放射性核種捕捉材料、放射性核種捕捉用カートリッジ、製造方法及び分離方法
【課題】繰り返し使用に適した放射性核種捕捉材料、放射性核種捕捉用カートリッジ、当該放射性核種捕捉材料の製造方法及び当該放射性核種捕捉材料を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法を提供する。
【解決手段】放射性核種を含む化学種を捕捉するための放射性核種捕捉材料１０において、連通孔を有する多孔質体よりなる基材１と、基材１に結合された、放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基を有するグラフト高分子鎖３と、を備えるよう構成した。
【解決手段】放射性核種を含む化学種を捕捉するための放射性核種捕捉材料１０において、連通孔を有する多孔質体よりなる基材１と、基材１に結合された、放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基を有するグラフト高分子鎖３と、を備えるよう構成した。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性核種捕捉材料、放射性核種捕捉用カートリッジ、製造方法及び分離方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
放射性核種の分析は、環境放射線のモニタリング、原子力施設の運転管理及び放射性廃棄物の効率的な処理・処分を目的として実施されている。分析対象となる放射性核種のうち、γ線放出核種は非破壊分析が可能であるのに対し、α及びβ線放出核種は、測定の前処理として化学分離が必要となる。
放射性核種を含む化学種の分離では、溶媒抽出法及びイオン交換樹脂などを充填したカラム分離法を組み合わせる手法が主流となっている。
【０００３】
溶媒抽出法では、アクチノイドや希土類元素などに高い選択性をもつ抽出試薬を利用できるため、放射性核種分析の現場ではたいへん有効である。しかしながら、溶媒抽出法では、一度に多数の試料を処理できない、有害な有機溶媒廃液が発生する、などの問題点がある。
【０００４】
カラムを用いる分離法では、イオン交換基やキレート形成基など、金属イオン（放射性核種を含む化学種）を捕捉する機能を導入したビーズ状樹脂をカラムに充填し、分離目的の化学種に応じて調製した溶液をカラムに通過させる。そのため数種類の化学種を一つのカラムで相互分離できる。カラム分離法で用いられる樹脂には、共有結合によって官能基を導入した樹脂のほかに、疎水性相互作用によって抽出試薬を担持した樹脂がある。抽出試薬を担持した樹脂は、溶媒抽出で用いられる抽出試薬の選択性と、カラム分離の利便性と、を備えており、かつ調製が容易であるという特徴がある。しかしながら、カラム分離法では、ビーズ状樹脂内部の官能基まで分離目的の化学種が拡散するのに時間を要する。したがって、試料溶液を速く通液させると、分離目的の化学種がビーズ状樹脂内部の官能基には捕捉されずに流出し、回収率低下の原因となる。また、捕捉された化学種を溶出する際にも、ビーズ状樹脂内部まで溶出液が拡散するのに時間を要するため、多量の溶出液を通液しなければ、捕捉された化学種の全てを回収できないという問題点がある。
【０００５】
そこで、例えば、多孔性中空糸膜、多孔性フィルム、繊維、不織布などの基材にグラフト（接ぎ木）高分子鎖を結合させ、そのグラフト高分子鎖に抽出試薬を担持させることによって、金属イオン（放射性核種を含む化学種）の分離精製を高容量かつ高速で行える吸着材料が提案された（例えば、特許文献１参照）。
【特許文献１】特開２００５−３３１５１０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１の吸着材料では、グラフト高分子鎖が有する抽出試薬担持機能を持つ官能基に、疎水性相互作用や静電相互作用によって抽出試薬が担持されているだけなので、担持された抽出試薬が漏出してしまうことがある。そのため、繰り返し使用には適していないという問題点がある。
【０００７】
本発明の課題は、繰り返し使用に適した放射性核種捕捉材料、放射性核種捕捉用カートリッジ、当該放射性核種捕捉材料の製造方法及び当該放射性核種捕捉材料を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決するために、請求項１に記載の発明は、
放射性核種捕捉材料において、
連通孔を有する多孔質体よりなる基材と、
前記基材に結合された、放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基を有するグラフト高分子鎖と、
を備えることを特徴とする。
【０００９】
請求項２に記載の発明は、
請求項１に記載の放射性核種捕捉材料において、
前記基材は、厚さが１〜１０ｍｍ、前記連通孔の平均細孔径が０．５〜５μｍ及び前記連通孔の体積分率が７０〜８５％のシート状のものであることを特徴とする。
【００１０】
請求項３に記載の発明は、
請求項１又は２に記載の放射性核種捕捉材料において、
前記グラフト高分子鎖は、前記基材の表面部に結合されており、前記基材の内部には非結合されていることを特徴とする。
【００１１】
請求項４に記載の発明は、
請求項１〜３の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料において、
前記基材は、ポリオレフィンから構成されたものであることを特徴とする。
【００１２】
請求項５に記載の発明は、
請求項１〜４の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料において、
前記グラフト高分子鎖は、前記連通孔内に配置されていることを特徴とする。
【００１３】
請求項６に記載の発明は、
放射性核種捕捉用カートリッジにおいて、
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料をカートリッジに充填して構成されていることを特徴とする。
【００１４】
請求項７に記載の発明は、
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料の製造方法において、
前記基材に電離放射線を照射する照射ステップと、
次いで、所定の官能基を有する重合性単量体を前記基材にグラフト重合することによって、当該所定の官能基を有するグラフト高分子鎖を当該基材に結合させるグラフト重合ステップと、
次いで、前記所定の官能基の少なくとも一部を前記イオン交換基及び／又は前記キレート形成基に変換する変換ステップと、
を備えることを特徴とする。
【００１５】
請求項８に記載の発明は、
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料の製造方法において、
前記基材に電離放射線を照射する照射ステップと、
次いで、前記イオン交換基を有する重合性単量体及び／又は前記キレート形成基を有する重合性単量体を前記基材にグラフト重合することによって、当該イオン交換基及び／又は当該キレート形成基を有するグラフト高分子鎖を当該基材に結合させるグラフト重合ステップと、
を備えることを特徴とする。
【００１６】
請求項９に記載の発明は、
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料の製造方法において、
前記基材と所定の官能基を有する重合性単量体とを共存させた状態で、当該基材に電離放射線を照射し、当該所定の官能基を有する重合性単量体を当該基材にグラフト重合することによって、当該所定の官能基を有するグラフト高分子鎖を当該基材に結合させる照射・グラフト重合ステップと、
次いで、前記所定の官能基の少なくとも一部を前記イオン交換基及び／又は前記キレート形成基に変換する変換ステップと、
を備えることを特徴とする。
【００１７】
請求項１０に記載の発明は、
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料の製造方法において、
前記基材と前記イオン交換基を有する重合性単量体及び／又は前記キレート形成基を有する重合性単量体とを共存させた状態で、当該基材に電離放射線を照射し、当該イオン交換基を有する重合性単量体及び／又は当該キレート形成基を有する重合性単量体を当該基材にグラフト重合することによって、当該イオン交換基及び／又は当該キレート形成基を有するグラフト高分子鎖を当該基材に結合させる照射・グラフト重合ステップを備えることを特徴とする。
【００１８】
請求項１１に記載の発明は、
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法において、
前記放射性核種捕捉材料によって、前記化学種を捕捉する捕捉ステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該化学種を当該放射性核種捕捉材料から溶出させる溶出ステップと、
を備えることを特徴とする。
【００１９】
請求項１２に記載の発明は、
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法において、
前記放射性核種捕捉材料によって、複数種類の前記化学種を捕捉する捕捉ステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている複数種類の化学種のうちの所望の種類の化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該所望の種類の化学種を当該放射性核種捕捉材料から溶出させる溶出ステップと、
を備えることを特徴とする。
【００２０】
請求項１３に記載の発明は、
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法において、
前記放射性核種捕捉材料によって、複数種類の前記化学種を捕捉する捕捉ステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている複数種類の化学種のうちの１種類の化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該１種類の化学種を当該放射性核種捕捉材料から溶出させる第１溶出ステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている化学種の種類が１種類になるまで前記第１溶出ステップを繰り返す繰り返しステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている化学種の種類が１種類になった際、当該１種類の化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該１種類の化学種を当該放射性核種捕捉材料から溶出させる第２溶出ステップと、
を備えることを特徴とする。
【発明の効果】
【００２１】
請求項１に記載の発明によれば、放射性核種捕捉材料は、連通孔を有する多孔質体よりなる基材と、基材に結合された、放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基を有するグラフト高分子鎖と、を備えている。グラフト高分子鎖は、基材にグラフト（すなわち、基材に共有結合によって接ぎ木）されているとともに、グラフト高分子鎖の骨格に共有結合されたイオン交換基及び／又はキレート形成基を有している。すなわち、放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基は、共有結合によって基材に固定されており漏出することがないため、放射性核種捕捉材料を繰り返し使用に適したものとすることができる。
【００２２】
請求項２に記載の発明によれば、請求項１に記載の発明と同様の効果が得られることは無論のこと、基材は、厚さが１〜１０ｍｍのシート状のものであり、多孔性中空糸膜や多孔性フィルムを基材とした従来の放射性核種捕捉材料と比較して厚みがある。したがって、物理的強度が高い繰り返し使用に適した放射性核種捕捉材料を構成することができるとともに、取り扱い性に優れた放射性核種捕捉材料を構成することができる。
また、基材は、連通孔の平均細孔径が０．５〜５μｍ及び連通孔の体積分率が７０〜８５％のシート状のものであり、微細な連通孔を多数有している。したがって、拡散性が良好であるためフィルター効率が良く、高速処理時においても高い捕捉性能を有する放射性核種捕捉材料を構成することができる。
【００２３】
請求項３に記載の発明によれば、請求項１又は２に記載の発明と同様の効果が得られることは無論のこと、グラフト高分子鎖は、基材の表面部に結合されており、基材の内部には非結合されている。すなわち、グラフト高分子鎖が非結合された部分（基材の内部）は、基材自体の物理的・化学的特性を維持しており、グラフト高分子鎖が結合された部分（基材の表面部）の支持体としての役割を果たすため、繰り返し使用に適した放射性核種捕捉材料を構成することができる。
【００２４】
請求項４に記載の発明によれば、請求項１〜３の何れか一項に記載の発明と同様の効果が得られることは無論のこと、基材は、ポリオレフィンから構成されている。したがって、物理的・化学的安定性に優れているため、繰り返し使用に適した放射性核種捕捉材料を構成することができるとともに、基材自体の反応性が低いため、放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基による選択的な捕捉が行える放射性核種捕捉材料を構成することができる。
【００２５】
請求項５に記載の発明によれば、請求項１〜４の何れか一項に記載の発明と同様の効果が得られることは無論のこと、グラフト高分子鎖は、連通孔内に配置されている。すなわち、放射性核種を含む化学種は、連通孔を通っている間に、グラフト高分子鎖が有する放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基まで容易にアクセスできる。したがって、放射性核種を含む化学種が捕捉されずに基材を通り抜けてしまうことが少なく、高速処理時においても高い捕捉性能を有する放射性核種捕捉材料を構成することができる。
【００２６】
請求項６に記載の発明によれば、放射性核種捕捉用カートリッジは、請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料をカートリッジに充填して構成されているため、使い勝手が良い。
【００２７】
請求項７に記載の発明によれば、照射ステップと、グラフト重合ステップと、変換ステップと、だけを備える簡単な方法で、請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を製造することができる。
【００２８】
請求項８に記載の発明によれば、照射ステップと、グラフト重合ステップと、だけを備える簡単な方法で、請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を製造することができる。
【００２９】
請求項９に記載の発明によれば、照射・グラフト重合ステップと、変換ステップと、だけを備える簡単な方法で、請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を製造することができる。
【００３０】
請求項１０に記載の発明によれば、照射・グラフト重合ステップだけを備える簡単な方法で、請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を製造することができる。
【００３１】
請求項１１に記載の発明によれば、捕捉ステップと、溶出ステップと、だけを備える簡単な方法で、請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を用いて、放射性核種を含む化学種が溶解する放射性核種溶液などから放射性核種を含む化学種を分離することができる。また、溶出ステップで、放射性核種捕捉材料によって捕捉された放射性核種を含む化学種のほとんど全てが溶出するため、放射性核種捕捉材料を繰り返して使用することができる。
【００３２】
請求項１２に記載の発明によれば、捕捉ステップと、溶出ステップと、だけを備える簡単な方法で、請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を用いて、放射性核種を含む化学種が溶解する放射性核種溶液などから放射性核種を含む化学種を分離することができるとともに、複数種類の化学種の中から所望の種類の化学種を取り出すことができる。
【００３３】
請求項１３に記載の発明によれば、捕捉ステップと、第１溶出ステップと、繰り返しステップと、第２溶出ステップと、だけを備える簡単な方法で、請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を用いて、放射性核種を含む化学種が溶解する放射性核種溶液などから放射性核種を含む化学種を分離することができるとともに、複数種類の化学種を１種類毎に単離することができる。また、第１溶出ステップ、繰り返しステップ及び第２溶出ステップで、放射性核種捕捉材料によって捕捉された放射性核種を含む化学種のほとんど全てが溶出するため、放射性核種捕捉材料を繰り返して使用することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３４】
以下、図を参照して、本発明を実施するための最良の形態を詳細に説明する。なお、発明の範囲は、図示例に限定されない。
【００３５】
＜放射性核種捕捉材料、放射性核種捕捉用カートリッジ及び放射性核種捕捉材料の製造方法＞
図１に、放射性核種捕捉材料１０の製造経路の一例を示し、図２に、放射性核種捕捉用カートリッジ１００の一例を示す。
放射性核種捕捉材料１０は、例えば、放射性核種を含む化学種が溶解する放射性核種溶液から放射性核種を含む化学種を捕捉して分離するための材料である。
放射性核種捕捉材料１０は、例えば、連通孔を有する多孔質体よりなる基材１と、基材１に結合された、放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基（以下「放射性核種捕捉基」と呼ぶ）を有するグラフト高分子鎖３と、を備えて構成される。すなわち、放射性核種捕捉材料１０は、例えば、連通孔を有する多孔質体よりなる基材１に放射性核種捕捉基が導入されたグラフト高分子鎖３が結合された構造を有している。
【００３６】
放射性核種捕捉材料１０は、例えば、グラフト重合法を適用して製造される。
具体的には、放射性核種捕捉材料１０は、例えば、図１に示すように、基材１に電離放射線（例えば、電子線）を照射する照射ステップと、次いで、所定の官能基（例えば、エポキシ基）を有する重合性単量体（例えば、グリシジルメタクリレート（ＧＭＡ））を基材１にグラフト重合することによって、当該所定の官能基を有するグラフト高分子鎖２を基材１に結合させるグラフト重合ステップと、次いで、当該所定の官能基の少なくとも一部を、放射性核種捕捉基（例えば、ジエチルアミノ基（−Ｎ（Ｃ２Ｈ５）２））に変換することによって、当該所定の官能基を有するグラフト高分子鎖２を、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３に変換する変換ステップと、により製造される。
なお、図１は、放射性核種捕捉材料１０の製造経路の一例であり、放射性核種捕捉材料１０の製造経路は、図１に限られるものではない。
【００３７】
より具体的には、例えば、照射ステップで、基材１にラジカルを発生させ、グラフト重合ステップで、ラジカルを開始点として、所定の官能基を有するグラフト高分子鎖２を成長させる。グラフト高分子鎖２の骨格には、所定の官能基が共有結合されており、次の変換ステップで、この所定の官能基の少なくとも一部を、放射性核種捕捉基に変換する。
したがって、放射性核種捕捉材料１０においては、基材１を形成する高分子素材（主鎖）に、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３（側鎖）が共有結合しており、グラフト高分子鎖３の骨格に、放射性核種捕捉基が共有結合している。
また、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３は、連通孔の表面にグラフト（接ぎ木）されて、連通孔内において“ポリマーブラシ”を形成している。すなわち、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３の少なくとも一部は、連通孔内に配置されている。
【００３８】
