燃料電池セパレータの製造方法、及びこの方法により製造された燃料電池セパレータを備える燃料電池
【課題】燃料電池セパレータからの金属イオンの脱離を抑制し、金属イオンの脱離による電解質のプロトン伝導性の低下と、電解質の分解とを抑制する燃料電池セパレータの製造方法を提供する。
【解決手段】黒鉛粒子と樹脂成分とを含む原料成分を配合して成形用組成物を調製した後、この成形用組成物を燃料電池セパレータＡに成形する工程において、成形用組成物を成形する前に、磁石を用いて成形用組成物から金属成分を除去する。成形用組成物から金属成分を除去することにより、燃料電池セパレータＡの金属成分の含有量を低減することができる。
【解決手段】黒鉛粒子と樹脂成分とを含む原料成分を配合して成形用組成物を調製した後、この成形用組成物を燃料電池セパレータＡに成形する工程において、成形用組成物を成形する前に、磁石を用いて成形用組成物から金属成分を除去する。成形用組成物から金属成分を除去することにより、燃料電池セパレータＡの金属成分の含有量を低減することができる。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池セパレータの製造方法、並びにこの製造方法により製造された燃料電池セパレータを備える燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に燃料電池は複数の単位セルを数十〜数百個直列に重ねて構成されるセルスタックから成り、これにより所定の電圧を得ている。
【０００３】
単位セルの最も基本的な構造は、「セパレータ／燃料電極（アノード）／電解質／酸化剤電極（カソード）／セパレータ」という構成を有している。この単位セルにおいては、電解質を介して対向する一対の電極のうち燃料電極に燃料が、酸化剤電極に酸化剤が供給され、電気化学反応により燃料が酸化されることで、反応の化学エネルギーが直接電気化学エネルギーに変換される。
【０００４】
このような燃料電池は、電解質の種類によりいくつかのタイプに分類されるが、近年、高出力が得られる燃料電池として、電解質に固体高分子電解質膜を用いた固体高分子型燃料電池が注目されている。
【０００５】
図１は固体高分子型燃料電池の一例を示す。左右両側面に複数個の凸部（リブ）１ａが形成されている２枚の燃料電池セパレータＡ，Ａの間に、電解質４（固体高分子電解質膜）とガス拡散電極（燃料電極３ａと酸化剤電極３ｂ）とから構成される膜−電極複合体（ＭＥＡ）５が介在することで、単電池（単位セル）が構成されている。この単位セルを数十個〜数百個並設して電池本体（セルスタック）が形成されている。この燃料電池セパレータＡにおける隣り合う凸部１ａ同士の間には、燃料である水素ガスと、酸化剤である酸素ガスの流路であるガス供給排出用溝２が形成される。
【０００６】
このようなセルスタックは、例えば家庭用定置型の場合は５０〜１００個の単位セルで構成され、自動車積載用の場合は４００〜５００個の単位セルで構成され、ノートパソコン搭載用の場合は１０〜２０個の単位セルで構成される。
【０００７】
この固体高分子型燃料電池では、燃料電極に流体である水素ガスを、酸化剤電極に流体である酸素ガスを供給することにより、外部回路より電流を取り出すものであるが、この際、各電極においては下記式に示したような反応が生じている。
燃料電極反応 ： Ｈ２→２Ｈ+＋２ｅ-…（１）
酸化剤電極反応 ： ２Ｈ+＋２ｅ-＋１／２Ｏ２→Ｈ２Ｏ…（２）
全体反応 ： Ｈ２＋１／２Ｏ２→Ｈ２Ｏ
即ち、燃料電極上で水素（Ｈ２）はプロトン（Ｈ+）となり、このプロトンが固体高分子電解質膜中を酸化剤電極上まで移動し、酸化剤電極上で酸素（Ｏ２）と反応して水（Ｈ２Ｏ）を生ずる。従って、固体高分子型燃料電池の運転には、反応ガスの供給と排出、水の排出、電流の取り出しが必要となる。
【０００８】
また、固体高分子型燃料電池の一種であるメタノール直接型燃料電池(ＤＭＦＣ）では、燃料として水素の代わりにメタノール水溶液を供給しており、この場合、各電極においては下記式に示したような反応が生じている。空気極では酸素還元反応（水素を燃料とする場合と同じ反応）が起こっている。
燃料極反応 ： ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２＋６Ｈ+＋６ｅ-…（１’）
空気極反応 ： ３／２Ｏ２＋６Ｈ+＋６ｅ-→３Ｈ２Ｏ…（２’）
全体反応 ： ＣＨ３ＯＨ＋３／２Ｏ２→ＣＯ２＋２Ｈ２Ｏ
このような燃料電池を構成する部品のうち、燃料電池セパレータＡは、図１（ａ），（ｂ）に示すように、薄肉の板状体の片面又は両面に複数個のガス供給排出用溝２を有する特異な形状を有しており、燃料電池内を流れる燃料ガス、酸化剤ガス及び冷却水が混合しないように分離する働きを有すると共に、燃料電池で発電した電気エネルギーを外部へ伝達したり、燃料電池で生じた熱を外部へ放熱するという重要な役割を担っている。
【０００９】
燃料電池セパレータＡは、金属製のプレートや、黒鉛粒子と樹脂成分とを含有する成形用組成物などから形成される。
【００１０】
このような燃料電池においては、燃料電池セパレータＡから金属イオンが脱離すると、この金属イオンが電解質４へ拡散し、更にこの金属イオンが電解質４のイオン交換サイトにトラップされ、その結果、電解質４のプロトン伝導性が低下するおそれがある。また、燃料電池セパレータＡはその製造過程において水洗される場合があり、そのような場合に燃料電池セパレータＡに金属成分が含まれていると、燃料電池セパレータＡの表面に金属酸化物（錆）が現れてしまう。そうすると、電解質４の劣化が著しくなる。
【００１１】
また、一般に金属（Ｍ）がイオン化して金属イオン（Ｍ２＋）が生成すると、この金属イオンが下記反応式に示すフェントン反応を引き起こして、ヒドロキシラジカルが生成し、このヒドロキシラジカルが電解質４を分解してしまうおそれもある。
【００１２】
Ｈ２Ｏ２ ＋ Ｍ２＋ ＋Ｈ＋ → Ｍ３＋ ＋ Ｈ２Ｏ ＋ ＨＯ・
黒鉛粒子と樹脂成分とを含有する成形用組成物から燃料電池セパレータＡを形成する場合であっても、黒鉛粒子に金属が異物として混入し、この金属が前記問題を引き起こすことがある。黒鉛粒子として人造黒鉛が使用される場合はもちろんであるが、特に天然黒鉛が使用される場合には、この天然黒鉛中にＣｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ等の金属が異物として混入していることがある。
【００１３】
特許文献１には、上記問題点に鑑み、黒鉛粒子から予め金属を除去した後、この黒鉛粒子と樹脂成分とを混合して成形用組成物を調製し、この成形用組成物から燃料電池セパレータを形成することが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１４】
【特許文献１】特開２００６−１５５９３６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
しかし、特許文献１に記載の方法であっても、燃料電池セパレータＡ中の金属の含有量を充分に低減することは難しく、燃料電池セパレータからの金属イオンの脱離による電解質のプロトン伝導性の低下と、電解質の分解とを、充分に抑制することはできなかった。
【００１６】
本発明は、燃料電池セパレータからの金属イオンの脱離を抑制し、この金属イオンの脱離による電解質のプロトン伝導性の低下と、電解質の分解とを抑制することができる燃料電池セパレータの製造方法を提供することを目的とする。
【００１７】
また、本発明は、前記燃料電池セパレータの製造方法により製造された燃料電池セパレータを備える燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
第一の発明に係る燃料電池セパレータの製造方法は、黒鉛粒子と樹脂成分とを含む原料成分を配合して成形用組成物を調製した後、この成形用組成物を成形する工程を含み、前記成形用組成物を成形する前に、この成形用組成物から金属成分を除去することを特徴とする。
【００１９】
第一の発明においては、前記成形用組成物から金属成分を除去する方法が、磁石を用いた吸引除去であることが好ましい。
【００２０】
第一の発明においては、前記成形用組成物から金属成分を除去する方法が、磁石を用いた吸引除去であることが好ましい。
【００２１】
第一の発明においては、前記成形用組成物を調製する前に、予め前記原料成分のうち少なくとも黒鉛粒子から金属成分を除去することが好ましい。
【００２２】
第一の発明においては、前記成形用組成物を調製する前に、予め全ての原料成分から金属成分を除去することが好ましい。
【００２３】
第一の発明においては、前記原料成分から金属成分を除去する方法が、磁石を用いた吸引除去であることが好ましい。
【００２４】
第二の発明に係る燃料電池セパレータの製造方法は、黒鉛粒子と樹脂成分とを含む原料成分を配合して成形用組成物を調製した後、この成形用組成物を成形する工程を含み、前記成形用組成物を調製する前に、予め全ての原料成分から金属成分を除去することを特徴とする。
【００２５】
第一及び第二の発明においては、前記成形用組成物を成形して成形体を得た後、この成形体にウエットブラスト処理を、このウエットブラスト処理に用いられる砥粒を含むスラリーから金属成分を磁石で除去しながら施すことが好ましい。
【００２６】
第一及び第二の発明においては、前記金属成分の除去により、燃料電池セパレータにおける金属成分の量を、この燃料電池セパレータを９０℃の温水で１時間洗浄した後、９０℃の温度で１時間加熱乾燥する処理を施した場合に、この燃料電池セパレータの表面に直径１００μｍより大きい金属酸化物が存在しなくなる程度とすることが好ましい。
【００２７】
第三の発明に係る燃料電池は、第一及び第二の発明により製造された燃料電池セパレータを備えることを特徴とする。
【発明の効果】
【００２８】
本発明によれば、燃料電池セパレータからの金属イオンの脱離を抑制し、この金属イオンの脱離による電解質のプロトン伝導性の低下と、電解質の分解とを抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】本発明の実施の形態の一例を示し、（ａ）は燃料電池の単位セルを、（ｂ）は前記単位セルにおける燃料電池セパレータをそれぞれ示す概略の斜視図である。
【図２】本発明の実施の形態の他の例を示し、ガスケットを使用して構成される燃料電池の単位セルの一例を示す分解斜視図である。
【図３】本発明の実施の形態の更に他の例を示し、燃料電池の一例を示す斜視図である。
【図４】（ａ）乃至（ｃ）はそれぞれ本発明の実施の形態において使用される吸引除去装置の例を示す概略の断面図である。
【図５】本発明の実施の形態において使用される、吸引除去装置を備えるウエットブラスト処理装置の例を示す概略の断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３０】
以下、発明の実施の形態を説明する。
【００３１】
燃料電池セパレータＡ（以下、セパレータＡという）を製造するための成形用組成物は、樹脂成分及び黒鉛粒子を含有する。
【００３２】
この成形用組成物は、第一アミン及び第二アミンを含有しないことが好ましい。すなわち、この成形用組成物が、置換基−ＮＨ及び−ＮＨ２を有する化合物を含有しないことが好ましい。更に成形用組成物は第三アミンを含有しないことが好ましい。このように成形用組成物がアミンを含有しないと、成形用組成物から形成されるセパレータＡが燃料電池中の白金触媒を被毒することがなく、燃料電池を長時間使用した場合の起電力の低下が抑制される。
【００３３】
成形用組成物に含有される樹脂成分は、熱可塑性樹脂と熱硬化性樹脂のいずれでもよい。
【００３４】
熱可塑性樹脂としては、たとえばポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリプロピレン樹脂等が挙げられる。
【００３５】
熱硬化性樹脂を使用する場合、この熱硬化性樹脂はエポキシ樹脂と熱硬化性フェノール樹脂のうち少なくとも一方を含有することが好ましい。エポキシ樹脂及び熱硬化性フェノール樹脂は良好な溶融粘度を有すると共に不純物が少なく、特にイオン性不純物が少ない点で優れている。
【００３６】
熱硬化性樹脂全量に対するエポキシ樹脂及び熱硬化性フェノール樹脂の含有量は５０〜１００質量％の範囲にあることが好ましい。熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂のみ、熱硬化性フェノール樹脂のみ、或いはエポキシ樹脂と熱硬化性フェノール樹脂のみを含むのであれば特に好ましい。
【００３７】
エポキシ樹脂は固形状であることが好ましく、特に融点が７０〜９０℃の範囲であることが好ましい。これにより、材料の変化が少なくなり、成形時の成形用組成物の取り扱い性が向上する。この融点が７０℃未満であると、成形用組成物中で凝集が生じやすくなって、取り扱い性が低下するおそれがある。また、エポキシ樹脂として溶融粘度が低粘度の樹脂を選択すれば、成形性用組成物の良好な成形性を維持しつつ、成形用組成物及びセパレータＡ中に黒鉛粒子を高充填することができる。尚、前記作用が発揮される範囲内でエポキシ樹脂の一部が液状であってもよい。
【００３８】
エポキシ樹脂としては、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂等を用いることが好ましい。このオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂は、良好な溶融粘度を有すると共に不純物が少なく、特にイオン性不純物が少ない点で優れている。
【００３９】
また特にエポキシ樹脂がオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂のみからなるエポキシ樹脂成分を含み、或いはオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂と、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂から選択される少なくとも一種からなるエポキシ樹脂成分を含むことが好ましい。オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂を必須の成分とすると、成形用組成物が成形性に優れたものになると共に、セパレータＡが耐熱性に優れたものとなる。また、製造コストの低減も可能になる。エポキシ樹脂成分中のオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂の割合は、前記成形性の向上、セパレータＡの耐熱性の向上、製造コストの低減の観点から、５０〜１００質量％の範囲であることが好ましく、特に５０〜７０質量％の範囲であることが好ましい。
【００４０】
オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂と共に、ビスフェノール型エポキシ樹脂やビフェニル型エポキシ樹脂やビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂を併用することも好ましい。この場合、成形用組成物の溶融粘度を更に低減することができ、更に薄型のセパレータＡを得る場合にはその靱性を向上することができる。
【００４１】
特にビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を使用すると、成形用組成物の粘度を低減し、成形性の特に高い成形用組成物を得ることができる。この場合のエポキシ樹脂成分中におけるビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の含有量は３０〜５０質量％の範囲であることが好ましい。
【００４２】
また、ビフェニル型エポキシ樹脂を使用すると、このビフェニル型樹脂は溶融粘度が低く、成形用組成物の流動性を著しく向上することができて薄型成形性が特に向上する。この場合のエポキシ樹脂成分中におけるビフェニル型エポキシ樹脂の含有量は３０〜５０質量％の範囲であることが好ましい。
【００４３】
また、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂を使用すると、セパレータＡの強度及び靱性を向上することができ、更にセパレータＡの吸湿性を低減することができる。このため、セパレータＡの機械的特性、導電性、長期使用時の特性の安定性が優れたものとなる。この場合のエポキシ樹脂成分中におけるビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂の割合は、３０〜５０質量％の範囲であることが好ましい。
【００４４】
成形用組成物中の熱硬化性樹脂全量に対するエポキシ樹脂成分の含有量は５０〜１００質量％の範囲にあることが好ましい。
【００４５】
前記エポキシ樹脂成分は熱硬化性樹脂中のエポキシ樹脂の少なくとも一部として成形用組成物中に含有される。すなわち、このエポキシ樹脂成分以外の他の熱硬化性樹脂として、例えば前記エポキシ樹脂成分以外のエポキシ樹脂、熱硬化性フェノール樹脂、ビニルエステル樹脂、ポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂等から選択される一種又は複数種の樹脂を用いてもよい。但し、エステル結合を含む樹脂は耐酸性環境下で加水分解するおそれがあるため、使用しないことが望ましい。また、熱硬化性樹脂として、セパレータＡの耐熱性や耐酸性の向上に寄与する点で、ポリイミド樹脂を用いることも適している。このようなポリイミド樹脂としては、特にビスマレイミド樹脂などを用いることも好ましく、例えば、４，４−ジアミノジフェニルビスマレイミドが挙げられる。これを併用することでセパレータＡの耐熱性を更に高めることができる。
【００４６】
熱硬化性フェノール樹脂を用いる場合には、特に開環重合により重合反応が進行するフェノール樹脂を用いることが好ましい。このようなフェノール樹脂としては、例えばベンゾオキサジン樹脂等を挙げることができる。この場合は、成形工程で脱水によるガスが発生しないので成形品中にボイドが発生せず、ガス透過性の低下を抑制することができる。また、レゾール型フェノール樹脂を用いることも好ましく、例えば１３Ｃ−ＮＭＲ分析で、オルト−オルト２５〜３５％、オルト−パラ６０〜７０％、パラ−パラ５〜１０％の構造を有するレゾール型フェノール樹脂を用いることが好ましい。レゾール樹脂は通常液状であるが、レゾール型フェノール樹脂は軟化点を容易に調整することができて、融点が７０〜９０℃のものを容易に得ることができる。これにより、材料の変化が少なく成形時の取り扱い性が向上する。この融点が７０℃未満であると、成形用組成物中で凝集が生じやすくなって、取り扱い性が低下するおそれがある。
【００４７】
またエポキシ樹脂及び熱硬化性フェノール樹脂以外の他の樹脂を併用してもよい。例えばポリイミド樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂等から選択される一種又は複数種の樹脂を用いることができる。但し、エステル結合を含む樹脂は耐酸性環境下で加水分解する恐れがあるため、使用しないことが望ましい。
