燃料電池モジュールの製造方法
【課題】 電極部材とセパレータとがソリッドゴムにより一体化されている燃料電池モジュールの製造方法を提供する。
【解決手段】 燃料電池モジュールＭの製造方法は、接着性を有するソリッドゴム４の架橋前組成物４ａ、４ｂを、予め所定の形状に成形する予備成形工程と、成形型５内に、電極部材２とセパレータ３とをセパレータ３が少なくとも一方の多孔質層２１ａ、２１ｂと接するように積層し、予備成形した架橋前組成物４ａ、４ｂを電極部材２の周縁部を被覆すると共にセパレータ３と接触するように配置する部材配置工程と、成形型５を加圧および加熱して、架橋前組成物４ａ、４ｂを電極部材２の多孔質層２１ａ、２１ｂに含浸させながら架橋させ、電極部材２とセパレータ３とをソリッドゴム４により一体化する一体化工程と、を有する。
【解決手段】 燃料電池モジュールＭの製造方法は、接着性を有するソリッドゴム４の架橋前組成物４ａ、４ｂを、予め所定の形状に成形する予備成形工程と、成形型５内に、電極部材２とセパレータ３とをセパレータ３が少なくとも一方の多孔質層２１ａ、２１ｂと接するように積層し、予備成形した架橋前組成物４ａ、４ｂを電極部材２の周縁部を被覆すると共にセパレータ３と接触するように配置する部材配置工程と、成形型５を加圧および加熱して、架橋前組成物４ａ、４ｂを電極部材２の多孔質層２１ａ、２１ｂに含浸させながら架橋させ、電極部材２とセパレータ３とをソリッドゴム４により一体化する一体化工程と、を有する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電極部材とセパレータとが一体化された燃料電池モジュールの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ガスの電気化学反応により電気を発生させる燃料電池は、発電効率が高く、排出されるガスがクリーンで環境に対する影響が極めて少ない。なかでも固体高分子型燃料電池は、比較的低温で作動させることができ、大きな出力密度を有する。このため、発電用、自動車用電源等、種々の用途が期待されている。
【０００３】
固体高分子型燃料電池では、膜電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）等をセパレータで挟持したセルが発電単位となる。ＭＥＡは、電解質となる高分子膜（電解質膜）と、電解質膜の厚さ方向両面に配置された一対の電極触媒層（燃料極（アノード）触媒層、酸素極（カソード）触媒層）と、からなる。一対の電極触媒層の表面には、さらにガス拡散層が配置されている。燃料極側には水素や炭化水素等の燃料ガスが、酸素極側には酸素や空気等の酸化剤ガスがそれぞれ供給される。供給されたガスと電解質と電極触媒層との三相界面における電気化学反応により、発電が行われる。固体高分子型燃料電池は、上記セルを多数積層したセル積層体を、セル積層方向の両端に配置したエンドプレート等により締め付けて構成される。
【０００４】
セル積層体の周縁部には、ガスや水等の流路となるマニホールドが形成されている。各々の電極に供給されるガスが混合すると、発電効率が低下する等の問題が生じる。また、電解質膜は、水を含んだ状態でプロトン導電性を有する。このため、作動時には、電解質膜を湿潤状態に保つ必要がある。したがって、ガスの混合や漏れを防止すると共に、セル内を湿潤状態に保持するために、ＭＥＡやマニホールドの周縁部にはシール部材が配置されている（例えば、特許文献１〜３参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００７−１８８８３４号公報
【特許文献２】特開２００７−１４９４７２号公報
【特許文献３】特開２００７−６６７６６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上記特許文献１、２に開示されているように、ＭＥＡおよびガス拡散層等からなる電極部材の周縁部に液状ゴムを流し込んで射出成形し、電極部材とシール部材とを一体化させたガスケット構造体が知られている。
【０００７】
しかしながら、これら従来のガスケット構造体には以下の三つの問題がある。第一に、シール部材の機械的強度が低い。従来のガスケット構造体では、シール部材としてシリコーンゴム等の液状ゴムを使用する。液状ゴムは低分子量のものが多い。このため、架橋後の引張り強さが小さい。また、伸びも小さいため、水分等による電解質膜の伸縮に追従しにくい。また、シリコーンゴムは接着性および耐酸性が充分ではないため、シール性や耐久性が問題となる。
【０００８】
第二に、液状ゴムを使用した場合には、成形時に液状ゴムが多孔質層へ含浸し過ぎないよう、特別な処理が必要になる。すなわち、電極部材の周縁部に液状ゴムを流し込んで成形する場合、液状ゴムはガス拡散層等の多孔質層へ含浸する。この場合、液状ゴムの含浸量を制御することは難しい。このため、液状ゴムが含浸し過ぎた部位では、ガスの流れが阻害され、その分だけ発電性能が低下してしまう。液状ゴムの含浸量を調整するため、例えば上記特許文献１では、多孔質層の一部の気孔率を、予め目詰め等により小さくしている。また、上記特許文献２では、多孔質層の一部を圧縮して緻密化している。
【０００９】
第三に、射出成形の際、液状ゴムの射出圧により電解質膜が変形するおそれがある。電解質膜は、薄い高分子膜である。このため、射出成形時に液状ゴムの流れに押されて電解質膜が偏るおそれがある。電解質膜が変形すると、所望の発電性能を得にくくなる。
【００１０】
また、固体高分子型燃料電池は、上述したように、ＭＥＡ、ガス拡散層等が積層された電極部材を、セパレータを介して多数積層して構成されている。各々の部材の位置決めに加え、所定位置に各々の部材を維持しながらの積層作業は難しい。このため、組み立て作業に非常に手間がかかり、生産性が悪い。例えば、上記特許文献１〜３に開示されたガスケット構造体によると、電極部材が一体化されているため、その分だけ積層しやすくなる。しかし、ガスケット構造体とセパレータとは別体であるため、位置決め等の困難性による上記問題は解消されていない。よって、さらなる組み立て作業の効率化が要求されている。また、各セルにおいて不具合が生じていないかどうか、点検が必要な場合もある。しかし、現状では、組み立てられた固体高分子型燃料電池を分解して点検、修理することは難しい。
【００１１】
本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、電極部材とセパレータとがシール性の高いソリッドゴムにより一体化されている燃料電池モジュールの製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
（１）本発明の第一の燃料電池モジュールの製造方法は、接着性を有するソリッドゴムの架橋前組成物を、予め所定の形状に成形する予備成形工程と、成形型内に、電解質膜と、該電解質膜の厚さ方向両面に配置されている一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面に配置されている一対の多孔質層と、を有する電極部材と、セパレータと、を該セパレータが少なくとも一方の該多孔質層と接するように積層し、予備成形した該架橋前組成物を該電極部材の周縁部を被覆すると共に該セパレータと接触するように配置する部材配置工程と、該成形型を加圧および加熱して、該架橋前組成物を該電極部材の該多孔質層に含浸させながら架橋させ、該電極部材と該セパレータとを該ソリッドゴムにより一体化する一体化工程と、を有することを特徴とする。
【００１３】
本発明の第一の製造方法では、液状ゴムではなくソリッドゴムを使用する。「ソリッドゴム」は、「液状ゴム」に対する表現であり、常温で固体であって混練可能なゴムを意味する。本発明の第一の製造方法によると、予備成形したソリッドゴムの架橋前組成物を、電極部材とセパレータと共に成形型内に配置して、一体成形することにより、燃料電池モジュールを簡単に製造することができる。また、ソリッドゴムは、接着性を有している。このため、別途接着剤を使用することなく、ソリッドゴムにより、電極部材とセパレータとを強固に接着することができる。
【００１４】
部材配置工程では、予備成形した架橋前組成物を基準として、電極部材の位置決めを容易に行うことができる。また、成形型のキャビティに対する架橋前組成物の余剰分により、一体化後におけるソリッドゴムの含浸量を調整することができる。このため、過度の含浸を抑制するための特別な処置は必要ない。また、液状ゴムを使用しないため、液状ゴムの射出圧により電解質膜が変形するおそれもない。さらに、液状ゴムと比較して、架橋後のソリッドゴムの引張り強さ、伸びは大きい。このように、本発明の第一の製造方法によると、液状ゴムを使用することによる上記三つの問題は解消される。
【００１５】
一体化工程において、電極部材の周縁部はソリッドゴムによりシールされる。ソリッドゴムは、接着性を有すると共に、多孔質層の端部に含浸している。このため、電極部材の周縁部におけるシール性は高い。また、ソリッドゴムの引張り強さ、伸びは大きい。このように、本発明の第一の製造方法によると、シール部位の耐久性が高い燃料電池モジュールを製造することができる。
【００１６】
本発明の第一の製造方法により製造された燃料電池モジュールは、電極部材とセパレータとがソリッドゴムにより一体化されてなる。このため、主に燃料電池モジュールを積層させるだけで、燃料電池を容易に組み立てることができる。よって、燃料電池の生産性が向上する。また、必要に応じて、モジュールごとに取り出して点検、修理が可能である。また、モジュールに不具合が生じた場合には、そのモジュールだけを差し替えることも容易である。
【００１７】
（２）また、本発明の第二の燃料電池モジュールの製造方法は、接着性を有するソリッドゴムの架橋前組成物を、予め所定の形状に成形する第一予備成形工程と、予備成形型内に、電解質膜と、該電解質膜の厚さ方向両面に配置されている一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面に配置されている一対の多孔質層と、を有する電極部材と、予備成形した該架橋前組成物と、を該電極部材の周縁部を該架橋前組成物で被覆するように配置して、該予備成形型を加圧しながら該架橋前組成物が架橋しない温度下に維持することにより、該電極部材の周縁部に該架橋前組成物が予備的に一体化した予備成形体を得る第二予備成形工程と、成形型内に、該予備成形体とセパレータとを、該セパレータが該電極部材の少なくとも一方の該多孔質層と該架橋前組成物とに接するように積層して配置して、該成形型を加圧および加熱して、該架橋前組成物を該電極部材の該多孔質層に含浸させながら架橋させ、該電極部材と該セパレータとを該ソリッドゴムにより一体化する一体化工程と、を有することを特徴とする。
【００１８】
本発明の第二の製造方法は、ソリッドゴムを使用する点において、上記本発明の第一の製造方法と同様の作用効果を奏する。すなわち、電極部材の周縁部に架橋前組成物を予備的に一体化した予備成形体と、セパレータと、を成形型内に積層配置して一体成形することにより、燃料電池モジュールを簡単に製造することができる。また、予備成形型、成形型の各々のキャビティに対する架橋前組成物の余剰分により、一体化後におけるソリッドゴムの含浸量を調整することができる。このため、過度の含浸を抑制するための特別な処置は必要ない。
【００１９】
さらに、本発明の第二の製造方法によると、第二予備成形工程において、予め、電極部材の周縁部に架橋前組成物を予備的に一体化した予備成形体を製造しておく。このため、続く一体化工程において、複数の部材を積層した電極部材と、セパレータと、予備成形した架橋前組成物と、を個々に配置する場合と比較して、各部材の位置決めをより容易に行うことができる。
【００２０】
（３）好ましくは、上記（１）または（２）の構成において、前記ソリッドゴムの架橋前組成物は、以下の（Ａ）〜（Ｄ）を含む構成とするとよい。（Ａ）エチレン−プロピレンゴム、エチレン−プロピレン−ジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴムから選ばれる一種以上のゴム成分。（Ｂ）１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物から選ばれる架橋剤。（Ｃ）架橋助剤。（Ｄ）レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の少なくとも一方からなる接着成分。
【００２１】
上記（Ａ）〜（Ｄ）を含む架橋前組成物を架橋させたゴムは、気体透過性が小さい。このため、本構成によると、ソリッドゴムのシール性をより高くすることができる。また、本構成では、架橋剤として、１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物を用いる（上記（Ｂ））。ここで「半減期」とは、有機過酸化物の濃度が初期値の半分になるまでの時間である。よって、「半減期温度」は、有機過酸化物の分解温度を示す指標となる。上記「１時間半減期温度」は、半減期が１時間となる温度である。つまり、１時間半減期温度が低いほど、低温で分解しやすい。１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物を用いることにより、架橋をより低温（具体的には１３０℃以下）で、かつ短時間で行うことができる。このため、成形時（架橋時）の加熱による電解質膜の劣化を抑制することができる。また、上記（Ｂ）の架橋剤は、不純物、汚れ等により硬化不良をおこしにくい。このため、作業時に周囲の環境の影響を受けにくく、取扱いが容易である。
