球状粒子の製造方法
【課題】火炎法における生産性や経済性を損なうことなく、マグネシアやジルコニアのような高融点材料の球状化を可能とした球状粒子の製造方法を提供する。
【解決手段】高圧燃焼チャンバー１６内の高圧雰囲気中で、高圧燃焼球状粒子製造用バーナ１３で形成された火炎中に原料粉末を投入し、高圧下で形成される火炎の高温雰囲気内で原料粉末を溶融処理して球状化する。高圧雰囲気中で火炎を形成することにより、大気圧で形成した火炎に比べて温度の高い火炎を形成することができるので、大気圧雰囲気では不可能だった高融点材料、例えば、マグネシアやジルコニアの球状化を行うことができる。
【解決手段】高圧燃焼チャンバー１６内の高圧雰囲気中で、高圧燃焼球状粒子製造用バーナ１３で形成された火炎中に原料粉末を投入し、高圧下で形成される火炎の高温雰囲気内で原料粉末を溶融処理して球状化する。高圧雰囲気中で火炎を形成することにより、大気圧で形成した火炎に比べて温度の高い火炎を形成することができるので、大気圧雰囲気では不可能だった高融点材料、例えば、マグネシアやジルコニアの球状化を行うことができる。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、球状粒子の製造方法に関し、詳しくは、マグネシアやジルコニアのような高融点材料の球状化に適した球状粒子の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
無機酸化物の球状粒子を製造する方法として各種方法が知られているが、生産性や経済性の面から工業的には火炎法が広く採用されている。この火炎法は、燃料と支燃性ガス（助燃ガス）とをバーナから噴出させて形成した火炎中に原料粉末を投入し、火炎の高温雰囲気内で原料粉末を溶融乃至半溶融させて表面張力により粉末表面を球状化させることで球状粒子を得ている（例えば、特許文献１，２参照。）。
【特許文献１】特開２００５−２８８３９９号公報
【特許文献２】特開２００７−１５８８４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかしながら、メタンやプロパンを主成分とするガス燃料の燃焼反応熱により形成される火炎の高温雰囲気内で溶融処理を行う火炎法では、火炎温度以上の融点をもつ材料の溶融は不可能であり、溶融可能な材料に制限があった。例えば、プロパン−酸素系での化学量論比を満たし、各化学種が完全に混合され、完全に反応した状態での理論最高温度−断熱平衡火炎温度は３０９５Ｋであるから、３０９５Ｋ以上の融点を有する材料、例えばマグネシア（ＭｇＯ，融点３０９８Ｋ）の溶融処理は理論的に不可能である。
【０００４】
また、融点が３０９５Ｋ未満の材料でも、融点が３０９５Ｋに近付くに伴って単位燃料流量当たりの理論溶融処理量［ｋｇ／Ｎｍ３・ｆｕｅｌ］が減少することが知られている。さらに、火炎法では、燃料と支燃性ガスとの混合方法を誤ると大量のすすが発生し、回収される製品の球状粒子中に不純物としてすすが混入する。製品中へのすすの混入は、球状粒子を電子材料と使用する場合には、その性能を著しく低下させてしまう。
【０００５】
そこで本発明は、火炎法における生産性や経済性を損なうことなく、マグネシアやジルコニアのような高融点材料の球状化を可能とした球状粒子の製造方法を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成するため、本発明の球状粒子の製造方法は、高圧雰囲気中で形成された火炎中に原料粉末を投入し、該原料粉末を球状化することを特徴としており、特に、前記原料粉末の融点に応じて前記火炎を形成する高圧雰囲気の圧力を調節することを特徴としている。さらに、前記火炎は、バーナから噴出される燃料と支燃性ガスとにより形成され、前記支燃性ガスの一部を前記バーナから旋回流として噴出させ、残部の支燃性ガスを前記バーナの軸線方向に直進流として噴出させることを特徴としている。また、前記高圧雰囲気が０．２〜１０ＭＰａの範囲であること、前記原料粉末がマグネシア又はジルコニアであることを特徴としている。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の球状粒子の製造方法によれば、高圧雰囲気中で火炎を形成することにより、大気圧で形成した火炎に比べて温度の高い火炎を形成することができるので、大気圧雰囲気では不可能だった高融点材料の球状化を行うことができる。また、高圧雰囲気の圧力を材料の融点に応じて適切な圧力に調節することにより、高融点材料の球状化を効率よく行うことができる。さらに、支燃性ガスの一部を旋回流とし、残りの支燃性ガスを軸線方向の直進流として長い火炎を形成することにより、火炎内での原料粉末の滞留時間を長くできるので、高融点材料の加熱、溶融を確実に行うことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
図１は本発明の球状粒子の製造方法を実施可能な球状化粒子製造装置の一形態例を示す系統図である。この球状化粒子製造装置は、高圧用フィーダー１１で切り出された原料粉末は、経路１２から供給されるキャリアガスに同伴されて高圧燃焼球状粒子製造用バーナ１３に搬送される。この高圧燃焼球状粒子製造用バーナ１３には、支燃性ガス供給設備１４からの加圧された支燃性ガスと、燃料供給設備１５からの加圧された燃料とが供給されて高圧燃焼チャンバー１６内に噴出し、高圧燃焼チャンバー１６内の高圧雰囲気中で火炎を形成する。高圧燃焼球状粒子製造用バーナ１３に搬送された原料粉末は、高圧燃焼球状粒子製造用バーナ１３から高圧燃焼チャンバー１６内の高圧雰囲気中で形成された前記火炎中に投入され、高温の火炎中で溶融乃至半溶融することによって球状化する。
【０００９】
球状化した粒子は、経路１７から高圧燃焼チャンバー１６内に供給される加圧された空気によって冷却され、高圧用のサイクロン１８及びキャンドルフィルター１９で捕捉され、製品球状粒子Ｐとして回収される。球状粒子を分離した燃焼排ガスは、排気弁２０で大気圧付近まで減圧されて大気中に放出される。球状粒子を製造して分離回収するまでの系内の圧力は、排気弁２０の開度を制御することによってあらかじめ設定された高圧雰囲気に調節される。また、各経路には必要に応じてドレン２１が設けられており、系内で発生した凝縮水が適宜排出される。
【００１０】
このように、系内を高圧雰囲気に保って形成した火炎で原料粉末の球状化を行うことにより、火炎の温度を上昇させることができるので、大気圧雰囲気では不可能だった高融点材料の球状化を行うことができる。系内の圧力、特に火炎が形成される高圧燃焼チャンバー１６内の圧力は、材料の融点や使用する燃料等の条件によって異なるが、通常は、０．２〜１０ＭＰａの範囲が適当であり、０．２ＭＰａ未満では高圧雰囲気として火炎温度を上昇させるという効果が十分に得られず、１０ＭＰａを超えると装置に使用する各種機器や配管のコストが上昇するという問題がある。
【００１１】