放射性核種捕捉用カートリッジ１００は、例えば、図２に示すように、放射性核種捕捉材料１０をカートリッジ２０に充填して構成されている。
そして、例えば、シリンジポンプや送液ポンプなどを用いて放射性核種捕捉用カートリッジ１００に放射性核種を含む化学種が溶解した放射性核種溶液を供給し、放射性核種捕捉材料１０の一方の面（例えば、上面）から他方の面（例えば、下面）に向けて放射性核種溶液を透過させることによって、放射性核種捕捉材料１０に放射性核種を含む化学種を捕捉させる。
【００３９】
基材１の形状は、連通孔を有する多孔質体であれば、特に限定されるものではない。
基材１の好ましい形状としては、例えば、厚さが１〜１０ｍｍ、連通孔の平均細孔径が０．５〜５μｍ及び連通孔の体積分率が７０〜８５％のシート状が挙げられる。
【００４０】
基材１の厚さが１ｍｍ未満の場合には、厚さが薄くなり過ぎる。そのため、取り扱い難く、例えば、カートリッジ２０への充填が困難であるなどの傾向を示すとともに、物理的強度が低く繰り返し使用に適さない傾向を示す。
一方、基材１の厚さが１０ｍｍを超える場合には、厚さが厚くなり過ぎる。そのため、取り扱い難く、例えば、カートリッジ２０への充填が困難であるなどの傾向を示す。
【００４１】
また、連通孔の平均細孔径が０．５μｍ未満の場合には、孔径が小さくなり過ぎる。そのため、放射性核種溶液を放射性核種捕捉材料１０の一方の面から他方の面へと透過させる際の溶液透過性が低下し、高速処理が困難になる傾向を示す。
一方、連通孔の平均細孔径が５μｍを超える場合には、孔径が大きくなり過ぎる。そのため、放射性核種溶液を放射性核種捕捉材料１０の一方の面から他方の面へと透過させて放射性核種を含む化学種を捕捉させる際、放射性核種溶液を高速に透過させると、放射性核種を含む化学種が捕捉されずに基材１を通り抜けてしまう傾向を示す。
ここで、連通孔の平均細孔径とは、例えば、バブルポイント法などの所定の評価法を利用して得られる平均流量細孔径のことである。
【００４２】
また、連通孔の体積分率が７０％未満の場合には、連通孔の割合が少なくなり過ぎる。そのため、放射性核種溶液を放射性核種捕捉材料１０の一方の面から他方の面へと透過させる際の溶液透過性が低下し、高速処理が困難になる傾向を示す。
一方、連通孔の体積分率が８５％を超える場合には、連通孔の割合が多くなり過ぎる。そのため、物理的強度が低く繰り返し使用に適さない傾向を示す。
【００４３】
基材１を形成する材料は、グラフト重合法を適用して放射性核種捕捉材料１０を製造できるのであれば、特に限定されるものではない。
基材１を形成する好ましい材料としては、例えば、物理的・化学的安定性に優れている、基材１自体の反応性が低いなどの特徴を有するポリオレフィン（例えば、ポリエチレンやポリプロピレンなど）が挙げられる。その他、基材１を形成する材料としては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）などのフッ素樹脂、ポリオレフィンとフッ素樹脂との組み合わせ（混合体や共重合体）などが挙げられる。また、例えば、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリスチレンなども挙げられる。
【００４４】
グラフト重合法は、所定の官能基を有するグラフト高分子鎖２を、基材１にグラフトすることができるのであれば、特に限定されるものではない。
好ましいグラフト重合法としては、例えば、重合開始剤が不要である、基材１の形状に制限がない、基材１全体にラジカルを生成することができるなどの特徴を有する電離放射線（電子線、Ｘ線、α線、β線、γ線など）を用いる重合法が挙げられる。その他、グラフト重合法としては、例えば、紫外線を用いる重合法、重合開始剤を用いる重合法などが挙げられる。
【００４５】
所定の官能基を有するグラフト高分子鎖２を形成する重合性単量体は、その所定の官能基を、放射性核種捕捉基に変換することができるのであれば、特に限定されるものではない。
好ましい所定の官能基としては、例えば、放射性核種捕捉基への変換が容易であるなどの特徴を有するエポキシ基が挙げられる。したがって、好ましい重合性単量体としては、例えば、エポキシ基を有する重合単量体であるグリシジルメタクリレート（ＧＭＡ）やグリシジルアクリレートなどが挙げられる。
【００４６】
グラフト高分子鎖３が有する放射性核種捕捉基は、捕捉対象とする放射線核種を含む化学種の種類に応じて適宜選択可能である。また、グラフト高分子鎖３は、放射性核種捕捉基として、１又は複数種類のイオン交換基を有していても良いし、１又は複数種類のキレート形成基を有していても良いし、１又は複数種類のイオン交換基及び１又は複数種類のキレート形成基を有していても良い。
具体的には、放射性核種捕捉基のうちのイオン交換基としては、例えば、スルホン酸基やリン酸基、カルボキシル基などのカチオン交換基、１級アミノ基や２級アミノ基、３級アミノ基、４級アンモニウム基などのアニオン交換基が挙げられる。また、放射性核種捕捉基のうちのキレート形成基としては、例えば、イミノジ酢酸基やイミノジエタノール基などが挙げられる。
【００４７】
放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３は、基材１の全体に結合されていても良いし、基材１の表面部に結合されて基材１の内部には非結合されていても良い。
放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３が基材１の全体に結合された放射性核種捕捉材料１０は、例えば、グラフト重合における重合性単量体の濃度、溶媒の種類、反応温度、反応時間などを制御して所定の官能基を有するグラフト高分子鎖２を基材１の全体に結合させ、その所定の官能基の少なくとも一部を放射性核種捕捉基に変換することによって得られる。
一方、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３が基材１の表面部に結合されて基材１の内部には非結合された放射性核種捕捉材料１０は、例えば、グラフト重合における重合性単量体の濃度、溶媒の種類、反応温度、反応時間などを制御して所定の官能基を有するグラフト高分子鎖２を基材１の表面部のみに結合させ、その所定の官能基の少なくとも一部を放射性核種捕捉基に変換することによって得られる。
【００４８】
放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３が基材１の全体に結合されている場合は、グラフト高分子鎖３が基材１の表面部に結合されて基材１の内部には非結合されている場合と比較して、放射性核種捕捉材料１０中の放射性核種捕捉基の量を多くすることができるため、より多量の放射性核種を含む化学種を捕捉することができる、捕捉効率が良い、などの利点がある。
【００４９】
一方、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３が基材１の表面部に結合されて基材１の内部には非結合されている場合、すなわち、放射性核種捕捉材料１０が、グラフト高分子鎖３が結合された表面部と、グラフト高分子鎖３が非結合された内部と、の２層構造で構成されている場合は、グラフト高分子鎖３が非結合された内部が、グラフト高分子鎖３が結合された表面部の支持体としての役割を果たすため、グラフト高分子鎖３が基材１の全体に結合されている場合と比較して、膨潤を抑えることができる、物理的強度が高い、などの利点がある。
ここで、グラフト高分子鎖３が結合される表面部は、基材１の膜厚方向における基材１の表面部（表層）を指し、グラフト高分子鎖３が非結合される内部は、基材１の膜厚方向における基材１の内部（内層）を指す。
【００５０】
基材１に放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３（所定の官能基を有するグラフト高分子鎖２）が結合すると、その部分は基材１の組織が分断されて緻密性に欠け、基材１の剛性が低下する。そのため、グラフト高分子鎖３が結合された部分は、溶媒に対する膨潤度が大きくなるとともに、物理的強度が低下する。その一方で、グラフト高分子鎖３が非結合された部分の割合が多いと、放射性核種捕捉材料１０中の放射性核種捕捉基の量が少なくなり、捕捉可能な放射性核種を含む化学種の量が少なくなる、捕捉効率が悪い、などの問題が生じる。したがって、放射性核種捕捉材料１０の膜厚方向におけるグラフト高分子鎖３が結合された表面部（両面の場合はその合計）の厚さの割合を、放射性核種捕捉材料１０の厚さの４０〜６０％、放射性核種捕捉材料１０の膜厚方向におけるグラフト高分子鎖３が非結合された内部の厚さの割合を、放射性核種捕捉材料１０の厚さの６０〜４０％に設定すると、捕捉性能（捕捉可能な放射性核種を含む化学種の量や捕捉効率など）と、膨潤度や物理的強度（変形耐性を含む）と、のバランスを良好に保つことができる。
【００５１】
＜放射性核種を含む化学種の分離方法＞
次に、放射性核種捕捉材料１０を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法について説明する。
【００５２】
（分離方法１）
放射性核種捕捉材料１０は、例えば、捕捉ステップと、溶出ステップと、によって、放射性核種溶液から放射性核種を含む化学種を分離することができる。
【００５３】
まず、捕捉ステップで、放射性核種捕捉材料１０によって、放射性核種を含む化学種を捕捉する。具体的には、例えば、放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、１又は複数種類の化学種が溶解した放射性核種溶液を供給することによって、放射性核種捕捉材料１０に当該１又は複数種類の化学種を捕捉させる。
ここで、放射性核種を含む化学種とは、同一の元素であっても質量数の異なる同位体同士（例えば、240Ｐｕと242Ｐｕなど）が形成する化学種のことである。したがって、１種類の化学種が溶解した放射性核種溶液は、例えば、プルトニウム（240Ｐｕ、242Ｐｕなど）を含む化学種が溶解する溶液であり、２種類の化学種が溶解した放射性核種溶液は、例えば、プルトニウム（240Ｐｕ、242Ｐｕなど）を含む化学種及びウラン（235Ｕ、238Ｕなど）を含む化学種が溶解した放射性核種溶液のことである。
【００５４】
次いで、溶出ステップで、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該化学種を放射性核種捕捉材料１０から溶出させる。具体的には、例えば、放射性核種捕捉用カートリッジ１００に溶出液を供給することによって、化学種を溶出させる。
ここで、溶出液は、例えば、放射性核種捕捉材料１０に導入されている放射性核種捕捉基と、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている放射性核種を含む化学種の種類と、の組み合わせに応じて、適宜選択される。
具体的には、例えば、放射性核種捕捉材料１０に導入されている放射性核種捕捉基がジエチルアミノ基、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている化学種の種類がウラン（235Ｕ、238Ｕなど）を含む化学種とプルトニウム（240Ｐｕ、242Ｐｕなど）を含む化学種の場合は、溶出液として１Ｍ塩酸などを選択すると、ウランを含む化学種とプルトニウムを含む化学種を溶出することができる。
【００５５】
次いで、洗浄ステップで、洗浄液を使用して、放射性核種捕捉材料１０を洗浄する。より具体的には、例えば、放射性核種捕捉用カートリッジ１００に洗浄液を供給することによって、放射性核種捕捉材料１０を洗浄する。
ここで、洗浄ステップは、放射性核種捕捉材料１０を繰り返して使用する際、次の捕捉ステップにスムーズに移行できるよう、放射性核種捕捉材料１０中に残留する溶出液を洗浄するステップである。したがって、洗浄液としては、例えば、放射性核種溶液の溶媒や純水などを用いることができる。
【００５６】
（分離方法２）
放射性核種捕捉材料１０は、例えば、捕捉ステップと、溶出ステップと、によって、放射性核種溶液から放射性核種を含む化学種を分離することができるとともに、複数種類の化学種の中から所望の種類の化学種を取り出すことができる。
なお、所望の種類の化学種は、１種類の化学種であっても良いし、複数種類の化学種であっても良い。
【００５７】
まず、捕捉ステップで、放射性核種捕捉材料１０によって、放射性核種を含む化学種を捕捉する。具体的には、例えば、放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、複数種類の化学種が溶解した放射性核種溶液を供給することによって、放射性核種捕捉材料１０に当該複数種類の化学種を捕捉させる。
【００５８】
次いで、第１溶出ステップで、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている複数種類の化学種のうちの所望の種類の化学種を優先的に溶出するための溶出液を使用して、当該所望の種類の化学種を放射性核種捕捉材料１０から溶出させる。
具体的には、例えば、放射性核種捕捉用カートリッジ１００に溶出液を供給することによって、所望の種類の化学種を溶出させる。
【００５９】
ここで、溶出液は、例えば、放射性核種捕捉材料１０に導入されている放射性核種捕捉基と、溶出させる化学種の種類と、の組み合わせに応じて、適宜選択される。
具体的には、例えば、放射性核種捕捉材料１０に導入されている放射性核種捕捉基がジエチルアミノ基、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている化学種の種類がウラン（235Ｕ、238Ｕなど）を含む化学種及びプルトニウム（240Ｐｕ、242Ｐｕなど）を含む化学種、所望の種類の化学種がウランを含む化学種の場合は、溶出液として７Ｍ硝酸などを選択すると、ウランを含む化学種及びプルトニウムを含む化学種のうちのウランを含む化学種を優先的に溶出することができる。
また、例えば、放射性核種捕捉材料１０に導入されている放射性核種捕捉基がジエチルアミノ基、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている放射性核種を含む化学種の種類がウラン（235Ｕ、238Ｕなど）を含む化学種、プルトニウム（240Ｐｕ、242Ｐｕなど）を含む化学種及びアメリシウム（241Ａｍ、243Ａｍなど）を含む化学種、所望の種類の化学種がアメリシウムを含む化学種の場合は、溶出液として１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸などを選択すると、ウランを含む化学種、プルトニウムを含む化学種及びアメリシウムを含む化学種のうちのアメリシウムを含む化学種を優先的に溶出することができる。
【００６０】
（分離方法３）
放射性核種捕捉材料１０は、例えば、捕捉ステップと、第１溶出ステップと、繰り返しステップと、第２溶出ステップとによって、放射性核種溶液から放射性核種を含む化学種を分離することができるとともに、複数種類の化学種を１種類毎に単離することができる。
【００６１】
まず、捕捉ステップで、放射性核種捕捉材料１０によって、放射性核種を含む化学種を捕捉する。具体的には、例えば、放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、複数種類の化学種が溶解した放射性核種溶液を供給することによって、放射性核種捕捉材料１０に当該複数種類の化学種を捕捉させる。
【００６２】
次いで、第１溶出ステップで、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている複数種類の化学種のうちの１種類の化学種を優先的に溶出するための溶出液を使用して、当該１種類の化学種を放射性核種捕捉材料１０から溶出させる。
次いで、繰り返しステップで、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている化学種の種類が１種類になるまで第１溶出ステップを繰り返す。
次いで、第２溶出ステップで、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている化学種の種類が１種類になった際、当該１種類の化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該１種類の化学種を放射性核種捕捉材料１０から溶出させる。
具体的には、例えば、放射性核種捕捉用カートリッジ１００に溶出液を供給することによって、１種類の化学種を溶出させる。
【００６３】
ここで、溶出液は、例えば、放射性核種捕捉材料１０に導入されている放射性核種捕捉基と、溶出させる化学種の種類と、の組み合わせに応じて、適宜選択される。
具体的には、例えば、放射性核種捕捉材料１０に導入されている放射性核種捕捉基がジエチルアミノ基、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている放射性核種を含む化学種の種類がウラン（235Ｕ、238Ｕなど）を含む化学種及びプルトニウム（240Ｐｕ、242Ｐｕなど）を含む化学種の場合は、第１溶出ステップで、溶出液として７Ｍ硝酸などを選択すると、ウランを含む化学種及びプルトニウムを含む化学種のうちのウランを含む化学種を優先的に溶出することができ、次いで、第２溶出ステップで、溶出液として１Ｍ塩酸などを選択すると、プルトニウムを含む化学種を溶出することができる。
また、例えば、放射性核種捕捉材料１０に導入されている放射性核種捕捉基がジエチルアミノ基、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている放射性核種を含む化学種の種類がウラン（235Ｕ、238Ｕなど）を含む化学種、プルトニウム（240Ｐｕ、242Ｐｕなど）を含む化学種及びアメリシウム（241Ａｍ、243Ａｍなど）を含む化学種の場合は、第１溶出ステップで、溶出液として１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸などを選択すると、ウランを含む化学種、プルトニウムを含む化学種及びアメリシウムを含む化学種のうちのアメリシウムを含む化学種を優先的に溶出することができ、次いで、繰り返しステップで、溶出液として７Ｍ硝酸などを選択すると、ウランを含む化学種及びプルトニウムを含む化学種のうちのウランを含む化学種を優先的に溶出することができ、次いで、第２溶出ステップで、溶出液として１Ｍ塩酸を選択すると、プルトニウムを含む化学種を溶出することができる。
【００６４】
次いで、洗浄ステップで、洗浄液を使用して、放射性核種捕捉材料１０を洗浄する。具体的には、例えば、放射性核種捕捉用カートリッジ１００に洗浄液を供給することによって、放射性核種捕捉材料１０を洗浄する。
ここで、洗浄ステップは、放射性核種捕捉材料１０を繰り返して使用する際、次の捕捉ステップにスムーズに移行できるよう、放射性核種捕捉材料１０中に残留する溶出液を洗浄するステップである。したがって、洗浄液としては、例えば、放射性核種溶液の溶媒や純水などを用いることができる。
【００６５】
＜実施例＞
次に、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００６６】
（放射性核種捕捉材料の製造）
まず、放射性核種捕捉材料１０を製造した。
実施例では、ウラン（Ｕ）を含む化学種、プルトニウム（Ｐｕ）を含む化学種、アメリシウム（Ａｍ）を含む化学種を捕捉対象とする。Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種の化学形態は、高濃度の硝酸中では、それぞれＵＯ２（ＮＯ３）３−及びＰｕ（ＮＯ３）６２−が支配的であり、高濃度の塩酸中では、それぞれＵＯ２Ｃｌ３−及びＰｕＣｌ６２−が支配的であるとされている。したがって、放射性核種捕捉基としてイオン交換基（アニオン交換基）である２級アミノ基（ジエチルアミノ基）を選択した。そして、例えば、図１に示す製造経路で、ジエチルアミノ基が導入された放射性核種捕捉材料１０（以下、「ＤＥＡシート」と呼ぶ）を製造した。
【００６７】
具体的には、照射ステップにおいて、常温、窒素雰囲気下で、基材１に電子線を２００ｋＧｙ照射した。基材１としては、連通孔を有するポリエチレン多孔質体（厚さが２．０ｍｍ、連通孔の平均細孔径が１μｍ、空孔率（連通孔の体積分率）が７５％）を使用した。
【００６８】
次いで、グラフト重合ステップにおいて、電子線が照射された基材１をグリシジルメタクリレートの２０体積％メタノール溶液（ＧＭＡ溶液）に４０℃で７分間浸漬することによって、基材１に、グリシジルメタクリレート（ＧＭＡ）をグラフト重合させた。なお、ＧＭＡがグラフトされた基材１のグラフト率［％］（＝１００×（グラフトされたグリシジルメタクリレートの重量）／（基材１の重量））は、２００％であった。
