２重パルス単一イベントラマン分光法
【課題】可搬式、スタンドオフ、単一イベント、２重パルス、移動式のラマン分光法システムを提供すること。
【解決手段】
本発明のラマン分光法システムは、第１の波長のエネルギーと第２の波長のエネルギーとを生成するように構成されたレーザモジュールであって、第１の波長のエネルギーと第２の波長のエネルギーとは、実質的に同時に、軸に沿って、自由空間を介して、ターゲットの物質に配向される、レーザモジュールと、軸に沿って反射されるスペクトルエネルギーのパターンを収集する望遠鏡であって、スペクトルエネルギーのパターンは、第１の波長のエネルギーと第２の波長のエネルギーとの相互作用から生じる、望遠鏡と、収集されたスペクトルエネルギーのパターンを解析し、収集されたスペクトルエネルギーのパターンを既知のスペクトルエネルギーのパターンと照合する解析モジュールとを備える。
【解決手段】
本発明のラマン分光法システムは、第１の波長のエネルギーと第２の波長のエネルギーとを生成するように構成されたレーザモジュールであって、第１の波長のエネルギーと第２の波長のエネルギーとは、実質的に同時に、軸に沿って、自由空間を介して、ターゲットの物質に配向される、レーザモジュールと、軸に沿って反射されるスペクトルエネルギーのパターンを収集する望遠鏡であって、スペクトルエネルギーのパターンは、第１の波長のエネルギーと第２の波長のエネルギーとの相互作用から生じる、望遠鏡と、収集されたスペクトルエネルギーのパターンを解析し、収集されたスペクトルエネルギーのパターンを既知のスペクトルエネルギーのパターンと照合する解析モジュールとを備える。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施形態は、ラマン分光法センサに関し、より詳細には、２重レーザパルス単一イベント性能を有する、移動式（ｏｎ−ｔｈｅ−ｍｏｖｅ）ラマンセンサに関する。
【背景技術】
【０００２】
化学的または生物学的なエージェントへの露出の危険性は、深刻なものであり得る。例えば事故等による不意な放出による結果であるか、意図的な搬送の結果であるかに関わらず、（１）放出されたエージェントのタイプと、（２）汚染物の正確なエリアとを、迅速かつ正確に識別することが望ましい。そのような危険な物質の迅速かつ正確な検出は、潜在的な損傷を低減することにおいて、そして伝達機構の中でも特に、例えば風、人間または動物の接触による、エージェントのさらなる拡散を制限することにおいて、重要なファクターである。
【０００３】
近年、未知の物質、汚染物およびエージェントを非常に低い濃度であっても迅速に識別するセンサ技術を開発および配備することの関心が高まっている。これらの技術の一部は、車両および関連する試験設備を用いることにより、汚染物の物理的サンプルを抽出し、機械的なサンプリングホイールシステム（ｓａｍｐｌｉｎｇ ｗｈｅｅｌ ｓｙｓｔｅｍ）に基づいて、非常に複雑かつ時間のかかるプロセスを利用し、エージェントを試験することにより、表面に堆積した汚染物を測定するように設計されている。
【０００４】
そのようなアプローチの複雑性を踏まえて、新しく、安全で、より信頼性のある技術が出現してきた。そのような１つの技術は、一般に、「スタンドオフ表面検出」と称され、実際に関心のある物体またはエージェントに物理的に接触する必要なく、物体の検出を可能にする技術の範疇を意味する。これらの検出システムの目的は、化学的または生物学的な危険の検出、識別、位置決定、品質評価、警告およびレポートの能力を提供することにより、軍人または民間人に、（さらなる）汚染を避けるための十分に迅速な警告を提供することである。
【０００５】
スタンドオフ表面検出システムの実施例は、表面エージェントのレーザインテロゲーション（ＬＩＳＡ；Ｌａｓｅｒ Ｉｎｔｅｒｒｏｇａｔｉｏｎ ｏｆ Ｓｕｒｆａｃｅ Ａｇｅｎｔ）として公知な技術であり、この技術は、ＩＴＴ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ，Ｉｎｃ（Ｗｉｌｍｉｎｇｔｏｎ、デラウェア）である。１つの実装において、ＬＩＳＡは、偵察車両（例えば、トラックまたはＨＵＭＶＥＥ）に装着されたレーザおよび関連するセンサを用い、これらのレーザおよびセンサは、化学的および生物学的なエージェントを識別するために利用され得る光学的特性である、ラマン拡散（またはラマン効果、またはラマン分光法解析）として公知の技術を用いることにより、地面（または任意の表面）の上の化学的なエージェントを探す。ＬＩＳＡの１つの特定の実装は、１．５メートルのスタンドオフ範囲を有し、例えば毎秒２５パルスで、単一のレーザショットまたはパルスの検出を提供し得る。これは、車両に配備された人員に、地面上の化学的なエージェントに対する移動式でリアルタイムの検出を実行する能力を提供する。この移動式の検出は、単一イベント検出を特徴とする。なぜならば、各レーザショットは、センサによって検出の決定を行い得る別個のイベントであり、各レーザショットは、過去または将来のレーザショットとは無関係だからである。ＬＩＳＡ技術はまた、例えばＧＰＳからの入力を用いて一検出マップを形成または生成する能力を提供し、検出時の化学的エージェントの等高図が構築される。
【０００６】
スタンドオフの生物学的なエージェントの検出は、化学的な検出よりもはるかに困難である。特に、自然に発生するバックグラウンドの材料からの生物学的エージェントを測定することは、しばしば困難である。さらに、識別されるべき潜在的なエージェントの数、エージェント自身の複雑性、環境内に常に存在する無数の同類の微生物、有害な反応を開始し得る微少な量の微生物の、環境内の生物学的エージェントのリアルタイムの検出および測定は、困難であり得る。潜在的な生物学的エージェントはまた、有益な実体として偽装し得る。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
これらまたはその他の困難を踏まえると、より正確な汚染物検出能力の促進において、スタンドオフの移動式検出システムにおける改善の必要性がなおも存在する。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の実施形態は、化学的および生物学的なエージェントのスタンドオフの検出のためのラマン分光法デバイスを特に野外で動作させるシステムおよび方法を提供する。一実施形態において、可搬式、スタンドオフ、単一ショット、２重パルス、移動式のラマン分光法システムが提供され、そのようなラマン分光法システムは、同じレーザから第１の波長のエネルギーと第２の波長のエネルギーとを生成するように構成されたレーザモジュールであって、第１の波長のエネルギーと第２の波長のエネルギーとは、軸に沿って、自由空間を介して、ターゲットの物質に配向される、レーザモジュールを含む。好適な実施形態において、レーザは、単一レーザアパーチャから（または好適な光路に沿って）２重パルスを生成し、第１および第２の波長において、ターゲットの物体の同時または順次の照射を提供する。このレーザが生成する２重パルスは、同時であるか順次であるかに関わらず、本明細書中では以後、２重パルスレーザ、２重パルスまたは２重パルス発振と称される。望遠鏡は、軸に沿って反射されるスペクトルエネルギーのパターンを収集し、スペクトルエネルギーのパターンは、第１の波長のエネルギーと第２の波長のエネルギーとの相互作用から生じる。解析モジュールは、収集されたスペクトルエネルギーのパターンを解析し、収集されたスペクトルエネルギーのパターンを既知のスペクトルエネルギーのパターンと照合し、例えば化学的なエージェントのような未知の物体を識別する。好適な実施形態において、レーザモジュール、望遠鏡および解析モジュールは、車両上に搭載され、車両の移動中に動作可能である、システム。
【０００９】
一実施形態において、第１および第２の波長のエネルギーは制御可能であり、現行の野外条件に基づいて制御可能であり得る。例えば、特定のターゲットの物体が存在し、そのようなターゲットの物体が、特定の波長のレーザ照射に対する高い応答性を有していると考えられる場合、レーザ光の波長は、特定の波長に変更され得る。同様に、野外で、レーザが同時または順次のどちらで２重パルス発振されるかを切り替えることが望ましくあり得る。そのような選択は、検出されているエージェントのタイプに基づくか、または、例えば水や温度等の野外条件にも基づき得る。
【００１０】
一部の実施形態において、第２の波長のエネルギーは、第１の波長のエネルギーとは異なる。
【００１１】
第１および第２の波長のエネルギーが順次にパルス発振されるとき、時間的な分離ΔＴは、典型的には、現行の車両速度で両方のレーザパルスが同じターゲットの種をインテロゲートするために、１０μ秒未満である。
【００１２】
１つの可能な実装にしたがうと、レーザは、第１および第２の波長（波長の組み合わせの一例として、それぞれ２４８ｎｍおよび２５０ｎｍ）のエネルギーを提供するように構成された、アレキサンドライトレーザである。
【００１３】
本発明のこれらおよびその他の特徴ならびにそれらに付随する利点は、関連する図面と関連して、以下の詳細な記載を読んだときに、より完全に理解され得る。
【００１４】
本発明は、さらに以下の手段を提供する。
（項目１）
可搬式、スタンドオフ、単一イベント、２重パルス、移動式のラマン分光法システムであって、
第１の波長のエネルギーと第２の波長のエネルギーとを生成するように構成されたレーザモジュールであって、該第１の波長のエネルギーと該第２の波長のエネルギーとは、実質的に同時に、軸に沿って、自由空間を介して、ターゲットの物質に配向される、レーザモジュールと、
該軸に沿って反射されるスペクトルエネルギーのパターンを収集する望遠鏡であって、該スペクトルエネルギーのパターンは、該第１の波長のエネルギーと該第２の波長のエネルギーとの相互作用から生じる、望遠鏡と、
該収集されたスペクトルエネルギーのパターンを解析し、該収集されたスペクトルエネルギーのパターンを既知のスペクトルエネルギーのパターンと照合する解析モジュールと
を備え、
該レーザモジュール、望遠鏡および解析モジュールは、車両上に搭載され、該車両の移動中に動作可能である、システム。
（項目２）
上記第１の波長のエネルギーと上記第２の波長のエネルギーとは、制御可能である、項目１に記載のシステム。
（項目３）
上記第１の波長のエネルギーと上記第２の波長のエネルギーとは、野外条件に基づいて制御可能である、項目２に記載のシステム。
（項目４）
上記第２の波長のエネルギーは、上記第１の波長のエネルギーとは異なる、項目１に記載のシステム。
（項目５）
上記第１の波長のエネルギーと上記第２の波長のエネルギーとは、同時にパルス発振される、項目１に記載のシステム。
（項目６）
上記第１の波長のエネルギーと上記第２の波長のエネルギーとは、ΔＴの時間的な分離を有するように順次にパルス発振される、項目１に記載のシステム。
（項目７）
ΔＴは、約１０μ秒未満である、項目６に記載のシステム。
（項目８）
上記ラマン分光法システムは、撮像装置を含み、
ΔＴは、以下の式
ＬＩＢ寿命＜ΔＴ＜撮像装置のアパーチャ時間
を満たすように設定され、
ＬＩＢは、レーザ誘起ブレークダウンである、項目６に記載のシステム。
（項目９）
上記撮像装置は、電荷結合素子（ＣＣＤ)を含む、項目８に記載のシステム。
（項目１０）
上記第１の波長のエネルギーの波長と上記第２の波長のエネルギーの波長とは、それぞれ、２４８ｎｍと２５０ｎｍとである、項目６に記載のシステム。
（項目１１）
上記レーザモジュールは、上記第１の波長のエネルギーと上記第２の波長のエネルギーとの両方を提供するように構成された、単一のアレキサンドライトレーザを含む、項目１に記載のシステム。
（項目１２）
ラマン分光法を実行する方法であって、
ラマン分光法システムを搭載した車両を操作することであって、該ラマン分光法システムは、レーザ、収集光学素子および撮像装置を含む、ことと、
所定のパルス反復周波数（ＰＲＦ）で該レーザを用いてターゲットをインテロゲートすることであって、１／ＰＲＦで定義される各ＰＲＦサイクルの間に、該レーザが２重パルス発振される、ことと、
該収集光学素子を用いることにより、各ＰＲＦサイクルの間に、ラマンスペクトルを収集することと、
ラマンシグネチャを所与の収集されたラマンスペクトルまたは一連のラマンスペクトルと照合することにより、該ターゲットを識別することと
を包含する、方法。
（項目１３）
上記ＰＲＦは、約２５Ｈｚである、項目１２に記載の方法。
（項目１４）
上記レーザは、第１の波長および第２の波長で２重パルス発振される、項目１２に記載の方法。
（項目１５）
上記第１の波長は、上記第２の波長と同一である、項目１４に記載の方法。
（項目１６）
上記第１の波長と上記第２の波長とは、順次にパルス発振され、時間ΔＴだけ分離されている、項目１４に記載の方法。
（項目１７）
ΔＴは、以下の式
ＬＩＢ寿命＜ΔＴ＜撮像装置のアパーチャ時間
を満たすように設定され、
ＬＩＢは、レーザ誘起ブレークダウンである、項目１６に記載の方法。
（項目１８）
上記第１の波長および上記第２の波長のうちの少なくとも１つを動的に制御することをさらに含む、項目１４に記載の方法。
（項目１９）
動作条件または野外条件に基づいて、上記第１の波長および上記第２の波長のうちの少なくとも１つを動的に制御することをさらに含む、項目１８に記載の方法。
（項目２０）
ラマン分光法を実行する方法であって、
ラマン分光法システムを搭載した車両を操作することであって、該ラマン分光法システムは、レーザ、収集光学素子および撮像装置を含む、ことと、
所定のパルス反復周波数（ＰＲＦ）で該レーザを用いてターゲットをインテロゲートすることであって、１／ＰＲＦで定義される各ＰＲＦサイクルの間に、該第１の波長および該第２の波長において該レーザが順次に２重パルス発振され、該第２の波長は、該第１の波長とは異なる、ことと、
収集光学素子を用いることにより、各ＲＦサイクルの間に、ラマンスペクトルを収集することであって、該第１の波長と該第２の波長との両方による該ターゲットの照射から生じるラマンスペクトルを収集することにより、ラマンスペクトルを収集することと、
