生物膜ろ過システム
【課題】 従来の生物浄化装置にて処理された処理液の全窒素濃度の限界は１０ｍｇ／リットル程度であり、この値以下に窒素除去をすることは極めて困難であった。また、通常１０〜１２時間であるＨＲＴ(滞留時間)を短縮するという要望が強い。更に、最終沈殿池を設けずに処理液の透明度を改善するという要望も強かった。
【解決手段】 本発明の生物膜ろ過システムは、生物膜ろ過装置等の生物浄化装置の下流に、制御された水素供与体を注入しかつ制御された酸素含有気体を注入する生物膜ろ過型浄化槽を配し、上記の課題を解決した。
【解決手段】 本発明の生物膜ろ過システムは、生物膜ろ過装置等の生物浄化装置の下流に、制御された水素供与体を注入しかつ制御された酸素含有気体を注入する生物膜ろ過型浄化槽を配し、上記の課題を解決した。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、生物膜ろ過を利用したろ過システムに関し、より詳細には、生物膜ろ過装置等の生物浄化装置の下流に、制御された水素供与体を注入しかつ制御された酸素含有気体を注入する生物膜ろ過型浄化槽を配したろ過システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、下水道の普及率の増加とともに都市部では汚泥の処理・処分が大きな問題となっており、汚泥を効率的に処理するための集約化が進められている。汚泥集約処理プラントで発生する大量かつ高濃度の返流水を従来のように近隣の下水処理場に戻すことは近隣下水処理場に対して大きな負荷量となるため、負荷量を低減する処理を行う必要がある。また、汚泥集約処理プラントでは敷地面積に制約があり、省スペース型の返流水処理方式が要求される。
１９９８年度末における下水道の普及率は政令指定都市において９７％に達し、下水道整備は中小市町村に重点が移って来ている。また、水環境保全に対する意識が高まるなか、閉鎖性水域の富栄養化対策や下水処理水の循環再利用などを目的とした高度処理の促進も重要な課題となっている。高度処理法における現在の主な除去対象物質は、標準活性汚泥法で除去できない窒素とリンであり、これらの除去方式として、循環式硝化脱窒法（窒素除去）や嫌気好気法（リン除去）などがすでに実用化されている。
【０００３】
最近では、標準活性汚泥法と同等の滞留時間で、窒素、リンの同時除去可能な担体投入型活性汚泥法が開発され、その普及が期待されている。一方、生物膜ろ過法は物理的なろ過作用に加えて、ろ材に高密度に付着した微生物の働きにより溶解性有機物の除去や硝化を高速で行えることから、高機能な生物処理装置として開発が進められてきた（非特許文献１など）。小規模下水処理においては、前記特長に加え、沈でん池が必要なく汚泥管理が不要で維持管理が容易であることから、好気的条件で処理する好気性ろ床法が活性汚泥法に代わる二次処理方式として実用化が進んでいる。また、下水二次処理水を対象とした高度処理としても適用が進んできている。しかしながら、実用化が進んでいるこれらの方式は窒素除去に対応していないため、生物膜ろ過法の特長を生かした窒素除去プロセスが望まれていた。
【０００４】
発明者等は、小規模下水向けの窒素除去プロセスとして、比重が水より軽い浮上ろ材を用いた生物膜ろ過法による窒素除去装置の開発を行った（非特許文献２など)。生物膜ろ過法のろ材として浮上ろ材を用いた場合、上向流で通水し、充填層に通気管を設置することで、通気管の下部を嫌気部、上部を好気部とすることができ、一塔で窒素除去が可能となる（非特許文献３）。また、嫌気性ろ床に浮上ろ材を用い、ろ床下部を沈でん部とすることで最初沈でん池を兼ねた脱窒槽とすることが可能であり、既設の好気性ろ床と組合せることで窒素除去を行うことができる（非特許文献４）。
このような背景のもと、発明者らは汚泥集約処理の返流水の効率的な処理方式として、ＳＳ、リンの除去を目的とした前処理プロセスと有機汚濁物質、窒素の除去を目的とした生物処理プロセスとからなる処理システムの開発を行ってきた（非特許文献５など）。
【０００５】
【非特許文献１】用水と廃水, vol.25, No.5 (1983)、志村ら「生物膜ろ過法を用いた窒素除去プロセス」第３１回下水道研究発表会講演集(1994)
【非特許文献２】佐久間ら「浮上ろ材を用いた生物膜ろ過法による窒素除去」第４回北大衛生工学シンポジウム講演論文集(1996)
【非特許文献３】Rogalla et.al. "Upscaling a compact nitrogen removal process" Wat. Sci. Tech.(1992))
【非特許文献４】田中ら「小規模下水処理プロセスに関する研究」荏原インフェルコ時報第104号(1991)
【非特許文献５】エバラ時報 No.187 (2000-4)、(社）日本下水道協会 第３８回下水道研究発表会講演集p538-540(2001)
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかし、従来の前凝集及び生物膜ろ過の組み合わせ等の生物浄化装置にて処理された処理液の全窒素濃度の限界は１０ｍｇ／Ｌ程度であり、この値以下に窒素除去をすることは極めて困難であった。また、通常１０〜１２時間であるＨＲＴ(Hydroric Retention Time、滞留時間)を短縮するという要望が強い。更に、最終沈殿池を設けずに処理液の透明度を改善するという要望も強かった。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
このような課題を解決するために、本発明においては、従来の生物処理装置の下流に更に生物膜ろ過槽を設けることにより、完全な窒素除去を行うことのできるろ過システムを提供する。本発明においては、まずこの生物膜ろ過槽の下層（上流側）を嫌気性として、そこに水素供与体を注入してＮＯｘ−Ｎ（即ち、ＮＯ２−Ｎ及びＮＯ３−Ｎ）を除去することを図った。そのために、その上流で被処理液の窒素濃度を測定し、その窒素濃度において窒素を除去できるように制御された量の水素供与体を注入できるようにした。次に、この生物膜ろ過槽のほぼ中ほどから酸素含有気体を強制的に注入することによりその上層（下流側）を好気性として、下層（上流側）において窒素を処理した残量の水素供与体を除去することを図った。この段階により同時に処理液の酸素濃度を確保することも可能になる。この段階（下流側）があるため、この生物膜ろ過槽は上向流式とならざるを得ない。また、この段階（下流側）があるために、前段（上流側）では十分な又は必要に応じて過剰の量の水素供与体を用いることが可能になり、窒素の除去を完全にすることが可能になる。ここで水素供与体の除去を行い、必要に応じて被処理液の酸素濃度を所定濃度に確保するために、ろ材充填部を通過した被処理液の溶存酸素量を測定し注入する酸素含有気体量を制御する。
【０００８】
即ち、本発明は、生物浄化装置及びその下流側に設けた生物膜ろ過型浄化槽から成る生物膜ろ過システムであって、該生物膜ろ過型浄化槽を上向流式として、該生物膜ろ過型浄化槽の中間部にろ材充填部分を配し、該ろ材充填部分の上流に酸化態窒素（ＮＯｘ−Ｎ）検知手段を設け、該酸化態窒素検知手段からの信号により制御された量の水素供与体を該ろ材充填部分の上流に注入し、一方該ろ材充填部分の下流に溶存酸素（ＤＯ）検知手段を設け、該溶存酸素検知手段からの信号により制御された量の酸素含有気体を該ろ材充填部分のほぼ中央部に注入することを特徴とする生物膜ろ過システムである。
