発光素子、発光装置及び電気器具
【課題】積層構造を有する有機化合物層において、その界面に生じるエネルギー障壁を緩和する構造を有する発光装置を提供する。
【解決手段】有機化合物層（１）１０２と有機化合物層（２）１０３との界面に有機化合物層（１）１０２を構成する材料及び有機化合物層（２）１０３を構成する材料からなる混合層１０５を形成することにより、有機化合物層（１）１０２と有機化合物層（２）１０３との間に生じるエネルギー障壁を緩和することができる。
【解決手段】有機化合物層（１）１０２と有機化合物層（２）１０３との界面に有機化合物層（１）１０２を構成する材料及び有機化合物層（２）１０３を構成する材料からなる混合層１０５を形成することにより、有機化合物層（１）１０２と有機化合物層（２）１０３との間に生じるエネルギー障壁を緩和することができる。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電界を加えることで発光が得られる有機化合物を含む膜（以下、「有機化合物層」と記す）と、陽極と、陰極と、を有する有機発光素子を用いた発光装置に関する。本発明では特に、従来よりも駆動電圧が低く、なおかつ素子の寿命が長い有機発光素子を用いた発光装置に関する。なお、本明細書中における発光装置とは、発光素子として有機発光素子を用いた画像表示デバイスもしくは発光デバイスを指す。また、有機発光素子にコネクター、例えば異方導電性フィルム((FPC:flexible printed circuit)もしくはTAB（Tape Automated Bonding）テープもしくはTCP（Tape Carrier Package）が取り付けられたモジュール、TABテープやTCPの先にプリント配線板が設けられたモジュール、または有機発光素子にCOG（Chip On Glass）方式によりIC（集積回路）が直接実装されたモジュールも全て発光装置に含むものとする。
【背景技術】
【０００２】
有機発光素子は、電界を加えることにより発光する素子である。その発光機構は、電極間に有機化合物層を挟んで電圧を印加することにより、陰極から注入された電子および陽極から注入された正孔が有機化合物層中の発光中心で再結合して分子励起子を形成し、その分子励起子が基底状態に戻る際にエネルギーを放出して発光すると言われている。
【０００３】
なお、有機化合物が形成する分子励起子の種類としては、一重項励起状態と三重項励起状態が可能であるが、本明細書中ではどちらの励起状態が発光に寄与する場合も含むこととする。
【０００４】
このような有機発光素子において、通常、有機化合物層は1μmを下回るほどの薄膜で形成される。また、有機発光素子は、有機化合物層そのものが光を放出する自発光型の素子であるため、従来の液晶ディスプレイに用いられているようなバックライトも必要ない。したがって、有機発光素子は極めて薄型軽量に作製できることが大きな利点である。
【０００５】
また、例えば100〜200nm程度の有機化合物層において、キャリアを注入してから再結合に至るまでの時間は、有機化合物層のキャリア移動度を考えると数十ナノ秒程度であり、キャリアの再結合から発光までの過程を含めてもマイクロ秒以内のオーダーで発光に至る。したがって、非常に応答速度が速いことも特長の一つである。
【０００６】
さらに、有機発光素子はキャリア注入型の有機発光素子であるため、直流電圧での駆動が可能であり、ノイズが生じにくい。駆動電圧に関しては、まず有機化合物層の厚みを100nm程度の均一な超薄膜とし、また、有機化合物層に対するキャリア注入障壁を小さくするような電極材料を選択し、さらにはヘテロ構造（積層構造）を導入することによって、5.5Vで100cd/m2の十分な輝度が達成されたという報告がある（文献１：C. W. Tang and S. A. VanSlyke, "Organic electroluminescent diodes", Applied Physics Letters, vol. 51, No.12, 913-915 (1987)）。
【０００７】
こういった薄型軽量・高速応答性・直流低電圧駆動などの特性から、有機発光素子は次世代のフラットパネルディスプレイ素子として注目されている。また、自発光型であり視野角が広いことから、視認性も比較的良好であり、電気器具の表示画面に用いる素子として有効と考えられている。
【０００８】
ところで、文献１において示された有機発光素子の構成であるが、まず、キャリア注入障壁を小さくする方法として、仕事関数が低い上に比較的安定なMg：Ag合金を陰極に用い、電子の注入性を高めている。このことにより、有機化合物層に大量のキャリアを注入することを可能としている。
【０００９】
さらに有機化合物層として、ジアミン化合物からなる正孔輸送層とトリス（８−キノリノラト）アルミニウム錯体（以下、「Alq3」と記す）からなる電子輸送性発光層とを積層するという、シングルヘテロ構造を適用することにより、キャリアの再結合効率を飛躍的に向上させている。このことは、以下のように説明される。
【００１０】
例えば、Alq3単層のみを有する有機発光素子の場合では、Alq3が電子輸送性であるため、陰極から注入された電子のほとんどは正孔と再結合せずに陽極に達してしまい、発光の効率は極めて悪い。すなわち、単層の有機発光素子を効率よく発光させる（低電圧で駆動する）ためには、電子および正孔の両方をバランスよく輸送できる材料（以下、「バイポーラー材料」と記す）を用いる必要があり、Alq3はその条件を満たしていない。
【００１１】
しかし、文献１のようなシングルへテロ構造（二層構造）を適用すれば、陰極から注入された電子は正孔輸送層と電子輸送性発光層との界面でブロックされ、電子輸送性発光層中へ閉じこめられる。したがって、キャリアの再結合が効率よく電子輸送性発光層で行われ、効率のよい発光に至るのである。
【００１２】
このようなキャリアのブロッキング機能の概念を発展させると、キャリアの再結合領域を制御することも可能となる。その例として、正孔をブロックできる層（正孔阻止層）を正孔輸送層と電子輸送層との間に挿入することにより、正孔を正孔輸送層内に閉じこめ、正孔輸送層の方を発光させることに成功した報告がある。（文献２：Yasunori KIJIMA, Nobutoshi ASAI and Shin-ichiro TAMURA, "A Blue Organic Light Emitting Diode", Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 38, 5274-5277(1999)）。なお、文献２で示されたような材料からなる正孔阻止層は、発光層よりも高い励起エネルギーを有するため、分子励起子の拡散を防止する役割も果たしている。
【００１３】
また、文献１における有機発光素子は、正孔の輸送は正孔輸送層が行い、電子の輸送および発光は電子輸送性発光層が行うという、機能分離が特徴であるとも言える。この機能分離の概念はさらに発展し、正孔輸送、電子輸送、および発光の三種類の機能を、それぞれ異なる材料が担う手法が提案されるようになった。
この手法により、キャリア輸送性は乏しくとも発光効率は高い材料を発光材料として使用することができ、それに伴って有機発光素子の発光効率も向上するためである。
【００１４】
その代表的な手法は、色素のドーピングである（文献３：C. W. Tang, S. A. VanSlyke, and C. H. Chen, "Electroluminescence of doped organic thin films", Journal of Applied Physics, vol. 65, No.9, 3610-3616 (1989)）。すなわち、図１３(a)に示すように、正孔輸送層１１０１および電子輸送層１１０２（発光層でもある）を設けたシングルへテロ構造において、電子輸送層１１０２に色素１１０３をドープすることにより、色素１１０３の発光色を得るものである。色素１１０３は、正孔輸送層１１０１側にドープする場合も考えられる。
【００１５】
これに対し、図１３(b)に示すように、正孔輸送層と電子輸送層の間に発光層を挟むというダブルへテロ構造（三層構造）の手法もある（文献４：Chihaya ADACHI, Shizuo TOKITO, Tetsuo TSUTSUI and Shogo SAITO, "Electroluminescence in Organic Films with Three-Layered Structure", Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 27, No. 2, L269-L271(1988)）。この手法の場合、正孔輸送層１１０１から発光層１１０４に正孔が、電子輸送層１１０２から発光層１１０４に電子が、それぞれ注入されるため、発光層１１０４においてキャリアの再結合が起こり、発光層１１０４として用いた材料の発光色にて発光に至るのである。
【００１６】
こういった機能分離の利点としては、機能分離することによって一種類の有機材料に様々な機能（発光性、キャリア輸送性、電極からのキャリア注入性など）
を同時に持たせる必要がなくなり、分子設計等に幅広い自由度を持たせることができる点にある（例えば、無理にバイポーラー材料を探索する必要がなくなる）
。つまり、発光特性のいい材料、キャリア輸送性が優れる材料などを、各々組み合わせることで、容易に高発光効率が達成できるということである。
【００１７】
これらの利点から、文献１〜４で述べられた積層構造の概念（キャリアブロッキング機能あるいは機能分離）自体は、現在にいたるまで広く利用されている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１８】
しかしながら、以上で述べたような積層構造は異種物質間の接合であるため、その界面には必ずエネルギー障壁が生じることになる。エネルギー障壁が存在すれば、その界面においてキャリアの移動は妨げられるため、以下に述べるような二つの問題点が提起される。
【００１９】
まず一つは、駆動電圧のさらなる低減へ向けての障害になるという点である。
実際、現在の有機発光素子において、駆動電圧に関しては積層構造の素子に比べて、共役ポリマーを用いた単層構造の素子の方が優れており、パワー効率（単位：[lm/W]）でのトップデータ（ただし、一重項励起状態からの発光を比較しており、三重項励起状態からの発光は除いている）を保持していると報告されている（文献５：筒井哲夫、「応用物理学会有機分子・バイオエレクトロニクス分科会会誌」、Vol. 11、No. 1、P.8（2000））。
【００２０】
なお、文献５で述べられている共役ポリマーはバイポーラー材料であり、キャリアの再結合効率に関しては積層構造と同等なレベルが達成できる。したがって、バイポーラー材料を用いるなどの方法で、積層構造を用いることなくキャリアの再結合効率さえ同等にできるのであれば、界面の少ない単層構造の方が実際は駆動電圧が低くなることを示している。
【００２１】
例えば電極との界面においては、エネルギー障壁を緩和するような材料を挿入し、キャリアの注入性を高めて駆動電圧を低減する方法がある（文献６：Takeo Wakimoto, Yoshinori Fukuda, Kenichi Nagayama, Akira Yokoi, Hitoshi Nakada, and Masami Tsuchida, "Organic EL Cells Using Alkaline Metal Compounds as Electron Injection Materials", IEEE TRANSACTIONS ON ELECTRON DEVICES, VOL. 44, NO. 8, 1245-1248(1997)）。文献６では、電子注入層としてLi2Oを用いることにより、駆動電圧の低減に成功している。
【００２２】
しかしながら、有機材料間（例えば正孔輸送層と発光層との間のことであり、以下、「有機層間」と記す）のキャリア移動性に関してはいまだ未解決の分野であり、単層構造の低駆動電圧に追いつくための重要なポイントであると考えられる。
【００２３】
さらに、エネルギー障壁に起因するもう一つの問題点として、有機発光素子の素子寿命に対する影響が考えられる。すなわち、キャリアの注入が妨げられ、チャージが蓄積することによる輝度の低下である。
【００２４】
この劣化機構に関してははっきりした理論は確立されていないが、陽極と正孔輸送層との間に正孔注入層を挿入し、さらにdc駆動ではなく矩形波のac駆動にすることによって、輝度の低下を抑えることができるという報告がある（文献７：S. A. VanSlyke, C. H. Chen, and C. W. Tang, "Organic electroluminescent devices with improved stability", Applied Physics Letters, Vol. 69, No. 15, 2160-2162(1996)）。これは、正孔注入層を挿入し、ac駆動することによってチャージの蓄積を排除し、輝度の低下を抑えることができるという実験的な裏付けと言える。
【００２５】
以上のことから、積層構造は容易にキャリアの再結合効率を高めることができ、なおかつ機能分離の観点から材料の選択幅を広くできるというメリットを持つ一方で、有機層間を多数作り出すことによってキャリアの移動を妨げ、駆動電圧や輝度の低下に影響を及ぼしていると言える。
【００２６】
そこで本発明では、従来用いられている積層構造の利点（キャリアブロッキング機能あるいは機能分離）を活かしつつ、なおかつ有機層間のエネルギー障壁を緩和することによって、従来よりも駆動電圧が低い上に素子の寿命が長い有機発光素子を提供することを課題とする。
【００２７】
また、このような有機発光素子を用いることにより、従来よりも駆動電圧が低く、なおかつ寿命の長い発光装置を提供することを課題とする。さらに、前記発光装置を用いて電気器具を作製することにより、従来よりも低消費電力で、なおかつ長保ちする電気器具を提供することを課題とする。
【００２８】
ところで、図１３(a)のような色素１１０３のドーピングという手法は、固体の状態では発光を示さず、溶液中に低濃度で分散した場合にのみ発光が観測されるような材料（例；キナクリドン）であっても、有機発光素子に適用できるというメリットがある。すなわち、濃度消光を起こしやすい発光材料に対して有効な手法と言える。
【００２９】
しかしながら、色素をドープする量は通常極微量（１ｗｔ％を切る場合もある）であり、一般に広く用いられている真空蒸着法にて有機発光素子を作製する場合、蒸着量の制御が困難であるというデメリットがある。特に発光効率は、添加する色素の量に対して敏感であり、作製した素子ごとのばらつきが生じてしまうことが考えられる。
【００３０】
また、色素のドーピングという手法の場合、色素はゲストとなる。この場合、ホスト材料の最高被占分子軌道（HOMO）と最低空分子軌道（LUMO）とのエネルギー差（以下、「励起エネルギーレベル」と記す）が、ゲストのそれよりも大きい必要がある。加えて、ホストはキャリア輸送性も併せ持つ必要もある。さらに、より好ましくは、ホストの極大発光波長とゲストの極大吸収波長がマッチしていることが発光効率を高める。
【００３１】
ところが、例えば青色のゲストに対するホストは、青色のような短波長の可視光よりもさらに大きな励起エネルギーレベルを必要とするため、ホスト材料の選択は大きく限定されてくる。赤色のゲストに対するホストに至っては、上記要求を全て満たした材料は報告されていない。したがって、ドープする色素に対する最適なホスト材料を選択しなければならないことも、色素のドーピングという手法のデメリットの一つである。
【００３２】
以上のことを考えると、図１３(b)のようなダブルへテロ構造（正孔輸送層＋発光層＋電子輸送層）の方が好ましいと考えられる。発光層に用いる材料としては、固体状態でも発光するものを選ばなければならない（すなわち、濃度消光する材料は使用できない）という制約はあるものの、必ずしも大きなキャリア輸送性は必要ないため、比較的材料の選択幅は広い。
【００３３】
しかしながら、図１３(b)のようなダブルへテロ構造は、三種類の異種物質間の接合であるため、各層間（正孔輸送層１１０１と発光層１１０４との間、および電子輸送層１１０２と発光層１１０４との間）に界面（以下、「有機界面」と記す）を生じることになる。したがって、有機界面を形成することに起因する問題点として、上で述べた二つの問題点が提起される。
【００３４】
すなわち、図１３(b)のようなダブルへテロ構造は、色素のドーピングという手法を用いることなく機能分離が可能になるという大きなメリットを持つ一方で、発光層の両端に有機界面を作り出しているため、発光層へのキャリアの移動が妨げられ、駆動電圧や素子寿命に大きな影響を及ぼしていると考えられる。
【００３５】
そこで本発明では、特に従来用いられているダブルへテロ構造における有機界面を排除してキャリアの移動性を高めると同時に、ダブルへテロ構造の機能分離の思想は活かし、各機能は発現させる（以下、「機能発現」と記す）ことを課題とする。それにより、従来よりも駆動電圧が低い上に素子の寿命が長い有機発光素子を提供することを課題とする。
【００３６】
また、このような有機発光素子を用いることにより、従来よりも駆動電圧が低く、なおかつ寿命の長い発光装置を提供することを課題とする。さらに、前記発光装置を用いて電気器具を作製することにより、従来よりも低消費電力で、なおかつ長保ちする電気器具を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００３７】
有機界面の形成によりキャリアの移動が妨げられるモデルとして、本発明者は以下に述べるような二つの機構を考えた。
【００３８】
まず一つの機構として、有機界面のモルフォロジーから生じるものが考えられる。有機発光素子における有機化合物膜は通常、アモルファス状態の膜であり、これは有機化合物の分子同士が、双極子相互作用を主とした分子間力で凝集することにより形成されている。ところが、このような分子の凝集体を用いてヘテロ構造を形成すると、分子のサイズや形状の違いが積層構造の界面（すなわち有機界面）に大きな影響を及ぼす可能性がある。
【００３９】
特に、分子のサイズが大きく異なる材料を用いて積層構造を形成した場合、その有機界面における接合の整合性が悪くなると考えられる。その概念図を図１４に示す。図１４では、小さい分子１４０１からなる第一の層１４１１と、大きい分子１４０２からなる第二の層１４１２を積層している。この場合、形成される有機界面１４１３において、整合性の悪い領域１４１４が発生してしまう。
【００４０】
図１４で示した整合性の悪い領域１４１４は、キャリアの移動を妨げるバリア（あるいはエネルギー障壁）となる可能性があるため、駆動電圧のさらなる低減へ向けての障害になることが示唆される。また、エネルギー障壁を越えられないキャリアはチャージとして蓄積してしまい、先に述べたような輝度の低下を誘起してしまう可能性がある。
【００４１】
もう一つの機構として、積層構造を形成する（すなわち有機界面を形成する）
工程から生じるものが考えられる。積層構造の有機発光素子は、各層を形成する際のコンタミネーションを避けるため、通常、図１５に示すようなマルチチャンバー方式（インライン方式）の蒸着装置を用いて作製する。
【００４２】
図１５に示した例は、正孔輸送層・発光層・電子輸送層のダブルへテロ構造を形成するための蒸着装置の概念図である。まず、搬入室に陽極（インジウム錫酸化物（以下、「ITO」と記す）など）を有する基板を搬入し、まず紫外線照射室において真空雰囲気中で紫外線を照射することにより、陽極表面をクリーニングする。特に陽極がITOのような酸化物である場合、前処理室にて酸化処理を行う。さらに、積層構造の各層を形成するため、蒸着室１５０１で正孔輸送層を、蒸着室１５０２〜１５０４で発光層（図１５では、赤、緑、青の三色とした）を、蒸着室１５０５で電子輸送層を成膜し、蒸着室１５０６で陰極を蒸着する。最後に、封止室にて封止を行い、搬出室から取り出して有機発光素子を得る。１５１１〜１５１６は各蒸着源である。
【００４３】
このようなインライン方式の蒸着装置の特色としては、各層の蒸着を、それぞれ異なる蒸着室１５０１〜１５０５において蒸着していることである。つまり、各層の材料がほとんど互いに混入しないような装置構成となっている。
【００４４】
ところで、蒸着装置の内部は通常１０-4〜１０-5パスカル程度に減圧されているものの、極微量の気体成分（酸素や水など）は存在している。そして、この程度の真空度の場合、それら極微量の気体成分でも、数秒もあれば容易に単分子レイヤー程度の吸着層を形成してしまうと言われている。
【００４５】
したがって、図１５のような装置を用いて積層構造の有機発光素子を作製する場合、各層を形成する間に大きなインターバルが生じてしまうことが問題なのである。つまり、各層を形成する間のインターバル、特に第二搬送室を経由して搬送する際などに、極微量の気体成分による吸着層（以下、「不純物層」と記す）
を形成してしまう懸念がある。
【００４６】
その概念図を図１６に示す。図１６は、第一の有機化合物１６０１からなる第一の層１６１１と、第二の有機化合物１６０２からなる第二の層１６１２とを積層する際に、その層間に微量の不純物１６０３（水や酸素など）からなる不純物層１６１３が形成されている様子である。
【００４７】
このようにして各層間（すなわち有機界面）に形成されてしまう不純物層は、有機発光素子の完成後、キャリアをトラップする不純物領域となってキャリアの移動を妨げるため、やはり駆動電圧を上昇させてしまう。さらに、キャリアをトラップする不純物領域が存在すると、そこにはチャージが蓄積することになるため、先に述べたような輝度の低下を誘起してしまう可能性がある。
【００４８】
このような構造を考慮し、前記課題を解決する手法として、本発明者は図１に示すような手法を考案した。すなわち、図１のように有機発光素子の陽極１０１と陰極１０４の間に有機化合物層（１）１０２および有機化合物層（２）１０３が積層される場合、従来の明確な界面が存在する積層構造（図１(Ａ)）ではなく、有機化合物層（１）１０２と有機化合物層（２）１０３との間に、有機化合物層（１）１０２を構成する材料および有機化合物層（２）１０３を構成する材料の両方からなる混合層１０５を形成する構造（図１(Ｂ)）である。なお、ここでいう混合層には、有機化合物層（１）１０２や有機化合物層（２）１０３との界面が明確でなくとも、有機化合物層（１）１０２を構成する材料および有機化合物層（２）１０３を構成する材料の両方が含まれている領域を含むものとする。
【００４９】
このような素子であれば、先に述べた従来の積層構造における有機界面は、実質上存在しない。したがって、上述の有機界面で生じる問題点（有機界面のモルフォロジー悪化および不純物層の形成）を解決することができる。
【００５０】
まず、有機界面のモルフォロジー悪化の解決について、図２０を用いて説明する。図２０は、小さい分子１８０１からなる領域１８１１と、大きい分子１８０２からなる領域１８１２と、小さい分子１８０１および大きい分子１８０２の両方を含む混合領域１８１３と、からなる有機化合物膜の断面である。図２０から明らかなように、図１４で存在していたような有機界面１４１３は存在せず、整合性の悪い領域１４１４も存在しない。
【００５１】
また、不純物層の形成の解決であるが、これは単純明快である。図１７のような有機発光素子を作製する場合、陽極上に正孔輸送材料を蒸着し、途中からそれに加えて発光材料を共蒸着の形で蒸着することで第一の混合領域を形成し、第一の混合領域を形成後は正孔輸送材料の蒸着を止めることで発光材料のみを蒸着する。以下同様にして、電子輸送領域を形成し終わるまで、有機界面を形成することなく常に材料を蒸着している状態になる。したがって、図１５のような蒸着装置を用いて有機発光素子を作製する際に生じる、インターバルが存在しない。つまり、不純物層を形成する隙を与えることがないのである。
【００５２】
したがって、図１(Ｂ)に示されるような構造を適用することで、有機層間に存在するエネルギー障壁は図１(Ａ)に示される従来の構造に比較して低減され、キャリアの注入性が向上すると考えられる。具体的には、図１（Ａ）の構造におけるエネルギーバンド図は図１（Ｃ）に示すとおりであるが、図１（Ｂ）に示すような有機層間に混合層を設ける構造を形成した場合には、エネルギーバンド図は、図１（Ｄ）のようになる。すなわち有機層間におけるエネルギー障壁は、連続接合構造を形成することにより緩和され、連続的なエネルギー変化が形成される。したがって、駆動電圧の低減、および輝度低下の防止が可能となる。
【００５３】
以上のことから、本発明では、有機化合物からなる第一の層と、前記第一の層を構成する物質とは異なる有機化合物からなる第二の層と、を少なくとも含む有機発光素子を有する発光装置において、前記第一の層と前記第二の層との間に、前記第一の層を構成する有機化合物、および前記第二の層を構成する有機化合物、の両方を含む混合層を設けたことを特徴とする。
【００５４】
上で述べた第一の層および第二の層の組み合わせを、表１に示す。組み合わせA〜Eは、単独で導入してもよい（例えばAのみ）し、複合して導入してもよい（例えばAとBの両方）。
【００５５】
【表１】
【００５６】
また、組み合わせCとDを複合して導入する場合（すなわち、発光層の両界面に混合層を導入する場合）、発光層で形成された分子励起子の拡散を防ぐことで、さらに発光効率を高めることができる。したがって、発光層の励起エネルギーは、正孔輸送層の励起エネルギーおよび電子輸送層の励起エネルギーよりも低いことが好ましい。この場合、キャリア輸送性に乏しい発光材料も発光層として利用できるため、材料の選択幅が広がる利点がある。なお、本明細書中でいう励起エネルギーとは、分子における最高被占分子軌道（ＨＯＭＯ：hight occupied molecular orbital）と最低空分子軌道（ＬＵＭＯ：lowest unoccupied molecular orbital）とのエネルギー差のことをいう。
【００５７】
さらに好ましくは、発光層を、ホスト材料と、ホスト材料よりも励起エネルギーが低い発光材料（ドーパント）とで構成し、ドーパントの励起エネルギーが、正孔輸送層の励起エネルギーおよび電子輸送層の励起エネルギーよりも低くなるように設計することである。このことにより、ドーパントの分子励起子の拡散を防ぎ、効果的にドーパントを発光させることができる。また、ドーパントがキャリアトラップ型の材料であれば、キャリアの再結合効率も高めることができる。
【００５８】
また、以上で述べた本発明において、混合層を連続的に接合することは、キャリアの移動性をさらに高める手段として極めて有効であると考えられる。なお、混合層の形成においては、混合層に濃度勾配をもたせる手法が好ましい。したがって本発明では、混合層に濃度勾配が形成されていることを特徴とする。
【００５９】
さらに、本発明者は、ダブルへテロ構造における有機界面を排除すると同時に、なおかつ機能発現が可能な有機発光素子を実現する手法を考案した。その概念図を図１７に示す。なお、ここでは基板１７０１上に陽極１７０２を設けてあるが、陰極１７０４の方を基板上に設ける逆の構造をとってもよい。
【００６０】
図１７の素子では、正孔輸送材料、発光材料、および電子輸送材料を含む有機化合物膜１７０３において、正孔輸送材料からなる正孔輸送領域１７０５、発光材料からなる発光領域１７０６、電子輸送材料からなる電子輸送領域１７０７が設けられている。さらに、本発明の特徴として、正孔輸送材料および発光材料が混合された第一の混合領域１７０８と、電子輸送材料および発光材料が混合された第二の混合領域１７０９と、を設けている。
【００６１】
図１７の素子における、膜厚方向の濃度プロファイルの例を図１８および図１９に示す。第一の混合領域１７０８における正孔輸送材料と発光材料との組成比がx：z1で一定であり、第二の混合領域１７０９における電子輸送材料と発光材料との組成比がy：z2で一定である場合は、図１８のようになる。また、第一の混合領域１７０８や第二の混合領域１７０９に濃度勾配が形成されている場合は、図１９のようになる。
【００６２】
図１７の素子も上述したように、有機界面を形成することがないためキャリアの移動が潤滑であり、駆動電圧および素子の寿命に悪影響を及ぼすことがなくなる。さらに、従来のダブルへテロ構造と同様に機能分離されているため、発光効率の点でも問題はない。
【００６３】
また、従来のヘテロ構造（積層構造）が異種物質間の単なる接合（hetero-junction）であるのに対し、本発明の構造はいわば混合接合（mixed-junction）であり、新しい概念に基づく有機発光素子であると言える。
【００６４】
したがって本発明では、陽極と陰極との間に、正孔輸送材料、電子輸送材料、および発光材料を含む有機化合物膜を設けた有機発光素子、を有する発光装置において、前記有機化合物膜は、前記陽極から前記陰極への方向に関して順次、前記正孔輸送材料からなる正孔輸送領域と、前記正孔輸送材料および前記発光材料の両方を含む第一の混合領域と、前記発光材料からなる発光領域と、前記電子輸送材料および前記発光材料の両方を含む第二の混合領域と、前記電子輸送材料からなる電子輸送領域と、が接続された構造であることを特徴とする。
【００６５】
また、図２１(a)のように、陽極１７０２と有機化合物膜１７０３との間に、正孔の注入性を高める材料（以下、「正孔注入材料」と記す）からなる正孔注入領域１７１０を挿入してもよい。あるいは図２１(b)のように、陰極１７０４と有機化合物膜１７０３との間に、電子の注入性を高める材料（以下、「電子注入材料」と記す）からなる電子注入領域１７１１を挿入してもよい。さらに、正孔注入領域と電子注入領域の両方を組み込んでもよい。
【００６６】
この場合、正孔注入材料または電子注入材料は、電極から有機化合物膜へのキャリア注入障壁を小さくするための材料であるため、電極から有機化合物膜へのキャリアの移動を潤滑にし、チャージの蓄積を排除できる効果がある。ただし、先に述べたような不純物層の形成を避ける観点から、各注入材料と有機化合物膜との間は、インターバルをおかずに成膜することが好ましい。
【００６７】
また、これまで述べたような本発明の有機発光素子の発光領域として、ホスト材料に発光材料をドープした素子を用いてもよい。すなわち、図２２に示すように、正孔輸送材料、電子輸送材料、発光材料、および前記発光材料に対するホスト材料を含む有機化合物膜１１００３において、正孔輸送材料からなる正孔輸送領域１１００５、ホスト材料に発光材料１１０１２が添加された発光領域１１００６、電子輸送材料からなる電子輸送領域１１００７が設けられ、さらに、本発明の特徴として、正孔輸送材料およびホスト材料が混合された第一の混合領域１１００８と、電子輸送材料およびホスト材料が混合された第二の混合領域１１００９と、を設けている。
【００６８】
このような素子では、図１３(a)で説明したように、発光材料１１０１２をドープする量の制御が困難であるというデメリットはある。しかしながら、ホスト材料に関しては、図１３(a)の構造に比べて大きなキャリア輸送性が必要ないため、ホスト材料の選択幅が広いというメリットは存在する。また、駆動電圧を下げるために発光領域１１００６の厚さを減らすと、通常はキャリアが発光領域を素通りしてしまう可能性があるが、発光材料１１０１２をドープすることである程度防ぐことができるため有効である。
【００６９】
さらに、図２２の素子に対し、陽極１１００２と有機化合物膜１１００３との間に、正孔注入材料からなる正孔注入領域１１０１０を挿入してもよい。あるいは、陰極１１００４と有機化合物膜１１００３との間に、電子注入材料からなる電子注入領域１１０１１を挿入してもよい。さらに、正孔注入領域と電子注入領域の両方を組み込んでもよい。なお、図２２では、正孔注入領域１１０１０と電子注入領域１１０１１の両方を形成した例を示した。
【００７０】
以上で述べられた有機発光素子に対して、正孔注入領域を設ける場合、特にp型の導電性材料を用いることが好ましい。その例として、π電子共役系の有機化合物に対し、ルイス酸を添加し、導電性を向上させる手法が考えられる。また、成膜法の観点から、湿式塗布にて成膜可能な高分子化合物を用いることが好ましい。さらに、ルイス酸としては、ヨウ素などのハロゲン元素を含む化合物が好ましい。
【００７１】
また、以上で述べられた有機発光素子に対して、電子注入領域を設ける場合、特にｎ型の導電性材料を用いることが好ましい。その例として、π電子共役系の有機化合物に対し、ルイス塩基を添加し、導電性を向上させる手法が考えられる。ルイス塩基としては、セシウムなどのアルカリ金属元素を含む化合物が好ましい。
【００７２】
ところで近年、発光効率の観点から、三重項励起状態から基底状態に戻る際に放出されるエネルギー（以下、「三重項励起エネルギー」と記す）を発光に変換できる有機発光素子が、その高い発光効率ゆえに注目されている（文献８：D. F. O'Brien, M. A. Baldo, M. E. Thompson and S. R. Forrest, "Improved energy transfer in electrophosphorescent devices", Applied Physics Letters, vol. 74, No. 3, 442-444 (1999)）（文献９：Tetsuo TSUTSUI, Moon-Jae YANG, Masayuki YAHIRO, Kenji NAKAMURA, Teruichi WATANABE, Taishi TSUJI, Yoshinori FUKUDA, Takeo WAKIMOTO and Satoshi MIYAGUCHI, "High Quantum Efficiency in Organic Light-Emitting Devices with Iridium-Complex as a Triplet Emissive Center", Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 38, L1502-L1504 (1999)）。
【００７３】
文献８では白金を中心金属とする金属錯体を、文献９ではイリジウムを中心金属とする金属錯体を用いている。これらの三重項励起エネルギーを発光に変換できる有機発光素子（以下、「三重項発光素子」と記す）は、従来よりも高輝度発光・高発光効率を達成することができる。
【００７４】
しかしながら、文献９の報告例によると、初期輝度を500cd/m2に設定した場合の輝度の半減期は170時間程度であり、素子寿命に問題がある。三重項発光素子は、発光材料に対する適切なホスト材料、および分子励起子の拡散を防ぐブロッキング材料が必要であるため、多層構造になっており、有機界面が多数生じてしまうことが素子寿命の短い原因と考えられる。
【００７５】
そこで、有機層間に混合層を導入するという本発明の概念を三重項発光素子に適用することにより、三重項励起状態からの発光による高輝度発光・高発光効率に加え、素子の寿命も長いという非常に高機能な発光素子が可能となる。
【００７６】
なお、三重項の分子励起子は、拡散長が一重項の分子励起子に比べて大きいため、ブロッキング材料（一般には、発光種の分子励起子よりも大きな励起エネルギーレベルを有していればよい）と同様の役割を果たす材料が必要となる。素子構成から考えると、電子輸送材料にその役割を担わせることが好ましい。
【００７７】
また、以上で述べたような本発明の有機発光素子に適用されている第一の混合領域および第二の混合領域のいずれかは、図１９に示すような濃度勾配が形成されていてもよい。このような場合、発光領域の両端において、キャリアに対するエネルギー障壁をほぼ解消できると予想されるため、さらに好ましい。
【発明の効果】
【００７８】
以上のように、本発明により積層構造を有する有機化合物層の界面において、それぞれの有機化合物層を形成する有機化合物からなる混合層を形成することにより、界面における有機層間のエネルギー障壁を緩和することができる。これにより有機層間におけるキャリアの注入性を向上させることができるので、駆動電圧の低減や素子寿命の長い有機発光素子を形成することが可能となる。
さらに本発明を実施することで、消費電力が少ない上に、寿命も優れた発光装置を得ることができる。さらに、そのような発光装置を光源もしくは表示部に用いることで、明るく消費電力が少ない上に、長保ちする電気器具を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００７９】
本発明の有機発光素子を作製する方法について図２及び図３を用いて説明する。
【００８０】
はじめに、基板２００上にスパッタリング法または蒸着法により陽極２０１を形成し、陽極２０１上に有機化合物層（１）２０２を形成する。なお、有機化合物層（１）２０２には、有機化合物１を材料として用い、真空蒸着法により形成する。
【００８１】
次に、混合層２０５を形成する。なお、混合層２０５には、有機化合物層（１）２０２を形成する材料（有機化合物１）と後で形成する有機化合物層（２）２０３を形成する材料（有機化合物２）とを材料として用い、真空下で共蒸着法により形成する。なお、共蒸着法とは、同時に蒸着セルを加熱し、成膜段階で異なる物質を混合する蒸着法をいう。
【００８２】
なお、共蒸着法により複数の有機化合物を用いて混合層を形成する場合には、混合層中に含まれる有機化合物濃度を制御することもできる。図２（Ｂ）には、混合層２０５に含まれる有機化合物１と有機化合物２の濃度に勾配を付けた場合の一例を示す。
【００８３】
図２（Ｂ）では、混合層において、混合層を形成する複数の有機化合物が含まれる割合（濃度：％）と、混合層とそれに接して形成される有機化合物層との距離の関係を示す。なお、図２（Ｂ）では、混合層２０５に含まれる有機化合物の濃度（％）を横軸に示し、混合層２０５とこれに接して形成される有機化合物層（１）２０２、有機化合物層（２）２０３との距離を示す。
【００８４】
つまり、図２（Ｂ）に示す混合層２０５において、有機化合物層（１）２０２を形成する有機化合物１は、混合層２０５と有機化合物層（１）２０２との界面付近において、ほぼ１００％の濃度を占めているが、有機化合物層（１）２０２との距離が離れるにつれて、その濃度は減少し、有機化合物層（２）２０３との界面付近において、ほぼ０％となる。これに対して、有機化合物層（２）２０３を形成する有機化合物２は、その逆であり、有機化合物層（１）２０２との距離が離れるにつれて、その濃度は増加し、有機化合物層（２）２０３との界面付近においては、ほぼ１００％の濃度を占める。
【００８５】
以上のように、混合層２０５を形成する材料の濃度に勾配を付けて形成することにより、有機層間におけるエネルギー障壁を混合層２０５で低減させることが可能になるので、キャリアの移動性の向上に効果的である。
【００８６】
混合層２０５の上に、有機化合物層（２）２０３が形成される。有機化合物層（２）２０３を形成する材料としては、有機化合物２を用い、真空下で蒸着法により形成する。
【００８７】
以上により、有機化合物からなる積層構造を形成した後、陰極を蒸着法やスパッタリング法を用いて形成することにより、有機発光素子を完成させる。
【００８８】
ここで、有機化合物層（有機化合物層（１）２０２、有機化合物層（２）２０３）および混合層が形成される方法について、図３を用いて詳細に説明する。なお、図３においては、図２と同じものに関しては共通の番号を用いて説明する。
【００８９】
図３（Ａ）において、基板２００上に陽極２０１が形成されており、陽極２０１上に有機化合物１を用いて有機化合物層（１）２０２が形成されている。なお、有機化合物層（１）２０２は、図３（Ｄ）に示すような成膜室において、蒸着法により形成される。なお、成膜室３１０において、成膜される基板を固定台３１１上に載せ、固定または回転させて、蒸着を行う。
【００９０】
図３（Ｄ）において、成膜室３１０には、複数の試料室が設けられており、試料室には、有機化合物層を形成する有機化合物が備えられている。なお、図３（Ｄ）においては、試料室が２つ設けられている場合について示しているが、３つ以上であっても良い。
【００９１】
図３（Ｄ）において、試料室（ａ）３１２には、有機化合物１（３１６）が備えられている。つまり、試料室（ａ）３１２に設けられているシャッター（ａ）
３１４を開くことにより、有機化合物１（３１６）を蒸着源として、有機化合物層（１）２０２を形成することができる。
【００９２】
次に、図３（Ｂ）に示すように混合層２０５が形成される。混合層２０５は、試料室（ａ）３１２に備えられている有機化合物１（３１６）と試料室（ｂ）３１３に備えられている有機化合物２（３１７）を蒸着源として用いるため、試料室（ａ）３１２に設けられているシャッター（ａ）３１４と試料室（ｂ）３１３に設けられているシャッター（ｂ）３１５を開き、有機化合物１（３１６）と有機化合物２（３１７）を蒸着源として共蒸着法により形成される。
【００９３】
なお、上述したように混合層における有機化合物の濃度を制御する場合には、シャッター（ａ）３１４およびシャッター（ｂ）３１５の開き具合を調節することにより、図２（Ｂ）で示した混合層のような濃度勾配をつけることが可能になる。
【００９４】
次に、試料室（ａ）３１２のシャッター（ａ）３１４を閉じ、試料室（ｂ）３１３のシャッター（ｂ）３１５を開くことにより、有機化合物２を蒸着源として、有機化合物層（２）２０３を形成することができる（図３（Ｃ））。
【００９５】
有機発光素子が有する有機化合物層は、その機能が異なることから正孔注入層、正孔輸送層、発光層、正孔阻止層、電子輸送層および電子注入層といった複数の有機化合物層を積層することにより形成されている。なお、有機発光素子の設計において、その積層構成が異なることから、有機化合物層の界面に混合層を形成する場合、混合層を形成する位置は素子構成上重要となる。そこで、特定の素子構成を有する有機発光素子について以下に詳細に説明する。
【００９６】
〔実施の形態１〕 本実施の形態１においては、図４に示すように陽極４０１と陰極４０２の間に有機化合物層４０３を有する有機発光素子において、混合層を発光層と有機化合物層との界面に形成する場合について説明する。
【００９７】
本実施の形態において、有機化合物層４０３は複数の有機化合物層が積層される構造を有する。具体的には、陽極４０１上に陽極からの正孔の注入性を高めるための正孔注入層４０４が形成され、正孔注入層４０４の上には注入された正孔の輸送性を高めるために正孔輸送層４０５が形成される。
【００９８】
そして、正孔輸送層４０５を形成する材料と発光層４０６を形成する材料を用いて共蒸着法により混合層（１）４０７が形成される。なお、共蒸着法については、上記に述べた方法で行えばよい。なお、この時、混合層（１）４０７に濃度勾配を持たせても良い。
