炭素材接合体、炭素材接合体用接合材及び炭素材接合体の製造方法
【課題】新規な炭素材接合体、炭素材接合体用接合材及び炭素接合体の製造方法を提供する
【解決手段】炭素材接合体６は、第１の部材４と、第２の部材５と、接合層１とを備えている。第１の部材４は、炭素材からなる。第２の部材５は、炭素、セラミックスまたは金属からなる。接合層１は、第１の部材４と第２の部材５とを接合している。接合層１は、複数の炭素粒子２と、セラミック部３とを有する。セラミック部３は、複数の炭素粒子２間に形成されている。
【解決手段】炭素材接合体６は、第１の部材４と、第２の部材５と、接合層１とを備えている。第１の部材４は、炭素材からなる。第２の部材５は、炭素、セラミックスまたは金属からなる。接合層１は、第１の部材４と第２の部材５とを接合している。接合層１は、複数の炭素粒子２と、セラミック部３とを有する。セラミック部３は、複数の炭素粒子２間に形成されている。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭素材接合体、炭素材接合体用接合材及び炭素接合体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
黒鉛やセラミックスは、どちらも高融点材料である。このため、黒鉛からなる部材と、黒鉛またはセラミックスからなる部材とを、融接法により接合することは困難である。また、黒鉛やセラミックスは、どちらも脆性材料である。このため、黒鉛からなる部材と、黒鉛またはセラミックスからなる部材とを、圧接法により接合することは困難である。そのため、黒鉛からなる部材と、黒鉛やセラミックスからなる部材との接合は、通常、ビスなどを用いた機械的な方法や、ろう材、接着剤などを用いた方法によってなされている。
【０００３】
例えば、特許文献１には、フェノール・ホルムアルデヒド樹脂を用いて黒鉛材を接着する方法が開示されている。特許文献２には、フェノール樹脂などのカーボン系接着剤を用いて黒鉛材を接着することが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平６−３４５５５３号公報
【特許文献２】特開２００２−３２１９８７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
炭素材からなる部材と、炭素、セラミックスまたは金属からなる部材とのさらなる有力な接合方法が求められている。
【０００６】
本発明は、斯かる点に鑑みてなされたものであり、その目的は、新規な炭素材接合体、炭素材接合体用接合材及び炭素材接合体の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の炭素材接合体は、第１の部材と、第２の部材と、接合層とを備えている。第１の部材は、炭素材からなる。第２の部材は、炭素、セラミックスまたは金属からなる。接合層は、第１の部材と第２の部材とを接合している。接合層は、複数の炭素粒子と、セラミック部とを有する。セラミック部は、複数の炭素粒子間に形成されている。
【０００８】
なお、本発明において、「炭素材接合体」とは、互いに接合されている複数の部材を有し、複数の部材の少なくとも一つが炭素材である接合体を意味する。
【０００９】
また、本発明において、「金属」には、合金が含まれるものとする。
【００１０】
本発明の炭素材接合体において、接合層のセラミック部は、連続した構造を有することが好ましい。
【００１１】
本発明の炭素材接合体において、セラミック部は、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素及び酸化ジルコニウムからなる群から選ばれた少なくとも一種から形成されていることが好ましい。
【００１２】
本発明の第１の炭素接合材の製造方法は、炭素材からなる第１の部材と、炭素、セラミックスまたは金属からなり、第１の部材に接合された第２の部材とを備える炭素材接合体の製造方法である。本発明の第１の炭素接合材の製造方法は、第１の部材と第２の部材との間に、セラミックスが表面に付着した炭素粒子を配置して積層体を作製する積層体作製工程と、積層体を焼成する焼成工程とを備える。
【００１３】
本発明の第１の炭素材接合体の製造方法では、積層体作製工程において、第１の部材と第２の部材との間に、セラミック粒子が表面に付着した炭素粒子を配置してもよい。
【００１４】
本発明の第１の炭素材接合体の製造方法において、セラミック粒子として、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素及び酸化ジルコニウムからなる群から選ばれた少なくとも一種から形成されているセラミック粒子を用いることが好ましい。
【００１５】
本発明の第１の炭素材接合体の製造方法では、積層体作製工程において、第１の部材と第２の部材との間に、セラミックスが表面に付着した炭素粒子と樹脂との混合物を配置してもよい。この場合、樹脂として熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。
【００１６】
本発明の第１の炭素材接合体の製造方法において、積層体作製工程では、第１の部材と第２の部材との間に、複数の炭素粒子と、炭素粒子を覆っており、かつ複数の炭素粒子を接続しているセラミック部を有するセラミックス−炭素複合体層とを配置してもよい。
【００１７】
本発明の炭素材接合体用接合材は、炭素材と、炭素、セラミックスまたは金属からなる部材との接合に用いられる接合材である。本発明の炭素材接合体用接合材は、セラミックスが表面に付着した複数の炭素粒子を含む。
【００１８】
本発明の炭素材接合体用接合材において、炭素粒子の表面には、セラミック粒子が付着していてもよい。
【００１９】
本発明の炭素材接合体用接合材は、樹脂を含むことが好ましい。樹脂は、熱可塑性樹脂であることが好ましい。
【００２０】
本発明の炭素材接合体用接合材において、炭素粒子の表面に付着したセラミックスは、炭素粒子を覆っており、かつ複数の炭素粒子を接続していてもよい。
【００２１】
本発明の炭素材接合体用接合材は、シート状であってもよい。
【００２２】
本発明の第２の炭素接合体の製造方法は、炭素材からなる第１の部材と、炭素、セラミックスまたは金属からなり、第１の部材に接合された第２の部材とを備える炭素材接合体の製造方法である。本発明の第２の炭素接合体の製造方法は、第１の部材の上に第２の部材と樹脂との混合物を配置して作製した積層体を焼成する工程を備える。
【００２３】
本発明の第２の炭素接合体の製造方法において、第２の部材は粉体であってもよい。
【発明の効果】
【００２４】
本発明によれば、新規な炭素材接合体、炭素材接合体用接合材及び炭素接合体の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】第１の実施形態に係る炭素材接合体の略図的断面図である。
【図２】第１の実施形態における積層体の略図的断面図である。
【図３】第２の実施形態における積層体の略図的断面図である。
【図４】第２の実施形態において作製される炭素材接合体の略図的断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、本発明を実施した好ましい形態の一例について説明する。但し、下記の実施形態は、単なる例示である。本発明は、下記の実施形態に何ら限定されない。
【００２７】
（第１の実施形態）
