビームを絶えず照射され続けるので結果として放射線損傷で破壊され、高強度の陽子ビームを長時間使用することは困難になる。多様なＲＩを目的に応じ製造するには、ターゲット物質は大気中にセットできれば標的の形状、材質の選択が柔軟に行え、実際上は大変便利である。しかし、上記の如く陽子ビームを利用したＲＩ生成は問題点を抱えている。これらの事情は重イオンビームの場合も似通っている。陽子よりも正の電荷が多い分より問題は大きい。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００８−１０２０７８号公報
【特許文献２】特表２００２−５０４２３１号公報
【非特許文献】
【００１０】
【非特許文献１】”Accelerating production of medical isotopes” Nature Vol 457, 29 January 2009
【非特許文献２】日本学術会議 基礎医学委員会・総合工学委員会合同 放射性・放射能の利用に伴う課題検討分科会「提言：我が国における放射性同位元素の安定供給体制について」平成２０年（２００８年）７月２４日
【非特許文献３】Nuclear Physics A462 (1987) 85-108 North-Holland, Amsterdam
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は、以上のような従来技術の問題を解消し、濃縮２３５Ｕを使用せず、原子炉施設を利用せず、燃料廃棄物を多量に発生させることなく、効率よく廉価にかつ簡便に放射性モリブデンの安定供給を実現できる方法及び装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
前記課題を解決するため、本発明は、以下の技術的手法ないし手段を提供する。
【００１３】
〔１〕１００Ｍｏを含むターゲットに、加速器からの高速中性子を照射し、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応を起させ、９９Ｍｏを生成させることを特徴とする放射性モリブデンの製造方法。
【００１４】
〔２〕上記第１の発明において、原料ターゲットのターゲット核として、原子炉内で２３５Ｕの核分裂反応で廃棄物として生成された１００Ｍｏを用いることを特徴とする放射性モリブデンの製造方法。
【００１５】
〔３〕上記第１又は２の発明において、原料ターゲットを加速器の高速中性子出射部に密着させた状態で又は離間させた状態で中性子を原料ターゲットに照射することを特徴とする放射性モリブデンの製造方法。
【００１６】
〔４〕高速中性子を発生させる加速器と、１００Ｍｏをターゲット核として含む原料ターゲットを支持するターゲット支持手段を備え、加速器からの高速中性子を原料ターゲットに照射し、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応を起させ、９９Ｍｏを生成させることを特徴とする放射性モリブデンの製造装置。
【００１７】
〔５〕上記第４の発明において、原料ターゲットのターゲット核が、原子炉内で２３５Ｕの核分裂反応で生成された廃棄物としての１００Ｍｏであることを特徴とする放射性モリブデンの製造装置。
【００１８】
〔６〕上記第４又は第５の発明において、原料ターゲットが、加速器の高速中性子出射部に密着させた状態又は離間させた状態でセットされていることを特徴とする放射性モリブデンの製造装置。
【００１９】
〔７〕上記第４ないし６のいずれかの発明において、加速器の高速中性子出射部が冷却手段を備え、かつ該高速中性子照射部が真空室と大気側の隔壁機能を有し、かつ該高速中性子照射部に原料ターゲットが密着させた状態又は離間させた状態でセットされていることを特徴とする放射性同位元素の製造装置。
【発明の効果】
【００２０】
本発明によれば、加速器からの高速中性子を用い、（ｎ，２ｎ）反応を生じさせて放射性モリブデンを製造させるようにしたので、濃縮２３５Ｕを使用せず、原子炉施設を利用せず、高強度の半減期の長い燃料廃棄物を低減させて効率良く廉価に放射性モリブデンの安定供給が可能となる。
【００２１】
また、天然Ｍｏの同位体組成比は１００Ｍｏが９．６％であるのに対し原子炉燃料廃棄物Ｍｏの同位体組成比は約２５．５％であるため、原料ターゲットのターゲット核として、原子炉内で２３５Ｕの核分裂反応で生成された１００Ｍｏを用いることにより生成効率を向上させることができる。
【００２２】
また、本発明による放射性モリブデンの製造装置は、核燃料物質の規制を受ける必要がなく、小型化できるため、病院等の施設において簡便に利用できる利点がある。
【００２３】
さらに、本発明によれば、中性子を原料ターゲットに照射してＲＩを生成するため、正の電荷を持つ陽子ビームを標的に照射する場合に比べると中性子は電荷を持たないので、ターゲット内での電磁相互作用によるエネルギー損失そしてそれに伴うターゲットの発熱に煩わされる事が無く陽子ビームの場合などに比べ１００倍程度以上の重量のターゲットを一度に照射する事が可能であり、ＲＩ生成量を高める事ができる。又ターゲットを大気中に配置することができるため、原料ターゲットの配置、材質の選択の自由度が大きくなる利点がある。これは多様な利用者に対して計り知れない利便性を齎すと考えられる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】原子炉で２３５Ｕの核分裂で生成される核種の生成量分布を示す図である。
