膜電極アセンブリにおける増強した触媒界面
膜電極サブアセンブリは、イオン導電性膜及びマイクロテクスチャ面を有するミクロ孔質層を備える。マイクロテクスチャ面の相補的な特徴部は、溝、隆起、角錐、又は他の形状として形成され得る。イオン交換膜のマイクロテクスチャ面の特徴部は、ミクロ孔質層の特徴部と嵌合する。マイクロテクスチャ面の特徴部の嵌合は、連結嵌め、実矧ぎ嵌め、又は嵌合における他の型を包含する。触媒薄層は、マイクロテクスチャ面間に配置される。マイクロテクスチャ面は、触媒層界面における表面積を増大する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、一般的に、膜電極アセンブリにおける増強した触媒界面に関する。
【背景技術】
【０００２】
電気化学デバイス、例えば固体高分子型燃料電池、センサ、電解槽、塩素アルカリ分離膜などは、膜電極アセンブリ（ＭＥＡ）から作られている。典型的な電気化学セルに使用されるＭＥＡは、例えば、触媒含有アノード及びカソード電極層と接触するイオン導電性膜（ＩＣＭ）を備える。ＩＣＭには典型的にポリマー電解質物質が含まれており、前記物質は、それ自体で構造的な担持体を構成していてもよく、或いは、多孔構造膜内に含まれていてもよい。
【０００３】
このアノード／膜／カソードという構造は、拡散電流コレクタ（ＤＣＣ）と呼ばれる２つの微孔性導電素子の間に挟まれており、５層から成るＭＥＡが形成されている。アノードで形成されたイオンがカソードに伝わり、電極に接続している外部回路内に電流が流れるようになる。
【０００４】
触媒層は、粒子を支えるナノ構造担持成分又は触媒材料の薄膜を使用して形成されている。ナノ構造触媒電極は、ＩＣＭ面上に触媒粒子の高濃度分布を形成する非常に薄い層に組み込まれてよい。
【０００５】
ＭＥＡを通しての反応物質と副生物の移動を効果的に促進するために、ＭＥＡサンドイッチの様々な層の間で、増大した界面領域が接触するように効果的にＭＥＡが設計されるように努力がなされている。増大した界面領域は、より高い効率で増大した通電容量を提供する。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、ＭＥＡサブアセンブリにおける増強した界面を記載し、増強した界面の作成方法を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、増強した触媒界面を包含する方法及び物品を目的とする。１つの実施形態は、増強した触媒界面を有する膜電極サブアセンブリを目的とする。サブアセンブリは、第１のマイクロテクスチャ面を有するイオン導電性膜を備える。サブアセンブリは、第２のマイクロテクスチャ面を有するミクロ孔質層も備える。第１のマイクロテクスチャ面及び第２のマイクロテクスチャ面は、相補的な特徴部を有する。第２のマイクロテクスチャ面の特徴部は、第１のマイクロテクスチャ面の特徴部と嵌合するように構成されている。触媒層は、第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間に配置される。ミクロ孔質層は、電極基材上に配置される。
【０００８】
数多くの実施において、相補的な特徴部は第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間の摩擦結合又は機械的な結合を促進し得る。例えば、相補的な特徴部は、第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間の機械的な捕捉を促進し得る。ある構成において、相補的な特徴部の嵌合は、第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間における締まり嵌め、連結嵌め、フラクタル連結嵌め、プレス嵌め、及び／又は実矧ぎ嵌めを促進し得る。
【０００９】
例えば、相補的な特徴部は、一般的に角錐形状、一般的に鋸歯形状、又は他の形状を有してよい。相補的な特徴部は、隆起、溝、角錐、又は他の形状として形成され得る。実施形態のある態様によると、相補的な特徴部の位置合わせを促進するために、第１及び第２のマイクロテクスチャ面上に位置決め特徴部が配置されてよい。第１のマイクロテクスチャ面の特徴部は、第２のマイクロテクスチャ面の特徴部の形状と異なる形状を有してよい。
【００１０】
サブアセンブリの触媒層は、１つ以上の触媒材料の薄膜から形成されてよい。ある実施において、触媒層は、ペリレンレッド又は他の材料から形成されるナノ構造担持ウィスカーを備えるナノ構造触媒層を含む。ナノ構造担持ウィスカーは、ナノスケールの触媒粒子又は触媒薄膜を担持し得る。
【００１１】
本発明の態様によると、サブアセンブリのイオン導電性膜は第３のマイクロテクスチャ面を備え得る。サブアセンブリはさらに、第４のマイクロテクスチャ面を有する第２ミクロ孔質層を備え得る。第３のマイクロテクスチャ面及び第４のマイクロテクスチャ面は相補的な特徴部も有し得、第４のマイクロテクスチャ面の特徴部は、第３のマイクロテクスチャ面の特徴部と嵌合するように構成される。第２触媒層は、微構造化第３のマイクロテクスチャ面と第４のマイクロテクスチャ面との間に配置される。第１及び第２電極基材層は、ミクロ孔質層上に配置され得る。１つ以上のサブアセンブリ構成成分は、ロール材として形成され得る。
【００１２】
サブアセンブリは、ガス流路及び流場の配列を有する第１及び第２流場プレートを備え得る。流場プレートは、圧縮力下で電極基材層と接触するように構成されている。相補的な特徴部が嵌合することで、マイクロテクスチャ面間の界面が圧縮力下においてマイクロテクスチャ面のテンティングを実質的に防ぐのを助ける。
【００１３】
本発明の他の実施形態は、増強した触媒界面を有するサブアセンブリの製造方法を目的とする。方法には、イオン導電性膜上の第１のマイクロテクスチャ面の形成及び拡散電流コレクタ層上の第２のマイクロテクスチャ面の形成を包含する。第１のマイクロテクスチャ面及び第２のマイクロテクスチャ面は相補的な特徴部を有し、第１のマイクロテクスチャ面の特徴部は、第２のマイクロテクスチャ面の特徴部と嵌合するように構成される。方法はさらに、第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間への触媒層の配置を包含する。
【００１４】
実施形態における多くの態様によると、触媒層をイオン導電性膜に移動するのと同時に、マイクロテクスチャ面がイオン導電性膜に付与されてよい。触媒層を拡散電流コレクタに移動するのと同時に、第２のマイクロテクスチャ面が拡散電流コレクタに付与されてよい。第１及び第２のマイクロテクスチャ面のうちの１つ又は双方は、エンボスドラム又はホイールのようなエンボスツールを含むエンボスプロセスを使用して作成され得る。位置決め特徴部は、第１及び第２のマイクロテクスチャ面で作成され得る。
【００１５】
他の態様によると、マイクロテクスチャパターンは移動基材上に形成され得る。次に、移動基材は膜上に第１のマイクロテクスチャ面を、及びＤＣＣ層上に第２のマイクロテクスチャ面をエンボス加工するのに使用される。剥離層は、マイクロテクスチャ面の１つ又は双方の作成を促進するために移動基材上に提供され得る。移動基材は、剥離層上に提供される触媒を含み得る。剥離層は、ペリレンレッドのナノ構造担持ウィスカーを有するナノ構造層であってよい。サブアセンブリの製造方法は、ウェブ加工技術を少なくとも部分的に使用して実施され得る。
【００１６】
本発明の上の発明の概要は、本発明の各実施形態もあらゆる実施形態も記載しようと意図していない。本発明の利点及び効果、並びに本発明に対する一層の理解は、添付図面と共に下記の発明を実施するための形態及び請求項を参照することによって明らかになり、理解されるであろう。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
図解の実施形態に関する以下の説明では、本明細書の一部を成しているとともに、本発明を実施する際の各種実施形態を実例として示している添付図面を参照している。本発明の範囲から逸脱することなく実施形態が利用されてもよく、構造的変更が行われてもよいことは理解されるだろう。
【００１８】
ＭＥＡ触媒層の１つの重要な特性は、電子触媒作用に使用できる表面積である。触媒界面が生じるプロセスにおける有効性を促進するために、触媒界の表面積を制御及び増大するのは有益である。本発明は、イオン導電性膜（ＩＣＭ）と拡散電流コレクタ（ＤＣＣ）のミクロ孔質層（ＭＰＬ）を結合する増強した触媒層の界面、及びかかる界面の作成方法を目的とする。増強した界面は、ＩＣＭ及びＭＰＬ上に相補的な微構造化特徴部が形成されるのに役立つ。相補的な特徴部は、ＩＣＭとＭＰＬ間の触媒界面の表面積を増大するのに組み合わされる。本発明の増強した触媒界面は、燃料電池及び／又は他の電気化学デバイスに使用されるＭＥＡに有利に組み込まれ得る。
【００１９】
本発明の増強した界面は、界面における触媒の活用を増大する。さらに、ＭＰＬ／触媒／ＩＣＭ界面において増大した表面積は、この接合点において電気抵抗を削減し、ＭＰＬから触媒へのガス移動領域を増大する。加えて、相補的な特徴部を交互に配置することで、ガスの移動を妨げ、低温始動及び氷結の原因となり得るウォータートラップとして働き得る界面における空間及び間隙を削減することができる。界面における相補的な特徴部は、ＭＥＡ構成成分間の嵌合の保持を促進する。
【００２０】
図１は、本発明の実施形態による増強した界面を備え得るＭＥＡサブアセンブリの基本的な構造を示す。図１Ａは、ＭＥＡ構造をもとにした触媒被覆膜（ＣＣＭ）を示している。ＭＥＡ構造は、拡散電流コレクタ（ＤＣＣ）構造１５０、１５１に挟まれるＣＣＭ１１０を含む。ＣＣＭ１１０はＩＣＭ１１１を含み、ＩＣＭ１１１の頂面及び底面に配置される触媒層１２２、１２４を有する。触媒層１２２、１２４は、膜上に直接蒸気が被覆される触媒薄膜を含んでよい。ある実施形態では、触媒層１２２、１２４はナノ構造薄膜（ＮＳＴＦ）触媒層を含んでよい。ＮＴＳＦ触媒層は、ナノスケールの触媒粒子を担持するか、又は触媒薄膜を担持するナノ構造担持ウィスカーを含んでよい。
【００２１】
ＤＣＣ構造１５０、１５１は、ミクロ孔質層（ＭＰＬ）１４２、１４４及び電極基材（ＥＢ）層１５２、１５４を備える。本発明の実施形態によれば、ＭＥＡはＣＣＭ１１０とＭＰＬ１４２、１４４間に増強した界面１３２、１３４を備える。流場プレート１６２、１６４は、ＤＣＣ構造１５０、１５１の片側に配置される。流場プレートは、燃料電池スタックに取り付けられる際に圧縮力下でＤＣＣ１５０、１５１と接触する場１８２、１８４を備える。流場プレート１６２、１６４中のガス流路１７２、１７４は、ＤＣＣ１５０、１５１の表面にわたって反応物質又は副生成物が分散するのを可能とする。
【００２２】
本実施形態では、本発明の増強した界面は、ＭＰＬ１４２、１４４及びＣＣＭ１１０上に相補的な特徴部を備える。ＭＰＬ１４２、１４４及びＣＣＭ１１０の相補的な特徴部は、ＭＰＬ１４２、１４４及びＣＣＭ１１０間の接触表面積が有利に増大するように、界面１３２、１３４において組み合わされる。
【００２３】
他の実施形態では、図１Ｂに図示される触媒層は、ＩＣＭ１１０ではなくＤＣＣ１７０、１７１に配置される。図１Ｂは、触媒で被覆されたＤＣＣ構造を図示する。図１Ｂで図示されるＭＥＡサブアセンブリは、触媒で被覆された拡散電流コレクタ（ＤＣＣ）構造１７０、１７１間に挟まれたＩＣＭ１１１を含む。第１のＤＣＣ１７０は、ミクロ孔質層（ＭＰＬ）１４２の表面に配置されるナノ構造薄膜（ＮＳＴＦ）アノード触媒層１２２を含む。ＤＣＣ１７０はさらに、電極基材（ＥＢ）層１５２を含む。第２のＤＣＣ１７１は、ミクロ孔質層（ＭＰＬ）１４４の表面に配置されるナノ構造薄膜（ＮＳＴＦ）カソード触媒層１２４を含む。ＤＣＣ１７１はさらに、電極基材（ＥＢ）層１５４を含む。本発明の実施例によれば、ＭＥＡサブアセンブリはＩＣＭ１１１と触媒被覆ＤＣＣ１７０、１７１間に増強した界面１３２、１３４を備える。
【００２４】
本実施例では、本発明の増強した界面は、触媒被覆ＤＣＣ１７０、１７１及びＩＣＭ１１１上に相補的な特徴部を形成することを包含する。ＤＣＣ１７０、１７１及びＩＣＭ１１１の相補的な特徴部は、触媒被覆ＤＣＣ１７０、１７１及びＩＣＭ１１１間の接触表面積を有利に増大するように、界面１３２、１３４において嵌合される。
【００２５】
さらなる実施形態では、触媒層１２２、１２４の１つ又は双方は、ＩＣＭ１１１上に部分的に配置され、ＤＣＣ１７０、１７１上に部分的に配置され得る。以下で触媒被覆膜に関して記載される実施例が提供されるが、ＤＣＣは、全触媒層又はＤＣＣ上に部分的に配置され、ＩＣＭ上に部分的に配置され得る触媒層を交互に含み得る。
【００２６】
ＭＥＡを組み込んだナノ構造薄膜（ＮＳＴＦ）触媒層の形成は、米国特許第６，１３６，４１２号に記載され、本明細書に参照として組み込まれる。ＮＳＴＦ触媒層は、触媒材料を担持する針状のナノ構造担持成分の１つ以上の層を備え得る。１つの実施施態様において、触媒被覆ナノ構造成分は、薄く、膜の対向表面上に部分的に埋め込まれたアノード及びカソード層を有するＣＣＭを形成するために、加圧及び加熱下でＩＣＭに移動される。他の実施形態において、同様の方法を用いて、ＮＳＴＦ触媒層はＤＣＣのＭＰＬに移動され得る。あるいは、ＮＳＴＦ触媒層は、ＤＣＣのＭＰＬ上に直接形成され得る。