この酸化態窒素検知手段は、生物膜ろ過型浄化槽のろ材充填部分の上流から採取した被処理液のＮＯ２−Ｎ及びＮＯ３−Ｎの量を測定する装置であればよく、この検知手段からの信号はこれらの窒素の全量に関するものである。この水素供与体の注入量を、ＣＯＤ／Ｎ比（ｍｇＣＯＤ／ｍｇＮ）が２．４以上、特に３〜８、より特に４〜５となるように制御することが好ましい。ここで、ＣＯＤは水素供与体に因る量であり、Ｎは、ＮＯｘ−Ｎの量を表す。この制御は通常これらの範囲内に任意の設定値を設け、ＣＯＤ／Ｎ比がこの設定値の近傍にあるようにするように行われる。この水素供与体を生物膜ろ過型浄化槽のろ材充填部分の上流から注入する。その注入位置は前記酸化態窒素検知手段による採取位置よりも下流であることが好ましい。
【０００９】
また、溶存酸素検知手段は、生物膜ろ過型浄化槽のろ材充填部分の下流から採取した被処理液の溶存酸素量を検知する装置であればよい。酸素含有気体の注入量を、ＤＯ（溶存酸素量）が５ｍｇ／Ｌ以上、特に５〜８ｍｇ／Ｌ、より特に５〜７ｍｇ／Ｌとなるように制御することが好ましい。この制御は通常これらの範囲内に任意の設定値を設け、ＤＯがこの設定値の近傍にあるようにするように行われる。酸素含有気体は生物膜ろ過型浄化槽のろ材充填部分のほぼ中央部に注入する。中央部とはこのろ材充填部分の最上流部と最下流部の中央を意味し、ほぼ中央とはその上流及び下流に有効量のろ材があればよいという意味である。
水素供与体は水に可溶性で比較的低分子量の有機物であればよく、メタノール、エタノール、ＩＰＡ又は酢酸等が挙げられるが、コスト面などからメタノールが好ましい。
【００１０】
上記生物浄化装置は、従来知られているいかなる微生物を利用した浄化槽であってもよく、例えば、活性汚泥を用いた処理槽や生物膜ろ過法を用いた浄化槽であってよいが、生物膜ろ過型の浄化装置であることが好ましい。この生物膜ろ過型の浄化装置は、一方（通常は上流側）を嫌気性ろ床（無酸素性ろ床）から成る第一槽として他方（通常は下流側）を好気性ろ床から成る第二槽とするもの（例えば、(社）日本下水道協会 第３８回下水道研究発表会講演集p538-540(2001)）が好ましいが、その下部が無酸素性ろ床から成り、その上部が好気性ろ床から成る単一槽であるものも好ましい。この好気性ろ床からの流出水の一部を、無酸素ろ床に循環してもよい。
本発明の生物膜ろ過システムは上記のもので十分にその効果を発揮するものであるが、前記生物浄化装置の上流に更に凝集処理装置を設けてもよく、この凝集処理装置が、沈殿槽並びにその上流に無機凝集剤の攪拌槽及び有機凝集剤の攪拌槽の少なくとも一方から成るものであることが好ましい。このような前凝集処理を設けることにより、後段の生物処理への負荷を低減させるとともに、リンを効率的に除去することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
以下、本発明を詳細に説明するが、本発明を制限することを意図するものではない。
本発明の生物膜ろ過システムは、ろ過といった物理的効果とろ材表面に付着増殖した微生物群による生物反応とを同時に活用することが可能である。そのため、最終沈殿池は不要であり、硝化や脱窒などの反応に関わる微生物群を高濃度に保持可能なので、省スペース型の反応器となる。生物膜ろ過システムは、無酸素性ろ床、好気性ろ床及び仕上げろ床より構成され、好気性ろ床から無酸素性ろ床へは硝化液を循環させた。前段での無酸素性ろ床の活用は、有機物及び固形物の除去にも有効であり、後段の好気性ろ床への有機物及び固形物の負荷を和らげることで、好気性ろ床での硝化促進につながる。無酸素性ろ床及び好気性ろ床は上向流で１つのろ床として中間部より曝気することによっても対応できる。仕上げろ床は、上向流式としてろ床の中間部より曝気することで、下部を無酸素槽、上部を好気槽とした。流入前にメタノールを添加することにより下部で残存酸化態窒素を脱窒させ、上部では残存メタノールの酸化及びＤＯ濃度の回復を行うという、仕上げの処理を行った。仕上げろ床により、ほほ完全な窒素除去が期待できる。
【００１２】
生物膜ろ過システムの通水方向やろ材については、種々の組み合わせが提示されている。その中で反応器の下部を沈殿池とし、ろ床部の中間に散気管を設置することで、「沈殿池−無酸素槽−好気槽」を１つの反応器にまとめ、装置のコンパクト化を図ることが可能であることから、本発明では上向流式を採用した。ろ材は、洗浄の簡易さを考慮して、浮上性のろ材を用いた。
本発明の生物膜ろ過システムの場合、運転を継続するとろ床部にＳＳ（浮遊物質）成分が捕捉され、損失水頭が増加するので、逆洗操作が必要である。ろ床の逆洗操作は、空気洗浄、処理水による洗浄、排水の過程を組み合わせて設定する。脱窒に関わる微生物はほとんどが通性嫌気性であり、通常運転時には曝気を行わない生物浄化装置（例えば、図１の第１槽）でも、曝気による洗浄を行って問題がない。これらの操作は全て、シークエンサーや電磁弁などを活用しながら自動制御で行う。洗浄操作は・損失水頭が設定値を超過した場合、もしくは洗浄後の処理継続時間が設定値を超過した場合に開始するように自動制御を組み込んだ。
【００１３】
本発明では、仕上げ槽（生物膜ろ過型浄化槽）における制御装置を組み込んだ。連続測定装置により、好気性ろ床部より流出する液中の酸化態窒素濃度測定を連続的に行い、測定値に応じて水素供与体（例えば、メタノール）添加量を制御した。脱窒に必要な水素供与体を適切に制御することで、無駄な水素供与体添加を防ぎながら、安定した脱窒処理が可能である。連続測定装置による、仕上げろ床流出水の溶存酸素濃度の連続測定も行い、測定値に応じて仕上げろ床の曝気量を制御した。これより、過大な曝気を減らし、使用電気料の節減につながる。
本発明のようにＳＳ負荷の低減や硝化反応の促進、そしてリン除去の観点から、前凝集沈殿処理と生物膜ろ過反応器を組み合わせ、更に各種の自動制御を組み込んだ発明例は我が国で見られない。
【実施例】
【００１４】
図１に示すフローの実験装置を、合流式下水道である実下水処理場に設置した。この処理場の沈砂池越流水を対象下水とし、前凝集・沈殿で処理した後に生物処理を行った。沈殿池の前段に、前凝集沈殿処理のために、凝集剤添加装置、急速撹伴槽及び緩速撹伴槽を設置した。前凝集条件は表１に示すとおりである。
【００１５】
【表１】
【００１６】
凝集剤としては、ＦｅＣ１３（添加率：１０ｍｇＦｅ／Ｌ）と高分子凝集剤（添加率：０．２５ｍｇ／Ｌ）を添加し、急速撹伴及び緩速撹絆の水理学的滞留時間（ＨＲＴ）は各５分間、最初沈殿池のＨＲＴは１時間とした。ろ床部のＨＲＴは、第１槽で０．９時間、第２槽で１．３〜１．１時間、第３槽で１．０〜０．５時間の範囲で変化させ、第２槽から第１槽への循環率は１．５、及び１の２段階で変化させた。
【００１７】
生物膜ろ過システムは、第１槽、第２槽（以上、本願発明の"生物浄化装置"に相当する。）及び第３槽（本願発明の"生物膜ろ過型浄化槽"に相当する。）の３槽より構成した。第１槽及び第２槽は円筒形で、直径５０ｃｍ、高さ３．８ｍとした。これは、壁面の影響を考慮せずに、逆洗などの操作を含めて、実規模装置と同様の運転を検討するのに十分な規模である。第３槽も円筒形で、高負荷運転の実験にも対応できるように、直径２０ｃｍ、高さ４．０ｍとした。そして、各槽に浮上ろ材を投入した。ろ床厚は、一般的に２〜４ｍが採用されることが多く、本発明では縦に積み重ねる可能性も考慮して、２ｍとした（即ち、ろ材充填部分）。水質の層別分布を把握するために、ろ材充填部にサンプリングタップを設けた。第１槽ではろ材充填部下端より０ｃｍ（タップ１）、２６ｃｍ（タップ２）、７６ｃｍ（タップ３）、１３６ｃｍ（タップ４）、１７１ｃｍ（タップ５）の５ケ所、第２槽ではろ材充填部下端より０ｃｍ（タップ１）、６０ｃｍ（タップ２）、１１２ｃｍ（タップ３）、１４１ｃｍ（タップ４）の４ヶ所、第３槽ではろ材充填部下端より０ｃｍ（タップ１）、１０ｃｍ（タップ２）、５０ｃｍ（タップ３）、１００ｃｍ（タップ４）、１５０ｃｍ（タップ５）の５ヶ所とした。ろ材として、比重０．１６で球形の発泡ポリスチレン製のものを用い、その有効径を、第１槽のものは６ｍｍ、第２槽のものは４ｍｍ、第３槽のものは３ｍｍとした。槽上部には、ろ材の流出を防止すると共に、均一な集水を保持するため、ウェッジワイヤースクリーンを設置した。運転時の曝気及び空気洗浄を行うために、各槽の底部に散気菅を設け・コンプレッサーから曝気を行えるようにした。