【００４８】
また、熱硬化性樹脂として、セパレータＡの耐熱性や耐酸性の向上に寄与する点で、ポリイミド樹脂を用いることも適している。このようなポリイミド樹脂としては、特にビスマレイミド樹脂などを用いることも好ましく、その具体例として例えば、４，４−ジアミノジフェニルビスマレイミドが挙げられる。このような他の樹脂を併用することでセパレータＡの耐熱性を更に高めることができる。
【００４９】
エポキシ樹脂を使用する場合、成形用組成物は硬化剤を必須成分とし、この硬化剤はフェノール系化合物を必須成分とする。このフェノール系化合物としては、ノボラック型フェノール樹脂、クレゾールノボラック型フェノール樹脂、多官能フェノール樹脂、アラルキル変性フェノール樹脂等が挙げられる。
【００５０】
硬化剤全量に対するフェノール系化合物の含有量は、エポキシ樹脂の使用量に依存して決定される。また、硬化剤がフェノール系化合物のみであれば特に好ましい。
【００５１】
また、成形用組成物の固形分中の熱硬化性樹脂と硬化剤の含有量は、その合計量が１４〜２４．１質量％の範囲であることが好ましい。
【００５２】
また、フェノール系化合物以外の他の硬化剤を併用する場合、他の硬化剤は非アミン系の化合物であることが好ましく、この場合、セパレータＡの電気伝導度を高い状態に維持することができると共に、燃料電池の触媒の被毒を抑制することができる。また硬化剤として酸無水物系の化合物も用いないようにすることも好ましい。酸無水物系の化合物を使用した場合は硫酸酸性環境下等の酸性環境下で加水分解して、セパレータＡの電気伝導度の低下を引き起こしたり、セパレータＡからの不純物の溶出が増大してしまうおそれがある。
【００５３】
熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を用いる場合は、熱硬化性樹脂と硬化剤とを配合するにあたり、熱硬化性樹脂におけるエポキシ樹脂と硬化剤におけるフェノール系化合物とは、前記フェノール系化合物に対する前記エポキシ樹脂の当量比が０．８〜１．２の範囲となるようにすることが好ましい。
【００５４】
また、黒鉛粒子は、成形されるセパレータＡの電気比抵抗を低減して、セパレータＡの導電性を向上させるために使用される。黒鉛粒子の含有量は、成形用組成物全量に対して７５〜９０質量％の範囲であることが好ましい。このように黒鉛粒子の割合が７５質量％以上となるとセパレータＡに充分に優れた導電性が付与されるようになる。またこの割合を９０質量％以下とすることで成形用組成物に充分に優れた成形性が付与されると共にセパレータＡに充分に優れたガス透過性が付与されるようになる。
【００５５】
黒鉛粒子としては、高い導電性を示すものであれば制限なく用いることができ、例えば、メソカーボンマイクロビーズなどの炭素質を黒鉛化したもの、石炭系コークスや石油系コークスを黒鉛化したものの他、黒鉛電極や特殊炭素材料の加工粉、天然黒鉛、キッシュ黒鉛、膨張黒鉛等のような、適宜のものを用いることできる。このような黒鉛粒子は、一種のみを用いるほか、複数種を併用することもできる。
【００５６】
黒鉛粒子は、人造黒鉛粉、天然黒鉛粉のいずれでもよい。天然黒鉛粉は導電性が高いという利点を有し、また人造黒鉛粉は天然黒鉛粉に比べて導電性は多少劣るものの、異方性が少ないという利点がある。
【００５７】
また、黒鉛粒子は、天然黒鉛粉、人造黒鉛粉のいずれの場合であっても、精製されたものであることが好ましく、この場合は、灰分やイオン性不純物が低いため、成形品であるセパレータＡからの不純物の溶出を抑制することができる。
【００５８】
ここで、黒鉛粒子における灰分は０．０５質量％以下であることが好ましく、灰分が０．０５質量％を超えると、セパレータＡを用いて作製される燃料電池の特性低下が引き起こされるおそれがある。
【００５９】
また、黒鉛粒子の平均粒径は１５〜１００μｍの範囲であることが好ましい。平均粒径が１０μｍ以上であることで成形用組成物の成形性が優れたものとなり、またこれが１００μｍ以下となることでセパレータＡの表面平滑性を向上することができる。成形性を特に向上するためには前記平均粒径が３０μｍ以上であることが好ましく、またセパレータＡ１の表面平滑性を特に向上して後述するようにセパレータＡの表面の算術平均高さＲａ（ＪＩＳ Ｂ０６０１：２００１）が０．４〜１．６μｍの範囲、特に１．０μｍ未満となるようにするためには前記平均粒径が７０μｍ以下であることが好ましい。
【００６０】
また、特に薄型のセパレータＡを得る場合には、黒鉛粒子は１００メッシュ篩（目開き１５０μｍ）を通過する粒径を有することが好ましい。この黒鉛粒子中に１００メッシュ篩を通過しない粒子が含まれていると、成形用組成物中に粒径の大きい黒鉛粒子が混入してしまい、特に成形用組成物を薄型のシート状に成形する際の成形性が低下してしまう。
【００６１】
また、黒鉛粒子のアスペクト比が１０以下であることが好ましく、この場合、セパレータＡに異方性が生じることを防止すると共に反りなどの変形が生じることも防ぐことができる。
【００６２】
尚、セパレータＡの異方性の低減に関しては、セパレータＡにおける成形時の成形用組成物の流動方向と、この流動方向と直交する方向との間での接触抵抗の比が、２以下となることが好ましい。
【００６３】
また、この黒鉛粒子としては、特に２種以上の粒度分布を有するもの、すなわち平均粒径の異なる２種以上の粒子群を混合したものを用いることも好ましい。この場合、特に平均粒径１〜５０μｍの範囲の黒鉛粒子と、平均粒径３０〜１００μｍの黒鉛粒子とを混合することが好ましい。このような粒度分布を有する黒鉛粒子を用いると、粒径の大きい粒子は表面積が小さいため、少量の樹脂量でも混練を可能とすることが期待され、更に粒径の小さい粒子によって、黒鉛粒子同士の接触性を高める一方、成形品の強度を高めることが期待され、これにより、セパレータＡの密度の向上、導電性の向上、ガス不透過性の向上、強度の向上等といった、性能の向上を図ることができる。平均粒径１〜５０μｍの粒子と平均粒径３０〜１００μｍとの粒子の混合比は、適宜調整されるが、特に前者対後者の混合質量比が４０：６０〜９０：１０、特に６５：３５〜８５：１５であることが好ましい。
【００６４】
尚、黒鉛粒子の平均粒径は、レーザー回折・散乱式粒度分析計（日機装株式会社製のマイクロトラックＭＴ３０００ＩＩシリーズなど）でレーザー回折散乱法により測定される体積平均粒径である。
【００６５】
また、成形用組成物中には、必要に応じて硬化触媒、ワックス（離型剤）、カップリング剤等の添加剤を含有させることができる。
【００６６】
硬化触媒（硬化促進剤）としては、適宜のものを含有することができるが、組成物中に第一アミン及び第二アミンを含有させないようにするために、非アミン系の化合物を用いることが好ましい。例えば、アミン系のジアミノジフェニルメタンなどは残存物が燃料電池の触媒を被毒する恐れがあり、好ましくない。また、イミダゾール類は硬化後、塩素イオンを放出しやすくなるので不純物溶出の恐れがあり、あまり好ましくない。
【００６７】
但し、測定開始温度３０℃、昇温速度１０℃／分、保持温度１２０℃、保持温度での保持時間３０分の条件で加熱した場合の重量減少が５％以下である、２位に炭化水素基を有する置換イミダゾールを用いることは、成形用組成物の保存安定性を向上することができる点で好ましい。また、特に薄型のセパレータＡを得る場合には、ワニス状に調製された成形用組成物からシート状のセパレータＡを形成する際の揮発性、前記セパレータＡの平滑性などが良好となる。この置換イミダゾールとして、特に２位の炭化水素基の炭素数が６〜１７の置換イミダゾールを使用することが好ましく、その具体例としては、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール等が挙げられる。このうち、２−ウンデシルイミダゾール及び２−ヘプタデシルイミダゾールが好適である。これらの化合物は一種単独で用いられ、或いは二種以上が併用される。このような置換イミダゾールの含有量は適宜調整され、それにより成形硬化時間を調整することができる。この置換イミダゾールの含有量は好ましくは成形用組成物中の熱硬化性樹脂と硬化剤の合計量に対して、０．５〜３質量％の範囲であることが好ましい。
【００６８】
また、硬化触媒として、好ましくはリン系化合物が用いられる。また、リン系化合物と前記置換イミダゾールとを併用してもよい。リン系化合物の一例としては、トリフェニルホスフィンを挙げることができる。このようなリン系化合物を含有させると、成形品であるセパレータＡからの塩素イオンの溶出を抑制することができる。
【００６９】
このような硬化触媒の含有量は適宜調整されるが、好ましくはエポキシ樹脂に対して０．５〜３質量部の範囲とする。
【００７０】
カップリング剤としては、適宜のものが用いられるが、成形用組成物中に第一アミン及び第二アミンを含有させないようにするために、アミノシランを用いないことが好ましい。アミノシランを用いる場合には、燃料電池の触媒を被毒する恐れがあり好ましくない。また、カップリング剤としてはメルカプトシランも用いないことが好ましい。このメルカプトシランを用いた場合も、同様に燃料電池の触媒を被毒する恐れがある。
【００７１】
使用されるカップリング剤の例としては、シリコン系のシラン化合物、チタネート系、アルミニウム系のカップリング剤が挙げられる。例えばシリコン系のカップリング剤としては、エポキシシランが適している。
【００７２】
エポキシシランカップリング剤を使用する場合の使用量は、成形用組成物の固形分中の含有量が０．５〜１．５質量％となる範囲であることが好ましい。この範囲において、カップリング剤がセパレータＡの表面にブリードすることを充分に抑制することができる。
【００７３】
カップリング剤は黒鉛粒子の表面に予め噴霧等により付着させておいてもよい。その場合の添加量は適宜設定されるものであり、黒鉛粒子の比表面積と、カップリング剤の単位質量当たりの被覆面積とを考慮する必要があるが、好ましくは、カップリング剤の被覆面積の総量が、黒鉛粒子の表面積の総量に対して、０．５〜２倍の範囲となるようにする。この範囲において、カップリング剤がセパレータＡの表面にブリードすることを充分に抑制して、金型表面の汚染を抑制することができる。
【００７４】
また、ワックス（内部離型剤）としては適宜のものが用いられるが、特に１２０〜１９０℃において、成形用組成物中の熱硬化性樹脂及び硬化剤と相溶せずに相分離する内部離型剤が用いられることが好ましい。このような内部離型剤として、ポリエチレンワックス、カルナバワックス、および長鎖脂肪酸系のワックスから選ばれる少なくとも一種を用いることが好ましい。このような内部離型剤は、成形用組成物の成形過程で熱硬化性樹脂及び硬化剤と相分離することで、離型性向上作用が良好に発揮される。
【００７５】
また、内部離型剤の含有量はセパレータＡの形状の複雑さ、溝深さ、抜き勾配など金型面との離形性の容易さなどに応じて適宜設定されるが、成形用組成物全量に対して０．１〜２．５質量％の範囲であることが好ましく、この含有量が０．１質量％以上であることで金型成形時に十分な離型性を発揮し、またこの含有量が２．５質量％以下であることでワックスによってセパレータＡの親水性が阻害されることが十分に抑制される。このワックスの含有量は０．１〜１質量％の範囲であれば更に好ましく、０．１〜０．５質量％の範囲であれば特に好ましい。
【００７６】
また、特に薄型のセパレータＡを得る場合には、成形用組成物には溶媒を含有させることで、この成形用組成物を液状（ワニス状及びスラリー状を含む）に調製してもよい。溶媒としては、たとえばメチルエチルケトン、メトキシプロパノール、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド等の極性溶媒を用いることが好ましい。また溶媒は一種のみを用いるほか、二種以上を併用してもよい。溶媒の使用量は、成形用組成物からシート状のセパレータＡを作製する際の成形性を考慮して適宜設定されるが、好ましくは成形用組成物の粘度が１０００〜５０００ｃｐｓの範囲となるように使用量が設定される。尚、溶媒は必要に応じて使用すればよく、熱硬化性樹脂として液状樹脂を使用することなどによって成形用組成物を液状に調製できるならば、溶媒を使用しなくてもよい。
【００７７】
また、セパレータＡ中のイオン性不純物の含有量が、成形用組成物全量に対して質量比率でナトリウム含量５ｐｐｍ以下、塩素含量５ｐｐｍ以下となるようにすることが好ましく、そのためには、成形用組成物は、この成形用組成物中のイオン性不純物の含有量が、成形用組成物全量に対して質量比率でナトリウム含量５ｐｐｍ以下、塩素含量５ｐｐｍ以下となるように調製されることが好ましい。この場合、セパレータＡからのイオン性不純物の溶出を抑制することができ、不純物の溶出による燃料電池の起動電圧低下等の特性低下を抑制することができる。
【００７８】
セパレータＡ及び成形用組成物のイオン性不純物の含有量を上記のように低減するためには、成形用組成物を構成する熱硬化性樹脂、硬化剤、黒鉛、その他添加剤等の各成分として、それぞれイオン性不純物の含有量が、各成分に対して質量比率でナトリウム含量５ｐｐｍ以下、塩素含量５ｐｐｍ以下である成分を用いることが好ましい。
【００７９】
ここで、イオン性不純物の含有量は、対象物の抽出水中のイオン性不純物の量に基づいて導出される。前記抽出水は、対象物１０ｇに対してイオン交換水１００ｍｌの割合で、イオン交換水中に対象物を投入し、９０℃で５０時間処理したものである。また抽出水中のイオン性不純物は、イオンクロマトグラフィにて評価されるものである。そして、導出される抽出水中のイオン性不純物量に基づいて、対象物中のイオン性不純物の量を、対象物に対する質量比に換算して導出するものである。
【００８０】
また、成形用組成物は、この組成物で形成されるセパレータＡのＴＯＣ（ｔｏｔａｌ ｏｒｇａｎｉｃ ｃａｒｂｏｎ）が１００ｐｐｍ以下となるように調製されることが好ましい。
【００８１】
ここで、ＴＯＣは、セパレータＡの質量１０ｇに対してイオン交換水１００ｍｌの割合で、イオン交換水中にセパレータＡを投入し、９０℃で５０時間処理した後の水溶液を用いて測定した数値である。このようなＴＯＣは、例えばＪＩＳ Ｋ０１０２に準拠して島津製全有機炭素分析装置「ＴＯＣ−５０」などで測定することができる。測定にあたっては、サンプルの燃焼により発生したＣＯ２濃度を非分散型赤外線ガス分析法で測定して、サンプル中の炭素濃度を定量する。炭素濃度を測定することによって、間接的に含有している有機物質濃度を測定でき、サンプル中の無機炭素（ＩＣ）、全炭素（ＴＣ）を測定し、全炭素と無機炭素の差（ＴＣ−ＩＣ）から全有機炭素（ＴＯＣ）を計測する。
【００８２】
上記のＴＯＣが１００ｐｐｍ以下とすることで、燃料電池としての特性低下を更に抑制することができる。
【００８３】
ＴＯＣの値は、成形用組成物を構成する各成分として高純度のものを選択したり、更に樹脂の当量比を調整したり、成形時に後硬化処理をおこなったりすることで低減することができる。
【００８４】
前記のような原料成分を配合して成形用組成物を調製し、この成形用組成物を成形することでセパレータＡが得られる。このようにセパレータＡを製造するにあたり、原料成分、成形用組成物、及びセパレータＡのうち少なくともいずれかから、金属成分を除去する。特に、少なくとも成形用組成物から金属成分を除去することが好ましい。これにより、燃料電池セパレータの金属成分の含有量を低減することができる。
【００８５】
成形用組成物の調製にあたっては、この成形用組成物に配合される成分（以下、原料成分という）から予め金属成分を除去することが好ましい。すなわち、黒鉛粒子、樹脂成分、並びに他の原料成分のうち少なくとも一種から、予め金属成分を除去することが好ましい。特に、少なくとも黒鉛粒子から、予め金属成分を除去することが好ましい。この場合、黒鉛粒子から金属成分を予め除去することで、燃料電池セパレータの金属成分の含有量を更に確実に低減することができる。また、樹脂成分にも、その製造過程などにおいて不純物として金属成分が含有されることがある。このため樹脂成分からも予め金属成分を除去することが好ましい。また、黒鉛粒子及び樹脂成分以外の原料成分にも、その製造過程などにおいて不純物として金属成分が含有されることがある。このため黒鉛粒子及び樹脂成分以外の原料成分からも予め金属成分を除去することが好ましい。
【００８６】
特に全ての原料成分から予め金属成分を除去することが好ましい。この場合、全ての原料成分から予め金属成分を除去することで、燃料電池セパレータの金属成分の含有量を更に確実に低減することができる。
【００８７】
原料成分から予め金属成分を除去する場合、原料成分中のＦｅ、Ｃｏ、及びＮｉの総含有量が好ましくは１質量ｐｐｍ以下、更に好ましくは０．５質量ｐｐｍ以下となるように、原料成分から金属成分を除去する。更に、原料成分中のＣｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ及びＺｎの総含有量が好ましくは１質量ｐｐｍ以下、更に好ましくは０．５質量ｐｐｍ以下となるように、原料成分から金属成分を除去する。
【００８８】
また、原料成分からは、直径３５μｍ以上の金属成分が除去され、更に直径３５μｍ未満の金属成分までもが除去されることが好ましい。
【００８９】
原料成分からの金属成分の除去方法の一例として、原料成分中の前記金属成分を磁石を用いて吸引除去する方法が挙げられる。この場合、原料成分から金属成分を充分に除去することができ、特に磁性体の含有量を低減することができる。磁石としては、永久磁石や電磁石等が使用できる。永久磁石の場合は、特に、ネオジウム系希土類磁石及びサマリウムコバルト系希土類磁石から選ばれる少なくとも一種を使用することが好ましい。この場合、前記金属成分を容易に除去できる。前記金属成分を確実に除去するためには、磁石の磁力（磁束密度）が１００００ガウス以上であることが好ましく、２００００ガウス以上であれば更に好ましく、操作性の観点からは３００００ガウス以下であることが好ましい。但し、通常のネオジウム系希土類磁石の磁力（磁束密度）は１２０００ガウスまで、或いは大きくても１４０００ガウス程度までであるので、通常のネオジウム系希土類磁石を用いる場合の磁力（磁束密度）は１２０００ガウス以下、或いは１４０００ガウス以下となる。金属成分の除去効率の向上のためには前記範囲において、より大きい磁力を有する磁石を用いることが好ましい。
【００９０】
原料成分から磁石を用いて金属成分を吸引除去するための装置（以下、吸引除去装置２７という）の第一の例としては、図４（ａ）に示すような、対象物（ここでは原料成分）が通過する通路２８の両側に磁石２９を配置して構成される装置が挙げられる。前記磁石２９は、永久磁石であっても、電磁石であってもよい。各磁石２９は、対向面にそれぞれ異なる磁極が配置されるように設けられる。各磁石２９は、通路２８を介して対向する対向面が凹凸に形成されると共に、各対向面に現れる凸部と凹とがそれぞれ対称的に形成されていることが好ましく、この場合、磁石間に発生する磁場勾配が大きくなる。このような吸引除去装置２７における磁石２９間の通路２８に対象物、或いは対象物を分散させたスラリーを通過させると、この対象物中の金属成分のうち、特に磁性体は、磁石２９に吸引されて除去される。この通路２８を通過した後の対象物は、適宜の回収容器に回収される。