前記燃料には、火炎法で一般に使用されているものを使用することができ、液化天然ガス（ＬＮＧ）、都市ガス（１３Ａ）、液化石油ガス（ＬＰＧ）、ジメチルエーテル（ＤＭＥ）、水素等を使用可能である。これらの中で、水素は、より高い火炎温度を得られるという利点を有するものの、現状ではコスト面での問題があるため、単位熱量当たりのコストを考慮すると、液化天然ガス、都市ガス、液化石油ガスが実用的である。前記支燃性ガスには、必要とする火炎温度によって適当なガスを使用することができるが、高温の燃焼火炎を得るためには酸素（工業用酸素）が最適である。また、前記キャリアガスは、任意のガスを使用可能であるが、酸素や窒素、これらの混合ガス等を使用することができる。
【００１２】
図２及び図３は、本発明の球状粒子の製造方法で使用可能な高圧燃焼球状粒子製造用バーナの第１形態例を示すもので、図２は断面図、図３は図２のIII−III断面図である。
【００１３】
この高圧燃焼球状粒子製造用バーナ３０は、キャリアガスに搬送された原料粉末を供給する原料粉末供給路３１と、該原料粉末供給路３１の外周に設置された燃料ガス供給路３２と、該燃料ガス供給路３２の外周に設置された旋回酸素供給路３３と、該旋回酸素供給路３３の外周に設置された直進酸素供給路３４と、該直進酸素供給路３４の外周に設置された冷却水通路３５ａ，３５ｂとを有する多重管構造に形成されており、冷却水通路３５ａ，３５ｂ内を流れる冷却水を除く各流体は、各供給路の先端に設けられた各噴出口からそれぞれ噴出する。
【００１４】
原料粉末供給路３１の先端には、複数の小孔からなる原料粉末噴出口３１ｓが設けられており、原料粉末は、キャリアガスに同伴されて外側に拡がるようにして噴出する。原料粉末噴出口３１ｓの外周側で燃料ガス供給路３２の先端に設けられた燃料ガス噴出口３２ｓは、燃料ガスをバーナ軸線に平行な方向に直進流れで筒状に噴出する。燃料ガス噴出口３２ｓの外周側で旋回酸素供給路３３の先端に設けられた旋回酸素噴出口３３ｓは、旋回羽根等によって酸素を旋回流として噴出し、旋回酸素噴出口３３ｓから噴出した酸素は、螺旋状に旋回しながら前方に向かって流れていく。また、旋回酸素噴出口３３ｓの外周側で直進酸素供給路３４の先端に設けられた直進酸素噴出口３４ｓは、酸素をバーナ軸線に平行な方向に直進流れで筒状に噴出する。
【００１５】
図４及び図５は、本発明の球状粒子の製造方法で使用可能な高圧燃焼球状粒子製造用バーナの第２形態例を示すもので、図４は断面図、図５はバーナ前方から見た正面図である。
【００１６】
この高圧燃焼球状粒子製造用バーナ４０は、前記同様に、キャリアガスに搬送された原料粉末を供給する原料粉末供給路４１と、該原料粉末供給路４１の外周に設置された燃料ガス供給路４２と、該燃料ガス供給路４２の外周に設置された旋回酸素供給路４３と、該旋回酸素供給路４３の外周に設置された直進酸素供給路４４と、該直進酸素供給路４４の外周に設置された冷却水通路４５ａ，４５ｂとを有する多重管構造に形成されたバーナ本体部４６の先端に、前方が拡開したコーン状の燃焼室４７を設けている。
【００１７】
燃焼室４２の底部中心には、原料粉末供給路３１から供給される原料粉末を外側に拡がるようにして噴出するための複数の小孔からなる原料粉末噴出口３１ｓが設けられている。原料粉末噴出口３１ｓの外周側で燃焼室４２の前方側には、燃料ガス供給路３２から供給される燃料ガスをバーナ軸線に平行な方向に直進流れで筒状に噴出するための複数の小孔からなる燃料ガス噴出口３２ｓが周方向に等間隔で設けられている。燃料ガス噴出口３２ｓの外周側で燃焼室４２の前方側には、旋回酸素供給路３３から供給される旋回流用酸素を旋回流として噴出するため、噴出方向を燃焼室４２の内側で、かつ、燃焼室４２の接線方向に向けて傾斜させた複数の小孔からなる旋回酸素噴出口３３ｓが周方向に等間隔で設けられている。さらに、旋回酸素噴出口３３ｓの外周側で燃焼室４２の前方側には、直進酸素供給路３４から供給される直進流用酸素をバーナ軸線に平行な方向に直進流れで筒状に噴出するための複数の小孔からなる直進酸素噴出口３４ｓが周方向に等間隔で設けられている。
【００１８】
このように形成された高圧燃焼球状粒子製造用バーナ３０，４０における前記旋回酸素噴出口３３ｓ，４３ｓと前記直進酸素噴出口３４ｓ，４４ｓとからそれぞれ噴出する酸素量は、前記旋回酸素供給路３３，４３と前記直進酸素供給路３４，４４とにそれぞれ供給する酸素量を調整することによって任意に調整が可能であり、旋回酸素噴出口３３ｓ，４３ｓから噴出する旋回酸素と直進酸素噴出口３４ｓ，４４ｓから噴出する直進酸素との流量割合や流速割合を調節することにより、バーナ前方に形成される燃焼火炎の前方への推進力と周囲への広がりとを制御することができ、火炎の形と火炎の温度分布とを調整することができる。
【００１９】
すなわち、直進酸素に対する旋回酸素の割合を増加させると、相対的に直進流れが弱まるために短い火炎形状となり、火炎中心軸に対して旋回する螺旋流れの多い燃焼ガス流動特性となる。この特性が強い火炎は、原料粉末噴出口３１ｓ，４１ｓから火炎中心軸前方に噴出した原料粉末を分散させる効果は大きくなるものの、高温の火炎内での滞留時間が短くなるため、加熱溶融能力は低下する。さらに、燃料ガス噴出口３２ｓ，４２ｓから噴出した燃料ガスも分散して酸素流れから外れるおそれがあり、酸素濃度の低い領域に存在する燃料の割合が多くなってすすが発生し易くなる。
【００２０】
一方、直進酸素に対する旋回酸素の割合を減少させると、相対的に直進流れが強まるために長い火炎形状となり、火炎中心軸に対して旋回する螺旋流れの少ない直進的な燃焼ガス流動特性となる。この特性が強い火炎は、原料粉末噴出口３１ｓ，４１ｓから火炎中心軸前方に噴出した原料粉末を分散させる効果は小さくなるものの、高温の火炎内での原料粉末の滞留時間が長くなるため、加熱溶融能力は向上する。
【００２１】
この場合、原料粉末噴出口３１ｓ，４１ｓの形状を、前述のように原料粉末を外側に拡がるようにして噴出する形状とし、原料粉末を十分に分散させることができるように形成することにより、原料粉末を十分に分散させることが可能となる。また、バーナ外周側に位置する直進酸素噴出口３４ｓ，４４ｓから噴出する直進流れが強まるため、内側の燃料ガス噴出口３２ｓ，４２ｓから噴出した燃料ガスの分散を抑えることができ、燃料ガスを酸素濃度の高い領域で燃焼させることができるので、すすの発生も少なくなる。
【００２２】
したがって、原料粉末の性状や雰囲気圧力等の条件に応じて直進酸素と旋回酸素との割合を適切に設定することにより、低融点材料だけでなく高融点材料からなる原料粉末の球状化を効率よく確実に行うことができる。
【００２３】
例えば、同じような図２，図３に示す構造のバーナを用いてシリカのような低融点材料の球状化を大気圧雰囲気で行う場合には、直進酸素と旋回酸素との合計量に対する旋回酸素の割合を３０％前後に設定して処理することにより、原料粉末の適切な加熱溶融を行うことができ、溶融粒子同士の付着・粗粒化を防ぐことができる。
【００２４】