【００１８】
生物膜ろ過システムの場合、運転を継続するとろ床部にＳＳ成分が捕捉され、損失水頭が増加するので、逆洗操作が必要である。ろ床の逆洗操作は、空気洗浄、処理水による洗浄、排水の過程を組み合わせて設定した。脱窒に関わる微生物はほとんどが通性嫌気性であり、通常運転時には曝気を行わない第１槽や第３層下部でも、曝気による洗浄を行って問題がない。これらの操作は全て、シークエンサーや電磁弁などを活用しながら自動制御で行った。洗浄操作は、損失水頭が設定値を超過した場合、もしくは洗浄後の処理継続時間が設定値を超過した場合に開始するように自動制御を組み込んだ。
【００１９】
運転条件を表２に示す。
【表２】
【００２０】
本発明では、運転期間を馴致期間であるＲｕｎ０、ならびにＲｕｎ１からＲｕｎ４までの５つに分けた。運転期間中の水温の経日変化は図２に示すとおりであり、冬期には１５℃程度まで低下した。逆洗は、第１槽では損失水頭が２ｍを超過した場合、第２槽では「処理継続時間が４．３〜７．７ｄの間での設定値に達した場合に、第３槽では損失水頭が２ｍを超過した場合に行った。
第１槽及び第２槽は約１年間運転したものを用い、第３槽は０日目に運転を開始した。活性汚泥を第３槽に７０Ｌ投入し、微生物がろ材上に付着するようにろ床部全体の曝気を２日間行った。そして、２日目より、Ｒｕｎ１と同一の流量で通水を開始した。当初は微生物の増殖を促進するために、メタノール注入量は、必要量の３倍を目安として、１１〜１７ｍｇＣＯＤ／ｍｇＮに設定した。ろ床部全体の曝気はそのまま継続し、６日目からろ床中間部からの曝気に切り替えた。これらの操作を行い、最初の２９日間を第３槽の馴致期間（Ｒｕｎ０）とした。
【００２１】
処理状況を把握するため、週１〜２回の頻度で水温、ＤＯ（溶存酸素）、及びＯＲＰ（酸化還元電位）を現地で午前９時〜午前１０時の間に測定した。あわせてオートサンプラーによる２４時間コンポジット採水を行い、ｐＨ、アルカリ度、透視度、ＳＳ、ＣＯＤＣｒ、ＢＯＤ、各態窒素ならびに各態リンについて水質分析を行った。加えて、適宜各生物反応槽のろ材充填部に設けたサンプリングタツプより午前９時〜午前１０時の間でに採水し、層別の水質分布を測定した。第１槽の損失水頭については、圧力計をレコーダーに接続することで連続測定を行った。さらに、ろ床の最終沈殿池としての性能を評価するために、標準活性汚泥法の最終沈殿池越流水について、ＳＳの測定も実施した。
測定項目及び測定方法を表３に示す。
【００２２】
【表３】
【００２３】
なお、以下の記述で「Ｔ−」及び「Ｓ−」はそれぞれ「全」及び「溶解性」の意味であり、「流入」は沈砂池越流水を、「沈殿」は流入水が凝集沈殿処理もしくは最初沈殿池を経た水で生物処理槽に流入する水を、「第１槽」、「第２槽」、及び「第３槽」は生物処理槽の各該当槽からの流出水を指す。本システムでは最終沈殿池を設けていないので、第３槽の流出水が処理水となる。
【００２４】
連続運転結果
ＤＯ濃度についての経日変化を図３に示す。第１槽及び第２槽でそれぞれ０及び６〜９ｍｇ／Ｌ程度が維持され、脱窒及び硝化に適した条件を保った。第３槽では、曝気量制御を組み込み、６ｍｇ／Ｌ程度が安定して維持された。ＯＲＰについての経日変化を図４に示す。第１槽は脱窒の進行具合により０〜−１７０ｍＶで、第２槽及び第３槽は＋１００〜＋２００ｍＶで推移した。ただし、１００日目あたりでは、第１槽で−１７０ｍＶ程度まで、第２槽で＋８０ｍＶ程度まで低下し、硝化成績の悪化が見られた。
ｐＨ及びアルカリ度についての経日変化を図５及び図６にそれぞれ示す。ｐＨは、第１槽で６．８〜７．０程度であり、凝集剤添加及び硝化の効果により第２槽で６程度まで低下した。同時にアルカリ度は２０〜４０ｍｇＣａＣＯ３／Ｌ程度まで低下した。しかし、後述のとおり全てのＲｕｎで硝化は問題なく進行していたので、アルカリ剤の添加は不要であった。第３槽では、脱窒によりｐＨ及びアルカリ度は回復し、処理水のｐＨは６．５〜６．７程度、アルカリ度は４０〜６０ｍｇＣａＣＯ３／Ｌ程度であった。
【００２５】
ＳＳ濃度についての経日変化を図７に示す。１５０ｍｇ／Ｌ程度で流入し、第２槽を通過後は、１０ｍｇ／Ｌ以下まで除去された。その後、第３槽を通過後は５ｍｇ／Ｌ以下の処理水が安定して得られた。
透視度についての経日変化を図８に示す。第２槽は、２０〜８０ｃｍの範囲で変動していたものの、第３槽では常に１００ｃｍ以上であり、見た目にも良好な処理水が得られた。
ＣＯＤＣｒ濃度についての経日変化を図９に示す。２００ｍｇ／Ｌ程度で流入し、第２槽を通過後は、４０ｍｇ／Ｌ程度まで除去された。その後、第３槽では２０ｍｇ／Ｌ程度まで除去された。ＢＯＤ濃度についての経日変化を図１０に示す。基本的にＡＴＵ添加で測定し、処理水（Ｔ）のみＡＴＵ無添加の場合も併せて測定した。１００ｍｇ／Ｌ程度で流入後、第２槽までで１０ｍｇ／Ｌ以下まで除去され、第３槽では５ｍｇ／Ｌまで低下した。生物膜反応器の場合、他栄養性細菌と自栄養性細菌の競合が生じること、後述の通り硝化反応は問題なく進行していたことから、本反応器において除去されうる有機物は除去されていたものと考えられる。故に、ＣＯＤＣｒ及びＢＯＤの分析結果より、一部の有機物成分は難分解性であり、ある程度長いＨＲＴによる処理が必要であることが分かる。Ｒｕｎ４では、好気性処理でのＨＲＴをわずか１．６時間としたために、ＢＯＤとしては検出される成分の一部は十分には除去されなかったものと考えられる。また、第３槽で添加したメタノールのうち、残存分はほぼ除去されているものと考えられる。
【００２６】
各態窒素濃度についての経日変化を図１１に示す。第２槽のアンモニア性窒素濃度（ＮＨ４＋−Ｎ）は全期間を通じてほとんど検出されず、硝化反応は安定してなされていた。Ｒｕｎ１の３０〜４５日目には０．５〜１．５ｍｇＮ／Ｌ程度のアンモニア性窒素が残存した。水温の低下による硝化活性の低下が原因と考えられたので、続くＲｕｎ２ではＨＲＴを長くすることで、アンモニア性窒素の負荷を低下させた。その結果残存アンモニア性窒素は０．３ｍｇＮ／Ｌ以下まで低下した。これより、冬場に硝化の完了に必要なＨＲＴはろ床部で１．３時間以上とする必要性が明らかになった。その後、１００日目辺りでは突然硝化が悪化し、第２槽のアンモニア性窒素濃度が８ｍｇＮ／Ｌまで増加した。第１槽のＯＲＰが−１８０ｍＶ程度まで低下したことが原因と考えられたので、第１槽のＯＲＰを上げる目的で、硝化液の循環率を１から１．５に増加させたところ、硝化成績はすぐに回復した。一方脱窒については、循環率を１としたＲｕｎ１及びＲｕｎ２では、第１槽の酸化態窒素濃度（ＮＯｘ−−Ｎ）が０．５ｍｇＮ／Ｌ以下まで脱窒された。一方循環率を１．５としたＲｕｎ３及びＲｕｎ４では、１ｍｇＮ／Ｌ程度の酸化態窒素が第１槽で残存する場合もあった。しかし、０ＲＰは−１５０ｍＶ以上まで増加し、後段の硝化反応は安定して行われた。第３槽における酸化態窒素濃度は、運転開始１０日後で５ｍｇＮ／Ｌ程度残存しており、その後徐々に低下した。２０日目以降は安定して１ｍｇＮ／Ｌ以下まで脱窒が完了するようになっており、馴致には約２０日間が必要であったことが分かる。