【００９１】
磁性体としては、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉが挙げられ、また磁性を有する合金も挙げられる。例えば磁性を有するＳＵＳ４３０などのステンレスも除去される。また、ＳＵＳ３０４やＳＵＳ３１６は常態では磁性を有さないが、応力がかけられると磁性を有するようになる。例えば、各種装置に使用されるＳＵＳ３０４製やＳＵＳ３１６製のネジなどの部品に、加工時やネジ締め時などに応力がかけられている場合には、その部品を構成するＳＵＳ３０４やＳＵＳ３１６が磁性を有するようになる。このような磁性を有するＳＵＳ３０４やＳＵＳ３１６も、対象物から除去される。
【００９２】
また、この第一の例の吸引除去装置２７において、磁石２９間の通路２８に、鉄、コバルト、ニッケル等の磁性体で形成された複数の棒状の吸着体が間隔をあけて配置されていてもよい。吸着体は例えばその長手方向が通路２８における対象物の通過方向と直交するように、並列に設けられる。このような吸引除去装置２７における磁石２９間の通路２８に対象物、或いは対象物を分散させたスラリーを通過させると（図中のイ矢印参照）、この対象物中の金属成分のうち、特に磁性体が、吸着体に吸着して除去される。この通路２８を通過した後の対象物が回収される。
【００９３】
吸引除去装置２７の第二の例として、対象物が通過する通路２８内に複数の棒状の磁石２９を間隔をあけて配列して構成される吸引除去装置２７が挙げられる。この棒状の磁石２９は例えば格子状に配列するように設けられる。また複数の棒状の磁石２９で構成される格子を、前記通路２８における対象物の通過方向に沿って二つ又はそれ以上設けるようにしてもよい。また、前記通路２８内に設けられた複数の棒状の磁石２９が、前記通路２８内で、この棒状の磁石２９の長手方向に沿った、共通する一つの回転軸を中心に回転可能であってもよい。このような吸引除去装置２７における通路２８に対象物、或いは対象物を分散させたスラリーを通過させると（図中のイ矢印参照）、この対象物中の金属成分のうち、特に磁性体が、棒状の磁石２９に吸着して除去される。この通路２８を通過した後の対象物が回収される。
【００９４】
吸引除去装置２７の第三の例として、対象物を、磁石を備える円筒体３０の周面上に落下させながら、前記磁石の吸引力を利用して前記対象物から金属成分を分別する装置が挙げられる。前記円筒体３０は、水平方向の回転軸を中心に回転する。
【００９５】
前記円筒体３０における磁石は適宜の位置に設けられる。例えば円筒体３０の内側に、この円筒体３０の回転軸方向に長く、且つ円筒体３０と同方向に軸回転する磁石を、円筒体３０の上部寄り且つこの円筒体３０の一方の側部寄り（円筒体３０が右回転する場合は右寄り、左回転する場合は左寄り）の位置に設けられる。
【００９６】
また前記円筒体３０の内側に複数の磁石を、この円筒体３０の周面に沿って配列するように設けてもよい。この場合、例えば磁極が円筒体３０の径方向に並んだ複数の磁石を間隔をあけて配列する。この磁石は磁極の方向が交互に逆方向になるように配列する。この磁石の間に、磁極が円筒体３０の周方向に並んだ複数の磁石を配列する。この磁石も磁極の方向が交互に逆方向に配列する。或いは、円筒形の周面上に複数の磁石を、前記と同様に配列してもよい。
【００９７】
この第三の例の吸引除去装置２７においては、回転する前記円筒体３０の上に対象物を落下させると（図中のイ矢印参照）、この対象物は円筒体３０の回転力によって付勢されながら落下する（図中のロ矢印参照）。一方、この対象物のうち金属成分（特に磁性体）を含む成分は、円筒体３０の磁石に吸引されて、円筒体３０に吸着し、或いは磁石からの吸引力により円筒体３０からの落下軌道が変更される（図中のハ矢印参照）。このため、金属成分を含む成分は円筒体３０に吸着して除去される。金属成分を含む成分が円筒体３０から落下するとしても、金属成分を含まない成分の落下位置とは異なる位置に落下する。これにより対象物が、金属成分を含む成分と、金属成分を含まない成分とに選別される。
【００９８】
また、複数の方式の吸引除去装置２７を組み合わせたり、同一の方式の吸引除去装置２７を多段階に設けたりしてもよい。
【００９９】
上記のような吸引除去装置２７においては、対象物が通過する経路に、磁石による磁界が強い部分と弱い部分とが生じることがあり、磁界が弱い部分を通過する対象物からは金属成分が除去されにくくなる場合がある。このような場合には、吸引除去装置２７に、磁界が弱い部分に通じる経路を遮蔽する遮蔽物を設けることが好ましい。前記遮蔽物としては、例えば磁界が強い部分のみに通じるスリットを備えた部材が挙げられる。
【０１００】
このようにして原料成分から金属成分を磁石を用いて吸引除去することにより、原料成分から金属成分、特に磁性体（Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ等）を除去することができ、原料成分中のＦｅ、Ｃｏ、及びＮｉの含有量を特に低減することができる。
【０１０１】
また、黒鉛粒子から金属成分を除去する方法としては、黒鉛粒子を、ｐＨ２以下の強酸性溶液を用いて洗浄する方法が挙げられる。強酸性溶液としては、例えば濃度６９質量％の濃硝酸と濃度３６質量％の濃塩酸とを体積比で１：３の割合で混合して得られる王水、濃度１５質量％以上の塩酸水、濃度１５質量％以上の硫酸水、及び濃度１５質量％以上の硝酸水から選ばれる少なくとも一種を使用することができる。この場合、黒鉛粒子から前記金属成分を容易に除去できる。前記塩酸水、硫酸水及び硝酸水の濃度は、操作性の観点から３０質量％以下であることが好ましい。
【０１０２】
原料成分からの金属成分の除去方法は前記の方法に限定されない。前記以外の方法としては、例えば黒鉛粒子から金属成分を除去する場合には、この黒鉛粒子を電極として、電解液中で電気分解反応を行うことにより金属成分を電解液中に溶出させて除去する方法が挙げられる。その他適宜の方法が採用されてもよい。
【０１０３】
成形用組成物は、上記のような各成分を適宜の手法で混合し、必要に応じて混練・造粒等することで調製される。
【０１０４】
成形用組成物を調製した後、この成形用組成物から金属成分を除去することが好ましい。この場合、成形用組成物を調製する際に金属成分が混入したとしても、この金属成分を成形用組成物から除去することができる。この場合、成形用組成物から金属成分を充分に除去することができ、特に磁性体の含有量を低減することができる。
【０１０５】
成形用組成物から金属成分を除去する場合、成形用組成物中のＦｅ、Ｃｏ、及びＮｉの総含有量が好ましくは１質量ｐｐｍ以下、更に好ましくは０．５質量ｐｐｍ以下となるように、成形用組成物から金属成分を除去する。更に、成形用組成物中のＣｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ及びＺｎの総含有量が好ましくは１質量ｐｐｍ以下、更に好ましくは０．５質量ｐｐｍ以下となるように、成形用組成物から金属成分を除去する。
【０１０６】
また、成形用組成物からは、直径３５μｍ以上の金属成分が除去され、更に直径３５μｍ未満の金属成分までもが除去されることが好ましい。
【０１０７】
成形用組成物からの金属成分の除去方法としては、原料成分からの金属成分の除去方法と同様に、成形用組成物中の前記金属成分を磁石を用いて吸引除去する方法などが挙げられる。成形用組成物中の金属成分を磁石を用いて吸引除去する場合には、原料成分の場合と同様の吸引除去装置２７を用いることができる。
【０１０８】
原料成分或いは成形用組成物から金属成分を、その含有量が所定の値以下となるまで除去するためには、原料成分或いは成形用組成物から前記例示したような方法で金属成分を除去した後、誘導結合プラズマ（nductively Coupled Plasma：ＩＣＰ）分析によりこの原料成分或いは成形用組成物の金属成分の含有量を測定し、この測定結果が所定の値以下となるまで、原料成分或いは成形用組成物からの金属成分の除去を繰り返すことが好ましい。
【０１０９】
この成形用組成物を成形して、成形体１（セパレータＡ）を得ることができる。成形法としては、射出成形や圧縮成形など、適宜の手法を採用することができる。セパレータＡには例えば図１に示すように、両面に複数個の凸部（リブ）１ａを形成することで、隣り合う凸部１ａ同士の間に、燃料である水素ガスと、酸化剤である酸素ガスの流路であるガス供給排出用溝２を形成する。
【０１１０】
尚、セパレータＡは、片面のみにガス供給排出用溝２を有するアノード側セパレータと、前記アノード側セパレータとは反対側の片面のみにガス供給排出用溝２を有するカソード側セパレータとで構成されてもよい。このアノード側セパレータとカソード側セパレータとを重ねることで、図１に示すような両面にガス供給排出用溝２を有するセパレータＡが構成される。アノード側セパレータとカソード側セパレータとの間には冷却水が流通する流路が形成されてもよい。この場合、アノード側セパレータとカソード側セパレータとの間にはガスケットを介在させることが好ましい。
【０１１１】
また、ワニス状に調製された成形用組成物から薄型のセパレータＡを得る場合には、まず成形用組成物をシート状に成形して、燃料電池セパレータ成形用シート（成形用シート）を得る。成形用組成物は、例えばキャスティング（展進）成形によりシート状に成形される。この際には、複数種の膜厚調節手段を用いることができる。このような複数種の膜厚調節手段を用いるキャスティング法は、例えばすでに実用化されているマルチコータを用いることによって実現することができる。キャスティングのための膜厚調節手段としては、スリットダイとともに、ドクターナイフおよびワイヤーバーの少なくともいずれか、すなわちいずれか一方もしくは両方を用いることが好ましい。この成形用シートの厚みは、０．０５ｍｍ以上であることが好ましく、０．１ｍｍ以上であれば更に好ましい。また、この厚みは０．５ｍｍ以下であることが好ましく、０．３ｍｍ以下であれば更に好ましい。このように成形用シートの厚みを０．５ｍｍ以下とすることで、セパレータ１の薄型化や軽量化、並びにそれによる低コスト化を達成することができ、特に厚みが０．３ｍｍ以下であれば溶媒を使用する場合の成形用シート内部の溶媒の残存を効果的に抑制することができる。またこの厚みが０．０５ｍｍ未満の場合にはセパレータＡの製造にあたっての有利さが充分に発揮されなくなり、特に成形性を考慮するとこの厚みは０．１ｍｍ以上であることが好ましい。
【０１１２】
この成形用シートを、キャスティングにともなう乾燥によって半硬化（Ｂステージ２０）状態とし、これを圧縮・熱硬化成形するなどして、両面に複数個の凸部（リブ）１ａを形成すると共にこの凸部（リブ）１ａ間にガス供給排出用溝２を形成し、セパレータＡを得ることができる。このとき、セパレータＡを波板状に形成して、その一面側の凸部１ａの裏側に他面側のガス供給排出用溝２が形成されるようにすると、薄型でありながら両面に複数個の凸部（リブ）１ａを有すると共にこの凸部（リブ）１ａ間にガス供給排出用溝２を有するセパレータＡを得ることができる。
【０１１３】
この成形用シートの圧縮・熱硬化成形時には、まず成形用シートを必要に応じて所定の平面寸法にカット（切断）もしくは打ち抜き、これを金型内において圧縮成形機で熱硬化させる。この圧縮・熱硬化成形の条件は、成形用組成物の組成、導電性基材の種類、成形厚みなどにもよるが、加熱温度を１２０〜１９０℃の範囲、圧縮圧力を１〜４０ＭＰａの範囲で設定することが好ましい。
【０１１４】
セパレータＡの作製にあたっては、一枚の成形用シートを成形してセパレータＡを作製してもよく、また成形用シートを複数枚重ねて成形してセパレータＡを作製してもよい。
【０１１５】
このように成形用シートを成形することで、薄型のセパレータＡ、特に厚み０．２〜１．０ｍｍの範囲のセパレータＡを製造することができる。このようにセパレータＡの製造時に成形用シートを使用することで、薄型のセパレータＡを製造する場合でも成形材料を薄く且つ均一に配置して成形することが容易となり、成形性や厚み精度が高くなる。
【０１１６】
尚、セパレータＡの作製時には、成形用シートと適宜の導電性基材とを積層して成形してもよい。導電性基材を用いると、セパレータＡの機械的強度を向上することができる。導電性基材を用いる場合には、導電性基材の両側にそれぞれ成形用シート（複数枚の成形用シートの積層物を含む）を積層した状態で圧縮・熱硬化成形することができ、或いは成形用シート（複数枚の成形用シートの積層物を含む）の両側にそれぞれ導電性基材を積層した状態で圧縮・熱硬化成形することができる。
【０１１７】
前記導電性基材としては、たとえば、カーボンペーパー、カーボンプリプレグ、カーボンフェルト等を例示することができる。また、これらの導電性基材は、導電性を損なわない範囲で、ガラス、樹脂等の基材成分を含有してもよい。導電性基材の厚みは、０．０３〜０．５ｍｍの範囲が好ましく、０．０５〜０．２ｍｍの範囲がより好ましい。
【０１１８】
この成形体１（セパレータＡ）には、ブラスト処理を施すなどして、表層のスキン層を除去すると共にこのセパレータＡの表面粗さを調整することが好ましい。
【０１１９】
このセパレータＡの表面の算術平均高さＲａ（ＪＩＳ Ｂ０６０１：２００１）は、０．４〜１．６μｍの範囲であることが好ましい。この場合、セパレータＡとガスケット１２との接合部でのガスリークを抑制することもできる。このためウエットブラスト処理時にセパレータＡにおけるガスケット１２と接合する部位をマスクする必要がなくなり、セパレータＡの生産効率が向上する。尚、前記算術平均高さＲａを０．４μｍ未満にすることは困難であり、またこの値が１．６μｍより大きいと前記ガスリークを充分に抑制することができなくなるおそれがある。このセパレータＡの表面の算術平均高さＲａは特に１．２μｍ以下であることが好ましい。更にこのセパレータＡの表面の算術平均高さＲａが１．０μｍ未満であると、前記ガスリークが特に抑制され、セパレータＡの薄型化に伴ってセルスタック作製時の締結力を下げたとしても、前記ガスリークを充分に抑制することができるようになる。またセパレータＡの表面の算術平均高さＲａが０．６μｍ以上であることも好ましい。
【０１２０】
また、セパレータＡの表面の接触抵抗は１５ｍΩｃｍ２以下であることが好ましい。この場合、燃料電池で発電した電気エネルギーを外部へ伝達するというセパレータＡの機能を高いレベルで維持することができる。
【０１２１】
前記ブラスト処理時には、成形体１（セパレータＡ）にウエットブラスト処理を施すと共に、この処理においてアルミナ粒子等の砥粒を含むスラリーから磁石で金属成分を除去することが好ましい。ブラスト処理に用いられる砥粒には不純物として金属成分が混入していることがあり、またブラスト処理時に砥粒を含むスラリーに金属成分が混入することがある。このような金属成分を含むスラリー用いてブラスト処理を施すと、セパレータＡの表面に砥粒から金属成分が打ち込まれてしまう。しかし、前記のようにスラリーから磁石で金属成分を除去しながら、この砥粒を用いてウエットブラスト処理を施すと、ブラスト処理時にセパレータＡに金属成分が付着することが抑制される。すなわち、ウエットブラスト処理によってスキン層の除去や表面粗さの調整などをおこないつつ、このウエットブラスト処理時に、スラリー中の砥粒に含まれる金属異物などの金属成分がセパレータＡへ打ち込まれることを抑制することができる。
【０１２２】
図５に、当該ウエットブラスト処理に用いられる装置（ウエットブラスト処理装置）の概略構成を示す。このウエットブラスト処理装置は、処理対象である成形体１（セパレータＡ）が搬送されるステージ２０を備える。このステージ２０には、処理対象の上方及び下方に、処理対象に向けてスラリー２６を噴射するノズル２１が設けられている。このスラリー２６は、アルミナ粒子等の砥粒を水等の分散媒に分散させることで得られる。ステージ２０には、図示はしていないが、前記ノズル２１の後段に、水を噴射する噴水ノズルと、温風を噴射する温風ノズルとが順次設けられる。前記ノズル２１には、スラリー２６を貯留する貯留容器２３が、配管２４を介して接続されている。配管２４には、この配管２４を介してスラリーを貯留容器２３からノズル２１へ圧送するポンプ２５が設けられている。必要に応じ、ノズル２１へ圧縮空気を供給するエアポンプも設けられる。ステージ２０の下方には、処理対象に噴射された後のスラリー２６を受けるパン２２が設けられている。このパン２２の上面は前記貯留容器２３よりも上方位置へ向けて下り傾斜しているため、このパン２２で受けられたスラリー２６は貯留容器２３へ返送される。
【０１２３】
このウエットブラスト処理装置の配管２４に、既述のような磁石により金属成分を除去する吸引除去装置２７を設ける。すなわち、例えば配管２４の途中に既述のような第一、第二或いは第三の例のような吸引除去装置２７を設けることで、スラリー２６が配管２４を流通する際に、このスラリー２６から吸引除去装置２７によって金属成分が除去されるようにする。
【０１２４】
このウエットブラスト処理装置を用いて成形体１（セパレータＡ）にウエットブラスト処理を施す場合、スラリー２６が貯留容器２３から配管２４を通じてノズル２１へ供給され、このノズル２１からスラリー２６が噴射される。尚、ノズル２１へスラリー２６と共に圧縮空気を供給すると、ノズル２１からのスラリー２６の噴射圧力が高くなる。ステージ２０で搬送される成形体１（セパレータＡ）に、前記スラリー２６がノズル２１から噴射されることで、成形体１（セパレータＡ）にウエットブラスト処理が施される。このスラリー２６はパン２２を通じて貯留容器２３へ返送されて、再利用される。
【０１２５】
ウエットブラスト処理後の成形体１（セパレータＡ）は更にステージ２０内を移動し、この成形体１（セパレータＡ）に噴水ノズルからイオン交換水等の温水が噴射されることで洗浄されて砥粒が除去され、更に温風が噴射されることで加熱乾燥される。
【０１２６】
このウエットブラスト処理において、スラリー２６が配管２４を通過する際に、砥粒に付着している金属成分が、吸引除去装置２７によって取り除かれる。これにより、砥粒から磁石で金属成分を除去しながら、この砥粒を用いてウエットブラスト処理を施すことができる。
【０１２７】
尚、ウエットブラスト処理装置においては、吸引除去装置２７は前記のように配管２４に設ける以外に、スラリー２６の循環経路の適宜の位置に設けられてもよい。
【０１２８】
更に、黒鉛粒子からの金属成分の除去方法と同様に、成形体１（セパレータＡ）から金属成分を磁石を用いて吸引除去してもよい。この場合、例えば成形体１（セパレータＡ）を一対の磁石の間に配置することで、成形体１（セパレータＡ）から金属成分を吸引除去することができる。尚、磁石を用いた吸引除去以外の適宜の方法で成形体１（セパレータＡ）から金属成分を除去してもよい。但し、強酸性溶液を用いて洗浄する方法ではセパレータＡを構成する樹脂が溶解してしまうおそれがあり、また超音波洗浄ではセパレータＡから黒鉛粒子が脱離してしまうおそれがあるため、好ましくない。
