燃料電池セパレータ及びその製造方法
【課題】抄紙シートを用いた予備成形体のプレス成形により、導電性と成形加工性とに優れる燃料電池セパレータを、曲げ強度、導電性、ガス不透過性の各特性が改善され、自動車用等に好適となる軽量、コンパクト化が可能となるようにする
【解決手段】板状に形成された予備成形体１４を、成形型１５を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータにおいて、予備成形体１４が、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる第１シート１４Ａの一対の間に、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる抄紙シートにＰＰ樹脂１６を含浸させて形成される混合層１７が介装されて成るプリプレグｐを有して構成される。
【解決手段】板状に形成された予備成形体１４を、成形型１５を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータにおいて、予備成形体１４が、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる第１シート１４Ａの一対の間に、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる抄紙シートにＰＰ樹脂１６を含浸させて形成される混合層１７が介装されて成るプリプレグｐを有して構成される。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、板状に形成された予備成形体を、成形型を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータ、並びにその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池セパレータとは、ＭＥＡ（膜・電極接合体）を適切に燃料電池セル（燃料電池セパレータの間にＭＥＡを挟み込んだ単位体）内に保持するとともに前記電気化学反応に必要な燃料（水素）及び空気（酸素）を供給する役割、さらには燃料電池として機能するための電気化学反応により得られた電子を損失なく集電する役割等を担っている。これらの役割を担うために燃料電池セパレータには、１．機械的強度、２．可撓性、３．導電性、４．成形加工性、５．ガス不透過性という特性が要求される。
【０００３】
従来、この種の燃料電池セパレータの材料としては、耐食性に優れたものとする点から黒鉛を主原料とするものが一般的であり、開発の初期段階では、焼結カーボンを切削することによって燃料電池セパレータを製作していた。しかしながら、コスト的な問題から近年ではフェノール樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂と黒鉛とのコンパウンドを成形材料として作成し、そのコンパウンドを圧縮成形することによって燃料電池セパレータとする手段が採られていた。成形材料のコンパウンドは、通常、粉末の状態で供給されるので、一旦樹脂の反応しない低温で予備成形体を作成する一次成形を行ってから、二次成形であるプレス成形型に送られるようになる。このように、一次成形によって一旦予備成形体を作ってから二次成形を行うことで、前記成形加工性に優れる燃料電池セパレータやその製造方法としては特許文献１において開示されたものが知られている。
【０００４】
一方、燃料電池セパレータの主原料である黒鉛として膨張黒鉛を用いるものがあり、例えば特許文献２において開示されたものが知られている。膨張黒鉛を用いた燃料電池セパレータでは、膨張黒鉛が本来有する耐熱性、耐食性、電気特性（導電性）、熱伝導特性等を有効に利用して所定の電池性能を発揮させることができる手段として望ましいものである。つまり、前記導電性に優れるものとすることができる。そして、数百枚〜千枚といった多量のセパレータを用いる自動車用等として求められる軽量でコンパクトな燃料電池とするには、セパレータ単体での厚さを、必要な機能を損なうことなく極力薄くすることが必要になる。
【０００５】
しかしながら、膨張黒鉛を主原料とする従来の燃料電池セパレータでは、薄くすると割れ易くなるとともに、ガスを透過し易くなるので、前述の機械的強度、ガス不透過性の各点で難点がある。また、カーボン材料（黒鉛）は脆性材料であって、やはり薄くすると割れ易い。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００４−２１６７５６号公報
【特許文献２】特開２０００−２３１９２６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の目的は、導電性と成形加工性とに優れるものとなるよう、膨張黒鉛を主原料とする予備成形体のプレス成形によって作成される燃料電池セパレータを、その予備成形体を抄造法を用いて作成するように工夫することにより、機械的強度、可撓性、ガス不透過性の各特性が改善され、自動車用等に好適となる軽量、コンパクト化が可能となるようにする点にある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
請求項１に係る発明は、板状に形成された予備成形体１４を、成形型１５を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータにおいて、
前記予備成形体１４が、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる第１シート１４Ａの一対の間に、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる抄紙シートに合成樹脂１６を含浸させて形成される混合層１７が介装されて成るプリプレグｐを有して構成されていることを特徴とするものである。
【０００９】
請求項２に係る発明は、請求項１に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記混合層１７が、前記第１シート１４Ａの一対の間に前記合成樹脂１６が介装された状態で加熱及び厚さ方向への加圧により前記合成樹脂１６が各前記抄紙シート１４Ａ，１４Ａに含浸することで形成されるものであることを特徴とするものである。
【００１０】
請求項３に係る発明は、請求項２に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記合成樹脂１６の全部又はほぼ全部が各前記抄紙シート１４Ａ，１４Ａに含浸されて前記混合層１７が構成されていることを特徴とするものである。
【００１１】