【００２２】
また、上記（Ｄ）の接着成分としてレゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物を含む場合には、メラミン系化合物がメチレン供与体となり、レゾルシノール系化合物がメチレン授与体となる。架橋時に、メチレン基の供与により、レゾルシノール系化合物と、ゴム成分および相手部材と、の間に化学結合が形成されて、ゴム成分と相手部材とが接着される。また、接着成分としてシランカップリング剤を含む場合には、シランカップリング剤を介して、ゴム成分と相手部材との間に化学結合が形成されて、両者が接着される。これら接着成分による接着力は高く、燃料電池の作動環境においても、接着力は低下しにくい。したがって、燃料電池を長期間作動させた場合でも、良好なシール性を確保することができる。つまり、燃料電池の作動信頼性が向上する。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本発明の第一実施形態の燃料電池モジュールの製造方法により製造された燃料電池モジュールを備える固体高分子型燃料電池の斜視図である。
【図２】同燃料電池モジュールの斜視図である。
【図３】同燃料電池モジュールの分解斜視図である。
【図４】図２のＩＶ−ＩＶ断面図である。
【図５】成形型の型開き状態における断面図である。
【図６】図５の点線円ＶＩの拡大図である。
【図７】成形型の型締め状態における断面図である。
【図８】図７の点線円ＶＩＩＩの拡大図である。
【図９】本発明の第二実施形態における予備成形型の型開き状態における断面図である。
【図１０】予備成形体の断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
以下、本発明の燃料電池モジュールの製造方法の実施形態について説明する。
【００２５】
＜第一実施形態＞
［固体高分子型燃料電池の構成］
まず、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法により製造された燃料電池モジュール（以下、適宜「モジュール」と称す）を備える固体高分子型燃料電池の構成について説明する。図１に、固体高分子型燃料電池の斜視図を示す。図１に示すように、固体高分子型燃料電池９は、モジュールＭが多数積層されて構成されている。モジュールＭの積層方向両端にはエンドプレート９３、９４が配置されている。エンドプレート９３、９４は、ステンレス鋼製であって矩形板状を呈している。エンドプレート９３には、四辺に沿って、空気（酸化剤ガス）を供給する空気供給孔９０ａ、空気を排出する空気排出孔９０ｂ、水素（燃料ガス）を供給する水素供給孔９１ａ、水素を排出する水素排出孔９１ｂ、冷却水を供給する冷却水供給孔９２ａ、冷却水を排出する冷却水排出孔９２ｂ、が形成されている。各々の孔９０ａ、９０ｂ、９１ａ、９１ｂ、９２ａ、９２ｂに対応するよう、モジュールＭにも、後述するように複数の連通孔が形成されている。これにより、固体高分子型燃料電池９のモジュールＭの積層方向には、空気、水素、冷却水の流路が各々貫設されている。
【００２６】
［燃料電池モジュールの構成］
次に、本実施形態の燃料電池モジュールの構成について説明する。図２に、モジュールＭの斜視図を示す。図３に、モジュールＭの分解斜視図を示す。図４に、図２のＩＶ−ＩＶ断面図を示す。図２〜図４に示すように、モジュールＭは、電極部材２と、セパレータ３と、接着性ゴム部材４と、を備えている。
【００２７】
電極部材２は、ＭＥＡ２０と、アノード多孔質層２１ａと、カソード多孔質層２１ｂと、を備えている。ＭＥＡ２０は、電解質膜２２と、アノード触媒層２３ａと、カソード触媒層２３ｂと、からなる。
【００２８】
電解質膜２２は、全フッ素系スルホン酸膜であり、矩形薄板状を呈している。アノード触媒層２３ａは、矩形薄板状を呈し、電解質膜２２の上面を覆うように配置されている。アノード触媒層２３ａは、白金を担持したカーボン粒子を含む。カソード触媒層２３ｂは、アノード触媒層２３ａと同様の構成を有し、電解質膜２２の下面を覆うように配置されている。
【００２９】
アノード多孔質層２１ａは、ガス拡散層２４ａとガス流路層２５ａとを備えている。ガス拡散層２４ａは、カーボンペーパー製であり、矩形薄板状を呈している。ガス拡散層２４ａは、ＭＥＡ２０のアノード触媒層２３ａの上面に配置されている。ガス拡散層２４ａの気孔率は、約６０％である。ガス拡散層２４ａは、ＭＥＡ２０と、略相似形状を呈している。ガス拡散層２４ａはＭＥＡ２０よりも小さい。つまり、ガス拡散層２４ａの面積は、ＭＥＡ２０の面積より小さい。このため、ガス拡散層２４ａの外縁は、ＭＥＡ２０の外縁よりも、内側に配置されている。ガス流路層２５ａは、焼結発泡金属製であり、矩形薄板状を呈している。ガス流路層２５ａは、ガス拡散層２４ａの上面に配置されている。ガス流路層２５ａの気孔率は、約７０〜８０％である。ガス流路層２５ａの面積はガス拡散層２４ａの面積より小さい。
【００３０】
カソード多孔質層２１ｂは、ガス拡散層２４ｂとガス流路層２５ｂとを備えている。ガス拡散層２４ｂは、ガス拡散層２４ａと同様の構成を有し、ＭＥＡ２０のカソード触媒層２３ｂの下面に配置されている。ガス拡散層２４ｂの面積は、ＭＥＡ２０の面積と同じである。よって、ガス拡散層２４ｂの外縁は、ＭＥＡ２０の外縁と面一に配置されている。ガス流路層２５ｂは、ガス流路層２５ａと同様の構成を有し、ガス拡散層２４ｂの下面に配置されている。ガス流路層２５ｂの面積はガス拡散層２４ｂの面積より小さい。
【００３１】
セパレータ３は、矩形板状を呈し、電極部材２の下方に積層されて配置されている。セパレータ３は、上から順に、カソードプレート３０と、中間プレート３１と、アノードプレート３２と、が積層されてなる。カソードプレート３０は、ステンレス鋼製であり、ガス流路層２５ｂの下面と接するよう配置されている。アノードプレート３２は、モジュールＭの下方に積層されているモジュール（図略）の上面と接している。セパレータ３を構成する各プレート３０、３１、３２には、各々、複数の連通孔が形成されている。これにより、セパレータ３の内部には、空気、水素、冷却水の流路が形成されている。
【００３２】
接着性ゴム部材４は、矩形枠状を呈し、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）をゴム成分とする接着性のソリッドゴムからなる。接着性ゴム部材４（ソリッドゴム）の抗張積は１５００ＭＰａ・％である。ここで、「抗張積」は、引張り強さと破断伸びとの積［引張り強さ（ＭＰａ）×破断伸び（％）］である。抗張積が大きいほど、破断に要するエネルギーが大きい。本明細書では、引張り強さ、破断伸びとして、ＪＩＳ Ｋ６２５１（２００４）に準じて測定された値を採用する。引張り強さ、破断伸びの測定は、ダンベル状５号形試験片を使用して行うこととする。
【００３３】
接着性ゴム部材４は、電極部材２の周縁部を被覆すると共に、セパレータ３のカソードプレート３０と接着されている。接着性ゴム部材４の四辺に沿って、連通孔４０ａ、４０ｂ、４１ａ、４１ｂ、４２ａ、４２ｂが形成されている。連通孔４０ａは空気供給孔９０ａと、連通孔４０ｂは空気排出孔９０ｂと、連通孔４１ａは水素供給孔９１ａと、連通孔４１ｂは水素排出孔９１ｂと、連通孔４２ａは冷却水供給孔９２ａと、連通孔４２ｂは冷却水排出孔９２ｂと、それぞれ対応している。接着性ゴム部材４の上面には、各連通孔４０ａ、４０ｂ、４１ａ、４１ｂ、４２ａ、４２ｂを囲むように凸部４３が形成されている。凸部４３は、モジュールＭを積層して固体高分子型燃料電池９を組み立てる際に、積層方向の締結力により押圧され変形する。これにより、各連通孔４０ａ、４０ｂ、４１ａ、４１ｂ、４２ａ、４２ｂの周囲にシールラインが形成され、空気、水素、冷却水の漏れが抑制される。
【００３４】
［燃料電池モジュールの製造方法］
次に、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法について説明する。図５に、成形型の型開き状態における断面図を示す。図６に、図５の点線円ＶＩの拡大図を示す。図５に示すように、成形型５は上型５０と下型５１とを備えている。上型５０の下面には凹部５００が、下型５１の上面には凹部５１０が、各々形成されている。型締めされると、凹部５００、５１０によりキャビティが区画される。
【００３５】
まず、モジュールＭの構成部材を準備する。第一に、成形後に接着性ゴム部材４となる第一架橋前ゴム部材４ａおよび第二架橋前ゴム部材４ｂを準備する。第一架橋前ゴム部材４ａは、接着性ゴム部材４をＭＥＡ２０の上面ラインで上下に二分割した時の、上方部分の形状を呈する。また、第二架橋前ゴム部材４ｂは、接着性ゴム部材４をＭＥＡ２０の上面ラインで上下に二分割した時の、下方部分の形状を呈する。ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの架橋前組成物を予備成形して、第一架橋前ゴム部材４ａおよび第二架橋前ゴム部材４ｂを作製する（予備成形工程）。
【００３６】
第一架橋前ゴム部材４ａの下面側には、圧縮部４４ａが配置されている。同様に、第二架橋前ゴム部材４ｂの上面側には、圧縮部４４ｂが配置されている（図５中、点線で示す）。詳しくは、図６に拡大して示すように、第一架橋前ゴム部材４ａの下面側には、厚さｄ１の圧縮部４４ａが配置されている。ここで、第一架橋前ゴム部材４ａと第二架橋前ゴム部材４ｂとの総体積は、キャビティの容積よりも、圧縮部４４ａ、４４ｂの分だけ大きい。このため、後述するように、型締めの際、第一架橋前ゴム部材４ａと第二架橋前ゴム部材４ｂとは、圧縮部４４ａ、４４ｂの分だけ、圧縮されながらキャビティ内に収容される。この状態で成形すると、成形時の加熱、加圧により溶融した第一架橋前ゴム部材４ａが、圧縮分を解放するように、アノード多孔質層２１ａ（ガス拡散層２４ａ、ガス流路層２５ａ）の端部に含浸する。同様に、成形時の加熱、加圧により溶融した第二架橋前ゴム部材４ｂが、圧縮分を解放するように、カソード多孔質層２１ｂ（ガス拡散層２４ｂ、ガス流路層２５ｂ）の端部に含浸する。
【００３７】
第二に、セパレータ３を準備する。具体的には、カソードプレート３０と、中間プレート３１と、アノードプレート３２と、を接着剤等により接合して、セパレータ３を作製する。
【００３８】
第三に、電極部材２を準備する。電極部材２は、上から順に、ガス流路層２５ａ、ガス拡散層２４ａ、ＭＥＡ２０、ガス拡散層２４ｂ、およびガス流路層２５ｂが積層されてなる。ここでは、ＭＥＡ２０の上面にガス拡散層２４ａを、ＭＥＡ２０の下面にガス拡散層２４ｂを、各々ホットプレスにより接合して接合体を作製しておく。ここでは、作製した接合体を「ＭＥＧＡ」と称す。
【００３９】
次に、各構成部材を成形型５内に配置する（部材配置工程）。まず、下型５１の凹部５１０に、セパレータ３を配置する。続いて、第二架橋前ゴム部材４ｂをセパレータ３の上に積層する。また、ガス流路層２５ｂを第二架橋前ゴム部材４ｂの中央枠内に配置する。さらに、ＭＥＧＡをガス流路層２５ｂの上に積層する。続いて、第一架橋前ゴム部材４ａを第二架橋前ゴム部材４ｂの上に配置する。最後に、ガス流路層２５ａをＭＥＧＡの上に積層する。その後、上型５０と下型５１とを合わせて型締めする。
【００４０】
図７に、成形型の型締め状態における断面図を示す。図８に、図７の点線円ＶＩＩＩの拡大図を示す。図７に示すように、上型５０と下型５１とにより区画されたキャビティ内には、第一架橋前ゴム部材４ａ、第二架橋前ゴム部材４ｂ、電極部材２、セパレータ３、が配置されている。第一架橋前ゴム部材４ａおよび第二架橋前ゴム部材４ｂにより、電極部材２の周縁部は被覆されている。また、第二架橋前ゴム部材４ｂは、セパレータ３と接触している。この状態で、成形型５を加熱すると、第一架橋前ゴム部材４ａ、第二架橋前ゴム部材４ｂは、各々、電極部材２のアノード多孔質層２１ａ（ガス拡散層２４ａ、ガス流路層２５ａ）、カソード多孔質層２１ｂ（ガス拡散層２４ｂ、ガス流路層２５ｂ）の端部に含浸しながら架橋する。詳しくは、図８に拡大して示すように、第一架橋前ゴム部材４ａは、ガス流路層２５ａの端部に長さｄ２だけ含浸している。また、ガス拡散層２４ａの端部に長さｄ３だけ含浸している。同様に、第二架橋前ゴム部材４ｂは、ガス流路層２５ｂの端部に長さｄ２だけ含浸している。また、ガス拡散層２４ｂの端部に長さｄ３だけ含浸している。第一架橋前ゴム部材４ａ、第二架橋前ゴム部材４ｂは、架橋により一体化して接着性ゴム部材４となる。これにより、電極部材２とセパレータ３とは、接着性ゴム部材４（ソリッドゴム）により一体化される（一体化工程）。
【００４１】
［作用効果］
次に、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法の作用効果について説明する。本実施形態によると、モジュールＭにおける接着性ゴム部材４は、ＥＰＤＭをゴム成分とする接着性のソリッドゴムからなる。ソリッドゴムを使用するため、液状ゴムを使用して射出成形する場合と比較して、モジュールＭを簡単に製造することができる。例えば、第一架橋前ゴム部材４ａの圧縮部４４ａにより、アノード多孔質層２１ａの端部への含浸量を調整することができる。よって、含浸量を調整するための特別な処理は必要ない。また、液状ゴムの射出圧により電解質膜２２が変形するおそれもない。また、第一架橋前ゴム部材４ａ、第二架橋前ゴム部材４ｂを基準として、電極部材２の位置決めを容易に行うことができる。
