積層型軟磁性シートの製造方法
【課題】シート厚変化が抑制され且つ透磁率の変動も小さい積層型軟磁性シートを製造する。
【解決手段】積層型軟磁性シートの製造方法は、（Ａ）扁平な軟磁性粉末を含有するエポキシ系軟磁性組成物を、剥離基材上に塗布し、その硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ１で乾燥し、剥離基材上に形成されている硬化性軟磁性シートを取得する工程；（Ｂ）剥離基材上に形成されている該硬化性軟磁性シートを２枚用意し、剥離基材が外側となるように積層して積層物を取得する工程；（Ｃ）得られた積層物を、剥離基材を介して、硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ２において、線圧を印加するラミネーターにて線圧力Ｐ１、線圧力Ｐ２及び線圧力Ｐ３（但し、Ｐ１＜Ｐ２＜Ｐ３）で順次圧縮する工程；及び（Ｄ）続いて硬化反応が生ずる温度Ｔ３において、剥離基材を介して、圧縮された積層物を、面圧を印加するプレス機で圧縮し、本硬化させて積層型軟磁性シートを得る工程を有する。
【解決手段】積層型軟磁性シートの製造方法は、（Ａ）扁平な軟磁性粉末を含有するエポキシ系軟磁性組成物を、剥離基材上に塗布し、その硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ１で乾燥し、剥離基材上に形成されている硬化性軟磁性シートを取得する工程；（Ｂ）剥離基材上に形成されている該硬化性軟磁性シートを２枚用意し、剥離基材が外側となるように積層して積層物を取得する工程；（Ｃ）得られた積層物を、剥離基材を介して、硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ２において、線圧を印加するラミネーターにて線圧力Ｐ１、線圧力Ｐ２及び線圧力Ｐ３（但し、Ｐ１＜Ｐ２＜Ｐ３）で順次圧縮する工程；及び（Ｄ）続いて硬化反応が生ずる温度Ｔ３において、剥離基材を介して、圧縮された積層物を、面圧を印加するプレス機で圧縮し、本硬化させて積層型軟磁性シートを得る工程を有する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、磁気特性に優れ、厚み変化が小さいという特性を有する軟磁性シートの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
様々な電子機器に使用されている軟磁性シートの製造は、一般に混練圧延法により行われている。この方法では、扁平軟磁性粉末とゴムと塩素化ポリエチレンなどの結合剤とを所定の割合でニーダーで混練し、得られた混練物をカレンダーロールなどの装置で所定厚みに圧延し、更に必要に応じて結合剤を加熱架橋させることにより単層の軟磁性シートを得ている。この方法は、高密度に軟磁性粉末を充填でき、圧延により軟磁性粉末を面内方向に配向でき、シート厚の調整が容易であるという利点を有する。
【０００３】
しかし、混練圧延法の場合、混練時に軟磁性粉末に歪みが生ずるために、軟磁性粉末自体の磁気特性が低下し、軟磁性シートの透磁率を大きくすることができないという問題がある。また、高温あるいは高温高湿環境下においてシート厚が厚くなる方向に変化し、透磁率が低下するという問題があった。
【０００４】
そこで、混練圧延法に代えて、軟磁性粉末に歪みが生じにくい塗布法により軟磁性シートを製造することが行われるようになっている（特許文献１）。この方法では、扁平軟磁性粉末とゴムと樹脂と溶剤とからなる軟磁性シート形成用液状組成物を、剥離基材上に塗布し、乾燥することにより、高温、高温高湿環境下でのシート厚変化が小さい軟磁性シートを得ている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０００−２４３６１５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、塗布法は、シート厚が比較的薄い軟磁性シートを作成する場合に適しているが、比較的厚い軟磁性シートを製造する場合には適していない。これは、厚く塗布すると塗布厚ムラが生じやすく、乾燥も困難となるからである。このため、本発明者らは、軟磁性シート形成用液状組成物に硬化性樹脂とその硬化剤とを配合し、塗布法で硬化性の薄い軟磁性シートを作成し、その複数枚を比較的低温で仮圧着し、次いで比較的高温で本圧着することにより軟磁性シートを積層型とすることを試みた。しかし、塗布法で作成された薄い軟磁性シートを積層して作成された積層型軟磁性シートは、個々の薄い軟磁性シートのシート厚変化は小さいものの、混練圧延法で製造された比較的厚い単層の軟磁性シートと同様に、高温あるいは高温高湿環境下においてシート厚が厚くなる方向に変化し、透磁率が低下するという問題があった。
【０００７】
本発明は、以上説明した従来技術の問題点を解決しようとするものであり、塗布法で作成した複数の薄い軟磁性シートを積層し、シート厚変化が抑制され且つ透磁率の変動も小さい積層型軟磁性シートを製造できる方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、塗布法で作成された薄い軟磁性シートを積層して作成された積層型軟磁性シートに関し、高温あるいは高温高湿環境下においてシート厚が厚くなる方向に変化し、透磁率が低下する理由として、二つの可能性を考慮した。一方は、積層型軟磁性シートを構成する薄い軟磁性シートの間に空気が取り込まれ、高温によりその空気が膨張することによりシート厚が増大するという可能性、他方は、熱圧着する際に扁平軟磁性粉末に生じた歪みが高温により緩和され、シートを構成する樹脂部分が収縮することによりシート厚が増大するという可能性である。
【０００９】
本発明者らは、前者が主要因であると仮定し、複数の軟磁性シートの仮熱圧着時に比較的高い圧力を印加したところ、シート厚が無視できないレベルで変化してしまうという知見を得た。また、後者を主要因として仮定し、複数の軟磁性シートの仮熱圧着時に比較的低い圧力を印加したところ、やはりシート厚が無視できないレベルで変化してしまうという知見を得た。
【００１０】
本発明者らは、本願発明の目的を達成するためには、仮熱圧着時に相対的に高い圧力もしくは低い圧力を単純に印加するだけではできないということに鑑み、軟磁性シート形成用の軟磁性組成物として特定のものを使用し、それから形成された薄い軟磁性シートの積層物に対する加熱パターンと圧力印加パターンとを詳細に研究したところ、熱硬化が進行しない温度で低、中、高と３段階の線圧力で仮圧着し、続いて熱硬化が進行する温度で面圧力で本圧着することにより、上述の目的を達成できることを見出し、本発明を完成させるに至った。
【００１１】
即ち、本発明は、積層型軟磁性シートの製造方法であって、以下の工程（Ａ）〜（Ｄ）：
（Ａ）少なくとも扁平な軟磁性粉末と、グリシジル基を有するアクリルゴムと、エポキシ樹脂と、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤と、溶剤とを混合してなる軟磁性組成物を、剥離基材上に塗布し、軟磁性組成物の硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ１で乾燥し、硬化性軟磁性シートを取得する工程；
（Ｂ）該硬化性軟磁性シートを２以上用意し、それらを積層して積層物を取得する工程；
（Ｃ）得られた積層物を、その両面のそれぞれに配した剥離シートを介して、硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ２において、線圧を印加するラミネーターにて線圧力Ｐ１、線圧力Ｐ２及び線圧力Ｐ３（但し、Ｐ１＜Ｐ２＜Ｐ３）で順次圧縮する工程； 及び
（Ｄ）続いて硬化反応が生ずる温度Ｔ３において、圧縮された積層物を、その両面のそれぞれに配した剥離シートを介して面圧を印加するプレス機で圧縮して積層型軟磁性シートを得る工程
を有することを特徴とする製造方法を提供する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、軟磁性シート形成用の軟磁性組成物として特定のものを使用し、それから形成された薄い軟磁性シートの積層物に対する加熱パターンと圧力印加パターンに関し、熱硬化が進行しない温度で低、中、高と３段階の線圧力で仮圧着し、続いて熱硬化が進行する温度で面圧力で本圧着する。このため、高温あるいは高温高湿環境下でもシート厚の変化を抑制することができ、結果的に透磁率を低下させないようにできる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】図１は実施例１の積層型軟磁性シートの断面の電子顕微鏡写真である。
【図２】図２は比較例１の積層型軟磁性シートの断面の電子顕微鏡写真である。
【図３】図３は比較例２の積層型軟磁性シートの断面の電子顕微鏡写真である。
【図４】図４は比較例３の積層型軟磁性シートの断面の電子顕微鏡写真である。
【図５】図５は比較例４の積層型軟磁性シートの断面の電子顕微鏡写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の積層型軟磁性シートの製造方法は以下の工程（Ａ）〜（Ｄ）を少なくとも有する。工程毎に説明する。
【００１５】
工程（Ａ）
少なくとも扁平な軟磁性粉末と、グリシジル基を有するアクリルゴムと、エポキシ樹脂と、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤と、溶剤とを混合してなる軟磁性組成物を、剥離基材上に塗布し、軟磁性組成物の硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ１で乾燥し、硬化性軟磁性シートを取得する。必要に応じて剥離基材を取り除いてもよい。