請求項４に係る発明は、請求項１〜３の何れか一項に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記混合層１７の厚みの前記プリプレグｐの厚みに対する割合が１０〜４０％に設定されていることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１２】
請求項１の発明によれば、予備成形体が、抄紙シートに合成樹脂を含浸させて形成される混合層が抄造による第１シートの一対の間に介装されるプリプレグを有するので、機械的、電気的特性に優れ、薄肉で、かつ、固有抵抗等の特性のばらつきが少なく、大量生産が容易で製造コストも有利となる。従って、熱可塑性樹脂が配合されることによる一般的な作用、効果に加えて、抄造された抄紙シートの隙間に合成樹脂が入り込んで隙間を埋めるようになり、ガス不透過性が明確に向上する。そして、可撓性も良好になり、成型加工性にも優れるようになる。
【００１３】
その結果、導電性と成形加工性とに優れるものとなるよう、膨張黒鉛を主原料とする予備成形体のプレス成形によって作成される燃料電池セパレータを、その予備成形体を抄造法を用いて作成するように工夫することにより、機械的強度、可撓性、導電性を良好なものとしながらガス不透過性を改善することができ、自動車用等に好適となる軽量、コンパクト化が可能となる燃料電池用セパレータを提供することができる。そして、添加される樹脂が熱可塑性のものであるから、容易に再利用が可能であって、優れたリサイクル性を有する利点もある。
【００１４】
請求項２の発明によれば、混合層を形成するための抄紙シートを、混合層の両側に配置される第１シート（抄紙）を兼用させる手段である。即ち、一対の第１シートと混合層とを一体化すべくプレスにより、その一体化に加えて混合層自体の生成が同時に行われることによって予備成形体が一挙に形成されるという生産効率に優れる合理的なものである。従って、請求項1の発明による燃料電池セパレータを効率良く廉価に構成できる利点が得られる。
【００１５】
請求項３の発明によれば、一対の第１シート間には混合層のみ又はほぼ混合層のみが介装される状態の燃料電池セパレータに構成されているから、次のような効果がある。即ち、非導電性である合成樹脂（合成樹脂層）が残ると電気特性の低下を招く影響が出るが、全て又はほぼ全てが混合層であることにより、導電性の低下が無い又はほぼ無いもとなってより良好な電気特性を得ることができる。
【００１６】
請求項４の発明は、混合層の厚みのプリプレグの厚みに対する割合が１０〜４０％に設定するものであり、それによってガス透過性、導電性、曲げ強度の各項目が改善されて目標値（実施形態の項にて説明する）を満たすことができる優れた燃料電池セパレータとして提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】固体高分子電解質型燃料電池のスタック構造を示す分解斜視図
【図２】固体高分子電解質型燃料電池のセパレータを示す正面図
【図３】単セルの構成を示す要部の拡大断面図
【図４】別構造によるセルの構成を示す要部の拡大断面図
【図５】概略のセパレータ製造方法を示し、（ａ）は抄造工程を示す作用図、（ｂ）は一体化工程以後の工程を示すブロック図
【図６】実施例１〜４、比較例１，２、従来例の各セパレータの特性表を示す図表
【図７】予備成形体の断面構造を示し、（ａ）は実施例 、（ｂ）は比較例
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下に、本発明による燃料電池セパレータ及び燃料電池セパレータの製造方法の実施の形態を、図面を参照しながら説明する。
【００１９】
最初に、本発明のセパレータを備えた固体高分子電解質型燃料電池の構成及び動作について、図１〜図３を参照して簡単に説明する。固体高分子電解質型燃料電池Ｅは、例えばフッ素系樹脂より形成されたイオン交換膜である電解質膜１と、炭素繊維糸で織成したカーボンクロスやカーボンペーパー或いはカーボンフェルトにより形成され、上記電解質膜１を両側から挟みサンドイッチ構造をなすガス拡散電極となるアノード２及びカソード３と、そのサンドイッチ構造をさらに両側から挟むセパレータ４，４とから構成される単セル５の複数組を積層し、その両端に図示省略した集電板を配置したスタック構造に構成されている。電解質膜１、アノード２、カソード３でＭＥＡが構成される。
【００２０】
両セパレータ４は、図２に示すように、その周辺部に、水素を含有する燃料ガス孔６，７と酸素を含有する酸化ガス孔８，９と冷却水孔１０とが形成されており、前記単セル５の複数組を積層した時、各セパレータ４の各孔６，７、８，９、１０がそれぞれ燃料電池Ｅ内部をその長手方向に貫通して燃料ガス供給マニホールド、燃料ガス排出マニホールド、酸化ガス供給マニホールド、酸化ガス排出マニホールド、冷却水路を形成するようになされている。各セパレータ４は、基本の断面形状が角波型となるように表裏に凸条（リブ）１１が形成されており、アノード２と各凸条１１とが当接することによる燃料ガス流路１２、及びカソード３と各凸条１１とが当接することによる酸化ガス流路１３が形成されている。また、電解質膜１の存在側を内とした場合において、各セパレータ４，４における外向き凸条１１の裏側（内側）部分が隣合わされることにより、独立した冷却水通路１０に形成することができる。
【００２１】
前記構成の固体高分子電解質型燃料電池Ｅにおいては、外部に設けられた燃料ガス供給装置から燃料電池Ｅに対して供給された水素を含有する燃料ガスが上記燃料ガス供給マニホールドを経由して各単セル５の燃料ガス流路１２に供給されて各単セル５のアノード２側において電気化学反応を呈し、その反応後の燃料ガスは各単セル５の燃料ガス流路１２から燃料ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。同時に、外部に設けられた酸化ガス供給装置から燃料電池Ｅに対して供給された酸素を含有する酸化ガス（空気）が上記酸化ガス供給マニホールドを経由して各単セル５の酸化ガス流路１３に供給されて各単セル５のカソード３側において電気化学反応を呈し、その反応後の酸化ガスは各単セル５の酸化ガス流路１３から上記酸化ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。
【００２２】
前述の電気化学反応に伴い、燃料電池Ｅ全体としての電気化学反応が進行して、燃料が有する化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換することで、所定の電池性能が発揮される。なお、この燃料電池Ｅは、電解質膜１の性質から約８０〜１００℃の温度範囲で運転されるために発熱を伴う。そこで、燃料電池Ｅの運転中は、外部に設けられた冷却水供給装置から燃料電池Ｅに対して冷却水を供給し、これを前記冷却水路に循環させることによって、燃料電池Ｅ内部の温度上昇を抑制している。
【００２３】