【００９９】
ここで、混合層（１）４０７を設けることにより、正孔輸送層４０５と発光層４０６のエネルギー障壁を緩和することができるので、正孔輸送層４０５から発光層４０６への正孔の注入性を高めることができる。
【０１００】
そして、混合層（１）４０７の上には、発光層４０６が形成される。なお、本実施の形態１に示す有機化合物層の積層構成の場合には、発光層を形成する有機化合物は、正孔輸送層４０５及び電子輸送層４０８を形成する材料よりも励起エネルギーの低い材料を用いて形成することが好ましい。これは、発光層と有機化合物層との界面に混合層を設けて発光層への注入性を高めているために、逆に注入されたキャリアが発光層を通過しやすくなっている点を考慮してのことである。なお、発光層を形成する有機化合物に励起エネルギーの低い物を用いるだけでなく、励起エネルギーの低いドーパントを用いてもよい。
【０１０１】
さらに発光層４０６の上には、発光層４０６を形成する材料と電子輸送層４０８を形成する材料を用いて共蒸着法により、混合層（２）４０９を形成する。混合層（２）４０９においても、混合層（１）４０７と同様に濃度勾配を持たせるのが好ましい。
【０１０２】
そして、混合層（２）４０９の上に、電子輸送層４０８を蒸着により形成した後、蒸着法またはスパッタ法により陰極４０２を形成し、有機発光素子を完成させることができる。
【０１０３】
以上に示した有機発光素子は、発光層と有機化合物層との界面（具体的には、発光層と正孔輸送層の界面、及び発光層と電子輸送層の界面）において、混合層が設けられる構造を有している。このような構造の有機発光素子を形成することにより、正孔輸送層４０３から発光層への正孔の注入性および電子輸送層から発光層への電子の注入性を良くすることができるため、発光層におけるキャリアの再結合性を高めることができる。
【０１０４】
〔実施の形態２〕 次に実施の形態２では、実施の形態１で示したのとは異なる素子構造を有する有機発光素子を作製する場合について説明する。
【０１０５】
本実施の形態２においては、有機発光素子が三重項発光素子である場合に、積層構造を有する有機化合物層の界面に混合層を形成する場合について説明する。
【０１０６】
本実施の形態２において、図５に示すように陽極５０１と陰極５０２の間に複数の有機化合物層が積層される有機化合物層５０３が形成されている。具体的には、陽極５０１上に陽極５０１からの正孔の注入性を高めるための正孔注入層５０４が形成され、正孔注入層５０４の上には注入された正孔の輸送性を高めるために正孔輸送層５０５が形成される。
【０１０７】
そして、正孔輸送層５０５を形成する材料と発光層５０６を形成する材料を用いて共蒸着法により混合層（１）５０７が形成される。なお、共蒸着法については、上記に述べた方法で行えばよい。なお、この時、混合層（１）５０７に濃度勾配を持たせても良い。
【０１０８】
ここで、混合層（１）５０７を設けることにより、正孔輸送層５０５と発光層５０６との間のエネルギー障壁を緩和することができるので、正孔輸送層５０５から発光層５０６への正孔の注入性を高めることができる。
【０１０９】
そして、混合層（１）５０７の上には、発光層５０６が形成される。なお、本実施の形態２に示す有機化合物層の積層構成の場合には、発光層を形成する有機化合物は、三重項励起状態から基底状態に戻る際に放出されるエネルギーを発光に利用できる材料を用いて形成されるため、ホスト材料とホスト材料よりも励起エネルギーが低い三重項発光材料（ドーパント）を共蒸着法により形成する。
【０１１０】
さらに、発光層５０６の上には正孔阻止層５０８を形成する。なお、正孔阻止層５０８は、正孔輸送層５０５から発光層５０６に注入された正孔が発光層を通過するのを防ぎ、さらに発光層５０６において正孔と電子が再結合して生じた分子励起子が、発光層５０６から拡散するのを防ぐ機能を有する。
【０１１１】
さらに正孔阻止層５０８の上には、正孔阻止層５０８を形成する材料と電子輸送層５０９を形成する材料を用いて共蒸着法により、混合層（２）５１０を形成する。混合層（２）５１０においても、混合層（１）５０７と同様に濃度勾配を持たせるのが好ましい。
【０１１２】
そして、混合層（２）５１０の上に、電子輸送層５０９を蒸着法により形成した後、蒸着法またはスパッタ法により陰極５０２を形成し、有機発光素子を完成することができる。
【０１１３】
以上に示した有機発光素子は、有機化合物層における界面（具体的には、発光層５０６と正孔輸送層５０５の界面、及び正孔阻止層５０８と電子輸送層５０９の界面）において、混合層が設けられる構造を有している。このような構造の有機発光素子を形成することにより、正孔輸送層５０５から発光層への正孔の注入性および電子輸送層から正孔阻止層への電子の注入性を良くすることができるため、発光層におけるキャリアの再結合性を高めることができる。
【０１１４】
なお、本実施の形態２に示した構造を用いる有機発光素子としては、発光層において、三重項発光材料を用いる場合に適しているが、これに限られることはなく、一重項励起エネルギーを発光に利用する有機化合物を用いる場合にも用いることができる。なお、三重項発光材料としては、文献７で紹介される白金を中心金属とする金属錯体や文献８で紹介されるイリジウムを中心金属とする金属錯体などを用いるとよい。
【０１１５】
〔実施の形態３〕 本実施の形態３では、実施の形態１または実施の形態２で示したものと異なる構造を有する有機発光素子について図６を用いて説明する。
【０１１６】
本実施の形態３においては、陽極６０１と陰極６０２の間に有機化合物層６０３を有する有機発光素子において、混合層を有機化合物層中の注入層と輸送層との界面に形成する場合について説明する。
【０１１７】
本実施の形態３において、有機化合物層６０３は複数の有機化合物層が積層される構造を有する。具体的には、陽極６０１上に陽極６０１からの正孔の注入性を高めるための正孔注入層６０４が形成される。
【０１１８】
ここで、本実施の形態に於いて、正孔注入層６０４を形成する材料と正孔輸送層６０５を形成する材料を共蒸着法により、混合層（１）６０６を形成する。さらに、混合層（１）６０６の上には正孔輸送層６０５が形成される。
【０１１９】
また、混合層（１）６０６を設けることにより、正孔注入層６０４と正孔輸送層６０５とのエネルギー障壁を緩和することができるので、正孔輸送層６０５から発光層６０７への正孔の注入性を高めることができる。この時、混合層（１）
６０６には、濃度勾配を持たせても良い。
【０１２０】
そして、正孔輸送層６０５の上には発光層６０７が形成され、さらに電子輸送層６０８が形成される。
【０１２１】
ここで、電子輸送層６０８を形成する材料と電子注入層６０９を形成する材料を共蒸着法により、混合層（２）６１０を形成する。なお、混合層（２）６１０においても、混合層（１）６０６と同様に濃度勾配を持たせるのが好ましい。さらに、混合層（２）６１０の上には電子注入層６０９が形成される。
【０１２２】
そして、電子注入層６０９を蒸着により形成した後、蒸着法またはスパッタ法により陰極６０２を形成し、有機発光素子を完成させることができる。
【０１２３】
以上に示した有機発光素子は、注入層と輸送層の界面（具体的には、正孔注入層と正孔輸送層の界面、及び電子輸送層と電子注入層の界面）において、混合層を設ける構造を有している。このような構造の有機発光素子を形成することにより、注入されたキャリアの有機化合物層における移動性を向上させる一方で、混合層によるエネルギー障壁の緩和により界面を実質的に減らすことができるために、キャリアの再結合性を高めるという利点を有している。
【０１２４】
さらに、本発明を実施する上で必要となる形態について以下に述べる。なお、有機発光素子は、発光を取り出すために少なくとも陽極または陰極の一方が透明であればよいが、本実施の形態では、基板上に透明な陽極を形成し、陽極から光を取り出す素子構造で記述する。実際は、陰極から光を取り出す構造や、基板とは逆側から光を取り出す構造も本発明に適用可能である。
【０１２５】
本発明を実施するに当たり、不純物層の形成を防ぐため、有機発光素子を作製する製造工程が重要になる。そこでまず、本発明で開示する有機発光素子の製造方法について述べる。
【０１２６】
図２３(a)は、蒸着装置の上面図であるが、蒸着室として一つの真空槽１１１１０を設置し、その真空槽内に複数の蒸着源を設けてある、シングルチャンバー方式である。そして、正孔注入材料、正孔輸送材料、電子輸送材料、電子注入材料、ブロッキング材料、発光材料、陰極の構成材料など、各種機能の異なる材料が、それぞれ前記複数の蒸着源に別々に収納されている。
【０１２７】
このような蒸着室を有する蒸着装置においては、まず、搬入室に陽極（ITOなど）を有する基板を搬入し、陽極がITOのような酸化物である場合、前処理室にて酸化処理を行う（なお、図２３(a)では図示していないが、陽極表面をクリーニングするために紫外線照射室を設置することも可能である）。さらに、有機発光素子を形成する全ての材料は、真空槽１１１１０内において蒸着される。ただし陰極は、この真空槽１１１１０内で形成してもよいし、別に蒸着室を設けてそこで陰極を形成してもよい。要は、陰極を形成するまでの間を、一つの真空槽１１１１０内で蒸着すればよい。最後に、封止室にて封止を行い、搬出室から取り出して有機発光素子を得る。
【０１２８】
このようなシングルチャンバー方式の蒸着装置を用いて本発明の有機発光素子を作製する手順を、図２３(b)（真空槽１１１１０の断面図）を用いて説明する。図２３(b)では、最も簡単な例として、三つの蒸着源（有機化合物蒸着源a１１１１６、有機化合物蒸着源b１１１１７および有機化合物蒸着源c１１１１８）を有する真空槽１１１１０を用い、正孔輸送材料１１１２１、電子輸送材料１１１２２および発光材料１１１２３を含む有機化合物膜を形成する過程を示す。
【０１２９】
まず、真空槽１１１１０内に、陽極１１１０２を有する基板１１１０１を搬入し、固定台１１１１１にて固定する（蒸着時には通常、基板は回転させる）。次に、真空槽１１１１０内を減圧（１０-4パスカル以下が好ましい）した後、容器a１１１１２を加熱し、正孔輸送材料１１１２１を蒸発させ、所定の蒸着レート（単位：[Å/s]）に達してからシャッターa１１１１４を開け、蒸着を開始する。
【０１３０】
正孔輸送領域１１１０３が所定の厚さに達したあと、正孔輸送材料１１１２１を蒸発させたまま発光材料１１１２３の蒸着も開始し、第一の混合領域１１１０５を形成する（図２３(b)で示した状態）。第一の混合領域１１１０５に濃度勾配を形成する場合は、シャッターa１１１１４を徐々に閉じて正孔輸送材料の蒸着レートを減らしていけばよい。
【０１３１】
次に、シャッターa１１１１４を完全に閉じて正孔輸送材料１１１２１の蒸着を終了し、発光材料１１１２３からなる発光領域を形成する。この時、シャッターb１１１１５を閉じたまま、容器b１１１１３も加熱しておく。
【０１３２】
発光領域が所定の厚さに達したあと、シャッターb１１１１５を開いて電子輸送材料１１１２２の蒸着を開始し、第二の混合領域を形成する。第二の混合領域に濃度勾配を形成する場合は、発光材料１１１２３の蒸着レートを徐々に減らしていけばよい。
【０１３３】
最後に、発光材料１１１２３の蒸着を終了し、電子輸送材料１１１２２からなる電子輸送領域を形成する。以上の操作は、全てインターバルをおかずに行っているため、いずれの領域においても不純物層が形成されない。
【０１３４】
この方法を応用すれば、課題を解決するための手段で述べた有機発光素子は、全て作製可能である。例えば、発光材料をゲストとし、その発光材料に対するホスト材料を用いる図２２のような素子の場合は、図２３(b)に加え、ホスト材料を蒸着するための蒸着源を設置すればよい。そして、ホスト材料は混合領域および発光領域の形成に用い、発光材料はホスト材料の蒸着中（発光領域の形成中）
に、微量蒸発させて添加させればよいのである。
【０１３５】
また、正孔注入領域または電子注入領域を形成する場合でも、各注入材料の蒸着源を同一の真空槽１１１１０内に設置すればよい。例えば図２３(b)において、陽極１１１０２と正孔輸送領域１１１０３との間に、正孔注入領域を蒸着にて設ける場合は、陽極１１１０２上に正孔注入材料を蒸着した後、インターバルをおかずにすぐ正孔輸送材料１１１２１を蒸発させることで、不純物層の形成を避けることができる。
【０１３６】
次に、正孔注入材料、正孔輸送材料、電子輸送材料、電子注入材料、発光材料などに好適な材料を以下に列挙する。ただし、本発明の有機発光素子に用いる材料は、これらに限定されない。
【０１３７】
正孔注入材料としては、有機化合物であればポルフィリン系の化合物が有効であり、フタロシアニン（以下、「H2Pc」と記す）、銅フタロシアニン（以下、「CuPc」と記す）がよく用いられる。高分子化合物では、ポリビニルカルバゾール（以下、「PVK」と記す）などがあるが、先に述べたように、共役系の導電性高分子化合物に化学ドーピングを施した材料もあり、ポリスチレンスルホン酸（以下、「PSS」と記す）をドープしたポリエチレンジオキシチオフェン（以下、「PEDOT」と記す）や、ヨウ素などのルイス酸をドープしたポリアニリン、ポリピロールなどが挙げられる。また、絶縁体の高分子化合物も陽極の平坦化の点で有効であり、ポリイミド（以下、「PI」と記す）がよく用いられる。さらに、無機化合物も用いられ、金や白金などの金属薄膜の他、酸化アルミニウム（以下、「アルミナ」と記す）の超薄膜などがある。
【０１３８】
正孔輸送材料として最も広く用いられているのは、芳香族アミン系（すなわち、ベンゼン環−窒素の結合を有するもの）の化合物である。広く用いられている材料として、４，４'−ビス（ジフェニルアミノ）−ビフェニル（以下、「TAD」と記す）や、その誘導体である４，４'−ビス［Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニル−アミノ］−ビフェニル（以下、「TPD」と記す）、４，４'−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］−ビフェニル（以下、「α−NPD」と記す）がある。４，４'，４''−トリス（Ｎ，Ｎ−ジフェニル−アミノ）
−トリフェニルアミン（以下、「TDATA」と記す）、４，４'，４''−トリス［Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニル−アミノ］−トリフェニルアミン（以下、「MTDATA」と記す）などのスターバースト型芳香族アミン化合物が挙げられる。
【０１３９】
電子輸送材料としては、金属錯体がよく用いられ、先に述べたAlq、トリス（４−メチル−８−キノリノラト）アルミニウム（以下、「Almq」と記す）、ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［h］−キノリナト）ベリリウム（以下、「Bebq」と記す）などのキノリン骨格またはベンゾキノリン骨格を有する金属錯体や、混合配位子錯体であるビス（２−メチル−８−キノリノラト）−（４−ヒドロキシ−ビフェニリル）−アルミニウム（以下、「BAlq」と記す）などがある。また、ビス［２−（２−ヒドロキシフェニル）−ベンゾオキサゾラト］亜鉛（以下、「Zn(BOX)2」と記す）、ビス［２−（２−ヒドロキシフェニル）−ベンゾチアゾラト］亜鉛（以下、「Zn(BTZ)2」と記す）などのオキサゾール系、チアゾール系配位子を有する金属錯体もある。さらに、金属錯体以外にも、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−tert−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（以下、「PBD」と記す）、１，３−ビス［５−（p−tert−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−イル］ベンゼン（以下、「OXD−7」と記す）などのオキサジアゾール誘導体、５−（４−ビフェニリル）−３−（４−tert−ブチルフェニル）−４−フェニル−１，２，４−トリアゾール（以下、「TAZ」と記す）、５−（４−ビフェニリル）−３−（４−tert−ブチルフェニル）−４−（４−エチルフェニル）−１，２，４−トリアゾール（以下、「p-EtTAZ」と記す）などのトリアゾール誘導体、バソフェナントロリン（以下、「BPhen」と記す）、バソキュプロイン（以下、「BCP」と記す）などのフェナントロリン誘導体が電子輸送性を有する。
【０１４０】
電子注入材料としては、上で述べた電子輸送材料を用いることができる。その他に、フッ化リチウムなどのアルカリ金属ハロゲン化物や、酸化リチウムなどのアルカリ金属酸化物のような絶縁体の、超薄膜がよく用いられる。また、リチウムアセチルアセトネート（以下、「Li(acac)」と記す）や８−キノリノラト−リチウム（以下、「Liq」と記す）などのアルカリ金属錯体も有効である。
【０１４１】
発光材料としては、先に述べたAlq、Almq、BeBq、BAlq、Zn(BOX)2、Zn(BTZ)2などの金属錯体の他、各種蛍光色素が有効である。蛍光色素としては、青色の４，４'−ビス（２，２−ジフェニル−ビニル）−ビフェニル（以下、「DPVBi」と記す）や、赤橙色の４−（ジシアノメチレン）−２−メチル−６−（p−ジメチルアミノスチリル）−４Ｈ−ピラン（以下、「DCM」と記す）などがある。また、三重項発光材料も可能であり、白金ないしはイリジウムを中心金属とする錯体が主体である。三重項発光材料として、トリス（２−フェニルピリジン）イリジウム（以下、「Ir(ppy)3」と記す）、２，３，７，８，１２，１３，１７，１８−オクタエチル−２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフィリン−白金（以下、「PtOEP」と記す）などが知られている。
【０１４２】
以上で述べたような各機能を有する材料を、各々組み合わせ、本発明の有機発光素子に適用することにより、従来よりも駆動電圧が低い上に素子の寿命が長い有機発光素子を作製することができる。
【実施例１】
【０１４３】
本実施例では、実施の形態１で示した構造を有する有機発光素子を形成する場合について説明する。なお、本実施例では、図４を用いて説明する。
【０１４４】
有機発光素子を形成する陽極４０１には、酸化インジウム・スズ（ＩＴＯ）膜や酸化インジウムに２〜２０[％]の酸化亜鉛（ＺｎＯ）を混合した透明導電膜を用いる。なお、本実施例においては、陽極４０１の膜厚を８０〜２００ｎｍとするのが好ましい。
【０１４５】
そして、陽極４０１上には、正孔注入層４０４が形成されるが、正孔注入層４０４としては、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）や無金属フタロシアニン（Ｈ2Ｐｃ）等のフタロシアニン系の材料を用いる。なお、本実施例に於いては、銅フタロシアニンを用いて正孔注入層４０４を形成する。正孔注入層４０４の膜厚としては、１０〜３０ｎｍとするのが好ましい。
【０１４６】
次に正孔注入層４０４を形成した後で正孔輸送層４０５が形成される。本実施例における正孔輸送層４０５には芳香族アミン系の4,4'-ヒ゛ス［N-(1-ナフチル)-N-フェニル-アミノ］ヒ゛フェニル（α−ＮＰＤ）、1,1-ヒ゛ス［4-ヒ゛ス(4-メチルフェニル)-アミノ-フェニル］シクロヘキサン（ＴＰＡＣ）、4,4',4''-トリス[N-(3-メチルフェニル)-N-フェニル-アミノ)トリフェニルアミン(ＭＴＤＡＴＡ)といった材料を用いることができる。なお、本実施例に於いては、α−ＮＰＤを用いて３０〜６０ｎｍの膜厚で正孔輸送層４０５を形成する。
【０１４７】
次に、混合層（１）４０７を形成する。なお、混合層（１）４０７は、正孔輸送層４０５を形成するα−ＮＰＤと発光層４０６を形成するＡｌｑ3を共蒸着法により形成する。なお、この時の混合層（１）４０７の膜厚は、１〜１０ｎｍとするのが好ましい。
【０１４８】
次に、発光層４０６を形成する。なお、発光層４０６は、Ａｌｑ3を蒸着法により形成する。なお、この時の発光層４０６の膜厚は、３０〜６０ｎｍとするのが好ましい。
【０１４９】
本実施例における有機発光素子の構造では、発光層を正孔輸送層４０５および電子輸送層４０８を形成する材料よりも励起エネルギーの低い材料で形成するか、励起エネルギーの低いドーパントをドーピングして形成する必要がある。
【０１５０】
本実施例の発光層４０６を形成する材料としては、Ａｌｑ3の他、これにフェニル基が導入された構造のＡｌｐｑ3が適している。発光層にドーピングを行う際に用いるドーパントとしては、ペリレン、ルブレン、クマリン、4-(シ゛シアノメチレン)-2-メチル-6-(p-シ゛メチルアミノスチリル)-4H-ヒ゜ラン（ＤＣＭ）およびキナクリドンといった公知の材料を用いることができる。
【０１５１】
次に、混合層（２）４０９を形成する。なお、混合層（２）４０９は、発光層４０６を形成するＡｌｑ3もしくはＡｌｐｑ3と電子輸送層４０８を形成する材料を共蒸着法により形成する。なお、この時の混合層（２）４０９の膜厚は、１〜１０ｎｍとするのが好ましい。
【０１５２】
次に、電子輸送層４０８を形成する。ここでは、1,3,4-オキサジアゾール誘導体や1,2,4-トリアゾール誘導体といった材料を用いることができる。具体的には、2-(4-ヒ゛フェニリル)-5-(4-tert-フ゛チルフェニル)-1,3,4-オキサシ゛アソ゛ール（ＰＢＤ）、2,5-(1,1'-シ゛ナフチル)-1,3,4-オキサシ゛アソ゛ール（ＢＮＤ）、1,3-ヒ゛ス［5-(p-tert-フ゛チルフェニル)-1,3,4-オキサシ゛アソ゛ール-2-イル］ヘ゛ンセ゛ン（ＯＸＤ−７）、3-(4-tert-フ゛チルフェニル)-4-フェニル-5-(4-ヒ゛フェニリル)-1,2,4-トリアソ゛ール（ＴＡＺ）といった材料を用いることができる。なお、電子輸送層４０８としては、３０〜６０ｎｍの膜厚で形成されるのが好ましい。
【０１５３】
ここまで形成した後で、蒸着法により有機発光素子の陰極を形成する。本実施例では有機発光素子の陰極となる導電膜としてＭｇＡｇを用いているが、ＡｌやＹｂの他、Ａｌ−Ｌｉ合金膜（アルミニウムとリチウムとの合金膜）や、周期表の１族もしくは２族に属する元素とアルミニウムとを共蒸着法により形成された膜を用いることも可能である。
【実施例２】
【０１５４】
本実施例では、実施の形態２で示した構造を有する有機発光素子を形成する場合について説明する。なお、本実施例では、図５を用いて説明する。
【０１５５】
有機発光素子を形成する陽極５０１には、酸化インジウム・スズ（ＩＴＯ）膜や酸化インジウムに２〜２０[％]の酸化亜鉛（ＺｎＯ）を混合した透明導電膜を用いる。なお、本実施例に於いては、陽極５０１の膜厚を８０〜２００ｎｍとする。
【０１５６】
そして、陽極５０１上には、正孔注入層５０４が形成されるが、正孔注入層５０４としては、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）や無金属フタロシアニン（Ｈ2Ｐｃ）等のフタロシアニン系の材料を用いる。なお、本実施例に於いては、銅フタロシアニンを用いて正孔注入層５０４を形成する。正孔注入層５０４の膜厚としては、１０〜３０ｎｍとする。
【０１５７】
次に正孔注入層５０４を形成した後で正孔輸送層５０５が形成される。本実施例における正孔輸送層５０５には芳香族アミン系のα−ＮＰＤ、ＴＰＡＣ、ＭＴＤＡＴＡといった材料を用いることができる。なお、本実施例に於いては、ＭＴＤＡＴＡとα−ＮＰＤを積層させて３０〜６０ｎｍの膜厚で正孔輸送層５０５を形成する。なお、本実施例に於いては、正孔輸送層５０５の上にＭＴＤＡＴＡ（下層）を１０〜２０ｎｍの膜厚で形成した後、α−ＮＰＤ（上層）を５〜２０ｎｍの膜厚で形成する。
【０１５８】
次に、混合層（１）５０７を形成する。なお、混合層（１）５０７は、正孔輸送層５０５の上層を形成するα−ＮＰＤと発光層５０６を形成する4,4'-N,N'-シ゛カルハ゛ソ゛ール-ヒ゛フェニル（ＣＢＰ）及びトリス(2-フェニルヒ゜リシ゛ン)イリシ゛ウム（Ｉｒ（ｐｐｙ）3）
を共蒸着法により形成する。なお、この時の混合層（１）５０７の膜厚は、１〜１０ｎｍとするのが好ましい。
【０１５９】
次に、発光層５０６を形成する。なお、発光層５０６は、ドーパントであるＣＢＰとホスト材料であるイリジウム錯体（Ｉｒ（ｐｐｙ）3）を共蒸着法により形成する。ホスト材料としては、イリジウム錯体の他に白金錯体を用いても良い。なお、この時の発光層５０６の膜厚は、１０〜３０ｎｍとする。
【０１６０】
次に、発光層５０６の上には、正孔阻止層５０８を形成する。なお、本実施例では、正孔阻止層５０８にＢＣＰを用い、１０〜３０ｎｍの膜厚で形成する。
【０１６１】
次に、混合層（２）５１０を形成する。なお、混合層（２）５１０は、正孔阻止層５０８を形成するＢＣＰと電子輸送層５０９を形成するＡｌｑ3を共蒸着法により形成する。なお、この時の混合層（２）５１０の膜厚は、１〜１０ｎｍとするのが好ましい。
【０１６２】
次に、電子輸送層５０９を形成する。ここでは、Ａｌｑ3もしくはＡｌｐｑ3といった材料を用いることができる。なお、本実施例では電子注入層６０９の材料としてＡｌｑ3を用い、３０〜６０ｎｍの膜厚で形成する。
【０１６３】
ここまで形成した後で、蒸着法により有機発光素子の陰極５０２を形成する。
本実施例では有機発光素子の陰極５０２となる導電膜としてＭｇＡｇを用いているが、ＡｌやＹｂの他、Ａｌ−Ｌｉ合金膜（アルミニウムとリチウムとの合金膜）や、周期表の１族もしくは２族に属する元素とアルミニウムとを共蒸着法により形成された膜を用いることも可能である。なお、本実施例における陰極５０２は１００〜５００ｎｍの膜厚で形成する。
【０１６４】
なお、本実施例における素子構造の場合には、特に発光層に三重発光材料を用いることが好ましい。
【実施例３】
【０１６５】
本実施例では、実施の形態３で示した構造を有する有機発光素子を形成する場合について説明する。なお、本実施例では、図６を用いて説明する。
【０１６６】
有機発光素子を形成する陽極６０１には、酸化インジウム・スズ（ＩＴＯ）膜や酸化インジウムに２〜２０[％]の酸化亜鉛（ＺｎＯ）を混合した透明導電膜を用いる。なお、本実施例に於いては、陽極６０１の膜厚を８０〜２００ｎｍとする。
【０１６７】
そして、陽極６０１上には、正孔注入層６０４が形成されるが、正孔注入層６０４としては、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）や無金属フタロシアニン（Ｈ2Ｐｃ）等のフタロシアニン系の材料を用いる。なお、本実施例に於いては、銅フタロシアニンを用いて正孔注入層６０４を形成する。本実施例においては、正孔注入層６０４の膜厚を１０〜３０ｎｍとする。
【０１６８】
次に、混合層（１）６０６を形成する。なお、混合層（１）６０６は、正孔注入層６０４を形成する銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）と正孔輸送層６０５を形成するα−ＮＰＤとを共蒸着法により形成する。なお、この時の混合層（１）６０６の膜厚は、１〜１０ｎｍとするのが好ましい。
【０１６９】
次に混合層（１）６０６を形成した後で正孔輸送層６０５が形成される。本実施例における正孔輸送層６０５には芳香族アミン系のα−ＮＰＤ、ＴＰＡＣ、ＭＴＤＡＴＡといった材料を用いることができる。なお、本実施例に於いては、α−ＮＰＤを用いて３０〜６０ｎｍの膜厚で正孔輸送層６０５を形成する。
【０１７０】
次に、発光層６０７を形成する。なお、発光層６０７は、Ａｌｑ3を蒸着法により形成する。なお、ここでは発光層６０７の膜厚を３０〜６０ｎｍとする。
【０１７１】
次に、電子輸送層６０８を形成する。ここでは、1,3,4-オキサジアゾール誘導体や1,2,4-トリアゾール誘導体といった材料を用いることができる。具体的には、ＰＢＤ、ＢＮＤ、ＯＸＤ−７、ＴＡＺといった材料を用いることができる。なお、電子輸送層６０８としては、３０〜６０ｎｍの膜厚で形成する。
【０１７２】
次に、混合層（２）６１０を形成する。なお、混合層（２）６１０は、電子輸送層６０８を形成するＴＡＺと電子注入層６０９を形成する材料を共蒸着法により形成する。なお、この時の混合層（２）６１０の膜厚は、１〜１０ｎｍとするのが好ましい。
【０１７３】
混合層（２）６１０の上には、電子注入層６０９を形成する。ここでは、Ａｌｑ3もしくはＡｌｐｑ3といった材料を用いることができる。なお、電子輸送層５０９としては、３０〜６０ｎｍの膜厚で形成する。
【０１７４】
ここまで形成した後で、蒸着法により有機発光素子の陰極を形成する。本実施例では有機発光素子の陰極となる導電膜としてＭｇＡｇを用いているが、ＡｌやＹｂの他、Ａｌ−Ｌｉ合金膜（アルミニウムとリチウムとの合金膜）や、周期表の１族もしくは２族に属する元素とアルミニウムとを共蒸着法により形成された膜を用いることも可能である。
【実施例４】
【０１７５】
次に、同一基板上に本発明の有機発光素子を有する画素部と、画素部の周辺に設ける駆動回路のＴＦＴ（ｎチャネル型ＴＦＴ及びｐチャネル型ＴＦＴ）を同時に作製する方法の一例について図７〜図９を用いて説明する。
【０１７６】
まず、本実施例ではコーニング社の＃７０５９ガラスや＃１７３７ガラスなどに代表されるバリウムホウケイ酸ガラス、またはアルミノホウケイ酸ガラスなどのガラスからなる基板９００を用いる。なお、基板９００としては、透光性を有する基板であれば限定されず、石英基板を用いても良い。また、本実施例の処理温度に耐えうる耐熱性を有するプラスチック基板を用いてもよい。
【０１７７】
次いで、図７（Ａ）に示すように、基板９００上に酸化珪素膜、窒化珪素膜または酸化窒化珪素膜などの絶縁膜から成る下地膜９０１を形成する。本実施例では下地膜９０１として２層構造を用いるが、前記絶縁膜の単層膜または２層以上積層させた構造を用いても良い。下地膜９０１の一層目としては、プラズマＣＶＤ法を用い、ＳｉＨ4、ＮＨ3、及びＮ2Ｏを反応ガスとして成膜される酸化窒化珪素膜９０１ａを１０〜２００ｎｍ（好ましくは５０〜１００ｎｍ）形成する。
本実施例では、膜厚５０ｎｍの酸化窒化珪素膜９０１ａ（組成比Ｓｉ＝３２％、Ｏ＝２７％、Ｎ＝２４％、Ｈ＝１７％）を形成した。次いで、下地膜９０１のニ層目としては、プラズマＣＶＤ法を用い、ＳｉＨ4、及びＮ2Ｏを反応ガスとして成膜される酸化窒化珪素膜９０１ｂを５０〜２００ｎｍ（好ましくは１００〜１５０ｎｍ）の厚さに積層形成する。本実施例では、膜厚１００ｎｍの酸化窒化珪素膜９０１ｂ（組成比Ｓｉ＝３２％、Ｏ＝５９％、Ｎ＝７％、Ｈ＝２％）を形成した。
【０１７８】
次いで、下地膜９０１上に半導体層９０２〜９０５を形成する。半導体層９０２〜９０５は、非晶質構造を有する半導体膜を公知の手段（スパッタ法、ＬＰＣＶＤ法、またはプラズマＣＶＤ法等）により成膜した後、公知の結晶化処理（レーザー結晶化法、熱結晶化法、またはニッケルなどの触媒を用いた熱結晶化法等）を行って得られた結晶質半導体膜を所望の形状にパターニングして形成する。
この半導体層９０２〜９０５の厚さは２５〜８０ｎｍ（好ましくは３０〜６０ｎｍ）の厚さで形成する。結晶質半導体膜の材料に限定はないが、好ましくは珪素（シリコン）またはシリコンゲルマニウム（ＳｉXＧｅ1-X（Ｘ＝０．０００１〜０．０２））合金などで形成すると良い。本実施例では、プラズマＣＶＤ法を用い、５５ｎｍの非晶質珪素膜を成膜した後、ニッケルを含む溶液を非晶質珪素膜上に保持させた。この非晶質珪素膜に脱水素化（５００℃、１時間）を行った後、熱結晶化（５５０℃、４時間）を行い、さらに結晶化を改善するためのレーザーアニ―ル処理を行って結晶質珪素膜を形成した。そして、この結晶質珪素膜をフォトリソグラフィー法を用いたパターニング処理によって、半導体層９０２〜９０５を形成した。
【０１７９】
また、半導体層９０２〜９０５を形成した後、ＴＦＴのしきい値を制御するために、半導体層９０２〜９０５に微量な不純物元素（ボロンまたはリン）をドーピングしてもよい。
【０１８０】
また、レーザー結晶化法で結晶質半導体膜を作製する場合には、パルス発振型または連続発光型のエキシマレーザーやＹＡＧレーザー、ＹＶＯ4レーザーを用いることができる。これらのレーザーを用いる場合には、レーザー発振器から放射されたレーザー光を光学系で線状に集光し半導体膜に照射する方法を用いると良い。結晶化の条件は実施者が適宣選択するものであるが、エキシマレーザーを用いる場合はパルス発振周波数３００Ｈｚとし、レーザーエネルギー密度を１００〜４００ｍＪ／ｃｍ2(代表的には２００〜３００ｍＪ／ｃｍ2)とする。また、ＹＡＧレーザーを用いる場合にはその第２高調波を用いパルス発振周波数３０〜３００ｋＨｚとし、レーザーエネルギー密度を３００〜６００ｍＪ／ｃｍ2(代表的には３５０〜５００ｍＪ／ｃｍ2)とすると良い。そして幅１００〜１０００μｍ、例えば４００μｍで線状に集光したレーザー光を基板全面に渡って照射し、この時の線状レーザー光の重ね合わせ率（オーバーラップ率）を５０〜９０％として行えばよい。
【０１８１】
次いで、半導体層９０２〜９０５を覆うゲート絶縁膜９０６を形成する。ゲート絶縁膜９０６はプラズマＣＶＤ法またはスパッタ法を用い、厚さを４０〜１５０ｎｍとして珪素を含む絶縁膜で形成する。本実施例では、プラズマＣＶＤ法により１１０ｎｍの厚さで酸化窒化珪素膜（組成比Ｓｉ＝３２％、Ｏ＝５９％、Ｎ＝７％、Ｈ＝２％）で形成した。勿論、ゲート絶縁膜は酸化窒化珪素膜に限定されるものでなく、他の珪素を含む絶縁膜を単層または積層構造として用いても良い。
【０１８２】
また、酸化珪素膜を用いる場合には、プラズマＣＶＤ法でＴＥＯＳ（Tetraethyl Orthosiliｃate）とＯ2とを混合し、反応圧力４０Ｐａ、基板温度３００〜４００℃とし、高周波（１３．５６ＭＨｚ）電力密度０．５〜０．８Ｗ／ｃｍ2で放電させて形成することができる。このようにして作製される酸化珪素膜は、その後４００〜５００℃の熱アニールによりゲート絶縁膜として良好な特性を得ることができる。
【０１８３】
そして、ゲート絶縁膜９０６上にゲート電極を形成するための耐熱性導電層９０７を２００〜４００ｎｍ（好ましくは２５０〜３５０ｎｍ）の厚さで形成する。耐熱性導電層９０７は単層で形成しても良いし、必要に応じて二層あるいは三層といった複数の層から成る積層構造としても良い。耐熱性導電層にはＴａ、Ｔｉ、Ｗから選ばれた元素、または前記元素を成分とする合金か、前記元素を組み合わせた合金膜が含まれる。これらの耐熱性導電層はスパッタ法やＣＶＤ法で形成されるものであり、低抵抗化を図るために含有する不純物濃度を低減させることが好ましく、特に酸素濃度に関しては３０ｐｐｍ以下とすると良い。本実施例ではＷ膜を３００ｎｍの厚さで形成する。Ｗ膜はＷをターゲットとしてスパッタ法で形成しても良いし、６フッ化タングステン（ＷＦ6）を用いて熱ＣＶＤ法で形成することもできる。いずれにしてもゲート電極として使用するためには低抵抗化を図る必要があり、Ｗ膜の抵抗率は２０μΩｃｍ以下にすることが好ましい。Ｗ膜は結晶粒を大きくすることで低抵抗率化を図ることができるが、Ｗ中に酸素などの不純物元素が多い場合には結晶化が阻害され高抵抗化する。このことより、スパッタ法による場合、純度９９．９９９９％のＷターゲットを用い、さらに成膜時に気相中からの不純物の混入がないように十分配慮してＷ膜を形成することにより、抵抗率９〜２０μΩｃｍを実現することができる。
【０１８４】
一方、耐熱性導電層９０７にＴａ膜を用いる場合には、同様にスパッタ法で形成することが可能である。Ｔａ膜はスパッタガスにＡｒを用いる。また、スパッタ時のガス中に適量のＸｅやＫｒを加えておくと、形成する膜の内部応力を緩和して膜の剥離を防止することができる。α相のＴａ膜の抵抗率は２０μΩｃｍ程度でありゲート電極に使用することができるが、β相のＴａ膜の抵抗率は１８０μΩｃｍ程度でありゲート電極とするには不向きであった。ＴａＮ膜はα相に近い結晶構造を持つので、Ｔａ膜の下地にＴａＮ膜を形成すればα相のＴａ膜が容易に得られる。また、図示しないが、耐熱性導電層９０７の下に２〜２０ｎｍ程度の厚さでリン（Ｐ）をドープしたシリコン膜を形成しておくことは有効である。これにより、その上に形成される導電膜の密着性向上と酸化防止を図ると同時に、耐熱性導電層９０７が微量に含有するアルカリ金属元素が第１の形状のゲート絶縁膜９０６に拡散するのを防ぐことができる。いずれにしても、耐熱性導電層９０７は抵抗率を１０〜５０μΩｃｍの範囲ですることが好ましい。
【０１８５】
次に、フォトリソグラフィーの技術を使用してレジストによるマスク９０８を形成する。そして、第１のエッチング処理を行う。本実施例ではＩＣＰエッチング装置を用い、エッチング用ガスにＣｌ2とＣＦ4を用い、１Ｐａの圧力で３．２Ｗ／ｃｍ2のＲＦ（１３.５６ＭＨｚ）電力を投入してプラズマを形成して行う。
基板側（試料ステージ）にも２２４ｍＷ／ｃｍ2のＲＦ（１３.５６ＭＨｚ）電力を投入し、これにより実質的に負の自己バイアス電圧が印加される。この条件でＷ膜のエッチング速度は約１００ｎｍ／ｍｉｎである。第１のエッチング処理はこのエッチング速度を基にＷ膜がちょうどエッチングされる時間を推定し、それよりもエッチング時間を２０％増加させた時間をエッチング時間とした。
【０１８６】
第１のエッチング処理により第１のテーパー形状を有する導電層９０９〜９１２が形成される。導電層９０９〜９１２のテーパー部の角度は１５〜３０°となるように形成される。残渣を残すことなくエッチングするためには、１０〜２０％程度の割合でエッチング時間を増加させるオーバーエッチングを施すものとする。Ｗ膜に対する酸化窒化シリコン膜（ゲート絶縁膜９０６）の選択比は２〜４（代表的には３）であるので、オーバーエッチング処理により、酸化窒化シリコン膜が露出した面は２０〜５０ｎｍ程度エッチングされる（図７（Ｂ））。
【０１８７】
そして、第１のドーピング処理を行い一導電型の不純物元素を半導体層に添加する。ここでは、ｎ型を付与する不純物元素添加の工程を行う。第１の形状の導電層を形成したマスク９０８をそのまま残し、第１のテーパー形状を有する導電層９０９〜９１２をマスクとして自己整合的にｎ型を付与する不純物元素をイオンドープ法で添加する。ｎ型を付与する不純物元素をゲート電極の端部におけるテーパー部とゲート絶縁膜９０６とを通して、その下に位置する半導体層に達するように添加するためにドーズ量を１×１０13〜５×１０14ａｔｏｍｓ／ｃｍ2とし、加速電圧を８０〜１６０ｋｅＶとして行う。ｎ型を付与する不純物元素として１５族に属する元素、典型的にはリン（Ｐ）または砒素（Ａｓ）を用いるが、ここではリン（Ｐ）を用いた。このようなイオンドープ法により第１の不純物領域９１４〜９１７には１×１０20〜１×１０21atoｍｓ／ｃｍ3の濃度範囲でｎ型を付与する不純物元素が添加される（図７（Ｃ））。
【０１８８】
この工程において、ドーピングの条件によっては、不純物が第１の形状の導電層９０９〜９１２の下に回りこみ、第１の不純物領域９１４〜９１７が第１の形状の導電層９０９〜９１２と重なることも起こりうる。
【０１８９】
次に、図７（Ｄ）に示すように第２のエッチング処理を行う。エッチング処理も同様にＩＣＰエッチング装置により行い、エッチングガスにＣＦ4とＣｌ2の混合ガスを用い、ＲＦ電力３．２Ｗ／ｃｍ2(１３.５６ＭＨｚ)、バイアス電力４５ｍＷ／ｃｍ2(１３.５６ＭＨｚ)、圧力１．０Ｐａでエッチングを行う。この条件で形成される第２の形状を有する導電層９１８〜９２１が形成される。その端部にはテーパー部が形成され、該端部から内側にむかって徐々に厚さが増加するテーパー形状となる。第１のエッチング処理と比較して基板側に印加するバイアス電力を低くした分等方性エッチングの割合が多くなり、テーパー部の角度は３０〜６０°となる。マスク９０８はエッチングされて端部が削れ、マスク９２２となる。また、図７（Ｄ）の工程において、ゲート絶縁膜９０６の表面が４０ｎｍ程度エッチングされる。
【０１９０】
そして、第１のドーピング処理よりもドーズ量を下げ高加速電圧の条件でｎ型を付与する不純物元素をドーピングする。例えば、加速電圧を７０〜１２０ｋｅＶとし、１×１０13／ｃｍ2のドーズ量で行い、不純物濃度が大きくなった第１の不純物領域９２４〜９２７と、前記第１の不純物領域９２４〜９２７に接する第２の不純物領域９２８〜９３１とを形成する。この工程において、ドーピングの条件によっては、不純物が第２の形状の導電層９１８〜９２１の下に回りこみ、第２の不純物領域９２８〜９３１が第２の形状の導電層９１８〜９２１と重なることも起こりうる。第２の不純物領域における不純物濃度は、１×１０16〜１×１０18ａｔｏｍｓ／ｃｍ3となるようにする（図８（Ａ））。
【０１９１】
そして、（図８（Ｂ））に示すように、ｐチャネル型ＴＦＴを形成する半導体層９０２、９０５に一導電型とは逆の導電型の不純物領域９３３（９３３ａ、９３３ｂ）及び９３４（９３４ａ、９３４ｂ）を形成する。この場合も第２の形状の導電層９１８、９２１をマスクとしてｐ型を付与する不純物元素を添加し、自己整合的に不純物領域を形成する。このとき、ｎチャネル型ＴＦＴを形成する半導体層９０３、９０４は、レジストのマスク９３２を形成し全面を被覆しておく。ここで形成される不純物領域９３３、９３４はジボラン（Ｂ2Ｈ6）を用いたイオンドープ法で形成する。不純物領域９３３、９３４のｐ型を付与する不純物元素の濃度は、２×１０20〜２×１０21ａｔｏｍｓ／ｃｍ3となるようにする。
【０１９２】
しかしながら、この不純物領域９３３、９３４は詳細にはｎ型を付与する不純物元素を含有する２つの領域に分けて見ることができる。第３の不純物領域９３３ａ、９３４ａは１×１０20〜１×１０21ａｔｏｍｓ／ｃｍ3の濃度でｎ型を付与する不純物元素を含み、第４の不純物領域９３３ｂ、９３４ｂは１×１０17〜１×１０20ａｔｏｍｓ／ｃｍ3の濃度でｎ型を付与する不純物元素を含んでいる。しかし、これらの不純物領域９３３ｂ、９３４ｂのｐ型を付与する不純物元素の濃度を１×１０19ａｔｏｍｓ／ｃｍ3以上となるようにし、第３の不純物領域９３３ａ、９３４ａにおいては、ｐ型を付与する不純物元素の濃度をｎ型を付与する不純物元素の濃度の１．５から３倍となるようにすることにより、第３の不純物領域でｐチャネル型ＴＦＴのソース領域およびドレイン領域として機能するために何ら問題は生じない。
【０１９３】