ラマンシグネチャを所与の収集されたラマンスペクトルと照合することにより、該ターゲットを識別することと
を包含する、方法。
（項目２１）
順次に２重パルス発振された第１の波長と第２の波長との間の時間の差ΔＴは、約１０μ秒未満である、項目２０に記載の方法。
（項目２２）
ΔＴは、以下の式
ＬＩＢ寿命＜ΔＴ＜撮像装置のアパーチャ時間
を満たすように設定され、
ＬＩＢは、レーザ誘起ブレークダウンである、項目２１に記載の方法。
（項目２３）
上記第１の波長および上記第２の波長のうちの少なくとも１つを動的に制御することをさらに含む、項目２０に記載の方法。
（項目２４）
動作条件または野外条件に基づいて、上記第１の波長および上記第２の波長のうちの少なくとも１つを動的に制御することをさらに含む、項目２３に記載の方法。
（項目２５）
上記レーザは、アレキサンドライトレーザを含む、項目２０に記載の方法。
【００１５】
（摘要）
ラマン分光法を実行するシステムおよび方法であって、ラマン分光法システムは、移動式の汚染物解析のために、車両上に搭載される。システムは、所定のパルス反復周波数（ＰＲＦ）で、１／ＰＲＦとして定義される各ＰＲＦサイクルの間に、レーザを用いてターゲットをインテロゲートするように構成される。レーザは、第１および第２の波長で２重パルス発振される。ラマンスペクトルが収集され、ラマンシグネチャ（ｒａｍａｎ ｓｉｇｎａｔｕｒｅ）と所与の収集されたラマンスペクトルとを照合することにより、ターゲットを識別するために用いられる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１Ａ】図１Ａは、本発明の一実施形態にしたがう、ラマン分光法システムの図である。
【図１Ｂ】図１Ｂは、本発明の典型的な車両搭載実施形態を示す。
【図２】図２は、本発明の実施形態にしたがう、ラマンセンサモジュールのコンポーネントを示す。
【図３】図３は、本発明の実施形態にしたがう、レーザの２重パルス発振のタイミングを示す。
【図４】図４は、本発明の実施形態にしたがう、レーザの２重パルス発振のタイミングを示す。
【図５】図５は、本発明の実施形態にしたがう、レーザの２重パルス発振のタイミングを示す。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
図１Ａは、車両搭載型のラマン分光法システム１００を示しており、このラマン分光法システム１００は、高レベルでは、メモリ１１５、プロセッサ１３０、共通のシステムアパーチャ２３５を有する電子光学（Ｅ−Ｏ；Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ−Ｏｐｔｉｃｓ）モジュール２００を含んでおり、これは、以下でより完全に記載される。
【００１８】
メモリ１１５は、特に処理命令（本明細書中で以後より完全に記載される）、大域変数、初期化変数およびルーチン、ラマンシグネチャのライブラリ等を格納する、不揮発性のリードオンリメモリ（ＲＯＭ）を含み得る。メモリ１１５はまた、特にデータ（例えば、検出／収集されたラマンスペクトルデータ）、センサ状態の読み取り、ユーザ入力／設定等（あるいは、ＲＯＭに格納されるとして記載されたデータを含む）を格納する、揮発性のランダムアクセスメモリ（ＲＡＭ）を含み得る。またメモリ１１５は、ディスクドライブ、フラッシュメモリ、または任意のその他の適切なデータ格納技術をさらに含み得る。
【００１９】
プロセッサ１３０は、特にユーザインターフェース（図示されず）を介する入出力ならびに様々なコンポーネントから受信した制御信号の管理を含む全システム制御を提供するためのソフトウェアルーチンを実行することに適した（少なくとも１つの）従来のデジタルプロセッサである。プロセッサ１３０はまた、好適には、収集されたスペクトルデータに対して必要なデジタル信号処理を実行し、それをメモリ１１５に格納されたラマンシグネチャと比較し、未知の物体または汚染物を識別することが可能である。示されているように、プロセッサ１３０およびメモリ１１５は、従来の技術を介して（例えば、制御／信号／データバスを用いて）互いに通信する。
【００２０】
Ｅ−Ｏモジュール２００（図２に関連して詳細に記載される）は、プロセッサ１３０と通信し、レーザを用いて、例えば表面の汚染物１４０のような未知の汚染物１４０を照射し、結果として生じるラマンスペクトルデータを収集し、詳細な解析のために収集されたデータをプロセッサ１３０に渡すように構成されている。出力レーザエネルギーと、ターゲットから反射された放射とは、共通のシステムアパーチャ２３５を用い、この共通のシステムアパーチャ２３５は、入力および出力される放射を分離すると同時に、それら両方を一直線上に配置（ｃｏ−ａｌｉｇｎ）することを可能にするように構成されている。この一直線上の配置は、レーザエネルギーとターゲットの範囲とは独立な望遠鏡の視野（ＦＯＶ；ｆｉｅｌｄ ｏｆ ｖｉｅｗ）とが重複することを保証する。レーザビームの伝播の断面積は、典型的には、約１ｃｍ２であり、ターゲットにおける望遠鏡のＦＯＶの収集面積は、典型的には、ＳＮＲを最大化するために、僅かにより大きいに過ぎない。以下でより完全に説明されるように、レーザは、未知の物体に配向される２重パルス（時間および／または周波数によって分離される）を生成するように構成される。
【００２１】
システム１００（または、その個々のコンポーネント）は、好適には、共通の光学放射アパーチャ２３５を有する筐体内に梱包される（図１においては、破線によって概略的に示されている）。さらにシステム１００は、好適には、野外で動作するように構成される。例えば、図１Ｂに示されるように、システム１００は、ジープ／トラック１７５に搭載され得、Ｅ−Ｏモジュール２００の共通の放射アパーチャ２３５は、地面に向けて下向きに配向され得る。システムはまた、人間が搬送することが可能な（ｍａｎ−ｐｏｒｔａｂｌｅ）デバイスとして構成され得、システム１００は、別個のパーツ（例えば、バックパックパーツおよびハンドヘルドパーツ）に機能的に分離され得る。
【００２２】
図２に示されているように、Ｅ−Ｏモジュール２００の中心部には、コヒーレントな光線を生成するレーザ２１０が存在する。レーザ２１０は、紫外線（ＵＶ）スペクトルの光線を生成し得、実質的に、モノクロであり得る（すなわち、単一の波長であるか、または狭い波長範囲に制限されている）。レーザ２１０は、好適には、照射された物体から反射される光学エネルギーが、ラマン散乱光学エネルギー（スペクトル）を含むように、十分な光エネルギーを生成し、このラマン散乱光学エネルギー（スペクトル）は、公知の分光技術を用いて解析される。本明細書中で以後より詳細に説明されるように、レーザ２１０（および／またはそれに関連する光学素子）は、好適には、同じまたは異なる波長において、および／または同じまたは異なる時間において、エネルギーの２重パルスを提供するように構成される。
【００２３】
レーザ２１０には、様々な光学素子またはＥ−Ｏ機能要素が組み込まれており、例えば単一モード、ラインナローイング（ｌｉｎｅ ｎａｒｒｏｗｉｎｇ）およびタイムゲーティング（ｔｉｍｅ ｇａｔｉｎｇ）のような所望のレーザ出力放射特性を提供する。またＥ−Ｏモジュール２００には、分光器２２２とＩＣＣＤ（ｉｎｔｅｎｓｉｆｉｅｄ ｃｈａｒｇｅ−ｃｏｕｐｌｅｄ ｄｅｖｉｃｅ）２２０とが含まれており、ＩＣＣＤ２２０は画素分解検出器（ｐｉｘｉｌａｔｅｄ ｄｅｔｅｃｏｒ）としての、または一般に、「画像化装置（ｉｍａｇｉｎｇ ａｐｐａｒａｔｕｓ）」としての役目を担う。当該技術分野において公知なように、分光器２２２は、回折格子を含み、散乱された放射（レーザの照射から生じる）をＩＣＣＤ２２０上に分散させる。ＩＣＣＤ２２０は、単一のユニットとして、分光器２２２と統合され得る。本明細書中に記載されているシステムに関連して用いられ得る適切なＩＣＣＤは、Ａｎｄｏｒ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ（Ｂｅｌｆａｓｔ、北アイルランド）から入手可能である。
【００２４】
さらに図２を参照すると、Ｅ−Ｏモジュール２００は、オートフォーカスサブシステム（ａｕｔｏｆｏｃｕｓ ｓｕｂｓｙｓｔｅｍ）２３０と、レンジファインディングサブシステム（ｒａｎｇｅｆｉｎｄｉｎｇ ｓｕｂｓｙｓｔｅｍ）２４０とを含み得る。例えば望遠鏡２３２のような収集光学素子（分光器２２２／ＩＣＣＤ２２０に光を渡す）を焦点合わせする能力は、「スタンドオフ（ｓｔａｎｄ−ｏｆｆ）」距離からのラマンスペクトルの収集を可能にする。スタンドオフ距離の調整は必要条件ではないが、スタンドオフ範囲に対するセンサの被写界深度は限られているので、この調節能力を提供することにより、測定プロセスが強化される。焦点合わせは、適切なアクチュエータ（モータ、ギア等）を介して、例えば望遠鏡２３２の光学素子を移動させることにより、遂行され得る。そのようなシステムは、当該技術分野において周知である。焦点合わせはまた、好適には、手動で実行され得るが、自動の焦点合わせが望ましい。
【００２５】
レンジファインディングサブシステム２４０は、関心のある対象または未知の物体の範囲または距離に関する情報を提供する。この情報は、オートフォーカスプロセスに有用であり得、スペクトル解析のために未知の物体のラマン信号強度を向上させ得る。
【００２６】
一実施形態においては、コントローラ／レジスタモジュール２５０が提供され得、Ｅ−Ｏモジュール２００におけるコンポーネントとの電気通信を提供し得る。コントローラ／レジスタモジュール２５０は、プロセッサ１３０から発せられるコマンドを１つ以上のコンポーネントに渡し得、さらに、これらのコンポーネントのうちの任意の１つからプロセッサ１３０に情報を返し得る。コントローラ／レジスタモジュール２５０はまた、関連するそれぞれのコンポーネントの出力から受信された情報をバッファし得、それによって、より分散された全体のシステムを実現し得る。コントローラ／レジスタモジュール２５０は、Ｅ−Ｏモジュール２００のいくつかのコンポーネントが、いかなる中間デバイスをも用いることなしに、プロセッサ１３０に直接的に接続されるように、プロセッサ１３０に（メモリ１１５と共に）直接的に組み込まれ得る。この後者の場合では、Ｉ／Ｏ電子装置は、デジタルプロセッサ１３０の一部分であり、このＩ／Ｏ電子装置は、別個のコントローラ／レジスタモジュール２５０のインターフェース機能を実行する。
【００２７】
動作中に、レーザ２１０は、所定のパルス反復周波数（ＰＲＦ；ｐｕｌｓｅ ｒｅｐｅｔｉｔｉｏｎ ｆｒｅｑｕｅｎｃｙ）（例えば、２５Ｈｚ）でパルス発振される。公知の方法を用いることにより、各ＰＲＦ期間または単一のイベント期間（すなわち、１／ＰＲＦ）の間に、ラマンスペクトルが収集され、処理される。本発明の実施形態にしたがうと、各ＰＲＦサイクルの間に単一の出力を生成するために一度だけレーザをパルス発振する代わりに、レーザは、各ＰＲＦサイクルの間に２重パルス性能を提供するように構成される。各ＰＲＦサイクルにおけるこの２重レーザ出力は、所望の要求される同時または順次の出力特性およびアプリケーション特有の要件（例えば、ターゲット上のレーザエネルギーまたはレーザパルス幅、ならびに照射されているターゲットの化学的物質のレーザ誘起ブレークダウン（ＬＩＢ；ｌａｓｅｒ ｉｎｄｕｃｅｄ ｂｒｅａｋｄｏｗｎ）に応じて、公知の方法を用いることにより、様々な仕方で遂行され得る。
【００２８】
２重パルス発振は、異なるまたは強化されたラマンシグネチャを形成し、この強化されたラマンシグネチャは、検出可能性（ＤＰ；ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ ｐｒｏｂａｂｉｌｉｔｙ）を向上させるために処理され、このＤＰは、単一パルス発振のみを用いることによって可能なＤＰよりも高い。この技術は、同じレーザＰＲＦサイクルの間に同じ小さなターゲット（望遠鏡のＦＯＶ寸法と同程度の寸法であるターゲットとして定義される）をインテロゲートすることができるように、２つの同時のレーザパルスまたは時間的に分離した２つのパルスを形成し、このことを、移動している車両またはプラットフォームから実行する。
【００２９】
典型的に、ラマンシグネチャに基づく化学的または生物学的な材料の識別は、既知のシグネチャのライブラリに対する未知のシグネチャの比較を含む。様々なデータ処理技術および比較技術が、識別における補助のために用いられ得る。未知のシグネチャにおけるノイズに対する信号の量、すなわち信号対ノイズ比（ＳＮＲ）は、化学的または生物学的な材料の存在を識別する能力を制限し得る。様々な物理的パラメータまたは動作パラメータが、ラマンシグネチャのＳＮＲに影響することが公知であり、一般に、時間、エネルギーまたは効率が、ＳＮＲのためにトレードされる。多くの用途において、露出時間の延長によるより長いサンプリング時間、または複数の順次のサンプリングは、ＳＮＲを増加させる動作変更である。しかしながら、本発明の主な用途である、単一イベントの移動式検出の場合には、露出時間の延長または複数の順次のサンプリングによってＳＮＲを改善することは、検出システムとターゲットとの間の相対運動が理由で、不可能である。レーザ光の２重または多重のパルスから収集された単一イベントのラマンシグネチャ（時間的に分離されているか、エネルギーに関して分離されている）は、ＳＮＲを改善させるようにデータ処理され、サンプリング時間を増加させる必要性を排除する。
【００３０】
周波数において分離されている多重のレーザパルスは、レーザ周波数における差によって重複し、オフセットされた多重ラマンシグネチャを形成し得る。収集されたシグネチャの多重のオフセットのコピーに適用されるデータ抽出技術（例えば、成分分析）は、共通の応答（すなわち、ラマンシグネチャ）を抽出し得るが、その一方で、共通ではない応答（すなわち、蛍光性およびノイズ）を残す。追加的な分光法解析技術が、記録されたシグネチャに適用され得る。ＳＮＲにおける改善は、ノイズの異なるソースの相対的な大きさと、ハードウェア構成とに依存する。
【００３１】
（レーザ）
