エチレンの連続カルボニル化方法
一酸化炭素と共反応剤と好適な触媒系とを用いる液相中でのエチレンの連続カルボニル化方法が記載されている。この方法は、（ｉ）共反応剤と、（ａ）第ＶＩＩＩ族金属／化合物と（ｂ）一般式（Ｉ）で示される配位子とｃ）場合によりアニオン源とを組み合わせることにより取得可能な好適な触媒系と、を含む液相を形成する工程であって、式中、Ｑ１は、場合によりリンでありうる、工程と、（ｉｉ）少なくともエチレンガス入力供給ストリームと一酸化炭素ガス入力供給ストリームとを提供することにより液相に接触する気相を形成する工程であって、ただし、入力供給ストリームから液相に入るエチレン：ＣＯモル比は、２：１よりも大きいものとする、工程と、（ｉｉｉ）液相中で共反応剤および好適な触媒系の存在下でエチレンを一酸化炭素と反応させる工程と、を含み、気相中のエチレン：ＣＯガスモル比が２０：１〜１０００：１であるか、または液相中のエチレン：ＣＯのモル比が１０：１よりも大きい。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
易動性水素原子を有する共反応剤および好適な触媒系の存在下で一酸化炭素を用いる液相中でのエチレンの連続カルボニル化方法であって、以下の工程、すなわち、
（ｉ）易動性水素原子を有する前記共反応剤と前記好適な触媒系とを含む液相を形成する工程であって、
ただし、前記触媒系は、
（ａ）第８族、第９族、もしくは第１０族の金属またはその好適な化合物と、
（ｂ）一般式（Ｉ）
【化１】
〔式中、
基Ｘ３およびＸ４は、独立して、３０個までの原子の一価基を表し、またはＸ３およびＸ４は、一緒になって、４０個までの原子の二価基を形成し、かつＸ５は、４００個までの原子を有し、
Ｑ１は、リン、ヒ素、またはアンチモンを表す〕
で示される配位子と、
ｃ）場合によりアニオン源と、
を組み合わせることにより取得可能なものとする、工程と、
（ｉｉ）少なくともエチレンガス入力供給ストリームと一酸化炭素ガス入力供給ストリームとを提供することにより前記液相に接触する気相を形成する工程であって、ただし、前記入力供給ストリームから前記液相に入るエチレン：ＣＯモル比は、２：１よりも大きいものとする、工程と、
（ｉｉｉ）前記液相中で前記共反応剤および前記好適な触媒系の存在下でエチレンを一酸化炭素と反応させる工程と、
を含み、
前記気相中のエチレン：ＣＯガスモル比が２０：１〜１０００：１である、
方法。
【請求項２】
前記触媒が前記反応の進行とともに補充される、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
添加速度が触媒崩壊速度と一致するように連続反応全体を通じて触媒濃度がおおむね保持される、請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
前記エチレン入力供給ストリームおよび前記一酸化炭素入力供給ストリームが組み合わされて単一の入力供給ストリームにされてから前記液相に接触され、したがって、単一の組み合わされた入力供給ストリーム中の前記エチレン：ＣＯモル比が２：１よりも大きい、請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
反応器の前記気相中の前記エチレン：ＣＯガスモル比が４０：１〜２００：１である、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
前記反応器内の前記エチレン：ＣＯガスモル比が３０：１〜４９：１または５１：１〜
１５０：１である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
前記反応器の前記ガス入力供給ストリーム中の前記エチレン：ＣＯモル比（いずれの再循環されたエチレンおよびＣＯをも含む）が２：１〜２０：１である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
前記液相中の前記エチレン：ＣＯのモル比が１０：１よりも大きい、請求項１〜７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
易動性水素原子を有する共反応剤および好適な触媒系の存在下で一酸化炭素を用いる液相中でのエチレンの連続カルボニル化方法であって、以下の工程、すなわち、
（ｉ）易動性水素原子を有する前記共反応剤と前記好適な触媒系とを含む液相を形成する工程であって、
ただし、前記触媒系は、
（ａ）第８族、第９族、もしくは第１０族の金属またはその好適な化合物と、
（ｂ）一般式（Ｉ）
【化２】
〔式中、
基Ｘ３およびＸ４は、独立して、３０個までの原子の一価基を表し、またはＸ３およびＸ４は、一緒になって、４０個までの原子の二価基を形成し、かつＸ５は、４００個までの原子を有し、
Ｑ１は、リン、ヒ素、またはアンチモンを表す〕