その後、図８（Ｃ）に示すように、第２の形状を有する導電層９１８〜９２１およびゲート絶縁膜９０６上に第１の層間絶縁膜９３７を形成する。第１の層間絶縁膜９３７は酸化シリコン膜、酸化窒化シリコン膜、窒化シリコン膜、またはこれらを組み合わせた積層膜で形成すれば良い。いずれにしても第１の層間絶縁膜９３７は無機絶縁物材料から形成する。第１の層間絶縁膜９３７の膜厚は１００〜２００ｎｍとする。第１の層間絶縁膜９３７として酸化シリコン膜を用いる場合には、プラズマＣＶＤ法でＴＥＯＳとＯ2とを混合し、反応圧力４０Ｐａ、基板温度３００〜４００℃とし、高周波（１３．５６MHz）電力密度０．５〜０．８W/cm2で放電させて形成することができる。また、第１の層間絶縁膜９３７として酸化窒化シリコン膜を用いる場合には、プラズマＣＶＤ法でＳｉＨ4、Ｎ2Ｏ、ＮＨ3から作製される酸化窒化シリコン膜、またはＳｉＨ4、Ｎ2Ｏから作製される酸化窒化シリコン膜で形成すれば良い。この場合の作製条件は反応圧力２０〜２００Ｐａ、基板温度３００〜４００℃とし、高周波（６０MHz）電力密度０．１〜１．０W/cm2で形成することができる。また、第１の層間絶縁膜９３７としてＳｉＨ4、Ｎ2Ｏ、Ｈ2から作製される酸化窒化水素化シリコン膜を適用しても良い。窒化シリコン膜も同様にプラズマＣＶＤ法でＳｉＨ4、ＮＨ3から作製することが可能である。
【０１９４】
そして、それぞれの濃度で添加されたｎ型またはｐ型を付与する不純物元素を活性化する工程を行う。この工程はファーネスアニール炉を用いる熱アニール法で行う。その他に、レーザーアニール法、またはラピッドサーマルアニール法（ＲＴＡ法）を適用することができる。熱アニール法では酸素濃度が１ｐｐｍ以下、好ましくは０．１ｐｐｍ以下の窒素雰囲気中で４００〜７００℃、代表的には５００〜６００℃で行うものであり、本実施例では５５０℃で４時間の熱処理を行った。また、基板９００に耐熱温度が低いプラスチック基板を用いる場合にはレーザーアニール法を適用することが好ましい。
【０１９５】
活性化の工程に続いて、雰囲気ガスを変化させ、３〜１００％の水素を含む雰囲気中で、３００〜４５０℃で１〜１２時間の熱処理を行い、半導体層を水素化する工程を行う。この工程は熱的に励起された水素により半導体層にある１０16〜１０18/cm3のダングリングボンドを終端する工程である。水素化の他の手段として、プラズマ水素化（プラズマにより励起された水素を用いる）を行っても良い。いずれにしても、半導体層９０２〜９０５中の欠陥密度を１０16/cm3以下とすることが望ましく、そのために水素を０．０１〜０．１atomic％程度付与すれば良い。
【０１９６】
そして、有機絶縁物材料からなる第２の層間絶縁膜９３９を１．０〜２．０μｍの平均膜厚で形成する。有機樹脂材料としては、ポリイミド、アクリル、ポリアミド、ポリイミドアミド、ＢＣＢ（ベンゾシクロブテン）等を使用することができる。例えば、基板に塗布後、熱重合するタイプのポリイミドを用いる場合には、クリーンオーブンで３００℃で焼成して形成する。また、アクリルを用いる場合には、２液性のものを用い、主材と硬化剤を混合した後、スピナーを用いて基板全面に塗布した後、ホットプレートで８０℃で６０秒の予備加熱を行い、さらにクリーンオーブンで２５０℃で６０分焼成して形成することができる。
【０１９７】
このように、第２の層間絶縁膜９３９を有機絶縁物材料で形成することにより、表面を良好に平坦化させることができる。また、有機樹脂材料は一般に誘電率が低いので、寄生容量を低減できる。しかし、吸湿性があり保護膜としては適さないので、本実施例のように、第１の層間絶縁膜９３７として形成した酸化シリコン膜、酸化窒化シリコン膜、窒化シリコン膜などと組み合わせて用いると良い。
【０１９８】
その後、所定のパターンのレジストマスクを形成し、それぞれの半導体層に形成されソース領域またはドレイン領域とする不純物領域に達するコンタクトホールを形成する。コンタクトホールはドライエッチング法で形成する。この場合、エッチングガスにＣＦ4、Ｏ2、Ｈｅの混合ガスを用い有機樹脂材料から成る第２の層間絶縁膜９３９をまずエッチングし、その後、続いてエッチングガスをＣＦ4、Ｏ2として第１の層間絶縁膜９３７をエッチングする。さらに、半導体層との選択比を高めるために、エッチングガスをＣＨＦ3に切り替えてゲート絶縁膜９０６をエッチングすることによりコンタクトホールを形成することができる。
【０１９９】
そして、導電性の金属膜からなる配線層９４０がスパッタ法や真空蒸着法により形成される。さらに、配線層９４０の上にはエッチングの際に配線層とエッチング液に対する選択比が大きくなる材料からなる分離層９４１が形成される。なお、分離層９４１は、窒化膜や酸化膜といった無機材料で形成されていても良いし、ボリイミド、ポリアミドまたはＢＣＢ（ベンゾシクロブテン）といった有機樹脂等で形成されていても良い。さらに金属材料で形成されていても良い。
【０２００】
ここで、分離層９４１をマスクでパターニングし、その後エッチングすることで、ソース配線９４２〜９４５とドレイン配線９４６〜９４８及び分離部９４２ｂ〜９４８ｂを形成する。なお、本明細書中では、分離層と配線とで形成される構造を隔壁と呼ぶ。また、図示していないが、本実施例ではこの配線を、そして、膜厚５０ｎｍのＴｉ膜と、膜厚５００ｎｍの合金膜（ＡｌとＴｉとの合金膜）
との積層膜で形成した。
【０２０１】
次いで、その上に透明導電膜を８０〜１２０ｎｍの厚さで形成し、パターニングすることによって画素電極９４９を形成する（図９（Ｂ））。なお、本実施例では、透明電極として酸化インジウム・スズ（ＩＴＯ）膜や酸化インジウムに２〜２０[％]の酸化亜鉛（ＺｎＯ）を混合した透明導電膜を用いる。
【０２０２】
また、画素電極９４９は、ドレイン配線９４６ａと電気的に接続されたコンタクト配線９２３と接して重ねて形成することによって電流制御用ＴＦＴ９６３のドレイン領域と電気的な接続が形成される。
【０２０３】
次に、図９（Ｂ）に示すように、有機化合物層９５０、陰極９５１およびパッシベーション膜９５２が蒸着法により形成される。このとき有機化合物層９５０を形成する前に画素電極９４７に対して熱処理を施し、水分を完全に除去しておくことが好ましい。なお、本実施例では有機発光素子の陰極としてＭｇＡｇ電極を用いるが、公知の他の材料であっても良い。
【０２０４】
なお、有機化合物層９５０は、発光層の他に正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層、電子注入層及びバッファー層といった複数の層を組み合わせて積層することにより形成されている。本実施例において用いた有機化合物層の構造について以下に詳細に説明する。
【０２０５】
本実施例では、正孔注入層として、銅フタロシアニンを用い、正孔輸送層としては、α−ＮＰＤを用いてそれぞれ蒸着法により形成する。なお、正孔注入層と正孔輸送層の界面には、銅フタロシアニンとα−ＮＰＤを用いて共蒸着法により混合層を形成する。なお、ここで形成される混合層には濃度勾配が形成されていることが望ましい。
【０２０６】
次に、発光層が形成されるが、本実施例では発光層に異なる材料を用いることで異なる発光を示す有機化合物層の形成を行う。なお、本実施例では、赤、緑、青色の発光を示す有機化合物層を形成する。
【０２０７】
赤色に発色する発光層は、Ａｌｑ3にＤＣＭをドーピングしたものを用いて形成する。その他にもN,N'-シ゛サリチリテ゛ン-1,6-ヘキサンシ゛アミナト）シ゛ンク（II）（Ｚｎ（ｓａｌｈｎ））にＥｕ錯体である(1,10-フェナントロリン)-トリス(1,3-シ゛フェニル-フ゜ロハ゜ン-1,3-シ゛オナト)ユーロヒ゜ウム（III）（Ｅｕ（ＤＢＭ）3（Ｐｈｅｎ）をドーピングしたもの等を用いることができるが、その他公知の材料を用いることもできる。
【０２０８】
また、緑色に発色する発光層は、ＣＢＰとＩｒ（ｐｐｙ）3を共蒸着法により形成させることができる。なお、この時には、ＢＣＰを用いて正孔阻止層を積層しておくことが好ましい。また、この他にもアルミキノリラト錯体（Ａｌｑ3）
、ベンゾキノリノラトベリリウム錯体（ＢｅＢｑ）を用いることができる。さらには、キノリラトアルミニウム錯体（Ａｌｑ3）にクマリン６やキナクリドンといった材料をドーパントとして用いたものも可能であるが、その他公知の材料を用いることもできる。
【０２０９】
さらに、青色に発色する発光層は、ジスチリル誘導体であるＤＰＶＢｉや、アゾメチン化合物を配位子に持つ亜鉛錯体であるN,N'-シ゛サリチリテ゛ン-1,6-ヘキサンシ゛アミナト）シ゛ンク（II）（Ｚｎ（ｓａｌｈｎ））及び4,4'-ヒ゛ス(2,2-シ゛フェニル-ヒ゛ニル)-ヒ゛フェニル（ＤＰＶＢｉ）にペリレンをドーピングしたものを用いることもできるが、その他の公知の材料を用いても良い。
【０２１０】
なお、本実施例では、先に形成した正孔輸送層を形成する材料であるα−ＮＰＤと上述した発光層を形成する材料とを用いて共蒸着法により正孔輸送層と発光層の界面に混合層を形成する。なお、ここで形成される混合層には濃度勾配が形成されていることが望ましい。
【０２１１】
混合層形成後に電子輸送層を形成する。なお、電子輸送層としては、１,３,４−オキサジアゾール誘導体や１,２,４−トリアゾール誘導体（ＴＡＺ）といった材料を用いることができるが、本実施例では、１,２,４−トリアゾール誘導体（ＴＡＺ）を用いて蒸着法により３０〜６０ｎｍの膜厚で形成する。
【０２１２】
さらに、発光層と電子輸送層の界面に上述した発光層を形成する材料と１,２,４−トリアゾール誘導体（ＴＡＺ）を用いて共蒸着法により混合層を形成する。
なお、ここで形成される混合層には濃度勾配が形成されていることが望ましい。
【０２１３】
以上により、界面に混合層を有する積層構造からなる有機化合物層が形成される。なお、本実施例における有機化合物層９５０（積層された有機化合物層と混合層を含む）の膜厚は１０〜４００[ｎｍ]（典型的には６０〜１５０[ｎｍ]）、陰極９５１の厚さは８０〜２００[ｎｍ]（典型的には１００〜１５０[ｎｍ]）とすれば良い。
【０２１４】
有機化合物層を形成した後で、蒸着法により有機発光素子の陰極が形成される。本実施例では有機発光素子の陰極となる導電膜としてＭｇＡｇを用いているが、Ａｌ−Ｌｉ合金膜（アルミニウムとリチウムとの合金膜）や、周期表の１族もしくは２族に属する元素とアルミニウムとを共蒸着法により形成された膜を用いることも可能である。
【０２１５】
また、陰極９５１形成後、パッシベーション膜９５２が形成される。なお、パッシベーション膜９５２を設けることで有機化合物層９５０や陰極９５１を水分や酸素から保護することは可能である。なお、本実施例ではパッシベーション膜９５２として３００ｎｍ厚の窒化珪素膜を設ける。このパッシベーション膜９５２は陰極９５１を形成した後に大気解放しないで連続的に形成しても構わない。
【０２１６】
こうして図９（Ｃ）に示すような構造の発光装置が完成する。なお、画素電極９４９、有機化合物層９５０、陰極９５１の重なっている部分９５４が有機発光素子に相当する。
【０２１７】
ｐチャネル型ＴＦＴ９６０及びｎチャネル型ＴＦＴ９６１は駆動回路が有するＴＦＴであり、ＣＭＯＳを形成している。スイッチング用ＴＦＴ９６２及び電流制御用ＴＦＴ９６３は画素部が有するＴＦＴであり、駆動回路のＴＦＴと画素部のＴＦＴとは同一基板上に形成することができる。
【０２１８】
なお、有機発光素子を用いた発光装置の場合、駆動回路の電源の電圧が５〜６Ｖ程度、最大でも１０Ｖ程度で十分なので、ＴＦＴにおいてホットエレクトロンによる劣化があまり問題にならない。また駆動回路を高速で動作させる必要があるので、ＴＦＴのゲート容量は小さいほうが好ましい。よって、本実施例のように、有機発光素子を用いた発光装置の駆動回路では、ＴＦＴの半導体層が有する第２の不純物領域９２９と、第４の不純物領域９３３ｂとが、それぞれゲート電極９１８、９１９と重ならない構成にするのが好ましい。
【０２１９】
こうして図９（Ｃ）に示すように基板上に有機発光素子を形成した発光パネルを形成することができる。
【０２２０】
なお、発光パネルを形成した後で、これを封止しＦＰＣにより外部電源と電気的に接続することにより本発明の発光装置を完成させることができる。
【０２２１】
なお、本実施例における構成は、実施例１〜実施例３におけるいずれの素子構成とも自由に組み合わせて実施することが可能である。
【実施例５】
【０２２２】
本実施例では、実施例４において図９（Ｃ）まで作成した発光パネルを発光装置として完成させる方法について図１０を用いて詳細に説明する。
【０２２３】
図１０（Ａ）は、有機発光素子の封止までを行った状態を示す上面図、図１０（Ｂ）は図１０（Ａ）をＡ−Ａ’で切断した断面図である。点線で示された１００１はソース側駆動回路、１００２は画素部、１００３はゲート側駆動回路である。また、１００４はカバー材、１００５はシール剤であり、シール剤１００５で囲まれた内側には空間１００７が設けられる。
【０２２４】
なお、１００８はソース側駆動回路１００１及びゲート側駆動回路１００３に入力される信号を伝送するための配線であり、外部入力端子となるＦＰＣ（フレキシブルプリントサーキット）１０１０からビデオ信号やクロック信号を受け取る。なお、ここではＦＰＣしか図示されていないが、このＦＰＣにはプリント配線基盤（ＰＷＢ）が取り付けられていても良い。本明細書における発光装置には、発光パネルにＦＰＣもしくはＰＷＢが取り付けられた状態の発光モジュールだけではなく、ＩＣを実装した発光モジュールをも含むものとする。
【０２２５】
次に、断面構造について図１０（Ｂ）を用いて説明する。基板１０００の上方には画素部１００２、ゲート側駆動回路１００３が形成されており、画素部１００２は電流制御用ＴＦＴ１０１１とそのドレインに電気的に接続された透明電極１０１２を含む複数の画素により形成される。また、ゲート側駆動回路１００３はｎチャネル型ＴＦＴ１０１３とｐチャネル型ＴＦＴ１０１４とを組み合わせたＣＭＯＳ回路（図９参照）を用いて形成される。
【０２２６】
透明電極１０１２は有機発光素子の陽極として機能する。また、透明電極１０１２の両端には層間絶縁膜１００６が形成され、透明電極１０１２上には有機化合物層１０１６および有機発光素子の陰極１０１７が形成される。
【０２２７】
陰極１０１７は複数の画素に共通の配線としても機能し、接続配線１００９を経由してＦＰＣ１０１０に電気的に接続されている。さらに、画素部１００２及びゲート側駆動回路１００３に含まれる素子は全てパッシベーション膜１０１８で覆われている。
【０２２８】
また、シール剤１００５によりカバー材１００４が貼り合わされている。なお、カバー材１００４と有機発光素子との間隔を確保するために樹脂膜からなるスペーサを設けても良い。そして、シール剤１００５の内側は密閉された空間になっており、窒素やアルゴンなどの不活性ガスが充填されている。なおこの密閉空間の中に酸化バリウムに代表される吸湿材を設けることも有効である。
【０２２９】
また、カバー材としては、ガラス、セラミックス、プラスチックもしくは金属を用いることができるが、カバー材側に光を放射させる場合は透光性でなければならない。なお、プラスチックとしては、ＦＲＰ（Fiberglass-Reinforced Plastics）、ＰＶＦ（ポリビニルフロライド）、マイラー、ポリエステルまたはアクリルを用いることができる
【０２３０】
以上のようにして発光パネルをカバー材及びシール剤を用いて封入することにより、有機発光素子を外部から完全に遮断することができ、外部から水分や酸素等の有機化合物層の酸化による劣化を促す物質が侵入するのを防ぐことができる。従って、信頼性の高い発光装置を得ることができる。
【０２３１】
なお、本実施例における構成は、実施例１〜実施例４におけるいずれの構成とも自由に組み合わせて実施することが可能である。
【実施例６】
【０２３２】
本実施例では、図１７で示した有機発光素子において、第一の混合領域１７０８および第二の混合領域１７０９に濃度勾配を形成した素子を、具体的に例示する。
【０２３３】
まず、ITOをスパッタリングによって100nm程度成膜し、陽極１７０２を形成したガラス基板１７０１を用意する。この陽極１７０２を有するガラス基板１７０１を、図２３において示したような真空槽内に搬入する。本実施例では、４種類の材料（３種類は有機化合物であり、１種類は陰極となる金属）を蒸着するため、４つの蒸着源が必要となる。
【０２３４】
まず、TADのスピロ２量体（以下、「S−TAD」と記す）のみからなる正孔輸送領域１７０５を、３Å/sの蒸着レートにて 30nm形成したあと、発光材料であるDPVBiのスピロ２量体（以下、「S−DPVBi」と記す）の蒸着を開始し、徐々に蒸着レートを上げていく。
【０２３５】
S−DPVBi の蒸着開始直後から、S−TADの蒸着レートを徐々に減少させていくことにより、濃度勾配を有する第一の混合領域１７０８を形成する。第一の混合領域１７０８は10nm形成するので、その形成終了時には、S−TADの蒸着は終了し、S−DPVBiの蒸着レートが３Å/sになっているように、それぞれ蒸着レートの変化量を調節する。
【０２３６】
次に、S−DPVBiからなる発光領域１７０６を20nm形成したあと、電子輸送材料であるAlqの蒸着を開始し、徐々に蒸着レートを上げていく。この時、Alq の蒸着開始直後から、S−DPVBiの蒸着レートを徐々に減少させていくことにより、濃度勾配を有する第二の混合領域１７０９を形成する。第二の混合領域１７０９は10nm形成するので、その形成終了時には、S−DPVBiの蒸着は終了し、Alqの蒸着レートが３Å/sになっているように、それぞれ蒸着レートの変化量を調節する。
【０２３７】
さらに、Alqのみ引き続き蒸着し続けることで、電子輸送領域１７０７を形成する。厚さは30nmとする。最後に、陰極としてAl:Li合金を150nm程度蒸着することにより、S−DPVBiに由来する青色発光の有機発光素子を得る。
【実施例７】
【０２３８】
本実施例では、図２１(b)で示した有機発光素子を、具体的に例示する。
【０２３９】
まず、ITOをスパッタリングによって100nm程度成膜し、陽極１７０２を形成したガラス基板１７０１を用意する。この陽極１７０２を有するガラス基板１７０１を、図２３において示したような真空槽内に搬入する。本実施例では、５種類の材料（３種類は有機化合物であり、２種類は金属）を蒸着するため、５つの蒸着源が必要となる。
【０２４０】
まず、α−NPDのみからなる正孔輸送領域１７０５を、３Å/s の蒸着レートにて30nm形成したあと、その蒸着レートは固定したまま、発光材料であるAlqの蒸着も３Å/sにて開始する。すなわち、α−NPDと Alqの比率が１：１となるような第一の混合領域１７０８を、共蒸着にて形成することになる。厚さは10nmとする。
【０２４１】
第一の混合領域１７０８を形成後、α−NPDの蒸着は終了し、引き続きAlqの蒸着を続けることによって発光領域１７０６を形成する。厚さは20nmとする。さらに、引き続きAlqの蒸着を続けたまま、電子輸送材料であるBPhenの蒸着を３Å/sの蒸着レートで開始する。すなわち、AlqとBPhenの比率が１：１となるような第二の混合領域１７０９を、共蒸着にて形成することになる。厚さは10nmとする。
【０２４２】
第二の混合領域１７０９を形成後、Alqの蒸着は終了し、引き続きBPhenの蒸着を続けることによって、30nmの電子輸送領域１７０７を形成する。さらに、BPhenの蒸着を続けたまま、Liを１wt%程度添加することにより、電子注入領域１７１１とする。厚さは10nmとする。
【０２４３】
最後に、陰極としてAl:Li合金を150nm程度蒸着することにより、Alqに由来する緑色発光の有機発光素子を得る。
【実施例８】
【０２４４】
本実施例では、図２２で示した有機発光素子を、具体的に例示する。
【０２４５】
まず、ITOをスパッタリングによって100nm程度成膜し、陽極１１００２を形成したガラス基板１１００１を用意する。この陽極１１００２を有するガラス基板１１００１を、図２３において示したような真空槽内に搬入する。本実施例では、７種類の材料（５種類は有機化合物であり、２種類は金属）を蒸着するため、７つの蒸着源が必要となる。
【０２４６】
まず、正孔注入材料としてCuPcを20nm蒸着し、正孔注入領域１１０１０を形成するが、20nmに達してCuPcの蒸着を終えると同時に、インターバルをおかずに、正孔輸送材料であるα−NPDの蒸着を３Å/sの蒸着レートで開始する。インターバルをおかない理由は、先に述べたように、不純物層の形成を防ぐためである。
【０２４７】
次に、α−NPDのみからなる正孔輸送領域１１００５を20nm形成した後、α−NPDの蒸着レートは３Å/sに固定したまま、発光材料に対するホスト材料として、Alqの蒸着も３Å/sにて開始する。すなわち、α−NPDと Alqの比率が１：１となるような第一の混合領域１１００８を、共蒸着にて形成することになる。厚さは10nmとする。
【０２４８】
第一の混合領域１１００８を形成後、α−NPDの蒸着は終了し、引き続きAlqの蒸着を続けることによって発光領域１１００６を形成する。厚さは20nmとする。
この時、発光領域１１００６に対し、発光材料１１０１２として蛍光色素であるDCMを1wt%添加しておく。
【０２４９】
発光領域１１００６を形成後、DCMの蒸着は終了するが、引き続きAlqの蒸着は続けたまま、電子輸送材料であるBPhenの蒸着を３Å/sの蒸着レートで開始する。すなわち、AlqとBPhenの比率が１：１となるような第二の混合領域１１００９を、共蒸着にて形成することになる。厚さは10nmとする。
【０２５０】
第二の混合領域１１００９を形成後、Alqの蒸着は終了し、引き続きBPhenの蒸着を続けることによって、30nmの電子輸送領域１１００７を形成する。さらに、BPhenの蒸着を続けたまま、Liを１wt%程度添加することにより、電子注入領域１１０１１とする。厚さは10nmとする。
【０２５１】
最後に、陰極としてAl:Li合金を150nm程度蒸着することにより、DCMに由来する赤色発光の有機発光素子を得る。
【実施例９】
【０２５２】
本実施例では、図２２で示した有機発光素子において、発光材料１１０１２として三重項発光材料を適用した有機発光素子の例を、具体的に例示する。
【０２５３】
まず、ITOをスパッタリングによって100nm程度成膜し、ITO（陽極）を形成したガラス基板を用意する。このガラス基板上に、正孔注入領域１１０１０として、ヨウ素をドープしたポリ（３−ヘキシル）チオフェンを、スピンコーティングにより20nm成膜する。溶媒としてはベンゼンを用い、ヨウ素は同一の溶媒に溶解することによりドープしたものを用いればよい。なお、成膜後は、加熱により溶媒であるベンゼンを除去する。
【０２５４】
このようにして、導電性高分子材料をITO上に塗布したガラス基板を、図２３において示したような真空槽内に搬入する。本実施例では、６種類の材料（５種類は有機化合物であり、１種類は陰極となる金属）を蒸着するため、６つの蒸着源が必要となる。
【０２５５】
まず、α−NPDのみからなる正孔輸送領域１１００５を、３Å/s の蒸着レートにて40nm形成した後、その蒸着レートは固定したまま、発光材料に対するホスト材料として、BAlqの蒸着も３Å/sにて開始する。すなわち、α−NPDと BAlqの比率が１：１となるような第一の混合領域１１００８を、共蒸着にて形成することになる。厚さは10nmとする。
【０２５６】
第一の混合領域１１００８を形成後、α−NPDの蒸着は終了し、引き続きBAlqの蒸着を続けることによって発光領域１１００６を形成する。厚さは20nmとする。この時、発光領域１１００６に対し、発光材料１１０１２として三重項発光材料であるIr(ppy)3を5wt%添加しておく。
【０２５７】
発光領域１１００６を形成後、Ir(ppy)3の蒸着は終了するが、引き続きBAlqの蒸着は続けたまま、電子輸送材料であるAlqの蒸着を３Å/sの蒸着レートで開始する。すなわち、BAlqとAlqの比率が１：１となるような第二の混合領域１１００９を、共蒸着にて形成することになる。厚さは10nmとする。
【０２５８】
第二の混合領域１１００９を形成後、BAlqの蒸着は終了し、引き続きAlqの蒸着を続けることによって、30nmの電子輸送領域１１００７を形成する。さらに、電子注入領域として、Li(acac)を2nm蒸着する。
【０２５９】
最後に、陰極としてAlを150nm程度蒸着することにより、Ir(ppy)3に由来する緑色発光の三重項発光素子を得る。
【実施例１０】
【０２６０】
本実施例では、本発明で開示した有機発光素子を含む発光装置について説明する。図２４は、本発明の有機発光素子を用いたアクティブマトリクス型発光装置の断面図である。
【０２６１】
なお、能動素子としてここでは薄膜トランジスタ（以下、「TFT」と記す）を用いているが、MOSトランジスタを用いてもよい。また、TFTとしてトップゲート型TFT（具体的にはプレーナ型TFT）を例示するが、ボトムゲート型TFT（典型的には逆スタガ型TFT）を用いることもできる。
【０２６２】
図２４(a)において、１１２０１は基板であり、ここでは基板側から光を取り出すため、可視光を透過する基板を用いる。具体的には、ガラス基板、石英基板、結晶化ガラス基板もしくはプラスチック基板（プラスチックフィルムを含む）
を用いればよい。なお、基板１１２０１とは、表面に設けた絶縁膜も含めるものとする。
【０２６３】
基板１１２０１の上には画素部１１２１１および駆動回路１１２１２が設けられている。まず、画素部１１２１１について説明する。
【０２６４】
画素部１１２１１は画像表示を行う領域である。基板上には複数の画素が存在し、各画素には有機発光素子に流れる電流を制御するためのTFT（以下、「電流制御TFT」と記す）１１２０２、画素電極（陽極）１１２０３、有機化合物膜１１２０４および陰極１１２０５が設けられている。なお、図２４(a)では電流制御TFTしか図示していないが、電流制御TFTのゲートに加わる電圧を制御するためのTFT（以下、「スイッチングTFT」と記す）を設けている。
【０２６５】
電流制御TFT１１２０２は、ここではpチャネル型TFTを用いることが好ましい。nチャネル型TFTとすることも可能であるが、図２４のように有機発光素子の陽極に電流制御TFTを接続する場合は、pチャネル型TFTの方が消費電力を押さえることができる。ただし、スイッチングTFTはnチャネル型TFTでもpチャネル型TFTでもよい。
【０２６６】
また、電流制御TFT１１２０２のドレインには画素電極１１２０３が電気的に接続されている。本実施例では、画素電極１１２０３の材料として仕事関数が4.5〜5.5eVの導電性材料を用いるため、画素電極１１２０３は有機発光素子の陽極として機能する。画素電極１１２０３として代表的には、酸化インジウム、酸化錫、酸化亜鉛もしくはこれらの化合物（ITOなど）のような、光透過性の材料を用いればよい。画素電極１１２０３の上には有機化合物膜１１２０４が設けられている。
【０２６７】
さらに、有機化合物膜１１２０４の上には陰極１１２０５が設けられている。
陰極１１２０５の材料としては、仕事関数が2.5〜3.5eVの導電性材料を用いることが望ましい。陰極１１２０５として代表的には、アルカリ金属元素もしくはアルカリ度類金属元素を含む導電膜、アルミニウムを含む導電膜、あるいはその導電膜にアルミニウムや銀などを積層したもの、を用いればよい。
【０２６８】
また、画素電極１１２０３、有機化合物膜１１２０４、および陰極１１２０５からなる層は、保護膜１１２０６で覆われている。保護膜１１２０６は、有機発光素子を酸素および水から保護するために設けられている。保護膜１１２０６の材料としては、窒化珪素、窒化酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化タンタル、もしくは炭素（具体的にはダイヤモンドライクカーボン）を用いる。
【０２６９】
次に、駆動回路１１２１２について説明する。駆動回路１１２１２は画素部１１２１１に伝送される信号（ゲート信号およびデータ信号）のタイミングを制御する領域であり、シフトレジスタ、バッファ、ラッチ、アナログスイッチ（トランスファゲート）もしくはレベルシフタが設けられている。図２４(a)では、これらの回路の基本単位としてnチャネル型TFT１１２０７およびpチャネル型TFT１１２０８からなるCMOS回路を示している。
【０２７０】
なお、シフトレジスタ、バッファ、ラッチ、アナログスイッチ（トランスファゲート）もしくはレベルシフタの回路構成は、公知のものでよい。また図２４では、同一の基板上に画素部１１２１１および駆動回路１１２１２を設けているが、駆動回路１１２１２を設けずにICやLSIを電気的に接続することもできる。
【０２７１】
また、図２４では電流制御TFT１１２０２に画素電極（陽極）１１２０３が電気的に接続されているが、陰極が電流制御TFTに接続された構造をとることもできる。その場合、画素電極を陰極１１２０５と同様の材料で形成し、陰極を画素電極（陽極）１１２０３と同様の材料で形成すればよい。その場合、電流制御TFTはnチャネル型TFTとすることが好ましい。
【０２７２】
ところで、図２４(a)に示した発光装置は、画素電極１１２０３を形成した後に配線１１２０９を形成する工程で作製されたものを示してあるが、この場合、画素電極１１２０３が表面荒れを起こす可能性がある。有機発光素子は電流駆動型の素子であるため、画素電極１１２０３の表面荒れにより、特性が悪くなることも考えられる。
【０２７３】
そこで、図２４(b)に示すように、配線１１２０９を形成した後に画素電極1203を形成する発光装置も考えられる。この場合、図２４(a)の構造に比べて、画素電極１１２０３からの電流の注入性が向上すると考えられる。
【０２７４】
また、図２４においては、正テーパー型の土手状構造１１２１０によって、画素部１１２１１に設置されている各画素を分離している。この土手状構造を、例えば逆テーパー型のような構造にすることにより、土手状構造が画素電極に接しない構造をとることもできる。その一例を図２５に示す。
【０２７５】
図２５では、配線を利用して分離部を兼ねた、配線および分離部１１３１０を設けた。図２５で示されるような配線および分離部１１３１０の形状（ひさしのある構造）は、配線を構成する金属と、前記金属よりもエッチレートの低い材料（例えば金属窒化物）とを積層し、エッチングすることにより形成することができる。この形状により、画素電極１１３０３や配線と、陰極１１３０５とが、ショートすることを防ぐことができる。なお、図２５においては、通常のアクティブマトリクス型の発光装置と異なり、画素上の陰極１１３０５をストライプ状（パッシブマトリクスの陰極と同様）にする構造になる。
【０２７６】
また、図２６(a)は、導電性高分子材料を正孔注入領域として用いる場合に有効な電極構造を、アクティブマトリクス型の発光装置に導入した例である。断面図を図２６(a)に、各画素の電極構造の上面図を図２６(b)にそれぞれ示す。すなわち、各画素１１４１３において、陽極が全面に成膜されているのではなく、ストライプ状になっており、そのストライプ状電極１１４０３の間にスリットが形成されている構造である。
【０２７７】
このような構造に直接有機化合物膜を成膜してしまうと、電極の存在しないスリットの部分は発光しない。しかしながら、導電性高分子１１４１４を図２６(a)のようにコーティングすることにより、画素の全面が発光する。つまり、導電性高分子１１４１４は、正孔注入領域であると同時に、電極の役割も果たしているとも言える。
【０２７８】
図２６のような発光装置のメリットとしては、陽極１１４０３として、透明なものを使用する必要がないことである。スリットの開口率が８〜９割程度あれば、十分な発光が取り出せる。また、平らな面を形成する導電性高分子１１４１４によって、有機化合物膜に対する電界の加わり方は均一となり、絶縁破壊等も起こりにくくなる。
【０２７９】
次に、図２４(b)に示したアクティブマトリクス型発光装置の外観を図２７に示す。なお、図２７(a)には上面図を示し、図２７(b)には図２７(a)をP−P'で切断した時の断面図を示す。また、図２４の符号を引用する。
【０２８０】
図２７(a)において、１１５０１は画素部、１１５０２はゲート信号側駆動回路、１１５０３はデータ信号側駆動回路である。また、ゲート信号側駆動回路１１５０２およびデータ信号側駆動回路１１５０３に伝送される信号は、入力配線１１５０４を介してTAB（Tape Automated Bonding）テープ１１５０５から入力される。なお、図示しないが、TABテープ１１５０５の代わりに、TABテープにIC（集積回路）を設けたTCP（Tape Carrier Package）を接続してもよい。
【０２８１】
このとき、１１５０６は図２４(b)に示した発光装置の上方に設けられるカバー材であり、樹脂からなるシール剤１１５０７により接着されている。カバー材１１５０６は酸素および水を透過しない材質であれば、いかなるものを用いてもよい。本実施例では、カバー材１１５０６は図２７(b)に示すように、プラスチック材１１５０６ａと、前記プラスチック材１１５０６ａの表面および裏面に設けられた炭素膜（具体的にはダイヤモンドライクカーボン膜）１１５０６ｂ、１１５０６ｃからなる。
【０２８２】
さらに、図２７(b)に示すように、シール剤１１５０７は樹脂からなる封止材１１５０８で覆われ、有機発光素子を完全に密閉空間１１５０９に封入するようになっている。密閉空間１１５０９は不活性ガス（代表的には窒素ガスや希ガス）、樹脂または不活性液体（例えばパーフルオロアルカンに代表される液状のフッ素化炭素）を充填しておけばよい。さらに、吸湿剤や脱酸素剤を設けることも有効である。
【０２８３】
また、本実施例に示した発光装置の表示面（画像を観測する面）に偏光板をもうけてもよい。この偏光板は、外部から入射した光の反射を押さえ、観測者が表示面に映り込むことを防ぐ効果がある。一般的には、円偏光板が用いられている。ただし、有機化合物膜から発した光が偏光板により反射されて内部に戻ることを防ぐため、屈折率を調節して内部反射の少ない構造とすることが好ましい。
【０２８４】
なお、本実施例の発光装置に含まれる有機発光素子には、本発明で開示した有機発光素子のいずれを用いてもよい。
【実施例１１】
【０２８５】
本実施例では、本発明で開示した有機発光素子を含む発光装置の例として、アクティブマトリクス型発光装置を例示するが、実施例５とは異なり、能動素子が形成されている基板とは反対側から光を取り出す構造（以下、「上方出射」と記す）の発光装置を示す。図２８にその断面図を示す。
【０２８６】
なお、能動素子としてここでは薄膜トランジスタ（以下、「TFT」と記す）を用いているが、MOSトランジスタを用いてもよい。また、TFTとしてトップゲート型TFT（具体的にはプレーナ型TFT）を例示するが、ボトムゲート型TFT（典型的には逆スタガ型TFT）を用いることもできる。
【０２８７】
本実施例において、基板１１６０１、画素部に形成された電流制御TFT１１６０２、および駆動回路１１６１２に関しては、実施例５と同様の構成でよい。
【０２８８】
電流制御TFT１１６０２のドレインに接続されている第一電極１１６０３であるが、本実施例では陽極として用いるため、仕事関数がより大きい導電性材料を用いることが好ましい。その代表例として、ニッケル、パラジウム、タングステン、金、銀などの金属が挙げられる。本実施例では、第一電極１１６０３は光を透過しないことが好ましいが、それに加えて、光の反射性の高い材料を用いることがさらに好ましい。
【０２８９】
第一電極１１６０３の上には有機化合物膜１１６０４が設けられている。さらに、有機化合物膜１１６０４の上には第二電極１１６０５が設けられており、本実施例では陰極とする。その場合、第二電極１１６０５の材料としては、仕事関数が2.5〜3.5eVの導電性材料を用いることが望ましい。代表的には、アルカリ金属元素もしくはアルカリ度類金属元素を含む導電膜、アルミニウムを含む導電膜、あるいはその導電膜にアルミニウムや銀などを積層したもの、を用いればよい。ただし、本実施例は上方出射であるため、第二電極１１６０５が光透過性であることが大前提である。したがって、これらの金属を用いる場合は、20nm程度の超薄膜であることが好ましい。
【０２９０】
また、第一電極１１６０３、有機化合物膜１１６０４、および第二電極1605からなる層は、保護膜１１６０６で覆われている。保護膜１１６０６は、有機発光素子を酸素および水から保護するために設けられている。本実施例では、光を透過するものであればいかなるものを用いてもよい。
【０２９１】
なお、図２８では電流制御TFT１１６０２に第一電極（陽極）１１６０３が電気的に接続されているが、陰極が電流制御TFTに接続された構造をとることもできる。その場合、第一電極を陰極の材料で形成し、第二電極を陽極の材料で形成すればよい。このとき、電流制御TFTはnチャネル型TFTとすることが好ましい。
【０２９２】
さらに、１１６０７はカバー材であり、樹脂からなるシール剤１１６０８により接着されている。カバー材１１６０７は酸素および水を透過しない材質で、かつ、光を透過する材質であればいかなるものを用いてもよい。本実施例ではガラスを用いる。密閉空間１１６０９は不活性ガス（代表的には窒素ガスや希ガス）
、樹脂または不活性液体（例えばパーフルオロアルカンに代表される液状のフッ素化炭素）を充填しておけばよい。さらに、吸湿剤や脱酸素剤を設けることも有効である。
【０２９３】
なお、ゲート信号側駆動回路およびデータ信号側駆動回路に伝送される信号は、入力配線１１６１３を介してTAB（Tape Automated Bonding）テープ１１６１４から入力される。なお、図示しないが、TABテープ１１６１４の代わりに、TABテープにIC（集積回路）を設けたTCP（Tape Carrier Package）を接続してもよい。
【０２９４】
また、本実施例に示した発光装置の表示面（画像を観測する面）に偏光板をもうけてもよい。この偏光板は、外部から入射した光の反射を押さえ、観測者が表示面に映り込むことを防ぐ効果がある。一般的には、円偏光板が用いられている。ただし、有機化合物膜から発した光が偏光板により反射されて内部に戻ることを防ぐため、屈折率を調節して内部反射の少ない構造とすることが好ましい。
【０２９５】
なお、本実施例の発光装置に含まれる有機発光素子には、本発明で開示した有機発光素子のいずれを用いてもよい。
【実施例１２】
【０２９６】
本実施例では本発明をパッシブ型（単純マトリクス型）の発光装置に用いた場合について説明する。説明には図１１を用いる。図１１において、１３０１はガラス基板、１３０２は透明導電膜からなる陽極である。本実施例では、透明導電膜として酸化インジウムと酸化亜鉛との化合物を蒸着法により形成する。なお、図１１では図示されていないが、複数本の陽極が紙面に垂直な方向へストライプ状に配列されている。
【０２９７】
また、ストライプ状に配列された陽極１３０２の間を埋めるようにバンク（１３０３ａ、１３０３ｂ）が形成される。バンク（１３０３ａ、１３０３ｂ）は陽極１３０２に沿って紙面に垂直な方向に形成されている。
【０２９８】
次に、積層構造を有する有機化合物層が形成される。本実施例においては、まず、第１の有機化合物層１３０４として、銅フタロシアニンが蒸着法により、３０〜５０ｎｍの膜厚で形成される。
【０２９９】
次に第２の有機化合物層１３０５として、α−ＮＰＤが蒸着法により３０〜６０ｎｍの膜厚で形成される。
【０３００】
さらに第３の有機化合物１３０６が形成されるが、本実施例においては、赤色に発光する画素１３０６ａと、緑色に発光する画素１３０６ｂと、青色に発光する画素１３０６ｃとを別々に形成する。
【０３０１】
はじめに、赤色に発光する画素１３０６ａを形成するが、赤色に発光する画素１３０６ａは、メタルマスクを用いてＡｌｑ3とＤＣＭを共蒸着法により、３０〜６０ｎｍの膜厚で形成する。
【０３０２】
次に、緑色に発光する画素１３０６ｂを形成するが、緑色に発光する画素１３０６ｂは、メタルマスクを用いてＡｌｑ3のみを蒸着法により３０〜６０ｎｍの膜厚で形成する。
【０３０３】
次に、青色に発光する画素１３０６ｃを形成するが、青色に発光する画素１３０６ｃは、メタルマスクを用いてＢＣＰのみを蒸着法により３０〜６０ｎｍの膜厚で形成する。なお、この時、ＢＣＰにＡｌｑ3を積層させてもよい。
【０３０４】
なお、本実施例においても、有機層間には混合層を形成する。具体的には、第１の有機化合物層と第２の有機化合物層の界面において、第１の混合層を形成し、第２の有機化合物層と第３の有機化合物層との界面に第２の混合層を設ける。
なお、混合層の作製については、実施の形態において示した方法を用いればよい。
【０３０５】
以上により、複数の発光を示す有機発光素子が得られる。また、これらの有機化合物層はバンク（１３０３ａ、１３０３ｂ）によって形成された溝に沿って形成されるため、紙面に垂直な方向にストライプ状に配列される。
【０３０６】
その後、図１１では図示されていないが、複数本の陰極１３０７が紙面に平行な方向が長手方向となり、且つ、陽極１３０２と直交するようにストライプ状に配列されている。なお、本実施例では、陰極１３０７は、ＭｇＡｇからなり、それぞれ蒸着法により形成される。また、図示されないが陰極１３０７は所定の電圧が加えられるように、後にＦＰＣが取り付けられる部分まで配線が引き出されている。
【０３０７】
また、ここでは図示していないが陰極１３０７を形成したら、パッシベーション膜として窒化珪素膜を設けても良い。
【０３０８】
以上のようにして基板１３０１上に有機発光素子を形成する。なお、本実施例では下側の電極が透光性の陽極となっているため、有機化合物層で発生した光は下面（基板１３０１）に放射される。しかしながら、有機発光素子の構造を反対にし、下側の電極を遮光性の陰極とすることもできる。その場合、有機化合物層で発生した光は上面（基板１３０１とは反対側）に放射されることになる。
【０３０９】
次に、カバー材１３０８としてセラミックス基板を用意する。本実施例の構造では遮光性で良いのでセラミックス基板を用いたが、勿論、前述のように有機発光素子の構造を反対にした場合、カバー材は透光性のほうが良いので、プラスチックやガラスからなる基板を用いるとよい。
【０３１０】
こうして用意したカバー材１３０８は、紫外線硬化樹脂でなるシール剤１３１０により貼り合わされる。なお、シール剤１３１０の内側１３０９は密閉された空間になっており、窒素やアルゴンなどの不活性ガスが充填されている。また、この密閉された空間１３０９の中に酸化バリウムに代表される吸湿材を設けることも有効である。最後に異方導電性フィルム（ＦＰＣ）１３１１を取り付けてパッシブ型の発光装置が完成する。
なお、本実施例は、本発明で開示した有機発光素子のいずれの素子構成とも自由に組み合わせて実施することが可能である。
【実施例１３】
【０３１１】
本実施例では、本発明で開示した有機発光素子を含む発光装置の例として、パッシブマトリクス型発光装置を例示する。図２９(a)にはその上面図を示し、図２９(b)には図２９(a)をP−P'で切断した時の断面図を示す。
【０３１２】
図２９(a)において、１１７０１は基板であり、ここではプラスチック材を用いる。プラスチック材としては、ポリイミド、ポリアミド、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、PES（ポリエチレンサルファイル）、PC（ポリカーボネート）、PET（ポリエチレンテレフタレート）もしくはPEN（ポリエチレンナフタレート）を板状、もしくはフィルム上にしたものが使用できる。