【００１６】
軟磁性組成物を剥離基材上に塗布する手法としては、ドクターブレードコート法、コンマコータコート法など公知の手法を利用することができる。塗布厚は、硬化性軟磁性シートの用途や積層数に応じて適宜決定することができるが、通常、乾燥厚が５０〜２００μｍとなる厚さで塗布する。
【００１７】
軟磁性組成物を剥離基材に塗布した後に乾燥し、必要に応じて剥離基材を取り除いて硬化性軟磁性シートを得るが、その乾燥は、軟磁性組成物の硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ１で乾燥する。また、軟磁性組成物の硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ１で乾燥する理由は、硬化反応が進行すると圧縮性が悪くなり、μ′が上がらず、硬化反応が進んだものを圧縮すると、高温高湿環境下での厚み変化が大きくなる為である。ここで、「硬化反応が実質的に生じない」とは、硬化反応が全く生じない場合だけでなく、発明の効果を損なわない範囲であれば僅かな硬化反応が生じてもかまわない趣旨であり、架橋反応を最終工程にて均一に行うことを意味する。硬化反応を実質的に生じないようにするための具体的手段の例としては、温度Ｔ１を硬化反応開始温度より５℃以上低い温度に設定することが挙げられる。具体的な温度Ｔ１は、軟磁性組成物の組成により異なるが、通常、１３０℃以下である。乾燥の具体的な手法としては、温風乾燥炉、電気加熱炉、赤外線加熱炉などを使用した公知の手法を採用することができる。
【００１８】
軟磁性組成物では、軟磁性粉末として扁平形状のもの（扁平軟磁性粉末）を使用する。扁平軟磁性粉末を２次元の面内方向に配列させることにより、高い透磁率と大きな比重とを実現することができる。
【００１９】
扁平軟磁性粉末の原材料としては、任意の軟磁性合金を用いることができ、例えば、磁性ステンレス（Ｆｅ−Ｃｒ−Ａｌ−Ｓｉ合金）、センダスト（Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金）、パーマロイ（Ｆｅ−Ｎｉ合金）、ケイ素銅（Ｆｅ−Ｃｕ−Ｓｉ合金）、Ｆｅ−Ｓｉ合金、Ｆｅ−Ｓｉ―Ｂ（−Ｃｕ−Ｎｂ）合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ−Ｎｉ合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ−Ｎｉ−Ｃｒ合金、フェライト等が挙げられる。これらの中でも、磁気特性の点からＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金又はＦｅ−Ｓｉ−Ｃｒ−Ｎｉ合金を好ましく使用できる。
【００２０】
扁平軟磁性粉末としては、扁平な形状の軟磁性粉末を用いるが、好ましくは平均粒子径が３．５〜９０μｍ、平均厚さが０．３〜３．０μｍ、より好ましくは平均粒子径が１０〜５０μｍ、平均厚さが０．５〜２．５μｍである。従って、扁平率を好ましくは８〜８０％、より好ましくは１５〜６５％に設定する。なお、扁平軟磁性粉末の大きさを揃えるためには、必要に応じて、ふるい等を使用して分級すればよい。なお、軟磁性材料の透磁率を大きくするためには、扁平軟磁性粉末の粒子サイズを大きくして粒子同士の間隔を小さくし、且つ扁平な軟磁性粉末のアスペクト比を高めて軟磁性シートにおける反磁場の影響を小さくすることが有効である。
【００２１】
扁平軟磁性粉末のタップ密度と比表面積（ＢＥＴ法）とは互いに反比例する関係にあるが、非表面積が大きくなるとμ′の値だけでなく、大きくしたくないμ″の値も大きくなる傾向があるため、それらの数値範囲を好ましい範囲に設定する。具体的にはタップ密度を好ましくは０．５５〜１．４５ｇ／ｍｌ、より好ましくは０．６５〜１．４０ｇ／ｍｌに設定し、一方、比表面積を好ましくは０．４０〜１．２０ｍ２／ｇ、より好ましくは０．６５〜１．００ｍ２／ｇに設定する。
【００２２】
また、扁平軟磁性粉末として、例えばシランカップリング剤等のカップリング剤を用いてカップリング処理した軟磁性粉末を用いるようにしてもよい。カップリング処理した軟磁性粉末を用いることによって、扁平軟磁性粉末とバインダー樹脂との界面の補強効果を高め、比重や耐食性を向上させることができる。カップリング剤としては、例えば、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン等を用いることができる。なお、前述したカップリング処理は、予め軟磁性粉末に対して施しておいてもよいし、扁平軟磁性粉末とバインダー樹脂とを混合する際に同時に混合し、その結果前記カップリング処理が行われるようにしてもよい。
【００２３】
軟磁性組成物における扁平軟磁性粉末の使用量は、少なすぎると意図した磁気特性が得られず、多すぎると相対的にバインダー樹脂量が少なくなり、成形性が低下するので、溶剤を除いた軟磁性組成物中の好ましくは６５〜９５質量％、より好ましくは７０〜９０質量％である。なお、最終的な目的物である軟磁性シートにおける扁平軟磁性粉末の含有量も、好ましくは６５質量％〜９５質量％、より好ましくは７０〜９０質量％となる。
【００２４】
軟磁性組成物は、積層型軟磁性シートに良好な柔軟性と耐熱性とを付与するために、ゴム成分としてアクリルゴムを使用する。このアクリルゴムは、エポキシ樹脂との相溶性を向上させるために必ず１以上のグリシジル基を有する。具体例としては、ＥＡ−ＡＮ、ＢＡ−ＥＡ−ＡＮ、ＢＡ−ＡＮ、ＢＡ−ＭＭＡ等が挙げられる。
【００２５】
軟磁性組成物におけるアクリルゴムの使用量は、少なすぎると十分な熱加工性が得られず、多すぎるとゴム弾性が大きくなり過ぎて熱加工性が悪くなるので、好ましくは、溶剤を除いた軟磁性組成物中の９〜１６質量％、より好ましくは１２〜１４質量％である。
【００２６】
軟磁性組成物は、積層型軟磁性シートに良好な加熱加工性と寸法安定性とを付与するために、エポキシ樹脂を使用する。具体例としては、フェノールノボラック、テトラグリシジルフェノール、ｏ−クレゾールノボラック、テトラグリシジルアミン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡグリシジルエーテル等が挙げられる。
【００２７】
軟磁性組成物におけるエポキシ樹脂の使用量は、少なすぎると十分な熱加工性が得られず、多すぎると柔軟性が損なわれるので、好ましくは、溶剤を除いた軟磁性組成物中の１．０〜６．０質量％、より好ましくは１．５〜４．０質量％である。
【００２８】
また、軟磁性組成物において、エポキシ樹脂を硬化させるために使用するエポキシ樹脂用潜在性硬化剤の具体例としては、アミン類イミダゾール、ポリアミドフェノール酸無水物等が挙げられる。
【００２９】
軟磁性組成物におけるエポキシ樹脂用潜在性硬化剤の使用量は、少なすぎると製品の信頼性が低下し（保存特性低下）、多すぎると塗料のライフの低下やシートのライフの低下が生じ、コストアップもするので、好ましくは、エポキシ樹脂１００質量部に対し３〜１００質量部、より好ましくは１０〜４０質量部である。
【００３０】
溶剤としては、通常の汎用溶媒を使用することができ、例えば、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロピルアルコール（ＩＰＡ）、ｎ−ブチルアルコール等のアルコール類、酢酸エチル、酢酸ｎ−ブチル等のエステル類、アセトン、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）、メチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ）、シクロヘキサノン等のケトン類、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）等のエーテル類、エチルセロソルブ、ｎ−ブチルセロソルブ、セロソルブアセテート等のセロソルブ類、トルエン、キシレン、ベンゼン等の芳香族系炭化水素類などの汎用溶媒を使用することができる。その使用量は、軟磁性組成物の組成の種類や塗布法等に応じて適宜選択することができる。また、軟磁性組成物には、必要に応じて、分散安定剤、潤滑剤、シラン系又はチタネート系カップリング剤、充填剤、可塑剤、老化防止剤等の各種添加剤を、発明の効果を損なわない量で配合することができる。
【００３１】
剥離基材としては、通常の剥離基材を使用することができる。例えば、表面をシリコーン剥離処理したポリエステルシート等が挙げられる。
【００３２】
軟磁性組成物は、上述の各成分を常法により均一に混合することで調製することが出来る。
【００３３】
工程（Ｂ）
工程（Ａ）で得られる硬化性軟磁性シートを２以上用意し、それらを積層して積層物を取得する。積層数は、積層型軟磁性シートの用途等によって決定される。また、積層する際に、軟磁性シートの積層物の両側に剥離シートを配置することが好ましい。この場合の剥離シートとしては、表面をシリコーン剥離処理した前述のポリエステルシート等を使用できる。場合により工程（Ａ）で使用した剥離基材をそのまま転用することができる。
【００３４】
工程（Ｃ）
次に、工程（Ｂ）で得られる積層物を、その両面のそれぞれに配した剥離シートを介して、硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ２において、線圧を印加するラミネーターにて線圧力Ｐ１、線圧力Ｐ２及び線圧力Ｐ３（但し、Ｐ１＜Ｐ２＜Ｐ３）で順次圧縮して仮圧着する。このように仮圧着を行うことにより、シートのずれによる不良品が発生することを防止し、エアー抜きによる信頼性を向上させ、延伸防止が可能となるという効果が得られる。なお、剥離シートは工程（Ｂ）で使用したものをそのまま転用することもできる。
【００３５】