【００２７】
先に組み込まれた米国特許第６，１３６，４１２号に記載されるように、ＣＣＭを形成する試みには、マイクロテクスチャ特徴部の触媒化膜表面への付与を包含し得る。例えば、マイクロテクスチャは１〜５０μｍの範囲の寸法の特徴部を有し得る。マイクロテクスチャは、積層又は静圧のような任意の有効な方法でＣＣＭに付与され得る。１つの実施形態において、ナノ構造成分をＩＣＭに移動する工程中に、マイクロテクスチャはＣＣＭに付与される。ナノ構造触媒成分は、ＩＣＭに対向して載置されるマイクロテクスチャ触媒移動基材（ＭＣＴＳ）上に形成され得る。ナノ構造触媒成分と膜を結合し、また、ＭＣＴＳのマイクロテクスチャ面をＣＣＭに付与するために、圧力及び任意で熱がＭＣＴＳ／ＩＣＭサブアセンブリに適用される。ＭＣＴＳはマイクロテクスチャＣＣＭから剥離して除去される。
【００２８】
図２は、マイクロテクスチャ触媒移動基材（ＭＣＴＳ）からの触媒の移動によって形成されるマイクロテクスチャ面を有する触媒被覆膜の断面図である。本実施例において、膜は約３０μｍ厚であって、頂点から谷部までの高さは約６μｍである。針状のＮＳＴＦ触媒成分は、わずか約１μｍ厚である場合に、表面においてわずかに分解する可能性がある。
【００２９】
膜表面を微構造化する１つの利点は、平坦な表面よりも表面積を増大できるということである。図２における実施例において、谷部の側壁の夾角は９０°であって、表面積は（２）１／２＝１．４１４増大する。電気化学反応においては、触媒の表面積が増大することは非常に望ましい。しかしながら、ＣＣＭが一般的に平面である２つの拡散電流コレクタ（ＤＣＣ）層の間に挟まれ、圧力をかけることで完全なＭＥＡを形成するために使用される際、ＣＣＭのマイクロテクスチャ面は図３に示すように平坦化されてよい。図３は、燃料電池としての試験後に、平面ＤＣＣが除去されたＣＣＭの断面を示す。ＣＣＭの表面におけるマイクロテクスチャパターンは永続的に部分的に平坦化されているように見える。マイクロテクスチャパターンの平坦化は、ＣＣＭが圧縮下で燃料電池に取り付けられる際に増加すると予測される。
【００３０】
ＣＣＭ面の平坦化は、圧縮された触媒電極層への水素又は酸素原子の接近が制限されるために、表面積における初期増大の有効性を削減する。加えて、流場二極プレートのチャネル上において圧縮されたＣＣＭ頂点とＤＣＣ面間に空隙が形成され得、これは「テンティング」と示される現象である。空隙は、カソードを浸水し、さらに物質移動において燃料電池の性能を制限する要因となる水で満たされ、保持する可能性がある。これらの空隙領域において、触媒層表面とＤＣＣとの間にも接触が無く、それによって高セル抵抗及び性能の低下を引き起こし得る。図４は、ホットロールカレンダー後のマイクロテクスチャＣＣＭの走査型電子顕微鏡写真（ＳＥＭ）断面図を示し、より平坦化された特徴部を示しており、これは流場の場領域における燃料電池での実際の使用を通じて、ＣＣＭの可能な表面構造であることを表している。
【００３１】
本発明の実施形態には、少なくとも１つのＭＥＡのＤＣＣにおけるＭＰＬ側でのマイクロテクスチャ特徴部の形成を包含する。マイクロテクスチャ特徴部は、ＣＣＭ上に形成される特徴部と相補的である。ＣＣＭ及びＭＰＬの相補的な特徴部は、ＣＣＭとＭＰＬ間の界面の表面積を増大するために嵌合される。触媒電極とＭＰＬとの間の表面積を増大し、それによってＭＥＡ作動が増強するように、例えば、「実矧ぎ」配列として特徴部は組み合わされ得る。
【００３２】
図５Ａ〜５Ｃは、本発明の実施形態によるＣＣＭ及びＭＰＬの相補的な特徴部を示す。図５Ａは、ＥＢ層２５２及び特徴部２５５、２５６を有するマイクロテクスチャＭＰＬ２４２を含むＤＣＣ２５０の部分断面図を示す。図５Ｂは、マイクロテクスチャＩＣＭ２１１を示し、ＮＳＴＦ触媒層２２２を有するＣＣＭ２１０の部分断面図を示す。１つの実施形態において、ＮＳＴＦ触媒層２２２は、本明細書では「ペリレンレッド」と示される、白金族金属のような触媒金属を担持するＣ．Ｉ．ピグメントレッド１４９のナノ構造担持成分を含んでよい。図５Ｃに示されるように、表面を合わせた際に相補的な特徴部２５５、２１５、２５６、２１６が嵌合され、ＭＰＬ２４２及びＣＣＭ２１０の界面２３２の表面積を増大するように、ＤＣＣ２５０の特徴部２５５、２５６は、ＣＣＭ特徴部２１５、２１６と相補的である。
【００３３】
図５Ｄは、ＣＣＭ２１１の両側にマイクロテクスチャＤＣＣ１５０、１５１が配置されたマイクロテクスチャＣＣＭ２１１を有するＭＥＡを示す。ＣＣＭは第１及び第２触媒層２２２、２２４を有する第１及び第２のマイクロテクスチャ面を備える。各ＤＣＣ１５０、１５１は、ＣＣＭ２１１の特徴部と相補的である特徴部を有するＭＰＬ１４２、１４４を備える。図５Ｄは、ＣＣＭ２１１の各表面上において同じ型の特徴部を有するＭＥＡを示すが、特徴部は、ＣＣＭ２１１の異なる側において、例えば上面に角錐状及び底面に半球状のように、異なることが可能である。
【００３４】
ＣＣＭ及びＭＰＬ表面の特徴部は、ＣＣＭ／ＭＰＬ界面において増大した表面積を促進する任意の形状として形成され得る。ＣＣＭ６１０及びＤＣＣ６５０表面におけるいくつかの例示的な形状が図６Ａ〜６Ｆに示される。例えば、断面図における特徴部は、曲線形状（例えば図６Ａ）、三角形状（例えば図６Ｄ）、鋸歯形状（例えば図６Ｂ）、及び／又は他の形状を有してよい。特徴部は、ＣＣＭとＤＣＣとの間の摩擦結合及び／又は機械的な結合を増強するために形成され得る。例えば、ＣＣＭ及びＭＰＬの相補的な特徴部は、ＣＣＭ及びＭＰＬとの間の機械的な捕捉を促進するために形成され得る。多くの実施形態では、特徴部は、嵌合の際に、プレス嵌め、締まり嵌め、連結嵌め（例えば図６Ｅ）、及び／又はフラクタル連結嵌め（例えば図６Ｆ）のような特徴部間の嵌まりの維持を作り出すために形成され得る。
【００３５】
ＣＣＭ及びＤＣＣの特徴部は、ＭＥＡが圧縮下において燃料電池スタックの流場プレート間に取り付けられる際のような圧縮力下で、マイクロテクスチャＭＰＬ及び／又はマイクロテクスチャＣＣＭの表面のテンティング又は他の変形を防ぐために形成され得る。
【００３６】
図６Ｅは、連結特徴部６１１、６１２を示す。図６Ｆは、連結嵌めを提供するように嵌合され得るフラクタル様特徴部を示す。図６Ｆは、ＣＣＭ６１０とＤＣＣ６５０間にフラクタル連結嵌めを提供し得るフラクタル様特徴部６７２、６７４を示す。フラクタル様特徴部６６７２、６７４は、徐々に小さくなる嵌合特徴部を提供する。ＣＣＭ６１０面の特徴部は、ＤＣＣ６５０の特徴部と同じであるか、又は異なってよい。図６Ｄに示されるように、特徴部は、ＣＣＭ６１０の特徴部とＤＣＣ６５０の特徴部との間の配列を促進する位置決め特徴部を備えてよい。三次元で観察すると、特徴部は溝、隆起、半球、錐体、棒、及び／又は他の幾何学的形状に見え得る。
【００３７】
ある実施形態では、ＣＣＭ及びＭＰＬ面の双方はＮＳＴＦ層を有してよい。ＮＳＴＦ層の１つ又は双方は、触媒コーティングを備えてよい。ＮＳＴＦ層のナノ構造ウィスカーは、フラクタル又はフラクタル様表面構造を作成するウィスカレットを担持し得る。ＣＣＭ及びＭＰＬ面の双方がＮＳＴＦ層を備える際、ナノ構造ウィスカー及び／又はウィスカレットはＣＣＭとＤＤＣとの間にフラクタル連結嵌めを作り出すために嵌合されてよい。
【００３８】
図７は、本明細書で記載される相補的な表面特徴部を使用するＭＥＡサブアセンブリの作成プロセスのフローチャートである。第１のマイクロテクスチャ面は、触媒被覆膜上で形成される（７１０）。第２のマイクロテクスチャ面は、拡散電流コレクタのミクロ孔質層上で形成される（７２０）。第１のマイクロテクスチャ面は、第２のマイクロテクスチャ面の特徴部に対して相補的である特徴部を含む。第１及び第２のマイクロテクスチャ面が結合される際、増大した表面積を有する増強した界面を形成するために、第１及び第２面の相補的な特徴部が嵌合する。
【００３９】
マイクロテクスチャ特徴部は、任意の従来のプロセスを使用して形成され得る。例えば、マイクロテクスチャ特徴部は、積層、エンボス加工、又は静圧縮、又は他の方法によって形成され得る。ある実施形態において、エンボスホイール又はドラムはＤＣＣにマイクロテクスチャパターンを移動するのに使用され得る。ＣＣＭ上の相補的なマイクロテクスチャパターンは、ＭＣＴＳを使用するエンボス加工によって、及び他の方法によって形成され得る。ある実施形態において、ＤＣＣ及びＣＣＭ双方のマイクロテクスチャ面は、ＭＣＴＳを使用して形成される。
【００４０】
図８は、ＣＣＭ及びＤＣＣのマイクロテクスチャ面が本発明の１つの実施形態によるＭＣＴＳを使用して双方共に形成される際に、サブアセンブリを形成するために使用され得るプロセスを示す。本実施形態では、触媒材料を担持するナノ構造担持成分はＭＣＴＳ上に形成される（８１０）。例えば、ナノ構造担持成分は、ペリレンレッドのような有機顔料材料を含み得る。ナノ構造担持成分は、ペリレンレッドの層をＭＣＴＳ上に堆積し、約２３０℃〜約２７０℃で約３分〜６０分の間のような、一定時間でアニーリングすることで形成され得る。
【００４１】
ナノ構造担持成分の形成後、ナノ構造触媒層を形成するために、白金族金属又は他の好適な触媒のような触媒物質はナノ構造担持成分上に等角的に被覆される。
【００４２】
ナノ構造触媒担持成分は、ＣＣＭを形成するために圧力及び任意で熱を使用してＩＣＭに移動される。ナノ構造触媒担持成分を移動するのと同時に、ＭＣＴＳの微構造はＩＣＭに付与される（８２０）。
【００４３】
ＩＣＭは、任意の好適なイオン交換電解質から構成され得る。電解質は、好ましくは固体又はゲルである。本発明において有用な電解質には、ポリマー電解質及びイオン交換樹脂のようなイオン導電性材料が挙げられる。電解質は、プロトン交換膜燃料電池において使用するのに好適な好ましいプロトン導電性アイオノマーである。
【００４４】
テトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）のコポリマー及び以下の式によるコモノマー：ＦＳＯ２−ＣＦ２−ＣＦ２−Ｏ−ＣＦ（ＣＦ３）−ＣＦ２−Ｏ−ＣＦ＝ＣＦ２が既知であり、スルホン酸形態、つまり、ＦＳＯ２−末端基が加水分解されてＨＳＯ３−になった形態で、デラウェア州ウィルミントン（Wilmington）のデュポンケミカル社（DuPont Chemical Company）によって商標名ナフィオン（NAFION）（登録商標）のもとで販売されている。ナフィオン（NAFION）（登録商標）は、燃料電池において使用するポリマー電解質膜の作成に一般的に使用される。
【００４５】
テトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）のコポリマー類及び以下の式によるコモノマー：ＦＳＯ２−ＣＦ２−ＣＦ２−Ｏ−ＣＦ＝ＣＦ２も既知であり、スルホン酸形態、つまり、ＦＳＯ２−末端基が加水分解されてＨＳＯ３−になった形態で、燃料電池に使用するポリマー電解質膜を作成するのに使用される。最も好ましいのは、テトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）のコポリマー類及びＦＳＯ２−末端が加水分解されてＨＳＯ３−になった、ＦＳＯ２−ＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２−Ｏ−ＣＦ＝ＣＦ２である。
【００４６】
剥離層は、ＭＣＴＳ上に形成される（８３０）。１つの実施形態において、剥離層は上述のように形成されたナノ構造成分を含む。ナノ構造成分は、触媒コーティングを含んでも含まなくてもよい。剥離層を担持するＭＣＴＳは、ＤＣＣのＭＰＬ面に対向して載置される。圧力、及び任意で熱はＭＣＴＳのマイクロテクスチャパターンをＭＰＬに付与するのに使用される（８４０）。ＣＣＭ及びＤＣＣのマイクロテクスチャ面は、ＣＣＭ及びＤＣＣ表面の相補的な特徴部を嵌合して結合される（８５０）。
【００４７】
ＭＥＡサブアセンブリを作成する代替の方法は、触媒層を有さないマイクロテクスチャＩＣＭ及びマイクロテクスチャ触媒被覆ＤＣＣを包含する。ある実施形態で、サブアセンブリの１つ以上の構成成分はロール材として形成されるか、又はウェブ加工技術を使用して形成され得る。
【００４８】
図９Ａは、角錐マイクロテクスチャ特徴部を有するＭＣＴＳの形成に使用されるツールモデルを示す。図９Ｂは、かかるツールから作成されるＭＣＴＳを描いている。図９Ａのツールによって形成される図９ＢのＭＣＴＳは、図６Ｄの断面図にあるものと同様な位置決め特徴部として使用され得る特徴部を備える。図９Ｃ及び９Ｄは、ナノ構造触媒成分がＭＣＴＳ上に形成された後の図９ＢのＭＣＴＳを示す。
【００４９】
（実施例１）