【００２７】
メタノールの添加ＣＯＤ／ＮＯｘ−−Ｎ比を図１２に示す。本発明では、運転開始時は微生物の増殖を促すために、メタノール注入量を多めに設定し、ＣＯＤ／Ｎ比では１１〜１７とした。しかしながら、Ｓ−ＣＯＤＣｒ濃度の測定結果より過剰なメタノールは分解されずに流出したこと、馴致期間は他の文献で示されている例と比して著しい短縮は見られなかったことを考えると、過剰にメタノールを添加した効果は少なかったと思われる。実施設における運転立ち上げの場合、過剰なメタノールの流出は好ましくないので、過剰なメタノール添加は不要であると考えられる。第３槽での脱窒は、メタノール添加量を制御したＲｕｎ２以降で安定した。全段の硝化が安定し、ＣＯＤ／Ｎ比を４．５以上とした期間では、残存酸化態窒素濃度を０．５ｍｇＮ／Ｌ以下まで脱窒が行われ、第３槽のＴ−Ｎ濃度は２ｍｇＮ／Ｌ以下を達成した。
リン濃度についての経日変化を図１３に示す。凝集剤を添加した効果により、最終的に０．２ｍｇＰ／Ｌ程度まで安定して除去された。ただし、凝集沈殿処理後で第１槽（生物浄化装置）流入時でも、０．５〜１ｍｇＰ／Ｌ程度は維持されていたので、生物処理に必要なリンは確保されていた。
【００２８】
層別分布
第３槽について、層別分布の測定結果を図１４に示す。４１日目では、ろ床下部では脱窒が進行し、ろ床中央部での残存酸化態窒素濃度は０．１ｍｇＮ／Ｌであった。Ｓ−ＣＯＤＣｒ濃度は、メタノールの注入により、５４ｍｇ／Ｌで流入した後、ＤＯ消費及び脱窒により減少し、ろ床中央部で１９ｍｇ／Ｌとなり、流出時には再曝気部の効果により１７ｍｇ／Ｌまで低下した。ＤＯ濃度は、ろ床中央部で０．３ｍｇ／Ｌ以下まで減少した後、再曝気部により９ｍｇ／Ｌまで回復した。Ｉ６４日目でも、ほぼ同様の結果が得られた。これらの測定結果より、上向流式ろ床の中央部から曝気を行うことにより、下部で脱窒を、上部で残存有機物の除去及びＤＯ濃度の回復を行えることが示された。
【００２９】
有機物源
第３槽では、脱窒に必要な有機物源として、メタノールを添加し、その添加量の自動制御を試みた。その際には、添加量の設定が重要である。そこでＲｕｎ１では重点的にメタノール添加量を幅広く変動させる運転を行った。メタノール添加量と第３槽中間部での残存酸化態窒素の関係を図１５に示す。ＣＯＤ／Ｎ比が４．５以上の場合、残存酸化態窒素濃度は０．５ｍｇ／Ｌ以下となった。残存有機物については、ＣＯＤ／Ｎ比が６以下の場合、Ｓ−ＣＯＤＣｒ濃度は３０ｍｇ／Ｌ程度を維持することができ、特に問題が無かった。これより、ＣＯＤ／Ｎ比をＲｕｎ１〜３では４．５に設定した。Ｒｕｎ４では、より安定したメタノールの添加を行うために、ＣＯＤ／Ｎ比を５とした。
【００３０】
自動制御
いずれの槽でも、全期間を通じて逆洗は自動運転にて確実に制御することができ、損失水頭は回復した。第３槽における、メタノール添加量の制御や曝気量の制御も、前述の通り作動した。これより本システムの重要な目標である、「容易な維持管理」が可能であることが示されている。
【００３１】
本発明の生物膜ろ過システムは、生物浄化装置の下流側に生物膜ろ過型浄化槽を設け、そこに制御された水素供与体を注入しその後制御された酸素含有気体を注入することと特徴とするが、このような生物膜ろ過システムは上記の実施例により以下のような顕著な効果を有することが明らかになった。
まず、図１１の全窒素量（ＴＮ）及び溶解性窒素（ＳＮ、約１μｍのフィルターを通した処理液の窒素量）をみると、初期の約２０日間の馴致期間後には多少のばらつきはあるが、前段の第２槽の生物膜ろ過では約１０ｍｇ／Ｌ程度までしか下がらなかったのが、この第３槽（即ち、本発明で追加した生物膜ろ過型浄化槽）を通過した処理液においては約１ｍｇ／Ｌ以下まで劇的に下がっていることが分かる。図１５においては、実施例で用いたシステムにおいて、ＣＯＤ／Ｎを３〜７に制御することにより窒素（ＮＯｘ−−Ｎ）をこのように低く制御できることを示している。
これは本発明の生物膜ろ過システムにおいて、従来技術ではなし得なかった窒素の完全除去が可能になったことを示している。
【００３２】
次に、図１４の下２図はＳ−ＣＯＤＣｒ（約１μｍのフィルターを通した処理液の化学的酸素要求量（酸化にクロム系を用いる。））を示すが、ろ材充填部分（２ｍ）の真中（即ち、高さ１ｍの位置）において酸素含有気体が注入されており、ろ材充填部分の終点（即ち、高さ２ｍの位置）において酸素濃度が７〜９ｍｇ／Ｌとなっているのが分かる。現在の水質汚濁に係わる環境基準を達成するためには、放流する処理液の酸素濃度は５ｍｇ／Ｌ以上であることが重要であり、この処理システムにより排出された処理液はこのレベルを満たしていることがわかる。
即ち、これらから分かるように、本発明の生物膜ろ過システムにおいては制御量の酸素含有気体を注入することから、前述のように窒素の除去を完全にするとともに、排出時の処理液の酸素濃度を適当な値にコントロールすることができる。
【００３３】
表２のＨＲＴ（反応器）をみると、全てのＲｕｎでＨＲＴが５．５〜６．２である。このようなＨＲＴ（滞留時間）にも係わらず、図１１、１４、１５に示すように窒素量が約１ｍｇ／Ｌ以下と低い。これは従来窒素量が１０ｍｇ／ＬにするためにＨＲＴが１０時間程度かかっていたことと比べると極めて早いといえる。
更に、図８に示すように、本発明の生物膜ろ過システムは最終沈殿池を設けていないにもかかわらず、第３槽から排出された処理液の透明度が１００度以上になっている。このように本発明の生物膜ろ過システムの第３槽により透明度が顕著に改善したことがわかる。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】実験装置を示す図である。図中の第１槽と第２槽が、"生物浄化装置"に相当し、第３槽が"生物膜ろ過型浄化槽"に相当する。
【図２】水温の経日変化を示す図である。
【図３】ＤＯ濃度の経日変化を示す図である。
【図４】ＯＲＰの経日変化を示す図である。
【図５】ｐＨの経日変化を示す図である。
【図６】アルカリ度の経日変化を示す図である。
【図７】ＳＳ濃度の経日変化を示す図である。
【図８】透視度の経日変化を示す図である。
【図９】ＣＯＤＣｒ濃度の経日変化を示す図である。
【図１０】ＢＯＤ濃度の経日変化を示す図である。
【図１１】窒素の経日変化を示す図である。
【図１２】メタノール添加ＣＯＤ／ＮＯｘ−−Ｎ比の経日変化を示す図である。
【図１３】リン酸濃度の経日変化を示す図である。
【図１４】第３槽層別分布を示す図である。
【図１５】注入メタノールのＣＯＤ／Ｎ比と残存酸化態窒素濃度の関係を示す図である。
【技術分野】
【０００１】
この発明は、生物膜ろ過を利用したろ過システムに関し、より詳細には、生物膜ろ過装置等の生物浄化装置の下流に、制御された水素供与体を注入しかつ制御された酸素含有気体を注入する生物膜ろ過型浄化槽を配したろ過システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、下水道の普及率の増加とともに都市部では汚泥の処理・処分が大きな問題となっており、汚泥を効率的に処理するための集約化が進められている。汚泥集約処理プラントで発生する大量かつ高濃度の返流水を従来のように近隣の下水処理場に戻すことは近隣下水処理場に対して大きな負荷量となるため、負荷量を低減する処理を行う必要がある。また、汚泥集約処理プラントでは敷地面積に制約があり、省スペース型の返流水処理方式が要求される。