この工程において、軟磁性シートに硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ２で加圧する理由は、面圧をかけた状態で均一に架橋反応させるためである。ここで、「硬化反応が実質的に生じない」とは、工程（Ａ）の場合と同様に、硬化反応が全く生じない場合だけでなく、発明の効果を損なわない範囲であれば僅かな硬化反応が生じてもかまわない趣旨であり、架橋反応を最終工程にて均一に行うことを意味する。硬化反応を実質的に生じないようにするための具体的手段の例としては、温度Ｔ２を硬化反応開始温度より５℃以上低い温度に設定することが挙げられる。具体的な温度Ｔ２は、軟磁性シートを構成する軟磁性組成物の組成により異なるが、通常、７０〜１３０℃、好ましくは７０〜１００℃である。加熱の具体的な手法としては、温風乾燥炉、電気加熱炉、赤外線加熱炉などを使用した公知の手法を採用することができる。
【００３６】
また、線圧を印加するラミネーターにて線圧力を付加する理由は、空気の巻き込みを防止するためである。３段階で徐々に低い線圧力から高い線圧力で印加する理由は、シートの軟らかさ及び密度に合わせて効果的にエアー抜きをし、また、シートの積層ずれを起こさないようにするためである。ラミネーターの具体例としては、上下が金属ロール、ゴムロール、金属ロールとゴムロールの組み合わせ等が挙げられる。
【００３７】
Ｐ１、Ｐ２、Ｐ３の具体的な数値は、軟磁性シートの素材、積層数等により異なるが、Ｐ１が好ましくは２〜１０ｋｇｆ／ｃｍ、より好ましくは３〜８ｋｇｆ／ｃｍ、Ｐ２が好ましくは１０〜２０ｋｇｆ／ｃｍ、より好ましくは１２〜１８ｋｇｆ／ｃｍ、Ｐ３が好ましくは２０〜５０ｋｇｆ／ｃｍ、より好ましくは２５〜４５ｋｇｆ／ｃｍである。
【００３８】
また、本工程におけるラミネーターのラインスピードは、早すぎると熱が伝わらず圧縮が進まず、貼り合わせ不良等のトラブルが生じ、遅すぎると生産効率悪化、コストアップとなるので、好ましくは０．１〜５．０ｍ／分、より好ましくは０．５〜３．０ｍ／分である。
【００３９】
工程（Ｄ）
続いて工程（Ｃ）で得られた圧縮された積層物を、その両面のそれぞれに配した剥離シートを介して、硬化反応が生ずる温度Ｔ３において、面圧を印加するプレス機で圧縮して硬化させつつ本圧着して本発明の積層型軟磁性シートを得る。得られた積層型軟磁性シートは、高温あるいは高温高湿環境下でもシート厚の変化が抑制され、結果的に透磁率が低下しない。なお、剥離シートは工程（Ｃ）で使用したものをそのまま転用することもできる。また、剥離シート上にポリイミドフィルム、更にアルミ板を配してもよい。
【００４０】
本工程において、圧縮された積層物を硬化反応が生ずる温度Ｔ３で加圧する理由は、磁性粉を面内に配列させた状態で架橋反応を進めるためである。具体的な温度Ｔ３は、軟磁性組成物の組成により異なるが、通常１４０〜２００℃、好ましくは１５０〜１８０℃である。また、加圧を面圧で行う理由は、面内を均一に加圧した状態で架橋させるためである。面圧の値は、軟磁性シートの素材、積層数等により異なるが、好ましくは１０〜６０ｋｇｆ／ｃｍ２、より好ましくは１５〜４０ｋｇｆ／ｃｍ２である。
【００４１】
以上の製造方法により得られる積層型軟磁性シートは、シート厚変化が抑制され且つ透磁率の変動も小さいものである。
【実施例】
【００４２】
以下、本発明を実施例により具体的に説明する。
【００４３】
実施例１
（軟磁性シートの作成）
扁平軟磁性粉末Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ−Ｎｉ（株式会社メイト製）５５０質量部と、グリシジル基を有するアクリルゴム（ＳＧ８０Ｈ・３、ナガセケムテックス株式会社製）８３質量部と、エポキシ樹脂（エピコート１０３１Ｓ、ジャパンエポキシレジン株式会社製）２３．１質量部と、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤（ＨＸ３７４８、旭化成ケミカルズ株式会社製）６．９質量部と、トルエン２７０質量部と、酢酸エチル１２０質量部とを混合してなる軟磁性組成物を調製した。なお、使用した扁平軟磁性粉末の累積粒径Ｄ（μｍ）に関し、Ｄ１０は９．４μｍであり、Ｄ５０は２３．９μｍであり、Ｄ９０は４９．１μｍであった。また、かさ密度は０．６ｇ／ｃｃであり、タップ密度は、１．３０ｇ／ｃｃであった。
【００４４】
その組成物をコーターで剥離ポリエステル（ＰＥＴ）基材上に塗布し、８０℃未満の温度で乾燥し、その後に更に１００℃で乾燥し、剥離ＰＥＴ基材上に１００μｍの厚さの軟磁性シートを得た。
【００４５】
（軟磁性シートの積層物の作成）
上述の軟磁性シートから剥離ＰＥＴ基材を剥離し、単層の軟磁性シートを取得した。この単層の軟磁性シートを４枚用意し、それらを積層して積層物を得た。
【００４６】
（軟磁性シートの積層物の仮圧着）
得られた積層物の両面を剥離ＰＥＴ基材、ポリイミドフィルム及びアルミ板で順次挟み、得られた積層体を、ロール温度を７０℃に設定したラミネーター（ソニーケミカル＆インフォメーションデバイス株式会社製）に、ラインスピード０．５ｍ／分で線圧３．３ｋｇｆ／ｃｍで１回通し、次に線圧１４．８ｋｇｆ／ｃｍで２回通し、更に、線圧２９．５４ｋｇ／ｃｍで２回通して仮圧着を行った。
【００４７】
（積層型軟磁性シートの作成）
次に、仮圧着した積層物を、真空プレス装置（北川精機株式会社製）で、１６５℃、１０分間、２４．９ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力で圧縮した後、両面の剥離ＰＥＴを取り去ることにより、実施例１の積層型軟磁性シートを得た。この積層型軟磁性シートの断面図を図１に示す。図１からは、磁性粉が高密度に充填され、面方向に整列していることがわかる。
【００４８】
比較例１
（軟磁性シートの作成）
実施例１と同様に、剥離ＰＥＴ基材上に１００μｍの厚さの軟磁性シートを得た。
【００４９】
（軟磁性シートの積層物の作成）
上述の軟磁性シートから剥離ＰＥＴ基材を剥離し、単層の軟磁性シートを取得した。この単層の軟磁性シートを４枚用意し、それらを積層して積層物を得た。
【００５０】
（軟磁性シートの積層物の仮圧着）
得られた積層物を、ロール温度を７０℃に設定したラミネーター（ソニーケミカル＆インフォメーションデバイス株式会社製）に、ラインスピード０．５ｍ／分で線圧３．３ｋｇｆ／ｃｍで５回通して仮圧着を行った。
【００５１】
（積層型軟磁性シートの作成）
次に、仮圧着した積層物を、真空プレス装置（北川精機株式会社製）で２４．９ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力で圧縮し、積層型軟磁性シートを得た。この積層型軟磁性シートの断面図を図２に示す。図２からは、積層界面に空隙がやや多いことがわかる。
【００５２】
比較例２
（軟磁性シートの作成）
実施例１と同様に、剥離ＰＥＴ基材上に１００μｍの厚さの軟磁性シートを得た。
【００５３】
（軟磁性シートの積層物の作成）
上述の軟磁性シートから剥離ＰＥＴ基材を剥離し、単層の軟磁性シートを取得した。この単層の軟磁性シートを４枚用意し、それらを積層して積層物を得た。
【００５４】
（軟磁性シートの積層物の仮圧着）
得られた積層物を、ロール温度を７０℃に設定したラミネーター（ソニーケミカル＆インフォメーションデバイス株式会社製）に、ラインスピード０．５ｍ／分で線圧２９．５ｋｇｆ／ｃｍで５回通して仮圧着を行った。
【００５５】
（積層型軟磁性シートの作成）
次に、仮圧着した積層物を、真空プレス装置（北川精機株式会社製）で２４．９ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力で圧縮し、比較例２の積層型軟磁性シートを得た。この積層型軟磁性シートの断面図を図３に示す。図３からは、高密度に高配向している場所と低密度で配向不足の場所が存在していることがわかる。
【００５６】
比較例３
（軟磁性シートの作成）
実施例１と同様に、剥離ＰＥＴ基材上に１００μｍの厚さの軟磁性シートを得た。
【００５７】
（軟磁性シートの積層物の作成）
上述の軟磁性シートから剥離ＰＥＴ基材を剥離し、単層の軟磁性シートを取得した。この単層の軟磁性シートを４枚用意し、それらを積層して積層物を得た。この積層型軟磁性シートの断面図を図４に示す。図４からは、空隙（エアー）が多く残っていることがわかる。
【００５８】
（積層型軟磁性シートの作成）
次に、積層物を、仮圧着せずに、真空プレス装置（北川精機株式会社製）で２４．９ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力で圧縮し、比較例３の積層型軟磁性シートを得た。
【００５９】
比較例４
（軟磁性シートの作成）
実施例１と同様に、剥離ＰＥＴ基材上に１００μｍの厚さの軟磁性シートを得た。
【００６０】
（軟磁性シートの積層物の作成）
上述の軟磁性シートから剥離ＰＥＴ基材を剥離し、単層の軟磁性シートを取得した。この単層の軟磁性シートを４枚用意し、それらを積層して積層物を得た。
【００６１】
（積層型軟磁性シートの作成）
次に、積層物を、仮圧着せずに、真空プレス装置（北川精機株式会社製）で３７．４ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力で圧縮し、比較例４の積層型軟磁性シートを得た。この積層型軟磁性シートの断面図を図５に示す。図５からは、高密度領域と空隙（エアー）領域の部分とがはっきりと分かれていることがわかる。
【００６２】
（評価１）