ＤＣＣのＭＰＬがＭＣＴＳのマイクロテクスチャ溝側と接触するように、約６．４ｃｍ（２．５インチ）×６．４ｃｍ（２．５インチ）の炭素分散被覆炭素布の角片（米国特許第６４６５０４１号に記載されるように調製された１％ＰＴＦＥ／２０Ｖ／１４−２を有するテクストロン（TEXTRON）ＨＣＢ）を６．４ｃｍ（２．５インチ）×６．４ｃｍ（２．５インチ）のＭＣＴＳ／ポリイミド露出片（片上にナノ構造触媒担持ウィスカーを含有しない）に対して載置した。これらの２つの物品を２つの０．０５１ｍｍ（２ミル）厚のポリイミド平片の間に載置した。この４つの物品のサンドイッチをＣＣＭ積層中に典型的に使用される２枚の白色コート紙間に載置した。この紙は、圧縮力がより均一に分配されるのを助けるのに使用される。このサンドイッチスタックを２つの１５ｃｍ（６インチ）角のステンレス鋼プレート間に載置した。次に、アセンブリを加圧下で熱板上に載置し、１３０℃（２７０°Ｆ）まで熱した。２７２１ｋｇ（６０００ポンド）の全力をスタックに２分間かけた。
【００５０】
ＭＰＬ炭素層の一部分が炭素裏地から剥がれ、ＭＣＴＳ／ポリイミド片に付着する結果となった。しかしながら、ＤＣＣ上に残存するＭＰＬ層の領域において、ＭＰＬは図１０に示す光学顕微鏡写真のように、ＭＣＴＳの溝パターンでエンボス加工された。炭素分散コーティングの泥割れパターンは、ＭＣＴＳパターン（頂点〜頂点まで１２ミクロン、頂点〜谷部まで６ミクロン）よりも明らかにはるかに大きく、ＭＰＬ表面の高さにおける変動もＭＣＴＳ溝（６ミクロンの深さ）よりもはるかに大きい。なお、表面のほとんどがパターン化されていることで、ＭＰＬをエンボス加工するために、プレス中にＭＰＬとＭＣＴとの間に適切な接触があったことを示唆している。
【００５１】
（実施例２）
ＭＣＴＳに粘着するＭＰＬ層を有さないＤＣＣをエンボス加工するのが望ましい。この望まない効果を削減する１つの方法は、ＭＣＴＳ上の剥離層、又はＭＰＬに粘着しない表面を使用するというものである。本実施例において、ウィスカー被覆ＭＣＴＳが使用されることで、ナノ構造層が剥離層として機能する。剥離層はペリレンナノ構造ウィスカー被覆ＭＣＴＳを含んでよいか、又はペリレンウィスカーはＰｔのような触媒に被覆されてよい。後者の場合、ＤＣＣ／ＣＣＭ界面で入手できる付加触媒があってよく、これは界面における触媒活性を増強し得る。
【００５２】
本実施例において、ＤＣＣのＭＰＬ側がＭＣＴＳのマイクロテクスチャ側に形成されるナノ構造成分と接触するように、６．４ｃｍ（２．５インチ）×６．４ｃｍ（２．５インチ）の触媒被覆ＭＣＴＳ片（標準ＰＲ１４９ペリレンレッドウィスカー被覆ＭＣＴＳ上に１３．３Ｐａ（１００ミリトール）において０．２２ｍｇ／ｃｍ２のＰｔスパッタリング蒸着）を炭素分散被覆布片（１％ＰＴＦＥ／２０Ｖ／１４−２を有するテクストロン（TEXTRON）ＨＣＢ）の被覆側に配置した。新しいポリイミド及び紙（外側）片とともに、上述の第１実施例と同様のサンドイッチ構造を使用した。６層サンドイッチをステンレス鋼プレート間で２７２１ｋｇ（６０００ポンド）で２分間プレスした。分解の際、ＭＰＬのいずれもＭＣＴＳ片に移動しない。任意の触媒被覆ウィスカーがＭＰＬに移動される場合、視覚的に確認するのは不可能であるが、ＭＣＴＳ片は、おそらく接触点においてＤＣＣに移動される触媒被覆ウィスカーからその表面上に織布パターンを有すると思われる。
【００５３】
図１１に示すように、ＭＣＴＳ溝は本ＭＰＬ表面上で見てすぐに分かるものであった。この外観において好ましいものは、ＭＰＬの除去のないＤＣＣの表面上のＭＣＴＳの特徴部のエンボス加工であった。ある触媒は、ＭＰＬに移動され、その移動は有益であり得る。
【００５４】
（実施例３）
本実施例は、実施例２で調製されるようなマイクロテクスチャエンボス加工されたＭＰＬ被覆炭素布表面を有する燃料電池性能における改良を示す。
【００５５】
実施例２で調製されるような２片のエンボス被覆テクストロン（TEXTRON）布を、０．２ｍｇ／ｃｍ２のＰｔ被覆ナノ構造ウィスカー及び３０ミクロン厚、キャストナフィオン（Nafion）（登録商標）フィルムで作成される５０ｃｍ２のＣＣＭの両側に載置した。図１２及び１３は、７５℃及び８０℃での２０７ｋＰａ（３０パスカルゲージ）圧搾空気及び水素、及び７５℃での周囲気圧及び水素を含む、様々な条件において得られる安定化分極曲線を示す。図１２は、実施例２からの表面エンボス加工ＤＣＣを有するＭＥＡからの動電位走査モードで得られる燃料電池分極曲線を示す。図１３は、図１２で使用される同じＭＥＡからの燃料電池分極曲線を示し、完全に乾燥した及び完全に飽和した吸気湿度条件下における電流動的走査モードによって得られる。
【００５６】
図１２において、分極曲線を動電位走査モードで得た。図１２において注目すべきは、ＭＥＡは７５℃において、乾燥した入口条件（０％相対湿度）で、２０７ｋＰａ（３０パスカルゲージ）、０．８ボルトで０．４Ａ／ｃｍ２、及び周囲気圧において０．８ボルトで０．２Ａ／ｃｍ２作り出し、双方とも分極曲線のアップスキャン中にある。これらの結果を、表１において、カソード上において同じ膜及びＰｔ触媒荷重のもとで加工されたＣＣＭを使用する様々なＭＥＡから、同様に得られた分極曲線から同様に抽出された値と比較する。表１は、本発明のマイクロテクスチャＤＣＣ（ＦＣ５２５５）を使用する燃料電池の性能とマイクロテクスチャＤＣＣ表面パターンを有さない比較例との比較を提供する。
【００５７】
これらの比較例において、ＤＣＣをもとにした異なる型の布が使用されるが、全てにおいて作成されたまま平面であるか、又は非エンボス加工ＭＰＬコーティングを有する。見てのとおり、全ての場合において、０．８Ｖにおける電流密度は、本発明のＤＣＣにおいて最も高い。表１における反実施例のいくつかは、４重蛇行流場の代わりに、４重蛇行流場で存在するよりも高い入り口圧力を導く単一チャネル流場を利用する。このような場合、約６９ｋＰａ（１０）の入り口圧力は、４重蛇行流場によって作り出されるよりも０．８Ｖにおいて高い電流密度を与えるので、これらの同一のＭＥＡは、本発明のサンプルＦＣ５２５５に使用されるような４重蛇行流場において試験される場合よりも人工的に見られる。
【００５８】
【表１】
【００５９】
図１３を参照すると、電流動的分極曲線は非常に安定しており、完全飽和又は乾燥操作条件のどちらにおいても実質的に同一であるという事実は、ＤＣＣとＣＣＭとの間の増強した界面によるものであり得る。上述するように、水が平面ＤＣＣ面とＣＣＭの残留溝との間に溜まる場合、それによってカソードフラッディングが存在し得る。本発明のマイクロテクスチャＤＣＣによるこれらのウォータートラップを削減することで、このフラッディングを防止するのを助けることが可能となる。このように広範囲にわたる湿度レベルにおいて機能することのできる能力は、マイクロテクスチャＤＣＣによって提供される重要な系の有利点である。
【００６０】
（実施例４）
被覆炭素布を使用する実施例１及び２において上述されるのと同様の方法をマサチューセッツ州ウォバーン（Woburn）のエレクトロケム社（ElectroChem, Inc.）から入手可能な東レ（TORAY）（登録商標）カーボン紙である炭素拡散被覆カーボン紙で繰り返した。先行の実施例と同じマイクロテクスチャパターン上に形成されるＰｔ被覆ナノ構造ウィスカーを有するＭＣＴＳをエンボス加工ツールとして使用した。サンドイッチスタック層及びプレス力は、実施例１及び２と同様であった。
【００６１】
その結果、脆性紙ＤＣＣが断裂し、ＭＣＴＳの一端に粘着した。繊維間の領域における炭素拡散コーティングがＭＣＴＳエンボス加工面に接触しないために、東レ（TORAY）（登録商標）の紙ＤＣＣは、ＭＣＴＳエンボス加工基材を容易に別々に形成し、このＭＣＴＳは布よりも非柔軟性かつ圧縮性に乏しいと思われる。これは、東レ（Toray）の紙表面における完全なエンボス加工を防いだ。このような表面における非服従及び破損につながる剛性は、東レ（TORAY）（登録商標）の紙がＤＣＣ表面のエンボス加工手段における布よりも望ましい対象でないことを意味する。
【００６２】
ＤＣＣ電極基材上のＭＰＬコーティングにＭＣＴＳパターンをエンボス加工するのに使用する上述の方法は、熱静圧プロセスであった。ウェブとして被覆ＤＣＣ電極基材をロールツール上にＭＣＴＳパターンを有するカレンダーニップローラーに通過させることで、ＣＣＭのパターンと一致するようにＭＰＬをパターン化する連続プロセスとして使用することが可能となった。他の実施形態において、ＭＰＬをＤＣＣ電極の表面に塗布するコーティングプロセスには、パターン化ツールを備える炭素拡散層の塗布を包含し得る。さらに他の実施形態において、得られる乾燥表面がＣＣＭの構造と一致する所望の構造を有するように、ＭＰＬ層がまだ濡れている状態である場合、マイクロテクスチャ特徴部がパターン化ツール縁部を備えるＭＰＬ層において形成され得る。
【００６３】
（実施例５、６、７）
Ｎｉで後でめっきされる銅版に２０ｃｍ×２０ｃｍのパッチパターンを機械裁断することで幾何学模様を有するＭＣＴＳツールを作成した。新たなパターンは、１２μｍ×１２μｍ平方ベース及び６μｍの角錐高さを有する角錐構造の繰り返しから成る。Ｖ溝ＭＣＴＳパターンを製造するのに使用される同一の裁断プログラムを用いる新たなパターンを図１に示す。最初に、Ｖ溝を製造するために一方向に、続けて二度目には角錐を製造するのに直交方向にパターンを切断した。新たなマイクロテクスチャパターンを図９Ａに示す。Ｖ溝パターンと同様に、角錐パターンは双方向で各３０の溝が繰り返される９μｍの頂点を有する。２０センチメートル×２０ｃｍ角のＭＣＴＳ基材サンプルを、米国特許第６１３６４１２号に記載されるキャスト及び硬化方法によるハンドスプレッドを使用する角錐ツールで加工した。図９Ｂは、９μｍの頂点を示す実際のツールの４００倍である。
【００６４】
先行の実施例に記載されるのと同じ方法によって、ナノ構造触媒担持成分をＭＣＴＳ基材上に形成した。ＭＣＴＳ基材表面上に０．１５ｍｇ／ｃｍ２の荷重で純Ｐｔを電子ビーム蒸着した。図９Ｃ及び９Ｄは、触媒被覆ＭＣＴＳ基材の走査型電子顕微鏡イメージを示す。次に、５０ｃｍ２の活性領域を有する触媒被覆膜を形成するために、ナノ構造触媒成分を触媒被覆ＭＣＴＳサンプルから１０００等量を有するペルフルオロ化スルホン酸プロトン交換膜の３０μｍ厚シートの両面に移動した。米国特許第２００５００６９７５５号に記載され、１６０℃のロール温度及び７９０ｋＰａ（１１５ポンド）のシリンダー圧を用いる積層方法を使用した。次に、現在は触媒を有さない同様の角錐ＭＣＴＳサンプルを、実施例２に記載のものと同じ方法による熱静圧を使用するテクストロン（TEXTRON）炭素布の１セット（アノード及びカソード）においてＭＰＬ炭素拡散コーティングに角錐構造をエンボス加工するのに使用した。ＭＣＴＳとＤＣＣのＭＰＬコーティングの粘着を最小化するのに、積層されたサンドイッチが２分の圧縮時間後にまだ熱いうちに層を分離した。
【００６５】
角錐ＣＣＭ及び平面ＤＣＣ（実施例５及び６）あるいは角錐エンボス加工ＤＣＣ（実施例７）を使用して、３つの燃料電池ＭＥＡを組み立て、試験した。図１４は、同一の条件のもとでそれぞれが完全に安定化した後の３つの電池から得られる周囲空気圧、一定流量、水素／空気分極曲線を示す。角錐ＣＣＭにおける２つのサンプルをセル電圧対セル電流密度において同じ性能を与える平面ＤＣＣと一致させる。角錐エンボス加工ＣＣＭ及びエンボス加工ＤＣＣの双方を有するＭＥＡは、０．６〜０．８ボルトの有用なセル電圧範囲の全体にわたって優れた性能を有するように見える。
【００６６】
本発明の多様な実施形態を例証と説明の目的で述べてきた。それは、包括的であることも、開示されたまさにその形態に本発明を限定することも意図していない。以上の教示を考慮すれば、多くの修正形態及び変形形態が可能である。本発明の範囲は、この詳細な説明によって制限されず、むしろ添付の特許請求の範囲によって制限されるものとする。
【００６７】
本発明は様々な変更例及び代替形状が可能であるが、その具体例を一例として図面に示すとともに詳細に説明する。しかし本発明を説明する特定の実施形態に限定しようとするものではないことは理解されよう。逆に、添付の請求の範囲に記載した発明の範囲を逸脱することなく、あらゆる変更、均等物、および代替物を包含することを意図している。
【図面の簡単な説明】
【００６８】
【図１Ａ】本発明の実施形態による、増強した界面を備え得るＭＥＡサブアセンブリの基本的な構造。
【図１Ｂ】本発明の実施形態による、増強した界面を備え得るＭＥＡサブアセンブリの基本的な構造。
【図２】マイクロテクスチャ触媒移動基材（ＭＣＴＳ）からの触媒の移動によって形成されるマイクロテクスチャ面を有する、触媒被覆膜の断面図。
【図３】微構造の平坦化を示す燃料電池としての試験後に、平面ＤＣＣが除かれた、ＣＣＭの断面。
【図４】ホットロールカレンダー後のマイクロテクスチャＣＣＭの走査型電子顕微鏡写真（ＳＥＭ）断面を示し、より平坦化された特徴部を示しており、これは燃料電池における実際の使用を通じてＣＣＭが可能な表面構造であることを示す。
【図５Ａ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部。