尚、セルの構造としては、図４に示す構造のものでも良い。即ち、図４のセルは、各セパレータ４を、その表面が縦横に点状のリブ（所定形状のリブ）１１の多数が均等間隔毎に並べられて成るものとして、それらリブ１１とアノード２の表面との間に縦横の燃料ガス流路１２が形成されるとともに、リブ１１とカソード３の表面との間に縦横の酸化ガス流路１３が形成される構造のものに構成してある。
【００２４】
次に、セパレータ４についてその作り方（製造方法）の例も交えて説明する。セパレータ４は、図３，図５（ａ），（ｂ）に示すように、板状に形成された予備成形体１４を、成形型１５を用いてプレス成形することによって作成されるものである。予備成形体１４は、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる第１シート１４Ａの一対の間に、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる抄紙シートに合成樹脂１６を含浸させて形成される混合層１７（図１，２も参照）が介装されて成るプリプレグｐを有して構成されている。
【００２５】
セパレータ４の製造方法は、図５に示すように、セパレータの大きさに近似した板状の予備成形体１４を作成する一次成形工程Ｓ１と、その予備成形体１４を成形金型２０で加圧して最終形状のセパレータ４を形成する二次成形工程Ｓ２とから成る。ここで、セパレータ４の目標とする特性は、厚さ０．１５ｍｍ以下において、固有抵抗が５ｍΩ・ｃｍ以下、ガス透過性（ガス透過係数）が２×１０−９mol・ｍ/ｍ２・ｓ・ＭＰa以下、曲げ強度（曲げ強さ）が３５ＭＰａ以上である。
【００２６】
一次成形工程Ｓ１は、図５に示すように、抄造工程ａと一体化工程ｂとを有している。まず、抄造工程ａは、図５（ａ）に示すように、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって抄紙シートである第１シート１４Ａを作成する工程であり、主原料である膨張黒鉛（導電材）と繊維質充填材と（その他配合材もある）を所定の配合比率で有する原料を用いて抄造し、それによって予備成形体１４用の第１シート１４Ａを形成する。抄造の本来の意味は「紙の原料をすいて紙を作ること」であるが、ここで言う抄造は『抄紙シート用の上記材料をすいて抄紙シートを作ること』である。
【００２７】
一体化工程ｂは、図５（ｂ）に示すように、抄造工程ａによって作成された一対の第１シート１４Ａ，１４Ａの間にＰＰ樹脂による第２シート（合成樹脂シート）１６を介装して積層体ｓとする積層工程ｃと、その積層体ｓを所定時間に亘って加熱及び加圧して予備成形体１４を作成するプレス工程ｄとを有している。プレス工程ｄにおいては、温度、圧力、時間等の緒元が適宜の範囲に設定された状態で積層体ｓをプレスする。
【００２８】
これにより、第２シート１６が、即ちＰＰ樹脂が各第１シート１４Ａ，１４Ａにそれらの第２シート側から含浸されて行き、結果として図５（ｂ）や図７（ａ）に示すように、第１シート（抄紙シート）１４Ａ、混合層１７、第２シート（ＰＰ樹脂シート）１６、混合層１７、第１シート（抄紙シート）１４Ａとを有して成るプリプレグｐとしての予備成形体１４が作成される。ここでは、第２シート１６とその両側に形成される混合層１７，１７とで中間層１４Ｂが形成されている。そして、混合層１７の厚みのプリプレグｐの厚みに対する割合は１０〜３０％に設定されている。
【００２９】
つまり、予備成形体１４が、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる第１シート１４Ａの一対の間に、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる抄紙シートにＰＰ樹脂を含浸させて形成される混合層１７が介装されて成るプリプレグｐを有して構成されている。そして、混合層１７が、第１シート１４Ａの一対の間にＰＰ樹脂１６が介装された状態で加熱及び厚さ方向への加圧によりＰＰ樹脂１６が各抄紙シート１４Ａに含浸することで形成されているのである。
【００３０】
ＰＰ樹脂（ＰＰ樹脂フィルム層）１６からその両側の第１シート１４Ａ，１４ＡにＰＰ樹脂が流れ込み、予備成形体１４としての断面を見た場合、抄紙１４Ａ＋混合層（抄紙＋ＰＰ樹脂）１６＋抄紙１４Ａという構造を有している〔図７（ａ）参照〕。そして、ＰＰ樹脂（合成樹脂）には導電性を有する材料が含有されていることが望ましい。導電性材料としては、黒鉛（天然黒鉛、膨張黒鉛、人造黒鉛）その他がある。
【００３１】
二次成形工程Ｓ２は、図５に示すように、一次成形工程Ｓ１で作成され、かつ、適宜の長さに切断された３層構造の予備成形体１４を、例えば、上金型１５ａと下金型１５ｂから成り、かつ、熱せられた状態の成形金型１５を用いてのプレスによって加圧することにより、所定の最終形状を呈するセパレータ４を作成する工程である。つまり、第１シート１４Ａの一対の間に混合層１７を有する中間層１４Ｂが介装されて成る積層体ｓ（プリプレグｐ）を成形型１５で加熱加圧することにより、表面に所定の凹凸が施される熱プレス工程ｊを有している。次に、作り方やその実施例等について説明する。
【００３２】
〔実施例１〕
まず、実施例１のセパレータ４を得るべく一次成形工程Ｓ１における抄造工程ａに関しては、次のようである。炭素繊維５％、アクリル繊維１５％、ＰＥＴ繊維５％を配合して成る繊維質充填材を、家庭用ミキサーを用いて離解し、所定のパルプ濃度（例：１％）に調整する。調整後のパルプスラリーに、例えば４０μｍの膨張黒鉛を７５％添加し、さらに水を追加して固形分濃度０．１％に再調整してから、若干のその他の配合材［硫酸バンド、歩留り向上材〔ハイモロックＮＲ１１−ＬＨ（商品名）〕］を添加して抄紙用原料として抄造（図５参照）し、シート状体の第１シート１４Ａを得る。
【００３３】
上記の作り方により、坪量１００g/ｍ２の第１シート１４Ａを作成（この段階で、標準角型シートマシンを用いての加工により２５ｃｍ角シート形状にすること可能）し、その第１シート１４Ａの２枚の間に、厚み１０μｍに加工されたＰＰ樹脂フィルム（シート）１６を挟み込んで積層体ｓとする。その積層体ｓを１６０〜２３０℃の金型を用いて圧力５０〜５００ｋｇｆ／ｃｍ２で圧着を行ってプリプレグｐを作成する。次に、作成したプリプレグｐを樹脂溶融温度に設定した金型を用いて加熱溶融させた後、加圧冷却を行ってから金型より取り出す、というものである。
【００３４】
〔実施例２〕
実施例２のセパレータ４は、第１シート１４Ａの作り方は実施例１のものと同じであり、その同じ作り方で作成された坪量１００g/ｍ２の第１シート１４Ａの２枚の間に、厚み２５μｍに加工されたＰＰ樹脂フィルム（シート）１６を挟み込んで積層体ｓとする。それ以後の作り方も実施例1の場合と同じである。
【００３５】
〔実施例３〕