【０３１３】
１１７０２は酸化導電膜からなる走査線（陽極）であり、本実施例では酸化亜鉛に酸化ガリウムを添加した酸化物導電膜を用いる。また、１１７０３は金属膜からなるデータ線（陰極）であり、本実施例ではビスマス膜を用いる。また、１１７０４はアクリル樹脂からなるバンクであり、データ線１１７０３を分断するための隔壁として機能する。走査線１１７０２とデータ線１１７０３は両方とも、ストライプ状に複数形成されており、互いに直交するように設けられている。
なお、図２９(a)では図示していないが、走査線１１７０２とデータ線１１７０３の間には有機化合物膜が挟まれており、交差部１１７０５が画素となる。
【０３１４】
そして、走査線１１７０２およびデータ線１１７０３はTABテープ１１７０７を介して外部の駆動回路に接続される。なお、１１７０８は走査線１１７０２が集合してなる配線群を表しており、１１７０９はデータ線１１７０３に接続された接続配線１１７０６の集合からなる配線群を表す。また、図示していないが、TABテープ１１７０７の代わりに、TABテープにICを設けたTCPを接続してもよい。
【０３１５】
また、図２９(b)において、１１７１０はシール剤、１１７１１はシール剤１１７１０によりプラスチック材１１７０１に貼り合わされたカバー材である。シール剤１１７１０としては光硬化樹脂を用いていればよく、脱ガスが少なく、吸湿性の低い材料が望ましい。カバー材としては基板１１７０１と同一の材料が好ましく、ガラス（石英ガラスを含む）もしくはプラスチックを用いることができる。ここではプラスチック材を用いる。
【０３１６】
次に、画素領域１１７１２の構造の拡大図を図２９(c)に示す。１１７１３は有機化合物膜である。なお、図２９(c)に示すように、バンク１１７０４は下層の幅が上層の幅よりも狭い形状になっており、データ線１１７０３を物理的に分断できる。また、シール剤１１７１０で囲まれた画素部１１７１４は、樹脂からなる封止材１１７１５により外気から遮断され、有機化合物膜の劣化を防ぐ構造となっている。
【０３１７】
以上のような構成からなる本発明の発光装置は、画素部１１７１４が走査線１１７０２、データ線１１７０３、バンク１１７０４および有機化合物膜１１７１３で形成されるため、非常に簡単なプロセスで作製することができる。
【０３１８】
また、本実施例に示した発光装置の表示面（画像を観測する面）に偏光板をもうけてもよい。この偏光板は、外部から入射した光の反射を押さえ、観測者が表示面に映り込むことを防ぐ効果がある。一般的には、円偏光板が用いられている。ただし、有機化合物膜から発した光が偏光板により反射されて内部に戻ることを防ぐため、屈折率を調節して内部反射の少ない構造とすることが好ましい。
【０３１９】
なお、本実施例の発光装置に含まれる有機発光素子には、本発明で開示した有機発光素子のいずれを用いてもよい。
【実施例１４】
【０３２０】
本実施例では、フルカラーの発光装置について例示する。本実施例におけるフルカラーの発光装置とは、赤、緑、青の光の三原色を用いて、様々な色を表現できる装置のことを指す。
【０３２１】
まず、最も代表的な例としては、赤、緑、青の発光色を呈する有機発光素子を、従来のシャドウマスクの技術を用いて、それぞれ塗り分ける手法である。すなわち、実施例６〜実施例８で述べたような、赤、緑、および青色の有機発光素子を、実施例１０、実施例１１、および実施例１３で述べたような発光装置の基板上に設ければよい。
【０３２２】
他の方法として、カラーフィルターを用いたフルカラー化が可能である。すなわち、図３０(a)に示すように、白色発光の有機発光素子を、カラーフィルターを有する基板上に設ける手法である。基板としては、カラーフィルターがパターニングされた基板に、実施例１０、実施例１１、および実施例１３で示したような回路が描かれているものを用いればよい。本発明による白色発光素子の例は、図３０(b)に示した。
【０３２３】
また、色変換方式を用いたフルカラー化も可能である。すなわち、図３１(a)に示すように、青色発光の有機発光素子を、色変換層を有する基板上に設ける手法である。色変換層とは、可視光を吸収し、吸収した可視光の波長よりも長い波長の光を放出する、蛍光塗料類などである。基板としては、色変換層がパターニングされた基板に、実施例１０、実施例１１、および実施例１３で示したような回路が描かれているものを用いればよい。本発明による青色発光素子の例は、図３１(b)に示した。
【０３２４】
これらの代表的な手法の他、フォトブリーチングによる色変換方式なども、材料の選択によっては本発明に適用可能である。
【実施例１５】
【０３２５】
本実施例では、実施例１３で示した発光装置にプリント配線板を設けてモジュール化した例を示す。
【０３２６】
図３２(a)に示すモジュールは、基板１２００１（ここでは、画素部１２００２、配線１２００３ａ、１２００３ｂを含む）にTABテープ１２００４が取り付けられ、前記TABテープ１２００４を介してプリント配線板１２００５が取り付けられている。
【０３２７】
ここで、プリント配線板１２００５の機能ブロック図を図３２(b)に示す。プリント配線板１２００５の内部には少なくともI/Oポート（入力もしくは出力部）１２００６、１２００９、データ信号側駆動回路１２００７およびゲート信号側回路１２００８として機能するICが設けられている。
【０３２８】
このように、基板面に画素部が形成された基板にTABテープが取り付けられ、そのTABテープを介して駆動回路としての機能を有するプリント配線版が取り付けられた構成のモジュールを、本明細書では特に駆動回路外付け型モジュールと呼ぶことにする。
【０３２９】
なお、本実施例の発光装置に含まれる有機発光素子には、本発明で開示した有機発光素子のいずれを用いてもよい。
【実施例１６】
【０３３０】
本実施例では、実施例１０、実施例１１、もしくは実施例１３に示した発光装置にプリント配線板を設けてモジュール化した例を示す。
【０３３１】
図３３(a)に示すモジュールは、基板１２１０１（ここでは、画素部１２１０２、データ信号側駆動回路１２１０３、ゲート信号側駆動回路１２１０４、配線１２１０３ａ、１２１０４ａを含む）にTABテープ１２１０５が取り付けられ、そのTABテープ１２１０５を介してプリント配線板１２１０６が取り付けられている。プリント配線板１２１０６の機能ブロック図を図３３(b)に示す。
【０３３２】
図３３(b)に示すように、プリント配線板１２１０６の内部には少なくともI/Oポート１２１０７、１２１１０、コントロール部１２１０８として機能するICが設けられている。なお、ここではメモリ部１２１０９を設けてあるが、必ずしも必要ではない。またコントロール部１２１０８は、駆動回路の制御、映像データの補正などをコントロールするための機能を有した部位である。
【０３３３】
このように、有機発光素子の形成された基板にコントローラーとしての機能を有するプリント配線板が取り付けられた構成のモジュールを、本明細書では特にコントローラー外付け型モジュールと呼ぶことにする。
【０３３４】
なお、本実施例の発光装置に含まれる有機発光素子には、本発明で開示した有機発光素子のいずれを用いてもよい。
【実施例１７】
【０３３５】
本実施例では、有機発光素子を、デジタル時間階調表示により駆動する発光装置の例を示す。本実施例の発光装置は、デジタル時間階調表示により均一な像を得ることができ、非常に有用である。
【０３３６】
有機発光素子を用いた画素の、回路構成を図３４(a)に示す。Trはトランジスタ、Csはストレージキャパシタを表す。この回路においては、ゲート線が選択されると、電流がソース線からTr1に流れ、その信号に対応する電圧がCsに蓄積される。そして、Tr2のゲートおよびソース間の電圧（Vgs）により制御される電流が、Tr2および有機発光素子に流れることになる。
【０３３７】
Tr1が選択されたあとは、Tr1はオフ状態となり、Csの電圧（Vgs）が保持される。したがって、Vgsに依存するだけの電流を流し続けることができる。
【０３３８】
このような回路を、デジタル時間階調表示により駆動するチャートを図３４(b)に示す。すなわち、１フレームを複数のサブフレームに分割するわけだが、図３４(b)では、１フレームを６つのサブフレームに分割する６ビット階調とした。この場合、それぞれのサブフレーム発光期間の割合は、３２：１６：８：４：２：１となる。
【０３３９】
本実施例におけるTFT基板の駆動回路の概要を図３４(c)に示す。ゲートドライバおよびソースドライバは同じ基板上に設けられている。本実施例では、画素回路およびドライバは、デジタル駆動するように設計されているため、TFT特性のばらつきの影響を受けることなく、均一な像を得ることができる。
【実施例１８】
【０３４０】
有機発光素子を用いた発光装置は自発光型であるため、液晶表示装置に比べ、明るい場所での視認性に優れ、視野角が広い。従って、様々な電気器具の表示部に用いることができる。
【０３４１】
本発明により作製した発光装置を用いた電気器具として、ビデオカメラ、デジタルカメラ、ゴーグル型ディスプレイ（ヘッドマウントディスプレイ）、ナビゲーションシステム、音響再生装置（カーオーディオ、オーディオコンポ等）、ノート型パーソナルコンピュータ、ゲーム機器、携帯情報端末（モバイルコンピュータ、携帯電話、携帯型ゲーム機または電子書籍等）、記録媒体を備えた画像再生装置（具体的にはデジタルビデオディスク（ＤＶＤ）等の記録媒体を再生し、その画像を表示しうる表示装置を備えた装置）などが挙げられる。特に、斜め方向から画面を見る機会が多い携帯情報端末は、視野角の広さが重要視されるため、有機発光素子を有する発光装置を用いることが好ましい。それら電気器具の具体例を図１２に示す。
【０３４２】
図１２（Ａ）は表示装置であり、筐体２００１、支持台２００２、表示部２００３、スピーカー部２００４、ビデオ入力端子２００５等を含む。本発明により作製した発光装置は、表示部２００３に用いることができる。有機発光素子を有する発光装置は自発光型であるためバックライトが必要なく、液晶表示装置よりも薄い表示部とすることができる。なお、表示装置は、パソコン用、ＴＶ放送受信用、広告表示用などの全ての情報表示用表示装置が含まれる。
【０３４３】
図１２（Ｂ）はデジタルスチルカメラであり、本体２１０１、表示部２１０２、受像部２１０３、操作キー２１０４、外部接続ポート２１０５、シャッター２１０６等を含む。本発明により作製した発光装置は表示部２１０２に用いることができる。
【０３４４】
図１２（Ｃ）はノート型パーソナルコンピュータであり、本体２２０１、筐体２２０２、表示部２２０３、キーボード２２０４、外部接続ポート２２０５、ポインティングマウス２２０６等を含む。本発明により作製した発光装置は表示部２２０３に用いることができる。
【０３４５】
図１２（Ｄ）はモバイルコンピュータであり、本体２３０１、表示部２３０２、スイッチ２３０３、操作キー２３０４、赤外線ポート２３０５等を含む。本発明により作製した発光装置は表示部２３０２に用いることができる。
【０３４６】
図１２（Ｅ）は記録媒体を備えた携帯型の画像再生装置（具体的にはＤＶＤ再生装置）であり、本体２４０１、筐体２４０２、表示部Ａ２４０３、表示部Ｂ２４０４、記録媒体（ＤＶＤ等）読み込み部２４０５、操作キー２４０６、スピーカー部２４０７等を含む。表示部Ａ２４０３は主として画像情報を表示し、表示部Ｂ２４０４は主として文字情報を表示するが、本発明により作製した発光装置はこれら表示部Ａ、Ｂ２４０３、２４０４に用いることができる。なお、記録媒体を備えた画像再生装置には家庭用ゲーム機器なども含まれる。
【０３４７】
図１２（Ｆ）はゴーグル型ディスプレイ（ヘッドマウントディスプレイ）であり、本体２５０１、表示部２５０２、アーム部２５０３を含む。本発明により作製した発光装置は表示部２５０２に用いることができる。
【０３４８】
図１２（Ｇ）はビデオカメラであり、本体２６０１、表示部２６０２、筐体２６０３、外部接続ポート２６０４、リモコン受信部２６０５、受像部２６０６、バッテリー２６０７、音声入力部２６０８、操作キー２６０９等を含む。本発明により作製した発光装置は表示部２６０２に用いることができる。
【０３４９】
ここで図１２（Ｈ）は携帯電話であり、本体２７０１、筐体２７０２、表示部２７０３、音声入力部２７０４、音声出力部２７０５、操作キー２７０６、外部接続ポート２７０７、アンテナ２７０８等を含む。本発明により作製した発光装置は、表示部２７０３に用いることができる。なお、表示部２７０３は黒色の背景に白色の文字を表示することで携帯電話の消費電力を抑えることができる。
【０３５０】
なお、将来的に有機材料の発光輝度が高くなれば、出力した画像情報を含む光をレンズ等で拡大投影してフロント型若しくはリア型のプロジェクターに用いることも可能となる。
【０３５１】
また、上記電気器具はインターネットやＣＡＴＶ（ケーブルテレビ）などの電子通信回線を通じて配信された情報を表示することが多くなり、特に動画情報を表示する機会が増してきている。有機材料の応答速度は非常に高いため、発光装置は動画表示に好ましい。
【０３５２】
また、発光装置は発光している部分が電力を消費するため、発光部分が極力少なくなるように情報を表示することが好ましい。従って、携帯情報端末、特に携帯電話や音響再生装置のような文字情報を主とする表示部に発光装置を用いる場合には、非発光部分を背景として文字情報を発光部分で形成するように駆動することが好ましい。
【０３５３】
以上の様に、本発明を用いて作製された発光装置の適用範囲は極めて広く、あらゆる分野の電気器具に用いることが可能である。また、本実施例の電気器具は本発明で開示した有機発光素子を有する発光装置のいずれをその表示部に用いることができる。
【実施例１９】
【０３５４】
上記実施例で述べた本発明の発光装置は、低消費電力で寿命が長いという利点を有する。したがって、前記発光装置が表示部等として含まれる電気器具は、従来よりも低い消費電力で動作可能であり、なおかつ長保ちする電気器具となる。
特に電源としてバッテリーを使用する携帯機器のような電気器具に関しては、低消費電力化が便利さに直結する（電池切れが起こりにくい）ため、極めて有用である。
【０３５５】
また、前記発光装置は、自発光型であることから液晶表示装置のようなバックライトは必要なく、有機化合物膜の厚みも１μmに満たないため、薄型軽量化が可能である。したがって、前記発光装置が表示部等として含まれる電気器具は、従来よりも薄型軽量な電気器具となる。このことも、特に携帯機器のような電気器具に関して、便利さ（持ち運びの際の軽さやコンパクトさ）に直結するため、極めて有用である。さらに、電気器具全般においても、薄型である（かさばらない）ことは運送面（大量輸送が可能）、設置面（部屋などのスペース確保）からみても有用であることは疑いない。
【０３５６】
なお、前記発光装置は自発光型であるために、液晶表示装置に比べて明るい場所での視認性に優れ、しかも視野角が広いという特徴を持つ。したがって、前記発光装置を表示部として有する電気器具は、表示の見やすさの点でも大きなメリットがある。
【０３５７】
すなわち、本発明の発光装置を用いた電気器具は、薄型軽量・高視認性といった従来の有機発光素子の長所に加え、低消費電力・長寿命という特長も保有しており、極めて有用である。
【０３５８】
本実施例では、本発明の発光装置を表示部として含む電気器具を例示する。その具体例を図３５および図３６に示す。なお、本実施例の電気器具に含まれる有機発光素子には、本発明で開示した素子のいずれを用いてもよい。また、本実施例の電気器具に含まれる発光装置の形態は、図２４〜図３４のいずれの形態を用いても良い。
【０３５９】
図３５(a)は有機発光素子を用いたディスプレイであり、筐体１２３０１ａ、支持台１２３０２ａ、表示部１２３０３ａを含む。本発明の発光装置を表示部１２３０３ａとして用いたディスプレイを作製することにより、薄く軽量で、長保ちするディスプレイを実現できる。よって、輸送が簡便になり、設置の際の省スペースが可能となる上に、寿命も長い。
【０３６０】
図３５(b)はビデオカメラであり、本体１２３０１ｂ、表示部１２３０２ｂ、音声入力部１２３０３ｂ、操作スイッチ１２３０４ｂ、バッテリー１２３０５ｂ、受像部１２３０６ｂを含む。本発明の発光装置を表示部2302bとして用いたビデオカメラを作製することにより、消費電力が少なく、軽量なビデオカメラを実現できる。よって、電池の消費量が少なくなり、持ち運びも簡便になる。
【０３６１】
図３５(c)はデジタルカメラであり、本体１２３０１ｃ、表示部１２３０２ｃ、接眼部１２３０３ｃ、操作スイッチ１２３０４ｃを含む。本発明の発光装置を表示部１２３０２ｃとして用いたデジタルカメラを作製することにより、消費電力が少なく、軽量なデジタルカメラを実現できる。よって、電池の消費量が少なくなり、持ち運びも簡便になる。
【０３６２】
図３５(d)は記録媒体を備えた画像再生装置であり、本体１２３０１ｄ、記録媒体（CD、LD、またはDVDなど）１２３０２ｄ、操作スイッチ１２３０３ｄ、表示部(A)１２３０４ｄ、表示部(B)１２３０５ｄを含む。表示部(A)１２３０４ｄは主として画像情報を表示し、表示部(B)１２３０５ｄは主として文字情報を表示する。本発明の発光装置をこれら表示部(A)１２３０４ｄや表示部(B)１２３０５ｄとして用いた前記画像再生装置を作製することにより、消費電力が少なく軽量な上に、長保ちする前記画像再生装置を実現できる。なお、この記録媒体を備えた画像再生装置には、CD再生装置、ゲーム機器なども含む。
【０３６３】
図３５(e)は携帯型（モバイル）コンピュータであり、本体１２３０１ｅ、表示部１２３０２ｅ、受像部１２３０３ｅ、操作スイッチ１２３０４ｅ、メモリスロット１２３０５ｅを含む。本発明の発光装置を表示部１２３０２ｅとして用いた携帯型コンピュータを作製することにより、消費電力が少なく、薄型軽量な携帯型コンピュータを実現できる。よって、電池の消費量が少なくなり、持ち運びも簡便になる。なお、この携帯型コンピュータはフラッシュメモリや不揮発性メモリを集積化した記録媒体に情報を記録したり、それを再生したりすることができる。
【０３６４】
図３５(f)はパーソナルコンピュータであり、本体１２３０１ｆ、筐体１２３０２ｆ、表示部１２３０３ｆ、キーボード１２３０４ｆを含む。本発明の発光装置を表示部１２３０３ｆとして用いたパーソナルコンピュータを作製することにより、消費電力が少なく、薄型軽量なパーソナルコンピュータを実現できる。特に、ノートパソコンのように持ち歩く用途が必要な場合、電池の消費量や軽さの点で大きなメリットとなる。
【０３６５】
なお、上記電気器具はインターネットなどの電子通信回線や電波などの無線通信を通じて配信される情報を表示することが多くなってきており、特に動画情報を表示する機会が増えている。有機発光素子の応答速度は非常に速く、そのような動画表示に好適である。
【０３６６】
次に、図３６(a)は携帯電話であり、本体１２４０１ａ、音声出力部１２４０２ａ、音声入力部１２４０３ａ、表示部１２４０４ａ、操作スイッチ１２４０５ａ、アンテナ１２４０６ａを含む。本発明の発光装置を表示部１２４０４ａとして用いた携帯電話を作製することにより、消費電力が少なく、薄型軽量な携帯電話を実現できる。よって、電池の消費量が少なくなり、持ち運びも楽になる上にコンパクトな本体にできる。
【０３６７】
図３６(b)は音響機器（具体的には車載用オーディオ）であり、本体１２４０１ｂ、表示部１２４０２ｂ、操作スイッチ１２４０３ｂ、１２４０４ｂを含む。
本発明の発光装置を表示部１２４０２ｂとして用いた音響機器を作製することにより、消費電力が少なく、軽量な音響機器を実現できる。また、本実施例では車載用オーディオを例として示すが、家庭用オーディオに用いても良い。
【０３６８】
なお、図３５、図３６で示したような電気器具において、さらに光センサを内蔵させ、使用環境の明るさを検知する手段を設けることで、使用環境の明るさに応じて発光輝度を変調させるような機能を持たせることは有効である。使用者は、使用環境の明るさに比べてコントラスト比で100〜150の明るさを確保できれば、問題なく画像もしくは文字情報を認識できる。すなわち、使用環境が明るい場合は画像の輝度を上げて見やすくし、使用環境が暗い場合は画像の輝度を抑えて消費電力を抑えるといったことが可能となる。
【０３６９】
また、本発明の発光装置を光源として用いた様々な電気器具も、低消費電力での動作や薄型軽量化が可能であるため、非常に有用と言える。代表的には、液晶表示装置のバックライトもしくはフロントライトといった光源、または照明機器の光源として本発明の発光装置を含む電気器具は、低消費電力の実現や薄型軽量化が可能である。
【０３７０】
したがって、本実施例に示した図３５、図３６の電気器具の表示部を、全て液晶ディスプレイにする場合においても、その液晶ディスプレイのバックライトもしくはフロントライトとして本発明の発光装置を用いた電気器具を作製することにより、消費電力が少なく、薄くて軽量な電気器具が達成できる。
【実施例２０】
【０３７１】
本実施例では、本発明で開示した有機発光素子に一定の電流を流すことにより駆動する、アクティブマトリクス型の定電流駆動回路の例を示す。その回路構成を図３７に示す。
【０３７２】
図３７に示す画素１２８１０は、信号線Ｓｉ、第１走査線Ｇｊ、第２走査線Ｐｊ及び電源線Ｖｉを有している。また画素１２８１０は、Ｔｒ１、Ｔｒ２、Ｔｒ３、Ｔｒ４、混合接合型の有機発光素子１２８１１及び保持容量１２８１２を有している。
【０３７３】
Ｔｒ３とＴｒ４のゲートは、共に第１走査線Ｇｊに接続されている。Ｔｒ３のソースとドレインは、一方は信号線Ｓｉに、もう一方はＴｒ２のソースに接続されている。またＴｒ４のソースとドレインは、一方はＴｒ２のソースに、もう一方はＴｒ１のゲートに接続されている。つまり、Ｔｒ３のソースとドレインのいずれか一方と、Ｔｒ４のソースとドレインのいずれか一方とは、接続されている。
【０３７４】
Ｔｒ１のソースは電源線Ｖｉに、ドレインはＴｒ２のソースに接続されている。Ｔｒ２のゲートは第２走査線Ｐｊに接続されている。そしてＴｒ２のドレインは有機発光素子１２８１１が有する画素電極に接続されている。有機発光素子１２８１１は、画素電極と、対向電極と、画素電極と対向電極の間に設けられた有機発光層とを有している。有機発光素子１２８１１の対向電極は発光パネルの外部に設けられた電源によって一定の電圧が与えられている。
【０３７５】
なお、Ｔｒ３とＴｒ４は、ｎチャネル型ＴＦＴとｐチャネル型ＴＦＴのどちらでも良い。ただし、Ｔｒ３とＴｒ４の極性は同じである。また、Ｔｒ１はｎチャネル型ＴＦＴとｐチャネル型ＴＦＴのどちらでも良い。Ｔｒ２は、ｎチャネル型ＴＦＴとｐチャネル型ＴＦＴのどちらでも良い。発光素子の画素電極と対向電極は、一方が陽極であり、他方が陰極である。Ｔｒ２がｐチャネル型ＴＦＴの場合、陽極を画素電極として用い、陰極を対向電極として用いるのが望ましい。逆に、Ｔｒ２がｎチャネル型ＴＦＴの場合、陰極を画素電極として用い、陽極を対向電極として用いるのが望ましい。
【０３７６】
保持容量１２８１２はＴｒ１のゲートとソースとの間に形成されている。保持容量１２８１２はＴｒ１のゲートとソースの間の電圧（ＶGS）をより確実に維持するために設けられているが、必ずしも設ける必要はない。
【０３７７】
図３７に示した画素では、信号線Ｓｉに供給される電流を信号線駆動回路が有する電流源において制御されている。
【０３７８】
以上のような回路構成を適用することにより、有機発光素子に一定の電流を流して輝度を一定に保とうとする定電流駆動が可能となる。本発明で開示した混合領域を有する有機発光素子は従来の有機発光素子に比べて寿命が長いが、上記のような定電流駆動を実施することでさらに長寿命化を図ることができるため、有効である。
【図面の簡単な説明】
【０３７９】
【図１】本発明における混合層を説明する図。
【図２】混合層における濃度勾配について説明する図。
【図３】混合層の作製について説明する図。
【図４】本発明の有機発光素子における素子構成を説明する図。
【図５】本発明の有機発光素子における素子構成を説明する図。
【図６】本発明の有機発光素子における素子構成を説明する図。
【図７】作製行程を説明する図。
【図８】作製行程を説明する図。
【図９】作製行程を説明する図。
【図１０】発光装置の封止構造を説明する図。
【図１１】発光装置を説明する断面図。
【図１２】電気器具の一例を示す図。
【図１３】従来の有機発光素子を表す図。
【図１４】有機界面の状態を表す図。
【図１５】蒸着装置を示す図。
【図１６】不純物層の形成を示す図。
【図１７】有機発光素子の構造を示す図。
【図１８】濃度プロファイルを示す図。
【図１９】濃度プロファイルを示す図。
【図２０】混合領域の状態を表す図。
【図２１】有機発光素子の構造を示す図。
【図２２】有機発光素子の構造を示す図。
【図２３】蒸着装置を示す図。
【図２４】発光装置の断面構造を示す図。
【図２５】発光装置の断面構造を示す図。
【図２６】発光装置の断面構造を示す図。
【図２７】発光装置の上面構造および断面構造を示す図。
【図２８】発光装置の上面構造および断面構造を示す図。
【図２９】発光装置の上面構造および断面構造を示す図。
【図３０】カラーフィルターを用いた発光装置の概略を示す図。
【図３１】色変換層を用いた発光装置の概略を示す図。
【図３２】発光装置の構成を示す図。
【図３３】発光装置の構成を示す図。
【図３４】発光装置の構成を示す図。
【図３５】電気器具の具体例を示す図。
【図３６】電気器具の具体例を示す図。
【図３７】発光装置の回路構成を説明する図。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電界を加えることで発光が得られる有機化合物を含む膜（以下、「有機化合物層」と記す）と、陽極と、陰極と、を有する有機発光素子を用いた発光装置に関する。本発明では特に、従来よりも駆動電圧が低く、なおかつ素子の寿命が長い有機発光素子を用いた発光装置に関する。なお、本明細書中における発光装置とは、発光素子として有機発光素子を用いた画像表示デバイスもしくは発光デバイスを指す。また、有機発光素子にコネクター、例えば異方導電性フィルム((FPC:flexible printed circuit)もしくはTAB（Tape Automated Bonding）テープもしくはTCP（Tape Carrier Package）が取り付けられたモジュール、TABテープやTCPの先にプリント配線板が設けられたモジュール、または有機発光素子にCOG（Chip On Glass）方式によりIC（集積回路）が直接実装されたモジュールも全て発光装置に含むものとする。
【背景技術】
【０００２】
有機発光素子は、電界を加えることにより発光する素子である。その発光機構は、電極間に有機化合物層を挟んで電圧を印加することにより、陰極から注入された電子および陽極から注入された正孔が有機化合物層中の発光中心で再結合して分子励起子を形成し、その分子励起子が基底状態に戻る際にエネルギーを放出して発光すると言われている。
【０００３】
なお、有機化合物が形成する分子励起子の種類としては、一重項励起状態と三重項励起状態が可能であるが、本明細書中ではどちらの励起状態が発光に寄与する場合も含むこととする。
【０００４】
このような有機発光素子において、通常、有機化合物層は1μmを下回るほどの薄膜で形成される。また、有機発光素子は、有機化合物層そのものが光を放出する自発光型の素子であるため、従来の液晶ディスプレイに用いられているようなバックライトも必要ない。したがって、有機発光素子は極めて薄型軽量に作製できることが大きな利点である。
【０００５】
また、例えば100〜200nm程度の有機化合物層において、キャリアを注入してから再結合に至るまでの時間は、有機化合物層のキャリア移動度を考えると数十ナノ秒程度であり、キャリアの再結合から発光までの過程を含めてもマイクロ秒以内のオーダーで発光に至る。したがって、非常に応答速度が速いことも特長の一つである。
【０００６】
さらに、有機発光素子はキャリア注入型の有機発光素子であるため、直流電圧での駆動が可能であり、ノイズが生じにくい。駆動電圧に関しては、まず有機化合物層の厚みを100nm程度の均一な超薄膜とし、また、有機化合物層に対するキャリア注入障壁を小さくするような電極材料を選択し、さらにはヘテロ構造（積層構造）を導入することによって、5.5Vで100cd/m2の十分な輝度が達成されたという報告がある（文献１：C. W. Tang and S. A. VanSlyke, "Organic electroluminescent diodes", Applied Physics Letters, vol. 51, No.12, 913-915 (1987)）。
【０００７】
こういった薄型軽量・高速応答性・直流低電圧駆動などの特性から、有機発光素子は次世代のフラットパネルディスプレイ素子として注目されている。また、自発光型であり視野角が広いことから、視認性も比較的良好であり、電気器具の表示画面に用いる素子として有効と考えられている。
【０００８】
ところで、文献１において示された有機発光素子の構成であるが、まず、キャリア注入障壁を小さくする方法として、仕事関数が低い上に比較的安定なMg：Ag合金を陰極に用い、電子の注入性を高めている。このことにより、有機化合物層に大量のキャリアを注入することを可能としている。
【０００９】
さらに有機化合物層として、ジアミン化合物からなる正孔輸送層とトリス（８−キノリノラト）アルミニウム錯体（以下、「Alq3」と記す）からなる電子輸送性発光層とを積層するという、シングルヘテロ構造を適用することにより、キャリアの再結合効率を飛躍的に向上させている。このことは、以下のように説明される。
【００１０】
例えば、Alq3単層のみを有する有機発光素子の場合では、Alq3が電子輸送性であるため、陰極から注入された電子のほとんどは正孔と再結合せずに陽極に達してしまい、発光の効率は極めて悪い。すなわち、単層の有機発光素子を効率よく発光させる（低電圧で駆動する）ためには、電子および正孔の両方をバランスよく輸送できる材料（以下、「バイポーラー材料」と記す）を用いる必要があり、Alq3はその条件を満たしていない。
【００１１】
しかし、文献１のようなシングルへテロ構造（二層構造）を適用すれば、陰極から注入された電子は正孔輸送層と電子輸送性発光層との界面でブロックされ、電子輸送性発光層中へ閉じこめられる。したがって、キャリアの再結合が効率よく電子輸送性発光層で行われ、効率のよい発光に至るのである。
【００１２】
このようなキャリアのブロッキング機能の概念を発展させると、キャリアの再結合領域を制御することも可能となる。その例として、正孔をブロックできる層（正孔阻止層）を正孔輸送層と電子輸送層との間に挿入することにより、正孔を正孔輸送層内に閉じこめ、正孔輸送層の方を発光させることに成功した報告がある。（文献２：Yasunori KIJIMA, Nobutoshi ASAI and Shin-ichiro TAMURA, "A Blue Organic Light Emitting Diode", Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 38, 5274-5277(1999)）。なお、文献２で示されたような材料からなる正孔阻止層は、発光層よりも高い励起エネルギーを有するため、分子励起子の拡散を防止する役割も果たしている。
【００１３】
また、文献１における有機発光素子は、正孔の輸送は正孔輸送層が行い、電子の輸送および発光は電子輸送性発光層が行うという、機能分離が特徴であるとも言える。この機能分離の概念はさらに発展し、正孔輸送、電子輸送、および発光の三種類の機能を、それぞれ異なる材料が担う手法が提案されるようになった。
この手法により、キャリア輸送性は乏しくとも発光効率は高い材料を発光材料として使用することができ、それに伴って有機発光素子の発光効率も向上するためである。
【００１４】
その代表的な手法は、色素のドーピングである（文献３：C. W. Tang, S. A. VanSlyke, and C. H. Chen, "Electroluminescence of doped organic thin films", Journal of Applied Physics, vol. 65, No.9, 3610-3616 (1989)）。すなわち、図１３(a)に示すように、正孔輸送層１１０１および電子輸送層１１０２（発光層でもある）を設けたシングルへテロ構造において、電子輸送層１１０２に色素１１０３をドープすることにより、色素１１０３の発光色を得るものである。色素１１０３は、正孔輸送層１１０１側にドープする場合も考えられる。
【００１５】
これに対し、図１３(b)に示すように、正孔輸送層と電子輸送層の間に発光層を挟むというダブルへテロ構造（三層構造）の手法もある（文献４：Chihaya ADACHI, Shizuo TOKITO, Tetsuo TSUTSUI and Shogo SAITO, "Electroluminescence in Organic Films with Three-Layered Structure", Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 27, No. 2, L269-L271(1988)）。この手法の場合、正孔輸送層１１０１から発光層１１０４に正孔が、電子輸送層１１０２から発光層１１０４に電子が、それぞれ注入されるため、発光層１１０４においてキャリアの再結合が起こり、発光層１１０４として用いた材料の発光色にて発光に至るのである。
【００１６】
こういった機能分離の利点としては、機能分離することによって一種類の有機材料に様々な機能（発光性、キャリア輸送性、電極からのキャリア注入性など）
を同時に持たせる必要がなくなり、分子設計等に幅広い自由度を持たせることができる点にある（例えば、無理にバイポーラー材料を探索する必要がなくなる）
。つまり、発光特性のいい材料、キャリア輸送性が優れる材料などを、各々組み合わせることで、容易に高発光効率が達成できるということである。
【００１７】
これらの利点から、文献１〜４で述べられた積層構造の概念（キャリアブロッキング機能あるいは機能分離）自体は、現在にいたるまで広く利用されている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１８】
しかしながら、以上で述べたような積層構造は異種物質間の接合であるため、その界面には必ずエネルギー障壁が生じることになる。エネルギー障壁が存在すれば、その界面においてキャリアの移動は妨げられるため、以下に述べるような二つの問題点が提起される。
【００１９】
まず一つは、駆動電圧のさらなる低減へ向けての障害になるという点である。
実際、現在の有機発光素子において、駆動電圧に関しては積層構造の素子に比べて、共役ポリマーを用いた単層構造の素子の方が優れており、パワー効率（単位：[lm/W]）でのトップデータ（ただし、一重項励起状態からの発光を比較しており、三重項励起状態からの発光は除いている）を保持していると報告されている（文献５：筒井哲夫、「応用物理学会有機分子・バイオエレクトロニクス分科会会誌」、Vol. 11、No. 1、P.8（2000））。
【００２０】
なお、文献５で述べられている共役ポリマーはバイポーラー材料であり、キャリアの再結合効率に関しては積層構造と同等なレベルが達成できる。したがって、バイポーラー材料を用いるなどの方法で、積層構造を用いることなくキャリアの再結合効率さえ同等にできるのであれば、界面の少ない単層構造の方が実際は駆動電圧が低くなることを示している。
【００２１】
例えば電極との界面においては、エネルギー障壁を緩和するような材料を挿入し、キャリアの注入性を高めて駆動電圧を低減する方法がある（文献６：Takeo Wakimoto, Yoshinori Fukuda, Kenichi Nagayama, Akira Yokoi, Hitoshi Nakada, and Masami Tsuchida, "Organic EL Cells Using Alkaline Metal Compounds as Electron Injection Materials", IEEE TRANSACTIONS ON ELECTRON DEVICES, VOL. 44, NO. 8, 1245-1248(1997)）。文献６では、電子注入層としてLi2Oを用いることにより、駆動電圧の低減に成功している。
【００２２】
しかしながら、有機材料間（例えば正孔輸送層と発光層との間のことであり、以下、「有機層間」と記す）のキャリア移動性に関してはいまだ未解決の分野であり、単層構造の低駆動電圧に追いつくための重要なポイントであると考えられる。
【００２３】
さらに、エネルギー障壁に起因するもう一つの問題点として、有機発光素子の素子寿命に対する影響が考えられる。すなわち、キャリアの注入が妨げられ、チャージが蓄積することによる輝度の低下である。
【００２４】
この劣化機構に関してははっきりした理論は確立されていないが、陽極と正孔輸送層との間に正孔注入層を挿入し、さらにdc駆動ではなく矩形波のac駆動にすることによって、輝度の低下を抑えることができるという報告がある（文献７：S. A. VanSlyke, C. H. Chen, and C. W. Tang, "Organic electroluminescent devices with improved stability", Applied Physics Letters, Vol. 69, No. 15, 2160-2162(1996)）。これは、正孔注入層を挿入し、ac駆動することによってチャージの蓄積を排除し、輝度の低下を抑えることができるという実験的な裏付けと言える。
【００２５】
以上のことから、積層構造は容易にキャリアの再結合効率を高めることができ、なおかつ機能分離の観点から材料の選択幅を広くできるというメリットを持つ一方で、有機層間を多数作り出すことによってキャリアの移動を妨げ、駆動電圧や輝度の低下に影響を及ぼしていると言える。
【００２６】
そこで本発明では、従来用いられている積層構造の利点（キャリアブロッキング機能あるいは機能分離）を活かしつつ、なおかつ有機層間のエネルギー障壁を緩和することによって、従来よりも駆動電圧が低い上に素子の寿命が長い有機発光素子を提供することを課題とする。
【００２７】
また、このような有機発光素子を用いることにより、従来よりも駆動電圧が低く、なおかつ寿命の長い発光装置を提供することを課題とする。さらに、前記発光装置を用いて電気器具を作製することにより、従来よりも低消費電力で、なおかつ長保ちする電気器具を提供することを課題とする。
【００２８】
ところで、図１３(a)のような色素１１０３のドーピングという手法は、固体の状態では発光を示さず、溶液中に低濃度で分散した場合にのみ発光が観測されるような材料（例；キナクリドン）であっても、有機発光素子に適用できるというメリットがある。すなわち、濃度消光を起こしやすい発光材料に対して有効な手法と言える。
【００２９】
しかしながら、色素をドープする量は通常極微量（１ｗｔ％を切る場合もある）であり、一般に広く用いられている真空蒸着法にて有機発光素子を作製する場合、蒸着量の制御が困難であるというデメリットがある。特に発光効率は、添加する色素の量に対して敏感であり、作製した素子ごとのばらつきが生じてしまうことが考えられる。
【００３０】
また、色素のドーピングという手法の場合、色素はゲストとなる。この場合、ホスト材料の最高被占分子軌道（HOMO）と最低空分子軌道（LUMO）とのエネルギー差（以下、「励起エネルギーレベル」と記す）が、ゲストのそれよりも大きい必要がある。加えて、ホストはキャリア輸送性も併せ持つ必要もある。さらに、より好ましくは、ホストの極大発光波長とゲストの極大吸収波長がマッチしていることが発光効率を高める。
【００３１】
ところが、例えば青色のゲストに対するホストは、青色のような短波長の可視光よりもさらに大きな励起エネルギーレベルを必要とするため、ホスト材料の選択は大きく限定されてくる。赤色のゲストに対するホストに至っては、上記要求を全て満たした材料は報告されていない。したがって、ドープする色素に対する最適なホスト材料を選択しなければならないことも、色素のドーピングという手法のデメリットの一つである。
【００３２】
以上のことを考えると、図１３(b)のようなダブルへテロ構造（正孔輸送層＋発光層＋電子輸送層）の方が好ましいと考えられる。発光層に用いる材料としては、固体状態でも発光するものを選ばなければならない（すなわち、濃度消光する材料は使用できない）という制約はあるものの、必ずしも大きなキャリア輸送性は必要ないため、比較的材料の選択幅は広い。
【００３３】
しかしながら、図１３(b)のようなダブルへテロ構造は、三種類の異種物質間の接合であるため、各層間（正孔輸送層１１０１と発光層１１０４との間、および電子輸送層１１０２と発光層１１０４との間）に界面（以下、「有機界面」と記す）を生じることになる。したがって、有機界面を形成することに起因する問題点として、上で述べた二つの問題点が提起される。
【００３４】
すなわち、図１３(b)のようなダブルへテロ構造は、色素のドーピングという手法を用いることなく機能分離が可能になるという大きなメリットを持つ一方で、発光層の両端に有機界面を作り出しているため、発光層へのキャリアの移動が妨げられ、駆動電圧や素子寿命に大きな影響を及ぼしていると考えられる。
【００３５】
そこで本発明では、特に従来用いられているダブルへテロ構造における有機界面を排除してキャリアの移動性を高めると同時に、ダブルへテロ構造の機能分離の思想は活かし、各機能は発現させる（以下、「機能発現」と記す）ことを課題とする。それにより、従来よりも駆動電圧が低い上に素子の寿命が長い有機発光素子を提供することを課題とする。
【００３６】
また、このような有機発光素子を用いることにより、従来よりも駆動電圧が低く、なおかつ寿命の長い発光装置を提供することを課題とする。さらに、前記発光装置を用いて電気器具を作製することにより、従来よりも低消費電力で、なおかつ長保ちする電気器具を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００３７】
有機界面の形成によりキャリアの移動が妨げられるモデルとして、本発明者は以下に述べるような二つの機構を考えた。
【００３８】
まず一つの機構として、有機界面のモルフォロジーから生じるものが考えられる。有機発光素子における有機化合物膜は通常、アモルファス状態の膜であり、これは有機化合物の分子同士が、双極子相互作用を主とした分子間力で凝集することにより形成されている。ところが、このような分子の凝集体を用いてヘテロ構造を形成すると、分子のサイズや形状の違いが積層構造の界面（すなわち有機界面）に大きな影響を及ぼす可能性がある。