さらに、基材１を、ＧＭＡ溶液に浸漬させる時間が増加するほど、グラフト率が増加することも確認した。
【００６９】
次いで、変換ステップにおいて、ＧＭＡがグラフトされた基材１を、ジエチルアミンの５０体積％水溶液（ジエチルアミン水溶液）に４０℃で９０分以上浸漬することによって、グラフトされたＧＭＡが有するエポキシ基をジエチルアミノ基に変換し、ＤＥＡシートを製造した。なお、放射性核種捕捉材料１０のジエチルアミノ基密度［ｍｏｌ／ｋｇ-ＤＥＡシート］は、約３．３ｍｏｌ／ｋｇ-ＤＥＡシートであった。これは、グラフトされたＧＭＡが有するエポキシ基の９５％がジエチルアミノ基に変換したことを示している。
さらに、ＧＭＡがグラフトされた基材１を、ジエチルアミン水溶液に浸漬させる時間が増加するほど、ジエチルアミノ基密度が増加し、ジエチルアミン水溶液に４０℃で９０分間浸漬させると、ジエチルアミノ基密度が約３．３ｍｏｌ／ｋｇ-ＤＥＡシート（＝約３．３ｍｏｌ／Ｌ-Ｂｅｄ）に達することも確認した。
【００７０】
ここで、従来法で用いられるイオン交換樹脂（陰イオン交換樹脂）では、陰イオン交換基密度が１．２ｍｏｌ／Ｌ-Ｂｅｄである。したがって、放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）は、従来法で用いられるイオン交換樹脂の２．７倍以上の陰イオン交換基密度を有し、従来法で用いられるイオン交換樹脂よりも高密度に陰イオン交換基を導入できることが分かった。
【００７１】
また、ＳＥＭ（scanning electron microscope）を用いて、基材１とＤＥＡシートを観察した。その結果、基材１の多孔質構造と、ＤＥＡシートの多孔質構造と、にほとんど差違はなく、基材１に放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３を結合させても、多孔質構造を維持できることが分かった。
【００７２】
（放射性核種捕捉用カートリッジの製造）
次に、放射性核種捕捉用カートリッジ１００を製造した。
具体的には、例えば、円筒形状のカートリッジ２０に、カートリッジ２０の内径に合わせてディスク状に裁断したＤＥＡシートを充填して、放射性核種捕捉用カートリッジ１００を製造した。
なお、カートリッジ２０には、１枚のＤＥＡシートを充填しても良いし、複数枚のＤＥＡシートを充填しても良い。
【００７３】
（透水性）
次に、放射性核種捕捉材料１０の透水性を測定した。
例えば、ＤＥＡシートに一定圧力及び一定温度下で純水を透過させ、ＤＥＡシートの透水性を測定した。
【００７４】
具体的には、例えば、１枚のＤＥＡシートが充填された放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、一定圧力及び一定温度下で純水を供給し、純水透過流束［ｍ／ｈ］（＝（一定圧力（ΔＰ＝０．１ ＭＰａ）・一定温度（２５℃）下での純水の透過流量）／（π(ＤＥＡシートの半径)２）を求めた。
ジエチルアミノ基密度が約３．３ｍｏｌ／ｋｇ-ＤＥＡシートのＤＥＡシートの純水透過流束は、４３ｍ／ｈ（ΔＰ＝０．１ ＭＰａ，２５℃）であった。
【００７５】
ここで、多孔性中空糸膜を基材とした従来の放射性核種捕捉材料（特許文献１の吸着材料）の純水透過流束は、２．５ｍ／ｈ（ΔＰ＝０．１ ＭＰａ，２５℃）であり、放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）は、多孔性中空糸膜を基材とした従来の放射性核種捕捉材料の１７倍以上の純水透過流束を有し、多孔性中空糸膜を基材とした従来の放射性核種捕捉材料よりも透水性が高いことが分かった。したがって、放射性核種捕捉材料１０は、多孔性中空糸膜を基材とした従来の放射性核種捕捉材料よりも、高速に放射性核種を含む化学種を捕捉できることが分かった。
【００７６】
（捕捉効率の流量依存性）
次に、放射性核種捕捉材料１０による捕捉効率の流量依存性を測定した。
例えば、Ｐｕを含む化学種が溶解する放射性核種溶液を一定流量でＤＥＡシートに透過させ、ＤＥＡシートによるＰｕ捕捉効率を求めた。
【００７７】
まず、例えば、Ｐｕを含む化学種を１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸に溶解させて放射性核種溶液を作成した。なお、作成された放射性核種溶液においては、５ｍＬ中に、１００Ｂｑの240Ｐｕ（＝１１．９×１０−９ｇのＰｕ）が含有されている。
ここで、Ｂｑ（ベクレル）は、放射能の強さを表す単位であり、１秒間に崩壊する放射性核種の数を表す単位である。
【００７８】
次いで、例えば、１枚のＤＥＡシートが充填された放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、５ｍＬの放射性核種溶液を一定流量で供給した。そして、放射性核種捕捉用カートリッジ１００から流出してきた流出液中の240Ｐｕの放射能量を、例えば、α線測定装置を用いて計測し、Ｐｕ捕捉効率［−］（＝（捕捉された240Ｐｕの放射能）／（供給した240Ｐｕの放射能））を求めた。この操作を、放射性核種溶液の透過流量を０．３〜８０ｍＬ／ｍｉｎの範囲で変化させて行った。その結果を、図３に示す。
【００７９】
図３の横軸は放射性核種溶液の透過流量であり、縦軸はＰｕ捕捉効率である。図３によれば、透過流量０．３〜８０ｍＬ／ｍｉｎの範囲で、放射性核種溶液の透過流量に関係なく、Ｐｕ捕捉効率が１．０であることが分かる。すなわち、透過流量を２６０倍以上（＝８０／０．３）増加させても、Ｐｕ捕捉効率は１．０であることが分かる。これは、連通孔内において、Ｐｕを含む化学種の拡散時間が滞留時間（Ｐｕを含む化学種が放射性核種捕捉材料１０内に滞留している時間、すなわち、Ｐｕを含む化学種が連通孔を通過するのにかかる時間）に比べて無視できるほど小さく、Ｐｕを含む化学種が、グラフト高分子鎖３中のジエチルアミノ基まで容易にアクセスできるためである。
これにより、放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）は、高速処理時も高い放射性核種捕捉効率を示すことが分かった。
【００８０】
（溶出挙動）
次に、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉された放射性核種を含む化学種の溶出挙動を測定した。
【００８１】
（溶出挙動１）
第１に、例えば、吸着液（放射性核種溶液の溶媒）として塩酸-硝酸を用い、溶出液として塩酸-硝酸及び塩酸を用い、ＤＥＡシートによって捕捉されたＵを含む化学種及びＰｕを含む化学種の溶出挙動を求めた。
【００８２】
まず、例えば、Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種を１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸に溶解させて放射性核種溶液を作成した。なお、作成された放射性核種溶液においては、３ｍＬ中に、１０００Ｂｑの233Ｕ及び１０００Ｂｑの242Ｐｕが含有されている。
【００８３】
次いで、例えば、１枚のＤＥＡシートが充填された放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、３ｍＬの放射性核種溶液を供給して、ＤＥＡシートにＵを含む化学種及びＰｕを含む化学種を捕捉させた。
【００８４】
次いで、例えば、Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種を捕捉したＤＥＡシートが充填された放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、９ｍＬの１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸を供給し、その後、９ｍＬの１Ｍ塩酸を供給し、その後、洗浄のために純水を供給した。そして、放射性核種捕捉用カートリッジ１００から流出してきた流出液中の233Ｕ及び242Ｐｕの放射能量を、例えば、α線測定装置を用いて計測し、233Ｕ及び242Ｐｕのそれぞれについて、Ａ／Ａ０［−］（＝（流出液中の放射能）／（放射性核種溶液中の放射能））を求めた。その結果を、図４に示す。
【００８５】
図４の横軸は流出液体積であり、縦軸はＡ／Ａ０である。図４（ａ）はＵを含む化学種についての結果であり、図４（ｂ）はＰｕを含む化学種についての結果である。
図４によれば、ＤＥＡシートに捕捉されたＵを含む化学種及びＰｕを含む化学種は、ＤＥＡシートに１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸を透過させても溶出せず、ＤＥＡシートに１Ｍ塩酸を透過させると溶出することが分かる。また、ＤＥＡシートに捕捉されたＵを含む化学種及びＰｕを含む化学種は、１Ｍ塩酸を３ｍＬ透過させた時点で、捕捉されたＵを含む化学種及びＰｕを含む化学種のほとんど全てが溶出することが分かる。
【００８６】
以上の結果から、放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）に捕捉された放射性核種を含む化学種は、好適な溶出液を選択することで、イオン交換樹脂や抽出クロマトグラフィー樹脂を用いる従来法よりも溶出液量が１／１０程度で済み、そして、その少ない溶出液量でも捕捉された放射性核種を含む化学種のほとんど全てを溶出できることが分かった。また、溶出ステップを行うと放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）には放射性核種を含む化学種がほとんど残存しないため、放射性核種捕捉材料１０は、繰り返して使用できるものであることが分かった。
【００８７】
（溶出挙動２）
第２に、例えば、吸着液（放射性核種溶液の溶媒）として硝酸を用い、溶出液として硝酸及び塩酸を用い、ＤＥＡシートによって捕捉されたＵを含む化学種及びＰｕを含む化学種の溶出挙動を求めた。
【００８８】
まず、例えば、Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種を７Ｍ硝酸に溶解させて放射性核種溶液を作成した。なお、作成された放射性核種溶液においては、１ｍＬ中に、１０００Ｂｑの233Ｕ及び１０００Ｂｑの242Ｐｕが含有されている。
【００８９】
次いで、例えば、１枚のＤＥＡシートが充填された放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、１ｍＬの放射性核種溶液を供給して、ＤＥＡシートにＵを含む化学種及びＰｕを含む化学種を捕捉させた。
【００９０】
次いで、例えば、Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種を捕捉したＤＥＡシートが充填された放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、９ｍＬの７Ｍ硝酸を供給し、その後、９ｍＬの１Ｍ塩酸を供給し、その後、洗浄のために純水を供給した。そして、放射性核種捕捉用カートリッジ１００から流出してきた流出液中の233Ｕ及び242Ｐｕの放射能量を、例えば、α線測定装置を用いて計測し、233Ｕ及び242Ｐｕのそれぞれについて、Ａ／Ａ０［−］（＝（流出液中の放射能）／（放射性核種溶液中の放射能））を求めた。その結果を、図５に示す。
【００９１】
図５の横軸は流出液体積であり、縦軸はＡ／Ａ０である。図５（ａ）はＵを含む化学種についての結果であり、図５（ｂ）はＰｕを含む化学種についての結果である。
図５によれば、ＤＥＡシートに捕捉されたＵを含む化学種及びＰｕを含む化学種は、ＤＥＡシートに７Ｍ硝酸を透過させるとＵを含む化学種が優先的に溶出し、その後、ＤＥＡシートに１Ｍ塩酸を透過させるとＰｕを含む化学種が溶出することが分かる。また、ＤＥＡシートに捕捉されたＵを含む化学種及びＰｕを含む化学種は、７Ｍ硝酸を９ｍＬ透過させた時点で、捕捉されたＵを含む化学種のほとんど全てが溶出し、１Ｍ塩酸を３ｍＬ透過させた時点で、捕捉されたＰｕを含む化学種のほとんど全てが溶出することが分かる。
【００９２】
以上の結果から、放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）に捕捉された放射性核種を含む化学種は、好適な溶出液を選択することで、イオン交換樹脂や抽出クロマトグラフィー樹脂を用いる従来法よりも溶出液量が１／１０程度で済み、そして、その少ない溶出液量でも捕捉された放射性核種を含む化学種のほとんど全てを溶出できることが分かった。また、複数種類の化学種の中から所望の種類の化学種を取り出すことができるとともに、複数種類の化学種を１種類毎に単離できることが分かった。また、溶出ステップを行うと放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）には放射性核種を含む化学種がほとんど残存しないため、放射性核種捕捉材料１０は、繰り返して使用できるものであることが分かった。
【００９３】
（溶出挙動３）
第３に、例えば、吸着液（放射性核種溶液の溶媒）として塩酸-硝酸を用い、溶出液として塩酸-硝酸、硝酸及び塩酸を用い、ＤＥＡシートによって捕捉されたＵを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種の溶出挙動を求めた。
【００９４】
まず、例えば、Ｕを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種を１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸に溶解させて放射性核種溶液を作成した。なお、作成された放射性核種溶液においては、１ｍＬ中に、１０００Ｂｑの233Ｕ、１０００Ｂｑの242Ｐｕ及び１０００Ｂｑの243Ａｍが含有されている。
【００９５】
次いで、例えば、１枚のＤＥＡシートが充填された放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、１ｍＬの放射性核種溶液を供給して、ＤＥＡシートにＵを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種を捕捉させた。
【００９６】
次いで、例えば、Ｕを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種を捕捉したＤＥＡシートが充填された放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、１６ｍＬの１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸を供給し、その後、１６ｍＬの７Ｍ硝酸を供給し、その後、１６ｍＬの１Ｍ塩酸を供給し、その後、洗浄のために純水を供給した。そして、放射性核種捕捉用カートリッジ１００から流出してきた流出液中の233Ｕ、242Ｐｕ及び243Ａｍの放射能量を、例えば、α線測定装置を用いて計測し、233Ｕ、242Ｐｕ及び243Ａｍのそれぞれについて、ｃｐｍ［arbitrary unit］（＝１分間当たりに検出された放射線の数（カウント数））を求めた。その結果を、図６に示す。
【００９７】
図６の横軸は流出液体積であり、縦軸はｃｐｍである。図６の上段はＡｍを含む化学種についての結果であり、図６の中段はＵを含む化学種についての結果であり、図６の下段はＰｕを含む化学種についての結果である。
図６によれば、ＤＥＡシートに捕捉されたＵを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種は、ＤＥＡシートに１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ 硝酸を透過させるとＡｍを含む化学種が優先的に溶出し、その後、ＤＥＡシートに７Ｍ硝酸を透過させるとＵを含む化学種が優先的に溶出し、その後、ＤＥＡシートに１Ｍ塩酸を透過させるとＰｕを含む化学種が溶出することが分かる。また、ＤＥＡシートに捕捉されたＵを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種は、１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸を２ｍＬ透過させた時点で、捕捉されたＡｍを含む化学種のほとんど全てが溶出し、７Ｍ硝酸を５ｍＬ透過させた時点で、捕捉されたＵを含む化学種のほとんど全てが溶出し、１Ｍ塩酸を８ｍＬ透過させた時点で、捕捉されたＰｕを含む化学種のほとんど全てが溶出することが分かる。
【００９８】
また、図７に、図６の結果から算出された回収率及び除染係数を示す。
なお、Ａｍフラクション（Ａｍ ｆｒａｃ．）は、Ｕを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種のうちＡｍを含む化学種を優先的に溶出させる溶出液（１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸）を透過させた際の流出液のことであり、Ｕフラクション（Ｕ ｆｒａｃ．）は、Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種のうちＵを含む化学種を優先的に溶出させる溶出液（７Ｍ硝酸）を透過させた際の流出液のことであり、Ｐｕフラクション（Ｐｕ ｆｒａｃ．）は、Ｐｕを含む化学種を溶出させる溶出液（１Ｍ塩酸）を透過させた際の流出液のことである。
【００９９】
図７によれば、Ａｍを含む化学種は、１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸を１６ｍＬ透過させたうちの最初の２ｍＬで、捕捉されたＡｍを含む化学種の９９％以上を回収でき、この２ｍＬ分の流出液（Ａｍフラクション）中のＵの除染係数（＝（放射性核種溶液中のＵの全量）／（Ａｍフラクション中に混入したＵの量））は、１．７×１０６であり、この２ｍＬ分の流出液（Ａｍフラクション）中のＰｕの除染係数（＝（放射性核種溶液中のＰｕの全量）／（Ａｍフラクション中に混入したＰｕの量））は、７．２×１０５であることが分かる。
また、Ｕを含む化学種は、７Ｍ硝酸を１６ｍＬ透過させたうちの最初の５ｍＬで、捕捉されたＵを含む化学種の９９％を回収でき、この５ｍＬ分の流出液（Ｕフラクション）中のＡｍの除染係数（＝（放射性核種溶液中のＡｍの全量）／（Ｕフラクション中に混入したＡｍの量））は、１．５×１０４であり、この５ｍＬ分の流出液（Ｕフラクション）中のＰｕの除染係数（＝（放射性核種溶液中のＰｕの全量）／（Ｕフラクション中に混入したＰｕの量））は、３．３×１０５であることが分かる。
また、Ｐｕを含む化学種は、１Ｍ塩酸を１６ｍＬ透過させたうちの最初の８．０ｍＬで、捕捉されたＰｕを含む化学種の９９％以上を回収でき、この８．０ｍＬ分の流出液（Ｐｕフラクション）中のＡｍの除染係数（＝（放射性核種溶液中のＡｍの全量）／（Ｐｕフラクション中に混入したＡｍの量））は、６．４×１０４であり、この８．０ｍＬ分の流出液（Ｐｕフラクション）中のＵの除染係数（＝（放射性核種溶液中のＵの全量）／（Ｐｕフラクション中に混入したＵの量））は、２．７×１０５であることが分かる。
【０１００】
ここで、放射性核種を、ＩＣＰ−ＭＳ（Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometer）を用いて分析する際、精度の高い分析値を得るためには、化学分離によって、測定目的物質を損失することなく、可能な限り不純物を除去することが不可欠である。例えば、239Ｐｕの測定では、測定溶液マトリックスから生ずる主要な分子イオンである238ＵＨ＋が測定を妨害することが知られており、Ｐｕフラクション中のＰｕを含む化学種の量にもよるが、Ｐｕフラクション中のＵの除染係数が＞１０５であると、多くの場合は当該妨害を無視できて精度よく測定できる。
従来は、測定の妨害を防止するために、溶媒抽出法及びイオン交換樹脂などを充填したカラム分離法を組み合わせる手法によって化学分離をしていた。
これに対し、本発明では、放射性核種捕捉材料１０に放射性核種を含む化学種を捕捉させて溶出させるだけの簡単な方法で化学分離をすることができ、図７に示すように、Ｐｕフラクション中のＵの除染係数が＞１０５を達成している。
【０１０１】