得られた実施例１、比較例１〜４の積層型軟磁性シートについて、まず厚さ（ｔ１）と透磁率μ′とを測定した。透磁率は実用的には３８以上であることが好ましい。また、８５℃、６０％Ｒｈの高温高湿環境下に２４０時間（ｈｒ）保持した後の軟磁性シートの厚さ（ｔ２）を測定し、厚み変化率［（ｔ１−ｔ２）×１００／ｔ２］（％）を算出した。厚み変化率は０に近いほど好ましい（表１中、厚み変化率が２．０未満である場合をＧ、それ以外をＮＧとした）。更に、シートのずれの発生率（％）について、シート作成枚数からシート積層ずれを起こした枚数を算出した。得られた結果を表１に示す。
【００６３】
【表１】
【００６４】
表１から解るように、実施例１の積層型軟磁性シートの場合、真空プレスの前に軟磁性シートの積層物を３段階の圧力条件でラミネーターに通すことによって透磁率μ′を大きくでき、また、８５℃、６０Ｒｈ％、２４０ｈｒでの厚さの変化も２％以下と小さく抑えられていた。軟磁性シートの断面観察を行っても空気が入っていないことがわかり、積層界面は確認されなかった。なお、積層型軟磁性シートを５０枚作製した時のシートの積層ずれによる不良品発生率は０％であった。
【００６５】
比較例１の積層型軟磁性シートの場合、真空プレスの前に軟磁性シートをラミネーターに通すことによって透磁率μ′を大きくできたが、８５℃、６０Ｒｈ％、２４０ｈｒでのシート厚さの変化が３％以上であり、実施例１と比較して厚みの変化が大きくなった。５０枚作製した時にシートのずれは０枚であり、不良品の発生率は０％であった。
【００６６】
比較例２の積層型軟磁性シートの場合、真空プレスの前に軟磁性シートをラミネーターに通すことによって透磁率μ′を大きくできたが、８５℃、６０Ｒｈ％、２４０ｈｒでの厚さの変化が２％以上であり、実施例１と比較して厚みの変化が大きくなった。５０枚作製した時にシートのずれは１２枚であり、不良品の発生率が高かった。
【００６７】
比較例３の積層型軟磁性シートの場合、真空プレスで圧縮する前にラミネーターに通していないので、図４に示されるように、積層型軟磁性シートを構成する単層の各軟磁性シートの界面に隙間が生じていることがわかる。また、８５℃、６０Ｒｈ％、２４０ｈｒでの厚さの変化が２％以上であり、実施例１と比較して厚みの変化が大きくなった。なお、５０枚作製した時のシートの積層ずれによる不良品発生率は０％であった。
【００６８】
比較例４の積層型軟磁性シートの場合、真空プレスの圧力を大きくすることによって実
施例１と同等の透磁率μ′を得ることができ、積層界面での隙間が小さくなっているが、
過剰な圧力で圧縮しているので内部に歪が残り、高温高湿環境下で厚みが変化する一要因
になっていると考えられる。８５℃、６０Ｒｈ％、２４０ｈｒでの厚さの変化が２％以上
であり、実施例１と比較して大きくなった。なお、５０枚作製した時のシートの積層ずれ
による不良品発生率は０％であった。
【００６９】
実施例２
扁平軟磁性粉末Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ−Ｎｉに代えてＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ（株式会社メイト製）を使用すること以外、実施例１と同様にして、軟磁性シート及び軟磁性シートの積層物を作成し、更に軟磁性シートの積層物の仮圧着を行い、そして積層型軟磁性シートを作成した。
【００７０】
実施例３
軟磁性シートの積層物の仮圧着を表２の条件で行うこと以外、実施例１と同様にして、軟磁性シート及び軟磁性シートの積層物を作成し、更に軟磁性シートの積層物の仮圧着を行い、そして積層型軟磁性シートを作成した。
【００７１】
実施例４
軟磁性シートの積層物の仮圧着を表２の条件で行い且つ仮圧着した積層物の真空プレス圧力条件を表２に示す条件に代えること以外、実施例１と同様にして、軟磁性シート及び軟磁性シートの積層物を作成し、更に軟磁性シートの積層物の仮圧着を行い、そして積層型軟磁性シートを作成した。
【００７２】
（評価２）
得られた実施例２〜４の積層型軟磁性シートについて、実施例１と同様の評価を行った。得られた結果を表２に示す。
【００７３】
【表２】
【００７４】
表２から分かるように、実施例２〜４の積層型軟磁性シートの場合、真空プレスの前に軟磁性シートの積層物を３段階の圧力条件でラミネーターに通すことによって透磁率μ′を大きくでき、また、８５℃、６０Ｒｈ％、２４０ｈｒでの厚さの変化も２％以下と小さく抑えられていた。軟磁性シートの断面観察を行っても空気が入っていないことがわかり、積層界面は確認されなかった。なお、積層型軟磁性シートを５０枚作製した時のシートの積層ずれによる不良品発生率は０％であった。
【産業上の利用可能性】
【００７５】
本発明の製造方法では、軟磁性シート形成用の軟磁性組成物として特定のものを使用し、それから形成された薄い軟磁性シートの積層物に対する加熱パターンと圧力印加パターンに関し、熱硬化が進行しない温度で低、中、高と３段階の線圧力で仮圧着し、続いて熱硬化が進行する温度で面圧力で本圧着する。このため、高温あるいは高温高湿環境下でも積層型軟磁性シート厚の変化を抑制することができ、結果的に透磁率を低下させないようにできる。また、この軟磁性シートは、非接触式ＩＣカードやＩＣタグなどのＲＦＩＤシステム等における磁束収束体として、あるいは一般の電波吸収体として有用である。即ち、ＲＦＩＤ用フレキシブルシールド材、携帯用デジタルカメラ等の電子機器のノイズ電磁波吸収体として有用である。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、磁気特性に優れ、厚み変化が小さいという特性を有する軟磁性シートの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
様々な電子機器に使用されている軟磁性シートの製造は、一般に混練圧延法により行われている。この方法では、扁平軟磁性粉末とゴムと塩素化ポリエチレンなどの結合剤とを所定の割合でニーダーで混練し、得られた混練物をカレンダーロールなどの装置で所定厚みに圧延し、更に必要に応じて結合剤を加熱架橋させることにより単層の軟磁性シートを得ている。この方法は、高密度に軟磁性粉末を充填でき、圧延により軟磁性粉末を面内方向に配向でき、シート厚の調整が容易であるという利点を有する。
【０００３】
しかし、混練圧延法の場合、混練時に軟磁性粉末に歪みが生ずるために、軟磁性粉末自体の磁気特性が低下し、軟磁性シートの透磁率を大きくすることができないという問題がある。また、高温あるいは高温高湿環境下においてシート厚が厚くなる方向に変化し、透磁率が低下するという問題があった。
【０００４】
そこで、混練圧延法に代えて、軟磁性粉末に歪みが生じにくい塗布法により軟磁性シートを製造することが行われるようになっている（特許文献１）。この方法では、扁平軟磁性粉末とゴムと樹脂と溶剤とからなる軟磁性シート形成用液状組成物を、剥離基材上に塗布し、乾燥することにより、高温、高温高湿環境下でのシート厚変化が小さい軟磁性シートを得ている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０００−２４３６１５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、塗布法は、シート厚が比較的薄い軟磁性シートを作成する場合に適しているが、比較的厚い軟磁性シートを製造する場合には適していない。これは、厚く塗布すると塗布厚ムラが生じやすく、乾燥も困難となるからである。このため、本発明者らは、軟磁性シート形成用液状組成物に硬化性樹脂とその硬化剤とを配合し、塗布法で硬化性の薄い軟磁性シートを作成し、その複数枚を比較的低温で仮圧着し、次いで比較的高温で本圧着することにより軟磁性シートを積層型とすることを試みた。しかし、塗布法で作成された薄い軟磁性シートを積層して作成された積層型軟磁性シートは、個々の薄い軟磁性シートのシート厚変化は小さいものの、混練圧延法で製造された比較的厚い単層の軟磁性シートと同様に、高温あるいは高温高湿環境下においてシート厚が厚くなる方向に変化し、透磁率が低下するという問題があった。
【０００７】
本発明は、以上説明した従来技術の問題点を解決しようとするものであり、塗布法で作成した複数の薄い軟磁性シートを積層し、シート厚変化が抑制され且つ透磁率の変動も小さい積層型軟磁性シートを製造できる方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、塗布法で作成された薄い軟磁性シートを積層して作成された積層型軟磁性シートに関し、高温あるいは高温高湿環境下においてシート厚が厚くなる方向に変化し、透磁率が低下する理由として、二つの可能性を考慮した。一方は、積層型軟磁性シートを構成する薄い軟磁性シートの間に空気が取り込まれ、高温によりその空気が膨張することによりシート厚が増大するという可能性、他方は、熱圧着する際に扁平軟磁性粉末に生じた歪みが高温により緩和され、シートを構成する樹脂部分が収縮することによりシート厚が増大するという可能性である。
【０００９】
本発明者らは、前者が主要因であると仮定し、複数の軟磁性シートの仮熱圧着時に比較的高い圧力を印加したところ、シート厚が無視できないレベルで変化してしまうという知見を得た。また、後者を主要因として仮定し、複数の軟磁性シートの仮熱圧着時に比較的低い圧力を印加したところ、やはりシート厚が無視できないレベルで変化してしまうという知見を得た。
【００１０】
本発明者らは、本願発明の目的を達成するためには、仮熱圧着時に相対的に高い圧力もしくは低い圧力を単純に印加するだけではできないということに鑑み、軟磁性シート形成用の軟磁性組成物として特定のものを使用し、それから形成された薄い軟磁性シートの積層物に対する加熱パターンと圧力印加パターンとを詳細に研究したところ、熱硬化が進行しない温度で低、中、高と３段階の線圧力で仮圧着し、続いて熱硬化が進行する温度で面圧力で本圧着することにより、上述の目的を達成できることを見出し、本発明を完成させるに至った。
【００１１】