【００４２】
また、モジュールＭを積層させて、固体高分子型燃料電池９を効率よく組み立てることができる。また、必要に応じて、モジュールＭごとに取り出して点検、修理が可能である。また、接着性ゴム部材４の抗張積は大きい。加えて、耐酸性にも優れる。したがって、シール部位の耐久性は高い。また、接着剤を使用しなくても、接着性ゴム部材４と、電極部材２およびセパレータ３と、を強固に接着することができる。さらに、接着性ゴム部材４の接着性は、固体高分子型燃料電池９の作動環境においても低下しにくい。このため、作動時において、接着性ゴム部材４による良好なシール性が確保される。したがって、固体高分子型燃料電池９を長期間に亘り安定して作動させることができる。
【００４３】
本実施形態によると、ＭＥＡ２０の面積はガス拡散層２４ａの面積より大きい。よって、仮に、ガス拡散層２４ａの端部において、接着性ゴム部材４が充分に含浸されていなくても、ＭＥＡ２０およびその周縁部を被覆する接着性ゴム部材４が障壁となり、ガス拡散層２４ｂの端面へのガスのリークを阻止することができる。
【００４４】
＜第二実施形態＞
本実施形態のモジュールと第一実施形態のモジュールとの相違点は、モジュールの製造過程において、電極部材の周縁部に架橋前組成物を予備的に一体化した予備成形体を、予め作製しておく点である。したがって、ここでは主として相違点について説明する。
【００４５】
図９に、予備成形型の型開き状態における断面図を示す。図９において、電極部材は、各構成部材を積層した状態で示す。また、図５と対応する部位については、同じ符号で示す。図９に示すように、予備成形型６は上型６０と下型６１とを備えている。上型６０の下面には凹部６００が、下型６１の上面には凹部６１０が、各々形成されている。型締めされると、凹部６００、６１０によりキャビティが区画される。
【００４６】
第一架橋前ゴム部材４ａおよび第二架橋前ゴム部材４ｂは、上記第一実施形態と同様、ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの架橋前組成物を予備成形して、作製されている（第一予備成形工程）。第一架橋前ゴム部材４ａの下面側には、圧縮部４４ａが配置されている。同様に、第二架橋前ゴム部材４ｂの上面側には、圧縮部４４ｂが配置されている（図９中、点線で示す）。第一架橋前ゴム部材４ａと第二架橋前ゴム部材４ｂとの総体積は、キャビティの容積よりも、圧縮部４４ａ、４４ｂの分だけ大きい。このため、前述したように、型締めの際、第一架橋前ゴム部材４ａと第二架橋前ゴム部材４ｂとは、圧縮部４４ａ、４４ｂの分だけ、圧縮されながらキャビティ内に収容される。
【００４７】
電極部材２は、上から順に、ガス流路層２５ａ、ガス拡散層２４ａ、ＭＥＡ２０、ガス拡散層２４ｂ、およびガス流路層２５ｂが積層されてなる。ＭＥＡ２０の上面にはガス拡散層２４ａが、ＭＥＡ２０の下面はガス拡散層２４ｂが、各々ホットプレスにより接合されている（ＭＥＧＡ）。
【００４８】
まず、下型６１の凹部６１０に、第二架橋前ゴム部材４ｂを配置する。続いて、ガス流路層２５ｂを第二架橋前ゴム部材４ｂの中央枠内に配置する。さらに、ＭＥＧＡ（ガス拡散層２４ａ／ＭＥＡ２０／ガス拡散層２４ｂ）をガス流路層２５ｂの上に積層する。続いて、第一架橋前ゴム部材４ａを第二架橋前ゴム部材４ｂの上に配置する。最後に、ガス流路層２５ａをＭＥＧＡの上に積層する。その後、上型６０と下型６１とを合わせて型締めする。
【００４９】
この状態で、予備成形型６を、第一架橋前ゴム部材４ａおよび第二架橋前ゴム部材４ｂが架橋しない程度の温度に加熱する。これにより、第一架橋前ゴム部材４ａ、第二架橋前ゴム部材４ｂは、各々、電極部材２のアノード多孔質層２１ａ（ガス拡散層２４ａ、ガス流路層２５ａ）、カソード多孔質層２１ｂ（ガス拡散層２４ｂ、ガス流路層２５ｂ）の端部に一部含浸する。一方、加熱温度は架橋温度より低いため、第一架橋前ゴム部材４ａおよび第二架橋前ゴム部材４ｂは架橋しない。こうして、電極部材２と、第一架橋前ゴム部材４ａおよび第二架橋前ゴム部材４ｂと、が予備的に一体化し、予備成形体となる（第二予備成形工程）。
【００５０】
図１０に、得られた予備成形体の断面図を示す。図１０に示すように、予備成形体４５は、電極部材２と架橋前合体ゴム部材４６とからなる。架橋前合体ゴム部材４６は、第一架橋前ゴム部材４ａおよび第二架橋前ゴム部材４ｂとの接合体である。架橋前合体ゴム部材４６は、電極部材２の周縁部に一部含浸して（図略）、固定されている。
【００５１】
次に、得られた予備成形体４５を、セパレータ３と共に成形型５に配置する（前出図５に参照）。すなわち、下型５１の凹部５１０に、セパレータ３を配置した後、予備成形体４５をセパレータ３の上に積層する。そして、上型５０と下型５１とを合わせて型締めする。この状態で、成形型５を加熱すると、架橋前合体ゴム部材４６は、電極部材２のアノード多孔質層２１ａ（ガス拡散層２４ａ、ガス流路層２５ａ）、カソード多孔質層２１ｂ（ガス拡散層２４ｂ、ガス流路層２５ｂ）の端部にさらに含浸しながら架橋する。架橋前合体ゴム部材４６は、架橋により接着性ゴム部材４となる。これにより、電極部材２とセパレータ３とは、接着性ゴム部材４（ソリッドゴム）により一体化される（一体化工程）。
【００５２】
本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法は、構成が共通する部分については、第一実施形態の燃料電池モジュールの製造方法と同様の作用効果を有する。また、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法によると、予め、予備成形体４５を作製しておくことにより、一体化工程における電極部材２の構成部材の位置決めを、より容易に行うことができる。したがって、より効率よく、燃料電池モジュールを製造することができる。
【００５３】
なお、本実施形態では、第一実施形態と同様に、第一架橋前ゴム部材４ａを、接着性ゴム部材４をＭＥＡ２０の上面ラインで上下に二分割した時の、上方部分の形状を呈するよう予備成形した。また、第二架橋前ゴム部材４ｂを、接着性ゴム部材４をＭＥＡ２０の上面ラインで上下に二分割した時の、下方部分の形状を呈するよう予備成形した（図４参照）。このため、第一架橋前ゴム部材４ａ、第二架橋前ゴム部材４ｂは、共に、凸部４３（架橋前、以下、本実施形態において同様）を有する。しかしながら、架橋前組成物の予備成形（第一予備成形工程）において、必ずしも凸部４３を成形しておく必要はない。つまり、第一予備成形工程とは別の工程により、凸部４３を成形してもよい。例えば、第二予備成形工程と一体化工程との間に、凸部成形工程を設けて、凸部４３を成形してもよい。また、一体化工程において、凸部４３を成形しながら架橋させてもよい。
【００５４】
＜その他＞
以上、本発明の燃料電池モジュールの製造方法の実施の形態について説明した。しかしながら、実施の形態は上記形態に特に限定されるものではない。当業者が行いうる種々の変形的形態、改良的形態で実施することも可能である。
【００５５】
すなわち、燃料電池モジュールを構成する各部材の材質、形状、大きさ等は、上記実施形態に限定されるものではない。例えば、電解質膜は、全フッ素系スルホン酸膜の他、全フッ素系ホスホン酸膜、全フッ素系カルボン酸膜、あるいは炭化水素系の高分子膜を使用してもよい。上記実施形態では、一対の多孔質層を、各々、気孔率の異なるガス拡散層とガス流路層とから構成した。この場合、両層の気孔率、面積、厚さ等は、適宜決定すればよい。また、一対の多孔質層の構成は、同じであっても、異なっていてもよい。例えば、以下（１）、（２）のように、異なる構成の多孔質層を有する電極部材と、セパレータと、を積層して燃料電池モジュールを構成してもよい。
【００５６】
（１）［ガス流路層／ガス拡散層／ＭＥＡ／ガス流路層／セパレータ］
本構成の電極部材によると、ＭＥＡの厚さ方向一面に配置されている多孔質層は、ＭＥＡの厚さ方向一面に配置されるガス拡散層と、該ガス拡散層の厚さ方向一面に配置され該ガス拡散層よりも気孔率が大きいガス流路層と、からなり、ＭＥＡの厚さ方向他面に配置されている多孔質層は、ＭＥＡの厚さ方向他面に配置されるガス流路層からなる。
【００５７】
（２）［ガス流路層／ガス拡散層／ＭＥＡ／ガス拡散層／セパレータ］
本構成の電極部材によると、ＭＥＡの厚さ方向一面に配置されている多孔質層は、ＭＥＡの厚さ方向一面に配置されるガス拡散層と、該ガス拡散層の厚さ方向一面に配置され該ガス拡散層よりも気孔率が大きいガス流路層と、からなり、ＭＥＡの厚さ方向他面に配置されている多孔質層は、ＭＥＡの厚さ方向他面に配置されるガス拡散層からなる。
【００５８】
また、上記実施形態では、一方のガス拡散層の面積を、ＭＥＡの面積よりも小さくした。しかし、一対のガス拡散層の両方の面積は、ＭＥＡの面積と同じであってもよい。反対に、両方の面積が、各々、ＭＥＡの面積よりも小さくてもよい。上記実施形態では、セパレータを三層構造とした。しかし、セパレータの構造はこれに限定されるものではない。
【００５９】
上記実施形態では、燃料電池モジュールの製造において、接着性ゴム部材（ソリッドゴム）を二分割した形状の架橋前ゴム部材（予備成形された架橋前組成物）を使用した。しかし、架橋前ゴム部材は、必ずしも接着性ゴム部材の分割体でなくてもよい。また、分割体を使用する場合には、シール部位に要求される特性に応じて、架橋前ゴム部材の厚さや材質を調整するとよい。さらに、シール部位ごとに材質の違うゴムを使用してもよい。ゴムの種類に応じて、一体化工程における加熱温度等を調整すればよい。また、上記第二実施形態では、架橋前組成物が架橋しない程度の温度に加熱して、電極部材と架橋前組成物とを予備的に一体化させた（第二予備成形工程）。本工程の温度も、ゴムの種類に応じて、適宜調整すればよい。以下、ソリッドゴムについて、詳細に説明する。
【００６０】
［ソリッドゴム］
本発明の燃料電池モジュールの製造方法では、接着性を有するソリッドゴムを使用する。ソリッドゴムの架橋前のムーニー粘度は、８０℃で４０Ｍ［４０ＭＬ（１＋４）８０℃］以上であることが望ましい。ムーニー粘度としては、ＪＩＳ Ｋ６３００−１（２００１）に準じて測定された値を採用する。具体的には、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＭ）、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴム（Ｈ−ＮＢＲ）、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）等のゴム成分を含むソリッドゴムが挙げられる。また、ソリッドゴムのタイプＡデュロメータ硬さは、５０以上であることが望ましい。タイプＡデュロメータ硬さとは、ＪＩＳ Ｋ６２５３（２００６）に規定されているタイプＡデュロメータにより測定された硬さである。
【００６１】
例えば、以下の（Ａ）〜（Ｄ）を含むゴム組成物は、低温で架橋が可能であり、架橋物のシール性および接着信頼性が高いという点で好適である。（Ａ）エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＭ）、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴム（Ｈ−ＮＢＲ）から選ばれる一種以上のゴム成分。（Ｂ）１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物から選ばれる架橋剤。（Ｃ）架橋助剤。（Ｄ）レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の少なくとも一方からなる接着成分。
【００６２】
架橋剤（Ｂ）は、１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物から選ばれる。このような有機過酸化物としては、パーオキシケタール、パーオキシエステル、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート等が挙げられる。なかでも、１３０℃程度の温度で架橋しやすく、架橋剤を加えて混練したゴム組成物の取扱性にも優れるという理由から、１時間半減期温度が１００℃以上のパーオキシケタールおよびパーオキシエステルの少なくとも一種を採用することが望ましい。特に、１時間半減期温度が１１０℃以上のものが好適である。
【００６３】