以上の結果から、放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）に捕捉された放射性核種を含む化学種は、好適な溶出液を選択することで、イオン交換樹脂や抽出クロマトグラフィー樹脂を用いる従来法よりも溶出液量が１／１０程度で済み、そして、その少ない溶出液量でも捕捉された放射性核種を含む化学種のほとんど全てを溶出できることが分かった。また、複数種類の化学種の中から所望の種類の化学種を取り出すことができるとともに、複数種類の化学種を１種類毎に単離できることが分かった。また、溶出ステップを行うと放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）には放射性核種を含む化学種がほとんど残存しないため、放射性核種捕捉材料１０は、繰り返して使用できるものであることが分かった。また、放射性核種捕捉材料１０を用いると、少量の溶出液で高回収率かつ高精製度の測定溶液が得られることが分かった。
【０１０２】
さらに、放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）のコンディショニングからＰｕを含む化学種の溶出までの所要時間（コンディショニングステップと、Ｕを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種の捕捉（捕捉ステップ）、Ａｍを含む化学種の溶出（第１溶出ステップ）、Ｕを含む化学種の溶出（繰り返しステップ）及びＰｕを含む化学種の溶出（第２溶出ステップ）に要する時間）は、およそ１時間であった。したがって、放射性核種捕捉材料１０は、イオン交換樹脂を用いる従来法の約１／５まで処理時間を短縮できた。
また、例えば、イオン交換樹脂を用いる従来法では、放射性核種溶液の透過時間を「７ｍｉｎ／ｂｅｄ ｖｏｌｕｍｅ」とした際、Ｐｕフラクション中のＵの除染係数は「＞１０４」、Ｕフラクション中のＰｕの除染係数は「＞１０４」である。それに対し、放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）は、透過時間を「０．２５ｍｉｎ／ｂｅｄ ｖｏｌｕｍｅ」とした際、Ｐｕフラクション中のＵの除染係数は「２．７×１０５」（図７参照）、Ｕフラクション中のＰｕの除染係数は「３．３×１０５」（図７参照）であった。したがって、放射性核種捕捉材料１０は、イオン交換樹脂を用いる従来法の約３０倍の流量で処理しても、イオン交換樹脂を用いる従来法よりも高い分離性能を有することが分かった。
【０１０３】
以上説明した本発明の放射性核種捕捉材料１０によれば、連通孔を有する多孔質体よりなる基材１と、基材１に結合された、放射性核種捕捉基（放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基）を有するグラフト高分子鎖３と、を備えている。グラフト高分子鎖３は、基材１にグラフト（すなわち、基材１に共有結合によって接ぎ木）されているとともに、グラフト高分子鎖３の骨格に共有結合された放射性核種捕捉基を有している。すなわち、放射性核種捕捉基は、共有結合によって基材１に固定されており漏出することがないため、放射性核種捕捉材料１０を繰り返し使用に適したものとすることができる。
【０１０４】
また、本発明の放射性核種捕捉材料１０によれば、基材１は、厚さが１〜１０ｍｍのシート状のものであり、多孔性中空糸膜や多孔性フィルムを基材とした従来の放射性核種捕捉材料と比較して厚みがある。したがって、物理的強度が高い繰り返し使用に適した放射性核種捕捉材料１０を構成することができるとともに、取り扱い性に優れた放射性核種捕捉材料１０を構成することができる。
さらに、基材１は、連通孔の平均細孔径が０．５〜５μｍ及び連通孔の体積分率が７０〜８５％のシート状のものであり、微細な連通孔を多数有している。したがって、拡散性が良好であるためフィルター効率が良く、高速処理時においても高い捕捉性能を有する放射性核種捕捉材料１０を構成することができる。
【０１０５】
また、本発明の放射性核種捕捉材料１０によれば、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３が結合された部分（表面部）と、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３が非結合された部分（内部）と、の２層構造で構成可能である。すなわち、グラフト高分子鎖が非結合された部分（内部）は、基材１自体の物理的・化学的特性を維持しており、グラフト高分子鎖３が結合された部分（表面部）の支持体としての役割を果たすため、繰り返し使用に適した放射性核種捕捉材料１０を構成することができる。
【０１０６】
また、本発明の放射性核種捕捉材料１０によれば、基材１は、ポリオレフィンから構成されている。したがって、物理的・化学的安定性に優れているため、繰り返し使用に適した放射性核種捕捉材料１０を構成することができるとともに、基材１自体の反応性が低いため、放射性核種捕捉基による選択的な捕捉が行える放射性核種捕捉材料１０を構成することができる。
【０１０７】
また、本発明の放射性核種捕捉材料１０によれば、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３は、連通孔内に配置されている。すなわち、放射性核種を含む化学種は、連通孔を通っている間に、グラフト高分子鎖３が有する放射性核種捕捉基まで容易にアクセスできる。したがって、放射性核種を含む化学種が捕捉されずに基材１を通り抜けてしまうことが少なく、高速処理時においても高い捕捉性能を有する放射性核種捕捉材料１０を構成することができる。
【０１０８】
また、以上説明した本発明の放射性核種捕捉用カートリッジ１００によれば、放射性核種捕捉材料１０をカートリッジ２０に充填して構成されているため、使い勝手が良い。
【０１０９】
また、以上説明した本発明の放射性核種捕捉材料１０の製造方法によれば、照射ステップと、グラフト重合ステップと、変換ステップと、だけを備える簡単な方法で放射性核種捕捉材料１０を製造することができる。
【０１１０】
また、以上説明した本発明の放射性核種捕捉材料１０を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法（分離方法１）によれば、捕捉ステップと、溶出ステップと、だけを備える簡単な方法で、放射性核種捕捉材料１０を用いて、放射性核種溶液から放射性核種を含む化学種を分離することができる。また、溶出ステップで、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉された放射性核種を含む化学種のほとんど全てが溶出するため、放射性核種捕捉材料１０を繰り返して使用することができる。
【０１１１】
また、以上説明した本発明の放射性核種捕捉材料１０を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法（分離方法２）によれば、捕捉ステップと、溶出ステップと、だけを備える簡単な方法で、放射性核種捕捉材料１０を用いて、放射性核種溶液から放射性核種を含む化学種を分離することができるとともに、複数種類の化学種の中から所望の種類（所望の１又は複数種類）の化学種を取り出すことができる。
【０１１２】
また、以上説明した本発明の放射性核種捕捉材料１０を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法（分離方法３）によれば、捕捉ステップと、第１溶出ステップと、繰り返しステップと、第２溶出ステップと、だけを備える簡単な方法で、放射性核種捕捉材料１０を用いて、放射性核種溶液から放射性核種を含む化学種を分離することができるとともに、複数種類の化学種を１種類毎に単離することができる。また、第１溶出ステップ、繰り返しステップ及び第２溶出ステップで、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉された放射性核種を含む化学種のほとんど全てが溶出するため、放射性核種捕捉材料１０を繰り返して使用することができる。
【０１１３】
なお、本発明は、上記した実施の形態のものに限るものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で適宜変更可能である。
【０１１４】
＜変形例１＞
上記した実施の形態では、照射ステップと、グラフト重合ステップと、変換ステップと、によって放射性核種捕捉材料１０を製造するようにしたが、例えば、所定の官能基を有する重合性単量体に代えて、放射性核種捕捉基を有する重合性単量体を基材１にグラフト重合すると、グラフト重合ステップのみで、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３を基材１に結合させることができるため、変換ステップを省略することができる。
ここで、放射性核種捕捉基を有する重合性単量体は、放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基を有する重合性単量体や、放射性核種を含む化学種を捕捉するためのキレート形成基を有する重合性単量体であれば任意である。
具体的には、放射性核種捕捉基を有する重合性単量体としては、例えば、イオン交換基（カチオン交換基）を有するアクリル酸などが挙げられる。また、例えば、所定の官能基（例えば、エポキシ基）を有する重合性単量体（例えば、グリシジルメタクリレートやグリシジルアクリレートなど）の所定の官能基を放射性核種捕捉基に変換することによって作成した重合性単量体などが挙げられる。
【０１１５】
＜変形例２＞
上記した実施の形態では、照射ステップと、グラフト重合ステップと、変換ステップと、によって放射性核種捕捉材料１０を製造するようにしたが、例えば、基材１と所定の官能基を有する重合性単量体とを共存させた状態で、基材１に電離放射線を照射すると（照射・グラフト重合ステップ）、上記した実施の形態における照射ステップとグラフト重合ステップとを同時に行うことができる。
ここで、基材１と所定の官能基を有する重合性単量体とを共存させた状態とは、例えば、所定の官能基を有する重合性単量体が溶解する溶液（ＧＭＡ溶液など）中に基材１を浸漬させた状態や、所定の官能基を有する重合性単量体が溶解する溶液を基材１に含浸させた状態などのことである。
【０１１６】
＜変形例３＞
上記した実施の形態では、照射ステップと、グラフト重合ステップと、変換ステップと、によって放射性核種捕捉材料１０を製造するようにしたが、例えば、基材１と放射性核種捕捉基を有する重合性単量体とを共存させた状態で、基材１に電離放射線を照射すると（照射・グラフト重合ステップ）、上記した実施の形態における変換ステップを省略できるとともに、照射ステップとグラフト重合ステップとを同時に行うことができる。
ここで、基材１と放射性核種捕捉基を有する重合性単量体とを共存させた状態とは、例えば、放射性核種捕捉基を有する重合性単量体が溶解する溶液中に基材１を浸漬させた状態や、放射性核種捕捉基を有する重合性単量体が溶解する溶液を基材１に含浸させた状態などのことである。
【０１１７】
上記した実施の形態及び変形例１〜３において、基材１の形状は、シート状に限ることはなく、例えば、円板状や四角板状などであっても良い。
【０１１８】
上記した実施の形態及び変形例１〜３において、放射性核種捕捉材料１０に放射性核種を含む化学種を捕捉させる際、放射性核種捕捉材料１０をカートリッジ２０に充填するようにしたが、これに限ることはなく、例えば、容器内に所定量の放射性核種捕捉材料１０を収容し、その中へ放射性核種溶液を注入して攪拌するなどして、放射性核種捕捉材料１０に放射性核種を含む化学種を捕捉させても良い。
【０１１９】
上記した実施の形態及び変形例１〜３において、放射性核種捕捉材料１０は、放射性核種を含む化学種が溶解する放射性核種溶液から放射性核種を含む化学種を捕捉して分離するようにしたが、これに限ることはなく、放射性核種捕捉材料１０が有する連通孔を通過できる物質（気体、液体、ゾル、ゲルなど）内に存在する放射性核種を含む化学種であれば、放射性核種捕捉材料１０は、その物質から放射性核種を含む化学種を捕捉して分離することができる。
【図面の簡単な説明】
【０１２０】
【図１】本発明の放射性核種捕捉材料の製造経路の一例を示す図である。
【図２】本発明の放射性核種捕捉用カートリッジの一例を示す図である。
【図３】本発明の放射性核種捕捉材料を使用して得た、Ｐｕ捕捉効率の流量依存性を示す図である。
【図４】Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種を捕捉している本発明の放射性核種捕捉材料に１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸及び１Ｍ塩酸を透過させることによって得た、Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種の溶出挙動を示す図である。
【図５】Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種を捕捉している本発明の放射性核種捕捉材料に７Ｍ硝酸及び１Ｍ塩酸を透過させることによって得た、Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種の溶出挙動を示す図である。
【図６】Ｕを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種を捕捉している本発明の放射性核種捕捉材料に１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸、７Ｍ硝酸及び１Ｍ塩酸を透過させることによって得た、Ｕを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種の溶出挙動を示す図である。
【図７】図６の結果から算出された回収率及び除染係数を示す図である。
【符号の説明】
【０１２１】
１ 基材
２ 所定の官能基を有するグラフト高分子鎖
３ 放射性核種捕捉基（放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基）を有するグラフト高分子鎖
１０ 放射性核種捕捉材料
２０ カートリッジ
３０ 放射性核種捕捉用カートリッジ
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性核種捕捉材料、放射性核種捕捉用カートリッジ、製造方法及び分離方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
放射性核種の分析は、環境放射線のモニタリング、原子力施設の運転管理及び放射性廃棄物の効率的な処理・処分を目的として実施されている。分析対象となる放射性核種のうち、γ線放出核種は非破壊分析が可能であるのに対し、α及びβ線放出核種は、測定の前処理として化学分離が必要となる。
放射性核種を含む化学種の分離では、溶媒抽出法及びイオン交換樹脂などを充填したカラム分離法を組み合わせる手法が主流となっている。
【０００３】
溶媒抽出法では、アクチノイドや希土類元素などに高い選択性をもつ抽出試薬を利用できるため、放射性核種分析の現場ではたいへん有効である。しかしながら、溶媒抽出法では、一度に多数の試料を処理できない、有害な有機溶媒廃液が発生する、などの問題点がある。
【０００４】
カラムを用いる分離法では、イオン交換基やキレート形成基など、金属イオン（放射性核種を含む化学種）を捕捉する機能を導入したビーズ状樹脂をカラムに充填し、分離目的の化学種に応じて調製した溶液をカラムに通過させる。そのため数種類の化学種を一つのカラムで相互分離できる。カラム分離法で用いられる樹脂には、共有結合によって官能基を導入した樹脂のほかに、疎水性相互作用によって抽出試薬を担持した樹脂がある。抽出試薬を担持した樹脂は、溶媒抽出で用いられる抽出試薬の選択性と、カラム分離の利便性と、を備えており、かつ調製が容易であるという特徴がある。しかしながら、カラム分離法では、ビーズ状樹脂内部の官能基まで分離目的の化学種が拡散するのに時間を要する。したがって、試料溶液を速く通液させると、分離目的の化学種がビーズ状樹脂内部の官能基には捕捉されずに流出し、回収率低下の原因となる。また、捕捉された化学種を溶出する際にも、ビーズ状樹脂内部まで溶出液が拡散するのに時間を要するため、多量の溶出液を通液しなければ、捕捉された化学種の全てを回収できないという問題点がある。
【０００５】
そこで、例えば、多孔性中空糸膜、多孔性フィルム、繊維、不織布などの基材にグラフト（接ぎ木）高分子鎖を結合させ、そのグラフト高分子鎖に抽出試薬を担持させることによって、金属イオン（放射性核種を含む化学種）の分離精製を高容量かつ高速で行える吸着材料が提案された（例えば、特許文献１参照）。
【特許文献１】特開２００５−３３１５１０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１の吸着材料では、グラフト高分子鎖が有する抽出試薬担持機能を持つ官能基に、疎水性相互作用や静電相互作用によって抽出試薬が担持されているだけなので、担持された抽出試薬が漏出してしまうことがある。そのため、繰り返し使用には適していないという問題点がある。
【０００７】
本発明の課題は、繰り返し使用に適した放射性核種捕捉材料、放射性核種捕捉用カートリッジ、当該放射性核種捕捉材料の製造方法及び当該放射性核種捕捉材料を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決するために、請求項１に記載の発明は、
放射性核種捕捉材料において、
連通孔を有する多孔質体よりなる基材と、
前記基材に結合された、放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基を有するグラフト高分子鎖と、
を備えることを特徴とする。
【０００９】
請求項２に記載の発明は、
請求項１に記載の放射性核種捕捉材料において、
前記基材は、厚さが１〜１０ｍｍ、前記連通孔の平均細孔径が０．５〜５μｍ及び前記連通孔の体積分率が７０〜８５％のシート状のものであることを特徴とする。
【００１０】
請求項３に記載の発明は、
請求項１又は２に記載の放射性核種捕捉材料において、
前記グラフト高分子鎖は、前記基材の表面部に結合されており、前記基材の内部には非結合されていることを特徴とする。
【００１１】
請求項４に記載の発明は、
請求項１〜３の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料において、
前記基材は、ポリオレフィンから構成されたものであることを特徴とする。
【００１２】
請求項５に記載の発明は、
請求項１〜４の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料において、
前記グラフト高分子鎖は、前記連通孔内に配置されていることを特徴とする。
【００１３】
請求項６に記載の発明は、
放射性核種捕捉用カートリッジにおいて、
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料をカートリッジに充填して構成されていることを特徴とする。
【００１４】
請求項７に記載の発明は、
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料の製造方法において、
前記基材に電離放射線を照射する照射ステップと、
次いで、所定の官能基を有する重合性単量体を前記基材にグラフト重合することによって、当該所定の官能基を有するグラフト高分子鎖を当該基材に結合させるグラフト重合ステップと、
次いで、前記所定の官能基の少なくとも一部を前記イオン交換基及び／又は前記キレート形成基に変換する変換ステップと、
を備えることを特徴とする。
【００１５】
請求項８に記載の発明は、
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料の製造方法において、
前記基材に電離放射線を照射する照射ステップと、
次いで、前記イオン交換基を有する重合性単量体及び／又は前記キレート形成基を有する重合性単量体を前記基材にグラフト重合することによって、当該イオン交換基及び／又は当該キレート形成基を有するグラフト高分子鎖を当該基材に結合させるグラフト重合ステップと、
を備えることを特徴とする。
【００１６】
請求項９に記載の発明は、
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料の製造方法において、