【図２】１００Ｍｏと高速中性子との反応断面積評価値を示すグラフである。
【図３】１００Ｍｏに高速中性子を照射したとき、（ｎ，２ｎ）反応が起こり９９Ｍｏが生成されるときの高速中性子と１００Ｍｏの反応断面積との関係を示すグラフである。
【図４】本発明の一実施形態による放射性モリブデン製造装置を模式的に示す図である。
【図５】本発明の別の実施形態による放射性モリブデン製造装置の要部を模式的に示す図である。
【図６】本発明による９９Ｍｏの製造手順を示すブロック図である。
【図７】加速器からの高速中性子を、ターゲット核１００Ｍｏを含む原料ターゲットに照射することにより、９９Ｍｏが生成されたことを示す図で、（ａ）が９９Ｍｏのベータ崩壊に伴って放出される７３９ｋｅＶガンマ線の測定データ、（ｂ）が９９Ｍｏのベータ崩壊により励起される９９ｍＴｃの状態から放出される１４１ｋｅＶガンマ線の測定データである。
【図８】（ａ）、（ｂ）は、高速中性子を照射したモリブデン混入チタン酸ゲルをガラス管に入れ、それぞれ水と生理食塩水でミルキングし、得られた液を乾燥させ、９９ｍＴｃのガンマ線強度の変化を測定した結果を示す図である。
【図９】（ａ）、（ｂ）は、高速中性子を照射したモリブデン混入チタン酸ゲルをミルキングしビーカーにとり、それぞれ水と生理食塩水で洗浄し、上澄み液を乾燥させ、９９ｍＴｃのガンマ線強度の変化を測定した結果を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
以下、本発明を実施形態に基づき詳細に説明する。
【００２６】
本発明では、放射性診断薬である放射性テクネチウム（９９ｍＴｃ）の親核種である放射性モリブデン９９Ｍｏを、１００Ｍｏを含むターゲットに、加速器からの高速中性子を照射し、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応を起させることにより製造する。本発明において、高速中性子とは、０．１ＭｅＶ以上のエネルギーを有する中性子のことを意味する。
【００２７】
Ｍｏは、原子番号４２の元素であり、天然Ｍｏの同位体組成比は表１のようになっている。
【００２８】
【表１】
【００２９】
上記表より、Ｍｏ（ｎ，２ｎ）反応が主であるとＭｏ（ｎ，２ｎ）反応生成物はそのほとんどがターゲットのＭｏより中性子が１つ少ない天然に安定に存在するＭｏとなることがわかる。
【００３０】
ここで１００Ｍｏに着目してみる。１００Ｍｏに高速中性子を照射すると、（ｎ，２ｎ）反応、（ｎ，４Ｈｅ）反応、（ｎ，ｐ）反応、（ｎ，３ｎ）反応、（ｎ，ｎｐ）反応、（ｎ，ｎ’γ）反応等の種々の反応が起きる。図２に、１００Ｍｏに高速中性子を照射したときの中性子エネルギーと反応断面積の評価値をグラフで示す。図２より、１００Ｍｏに１４ＭｅＶ程度の高速中性子を照射した場合、（ｎ，２ｎ）反応断面積が最大値に近く且他の反応よりも非常に大きな反応断面積を有することが分かる。
【００３１】
また、図３に、１００Ｍｏに高速中性子を照射したとき、（ｎ，２ｎ）反応が起こり９９Ｍｏが生成されるときの高速中性子と１００Ｍｏの反応断面積との関係を示す。図３から（ｎ，２ｎ）反応は中性子のエネルギーが８．５ＭｅＶ付近から急に立ち上がり、９．５ＭｅＶあたりから２５ＭｅＶあたりまで、非常に大きくかつほぼ一定の反応断面積を示すことがわかる。そして１４ＭｅＶ付近で（ｎ、２ｎ）反応断面積は最大値に近い値をとることがわかる。
【００３２】
そこで、本発明では、放射性モリブデン９９Ｍｏを、１００Ｍｏを含むターゲットに、加速器からの高速中性子を照射し、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応を起させることにより製造する。この反応は次式で表される。
【００３３】
１００Ｍｏ＋ｎ → ９９Ｍｏ＋２ｎ
上記のように、１００Ｍｏから放射性モリブデン９９Ｍｏを効率良く生成するためには、高速中性子のエネルギーは９．５〜２５ＭｅＶ、より好ましくは１２〜１７ＭｅＶの範囲である。高速中性子のエネルギーが９.５ＭｅＶより小さくなると、放射性モリブデン９９Ｍｏの発生効率が急速に低下し、２５ＭｅＶより多くなると（ｎ，２ｎ）反応以外の反応が次第に優位になり、やはり（ｎ，２ｎ）反応による放射性モリブデン９９Ｍｏの発生効率が低下する。
【００３４】
本発明では、９９Ｍｏを製造するために、原子炉を利用しないで、小型加速器を用いて発生させた高速中性子を１００Ｍｏに照射する。このようにすると、原子炉を使用する場合に比べ、多量の燃料廃棄物を生成させることなく、低放射能化を図ることができる。
また、原子炉の使用済み燃料廃棄物の１００Ｍｏを原料ターゲット核として利用すると、９９Ｍｏの生成効率がより一層向上するのみならず、原子炉の使用済み燃料廃棄物の有効利用ができる。
【００３５】
高速中性子を発生させる小型加速器は、例えば市販の小型加速器を用いてもよいし、本出願人の設備である日本原子力研究開発機構核融合中性子工学用中性子源施設（ＦＮＳ）のようなＤ−Ｔ中性子源等の施設を使用してもよい。
【００３６】
