有機エレクトロルミネッセンス素子、有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法
【課題】貼合法で有機ＥＬ素子を製造する際、接合面の密着性を向上し、且つ、リークの発生が生じない有機ＥＬ素子及び有機ＥＬ素子の製造方法の提供。
【解決手段】第１基材の上に少なくとも陽極及び少なくとも１層の有機機能層が形成された第１部材と、第２基材の上に少なくとも陰極が形成された第２部材とを使用し、前記第１基材と前記第２基材との間に前記陽極と前記陰極とが挟まれた構成となるように貼合し、前記第１基材と前記第２基材との間を封止部材で封止した有機ＥＬ素子において、前記第１基材の前記陽極が形成される面又は前記第２基材の前記陰極の形成される面のどちらか一方に、前記陽極又は前記陰極の周辺形状に合わせた溝部が形成されており、前記溝部に、前記陽極又は前記陰極のどちらか一方の端部が形成されていることを特徴とする有機ＥＬ素子。
【解決手段】第１基材の上に少なくとも陽極及び少なくとも１層の有機機能層が形成された第１部材と、第２基材の上に少なくとも陰極が形成された第２部材とを使用し、前記第１基材と前記第２基材との間に前記陽極と前記陰極とが挟まれた構成となるように貼合し、前記第１基材と前記第２基材との間を封止部材で封止した有機ＥＬ素子において、前記第１基材の前記陽極が形成される面又は前記第２基材の前記陰極の形成される面のどちらか一方に、前記陽極又は前記陰極の周辺形状に合わせた溝部が形成されており、前記溝部に、前記陽極又は前記陰極のどちらか一方の端部が形成されていることを特徴とする有機ＥＬ素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子とも言う）及び有機ＥＬ素子の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、有機物質を使用した有機ＥＬ素子は、固体発光型の安価な大面積フルカラー表示素子や書き込み光源アレイとしての用途が有望視されており、活発な研究開発が進められている。有機ＥＬ素子は、一対の支持体上に形成された陽極と陰極との間に、厚さわずか０．１μｍ程度の有機発光物質を含有する有機化合物層（単層部又は多層部）で構成する薄膜型の全固体素子である。この様な有機ＥＬ素子に２〜２０Ｖ程度の比較的低い電圧を印加すると、有機化合物層に陰極から電子が注入され陽極から正孔が注入される。この電子と正孔が発光層において再結合し、エネルギー準位が伝導帯から価電子帯に戻る際にエネルギーを光として放出することにより発光が得られることが知られており、次世代の平面ディスプレイや照明として期待されている技術である。更に、最近発見されたリン光発光を利用する有機ＥＬでは、以前の蛍光発光を利用するそれに比べ原理的に約４倍の発光効率が実現可能であることから、その材料開発を初めとし、発光素子の層構成や電極の研究開発が世界中で行われている。
【０００３】
この様に、有機ＥＬ素子は薄膜型の素子であるため、１個又は複数個の有機ＥＬ素子を支持体上に形成した有機ＥＬパネルをバックライト等の面光源として利用した場合には、面光源を備えた装置を容易に薄型にすることが出来る。又、画素としての有機ＥＬ素子を支持体上に所定個数形成した有機ＥＬパネルをディスプレイパネルとして用いて表示装置を構成した場合には視認性が高い、視野角依存性がないなど、液晶表示装置では得られない利点がある。
【０００４】
有機ＥＬ素子の製造方法としては、基板の上に順次陽極、有機機能層、陰極を逐次形成して行く方法（逐次成膜法）と、陽極と有機機能層とを積層した第１基板と、陰極を形成した第２基板とを準備し、第１基板と第２基板との間に陽極と陰極とが対向するように貼合する方法（貼合法）とが知られており、貼合法が最近では以下に示す利点を有することから検討されている。
（１）支持体の上に陽極（第１電極）と発光層を順次形成した第１部材と、支持体の上に陰極（第２電極）を形成した第２部材とを別々に逐次成膜法により予め準備しておける。（２）高温が掛かる蒸着法で形成する陰極（第２電極）を別に作製するため、第１部材側に設けたガスバリア層が高温による損傷を受けなくなるため、製造した有機ＥＬ素子の保存性の向上と安定化が可能となる。
（３）支持体に可撓性部材を用いることでロールトゥーロール方式での連続生産が可能になる。
（４）逐次成膜法でのロールトゥーロール方式では出来なかった生産効率の向上、コストダウンの可能性がある。
（５）互いの貼合面を有機層にすることで有機層の積層が容易に出来る。
【０００５】
この様に、貼合法は多くの利点を有する技術手段ではあるが、１）貼合した時の接合面が必ずしも分子レベルで密着しておらず結果としてキャリア移動がスムーズに行えなくなる、２）接合面が剥離等に起因すると考えられる発光素子として機能不良等の性能上の問題を抱えている。
【０００６】
特に接合面の剥離は、基板をフィルムやプラスチック基材などの可撓性基材にした際には使用時に素子が破壊されてしまうという致命的な欠陥になってしまう恐れがある。これらの問題に対してこれまでに多くの検討がなされてきた。
【０００７】
例えば、非透湿性透明基板の表面に、透明第一電極層を介して、少なくとも有機発光材料層を含む有機材料層を有する第一積層体と、一方の面に弾性樹脂材料層を備えた金属基板の弾性樹脂材料層の表面に、第二電極層を介して有機材料層が付設された第二積層体とを重ね合わせ、有機材料層を加熱して軟化させ、加圧し、各々の積層体の有機材料層を互いに接合する方法が知られている（例えば、特許文献１参照。）。
【０００８】
又、基板上に電極層と有機発光材料層とを積層した電極基板、樹脂フィルムの上に電極層とを積層した電極フィルムとを、有機発光材料層と樹脂フィルムの上の電極層とが向かい合うようにして重ね合わせ、８０〜１６０℃の加熱状態で加圧することにより互いに接合する方法が知られている（例えば、特許文献２を参照。）。
【０００９】
しかしながら、特許文献１及び特許文献２に記載の方法は確かに接合面の安定化には効果はあるが、材料のＴｇ近傍の温度と高い圧力を加えることにより密着性を上げるものであり、その圧力は電極端部（エッジ部）に集中しやすい。この電極端部（エッジ部）に集中した荷重は有機層にクラックなどを発生させ、リークを引き起こす場合がある。リークが発生した場合は正常な場合よりも多くの電流が流れ、発光不良や有機ＥＬ素子の寿命低下、破損を引き起こす。ひどい場合は対向する電極とのショートを引き起こす恐れがあり、有機ＥＬ素子を破壊する危険がある。このため、貼合する時の圧力をリークの発生を抑え、接合面の接合性を剥離が発生し難い限界にして製造しているため未だ接合面の接合性が十分な状態となっていないのが現状である。
【００１０】
この様な状況から貼合法で有機ＥＬ素子を製造する際、接合面の密着性を向上し、且つ、リークの発生が生じない有機ＥＬ素子及び有機ＥＬ素子の製造方法の開発が望まれている。
【特許文献１】特開２００４−２９６１４８号公報
【特許文献２】特開２００５−２５１７０４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は、上記状況に鑑みなされたものであり、その目的は貼合法で有機ＥＬ素子を製造する際、接合面の密着性を向上し、且つ、リークの発生が生じない有機ＥＬ素子及び有機ＥＬ素子の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の上記目的は次の構成により達成された。
【００１３】
１．第１基材の上に少なくとも陽極及び少なくとも１層の有機機能層が形成された第１部材と、第２基材の上に少なくとも陰極が形成された第２部材とを使用し、前記第１基材と前記第２基材との間に前記陽極と前記陰極とが挟まれた構成となるように貼合し、前記第１基材と前記第２基材との間を封止部材で封止した有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記第１基材の前記陽極が形成される面又は前記第２基材の前記陰極の形成される面のどちらか一方に、前記陽極又は前記陰極の周辺形状に合わせた溝部が形成されており、前記溝部に、前記陽極又は前記陰極のどちらか一方の端部が形成されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００１４】
２．前記溝部は、深さが２０μｍ〜１５０μｍ、幅が５０μｍ〜２０００μｍ、陽極又は陰極と接触する側の縁が１０μｍ以上のＲを有し、且つ側壁が３０°〜６０°の角度を有することを特徴とする前記１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００１５】
３．第１基材の上に少なくとも陽極及び少なくとも１層の有機機能層が形成された第１部材と、第２基材の上に少なくとも陰極が形成された第２部材とを使用し、前記第１基材と前記第２基材との間に前記陽極と前記陰極とが挟まれた構成となるように貼合し、前記第１基材と前記第２基材との間を封止部材で封止した有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、前記第１基材の前記陽極が形成される面又は前記第２基材の前記陰極の形成される面のどちらか一方に、前記陽極又は前記陰極の周辺形状に合わせた溝部を有し、前記第１部材を供給する第１供給工程と、前記第２部材を供給する第２供給工程と、前記第１基材と前記第２基材との間を封止剤で封止する封止剤塗設工程と、前記第１部材と、前記第２部材とを貼合する貼合工程とを有し、前記第１供給工程は、前記第１基材の供給工程と、前記第１基材の上に前記陽極の周辺の端部を前記溝部に形成した状態で前記陽極を形成する陽極形成工程と、前記陽極の上に前記有機機能層を形成する有機機能層形成工程とを有し、前記第２供給工程は、前記第２基材の供給工程と、前記第２基材の上に少なくとも前記陰極の周辺の端部を前記溝部に形成する状態で前記陰極を形成する陰極形成工程とを有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００１６】
４．前記溝部は予め第１基材の前記陽極が形成される面又は前記第２基材の前記陰極の形成される面のどちらか一方に形成されていることを特徴とする前記３又は４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００１７】
５．前記第１供給工程の陽極形成工程の前、又は前記第２供給工程の陰極形成工程の前のどちらか一方に、溝部を形成する溝部形成工程を有することを特徴とする前記３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００１８】
６．前記溝部は、深さが２０μｍ〜１５０μｍ、幅が５０μｍ〜２０００μｍ、陽極又は陰極と接触する側の縁が１０μｍ以上のＲを有し、且つ側壁が３０°〜６０°の角度を有することを特徴とする前記３〜５の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【発明の効果】
【００１９】
貼合法で有機ＥＬ素子を製造する際、接合面の密着性を向上し、且つ、リークの発生が生じない有機ＥＬ素子及び有機ＥＬ素子の製造方法を提供することが出来、有機ＥＬ素子の生産効率の向上、製造コストの低減が可能となった。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
本発明の実施の形態を図１〜図１１を参照しながら説明するが本発明はこれに限定されるものではない。
【００２１】
図１は本発明の貼合法により製造された有機ＥＬ素子の一例を示す概略図である。図１（ａ）は本発明の貼合法により製造された有機ＥＬ素子の一例を示す概略斜視図を示す。図１（ｂ）は図１（ａ）のＡ−Ａ′に沿った概略断面図である。図１（ｃ）は図１（ａ）のＢ−Ｂ′に沿った概略断面図である。
【００２２】
図中、１は有機ＥＬ素子を示す。有機ＥＬ素子１は、第１基材１０１上に順次、陽極（第１電極）１０２と、正孔輸送層１０３と、発光層１０４と、陰極バッファ層（電子注入層）１０５と、陰極（第２電極）１０６と、第２基材１０７と、封止部材１０８とを有している。有機ＥＬ素子１は第１基材１０１と第２基材１０７との間に陽極（第１電極）１０２と陰極（第２電極）１０６とが対向し挟まれた構成となっており、陽極（第１電極）１０２の取り出し電極１０２ａと、陰極（第２電極）１０６の取り出し電極１０６ａの端部を除いて封止部材１０８により封止された密着封止構造となっている。
【００２３】
１０７ｂは第２基材１０７の陰極（第２電極）１０６が形成される面１０７ａに陰極（第２電極）１０６の周辺の形状に合わせ配設された溝部を示す。１０６ｂは陰極（第２電極）１０６の端部を示し、溝部１０７ｂに形成されている。
【００２４】
尚、本図は第２基材１０７に溝部１０７ｂが形成されている場合を示したが、第１基材１０１の陽極（第１電極）１０２が形成される面１０１ａに陽極（第１電極）１０２の周辺の形状に合わせ溝部を配設してもよく、第２基材１０７又は第１基材１０１のどちらか一方に形成されていればよい。陽極（第１電極）１０２と第１基材１０１との間、第２基材１０７と陰極（第２電極）層１０６との間にガスバリア膜（不図示）を設けても構わない。第１基材１０１、第２基材１０７は両方が可撓性支持体であっても、どちらか一方が可撓性支持体であってもよく必要に応じて適宜選択することが可能である。
【００２５】
本発明は、本図に示される有機ＥＬ素子１及び有機ＥＬ素子１の製造方法に関するものである。
【００２６】
本図に示す有機ＥＬ素子の層構成は一例を示したものであるが、陽極（第１電極）と陰極（第２電極）との間の他の代表的な有機ＥＬ素子の層構成としては次の構成が挙げられる。
【００２７】
（１）陽極（第１電極）／有機層（発光層）／陰極（第２電極）
（２）陽極（第１電極）／有機層（発光層）／電子輸送層／陰極（第２電極）
（３）陽極（第１電極）／正孔輸送層／有機層（発光層）／正孔阻止層／電子輸送層／陰極（第２電極）
（４）陽極（第１電極）／正孔輸送層（正孔注入層）／有機層（発光層）／正孔阻止層／電子輸送層／陰極バッファ層（電子注入層）／陰極（第２電極）
（５）陽極（第１電極）／陽極バッファ層（正孔注入層）／正孔輸送層／有機層（発光層）／正孔阻止層／電子輸送層／陰極バッファ層（電子注入層）／陰極（第２電極） 有機ＥＬ素子を構成している各層については後に説明する。
【００２８】
図２は図１に示される有機ＥＬ素子の第２基材の陰極（第２電極）が形成される面の拡大概略図である。図２（ａ）は図１に示される有機ＥＬ素子の第２基材の陰極（第２電極）が形成される面の拡大概略平面図である。図２（ｂ）は図２（ａ）のＣ−Ｃ′に沿った拡大概略断面図である。
【００２９】
図中、１０７ａ１は溝部１０７ｂの内側の縁を示し、側壁１０７ｂ３と陰極（第２電極）１０６（図１参照）が形成される面１０７ａとの交点に沿って形成されている。１０７ａ２は溝部１０７ｂの外側の縁を示す。溝部１０７ｂは、第２基材１０７に形成される陰極（第２電極）１０６（図１参照）の周辺形状に合わせ形成されており、陰極（第２電極）１０６（図１参照）の周辺の端部１０６ｂ（図４参照）が溝部１０７ｂの中に形成される様に設けられている。
【００３０】
溝部１０７ｂは、底部１０７ｂ１と側壁１０７ｂ２と側壁１０７ｂ３とを有している。
【００３１】
本図に示される第２基材１０７に陰極（第２電極）１０６（図１参照）を形成すると、陰極（第２電極）１０６（図１参照）の周辺の端部１０６ｂ（図４参照）は側壁１０７ｂ３に接した状態で溝部１０７ｂの内部に形成される。
【００３２】
底部１０７ｂ１の形状は特に限定はなく、例えば陰極（第２電極）１０６（図１参照）が形成される面１０７ａと対向する面１０７ｃと平行な平面、湾曲面、凹凸面等が挙げられる。本図は平面の場合を示している。
【００３３】
Ｓは溝部１０７ｂの開口部の幅を示す。幅Ｓは、５０μｍ〜２０００μｍが好ましい。５０μｍ未満の場合は、高いアライメント精度が必要になり、実施が困難となる場合がある。２０００μｍを超える場合は、隣の製膜面への影響や、全体の平面性への影響がある場合がある。
【００３４】
Ｔは溝部１０７ｂの深さを示す。深さＴは、２０μｍ〜５００μｍが好ましい。２０μｍ未満の場合は、効果が不十分な場合がある。５００μｍを超える場合は、加工性が困難となることにより、全体の平面性への影響がある場合がある。
【００３５】
図３は図２に示す溝部の形状の一例を示す拡大概略断面図である。
【００３６】
溝部１０７ｂの形状としては、縁１０７ａ１の上に形成される陰極（第２電極）１０６（図１参照）と側壁１０７ｂ３の上に形成される陰極（第２電極）１０６（図１参照）迄の形状が湾曲（図４参照）するような形状であれば特に限定はない。
【００３７】
（ａ）に示される形状に付き説明する。（ａ）に示される形状は、溝部１０７ｂを構成している側壁１０７ｂ３と側壁１０７ｂ２とが傾斜して形成されている。１０７ｃは陰極（第２電極）が形成される面１０７ａと対向する面を示す。１０７ａ１は溝部１０７ｂの内側の縁を示し、１０７ａ２は溝部１０７ｂの外側の縁を示す。θ１は側壁１０７ｂ３の表面と第２基材１０７の陰極（第２電極）が形成される面１０７ａと対向する面１０７ｃとのなす角度（側壁１０７ｂ３の傾斜角度）を示す。縁１０７ａ１の側壁１０７ｂ３と面１０７ａとの成す角度と、縁１０７ａ２の側壁１０７ｂ２と面１０７ａとの成す角度とは同じであることが好ましい。
【００３８】
角度θ１は、３０°〜６０°が好ましい。角度θ１が３０°未満の場合は、十分な深さＴがとれなくなり、本発明の効果が得られ難くなる場合がある。角度θ１が６０°を超える場合は、側壁１０７ｂ３に陰極が形成されづらくなり、縁１０７ａ１に陰極のエッジが生じて、本発明の効果が出なくなる場合がある。
【００３９】
（ｂ）に示される形状に付き説明する。（ｂ）に示される形状は、溝部１０７ｂを構成している側壁１０７ｂ３が（ａ）と同じ様に傾斜して形成されており、側壁１０７ｂ２は垂直（縁１０７ａ２の角度は９０°）で形成されている場合を示している。
【００４０】
（ｃ）に示される形状に付き説明する。（ｃ）に示される形状は、縁１０７ａ１がＲを有する形状で形成され、縁１０７ａ１から続く側壁１０７ｂ３が（ａ）と同じ様に傾斜して形成されており、側壁１０７ｂ２は垂直（縁１０７ａ２の角度は９０°）で形成されている場合を示している。Ｒは１０μｍ以上が好ましい。Ｒは使用する基材の厚さにより、設定する範囲が異なってくるため規定することは困難であるが、最低１０μｍのＲを設ける事が好ましい。例えば、厚さ２００μｍの基材の場合は、１０μｍ〜１２０μｍのＲを設ける事が好ましい。側壁１０７ｂ３の傾斜角度θ１は、図３（ａ）と同じである。
【００４１】
（ｄ）に示される形状に付き説明する。（ｄ）に示される形状は、溝部１０７ｂを構成している側壁１０７ｂ３と側壁１０７ｂ２とが傾斜して形成されており、且つ、縁１０７ａ１及び縁１０７ａ２がＲを有する形状で形成されている。側壁１０７ｂ３は角度θ１を有する傾斜した面で形成されており、側壁１０７ｂ２も側壁１０７ｂ３と同じ角度で傾斜している。角度θ１は（ｃ）の場合と同じ値である。又、Ｒも（ｃ）の場合と同じ値である。第１基材１０１（図１参照）の陽極（第１電極）１０２（図１参照）が形成される面に溝部を形成する場合も、図２、図３に示される溝部と同じ形状となる。
【００４２】
図４は図３に示される各形状の溝部を有する第２基材の上に陰極（第２電極）を形成した場合の拡大概略断面図である。
【００４３】
図中、１０６ｂは陰極（第２電極）１０６の端部を示す。他の符号は図３と同義である。図３に示す形状の溝部（ａ）〜（ｄ）を有する第２基材１０７の上に陰極（第２電極）１０６を形成することで、本図の（ａ′）〜（ｄ′）に示す様に、何れの場合も端部１０６ａは溝部１０７ｂの内部に形成される。又、溝部１０７ｂの縁１０７ａ１の上に形成される陰極（第２電極）は何れもＲを有する形状となる。尚、本図の（ａ′）〜（ｄ′）に使用した第２基材１０７の溝部は、図３に示す形状の溝部（ａ）〜（ｄ）に該当する。陽極（第１電極）の場合も本図と同じ形状となる。
【００４４】
本図に示す如く、縁１０７ａ１の上に形成される陰極（第２電極）１０６（図１参照）と側壁１０７ｂ３の上に形成される陰極（第２電極）１０６（図１参照）迄の形状が湾曲（図４参照）するような形状となっている。
【００４５】
図５は第１基材の上に陽極と有機機能層が形成された第１部材と、第２基材の上に少なくとも陰極が形成された第２部材とを貼合法による張り合わせる状態を示す模式図である。図５（ａ）は、従来の第１基材の上に陽極と発光層が形成された第１部材と、第２基材の上に陰極が形成された第２部材とを貼合法による張り合わせる状態を示す模式図である。図５（ｂ）は、第１基材の上に陽極と有機機能層が形成された第１部材と、図３（ａ）に示される状態の第２基材の上に、図４（ａ）に示される状態に陰極が形成された第２部材とを貼合法による張り合わせる状態を示す模式図である。
【００４６】
図５（ａ）に付き説明する。図中、３′は第１部材を示す。第１部材３′は、通常第１基材の上に少なくとも陽極（第１電極）３０２′及び少なくとも１層の有機機能層が形成された構成を有している。本図の場合は、第１基材３０１′の上に陽極（第１電極）３０２′と、陽極（第１電極）３０２′の上に積層された発光層３０３′とを有する構成を有している。
【００４７】
４′は第２部材を示す。第２部材４′は、通常第２基材の上に少なくとも陰極（第２電極）４０２′が形成された構成を有している。本図の場合は、第２基材４０１′の上に形成された陰極（第２電極）４０２′を有する構成となっている。本図に示す第２部材４′の陰極（第２電極）４０２′が形成される面４０１′ａは凸部及び凹部がない、平坦な面となっている。このため、面４０１′ａの上に形成される陰極（第２電極）４０２′は同一平面上に端部４０２′ａを有する形状となっている。
【００４８】
この様な第１部材３′と、第２部材４′とを本図に示す様な状態で貼合することで、第１基材３０１′と、第２基材４０１′との間に陽極（第１電極）３０２′と陰極（第２電極）４０２′とが挟持された状態の有機ＥＬ素子２ａが製造される。
【００４９】
第１部材３′と、第２部材４′とを貼合する時、接合面の密着性を上げるため通常圧力を掛けた状態で行われる。本図の場合は第２基材４０１′側から圧力を掛けた場合を示している。掛けた圧力は陰極（第２電極）４０２′の端部４０２′ａに集中しやすい。このため、端部４０２′ａに集中した圧力は接合面である発光層３０３′にクラックなどを発生させ、リークを引き起こす場合がある。リークが発生した場合は正常な場合よりも多くの電流が流れ、発光不良や有機ＥＬ素子の寿命低下、破損を引き起こす。ひどい場合は対向する電極とのショートを引き起こす恐れがあり、有機ＥＬ素子を破壊する危険がある。
【００５０】
図５（ｂ）に付き説明する。図中、３は第１部材を示す。第１部材３は、通常第１基材の上に少なくとも陽極（第１電極）及び少なくとも１層の有機機能層が形成された構成を有している。本図の場合は、第１基材３０１の上に陽極（第１電極）３０２と、陽極（第１電極）３０２の上に積層された発光層３０３とを有する構成を有している。
【００５１】
４は第２部材を示す。第２部材４は、通常第２基材の上に少なくとも陰極が形成された構成を有している。本図の場合は、第２基材４０１の上に形成された陰極（第２電極）４０１を有する構成となっている。本図に示す第２部材４の陰極（第２電極）４０２が形成される面４０１ａは形成される陰極４０２の周囲の形状に合わせ、溝部４０１ｂが陰極（第２電極）４０２の端部が溝部４０１ｂに形成される様に配設されている。このため、面４０１ａの上に形成される陰極（第２電極）４０２の端部４０２ａは陰極４０２よりも低くなった形状となっている。
【００５２】
この様な第１部材３と、第２部材４とを本図に示す様な状態で貼合することで、第１基材３０１と、第２基材４０１との間に陽極（第１電極）３０２と陰極（第２電極）４０２とが挟持された状態の有機ＥＬ素子２ｂが製造される。
【００５３】
第１部材３と、第２部材４とを貼合する時、接合面の密着性を上げるため通常圧力を掛けた状態で行われる。本図の場合は第２基材４０１側から圧力を掛けた場合を示している。掛けた圧力は陰極の端部に集中しやすいが、本図に示す様に陰極４０２の端部４０２ａは溝部４０１ｂに形成されているため、掛けた圧力は分散してしまい、接合面である発光層３０３にクラックなどを発生させることを防止している。
【００５４】
図１〜図５は、第２基材側に形成される陰極の端部を溝部の中に形成する場合について示しているが、これは第１基材側に形成される陽極の端部を溝部の中に形成しても勿論よく、陰極又は陽極のどちらか一方の端部が接合面と接触しない状態となっていればよい。溝部の中に陰極の端部又は陽極の端部を形成する方法は次の２通りの方法が挙げられる。
【００５５】
１）第１基材に予め形成される陽極の形状、又は第２基材側予め形成される陰極の形状に合わせ図３に示される様な溝部を形成し、後に陽極又は陰極を形成する。溝部を形成する方法としては、例えば、レーザーエッチング、熱成形、圧空成形、真空成形、等が挙げられる。
【００５６】
２）第１基材に陽極を形成した後、又は第２基材に陰極を形成した後に、陽極又は陰極の周辺の端部が溝部の中になるように成形する。成形する方法としては、例えば、熱成形、圧空成形、真空成形等が挙げられる。
【００５７】
図１〜図５に示す本発明に係わる第１基材又は第２基材を使用した貼合法により有機ＥＬ素子を製造することで次の効果が挙げられる。
【００５８】
１）第１基材の上に少なくとも陽極と、少なくとも１層の有機機能層が形成された第１部材と、第２基材の上に少なくとも陰極が形成された第２部材とを貼合法による張り合わせをする際、圧力を掛けても陽極又は陰極の端部への圧力集中を防止することが可能となり、発光不良や有機ＥＬ素子の寿命低下を抑えた有機ＥＬ素子の製造が可能となった。
【００５９】
２）貼合時の圧力に伴う性能への影響がなく、接合面の密着性を向上した有機ＥＬ素子の製造が可能となった。
【００６０】
３）貼合法によるこれまでの欠点であった、１）圧力による影響、２）接合面の密着性に対する対策が採れたことで、貼合法による製造が可能となった。
【００６１】
４）貼合法による製造が可能となったことに伴い、有機ＥＬ素子の生産効率の向上が可能となった。
【００６２】
次に、図１〜図５に示した様な第１基材と、第２基材とを使用し、ロールトゥーロール方式、バッチ方式で有機ＥＬ素子を製造する方法を説明する。
【００６３】
図６は、図１〜図５に示した様な第１基材と、第２基材とを使用し、図１に示す構成の有機ＥＬ素子をロールトゥーロール方式の貼合法により製造する製造工程の模式図である。
【００６４】
図中、５は製造工程を示す。製造工程５は第１供給工程５ａと、第２供給工程５ｂと、封止剤塗設工程５ｃと、貼合工程５ｄと、打ち抜き工程５ｅとを有している。
【００６５】
第１供給工程５ａは、ロール状の第１基材５ａ１２の供給工程５ａ１と、正孔輸送層を形成する正孔輸送層形成工程５ａ２と、発光層を形成する発光層形成工程５ａ３とを有している。本図で示される第１供給工程５ａは、供給工程５ａ１〜発光層形成工程５ａ３迄を連続して大気圧条件下で行う工程となっている。
【００６６】
第１供給工程５ａは第１基材５ａ１２に少なくとも陽極（第１電極）と少なくとも１層の有機機能層が成膜された第１部材５ａ４が供給される場合を示している。本図の場合は第１基材５ａ１２の上に陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）、正孔輸送層（不図示、図１の正孔輸送層１０３に相当する）、発光層（不図示、図１の発光層１０４に相当する）が形成された場合を示しており、正孔輸送層、発光層が有機機能層に相当する。
【００６７】
本図では、第１基材５ａ１の上に陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）が既に形成されたものを使用するため、陽極（第１電極）形成工程は省略してある。尚、第１基材５ａ１２と陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）との間にガスバリア層を設けても構わない。又、各陽極（第１電極）の前後には各陽極（第１電極）の位置を示すアライメントマークＸ（図７参照）が付けられている。
【００６８】
供給工程５ａ１は、繰り出し部５ａ１３と表面処理部５ａ１４とを有している。繰り出し部５ａ１３では、陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）が既に形成され、巻き芯に巻き取られたロール状に巻かれた第１基材５ａ１２が供給される様になっている。表面処理部５ａ１４は洗浄表面改質処理装置５ａ１５と、第１帯電防止手段５ａ１６とを有している。洗浄表面改質処理装置５ａ１５は、正孔輸送層形成用塗布液を塗布する前に繰り出し部５ａ１３から送られてきた第１基材５ａ１２の陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）の表面を洗浄改質を行うため、例えば、低圧水銀ランプ、エキシマランプ、プラズマ洗浄装置等を使用することが好ましい。低圧水銀ランプによる洗浄表面改質処理の条件としては、例えば、波長１８４．２ｎｍの低圧水銀ランプを、照射強度５〜２０ｍＷ／ｃｍ2で、距離５〜１５ｍｍで照射し洗浄表面改質処理を行う条件が挙げられる。プラズマ洗浄装置による洗浄表面改質処理の条件としては、例えば、大気圧プラズマが好適に使用される。洗浄条件としてはアルゴンガスに酸素１〜５体積％含有ガスを用い、周波数１００ｋＨｚ〜１５０ＭＨｚ、電圧１０Ｖ〜１０ｋＶ、照射距離５〜２０ｍｍで洗浄表面改質処理を行う条件が挙げられる。
【００６９】
第１帯電防止手段５ａ１６は、非接触式帯電防止装置５ａ１６１と接触式帯電防止装置５ａ１６２とを有している。非接触式帯電防止装置５ａ１６１としては例えば、非接触式のイオナイザーが挙げられる。イオナイザーの種類については特に制限はなく、イオン発生方式はＡＣ方式、ＤＣ方式どちらでも構わない。ＡＣタイプ、ダブルＤＣタイプ、パルスＡＣタイプ、軟Ｘ線タイプが用いることが出来るが、特に精密除電の観点から、ＡＣタイプが好ましい。ＡＣタイプの使用の際に必要となる噴射気体については、空気かＮ2が用いられるが、十分に純度が高められたＮ2で行うことが好ましい。又、インラインで行う観点より、ブロワータイプもしくはガンタイプより選ばれる。
【００７０】
接触式帯電防止装置５ａ１６２としては、除電ロール又はアース接続した導電性ブラシを用いて行われる。除電器としての除電ロールは、接地されており、除電された表面に回転自在に接触して表面電荷を除去する。この様な除電ロールとしては、アルミニウム、銅、ニッケル、ステンレス等の金属製ロールの他に、カーボンブラック、金属粉、金属繊維等の導電性材料を混合した弾性のあるプラスチックやゴム製のロールが使用される。特に、第１基材２０１ａとの接触をよくするため、弾性のあるものが好ましい。アース接続した導電性ブラシとは、一般には、線状に配列した導電性繊維からなるブラシ部材や線状金属製のブラシを有する除電バー又は除電糸構造のものを挙げることが出来る。除電バーについては、特に限定はないが、コロナ放電式のものが好ましく用いられ、例えば、キーエンス社製のＳＪ−Ｂが用いられる。除電糸についても、特に限定はないが、通常フレキシブルな糸状のものが好ましく用いられ、例えば、ナスロン社製の１２／３００×３をその一例として挙げることが出来る。