しかし、マグネシアやジルコニアのような高融点材料の球状化を行う場合は、高圧雰囲気での燃焼であることから、大気圧雰囲気での燃焼火炎に比べて火炎が短くなり、大気圧雰囲気と同じように合計酸素量に対する旋回酸素の割合を３０％前後に設定すると、前述のようにすすが発生し易くなる傾向がある。このため、合計酸素量に対する旋回酸素の割合を大気圧雰囲気下に比べて少なくし、通常は、旋回酸素の割合を合計酸素量の５〜２０％の範囲に設定し、直進酸素の割合を相対的に増加させることにより、火炎を長くしてすすの発生を抑制することができる。
【００２５】
一方、直進酸素量の割合を増加させて旋回酸素量を減量させると、旋回酸素による燃料ガスの流動性向上効果が相対的に低下する傾向となるが、燃料ガス噴出口３２ｓ，４２ｓから噴出する燃料ガスの噴出速度よりも直進酸素噴出口３４ｓ，４４ｓから噴出する直進酸素の噴出速度を大きくすることにより、直進酸素の流れで燃料ガスの流れを包み込むことができる。例えば、燃料ガス噴出口３２ｓ，４２ｓから噴出する燃料ガスの噴出速度は一般的な１５〜４０ｍ／ｓの範囲でよく、このときの直進酸素噴出口３４ｓ，４４ｓから噴出する直進酸素の噴出速度を、前記燃料ガスの噴出速度に対して１．１〜３倍の範囲に設定することにより、直進酸素の流れで燃料ガスの流れを十分に包み込むことができる。
【００２６】
図６は、高圧燃焼チャンバー（１６）内の圧力（雰囲気圧力）を中圧の０．５ＭＰａに設定し、燃料源としてＬＮＧを、支燃性ガス源として液体酸素をそれぞれ使用したときの燃料供給設備、酸素供給設備の一例を示す系統図である。ＬＮＧは、ＬＮＧ貯蔵タンク５０からＬＮＧ蒸発器５１に送られて気化し、液体酸素は、液体酸素貯蔵タンク５２から酸素蒸発器５３に送られて気化し、各流量制御器５４，５５で流量調節され、各供給配管５６，５７を経て前記高圧燃焼球状粒子製造用バーナ１３に供給される。
【００２７】
図７は、高圧燃焼チャンバー内の圧力（雰囲気圧力）を中圧の０．５ＭＰａに設定し、燃料源としてＬＰＧ（Ｃ３Ｈ８濃度９０％以上）を、支燃性ガス源として液体酸素をそれぞれ使用したときの燃料供給設備、酸素供給設備の一例を示す系統図である。ＬＰＧは、ＬＰＧ貯蔵タンク６０から蒸発器６１に送られて気化し、液体酸素は、貯蔵タンク６２から蒸発器６３に送られて気化し、各流量制御器６４，６５で流量調節され、各供給配管６６，６７を経て高圧燃焼球状粒子製造用バーナ１３に供給される。ＬＰＧ側の供給配管６６には、蒸発器６１で気化した燃料ガスが管内で再液化することを防止するため、供給配管６６を３０〜７０℃に加熱する配管加熱器６６Ｈを設置している。配管加熱器６６Ｈの加熱源は、電気ヒーターやスチームトレースなどを任意に用いることができる。
【００２８】
図８は、高圧燃焼チャンバー内の圧力を高圧の２．３ＭＰａに設定し、燃料源としてＬＮＧを、支燃性ガス源として液体酸素をそれぞれ使用したときの燃料供給設備、酸素供給設備の一例を示す系統図である。ＬＮＧは、貯蔵タンク７０から導出されてＬＮＧポンプ７１により２．３ＭＰａ以上の圧力、例えば２．５〜２．６ＭＰａに加圧された後にＬＮＧ蒸発器７２に送られて気化する。液体酸素も同様に、貯蔵タンク７３から導出されて酸素ポンプ７４で２．５〜２．６ＭＰａに加圧された後に蒸発器７５に送られて気化する。気化した燃料及び酸素は、各流量制御器７６，７７で流量調節され、各供給配管７８，７９を経て高圧燃焼球状粒子製造用バーナ１３に供給される。
【００２９】
図９は、高圧燃焼チャンバー内の圧力を高圧の２．３ＭＰａに設定し、燃料源としてＬＰＧを、支燃性ガス源として液体酸素をそれぞれ使用したときの燃料供給設備、酸素供給設備の一例を示す系統図である。ＬＰＧは、ＬＰＧ貯蔵タンク８０から導出されてＬＰＧポンプ８１で前記同様の２．５〜２．６ＭＰａに加圧された後に蒸発器８２に送られて気化する。液体酸素も同様に、貯蔵タンク８３から導出されて酸素ポンプ８４で２．５〜２．６ＭＰａに加圧された後に蒸発器８５に送られて気化する。気化した燃料及び酸素は、各流量制御器８６，８７で流量調節され、各供給配管８８，８９を経て高圧燃焼球状粒子製造用バーナ１３に供給される。ＬＰＧ側の供給配管８８には、蒸発器８２で気化した燃料ガスが管内で再液化することを防止するため、供給配管８８を８０〜１２０℃に加熱する配管加熱器８８Ｈを設置している。配管加熱器８８Ｈの加熱源は、電気ヒーターやスチームトレースなどを任意に用いることができる。
【実施例１】
【００３０】
高圧燃焼チャンバー内の圧力を高圧の０．５ＭＰａに設定し、図４及び図５の第２形態例で示した構造の高圧燃焼球状粒子製造用バーナ（４０）を使用し、図７に示した前記燃料供給設備からＬＰＧ（Ｃ３Ｈ８濃度９７％以上）を気化して燃料ガスとして供給するとともに、前記酸素供給設備から液体酸素を気化した酸素ガス（酸素濃度９９％）を支燃性ガスとして供給し、原料粉末には平均粒径（Ｄ５０）が２０．５μｍである破砕マグネシア粉末（ＭｇＯ純度９８．０％）を使用して球状マグネシア粒子を製造する実験を行った。
【００３１】
破砕マグネシア粉末は、７．５Ｎｍ３／ｈの酸素をキャリアガスとして３．５ｋｇ／ｈをバーナへ供給し、燃料ガスは５Ｎｍ３／ｈで、酸素ガスは旋回酸素及び直進酸素の合計量で１７．５Ｎｍ３／ｈ（キャリアガスとの合計量は２５Ｎｍ３／ｈ）を供給した。燃料ガス噴出口から噴出する燃料ガスの噴出速度は２５ｍ／ｓ、直進酸素噴出口から噴出する直進酸素の噴出速度は３７．７ｍ／ｓとした。運転中の高圧燃焼チャンバー内の雰囲気温度は１０００〜１６００℃であった。なお、流量の［Ｎｍ３／ｈ］は大気圧、０℃の状態に換算した値、噴出速度の［ｍ／ｓ］は０℃の状態に換算した値を示している。
【００３２】
合計酸素量に対する旋回酸素量の割合、「（旋回酸素量）／（旋回酸素量＋直進酸素量）」を変化させて実験を行ったところ、旋回酸素量の割合を２０％以下にすることにより、火炎から発生するすすの混入も少なく、良好に溶融された円形度の高い球状マグネシア粒子が得られた。旋回酸素量の割合を２０％以下にしたときにキャンドルフィルターで回収した球状粒子を観察した結果、原料粉末と略同等の粒度分布であり、平均粒径が２０〜３０μｍの球形粒子であることが確認された。
【００３３】
一方、合計酸素流量に対する旋回酸素流量の割合を３０％、４０％で運転したところ、キャンドルフィルターで回収した球状粒子にすすの混入があり、未溶融の非球形粒子も多く見られた。また、燃焼チャンバー内の圧力を０．１５ＭＰａ（略大気圧）に設定し、各供給量を同じにして運転したが、この場合は、圧力が低いために火炎温度が十分に上昇せず、合計酸素量に対する旋回酸素量の割合が０〜５０％のいずれの条件においても、火炎中で原料粉末を溶融させることができず、円形度の高い球状粒子は全く得られなかった。
【実施例２】
【００３４】
高圧燃焼チャンバー内の圧力を高圧の０．５ＭＰａに設定し、図４及び図５の第２形態例で示した構造の高圧燃焼球状粒子製造用バーナを使用し、図７に示した前記燃料供給設備からＬＰＧ（Ｃ３Ｈ８濃度９７％以上）を気化して燃料ガスとして供給するとともに、前記酸素供給設備から液体酸素を気化した酸素ガス（酸素濃度９９％）を支燃性ガスとして供給し、原料粉末には平均粒径（Ｄ５０）が１０．９μｍである破砕ジルコニア粉末（ＺｒＯ２純度９９．３％）を使用して球状ジルコニア粒子を製造する実験を行った。