図１は、第１の実施形態に係る炭素材接合体の略図的断面図である。図１に示すように、炭素材接合体６は、第１の部材４と、第２の部材５とを有する。炭素材接合体６は、第１の部材４と第２の部材５との接合体である。
【００２８】
（第１の部材４）
第１の部材４は、炭素材からなる。炭素材は、炭素を主成分とする材料である。炭素材は、炭素以外の成分を含んでいてもよい。炭素材の具体例としては、黒鉛化前の炭素質材、等方性黒鉛材、押出材や型押材等の異方性黒鉛材、炭素繊維複合材などが挙げられる。炭素材の熱膨張係数は、０．５〜１０−６／Ｋ〜９．０〜１０−６／Ｋの範囲内であることが好ましい。
【００２９】
（第２の部材５）
第２の部材５は、炭素、セラミックスまたは金属からなる。
【００３０】
第２の部材５の構成材料として好ましく用いられる炭素としては、上記第１の部材４と同様のものが挙げられる。
【００３１】
第２の部材５の構成材料として好ましく用いられるセラミックスとしては、例えば、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素、酸化ジルコニウムなどが挙げられる。第２の部材５のセラミックスの組成は、均一であってもよいし、不均一であってもよい。例えば、第２の部材５を構成するセラミックスが接合層１と接する界面付近の組成は、接合層１のセラミック部と近い組成であってもよい。
【００３２】
第２の部材５の構成材料として好ましく用いられる金属としては、例えば、Ａｌ、Ｃｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｗ、Ｔｉ、Ｍｏ、Ａｕ、Ｐｔなどが挙げられる。
【００３３】
図１では、模式的に、第２の部材５を直方体状に描画している。しかしながら、第２の部材５の形状は特に限定されない。第２の部材５は、図１に記載されているようにブロック状であってもよいし、例えば、粒子状、柱状、繊維状等であってもよい。第２の部材５が粒子状である場合は、第２の部材５の粒子径は、例えば、５０ｎｍ〜５００μｍ程度とすることができる。
【００３４】
（接合層１）
第１の部材４と第２の部材５との間には、接合層１が配されている。この接合層１によって、第１の部材４と第２の部材５とが接合されている。
【００３５】
接合層１は、複数の炭素粒子２と、セラミック部３とを備えている。
【００３６】
炭素粒子２としては、例えば有機化合物（合成または天然有機化合物）を焼成したもの、メソカーボン小球体焼成品、樹脂焼成品、石油系コークス、石炭系コークス、天然黒鉛または人造黒鉛等の黒鉛構造を有するものなどの黒鉛粒子が挙げられる。この中でも好ましいものとしては、黒鉛粒子が挙げられ、例えば球晶黒鉛や球状天然黒鉛などがより好ましく用いられる。炭素粒子の粒子径は、５０ｎｍ〜５００μｍ程度であることが好ましく、１μｍ〜２５０μｍ程度であることがより好ましく、５μｍ〜１００μｍ程度であることがさらに好ましい。炭素粒子２の粒子径が小さすぎると、炭素粒子２が凝集しやすい。炭素粒子２が凝集しすぎると、強度は低下する。一方、炭素粒子２の粒子径が大きすぎると、空隙が大きくなる場合があり、その場合でも応力集中により強度が低下する。複数の炭素粒子２は、１種類の炭素粒子のみを含んでいてもよいし、複数種類の炭素粒子を含んでいてもよい。
【００３７】
セラミック部３は、複数の炭素粒子２の間に位置している。セラミック部３は、連続した構造を有する。このため、複数の炭素粒子２は、セラミック部３によって一体化されている。セラミック部３は、３次元網目構造を有することが好ましい。接合層１において、セラミック部３中に炭素粒子２が分散していることが好ましい。なお、セラミック部３中に炭素粒子２が塊状となって分散していてもよい。
【００３８】
なお、セラミック部３は、連続したひとつのセラミック部により構成されていてもよいし、孤立した複数のセラミック部により構成されていてもよい。
【００３９】
セラミック部３を構成するセラミックスは、特に限定されない。セラミック部を構成するセラミックスの具体例としては、例えば窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素、酸化ジルコニウムなどが挙げられる。セラミック部３は、１種類のセラミックスのみから構成されていてもよいし、複数種類のセラミックスから構成されていてもよい。また、セラミック部３が、複数種類のセラミックスから構成されている場合、その組成は、均一であってもよいし、不均一であってもよい。
【００４０】
以上のように、炭素材接合体６は、接合層１に複数の炭素粒子２と、セラミック部３とを含んでいる。よって、接合層１は、炭素、セラミックス、金属との親和性が高い。従って、接合層１と、炭素材からなる第１の部材４との間の密着強度が高く、且つ接合層１と、炭素、セラミックスまたは金属からなる第２の部材５との間の密着強度が高い。その結果、第１の部材４と第２の部材５との間の密着強度も高くなる。すなわち、炭素材接合体６では、炭素材からなる第１の部材４と、炭素、セラミックスまたは金属からなる第２の部材５とが高い接合強度で接合されている。
【００４１】
第１の部材４と第２の部材５とのより高い接合強度を得る観点からは、第２の部材５がセラミックスからなる場合は、第２の部材５の接合層１側の界面付近の組成が、接合層１のセラミック部３の組成と近いことが好ましい。また、第２の部材５の接合層１側の界面付近の組成と、接合層１のセラミック部３の組成とが、互いに固溶する組成であること、または互いに化学反応を起こしやすい組成であることが好ましい。
【００４２】
接合層１は、炭素粒子２とセラミック部３とを有するため、炭素粒子２やセラミック部３の構成材料等を調整することにより、接合層１の熱膨張係数を、第１の部材４の熱膨張係数や第２の部材５の熱膨張係数と近くすることができる。よって、第１の部材４と接合層１との剥離、第２の部材５と接合層１との剥離を効果的に抑制することができる。
【００４３】
また、接合層１は、炭素粒子２とセラミック部３とを有するため、炭素粒子２やセラミック部３の構成材料等を調整したり、炭素粒子２とセラミック部３との比率を調整することにより、接合層１の熱伝導率を調整することができる。
【００４４】
本実施形態の炭素材接合体６は、上述のような優れた特性を有するため、放熱基板、構造部材などとして好ましく使用することができる。
【００４５】
以下、炭素材接合体６の製造方法の一例について説明する。
【００４６】
（積層体作製工程）
まず、積層体作製工程を行う。積層体作製工程では、第１の部材４と第２の部材５との間に、セラミックスが表面に付着した複数の炭素粒子２（図２においては図示せず）を含む炭素材接合体用接合材７を配置し、図２に示す積層体８を作製する。
【００４７】
ここで、炭素粒子２の表面に付着したセラミックスは、セラミック部３を構成するためのものである。このため、炭素粒子２の表面に付着したセラミックスの種類は、形成しようとするセラミック部３の種類に応じて適宜選択することができる。接合材７に含まれるセラミックスの組成は、均一であってもよいし、不均一であってもよい。接合材７に含まれるセラミックスと第２の部材５のセラミックスの組成は、同一であってもよいし、同一でなくてもよい。
【００４８】