前記基材と所定の官能基を有する重合性単量体とを共存させた状態で、当該基材に電離放射線を照射し、当該所定の官能基を有する重合性単量体を当該基材にグラフト重合することによって、当該所定の官能基を有するグラフト高分子鎖を当該基材に結合させる照射・グラフト重合ステップと、
次いで、前記所定の官能基の少なくとも一部を前記イオン交換基及び／又は前記キレート形成基に変換する変換ステップと、
を備えることを特徴とする。
【００１７】
請求項１０に記載の発明は、
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料の製造方法において、
前記基材と前記イオン交換基を有する重合性単量体及び／又は前記キレート形成基を有する重合性単量体とを共存させた状態で、当該基材に電離放射線を照射し、当該イオン交換基を有する重合性単量体及び／又は当該キレート形成基を有する重合性単量体を当該基材にグラフト重合することによって、当該イオン交換基及び／又は当該キレート形成基を有するグラフト高分子鎖を当該基材に結合させる照射・グラフト重合ステップを備えることを特徴とする。
【００１８】
請求項１１に記載の発明は、
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法において、
前記放射性核種捕捉材料によって、前記化学種を捕捉する捕捉ステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該化学種を当該放射性核種捕捉材料から溶出させる溶出ステップと、
を備えることを特徴とする。
【００１９】
請求項１２に記載の発明は、
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法において、
前記放射性核種捕捉材料によって、複数種類の前記化学種を捕捉する捕捉ステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている複数種類の化学種のうちの所望の種類の化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該所望の種類の化学種を当該放射性核種捕捉材料から溶出させる溶出ステップと、
を備えることを特徴とする。
【００２０】
請求項１３に記載の発明は、
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法において、
前記放射性核種捕捉材料によって、複数種類の前記化学種を捕捉する捕捉ステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている複数種類の化学種のうちの１種類の化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該１種類の化学種を当該放射性核種捕捉材料から溶出させる第１溶出ステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている化学種の種類が１種類になるまで前記第１溶出ステップを繰り返す繰り返しステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている化学種の種類が１種類になった際、当該１種類の化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該１種類の化学種を当該放射性核種捕捉材料から溶出させる第２溶出ステップと、
を備えることを特徴とする。
【発明の効果】
【００２１】
請求項１に記載の発明によれば、放射性核種捕捉材料は、連通孔を有する多孔質体よりなる基材と、基材に結合された、放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基を有するグラフト高分子鎖と、を備えている。グラフト高分子鎖は、基材にグラフト（すなわち、基材に共有結合によって接ぎ木）されているとともに、グラフト高分子鎖の骨格に共有結合されたイオン交換基及び／又はキレート形成基を有している。すなわち、放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基は、共有結合によって基材に固定されており漏出することがないため、放射性核種捕捉材料を繰り返し使用に適したものとすることができる。
【００２２】
請求項２に記載の発明によれば、請求項１に記載の発明と同様の効果が得られることは無論のこと、基材は、厚さが１〜１０ｍｍのシート状のものであり、多孔性中空糸膜や多孔性フィルムを基材とした従来の放射性核種捕捉材料と比較して厚みがある。したがって、物理的強度が高い繰り返し使用に適した放射性核種捕捉材料を構成することができるとともに、取り扱い性に優れた放射性核種捕捉材料を構成することができる。
また、基材は、連通孔の平均細孔径が０．５〜５μｍ及び連通孔の体積分率が７０〜８５％のシート状のものであり、微細な連通孔を多数有している。したがって、拡散性が良好であるためフィルター効率が良く、高速処理時においても高い捕捉性能を有する放射性核種捕捉材料を構成することができる。
【００２３】
請求項３に記載の発明によれば、請求項１又は２に記載の発明と同様の効果が得られることは無論のこと、グラフト高分子鎖は、基材の表面部に結合されており、基材の内部には非結合されている。すなわち、グラフト高分子鎖が非結合された部分（基材の内部）は、基材自体の物理的・化学的特性を維持しており、グラフト高分子鎖が結合された部分（基材の表面部）の支持体としての役割を果たすため、繰り返し使用に適した放射性核種捕捉材料を構成することができる。
【００２４】
請求項４に記載の発明によれば、請求項１〜３の何れか一項に記載の発明と同様の効果が得られることは無論のこと、基材は、ポリオレフィンから構成されている。したがって、物理的・化学的安定性に優れているため、繰り返し使用に適した放射性核種捕捉材料を構成することができるとともに、基材自体の反応性が低いため、放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基による選択的な捕捉が行える放射性核種捕捉材料を構成することができる。
【００２５】
請求項５に記載の発明によれば、請求項１〜４の何れか一項に記載の発明と同様の効果が得られることは無論のこと、グラフト高分子鎖は、連通孔内に配置されている。すなわち、放射性核種を含む化学種は、連通孔を通っている間に、グラフト高分子鎖が有する放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基まで容易にアクセスできる。したがって、放射性核種を含む化学種が捕捉されずに基材を通り抜けてしまうことが少なく、高速処理時においても高い捕捉性能を有する放射性核種捕捉材料を構成することができる。
【００２６】
請求項６に記載の発明によれば、放射性核種捕捉用カートリッジは、請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料をカートリッジに充填して構成されているため、使い勝手が良い。
【００２７】
請求項７に記載の発明によれば、照射ステップと、グラフト重合ステップと、変換ステップと、だけを備える簡単な方法で、請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を製造することができる。
【００２８】
請求項８に記載の発明によれば、照射ステップと、グラフト重合ステップと、だけを備える簡単な方法で、請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を製造することができる。
【００２９】
請求項９に記載の発明によれば、照射・グラフト重合ステップと、変換ステップと、だけを備える簡単な方法で、請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を製造することができる。
【００３０】
請求項１０に記載の発明によれば、照射・グラフト重合ステップだけを備える簡単な方法で、請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を製造することができる。
【００３１】
請求項１１に記載の発明によれば、捕捉ステップと、溶出ステップと、だけを備える簡単な方法で、請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を用いて、放射性核種を含む化学種が溶解する放射性核種溶液などから放射性核種を含む化学種を分離することができる。また、溶出ステップで、放射性核種捕捉材料によって捕捉された放射性核種を含む化学種のほとんど全てが溶出するため、放射性核種捕捉材料を繰り返して使用することができる。
【００３２】
請求項１２に記載の発明によれば、捕捉ステップと、溶出ステップと、だけを備える簡単な方法で、請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を用いて、放射性核種を含む化学種が溶解する放射性核種溶液などから放射性核種を含む化学種を分離することができるとともに、複数種類の化学種の中から所望の種類の化学種を取り出すことができる。
【００３３】
請求項１３に記載の発明によれば、捕捉ステップと、第１溶出ステップと、繰り返しステップと、第２溶出ステップと、だけを備える簡単な方法で、請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を用いて、放射性核種を含む化学種が溶解する放射性核種溶液などから放射性核種を含む化学種を分離することができるとともに、複数種類の化学種を１種類毎に単離することができる。また、第１溶出ステップ、繰り返しステップ及び第２溶出ステップで、放射性核種捕捉材料によって捕捉された放射性核種を含む化学種のほとんど全てが溶出するため、放射性核種捕捉材料を繰り返して使用することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３４】
以下、図を参照して、本発明を実施するための最良の形態を詳細に説明する。なお、発明の範囲は、図示例に限定されない。
【００３５】
＜放射性核種捕捉材料、放射性核種捕捉用カートリッジ及び放射性核種捕捉材料の製造方法＞
図１に、放射性核種捕捉材料１０の製造経路の一例を示し、図２に、放射性核種捕捉用カートリッジ１００の一例を示す。
放射性核種捕捉材料１０は、例えば、放射性核種を含む化学種が溶解する放射性核種溶液から放射性核種を含む化学種を捕捉して分離するための材料である。
放射性核種捕捉材料１０は、例えば、連通孔を有する多孔質体よりなる基材１と、基材１に結合された、放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基（以下「放射性核種捕捉基」と呼ぶ）を有するグラフト高分子鎖３と、を備えて構成される。すなわち、放射性核種捕捉材料１０は、例えば、連通孔を有する多孔質体よりなる基材１に放射性核種捕捉基が導入されたグラフト高分子鎖３が結合された構造を有している。
【００３６】
放射性核種捕捉材料１０は、例えば、グラフト重合法を適用して製造される。
具体的には、放射性核種捕捉材料１０は、例えば、図１に示すように、基材１に電離放射線（例えば、電子線）を照射する照射ステップと、次いで、所定の官能基（例えば、エポキシ基）を有する重合性単量体（例えば、グリシジルメタクリレート（ＧＭＡ））を基材１にグラフト重合することによって、当該所定の官能基を有するグラフト高分子鎖２を基材１に結合させるグラフト重合ステップと、次いで、当該所定の官能基の少なくとも一部を、放射性核種捕捉基（例えば、ジエチルアミノ基（−Ｎ（Ｃ２Ｈ５）２））に変換することによって、当該所定の官能基を有するグラフト高分子鎖２を、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３に変換する変換ステップと、により製造される。
なお、図１は、放射性核種捕捉材料１０の製造経路の一例であり、放射性核種捕捉材料１０の製造経路は、図１に限られるものではない。
【００３７】
より具体的には、例えば、照射ステップで、基材１にラジカルを発生させ、グラフト重合ステップで、ラジカルを開始点として、所定の官能基を有するグラフト高分子鎖２を成長させる。グラフト高分子鎖２の骨格には、所定の官能基が共有結合されており、次の変換ステップで、この所定の官能基の少なくとも一部を、放射性核種捕捉基に変換する。
したがって、放射性核種捕捉材料１０においては、基材１を形成する高分子素材（主鎖）に、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３（側鎖）が共有結合しており、グラフト高分子鎖３の骨格に、放射性核種捕捉基が共有結合している。
また、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３は、連通孔の表面にグラフト（接ぎ木）されて、連通孔内において“ポリマーブラシ”を形成している。すなわち、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３の少なくとも一部は、連通孔内に配置されている。
【００３８】
放射性核種捕捉用カートリッジ１００は、例えば、図２に示すように、放射性核種捕捉材料１０をカートリッジ２０に充填して構成されている。
そして、例えば、シリンジポンプや送液ポンプなどを用いて放射性核種捕捉用カートリッジ１００に放射性核種を含む化学種が溶解した放射性核種溶液を供給し、放射性核種捕捉材料１０の一方の面（例えば、上面）から他方の面（例えば、下面）に向けて放射性核種溶液を透過させることによって、放射性核種捕捉材料１０に放射性核種を含む化学種を捕捉させる。
【００３９】
基材１の形状は、連通孔を有する多孔質体であれば、特に限定されるものではない。
基材１の好ましい形状としては、例えば、厚さが１〜１０ｍｍ、連通孔の平均細孔径が０．５〜５μｍ及び連通孔の体積分率が７０〜８５％のシート状が挙げられる。
【００４０】
基材１の厚さが１ｍｍ未満の場合には、厚さが薄くなり過ぎる。そのため、取り扱い難く、例えば、カートリッジ２０への充填が困難であるなどの傾向を示すとともに、物理的強度が低く繰り返し使用に適さない傾向を示す。
一方、基材１の厚さが１０ｍｍを超える場合には、厚さが厚くなり過ぎる。そのため、取り扱い難く、例えば、カートリッジ２０への充填が困難であるなどの傾向を示す。
【００４１】
また、連通孔の平均細孔径が０．５μｍ未満の場合には、孔径が小さくなり過ぎる。そのため、放射性核種溶液を放射性核種捕捉材料１０の一方の面から他方の面へと透過させる際の溶液透過性が低下し、高速処理が困難になる傾向を示す。
一方、連通孔の平均細孔径が５μｍを超える場合には、孔径が大きくなり過ぎる。そのため、放射性核種溶液を放射性核種捕捉材料１０の一方の面から他方の面へと透過させて放射性核種を含む化学種を捕捉させる際、放射性核種溶液を高速に透過させると、放射性核種を含む化学種が捕捉されずに基材１を通り抜けてしまう傾向を示す。
ここで、連通孔の平均細孔径とは、例えば、バブルポイント法などの所定の評価法を利用して得られる平均流量細孔径のことである。
【００４２】
また、連通孔の体積分率が７０％未満の場合には、連通孔の割合が少なくなり過ぎる。そのため、放射性核種溶液を放射性核種捕捉材料１０の一方の面から他方の面へと透過させる際の溶液透過性が低下し、高速処理が困難になる傾向を示す。
一方、連通孔の体積分率が８５％を超える場合には、連通孔の割合が多くなり過ぎる。そのため、物理的強度が低く繰り返し使用に適さない傾向を示す。
【００４３】
基材１を形成する材料は、グラフト重合法を適用して放射性核種捕捉材料１０を製造できるのであれば、特に限定されるものではない。
基材１を形成する好ましい材料としては、例えば、物理的・化学的安定性に優れている、基材１自体の反応性が低いなどの特徴を有するポリオレフィン（例えば、ポリエチレンやポリプロピレンなど）が挙げられる。その他、基材１を形成する材料としては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）などのフッ素樹脂、ポリオレフィンとフッ素樹脂との組み合わせ（混合体や共重合体）などが挙げられる。また、例えば、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリスチレンなども挙げられる。
【００４４】
グラフト重合法は、所定の官能基を有するグラフト高分子鎖２を、基材１にグラフトすることができるのであれば、特に限定されるものではない。
好ましいグラフト重合法としては、例えば、重合開始剤が不要である、基材１の形状に制限がない、基材１全体にラジカルを生成することができるなどの特徴を有する電離放射線（電子線、Ｘ線、α線、β線、γ線など）を用いる重合法が挙げられる。その他、グラフト重合法としては、例えば、紫外線を用いる重合法、重合開始剤を用いる重合法などが挙げられる。
【００４５】
所定の官能基を有するグラフト高分子鎖２を形成する重合性単量体は、その所定の官能基を、放射性核種捕捉基に変換することができるのであれば、特に限定されるものではない。
好ましい所定の官能基としては、例えば、放射性核種捕捉基への変換が容易であるなどの特徴を有するエポキシ基が挙げられる。したがって、好ましい重合性単量体としては、例えば、エポキシ基を有する重合単量体であるグリシジルメタクリレート（ＧＭＡ）やグリシジルアクリレートなどが挙げられる。
【００４６】
グラフト高分子鎖３が有する放射性核種捕捉基は、捕捉対象とする放射線核種を含む化学種の種類に応じて適宜選択可能である。また、グラフト高分子鎖３は、放射性核種捕捉基として、１又は複数種類のイオン交換基を有していても良いし、１又は複数種類のキレート形成基を有していても良いし、１又は複数種類のイオン交換基及び１又は複数種類のキレート形成基を有していても良い。
具体的には、放射性核種捕捉基のうちのイオン交換基としては、例えば、スルホン酸基やリン酸基、カルボキシル基などのカチオン交換基、１級アミノ基や２級アミノ基、３級アミノ基、４級アンモニウム基などのアニオン交換基が挙げられる。また、放射性核種捕捉基のうちのキレート形成基としては、例えば、イミノジ酢酸基やイミノジエタノール基などが挙げられる。
【００４７】
放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３は、基材１の全体に結合されていても良いし、基材１の表面部に結合されて基材１の内部には非結合されていても良い。
放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３が基材１の全体に結合された放射性核種捕捉材料１０は、例えば、グラフト重合における重合性単量体の濃度、溶媒の種類、反応温度、反応時間などを制御して所定の官能基を有するグラフト高分子鎖２を基材１の全体に結合させ、その所定の官能基の少なくとも一部を放射性核種捕捉基に変換することによって得られる。
一方、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３が基材１の表面部に結合されて基材１の内部には非結合された放射性核種捕捉材料１０は、例えば、グラフト重合における重合性単量体の濃度、溶媒の種類、反応温度、反応時間などを制御して所定の官能基を有するグラフト高分子鎖２を基材１の表面部のみに結合させ、その所定の官能基の少なくとも一部を放射性核種捕捉基に変換することによって得られる。
【００４８】
放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３が基材１の全体に結合されている場合は、グラフト高分子鎖３が基材１の表面部に結合されて基材１の内部には非結合されている場合と比較して、放射性核種捕捉材料１０中の放射性核種捕捉基の量を多くすることができるため、より多量の放射性核種を含む化学種を捕捉することができる、捕捉効率が良い、などの利点がある。
【００４９】
一方、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３が基材１の表面部に結合されて基材１の内部には非結合されている場合、すなわち、放射性核種捕捉材料１０が、グラフト高分子鎖３が結合された表面部と、グラフト高分子鎖３が非結合された内部と、の２層構造で構成されている場合は、グラフト高分子鎖３が非結合された内部が、グラフト高分子鎖３が結合された表面部の支持体としての役割を果たすため、グラフト高分子鎖３が基材１の全体に結合されている場合と比較して、膨潤を抑えることができる、物理的強度が高い、などの利点がある。