中性子発生用加速器では、例えば重水素（２Ｈ）ビームを３重水素（３Ｈ）に照射して、次の反応で高速中性子をヘリウム（４Ｈｅ）とともに生成することができる。
【００３７】
２Ｈ＋３Ｈ→４Ｈｅ＋ｎ
この反応で生成される中性子エネルギー（Ｅｎ）は次の関係式で与えられる。
【００３８】
４×Ｅｎ＝Ｅｄ＋２×｛２×Ｅｄ×Ｅｎ｝１／２×ｃｏｓθ＋３×Ｑ
ここでＥｄは重水素エネルギー、Ｑは反応の発生エネルギーでＱ＝１７．６ＭｅＶである。θは生成される中性子が入射重水素となす角度である。この式より、例えば０．３５ＭｅＶの低エネルギー重水素を用いると１４ＭｅＶの高速中性子が得られることが分かる。また、現在プロジェクト遂行中の国際核融合材料照射施設（ＩＦＭＩＦ）では液体リチウム（Ｌｉ）に重水素を照射して高強度の高速中性子を生成する。さらに、金属Ｌｉや金属ベリリウム（Ｂｅ）に陽子又は重水素を照射しても高速中性子を発生させることができる。
【００３９】
ここで、本発明による９９Ｍｏの生成効率について検討してみる。原子炉で核分裂により生成される９９Ｍｏの量（Ｙ炉）は下記で与えられる。
【００４０】
２３５Ｕ：濃縮度２０％。熱中性子と２３５Ｕとの反応による核分裂断面積は５８５バーン。この内、９９Ｍｏの生成比は６％（図１参照）。以上より、このＵで生成される９９Ｍｏの量＝０．２０×５８５×０．０６＝７バーンと与えられる。
【００４１】
１００Ｍｏ：天然存在比９．６％。高速中性子による９９Ｍｏ生成反応断面積は１．５バーン。以上より、天然Ｍｏで生成される９９Ｍｏの量＝０．０９６×１．５＝０．１４バーンと与えられる。
【００４２】
即ち、Ｙ高速とＹ炉の比＝Ｙ高速／Ｙ炉＝０．１４／７＝０．０２ 式（１）
高速中性子による９９Ｍｏの生成量は中性子量を除くと原子炉の場合の２％である。
【００４３】
ところで中性子量については
原子炉の熱中性子量φ炉：日本原子力開発機構研究用原子炉施設ＪＲＲ３の場合にはφ炉＝１０１４個／（ｃｍ２・秒）
式（２）
高速中性子の量φ高速：ＩＦＭＩＦの場合にはφ高速＝１０１４個／（ｃｍ２・秒）
式（３）
即ち高速中性子量の原子炉の量に対する比は：φ高速／φ炉＝１ 式（４）
となる。以上、中性子量を考慮すると、高速中性子利用による９９Ｍｏ生成量と原子炉利用による９９Ｍｏ生成量との比は次に与えられる。
【００４４】
０．０２×１＝０．０２ 式（５）
ここで比較的容易に高濃度１００Ｍｏが得られることを考えると（例えば１００％濃縮とすると）式（５）の比は、式（１）と式（４）より、
０．０２，９.６×１００＝０．２１ 式（６）
となる。即ち、本発明によれば、高速中性子を用い原子炉での生成量と十分比較できる量の９９Ｍｏを生成できることがわかる。
一方、原子炉の使用済み燃料１００Ｍｏを原料ターゲットにする場合は、濃縮度が天然の９．６％に比し高く２５．５％である事から、式（５）の比は
０．０２÷０．０９６×０．２５５＝０．０５ 式（７）
となる。即ち、天然Ｍｏを利用する場合に比し２．５倍多くの９９Ｍｏを製造できる。
【００４５】
図４に、本発明の一実施形態に係る放射性モリブデン９９Ｍｏの製造装置を模式的に示す。
【００４６】
図において、１は高電圧電源、２は電源ケーブル、３は加速器ターミナル、４は加速管、５は重陽子輸送ライン、６は中性子発生部、７は冷却管、８冷却系、９はＭｏターゲット、１０はターゲット支持枠あるいは試料容器、１１はターゲット支持台、１２は放射線遮蔽が施された９９Ｍｏ収容容器である。図４の（ａ）と（ｂ）はそれぞれ、Ｍｏターゲット９を中性子発生部６に密着させた状態と離間させた状態を示す。
【００４７】
ＲＩの生成効率は図４（ａ）のように、原料ターゲット９を高速中性子発生部６に密着させた場合が大きくなる。この場合、高速中性子発生部６と冷却管７の先端に例えばＣｕ等からなる冷却部材を介して原料ターゲット９あるいはそれを収容する試料容器１０を密着させる。この場合、高速中性子発生部６に設けられた冷却部材は、重陽子輸送ライン５の真空室と原料ターゲット９のある大気側との隔壁機能を有することとなる。また、場合によっては、図４（ｂ）に示すように、原料ターゲット９を高速中性子発生部６から１０ｍｍ程度までの距離離間させてもよく、この距離は限定的なものではない。
【００４８】
高電圧電源１は、上記中性子生成反応で多量の中性子を生成するために、重水素ビームを０．３５ＭｅＶ程度のエネルギーとするための高電圧を出力する。電源ケーブル２は、高電圧電源１の高電圧を加速器ターミナル３に接する加速管４に印加するためのものである。高速中性子発生部６にはＣｕ等の熱伝導性に優れた金属板上に、例えば３重水素を吸蔵させたチタン等の蒸着膜が設けられたものがセットされ、高速中性子発生部６は、上記中性子生成反応を起し、多量の中性子を生成する役割をする。冷却系８は、重水素ビームで照射される金属板中の３重水素が熱拡散するのを防ぐべく冷却管７により金属板を冷却する役割をする。冷却は水冷等により行う。金属板は固定式のものでもよく、回転式のものでもよい。
【００４９】