【００３５】
破砕ジルコニア粉末は、７．５Ｎｍ３／ｈの酸素をキャリアガスとして１３ｋｇ／ｈをバーナへ供給し、燃料ガスは５Ｎｍ３／ｈで、酸素ガスは旋回酸素及び直進酸素の合計量で１７．５Ｎｍ３／ｈ（キャリアガスとの合計量は２５Ｎｍ３／ｈ）を供給した。燃料ガス噴出口から噴出する燃料ガスの噴出速度は２５ｍ／ｓ、直進酸素噴出口から噴出する直進酸素の噴出速度は３７．７ｍ／ｓとした。運転中の高圧燃焼チャンバー１６内の雰囲気温度は１０００〜１６００℃であった。
【００３６】
合計酸素量に対する旋回酸素量の割合を変化させて実験を行ったところ、旋回酸素量の割合を２０％以下にすることにより、火炎から発生するすすの混入も少なく、良好に溶融された円形度の高い球状ジルコニア粒子が得られた。旋回酸素量の割合を２０％以下にしたときにキャンドルフィルターで回収した球状粒子を観察した結果、原料粉末と略同等の粒度分布であり、平均粒径が１０〜２０μｍの球形粒子であることが確認された。
【００３７】
一方、合計酸素流量に対する旋回酸素流量の割合を３０％、４０％で運転したところ、キャンドルフィルターで回収した球状粒子にすすの混入があり、未溶融の非球形粒子も多く見られた。また、旋回酸素量の割合を２０％とした状態で、燃料ガス噴出口から噴出する燃料ガスの噴出速度を１０ｍ／ｓにした場合、さらに、直進酸素噴出口から噴出する直進酸素の噴出速度を燃料ガスの噴出速度の０．９倍以下にした場合、いずれの場合もすすの発生が見られ、未溶融の非球形粒子の割合が多くなった。
【実施例３】
【００３８】
高圧燃焼チャンバー内の圧力を高圧の２．３ＭＰａに設定し、図４及び図５の第２形態例で示した構造の高圧燃焼球状粒子製造用バーナを使用し、図９に示した前記燃料供給設備からＬＰＧ（Ｃ３Ｈ８濃度９７％以上）を気化して燃料ガスとして供給するとともに、前記酸素供給設備から液体酸素を気化した酸素ガス（酸素濃度９９％）を支燃性ガスとして供給し、原料粉末には平均粒径（Ｄ５０）が２０．５μｍである破砕マグネシア粉末（ＭｇＯ純度９８．０％）を使用して球状マグネシア粒子を製造する実験を行った。
【００３９】
破砕マグネシア粉末は、７．５Ｎｍ３／ｈの酸素をキャリアガスとして５．５ｋｇ／ｈをバーナへ供給し、燃料ガスは５Ｎｍ３／ｈで、酸素ガスは旋回酸素及び直進酸素の合計量で１７．５Ｎｍ３／ｈ（キャリアガスとの合計量は２５Ｎｍ３／ｈ）を供給した。燃料ガス噴出口から噴出する燃料ガスの噴出速度は２５ｍ／ｓ、直進酸素噴出口から噴出する直進酸素の噴出速度は３７．７ｍ／ｓとした。運転中の高圧燃焼チャンバー１６内の雰囲気温度は１０００〜１６００℃であった。
【００４０】
合計酸素量に対する旋回酸素量の割合、「（旋回酸素量）／（旋回酸素量＋直進酸素量）」を変化させて実験を行ったところ、旋回酸素量の割合を２０％以下にすることにより、火炎から発生するすすの混入も少なく、良好に溶融された円形度の高い球状マグネシア粒子が得られた。旋回酸素量の割合を２０％以下にしたときにキャンドルフィルターで回収した球状粒子を観察した結果、原料粉末と略同等の粒度分布であり、平均粒径が２０〜３０μｍの球形粒子であることが確認された。一方、合計酸素流量に対する旋回酸素流量の割合を３０％、４０％で運転したところ、キャンドルフィルターで回収した球状粒子にすすの混入があり、未溶融の非球形粒子も多く見られた。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】本発明の球状粒子の製造方法を実施可能な球状化粒子製造装置の一形態例を示す系統図である。
【図２】本発明の球状粒子の製造方法で使用可能な高圧燃焼球状粒子製造用バーナの第１形態例を示す断面図である。
【図３】図２のIII−III断面図である。
【図４】本発明の球状粒子の製造方法で使用可能な高圧燃焼球状粒子製造用バーナの第２形態例を示す断面図である。
【図５】同じくバーナ前方から見た正面図である。
【図６】高圧燃焼チャンバー内の圧力を０．５ＭＰａに設定し、燃料源としてＬＮＧを、支燃性ガス源として液体酸素をそれぞれ使用したときの燃料供給設備、酸素供給設備の一例を示す系統図である。
【図７】高圧燃焼チャンバー内の圧力を０．５ＭＰａに設定し、燃料源としてＬＰＧを、支燃性ガス源として液体酸素をそれぞれ使用したときの燃料供給設備、酸素供給設備の一例を示す系統図である。
【図８】高圧燃焼チャンバー内の圧力を２．３ＭＰａに設定し、燃料源としてＬＮＧを、支燃性ガス源として液体酸素をそれぞれ使用したときの燃料供給設備、酸素供給設備の一例を示す系統図である。
【図９】高圧燃焼チャンバー内の圧力を２．３ＭＰａに設定し、燃料源としてＬＰＧを、支燃性ガス源として液体酸素をそれぞれ使用したときの燃料供給設備、酸素供給設備の一例を示す系統図である。
【符号の説明】
【００４２】
１１…高圧用フィーダー、１３…高圧燃焼球状粒子製造用バーナ、１４…支燃性ガス供給設備、１５…燃料供給設備、１６…高圧燃焼チャンバー、１８…サイクロン、１９…キャンドルフィルター、２０…排気弁、２１…ドレン、３０，４０…高圧燃焼球状粒子製造用バーナ、３１，４１…原料粉末供給路、３１ｓ，４１ｓ…原料粉末噴出口、３２，４２…燃料ガス供給路、３２ｓ，４２ｓ…燃料ガス噴出口、３３，４３…旋回酸素供給路、３３ｓ，４３ｓ…旋回酸素噴出口、３４，４４…直進酸素供給路、３４ｓ，４４ｓ…直進酸素噴出口、３５ａ，３５ｂ，４５ａ，４５ｂ…冷却水通路、４６…バーナ本体部、４７…燃焼室、５０…ＬＮＧ貯蔵タンク、５１…ＬＮＧ蒸発器、５２…液体酸素貯蔵タンク、５３…酸素蒸発器、５４，５５…流量制御器、５６，５７…供給配管、６０…ＬＰＧ貯蔵タンク、６１…ＬＰＧ蒸発器、６６Ｈ…配管加熱器、７１…ＬＮＧポンプ、７４…酸素ポンプ、８０…ＬＰＧ貯蔵タンク、８１…ＬＰＧポンプ、８８Ｈ…配管加熱器、Ｐ…製品球状粒子
【技術分野】
【０００１】
本発明は、球状粒子の製造方法に関し、詳しくは、マグネシアやジルコニアのような高融点材料の球状化に適した球状粒子の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
無機酸化物の球状粒子を製造する方法として各種方法が知られているが、生産性や経済性の面から工業的には火炎法が広く採用されている。この火炎法は、燃料と支燃性ガス（助燃ガス）とをバーナから噴出させて形成した火炎中に原料粉末を投入し、火炎の高温雰囲気内で原料粉末を溶融乃至半溶融させて表面張力により粉末表面を球状化させることで球状粒子を得ている（例えば、特許文献１，２参照。）。
【特許文献１】特開２００５−２８８３９９号公報