【０１２９】
以上のようにして得られるセパレータＡにおける、金属成分の付着の程度は、このセパレータＡを９０℃の温水で１時間洗浄した後、９０℃の温度で１時間加熱乾燥する処理を施した後に、このセパレータＡの表面を観察することで確認することができる。セパレータＡに金属成分が付着していると、前記処理によりセパレータＡの表面に金属酸化物（錆）が生成する。前記処理後のセパレータＡの表面を目視で観察しても、前記金属酸化物（錆）の存在が確認できないことが好ましい。特に、前記処理後のセパレータＡの表面に、直径１００μｍより大きい金属酸化物が存在しないことが好ましく、直径５０μｍより大きい金属酸化物が存在しなければ更に好ましい。また、直径３０μｍより大きい金属酸化物が存在しなければ特に好ましい。
【０１３０】
また、このセパレータＡの表面に表出しているＦｅ、Ｃｏ、及びＮｉの総量が０．０１0μｇ／ｃｍ２以下となっていることが好ましい。更に、このセパレータＡの表面に表出しているＣｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ及びＺｎの総量が０．０１μｇ／ｃｍ２以下となっていることが好ましい。
【０１３１】
以上のようにして製造されるセパレータＡを用い、燃料電池を製造することができる。図１は固体高分子型燃料電池の一例を示す。２枚のセパレータＡ，Ａの間に、固体高分子電解質膜などの電解質４とガス拡散電極（燃料電極３ａと酸化剤電極３ｂ）などからなる膜−電極複合体（ＭＥＡ）５を介在させて、単電池（単位セル）が構成されている。この単位セルを数十個〜数百個並設して電池本体（セルスタック）を構成することができる。
【０１３２】
図２は、ガスケット１２を使用して構成される太陽電池の単セルの構造の一例を示す。この単セルは、セパレータＡ，Ａ、ガスケット１２，１２、膜−電極複合体５を重ねることで構成されている。セパレータＡには、凸部１ａ及びガス供給排出用溝２が形成されている領域を取り囲む外周部分に、燃料用貫通孔１３ａ，１３ａと酸化剤用貫通孔１３ｂ，１３ｂとが形成されている。燃料用貫通孔１３ａ，１３ａは二つ形成されており、各燃料用貫通孔１３ａ，１３ａはセパレータＡの燃料電極３ａと重なる面におけるガス供給排出用溝２の両端にそれぞれ連通する。酸化剤用貫通孔１３ｂ，１３ｂも二つ形成されており、各酸化剤用貫通孔１３ｂ，１３ｂはセパレータＡの酸化剤電極３ｂと重なる面におけるガス供給排出用溝２の両端にそれぞれ連通する。また、この外周部分には、冷却用貫通孔１３ｃも形成されている。
【０１３３】
尚、本実施形態では、図２に示されるように、セパレータＡにはストレートタイプのガス供給排出用溝２が形成されている。一般に、セパレータＡにおけるガス供給排出用溝２としては、屈曲を有するサーペンタインタイプの溝と屈曲を有さないストレートタイプの溝とがある。勿論、図２に示されるセパレータＡにおいて、このセパレータＡにサーペンタインタイプのガス供給排出用溝２を形成してもよい。
【０１３４】
セパレータＡの外周部分に、シーリングのためのガスケット１２が積層される。このガスケット１２はその略中央部に膜−電極複合体５における燃料電極３ａや酸化剤電極３ｂを収容するための開口１５を有し、この開口１５においてセパレータＡのガス供給排出用溝２が露出する。この開口１５の外周側には、前記セパレータの燃料用貫通孔１３ａ、酸化剤用貫通孔１３ｂ及び冷却用貫通孔１３ｃと合致する位置に、燃料用貫通孔１４ａ、酸化剤用貫通孔１４ｂ及び冷却用貫通孔１４ｃがそれぞれ形成されている。
【０１３５】
また、膜−電極複合体５における電解質４の外周部分にも、前記セパレータの燃料用貫通孔１３ａ、酸化剤用貫通孔１３ｂ及び冷却用貫通孔１３ｃと合致する位置に、燃料用貫通孔１６ａ、酸化剤用貫通孔１６ｂ及び冷却用貫通孔１６ｃがそれぞれ形成されている。
【０１３６】
この単セル構造では、セパレータＡ、ガスケット１２、及び電解質４の各燃料用貫通孔１３ａ．１４ａ，１６ａが連通することで、燃料電極への燃料の供給及び排出のための燃料用流路が構成される。また、各酸化剤用貫通孔１３ｂ，１４ｂ，１６ｂが連通することで、酸化剤電極への酸化剤の供給及び排出のための酸化剤用流路が構成される。また、各冷却用貫通孔１３ｃ，１４ｃ，１６ｃが連通することで、冷却水等が流通する冷却用流路が構成される。
【０１３７】
このような燃料電池の単セル構造において、燃料電極３ａと酸化剤電極３ｂ、並びに電解質４は、燃料電池のタイプに応じた公知の材料で形成される。固体高分子型燃料電池の場合、燃料電極３ａ及び酸化剤電極３ｂは例えばカーボンクロス、カーボンペーパー、カーボンフェルト等の基材に、触媒を担持させて構成される。燃料電極３ａにおける触媒としては例えば白金触媒、白金・ルテニウム触媒、コバルト触媒等が挙げられ、酸化剤電極３ｂにおける触媒としては白金触媒、銀触媒等が挙げられる。また、固体高分子型燃料電池の場合、電解質４は例えばプロトン伝導性の高分子膜から形成され、特にメタノール直接型燃料電池の場合は例えばプロトン伝導性が高く、電子導電性やメタノール透過性を殆ど示さないフッ素系樹脂等から形成される。
【０１３８】
ガスケット１２は、例えば天然ゴム、シリコーンゴム、ＳＩＳ共重合体、ＳＢＳ共重合体、ＳＥＢＳ、エチレン−プロピレンゴム、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＨＮＢＲ）、クロロプレンゴム、アクリルゴム、フッ素系ゴム等などから選択されるゴム材料から形成される。このゴム材料には粘着付与剤が配合されてもよい。
【０１３９】
セパレータＡにガスケット１２を積層するにあたっては、例えば予めシート状又は板状に形成されたガスケット１２をセパレータＡに接着や融着するなどして接合することができる。セパレータＡの表面上でガスケット１２を形成するための材料を成形することによって、セパレータＡにガスケット１２を積層することもできる。例えば未加硫のゴム材料をスクリーン印刷等によりセパレータＡの表面上の所定位置に塗布し、このゴム材料の塗膜を加硫することで、セパレータＡの表面上の所定位置に所望の形状のガスケット１２を形成することができる。前記加硫にあたっては、加熱、電子線などの放射線の照射、或いはその他適宜の加硫方法が採用される。この場合、薄型のセパレータＡに対してもガスケット１２を容易に積層することができる。また、セパレータＡを金型内にセットし、このセパレータＡの表面上の所定位置に未加硫のゴム材料を射出すると共にこのゴム材料を加熱するなどして加硫することで、セパレータＡの表面上の所定位置に所望の形状のガスケット１２を形成することもできる。このように金型成形によりガスケット１２を形成するにあたっては、トランスファー成形のほか、コンプレッション成形、インジェクション成形等が採用され得る。
【０１４０】
図３は複数の単セルからなる燃料電池Ｃ（セルスタック）の一例を示す。この燃料電池Ｃは、燃料用流路に連通する燃料の供給口１７ａ及び排出口１７ｂと、酸化剤用流路に連通する酸化剤の供給口１８ａ及び排出口１８ｂと、冷却用流路に連通する冷却水の供給口１９ａ及び排出口１９ｂとを有する。
【０１４１】
このような燃料電池Ｃでは、セパレータＡの製造時に原料成分、成形用組成物、或いはセパレータＡから金属成分が除去されているため、セパレータＡにおける金属成分の含有量が少ない。また、そのため、セパレータＡを水洗するなどしてから燃料電池Ｃに組み込んでも、セパレータＡの表面に金属酸化物（錆）が現れにくい。このため、燃料電池Ｃ内でのセパレータＡからの金属イオンの脱離が抑制され、このような金属イオンの脱離による電解質４のプロトン伝導性の低下や電解質４の分解が抑制され、燃料電池Ｃの性能が長期に亘って維持される。
【０１４２】
以上のとおり、セパレータＡにおける金属成分の含有量を充分に且つ確実に低減すると共にセパレータＡの表面に金属酸化物（錆）が現れることを抑制することで、燃料電池Ｃ内でのセパレータＣからの金属イオンの脱離を抑制することができる。この金属イオンの脱離による電解質のプロトン伝導性の低下と電解質の分解とを抑制することができる。このため燃料電池Ｃの性能を長期に亘って維持することができる。
【実施例】
【０１４３】
以下、本発明の実施例について説明する。なお、本発明はこの実施例に限定されるものではない。
【０１４４】
［実施例１〜１５、比較例１〜２］
各実施例及び比較例につき、表１に示す原料成分を攪拌混合機（ダルトン製「５ＸＤＭＶ−ｒｒ型」）に表１に示す組成となるように入れて攪拌混合し、得られた混合物を整粒機で粒径５００μｍ以下に粉砕した。
【０１４５】
得られた粉砕物を、金型温度１８５℃、成形圧力３５．３ＭＰａ、成形時間２分の条件で圧縮成形した。次に金型を閉じたまま除圧し、３０秒間保持した後に金型を開き、セパレータＡを取り出した。
【０１４６】
得られたセパレータＡの形状は、２００ｍｍ×２５０ｍｍ、厚み１．５ｍｍであった。成形体１の一面には長さ２５０ｍｍ、幅１ｍｍ、深さ０．５ｍｍのガス供給排出用溝２を５７本、他面には長さ２５０ｍｍ、幅０．５ｍｍ、深さ０．５ｍｍのガス供給排出用溝２を５８本形成した。
【０１４７】
このセパレータＡの表面に、マコー株式会社製のウエットブラスト処理装置（形式ＰＦＥ−３００Ｔ／Ｎ）を用い、砥粒としてアルミナ粒子を含むスラリー用いてブラスト処理を施した後、イオン交換水で洗浄し、更に温風乾燥した。ブラスト処理後、セパレータＡの表面の算術平均高さＲａ（ＪＩＳ Ｂ０６０１：２００１）を測定した結果を表１に示す。
【０１４８】
各実施例及び比較例においておこなった金属成分の除去方法及び除去の対象を、表１に示す。方法が示されていない対象には金属成分の除去をおこなっていない。尚、表１に示す原料成分のうち、他の原料成分とは、黒鉛粒子及び樹脂成分を除いた全ての原料成分のことをいう。
【０１４９】
また、表１に示す金属成分の除去方法は下記のとおりである。
【０１５０】
（方法１）
ジーエヌエス有限会社製の強磁場式磁性金属異物除去装置（商品名ストマグ）を用い、対象物が通過する通路を挟んで配された２００００ガウスの磁力を持つ電磁石で、対象物（原料成分又は成形用材料）から金属成分を吸引して除去した。処理速度は１時間あたり１０ｋｇとした。
【０１５１】
（方法２）
株式会社セイホー製のマグネット・システム／自動クリーニング クリーンフロー マグネット（型式ＳＥＣＣ３２０００１）を用い、格子状に二段に配列された１２０００ガウスの磁力を持つ棒状のネオジウム系希土類磁石をで、対象物（原料成分又は成形用材料）から金属成分を吸引して除去した。処理速度は１時間あたり１０ｋｇとした。
【０１５２】
（方法３）
対象物（黒鉛粒子）を６９質量％の濃硝酸と３６質量％の濃塩酸とを体積比で１：３に混合した王水で洗浄した。
【０１５３】
（方法４）
対象物（黒鉛粒子）を１５質量％の硝酸水で洗浄して金属成分を除去した。
【０１５４】
（方法５）
セパレータＡのウエットブラスト処理において、ウエットブラスト処理装置におけるスラリーの配管２４を挟んで、１２０００ガウスの磁力を持つネオジウム系希土類磁石を配置し、砥粒から金属成分を吸引して除去した。
【０１５５】
（方法６）
セパレータＡのウエットブラスト処理において、ウエットブラスト処理装置におけるスラリーの配管２４を挟んで、２００００ガウスの磁力を持つ電磁石を配置し、スラリーから金属成分を吸引して除去した。
【０１５６】
［金属成分量評価］
最終的に得られたセパレータＡを９０℃の温水で１時間洗浄した後、９０℃の温度で１時間加熱乾燥する処理を施した後に、このセパレータＡの表面を目視で観察した。その結果、セパレータＡの表面に金属酸化物（錆）が認められない場合を「良」、認められる場合を「不良」と評価した。
【０１５７】
また、この処理後のセパレータＡを顕微鏡で観察した。各実施例及び比較例につき、それぞれ２００枚のセパレータＡの両面を観察した。その結果に基づき、２００枚のセパレータＡにおける、直径が５０μｍより大きく１００μｍ以下の金属酸化物（錆）の総数、及び直径１００μｍより大きい金属酸化物（錆）の総数で、金属成分量を評価した。
【０１５８】
この結果を表１に示す。
【０１５９】
［燃料電池の起電圧変動評価］
アセチレンブラック粉末に、平均粒径が約３ｎｍの白金粒子を担持した触媒粉末（田中貴金属製、Ｐｔ／Ｃ標準品）を用意した。なお、この触媒粉末中の白金粒子の含有量は２５質量％であった。この触媒粉末をイソプロパノ−ルに分散させた後、この分散溶液と、パーフルオロカーボンスルホン酸の粉末をエタノールに分散させた分散溶液とを混合し、触媒ペーストを調製した。
【０１６０】
別に、平面視寸法１４ｃｍ×１４ｃｍ、厚み３６０μｍのカ−ボン不織布（東レ製、ＴＧＰ−Ｈ−１２０）を、フッ素樹脂を含む水性ディスパージョン（ダイキン工業製、ネオフロンＮＤ１）に含浸した後、これを乾燥し、４００℃で３０分間加熱して、拡散層となる撥水性のカーボンペーパーを作製した。
【０１６１】
続いて、このカーボンペーパーの片面上に、上述した触媒ペーストをスクリ−ン印刷法により塗布して触媒層を形成し、触媒層とカーボンペーパーとが積層された電極を一対作製した。触媒層の一部は、カーボンペーパーの中に埋まり込んでいた。なお、触媒層表面に表出した白金粒子及びパーフルオロカーボンスルホン酸の量は、それぞれ０．６ｍｇ／ｃｍ２及び１．２ｍｇ／ｃｍ２であった。
【０１６２】
高分子電解質膜としてパーフルオロカーボンスルホン酸膜（ジャパンコアテックス製、外寸１５ｃｍ×１５ｃｍ、厚み３０μｍ）を別途用意し、この高分子電解質膜の両面上に上述した一対の電極を重ねた。一対の電極はカーボンペーパー（拡散層）が外面側に配置されるようにした。これらをホットプレスで接合し、膜−電極複合体５を得た。
【０１６３】
各実施例及び比較例で得られたセパレータＡ（前記金属成分量評価において金属酸化物の付着が認められたセパレータＡがある場合にはこの金属酸化物が付着しているセパレータＡ）上の外周部分にエチレン−プロピレン−ジエンゴムをスクリーン印刷により塗布した後、加熱加硫することでガスケット１２を形成した。上記膜−電極複合体５の両側に前記セパレータＡを重ね、財団法人日本自動車研究所標準単セル（電極面積２５ｃｍ２）からなる燃料電池Ｃを作製した。
【０１６４】
この燃料電池Ｃに、外部回路を接続した状態で、燃料ガスとして空気を２．０ＮＬ／ｍｉｎの流量で、酸化剤ガスとして水素を０．５ＮＬ／ｍｉｎの流量でそれぞれ供給することで、燃料電池Ｃを１０００時間連続的に動作させた。この燃料電池Ｃの作動時の起電圧（Ｖ）の経時的な変動の様子を調査した。その結果を、変動後の起電圧の、初期値に対する百分率（（Ｅ１／Ｅ０）×１００（％））の値で表示した。前記Ｅ１は変動後の起電圧、Ｅ０は初期の起電圧である。
【０１６５】
【表１】
【０１６６】
表中の各成分の詳細は次の通りである
〈組成〉
・エポキシ樹脂Ａ：クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（日本化薬社製「ＥＯＣＮ−１０２０−７５」、エポキシ当量１９９、融点７５℃）
・エポキシ樹脂Ｂ：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（大日本インキ化学工業社製「８３０ＣＲＰ」、エポキシ当量１７１、２５℃で液状）
・硬化剤Ａ：ノボラック型フェノール樹脂（群栄化学社製「ＰＳＭ６２００」、ＯＨ当量１０５）
・硬化剤Ｂ：多官能フェノール樹脂（明和化成株式会社製「ＭＥＨ−７５００」、ＯＨ当量１００）
・フェノール樹脂Ａ：レゾール型フェノール樹脂（群栄化学社製「サンプルＡ」、融点７５℃、１３Ｃ−ＮＭＲ分析によるオルト−オルト２５〜３５％、オルト−パラ６０〜７０％、パラ−パラ５〜１０％）
・硬化促進剤：トリフェニルホスフィン（北興化学社製「ＴＰＰ」）
・天然黒鉛（中越黒鉛工業所社製「ＷＲ５０Ａ」、平均粒径５０μｍ、灰分０．０５％、ナトリウムイオン４ｐｐｍ、塩化物イオン２ｐｐｍ）
・人造黒鉛（エスイーシー社製「ＳＧＰ１００」、平均粒径１００μｍ、灰分０．０５％、ナトリウムイオン３ｐｐｍ、塩化物イオン１ｐｐｍ）
・カップリング剤：エポキシシラン（日本ユニカー社製「Ａ１８７」）
・ワックスＡ：天然カルナバワックス（大日化学社製「Ｈ１−１００」、融点８３℃）
・ワックスＢ：モンタン酸ビスアマイド（大日化学社製「Ｊ−９００」、融点１２３℃）
【符号の説明】
【０１６７】
Ａ 燃料電池セパレータ（セパレータ）
Ｃ 燃料電池
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池セパレータの製造方法、並びにこの製造方法により製造された燃料電池セパレータを備える燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に燃料電池は複数の単位セルを数十〜数百個直列に重ねて構成されるセルスタックから成り、これにより所定の電圧を得ている。
【０００３】
単位セルの最も基本的な構造は、「セパレータ／燃料電極（アノード）／電解質／酸化剤電極（カソード）／セパレータ」という構成を有している。この単位セルにおいては、電解質を介して対向する一対の電極のうち燃料電極に燃料が、酸化剤電極に酸化剤が供給され、電気化学反応により燃料が酸化されることで、反応の化学エネルギーが直接電気化学エネルギーに変換される。
【０００４】
このような燃料電池は、電解質の種類によりいくつかのタイプに分類されるが、近年、高出力が得られる燃料電池として、電解質に固体高分子電解質膜を用いた固体高分子型燃料電池が注目されている。
【０００５】
図１は固体高分子型燃料電池の一例を示す。左右両側面に複数個の凸部（リブ）１ａが形成されている２枚の燃料電池セパレータＡ，Ａの間に、電解質４（固体高分子電解質膜）とガス拡散電極（燃料電極３ａと酸化剤電極３ｂ）とから構成される膜−電極複合体（ＭＥＡ）５が介在することで、単電池（単位セル）が構成されている。この単位セルを数十個〜数百個並設して電池本体（セルスタック）が形成されている。この燃料電池セパレータＡにおける隣り合う凸部１ａ同士の間には、燃料である水素ガスと、酸化剤である酸素ガスの流路であるガス供給排出用溝２が形成される。
【０００６】
このようなセルスタックは、例えば家庭用定置型の場合は５０〜１００個の単位セルで構成され、自動車積載用の場合は４００〜５００個の単位セルで構成され、ノートパソコン搭載用の場合は１０〜２０個の単位セルで構成される。
【０００７】
この固体高分子型燃料電池では、燃料電極に流体である水素ガスを、酸化剤電極に流体である酸素ガスを供給することにより、外部回路より電流を取り出すものであるが、この際、各電極においては下記式に示したような反応が生じている。
燃料電極反応 ： Ｈ２→２Ｈ+＋２ｅ-…（１）
酸化剤電極反応 ： ２Ｈ+＋２ｅ-＋１／２Ｏ２→Ｈ２Ｏ…（２）
全体反応 ： Ｈ２＋１／２Ｏ２→Ｈ２Ｏ
即ち、燃料電極上で水素（Ｈ２）はプロトン（Ｈ+）となり、このプロトンが固体高分子電解質膜中を酸化剤電極上まで移動し、酸化剤電極上で酸素（Ｏ２）と反応して水（Ｈ２Ｏ）を生ずる。従って、固体高分子型燃料電池の運転には、反応ガスの供給と排出、水の排出、電流の取り出しが必要となる。