実施例３のセパレータ４は、第１シート１４Ａの作り方は実施例１のものと同じであり、その同じ作り方で作成された坪量１０５g/ｍ２の第１シート１４Ａの２枚の間に、厚み４０μｍに加工されたＰＰ樹脂フィルム（シート）１６を挟み込んで積層体ｓとする。それ以後の作り方も実施例1の場合と同じである。
【００３６】
〔実施例４〕
実施例４のセパレータ４は、第１シート１４Ａの作り方は実施例１のものと同じであり、その同じ作り方で作成された坪量１００g/ｍ２の第１シート１４Ａの２枚の間に、厚み５０μｍに加工されたＰＰ樹脂フィルム（シート）１６を挟み込んで積層体ｓとする。それ以後の作り方も実施例1の場合と同じである。
【００３７】
〔比較例１〕
比較例１のセパレータ４は、第１シート１４Ａの作り方は実施例１のものと同じであり、その同じ作り方で作成された坪量１０５g/ｍ２の第１シート１４Ａの２枚の間に、厚み５μｍに加工されたＰＰ樹脂フィルム（シート）１６を挟み込んで積層体ｓとする。それ以後の作り方も実施例1の場合と同じである。
【００３８】
〔比較例２〕
比較例２のセパレータ４は、第１シート１４Ａの作り方は実施例１のものと同じであり、その同じ作り方で作成された坪量１０５g/ｍ２の第１シート１４Ａの２枚の間に、厚み５５μｍに加工されたＰＰ樹脂フィルム（シート）１６を挟み込んで積層体ｓとする。それ以後の作り方も実施例1の場合と同じである。
【００３９】
〔従来例〕
従来例のセパレータ４は、第１シート１４Ａの作り方は実施例１のものと同じであり、坪量１０５g/ｍ２の第１シート１４Ａの２枚の間に、厚み２５μｍに加工されたＰＰ樹脂フィルム（シート）１６を挟み込んで積層体ｓとする。二次成形工程Ｓ２においては、前記積層体ｓを用いての一次成形工程Ｓ１で成る予備成形体１４を、樹脂が溶ける温度範囲にて加熱加圧成形してセパレータ４を得る。
【００４０】
実施例１〜４、比較例１，２、及び従来例による７種のセパレータ４についての材料データ及び曲げ強度、電気特性（固有抵抗）、ガス透過性等の各測定値を図６の特性表に示す。実施例１〜４のセパレータ４は、「固有抵抗が５ｍΩ・ｃｍ以下、ガス透過係数が２×１０−９mol・ｍ/ｍ２・ｓ・ＭＰa以下、曲げ強度が３５ＭＰａ以上」という目標値をいずれもクリアしている。尚、図６における「厚み割合」とは混合層１７の厚みのプリプレグｐの厚みに対する割合のことである。比較例１のセパレータは、曲げ強度とガス透過性とがＮＧであり、比較例２のセパレータは固有抵抗がＮＧである。従来例のセパレータも固有抵抗がＮＧである。混合層１７のプリプレグの厚みに対する割合が１０〜４０％以外である比較例１，２のセパレータはやはり目標値を満足できない。厚み割合は許容範囲内である従来例のセパレータでも、成形条件が異なることから目標値を満足できていない。
【００４１】
図７（ａ）に実施例１〜４によるセパレータ４における予備成形体１４の断面写真を、そして、図７（ｂ）に従来例によるセパレータ４における予備成形体１４の断面写真を夫々示す。実施例のものでは、ＰＰ樹脂の大部分が各抄紙シートに含浸されて、元のＰＰ樹脂フィルムの状態である第２シート１６の部分が極めて薄い層でしか存在していないことが理解できる。つまり、中間層１４Ｂの殆どが混合層１７で形成されている。これに対して 従来例のものでは、中間層１４Ｂにおける元のＰＰ樹脂シートである第２シート１６の部分が厚く残っており、各樹脂シート１４Ａへの含浸、即ち混合層１７が薄い（少ない）ことが見て取れる。
【００４２】
本発明による燃料電池セパレータ４においては、導電性（固有抵抗）、機械的強度（曲げ強度）については抄紙シート（第１シート１４Ａ）による優れた性能が発揮されており、ガス透過性については、厚み方向で中央部のＰＰ樹脂フィルム１６がシールド性を付与するものと考えられる。抄紙シート、ＰＰ樹脂フィルムの構造、即ちプリプレグｐを有することにより、予備成形体１４の表面にはＰＰ樹脂が存在していないため、導電性が良好となる。ＰＰ等の熱可塑性樹脂フィルムに導電性材料である黒鉛粉末などを添加すれば、層間の導電性が向上してより一層の効果が得られる。また、第１シート１４ＡとＰＰ樹脂シート１６とは共にシート材料であるから量産化が可能（量産化に好適）であり、低コストなセパレータとして提供することができる。
【００４３】
抄紙を主原料とし、抄紙と合成樹脂との積層体構造（プリプレグｐ）を有することで、従来において問題であったガス不透過性、導電性、機械的強度の３項目に優れるものとなり、自動車などに適した軽量でコンパクトな燃料電池セパレータを実現できている。
【００４４】
〔別実施例〕
上記の実施形態では、一対の第１シート１４Ａ，１４Ａと合成樹脂シート１６とのプレスによる一体化工程ｄによって樹脂含浸も同時に行われて混合層１７（中間層１４Ｂ）が形成されるという手段であるが、予め抄紙シートの厚さ方向の両端部又は全部にＰＰ等の合成樹脂が含浸されて成る混合層１７を有する中間層１４Ｂ、又は混合層１７のみによる中間層１４Ｂによる中間シートを予め作成しておき、その中間シートを一対の第１シート１４Ａ，１４Ａ間に介装させた積層体ｓをプレスしてプリプレグｐ（予備成形体１４）とする構造の燃料電池セパレータ４でも良い。中間層１４Ｂは、混合層１７とＰＰ樹脂（合成樹脂）１６とで成る場合も混合層１７のみで成る場合もある。
【００４５】
合成樹脂としては、ＰＰの他、変性ＰＰＥ（ポリフェニレンエーテル）、ＰＥＴ、ＰＰＳ、ＬＣＰ、ＰＡなどの熱可塑性樹脂や、Ｐｈ、ＥＰなどの熱硬化性樹脂を用いても良い。また、第１シート１４Ａの３層と混合層１７の２層とを交互に積層しての５層構造の積層体ｓを加熱加圧して成るもの、即ちプリプレグｐに混合層１７と第１シート１４Ａとが追加積層される構造のセパレータでも良い。また、７層以上の構造による燃料電池セパレータも可能である。
【符号の説明】
【００４６】
１４ 予備成形体
１４Ａ 第１シート
１５ 成形型
１６ 合成樹脂
１７ 混合層
Ｓ２ 二次成形工程
ｐ プリプレグ
ｓ 積層体
【技術分野】
【０００１】
本発明は、板状に形成された予備成形体を、成形型を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータ、並びにその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池セパレータとは、ＭＥＡ（膜・電極接合体）を適切に燃料電池セル（燃料電池セパレータの間にＭＥＡを挟み込んだ単位体）内に保持するとともに前記電気化学反応に必要な燃料（水素）及び空気（酸素）を供給する役割、さらには燃料電池として機能するための電気化学反応により得られた電子を損失なく集電する役割等を担っている。これらの役割を担うために燃料電池セパレータには、１．機械的強度、２．可撓性、３．導電性、４．成形加工性、５．ガス不透過性という特性が要求される。
【０００３】