【特許文献２】特開２００７−１５８８４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかしながら、メタンやプロパンを主成分とするガス燃料の燃焼反応熱により形成される火炎の高温雰囲気内で溶融処理を行う火炎法では、火炎温度以上の融点をもつ材料の溶融は不可能であり、溶融可能な材料に制限があった。例えば、プロパン−酸素系での化学量論比を満たし、各化学種が完全に混合され、完全に反応した状態での理論最高温度−断熱平衡火炎温度は３０９５Ｋであるから、３０９５Ｋ以上の融点を有する材料、例えばマグネシア（ＭｇＯ，融点３０９８Ｋ）の溶融処理は理論的に不可能である。
【０００４】
また、融点が３０９５Ｋ未満の材料でも、融点が３０９５Ｋに近付くに伴って単位燃料流量当たりの理論溶融処理量［ｋｇ／Ｎｍ３・ｆｕｅｌ］が減少することが知られている。さらに、火炎法では、燃料と支燃性ガスとの混合方法を誤ると大量のすすが発生し、回収される製品の球状粒子中に不純物としてすすが混入する。製品中へのすすの混入は、球状粒子を電子材料と使用する場合には、その性能を著しく低下させてしまう。
【０００５】
そこで本発明は、火炎法における生産性や経済性を損なうことなく、マグネシアやジルコニアのような高融点材料の球状化を可能とした球状粒子の製造方法を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成するため、本発明の球状粒子の製造方法は、高圧雰囲気中で形成された火炎中に原料粉末を投入し、該原料粉末を球状化することを特徴としており、特に、前記原料粉末の融点に応じて前記火炎を形成する高圧雰囲気の圧力を調節することを特徴としている。さらに、前記火炎は、バーナから噴出される燃料と支燃性ガスとにより形成され、前記支燃性ガスの一部を前記バーナから旋回流として噴出させ、残部の支燃性ガスを前記バーナの軸線方向に直進流として噴出させることを特徴としている。また、前記高圧雰囲気が０．２〜１０ＭＰａの範囲であること、前記原料粉末がマグネシア又はジルコニアであることを特徴としている。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の球状粒子の製造方法によれば、高圧雰囲気中で火炎を形成することにより、大気圧で形成した火炎に比べて温度の高い火炎を形成することができるので、大気圧雰囲気では不可能だった高融点材料の球状化を行うことができる。また、高圧雰囲気の圧力を材料の融点に応じて適切な圧力に調節することにより、高融点材料の球状化を効率よく行うことができる。さらに、支燃性ガスの一部を旋回流とし、残りの支燃性ガスを軸線方向の直進流として長い火炎を形成することにより、火炎内での原料粉末の滞留時間を長くできるので、高融点材料の加熱、溶融を確実に行うことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
図１は本発明の球状粒子の製造方法を実施可能な球状化粒子製造装置の一形態例を示す系統図である。この球状化粒子製造装置は、高圧用フィーダー１１で切り出された原料粉末は、経路１２から供給されるキャリアガスに同伴されて高圧燃焼球状粒子製造用バーナ１３に搬送される。この高圧燃焼球状粒子製造用バーナ１３には、支燃性ガス供給設備１４からの加圧された支燃性ガスと、燃料供給設備１５からの加圧された燃料とが供給されて高圧燃焼チャンバー１６内に噴出し、高圧燃焼チャンバー１６内の高圧雰囲気中で火炎を形成する。高圧燃焼球状粒子製造用バーナ１３に搬送された原料粉末は、高圧燃焼球状粒子製造用バーナ１３から高圧燃焼チャンバー１６内の高圧雰囲気中で形成された前記火炎中に投入され、高温の火炎中で溶融乃至半溶融することによって球状化する。
【０００９】
球状化した粒子は、経路１７から高圧燃焼チャンバー１６内に供給される加圧された空気によって冷却され、高圧用のサイクロン１８及びキャンドルフィルター１９で捕捉され、製品球状粒子Ｐとして回収される。球状粒子を分離した燃焼排ガスは、排気弁２０で大気圧付近まで減圧されて大気中に放出される。球状粒子を製造して分離回収するまでの系内の圧力は、排気弁２０の開度を制御することによってあらかじめ設定された高圧雰囲気に調節される。また、各経路には必要に応じてドレン２１が設けられており、系内で発生した凝縮水が適宜排出される。
【００１０】
このように、系内を高圧雰囲気に保って形成した火炎で原料粉末の球状化を行うことにより、火炎の温度を上昇させることができるので、大気圧雰囲気では不可能だった高融点材料の球状化を行うことができる。系内の圧力、特に火炎が形成される高圧燃焼チャンバー１６内の圧力は、材料の融点や使用する燃料等の条件によって異なるが、通常は、０．２〜１０ＭＰａの範囲が適当であり、０．２ＭＰａ未満では高圧雰囲気として火炎温度を上昇させるという効果が十分に得られず、１０ＭＰａを超えると装置に使用する各種機器や配管のコストが上昇するという問題がある。
【００１１】
前記燃料には、火炎法で一般に使用されているものを使用することができ、液化天然ガス（ＬＮＧ）、都市ガス（１３Ａ）、液化石油ガス（ＬＰＧ）、ジメチルエーテル（ＤＭＥ）、水素等を使用可能である。これらの中で、水素は、より高い火炎温度を得られるという利点を有するものの、現状ではコスト面での問題があるため、単位熱量当たりのコストを考慮すると、液化天然ガス、都市ガス、液化石油ガスが実用的である。前記支燃性ガスには、必要とする火炎温度によって適当なガスを使用することができるが、高温の燃焼火炎を得るためには酸素（工業用酸素）が最適である。また、前記キャリアガスは、任意のガスを使用可能であるが、酸素や窒素、これらの混合ガス等を使用することができる。
【００１２】
図２及び図３は、本発明の球状粒子の製造方法で使用可能な高圧燃焼球状粒子製造用バーナの第１形態例を示すもので、図２は断面図、図３は図２のIII−III断面図である。
【００１３】
この高圧燃焼球状粒子製造用バーナ３０は、キャリアガスに搬送された原料粉末を供給する原料粉末供給路３１と、該原料粉末供給路３１の外周に設置された燃料ガス供給路３２と、該燃料ガス供給路３２の外周に設置された旋回酸素供給路３３と、該旋回酸素供給路３３の外周に設置された直進酸素供給路３４と、該直進酸素供給路３４の外周に設置された冷却水通路３５ａ，３５ｂとを有する多重管構造に形成されており、冷却水通路３５ａ，３５ｂ内を流れる冷却水を除く各流体は、各供給路の先端に設けられた各噴出口からそれぞれ噴出する。
【００１４】
原料粉末供給路３１の先端には、複数の小孔からなる原料粉末噴出口３１ｓが設けられており、原料粉末は、キャリアガスに同伴されて外側に拡がるようにして噴出する。原料粉末噴出口３１ｓの外周側で燃料ガス供給路３２の先端に設けられた燃料ガス噴出口３２ｓは、燃料ガスをバーナ軸線に平行な方向に直進流れで筒状に噴出する。燃料ガス噴出口３２ｓの外周側で旋回酸素供給路３３の先端に設けられた旋回酸素噴出口３３ｓは、旋回羽根等によって酸素を旋回流として噴出し、旋回酸素噴出口３３ｓから噴出した酸素は、螺旋状に旋回しながら前方に向かって流れていく。また、旋回酸素噴出口３３ｓの外周側で直進酸素供給路３４の先端に設けられた直進酸素噴出口３４ｓは、酸素をバーナ軸線に平行な方向に直進流れで筒状に噴出する。