本発明のＭｏターゲット９核として、天然の１００Ｍｏあるいは原子炉の２３５Ｕの核分裂反応で生成された廃棄物としての１００Ｍｏを用いることができる。また、Ｍｏターゲット９としては、天然の１００Ｍｏあるいは１００Ｍｏの天然存在比以上に濃縮した１００Ｍｏを三酸化モリブデンＭｏＯ３等のモリブデン酸化物粉末としたもの、あるいはこの粉末としたものを高密度に圧縮成型し、ペレット化したもの（かさ密度６０％以上）を用いることができる（例えば、特開昭５５−２２１０２号公報）。また、濃縮した１００Ｍｏを用いる場合、その前処理として電磁分離回収法等を施す必要がある。三酸化モリブデンＭｏＯ３の粉末としたものを用いる場合には石英管に密封し、さらにアルミニウム系の金属製照射容器に密封封入する必要がある。三酸化モリブデンＭｏＯ３の粉末をペレットにしたものを用いる場合には直接金属製照射容器に密封封入する。この金属製照射容器が試料容器１０である。さらに、Ｍｏ金属もターゲットとして使用できる。ただし、この場合、Ｍｏ抽出に硝酸等による溶解が必要となる。さらにまた、本発明によれば、Ｍｏターゲット９として、チタン酸アルコキシド、ジルコニウム酸アルコキシドもしくはその混合物にモリブデンが１００Ｍｏであるモリブデン酸水溶液を添加して調製したモリブデン酸混合のゲル体を用いることもできる。
【００５０】
Ｍｏターゲット６としてペレット化したものを用いる場合、その寸法としては例えば直径１０ｍｍ、厚み０．５ｍｍのものを用いることができるが、もちろん、これは一例であってこれに限定されるものではなく、高速中性子の照射エネルギーや収率等を考慮して適宜の形状、寸法とすることができる。その場合、あまりＭｏターゲット９の厚みが厚すぎると、中性子散乱の問題が生じ、生成効率が低下するため、その点を考慮する必要がある。高速中性子発生部６から中性子は全方位方向に放射され、中性子束（個／ｃｍ２・秒）は１／ｒ２で低下する。このため、高速中性子発生部６にＭｏターゲットを密着させた構成の場合に９９Ｍｏの生成効率が最大となる。尚、ｒは中性子発生部からＭｏターゲットまでの距離である。
【００５１】
ターゲット支持枠あるいは試料容器１０には、Ｍｏ試料（１００Ｍｏ）が固定されるか、収容されるようになっている。ターゲット支持台１１は、ターゲット支持枠あるいは試料容器１０を固定する役割をする。９９Ｍｏ収容容器１２は、放射線遮蔽体を備え、生成された放射性モリブデン９９Ｍｏはこの中に入れて、実験室から取出し、所要の場所に運搬、移動させる。なお、９９Ｍｏ収容容器１２以外の各部材も、必要に応じて放射線遮蔽を行う。
【００５２】
上記のような構成の装置により、生成ＲＩの半減期を考慮すると１４ＭｅＶ程度の中性子を２〜３日程度の照射により、所望量の９９Ｍｏを得ることができる。この場合、加速器からの高速中性子を用いるため、核分裂を利用しないことから多量の燃料廃棄物が発生せずまた、反応断面積の比較的大きな（ｎ，２ｎ）反応を利用しているため、高効率で所望の９９Ｍｏを安定供給することが可能となる。さらに、装置構成も市販の加速器を利用し非常に小型化できるため、病院等の施設において、簡便にかつ安定して９９Ｍｏを製造、利用することが可能となる。
【００５３】
また、対象ターゲットの反応閾値が１５ＭｅＶ以上の場合には、次のような構成の装置を用いる。高電圧電源１は、上記中性子生成反応で多量の中性子を生成するために、例えば陽子ビームを２５ＭｅＶ程度のエネルギーとするための高電圧を出力する。電源ケーブル２は、高電圧電源１の高電圧を加速器ターミナル３に接する加速管４に印加するためのものである。高速中性子発生部６には、Ｃｕ等の熱伝導性に優れた金属板上に金属Ｌｉ薄膜が設けられたものがセットされ、高速中性子発生部６では、上記中性子生成反応を起し、多量の中性子を生成する役割をする。冷却系８は、陽子ビームで照射されるＣｕ金属板表面のＬｉが熱拡散するのを防ぐべく冷却管７により金属板を冷却する役割をする。冷却は水冷等により行う。金属板は固定式のものでもよく、回転式のものでもよい。この場合、高速中性子発生部６から中性子はほとんど陽子ビーム軸に沿って放射され、中性子束（個／ｃｍ２・秒）は１／ｒ２で低下する。したがって、原料ターゲット９は、中性子発生部に密着するか、近接（１０ｍｍ程度までの離間）して配置するのが好ましい。
【００５４】
次に、本発明の別の実施形態について述べる。
【００５５】
図５は、本発明の別の実施形態に係る放射性モリブデン９９Ｍｏの製造装置の要部を模式的に示す図で、（ａ）は重水素ビーム進行方向に垂直な方向から見た模式図で中性子発生部と原料ターゲットが密着している場合、（ｂ）は中性子発生部と原料ターゲットが離間している場合、（ｃ）は重水素ビーム進行方向から見た模式図である。
【００５６】
図中２１は重水素ビーム、２２は直方体状の真空ビーム管、３３は３重水素（トリチウム）を吸着したチタン膜を有する銅板、２４はターゲット試料、２５は冷却部材である。冷却部材２５は銅板２３と一体になっていてもよく、この場合、銅板２３は内壁と外壁を有し、内壁（真空室側）の銅板２３の表面には、３重水素を吸着したチタン膜が設けられ、外壁（大気側）の銅板の表面には、ターゲット試料２４が密着配置されるか、離間配置され、内壁と外壁の間の空間を水等の冷却媒体が通過するようになっている。
【００５７】
重水素（２Ｈ＋）ビーム２１を３重水素（３Ｈ）に照射して生成される高速中性子は、大量の中性子が重水素ビーム２１の入射方向に関係なくほぼ全空間に等方的に放出される特性を持つ。このため限られた中性子利用時間で生成された中性子を最大限に利用するため以下のようにＭｏ試料２４を配置する。Ｍｏ試料２４としては、例えば天然のＭｏあるいは濃縮したＭｏの三酸化物のパウダーを圧縮して固化・焼結させたペレット状のものを使用してもよいし、前述したような金属Ｍｏを使用することもできる。
