磁心用粉末および磁心用粉末の製造方法
【課題】少なくとも軟磁性粉末の表面に、珪素元素を含有させ、圧粉磁心の損失を低減することができる磁心用粉末の製造方法を提供する。
【解決手段】炭素元素を含む鉄粉１１ａの表面に浸珪処理を行う工程を少なくとも含む磁心用粉末の製造方法であって、前記浸珪処理工程において、前記鉄粉１１ａの表面に、少なくとも二酸化珪素の粉末２１ａを接触させ、該二酸化珪素の粉末２１ａを加熱することにより酸化珪素から珪素元素を脱離させ、該脱離した珪素元素を前記鉄粉２１ａの表層に浸透拡散させることにより前記浸珪処理を行う。
【解決手段】炭素元素を含む鉄粉１１ａの表面に浸珪処理を行う工程を少なくとも含む磁心用粉末の製造方法であって、前記浸珪処理工程において、前記鉄粉１１ａの表面に、少なくとも二酸化珪素の粉末２１ａを接触させ、該二酸化珪素の粉末２１ａを加熱することにより酸化珪素から珪素元素を脱離させ、該脱離した珪素元素を前記鉄粉２１ａの表層に浸透拡散させることにより前記浸珪処理を行う。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、軟磁性粉末を用いた磁心用粉末およびその製造方法に係り、特に、軟磁性粉末の表面に浸珪処理を行った磁心用粉末に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、磁心用粉末を圧粉成形することにより、圧粉磁心（圧粉成形体）が製造されている。該圧粉磁心は、磁心用粉末を構成する軟磁性粉末同士の絶縁性を確保しつつ、用途に合わせた磁気特性を確保することが重要であり、多くの研究・開発が成されている。
【０００３】
例えば、軟磁性粉末として純鉄の鉄系軟磁性粉末（鉄粉）を用いた場合には、圧粉磁心は、最も高い磁束密度を確保することができる。これは、純鉄には不純物が介在していないので鉄粉は軟質であり、該鉄粉により密度の高い圧粉磁心を容易に圧粉成形することができるからである。
【０００４】
しかし、純鉄は比抵抗が低いため、該純鉄の軟磁性粉末を圧粉成形した場合には、圧粉磁心の渦電流損失が高くなってしまう。そこで、渦電流を低減させる方法として、鉄粉内部の抵抗を増加させるべく純鉄に珪素元素やアルミニウム元素を添加して、磁心用粉末を製造する場合がある。しかし、これらの元素を純鉄に添加した場合には、鉄の硬度が上昇することにより鉄粉そのものが硬化するため、圧粉磁心の密度が高めることは難しくなる。
【０００５】
そこで、純鉄の鉄粉を用いて、該鉄粉の表面に、リン酸処理を施したり、エポキシ樹脂やシリコーン樹脂などの樹脂を被覆したりする場合がある。例えば、リン酸処理により鉄粉表面に形成されたリン酸塩皮膜は、皮膜厚みが薄いため、純鉄の前記特性を損なうことなく高密度の圧粉磁心を成形することは可能である。しかし、圧粉後の圧粉磁心は、圧粉時のひずみを除去すべく焼鈍されることがあり、前記リン酸塩は、焼鈍温度が５００℃を越えた場合には、リン酸塩が鉄に拡散してしまうことから、それ以上に焼鈍温度をあげることができない。その結果、圧粉磁心のひずみを充分に開放することができず、圧粉磁心のヒステリシス損失が大きくなってしまうことがある。
【０００６】
また、シリコーン樹脂を被覆した場合には、シリコーン樹脂はリン酸塩よりも高温で安定し、耐熱性も高い。しかし、純鉄の鉄粉にシリコーン樹脂を被覆した場合には、圧粉成形時に、シリコーン樹脂の被膜を確保することが難しい。また、焼鈍温度を６００℃程度まで高めるためには、シリコーン樹脂を厚く被覆する必要がある。この結果、被膜厚みの増大に伴い、圧粉磁心の鉄粉の密度は低下してしまい、圧粉磁心の磁束密度を低下させてしまうことがある。
【０００７】
ところで、鉄表面に珪素元素を濃化させる浸珪（滲珪）処理が多く試みられている。該浸珪処理は、四塩化珪素ガスを処理ガスとして化学気相成長法（ＣＶＤ）によりなされることが一般的である。
【０００８】
そこで、浸珪処理による磁気特性の向上に着眼し、例えば、軟磁性粉末を四塩化珪素ガスとアルゴンガスの加熱雰囲気下で、前記ＣＶＤにより前記浸珪処理を行う磁心用粉末の製造方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。該製造方法によれば、軟磁性粉末の表面に珪素元素の濃度を高めることにより圧粉磁心の透磁率等を上げ、高周波域での磁気特性向上を図っている。
【特許文献１】特開平１１−８７１２３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかし、特許文献１に記載の製造方法により製造した場合には、前記製造方法は、有毒性のある四塩化珪素のガスを使用するため、該製造方法には、安全性を考慮した特殊な製造装置が必要となる。この結果、前記磁心用粉末を製造した場合には、製造コストが他のものに比べて高くなる。
【００１０】
本発明は、このような課題に鑑みてなされたものであって、その目的とするところは、安全かつ低コストで、珪素元素を鉄粉表面近傍に高い含有率で含有させ、圧粉磁心の損失（鉄損）を低減することができる磁心用粉末およびその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
発明者らは、前記課題を解決するべく鋭意検討を重ねた結果、軟磁性粉末の表面において、珪素元素の単体が生成されるような化学反応を発生させることにより、生成された珪素元素が、軟磁性粉末に表面から浸透し、主にその表層に拡散するとの知見を得た。
【００１２】
本発明は、発明者らが得た前記知見に基づくものであり、本発明に係る磁心用粉末の製造方法は、軟磁性粉末の表面に浸珪処理を行う工程を少なくとも含む磁心用粉末の製造方法であって、前記浸珪処理工程において、前記軟磁性粉末の表面に、少なくとも珪素化合物を含む浸珪用粉末を接触させ、該浸珪用粉末を加熱することにより前記珪素化合物から珪素元素を脱離させ、該脱離した珪素元素を前記軟磁性粉末の表層に浸透拡散させることにより前記浸珪処理を行うことを特徴とする。
【００１３】
本発明によれば、軟磁性粉末の表面（具体的には浸珪用粉末の接触面）において、珪素化合物から珪素元素を脱離（生成）するので、原子レベルで珪素元素が軟磁性粉末の表面に存在することになる。この結果、珪素元素を、軟磁性粉末の内部に比べて表面近傍の表層に、より高い濃度で含有させることができる。また、前記珪素元素の生成量を適宜調整することにより、軟磁性粉末内への珪素元素の含有量を調整することができる。
【００１４】
ここで、本発明にいう「珪素化合物から珪素元素を脱離させる」とは、浸珪用粉末に含まれる珪素化合物を化学的に反応させることにより浸珪用粉末から珪素元素を生成することをいう。具体的には、後述するように、浸珪用粉末を加熱することにより軟磁性粉末の含有成分と浸珪用粉末とを酸化還元反応させて珪素元素を生成する方法や、軟磁性粉末と浸珪用粉末との接触面に処理ガスを流し、少なくとも接触面において該処理ガスと浸珪用粉末とを酸化還元反応させて珪素元素を生成する方法や、浸珪用粉末を加熱することにより、軟磁性粉末と添加混合させた浸珪用粉末を自己分解反応させて珪素元素を生成する方法などが挙げられる。また、本発明にいう「珪素元素を前記軟磁性粉末の表層に浸透拡散させる」とは、珪素元素を軟磁性粉末の表面から浸透させて、少なくとも表層に浸透した珪素元素を拡散させることをいう。
【００１５】
また、珪素元素を生成する際には、副生成物としてガス（例えば一酸化炭素ガス等）が生成される。前記浸珪処理が進むと、該ガスの濃度の増加により珪素元素の生成の反応が抑制されてしまうので、本発明に係る磁心用粉末の製造方法は、浸珪用粉末が接触した軟磁性粉末の表面に前記ガス濃度が増加しないように（低ガス濃度雰囲気下（たとえば、一酸化炭素ガスである場合には低一酸化炭素濃度雰囲気下））、前記処理ガスまたは不活性ガスを循環させる、または、生成されたガスを脱気することがより好ましい。
【００１６】
なお、前記不活性ガスとしては、アルゴンガスなどの希ガスまたは水素などが挙げられ、前記珪素元素の生成の反応の妨げにならないガスが好ましい。また、前記珪素元素の脱離における加熱温度は、前記軟磁性粉末に鉄系粉末を用いた場合には、１１８０℃以下が好ましい。加熱温度が１１８０℃越えた場合には、珪素元素が浸透した鉄系粉末に液相が出現してしまうからである。
【００１７】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法は、浸珪処理後の軟磁性粉末に徐酸化処理を行う工程をさらに含むことがより好ましい。本発明によれば、前記徐酸化処理を行うことにより、軟磁性粉末に含有した珪素元素のみを酸化させ、軟磁性粉末表面を含む表層に二酸化珪素を生成することができる。この結果、磁心用粉末の表層には、軟磁性粉末をベース材として二酸化珪素を含む層を形成することができる。このようにして、二酸化珪素が緻密な絶縁層を形成することができ、密度の高い圧粉磁心を製造することが可能となり、圧粉磁心の磁気特性の向上が図れる。
【００１８】
なお、本発明でいう「徐酸化処理」とは、大気圧雰囲気よりも相当に酸素濃度（酸素分圧）の低い酸素雰囲気下、より具体的には、不活性ガス等に微量の水蒸気を含む雰囲気下で、浸珪処理後の軟磁性粉末を配置し、該雰囲気化で加熱することにより珪素元素のみを酸化する処理をいい、酸素濃度（水蒸気の量）等は、磁心用粉末の材質、珪素元素の濃度により適宜設定されるものである。
【００１９】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法では、珪素元素の脱離（生成）を効率よく反応させるためには珪素用粉末は微細であることが好ましく、平均粒径が１μｍ以下であることがより好ましい。なお、製造コスト等を考慮すると、浸珪用粉末の平均粒径は２０ｎｍ以上がよい。また、浸珪用粉末の平均粒径が１μｍよりも大きい場合には、珪素元素の生成される反応速度が遅くなる傾向にある。
【００２０】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法は、前記軟磁性粉末として鉄系粉末を用い、前記浸珪処理を、前記磁性粉末の焼鈍処理と共に行うことがより好ましい。発明によれば、前記浸珪処理の加熱を焼鈍処理の加熱条件で行うことにより、軟磁性粉末の結晶粒径の粗大化を同時に図ることができ、この磁心用粉末により圧粉成形された圧粉磁心のヒステリシス損失を低減することができる。
【００２１】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法では、前記軟磁性粉末として少なくとも炭素元素を含む鉄系粉末を用い、前記浸珪用粉末として少なくとも二酸化珪素を含む粉末を用いることができる。
【００２２】
本発明によれば、鉄系粉末に含まれる炭素（Ｃ）と珪素化合物である二酸化珪素（ＳｉＯ２）との酸化還元反応により、二酸化珪素から珪素元素が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素ガスが生成される。この結果、脱離した珪素元素は、鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄系粉末表層に拡散する。一方、鉄系粉末の表面の炭素元素が一酸化炭素ガスとなり、さらに、鉄系粉末の内部にある炭素元素が表面に向かって拡散し、該拡散した炭素も前記反応により一酸化炭素ガスとなる。この結果、不純物として炭素元素が軟磁性粉末に含有している場合には、炭素元素の含有量を低減することが可能となり、鉄系粉末の高純度化を図ることができる。また、予め軟磁性粉末を浸炭処理などにより炭素元素の含有量を調整しておけば、前記反応に合わせて珪素元素の含有量を調整することができる。また、大気圧以下などの低一酸化炭素濃度雰囲気下で加熱すれば反応は起きるので、浸珪処理工程を容易かつ安価に行うことができる。なお、「低一酸化炭素濃度」とは、前述したように、前記酸化還元反応が発現可能な（浸珪処理が可能な）一酸化炭素化ガスの濃度であり、前記反応を確実に発現させるためには一酸化炭素ガスの濃度は低い方が望ましい。
【００２３】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法では、前記軟磁性粉末として少なくとも酸素元素を含む鉄系粉末を用い、前記浸珪用粉末として少なくとも炭化珪素を含む粉末を用いることができる。
【００２４】
本発明によれば、鉄系粉末に含まれる酸素（Ｏ）と珪素化合物である炭化珪素（ＳｉＣ）との酸化還元反応により、炭化珪素から珪素元素が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素ガスが生成される。この結果、前記と同様に、脱離した珪素元素が鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄系粉末表層に拡散する。一方、鉄系粉末の表面に含有した酸素元素が一酸化炭素ガスとなり、さらに、鉄系粉末の内部にある酸素元素が表面に向かって拡散し、該拡散した酸素元素も前記反応により一酸化炭素ガスとなる。この結果、不純物として介在する酸素元素が軟磁性粉末に含有している場合には、酸素元素の含有量を低減することが可能となり、前記同様に鉄系粉末の高純度化を図ることができる。また、軟磁性粉末を酸化処理（酸素雰囲気下の加熱処理など）により酸素元素の含有量を調整しておけば、前記反応に合わせて珪素元素の含有量を調整することができる。また、大気圧以下などの低一酸化炭素濃度雰囲気下で加熱すれば反応は起きるので、浸珪処理工程を容易に行うことができる。