全てのレーザが２重パルス発振され得るわけではない。例えば、従来の小型エキシマレーザは、特に異なる周波数においてパルス発振されるときに、２重パルス性能を提供するように構成され得ない。他方、本発明の実施形態にしたがうと、Ｌａｓｅｒ Ｅｎｅｒｇｅｔｉｃｓ（Ｍｅｒｃｅｒｖｉｌｌｅ、ニュージャージー）から入手可能なアレキサンドライトレーザは、２重パルス発振され得る。レーザを２重パルス発振することは、紫外線（「ＵＶ」）出力が同時に提供されるか、あるいは空間および時間の両方において分離されているかに応じて、従来のなんらかの方法で遂行され得る。より詳細には、レーザは、従来の技術を用いてエクストラキャビティ周波数変換を有するように構成され得る。その場合、フラッシュランプまたはダイオード励起から生じる、同調されたキャビティからの基本アレキサンドライト周波数が提供され得、例えば複屈折同調器（ＢＲＴ）またはエタロンおよび非線形光学結晶のような、従来の光学フィルタまたは周波数選択光学素子を用いた周波数３重化が続く。一実施形態において、時間的に分離された２重出力は、基本キャビティビームのエクストラキャビティを分離し、１つのパスに遅延線を追加し、２つの周波数変換チャネルを形成することにより、提供され得る。別の実施形態において、空間的に分離された２重出力は、２つの同調されたキャビティを形成し、従来の技術を用いることにより提供され得、単一のダイオード励起ソースによって励起され得、１つのビームパスは、７４４ｎｍの放射のために構成され得（この周波数は２４８ｎｍの３倍である）、その他のビームパスは、７５０ｎｍの放射のために構成され得る（この周波数は２５０ｎｍの３倍である）。これらの２つのビームパスは、適切な結晶および光学素子を含み、１つのレーザを使用して２重ＵＶ波長出力を提供するが、同じ励起出力を用いた単一チャネルのアーキテクチャと比較して各ＵＶ出力において半分のパワーである。この構成を用いると、キャビティ損傷閾値を超えないように励起パワーを増加させ、それによって、単一チャネルのアーキテクチャのエネルギーの１／２を上回るまでに、ＵＶ出力を増加させることが可能である。
【００３２】
非同時（すなわち、連続）動作に対して、ＵＶ出力は、例えば、固定時間のオフセットを有する２度の緑色の励起によって、提供され得る。
【００３３】
特に、アレキサンドライトレーザは、必ずしも２つのＵＶ出力に限定されず、実際、２つ以上の出力を生成するように構成され得、付随して、レーザのキャビティ／励起の複雑度およびサイズが増加する。以下の議論は、２つのＵＶ出力に関するが、この議論は、実際には、３つまたは４つまたはそれ以上の出力に拡張され得ることが理解されるべきである。
【００３４】
本発明の実施形態にしたがう２重レーザパルス発振は、いくつかの形式を取り得る。本明細書中では、
１）異なる周波数における同時のレーザパルス
２）同じ周波数における順次のレーザパルス
３）異なる周波数における順次のレーザパルス
４）異なる周波数における２重チャネルの順次のレーザパルス
が議論される。
【００３５】
上記のアプローチの各々および関連するサブアプローチが、以下で議論される。
【００３６】
１）異なる周波数における同時のレーザパルス
図３に示されているように、この実施形態においては、各ＰＲＦサイクルにおいて、２重ＵＶエネルギーパルスが、レーザから出力される。各パルスは、波長が異なっている（例えば、２４８ｎｍおよび２５０ｎｍ）。このＵＶ励起は、単一パルスシステムの２倍のラマンピークを含むが、単一パルスシステムと同じバックグラウンドの蛍光性を有する、ＰＲＦサイクル毎に１つのラマンシグネチャを生成する。収集する所望のラマンシフトスペクトルおよびハードウェア（例えば、レイリー拒絶のためのエッジフィルタ）の性能に基づいて選択される２つの波長に対して考慮がされることが好ましいことに留意されたい。
【００３７】
パルスＥλ１およびＥλ２は同時に発生するので、全体のエネルギーは、レーザ誘起ブレークダウン（ＬＩＢ）を防ぐために、最適化された単一パルスの場合にまで制限されなければならない。これは、理論上、Ｅλ１およびＥλ２のそれぞれのパワーが、同じレーザパルス幅に対して単一パルスＥλの半分であることを意味する。結果として、主要なノイズソースがエネルギーと比例しない場合に、個々のラマンピークのＳＮＲは、単一パルスシステムのそれの半分である。様々なノイズソースの複雑性が与えられるとき、任意の単一ラマンピークのＳＮＲは、〜０．３倍から〜０．７倍のスケールであり得ると考えられる。２重パルス発振されたラマンシグネチャをデータ処理した後、抽出および収集されたラマンシグネチャのＳＮＲは、単一パルスのラマンシグネチャのＳＮＲ以上に増加すると考えられる。検出可能性（ＰＤ）は、抽出技術がなくとも、ライブラリのシグネチャも２重パルス発振される限りは、増加し得る。補償アルゴリズムに応じて、Ｅλ１およびＥλ２からのラマンスペクトル情報の２倍の相関付けもまた、ＰＤにおいて有益であり得る。
【００３８】
線形応答の限界において、バックグラウンドの蛍光性は、単一パルスシステムから観察されるバックグラウンドの蛍光性以下であり得る。
【００３９】
２つの時間的および空間的に一致するビームがサンプル上で相互作用する状況において、十分な蛍光性が存在する場合には、非線形３次現象パラメトリック２次プロセス（ｎｏｎ−ｌｉｎｅａｒ ３ｒｄ−ｏｒｄｅｒ ｐｈｅｎｏｍｅｎａ ｐａｒａｍｅｔｒｉｃ ２ｎｄ−ｏｒｄｅｒ ｐｒｏｃｅｓｓ）（特に、材料の界面に関連付けられたもの）を招く必要十分な状況が存在し、現象の中でも特に、双線形プロセス（すなわち、励起−プローブ現象）を生じ得る。特に、波長の差（すなわち、Δλ）がラマン振動と共振する場合、刺激された応答は、スペクトルの反射を支配し得る。これは、良い意味と悪い意味とを有する。正の側面においては、刺激された散乱プロセスが、コヒーレントであり、その結果空間内で非常に局所化されるので、収集効率において劇的な改善をもたらす。他方、２つの同時ビームのアプローチに対する可能性のある顕著な欠点は、全ての通常の自然なラマンが損失され得るということである。ラマンゲインは、プランク−アインシュタインの関係ｈｃ／Δλ＝νｖｉｂにしたがって、共振帯によって損失される。ここでνｖｉｂは、ターゲットのサンプルとバックグラウンドマトリックスとを含むインテロゲートされたシステムの一部のラマンアクティブ振動モードの周波数である。同時の２重パルス発振を用いて観察され得るさらに別の駆動プロセスは、より長い波長パルスが蛍光物質の放射帯内に存在しない場合の、刺激された放射（蛍光性）であり得る。他方、フィルタリング／シフティングを用いる励起信号処理技術ならびにスペクトル減算は、任意の存在しているバックグラウンドの蛍光性を効果的に低減させ、付随してラマン帯のＳＮＲを増加させ得る。
【００４０】
別の潜在的な複雑性は、スペクトルシグネチャが変則的になる可能性のある、励起−プローブ効果に起因する。不都合にも、そのような挙動は、対象としているサンプルの光物理学および化学的なダイナミクスに非常に依存しており、それらの重要性に対処するためには理論的なモデリングおよび／または実験を必要とし得る。
【００４１】
概略すると、異なる波長におけるレーザ２１０の同時の２重パルス発振は、ラマンシグネチャを強化する潜在能力を有し、それにより、単一パルスシステムにおけるＰＤおよび誤警報レート（ＦＡＲ；ｆａｌｓｅ ａｌａｒｍ ｒａｔｅ）を改善する。
【００４２】
２）同じ周波数における順次のレーザパルス
同時の２重パルスとは異なり、本発明のこの実施形態は、順次または時間的に分離された２重のパルス発振を提供する。この場合、図４に示されているように、各ＰＲＦサイクルにおいて、２重ＵＶエネルギーパルスがレーザから出力されるが、間隔ΔＴだけ時間がオフセットされる。この特定の場合において、各パルスは、同じ波長（例えば、２４８ｎｍ）である。
【００４３】
このアプローチ（および以下で議論される第３のアプローチ）の前提およびそれに関連する推定される利点は、「固定の」サンプルの前提および利点である（すなわち、第２パルスは、第１パルスによって照射されたものと同じサンプルのボリュームの全部または大部分をインテロゲートすることが仮定される）。対象とするレーザの流束量のレベルが与えられるとき、放射の圧力、熱力学的（加熱）効果および関連する動力学的（熱伝達）効果が理由で、サンプルは空間的に不安定であり得る。結果として、第１のパルスによる衝突の後に、ターゲットが移動することがあり得る。実際、そのようなサンプルの移動は、４０ｍｓのパルス時間間隔ΔＴの間に、肥厚なトリエチルホスフェート（Ｔｈｉｃｋｅｎｅｄ Ｔｒｉｅｔｈｙｌｐｈｏｓｐｈａｔｅ）（ＴＴＥＰＯ）（シミュラント（ｓｉｍｕｌａｎｔ）として用いられる化学物質）を用いて観察される。しかしながら、この現象は、ΔＴが約１０μ秒以内に保たれる場合には、第２パルスによる信号減衰にはならないと考えられる。ΔＴの限界は、以下の議論においては、圧力限界と称される。
【００４４】
同じ波長における順次のレーザパルスを用いた２つの独立な信号処理アプローチ、すなわち、単一モードおよび２重モードがある。これらの２つのアプローチは、混同を避けるために独立して記載される。
【００４５】
２Ａ）単一モード−同じ波長における順次のレーザパルス
単一モード動作において、両方のレーザパルスから生じるラマンスペクトルは、同じＰＲＦサイクル中にシステムによって処理される。
【００４６】
上述の圧力限界に加えて、ΔＴに課される制限が存在する。
これらの制限は、
ＬＩＢ寿命＜ΔＴ＜ＣＤＤカメラアパーチャ時間 （式１）
である。
【００４７】
式１により、ΔＴの下限は、第２パルスが発生するときに、その第２パルスがＬＩＢをトリガするために十分な追加的な流束量を与えないことを保証するために、（ＬＩＢが存在する場合には）ＬＩＢ寿命よりも長くなければならない。この条件が満たされるとき、２つのレーザパルスは、パルスエネルギーがＬＩＢ閾値以下である独立したイベントとして考えられ得る。
【００４８】
ターゲットのこの２パルス共通波長ＵＶ励起は、１つのラマンシグネチャを生成し、両方のパルスが同じＵＶ制限エネルギー（ＬＩＢによって制限される）を有している場合には、ラマンシグネチャのピークのＳＮＲは、条件付きで２倍化され、その一方でまたＬＩＢを防ぐ。このシナリオは、バックグラウンドの蛍光性がない場合に、ＳＮＲを２倍改善し得、レーザパルスの間に顕著な光退色が発生する場合に、ＳＮＲ＞２に近づき得る。サンプルの局所的な加熱は、一般に、衝突を媒介した（温度に応じた）拡散機構を介する励起状態の不活性化の増大から生じる、蛍光性の低減につながる。
【００４９】
収集される信号の全体に寄与する蛍光性の総量は、ΔＴがどの程度サンプルの吸収体の励起状態の寿命と同じくらいであるかに基づき得る。第２レーザパルスの到着時に基底状態において利用可能な蛍光種の数は、励起状態の寿命と光分解の量子量との両方に完全に依存する。光退色が発生する程度は、収集されるバックグラウンドの蛍光性の総量に影響する。
【００５０】
一般に、単一モードアプローチは、異なる波長における同時レーザパルスのアプローチに比べて、比較的単純な光学系を必要とする。
【００５１】
バックグラウンドの蛍光性を低減させるためのフィルタリングおよび減算を含む、その他の既存の信号処理技術もまた、この単一モードアプローチと共に用いられ得る。ＳＮＲの改善がフィルタリング技術および減算技術によってもたらされるか否かに関わらず、２重パルスシグネチャは、利点を追加し、ＰＤおよびＦＡＲの改善を促進する。
【００５２】
２Ｂ）２重モード−同じ波長における順次のレーザパルス
２重モード動作において、第２レーザパルスから生じるスペクトルのみが、同じＰＲＦサイクルの間に、システムによって受信される。
【００５３】
この場合にΔＴに課される制限は、
蛍光性の寿命＜＜ΔＴ＜ＣＤＤカメラアパーチャ時間 （式２）
である。
【００５４】
加えて、ＣＣＤアパーチャ時間に課される以下の新しい要件がある：
蛍光性の寿命＜＜ＣＣＤアパーチャ開放＜ΔＴ （式３）
（開放時間の基準は、ΔＴの間隔の始点である）
２重モードにおいて、第１のＵＶレーザパルスは、第２パルスがラマン拡散に向けてバイアスされた信号を反射するように、光退色が不安定な蛍光性材料に意図されている。ＩＣＣＤカメラ２２０は、第１のＵＶパルスから蛍光性（およびラマン）を排除するようにゲート制御される。第２のＵＶレーザパルスは、低減された蛍光性のバックグラウンドの寄与を有するシステムによって受信および処理される。第２パルスにおけるエネルギーレベルは、ＬＩＢによって制限されるが、ラマン信号が要求されないので、第１レーザパルスは、ＬＩＢによっては制限されない。第１のレーザパルスにおけるエネルギーを増加させることは、付随するターゲットの退色を伴わずにバックグラウンドの顕著な光退色が発生する場合に、ＳＮＲをさらに改善する有益な影響を有し得る。ＬＩＢは、第１のパルスには関係ないが、それにも関わらずエネルギーは、ターゲットの化合物の不可逆的な光損傷を防ぐように制限されなければならず、種に寄与する無関係なバックグラウンド信号に対して制限されなければならない。第２レーザパルスから導出される信号（ここでは、低減された蛍光性の混成を有する）は、通常の方法で処理される。低減された蛍光性は、システムのＳＮＲを改善し、ひいてはＰＤおよびＦＡＲを改善する。
【００５５】
２重モードアプローチは、バックグラウンドの蛍光性の低減およびラマンシグネチャのＳＮＲにおける付随した増加が理由で、異なる波長において同時のレーザパルスを用いることによって可能である改善と比べて、ＰＤおよびＦＡＲを改善する。
【００５６】
インテロゲートされるサンプルの性質、特にバックグラウンドの蛍光性の存在は、単一モードまたは２重モードのアプローチのどちらが、より良好なＰＤおよびＦＡＲをもたらし得るかを大いに規定する。一般に、改善されたＰＤおよびＦＡＲは、蛍光性を用いて処理されたシグネチャおよび蛍光性のソフトウェア軽減（ｓｏｆｔｗａｒｅ ｍｉｔｉｇａｔｉｏｎ）を用いて処理されたシグネチャと比べて、蛍光性を用いずに処理されたシグネチャからもたらされると考えられる。
【００５７】