【００７１】
非接触式帯電防止装置５ａ１６１は第１基材５ａ１２の上に形成されている陽極（第１電極）面側に使用し、接触式帯電防止装置５ａ１６２は第１基材５ａ１２の裏面側に使用することが好ましい。第１帯電防止手段５ａ１６により第１基材５ａ１２の帯電除去が図られ、ゴミの付着や絶縁破壊が防止されるため、有機ＥＬ素子の歩留まりの向上が図られる。
【００７２】
正孔輸送層形成工程５ａ２は、第１基材５ａ１２を保持するバックアップロール５ａ２１と、バックアップロール５ａ２１に保持された第１基材５ａ１２に正孔輸送層形成用塗布液を塗布する第１湿式塗布機５ａ２２と、第１基材５ａ１２上の陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）の上に形成された正孔輸送層（不図示、図１の正孔輸送層１０３に相当する）の溶媒を除去する第１乾燥装置５ａ２３と、溶媒が除去された正孔輸送層（不図示、図１の正孔輸送層１０３に相当する）を加熱する第１加熱処理装置５ａ２４と、第２帯電防止手段５ａ２５とを有している。
【００７３】
第１湿式塗布機５ａ２２による正孔輸送層形成用塗布液は、第１基材５ａ１２に付けられたアライメントマークＸ（図７参照）をアライメントマーク検出機（不図示）で検出し、既に形成されている陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）の取り出し電極（不図示、図１の取り出し電極１０２ａに相当する）を除いて陽極（第１電極）の上に塗布される。
【００７４】
第１湿式塗布機５ａ２２に使用可能な湿式塗布機としては、例えば、ダイコート方式、スクリーン印刷方式、フレキソ印刷方式、インクジェット方式、メイヤーバー方式、キャップコート法、スプレー塗布法、キャスト法、ロールコート法、バーコート法、グラビアコート法等の塗布機の使用が可能である。これらの湿式塗布機の使用は有機化合物層の材料に応じて適宜選択することが可能となっている。
【００７５】
第１乾燥装置５ａ２３における正孔輸送層の溶媒を除去する乾燥条件としては、乾燥ムラ、塗膜表面の吹き荒れ等を考慮し、吐出口からの乾燥風の吐出風速０．１〜５ｍ／ｓ、幅手方向の風速分布が０．１〜１０％の気流乾燥が挙げられる。
【００７６】
第１加熱処理部５ａ２４における正孔輸送層の加熱処理条件として、正孔輸送層の平滑性向上、残留溶媒の除去、正孔輸送層の硬化等を考慮し、正孔輸送層のガラス転移温度に対して−３０〜＋３０℃、且つ、正孔輸送層を構成している有機化合物の分解温度を超えない温度で裏面伝熱方式の熱処理を行うことが好ましい。
【００７７】
形成される正孔輸送層（不図示、図１の正孔輸送層１０３に相当する）の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５〜２００ｎｍである。この正孔輸送層は一層構造であってもよい。又、不純物をドープしたｐ性の高い正孔輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平４−２９７０７６号、特開２０００−１９６１４０号、特開２００１−１０２１７５号、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）などに記載されたものが挙げられる。この様なｐ性の高い正孔輸送層を用いることが、より低消費電力の有機ＥＬ素子を作製することが出来るため好ましい。
【００７８】
第２帯電防止手段５ａ２５は、非接触式帯電防止装置５ａ２５１と接触式帯電防止装置５ａ２５２とを有している。非接触式帯電防止装置５ａ２５１は正孔輸送層側に使用し、接触式帯電防止装置５ａ２５２は第１基材５ａ１２の裏面側に使用することが好ましい。第２帯電防止手段５ａ２５により、正孔輸送層面及び第１基材５ａ１２の裏面の帯電除去が図られ、ゴミの付着や絶縁破壊が防止されるため、有機ＥＬ素子の歩留まりの向上が図られる。第２帯電防止手段５ａ２５に使用される非接触式帯電防止装置５ａ２５１と接触式帯電防止装置５ａ２５２は第１帯電防止手段５ａ１６に使用した非接触式帯電防止装置５ａ１６１、接触式帯電防止装置５ａ１６２と同じものが好ましい。
【００７９】
発光層形成工程５ａ３は、バックアップロール５ａ３１に保持された正孔輸送層（不図示、図１の正孔輸送層１０３に相当する）迄が形成された第１基材５ａ１２の上の正孔輸送層に発光層形成用塗布液を塗布する第２湿式塗布機５ａ３２と、発光層（不図示、図１の発光層１０４に相当する）の溶媒を除去する第２乾燥装置５ａ３３と、溶媒が除去された発光層（不図示、図１の発光層１０４に相当する）を加熱する第２加熱処理装置５ａ３４と、第３帯電防止手段５ａ３５とを有している。
【００８０】
第２湿式塗布機５ａ３２による発光層形成用塗布液は、アライメントマークＸ（図７参照）をアライメントマーク検出機（不図示）で検出し、陽極（第１電極）の取り出し電極（不図示、図１の取り出し電極１０２ａに相当する）を除いて既に形成されている正孔輸送層（不図示、図１の正孔輸送層１０３に相当する）の上に塗布される。
【００８１】
第２湿式塗布機５ａ３２は第１湿式塗布機５ａ２２と同じ型式のものが好ましい。尚、本図は照明用に使用する有機ＥＬ素子を１例にしているため第２湿式塗布機５ａ３２は全面塗工タイプとなっているが、有機ＥＬ素子がフルカラー方式の場合は、パターン化されて形成されている陽極（第１電極）のパターンに合わせて陽極（第１電極）上に発光層をパターン塗布するため、例えば、インクジェット方式、フレキソ印刷方式、オフセット印刷方式、グラビア印刷方式、スクリーン印刷方式、マスクを用いたスプレー塗布方式等に使用する各種塗布装置を使用することが可能である。
【００８２】
第２乾燥装置５ａ３３は第１乾燥装置５ａ２３と同じ構造をしている。第２加熱処理装置５ａ３４は第１加熱処理装置５ａ２４と同じ構造をしており、正孔輸送層（不図示、図１の正孔輸送層１０３に相当する）上に形成された発光層（不図示、図１の発光層１０４に相当する）を第１基材５ａ１２の裏面側から裏面伝熱方式で加熱する様になっている。第２加熱処理装置５ａ３４における発光層（不図示、図１の発光層１０４に相当する）の加熱処理条件として、発光層の平滑性向上、残留溶媒の除去、発光層の硬化等を考慮し、発光層のガラス転移温度に対して−３０〜＋３０℃、且つ、発光層を構成している有機化合物の分解温度を超えない温度で裏面伝熱方式の熱処理を行うことが好ましい。
【００８３】
発光層（不図示、図１の発光層１０４に相当する）が多層の場合は、積層する数に合わせて塗布・乾燥部のユニットを配設する必要がある。例えば、発光層を多層にすることで白色素子の作製が可能である。本発明において、発光層とは青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を指す。発光層を積層する場合の積層順としては、特に制限はなく、又各発光層間に非発光性の中間層を有していてもよい。本発明においては、少なくとも一つの青発光層が、全発光層中最も陽極に近い位置に設けられていることが好ましい。又、発光層を４層以上設ける場合には、陽極に近い順から、例えば青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層、青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層／緑色発光層、青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層／緑色発光層／赤色発光層のように青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を順に積層することが、輝度安定性を高める上で好ましい。
【００８４】
発光層の膜厚の総和は特に制限はないが、膜の均質性、発光に必要な電圧等を考慮し、通常２ｎｍ〜５μｍ、好ましくは２〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。更に１０〜２０ｎｍの範囲にあるのが好ましい。膜厚を２０ｎｍ以下にすると電圧面のみならず、駆動電流に対する発光色の安定性が向上する効果があり好ましい。個々の発光層の膜厚は、好ましくは２〜１００ｎｍの範囲で選ばれ、２〜２０ｎｍの範囲にあるのが更に好ましい。青、緑、赤の各発光層の膜厚の関係については、特に制限はないが、３発光層中、青発光層（複数層ある場合はその総和）が最も厚いことが好ましい。
【００８５】
第３帯電防止手段５ａ３５は、非接触式帯電防止装置５ａ３５１と接触式帯電防止装置５ａ３５２とを有している。非接触式帯電防止装置５ａ３５１は発光層（不図示、図１の発光層１０４に相当する）側に使用し、接触式帯電防止装置５ａ３５２は第１基材５ａ１２の裏面側に使用することが好ましい。第３帯電防止手段により、発光層面及び第１基材５ａ１２の裏面の帯電除去が図られ、貼合工程５ｄでのゴミの付着等による故障が防止されるため素子の歩留まりの向上が図られる。第３帯電防止手段５ａ３５に使用される非接触式帯電防止装置５ａ３５１と接触式帯電防止装置５ａ３５２は第１帯電防止手段５ａ１６に使用した非接触式帯電防止装置５ａ１６１、接触式帯電防止装置５ａ１６２と同じものが好ましい。
【００８６】
この様に、発光層形成工程５ａ３を終了することで、第１基材５ａ１２の上に、陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）と、正孔輸送層（不図示、図１の正孔輸送層１０３に相当する）、発光層（不図示、図１の発光層１０４に相当する）の順番に形成された第１部材５ａ４が準備される。第１部材５ａ４は引き続き封止剤塗設工程５ｃへ送られる。正孔輸送層形成工程５ａ２と発光層形成工程５ａ３との間には速度調整のためにアキュームレータを配設することが好ましい。
【００８７】
尚、本図は連続して封止剤塗設工程５ｃへ送る場合を示しているが、一旦、第１部材５ａ４をロール状に巻き取り回収しても構わない。
【００８８】
本図に示される、正孔輸送層形成工程５ａ２、及び発光層形成工程５ａ３は湿式塗布装置、乾燥装置、加熱処理装置がそれぞれ１台の場合を示しているが、必要に応じて増加することが可能となっている。
【００８９】
第１湿式塗布機５ａ２２で正孔輸送層形成用塗布液を塗布する時の第１基材５ａ１２の搬送速度のバラツキと、第２湿式塗布機５ａ３２で発光層形成用塗布液を塗布する時の第１基材５ａ１２の搬送速度のバラツキは、長手方向の塗膜厚みムラに伴う発光輝度ムラ、等を考慮し、平均搬送速度に対して０．２〜１０％であることが好ましい。
【００９０】
第１湿式塗布機５ａ２２で使用する正孔輸送層形成用塗布液、及び第２湿式塗布機５ａ３２で使用する発光層形成用塗布液は、少なくとも１種の有機化合物材料と少なくとも１種の溶媒とを有し、塗布時のハジキ、塗布ムラ等を考慮し、表面張力が１５×１０-3〜５５×１０-3Ｎ／ｍであることが好ましい。
【００９１】
本図で示される有機ＥＬ素子の構成層である正孔輸送層及び発光層を形成する工程は、正孔輸送層及び発光層の性能維持、異物付着に伴う故障欠陥の防止等を考慮し、露点温度−２０℃以下、且つＪＩＳＢ ９９２０に準拠し、測定した清浄度がクラス５以下で、且つ、第１乾燥部、第２乾燥部を除き１０〜４５℃の大気圧条件下で形成されることが好ましい。本発明において清浄度がクラス５以下とは、クラス３〜クラス５を示す。
【００９２】
第２供給工程５ｂでは、第２基体５ｂ１２の上に少なくとも陰極（第２電極）（不図示、図１の陰極（第２電極）１０６に相当する）が形成された第２部材５ｂ４が供給される。本図の場合は第２基材５ｂ１２の上に、陰極（第２電極）（不図示、図１の陰極（第２電極）１０６に相当する）、陰極バッファ層（電子注入層）（不図示、図１の陰極バッファ層（電子注入層）１０５に相当する）が形成された第２部材５ｂ４の場合を示している。尚、第２基材５ｂ１２と陰極（第２電極）（不図示、図１の陰極（第２電極）１０６に相当する）との間にガスバリア層を設けても構わない。
【００９３】
第２供給工程５ｂは、ロール状の第２基材５ｂ１２の供給工程５ｂ１と、陰極（第２電極）（不図示、図１の陰極（第２電極）１０６に相当する）を形成する陰極形成工程５ｂ２と、陰極バッファ層（電子注入層）（不図示、図１の陰極バッファ層（電子注入層）１０５に相当する）を形成する陰極バッファ層（電子注入層）形成工程５ｂ３とを有している。本図で示される第２供給工程は、陰極形成工程５ｂ２と、陰極バッファ層（電子注入層）形成工程５ｂ３とが減圧条件下で行う工程（ドライプロセス工程）となっている。供給工程５ｂ１は、ロール状に巻かれた第２基材５ｂ１２が供給される様になっている。第２基材５ｂ１の陰極（第２電極）が形成される面には、予め陰極（第２電極）の周辺形状に合わせた図２に示す様な溝部７（図７参照）が配設されており、溝部７（図７参照）の前後には溝部の位置を示すアライメントマークＹ（図７参照）が付けられている。
【００９４】
陰極（第２電極）形成工程５ｂ２は、第２基材５ｂ１２に付けられた溝部７（図７参照）の位置を示すアライメントマークＹ（図７参照）を検出するアライメントマーク検出装置５ｂ２１と、陰極（第２電極）形成部５ｂ２２とアキュームレータ５ｂ２３とを有している。陰極（第２電極）形成部５ｂ２２ではアライメントマーク検出装置５ｂ２１の情報に従って第２基材５ｂ１２の上に配設された溝部７（図７参照）に陰極（第２電極）の周辺の端部が形成（図４参照）される様に位置決めがなされ、陰極（第２電極）（不図示、図１の陰極（第２電極）１０６に相当する）が形成される。５ｂ２２１は蒸着装置を示し、５ｂ２２２は蒸発源容器を示す。
【００９５】
陰極バッファ層（電子注入層）形成工程５ｂ３は、アキュームレータ５ｂ３１と、溝部の位置を示すアライメントマークＹ（図７参照）を検出するアライメントマーク検出装置５ｂ３２と、陰極バッファ層（電子注入層）形成部５ｂ３３とを有している。陰極バッファ層（電子注入層）形成部５ｂ３３で陰極（第２電極）（不図示、図１の陰極（第２電極）１０６に相当する）の上に取り出し電極（第２電極）（不図示、図１の取り出し電極１０６ａに相当する）を除いて陰極バッファ層（電子注入層）（不図示、図１の陰極バッファ層（電子注入層）１０５に相当する）が形成される。５ｂ３３１は蒸着装置を示し、５ｂ３３２は蒸発源容器を示す。
【００９６】
陰極バッファ層（電子注入層）形成工程５ｂ３を終了することで、第２基材５ｂ１２の上に陰極（第２電極）（不図示、図１の陰極（第２電極）１０６に相当する）、陰極バッファ層（電子注入層）（不図示、図１の陰極バッファ層（電子注入層）１０５に相当する）の順番に形成された第２部材５ｂ４が準備される。第２部材５ｂ４は、引き続き貼合工程２ｄへ送られる。尚、本図は連続して第２部材５ｂ４を貼合工程５ｄへ送る場合を示しているが、一旦、第２部材５ｂ４をロール状に巻き取り回収しても構わない。
【００９７】
本図では、陰極（第２電極）形成工程５ｂ２、陰極バッファ層（電子注入層）形成工程５ｂ３が蒸着装置の場合を示したが、陰極（第２電極）及び陰極バッファ層（電子注入層）の形成方法については、特に限定はなく、例えばスパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法などを用いることが出来る。
【００９８】
陰極バッファ層（電子注入層）はごく薄い膜であることが望ましく、素材にもよるがその膜厚は０．１ｎｍ〜５μｍの範囲が好ましい。陰極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましく、膜厚は通常１０ｎｍ〜５μｍ、好ましくは５０〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。
【００９９】
封止剤塗設工程５ｃは封止剤塗設装置５ｃ１と第１供給工程５ａから送られてくる第１部材５ａ４を載置する載置台５ｃ２と、第１部材５ａ４に付けられているアライメントマークＸ（図７参照）の検出装置５ｃ３とを有している。封止剤塗設装置５ｃ１により、第１基材５ａ１２の上に積層（陽極（第１電極）／正孔輸送層／発光層）された機能層の周囲に封止剤である接着剤が陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）の取り出し電極（不図示、図１の取り出し電極１０２ａに相当する）を除いて塗設される。
【０１００】
貼合工程５ｄでは、第１供給工程５ａから送られてくる第１部材５ａ４と、第２供給工程５ｂから送られてくる第２部材５ｂ４とを、互いに付けられているアライメントマークＸ（図７参照）とアライメントマークＹ（図７参照）をアライメントマーク検出機で検出し、アライメントマークＸ（図７参照）とアライメントマークＹ（図７参照）とを対向した位置で貼合することで、第１基材５ａ１２と第２基材５ｂ１２との間が接着剤で封止され、第１基材５ａ１２と第２基材５ｂ１２との間に陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）と陰極（第２電極）（不図示、図１の陰極（第２電極）１０６に相当する）とが対向した構成を有する帯状に繋がった有機ＥＬ素子６が作製される。貼合工程５ｄに関しては図９、図１０で説明する。
【０１０１】
打ち抜き工程５ｅは、打ち抜き装置５ｅ１とアキュームレータ５ｅ２とを有している。打ち抜き装置５ｅ１で、貼合工程５ｄから送られてくる帯状に繋がった有機ＥＬ素子６を個別に分離するための打ち抜きが行われる。打ち抜き工程５ｅが終了することで図１に示す構成の有機ＥＬ素子６ａが作製される。５ｅ３は有機ＥＬ素子Ｔを打ち抜いたスケルトンを巻き取り回収したロール状スケルトンを示す。
【０１０２】
本図に示される、第１供給工程５ａ、第２供給工程５ｂ、封止剤塗設工程５ｃと、貼合工程５ｄと、打ち抜き工程５ｅまでの第１部材５ａ４、第２部材５ｂ４及び帯状に繋がった有機ＥＬ素子６の搬送は各工程の搬送経路に配設されたＥＰＣ（不図示）により制御されている。
【０１０３】
図７は図６に示す製造工程の各供給工程で供給される第１基材と、第２基材との概略平面図である。図７（ａ）は図６に示す製造工程の第１供給工程で供給される第１基材の概略平面図である。図７（ｂ）は図６に示す製造工程の第２供給工程で供給される第２基材の概略平面図である。
【０１０４】
図７（ａ）に付き説明する。図中、５ａ１２は第１基材を示し、１０２は第１基材５ａ１２に形成された陽極（第１電極）を示し、１０２ａは取り出し電極を示す。Ｘは陽極（第１電極）１０２の前後に付けられたアライメントマークを示す。尚、反対の面にも同じ位置にアライメントマークを付けることが好ましい。
【０１０５】
図７（ｂ）に付き説明する。図中、５ｂ１２は第２基材を示し、７は第２基材５ｂ１２に形成された図２、図３に示される形状を有する溝部を示し、溝部７は陰極（第２電極）の周辺形状に合わせ形成されている。Ｙは溝部７の前後に付けられたアライメントマークを示す。尚、反対の面にも同じ位置にアライメントマークを付けることが好ましい。
【０１０６】
図８は図６のＵで示される部分の拡大概略図である。図８（ａ）は図６のＵで示される部分の拡大概略斜視図である。図８（ｂ）は図８（ａ）のＶで示される部分の拡大概略平面図である。図８（ｃ）は図８（ｂ）のＤ−Ｄ′に沿った概略断面図である。
【０１０７】
図中、５ｃは封止剤塗設工程を示す。５ｃ３１はアライメントマークＸの検出装置５ｃ３の筐体を示す。封止剤塗設装置５ｃ１は検出装置５ｃ３の情報に従って第１基材５ａ１２の上に積層（陽極（第１電極）１０２／正孔輸送層１０３／発光層１０４）された機能層の周囲に封止剤を塗設する様に制御されている。載置台５ｃ２は載置台５ｃ２の上の第１部材５ａ４を固定するために、例えば吸引固定が出来る様にすることが好ましい。正孔輸送層１０３は陽極（第１電極）１０２の取り出し電極１０２ａを除いて、陽極（第１電極）１０２の周囲を含め陽極（第１電極）１０２の上に積層されている。発光層１０４は正孔輸送層１０３の上に積層されている。８は第１基材２０１ａの上に積層（陽極（第１電極）１０２／正孔輸送層１０３／発光層１０４）された機能層の周囲に塗設された封止剤の接着剤を示す。接着剤８は貼合工程で第２部材５ｂ４を貼合する時、第２基材５ｂ４の陰極（第２電極）を形成してある面と接触する高さを有していればよい。封止剤塗設装置５ｃ１としては特に限定はなく例えば、スクリーン印刷方式、インクジェット方式、ディスペンサ方式等が封止剤の液物性に応じて好適に用いることが出来る。
【０１０８】
図９は図６のＷで示される貼合工程の拡大概略図である。図９（ａ）は図６のＷで示される貼合工程の概略拡大斜視図である。図９（ｂ）は図９（ａ）のＥ−Ｅ′に沿った概略拡大断面図である。
【０１０９】
図中、５ｄは貼合工程を示す。貼合工程５ｄは外箱５ｄ１１と、上下一対の加熱圧着ロール５ｄ１２とを有する貼合装置５ｄ１と第１アライメントマーク検出装置５ｄ２と、第２アライメントマーク検出装置５ｄ３とを有している。５ｄ２１は第１アライメントマーク検出装置５ｄ１の筐体を示す。５ｄ３１は第２アライメントマーク検出装置５ｄ３筐体を示す。５ｄ１３は吸引管を示し真空ポンプ（不図示）に繋がっている。第１部材５ａ４と第２部材５ｂ４とを貼合する時は真空ポンプ（不図示）を稼動し外箱５ｄ１１の内部を減圧環境にして行うことが可能となっている。
【０１１０】
第１アライメントマーク検出装置５ｄ２は封止剤塗設工程５ｃ（図６、図８参照）から送られてくる第１部材５ａ４に付けられているアライメントマークＸを検出する。アライメントマーク検出装置５ｄ２により検出された情報は制御部（不図示）に入力され、第１部材５ａ４の搬送速度を、第２供給工程５ｂ（図６参照）から送られてくる第２部材５ｂ４に付けられているアライメントマークＹと一致する様に制御が可能となっている。
【０１１１】
第２アライメントマーク検出装置５ｄ３は、第２供給工程５ｂ（図６参照）から送られてくる第２部材５ｂ４に付けられているアライメントマークＹを検出する。第２アライメントマーク検出装置５ｄ３により検出された情報は制御部（不図示）に入力され、封止剤塗設工程５ｃ（図６、図８参照）から送られてくる第１部材５ａ４に付けられているアライメントマークＸと一致する様に制御が可能となっている。
【０１１２】
貼合工程５ｄでは、封止剤塗設工程５ｃ（図６、図８参照）から送られてくる第１部材５ａ４の発光層１０４と、第２部材５ｂ４の陰極バッファ層（電子注入層）１０５とを合わせ減圧環境下で熱圧着することで陰極バッファ層（電子注入層）１０５と発光層１０４とが貼合される。貼合した後は、第１基材５ａ１２と第２基材５ｂ１２との間に陽極（第１電極）１０２と陰極（第２電極）１０６とが対向した状態の個別の有機ＥＬ素子が連続的に繋がった帯状の有機ＥＬ素子６が製造される。この後、帯状の有機ＥＬ素子６は打ち抜き工程５ｅで打ち抜かれ、図１に示す構成の有機ＥＬ素子６ａが作製される。
【０１１３】
貼合する時に合わせ、第１部材５ａ４の第１基材５ａ１２の上に積層（陽極（第１電極）１０２／正孔輸送層１０３／発光層１０４）された機能層の周囲に塗設された封止剤の接着剤８と第２部材５ｂ４の第２基材５ｂ１２とが接着し、第１基材５ａ１２と第２基材５ｂ１２との間が接着剤で封止された個別の有機ＥＬ素子が出来上がる。
【０１１４】
本図に示される貼合装置を使用しての貼合は減圧環境で加熱圧着ロールによる場合を示しているが、加熱方法は特に限定はなく、例えば内部全体を加熱、加熱ロールを使用等が挙げられる。これらの中で、直接熱が伝わる加熱ロールを使用することが貼合安定性、接着安定性の転から好ましい。本図は加熱ロールを使用した場合を示している。
【０１１５】
本図に示される貼合装置５ｄ１の圧着時の温度、減圧度は、使用する接着剤の種類、発光層の種類、陰極バッファ層（電子注入層）の種類により変わるため、一義的に決めることは困難であるが、有機ＥＬ素子を構成する各層に影響を与えない範囲で先行実験で決める必要がある。圧着時の圧力は０．１ＭＰａ〜５ＭＰａが好ましい。
【０１１６】
尚、本図に示される製造工程５では、陰極（第２電極）１０６が形成される第２基材５ｂ１２の面に予め陰極（第２電極）１０６の周辺の形状に合わせ溝部を形成した第２基材５ｂ１２を供給工程５ｂ１から供給し使用した場合を示したが、別の方法としては次の方法が可能である。
１）供給工程５ｂ１からアライメントマークのみが付けられた第２基材５ｂ１２を供給し、陰極形成工程５ｂ２の前に溝部形成工程を配設し、陰極（第２電極）１０６が形成される第２基材５ｂ１２の面に陰極（第２電極）１０６の周辺の形状に合わせ溝部を形成する方法。
２）陽極（第１電極）１０２が形成される第１基材５ａ１２の面に予め陽極（第１電極）１０２の周辺の形状に合わせ溝部を形成した第１基材５ａ１２を使用する方法。
３）供給工程５ａ１からアライメントマークのみが付けられた第１基材５ａ１２を供給し、陽極形成工程の前に溝部形成工程を配設し、陽極（第１電極）１０２が形成される第１基材５ａ１２の面に陽極（第１電極）１０２の周辺の形状に合わせ溝部を形成する方法。
４）第２基材５ｂ１２の面に陰極（第２電極）１０６を形成した後、成形工程を貼合工程の前に配設し、陰極（第２電極）１０６の端部が溝部の中になるように成形する方法。
５）第１基材５ａ１２の面に陽極（第１電極）１０２を形成した後、成形工程を貼合工程の前に配設し、陽極（第１電極）１０２の端部が溝部の中になるように成形する方法。
【０１１７】
図１０は図６に示される貼合工程に使用する他の貼合装置の概略拡大断面図である。
【０１１８】
図中、５ｄ′１は貼合装置を示す。貼合装置５ｄ′１は、固定台５ｄ′１３と、第１圧着部材５ｄ′１４と、第２圧着部材５ｄ′１５とを有する本体５ｄ′１２を有している。５ｄ′１７は本体５ｄ′１２に配設された吸引管を示し真空ポンプ（不図示）に繋がっている。５ｄ′１８は固定台５ｄ′１３に配設された吸引管を示し真空ポンプ（不図示）に繋がっており、第１部材５ａ４と第２部材５ｂ４とを貼合する時は真空ポンプ（不図示）を稼動し、位置ズレ、接合面の密着度を上げる様にしている。又、外箱５ｄ１１の内部を減圧環境にして行うことも可能となっている。
【０１１９】
５ｄ′１６は本体５ｄ′１２に配設されたアライメントマーク検出装置を示す。アライメントマーク検出装置５ｄ′１６で第２部材２０１ｂ１に付けられたアライメントマークＹ（図９参照）を検出可能となっている。
【０１２０】
固定台５ｄ′１３の表面５ｄ′１３１には複数の吸引用の孔（不図示）が開けられている。孔（不図示）の数は貼合する第１部材５ａ４と第２部材５ｂ４の大きさにより適宜交換が可能となっている。又、孔（不図示）の大きさも、吸引した時、第１部材５ａ４と第２部材５ｂ４との平面性が変化しないことが重要であることから、固定に必要とする吸引圧とから選択することが可能となっている。
【０１２１】
第１圧着部材５ｄ′１４は接着剤８（図８参照）の部分を一度に圧着するため、矩形形状をしていることが好ましい。又、使用する接着剤の種類によっては加熱が出来る様にすることが好ましい。５ｄ′１４１は第１圧着部材５ｄ′１４を上下方（図中の矢印方向）向に移動させるシリンダーを示す。
【０１２２】
第２圧着部材５ｄ′１５は第１部材５ａ４の陽極（第１電極）／正孔輸送層／発光層に該当する部分、又は第２部材５ｂ４の陰極（第２電極）／陰極バッファ層（電子注入層）に該当する部分の何れかを圧着する。５ｄ′１５１は第２圧着部材５ｄ′１５を上下方（図中の矢印方向）向に移動させるシリンダーを示す。第２圧着部材５ｄ′１５は熱圧着が出来るように加熱手段を有している。
【０１２３】
本図に示される貼合装置５ｄ′１の圧着時の温度、減圧度は、使用する接着剤の種類、発光層の種類、陰極バッファ層（電子注入層）の種類により変わるため、一義的に決めることは困難であるが、有機ＥＬ素子を構成する各層に影響を与えない範囲で先行実験で決める必要がある。
【０１２４】
本図に示される貼合装置５ｄ′１を使用し、第１部材５ａ４と、第２部材５ｂ４とを貼合する段階を次に説明する。
【０１２５】
Ｓ１では、第１部材５ａ４と、第２部材５ｂ４とを貼合する貼合装置５ｄ′１が準備される。
【０１２６】
Ｓ２では、接着剤の種類に合わせ第１圧着部材５ｄ′１４の温度と圧着する圧力が決められ、第１圧着部材５ｄ′１４の加熱及びシリンダー５ｄ′１４の調整が行われる。又、発光層と陰極バッファ層（電子注入層）の種類に合わせ第２圧着部材５ｄ′１５の温度と圧着する圧力が決められ、第２圧着部材５ｄ′１５の加熱及びシリンダー５ｄ′１５１の調整が行われる。圧着時の圧力は０．１ＭＰａ〜５ＭＰａが好ましい。
【０１２７】
Ｓ３では、第１部材５ａ４に付けられたアライメントマークＸ（図９参照）と、第２部材５ｂ４に付けられたアライメントマークＹ（図９参照）とが合わされた状態で固定台５ｄ′１３の上に真空ポンプ（不図示）を稼動させることで固定させる。又、必要に応じて、本体２ｄ′１２の内部も真空ポンプ（不図示）を稼動させることで減圧とする。
【０１２８】
Ｓ４では、第１圧着部材５ｄ′１４と第２圧着部材５ｄ′１４とが下がり熱圧着が行われる。圧着は第２圧着部材５ｄ′１４による圧着を先に行うことが、発光層と陰極バッファ層（電子注入層）との間の密着度を上げるため好ましい。
【０１２９】
Ｓ５では、圧着が終了した後、第１圧着部材５ｄ′１４と第２圧着部材５ｄ′１４とが上がり、固定が解除され貼合した部分は貼合装置５ｄ′１の外に送り出され、次の貼合する部分が固定台２ｄ′１３に送られて来る。この後、Ｓ３からの操作が行われることで、順次、第１基材５ａ１２（図９参照）と第２基材５ｂ１２（図９参照）との間に陽極（第１電極）１０２（図１参照）と陰極（第２電極）１０７（図１参照）とが対向し、第１基材５ａ１２（図９参照）と第２基材５ｂ１２（図９参照）との空間部を接着剤８により封止した個別の有機ＥＬ素子が連続的に繋がった有機ＥＬ素子６が製造される。
【０１３０】
図９、図１０に示す貼合装置により貼合する時、第２基材５ｂ１２の上に形成されている陰極の端部は溝部７（図７参照）に形成されているため、加熱圧着ロール５ｄ１２による圧力は端部に集中することなく分散するため、発光層１０４及び陰極バッファ層（電子注入層）１０５に対してクラックなどを発生させることを防止している。又、図１１に示す第１基材、第２基材に枚葉基材を使用した貼合装置の場合もこれらと同じ効果が得られる。
【０１３１】
図１１は、図１〜図５に示した様な第１基材と、第２基材とを使用し、図１に示す構成の有機ＥＬ素子をバッチ方式の貼合法により製造する製造工程の模式図である。尚、第１基材としてガラス板、第２基材として可撓性支持体の枚葉基材を使用した場合を示している。
【０１３２】
図中、５′は製造工程を示す。製造工程５′は第１供給工程５′ａと、第２供給工程５′ｂと、封止剤塗設工程５′ｃと、貼合工程５′ｄと、回収工程５′ｅとを有している。
【０１３３】
第１供給工程５′ａは第１基材５０１に少なくとも陽極（第１電極）と少なくとも１層の有機機能層が成膜された第１部材５０１ａが供給される場合を示している。本図の場合は第１基材５０１の上に陽極（第１電極）１０２（図１参照）、正孔輸送層１０３（図１参照）、発光層１０４（図１参照）が形成された場合を示しており、正孔輸送層、発光層が有機機能層に該当する。本図では、第１基材５０１の上に陽極（第１電極）１０２（図１参照）が既に形成されたものを使用するため、陽極（第１電極）形成工程は省略してある。尚、陽極（第１電極）の前後には陽極（第１電極）の位置を示すアライメントマーク（不図示、図７（ａ）参照）が付けられている。尚、反対の面にも同じ位置にアライメントマークを付けることが好ましい。