１９９８年度末における下水道の普及率は政令指定都市において９７％に達し、下水道整備は中小市町村に重点が移って来ている。また、水環境保全に対する意識が高まるなか、閉鎖性水域の富栄養化対策や下水処理水の循環再利用などを目的とした高度処理の促進も重要な課題となっている。高度処理法における現在の主な除去対象物質は、標準活性汚泥法で除去できない窒素とリンであり、これらの除去方式として、循環式硝化脱窒法（窒素除去）や嫌気好気法（リン除去）などがすでに実用化されている。
【０００３】
最近では、標準活性汚泥法と同等の滞留時間で、窒素、リンの同時除去可能な担体投入型活性汚泥法が開発され、その普及が期待されている。一方、生物膜ろ過法は物理的なろ過作用に加えて、ろ材に高密度に付着した微生物の働きにより溶解性有機物の除去や硝化を高速で行えることから、高機能な生物処理装置として開発が進められてきた（非特許文献１など）。小規模下水処理においては、前記特長に加え、沈でん池が必要なく汚泥管理が不要で維持管理が容易であることから、好気的条件で処理する好気性ろ床法が活性汚泥法に代わる二次処理方式として実用化が進んでいる。また、下水二次処理水を対象とした高度処理としても適用が進んできている。しかしながら、実用化が進んでいるこれらの方式は窒素除去に対応していないため、生物膜ろ過法の特長を生かした窒素除去プロセスが望まれていた。
【０００４】
発明者等は、小規模下水向けの窒素除去プロセスとして、比重が水より軽い浮上ろ材を用いた生物膜ろ過法による窒素除去装置の開発を行った（非特許文献２など)。生物膜ろ過法のろ材として浮上ろ材を用いた場合、上向流で通水し、充填層に通気管を設置することで、通気管の下部を嫌気部、上部を好気部とすることができ、一塔で窒素除去が可能となる（非特許文献３）。また、嫌気性ろ床に浮上ろ材を用い、ろ床下部を沈でん部とすることで最初沈でん池を兼ねた脱窒槽とすることが可能であり、既設の好気性ろ床と組合せることで窒素除去を行うことができる（非特許文献４）。
このような背景のもと、発明者らは汚泥集約処理の返流水の効率的な処理方式として、ＳＳ、リンの除去を目的とした前処理プロセスと有機汚濁物質、窒素の除去を目的とした生物処理プロセスとからなる処理システムの開発を行ってきた（非特許文献５など）。
【０００５】
【非特許文献１】用水と廃水, vol.25, No.5 (1983)、志村ら「生物膜ろ過法を用いた窒素除去プロセス」第３１回下水道研究発表会講演集(1994)
【非特許文献２】佐久間ら「浮上ろ材を用いた生物膜ろ過法による窒素除去」第４回北大衛生工学シンポジウム講演論文集(1996)
【非特許文献３】Rogalla et.al. "Upscaling a compact nitrogen removal process" Wat. Sci. Tech.(1992))
【非特許文献４】田中ら「小規模下水処理プロセスに関する研究」荏原インフェルコ時報第104号(1991)
【非特許文献５】エバラ時報 No.187 (2000-4)、(社）日本下水道協会 第３８回下水道研究発表会講演集p538-540(2001)
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかし、従来の前凝集及び生物膜ろ過の組み合わせ等の生物浄化装置にて処理された処理液の全窒素濃度の限界は１０ｍｇ／Ｌ程度であり、この値以下に窒素除去をすることは極めて困難であった。また、通常１０〜１２時間であるＨＲＴ(Hydroric Retention Time、滞留時間)を短縮するという要望が強い。更に、最終沈殿池を設けずに処理液の透明度を改善するという要望も強かった。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
このような課題を解決するために、本発明においては、従来の生物処理装置の下流に更に生物膜ろ過槽を設けることにより、完全な窒素除去を行うことのできるろ過システムを提供する。本発明においては、まずこの生物膜ろ過槽の下層（上流側）を嫌気性として、そこに水素供与体を注入してＮＯｘ−Ｎ（即ち、ＮＯ２−Ｎ及びＮＯ３−Ｎ）を除去することを図った。そのために、その上流で被処理液の窒素濃度を測定し、その窒素濃度において窒素を除去できるように制御された量の水素供与体を注入できるようにした。次に、この生物膜ろ過槽のほぼ中ほどから酸素含有気体を強制的に注入することによりその上層（下流側）を好気性として、下層（上流側）において窒素を処理した残量の水素供与体を除去することを図った。この段階により同時に処理液の酸素濃度を確保することも可能になる。この段階（下流側）があるため、この生物膜ろ過槽は上向流式とならざるを得ない。また、この段階（下流側）があるために、前段（上流側）では十分な又は必要に応じて過剰の量の水素供与体を用いることが可能になり、窒素の除去を完全にすることが可能になる。ここで水素供与体の除去を行い、必要に応じて被処理液の酸素濃度を所定濃度に確保するために、ろ材充填部を通過した被処理液の溶存酸素量を測定し注入する酸素含有気体量を制御する。
【０００８】
即ち、本発明は、生物浄化装置及びその下流側に設けた生物膜ろ過型浄化槽から成る生物膜ろ過システムであって、該生物膜ろ過型浄化槽を上向流式として、該生物膜ろ過型浄化槽の中間部にろ材充填部分を配し、該ろ材充填部分の上流に酸化態窒素（ＮＯｘ−Ｎ）検知手段を設け、該酸化態窒素検知手段からの信号により制御された量の水素供与体を該ろ材充填部分の上流に注入し、一方該ろ材充填部分の下流に溶存酸素（ＤＯ）検知手段を設け、該溶存酸素検知手段からの信号により制御された量の酸素含有気体を該ろ材充填部分のほぼ中央部に注入することを特徴とする生物膜ろ過システムである。
この酸化態窒素検知手段は、生物膜ろ過型浄化槽のろ材充填部分の上流から採取した被処理液のＮＯ２−Ｎ及びＮＯ３−Ｎの量を測定する装置であればよく、この検知手段からの信号はこれらの窒素の全量に関するものである。この水素供与体の注入量を、ＣＯＤ／Ｎ比（ｍｇＣＯＤ／ｍｇＮ）が２．４以上、特に３〜８、より特に４〜５となるように制御することが好ましい。ここで、ＣＯＤは水素供与体に因る量であり、Ｎは、ＮＯｘ−Ｎの量を表す。この制御は通常これらの範囲内に任意の設定値を設け、ＣＯＤ／Ｎ比がこの設定値の近傍にあるようにするように行われる。この水素供与体を生物膜ろ過型浄化槽のろ材充填部分の上流から注入する。その注入位置は前記酸化態窒素検知手段による採取位置よりも下流であることが好ましい。
【０００９】
また、溶存酸素検知手段は、生物膜ろ過型浄化槽のろ材充填部分の下流から採取した被処理液の溶存酸素量を検知する装置であればよい。酸素含有気体の注入量を、ＤＯ（溶存酸素量）が５ｍｇ／Ｌ以上、特に５〜８ｍｇ／Ｌ、より特に５〜７ｍｇ／Ｌとなるように制御することが好ましい。この制御は通常これらの範囲内に任意の設定値を設け、ＤＯがこの設定値の近傍にあるようにするように行われる。酸素含有気体は生物膜ろ過型浄化槽のろ材充填部分のほぼ中央部に注入する。中央部とはこのろ材充填部分の最上流部と最下流部の中央を意味し、ほぼ中央とはその上流及び下流に有効量のろ材があればよいという意味である。
水素供与体は水に可溶性で比較的低分子量の有機物であればよく、メタノール、エタノール、ＩＰＡ又は酢酸等が挙げられるが、コスト面などからメタノールが好ましい。
【００１０】
上記生物浄化装置は、従来知られているいかなる微生物を利用した浄化槽であってもよく、例えば、活性汚泥を用いた処理槽や生物膜ろ過法を用いた浄化槽であってよいが、生物膜ろ過型の浄化装置であることが好ましい。この生物膜ろ過型の浄化装置は、一方（通常は上流側）を嫌気性ろ床（無酸素性ろ床）から成る第一槽として他方（通常は下流側）を好気性ろ床から成る第二槽とするもの（例えば、(社）日本下水道協会 第３８回下水道研究発表会講演集p538-540(2001)）が好ましいが、その下部が無酸素性ろ床から成り、その上部が好気性ろ床から成る単一槽であるものも好ましい。この好気性ろ床からの流出水の一部を、無酸素ろ床に循環してもよい。