パーオキシケタールとしては、例えば、ｎ−ブチル４，４−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）バレレート、２，２−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ブタン、２，２−ジ（４，４−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキシル）プロパン、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）−２−メチルシクロヘキサン等が挙げられる。また、パーオキシエステルとしては、例えば、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシアセテート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシ２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート等が挙げられる。これらのうち、架橋剤の保管が容易であるという理由から、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシアセテートが好適である。
【００６４】
架橋反応を充分に進行させるため、架橋剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して１重量部以上とすることが望ましい。また、調製したゴム組成物の保管安定性を考慮して、５重量部以下とすることが望ましい。
【００６５】
次に、架橋助剤（Ｃ）は、上記架橋剤（Ｂ）の種類に応じて適宜選択すればよい。架橋助剤としては、例えば、マレイミド化合物、トリアリルシアヌレート（ＴＡＣ）、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）、トリメチロールプロパントリメタクリレート（ＴＭＰＴ）等が挙げられる。なかでも、架橋速度がより速くなるという理由から、マレイミド化合物を用いることが望ましい。この場合、架橋反応を充分に進行させるため、架橋助剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して０．１重量部以上とすることが望ましい。一方、架橋助剤の配合量が多く架橋速度が速くなり過ぎると、接着力の低下を招くため、架橋助剤の配合量は、３重量部以下とすることが望ましい。
【００６６】
次に、接着成分（Ｄ）は、レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の少なくとも一方からなる。すなわち、接着成分としては、レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物だけでもよく、シランカップリング剤だけでもよい。レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の両方を含む場合には、接着力がより向上する。
【００６７】
レゾルシノール系化合物としては、例えば、レゾルシン、変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂、レゾルシン・ホルムアルデヒド（ＲＦ）樹脂等が挙げられる。これらの一種を単独で用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。なかでも、低揮発性、低吸湿性、ゴムとの相溶性が優れるという点で、変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂が好適である。変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂としては、例えば、次の一般式（１）〜（３）で表されるものが挙げられる。特に、一般式（１）で表されるものが好適である。
【化１】
【化２】
【化３】
【００６８】
所望の接着力を得るため、レゾルシノール系化合物の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して、０．１重量部以上とすることが望ましい。０．５重量部以上とするとより好適である。また、過剰な配合はゴムの物性低下を招くため、レゾルシノール系化合物の配合量は１０重量部以下とすることが望ましい。５重量部以下とするとより好適である。
【００６９】
メラミン系化合物としては、例えば、ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物、ヘキサメチレンテトラミン等が挙げられる。これらの一種を単独で用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。これらは、架橋の際の加熱下で分解し、ホルムアルデヒドを系に供給する。なかでも、低揮発性、低吸湿性、ゴムとの相溶性が優れるという点で、ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物が好適である。ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物としては、例えば、以下の一般式（４）で表されるものが好適である。特に、一般式（４）中、ｎ＝１の化合物が４３〜４４重量％、ｎ＝２の化合物が２７〜３０重量％、ｎ＝３の化合物が２６〜３０重量％の混合物が好適である。
【化４】
【００７０】
上記レゾルシノール系化合物とメラミン系化合物との配合比は、重量比で、１：０．５〜１：２の範囲が望ましい。１：０．７７〜１：１．５の範囲がより好適である。レゾルシノール系化合物に対するメラミン系化合物の配合比が０．５未満の場合、ゴムの引張り強さ、伸び等が若干低下する傾向がみられる。反対に、メラミン系化合物の配合比が２を超えると、接着力が飽和する。このため、それ以上の配合は、コストアップにつながる。
【００７１】
シランカップリング剤は、官能基としてエポキシ基、アミノ基、ビニル基等を有する化合物群の中から、接着性等を考慮して適宜選択すればよい。例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニル−トリス（２−メトキシエトキシ）シラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、Ｎ−２（アミノエチル）３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシランおよびＮ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。これらの一種を単独で用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。なかでも、エポキシ基を有する化合物群から選ばれる一種以上を用いると、接着力が向上すると共に、燃料電池の作動環境においても、接着力が低下しにくい。具体的には、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等が好適である。
【００７２】
所望の接着力を得るため、シランカップリング剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して、０．５重量部以上とすることが望ましい。２重量部以上とするとより好適である。また、過剰な配合はゴムの物性低下を招き、加工性も低下するおそれがある。このため、シランカップリング剤の配合量は１０重量部以下とすることが望ましい。６重量部以下とするとより好適である。
【００７３】
ゴム組成物は、上記（Ａ）〜（Ｄ）の他、通常ゴム用の添加剤として用いられる各種添加剤を含んでいてもよい。例えば、補強剤としてカーボンブラックを含むことが望ましい。カーボンブラックのグレードは、特に限定されるものではなく、ＳＡＦ級、ＩＳＡＦ級、ＨＡＦ級、ＭＡＦ級、ＦＥＦ級、ＧＰＦ級、ＳＲＦ級、ＦＴ級、ＭＴ級等から適宜選択すればよい。所望の耐久性を得るため、カーボンブラックの配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して３０重量部以上とすることが望ましい。なお、混練のしやすさ、成形加工性等を考慮して、カーボンブラックの配合量は１５０重量部以下とすることが望ましい。
【００７４】
また、他の添加剤としては、軟化剤、可塑剤、老化防止剤、粘着付与剤、加工助剤等が挙げられる。軟化剤としては、プロセスオイル、潤滑油、パラフィン、流動パラフィン、ワセリン等の石油系軟化剤、ヒマシ油、アマニ油、ナタネ油、ヤシ油等の脂肪油系軟化剤、トール油、サブ、蜜ロウ、カルナバロウ、ラノリン等のワックス類、リノール酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ラウリン酸等が挙げられる。軟化剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して４０重量部程度までとするとよい。また、可塑剤としては、ジオクチルフタレート（ＤＯＰ）等の有機酸誘導体、リン酸トリクレジル等のリン酸誘導体が挙げられる。可塑剤の配合量は、軟化剤と同様、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して４０重量部程度までとするとよい。また、老化防止剤としては、フェノール系、イミダゾール系、ワックス等が挙げられ、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して０．５〜１０重量部程度配合するとよい。
【００７５】
ゴム組成物は、上記（Ａ）〜（Ｄ）および必要に応じて各種添加剤を混合して調製することができる。例えば、架橋剤（Ｂ）、架橋助剤（Ｃ）、接着成分（Ｄ）以外の各材料を予備混合した後、８０〜１４０℃で数分間混練する。混練物を冷却した後、架橋剤（Ｂ）、架橋助剤（Ｃ）、接着成分（Ｄ）を追加して、オープンロール等のロール類を用い、ロール温度４０〜７０℃で５〜３０分間混練して調製することができる。なお、接着成分（Ｄ）は、予備混合の段階で配合しても構わない。
【符号の説明】
【００７６】
２：電極部材 ２０：ＭＥＡ ２１ａ：アノード多孔質層 ２１ｂ：カソード多孔質層
２２：電解質膜 ２３ａ：アノード触媒層 ２３ｂ：カソード触媒層
２４ａ、２４ｂ：ガス拡散層 ２５ａ、２５ｂ：ガス流路層
３：セパレータ
３０：カソードプレート ３１：中間プレート ３２：アノードプレート
４：接着性ゴム部材（ソリッドゴム）
４ａ：第一架橋前ゴム部材（ソリッドゴムの架橋前組成物）
４ｂ：第二架橋前ゴム部材（ソリッドゴムの架橋前組成物）
４０ａ、４０ｂ、４１ａ、４１ｂ、４２ａ、４２ｂ：連通孔 ４３：凸部
４４ａ、４４ｂ：圧縮部 ４５：予備成形体 ４６：架橋前合体ゴム部材
５：成形型 ５０：上型 ５１：下型 ５００、５１０：凹部
６：予備成形型 ６０：上型 ６１：下型 ６００、６１０：凹部
９：固体高分子型燃料電池
９０ａ：空気供給孔 ９０ｂ：空気排出孔 ９１ａ：水素供給孔 ９１ｂ：水素排出孔
９２ａ：冷却水供給孔 ９２ｂ：冷却水排出孔 ９３、９４：エンドプレート
Ｍ：モジュール
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電極部材とセパレータとが一体化された燃料電池モジュールの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ガスの電気化学反応により電気を発生させる燃料電池は、発電効率が高く、排出されるガスがクリーンで環境に対する影響が極めて少ない。なかでも固体高分子型燃料電池は、比較的低温で作動させることができ、大きな出力密度を有する。このため、発電用、自動車用電源等、種々の用途が期待されている。
【０００３】
固体高分子型燃料電池では、膜電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）等をセパレータで挟持したセルが発電単位となる。ＭＥＡは、電解質となる高分子膜（電解質膜）と、電解質膜の厚さ方向両面に配置された一対の電極触媒層（燃料極（アノード）触媒層、酸素極（カソード）触媒層）と、からなる。一対の電極触媒層の表面には、さらにガス拡散層が配置されている。燃料極側には水素や炭化水素等の燃料ガスが、酸素極側には酸素や空気等の酸化剤ガスがそれぞれ供給される。供給されたガスと電解質と電極触媒層との三相界面における電気化学反応により、発電が行われる。固体高分子型燃料電池は、上記セルを多数積層したセル積層体を、セル積層方向の両端に配置したエンドプレート等により締め付けて構成される。
【０００４】
セル積層体の周縁部には、ガスや水等の流路となるマニホールドが形成されている。各々の電極に供給されるガスが混合すると、発電効率が低下する等の問題が生じる。また、電解質膜は、水を含んだ状態でプロトン導電性を有する。このため、作動時には、電解質膜を湿潤状態に保つ必要がある。したがって、ガスの混合や漏れを防止すると共に、セル内を湿潤状態に保持するために、ＭＥＡやマニホールドの周縁部にはシール部材が配置されている（例えば、特許文献１〜３参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００７−１８８８３４号公報
【特許文献２】特開２００７−１４９４７２号公報
【特許文献３】特開２００７−６６７６６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上記特許文献１、２に開示されているように、ＭＥＡおよびガス拡散層等からなる電極部材の周縁部に液状ゴムを流し込んで射出成形し、電極部材とシール部材とを一体化させたガスケット構造体が知られている。
【０００７】