セラミックスの形状は特に限定されない。例えば、炭素粒子２の表面にセラミック粒子を付着させてもよい。その場合は、セラミック粒子の粒子径は、炭素粒子の粒子径の１／１００〜１／５の範囲内であることが好ましい。この場合、炭素粒子の表面の実質的に全体をセラミック粒子で覆うことが可能となる。セラミック粒子の粒子径は、炭素粒子の粒子径の１／５０〜１／１０の範囲内であることがより好ましく、１／４０〜１／２０の範囲内であることがさらに好ましい。
【００４９】
また、炭素粒子２の表面に１００ｎｍ〜２０μｍ程度の厚みのセラミック層を形成してもよい。その場合、表面上にセラミック層が形成された複数の炭素粒子２は、それぞれ粒子状であってもよいし、セラミック層により一体にされていてもよい。すなわち、セラミック層によりコーティングされた複数の炭素粒子２を第１の部材４と第２の部材５との間に配置してもよいし、接合層１と実質的に同じ形態を有する接合材７を配してもよい。換言すれば、接合材７は、複数の炭素粒子２と、炭素粒子２を覆っており、かつ複数の炭素粒子２を接続しているセラミック部３とを有するセラミック−炭素複合体により構成することもできる。
【００５０】
セラミックスが表面に付着した炭素粒子は、例えば、気相法、液相法、ミキサー等を用いてセラミックスと炭素粒子とを混合する機械的混合方法、スラリー法またはこれらを組み合わせた方法により作製することができる。気相法の具体例としては、化学気相蒸着法（ＣＶＤ法）、化学気相反応法（ＣＶＲ法）などが挙げられる。液相法の具体例としては、例えば、共沈法、ゾル・ゲル法等が挙げられる。スラリー法の具体例としては、例えばゲルキャスト法、テープキャスティング法などが挙げられる。
【００５１】
接合層１と実質的に同じ形態を有する接合材７は、上述の方法等により作製した、セラミックスが表面に付着した炭素粒子を焼成することにより作製することができる。
【００５２】
セラミックスが表面に付着した炭素粒子が粉体である場合は、接合材７を、セラミックスが表面に付着した炭素粒子を樹脂との混合物により構成することが好ましい。この場合、接合材７の取り扱いが容易となる。また、接合材７の形状を自由に調整することができる。例えば、接合材７をシート状にすることができる。接合材７が樹脂を含むことにより、接合材７が炭素粒子の細孔内に侵入することができる。接合材７が炭素粒子の細孔内に侵入することにより、第１の部材４と第２の部材５との接合強度を高めることができる。樹脂としては、熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂を用いることができる。樹脂は、熱可塑性樹脂であることが好ましい。具体的には、例えば、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール等の樹脂が好ましく用いられる。
【００５３】
（焼成工程）
次に、積層体８を焼成する。これにより、炭素材からなる第１の部材４と、炭素、セラミックスまたは金属からなる第２の部材５とを、ろう材などを用いることなく、接合層１によって好適に接合することができる。また、ボルト等による機械的な接合では接合できないような形状の第１及び第２の部材４，５を接合することも可能である。
【００５４】
また、本実施形態の接合方法では、第１の部材４と第２の部材５とを高い接合強度で接合させることができる。また、第１の部材４と第２の部材５との剥離が生じ難い炭素材接合体６を得ることができる。また、第１の部材４と第２の部材５との間の熱伝導率を高くすることができる。
【００５５】
なお、積層体の焼成温度や焼成時間、焼成雰囲気の種類、荷重圧等は、使用する材料の種類、形状、大きさ等に応じて適宜設定することができる。積層体の焼成温度は、例えば、１０００℃〜２０００℃程度とすることができる。積層体の焼成時間は、例えば、５分間〜１日間程度とすることができる。焼成雰囲気の種類は、例えば、窒素、アルゴン、ヘリウムなどの不活性ガス雰囲気や真空中とすることができる。荷重圧は、例えば、０ＭＰａ〜４０ＭＰａ程度とすることができる。
【００５６】
以下、本発明の好ましい実施形態の他の例について説明する。以下の説明において、第１の実施形態と実質的に共通の機能を有する部材を共通の符号で参照し、説明を省略する。
【００５７】
（第２の実施形態）
図３は、第２の実施形態における積層体の略図的断面図である。以下、図３を参照しながら、本実施形態における第１の部材４と第２の部材５との接合方法について説明する。
【００５８】
本実施形態では、第２の部材５は粒子状である。本実施形態では、第１の部材４の上に、粒子状の第２の部材５と樹脂９との混合物を配置することにより、樹脂９中に第２の部材５が分散した樹脂層１０を形成する。
【００５９】
樹脂層１０の形成は、例えば、テープキャスティング法等により行うことができる。
【００６０】
次に、第１の部材４と樹脂層１０との積層体１１の焼成を行う。これにより、図４に示す、第１の部材４の表面に焼成された第２の部材５が接合した炭素材接合体１２が得られる。
【００６１】
本実施形態の炭素材接合体１２の製造方法では、第１の部材４と第２の部材５とを高い接合強度で接合することができる。
【００６２】
なお、焼成条件については、上記第１の実施形態と同様に、使用する材料の種類、形状、大きさ等に応じて適宜設定することができる。
【００６３】
以下、本発明について、具体的な実施例に基づいて、さらに詳細に説明する。本発明は、以下の実施例に何ら限定されるものではない。本発明の要旨を変更しない範囲において適宜変更して実施することが可能である。
【００６４】
（実施例１）
かさ密度が１．８Ｍｇ／ｍ３、曲げ強度が４０ＭＰａ、線熱膨張係数が４．７×１０−６／Ｋの等方性黒鉛材を用意した。この等方性黒鉛材を第１の部材４として用いた。
【００６５】
次に、平均粒子径２６μｍの球晶黒鉛と窒化アルミニウム粉末（株式会社トクヤマ製のグレードＨ、平均粒子径０．６μｍ、比表面積２．７ｍ２／ｇ）を体積比（球晶黒鉛の体積：窒化アルミニウム粉末の体積）が８０：２０となるように混合した。得られた混合物１３．７４ｇに、分散剤としてリン酸２−ヘチルヘキシル０．８３ｇと、溶媒として２−ブタノン・エタノール混合物（体積割合６６：３４）１０ ｇと、バインダーとしてポリビニルブチラール２．５ｇと、可塑剤としてポリエチレングリコール・フタル酸ベンジルブチルアルコール混合物（質量割合５０：５０）１．１５ｇとを添加して混合物を調製した。得られた混合物を自転・公転ミキサーで撹拌し、スラリーを得た。得られたスラリーをドクターブレード法でシート状に成形し、室温で乾燥して厚さ１５０μｍの黒鉛・窒化アルミニウムテープを得た。この黒鉛・窒化アルミニウムテープを接合材７として用いた。
【００６６】
次に、窒化アルミニウム粉末（株式会社トクヤマ製のグレードＨ、平均粒子径０．６μｍ、比表面積２．７ｍ２／ｇ）２０ｇに、分散剤としてリン酸２−ヘチルヘキシル０．２６ｇと、溶媒として２−ブタノン・エタノール混合物（体積割合６６：３４）１０．９ｇと、バインダーとしてポリビニルブチラール２．１８ｇと、可塑剤としてポリエチレングリコール・フタル酸ベンジルブチルアルコール混合物（質量割合５０：５０）２．９７ｇとを添加して混合物を調製した。得られた混合物を自転・公転ミキサーで撹拌し、スラリーを得た。得られたスラリーをドクターブレード法でシート状に成形し、室温で乾燥して厚さ１４０μｍの窒化アルミニウム粒子が分散してなる窒化アルミニウムテープを得た。この窒化アルミニウムテープを第２の部材５として用いた。
【００６７】
次に、等方性黒鉛材からなる第１の部材４の上に、黒鉛・窒化アルミニウムテープからなる接合材７と、窒化アルミニウムテープからなる第２の部材５を順に配置し、積層体８を作製した。