【０００８】
また、固体高分子型燃料電池の一種であるメタノール直接型燃料電池(ＤＭＦＣ）では、燃料として水素の代わりにメタノール水溶液を供給しており、この場合、各電極においては下記式に示したような反応が生じている。空気極では酸素還元反応（水素を燃料とする場合と同じ反応）が起こっている。
燃料極反応 ： ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２＋６Ｈ+＋６ｅ-…（１’）
空気極反応 ： ３／２Ｏ２＋６Ｈ+＋６ｅ-→３Ｈ２Ｏ…（２’）
全体反応 ： ＣＨ３ＯＨ＋３／２Ｏ２→ＣＯ２＋２Ｈ２Ｏ
このような燃料電池を構成する部品のうち、燃料電池セパレータＡは、図１（ａ），（ｂ）に示すように、薄肉の板状体の片面又は両面に複数個のガス供給排出用溝２を有する特異な形状を有しており、燃料電池内を流れる燃料ガス、酸化剤ガス及び冷却水が混合しないように分離する働きを有すると共に、燃料電池で発電した電気エネルギーを外部へ伝達したり、燃料電池で生じた熱を外部へ放熱するという重要な役割を担っている。
【０００９】
燃料電池セパレータＡは、金属製のプレートや、黒鉛粒子と樹脂成分とを含有する成形用組成物などから形成される。
【００１０】
このような燃料電池においては、燃料電池セパレータＡから金属イオンが脱離すると、この金属イオンが電解質４へ拡散し、更にこの金属イオンが電解質４のイオン交換サイトにトラップされ、その結果、電解質４のプロトン伝導性が低下するおそれがある。また、燃料電池セパレータＡはその製造過程において水洗される場合があり、そのような場合に燃料電池セパレータＡに金属成分が含まれていると、燃料電池セパレータＡの表面に金属酸化物（錆）が現れてしまう。そうすると、電解質４の劣化が著しくなる。
【００１１】
また、一般に金属（Ｍ）がイオン化して金属イオン（Ｍ２＋）が生成すると、この金属イオンが下記反応式に示すフェントン反応を引き起こして、ヒドロキシラジカルが生成し、このヒドロキシラジカルが電解質４を分解してしまうおそれもある。
【００１２】
Ｈ２Ｏ２ ＋ Ｍ２＋ ＋Ｈ＋ → Ｍ３＋ ＋ Ｈ２Ｏ ＋ ＨＯ・
黒鉛粒子と樹脂成分とを含有する成形用組成物から燃料電池セパレータＡを形成する場合であっても、黒鉛粒子に金属が異物として混入し、この金属が前記問題を引き起こすことがある。黒鉛粒子として人造黒鉛が使用される場合はもちろんであるが、特に天然黒鉛が使用される場合には、この天然黒鉛中にＣｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ等の金属が異物として混入していることがある。
【００１３】
特許文献１には、上記問題点に鑑み、黒鉛粒子から予め金属を除去した後、この黒鉛粒子と樹脂成分とを混合して成形用組成物を調製し、この成形用組成物から燃料電池セパレータを形成することが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１４】
【特許文献１】特開２００６−１５５９３６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
しかし、特許文献１に記載の方法であっても、燃料電池セパレータＡ中の金属の含有量を充分に低減することは難しく、燃料電池セパレータからの金属イオンの脱離による電解質のプロトン伝導性の低下と、電解質の分解とを、充分に抑制することはできなかった。
【００１６】
本発明は、燃料電池セパレータからの金属イオンの脱離を抑制し、この金属イオンの脱離による電解質のプロトン伝導性の低下と、電解質の分解とを抑制することができる燃料電池セパレータの製造方法を提供することを目的とする。
【００１７】
また、本発明は、前記燃料電池セパレータの製造方法により製造された燃料電池セパレータを備える燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
第一の発明に係る燃料電池セパレータの製造方法は、黒鉛粒子と樹脂成分とを含む原料成分を配合して成形用組成物を調製した後、この成形用組成物を成形する工程を含み、前記成形用組成物を成形する前に、この成形用組成物から金属成分を除去することを特徴とする。
【００１９】
第一の発明においては、前記成形用組成物から金属成分を除去する方法が、磁石を用いた吸引除去であることが好ましい。
【００２０】
第一の発明においては、前記成形用組成物から金属成分を除去する方法が、磁石を用いた吸引除去であることが好ましい。
【００２１】
第一の発明においては、前記成形用組成物を調製する前に、予め前記原料成分のうち少なくとも黒鉛粒子から金属成分を除去することが好ましい。
【００２２】
第一の発明においては、前記成形用組成物を調製する前に、予め全ての原料成分から金属成分を除去することが好ましい。
【００２３】
第一の発明においては、前記原料成分から金属成分を除去する方法が、磁石を用いた吸引除去であることが好ましい。
【００２４】
第二の発明に係る燃料電池セパレータの製造方法は、黒鉛粒子と樹脂成分とを含む原料成分を配合して成形用組成物を調製した後、この成形用組成物を成形する工程を含み、前記成形用組成物を調製する前に、予め全ての原料成分から金属成分を除去することを特徴とする。
【００２５】
第一及び第二の発明においては、前記成形用組成物を成形して成形体を得た後、この成形体にウエットブラスト処理を、このウエットブラスト処理に用いられる砥粒を含むスラリーから金属成分を磁石で除去しながら施すことが好ましい。
【００２６】
第一及び第二の発明においては、前記金属成分の除去により、燃料電池セパレータにおける金属成分の量を、この燃料電池セパレータを９０℃の温水で１時間洗浄した後、９０℃の温度で１時間加熱乾燥する処理を施した場合に、この燃料電池セパレータの表面に直径１００μｍより大きい金属酸化物が存在しなくなる程度とすることが好ましい。
【００２７】
第三の発明に係る燃料電池は、第一及び第二の発明により製造された燃料電池セパレータを備えることを特徴とする。
【発明の効果】
【００２８】
本発明によれば、燃料電池セパレータからの金属イオンの脱離を抑制し、この金属イオンの脱離による電解質のプロトン伝導性の低下と、電解質の分解とを抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】本発明の実施の形態の一例を示し、（ａ）は燃料電池の単位セルを、（ｂ）は前記単位セルにおける燃料電池セパレータをそれぞれ示す概略の斜視図である。
【図２】本発明の実施の形態の他の例を示し、ガスケットを使用して構成される燃料電池の単位セルの一例を示す分解斜視図である。
【図３】本発明の実施の形態の更に他の例を示し、燃料電池の一例を示す斜視図である。
【図４】（ａ）乃至（ｃ）はそれぞれ本発明の実施の形態において使用される吸引除去装置の例を示す概略の断面図である。
【図５】本発明の実施の形態において使用される、吸引除去装置を備えるウエットブラスト処理装置の例を示す概略の断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３０】
以下、発明の実施の形態を説明する。
【００３１】
燃料電池セパレータＡ（以下、セパレータＡという）を製造するための成形用組成物は、樹脂成分及び黒鉛粒子を含有する。
【００３２】
この成形用組成物は、第一アミン及び第二アミンを含有しないことが好ましい。すなわち、この成形用組成物が、置換基−ＮＨ及び−ＮＨ２を有する化合物を含有しないことが好ましい。更に成形用組成物は第三アミンを含有しないことが好ましい。このように成形用組成物がアミンを含有しないと、成形用組成物から形成されるセパレータＡが燃料電池中の白金触媒を被毒することがなく、燃料電池を長時間使用した場合の起電力の低下が抑制される。
【００３３】
成形用組成物に含有される樹脂成分は、熱可塑性樹脂と熱硬化性樹脂のいずれでもよい。
【００３４】
熱可塑性樹脂としては、たとえばポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリプロピレン樹脂等が挙げられる。
【００３５】
熱硬化性樹脂を使用する場合、この熱硬化性樹脂はエポキシ樹脂と熱硬化性フェノール樹脂のうち少なくとも一方を含有することが好ましい。エポキシ樹脂及び熱硬化性フェノール樹脂は良好な溶融粘度を有すると共に不純物が少なく、特にイオン性不純物が少ない点で優れている。
【００３６】
熱硬化性樹脂全量に対するエポキシ樹脂及び熱硬化性フェノール樹脂の含有量は５０〜１００質量％の範囲にあることが好ましい。熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂のみ、熱硬化性フェノール樹脂のみ、或いはエポキシ樹脂と熱硬化性フェノール樹脂のみを含むのであれば特に好ましい。
【００３７】
エポキシ樹脂は固形状であることが好ましく、特に融点が７０〜９０℃の範囲であることが好ましい。これにより、材料の変化が少なくなり、成形時の成形用組成物の取り扱い性が向上する。この融点が７０℃未満であると、成形用組成物中で凝集が生じやすくなって、取り扱い性が低下するおそれがある。また、エポキシ樹脂として溶融粘度が低粘度の樹脂を選択すれば、成形性用組成物の良好な成形性を維持しつつ、成形用組成物及びセパレータＡ中に黒鉛粒子を高充填することができる。尚、前記作用が発揮される範囲内でエポキシ樹脂の一部が液状であってもよい。
【００３８】
エポキシ樹脂としては、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂等を用いることが好ましい。このオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂は、良好な溶融粘度を有すると共に不純物が少なく、特にイオン性不純物が少ない点で優れている。
【００３９】
また特にエポキシ樹脂がオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂のみからなるエポキシ樹脂成分を含み、或いはオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂と、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂から選択される少なくとも一種からなるエポキシ樹脂成分を含むことが好ましい。オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂を必須の成分とすると、成形用組成物が成形性に優れたものになると共に、セパレータＡが耐熱性に優れたものとなる。また、製造コストの低減も可能になる。エポキシ樹脂成分中のオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂の割合は、前記成形性の向上、セパレータＡの耐熱性の向上、製造コストの低減の観点から、５０〜１００質量％の範囲であることが好ましく、特に５０〜７０質量％の範囲であることが好ましい。
【００４０】
オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂と共に、ビスフェノール型エポキシ樹脂やビフェニル型エポキシ樹脂やビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂を併用することも好ましい。この場合、成形用組成物の溶融粘度を更に低減することができ、更に薄型のセパレータＡを得る場合にはその靱性を向上することができる。
【００４１】
特にビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を使用すると、成形用組成物の粘度を低減し、成形性の特に高い成形用組成物を得ることができる。この場合のエポキシ樹脂成分中におけるビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の含有量は３０〜５０質量％の範囲であることが好ましい。
【００４２】
また、ビフェニル型エポキシ樹脂を使用すると、このビフェニル型樹脂は溶融粘度が低く、成形用組成物の流動性を著しく向上することができて薄型成形性が特に向上する。この場合のエポキシ樹脂成分中におけるビフェニル型エポキシ樹脂の含有量は３０〜５０質量％の範囲であることが好ましい。
【００４３】
また、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂を使用すると、セパレータＡの強度及び靱性を向上することができ、更にセパレータＡの吸湿性を低減することができる。このため、セパレータＡの機械的特性、導電性、長期使用時の特性の安定性が優れたものとなる。この場合のエポキシ樹脂成分中におけるビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂の割合は、３０〜５０質量％の範囲であることが好ましい。
【００４４】
成形用組成物中の熱硬化性樹脂全量に対するエポキシ樹脂成分の含有量は５０〜１００質量％の範囲にあることが好ましい。
【００４５】
前記エポキシ樹脂成分は熱硬化性樹脂中のエポキシ樹脂の少なくとも一部として成形用組成物中に含有される。すなわち、このエポキシ樹脂成分以外の他の熱硬化性樹脂として、例えば前記エポキシ樹脂成分以外のエポキシ樹脂、熱硬化性フェノール樹脂、ビニルエステル樹脂、ポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂等から選択される一種又は複数種の樹脂を用いてもよい。但し、エステル結合を含む樹脂は耐酸性環境下で加水分解するおそれがあるため、使用しないことが望ましい。また、熱硬化性樹脂として、セパレータＡの耐熱性や耐酸性の向上に寄与する点で、ポリイミド樹脂を用いることも適している。このようなポリイミド樹脂としては、特にビスマレイミド樹脂などを用いることも好ましく、例えば、４，４−ジアミノジフェニルビスマレイミドが挙げられる。これを併用することでセパレータＡの耐熱性を更に高めることができる。
【００４６】
熱硬化性フェノール樹脂を用いる場合には、特に開環重合により重合反応が進行するフェノール樹脂を用いることが好ましい。このようなフェノール樹脂としては、例えばベンゾオキサジン樹脂等を挙げることができる。この場合は、成形工程で脱水によるガスが発生しないので成形品中にボイドが発生せず、ガス透過性の低下を抑制することができる。また、レゾール型フェノール樹脂を用いることも好ましく、例えば１３Ｃ−ＮＭＲ分析で、オルト−オルト２５〜３５％、オルト−パラ６０〜７０％、パラ−パラ５〜１０％の構造を有するレゾール型フェノール樹脂を用いることが好ましい。レゾール樹脂は通常液状であるが、レゾール型フェノール樹脂は軟化点を容易に調整することができて、融点が７０〜９０℃のものを容易に得ることができる。これにより、材料の変化が少なく成形時の取り扱い性が向上する。この融点が７０℃未満であると、成形用組成物中で凝集が生じやすくなって、取り扱い性が低下するおそれがある。
【００４７】
またエポキシ樹脂及び熱硬化性フェノール樹脂以外の他の樹脂を併用してもよい。例えばポリイミド樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂等から選択される一種又は複数種の樹脂を用いることができる。但し、エステル結合を含む樹脂は耐酸性環境下で加水分解する恐れがあるため、使用しないことが望ましい。
【００４８】
また、熱硬化性樹脂として、セパレータＡの耐熱性や耐酸性の向上に寄与する点で、ポリイミド樹脂を用いることも適している。このようなポリイミド樹脂としては、特にビスマレイミド樹脂などを用いることも好ましく、その具体例として例えば、４，４−ジアミノジフェニルビスマレイミドが挙げられる。このような他の樹脂を併用することでセパレータＡの耐熱性を更に高めることができる。
【００４９】
エポキシ樹脂を使用する場合、成形用組成物は硬化剤を必須成分とし、この硬化剤はフェノール系化合物を必須成分とする。このフェノール系化合物としては、ノボラック型フェノール樹脂、クレゾールノボラック型フェノール樹脂、多官能フェノール樹脂、アラルキル変性フェノール樹脂等が挙げられる。
【００５０】
硬化剤全量に対するフェノール系化合物の含有量は、エポキシ樹脂の使用量に依存して決定される。また、硬化剤がフェノール系化合物のみであれば特に好ましい。
【００５１】
また、成形用組成物の固形分中の熱硬化性樹脂と硬化剤の含有量は、その合計量が１４〜２４．１質量％の範囲であることが好ましい。
【００５２】
また、フェノール系化合物以外の他の硬化剤を併用する場合、他の硬化剤は非アミン系の化合物であることが好ましく、この場合、セパレータＡの電気伝導度を高い状態に維持することができると共に、燃料電池の触媒の被毒を抑制することができる。また硬化剤として酸無水物系の化合物も用いないようにすることも好ましい。酸無水物系の化合物を使用した場合は硫酸酸性環境下等の酸性環境下で加水分解して、セパレータＡの電気伝導度の低下を引き起こしたり、セパレータＡからの不純物の溶出が増大してしまうおそれがある。
【００５３】
熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を用いる場合は、熱硬化性樹脂と硬化剤とを配合するにあたり、熱硬化性樹脂におけるエポキシ樹脂と硬化剤におけるフェノール系化合物とは、前記フェノール系化合物に対する前記エポキシ樹脂の当量比が０．８〜１．２の範囲となるようにすることが好ましい。
【００５４】
また、黒鉛粒子は、成形されるセパレータＡの電気比抵抗を低減して、セパレータＡの導電性を向上させるために使用される。黒鉛粒子の含有量は、成形用組成物全量に対して７５〜９０質量％の範囲であることが好ましい。このように黒鉛粒子の割合が７５質量％以上となるとセパレータＡに充分に優れた導電性が付与されるようになる。またこの割合を９０質量％以下とすることで成形用組成物に充分に優れた成形性が付与されると共にセパレータＡに充分に優れたガス透過性が付与されるようになる。
【００５５】
黒鉛粒子としては、高い導電性を示すものであれば制限なく用いることができ、例えば、メソカーボンマイクロビーズなどの炭素質を黒鉛化したもの、石炭系コークスや石油系コークスを黒鉛化したものの他、黒鉛電極や特殊炭素材料の加工粉、天然黒鉛、キッシュ黒鉛、膨張黒鉛等のような、適宜のものを用いることできる。このような黒鉛粒子は、一種のみを用いるほか、複数種を併用することもできる。
【００５６】
黒鉛粒子は、人造黒鉛粉、天然黒鉛粉のいずれでもよい。天然黒鉛粉は導電性が高いという利点を有し、また人造黒鉛粉は天然黒鉛粉に比べて導電性は多少劣るものの、異方性が少ないという利点がある。
【００５７】
また、黒鉛粒子は、天然黒鉛粉、人造黒鉛粉のいずれの場合であっても、精製されたものであることが好ましく、この場合は、灰分やイオン性不純物が低いため、成形品であるセパレータＡからの不純物の溶出を抑制することができる。
【００５８】