従来、この種の燃料電池セパレータの材料としては、耐食性に優れたものとする点から黒鉛を主原料とするものが一般的であり、開発の初期段階では、焼結カーボンを切削することによって燃料電池セパレータを製作していた。しかしながら、コスト的な問題から近年ではフェノール樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂と黒鉛とのコンパウンドを成形材料として作成し、そのコンパウンドを圧縮成形することによって燃料電池セパレータとする手段が採られていた。成形材料のコンパウンドは、通常、粉末の状態で供給されるので、一旦樹脂の反応しない低温で予備成形体を作成する一次成形を行ってから、二次成形であるプレス成形型に送られるようになる。このように、一次成形によって一旦予備成形体を作ってから二次成形を行うことで、前記成形加工性に優れる燃料電池セパレータやその製造方法としては特許文献１において開示されたものが知られている。
【０００４】
一方、燃料電池セパレータの主原料である黒鉛として膨張黒鉛を用いるものがあり、例えば特許文献２において開示されたものが知られている。膨張黒鉛を用いた燃料電池セパレータでは、膨張黒鉛が本来有する耐熱性、耐食性、電気特性（導電性）、熱伝導特性等を有効に利用して所定の電池性能を発揮させることができる手段として望ましいものである。つまり、前記導電性に優れるものとすることができる。そして、数百枚〜千枚といった多量のセパレータを用いる自動車用等として求められる軽量でコンパクトな燃料電池とするには、セパレータ単体での厚さを、必要な機能を損なうことなく極力薄くすることが必要になる。
【０００５】
しかしながら、膨張黒鉛を主原料とする従来の燃料電池セパレータでは、薄くすると割れ易くなるとともに、ガスを透過し易くなるので、前述の機械的強度、ガス不透過性の各点で難点がある。また、カーボン材料（黒鉛）は脆性材料であって、やはり薄くすると割れ易い。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００４−２１６７５６号公報
【特許文献２】特開２０００−２３１９２６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の目的は、導電性と成形加工性とに優れるものとなるよう、膨張黒鉛を主原料とする予備成形体のプレス成形によって作成される燃料電池セパレータを、その予備成形体を抄造法を用いて作成するように工夫することにより、機械的強度、可撓性、ガス不透過性の各特性が改善され、自動車用等に好適となる軽量、コンパクト化が可能となるようにする点にある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
請求項１に係る発明は、板状に形成された予備成形体１４を、成形型１５を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータにおいて、
前記予備成形体１４が、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる第１シート１４Ａの一対の間に、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる抄紙シートに合成樹脂１６を含浸させて形成される混合層１７が介装されて成るプリプレグｐを有して構成されていることを特徴とするものである。
【０００９】
請求項２に係る発明は、請求項１に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記混合層１７が、前記第１シート１４Ａの一対の間に前記合成樹脂１６が介装された状態で加熱及び厚さ方向への加圧により前記合成樹脂１６が各前記抄紙シート１４Ａ，１４Ａに含浸することで形成されるものであることを特徴とするものである。
【００１０】
請求項３に係る発明は、請求項２に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記合成樹脂１６の全部又はほぼ全部が各前記抄紙シート１４Ａ，１４Ａに含浸されて前記混合層１７が構成されていることを特徴とするものである。
【００１１】
請求項４に係る発明は、請求項１〜３の何れか一項に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記混合層１７の厚みの前記プリプレグｐの厚みに対する割合が１０〜４０％に設定されていることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１２】
請求項１の発明によれば、予備成形体が、抄紙シートに合成樹脂を含浸させて形成される混合層が抄造による第１シートの一対の間に介装されるプリプレグを有するので、機械的、電気的特性に優れ、薄肉で、かつ、固有抵抗等の特性のばらつきが少なく、大量生産が容易で製造コストも有利となる。従って、熱可塑性樹脂が配合されることによる一般的な作用、効果に加えて、抄造された抄紙シートの隙間に合成樹脂が入り込んで隙間を埋めるようになり、ガス不透過性が明確に向上する。そして、可撓性も良好になり、成型加工性にも優れるようになる。
【００１３】
その結果、導電性と成形加工性とに優れるものとなるよう、膨張黒鉛を主原料とする予備成形体のプレス成形によって作成される燃料電池セパレータを、その予備成形体を抄造法を用いて作成するように工夫することにより、機械的強度、可撓性、導電性を良好なものとしながらガス不透過性を改善することができ、自動車用等に好適となる軽量、コンパクト化が可能となる燃料電池用セパレータを提供することができる。そして、添加される樹脂が熱可塑性のものであるから、容易に再利用が可能であって、優れたリサイクル性を有する利点もある。
【００１４】
請求項２の発明によれば、混合層を形成するための抄紙シートを、混合層の両側に配置される第１シート（抄紙）を兼用させる手段である。即ち、一対の第１シートと混合層とを一体化すべくプレスにより、その一体化に加えて混合層自体の生成が同時に行われることによって予備成形体が一挙に形成されるという生産効率に優れる合理的なものである。従って、請求項1の発明による燃料電池セパレータを効率良く廉価に構成できる利点が得られる。
【００１５】
請求項３の発明によれば、一対の第１シート間には混合層のみ又はほぼ混合層のみが介装される状態の燃料電池セパレータに構成されているから、次のような効果がある。即ち、非導電性である合成樹脂（合成樹脂層）が残ると電気特性の低下を招く影響が出るが、全て又はほぼ全てが混合層であることにより、導電性の低下が無い又はほぼ無いもとなってより良好な電気特性を得ることができる。
【００１６】