【００６８】
次に、積層体８を、放電プラズマ焼結法により、３０ＭＰａの圧力下、真空中、１９００℃で５分間保持した。この結果、等方性黒鉛材からなる第１の部材４と、窒化アルミニウムからなる第２の部材５とが、複数の炭素粒子２とセラミック部３とを含む接合層１により接合された炭素材接合体が得られた。
【００６９】
実施例１で作製した炭素材接合体の剥離状態の観察、３点曲げ試験を、それぞれ以下の要領で行った。結果を、３点曲げ強さ及びかさ密度と共に下記の表１に示す。
【００７０】
〔剥離状態の観察〕
目視により、調製後の第１の部材４と第２の部材５の接合の様子を観察した。
【００７１】
〔３点曲げ試験〕
等方性黒鉛の寸法を幅１．６ｍｍ×厚さ１．６ｍｍ×長さ２０ｍｍ、支点間距離を１５ｍｍ、クロスヘッド下降速度を０．５ｍｍ／ｍｉｎとした以外はＪＩＳ Ｒ７２２２に準拠して測定した。
【００７２】
（実施例２）
窒化アルミニウムテープの代わりに、厚さ１ｍｍのＡｌＮ板を第２の部材５として使用し、放電プラズマ焼結法による焼結温度を１７００℃としたこと以外は、実施例１と同様にして、炭素材接合体を作製した。
【００７３】
次に、実施例２で作製した炭素材接合体の剥離状態の観察、３点曲げ試験を、実施例１と同様にして行った。結果を、３点曲げ強さ及びかさ密度と共に下記の表１に示す。
【００７４】
（実施例３）
窒化アルミニウムテープの代わりに、厚さ１ｍｍのＳｉＣ板を第２の部材５として使用し、放電プラズマ焼結法による焼結温度を１７００℃としたこと以外は、実施例１と同様にして、炭素材接合体を得た。
【００７５】
次に、実施例３で作製した炭素材接合体の剥離状態の観察、３点曲げ試験を、実施例１と同様にして行った。結果を、３点曲げ強さ及びかさ密度と共に下記の表１に示す。
【００７６】
（実施例４）
かさ密度が１．８Ｍｇ／ｍ３、曲げ強度が４０ＭＰａ、線熱膨張係数が４．７×１０−６／Ｋの等方性黒鉛材を用意した。この等方性黒鉛材を第１の部材４として用いた。
【００７７】
その第１の部材４の上に、実施例１と同様にして作製した窒化アルミニウムテープからなるセラミック層を配置し、積層体１１を作製した。
【００７８】
次に、積層体１１を、放電プラズマ焼結法により、３０ＭＰａの圧力下、真空中、１９００℃で５分間保持した。この結果、等方性黒鉛材からなる第１の部材４と、窒化アルミニウムからなる粒子状の第２の部材５とが、直接接合している炭素材接合体が得られた。
【００７９】
次に、実施例４で作製した炭素材接合体の剥離状態の観察、３点曲げ強さを、実施例１と同様にして行った。結果を、３点曲げ強さ及びかさ密度と共に下記の表１に示す。
【００８０】
（比較例１）
実施例１と同様に、かさ密度が１．８Ｍｇ／ｍ３、３点曲げ強さが４０ＭＰａ、線熱膨張係数が４．７×１０−６／Ｋの等方性黒鉛材を第１の部材４として用いた。
【００８１】
その第１の部材４の上に、実施例１において窒化アルミニウムテープの作製に用いたものと同様の窒化アルミニウム粉末（１．５ｇ）を配置し、その状態で、実施例１と同様の放電プラズマ焼結法による焼結を行ったが、黒鉛と窒化アルミニウムの接合は認められなかった。
【００８２】
（比較例２）
実施例１と同様に、かさ密度が１．８Ｍｇ／ｍ３、曲げ強度が４０ＭＰａ、線熱膨張係数が４．７×１０−６／Ｋの等方性黒鉛材を第１の部材４として用いた。
【００８３】
その第１の部材４の上に、窒化アルミニウム板（厚さ１ｍｍ）を配置し、その状態で、実施例１と同様の放電プラズマ焼結法による焼結を行ったが、黒鉛と窒化アルミニウムの接合は認められなかった。
【００８４】
【表１】
【符号の説明】
【００８５】
１…接合層
２…炭素粒子
３…セラミック部
４…第１の部材
５…第２の部材
６…炭素材接合体
７…接合材
８…積層体
９…樹脂
１０…樹脂層
１１…積層体
１２…炭素材接合体
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭素材接合体、炭素材接合体用接合材及び炭素接合体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
黒鉛やセラミックスは、どちらも高融点材料である。このため、黒鉛からなる部材と、黒鉛またはセラミックスからなる部材とを、融接法により接合することは困難である。また、黒鉛やセラミックスは、どちらも脆性材料である。このため、黒鉛からなる部材と、黒鉛またはセラミックスからなる部材とを、圧接法により接合することは困難である。そのため、黒鉛からなる部材と、黒鉛やセラミックスからなる部材との接合は、通常、ビスなどを用いた機械的な方法や、ろう材、接着剤などを用いた方法によってなされている。
【０００３】
例えば、特許文献１には、フェノール・ホルムアルデヒド樹脂を用いて黒鉛材を接着する方法が開示されている。特許文献２には、フェノール樹脂などのカーボン系接着剤を用いて黒鉛材を接着することが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平６−３４５５５３号公報
【特許文献２】特開２００２−３２１９８７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
炭素材からなる部材と、炭素、セラミックスまたは金属からなる部材とのさらなる有力な接合方法が求められている。
【０００６】
本発明は、斯かる点に鑑みてなされたものであり、その目的は、新規な炭素材接合体、炭素材接合体用接合材及び炭素材接合体の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の炭素材接合体は、第１の部材と、第２の部材と、接合層とを備えている。第１の部材は、炭素材からなる。第２の部材は、炭素、セラミックスまたは金属からなる。接合層は、第１の部材と第２の部材とを接合している。接合層は、複数の炭素粒子と、セラミック部とを有する。セラミック部は、複数の炭素粒子間に形成されている。
【０００８】
なお、本発明において、「炭素材接合体」とは、互いに接合されている複数の部材を有し、複数の部材の少なくとも一つが炭素材である接合体を意味する。
【０００９】
また、本発明において、「金属」には、合金が含まれるものとする。
【００１０】
本発明の炭素材接合体において、接合層のセラミック部は、連続した構造を有することが好ましい。
【００１１】
本発明の炭素材接合体において、セラミック部は、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素及び酸化ジルコニウムからなる群から選ばれた少なくとも一種から形成されていることが好ましい。
【００１２】
本発明の第１の炭素接合材の製造方法は、炭素材からなる第１の部材と、炭素、セラミックスまたは金属からなり、第１の部材に接合された第２の部材とを備える炭素材接合体の製造方法である。本発明の第１の炭素接合材の製造方法は、第１の部材と第２の部材との間に、セラミックスが表面に付着した炭素粒子を配置して積層体を作製する積層体作製工程と、積層体を焼成する焼成工程とを備える。
【００１３】
本発明の第１の炭素材接合体の製造方法では、積層体作製工程において、第１の部材と第２の部材との間に、セラミック粒子が表面に付着した炭素粒子を配置してもよい。
【００１４】