しかしながら、これら従来のガスケット構造体には以下の三つの問題がある。第一に、シール部材の機械的強度が低い。従来のガスケット構造体では、シール部材としてシリコーンゴム等の液状ゴムを使用する。液状ゴムは低分子量のものが多い。このため、架橋後の引張り強さが小さい。また、伸びも小さいため、水分等による電解質膜の伸縮に追従しにくい。また、シリコーンゴムは接着性および耐酸性が充分ではないため、シール性や耐久性が問題となる。
【０００８】
第二に、液状ゴムを使用した場合には、成形時に液状ゴムが多孔質層へ含浸し過ぎないよう、特別な処理が必要になる。すなわち、電極部材の周縁部に液状ゴムを流し込んで成形する場合、液状ゴムはガス拡散層等の多孔質層へ含浸する。この場合、液状ゴムの含浸量を制御することは難しい。このため、液状ゴムが含浸し過ぎた部位では、ガスの流れが阻害され、その分だけ発電性能が低下してしまう。液状ゴムの含浸量を調整するため、例えば上記特許文献１では、多孔質層の一部の気孔率を、予め目詰め等により小さくしている。また、上記特許文献２では、多孔質層の一部を圧縮して緻密化している。
【０００９】
第三に、射出成形の際、液状ゴムの射出圧により電解質膜が変形するおそれがある。電解質膜は、薄い高分子膜である。このため、射出成形時に液状ゴムの流れに押されて電解質膜が偏るおそれがある。電解質膜が変形すると、所望の発電性能を得にくくなる。
【００１０】
また、固体高分子型燃料電池は、上述したように、ＭＥＡ、ガス拡散層等が積層された電極部材を、セパレータを介して多数積層して構成されている。各々の部材の位置決めに加え、所定位置に各々の部材を維持しながらの積層作業は難しい。このため、組み立て作業に非常に手間がかかり、生産性が悪い。例えば、上記特許文献１〜３に開示されたガスケット構造体によると、電極部材が一体化されているため、その分だけ積層しやすくなる。しかし、ガスケット構造体とセパレータとは別体であるため、位置決め等の困難性による上記問題は解消されていない。よって、さらなる組み立て作業の効率化が要求されている。また、各セルにおいて不具合が生じていないかどうか、点検が必要な場合もある。しかし、現状では、組み立てられた固体高分子型燃料電池を分解して点検、修理することは難しい。
【００１１】
本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、電極部材とセパレータとがシール性の高いソリッドゴムにより一体化されている燃料電池モジュールの製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
（１）本発明の第一の燃料電池モジュールの製造方法は、接着性を有するソリッドゴムの架橋前組成物を、予め所定の形状に成形する予備成形工程と、成形型内に、電解質膜と、該電解質膜の厚さ方向両面に配置されている一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面に配置されている一対の多孔質層と、を有する電極部材と、セパレータと、を該セパレータが少なくとも一方の該多孔質層と接するように積層し、予備成形した該架橋前組成物を該電極部材の周縁部を被覆すると共に該セパレータと接触するように配置する部材配置工程と、該成形型を加圧および加熱して、該架橋前組成物を該電極部材の該多孔質層に含浸させながら架橋させ、該電極部材と該セパレータとを該ソリッドゴムにより一体化する一体化工程と、を有することを特徴とする。
【００１３】
本発明の第一の製造方法では、液状ゴムではなくソリッドゴムを使用する。「ソリッドゴム」は、「液状ゴム」に対する表現であり、常温で固体であって混練可能なゴムを意味する。本発明の第一の製造方法によると、予備成形したソリッドゴムの架橋前組成物を、電極部材とセパレータと共に成形型内に配置して、一体成形することにより、燃料電池モジュールを簡単に製造することができる。また、ソリッドゴムは、接着性を有している。このため、別途接着剤を使用することなく、ソリッドゴムにより、電極部材とセパレータとを強固に接着することができる。
【００１４】
部材配置工程では、予備成形した架橋前組成物を基準として、電極部材の位置決めを容易に行うことができる。また、成形型のキャビティに対する架橋前組成物の余剰分により、一体化後におけるソリッドゴムの含浸量を調整することができる。このため、過度の含浸を抑制するための特別な処置は必要ない。また、液状ゴムを使用しないため、液状ゴムの射出圧により電解質膜が変形するおそれもない。さらに、液状ゴムと比較して、架橋後のソリッドゴムの引張り強さ、伸びは大きい。このように、本発明の第一の製造方法によると、液状ゴムを使用することによる上記三つの問題は解消される。
【００１５】
一体化工程において、電極部材の周縁部はソリッドゴムによりシールされる。ソリッドゴムは、接着性を有すると共に、多孔質層の端部に含浸している。このため、電極部材の周縁部におけるシール性は高い。また、ソリッドゴムの引張り強さ、伸びは大きい。このように、本発明の第一の製造方法によると、シール部位の耐久性が高い燃料電池モジュールを製造することができる。
【００１６】
本発明の第一の製造方法により製造された燃料電池モジュールは、電極部材とセパレータとがソリッドゴムにより一体化されてなる。このため、主に燃料電池モジュールを積層させるだけで、燃料電池を容易に組み立てることができる。よって、燃料電池の生産性が向上する。また、必要に応じて、モジュールごとに取り出して点検、修理が可能である。また、モジュールに不具合が生じた場合には、そのモジュールだけを差し替えることも容易である。
【００１７】
（２）また、本発明の第二の燃料電池モジュールの製造方法は、接着性を有するソリッドゴムの架橋前組成物を、予め所定の形状に成形する第一予備成形工程と、予備成形型内に、電解質膜と、該電解質膜の厚さ方向両面に配置されている一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面に配置されている一対の多孔質層と、を有する電極部材と、予備成形した該架橋前組成物と、を該電極部材の周縁部を該架橋前組成物で被覆するように配置して、該予備成形型を加圧しながら該架橋前組成物が架橋しない温度下に維持することにより、該電極部材の周縁部に該架橋前組成物が予備的に一体化した予備成形体を得る第二予備成形工程と、成形型内に、該予備成形体とセパレータとを、該セパレータが該電極部材の少なくとも一方の該多孔質層と該架橋前組成物とに接するように積層して配置して、該成形型を加圧および加熱して、該架橋前組成物を該電極部材の該多孔質層に含浸させながら架橋させ、該電極部材と該セパレータとを該ソリッドゴムにより一体化する一体化工程と、を有することを特徴とする。
【００１８】
本発明の第二の製造方法は、ソリッドゴムを使用する点において、上記本発明の第一の製造方法と同様の作用効果を奏する。すなわち、電極部材の周縁部に架橋前組成物を予備的に一体化した予備成形体と、セパレータと、を成形型内に積層配置して一体成形することにより、燃料電池モジュールを簡単に製造することができる。また、予備成形型、成形型の各々のキャビティに対する架橋前組成物の余剰分により、一体化後におけるソリッドゴムの含浸量を調整することができる。このため、過度の含浸を抑制するための特別な処置は必要ない。
【００１９】
さらに、本発明の第二の製造方法によると、第二予備成形工程において、予め、電極部材の周縁部に架橋前組成物を予備的に一体化した予備成形体を製造しておく。このため、続く一体化工程において、複数の部材を積層した電極部材と、セパレータと、予備成形した架橋前組成物と、を個々に配置する場合と比較して、各部材の位置決めをより容易に行うことができる。
【００２０】
（３）好ましくは、上記（１）または（２）の構成において、前記ソリッドゴムの架橋前組成物は、以下の（Ａ）〜（Ｄ）を含む構成とするとよい。（Ａ）エチレン−プロピレンゴム、エチレン−プロピレン−ジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴムから選ばれる一種以上のゴム成分。（Ｂ）１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物から選ばれる架橋剤。（Ｃ）架橋助剤。（Ｄ）レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の少なくとも一方からなる接着成分。
【００２１】
上記（Ａ）〜（Ｄ）を含む架橋前組成物を架橋させたゴムは、気体透過性が小さい。このため、本構成によると、ソリッドゴムのシール性をより高くすることができる。また、本構成では、架橋剤として、１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物を用いる（上記（Ｂ））。ここで「半減期」とは、有機過酸化物の濃度が初期値の半分になるまでの時間である。よって、「半減期温度」は、有機過酸化物の分解温度を示す指標となる。上記「１時間半減期温度」は、半減期が１時間となる温度である。つまり、１時間半減期温度が低いほど、低温で分解しやすい。１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物を用いることにより、架橋をより低温（具体的には１３０℃以下）で、かつ短時間で行うことができる。このため、成形時（架橋時）の加熱による電解質膜の劣化を抑制することができる。また、上記（Ｂ）の架橋剤は、不純物、汚れ等により硬化不良をおこしにくい。このため、作業時に周囲の環境の影響を受けにくく、取扱いが容易である。
【００２２】
また、上記（Ｄ）の接着成分としてレゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物を含む場合には、メラミン系化合物がメチレン供与体となり、レゾルシノール系化合物がメチレン授与体となる。架橋時に、メチレン基の供与により、レゾルシノール系化合物と、ゴム成分および相手部材と、の間に化学結合が形成されて、ゴム成分と相手部材とが接着される。また、接着成分としてシランカップリング剤を含む場合には、シランカップリング剤を介して、ゴム成分と相手部材との間に化学結合が形成されて、両者が接着される。これら接着成分による接着力は高く、燃料電池の作動環境においても、接着力は低下しにくい。したがって、燃料電池を長期間作動させた場合でも、良好なシール性を確保することができる。つまり、燃料電池の作動信頼性が向上する。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本発明の第一実施形態の燃料電池モジュールの製造方法により製造された燃料電池モジュールを備える固体高分子型燃料電池の斜視図である。
【図２】同燃料電池モジュールの斜視図である。
【図３】同燃料電池モジュールの分解斜視図である。
【図４】図２のＩＶ−ＩＶ断面図である。
【図５】成形型の型開き状態における断面図である。
【図６】図５の点線円ＶＩの拡大図である。
【図７】成形型の型締め状態における断面図である。
【図８】図７の点線円ＶＩＩＩの拡大図である。
【図９】本発明の第二実施形態における予備成形型の型開き状態における断面図である。
【図１０】予備成形体の断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
以下、本発明の燃料電池モジュールの製造方法の実施形態について説明する。
【００２５】
＜第一実施形態＞
［固体高分子型燃料電池の構成］
まず、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法により製造された燃料電池モジュール（以下、適宜「モジュール」と称す）を備える固体高分子型燃料電池の構成について説明する。図１に、固体高分子型燃料電池の斜視図を示す。図１に示すように、固体高分子型燃料電池９は、モジュールＭが多数積層されて構成されている。モジュールＭの積層方向両端にはエンドプレート９３、９４が配置されている。エンドプレート９３、９４は、ステンレス鋼製であって矩形板状を呈している。エンドプレート９３には、四辺に沿って、空気（酸化剤ガス）を供給する空気供給孔９０ａ、空気を排出する空気排出孔９０ｂ、水素（燃料ガス）を供給する水素供給孔９１ａ、水素を排出する水素排出孔９１ｂ、冷却水を供給する冷却水供給孔９２ａ、冷却水を排出する冷却水排出孔９２ｂ、が形成されている。各々の孔９０ａ、９０ｂ、９１ａ、９１ｂ、９２ａ、９２ｂに対応するよう、モジュールＭにも、後述するように複数の連通孔が形成されている。これにより、固体高分子型燃料電池９のモジュールＭの積層方向には、空気、水素、冷却水の流路が各々貫設されている。
【００２６】
［燃料電池モジュールの構成］
次に、本実施形態の燃料電池モジュールの構成について説明する。図２に、モジュールＭの斜視図を示す。図３に、モジュールＭの分解斜視図を示す。図４に、図２のＩＶ−ＩＶ断面図を示す。図２〜図４に示すように、モジュールＭは、電極部材２と、セパレータ３と、接着性ゴム部材４と、を備えている。
【００２７】
電極部材２は、ＭＥＡ２０と、アノード多孔質層２１ａと、カソード多孔質層２１ｂと、を備えている。ＭＥＡ２０は、電解質膜２２と、アノード触媒層２３ａと、カソード触媒層２３ｂと、からなる。
【００２８】
電解質膜２２は、全フッ素系スルホン酸膜であり、矩形薄板状を呈している。アノード触媒層２３ａは、矩形薄板状を呈し、電解質膜２２の上面を覆うように配置されている。アノード触媒層２３ａは、白金を担持したカーボン粒子を含む。カソード触媒層２３ｂは、アノード触媒層２３ａと同様の構成を有し、電解質膜２２の下面を覆うように配置されている。