請求項４の発明は、混合層の厚みのプリプレグの厚みに対する割合が１０〜４０％に設定するものであり、それによってガス透過性、導電性、曲げ強度の各項目が改善されて目標値（実施形態の項にて説明する）を満たすことができる優れた燃料電池セパレータとして提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】固体高分子電解質型燃料電池のスタック構造を示す分解斜視図
【図２】固体高分子電解質型燃料電池のセパレータを示す正面図
【図３】単セルの構成を示す要部の拡大断面図
【図４】別構造によるセルの構成を示す要部の拡大断面図
【図５】概略のセパレータ製造方法を示し、（ａ）は抄造工程を示す作用図、（ｂ）は一体化工程以後の工程を示すブロック図
【図６】実施例１〜４、比較例１，２、従来例の各セパレータの特性表を示す図表
【図７】予備成形体の断面構造を示し、（ａ）は実施例 、（ｂ）は比較例
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下に、本発明による燃料電池セパレータ及び燃料電池セパレータの製造方法の実施の形態を、図面を参照しながら説明する。
【００１９】
最初に、本発明のセパレータを備えた固体高分子電解質型燃料電池の構成及び動作について、図１〜図３を参照して簡単に説明する。固体高分子電解質型燃料電池Ｅは、例えばフッ素系樹脂より形成されたイオン交換膜である電解質膜１と、炭素繊維糸で織成したカーボンクロスやカーボンペーパー或いはカーボンフェルトにより形成され、上記電解質膜１を両側から挟みサンドイッチ構造をなすガス拡散電極となるアノード２及びカソード３と、そのサンドイッチ構造をさらに両側から挟むセパレータ４，４とから構成される単セル５の複数組を積層し、その両端に図示省略した集電板を配置したスタック構造に構成されている。電解質膜１、アノード２、カソード３でＭＥＡが構成される。
【００２０】
両セパレータ４は、図２に示すように、その周辺部に、水素を含有する燃料ガス孔６，７と酸素を含有する酸化ガス孔８，９と冷却水孔１０とが形成されており、前記単セル５の複数組を積層した時、各セパレータ４の各孔６，７、８，９、１０がそれぞれ燃料電池Ｅ内部をその長手方向に貫通して燃料ガス供給マニホールド、燃料ガス排出マニホールド、酸化ガス供給マニホールド、酸化ガス排出マニホールド、冷却水路を形成するようになされている。各セパレータ４は、基本の断面形状が角波型となるように表裏に凸条（リブ）１１が形成されており、アノード２と各凸条１１とが当接することによる燃料ガス流路１２、及びカソード３と各凸条１１とが当接することによる酸化ガス流路１３が形成されている。また、電解質膜１の存在側を内とした場合において、各セパレータ４，４における外向き凸条１１の裏側（内側）部分が隣合わされることにより、独立した冷却水通路１０に形成することができる。
【００２１】
前記構成の固体高分子電解質型燃料電池Ｅにおいては、外部に設けられた燃料ガス供給装置から燃料電池Ｅに対して供給された水素を含有する燃料ガスが上記燃料ガス供給マニホールドを経由して各単セル５の燃料ガス流路１２に供給されて各単セル５のアノード２側において電気化学反応を呈し、その反応後の燃料ガスは各単セル５の燃料ガス流路１２から燃料ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。同時に、外部に設けられた酸化ガス供給装置から燃料電池Ｅに対して供給された酸素を含有する酸化ガス（空気）が上記酸化ガス供給マニホールドを経由して各単セル５の酸化ガス流路１３に供給されて各単セル５のカソード３側において電気化学反応を呈し、その反応後の酸化ガスは各単セル５の酸化ガス流路１３から上記酸化ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。
【００２２】
前述の電気化学反応に伴い、燃料電池Ｅ全体としての電気化学反応が進行して、燃料が有する化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換することで、所定の電池性能が発揮される。なお、この燃料電池Ｅは、電解質膜１の性質から約８０〜１００℃の温度範囲で運転されるために発熱を伴う。そこで、燃料電池Ｅの運転中は、外部に設けられた冷却水供給装置から燃料電池Ｅに対して冷却水を供給し、これを前記冷却水路に循環させることによって、燃料電池Ｅ内部の温度上昇を抑制している。
【００２３】
尚、セルの構造としては、図４に示す構造のものでも良い。即ち、図４のセルは、各セパレータ４を、その表面が縦横に点状のリブ（所定形状のリブ）１１の多数が均等間隔毎に並べられて成るものとして、それらリブ１１とアノード２の表面との間に縦横の燃料ガス流路１２が形成されるとともに、リブ１１とカソード３の表面との間に縦横の酸化ガス流路１３が形成される構造のものに構成してある。
【００２４】
次に、セパレータ４についてその作り方（製造方法）の例も交えて説明する。セパレータ４は、図３，図５（ａ），（ｂ）に示すように、板状に形成された予備成形体１４を、成形型１５を用いてプレス成形することによって作成されるものである。予備成形体１４は、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる第１シート１４Ａの一対の間に、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる抄紙シートに合成樹脂１６を含浸させて形成される混合層１７（図１，２も参照）が介装されて成るプリプレグｐを有して構成されている。
【００２５】
セパレータ４の製造方法は、図５に示すように、セパレータの大きさに近似した板状の予備成形体１４を作成する一次成形工程Ｓ１と、その予備成形体１４を成形金型２０で加圧して最終形状のセパレータ４を形成する二次成形工程Ｓ２とから成る。ここで、セパレータ４の目標とする特性は、厚さ０．１５ｍｍ以下において、固有抵抗が５ｍΩ・ｃｍ以下、ガス透過性（ガス透過係数）が２×１０−９mol・ｍ/ｍ２・ｓ・ＭＰa以下、曲げ強度（曲げ強さ）が３５ＭＰａ以上である。
【００２６】
一次成形工程Ｓ１は、図５に示すように、抄造工程ａと一体化工程ｂとを有している。まず、抄造工程ａは、図５（ａ）に示すように、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって抄紙シートである第１シート１４Ａを作成する工程であり、主原料である膨張黒鉛（導電材）と繊維質充填材と（その他配合材もある）を所定の配合比率で有する原料を用いて抄造し、それによって予備成形体１４用の第１シート１４Ａを形成する。抄造の本来の意味は「紙の原料をすいて紙を作ること」であるが、ここで言う抄造は『抄紙シート用の上記材料をすいて抄紙シートを作ること』である。
【００２７】