【０１３４】
第１供給工程５′ａは、枚葉の第１基材５０１の供給工程５′ａ１と、正孔輸送層１０３（図１参照）を形成する正孔輸送層形成工程５′ａ２と、発光層１０４（図１参照）を形成する発光層形成工程５′ａ３とを有している。本図で示される第１供給工程５′ａは、供給工程５′ａ１〜発光層形成工程５′ａ３迄を連続して大気圧条件下で行う工程となっている。供給工程５′ａ１は、供給部５′ａ１１を有している。供給部５′ａ１１では、陽極（第１電極）１０２（図１参照）が既に形成された枚葉の第１基材５０１が供給される様になっている。尚、必要に応じて図６に示される表面処理部５ａ１４を配設することが可能である。
【０１３５】
正孔輸送層形成工程５′ａ２は、第１基材５０１を保持する保持台５′ａ２１と、保持台５′ａ２１に保持された第１基材５０１に正孔輸送層形成用塗布液を塗布する第１湿式塗布機５′ａ２２と、第１基材５０１上の陽極（第１電極）１０２（図１参照）の上に形成された正孔輸送層１０３（図１参照）の溶媒を除去する第１乾燥装置５′ａ２３と、溶媒が除去された正孔輸送層１０３（図１参照）を加熱する第１加熱処理装置５′ａ２４とを有している。必要に応じて図６に示される第２帯電防止手段５ａ２５を配設することが可能である。
【０１３６】
第１湿式塗布機５′ａ２２による正孔輸送層形成用塗布液は、既に形成されている陽極（第１電極）１０２（図１参照）の取り出し電極１０２ａ（図１参照）を除いて陽極（第１電極）１０２（図１５参照）の上に塗布される。
【０１３７】
第１湿式塗布機５′ａ２２に使用可能な湿式塗布機としては、例えば、スリットコート法、インクジェット法、スプレー法等に使用する塗布機の使用が可能である。これらの湿式塗布機の使用は有機化合物層の材料に応じて適宜選択することが可能となっている。
【０１３８】
第１乾燥装置５′ａ２３における正孔輸送層の溶媒を除去する乾燥条件としては、乾燥ムラ、塗膜表面の吹き荒れ等を考慮し、吐出口からの乾燥風の吐出風速０．１〜５ｍ／ｓ、幅手方向の風速分布が０．１〜１０％の気流乾燥が挙げられる。
【０１３９】
第１加熱処理部５′ａ２４における正孔輸送層の加熱処理条件として、正孔輸送層の平滑性向上、残留溶媒の除去、正孔輸送層の硬化等を考慮し、正孔輸送層のガラス転移温度に対して−３０〜＋３０℃、且つ、正孔輸送層を構成している有機化合物の分解温度を超えない温度で裏面伝熱方式の熱処理を行うことが好ましい。
【０１４０】
形成される正孔輸送層１０３（図１参照）の膜厚は図６に示される正孔輸送層と同じであり、使用する材料も同じである。
【０１４１】
発光層形成工程５′ａ３は、保持台５′ａ３１に保持された第１基材５０１ａの上に形成された正孔輸送層１０３（図１参照）の上に発光層形成用塗布液を塗布する第２湿式塗布機５′ａ３２と、形成された発光層１０４（図１参照）の溶媒を除去する第２乾燥装置５′ａ３３と、溶媒が除去された発光層１０４（図１参照）を加熱する第２加熱処理装置５′ａ３４とを有している。必要に応じて図６示される第３帯電防止手段５ａ３５を配設することが可能である。
【０１４２】
第２湿式塗布機５′ａ３２による発光層形成用塗布液は、陽極（第１電極）１０２（図１参照）の取り出し電極１０２ａ（図１参照）を除いて既に形成されている正孔輸送層１０３（図１参照）の上に塗布される。
【０１４３】
第２湿式塗布機５′ａ３２は第１湿式塗布機５′ａ２２と同じ型式のものが好ましい。
【０１４４】
第１湿式塗布機５′ａ２２で使用する正孔輸送層形成用塗布液、及び第２湿式塗布機５′ａ３２で使用する発光層形成用塗布液は、少なくとも１種の有機化合物材料と少なくとも１種の溶媒とを有し、塗布時のハジキ、塗布ムラ等を考慮し、表面張力が１５×１０-3〜５５×１０-3Ｎ／ｍであることが好ましい。
【０１４５】
第２乾燥装置５′ａ３３は第１乾燥装置５′ａ２３と同じ構造をしている。第２加熱処理装置５′ａ３４は第１加熱処理装置５′ａ２４と同じ構造をしており、正孔輸送層１０３（図１参照）上に形成された発光層１０４を第１基材５０１の裏面側から裏面伝熱方式で加熱する様になっている。第２加熱処理装置５′ａ３４における発光層１０４（図１参照）の加熱処理条件として、発光層１０４（図１参照）の平滑性向上、残留溶媒の除去、硬化等を考慮し、発光層１０４（図１参照）のガラス転移温度に対して−３０〜＋３０℃、且つ、発光層１０４（図１参照）を構成している有機化合物の分解温度を超えない温度で裏面伝熱方式の熱処理を行うことが好ましい。
【０１４６】
発光層１０４（図１参照）が多層の場合は、積層する数に合わせて塗布・乾燥部のユニットを配設する必要がある。例えば、発光層を多層にすることで白色素子の作製が可能である。又、発光層を多層にする場合の膜厚の総和は図６に示した場合と同じである。
【０１４７】
この様に、発光層形成工程５′ａ３を終了することで、第１基材５０１の上に、陽極（第１電極）１０２（図１参照）と、正孔輸送層１０３（図１参照）、発光層１０４（図１参照）の順番に形成された第１部材５０１ａが準備される。第１部材５０１ａは引き続き封止剤塗設工程５′ｃへ送られる。尚、本図は連続して封止剤塗設工程５′ｃへ送る場合を示しているが、一旦、第１部材５０１ａを回収しても構わない。
【０１４８】
本図に示される、正孔輸送層形成工程５′ａ２、及び発光層形成工程５′ａ３は湿式塗布装置、乾燥装置、加熱処理装置がそれぞれ１台の場合を示しているが、必要に応じて増加することが可能となっている。
【０１４９】
本図で示される有機ＥＬ素子の構成層である正孔輸送層及び発光層を形成する工程は、正孔輸送層及び発光層の性能維持、異物付着に伴う故障欠陥の防止等を考慮し、露点温度−２０℃以下、且つＪＩＳＢ ９９２０に準拠し、測定した清浄度がクラス５以下で、且つ、第１乾燥部、第２乾燥部を除き１０〜４５℃の大気圧条件下で形成されることが好ましい。本発明において清浄度がクラス５以下とは、クラス３〜クラス５を示す。
【０１５０】
第２供給工程５′ｂでは、第２基体５０２の上に少なくとも陰極（第２電極）１０６（図１参照）が形成された第２部材５０２ａが供給される。本図の場合は第２基材５０２の上に、陰極（第２電極）１０６（図１参照）、陰極バッファ層（電子注入層）１０５（図１参照）が形成された第２部材５０２ａの場合を示している。
【０１５１】
尚、本図で示す第２供給工程５′ｂは、照明用に使用する有機ＥＬ素子を製造するための第２基材５０２に陰極（第２電極）１０６（図１参照）、陰極バッファ層（電子注入層）１０５（図１参照）の順番に形成された第２部材５０２ａを供給する工程を示している。尚、第２基材５０２と陰極（第２電極）１０６（図１参照）との間にガスバリア層を設けても構わない。
【０１５２】
第２供給工程５′ｂは、枚葉状の第２基材５０２の供給工程５′ｂ１と、陰極（第２電極）１０６（図１参照）を形成する陰極形成工程５′ｂ２と、陰極バッファ層（電子注入層）１０５を形成する陰極バッファ層（電子注入層）形成工程５′ｂ３とを有している。本図で示される第２供給工程５′ｂは、減圧条件下で行う工程（ドライプロセス工程）となっている。
【０１５３】
供給工程５′ｂ１は、枚葉の第２基材５０２を次工程に供給する供給部５′ｂ１１を有している。
【０１５４】
第２基材５０２の陰極（第２電極）が形成される面には、予め陰極（第２電極）の周辺形状に合わせた図２に示す様な溝部（不図示、図７（ｂ）参照）が配設されており、溝部（図７（ｂ）参照）の前後には溝部の位置を示すアライメントマーク（不図示、図７（ｂ）参照）が付けられている。尚、反対の面にも同じ位置にアライメントマークを付けることが好ましい。
【０１５５】
陰極（第２電極）形成工程５′ｂ２は、第２基材５０２に付けられた溝部（不図示、図７（ｂ）参照）の位置を示すアライメントマーク（不図示、図７（ｂ）参照）を検出するアライメントマーク検出装置（不図示）を有しており、アライメントマーク検出装置（不図示）からの情報により、陰極（第２電極）形成部５′ｂ２１で第２基材５０２の上に配設された溝部（不図示、図７（ｂ）参照）に陰極（第２電極）１０６（図１参照）の周辺の端部１０６ａ（図１参照）が形成（図４参照）される様に位置決めがなされ、陰極（第２電極）１０６（図１参照）が形成される。５′ｂ２２は蒸着装置を示し、５′ｂ２３は蒸発源容器を示す。
【０１５６】
陰極バッファ層（電子注入層）形成工程５′ｂ３は、陰極バッファ層（電子注入層）形成部５′ｂ３１を有している。陰極バッファ層（電子注入層）形成部５′ｂ３１では、陰極（第２電極）１０６（図１参照）の上に取り出し電極１０６ａ（図１参照）を除いて陰極バッファ層（電子注入層）１０５（図１参照）が形成される。５′ｂ３２は蒸着装置を示し、５′ｂ３３は蒸発源容器を示す。陰極バッファ層（電子注入層）形成工程５′ｂ３を終了することで、第２基材５０２の上に陰極（第２電極）１０６（図１参照）、陰極バッファ層（電子注入層）１０５（図１参照）の順番に形成された第２部材５０２ａが準備される。
【０１５７】
第２部材５０２ａは、引き続き貼合工程５′ｄへ送られる。尚、本図は連続して第２部材５０２ａを貼合工程５′ｄへ送る場合を示しているが、一旦、第２部材２０１′ｂ１を回収しても構わない。
【０１５８】
本図では、陰極（第２電極）形成工程７′、陰極バッファ層（電子注入層）形成工程９′が蒸着装置の場合を示したが、陰極（第２電極）及び陰極バッファ層（電子注入層）の形成方法については、特に限定はなく、図２に示した各種の方法の使用が可能である。
【０１５９】
陰極バッファ層（電子注入層）はごく薄い膜であることが望ましく、素材にもよるがその膜厚は０．１ｎｍ〜５μｍの範囲が好ましい。陰極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましく、膜厚は通常１０ｎｍ〜５μｍ、好ましくは５０〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。
【０１６０】
封止剤塗設工程５′ｃは封止剤塗設装置５′ｃ１と第１供給工程５′ａから送られてくる第１部材５０１ａを載置する載置台５′ｃ２と、第１部材５０１ａに付けられているアライメントマーク検出装置（不図示）とを有している。封止剤塗設装置５′ｃ１により、第１基材５０１ａの上に積層（陽極（第１電極）／正孔輸送層／発光層）された機能層の周囲に封止剤である接着剤が陽極（第１電極）１０２（図１参照）の取り出し電極１０２ａ（図１参照）を除いて塗設される。接着剤が塗設された状態は図８に示される状態と同じである。又、封止剤塗設装置５′ｃ１も図８に示す封止剤塗設装置５ｃ１と同じである。
【０１６１】
貼合工程５′ｄでは、第１供給工程５′ａから送られてくる第１部材５０１ａと、第２供給工程５′ｂから送られてくる第２部材５０２ａとを、互いに付けられているアライメントマークをアライメントマーク検出装置（不図示）で検出し、互いのアライメントマークを対向した位置で貼合することで、第１基材５０１ａと第２基材５０２ａとの間に陽極（第１電極）１０２（図１参照）と陰極（第２電極）１０６（図１参照）とが対向した構成となるように貼合され有機ＥＬ素子６′が作製される。貼合工程５′ｄでは、図９、図１０に示す貼合装置の使用が可能であり、同じ条件、段階で枚葉支持体を使用した第１基材と第２基材との貼合が可能となっている。
【０１６２】
打ち抜き工程５′ｅは、アライメントマーク検出装置（不図示）を有している打ち抜き装置５′ｅ１と回収装置５′ｅ２を有している。打ち抜き装置５′ｅ１で、アライメントマーク検出装置（不図示）による情報に従って貼合工程５′ｄから送られてくる有機ＥＬ素子６′の余剰部分の打ち抜きが行われ、図１に示す構成の有機ＥＬ素子６′が回収装置５′ｅ２に回収される。
【０１６３】
尚、本図に示される製造工程５′では、陰極（第２電極）１０６が形成される第２基材５０２の面に予め陰極（第２電極）１０６の周辺の形状に合わせ溝部を形成した第２基材５０２を供給工程５′ｂ１から供給し使用した場合を示したが、別の方法としては次の方法が可能である。
【０１６４】
１）供給工程５′ｂ１からアライメントマークのみが付けられた第２基材５０２を供給し、陰極形成工程５′ｂ２の前に溝部形成工程を配設し、陰極（第２電極）１０６が形成される第２基材５０２の面に陰極（第２電極）１０６の周辺の形状に合わせ溝部を形成する方法。
【０１６５】
２）陽極（第１電極）１０２が形成される第１基材５０１の面に予め陽極（第１電極）１０２の周辺の形状に合わせ溝部を形成した第１基材５０１を使用する方法。
【０１６６】
３）供給工程５′ａ１からアライメントマークのみが付けられた第１基材５０１を供給し、陽極形成工程の前に溝部形成工程を配設し、陽極（第１電極）１０２が形成される第１基材５０１の面に陽極（第１電極）１０２の周辺の形状に合わせ溝部を形成する方法。
【０１６７】
４）第２基材５０２の面に陰極（第２電極）１０６を形成した後、成形工程を貼合工程の前に配設し、陰極（第２電極）１０６の端部が溝部の中になるように成形する方法。
【０１６８】
５）第１基材５０１の面に陽極（第１電極）１０２を形成した後、成形工程を貼合工程の前に配設し、陽極（第１電極）１０２の端部が溝部の中になるように成形する方法。但し、この方法は、第１基材５０１が可撓性基材で且つ陽極（第１電極）１０２も弾性がある場合に可能である。
【０１６９】
以下、本発明の有機ＥＬ素子を構成している第１基材、ガスバリア層、第１電極、正孔輸送層、発光層、陰極バッファ層（電子注入層）、第２電極、第２基材、封止部材等に付き説明する。
【０１７０】
（第１基材）
第１基材として帯状基材を使用する場合は透明な樹脂フィルムが挙げられる。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート（ＴＡＣ）、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類又はそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリル或いはポリアリレート類、アートン（商品名ＪＳＲ社製）或いはアペル（商品名三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等が挙げられる。又、枚葉基材を使用する場合は、これらの樹脂フィルムに加えて透明ガラス板が挙げられる。
【０１７１】
（ガスバリア層）
樹脂フィルムの表面に必要に応じて設けるガスバリア層としては、無機物、有機物のガスバリア層又はその両者のハイブリッドガスバリア層が挙げられる。
【０１７２】
ガスバリア層を形成する材料としては、水分や酸素など素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素などを用いることが出来る。更に該膜の脆弱性を改良するためにこれら無機層と有機材料からなる層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。バリア層の形成方法については、特に限定はなく、例えば真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法などを用いることが出来るが、特開２００４−６８１４３号に記載されているような大気圧プラズマ重合法によるものが特に好ましい。これらのガスバリア層に使用した材料は第２基材への使用も可能である。
【０１７３】
ガスバリア層の特性としては、水蒸気透過度が０．０１ｇ／ｍ2／ｄａｙ以下であることが好ましい。更には、酸素透過度１０-3ｍｌ／ｍ2／ｄａｙ／ａｔｍ以下、水蒸気透過度１０-5ｇ／ｍ2／ｄａｙ以下の高バリア性フィルムであることが好ましい。
【０１７４】
（第１電極）
第１電極としては、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが好ましく用いられる。この様な電極物質の具体例としてはＡｕ等の金属、ＣｕＩ、インジウムチンオキシド（ＩＴＯ）、ＳｎＯ2、ＺｎＯ等の導電性透明材料が挙げられる。又、ＩＤＩＸＯ（Ｉｎ2Ｏ3・ＺｎＯ）等非晶質で透明導電膜を作製可能な材料を用いてもよい。陽極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により、薄膜を形成させ、フォトリソグラフィー法で所望の形状のパターンを形成してもよく、或いはパターン精度をあまり必要としない場合は（１００μｍ以上程度）、上記電極物質の蒸着やスパッタリング時に所望の形状のマスクを介してパターンを形成してもよい。或いは、有機導電性化合物のように塗布可能な物質を用いる場合には、印刷方式、コーティング方式など湿式成膜法を用いることも出来る。この陽極より発光を取り出す場合には、透過率を１０％より大きくすることが望ましく、又陽極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましい。更に膜厚は材料にもよるが、通常１０〜１０００ｎｍ、好ましくは１０〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。
【０１７５】
（正孔注入層（陽極バッファ層））
第１電極と発光層又は正孔輸送層の間に、正孔注入層（陽極バッファ層）を存在させてもよい。正孔注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３−１６６頁）に詳細に記載されている。陽極バッファ層（正孔注入層）は、特開平９−４５４７９号公報、同９−２６００６２号公報、同８−２８８０６９号公報等にもその詳細が記載されており、具体例として、銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニンバッファ層、酸化バナジウムに代表される酸化物バッファ層、アモルファスカーボンバッファ層、ポリアニリン（エメラルディン）やポリチオフェン等の導電性高分子を用いた高分子バッファ層等が挙げられる。
【０１７６】
（正孔輸送層）
正孔輸送層とは、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は単層又は複数層設けることが出来る。正孔輸送材料としては、正孔の注入又は輸送、電子の障壁性の何れかを有するものであり、有機物、無機物の何れであってもよい。例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、又導電性高分子オリゴマー、特にチオフェンオリゴマー等が挙げられる。
【０１７７】
正孔輸送材料としては上記のものを使用することが出来るが、ポルフィリン化合物、芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物、特に芳香族第３級アミン化合物を用いることが好ましい。芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物の代表例としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノフェニル；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ビス（３−メチルフェニル）−〔１，１′−ビフェニル〕−４，４′−ジアミン（ＴＰＤ）；２，２−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）プロパン；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサン；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラ−ｐ−トリル−４，４′−ジアミノビフェニル；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）−４−フェニルシクロヘキサン；ビス（４−ジメチルアミノ−２−メチルフェニル）フェニルメタン；ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）フェニルメタン；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ジ（４−メトキシフェニル）−４，４′−ジアミノビフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノジフェニルエーテル；４，４′−ビス（ジフェニルアミノ）クオードリフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（ｐ−トリル）アミン；４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４′−〔４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル〕スチルベン；４−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ−（２−ジフェニルビニル）ベンゼン；３−メトキシ−４′−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノスチルベンゼン；Ｎ−フェニルカルバゾール、更には米国特許第５，０６１，５６９号明細書に記載されている２個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、例えば、４，４′−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル（ＮＰＤ）、特開平４−３０８６８８号公報に記載されているトリフェニルアミンユニットが３つスターバースト型に連結された４，４′，４″−トリス〔Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ〕トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）等が挙げられる。
【０１７８】
更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。又、ｐ型−Ｓｉ、ｐ型−ＳｉＣ等の無機化合物も正孔注入材料、正孔輸送材料として使用することが出来る。
【０１７９】
又、特開平１１−２５１０６７号公報、Ｊ．Ｈｕａｎｇ ｅｔ．ａｌ．著文献（Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ ８０（２００２），ｐ．１３９）に記載されているような所謂ｐ型正孔輸送材料を用いることも出来る。本発明においては、より高効率の発光素子が得られることから、これらの材料を用いることが好ましい。
【０１８０】
（発光層）
本発明に係わる発光層に使用する材料は特に限定はなく、例えば、株式会社 東レリサーチセンター フラットパネルディスプレイの最新動向 ＥＬディスプレイの現状と最新技術動向 ２２８〜３３２頁に記載されている如き各種材料が挙げられる。
【０１８１】
本発明に係わる発光層には、発光層の発光効率を高くするために公知のホスト化合物と、公知のリン光性化合物（リン光発光性化合物とも言う）を含有することが好ましい。ホスト化合物とは、発光層に含有される化合物の内で、その層中での質量比が２０％以上であり、且つ室温（２５℃）においてリン光発光のリン光量子収率が、０．１未満の化合物と定義される。好ましくはリン光量子収率が０．０１未満である。ホスト化合物を複数種併用して用いてもよい。ホスト化合物を複数種用いることで、電荷の移動を調整することが可能であり、有機ＥＬ素子を高効率化することが出来る。又、リン光性化合物を複数種用いることで、異なる発光を混ぜることが可能となり、これにより任意の発光色を得ることが出来る。リン光性化合物の種類、ドープ量を調整することで白色発光が可能であり、照明、バックライトへの応用も出来る。
【０１８２】
これらのホスト化合物としては、正孔輸送能、電子輸送能を有しつつ、且つ発光の長波長化を防ぎ、尚且つ高Ｔｇ（ガラス転移温度）である化合物が好ましい。公知のホスト化合物としては、例えば、特開２００１−２５７０７６号公報、同２００２−３０８８５５号公報、同２００１−３１３１７９号公報、同２００２−３１９４９１号公報、同２００１−３５７９７７号公報、同２００２−３３４７８６号公報、同２００２−８８６０号公報、同２００２−３３４７８７号公報、同２００２−１５８７１号公報、同２００２−３３４７８８号公報、同２００２−４３０５６号公報、同２００２−３３４７８９号公報、同２００２−７５６４５号公報、同２００２−３３８５７９号公報、同２００２−１０５４４５号公報、同２００２−３４３５６８号公報、同２００２−１４１１７３号公報、同２００２−３５２９５７号公報、同２００２−２０３６８３号公報、同２００２−３６３２２７号公報、同２００２−２３１４５３号公報、同２００３−３１６５号公報、同２００２−２３４８８８号公報、同２００３−２７０４８号公報、同２００２−２５５９３４号公報、同２００２−２６０８６１号公報、同２００２−２８０１８３号公報、同２００２−２９９０６０号公報、同２００２−３０２５１６号公報、同２００２−３０５０８３号公報、同２００２−３０５０８４号公報、同２００２−３０８８３７号公報等に記載の化合物が挙げられる。
【０１８３】
複数の発光層を有する場合、これら各層のホスト化合物の５０質量％以上が同一の化合物であることが、有機層全体に渡って均質な膜性状を得やすいことから好ましく、更にはホスト化合物のリン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上であることが、ドーパントからのエネルギー移動を効率的に抑制し、高輝度を得る上で有利となることからより好ましい。リン光発光エネルギーとは、ホスト化合物を基材上に１００ｎｍの蒸着膜のフォトルミネッセンスを測定し、そのリン光発光の０−０バンドのピークエネルギーを言う。
【０１８４】
ホスト化合物は、有機ＥＬ素子の経時での劣化（輝度低下、膜性状の劣化）、光源としての市場ニーズ等を考慮し、リン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上且つＴｇが９０℃以上のものであることが好ましい。すなわち、輝度と耐久性の両方を満足するためには、リン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上且つＴｇが９０℃以上のものであることが好ましい。Ｔｇは、更に好ましくは１００℃以上である。
【０１８５】
リン光性化合物（リン光発光性化合物）とは、励起三重項からの発光が観測される化合物であり、室温（２５℃）にてリン光発光する化合物であり、リン光量子収率が、２５℃において０．０１以上の化合物である。先に説明したホスト化合物と合わせ使用することで、より発光効率の高い有機ＥＬ素子とすることが出来る。
【０１８６】
本発明に係るリン光性化合物は、リン光量子収率は好ましくは０．１以上である。上記リン光量子収率は、第４版実験化学講座７の分光IIの３９８頁（１９９２年版、丸善）に記載の方法により測定出来る。溶液中でのリン光量子収率は種々の溶媒を用いて測定出来るが、本発明に用いられるリン光性化合物は、任意の溶媒の何れかにおいて上記リン光量子収率が達成されればよい。
【０１８７】
リン光性化合物の発光は原理としては２種挙げられ、一つはキャリアが輸送されるホスト化合物上でキャリアの再結合が起こってホスト化合物の励起状態が生成し、このエネルギーをリン光性化合物に移動させることでリン光性化合物からの発光を得るというエネルギー移動型、もう一つはリン光性化合物がキャリアトラップとなり、リン光性化合物上でキャリアの再結合が起こりリン光性化合物からの発光が得られるというキャリアトラップ型であるが、何れの場合においても、リン光性化合物の励起状態のエネルギーはホスト化合物の励起状態のエネルギーよりも低いことが条件である。
【０１８８】
リン光性化合物は、有機ＥＬ素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることが出来る。リン光性化合物としては、好ましくは元素の周期表で８族−１０族の金属を含有する錯体系化合物であり、更に好ましくはイリジウム化合物、オスミウム化合物、又は白金化合物（白金錯体系化合物）、希土類錯体であり、中でも最も好ましいのはイリジウム化合物である。
【０１８９】
本発明においては、リン光性化合物のリン光発光極大波長としては特に制限されるものではなく、原理的には中心金属、配位子、配位子の置換基等を選択することで得られる発光波長を変化させることが出来る。
【０１９０】
本発明に係わる有機ＥＬ素子や、化合物の発光する色は、「新編色彩科学ハンドブック」（日本色彩学会編、東京大学出版会、１９８５）の１０８頁の図４．１６において、分光放射輝度計ＣＳ−１０００（コニカミノルタセンシング社製）で測定した結果をＣＩＥ色度座標に当て嵌めた時の色で決定される。
【０１９１】
（電子輸送層）
他に発光層側に隣接する電子輸送層に用いられる電子輸送材料（正孔阻止材料を兼ねる）としては、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよく、その材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることが出来、例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン及びアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体等が挙げられる。更に、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来る。更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。
【０１９２】
又、８−キノリノール誘導体の金属錯体、例えば、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ）、トリス（５，７−ジクロロ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５，７−ジブロモ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（２−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、ビス（８−キノリノール）亜鉛（Ｚｎｑ）等、及びこれらの金属錯体の中心金属がＩｎ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｎ、Ｇａ又はＰｂに置き替わった金属錯体も、電子輸送材料として用いることが出来る。その他、メタルフリーもしくはメタルフタロシアニン、又はそれらの末端がアルキル基やスルホン酸基等で置換されているものも、電子輸送材料として好ましく用いることが出来る。又、ジスチリルピラジン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来るし、正孔注入層、正孔輸送層と同様に、ｎ型−Ｓｉ、ｎ型−ＳｉＣ等の無機半導体も電子輸送材料として用いることが出来る。電子輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５〜２００ｎｍである。電子輸送層は上記材料の１種又は２種以上からなる一層構造であってもよい。
【０１９３】