ターゲットと第１のレーザパルスとの相互作用は、（放射圧力が関係する力学的現象に加えて)吸収、非弾性散乱および誘電性加熱のなんらかの組み合わせを生じ得る。その他の記載されている「損失（ｌｏｓｓｙ）」（エネルギー）現象は、サンプル温度の増加（大きな増加であり得る)をもたらし得る。この増加した局所的な非平衡サンプル温度は、有限時間の間に持続するに過ぎない。サンプルの統計力学的な、バルク熱力学的な、そして伝達特性は、（光／化学的反応がない場合の)照射の前に存在する以前の平衡状態まで、加熱されたサンプルを「緩和(ｒｅｌａｘ）」させ得る。平衡の再入手が（放射によってではなく）質量伝達によって促進されるほどまで、サンプルのボリュームの詳細な分子組成は変化し得る。（実際、局所的なサンプルの加熱の結果、直ぐに過渡音場（ｔｒａｎｓｉｅｎｔ ａｃｏｕｓｔｉｃ）が生じ、それに続いて拡散が制限された熱膨張が生じ、結果的に分子密度が変化する）。結果として、２重パルス発振から導出されるいかなる利点も、これらの動的な考慮すべき事項に依存し得、そのような事項は、サンプルに依存し得る。
【００５８】
「ホット（ｈｏｔ）」サンプルの分子的な結論は、アクセス可能な分子の振動・電子状態（ｖｉｂｒｏｎｉｃ ｓｔａｔｅ）の再分散として記述され得る。第２のパルスが時間通りに到着し、これらの「ホット」な種をインテロゲートする場合、新しいスペクトルシグネチャが予想され得る。そのような「ホット」な種のうち恐らく最も重要なものは、化学的情報の観点から非常に重要であり得るアンチストークスラマン帯（ａｎｔｉ−Ｓｔｏｋｅｓ Ｒａｍａｎ ｂａｎｄ）であり得る。
【００５９】
この２重モードアプローチに対するレーザ／光学素子の構成は、異なる波長における同時のレーザパルスのアプローチにおけるレーザの構成よりも複雑ではない。
【００６０】
その他の既存の信号処理技術もまた、これらの２重モードスペクトルデータに適用され得る。ＳＮＲの改善がフィルタリング技術および減算技術によってもたらされるか否かに関わらず、この２重モードアプローチは、不安定な蛍光性のバックグラウンドを含むサンプルの状況において、追加的な利点を潜在的に提供し得る。
【００６１】
３）異なる波長における順次のレーザパルス
図５に示すように、この第３の実施形態においては、各ＰＲＦサイクルにおいて、２重ＵＶエネルギーパルスがレーザから出力されるが、間隔ΔＴだけ時間がオフセットされ得る。各パルスは、異なる波長（例えば、２４８および２５０ｎｍ）である。
【００６２】
アプローチ２（同じ波長における順次のレーザパルス）において議論されたΔＴの圧力限界もまた、ここで適用される。
【００６３】
上述のアプローチ２と同様に、異なる波長における順次のレーザパルスを用いた２つの独立した信号処理アプローチが存在する。これらの２つのアプローチは、以下に独立して記載される。
【００６４】
３Ａ）単一モード−異なる波長における順次のレーザパルス
単一モード動作において、両方のレーザパルスから生じるスペクトルは、ＰＲＦサイクル中にシステムによって受信される。
【００６５】
これらは、アプローチ２Ａ）におけるものと同様のΔＴに課された制限であり、これらは、式１において与えられている。
【００６６】
ターゲットの２重パルスＵＶ励起は、ＰＲＦサイクル毎に１つのラマンシグネチャを生成するが、両方のパルスがＵＶ制限エネルギー（ＬＩＢによって制限される）を有する場合、ラマンシグネチャのピークのＳＮＲは、単一パルスの場合と条件付で同じであるが、ラマンシグネチャ抽出手順に利用可能な２倍のスペクトル情報が存在する。
【００６７】
刺激される現象が存在しない場合に、バックグラウンドの蛍光性は、公知の単一パルスシステムを用いて観察される蛍光性未満であると考えられる。
【００６８】
レイリー拒絶の問題に起因するスペクトル情報の損失に関する上述のコメントもまた、ここで適用される。
【００６９】
概略すると、異なる波長において順次にパルス発振することは、メモリ１１５およびプロセッサ１３０と関連して動作するラマンシグネチャ抽出プロセスに適用可能な情報を倍増し得る。加えて、ラマンピークは、レーザが等しいエネルギーパルスを生成するように設計されている場合に、単一パルスシステムと同じＳＮＲで提供される。バックグラウンドの蛍光性は、熱および光分解の効果によって、従来の単一パルスシステムを用いて観察される蛍光性の２倍未満であると考えられる。上述を踏まえると、単一パルスシステムを越えるＰＤおよびＦＡＲの改善の量は、顕著なものであり得る。
【００７０】
この単一モードアプローチに用いられるレーザは、異なる波長における同時のレーザパルスのアプローチにおけるレーザと同じ複雑性を有し得る。
【００７１】
フィルタリングおよび／またはスペクトル減算を用い、その後にラマンシフト補正が続くその他の公知の信号処理技術は、残りのバックグラウンドの蛍光性を効果的に低減し、付随してラマン帯のＳＮＲを増加させ得る。
【００７２】
３Ｂ）２重モード−異なる波長における順次のレーザパルス
この２重モードアプローチにおいて、第２レーザパルスのみから生じるスペクトルは、同じＰＲＦサイクルの間に、システムによって受信される。第１レーザパルスは、アプローチ２Ｂ）における、同じ波長における２重モード連続レーザアプローチ記載されているように、光退色が不安定な蛍光種に意図されている。
【００７３】
第１パルスはシステム外にゲート制御されるので、モード３Ｂとモード３Ａとの間での切り替えが可能であることを除くと、アプローチ２Ｂ）を越えるこのアプローチの利点は実質的にはあり得ない。このアプローチに対するレーザの設計は、アプローチ２Ｂ）に必要なものよりも複雑である。
【００７４】
４）２重チャネル−異なる波長における順次のレーザパルス
図５に示されているように、この実施形態においては、各ＰＲＦサイクルにおいて、２重ＵＶエネルギーパルスがレーザから出力され、ΔＴだけ時間をおいてオフセットされる。各パルスは、異なる波長（例えば、２４８ｎｍおよび２５０ｎｍ）であり得る。このアプローチは、アプローチ３Ａ）におけるレーザと同じレーザを必要とする。しかしながら、このアプローチと３Ａ）におけるアプローチとの間の主な差は、各出力パルスＥλ１およびＥλ２が、別個の分光法／ＩＣＣＤチャネルを用いることにより、システムによって処理されることである。
【００７５】
したがって、このアプローチは、別の分光器チャネルを追加する代償に、バックブラウンドの直接的な減算を可能にする。ＳＮＲ、ＰＤおよびＦＡＲにおける改善は、その他の全てのアプローチと比べて最も良くバックグラウンドの蛍光性が排除され、各レーザパルスは、ＬＩＢエネルギーの限界にあり、ラマンシグネチャ処理に利用可能な情報の２倍の情報があるので、ＳＮＲが最大化される。しかしながら、実装の観点からは、改善された性能が第２のチャネル（分光法／ＣＣＤ）の追加の代償を正当化するか否かを決定する必要がある。考慮される１つのファクターは、解析される汚染物またはエージェントのタイプを含み得る。本実施形態によって提供される程度に高い忠実度が必要であると考えられる場合、コストは正当化され得る。
【００７６】
本発明のさらなる実施形態は、レーザ波長の動的制御を提供する。例えば、２４８ｎｍおよび２５０ｎｍの代わりに、１つまたは両方の波長が、レーザ２１０を同調させることにより、適切な方法で変更または制御され得る。このことは、システムが動作する環境、および／または存在すると考えられる汚染物のタイプに依存して有益であり得る。さらに、レーザ周波数の制御は、天候、温度または所与の地理的領域の特性を含む、野外においてに経験される条件に基づき得る。制御は、自動的、手動またはそれらの組み合わせであり得る。
【００７７】
本明細書中に記載されてきたシステムおよび方法は、本発明の精神または本質的な特性から逸れることなしに、その他の特定の形態において実体化され得る。したがって、上述の実施形態は、あらゆる点で、例示的なものであって、限定を意図されていないことが理解されるべきである。
【符号の説明】
【００７８】
１００ ラマン分光法システム
１１５ メモリ
１３０ プロセッサ
１４０ 汚染物
２００ 電子光学（Ｅ−Ｏ）モジュール
２１０ レーザ
２２０ ＩＣＣＤ
２２２ 分光器２２２
２３０ オートフォーカスサブシステム
２３５ 共通のシステムアパーチャ
２４０ レンジファインディングサブシステム
２５０ コントローラ／レジスタモジュール
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施形態は、ラマン分光法センサに関し、より詳細には、２重レーザパルス単一イベント性能を有する、移動式（ｏｎ−ｔｈｅ−ｍｏｖｅ）ラマンセンサに関する。
【背景技術】
【０００２】
化学的または生物学的なエージェントへの露出の危険性は、深刻なものであり得る。例えば事故等による不意な放出による結果であるか、意図的な搬送の結果であるかに関わらず、（１）放出されたエージェントのタイプと、（２）汚染物の正確なエリアとを、迅速かつ正確に識別することが望ましい。そのような危険な物質の迅速かつ正確な検出は、潜在的な損傷を低減することにおいて、そして伝達機構の中でも特に、例えば風、人間または動物の接触による、エージェントのさらなる拡散を制限することにおいて、重要なファクターである。
【０００３】
近年、未知の物質、汚染物およびエージェントを非常に低い濃度であっても迅速に識別するセンサ技術を開発および配備することの関心が高まっている。これらの技術の一部は、車両および関連する試験設備を用いることにより、汚染物の物理的サンプルを抽出し、機械的なサンプリングホイールシステム（ｓａｍｐｌｉｎｇ ｗｈｅｅｌ ｓｙｓｔｅｍ）に基づいて、非常に複雑かつ時間のかかるプロセスを利用し、エージェントを試験することにより、表面に堆積した汚染物を測定するように設計されている。
【０００４】
そのようなアプローチの複雑性を踏まえて、新しく、安全で、より信頼性のある技術が出現してきた。そのような１つの技術は、一般に、「スタンドオフ表面検出」と称され、実際に関心のある物体またはエージェントに物理的に接触する必要なく、物体の検出を可能にする技術の範疇を意味する。これらの検出システムの目的は、化学的または生物学的な危険の検出、識別、位置決定、品質評価、警告およびレポートの能力を提供することにより、軍人または民間人に、（さらなる）汚染を避けるための十分に迅速な警告を提供することである。
【０００５】
スタンドオフ表面検出システムの実施例は、表面エージェントのレーザインテロゲーション（ＬＩＳＡ；Ｌａｓｅｒ Ｉｎｔｅｒｒｏｇａｔｉｏｎ ｏｆ Ｓｕｒｆａｃｅ Ａｇｅｎｔ）として公知な技術であり、この技術は、ＩＴＴ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ，Ｉｎｃ（Ｗｉｌｍｉｎｇｔｏｎ、デラウェア）である。１つの実装において、ＬＩＳＡは、偵察車両（例えば、トラックまたはＨＵＭＶＥＥ）に装着されたレーザおよび関連するセンサを用い、これらのレーザおよびセンサは、化学的および生物学的なエージェントを識別するために利用され得る光学的特性である、ラマン拡散（またはラマン効果、またはラマン分光法解析）として公知の技術を用いることにより、地面（または任意の表面）の上の化学的なエージェントを探す。ＬＩＳＡの１つの特定の実装は、１．５メートルのスタンドオフ範囲を有し、例えば毎秒２５パルスで、単一のレーザショットまたはパルスの検出を提供し得る。これは、車両に配備された人員に、地面上の化学的なエージェントに対する移動式でリアルタイムの検出を実行する能力を提供する。この移動式の検出は、単一イベント検出を特徴とする。なぜならば、各レーザショットは、センサによって検出の決定を行い得る別個のイベントであり、各レーザショットは、過去または将来のレーザショットとは無関係だからである。ＬＩＳＡ技術はまた、例えばＧＰＳからの入力を用いて一検出マップを形成または生成する能力を提供し、検出時の化学的エージェントの等高図が構築される。
【０００６】
スタンドオフの生物学的なエージェントの検出は、化学的な検出よりもはるかに困難である。特に、自然に発生するバックグラウンドの材料からの生物学的エージェントを測定することは、しばしば困難である。さらに、識別されるべき潜在的なエージェントの数、エージェント自身の複雑性、環境内に常に存在する無数の同類の微生物、有害な反応を開始し得る微少な量の微生物の、環境内の生物学的エージェントのリアルタイムの検出および測定は、困難であり得る。潜在的な生物学的エージェントはまた、有益な実体として偽装し得る。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
これらまたはその他の困難を踏まえると、より正確な汚染物検出能力の促進において、スタンドオフの移動式検出システムにおける改善の必要性がなおも存在する。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の実施形態は、化学的および生物学的なエージェントのスタンドオフの検出のためのラマン分光法デバイスを特に野外で動作させるシステムおよび方法を提供する。一実施形態において、可搬式、スタンドオフ、単一ショット、２重パルス、移動式のラマン分光法システムが提供され、そのようなラマン分光法システムは、同じレーザから第１の波長のエネルギーと第２の波長のエネルギーとを生成するように構成されたレーザモジュールであって、第１の波長のエネルギーと第２の波長のエネルギーとは、軸に沿って、自由空間を介して、ターゲットの物質に配向される、レーザモジュールを含む。好適な実施形態において、レーザは、単一レーザアパーチャから（または好適な光路に沿って）２重パルスを生成し、第１および第２の波長において、ターゲットの物体の同時または順次の照射を提供する。このレーザが生成する２重パルスは、同時であるか順次であるかに関わらず、本明細書中では以後、２重パルスレーザ、２重パルスまたは２重パルス発振と称される。望遠鏡は、軸に沿って反射されるスペクトルエネルギーのパターンを収集し、スペクトルエネルギーのパターンは、第１の波長のエネルギーと第２の波長のエネルギーとの相互作用から生じる。解析モジュールは、収集されたスペクトルエネルギーのパターンを解析し、収集されたスペクトルエネルギーのパターンを既知のスペクトルエネルギーのパターンと照合し、例えば化学的なエージェントのような未知の物体を識別する。好適な実施形態において、レーザモジュール、望遠鏡および解析モジュールは、車両上に搭載され、車両の移動中に動作可能である、システム。