【図５Ｂ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部。
【図５Ｃ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部。
【図５Ｄ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部。
【図６Ａ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部における代表的な形状。
【図６Ｂ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部における代表的な形状。
【図６Ｃ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部における代表的な形状。
【図６Ｄ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部における代表的な形状。
【図６Ｅ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部における代表的な形状。
【図６Ｆ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部における代表的な形状。
【図７】本発明の実施形態による相補的な表面特徴部を使用するＭＥＡサブアセンブリを作成するプロセスのフローチャート。
【図８】ＣＣＭ及びＤＣＣのマイクロテクスチャ面の双方が本発明の実施形態によるＭＣＴＳを使用して形成される際、サブアセンブリを形成するのに使用され得るプロセスを示す。
【図９Ａ】本発明の実施形態による角錐マイクロテクスチャ特徴部を有するＭＣＴＳを形成するのに使用されるツールモデル。
【図９Ｂ】図９Ａのツールから形成されるＭＣＴＳ。
【図９Ｃ】ナノ構造触媒成分がＭＣＴＳ上に形成された後の図９ＢのＭＣＴＳ。
【図９Ｄ】ナノ構造触媒成分がＭＣＴＳ上に形成された後の図９ＢのＭＣＴＳ。
【図１０】本発明の実施形態による剥離層を使用しないＭＣＴＳの溝パターンでエンボス加工されたＭＰＬを有するＤＣＣの光学顕微鏡写真。
【図１１】本発明の実施形態による剥離層を使用するＭＣＴＳの溝パターンでエンボス加工されたＭＰＬを有するＤＣＣの光学顕微鏡写真。
【図１２】本発明の実施形態によるＭＰＬ被覆炭素布表面を用いる燃料電池性能における向上を示す様々な条件において得られる安定化した分極極性。
【図１３】本発明の実施形態によるＭＰＬ被覆炭素布表面を用いる燃料電池性能における向上を示す様々な条件において得られる安定化した分極極性。
【図１４】本発明の実施形態による角錐微構造を有するＤＣＣ及びＣＣＭを使用する燃料電池性能における向上を示す安定化した分極曲線。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、一般的に、膜電極アセンブリにおける増強した触媒界面に関する。
【背景技術】
【０００２】
電気化学デバイス、例えば固体高分子型燃料電池、センサ、電解槽、塩素アルカリ分離膜などは、膜電極アセンブリ（ＭＥＡ）から作られている。典型的な電気化学セルに使用されるＭＥＡは、例えば、触媒含有アノード及びカソード電極層と接触するイオン導電性膜（ＩＣＭ）を備える。ＩＣＭには典型的にポリマー電解質物質が含まれており、前記物質は、それ自体で構造的な担持体を構成していてもよく、或いは、多孔構造膜内に含まれていてもよい。
【０００３】
このアノード／膜／カソードという構造は、拡散電流コレクタ（ＤＣＣ）と呼ばれる２つの微孔性導電素子の間に挟まれており、５層から成るＭＥＡが形成されている。アノードで形成されたイオンがカソードに伝わり、電極に接続している外部回路内に電流が流れるようになる。
【０００４】
触媒層は、粒子を支えるナノ構造担持成分又は触媒材料の薄膜を使用して形成されている。ナノ構造触媒電極は、ＩＣＭ面上に触媒粒子の高濃度分布を形成する非常に薄い層に組み込まれてよい。
【０００５】
ＭＥＡを通しての反応物質と副生物の移動を効果的に促進するために、ＭＥＡサンドイッチの様々な層の間で、増大した界面領域が接触するように効果的にＭＥＡが設計されるように努力がなされている。増大した界面領域は、より高い効率で増大した通電容量を提供する。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、ＭＥＡサブアセンブリにおける増強した界面を記載し、増強した界面の作成方法を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、増強した触媒界面を包含する方法及び物品を目的とする。１つの実施形態は、増強した触媒界面を有する膜電極サブアセンブリを目的とする。サブアセンブリは、第１のマイクロテクスチャ面を有するイオン導電性膜を備える。サブアセンブリは、第２のマイクロテクスチャ面を有するミクロ孔質層も備える。第１のマイクロテクスチャ面及び第２のマイクロテクスチャ面は、相補的な特徴部を有する。第２のマイクロテクスチャ面の特徴部は、第１のマイクロテクスチャ面の特徴部と嵌合するように構成されている。触媒層は、第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間に配置される。ミクロ孔質層は、電極基材上に配置される。
【０００８】
数多くの実施において、相補的な特徴部は第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間の摩擦結合又は機械的な結合を促進し得る。例えば、相補的な特徴部は、第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間の機械的な捕捉を促進し得る。ある構成において、相補的な特徴部の嵌合は、第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間における締まり嵌め、連結嵌め、フラクタル連結嵌め、プレス嵌め、及び／又は実矧ぎ嵌めを促進し得る。
【０００９】
例えば、相補的な特徴部は、一般的に角錐形状、一般的に鋸歯形状、又は他の形状を有してよい。相補的な特徴部は、隆起、溝、角錐、又は他の形状として形成され得る。実施形態のある態様によると、相補的な特徴部の位置合わせを促進するために、第１及び第２のマイクロテクスチャ面上に位置決め特徴部が配置されてよい。第１のマイクロテクスチャ面の特徴部は、第２のマイクロテクスチャ面の特徴部の形状と異なる形状を有してよい。
【００１０】
サブアセンブリの触媒層は、１つ以上の触媒材料の薄膜から形成されてよい。ある実施において、触媒層は、ペリレンレッド又は他の材料から形成されるナノ構造担持ウィスカーを備えるナノ構造触媒層を含む。ナノ構造担持ウィスカーは、ナノスケールの触媒粒子又は触媒薄膜を担持し得る。
【００１１】
本発明の態様によると、サブアセンブリのイオン導電性膜は第３のマイクロテクスチャ面を備え得る。サブアセンブリはさらに、第４のマイクロテクスチャ面を有する第２ミクロ孔質層を備え得る。第３のマイクロテクスチャ面及び第４のマイクロテクスチャ面は相補的な特徴部も有し得、第４のマイクロテクスチャ面の特徴部は、第３のマイクロテクスチャ面の特徴部と嵌合するように構成される。第２触媒層は、微構造化第３のマイクロテクスチャ面と第４のマイクロテクスチャ面との間に配置される。第１及び第２電極基材層は、ミクロ孔質層上に配置され得る。１つ以上のサブアセンブリ構成成分は、ロール材として形成され得る。
【００１２】
サブアセンブリは、ガス流路及び流場の配列を有する第１及び第２流場プレートを備え得る。流場プレートは、圧縮力下で電極基材層と接触するように構成されている。相補的な特徴部が嵌合することで、マイクロテクスチャ面間の界面が圧縮力下においてマイクロテクスチャ面のテンティングを実質的に防ぐのを助ける。
【００１３】
本発明の他の実施形態は、増強した触媒界面を有するサブアセンブリの製造方法を目的とする。方法には、イオン導電性膜上の第１のマイクロテクスチャ面の形成及び拡散電流コレクタ層上の第２のマイクロテクスチャ面の形成を包含する。第１のマイクロテクスチャ面及び第２のマイクロテクスチャ面は相補的な特徴部を有し、第１のマイクロテクスチャ面の特徴部は、第２のマイクロテクスチャ面の特徴部と嵌合するように構成される。方法はさらに、第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間への触媒層の配置を包含する。
【００１４】
実施形態における多くの態様によると、触媒層をイオン導電性膜に移動するのと同時に、マイクロテクスチャ面がイオン導電性膜に付与されてよい。触媒層を拡散電流コレクタに移動するのと同時に、第２のマイクロテクスチャ面が拡散電流コレクタに付与されてよい。第１及び第２のマイクロテクスチャ面のうちの１つ又は双方は、エンボスドラム又はホイールのようなエンボスツールを含むエンボスプロセスを使用して作成され得る。位置決め特徴部は、第１及び第２のマイクロテクスチャ面で作成され得る。
【００１５】
他の態様によると、マイクロテクスチャパターンは移動基材上に形成され得る。次に、移動基材は膜上に第１のマイクロテクスチャ面を、及びＤＣＣ層上に第２のマイクロテクスチャ面をエンボス加工するのに使用される。剥離層は、マイクロテクスチャ面の１つ又は双方の作成を促進するために移動基材上に提供され得る。移動基材は、剥離層上に提供される触媒を含み得る。剥離層は、ペリレンレッドのナノ構造担持ウィスカーを有するナノ構造層であってよい。サブアセンブリの製造方法は、ウェブ加工技術を少なくとも部分的に使用して実施され得る。
【００１６】
本発明の上の発明の概要は、本発明の各実施形態もあらゆる実施形態も記載しようと意図していない。本発明の利点及び効果、並びに本発明に対する一層の理解は、添付図面と共に下記の発明を実施するための形態及び請求項を参照することによって明らかになり、理解されるであろう。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
図解の実施形態に関する以下の説明では、本明細書の一部を成しているとともに、本発明を実施する際の各種実施形態を実例として示している添付図面を参照している。本発明の範囲から逸脱することなく実施形態が利用されてもよく、構造的変更が行われてもよいことは理解されるだろう。
【００１８】
ＭＥＡ触媒層の１つの重要な特性は、電子触媒作用に使用できる表面積である。触媒界面が生じるプロセスにおける有効性を促進するために、触媒界の表面積を制御及び増大するのは有益である。本発明は、イオン導電性膜（ＩＣＭ）と拡散電流コレクタ（ＤＣＣ）のミクロ孔質層（ＭＰＬ）を結合する増強した触媒層の界面、及びかかる界面の作成方法を目的とする。増強した界面は、ＩＣＭ及びＭＰＬ上に相補的な微構造化特徴部が形成されるのに役立つ。相補的な特徴部は、ＩＣＭとＭＰＬ間の触媒界面の表面積を増大するのに組み合わされる。本発明の増強した触媒界面は、燃料電池及び／又は他の電気化学デバイスに使用されるＭＥＡに有利に組み込まれ得る。
【００１９】
本発明の増強した界面は、界面における触媒の活用を増大する。さらに、ＭＰＬ／触媒／ＩＣＭ界面において増大した表面積は、この接合点において電気抵抗を削減し、ＭＰＬから触媒へのガス移動領域を増大する。加えて、相補的な特徴部を交互に配置することで、ガスの移動を妨げ、低温始動及び氷結の原因となり得るウォータートラップとして働き得る界面における空間及び間隙を削減することができる。界面における相補的な特徴部は、ＭＥＡ構成成分間の嵌合の保持を促進する。
【００２０】
図１は、本発明の実施形態による増強した界面を備え得るＭＥＡサブアセンブリの基本的な構造を示す。図１Ａは、ＭＥＡ構造をもとにした触媒被覆膜（ＣＣＭ）を示している。ＭＥＡ構造は、拡散電流コレクタ（ＤＣＣ）構造１５０、１５１に挟まれるＣＣＭ１１０を含む。ＣＣＭ１１０はＩＣＭ１１１を含み、ＩＣＭ１１１の頂面及び底面に配置される触媒層１２２、１２４を有する。触媒層１２２、１２４は、膜上に直接蒸気が被覆される触媒薄膜を含んでよい。ある実施形態では、触媒層１２２、１２４はナノ構造薄膜（ＮＳＴＦ）触媒層を含んでよい。ＮＴＳＦ触媒層は、ナノスケールの触媒粒子を担持するか、又は触媒薄膜を担持するナノ構造担持ウィスカーを含んでよい。
【００２１】
ＤＣＣ構造１５０、１５１は、ミクロ孔質層（ＭＰＬ）１４２、１４４及び電極基材（ＥＢ）層１５２、１５４を備える。本発明の実施形態によれば、ＭＥＡはＣＣＭ１１０とＭＰＬ１４２、１４４間に増強した界面１３２、１３４を備える。流場プレート１６２、１６４は、ＤＣＣ構造１５０、１５１の片側に配置される。流場プレートは、燃料電池スタックに取り付けられる際に圧縮力下でＤＣＣ１５０、１５１と接触する場１８２、１８４を備える。流場プレート１６２、１６４中のガス流路１７２、１７４は、ＤＣＣ１５０、１５１の表面にわたって反応物質又は副生成物が分散するのを可能とする。
【００２２】