【００５８】
３重水素含有チタン板２３に照射される高強度の重水素ビーム２１がチタンの温度を上げて３重水素が熱拡散することを防ぐため、３重水素含有チタン板２３を冷却管２５により冷却する。与えられた冷却能力の範囲でより高強度の重水素ビーム２１を使用するためにはこの重水素ビーム２１により与えられる単位面積当りの熱負荷を減少させることが考えられる。そのため、重水素ビーム２１の大きさは通常の５ｍｍ直径から加速器のビーム輸送の方式を変えて例えば１０ｍｍ直径にする。この結果、単位面積当りの熱負荷は１／４に減じ従来の重水素ビームの４倍の強度までを増強することができ、その結果生成される中性子も４倍の量利用できる。また、高速中性子は全空間に等方的に放出されることから、Ｍｏ試料２４は、重水素ビーム２１の前方だけでなく、図５（ｃ）のように側面にもセットする。
【００５９】
重水素ビーム２１は、直方体である真空ビーム管２２により真空が保たれているビーム輸送系を経て、３重水素含有チタン膜を有する銅板２３に照射される。そして２Ｈ＋＋３Ｈ→４Ｈｅ＋ｎ反応で生成された高速中性子は、冷却管１５の大気側に埋め込まれた（最近接距離）Ｍｏ試料２４に照射される。一方、３重水素含有チタン膜を有する銅板２３に直角に入射する重水素ビーム２１に対し後方に放出される高速中性子を効率的に利用すべく、高速中性子生成箇所に近接する真空ビーム管（直方体）２２の４面を加工し、Ｍｏ試料２４を図示のように埋め込む。このような構成とすると、高速中性子は全空間に等方的に放出されるので放射性モリブデン９９Ｍｏ生成がより高効率で行われることになる。
【００６０】
本発明で製造された９９Ｍｏは、β崩壊により９９ｍＴｃとなった状態で医療現場等で使用されるが、この場合９９ｍＴｃの分離は、例えば高速中性子をＭｏＯ３等のＭｏ試料２４のターゲットに照射した後、アルカリ溶液（例えば、水酸化ナトリウム等）で溶かし、９９ＭｏＯ４２−をアルミナカラムに吸着させ、生理食塩水を通して９９ＴｃＯ４−を取出し、適当な溶媒に溶かして使用することができる。このようにして所望の９９ｍＴｃを抽出することをミルキングという。そしてこのようにミルキングを行う装置はジェネレータもしくはカウと呼ばれる。ジェネレータとしては、９９Ｍｏを高密度ジルコニウム化合物（ＰＺＣ）に吸着させて、生理的食塩水を通して９９ｍＴｃを抽出するＰＺＣジェネレータ（例えば、特開昭５２−１７１９９号公報、特開平０８−３０９１８２号公報、特開平１０−３００２７号公報等）も好ましく使用することができる。
【００６１】
また、本発明では、前述したように、ターゲット試料として、チタン酸アルコキシド、ジルコニウム酸アルコキシドもしくはその混合物にモリブデンが１００Ｍｏであるモリブデン酸水溶液を添加して調製したモリブデン酸混合のゲル体を用いることができる。
【００６２】
この場合、チタン酸アルコキシド、ジルコニウム酸アルコキシドもしくはその混合物に用いるアルコールとしては、例えばメタノール、エタノール、イソプロパノール、ブタノールなどの一価のアルコール、エチレングリコールなどの二価のアルコール、グリセリンやポリビニルアルコールなどの多価のアルコールなどを用いることができる。
【００６３】
モリブデン酸水溶液としては、モリブデン酸アンモニウム（ＮＨ４）２ＭｏＯ４、モリブデン酸カリウム、モリブデン酸カルシウム、モリブデン酸コバルト、モリブデン酸ナトリウム、モリブデン酸鉛、モリブデン酸マグネシウム、モリブデン酸マンガン（II）などを用いることができる。
【００６４】
ここで、モリブデン酸混入チタン酸ゲルの製法例について述べる。
モリブデン酸混合のゲル体は、（チタン（ＩＶ）ｔ−ブトキシドＴｉ（Ｏ−Ｃ４Ｈ９）４１０ｍｌとモリブデン酸アンモニウム １ｍｏｌとをｎ−ブタノールＣ４Ｈ５ＯＨ ［１００ｍｌ］に溶解した後、撹拌子を用いて撹拌しつつ０．１Ｎ ＨＮＯ３ ［１０ｍｌ］を加えてブチルチタネートの加水分解反応によりモリブデン酸を内包するチタン酸ゲルを生じせしめた。
生じたチタン酸ゲルを遠心分離器によって分取した後、アセトンで洗浄し、乾燥させた後に加圧整形し照射試料とした。
【００６５】
このように、原料ターゲットとしてモリブデン酸混入チタン酸ゲルを用いると、高速中性子照射後の９９Ｍｏをジルコニウム酸ゲルあるいはチタン酸ゲルに混入させる作業が不要になるため、ゲル化させる際の作業者の被曝や環境汚染の問題が回避できる利点がある。
【００６６】
また、より高速の中性子を使用する場合は、前述のように、陽子等をＬｉやＢｅに照射する。この場合、ほとんどの中性子束は陽子ビームの方向にそって出射する。したがって、ターゲット試料２４の配置は図５（ｄ）や（ｅ）に示すように中性子発生部の前方となる。図５（ｄ）はターゲット試料１４を中性子発生部と密着させた場合、図５（ｅ）はターゲット試料２４を中性子発生部と離間配置させた場合である。以上のように、本発明によれば、ターゲット試料２４を真空中ではなく、大気側に配置させることができるため、ターゲット試料２４の形状、配置の自由度が大きくなる利点がある。
【００６７】
次に、本発明による９９Ｍｏの製造方法について述べる。
【００６８】