【００２５】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法では、前記浸珪用粉末として、少なくとも二酸化珪素の粉末と炭化珪素の粉末とを混合した混合粉末を用いることがより好ましい。本発明によれば、珪素化合物である二酸化珪素（ＳｉＯ２）と炭化珪素（ＳｉＣ）との酸化還元反応により、二酸化珪素および炭化珪素の双方から珪素元素が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素ガスが生成される。この結果、前記と同様に、脱離した珪素元素は鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄系粉末の表層に拡散する。また、大気圧以下などの低一酸化炭素濃度雰囲気下で加熱すれば反応は起きるので、浸珪処理工程を容易かつ安価に行うことができる。また、軟磁性粉末に含有する炭素含有量、酸素含有量に依存することなく、二酸化珪素を含む粉末と炭化珪素の粉末の量を調整することにより、軟磁性粉末に浸透させる珪素元素を調整することが容易に可能である。
【００２６】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法では、前記浸珪用粉末として、少なくとも二酸化珪素を含む粉末と、金属炭化物または炭素同素体のいずれか一方または双方を含む粉末と、を混合した混合粉末を用いることができる。
【００２７】
本発明によれば、珪素化合物である二酸化珪素（ＳｉＯ２）と金属炭化物または炭素同素体との酸化還元反応により、二酸化珪素から珪素元素が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素ガスが生成される。この結果、前記と同様に、脱離した珪素元素が鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄系粉末表層に拡散する。また、大気圧以下などの低一酸化炭素濃度雰囲気下で加熱すれば反応は起きるので、浸珪処理工程を容易に行うことができる。また、前記のように、二酸化珪素を含む粉末と炭素系の粉末の量を調整することにより、軟磁性粉末に浸透させる珪素元素を調整することが容易に可能である。さらに、金属炭化物を含む粉末を用いた場合には、金属炭化物から金属元素が脱離するため、該金属元素も軟磁性粉末に浸透させることができる。
【００２８】
前記金属炭化物としては、チタンカーバイド（ＴｉＣ）、タングステンカーバイド（ＷＣ）等が挙げられ、徐酸化処理により絶縁性の酸化物が形成され、かつ、磁気特性に悪影響を与えない金属元素であれば特に限定されるものではなく、磁心用粉末の使用特性に合わせて、軟磁性粉末に浸透させたい金属を選定すればよい。また、前記炭素同素体としては、カーボン、グラファイト、ＤＬＣ、ダイヤモンド等を挙げることができ、炭素を主成分としたものであれば特に限定されるものではない。
【００２９】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法では、前記浸珪用粉末として、少なくとも炭化珪素を含む粉末と、金属酸化物からなる粉末のうち少なくとも一種の粉末をと、を混合した混合粉末を用いることができる。
【００３０】
本発明によれば、珪素化合物である炭化珪素（ＳｉＣ）と、金属酸化物からなる粉末のうち少なくとも一種の粉末と、の酸化還元反応により、炭化珪素から珪素元素が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素ガスが生成される。この結果、前記と同様に、脱離した珪素元素が鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄系粉末表層に拡散する。また、大気圧以下などの低一酸化炭素濃度雰囲気下で加熱すれば反応は起きるので、浸珪処理工程を容易に行うことができる。また、炭化珪素を含む粉末と金属酸化物を含む粉末の量を調整することにより、軟磁性粉末に浸透させる珪素元素を調整することが容易に可能である。さらに、金属酸化物を含む粉末を用いた場合には、金属酸化物から金属元素が脱離するため、該金属元素も軟磁性粉末に浸透させることができる。
【００３１】
前記金属酸化物としては、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、またはホウ酸ナトリウム（Ｎａ２Ｂ４Ｏ７）等が挙げられ、徐酸化処理により絶縁性の酸化物が形成され、かつ、磁気特性に悪影響を与えない金属元素であれば特に限定されるものではなく、磁心用粉末の使用特性に合わせて、軟磁性粉末に浸透させたい金属を選定すればよい。
【００３２】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法では、前記浸珪用粉末として少なくとも二酸化珪素を含む粉末を用い、前記浸珪処理を炭化水素系ガス雰囲気下で行うことができる。
【００３３】
本発明によれば、軟磁性粉末粉末の表面のうち浸珪用粉末との接触面及びその近傍において、炭化水素系ガスの炭素元素と珪素化合物である二酸化珪素（ＳｉＯ２）との酸化還元反応により、二酸化珪素から珪素元素が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素ガスが生成される。この結果、脱離した珪素元素は鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄系粉末表層に拡散する。本発明に係る炭化水素系ガス雰囲気下とはいわゆる浸炭性雰囲気下のことであり、炭化水素系ガスとしては、例えば、ブタンガス、エタンガス、アセチレンガスなどが挙げられ、前記反応を引き起こすことができるのであれば、特に限定されるものではない。
【００３４】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法では、前記浸珪用粉末として少なくとも炭化珪素を含む粉末を用い、前記浸珪処理を酸化性雰囲気下で行うことができる。
【００３５】
本発明によれば、例えば、水蒸気を含むアンモニア分解ガス（露点の高いアンモニア分解ガス）などの酸化性雰囲気下において、前記ガスの酸素元素と珪素化合物である炭化珪素（ＳｉＣ）との酸化還元反応により、炭化珪素から珪素元素が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素ガスが生成される。この結果、脱離した珪素元素は鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄系粉末表層に拡散する。
【００３６】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法では、前記浸珪用粉末として窒化珪素を含む粉末を用いることができる。本発明によれば、窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）の分解反応により、炭化珪素から珪素元素が脱離する（生成される）と共に、窒素ガスが生成される。この結果、脱離した珪素元素は鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄系粉末表層に拡散する。また、大気圧以下の雰囲気あるいは低窒素濃度雰囲気（低窒素分圧）下で加熱すれば起きるので、浸珪処理工程を容易に行うことができる。また、軟磁性粉末に含有する炭素含有量、酸素含有量に依存することなく、窒化珪素を含む粉末を調整することにより、軟磁性粉末に浸透させる珪素元素を調整することが容易に可能である。なお、「低窒素濃度」とは、前記分解反応が発現可能な（浸珪処理が可能な）低窒素ガスの濃度（窒素分圧）であり、前記分解反応を確実に発現させるためには窒素ガスの濃度は低い方が望ましい。
【００３７】
前記した浸珪処理のうち、炭化水素系ガス雰囲気下または酸化性雰囲気下で行う以外の場合には、本発明に係る磁心用粉末の製造方法は、前記浸珪処理工程を真空雰囲気下で行うことがより好ましい。本発明によれば、真空雰囲気下で行うことにより、反応生成物として生成された一酸化炭素ガスまたは窒素ガス等も排気されるので、前記浸珪処理時の酸化還元反応または分解反応を促進させることができる。また、前記真空雰囲気は、例えば、前記軟磁性粉末と浸珪用粉末とを浸珪処理が可能な密閉空間に投入すると共に、真空引き用のポンプで密閉空間のエアを引くことにより達成することができる。
【００３８】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法に用いる軟磁性粉末は、水アトマイズ法、ガスアトマイズ法、還元法、粉砕法等により製造することができる。より好ましくは、前記磁心用粉末の粉末形状は、前記した平均粒径の範囲の浸珪用粉末と接触させる必要があるため、表面の微細な凹凸は少ない方がより好ましい。また、前記浸珪用粉末と接触することができるのであれば、軟磁性粉末と浸珪用粉末との接触方法は、特に限定されるものではなく、また、軟磁性粉末および浸珪用粉末の形状は、球状、扁平状、多角状など特に限定されるものではない。
【００３９】
本発明において、さらに圧粉磁心に好適な磁心用粉末粉末をも開示する。本発明に係る磁心用粉末は、前記いずれかの製造方法により製造された磁心用粉末であって、該磁心用粉末は、表面に少なくとも珪素元素を含む珪素含有層を有する軟磁性粉により形成されており、前記珪素含有層は、粉末内部から表面に沿って珪素元素の濃度が傾斜的に増加しており、前記珪素含有層には、珪素元素が浸透した珪素浸透層が少なくとも形成されていることを特徴とする。
【００４０】
本発明によれば、前記珪素浸透層を形成することにより、二酸化珪素の緻密な層を得ることができる。また、本発明の磁心用粉末を圧粉成形した圧粉磁心は、これまでの方法により製造された磁心用粉末の圧粉磁心に比べて、渦電流損失の低減を含む磁気特性を向上を図ることができる。
【００４１】
本発明に係る磁心用粉末は、前記珪素含有層に、前記珪素浸透層を囲繞するように、二酸化珪素を含む層がさらに形成されていることがより好ましい。本発明によれば、珪素浸透層を囲繞するように二酸化珪素を含む層を形成することにより、絶縁性の高い磁心用粉末を得ることができる。
【００４２】
本発明に係る磁心用粉末は、前記二酸化珪素を含む層が、１ｎｍ〜１００ｎｍの範囲の厚さの範囲にあることがより好ましい。本発明によれば、前記厚さ範囲の層を形成することにより、より絶縁性の高い磁心用粉末を得ることができる。また、１ｎｍよりも薄い場合には絶縁性が低下してしまい、１００ｎｍよりも厚い場合には、圧粉成形時の軟磁性粉末の密度が低下してしまうことがある。
【００４３】
さらに、前記製造方法により製造された磁心用粉末または前記磁心用粉末を成形型内に配置し、加圧することにより、圧粉成形した圧粉磁心は、従来のものに比べて磁気特性の向上を図ることができる。
【発明の効果】
【００４４】
本発明によれば、所望の量の珪素元素を軟磁性粉末の表面から浸透させ、該軟磁性粉末の少なくとも表層に所望の量の珪素元素を含有させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４５】
以下、図面を参照しながら、本発明に係るいくつかの実施形態について説明する。
図１は、本発明に係る磁心用粉末を好適に製造方法ための方法を説明するための図であり、図２は、第一実施形態に係る磁心用粉末の製造方法を説明するための図であり、（ａ）は、浸珪用粉末に二酸化珪素を用いた浸珪処理を説明するための図であり、（ｂ）は、浸珪用粉末に炭化珪素を用いた浸珪処理を説明するための図である。なお、以下に示すいくつかの実施形態は、浸珪処理の処理方法が相違する。
【００４６】
図１に示すように、第一実施形態に係る磁心用粉末の製造方法は、鉄系の軟磁性粉末（鉄粉）１１の表面に浸珪処理を行う工程と、該浸珪処理された鉄粉１１に徐酸化処理を行う工程と、を含んでいる。
【００４７】
第一実施形態に係る浸珪処理は、軟磁性粉末に含有した炭素元素または酸素元素を利用して、浸珪用粉末を加熱することにより軟磁性粉末と浸珪用粉末とを酸化還元反応させて珪素元素を軟磁性粉末に浸透拡散（固溶拡散）させる方法である。まず、図２（ａ）に示すように、炭素元素（Ｃ）が含有された鉄粉１１ａの表面に、珪素化合物として二酸化珪素（ＳｉＯ２）の粉末２１ａを真空条件下で接触させ、１１８０℃以下の温度条件で加熱する。具体的には、鉄粉１１ａと二酸化珪素の粉末２１ａを混合することにより接触させ、真空引き可能な密閉空間を有した炉内に配置し、前記温度条件でこれらの粉末１１ａ，２１ａを加熱する。このようにして、図２（ａ）の化学反応式に示すように、二酸化珪素と炭素元素との酸化還元反応を発生させ、二酸化珪素から珪素元素（Ｓｉ）が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素（ＣＯ）ガスが生成される。この結果、脱離した珪素元素が鉄系粉末の表面から浸透し、鉄粉１１ａの内部に拡散（主に表層に拡散）するので、珪素元素が浸透した珪素浸透層１２が形成される。
【００４８】
一方、鉄系粉末の表面に含有した炭素元素が一酸化炭素ガスとなり、鉄粉の少なくとも表面層は脱炭化される。そして、鉄粉表面の炭素含有量の減少により、鉄系粉末の内部にある炭素元素が表面に拡散し、該拡散した炭素も前記反応により一酸化炭素ガスとなる。この結果、不純物として炭素元素が軟磁性粉末に含有している場合には、炭素元素の含有量を低減することが可能となり、鉄系粉末の高純度化を図ることができる。また、軟磁性粉末を浸炭処理などにより炭素元素の含有量を調整しておけば、前記反応に合わせて珪素元素の含有量を調整することができる。さらに、鉄粉１１ａの焼鈍処理が可能な温度条件で前記酸化還元反応をさせれば、鉄粉１１ａの結晶粒径を粗大化することができ、ヒステリシス損失を低減することができるので好適である。