即ち、本発明は、積層型軟磁性シートの製造方法であって、以下の工程（Ａ）〜（Ｄ）：
（Ａ）少なくとも扁平な軟磁性粉末と、グリシジル基を有するアクリルゴムと、エポキシ樹脂と、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤と、溶剤とを混合してなる軟磁性組成物を、剥離基材上に塗布し、軟磁性組成物の硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ１で乾燥し、硬化性軟磁性シートを取得する工程；
（Ｂ）該硬化性軟磁性シートを２以上用意し、それらを積層して積層物を取得する工程；
（Ｃ）得られた積層物を、その両面のそれぞれに配した剥離シートを介して、硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ２において、線圧を印加するラミネーターにて線圧力Ｐ１、線圧力Ｐ２及び線圧力Ｐ３（但し、Ｐ１＜Ｐ２＜Ｐ３）で順次圧縮する工程； 及び
（Ｄ）続いて硬化反応が生ずる温度Ｔ３において、圧縮された積層物を、その両面のそれぞれに配した剥離シートを介して面圧を印加するプレス機で圧縮して積層型軟磁性シートを得る工程
を有することを特徴とする製造方法を提供する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、軟磁性シート形成用の軟磁性組成物として特定のものを使用し、それから形成された薄い軟磁性シートの積層物に対する加熱パターンと圧力印加パターンに関し、熱硬化が進行しない温度で低、中、高と３段階の線圧力で仮圧着し、続いて熱硬化が進行する温度で面圧力で本圧着する。このため、高温あるいは高温高湿環境下でもシート厚の変化を抑制することができ、結果的に透磁率を低下させないようにできる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】図１は実施例１の積層型軟磁性シートの断面の電子顕微鏡写真である。
【図２】図２は比較例１の積層型軟磁性シートの断面の電子顕微鏡写真である。
【図３】図３は比較例２の積層型軟磁性シートの断面の電子顕微鏡写真である。
【図４】図４は比較例３の積層型軟磁性シートの断面の電子顕微鏡写真である。
【図５】図５は比較例４の積層型軟磁性シートの断面の電子顕微鏡写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の積層型軟磁性シートの製造方法は以下の工程（Ａ）〜（Ｄ）を少なくとも有する。工程毎に説明する。
【００１５】
工程（Ａ）
少なくとも扁平な軟磁性粉末と、グリシジル基を有するアクリルゴムと、エポキシ樹脂と、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤と、溶剤とを混合してなる軟磁性組成物を、剥離基材上に塗布し、軟磁性組成物の硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ１で乾燥し、硬化性軟磁性シートを取得する。必要に応じて剥離基材を取り除いてもよい。
【００１６】
軟磁性組成物を剥離基材上に塗布する手法としては、ドクターブレードコート法、コンマコータコート法など公知の手法を利用することができる。塗布厚は、硬化性軟磁性シートの用途や積層数に応じて適宜決定することができるが、通常、乾燥厚が５０〜２００μｍとなる厚さで塗布する。
【００１７】
軟磁性組成物を剥離基材に塗布した後に乾燥し、必要に応じて剥離基材を取り除いて硬化性軟磁性シートを得るが、その乾燥は、軟磁性組成物の硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ１で乾燥する。また、軟磁性組成物の硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ１で乾燥する理由は、硬化反応が進行すると圧縮性が悪くなり、μ′が上がらず、硬化反応が進んだものを圧縮すると、高温高湿環境下での厚み変化が大きくなる為である。ここで、「硬化反応が実質的に生じない」とは、硬化反応が全く生じない場合だけでなく、発明の効果を損なわない範囲であれば僅かな硬化反応が生じてもかまわない趣旨であり、架橋反応を最終工程にて均一に行うことを意味する。硬化反応を実質的に生じないようにするための具体的手段の例としては、温度Ｔ１を硬化反応開始温度より５℃以上低い温度に設定することが挙げられる。具体的な温度Ｔ１は、軟磁性組成物の組成により異なるが、通常、１３０℃以下である。乾燥の具体的な手法としては、温風乾燥炉、電気加熱炉、赤外線加熱炉などを使用した公知の手法を採用することができる。
【００１８】
軟磁性組成物では、軟磁性粉末として扁平形状のもの（扁平軟磁性粉末）を使用する。扁平軟磁性粉末を２次元の面内方向に配列させることにより、高い透磁率と大きな比重とを実現することができる。
【００１９】
扁平軟磁性粉末の原材料としては、任意の軟磁性合金を用いることができ、例えば、磁性ステンレス（Ｆｅ−Ｃｒ−Ａｌ−Ｓｉ合金）、センダスト（Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金）、パーマロイ（Ｆｅ−Ｎｉ合金）、ケイ素銅（Ｆｅ−Ｃｕ−Ｓｉ合金）、Ｆｅ−Ｓｉ合金、Ｆｅ−Ｓｉ―Ｂ（−Ｃｕ−Ｎｂ）合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ−Ｎｉ合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ−Ｎｉ−Ｃｒ合金、フェライト等が挙げられる。これらの中でも、磁気特性の点からＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金又はＦｅ−Ｓｉ−Ｃｒ−Ｎｉ合金を好ましく使用できる。
【００２０】
扁平軟磁性粉末としては、扁平な形状の軟磁性粉末を用いるが、好ましくは平均粒子径が３．５〜９０μｍ、平均厚さが０．３〜３．０μｍ、より好ましくは平均粒子径が１０〜５０μｍ、平均厚さが０．５〜２．５μｍである。従って、扁平率を好ましくは８〜８０％、より好ましくは１５〜６５％に設定する。なお、扁平軟磁性粉末の大きさを揃えるためには、必要に応じて、ふるい等を使用して分級すればよい。なお、軟磁性材料の透磁率を大きくするためには、扁平軟磁性粉末の粒子サイズを大きくして粒子同士の間隔を小さくし、且つ扁平な軟磁性粉末のアスペクト比を高めて軟磁性シートにおける反磁場の影響を小さくすることが有効である。
【００２１】
扁平軟磁性粉末のタップ密度と比表面積（ＢＥＴ法）とは互いに反比例する関係にあるが、非表面積が大きくなるとμ′の値だけでなく、大きくしたくないμ″の値も大きくなる傾向があるため、それらの数値範囲を好ましい範囲に設定する。具体的にはタップ密度を好ましくは０．５５〜１．４５ｇ／ｍｌ、より好ましくは０．６５〜１．４０ｇ／ｍｌに設定し、一方、比表面積を好ましくは０．４０〜１．２０ｍ２／ｇ、より好ましくは０．６５〜１．００ｍ２／ｇに設定する。
【００２２】
また、扁平軟磁性粉末として、例えばシランカップリング剤等のカップリング剤を用いてカップリング処理した軟磁性粉末を用いるようにしてもよい。カップリング処理した軟磁性粉末を用いることによって、扁平軟磁性粉末とバインダー樹脂との界面の補強効果を高め、比重や耐食性を向上させることができる。カップリング剤としては、例えば、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン等を用いることができる。なお、前述したカップリング処理は、予め軟磁性粉末に対して施しておいてもよいし、扁平軟磁性粉末とバインダー樹脂とを混合する際に同時に混合し、その結果前記カップリング処理が行われるようにしてもよい。
【００２３】
軟磁性組成物における扁平軟磁性粉末の使用量は、少なすぎると意図した磁気特性が得られず、多すぎると相対的にバインダー樹脂量が少なくなり、成形性が低下するので、溶剤を除いた軟磁性組成物中の好ましくは６５〜９５質量％、より好ましくは７０〜９０質量％である。なお、最終的な目的物である軟磁性シートにおける扁平軟磁性粉末の含有量も、好ましくは６５質量％〜９５質量％、より好ましくは７０〜９０質量％となる。
【００２４】
軟磁性組成物は、積層型軟磁性シートに良好な柔軟性と耐熱性とを付与するために、ゴム成分としてアクリルゴムを使用する。このアクリルゴムは、エポキシ樹脂との相溶性を向上させるために必ず１以上のグリシジル基を有する。具体例としては、ＥＡ−ＡＮ、ＢＡ−ＥＡ−ＡＮ、ＢＡ−ＡＮ、ＢＡ−ＭＭＡ等が挙げられる。
【００２５】
軟磁性組成物におけるアクリルゴムの使用量は、少なすぎると十分な熱加工性が得られず、多すぎるとゴム弾性が大きくなり過ぎて熱加工性が悪くなるので、好ましくは、溶剤を除いた軟磁性組成物中の９〜１６質量％、より好ましくは１２〜１４質量％である。
【００２６】
軟磁性組成物は、積層型軟磁性シートに良好な加熱加工性と寸法安定性とを付与するために、エポキシ樹脂を使用する。具体例としては、フェノールノボラック、テトラグリシジルフェノール、ｏ−クレゾールノボラック、テトラグリシジルアミン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡグリシジルエーテル等が挙げられる。
【００２７】
軟磁性組成物におけるエポキシ樹脂の使用量は、少なすぎると十分な熱加工性が得られず、多すぎると柔軟性が損なわれるので、好ましくは、溶剤を除いた軟磁性組成物中の１．０〜６．０質量％、より好ましくは１．５〜４．０質量％である。
【００２８】
また、軟磁性組成物において、エポキシ樹脂を硬化させるために使用するエポキシ樹脂用潜在性硬化剤の具体例としては、アミン類イミダゾール、ポリアミドフェノール酸無水物等が挙げられる。