【０００９】
一実施形態において、第１および第２の波長のエネルギーは制御可能であり、現行の野外条件に基づいて制御可能であり得る。例えば、特定のターゲットの物体が存在し、そのようなターゲットの物体が、特定の波長のレーザ照射に対する高い応答性を有していると考えられる場合、レーザ光の波長は、特定の波長に変更され得る。同様に、野外で、レーザが同時または順次のどちらで２重パルス発振されるかを切り替えることが望ましくあり得る。そのような選択は、検出されているエージェントのタイプに基づくか、または、例えば水や温度等の野外条件にも基づき得る。
【００１０】
一部の実施形態において、第２の波長のエネルギーは、第１の波長のエネルギーとは異なる。
【００１１】
第１および第２の波長のエネルギーが順次にパルス発振されるとき、時間的な分離ΔＴは、典型的には、現行の車両速度で両方のレーザパルスが同じターゲットの種をインテロゲートするために、１０μ秒未満である。
【００１２】
１つの可能な実装にしたがうと、レーザは、第１および第２の波長（波長の組み合わせの一例として、それぞれ２４８ｎｍおよび２５０ｎｍ）のエネルギーを提供するように構成された、アレキサンドライトレーザである。
【００１３】
本発明のこれらおよびその他の特徴ならびにそれらに付随する利点は、関連する図面と関連して、以下の詳細な記載を読んだときに、より完全に理解され得る。
【００１４】
本発明は、さらに以下の手段を提供する。
（項目１）
可搬式、スタンドオフ、単一イベント、２重パルス、移動式のラマン分光法システムであって、
第１の波長のエネルギーと第２の波長のエネルギーとを生成するように構成されたレーザモジュールであって、該第１の波長のエネルギーと該第２の波長のエネルギーとは、実質的に同時に、軸に沿って、自由空間を介して、ターゲットの物質に配向される、レーザモジュールと、
該軸に沿って反射されるスペクトルエネルギーのパターンを収集する望遠鏡であって、該スペクトルエネルギーのパターンは、該第１の波長のエネルギーと該第２の波長のエネルギーとの相互作用から生じる、望遠鏡と、
該収集されたスペクトルエネルギーのパターンを解析し、該収集されたスペクトルエネルギーのパターンを既知のスペクトルエネルギーのパターンと照合する解析モジュールと
を備え、
該レーザモジュール、望遠鏡および解析モジュールは、車両上に搭載され、該車両の移動中に動作可能である、システム。
（項目２）
上記第１の波長のエネルギーと上記第２の波長のエネルギーとは、制御可能である、項目１に記載のシステム。
（項目３）
上記第１の波長のエネルギーと上記第２の波長のエネルギーとは、野外条件に基づいて制御可能である、項目２に記載のシステム。
（項目４）
上記第２の波長のエネルギーは、上記第１の波長のエネルギーとは異なる、項目１に記載のシステム。
（項目５）
上記第１の波長のエネルギーと上記第２の波長のエネルギーとは、同時にパルス発振される、項目１に記載のシステム。
（項目６）
上記第１の波長のエネルギーと上記第２の波長のエネルギーとは、ΔＴの時間的な分離を有するように順次にパルス発振される、項目１に記載のシステム。
（項目７）
ΔＴは、約１０μ秒未満である、項目６に記載のシステム。
（項目８）
上記ラマン分光法システムは、撮像装置を含み、
ΔＴは、以下の式
ＬＩＢ寿命＜ΔＴ＜撮像装置のアパーチャ時間
を満たすように設定され、
ＬＩＢは、レーザ誘起ブレークダウンである、項目６に記載のシステム。
（項目９）
上記撮像装置は、電荷結合素子（ＣＣＤ)を含む、項目８に記載のシステム。
（項目１０）
上記第１の波長のエネルギーの波長と上記第２の波長のエネルギーの波長とは、それぞれ、２４８ｎｍと２５０ｎｍとである、項目６に記載のシステム。
（項目１１）
上記レーザモジュールは、上記第１の波長のエネルギーと上記第２の波長のエネルギーとの両方を提供するように構成された、単一のアレキサンドライトレーザを含む、項目１に記載のシステム。
（項目１２）
ラマン分光法を実行する方法であって、
ラマン分光法システムを搭載した車両を操作することであって、該ラマン分光法システムは、レーザ、収集光学素子および撮像装置を含む、ことと、
所定のパルス反復周波数（ＰＲＦ）で該レーザを用いてターゲットをインテロゲートすることであって、１／ＰＲＦで定義される各ＰＲＦサイクルの間に、該レーザが２重パルス発振される、ことと、
該収集光学素子を用いることにより、各ＰＲＦサイクルの間に、ラマンスペクトルを収集することと、
ラマンシグネチャを所与の収集されたラマンスペクトルまたは一連のラマンスペクトルと照合することにより、該ターゲットを識別することと
を包含する、方法。
（項目１３）
上記ＰＲＦは、約２５Ｈｚである、項目１２に記載の方法。
（項目１４）
上記レーザは、第１の波長および第２の波長で２重パルス発振される、項目１２に記載の方法。
（項目１５）
上記第１の波長は、上記第２の波長と同一である、項目１４に記載の方法。
（項目１６）
上記第１の波長と上記第２の波長とは、順次にパルス発振され、時間ΔＴだけ分離されている、項目１４に記載の方法。
（項目１７）
ΔＴは、以下の式
ＬＩＢ寿命＜ΔＴ＜撮像装置のアパーチャ時間
を満たすように設定され、
ＬＩＢは、レーザ誘起ブレークダウンである、項目１６に記載の方法。
（項目１８）
上記第１の波長および上記第２の波長のうちの少なくとも１つを動的に制御することをさらに含む、項目１４に記載の方法。
（項目１９）
動作条件または野外条件に基づいて、上記第１の波長および上記第２の波長のうちの少なくとも１つを動的に制御することをさらに含む、項目１８に記載の方法。
（項目２０）
ラマン分光法を実行する方法であって、
ラマン分光法システムを搭載した車両を操作することであって、該ラマン分光法システムは、レーザ、収集光学素子および撮像装置を含む、ことと、
所定のパルス反復周波数（ＰＲＦ）で該レーザを用いてターゲットをインテロゲートすることであって、１／ＰＲＦで定義される各ＰＲＦサイクルの間に、該第１の波長および該第２の波長において該レーザが順次に２重パルス発振され、該第２の波長は、該第１の波長とは異なる、ことと、
収集光学素子を用いることにより、各ＲＦサイクルの間に、ラマンスペクトルを収集することであって、該第１の波長と該第２の波長との両方による該ターゲットの照射から生じるラマンスペクトルを収集することにより、ラマンスペクトルを収集することと、
ラマンシグネチャを所与の収集されたラマンスペクトルと照合することにより、該ターゲットを識別することと
を包含する、方法。
（項目２１）
順次に２重パルス発振された第１の波長と第２の波長との間の時間の差ΔＴは、約１０μ秒未満である、項目２０に記載の方法。
（項目２２）
ΔＴは、以下の式
ＬＩＢ寿命＜ΔＴ＜撮像装置のアパーチャ時間
を満たすように設定され、
ＬＩＢは、レーザ誘起ブレークダウンである、項目２１に記載の方法。
（項目２３）
上記第１の波長および上記第２の波長のうちの少なくとも１つを動的に制御することをさらに含む、項目２０に記載の方法。
（項目２４）
動作条件または野外条件に基づいて、上記第１の波長および上記第２の波長のうちの少なくとも１つを動的に制御することをさらに含む、項目２３に記載の方法。
（項目２５）
上記レーザは、アレキサンドライトレーザを含む、項目２０に記載の方法。
【００１５】
（摘要）
ラマン分光法を実行するシステムおよび方法であって、ラマン分光法システムは、移動式の汚染物解析のために、車両上に搭載される。システムは、所定のパルス反復周波数（ＰＲＦ）で、１／ＰＲＦとして定義される各ＰＲＦサイクルの間に、レーザを用いてターゲットをインテロゲートするように構成される。レーザは、第１および第２の波長で２重パルス発振される。ラマンスペクトルが収集され、ラマンシグネチャ（ｒａｍａｎ ｓｉｇｎａｔｕｒｅ）と所与の収集されたラマンスペクトルとを照合することにより、ターゲットを識別するために用いられる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１Ａ】図１Ａは、本発明の一実施形態にしたがう、ラマン分光法システムの図である。
【図１Ｂ】図１Ｂは、本発明の典型的な車両搭載実施形態を示す。
【図２】図２は、本発明の実施形態にしたがう、ラマンセンサモジュールのコンポーネントを示す。
【図３】図３は、本発明の実施形態にしたがう、レーザの２重パルス発振のタイミングを示す。
【図４】図４は、本発明の実施形態にしたがう、レーザの２重パルス発振のタイミングを示す。
【図５】図５は、本発明の実施形態にしたがう、レーザの２重パルス発振のタイミングを示す。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
図１Ａは、車両搭載型のラマン分光法システム１００を示しており、このラマン分光法システム１００は、高レベルでは、メモリ１１５、プロセッサ１３０、共通のシステムアパーチャ２３５を有する電子光学（Ｅ−Ｏ；Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ−Ｏｐｔｉｃｓ）モジュール２００を含んでおり、これは、以下でより完全に記載される。
【００１８】
メモリ１１５は、特に処理命令（本明細書中で以後より完全に記載される）、大域変数、初期化変数およびルーチン、ラマンシグネチャのライブラリ等を格納する、不揮発性のリードオンリメモリ（ＲＯＭ）を含み得る。メモリ１１５はまた、特にデータ（例えば、検出／収集されたラマンスペクトルデータ）、センサ状態の読み取り、ユーザ入力／設定等（あるいは、ＲＯＭに格納されるとして記載されたデータを含む）を格納する、揮発性のランダムアクセスメモリ（ＲＡＭ）を含み得る。またメモリ１１５は、ディスクドライブ、フラッシュメモリ、または任意のその他の適切なデータ格納技術をさらに含み得る。
【００１９】
プロセッサ１３０は、特にユーザインターフェース（図示されず）を介する入出力ならびに様々なコンポーネントから受信した制御信号の管理を含む全システム制御を提供するためのソフトウェアルーチンを実行することに適した（少なくとも１つの）従来のデジタルプロセッサである。プロセッサ１３０はまた、好適には、収集されたスペクトルデータに対して必要なデジタル信号処理を実行し、それをメモリ１１５に格納されたラマンシグネチャと比較し、未知の物体または汚染物を識別することが可能である。示されているように、プロセッサ１３０およびメモリ１１５は、従来の技術を介して（例えば、制御／信号／データバスを用いて）互いに通信する。
【００２０】
Ｅ−Ｏモジュール２００（図２に関連して詳細に記載される）は、プロセッサ１３０と通信し、レーザを用いて、例えば表面の汚染物１４０のような未知の汚染物１４０を照射し、結果として生じるラマンスペクトルデータを収集し、詳細な解析のために収集されたデータをプロセッサ１３０に渡すように構成されている。出力レーザエネルギーと、ターゲットから反射された放射とは、共通のシステムアパーチャ２３５を用い、この共通のシステムアパーチャ２３５は、入力および出力される放射を分離すると同時に、それら両方を一直線上に配置（ｃｏ−ａｌｉｇｎ）することを可能にするように構成されている。この一直線上の配置は、レーザエネルギーとターゲットの範囲とは独立な望遠鏡の視野（ＦＯＶ；ｆｉｅｌｄ ｏｆ ｖｉｅｗ）とが重複することを保証する。レーザビームの伝播の断面積は、典型的には、約１ｃｍ２であり、ターゲットにおける望遠鏡のＦＯＶの収集面積は、典型的には、ＳＮＲを最大化するために、僅かにより大きいに過ぎない。以下でより完全に説明されるように、レーザは、未知の物体に配向される２重パルス（時間および／または周波数によって分離される）を生成するように構成される。
【００２１】
システム１００（または、その個々のコンポーネント）は、好適には、共通の光学放射アパーチャ２３５を有する筐体内に梱包される（図１においては、破線によって概略的に示されている）。さらにシステム１００は、好適には、野外で動作するように構成される。例えば、図１Ｂに示されるように、システム１００は、ジープ／トラック１７５に搭載され得、Ｅ−Ｏモジュール２００の共通の放射アパーチャ２３５は、地面に向けて下向きに配向され得る。システムはまた、人間が搬送することが可能な（ｍａｎ−ｐｏｒｔａｂｌｅ）デバイスとして構成され得、システム１００は、別個のパーツ（例えば、バックパックパーツおよびハンドヘルドパーツ）に機能的に分離され得る。
【００２２】
図２に示されているように、Ｅ−Ｏモジュール２００の中心部には、コヒーレントな光線を生成するレーザ２１０が存在する。レーザ２１０は、紫外線（ＵＶ）スペクトルの光線を生成し得、実質的に、モノクロであり得る（すなわち、単一の波長であるか、または狭い波長範囲に制限されている）。レーザ２１０は、好適には、照射された物体から反射される光学エネルギーが、ラマン散乱光学エネルギー（スペクトル）を含むように、十分な光エネルギーを生成し、このラマン散乱光学エネルギー（スペクトル）は、公知の分光技術を用いて解析される。本明細書中で以後より詳細に説明されるように、レーザ２１０（および／またはそれに関連する光学素子）は、好適には、同じまたは異なる波長において、および／または同じまたは異なる時間において、エネルギーの２重パルスを提供するように構成される。
【００２３】
レーザ２１０には、様々な光学素子またはＥ−Ｏ機能要素が組み込まれており、例えば単一モード、ラインナローイング（ｌｉｎｅ ｎａｒｒｏｗｉｎｇ）およびタイムゲーティング（ｔｉｍｅ ｇａｔｉｎｇ）のような所望のレーザ出力放射特性を提供する。またＥ−Ｏモジュール２００には、分光器２２２とＩＣＣＤ（ｉｎｔｅｎｓｉｆｉｅｄ ｃｈａｒｇｅ−ｃｏｕｐｌｅｄ ｄｅｖｉｃｅ）２２０とが含まれており、ＩＣＣＤ２２０は画素分解検出器（ｐｉｘｉｌａｔｅｄ ｄｅｔｅｃｏｒ）としての、または一般に、「画像化装置（ｉｍａｇｉｎｇ ａｐｐａｒａｔｕｓ）」としての役目を担う。当該技術分野において公知なように、分光器２２２は、回折格子を含み、散乱された放射（レーザの照射から生じる）をＩＣＣＤ２２０上に分散させる。ＩＣＣＤ２２０は、単一のユニットとして、分光器２２２と統合され得る。本明細書中に記載されているシステムに関連して用いられ得る適切なＩＣＣＤは、Ａｎｄｏｒ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ（Ｂｅｌｆａｓｔ、北アイルランド）から入手可能である。