【００４９】
次に、浸珪処理された軟磁性粉末１１ａに対して、上述したように、徐酸化処理を行う（図１参照）。該徐酸化処理において、露点を制御した不活性ガス雰囲気下に、浸珪処理後の軟磁性粉を配置し、該雰囲気下で加熱することにより、鉄元素を酸化させることなく、珪素元素のみを酸化させることができる。この結果、磁心用粉末１０は、珪素含有層１４に、前記珪素浸透層１２を囲繞するように、二酸化珪素を含む層１３がさらに形成される。このようにして製造された磁心用粉末１０を用いることにより、緻密に二酸化珪素を含む層１３を形成することが可能となり、密度の高い圧粉磁心を製造することができる。
【００５０】
また、第一実施形態の変形例としては、図２（ｂ）に示すように、浸珪処理において、酸素元素（Ｏ）が含有された鉄粉１１ｂと炭化珪素（ＳｉＣ）の粉末２１ｂとを混合することにより、鉄粉の表面に、珪素化合物として炭化珪素の粉末を真空雰囲気下で接触させる。そして、混合した粉末を１１８０℃以下の温度条件で加熱し、図２（ｂ）の化学反応式に示すように、炭化珪素と酸素元素との酸化還元反応を発生させてもよい。この結果、炭化珪素から珪素元素（Ｓｉ）が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素ガスが生成される。そして、脱離した珪素元素が鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄粉１１ｂの表層に拡散するので、珪素元素が浸透した珪素浸透層１２が形成される。
【００５１】
図３は、本発明に係る第二実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、浸珪用粉末として二酸化珪素および炭化珪素の粉末を用いた浸珪処理を説明するための図であり、（ｂ）は、（ａ）の変形例として、浸珪用粉末として二酸化珪素の粉末と、炭化チタンの粉末とを用いた浸珪処理を説明するための図であり、（ｃ）は、（ａ）の変形例として、浸珪用粉末として炭化珪素と、酸化チタンとを用いた浸珪処理を説明するための図である。
【００５２】
また、第二実施形態が第一実施形態と相違する点は、第二実施形態の浸珪処理において、異なる二種以上の珪素用粉末を加熱することにより、異種の浸珪用粉末同士を酸化還元反応させて、珪素元素を純鉄からなる鉄粉に浸透拡散させた点である。
【００５３】
本実施形態では、図３（ａ）に示すように、純鉄からなる鉄粉１１ｃの表面に、珪素化合物として二酸化珪素（ＳｉＯ２）および炭化珪素（ＳｉＣ）の粉末２１ａ，２１ｂを真空雰囲気下で接触させ、１１８０℃以下の温度条件で加熱する。具体的には、鉄粉１１ｃと二酸化珪素の粉末２１ａと炭化珪素の粉末２１ｂとを混合することにより接触させ、該混合状態を保持しつつ、真空引き可能な密閉空間を有した炉内に配置し、前記温度条件でこれらの粉末１１ｃ，２１ａ，２１ｂを加熱する。このようにして、図３（ａ）の化学反応式に示すように、二酸化珪素と炭素珪素との酸化還元反応を発生させ、二酸化珪素および炭化珪素から珪素元素（Ｓｉ）が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素（ＣＯ）ガスが生成される。
【００５４】
この結果、脱離した珪素元素が鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄粉１１ｃの表層に拡散するので、珪素元素が浸透した珪素浸透層１２が形成される。また、本実施形態によれば、鉄粉に含有する炭素含有量、酸素含有量に依存することなく、二酸化珪素を含む粉末と炭化珪素の粉末の量を調整することにより、鉄粉に浸透させる珪素元素を調整することが容易に可能である。
【００５５】
また、第二実施形態の変形例としては、図３（ｂ）に示すように、浸珪処理において、純鉄の鉄粉１１ｃと、二酸化珪素（ＳｉＯ２）の粉末２１ａと、炭化チタン（ＴｉＣ）の粉末２１ｃとを、混合することにより、鉄粉の表面に珪素化合物として二酸化珪素の粉末２１ａと炭化チタンの粉末２１ｃとを真空雰囲気下で接触させる。そして、混合した粉末を１１８０℃以下の温度条件で加熱し、図３（ｂ）の化学反応式に示すように、二酸化珪素と炭化元素との酸化還元反応を発生させてもよい。
【００５６】
この結果、二酸化珪素から珪素元素（Ｓｉ）が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素ガスが生成される。そして、脱離した珪素元素が、鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄粉１１ｃの表層に拡散するので、珪素元素が浸透した珪素浸透層１２が形成される。さらに、本変形例によれば、鉄粉に含有する炭素含有量、酸素含有量に依存することなく、二酸化珪素の粉末２１ａと炭化チタンの粉末２１ｃの量を調整することにより、鉄粉に浸透させる珪素元素を調整することが容易に可能である。炭化チタンの粉末２１ｃを用いたので、炭化チタンからチタン元素も脱離されるため、チタン元素も軟磁性粉末に浸透させることができる。
【００５７】
また、別の変形例としては、図３（ｃ）に示すように、浸珪処理において、純鉄の鉄粉１１ｃと、炭化珪素（ＳｉＣ）の粉末２１ｂと、酸化チタン（ＴｉＯ２）の粉末２１ｄとを、混合することにより、鉄粉の表面に珪素化合物として炭化珪素の粉末２１ｂと酸化チタン（ＴｉＯ２）の粉末２１ｄとを真空雰囲気下で接触させる。そして、混合した粉末を１１８０℃以下の温度条件で加熱し、図３（ｃ）の化学反応式に示すように、炭化珪素と酸素元素との酸化還元反応を発生させてもよい。
【００５８】
この結果、珪素元素が、鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄粉１１ｃの表層に拡散するので、珪素元素が浸透した珪素浸透層１２が形成される。さらに、本変形例によれば、図３（ｂ）に示す変形例と同様に、鉄粉に浸透させる珪素元素を調整することが容易に可能であるとともに、酸化チタンの粉末２１ｄを用いたので、酸化チタンからチタン元素も脱離するため、チタン元素も軟磁性粉末に浸透させることができる。
【００５９】
なお、第二実施形態では、鉄粉１１ｃと異なる種類の浸珪用粉末とを一度に混合したが、まず、異なる種類の浸珪用粉末を混合して混合粉末とし、該混合粉末と鉄粉１１ｃとを混合してもよい。
【００６０】
図４は、本発明に係る第三実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、浸珪用粉末として二酸化珪素の粉末を用いた浸珪処理を説明するための図であり、（ｂ）は、（ａ）の変形例として、浸珪用粉末として炭化珪素とを用いた浸珪処理を説明するための図である。
【００６１】
また、第三実施形態が第一実施形態と相違する点は、第三実施形態の浸珪処理において、純鉄からなる鉄粉と浸珪用粉末との接触面に処理ガスを流し、該処理ガスと浸珪用粉末とを酸化還元反応させて、珪素元素を鉄粉に浸透拡散させた点である。
【００６２】
本実施形態では、図４（ａ）に示すように、純鉄からなる鉄粉１１ｃの表面に、珪素化合物として二酸化珪素（ＳｉＯ２）を、炭化水素系ガスとしてブタンガスの雰囲気下で接触させ、１１８０℃以下の温度条件で加熱する。具体的には、鉄粉１１ｃと二酸化珪素の粉末２１ａとを混合することにより接触させ、該混合状態を保持しつつ、ブタンガスが供給および排気可能な浸炭炉内に配置し、ブタンガスを炉内に供給しながら前記温度条件でこれらの粉末１１ｃ，２１ａを加熱する。このようにして、図４（ａ）の化学反応式に示すように、二酸化珪素とブタンガスとの酸化還元反応を発生させ、二酸化珪素から珪素元素（Ｓｉ）が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素（ＣＯ）ガスおよび水素ガス（Ｈ２）ガスが生成される。
【００６３】
この結果、脱離した珪素元素が鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄粉１１ｃの表層に拡散するので、珪素元素が浸透した珪素浸透層１２が形成される。また、本実施形態によれば、鉄粉に含有する炭素含有量、酸素含有量に依存することなく、二酸化珪素を含む粉末と炭化珪素の粉末の量を調整することにより、鉄粉に浸透させる珪素元素を調整することが容易に可能である。
【００６４】
また、第三実施形態の変形例としては、図４（ｂ）に示すように、浸珪処理において、純鉄の鉄粉１１ｃと、炭化珪素（ＳｉＣ）の粉末２１ｂと混合して、水蒸気を含むアンモニア分解ガス（露点の高いアンモニア分解ガス）を用いた酸化性雰囲気下で接触させる。そして混合粉末を炉内に配置し、１１８０℃以下の温度条件で加熱して、図４（ｂ）の化学反応式に示すように、炭化珪素と酸素元素との酸化還元反応を発生させてもよい。この結果、脱離した珪素元素が鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄粉１１ｃの表層に拡散するので、珪素元素が浸透した珪素浸透層１２が形成される。
【００６５】
図５は、本発明に係る第四実施形態を説明するための図である。また、第四実施形態が第一実施形態と相違する点は、第四実施形態の浸珪処理において、珪素用粉末を加熱することにより浸珪用粉末の珪素化合物を自己分解反応させて、珪素元素を鉄粉の内部に浸透拡散させた点である。
【００６６】
本実施形態では、図５に示すように、純鉄からなる鉄粉１１ｃの表面に、珪素化合物として窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）を、大気圧以下の圧力雰囲気で接触させ、１１８０℃以下の温度条件で加熱する。具体的には、鉄粉１１ｃと窒化珪素の粉末２１ｆとを混合することにより接触させ、該混合状態を保持しつつ炉内に配置し、前記温度条件でこれらの粉末１１ｃ，２１ｆを加熱する。このようにして、図５の化学反応式に示すように、窒化珪素の分解反応を発生させ、窒化珪素から珪素元素（Ｓｉ）が脱離する（生成される）と共に、窒素ガス（Ｎ２）が生成される。
【００６７】
この結果、脱離した珪素元素が鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄粉１１ｃの表層に拡散するので、珪素元素が浸透した珪素浸透層１２が形成される。また、本実施形態によれば、鉄粉に含有する炭素含有量、酸素含有量に依存することなく、窒化珪素の粉末の量を調整することにより、鉄粉に浸透させる珪素元素を調整することが容易に可能である。また、前記第一実施形態および第二実施形態をあわせて、本実施形態を行うことも可能である。
【実施例】
【００６８】
第一実施形態および四実施形態について、以下に実施例に基づき説明する。
（実施例１）
軟磁性粉末として、組成がＦｅ−０．５１％Ｃのガスアトマイズにより製造された鉄粉を準備した。さらに、この鉄粉の平均粒径１８０μｍとなるように、ＪＩＳ−Ｚ８８０１に規定する試験用篩い用いた。浸珪用粉末として平均粒径１μｍの二酸化珪素の粉末を準備した。そして、鉄粉の表面に二酸化珪素の粉末が接触するように、鉄粉に二酸化珪素の粉末を添加、混合し炉内に投入後、真空中（具体的には１×１０−３Ｐａ程度）で、１１００℃の温度条件で４時間均熱となるように加熱し、磁心用粉末を製作した。そして、時間経過に伴う鉄粉中の炭素の含有量（重量ｐｐｍ）を測定すると共に、軟磁性粉末を切断し、珪素元素の含有量をＥＰＭＡ、ＳＥＭ−ＥＤＸで観察、分析した。この結果を表１、表２、図６（ａ）に示す。なお、図６（ａ）は、白色に近いほうが珪素元素がより含有していることを示している。
【００６９】
【表１】
【００７０】
【表２】
【００７１】
（実施例２）
実施例１と同じ鉄粉を準備し、磁心用粉末を製作した。実施例２のものは、実施例１とは、浸珪用粉末の粒径を変えている。そして、実施例２の軟磁性粉末に対しても、実施例１と同様に、時間経過に伴う鉄粉中の炭素の含有量（重量ｐｐｍ）を測定すると共に、加熱処理後の珪素元素の含有量を測定した。この結果を表１および表２に示す。また、同様に、珪素元素の濃度をＥＰＭＡで分析した。この結果を図６（ｂ）に示す。
【００７２】
（実施例３）
実施例２と同じ鉄粉および二酸化珪素の粉末を準備して磁心用粉末を製作した。実施例３のものは、実施例２と浸炭処理パターンを変えている。そして、実施例１と同じようにして、珪素元素の含有量を測定した。この結果を表１に示す。
【００７３】
（実施例４）
軟磁性粉末として、平均粒径１８０μｍで、酸素元素を０．２９４重量％含むガスアトマイズにより製造された鉄粉を準備した。また、浸珪用粉末として平均粒径６１０ｎｍの炭化珪素の粉末を準備した。そして、鉄粉の表面に二酸化珪素の粉末が接触するように、添加混合し、炉内に投入後、真空中で、１１００℃の温度で４時間加熱し、磁心用粉末を製作した。そして、加熱処理後の珪素元素の含有量を測定した。この結果を表１に示す。
【００７４】
（実施例５）
軟磁性粉末として、平均粒径１８０μｍで、純鉄（Ｆｅ−０．０２％Ｃ）からなるガスアトマイズにより製造された鉄粉を準備した。また、浸珪用粉末として平均粒径７５０ｎｍの窒化珪素の粉末を準備した。そして、鉄の表面に窒化珪素の粉末が接触するように、鉄粉に窒化珪素の粉末を添加混合し、炉内に投入後、真空で、１１８０℃の温度条件で、１０時間加熱し、磁心用粉末を製作した。そして、加熱処理後の珪素元素の含有量を測定した。この結果を表１および表２に示す。
【００７５】
（比較例１）