又、不純物をドープしたｎ性の高い電子輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平４−２９７０７６号公報、特開平１０−２７０１７２号公報、特開２０００−１９６１４０号公報、特開２００１−１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）などに記載されたものが挙げられる。この様なｎ性の高い電子輸送層を用いることがより低消費電力の素子を作製することが出来るため好ましい。電子輸送層は上記電子輸送材料を、例えば、湿式塗布、真空蒸着法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することも出来る。
【０１９４】
（電子注入層（陰極バッファ層））
電子注入層形成工程で形成される電子注入層（陰極バッファ層）とは、電子を輸送する機能を有する材料からなり広い意味で電子輸送層に含まれる。電子注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３〜１６６頁）に詳細に記載されている。電子注入層（陰極バッファ層）は、特開平６−３２５８７１号公報、同９−１７５７４号公報、同１０−７４５８６号公報等にもその詳細が記載されており、具体的にはストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属バッファ層、フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物バッファ層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物バッファ層、酸化アルミニウムに代表される酸化物バッファ層等が挙げられる。
【０１９５】
（第２電極）
第２電極としては、仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属（電子注入性金属と称する）、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。この様な電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。これらの中で、電子注入性及び酸化等に対する耐久性の点から、電子注入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第二金属との混合物、例えば、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）混合物、リチウム／アルミニウム混合物、アルミニウム等が好適である。陰極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させることにより、作製することが出来る。
【０１９６】
尚、発光した光を透過させるため、有機ＥＬ素子の第１電極（陽極）又は第２電極（陰極）の何れか一方が、透明又は半透明であれば発光輝度が向上し好都合である。
【０１９７】
又、第２電極に上記金属を１〜２０ｎｍの膜厚で作製した後に、第１電極の説明で挙げた導電性透明材料をその上に作製することで、透明又は半透明の第２電極（陰極）を作製することが出来、これを応用することで第１電極（陽極）と第２電極（陰極）の両方が透過性を有する素子を作製することが出来る。
【０１９８】
（第２基材）
枚葉シート状基板としては、透明ガラス板、及び第１基材と同じものが使用可能である。又、帯状基材としては第１基材と同じものが使用可能である。
【０１９９】
（封止部材（接着剤））
封止部材（接着剤）としては、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化及び熱硬化型接着剤、２−シアノアクリル酸エステルなどの湿気硬化型等の接着剤、エポキシ系などの熱及び化学硬化型（二液混合）等の接着剤、又、ポリアミド系、ポリエステル系、ポリオレフィン系のホットメルト型接着剤、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤を挙げることが出来る。尚、素子を構成する有機層が熱処理により劣化する場合があるので、室温から８０℃までに接着硬化出来るものが好ましい。又、帯状可撓性接着部材の接着剤層の裏面側には前述のガスバリア層が必要に応じて形成されることが好ましい。
【０２００】
本発明の有機ＥＬ素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために以下に示す方法を併用することが好ましい。有機ＥＬ素子は、空気よりも屈折率の高い（屈折率が１．７〜２．１程度）層の内部で発光し、発光層で発生した光の内１５％から２０％程度の光しか取り出せないことが一般的に言われている。これは、臨界角以上の角度θで界面（透明基板と空気との界面）に入射する光は、全反射を起こし素子外部に取り出すことが出来ないことや、透明電極ないし発光層と透明基板との間で光が全反射を起こし、光が透明電極ないし発光層を導波し、結果として、光が素子側面方向に逃げるためである。
【０２０１】
この光の取り出しの効率を向上させる手法としては、例えば、透明基板表面に凹凸を形成し、透明基板と空気界面での全反射を防ぐ方法（米国特許第４，７７４，４３５号）。基板に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法（特開昭６３−３１４７９５号公報）。素子の側面等に反射面を形成する方法（特開平１−２２０３９４号公報）。基板と発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法（特開昭６２−１７２６９１号公報）。基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法（特開２００１−２０２８２７号公報）。基板、透明電極層や発光層の何れかの層間（含む、基板と外界間）に回折格子を形成する方法（特開平１１−２８３７５１号公報）などがある。
【０２０２】
本発明においては、これらの方法を有機ＥＬ素子と組み合わせて用いることが出来るが、基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法、或いは基板、透明電極層や発光層の何れかの層間（含む、基板と外界間）に回折格子を形成する方法を好適に用いることが出来る。本発明においては、これらの手段を組み合わせることにより、更に高輝度或いは耐久性に優れた素子を得ることが出来る。
【０２０３】
透明電極と透明基板の間に低屈折率の媒質を光の波長よりも長い厚みで形成すると、透明電極から出てきた光は、媒質の屈折率が低いほど、外部への取り出し効率が高くなる。低屈折率層としては、例えば、エアロゲル、多孔質シリカ、フッ化マグネシウム、フッ素系ポリマーなどが挙げられる。透明基板の屈折率は一般に１．５〜１．７程度であるので、低屈折率層は、屈折率がおよそ１．５以下であることが好ましい。又、更に１．３５以下であることが好ましい。低屈折率媒質の厚みは、媒質中の波長の２倍以上となるのが望ましい。これは、低屈折率媒質の厚みが、光の波長程度になってエバネッセントで染み出した電磁波が基板内に入り込む膜厚になると、低屈折率層の効果が薄れるからである。全反射を起こす界面もしくは何れかの媒質中に回折格子を導入する方法は、光取り出し効率の向上効果が高いという特徴がある。この方法は、回折格子が１次の回折や、２次の回折といった所謂ブラッグ回折により、光の向きを屈折とは異なる特定の向きに変えることが出来る性質を利用して、発光層から発生した光の内、層間での全反射等により外に出ることが出来ない光を、何れかの層間もしくは、媒質中（透明基板内や透明電極内）に回折格子を導入することで光を回折させ、光を外に取り出そうとするものである。導入する回折格子は、二次元的な周期屈折率を持っていることが望ましい。これは、発光層で発光する光はあらゆる方向にランダムに発生するので、ある方向にのみ周期的な屈折率分布を持っている一般的な１次元回折格子では、特定の方向に進む光しか回折されず、光の取り出し効率がさほど上がらない。しかしながら、屈折率分布を二次元的な分布にすることにより、あらゆる方向に進む光が回折され、光の取り出し効率が上がる。
【０２０４】
回折格子を導入する位置としては前述の通り、何れかの層間もしくは、媒質中（透明基板内や透明電極内）でもよいが、光が発生する場所である有機発光層の近傍が望ましい。この時、回折格子の周期は、媒質中の光の波長の約１／２〜３倍程度が好ましい。回折格子の配列は、正方形のラチス状、三角形のラチス状、ハニカムラチス状など、２次元的に配列が繰り返されることが好ましい。
【０２０５】
更に、本発明の有機ＥＬ素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために、基板の光取り出し側に、例えばマイクロレンズアレイ上の構造を設けるように加工したり、或いは、所謂集光シートと組み合わせることにより、特定方向、例えば素子発光面に対し正面方向に集光することにより、特定方向上の輝度を高めることが出来る。マイクロレンズアレイの例としては、基板の光取り出し側に一辺が３０μｍでその頂角が９０度となるような四角錐を２次元に配列する。一辺は１０μｍ〜１００μｍが好ましい。これより小さくなると回折の効果が発生して色付く、大き過ぎると厚みが厚くなり好ましくない。
【０２０６】
集光シートとしては、例えば液晶表示装置のＬＥＤバックライトで実用化されているものを用いることが可能である。この様なシートとして例えば、住友スリーエム社製輝度上昇フィルム（ＢＥＦ）などを用いることが出来る。プリズムシートの形状としては、例えば基材に頂角９０度、ピッチ５０μｍの△状のストライプが形成されたものであってもよいし、頂角が丸みを帯びた形状、ピッチをランダムに変化させた形状、その他の形状であってもよい。又、発光素子からの光放射角を制御するために光拡散板・フィルムを、集光シートと併用してもよい。例えば、（株）きもと製拡散フィルム（ライトアップ）などを用いることが出来る。
【実施例】
【０２０７】
以下、実施例を挙げて本発明の具体的な効果を示すが、本発明の態様はこれに限定されるものではない。
【０２０８】
実施例１
図６に示す製造工程を使用し、図１に示す第一部材側は、第１基材／陽極（第１電極）／正孔輸送層／発光層、第２部材側は陰極バッファ層（電子注入層）／陰極（第２電極）／第２基材の層構成でそれぞれ作成し、発光層と陰極バッファ層を貼合して面発光方式の有機ＥＬ素子を作製した。
【０２０９】
第１部材の準備
〈第１基材上にガスバリア層と陽極（第１電極）層とをこの順番で有する第１基材の準備〉
第１基材として、厚さ２００μｍ、幅２００ｍｍ、長さ２００ｍのポリエーテルサルフォンフィルム（住友ベークライト製、以下、ＰＥＳと略記する）を用い、以下に示す方法でガスバリア層と第１電極とを形成し、ガスバリア層と陽極（第１電極）とをこの順番で有する第１基材を準備した。尚、第１基材には、予め陽極（第１電極）を形成する位置を示すため図７に示す様にアライメントマークを陽極（第１電極）を形成する面と反対の面の同じ位置に設けた。
【０２１０】
（透明性ガスバリア層の形成）
準備したＰＥＳ上に、大気圧プラズマ放電処理法で、厚さ約９０ｎｍの透明ガスバリア層を形成した。ＪＩＳｋ−７１２９Ｂに準拠した方法により水蒸気透過率を測定した結果、１０-3ｇ／ｍ2／ｄａｙ以下であった。ＪＩＳｋ−７１２６Ｂに準拠した方法により酸素透過率を測定した結果、１０-3ｇ／ｍ2／ｄａｙ／ａｔｍ以下であった。
【０２１１】
（陽極（第１電極）の形成）
形成したバリア層の上に厚さ１２０ｎｍのＩＴＯ（インジウムチンオキシド）を蒸着法によりパターニングを行い、図７（ａ）に示す様な４０ｍｍ×２０ｍｍの取り出し電極を有する陽極（第１電極）を一定間隔で連続的に形成した。尚、陽極（第１電極）の有効画素領域は１００ｍｍ角である。
【０２１２】
（正孔輸送層形成用塗布液の準備）
ポリエチレンジオキシチオフェン・ポリスチレンスルホネート（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ、Ｂａｙｅｒ社製 Ｂｙｔｒｏｎ Ｐ ＡＩ ４０８３）を純水で６５％、メタノール５％で希釈した溶液を正孔輸送層形成用塗布液として準備した。正孔輸送層形成用塗布液の表面張力は４０×１０-3Ｎ／ｍ（協和界面化学社製：表面張力計ＣＢＶＰ−Ａ３）であった。
【０２１３】
（正孔輸送層の形成）
図６に示す工程を使用し、準備した第１基材を使用し、取り出し電極の部分を除き、連続的に形成されている陽極（第１電極）の上全面に、準備した正孔輸送層形成用塗布液をエクストルージョン塗布機を使用した湿式塗布方式により塗布・乾燥し厚さが５０ｎｍの正孔輸送層を形成した。
【０２１４】
正孔輸送層形成用塗布液を塗布する前に、第１基材の洗浄表面改質処理を、波長１８４．９ｎｍの低圧水銀ランプを使用し、照射強度１５ｍＷ／ｃｍ2、距離１０ｍｍで実施した。帯電除去処理は、微弱Ｘ線による除電器を使用し行った。
【０２１５】
尚、搬送速度は２ｍ／ｍｉｎで実施した。搬送速度は、三菱電機（株）製 レーザドップラ速度計ＬＶ２０３で測定した。
【０２１６】
塗布条件
正孔輸送層形成用塗布液の塗布時の温度は２５℃、環境の大気環境下で行った。尚、湿式塗布工程は露点温度−２０℃以下且つ清浄度クラス５以下（ＪＩＳ Ｂ ９９２０）とした。
【０２１７】
乾燥及び加熱処理条件
正孔輸送層形成用塗布液を塗布した後、図６に示す第１乾燥装置及び第１加熱処理装置を使用し、第１乾燥装置ではスリットノズル形式の吐出口から成膜面に向け高さ１００ｍｍ、吐出風速１ｍ／ｓ、幅手の風速分布５％、温度１００℃で溶媒を除去した後、引き続き、第１加熱処理装置で温度２００℃で裏面伝熱方式の熱処理を行い正孔輸送層を形成した。
【０２１８】
（発光層形成用塗布液の準備）
ホスト材のポリビニルカルバゾール（ＰＶＫ）に対してドーパント材Ｉｒ（ｐｐｙ）3を５質量％となる様に混合し、１，２−ジクロロエタン中に溶解し１質量％溶液とし発光層形成用塗布液として準備した。発光層形成用塗布液の表面張力は３２×１０-3Ｎ／ｍ（協和界面化学社製：表面張力計ＣＢＶＰ−Ａ３）であった。発光層のガラス転移温度は２２５℃であった。
【０２１９】
（発光層の形成）
図６に示す工程を使用し、引き続き帯電処理を行い、形成された正孔輸送層の上全面に、陽極（第１電極）の取り出し電極部分を除き、準備した発光層形成用塗布液をエクストルージョン塗布機を使用した湿式塗布方式により塗布・乾燥し厚さが１００ｎｍの発光層を形成した。尚、搬送速度は、２ｍ／分とした。搬送速度は、三菱電機（株）製 レーザドップラ速度計ＬＶ２０３で測定した。
【０２２０】
塗布条件
発光層形成用塗布液の塗布時の温度は、２５℃の環境の大気環境下で行った。尚、湿式塗布工程は露点温度−２０℃以下且つ清浄度クラス５以下（ＪＩＳ Ｂ ９９２０）とした。
【０２２１】
乾燥及び加熱処理条件
発光層形成用塗布液を塗布した後、第２乾燥装置及び第２加熱処理装置を使用し、第２乾燥装置ではスリットノズル形式の吐出口から成膜面に向け高さ１００ｍｍ、吐出風速１ｍ／ｓ、幅手の風速分布５％、温度６０℃で溶媒を除去した後、引き続き、第２加熱処理装置で温度２００℃で加熱処理を行い発光層を形成した。
【０２２２】
（封止剤の塗設）
封止剤として接着剤（ナガセケムテクス（株）製、ＵＶレジンＸＮＲ５５７０−Ｂ１）を準備した。第１基材上に形成した陽極（第１電極）／正孔輸送層／発光層の積層体の周囲に図８に示す様に、陽極（第１電極）の取り出し電極となる部分を除き準備した接着剤を塗設し第１部材とした。
【０２２３】
第２部材の作製
〈第２基材上に陰極（第２電極）層と、陰極バッファ層（電子注入層）をこの順番で有する第２基材の準備〉
第２基材の準備
第２基材として、第１基材と同じものを準備した。予め陰極（第２電極）の周辺形状に合わせ図７（ｂ）に示す様に一定間隔で図３（ｄ）に示す形状の溝部と、陰極（第２電極）の位置を示すアライメントマークを陽極（第１電極）用に設けたアライメントマークの位置に合わせ、図７（ｂ）に示す様にアライメントマークを設けた。
【０２２４】
尚、設けた溝部の深さは平均７０μｍ、底部の幅は平均４００μｍ、陰極（第２電極）の端部と接触する側の側壁の角度θは４５°、縁のＲは平均２０μｍであった。
【０２２５】
溝部は（株）山岡製作所製 サーボプレスＳＬＰ−Ｓ３０００を使用し、エッチング刃を基板に押し当てることで形成した。
【０２２６】
（陰極（第２電極）の形成）
図６に示す陰極（第２電極）形成工程で準備した第２基材の上に、５×１０-4Ｐａの真空条件下にて、陽極（第１電極）の大きさと、位置と、図４（ｄ′）に示す如く周辺の端部が溝部の中に形成する様に合わせたマスクを使用して蒸着し、厚さ１００ｎｍ、４０ｍｍ×２０ｍｍの大きさの取り出し電極を有する陰極（第２電極）を形成した。尚、第２電極の有効画素領域は１００ｍｍ角である。
【０２２７】
（陰極バッファ層（電子注入層）の形成）
引き続き、第２基材の上に形成した陰極（第２電極）の上に図６に示す陰極バッファ層（電子注入層）形成工程で、５×１０-4Ｐａ真空下にて取り出し電極を除き、厚さ０．５ｎｍのＬｉＦ層（電子注入層）を全面蒸着し、陰極バッファ層（電子注入層）を形成し第２部材とした。
【０２２８】
〈貼合〉
準備した第１部材と、準備した第２部材とを図９に示す貼合装置により減圧環境下で熱圧着ロールにより陰極バッファ層（電子注入層）と発光層とを図５に示す様に合わせ（第１基材と第２基材の間に陽極（第１電極）と陰極（第２電極）とが対向するように挟まれた構成となる）貼合した。この段階では、第１基材と第２基材の間に陽極（第１電極）と陰極（第２電極）とが対向するように挟まれた構成の個別の有機ＥＬ素子が連続的に繋がった状態となっている。この後、単一の有機ＥＬ素子とするため打ち抜き工程に搬送され、個別の有機ＥＬ素子を打ち抜き試料Ｎｏ．１０１とした。尚、比較試料として、第２基材に溝部を設けなかった他は全て同じ条件で、同じ方法で有機ＥＬ素子を作製し試料Ｎｏ．１０２とした。
【０２２９】
尚、陰極バッファ層（電子注入層）と発光層との位置合わせは双方に付けられているアライメントマークをアライメントマーク検出装置で検出し、第１部材及び第１部材の搬送速度を調整しながら行った。貼合する時の減圧度としては、１５０Ｐａとし、貼合する時の温度は２００℃、圧力は３ＭＰａとした。
【０２３０】
（評価）
作製した各試料Ｎｏ．１０１、１０２に付き、リーク電流特性、外部取り出し量子効率接合面の密着性を以下に示す試験方法により試験し、以下に示す評価ランクに従って評価した結果を表１に示す。
【０２３１】
リーク電流特性の試験方法
定電圧電源を用いて、逆方向の電圧（逆バイアス）を５Ｖを５秒間印加し、その時有機ＥＬ素子に流れる電流を測定した。サンプル１０枚の発光領域について測定を行い、最大電流値をリーク電流とした。
【０２３２】
リーク電流の評価ランク
○：最大電流値が１×１０-6Ａ未満
△：最大電流値が１×１０-6Ａ以上、１×１０-4Ａ未満
×：最大電流値が１×１０-4Ａ以上
《外部取り出し量子効率》
作製した有機ＥＬ素子について、２３℃、乾燥窒素ガス雰囲気下で２．５ｍＡ／ｃｍ2定電流を印加した時の外部取り出し量子効率（％）を測定した。尚、測定には分光放射輝度計ＣＳ−１０００（ミノルタ製）を用いた。
【０２３３】
外部取り出し量子効率の評価ランク
○：４％以上
△：１％以上、４％未満
×：１％未満
【０２３４】
【表１】
【０２３５】
本発明の有効性が確認された。
【０２３６】
実施例２
図６に示す製造工程を使用し、図１に示す第一部材側は、第１基材／陽極（第１電極）／正孔輸送層／発光層、第２部材側は陰極バッファ層（電子注入層）／陰極（第２電極）／第２基材の層構成でそれぞれ作成し、発光層と陰極バッファ層を貼合して面発光方式の有機ＥＬ素子を作製した。
【０２３７】
第１部材の準備
〈第１基材上にガスバリア層と陽極（第１電極）層とをこの順番で有する第１基材の準備〉
第１基材の準備
第１基材として、厚さ２００μｍ、幅２００ｍｍ、長さ２００ｍｍのポリエーテルサルフォンフィルム（住友ベークライト製、以下、ＰＥＳと略記する）を用い、予め陽極（第１電極）の周辺形状に合わせ図７（ｂ）に示す様に一定間隔で図３（ｄ）に示す形状の溝部と、陽極（第２電極）の位置を示すアライメントマークを陰極（第１電極）用に設けたアライメントマークの位置に合わせ、図７（ｂ）に示す様にアライメントマークを設けた。尚、設けた溝部の深さは平均７０μｍ、底部の幅は平均４００μｍ、陰極（第２電極）の端部と接触する側の側壁の角度θは４５°、縁のＲは平均２０μｍであった。
【０２３８】
溝部は（株）山岡製作所製 サーボプレスＳＬＰ−Ｓ００を使用し、エッチング刃を基板に押し当てることで形成した。
【０２３９】
〈透明性ガスバリア層の形成〉
準備した基材を使用し、実施例１と同じ方法で、実施例１と同じ透明ガスバリア層を形成した。
【０２４０】
（陽極（第１電極）の形成）
準備した第１基材の透明性ガスバリア層上に、陰極（第１電極）の位置と、図４（ｄ′）に示す如く周辺の端部が溝部の中に形成する様に合わせたマスクを使用し、実施例１と同じ方法で、実施例１と同じ陽極（第１電極）を形成した。
【０２４１】
（正孔輸送層形成用塗布液の準備）
実施例１と同じ正孔輸送層形成用塗布液を準備した。
【０２４２】
（正孔輸送層の形成）
図６に示す工程を使用し、陽極（第１電極）迄が形成された第１基材を使用し、陽極（第１電極）の取り出し電極の部分を除き、連続的に形成されている陽極（第１電極）の上全面に、実施例１と同じ方法で、準備した正孔輸送層形成用塗布液にて塗布・乾燥し厚さが５０ｎｍの正孔輸送層を形成した。
【０２４３】
（発光層形成用塗布液の準備）
実施例１と同じ発光層形成用塗布液を準備した。
【０２４４】
（発光層の形成）
図６に示す工程を使用し、正孔輸送層迄が形成された第１基材を使用し、陽極（第１電極）の取り出し電極の部分を除き、実施例１と同じ方法で準備した発光層形成用塗布液を塗布・乾燥し厚さが１００ｎｍの発光層を形成した。
【０２４５】
（封止剤の塗設）
実施例１と同じ接着剤を、第１基材上に形成した陽極（第１電極）／正孔輸送層／発光層の積層体の周囲に図８に示す様に、陽極（第１電極）の取り出し電極となる部分を除き塗設し第１部材とした。
【０２４６】
第２部材の作製
実施例１と同じ基材を使用し、溝部を設けない他は全て同じ条件で実施例１と同じ構成の第２部材を作製した。
【０２４７】
〈貼合〉
準備した第１部材と、準備した第２部材を図９に示す貼合装置を使用し、実施例１と同じ条件、同じ方法で貼合した。この後、単一の有機ＥＬ素子とするため打ち抜き工程に搬送され、個別の有機ＥＬ素子を打ち抜き試料Ｎｏ．２０１とした。尚、比較試料として、第１基材に溝部を設けなかった他は全て同じ条件で、同じ方法で有機ＥＬ素子を作製し試料Ｎｏ．２０２とした。
【０２４８】
（評価）
作製した各試料Ｎｏ．２０１、２０２に付き、リーク電流特性、外部取り出し量子効率を実施例１と同じ試験方法により試験し、実施例１と同じ評価ランクに従って評価した結果を表２に示す。
【０２４９】
【表２】
【０２５０】
本発明の有効性が確認された。
【０２５１】
実施例３
図６に示す製造工程を使用し、図１に示す第一部材側は、第１基材／陽極（第１電極）／正孔輸送層／発光層、第２部材側は陰極バッファ層（電子注入層）／陰極（第２電極）／第２基材の層構成でそれぞれ作成し、発光層と陰極バッファ層を貼合して面発光方式の有機ＥＬ素子を作製した。
【０２５２】
（第１部材の準備）
実施例１と同じ第１部材を準備した。
【０２５３】
（第２部材の準備）
第２基材の準備
実施例１と同じ基材を準備し、予め、図２に示す様に陰極（第２電極）の周辺形状に合わせ、表３に示すように形状を変えた図３（ｄ）に示す形状の溝部を設けた第２基材を準備しＮｏ．ａ〜ｖとした。尚、陰極（第２電極）の位置を示すアライメントマークを陽極（第１電極）用に設けたアライメントマークの位置に合わせ、アライメントマークを設けた。溝部は実施例１と同じ方法で形成した。
【０２５４】
縁のＲは陰極（第２電極）と接触する側の縁のＲを示す。側壁の角度θは陰極（第２電極）の端部と接触する側の側壁と第２基材の陰極（第２電極）が形成される面との交わる角度を示す。
【０２５５】
【表３】
【０２５６】
（陰極（第２電極）の形成）
図６に示す陰極（第２電極）形成工程で準備した第２基材Ｎｏ．ａ〜ｖの上に、図６に示す陰極（第２電極）形成工程で、５×１０-4Ｐａの真空条件下にて、陽極（第１電極）の大きさと、位置と、図４（ｂ′）に示す如く周辺の端部が溝部の中に形成する様に合わせたマスクを使用してアルミニウムを蒸着し、厚さ１２０ｎｍ、４０ｍｍ×２０ｍｍの大きさの取り出し電極を有する陰極（第２電極）を形成し第２部材としＮｏ．３−ａ〜３−ｖとした。尚、第２電極の有効画素領域は１００ｍｍ角である。
【０２５７】
〈貼合〉
準備した第１部材と、準備した各第２部材Ｎｏ．３−ａ〜３−ｖを図１０に示す貼合装置により減圧環境下で熱圧着により陰極（第２電極）と発光層とを図５に示す様に合わせ（第１基材と第２基材の間に陽極（第１電極）と陰極（第２電極）とが対向するように挟まれた構成となる）貼合した後、打ち抜き工程で第１基材と第２基材との余剰部分打ち抜き、第１基材と第２基材の間に陽極（第１電極）と陰極（第２電極）とが対向するように挟まれた構成の有機ＥＬ素子が作製され試料Ｎｏ．３０１〜３２２とした。
【０２５８】
尚、陰極バッファ層（電子注入層）と発光層との位置合わせは双方に付けられているアライメントマークをアライメントマーク検出装置で検出し行った。貼合する時の減圧度としては、１５０Ｐａとし、貼合する時の温度は２００℃、圧力は３ＭＰａとした。
【０２５９】
評価
作製した各試料Ｎｏ．３０１〜３２２に付き、リーク電流特性、外部取り出し量子効率を実施例１と同じ試験方法により試験し、実施例１と同じ評価ランクに従って評価した結果を表４に示す。
【０２６０】
【表４】
【０２６１】
本発明の有効性が確認された。
【図面の簡単な説明】
【０２６２】
【図１】本発明の貼合法により製造された有機ＥＬ素子の一例を示す概略図である。
【図２】図１に示される有機ＥＬ素子の第２基材の陰極（第２電極）が形成される面の拡大概略図である。
【図３】図２に示す溝部の形状の一例を示す拡大概略断面図である。
【図４】図３に示される各形状の溝部を有する第２基材の上に陰極（第２電極）を形成した場合の拡大概略断面図である。
【図５】第１基材の上に陽極と有機機能層が形成された第１部材と、第２基材の上に少なくとも陰極が形成された第２部材とを貼合法による張り合わせる状態を示す模式図である。
【図６】図１〜図５に示した様な第１基材と、第２基材とを使用し、図１に示す構成の有機ＥＬ素子をロールトゥーロール方式の貼合法により製造する製造工程の模式図である。
【図７】図６に示す製造工程の各供給工程で供給される第１基材と、第２基材との概略平面図である。
【図８】図６のＵで示される部分の拡大概略図である。図８（ａ）は図６のＵで示される部分の拡大概略斜視図である。
【図９】図６のＷで示される貼合工程の拡大概略図である。図９（ａ）は図６のＷで示される貼合工程の概略拡大斜視図である。
【図１０】図６に示される貼合工程に使用する他の貼合装置の概略拡大断面図である。
【図１１】図１〜図５に示した様な第１基材と、第２基材とを使用し、図１に示す構成の有機ＥＬ素子をバッチ方式の貼合法により製造する製造工程の模式図である。
【符号の説明】
【０２６３】
１、２ａ、２ｂ 有機ＥＬ素子
１０１、５ａ１２、５０１ 第１基材
１０２、３０２′、３０２ 陽極（第１電極）
１０３ 正孔輸送層
１０４、３０３′、３０３ 発光層
１０５ 陰極バッファ層（電子注入層）
１０６、４０２′、４０２ 陰極（第２電極）
１０６ａ、４０２′ａ 端部
１０７、５ｂ１２、５０２ 第２基材
１０７ｂ、４０１ｂ 溝部
１０７ａ１ 縁
１０７ｂ１ 底部
１０７ｂ２、１０７ｂ３ 側壁
１０８ 封止部材
３、３′、５ａ４、５０１ａ 第１部材
４、４′、５ｂ４、５０２ａ 第２部材
５、５′ 製造工程
５ａ、５′ａ 第１供給工程
５ｂ、５′ｂ 第２供給工程
５ｃ、５′ｃ 封止剤塗設工程
５ｄ、５′ｄ 貼合工程
５ｅ、５′ｅ 打ち抜き工程
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子とも言う）及び有機ＥＬ素子の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、有機物質を使用した有機ＥＬ素子は、固体発光型の安価な大面積フルカラー表示素子や書き込み光源アレイとしての用途が有望視されており、活発な研究開発が進められている。有機ＥＬ素子は、一対の支持体上に形成された陽極と陰極との間に、厚さわずか０．１μｍ程度の有機発光物質を含有する有機化合物層（単層部又は多層部）で構成する薄膜型の全固体素子である。この様な有機ＥＬ素子に２〜２０Ｖ程度の比較的低い電圧を印加すると、有機化合物層に陰極から電子が注入され陽極から正孔が注入される。この電子と正孔が発光層において再結合し、エネルギー準位が伝導帯から価電子帯に戻る際にエネルギーを光として放出することにより発光が得られることが知られており、次世代の平面ディスプレイや照明として期待されている技術である。更に、最近発見されたリン光発光を利用する有機ＥＬでは、以前の蛍光発光を利用するそれに比べ原理的に約４倍の発光効率が実現可能であることから、その材料開発を初めとし、発光素子の層構成や電極の研究開発が世界中で行われている。
【０００３】
この様に、有機ＥＬ素子は薄膜型の素子であるため、１個又は複数個の有機ＥＬ素子を支持体上に形成した有機ＥＬパネルをバックライト等の面光源として利用した場合には、面光源を備えた装置を容易に薄型にすることが出来る。又、画素としての有機ＥＬ素子を支持体上に所定個数形成した有機ＥＬパネルをディスプレイパネルとして用いて表示装置を構成した場合には視認性が高い、視野角依存性がないなど、液晶表示装置では得られない利点がある。
【０００４】
有機ＥＬ素子の製造方法としては、基板の上に順次陽極、有機機能層、陰極を逐次形成して行く方法（逐次成膜法）と、陽極と有機機能層とを積層した第１基板と、陰極を形成した第２基板とを準備し、第１基板と第２基板との間に陽極と陰極とが対向するように貼合する方法（貼合法）とが知られており、貼合法が最近では以下に示す利点を有することから検討されている。
（１）支持体の上に陽極（第１電極）と発光層を順次形成した第１部材と、支持体の上に陰極（第２電極）を形成した第２部材とを別々に逐次成膜法により予め準備しておける。（２）高温が掛かる蒸着法で形成する陰極（第２電極）を別に作製するため、第１部材側に設けたガスバリア層が高温による損傷を受けなくなるため、製造した有機ＥＬ素子の保存性の向上と安定化が可能となる。
（３）支持体に可撓性部材を用いることでロールトゥーロール方式での連続生産が可能になる。
（４）逐次成膜法でのロールトゥーロール方式では出来なかった生産効率の向上、コストダウンの可能性がある。
（５）互いの貼合面を有機層にすることで有機層の積層が容易に出来る。
【０００５】
この様に、貼合法は多くの利点を有する技術手段ではあるが、１）貼合した時の接合面が必ずしも分子レベルで密着しておらず結果としてキャリア移動がスムーズに行えなくなる、２）接合面が剥離等に起因すると考えられる発光素子として機能不良等の性能上の問題を抱えている。