ここで、黒鉛粒子における灰分は０．０５質量％以下であることが好ましく、灰分が０．０５質量％を超えると、セパレータＡを用いて作製される燃料電池の特性低下が引き起こされるおそれがある。
【００５９】
また、黒鉛粒子の平均粒径は１５〜１００μｍの範囲であることが好ましい。平均粒径が１０μｍ以上であることで成形用組成物の成形性が優れたものとなり、またこれが１００μｍ以下となることでセパレータＡの表面平滑性を向上することができる。成形性を特に向上するためには前記平均粒径が３０μｍ以上であることが好ましく、またセパレータＡ１の表面平滑性を特に向上して後述するようにセパレータＡの表面の算術平均高さＲａ（ＪＩＳ Ｂ０６０１：２００１）が０．４〜１．６μｍの範囲、特に１．０μｍ未満となるようにするためには前記平均粒径が７０μｍ以下であることが好ましい。
【００６０】
また、特に薄型のセパレータＡを得る場合には、黒鉛粒子は１００メッシュ篩（目開き１５０μｍ）を通過する粒径を有することが好ましい。この黒鉛粒子中に１００メッシュ篩を通過しない粒子が含まれていると、成形用組成物中に粒径の大きい黒鉛粒子が混入してしまい、特に成形用組成物を薄型のシート状に成形する際の成形性が低下してしまう。
【００６１】
また、黒鉛粒子のアスペクト比が１０以下であることが好ましく、この場合、セパレータＡに異方性が生じることを防止すると共に反りなどの変形が生じることも防ぐことができる。
【００６２】
尚、セパレータＡの異方性の低減に関しては、セパレータＡにおける成形時の成形用組成物の流動方向と、この流動方向と直交する方向との間での接触抵抗の比が、２以下となることが好ましい。
【００６３】
また、この黒鉛粒子としては、特に２種以上の粒度分布を有するもの、すなわち平均粒径の異なる２種以上の粒子群を混合したものを用いることも好ましい。この場合、特に平均粒径１〜５０μｍの範囲の黒鉛粒子と、平均粒径３０〜１００μｍの黒鉛粒子とを混合することが好ましい。このような粒度分布を有する黒鉛粒子を用いると、粒径の大きい粒子は表面積が小さいため、少量の樹脂量でも混練を可能とすることが期待され、更に粒径の小さい粒子によって、黒鉛粒子同士の接触性を高める一方、成形品の強度を高めることが期待され、これにより、セパレータＡの密度の向上、導電性の向上、ガス不透過性の向上、強度の向上等といった、性能の向上を図ることができる。平均粒径１〜５０μｍの粒子と平均粒径３０〜１００μｍとの粒子の混合比は、適宜調整されるが、特に前者対後者の混合質量比が４０：６０〜９０：１０、特に６５：３５〜８５：１５であることが好ましい。
【００６４】
尚、黒鉛粒子の平均粒径は、レーザー回折・散乱式粒度分析計（日機装株式会社製のマイクロトラックＭＴ３０００ＩＩシリーズなど）でレーザー回折散乱法により測定される体積平均粒径である。
【００６５】
また、成形用組成物中には、必要に応じて硬化触媒、ワックス（離型剤）、カップリング剤等の添加剤を含有させることができる。
【００６６】
硬化触媒（硬化促進剤）としては、適宜のものを含有することができるが、組成物中に第一アミン及び第二アミンを含有させないようにするために、非アミン系の化合物を用いることが好ましい。例えば、アミン系のジアミノジフェニルメタンなどは残存物が燃料電池の触媒を被毒する恐れがあり、好ましくない。また、イミダゾール類は硬化後、塩素イオンを放出しやすくなるので不純物溶出の恐れがあり、あまり好ましくない。
【００６７】
但し、測定開始温度３０℃、昇温速度１０℃／分、保持温度１２０℃、保持温度での保持時間３０分の条件で加熱した場合の重量減少が５％以下である、２位に炭化水素基を有する置換イミダゾールを用いることは、成形用組成物の保存安定性を向上することができる点で好ましい。また、特に薄型のセパレータＡを得る場合には、ワニス状に調製された成形用組成物からシート状のセパレータＡを形成する際の揮発性、前記セパレータＡの平滑性などが良好となる。この置換イミダゾールとして、特に２位の炭化水素基の炭素数が６〜１７の置換イミダゾールを使用することが好ましく、その具体例としては、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール等が挙げられる。このうち、２−ウンデシルイミダゾール及び２−ヘプタデシルイミダゾールが好適である。これらの化合物は一種単独で用いられ、或いは二種以上が併用される。このような置換イミダゾールの含有量は適宜調整され、それにより成形硬化時間を調整することができる。この置換イミダゾールの含有量は好ましくは成形用組成物中の熱硬化性樹脂と硬化剤の合計量に対して、０．５〜３質量％の範囲であることが好ましい。
【００６８】
また、硬化触媒として、好ましくはリン系化合物が用いられる。また、リン系化合物と前記置換イミダゾールとを併用してもよい。リン系化合物の一例としては、トリフェニルホスフィンを挙げることができる。このようなリン系化合物を含有させると、成形品であるセパレータＡからの塩素イオンの溶出を抑制することができる。
【００６９】
このような硬化触媒の含有量は適宜調整されるが、好ましくはエポキシ樹脂に対して０．５〜３質量部の範囲とする。
【００７０】
カップリング剤としては、適宜のものが用いられるが、成形用組成物中に第一アミン及び第二アミンを含有させないようにするために、アミノシランを用いないことが好ましい。アミノシランを用いる場合には、燃料電池の触媒を被毒する恐れがあり好ましくない。また、カップリング剤としてはメルカプトシランも用いないことが好ましい。このメルカプトシランを用いた場合も、同様に燃料電池の触媒を被毒する恐れがある。
【００７１】
使用されるカップリング剤の例としては、シリコン系のシラン化合物、チタネート系、アルミニウム系のカップリング剤が挙げられる。例えばシリコン系のカップリング剤としては、エポキシシランが適している。
【００７２】
エポキシシランカップリング剤を使用する場合の使用量は、成形用組成物の固形分中の含有量が０．５〜１．５質量％となる範囲であることが好ましい。この範囲において、カップリング剤がセパレータＡの表面にブリードすることを充分に抑制することができる。
【００７３】
カップリング剤は黒鉛粒子の表面に予め噴霧等により付着させておいてもよい。その場合の添加量は適宜設定されるものであり、黒鉛粒子の比表面積と、カップリング剤の単位質量当たりの被覆面積とを考慮する必要があるが、好ましくは、カップリング剤の被覆面積の総量が、黒鉛粒子の表面積の総量に対して、０．５〜２倍の範囲となるようにする。この範囲において、カップリング剤がセパレータＡの表面にブリードすることを充分に抑制して、金型表面の汚染を抑制することができる。
【００７４】
また、ワックス（内部離型剤）としては適宜のものが用いられるが、特に１２０〜１９０℃において、成形用組成物中の熱硬化性樹脂及び硬化剤と相溶せずに相分離する内部離型剤が用いられることが好ましい。このような内部離型剤として、ポリエチレンワックス、カルナバワックス、および長鎖脂肪酸系のワックスから選ばれる少なくとも一種を用いることが好ましい。このような内部離型剤は、成形用組成物の成形過程で熱硬化性樹脂及び硬化剤と相分離することで、離型性向上作用が良好に発揮される。
【００７５】
また、内部離型剤の含有量はセパレータＡの形状の複雑さ、溝深さ、抜き勾配など金型面との離形性の容易さなどに応じて適宜設定されるが、成形用組成物全量に対して０．１〜２．５質量％の範囲であることが好ましく、この含有量が０．１質量％以上であることで金型成形時に十分な離型性を発揮し、またこの含有量が２．５質量％以下であることでワックスによってセパレータＡの親水性が阻害されることが十分に抑制される。このワックスの含有量は０．１〜１質量％の範囲であれば更に好ましく、０．１〜０．５質量％の範囲であれば特に好ましい。
【００７６】
また、特に薄型のセパレータＡを得る場合には、成形用組成物には溶媒を含有させることで、この成形用組成物を液状（ワニス状及びスラリー状を含む）に調製してもよい。溶媒としては、たとえばメチルエチルケトン、メトキシプロパノール、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド等の極性溶媒を用いることが好ましい。また溶媒は一種のみを用いるほか、二種以上を併用してもよい。溶媒の使用量は、成形用組成物からシート状のセパレータＡを作製する際の成形性を考慮して適宜設定されるが、好ましくは成形用組成物の粘度が１０００〜５０００ｃｐｓの範囲となるように使用量が設定される。尚、溶媒は必要に応じて使用すればよく、熱硬化性樹脂として液状樹脂を使用することなどによって成形用組成物を液状に調製できるならば、溶媒を使用しなくてもよい。
【００７７】
また、セパレータＡ中のイオン性不純物の含有量が、成形用組成物全量に対して質量比率でナトリウム含量５ｐｐｍ以下、塩素含量５ｐｐｍ以下となるようにすることが好ましく、そのためには、成形用組成物は、この成形用組成物中のイオン性不純物の含有量が、成形用組成物全量に対して質量比率でナトリウム含量５ｐｐｍ以下、塩素含量５ｐｐｍ以下となるように調製されることが好ましい。この場合、セパレータＡからのイオン性不純物の溶出を抑制することができ、不純物の溶出による燃料電池の起動電圧低下等の特性低下を抑制することができる。
【００７８】
セパレータＡ及び成形用組成物のイオン性不純物の含有量を上記のように低減するためには、成形用組成物を構成する熱硬化性樹脂、硬化剤、黒鉛、その他添加剤等の各成分として、それぞれイオン性不純物の含有量が、各成分に対して質量比率でナトリウム含量５ｐｐｍ以下、塩素含量５ｐｐｍ以下である成分を用いることが好ましい。
【００７９】
ここで、イオン性不純物の含有量は、対象物の抽出水中のイオン性不純物の量に基づいて導出される。前記抽出水は、対象物１０ｇに対してイオン交換水１００ｍｌの割合で、イオン交換水中に対象物を投入し、９０℃で５０時間処理したものである。また抽出水中のイオン性不純物は、イオンクロマトグラフィにて評価されるものである。そして、導出される抽出水中のイオン性不純物量に基づいて、対象物中のイオン性不純物の量を、対象物に対する質量比に換算して導出するものである。
【００８０】
また、成形用組成物は、この組成物で形成されるセパレータＡのＴＯＣ（ｔｏｔａｌ ｏｒｇａｎｉｃ ｃａｒｂｏｎ）が１００ｐｐｍ以下となるように調製されることが好ましい。
【００８１】
ここで、ＴＯＣは、セパレータＡの質量１０ｇに対してイオン交換水１００ｍｌの割合で、イオン交換水中にセパレータＡを投入し、９０℃で５０時間処理した後の水溶液を用いて測定した数値である。このようなＴＯＣは、例えばＪＩＳ Ｋ０１０２に準拠して島津製全有機炭素分析装置「ＴＯＣ−５０」などで測定することができる。測定にあたっては、サンプルの燃焼により発生したＣＯ２濃度を非分散型赤外線ガス分析法で測定して、サンプル中の炭素濃度を定量する。炭素濃度を測定することによって、間接的に含有している有機物質濃度を測定でき、サンプル中の無機炭素（ＩＣ）、全炭素（ＴＣ）を測定し、全炭素と無機炭素の差（ＴＣ−ＩＣ）から全有機炭素（ＴＯＣ）を計測する。
【００８２】
上記のＴＯＣが１００ｐｐｍ以下とすることで、燃料電池としての特性低下を更に抑制することができる。
【００８３】
ＴＯＣの値は、成形用組成物を構成する各成分として高純度のものを選択したり、更に樹脂の当量比を調整したり、成形時に後硬化処理をおこなったりすることで低減することができる。
【００８４】
前記のような原料成分を配合して成形用組成物を調製し、この成形用組成物を成形することでセパレータＡが得られる。このようにセパレータＡを製造するにあたり、原料成分、成形用組成物、及びセパレータＡのうち少なくともいずれかから、金属成分を除去する。特に、少なくとも成形用組成物から金属成分を除去することが好ましい。これにより、燃料電池セパレータの金属成分の含有量を低減することができる。
【００８５】
成形用組成物の調製にあたっては、この成形用組成物に配合される成分（以下、原料成分という）から予め金属成分を除去することが好ましい。すなわち、黒鉛粒子、樹脂成分、並びに他の原料成分のうち少なくとも一種から、予め金属成分を除去することが好ましい。特に、少なくとも黒鉛粒子から、予め金属成分を除去することが好ましい。この場合、黒鉛粒子から金属成分を予め除去することで、燃料電池セパレータの金属成分の含有量を更に確実に低減することができる。また、樹脂成分にも、その製造過程などにおいて不純物として金属成分が含有されることがある。このため樹脂成分からも予め金属成分を除去することが好ましい。また、黒鉛粒子及び樹脂成分以外の原料成分にも、その製造過程などにおいて不純物として金属成分が含有されることがある。このため黒鉛粒子及び樹脂成分以外の原料成分からも予め金属成分を除去することが好ましい。
【００８６】
特に全ての原料成分から予め金属成分を除去することが好ましい。この場合、全ての原料成分から予め金属成分を除去することで、燃料電池セパレータの金属成分の含有量を更に確実に低減することができる。
【００８７】
原料成分から予め金属成分を除去する場合、原料成分中のＦｅ、Ｃｏ、及びＮｉの総含有量が好ましくは１質量ｐｐｍ以下、更に好ましくは０．５質量ｐｐｍ以下となるように、原料成分から金属成分を除去する。更に、原料成分中のＣｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ及びＺｎの総含有量が好ましくは１質量ｐｐｍ以下、更に好ましくは０．５質量ｐｐｍ以下となるように、原料成分から金属成分を除去する。
【００８８】
また、原料成分からは、直径３５μｍ以上の金属成分が除去され、更に直径３５μｍ未満の金属成分までもが除去されることが好ましい。
【００８９】
原料成分からの金属成分の除去方法の一例として、原料成分中の前記金属成分を磁石を用いて吸引除去する方法が挙げられる。この場合、原料成分から金属成分を充分に除去することができ、特に磁性体の含有量を低減することができる。磁石としては、永久磁石や電磁石等が使用できる。永久磁石の場合は、特に、ネオジウム系希土類磁石及びサマリウムコバルト系希土類磁石から選ばれる少なくとも一種を使用することが好ましい。この場合、前記金属成分を容易に除去できる。前記金属成分を確実に除去するためには、磁石の磁力（磁束密度）が１００００ガウス以上であることが好ましく、２００００ガウス以上であれば更に好ましく、操作性の観点からは３００００ガウス以下であることが好ましい。但し、通常のネオジウム系希土類磁石の磁力（磁束密度）は１２０００ガウスまで、或いは大きくても１４０００ガウス程度までであるので、通常のネオジウム系希土類磁石を用いる場合の磁力（磁束密度）は１２０００ガウス以下、或いは１４０００ガウス以下となる。金属成分の除去効率の向上のためには前記範囲において、より大きい磁力を有する磁石を用いることが好ましい。
【００９０】
原料成分から磁石を用いて金属成分を吸引除去するための装置（以下、吸引除去装置２７という）の第一の例としては、図４（ａ）に示すような、対象物（ここでは原料成分）が通過する通路２８の両側に磁石２９を配置して構成される装置が挙げられる。前記磁石２９は、永久磁石であっても、電磁石であってもよい。各磁石２９は、対向面にそれぞれ異なる磁極が配置されるように設けられる。各磁石２９は、通路２８を介して対向する対向面が凹凸に形成されると共に、各対向面に現れる凸部と凹とがそれぞれ対称的に形成されていることが好ましく、この場合、磁石間に発生する磁場勾配が大きくなる。このような吸引除去装置２７における磁石２９間の通路２８に対象物、或いは対象物を分散させたスラリーを通過させると、この対象物中の金属成分のうち、特に磁性体は、磁石２９に吸引されて除去される。この通路２８を通過した後の対象物は、適宜の回収容器に回収される。
【００９１】
磁性体としては、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉが挙げられ、また磁性を有する合金も挙げられる。例えば磁性を有するＳＵＳ４３０などのステンレスも除去される。また、ＳＵＳ３０４やＳＵＳ３１６は常態では磁性を有さないが、応力がかけられると磁性を有するようになる。例えば、各種装置に使用されるＳＵＳ３０４製やＳＵＳ３１６製のネジなどの部品に、加工時やネジ締め時などに応力がかけられている場合には、その部品を構成するＳＵＳ３０４やＳＵＳ３１６が磁性を有するようになる。このような磁性を有するＳＵＳ３０４やＳＵＳ３１６も、対象物から除去される。
【００９２】
また、この第一の例の吸引除去装置２７において、磁石２９間の通路２８に、鉄、コバルト、ニッケル等の磁性体で形成された複数の棒状の吸着体が間隔をあけて配置されていてもよい。吸着体は例えばその長手方向が通路２８における対象物の通過方向と直交するように、並列に設けられる。このような吸引除去装置２７における磁石２９間の通路２８に対象物、或いは対象物を分散させたスラリーを通過させると（図中のイ矢印参照）、この対象物中の金属成分のうち、特に磁性体が、吸着体に吸着して除去される。この通路２８を通過した後の対象物が回収される。
【００９３】
吸引除去装置２７の第二の例として、対象物が通過する通路２８内に複数の棒状の磁石２９を間隔をあけて配列して構成される吸引除去装置２７が挙げられる。この棒状の磁石２９は例えば格子状に配列するように設けられる。また複数の棒状の磁石２９で構成される格子を、前記通路２８における対象物の通過方向に沿って二つ又はそれ以上設けるようにしてもよい。また、前記通路２８内に設けられた複数の棒状の磁石２９が、前記通路２８内で、この棒状の磁石２９の長手方向に沿った、共通する一つの回転軸を中心に回転可能であってもよい。このような吸引除去装置２７における通路２８に対象物、或いは対象物を分散させたスラリーを通過させると（図中のイ矢印参照）、この対象物中の金属成分のうち、特に磁性体が、棒状の磁石２９に吸着して除去される。この通路２８を通過した後の対象物が回収される。
【００９４】
吸引除去装置２７の第三の例として、対象物を、磁石を備える円筒体３０の周面上に落下させながら、前記磁石の吸引力を利用して前記対象物から金属成分を分別する装置が挙げられる。前記円筒体３０は、水平方向の回転軸を中心に回転する。
【００９５】
前記円筒体３０における磁石は適宜の位置に設けられる。例えば円筒体３０の内側に、この円筒体３０の回転軸方向に長く、且つ円筒体３０と同方向に軸回転する磁石を、円筒体３０の上部寄り且つこの円筒体３０の一方の側部寄り（円筒体３０が右回転する場合は右寄り、左回転する場合は左寄り）の位置に設けられる。
【００９６】
また前記円筒体３０の内側に複数の磁石を、この円筒体３０の周面に沿って配列するように設けてもよい。この場合、例えば磁極が円筒体３０の径方向に並んだ複数の磁石を間隔をあけて配列する。この磁石は磁極の方向が交互に逆方向になるように配列する。この磁石の間に、磁極が円筒体３０の周方向に並んだ複数の磁石を配列する。この磁石も磁極の方向が交互に逆方向に配列する。或いは、円筒形の周面上に複数の磁石を、前記と同様に配列してもよい。
【００９７】