実施例１と同じ軟磁性粉末を準備した。そして、軟磁性粉末の表面をＣＶＤ法により浸珪処理を行った。具体的には、処理ガスとして四塩化珪素ガスとアルゴンガスを軟磁性粉末に流すと共に、処理温度８５０℃で、０．１時間、軟磁性粉末の表面の浸珪処理をおこなった。そして、加熱処理後の珪素元素の含有量を測定した。この結果を表１に示す。
【００７６】
（結果１）
表１に示すように、実施例１，２，４と比較例１の磁心用粉末の表面の珪素元素の濃度は同程度であった。また、実施例３，５の磁心用粉末の表面の珪素元素の濃度は、比較例１のものよりも高かった。また、実施例１〜５のいずれもＳＥＭ−ＥＤＸの結果によれば、珪素元素が、軟磁性粉末の表面から浸透し、その表層に拡散していることが確認できた。また、珪素元素の濃度は、表面から内部に向かって傾斜的に減少していた（内部から表面に向かって珪素元素の濃度が傾斜的に増加していた）。
【００７７】
（結果２）
表１に示すように、処理時間が同じであっても、実施例２の磁心用粉末の表面の珪素元素の濃度は、実施例１のものに比べて高かった。また、表２に示すように、実施例２の軟磁性粉末の炭素量は、処理から１５分以内に３０重量ｐｐｍ以下になったのに対して、実施例１のものは、4時間で、３０重量ｐｐｍ以下となった。
【００７８】
（結果３）
図６（ａ）および（ｂ）に示すように、実施例１および実施例２の鉄粉の内部への珪素元素の拡散が確認でき、さらに鉄粉の表面を含む表層には、珪素元素の濃化が確認できた。また、実施例２のほうが実施例１に比べて、より珪素元素が濃化していることが確認できた。
【００７９】
（考察１）
結果１から、実施例１〜３の磁心用粉末は、粉末表面に珪素元素が観察され、炭素含有量が減少しているので、浸珪用粉末の二酸化珪素と軟磁性粉末中の炭素が反応し、珪素元素と一酸化炭素ガスを生成したと考えられる。これにより磁心用粉末は浸珪され、尚且つ炭素元素の減少により、軟磁性粉末は高純度化されたと考えられる。
【００８０】
実施例４も、同様に酸化還元反応により炭化珪素から珪素元素が生成され、実施例５は、窒化珪素の分解反応により窒化珪素から珪素元素が生成され、このようにして生成された珪素元素が、軟磁性粉末に浸透拡散すると考えられる。このように、珪素元素が生成され、生成された珪素元素が、軟磁性粉末の表面から浸透（固溶）して、少なくともその表層に拡散するのであれば、前記した第二実施形態、または、第三実施形態に示すようなものであってもよいと考えられる。
【００８１】
（考察２）
結果２，３より、実施例２のように浸珪用粉末をより細かくした方が、軟磁性粉末表面への浸珪用粉末の接触数が増加するので、前記反応が促進され、軟磁性粉末への珪素元素の浸透も促進されたと考えられる。前記平均粒径の浸珪用粉末を用いることにより、より効率よく珪素元素を脱離（生成）することができる。また、実施例１および２の結果から、珪素元素の脱離（生成）を効率よく起こさせるためには、浸珪用粉末の平均粒径はより細かいことが好ましく、数十ｎｍ程度がより好ましい。しかしながら、粉末の取り扱いなど製造コスト等を考慮すると２０ｎｍ以上のものがよい。
【００８２】
（実施例６）
実施例３と同じようにして磁心用粉末を製作し、浸珪処理後の軟磁性粉末に対して、水素ガス、アルゴンガス、及びこれらのガスに対して微量の水蒸気を含む雰囲気下で、徐酸化処理を行った。そして、ＸＰＳにより、表面の二酸化珪素の強度を測定すると共に、表面から内部の二酸化珪素の濃度を測定した。この結果を図７および図８に示す。なお、比較例１に対しても、同様の測定を行った。この結果を図７および図８に合わせて示す。
【００８３】
（結果４）
図７に示すように、実施例６は、二酸化珪素に相当する結合エネルギーの箇所において高い強度を得た。比較例１における該当箇所の強度は低かった。また、図８に示すように、実施例６の二酸化珪素層は表面から１００ｎｍ程度まで形成していることが観察された。
【００８４】
（考察３）
結果４より、実施例６は、軟磁性粉末の表面で珪素元素の生成反応が生じているので、比較例２のように四塩化珪素をＣＶＤにより反応させるものに比べて、珪素元素と鉄元素と化合物が生成することなく、軟磁性粉末に比較例２よりも多くの珪素元素が浸透拡散したと考えられる。この結果、実施例６の磁心用粉末には、緻密な二酸化珪素を含む層が形成されたものと考えられる。
【００８５】
（実施例７）
実施例２と同じようにして磁心用粉末を製作した。そして、浸珪処理後の軟磁性粉末に対して、水素ガス、アルゴンガス、及びこれらのガスに対して微量の水蒸気を含む雰囲気下で、徐酸化処理を行った。さらに、製作した磁心用粉末を、金型温度１２０℃で温間金型潤滑法を用いて、成形面圧１５６９ＭＰａで、外径３９ｍｍ、内径３０ｍｍ、厚み５ｍｍのリング状試験片を製造し、この試験片の磁気特性を評価した。この結果を表３に示す。
【００８６】
【表３】
【００８７】
（実施例８）
実施例３と同じようにして圧粉磁心を製作した。そして、実施例７と同じように徐酸化処理および成形を行ってリング状試験片を製作し、この試験片の磁気特性を評価した。この結果を表３に示す。
【００８８】
（比較例２）
比較例１と同じようにして磁心用粉末を製作し、実施例７と同じ条件で、リング状試験片を製作し、この試験片の磁気特性を評価した。この結果を表３に示す。
【００８９】
（比較例３）
比較例１と同じようにして磁心用粉末を製作し、磁心用粉末の表面にシリコーン樹脂を０．４％添加した。次に、実施例７と同じ条件で、圧粉磁心を製作し、磁気特性を評価した。この結果を表３に示す。
【００９０】
（結果５）
実施例７，８は、比較例２，３に比べて渦電流損失が大幅に低減されている。特に、実施例７では比較例３と同等の磁束密度を得ている。
【００９１】
（考察４）
既に述べた結果４と上記結果５から、実施例７，８の方の磁気特性が良かった理由として、実施例７，８の方が、比較例２，３に比べて軟磁性粉末表面に薄く、緻密な二酸化珪素層が形成されているからであると考えられる。
【００９２】
以上、本発明に係る磁心用粉末の製造方法のいくつかの実施形態について詳述したが、本発明は、前記の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載された本発明の精神を逸脱しない範囲で、種々の変更を行うことができるものである。
【００９３】
例えば、第一、第二、および第四の実施形態は、珪素元素の脱離（生成）を促進させるために、真空雰囲気下で浸珪処理を行ったが、真空雰囲気下に限定されるものではなく、減圧雰囲気下、あるいは生成したガス分圧が低い、具体的には低一酸化炭素（ＣＯ）雰囲気下、あるいは、低窒素（Ｎ２）雰囲気下で浸珪処理を行ってもよい。
【００９４】
また、すべての実施形態では、軟磁性粉末に鉄粉を用いたが、Ｆｅ−Ｓｉ合金、Ｆｅ−Ａｌ合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金などを圧粉磁心として用いることができ、本発明による珪素元素あるいは同時に生成される金属元素（具体的にはＴｉやＡｌなど）を浸透させることができればどのような軟磁性粉末であってもよい。また、それぞれの実施形態を併用させてもよい。
【００９５】
さらに、本実施形態に係る磁心用粉末の表面に、シリコーン樹脂などの絶縁材被膜をさらに形成し、該被膜を形成した磁心用粉末を圧粉成形することにより、圧粉磁心を成形してもよい。
【産業上の利用可能性】
【００９６】
本発明に係る磁心用粉末は、電動機または発電機の鉄心、電磁弁用のソレノイド、その他各種アクチュエータ用のコア部品などに適している。
【図面の簡単な説明】
【００９７】
【図１】本発明に係る磁心用粉末を好適に製造方法ための方法を説明するための図。
【図２】第一実施形態に係る磁心用粉末の製造方法を説明するための図であり、（ａ）は、浸珪用粉末に二酸化珪素を用いた浸珪処理を説明するための図であり、（ｂ）は、浸珪用粉末に炭化珪素を用いた浸珪処理を説明するための図。
【図３】本発明に係る第二実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、浸珪用粉末として二酸化珪素および炭化珪素の粉末を用いた浸珪処理を説明するための図であり、（ｂ）は、（ａ）の変形例として、浸珪用粉末として二酸化珪素の粉末と、炭化チタンの粉末とを用いた浸珪処理を説明するための図であり、（ｃ）は、（ａ）の変形例として、浸珪用粉末として炭化珪素と、酸化チタンとを用いた浸珪処理を説明するための図。
【図４】本発明に係る第三実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、浸珪用粉末として二酸化珪素の粉末を用いた浸珪処理を説明するための図であり、（ｂ）は、（ａ）の変形例として、浸珪用粉末として炭化珪素とを用いた浸珪処理を説明するための図。
【図５】本発明に係る第四実施形態を説明するための図。
【図６】磁心用粉末の断面および磁心用粉末の表面から内部に向かって浸透した珪素元素の量を測定した結果を示すＥＰＭＡ像の写真図であり、（ａ）は実施例１の磁心用粉末のＥＰＭＡ像の写真図であり、（ｂ）は実施例２の磁心用粉末のＥＰＭＡ像の写真図。
【図７】実施例６および比較例１の磁心用粉末の表面の二酸化珪素の強度を分析した図。
【図８】実施例６および比較例１の磁心用粉末の表面から内部における二酸化珪素の濃度分布を分析した図。
【符号の説明】
【００９８】
１０：磁心用粉末，１１ａ〜１１ｃ：鉄粉，１２：珪素浸透層，１３：二酸化珪素を含む層，１４：珪素含有層，２１ａ：二酸化珪素の粉末，２１ｂ：炭化珪素の粉末，２１ｃ：炭化チタンの粉末，２１ｄ：酸化チタンの粉末，２１ｆ：窒化珪素の粉末
【技術分野】
【０００１】
本発明は、軟磁性粉末を用いた磁心用粉末およびその製造方法に係り、特に、軟磁性粉末の表面に浸珪処理を行った磁心用粉末に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、磁心用粉末を圧粉成形することにより、圧粉磁心（圧粉成形体）が製造されている。該圧粉磁心は、磁心用粉末を構成する軟磁性粉末同士の絶縁性を確保しつつ、用途に合わせた磁気特性を確保することが重要であり、多くの研究・開発が成されている。
【０００３】
例えば、軟磁性粉末として純鉄の鉄系軟磁性粉末（鉄粉）を用いた場合には、圧粉磁心は、最も高い磁束密度を確保することができる。これは、純鉄には不純物が介在していないので鉄粉は軟質であり、該鉄粉により密度の高い圧粉磁心を容易に圧粉成形することができるからである。
【０００４】
しかし、純鉄は比抵抗が低いため、該純鉄の軟磁性粉末を圧粉成形した場合には、圧粉磁心の渦電流損失が高くなってしまう。そこで、渦電流を低減させる方法として、鉄粉内部の抵抗を増加させるべく純鉄に珪素元素やアルミニウム元素を添加して、磁心用粉末を製造する場合がある。しかし、これらの元素を純鉄に添加した場合には、鉄の硬度が上昇することにより鉄粉そのものが硬化するため、圧粉磁心の密度が高めることは難しくなる。
【０００５】
そこで、純鉄の鉄粉を用いて、該鉄粉の表面に、リン酸処理を施したり、エポキシ樹脂やシリコーン樹脂などの樹脂を被覆したりする場合がある。例えば、リン酸処理により鉄粉表面に形成されたリン酸塩皮膜は、皮膜厚みが薄いため、純鉄の前記特性を損なうことなく高密度の圧粉磁心を成形することは可能である。しかし、圧粉後の圧粉磁心は、圧粉時のひずみを除去すべく焼鈍されることがあり、前記リン酸塩は、焼鈍温度が５００℃を越えた場合には、リン酸塩が鉄に拡散してしまうことから、それ以上に焼鈍温度をあげることができない。その結果、圧粉磁心のひずみを充分に開放することができず、圧粉磁心のヒステリシス損失が大きくなってしまうことがある。
【０００６】
また、シリコーン樹脂を被覆した場合には、シリコーン樹脂はリン酸塩よりも高温で安定し、耐熱性も高い。しかし、純鉄の鉄粉にシリコーン樹脂を被覆した場合には、圧粉成形時に、シリコーン樹脂の被膜を確保することが難しい。また、焼鈍温度を６００℃程度まで高めるためには、シリコーン樹脂を厚く被覆する必要がある。この結果、被膜厚みの増大に伴い、圧粉磁心の鉄粉の密度は低下してしまい、圧粉磁心の磁束密度を低下させてしまうことがある。
【０００７】
ところで、鉄表面に珪素元素を濃化させる浸珪（滲珪）処理が多く試みられている。該浸珪処理は、四塩化珪素ガスを処理ガスとして化学気相成長法（ＣＶＤ）によりなされることが一般的である。
【０００８】
そこで、浸珪処理による磁気特性の向上に着眼し、例えば、軟磁性粉末を四塩化珪素ガスとアルゴンガスの加熱雰囲気下で、前記ＣＶＤにより前記浸珪処理を行う磁心用粉末の製造方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。該製造方法によれば、軟磁性粉末の表面に珪素元素の濃度を高めることにより圧粉磁心の透磁率等を上げ、高周波域での磁気特性向上を図っている。
【特許文献１】特開平１１−８７１２３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかし、特許文献１に記載の製造方法により製造した場合には、前記製造方法は、有毒性のある四塩化珪素のガスを使用するため、該製造方法には、安全性を考慮した特殊な製造装置が必要となる。この結果、前記磁心用粉末を製造した場合には、製造コストが他のものに比べて高くなる。
【００１０】
本発明は、このような課題に鑑みてなされたものであって、その目的とするところは、安全かつ低コストで、珪素元素を鉄粉表面近傍に高い含有率で含有させ、圧粉磁心の損失（鉄損）を低減することができる磁心用粉末およびその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