【００１５】
図４及び図５は、本発明の球状粒子の製造方法で使用可能な高圧燃焼球状粒子製造用バーナの第２形態例を示すもので、図４は断面図、図５はバーナ前方から見た正面図である。
【００１６】
この高圧燃焼球状粒子製造用バーナ４０は、前記同様に、キャリアガスに搬送された原料粉末を供給する原料粉末供給路４１と、該原料粉末供給路４１の外周に設置された燃料ガス供給路４２と、該燃料ガス供給路４２の外周に設置された旋回酸素供給路４３と、該旋回酸素供給路４３の外周に設置された直進酸素供給路４４と、該直進酸素供給路４４の外周に設置された冷却水通路４５ａ，４５ｂとを有する多重管構造に形成されたバーナ本体部４６の先端に、前方が拡開したコーン状の燃焼室４７を設けている。
【００１７】
燃焼室４２の底部中心には、原料粉末供給路３１から供給される原料粉末を外側に拡がるようにして噴出するための複数の小孔からなる原料粉末噴出口３１ｓが設けられている。原料粉末噴出口３１ｓの外周側で燃焼室４２の前方側には、燃料ガス供給路３２から供給される燃料ガスをバーナ軸線に平行な方向に直進流れで筒状に噴出するための複数の小孔からなる燃料ガス噴出口３２ｓが周方向に等間隔で設けられている。燃料ガス噴出口３２ｓの外周側で燃焼室４２の前方側には、旋回酸素供給路３３から供給される旋回流用酸素を旋回流として噴出するため、噴出方向を燃焼室４２の内側で、かつ、燃焼室４２の接線方向に向けて傾斜させた複数の小孔からなる旋回酸素噴出口３３ｓが周方向に等間隔で設けられている。さらに、旋回酸素噴出口３３ｓの外周側で燃焼室４２の前方側には、直進酸素供給路３４から供給される直進流用酸素をバーナ軸線に平行な方向に直進流れで筒状に噴出するための複数の小孔からなる直進酸素噴出口３４ｓが周方向に等間隔で設けられている。
【００１８】
このように形成された高圧燃焼球状粒子製造用バーナ３０，４０における前記旋回酸素噴出口３３ｓ，４３ｓと前記直進酸素噴出口３４ｓ，４４ｓとからそれぞれ噴出する酸素量は、前記旋回酸素供給路３３，４３と前記直進酸素供給路３４，４４とにそれぞれ供給する酸素量を調整することによって任意に調整が可能であり、旋回酸素噴出口３３ｓ，４３ｓから噴出する旋回酸素と直進酸素噴出口３４ｓ，４４ｓから噴出する直進酸素との流量割合や流速割合を調節することにより、バーナ前方に形成される燃焼火炎の前方への推進力と周囲への広がりとを制御することができ、火炎の形と火炎の温度分布とを調整することができる。
【００１９】
すなわち、直進酸素に対する旋回酸素の割合を増加させると、相対的に直進流れが弱まるために短い火炎形状となり、火炎中心軸に対して旋回する螺旋流れの多い燃焼ガス流動特性となる。この特性が強い火炎は、原料粉末噴出口３１ｓ，４１ｓから火炎中心軸前方に噴出した原料粉末を分散させる効果は大きくなるものの、高温の火炎内での滞留時間が短くなるため、加熱溶融能力は低下する。さらに、燃料ガス噴出口３２ｓ，４２ｓから噴出した燃料ガスも分散して酸素流れから外れるおそれがあり、酸素濃度の低い領域に存在する燃料の割合が多くなってすすが発生し易くなる。
【００２０】
一方、直進酸素に対する旋回酸素の割合を減少させると、相対的に直進流れが強まるために長い火炎形状となり、火炎中心軸に対して旋回する螺旋流れの少ない直進的な燃焼ガス流動特性となる。この特性が強い火炎は、原料粉末噴出口３１ｓ，４１ｓから火炎中心軸前方に噴出した原料粉末を分散させる効果は小さくなるものの、高温の火炎内での原料粉末の滞留時間が長くなるため、加熱溶融能力は向上する。
【００２１】
この場合、原料粉末噴出口３１ｓ，４１ｓの形状を、前述のように原料粉末を外側に拡がるようにして噴出する形状とし、原料粉末を十分に分散させることができるように形成することにより、原料粉末を十分に分散させることが可能となる。また、バーナ外周側に位置する直進酸素噴出口３４ｓ，４４ｓから噴出する直進流れが強まるため、内側の燃料ガス噴出口３２ｓ，４２ｓから噴出した燃料ガスの分散を抑えることができ、燃料ガスを酸素濃度の高い領域で燃焼させることができるので、すすの発生も少なくなる。
【００２２】
したがって、原料粉末の性状や雰囲気圧力等の条件に応じて直進酸素と旋回酸素との割合を適切に設定することにより、低融点材料だけでなく高融点材料からなる原料粉末の球状化を効率よく確実に行うことができる。
【００２３】
例えば、同じような図２，図３に示す構造のバーナを用いてシリカのような低融点材料の球状化を大気圧雰囲気で行う場合には、直進酸素と旋回酸素との合計量に対する旋回酸素の割合を３０％前後に設定して処理することにより、原料粉末の適切な加熱溶融を行うことができ、溶融粒子同士の付着・粗粒化を防ぐことができる。
【００２４】
しかし、マグネシアやジルコニアのような高融点材料の球状化を行う場合は、高圧雰囲気での燃焼であることから、大気圧雰囲気での燃焼火炎に比べて火炎が短くなり、大気圧雰囲気と同じように合計酸素量に対する旋回酸素の割合を３０％前後に設定すると、前述のようにすすが発生し易くなる傾向がある。このため、合計酸素量に対する旋回酸素の割合を大気圧雰囲気下に比べて少なくし、通常は、旋回酸素の割合を合計酸素量の５〜２０％の範囲に設定し、直進酸素の割合を相対的に増加させることにより、火炎を長くしてすすの発生を抑制することができる。
【００２５】
一方、直進酸素量の割合を増加させて旋回酸素量を減量させると、旋回酸素による燃料ガスの流動性向上効果が相対的に低下する傾向となるが、燃料ガス噴出口３２ｓ，４２ｓから噴出する燃料ガスの噴出速度よりも直進酸素噴出口３４ｓ，４４ｓから噴出する直進酸素の噴出速度を大きくすることにより、直進酸素の流れで燃料ガスの流れを包み込むことができる。例えば、燃料ガス噴出口３２ｓ，４２ｓから噴出する燃料ガスの噴出速度は一般的な１５〜４０ｍ／ｓの範囲でよく、このときの直進酸素噴出口３４ｓ，４４ｓから噴出する直進酸素の噴出速度を、前記燃料ガスの噴出速度に対して１．１〜３倍の範囲に設定することにより、直進酸素の流れで燃料ガスの流れを十分に包み込むことができる。
【００２６】
図６は、高圧燃焼チャンバー（１６）内の圧力（雰囲気圧力）を中圧の０．５ＭＰａに設定し、燃料源としてＬＮＧを、支燃性ガス源として液体酸素をそれぞれ使用したときの燃料供給設備、酸素供給設備の一例を示す系統図である。ＬＮＧは、ＬＮＧ貯蔵タンク５０からＬＮＧ蒸発器５１に送られて気化し、液体酸素は、液体酸素貯蔵タンク５２から酸素蒸発器５３に送られて気化し、各流量制御器５４，５５で流量調節され、各供給配管５６，５７を経て前記高圧燃焼球状粒子製造用バーナ１３に供給される。
【００２７】