ここで、グラフト高分子鎖３が結合される表面部は、基材１の膜厚方向における基材１の表面部（表層）を指し、グラフト高分子鎖３が非結合される内部は、基材１の膜厚方向における基材１の内部（内層）を指す。
【００５０】
基材１に放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３（所定の官能基を有するグラフト高分子鎖２）が結合すると、その部分は基材１の組織が分断されて緻密性に欠け、基材１の剛性が低下する。そのため、グラフト高分子鎖３が結合された部分は、溶媒に対する膨潤度が大きくなるとともに、物理的強度が低下する。その一方で、グラフト高分子鎖３が非結合された部分の割合が多いと、放射性核種捕捉材料１０中の放射性核種捕捉基の量が少なくなり、捕捉可能な放射性核種を含む化学種の量が少なくなる、捕捉効率が悪い、などの問題が生じる。したがって、放射性核種捕捉材料１０の膜厚方向におけるグラフト高分子鎖３が結合された表面部（両面の場合はその合計）の厚さの割合を、放射性核種捕捉材料１０の厚さの４０〜６０％、放射性核種捕捉材料１０の膜厚方向におけるグラフト高分子鎖３が非結合された内部の厚さの割合を、放射性核種捕捉材料１０の厚さの６０〜４０％に設定すると、捕捉性能（捕捉可能な放射性核種を含む化学種の量や捕捉効率など）と、膨潤度や物理的強度（変形耐性を含む）と、のバランスを良好に保つことができる。
【００５１】
＜放射性核種を含む化学種の分離方法＞
次に、放射性核種捕捉材料１０を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法について説明する。
【００５２】
（分離方法１）
放射性核種捕捉材料１０は、例えば、捕捉ステップと、溶出ステップと、によって、放射性核種溶液から放射性核種を含む化学種を分離することができる。
【００５３】
まず、捕捉ステップで、放射性核種捕捉材料１０によって、放射性核種を含む化学種を捕捉する。具体的には、例えば、放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、１又は複数種類の化学種が溶解した放射性核種溶液を供給することによって、放射性核種捕捉材料１０に当該１又は複数種類の化学種を捕捉させる。
ここで、放射性核種を含む化学種とは、同一の元素であっても質量数の異なる同位体同士（例えば、240Ｐｕと242Ｐｕなど）が形成する化学種のことである。したがって、１種類の化学種が溶解した放射性核種溶液は、例えば、プルトニウム（240Ｐｕ、242Ｐｕなど）を含む化学種が溶解する溶液であり、２種類の化学種が溶解した放射性核種溶液は、例えば、プルトニウム（240Ｐｕ、242Ｐｕなど）を含む化学種及びウラン（235Ｕ、238Ｕなど）を含む化学種が溶解した放射性核種溶液のことである。
【００５４】
次いで、溶出ステップで、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該化学種を放射性核種捕捉材料１０から溶出させる。具体的には、例えば、放射性核種捕捉用カートリッジ１００に溶出液を供給することによって、化学種を溶出させる。
ここで、溶出液は、例えば、放射性核種捕捉材料１０に導入されている放射性核種捕捉基と、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている放射性核種を含む化学種の種類と、の組み合わせに応じて、適宜選択される。
具体的には、例えば、放射性核種捕捉材料１０に導入されている放射性核種捕捉基がジエチルアミノ基、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている化学種の種類がウラン（235Ｕ、238Ｕなど）を含む化学種とプルトニウム（240Ｐｕ、242Ｐｕなど）を含む化学種の場合は、溶出液として１Ｍ塩酸などを選択すると、ウランを含む化学種とプルトニウムを含む化学種を溶出することができる。
【００５５】
次いで、洗浄ステップで、洗浄液を使用して、放射性核種捕捉材料１０を洗浄する。より具体的には、例えば、放射性核種捕捉用カートリッジ１００に洗浄液を供給することによって、放射性核種捕捉材料１０を洗浄する。
ここで、洗浄ステップは、放射性核種捕捉材料１０を繰り返して使用する際、次の捕捉ステップにスムーズに移行できるよう、放射性核種捕捉材料１０中に残留する溶出液を洗浄するステップである。したがって、洗浄液としては、例えば、放射性核種溶液の溶媒や純水などを用いることができる。
【００５６】
（分離方法２）
放射性核種捕捉材料１０は、例えば、捕捉ステップと、溶出ステップと、によって、放射性核種溶液から放射性核種を含む化学種を分離することができるとともに、複数種類の化学種の中から所望の種類の化学種を取り出すことができる。
なお、所望の種類の化学種は、１種類の化学種であっても良いし、複数種類の化学種であっても良い。
【００５７】
まず、捕捉ステップで、放射性核種捕捉材料１０によって、放射性核種を含む化学種を捕捉する。具体的には、例えば、放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、複数種類の化学種が溶解した放射性核種溶液を供給することによって、放射性核種捕捉材料１０に当該複数種類の化学種を捕捉させる。
【００５８】
次いで、第１溶出ステップで、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている複数種類の化学種のうちの所望の種類の化学種を優先的に溶出するための溶出液を使用して、当該所望の種類の化学種を放射性核種捕捉材料１０から溶出させる。
具体的には、例えば、放射性核種捕捉用カートリッジ１００に溶出液を供給することによって、所望の種類の化学種を溶出させる。
【００５９】
ここで、溶出液は、例えば、放射性核種捕捉材料１０に導入されている放射性核種捕捉基と、溶出させる化学種の種類と、の組み合わせに応じて、適宜選択される。
具体的には、例えば、放射性核種捕捉材料１０に導入されている放射性核種捕捉基がジエチルアミノ基、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている化学種の種類がウラン（235Ｕ、238Ｕなど）を含む化学種及びプルトニウム（240Ｐｕ、242Ｐｕなど）を含む化学種、所望の種類の化学種がウランを含む化学種の場合は、溶出液として７Ｍ硝酸などを選択すると、ウランを含む化学種及びプルトニウムを含む化学種のうちのウランを含む化学種を優先的に溶出することができる。
また、例えば、放射性核種捕捉材料１０に導入されている放射性核種捕捉基がジエチルアミノ基、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている放射性核種を含む化学種の種類がウラン（235Ｕ、238Ｕなど）を含む化学種、プルトニウム（240Ｐｕ、242Ｐｕなど）を含む化学種及びアメリシウム（241Ａｍ、243Ａｍなど）を含む化学種、所望の種類の化学種がアメリシウムを含む化学種の場合は、溶出液として１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸などを選択すると、ウランを含む化学種、プルトニウムを含む化学種及びアメリシウムを含む化学種のうちのアメリシウムを含む化学種を優先的に溶出することができる。
【００６０】
（分離方法３）
放射性核種捕捉材料１０は、例えば、捕捉ステップと、第１溶出ステップと、繰り返しステップと、第２溶出ステップとによって、放射性核種溶液から放射性核種を含む化学種を分離することができるとともに、複数種類の化学種を１種類毎に単離することができる。
【００６１】
まず、捕捉ステップで、放射性核種捕捉材料１０によって、放射性核種を含む化学種を捕捉する。具体的には、例えば、放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、複数種類の化学種が溶解した放射性核種溶液を供給することによって、放射性核種捕捉材料１０に当該複数種類の化学種を捕捉させる。
【００６２】
次いで、第１溶出ステップで、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている複数種類の化学種のうちの１種類の化学種を優先的に溶出するための溶出液を使用して、当該１種類の化学種を放射性核種捕捉材料１０から溶出させる。
次いで、繰り返しステップで、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている化学種の種類が１種類になるまで第１溶出ステップを繰り返す。
次いで、第２溶出ステップで、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている化学種の種類が１種類になった際、当該１種類の化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該１種類の化学種を放射性核種捕捉材料１０から溶出させる。
具体的には、例えば、放射性核種捕捉用カートリッジ１００に溶出液を供給することによって、１種類の化学種を溶出させる。
【００６３】
ここで、溶出液は、例えば、放射性核種捕捉材料１０に導入されている放射性核種捕捉基と、溶出させる化学種の種類と、の組み合わせに応じて、適宜選択される。
具体的には、例えば、放射性核種捕捉材料１０に導入されている放射性核種捕捉基がジエチルアミノ基、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている放射性核種を含む化学種の種類がウラン（235Ｕ、238Ｕなど）を含む化学種及びプルトニウム（240Ｐｕ、242Ｐｕなど）を含む化学種の場合は、第１溶出ステップで、溶出液として７Ｍ硝酸などを選択すると、ウランを含む化学種及びプルトニウムを含む化学種のうちのウランを含む化学種を優先的に溶出することができ、次いで、第２溶出ステップで、溶出液として１Ｍ塩酸などを選択すると、プルトニウムを含む化学種を溶出することができる。
また、例えば、放射性核種捕捉材料１０に導入されている放射性核種捕捉基がジエチルアミノ基、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉されている放射性核種を含む化学種の種類がウラン（235Ｕ、238Ｕなど）を含む化学種、プルトニウム（240Ｐｕ、242Ｐｕなど）を含む化学種及びアメリシウム（241Ａｍ、243Ａｍなど）を含む化学種の場合は、第１溶出ステップで、溶出液として１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸などを選択すると、ウランを含む化学種、プルトニウムを含む化学種及びアメリシウムを含む化学種のうちのアメリシウムを含む化学種を優先的に溶出することができ、次いで、繰り返しステップで、溶出液として７Ｍ硝酸などを選択すると、ウランを含む化学種及びプルトニウムを含む化学種のうちのウランを含む化学種を優先的に溶出することができ、次いで、第２溶出ステップで、溶出液として１Ｍ塩酸を選択すると、プルトニウムを含む化学種を溶出することができる。
【００６４】
次いで、洗浄ステップで、洗浄液を使用して、放射性核種捕捉材料１０を洗浄する。具体的には、例えば、放射性核種捕捉用カートリッジ１００に洗浄液を供給することによって、放射性核種捕捉材料１０を洗浄する。
ここで、洗浄ステップは、放射性核種捕捉材料１０を繰り返して使用する際、次の捕捉ステップにスムーズに移行できるよう、放射性核種捕捉材料１０中に残留する溶出液を洗浄するステップである。したがって、洗浄液としては、例えば、放射性核種溶液の溶媒や純水などを用いることができる。
【００６５】
＜実施例＞
次に、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００６６】
（放射性核種捕捉材料の製造）
まず、放射性核種捕捉材料１０を製造した。
実施例では、ウラン（Ｕ）を含む化学種、プルトニウム（Ｐｕ）を含む化学種、アメリシウム（Ａｍ）を含む化学種を捕捉対象とする。Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種の化学形態は、高濃度の硝酸中では、それぞれＵＯ２（ＮＯ３）３−及びＰｕ（ＮＯ３）６２−が支配的であり、高濃度の塩酸中では、それぞれＵＯ２Ｃｌ３−及びＰｕＣｌ６２−が支配的であるとされている。したがって、放射性核種捕捉基としてイオン交換基（アニオン交換基）である２級アミノ基（ジエチルアミノ基）を選択した。そして、例えば、図１に示す製造経路で、ジエチルアミノ基が導入された放射性核種捕捉材料１０（以下、「ＤＥＡシート」と呼ぶ）を製造した。
【００６７】
具体的には、照射ステップにおいて、常温、窒素雰囲気下で、基材１に電子線を２００ｋＧｙ照射した。基材１としては、連通孔を有するポリエチレン多孔質体（厚さが２．０ｍｍ、連通孔の平均細孔径が１μｍ、空孔率（連通孔の体積分率）が７５％）を使用した。
【００６８】
次いで、グラフト重合ステップにおいて、電子線が照射された基材１をグリシジルメタクリレートの２０体積％メタノール溶液（ＧＭＡ溶液）に４０℃で７分間浸漬することによって、基材１に、グリシジルメタクリレート（ＧＭＡ）をグラフト重合させた。なお、ＧＭＡがグラフトされた基材１のグラフト率［％］（＝１００×（グラフトされたグリシジルメタクリレートの重量）／（基材１の重量））は、２００％であった。
さらに、基材１を、ＧＭＡ溶液に浸漬させる時間が増加するほど、グラフト率が増加することも確認した。
【００６９】
次いで、変換ステップにおいて、ＧＭＡがグラフトされた基材１を、ジエチルアミンの５０体積％水溶液（ジエチルアミン水溶液）に４０℃で９０分以上浸漬することによって、グラフトされたＧＭＡが有するエポキシ基をジエチルアミノ基に変換し、ＤＥＡシートを製造した。なお、放射性核種捕捉材料１０のジエチルアミノ基密度［ｍｏｌ／ｋｇ-ＤＥＡシート］は、約３．３ｍｏｌ／ｋｇ-ＤＥＡシートであった。これは、グラフトされたＧＭＡが有するエポキシ基の９５％がジエチルアミノ基に変換したことを示している。
さらに、ＧＭＡがグラフトされた基材１を、ジエチルアミン水溶液に浸漬させる時間が増加するほど、ジエチルアミノ基密度が増加し、ジエチルアミン水溶液に４０℃で９０分間浸漬させると、ジエチルアミノ基密度が約３．３ｍｏｌ／ｋｇ-ＤＥＡシート（＝約３．３ｍｏｌ／Ｌ-Ｂｅｄ）に達することも確認した。
【００７０】
ここで、従来法で用いられるイオン交換樹脂（陰イオン交換樹脂）では、陰イオン交換基密度が１．２ｍｏｌ／Ｌ-Ｂｅｄである。したがって、放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）は、従来法で用いられるイオン交換樹脂の２．７倍以上の陰イオン交換基密度を有し、従来法で用いられるイオン交換樹脂よりも高密度に陰イオン交換基を導入できることが分かった。
【００７１】
また、ＳＥＭ（scanning electron microscope）を用いて、基材１とＤＥＡシートを観察した。その結果、基材１の多孔質構造と、ＤＥＡシートの多孔質構造と、にほとんど差違はなく、基材１に放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３を結合させても、多孔質構造を維持できることが分かった。
【００７２】
（放射性核種捕捉用カートリッジの製造）
次に、放射性核種捕捉用カートリッジ１００を製造した。
具体的には、例えば、円筒形状のカートリッジ２０に、カートリッジ２０の内径に合わせてディスク状に裁断したＤＥＡシートを充填して、放射性核種捕捉用カートリッジ１００を製造した。
なお、カートリッジ２０には、１枚のＤＥＡシートを充填しても良いし、複数枚のＤＥＡシートを充填しても良い。
【００７３】
（透水性）
次に、放射性核種捕捉材料１０の透水性を測定した。
例えば、ＤＥＡシートに一定圧力及び一定温度下で純水を透過させ、ＤＥＡシートの透水性を測定した。
【００７４】
具体的には、例えば、１枚のＤＥＡシートが充填された放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、一定圧力及び一定温度下で純水を供給し、純水透過流束［ｍ／ｈ］（＝（一定圧力（ΔＰ＝０．１ ＭＰａ）・一定温度（２５℃）下での純水の透過流量）／（π(ＤＥＡシートの半径)２）を求めた。
ジエチルアミノ基密度が約３．３ｍｏｌ／ｋｇ-ＤＥＡシートのＤＥＡシートの純水透過流束は、４３ｍ／ｈ（ΔＰ＝０．１ ＭＰａ，２５℃）であった。
【００７５】
ここで、多孔性中空糸膜を基材とした従来の放射性核種捕捉材料（特許文献１の吸着材料）の純水透過流束は、２．５ｍ／ｈ（ΔＰ＝０．１ ＭＰａ，２５℃）であり、放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）は、多孔性中空糸膜を基材とした従来の放射性核種捕捉材料の１７倍以上の純水透過流束を有し、多孔性中空糸膜を基材とした従来の放射性核種捕捉材料よりも透水性が高いことが分かった。したがって、放射性核種捕捉材料１０は、多孔性中空糸膜を基材とした従来の放射性核種捕捉材料よりも、高速に放射性核種を含む化学種を捕捉できることが分かった。
【００７６】
（捕捉効率の流量依存性）
次に、放射性核種捕捉材料１０による捕捉効率の流量依存性を測定した。
例えば、Ｐｕを含む化学種が溶解する放射性核種溶液を一定流量でＤＥＡシートに透過させ、ＤＥＡシートによるＰｕ捕捉効率を求めた。
【００７７】
まず、例えば、Ｐｕを含む化学種を１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸に溶解させて放射性核種溶液を作成した。なお、作成された放射性核種溶液においては、５ｍＬ中に、１００Ｂｑの240Ｐｕ（＝１１．９×１０−９ｇのＰｕ）が含有されている。
ここで、Ｂｑ（ベクレル）は、放射能の強さを表す単位であり、１秒間に崩壊する放射性核種の数を表す単位である。
【００７８】
次いで、例えば、１枚のＤＥＡシートが充填された放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、５ｍＬの放射性核種溶液を一定流量で供給した。そして、放射性核種捕捉用カートリッジ１００から流出してきた流出液中の240Ｐｕの放射能量を、例えば、α線測定装置を用いて計測し、Ｐｕ捕捉効率［−］（＝（捕捉された240Ｐｕの放射能）／（供給した240Ｐｕの放射能））を求めた。この操作を、放射性核種溶液の透過流量を０．３〜８０ｍＬ／ｍｉｎの範囲で変化させて行った。その結果を、図３に示す。
【００７９】
図３の横軸は放射性核種溶液の透過流量であり、縦軸はＰｕ捕捉効率である。図３によれば、透過流量０．３〜８０ｍＬ／ｍｉｎの範囲で、放射性核種溶液の透過流量に関係なく、Ｐｕ捕捉効率が１．０であることが分かる。すなわち、透過流量を２６０倍以上（＝８０／０．３）増加させても、Ｐｕ捕捉効率は１．０であることが分かる。これは、連通孔内において、Ｐｕを含む化学種の拡散時間が滞留時間（Ｐｕを含む化学種が放射性核種捕捉材料１０内に滞留している時間、すなわち、Ｐｕを含む化学種が連通孔を通過するのにかかる時間）に比べて無視できるほど小さく、Ｐｕを含む化学種が、グラフト高分子鎖３中のジエチルアミノ基まで容易にアクセスできるためである。
これにより、放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）は、高速処理時も高い放射性核種捕捉効率を示すことが分かった。
【００８０】
（溶出挙動）
次に、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉された放射性核種を含む化学種の溶出挙動を測定した。
【００８１】
（溶出挙動１）
第１に、例えば、吸着液（放射性核種溶液の溶媒）として塩酸-硝酸を用い、溶出液として塩酸-硝酸及び塩酸を用い、ＤＥＡシートによって捕捉されたＵを含む化学種及びＰｕを含む化学種の溶出挙動を求めた。
【００８２】
まず、例えば、Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種を１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸に溶解させて放射性核種溶液を作成した。なお、作成された放射性核種溶液においては、３ｍＬ中に、１０００Ｂｑの233Ｕ及び１０００Ｂｑの242Ｐｕが含有されている。
【００８３】
次いで、例えば、１枚のＤＥＡシートが充填された放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、３ｍＬの放射性核種溶液を供給して、ＤＥＡシートにＵを含む化学種及びＰｕを含む化学種を捕捉させた。