一体化工程ｂは、図５（ｂ）に示すように、抄造工程ａによって作成された一対の第１シート１４Ａ，１４Ａの間にＰＰ樹脂による第２シート（合成樹脂シート）１６を介装して積層体ｓとする積層工程ｃと、その積層体ｓを所定時間に亘って加熱及び加圧して予備成形体１４を作成するプレス工程ｄとを有している。プレス工程ｄにおいては、温度、圧力、時間等の緒元が適宜の範囲に設定された状態で積層体ｓをプレスする。
【００２８】
これにより、第２シート１６が、即ちＰＰ樹脂が各第１シート１４Ａ，１４Ａにそれらの第２シート側から含浸されて行き、結果として図５（ｂ）や図７（ａ）に示すように、第１シート（抄紙シート）１４Ａ、混合層１７、第２シート（ＰＰ樹脂シート）１６、混合層１７、第１シート（抄紙シート）１４Ａとを有して成るプリプレグｐとしての予備成形体１４が作成される。ここでは、第２シート１６とその両側に形成される混合層１７，１７とで中間層１４Ｂが形成されている。そして、混合層１７の厚みのプリプレグｐの厚みに対する割合は１０〜３０％に設定されている。
【００２９】
つまり、予備成形体１４が、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる第１シート１４Ａの一対の間に、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる抄紙シートにＰＰ樹脂を含浸させて形成される混合層１７が介装されて成るプリプレグｐを有して構成されている。そして、混合層１７が、第１シート１４Ａの一対の間にＰＰ樹脂１６が介装された状態で加熱及び厚さ方向への加圧によりＰＰ樹脂１６が各抄紙シート１４Ａに含浸することで形成されているのである。
【００３０】
ＰＰ樹脂（ＰＰ樹脂フィルム層）１６からその両側の第１シート１４Ａ，１４ＡにＰＰ樹脂が流れ込み、予備成形体１４としての断面を見た場合、抄紙１４Ａ＋混合層（抄紙＋ＰＰ樹脂）１６＋抄紙１４Ａという構造を有している〔図７（ａ）参照〕。そして、ＰＰ樹脂（合成樹脂）には導電性を有する材料が含有されていることが望ましい。導電性材料としては、黒鉛（天然黒鉛、膨張黒鉛、人造黒鉛）その他がある。
【００３１】
二次成形工程Ｓ２は、図５に示すように、一次成形工程Ｓ１で作成され、かつ、適宜の長さに切断された３層構造の予備成形体１４を、例えば、上金型１５ａと下金型１５ｂから成り、かつ、熱せられた状態の成形金型１５を用いてのプレスによって加圧することにより、所定の最終形状を呈するセパレータ４を作成する工程である。つまり、第１シート１４Ａの一対の間に混合層１７を有する中間層１４Ｂが介装されて成る積層体ｓ（プリプレグｐ）を成形型１５で加熱加圧することにより、表面に所定の凹凸が施される熱プレス工程ｊを有している。次に、作り方やその実施例等について説明する。
【００３２】
〔実施例１〕
まず、実施例１のセパレータ４を得るべく一次成形工程Ｓ１における抄造工程ａに関しては、次のようである。炭素繊維５％、アクリル繊維１５％、ＰＥＴ繊維５％を配合して成る繊維質充填材を、家庭用ミキサーを用いて離解し、所定のパルプ濃度（例：１％）に調整する。調整後のパルプスラリーに、例えば４０μｍの膨張黒鉛を７５％添加し、さらに水を追加して固形分濃度０．１％に再調整してから、若干のその他の配合材［硫酸バンド、歩留り向上材〔ハイモロックＮＲ１１−ＬＨ（商品名）〕］を添加して抄紙用原料として抄造（図５参照）し、シート状体の第１シート１４Ａを得る。
【００３３】
上記の作り方により、坪量１００g/ｍ２の第１シート１４Ａを作成（この段階で、標準角型シートマシンを用いての加工により２５ｃｍ角シート形状にすること可能）し、その第１シート１４Ａの２枚の間に、厚み１０μｍに加工されたＰＰ樹脂フィルム（シート）１６を挟み込んで積層体ｓとする。その積層体ｓを１６０〜２３０℃の金型を用いて圧力５０〜５００ｋｇｆ／ｃｍ２で圧着を行ってプリプレグｐを作成する。次に、作成したプリプレグｐを樹脂溶融温度に設定した金型を用いて加熱溶融させた後、加圧冷却を行ってから金型より取り出す、というものである。
【００３４】
〔実施例２〕
実施例２のセパレータ４は、第１シート１４Ａの作り方は実施例１のものと同じであり、その同じ作り方で作成された坪量１００g/ｍ２の第１シート１４Ａの２枚の間に、厚み２５μｍに加工されたＰＰ樹脂フィルム（シート）１６を挟み込んで積層体ｓとする。それ以後の作り方も実施例1の場合と同じである。
【００３５】
〔実施例３〕
実施例３のセパレータ４は、第１シート１４Ａの作り方は実施例１のものと同じであり、その同じ作り方で作成された坪量１０５g/ｍ２の第１シート１４Ａの２枚の間に、厚み４０μｍに加工されたＰＰ樹脂フィルム（シート）１６を挟み込んで積層体ｓとする。それ以後の作り方も実施例1の場合と同じである。
【００３６】
〔実施例４〕
実施例４のセパレータ４は、第１シート１４Ａの作り方は実施例１のものと同じであり、その同じ作り方で作成された坪量１００g/ｍ２の第１シート１４Ａの２枚の間に、厚み５０μｍに加工されたＰＰ樹脂フィルム（シート）１６を挟み込んで積層体ｓとする。それ以後の作り方も実施例1の場合と同じである。
【００３７】
〔比較例１〕
比較例１のセパレータ４は、第１シート１４Ａの作り方は実施例１のものと同じであり、その同じ作り方で作成された坪量１０５g/ｍ２の第１シート１４Ａの２枚の間に、厚み５μｍに加工されたＰＰ樹脂フィルム（シート）１６を挟み込んで積層体ｓとする。それ以後の作り方も実施例1の場合と同じである。
【００３８】
〔比較例２〕
比較例２のセパレータ４は、第１シート１４Ａの作り方は実施例１のものと同じであり、その同じ作り方で作成された坪量１０５g/ｍ２の第１シート１４Ａの２枚の間に、厚み５５μｍに加工されたＰＰ樹脂フィルム（シート）１６を挟み込んで積層体ｓとする。それ以後の作り方も実施例1の場合と同じである。
【００３９】
〔従来例〕
従来例のセパレータ４は、第１シート１４Ａの作り方は実施例１のものと同じであり、坪量１０５g/ｍ２の第１シート１４Ａの２枚の間に、厚み２５μｍに加工されたＰＰ樹脂フィルム（シート）１６を挟み込んで積層体ｓとする。二次成形工程Ｓ２においては、前記積層体ｓを用いての一次成形工程Ｓ１で成る予備成形体１４を、樹脂が溶ける温度範囲にて加熱加圧成形してセパレータ４を得る。
【００４０】
実施例１〜４、比較例１，２、及び従来例による７種のセパレータ４についての材料データ及び曲げ強度、電気特性（固有抵抗）、ガス透過性等の各測定値を図６の特性表に示す。実施例１〜４のセパレータ４は、「固有抵抗が５ｍΩ・ｃｍ以下、ガス透過係数が２×１０−９mol・ｍ/ｍ２・ｓ・ＭＰa以下、曲げ強度が３５ＭＰａ以上」という目標値をいずれもクリアしている。尚、図６における「厚み割合」とは混合層１７の厚みのプリプレグｐの厚みに対する割合のことである。比較例１のセパレータは、曲げ強度とガス透過性とがＮＧであり、比較例２のセパレータは固有抵抗がＮＧである。従来例のセパレータも固有抵抗がＮＧである。混合層１７のプリプレグの厚みに対する割合が１０〜４０％以外である比較例１，２のセパレータはやはり目標値を満足できない。厚み割合は許容範囲内である従来例のセパレータでも、成形条件が異なることから目標値を満足できていない。