発明者らは、前記課題を解決するべく鋭意検討を重ねた結果、軟磁性粉末の表面において、珪素元素の単体が生成されるような化学反応を発生させることにより、生成された珪素元素が、軟磁性粉末に表面から浸透し、主にその表層に拡散するとの知見を得た。
【００１２】
本発明は、発明者らが得た前記知見に基づくものであり、本発明に係る磁心用粉末の製造方法は、軟磁性粉末の表面に浸珪処理を行う工程を少なくとも含む磁心用粉末の製造方法であって、前記浸珪処理工程において、前記軟磁性粉末の表面に、少なくとも珪素化合物を含む浸珪用粉末を接触させ、該浸珪用粉末を加熱することにより前記珪素化合物から珪素元素を脱離させ、該脱離した珪素元素を前記軟磁性粉末の表層に浸透拡散させることにより前記浸珪処理を行うことを特徴とする。
【００１３】
本発明によれば、軟磁性粉末の表面（具体的には浸珪用粉末の接触面）において、珪素化合物から珪素元素を脱離（生成）するので、原子レベルで珪素元素が軟磁性粉末の表面に存在することになる。この結果、珪素元素を、軟磁性粉末の内部に比べて表面近傍の表層に、より高い濃度で含有させることができる。また、前記珪素元素の生成量を適宜調整することにより、軟磁性粉末内への珪素元素の含有量を調整することができる。
【００１４】
ここで、本発明にいう「珪素化合物から珪素元素を脱離させる」とは、浸珪用粉末に含まれる珪素化合物を化学的に反応させることにより浸珪用粉末から珪素元素を生成することをいう。具体的には、後述するように、浸珪用粉末を加熱することにより軟磁性粉末の含有成分と浸珪用粉末とを酸化還元反応させて珪素元素を生成する方法や、軟磁性粉末と浸珪用粉末との接触面に処理ガスを流し、少なくとも接触面において該処理ガスと浸珪用粉末とを酸化還元反応させて珪素元素を生成する方法や、浸珪用粉末を加熱することにより、軟磁性粉末と添加混合させた浸珪用粉末を自己分解反応させて珪素元素を生成する方法などが挙げられる。また、本発明にいう「珪素元素を前記軟磁性粉末の表層に浸透拡散させる」とは、珪素元素を軟磁性粉末の表面から浸透させて、少なくとも表層に浸透した珪素元素を拡散させることをいう。
【００１５】
また、珪素元素を生成する際には、副生成物としてガス（例えば一酸化炭素ガス等）が生成される。前記浸珪処理が進むと、該ガスの濃度の増加により珪素元素の生成の反応が抑制されてしまうので、本発明に係る磁心用粉末の製造方法は、浸珪用粉末が接触した軟磁性粉末の表面に前記ガス濃度が増加しないように（低ガス濃度雰囲気下（たとえば、一酸化炭素ガスである場合には低一酸化炭素濃度雰囲気下））、前記処理ガスまたは不活性ガスを循環させる、または、生成されたガスを脱気することがより好ましい。
【００１６】
なお、前記不活性ガスとしては、アルゴンガスなどの希ガスまたは水素などが挙げられ、前記珪素元素の生成の反応の妨げにならないガスが好ましい。また、前記珪素元素の脱離における加熱温度は、前記軟磁性粉末に鉄系粉末を用いた場合には、１１８０℃以下が好ましい。加熱温度が１１８０℃越えた場合には、珪素元素が浸透した鉄系粉末に液相が出現してしまうからである。
【００１７】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法は、浸珪処理後の軟磁性粉末に徐酸化処理を行う工程をさらに含むことがより好ましい。本発明によれば、前記徐酸化処理を行うことにより、軟磁性粉末に含有した珪素元素のみを酸化させ、軟磁性粉末表面を含む表層に二酸化珪素を生成することができる。この結果、磁心用粉末の表層には、軟磁性粉末をベース材として二酸化珪素を含む層を形成することができる。このようにして、二酸化珪素が緻密な絶縁層を形成することができ、密度の高い圧粉磁心を製造することが可能となり、圧粉磁心の磁気特性の向上が図れる。
【００１８】
なお、本発明でいう「徐酸化処理」とは、大気圧雰囲気よりも相当に酸素濃度（酸素分圧）の低い酸素雰囲気下、より具体的には、不活性ガス等に微量の水蒸気を含む雰囲気下で、浸珪処理後の軟磁性粉末を配置し、該雰囲気化で加熱することにより珪素元素のみを酸化する処理をいい、酸素濃度（水蒸気の量）等は、磁心用粉末の材質、珪素元素の濃度により適宜設定されるものである。
【００１９】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法では、珪素元素の脱離（生成）を効率よく反応させるためには珪素用粉末は微細であることが好ましく、平均粒径が１μｍ以下であることがより好ましい。なお、製造コスト等を考慮すると、浸珪用粉末の平均粒径は２０ｎｍ以上がよい。また、浸珪用粉末の平均粒径が１μｍよりも大きい場合には、珪素元素の生成される反応速度が遅くなる傾向にある。
【００２０】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法は、前記軟磁性粉末として鉄系粉末を用い、前記浸珪処理を、前記磁性粉末の焼鈍処理と共に行うことがより好ましい。発明によれば、前記浸珪処理の加熱を焼鈍処理の加熱条件で行うことにより、軟磁性粉末の結晶粒径の粗大化を同時に図ることができ、この磁心用粉末により圧粉成形された圧粉磁心のヒステリシス損失を低減することができる。
【００２１】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法では、前記軟磁性粉末として少なくとも炭素元素を含む鉄系粉末を用い、前記浸珪用粉末として少なくとも二酸化珪素を含む粉末を用いることができる。
【００２２】
本発明によれば、鉄系粉末に含まれる炭素（Ｃ）と珪素化合物である二酸化珪素（ＳｉＯ２）との酸化還元反応により、二酸化珪素から珪素元素が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素ガスが生成される。この結果、脱離した珪素元素は、鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄系粉末表層に拡散する。一方、鉄系粉末の表面の炭素元素が一酸化炭素ガスとなり、さらに、鉄系粉末の内部にある炭素元素が表面に向かって拡散し、該拡散した炭素も前記反応により一酸化炭素ガスとなる。この結果、不純物として炭素元素が軟磁性粉末に含有している場合には、炭素元素の含有量を低減することが可能となり、鉄系粉末の高純度化を図ることができる。また、予め軟磁性粉末を浸炭処理などにより炭素元素の含有量を調整しておけば、前記反応に合わせて珪素元素の含有量を調整することができる。また、大気圧以下などの低一酸化炭素濃度雰囲気下で加熱すれば反応は起きるので、浸珪処理工程を容易かつ安価に行うことができる。なお、「低一酸化炭素濃度」とは、前述したように、前記酸化還元反応が発現可能な（浸珪処理が可能な）一酸化炭素化ガスの濃度であり、前記反応を確実に発現させるためには一酸化炭素ガスの濃度は低い方が望ましい。
【００２３】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法では、前記軟磁性粉末として少なくとも酸素元素を含む鉄系粉末を用い、前記浸珪用粉末として少なくとも炭化珪素を含む粉末を用いることができる。
【００２４】
本発明によれば、鉄系粉末に含まれる酸素（Ｏ）と珪素化合物である炭化珪素（ＳｉＣ）との酸化還元反応により、炭化珪素から珪素元素が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素ガスが生成される。この結果、前記と同様に、脱離した珪素元素が鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄系粉末表層に拡散する。一方、鉄系粉末の表面に含有した酸素元素が一酸化炭素ガスとなり、さらに、鉄系粉末の内部にある酸素元素が表面に向かって拡散し、該拡散した酸素元素も前記反応により一酸化炭素ガスとなる。この結果、不純物として介在する酸素元素が軟磁性粉末に含有している場合には、酸素元素の含有量を低減することが可能となり、前記同様に鉄系粉末の高純度化を図ることができる。また、軟磁性粉末を酸化処理（酸素雰囲気下の加熱処理など）により酸素元素の含有量を調整しておけば、前記反応に合わせて珪素元素の含有量を調整することができる。また、大気圧以下などの低一酸化炭素濃度雰囲気下で加熱すれば反応は起きるので、浸珪処理工程を容易に行うことができる。
【００２５】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法では、前記浸珪用粉末として、少なくとも二酸化珪素の粉末と炭化珪素の粉末とを混合した混合粉末を用いることがより好ましい。本発明によれば、珪素化合物である二酸化珪素（ＳｉＯ２）と炭化珪素（ＳｉＣ）との酸化還元反応により、二酸化珪素および炭化珪素の双方から珪素元素が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素ガスが生成される。この結果、前記と同様に、脱離した珪素元素は鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄系粉末の表層に拡散する。また、大気圧以下などの低一酸化炭素濃度雰囲気下で加熱すれば反応は起きるので、浸珪処理工程を容易かつ安価に行うことができる。また、軟磁性粉末に含有する炭素含有量、酸素含有量に依存することなく、二酸化珪素を含む粉末と炭化珪素の粉末の量を調整することにより、軟磁性粉末に浸透させる珪素元素を調整することが容易に可能である。
【００２６】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法では、前記浸珪用粉末として、少なくとも二酸化珪素を含む粉末と、金属炭化物または炭素同素体のいずれか一方または双方を含む粉末と、を混合した混合粉末を用いることができる。
【００２７】
本発明によれば、珪素化合物である二酸化珪素（ＳｉＯ２）と金属炭化物または炭素同素体との酸化還元反応により、二酸化珪素から珪素元素が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素ガスが生成される。この結果、前記と同様に、脱離した珪素元素が鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄系粉末表層に拡散する。また、大気圧以下などの低一酸化炭素濃度雰囲気下で加熱すれば反応は起きるので、浸珪処理工程を容易に行うことができる。また、前記のように、二酸化珪素を含む粉末と炭素系の粉末の量を調整することにより、軟磁性粉末に浸透させる珪素元素を調整することが容易に可能である。さらに、金属炭化物を含む粉末を用いた場合には、金属炭化物から金属元素が脱離するため、該金属元素も軟磁性粉末に浸透させることができる。
【００２８】
前記金属炭化物としては、チタンカーバイド（ＴｉＣ）、タングステンカーバイド（ＷＣ）等が挙げられ、徐酸化処理により絶縁性の酸化物が形成され、かつ、磁気特性に悪影響を与えない金属元素であれば特に限定されるものではなく、磁心用粉末の使用特性に合わせて、軟磁性粉末に浸透させたい金属を選定すればよい。また、前記炭素同素体としては、カーボン、グラファイト、ＤＬＣ、ダイヤモンド等を挙げることができ、炭素を主成分としたものであれば特に限定されるものではない。
【００２９】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法では、前記浸珪用粉末として、少なくとも炭化珪素を含む粉末と、金属酸化物からなる粉末のうち少なくとも一種の粉末をと、を混合した混合粉末を用いることができる。
【００３０】
本発明によれば、珪素化合物である炭化珪素（ＳｉＣ）と、金属酸化物からなる粉末のうち少なくとも一種の粉末と、の酸化還元反応により、炭化珪素から珪素元素が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素ガスが生成される。この結果、前記と同様に、脱離した珪素元素が鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄系粉末表層に拡散する。また、大気圧以下などの低一酸化炭素濃度雰囲気下で加熱すれば反応は起きるので、浸珪処理工程を容易に行うことができる。また、炭化珪素を含む粉末と金属酸化物を含む粉末の量を調整することにより、軟磁性粉末に浸透させる珪素元素を調整することが容易に可能である。さらに、金属酸化物を含む粉末を用いた場合には、金属酸化物から金属元素が脱離するため、該金属元素も軟磁性粉末に浸透させることができる。
【００３１】
前記金属酸化物としては、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、またはホウ酸ナトリウム（Ｎａ２Ｂ４Ｏ７）等が挙げられ、徐酸化処理により絶縁性の酸化物が形成され、かつ、磁気特性に悪影響を与えない金属元素であれば特に限定されるものではなく、磁心用粉末の使用特性に合わせて、軟磁性粉末に浸透させたい金属を選定すればよい。
【００３２】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法では、前記浸珪用粉末として少なくとも二酸化珪素を含む粉末を用い、前記浸珪処理を炭化水素系ガス雰囲気下で行うことができる。
【００３３】