【００８４】
次いで、例えば、Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種を捕捉したＤＥＡシートが充填された放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、９ｍＬの１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸を供給し、その後、９ｍＬの１Ｍ塩酸を供給し、その後、洗浄のために純水を供給した。そして、放射性核種捕捉用カートリッジ１００から流出してきた流出液中の233Ｕ及び242Ｐｕの放射能量を、例えば、α線測定装置を用いて計測し、233Ｕ及び242Ｐｕのそれぞれについて、Ａ／Ａ０［−］（＝（流出液中の放射能）／（放射性核種溶液中の放射能））を求めた。その結果を、図４に示す。
【００８５】
図４の横軸は流出液体積であり、縦軸はＡ／Ａ０である。図４（ａ）はＵを含む化学種についての結果であり、図４（ｂ）はＰｕを含む化学種についての結果である。
図４によれば、ＤＥＡシートに捕捉されたＵを含む化学種及びＰｕを含む化学種は、ＤＥＡシートに１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸を透過させても溶出せず、ＤＥＡシートに１Ｍ塩酸を透過させると溶出することが分かる。また、ＤＥＡシートに捕捉されたＵを含む化学種及びＰｕを含む化学種は、１Ｍ塩酸を３ｍＬ透過させた時点で、捕捉されたＵを含む化学種及びＰｕを含む化学種のほとんど全てが溶出することが分かる。
【００８６】
以上の結果から、放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）に捕捉された放射性核種を含む化学種は、好適な溶出液を選択することで、イオン交換樹脂や抽出クロマトグラフィー樹脂を用いる従来法よりも溶出液量が１／１０程度で済み、そして、その少ない溶出液量でも捕捉された放射性核種を含む化学種のほとんど全てを溶出できることが分かった。また、溶出ステップを行うと放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）には放射性核種を含む化学種がほとんど残存しないため、放射性核種捕捉材料１０は、繰り返して使用できるものであることが分かった。
【００８７】
（溶出挙動２）
第２に、例えば、吸着液（放射性核種溶液の溶媒）として硝酸を用い、溶出液として硝酸及び塩酸を用い、ＤＥＡシートによって捕捉されたＵを含む化学種及びＰｕを含む化学種の溶出挙動を求めた。
【００８８】
まず、例えば、Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種を７Ｍ硝酸に溶解させて放射性核種溶液を作成した。なお、作成された放射性核種溶液においては、１ｍＬ中に、１０００Ｂｑの233Ｕ及び１０００Ｂｑの242Ｐｕが含有されている。
【００８９】
次いで、例えば、１枚のＤＥＡシートが充填された放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、１ｍＬの放射性核種溶液を供給して、ＤＥＡシートにＵを含む化学種及びＰｕを含む化学種を捕捉させた。
【００９０】
次いで、例えば、Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種を捕捉したＤＥＡシートが充填された放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、９ｍＬの７Ｍ硝酸を供給し、その後、９ｍＬの１Ｍ塩酸を供給し、その後、洗浄のために純水を供給した。そして、放射性核種捕捉用カートリッジ１００から流出してきた流出液中の233Ｕ及び242Ｐｕの放射能量を、例えば、α線測定装置を用いて計測し、233Ｕ及び242Ｐｕのそれぞれについて、Ａ／Ａ０［−］（＝（流出液中の放射能）／（放射性核種溶液中の放射能））を求めた。その結果を、図５に示す。
【００９１】
図５の横軸は流出液体積であり、縦軸はＡ／Ａ０である。図５（ａ）はＵを含む化学種についての結果であり、図５（ｂ）はＰｕを含む化学種についての結果である。
図５によれば、ＤＥＡシートに捕捉されたＵを含む化学種及びＰｕを含む化学種は、ＤＥＡシートに７Ｍ硝酸を透過させるとＵを含む化学種が優先的に溶出し、その後、ＤＥＡシートに１Ｍ塩酸を透過させるとＰｕを含む化学種が溶出することが分かる。また、ＤＥＡシートに捕捉されたＵを含む化学種及びＰｕを含む化学種は、７Ｍ硝酸を９ｍＬ透過させた時点で、捕捉されたＵを含む化学種のほとんど全てが溶出し、１Ｍ塩酸を３ｍＬ透過させた時点で、捕捉されたＰｕを含む化学種のほとんど全てが溶出することが分かる。
【００９２】
以上の結果から、放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）に捕捉された放射性核種を含む化学種は、好適な溶出液を選択することで、イオン交換樹脂や抽出クロマトグラフィー樹脂を用いる従来法よりも溶出液量が１／１０程度で済み、そして、その少ない溶出液量でも捕捉された放射性核種を含む化学種のほとんど全てを溶出できることが分かった。また、複数種類の化学種の中から所望の種類の化学種を取り出すことができるとともに、複数種類の化学種を１種類毎に単離できることが分かった。また、溶出ステップを行うと放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）には放射性核種を含む化学種がほとんど残存しないため、放射性核種捕捉材料１０は、繰り返して使用できるものであることが分かった。
【００９３】
（溶出挙動３）
第３に、例えば、吸着液（放射性核種溶液の溶媒）として塩酸-硝酸を用い、溶出液として塩酸-硝酸、硝酸及び塩酸を用い、ＤＥＡシートによって捕捉されたＵを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種の溶出挙動を求めた。
【００９４】
まず、例えば、Ｕを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種を１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸に溶解させて放射性核種溶液を作成した。なお、作成された放射性核種溶液においては、１ｍＬ中に、１０００Ｂｑの233Ｕ、１０００Ｂｑの242Ｐｕ及び１０００Ｂｑの243Ａｍが含有されている。
【００９５】
次いで、例えば、１枚のＤＥＡシートが充填された放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、１ｍＬの放射性核種溶液を供給して、ＤＥＡシートにＵを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種を捕捉させた。
【００９６】
次いで、例えば、Ｕを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種を捕捉したＤＥＡシートが充填された放射性核種捕捉用カートリッジ１００に、１６ｍＬの１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸を供給し、その後、１６ｍＬの７Ｍ硝酸を供給し、その後、１６ｍＬの１Ｍ塩酸を供給し、その後、洗浄のために純水を供給した。そして、放射性核種捕捉用カートリッジ１００から流出してきた流出液中の233Ｕ、242Ｐｕ及び243Ａｍの放射能量を、例えば、α線測定装置を用いて計測し、233Ｕ、242Ｐｕ及び243Ａｍのそれぞれについて、ｃｐｍ［arbitrary unit］（＝１分間当たりに検出された放射線の数（カウント数））を求めた。その結果を、図６に示す。
【００９７】
図６の横軸は流出液体積であり、縦軸はｃｐｍである。図６の上段はＡｍを含む化学種についての結果であり、図６の中段はＵを含む化学種についての結果であり、図６の下段はＰｕを含む化学種についての結果である。
図６によれば、ＤＥＡシートに捕捉されたＵを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種は、ＤＥＡシートに１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ 硝酸を透過させるとＡｍを含む化学種が優先的に溶出し、その後、ＤＥＡシートに７Ｍ硝酸を透過させるとＵを含む化学種が優先的に溶出し、その後、ＤＥＡシートに１Ｍ塩酸を透過させるとＰｕを含む化学種が溶出することが分かる。また、ＤＥＡシートに捕捉されたＵを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種は、１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸を２ｍＬ透過させた時点で、捕捉されたＡｍを含む化学種のほとんど全てが溶出し、７Ｍ硝酸を５ｍＬ透過させた時点で、捕捉されたＵを含む化学種のほとんど全てが溶出し、１Ｍ塩酸を８ｍＬ透過させた時点で、捕捉されたＰｕを含む化学種のほとんど全てが溶出することが分かる。
【００９８】
また、図７に、図６の結果から算出された回収率及び除染係数を示す。
なお、Ａｍフラクション（Ａｍ ｆｒａｃ．）は、Ｕを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種のうちＡｍを含む化学種を優先的に溶出させる溶出液（１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸）を透過させた際の流出液のことであり、Ｕフラクション（Ｕ ｆｒａｃ．）は、Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種のうちＵを含む化学種を優先的に溶出させる溶出液（７Ｍ硝酸）を透過させた際の流出液のことであり、Ｐｕフラクション（Ｐｕ ｆｒａｃ．）は、Ｐｕを含む化学種を溶出させる溶出液（１Ｍ塩酸）を透過させた際の流出液のことである。
【００９９】
図７によれば、Ａｍを含む化学種は、１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸を１６ｍＬ透過させたうちの最初の２ｍＬで、捕捉されたＡｍを含む化学種の９９％以上を回収でき、この２ｍＬ分の流出液（Ａｍフラクション）中のＵの除染係数（＝（放射性核種溶液中のＵの全量）／（Ａｍフラクション中に混入したＵの量））は、１．７×１０６であり、この２ｍＬ分の流出液（Ａｍフラクション）中のＰｕの除染係数（＝（放射性核種溶液中のＰｕの全量）／（Ａｍフラクション中に混入したＰｕの量））は、７．２×１０５であることが分かる。
また、Ｕを含む化学種は、７Ｍ硝酸を１６ｍＬ透過させたうちの最初の５ｍＬで、捕捉されたＵを含む化学種の９９％を回収でき、この５ｍＬ分の流出液（Ｕフラクション）中のＡｍの除染係数（＝（放射性核種溶液中のＡｍの全量）／（Ｕフラクション中に混入したＡｍの量））は、１．５×１０４であり、この５ｍＬ分の流出液（Ｕフラクション）中のＰｕの除染係数（＝（放射性核種溶液中のＰｕの全量）／（Ｕフラクション中に混入したＰｕの量））は、３．３×１０５であることが分かる。
また、Ｐｕを含む化学種は、１Ｍ塩酸を１６ｍＬ透過させたうちの最初の８．０ｍＬで、捕捉されたＰｕを含む化学種の９９％以上を回収でき、この８．０ｍＬ分の流出液（Ｐｕフラクション）中のＡｍの除染係数（＝（放射性核種溶液中のＡｍの全量）／（Ｐｕフラクション中に混入したＡｍの量））は、６．４×１０４であり、この８．０ｍＬ分の流出液（Ｐｕフラクション）中のＵの除染係数（＝（放射性核種溶液中のＵの全量）／（Ｐｕフラクション中に混入したＵの量））は、２．７×１０５であることが分かる。
【０１００】
ここで、放射性核種を、ＩＣＰ−ＭＳ（Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometer）を用いて分析する際、精度の高い分析値を得るためには、化学分離によって、測定目的物質を損失することなく、可能な限り不純物を除去することが不可欠である。例えば、239Ｐｕの測定では、測定溶液マトリックスから生ずる主要な分子イオンである238ＵＨ＋が測定を妨害することが知られており、Ｐｕフラクション中のＰｕを含む化学種の量にもよるが、Ｐｕフラクション中のＵの除染係数が＞１０５であると、多くの場合は当該妨害を無視できて精度よく測定できる。
従来は、測定の妨害を防止するために、溶媒抽出法及びイオン交換樹脂などを充填したカラム分離法を組み合わせる手法によって化学分離をしていた。
これに対し、本発明では、放射性核種捕捉材料１０に放射性核種を含む化学種を捕捉させて溶出させるだけの簡単な方法で化学分離をすることができ、図７に示すように、Ｐｕフラクション中のＵの除染係数が＞１０５を達成している。
【０１０１】
以上の結果から、放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）に捕捉された放射性核種を含む化学種は、好適な溶出液を選択することで、イオン交換樹脂や抽出クロマトグラフィー樹脂を用いる従来法よりも溶出液量が１／１０程度で済み、そして、その少ない溶出液量でも捕捉された放射性核種を含む化学種のほとんど全てを溶出できることが分かった。また、複数種類の化学種の中から所望の種類の化学種を取り出すことができるとともに、複数種類の化学種を１種類毎に単離できることが分かった。また、溶出ステップを行うと放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）には放射性核種を含む化学種がほとんど残存しないため、放射性核種捕捉材料１０は、繰り返して使用できるものであることが分かった。また、放射性核種捕捉材料１０を用いると、少量の溶出液で高回収率かつ高精製度の測定溶液が得られることが分かった。
【０１０２】
さらに、放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）のコンディショニングからＰｕを含む化学種の溶出までの所要時間（コンディショニングステップと、Ｕを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種の捕捉（捕捉ステップ）、Ａｍを含む化学種の溶出（第１溶出ステップ）、Ｕを含む化学種の溶出（繰り返しステップ）及びＰｕを含む化学種の溶出（第２溶出ステップ）に要する時間）は、およそ１時間であった。したがって、放射性核種捕捉材料１０は、イオン交換樹脂を用いる従来法の約１／５まで処理時間を短縮できた。
また、例えば、イオン交換樹脂を用いる従来法では、放射性核種溶液の透過時間を「７ｍｉｎ／ｂｅｄ ｖｏｌｕｍｅ」とした際、Ｐｕフラクション中のＵの除染係数は「＞１０４」、Ｕフラクション中のＰｕの除染係数は「＞１０４」である。それに対し、放射性核種捕捉材料１０（ＤＥＡシート）は、透過時間を「０．２５ｍｉｎ／ｂｅｄ ｖｏｌｕｍｅ」とした際、Ｐｕフラクション中のＵの除染係数は「２．７×１０５」（図７参照）、Ｕフラクション中のＰｕの除染係数は「３．３×１０５」（図７参照）であった。したがって、放射性核種捕捉材料１０は、イオン交換樹脂を用いる従来法の約３０倍の流量で処理しても、イオン交換樹脂を用いる従来法よりも高い分離性能を有することが分かった。
【０１０３】
以上説明した本発明の放射性核種捕捉材料１０によれば、連通孔を有する多孔質体よりなる基材１と、基材１に結合された、放射性核種捕捉基（放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基）を有するグラフト高分子鎖３と、を備えている。グラフト高分子鎖３は、基材１にグラフト（すなわち、基材１に共有結合によって接ぎ木）されているとともに、グラフト高分子鎖３の骨格に共有結合された放射性核種捕捉基を有している。すなわち、放射性核種捕捉基は、共有結合によって基材１に固定されており漏出することがないため、放射性核種捕捉材料１０を繰り返し使用に適したものとすることができる。
【０１０４】
また、本発明の放射性核種捕捉材料１０によれば、基材１は、厚さが１〜１０ｍｍのシート状のものであり、多孔性中空糸膜や多孔性フィルムを基材とした従来の放射性核種捕捉材料と比較して厚みがある。したがって、物理的強度が高い繰り返し使用に適した放射性核種捕捉材料１０を構成することができるとともに、取り扱い性に優れた放射性核種捕捉材料１０を構成することができる。
さらに、基材１は、連通孔の平均細孔径が０．５〜５μｍ及び連通孔の体積分率が７０〜８５％のシート状のものであり、微細な連通孔を多数有している。したがって、拡散性が良好であるためフィルター効率が良く、高速処理時においても高い捕捉性能を有する放射性核種捕捉材料１０を構成することができる。
【０１０５】
また、本発明の放射性核種捕捉材料１０によれば、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３が結合された部分（表面部）と、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３が非結合された部分（内部）と、の２層構造で構成可能である。すなわち、グラフト高分子鎖が非結合された部分（内部）は、基材１自体の物理的・化学的特性を維持しており、グラフト高分子鎖３が結合された部分（表面部）の支持体としての役割を果たすため、繰り返し使用に適した放射性核種捕捉材料１０を構成することができる。
【０１０６】
また、本発明の放射性核種捕捉材料１０によれば、基材１は、ポリオレフィンから構成されている。したがって、物理的・化学的安定性に優れているため、繰り返し使用に適した放射性核種捕捉材料１０を構成することができるとともに、基材１自体の反応性が低いため、放射性核種捕捉基による選択的な捕捉が行える放射性核種捕捉材料１０を構成することができる。
【０１０７】
また、本発明の放射性核種捕捉材料１０によれば、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３は、連通孔内に配置されている。すなわち、放射性核種を含む化学種は、連通孔を通っている間に、グラフト高分子鎖３が有する放射性核種捕捉基まで容易にアクセスできる。したがって、放射性核種を含む化学種が捕捉されずに基材１を通り抜けてしまうことが少なく、高速処理時においても高い捕捉性能を有する放射性核種捕捉材料１０を構成することができる。
【０１０８】
また、以上説明した本発明の放射性核種捕捉用カートリッジ１００によれば、放射性核種捕捉材料１０をカートリッジ２０に充填して構成されているため、使い勝手が良い。
【０１０９】
また、以上説明した本発明の放射性核種捕捉材料１０の製造方法によれば、照射ステップと、グラフト重合ステップと、変換ステップと、だけを備える簡単な方法で放射性核種捕捉材料１０を製造することができる。
【０１１０】
また、以上説明した本発明の放射性核種捕捉材料１０を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法（分離方法１）によれば、捕捉ステップと、溶出ステップと、だけを備える簡単な方法で、放射性核種捕捉材料１０を用いて、放射性核種溶液から放射性核種を含む化学種を分離することができる。また、溶出ステップで、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉された放射性核種を含む化学種のほとんど全てが溶出するため、放射性核種捕捉材料１０を繰り返して使用することができる。
【０１１１】
また、以上説明した本発明の放射性核種捕捉材料１０を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法（分離方法２）によれば、捕捉ステップと、溶出ステップと、だけを備える簡単な方法で、放射性核種捕捉材料１０を用いて、放射性核種溶液から放射性核種を含む化学種を分離することができるとともに、複数種類の化学種の中から所望の種類（所望の１又は複数種類）の化学種を取り出すことができる。
【０１１２】
また、以上説明した本発明の放射性核種捕捉材料１０を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法（分離方法３）によれば、捕捉ステップと、第１溶出ステップと、繰り返しステップと、第２溶出ステップと、だけを備える簡単な方法で、放射性核種捕捉材料１０を用いて、放射性核種溶液から放射性核種を含む化学種を分離することができるとともに、複数種類の化学種を１種類毎に単離することができる。また、第１溶出ステップ、繰り返しステップ及び第２溶出ステップで、放射性核種捕捉材料１０によって捕捉された放射性核種を含む化学種のほとんど全てが溶出するため、放射性核種捕捉材料１０を繰り返して使用することができる。