で示される配位子と、
ｃ）場合によりアニオン源と、
を組み合わせることにより取得可能なものとする、工程と、
（ｉｉ）少なくともエチレンガス入力供給ストリームと一酸化炭素ガス入力供給ストリームとを前記液相に提供することにより前記液相に接触する気相を形成する工程と、
（ｉｉｉ）前記液相中で前記共反応剤および前記好適な触媒系の存在下でエチレンを一酸化炭素と反応させる工程と、
を含み、
前記液相中のエチレン：ＣＯのモル比が１０：１よりも大きい、
方法。
【請求項１０】
好ましくは、前記入力供給ストリームから前記液相に入る前記エチレン：ＣＯモル比が２：１よりも大きい、請求項１〜９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１】
好ましくは、前記液相が前記反応時に十分に混合される、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２】
前記液相が、順流および逆流が同時に達成されるように前記反応器内で２つの対向する方向に混合するデュアルインペラーミキサーを用いて混合される、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
前記ホスフィン配位子、前記アルシン配位子、または前記スチビン配位子が、二座配位子（ただし、Ｘ５は、
【化３】
〔式中、
Ｈは、架橋中に１〜６個の原子を有する二価有機架橋基であり、
基Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、独立して、３０個までの原子の一価基を表し、場合により、前記基をＱ１原子もしくはＱ２原子に結合させる少なくとも１個の第三級炭素原子を有していてもよく、またはＸ１およびＸ２および／またはＸ３およびＸ４は、一緒になって、４０個までの原子の二価基を形成し、場合により、前記基をＱ１原子および／またはＱ２原子に結合させる少なくとも２個の第三級炭素原子を有していてもよい〕
を表す）である、請求項１〜１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
実施例および／または図面に準拠して以上に記載した方法。
【請求項１】
易動性水素原子を有する共反応剤および好適な触媒系の存在下で一酸化炭素を用いる液相中でのエチレンの連続カルボニル化方法であって、以下の工程、すなわち、
（ｉ）易動性水素原子を有する前記共反応剤と前記好適な触媒系とを含む液相を形成する工程であって、
ただし、前記触媒系は、
（ａ）第８族、第９族、もしくは第１０族の金属またはその好適な化合物と、
（ｂ）一般式（Ｉ）
【化１】
〔式中、
基Ｘ３およびＸ４は、独立して、３０個までの原子の一価基を表し、またはＸ３およびＸ４は、一緒になって、４０個までの原子の二価基を形成し、かつＸ５は、４００個までの原子を有し、
Ｑ１は、リン、ヒ素、またはアンチモンを表す〕
で示される配位子と、
ｃ）場合によりアニオン源と、
を組み合わせることにより取得可能なものとする、工程と、
（ｉｉ）少なくともエチレンガス入力供給ストリームと一酸化炭素ガス入力供給ストリームとを提供することにより前記液相に接触する気相を形成する工程であって、ただし、前記入力供給ストリームから前記液相に入るエチレン：ＣＯモル比は、２：１よりも大きいものとする、工程と、
（ｉｉｉ）前記液相中で前記共反応剤および前記好適な触媒系の存在下でエチレンを一酸化炭素と反応させる工程と、
を含み、
前記気相中のエチレン：ＣＯガスモル比が２０：１〜１０００：１である、
方法。
【請求項２】
前記触媒が前記反応の進行とともに補充される、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
添加速度が触媒崩壊速度と一致するように連続反応全体を通じて触媒濃度がおおむね保持される、請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
前記エチレン入力供給ストリームおよび前記一酸化炭素入力供給ストリームが組み合わされて単一の入力供給ストリームにされてから前記液相に接触され、したがって、単一の組み合わされた入力供給ストリーム中の前記エチレン：ＣＯモル比が２：１よりも大きい、請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
反応器の前記気相中の前記エチレン：ＣＯガスモル比が４０：１〜２００：１である、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
前記反応器内の前記エチレン：ＣＯガスモル比が３０：１〜４９：１または５１：１〜
１５０：１である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