本発明によれば、軟磁性粉末粉末の表面のうち浸珪用粉末との接触面及びその近傍において、炭化水素系ガスの炭素元素と珪素化合物である二酸化珪素（ＳｉＯ２）との酸化還元反応により、二酸化珪素から珪素元素が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素ガスが生成される。この結果、脱離した珪素元素は鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄系粉末表層に拡散する。本発明に係る炭化水素系ガス雰囲気下とはいわゆる浸炭性雰囲気下のことであり、炭化水素系ガスとしては、例えば、ブタンガス、エタンガス、アセチレンガスなどが挙げられ、前記反応を引き起こすことができるのであれば、特に限定されるものではない。
【００３４】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法では、前記浸珪用粉末として少なくとも炭化珪素を含む粉末を用い、前記浸珪処理を酸化性雰囲気下で行うことができる。
【００３５】
本発明によれば、例えば、水蒸気を含むアンモニア分解ガス（露点の高いアンモニア分解ガス）などの酸化性雰囲気下において、前記ガスの酸素元素と珪素化合物である炭化珪素（ＳｉＣ）との酸化還元反応により、炭化珪素から珪素元素が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素ガスが生成される。この結果、脱離した珪素元素は鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄系粉末表層に拡散する。
【００３６】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法では、前記浸珪用粉末として窒化珪素を含む粉末を用いることができる。本発明によれば、窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）の分解反応により、炭化珪素から珪素元素が脱離する（生成される）と共に、窒素ガスが生成される。この結果、脱離した珪素元素は鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄系粉末表層に拡散する。また、大気圧以下の雰囲気あるいは低窒素濃度雰囲気（低窒素分圧）下で加熱すれば起きるので、浸珪処理工程を容易に行うことができる。また、軟磁性粉末に含有する炭素含有量、酸素含有量に依存することなく、窒化珪素を含む粉末を調整することにより、軟磁性粉末に浸透させる珪素元素を調整することが容易に可能である。なお、「低窒素濃度」とは、前記分解反応が発現可能な（浸珪処理が可能な）低窒素ガスの濃度（窒素分圧）であり、前記分解反応を確実に発現させるためには窒素ガスの濃度は低い方が望ましい。
【００３７】
前記した浸珪処理のうち、炭化水素系ガス雰囲気下または酸化性雰囲気下で行う以外の場合には、本発明に係る磁心用粉末の製造方法は、前記浸珪処理工程を真空雰囲気下で行うことがより好ましい。本発明によれば、真空雰囲気下で行うことにより、反応生成物として生成された一酸化炭素ガスまたは窒素ガス等も排気されるので、前記浸珪処理時の酸化還元反応または分解反応を促進させることができる。また、前記真空雰囲気は、例えば、前記軟磁性粉末と浸珪用粉末とを浸珪処理が可能な密閉空間に投入すると共に、真空引き用のポンプで密閉空間のエアを引くことにより達成することができる。
【００３８】
本発明に係る磁心用粉末の製造方法に用いる軟磁性粉末は、水アトマイズ法、ガスアトマイズ法、還元法、粉砕法等により製造することができる。より好ましくは、前記磁心用粉末の粉末形状は、前記した平均粒径の範囲の浸珪用粉末と接触させる必要があるため、表面の微細な凹凸は少ない方がより好ましい。また、前記浸珪用粉末と接触することができるのであれば、軟磁性粉末と浸珪用粉末との接触方法は、特に限定されるものではなく、また、軟磁性粉末および浸珪用粉末の形状は、球状、扁平状、多角状など特に限定されるものではない。
【００３９】
本発明において、さらに圧粉磁心に好適な磁心用粉末粉末をも開示する。本発明に係る磁心用粉末は、前記いずれかの製造方法により製造された磁心用粉末であって、該磁心用粉末は、表面に少なくとも珪素元素を含む珪素含有層を有する軟磁性粉により形成されており、前記珪素含有層は、粉末内部から表面に沿って珪素元素の濃度が傾斜的に増加しており、前記珪素含有層には、珪素元素が浸透した珪素浸透層が少なくとも形成されていることを特徴とする。
【００４０】
本発明によれば、前記珪素浸透層を形成することにより、二酸化珪素の緻密な層を得ることができる。また、本発明の磁心用粉末を圧粉成形した圧粉磁心は、これまでの方法により製造された磁心用粉末の圧粉磁心に比べて、渦電流損失の低減を含む磁気特性を向上を図ることができる。
【００４１】
本発明に係る磁心用粉末は、前記珪素含有層に、前記珪素浸透層を囲繞するように、二酸化珪素を含む層がさらに形成されていることがより好ましい。本発明によれば、珪素浸透層を囲繞するように二酸化珪素を含む層を形成することにより、絶縁性の高い磁心用粉末を得ることができる。
【００４２】
本発明に係る磁心用粉末は、前記二酸化珪素を含む層が、１ｎｍ〜１００ｎｍの範囲の厚さの範囲にあることがより好ましい。本発明によれば、前記厚さ範囲の層を形成することにより、より絶縁性の高い磁心用粉末を得ることができる。また、１ｎｍよりも薄い場合には絶縁性が低下してしまい、１００ｎｍよりも厚い場合には、圧粉成形時の軟磁性粉末の密度が低下してしまうことがある。
【００４３】
さらに、前記製造方法により製造された磁心用粉末または前記磁心用粉末を成形型内に配置し、加圧することにより、圧粉成形した圧粉磁心は、従来のものに比べて磁気特性の向上を図ることができる。
【発明の効果】
【００４４】
本発明によれば、所望の量の珪素元素を軟磁性粉末の表面から浸透させ、該軟磁性粉末の少なくとも表層に所望の量の珪素元素を含有させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４５】
以下、図面を参照しながら、本発明に係るいくつかの実施形態について説明する。
図１は、本発明に係る磁心用粉末を好適に製造方法ための方法を説明するための図であり、図２は、第一実施形態に係る磁心用粉末の製造方法を説明するための図であり、（ａ）は、浸珪用粉末に二酸化珪素を用いた浸珪処理を説明するための図であり、（ｂ）は、浸珪用粉末に炭化珪素を用いた浸珪処理を説明するための図である。なお、以下に示すいくつかの実施形態は、浸珪処理の処理方法が相違する。
【００４６】
図１に示すように、第一実施形態に係る磁心用粉末の製造方法は、鉄系の軟磁性粉末（鉄粉）１１の表面に浸珪処理を行う工程と、該浸珪処理された鉄粉１１に徐酸化処理を行う工程と、を含んでいる。
【００４７】
第一実施形態に係る浸珪処理は、軟磁性粉末に含有した炭素元素または酸素元素を利用して、浸珪用粉末を加熱することにより軟磁性粉末と浸珪用粉末とを酸化還元反応させて珪素元素を軟磁性粉末に浸透拡散（固溶拡散）させる方法である。まず、図２（ａ）に示すように、炭素元素（Ｃ）が含有された鉄粉１１ａの表面に、珪素化合物として二酸化珪素（ＳｉＯ２）の粉末２１ａを真空条件下で接触させ、１１８０℃以下の温度条件で加熱する。具体的には、鉄粉１１ａと二酸化珪素の粉末２１ａを混合することにより接触させ、真空引き可能な密閉空間を有した炉内に配置し、前記温度条件でこれらの粉末１１ａ，２１ａを加熱する。このようにして、図２（ａ）の化学反応式に示すように、二酸化珪素と炭素元素との酸化還元反応を発生させ、二酸化珪素から珪素元素（Ｓｉ）が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素（ＣＯ）ガスが生成される。この結果、脱離した珪素元素が鉄系粉末の表面から浸透し、鉄粉１１ａの内部に拡散（主に表層に拡散）するので、珪素元素が浸透した珪素浸透層１２が形成される。
【００４８】
一方、鉄系粉末の表面に含有した炭素元素が一酸化炭素ガスとなり、鉄粉の少なくとも表面層は脱炭化される。そして、鉄粉表面の炭素含有量の減少により、鉄系粉末の内部にある炭素元素が表面に拡散し、該拡散した炭素も前記反応により一酸化炭素ガスとなる。この結果、不純物として炭素元素が軟磁性粉末に含有している場合には、炭素元素の含有量を低減することが可能となり、鉄系粉末の高純度化を図ることができる。また、軟磁性粉末を浸炭処理などにより炭素元素の含有量を調整しておけば、前記反応に合わせて珪素元素の含有量を調整することができる。さらに、鉄粉１１ａの焼鈍処理が可能な温度条件で前記酸化還元反応をさせれば、鉄粉１１ａの結晶粒径を粗大化することができ、ヒステリシス損失を低減することができるので好適である。
【００４９】
次に、浸珪処理された軟磁性粉末１１ａに対して、上述したように、徐酸化処理を行う（図１参照）。該徐酸化処理において、露点を制御した不活性ガス雰囲気下に、浸珪処理後の軟磁性粉を配置し、該雰囲気下で加熱することにより、鉄元素を酸化させることなく、珪素元素のみを酸化させることができる。この結果、磁心用粉末１０は、珪素含有層１４に、前記珪素浸透層１２を囲繞するように、二酸化珪素を含む層１３がさらに形成される。このようにして製造された磁心用粉末１０を用いることにより、緻密に二酸化珪素を含む層１３を形成することが可能となり、密度の高い圧粉磁心を製造することができる。
【００５０】
また、第一実施形態の変形例としては、図２（ｂ）に示すように、浸珪処理において、酸素元素（Ｏ）が含有された鉄粉１１ｂと炭化珪素（ＳｉＣ）の粉末２１ｂとを混合することにより、鉄粉の表面に、珪素化合物として炭化珪素の粉末を真空雰囲気下で接触させる。そして、混合した粉末を１１８０℃以下の温度条件で加熱し、図２（ｂ）の化学反応式に示すように、炭化珪素と酸素元素との酸化還元反応を発生させてもよい。この結果、炭化珪素から珪素元素（Ｓｉ）が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素ガスが生成される。そして、脱離した珪素元素が鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄粉１１ｂの表層に拡散するので、珪素元素が浸透した珪素浸透層１２が形成される。
【００５１】
図３は、本発明に係る第二実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、浸珪用粉末として二酸化珪素および炭化珪素の粉末を用いた浸珪処理を説明するための図であり、（ｂ）は、（ａ）の変形例として、浸珪用粉末として二酸化珪素の粉末と、炭化チタンの粉末とを用いた浸珪処理を説明するための図であり、（ｃ）は、（ａ）の変形例として、浸珪用粉末として炭化珪素と、酸化チタンとを用いた浸珪処理を説明するための図である。
【００５２】
また、第二実施形態が第一実施形態と相違する点は、第二実施形態の浸珪処理において、異なる二種以上の珪素用粉末を加熱することにより、異種の浸珪用粉末同士を酸化還元反応させて、珪素元素を純鉄からなる鉄粉に浸透拡散させた点である。
【００５３】
本実施形態では、図３（ａ）に示すように、純鉄からなる鉄粉１１ｃの表面に、珪素化合物として二酸化珪素（ＳｉＯ２）および炭化珪素（ＳｉＣ）の粉末２１ａ，２１ｂを真空雰囲気下で接触させ、１１８０℃以下の温度条件で加熱する。具体的には、鉄粉１１ｃと二酸化珪素の粉末２１ａと炭化珪素の粉末２１ｂとを混合することにより接触させ、該混合状態を保持しつつ、真空引き可能な密閉空間を有した炉内に配置し、前記温度条件でこれらの粉末１１ｃ，２１ａ，２１ｂを加熱する。このようにして、図３（ａ）の化学反応式に示すように、二酸化珪素と炭素珪素との酸化還元反応を発生させ、二酸化珪素および炭化珪素から珪素元素（Ｓｉ）が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素（ＣＯ）ガスが生成される。
【００５４】
この結果、脱離した珪素元素が鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄粉１１ｃの表層に拡散するので、珪素元素が浸透した珪素浸透層１２が形成される。また、本実施形態によれば、鉄粉に含有する炭素含有量、酸素含有量に依存することなく、二酸化珪素を含む粉末と炭化珪素の粉末の量を調整することにより、鉄粉に浸透させる珪素元素を調整することが容易に可能である。
【００５５】
また、第二実施形態の変形例としては、図３（ｂ）に示すように、浸珪処理において、純鉄の鉄粉１１ｃと、二酸化珪素（ＳｉＯ２）の粉末２１ａと、炭化チタン（ＴｉＣ）の粉末２１ｃとを、混合することにより、鉄粉の表面に珪素化合物として二酸化珪素の粉末２１ａと炭化チタンの粉末２１ｃとを真空雰囲気下で接触させる。そして、混合した粉末を１１８０℃以下の温度条件で加熱し、図３（ｂ）の化学反応式に示すように、二酸化珪素と炭化元素との酸化還元反応を発生させてもよい。
【００５６】
この結果、二酸化珪素から珪素元素（Ｓｉ）が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素ガスが生成される。そして、脱離した珪素元素が、鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄粉１１ｃの表層に拡散するので、珪素元素が浸透した珪素浸透層１２が形成される。さらに、本変形例によれば、鉄粉に含有する炭素含有量、酸素含有量に依存することなく、二酸化珪素の粉末２１ａと炭化チタンの粉末２１ｃの量を調整することにより、鉄粉に浸透させる珪素元素を調整することが容易に可能である。炭化チタンの粉末２１ｃを用いたので、炭化チタンからチタン元素も脱離されるため、チタン元素も軟磁性粉末に浸透させることができる。
【００５７】