【００４１】
図７（ａ）に実施例１〜４によるセパレータ４における予備成形体１４の断面写真を、そして、図７（ｂ）に従来例によるセパレータ４における予備成形体１４の断面写真を夫々示す。実施例のものでは、ＰＰ樹脂の大部分が各抄紙シートに含浸されて、元のＰＰ樹脂フィルムの状態である第２シート１６の部分が極めて薄い層でしか存在していないことが理解できる。つまり、中間層１４Ｂの殆どが混合層１７で形成されている。これに対して 従来例のものでは、中間層１４Ｂにおける元のＰＰ樹脂シートである第２シート１６の部分が厚く残っており、各樹脂シート１４Ａへの含浸、即ち混合層１７が薄い（少ない）ことが見て取れる。
【００４２】
本発明による燃料電池セパレータ４においては、導電性（固有抵抗）、機械的強度（曲げ強度）については抄紙シート（第１シート１４Ａ）による優れた性能が発揮されており、ガス透過性については、厚み方向で中央部のＰＰ樹脂フィルム１６がシールド性を付与するものと考えられる。抄紙シート、ＰＰ樹脂フィルムの構造、即ちプリプレグｐを有することにより、予備成形体１４の表面にはＰＰ樹脂が存在していないため、導電性が良好となる。ＰＰ等の熱可塑性樹脂フィルムに導電性材料である黒鉛粉末などを添加すれば、層間の導電性が向上してより一層の効果が得られる。また、第１シート１４ＡとＰＰ樹脂シート１６とは共にシート材料であるから量産化が可能（量産化に好適）であり、低コストなセパレータとして提供することができる。
【００４３】
抄紙を主原料とし、抄紙と合成樹脂との積層体構造（プリプレグｐ）を有することで、従来において問題であったガス不透過性、導電性、機械的強度の３項目に優れるものとなり、自動車などに適した軽量でコンパクトな燃料電池セパレータを実現できている。
【００４４】
〔別実施例〕
上記の実施形態では、一対の第１シート１４Ａ，１４Ａと合成樹脂シート１６とのプレスによる一体化工程ｄによって樹脂含浸も同時に行われて混合層１７（中間層１４Ｂ）が形成されるという手段であるが、予め抄紙シートの厚さ方向の両端部又は全部にＰＰ等の合成樹脂が含浸されて成る混合層１７を有する中間層１４Ｂ、又は混合層１７のみによる中間層１４Ｂによる中間シートを予め作成しておき、その中間シートを一対の第１シート１４Ａ，１４Ａ間に介装させた積層体ｓをプレスしてプリプレグｐ（予備成形体１４）とする構造の燃料電池セパレータ４でも良い。中間層１４Ｂは、混合層１７とＰＰ樹脂（合成樹脂）１６とで成る場合も混合層１７のみで成る場合もある。
【００４５】
合成樹脂としては、ＰＰの他、変性ＰＰＥ（ポリフェニレンエーテル）、ＰＥＴ、ＰＰＳ、ＬＣＰ、ＰＡなどの熱可塑性樹脂や、Ｐｈ、ＥＰなどの熱硬化性樹脂を用いても良い。また、第１シート１４Ａの３層と混合層１７の２層とを交互に積層しての５層構造の積層体ｓを加熱加圧して成るもの、即ちプリプレグｐに混合層１７と第１シート１４Ａとが追加積層される構造のセパレータでも良い。また、７層以上の構造による燃料電池セパレータも可能である。
【符号の説明】
【００４６】
１４ 予備成形体
１４Ａ 第１シート
１５ 成形型
１６ 合成樹脂
１７ 混合層
Ｓ２ 二次成形工程
ｐ プリプレグ
ｓ 積層体
【特許請求の範囲】
【請求項１】
板状に形成された予備成形体を、成形型を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータであって、
前記予備成形体が、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる第１シートの一対の間に、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる抄紙シートに合成樹脂を含浸させて形成される混合層が介装されて成るプリプレグを有して構成されている燃料電池セパレータ。
【請求項２】
前記混合層が、前記第１シートの一対の間に前記合成樹脂が介装された状態で加熱及び厚さ方向への加圧により前記合成樹脂が各前記抄紙シートに含浸することで形成されるものである請求項１に記載の燃料電池セパレータ。
【請求項３】
前記混合層には、前記合成樹脂の全部又はほぼ全部が各前記抄紙シートに含浸されて前記混合層が構成されている請求項２に記載の燃料電池セパレータ。
【請求項４】
前記混合層の厚みの前記プリプレグの厚みに対する割合が１０〜４０％に設定されている請求項１〜３の何れか一項に記載の燃料電池セパレータ。
【請求項１】
板状に形成された予備成形体を、成形型を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータであって、
前記予備成形体が、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる第１シートの一対の間に、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる抄紙シートに合成樹脂を含浸させて形成される混合層が介装されて成るプリプレグを有して構成されている燃料電池セパレータ。
【請求項２】
前記混合層が、前記第１シートの一対の間に前記合成樹脂が介装された状態で加熱及び厚さ方向への加圧により前記合成樹脂が各前記抄紙シートに含浸することで形成されるものである請求項１に記載の燃料電池セパレータ。
【請求項３】
前記混合層には、前記合成樹脂の全部又はほぼ全部が各前記抄紙シートに含浸されて前記混合層が構成されている請求項２に記載の燃料電池セパレータ。
【請求項４】
前記混合層の厚みの前記プリプレグの厚みに対する割合が１０〜４０％に設定されている請求項１〜３の何れか一項に記載の燃料電池セパレータ。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【公開番号】特開２０１１−２２２３２９（Ｐ２０１１−２２２３２９Ａ）
【公開日】平成２３年１１月４日（２０１１．１１．４）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−９０８８３（Ｐ２０１０−９０８８３）
【出願日】平成２２年４月９日（２０１０．４．９）
【出願人】（０００２２９７３７）日本ピラー工業株式会社 (337)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年１１月４日（２０１１．１１．４）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年４月９日（２０１０．４．９）
【出願人】（０００２２９７３７）日本ピラー工業株式会社 (337)
【Ｆターム（参考）】
[ Back to top ]