【０００６】
特に接合面の剥離は、基板をフィルムやプラスチック基材などの可撓性基材にした際には使用時に素子が破壊されてしまうという致命的な欠陥になってしまう恐れがある。これらの問題に対してこれまでに多くの検討がなされてきた。
【０００７】
例えば、非透湿性透明基板の表面に、透明第一電極層を介して、少なくとも有機発光材料層を含む有機材料層を有する第一積層体と、一方の面に弾性樹脂材料層を備えた金属基板の弾性樹脂材料層の表面に、第二電極層を介して有機材料層が付設された第二積層体とを重ね合わせ、有機材料層を加熱して軟化させ、加圧し、各々の積層体の有機材料層を互いに接合する方法が知られている（例えば、特許文献１参照。）。
【０００８】
又、基板上に電極層と有機発光材料層とを積層した電極基板、樹脂フィルムの上に電極層とを積層した電極フィルムとを、有機発光材料層と樹脂フィルムの上の電極層とが向かい合うようにして重ね合わせ、８０〜１６０℃の加熱状態で加圧することにより互いに接合する方法が知られている（例えば、特許文献２を参照。）。
【０００９】
しかしながら、特許文献１及び特許文献２に記載の方法は確かに接合面の安定化には効果はあるが、材料のＴｇ近傍の温度と高い圧力を加えることにより密着性を上げるものであり、その圧力は電極端部（エッジ部）に集中しやすい。この電極端部（エッジ部）に集中した荷重は有機層にクラックなどを発生させ、リークを引き起こす場合がある。リークが発生した場合は正常な場合よりも多くの電流が流れ、発光不良や有機ＥＬ素子の寿命低下、破損を引き起こす。ひどい場合は対向する電極とのショートを引き起こす恐れがあり、有機ＥＬ素子を破壊する危険がある。このため、貼合する時の圧力をリークの発生を抑え、接合面の接合性を剥離が発生し難い限界にして製造しているため未だ接合面の接合性が十分な状態となっていないのが現状である。
【００１０】
この様な状況から貼合法で有機ＥＬ素子を製造する際、接合面の密着性を向上し、且つ、リークの発生が生じない有機ＥＬ素子及び有機ＥＬ素子の製造方法の開発が望まれている。
【特許文献１】特開２００４−２９６１４８号公報
【特許文献２】特開２００５−２５１７０４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は、上記状況に鑑みなされたものであり、その目的は貼合法で有機ＥＬ素子を製造する際、接合面の密着性を向上し、且つ、リークの発生が生じない有機ＥＬ素子及び有機ＥＬ素子の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の上記目的は次の構成により達成された。
【００１３】
１．第１基材の上に少なくとも陽極及び少なくとも１層の有機機能層が形成された第１部材と、第２基材の上に少なくとも陰極が形成された第２部材とを使用し、前記第１基材と前記第２基材との間に前記陽極と前記陰極とが挟まれた構成となるように貼合し、前記第１基材と前記第２基材との間を封止部材で封止した有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記第１基材の前記陽極が形成される面又は前記第２基材の前記陰極の形成される面のどちらか一方に、前記陽極又は前記陰極の周辺形状に合わせた溝部が形成されており、前記溝部に、前記陽極又は前記陰極のどちらか一方の端部が形成されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００１４】
２．前記溝部は、深さが２０μｍ〜１５０μｍ、幅が５０μｍ〜２０００μｍ、陽極又は陰極と接触する側の縁が１０μｍ以上のＲを有し、且つ側壁が３０°〜６０°の角度を有することを特徴とする前記１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００１５】
３．第１基材の上に少なくとも陽極及び少なくとも１層の有機機能層が形成された第１部材と、第２基材の上に少なくとも陰極が形成された第２部材とを使用し、前記第１基材と前記第２基材との間に前記陽極と前記陰極とが挟まれた構成となるように貼合し、前記第１基材と前記第２基材との間を封止部材で封止した有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、前記第１基材の前記陽極が形成される面又は前記第２基材の前記陰極の形成される面のどちらか一方に、前記陽極又は前記陰極の周辺形状に合わせた溝部を有し、前記第１部材を供給する第１供給工程と、前記第２部材を供給する第２供給工程と、前記第１基材と前記第２基材との間を封止剤で封止する封止剤塗設工程と、前記第１部材と、前記第２部材とを貼合する貼合工程とを有し、前記第１供給工程は、前記第１基材の供給工程と、前記第１基材の上に前記陽極の周辺の端部を前記溝部に形成した状態で前記陽極を形成する陽極形成工程と、前記陽極の上に前記有機機能層を形成する有機機能層形成工程とを有し、前記第２供給工程は、前記第２基材の供給工程と、前記第２基材の上に少なくとも前記陰極の周辺の端部を前記溝部に形成する状態で前記陰極を形成する陰極形成工程とを有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００１６】
４．前記溝部は予め第１基材の前記陽極が形成される面又は前記第２基材の前記陰極の形成される面のどちらか一方に形成されていることを特徴とする前記３又は４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００１７】
５．前記第１供給工程の陽極形成工程の前、又は前記第２供給工程の陰極形成工程の前のどちらか一方に、溝部を形成する溝部形成工程を有することを特徴とする前記３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００１８】
６．前記溝部は、深さが２０μｍ〜１５０μｍ、幅が５０μｍ〜２０００μｍ、陽極又は陰極と接触する側の縁が１０μｍ以上のＲを有し、且つ側壁が３０°〜６０°の角度を有することを特徴とする前記３〜５の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【発明の効果】
【００１９】
貼合法で有機ＥＬ素子を製造する際、接合面の密着性を向上し、且つ、リークの発生が生じない有機ＥＬ素子及び有機ＥＬ素子の製造方法を提供することが出来、有機ＥＬ素子の生産効率の向上、製造コストの低減が可能となった。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
本発明の実施の形態を図１〜図１１を参照しながら説明するが本発明はこれに限定されるものではない。
【００２１】
図１は本発明の貼合法により製造された有機ＥＬ素子の一例を示す概略図である。図１（ａ）は本発明の貼合法により製造された有機ＥＬ素子の一例を示す概略斜視図を示す。図１（ｂ）は図１（ａ）のＡ−Ａ′に沿った概略断面図である。図１（ｃ）は図１（ａ）のＢ−Ｂ′に沿った概略断面図である。
【００２２】
図中、１は有機ＥＬ素子を示す。有機ＥＬ素子１は、第１基材１０１上に順次、陽極（第１電極）１０２と、正孔輸送層１０３と、発光層１０４と、陰極バッファ層（電子注入層）１０５と、陰極（第２電極）１０６と、第２基材１０７と、封止部材１０８とを有している。有機ＥＬ素子１は第１基材１０１と第２基材１０７との間に陽極（第１電極）１０２と陰極（第２電極）１０６とが対向し挟まれた構成となっており、陽極（第１電極）１０２の取り出し電極１０２ａと、陰極（第２電極）１０６の取り出し電極１０６ａの端部を除いて封止部材１０８により封止された密着封止構造となっている。
【００２３】
１０７ｂは第２基材１０７の陰極（第２電極）１０６が形成される面１０７ａに陰極（第２電極）１０６の周辺の形状に合わせ配設された溝部を示す。１０６ｂは陰極（第２電極）１０６の端部を示し、溝部１０７ｂに形成されている。
【００２４】
尚、本図は第２基材１０７に溝部１０７ｂが形成されている場合を示したが、第１基材１０１の陽極（第１電極）１０２が形成される面１０１ａに陽極（第１電極）１０２の周辺の形状に合わせ溝部を配設してもよく、第２基材１０７又は第１基材１０１のどちらか一方に形成されていればよい。陽極（第１電極）１０２と第１基材１０１との間、第２基材１０７と陰極（第２電極）層１０６との間にガスバリア膜（不図示）を設けても構わない。第１基材１０１、第２基材１０７は両方が可撓性支持体であっても、どちらか一方が可撓性支持体であってもよく必要に応じて適宜選択することが可能である。
【００２５】
本発明は、本図に示される有機ＥＬ素子１及び有機ＥＬ素子１の製造方法に関するものである。
【００２６】
本図に示す有機ＥＬ素子の層構成は一例を示したものであるが、陽極（第１電極）と陰極（第２電極）との間の他の代表的な有機ＥＬ素子の層構成としては次の構成が挙げられる。
【００２７】
（１）陽極（第１電極）／有機層（発光層）／陰極（第２電極）
（２）陽極（第１電極）／有機層（発光層）／電子輸送層／陰極（第２電極）
（３）陽極（第１電極）／正孔輸送層／有機層（発光層）／正孔阻止層／電子輸送層／陰極（第２電極）
（４）陽極（第１電極）／正孔輸送層（正孔注入層）／有機層（発光層）／正孔阻止層／電子輸送層／陰極バッファ層（電子注入層）／陰極（第２電極）
（５）陽極（第１電極）／陽極バッファ層（正孔注入層）／正孔輸送層／有機層（発光層）／正孔阻止層／電子輸送層／陰極バッファ層（電子注入層）／陰極（第２電極） 有機ＥＬ素子を構成している各層については後に説明する。
【００２８】
図２は図１に示される有機ＥＬ素子の第２基材の陰極（第２電極）が形成される面の拡大概略図である。図２（ａ）は図１に示される有機ＥＬ素子の第２基材の陰極（第２電極）が形成される面の拡大概略平面図である。図２（ｂ）は図２（ａ）のＣ−Ｃ′に沿った拡大概略断面図である。
【００２９】
図中、１０７ａ１は溝部１０７ｂの内側の縁を示し、側壁１０７ｂ３と陰極（第２電極）１０６（図１参照）が形成される面１０７ａとの交点に沿って形成されている。１０７ａ２は溝部１０７ｂの外側の縁を示す。溝部１０７ｂは、第２基材１０７に形成される陰極（第２電極）１０６（図１参照）の周辺形状に合わせ形成されており、陰極（第２電極）１０６（図１参照）の周辺の端部１０６ｂ（図４参照）が溝部１０７ｂの中に形成される様に設けられている。
【００３０】
溝部１０７ｂは、底部１０７ｂ１と側壁１０７ｂ２と側壁１０７ｂ３とを有している。
【００３１】
本図に示される第２基材１０７に陰極（第２電極）１０６（図１参照）を形成すると、陰極（第２電極）１０６（図１参照）の周辺の端部１０６ｂ（図４参照）は側壁１０７ｂ３に接した状態で溝部１０７ｂの内部に形成される。
【００３２】
底部１０７ｂ１の形状は特に限定はなく、例えば陰極（第２電極）１０６（図１参照）が形成される面１０７ａと対向する面１０７ｃと平行な平面、湾曲面、凹凸面等が挙げられる。本図は平面の場合を示している。
【００３３】
Ｓは溝部１０７ｂの開口部の幅を示す。幅Ｓは、５０μｍ〜２０００μｍが好ましい。５０μｍ未満の場合は、高いアライメント精度が必要になり、実施が困難となる場合がある。２０００μｍを超える場合は、隣の製膜面への影響や、全体の平面性への影響がある場合がある。
【００３４】
Ｔは溝部１０７ｂの深さを示す。深さＴは、２０μｍ〜５００μｍが好ましい。２０μｍ未満の場合は、効果が不十分な場合がある。５００μｍを超える場合は、加工性が困難となることにより、全体の平面性への影響がある場合がある。
【００３５】
図３は図２に示す溝部の形状の一例を示す拡大概略断面図である。
【００３６】
溝部１０７ｂの形状としては、縁１０７ａ１の上に形成される陰極（第２電極）１０６（図１参照）と側壁１０７ｂ３の上に形成される陰極（第２電極）１０６（図１参照）迄の形状が湾曲（図４参照）するような形状であれば特に限定はない。
【００３７】
（ａ）に示される形状に付き説明する。（ａ）に示される形状は、溝部１０７ｂを構成している側壁１０７ｂ３と側壁１０７ｂ２とが傾斜して形成されている。１０７ｃは陰極（第２電極）が形成される面１０７ａと対向する面を示す。１０７ａ１は溝部１０７ｂの内側の縁を示し、１０７ａ２は溝部１０７ｂの外側の縁を示す。θ１は側壁１０７ｂ３の表面と第２基材１０７の陰極（第２電極）が形成される面１０７ａと対向する面１０７ｃとのなす角度（側壁１０７ｂ３の傾斜角度）を示す。縁１０７ａ１の側壁１０７ｂ３と面１０７ａとの成す角度と、縁１０７ａ２の側壁１０７ｂ２と面１０７ａとの成す角度とは同じであることが好ましい。
【００３８】
角度θ１は、３０°〜６０°が好ましい。角度θ１が３０°未満の場合は、十分な深さＴがとれなくなり、本発明の効果が得られ難くなる場合がある。角度θ１が６０°を超える場合は、側壁１０７ｂ３に陰極が形成されづらくなり、縁１０７ａ１に陰極のエッジが生じて、本発明の効果が出なくなる場合がある。
【００３９】
（ｂ）に示される形状に付き説明する。（ｂ）に示される形状は、溝部１０７ｂを構成している側壁１０７ｂ３が（ａ）と同じ様に傾斜して形成されており、側壁１０７ｂ２は垂直（縁１０７ａ２の角度は９０°）で形成されている場合を示している。
【００４０】
（ｃ）に示される形状に付き説明する。（ｃ）に示される形状は、縁１０７ａ１がＲを有する形状で形成され、縁１０７ａ１から続く側壁１０７ｂ３が（ａ）と同じ様に傾斜して形成されており、側壁１０７ｂ２は垂直（縁１０７ａ２の角度は９０°）で形成されている場合を示している。Ｒは１０μｍ以上が好ましい。Ｒは使用する基材の厚さにより、設定する範囲が異なってくるため規定することは困難であるが、最低１０μｍのＲを設ける事が好ましい。例えば、厚さ２００μｍの基材の場合は、１０μｍ〜１２０μｍのＲを設ける事が好ましい。側壁１０７ｂ３の傾斜角度θ１は、図３（ａ）と同じである。
【００４１】
（ｄ）に示される形状に付き説明する。（ｄ）に示される形状は、溝部１０７ｂを構成している側壁１０７ｂ３と側壁１０７ｂ２とが傾斜して形成されており、且つ、縁１０７ａ１及び縁１０７ａ２がＲを有する形状で形成されている。側壁１０７ｂ３は角度θ１を有する傾斜した面で形成されており、側壁１０７ｂ２も側壁１０７ｂ３と同じ角度で傾斜している。角度θ１は（ｃ）の場合と同じ値である。又、Ｒも（ｃ）の場合と同じ値である。第１基材１０１（図１参照）の陽極（第１電極）１０２（図１参照）が形成される面に溝部を形成する場合も、図２、図３に示される溝部と同じ形状となる。
【００４２】
図４は図３に示される各形状の溝部を有する第２基材の上に陰極（第２電極）を形成した場合の拡大概略断面図である。
【００４３】
図中、１０６ｂは陰極（第２電極）１０６の端部を示す。他の符号は図３と同義である。図３に示す形状の溝部（ａ）〜（ｄ）を有する第２基材１０７の上に陰極（第２電極）１０６を形成することで、本図の（ａ′）〜（ｄ′）に示す様に、何れの場合も端部１０６ａは溝部１０７ｂの内部に形成される。又、溝部１０７ｂの縁１０７ａ１の上に形成される陰極（第２電極）は何れもＲを有する形状となる。尚、本図の（ａ′）〜（ｄ′）に使用した第２基材１０７の溝部は、図３に示す形状の溝部（ａ）〜（ｄ）に該当する。陽極（第１電極）の場合も本図と同じ形状となる。
【００４４】
本図に示す如く、縁１０７ａ１の上に形成される陰極（第２電極）１０６（図１参照）と側壁１０７ｂ３の上に形成される陰極（第２電極）１０６（図１参照）迄の形状が湾曲（図４参照）するような形状となっている。
【００４５】
図５は第１基材の上に陽極と有機機能層が形成された第１部材と、第２基材の上に少なくとも陰極が形成された第２部材とを貼合法による張り合わせる状態を示す模式図である。図５（ａ）は、従来の第１基材の上に陽極と発光層が形成された第１部材と、第２基材の上に陰極が形成された第２部材とを貼合法による張り合わせる状態を示す模式図である。図５（ｂ）は、第１基材の上に陽極と有機機能層が形成された第１部材と、図３（ａ）に示される状態の第２基材の上に、図４（ａ）に示される状態に陰極が形成された第２部材とを貼合法による張り合わせる状態を示す模式図である。
【００４６】
図５（ａ）に付き説明する。図中、３′は第１部材を示す。第１部材３′は、通常第１基材の上に少なくとも陽極（第１電極）３０２′及び少なくとも１層の有機機能層が形成された構成を有している。本図の場合は、第１基材３０１′の上に陽極（第１電極）３０２′と、陽極（第１電極）３０２′の上に積層された発光層３０３′とを有する構成を有している。
【００４７】
４′は第２部材を示す。第２部材４′は、通常第２基材の上に少なくとも陰極（第２電極）４０２′が形成された構成を有している。本図の場合は、第２基材４０１′の上に形成された陰極（第２電極）４０２′を有する構成となっている。本図に示す第２部材４′の陰極（第２電極）４０２′が形成される面４０１′ａは凸部及び凹部がない、平坦な面となっている。このため、面４０１′ａの上に形成される陰極（第２電極）４０２′は同一平面上に端部４０２′ａを有する形状となっている。
【００４８】
この様な第１部材３′と、第２部材４′とを本図に示す様な状態で貼合することで、第１基材３０１′と、第２基材４０１′との間に陽極（第１電極）３０２′と陰極（第２電極）４０２′とが挟持された状態の有機ＥＬ素子２ａが製造される。
【００４９】
第１部材３′と、第２部材４′とを貼合する時、接合面の密着性を上げるため通常圧力を掛けた状態で行われる。本図の場合は第２基材４０１′側から圧力を掛けた場合を示している。掛けた圧力は陰極（第２電極）４０２′の端部４０２′ａに集中しやすい。このため、端部４０２′ａに集中した圧力は接合面である発光層３０３′にクラックなどを発生させ、リークを引き起こす場合がある。リークが発生した場合は正常な場合よりも多くの電流が流れ、発光不良や有機ＥＬ素子の寿命低下、破損を引き起こす。ひどい場合は対向する電極とのショートを引き起こす恐れがあり、有機ＥＬ素子を破壊する危険がある。
【００５０】
図５（ｂ）に付き説明する。図中、３は第１部材を示す。第１部材３は、通常第１基材の上に少なくとも陽極（第１電極）及び少なくとも１層の有機機能層が形成された構成を有している。本図の場合は、第１基材３０１の上に陽極（第１電極）３０２と、陽極（第１電極）３０２の上に積層された発光層３０３とを有する構成を有している。
【００５１】
４は第２部材を示す。第２部材４は、通常第２基材の上に少なくとも陰極が形成された構成を有している。本図の場合は、第２基材４０１の上に形成された陰極（第２電極）４０１を有する構成となっている。本図に示す第２部材４の陰極（第２電極）４０２が形成される面４０１ａは形成される陰極４０２の周囲の形状に合わせ、溝部４０１ｂが陰極（第２電極）４０２の端部が溝部４０１ｂに形成される様に配設されている。このため、面４０１ａの上に形成される陰極（第２電極）４０２の端部４０２ａは陰極４０２よりも低くなった形状となっている。
【００５２】
この様な第１部材３と、第２部材４とを本図に示す様な状態で貼合することで、第１基材３０１と、第２基材４０１との間に陽極（第１電極）３０２と陰極（第２電極）４０２とが挟持された状態の有機ＥＬ素子２ｂが製造される。
【００５３】
第１部材３と、第２部材４とを貼合する時、接合面の密着性を上げるため通常圧力を掛けた状態で行われる。本図の場合は第２基材４０１側から圧力を掛けた場合を示している。掛けた圧力は陰極の端部に集中しやすいが、本図に示す様に陰極４０２の端部４０２ａは溝部４０１ｂに形成されているため、掛けた圧力は分散してしまい、接合面である発光層３０３にクラックなどを発生させることを防止している。
【００５４】
図１〜図５は、第２基材側に形成される陰極の端部を溝部の中に形成する場合について示しているが、これは第１基材側に形成される陽極の端部を溝部の中に形成しても勿論よく、陰極又は陽極のどちらか一方の端部が接合面と接触しない状態となっていればよい。溝部の中に陰極の端部又は陽極の端部を形成する方法は次の２通りの方法が挙げられる。
【００５５】
１）第１基材に予め形成される陽極の形状、又は第２基材側予め形成される陰極の形状に合わせ図３に示される様な溝部を形成し、後に陽極又は陰極を形成する。溝部を形成する方法としては、例えば、レーザーエッチング、熱成形、圧空成形、真空成形、等が挙げられる。
【００５６】
２）第１基材に陽極を形成した後、又は第２基材に陰極を形成した後に、陽極又は陰極の周辺の端部が溝部の中になるように成形する。成形する方法としては、例えば、熱成形、圧空成形、真空成形等が挙げられる。
【００５７】
図１〜図５に示す本発明に係わる第１基材又は第２基材を使用した貼合法により有機ＥＬ素子を製造することで次の効果が挙げられる。
【００５８】
１）第１基材の上に少なくとも陽極と、少なくとも１層の有機機能層が形成された第１部材と、第２基材の上に少なくとも陰極が形成された第２部材とを貼合法による張り合わせをする際、圧力を掛けても陽極又は陰極の端部への圧力集中を防止することが可能となり、発光不良や有機ＥＬ素子の寿命低下を抑えた有機ＥＬ素子の製造が可能となった。
【００５９】
２）貼合時の圧力に伴う性能への影響がなく、接合面の密着性を向上した有機ＥＬ素子の製造が可能となった。
【００６０】
３）貼合法によるこれまでの欠点であった、１）圧力による影響、２）接合面の密着性に対する対策が採れたことで、貼合法による製造が可能となった。
【００６１】
４）貼合法による製造が可能となったことに伴い、有機ＥＬ素子の生産効率の向上が可能となった。
【００６２】
次に、図１〜図５に示した様な第１基材と、第２基材とを使用し、ロールトゥーロール方式、バッチ方式で有機ＥＬ素子を製造する方法を説明する。
【００６３】
図６は、図１〜図５に示した様な第１基材と、第２基材とを使用し、図１に示す構成の有機ＥＬ素子をロールトゥーロール方式の貼合法により製造する製造工程の模式図である。
【００６４】
図中、５は製造工程を示す。製造工程５は第１供給工程５ａと、第２供給工程５ｂと、封止剤塗設工程５ｃと、貼合工程５ｄと、打ち抜き工程５ｅとを有している。
【００６５】
第１供給工程５ａは、ロール状の第１基材５ａ１２の供給工程５ａ１と、正孔輸送層を形成する正孔輸送層形成工程５ａ２と、発光層を形成する発光層形成工程５ａ３とを有している。本図で示される第１供給工程５ａは、供給工程５ａ１〜発光層形成工程５ａ３迄を連続して大気圧条件下で行う工程となっている。
【００６６】
第１供給工程５ａは第１基材５ａ１２に少なくとも陽極（第１電極）と少なくとも１層の有機機能層が成膜された第１部材５ａ４が供給される場合を示している。本図の場合は第１基材５ａ１２の上に陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）、正孔輸送層（不図示、図１の正孔輸送層１０３に相当する）、発光層（不図示、図１の発光層１０４に相当する）が形成された場合を示しており、正孔輸送層、発光層が有機機能層に相当する。
【００６７】
本図では、第１基材５ａ１の上に陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）が既に形成されたものを使用するため、陽極（第１電極）形成工程は省略してある。尚、第１基材５ａ１２と陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）との間にガスバリア層を設けても構わない。又、各陽極（第１電極）の前後には各陽極（第１電極）の位置を示すアライメントマークＸ（図７参照）が付けられている。
【００６８】
供給工程５ａ１は、繰り出し部５ａ１３と表面処理部５ａ１４とを有している。繰り出し部５ａ１３では、陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）が既に形成され、巻き芯に巻き取られたロール状に巻かれた第１基材５ａ１２が供給される様になっている。表面処理部５ａ１４は洗浄表面改質処理装置５ａ１５と、第１帯電防止手段５ａ１６とを有している。洗浄表面改質処理装置５ａ１５は、正孔輸送層形成用塗布液を塗布する前に繰り出し部５ａ１３から送られてきた第１基材５ａ１２の陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）の表面を洗浄改質を行うため、例えば、低圧水銀ランプ、エキシマランプ、プラズマ洗浄装置等を使用することが好ましい。低圧水銀ランプによる洗浄表面改質処理の条件としては、例えば、波長１８４．２ｎｍの低圧水銀ランプを、照射強度５〜２０ｍＷ／ｃｍ2で、距離５〜１５ｍｍで照射し洗浄表面改質処理を行う条件が挙げられる。プラズマ洗浄装置による洗浄表面改質処理の条件としては、例えば、大気圧プラズマが好適に使用される。洗浄条件としてはアルゴンガスに酸素１〜５体積％含有ガスを用い、周波数１００ｋＨｚ〜１５０ＭＨｚ、電圧１０Ｖ〜１０ｋＶ、照射距離５〜２０ｍｍで洗浄表面改質処理を行う条件が挙げられる。
【００６９】
第１帯電防止手段５ａ１６は、非接触式帯電防止装置５ａ１６１と接触式帯電防止装置５ａ１６２とを有している。非接触式帯電防止装置５ａ１６１としては例えば、非接触式のイオナイザーが挙げられる。イオナイザーの種類については特に制限はなく、イオン発生方式はＡＣ方式、ＤＣ方式どちらでも構わない。ＡＣタイプ、ダブルＤＣタイプ、パルスＡＣタイプ、軟Ｘ線タイプが用いることが出来るが、特に精密除電の観点から、ＡＣタイプが好ましい。ＡＣタイプの使用の際に必要となる噴射気体については、空気かＮ2が用いられるが、十分に純度が高められたＮ2で行うことが好ましい。又、インラインで行う観点より、ブロワータイプもしくはガンタイプより選ばれる。
【００７０】
接触式帯電防止装置５ａ１６２としては、除電ロール又はアース接続した導電性ブラシを用いて行われる。除電器としての除電ロールは、接地されており、除電された表面に回転自在に接触して表面電荷を除去する。この様な除電ロールとしては、アルミニウム、銅、ニッケル、ステンレス等の金属製ロールの他に、カーボンブラック、金属粉、金属繊維等の導電性材料を混合した弾性のあるプラスチックやゴム製のロールが使用される。特に、第１基材２０１ａとの接触をよくするため、弾性のあるものが好ましい。アース接続した導電性ブラシとは、一般には、線状に配列した導電性繊維からなるブラシ部材や線状金属製のブラシを有する除電バー又は除電糸構造のものを挙げることが出来る。除電バーについては、特に限定はないが、コロナ放電式のものが好ましく用いられ、例えば、キーエンス社製のＳＪ−Ｂが用いられる。除電糸についても、特に限定はないが、通常フレキシブルな糸状のものが好ましく用いられ、例えば、ナスロン社製の１２／３００×３をその一例として挙げることが出来る。
【００７１】
非接触式帯電防止装置５ａ１６１は第１基材５ａ１２の上に形成されている陽極（第１電極）面側に使用し、接触式帯電防止装置５ａ１６２は第１基材５ａ１２の裏面側に使用することが好ましい。第１帯電防止手段５ａ１６により第１基材５ａ１２の帯電除去が図られ、ゴミの付着や絶縁破壊が防止されるため、有機ＥＬ素子の歩留まりの向上が図られる。
【００７２】
正孔輸送層形成工程５ａ２は、第１基材５ａ１２を保持するバックアップロール５ａ２１と、バックアップロール５ａ２１に保持された第１基材５ａ１２に正孔輸送層形成用塗布液を塗布する第１湿式塗布機５ａ２２と、第１基材５ａ１２上の陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）の上に形成された正孔輸送層（不図示、図１の正孔輸送層１０３に相当する）の溶媒を除去する第１乾燥装置５ａ２３と、溶媒が除去された正孔輸送層（不図示、図１の正孔輸送層１０３に相当する）を加熱する第１加熱処理装置５ａ２４と、第２帯電防止手段５ａ２５とを有している。
【００７３】
第１湿式塗布機５ａ２２による正孔輸送層形成用塗布液は、第１基材５ａ１２に付けられたアライメントマークＸ（図７参照）をアライメントマーク検出機（不図示）で検出し、既に形成されている陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）の取り出し電極（不図示、図１の取り出し電極１０２ａに相当する）を除いて陽極（第１電極）の上に塗布される。
【００７４】
第１湿式塗布機５ａ２２に使用可能な湿式塗布機としては、例えば、ダイコート方式、スクリーン印刷方式、フレキソ印刷方式、インクジェット方式、メイヤーバー方式、キャップコート法、スプレー塗布法、キャスト法、ロールコート法、バーコート法、グラビアコート法等の塗布機の使用が可能である。これらの湿式塗布機の使用は有機化合物層の材料に応じて適宜選択することが可能となっている。
【００７５】
第１乾燥装置５ａ２３における正孔輸送層の溶媒を除去する乾燥条件としては、乾燥ムラ、塗膜表面の吹き荒れ等を考慮し、吐出口からの乾燥風の吐出風速０．１〜５ｍ／ｓ、幅手方向の風速分布が０．１〜１０％の気流乾燥が挙げられる。
【００７６】
第１加熱処理部５ａ２４における正孔輸送層の加熱処理条件として、正孔輸送層の平滑性向上、残留溶媒の除去、正孔輸送層の硬化等を考慮し、正孔輸送層のガラス転移温度に対して−３０〜＋３０℃、且つ、正孔輸送層を構成している有機化合物の分解温度を超えない温度で裏面伝熱方式の熱処理を行うことが好ましい。
【００７７】
形成される正孔輸送層（不図示、図１の正孔輸送層１０３に相当する）の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５〜２００ｎｍである。この正孔輸送層は一層構造であってもよい。又、不純物をドープしたｐ性の高い正孔輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平４−２９７０７６号、特開２０００−１９６１４０号、特開２００１−１０２１７５号、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）などに記載されたものが挙げられる。この様なｐ性の高い正孔輸送層を用いることが、より低消費電力の有機ＥＬ素子を作製することが出来るため好ましい。
【００７８】
第２帯電防止手段５ａ２５は、非接触式帯電防止装置５ａ２５１と接触式帯電防止装置５ａ２５２とを有している。非接触式帯電防止装置５ａ２５１は正孔輸送層側に使用し、接触式帯電防止装置５ａ２５２は第１基材５ａ１２の裏面側に使用することが好ましい。第２帯電防止手段５ａ２５により、正孔輸送層面及び第１基材５ａ１２の裏面の帯電除去が図られ、ゴミの付着や絶縁破壊が防止されるため、有機ＥＬ素子の歩留まりの向上が図られる。第２帯電防止手段５ａ２５に使用される非接触式帯電防止装置５ａ２５１と接触式帯電防止装置５ａ２５２は第１帯電防止手段５ａ１６に使用した非接触式帯電防止装置５ａ１６１、接触式帯電防止装置５ａ１６２と同じものが好ましい。
【００７９】
発光層形成工程５ａ３は、バックアップロール５ａ３１に保持された正孔輸送層（不図示、図１の正孔輸送層１０３に相当する）迄が形成された第１基材５ａ１２の上の正孔輸送層に発光層形成用塗布液を塗布する第２湿式塗布機５ａ３２と、発光層（不図示、図１の発光層１０４に相当する）の溶媒を除去する第２乾燥装置５ａ３３と、溶媒が除去された発光層（不図示、図１の発光層１０４に相当する）を加熱する第２加熱処理装置５ａ３４と、第３帯電防止手段５ａ３５とを有している。
【００８０】