【００２９】
軟磁性組成物におけるエポキシ樹脂用潜在性硬化剤の使用量は、少なすぎると製品の信頼性が低下し（保存特性低下）、多すぎると塗料のライフの低下やシートのライフの低下が生じ、コストアップもするので、好ましくは、エポキシ樹脂１００質量部に対し３〜１００質量部、より好ましくは１０〜４０質量部である。
【００３０】
溶剤としては、通常の汎用溶媒を使用することができ、例えば、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロピルアルコール（ＩＰＡ）、ｎ−ブチルアルコール等のアルコール類、酢酸エチル、酢酸ｎ−ブチル等のエステル類、アセトン、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）、メチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ）、シクロヘキサノン等のケトン類、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）等のエーテル類、エチルセロソルブ、ｎ−ブチルセロソルブ、セロソルブアセテート等のセロソルブ類、トルエン、キシレン、ベンゼン等の芳香族系炭化水素類などの汎用溶媒を使用することができる。その使用量は、軟磁性組成物の組成の種類や塗布法等に応じて適宜選択することができる。また、軟磁性組成物には、必要に応じて、分散安定剤、潤滑剤、シラン系又はチタネート系カップリング剤、充填剤、可塑剤、老化防止剤等の各種添加剤を、発明の効果を損なわない量で配合することができる。
【００３１】
剥離基材としては、通常の剥離基材を使用することができる。例えば、表面をシリコーン剥離処理したポリエステルシート等が挙げられる。
【００３２】
軟磁性組成物は、上述の各成分を常法により均一に混合することで調製することが出来る。
【００３３】
工程（Ｂ）
工程（Ａ）で得られる硬化性軟磁性シートを２以上用意し、それらを積層して積層物を取得する。積層数は、積層型軟磁性シートの用途等によって決定される。また、積層する際に、軟磁性シートの積層物の両側に剥離シートを配置することが好ましい。この場合の剥離シートとしては、表面をシリコーン剥離処理した前述のポリエステルシート等を使用できる。場合により工程（Ａ）で使用した剥離基材をそのまま転用することができる。
【００３４】
工程（Ｃ）
次に、工程（Ｂ）で得られる積層物を、その両面のそれぞれに配した剥離シートを介して、硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ２において、線圧を印加するラミネーターにて線圧力Ｐ１、線圧力Ｐ２及び線圧力Ｐ３（但し、Ｐ１＜Ｐ２＜Ｐ３）で順次圧縮して仮圧着する。このように仮圧着を行うことにより、シートのずれによる不良品が発生することを防止し、エアー抜きによる信頼性を向上させ、延伸防止が可能となるという効果が得られる。なお、剥離シートは工程（Ｂ）で使用したものをそのまま転用することもできる。
【００３５】
この工程において、軟磁性シートに硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ２で加圧する理由は、面圧をかけた状態で均一に架橋反応させるためである。ここで、「硬化反応が実質的に生じない」とは、工程（Ａ）の場合と同様に、硬化反応が全く生じない場合だけでなく、発明の効果を損なわない範囲であれば僅かな硬化反応が生じてもかまわない趣旨であり、架橋反応を最終工程にて均一に行うことを意味する。硬化反応を実質的に生じないようにするための具体的手段の例としては、温度Ｔ２を硬化反応開始温度より５℃以上低い温度に設定することが挙げられる。具体的な温度Ｔ２は、軟磁性シートを構成する軟磁性組成物の組成により異なるが、通常、７０〜１３０℃、好ましくは７０〜１００℃である。加熱の具体的な手法としては、温風乾燥炉、電気加熱炉、赤外線加熱炉などを使用した公知の手法を採用することができる。
【００３６】
また、線圧を印加するラミネーターにて線圧力を付加する理由は、空気の巻き込みを防止するためである。３段階で徐々に低い線圧力から高い線圧力で印加する理由は、シートの軟らかさ及び密度に合わせて効果的にエアー抜きをし、また、シートの積層ずれを起こさないようにするためである。ラミネーターの具体例としては、上下が金属ロール、ゴムロール、金属ロールとゴムロールの組み合わせ等が挙げられる。
【００３７】
Ｐ１、Ｐ２、Ｐ３の具体的な数値は、軟磁性シートの素材、積層数等により異なるが、Ｐ１が好ましくは２〜１０ｋｇｆ／ｃｍ、より好ましくは３〜８ｋｇｆ／ｃｍ、Ｐ２が好ましくは１０〜２０ｋｇｆ／ｃｍ、より好ましくは１２〜１８ｋｇｆ／ｃｍ、Ｐ３が好ましくは２０〜５０ｋｇｆ／ｃｍ、より好ましくは２５〜４５ｋｇｆ／ｃｍである。
【００３８】
また、本工程におけるラミネーターのラインスピードは、早すぎると熱が伝わらず圧縮が進まず、貼り合わせ不良等のトラブルが生じ、遅すぎると生産効率悪化、コストアップとなるので、好ましくは０．１〜５．０ｍ／分、より好ましくは０．５〜３．０ｍ／分である。
【００３９】
工程（Ｄ）
続いて工程（Ｃ）で得られた圧縮された積層物を、その両面のそれぞれに配した剥離シートを介して、硬化反応が生ずる温度Ｔ３において、面圧を印加するプレス機で圧縮して硬化させつつ本圧着して本発明の積層型軟磁性シートを得る。得られた積層型軟磁性シートは、高温あるいは高温高湿環境下でもシート厚の変化が抑制され、結果的に透磁率が低下しない。なお、剥離シートは工程（Ｃ）で使用したものをそのまま転用することもできる。また、剥離シート上にポリイミドフィルム、更にアルミ板を配してもよい。
【００４０】
本工程において、圧縮された積層物を硬化反応が生ずる温度Ｔ３で加圧する理由は、磁性粉を面内に配列させた状態で架橋反応を進めるためである。具体的な温度Ｔ３は、軟磁性組成物の組成により異なるが、通常１４０〜２００℃、好ましくは１５０〜１８０℃である。また、加圧を面圧で行う理由は、面内を均一に加圧した状態で架橋させるためである。面圧の値は、軟磁性シートの素材、積層数等により異なるが、好ましくは１０〜６０ｋｇｆ／ｃｍ２、より好ましくは１５〜４０ｋｇｆ／ｃｍ２である。
【００４１】
以上の製造方法により得られる積層型軟磁性シートは、シート厚変化が抑制され且つ透磁率の変動も小さいものである。
【実施例】
【００４２】
以下、本発明を実施例により具体的に説明する。
【００４３】
実施例１
（軟磁性シートの作成）
扁平軟磁性粉末Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ−Ｎｉ（株式会社メイト製）５５０質量部と、グリシジル基を有するアクリルゴム（ＳＧ８０Ｈ・３、ナガセケムテックス株式会社製）８３質量部と、エポキシ樹脂（エピコート１０３１Ｓ、ジャパンエポキシレジン株式会社製）２３．１質量部と、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤（ＨＸ３７４８、旭化成ケミカルズ株式会社製）６．９質量部と、トルエン２７０質量部と、酢酸エチル１２０質量部とを混合してなる軟磁性組成物を調製した。なお、使用した扁平軟磁性粉末の累積粒径Ｄ（μｍ）に関し、Ｄ１０は９．４μｍであり、Ｄ５０は２３．９μｍであり、Ｄ９０は４９．１μｍであった。また、かさ密度は０．６ｇ／ｃｃであり、タップ密度は、１．３０ｇ／ｃｃであった。
【００４４】
その組成物をコーターで剥離ポリエステル（ＰＥＴ）基材上に塗布し、８０℃未満の温度で乾燥し、その後に更に１００℃で乾燥し、剥離ＰＥＴ基材上に１００μｍの厚さの軟磁性シートを得た。
【００４５】
（軟磁性シートの積層物の作成）
上述の軟磁性シートから剥離ＰＥＴ基材を剥離し、単層の軟磁性シートを取得した。この単層の軟磁性シートを４枚用意し、それらを積層して積層物を得た。
【００４６】
（軟磁性シートの積層物の仮圧着）
得られた積層物の両面を剥離ＰＥＴ基材、ポリイミドフィルム及びアルミ板で順次挟み、得られた積層体を、ロール温度を７０℃に設定したラミネーター（ソニーケミカル＆インフォメーションデバイス株式会社製）に、ラインスピード０．５ｍ／分で線圧３．３ｋｇｆ／ｃｍで１回通し、次に線圧１４．８ｋｇｆ／ｃｍで２回通し、更に、線圧２９．５４ｋｇ／ｃｍで２回通して仮圧着を行った。
【００４７】
（積層型軟磁性シートの作成）
次に、仮圧着した積層物を、真空プレス装置（北川精機株式会社製）で、１６５℃、１０分間、２４．９ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力で圧縮した後、両面の剥離ＰＥＴを取り去ることにより、実施例１の積層型軟磁性シートを得た。この積層型軟磁性シートの断面図を図１に示す。図１からは、磁性粉が高密度に充填され、面方向に整列していることがわかる。
【００４８】
比較例１
（軟磁性シートの作成）
実施例１と同様に、剥離ＰＥＴ基材上に１００μｍの厚さの軟磁性シートを得た。
【００４９】
（軟磁性シートの積層物の作成）
上述の軟磁性シートから剥離ＰＥＴ基材を剥離し、単層の軟磁性シートを取得した。この単層の軟磁性シートを４枚用意し、それらを積層して積層物を得た。
【００５０】
（軟磁性シートの積層物の仮圧着）
得られた積層物を、ロール温度を７０℃に設定したラミネーター（ソニーケミカル＆インフォメーションデバイス株式会社製）に、ラインスピード０．５ｍ／分で線圧３．３ｋｇｆ／ｃｍで５回通して仮圧着を行った。
【００５１】
（積層型軟磁性シートの作成）
次に、仮圧着した積層物を、真空プレス装置（北川精機株式会社製）で２４．９ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力で圧縮し、積層型軟磁性シートを得た。この積層型軟磁性シートの断面図を図２に示す。図２からは、積層界面に空隙がやや多いことがわかる。