【００２９】
アノード多孔質層２１ａは、ガス拡散層２４ａとガス流路層２５ａとを備えている。ガス拡散層２４ａは、カーボンペーパー製であり、矩形薄板状を呈している。ガス拡散層２４ａは、ＭＥＡ２０のアノード触媒層２３ａの上面に配置されている。ガス拡散層２４ａの気孔率は、約６０％である。ガス拡散層２４ａは、ＭＥＡ２０と、略相似形状を呈している。ガス拡散層２４ａはＭＥＡ２０よりも小さい。つまり、ガス拡散層２４ａの面積は、ＭＥＡ２０の面積より小さい。このため、ガス拡散層２４ａの外縁は、ＭＥＡ２０の外縁よりも、内側に配置されている。ガス流路層２５ａは、焼結発泡金属製であり、矩形薄板状を呈している。ガス流路層２５ａは、ガス拡散層２４ａの上面に配置されている。ガス流路層２５ａの気孔率は、約７０〜８０％である。ガス流路層２５ａの面積はガス拡散層２４ａの面積より小さい。
【００３０】
カソード多孔質層２１ｂは、ガス拡散層２４ｂとガス流路層２５ｂとを備えている。ガス拡散層２４ｂは、ガス拡散層２４ａと同様の構成を有し、ＭＥＡ２０のカソード触媒層２３ｂの下面に配置されている。ガス拡散層２４ｂの面積は、ＭＥＡ２０の面積と同じである。よって、ガス拡散層２４ｂの外縁は、ＭＥＡ２０の外縁と面一に配置されている。ガス流路層２５ｂは、ガス流路層２５ａと同様の構成を有し、ガス拡散層２４ｂの下面に配置されている。ガス流路層２５ｂの面積はガス拡散層２４ｂの面積より小さい。
【００３１】
セパレータ３は、矩形板状を呈し、電極部材２の下方に積層されて配置されている。セパレータ３は、上から順に、カソードプレート３０と、中間プレート３１と、アノードプレート３２と、が積層されてなる。カソードプレート３０は、ステンレス鋼製であり、ガス流路層２５ｂの下面と接するよう配置されている。アノードプレート３２は、モジュールＭの下方に積層されているモジュール（図略）の上面と接している。セパレータ３を構成する各プレート３０、３１、３２には、各々、複数の連通孔が形成されている。これにより、セパレータ３の内部には、空気、水素、冷却水の流路が形成されている。
【００３２】
接着性ゴム部材４は、矩形枠状を呈し、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）をゴム成分とする接着性のソリッドゴムからなる。接着性ゴム部材４（ソリッドゴム）の抗張積は１５００ＭＰａ・％である。ここで、「抗張積」は、引張り強さと破断伸びとの積［引張り強さ（ＭＰａ）×破断伸び（％）］である。抗張積が大きいほど、破断に要するエネルギーが大きい。本明細書では、引張り強さ、破断伸びとして、ＪＩＳ Ｋ６２５１（２００４）に準じて測定された値を採用する。引張り強さ、破断伸びの測定は、ダンベル状５号形試験片を使用して行うこととする。
【００３３】
接着性ゴム部材４は、電極部材２の周縁部を被覆すると共に、セパレータ３のカソードプレート３０と接着されている。接着性ゴム部材４の四辺に沿って、連通孔４０ａ、４０ｂ、４１ａ、４１ｂ、４２ａ、４２ｂが形成されている。連通孔４０ａは空気供給孔９０ａと、連通孔４０ｂは空気排出孔９０ｂと、連通孔４１ａは水素供給孔９１ａと、連通孔４１ｂは水素排出孔９１ｂと、連通孔４２ａは冷却水供給孔９２ａと、連通孔４２ｂは冷却水排出孔９２ｂと、それぞれ対応している。接着性ゴム部材４の上面には、各連通孔４０ａ、４０ｂ、４１ａ、４１ｂ、４２ａ、４２ｂを囲むように凸部４３が形成されている。凸部４３は、モジュールＭを積層して固体高分子型燃料電池９を組み立てる際に、積層方向の締結力により押圧され変形する。これにより、各連通孔４０ａ、４０ｂ、４１ａ、４１ｂ、４２ａ、４２ｂの周囲にシールラインが形成され、空気、水素、冷却水の漏れが抑制される。
【００３４】
［燃料電池モジュールの製造方法］
次に、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法について説明する。図５に、成形型の型開き状態における断面図を示す。図６に、図５の点線円ＶＩの拡大図を示す。図５に示すように、成形型５は上型５０と下型５１とを備えている。上型５０の下面には凹部５００が、下型５１の上面には凹部５１０が、各々形成されている。型締めされると、凹部５００、５１０によりキャビティが区画される。
【００３５】
まず、モジュールＭの構成部材を準備する。第一に、成形後に接着性ゴム部材４となる第一架橋前ゴム部材４ａおよび第二架橋前ゴム部材４ｂを準備する。第一架橋前ゴム部材４ａは、接着性ゴム部材４をＭＥＡ２０の上面ラインで上下に二分割した時の、上方部分の形状を呈する。また、第二架橋前ゴム部材４ｂは、接着性ゴム部材４をＭＥＡ２０の上面ラインで上下に二分割した時の、下方部分の形状を呈する。ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの架橋前組成物を予備成形して、第一架橋前ゴム部材４ａおよび第二架橋前ゴム部材４ｂを作製する（予備成形工程）。
【００３６】
第一架橋前ゴム部材４ａの下面側には、圧縮部４４ａが配置されている。同様に、第二架橋前ゴム部材４ｂの上面側には、圧縮部４４ｂが配置されている（図５中、点線で示す）。詳しくは、図６に拡大して示すように、第一架橋前ゴム部材４ａの下面側には、厚さｄ１の圧縮部４４ａが配置されている。ここで、第一架橋前ゴム部材４ａと第二架橋前ゴム部材４ｂとの総体積は、キャビティの容積よりも、圧縮部４４ａ、４４ｂの分だけ大きい。このため、後述するように、型締めの際、第一架橋前ゴム部材４ａと第二架橋前ゴム部材４ｂとは、圧縮部４４ａ、４４ｂの分だけ、圧縮されながらキャビティ内に収容される。この状態で成形すると、成形時の加熱、加圧により溶融した第一架橋前ゴム部材４ａが、圧縮分を解放するように、アノード多孔質層２１ａ（ガス拡散層２４ａ、ガス流路層２５ａ）の端部に含浸する。同様に、成形時の加熱、加圧により溶融した第二架橋前ゴム部材４ｂが、圧縮分を解放するように、カソード多孔質層２１ｂ（ガス拡散層２４ｂ、ガス流路層２５ｂ）の端部に含浸する。
【００３７】
第二に、セパレータ３を準備する。具体的には、カソードプレート３０と、中間プレート３１と、アノードプレート３２と、を接着剤等により接合して、セパレータ３を作製する。
【００３８】
第三に、電極部材２を準備する。電極部材２は、上から順に、ガス流路層２５ａ、ガス拡散層２４ａ、ＭＥＡ２０、ガス拡散層２４ｂ、およびガス流路層２５ｂが積層されてなる。ここでは、ＭＥＡ２０の上面にガス拡散層２４ａを、ＭＥＡ２０の下面にガス拡散層２４ｂを、各々ホットプレスにより接合して接合体を作製しておく。ここでは、作製した接合体を「ＭＥＧＡ」と称す。
【００３９】
次に、各構成部材を成形型５内に配置する（部材配置工程）。まず、下型５１の凹部５１０に、セパレータ３を配置する。続いて、第二架橋前ゴム部材４ｂをセパレータ３の上に積層する。また、ガス流路層２５ｂを第二架橋前ゴム部材４ｂの中央枠内に配置する。さらに、ＭＥＧＡをガス流路層２５ｂの上に積層する。続いて、第一架橋前ゴム部材４ａを第二架橋前ゴム部材４ｂの上に配置する。最後に、ガス流路層２５ａをＭＥＧＡの上に積層する。その後、上型５０と下型５１とを合わせて型締めする。
【００４０】
図７に、成形型の型締め状態における断面図を示す。図８に、図７の点線円ＶＩＩＩの拡大図を示す。図７に示すように、上型５０と下型５１とにより区画されたキャビティ内には、第一架橋前ゴム部材４ａ、第二架橋前ゴム部材４ｂ、電極部材２、セパレータ３、が配置されている。第一架橋前ゴム部材４ａおよび第二架橋前ゴム部材４ｂにより、電極部材２の周縁部は被覆されている。また、第二架橋前ゴム部材４ｂは、セパレータ３と接触している。この状態で、成形型５を加熱すると、第一架橋前ゴム部材４ａ、第二架橋前ゴム部材４ｂは、各々、電極部材２のアノード多孔質層２１ａ（ガス拡散層２４ａ、ガス流路層２５ａ）、カソード多孔質層２１ｂ（ガス拡散層２４ｂ、ガス流路層２５ｂ）の端部に含浸しながら架橋する。詳しくは、図８に拡大して示すように、第一架橋前ゴム部材４ａは、ガス流路層２５ａの端部に長さｄ２だけ含浸している。また、ガス拡散層２４ａの端部に長さｄ３だけ含浸している。同様に、第二架橋前ゴム部材４ｂは、ガス流路層２５ｂの端部に長さｄ２だけ含浸している。また、ガス拡散層２４ｂの端部に長さｄ３だけ含浸している。第一架橋前ゴム部材４ａ、第二架橋前ゴム部材４ｂは、架橋により一体化して接着性ゴム部材４となる。これにより、電極部材２とセパレータ３とは、接着性ゴム部材４（ソリッドゴム）により一体化される（一体化工程）。
【００４１】
［作用効果］
次に、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法の作用効果について説明する。本実施形態によると、モジュールＭにおける接着性ゴム部材４は、ＥＰＤＭをゴム成分とする接着性のソリッドゴムからなる。ソリッドゴムを使用するため、液状ゴムを使用して射出成形する場合と比較して、モジュールＭを簡単に製造することができる。例えば、第一架橋前ゴム部材４ａの圧縮部４４ａにより、アノード多孔質層２１ａの端部への含浸量を調整することができる。よって、含浸量を調整するための特別な処理は必要ない。また、液状ゴムの射出圧により電解質膜２２が変形するおそれもない。また、第一架橋前ゴム部材４ａ、第二架橋前ゴム部材４ｂを基準として、電極部材２の位置決めを容易に行うことができる。
【００４２】
また、モジュールＭを積層させて、固体高分子型燃料電池９を効率よく組み立てることができる。また、必要に応じて、モジュールＭごとに取り出して点検、修理が可能である。また、接着性ゴム部材４の抗張積は大きい。加えて、耐酸性にも優れる。したがって、シール部位の耐久性は高い。また、接着剤を使用しなくても、接着性ゴム部材４と、電極部材２およびセパレータ３と、を強固に接着することができる。さらに、接着性ゴム部材４の接着性は、固体高分子型燃料電池９の作動環境においても低下しにくい。このため、作動時において、接着性ゴム部材４による良好なシール性が確保される。したがって、固体高分子型燃料電池９を長期間に亘り安定して作動させることができる。
【００４３】
本実施形態によると、ＭＥＡ２０の面積はガス拡散層２４ａの面積より大きい。よって、仮に、ガス拡散層２４ａの端部において、接着性ゴム部材４が充分に含浸されていなくても、ＭＥＡ２０およびその周縁部を被覆する接着性ゴム部材４が障壁となり、ガス拡散層２４ｂの端面へのガスのリークを阻止することができる。
【００４４】
＜第二実施形態＞
本実施形態のモジュールと第一実施形態のモジュールとの相違点は、モジュールの製造過程において、電極部材の周縁部に架橋前組成物を予備的に一体化した予備成形体を、予め作製しておく点である。したがって、ここでは主として相違点について説明する。
【００４５】
図９に、予備成形型の型開き状態における断面図を示す。図９において、電極部材は、各構成部材を積層した状態で示す。また、図５と対応する部位については、同じ符号で示す。図９に示すように、予備成形型６は上型６０と下型６１とを備えている。上型６０の下面には凹部６００が、下型６１の上面には凹部６１０が、各々形成されている。型締めされると、凹部６００、６１０によりキャビティが区画される。
【００４６】
第一架橋前ゴム部材４ａおよび第二架橋前ゴム部材４ｂは、上記第一実施形態と同様、ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの架橋前組成物を予備成形して、作製されている（第一予備成形工程）。第一架橋前ゴム部材４ａの下面側には、圧縮部４４ａが配置されている。同様に、第二架橋前ゴム部材４ｂの上面側には、圧縮部４４ｂが配置されている（図９中、点線で示す）。第一架橋前ゴム部材４ａと第二架橋前ゴム部材４ｂとの総体積は、キャビティの容積よりも、圧縮部４４ａ、４４ｂの分だけ大きい。このため、前述したように、型締めの際、第一架橋前ゴム部材４ａと第二架橋前ゴム部材４ｂとは、圧縮部４４ａ、４４ｂの分だけ、圧縮されながらキャビティ内に収容される。
【００４７】
電極部材２は、上から順に、ガス流路層２５ａ、ガス拡散層２４ａ、ＭＥＡ２０、ガス拡散層２４ｂ、およびガス流路層２５ｂが積層されてなる。ＭＥＡ２０の上面にはガス拡散層２４ａが、ＭＥＡ２０の下面はガス拡散層２４ｂが、各々ホットプレスにより接合されている（ＭＥＧＡ）。
【００４８】
まず、下型６１の凹部６１０に、第二架橋前ゴム部材４ｂを配置する。続いて、ガス流路層２５ｂを第二架橋前ゴム部材４ｂの中央枠内に配置する。さらに、ＭＥＧＡ（ガス拡散層２４ａ／ＭＥＡ２０／ガス拡散層２４ｂ）をガス流路層２５ｂの上に積層する。続いて、第一架橋前ゴム部材４ａを第二架橋前ゴム部材４ｂの上に配置する。最後に、ガス流路層２５ａをＭＥＧＡの上に積層する。その後、上型６０と下型６１とを合わせて型締めする。
【００４９】
この状態で、予備成形型６を、第一架橋前ゴム部材４ａおよび第二架橋前ゴム部材４ｂが架橋しない程度の温度に加熱する。これにより、第一架橋前ゴム部材４ａ、第二架橋前ゴム部材４ｂは、各々、電極部材２のアノード多孔質層２１ａ（ガス拡散層２４ａ、ガス流路層２５ａ）、カソード多孔質層２１ｂ（ガス拡散層２４ｂ、ガス流路層２５ｂ）の端部に一部含浸する。一方、加熱温度は架橋温度より低いため、第一架橋前ゴム部材４ａおよび第二架橋前ゴム部材４ｂは架橋しない。こうして、電極部材２と、第一架橋前ゴム部材４ａおよび第二架橋前ゴム部材４ｂと、が予備的に一体化し、予備成形体となる（第二予備成形工程）。