第２湿式塗布機５ａ３２による発光層形成用塗布液は、アライメントマークＸ（図７参照）をアライメントマーク検出機（不図示）で検出し、陽極（第１電極）の取り出し電極（不図示、図１の取り出し電極１０２ａに相当する）を除いて既に形成されている正孔輸送層（不図示、図１の正孔輸送層１０３に相当する）の上に塗布される。
【００８１】
第２湿式塗布機５ａ３２は第１湿式塗布機５ａ２２と同じ型式のものが好ましい。尚、本図は照明用に使用する有機ＥＬ素子を１例にしているため第２湿式塗布機５ａ３２は全面塗工タイプとなっているが、有機ＥＬ素子がフルカラー方式の場合は、パターン化されて形成されている陽極（第１電極）のパターンに合わせて陽極（第１電極）上に発光層をパターン塗布するため、例えば、インクジェット方式、フレキソ印刷方式、オフセット印刷方式、グラビア印刷方式、スクリーン印刷方式、マスクを用いたスプレー塗布方式等に使用する各種塗布装置を使用することが可能である。
【００８２】
第２乾燥装置５ａ３３は第１乾燥装置５ａ２３と同じ構造をしている。第２加熱処理装置５ａ３４は第１加熱処理装置５ａ２４と同じ構造をしており、正孔輸送層（不図示、図１の正孔輸送層１０３に相当する）上に形成された発光層（不図示、図１の発光層１０４に相当する）を第１基材５ａ１２の裏面側から裏面伝熱方式で加熱する様になっている。第２加熱処理装置５ａ３４における発光層（不図示、図１の発光層１０４に相当する）の加熱処理条件として、発光層の平滑性向上、残留溶媒の除去、発光層の硬化等を考慮し、発光層のガラス転移温度に対して−３０〜＋３０℃、且つ、発光層を構成している有機化合物の分解温度を超えない温度で裏面伝熱方式の熱処理を行うことが好ましい。
【００８３】
発光層（不図示、図１の発光層１０４に相当する）が多層の場合は、積層する数に合わせて塗布・乾燥部のユニットを配設する必要がある。例えば、発光層を多層にすることで白色素子の作製が可能である。本発明において、発光層とは青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を指す。発光層を積層する場合の積層順としては、特に制限はなく、又各発光層間に非発光性の中間層を有していてもよい。本発明においては、少なくとも一つの青発光層が、全発光層中最も陽極に近い位置に設けられていることが好ましい。又、発光層を４層以上設ける場合には、陽極に近い順から、例えば青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層、青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層／緑色発光層、青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層／緑色発光層／赤色発光層のように青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を順に積層することが、輝度安定性を高める上で好ましい。
【００８４】
発光層の膜厚の総和は特に制限はないが、膜の均質性、発光に必要な電圧等を考慮し、通常２ｎｍ〜５μｍ、好ましくは２〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。更に１０〜２０ｎｍの範囲にあるのが好ましい。膜厚を２０ｎｍ以下にすると電圧面のみならず、駆動電流に対する発光色の安定性が向上する効果があり好ましい。個々の発光層の膜厚は、好ましくは２〜１００ｎｍの範囲で選ばれ、２〜２０ｎｍの範囲にあるのが更に好ましい。青、緑、赤の各発光層の膜厚の関係については、特に制限はないが、３発光層中、青発光層（複数層ある場合はその総和）が最も厚いことが好ましい。
【００８５】
第３帯電防止手段５ａ３５は、非接触式帯電防止装置５ａ３５１と接触式帯電防止装置５ａ３５２とを有している。非接触式帯電防止装置５ａ３５１は発光層（不図示、図１の発光層１０４に相当する）側に使用し、接触式帯電防止装置５ａ３５２は第１基材５ａ１２の裏面側に使用することが好ましい。第３帯電防止手段により、発光層面及び第１基材５ａ１２の裏面の帯電除去が図られ、貼合工程５ｄでのゴミの付着等による故障が防止されるため素子の歩留まりの向上が図られる。第３帯電防止手段５ａ３５に使用される非接触式帯電防止装置５ａ３５１と接触式帯電防止装置５ａ３５２は第１帯電防止手段５ａ１６に使用した非接触式帯電防止装置５ａ１６１、接触式帯電防止装置５ａ１６２と同じものが好ましい。
【００８６】
この様に、発光層形成工程５ａ３を終了することで、第１基材５ａ１２の上に、陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）と、正孔輸送層（不図示、図１の正孔輸送層１０３に相当する）、発光層（不図示、図１の発光層１０４に相当する）の順番に形成された第１部材５ａ４が準備される。第１部材５ａ４は引き続き封止剤塗設工程５ｃへ送られる。正孔輸送層形成工程５ａ２と発光層形成工程５ａ３との間には速度調整のためにアキュームレータを配設することが好ましい。
【００８７】
尚、本図は連続して封止剤塗設工程５ｃへ送る場合を示しているが、一旦、第１部材５ａ４をロール状に巻き取り回収しても構わない。
【００８８】
本図に示される、正孔輸送層形成工程５ａ２、及び発光層形成工程５ａ３は湿式塗布装置、乾燥装置、加熱処理装置がそれぞれ１台の場合を示しているが、必要に応じて増加することが可能となっている。
【００８９】
第１湿式塗布機５ａ２２で正孔輸送層形成用塗布液を塗布する時の第１基材５ａ１２の搬送速度のバラツキと、第２湿式塗布機５ａ３２で発光層形成用塗布液を塗布する時の第１基材５ａ１２の搬送速度のバラツキは、長手方向の塗膜厚みムラに伴う発光輝度ムラ、等を考慮し、平均搬送速度に対して０．２〜１０％であることが好ましい。
【００９０】
第１湿式塗布機５ａ２２で使用する正孔輸送層形成用塗布液、及び第２湿式塗布機５ａ３２で使用する発光層形成用塗布液は、少なくとも１種の有機化合物材料と少なくとも１種の溶媒とを有し、塗布時のハジキ、塗布ムラ等を考慮し、表面張力が１５×１０-3〜５５×１０-3Ｎ／ｍであることが好ましい。
【００９１】
本図で示される有機ＥＬ素子の構成層である正孔輸送層及び発光層を形成する工程は、正孔輸送層及び発光層の性能維持、異物付着に伴う故障欠陥の防止等を考慮し、露点温度−２０℃以下、且つＪＩＳＢ ９９２０に準拠し、測定した清浄度がクラス５以下で、且つ、第１乾燥部、第２乾燥部を除き１０〜４５℃の大気圧条件下で形成されることが好ましい。本発明において清浄度がクラス５以下とは、クラス３〜クラス５を示す。
【００９２】
第２供給工程５ｂでは、第２基体５ｂ１２の上に少なくとも陰極（第２電極）（不図示、図１の陰極（第２電極）１０６に相当する）が形成された第２部材５ｂ４が供給される。本図の場合は第２基材５ｂ１２の上に、陰極（第２電極）（不図示、図１の陰極（第２電極）１０６に相当する）、陰極バッファ層（電子注入層）（不図示、図１の陰極バッファ層（電子注入層）１０５に相当する）が形成された第２部材５ｂ４の場合を示している。尚、第２基材５ｂ１２と陰極（第２電極）（不図示、図１の陰極（第２電極）１０６に相当する）との間にガスバリア層を設けても構わない。
【００９３】
第２供給工程５ｂは、ロール状の第２基材５ｂ１２の供給工程５ｂ１と、陰極（第２電極）（不図示、図１の陰極（第２電極）１０６に相当する）を形成する陰極形成工程５ｂ２と、陰極バッファ層（電子注入層）（不図示、図１の陰極バッファ層（電子注入層）１０５に相当する）を形成する陰極バッファ層（電子注入層）形成工程５ｂ３とを有している。本図で示される第２供給工程は、陰極形成工程５ｂ２と、陰極バッファ層（電子注入層）形成工程５ｂ３とが減圧条件下で行う工程（ドライプロセス工程）となっている。供給工程５ｂ１は、ロール状に巻かれた第２基材５ｂ１２が供給される様になっている。第２基材５ｂ１の陰極（第２電極）が形成される面には、予め陰極（第２電極）の周辺形状に合わせた図２に示す様な溝部７（図７参照）が配設されており、溝部７（図７参照）の前後には溝部の位置を示すアライメントマークＹ（図７参照）が付けられている。
【００９４】
陰極（第２電極）形成工程５ｂ２は、第２基材５ｂ１２に付けられた溝部７（図７参照）の位置を示すアライメントマークＹ（図７参照）を検出するアライメントマーク検出装置５ｂ２１と、陰極（第２電極）形成部５ｂ２２とアキュームレータ５ｂ２３とを有している。陰極（第２電極）形成部５ｂ２２ではアライメントマーク検出装置５ｂ２１の情報に従って第２基材５ｂ１２の上に配設された溝部７（図７参照）に陰極（第２電極）の周辺の端部が形成（図４参照）される様に位置決めがなされ、陰極（第２電極）（不図示、図１の陰極（第２電極）１０６に相当する）が形成される。５ｂ２２１は蒸着装置を示し、５ｂ２２２は蒸発源容器を示す。
【００９５】
陰極バッファ層（電子注入層）形成工程５ｂ３は、アキュームレータ５ｂ３１と、溝部の位置を示すアライメントマークＹ（図７参照）を検出するアライメントマーク検出装置５ｂ３２と、陰極バッファ層（電子注入層）形成部５ｂ３３とを有している。陰極バッファ層（電子注入層）形成部５ｂ３３で陰極（第２電極）（不図示、図１の陰極（第２電極）１０６に相当する）の上に取り出し電極（第２電極）（不図示、図１の取り出し電極１０６ａに相当する）を除いて陰極バッファ層（電子注入層）（不図示、図１の陰極バッファ層（電子注入層）１０５に相当する）が形成される。５ｂ３３１は蒸着装置を示し、５ｂ３３２は蒸発源容器を示す。
【００９６】
陰極バッファ層（電子注入層）形成工程５ｂ３を終了することで、第２基材５ｂ１２の上に陰極（第２電極）（不図示、図１の陰極（第２電極）１０６に相当する）、陰極バッファ層（電子注入層）（不図示、図１の陰極バッファ層（電子注入層）１０５に相当する）の順番に形成された第２部材５ｂ４が準備される。第２部材５ｂ４は、引き続き貼合工程２ｄへ送られる。尚、本図は連続して第２部材５ｂ４を貼合工程５ｄへ送る場合を示しているが、一旦、第２部材５ｂ４をロール状に巻き取り回収しても構わない。
【００９７】
本図では、陰極（第２電極）形成工程５ｂ２、陰極バッファ層（電子注入層）形成工程５ｂ３が蒸着装置の場合を示したが、陰極（第２電極）及び陰極バッファ層（電子注入層）の形成方法については、特に限定はなく、例えばスパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法などを用いることが出来る。
【００９８】
陰極バッファ層（電子注入層）はごく薄い膜であることが望ましく、素材にもよるがその膜厚は０．１ｎｍ〜５μｍの範囲が好ましい。陰極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましく、膜厚は通常１０ｎｍ〜５μｍ、好ましくは５０〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。
【００９９】
封止剤塗設工程５ｃは封止剤塗設装置５ｃ１と第１供給工程５ａから送られてくる第１部材５ａ４を載置する載置台５ｃ２と、第１部材５ａ４に付けられているアライメントマークＸ（図７参照）の検出装置５ｃ３とを有している。封止剤塗設装置５ｃ１により、第１基材５ａ１２の上に積層（陽極（第１電極）／正孔輸送層／発光層）された機能層の周囲に封止剤である接着剤が陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）の取り出し電極（不図示、図１の取り出し電極１０２ａに相当する）を除いて塗設される。
【０１００】
貼合工程５ｄでは、第１供給工程５ａから送られてくる第１部材５ａ４と、第２供給工程５ｂから送られてくる第２部材５ｂ４とを、互いに付けられているアライメントマークＸ（図７参照）とアライメントマークＹ（図７参照）をアライメントマーク検出機で検出し、アライメントマークＸ（図７参照）とアライメントマークＹ（図７参照）とを対向した位置で貼合することで、第１基材５ａ１２と第２基材５ｂ１２との間が接着剤で封止され、第１基材５ａ１２と第２基材５ｂ１２との間に陽極（第１電極）（不図示、図１の陽極（第１電極）１０２に相当する）と陰極（第２電極）（不図示、図１の陰極（第２電極）１０６に相当する）とが対向した構成を有する帯状に繋がった有機ＥＬ素子６が作製される。貼合工程５ｄに関しては図９、図１０で説明する。
【０１０１】
打ち抜き工程５ｅは、打ち抜き装置５ｅ１とアキュームレータ５ｅ２とを有している。打ち抜き装置５ｅ１で、貼合工程５ｄから送られてくる帯状に繋がった有機ＥＬ素子６を個別に分離するための打ち抜きが行われる。打ち抜き工程５ｅが終了することで図１に示す構成の有機ＥＬ素子６ａが作製される。５ｅ３は有機ＥＬ素子Ｔを打ち抜いたスケルトンを巻き取り回収したロール状スケルトンを示す。
【０１０２】
本図に示される、第１供給工程５ａ、第２供給工程５ｂ、封止剤塗設工程５ｃと、貼合工程５ｄと、打ち抜き工程５ｅまでの第１部材５ａ４、第２部材５ｂ４及び帯状に繋がった有機ＥＬ素子６の搬送は各工程の搬送経路に配設されたＥＰＣ（不図示）により制御されている。
【０１０３】
図７は図６に示す製造工程の各供給工程で供給される第１基材と、第２基材との概略平面図である。図７（ａ）は図６に示す製造工程の第１供給工程で供給される第１基材の概略平面図である。図７（ｂ）は図６に示す製造工程の第２供給工程で供給される第２基材の概略平面図である。
【０１０４】
図７（ａ）に付き説明する。図中、５ａ１２は第１基材を示し、１０２は第１基材５ａ１２に形成された陽極（第１電極）を示し、１０２ａは取り出し電極を示す。Ｘは陽極（第１電極）１０２の前後に付けられたアライメントマークを示す。尚、反対の面にも同じ位置にアライメントマークを付けることが好ましい。
【０１０５】
図７（ｂ）に付き説明する。図中、５ｂ１２は第２基材を示し、７は第２基材５ｂ１２に形成された図２、図３に示される形状を有する溝部を示し、溝部７は陰極（第２電極）の周辺形状に合わせ形成されている。Ｙは溝部７の前後に付けられたアライメントマークを示す。尚、反対の面にも同じ位置にアライメントマークを付けることが好ましい。
【０１０６】
図８は図６のＵで示される部分の拡大概略図である。図８（ａ）は図６のＵで示される部分の拡大概略斜視図である。図８（ｂ）は図８（ａ）のＶで示される部分の拡大概略平面図である。図８（ｃ）は図８（ｂ）のＤ−Ｄ′に沿った概略断面図である。
【０１０７】
図中、５ｃは封止剤塗設工程を示す。５ｃ３１はアライメントマークＸの検出装置５ｃ３の筐体を示す。封止剤塗設装置５ｃ１は検出装置５ｃ３の情報に従って第１基材５ａ１２の上に積層（陽極（第１電極）１０２／正孔輸送層１０３／発光層１０４）された機能層の周囲に封止剤を塗設する様に制御されている。載置台５ｃ２は載置台５ｃ２の上の第１部材５ａ４を固定するために、例えば吸引固定が出来る様にすることが好ましい。正孔輸送層１０３は陽極（第１電極）１０２の取り出し電極１０２ａを除いて、陽極（第１電極）１０２の周囲を含め陽極（第１電極）１０２の上に積層されている。発光層１０４は正孔輸送層１０３の上に積層されている。８は第１基材２０１ａの上に積層（陽極（第１電極）１０２／正孔輸送層１０３／発光層１０４）された機能層の周囲に塗設された封止剤の接着剤を示す。接着剤８は貼合工程で第２部材５ｂ４を貼合する時、第２基材５ｂ４の陰極（第２電極）を形成してある面と接触する高さを有していればよい。封止剤塗設装置５ｃ１としては特に限定はなく例えば、スクリーン印刷方式、インクジェット方式、ディスペンサ方式等が封止剤の液物性に応じて好適に用いることが出来る。
【０１０８】
図９は図６のＷで示される貼合工程の拡大概略図である。図９（ａ）は図６のＷで示される貼合工程の概略拡大斜視図である。図９（ｂ）は図９（ａ）のＥ−Ｅ′に沿った概略拡大断面図である。
【０１０９】
図中、５ｄは貼合工程を示す。貼合工程５ｄは外箱５ｄ１１と、上下一対の加熱圧着ロール５ｄ１２とを有する貼合装置５ｄ１と第１アライメントマーク検出装置５ｄ２と、第２アライメントマーク検出装置５ｄ３とを有している。５ｄ２１は第１アライメントマーク検出装置５ｄ１の筐体を示す。５ｄ３１は第２アライメントマーク検出装置５ｄ３筐体を示す。５ｄ１３は吸引管を示し真空ポンプ（不図示）に繋がっている。第１部材５ａ４と第２部材５ｂ４とを貼合する時は真空ポンプ（不図示）を稼動し外箱５ｄ１１の内部を減圧環境にして行うことが可能となっている。
【０１１０】
第１アライメントマーク検出装置５ｄ２は封止剤塗設工程５ｃ（図６、図８参照）から送られてくる第１部材５ａ４に付けられているアライメントマークＸを検出する。アライメントマーク検出装置５ｄ２により検出された情報は制御部（不図示）に入力され、第１部材５ａ４の搬送速度を、第２供給工程５ｂ（図６参照）から送られてくる第２部材５ｂ４に付けられているアライメントマークＹと一致する様に制御が可能となっている。
【０１１１】
第２アライメントマーク検出装置５ｄ３は、第２供給工程５ｂ（図６参照）から送られてくる第２部材５ｂ４に付けられているアライメントマークＹを検出する。第２アライメントマーク検出装置５ｄ３により検出された情報は制御部（不図示）に入力され、封止剤塗設工程５ｃ（図６、図８参照）から送られてくる第１部材５ａ４に付けられているアライメントマークＸと一致する様に制御が可能となっている。
【０１１２】
貼合工程５ｄでは、封止剤塗設工程５ｃ（図６、図８参照）から送られてくる第１部材５ａ４の発光層１０４と、第２部材５ｂ４の陰極バッファ層（電子注入層）１０５とを合わせ減圧環境下で熱圧着することで陰極バッファ層（電子注入層）１０５と発光層１０４とが貼合される。貼合した後は、第１基材５ａ１２と第２基材５ｂ１２との間に陽極（第１電極）１０２と陰極（第２電極）１０６とが対向した状態の個別の有機ＥＬ素子が連続的に繋がった帯状の有機ＥＬ素子６が製造される。この後、帯状の有機ＥＬ素子６は打ち抜き工程５ｅで打ち抜かれ、図１に示す構成の有機ＥＬ素子６ａが作製される。
【０１１３】
貼合する時に合わせ、第１部材５ａ４の第１基材５ａ１２の上に積層（陽極（第１電極）１０２／正孔輸送層１０３／発光層１０４）された機能層の周囲に塗設された封止剤の接着剤８と第２部材５ｂ４の第２基材５ｂ１２とが接着し、第１基材５ａ１２と第２基材５ｂ１２との間が接着剤で封止された個別の有機ＥＬ素子が出来上がる。
【０１１４】
本図に示される貼合装置を使用しての貼合は減圧環境で加熱圧着ロールによる場合を示しているが、加熱方法は特に限定はなく、例えば内部全体を加熱、加熱ロールを使用等が挙げられる。これらの中で、直接熱が伝わる加熱ロールを使用することが貼合安定性、接着安定性の転から好ましい。本図は加熱ロールを使用した場合を示している。
【０１１５】
本図に示される貼合装置５ｄ１の圧着時の温度、減圧度は、使用する接着剤の種類、発光層の種類、陰極バッファ層（電子注入層）の種類により変わるため、一義的に決めることは困難であるが、有機ＥＬ素子を構成する各層に影響を与えない範囲で先行実験で決める必要がある。圧着時の圧力は０．１ＭＰａ〜５ＭＰａが好ましい。
【０１１６】
尚、本図に示される製造工程５では、陰極（第２電極）１０６が形成される第２基材５ｂ１２の面に予め陰極（第２電極）１０６の周辺の形状に合わせ溝部を形成した第２基材５ｂ１２を供給工程５ｂ１から供給し使用した場合を示したが、別の方法としては次の方法が可能である。
１）供給工程５ｂ１からアライメントマークのみが付けられた第２基材５ｂ１２を供給し、陰極形成工程５ｂ２の前に溝部形成工程を配設し、陰極（第２電極）１０６が形成される第２基材５ｂ１２の面に陰極（第２電極）１０６の周辺の形状に合わせ溝部を形成する方法。
２）陽極（第１電極）１０２が形成される第１基材５ａ１２の面に予め陽極（第１電極）１０２の周辺の形状に合わせ溝部を形成した第１基材５ａ１２を使用する方法。
３）供給工程５ａ１からアライメントマークのみが付けられた第１基材５ａ１２を供給し、陽極形成工程の前に溝部形成工程を配設し、陽極（第１電極）１０２が形成される第１基材５ａ１２の面に陽極（第１電極）１０２の周辺の形状に合わせ溝部を形成する方法。
４）第２基材５ｂ１２の面に陰極（第２電極）１０６を形成した後、成形工程を貼合工程の前に配設し、陰極（第２電極）１０６の端部が溝部の中になるように成形する方法。
５）第１基材５ａ１２の面に陽極（第１電極）１０２を形成した後、成形工程を貼合工程の前に配設し、陽極（第１電極）１０２の端部が溝部の中になるように成形する方法。
【０１１７】
図１０は図６に示される貼合工程に使用する他の貼合装置の概略拡大断面図である。
【０１１８】
図中、５ｄ′１は貼合装置を示す。貼合装置５ｄ′１は、固定台５ｄ′１３と、第１圧着部材５ｄ′１４と、第２圧着部材５ｄ′１５とを有する本体５ｄ′１２を有している。５ｄ′１７は本体５ｄ′１２に配設された吸引管を示し真空ポンプ（不図示）に繋がっている。５ｄ′１８は固定台５ｄ′１３に配設された吸引管を示し真空ポンプ（不図示）に繋がっており、第１部材５ａ４と第２部材５ｂ４とを貼合する時は真空ポンプ（不図示）を稼動し、位置ズレ、接合面の密着度を上げる様にしている。又、外箱５ｄ１１の内部を減圧環境にして行うことも可能となっている。
【０１１９】
５ｄ′１６は本体５ｄ′１２に配設されたアライメントマーク検出装置を示す。アライメントマーク検出装置５ｄ′１６で第２部材２０１ｂ１に付けられたアライメントマークＹ（図９参照）を検出可能となっている。
【０１２０】
固定台５ｄ′１３の表面５ｄ′１３１には複数の吸引用の孔（不図示）が開けられている。孔（不図示）の数は貼合する第１部材５ａ４と第２部材５ｂ４の大きさにより適宜交換が可能となっている。又、孔（不図示）の大きさも、吸引した時、第１部材５ａ４と第２部材５ｂ４との平面性が変化しないことが重要であることから、固定に必要とする吸引圧とから選択することが可能となっている。
【０１２１】
第１圧着部材５ｄ′１４は接着剤８（図８参照）の部分を一度に圧着するため、矩形形状をしていることが好ましい。又、使用する接着剤の種類によっては加熱が出来る様にすることが好ましい。５ｄ′１４１は第１圧着部材５ｄ′１４を上下方（図中の矢印方向）向に移動させるシリンダーを示す。
【０１２２】
第２圧着部材５ｄ′１５は第１部材５ａ４の陽極（第１電極）／正孔輸送層／発光層に該当する部分、又は第２部材５ｂ４の陰極（第２電極）／陰極バッファ層（電子注入層）に該当する部分の何れかを圧着する。５ｄ′１５１は第２圧着部材５ｄ′１５を上下方（図中の矢印方向）向に移動させるシリンダーを示す。第２圧着部材５ｄ′１５は熱圧着が出来るように加熱手段を有している。
【０１２３】
本図に示される貼合装置５ｄ′１の圧着時の温度、減圧度は、使用する接着剤の種類、発光層の種類、陰極バッファ層（電子注入層）の種類により変わるため、一義的に決めることは困難であるが、有機ＥＬ素子を構成する各層に影響を与えない範囲で先行実験で決める必要がある。
【０１２４】
本図に示される貼合装置５ｄ′１を使用し、第１部材５ａ４と、第２部材５ｂ４とを貼合する段階を次に説明する。
【０１２５】
Ｓ１では、第１部材５ａ４と、第２部材５ｂ４とを貼合する貼合装置５ｄ′１が準備される。
【０１２６】
Ｓ２では、接着剤の種類に合わせ第１圧着部材５ｄ′１４の温度と圧着する圧力が決められ、第１圧着部材５ｄ′１４の加熱及びシリンダー５ｄ′１４の調整が行われる。又、発光層と陰極バッファ層（電子注入層）の種類に合わせ第２圧着部材５ｄ′１５の温度と圧着する圧力が決められ、第２圧着部材５ｄ′１５の加熱及びシリンダー５ｄ′１５１の調整が行われる。圧着時の圧力は０．１ＭＰａ〜５ＭＰａが好ましい。
【０１２７】
Ｓ３では、第１部材５ａ４に付けられたアライメントマークＸ（図９参照）と、第２部材５ｂ４に付けられたアライメントマークＹ（図９参照）とが合わされた状態で固定台５ｄ′１３の上に真空ポンプ（不図示）を稼動させることで固定させる。又、必要に応じて、本体２ｄ′１２の内部も真空ポンプ（不図示）を稼動させることで減圧とする。
【０１２８】
Ｓ４では、第１圧着部材５ｄ′１４と第２圧着部材５ｄ′１４とが下がり熱圧着が行われる。圧着は第２圧着部材５ｄ′１４による圧着を先に行うことが、発光層と陰極バッファ層（電子注入層）との間の密着度を上げるため好ましい。
【０１２９】
Ｓ５では、圧着が終了した後、第１圧着部材５ｄ′１４と第２圧着部材５ｄ′１４とが上がり、固定が解除され貼合した部分は貼合装置５ｄ′１の外に送り出され、次の貼合する部分が固定台２ｄ′１３に送られて来る。この後、Ｓ３からの操作が行われることで、順次、第１基材５ａ１２（図９参照）と第２基材５ｂ１２（図９参照）との間に陽極（第１電極）１０２（図１参照）と陰極（第２電極）１０７（図１参照）とが対向し、第１基材５ａ１２（図９参照）と第２基材５ｂ１２（図９参照）との空間部を接着剤８により封止した個別の有機ＥＬ素子が連続的に繋がった有機ＥＬ素子６が製造される。
【０１３０】
図９、図１０に示す貼合装置により貼合する時、第２基材５ｂ１２の上に形成されている陰極の端部は溝部７（図７参照）に形成されているため、加熱圧着ロール５ｄ１２による圧力は端部に集中することなく分散するため、発光層１０４及び陰極バッファ層（電子注入層）１０５に対してクラックなどを発生させることを防止している。又、図１１に示す第１基材、第２基材に枚葉基材を使用した貼合装置の場合もこれらと同じ効果が得られる。
【０１３１】
図１１は、図１〜図５に示した様な第１基材と、第２基材とを使用し、図１に示す構成の有機ＥＬ素子をバッチ方式の貼合法により製造する製造工程の模式図である。尚、第１基材としてガラス板、第２基材として可撓性支持体の枚葉基材を使用した場合を示している。
【０１３２】
図中、５′は製造工程を示す。製造工程５′は第１供給工程５′ａと、第２供給工程５′ｂと、封止剤塗設工程５′ｃと、貼合工程５′ｄと、回収工程５′ｅとを有している。
【０１３３】
第１供給工程５′ａは第１基材５０１に少なくとも陽極（第１電極）と少なくとも１層の有機機能層が成膜された第１部材５０１ａが供給される場合を示している。本図の場合は第１基材５０１の上に陽極（第１電極）１０２（図１参照）、正孔輸送層１０３（図１参照）、発光層１０４（図１参照）が形成された場合を示しており、正孔輸送層、発光層が有機機能層に該当する。本図では、第１基材５０１の上に陽極（第１電極）１０２（図１参照）が既に形成されたものを使用するため、陽極（第１電極）形成工程は省略してある。尚、陽極（第１電極）の前後には陽極（第１電極）の位置を示すアライメントマーク（不図示、図７（ａ）参照）が付けられている。尚、反対の面にも同じ位置にアライメントマークを付けることが好ましい。
【０１３４】
第１供給工程５′ａは、枚葉の第１基材５０１の供給工程５′ａ１と、正孔輸送層１０３（図１参照）を形成する正孔輸送層形成工程５′ａ２と、発光層１０４（図１参照）を形成する発光層形成工程５′ａ３とを有している。本図で示される第１供給工程５′ａは、供給工程５′ａ１〜発光層形成工程５′ａ３迄を連続して大気圧条件下で行う工程となっている。供給工程５′ａ１は、供給部５′ａ１１を有している。供給部５′ａ１１では、陽極（第１電極）１０２（図１参照）が既に形成された枚葉の第１基材５０１が供給される様になっている。尚、必要に応じて図６に示される表面処理部５ａ１４を配設することが可能である。
【０１３５】
正孔輸送層形成工程５′ａ２は、第１基材５０１を保持する保持台５′ａ２１と、保持台５′ａ２１に保持された第１基材５０１に正孔輸送層形成用塗布液を塗布する第１湿式塗布機５′ａ２２と、第１基材５０１上の陽極（第１電極）１０２（図１参照）の上に形成された正孔輸送層１０３（図１参照）の溶媒を除去する第１乾燥装置５′ａ２３と、溶媒が除去された正孔輸送層１０３（図１参照）を加熱する第１加熱処理装置５′ａ２４とを有している。必要に応じて図６に示される第２帯電防止手段５ａ２５を配設することが可能である。
【０１３６】
第１湿式塗布機５′ａ２２による正孔輸送層形成用塗布液は、既に形成されている陽極（第１電極）１０２（図１参照）の取り出し電極１０２ａ（図１参照）を除いて陽極（第１電極）１０２（図１５参照）の上に塗布される。
【０１３７】
第１湿式塗布機５′ａ２２に使用可能な湿式塗布機としては、例えば、スリットコート法、インクジェット法、スプレー法等に使用する塗布機の使用が可能である。これらの湿式塗布機の使用は有機化合物層の材料に応じて適宜選択することが可能となっている。
【０１３８】
第１乾燥装置５′ａ２３における正孔輸送層の溶媒を除去する乾燥条件としては、乾燥ムラ、塗膜表面の吹き荒れ等を考慮し、吐出口からの乾燥風の吐出風速０．１〜５ｍ／ｓ、幅手方向の風速分布が０．１〜１０％の気流乾燥が挙げられる。
【０１３９】
第１加熱処理部５′ａ２４における正孔輸送層の加熱処理条件として、正孔輸送層の平滑性向上、残留溶媒の除去、正孔輸送層の硬化等を考慮し、正孔輸送層のガラス転移温度に対して−３０〜＋３０℃、且つ、正孔輸送層を構成している有機化合物の分解温度を超えない温度で裏面伝熱方式の熱処理を行うことが好ましい。
【０１４０】
形成される正孔輸送層１０３（図１参照）の膜厚は図６に示される正孔輸送層と同じであり、使用する材料も同じである。
【０１４１】
発光層形成工程５′ａ３は、保持台５′ａ３１に保持された第１基材５０１ａの上に形成された正孔輸送層１０３（図１参照）の上に発光層形成用塗布液を塗布する第２湿式塗布機５′ａ３２と、形成された発光層１０４（図１参照）の溶媒を除去する第２乾燥装置５′ａ３３と、溶媒が除去された発光層１０４（図１参照）を加熱する第２加熱処理装置５′ａ３４とを有している。必要に応じて図６示される第３帯電防止手段５ａ３５を配設することが可能である。
【０１４２】
第２湿式塗布機５′ａ３２による発光層形成用塗布液は、陽極（第１電極）１０２（図１参照）の取り出し電極１０２ａ（図１参照）を除いて既に形成されている正孔輸送層１０３（図１参照）の上に塗布される。
【０１４３】
第２湿式塗布機５′ａ３２は第１湿式塗布機５′ａ２２と同じ型式のものが好ましい。
【０１４４】
第１湿式塗布機５′ａ２２で使用する正孔輸送層形成用塗布液、及び第２湿式塗布機５′ａ３２で使用する発光層形成用塗布液は、少なくとも１種の有機化合物材料と少なくとも１種の溶媒とを有し、塗布時のハジキ、塗布ムラ等を考慮し、表面張力が１５×１０-3〜５５×１０-3Ｎ／ｍであることが好ましい。
【０１４５】
第２乾燥装置５′ａ３３は第１乾燥装置５′ａ２３と同じ構造をしている。第２加熱処理装置５′ａ３４は第１加熱処理装置５′ａ２４と同じ構造をしており、正孔輸送層１０３（図１参照）上に形成された発光層１０４を第１基材５０１の裏面側から裏面伝熱方式で加熱する様になっている。第２加熱処理装置５′ａ３４における発光層１０４（図１参照）の加熱処理条件として、発光層１０４（図１参照）の平滑性向上、残留溶媒の除去、硬化等を考慮し、発光層１０４（図１参照）のガラス転移温度に対して−３０〜＋３０℃、且つ、発光層１０４（図１参照）を構成している有機化合物の分解温度を超えない温度で裏面伝熱方式の熱処理を行うことが好ましい。
【０１４６】
発光層１０４（図１参照）が多層の場合は、積層する数に合わせて塗布・乾燥部のユニットを配設する必要がある。例えば、発光層を多層にすることで白色素子の作製が可能である。又、発光層を多層にする場合の膜厚の総和は図６に示した場合と同じである。
【０１４７】