本発明の生物膜ろ過システムは上記のもので十分にその効果を発揮するものであるが、前記生物浄化装置の上流に更に凝集処理装置を設けてもよく、この凝集処理装置が、沈殿槽並びにその上流に無機凝集剤の攪拌槽及び有機凝集剤の攪拌槽の少なくとも一方から成るものであることが好ましい。このような前凝集処理を設けることにより、後段の生物処理への負荷を低減させるとともに、リンを効率的に除去することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
以下、本発明を詳細に説明するが、本発明を制限することを意図するものではない。
本発明の生物膜ろ過システムは、ろ過といった物理的効果とろ材表面に付着増殖した微生物群による生物反応とを同時に活用することが可能である。そのため、最終沈殿池は不要であり、硝化や脱窒などの反応に関わる微生物群を高濃度に保持可能なので、省スペース型の反応器となる。生物膜ろ過システムは、無酸素性ろ床、好気性ろ床及び仕上げろ床より構成され、好気性ろ床から無酸素性ろ床へは硝化液を循環させた。前段での無酸素性ろ床の活用は、有機物及び固形物の除去にも有効であり、後段の好気性ろ床への有機物及び固形物の負荷を和らげることで、好気性ろ床での硝化促進につながる。無酸素性ろ床及び好気性ろ床は上向流で１つのろ床として中間部より曝気することによっても対応できる。仕上げろ床は、上向流式としてろ床の中間部より曝気することで、下部を無酸素槽、上部を好気槽とした。流入前にメタノールを添加することにより下部で残存酸化態窒素を脱窒させ、上部では残存メタノールの酸化及びＤＯ濃度の回復を行うという、仕上げの処理を行った。仕上げろ床により、ほほ完全な窒素除去が期待できる。
【００１２】
生物膜ろ過システムの通水方向やろ材については、種々の組み合わせが提示されている。その中で反応器の下部を沈殿池とし、ろ床部の中間に散気管を設置することで、「沈殿池−無酸素槽−好気槽」を１つの反応器にまとめ、装置のコンパクト化を図ることが可能であることから、本発明では上向流式を採用した。ろ材は、洗浄の簡易さを考慮して、浮上性のろ材を用いた。
本発明の生物膜ろ過システムの場合、運転を継続するとろ床部にＳＳ（浮遊物質）成分が捕捉され、損失水頭が増加するので、逆洗操作が必要である。ろ床の逆洗操作は、空気洗浄、処理水による洗浄、排水の過程を組み合わせて設定する。脱窒に関わる微生物はほとんどが通性嫌気性であり、通常運転時には曝気を行わない生物浄化装置（例えば、図１の第１槽）でも、曝気による洗浄を行って問題がない。これらの操作は全て、シークエンサーや電磁弁などを活用しながら自動制御で行う。洗浄操作は・損失水頭が設定値を超過した場合、もしくは洗浄後の処理継続時間が設定値を超過した場合に開始するように自動制御を組み込んだ。
【００１３】
本発明では、仕上げ槽（生物膜ろ過型浄化槽）における制御装置を組み込んだ。連続測定装置により、好気性ろ床部より流出する液中の酸化態窒素濃度測定を連続的に行い、測定値に応じて水素供与体（例えば、メタノール）添加量を制御した。脱窒に必要な水素供与体を適切に制御することで、無駄な水素供与体添加を防ぎながら、安定した脱窒処理が可能である。連続測定装置による、仕上げろ床流出水の溶存酸素濃度の連続測定も行い、測定値に応じて仕上げろ床の曝気量を制御した。これより、過大な曝気を減らし、使用電気料の節減につながる。
本発明のようにＳＳ負荷の低減や硝化反応の促進、そしてリン除去の観点から、前凝集沈殿処理と生物膜ろ過反応器を組み合わせ、更に各種の自動制御を組み込んだ発明例は我が国で見られない。
【実施例】
【００１４】
図１に示すフローの実験装置を、合流式下水道である実下水処理場に設置した。この処理場の沈砂池越流水を対象下水とし、前凝集・沈殿で処理した後に生物処理を行った。沈殿池の前段に、前凝集沈殿処理のために、凝集剤添加装置、急速撹伴槽及び緩速撹伴槽を設置した。前凝集条件は表１に示すとおりである。
【００１５】
【表１】
【００１６】
凝集剤としては、ＦｅＣ１３（添加率：１０ｍｇＦｅ／Ｌ）と高分子凝集剤（添加率：０．２５ｍｇ／Ｌ）を添加し、急速撹伴及び緩速撹絆の水理学的滞留時間（ＨＲＴ）は各５分間、最初沈殿池のＨＲＴは１時間とした。ろ床部のＨＲＴは、第１槽で０．９時間、第２槽で１．３〜１．１時間、第３槽で１．０〜０．５時間の範囲で変化させ、第２槽から第１槽への循環率は１．５、及び１の２段階で変化させた。
【００１７】
生物膜ろ過システムは、第１槽、第２槽（以上、本願発明の"生物浄化装置"に相当する。）及び第３槽（本願発明の"生物膜ろ過型浄化槽"に相当する。）の３槽より構成した。第１槽及び第２槽は円筒形で、直径５０ｃｍ、高さ３．８ｍとした。これは、壁面の影響を考慮せずに、逆洗などの操作を含めて、実規模装置と同様の運転を検討するのに十分な規模である。第３槽も円筒形で、高負荷運転の実験にも対応できるように、直径２０ｃｍ、高さ４．０ｍとした。そして、各槽に浮上ろ材を投入した。ろ床厚は、一般的に２〜４ｍが採用されることが多く、本発明では縦に積み重ねる可能性も考慮して、２ｍとした（即ち、ろ材充填部分）。水質の層別分布を把握するために、ろ材充填部にサンプリングタップを設けた。第１槽ではろ材充填部下端より０ｃｍ（タップ１）、２６ｃｍ（タップ２）、７６ｃｍ（タップ３）、１３６ｃｍ（タップ４）、１７１ｃｍ（タップ５）の５ケ所、第２槽ではろ材充填部下端より０ｃｍ（タップ１）、６０ｃｍ（タップ２）、１１２ｃｍ（タップ３）、１４１ｃｍ（タップ４）の４ヶ所、第３槽ではろ材充填部下端より０ｃｍ（タップ１）、１０ｃｍ（タップ２）、５０ｃｍ（タップ３）、１００ｃｍ（タップ４）、１５０ｃｍ（タップ５）の５ヶ所とした。ろ材として、比重０．１６で球形の発泡ポリスチレン製のものを用い、その有効径を、第１槽のものは６ｍｍ、第２槽のものは４ｍｍ、第３槽のものは３ｍｍとした。槽上部には、ろ材の流出を防止すると共に、均一な集水を保持するため、ウェッジワイヤースクリーンを設置した。運転時の曝気及び空気洗浄を行うために、各槽の底部に散気菅を設け・コンプレッサーから曝気を行えるようにした。
【００１８】
生物膜ろ過システムの場合、運転を継続するとろ床部にＳＳ成分が捕捉され、損失水頭が増加するので、逆洗操作が必要である。ろ床の逆洗操作は、空気洗浄、処理水による洗浄、排水の過程を組み合わせて設定した。脱窒に関わる微生物はほとんどが通性嫌気性であり、通常運転時には曝気を行わない第１槽や第３層下部でも、曝気による洗浄を行って問題がない。これらの操作は全て、シークエンサーや電磁弁などを活用しながら自動制御で行った。洗浄操作は、損失水頭が設定値を超過した場合、もしくは洗浄後の処理継続時間が設定値を超過した場合に開始するように自動制御を組み込んだ。
【００１９】
運転条件を表２に示す。
【表２】
【００２０】
本発明では、運転期間を馴致期間であるＲｕｎ０、ならびにＲｕｎ１からＲｕｎ４までの５つに分けた。運転期間中の水温の経日変化は図２に示すとおりであり、冬期には１５℃程度まで低下した。逆洗は、第１槽では損失水頭が２ｍを超過した場合、第２槽では「処理継続時間が４．３〜７．７ｄの間での設定値に達した場合に、第３槽では損失水頭が２ｍを超過した場合に行った。