【００５０】
図１０に、得られた予備成形体の断面図を示す。図１０に示すように、予備成形体４５は、電極部材２と架橋前合体ゴム部材４６とからなる。架橋前合体ゴム部材４６は、第一架橋前ゴム部材４ａおよび第二架橋前ゴム部材４ｂとの接合体である。架橋前合体ゴム部材４６は、電極部材２の周縁部に一部含浸して（図略）、固定されている。
【００５１】
次に、得られた予備成形体４５を、セパレータ３と共に成形型５に配置する（前出図５に参照）。すなわち、下型５１の凹部５１０に、セパレータ３を配置した後、予備成形体４５をセパレータ３の上に積層する。そして、上型５０と下型５１とを合わせて型締めする。この状態で、成形型５を加熱すると、架橋前合体ゴム部材４６は、電極部材２のアノード多孔質層２１ａ（ガス拡散層２４ａ、ガス流路層２５ａ）、カソード多孔質層２１ｂ（ガス拡散層２４ｂ、ガス流路層２５ｂ）の端部にさらに含浸しながら架橋する。架橋前合体ゴム部材４６は、架橋により接着性ゴム部材４となる。これにより、電極部材２とセパレータ３とは、接着性ゴム部材４（ソリッドゴム）により一体化される（一体化工程）。
【００５２】
本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法は、構成が共通する部分については、第一実施形態の燃料電池モジュールの製造方法と同様の作用効果を有する。また、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法によると、予め、予備成形体４５を作製しておくことにより、一体化工程における電極部材２の構成部材の位置決めを、より容易に行うことができる。したがって、より効率よく、燃料電池モジュールを製造することができる。
【００５３】
なお、本実施形態では、第一実施形態と同様に、第一架橋前ゴム部材４ａを、接着性ゴム部材４をＭＥＡ２０の上面ラインで上下に二分割した時の、上方部分の形状を呈するよう予備成形した。また、第二架橋前ゴム部材４ｂを、接着性ゴム部材４をＭＥＡ２０の上面ラインで上下に二分割した時の、下方部分の形状を呈するよう予備成形した（図４参照）。このため、第一架橋前ゴム部材４ａ、第二架橋前ゴム部材４ｂは、共に、凸部４３（架橋前、以下、本実施形態において同様）を有する。しかしながら、架橋前組成物の予備成形（第一予備成形工程）において、必ずしも凸部４３を成形しておく必要はない。つまり、第一予備成形工程とは別の工程により、凸部４３を成形してもよい。例えば、第二予備成形工程と一体化工程との間に、凸部成形工程を設けて、凸部４３を成形してもよい。また、一体化工程において、凸部４３を成形しながら架橋させてもよい。
【００５４】
＜その他＞
以上、本発明の燃料電池モジュールの製造方法の実施の形態について説明した。しかしながら、実施の形態は上記形態に特に限定されるものではない。当業者が行いうる種々の変形的形態、改良的形態で実施することも可能である。
【００５５】
すなわち、燃料電池モジュールを構成する各部材の材質、形状、大きさ等は、上記実施形態に限定されるものではない。例えば、電解質膜は、全フッ素系スルホン酸膜の他、全フッ素系ホスホン酸膜、全フッ素系カルボン酸膜、あるいは炭化水素系の高分子膜を使用してもよい。上記実施形態では、一対の多孔質層を、各々、気孔率の異なるガス拡散層とガス流路層とから構成した。この場合、両層の気孔率、面積、厚さ等は、適宜決定すればよい。また、一対の多孔質層の構成は、同じであっても、異なっていてもよい。例えば、以下（１）、（２）のように、異なる構成の多孔質層を有する電極部材と、セパレータと、を積層して燃料電池モジュールを構成してもよい。
【００５６】
（１）［ガス流路層／ガス拡散層／ＭＥＡ／ガス流路層／セパレータ］
本構成の電極部材によると、ＭＥＡの厚さ方向一面に配置されている多孔質層は、ＭＥＡの厚さ方向一面に配置されるガス拡散層と、該ガス拡散層の厚さ方向一面に配置され該ガス拡散層よりも気孔率が大きいガス流路層と、からなり、ＭＥＡの厚さ方向他面に配置されている多孔質層は、ＭＥＡの厚さ方向他面に配置されるガス流路層からなる。
【００５７】
（２）［ガス流路層／ガス拡散層／ＭＥＡ／ガス拡散層／セパレータ］
本構成の電極部材によると、ＭＥＡの厚さ方向一面に配置されている多孔質層は、ＭＥＡの厚さ方向一面に配置されるガス拡散層と、該ガス拡散層の厚さ方向一面に配置され該ガス拡散層よりも気孔率が大きいガス流路層と、からなり、ＭＥＡの厚さ方向他面に配置されている多孔質層は、ＭＥＡの厚さ方向他面に配置されるガス拡散層からなる。
【００５８】
また、上記実施形態では、一方のガス拡散層の面積を、ＭＥＡの面積よりも小さくした。しかし、一対のガス拡散層の両方の面積は、ＭＥＡの面積と同じであってもよい。反対に、両方の面積が、各々、ＭＥＡの面積よりも小さくてもよい。上記実施形態では、セパレータを三層構造とした。しかし、セパレータの構造はこれに限定されるものではない。
【００５９】
上記実施形態では、燃料電池モジュールの製造において、接着性ゴム部材（ソリッドゴム）を二分割した形状の架橋前ゴム部材（予備成形された架橋前組成物）を使用した。しかし、架橋前ゴム部材は、必ずしも接着性ゴム部材の分割体でなくてもよい。また、分割体を使用する場合には、シール部位に要求される特性に応じて、架橋前ゴム部材の厚さや材質を調整するとよい。さらに、シール部位ごとに材質の違うゴムを使用してもよい。ゴムの種類に応じて、一体化工程における加熱温度等を調整すればよい。また、上記第二実施形態では、架橋前組成物が架橋しない程度の温度に加熱して、電極部材と架橋前組成物とを予備的に一体化させた（第二予備成形工程）。本工程の温度も、ゴムの種類に応じて、適宜調整すればよい。以下、ソリッドゴムについて、詳細に説明する。
【００６０】
［ソリッドゴム］
本発明の燃料電池モジュールの製造方法では、接着性を有するソリッドゴムを使用する。ソリッドゴムの架橋前のムーニー粘度は、８０℃で４０Ｍ［４０ＭＬ（１＋４）８０℃］以上であることが望ましい。ムーニー粘度としては、ＪＩＳ Ｋ６３００−１（２００１）に準じて測定された値を採用する。具体的には、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＭ）、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴム（Ｈ−ＮＢＲ）、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）等のゴム成分を含むソリッドゴムが挙げられる。また、ソリッドゴムのタイプＡデュロメータ硬さは、５０以上であることが望ましい。タイプＡデュロメータ硬さとは、ＪＩＳ Ｋ６２５３（２００６）に規定されているタイプＡデュロメータにより測定された硬さである。
【００６１】
例えば、以下の（Ａ）〜（Ｄ）を含むゴム組成物は、低温で架橋が可能であり、架橋物のシール性および接着信頼性が高いという点で好適である。（Ａ）エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＭ）、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴム（Ｈ−ＮＢＲ）から選ばれる一種以上のゴム成分。（Ｂ）１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物から選ばれる架橋剤。（Ｃ）架橋助剤。（Ｄ）レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の少なくとも一方からなる接着成分。
【００６２】
架橋剤（Ｂ）は、１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物から選ばれる。このような有機過酸化物としては、パーオキシケタール、パーオキシエステル、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート等が挙げられる。なかでも、１３０℃程度の温度で架橋しやすく、架橋剤を加えて混練したゴム組成物の取扱性にも優れるという理由から、１時間半減期温度が１００℃以上のパーオキシケタールおよびパーオキシエステルの少なくとも一種を採用することが望ましい。特に、１時間半減期温度が１１０℃以上のものが好適である。
【００６３】
パーオキシケタールとしては、例えば、ｎ−ブチル４，４−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）バレレート、２，２−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ブタン、２，２−ジ（４，４−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキシル）プロパン、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）−２−メチルシクロヘキサン等が挙げられる。また、パーオキシエステルとしては、例えば、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシアセテート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシ２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート等が挙げられる。これらのうち、架橋剤の保管が容易であるという理由から、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシアセテートが好適である。
【００６４】
架橋反応を充分に進行させるため、架橋剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して１重量部以上とすることが望ましい。また、調製したゴム組成物の保管安定性を考慮して、５重量部以下とすることが望ましい。
【００６５】
次に、架橋助剤（Ｃ）は、上記架橋剤（Ｂ）の種類に応じて適宜選択すればよい。架橋助剤としては、例えば、マレイミド化合物、トリアリルシアヌレート（ＴＡＣ）、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）、トリメチロールプロパントリメタクリレート（ＴＭＰＴ）等が挙げられる。なかでも、架橋速度がより速くなるという理由から、マレイミド化合物を用いることが望ましい。この場合、架橋反応を充分に進行させるため、架橋助剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して０．１重量部以上とすることが望ましい。一方、架橋助剤の配合量が多く架橋速度が速くなり過ぎると、接着力の低下を招くため、架橋助剤の配合量は、３重量部以下とすることが望ましい。
【００６６】
次に、接着成分（Ｄ）は、レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の少なくとも一方からなる。すなわち、接着成分としては、レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物だけでもよく、シランカップリング剤だけでもよい。レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の両方を含む場合には、接着力がより向上する。
【００６７】
レゾルシノール系化合物としては、例えば、レゾルシン、変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂、レゾルシン・ホルムアルデヒド（ＲＦ）樹脂等が挙げられる。これらの一種を単独で用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。なかでも、低揮発性、低吸湿性、ゴムとの相溶性が優れるという点で、変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂が好適である。変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂としては、例えば、次の一般式（１）〜（３）で表されるものが挙げられる。特に、一般式（１）で表されるものが好適である。
【化１】
【化２】
【化３】
【００６８】
所望の接着力を得るため、レゾルシノール系化合物の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して、０．１重量部以上とすることが望ましい。０．５重量部以上とするとより好適である。また、過剰な配合はゴムの物性低下を招くため、レゾルシノール系化合物の配合量は１０重量部以下とすることが望ましい。５重量部以下とするとより好適である。
【００６９】