図７は、高圧燃焼チャンバー内の圧力（雰囲気圧力）を中圧の０．５ＭＰａに設定し、燃料源としてＬＰＧ（Ｃ３Ｈ８濃度９０％以上）を、支燃性ガス源として液体酸素をそれぞれ使用したときの燃料供給設備、酸素供給設備の一例を示す系統図である。ＬＰＧは、ＬＰＧ貯蔵タンク６０から蒸発器６１に送られて気化し、液体酸素は、貯蔵タンク６２から蒸発器６３に送られて気化し、各流量制御器６４，６５で流量調節され、各供給配管６６，６７を経て高圧燃焼球状粒子製造用バーナ１３に供給される。ＬＰＧ側の供給配管６６には、蒸発器６１で気化した燃料ガスが管内で再液化することを防止するため、供給配管６６を３０〜７０℃に加熱する配管加熱器６６Ｈを設置している。配管加熱器６６Ｈの加熱源は、電気ヒーターやスチームトレースなどを任意に用いることができる。
【００２８】
図８は、高圧燃焼チャンバー内の圧力を高圧の２．３ＭＰａに設定し、燃料源としてＬＮＧを、支燃性ガス源として液体酸素をそれぞれ使用したときの燃料供給設備、酸素供給設備の一例を示す系統図である。ＬＮＧは、貯蔵タンク７０から導出されてＬＮＧポンプ７１により２．３ＭＰａ以上の圧力、例えば２．５〜２．６ＭＰａに加圧された後にＬＮＧ蒸発器７２に送られて気化する。液体酸素も同様に、貯蔵タンク７３から導出されて酸素ポンプ７４で２．５〜２．６ＭＰａに加圧された後に蒸発器７５に送られて気化する。気化した燃料及び酸素は、各流量制御器７６，７７で流量調節され、各供給配管７８，７９を経て高圧燃焼球状粒子製造用バーナ１３に供給される。
【００２９】
図９は、高圧燃焼チャンバー内の圧力を高圧の２．３ＭＰａに設定し、燃料源としてＬＰＧを、支燃性ガス源として液体酸素をそれぞれ使用したときの燃料供給設備、酸素供給設備の一例を示す系統図である。ＬＰＧは、ＬＰＧ貯蔵タンク８０から導出されてＬＰＧポンプ８１で前記同様の２．５〜２．６ＭＰａに加圧された後に蒸発器８２に送られて気化する。液体酸素も同様に、貯蔵タンク８３から導出されて酸素ポンプ８４で２．５〜２．６ＭＰａに加圧された後に蒸発器８５に送られて気化する。気化した燃料及び酸素は、各流量制御器８６，８７で流量調節され、各供給配管８８，８９を経て高圧燃焼球状粒子製造用バーナ１３に供給される。ＬＰＧ側の供給配管８８には、蒸発器８２で気化した燃料ガスが管内で再液化することを防止するため、供給配管８８を８０〜１２０℃に加熱する配管加熱器８８Ｈを設置している。配管加熱器８８Ｈの加熱源は、電気ヒーターやスチームトレースなどを任意に用いることができる。
【実施例１】
【００３０】
高圧燃焼チャンバー内の圧力を高圧の０．５ＭＰａに設定し、図４及び図５の第２形態例で示した構造の高圧燃焼球状粒子製造用バーナ（４０）を使用し、図７に示した前記燃料供給設備からＬＰＧ（Ｃ３Ｈ８濃度９７％以上）を気化して燃料ガスとして供給するとともに、前記酸素供給設備から液体酸素を気化した酸素ガス（酸素濃度９９％）を支燃性ガスとして供給し、原料粉末には平均粒径（Ｄ５０）が２０．５μｍである破砕マグネシア粉末（ＭｇＯ純度９８．０％）を使用して球状マグネシア粒子を製造する実験を行った。
【００３１】
破砕マグネシア粉末は、７．５Ｎｍ３／ｈの酸素をキャリアガスとして３．５ｋｇ／ｈをバーナへ供給し、燃料ガスは５Ｎｍ３／ｈで、酸素ガスは旋回酸素及び直進酸素の合計量で１７．５Ｎｍ３／ｈ（キャリアガスとの合計量は２５Ｎｍ３／ｈ）を供給した。燃料ガス噴出口から噴出する燃料ガスの噴出速度は２５ｍ／ｓ、直進酸素噴出口から噴出する直進酸素の噴出速度は３７．７ｍ／ｓとした。運転中の高圧燃焼チャンバー内の雰囲気温度は１０００〜１６００℃であった。なお、流量の［Ｎｍ３／ｈ］は大気圧、０℃の状態に換算した値、噴出速度の［ｍ／ｓ］は０℃の状態に換算した値を示している。
【００３２】
合計酸素量に対する旋回酸素量の割合、「（旋回酸素量）／（旋回酸素量＋直進酸素量）」を変化させて実験を行ったところ、旋回酸素量の割合を２０％以下にすることにより、火炎から発生するすすの混入も少なく、良好に溶融された円形度の高い球状マグネシア粒子が得られた。旋回酸素量の割合を２０％以下にしたときにキャンドルフィルターで回収した球状粒子を観察した結果、原料粉末と略同等の粒度分布であり、平均粒径が２０〜３０μｍの球形粒子であることが確認された。
【００３３】
一方、合計酸素流量に対する旋回酸素流量の割合を３０％、４０％で運転したところ、キャンドルフィルターで回収した球状粒子にすすの混入があり、未溶融の非球形粒子も多く見られた。また、燃焼チャンバー内の圧力を０．１５ＭＰａ（略大気圧）に設定し、各供給量を同じにして運転したが、この場合は、圧力が低いために火炎温度が十分に上昇せず、合計酸素量に対する旋回酸素量の割合が０〜５０％のいずれの条件においても、火炎中で原料粉末を溶融させることができず、円形度の高い球状粒子は全く得られなかった。
【実施例２】
【００３４】
高圧燃焼チャンバー内の圧力を高圧の０．５ＭＰａに設定し、図４及び図５の第２形態例で示した構造の高圧燃焼球状粒子製造用バーナを使用し、図７に示した前記燃料供給設備からＬＰＧ（Ｃ３Ｈ８濃度９７％以上）を気化して燃料ガスとして供給するとともに、前記酸素供給設備から液体酸素を気化した酸素ガス（酸素濃度９９％）を支燃性ガスとして供給し、原料粉末には平均粒径（Ｄ５０）が１０．９μｍである破砕ジルコニア粉末（ＺｒＯ２純度９９．３％）を使用して球状ジルコニア粒子を製造する実験を行った。
【００３５】
破砕ジルコニア粉末は、７．５Ｎｍ３／ｈの酸素をキャリアガスとして１３ｋｇ／ｈをバーナへ供給し、燃料ガスは５Ｎｍ３／ｈで、酸素ガスは旋回酸素及び直進酸素の合計量で１７．５Ｎｍ３／ｈ（キャリアガスとの合計量は２５Ｎｍ３／ｈ）を供給した。燃料ガス噴出口から噴出する燃料ガスの噴出速度は２５ｍ／ｓ、直進酸素噴出口から噴出する直進酸素の噴出速度は３７．７ｍ／ｓとした。運転中の高圧燃焼チャンバー１６内の雰囲気温度は１０００〜１６００℃であった。
【００３６】
合計酸素量に対する旋回酸素量の割合を変化させて実験を行ったところ、旋回酸素量の割合を２０％以下にすることにより、火炎から発生するすすの混入も少なく、良好に溶融された円形度の高い球状ジルコニア粒子が得られた。旋回酸素量の割合を２０％以下にしたときにキャンドルフィルターで回収した球状粒子を観察した結果、原料粉末と略同等の粒度分布であり、平均粒径が１０〜２０μｍの球形粒子であることが確認された。
【００３７】
一方、合計酸素流量に対する旋回酸素流量の割合を３０％、４０％で運転したところ、キャンドルフィルターで回収した球状粒子にすすの混入があり、未溶融の非球形粒子も多く見られた。また、旋回酸素量の割合を２０％とした状態で、燃料ガス噴出口から噴出する燃料ガスの噴出速度を１０ｍ／ｓにした場合、さらに、直進酸素噴出口から噴出する直進酸素の噴出速度を燃料ガスの噴出速度の０．９倍以下にした場合、いずれの場合もすすの発生が見られ、未溶融の非球形粒子の割合が多くなった。
【実施例３】
【００３８】
高圧燃焼チャンバー内の圧力を高圧の２．３ＭＰａに設定し、図４及び図５の第２形態例で示した構造の高圧燃焼球状粒子製造用バーナを使用し、図９に示した前記燃料供給設備からＬＰＧ（Ｃ３Ｈ８濃度９７％以上）を気化して燃料ガスとして供給するとともに、前記酸素供給設備から液体酸素を気化した酸素ガス（酸素濃度９９％）を支燃性ガスとして供給し、原料粉末には平均粒径（Ｄ５０）が２０．５μｍである破砕マグネシア粉末（ＭｇＯ純度９８．０％）を使用して球状マグネシア粒子を製造する実験を行った。