本実施形態では、本発明の増強した界面は、ＭＰＬ１４２、１４４及びＣＣＭ１１０上に相補的な特徴部を備える。ＭＰＬ１４２、１４４及びＣＣＭ１１０の相補的な特徴部は、ＭＰＬ１４２、１４４及びＣＣＭ１１０間の接触表面積が有利に増大するように、界面１３２、１３４において組み合わされる。
【００２３】
他の実施形態では、図１Ｂに図示される触媒層は、ＩＣＭ１１０ではなくＤＣＣ１７０、１７１に配置される。図１Ｂは、触媒で被覆されたＤＣＣ構造を図示する。図１Ｂで図示されるＭＥＡサブアセンブリは、触媒で被覆された拡散電流コレクタ（ＤＣＣ）構造１７０、１７１間に挟まれたＩＣＭ１１１を含む。第１のＤＣＣ１７０は、ミクロ孔質層（ＭＰＬ）１４２の表面に配置されるナノ構造薄膜（ＮＳＴＦ）アノード触媒層１２２を含む。ＤＣＣ１７０はさらに、電極基材（ＥＢ）層１５２を含む。第２のＤＣＣ１７１は、ミクロ孔質層（ＭＰＬ）１４４の表面に配置されるナノ構造薄膜（ＮＳＴＦ）カソード触媒層１２４を含む。ＤＣＣ１７１はさらに、電極基材（ＥＢ）層１５４を含む。本発明の実施例によれば、ＭＥＡサブアセンブリはＩＣＭ１１１と触媒被覆ＤＣＣ１７０、１７１間に増強した界面１３２、１３４を備える。
【００２４】
本実施例では、本発明の増強した界面は、触媒被覆ＤＣＣ１７０、１７１及びＩＣＭ１１１上に相補的な特徴部を形成することを包含する。ＤＣＣ１７０、１７１及びＩＣＭ１１１の相補的な特徴部は、触媒被覆ＤＣＣ１７０、１７１及びＩＣＭ１１１間の接触表面積を有利に増大するように、界面１３２、１３４において嵌合される。
【００２５】
さらなる実施形態では、触媒層１２２、１２４の１つ又は双方は、ＩＣＭ１１１上に部分的に配置され、ＤＣＣ１７０、１７１上に部分的に配置され得る。以下で触媒被覆膜に関して記載される実施例が提供されるが、ＤＣＣは、全触媒層又はＤＣＣ上に部分的に配置され、ＩＣＭ上に部分的に配置され得る触媒層を交互に含み得る。
【００２６】
ＭＥＡを組み込んだナノ構造薄膜（ＮＳＴＦ）触媒層の形成は、米国特許第６，１３６，４１２号に記載され、本明細書に参照として組み込まれる。ＮＳＴＦ触媒層は、触媒材料を担持する針状のナノ構造担持成分の１つ以上の層を備え得る。１つの実施施態様において、触媒被覆ナノ構造成分は、薄く、膜の対向表面上に部分的に埋め込まれたアノード及びカソード層を有するＣＣＭを形成するために、加圧及び加熱下でＩＣＭに移動される。他の実施形態において、同様の方法を用いて、ＮＳＴＦ触媒層はＤＣＣのＭＰＬに移動され得る。あるいは、ＮＳＴＦ触媒層は、ＤＣＣのＭＰＬ上に直接形成され得る。
【００２７】
先に組み込まれた米国特許第６，１３６，４１２号に記載されるように、ＣＣＭを形成する試みには、マイクロテクスチャ特徴部の触媒化膜表面への付与を包含し得る。例えば、マイクロテクスチャは１〜５０μｍの範囲の寸法の特徴部を有し得る。マイクロテクスチャは、積層又は静圧のような任意の有効な方法でＣＣＭに付与され得る。１つの実施形態において、ナノ構造成分をＩＣＭに移動する工程中に、マイクロテクスチャはＣＣＭに付与される。ナノ構造触媒成分は、ＩＣＭに対向して載置されるマイクロテクスチャ触媒移動基材（ＭＣＴＳ）上に形成され得る。ナノ構造触媒成分と膜を結合し、また、ＭＣＴＳのマイクロテクスチャ面をＣＣＭに付与するために、圧力及び任意で熱がＭＣＴＳ／ＩＣＭサブアセンブリに適用される。ＭＣＴＳはマイクロテクスチャＣＣＭから剥離して除去される。
【００２８】
図２は、マイクロテクスチャ触媒移動基材（ＭＣＴＳ）からの触媒の移動によって形成されるマイクロテクスチャ面を有する触媒被覆膜の断面図である。本実施例において、膜は約３０μｍ厚であって、頂点から谷部までの高さは約６μｍである。針状のＮＳＴＦ触媒成分は、わずか約１μｍ厚である場合に、表面においてわずかに分解する可能性がある。
【００２９】
膜表面を微構造化する１つの利点は、平坦な表面よりも表面積を増大できるということである。図２における実施例において、谷部の側壁の夾角は９０°であって、表面積は（２）１／２＝１．４１４増大する。電気化学反応においては、触媒の表面積が増大することは非常に望ましい。しかしながら、ＣＣＭが一般的に平面である２つの拡散電流コレクタ（ＤＣＣ）層の間に挟まれ、圧力をかけることで完全なＭＥＡを形成するために使用される際、ＣＣＭのマイクロテクスチャ面は図３に示すように平坦化されてよい。図３は、燃料電池としての試験後に、平面ＤＣＣが除去されたＣＣＭの断面を示す。ＣＣＭの表面におけるマイクロテクスチャパターンは永続的に部分的に平坦化されているように見える。マイクロテクスチャパターンの平坦化は、ＣＣＭが圧縮下で燃料電池に取り付けられる際に増加すると予測される。
【００３０】
ＣＣＭ面の平坦化は、圧縮された触媒電極層への水素又は酸素原子の接近が制限されるために、表面積における初期増大の有効性を削減する。加えて、流場二極プレートのチャネル上において圧縮されたＣＣＭ頂点とＤＣＣ面間に空隙が形成され得、これは「テンティング」と示される現象である。空隙は、カソードを浸水し、さらに物質移動において燃料電池の性能を制限する要因となる水で満たされ、保持する可能性がある。これらの空隙領域において、触媒層表面とＤＣＣとの間にも接触が無く、それによって高セル抵抗及び性能の低下を引き起こし得る。図４は、ホットロールカレンダー後のマイクロテクスチャＣＣＭの走査型電子顕微鏡写真（ＳＥＭ）断面図を示し、より平坦化された特徴部を示しており、これは流場の場領域における燃料電池での実際の使用を通じて、ＣＣＭの可能な表面構造であることを表している。
【００３１】
本発明の実施形態には、少なくとも１つのＭＥＡのＤＣＣにおけるＭＰＬ側でのマイクロテクスチャ特徴部の形成を包含する。マイクロテクスチャ特徴部は、ＣＣＭ上に形成される特徴部と相補的である。ＣＣＭ及びＭＰＬの相補的な特徴部は、ＣＣＭとＭＰＬ間の界面の表面積を増大するために嵌合される。触媒電極とＭＰＬとの間の表面積を増大し、それによってＭＥＡ作動が増強するように、例えば、「実矧ぎ」配列として特徴部は組み合わされ得る。
【００３２】
図５Ａ〜５Ｃは、本発明の実施形態によるＣＣＭ及びＭＰＬの相補的な特徴部を示す。図５Ａは、ＥＢ層２５２及び特徴部２５５、２５６を有するマイクロテクスチャＭＰＬ２４２を含むＤＣＣ２５０の部分断面図を示す。図５Ｂは、マイクロテクスチャＩＣＭ２１１を示し、ＮＳＴＦ触媒層２２２を有するＣＣＭ２１０の部分断面図を示す。１つの実施形態において、ＮＳＴＦ触媒層２２２は、本明細書では「ペリレンレッド」と示される、白金族金属のような触媒金属を担持するＣ．Ｉ．ピグメントレッド１４９のナノ構造担持成分を含んでよい。図５Ｃに示されるように、表面を合わせた際に相補的な特徴部２５５、２１５、２５６、２１６が嵌合され、ＭＰＬ２４２及びＣＣＭ２１０の界面２３２の表面積を増大するように、ＤＣＣ２５０の特徴部２５５、２５６は、ＣＣＭ特徴部２１５、２１６と相補的である。
【００３３】
図５Ｄは、ＣＣＭ２１１の両側にマイクロテクスチャＤＣＣ１５０、１５１が配置されたマイクロテクスチャＣＣＭ２１１を有するＭＥＡを示す。ＣＣＭは第１及び第２触媒層２２２、２２４を有する第１及び第２のマイクロテクスチャ面を備える。各ＤＣＣ１５０、１５１は、ＣＣＭ２１１の特徴部と相補的である特徴部を有するＭＰＬ１４２、１４４を備える。図５Ｄは、ＣＣＭ２１１の各表面上において同じ型の特徴部を有するＭＥＡを示すが、特徴部は、ＣＣＭ２１１の異なる側において、例えば上面に角錐状及び底面に半球状のように、異なることが可能である。
【００３４】
ＣＣＭ及びＭＰＬ表面の特徴部は、ＣＣＭ／ＭＰＬ界面において増大した表面積を促進する任意の形状として形成され得る。ＣＣＭ６１０及びＤＣＣ６５０表面におけるいくつかの例示的な形状が図６Ａ〜６Ｆに示される。例えば、断面図における特徴部は、曲線形状（例えば図６Ａ）、三角形状（例えば図６Ｄ）、鋸歯形状（例えば図６Ｂ）、及び／又は他の形状を有してよい。特徴部は、ＣＣＭとＤＣＣとの間の摩擦結合及び／又は機械的な結合を増強するために形成され得る。例えば、ＣＣＭ及びＭＰＬの相補的な特徴部は、ＣＣＭ及びＭＰＬとの間の機械的な捕捉を促進するために形成され得る。多くの実施形態では、特徴部は、嵌合の際に、プレス嵌め、締まり嵌め、連結嵌め（例えば図６Ｅ）、及び／又はフラクタル連結嵌め（例えば図６Ｆ）のような特徴部間の嵌まりの維持を作り出すために形成され得る。
【００３５】
ＣＣＭ及びＤＣＣの特徴部は、ＭＥＡが圧縮下において燃料電池スタックの流場プレート間に取り付けられる際のような圧縮力下で、マイクロテクスチャＭＰＬ及び／又はマイクロテクスチャＣＣＭの表面のテンティング又は他の変形を防ぐために形成され得る。
【００３６】
図６Ｅは、連結特徴部６１１、６１２を示す。図６Ｆは、連結嵌めを提供するように嵌合され得るフラクタル様特徴部を示す。図６Ｆは、ＣＣＭ６１０とＤＣＣ６５０間にフラクタル連結嵌めを提供し得るフラクタル様特徴部６７２、６７４を示す。フラクタル様特徴部６６７２、６７４は、徐々に小さくなる嵌合特徴部を提供する。ＣＣＭ６１０面の特徴部は、ＤＣＣ６５０の特徴部と同じであるか、又は異なってよい。図６Ｄに示されるように、特徴部は、ＣＣＭ６１０の特徴部とＤＣＣ６５０の特徴部との間の配列を促進する位置決め特徴部を備えてよい。三次元で観察すると、特徴部は溝、隆起、半球、錐体、棒、及び／又は他の幾何学的形状に見え得る。
【００３７】
ある実施形態では、ＣＣＭ及びＭＰＬ面の双方はＮＳＴＦ層を有してよい。ＮＳＴＦ層の１つ又は双方は、触媒コーティングを備えてよい。ＮＳＴＦ層のナノ構造ウィスカーは、フラクタル又はフラクタル様表面構造を作成するウィスカレットを担持し得る。ＣＣＭ及びＭＰＬ面の双方がＮＳＴＦ層を備える際、ナノ構造ウィスカー及び／又はウィスカレットはＣＣＭとＤＤＣとの間にフラクタル連結嵌めを作り出すために嵌合されてよい。
【００３８】
図７は、本明細書で記載される相補的な表面特徴部を使用するＭＥＡサブアセンブリの作成プロセスのフローチャートである。第１のマイクロテクスチャ面は、触媒被覆膜上で形成される（７１０）。第２のマイクロテクスチャ面は、拡散電流コレクタのミクロ孔質層上で形成される（７２０）。第１のマイクロテクスチャ面は、第２のマイクロテクスチャ面の特徴部に対して相補的である特徴部を含む。第１及び第２のマイクロテクスチャ面が結合される際、増大した表面積を有する増強した界面を形成するために、第１及び第２面の相補的な特徴部が嵌合する。
【００３９】
マイクロテクスチャ特徴部は、任意の従来のプロセスを使用して形成され得る。例えば、マイクロテクスチャ特徴部は、積層、エンボス加工、又は静圧縮、又は他の方法によって形成され得る。ある実施形態において、エンボスホイール又はドラムはＤＣＣにマイクロテクスチャパターンを移動するのに使用され得る。ＣＣＭ上の相補的なマイクロテクスチャパターンは、ＭＣＴＳを使用するエンボス加工によって、及び他の方法によって形成され得る。ある実施形態において、ＤＣＣ及びＣＣＭ双方のマイクロテクスチャ面は、ＭＣＴＳを使用して形成される。
【００４０】
図８は、ＣＣＭ及びＤＣＣのマイクロテクスチャ面が本発明の１つの実施形態によるＭＣＴＳを使用して双方共に形成される際に、サブアセンブリを形成するために使用され得るプロセスを示す。本実施形態では、触媒材料を担持するナノ構造担持成分はＭＣＴＳ上に形成される（８１０）。例えば、ナノ構造担持成分は、ペリレンレッドのような有機顔料材料を含み得る。ナノ構造担持成分は、ペリレンレッドの層をＭＣＴＳ上に堆積し、約２３０℃〜約２７０℃で約３分〜６０分の間のような、一定時間でアニーリングすることで形成され得る。
【００４１】
ナノ構造担持成分の形成後、ナノ構造触媒層を形成するために、白金族金属又は他の好適な触媒のような触媒物質はナノ構造担持成分上に等角的に被覆される。
【００４２】
ナノ構造触媒担持成分は、ＣＣＭを形成するために圧力及び任意で熱を使用してＩＣＭに移動される。ナノ構造触媒担持成分を移動するのと同時に、ＭＣＴＳの微構造はＩＣＭに付与される（８２０）。
【００４３】
ＩＣＭは、任意の好適なイオン交換電解質から構成され得る。電解質は、好ましくは固体又はゲルである。本発明において有用な電解質には、ポリマー電解質及びイオン交換樹脂のようなイオン導電性材料が挙げられる。電解質は、プロトン交換膜燃料電池において使用するのに好適な好ましいプロトン導電性アイオノマーである。
【００４４】
テトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）のコポリマー及び以下の式によるコモノマー：ＦＳＯ２−ＣＦ２−ＣＦ２−Ｏ−ＣＦ（ＣＦ３）−ＣＦ２−Ｏ−ＣＦ＝ＣＦ２が既知であり、スルホン酸形態、つまり、ＦＳＯ２−末端基が加水分解されてＨＳＯ３−になった形態で、デラウェア州ウィルミントン（Wilmington）のデュポンケミカル社（DuPont Chemical Company）によって商標名ナフィオン（NAFION）（登録商標）のもとで販売されている。ナフィオン（NAFION）（登録商標）は、燃料電池において使用するポリマー電解質膜の作成に一般的に使用される。