また、別の変形例としては、図３（ｃ）に示すように、浸珪処理において、純鉄の鉄粉１１ｃと、炭化珪素（ＳｉＣ）の粉末２１ｂと、酸化チタン（ＴｉＯ２）の粉末２１ｄとを、混合することにより、鉄粉の表面に珪素化合物として炭化珪素の粉末２１ｂと酸化チタン（ＴｉＯ２）の粉末２１ｄとを真空雰囲気下で接触させる。そして、混合した粉末を１１８０℃以下の温度条件で加熱し、図３（ｃ）の化学反応式に示すように、炭化珪素と酸素元素との酸化還元反応を発生させてもよい。
【００５８】
この結果、珪素元素が、鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄粉１１ｃの表層に拡散するので、珪素元素が浸透した珪素浸透層１２が形成される。さらに、本変形例によれば、図３（ｂ）に示す変形例と同様に、鉄粉に浸透させる珪素元素を調整することが容易に可能であるとともに、酸化チタンの粉末２１ｄを用いたので、酸化チタンからチタン元素も脱離するため、チタン元素も軟磁性粉末に浸透させることができる。
【００５９】
なお、第二実施形態では、鉄粉１１ｃと異なる種類の浸珪用粉末とを一度に混合したが、まず、異なる種類の浸珪用粉末を混合して混合粉末とし、該混合粉末と鉄粉１１ｃとを混合してもよい。
【００６０】
図４は、本発明に係る第三実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、浸珪用粉末として二酸化珪素の粉末を用いた浸珪処理を説明するための図であり、（ｂ）は、（ａ）の変形例として、浸珪用粉末として炭化珪素とを用いた浸珪処理を説明するための図である。
【００６１】
また、第三実施形態が第一実施形態と相違する点は、第三実施形態の浸珪処理において、純鉄からなる鉄粉と浸珪用粉末との接触面に処理ガスを流し、該処理ガスと浸珪用粉末とを酸化還元反応させて、珪素元素を鉄粉に浸透拡散させた点である。
【００６２】
本実施形態では、図４（ａ）に示すように、純鉄からなる鉄粉１１ｃの表面に、珪素化合物として二酸化珪素（ＳｉＯ２）を、炭化水素系ガスとしてブタンガスの雰囲気下で接触させ、１１８０℃以下の温度条件で加熱する。具体的には、鉄粉１１ｃと二酸化珪素の粉末２１ａとを混合することにより接触させ、該混合状態を保持しつつ、ブタンガスが供給および排気可能な浸炭炉内に配置し、ブタンガスを炉内に供給しながら前記温度条件でこれらの粉末１１ｃ，２１ａを加熱する。このようにして、図４（ａ）の化学反応式に示すように、二酸化珪素とブタンガスとの酸化還元反応を発生させ、二酸化珪素から珪素元素（Ｓｉ）が脱離する（生成される）と共に、一酸化炭素（ＣＯ）ガスおよび水素ガス（Ｈ２）ガスが生成される。
【００６３】
この結果、脱離した珪素元素が鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄粉１１ｃの表層に拡散するので、珪素元素が浸透した珪素浸透層１２が形成される。また、本実施形態によれば、鉄粉に含有する炭素含有量、酸素含有量に依存することなく、二酸化珪素を含む粉末と炭化珪素の粉末の量を調整することにより、鉄粉に浸透させる珪素元素を調整することが容易に可能である。
【００６４】
また、第三実施形態の変形例としては、図４（ｂ）に示すように、浸珪処理において、純鉄の鉄粉１１ｃと、炭化珪素（ＳｉＣ）の粉末２１ｂと混合して、水蒸気を含むアンモニア分解ガス（露点の高いアンモニア分解ガス）を用いた酸化性雰囲気下で接触させる。そして混合粉末を炉内に配置し、１１８０℃以下の温度条件で加熱して、図４（ｂ）の化学反応式に示すように、炭化珪素と酸素元素との酸化還元反応を発生させてもよい。この結果、脱離した珪素元素が鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄粉１１ｃの表層に拡散するので、珪素元素が浸透した珪素浸透層１２が形成される。
【００６５】
図５は、本発明に係る第四実施形態を説明するための図である。また、第四実施形態が第一実施形態と相違する点は、第四実施形態の浸珪処理において、珪素用粉末を加熱することにより浸珪用粉末の珪素化合物を自己分解反応させて、珪素元素を鉄粉の内部に浸透拡散させた点である。
【００６６】
本実施形態では、図５に示すように、純鉄からなる鉄粉１１ｃの表面に、珪素化合物として窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）を、大気圧以下の圧力雰囲気で接触させ、１１８０℃以下の温度条件で加熱する。具体的には、鉄粉１１ｃと窒化珪素の粉末２１ｆとを混合することにより接触させ、該混合状態を保持しつつ炉内に配置し、前記温度条件でこれらの粉末１１ｃ，２１ｆを加熱する。このようにして、図５の化学反応式に示すように、窒化珪素の分解反応を発生させ、窒化珪素から珪素元素（Ｓｉ）が脱離する（生成される）と共に、窒素ガス（Ｎ２）が生成される。
【００６７】
この結果、脱離した珪素元素が鉄系粉末の表面から浸透し、主に鉄粉１１ｃの表層に拡散するので、珪素元素が浸透した珪素浸透層１２が形成される。また、本実施形態によれば、鉄粉に含有する炭素含有量、酸素含有量に依存することなく、窒化珪素の粉末の量を調整することにより、鉄粉に浸透させる珪素元素を調整することが容易に可能である。また、前記第一実施形態および第二実施形態をあわせて、本実施形態を行うことも可能である。
【実施例】
【００６８】
第一実施形態および四実施形態について、以下に実施例に基づき説明する。
（実施例１）
軟磁性粉末として、組成がＦｅ−０．５１％Ｃのガスアトマイズにより製造された鉄粉を準備した。さらに、この鉄粉の平均粒径１８０μｍとなるように、ＪＩＳ−Ｚ８８０１に規定する試験用篩い用いた。浸珪用粉末として平均粒径１μｍの二酸化珪素の粉末を準備した。そして、鉄粉の表面に二酸化珪素の粉末が接触するように、鉄粉に二酸化珪素の粉末を添加、混合し炉内に投入後、真空中（具体的には１×１０−３Ｐａ程度）で、１１００℃の温度条件で４時間均熱となるように加熱し、磁心用粉末を製作した。そして、時間経過に伴う鉄粉中の炭素の含有量（重量ｐｐｍ）を測定すると共に、軟磁性粉末を切断し、珪素元素の含有量をＥＰＭＡ、ＳＥＭ−ＥＤＸで観察、分析した。この結果を表１、表２、図６（ａ）に示す。なお、図６（ａ）は、白色に近いほうが珪素元素がより含有していることを示している。
【００６９】
【表１】
【００７０】
【表２】
【００７１】
（実施例２）
実施例１と同じ鉄粉を準備し、磁心用粉末を製作した。実施例２のものは、実施例１とは、浸珪用粉末の粒径を変えている。そして、実施例２の軟磁性粉末に対しても、実施例１と同様に、時間経過に伴う鉄粉中の炭素の含有量（重量ｐｐｍ）を測定すると共に、加熱処理後の珪素元素の含有量を測定した。この結果を表１および表２に示す。また、同様に、珪素元素の濃度をＥＰＭＡで分析した。この結果を図６（ｂ）に示す。
【００７２】
（実施例３）
実施例２と同じ鉄粉および二酸化珪素の粉末を準備して磁心用粉末を製作した。実施例３のものは、実施例２と浸炭処理パターンを変えている。そして、実施例１と同じようにして、珪素元素の含有量を測定した。この結果を表１に示す。
【００７３】
（実施例４）
軟磁性粉末として、平均粒径１８０μｍで、酸素元素を０．２９４重量％含むガスアトマイズにより製造された鉄粉を準備した。また、浸珪用粉末として平均粒径６１０ｎｍの炭化珪素の粉末を準備した。そして、鉄粉の表面に二酸化珪素の粉末が接触するように、添加混合し、炉内に投入後、真空中で、１１００℃の温度で４時間加熱し、磁心用粉末を製作した。そして、加熱処理後の珪素元素の含有量を測定した。この結果を表１に示す。
【００７４】
（実施例５）
軟磁性粉末として、平均粒径１８０μｍで、純鉄（Ｆｅ−０．０２％Ｃ）からなるガスアトマイズにより製造された鉄粉を準備した。また、浸珪用粉末として平均粒径７５０ｎｍの窒化珪素の粉末を準備した。そして、鉄の表面に窒化珪素の粉末が接触するように、鉄粉に窒化珪素の粉末を添加混合し、炉内に投入後、真空で、１１８０℃の温度条件で、１０時間加熱し、磁心用粉末を製作した。そして、加熱処理後の珪素元素の含有量を測定した。この結果を表１および表２に示す。
【００７５】
（比較例１）
実施例１と同じ軟磁性粉末を準備した。そして、軟磁性粉末の表面をＣＶＤ法により浸珪処理を行った。具体的には、処理ガスとして四塩化珪素ガスとアルゴンガスを軟磁性粉末に流すと共に、処理温度８５０℃で、０．１時間、軟磁性粉末の表面の浸珪処理をおこなった。そして、加熱処理後の珪素元素の含有量を測定した。この結果を表１に示す。
【００７６】
（結果１）
表１に示すように、実施例１，２，４と比較例１の磁心用粉末の表面の珪素元素の濃度は同程度であった。また、実施例３，５の磁心用粉末の表面の珪素元素の濃度は、比較例１のものよりも高かった。また、実施例１〜５のいずれもＳＥＭ−ＥＤＸの結果によれば、珪素元素が、軟磁性粉末の表面から浸透し、その表層に拡散していることが確認できた。また、珪素元素の濃度は、表面から内部に向かって傾斜的に減少していた（内部から表面に向かって珪素元素の濃度が傾斜的に増加していた）。
【００７７】
（結果２）
表１に示すように、処理時間が同じであっても、実施例２の磁心用粉末の表面の珪素元素の濃度は、実施例１のものに比べて高かった。また、表２に示すように、実施例２の軟磁性粉末の炭素量は、処理から１５分以内に３０重量ｐｐｍ以下になったのに対して、実施例１のものは、4時間で、３０重量ｐｐｍ以下となった。
【００７８】
（結果３）
図６（ａ）および（ｂ）に示すように、実施例１および実施例２の鉄粉の内部への珪素元素の拡散が確認でき、さらに鉄粉の表面を含む表層には、珪素元素の濃化が確認できた。また、実施例２のほうが実施例１に比べて、より珪素元素が濃化していることが確認できた。
【００７９】
（考察１）
結果１から、実施例１〜３の磁心用粉末は、粉末表面に珪素元素が観察され、炭素含有量が減少しているので、浸珪用粉末の二酸化珪素と軟磁性粉末中の炭素が反応し、珪素元素と一酸化炭素ガスを生成したと考えられる。これにより磁心用粉末は浸珪され、尚且つ炭素元素の減少により、軟磁性粉末は高純度化されたと考えられる。
【００８０】
実施例４も、同様に酸化還元反応により炭化珪素から珪素元素が生成され、実施例５は、窒化珪素の分解反応により窒化珪素から珪素元素が生成され、このようにして生成された珪素元素が、軟磁性粉末に浸透拡散すると考えられる。このように、珪素元素が生成され、生成された珪素元素が、軟磁性粉末の表面から浸透（固溶）して、少なくともその表層に拡散するのであれば、前記した第二実施形態、または、第三実施形態に示すようなものであってもよいと考えられる。
【００８１】
（考察２）
結果２，３より、実施例２のように浸珪用粉末をより細かくした方が、軟磁性粉末表面への浸珪用粉末の接触数が増加するので、前記反応が促進され、軟磁性粉末への珪素元素の浸透も促進されたと考えられる。前記平均粒径の浸珪用粉末を用いることにより、より効率よく珪素元素を脱離（生成）することができる。また、実施例１および２の結果から、珪素元素の脱離（生成）を効率よく起こさせるためには、浸珪用粉末の平均粒径はより細かいことが好ましく、数十ｎｍ程度がより好ましい。しかしながら、粉末の取り扱いなど製造コスト等を考慮すると２０ｎｍ以上のものがよい。
【００８２】
（実施例６）
実施例３と同じようにして磁心用粉末を製作し、浸珪処理後の軟磁性粉末に対して、水素ガス、アルゴンガス、及びこれらのガスに対して微量の水蒸気を含む雰囲気下で、徐酸化処理を行った。そして、ＸＰＳにより、表面の二酸化珪素の強度を測定すると共に、表面から内部の二酸化珪素の濃度を測定した。この結果を図７および図８に示す。なお、比較例１に対しても、同様の測定を行った。この結果を図７および図８に合わせて示す。
【００８３】
（結果４）
図７に示すように、実施例６は、二酸化珪素に相当する結合エネルギーの箇所において高い強度を得た。比較例１における該当箇所の強度は低かった。また、図８に示すように、実施例６の二酸化珪素層は表面から１００ｎｍ程度まで形成していることが観察された。
【００８４】
（考察３）
結果４より、実施例６は、軟磁性粉末の表面で珪素元素の生成反応が生じているので、比較例２のように四塩化珪素をＣＶＤにより反応させるものに比べて、珪素元素と鉄元素と化合物が生成することなく、軟磁性粉末に比較例２よりも多くの珪素元素が浸透拡散したと考えられる。この結果、実施例６の磁心用粉末には、緻密な二酸化珪素を含む層が形成されたものと考えられる。
【００８５】
（実施例７）
実施例２と同じようにして磁心用粉末を製作した。そして、浸珪処理後の軟磁性粉末に対して、水素ガス、アルゴンガス、及びこれらのガスに対して微量の水蒸気を含む雰囲気下で、徐酸化処理を行った。さらに、製作した磁心用粉末を、金型温度１２０℃で温間金型潤滑法を用いて、成形面圧１５６９ＭＰａで、外径３９ｍｍ、内径３０ｍｍ、厚み５ｍｍのリング状試験片を製造し、この試験片の磁気特性を評価した。この結果を表３に示す。
【００８６】
【表３】
【００８７】
（実施例８）
実施例３と同じようにして圧粉磁心を製作した。そして、実施例７と同じように徐酸化処理および成形を行ってリング状試験片を製作し、この試験片の磁気特性を評価した。この結果を表３に示す。
【００８８】
（比較例２）
比較例１と同じようにして磁心用粉末を製作し、実施例７と同じ条件で、リング状試験片を製作し、この試験片の磁気特性を評価した。この結果を表３に示す。
【００８９】
（比較例３）
比較例１と同じようにして磁心用粉末を製作し、磁心用粉末の表面にシリコーン樹脂を０．４％添加した。次に、実施例７と同じ条件で、圧粉磁心を製作し、磁気特性を評価した。この結果を表３に示す。