【００３９】
特に、分子のサイズが大きく異なる材料を用いて積層構造を形成した場合、その有機界面における接合の整合性が悪くなると考えられる。その概念図を図１４に示す。図１４では、小さい分子１４０１からなる第一の層１４１１と、大きい分子１４０２からなる第二の層１４１２を積層している。この場合、形成される有機界面１４１３において、整合性の悪い領域１４１４が発生してしまう。
【００４０】
図１４で示した整合性の悪い領域１４１４は、キャリアの移動を妨げるバリア（あるいはエネルギー障壁）となる可能性があるため、駆動電圧のさらなる低減へ向けての障害になることが示唆される。また、エネルギー障壁を越えられないキャリアはチャージとして蓄積してしまい、先に述べたような輝度の低下を誘起してしまう可能性がある。
【００４１】
もう一つの機構として、積層構造を形成する（すなわち有機界面を形成する）
工程から生じるものが考えられる。積層構造の有機発光素子は、各層を形成する際のコンタミネーションを避けるため、通常、図１５に示すようなマルチチャンバー方式（インライン方式）の蒸着装置を用いて作製する。
【００４２】
図１５に示した例は、正孔輸送層・発光層・電子輸送層のダブルへテロ構造を形成するための蒸着装置の概念図である。まず、搬入室に陽極（インジウム錫酸化物（以下、「ITO」と記す）など）を有する基板を搬入し、まず紫外線照射室において真空雰囲気中で紫外線を照射することにより、陽極表面をクリーニングする。特に陽極がITOのような酸化物である場合、前処理室にて酸化処理を行う。さらに、積層構造の各層を形成するため、蒸着室１５０１で正孔輸送層を、蒸着室１５０２〜１５０４で発光層（図１５では、赤、緑、青の三色とした）を、蒸着室１５０５で電子輸送層を成膜し、蒸着室１５０６で陰極を蒸着する。最後に、封止室にて封止を行い、搬出室から取り出して有機発光素子を得る。１５１１〜１５１６は各蒸着源である。
【００４３】
このようなインライン方式の蒸着装置の特色としては、各層の蒸着を、それぞれ異なる蒸着室１５０１〜１５０５において蒸着していることである。つまり、各層の材料がほとんど互いに混入しないような装置構成となっている。
【００４４】
ところで、蒸着装置の内部は通常１０-4〜１０-5パスカル程度に減圧されているものの、極微量の気体成分（酸素や水など）は存在している。そして、この程度の真空度の場合、それら極微量の気体成分でも、数秒もあれば容易に単分子レイヤー程度の吸着層を形成してしまうと言われている。
【００４５】
したがって、図１５のような装置を用いて積層構造の有機発光素子を作製する場合、各層を形成する間に大きなインターバルが生じてしまうことが問題なのである。つまり、各層を形成する間のインターバル、特に第二搬送室を経由して搬送する際などに、極微量の気体成分による吸着層（以下、「不純物層」と記す）
を形成してしまう懸念がある。
【００４６】
その概念図を図１６に示す。図１６は、第一の有機化合物１６０１からなる第一の層１６１１と、第二の有機化合物１６０２からなる第二の層１６１２とを積層する際に、その層間に微量の不純物１６０３（水や酸素など）からなる不純物層１６１３が形成されている様子である。
【００４７】
このようにして各層間（すなわち有機界面）に形成されてしまう不純物層は、有機発光素子の完成後、キャリアをトラップする不純物領域となってキャリアの移動を妨げるため、やはり駆動電圧を上昇させてしまう。さらに、キャリアをトラップする不純物領域が存在すると、そこにはチャージが蓄積することになるため、先に述べたような輝度の低下を誘起してしまう可能性がある。
【００４８】
このような構造を考慮し、前記課題を解決する手法として、本発明者は図１に示すような手法を考案した。すなわち、図１のように有機発光素子の陽極１０１と陰極１０４の間に有機化合物層（１）１０２および有機化合物層（２）１０３が積層される場合、従来の明確な界面が存在する積層構造（図１(Ａ)）ではなく、有機化合物層（１）１０２と有機化合物層（２）１０３との間に、有機化合物層（１）１０２を構成する材料および有機化合物層（２）１０３を構成する材料の両方からなる混合層１０５を形成する構造（図１(Ｂ)）である。なお、ここでいう混合層には、有機化合物層（１）１０２や有機化合物層（２）１０３との界面が明確でなくとも、有機化合物層（１）１０２を構成する材料および有機化合物層（２）１０３を構成する材料の両方が含まれている領域を含むものとする。
【００４９】
このような素子であれば、先に述べた従来の積層構造における有機界面は、実質上存在しない。したがって、上述の有機界面で生じる問題点（有機界面のモルフォロジー悪化および不純物層の形成）を解決することができる。
【００５０】
まず、有機界面のモルフォロジー悪化の解決について、図２０を用いて説明する。図２０は、小さい分子１８０１からなる領域１８１１と、大きい分子１８０２からなる領域１８１２と、小さい分子１８０１および大きい分子１８０２の両方を含む混合領域１８１３と、からなる有機化合物膜の断面である。図２０から明らかなように、図１４で存在していたような有機界面１４１３は存在せず、整合性の悪い領域１４１４も存在しない。
【００５１】
また、不純物層の形成の解決であるが、これは単純明快である。図１７のような有機発光素子を作製する場合、陽極上に正孔輸送材料を蒸着し、途中からそれに加えて発光材料を共蒸着の形で蒸着することで第一の混合領域を形成し、第一の混合領域を形成後は正孔輸送材料の蒸着を止めることで発光材料のみを蒸着する。以下同様にして、電子輸送領域を形成し終わるまで、有機界面を形成することなく常に材料を蒸着している状態になる。したがって、図１５のような蒸着装置を用いて有機発光素子を作製する際に生じる、インターバルが存在しない。つまり、不純物層を形成する隙を与えることがないのである。
【００５２】
したがって、図１(Ｂ)に示されるような構造を適用することで、有機層間に存在するエネルギー障壁は図１(Ａ)に示される従来の構造に比較して低減され、キャリアの注入性が向上すると考えられる。具体的には、図１（Ａ）の構造におけるエネルギーバンド図は図１（Ｃ）に示すとおりであるが、図１（Ｂ）に示すような有機層間に混合層を設ける構造を形成した場合には、エネルギーバンド図は、図１（Ｄ）のようになる。すなわち有機層間におけるエネルギー障壁は、連続接合構造を形成することにより緩和され、連続的なエネルギー変化が形成される。したがって、駆動電圧の低減、および輝度低下の防止が可能となる。
【００５３】
以上のことから、本発明では、有機化合物からなる第一の層と、前記第一の層を構成する物質とは異なる有機化合物からなる第二の層と、を少なくとも含む有機発光素子を有する発光装置において、前記第一の層と前記第二の層との間に、前記第一の層を構成する有機化合物、および前記第二の層を構成する有機化合物、の両方を含む混合層を設けたことを特徴とする。
【００５４】
上で述べた第一の層および第二の層の組み合わせを、表１に示す。組み合わせA〜Eは、単独で導入してもよい（例えばAのみ）し、複合して導入してもよい（例えばAとBの両方）。
【００５５】
【表１】
【００５６】
また、組み合わせCとDを複合して導入する場合（すなわち、発光層の両界面に混合層を導入する場合）、発光層で形成された分子励起子の拡散を防ぐことで、さらに発光効率を高めることができる。したがって、発光層の励起エネルギーは、正孔輸送層の励起エネルギーおよび電子輸送層の励起エネルギーよりも低いことが好ましい。この場合、キャリア輸送性に乏しい発光材料も発光層として利用できるため、材料の選択幅が広がる利点がある。なお、本明細書中でいう励起エネルギーとは、分子における最高被占分子軌道（ＨＯＭＯ：hight occupied molecular orbital）と最低空分子軌道（ＬＵＭＯ：lowest unoccupied molecular orbital）とのエネルギー差のことをいう。
【００５７】
さらに好ましくは、発光層を、ホスト材料と、ホスト材料よりも励起エネルギーが低い発光材料（ドーパント）とで構成し、ドーパントの励起エネルギーが、正孔輸送層の励起エネルギーおよび電子輸送層の励起エネルギーよりも低くなるように設計することである。このことにより、ドーパントの分子励起子の拡散を防ぎ、効果的にドーパントを発光させることができる。また、ドーパントがキャリアトラップ型の材料であれば、キャリアの再結合効率も高めることができる。
【００５８】
また、以上で述べた本発明において、混合層を連続的に接合することは、キャリアの移動性をさらに高める手段として極めて有効であると考えられる。なお、混合層の形成においては、混合層に濃度勾配をもたせる手法が好ましい。したがって本発明では、混合層に濃度勾配が形成されていることを特徴とする。
【００５９】
さらに、本発明者は、ダブルへテロ構造における有機界面を排除すると同時に、なおかつ機能発現が可能な有機発光素子を実現する手法を考案した。その概念図を図１７に示す。なお、ここでは基板１７０１上に陽極１７０２を設けてあるが、陰極１７０４の方を基板上に設ける逆の構造をとってもよい。
【００６０】
図１７の素子では、正孔輸送材料、発光材料、および電子輸送材料を含む有機化合物膜１７０３において、正孔輸送材料からなる正孔輸送領域１７０５、発光材料からなる発光領域１７０６、電子輸送材料からなる電子輸送領域１７０７が設けられている。さらに、本発明の特徴として、正孔輸送材料および発光材料が混合された第一の混合領域１７０８と、電子輸送材料および発光材料が混合された第二の混合領域１７０９と、を設けている。
【００６１】
図１７の素子における、膜厚方向の濃度プロファイルの例を図１８および図１９に示す。第一の混合領域１７０８における正孔輸送材料と発光材料との組成比がx：z1で一定であり、第二の混合領域１７０９における電子輸送材料と発光材料との組成比がy：z2で一定である場合は、図１８のようになる。また、第一の混合領域１７０８や第二の混合領域１７０９に濃度勾配が形成されている場合は、図１９のようになる。
【００６２】
図１７の素子も上述したように、有機界面を形成することがないためキャリアの移動が潤滑であり、駆動電圧および素子の寿命に悪影響を及ぼすことがなくなる。さらに、従来のダブルへテロ構造と同様に機能分離されているため、発光効率の点でも問題はない。
【００６３】
また、従来のヘテロ構造（積層構造）が異種物質間の単なる接合（hetero-junction）であるのに対し、本発明の構造はいわば混合接合（mixed-junction）であり、新しい概念に基づく有機発光素子であると言える。
【００６４】
したがって本発明では、陽極と陰極との間に、正孔輸送材料、電子輸送材料、および発光材料を含む有機化合物膜を設けた有機発光素子、を有する発光装置において、前記有機化合物膜は、前記陽極から前記陰極への方向に関して順次、前記正孔輸送材料からなる正孔輸送領域と、前記正孔輸送材料および前記発光材料の両方を含む第一の混合領域と、前記発光材料からなる発光領域と、前記電子輸送材料および前記発光材料の両方を含む第二の混合領域と、前記電子輸送材料からなる電子輸送領域と、が接続された構造であることを特徴とする。
【００６５】
また、図２１(a)のように、陽極１７０２と有機化合物膜１７０３との間に、正孔の注入性を高める材料（以下、「正孔注入材料」と記す）からなる正孔注入領域１７１０を挿入してもよい。あるいは図２１(b)のように、陰極１７０４と有機化合物膜１７０３との間に、電子の注入性を高める材料（以下、「電子注入材料」と記す）からなる電子注入領域１７１１を挿入してもよい。さらに、正孔注入領域と電子注入領域の両方を組み込んでもよい。
【００６６】
この場合、正孔注入材料または電子注入材料は、電極から有機化合物膜へのキャリア注入障壁を小さくするための材料であるため、電極から有機化合物膜へのキャリアの移動を潤滑にし、チャージの蓄積を排除できる効果がある。ただし、先に述べたような不純物層の形成を避ける観点から、各注入材料と有機化合物膜との間は、インターバルをおかずに成膜することが好ましい。
【００６７】
また、これまで述べたような本発明の有機発光素子の発光領域として、ホスト材料に発光材料をドープした素子を用いてもよい。すなわち、図２２に示すように、正孔輸送材料、電子輸送材料、発光材料、および前記発光材料に対するホスト材料を含む有機化合物膜１１００３において、正孔輸送材料からなる正孔輸送領域１１００５、ホスト材料に発光材料１１０１２が添加された発光領域１１００６、電子輸送材料からなる電子輸送領域１１００７が設けられ、さらに、本発明の特徴として、正孔輸送材料およびホスト材料が混合された第一の混合領域１１００８と、電子輸送材料およびホスト材料が混合された第二の混合領域１１００９と、を設けている。
【００６８】
このような素子では、図１３(a)で説明したように、発光材料１１０１２をドープする量の制御が困難であるというデメリットはある。しかしながら、ホスト材料に関しては、図１３(a)の構造に比べて大きなキャリア輸送性が必要ないため、ホスト材料の選択幅が広いというメリットは存在する。また、駆動電圧を下げるために発光領域１１００６の厚さを減らすと、通常はキャリアが発光領域を素通りしてしまう可能性があるが、発光材料１１０１２をドープすることである程度防ぐことができるため有効である。
【００６９】
さらに、図２２の素子に対し、陽極１１００２と有機化合物膜１１００３との間に、正孔注入材料からなる正孔注入領域１１０１０を挿入してもよい。あるいは、陰極１１００４と有機化合物膜１１００３との間に、電子注入材料からなる電子注入領域１１０１１を挿入してもよい。さらに、正孔注入領域と電子注入領域の両方を組み込んでもよい。なお、図２２では、正孔注入領域１１０１０と電子注入領域１１０１１の両方を形成した例を示した。
【００７０】
以上で述べられた有機発光素子に対して、正孔注入領域を設ける場合、特にp型の導電性材料を用いることが好ましい。その例として、π電子共役系の有機化合物に対し、ルイス酸を添加し、導電性を向上させる手法が考えられる。また、成膜法の観点から、湿式塗布にて成膜可能な高分子化合物を用いることが好ましい。さらに、ルイス酸としては、ヨウ素などのハロゲン元素を含む化合物が好ましい。
【００７１】
また、以上で述べられた有機発光素子に対して、電子注入領域を設ける場合、特にｎ型の導電性材料を用いることが好ましい。その例として、π電子共役系の有機化合物に対し、ルイス塩基を添加し、導電性を向上させる手法が考えられる。ルイス塩基としては、セシウムなどのアルカリ金属元素を含む化合物が好ましい。
【００７２】
ところで近年、発光効率の観点から、三重項励起状態から基底状態に戻る際に放出されるエネルギー（以下、「三重項励起エネルギー」と記す）を発光に変換できる有機発光素子が、その高い発光効率ゆえに注目されている（文献８：D. F. O'Brien, M. A. Baldo, M. E. Thompson and S. R. Forrest, "Improved energy transfer in electrophosphorescent devices", Applied Physics Letters, vol. 74, No. 3, 442-444 (1999)）（文献９：Tetsuo TSUTSUI, Moon-Jae YANG, Masayuki YAHIRO, Kenji NAKAMURA, Teruichi WATANABE, Taishi TSUJI, Yoshinori FUKUDA, Takeo WAKIMOTO and Satoshi MIYAGUCHI, "High Quantum Efficiency in Organic Light-Emitting Devices with Iridium-Complex as a Triplet Emissive Center", Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 38, L1502-L1504 (1999)）。
【００７３】
文献８では白金を中心金属とする金属錯体を、文献９ではイリジウムを中心金属とする金属錯体を用いている。これらの三重項励起エネルギーを発光に変換できる有機発光素子（以下、「三重項発光素子」と記す）は、従来よりも高輝度発光・高発光効率を達成することができる。
【００７４】
しかしながら、文献９の報告例によると、初期輝度を500cd/m2に設定した場合の輝度の半減期は170時間程度であり、素子寿命に問題がある。三重項発光素子は、発光材料に対する適切なホスト材料、および分子励起子の拡散を防ぐブロッキング材料が必要であるため、多層構造になっており、有機界面が多数生じてしまうことが素子寿命の短い原因と考えられる。
【００７５】
そこで、有機層間に混合層を導入するという本発明の概念を三重項発光素子に適用することにより、三重項励起状態からの発光による高輝度発光・高発光効率に加え、素子の寿命も長いという非常に高機能な発光素子が可能となる。
【００７６】
なお、三重項の分子励起子は、拡散長が一重項の分子励起子に比べて大きいため、ブロッキング材料（一般には、発光種の分子励起子よりも大きな励起エネルギーレベルを有していればよい）と同様の役割を果たす材料が必要となる。素子構成から考えると、電子輸送材料にその役割を担わせることが好ましい。
【００７７】
また、以上で述べたような本発明の有機発光素子に適用されている第一の混合領域および第二の混合領域のいずれかは、図１９に示すような濃度勾配が形成されていてもよい。このような場合、発光領域の両端において、キャリアに対するエネルギー障壁をほぼ解消できると予想されるため、さらに好ましい。
【発明の効果】
【００７８】
以上のように、本発明により積層構造を有する有機化合物層の界面において、それぞれの有機化合物層を形成する有機化合物からなる混合層を形成することにより、界面における有機層間のエネルギー障壁を緩和することができる。これにより有機層間におけるキャリアの注入性を向上させることができるので、駆動電圧の低減や素子寿命の長い有機発光素子を形成することが可能となる。
さらに本発明を実施することで、消費電力が少ない上に、寿命も優れた発光装置を得ることができる。さらに、そのような発光装置を光源もしくは表示部に用いることで、明るく消費電力が少ない上に、長保ちする電気器具を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００７９】
本発明の有機発光素子を作製する方法について図２及び図３を用いて説明する。
【００８０】
はじめに、基板２００上にスパッタリング法または蒸着法により陽極２０１を形成し、陽極２０１上に有機化合物層（１）２０２を形成する。なお、有機化合物層（１）２０２には、有機化合物１を材料として用い、真空蒸着法により形成する。
【００８１】
次に、混合層２０５を形成する。なお、混合層２０５には、有機化合物層（１）２０２を形成する材料（有機化合物１）と後で形成する有機化合物層（２）２０３を形成する材料（有機化合物２）とを材料として用い、真空下で共蒸着法により形成する。なお、共蒸着法とは、同時に蒸着セルを加熱し、成膜段階で異なる物質を混合する蒸着法をいう。
【００８２】
なお、共蒸着法により複数の有機化合物を用いて混合層を形成する場合には、混合層中に含まれる有機化合物濃度を制御することもできる。図２（Ｂ）には、混合層２０５に含まれる有機化合物１と有機化合物２の濃度に勾配を付けた場合の一例を示す。
【００８３】
図２（Ｂ）では、混合層において、混合層を形成する複数の有機化合物が含まれる割合（濃度：％）と、混合層とそれに接して形成される有機化合物層との距離の関係を示す。なお、図２（Ｂ）では、混合層２０５に含まれる有機化合物の濃度（％）を横軸に示し、混合層２０５とこれに接して形成される有機化合物層（１）２０２、有機化合物層（２）２０３との距離を示す。
【００８４】
つまり、図２（Ｂ）に示す混合層２０５において、有機化合物層（１）２０２を形成する有機化合物１は、混合層２０５と有機化合物層（１）２０２との界面付近において、ほぼ１００％の濃度を占めているが、有機化合物層（１）２０２との距離が離れるにつれて、その濃度は減少し、有機化合物層（２）２０３との界面付近において、ほぼ０％となる。これに対して、有機化合物層（２）２０３を形成する有機化合物２は、その逆であり、有機化合物層（１）２０２との距離が離れるにつれて、その濃度は増加し、有機化合物層（２）２０３との界面付近においては、ほぼ１００％の濃度を占める。
【００８５】
以上のように、混合層２０５を形成する材料の濃度に勾配を付けて形成することにより、有機層間におけるエネルギー障壁を混合層２０５で低減させることが可能になるので、キャリアの移動性の向上に効果的である。
【００８６】
混合層２０５の上に、有機化合物層（２）２０３が形成される。有機化合物層（２）２０３を形成する材料としては、有機化合物２を用い、真空下で蒸着法により形成する。
【００８７】
以上により、有機化合物からなる積層構造を形成した後、陰極を蒸着法やスパッタリング法を用いて形成することにより、有機発光素子を完成させる。
【００８８】
ここで、有機化合物層（有機化合物層（１）２０２、有機化合物層（２）２０３）および混合層が形成される方法について、図３を用いて詳細に説明する。なお、図３においては、図２と同じものに関しては共通の番号を用いて説明する。
【００８９】
図３（Ａ）において、基板２００上に陽極２０１が形成されており、陽極２０１上に有機化合物１を用いて有機化合物層（１）２０２が形成されている。なお、有機化合物層（１）２０２は、図３（Ｄ）に示すような成膜室において、蒸着法により形成される。なお、成膜室３１０において、成膜される基板を固定台３１１上に載せ、固定または回転させて、蒸着を行う。
【００９０】
図３（Ｄ）において、成膜室３１０には、複数の試料室が設けられており、試料室には、有機化合物層を形成する有機化合物が備えられている。なお、図３（Ｄ）においては、試料室が２つ設けられている場合について示しているが、３つ以上であっても良い。
【００９１】
図３（Ｄ）において、試料室（ａ）３１２には、有機化合物１（３１６）が備えられている。つまり、試料室（ａ）３１２に設けられているシャッター（ａ）
３１４を開くことにより、有機化合物１（３１６）を蒸着源として、有機化合物層（１）２０２を形成することができる。
【００９２】
次に、図３（Ｂ）に示すように混合層２０５が形成される。混合層２０５は、試料室（ａ）３１２に備えられている有機化合物１（３１６）と試料室（ｂ）３１３に備えられている有機化合物２（３１７）を蒸着源として用いるため、試料室（ａ）３１２に設けられているシャッター（ａ）３１４と試料室（ｂ）３１３に設けられているシャッター（ｂ）３１５を開き、有機化合物１（３１６）と有機化合物２（３１７）を蒸着源として共蒸着法により形成される。
【００９３】
なお、上述したように混合層における有機化合物の濃度を制御する場合には、シャッター（ａ）３１４およびシャッター（ｂ）３１５の開き具合を調節することにより、図２（Ｂ）で示した混合層のような濃度勾配をつけることが可能になる。
【００９４】
次に、試料室（ａ）３１２のシャッター（ａ）３１４を閉じ、試料室（ｂ）３１３のシャッター（ｂ）３１５を開くことにより、有機化合物２を蒸着源として、有機化合物層（２）２０３を形成することができる（図３（Ｃ））。
【００９５】
有機発光素子が有する有機化合物層は、その機能が異なることから正孔注入層、正孔輸送層、発光層、正孔阻止層、電子輸送層および電子注入層といった複数の有機化合物層を積層することにより形成されている。なお、有機発光素子の設計において、その積層構成が異なることから、有機化合物層の界面に混合層を形成する場合、混合層を形成する位置は素子構成上重要となる。そこで、特定の素子構成を有する有機発光素子について以下に詳細に説明する。
【００９６】
〔実施の形態１〕 本実施の形態１においては、図４に示すように陽極４０１と陰極４０２の間に有機化合物層４０３を有する有機発光素子において、混合層を発光層と有機化合物層との界面に形成する場合について説明する。
【００９７】
本実施の形態において、有機化合物層４０３は複数の有機化合物層が積層される構造を有する。具体的には、陽極４０１上に陽極からの正孔の注入性を高めるための正孔注入層４０４が形成され、正孔注入層４０４の上には注入された正孔の輸送性を高めるために正孔輸送層４０５が形成される。
【００９８】
そして、正孔輸送層４０５を形成する材料と発光層４０６を形成する材料を用いて共蒸着法により混合層（１）４０７が形成される。なお、共蒸着法については、上記に述べた方法で行えばよい。なお、この時、混合層（１）４０７に濃度勾配を持たせても良い。
【００９９】
ここで、混合層（１）４０７を設けることにより、正孔輸送層４０５と発光層４０６のエネルギー障壁を緩和することができるので、正孔輸送層４０５から発光層４０６への正孔の注入性を高めることができる。
【０１００】
そして、混合層（１）４０７の上には、発光層４０６が形成される。なお、本実施の形態１に示す有機化合物層の積層構成の場合には、発光層を形成する有機化合物は、正孔輸送層４０５及び電子輸送層４０８を形成する材料よりも励起エネルギーの低い材料を用いて形成することが好ましい。これは、発光層と有機化合物層との界面に混合層を設けて発光層への注入性を高めているために、逆に注入されたキャリアが発光層を通過しやすくなっている点を考慮してのことである。なお、発光層を形成する有機化合物に励起エネルギーの低い物を用いるだけでなく、励起エネルギーの低いドーパントを用いてもよい。
【０１０１】
さらに発光層４０６の上には、発光層４０６を形成する材料と電子輸送層４０８を形成する材料を用いて共蒸着法により、混合層（２）４０９を形成する。混合層（２）４０９においても、混合層（１）４０７と同様に濃度勾配を持たせるのが好ましい。
【０１０２】
そして、混合層（２）４０９の上に、電子輸送層４０８を蒸着により形成した後、蒸着法またはスパッタ法により陰極４０２を形成し、有機発光素子を完成させることができる。
【０１０３】
以上に示した有機発光素子は、発光層と有機化合物層との界面（具体的には、発光層と正孔輸送層の界面、及び発光層と電子輸送層の界面）において、混合層が設けられる構造を有している。このような構造の有機発光素子を形成することにより、正孔輸送層４０３から発光層への正孔の注入性および電子輸送層から発光層への電子の注入性を良くすることができるため、発光層におけるキャリアの再結合性を高めることができる。
【０１０４】
〔実施の形態２〕 次に実施の形態２では、実施の形態１で示したのとは異なる素子構造を有する有機発光素子を作製する場合について説明する。
【０１０５】
本実施の形態２においては、有機発光素子が三重項発光素子である場合に、積層構造を有する有機化合物層の界面に混合層を形成する場合について説明する。
【０１０６】
本実施の形態２において、図５に示すように陽極５０１と陰極５０２の間に複数の有機化合物層が積層される有機化合物層５０３が形成されている。具体的には、陽極５０１上に陽極５０１からの正孔の注入性を高めるための正孔注入層５０４が形成され、正孔注入層５０４の上には注入された正孔の輸送性を高めるために正孔輸送層５０５が形成される。
【０１０７】
そして、正孔輸送層５０５を形成する材料と発光層５０６を形成する材料を用いて共蒸着法により混合層（１）５０７が形成される。なお、共蒸着法については、上記に述べた方法で行えばよい。なお、この時、混合層（１）５０７に濃度勾配を持たせても良い。
【０１０８】
ここで、混合層（１）５０７を設けることにより、正孔輸送層５０５と発光層５０６との間のエネルギー障壁を緩和することができるので、正孔輸送層５０５から発光層５０６への正孔の注入性を高めることができる。
【０１０９】
そして、混合層（１）５０７の上には、発光層５０６が形成される。なお、本実施の形態２に示す有機化合物層の積層構成の場合には、発光層を形成する有機化合物は、三重項励起状態から基底状態に戻る際に放出されるエネルギーを発光に利用できる材料を用いて形成されるため、ホスト材料とホスト材料よりも励起エネルギーが低い三重項発光材料（ドーパント）を共蒸着法により形成する。
【０１１０】
さらに、発光層５０６の上には正孔阻止層５０８を形成する。なお、正孔阻止層５０８は、正孔輸送層５０５から発光層５０６に注入された正孔が発光層を通過するのを防ぎ、さらに発光層５０６において正孔と電子が再結合して生じた分子励起子が、発光層５０６から拡散するのを防ぐ機能を有する。
【０１１１】
さらに正孔阻止層５０８の上には、正孔阻止層５０８を形成する材料と電子輸送層５０９を形成する材料を用いて共蒸着法により、混合層（２）５１０を形成する。混合層（２）５１０においても、混合層（１）５０７と同様に濃度勾配を持たせるのが好ましい。
【０１１２】
そして、混合層（２）５１０の上に、電子輸送層５０９を蒸着法により形成した後、蒸着法またはスパッタ法により陰極５０２を形成し、有機発光素子を完成することができる。
【０１１３】
以上に示した有機発光素子は、有機化合物層における界面（具体的には、発光層５０６と正孔輸送層５０５の界面、及び正孔阻止層５０８と電子輸送層５０９の界面）において、混合層が設けられる構造を有している。このような構造の有機発光素子を形成することにより、正孔輸送層５０５から発光層への正孔の注入性および電子輸送層から正孔阻止層への電子の注入性を良くすることができるため、発光層におけるキャリアの再結合性を高めることができる。
【０１１４】
なお、本実施の形態２に示した構造を用いる有機発光素子としては、発光層において、三重項発光材料を用いる場合に適しているが、これに限られることはなく、一重項励起エネルギーを発光に利用する有機化合物を用いる場合にも用いることができる。なお、三重項発光材料としては、文献７で紹介される白金を中心金属とする金属錯体や文献８で紹介されるイリジウムを中心金属とする金属錯体などを用いるとよい。
【０１１５】
〔実施の形態３〕 本実施の形態３では、実施の形態１または実施の形態２で示したものと異なる構造を有する有機発光素子について図６を用いて説明する。
【０１１６】
本実施の形態３においては、陽極６０１と陰極６０２の間に有機化合物層６０３を有する有機発光素子において、混合層を有機化合物層中の注入層と輸送層との界面に形成する場合について説明する。
【０１１７】
本実施の形態３において、有機化合物層６０３は複数の有機化合物層が積層される構造を有する。具体的には、陽極６０１上に陽極６０１からの正孔の注入性を高めるための正孔注入層６０４が形成される。
【０１１８】
ここで、本実施の形態に於いて、正孔注入層６０４を形成する材料と正孔輸送層６０５を形成する材料を共蒸着法により、混合層（１）６０６を形成する。さらに、混合層（１）６０６の上には正孔輸送層６０５が形成される。
【０１１９】
また、混合層（１）６０６を設けることにより、正孔注入層６０４と正孔輸送層６０５とのエネルギー障壁を緩和することができるので、正孔輸送層６０５から発光層６０７への正孔の注入性を高めることができる。この時、混合層（１）
６０６には、濃度勾配を持たせても良い。
【０１２０】
そして、正孔輸送層６０５の上には発光層６０７が形成され、さらに電子輸送層６０８が形成される。
【０１２１】
ここで、電子輸送層６０８を形成する材料と電子注入層６０９を形成する材料を共蒸着法により、混合層（２）６１０を形成する。なお、混合層（２）６１０においても、混合層（１）６０６と同様に濃度勾配を持たせるのが好ましい。さらに、混合層（２）６１０の上には電子注入層６０９が形成される。
【０１２２】
そして、電子注入層６０９を蒸着により形成した後、蒸着法またはスパッタ法により陰極６０２を形成し、有機発光素子を完成させることができる。
【０１２３】
以上に示した有機発光素子は、注入層と輸送層の界面（具体的には、正孔注入層と正孔輸送層の界面、及び電子輸送層と電子注入層の界面）において、混合層を設ける構造を有している。このような構造の有機発光素子を形成することにより、注入されたキャリアの有機化合物層における移動性を向上させる一方で、混合層によるエネルギー障壁の緩和により界面を実質的に減らすことができるために、キャリアの再結合性を高めるという利点を有している。
【０１２４】
さらに、本発明を実施する上で必要となる形態について以下に述べる。なお、有機発光素子は、発光を取り出すために少なくとも陽極または陰極の一方が透明であればよいが、本実施の形態では、基板上に透明な陽極を形成し、陽極から光を取り出す素子構造で記述する。実際は、陰極から光を取り出す構造や、基板とは逆側から光を取り出す構造も本発明に適用可能である。
【０１２５】
本発明を実施するに当たり、不純物層の形成を防ぐため、有機発光素子を作製する製造工程が重要になる。そこでまず、本発明で開示する有機発光素子の製造方法について述べる。
【０１２６】
図２３(a)は、蒸着装置の上面図であるが、蒸着室として一つの真空槽１１１１０を設置し、その真空槽内に複数の蒸着源を設けてある、シングルチャンバー方式である。そして、正孔注入材料、正孔輸送材料、電子輸送材料、電子注入材料、ブロッキング材料、発光材料、陰極の構成材料など、各種機能の異なる材料が、それぞれ前記複数の蒸着源に別々に収納されている。
【０１２７】
このような蒸着室を有する蒸着装置においては、まず、搬入室に陽極（ITOなど）を有する基板を搬入し、陽極がITOのような酸化物である場合、前処理室にて酸化処理を行う（なお、図２３(a)では図示していないが、陽極表面をクリーニングするために紫外線照射室を設置することも可能である）。さらに、有機発光素子を形成する全ての材料は、真空槽１１１１０内において蒸着される。ただし陰極は、この真空槽１１１１０内で形成してもよいし、別に蒸着室を設けてそこで陰極を形成してもよい。要は、陰極を形成するまでの間を、一つの真空槽１１１１０内で蒸着すればよい。最後に、封止室にて封止を行い、搬出室から取り出して有機発光素子を得る。
【０１２８】
このようなシングルチャンバー方式の蒸着装置を用いて本発明の有機発光素子を作製する手順を、図２３(b)（真空槽１１１１０の断面図）を用いて説明する。図２３(b)では、最も簡単な例として、三つの蒸着源（有機化合物蒸着源a１１１１６、有機化合物蒸着源b１１１１７および有機化合物蒸着源c１１１１８）を有する真空槽１１１１０を用い、正孔輸送材料１１１２１、電子輸送材料１１１２２および発光材料１１１２３を含む有機化合物膜を形成する過程を示す。
【０１２９】
まず、真空槽１１１１０内に、陽極１１１０２を有する基板１１１０１を搬入し、固定台１１１１１にて固定する（蒸着時には通常、基板は回転させる）。次に、真空槽１１１１０内を減圧（１０-4パスカル以下が好ましい）した後、容器a１１１１２を加熱し、正孔輸送材料１１１２１を蒸発させ、所定の蒸着レート（単位：[Å/s]）に達してからシャッターa１１１１４を開け、蒸着を開始する。
【０１３０】
正孔輸送領域１１１０３が所定の厚さに達したあと、正孔輸送材料１１１２１を蒸発させたまま発光材料１１１２３の蒸着も開始し、第一の混合領域１１１０５を形成する（図２３(b)で示した状態）。第一の混合領域１１１０５に濃度勾配を形成する場合は、シャッターa１１１１４を徐々に閉じて正孔輸送材料の蒸着レートを減らしていけばよい。
【０１３１】
次に、シャッターa１１１１４を完全に閉じて正孔輸送材料１１１２１の蒸着を終了し、発光材料１１１２３からなる発光領域を形成する。この時、シャッターb１１１１５を閉じたまま、容器b１１１１３も加熱しておく。
【０１３２】
発光領域が所定の厚さに達したあと、シャッターb１１１１５を開いて電子輸送材料１１１２２の蒸着を開始し、第二の混合領域を形成する。第二の混合領域に濃度勾配を形成する場合は、発光材料１１１２３の蒸着レートを徐々に減らしていけばよい。
【０１３３】
最後に、発光材料１１１２３の蒸着を終了し、電子輸送材料１１１２２からなる電子輸送領域を形成する。以上の操作は、全てインターバルをおかずに行っているため、いずれの領域においても不純物層が形成されない。
【０１３４】
この方法を応用すれば、課題を解決するための手段で述べた有機発光素子は、全て作製可能である。例えば、発光材料をゲストとし、その発光材料に対するホスト材料を用いる図２２のような素子の場合は、図２３(b)に加え、ホスト材料を蒸着するための蒸着源を設置すればよい。そして、ホスト材料は混合領域および発光領域の形成に用い、発光材料はホスト材料の蒸着中（発光領域の形成中）
に、微量蒸発させて添加させればよいのである。
【０１３５】
また、正孔注入領域または電子注入領域を形成する場合でも、各注入材料の蒸着源を同一の真空槽１１１１０内に設置すればよい。例えば図２３(b)において、陽極１１１０２と正孔輸送領域１１１０３との間に、正孔注入領域を蒸着にて設ける場合は、陽極１１１０２上に正孔注入材料を蒸着した後、インターバルをおかずにすぐ正孔輸送材料１１１２１を蒸発させることで、不純物層の形成を避けることができる。
【０１３６】
次に、正孔注入材料、正孔輸送材料、電子輸送材料、電子注入材料、発光材料などに好適な材料を以下に列挙する。ただし、本発明の有機発光素子に用いる材料は、これらに限定されない。
【０１３７】
正孔注入材料としては、有機化合物であればポルフィリン系の化合物が有効であり、フタロシアニン（以下、「H2Pc」と記す）、銅フタロシアニン（以下、「CuPc」と記す）がよく用いられる。高分子化合物では、ポリビニルカルバゾール（以下、「PVK」と記す）などがあるが、先に述べたように、共役系の導電性高分子化合物に化学ドーピングを施した材料もあり、ポリスチレンスルホン酸（以下、「PSS」と記す）をドープしたポリエチレンジオキシチオフェン（以下、「PEDOT」と記す）や、ヨウ素などのルイス酸をドープしたポリアニリン、ポリピロールなどが挙げられる。また、絶縁体の高分子化合物も陽極の平坦化の点で有効であり、ポリイミド（以下、「PI」と記す）がよく用いられる。さらに、無機化合物も用いられ、金や白金などの金属薄膜の他、酸化アルミニウム（以下、「アルミナ」と記す）の超薄膜などがある。
【０１３８】
正孔輸送材料として最も広く用いられているのは、芳香族アミン系（すなわち、ベンゼン環−窒素の結合を有するもの）の化合物である。広く用いられている材料として、４，４'−ビス（ジフェニルアミノ）−ビフェニル（以下、「TAD」と記す）や、その誘導体である４，４'−ビス［Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニル−アミノ］−ビフェニル（以下、「TPD」と記す）、４，４'−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］−ビフェニル（以下、「α−NPD」と記す）がある。４，４'，４''−トリス（Ｎ，Ｎ−ジフェニル−アミノ）
−トリフェニルアミン（以下、「TDATA」と記す）、４，４'，４''−トリス［Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニル−アミノ］−トリフェニルアミン（以下、「MTDATA」と記す）などのスターバースト型芳香族アミン化合物が挙げられる。
【０１３９】
電子輸送材料としては、金属錯体がよく用いられ、先に述べたAlq、トリス（４−メチル−８−キノリノラト）アルミニウム（以下、「Almq」と記す）、ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［h］−キノリナト）ベリリウム（以下、「Bebq」と記す）などのキノリン骨格またはベンゾキノリン骨格を有する金属錯体や、混合配位子錯体であるビス（２−メチル−８−キノリノラト）−（４−ヒドロキシ−ビフェニリル）−アルミニウム（以下、「BAlq」と記す）などがある。また、ビス［２−（２−ヒドロキシフェニル）−ベンゾオキサゾラト］亜鉛（以下、「Zn(BOX)2」と記す）、ビス［２−（２−ヒドロキシフェニル）−ベンゾチアゾラト］亜鉛（以下、「Zn(BTZ)2」と記す）などのオキサゾール系、チアゾール系配位子を有する金属錯体もある。さらに、金属錯体以外にも、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−tert−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（以下、「PBD」と記す）、１，３−ビス［５−（p−tert−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−イル］ベンゼン（以下、「OXD−7」と記す）などのオキサジアゾール誘導体、５−（４−ビフェニリル）−３−（４−tert−ブチルフェニル）−４−フェニル−１，２，４−トリアゾール（以下、「TAZ」と記す）、５−（４−ビフェニリル）−３−（４−tert−ブチルフェニル）−４−（４−エチルフェニル）−１，２，４−トリアゾール（以下、「p-EtTAZ」と記す）などのトリアゾール誘導体、バソフェナントロリン（以下、「BPhen」と記す）、バソキュプロイン（以下、「BCP」と記す）などのフェナントロリン誘導体が電子輸送性を有する。
【０１４０】
電子注入材料としては、上で述べた電子輸送材料を用いることができる。その他に、フッ化リチウムなどのアルカリ金属ハロゲン化物や、酸化リチウムなどのアルカリ金属酸化物のような絶縁体の、超薄膜がよく用いられる。また、リチウムアセチルアセトネート（以下、「Li(acac)」と記す）や８−キノリノラト−リチウム（以下、「Liq」と記す）などのアルカリ金属錯体も有効である。
【０１４１】
発光材料としては、先に述べたAlq、Almq、BeBq、BAlq、Zn(BOX)2、Zn(BTZ)2などの金属錯体の他、各種蛍光色素が有効である。蛍光色素としては、青色の４，４'−ビス（２，２−ジフェニル−ビニル）−ビフェニル（以下、「DPVBi」と記す）や、赤橙色の４−（ジシアノメチレン）−２−メチル−６−（p−ジメチルアミノスチリル）−４Ｈ−ピラン（以下、「DCM」と記す）などがある。また、三重項発光材料も可能であり、白金ないしはイリジウムを中心金属とする錯体が主体である。三重項発光材料として、トリス（２−フェニルピリジン）イリジウム（以下、「Ir(ppy)3」と記す）、２，３，７，８，１２，１３，１７，１８−オクタエチル−２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフィリン−白金（以下、「PtOEP」と記す）などが知られている。
【０１４２】
以上で述べたような各機能を有する材料を、各々組み合わせ、本発明の有機発光素子に適用することにより、従来よりも駆動電圧が低い上に素子の寿命が長い有機発光素子を作製することができる。