この第三の例の吸引除去装置２７においては、回転する前記円筒体３０の上に対象物を落下させると（図中のイ矢印参照）、この対象物は円筒体３０の回転力によって付勢されながら落下する（図中のロ矢印参照）。一方、この対象物のうち金属成分（特に磁性体）を含む成分は、円筒体３０の磁石に吸引されて、円筒体３０に吸着し、或いは磁石からの吸引力により円筒体３０からの落下軌道が変更される（図中のハ矢印参照）。このため、金属成分を含む成分は円筒体３０に吸着して除去される。金属成分を含む成分が円筒体３０から落下するとしても、金属成分を含まない成分の落下位置とは異なる位置に落下する。これにより対象物が、金属成分を含む成分と、金属成分を含まない成分とに選別される。
【００９８】
また、複数の方式の吸引除去装置２７を組み合わせたり、同一の方式の吸引除去装置２７を多段階に設けたりしてもよい。
【００９９】
上記のような吸引除去装置２７においては、対象物が通過する経路に、磁石による磁界が強い部分と弱い部分とが生じることがあり、磁界が弱い部分を通過する対象物からは金属成分が除去されにくくなる場合がある。このような場合には、吸引除去装置２７に、磁界が弱い部分に通じる経路を遮蔽する遮蔽物を設けることが好ましい。前記遮蔽物としては、例えば磁界が強い部分のみに通じるスリットを備えた部材が挙げられる。
【０１００】
このようにして原料成分から金属成分を磁石を用いて吸引除去することにより、原料成分から金属成分、特に磁性体（Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ等）を除去することができ、原料成分中のＦｅ、Ｃｏ、及びＮｉの含有量を特に低減することができる。
【０１０１】
また、黒鉛粒子から金属成分を除去する方法としては、黒鉛粒子を、ｐＨ２以下の強酸性溶液を用いて洗浄する方法が挙げられる。強酸性溶液としては、例えば濃度６９質量％の濃硝酸と濃度３６質量％の濃塩酸とを体積比で１：３の割合で混合して得られる王水、濃度１５質量％以上の塩酸水、濃度１５質量％以上の硫酸水、及び濃度１５質量％以上の硝酸水から選ばれる少なくとも一種を使用することができる。この場合、黒鉛粒子から前記金属成分を容易に除去できる。前記塩酸水、硫酸水及び硝酸水の濃度は、操作性の観点から３０質量％以下であることが好ましい。
【０１０２】
原料成分からの金属成分の除去方法は前記の方法に限定されない。前記以外の方法としては、例えば黒鉛粒子から金属成分を除去する場合には、この黒鉛粒子を電極として、電解液中で電気分解反応を行うことにより金属成分を電解液中に溶出させて除去する方法が挙げられる。その他適宜の方法が採用されてもよい。
【０１０３】
成形用組成物は、上記のような各成分を適宜の手法で混合し、必要に応じて混練・造粒等することで調製される。
【０１０４】
成形用組成物を調製した後、この成形用組成物から金属成分を除去することが好ましい。この場合、成形用組成物を調製する際に金属成分が混入したとしても、この金属成分を成形用組成物から除去することができる。この場合、成形用組成物から金属成分を充分に除去することができ、特に磁性体の含有量を低減することができる。
【０１０５】
成形用組成物から金属成分を除去する場合、成形用組成物中のＦｅ、Ｃｏ、及びＮｉの総含有量が好ましくは１質量ｐｐｍ以下、更に好ましくは０．５質量ｐｐｍ以下となるように、成形用組成物から金属成分を除去する。更に、成形用組成物中のＣｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ及びＺｎの総含有量が好ましくは１質量ｐｐｍ以下、更に好ましくは０．５質量ｐｐｍ以下となるように、成形用組成物から金属成分を除去する。
【０１０６】
また、成形用組成物からは、直径３５μｍ以上の金属成分が除去され、更に直径３５μｍ未満の金属成分までもが除去されることが好ましい。
【０１０７】
成形用組成物からの金属成分の除去方法としては、原料成分からの金属成分の除去方法と同様に、成形用組成物中の前記金属成分を磁石を用いて吸引除去する方法などが挙げられる。成形用組成物中の金属成分を磁石を用いて吸引除去する場合には、原料成分の場合と同様の吸引除去装置２７を用いることができる。
【０１０８】
原料成分或いは成形用組成物から金属成分を、その含有量が所定の値以下となるまで除去するためには、原料成分或いは成形用組成物から前記例示したような方法で金属成分を除去した後、誘導結合プラズマ（nductively Coupled Plasma：ＩＣＰ）分析によりこの原料成分或いは成形用組成物の金属成分の含有量を測定し、この測定結果が所定の値以下となるまで、原料成分或いは成形用組成物からの金属成分の除去を繰り返すことが好ましい。
【０１０９】
この成形用組成物を成形して、成形体１（セパレータＡ）を得ることができる。成形法としては、射出成形や圧縮成形など、適宜の手法を採用することができる。セパレータＡには例えば図１に示すように、両面に複数個の凸部（リブ）１ａを形成することで、隣り合う凸部１ａ同士の間に、燃料である水素ガスと、酸化剤である酸素ガスの流路であるガス供給排出用溝２を形成する。
【０１１０】
尚、セパレータＡは、片面のみにガス供給排出用溝２を有するアノード側セパレータと、前記アノード側セパレータとは反対側の片面のみにガス供給排出用溝２を有するカソード側セパレータとで構成されてもよい。このアノード側セパレータとカソード側セパレータとを重ねることで、図１に示すような両面にガス供給排出用溝２を有するセパレータＡが構成される。アノード側セパレータとカソード側セパレータとの間には冷却水が流通する流路が形成されてもよい。この場合、アノード側セパレータとカソード側セパレータとの間にはガスケットを介在させることが好ましい。
【０１１１】
また、ワニス状に調製された成形用組成物から薄型のセパレータＡを得る場合には、まず成形用組成物をシート状に成形して、燃料電池セパレータ成形用シート（成形用シート）を得る。成形用組成物は、例えばキャスティング（展進）成形によりシート状に成形される。この際には、複数種の膜厚調節手段を用いることができる。このような複数種の膜厚調節手段を用いるキャスティング法は、例えばすでに実用化されているマルチコータを用いることによって実現することができる。キャスティングのための膜厚調節手段としては、スリットダイとともに、ドクターナイフおよびワイヤーバーの少なくともいずれか、すなわちいずれか一方もしくは両方を用いることが好ましい。この成形用シートの厚みは、０．０５ｍｍ以上であることが好ましく、０．１ｍｍ以上であれば更に好ましい。また、この厚みは０．５ｍｍ以下であることが好ましく、０．３ｍｍ以下であれば更に好ましい。このように成形用シートの厚みを０．５ｍｍ以下とすることで、セパレータ１の薄型化や軽量化、並びにそれによる低コスト化を達成することができ、特に厚みが０．３ｍｍ以下であれば溶媒を使用する場合の成形用シート内部の溶媒の残存を効果的に抑制することができる。またこの厚みが０．０５ｍｍ未満の場合にはセパレータＡの製造にあたっての有利さが充分に発揮されなくなり、特に成形性を考慮するとこの厚みは０．１ｍｍ以上であることが好ましい。
【０１１２】
この成形用シートを、キャスティングにともなう乾燥によって半硬化（Ｂステージ２０）状態とし、これを圧縮・熱硬化成形するなどして、両面に複数個の凸部（リブ）１ａを形成すると共にこの凸部（リブ）１ａ間にガス供給排出用溝２を形成し、セパレータＡを得ることができる。このとき、セパレータＡを波板状に形成して、その一面側の凸部１ａの裏側に他面側のガス供給排出用溝２が形成されるようにすると、薄型でありながら両面に複数個の凸部（リブ）１ａを有すると共にこの凸部（リブ）１ａ間にガス供給排出用溝２を有するセパレータＡを得ることができる。
【０１１３】
この成形用シートの圧縮・熱硬化成形時には、まず成形用シートを必要に応じて所定の平面寸法にカット（切断）もしくは打ち抜き、これを金型内において圧縮成形機で熱硬化させる。この圧縮・熱硬化成形の条件は、成形用組成物の組成、導電性基材の種類、成形厚みなどにもよるが、加熱温度を１２０〜１９０℃の範囲、圧縮圧力を１〜４０ＭＰａの範囲で設定することが好ましい。
【０１１４】
セパレータＡの作製にあたっては、一枚の成形用シートを成形してセパレータＡを作製してもよく、また成形用シートを複数枚重ねて成形してセパレータＡを作製してもよい。
【０１１５】
このように成形用シートを成形することで、薄型のセパレータＡ、特に厚み０．２〜１．０ｍｍの範囲のセパレータＡを製造することができる。このようにセパレータＡの製造時に成形用シートを使用することで、薄型のセパレータＡを製造する場合でも成形材料を薄く且つ均一に配置して成形することが容易となり、成形性や厚み精度が高くなる。
【０１１６】
尚、セパレータＡの作製時には、成形用シートと適宜の導電性基材とを積層して成形してもよい。導電性基材を用いると、セパレータＡの機械的強度を向上することができる。導電性基材を用いる場合には、導電性基材の両側にそれぞれ成形用シート（複数枚の成形用シートの積層物を含む）を積層した状態で圧縮・熱硬化成形することができ、或いは成形用シート（複数枚の成形用シートの積層物を含む）の両側にそれぞれ導電性基材を積層した状態で圧縮・熱硬化成形することができる。
【０１１７】
前記導電性基材としては、たとえば、カーボンペーパー、カーボンプリプレグ、カーボンフェルト等を例示することができる。また、これらの導電性基材は、導電性を損なわない範囲で、ガラス、樹脂等の基材成分を含有してもよい。導電性基材の厚みは、０．０３〜０．５ｍｍの範囲が好ましく、０．０５〜０．２ｍｍの範囲がより好ましい。
【０１１８】
この成形体１（セパレータＡ）には、ブラスト処理を施すなどして、表層のスキン層を除去すると共にこのセパレータＡの表面粗さを調整することが好ましい。
【０１１９】
このセパレータＡの表面の算術平均高さＲａ（ＪＩＳ Ｂ０６０１：２００１）は、０．４〜１．６μｍの範囲であることが好ましい。この場合、セパレータＡとガスケット１２との接合部でのガスリークを抑制することもできる。このためウエットブラスト処理時にセパレータＡにおけるガスケット１２と接合する部位をマスクする必要がなくなり、セパレータＡの生産効率が向上する。尚、前記算術平均高さＲａを０．４μｍ未満にすることは困難であり、またこの値が１．６μｍより大きいと前記ガスリークを充分に抑制することができなくなるおそれがある。このセパレータＡの表面の算術平均高さＲａは特に１．２μｍ以下であることが好ましい。更にこのセパレータＡの表面の算術平均高さＲａが１．０μｍ未満であると、前記ガスリークが特に抑制され、セパレータＡの薄型化に伴ってセルスタック作製時の締結力を下げたとしても、前記ガスリークを充分に抑制することができるようになる。またセパレータＡの表面の算術平均高さＲａが０．６μｍ以上であることも好ましい。
【０１２０】
また、セパレータＡの表面の接触抵抗は１５ｍΩｃｍ２以下であることが好ましい。この場合、燃料電池で発電した電気エネルギーを外部へ伝達するというセパレータＡの機能を高いレベルで維持することができる。
【０１２１】
前記ブラスト処理時には、成形体１（セパレータＡ）にウエットブラスト処理を施すと共に、この処理においてアルミナ粒子等の砥粒を含むスラリーから磁石で金属成分を除去することが好ましい。ブラスト処理に用いられる砥粒には不純物として金属成分が混入していることがあり、またブラスト処理時に砥粒を含むスラリーに金属成分が混入することがある。このような金属成分を含むスラリー用いてブラスト処理を施すと、セパレータＡの表面に砥粒から金属成分が打ち込まれてしまう。しかし、前記のようにスラリーから磁石で金属成分を除去しながら、この砥粒を用いてウエットブラスト処理を施すと、ブラスト処理時にセパレータＡに金属成分が付着することが抑制される。すなわち、ウエットブラスト処理によってスキン層の除去や表面粗さの調整などをおこないつつ、このウエットブラスト処理時に、スラリー中の砥粒に含まれる金属異物などの金属成分がセパレータＡへ打ち込まれることを抑制することができる。
【０１２２】
図５に、当該ウエットブラスト処理に用いられる装置（ウエットブラスト処理装置）の概略構成を示す。このウエットブラスト処理装置は、処理対象である成形体１（セパレータＡ）が搬送されるステージ２０を備える。このステージ２０には、処理対象の上方及び下方に、処理対象に向けてスラリー２６を噴射するノズル２１が設けられている。このスラリー２６は、アルミナ粒子等の砥粒を水等の分散媒に分散させることで得られる。ステージ２０には、図示はしていないが、前記ノズル２１の後段に、水を噴射する噴水ノズルと、温風を噴射する温風ノズルとが順次設けられる。前記ノズル２１には、スラリー２６を貯留する貯留容器２３が、配管２４を介して接続されている。配管２４には、この配管２４を介してスラリーを貯留容器２３からノズル２１へ圧送するポンプ２５が設けられている。必要に応じ、ノズル２１へ圧縮空気を供給するエアポンプも設けられる。ステージ２０の下方には、処理対象に噴射された後のスラリー２６を受けるパン２２が設けられている。このパン２２の上面は前記貯留容器２３よりも上方位置へ向けて下り傾斜しているため、このパン２２で受けられたスラリー２６は貯留容器２３へ返送される。
【０１２３】
このウエットブラスト処理装置の配管２４に、既述のような磁石により金属成分を除去する吸引除去装置２７を設ける。すなわち、例えば配管２４の途中に既述のような第一、第二或いは第三の例のような吸引除去装置２７を設けることで、スラリー２６が配管２４を流通する際に、このスラリー２６から吸引除去装置２７によって金属成分が除去されるようにする。
【０１２４】
このウエットブラスト処理装置を用いて成形体１（セパレータＡ）にウエットブラスト処理を施す場合、スラリー２６が貯留容器２３から配管２４を通じてノズル２１へ供給され、このノズル２１からスラリー２６が噴射される。尚、ノズル２１へスラリー２６と共に圧縮空気を供給すると、ノズル２１からのスラリー２６の噴射圧力が高くなる。ステージ２０で搬送される成形体１（セパレータＡ）に、前記スラリー２６がノズル２１から噴射されることで、成形体１（セパレータＡ）にウエットブラスト処理が施される。このスラリー２６はパン２２を通じて貯留容器２３へ返送されて、再利用される。
【０１２５】
ウエットブラスト処理後の成形体１（セパレータＡ）は更にステージ２０内を移動し、この成形体１（セパレータＡ）に噴水ノズルからイオン交換水等の温水が噴射されることで洗浄されて砥粒が除去され、更に温風が噴射されることで加熱乾燥される。
【０１２６】
このウエットブラスト処理において、スラリー２６が配管２４を通過する際に、砥粒に付着している金属成分が、吸引除去装置２７によって取り除かれる。これにより、砥粒から磁石で金属成分を除去しながら、この砥粒を用いてウエットブラスト処理を施すことができる。
【０１２７】
尚、ウエットブラスト処理装置においては、吸引除去装置２７は前記のように配管２４に設ける以外に、スラリー２６の循環経路の適宜の位置に設けられてもよい。
【０１２８】
更に、黒鉛粒子からの金属成分の除去方法と同様に、成形体１（セパレータＡ）から金属成分を磁石を用いて吸引除去してもよい。この場合、例えば成形体１（セパレータＡ）を一対の磁石の間に配置することで、成形体１（セパレータＡ）から金属成分を吸引除去することができる。尚、磁石を用いた吸引除去以外の適宜の方法で成形体１（セパレータＡ）から金属成分を除去してもよい。但し、強酸性溶液を用いて洗浄する方法ではセパレータＡを構成する樹脂が溶解してしまうおそれがあり、また超音波洗浄ではセパレータＡから黒鉛粒子が脱離してしまうおそれがあるため、好ましくない。
【０１２９】
以上のようにして得られるセパレータＡにおける、金属成分の付着の程度は、このセパレータＡを９０℃の温水で１時間洗浄した後、９０℃の温度で１時間加熱乾燥する処理を施した後に、このセパレータＡの表面を観察することで確認することができる。セパレータＡに金属成分が付着していると、前記処理によりセパレータＡの表面に金属酸化物（錆）が生成する。前記処理後のセパレータＡの表面を目視で観察しても、前記金属酸化物（錆）の存在が確認できないことが好ましい。特に、前記処理後のセパレータＡの表面に、直径１００μｍより大きい金属酸化物が存在しないことが好ましく、直径５０μｍより大きい金属酸化物が存在しなければ更に好ましい。また、直径３０μｍより大きい金属酸化物が存在しなければ特に好ましい。
【０１３０】
また、このセパレータＡの表面に表出しているＦｅ、Ｃｏ、及びＮｉの総量が０．０１0μｇ／ｃｍ２以下となっていることが好ましい。更に、このセパレータＡの表面に表出しているＣｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ及びＺｎの総量が０．０１μｇ／ｃｍ２以下となっていることが好ましい。
【０１３１】
以上のようにして製造されるセパレータＡを用い、燃料電池を製造することができる。図１は固体高分子型燃料電池の一例を示す。２枚のセパレータＡ，Ａの間に、固体高分子電解質膜などの電解質４とガス拡散電極（燃料電極３ａと酸化剤電極３ｂ）などからなる膜−電極複合体（ＭＥＡ）５を介在させて、単電池（単位セル）が構成されている。この単位セルを数十個〜数百個並設して電池本体（セルスタック）を構成することができる。
【０１３２】
図２は、ガスケット１２を使用して構成される太陽電池の単セルの構造の一例を示す。この単セルは、セパレータＡ，Ａ、ガスケット１２，１２、膜−電極複合体５を重ねることで構成されている。セパレータＡには、凸部１ａ及びガス供給排出用溝２が形成されている領域を取り囲む外周部分に、燃料用貫通孔１３ａ，１３ａと酸化剤用貫通孔１３ｂ，１３ｂとが形成されている。燃料用貫通孔１３ａ，１３ａは二つ形成されており、各燃料用貫通孔１３ａ，１３ａはセパレータＡの燃料電極３ａと重なる面におけるガス供給排出用溝２の両端にそれぞれ連通する。酸化剤用貫通孔１３ｂ，１３ｂも二つ形成されており、各酸化剤用貫通孔１３ｂ，１３ｂはセパレータＡの酸化剤電極３ｂと重なる面におけるガス供給排出用溝２の両端にそれぞれ連通する。また、この外周部分には、冷却用貫通孔１３ｃも形成されている。
【０１３３】
尚、本実施形態では、図２に示されるように、セパレータＡにはストレートタイプのガス供給排出用溝２が形成されている。一般に、セパレータＡにおけるガス供給排出用溝２としては、屈曲を有するサーペンタインタイプの溝と屈曲を有さないストレートタイプの溝とがある。勿論、図２に示されるセパレータＡにおいて、このセパレータＡにサーペンタインタイプのガス供給排出用溝２を形成してもよい。
【０１３４】
セパレータＡの外周部分に、シーリングのためのガスケット１２が積層される。このガスケット１２はその略中央部に膜−電極複合体５における燃料電極３ａや酸化剤電極３ｂを収容するための開口１５を有し、この開口１５においてセパレータＡのガス供給排出用溝２が露出する。この開口１５の外周側には、前記セパレータの燃料用貫通孔１３ａ、酸化剤用貫通孔１３ｂ及び冷却用貫通孔１３ｃと合致する位置に、燃料用貫通孔１４ａ、酸化剤用貫通孔１４ｂ及び冷却用貫通孔１４ｃがそれぞれ形成されている。
【０１３５】