本発明による９９Ｍｏの製造方法は、基本的に、１００Ｍｏをターゲット核として含む原料ターゲットに、加速器からの高速中性子を照射し、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応を起させ、９９Ｍｏを生成させることを特徴とするものである。
【００６９】
以下、図６の製造手順のブロック図を参照しながら本発明による９９Ｍｏの製造方法の一例を説明する。
【００７０】
先ず、例えば天然Ｍｏを用い、三酸化モリブデンＭｏＯ３の粉末を圧縮し、成型・焼結してペレット状の１００Ｍｏを含むＭｏターゲットを作成する（ステップＳ１）。
【００７１】
次に、Ｍｏターゲットを試料容器に入れ、中性子照射位置にセットする（ステップＳ２）。
【００７２】
次に、冷却用銅板上に設けた３重水素が吸蔵されたチタン板に対し、加速器から、例えば０．３５ＭｅＶの重水素ビームを照射する。これにより例えば１４ＭｅＶの高速中性子が発生する（ステップＳ３）
Ｍｏターゲットでは、この高速中性子の照射により（ｎ，２ｎ）反応が優位に起こり、９９Ｍｏが生成する（ステップＳ４）。
【００７３】
適当な時間の中性子照射を行った後に、照射を停止し、９９Ｍｏが入った試料容器を取出し、所望の９９Ｍｏが得られる（ステップＳ５）。
【００７４】
得られた９９Ｍｏはβ崩壊により９９ｍＴｃとなるが、この９９ｍＴｃは前述したジェネレータを用いて分離され、所望の用途のために使用される（ステップＳ６）。
【００７５】
以上、製造方法の一例を述べたが、もちろん、本発明の製造方法はこの例に限定されるものではなく、各ステップにおいて、前述した種々の手法を用いて行うことができる。また、上記では天然のＭｏを用いたが、原子炉の核分裂燃料廃棄物のＭｏ又は同位体濃縮１００Moを原料ターゲットのターゲット核として利用すると、９９Ｍｏの生成効率がより一層向上する。
【００７６】
次に、以上のことを確認する目的で行った実験結果について述べる。
＜実験目的＞
＊９９Ｍｏが１４ＭｅＶの高速中性子により天然Ｍｏ試料を用いて予測どおりの反応断面積で生成される事の確認
＊上記反応断面積の絶対値決定に用いる９３Ｎｂ試料を用い１４ＭｅＶ中性子で生成される９２Ｎｂの放射線を測定し、断面積決定に使用できる事の確認
＊９９Ｍｏ生成反応に付随して生成される残留放射性同位元素（放射性廃棄物）の定量的評価
＊２Ｈ＋３Ｈ(R)４Ｈｅ＋ｎ反応で生成される１４ＭｅＶ中性子が期待される中性子強度で安定に生成されるかどうかの確認（３Ｈターゲットの性能評価）
＊上記反応を誘起させるための２Ｈ（重水素ビーム）が安定に供給される事の確認
（小型加速器が安定に稼動する事の検証）
＊Ｍｏターゲット、Ｎｂターゲットの中性子照射箇所への設置及び取外しが容易に且つ柔軟に行えるかどうかの確認
＜実験場所＞ 日本原子力研究開発機構核融合中性子工学用中性子源施設（ＦＮＳ）
＜実験日時＞
中性子照射実験：平成２１年１月２７日〜１月３０日（１日当り６時間照射）
生成Ｍｏ放射能測定：平成２１年１月２７日〜２月５日
＜試料＞ 天然Ｍｏ
試料１：直径：約１０ｍｍ、厚さ：５０ミクロン（０．０５ｍｍ）、重量４０．２１４ｍｇ
試料２：直径：約１０ｍｍ、厚さ：５ミクロン（０．００５ｍｍ）、重量３．６６３ｍｇ
試料１は６時間照射後測定。
試料２は最終日まで中性子照射後測定。
＜試料＞ ９３Ｎｂ
試料３：直径１０ｍｍ、厚さ：０．１ｍｍ、重量６７．１９６ｍｇ
＜Ｍｏターゲット設置場所＞
２Ｈビーム軸の延長方向で中性子発生箇所から１０ｃｍ離れた場所。
＜中性子照射条件＞
＊１４ＭｅＶ中性子生成反応
２Ｈ＋３Ｈ(R)４Ｈｅ＋ｎ：２Ｈビームエネルギー：０．３５ＭｅＶ
＊中性子発生量
発生箇所で１．８×１０１１ｎ／ｃｍ２・秒［１月２７日］〜１．５×１０１１ｎ／ｃｍ２・秒［１月３０日］
＜９９Ｍｏ生成反応＞
１００Ｍｏ＋ｎ(R)９９Ｍｏ＋２ｎ
＜９２Ｎｂ生成反応＞
９３Ｎｂ＋ｎ(R)９２Ｎｂ＋２ｎ
＜９９Ｍｏ及び残留放射能の測定（ＦＮＳで測定）＞
＊測定条件：中性子照射後ほぼ１時間の冷却時間をおき測定開始
＊測定器：Ｇｅ半導体検出器
＊９９Ｍｏ試料及び９２Ｎｂ試料配置：Ｇｅ検出器から５ｃｍ離れた位置にセット
＜結果＞
＊９９Ｍｏは当初予測どおりの量生成されている事を確認
＊９３Ｎｂ試料は９９Ｍｏ断面積決定に使用できる事を確認
＊９９Ｍｏ生成反応に付随して生成される残留放射性同位元素（放射性廃棄物）の定量的評価ができた。（９９Ｍｏの量に比し微量である事を確認）。
【００７７】
＊２Ｈ＋３Ｈ(R)４Ｈｅ＋ｎ反応で生成される１４ＭｅＶ中性子は期待通りの中性子強度で安定に生成する事を確認（３Ｈターゲットは高い性能を持つと評価できた）
＊上記反応を誘起させる２Ｈ（重水素ビーム）が安定に供給される事が確認できた。
【００７８】
（小型加速器が安定に稼動する事の検証）
＊Ｍｏターゲット、Ｎｂターゲットの中性子照射箇所への設置及び取外しが容易に且つ柔軟に行える事を確認した。
【００７９】
また、上記の条件で作製したものが９９Ｍｏであることを、高性能のゲルマニウム半導体検出器を用いガンマ線を検出することにより確認した。半導体検出器は試料から５ｃｍの位置に配置した。その結果を図７に示す。図７の（ａ）が９９Ｍｏのベータ崩壊に伴って放出される７３９ｋｅＶガンマ線の測定データ、（ｂ）が９９Ｍｏのベータ崩壊により励起される９９ｍＴｃの状態から放出される１４１ｋｅＶガンマ線の測定データである。高速１４ＭｅＶ中性子で９９Ｍｏが生成されていることが確認できた。