【実施例１】
【０１４３】
本実施例では、実施の形態１で示した構造を有する有機発光素子を形成する場合について説明する。なお、本実施例では、図４を用いて説明する。
【０１４４】
有機発光素子を形成する陽極４０１には、酸化インジウム・スズ（ＩＴＯ）膜や酸化インジウムに２〜２０[％]の酸化亜鉛（ＺｎＯ）を混合した透明導電膜を用いる。なお、本実施例においては、陽極４０１の膜厚を８０〜２００ｎｍとするのが好ましい。
【０１４５】
そして、陽極４０１上には、正孔注入層４０４が形成されるが、正孔注入層４０４としては、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）や無金属フタロシアニン（Ｈ2Ｐｃ）等のフタロシアニン系の材料を用いる。なお、本実施例に於いては、銅フタロシアニンを用いて正孔注入層４０４を形成する。正孔注入層４０４の膜厚としては、１０〜３０ｎｍとするのが好ましい。
【０１４６】
次に正孔注入層４０４を形成した後で正孔輸送層４０５が形成される。本実施例における正孔輸送層４０５には芳香族アミン系の4,4'-ヒ゛ス［N-(1-ナフチル)-N-フェニル-アミノ］ヒ゛フェニル（α−ＮＰＤ）、1,1-ヒ゛ス［4-ヒ゛ス(4-メチルフェニル)-アミノ-フェニル］シクロヘキサン（ＴＰＡＣ）、4,4',4''-トリス[N-(3-メチルフェニル)-N-フェニル-アミノ)トリフェニルアミン(ＭＴＤＡＴＡ)といった材料を用いることができる。なお、本実施例に於いては、α−ＮＰＤを用いて３０〜６０ｎｍの膜厚で正孔輸送層４０５を形成する。
【０１４７】
次に、混合層（１）４０７を形成する。なお、混合層（１）４０７は、正孔輸送層４０５を形成するα−ＮＰＤと発光層４０６を形成するＡｌｑ3を共蒸着法により形成する。なお、この時の混合層（１）４０７の膜厚は、１〜１０ｎｍとするのが好ましい。
【０１４８】
次に、発光層４０６を形成する。なお、発光層４０６は、Ａｌｑ3を蒸着法により形成する。なお、この時の発光層４０６の膜厚は、３０〜６０ｎｍとするのが好ましい。
【０１４９】
本実施例における有機発光素子の構造では、発光層を正孔輸送層４０５および電子輸送層４０８を形成する材料よりも励起エネルギーの低い材料で形成するか、励起エネルギーの低いドーパントをドーピングして形成する必要がある。
【０１５０】
本実施例の発光層４０６を形成する材料としては、Ａｌｑ3の他、これにフェニル基が導入された構造のＡｌｐｑ3が適している。発光層にドーピングを行う際に用いるドーパントとしては、ペリレン、ルブレン、クマリン、4-(シ゛シアノメチレン)-2-メチル-6-(p-シ゛メチルアミノスチリル)-4H-ヒ゜ラン（ＤＣＭ）およびキナクリドンといった公知の材料を用いることができる。
【０１５１】
次に、混合層（２）４０９を形成する。なお、混合層（２）４０９は、発光層４０６を形成するＡｌｑ3もしくはＡｌｐｑ3と電子輸送層４０８を形成する材料を共蒸着法により形成する。なお、この時の混合層（２）４０９の膜厚は、１〜１０ｎｍとするのが好ましい。
【０１５２】
次に、電子輸送層４０８を形成する。ここでは、1,3,4-オキサジアゾール誘導体や1,2,4-トリアゾール誘導体といった材料を用いることができる。具体的には、2-(4-ヒ゛フェニリル)-5-(4-tert-フ゛チルフェニル)-1,3,4-オキサシ゛アソ゛ール（ＰＢＤ）、2,5-(1,1'-シ゛ナフチル)-1,3,4-オキサシ゛アソ゛ール（ＢＮＤ）、1,3-ヒ゛ス［5-(p-tert-フ゛チルフェニル)-1,3,4-オキサシ゛アソ゛ール-2-イル］ヘ゛ンセ゛ン（ＯＸＤ−７）、3-(4-tert-フ゛チルフェニル)-4-フェニル-5-(4-ヒ゛フェニリル)-1,2,4-トリアソ゛ール（ＴＡＺ）といった材料を用いることができる。なお、電子輸送層４０８としては、３０〜６０ｎｍの膜厚で形成されるのが好ましい。
【０１５３】
ここまで形成した後で、蒸着法により有機発光素子の陰極を形成する。本実施例では有機発光素子の陰極となる導電膜としてＭｇＡｇを用いているが、ＡｌやＹｂの他、Ａｌ−Ｌｉ合金膜（アルミニウムとリチウムとの合金膜）や、周期表の１族もしくは２族に属する元素とアルミニウムとを共蒸着法により形成された膜を用いることも可能である。
【実施例２】
【０１５４】
本実施例では、実施の形態２で示した構造を有する有機発光素子を形成する場合について説明する。なお、本実施例では、図５を用いて説明する。
【０１５５】
有機発光素子を形成する陽極５０１には、酸化インジウム・スズ（ＩＴＯ）膜や酸化インジウムに２〜２０[％]の酸化亜鉛（ＺｎＯ）を混合した透明導電膜を用いる。なお、本実施例に於いては、陽極５０１の膜厚を８０〜２００ｎｍとする。
【０１５６】
そして、陽極５０１上には、正孔注入層５０４が形成されるが、正孔注入層５０４としては、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）や無金属フタロシアニン（Ｈ2Ｐｃ）等のフタロシアニン系の材料を用いる。なお、本実施例に於いては、銅フタロシアニンを用いて正孔注入層５０４を形成する。正孔注入層５０４の膜厚としては、１０〜３０ｎｍとする。
【０１５７】
次に正孔注入層５０４を形成した後で正孔輸送層５０５が形成される。本実施例における正孔輸送層５０５には芳香族アミン系のα−ＮＰＤ、ＴＰＡＣ、ＭＴＤＡＴＡといった材料を用いることができる。なお、本実施例に於いては、ＭＴＤＡＴＡとα−ＮＰＤを積層させて３０〜６０ｎｍの膜厚で正孔輸送層５０５を形成する。なお、本実施例に於いては、正孔輸送層５０５の上にＭＴＤＡＴＡ（下層）を１０〜２０ｎｍの膜厚で形成した後、α−ＮＰＤ（上層）を５〜２０ｎｍの膜厚で形成する。
【０１５８】
次に、混合層（１）５０７を形成する。なお、混合層（１）５０７は、正孔輸送層５０５の上層を形成するα−ＮＰＤと発光層５０６を形成する4,4'-N,N'-シ゛カルハ゛ソ゛ール-ヒ゛フェニル（ＣＢＰ）及びトリス(2-フェニルヒ゜リシ゛ン)イリシ゛ウム（Ｉｒ（ｐｐｙ）3）
を共蒸着法により形成する。なお、この時の混合層（１）５０７の膜厚は、１〜１０ｎｍとするのが好ましい。
【０１５９】
次に、発光層５０６を形成する。なお、発光層５０６は、ドーパントであるＣＢＰとホスト材料であるイリジウム錯体（Ｉｒ（ｐｐｙ）3）を共蒸着法により形成する。ホスト材料としては、イリジウム錯体の他に白金錯体を用いても良い。なお、この時の発光層５０６の膜厚は、１０〜３０ｎｍとする。
【０１６０】
次に、発光層５０６の上には、正孔阻止層５０８を形成する。なお、本実施例では、正孔阻止層５０８にＢＣＰを用い、１０〜３０ｎｍの膜厚で形成する。
【０１６１】
次に、混合層（２）５１０を形成する。なお、混合層（２）５１０は、正孔阻止層５０８を形成するＢＣＰと電子輸送層５０９を形成するＡｌｑ3を共蒸着法により形成する。なお、この時の混合層（２）５１０の膜厚は、１〜１０ｎｍとするのが好ましい。
【０１６２】
次に、電子輸送層５０９を形成する。ここでは、Ａｌｑ3もしくはＡｌｐｑ3といった材料を用いることができる。なお、本実施例では電子注入層６０９の材料としてＡｌｑ3を用い、３０〜６０ｎｍの膜厚で形成する。
【０１６３】
ここまで形成した後で、蒸着法により有機発光素子の陰極５０２を形成する。
本実施例では有機発光素子の陰極５０２となる導電膜としてＭｇＡｇを用いているが、ＡｌやＹｂの他、Ａｌ−Ｌｉ合金膜（アルミニウムとリチウムとの合金膜）や、周期表の１族もしくは２族に属する元素とアルミニウムとを共蒸着法により形成された膜を用いることも可能である。なお、本実施例における陰極５０２は１００〜５００ｎｍの膜厚で形成する。
【０１６４】
なお、本実施例における素子構造の場合には、特に発光層に三重発光材料を用いることが好ましい。
【実施例３】
【０１６５】
本実施例では、実施の形態３で示した構造を有する有機発光素子を形成する場合について説明する。なお、本実施例では、図６を用いて説明する。
【０１６６】
有機発光素子を形成する陽極６０１には、酸化インジウム・スズ（ＩＴＯ）膜や酸化インジウムに２〜２０[％]の酸化亜鉛（ＺｎＯ）を混合した透明導電膜を用いる。なお、本実施例に於いては、陽極６０１の膜厚を８０〜２００ｎｍとする。
【０１６７】
そして、陽極６０１上には、正孔注入層６０４が形成されるが、正孔注入層６０４としては、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）や無金属フタロシアニン（Ｈ2Ｐｃ）等のフタロシアニン系の材料を用いる。なお、本実施例に於いては、銅フタロシアニンを用いて正孔注入層６０４を形成する。本実施例においては、正孔注入層６０４の膜厚を１０〜３０ｎｍとする。
【０１６８】
次に、混合層（１）６０６を形成する。なお、混合層（１）６０６は、正孔注入層６０４を形成する銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）と正孔輸送層６０５を形成するα−ＮＰＤとを共蒸着法により形成する。なお、この時の混合層（１）６０６の膜厚は、１〜１０ｎｍとするのが好ましい。
【０１６９】
次に混合層（１）６０６を形成した後で正孔輸送層６０５が形成される。本実施例における正孔輸送層６０５には芳香族アミン系のα−ＮＰＤ、ＴＰＡＣ、ＭＴＤＡＴＡといった材料を用いることができる。なお、本実施例に於いては、α−ＮＰＤを用いて３０〜６０ｎｍの膜厚で正孔輸送層６０５を形成する。
【０１７０】
次に、発光層６０７を形成する。なお、発光層６０７は、Ａｌｑ3を蒸着法により形成する。なお、ここでは発光層６０７の膜厚を３０〜６０ｎｍとする。
【０１７１】
次に、電子輸送層６０８を形成する。ここでは、1,3,4-オキサジアゾール誘導体や1,2,4-トリアゾール誘導体といった材料を用いることができる。具体的には、ＰＢＤ、ＢＮＤ、ＯＸＤ−７、ＴＡＺといった材料を用いることができる。なお、電子輸送層６０８としては、３０〜６０ｎｍの膜厚で形成する。
【０１７２】
次に、混合層（２）６１０を形成する。なお、混合層（２）６１０は、電子輸送層６０８を形成するＴＡＺと電子注入層６０９を形成する材料を共蒸着法により形成する。なお、この時の混合層（２）６１０の膜厚は、１〜１０ｎｍとするのが好ましい。
【０１７３】
混合層（２）６１０の上には、電子注入層６０９を形成する。ここでは、Ａｌｑ3もしくはＡｌｐｑ3といった材料を用いることができる。なお、電子輸送層５０９としては、３０〜６０ｎｍの膜厚で形成する。
【０１７４】
ここまで形成した後で、蒸着法により有機発光素子の陰極を形成する。本実施例では有機発光素子の陰極となる導電膜としてＭｇＡｇを用いているが、ＡｌやＹｂの他、Ａｌ−Ｌｉ合金膜（アルミニウムとリチウムとの合金膜）や、周期表の１族もしくは２族に属する元素とアルミニウムとを共蒸着法により形成された膜を用いることも可能である。
【実施例４】
【０１７５】
次に、同一基板上に本発明の有機発光素子を有する画素部と、画素部の周辺に設ける駆動回路のＴＦＴ（ｎチャネル型ＴＦＴ及びｐチャネル型ＴＦＴ）を同時に作製する方法の一例について図７〜図９を用いて説明する。
【０１７６】
まず、本実施例ではコーニング社の＃７０５９ガラスや＃１７３７ガラスなどに代表されるバリウムホウケイ酸ガラス、またはアルミノホウケイ酸ガラスなどのガラスからなる基板９００を用いる。なお、基板９００としては、透光性を有する基板であれば限定されず、石英基板を用いても良い。また、本実施例の処理温度に耐えうる耐熱性を有するプラスチック基板を用いてもよい。
【０１７７】
次いで、図７（Ａ）に示すように、基板９００上に酸化珪素膜、窒化珪素膜または酸化窒化珪素膜などの絶縁膜から成る下地膜９０１を形成する。本実施例では下地膜９０１として２層構造を用いるが、前記絶縁膜の単層膜または２層以上積層させた構造を用いても良い。下地膜９０１の一層目としては、プラズマＣＶＤ法を用い、ＳｉＨ4、ＮＨ3、及びＮ2Ｏを反応ガスとして成膜される酸化窒化珪素膜９０１ａを１０〜２００ｎｍ（好ましくは５０〜１００ｎｍ）形成する。
本実施例では、膜厚５０ｎｍの酸化窒化珪素膜９０１ａ（組成比Ｓｉ＝３２％、Ｏ＝２７％、Ｎ＝２４％、Ｈ＝１７％）を形成した。次いで、下地膜９０１のニ層目としては、プラズマＣＶＤ法を用い、ＳｉＨ4、及びＮ2Ｏを反応ガスとして成膜される酸化窒化珪素膜９０１ｂを５０〜２００ｎｍ（好ましくは１００〜１５０ｎｍ）の厚さに積層形成する。本実施例では、膜厚１００ｎｍの酸化窒化珪素膜９０１ｂ（組成比Ｓｉ＝３２％、Ｏ＝５９％、Ｎ＝７％、Ｈ＝２％）を形成した。
【０１７８】
次いで、下地膜９０１上に半導体層９０２〜９０５を形成する。半導体層９０２〜９０５は、非晶質構造を有する半導体膜を公知の手段（スパッタ法、ＬＰＣＶＤ法、またはプラズマＣＶＤ法等）により成膜した後、公知の結晶化処理（レーザー結晶化法、熱結晶化法、またはニッケルなどの触媒を用いた熱結晶化法等）を行って得られた結晶質半導体膜を所望の形状にパターニングして形成する。
この半導体層９０２〜９０５の厚さは２５〜８０ｎｍ（好ましくは３０〜６０ｎｍ）の厚さで形成する。結晶質半導体膜の材料に限定はないが、好ましくは珪素（シリコン）またはシリコンゲルマニウム（ＳｉXＧｅ1-X（Ｘ＝０．０００１〜０．０２））合金などで形成すると良い。本実施例では、プラズマＣＶＤ法を用い、５５ｎｍの非晶質珪素膜を成膜した後、ニッケルを含む溶液を非晶質珪素膜上に保持させた。この非晶質珪素膜に脱水素化（５００℃、１時間）を行った後、熱結晶化（５５０℃、４時間）を行い、さらに結晶化を改善するためのレーザーアニ―ル処理を行って結晶質珪素膜を形成した。そして、この結晶質珪素膜をフォトリソグラフィー法を用いたパターニング処理によって、半導体層９０２〜９０５を形成した。
【０１７９】
また、半導体層９０２〜９０５を形成した後、ＴＦＴのしきい値を制御するために、半導体層９０２〜９０５に微量な不純物元素（ボロンまたはリン）をドーピングしてもよい。
【０１８０】
また、レーザー結晶化法で結晶質半導体膜を作製する場合には、パルス発振型または連続発光型のエキシマレーザーやＹＡＧレーザー、ＹＶＯ4レーザーを用いることができる。これらのレーザーを用いる場合には、レーザー発振器から放射されたレーザー光を光学系で線状に集光し半導体膜に照射する方法を用いると良い。結晶化の条件は実施者が適宣選択するものであるが、エキシマレーザーを用いる場合はパルス発振周波数３００Ｈｚとし、レーザーエネルギー密度を１００〜４００ｍＪ／ｃｍ2(代表的には２００〜３００ｍＪ／ｃｍ2)とする。また、ＹＡＧレーザーを用いる場合にはその第２高調波を用いパルス発振周波数３０〜３００ｋＨｚとし、レーザーエネルギー密度を３００〜６００ｍＪ／ｃｍ2(代表的には３５０〜５００ｍＪ／ｃｍ2)とすると良い。そして幅１００〜１０００μｍ、例えば４００μｍで線状に集光したレーザー光を基板全面に渡って照射し、この時の線状レーザー光の重ね合わせ率（オーバーラップ率）を５０〜９０％として行えばよい。
【０１８１】
次いで、半導体層９０２〜９０５を覆うゲート絶縁膜９０６を形成する。ゲート絶縁膜９０６はプラズマＣＶＤ法またはスパッタ法を用い、厚さを４０〜１５０ｎｍとして珪素を含む絶縁膜で形成する。本実施例では、プラズマＣＶＤ法により１１０ｎｍの厚さで酸化窒化珪素膜（組成比Ｓｉ＝３２％、Ｏ＝５９％、Ｎ＝７％、Ｈ＝２％）で形成した。勿論、ゲート絶縁膜は酸化窒化珪素膜に限定されるものでなく、他の珪素を含む絶縁膜を単層または積層構造として用いても良い。
【０１８２】
また、酸化珪素膜を用いる場合には、プラズマＣＶＤ法でＴＥＯＳ（Tetraethyl Orthosiliｃate）とＯ2とを混合し、反応圧力４０Ｐａ、基板温度３００〜４００℃とし、高周波（１３．５６ＭＨｚ）電力密度０．５〜０．８Ｗ／ｃｍ2で放電させて形成することができる。このようにして作製される酸化珪素膜は、その後４００〜５００℃の熱アニールによりゲート絶縁膜として良好な特性を得ることができる。
【０１８３】
そして、ゲート絶縁膜９０６上にゲート電極を形成するための耐熱性導電層９０７を２００〜４００ｎｍ（好ましくは２５０〜３５０ｎｍ）の厚さで形成する。耐熱性導電層９０７は単層で形成しても良いし、必要に応じて二層あるいは三層といった複数の層から成る積層構造としても良い。耐熱性導電層にはＴａ、Ｔｉ、Ｗから選ばれた元素、または前記元素を成分とする合金か、前記元素を組み合わせた合金膜が含まれる。これらの耐熱性導電層はスパッタ法やＣＶＤ法で形成されるものであり、低抵抗化を図るために含有する不純物濃度を低減させることが好ましく、特に酸素濃度に関しては３０ｐｐｍ以下とすると良い。本実施例ではＷ膜を３００ｎｍの厚さで形成する。Ｗ膜はＷをターゲットとしてスパッタ法で形成しても良いし、６フッ化タングステン（ＷＦ6）を用いて熱ＣＶＤ法で形成することもできる。いずれにしてもゲート電極として使用するためには低抵抗化を図る必要があり、Ｗ膜の抵抗率は２０μΩｃｍ以下にすることが好ましい。Ｗ膜は結晶粒を大きくすることで低抵抗率化を図ることができるが、Ｗ中に酸素などの不純物元素が多い場合には結晶化が阻害され高抵抗化する。このことより、スパッタ法による場合、純度９９．９９９９％のＷターゲットを用い、さらに成膜時に気相中からの不純物の混入がないように十分配慮してＷ膜を形成することにより、抵抗率９〜２０μΩｃｍを実現することができる。
【０１８４】
一方、耐熱性導電層９０７にＴａ膜を用いる場合には、同様にスパッタ法で形成することが可能である。Ｔａ膜はスパッタガスにＡｒを用いる。また、スパッタ時のガス中に適量のＸｅやＫｒを加えておくと、形成する膜の内部応力を緩和して膜の剥離を防止することができる。α相のＴａ膜の抵抗率は２０μΩｃｍ程度でありゲート電極に使用することができるが、β相のＴａ膜の抵抗率は１８０μΩｃｍ程度でありゲート電極とするには不向きであった。ＴａＮ膜はα相に近い結晶構造を持つので、Ｔａ膜の下地にＴａＮ膜を形成すればα相のＴａ膜が容易に得られる。また、図示しないが、耐熱性導電層９０７の下に２〜２０ｎｍ程度の厚さでリン（Ｐ）をドープしたシリコン膜を形成しておくことは有効である。これにより、その上に形成される導電膜の密着性向上と酸化防止を図ると同時に、耐熱性導電層９０７が微量に含有するアルカリ金属元素が第１の形状のゲート絶縁膜９０６に拡散するのを防ぐことができる。いずれにしても、耐熱性導電層９０７は抵抗率を１０〜５０μΩｃｍの範囲ですることが好ましい。
【０１８５】
次に、フォトリソグラフィーの技術を使用してレジストによるマスク９０８を形成する。そして、第１のエッチング処理を行う。本実施例ではＩＣＰエッチング装置を用い、エッチング用ガスにＣｌ2とＣＦ4を用い、１Ｐａの圧力で３．２Ｗ／ｃｍ2のＲＦ（１３.５６ＭＨｚ）電力を投入してプラズマを形成して行う。
基板側（試料ステージ）にも２２４ｍＷ／ｃｍ2のＲＦ（１３.５６ＭＨｚ）電力を投入し、これにより実質的に負の自己バイアス電圧が印加される。この条件でＷ膜のエッチング速度は約１００ｎｍ／ｍｉｎである。第１のエッチング処理はこのエッチング速度を基にＷ膜がちょうどエッチングされる時間を推定し、それよりもエッチング時間を２０％増加させた時間をエッチング時間とした。
【０１８６】
第１のエッチング処理により第１のテーパー形状を有する導電層９０９〜９１２が形成される。導電層９０９〜９１２のテーパー部の角度は１５〜３０°となるように形成される。残渣を残すことなくエッチングするためには、１０〜２０％程度の割合でエッチング時間を増加させるオーバーエッチングを施すものとする。Ｗ膜に対する酸化窒化シリコン膜（ゲート絶縁膜９０６）の選択比は２〜４（代表的には３）であるので、オーバーエッチング処理により、酸化窒化シリコン膜が露出した面は２０〜５０ｎｍ程度エッチングされる（図７（Ｂ））。
【０１８７】
そして、第１のドーピング処理を行い一導電型の不純物元素を半導体層に添加する。ここでは、ｎ型を付与する不純物元素添加の工程を行う。第１の形状の導電層を形成したマスク９０８をそのまま残し、第１のテーパー形状を有する導電層９０９〜９１２をマスクとして自己整合的にｎ型を付与する不純物元素をイオンドープ法で添加する。ｎ型を付与する不純物元素をゲート電極の端部におけるテーパー部とゲート絶縁膜９０６とを通して、その下に位置する半導体層に達するように添加するためにドーズ量を１×１０13〜５×１０14ａｔｏｍｓ／ｃｍ2とし、加速電圧を８０〜１６０ｋｅＶとして行う。ｎ型を付与する不純物元素として１５族に属する元素、典型的にはリン（Ｐ）または砒素（Ａｓ）を用いるが、ここではリン（Ｐ）を用いた。このようなイオンドープ法により第１の不純物領域９１４〜９１７には１×１０20〜１×１０21atoｍｓ／ｃｍ3の濃度範囲でｎ型を付与する不純物元素が添加される（図７（Ｃ））。
【０１８８】
この工程において、ドーピングの条件によっては、不純物が第１の形状の導電層９０９〜９１２の下に回りこみ、第１の不純物領域９１４〜９１７が第１の形状の導電層９０９〜９１２と重なることも起こりうる。
【０１８９】
次に、図７（Ｄ）に示すように第２のエッチング処理を行う。エッチング処理も同様にＩＣＰエッチング装置により行い、エッチングガスにＣＦ4とＣｌ2の混合ガスを用い、ＲＦ電力３．２Ｗ／ｃｍ2(１３.５６ＭＨｚ)、バイアス電力４５ｍＷ／ｃｍ2(１３.５６ＭＨｚ)、圧力１．０Ｐａでエッチングを行う。この条件で形成される第２の形状を有する導電層９１８〜９２１が形成される。その端部にはテーパー部が形成され、該端部から内側にむかって徐々に厚さが増加するテーパー形状となる。第１のエッチング処理と比較して基板側に印加するバイアス電力を低くした分等方性エッチングの割合が多くなり、テーパー部の角度は３０〜６０°となる。マスク９０８はエッチングされて端部が削れ、マスク９２２となる。また、図７（Ｄ）の工程において、ゲート絶縁膜９０６の表面が４０ｎｍ程度エッチングされる。
【０１９０】
そして、第１のドーピング処理よりもドーズ量を下げ高加速電圧の条件でｎ型を付与する不純物元素をドーピングする。例えば、加速電圧を７０〜１２０ｋｅＶとし、１×１０13／ｃｍ2のドーズ量で行い、不純物濃度が大きくなった第１の不純物領域９２４〜９２７と、前記第１の不純物領域９２４〜９２７に接する第２の不純物領域９２８〜９３１とを形成する。この工程において、ドーピングの条件によっては、不純物が第２の形状の導電層９１８〜９２１の下に回りこみ、第２の不純物領域９２８〜９３１が第２の形状の導電層９１８〜９２１と重なることも起こりうる。第２の不純物領域における不純物濃度は、１×１０16〜１×１０18ａｔｏｍｓ／ｃｍ3となるようにする（図８（Ａ））。
【０１９１】
そして、（図８（Ｂ））に示すように、ｐチャネル型ＴＦＴを形成する半導体層９０２、９０５に一導電型とは逆の導電型の不純物領域９３３（９３３ａ、９３３ｂ）及び９３４（９３４ａ、９３４ｂ）を形成する。この場合も第２の形状の導電層９１８、９２１をマスクとしてｐ型を付与する不純物元素を添加し、自己整合的に不純物領域を形成する。このとき、ｎチャネル型ＴＦＴを形成する半導体層９０３、９０４は、レジストのマスク９３２を形成し全面を被覆しておく。ここで形成される不純物領域９３３、９３４はジボラン（Ｂ2Ｈ6）を用いたイオンドープ法で形成する。不純物領域９３３、９３４のｐ型を付与する不純物元素の濃度は、２×１０20〜２×１０21ａｔｏｍｓ／ｃｍ3となるようにする。
【０１９２】
しかしながら、この不純物領域９３３、９３４は詳細にはｎ型を付与する不純物元素を含有する２つの領域に分けて見ることができる。第３の不純物領域９３３ａ、９３４ａは１×１０20〜１×１０21ａｔｏｍｓ／ｃｍ3の濃度でｎ型を付与する不純物元素を含み、第４の不純物領域９３３ｂ、９３４ｂは１×１０17〜１×１０20ａｔｏｍｓ／ｃｍ3の濃度でｎ型を付与する不純物元素を含んでいる。しかし、これらの不純物領域９３３ｂ、９３４ｂのｐ型を付与する不純物元素の濃度を１×１０19ａｔｏｍｓ／ｃｍ3以上となるようにし、第３の不純物領域９３３ａ、９３４ａにおいては、ｐ型を付与する不純物元素の濃度をｎ型を付与する不純物元素の濃度の１．５から３倍となるようにすることにより、第３の不純物領域でｐチャネル型ＴＦＴのソース領域およびドレイン領域として機能するために何ら問題は生じない。
【０１９３】
その後、図８（Ｃ）に示すように、第２の形状を有する導電層９１８〜９２１およびゲート絶縁膜９０６上に第１の層間絶縁膜９３７を形成する。第１の層間絶縁膜９３７は酸化シリコン膜、酸化窒化シリコン膜、窒化シリコン膜、またはこれらを組み合わせた積層膜で形成すれば良い。いずれにしても第１の層間絶縁膜９３７は無機絶縁物材料から形成する。第１の層間絶縁膜９３７の膜厚は１００〜２００ｎｍとする。第１の層間絶縁膜９３７として酸化シリコン膜を用いる場合には、プラズマＣＶＤ法でＴＥＯＳとＯ2とを混合し、反応圧力４０Ｐａ、基板温度３００〜４００℃とし、高周波（１３．５６MHz）電力密度０．５〜０．８W/cm2で放電させて形成することができる。また、第１の層間絶縁膜９３７として酸化窒化シリコン膜を用いる場合には、プラズマＣＶＤ法でＳｉＨ4、Ｎ2Ｏ、ＮＨ3から作製される酸化窒化シリコン膜、またはＳｉＨ4、Ｎ2Ｏから作製される酸化窒化シリコン膜で形成すれば良い。この場合の作製条件は反応圧力２０〜２００Ｐａ、基板温度３００〜４００℃とし、高周波（６０MHz）電力密度０．１〜１．０W/cm2で形成することができる。また、第１の層間絶縁膜９３７としてＳｉＨ4、Ｎ2Ｏ、Ｈ2から作製される酸化窒化水素化シリコン膜を適用しても良い。窒化シリコン膜も同様にプラズマＣＶＤ法でＳｉＨ4、ＮＨ3から作製することが可能である。
【０１９４】
そして、それぞれの濃度で添加されたｎ型またはｐ型を付与する不純物元素を活性化する工程を行う。この工程はファーネスアニール炉を用いる熱アニール法で行う。その他に、レーザーアニール法、またはラピッドサーマルアニール法（ＲＴＡ法）を適用することができる。熱アニール法では酸素濃度が１ｐｐｍ以下、好ましくは０．１ｐｐｍ以下の窒素雰囲気中で４００〜７００℃、代表的には５００〜６００℃で行うものであり、本実施例では５５０℃で４時間の熱処理を行った。また、基板９００に耐熱温度が低いプラスチック基板を用いる場合にはレーザーアニール法を適用することが好ましい。
【０１９５】
活性化の工程に続いて、雰囲気ガスを変化させ、３〜１００％の水素を含む雰囲気中で、３００〜４５０℃で１〜１２時間の熱処理を行い、半導体層を水素化する工程を行う。この工程は熱的に励起された水素により半導体層にある１０16〜１０18/cm3のダングリングボンドを終端する工程である。水素化の他の手段として、プラズマ水素化（プラズマにより励起された水素を用いる）を行っても良い。いずれにしても、半導体層９０２〜９０５中の欠陥密度を１０16/cm3以下とすることが望ましく、そのために水素を０．０１〜０．１atomic％程度付与すれば良い。
【０１９６】
そして、有機絶縁物材料からなる第２の層間絶縁膜９３９を１．０〜２．０μｍの平均膜厚で形成する。有機樹脂材料としては、ポリイミド、アクリル、ポリアミド、ポリイミドアミド、ＢＣＢ（ベンゾシクロブテン）等を使用することができる。例えば、基板に塗布後、熱重合するタイプのポリイミドを用いる場合には、クリーンオーブンで３００℃で焼成して形成する。また、アクリルを用いる場合には、２液性のものを用い、主材と硬化剤を混合した後、スピナーを用いて基板全面に塗布した後、ホットプレートで８０℃で６０秒の予備加熱を行い、さらにクリーンオーブンで２５０℃で６０分焼成して形成することができる。
【０１９７】
このように、第２の層間絶縁膜９３９を有機絶縁物材料で形成することにより、表面を良好に平坦化させることができる。また、有機樹脂材料は一般に誘電率が低いので、寄生容量を低減できる。しかし、吸湿性があり保護膜としては適さないので、本実施例のように、第１の層間絶縁膜９３７として形成した酸化シリコン膜、酸化窒化シリコン膜、窒化シリコン膜などと組み合わせて用いると良い。
【０１９８】
その後、所定のパターンのレジストマスクを形成し、それぞれの半導体層に形成されソース領域またはドレイン領域とする不純物領域に達するコンタクトホールを形成する。コンタクトホールはドライエッチング法で形成する。この場合、エッチングガスにＣＦ4、Ｏ2、Ｈｅの混合ガスを用い有機樹脂材料から成る第２の層間絶縁膜９３９をまずエッチングし、その後、続いてエッチングガスをＣＦ4、Ｏ2として第１の層間絶縁膜９３７をエッチングする。さらに、半導体層との選択比を高めるために、エッチングガスをＣＨＦ3に切り替えてゲート絶縁膜９０６をエッチングすることによりコンタクトホールを形成することができる。
【０１９９】
そして、導電性の金属膜からなる配線層９４０がスパッタ法や真空蒸着法により形成される。さらに、配線層９４０の上にはエッチングの際に配線層とエッチング液に対する選択比が大きくなる材料からなる分離層９４１が形成される。なお、分離層９４１は、窒化膜や酸化膜といった無機材料で形成されていても良いし、ボリイミド、ポリアミドまたはＢＣＢ（ベンゾシクロブテン）といった有機樹脂等で形成されていても良い。さらに金属材料で形成されていても良い。
【０２００】
ここで、分離層９４１をマスクでパターニングし、その後エッチングすることで、ソース配線９４２〜９４５とドレイン配線９４６〜９４８及び分離部９４２ｂ〜９４８ｂを形成する。なお、本明細書中では、分離層と配線とで形成される構造を隔壁と呼ぶ。また、図示していないが、本実施例ではこの配線を、そして、膜厚５０ｎｍのＴｉ膜と、膜厚５００ｎｍの合金膜（ＡｌとＴｉとの合金膜）
との積層膜で形成した。
【０２０１】
次いで、その上に透明導電膜を８０〜１２０ｎｍの厚さで形成し、パターニングすることによって画素電極９４９を形成する（図９（Ｂ））。なお、本実施例では、透明電極として酸化インジウム・スズ（ＩＴＯ）膜や酸化インジウムに２〜２０[％]の酸化亜鉛（ＺｎＯ）を混合した透明導電膜を用いる。
【０２０２】
また、画素電極９４９は、ドレイン配線９４６ａと電気的に接続されたコンタクト配線９２３と接して重ねて形成することによって電流制御用ＴＦＴ９６３のドレイン領域と電気的な接続が形成される。
【０２０３】
次に、図９（Ｂ）に示すように、有機化合物層９５０、陰極９５１およびパッシベーション膜９５２が蒸着法により形成される。このとき有機化合物層９５０を形成する前に画素電極９４７に対して熱処理を施し、水分を完全に除去しておくことが好ましい。なお、本実施例では有機発光素子の陰極としてＭｇＡｇ電極を用いるが、公知の他の材料であっても良い。
【０２０４】
なお、有機化合物層９５０は、発光層の他に正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層、電子注入層及びバッファー層といった複数の層を組み合わせて積層することにより形成されている。本実施例において用いた有機化合物層の構造について以下に詳細に説明する。
【０２０５】
本実施例では、正孔注入層として、銅フタロシアニンを用い、正孔輸送層としては、α−ＮＰＤを用いてそれぞれ蒸着法により形成する。なお、正孔注入層と正孔輸送層の界面には、銅フタロシアニンとα−ＮＰＤを用いて共蒸着法により混合層を形成する。なお、ここで形成される混合層には濃度勾配が形成されていることが望ましい。
【０２０６】
次に、発光層が形成されるが、本実施例では発光層に異なる材料を用いることで異なる発光を示す有機化合物層の形成を行う。なお、本実施例では、赤、緑、青色の発光を示す有機化合物層を形成する。
【０２０７】
赤色に発色する発光層は、Ａｌｑ3にＤＣＭをドーピングしたものを用いて形成する。その他にもN,N'-シ゛サリチリテ゛ン-1,6-ヘキサンシ゛アミナト）シ゛ンク（II）（Ｚｎ（ｓａｌｈｎ））にＥｕ錯体である(1,10-フェナントロリン)-トリス(1,3-シ゛フェニル-フ゜ロハ゜ン-1,3-シ゛オナト)ユーロヒ゜ウム（III）（Ｅｕ（ＤＢＭ）3（Ｐｈｅｎ）をドーピングしたもの等を用いることができるが、その他公知の材料を用いることもできる。
【０２０８】
また、緑色に発色する発光層は、ＣＢＰとＩｒ（ｐｐｙ）3を共蒸着法により形成させることができる。なお、この時には、ＢＣＰを用いて正孔阻止層を積層しておくことが好ましい。また、この他にもアルミキノリラト錯体（Ａｌｑ3）
、ベンゾキノリノラトベリリウム錯体（ＢｅＢｑ）を用いることができる。さらには、キノリラトアルミニウム錯体（Ａｌｑ3）にクマリン６やキナクリドンといった材料をドーパントとして用いたものも可能であるが、その他公知の材料を用いることもできる。
【０２０９】
さらに、青色に発色する発光層は、ジスチリル誘導体であるＤＰＶＢｉや、アゾメチン化合物を配位子に持つ亜鉛錯体であるN,N'-シ゛サリチリテ゛ン-1,6-ヘキサンシ゛アミナト）シ゛ンク（II）（Ｚｎ（ｓａｌｈｎ））及び4,4'-ヒ゛ス(2,2-シ゛フェニル-ヒ゛ニル)-ヒ゛フェニル（ＤＰＶＢｉ）にペリレンをドーピングしたものを用いることもできるが、その他の公知の材料を用いても良い。
【０２１０】
なお、本実施例では、先に形成した正孔輸送層を形成する材料であるα−ＮＰＤと上述した発光層を形成する材料とを用いて共蒸着法により正孔輸送層と発光層の界面に混合層を形成する。なお、ここで形成される混合層には濃度勾配が形成されていることが望ましい。
【０２１１】
混合層形成後に電子輸送層を形成する。なお、電子輸送層としては、１,３,４−オキサジアゾール誘導体や１,２,４−トリアゾール誘導体（ＴＡＺ）といった材料を用いることができるが、本実施例では、１,２,４−トリアゾール誘導体（ＴＡＺ）を用いて蒸着法により３０〜６０ｎｍの膜厚で形成する。
【０２１２】
さらに、発光層と電子輸送層の界面に上述した発光層を形成する材料と１,２,４−トリアゾール誘導体（ＴＡＺ）を用いて共蒸着法により混合層を形成する。
なお、ここで形成される混合層には濃度勾配が形成されていることが望ましい。
【０２１３】
以上により、界面に混合層を有する積層構造からなる有機化合物層が形成される。なお、本実施例における有機化合物層９５０（積層された有機化合物層と混合層を含む）の膜厚は１０〜４００[ｎｍ]（典型的には６０〜１５０[ｎｍ]）、陰極９５１の厚さは８０〜２００[ｎｍ]（典型的には１００〜１５０[ｎｍ]）とすれば良い。
【０２１４】
有機化合物層を形成した後で、蒸着法により有機発光素子の陰極が形成される。本実施例では有機発光素子の陰極となる導電膜としてＭｇＡｇを用いているが、Ａｌ−Ｌｉ合金膜（アルミニウムとリチウムとの合金膜）や、周期表の１族もしくは２族に属する元素とアルミニウムとを共蒸着法により形成された膜を用いることも可能である。
【０２１５】
また、陰極９５１形成後、パッシベーション膜９５２が形成される。なお、パッシベーション膜９５２を設けることで有機化合物層９５０や陰極９５１を水分や酸素から保護することは可能である。なお、本実施例ではパッシベーション膜９５２として３００ｎｍ厚の窒化珪素膜を設ける。このパッシベーション膜９５２は陰極９５１を形成した後に大気解放しないで連続的に形成しても構わない。
【０２１６】
こうして図９（Ｃ）に示すような構造の発光装置が完成する。なお、画素電極９４９、有機化合物層９５０、陰極９５１の重なっている部分９５４が有機発光素子に相当する。
【０２１７】
ｐチャネル型ＴＦＴ９６０及びｎチャネル型ＴＦＴ９６１は駆動回路が有するＴＦＴであり、ＣＭＯＳを形成している。スイッチング用ＴＦＴ９６２及び電流制御用ＴＦＴ９６３は画素部が有するＴＦＴであり、駆動回路のＴＦＴと画素部のＴＦＴとは同一基板上に形成することができる。
【０２１８】
なお、有機発光素子を用いた発光装置の場合、駆動回路の電源の電圧が５〜６Ｖ程度、最大でも１０Ｖ程度で十分なので、ＴＦＴにおいてホットエレクトロンによる劣化があまり問題にならない。また駆動回路を高速で動作させる必要があるので、ＴＦＴのゲート容量は小さいほうが好ましい。よって、本実施例のように、有機発光素子を用いた発光装置の駆動回路では、ＴＦＴの半導体層が有する第２の不純物領域９２９と、第４の不純物領域９３３ｂとが、それぞれゲート電極９１８、９１９と重ならない構成にするのが好ましい。
【０２１９】
こうして図９（Ｃ）に示すように基板上に有機発光素子を形成した発光パネルを形成することができる。
【０２２０】
なお、発光パネルを形成した後で、これを封止しＦＰＣにより外部電源と電気的に接続することにより本発明の発光装置を完成させることができる。
【０２２１】
なお、本実施例における構成は、実施例１〜実施例３におけるいずれの素子構成とも自由に組み合わせて実施することが可能である。
【実施例５】
【０２２２】
本実施例では、実施例４において図９（Ｃ）まで作成した発光パネルを発光装置として完成させる方法について図１０を用いて詳細に説明する。
【０２２３】
図１０（Ａ）は、有機発光素子の封止までを行った状態を示す上面図、図１０（Ｂ）は図１０（Ａ）をＡ−Ａ’で切断した断面図である。点線で示された１００１はソース側駆動回路、１００２は画素部、１００３はゲート側駆動回路である。また、１００４はカバー材、１００５はシール剤であり、シール剤１００５で囲まれた内側には空間１００７が設けられる。
【０２２４】
なお、１００８はソース側駆動回路１００１及びゲート側駆動回路１００３に入力される信号を伝送するための配線であり、外部入力端子となるＦＰＣ（フレキシブルプリントサーキット）１０１０からビデオ信号やクロック信号を受け取る。なお、ここではＦＰＣしか図示されていないが、このＦＰＣにはプリント配線基盤（ＰＷＢ）が取り付けられていても良い。本明細書における発光装置には、発光パネルにＦＰＣもしくはＰＷＢが取り付けられた状態の発光モジュールだけではなく、ＩＣを実装した発光モジュールをも含むものとする。
【０２２５】
次に、断面構造について図１０（Ｂ）を用いて説明する。基板１０００の上方には画素部１００２、ゲート側駆動回路１００３が形成されており、画素部１００２は電流制御用ＴＦＴ１０１１とそのドレインに電気的に接続された透明電極１０１２を含む複数の画素により形成される。また、ゲート側駆動回路１００３はｎチャネル型ＴＦＴ１０１３とｐチャネル型ＴＦＴ１０１４とを組み合わせたＣＭＯＳ回路（図９参照）を用いて形成される。
【０２２６】
透明電極１０１２は有機発光素子の陽極として機能する。また、透明電極１０１２の両端には層間絶縁膜１００６が形成され、透明電極１０１２上には有機化合物層１０１６および有機発光素子の陰極１０１７が形成される。
【０２２７】
陰極１０１７は複数の画素に共通の配線としても機能し、接続配線１００９を経由してＦＰＣ１０１０に電気的に接続されている。さらに、画素部１００２及びゲート側駆動回路１００３に含まれる素子は全てパッシベーション膜１０１８で覆われている。
【０２２８】
また、シール剤１００５によりカバー材１００４が貼り合わされている。なお、カバー材１００４と有機発光素子との間隔を確保するために樹脂膜からなるスペーサを設けても良い。そして、シール剤１００５の内側は密閉された空間になっており、窒素やアルゴンなどの不活性ガスが充填されている。なおこの密閉空間の中に酸化バリウムに代表される吸湿材を設けることも有効である。
【０２２９】
また、カバー材としては、ガラス、セラミックス、プラスチックもしくは金属を用いることができるが、カバー材側に光を放射させる場合は透光性でなければならない。なお、プラスチックとしては、ＦＲＰ（Fiberglass-Reinforced Plastics）、ＰＶＦ（ポリビニルフロライド）、マイラー、ポリエステルまたはアクリルを用いることができる
【０２３０】
以上のようにして発光パネルをカバー材及びシール剤を用いて封入することにより、有機発光素子を外部から完全に遮断することができ、外部から水分や酸素等の有機化合物層の酸化による劣化を促す物質が侵入するのを防ぐことができる。従って、信頼性の高い発光装置を得ることができる。
【０２３１】
なお、本実施例における構成は、実施例１〜実施例４におけるいずれの構成とも自由に組み合わせて実施することが可能である。
【実施例６】
【０２３２】
本実施例では、図１７で示した有機発光素子において、第一の混合領域１７０８および第二の混合領域１７０９に濃度勾配を形成した素子を、具体的に例示する。
【０２３３】
まず、ITOをスパッタリングによって100nm程度成膜し、陽極１７０２を形成したガラス基板１７０１を用意する。この陽極１７０２を有するガラス基板１７０１を、図２３において示したような真空槽内に搬入する。本実施例では、４種類の材料（３種類は有機化合物であり、１種類は陰極となる金属）を蒸着するため、４つの蒸着源が必要となる。
【０２３４】
まず、TADのスピロ２量体（以下、「S−TAD」と記す）のみからなる正孔輸送領域１７０５を、３Å/sの蒸着レートにて 30nm形成したあと、発光材料であるDPVBiのスピロ２量体（以下、「S−DPVBi」と記す）の蒸着を開始し、徐々に蒸着レートを上げていく。
【０２３５】
S−DPVBi の蒸着開始直後から、S−TADの蒸着レートを徐々に減少させていくことにより、濃度勾配を有する第一の混合領域１７０８を形成する。第一の混合領域１７０８は10nm形成するので、その形成終了時には、S−TADの蒸着は終了し、S−DPVBiの蒸着レートが３Å/sになっているように、それぞれ蒸着レートの変化量を調節する。
【０２３６】
次に、S−DPVBiからなる発光領域１７０６を20nm形成したあと、電子輸送材料であるAlqの蒸着を開始し、徐々に蒸着レートを上げていく。この時、Alq の蒸着開始直後から、S−DPVBiの蒸着レートを徐々に減少させていくことにより、濃度勾配を有する第二の混合領域１７０９を形成する。第二の混合領域１７０９は10nm形成するので、その形成終了時には、S−DPVBiの蒸着は終了し、Alqの蒸着レートが３Å/sになっているように、それぞれ蒸着レートの変化量を調節する。
【０２３７】
さらに、Alqのみ引き続き蒸着し続けることで、電子輸送領域１７０７を形成する。厚さは30nmとする。最後に、陰極としてAl:Li合金を150nm程度蒸着することにより、S−DPVBiに由来する青色発光の有機発光素子を得る。
【実施例７】
【０２３８】
本実施例では、図２１(b)で示した有機発光素子を、具体的に例示する。
【０２３９】
まず、ITOをスパッタリングによって100nm程度成膜し、陽極１７０２を形成したガラス基板１７０１を用意する。この陽極１７０２を有するガラス基板１７０１を、図２３において示したような真空槽内に搬入する。本実施例では、５種類の材料（３種類は有機化合物であり、２種類は金属）を蒸着するため、５つの蒸着源が必要となる。
【０２４０】
まず、α−NPDのみからなる正孔輸送領域１７０５を、３Å/s の蒸着レートにて30nm形成したあと、その蒸着レートは固定したまま、発光材料であるAlqの蒸着も３Å/sにて開始する。すなわち、α−NPDと Alqの比率が１：１となるような第一の混合領域１７０８を、共蒸着にて形成することになる。厚さは10nmとする。