また、膜−電極複合体５における電解質４の外周部分にも、前記セパレータの燃料用貫通孔１３ａ、酸化剤用貫通孔１３ｂ及び冷却用貫通孔１３ｃと合致する位置に、燃料用貫通孔１６ａ、酸化剤用貫通孔１６ｂ及び冷却用貫通孔１６ｃがそれぞれ形成されている。
【０１３６】
この単セル構造では、セパレータＡ、ガスケット１２、及び電解質４の各燃料用貫通孔１３ａ．１４ａ，１６ａが連通することで、燃料電極への燃料の供給及び排出のための燃料用流路が構成される。また、各酸化剤用貫通孔１３ｂ，１４ｂ，１６ｂが連通することで、酸化剤電極への酸化剤の供給及び排出のための酸化剤用流路が構成される。また、各冷却用貫通孔１３ｃ，１４ｃ，１６ｃが連通することで、冷却水等が流通する冷却用流路が構成される。
【０１３７】
このような燃料電池の単セル構造において、燃料電極３ａと酸化剤電極３ｂ、並びに電解質４は、燃料電池のタイプに応じた公知の材料で形成される。固体高分子型燃料電池の場合、燃料電極３ａ及び酸化剤電極３ｂは例えばカーボンクロス、カーボンペーパー、カーボンフェルト等の基材に、触媒を担持させて構成される。燃料電極３ａにおける触媒としては例えば白金触媒、白金・ルテニウム触媒、コバルト触媒等が挙げられ、酸化剤電極３ｂにおける触媒としては白金触媒、銀触媒等が挙げられる。また、固体高分子型燃料電池の場合、電解質４は例えばプロトン伝導性の高分子膜から形成され、特にメタノール直接型燃料電池の場合は例えばプロトン伝導性が高く、電子導電性やメタノール透過性を殆ど示さないフッ素系樹脂等から形成される。
【０１３８】
ガスケット１２は、例えば天然ゴム、シリコーンゴム、ＳＩＳ共重合体、ＳＢＳ共重合体、ＳＥＢＳ、エチレン−プロピレンゴム、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＨＮＢＲ）、クロロプレンゴム、アクリルゴム、フッ素系ゴム等などから選択されるゴム材料から形成される。このゴム材料には粘着付与剤が配合されてもよい。
【０１３９】
セパレータＡにガスケット１２を積層するにあたっては、例えば予めシート状又は板状に形成されたガスケット１２をセパレータＡに接着や融着するなどして接合することができる。セパレータＡの表面上でガスケット１２を形成するための材料を成形することによって、セパレータＡにガスケット１２を積層することもできる。例えば未加硫のゴム材料をスクリーン印刷等によりセパレータＡの表面上の所定位置に塗布し、このゴム材料の塗膜を加硫することで、セパレータＡの表面上の所定位置に所望の形状のガスケット１２を形成することができる。前記加硫にあたっては、加熱、電子線などの放射線の照射、或いはその他適宜の加硫方法が採用される。この場合、薄型のセパレータＡに対してもガスケット１２を容易に積層することができる。また、セパレータＡを金型内にセットし、このセパレータＡの表面上の所定位置に未加硫のゴム材料を射出すると共にこのゴム材料を加熱するなどして加硫することで、セパレータＡの表面上の所定位置に所望の形状のガスケット１２を形成することもできる。このように金型成形によりガスケット１２を形成するにあたっては、トランスファー成形のほか、コンプレッション成形、インジェクション成形等が採用され得る。
【０１４０】
図３は複数の単セルからなる燃料電池Ｃ（セルスタック）の一例を示す。この燃料電池Ｃは、燃料用流路に連通する燃料の供給口１７ａ及び排出口１７ｂと、酸化剤用流路に連通する酸化剤の供給口１８ａ及び排出口１８ｂと、冷却用流路に連通する冷却水の供給口１９ａ及び排出口１９ｂとを有する。
【０１４１】
このような燃料電池Ｃでは、セパレータＡの製造時に原料成分、成形用組成物、或いはセパレータＡから金属成分が除去されているため、セパレータＡにおける金属成分の含有量が少ない。また、そのため、セパレータＡを水洗するなどしてから燃料電池Ｃに組み込んでも、セパレータＡの表面に金属酸化物（錆）が現れにくい。このため、燃料電池Ｃ内でのセパレータＡからの金属イオンの脱離が抑制され、このような金属イオンの脱離による電解質４のプロトン伝導性の低下や電解質４の分解が抑制され、燃料電池Ｃの性能が長期に亘って維持される。
【０１４２】
以上のとおり、セパレータＡにおける金属成分の含有量を充分に且つ確実に低減すると共にセパレータＡの表面に金属酸化物（錆）が現れることを抑制することで、燃料電池Ｃ内でのセパレータＣからの金属イオンの脱離を抑制することができる。この金属イオンの脱離による電解質のプロトン伝導性の低下と電解質の分解とを抑制することができる。このため燃料電池Ｃの性能を長期に亘って維持することができる。
【実施例】
【０１４３】
以下、本発明の実施例について説明する。なお、本発明はこの実施例に限定されるものではない。
【０１４４】
［実施例１〜１５、比較例１〜２］
各実施例及び比較例につき、表１に示す原料成分を攪拌混合機（ダルトン製「５ＸＤＭＶ−ｒｒ型」）に表１に示す組成となるように入れて攪拌混合し、得られた混合物を整粒機で粒径５００μｍ以下に粉砕した。
【０１４５】
得られた粉砕物を、金型温度１８５℃、成形圧力３５．３ＭＰａ、成形時間２分の条件で圧縮成形した。次に金型を閉じたまま除圧し、３０秒間保持した後に金型を開き、セパレータＡを取り出した。
【０１４６】
得られたセパレータＡの形状は、２００ｍｍ×２５０ｍｍ、厚み１．５ｍｍであった。成形体１の一面には長さ２５０ｍｍ、幅１ｍｍ、深さ０．５ｍｍのガス供給排出用溝２を５７本、他面には長さ２５０ｍｍ、幅０．５ｍｍ、深さ０．５ｍｍのガス供給排出用溝２を５８本形成した。
【０１４７】
このセパレータＡの表面に、マコー株式会社製のウエットブラスト処理装置（形式ＰＦＥ−３００Ｔ／Ｎ）を用い、砥粒としてアルミナ粒子を含むスラリー用いてブラスト処理を施した後、イオン交換水で洗浄し、更に温風乾燥した。ブラスト処理後、セパレータＡの表面の算術平均高さＲａ（ＪＩＳ Ｂ０６０１：２００１）を測定した結果を表１に示す。
【０１４８】
各実施例及び比較例においておこなった金属成分の除去方法及び除去の対象を、表１に示す。方法が示されていない対象には金属成分の除去をおこなっていない。尚、表１に示す原料成分のうち、他の原料成分とは、黒鉛粒子及び樹脂成分を除いた全ての原料成分のことをいう。
【０１４９】
また、表１に示す金属成分の除去方法は下記のとおりである。
【０１５０】
（方法１）
ジーエヌエス有限会社製の強磁場式磁性金属異物除去装置（商品名ストマグ）を用い、対象物が通過する通路を挟んで配された２００００ガウスの磁力を持つ電磁石で、対象物（原料成分又は成形用材料）から金属成分を吸引して除去した。処理速度は１時間あたり１０ｋｇとした。
【０１５１】
（方法２）
株式会社セイホー製のマグネット・システム／自動クリーニング クリーンフロー マグネット（型式ＳＥＣＣ３２０００１）を用い、格子状に二段に配列された１２０００ガウスの磁力を持つ棒状のネオジウム系希土類磁石をで、対象物（原料成分又は成形用材料）から金属成分を吸引して除去した。処理速度は１時間あたり１０ｋｇとした。
【０１５２】
（方法３）
対象物（黒鉛粒子）を６９質量％の濃硝酸と３６質量％の濃塩酸とを体積比で１：３に混合した王水で洗浄した。
【０１５３】
（方法４）
対象物（黒鉛粒子）を１５質量％の硝酸水で洗浄して金属成分を除去した。
【０１５４】
（方法５）
セパレータＡのウエットブラスト処理において、ウエットブラスト処理装置におけるスラリーの配管２４を挟んで、１２０００ガウスの磁力を持つネオジウム系希土類磁石を配置し、砥粒から金属成分を吸引して除去した。
【０１５５】
（方法６）
セパレータＡのウエットブラスト処理において、ウエットブラスト処理装置におけるスラリーの配管２４を挟んで、２００００ガウスの磁力を持つ電磁石を配置し、スラリーから金属成分を吸引して除去した。
【０１５６】
［金属成分量評価］
最終的に得られたセパレータＡを９０℃の温水で１時間洗浄した後、９０℃の温度で１時間加熱乾燥する処理を施した後に、このセパレータＡの表面を目視で観察した。その結果、セパレータＡの表面に金属酸化物（錆）が認められない場合を「良」、認められる場合を「不良」と評価した。
【０１５７】
また、この処理後のセパレータＡを顕微鏡で観察した。各実施例及び比較例につき、それぞれ２００枚のセパレータＡの両面を観察した。その結果に基づき、２００枚のセパレータＡにおける、直径が５０μｍより大きく１００μｍ以下の金属酸化物（錆）の総数、及び直径１００μｍより大きい金属酸化物（錆）の総数で、金属成分量を評価した。
【０１５８】
この結果を表１に示す。
【０１５９】
［燃料電池の起電圧変動評価］
アセチレンブラック粉末に、平均粒径が約３ｎｍの白金粒子を担持した触媒粉末（田中貴金属製、Ｐｔ／Ｃ標準品）を用意した。なお、この触媒粉末中の白金粒子の含有量は２５質量％であった。この触媒粉末をイソプロパノ−ルに分散させた後、この分散溶液と、パーフルオロカーボンスルホン酸の粉末をエタノールに分散させた分散溶液とを混合し、触媒ペーストを調製した。
【０１６０】
別に、平面視寸法１４ｃｍ×１４ｃｍ、厚み３６０μｍのカ−ボン不織布（東レ製、ＴＧＰ−Ｈ−１２０）を、フッ素樹脂を含む水性ディスパージョン（ダイキン工業製、ネオフロンＮＤ１）に含浸した後、これを乾燥し、４００℃で３０分間加熱して、拡散層となる撥水性のカーボンペーパーを作製した。
【０１６１】
続いて、このカーボンペーパーの片面上に、上述した触媒ペーストをスクリ−ン印刷法により塗布して触媒層を形成し、触媒層とカーボンペーパーとが積層された電極を一対作製した。触媒層の一部は、カーボンペーパーの中に埋まり込んでいた。なお、触媒層表面に表出した白金粒子及びパーフルオロカーボンスルホン酸の量は、それぞれ０．６ｍｇ／ｃｍ２及び１．２ｍｇ／ｃｍ２であった。
【０１６２】
高分子電解質膜としてパーフルオロカーボンスルホン酸膜（ジャパンコアテックス製、外寸１５ｃｍ×１５ｃｍ、厚み３０μｍ）を別途用意し、この高分子電解質膜の両面上に上述した一対の電極を重ねた。一対の電極はカーボンペーパー（拡散層）が外面側に配置されるようにした。これらをホットプレスで接合し、膜−電極複合体５を得た。
【０１６３】
各実施例及び比較例で得られたセパレータＡ（前記金属成分量評価において金属酸化物の付着が認められたセパレータＡがある場合にはこの金属酸化物が付着しているセパレータＡ）上の外周部分にエチレン−プロピレン−ジエンゴムをスクリーン印刷により塗布した後、加熱加硫することでガスケット１２を形成した。上記膜−電極複合体５の両側に前記セパレータＡを重ね、財団法人日本自動車研究所標準単セル（電極面積２５ｃｍ２）からなる燃料電池Ｃを作製した。
【０１６４】
この燃料電池Ｃに、外部回路を接続した状態で、燃料ガスとして空気を２．０ＮＬ／ｍｉｎの流量で、酸化剤ガスとして水素を０．５ＮＬ／ｍｉｎの流量でそれぞれ供給することで、燃料電池Ｃを１０００時間連続的に動作させた。この燃料電池Ｃの作動時の起電圧（Ｖ）の経時的な変動の様子を調査した。その結果を、変動後の起電圧の、初期値に対する百分率（（Ｅ１／Ｅ０）×１００（％））の値で表示した。前記Ｅ１は変動後の起電圧、Ｅ０は初期の起電圧である。
【０１６５】
【表１】
【０１６６】
表中の各成分の詳細は次の通りである
〈組成〉
・エポキシ樹脂Ａ：クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（日本化薬社製「ＥＯＣＮ−１０２０−７５」、エポキシ当量１９９、融点７５℃）
・エポキシ樹脂Ｂ：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（大日本インキ化学工業社製「８３０ＣＲＰ」、エポキシ当量１７１、２５℃で液状）
・硬化剤Ａ：ノボラック型フェノール樹脂（群栄化学社製「ＰＳＭ６２００」、ＯＨ当量１０５）
・硬化剤Ｂ：多官能フェノール樹脂（明和化成株式会社製「ＭＥＨ−７５００」、ＯＨ当量１００）
・フェノール樹脂Ａ：レゾール型フェノール樹脂（群栄化学社製「サンプルＡ」、融点７５℃、１３Ｃ−ＮＭＲ分析によるオルト−オルト２５〜３５％、オルト−パラ６０〜７０％、パラ−パラ５〜１０％）
・硬化促進剤：トリフェニルホスフィン（北興化学社製「ＴＰＰ」）
・天然黒鉛（中越黒鉛工業所社製「ＷＲ５０Ａ」、平均粒径５０μｍ、灰分０．０５％、ナトリウムイオン４ｐｐｍ、塩化物イオン２ｐｐｍ）
・人造黒鉛（エスイーシー社製「ＳＧＰ１００」、平均粒径１００μｍ、灰分０．０５％、ナトリウムイオン３ｐｐｍ、塩化物イオン１ｐｐｍ）
・カップリング剤：エポキシシラン（日本ユニカー社製「Ａ１８７」）
・ワックスＡ：天然カルナバワックス（大日化学社製「Ｈ１−１００」、融点８３℃）
・ワックスＢ：モンタン酸ビスアマイド（大日化学社製「Ｊ−９００」、融点１２３℃）
【符号の説明】
【０１６７】
Ａ 燃料電池セパレータ（セパレータ）
Ｃ 燃料電池
【特許請求の範囲】
【請求項１】
黒鉛粒子と樹脂成分とを含む原料成分を配合して成形用組成物を調製した後、この成形用組成物を成形する工程を含み、
前記成形用組成物を成形する前に、この成形用組成物から金属成分を除去することを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項２】
前記成形用組成物から金属成分を除去する方法が、磁石を用いた吸引除去であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項３】
前記成形用組成物を調製する前に、予め前記原料成分のうち少なくとも黒鉛粒子から金属成分を除去することを特徴とする請求項１又は２に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項４】
前記成形用組成物を調製する前に、予め全ての原料成分から金属成分を除去することを特徴とする請求項３に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項５】
前記原料成分から金属成分を除去する方法が、磁石を用いた吸引除去であることを特徴とする請求項３又は４に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項６】
黒鉛粒子と樹脂成分とを含む原料成分を配合して成形用組成物を調製した後、この成形用組成物を成形する工程を含み、
前記成形用組成物を調製する前に、予め全ての原料成分から金属成分を除去することを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項７】
前記成形用組成物を成形して成形体を得た後、この成形体にウエットブラスト処理を、このウエットブラスト処理に用いられる砥粒を含むスラリーから金属成分を磁石で除去しながら施すことを特徴とする請求項１乃至６のいずれか一項に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項８】
前記金属成分の除去により、燃料電池セパレータにおける金属成分の量を、この燃料電池セパレータを９０℃の温水で１時間洗浄した後、９０℃の温度で１時間加熱乾燥する処理を施した場合に、この燃料電池セパレータの表面に直径１００μｍより大きい金属酸化物が存在しなくなる程度とすることを特徴とする請求項１乃至７のいずれか一項に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項９】
請求項１乃至８のいずれか一項に記載の方法で製造された燃料電池セパレータを備えることを特徴とする燃料電池。
【請求項１】
黒鉛粒子と樹脂成分とを含む原料成分を配合して成形用組成物を調製した後、この成形用組成物を成形する工程を含み、
前記成形用組成物を成形する前に、この成形用組成物から金属成分を除去することを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項２】
前記成形用組成物から金属成分を除去する方法が、磁石を用いた吸引除去であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項３】
前記成形用組成物を調製する前に、予め前記原料成分のうち少なくとも黒鉛粒子から金属成分を除去することを特徴とする請求項１又は２に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項４】
前記成形用組成物を調製する前に、予め全ての原料成分から金属成分を除去することを特徴とする請求項３に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項５】
前記原料成分から金属成分を除去する方法が、磁石を用いた吸引除去であることを特徴とする請求項３又は４に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項６】
黒鉛粒子と樹脂成分とを含む原料成分を配合して成形用組成物を調製した後、この成形用組成物を成形する工程を含み、
前記成形用組成物を調製する前に、予め全ての原料成分から金属成分を除去することを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項７】
前記成形用組成物を成形して成形体を得た後、この成形体にウエットブラスト処理を、このウエットブラスト処理に用いられる砥粒を含むスラリーから金属成分を磁石で除去しながら施すことを特徴とする請求項１乃至６のいずれか一項に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項８】
前記金属成分の除去により、燃料電池セパレータにおける金属成分の量を、この燃料電池セパレータを９０℃の温水で１時間洗浄した後、９０℃の温度で１時間加熱乾燥する処理を施した場合に、この燃料電池セパレータの表面に直径１００μｍより大きい金属酸化物が存在しなくなる程度とすることを特徴とする請求項１乃至７のいずれか一項に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項９】
請求項１乃至８のいずれか一項に記載の方法で製造された燃料電池セパレータを備えることを特徴とする燃料電池。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【公開番号】特開２０１１−１５４９７２（Ｐ２０１１−１５４９７２Ａ）
【公開日】平成２３年８月１１日（２０１１．８．１１）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−１７１９７（Ｐ２０１０−１７１９７）
【出願日】平成２２年１月２８日（２０１０．１．２８）
【出願人】（０００００５８３２）パナソニック電工株式会社 (17,916)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年８月１１日（２０１１．８．１１）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年１月２８日（２０１０．１．２８）
【出願人】（０００００５８３２）パナソニック電工株式会社 (17,916)
【Ｆターム（参考）】
[ Back to top ]