本発明の第１の炭素材接合体の製造方法において、セラミック粒子として、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素及び酸化ジルコニウムからなる群から選ばれた少なくとも一種から形成されているセラミック粒子を用いることが好ましい。
【００１５】
本発明の第１の炭素材接合体の製造方法では、積層体作製工程において、第１の部材と第２の部材との間に、セラミックスが表面に付着した炭素粒子と樹脂との混合物を配置してもよい。この場合、樹脂として熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。
【００１６】
本発明の第１の炭素材接合体の製造方法において、積層体作製工程では、第１の部材と第２の部材との間に、複数の炭素粒子と、炭素粒子を覆っており、かつ複数の炭素粒子を接続しているセラミック部を有するセラミックス−炭素複合体層とを配置してもよい。
【００１７】
本発明の炭素材接合体用接合材は、炭素材と、炭素、セラミックスまたは金属からなる部材との接合に用いられる接合材である。本発明の炭素材接合体用接合材は、セラミックスが表面に付着した複数の炭素粒子を含む。
【００１８】
本発明の炭素材接合体用接合材において、炭素粒子の表面には、セラミック粒子が付着していてもよい。
【００１９】
本発明の炭素材接合体用接合材は、樹脂を含むことが好ましい。樹脂は、熱可塑性樹脂であることが好ましい。
【００２０】
本発明の炭素材接合体用接合材において、炭素粒子の表面に付着したセラミックスは、炭素粒子を覆っており、かつ複数の炭素粒子を接続していてもよい。
【００２１】
本発明の炭素材接合体用接合材は、シート状であってもよい。
【００２２】
本発明の第２の炭素接合体の製造方法は、炭素材からなる第１の部材と、炭素、セラミックスまたは金属からなり、第１の部材に接合された第２の部材とを備える炭素材接合体の製造方法である。本発明の第２の炭素接合体の製造方法は、第１の部材の上に第２の部材と樹脂との混合物を配置して作製した積層体を焼成する工程を備える。
【００２３】
本発明の第２の炭素接合体の製造方法において、第２の部材は粉体であってもよい。
【発明の効果】
【００２４】
本発明によれば、新規な炭素材接合体、炭素材接合体用接合材及び炭素接合体の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】第１の実施形態に係る炭素材接合体の略図的断面図である。
【図２】第１の実施形態における積層体の略図的断面図である。
【図３】第２の実施形態における積層体の略図的断面図である。
【図４】第２の実施形態において作製される炭素材接合体の略図的断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、本発明を実施した好ましい形態の一例について説明する。但し、下記の実施形態は、単なる例示である。本発明は、下記の実施形態に何ら限定されない。
【００２７】
（第１の実施形態）
図１は、第１の実施形態に係る炭素材接合体の略図的断面図である。図１に示すように、炭素材接合体６は、第１の部材４と、第２の部材５とを有する。炭素材接合体６は、第１の部材４と第２の部材５との接合体である。
【００２８】
（第１の部材４）
第１の部材４は、炭素材からなる。炭素材は、炭素を主成分とする材料である。炭素材は、炭素以外の成分を含んでいてもよい。炭素材の具体例としては、黒鉛化前の炭素質材、等方性黒鉛材、押出材や型押材等の異方性黒鉛材、炭素繊維複合材などが挙げられる。炭素材の熱膨張係数は、０．５〜１０−６／Ｋ〜９．０〜１０−６／Ｋの範囲内であることが好ましい。
【００２９】
（第２の部材５）
第２の部材５は、炭素、セラミックスまたは金属からなる。
【００３０】
第２の部材５の構成材料として好ましく用いられる炭素としては、上記第１の部材４と同様のものが挙げられる。
【００３１】
第２の部材５の構成材料として好ましく用いられるセラミックスとしては、例えば、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素、酸化ジルコニウムなどが挙げられる。第２の部材５のセラミックスの組成は、均一であってもよいし、不均一であってもよい。例えば、第２の部材５を構成するセラミックスが接合層１と接する界面付近の組成は、接合層１のセラミック部と近い組成であってもよい。
【００３２】
第２の部材５の構成材料として好ましく用いられる金属としては、例えば、Ａｌ、Ｃｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｗ、Ｔｉ、Ｍｏ、Ａｕ、Ｐｔなどが挙げられる。
【００３３】
図１では、模式的に、第２の部材５を直方体状に描画している。しかしながら、第２の部材５の形状は特に限定されない。第２の部材５は、図１に記載されているようにブロック状であってもよいし、例えば、粒子状、柱状、繊維状等であってもよい。第２の部材５が粒子状である場合は、第２の部材５の粒子径は、例えば、５０ｎｍ〜５００μｍ程度とすることができる。
【００３４】
（接合層１）
第１の部材４と第２の部材５との間には、接合層１が配されている。この接合層１によって、第１の部材４と第２の部材５とが接合されている。
【００３５】
接合層１は、複数の炭素粒子２と、セラミック部３とを備えている。
【００３６】
炭素粒子２としては、例えば有機化合物（合成または天然有機化合物）を焼成したもの、メソカーボン小球体焼成品、樹脂焼成品、石油系コークス、石炭系コークス、天然黒鉛または人造黒鉛等の黒鉛構造を有するものなどの黒鉛粒子が挙げられる。この中でも好ましいものとしては、黒鉛粒子が挙げられ、例えば球晶黒鉛や球状天然黒鉛などがより好ましく用いられる。炭素粒子の粒子径は、５０ｎｍ〜５００μｍ程度であることが好ましく、１μｍ〜２５０μｍ程度であることがより好ましく、５μｍ〜１００μｍ程度であることがさらに好ましい。炭素粒子２の粒子径が小さすぎると、炭素粒子２が凝集しやすい。炭素粒子２が凝集しすぎると、強度は低下する。一方、炭素粒子２の粒子径が大きすぎると、空隙が大きくなる場合があり、その場合でも応力集中により強度が低下する。複数の炭素粒子２は、１種類の炭素粒子のみを含んでいてもよいし、複数種類の炭素粒子を含んでいてもよい。
【００３７】
セラミック部３は、複数の炭素粒子２の間に位置している。セラミック部３は、連続した構造を有する。このため、複数の炭素粒子２は、セラミック部３によって一体化されている。セラミック部３は、３次元網目構造を有することが好ましい。接合層１において、セラミック部３中に炭素粒子２が分散していることが好ましい。なお、セラミック部３中に炭素粒子２が塊状となって分散していてもよい。
【００３８】
なお、セラミック部３は、連続したひとつのセラミック部により構成されていてもよいし、孤立した複数のセラミック部により構成されていてもよい。
【００３９】
セラミック部３を構成するセラミックスは、特に限定されない。セラミック部を構成するセラミックスの具体例としては、例えば窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素、酸化ジルコニウムなどが挙げられる。セラミック部３は、１種類のセラミックスのみから構成されていてもよいし、複数種類のセラミックスから構成されていてもよい。また、セラミック部３が、複数種類のセラミックスから構成されている場合、その組成は、均一であってもよいし、不均一であってもよい。
【００４０】