【０２４１】
第一の混合領域１７０８を形成後、α−NPDの蒸着は終了し、引き続きAlqの蒸着を続けることによって発光領域１７０６を形成する。厚さは20nmとする。さらに、引き続きAlqの蒸着を続けたまま、電子輸送材料であるBPhenの蒸着を３Å/sの蒸着レートで開始する。すなわち、AlqとBPhenの比率が１：１となるような第二の混合領域１７０９を、共蒸着にて形成することになる。厚さは10nmとする。
【０２４２】
第二の混合領域１７０９を形成後、Alqの蒸着は終了し、引き続きBPhenの蒸着を続けることによって、30nmの電子輸送領域１７０７を形成する。さらに、BPhenの蒸着を続けたまま、Liを１wt%程度添加することにより、電子注入領域１７１１とする。厚さは10nmとする。
【０２４３】
最後に、陰極としてAl:Li合金を150nm程度蒸着することにより、Alqに由来する緑色発光の有機発光素子を得る。
【実施例８】
【０２４４】
本実施例では、図２２で示した有機発光素子を、具体的に例示する。
【０２４５】
まず、ITOをスパッタリングによって100nm程度成膜し、陽極１１００２を形成したガラス基板１１００１を用意する。この陽極１１００２を有するガラス基板１１００１を、図２３において示したような真空槽内に搬入する。本実施例では、７種類の材料（５種類は有機化合物であり、２種類は金属）を蒸着するため、７つの蒸着源が必要となる。
【０２４６】
まず、正孔注入材料としてCuPcを20nm蒸着し、正孔注入領域１１０１０を形成するが、20nmに達してCuPcの蒸着を終えると同時に、インターバルをおかずに、正孔輸送材料であるα−NPDの蒸着を３Å/sの蒸着レートで開始する。インターバルをおかない理由は、先に述べたように、不純物層の形成を防ぐためである。
【０２４７】
次に、α−NPDのみからなる正孔輸送領域１１００５を20nm形成した後、α−NPDの蒸着レートは３Å/sに固定したまま、発光材料に対するホスト材料として、Alqの蒸着も３Å/sにて開始する。すなわち、α−NPDと Alqの比率が１：１となるような第一の混合領域１１００８を、共蒸着にて形成することになる。厚さは10nmとする。
【０２４８】
第一の混合領域１１００８を形成後、α−NPDの蒸着は終了し、引き続きAlqの蒸着を続けることによって発光領域１１００６を形成する。厚さは20nmとする。
この時、発光領域１１００６に対し、発光材料１１０１２として蛍光色素であるDCMを1wt%添加しておく。
【０２４９】
発光領域１１００６を形成後、DCMの蒸着は終了するが、引き続きAlqの蒸着は続けたまま、電子輸送材料であるBPhenの蒸着を３Å/sの蒸着レートで開始する。すなわち、AlqとBPhenの比率が１：１となるような第二の混合領域１１００９を、共蒸着にて形成することになる。厚さは10nmとする。
【０２５０】
第二の混合領域１１００９を形成後、Alqの蒸着は終了し、引き続きBPhenの蒸着を続けることによって、30nmの電子輸送領域１１００７を形成する。さらに、BPhenの蒸着を続けたまま、Liを１wt%程度添加することにより、電子注入領域１１０１１とする。厚さは10nmとする。
【０２５１】
最後に、陰極としてAl:Li合金を150nm程度蒸着することにより、DCMに由来する赤色発光の有機発光素子を得る。
【実施例９】
【０２５２】
本実施例では、図２２で示した有機発光素子において、発光材料１１０１２として三重項発光材料を適用した有機発光素子の例を、具体的に例示する。
【０２５３】
まず、ITOをスパッタリングによって100nm程度成膜し、ITO（陽極）を形成したガラス基板を用意する。このガラス基板上に、正孔注入領域１１０１０として、ヨウ素をドープしたポリ（３−ヘキシル）チオフェンを、スピンコーティングにより20nm成膜する。溶媒としてはベンゼンを用い、ヨウ素は同一の溶媒に溶解することによりドープしたものを用いればよい。なお、成膜後は、加熱により溶媒であるベンゼンを除去する。
【０２５４】
このようにして、導電性高分子材料をITO上に塗布したガラス基板を、図２３において示したような真空槽内に搬入する。本実施例では、６種類の材料（５種類は有機化合物であり、１種類は陰極となる金属）を蒸着するため、６つの蒸着源が必要となる。
【０２５５】
まず、α−NPDのみからなる正孔輸送領域１１００５を、３Å/s の蒸着レートにて40nm形成した後、その蒸着レートは固定したまま、発光材料に対するホスト材料として、BAlqの蒸着も３Å/sにて開始する。すなわち、α−NPDと BAlqの比率が１：１となるような第一の混合領域１１００８を、共蒸着にて形成することになる。厚さは10nmとする。
【０２５６】
第一の混合領域１１００８を形成後、α−NPDの蒸着は終了し、引き続きBAlqの蒸着を続けることによって発光領域１１００６を形成する。厚さは20nmとする。この時、発光領域１１００６に対し、発光材料１１０１２として三重項発光材料であるIr(ppy)3を5wt%添加しておく。
【０２５７】
発光領域１１００６を形成後、Ir(ppy)3の蒸着は終了するが、引き続きBAlqの蒸着は続けたまま、電子輸送材料であるAlqの蒸着を３Å/sの蒸着レートで開始する。すなわち、BAlqとAlqの比率が１：１となるような第二の混合領域１１００９を、共蒸着にて形成することになる。厚さは10nmとする。
【０２５８】
第二の混合領域１１００９を形成後、BAlqの蒸着は終了し、引き続きAlqの蒸着を続けることによって、30nmの電子輸送領域１１００７を形成する。さらに、電子注入領域として、Li(acac)を2nm蒸着する。
【０２５９】
最後に、陰極としてAlを150nm程度蒸着することにより、Ir(ppy)3に由来する緑色発光の三重項発光素子を得る。
【実施例１０】
【０２６０】
本実施例では、本発明で開示した有機発光素子を含む発光装置について説明する。図２４は、本発明の有機発光素子を用いたアクティブマトリクス型発光装置の断面図である。
【０２６１】
なお、能動素子としてここでは薄膜トランジスタ（以下、「TFT」と記す）を用いているが、MOSトランジスタを用いてもよい。また、TFTとしてトップゲート型TFT（具体的にはプレーナ型TFT）を例示するが、ボトムゲート型TFT（典型的には逆スタガ型TFT）を用いることもできる。
【０２６２】
図２４(a)において、１１２０１は基板であり、ここでは基板側から光を取り出すため、可視光を透過する基板を用いる。具体的には、ガラス基板、石英基板、結晶化ガラス基板もしくはプラスチック基板（プラスチックフィルムを含む）
を用いればよい。なお、基板１１２０１とは、表面に設けた絶縁膜も含めるものとする。
【０２６３】
基板１１２０１の上には画素部１１２１１および駆動回路１１２１２が設けられている。まず、画素部１１２１１について説明する。
【０２６４】
画素部１１２１１は画像表示を行う領域である。基板上には複数の画素が存在し、各画素には有機発光素子に流れる電流を制御するためのTFT（以下、「電流制御TFT」と記す）１１２０２、画素電極（陽極）１１２０３、有機化合物膜１１２０４および陰極１１２０５が設けられている。なお、図２４(a)では電流制御TFTしか図示していないが、電流制御TFTのゲートに加わる電圧を制御するためのTFT（以下、「スイッチングTFT」と記す）を設けている。
【０２６５】
電流制御TFT１１２０２は、ここではpチャネル型TFTを用いることが好ましい。nチャネル型TFTとすることも可能であるが、図２４のように有機発光素子の陽極に電流制御TFTを接続する場合は、pチャネル型TFTの方が消費電力を押さえることができる。ただし、スイッチングTFTはnチャネル型TFTでもpチャネル型TFTでもよい。
【０２６６】
また、電流制御TFT１１２０２のドレインには画素電極１１２０３が電気的に接続されている。本実施例では、画素電極１１２０３の材料として仕事関数が4.5〜5.5eVの導電性材料を用いるため、画素電極１１２０３は有機発光素子の陽極として機能する。画素電極１１２０３として代表的には、酸化インジウム、酸化錫、酸化亜鉛もしくはこれらの化合物（ITOなど）のような、光透過性の材料を用いればよい。画素電極１１２０３の上には有機化合物膜１１２０４が設けられている。
【０２６７】
さらに、有機化合物膜１１２０４の上には陰極１１２０５が設けられている。
陰極１１２０５の材料としては、仕事関数が2.5〜3.5eVの導電性材料を用いることが望ましい。陰極１１２０５として代表的には、アルカリ金属元素もしくはアルカリ度類金属元素を含む導電膜、アルミニウムを含む導電膜、あるいはその導電膜にアルミニウムや銀などを積層したもの、を用いればよい。
【０２６８】
また、画素電極１１２０３、有機化合物膜１１２０４、および陰極１１２０５からなる層は、保護膜１１２０６で覆われている。保護膜１１２０６は、有機発光素子を酸素および水から保護するために設けられている。保護膜１１２０６の材料としては、窒化珪素、窒化酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化タンタル、もしくは炭素（具体的にはダイヤモンドライクカーボン）を用いる。
【０２６９】
次に、駆動回路１１２１２について説明する。駆動回路１１２１２は画素部１１２１１に伝送される信号（ゲート信号およびデータ信号）のタイミングを制御する領域であり、シフトレジスタ、バッファ、ラッチ、アナログスイッチ（トランスファゲート）もしくはレベルシフタが設けられている。図２４(a)では、これらの回路の基本単位としてnチャネル型TFT１１２０７およびpチャネル型TFT１１２０８からなるCMOS回路を示している。
【０２７０】
なお、シフトレジスタ、バッファ、ラッチ、アナログスイッチ（トランスファゲート）もしくはレベルシフタの回路構成は、公知のものでよい。また図２４では、同一の基板上に画素部１１２１１および駆動回路１１２１２を設けているが、駆動回路１１２１２を設けずにICやLSIを電気的に接続することもできる。
【０２７１】
また、図２４では電流制御TFT１１２０２に画素電極（陽極）１１２０３が電気的に接続されているが、陰極が電流制御TFTに接続された構造をとることもできる。その場合、画素電極を陰極１１２０５と同様の材料で形成し、陰極を画素電極（陽極）１１２０３と同様の材料で形成すればよい。その場合、電流制御TFTはnチャネル型TFTとすることが好ましい。
【０２７２】
ところで、図２４(a)に示した発光装置は、画素電極１１２０３を形成した後に配線１１２０９を形成する工程で作製されたものを示してあるが、この場合、画素電極１１２０３が表面荒れを起こす可能性がある。有機発光素子は電流駆動型の素子であるため、画素電極１１２０３の表面荒れにより、特性が悪くなることも考えられる。
【０２７３】
そこで、図２４(b)に示すように、配線１１２０９を形成した後に画素電極1203を形成する発光装置も考えられる。この場合、図２４(a)の構造に比べて、画素電極１１２０３からの電流の注入性が向上すると考えられる。
【０２７４】
また、図２４においては、正テーパー型の土手状構造１１２１０によって、画素部１１２１１に設置されている各画素を分離している。この土手状構造を、例えば逆テーパー型のような構造にすることにより、土手状構造が画素電極に接しない構造をとることもできる。その一例を図２５に示す。
【０２７５】
図２５では、配線を利用して分離部を兼ねた、配線および分離部１１３１０を設けた。図２５で示されるような配線および分離部１１３１０の形状（ひさしのある構造）は、配線を構成する金属と、前記金属よりもエッチレートの低い材料（例えば金属窒化物）とを積層し、エッチングすることにより形成することができる。この形状により、画素電極１１３０３や配線と、陰極１１３０５とが、ショートすることを防ぐことができる。なお、図２５においては、通常のアクティブマトリクス型の発光装置と異なり、画素上の陰極１１３０５をストライプ状（パッシブマトリクスの陰極と同様）にする構造になる。
【０２７６】
また、図２６(a)は、導電性高分子材料を正孔注入領域として用いる場合に有効な電極構造を、アクティブマトリクス型の発光装置に導入した例である。断面図を図２６(a)に、各画素の電極構造の上面図を図２６(b)にそれぞれ示す。すなわち、各画素１１４１３において、陽極が全面に成膜されているのではなく、ストライプ状になっており、そのストライプ状電極１１４０３の間にスリットが形成されている構造である。
【０２７７】
このような構造に直接有機化合物膜を成膜してしまうと、電極の存在しないスリットの部分は発光しない。しかしながら、導電性高分子１１４１４を図２６(a)のようにコーティングすることにより、画素の全面が発光する。つまり、導電性高分子１１４１４は、正孔注入領域であると同時に、電極の役割も果たしているとも言える。
【０２７８】
図２６のような発光装置のメリットとしては、陽極１１４０３として、透明なものを使用する必要がないことである。スリットの開口率が８〜９割程度あれば、十分な発光が取り出せる。また、平らな面を形成する導電性高分子１１４１４によって、有機化合物膜に対する電界の加わり方は均一となり、絶縁破壊等も起こりにくくなる。
【０２７９】
次に、図２４(b)に示したアクティブマトリクス型発光装置の外観を図２７に示す。なお、図２７(a)には上面図を示し、図２７(b)には図２７(a)をP−P'で切断した時の断面図を示す。また、図２４の符号を引用する。
【０２８０】
図２７(a)において、１１５０１は画素部、１１５０２はゲート信号側駆動回路、１１５０３はデータ信号側駆動回路である。また、ゲート信号側駆動回路１１５０２およびデータ信号側駆動回路１１５０３に伝送される信号は、入力配線１１５０４を介してTAB（Tape Automated Bonding）テープ１１５０５から入力される。なお、図示しないが、TABテープ１１５０５の代わりに、TABテープにIC（集積回路）を設けたTCP（Tape Carrier Package）を接続してもよい。
【０２８１】
このとき、１１５０６は図２４(b)に示した発光装置の上方に設けられるカバー材であり、樹脂からなるシール剤１１５０７により接着されている。カバー材１１５０６は酸素および水を透過しない材質であれば、いかなるものを用いてもよい。本実施例では、カバー材１１５０６は図２７(b)に示すように、プラスチック材１１５０６ａと、前記プラスチック材１１５０６ａの表面および裏面に設けられた炭素膜（具体的にはダイヤモンドライクカーボン膜）１１５０６ｂ、１１５０６ｃからなる。
【０２８２】
さらに、図２７(b)に示すように、シール剤１１５０７は樹脂からなる封止材１１５０８で覆われ、有機発光素子を完全に密閉空間１１５０９に封入するようになっている。密閉空間１１５０９は不活性ガス（代表的には窒素ガスや希ガス）、樹脂または不活性液体（例えばパーフルオロアルカンに代表される液状のフッ素化炭素）を充填しておけばよい。さらに、吸湿剤や脱酸素剤を設けることも有効である。
【０２８３】
また、本実施例に示した発光装置の表示面（画像を観測する面）に偏光板をもうけてもよい。この偏光板は、外部から入射した光の反射を押さえ、観測者が表示面に映り込むことを防ぐ効果がある。一般的には、円偏光板が用いられている。ただし、有機化合物膜から発した光が偏光板により反射されて内部に戻ることを防ぐため、屈折率を調節して内部反射の少ない構造とすることが好ましい。
【０２８４】
なお、本実施例の発光装置に含まれる有機発光素子には、本発明で開示した有機発光素子のいずれを用いてもよい。
【実施例１１】
【０２８５】
本実施例では、本発明で開示した有機発光素子を含む発光装置の例として、アクティブマトリクス型発光装置を例示するが、実施例５とは異なり、能動素子が形成されている基板とは反対側から光を取り出す構造（以下、「上方出射」と記す）の発光装置を示す。図２８にその断面図を示す。
【０２８６】
なお、能動素子としてここでは薄膜トランジスタ（以下、「TFT」と記す）を用いているが、MOSトランジスタを用いてもよい。また、TFTとしてトップゲート型TFT（具体的にはプレーナ型TFT）を例示するが、ボトムゲート型TFT（典型的には逆スタガ型TFT）を用いることもできる。
【０２８７】
本実施例において、基板１１６０１、画素部に形成された電流制御TFT１１６０２、および駆動回路１１６１２に関しては、実施例５と同様の構成でよい。
【０２８８】
電流制御TFT１１６０２のドレインに接続されている第一電極１１６０３であるが、本実施例では陽極として用いるため、仕事関数がより大きい導電性材料を用いることが好ましい。その代表例として、ニッケル、パラジウム、タングステン、金、銀などの金属が挙げられる。本実施例では、第一電極１１６０３は光を透過しないことが好ましいが、それに加えて、光の反射性の高い材料を用いることがさらに好ましい。
【０２８９】
第一電極１１６０３の上には有機化合物膜１１６０４が設けられている。さらに、有機化合物膜１１６０４の上には第二電極１１６０５が設けられており、本実施例では陰極とする。その場合、第二電極１１６０５の材料としては、仕事関数が2.5〜3.5eVの導電性材料を用いることが望ましい。代表的には、アルカリ金属元素もしくはアルカリ度類金属元素を含む導電膜、アルミニウムを含む導電膜、あるいはその導電膜にアルミニウムや銀などを積層したもの、を用いればよい。ただし、本実施例は上方出射であるため、第二電極１１６０５が光透過性であることが大前提である。したがって、これらの金属を用いる場合は、20nm程度の超薄膜であることが好ましい。
【０２９０】
また、第一電極１１６０３、有機化合物膜１１６０４、および第二電極1605からなる層は、保護膜１１６０６で覆われている。保護膜１１６０６は、有機発光素子を酸素および水から保護するために設けられている。本実施例では、光を透過するものであればいかなるものを用いてもよい。
【０２９１】
なお、図２８では電流制御TFT１１６０２に第一電極（陽極）１１６０３が電気的に接続されているが、陰極が電流制御TFTに接続された構造をとることもできる。その場合、第一電極を陰極の材料で形成し、第二電極を陽極の材料で形成すればよい。このとき、電流制御TFTはnチャネル型TFTとすることが好ましい。
【０２９２】
さらに、１１６０７はカバー材であり、樹脂からなるシール剤１１６０８により接着されている。カバー材１１６０７は酸素および水を透過しない材質で、かつ、光を透過する材質であればいかなるものを用いてもよい。本実施例ではガラスを用いる。密閉空間１１６０９は不活性ガス（代表的には窒素ガスや希ガス）
、樹脂または不活性液体（例えばパーフルオロアルカンに代表される液状のフッ素化炭素）を充填しておけばよい。さらに、吸湿剤や脱酸素剤を設けることも有効である。
【０２９３】
なお、ゲート信号側駆動回路およびデータ信号側駆動回路に伝送される信号は、入力配線１１６１３を介してTAB（Tape Automated Bonding）テープ１１６１４から入力される。なお、図示しないが、TABテープ１１６１４の代わりに、TABテープにIC（集積回路）を設けたTCP（Tape Carrier Package）を接続してもよい。
【０２９４】
また、本実施例に示した発光装置の表示面（画像を観測する面）に偏光板をもうけてもよい。この偏光板は、外部から入射した光の反射を押さえ、観測者が表示面に映り込むことを防ぐ効果がある。一般的には、円偏光板が用いられている。ただし、有機化合物膜から発した光が偏光板により反射されて内部に戻ることを防ぐため、屈折率を調節して内部反射の少ない構造とすることが好ましい。
【０２９５】
なお、本実施例の発光装置に含まれる有機発光素子には、本発明で開示した有機発光素子のいずれを用いてもよい。
【実施例１２】
【０２９６】
本実施例では本発明をパッシブ型（単純マトリクス型）の発光装置に用いた場合について説明する。説明には図１１を用いる。図１１において、１３０１はガラス基板、１３０２は透明導電膜からなる陽極である。本実施例では、透明導電膜として酸化インジウムと酸化亜鉛との化合物を蒸着法により形成する。なお、図１１では図示されていないが、複数本の陽極が紙面に垂直な方向へストライプ状に配列されている。
【０２９７】
また、ストライプ状に配列された陽極１３０２の間を埋めるようにバンク（１３０３ａ、１３０３ｂ）が形成される。バンク（１３０３ａ、１３０３ｂ）は陽極１３０２に沿って紙面に垂直な方向に形成されている。
【０２９８】
次に、積層構造を有する有機化合物層が形成される。本実施例においては、まず、第１の有機化合物層１３０４として、銅フタロシアニンが蒸着法により、３０〜５０ｎｍの膜厚で形成される。
【０２９９】
次に第２の有機化合物層１３０５として、α−ＮＰＤが蒸着法により３０〜６０ｎｍの膜厚で形成される。
【０３００】
さらに第３の有機化合物１３０６が形成されるが、本実施例においては、赤色に発光する画素１３０６ａと、緑色に発光する画素１３０６ｂと、青色に発光する画素１３０６ｃとを別々に形成する。
【０３０１】
はじめに、赤色に発光する画素１３０６ａを形成するが、赤色に発光する画素１３０６ａは、メタルマスクを用いてＡｌｑ3とＤＣＭを共蒸着法により、３０〜６０ｎｍの膜厚で形成する。
【０３０２】
次に、緑色に発光する画素１３０６ｂを形成するが、緑色に発光する画素１３０６ｂは、メタルマスクを用いてＡｌｑ3のみを蒸着法により３０〜６０ｎｍの膜厚で形成する。
【０３０３】
次に、青色に発光する画素１３０６ｃを形成するが、青色に発光する画素１３０６ｃは、メタルマスクを用いてＢＣＰのみを蒸着法により３０〜６０ｎｍの膜厚で形成する。なお、この時、ＢＣＰにＡｌｑ3を積層させてもよい。
【０３０４】
なお、本実施例においても、有機層間には混合層を形成する。具体的には、第１の有機化合物層と第２の有機化合物層の界面において、第１の混合層を形成し、第２の有機化合物層と第３の有機化合物層との界面に第２の混合層を設ける。
なお、混合層の作製については、実施の形態において示した方法を用いればよい。
【０３０５】
以上により、複数の発光を示す有機発光素子が得られる。また、これらの有機化合物層はバンク（１３０３ａ、１３０３ｂ）によって形成された溝に沿って形成されるため、紙面に垂直な方向にストライプ状に配列される。
【０３０６】
その後、図１１では図示されていないが、複数本の陰極１３０７が紙面に平行な方向が長手方向となり、且つ、陽極１３０２と直交するようにストライプ状に配列されている。なお、本実施例では、陰極１３０７は、ＭｇＡｇからなり、それぞれ蒸着法により形成される。また、図示されないが陰極１３０７は所定の電圧が加えられるように、後にＦＰＣが取り付けられる部分まで配線が引き出されている。
【０３０７】
また、ここでは図示していないが陰極１３０７を形成したら、パッシベーション膜として窒化珪素膜を設けても良い。
【０３０８】
以上のようにして基板１３０１上に有機発光素子を形成する。なお、本実施例では下側の電極が透光性の陽極となっているため、有機化合物層で発生した光は下面（基板１３０１）に放射される。しかしながら、有機発光素子の構造を反対にし、下側の電極を遮光性の陰極とすることもできる。その場合、有機化合物層で発生した光は上面（基板１３０１とは反対側）に放射されることになる。
【０３０９】
次に、カバー材１３０８としてセラミックス基板を用意する。本実施例の構造では遮光性で良いのでセラミックス基板を用いたが、勿論、前述のように有機発光素子の構造を反対にした場合、カバー材は透光性のほうが良いので、プラスチックやガラスからなる基板を用いるとよい。
【０３１０】
こうして用意したカバー材１３０８は、紫外線硬化樹脂でなるシール剤１３１０により貼り合わされる。なお、シール剤１３１０の内側１３０９は密閉された空間になっており、窒素やアルゴンなどの不活性ガスが充填されている。また、この密閉された空間１３０９の中に酸化バリウムに代表される吸湿材を設けることも有効である。最後に異方導電性フィルム（ＦＰＣ）１３１１を取り付けてパッシブ型の発光装置が完成する。
なお、本実施例は、本発明で開示した有機発光素子のいずれの素子構成とも自由に組み合わせて実施することが可能である。
【実施例１３】
【０３１１】
本実施例では、本発明で開示した有機発光素子を含む発光装置の例として、パッシブマトリクス型発光装置を例示する。図２９(a)にはその上面図を示し、図２９(b)には図２９(a)をP−P'で切断した時の断面図を示す。
【０３１２】
図２９(a)において、１１７０１は基板であり、ここではプラスチック材を用いる。プラスチック材としては、ポリイミド、ポリアミド、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、PES（ポリエチレンサルファイル）、PC（ポリカーボネート）、PET（ポリエチレンテレフタレート）もしくはPEN（ポリエチレンナフタレート）を板状、もしくはフィルム上にしたものが使用できる。
【０３１３】
１１７０２は酸化導電膜からなる走査線（陽極）であり、本実施例では酸化亜鉛に酸化ガリウムを添加した酸化物導電膜を用いる。また、１１７０３は金属膜からなるデータ線（陰極）であり、本実施例ではビスマス膜を用いる。また、１１７０４はアクリル樹脂からなるバンクであり、データ線１１７０３を分断するための隔壁として機能する。走査線１１７０２とデータ線１１７０３は両方とも、ストライプ状に複数形成されており、互いに直交するように設けられている。
なお、図２９(a)では図示していないが、走査線１１７０２とデータ線１１７０３の間には有機化合物膜が挟まれており、交差部１１７０５が画素となる。
【０３１４】
そして、走査線１１７０２およびデータ線１１７０３はTABテープ１１７０７を介して外部の駆動回路に接続される。なお、１１７０８は走査線１１７０２が集合してなる配線群を表しており、１１７０９はデータ線１１７０３に接続された接続配線１１７０６の集合からなる配線群を表す。また、図示していないが、TABテープ１１７０７の代わりに、TABテープにICを設けたTCPを接続してもよい。
【０３１５】
また、図２９(b)において、１１７１０はシール剤、１１７１１はシール剤１１７１０によりプラスチック材１１７０１に貼り合わされたカバー材である。シール剤１１７１０としては光硬化樹脂を用いていればよく、脱ガスが少なく、吸湿性の低い材料が望ましい。カバー材としては基板１１７０１と同一の材料が好ましく、ガラス（石英ガラスを含む）もしくはプラスチックを用いることができる。ここではプラスチック材を用いる。
【０３１６】
次に、画素領域１１７１２の構造の拡大図を図２９(c)に示す。１１７１３は有機化合物膜である。なお、図２９(c)に示すように、バンク１１７０４は下層の幅が上層の幅よりも狭い形状になっており、データ線１１７０３を物理的に分断できる。また、シール剤１１７１０で囲まれた画素部１１７１４は、樹脂からなる封止材１１７１５により外気から遮断され、有機化合物膜の劣化を防ぐ構造となっている。
【０３１７】
以上のような構成からなる本発明の発光装置は、画素部１１７１４が走査線１１７０２、データ線１１７０３、バンク１１７０４および有機化合物膜１１７１３で形成されるため、非常に簡単なプロセスで作製することができる。
【０３１８】
また、本実施例に示した発光装置の表示面（画像を観測する面）に偏光板をもうけてもよい。この偏光板は、外部から入射した光の反射を押さえ、観測者が表示面に映り込むことを防ぐ効果がある。一般的には、円偏光板が用いられている。ただし、有機化合物膜から発した光が偏光板により反射されて内部に戻ることを防ぐため、屈折率を調節して内部反射の少ない構造とすることが好ましい。
【０３１９】
なお、本実施例の発光装置に含まれる有機発光素子には、本発明で開示した有機発光素子のいずれを用いてもよい。
【実施例１４】
【０３２０】
本実施例では、フルカラーの発光装置について例示する。本実施例におけるフルカラーの発光装置とは、赤、緑、青の光の三原色を用いて、様々な色を表現できる装置のことを指す。
【０３２１】
まず、最も代表的な例としては、赤、緑、青の発光色を呈する有機発光素子を、従来のシャドウマスクの技術を用いて、それぞれ塗り分ける手法である。すなわち、実施例６〜実施例８で述べたような、赤、緑、および青色の有機発光素子を、実施例１０、実施例１１、および実施例１３で述べたような発光装置の基板上に設ければよい。
【０３２２】
他の方法として、カラーフィルターを用いたフルカラー化が可能である。すなわち、図３０(a)に示すように、白色発光の有機発光素子を、カラーフィルターを有する基板上に設ける手法である。基板としては、カラーフィルターがパターニングされた基板に、実施例１０、実施例１１、および実施例１３で示したような回路が描かれているものを用いればよい。本発明による白色発光素子の例は、図３０(b)に示した。
【０３２３】
また、色変換方式を用いたフルカラー化も可能である。すなわち、図３１(a)に示すように、青色発光の有機発光素子を、色変換層を有する基板上に設ける手法である。色変換層とは、可視光を吸収し、吸収した可視光の波長よりも長い波長の光を放出する、蛍光塗料類などである。基板としては、色変換層がパターニングされた基板に、実施例１０、実施例１１、および実施例１３で示したような回路が描かれているものを用いればよい。本発明による青色発光素子の例は、図３１(b)に示した。
【０３２４】
これらの代表的な手法の他、フォトブリーチングによる色変換方式なども、材料の選択によっては本発明に適用可能である。
【実施例１５】
【０３２５】
本実施例では、実施例１３で示した発光装置にプリント配線板を設けてモジュール化した例を示す。
【０３２６】
図３２(a)に示すモジュールは、基板１２００１（ここでは、画素部１２００２、配線１２００３ａ、１２００３ｂを含む）にTABテープ１２００４が取り付けられ、前記TABテープ１２００４を介してプリント配線板１２００５が取り付けられている。
【０３２７】
ここで、プリント配線板１２００５の機能ブロック図を図３２(b)に示す。プリント配線板１２００５の内部には少なくともI/Oポート（入力もしくは出力部）１２００６、１２００９、データ信号側駆動回路１２００７およびゲート信号側回路１２００８として機能するICが設けられている。
【０３２８】
このように、基板面に画素部が形成された基板にTABテープが取り付けられ、そのTABテープを介して駆動回路としての機能を有するプリント配線版が取り付けられた構成のモジュールを、本明細書では特に駆動回路外付け型モジュールと呼ぶことにする。
【０３２９】
なお、本実施例の発光装置に含まれる有機発光素子には、本発明で開示した有機発光素子のいずれを用いてもよい。
【実施例１６】
【０３３０】
本実施例では、実施例１０、実施例１１、もしくは実施例１３に示した発光装置にプリント配線板を設けてモジュール化した例を示す。
【０３３１】
図３３(a)に示すモジュールは、基板１２１０１（ここでは、画素部１２１０２、データ信号側駆動回路１２１０３、ゲート信号側駆動回路１２１０４、配線１２１０３ａ、１２１０４ａを含む）にTABテープ１２１０５が取り付けられ、そのTABテープ１２１０５を介してプリント配線板１２１０６が取り付けられている。プリント配線板１２１０６の機能ブロック図を図３３(b)に示す。
【０３３２】
図３３(b)に示すように、プリント配線板１２１０６の内部には少なくともI/Oポート１２１０７、１２１１０、コントロール部１２１０８として機能するICが設けられている。なお、ここではメモリ部１２１０９を設けてあるが、必ずしも必要ではない。またコントロール部１２１０８は、駆動回路の制御、映像データの補正などをコントロールするための機能を有した部位である。
【０３３３】
このように、有機発光素子の形成された基板にコントローラーとしての機能を有するプリント配線板が取り付けられた構成のモジュールを、本明細書では特にコントローラー外付け型モジュールと呼ぶことにする。
【０３３４】
なお、本実施例の発光装置に含まれる有機発光素子には、本発明で開示した有機発光素子のいずれを用いてもよい。
【実施例１７】
【０３３５】
本実施例では、有機発光素子を、デジタル時間階調表示により駆動する発光装置の例を示す。本実施例の発光装置は、デジタル時間階調表示により均一な像を得ることができ、非常に有用である。
【０３３６】
有機発光素子を用いた画素の、回路構成を図３４(a)に示す。Trはトランジスタ、Csはストレージキャパシタを表す。この回路においては、ゲート線が選択されると、電流がソース線からTr1に流れ、その信号に対応する電圧がCsに蓄積される。そして、Tr2のゲートおよびソース間の電圧（Vgs）により制御される電流が、Tr2および有機発光素子に流れることになる。
【０３３７】
Tr1が選択されたあとは、Tr1はオフ状態となり、Csの電圧（Vgs）が保持される。したがって、Vgsに依存するだけの電流を流し続けることができる。
【０３３８】
このような回路を、デジタル時間階調表示により駆動するチャートを図３４(b)に示す。すなわち、１フレームを複数のサブフレームに分割するわけだが、図３４(b)では、１フレームを６つのサブフレームに分割する６ビット階調とした。この場合、それぞれのサブフレーム発光期間の割合は、３２：１６：８：４：２：１となる。
【０３３９】
本実施例におけるTFT基板の駆動回路の概要を図３４(c)に示す。ゲートドライバおよびソースドライバは同じ基板上に設けられている。本実施例では、画素回路およびドライバは、デジタル駆動するように設計されているため、TFT特性のばらつきの影響を受けることなく、均一な像を得ることができる。
【実施例１８】
【０３４０】
有機発光素子を用いた発光装置は自発光型であるため、液晶表示装置に比べ、明るい場所での視認性に優れ、視野角が広い。従って、様々な電気器具の表示部に用いることができる。
【０３４１】
本発明により作製した発光装置を用いた電気器具として、ビデオカメラ、デジタルカメラ、ゴーグル型ディスプレイ（ヘッドマウントディスプレイ）、ナビゲーションシステム、音響再生装置（カーオーディオ、オーディオコンポ等）、ノート型パーソナルコンピュータ、ゲーム機器、携帯情報端末（モバイルコンピュータ、携帯電話、携帯型ゲーム機または電子書籍等）、記録媒体を備えた画像再生装置（具体的にはデジタルビデオディスク（ＤＶＤ）等の記録媒体を再生し、その画像を表示しうる表示装置を備えた装置）などが挙げられる。特に、斜め方向から画面を見る機会が多い携帯情報端末は、視野角の広さが重要視されるため、有機発光素子を有する発光装置を用いることが好ましい。それら電気器具の具体例を図１２に示す。
【０３４２】
図１２（Ａ）は表示装置であり、筐体２００１、支持台２００２、表示部２００３、スピーカー部２００４、ビデオ入力端子２００５等を含む。本発明により作製した発光装置は、表示部２００３に用いることができる。有機発光素子を有する発光装置は自発光型であるためバックライトが必要なく、液晶表示装置よりも薄い表示部とすることができる。なお、表示装置は、パソコン用、ＴＶ放送受信用、広告表示用などの全ての情報表示用表示装置が含まれる。
【０３４３】
図１２（Ｂ）はデジタルスチルカメラであり、本体２１０１、表示部２１０２、受像部２１０３、操作キー２１０４、外部接続ポート２１０５、シャッター２１０６等を含む。本発明により作製した発光装置は表示部２１０２に用いることができる。
【０３４４】
図１２（Ｃ）はノート型パーソナルコンピュータであり、本体２２０１、筐体２２０２、表示部２２０３、キーボード２２０４、外部接続ポート２２０５、ポインティングマウス２２０６等を含む。本発明により作製した発光装置は表示部２２０３に用いることができる。
【０３４５】
図１２（Ｄ）はモバイルコンピュータであり、本体２３０１、表示部２３０２、スイッチ２３０３、操作キー２３０４、赤外線ポート２３０５等を含む。本発明により作製した発光装置は表示部２３０２に用いることができる。
【０３４６】
図１２（Ｅ）は記録媒体を備えた携帯型の画像再生装置（具体的にはＤＶＤ再生装置）であり、本体２４０１、筐体２４０２、表示部Ａ２４０３、表示部Ｂ２４０４、記録媒体（ＤＶＤ等）読み込み部２４０５、操作キー２４０６、スピーカー部２４０７等を含む。表示部Ａ２４０３は主として画像情報を表示し、表示部Ｂ２４０４は主として文字情報を表示するが、本発明により作製した発光装置はこれら表示部Ａ、Ｂ２４０３、２４０４に用いることができる。なお、記録媒体を備えた画像再生装置には家庭用ゲーム機器なども含まれる。
【０３４７】
図１２（Ｆ）はゴーグル型ディスプレイ（ヘッドマウントディスプレイ）であり、本体２５０１、表示部２５０２、アーム部２５０３を含む。本発明により作製した発光装置は表示部２５０２に用いることができる。
【０３４８】
図１２（Ｇ）はビデオカメラであり、本体２６０１、表示部２６０２、筐体２６０３、外部接続ポート２６０４、リモコン受信部２６０５、受像部２６０６、バッテリー２６０７、音声入力部２６０８、操作キー２６０９等を含む。本発明により作製した発光装置は表示部２６０２に用いることができる。
【０３４９】
ここで図１２（Ｈ）は携帯電話であり、本体２７０１、筐体２７０２、表示部２７０３、音声入力部２７０４、音声出力部２７０５、操作キー２７０６、外部接続ポート２７０７、アンテナ２７０８等を含む。本発明により作製した発光装置は、表示部２７０３に用いることができる。なお、表示部２７０３は黒色の背景に白色の文字を表示することで携帯電話の消費電力を抑えることができる。
【０３５０】
なお、将来的に有機材料の発光輝度が高くなれば、出力した画像情報を含む光をレンズ等で拡大投影してフロント型若しくはリア型のプロジェクターに用いることも可能となる。
【０３５１】
また、上記電気器具はインターネットやＣＡＴＶ（ケーブルテレビ）などの電子通信回線を通じて配信された情報を表示することが多くなり、特に動画情報を表示する機会が増してきている。有機材料の応答速度は非常に高いため、発光装置は動画表示に好ましい。
【０３５２】
また、発光装置は発光している部分が電力を消費するため、発光部分が極力少なくなるように情報を表示することが好ましい。従って、携帯情報端末、特に携帯電話や音響再生装置のような文字情報を主とする表示部に発光装置を用いる場合には、非発光部分を背景として文字情報を発光部分で形成するように駆動することが好ましい。
【０３５３】
以上の様に、本発明を用いて作製された発光装置の適用範囲は極めて広く、あらゆる分野の電気器具に用いることが可能である。また、本実施例の電気器具は本発明で開示した有機発光素子を有する発光装置のいずれをその表示部に用いることができる。
【実施例１９】
【０３５４】
上記実施例で述べた本発明の発光装置は、低消費電力で寿命が長いという利点を有する。したがって、前記発光装置が表示部等として含まれる電気器具は、従来よりも低い消費電力で動作可能であり、なおかつ長保ちする電気器具となる。
特に電源としてバッテリーを使用する携帯機器のような電気器具に関しては、低消費電力化が便利さに直結する（電池切れが起こりにくい）ため、極めて有用である。
【０３５５】
また、前記発光装置は、自発光型であることから液晶表示装置のようなバックライトは必要なく、有機化合物膜の厚みも１μmに満たないため、薄型軽量化が可能である。したがって、前記発光装置が表示部等として含まれる電気器具は、従来よりも薄型軽量な電気器具となる。このことも、特に携帯機器のような電気器具に関して、便利さ（持ち運びの際の軽さやコンパクトさ）に直結するため、極めて有用である。さらに、電気器具全般においても、薄型である（かさばらない）ことは運送面（大量輸送が可能）、設置面（部屋などのスペース確保）からみても有用であることは疑いない。
【０３５６】
なお、前記発光装置は自発光型であるために、液晶表示装置に比べて明るい場所での視認性に優れ、しかも視野角が広いという特徴を持つ。したがって、前記発光装置を表示部として有する電気器具は、表示の見やすさの点でも大きなメリットがある。
【０３５７】
すなわち、本発明の発光装置を用いた電気器具は、薄型軽量・高視認性といった従来の有機発光素子の長所に加え、低消費電力・長寿命という特長も保有しており、極めて有用である。
【０３５８】
本実施例では、本発明の発光装置を表示部として含む電気器具を例示する。その具体例を図３５および図３６に示す。なお、本実施例の電気器具に含まれる有機発光素子には、本発明で開示した素子のいずれを用いてもよい。また、本実施例の電気器具に含まれる発光装置の形態は、図２４〜図３４のいずれの形態を用いても良い。
【０３５９】
図３５(a)は有機発光素子を用いたディスプレイであり、筐体１２３０１ａ、支持台１２３０２ａ、表示部１２３０３ａを含む。本発明の発光装置を表示部１２３０３ａとして用いたディスプレイを作製することにより、薄く軽量で、長保ちするディスプレイを実現できる。よって、輸送が簡便になり、設置の際の省スペースが可能となる上に、寿命も長い。
【０３６０】
図３５(b)はビデオカメラであり、本体１２３０１ｂ、表示部１２３０２ｂ、音声入力部１２３０３ｂ、操作スイッチ１２３０４ｂ、バッテリー１２３０５ｂ、受像部１２３０６ｂを含む。本発明の発光装置を表示部2302bとして用いたビデオカメラを作製することにより、消費電力が少なく、軽量なビデオカメラを実現できる。よって、電池の消費量が少なくなり、持ち運びも簡便になる。
【０３６１】
図３５(c)はデジタルカメラであり、本体１２３０１ｃ、表示部１２３０２ｃ、接眼部１２３０３ｃ、操作スイッチ１２３０４ｃを含む。本発明の発光装置を表示部１２３０２ｃとして用いたデジタルカメラを作製することにより、消費電力が少なく、軽量なデジタルカメラを実現できる。よって、電池の消費量が少なくなり、持ち運びも簡便になる。
【０３６２】
図３５(d)は記録媒体を備えた画像再生装置であり、本体１２３０１ｄ、記録媒体（CD、LD、またはDVDなど）１２３０２ｄ、操作スイッチ１２３０３ｄ、表示部(A)１２３０４ｄ、表示部(B)１２３０５ｄを含む。表示部(A)１２３０４ｄは主として画像情報を表示し、表示部(B)１２３０５ｄは主として文字情報を表示する。本発明の発光装置をこれら表示部(A)１２３０４ｄや表示部(B)１２３０５ｄとして用いた前記画像再生装置を作製することにより、消費電力が少なく軽量な上に、長保ちする前記画像再生装置を実現できる。なお、この記録媒体を備えた画像再生装置には、CD再生装置、ゲーム機器なども含む。
【０３６３】
図３５(e)は携帯型（モバイル）コンピュータであり、本体１２３０１ｅ、表示部１２３０２ｅ、受像部１２３０３ｅ、操作スイッチ１２３０４ｅ、メモリスロット１２３０５ｅを含む。本発明の発光装置を表示部１２３０２ｅとして用いた携帯型コンピュータを作製することにより、消費電力が少なく、薄型軽量な携帯型コンピュータを実現できる。よって、電池の消費量が少なくなり、持ち運びも簡便になる。なお、この携帯型コンピュータはフラッシュメモリや不揮発性メモリを集積化した記録媒体に情報を記録したり、それを再生したりすることができる。