【００５２】
比較例２
（軟磁性シートの作成）
実施例１と同様に、剥離ＰＥＴ基材上に１００μｍの厚さの軟磁性シートを得た。
【００５３】
（軟磁性シートの積層物の作成）
上述の軟磁性シートから剥離ＰＥＴ基材を剥離し、単層の軟磁性シートを取得した。この単層の軟磁性シートを４枚用意し、それらを積層して積層物を得た。
【００５４】
（軟磁性シートの積層物の仮圧着）
得られた積層物を、ロール温度を７０℃に設定したラミネーター（ソニーケミカル＆インフォメーションデバイス株式会社製）に、ラインスピード０．５ｍ／分で線圧２９．５ｋｇｆ／ｃｍで５回通して仮圧着を行った。
【００５５】
（積層型軟磁性シートの作成）
次に、仮圧着した積層物を、真空プレス装置（北川精機株式会社製）で２４．９ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力で圧縮し、比較例２の積層型軟磁性シートを得た。この積層型軟磁性シートの断面図を図３に示す。図３からは、高密度に高配向している場所と低密度で配向不足の場所が存在していることがわかる。
【００５６】
比較例３
（軟磁性シートの作成）
実施例１と同様に、剥離ＰＥＴ基材上に１００μｍの厚さの軟磁性シートを得た。
【００５７】
（軟磁性シートの積層物の作成）
上述の軟磁性シートから剥離ＰＥＴ基材を剥離し、単層の軟磁性シートを取得した。この単層の軟磁性シートを４枚用意し、それらを積層して積層物を得た。この積層型軟磁性シートの断面図を図４に示す。図４からは、空隙（エアー）が多く残っていることがわかる。
【００５８】
（積層型軟磁性シートの作成）
次に、積層物を、仮圧着せずに、真空プレス装置（北川精機株式会社製）で２４．９ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力で圧縮し、比較例３の積層型軟磁性シートを得た。
【００５９】
比較例４
（軟磁性シートの作成）
実施例１と同様に、剥離ＰＥＴ基材上に１００μｍの厚さの軟磁性シートを得た。
【００６０】
（軟磁性シートの積層物の作成）
上述の軟磁性シートから剥離ＰＥＴ基材を剥離し、単層の軟磁性シートを取得した。この単層の軟磁性シートを４枚用意し、それらを積層して積層物を得た。
【００６１】
（積層型軟磁性シートの作成）
次に、積層物を、仮圧着せずに、真空プレス装置（北川精機株式会社製）で３７．４ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力で圧縮し、比較例４の積層型軟磁性シートを得た。この積層型軟磁性シートの断面図を図５に示す。図５からは、高密度領域と空隙（エアー）領域の部分とがはっきりと分かれていることがわかる。
【００６２】
（評価１）
得られた実施例１、比較例１〜４の積層型軟磁性シートについて、まず厚さ（ｔ１）と透磁率μ′とを測定した。透磁率は実用的には３８以上であることが好ましい。また、８５℃、６０％Ｒｈの高温高湿環境下に２４０時間（ｈｒ）保持した後の軟磁性シートの厚さ（ｔ２）を測定し、厚み変化率［（ｔ１−ｔ２）×１００／ｔ２］（％）を算出した。厚み変化率は０に近いほど好ましい（表１中、厚み変化率が２．０未満である場合をＧ、それ以外をＮＧとした）。更に、シートのずれの発生率（％）について、シート作成枚数からシート積層ずれを起こした枚数を算出した。得られた結果を表１に示す。
【００６３】
【表１】
【００６４】
表１から解るように、実施例１の積層型軟磁性シートの場合、真空プレスの前に軟磁性シートの積層物を３段階の圧力条件でラミネーターに通すことによって透磁率μ′を大きくでき、また、８５℃、６０Ｒｈ％、２４０ｈｒでの厚さの変化も２％以下と小さく抑えられていた。軟磁性シートの断面観察を行っても空気が入っていないことがわかり、積層界面は確認されなかった。なお、積層型軟磁性シートを５０枚作製した時のシートの積層ずれによる不良品発生率は０％であった。
【００６５】
比較例１の積層型軟磁性シートの場合、真空プレスの前に軟磁性シートをラミネーターに通すことによって透磁率μ′を大きくできたが、８５℃、６０Ｒｈ％、２４０ｈｒでのシート厚さの変化が３％以上であり、実施例１と比較して厚みの変化が大きくなった。５０枚作製した時にシートのずれは０枚であり、不良品の発生率は０％であった。
【００６６】
比較例２の積層型軟磁性シートの場合、真空プレスの前に軟磁性シートをラミネーターに通すことによって透磁率μ′を大きくできたが、８５℃、６０Ｒｈ％、２４０ｈｒでの厚さの変化が２％以上であり、実施例１と比較して厚みの変化が大きくなった。５０枚作製した時にシートのずれは１２枚であり、不良品の発生率が高かった。
【００６７】
比較例３の積層型軟磁性シートの場合、真空プレスで圧縮する前にラミネーターに通していないので、図４に示されるように、積層型軟磁性シートを構成する単層の各軟磁性シートの界面に隙間が生じていることがわかる。また、８５℃、６０Ｒｈ％、２４０ｈｒでの厚さの変化が２％以上であり、実施例１と比較して厚みの変化が大きくなった。なお、５０枚作製した時のシートの積層ずれによる不良品発生率は０％であった。
【００６８】
比較例４の積層型軟磁性シートの場合、真空プレスの圧力を大きくすることによって実
施例１と同等の透磁率μ′を得ることができ、積層界面での隙間が小さくなっているが、
過剰な圧力で圧縮しているので内部に歪が残り、高温高湿環境下で厚みが変化する一要因
になっていると考えられる。８５℃、６０Ｒｈ％、２４０ｈｒでの厚さの変化が２％以上
であり、実施例１と比較して大きくなった。なお、５０枚作製した時のシートの積層ずれ
による不良品発生率は０％であった。
【００６９】
実施例２
扁平軟磁性粉末Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ−Ｎｉに代えてＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ（株式会社メイト製）を使用すること以外、実施例１と同様にして、軟磁性シート及び軟磁性シートの積層物を作成し、更に軟磁性シートの積層物の仮圧着を行い、そして積層型軟磁性シートを作成した。
【００７０】
実施例３
軟磁性シートの積層物の仮圧着を表２の条件で行うこと以外、実施例１と同様にして、軟磁性シート及び軟磁性シートの積層物を作成し、更に軟磁性シートの積層物の仮圧着を行い、そして積層型軟磁性シートを作成した。
【００７１】
実施例４
軟磁性シートの積層物の仮圧着を表２の条件で行い且つ仮圧着した積層物の真空プレス圧力条件を表２に示す条件に代えること以外、実施例１と同様にして、軟磁性シート及び軟磁性シートの積層物を作成し、更に軟磁性シートの積層物の仮圧着を行い、そして積層型軟磁性シートを作成した。
【００７２】
（評価２）
得られた実施例２〜４の積層型軟磁性シートについて、実施例１と同様の評価を行った。得られた結果を表２に示す。
【００７３】
【表２】
【００７４】
表２から分かるように、実施例２〜４の積層型軟磁性シートの場合、真空プレスの前に軟磁性シートの積層物を３段階の圧力条件でラミネーターに通すことによって透磁率μ′を大きくでき、また、８５℃、６０Ｒｈ％、２４０ｈｒでの厚さの変化も２％以下と小さく抑えられていた。軟磁性シートの断面観察を行っても空気が入っていないことがわかり、積層界面は確認されなかった。なお、積層型軟磁性シートを５０枚作製した時のシートの積層ずれによる不良品発生率は０％であった。
【産業上の利用可能性】
【００７５】
本発明の製造方法では、軟磁性シート形成用の軟磁性組成物として特定のものを使用し、それから形成された薄い軟磁性シートの積層物に対する加熱パターンと圧力印加パターンに関し、熱硬化が進行しない温度で低、中、高と３段階の線圧力で仮圧着し、続いて熱硬化が進行する温度で面圧力で本圧着する。このため、高温あるいは高温高湿環境下でも積層型軟磁性シート厚の変化を抑制することができ、結果的に透磁率を低下させないようにできる。また、この軟磁性シートは、非接触式ＩＣカードやＩＣタグなどのＲＦＩＤシステム等における磁束収束体として、あるいは一般の電波吸収体として有用である。即ち、ＲＦＩＤ用フレキシブルシールド材、携帯用デジタルカメラ等の電子機器のノイズ電磁波吸収体として有用である。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
積層型軟磁性シートの製造方法であって、以下の工程（Ａ）〜（Ｄ）：
（Ａ）少なくとも扁平な軟磁性粉末と、グリシジル基を有するアクリルゴムと、エポキシ樹脂と、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤と、溶剤とを混合してなる軟磁性組成物を、剥離基材上に塗布し、軟磁性組成物の硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ１で乾燥し、剥離基材上に形成されている硬化性軟磁性シートを取得する工程；
（Ｂ）剥離基材上に形成されている硬化性軟磁性シートを２枚用意し、剥離基材が外側となるようにそれらを積層して積層物を取得する工程；
（Ｃ）得られた積層物を、その両面のそれぞれに配した剥離基材を介して、硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ２において、線圧を印加するラミネーターにて線圧力Ｐ１、線圧力Ｐ２及び線圧力Ｐ３（但し、Ｐ１＜Ｐ２＜Ｐ３）で順次圧縮する工程； 及び
（Ｄ）続いて硬化反応が生ずる温度Ｔ３において、圧縮された積層物を、その両面のそれぞれに配した剥離基材を介して、面圧を印加するプレス機で圧縮して積層型軟磁性シートを得る工程
を有することを特徴とする製造方法。
【請求項２】