以上のように、炭素材接合体６は、接合層１に複数の炭素粒子２と、セラミック部３とを含んでいる。よって、接合層１は、炭素、セラミックス、金属との親和性が高い。従って、接合層１と、炭素材からなる第１の部材４との間の密着強度が高く、且つ接合層１と、炭素、セラミックスまたは金属からなる第２の部材５との間の密着強度が高い。その結果、第１の部材４と第２の部材５との間の密着強度も高くなる。すなわち、炭素材接合体６では、炭素材からなる第１の部材４と、炭素、セラミックスまたは金属からなる第２の部材５とが高い接合強度で接合されている。
【００４１】
第１の部材４と第２の部材５とのより高い接合強度を得る観点からは、第２の部材５がセラミックスからなる場合は、第２の部材５の接合層１側の界面付近の組成が、接合層１のセラミック部３の組成と近いことが好ましい。また、第２の部材５の接合層１側の界面付近の組成と、接合層１のセラミック部３の組成とが、互いに固溶する組成であること、または互いに化学反応を起こしやすい組成であることが好ましい。
【００４２】
接合層１は、炭素粒子２とセラミック部３とを有するため、炭素粒子２やセラミック部３の構成材料等を調整することにより、接合層１の熱膨張係数を、第１の部材４の熱膨張係数や第２の部材５の熱膨張係数と近くすることができる。よって、第１の部材４と接合層１との剥離、第２の部材５と接合層１との剥離を効果的に抑制することができる。
【００４３】
また、接合層１は、炭素粒子２とセラミック部３とを有するため、炭素粒子２やセラミック部３の構成材料等を調整したり、炭素粒子２とセラミック部３との比率を調整することにより、接合層１の熱伝導率を調整することができる。
【００４４】
本実施形態の炭素材接合体６は、上述のような優れた特性を有するため、放熱基板、構造部材などとして好ましく使用することができる。
【００４５】
以下、炭素材接合体６の製造方法の一例について説明する。
【００４６】
（積層体作製工程）
まず、積層体作製工程を行う。積層体作製工程では、第１の部材４と第２の部材５との間に、セラミックスが表面に付着した複数の炭素粒子２（図２においては図示せず）を含む炭素材接合体用接合材７を配置し、図２に示す積層体８を作製する。
【００４７】
ここで、炭素粒子２の表面に付着したセラミックスは、セラミック部３を構成するためのものである。このため、炭素粒子２の表面に付着したセラミックスの種類は、形成しようとするセラミック部３の種類に応じて適宜選択することができる。接合材７に含まれるセラミックスの組成は、均一であってもよいし、不均一であってもよい。接合材７に含まれるセラミックスと第２の部材５のセラミックスの組成は、同一であってもよいし、同一でなくてもよい。
【００４８】
セラミックスの形状は特に限定されない。例えば、炭素粒子２の表面にセラミック粒子を付着させてもよい。その場合は、セラミック粒子の粒子径は、炭素粒子の粒子径の１／１００〜１／５の範囲内であることが好ましい。この場合、炭素粒子の表面の実質的に全体をセラミック粒子で覆うことが可能となる。セラミック粒子の粒子径は、炭素粒子の粒子径の１／５０〜１／１０の範囲内であることがより好ましく、１／４０〜１／２０の範囲内であることがさらに好ましい。
【００４９】
また、炭素粒子２の表面に１００ｎｍ〜２０μｍ程度の厚みのセラミック層を形成してもよい。その場合、表面上にセラミック層が形成された複数の炭素粒子２は、それぞれ粒子状であってもよいし、セラミック層により一体にされていてもよい。すなわち、セラミック層によりコーティングされた複数の炭素粒子２を第１の部材４と第２の部材５との間に配置してもよいし、接合層１と実質的に同じ形態を有する接合材７を配してもよい。換言すれば、接合材７は、複数の炭素粒子２と、炭素粒子２を覆っており、かつ複数の炭素粒子２を接続しているセラミック部３とを有するセラミック−炭素複合体により構成することもできる。
【００５０】
セラミックスが表面に付着した炭素粒子は、例えば、気相法、液相法、ミキサー等を用いてセラミックスと炭素粒子とを混合する機械的混合方法、スラリー法またはこれらを組み合わせた方法により作製することができる。気相法の具体例としては、化学気相蒸着法（ＣＶＤ法）、化学気相反応法（ＣＶＲ法）などが挙げられる。液相法の具体例としては、例えば、共沈法、ゾル・ゲル法等が挙げられる。スラリー法の具体例としては、例えばゲルキャスト法、テープキャスティング法などが挙げられる。
【００５１】
接合層１と実質的に同じ形態を有する接合材７は、上述の方法等により作製した、セラミックスが表面に付着した炭素粒子を焼成することにより作製することができる。
【００５２】
セラミックスが表面に付着した炭素粒子が粉体である場合は、接合材７を、セラミックスが表面に付着した炭素粒子を樹脂との混合物により構成することが好ましい。この場合、接合材７の取り扱いが容易となる。また、接合材７の形状を自由に調整することができる。例えば、接合材７をシート状にすることができる。接合材７が樹脂を含むことにより、接合材７が炭素粒子の細孔内に侵入することができる。接合材７が炭素粒子の細孔内に侵入することにより、第１の部材４と第２の部材５との接合強度を高めることができる。樹脂としては、熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂を用いることができる。樹脂は、熱可塑性樹脂であることが好ましい。具体的には、例えば、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール等の樹脂が好ましく用いられる。
【００５３】
（焼成工程）
次に、積層体８を焼成する。これにより、炭素材からなる第１の部材４と、炭素、セラミックスまたは金属からなる第２の部材５とを、ろう材などを用いることなく、接合層１によって好適に接合することができる。また、ボルト等による機械的な接合では接合できないような形状の第１及び第２の部材４，５を接合することも可能である。
【００５４】
また、本実施形態の接合方法では、第１の部材４と第２の部材５とを高い接合強度で接合させることができる。また、第１の部材４と第２の部材５との剥離が生じ難い炭素材接合体６を得ることができる。また、第１の部材４と第２の部材５との間の熱伝導率を高くすることができる。
【００５５】
なお、積層体の焼成温度や焼成時間、焼成雰囲気の種類、荷重圧等は、使用する材料の種類、形状、大きさ等に応じて適宜設定することができる。積層体の焼成温度は、例えば、１０００℃〜２０００℃程度とすることができる。積層体の焼成時間は、例えば、５分間〜１日間程度とすることができる。焼成雰囲気の種類は、例えば、窒素、アルゴン、ヘリウムなどの不活性ガス雰囲気や真空中とすることができる。荷重圧は、例えば、０ＭＰａ〜４０ＭＰａ程度とすることができる。
【００５６】
以下、本発明の好ましい実施形態の他の例について説明する。以下の説明において、第１の実施形態と実質的に共通の機能を有する部材を共通の符号で参照し、説明を省略する。
【００５７】
（第２の実施形態）
図３は、第２の実施形態における積層体の略図的断面図である。以下、図３を参照しながら、本実施形態における第１の部材４と第２の部材５との接合方法について説明する。
【００５８】
本実施形態では、第２の部材５は粒子状である。本実施形態では、第１の部材４の上に、粒子状の第２の部材５と樹脂９との混合物を配置することにより、樹脂９中に第２の部材５が分散した樹脂層１０を形成する。
【００５９】