第１槽及び第２槽は約１年間運転したものを用い、第３槽は０日目に運転を開始した。活性汚泥を第３槽に７０Ｌ投入し、微生物がろ材上に付着するようにろ床部全体の曝気を２日間行った。そして、２日目より、Ｒｕｎ１と同一の流量で通水を開始した。当初は微生物の増殖を促進するために、メタノール注入量は、必要量の３倍を目安として、１１〜１７ｍｇＣＯＤ／ｍｇＮに設定した。ろ床部全体の曝気はそのまま継続し、６日目からろ床中間部からの曝気に切り替えた。これらの操作を行い、最初の２９日間を第３槽の馴致期間（Ｒｕｎ０）とした。
【００２１】
処理状況を把握するため、週１〜２回の頻度で水温、ＤＯ（溶存酸素）、及びＯＲＰ（酸化還元電位）を現地で午前９時〜午前１０時の間に測定した。あわせてオートサンプラーによる２４時間コンポジット採水を行い、ｐＨ、アルカリ度、透視度、ＳＳ、ＣＯＤＣｒ、ＢＯＤ、各態窒素ならびに各態リンについて水質分析を行った。加えて、適宜各生物反応槽のろ材充填部に設けたサンプリングタツプより午前９時〜午前１０時の間でに採水し、層別の水質分布を測定した。第１槽の損失水頭については、圧力計をレコーダーに接続することで連続測定を行った。さらに、ろ床の最終沈殿池としての性能を評価するために、標準活性汚泥法の最終沈殿池越流水について、ＳＳの測定も実施した。
測定項目及び測定方法を表３に示す。
【００２２】
【表３】
【００２３】
なお、以下の記述で「Ｔ−」及び「Ｓ−」はそれぞれ「全」及び「溶解性」の意味であり、「流入」は沈砂池越流水を、「沈殿」は流入水が凝集沈殿処理もしくは最初沈殿池を経た水で生物処理槽に流入する水を、「第１槽」、「第２槽」、及び「第３槽」は生物処理槽の各該当槽からの流出水を指す。本システムでは最終沈殿池を設けていないので、第３槽の流出水が処理水となる。
【００２４】
連続運転結果
ＤＯ濃度についての経日変化を図３に示す。第１槽及び第２槽でそれぞれ０及び６〜９ｍｇ／Ｌ程度が維持され、脱窒及び硝化に適した条件を保った。第３槽では、曝気量制御を組み込み、６ｍｇ／Ｌ程度が安定して維持された。ＯＲＰについての経日変化を図４に示す。第１槽は脱窒の進行具合により０〜−１７０ｍＶで、第２槽及び第３槽は＋１００〜＋２００ｍＶで推移した。ただし、１００日目あたりでは、第１槽で−１７０ｍＶ程度まで、第２槽で＋８０ｍＶ程度まで低下し、硝化成績の悪化が見られた。
ｐＨ及びアルカリ度についての経日変化を図５及び図６にそれぞれ示す。ｐＨは、第１槽で６．８〜７．０程度であり、凝集剤添加及び硝化の効果により第２槽で６程度まで低下した。同時にアルカリ度は２０〜４０ｍｇＣａＣＯ３／Ｌ程度まで低下した。しかし、後述のとおり全てのＲｕｎで硝化は問題なく進行していたので、アルカリ剤の添加は不要であった。第３槽では、脱窒によりｐＨ及びアルカリ度は回復し、処理水のｐＨは６．５〜６．７程度、アルカリ度は４０〜６０ｍｇＣａＣＯ３／Ｌ程度であった。
【００２５】
ＳＳ濃度についての経日変化を図７に示す。１５０ｍｇ／Ｌ程度で流入し、第２槽を通過後は、１０ｍｇ／Ｌ以下まで除去された。その後、第３槽を通過後は５ｍｇ／Ｌ以下の処理水が安定して得られた。
透視度についての経日変化を図８に示す。第２槽は、２０〜８０ｃｍの範囲で変動していたものの、第３槽では常に１００ｃｍ以上であり、見た目にも良好な処理水が得られた。
ＣＯＤＣｒ濃度についての経日変化を図９に示す。２００ｍｇ／Ｌ程度で流入し、第２槽を通過後は、４０ｍｇ／Ｌ程度まで除去された。その後、第３槽では２０ｍｇ／Ｌ程度まで除去された。ＢＯＤ濃度についての経日変化を図１０に示す。基本的にＡＴＵ添加で測定し、処理水（Ｔ）のみＡＴＵ無添加の場合も併せて測定した。１００ｍｇ／Ｌ程度で流入後、第２槽までで１０ｍｇ／Ｌ以下まで除去され、第３槽では５ｍｇ／Ｌまで低下した。生物膜反応器の場合、他栄養性細菌と自栄養性細菌の競合が生じること、後述の通り硝化反応は問題なく進行していたことから、本反応器において除去されうる有機物は除去されていたものと考えられる。故に、ＣＯＤＣｒ及びＢＯＤの分析結果より、一部の有機物成分は難分解性であり、ある程度長いＨＲＴによる処理が必要であることが分かる。Ｒｕｎ４では、好気性処理でのＨＲＴをわずか１．６時間としたために、ＢＯＤとしては検出される成分の一部は十分には除去されなかったものと考えられる。また、第３槽で添加したメタノールのうち、残存分はほぼ除去されているものと考えられる。
【００２６】
各態窒素濃度についての経日変化を図１１に示す。第２槽のアンモニア性窒素濃度（ＮＨ４＋−Ｎ）は全期間を通じてほとんど検出されず、硝化反応は安定してなされていた。Ｒｕｎ１の３０〜４５日目には０．５〜１．５ｍｇＮ／Ｌ程度のアンモニア性窒素が残存した。水温の低下による硝化活性の低下が原因と考えられたので、続くＲｕｎ２ではＨＲＴを長くすることで、アンモニア性窒素の負荷を低下させた。その結果残存アンモニア性窒素は０．３ｍｇＮ／Ｌ以下まで低下した。これより、冬場に硝化の完了に必要なＨＲＴはろ床部で１．３時間以上とする必要性が明らかになった。その後、１００日目辺りでは突然硝化が悪化し、第２槽のアンモニア性窒素濃度が８ｍｇＮ／Ｌまで増加した。第１槽のＯＲＰが−１８０ｍＶ程度まで低下したことが原因と考えられたので、第１槽のＯＲＰを上げる目的で、硝化液の循環率を１から１．５に増加させたところ、硝化成績はすぐに回復した。一方脱窒については、循環率を１としたＲｕｎ１及びＲｕｎ２では、第１槽の酸化態窒素濃度（ＮＯｘ−−Ｎ）が０．５ｍｇＮ／Ｌ以下まで脱窒された。一方循環率を１．５としたＲｕｎ３及びＲｕｎ４では、１ｍｇＮ／Ｌ程度の酸化態窒素が第１槽で残存する場合もあった。しかし、０ＲＰは−１５０ｍＶ以上まで増加し、後段の硝化反応は安定して行われた。第３槽における酸化態窒素濃度は、運転開始１０日後で５ｍｇＮ／Ｌ程度残存しており、その後徐々に低下した。２０日目以降は安定して１ｍｇＮ／Ｌ以下まで脱窒が完了するようになっており、馴致には約２０日間が必要であったことが分かる。
【００２７】
メタノールの添加ＣＯＤ／ＮＯｘ−−Ｎ比を図１２に示す。本発明では、運転開始時は微生物の増殖を促すために、メタノール注入量を多めに設定し、ＣＯＤ／Ｎ比では１１〜１７とした。しかしながら、Ｓ−ＣＯＤＣｒ濃度の測定結果より過剰なメタノールは分解されずに流出したこと、馴致期間は他の文献で示されている例と比して著しい短縮は見られなかったことを考えると、過剰にメタノールを添加した効果は少なかったと思われる。実施設における運転立ち上げの場合、過剰なメタノールの流出は好ましくないので、過剰なメタノール添加は不要であると考えられる。第３槽での脱窒は、メタノール添加量を制御したＲｕｎ２以降で安定した。全段の硝化が安定し、ＣＯＤ／Ｎ比を４．５以上とした期間では、残存酸化態窒素濃度を０．５ｍｇＮ／Ｌ以下まで脱窒が行われ、第３槽のＴ−Ｎ濃度は２ｍｇＮ／Ｌ以下を達成した。
リン濃度についての経日変化を図１３に示す。凝集剤を添加した効果により、最終的に０．２ｍｇＰ／Ｌ程度まで安定して除去された。ただし、凝集沈殿処理後で第１槽（生物浄化装置）流入時でも、０．５〜１ｍｇＰ／Ｌ程度は維持されていたので、生物処理に必要なリンは確保されていた。
【００２８】
層別分布
第３槽について、層別分布の測定結果を図１４に示す。４１日目では、ろ床下部では脱窒が進行し、ろ床中央部での残存酸化態窒素濃度は０．１ｍｇＮ／Ｌであった。Ｓ−ＣＯＤＣｒ濃度は、メタノールの注入により、５４ｍｇ／Ｌで流入した後、ＤＯ消費及び脱窒により減少し、ろ床中央部で１９ｍｇ／Ｌとなり、流出時には再曝気部の効果により１７ｍｇ／Ｌまで低下した。ＤＯ濃度は、ろ床中央部で０．３ｍｇ／Ｌ以下まで減少した後、再曝気部により９ｍｇ／Ｌまで回復した。Ｉ６４日目でも、ほぼ同様の結果が得られた。これらの測定結果より、上向流式ろ床の中央部から曝気を行うことにより、下部で脱窒を、上部で残存有機物の除去及びＤＯ濃度の回復を行えることが示された。