【００４５】
テトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）のコポリマー類及び以下の式によるコモノマー：ＦＳＯ２−ＣＦ２−ＣＦ２−Ｏ−ＣＦ＝ＣＦ２も既知であり、スルホン酸形態、つまり、ＦＳＯ２−末端基が加水分解されてＨＳＯ３−になった形態で、燃料電池に使用するポリマー電解質膜を作成するのに使用される。最も好ましいのは、テトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）のコポリマー類及びＦＳＯ２−末端が加水分解されてＨＳＯ３−になった、ＦＳＯ２−ＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２−Ｏ−ＣＦ＝ＣＦ２である。
【００４６】
剥離層は、ＭＣＴＳ上に形成される（８３０）。１つの実施形態において、剥離層は上述のように形成されたナノ構造成分を含む。ナノ構造成分は、触媒コーティングを含んでも含まなくてもよい。剥離層を担持するＭＣＴＳは、ＤＣＣのＭＰＬ面に対向して載置される。圧力、及び任意で熱はＭＣＴＳのマイクロテクスチャパターンをＭＰＬに付与するのに使用される（８４０）。ＣＣＭ及びＤＣＣのマイクロテクスチャ面は、ＣＣＭ及びＤＣＣ表面の相補的な特徴部を嵌合して結合される（８５０）。
【００４７】
ＭＥＡサブアセンブリを作成する代替の方法は、触媒層を有さないマイクロテクスチャＩＣＭ及びマイクロテクスチャ触媒被覆ＤＣＣを包含する。ある実施形態で、サブアセンブリの１つ以上の構成成分はロール材として形成されるか、又はウェブ加工技術を使用して形成され得る。
【００４８】
図９Ａは、角錐マイクロテクスチャ特徴部を有するＭＣＴＳの形成に使用されるツールモデルを示す。図９Ｂは、かかるツールから作成されるＭＣＴＳを描いている。図９Ａのツールによって形成される図９ＢのＭＣＴＳは、図６Ｄの断面図にあるものと同様な位置決め特徴部として使用され得る特徴部を備える。図９Ｃ及び９Ｄは、ナノ構造触媒成分がＭＣＴＳ上に形成された後の図９ＢのＭＣＴＳを示す。
【００４９】
（実施例１）
ＤＣＣのＭＰＬがＭＣＴＳのマイクロテクスチャ溝側と接触するように、約６．４ｃｍ（２．５インチ）×６．４ｃｍ（２．５インチ）の炭素分散被覆炭素布の角片（米国特許第６４６５０４１号に記載されるように調製された１％ＰＴＦＥ／２０Ｖ／１４−２を有するテクストロン（TEXTRON）ＨＣＢ）を６．４ｃｍ（２．５インチ）×６．４ｃｍ（２．５インチ）のＭＣＴＳ／ポリイミド露出片（片上にナノ構造触媒担持ウィスカーを含有しない）に対して載置した。これらの２つの物品を２つの０．０５１ｍｍ（２ミル）厚のポリイミド平片の間に載置した。この４つの物品のサンドイッチをＣＣＭ積層中に典型的に使用される２枚の白色コート紙間に載置した。この紙は、圧縮力がより均一に分配されるのを助けるのに使用される。このサンドイッチスタックを２つの１５ｃｍ（６インチ）角のステンレス鋼プレート間に載置した。次に、アセンブリを加圧下で熱板上に載置し、１３０℃（２７０°Ｆ）まで熱した。２７２１ｋｇ（６０００ポンド）の全力をスタックに２分間かけた。
【００５０】
ＭＰＬ炭素層の一部分が炭素裏地から剥がれ、ＭＣＴＳ／ポリイミド片に付着する結果となった。しかしながら、ＤＣＣ上に残存するＭＰＬ層の領域において、ＭＰＬは図１０に示す光学顕微鏡写真のように、ＭＣＴＳの溝パターンでエンボス加工された。炭素分散コーティングの泥割れパターンは、ＭＣＴＳパターン（頂点〜頂点まで１２ミクロン、頂点〜谷部まで６ミクロン）よりも明らかにはるかに大きく、ＭＰＬ表面の高さにおける変動もＭＣＴＳ溝（６ミクロンの深さ）よりもはるかに大きい。なお、表面のほとんどがパターン化されていることで、ＭＰＬをエンボス加工するために、プレス中にＭＰＬとＭＣＴとの間に適切な接触があったことを示唆している。
【００５１】
（実施例２）
ＭＣＴＳに粘着するＭＰＬ層を有さないＤＣＣをエンボス加工するのが望ましい。この望まない効果を削減する１つの方法は、ＭＣＴＳ上の剥離層、又はＭＰＬに粘着しない表面を使用するというものである。本実施例において、ウィスカー被覆ＭＣＴＳが使用されることで、ナノ構造層が剥離層として機能する。剥離層はペリレンナノ構造ウィスカー被覆ＭＣＴＳを含んでよいか、又はペリレンウィスカーはＰｔのような触媒に被覆されてよい。後者の場合、ＤＣＣ／ＣＣＭ界面で入手できる付加触媒があってよく、これは界面における触媒活性を増強し得る。
【００５２】
本実施例において、ＤＣＣのＭＰＬ側がＭＣＴＳのマイクロテクスチャ側に形成されるナノ構造成分と接触するように、６．４ｃｍ（２．５インチ）×６．４ｃｍ（２．５インチ）の触媒被覆ＭＣＴＳ片（標準ＰＲ１４９ペリレンレッドウィスカー被覆ＭＣＴＳ上に１３．３Ｐａ（１００ミリトール）において０．２２ｍｇ／ｃｍ２のＰｔスパッタリング蒸着）を炭素分散被覆布片（１％ＰＴＦＥ／２０Ｖ／１４−２を有するテクストロン（TEXTRON）ＨＣＢ）の被覆側に配置した。新しいポリイミド及び紙（外側）片とともに、上述の第１実施例と同様のサンドイッチ構造を使用した。６層サンドイッチをステンレス鋼プレート間で２７２１ｋｇ（６０００ポンド）で２分間プレスした。分解の際、ＭＰＬのいずれもＭＣＴＳ片に移動しない。任意の触媒被覆ウィスカーがＭＰＬに移動される場合、視覚的に確認するのは不可能であるが、ＭＣＴＳ片は、おそらく接触点においてＤＣＣに移動される触媒被覆ウィスカーからその表面上に織布パターンを有すると思われる。
【００５３】
図１１に示すように、ＭＣＴＳ溝は本ＭＰＬ表面上で見てすぐに分かるものであった。この外観において好ましいものは、ＭＰＬの除去のないＤＣＣの表面上のＭＣＴＳの特徴部のエンボス加工であった。ある触媒は、ＭＰＬに移動され、その移動は有益であり得る。
【００５４】
（実施例３）
本実施例は、実施例２で調製されるようなマイクロテクスチャエンボス加工されたＭＰＬ被覆炭素布表面を有する燃料電池性能における改良を示す。
【００５５】
実施例２で調製されるような２片のエンボス被覆テクストロン（TEXTRON）布を、０．２ｍｇ／ｃｍ２のＰｔ被覆ナノ構造ウィスカー及び３０ミクロン厚、キャストナフィオン（Nafion）（登録商標）フィルムで作成される５０ｃｍ２のＣＣＭの両側に載置した。図１２及び１３は、７５℃及び８０℃での２０７ｋＰａ（３０パスカルゲージ）圧搾空気及び水素、及び７５℃での周囲気圧及び水素を含む、様々な条件において得られる安定化分極曲線を示す。図１２は、実施例２からの表面エンボス加工ＤＣＣを有するＭＥＡからの動電位走査モードで得られる燃料電池分極曲線を示す。図１３は、図１２で使用される同じＭＥＡからの燃料電池分極曲線を示し、完全に乾燥した及び完全に飽和した吸気湿度条件下における電流動的走査モードによって得られる。
【００５６】
図１２において、分極曲線を動電位走査モードで得た。図１２において注目すべきは、ＭＥＡは７５℃において、乾燥した入口条件（０％相対湿度）で、２０７ｋＰａ（３０パスカルゲージ）、０．８ボルトで０．４Ａ／ｃｍ２、及び周囲気圧において０．８ボルトで０．２Ａ／ｃｍ２作り出し、双方とも分極曲線のアップスキャン中にある。これらの結果を、表１において、カソード上において同じ膜及びＰｔ触媒荷重のもとで加工されたＣＣＭを使用する様々なＭＥＡから、同様に得られた分極曲線から同様に抽出された値と比較する。表１は、本発明のマイクロテクスチャＤＣＣ（ＦＣ５２５５）を使用する燃料電池の性能とマイクロテクスチャＤＣＣ表面パターンを有さない比較例との比較を提供する。
【００５７】
これらの比較例において、ＤＣＣをもとにした異なる型の布が使用されるが、全てにおいて作成されたまま平面であるか、又は非エンボス加工ＭＰＬコーティングを有する。見てのとおり、全ての場合において、０．８Ｖにおける電流密度は、本発明のＤＣＣにおいて最も高い。表１における反実施例のいくつかは、４重蛇行流場の代わりに、４重蛇行流場で存在するよりも高い入り口圧力を導く単一チャネル流場を利用する。このような場合、約６９ｋＰａ（１０）の入り口圧力は、４重蛇行流場によって作り出されるよりも０．８Ｖにおいて高い電流密度を与えるので、これらの同一のＭＥＡは、本発明のサンプルＦＣ５２５５に使用されるような４重蛇行流場において試験される場合よりも人工的に見られる。
【００５８】
【表１】
【００５９】
図１３を参照すると、電流動的分極曲線は非常に安定しており、完全飽和又は乾燥操作条件のどちらにおいても実質的に同一であるという事実は、ＤＣＣとＣＣＭとの間の増強した界面によるものであり得る。上述するように、水が平面ＤＣＣ面とＣＣＭの残留溝との間に溜まる場合、それによってカソードフラッディングが存在し得る。本発明のマイクロテクスチャＤＣＣによるこれらのウォータートラップを削減することで、このフラッディングを防止するのを助けることが可能となる。このように広範囲にわたる湿度レベルにおいて機能することのできる能力は、マイクロテクスチャＤＣＣによって提供される重要な系の有利点である。
【００６０】
（実施例４）
被覆炭素布を使用する実施例１及び２において上述されるのと同様の方法をマサチューセッツ州ウォバーン（Woburn）のエレクトロケム社（ElectroChem, Inc.）から入手可能な東レ（TORAY）（登録商標）カーボン紙である炭素拡散被覆カーボン紙で繰り返した。先行の実施例と同じマイクロテクスチャパターン上に形成されるＰｔ被覆ナノ構造ウィスカーを有するＭＣＴＳをエンボス加工ツールとして使用した。サンドイッチスタック層及びプレス力は、実施例１及び２と同様であった。
【００６１】
その結果、脆性紙ＤＣＣが断裂し、ＭＣＴＳの一端に粘着した。繊維間の領域における炭素拡散コーティングがＭＣＴＳエンボス加工面に接触しないために、東レ（TORAY）（登録商標）の紙ＤＣＣは、ＭＣＴＳエンボス加工基材を容易に別々に形成し、このＭＣＴＳは布よりも非柔軟性かつ圧縮性に乏しいと思われる。これは、東レ（Toray）の紙表面における完全なエンボス加工を防いだ。このような表面における非服従及び破損につながる剛性は、東レ（TORAY）（登録商標）の紙がＤＣＣ表面のエンボス加工手段における布よりも望ましい対象でないことを意味する。
【００６２】
ＤＣＣ電極基材上のＭＰＬコーティングにＭＣＴＳパターンをエンボス加工するのに使用する上述の方法は、熱静圧プロセスであった。ウェブとして被覆ＤＣＣ電極基材をロールツール上にＭＣＴＳパターンを有するカレンダーニップローラーに通過させることで、ＣＣＭのパターンと一致するようにＭＰＬをパターン化する連続プロセスとして使用することが可能となった。他の実施形態において、ＭＰＬをＤＣＣ電極の表面に塗布するコーティングプロセスには、パターン化ツールを備える炭素拡散層の塗布を包含し得る。さらに他の実施形態において、得られる乾燥表面がＣＣＭの構造と一致する所望の構造を有するように、ＭＰＬ層がまだ濡れている状態である場合、マイクロテクスチャ特徴部がパターン化ツール縁部を備えるＭＰＬ層において形成され得る。
【００６３】
（実施例５、６、７）
Ｎｉで後でめっきされる銅版に２０ｃｍ×２０ｃｍのパッチパターンを機械裁断することで幾何学模様を有するＭＣＴＳツールを作成した。新たなパターンは、１２μｍ×１２μｍ平方ベース及び６μｍの角錐高さを有する角錐構造の繰り返しから成る。Ｖ溝ＭＣＴＳパターンを製造するのに使用される同一の裁断プログラムを用いる新たなパターンを図１に示す。最初に、Ｖ溝を製造するために一方向に、続けて二度目には角錐を製造するのに直交方向にパターンを切断した。新たなマイクロテクスチャパターンを図９Ａに示す。Ｖ溝パターンと同様に、角錐パターンは双方向で各３０の溝が繰り返される９μｍの頂点を有する。２０センチメートル×２０ｃｍ角のＭＣＴＳ基材サンプルを、米国特許第６１３６４１２号に記載されるキャスト及び硬化方法によるハンドスプレッドを使用する角錐ツールで加工した。図９Ｂは、９μｍの頂点を示す実際のツールの４００倍である。
【００６４】
先行の実施例に記載されるのと同じ方法によって、ナノ構造触媒担持成分をＭＣＴＳ基材上に形成した。ＭＣＴＳ基材表面上に０．１５ｍｇ／ｃｍ２の荷重で純Ｐｔを電子ビーム蒸着した。図９Ｃ及び９Ｄは、触媒被覆ＭＣＴＳ基材の走査型電子顕微鏡イメージを示す。次に、５０ｃｍ２の活性領域を有する触媒被覆膜を形成するために、ナノ構造触媒成分を触媒被覆ＭＣＴＳサンプルから１０００等量を有するペルフルオロ化スルホン酸プロトン交換膜の３０μｍ厚シートの両面に移動した。米国特許第２００５００６９７５５号に記載され、１６０℃のロール温度及び７９０ｋＰａ（１１５ポンド）のシリンダー圧を用いる積層方法を使用した。次に、現在は触媒を有さない同様の角錐ＭＣＴＳサンプルを、実施例２に記載のものと同じ方法による熱静圧を使用するテクストロン（TEXTRON）炭素布の１セット（アノード及びカソード）においてＭＰＬ炭素拡散コーティングに角錐構造をエンボス加工するのに使用した。ＭＣＴＳとＤＣＣのＭＰＬコーティングの粘着を最小化するのに、積層されたサンドイッチが２分の圧縮時間後にまだ熱いうちに層を分離した。