【００８０】
次に、前述のモリブデン酸混入チタン酸ゲルの製法例で実際に作成した試料を９９Ｍｏ／９９ｍＴｃジェネレータに適用してミルキングを行った例について述べる。
先ず、高速中性子を照射したチタン酸ゲルをビーカーにとり、２ｍｌずつ４回水で洗浄し、その上澄液を乾燥させ、９９ｍＴｃのガンマ線強度の変化を前記の半導体検出器で調べた。その結果を図８（ｂ）に示す。図８（ｂ）は水の代わりに生理食塩水を用いて同様の測定を行った結果である。
次に、ガラス管に高速中性子を照射した上記と同様のチタン酸ゲルを入れ、水で９９ｍＴｃを溶離させてミルキングを行い、５滴ずつ（１滴は０．２７４ｍｇ）分取し、乾燥させ、含まれる９９ｍＴｃのガンマ線強度の変化を調べた。その結果を図９（ａ）に示す。図９（ｂ）は水の代わりに生理食塩水を用いて同様の測定を行った結果である。
以上から、９９ｍＴｃが得られていることが確認された。
なお、チタン酸ゲルの場合、放射性モリブデン含有材料によるジェネレータにアルミナカラムを直列に配置することにより、Ｔｉを中性子照射したときに生じるＳｃによる影響を防止することができ、より高純度の無担体９９ｍＴｃを得ることができる。
【産業上の利用可能性】
【００８１】
本発明により製造された９９Ｍｏがβ崩壊して得られた９９ｍＴｃは、特に、医療分野における下記のような検査、治療に下記のような形態で利用することができる。
【００８２】
（１） 機能検査：肺循環機能、心拍出量、肺血液量
テクネチウムヒト血清アルブミン（９９ｍＴｃ−ＨＳＡ）
（２） 機能検査：甲状腺摂取率
過テクネチウム酸ナトリウム
（３） 脳シンチグラフィ
過テクネチウム酸ナトリウム、メチレンジホスホン酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＭＤＰ）
（４） 脳血流シンチグラフィ
エキサメタジムテクネチウム（ヘキサメチルプロピレンアミンオキシム）（９９ｍＴｃ−ＨＭ−ＰＡＯ）、Ｎ，Ｎ’−エチレンジ−Ｌ−シスウテイネート（３）オキソテクネチウムジエチルエステル
（５） 甲状腺シンチグラフィ
過テクネチウム酸ナトリウム
（６） 肺血流シンチグラフィ
テクネチウム大凝集ヒト血清アルブミン（９９ｍＴｃ−ＭＡＡ）
（７） 心筋シンチグラフィ
ヘキサキス（２−メトキシイソブチルイソニトリル）テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＭＩＢＩ）、テトロホスミンテクネチウム、ピロリン酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＰＹＰ）
（８） 心プールシンチグラフィ
テクネチウムヒト血清アルブミン（９９ｍＴｃ−ＨＳＡ）、ヒト血清アルブミンジエチレントリアミン五酢酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＨＳＡ−ＤＴＰＡ）
（９） 肝シンチグラフィ
テクネチウムスズコロイド、フィチン酸テクネチウム、ガラクトシルヒト血清アルブミンジエチレントリアミン五酢酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＧＳＡ）
（１０） 肝・胆道シンチグラフィ
Ｎ−（２，６−ジメチルフェニルカルバモイルメチル）イミノ二酢酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＨＩＤＡ）、ジエチルアセトアニリドイミノ二酢酸テクネチウム、ピリドキシリデンイソロイシンテクネチウム（９９ｍＴｃ−ＰＩ）、Ｎ−ピリドキシル−５−メチルトリプトファンテクネチウム（９９ｍＴｃ−ＰＭＴ）
（１１） 唾液腺シンチグラフィ
過テクネチウム酸ナトリウム
（１２） 腎シンチグラフィ
ジメルカプトコハク酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＤＭＳＡ）、ジエチレントリアミン五酢酸テクネチウム、（９９ｍＴｃ−ＤＴＰＡ）、メルカプトアセチルグリシルグリシンテクネシウム（９９ｍＴｃ−ＭＡＧ３）
（１３） 脾臓シンチグラフィ
テクネチウムスズコロイド、フィチン酸テクネチウム
（１４） リンパ節シンチグラフィ
テクネチウムスズコロイド、フィチン酸テクネチウム
（１５） 骨シンチグラフィ
エタンヒドロキシジホスホン酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＥＨＤＰ）、ヒドロキシメチレンジホスホン酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＨＭＤＰ）、ピロリン酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＰＹＰ）、メチレンホスホン酸テクネチウム（９９ｍＴｃ−ＭＤＰ）
【符号の説明】
【００８３】
１ 高電圧電源
２ 電源ケーブル
３ 加速器ターミナル
４ 加速管
５ 重陽子輸送ライン
６ 中性子発生部
７ 冷却管
８ 冷却系
９ Ｍｏターゲット
１０ ターゲット支持枠
１１ ターゲット支持台あるいは試料容器
１２ ターゲット保管庫
２１ 重水素ビーム
２２ 真空輸送ライン
２３ ３重水素含有チタン膜を有する銅板
２４ Ｍｏターゲット