この様に、発光層形成工程５′ａ３を終了することで、第１基材５０１の上に、陽極（第１電極）１０２（図１参照）と、正孔輸送層１０３（図１参照）、発光層１０４（図１参照）の順番に形成された第１部材５０１ａが準備される。第１部材５０１ａは引き続き封止剤塗設工程５′ｃへ送られる。尚、本図は連続して封止剤塗設工程５′ｃへ送る場合を示しているが、一旦、第１部材５０１ａを回収しても構わない。
【０１４８】
本図に示される、正孔輸送層形成工程５′ａ２、及び発光層形成工程５′ａ３は湿式塗布装置、乾燥装置、加熱処理装置がそれぞれ１台の場合を示しているが、必要に応じて増加することが可能となっている。
【０１４９】
本図で示される有機ＥＬ素子の構成層である正孔輸送層及び発光層を形成する工程は、正孔輸送層及び発光層の性能維持、異物付着に伴う故障欠陥の防止等を考慮し、露点温度−２０℃以下、且つＪＩＳＢ ９９２０に準拠し、測定した清浄度がクラス５以下で、且つ、第１乾燥部、第２乾燥部を除き１０〜４５℃の大気圧条件下で形成されることが好ましい。本発明において清浄度がクラス５以下とは、クラス３〜クラス５を示す。
【０１５０】
第２供給工程５′ｂでは、第２基体５０２の上に少なくとも陰極（第２電極）１０６（図１参照）が形成された第２部材５０２ａが供給される。本図の場合は第２基材５０２の上に、陰極（第２電極）１０６（図１参照）、陰極バッファ層（電子注入層）１０５（図１参照）が形成された第２部材５０２ａの場合を示している。
【０１５１】
尚、本図で示す第２供給工程５′ｂは、照明用に使用する有機ＥＬ素子を製造するための第２基材５０２に陰極（第２電極）１０６（図１参照）、陰極バッファ層（電子注入層）１０５（図１参照）の順番に形成された第２部材５０２ａを供給する工程を示している。尚、第２基材５０２と陰極（第２電極）１０６（図１参照）との間にガスバリア層を設けても構わない。
【０１５２】
第２供給工程５′ｂは、枚葉状の第２基材５０２の供給工程５′ｂ１と、陰極（第２電極）１０６（図１参照）を形成する陰極形成工程５′ｂ２と、陰極バッファ層（電子注入層）１０５を形成する陰極バッファ層（電子注入層）形成工程５′ｂ３とを有している。本図で示される第２供給工程５′ｂは、減圧条件下で行う工程（ドライプロセス工程）となっている。
【０１５３】
供給工程５′ｂ１は、枚葉の第２基材５０２を次工程に供給する供給部５′ｂ１１を有している。
【０１５４】
第２基材５０２の陰極（第２電極）が形成される面には、予め陰極（第２電極）の周辺形状に合わせた図２に示す様な溝部（不図示、図７（ｂ）参照）が配設されており、溝部（図７（ｂ）参照）の前後には溝部の位置を示すアライメントマーク（不図示、図７（ｂ）参照）が付けられている。尚、反対の面にも同じ位置にアライメントマークを付けることが好ましい。
【０１５５】
陰極（第２電極）形成工程５′ｂ２は、第２基材５０２に付けられた溝部（不図示、図７（ｂ）参照）の位置を示すアライメントマーク（不図示、図７（ｂ）参照）を検出するアライメントマーク検出装置（不図示）を有しており、アライメントマーク検出装置（不図示）からの情報により、陰極（第２電極）形成部５′ｂ２１で第２基材５０２の上に配設された溝部（不図示、図７（ｂ）参照）に陰極（第２電極）１０６（図１参照）の周辺の端部１０６ａ（図１参照）が形成（図４参照）される様に位置決めがなされ、陰極（第２電極）１０６（図１参照）が形成される。５′ｂ２２は蒸着装置を示し、５′ｂ２３は蒸発源容器を示す。
【０１５６】
陰極バッファ層（電子注入層）形成工程５′ｂ３は、陰極バッファ層（電子注入層）形成部５′ｂ３１を有している。陰極バッファ層（電子注入層）形成部５′ｂ３１では、陰極（第２電極）１０６（図１参照）の上に取り出し電極１０６ａ（図１参照）を除いて陰極バッファ層（電子注入層）１０５（図１参照）が形成される。５′ｂ３２は蒸着装置を示し、５′ｂ３３は蒸発源容器を示す。陰極バッファ層（電子注入層）形成工程５′ｂ３を終了することで、第２基材５０２の上に陰極（第２電極）１０６（図１参照）、陰極バッファ層（電子注入層）１０５（図１参照）の順番に形成された第２部材５０２ａが準備される。
【０１５７】
第２部材５０２ａは、引き続き貼合工程５′ｄへ送られる。尚、本図は連続して第２部材５０２ａを貼合工程５′ｄへ送る場合を示しているが、一旦、第２部材２０１′ｂ１を回収しても構わない。
【０１５８】
本図では、陰極（第２電極）形成工程７′、陰極バッファ層（電子注入層）形成工程９′が蒸着装置の場合を示したが、陰極（第２電極）及び陰極バッファ層（電子注入層）の形成方法については、特に限定はなく、図２に示した各種の方法の使用が可能である。
【０１５９】
陰極バッファ層（電子注入層）はごく薄い膜であることが望ましく、素材にもよるがその膜厚は０．１ｎｍ〜５μｍの範囲が好ましい。陰極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましく、膜厚は通常１０ｎｍ〜５μｍ、好ましくは５０〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。
【０１６０】
封止剤塗設工程５′ｃは封止剤塗設装置５′ｃ１と第１供給工程５′ａから送られてくる第１部材５０１ａを載置する載置台５′ｃ２と、第１部材５０１ａに付けられているアライメントマーク検出装置（不図示）とを有している。封止剤塗設装置５′ｃ１により、第１基材５０１ａの上に積層（陽極（第１電極）／正孔輸送層／発光層）された機能層の周囲に封止剤である接着剤が陽極（第１電極）１０２（図１参照）の取り出し電極１０２ａ（図１参照）を除いて塗設される。接着剤が塗設された状態は図８に示される状態と同じである。又、封止剤塗設装置５′ｃ１も図８に示す封止剤塗設装置５ｃ１と同じである。
【０１６１】
貼合工程５′ｄでは、第１供給工程５′ａから送られてくる第１部材５０１ａと、第２供給工程５′ｂから送られてくる第２部材５０２ａとを、互いに付けられているアライメントマークをアライメントマーク検出装置（不図示）で検出し、互いのアライメントマークを対向した位置で貼合することで、第１基材５０１ａと第２基材５０２ａとの間に陽極（第１電極）１０２（図１参照）と陰極（第２電極）１０６（図１参照）とが対向した構成となるように貼合され有機ＥＬ素子６′が作製される。貼合工程５′ｄでは、図９、図１０に示す貼合装置の使用が可能であり、同じ条件、段階で枚葉支持体を使用した第１基材と第２基材との貼合が可能となっている。
【０１６２】
打ち抜き工程５′ｅは、アライメントマーク検出装置（不図示）を有している打ち抜き装置５′ｅ１と回収装置５′ｅ２を有している。打ち抜き装置５′ｅ１で、アライメントマーク検出装置（不図示）による情報に従って貼合工程５′ｄから送られてくる有機ＥＬ素子６′の余剰部分の打ち抜きが行われ、図１に示す構成の有機ＥＬ素子６′が回収装置５′ｅ２に回収される。
【０１６３】
尚、本図に示される製造工程５′では、陰極（第２電極）１０６が形成される第２基材５０２の面に予め陰極（第２電極）１０６の周辺の形状に合わせ溝部を形成した第２基材５０２を供給工程５′ｂ１から供給し使用した場合を示したが、別の方法としては次の方法が可能である。
【０１６４】
１）供給工程５′ｂ１からアライメントマークのみが付けられた第２基材５０２を供給し、陰極形成工程５′ｂ２の前に溝部形成工程を配設し、陰極（第２電極）１０６が形成される第２基材５０２の面に陰極（第２電極）１０６の周辺の形状に合わせ溝部を形成する方法。
【０１６５】
２）陽極（第１電極）１０２が形成される第１基材５０１の面に予め陽極（第１電極）１０２の周辺の形状に合わせ溝部を形成した第１基材５０１を使用する方法。
【０１６６】
３）供給工程５′ａ１からアライメントマークのみが付けられた第１基材５０１を供給し、陽極形成工程の前に溝部形成工程を配設し、陽極（第１電極）１０２が形成される第１基材５０１の面に陽極（第１電極）１０２の周辺の形状に合わせ溝部を形成する方法。
【０１６７】
４）第２基材５０２の面に陰極（第２電極）１０６を形成した後、成形工程を貼合工程の前に配設し、陰極（第２電極）１０６の端部が溝部の中になるように成形する方法。
【０１６８】
５）第１基材５０１の面に陽極（第１電極）１０２を形成した後、成形工程を貼合工程の前に配設し、陽極（第１電極）１０２の端部が溝部の中になるように成形する方法。但し、この方法は、第１基材５０１が可撓性基材で且つ陽極（第１電極）１０２も弾性がある場合に可能である。
【０１６９】
以下、本発明の有機ＥＬ素子を構成している第１基材、ガスバリア層、第１電極、正孔輸送層、発光層、陰極バッファ層（電子注入層）、第２電極、第２基材、封止部材等に付き説明する。
【０１７０】
（第１基材）
第１基材として帯状基材を使用する場合は透明な樹脂フィルムが挙げられる。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート（ＴＡＣ）、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類又はそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリル或いはポリアリレート類、アートン（商品名ＪＳＲ社製）或いはアペル（商品名三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等が挙げられる。又、枚葉基材を使用する場合は、これらの樹脂フィルムに加えて透明ガラス板が挙げられる。
【０１７１】
（ガスバリア層）
樹脂フィルムの表面に必要に応じて設けるガスバリア層としては、無機物、有機物のガスバリア層又はその両者のハイブリッドガスバリア層が挙げられる。
【０１７２】
ガスバリア層を形成する材料としては、水分や酸素など素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素などを用いることが出来る。更に該膜の脆弱性を改良するためにこれら無機層と有機材料からなる層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。バリア層の形成方法については、特に限定はなく、例えば真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法などを用いることが出来るが、特開２００４−６８１４３号に記載されているような大気圧プラズマ重合法によるものが特に好ましい。これらのガスバリア層に使用した材料は第２基材への使用も可能である。
【０１７３】
ガスバリア層の特性としては、水蒸気透過度が０．０１ｇ／ｍ2／ｄａｙ以下であることが好ましい。更には、酸素透過度１０-3ｍｌ／ｍ2／ｄａｙ／ａｔｍ以下、水蒸気透過度１０-5ｇ／ｍ2／ｄａｙ以下の高バリア性フィルムであることが好ましい。
【０１７４】
（第１電極）
第１電極としては、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが好ましく用いられる。この様な電極物質の具体例としてはＡｕ等の金属、ＣｕＩ、インジウムチンオキシド（ＩＴＯ）、ＳｎＯ2、ＺｎＯ等の導電性透明材料が挙げられる。又、ＩＤＩＸＯ（Ｉｎ2Ｏ3・ＺｎＯ）等非晶質で透明導電膜を作製可能な材料を用いてもよい。陽極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により、薄膜を形成させ、フォトリソグラフィー法で所望の形状のパターンを形成してもよく、或いはパターン精度をあまり必要としない場合は（１００μｍ以上程度）、上記電極物質の蒸着やスパッタリング時に所望の形状のマスクを介してパターンを形成してもよい。或いは、有機導電性化合物のように塗布可能な物質を用いる場合には、印刷方式、コーティング方式など湿式成膜法を用いることも出来る。この陽極より発光を取り出す場合には、透過率を１０％より大きくすることが望ましく、又陽極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましい。更に膜厚は材料にもよるが、通常１０〜１０００ｎｍ、好ましくは１０〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。
【０１７５】
（正孔注入層（陽極バッファ層））
第１電極と発光層又は正孔輸送層の間に、正孔注入層（陽極バッファ層）を存在させてもよい。正孔注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３−１６６頁）に詳細に記載されている。陽極バッファ層（正孔注入層）は、特開平９−４５４７９号公報、同９−２６００６２号公報、同８−２８８０６９号公報等にもその詳細が記載されており、具体例として、銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニンバッファ層、酸化バナジウムに代表される酸化物バッファ層、アモルファスカーボンバッファ層、ポリアニリン（エメラルディン）やポリチオフェン等の導電性高分子を用いた高分子バッファ層等が挙げられる。
【０１７６】
（正孔輸送層）
正孔輸送層とは、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は単層又は複数層設けることが出来る。正孔輸送材料としては、正孔の注入又は輸送、電子の障壁性の何れかを有するものであり、有機物、無機物の何れであってもよい。例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、又導電性高分子オリゴマー、特にチオフェンオリゴマー等が挙げられる。
【０１７７】
正孔輸送材料としては上記のものを使用することが出来るが、ポルフィリン化合物、芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物、特に芳香族第３級アミン化合物を用いることが好ましい。芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物の代表例としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノフェニル；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ビス（３−メチルフェニル）−〔１，１′−ビフェニル〕−４，４′−ジアミン（ＴＰＤ）；２，２−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）プロパン；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサン；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラ−ｐ−トリル−４，４′−ジアミノビフェニル；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）−４−フェニルシクロヘキサン；ビス（４−ジメチルアミノ−２−メチルフェニル）フェニルメタン；ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）フェニルメタン；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ジ（４−メトキシフェニル）−４，４′−ジアミノビフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノジフェニルエーテル；４，４′−ビス（ジフェニルアミノ）クオードリフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（ｐ−トリル）アミン；４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４′−〔４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル〕スチルベン；４−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ−（２−ジフェニルビニル）ベンゼン；３−メトキシ−４′−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノスチルベンゼン；Ｎ−フェニルカルバゾール、更には米国特許第５，０６１，５６９号明細書に記載されている２個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、例えば、４，４′−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル（ＮＰＤ）、特開平４−３０８６８８号公報に記載されているトリフェニルアミンユニットが３つスターバースト型に連結された４，４′，４″−トリス〔Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ〕トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）等が挙げられる。
【０１７８】
更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。又、ｐ型−Ｓｉ、ｐ型−ＳｉＣ等の無機化合物も正孔注入材料、正孔輸送材料として使用することが出来る。
【０１７９】
又、特開平１１−２５１０６７号公報、Ｊ．Ｈｕａｎｇ ｅｔ．ａｌ．著文献（Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ ８０（２００２），ｐ．１３９）に記載されているような所謂ｐ型正孔輸送材料を用いることも出来る。本発明においては、より高効率の発光素子が得られることから、これらの材料を用いることが好ましい。
【０１８０】
（発光層）
本発明に係わる発光層に使用する材料は特に限定はなく、例えば、株式会社 東レリサーチセンター フラットパネルディスプレイの最新動向 ＥＬディスプレイの現状と最新技術動向 ２２８〜３３２頁に記載されている如き各種材料が挙げられる。
【０１８１】
本発明に係わる発光層には、発光層の発光効率を高くするために公知のホスト化合物と、公知のリン光性化合物（リン光発光性化合物とも言う）を含有することが好ましい。ホスト化合物とは、発光層に含有される化合物の内で、その層中での質量比が２０％以上であり、且つ室温（２５℃）においてリン光発光のリン光量子収率が、０．１未満の化合物と定義される。好ましくはリン光量子収率が０．０１未満である。ホスト化合物を複数種併用して用いてもよい。ホスト化合物を複数種用いることで、電荷の移動を調整することが可能であり、有機ＥＬ素子を高効率化することが出来る。又、リン光性化合物を複数種用いることで、異なる発光を混ぜることが可能となり、これにより任意の発光色を得ることが出来る。リン光性化合物の種類、ドープ量を調整することで白色発光が可能であり、照明、バックライトへの応用も出来る。
【０１８２】
これらのホスト化合物としては、正孔輸送能、電子輸送能を有しつつ、且つ発光の長波長化を防ぎ、尚且つ高Ｔｇ（ガラス転移温度）である化合物が好ましい。公知のホスト化合物としては、例えば、特開２００１−２５７０７６号公報、同２００２−３０８８５５号公報、同２００１−３１３１７９号公報、同２００２−３１９４９１号公報、同２００１−３５７９７７号公報、同２００２−３３４７８６号公報、同２００２−８８６０号公報、同２００２−３３４７８７号公報、同２００２−１５８７１号公報、同２００２−３３４７８８号公報、同２００２−４３０５６号公報、同２００２−３３４７８９号公報、同２００２−７５６４５号公報、同２００２−３３８５７９号公報、同２００２−１０５４４５号公報、同２００２−３４３５６８号公報、同２００２−１４１１７３号公報、同２００２−３５２９５７号公報、同２００２−２０３６８３号公報、同２００２−３６３２２７号公報、同２００２−２３１４５３号公報、同２００３−３１６５号公報、同２００２−２３４８８８号公報、同２００３−２７０４８号公報、同２００２−２５５９３４号公報、同２００２−２６０８６１号公報、同２００２−２８０１８３号公報、同２００２−２９９０６０号公報、同２００２−３０２５１６号公報、同２００２−３０５０８３号公報、同２００２−３０５０８４号公報、同２００２−３０８８３７号公報等に記載の化合物が挙げられる。
【０１８３】
複数の発光層を有する場合、これら各層のホスト化合物の５０質量％以上が同一の化合物であることが、有機層全体に渡って均質な膜性状を得やすいことから好ましく、更にはホスト化合物のリン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上であることが、ドーパントからのエネルギー移動を効率的に抑制し、高輝度を得る上で有利となることからより好ましい。リン光発光エネルギーとは、ホスト化合物を基材上に１００ｎｍの蒸着膜のフォトルミネッセンスを測定し、そのリン光発光の０−０バンドのピークエネルギーを言う。
【０１８４】
ホスト化合物は、有機ＥＬ素子の経時での劣化（輝度低下、膜性状の劣化）、光源としての市場ニーズ等を考慮し、リン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上且つＴｇが９０℃以上のものであることが好ましい。すなわち、輝度と耐久性の両方を満足するためには、リン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上且つＴｇが９０℃以上のものであることが好ましい。Ｔｇは、更に好ましくは１００℃以上である。
【０１８５】
リン光性化合物（リン光発光性化合物）とは、励起三重項からの発光が観測される化合物であり、室温（２５℃）にてリン光発光する化合物であり、リン光量子収率が、２５℃において０．０１以上の化合物である。先に説明したホスト化合物と合わせ使用することで、より発光効率の高い有機ＥＬ素子とすることが出来る。
【０１８６】
本発明に係るリン光性化合物は、リン光量子収率は好ましくは０．１以上である。上記リン光量子収率は、第４版実験化学講座７の分光IIの３９８頁（１９９２年版、丸善）に記載の方法により測定出来る。溶液中でのリン光量子収率は種々の溶媒を用いて測定出来るが、本発明に用いられるリン光性化合物は、任意の溶媒の何れかにおいて上記リン光量子収率が達成されればよい。
【０１８７】
リン光性化合物の発光は原理としては２種挙げられ、一つはキャリアが輸送されるホスト化合物上でキャリアの再結合が起こってホスト化合物の励起状態が生成し、このエネルギーをリン光性化合物に移動させることでリン光性化合物からの発光を得るというエネルギー移動型、もう一つはリン光性化合物がキャリアトラップとなり、リン光性化合物上でキャリアの再結合が起こりリン光性化合物からの発光が得られるというキャリアトラップ型であるが、何れの場合においても、リン光性化合物の励起状態のエネルギーはホスト化合物の励起状態のエネルギーよりも低いことが条件である。
【０１８８】
リン光性化合物は、有機ＥＬ素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることが出来る。リン光性化合物としては、好ましくは元素の周期表で８族−１０族の金属を含有する錯体系化合物であり、更に好ましくはイリジウム化合物、オスミウム化合物、又は白金化合物（白金錯体系化合物）、希土類錯体であり、中でも最も好ましいのはイリジウム化合物である。
【０１８９】
本発明においては、リン光性化合物のリン光発光極大波長としては特に制限されるものではなく、原理的には中心金属、配位子、配位子の置換基等を選択することで得られる発光波長を変化させることが出来る。
【０１９０】
本発明に係わる有機ＥＬ素子や、化合物の発光する色は、「新編色彩科学ハンドブック」（日本色彩学会編、東京大学出版会、１９８５）の１０８頁の図４．１６において、分光放射輝度計ＣＳ−１０００（コニカミノルタセンシング社製）で測定した結果をＣＩＥ色度座標に当て嵌めた時の色で決定される。
【０１９１】
（電子輸送層）
他に発光層側に隣接する電子輸送層に用いられる電子輸送材料（正孔阻止材料を兼ねる）としては、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよく、その材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることが出来、例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン及びアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体等が挙げられる。更に、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来る。更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。
【０１９２】
又、８−キノリノール誘導体の金属錯体、例えば、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ）、トリス（５，７−ジクロロ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５，７−ジブロモ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（２−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、ビス（８−キノリノール）亜鉛（Ｚｎｑ）等、及びこれらの金属錯体の中心金属がＩｎ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｎ、Ｇａ又はＰｂに置き替わった金属錯体も、電子輸送材料として用いることが出来る。その他、メタルフリーもしくはメタルフタロシアニン、又はそれらの末端がアルキル基やスルホン酸基等で置換されているものも、電子輸送材料として好ましく用いることが出来る。又、ジスチリルピラジン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来るし、正孔注入層、正孔輸送層と同様に、ｎ型−Ｓｉ、ｎ型−ＳｉＣ等の無機半導体も電子輸送材料として用いることが出来る。電子輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５〜２００ｎｍである。電子輸送層は上記材料の１種又は２種以上からなる一層構造であってもよい。
【０１９３】
又、不純物をドープしたｎ性の高い電子輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平４−２９７０７６号公報、特開平１０−２７０１７２号公報、特開２０００−１９６１４０号公報、特開２００１−１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）などに記載されたものが挙げられる。この様なｎ性の高い電子輸送層を用いることがより低消費電力の素子を作製することが出来るため好ましい。電子輸送層は上記電子輸送材料を、例えば、湿式塗布、真空蒸着法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することも出来る。
【０１９４】
（電子注入層（陰極バッファ層））
電子注入層形成工程で形成される電子注入層（陰極バッファ層）とは、電子を輸送する機能を有する材料からなり広い意味で電子輸送層に含まれる。電子注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３〜１６６頁）に詳細に記載されている。電子注入層（陰極バッファ層）は、特開平６−３２５８７１号公報、同９−１７５７４号公報、同１０−７４５８６号公報等にもその詳細が記載されており、具体的にはストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属バッファ層、フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物バッファ層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物バッファ層、酸化アルミニウムに代表される酸化物バッファ層等が挙げられる。
【０１９５】
（第２電極）
第２電極としては、仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属（電子注入性金属と称する）、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。この様な電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。これらの中で、電子注入性及び酸化等に対する耐久性の点から、電子注入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第二金属との混合物、例えば、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）混合物、リチウム／アルミニウム混合物、アルミニウム等が好適である。陰極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させることにより、作製することが出来る。
【０１９６】
尚、発光した光を透過させるため、有機ＥＬ素子の第１電極（陽極）又は第２電極（陰極）の何れか一方が、透明又は半透明であれば発光輝度が向上し好都合である。
【０１９７】
又、第２電極に上記金属を１〜２０ｎｍの膜厚で作製した後に、第１電極の説明で挙げた導電性透明材料をその上に作製することで、透明又は半透明の第２電極（陰極）を作製することが出来、これを応用することで第１電極（陽極）と第２電極（陰極）の両方が透過性を有する素子を作製することが出来る。
【０１９８】
（第２基材）
枚葉シート状基板としては、透明ガラス板、及び第１基材と同じものが使用可能である。又、帯状基材としては第１基材と同じものが使用可能である。
【０１９９】
（封止部材（接着剤））
封止部材（接着剤）としては、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化及び熱硬化型接着剤、２−シアノアクリル酸エステルなどの湿気硬化型等の接着剤、エポキシ系などの熱及び化学硬化型（二液混合）等の接着剤、又、ポリアミド系、ポリエステル系、ポリオレフィン系のホットメルト型接着剤、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤を挙げることが出来る。尚、素子を構成する有機層が熱処理により劣化する場合があるので、室温から８０℃までに接着硬化出来るものが好ましい。又、帯状可撓性接着部材の接着剤層の裏面側には前述のガスバリア層が必要に応じて形成されることが好ましい。
【０２００】
本発明の有機ＥＬ素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために以下に示す方法を併用することが好ましい。有機ＥＬ素子は、空気よりも屈折率の高い（屈折率が１．７〜２．１程度）層の内部で発光し、発光層で発生した光の内１５％から２０％程度の光しか取り出せないことが一般的に言われている。これは、臨界角以上の角度θで界面（透明基板と空気との界面）に入射する光は、全反射を起こし素子外部に取り出すことが出来ないことや、透明電極ないし発光層と透明基板との間で光が全反射を起こし、光が透明電極ないし発光層を導波し、結果として、光が素子側面方向に逃げるためである。