【００６５】
角錐ＣＣＭ及び平面ＤＣＣ（実施例５及び６）あるいは角錐エンボス加工ＤＣＣ（実施例７）を使用して、３つの燃料電池ＭＥＡを組み立て、試験した。図１４は、同一の条件のもとでそれぞれが完全に安定化した後の３つの電池から得られる周囲空気圧、一定流量、水素／空気分極曲線を示す。角錐ＣＣＭにおける２つのサンプルをセル電圧対セル電流密度において同じ性能を与える平面ＤＣＣと一致させる。角錐エンボス加工ＣＣＭ及びエンボス加工ＤＣＣの双方を有するＭＥＡは、０．６〜０．８ボルトの有用なセル電圧範囲の全体にわたって優れた性能を有するように見える。
【００６６】
本発明の多様な実施形態を例証と説明の目的で述べてきた。それは、包括的であることも、開示されたまさにその形態に本発明を限定することも意図していない。以上の教示を考慮すれば、多くの修正形態及び変形形態が可能である。本発明の範囲は、この詳細な説明によって制限されず、むしろ添付の特許請求の範囲によって制限されるものとする。
【００６７】
本発明は様々な変更例及び代替形状が可能であるが、その具体例を一例として図面に示すとともに詳細に説明する。しかし本発明を説明する特定の実施形態に限定しようとするものではないことは理解されよう。逆に、添付の請求の範囲に記載した発明の範囲を逸脱することなく、あらゆる変更、均等物、および代替物を包含することを意図している。
【図面の簡単な説明】
【００６８】
【図１Ａ】本発明の実施形態による、増強した界面を備え得るＭＥＡサブアセンブリの基本的な構造。
【図１Ｂ】本発明の実施形態による、増強した界面を備え得るＭＥＡサブアセンブリの基本的な構造。
【図２】マイクロテクスチャ触媒移動基材（ＭＣＴＳ）からの触媒の移動によって形成されるマイクロテクスチャ面を有する、触媒被覆膜の断面図。
【図３】微構造の平坦化を示す燃料電池としての試験後に、平面ＤＣＣが除かれた、ＣＣＭの断面。
【図４】ホットロールカレンダー後のマイクロテクスチャＣＣＭの走査型電子顕微鏡写真（ＳＥＭ）断面を示し、より平坦化された特徴部を示しており、これは燃料電池における実際の使用を通じてＣＣＭが可能な表面構造であることを示す。
【図５Ａ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部。
【図５Ｂ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部。
【図５Ｃ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部。
【図５Ｄ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部。
【図６Ａ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部における代表的な形状。
【図６Ｂ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部における代表的な形状。
【図６Ｃ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部における代表的な形状。
【図６Ｄ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部における代表的な形状。
【図６Ｅ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部における代表的な形状。
【図６Ｆ】本発明の実施形態によるＭＥＡサブアセンブリの相補的な特徴部における代表的な形状。
【図７】本発明の実施形態による相補的な表面特徴部を使用するＭＥＡサブアセンブリを作成するプロセスのフローチャート。
【図８】ＣＣＭ及びＤＣＣのマイクロテクスチャ面の双方が本発明の実施形態によるＭＣＴＳを使用して形成される際、サブアセンブリを形成するのに使用され得るプロセスを示す。
【図９Ａ】本発明の実施形態による角錐マイクロテクスチャ特徴部を有するＭＣＴＳを形成するのに使用されるツールモデル。
【図９Ｂ】図９Ａのツールから形成されるＭＣＴＳ。
【図９Ｃ】ナノ構造触媒成分がＭＣＴＳ上に形成された後の図９ＢのＭＣＴＳ。
【図９Ｄ】ナノ構造触媒成分がＭＣＴＳ上に形成された後の図９ＢのＭＣＴＳ。
【図１０】本発明の実施形態による剥離層を使用しないＭＣＴＳの溝パターンでエンボス加工されたＭＰＬを有するＤＣＣの光学顕微鏡写真。
【図１１】本発明の実施形態による剥離層を使用するＭＣＴＳの溝パターンでエンボス加工されたＭＰＬを有するＤＣＣの光学顕微鏡写真。
【図１２】本発明の実施形態によるＭＰＬ被覆炭素布表面を用いる燃料電池性能における向上を示す様々な条件において得られる安定化した分極極性。
【図１３】本発明の実施形態によるＭＰＬ被覆炭素布表面を用いる燃料電池性能における向上を示す様々な条件において得られる安定化した分極極性。
【図１４】本発明の実施形態による角錐微構造を有するＤＣＣ及びＣＣＭを使用する燃料電池性能における向上を示す安定化した分極曲線。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１のマイクロテクスチャ面を含むイオン導電性膜；
第２のマイクロテクスチャ面を含むミクロ孔質層、ここで前記第１のマイクロテクスチャ面及び前記第２のマイクロテクスチャ面は相補的な特徴部を含み、前記第２のマイクロテクスチャ面の特徴部は前記第１のマイクロテクスチャ面の特徴部と嵌合するように構成され；及び
前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間に配置される触媒層、を含む膜電極サブアセンブリ。
【請求項２】
電極基材をさらに含み、前記ミクロ孔質層は前記電極基材上に配置される、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項３】
前記相補的な特徴部は、前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間の摩擦結合を促進する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項４】
前記相補的な特徴部は、前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間の機械的結合を促進する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項５】
前記相補的な特徴部は、前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間の機械的捕捉を促進する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項６】
前記相補的な特徴部は、前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間の締まり嵌めを促進する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項７】
前記相補的な特徴部は、前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間の連結嵌めを促進する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項８】
前記相補的な特徴部は、前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間のフラクタル連結嵌めを促進する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項９】
前記相補的な特徴部は、前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間のプレス嵌めを促進する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項１０】
前記相補的な特徴部は、前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間の実矧ぎ嵌めを促進する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項１１】
前記第１のマイクロテクスチャ面の特徴部は、前記第２のマイクロテクスチャ面の特徴部と異なる形状を有する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項１２】
前記相補的な特徴部は一般的に角錐形状を有する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項１３】
前記相補的な特徴部は一般的に鋸歯形状を有する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項１４】
前記相補的な特徴部は隆起部を含む、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項１５】
前記相補的な特徴部は溝部を含む、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項１６】
前記触媒層は、１以上の触媒材料の薄膜を含む、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項１７】
前記触媒層は、ナノ構造触媒層を含む、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項１８】
前記ナノ構造触媒層は、ナノスケールの触媒粒子又は触媒薄膜を支持するナノ構造担持ウィスカーを含む、請求項１７に記載のサブアセンブリ。
【請求項１９】
前記ナノ構造担持ウィスカーはペリレンレッドを含む、請求項１８に記載のサブアセンブリ。
【請求項２０】
触媒被覆膜を含み、前記触媒被覆膜はイオン導電性膜及び触媒層を備える、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項２１】
さらに、前記第１及び第２のマイクロテクスチャ面上に配置される位置決め特徴部を含む、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項２２】
前記イオン導電性膜は第３のマイクロテクスチャ面を含み、前記サブアセンブリはさらに
第４のマイクロテクスチャ面を含む第２ミクロ孔質層、ここで前記第３のマイクロテクスチャ面及び前記第４のマイクロテクスチャ面は相補的な特徴部を含み、前記第４のマイクロテクスチャ面の特徴部は、前記第３のマイクロテクスチャ面の特徴部と嵌合するように構成され；及び
前記第３のマイクロテクスチャ面と第４のマイクロテクスチャ面との間に配置される第２触媒層、を含む請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項２３】
さらに
第１電極基材層であって、前記第１電極基材層上には第１ミクロ孔質層が配置され；及び
第２電極基材層であって、前記第２電極基材層上には第２ミクロ孔質層が配置されること、を含む請求項２２に記載のサブアセンブリ。
【請求項２４】
少なくとも１つのサブアセンブリ構成成分がロール材として形成される、請求項２２に記載のサブアセンブリ。
【請求項２５】
さらに、ガス流路及び流場の配列を含む第１及び第２流場プレート、圧縮力下で前記第１及び第２電極バッキング層と接触する前記流場プレート、圧縮力下でマイクロテクスチャ面間の界面がマイクロテクスチャ面のテンティングを実質的に防ぐのを促進する前記相補的な特徴部、をさらに含む請求項２２に記載のサブアセンブリ。
【請求項２６】
イオン導電性膜上で第１のマイクロテクスチャ面を形成すること；
拡散電流コレクタ層上で第２のマイクロテクスチャ面を形成すること、ここで前記第１のマイクロテクスチャ面及び前記第２のマイクロテクスチャ面は相補的な特徴部を含み、前記第１のマイクロテクスチャ面の特徴部は前記第２のマイクロテクスチャ面の特徴部と嵌合するように構成され；及び
前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間へ触媒層を配置すること、を含むサブアセンブリの製造方法。
【請求項２７】
前記第１のマイクロテクスチャ面の形成は、前記触媒層の前記イオン導電性膜への移動中の前記イオン導電性膜へ前記マイクロテクスチャ面を付与することを含む、請求項２６に記載の方法。
【請求項２８】
前記第２のマイクロテクスチャ面の形成は、前記触媒層の前記拡散電流コレクタへの移動中の前記拡散電流コレクタへ前記マイクロテクスチャ面を付与することを含む、請求項２６に記載の方法。
【請求項２９】
前記第１及び第２のマイクロテクスチャ面のうちの少なくとも１つは、エンボスプロセスを使用して形成される、請求項２６に記載の方法。
【請求項３０】
前記第１及び第２のマイクロテクスチャ面の各々は、エンボスプロセスを使用して形成される、請求項２６に記載の方法。