【００２９】
有機物源
第３槽では、脱窒に必要な有機物源として、メタノールを添加し、その添加量の自動制御を試みた。その際には、添加量の設定が重要である。そこでＲｕｎ１では重点的にメタノール添加量を幅広く変動させる運転を行った。メタノール添加量と第３槽中間部での残存酸化態窒素の関係を図１５に示す。ＣＯＤ／Ｎ比が４．５以上の場合、残存酸化態窒素濃度は０．５ｍｇ／Ｌ以下となった。残存有機物については、ＣＯＤ／Ｎ比が６以下の場合、Ｓ−ＣＯＤＣｒ濃度は３０ｍｇ／Ｌ程度を維持することができ、特に問題が無かった。これより、ＣＯＤ／Ｎ比をＲｕｎ１〜３では４．５に設定した。Ｒｕｎ４では、より安定したメタノールの添加を行うために、ＣＯＤ／Ｎ比を５とした。
【００３０】
自動制御
いずれの槽でも、全期間を通じて逆洗は自動運転にて確実に制御することができ、損失水頭は回復した。第３槽における、メタノール添加量の制御や曝気量の制御も、前述の通り作動した。これより本システムの重要な目標である、「容易な維持管理」が可能であることが示されている。
【００３１】
本発明の生物膜ろ過システムは、生物浄化装置の下流側に生物膜ろ過型浄化槽を設け、そこに制御された水素供与体を注入しその後制御された酸素含有気体を注入することと特徴とするが、このような生物膜ろ過システムは上記の実施例により以下のような顕著な効果を有することが明らかになった。
まず、図１１の全窒素量（ＴＮ）及び溶解性窒素（ＳＮ、約１μｍのフィルターを通した処理液の窒素量）をみると、初期の約２０日間の馴致期間後には多少のばらつきはあるが、前段の第２槽の生物膜ろ過では約１０ｍｇ／Ｌ程度までしか下がらなかったのが、この第３槽（即ち、本発明で追加した生物膜ろ過型浄化槽）を通過した処理液においては約１ｍｇ／Ｌ以下まで劇的に下がっていることが分かる。図１５においては、実施例で用いたシステムにおいて、ＣＯＤ／Ｎを３〜７に制御することにより窒素（ＮＯｘ−−Ｎ）をこのように低く制御できることを示している。
これは本発明の生物膜ろ過システムにおいて、従来技術ではなし得なかった窒素の完全除去が可能になったことを示している。
【００３２】
次に、図１４の下２図はＳ−ＣＯＤＣｒ（約１μｍのフィルターを通した処理液の化学的酸素要求量（酸化にクロム系を用いる。））を示すが、ろ材充填部分（２ｍ）の真中（即ち、高さ１ｍの位置）において酸素含有気体が注入されており、ろ材充填部分の終点（即ち、高さ２ｍの位置）において酸素濃度が７〜９ｍｇ／Ｌとなっているのが分かる。現在の水質汚濁に係わる環境基準を達成するためには、放流する処理液の酸素濃度は５ｍｇ／Ｌ以上であることが重要であり、この処理システムにより排出された処理液はこのレベルを満たしていることがわかる。
即ち、これらから分かるように、本発明の生物膜ろ過システムにおいては制御量の酸素含有気体を注入することから、前述のように窒素の除去を完全にするとともに、排出時の処理液の酸素濃度を適当な値にコントロールすることができる。
【００３３】
表２のＨＲＴ（反応器）をみると、全てのＲｕｎでＨＲＴが５．５〜６．２である。このようなＨＲＴ（滞留時間）にも係わらず、図１１、１４、１５に示すように窒素量が約１ｍｇ／Ｌ以下と低い。これは従来窒素量が１０ｍｇ／ＬにするためにＨＲＴが１０時間程度かかっていたことと比べると極めて早いといえる。
更に、図８に示すように、本発明の生物膜ろ過システムは最終沈殿池を設けていないにもかかわらず、第３槽から排出された処理液の透明度が１００度以上になっている。このように本発明の生物膜ろ過システムの第３槽により透明度が顕著に改善したことがわかる。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】実験装置を示す図である。図中の第１槽と第２槽が、"生物浄化装置"に相当し、第３槽が"生物膜ろ過型浄化槽"に相当する。
【図２】水温の経日変化を示す図である。
【図３】ＤＯ濃度の経日変化を示す図である。
【図４】ＯＲＰの経日変化を示す図である。
【図５】ｐＨの経日変化を示す図である。
【図６】アルカリ度の経日変化を示す図である。
【図７】ＳＳ濃度の経日変化を示す図である。
【図８】透視度の経日変化を示す図である。
【図９】ＣＯＤＣｒ濃度の経日変化を示す図である。
【図１０】ＢＯＤ濃度の経日変化を示す図である。
【図１１】窒素の経日変化を示す図である。
【図１２】メタノール添加ＣＯＤ／ＮＯｘ−−Ｎ比の経日変化を示す図である。
【図１３】リン酸濃度の経日変化を示す図である。
【図１４】第３槽層別分布を示す図である。
【図１５】注入メタノールのＣＯＤ／Ｎ比と残存酸化態窒素濃度の関係を示す図である。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
生物浄化装置及びその下流側に設けた生物膜ろ過型浄化槽から成る生物膜ろ過システムであって、該生物膜ろ過型浄化槽を上向流式として、該生物膜ろ過型浄化槽の中間部にろ材充填部分を配し、該ろ材充填部分の上流に酸化態窒素（ＮＯｘ−Ｎ）検知手段を設け、該酸化態窒素検知手段からの信号により制御された量の水素供与体を該ろ材充填部分の上流に注入し、一方該ろ材充填部分の下流に溶存酸素（ＤＯ）検知手段を設け、該溶存酸素検知手段からの信号により制御された量の酸素含有気体を該ろ材充填部分のほぼ中央部に注入することを特徴とする生物膜ろ過システム。
【請求項１】
生物浄化装置及びその下流側に設けた生物膜ろ過型浄化槽から成る生物膜ろ過システムであって、該生物膜ろ過型浄化槽を上向流式として、該生物膜ろ過型浄化槽の中間部にろ材充填部分を配し、該ろ材充填部分の上流に酸化態窒素（ＮＯｘ−Ｎ）検知手段を設け、該酸化態窒素検知手段からの信号により制御された量の水素供与体を該ろ材充填部分の上流に注入し、一方該ろ材充填部分の下流に溶存酸素（ＤＯ）検知手段を設け、該溶存酸素検知手段からの信号により制御された量の酸素含有気体を該ろ材充填部分のほぼ中央部に注入することを特徴とする生物膜ろ過システム。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【公開番号】特開２００６−２７２３３３（Ｐ２００６−２７２３３３Ａ）
【公開日】平成１８年１０月１２日（２００６．１０．１２）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００６−１８７６１６（Ｐ２００６−１８７６１６）
【出願日】平成１８年７月７日（２００６．７．７）
【分割の表示】特願２００１−２２０９８５（Ｐ２００１−２２０９８５）の分割
【原出願日】平成１３年７月２３日（２００１．７．２３）
【出願人】（５０３３６０１１５）独立行政法人科学技術振興機構 (1,734)
【出願人】（００００００２３９）株式会社荏原製作所 (1,477)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１８年１０月１２日（２００６．１０．１２）
【国際特許分類】
【出願日】平成１８年７月７日（２００６．７．７）
【分割の表示】特願２００１−２２０９８５（Ｐ２００１−２２０９８５）の分割
【原出願日】平成１３年７月２３日（２００１．７．２３）
【出願人】（５０３３６０１１５）独立行政法人科学技術振興機構 (1,734)
【出願人】（００００００２３９）株式会社荏原製作所 (1,477)
【Ｆターム（参考）】
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