積層型軟磁性シートの製造方法であって、以下の工程（Ａ）〜（Ｄ）：
（Ａ）少なくとも扁平な軟磁性粉末と、グリシジル基を有するアクリルゴムと、エポキシ樹脂と、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤と、溶剤とを混合してなる軟磁性組成物を、剥離基材上に塗布し、軟磁性組成物の硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ１で乾燥し、剥離基材上に形成されている硬化性軟磁性シートを取得する工程；
（Ｂ）剥離基材上に形成されている硬化性軟磁性シートを２枚用意し、１枚の硬化性軟磁性シートについては剥離基材を取り除き、剥離基材が取り除かれた当該硬化性軟磁性シートを、剥離基材が取り除かれていない残りの硬化性軟磁性シートに、剥離基材が外側となるようにそれらを積層して積層物を取得する工程；
（Ｃ）得られた積層物を、その片面に配した剥離基材及び他面に配した剥離シートを介して、硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ２において、線圧を印加するラミネーターにて線圧力Ｐ１、線圧力Ｐ２及び線圧力Ｐ３（但し、Ｐ１＜Ｐ２＜Ｐ３）で順次圧縮する工程； 及び
（Ｄ）続いて硬化反応が生ずる温度Ｔ３において、圧縮された積層物を、その片面に配した剥離基材及び他面に配した剥離シートを介して、面圧を印加するプレス機で圧縮して積層型軟磁性シートを得る工程
を有することを特徴とする製造方法。
【請求項３】
積層型軟磁性シートの製造方法であって、以下の工程（Ａ）〜（Ｄ）：
（Ａ）少なくとも扁平な軟磁性粉末と、グリシジル基を有するアクリルゴムと、エポキシ樹脂と、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤と、溶剤とを混合してなる軟磁性組成物を、剥離基材上に塗布し、軟磁性組成物の硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ１で乾燥し、剥離基材上に形成されている硬化性軟磁性シートを取得する工程；
（Ｂ）剥離基材上に形成されている硬化性軟磁性シートを３枚用意し、１枚の硬化性軟磁性シートについては剥離基材を取り除き、剥離基材が取り除かれた当該硬化性軟磁性シートを、剥離基材が取り除かれていない残りの２枚の硬化性軟磁性シートで、剥離基材が外側となるようにそれらを積層して積層物を取得する工程；
（Ｃ）得られた積層物を、その両面のそれぞれに配した剥離基材を介して、硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ２において、線圧を印加するラミネーターにて線圧力Ｐ１、線圧力Ｐ２及び線圧力Ｐ３（但し、Ｐ１＜Ｐ２＜Ｐ３）で順次圧縮する工程； 及び
（Ｄ）続いて硬化反応が生ずる温度Ｔ３において、圧縮された積層物を、その両面のそれぞれに配した剥離基材を介して、面圧を印加するプレス機で圧縮して積層型軟磁性シートを得る工程
を有することを特徴とする製造方法。
【請求項４】
Ｐ１が２〜１０ｋｇｆ／ｃｍであり、Ｐ２が１０〜２０ｋｇｆ／ｃｍであり、Ｐ３が２０〜５０ｋｇｆ／ｃｍであり、面圧が１０〜６０ｋｇｆ／ｃｍ２である請求項１〜３のいずれかに記載の製造方法。
【請求項５】
Ｔ１が５０〜９０℃であり、Ｔ２が７０〜１３０℃であり、Ｔ３が１４０〜２００℃である請求項１〜４のいずれかに記載の製造方法。
【請求項６】
工程（Ｃ）におけるラミネーターのラインスピードが０．１〜５ｍ／分である請求項１〜５のいずれかに記載の製造方法。
【請求項１】
積層型軟磁性シートの製造方法であって、以下の工程（Ａ）〜（Ｄ）：
（Ａ）少なくとも扁平な軟磁性粉末と、グリシジル基を有するアクリルゴムと、エポキシ樹脂と、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤と、溶剤とを混合してなる軟磁性組成物を、剥離基材上に塗布し、軟磁性組成物の硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ１で乾燥し、剥離基材上に形成されている硬化性軟磁性シートを取得する工程；
（Ｂ）剥離基材上に形成されている硬化性軟磁性シートを２枚用意し、剥離基材が外側となるようにそれらを積層して積層物を取得する工程；
（Ｃ）得られた積層物を、その両面のそれぞれに配した剥離基材を介して、硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ２において、線圧を印加するラミネーターにて線圧力Ｐ１、線圧力Ｐ２及び線圧力Ｐ３（但し、Ｐ１＜Ｐ２＜Ｐ３）で順次圧縮する工程； 及び
（Ｄ）続いて硬化反応が生ずる温度Ｔ３において、圧縮された積層物を、その両面のそれぞれに配した剥離基材を介して、面圧を印加するプレス機で圧縮して積層型軟磁性シートを得る工程
を有することを特徴とする製造方法。
【請求項２】
積層型軟磁性シートの製造方法であって、以下の工程（Ａ）〜（Ｄ）：
（Ａ）少なくとも扁平な軟磁性粉末と、グリシジル基を有するアクリルゴムと、エポキシ樹脂と、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤と、溶剤とを混合してなる軟磁性組成物を、剥離基材上に塗布し、軟磁性組成物の硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ１で乾燥し、剥離基材上に形成されている硬化性軟磁性シートを取得する工程；
（Ｂ）剥離基材上に形成されている硬化性軟磁性シートを２枚用意し、１枚の硬化性軟磁性シートについては剥離基材を取り除き、剥離基材が取り除かれた当該硬化性軟磁性シートを、剥離基材が取り除かれていない残りの硬化性軟磁性シートに、剥離基材が外側となるようにそれらを積層して積層物を取得する工程；
（Ｃ）得られた積層物を、その片面に配した剥離基材及び他面に配した剥離シートを介して、硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ２において、線圧を印加するラミネーターにて線圧力Ｐ１、線圧力Ｐ２及び線圧力Ｐ３（但し、Ｐ１＜Ｐ２＜Ｐ３）で順次圧縮する工程； 及び
（Ｄ）続いて硬化反応が生ずる温度Ｔ３において、圧縮された積層物を、その片面に配した剥離基材及び他面に配した剥離シートを介して、面圧を印加するプレス機で圧縮して積層型軟磁性シートを得る工程
を有することを特徴とする製造方法。
【請求項３】
積層型軟磁性シートの製造方法であって、以下の工程（Ａ）〜（Ｄ）：
（Ａ）少なくとも扁平な軟磁性粉末と、グリシジル基を有するアクリルゴムと、エポキシ樹脂と、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤と、溶剤とを混合してなる軟磁性組成物を、剥離基材上に塗布し、軟磁性組成物の硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ１で乾燥し、剥離基材上に形成されている硬化性軟磁性シートを取得する工程；
（Ｂ）剥離基材上に形成されている硬化性軟磁性シートを３枚用意し、１枚の硬化性軟磁性シートについては剥離基材を取り除き、剥離基材が取り除かれた当該硬化性軟磁性シートを、剥離基材が取り除かれていない残りの２枚の硬化性軟磁性シートで、剥離基材が外側となるようにそれらを積層して積層物を取得する工程；
（Ｃ）得られた積層物を、その両面のそれぞれに配した剥離基材を介して、硬化反応が実質的に生じない温度Ｔ２において、線圧を印加するラミネーターにて線圧力Ｐ１、線圧力Ｐ２及び線圧力Ｐ３（但し、Ｐ１＜Ｐ２＜Ｐ３）で順次圧縮する工程； 及び
（Ｄ）続いて硬化反応が生ずる温度Ｔ３において、圧縮された積層物を、その両面のそれぞれに配した剥離基材を介して、面圧を印加するプレス機で圧縮して積層型軟磁性シートを得る工程
を有することを特徴とする製造方法。
【請求項４】
Ｐ１が２〜１０ｋｇｆ／ｃｍであり、Ｐ２が１０〜２０ｋｇｆ／ｃｍであり、Ｐ３が２０〜５０ｋｇｆ／ｃｍであり、面圧が１０〜６０ｋｇｆ／ｃｍ２である請求項１〜３のいずれかに記載の製造方法。
【請求項５】
Ｔ１が５０〜９０℃であり、Ｔ２が７０〜１３０℃であり、Ｔ３が１４０〜２００℃である請求項１〜４のいずれかに記載の製造方法。
【請求項６】
工程（Ｃ）におけるラミネーターのラインスピードが０．１〜５ｍ／分である請求項１〜５のいずれかに記載の製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【公開番号】特開２０１２−１５１４８１（Ｐ２０１２−１５１４８１Ａ）
【公開日】平成２４年８月９日（２０１２．８．９）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１２−３２５１６（Ｐ２０１２−３２５１６）
【出願日】平成２４年２月１７日（２０１２．２．１７）
【分割の表示】特願２００８−１１７３５５（Ｐ２００８−１１７３５５）の分割
【原出願日】平成２０年４月２８日（２００８．４．２８）
【出願人】（０００１０８４１０）ソニーケミカル＆インフォメーションデバイス株式会社 (595)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２４年８月９日（２０１２．８．９）
【国際特許分類】
【出願日】平成２４年２月１７日（２０１２．２．１７）
【分割の表示】特願２００８−１１７３５５（Ｐ２００８−１１７３５５）の分割
【原出願日】平成２０年４月２８日（２００８．４．２８）
【出願人】（０００１０８４１０）ソニーケミカル＆インフォメーションデバイス株式会社 (595)
【Ｆターム（参考）】
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