【請求項３１】
前記第１及び第２のマイクロテクスチャ面のうちの少なくとも１つは、エンボスツールを使用して形成される、請求項２６に記載の方法。
【請求項３２】
前記第１及び第２のマイクロテクスチャ面のうちの少なくとも１つは、エンボスドラム又はホイールを使用して形成される、請求項２６に記載の方法。
【請求項３３】
さらに、移動基材上でマイクロテクスチャパターンを形成することを含み；
前記膜上の第１のマイクロテクスチャ面は、前記移動基材上のマイクロテクスチャパターンを使用して形成され；及び
前記ＤＣＣ上の第２のマイクロテクスチャ面は、前記移動基材上のマイクロテクスチャパターンを使用して形成される、請求項２６に記載の方法。
【請求項３４】
さらに、前記移動基材上への剥離層の提供を含む、請求項３３に記載の方法。
【請求項３５】
前記移動基材は前記剥離層上へ提供される触媒を含む、請求項３３に記載の方法。
【請求項３６】
前記剥離層はナノ構造触媒層を含む、請求項３３に記載の方法。
【請求項３７】
前記剥離層はペリレンレッドを含むナノ構造担持ウィスカーを含む、請求項３３に記載の方法。
【請求項３８】
さらに、前記第１及び第２のマイクロテクスチャ面上での位置決め特徴部の形成を含む、請求項３３に記載の方法。
【請求項３９】
前記サブアセンブリの製造方法は、ウェブ加工技術を少なくとも部分的に使用して実施される、請求項３３に記載の方法。
【請求項１】
第１のマイクロテクスチャ面を含むイオン導電性膜；
第２のマイクロテクスチャ面を含むミクロ孔質層、ここで前記第１のマイクロテクスチャ面及び前記第２のマイクロテクスチャ面は相補的な特徴部を含み、前記第２のマイクロテクスチャ面の特徴部は前記第１のマイクロテクスチャ面の特徴部と嵌合するように構成され；及び
前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間に配置される触媒層、を含む膜電極サブアセンブリ。
【請求項２】
電極基材をさらに含み、前記ミクロ孔質層は前記電極基材上に配置される、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項３】
前記相補的な特徴部は、前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間の摩擦結合を促進する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項４】
前記相補的な特徴部は、前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間の機械的結合を促進する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項５】
前記相補的な特徴部は、前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間の機械的捕捉を促進する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項６】
前記相補的な特徴部は、前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間の締まり嵌めを促進する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項７】
前記相補的な特徴部は、前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間の連結嵌めを促進する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項８】
前記相補的な特徴部は、前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間のフラクタル連結嵌めを促進する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項９】
前記相補的な特徴部は、前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間のプレス嵌めを促進する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項１０】
前記相補的な特徴部は、前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間の実矧ぎ嵌めを促進する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項１１】
前記第１のマイクロテクスチャ面の特徴部は、前記第２のマイクロテクスチャ面の特徴部と異なる形状を有する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項１２】
前記相補的な特徴部は一般的に角錐形状を有する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項１３】
前記相補的な特徴部は一般的に鋸歯形状を有する、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項１４】
前記相補的な特徴部は隆起部を含む、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項１５】
前記相補的な特徴部は溝部を含む、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項１６】
前記触媒層は、１以上の触媒材料の薄膜を含む、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項１７】
前記触媒層は、ナノ構造触媒層を含む、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項１８】
前記ナノ構造触媒層は、ナノスケールの触媒粒子又は触媒薄膜を支持するナノ構造担持ウィスカーを含む、請求項１７に記載のサブアセンブリ。
【請求項１９】
前記ナノ構造担持ウィスカーはペリレンレッドを含む、請求項１８に記載のサブアセンブリ。
【請求項２０】
触媒被覆膜を含み、前記触媒被覆膜はイオン導電性膜及び触媒層を備える、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項２１】
さらに、前記第１及び第２のマイクロテクスチャ面上に配置される位置決め特徴部を含む、請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項２２】
前記イオン導電性膜は第３のマイクロテクスチャ面を含み、前記サブアセンブリはさらに
第４のマイクロテクスチャ面を含む第２ミクロ孔質層、ここで前記第３のマイクロテクスチャ面及び前記第４のマイクロテクスチャ面は相補的な特徴部を含み、前記第４のマイクロテクスチャ面の特徴部は、前記第３のマイクロテクスチャ面の特徴部と嵌合するように構成され；及び
前記第３のマイクロテクスチャ面と第４のマイクロテクスチャ面との間に配置される第２触媒層、を含む請求項１に記載のサブアセンブリ。
【請求項２３】
さらに
第１電極基材層であって、前記第１電極基材層上には第１ミクロ孔質層が配置され；及び
第２電極基材層であって、前記第２電極基材層上には第２ミクロ孔質層が配置されること、を含む請求項２２に記載のサブアセンブリ。
【請求項２４】
少なくとも１つのサブアセンブリ構成成分がロール材として形成される、請求項２２に記載のサブアセンブリ。
【請求項２５】
さらに、ガス流路及び流場の配列を含む第１及び第２流場プレート、圧縮力下で前記第１及び第２電極バッキング層と接触する前記流場プレート、圧縮力下でマイクロテクスチャ面間の界面がマイクロテクスチャ面のテンティングを実質的に防ぐのを促進する前記相補的な特徴部、をさらに含む請求項２２に記載のサブアセンブリ。
【請求項２６】
イオン導電性膜上で第１のマイクロテクスチャ面を形成すること；
拡散電流コレクタ層上で第２のマイクロテクスチャ面を形成すること、ここで前記第１のマイクロテクスチャ面及び前記第２のマイクロテクスチャ面は相補的な特徴部を含み、前記第１のマイクロテクスチャ面の特徴部は前記第２のマイクロテクスチャ面の特徴部と嵌合するように構成され；及び
前記第１のマイクロテクスチャ面と第２のマイクロテクスチャ面との間へ触媒層を配置すること、を含むサブアセンブリの製造方法。
【請求項２７】
前記第１のマイクロテクスチャ面の形成は、前記触媒層の前記イオン導電性膜への移動中の前記イオン導電性膜へ前記マイクロテクスチャ面を付与することを含む、請求項２６に記載の方法。
【請求項２８】
前記第２のマイクロテクスチャ面の形成は、前記触媒層の前記拡散電流コレクタへの移動中の前記拡散電流コレクタへ前記マイクロテクスチャ面を付与することを含む、請求項２６に記載の方法。
【請求項２９】
前記第１及び第２のマイクロテクスチャ面のうちの少なくとも１つは、エンボスプロセスを使用して形成される、請求項２６に記載の方法。
【請求項３０】
前記第１及び第２のマイクロテクスチャ面の各々は、エンボスプロセスを使用して形成される、請求項２６に記載の方法。
【請求項３１】
前記第１及び第２のマイクロテクスチャ面のうちの少なくとも１つは、エンボスツールを使用して形成される、請求項２６に記載の方法。
【請求項３２】
前記第１及び第２のマイクロテクスチャ面のうちの少なくとも１つは、エンボスドラム又はホイールを使用して形成される、請求項２６に記載の方法。
【請求項３３】
さらに、移動基材上でマイクロテクスチャパターンを形成することを含み；
前記膜上の第１のマイクロテクスチャ面は、前記移動基材上のマイクロテクスチャパターンを使用して形成され；及び
前記ＤＣＣ上の第２のマイクロテクスチャ面は、前記移動基材上のマイクロテクスチャパターンを使用して形成される、請求項２６に記載の方法。
【請求項３４】
さらに、前記移動基材上への剥離層の提供を含む、請求項３３に記載の方法。
【請求項３５】
前記移動基材は前記剥離層上へ提供される触媒を含む、請求項３３に記載の方法。
【請求項３６】
前記剥離層はナノ構造触媒層を含む、請求項３３に記載の方法。
【請求項３７】
前記剥離層はペリレンレッドを含むナノ構造担持ウィスカーを含む、請求項３３に記載の方法。
【請求項３８】
さらに、前記第１及び第２のマイクロテクスチャ面上での位置決め特徴部の形成を含む、請求項３３に記載の方法。
【請求項３９】
前記サブアセンブリの製造方法は、ウェブ加工技術を少なくとも部分的に使用して実施される、請求項３３に記載の方法。
【図１Ａ】
【図１Ｂ】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５Ａ】
【図５Ｂ】
【図５Ｃ】
【図５Ｄ】
【図６Ａ】
【図６Ｂ】
【図６Ｃ】
【図６Ｄ】
【図６Ｅ】
【図６Ｆ】
【図７】
【図８】
【図９Ａ】
【図９Ｂ】
【図９Ｃ】
【図９Ｄ】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１Ｂ】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５Ａ】
【図５Ｂ】
【図５Ｃ】
【図５Ｄ】
【図６Ａ】
【図６Ｂ】
【図６Ｃ】
【図６Ｄ】
【図６Ｅ】
【図６Ｆ】
【図７】
【図８】
【図９Ａ】
【図９Ｂ】
【図９Ｃ】
【図９Ｄ】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【公表番号】特表２００９−５０８３１７（Ｐ２００９−５０８３１７Ａ）
【公表日】平成２１年２月２６日（２００９．２．２６）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００８−５３１１４１（Ｐ２００８−５３１１４１）
【出願日】平成１８年８月２８日（２００６．８．２８）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２００６／０３３４３０
【国際公開番号】ＷＯ２００７／０３２８８９
【国際公開日】平成１９年３月２２日（２００７．３．２２）
【出願人】（５９９０５６４３７）スリーエム イノベイティブ プロパティズ カンパニー (1,802)
【Ｆターム（参考）】
【公表日】平成２１年２月２６日（２００９．２．２６）
【国際特許分類】
【出願日】平成１８年８月２８日（２００６．８．２８）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２００６／０３３４３０
【国際公開番号】ＷＯ２００７／０３２８８９
【国際公開日】平成１９年３月２２日（２００７．３．２２）
【出願人】（５９９０５６４３７）スリーエム イノベイティブ プロパティズ カンパニー (1,802)
【Ｆターム（参考）】
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