【０３６４】
図３５(f)はパーソナルコンピュータであり、本体１２３０１ｆ、筐体１２３０２ｆ、表示部１２３０３ｆ、キーボード１２３０４ｆを含む。本発明の発光装置を表示部１２３０３ｆとして用いたパーソナルコンピュータを作製することにより、消費電力が少なく、薄型軽量なパーソナルコンピュータを実現できる。特に、ノートパソコンのように持ち歩く用途が必要な場合、電池の消費量や軽さの点で大きなメリットとなる。
【０３６５】
なお、上記電気器具はインターネットなどの電子通信回線や電波などの無線通信を通じて配信される情報を表示することが多くなってきており、特に動画情報を表示する機会が増えている。有機発光素子の応答速度は非常に速く、そのような動画表示に好適である。
【０３６６】
次に、図３６(a)は携帯電話であり、本体１２４０１ａ、音声出力部１２４０２ａ、音声入力部１２４０３ａ、表示部１２４０４ａ、操作スイッチ１２４０５ａ、アンテナ１２４０６ａを含む。本発明の発光装置を表示部１２４０４ａとして用いた携帯電話を作製することにより、消費電力が少なく、薄型軽量な携帯電話を実現できる。よって、電池の消費量が少なくなり、持ち運びも楽になる上にコンパクトな本体にできる。
【０３６７】
図３６(b)は音響機器（具体的には車載用オーディオ）であり、本体１２４０１ｂ、表示部１２４０２ｂ、操作スイッチ１２４０３ｂ、１２４０４ｂを含む。
本発明の発光装置を表示部１２４０２ｂとして用いた音響機器を作製することにより、消費電力が少なく、軽量な音響機器を実現できる。また、本実施例では車載用オーディオを例として示すが、家庭用オーディオに用いても良い。
【０３６８】
なお、図３５、図３６で示したような電気器具において、さらに光センサを内蔵させ、使用環境の明るさを検知する手段を設けることで、使用環境の明るさに応じて発光輝度を変調させるような機能を持たせることは有効である。使用者は、使用環境の明るさに比べてコントラスト比で100〜150の明るさを確保できれば、問題なく画像もしくは文字情報を認識できる。すなわち、使用環境が明るい場合は画像の輝度を上げて見やすくし、使用環境が暗い場合は画像の輝度を抑えて消費電力を抑えるといったことが可能となる。
【０３６９】
また、本発明の発光装置を光源として用いた様々な電気器具も、低消費電力での動作や薄型軽量化が可能であるため、非常に有用と言える。代表的には、液晶表示装置のバックライトもしくはフロントライトといった光源、または照明機器の光源として本発明の発光装置を含む電気器具は、低消費電力の実現や薄型軽量化が可能である。
【０３７０】
したがって、本実施例に示した図３５、図３６の電気器具の表示部を、全て液晶ディスプレイにする場合においても、その液晶ディスプレイのバックライトもしくはフロントライトとして本発明の発光装置を用いた電気器具を作製することにより、消費電力が少なく、薄くて軽量な電気器具が達成できる。
【実施例２０】
【０３７１】
本実施例では、本発明で開示した有機発光素子に一定の電流を流すことにより駆動する、アクティブマトリクス型の定電流駆動回路の例を示す。その回路構成を図３７に示す。
【０３７２】
図３７に示す画素１２８１０は、信号線Ｓｉ、第１走査線Ｇｊ、第２走査線Ｐｊ及び電源線Ｖｉを有している。また画素１２８１０は、Ｔｒ１、Ｔｒ２、Ｔｒ３、Ｔｒ４、混合接合型の有機発光素子１２８１１及び保持容量１２８１２を有している。
【０３７３】
Ｔｒ３とＴｒ４のゲートは、共に第１走査線Ｇｊに接続されている。Ｔｒ３のソースとドレインは、一方は信号線Ｓｉに、もう一方はＴｒ２のソースに接続されている。またＴｒ４のソースとドレインは、一方はＴｒ２のソースに、もう一方はＴｒ１のゲートに接続されている。つまり、Ｔｒ３のソースとドレインのいずれか一方と、Ｔｒ４のソースとドレインのいずれか一方とは、接続されている。
【０３７４】
Ｔｒ１のソースは電源線Ｖｉに、ドレインはＴｒ２のソースに接続されている。Ｔｒ２のゲートは第２走査線Ｐｊに接続されている。そしてＴｒ２のドレインは有機発光素子１２８１１が有する画素電極に接続されている。有機発光素子１２８１１は、画素電極と、対向電極と、画素電極と対向電極の間に設けられた有機発光層とを有している。有機発光素子１２８１１の対向電極は発光パネルの外部に設けられた電源によって一定の電圧が与えられている。
【０３７５】
なお、Ｔｒ３とＴｒ４は、ｎチャネル型ＴＦＴとｐチャネル型ＴＦＴのどちらでも良い。ただし、Ｔｒ３とＴｒ４の極性は同じである。また、Ｔｒ１はｎチャネル型ＴＦＴとｐチャネル型ＴＦＴのどちらでも良い。Ｔｒ２は、ｎチャネル型ＴＦＴとｐチャネル型ＴＦＴのどちらでも良い。発光素子の画素電極と対向電極は、一方が陽極であり、他方が陰極である。Ｔｒ２がｐチャネル型ＴＦＴの場合、陽極を画素電極として用い、陰極を対向電極として用いるのが望ましい。逆に、Ｔｒ２がｎチャネル型ＴＦＴの場合、陰極を画素電極として用い、陽極を対向電極として用いるのが望ましい。
【０３７６】
保持容量１２８１２はＴｒ１のゲートとソースとの間に形成されている。保持容量１２８１２はＴｒ１のゲートとソースの間の電圧（ＶGS）をより確実に維持するために設けられているが、必ずしも設ける必要はない。
【０３７７】
図３７に示した画素では、信号線Ｓｉに供給される電流を信号線駆動回路が有する電流源において制御されている。
【０３７８】
以上のような回路構成を適用することにより、有機発光素子に一定の電流を流して輝度を一定に保とうとする定電流駆動が可能となる。本発明で開示した混合領域を有する有機発光素子は従来の有機発光素子に比べて寿命が長いが、上記のような定電流駆動を実施することでさらに長寿命化を図ることができるため、有効である。
【図面の簡単な説明】
【０３７９】
【図１】本発明における混合層を説明する図。
【図２】混合層における濃度勾配について説明する図。
【図３】混合層の作製について説明する図。
【図４】本発明の有機発光素子における素子構成を説明する図。
【図５】本発明の有機発光素子における素子構成を説明する図。
【図６】本発明の有機発光素子における素子構成を説明する図。
【図７】作製行程を説明する図。
【図８】作製行程を説明する図。
【図９】作製行程を説明する図。
【図１０】発光装置の封止構造を説明する図。
【図１１】発光装置を説明する断面図。
【図１２】電気器具の一例を示す図。
【図１３】従来の有機発光素子を表す図。
【図１４】有機界面の状態を表す図。
【図１５】蒸着装置を示す図。
【図１６】不純物層の形成を示す図。
【図１７】有機発光素子の構造を示す図。
【図１８】濃度プロファイルを示す図。
【図１９】濃度プロファイルを示す図。
【図２０】混合領域の状態を表す図。
【図２１】有機発光素子の構造を示す図。
【図２２】有機発光素子の構造を示す図。
【図２３】蒸着装置を示す図。
【図２４】発光装置の断面構造を示す図。
【図２５】発光装置の断面構造を示す図。
【図２６】発光装置の断面構造を示す図。
【図２７】発光装置の上面構造および断面構造を示す図。
【図２８】発光装置の上面構造および断面構造を示す図。
【図２９】発光装置の上面構造および断面構造を示す図。
【図３０】カラーフィルターを用いた発光装置の概略を示す図。
【図３１】色変換層を用いた発光装置の概略を示す図。
【図３２】発光装置の構成を示す図。
【図３３】発光装置の構成を示す図。
【図３４】発光装置の構成を示す図。
【図３５】電気器具の具体例を示す図。
【図３６】電気器具の具体例を示す図。
【図３７】発光装置の回路構成を説明する図。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
有機化合物からなる第一の層と、前記第一の層を構成する物質とは異なる有機化合物からなる第二の層と、を少なくとも含む有機発光素子を有する発光装置において、前記第一の層と前記第二の層との間に、前記第一の層を構成する有機化合物、および前記第二の層を構成する有機化合物、の両方を含む領域を有することを特徴とする発光装置。
【請求項２】
請求項１に記載の前記領域において、前記第一の層を構成する有機化合物の濃度は、前記第１の層から前記第２の層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項３】
有機化合物からなる第一の層と、前記第一の層を構成する物質とは異なる有機化合物からなる第二の層と、を少なくとも含む有機発光素子を有する発光装置において、前記第一の層と前記第二の層との間に、前記第一の層を構成する有機化合物、および前記第二の層を構成する有機化合物、の両方を含む混合層を設けたことを特徴とする発光装置。
【請求項４】
請求項３に記載の前記混合層において、前記第一の層を構成する有機化合物の濃度は、前記第１の層から前記第２の層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項５】
陽極に接する正孔注入層と、正孔輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記正孔注入層と前記正孔輸送層との間に、前記正孔注入層を構成する有機化合物、および前記正孔輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む領域を有することを特徴とする発光装置。
【請求項６】
請求項５に記載の前記領域において、前記正孔注入層を構成する有機化合物の濃度は、前記正孔注入層から前記正孔輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項７】
陽極に接する正孔注入層と、正孔輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記正孔注入層と前記正孔輸送層との間に、前記正孔注入層を構成する有機化合物、および前記正孔輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む混合層を設けたことを特徴とする発光装置。
【請求項８】
請求項７に記載の前記混合層において、前記正孔注入層を構成する有機化合物の濃度は、前記正孔注入層から前記正孔輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項９】
陰極に接する電子注入層と、電子輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記電子注入層と前記電子輸送層との間に、前記電子注入層を構成する有機化合物、および前記電子輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む領域を有することを特徴とする発光装置。
【請求項１０】
請求項９に記載の前記領域において、前記電子注入層を構成する有機化合物の濃度は、前記電子注入層から前記電子輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項１１】
陰極に接する電子注入層と、電子輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記電子注入層と前記電子輸送層との間に、前記電子注入層を構成する有機化合物、および前記電子輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む混合層を設けたことを特徴とする発光装置。
【請求項１２】
請求項１１に記載の前記混合層において、前記電子注入層を構成する有機化合物の濃度は、前記電子注入層から前記電子輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項１３】
発光層と、正孔輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記発光層と前記正孔輸送層との間に、前記発光層を構成する有機化合物、および前記正孔輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む領域を有することを特徴とする発光装置。
【請求項１４】
請求項１３に記載の前記領域において、前記発光層を構成する有機化合物の濃度は、前記発光層から前記正孔輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項１５】
発光層と、正孔輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記発光層と前記正孔輸送層との間に、前記発光層を構成する有機化合物、および前記正孔輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む混合層を設けたことを特徴とする発光装置。
【請求項１６】
請求項１５に記載の前記混合層において、前記発光層を構成する有機化合物の濃度は、前記発光層から前記正孔輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項１７】
発光層と、電子輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記発光層と前記電子輸送層との間に、前記発光層を構成する有機化合物、および前記電子輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む領域を有することを特徴とする発光装置。
【請求項１８】
請求項１７に記載の前記領域において、前記発光層を構成する有機化合物の濃度は、前記発光層から前記電子輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項１９】
発光層と、電子輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記発光層と前記電子輸送層との間に、前記発光層を構成する有機化合物、および前記電子輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む混合層を設けたことを特徴とする発光装置。
【請求項２０】
請求項１９に記載の前記混合層において、前記発光層を構成する有機化合物の濃度は、前記発光層から前記電子輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項２１】
発光層と、正孔輸送層と、電子輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記発光層と前記正孔輸送層との間に、前記発光層を構成する有機化合物、および前記正孔輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む第一の領域を有し、かつ、前記発光層と前記電子輸送層との間に、前記発光層を構成する有機化合物、および前記電子輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む第二の領域を有することを特徴とする発光装置。
【請求項２２】
請求項２１に記載の発光装置において、前記第１の領域に含まれる前記発光層を構成する有機化合物の濃度は、前記発光層から前記正孔輸送層の方向に向かって減少し、前記第２の領域に含まれる前記発光層を構成する有機化合物の濃度は、前記発光層から前記電子輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項２３】
発光層と、正孔輸送層と、電子輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記発光層と前記正孔輸送層との間に、前記発光層を構成する有機化合物、および前記正孔輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む第一混合層を設け、かつ、前記発光層と前記電子輸送層との間に、前記発光層を構成する有機化合物、および前記電子輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む第二混合層を設けたことを特徴とする発光装置。
【請求項２４】
請求項２３に記載の発光装置において、前記第１の混合層に含まれる前記発光層を構成する有機化合物の濃度は、前記発光層から前記正孔輸送層の方向に向かって減少し、前記第２の混合層に含まれる前記発光層を構成する有機化合物の濃度は、前記発光層から前記電子輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項２５】
請求項２１乃至請求項２４のいずれか一に記載の発光装置において、前記発光層を構成する物質の最高被占分子軌道と最低空分子軌道とのエネルギー差が、前記正孔輸送層を構成する物質の最高被占分子軌道と最低空分子軌道とのエネルギー差よりも低く、かつ、前記電子輸送層を構成する物質の最高被占分子軌道と最低空分子軌道とのエネルギー差よりも低いことを特徴とする発光装置。
【請求項２６】
請求項２１乃至請求項２５のいずれか一に記載の発光装置において、前記発光層は、ホスト材料と、前記ホスト材料よりも最高被占分子軌道と最低空分子軌道とのエネルギー差が低い発光材料と、からなり、前記発光材料の最高被占分子軌道と最低空分子軌道とのエネルギー差が、前記正孔輸送層を構成する物質の最高被占分子軌道と最低空分子軌道とのエネルギー差よりも低く、かつ、前記電子輸送層を構成する物質の最高被占分子軌道と最低空分子軌道とのエネルギー差よりも低いことを特徴とする発光装置。
【請求項２７】
請求項１乃至請求項２６のいずれか一に記載の発光装置において、前記有機発光素子は、三重項励起状態からの発光を特徴とする発光装置。
【請求項２８】
請求項１乃至請求項２７のいずれか一に記載の発光装置を用いたことを特徴とする電気器具。
【請求項２９】
陽極と陰極との間に、正孔輸送材料、電子輸送材料、および発光材料を含む有機化合物膜を設けた有機発光素子、を有する発光装置において、前記有機化合物膜は、前記陽極から前記陰極への方向に関して順次、前記正孔輸送材料からなる正孔輸送領域と、前記正孔輸送材料および前記発光材料の両方を含む第一の混合領域と、前記発光材料からなる発光領域と、前記電子輸送材料および前記発光材料の両方を含む第二の混合領域と、前記電子輸送材料からなる電子輸送領域と、が接続された構造であることを特徴とする発光装置。
【請求項３０】
陽極と陰極との間に、正孔輸送材料、電子輸送材料、および発光材料を含む有機化合物膜と、前記陽極に接する正孔注入領域と、を設けた有機発光素子、を有する発光装置において、前記有機化合物膜は、前記陽極から前記陰極への方向に関して順次、前記正孔輸送材料からなる正孔輸送領域と、前記正孔輸送材料および前記発光材料の両方を含む第一の混合領域と、前記発光材料からなる発光領域と、前記電子輸送材料および前記発光材料の両方を含む第二の混合領域と、前記電子輸送材料からなる電子輸送領域と、が接続された構造であることを特徴とする発光装置。
【請求項３１】
陽極と陰極との間に、正孔輸送材料、電子輸送材料、および発光材料を含む有機化合物膜と、前記陰極に接する電子注入領域と、を設けた有機発光素子、を有する発光装置において、前記有機化合物膜は、前記陽極から前記陰極への方向に関して順次、前記正孔輸送材料からなる正孔輸送領域と、前記正孔輸送材料および前記発光材料の両方を含む第一の混合領域と、前記発光材料からなる発光領域と、前記電子輸送材料および前記発光材料の両方を含む第二の混合領域と、前記電子輸送材料からなる電子輸送領域と、が接続された構造であることを特徴とする発光装置。
【請求項３２】
陽極と陰極との間に、正孔輸送材料、電子輸送材料、および発光材料を含む有機化合物膜と、前記陽極に接する正孔注入領域と、前記陰極に接する電子注入領域と、を設けた有機発光素子、を有する発光装置において、前記有機化合物膜は、前記陽極から前記陰極への方向に関して順次、前記正孔輸送材料からなる正孔輸送領域と、前記正孔輸送材料および前記発光材料の両方を含む第一の混合領域と、前記発光材料からなる発光領域と、前記電子輸送材料および前記発光材料の両方を含む第二の混合領域と、前記電子輸送材料からなる電子輸送領域と、が接続された構造であることを特徴とする発光装置。
【請求項３３】
陽極と陰極との間に、正孔輸送材料、電子輸送材料、発光材料、および前記発光材料に対するホスト材料を含む有機化合物膜を設けた有機発光素子、を有する発光装置において、前記有機化合物膜は、前記陽極から前記陰極への方向に関して順次、前記正孔輸送材料からなる正孔輸送領域と、前記正孔輸送材料および前記ホスト材料の両方を含む第一の混合領域と、前記ホスト材料に前記発光材料が添加された発光領域と、前記電子輸送材料および前記ホスト材料の両方を含む第二の混合領域と、前記電子輸送材料からなる電子輸送領域と、が接続された構造であることを特徴とする発光装置。
【請求項３４】
陽極と陰極との間に、正孔輸送材料、電子輸送材料、発光材料、および前記発光材料に対するホスト材料を含む有機化合物膜と、前記陽極に接する正孔注入領域と、を設けた有機発光素子、を有する発光装置において、前記有機化合物膜は、前記陽極から前記陰極への方向に関して順次、前記正孔輸送材料からなる正孔輸送領域と、前記正孔輸送材料および前記ホスト材料の両方を含む第一の混合領域と、前記ホスト材料に前記発光材料が添加された発光領域と、前記電子輸送材料および前記ホスト材料の両方を含む第二の混合領域と、前記電子輸送材料からなる電子輸送領域と、が接続された構造であることを特徴とする発光装置。
【請求項３５】
陽極と陰極との間に、正孔輸送材料、電子輸送材料、発光材料、および前記発光材料に対するホスト材料を含む有機化合物膜と、前記陰極に接する電子注入領域と、を設けた有機発光素子、を有する発光装置において、前記有機化合物膜は、前記陽極から前記陰極への方向に関して順次、前記正孔輸送材料からなる正孔輸送領域と、前記正孔輸送材料および前記ホスト材料の両方を含む第一の混合領域と、前記ホスト材料に前記発光材料が添加された発光領域と、前記電子輸送材料および前記ホスト材料の両方を含む第二の混合領域と、前記電子輸送材料からなる電子輸送領域と、が接続された構造であることを特徴とする発光装置。
【請求項３６】
陽極と陰極との間に、正孔輸送材料、電子輸送材料、発光材料、および前記発光材料に対するホスト材料を含む有機化合物膜と、前記陽極に接する正孔注入領域と、前記陰極に接する電子注入領域と、を設けた有機発光素子、を有する発光装置において、前記有機化合物膜は、前記陽極から前記陰極への方向に関して順次、前記正孔輸送材料からなる正孔輸送領域と、前記正孔輸送材料および前記ホスト材料の両方を含む第一の混合領域と、前記ホスト材料に前記発光材料が添加された発光領域と、前記電子輸送材料および前記ホスト材料の両方を含む第二の混合領域と、前記電子輸送材料からなる電子輸送領域と、が接続された構造であることを特徴とする発光装置。
【請求項３７】
請求項３０、請求項３２、請求項３４、または請求項３６のいずれか一項に記載の発光装置において、前記正孔注入領域は、共役系の有機化合物にルイス酸を添加してなることを特徴とする発光装置。
【請求項３８】
請求項３７に記載の発光装置おいて、前記共役系の有機化合物は、高分子化合物であることを特徴とする発光装置。
【請求項３９】
請求項３７に記載の発光装置おいて、前記ルイス酸は、ハロゲン元素を含む化合物であることを特徴とする発光装置。
【請求項４０】
請求項３１、請求項３２、請求項３５、または請求項３６のいずれか一項に記載の発光装置において、前記電子注入領域は、共役系の有機化合物にルイス塩基を添加してなることを特徴とする発光装置。
【請求項４１】
請求項４０に記載の発光装置において、前記ルイス塩基は、アルカリ金属元素を含む化合物であることを特徴とする発光装置。
【請求項４２】
請求項２９乃至請求項４１のいずれか一項に記載の発光装置において、前記有機発光素子は、三重項励起状態からの発光を呈することを特徴とする発光装置。
【請求項４３】
請求項２９乃至請求項４２のいずれか一項に記載の発光装置において、前記第一の混合領域、または前記第二の混合領域の少なくとも一方は、濃度勾配が形成されていることを特徴とする発光装置。
【請求項４４】
請求項２９乃至請求項４３のいずれか一項に記載の発光装置を用いたことを特徴とする電気器具。
【請求項１】
有機化合物からなる第一の層と、前記第一の層を構成する物質とは異なる有機化合物からなる第二の層と、を少なくとも含む有機発光素子を有する発光装置において、前記第一の層と前記第二の層との間に、前記第一の層を構成する有機化合物、および前記第二の層を構成する有機化合物、の両方を含む領域を有することを特徴とする発光装置。
【請求項２】
請求項１に記載の前記領域において、前記第一の層を構成する有機化合物の濃度は、前記第１の層から前記第２の層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項３】
有機化合物からなる第一の層と、前記第一の層を構成する物質とは異なる有機化合物からなる第二の層と、を少なくとも含む有機発光素子を有する発光装置において、前記第一の層と前記第二の層との間に、前記第一の層を構成する有機化合物、および前記第二の層を構成する有機化合物、の両方を含む混合層を設けたことを特徴とする発光装置。
【請求項４】
請求項３に記載の前記混合層において、前記第一の層を構成する有機化合物の濃度は、前記第１の層から前記第２の層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項５】
陽極に接する正孔注入層と、正孔輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記正孔注入層と前記正孔輸送層との間に、前記正孔注入層を構成する有機化合物、および前記正孔輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む領域を有することを特徴とする発光装置。
【請求項６】
請求項５に記載の前記領域において、前記正孔注入層を構成する有機化合物の濃度は、前記正孔注入層から前記正孔輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項７】
陽極に接する正孔注入層と、正孔輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記正孔注入層と前記正孔輸送層との間に、前記正孔注入層を構成する有機化合物、および前記正孔輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む混合層を設けたことを特徴とする発光装置。
【請求項８】
請求項７に記載の前記混合層において、前記正孔注入層を構成する有機化合物の濃度は、前記正孔注入層から前記正孔輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項９】
陰極に接する電子注入層と、電子輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記電子注入層と前記電子輸送層との間に、前記電子注入層を構成する有機化合物、および前記電子輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む領域を有することを特徴とする発光装置。
【請求項１０】
請求項９に記載の前記領域において、前記電子注入層を構成する有機化合物の濃度は、前記電子注入層から前記電子輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項１１】
陰極に接する電子注入層と、電子輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記電子注入層と前記電子輸送層との間に、前記電子注入層を構成する有機化合物、および前記電子輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む混合層を設けたことを特徴とする発光装置。
【請求項１２】
請求項１１に記載の前記混合層において、前記電子注入層を構成する有機化合物の濃度は、前記電子注入層から前記電子輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項１３】
発光層と、正孔輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記発光層と前記正孔輸送層との間に、前記発光層を構成する有機化合物、および前記正孔輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む領域を有することを特徴とする発光装置。
【請求項１４】
請求項１３に記載の前記領域において、前記発光層を構成する有機化合物の濃度は、前記発光層から前記正孔輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項１５】
発光層と、正孔輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記発光層と前記正孔輸送層との間に、前記発光層を構成する有機化合物、および前記正孔輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む混合層を設けたことを特徴とする発光装置。
【請求項１６】
請求項１５に記載の前記混合層において、前記発光層を構成する有機化合物の濃度は、前記発光層から前記正孔輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項１７】
発光層と、電子輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記発光層と前記電子輸送層との間に、前記発光層を構成する有機化合物、および前記電子輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む領域を有することを特徴とする発光装置。
【請求項１８】
請求項１７に記載の前記領域において、前記発光層を構成する有機化合物の濃度は、前記発光層から前記電子輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項１９】
発光層と、電子輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記発光層と前記電子輸送層との間に、前記発光層を構成する有機化合物、および前記電子輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む混合層を設けたことを特徴とする発光装置。
【請求項２０】
請求項１９に記載の前記混合層において、前記発光層を構成する有機化合物の濃度は、前記発光層から前記電子輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項２１】
発光層と、正孔輸送層と、電子輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記発光層と前記正孔輸送層との間に、前記発光層を構成する有機化合物、および前記正孔輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む第一の領域を有し、かつ、前記発光層と前記電子輸送層との間に、前記発光層を構成する有機化合物、および前記電子輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む第二の領域を有することを特徴とする発光装置。
【請求項２２】
請求項２１に記載の発光装置において、前記第１の領域に含まれる前記発光層を構成する有機化合物の濃度は、前記発光層から前記正孔輸送層の方向に向かって減少し、前記第２の領域に含まれる前記発光層を構成する有機化合物の濃度は、前記発光層から前記電子輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項２３】
発光層と、正孔輸送層と、電子輸送層と、を含む有機発光素子を有する発光装置において、前記発光層と前記正孔輸送層との間に、前記発光層を構成する有機化合物、および前記正孔輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む第一混合層を設け、かつ、前記発光層と前記電子輸送層との間に、前記発光層を構成する有機化合物、および前記電子輸送層を構成する有機化合物、の両方を含む第二混合層を設けたことを特徴とする発光装置。
【請求項２４】
請求項２３に記載の発光装置において、前記第１の混合層に含まれる前記発光層を構成する有機化合物の濃度は、前記発光層から前記正孔輸送層の方向に向かって減少し、前記第２の混合層に含まれる前記発光層を構成する有機化合物の濃度は、前記発光層から前記電子輸送層の方向に向かって減少することを特徴とする発光装置。
【請求項２５】
請求項２１乃至請求項２４のいずれか一に記載の発光装置において、前記発光層を構成する物質の最高被占分子軌道と最低空分子軌道とのエネルギー差が、前記正孔輸送層を構成する物質の最高被占分子軌道と最低空分子軌道とのエネルギー差よりも低く、かつ、前記電子輸送層を構成する物質の最高被占分子軌道と最低空分子軌道とのエネルギー差よりも低いことを特徴とする発光装置。
【請求項２６】
請求項２１乃至請求項２５のいずれか一に記載の発光装置において、前記発光層は、ホスト材料と、前記ホスト材料よりも最高被占分子軌道と最低空分子軌道とのエネルギー差が低い発光材料と、からなり、前記発光材料の最高被占分子軌道と最低空分子軌道とのエネルギー差が、前記正孔輸送層を構成する物質の最高被占分子軌道と最低空分子軌道とのエネルギー差よりも低く、かつ、前記電子輸送層を構成する物質の最高被占分子軌道と最低空分子軌道とのエネルギー差よりも低いことを特徴とする発光装置。
【請求項２７】
請求項１乃至請求項２６のいずれか一に記載の発光装置において、前記有機発光素子は、三重項励起状態からの発光を特徴とする発光装置。
【請求項２８】
請求項１乃至請求項２７のいずれか一に記載の発光装置を用いたことを特徴とする電気器具。
【請求項２９】
陽極と陰極との間に、正孔輸送材料、電子輸送材料、および発光材料を含む有機化合物膜を設けた有機発光素子、を有する発光装置において、前記有機化合物膜は、前記陽極から前記陰極への方向に関して順次、前記正孔輸送材料からなる正孔輸送領域と、前記正孔輸送材料および前記発光材料の両方を含む第一の混合領域と、前記発光材料からなる発光領域と、前記電子輸送材料および前記発光材料の両方を含む第二の混合領域と、前記電子輸送材料からなる電子輸送領域と、が接続された構造であることを特徴とする発光装置。
【請求項３０】
陽極と陰極との間に、正孔輸送材料、電子輸送材料、および発光材料を含む有機化合物膜と、前記陽極に接する正孔注入領域と、を設けた有機発光素子、を有する発光装置において、前記有機化合物膜は、前記陽極から前記陰極への方向に関して順次、前記正孔輸送材料からなる正孔輸送領域と、前記正孔輸送材料および前記発光材料の両方を含む第一の混合領域と、前記発光材料からなる発光領域と、前記電子輸送材料および前記発光材料の両方を含む第二の混合領域と、前記電子輸送材料からなる電子輸送領域と、が接続された構造であることを特徴とする発光装置。
【請求項３１】
陽極と陰極との間に、正孔輸送材料、電子輸送材料、および発光材料を含む有機化合物膜と、前記陰極に接する電子注入領域と、を設けた有機発光素子、を有する発光装置において、前記有機化合物膜は、前記陽極から前記陰極への方向に関して順次、前記正孔輸送材料からなる正孔輸送領域と、前記正孔輸送材料および前記発光材料の両方を含む第一の混合領域と、前記発光材料からなる発光領域と、前記電子輸送材料および前記発光材料の両方を含む第二の混合領域と、前記電子輸送材料からなる電子輸送領域と、が接続された構造であることを特徴とする発光装置。
【請求項３２】
陽極と陰極との間に、正孔輸送材料、電子輸送材料、および発光材料を含む有機化合物膜と、前記陽極に接する正孔注入領域と、前記陰極に接する電子注入領域と、を設けた有機発光素子、を有する発光装置において、前記有機化合物膜は、前記陽極から前記陰極への方向に関して順次、前記正孔輸送材料からなる正孔輸送領域と、前記正孔輸送材料および前記発光材料の両方を含む第一の混合領域と、前記発光材料からなる発光領域と、前記電子輸送材料および前記発光材料の両方を含む第二の混合領域と、前記電子輸送材料からなる電子輸送領域と、が接続された構造であることを特徴とする発光装置。
【請求項３３】
陽極と陰極との間に、正孔輸送材料、電子輸送材料、発光材料、および前記発光材料に対するホスト材料を含む有機化合物膜を設けた有機発光素子、を有する発光装置において、前記有機化合物膜は、前記陽極から前記陰極への方向に関して順次、前記正孔輸送材料からなる正孔輸送領域と、前記正孔輸送材料および前記ホスト材料の両方を含む第一の混合領域と、前記ホスト材料に前記発光材料が添加された発光領域と、前記電子輸送材料および前記ホスト材料の両方を含む第二の混合領域と、前記電子輸送材料からなる電子輸送領域と、が接続された構造であることを特徴とする発光装置。
【請求項３４】
陽極と陰極との間に、正孔輸送材料、電子輸送材料、発光材料、および前記発光材料に対するホスト材料を含む有機化合物膜と、前記陽極に接する正孔注入領域と、を設けた有機発光素子、を有する発光装置において、前記有機化合物膜は、前記陽極から前記陰極への方向に関して順次、前記正孔輸送材料からなる正孔輸送領域と、前記正孔輸送材料および前記ホスト材料の両方を含む第一の混合領域と、前記ホスト材料に前記発光材料が添加された発光領域と、前記電子輸送材料および前記ホスト材料の両方を含む第二の混合領域と、前記電子輸送材料からなる電子輸送領域と、が接続された構造であることを特徴とする発光装置。
【請求項３５】
陽極と陰極との間に、正孔輸送材料、電子輸送材料、発光材料、および前記発光材料に対するホスト材料を含む有機化合物膜と、前記陰極に接する電子注入領域と、を設けた有機発光素子、を有する発光装置において、前記有機化合物膜は、前記陽極から前記陰極への方向に関して順次、前記正孔輸送材料からなる正孔輸送領域と、前記正孔輸送材料および前記ホスト材料の両方を含む第一の混合領域と、前記ホスト材料に前記発光材料が添加された発光領域と、前記電子輸送材料および前記ホスト材料の両方を含む第二の混合領域と、前記電子輸送材料からなる電子輸送領域と、が接続された構造であることを特徴とする発光装置。
【請求項３６】
陽極と陰極との間に、正孔輸送材料、電子輸送材料、発光材料、および前記発光材料に対するホスト材料を含む有機化合物膜と、前記陽極に接する正孔注入領域と、前記陰極に接する電子注入領域と、を設けた有機発光素子、を有する発光装置において、前記有機化合物膜は、前記陽極から前記陰極への方向に関して順次、前記正孔輸送材料からなる正孔輸送領域と、前記正孔輸送材料および前記ホスト材料の両方を含む第一の混合領域と、前記ホスト材料に前記発光材料が添加された発光領域と、前記電子輸送材料および前記ホスト材料の両方を含む第二の混合領域と、前記電子輸送材料からなる電子輸送領域と、が接続された構造であることを特徴とする発光装置。
【請求項３７】
請求項３０、請求項３２、請求項３４、または請求項３６のいずれか一項に記載の発光装置において、前記正孔注入領域は、共役系の有機化合物にルイス酸を添加してなることを特徴とする発光装置。
【請求項３８】
請求項３７に記載の発光装置おいて、前記共役系の有機化合物は、高分子化合物であることを特徴とする発光装置。
【請求項３９】
請求項３７に記載の発光装置おいて、前記ルイス酸は、ハロゲン元素を含む化合物であることを特徴とする発光装置。
【請求項４０】
請求項３１、請求項３２、請求項３５、または請求項３６のいずれか一項に記載の発光装置において、前記電子注入領域は、共役系の有機化合物にルイス塩基を添加してなることを特徴とする発光装置。
【請求項４１】
請求項４０に記載の発光装置において、前記ルイス塩基は、アルカリ金属元素を含む化合物であることを特徴とする発光装置。
【請求項４２】
請求項２９乃至請求項４１のいずれか一項に記載の発光装置において、前記有機発光素子は、三重項励起状態からの発光を呈することを特徴とする発光装置。
【請求項４３】
請求項２９乃至請求項４２のいずれか一項に記載の発光装置において、前記第一の混合領域、または前記第二の混合領域の少なくとも一方は、濃度勾配が形成されていることを特徴とする発光装置。
【請求項４４】
請求項２９乃至請求項４３のいずれか一項に記載の発光装置を用いたことを特徴とする電気器具。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図１６】
【図１７】
【図１８】
【図１９】
【図２０】
【図２１】
【図２２】
【図２３】
【図２４】
【図２５】
【図２６】
【図２７】
【図２８】
【図２９】
【図３０】
【図３１】
【図３２】
【図３３】
【図３４】
【図３５】
【図３６】
【図３７】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図１６】
【図１７】
【図１８】
【図１９】
【図２０】
【図２１】
【図２２】
【図２３】
【図２４】
【図２５】
【図２６】
【図２７】
【図２８】
【図２９】
【図３０】
【図３１】
【図３２】
【図３３】
【図３４】
【図３５】
【図３６】
【図３７】
【公開番号】特開２００７−３００１３７（Ｐ２００７−３００１３７Ａ）
【公開日】平成１９年１１月１５日（２００７．１１．１５）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００７−１９０４４５（Ｐ２００７−１９０４４５）
【出願日】平成１９年７月２３日（２００７．７．２３）
【分割の表示】特願２００１−３９５２１３（Ｐ２００１−３９５２１３）の分割
【原出願日】平成１３年１２月２６日（２００１．１２．２６）
【出願人】（０００１５３８７８）株式会社半導体エネルギー研究所 (5,264)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１９年１１月１５日（２００７．１１．１５）
【国際特許分類】
【出願日】平成１９年７月２３日（２００７．７．２３）
【分割の表示】特願２００１−３９５２１３（Ｐ２００１−３９５２１３）の分割
【原出願日】平成１３年１２月２６日（２００１．１２．２６）
【出願人】（０００１５３８７８）株式会社半導体エネルギー研究所 (5,264)
【Ｆターム（参考）】
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