【００２４】
さらに図２を参照すると、Ｅ−Ｏモジュール２００は、オートフォーカスサブシステム（ａｕｔｏｆｏｃｕｓ ｓｕｂｓｙｓｔｅｍ）２３０と、レンジファインディングサブシステム（ｒａｎｇｅｆｉｎｄｉｎｇ ｓｕｂｓｙｓｔｅｍ）２４０とを含み得る。例えば望遠鏡２３２のような収集光学素子（分光器２２２／ＩＣＣＤ２２０に光を渡す）を焦点合わせする能力は、「スタンドオフ（ｓｔａｎｄ−ｏｆｆ）」距離からのラマンスペクトルの収集を可能にする。スタンドオフ距離の調整は必要条件ではないが、スタンドオフ範囲に対するセンサの被写界深度は限られているので、この調節能力を提供することにより、測定プロセスが強化される。焦点合わせは、適切なアクチュエータ（モータ、ギア等）を介して、例えば望遠鏡２３２の光学素子を移動させることにより、遂行され得る。そのようなシステムは、当該技術分野において周知である。焦点合わせはまた、好適には、手動で実行され得るが、自動の焦点合わせが望ましい。
【００２５】
レンジファインディングサブシステム２４０は、関心のある対象または未知の物体の範囲または距離に関する情報を提供する。この情報は、オートフォーカスプロセスに有用であり得、スペクトル解析のために未知の物体のラマン信号強度を向上させ得る。
【００２６】
一実施形態においては、コントローラ／レジスタモジュール２５０が提供され得、Ｅ−Ｏモジュール２００におけるコンポーネントとの電気通信を提供し得る。コントローラ／レジスタモジュール２５０は、プロセッサ１３０から発せられるコマンドを１つ以上のコンポーネントに渡し得、さらに、これらのコンポーネントのうちの任意の１つからプロセッサ１３０に情報を返し得る。コントローラ／レジスタモジュール２５０はまた、関連するそれぞれのコンポーネントの出力から受信された情報をバッファし得、それによって、より分散された全体のシステムを実現し得る。コントローラ／レジスタモジュール２５０は、Ｅ−Ｏモジュール２００のいくつかのコンポーネントが、いかなる中間デバイスをも用いることなしに、プロセッサ１３０に直接的に接続されるように、プロセッサ１３０に（メモリ１１５と共に）直接的に組み込まれ得る。この後者の場合では、Ｉ／Ｏ電子装置は、デジタルプロセッサ１３０の一部分であり、このＩ／Ｏ電子装置は、別個のコントローラ／レジスタモジュール２５０のインターフェース機能を実行する。
【００２７】
動作中に、レーザ２１０は、所定のパルス反復周波数（ＰＲＦ；ｐｕｌｓｅ ｒｅｐｅｔｉｔｉｏｎ ｆｒｅｑｕｅｎｃｙ）（例えば、２５Ｈｚ）でパルス発振される。公知の方法を用いることにより、各ＰＲＦ期間または単一のイベント期間（すなわち、１／ＰＲＦ）の間に、ラマンスペクトルが収集され、処理される。本発明の実施形態にしたがうと、各ＰＲＦサイクルの間に単一の出力を生成するために一度だけレーザをパルス発振する代わりに、レーザは、各ＰＲＦサイクルの間に２重パルス性能を提供するように構成される。各ＰＲＦサイクルにおけるこの２重レーザ出力は、所望の要求される同時または順次の出力特性およびアプリケーション特有の要件（例えば、ターゲット上のレーザエネルギーまたはレーザパルス幅、ならびに照射されているターゲットの化学的物質のレーザ誘起ブレークダウン（ＬＩＢ；ｌａｓｅｒ ｉｎｄｕｃｅｄ ｂｒｅａｋｄｏｗｎ）に応じて、公知の方法を用いることにより、様々な仕方で遂行され得る。
【００２８】
２重パルス発振は、異なるまたは強化されたラマンシグネチャを形成し、この強化されたラマンシグネチャは、検出可能性（ＤＰ；ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ ｐｒｏｂａｂｉｌｉｔｙ）を向上させるために処理され、このＤＰは、単一パルス発振のみを用いることによって可能なＤＰよりも高い。この技術は、同じレーザＰＲＦサイクルの間に同じ小さなターゲット（望遠鏡のＦＯＶ寸法と同程度の寸法であるターゲットとして定義される）をインテロゲートすることができるように、２つの同時のレーザパルスまたは時間的に分離した２つのパルスを形成し、このことを、移動している車両またはプラットフォームから実行する。
【００２９】
典型的に、ラマンシグネチャに基づく化学的または生物学的な材料の識別は、既知のシグネチャのライブラリに対する未知のシグネチャの比較を含む。様々なデータ処理技術および比較技術が、識別における補助のために用いられ得る。未知のシグネチャにおけるノイズに対する信号の量、すなわち信号対ノイズ比（ＳＮＲ）は、化学的または生物学的な材料の存在を識別する能力を制限し得る。様々な物理的パラメータまたは動作パラメータが、ラマンシグネチャのＳＮＲに影響することが公知であり、一般に、時間、エネルギーまたは効率が、ＳＮＲのためにトレードされる。多くの用途において、露出時間の延長によるより長いサンプリング時間、または複数の順次のサンプリングは、ＳＮＲを増加させる動作変更である。しかしながら、本発明の主な用途である、単一イベントの移動式検出の場合には、露出時間の延長または複数の順次のサンプリングによってＳＮＲを改善することは、検出システムとターゲットとの間の相対運動が理由で、不可能である。レーザ光の２重または多重のパルスから収集された単一イベントのラマンシグネチャ（時間的に分離されているか、エネルギーに関して分離されている）は、ＳＮＲを改善させるようにデータ処理され、サンプリング時間を増加させる必要性を排除する。
【００３０】
周波数において分離されている多重のレーザパルスは、レーザ周波数における差によって重複し、オフセットされた多重ラマンシグネチャを形成し得る。収集されたシグネチャの多重のオフセットのコピーに適用されるデータ抽出技術（例えば、成分分析）は、共通の応答（すなわち、ラマンシグネチャ）を抽出し得るが、その一方で、共通ではない応答（すなわち、蛍光性およびノイズ）を残す。追加的な分光法解析技術が、記録されたシグネチャに適用され得る。ＳＮＲにおける改善は、ノイズの異なるソースの相対的な大きさと、ハードウェア構成とに依存する。
【００３１】
（レーザ）
全てのレーザが２重パルス発振され得るわけではない。例えば、従来の小型エキシマレーザは、特に異なる周波数においてパルス発振されるときに、２重パルス性能を提供するように構成され得ない。他方、本発明の実施形態にしたがうと、Ｌａｓｅｒ Ｅｎｅｒｇｅｔｉｃｓ（Ｍｅｒｃｅｒｖｉｌｌｅ、ニュージャージー）から入手可能なアレキサンドライトレーザは、２重パルス発振され得る。レーザを２重パルス発振することは、紫外線（「ＵＶ」）出力が同時に提供されるか、あるいは空間および時間の両方において分離されているかに応じて、従来のなんらかの方法で遂行され得る。より詳細には、レーザは、従来の技術を用いてエクストラキャビティ周波数変換を有するように構成され得る。その場合、フラッシュランプまたはダイオード励起から生じる、同調されたキャビティからの基本アレキサンドライト周波数が提供され得、例えば複屈折同調器（ＢＲＴ）またはエタロンおよび非線形光学結晶のような、従来の光学フィルタまたは周波数選択光学素子を用いた周波数３重化が続く。一実施形態において、時間的に分離された２重出力は、基本キャビティビームのエクストラキャビティを分離し、１つのパスに遅延線を追加し、２つの周波数変換チャネルを形成することにより、提供され得る。別の実施形態において、空間的に分離された２重出力は、２つの同調されたキャビティを形成し、従来の技術を用いることにより提供され得、単一のダイオード励起ソースによって励起され得、１つのビームパスは、７４４ｎｍの放射のために構成され得（この周波数は２４８ｎｍの３倍である）、その他のビームパスは、７５０ｎｍの放射のために構成され得る（この周波数は２５０ｎｍの３倍である）。これらの２つのビームパスは、適切な結晶および光学素子を含み、１つのレーザを使用して２重ＵＶ波長出力を提供するが、同じ励起出力を用いた単一チャネルのアーキテクチャと比較して各ＵＶ出力において半分のパワーである。この構成を用いると、キャビティ損傷閾値を超えないように励起パワーを増加させ、それによって、単一チャネルのアーキテクチャのエネルギーの１／２を上回るまでに、ＵＶ出力を増加させることが可能である。
【００３２】
非同時（すなわち、連続）動作に対して、ＵＶ出力は、例えば、固定時間のオフセットを有する２度の緑色の励起によって、提供され得る。
【００３３】
特に、アレキサンドライトレーザは、必ずしも２つのＵＶ出力に限定されず、実際、２つ以上の出力を生成するように構成され得、付随して、レーザのキャビティ／励起の複雑度およびサイズが増加する。以下の議論は、２つのＵＶ出力に関するが、この議論は、実際には、３つまたは４つまたはそれ以上の出力に拡張され得ることが理解されるべきである。
【００３４】
本発明の実施形態にしたがう２重レーザパルス発振は、いくつかの形式を取り得る。本明細書中では、
１）異なる周波数における同時のレーザパルス
２）同じ周波数における順次のレーザパルス
３）異なる周波数における順次のレーザパルス
４）異なる周波数における２重チャネルの順次のレーザパルス
が議論される。
【００３５】
上記のアプローチの各々および関連するサブアプローチが、以下で議論される。
【００３６】
１）異なる周波数における同時のレーザパルス
図３に示されているように、この実施形態においては、各ＰＲＦサイクルにおいて、２重ＵＶエネルギーパルスが、レーザから出力される。各パルスは、波長が異なっている（例えば、２４８ｎｍおよび２５０ｎｍ）。このＵＶ励起は、単一パルスシステムの２倍のラマンピークを含むが、単一パルスシステムと同じバックグラウンドの蛍光性を有する、ＰＲＦサイクル毎に１つのラマンシグネチャを生成する。収集する所望のラマンシフトスペクトルおよびハードウェア（例えば、レイリー拒絶のためのエッジフィルタ）の性能に基づいて選択される２つの波長に対して考慮がされることが好ましいことに留意されたい。
【００３７】
パルスＥλ１およびＥλ２は同時に発生するので、全体のエネルギーは、レーザ誘起ブレークダウン（ＬＩＢ）を防ぐために、最適化された単一パルスの場合にまで制限されなければならない。これは、理論上、Ｅλ１およびＥλ２のそれぞれのパワーが、同じレーザパルス幅に対して単一パルスＥλの半分であることを意味する。結果として、主要なノイズソースがエネルギーと比例しない場合に、個々のラマンピークのＳＮＲは、単一パルスシステムのそれの半分である。様々なノイズソースの複雑性が与えられるとき、任意の単一ラマンピークのＳＮＲは、〜０．３倍から〜０．７倍のスケールであり得ると考えられる。２重パルス発振されたラマンシグネチャをデータ処理した後、抽出および収集されたラマンシグネチャのＳＮＲは、単一パルスのラマンシグネチャのＳＮＲ以上に増加すると考えられる。検出可能性（ＰＤ）は、抽出技術がなくとも、ライブラリのシグネチャも２重パルス発振される限りは、増加し得る。補償アルゴリズムに応じて、Ｅλ１およびＥλ２からのラマンスペクトル情報の２倍の相関付けもまた、ＰＤにおいて有益であり得る。
【００３８】
線形応答の限界において、バックグラウンドの蛍光性は、単一パルスシステムから観察されるバックグラウンドの蛍光性以下であり得る。
【００３９】
２つの時間的および空間的に一致するビームがサンプル上で相互作用する状況において、十分な蛍光性が存在する場合には、非線形３次現象パラメトリック２次プロセス（ｎｏｎ−ｌｉｎｅａｒ ３ｒｄ−ｏｒｄｅｒ ｐｈｅｎｏｍｅｎａ ｐａｒａｍｅｔｒｉｃ ２ｎｄ−ｏｒｄｅｒ ｐｒｏｃｅｓｓ）（特に、材料の界面に関連付けられたもの）を招く必要十分な状況が存在し、現象の中でも特に、双線形プロセス（すなわち、励起−プローブ現象）を生じ得る。特に、波長の差（すなわち、Δλ）がラマン振動と共振する場合、刺激された応答は、スペクトルの反射を支配し得る。これは、良い意味と悪い意味とを有する。正の側面においては、刺激された散乱プロセスが、コヒーレントであり、その結果空間内で非常に局所化されるので、収集効率において劇的な改善をもたらす。他方、２つの同時ビームのアプローチに対する可能性のある顕著な欠点は、全ての通常の自然なラマンが損失され得るということである。ラマンゲインは、プランク−アインシュタインの関係ｈｃ／Δλ＝νｖｉｂにしたがって、共振帯によって損失される。ここでνｖｉｂは、ターゲットのサンプルとバックグラウンドマトリックスとを含むインテロゲートされたシステムの一部のラマンアクティブ振動モードの周波数である。同時の２重パルス発振を用いて観察され得るさらに別の駆動プロセスは、より長い波長パルスが蛍光物質の放射帯内に存在しない場合の、刺激された放射（蛍光性）であり得る。他方、フィルタリング／シフティングを用いる励起信号処理技術ならびにスペクトル減算は、任意の存在しているバックグラウンドの蛍光性を効果的に低減させ、付随してラマン帯のＳＮＲを増加させ得る。
【００４０】
別の潜在的な複雑性は、スペクトルシグネチャが変則的になる可能性のある、励起−プローブ効果に起因する。不都合にも、そのような挙動は、対象としているサンプルの光物理学および化学的なダイナミクスに非常に依存しており、それらの重要性に対処するためには理論的なモデリングおよび／または実験を必要とし得る。
【００４１】
概略すると、異なる波長におけるレーザ２１０の同時の２重パルス発振は、ラマンシグネチャを強化する潜在能力を有し、それにより、単一パルスシステムにおけるＰＤおよび誤警報レート（ＦＡＲ；ｆａｌｓｅ ａｌａｒｍ ｒａｔｅ）を改善する。
【００４２】
２）同じ周波数における順次のレーザパルス
同時の２重パルスとは異なり、本発明のこの実施形態は、順次または時間的に分離された２重のパルス発振を提供する。この場合、図４に示されているように、各ＰＲＦサイクルにおいて、２重ＵＶエネルギーパルスがレーザから出力されるが、間隔ΔＴだけ時間がオフセットされる。この特定の場合において、各パルスは、同じ波長（例えば、２４８ｎｍ）である。
【００４３】