【０１１３】
なお、本発明は、上記した実施の形態のものに限るものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で適宜変更可能である。
【０１１４】
＜変形例１＞
上記した実施の形態では、照射ステップと、グラフト重合ステップと、変換ステップと、によって放射性核種捕捉材料１０を製造するようにしたが、例えば、所定の官能基を有する重合性単量体に代えて、放射性核種捕捉基を有する重合性単量体を基材１にグラフト重合すると、グラフト重合ステップのみで、放射性核種捕捉基を有するグラフト高分子鎖３を基材１に結合させることができるため、変換ステップを省略することができる。
ここで、放射性核種捕捉基を有する重合性単量体は、放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基を有する重合性単量体や、放射性核種を含む化学種を捕捉するためのキレート形成基を有する重合性単量体であれば任意である。
具体的には、放射性核種捕捉基を有する重合性単量体としては、例えば、イオン交換基（カチオン交換基）を有するアクリル酸などが挙げられる。また、例えば、所定の官能基（例えば、エポキシ基）を有する重合性単量体（例えば、グリシジルメタクリレートやグリシジルアクリレートなど）の所定の官能基を放射性核種捕捉基に変換することによって作成した重合性単量体などが挙げられる。
【０１１５】
＜変形例２＞
上記した実施の形態では、照射ステップと、グラフト重合ステップと、変換ステップと、によって放射性核種捕捉材料１０を製造するようにしたが、例えば、基材１と所定の官能基を有する重合性単量体とを共存させた状態で、基材１に電離放射線を照射すると（照射・グラフト重合ステップ）、上記した実施の形態における照射ステップとグラフト重合ステップとを同時に行うことができる。
ここで、基材１と所定の官能基を有する重合性単量体とを共存させた状態とは、例えば、所定の官能基を有する重合性単量体が溶解する溶液（ＧＭＡ溶液など）中に基材１を浸漬させた状態や、所定の官能基を有する重合性単量体が溶解する溶液を基材１に含浸させた状態などのことである。
【０１１６】
＜変形例３＞
上記した実施の形態では、照射ステップと、グラフト重合ステップと、変換ステップと、によって放射性核種捕捉材料１０を製造するようにしたが、例えば、基材１と放射性核種捕捉基を有する重合性単量体とを共存させた状態で、基材１に電離放射線を照射すると（照射・グラフト重合ステップ）、上記した実施の形態における変換ステップを省略できるとともに、照射ステップとグラフト重合ステップとを同時に行うことができる。
ここで、基材１と放射性核種捕捉基を有する重合性単量体とを共存させた状態とは、例えば、放射性核種捕捉基を有する重合性単量体が溶解する溶液中に基材１を浸漬させた状態や、放射性核種捕捉基を有する重合性単量体が溶解する溶液を基材１に含浸させた状態などのことである。
【０１１７】
上記した実施の形態及び変形例１〜３において、基材１の形状は、シート状に限ることはなく、例えば、円板状や四角板状などであっても良い。
【０１１８】
上記した実施の形態及び変形例１〜３において、放射性核種捕捉材料１０に放射性核種を含む化学種を捕捉させる際、放射性核種捕捉材料１０をカートリッジ２０に充填するようにしたが、これに限ることはなく、例えば、容器内に所定量の放射性核種捕捉材料１０を収容し、その中へ放射性核種溶液を注入して攪拌するなどして、放射性核種捕捉材料１０に放射性核種を含む化学種を捕捉させても良い。
【０１１９】
上記した実施の形態及び変形例１〜３において、放射性核種捕捉材料１０は、放射性核種を含む化学種が溶解する放射性核種溶液から放射性核種を含む化学種を捕捉して分離するようにしたが、これに限ることはなく、放射性核種捕捉材料１０が有する連通孔を通過できる物質（気体、液体、ゾル、ゲルなど）内に存在する放射性核種を含む化学種であれば、放射性核種捕捉材料１０は、その物質から放射性核種を含む化学種を捕捉して分離することができる。
【図面の簡単な説明】
【０１２０】
【図１】本発明の放射性核種捕捉材料の製造経路の一例を示す図である。
【図２】本発明の放射性核種捕捉用カートリッジの一例を示す図である。
【図３】本発明の放射性核種捕捉材料を使用して得た、Ｐｕ捕捉効率の流量依存性を示す図である。
【図４】Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種を捕捉している本発明の放射性核種捕捉材料に１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸及び１Ｍ塩酸を透過させることによって得た、Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種の溶出挙動を示す図である。
【図５】Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種を捕捉している本発明の放射性核種捕捉材料に７Ｍ硝酸及び１Ｍ塩酸を透過させることによって得た、Ｕを含む化学種及びＰｕを含む化学種の溶出挙動を示す図である。
【図６】Ｕを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種を捕捉している本発明の放射性核種捕捉材料に１０Ｍ塩酸-０．１Ｍ硝酸、７Ｍ硝酸及び１Ｍ塩酸を透過させることによって得た、Ｕを含む化学種、Ｐｕを含む化学種及びＡｍを含む化学種の溶出挙動を示す図である。
【図７】図６の結果から算出された回収率及び除染係数を示す図である。
【符号の説明】
【０１２１】
１ 基材
２ 所定の官能基を有するグラフト高分子鎖
３ 放射性核種捕捉基（放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基）を有するグラフト高分子鎖
１０ 放射性核種捕捉材料
２０ カートリッジ
３０ 放射性核種捕捉用カートリッジ
【特許請求の範囲】
【請求項１】
連通孔を有する多孔質体よりなる基材と、
前記基材に結合された、放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基を有するグラフト高分子鎖と、
を備えることを特徴とする放射性核種捕捉材料。
【請求項２】
請求項１に記載の放射性核種捕捉材料において、
前記基材は、厚さが１〜１０ｍｍ、前記連通孔の平均細孔径が０．５〜５μｍ及び前記連通孔の体積分率が７０〜８５％のシート状のものであることを特徴とする放射性核種捕捉材料。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の放射性核種捕捉材料において、
前記グラフト高分子鎖は、前記基材の表面部に結合されており、前記基材の内部には非結合されていることを特徴とする放射性核種捕捉材料。
【請求項４】
請求項１〜３の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料において、
前記基材は、ポリオレフィンから構成されたものであることを特徴とする放射性核種捕捉材料。
【請求項５】
請求項１〜４の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料において、
前記グラフト高分子鎖は、前記連通孔内に配置されていることを特徴とする放射性核種捕捉材料。
【請求項６】
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料をカートリッジに充填して構成されていることを特徴とする放射性核種捕捉用カートリッジ。
【請求項７】
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料の製造方法において、
前記基材に電離放射線を照射する照射ステップと、
次いで、所定の官能基を有する重合性単量体を前記基材にグラフト重合することによって、当該所定の官能基を有するグラフト高分子鎖を当該基材に結合させるグラフト重合ステップと、
次いで、前記所定の官能基の少なくとも一部を前記イオン交換基及び／又は前記キレート形成基に変換する変換ステップと、
を備えることを特徴とする製造方法。
【請求項８】
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料の製造方法において、
前記基材に電離放射線を照射する照射ステップと、
次いで、前記イオン交換基を有する重合性単量体及び／又は前記キレート形成基を有する重合性単量体を前記基材にグラフト重合することによって、当該イオン交換基及び／又は当該キレート形成基を有するグラフト高分子鎖を当該基材に結合させるグラフト重合ステップと、
を備えることを特徴とする製造方法。
【請求項９】
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料の製造方法において、
前記基材と所定の官能基を有する重合性単量体とを共存させた状態で、当該基材に電離放射線を照射し、当該所定の官能基を有する重合性単量体を当該基材にグラフト重合することによって、当該所定の官能基を有するグラフト高分子鎖を当該基材に結合させる照射・グラフト重合ステップと、
次いで、前記所定の官能基の少なくとも一部を前記イオン交換基及び／又は前記キレート形成基に変換する変換ステップと、
を備えることを特徴とする製造方法。
【請求項１０】
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料の製造方法において、
前記基材と前記イオン交換基を有する重合性単量体及び／又は前記キレート形成基を有する重合性単量体とを共存させた状態で、当該基材に電離放射線を照射し、当該イオン交換基を有する重合性単量体及び／又は当該キレート形成基を有する重合性単量体を当該基材にグラフト重合することによって、当該イオン交換基及び／又は当該キレート形成基を有するグラフト高分子鎖を当該基材に結合させる照射・グラフト重合ステップを備えることを特徴とする製造方法。
【請求項１１】
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法において、
前記放射性核種捕捉材料によって、前記化学種を捕捉する捕捉ステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該化学種を当該放射性核種捕捉材料から溶出させる溶出ステップと、
を備えることを特徴とする分離方法。
【請求項１２】
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法において、
前記放射性核種捕捉材料によって、複数種類の前記化学種を捕捉する捕捉ステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている複数種類の化学種のうちの所望の種類の化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該所望の種類の化学種を当該放射性核種捕捉材料から溶出させる溶出ステップと、
を備えることを特徴とする分離方法。
【請求項１３】
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法において、
前記放射性核種捕捉材料によって、複数種類の前記化学種を捕捉する捕捉ステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている複数種類の化学種のうちの１種類の化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該１種類の化学種を当該放射性核種捕捉材料から溶出させる第１溶出ステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている化学種の種類が１種類になるまで前記第１溶出ステップを繰り返す繰り返しステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている化学種の種類が１種類になった際、当該１種類の化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該１種類の化学種を当該放射性核種捕捉材料から溶出させる第２溶出ステップと、
を備えることを特徴とする分離方法。
【請求項１】
連通孔を有する多孔質体よりなる基材と、
前記基材に結合された、放射性核種を含む化学種を捕捉するためのイオン交換基及び／又はキレート形成基を有するグラフト高分子鎖と、
を備えることを特徴とする放射性核種捕捉材料。
【請求項２】
請求項１に記載の放射性核種捕捉材料において、
前記基材は、厚さが１〜１０ｍｍ、前記連通孔の平均細孔径が０．５〜５μｍ及び前記連通孔の体積分率が７０〜８５％のシート状のものであることを特徴とする放射性核種捕捉材料。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の放射性核種捕捉材料において、
前記グラフト高分子鎖は、前記基材の表面部に結合されており、前記基材の内部には非結合されていることを特徴とする放射性核種捕捉材料。
【請求項４】
請求項１〜３の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料において、
前記基材は、ポリオレフィンから構成されたものであることを特徴とする放射性核種捕捉材料。
【請求項５】
請求項１〜４の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料において、
前記グラフト高分子鎖は、前記連通孔内に配置されていることを特徴とする放射性核種捕捉材料。
【請求項６】
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料をカートリッジに充填して構成されていることを特徴とする放射性核種捕捉用カートリッジ。
【請求項７】
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料の製造方法において、
前記基材に電離放射線を照射する照射ステップと、
次いで、所定の官能基を有する重合性単量体を前記基材にグラフト重合することによって、当該所定の官能基を有するグラフト高分子鎖を当該基材に結合させるグラフト重合ステップと、
次いで、前記所定の官能基の少なくとも一部を前記イオン交換基及び／又は前記キレート形成基に変換する変換ステップと、
を備えることを特徴とする製造方法。
【請求項８】
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料の製造方法において、
前記基材に電離放射線を照射する照射ステップと、
次いで、前記イオン交換基を有する重合性単量体及び／又は前記キレート形成基を有する重合性単量体を前記基材にグラフト重合することによって、当該イオン交換基及び／又は当該キレート形成基を有するグラフト高分子鎖を当該基材に結合させるグラフト重合ステップと、
を備えることを特徴とする製造方法。
【請求項９】
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料の製造方法において、
前記基材と所定の官能基を有する重合性単量体とを共存させた状態で、当該基材に電離放射線を照射し、当該所定の官能基を有する重合性単量体を当該基材にグラフト重合することによって、当該所定の官能基を有するグラフト高分子鎖を当該基材に結合させる照射・グラフト重合ステップと、
次いで、前記所定の官能基の少なくとも一部を前記イオン交換基及び／又は前記キレート形成基に変換する変換ステップと、
を備えることを特徴とする製造方法。
【請求項１０】
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料の製造方法において、
前記基材と前記イオン交換基を有する重合性単量体及び／又は前記キレート形成基を有する重合性単量体とを共存させた状態で、当該基材に電離放射線を照射し、当該イオン交換基を有する重合性単量体及び／又は当該キレート形成基を有する重合性単量体を当該基材にグラフト重合することによって、当該イオン交換基及び／又は当該キレート形成基を有するグラフト高分子鎖を当該基材に結合させる照射・グラフト重合ステップを備えることを特徴とする製造方法。
【請求項１１】
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法において、
前記放射性核種捕捉材料によって、前記化学種を捕捉する捕捉ステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該化学種を当該放射性核種捕捉材料から溶出させる溶出ステップと、
を備えることを特徴とする分離方法。
【請求項１２】
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法において、
前記放射性核種捕捉材料によって、複数種類の前記化学種を捕捉する捕捉ステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている複数種類の化学種のうちの所望の種類の化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該所望の種類の化学種を当該放射性核種捕捉材料から溶出させる溶出ステップと、
を備えることを特徴とする分離方法。
【請求項１３】
請求項１〜５の何れか一項に記載の放射性核種捕捉材料を用いた放射性核種を含む化学種の分離方法において、
前記放射性核種捕捉材料によって、複数種類の前記化学種を捕捉する捕捉ステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている複数種類の化学種のうちの１種類の化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該１種類の化学種を当該放射性核種捕捉材料から溶出させる第１溶出ステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている化学種の種類が１種類になるまで前記第１溶出ステップを繰り返す繰り返しステップと、
前記放射性核種捕捉材料によって捕捉されている化学種の種類が１種類になった際、当該１種類の化学種を溶出するための溶出液を使用して、当該１種類の化学種を当該放射性核種捕捉材料から溶出させる第２溶出ステップと、
を備えることを特徴とする分離方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【公開番号】特開２００９−６３３５４（Ｐ２００９−６３３５４Ａ）
【公開日】平成２１年３月２６日（２００９．３．２６）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００７−２３０２１０（Ｐ２００７−２３０２１０）
【出願日】平成１９年９月５日（２００７．９．５）
【新規性喪失の例外の表示】特許法第３０条第１項適用申請有り 平成１９年３月６日 社団法人 日本原子力学会発行の「日本原子力学会 ２００７年春の年会要旨集（ＣＤ−ＲＯＭ）」に発表
【新規性喪失の例外の表示】特許法第３０条第１項適用申請有り 平成１９年４月３０日 日本膜学会発行の「日本膜学会第２９年会 講演要旨集」に発表
【出願人】（０００１１９２３２）株式会社イノアックコーポレーション (1,145)
【出願人】（３０４０２１８３１）国立大学法人 千葉大学 (601)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２１年３月２６日（２００９．３．２６）
【国際特許分類】
【出願日】平成１９年９月５日（２００７．９．５）
【新規性喪失の例外の表示】特許法第３０条第１項適用申請有り 平成１９年３月６日 社団法人 日本原子力学会発行の「日本原子力学会 ２００７年春の年会要旨集（ＣＤ−ＲＯＭ）」に発表
【新規性喪失の例外の表示】特許法第３０条第１項適用申請有り 平成１９年４月３０日 日本膜学会発行の「日本膜学会第２９年会 講演要旨集」に発表
【出願人】（０００１１９２３２）株式会社イノアックコーポレーション (1,145)
【出願人】（３０４０２１８３１）国立大学法人 千葉大学 (601)
【Ｆターム（参考）】
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