【０２０１】
この光の取り出しの効率を向上させる手法としては、例えば、透明基板表面に凹凸を形成し、透明基板と空気界面での全反射を防ぐ方法（米国特許第４，７７４，４３５号）。基板に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法（特開昭６３−３１４７９５号公報）。素子の側面等に反射面を形成する方法（特開平１−２２０３９４号公報）。基板と発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法（特開昭６２−１７２６９１号公報）。基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法（特開２００１−２０２８２７号公報）。基板、透明電極層や発光層の何れかの層間（含む、基板と外界間）に回折格子を形成する方法（特開平１１−２８３７５１号公報）などがある。
【０２０２】
本発明においては、これらの方法を有機ＥＬ素子と組み合わせて用いることが出来るが、基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法、或いは基板、透明電極層や発光層の何れかの層間（含む、基板と外界間）に回折格子を形成する方法を好適に用いることが出来る。本発明においては、これらの手段を組み合わせることにより、更に高輝度或いは耐久性に優れた素子を得ることが出来る。
【０２０３】
透明電極と透明基板の間に低屈折率の媒質を光の波長よりも長い厚みで形成すると、透明電極から出てきた光は、媒質の屈折率が低いほど、外部への取り出し効率が高くなる。低屈折率層としては、例えば、エアロゲル、多孔質シリカ、フッ化マグネシウム、フッ素系ポリマーなどが挙げられる。透明基板の屈折率は一般に１．５〜１．７程度であるので、低屈折率層は、屈折率がおよそ１．５以下であることが好ましい。又、更に１．３５以下であることが好ましい。低屈折率媒質の厚みは、媒質中の波長の２倍以上となるのが望ましい。これは、低屈折率媒質の厚みが、光の波長程度になってエバネッセントで染み出した電磁波が基板内に入り込む膜厚になると、低屈折率層の効果が薄れるからである。全反射を起こす界面もしくは何れかの媒質中に回折格子を導入する方法は、光取り出し効率の向上効果が高いという特徴がある。この方法は、回折格子が１次の回折や、２次の回折といった所謂ブラッグ回折により、光の向きを屈折とは異なる特定の向きに変えることが出来る性質を利用して、発光層から発生した光の内、層間での全反射等により外に出ることが出来ない光を、何れかの層間もしくは、媒質中（透明基板内や透明電極内）に回折格子を導入することで光を回折させ、光を外に取り出そうとするものである。導入する回折格子は、二次元的な周期屈折率を持っていることが望ましい。これは、発光層で発光する光はあらゆる方向にランダムに発生するので、ある方向にのみ周期的な屈折率分布を持っている一般的な１次元回折格子では、特定の方向に進む光しか回折されず、光の取り出し効率がさほど上がらない。しかしながら、屈折率分布を二次元的な分布にすることにより、あらゆる方向に進む光が回折され、光の取り出し効率が上がる。
【０２０４】
回折格子を導入する位置としては前述の通り、何れかの層間もしくは、媒質中（透明基板内や透明電極内）でもよいが、光が発生する場所である有機発光層の近傍が望ましい。この時、回折格子の周期は、媒質中の光の波長の約１／２〜３倍程度が好ましい。回折格子の配列は、正方形のラチス状、三角形のラチス状、ハニカムラチス状など、２次元的に配列が繰り返されることが好ましい。
【０２０５】
更に、本発明の有機ＥＬ素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために、基板の光取り出し側に、例えばマイクロレンズアレイ上の構造を設けるように加工したり、或いは、所謂集光シートと組み合わせることにより、特定方向、例えば素子発光面に対し正面方向に集光することにより、特定方向上の輝度を高めることが出来る。マイクロレンズアレイの例としては、基板の光取り出し側に一辺が３０μｍでその頂角が９０度となるような四角錐を２次元に配列する。一辺は１０μｍ〜１００μｍが好ましい。これより小さくなると回折の効果が発生して色付く、大き過ぎると厚みが厚くなり好ましくない。
【０２０６】
集光シートとしては、例えば液晶表示装置のＬＥＤバックライトで実用化されているものを用いることが可能である。この様なシートとして例えば、住友スリーエム社製輝度上昇フィルム（ＢＥＦ）などを用いることが出来る。プリズムシートの形状としては、例えば基材に頂角９０度、ピッチ５０μｍの△状のストライプが形成されたものであってもよいし、頂角が丸みを帯びた形状、ピッチをランダムに変化させた形状、その他の形状であってもよい。又、発光素子からの光放射角を制御するために光拡散板・フィルムを、集光シートと併用してもよい。例えば、（株）きもと製拡散フィルム（ライトアップ）などを用いることが出来る。
【実施例】
【０２０７】
以下、実施例を挙げて本発明の具体的な効果を示すが、本発明の態様はこれに限定されるものではない。
【０２０８】
実施例１
図６に示す製造工程を使用し、図１に示す第一部材側は、第１基材／陽極（第１電極）／正孔輸送層／発光層、第２部材側は陰極バッファ層（電子注入層）／陰極（第２電極）／第２基材の層構成でそれぞれ作成し、発光層と陰極バッファ層を貼合して面発光方式の有機ＥＬ素子を作製した。
【０２０９】
第１部材の準備
〈第１基材上にガスバリア層と陽極（第１電極）層とをこの順番で有する第１基材の準備〉
第１基材として、厚さ２００μｍ、幅２００ｍｍ、長さ２００ｍのポリエーテルサルフォンフィルム（住友ベークライト製、以下、ＰＥＳと略記する）を用い、以下に示す方法でガスバリア層と第１電極とを形成し、ガスバリア層と陽極（第１電極）とをこの順番で有する第１基材を準備した。尚、第１基材には、予め陽極（第１電極）を形成する位置を示すため図７に示す様にアライメントマークを陽極（第１電極）を形成する面と反対の面の同じ位置に設けた。
【０２１０】
（透明性ガスバリア層の形成）
準備したＰＥＳ上に、大気圧プラズマ放電処理法で、厚さ約９０ｎｍの透明ガスバリア層を形成した。ＪＩＳｋ−７１２９Ｂに準拠した方法により水蒸気透過率を測定した結果、１０-3ｇ／ｍ2／ｄａｙ以下であった。ＪＩＳｋ−７１２６Ｂに準拠した方法により酸素透過率を測定した結果、１０-3ｇ／ｍ2／ｄａｙ／ａｔｍ以下であった。
【０２１１】
（陽極（第１電極）の形成）
形成したバリア層の上に厚さ１２０ｎｍのＩＴＯ（インジウムチンオキシド）を蒸着法によりパターニングを行い、図７（ａ）に示す様な４０ｍｍ×２０ｍｍの取り出し電極を有する陽極（第１電極）を一定間隔で連続的に形成した。尚、陽極（第１電極）の有効画素領域は１００ｍｍ角である。
【０２１２】
（正孔輸送層形成用塗布液の準備）
ポリエチレンジオキシチオフェン・ポリスチレンスルホネート（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ、Ｂａｙｅｒ社製 Ｂｙｔｒｏｎ Ｐ ＡＩ ４０８３）を純水で６５％、メタノール５％で希釈した溶液を正孔輸送層形成用塗布液として準備した。正孔輸送層形成用塗布液の表面張力は４０×１０-3Ｎ／ｍ（協和界面化学社製：表面張力計ＣＢＶＰ−Ａ３）であった。
【０２１３】
（正孔輸送層の形成）
図６に示す工程を使用し、準備した第１基材を使用し、取り出し電極の部分を除き、連続的に形成されている陽極（第１電極）の上全面に、準備した正孔輸送層形成用塗布液をエクストルージョン塗布機を使用した湿式塗布方式により塗布・乾燥し厚さが５０ｎｍの正孔輸送層を形成した。
【０２１４】
正孔輸送層形成用塗布液を塗布する前に、第１基材の洗浄表面改質処理を、波長１８４．９ｎｍの低圧水銀ランプを使用し、照射強度１５ｍＷ／ｃｍ2、距離１０ｍｍで実施した。帯電除去処理は、微弱Ｘ線による除電器を使用し行った。
【０２１５】
尚、搬送速度は２ｍ／ｍｉｎで実施した。搬送速度は、三菱電機（株）製 レーザドップラ速度計ＬＶ２０３で測定した。
【０２１６】
塗布条件
正孔輸送層形成用塗布液の塗布時の温度は２５℃、環境の大気環境下で行った。尚、湿式塗布工程は露点温度−２０℃以下且つ清浄度クラス５以下（ＪＩＳ Ｂ ９９２０）とした。
【０２１７】
乾燥及び加熱処理条件
正孔輸送層形成用塗布液を塗布した後、図６に示す第１乾燥装置及び第１加熱処理装置を使用し、第１乾燥装置ではスリットノズル形式の吐出口から成膜面に向け高さ１００ｍｍ、吐出風速１ｍ／ｓ、幅手の風速分布５％、温度１００℃で溶媒を除去した後、引き続き、第１加熱処理装置で温度２００℃で裏面伝熱方式の熱処理を行い正孔輸送層を形成した。
【０２１８】
（発光層形成用塗布液の準備）
ホスト材のポリビニルカルバゾール（ＰＶＫ）に対してドーパント材Ｉｒ（ｐｐｙ）3を５質量％となる様に混合し、１，２−ジクロロエタン中に溶解し１質量％溶液とし発光層形成用塗布液として準備した。発光層形成用塗布液の表面張力は３２×１０-3Ｎ／ｍ（協和界面化学社製：表面張力計ＣＢＶＰ−Ａ３）であった。発光層のガラス転移温度は２２５℃であった。
【０２１９】
（発光層の形成）
図６に示す工程を使用し、引き続き帯電処理を行い、形成された正孔輸送層の上全面に、陽極（第１電極）の取り出し電極部分を除き、準備した発光層形成用塗布液をエクストルージョン塗布機を使用した湿式塗布方式により塗布・乾燥し厚さが１００ｎｍの発光層を形成した。尚、搬送速度は、２ｍ／分とした。搬送速度は、三菱電機（株）製 レーザドップラ速度計ＬＶ２０３で測定した。
【０２２０】
塗布条件
発光層形成用塗布液の塗布時の温度は、２５℃の環境の大気環境下で行った。尚、湿式塗布工程は露点温度−２０℃以下且つ清浄度クラス５以下（ＪＩＳ Ｂ ９９２０）とした。
【０２２１】
乾燥及び加熱処理条件
発光層形成用塗布液を塗布した後、第２乾燥装置及び第２加熱処理装置を使用し、第２乾燥装置ではスリットノズル形式の吐出口から成膜面に向け高さ１００ｍｍ、吐出風速１ｍ／ｓ、幅手の風速分布５％、温度６０℃で溶媒を除去した後、引き続き、第２加熱処理装置で温度２００℃で加熱処理を行い発光層を形成した。
【０２２２】
（封止剤の塗設）
封止剤として接着剤（ナガセケムテクス（株）製、ＵＶレジンＸＮＲ５５７０−Ｂ１）を準備した。第１基材上に形成した陽極（第１電極）／正孔輸送層／発光層の積層体の周囲に図８に示す様に、陽極（第１電極）の取り出し電極となる部分を除き準備した接着剤を塗設し第１部材とした。
【０２２３】
第２部材の作製
〈第２基材上に陰極（第２電極）層と、陰極バッファ層（電子注入層）をこの順番で有する第２基材の準備〉
第２基材の準備
第２基材として、第１基材と同じものを準備した。予め陰極（第２電極）の周辺形状に合わせ図７（ｂ）に示す様に一定間隔で図３（ｄ）に示す形状の溝部と、陰極（第２電極）の位置を示すアライメントマークを陽極（第１電極）用に設けたアライメントマークの位置に合わせ、図７（ｂ）に示す様にアライメントマークを設けた。
【０２２４】
尚、設けた溝部の深さは平均７０μｍ、底部の幅は平均４００μｍ、陰極（第２電極）の端部と接触する側の側壁の角度θは４５°、縁のＲは平均２０μｍであった。
【０２２５】
溝部は（株）山岡製作所製 サーボプレスＳＬＰ−Ｓ３０００を使用し、エッチング刃を基板に押し当てることで形成した。
【０２２６】
（陰極（第２電極）の形成）
図６に示す陰極（第２電極）形成工程で準備した第２基材の上に、５×１０-4Ｐａの真空条件下にて、陽極（第１電極）の大きさと、位置と、図４（ｄ′）に示す如く周辺の端部が溝部の中に形成する様に合わせたマスクを使用して蒸着し、厚さ１００ｎｍ、４０ｍｍ×２０ｍｍの大きさの取り出し電極を有する陰極（第２電極）を形成した。尚、第２電極の有効画素領域は１００ｍｍ角である。
【０２２７】
（陰極バッファ層（電子注入層）の形成）
引き続き、第２基材の上に形成した陰極（第２電極）の上に図６に示す陰極バッファ層（電子注入層）形成工程で、５×１０-4Ｐａ真空下にて取り出し電極を除き、厚さ０．５ｎｍのＬｉＦ層（電子注入層）を全面蒸着し、陰極バッファ層（電子注入層）を形成し第２部材とした。
【０２２８】
〈貼合〉
準備した第１部材と、準備した第２部材とを図９に示す貼合装置により減圧環境下で熱圧着ロールにより陰極バッファ層（電子注入層）と発光層とを図５に示す様に合わせ（第１基材と第２基材の間に陽極（第１電極）と陰極（第２電極）とが対向するように挟まれた構成となる）貼合した。この段階では、第１基材と第２基材の間に陽極（第１電極）と陰極（第２電極）とが対向するように挟まれた構成の個別の有機ＥＬ素子が連続的に繋がった状態となっている。この後、単一の有機ＥＬ素子とするため打ち抜き工程に搬送され、個別の有機ＥＬ素子を打ち抜き試料Ｎｏ．１０１とした。尚、比較試料として、第２基材に溝部を設けなかった他は全て同じ条件で、同じ方法で有機ＥＬ素子を作製し試料Ｎｏ．１０２とした。
【０２２９】
尚、陰極バッファ層（電子注入層）と発光層との位置合わせは双方に付けられているアライメントマークをアライメントマーク検出装置で検出し、第１部材及び第１部材の搬送速度を調整しながら行った。貼合する時の減圧度としては、１５０Ｐａとし、貼合する時の温度は２００℃、圧力は３ＭＰａとした。
【０２３０】
（評価）
作製した各試料Ｎｏ．１０１、１０２に付き、リーク電流特性、外部取り出し量子効率接合面の密着性を以下に示す試験方法により試験し、以下に示す評価ランクに従って評価した結果を表１に示す。
【０２３１】
リーク電流特性の試験方法
定電圧電源を用いて、逆方向の電圧（逆バイアス）を５Ｖを５秒間印加し、その時有機ＥＬ素子に流れる電流を測定した。サンプル１０枚の発光領域について測定を行い、最大電流値をリーク電流とした。
【０２３２】
リーク電流の評価ランク
○：最大電流値が１×１０-6Ａ未満
△：最大電流値が１×１０-6Ａ以上、１×１０-4Ａ未満
×：最大電流値が１×１０-4Ａ以上
《外部取り出し量子効率》
作製した有機ＥＬ素子について、２３℃、乾燥窒素ガス雰囲気下で２．５ｍＡ／ｃｍ2定電流を印加した時の外部取り出し量子効率（％）を測定した。尚、測定には分光放射輝度計ＣＳ−１０００（ミノルタ製）を用いた。
【０２３３】
外部取り出し量子効率の評価ランク
○：４％以上
△：１％以上、４％未満
×：１％未満
【０２３４】
【表１】
【０２３５】
本発明の有効性が確認された。
【０２３６】
実施例２
図６に示す製造工程を使用し、図１に示す第一部材側は、第１基材／陽極（第１電極）／正孔輸送層／発光層、第２部材側は陰極バッファ層（電子注入層）／陰極（第２電極）／第２基材の層構成でそれぞれ作成し、発光層と陰極バッファ層を貼合して面発光方式の有機ＥＬ素子を作製した。
【０２３７】
第１部材の準備
〈第１基材上にガスバリア層と陽極（第１電極）層とをこの順番で有する第１基材の準備〉
第１基材の準備
第１基材として、厚さ２００μｍ、幅２００ｍｍ、長さ２００ｍｍのポリエーテルサルフォンフィルム（住友ベークライト製、以下、ＰＥＳと略記する）を用い、予め陽極（第１電極）の周辺形状に合わせ図７（ｂ）に示す様に一定間隔で図３（ｄ）に示す形状の溝部と、陽極（第２電極）の位置を示すアライメントマークを陰極（第１電極）用に設けたアライメントマークの位置に合わせ、図７（ｂ）に示す様にアライメントマークを設けた。尚、設けた溝部の深さは平均７０μｍ、底部の幅は平均４００μｍ、陰極（第２電極）の端部と接触する側の側壁の角度θは４５°、縁のＲは平均２０μｍであった。
【０２３８】
溝部は（株）山岡製作所製 サーボプレスＳＬＰ−Ｓ００を使用し、エッチング刃を基板に押し当てることで形成した。
【０２３９】
〈透明性ガスバリア層の形成〉
準備した基材を使用し、実施例１と同じ方法で、実施例１と同じ透明ガスバリア層を形成した。
【０２４０】
（陽極（第１電極）の形成）
準備した第１基材の透明性ガスバリア層上に、陰極（第１電極）の位置と、図４（ｄ′）に示す如く周辺の端部が溝部の中に形成する様に合わせたマスクを使用し、実施例１と同じ方法で、実施例１と同じ陽極（第１電極）を形成した。
【０２４１】
（正孔輸送層形成用塗布液の準備）
実施例１と同じ正孔輸送層形成用塗布液を準備した。
【０２４２】
（正孔輸送層の形成）
図６に示す工程を使用し、陽極（第１電極）迄が形成された第１基材を使用し、陽極（第１電極）の取り出し電極の部分を除き、連続的に形成されている陽極（第１電極）の上全面に、実施例１と同じ方法で、準備した正孔輸送層形成用塗布液にて塗布・乾燥し厚さが５０ｎｍの正孔輸送層を形成した。
【０２４３】
（発光層形成用塗布液の準備）
実施例１と同じ発光層形成用塗布液を準備した。
【０２４４】
（発光層の形成）
図６に示す工程を使用し、正孔輸送層迄が形成された第１基材を使用し、陽極（第１電極）の取り出し電極の部分を除き、実施例１と同じ方法で準備した発光層形成用塗布液を塗布・乾燥し厚さが１００ｎｍの発光層を形成した。
【０２４５】
（封止剤の塗設）
実施例１と同じ接着剤を、第１基材上に形成した陽極（第１電極）／正孔輸送層／発光層の積層体の周囲に図８に示す様に、陽極（第１電極）の取り出し電極となる部分を除き塗設し第１部材とした。
【０２４６】
第２部材の作製
実施例１と同じ基材を使用し、溝部を設けない他は全て同じ条件で実施例１と同じ構成の第２部材を作製した。
【０２４７】
〈貼合〉
準備した第１部材と、準備した第２部材を図９に示す貼合装置を使用し、実施例１と同じ条件、同じ方法で貼合した。この後、単一の有機ＥＬ素子とするため打ち抜き工程に搬送され、個別の有機ＥＬ素子を打ち抜き試料Ｎｏ．２０１とした。尚、比較試料として、第１基材に溝部を設けなかった他は全て同じ条件で、同じ方法で有機ＥＬ素子を作製し試料Ｎｏ．２０２とした。
【０２４８】
（評価）
作製した各試料Ｎｏ．２０１、２０２に付き、リーク電流特性、外部取り出し量子効率を実施例１と同じ試験方法により試験し、実施例１と同じ評価ランクに従って評価した結果を表２に示す。
【０２４９】
【表２】
【０２５０】
本発明の有効性が確認された。
【０２５１】
実施例３
図６に示す製造工程を使用し、図１に示す第一部材側は、第１基材／陽極（第１電極）／正孔輸送層／発光層、第２部材側は陰極バッファ層（電子注入層）／陰極（第２電極）／第２基材の層構成でそれぞれ作成し、発光層と陰極バッファ層を貼合して面発光方式の有機ＥＬ素子を作製した。
【０２５２】
（第１部材の準備）
実施例１と同じ第１部材を準備した。
【０２５３】
（第２部材の準備）
第２基材の準備
実施例１と同じ基材を準備し、予め、図２に示す様に陰極（第２電極）の周辺形状に合わせ、表３に示すように形状を変えた図３（ｄ）に示す形状の溝部を設けた第２基材を準備しＮｏ．ａ〜ｖとした。尚、陰極（第２電極）の位置を示すアライメントマークを陽極（第１電極）用に設けたアライメントマークの位置に合わせ、アライメントマークを設けた。溝部は実施例１と同じ方法で形成した。
【０２５４】
縁のＲは陰極（第２電極）と接触する側の縁のＲを示す。側壁の角度θは陰極（第２電極）の端部と接触する側の側壁と第２基材の陰極（第２電極）が形成される面との交わる角度を示す。
【０２５５】
【表３】
【０２５６】
（陰極（第２電極）の形成）
図６に示す陰極（第２電極）形成工程で準備した第２基材Ｎｏ．ａ〜ｖの上に、図６に示す陰極（第２電極）形成工程で、５×１０-4Ｐａの真空条件下にて、陽極（第１電極）の大きさと、位置と、図４（ｂ′）に示す如く周辺の端部が溝部の中に形成する様に合わせたマスクを使用してアルミニウムを蒸着し、厚さ１２０ｎｍ、４０ｍｍ×２０ｍｍの大きさの取り出し電極を有する陰極（第２電極）を形成し第２部材としＮｏ．３−ａ〜３−ｖとした。尚、第２電極の有効画素領域は１００ｍｍ角である。
【０２５７】
〈貼合〉
準備した第１部材と、準備した各第２部材Ｎｏ．３−ａ〜３−ｖを図１０に示す貼合装置により減圧環境下で熱圧着により陰極（第２電極）と発光層とを図５に示す様に合わせ（第１基材と第２基材の間に陽極（第１電極）と陰極（第２電極）とが対向するように挟まれた構成となる）貼合した後、打ち抜き工程で第１基材と第２基材との余剰部分打ち抜き、第１基材と第２基材の間に陽極（第１電極）と陰極（第２電極）とが対向するように挟まれた構成の有機ＥＬ素子が作製され試料Ｎｏ．３０１〜３２２とした。
【０２５８】
尚、陰極バッファ層（電子注入層）と発光層との位置合わせは双方に付けられているアライメントマークをアライメントマーク検出装置で検出し行った。貼合する時の減圧度としては、１５０Ｐａとし、貼合する時の温度は２００℃、圧力は３ＭＰａとした。
【０２５９】
評価
作製した各試料Ｎｏ．３０１〜３２２に付き、リーク電流特性、外部取り出し量子効率を実施例１と同じ試験方法により試験し、実施例１と同じ評価ランクに従って評価した結果を表４に示す。
【０２６０】
【表４】
【０２６１】
本発明の有効性が確認された。
【図面の簡単な説明】
【０２６２】
【図１】本発明の貼合法により製造された有機ＥＬ素子の一例を示す概略図である。
【図２】図１に示される有機ＥＬ素子の第２基材の陰極（第２電極）が形成される面の拡大概略図である。
【図３】図２に示す溝部の形状の一例を示す拡大概略断面図である。
【図４】図３に示される各形状の溝部を有する第２基材の上に陰極（第２電極）を形成した場合の拡大概略断面図である。
【図５】第１基材の上に陽極と有機機能層が形成された第１部材と、第２基材の上に少なくとも陰極が形成された第２部材とを貼合法による張り合わせる状態を示す模式図である。
【図６】図１〜図５に示した様な第１基材と、第２基材とを使用し、図１に示す構成の有機ＥＬ素子をロールトゥーロール方式の貼合法により製造する製造工程の模式図である。
【図７】図６に示す製造工程の各供給工程で供給される第１基材と、第２基材との概略平面図である。
【図８】図６のＵで示される部分の拡大概略図である。図８（ａ）は図６のＵで示される部分の拡大概略斜視図である。
【図９】図６のＷで示される貼合工程の拡大概略図である。図９（ａ）は図６のＷで示される貼合工程の概略拡大斜視図である。
【図１０】図６に示される貼合工程に使用する他の貼合装置の概略拡大断面図である。
【図１１】図１〜図５に示した様な第１基材と、第２基材とを使用し、図１に示す構成の有機ＥＬ素子をバッチ方式の貼合法により製造する製造工程の模式図である。
【符号の説明】
【０２６３】
１、２ａ、２ｂ 有機ＥＬ素子
１０１、５ａ１２、５０１ 第１基材
１０２、３０２′、３０２ 陽極（第１電極）
１０３ 正孔輸送層
１０４、３０３′、３０３ 発光層
１０５ 陰極バッファ層（電子注入層）
１０６、４０２′、４０２ 陰極（第２電極）
１０６ａ、４０２′ａ 端部
１０７、５ｂ１２、５０２ 第２基材
１０７ｂ、４０１ｂ 溝部
１０７ａ１ 縁
１０７ｂ１ 底部
１０７ｂ２、１０７ｂ３ 側壁
１０８ 封止部材
３、３′、５ａ４、５０１ａ 第１部材
４、４′、５ｂ４、５０２ａ 第２部材
５、５′ 製造工程
５ａ、５′ａ 第１供給工程
５ｂ、５′ｂ 第２供給工程
５ｃ、５′ｃ 封止剤塗設工程
５ｄ、５′ｄ 貼合工程
５ｅ、５′ｅ 打ち抜き工程
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１基材の上に少なくとも陽極及び少なくとも１層の有機機能層が形成された第１部材と、第２基材の上に少なくとも陰極が形成された第２部材とを使用し、前記第１基材と前記第２基材との間に前記陽極と前記陰極とが挟まれた構成となるように貼合し、前記第１基材と前記第２基材との間を封止部材で封止した有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記第１基材の前記陽極が形成される面又は前記第２基材の前記陰極の形成される面のどちらか一方に、前記陽極又は前記陰極の周辺形状に合わせた溝部が形成されており、
前記溝部に、前記陽極又は前記陰極のどちらか一方の端部が形成されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記溝部は、深さが２０μｍ〜１５０μｍ、幅が５０μｍ〜２０００μｍ、陽極又は陰極と接触する側の縁が１０μｍ以上のＲを有し、且つ側壁が３０°〜６０°の角度を有することを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
第１基材の上に少なくとも陽極及び少なくとも１層の有機機能層が形成された第１部材と、第２基材の上に少なくとも陰極が形成された第２部材とを使用し、前記第１基材と前記第２基材との間に前記陽極と前記陰極とが挟まれた構成となるように貼合し、前記第１基材と前記第２基材との間を封止部材で封止した有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、
前記第１基材の前記陽極が形成される面又は前記第２基材の前記陰極の形成される面のどちらか一方に、前記陽極又は前記陰極の周辺形状に合わせた溝部を有し、
前記第１部材を供給する第１供給工程と、
前記第２部材を供給する第２供給工程と、
前記第１基材と前記第２基材との間を封止剤で封止する封止剤塗設工程と、
前記第１部材と、前記第２部材とを貼合する貼合工程とを有し、
前記第１供給工程は、前記第１基材の供給工程と、前記第１基材の上に前記陽極を形成する陽極形成工程と、前記陽極の上に前記有機機能層を形成する有機機能層形成工程とを有し、
前記第２供給工程は、前記第２基材の供給工程と、前記第２基材の上に前記陰極を形成する陰極形成工程とを有し、
前記陽極形成工程と、前記陰極形成工程とのどちらか一方は前記陽極の周辺の端部又は前記陰極の周辺の端部を前記溝部に形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項４】
前記溝部は予め第１基材の前記陽極が形成される面又は前記第２基材の前記陰極の形成される面のどちらか一方に形成されていることを特徴とする請求項３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項５】
前記第１供給工程の陽極形成工程の前、又は前記第２供給工程の陰極形成工程の前のどちらか一方に、溝部を形成する溝部形成工程を有することを特徴とする請求項３又は４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項６】
前記溝部は、深さが２０μｍ〜１５０μｍ、幅が５０μｍ〜２０００μｍ、陽極又は陰極と接触する側の縁が１０μｍ以上のＲを有し、且つ側壁が３０°〜６０°の角度を有することを特徴とする請求項３〜５の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項１】
第１基材の上に少なくとも陽極及び少なくとも１層の有機機能層が形成された第１部材と、第２基材の上に少なくとも陰極が形成された第２部材とを使用し、前記第１基材と前記第２基材との間に前記陽極と前記陰極とが挟まれた構成となるように貼合し、前記第１基材と前記第２基材との間を封止部材で封止した有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記第１基材の前記陽極が形成される面又は前記第２基材の前記陰極の形成される面のどちらか一方に、前記陽極又は前記陰極の周辺形状に合わせた溝部が形成されており、
前記溝部に、前記陽極又は前記陰極のどちらか一方の端部が形成されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記溝部は、深さが２０μｍ〜１５０μｍ、幅が５０μｍ〜２０００μｍ、陽極又は陰極と接触する側の縁が１０μｍ以上のＲを有し、且つ側壁が３０°〜６０°の角度を有することを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
第１基材の上に少なくとも陽極及び少なくとも１層の有機機能層が形成された第１部材と、第２基材の上に少なくとも陰極が形成された第２部材とを使用し、前記第１基材と前記第２基材との間に前記陽極と前記陰極とが挟まれた構成となるように貼合し、前記第１基材と前記第２基材との間を封止部材で封止した有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、
前記第１基材の前記陽極が形成される面又は前記第２基材の前記陰極の形成される面のどちらか一方に、前記陽極又は前記陰極の周辺形状に合わせた溝部を有し、
前記第１部材を供給する第１供給工程と、
前記第２部材を供給する第２供給工程と、
前記第１基材と前記第２基材との間を封止剤で封止する封止剤塗設工程と、
前記第１部材と、前記第２部材とを貼合する貼合工程とを有し、
前記第１供給工程は、前記第１基材の供給工程と、前記第１基材の上に前記陽極を形成する陽極形成工程と、前記陽極の上に前記有機機能層を形成する有機機能層形成工程とを有し、
前記第２供給工程は、前記第２基材の供給工程と、前記第２基材の上に前記陰極を形成する陰極形成工程とを有し、
前記陽極形成工程と、前記陰極形成工程とのどちらか一方は前記陽極の周辺の端部又は前記陰極の周辺の端部を前記溝部に形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項４】
前記溝部は予め第１基材の前記陽極が形成される面又は前記第２基材の前記陰極の形成される面のどちらか一方に形成されていることを特徴とする請求項３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項５】
前記第１供給工程の陽極形成工程の前、又は前記第２供給工程の陰極形成工程の前のどちらか一方に、溝部を形成する溝部形成工程を有することを特徴とする請求項３又は４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項６】
前記溝部は、深さが２０μｍ〜１５０μｍ、幅が５０μｍ〜２０００μｍ、陽極又は陰極と接触する側の縁が１０μｍ以上のＲを有し、且つ側壁が３０°〜６０°の角度を有することを特徴とする請求項３〜５の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【公開番号】特開２００９−３７７５１（Ｐ２００９−３７７５１Ａ）
【公開日】平成２１年２月１９日（２００９．２．１９）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００７−１９８６８６（Ｐ２００７−１９８６８６）
【出願日】平成１９年７月３１日（２００７．７．３１）
【出願人】（０００００１２７０）コニカミノルタホールディングス株式会社 (4,463)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２１年２月１９日（２００９．２．１９）
【国際特許分類】
【出願日】平成１９年７月３１日（２００７．７．３１）
【出願人】（０００００１２７０）コニカミノルタホールディングス株式会社 (4,463)
【Ｆターム（参考）】
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