２５ 冷却管
２６ 陽子ビーム
【特許請求の範囲】
【請求項１】
１００Ｍｏをターゲット核として含む原料ターゲットに、加速器からの高速中性子を照射し、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応を起させ、９９Ｍｏを生成させることを特徴とする放射性モリブデンの製造方法。
【請求項２】
ターゲット核として、原子炉内で２３５Ｕの核分裂反応で生成された廃棄物１００Ｍｏを用いることを特徴とする請求項１に記載の放射性モリブデンの製造方法。
【請求項３】
原料ターゲットを加速器の高速中性子出射部に密着させた状態又は離間させた状態で中性子を原料ターゲットに照射することを特徴とする請求項１又は２に記載の放射性モリブデンの製造方法。
【請求項４】
高速中性子を発生させる加速器と、１００Ｍｏをターゲット核として含む原料ターゲットを支持するターゲット支持手段を備え、加速器からの高速中性子を原料ターゲットに照射し、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応を起させ、９９Ｍｏを生成させることを特徴とする放射性モリブデンの製造装置。
【請求項５】
原料ターゲットのターゲット核が、原子炉内で２３５Ｕの核分裂反応で生成された廃棄物としての
１００Ｍｏであることを特徴とする請求項４に記載の放射性モリブデンの製造装置。
【請求項６】
原料ターゲットが、加速器の高速中性子発生部に密着させた状態又は離間させた状態でセットされていることを特徴とする請求項４又は５に記載の放射性モリブデンの製造装置。
【請求項７】
加速器の高速中性子発生部が冷却手段を備え、かつ該高速中性子発生部が真空室と大気側の隔壁機能を有し、かつ該高速中性子発生部に原料ターゲットが密着させた状態又は離間させた状態でセットされていることを特徴とする請求項４ないし６のいずれか一項に記載の放射性モリブデンの製造装置。
【請求項１】
１００Ｍｏをターゲット核として含む原料ターゲットに、加速器からの高速中性子を照射し、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応を起させ、９９Ｍｏを生成させることを特徴とする放射性モリブデンの製造方法。
【請求項２】
ターゲット核として、原子炉内で２３５Ｕの核分裂反応で生成された廃棄物１００Ｍｏを用いることを特徴とする請求項１に記載の放射性モリブデンの製造方法。
【請求項３】
原料ターゲットを加速器の高速中性子出射部に密着させた状態又は離間させた状態で中性子を原料ターゲットに照射することを特徴とする請求項１又は２に記載の放射性モリブデンの製造方法。
【請求項４】
高速中性子を発生させる加速器と、１００Ｍｏをターゲット核として含む原料ターゲットを支持するターゲット支持手段を備え、加速器からの高速中性子を原料ターゲットに照射し、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応を起させ、９９Ｍｏを生成させることを特徴とする放射性モリブデンの製造装置。
【請求項５】
原料ターゲットのターゲット核が、原子炉内で２３５Ｕの核分裂反応で生成された廃棄物としての
１００Ｍｏであることを特徴とする請求項４に記載の放射性モリブデンの製造装置。
【請求項６】
原料ターゲットが、加速器の高速中性子発生部に密着させた状態又は離間させた状態でセットされていることを特徴とする請求項４又は５に記載の放射性モリブデンの製造装置。
【請求項７】
加速器の高速中性子発生部が冷却手段を備え、かつ該高速中性子発生部が真空室と大気側の隔壁機能を有し、かつ該高速中性子発生部に原料ターゲットが密着させた状態又は離間させた状態でセットされていることを特徴とする請求項４ないし６のいずれか一項に記載の放射性モリブデンの製造装置。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【公開番号】特開２０１０−２２３９３７（Ｐ２０１０−２２３９３７Ａ）
【公開日】平成２２年１０月７日（２０１０．１０．７）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００９−２７０４５７（Ｐ２００９−２７０４５７）
【出願日】平成２１年１１月２７日（２００９．１１．２７）
【新規性喪失の例外の表示】特許法第３０条第１項適用申請有り 平成２１年９月３０日 一般社団法人日本核医学会発行の「核医学（第４６巻 第３号）」に発表
【出願人】（５０５３７４７８３）独立行政法人 日本原子力研究開発機構 (727)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２２年１０月７日（２０１０．１０．７）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年１１月２７日（２００９．１１．２７）
【新規性喪失の例外の表示】特許法第３０条第１項適用申請有り 平成２１年９月３０日 一般社団法人日本核医学会発行の「核医学（第４６巻 第３号）」に発表
【出願人】（５０５３７４７８３）独立行政法人 日本原子力研究開発機構 (727)
【Ｆターム（参考）】
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