前記反応器の前記ガス入力供給ストリーム中の前記エチレン：ＣＯモル比（いずれの再循環されたエチレンおよびＣＯをも含む）が２：１〜２０：１である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
前記液相中の前記エチレン：ＣＯのモル比が１０：１よりも大きい、請求項１〜７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
易動性水素原子を有する共反応剤および好適な触媒系の存在下で一酸化炭素を用いる液相中でのエチレンの連続カルボニル化方法であって、以下の工程、すなわち、
（ｉ）易動性水素原子を有する前記共反応剤と前記好適な触媒系とを含む液相を形成する工程であって、
ただし、前記触媒系は、
（ａ）第８族、第９族、もしくは第１０族の金属またはその好適な化合物と、
（ｂ）一般式（Ｉ）
【化２】
〔式中、
基Ｘ３およびＸ４は、独立して、３０個までの原子の一価基を表し、またはＸ３およびＸ４は、一緒になって、４０個までの原子の二価基を形成し、かつＸ５は、４００個までの原子を有し、
Ｑ１は、リン、ヒ素、またはアンチモンを表す〕
で示される配位子と、
ｃ）場合によりアニオン源と、
を組み合わせることにより取得可能なものとする、工程と、
（ｉｉ）少なくともエチレンガス入力供給ストリームと一酸化炭素ガス入力供給ストリームとを前記液相に提供することにより前記液相に接触する気相を形成する工程と、
（ｉｉｉ）前記液相中で前記共反応剤および前記好適な触媒系の存在下でエチレンを一酸化炭素と反応させる工程と、
を含み、
前記液相中のエチレン：ＣＯのモル比が１０：１よりも大きい、
方法。
【請求項１０】
好ましくは、前記入力供給ストリームから前記液相に入る前記エチレン：ＣＯモル比が２：１よりも大きい、請求項１〜９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１】
好ましくは、前記液相が前記反応時に十分に混合される、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２】
前記液相が、順流および逆流が同時に達成されるように前記反応器内で２つの対向する方向に混合するデュアルインペラーミキサーを用いて混合される、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
前記ホスフィン配位子、前記アルシン配位子、または前記スチビン配位子が、二座配位子（ただし、Ｘ５は、
【化３】
〔式中、
Ｈは、架橋中に１〜６個の原子を有する二価有機架橋基であり、
基Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、独立して、３０個までの原子の一価基を表し、場合により、前記基をＱ１原子もしくはＱ２原子に結合させる少なくとも１個の第三級炭素原子を有していてもよく、またはＸ１およびＸ２および／またはＸ３およびＸ４は、一緒になって、４０個までの原子の二価基を形成し、場合により、前記基をＱ１原子および／またはＱ２原子に結合させる少なくとも２個の第三級炭素原子を有していてもよい〕
を表す）である、請求項１〜１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
実施例および／または図面に準拠して以上に記載した方法。
【図１】
【公表番号】特表２０１３−５１３６５４（Ｐ２０１３−５１３６５４Ａ）
【公表日】平成２５年４月２２日（２０１３．４．２２）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１２−５４３９０７（Ｐ２０１２−５４３９０７）
【出願日】平成２２年１２月１５日（２０１０．１２．１５）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＧＢ２０１０／０５２０９５
【国際公開番号】ＷＯ２０１１／０７３６５５
【国際公開日】平成２３年６月２３日（２０１１．６．２３）
【出願人】（５００４６０２０９）ルーサイト インターナショナル ユーケー リミテッド (30)
【Ｆターム（参考）】
【公表日】平成２５年４月２２日（２０１３．４．２２）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年１２月１５日（２０１０．１２．１５）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＧＢ２０１０／０５２０９５
【国際公開番号】ＷＯ２０１１／０７３６５５
【国際公開日】平成２３年６月２３日（２０１１．６．２３）
【出願人】（５００４６０２０９）ルーサイト インターナショナル ユーケー リミテッド (30)
【Ｆターム（参考）】
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