このアプローチ（および以下で議論される第３のアプローチ）の前提およびそれに関連する推定される利点は、「固定の」サンプルの前提および利点である（すなわち、第２パルスは、第１パルスによって照射されたものと同じサンプルのボリュームの全部または大部分をインテロゲートすることが仮定される）。対象とするレーザの流束量のレベルが与えられるとき、放射の圧力、熱力学的（加熱）効果および関連する動力学的（熱伝達）効果が理由で、サンプルは空間的に不安定であり得る。結果として、第１のパルスによる衝突の後に、ターゲットが移動することがあり得る。実際、そのようなサンプルの移動は、４０ｍｓのパルス時間間隔ΔＴの間に、肥厚なトリエチルホスフェート（Ｔｈｉｃｋｅｎｅｄ Ｔｒｉｅｔｈｙｌｐｈｏｓｐｈａｔｅ）（ＴＴＥＰＯ）（シミュラント（ｓｉｍｕｌａｎｔ）として用いられる化学物質）を用いて観察される。しかしながら、この現象は、ΔＴが約１０μ秒以内に保たれる場合には、第２パルスによる信号減衰にはならないと考えられる。ΔＴの限界は、以下の議論においては、圧力限界と称される。
【００４４】
同じ波長における順次のレーザパルスを用いた２つの独立な信号処理アプローチ、すなわち、単一モードおよび２重モードがある。これらの２つのアプローチは、混同を避けるために独立して記載される。
【００４５】
２Ａ）単一モード−同じ波長における順次のレーザパルス
単一モード動作において、両方のレーザパルスから生じるラマンスペクトルは、同じＰＲＦサイクル中にシステムによって処理される。
【００４６】
上述の圧力限界に加えて、ΔＴに課される制限が存在する。
これらの制限は、
ＬＩＢ寿命＜ΔＴ＜ＣＤＤカメラアパーチャ時間 （式１）
である。
【００４７】
式１により、ΔＴの下限は、第２パルスが発生するときに、その第２パルスがＬＩＢをトリガするために十分な追加的な流束量を与えないことを保証するために、（ＬＩＢが存在する場合には）ＬＩＢ寿命よりも長くなければならない。この条件が満たされるとき、２つのレーザパルスは、パルスエネルギーがＬＩＢ閾値以下である独立したイベントとして考えられ得る。
【００４８】
ターゲットのこの２パルス共通波長ＵＶ励起は、１つのラマンシグネチャを生成し、両方のパルスが同じＵＶ制限エネルギー（ＬＩＢによって制限される）を有している場合には、ラマンシグネチャのピークのＳＮＲは、条件付きで２倍化され、その一方でまたＬＩＢを防ぐ。このシナリオは、バックグラウンドの蛍光性がない場合に、ＳＮＲを２倍改善し得、レーザパルスの間に顕著な光退色が発生する場合に、ＳＮＲ＞２に近づき得る。サンプルの局所的な加熱は、一般に、衝突を媒介した（温度に応じた）拡散機構を介する励起状態の不活性化の増大から生じる、蛍光性の低減につながる。
【００４９】
収集される信号の全体に寄与する蛍光性の総量は、ΔＴがどの程度サンプルの吸収体の励起状態の寿命と同じくらいであるかに基づき得る。第２レーザパルスの到着時に基底状態において利用可能な蛍光種の数は、励起状態の寿命と光分解の量子量との両方に完全に依存する。光退色が発生する程度は、収集されるバックグラウンドの蛍光性の総量に影響する。
【００５０】
一般に、単一モードアプローチは、異なる波長における同時レーザパルスのアプローチに比べて、比較的単純な光学系を必要とする。
【００５１】
バックグラウンドの蛍光性を低減させるためのフィルタリングおよび減算を含む、その他の既存の信号処理技術もまた、この単一モードアプローチと共に用いられ得る。ＳＮＲの改善がフィルタリング技術および減算技術によってもたらされるか否かに関わらず、２重パルスシグネチャは、利点を追加し、ＰＤおよびＦＡＲの改善を促進する。
【００５２】
２Ｂ）２重モード−同じ波長における順次のレーザパルス
２重モード動作において、第２レーザパルスから生じるスペクトルのみが、同じＰＲＦサイクルの間に、システムによって受信される。
【００５３】
この場合にΔＴに課される制限は、
蛍光性の寿命＜＜ΔＴ＜ＣＤＤカメラアパーチャ時間 （式２）
である。
【００５４】
加えて、ＣＣＤアパーチャ時間に課される以下の新しい要件がある：
蛍光性の寿命＜＜ＣＣＤアパーチャ開放＜ΔＴ （式３）
（開放時間の基準は、ΔＴの間隔の始点である）
２重モードにおいて、第１のＵＶレーザパルスは、第２パルスがラマン拡散に向けてバイアスされた信号を反射するように、光退色が不安定な蛍光性材料に意図されている。ＩＣＣＤカメラ２２０は、第１のＵＶパルスから蛍光性（およびラマン）を排除するようにゲート制御される。第２のＵＶレーザパルスは、低減された蛍光性のバックグラウンドの寄与を有するシステムによって受信および処理される。第２パルスにおけるエネルギーレベルは、ＬＩＢによって制限されるが、ラマン信号が要求されないので、第１レーザパルスは、ＬＩＢによっては制限されない。第１のレーザパルスにおけるエネルギーを増加させることは、付随するターゲットの退色を伴わずにバックグラウンドの顕著な光退色が発生する場合に、ＳＮＲをさらに改善する有益な影響を有し得る。ＬＩＢは、第１のパルスには関係ないが、それにも関わらずエネルギーは、ターゲットの化合物の不可逆的な光損傷を防ぐように制限されなければならず、種に寄与する無関係なバックグラウンド信号に対して制限されなければならない。第２レーザパルスから導出される信号（ここでは、低減された蛍光性の混成を有する）は、通常の方法で処理される。低減された蛍光性は、システムのＳＮＲを改善し、ひいてはＰＤおよびＦＡＲを改善する。
【００５５】
２重モードアプローチは、バックグラウンドの蛍光性の低減およびラマンシグネチャのＳＮＲにおける付随した増加が理由で、異なる波長において同時のレーザパルスを用いることによって可能である改善と比べて、ＰＤおよびＦＡＲを改善する。
【００５６】
インテロゲートされるサンプルの性質、特にバックグラウンドの蛍光性の存在は、単一モードまたは２重モードのアプローチのどちらが、より良好なＰＤおよびＦＡＲをもたらし得るかを大いに規定する。一般に、改善されたＰＤおよびＦＡＲは、蛍光性を用いて処理されたシグネチャおよび蛍光性のソフトウェア軽減（ｓｏｆｔｗａｒｅ ｍｉｔｉｇａｔｉｏｎ）を用いて処理されたシグネチャと比べて、蛍光性を用いずに処理されたシグネチャからもたらされると考えられる。
【００５７】
ターゲットと第１のレーザパルスとの相互作用は、（放射圧力が関係する力学的現象に加えて)吸収、非弾性散乱および誘電性加熱のなんらかの組み合わせを生じ得る。その他の記載されている「損失（ｌｏｓｓｙ）」（エネルギー）現象は、サンプル温度の増加（大きな増加であり得る)をもたらし得る。この増加した局所的な非平衡サンプル温度は、有限時間の間に持続するに過ぎない。サンプルの統計力学的な、バルク熱力学的な、そして伝達特性は、（光／化学的反応がない場合の)照射の前に存在する以前の平衡状態まで、加熱されたサンプルを「緩和(ｒｅｌａｘ）」させ得る。平衡の再入手が（放射によってではなく）質量伝達によって促進されるほどまで、サンプルのボリュームの詳細な分子組成は変化し得る。（実際、局所的なサンプルの加熱の結果、直ぐに過渡音場（ｔｒａｎｓｉｅｎｔ ａｃｏｕｓｔｉｃ）が生じ、それに続いて拡散が制限された熱膨張が生じ、結果的に分子密度が変化する）。結果として、２重パルス発振から導出されるいかなる利点も、これらの動的な考慮すべき事項に依存し得、そのような事項は、サンプルに依存し得る。
【００５８】
「ホット（ｈｏｔ）」サンプルの分子的な結論は、アクセス可能な分子の振動・電子状態（ｖｉｂｒｏｎｉｃ ｓｔａｔｅ）の再分散として記述され得る。第２のパルスが時間通りに到着し、これらの「ホット」な種をインテロゲートする場合、新しいスペクトルシグネチャが予想され得る。そのような「ホット」な種のうち恐らく最も重要なものは、化学的情報の観点から非常に重要であり得るアンチストークスラマン帯（ａｎｔｉ−Ｓｔｏｋｅｓ Ｒａｍａｎ ｂａｎｄ）であり得る。
【００５９】
この２重モードアプローチに対するレーザ／光学素子の構成は、異なる波長における同時のレーザパルスのアプローチにおけるレーザの構成よりも複雑ではない。
【００６０】
その他の既存の信号処理技術もまた、これらの２重モードスペクトルデータに適用され得る。ＳＮＲの改善がフィルタリング技術および減算技術によってもたらされるか否かに関わらず、この２重モードアプローチは、不安定な蛍光性のバックグラウンドを含むサンプルの状況において、追加的な利点を潜在的に提供し得る。
【００６１】
３）異なる波長における順次のレーザパルス
図５に示すように、この第３の実施形態においては、各ＰＲＦサイクルにおいて、２重ＵＶエネルギーパルスがレーザから出力されるが、間隔ΔＴだけ時間がオフセットされ得る。各パルスは、異なる波長（例えば、２４８および２５０ｎｍ）である。
【００６２】
アプローチ２（同じ波長における順次のレーザパルス）において議論されたΔＴの圧力限界もまた、ここで適用される。
【００６３】
上述のアプローチ２と同様に、異なる波長における順次のレーザパルスを用いた２つの独立した信号処理アプローチが存在する。これらの２つのアプローチは、以下に独立して記載される。
【００６４】
３Ａ）単一モード−異なる波長における順次のレーザパルス
単一モード動作において、両方のレーザパルスから生じるスペクトルは、ＰＲＦサイクル中にシステムによって受信される。
【００６５】
これらは、アプローチ２Ａ）におけるものと同様のΔＴに課された制限であり、これらは、式１において与えられている。
【００６６】
ターゲットの２重パルスＵＶ励起は、ＰＲＦサイクル毎に１つのラマンシグネチャを生成するが、両方のパルスがＵＶ制限エネルギー（ＬＩＢによって制限される）を有する場合、ラマンシグネチャのピークのＳＮＲは、単一パルスの場合と条件付で同じであるが、ラマンシグネチャ抽出手順に利用可能な２倍のスペクトル情報が存在する。
【００６７】
刺激される現象が存在しない場合に、バックグラウンドの蛍光性は、公知の単一パルスシステムを用いて観察される蛍光性未満であると考えられる。
【００６８】
レイリー拒絶の問題に起因するスペクトル情報の損失に関する上述のコメントもまた、ここで適用される。
【００６９】
概略すると、異なる波長において順次にパルス発振することは、メモリ１１５およびプロセッサ１３０と関連して動作するラマンシグネチャ抽出プロセスに適用可能な情報を倍増し得る。加えて、ラマンピークは、レーザが等しいエネルギーパルスを生成するように設計されている場合に、単一パルスシステムと同じＳＮＲで提供される。バックグラウンドの蛍光性は、熱および光分解の効果によって、従来の単一パルスシステムを用いて観察される蛍光性の２倍未満であると考えられる。上述を踏まえると、単一パルスシステムを越えるＰＤおよびＦＡＲの改善の量は、顕著なものであり得る。
【００７０】
この単一モードアプローチに用いられるレーザは、異なる波長における同時のレーザパルスのアプローチにおけるレーザと同じ複雑性を有し得る。
【００７１】
フィルタリングおよび／またはスペクトル減算を用い、その後にラマンシフト補正が続くその他の公知の信号処理技術は、残りのバックグラウンドの蛍光性を効果的に低減し、付随してラマン帯のＳＮＲを増加させ得る。
【００７２】
３Ｂ）２重モード−異なる波長における順次のレーザパルス
この２重モードアプローチにおいて、第２レーザパルスのみから生じるスペクトルは、同じＰＲＦサイクルの間に、システムによって受信される。第１レーザパルスは、アプローチ２Ｂ）における、同じ波長における２重モード連続レーザアプローチ記載されているように、光退色が不安定な蛍光種に意図されている。
【００７３】
第１パルスはシステム外にゲート制御されるので、モード３Ｂとモード３Ａとの間での切り替えが可能であることを除くと、アプローチ２Ｂ）を越えるこのアプローチの利点は実質的にはあり得ない。このアプローチに対するレーザの設計は、アプローチ２Ｂ）に必要なものよりも複雑である。
【００７４】
４）２重チャネル−異なる波長における順次のレーザパルス
図５に示されているように、この実施形態においては、各ＰＲＦサイクルにおいて、２重ＵＶエネルギーパルスがレーザから出力され、ΔＴだけ時間をおいてオフセットされる。各パルスは、異なる波長（例えば、２４８ｎｍおよび２５０ｎｍ）であり得る。このアプローチは、アプローチ３Ａ）におけるレーザと同じレーザを必要とする。しかしながら、このアプローチと３Ａ）におけるアプローチとの間の主な差は、各出力パルスＥλ１およびＥλ２が、別個の分光法／ＩＣＣＤチャネルを用いることにより、システムによって処理されることである。
【００７５】
したがって、このアプローチは、別の分光器チャネルを追加する代償に、バックブラウンドの直接的な減算を可能にする。ＳＮＲ、ＰＤおよびＦＡＲにおける改善は、その他の全てのアプローチと比べて最も良くバックグラウンドの蛍光性が排除され、各レーザパルスは、ＬＩＢエネルギーの限界にあり、ラマンシグネチャ処理に利用可能な情報の２倍の情報があるので、ＳＮＲが最大化される。しかしながら、実装の観点からは、改善された性能が第２のチャネル（分光法／ＣＣＤ）の追加の代償を正当化するか否かを決定する必要がある。考慮される１つのファクターは、解析される汚染物またはエージェントのタイプを含み得る。本実施形態によって提供される程度に高い忠実度が必要であると考えられる場合、コストは正当化され得る。
【００７６】
本発明のさらなる実施形態は、レーザ波長の動的制御を提供する。例えば、２４８ｎｍおよび２５０ｎｍの代わりに、１つまたは両方の波長が、レーザ２１０を同調させることにより、適切な方法で変更または制御され得る。このことは、システムが動作する環境、および／または存在すると考えられる汚染物のタイプに依存して有益であり得る。さらに、レーザ周波数の制御は、天候、温度または所与の地理的領域の特性を含む、野外においてに経験される条件に基づき得る。制御は、自動的、手動またはそれらの組み合わせであり得る。
【００７７】
本明細書中に記載されてきたシステムおよび方法は、本発明の精神または本質的な特性から逸れることなしに、その他の特定の形態において実体化され得る。したがって、上述の実施形態は、あらゆる点で、例示的なものであって、限定を意図されていないことが理解されるべきである。
【符号の説明】
【００７８】
１００ ラマン分光法システム
１１５ メモリ
１３０ プロセッサ
１４０ 汚染物