【００３９】
破砕マグネシア粉末は、７．５Ｎｍ３／ｈの酸素をキャリアガスとして５．５ｋｇ／ｈをバーナへ供給し、燃料ガスは５Ｎｍ３／ｈで、酸素ガスは旋回酸素及び直進酸素の合計量で１７．５Ｎｍ３／ｈ（キャリアガスとの合計量は２５Ｎｍ３／ｈ）を供給した。燃料ガス噴出口から噴出する燃料ガスの噴出速度は２５ｍ／ｓ、直進酸素噴出口から噴出する直進酸素の噴出速度は３７．７ｍ／ｓとした。運転中の高圧燃焼チャンバー１６内の雰囲気温度は１０００〜１６００℃であった。
【００４０】
合計酸素量に対する旋回酸素量の割合、「（旋回酸素量）／（旋回酸素量＋直進酸素量）」を変化させて実験を行ったところ、旋回酸素量の割合を２０％以下にすることにより、火炎から発生するすすの混入も少なく、良好に溶融された円形度の高い球状マグネシア粒子が得られた。旋回酸素量の割合を２０％以下にしたときにキャンドルフィルターで回収した球状粒子を観察した結果、原料粉末と略同等の粒度分布であり、平均粒径が２０〜３０μｍの球形粒子であることが確認された。一方、合計酸素流量に対する旋回酸素流量の割合を３０％、４０％で運転したところ、キャンドルフィルターで回収した球状粒子にすすの混入があり、未溶融の非球形粒子も多く見られた。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】本発明の球状粒子の製造方法を実施可能な球状化粒子製造装置の一形態例を示す系統図である。
【図２】本発明の球状粒子の製造方法で使用可能な高圧燃焼球状粒子製造用バーナの第１形態例を示す断面図である。
【図３】図２のIII−III断面図である。
【図４】本発明の球状粒子の製造方法で使用可能な高圧燃焼球状粒子製造用バーナの第２形態例を示す断面図である。
【図５】同じくバーナ前方から見た正面図である。
【図６】高圧燃焼チャンバー内の圧力を０．５ＭＰａに設定し、燃料源としてＬＮＧを、支燃性ガス源として液体酸素をそれぞれ使用したときの燃料供給設備、酸素供給設備の一例を示す系統図である。
【図７】高圧燃焼チャンバー内の圧力を０．５ＭＰａに設定し、燃料源としてＬＰＧを、支燃性ガス源として液体酸素をそれぞれ使用したときの燃料供給設備、酸素供給設備の一例を示す系統図である。
【図８】高圧燃焼チャンバー内の圧力を２．３ＭＰａに設定し、燃料源としてＬＮＧを、支燃性ガス源として液体酸素をそれぞれ使用したときの燃料供給設備、酸素供給設備の一例を示す系統図である。
【図９】高圧燃焼チャンバー内の圧力を２．３ＭＰａに設定し、燃料源としてＬＰＧを、支燃性ガス源として液体酸素をそれぞれ使用したときの燃料供給設備、酸素供給設備の一例を示す系統図である。
【符号の説明】
【００４２】
１１…高圧用フィーダー、１３…高圧燃焼球状粒子製造用バーナ、１４…支燃性ガス供給設備、１５…燃料供給設備、１６…高圧燃焼チャンバー、１８…サイクロン、１９…キャンドルフィルター、２０…排気弁、２１…ドレン、３０，４０…高圧燃焼球状粒子製造用バーナ、３１，４１…原料粉末供給路、３１ｓ，４１ｓ…原料粉末噴出口、３２，４２…燃料ガス供給路、３２ｓ，４２ｓ…燃料ガス噴出口、３３，４３…旋回酸素供給路、３３ｓ，４３ｓ…旋回酸素噴出口、３４，４４…直進酸素供給路、３４ｓ，４４ｓ…直進酸素噴出口、３５ａ，３５ｂ，４５ａ，４５ｂ…冷却水通路、４６…バーナ本体部、４７…燃焼室、５０…ＬＮＧ貯蔵タンク、５１…ＬＮＧ蒸発器、５２…液体酸素貯蔵タンク、５３…酸素蒸発器、５４，５５…流量制御器、５６，５７…供給配管、６０…ＬＰＧ貯蔵タンク、６１…ＬＰＧ蒸発器、６６Ｈ…配管加熱器、７１…ＬＮＧポンプ、７４…酸素ポンプ、８０…ＬＰＧ貯蔵タンク、８１…ＬＰＧポンプ、８８Ｈ…配管加熱器、Ｐ…製品球状粒子
【特許請求の範囲】
【請求項１】
高圧雰囲気中で形成された火炎中に原料粉末を投入し、該原料粉末を球状化することを特徴とする球状粒子の製造方法。
【請求項２】
前記原料粉末の融点に応じて前記火炎を形成する高圧雰囲気の圧力を調節することを特徴とする請求項１記載の球状粒子の製造方法。
【請求項３】
前記火炎は、バーナから噴出される燃料と支燃性ガスとにより形成され、前記支燃性ガスの一部を前記バーナから旋回流として噴出させ、残部の支燃性ガスを前記バーナの軸線方向に直進流として噴出させることを特徴とする請求項１又は２記載の球状粒子の製造方法。
【請求項４】
前記高圧雰囲気は、０．２〜１０ＭＰａの範囲であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項記載の球状粒子の製造方法。
【請求項５】
前記原料粉末は、マグネシア又はジルコニアであることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項記載の球状粒子の製造方法。
【請求項１】
高圧雰囲気中で形成された火炎中に原料粉末を投入し、該原料粉末を球状化することを特徴とする球状粒子の製造方法。
【請求項２】
前記原料粉末の融点に応じて前記火炎を形成する高圧雰囲気の圧力を調節することを特徴とする請求項１記載の球状粒子の製造方法。
【請求項３】
前記火炎は、バーナから噴出される燃料と支燃性ガスとにより形成され、前記支燃性ガスの一部を前記バーナから旋回流として噴出させ、残部の支燃性ガスを前記バーナの軸線方向に直進流として噴出させることを特徴とする請求項１又は２記載の球状粒子の製造方法。
【請求項４】
前記高圧雰囲気は、０．２〜１０ＭＰａの範囲であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項記載の球状粒子の製造方法。
【請求項５】
前記原料粉末は、マグネシア又はジルコニアであることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項記載の球状粒子の製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【公開番号】特開２０１０−５８０５９（Ｐ２０１０−５８０５９Ａ）
【公開日】平成２２年３月１８日（２０１０．３．１８）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００８−２２６８４３（Ｐ２００８−２２６８４３）
【出願日】平成２０年９月４日（２００８．９．４）
【出願人】（０００２３１２３５）大陽日酸株式会社 (642)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２２年３月１８日（２０１０．３．１８）
【国際特許分類】
【出願日】平成２０年９月４日（２００８．９．４）
【出願人】（０００２３１２３５）大陽日酸株式会社 (642)
【Ｆターム（参考）】
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