樹脂層１０の形成は、例えば、テープキャスティング法等により行うことができる。
【００６０】
次に、第１の部材４と樹脂層１０との積層体１１の焼成を行う。これにより、図４に示す、第１の部材４の表面に焼成された第２の部材５が接合した炭素材接合体１２が得られる。
【００６１】
本実施形態の炭素材接合体１２の製造方法では、第１の部材４と第２の部材５とを高い接合強度で接合することができる。
【００６２】
なお、焼成条件については、上記第１の実施形態と同様に、使用する材料の種類、形状、大きさ等に応じて適宜設定することができる。
【００６３】
以下、本発明について、具体的な実施例に基づいて、さらに詳細に説明する。本発明は、以下の実施例に何ら限定されるものではない。本発明の要旨を変更しない範囲において適宜変更して実施することが可能である。
【００６４】
（実施例１）
かさ密度が１．８Ｍｇ／ｍ３、曲げ強度が４０ＭＰａ、線熱膨張係数が４．７×１０−６／Ｋの等方性黒鉛材を用意した。この等方性黒鉛材を第１の部材４として用いた。
【００６５】
次に、平均粒子径２６μｍの球晶黒鉛と窒化アルミニウム粉末（株式会社トクヤマ製のグレードＨ、平均粒子径０．６μｍ、比表面積２．７ｍ２／ｇ）を体積比（球晶黒鉛の体積：窒化アルミニウム粉末の体積）が８０：２０となるように混合した。得られた混合物１３．７４ｇに、分散剤としてリン酸２−ヘチルヘキシル０．８３ｇと、溶媒として２−ブタノン・エタノール混合物（体積割合６６：３４）１０ ｇと、バインダーとしてポリビニルブチラール２．５ｇと、可塑剤としてポリエチレングリコール・フタル酸ベンジルブチルアルコール混合物（質量割合５０：５０）１．１５ｇとを添加して混合物を調製した。得られた混合物を自転・公転ミキサーで撹拌し、スラリーを得た。得られたスラリーをドクターブレード法でシート状に成形し、室温で乾燥して厚さ１５０μｍの黒鉛・窒化アルミニウムテープを得た。この黒鉛・窒化アルミニウムテープを接合材７として用いた。
【００６６】
次に、窒化アルミニウム粉末（株式会社トクヤマ製のグレードＨ、平均粒子径０．６μｍ、比表面積２．７ｍ２／ｇ）２０ｇに、分散剤としてリン酸２−ヘチルヘキシル０．２６ｇと、溶媒として２−ブタノン・エタノール混合物（体積割合６６：３４）１０．９ｇと、バインダーとしてポリビニルブチラール２．１８ｇと、可塑剤としてポリエチレングリコール・フタル酸ベンジルブチルアルコール混合物（質量割合５０：５０）２．９７ｇとを添加して混合物を調製した。得られた混合物を自転・公転ミキサーで撹拌し、スラリーを得た。得られたスラリーをドクターブレード法でシート状に成形し、室温で乾燥して厚さ１４０μｍの窒化アルミニウム粒子が分散してなる窒化アルミニウムテープを得た。この窒化アルミニウムテープを第２の部材５として用いた。
【００６７】
次に、等方性黒鉛材からなる第１の部材４の上に、黒鉛・窒化アルミニウムテープからなる接合材７と、窒化アルミニウムテープからなる第２の部材５を順に配置し、積層体８を作製した。
【００６８】
次に、積層体８を、放電プラズマ焼結法により、３０ＭＰａの圧力下、真空中、１９００℃で５分間保持した。この結果、等方性黒鉛材からなる第１の部材４と、窒化アルミニウムからなる第２の部材５とが、複数の炭素粒子２とセラミック部３とを含む接合層１により接合された炭素材接合体が得られた。
【００６９】
実施例１で作製した炭素材接合体の剥離状態の観察、３点曲げ試験を、それぞれ以下の要領で行った。結果を、３点曲げ強さ及びかさ密度と共に下記の表１に示す。
【００７０】
〔剥離状態の観察〕
目視により、調製後の第１の部材４と第２の部材５の接合の様子を観察した。
【００７１】
〔３点曲げ試験〕
等方性黒鉛の寸法を幅１．６ｍｍ×厚さ１．６ｍｍ×長さ２０ｍｍ、支点間距離を１５ｍｍ、クロスヘッド下降速度を０．５ｍｍ／ｍｉｎとした以外はＪＩＳ Ｒ７２２２に準拠して測定した。
【００７２】
（実施例２）
窒化アルミニウムテープの代わりに、厚さ１ｍｍのＡｌＮ板を第２の部材５として使用し、放電プラズマ焼結法による焼結温度を１７００℃としたこと以外は、実施例１と同様にして、炭素材接合体を作製した。
【００７３】
次に、実施例２で作製した炭素材接合体の剥離状態の観察、３点曲げ試験を、実施例１と同様にして行った。結果を、３点曲げ強さ及びかさ密度と共に下記の表１に示す。
【００７４】
（実施例３）
窒化アルミニウムテープの代わりに、厚さ１ｍｍのＳｉＣ板を第２の部材５として使用し、放電プラズマ焼結法による焼結温度を１７００℃としたこと以外は、実施例１と同様にして、炭素材接合体を得た。
【００７５】
次に、実施例３で作製した炭素材接合体の剥離状態の観察、３点曲げ試験を、実施例１と同様にして行った。結果を、３点曲げ強さ及びかさ密度と共に下記の表１に示す。
【００７６】
（実施例４）
かさ密度が１．８Ｍｇ／ｍ３、曲げ強度が４０ＭＰａ、線熱膨張係数が４．７×１０−６／Ｋの等方性黒鉛材を用意した。この等方性黒鉛材を第１の部材４として用いた。
【００７７】
その第１の部材４の上に、実施例１と同様にして作製した窒化アルミニウムテープからなるセラミック層を配置し、積層体１１を作製した。
【００７８】
次に、積層体１１を、放電プラズマ焼結法により、３０ＭＰａの圧力下、真空中、１９００℃で５分間保持した。この結果、等方性黒鉛材からなる第１の部材４と、窒化アルミニウムからなる粒子状の第２の部材５とが、直接接合している炭素材接合体が得られた。
【００７９】
次に、実施例４で作製した炭素材接合体の剥離状態の観察、３点曲げ強さを、実施例１と同様にして行った。結果を、３点曲げ強さ及びかさ密度と共に下記の表１に示す。
【００８０】
（比較例１）
実施例１と同様に、かさ密度が１．８Ｍｇ／ｍ３、３点曲げ強さが４０ＭＰａ、線熱膨張係数が４．７×１０−６／Ｋの等方性黒鉛材を第１の部材４として用いた。
【００８１】
その第１の部材４の上に、実施例１において窒化アルミニウムテープの作製に用いたものと同様の窒化アルミニウム粉末（１．５ｇ）を配置し、その状態で、実施例１と同様の放電プラズマ焼結法による焼結を行ったが、黒鉛と窒化アルミニウムの接合は認められなかった。
【００８２】
（比較例２）
実施例１と同様に、かさ密度が１．８Ｍｇ／ｍ３、曲げ強度が４０ＭＰａ、線熱膨張係数が４．７×１０−６／Ｋの等方性黒鉛材を第１の部材４として用いた。
【００８３】
その第１の部材４の上に、窒化アルミニウム板（厚さ１ｍｍ）を配置し、その状態で、実施例１と同様の放電プラズマ焼結法による焼結を行ったが、黒鉛と窒化アルミニウムの接合は認められなかった。
【００８４】
【表１】
【符号の説明】
【００８５】
１…接合層
２…炭素粒子
３…セラミック部
４…第１の部材
５…第２の部材
６…炭素材接合体
７…接合材
８…積層体
９…樹脂
１０…樹脂層
１１…積層体
１２…炭素材接合体
【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭素材からなる第１の部材と、
炭素、セラミックスまたは金属からなる第２の部材と、
前記第１の部材と前記第２の部材とを接合している接合層と、
を備え、
前記接合層は、複数の炭素粒子と、前記複数の炭素粒子間に形成されているセラミック部とを含む、
炭素材接合体。
【請求項２】
前記セラミック部は、連続した構造を有する請求項１に記載の炭素材接合体。
【請求項３】