【００９０】
（結果５）
実施例７，８は、比較例２，３に比べて渦電流損失が大幅に低減されている。特に、実施例７では比較例３と同等の磁束密度を得ている。
【００９１】
（考察４）
既に述べた結果４と上記結果５から、実施例７，８の方の磁気特性が良かった理由として、実施例７，８の方が、比較例２，３に比べて軟磁性粉末表面に薄く、緻密な二酸化珪素層が形成されているからであると考えられる。
【００９２】
以上、本発明に係る磁心用粉末の製造方法のいくつかの実施形態について詳述したが、本発明は、前記の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載された本発明の精神を逸脱しない範囲で、種々の変更を行うことができるものである。
【００９３】
例えば、第一、第二、および第四の実施形態は、珪素元素の脱離（生成）を促進させるために、真空雰囲気下で浸珪処理を行ったが、真空雰囲気下に限定されるものではなく、減圧雰囲気下、あるいは生成したガス分圧が低い、具体的には低一酸化炭素（ＣＯ）雰囲気下、あるいは、低窒素（Ｎ２）雰囲気下で浸珪処理を行ってもよい。
【００９４】
また、すべての実施形態では、軟磁性粉末に鉄粉を用いたが、Ｆｅ−Ｓｉ合金、Ｆｅ−Ａｌ合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金などを圧粉磁心として用いることができ、本発明による珪素元素あるいは同時に生成される金属元素（具体的にはＴｉやＡｌなど）を浸透させることができればどのような軟磁性粉末であってもよい。また、それぞれの実施形態を併用させてもよい。
【００９５】
さらに、本実施形態に係る磁心用粉末の表面に、シリコーン樹脂などの絶縁材被膜をさらに形成し、該被膜を形成した磁心用粉末を圧粉成形することにより、圧粉磁心を成形してもよい。
【産業上の利用可能性】
【００９６】
本発明に係る磁心用粉末は、電動機または発電機の鉄心、電磁弁用のソレノイド、その他各種アクチュエータ用のコア部品などに適している。
【図面の簡単な説明】
【００９７】
【図１】本発明に係る磁心用粉末を好適に製造方法ための方法を説明するための図。
【図２】第一実施形態に係る磁心用粉末の製造方法を説明するための図であり、（ａ）は、浸珪用粉末に二酸化珪素を用いた浸珪処理を説明するための図であり、（ｂ）は、浸珪用粉末に炭化珪素を用いた浸珪処理を説明するための図。
【図３】本発明に係る第二実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、浸珪用粉末として二酸化珪素および炭化珪素の粉末を用いた浸珪処理を説明するための図であり、（ｂ）は、（ａ）の変形例として、浸珪用粉末として二酸化珪素の粉末と、炭化チタンの粉末とを用いた浸珪処理を説明するための図であり、（ｃ）は、（ａ）の変形例として、浸珪用粉末として炭化珪素と、酸化チタンとを用いた浸珪処理を説明するための図。
【図４】本発明に係る第三実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、浸珪用粉末として二酸化珪素の粉末を用いた浸珪処理を説明するための図であり、（ｂ）は、（ａ）の変形例として、浸珪用粉末として炭化珪素とを用いた浸珪処理を説明するための図。
【図５】本発明に係る第四実施形態を説明するための図。
【図６】磁心用粉末の断面および磁心用粉末の表面から内部に向かって浸透した珪素元素の量を測定した結果を示すＥＰＭＡ像の写真図であり、（ａ）は実施例１の磁心用粉末のＥＰＭＡ像の写真図であり、（ｂ）は実施例２の磁心用粉末のＥＰＭＡ像の写真図。
【図７】実施例６および比較例１の磁心用粉末の表面の二酸化珪素の強度を分析した図。
【図８】実施例６および比較例１の磁心用粉末の表面から内部における二酸化珪素の濃度分布を分析した図。
【符号の説明】
【００９８】
１０：磁心用粉末，１１ａ〜１１ｃ：鉄粉，１２：珪素浸透層，１３：二酸化珪素を含む層，１４：珪素含有層，２１ａ：二酸化珪素の粉末，２１ｂ：炭化珪素の粉末，２１ｃ：炭化チタンの粉末，２１ｄ：酸化チタンの粉末，２１ｆ：窒化珪素の粉末
【特許請求の範囲】
【請求項１】
軟磁性粉末の表面に浸珪処理を行う工程を少なくとも含む磁心用粉末の製造方法であって、
前記浸珪処理工程において、前記軟磁性粉末の表面に、少なくとも珪素化合物を含む浸珪用粉末を接触させ、該浸珪用粉末を加熱することにより前記珪素化合物から珪素元素を脱離させ、該脱離した珪素元素を前記軟磁性粉末の表層に浸透拡散させることにより前記浸珪処理を行うことを特徴とする磁心用粉末の製造方法。
【請求項２】
前記製造方法は、浸珪処理後の軟磁性粉末に徐酸化処理を行う工程をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項３】
前記浸珪用粉末として、平均粒径が１μｍ以下の範囲にある浸珪用粉末を用いることを特徴とする請求項１または２に記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項４】
前記軟磁性粉末として鉄系粉末を用い、前記浸珪処理を、前記磁性粉末の焼鈍処理と共に行うことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項５】
前記軟磁性粉末として少なくとも炭素元素を含む鉄系粉末を用い、前記浸珪用粉末として少なくとも二酸化珪素を含む粉末を用いることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項６】
前記軟磁性粉末として少なくとも酸素元素を含む鉄系粉末を用い、前記浸珪用粉末として少なくとも炭化珪素を含む粉末を用いることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項７】
前記浸珪用粉末として、少なくとも二酸化珪素の粉末と炭化珪素の粉末とを混合した混合粉末を用いることを特徴とする特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項８】
前記浸珪用粉末として、少なくとも二酸化珪素を含む粉末と、金属炭化物または炭素同素体のいずれか一方または双方を含む粉末と、を混合した混合粉末を用いることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項９】
前記浸珪用粉末として、少なくとも炭化珪素を含む粉末と、金属酸化物からなる粉末のうち少なくとも一種の粉末と、を混合した混合粉末を用いることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項１０】
前記浸珪用粉末として少なくとも二酸化珪素を含む粉末を用い、前記浸珪処理を炭化水素系ガス雰囲気下で行うことを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項１１】
前記浸珪用粉末として少なくとも炭化珪素を含む粉末を用い、前記浸珪処理を酸化性雰囲気下で行うことを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項１２】
前記浸珪用粉末として窒化珪素を含む粉末を用いることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項１３】
前記浸珪処理を真空雰囲気下で行うことを特徴とする６〜９または１２に記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項１４】
請求項1〜１３のいずれかに記載の製造方法により製造された磁心用粉末であって、
該磁心用粉末は、表面に少なくとも珪素元素を含む珪素含有層を有する軟磁性粉末により形成されており、
前記珪素含有層は、軟磁性粉末の内部から表面に向かって珪素元素の濃度が傾斜的に増加しており、前記珪素含有層には、珪素元素が浸透した珪素浸透層が少なくとも形成されていることを特徴とする磁心用粉末。
【請求項１５】
前記珪素含有層には、前記珪素浸透層を囲繞するように、二酸化珪素を含む層がさらに形成されていることを特徴とする請求項１４に記載の磁心用粉末。
【請求項１６】
前記二酸化珪素を含む層は、１ｎｍ〜１００ｎｍの範囲の厚さの範囲にあることを特徴とする請求項１５に記載の磁心用粉末。
【請求項１】
軟磁性粉末の表面に浸珪処理を行う工程を少なくとも含む磁心用粉末の製造方法であって、
前記浸珪処理工程において、前記軟磁性粉末の表面に、少なくとも珪素化合物を含む浸珪用粉末を接触させ、該浸珪用粉末を加熱することにより前記珪素化合物から珪素元素を脱離させ、該脱離した珪素元素を前記軟磁性粉末の表層に浸透拡散させることにより前記浸珪処理を行うことを特徴とする磁心用粉末の製造方法。
【請求項２】
前記製造方法は、浸珪処理後の軟磁性粉末に徐酸化処理を行う工程をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項３】
前記浸珪用粉末として、平均粒径が１μｍ以下の範囲にある浸珪用粉末を用いることを特徴とする請求項１または２に記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項４】
前記軟磁性粉末として鉄系粉末を用い、前記浸珪処理を、前記磁性粉末の焼鈍処理と共に行うことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項５】
前記軟磁性粉末として少なくとも炭素元素を含む鉄系粉末を用い、前記浸珪用粉末として少なくとも二酸化珪素を含む粉末を用いることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項６】
前記軟磁性粉末として少なくとも酸素元素を含む鉄系粉末を用い、前記浸珪用粉末として少なくとも炭化珪素を含む粉末を用いることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項７】
前記浸珪用粉末として、少なくとも二酸化珪素の粉末と炭化珪素の粉末とを混合した混合粉末を用いることを特徴とする特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項８】
前記浸珪用粉末として、少なくとも二酸化珪素を含む粉末と、金属炭化物または炭素同素体のいずれか一方または双方を含む粉末と、を混合した混合粉末を用いることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項９】
前記浸珪用粉末として、少なくとも炭化珪素を含む粉末と、金属酸化物からなる粉末のうち少なくとも一種の粉末と、を混合した混合粉末を用いることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項１０】
前記浸珪用粉末として少なくとも二酸化珪素を含む粉末を用い、前記浸珪処理を炭化水素系ガス雰囲気下で行うことを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項１１】
前記浸珪用粉末として少なくとも炭化珪素を含む粉末を用い、前記浸珪処理を酸化性雰囲気下で行うことを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項１２】
前記浸珪用粉末として窒化珪素を含む粉末を用いることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項１３】
前記浸珪処理を真空雰囲気下で行うことを特徴とする６〜９または１２に記載の磁心用粉末の製造方法。
【請求項１４】
請求項1〜１３のいずれかに記載の製造方法により製造された磁心用粉末であって、
該磁心用粉末は、表面に少なくとも珪素元素を含む珪素含有層を有する軟磁性粉末により形成されており、
前記珪素含有層は、軟磁性粉末の内部から表面に向かって珪素元素の濃度が傾斜的に増加しており、前記珪素含有層には、珪素元素が浸透した珪素浸透層が少なくとも形成されていることを特徴とする磁心用粉末。
【請求項１５】
前記珪素含有層には、前記珪素浸透層を囲繞するように、二酸化珪素を含む層がさらに形成されていることを特徴とする請求項１４に記載の磁心用粉末。
【請求項１６】
前記二酸化珪素を含む層は、１ｎｍ〜１００ｎｍの範囲の厚さの範囲にあることを特徴とする請求項１５に記載の磁心用粉末。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【公開番号】特開２００９−１２３７７４（Ｐ２００９−１２３７７４Ａ）
【公開日】平成２１年６月４日（２００９．６．４）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００７−２９３４２４（Ｐ２００７−２９３４２４）
【出願日】平成１９年１１月１２日（２００７．１１．１２）
【出願人】（０００００３２０７）トヨタ自動車株式会社 (59,920)
【出願人】（０００２２０４３５）株式会社ファインシンター (27)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２１年６月４日（２００９．６．４）
【国際特許分類】
【出願日】平成１９年１１月１２日（２００７．１１．１２）
【出願人】（０００００３２０７）トヨタ自動車株式会社 (59,920)
【出願人】（０００２２０４３５）株式会社ファインシンター (27)
【Ｆターム（参考）】
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