メラミン系化合物としては、例えば、ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物、ヘキサメチレンテトラミン等が挙げられる。これらの一種を単独で用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。これらは、架橋の際の加熱下で分解し、ホルムアルデヒドを系に供給する。なかでも、低揮発性、低吸湿性、ゴムとの相溶性が優れるという点で、ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物が好適である。ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物としては、例えば、以下の一般式（４）で表されるものが好適である。特に、一般式（４）中、ｎ＝１の化合物が４３〜４４重量％、ｎ＝２の化合物が２７〜３０重量％、ｎ＝３の化合物が２６〜３０重量％の混合物が好適である。
【化４】
【００７０】
上記レゾルシノール系化合物とメラミン系化合物との配合比は、重量比で、１：０．５〜１：２の範囲が望ましい。１：０．７７〜１：１．５の範囲がより好適である。レゾルシノール系化合物に対するメラミン系化合物の配合比が０．５未満の場合、ゴムの引張り強さ、伸び等が若干低下する傾向がみられる。反対に、メラミン系化合物の配合比が２を超えると、接着力が飽和する。このため、それ以上の配合は、コストアップにつながる。
【００７１】
シランカップリング剤は、官能基としてエポキシ基、アミノ基、ビニル基等を有する化合物群の中から、接着性等を考慮して適宜選択すればよい。例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニル−トリス（２−メトキシエトキシ）シラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、Ｎ−２（アミノエチル）３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシランおよびＮ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。これらの一種を単独で用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。なかでも、エポキシ基を有する化合物群から選ばれる一種以上を用いると、接着力が向上すると共に、燃料電池の作動環境においても、接着力が低下しにくい。具体的には、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等が好適である。
【００７２】
所望の接着力を得るため、シランカップリング剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して、０．５重量部以上とすることが望ましい。２重量部以上とするとより好適である。また、過剰な配合はゴムの物性低下を招き、加工性も低下するおそれがある。このため、シランカップリング剤の配合量は１０重量部以下とすることが望ましい。６重量部以下とするとより好適である。
【００７３】
ゴム組成物は、上記（Ａ）〜（Ｄ）の他、通常ゴム用の添加剤として用いられる各種添加剤を含んでいてもよい。例えば、補強剤としてカーボンブラックを含むことが望ましい。カーボンブラックのグレードは、特に限定されるものではなく、ＳＡＦ級、ＩＳＡＦ級、ＨＡＦ級、ＭＡＦ級、ＦＥＦ級、ＧＰＦ級、ＳＲＦ級、ＦＴ級、ＭＴ級等から適宜選択すればよい。所望の耐久性を得るため、カーボンブラックの配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して３０重量部以上とすることが望ましい。なお、混練のしやすさ、成形加工性等を考慮して、カーボンブラックの配合量は１５０重量部以下とすることが望ましい。
【００７４】
また、他の添加剤としては、軟化剤、可塑剤、老化防止剤、粘着付与剤、加工助剤等が挙げられる。軟化剤としては、プロセスオイル、潤滑油、パラフィン、流動パラフィン、ワセリン等の石油系軟化剤、ヒマシ油、アマニ油、ナタネ油、ヤシ油等の脂肪油系軟化剤、トール油、サブ、蜜ロウ、カルナバロウ、ラノリン等のワックス類、リノール酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ラウリン酸等が挙げられる。軟化剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して４０重量部程度までとするとよい。また、可塑剤としては、ジオクチルフタレート（ＤＯＰ）等の有機酸誘導体、リン酸トリクレジル等のリン酸誘導体が挙げられる。可塑剤の配合量は、軟化剤と同様、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して４０重量部程度までとするとよい。また、老化防止剤としては、フェノール系、イミダゾール系、ワックス等が挙げられ、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して０．５〜１０重量部程度配合するとよい。
【００７５】
ゴム組成物は、上記（Ａ）〜（Ｄ）および必要に応じて各種添加剤を混合して調製することができる。例えば、架橋剤（Ｂ）、架橋助剤（Ｃ）、接着成分（Ｄ）以外の各材料を予備混合した後、８０〜１４０℃で数分間混練する。混練物を冷却した後、架橋剤（Ｂ）、架橋助剤（Ｃ）、接着成分（Ｄ）を追加して、オープンロール等のロール類を用い、ロール温度４０〜７０℃で５〜３０分間混練して調製することができる。なお、接着成分（Ｄ）は、予備混合の段階で配合しても構わない。
【符号の説明】
【００７６】
２：電極部材 ２０：ＭＥＡ ２１ａ：アノード多孔質層 ２１ｂ：カソード多孔質層
２２：電解質膜 ２３ａ：アノード触媒層 ２３ｂ：カソード触媒層
２４ａ、２４ｂ：ガス拡散層 ２５ａ、２５ｂ：ガス流路層
３：セパレータ
３０：カソードプレート ３１：中間プレート ３２：アノードプレート
４：接着性ゴム部材（ソリッドゴム）
４ａ：第一架橋前ゴム部材（ソリッドゴムの架橋前組成物）
４ｂ：第二架橋前ゴム部材（ソリッドゴムの架橋前組成物）
４０ａ、４０ｂ、４１ａ、４１ｂ、４２ａ、４２ｂ：連通孔 ４３：凸部
４４ａ、４４ｂ：圧縮部 ４５：予備成形体 ４６：架橋前合体ゴム部材
５：成形型 ５０：上型 ５１：下型 ５００、５１０：凹部
６：予備成形型 ６０：上型 ６１：下型 ６００、６１０：凹部
９：固体高分子型燃料電池
９０ａ：空気供給孔 ９０ｂ：空気排出孔 ９１ａ：水素供給孔 ９１ｂ：水素排出孔
９２ａ：冷却水供給孔 ９２ｂ：冷却水排出孔 ９３、９４：エンドプレート
Ｍ：モジュール
【特許請求の範囲】
【請求項１】
接着性を有するソリッドゴムの架橋前組成物を、予め所定の形状に成形する予備成形工程と、
成形型内に、電解質膜と、該電解質膜の厚さ方向両面に配置されている一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面に配置されている一対の多孔質層と、を有する電極部材と、セパレータと、を該セパレータが少なくとも一方の該多孔質層と接するように積層し、予備成形した該架橋前組成物を該電極部材の周縁部を被覆すると共に該セパレータと接触するように配置する部材配置工程と、
該成形型を加圧および加熱して、該架橋前組成物を該電極部材の該多孔質層に含浸させながら架橋させ、該電極部材と該セパレータとを該ソリッドゴムにより一体化する一体化工程と、
を有することを特徴とする燃料電池モジュールの製造方法。
【請求項２】
接着性を有するソリッドゴムの架橋前組成物を、予め所定の形状に成形する第一予備成形工程と、
予備成形型内に、電解質膜と、該電解質膜の厚さ方向両面に配置されている一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面に配置されている一対の多孔質層と、を有する電極部材と、予備成形した該架橋前組成物と、を該電極部材の周縁部を該架橋前組成物で被覆するように配置して、該予備成形型を加圧しながら該架橋前組成物が架橋しない温度下に維持することにより、該電極部材の周縁部に該架橋前組成物が予備的に一体化した予備成形体を得る第二予備成形工程と、
成形型内に、該予備成形体とセパレータとを、該セパレータが該電極部材の少なくとも一方の該多孔質層と該架橋前組成物とに接するように積層して配置して、該成形型を加圧および加熱して、該架橋前組成物を該電極部材の該多孔質層に含浸させながら架橋させ、該電極部材と該セパレータとを該ソリッドゴムにより一体化する一体化工程と、
を有することを特徴とする燃料電池モジュールの製造方法。
【請求項３】
前記ソリッドゴムの架橋前組成物は、以下の（Ａ）〜（Ｄ）を含む請求項１または請求項２に記載の燃料電池モジュールの製造方法。
（Ａ）エチレン−プロピレンゴム、エチレン−プロピレン−ジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴムから選ばれる一種以上のゴム成分。
（Ｂ）１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物から選ばれる架橋剤。
（Ｃ）架橋助剤。
（Ｄ）レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の少なくとも一方からなる接着成分。
【請求項１】
接着性を有するソリッドゴムの架橋前組成物を、予め所定の形状に成形する予備成形工程と、
成形型内に、電解質膜と、該電解質膜の厚さ方向両面に配置されている一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面に配置されている一対の多孔質層と、を有する電極部材と、セパレータと、を該セパレータが少なくとも一方の該多孔質層と接するように積層し、予備成形した該架橋前組成物を該電極部材の周縁部を被覆すると共に該セパレータと接触するように配置する部材配置工程と、
該成形型を加圧および加熱して、該架橋前組成物を該電極部材の該多孔質層に含浸させながら架橋させ、該電極部材と該セパレータとを該ソリッドゴムにより一体化する一体化工程と、
を有することを特徴とする燃料電池モジュールの製造方法。
【請求項２】
接着性を有するソリッドゴムの架橋前組成物を、予め所定の形状に成形する第一予備成形工程と、
予備成形型内に、電解質膜と、該電解質膜の厚さ方向両面に配置されている一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面に配置されている一対の多孔質層と、を有する電極部材と、予備成形した該架橋前組成物と、を該電極部材の周縁部を該架橋前組成物で被覆するように配置して、該予備成形型を加圧しながら該架橋前組成物が架橋しない温度下に維持することにより、該電極部材の周縁部に該架橋前組成物が予備的に一体化した予備成形体を得る第二予備成形工程と、
成形型内に、該予備成形体とセパレータとを、該セパレータが該電極部材の少なくとも一方の該多孔質層と該架橋前組成物とに接するように積層して配置して、該成形型を加圧および加熱して、該架橋前組成物を該電極部材の該多孔質層に含浸させながら架橋させ、該電極部材と該セパレータとを該ソリッドゴムにより一体化する一体化工程と、
を有することを特徴とする燃料電池モジュールの製造方法。
【請求項３】
前記ソリッドゴムの架橋前組成物は、以下の（Ａ）〜（Ｄ）を含む請求項１または請求項２に記載の燃料電池モジュールの製造方法。
（Ａ）エチレン−プロピレンゴム、エチレン−プロピレン−ジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴムから選ばれる一種以上のゴム成分。
（Ｂ）１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物から選ばれる架橋剤。
（Ｃ）架橋助剤。
（Ｄ）レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の少なくとも一方からなる接着成分。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【公開番号】特開２０１０−１９２４６０（Ｐ２０１０−１９２４６０Ａ）
【公開日】平成２２年９月２日（２０１０．９．２）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−１０３０５７（Ｐ２０１０−１０３０５７）
【出願日】平成２２年４月２８日（２０１０．４．２８）
【分割の表示】特願２００８−９７８７６（Ｐ２００８−９７８７６）の分割
【原出願日】平成２０年４月４日（２００８．４．４）
【出願人】（０００２１９６０２）東海ゴム工業株式会社 (1,983)
【出願人】（０００００３２０７）トヨタ自動車株式会社 (59,920)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２２年９月２日（２０１０．９．２）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年４月２８日（２０１０．４．２８）
【分割の表示】特願２００８−９７８７６（Ｐ２００８−９７８７６）の分割
【原出願日】平成２０年４月４日（２００８．４．４）
【出願人】（０００２１９６０２）東海ゴム工業株式会社 (1,983)
【出願人】（０００００３２０７）トヨタ自動車株式会社 (59,920)
【Ｆターム（参考）】
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