前記セラミック部は、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素及び酸化ジルコニウムからなる群から選ばれた少なくとも一種から形成されている請求項１または２に記載の炭素材接合体。
【請求項４】
炭素材からなる第１の部材と、炭素、セラミックスまたは金属からなり、前記第１の部材に接合された第２の部材とを備える炭素材接合体の製造方法であって、
前記第１の部材と前記第２の部材との間に、セラミックスが表面に付着した炭素粒子を配置して積層体を作製する積層体作製工程と、
前記積層体を焼成する焼成工程と、
を備える炭素材接合体の製造方法。
【請求項５】
前記積層体作製工程において、前記第１の部材と前記第２の部材との間に、セラミック粒子が表面に付着した炭素粒子を配置する、請求項４に記載の炭素材接合体の製造方法。
【請求項６】
前記セラミック粒子として、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素及び酸化ジルコニウムからなる群から選ばれた少なくとも一種から形成されているセラミック粒子を用いる請求項５に記載の炭素材接合体の製造方法。
【請求項７】
前記積層体作製工程において、前記第１の部材と前記第２の部材との間に、前記セラミックスが表面に付着した炭素粒子と樹脂との混合物を配置する請求項４〜６のいずれか一項に記載の炭素材接合体の製造方法。
【請求項８】
前記樹脂として熱可塑性樹脂を用いる請求項７に記載の炭素材接合体の製造方法。
【請求項９】
前記積層体作製工程において、前記第１の部材と前記第２の部材との間に、複数の炭素粒子と、前記炭素粒子を覆っており、かつ前記複数の炭素粒子を接続しているセラミック部とを有するセラミックス−炭素複合体層を配置する請求項４に記載の炭素材接合体の製造方法。
【請求項１０】
炭素材と、炭素、セラミックスまたは金属からなる部材との接合に用いられる接合材であって、
セラミックスが表面に付着した複数の炭素粒子を含む炭素材接合体用接合材。
【請求項１１】
前記炭素粒子の表面には、セラミック粒子が付着している請求項１０に記載の炭素材接合体用接合材。
【請求項１２】
樹脂をさらに含む請求項１０または１１に記載の炭素材接合体用接合材。
【請求項１３】
前記樹脂は、熱可塑性樹脂である請求項１２に記載の炭素材接合体用接合材。
【請求項１４】
前記炭素粒子の表面に付着した前記セラミックスは、前記炭素粒子を覆っており、かつ前記複数の炭素粒子を接続している請求項１０に記載の炭素材接合体用接合材。
【請求項１５】
シート状である請求項１０〜１４のいずれか一項に記載の炭素材接合体用接合材。
【請求項１６】
炭素材からなる第１の部材と、炭素、セラミックスまたは金属からなり、前記第１の部材に接合された第２の部材とを備える炭素材接合体の製造方法であって、
前記第１の部材の上に、前記第２の部材と樹脂との混合物を配置して作製した積層体を焼成する工程
を備える炭素材接合体の製造方法。
【請求項１７】
前記第２の部材は、粉体である、請求項１６に記載の炭素材接合体の製造方法。
【請求項１】
炭素材からなる第１の部材と、
炭素、セラミックスまたは金属からなる第２の部材と、
前記第１の部材と前記第２の部材とを接合している接合層と、
を備え、
前記接合層は、複数の炭素粒子と、前記複数の炭素粒子間に形成されているセラミック部とを含む、
炭素材接合体。
【請求項２】
前記セラミック部は、連続した構造を有する請求項１に記載の炭素材接合体。
【請求項３】
前記セラミック部は、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素及び酸化ジルコニウムからなる群から選ばれた少なくとも一種から形成されている請求項１または２に記載の炭素材接合体。
【請求項４】
炭素材からなる第１の部材と、炭素、セラミックスまたは金属からなり、前記第１の部材に接合された第２の部材とを備える炭素材接合体の製造方法であって、
前記第１の部材と前記第２の部材との間に、セラミックスが表面に付着した炭素粒子を配置して積層体を作製する積層体作製工程と、
前記積層体を焼成する焼成工程と、
を備える炭素材接合体の製造方法。
【請求項５】
前記積層体作製工程において、前記第１の部材と前記第２の部材との間に、セラミック粒子が表面に付着した炭素粒子を配置する、請求項４に記載の炭素材接合体の製造方法。
【請求項６】
前記セラミック粒子として、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素及び酸化ジルコニウムからなる群から選ばれた少なくとも一種から形成されているセラミック粒子を用いる請求項５に記載の炭素材接合体の製造方法。
【請求項７】
前記積層体作製工程において、前記第１の部材と前記第２の部材との間に、前記セラミックスが表面に付着した炭素粒子と樹脂との混合物を配置する請求項４〜６のいずれか一項に記載の炭素材接合体の製造方法。
【請求項８】
前記樹脂として熱可塑性樹脂を用いる請求項７に記載の炭素材接合体の製造方法。
【請求項９】
前記積層体作製工程において、前記第１の部材と前記第２の部材との間に、複数の炭素粒子と、前記炭素粒子を覆っており、かつ前記複数の炭素粒子を接続しているセラミック部とを有するセラミックス−炭素複合体層を配置する請求項４に記載の炭素材接合体の製造方法。
【請求項１０】
炭素材と、炭素、セラミックスまたは金属からなる部材との接合に用いられる接合材であって、
セラミックスが表面に付着した複数の炭素粒子を含む炭素材接合体用接合材。
【請求項１１】
前記炭素粒子の表面には、セラミック粒子が付着している請求項１０に記載の炭素材接合体用接合材。
【請求項１２】
樹脂をさらに含む請求項１０または１１に記載の炭素材接合体用接合材。
【請求項１３】
前記樹脂は、熱可塑性樹脂である請求項１２に記載の炭素材接合体用接合材。
【請求項１４】
前記炭素粒子の表面に付着した前記セラミックスは、前記炭素粒子を覆っており、かつ前記複数の炭素粒子を接続している請求項１０に記載の炭素材接合体用接合材。
【請求項１５】
シート状である請求項１０〜１４のいずれか一項に記載の炭素材接合体用接合材。
【請求項１６】
炭素材からなる第１の部材と、炭素、セラミックスまたは金属からなり、前記第１の部材に接合された第２の部材とを備える炭素材接合体の製造方法であって、
前記第１の部材の上に、前記第２の部材と樹脂との混合物を配置して作製した積層体を焼成する工程
を備える炭素材接合体の製造方法。
【請求項１７】
前記第２の部材は、粉体である、請求項１６に記載の炭素材接合体の製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図２】
【図３】
【図４】
【公開番号】特開２０１２−２４６１７３（Ｐ２０１２−２４６１７３Ａ）
【公開日】平成２４年１２月１３日（２０１２．１２．１３）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−１１８５８２（Ｐ２０１１−１１８５８２）
【出願日】平成２３年５月２７日（２０１１．５．２７）
【出願人】（０００２２２８４２）東洋炭素株式会社 (198)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２４年１２月１３日（２０１２．１２．１３）
【国際特許分類】
【出願日】平成２３年５月２７日（２０１１．５．２７）
【出願人】（０００２２２８４２）東洋炭素株式会社 (198)
【Ｆターム（参考）】
[ Back to top ]