２００ 電子光学（Ｅ−Ｏ）モジュール
２１０ レーザ
２２０ ＩＣＣＤ
２２２ 分光器２２２
２３０ オートフォーカスサブシステム
２３５ 共通のシステムアパーチャ
２４０ レンジファインディングサブシステム
２５０ コントローラ／レジスタモジュール
【特許請求の範囲】
【請求項１】
可搬式、スタンドオフ、単一イベント、２重パルス、移動式のラマン分光法システムであって、
第１の波長のエネルギーと第２の波長のエネルギーとを生成するように構成されたレーザモジュールであって、該第１の波長のエネルギーと該第２の波長のエネルギーとは、実質的に同時に、軸に沿って、自由空間を介して、ターゲットの物質に配向される、レーザモジュールと、
該軸に沿って反射されるスペクトルエネルギーのパターンを収集する望遠鏡であって、該スペクトルエネルギーのパターンは、該第１の波長のエネルギーと該第２の波長のエネルギーとの相互作用から生じる、望遠鏡と、
該収集されたスペクトルエネルギーのパターンを解析し、該収集されたスペクトルエネルギーのパターンを既知のスペクトルエネルギーのパターンと照合する解析モジュールと
を備え、
該レーザモジュール、望遠鏡および解析モジュールは、車両上に搭載され、該車両の移動中に動作可能である、システム。
【請求項２】
前記第１の波長のエネルギーと前記第２の波長のエネルギーとは、制御可能である、請求項１に記載のシステム。
【請求項３】
前記第１の波長のエネルギーと前記第２の波長のエネルギーとは、野外条件に基づいて制御可能である、請求項２に記載のシステム。
【請求項４】
前記第２の波長のエネルギーは、前記第１の波長のエネルギーとは異なる、請求項１に記載のシステム。
【請求項５】
前記第１の波長のエネルギーと前記第２の波長のエネルギーとは、同時にパルス発振される、請求項１に記載のシステム。
【請求項６】
前記第１の波長のエネルギーと前記第２の波長のエネルギーとは、ΔＴの時間的な分離を有するように順次にパルス発振される、請求項１に記載のシステム。
【請求項７】
ΔＴは、約１０μ秒未満である、請求項６に記載のシステム。
【請求項８】
前記ラマン分光法システムは、撮像装置を含み、
ΔＴは、以下の式
ＬＩＢ寿命＜ΔＴ＜撮像装置のアパーチャ時間
を満たすように設定され、
ＬＩＢは、レーザ誘起ブレークダウンである、請求項６に記載のシステム。
【請求項９】
前記撮像装置は、電荷結合素子（ＣＣＤ)を含む、請求項８に記載のシステム。
【請求項１０】
前記第１の波長のエネルギーの波長と前記第２の波長のエネルギーの波長とは、それぞれ、２４８ｎｍと２５０ｎｍとである、請求項６に記載のシステム。
【請求項１１】
前記レーザモジュールは、前記第１の波長のエネルギーと前記第２の波長のエネルギーとの両方を提供するように構成された、単一のアレキサンドライトレーザを含む、請求項１に記載のシステム。
【請求項１２】
ラマン分光法を実行する方法であって、
ラマン分光法システムを搭載した車両を操作することであって、該ラマン分光法システムは、レーザ、収集光学素子および撮像装置を含む、ことと、
所定のパルス反復周波数（ＰＲＦ）で該レーザを用いてターゲットをインテロゲートすることであって、１／ＰＲＦで定義される各ＰＲＦサイクルの間に、該レーザが２重パルス発振される、ことと、
該収集光学素子を用いることにより、各ＰＲＦサイクルの間に、ラマンスペクトルを収集することと、
ラマンシグネチャを所与の収集されたラマンスペクトルまたは一連のラマンスペクトルと照合することにより、該ターゲットを識別することと
を包含する、方法。
【請求項１３】
前記ＰＲＦは、約２５Ｈｚである、請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
前記レーザは、第１の波長および第２の波長で２重パルス発振される、請求項１２に記載の方法。
【請求項１５】
前記第１の波長は、前記第２の波長と同一である、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
前記第１の波長と前記第２の波長とは、順次にパルス発振され、時間ΔＴだけ分離されている、請求項１４に記載の方法。
【請求項１７】
ΔＴは、以下の式
ＬＩＢ寿命＜ΔＴ＜撮像装置のアパーチャ時間
を満たすように設定され、
ＬＩＢは、レーザ誘起ブレークダウンである、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
前記第１の波長および前記第２の波長のうちの少なくとも１つを動的に制御することをさらに含む、請求項１４に記載の方法。
【請求項１９】
動作条件または野外条件に基づいて、前記第１の波長および前記第２の波長のうちの少なくとも１つを動的に制御することをさらに含む、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
ラマン分光法を実行する方法であって、
ラマン分光法システムを搭載した車両を操作することであって、該ラマン分光法システムは、レーザ、収集光学素子および撮像装置を含む、ことと、
所定のパルス反復周波数（ＰＲＦ）で該レーザを用いてターゲットをインテロゲートすることであって、１／ＰＲＦで定義される各ＰＲＦサイクルの間に、該第１の波長および該第２の波長において該レーザが順次に２重パルス発振され、該第２の波長は、該第１の波長とは異なる、ことと、
収集光学素子を用いることにより、各ＲＦサイクルの間に、ラマンスペクトルを収集することであって、該第１の波長と該第２の波長との両方による該ターゲットの照射から生じるラマンスペクトルを収集することにより、ラマンスペクトルを収集することと、
ラマンシグネチャを所与の収集されたラマンスペクトルと照合することにより、該ターゲットを識別することと
を包含する、方法。
【請求項２１】
順次に２重パルス発振された第１の波長と第２の波長との間の時間の差ΔＴは、約１０μ秒未満である、請求項２０に記載の方法。
【請求項２２】
ΔＴは、以下の式
ＬＩＢ寿命＜ΔＴ＜撮像装置のアパーチャ時間
を満たすように設定され、
ＬＩＢは、レーザ誘起ブレークダウンである、請求項２１に記載の方法。
【請求項２３】
前記第１の波長および前記第２の波長のうちの少なくとも１つを動的に制御することをさらに含む、請求項２０に記載の方法。
【請求項２４】
動作条件または野外条件に基づいて、前記第１の波長および前記第２の波長のうちの少なくとも１つを動的に制御することをさらに含む、請求項２３に記載の方法。
【請求項２５】
前記レーザは、アレキサンドライトレーザを含む、請求項２０に記載の方法。
【請求項１】
可搬式、スタンドオフ、単一イベント、２重パルス、移動式のラマン分光法システムであって、
第１の波長のエネルギーと第２の波長のエネルギーとを生成するように構成されたレーザモジュールであって、該第１の波長のエネルギーと該第２の波長のエネルギーとは、実質的に同時に、軸に沿って、自由空間を介して、ターゲットの物質に配向される、レーザモジュールと、
該軸に沿って反射されるスペクトルエネルギーのパターンを収集する望遠鏡であって、該スペクトルエネルギーのパターンは、該第１の波長のエネルギーと該第２の波長のエネルギーとの相互作用から生じる、望遠鏡と、
該収集されたスペクトルエネルギーのパターンを解析し、該収集されたスペクトルエネルギーのパターンを既知のスペクトルエネルギーのパターンと照合する解析モジュールと
を備え、
該レーザモジュール、望遠鏡および解析モジュールは、車両上に搭載され、該車両の移動中に動作可能である、システム。
【請求項２】
前記第１の波長のエネルギーと前記第２の波長のエネルギーとは、制御可能である、請求項１に記載のシステム。
【請求項３】
前記第１の波長のエネルギーと前記第２の波長のエネルギーとは、野外条件に基づいて制御可能である、請求項２に記載のシステム。
【請求項４】
前記第２の波長のエネルギーは、前記第１の波長のエネルギーとは異なる、請求項１に記載のシステム。
【請求項５】
前記第１の波長のエネルギーと前記第２の波長のエネルギーとは、同時にパルス発振される、請求項１に記載のシステム。
【請求項６】
前記第１の波長のエネルギーと前記第２の波長のエネルギーとは、ΔＴの時間的な分離を有するように順次にパルス発振される、請求項１に記載のシステム。
【請求項７】
ΔＴは、約１０μ秒未満である、請求項６に記載のシステム。
【請求項８】
前記ラマン分光法システムは、撮像装置を含み、
ΔＴは、以下の式
ＬＩＢ寿命＜ΔＴ＜撮像装置のアパーチャ時間
を満たすように設定され、
ＬＩＢは、レーザ誘起ブレークダウンである、請求項６に記載のシステム。
【請求項９】
前記撮像装置は、電荷結合素子（ＣＣＤ)を含む、請求項８に記載のシステム。
【請求項１０】
前記第１の波長のエネルギーの波長と前記第２の波長のエネルギーの波長とは、それぞれ、２４８ｎｍと２５０ｎｍとである、請求項６に記載のシステム。
【請求項１１】
前記レーザモジュールは、前記第１の波長のエネルギーと前記第２の波長のエネルギーとの両方を提供するように構成された、単一のアレキサンドライトレーザを含む、請求項１に記載のシステム。
【請求項１２】
ラマン分光法を実行する方法であって、
ラマン分光法システムを搭載した車両を操作することであって、該ラマン分光法システムは、レーザ、収集光学素子および撮像装置を含む、ことと、
所定のパルス反復周波数（ＰＲＦ）で該レーザを用いてターゲットをインテロゲートすることであって、１／ＰＲＦで定義される各ＰＲＦサイクルの間に、該レーザが２重パルス発振される、ことと、
該収集光学素子を用いることにより、各ＰＲＦサイクルの間に、ラマンスペクトルを収集することと、
ラマンシグネチャを所与の収集されたラマンスペクトルまたは一連のラマンスペクトルと照合することにより、該ターゲットを識別することと
を包含する、方法。
【請求項１３】
前記ＰＲＦは、約２５Ｈｚである、請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
前記レーザは、第１の波長および第２の波長で２重パルス発振される、請求項１２に記載の方法。
【請求項１５】
前記第１の波長は、前記第２の波長と同一である、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
前記第１の波長と前記第２の波長とは、順次にパルス発振され、時間ΔＴだけ分離されている、請求項１４に記載の方法。
【請求項１７】
ΔＴは、以下の式
ＬＩＢ寿命＜ΔＴ＜撮像装置のアパーチャ時間
を満たすように設定され、
ＬＩＢは、レーザ誘起ブレークダウンである、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
前記第１の波長および前記第２の波長のうちの少なくとも１つを動的に制御することをさらに含む、請求項１４に記載の方法。
【請求項１９】
動作条件または野外条件に基づいて、前記第１の波長および前記第２の波長のうちの少なくとも１つを動的に制御することをさらに含む、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
ラマン分光法を実行する方法であって、
ラマン分光法システムを搭載した車両を操作することであって、該ラマン分光法システムは、レーザ、収集光学素子および撮像装置を含む、ことと、
所定のパルス反復周波数（ＰＲＦ）で該レーザを用いてターゲットをインテロゲートすることであって、１／ＰＲＦで定義される各ＰＲＦサイクルの間に、該第１の波長および該第２の波長において該レーザが順次に２重パルス発振され、該第２の波長は、該第１の波長とは異なる、ことと、
収集光学素子を用いることにより、各ＲＦサイクルの間に、ラマンスペクトルを収集することであって、該第１の波長と該第２の波長との両方による該ターゲットの照射から生じるラマンスペクトルを収集することにより、ラマンスペクトルを収集することと、
ラマンシグネチャを所与の収集されたラマンスペクトルと照合することにより、該ターゲットを識別することと
を包含する、方法。
【請求項２１】
順次に２重パルス発振された第１の波長と第２の波長との間の時間の差ΔＴは、約１０μ秒未満である、請求項２０に記載の方法。
【請求項２２】
ΔＴは、以下の式
ＬＩＢ寿命＜ΔＴ＜撮像装置のアパーチャ時間
を満たすように設定され、
ＬＩＢは、レーザ誘起ブレークダウンである、請求項２１に記載の方法。
【請求項２３】
前記第１の波長および前記第２の波長のうちの少なくとも１つを動的に制御することをさらに含む、請求項２０に記載の方法。
【請求項２４】
動作条件または野外条件に基づいて、前記第１の波長および前記第２の波長のうちの少なくとも１つを動的に制御することをさらに含む、請求項２３に記載の方法。
【請求項２５】
前記レーザは、アレキサンドライトレーザを含む、請求項２０に記載の方法。
【図１Ａ】
【図１Ｂ】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図１Ｂ】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【公開番号】特開２００９−２２２７１３（Ｐ２００９−２２２７１３Ａ）
【公開日】平成２１年１０月１日（２００９．１０．１）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００９−５１３１１（Ｐ２００９−５１３１１）
【出願日】平成２１年３月４日（２００９．３．４）
【出願人】（５０５１９４０７７）アイティーティー マニュファクチャリング エンタープライジーズ， インコーポレイテッド (114)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２１年１０月１日（２００９．１０．１）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年３月４日（２００９．３．４）
【出願人】（５０５１９４０７７）アイティーティー マニュファクチャリング エンタープライジーズ， インコーポレイテッド (114)
【Ｆターム（参考）】
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