圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末およびその製造方法並びに圧粉磁心
【課題】圧粉磁心用の鉄基粉末中の介在物の量を特定することによって、鉄基粉末自体の保磁力を小さくし、しかも圧粉磁心を形成したときに圧粉磁心の保磁力を小さくすることのできる圧粉磁心用の鉄基軟磁性粉末を提供する。
【解決手段】圧粉磁心用の鉄基軟磁性粉末であって、前記鉄基軟磁性粉末粒子断面を走査型電子顕微鏡で観察したとき、円相当直径：０．１〜３μｍの介在物個数が１×１０4個／ｍｍ2以下であり、且つ円相当直径：３μｍ超の介在物個数が１０個／ｍｍ2以下である。
【解決手段】圧粉磁心用の鉄基軟磁性粉末であって、前記鉄基軟磁性粉末粒子断面を走査型電子顕微鏡で観察したとき、円相当直径：０．１〜３μｍの介在物個数が１×１０4個／ｍｍ2以下であり、且つ円相当直径：３μｍ超の介在物個数が１０個／ｍｍ2以下である。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、鉄粉や鉄基合金粉末（以下、これらを総称して鉄基粉末と呼ぶことがある）等の鉄基軟磁性粉末を圧粉成形し、電磁気部品用の圧粉磁心を製造する際に用いる圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末、およびその製造方法、並びに圧粉磁心等に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
交流で使用される電磁気部品（例えば、モータなど）の磁心（コア材）には、従来、電磁軟鉄やケイ素鋼板等の電気鉄板（電磁鋼板）を積層したものが用いられていたが、近年は、軟磁性の鉄基粉末を圧粉成形し、これを歪取り焼鈍して製造される圧粉磁心が利用されるようになってきた。鉄基粉末を圧粉成形することで、形状の自由度が高くなり、三次元形状の磁心でも容易に製造できる。そのため、電磁鋼板を積層したものを用いたものと比べて小型化や軽量化が可能になる。
【０００３】
ところが鉄基粉末を圧粉成形して製造される圧粉磁心は、電磁鋼板を積層した積層磁心と比較すると、例えば１ｋＨｚ以上の高周波帯域では低鉄損であるが、一般にモータが動作している駆動条件下［例えば、駆動周波数が数１０Ｈｚ〜１ｋＨｚで、磁束密度が１Ｔ（テスラ）以上］では、積層磁心と較べて鉄損が大きくなる傾向がある。この鉄損［即ち、磁気変換時のエネルギー損失］は、材料内磁束変化が緩和現象（磁気共鳴など）を伴わない領域であれば、ヒステリシス損と渦電流損の和で表されることが知られている（例えば、非特許文献１参照）。
【０００４】
このうちヒステリシス損は、Ｂ−Ｈ（磁束密度−磁場）カーブの面積に相当すると考えられている。このＢ−Ｈカーブの形に影響を与え、ヒステリシス損を支配する因子としては、圧粉磁心の保磁力（Ｂ−Ｈカーブのループ幅）や最大磁束密度などが挙げられる。つまりヒステリシス損は保磁力に比例するため、ヒステリシス損を低減するには、保磁力を小さくすればよい。
【０００５】
これに対し、渦電流損は、磁場変化に対する電磁誘導で発生する起電力に伴う誘導電流のジュール損失である。この渦電流損は、磁場変化速度、つまり周波数の２乗に比例すると考えられており、圧粉磁心の電気抵抗が小さいほど、また渦電流の流れる範囲が大きいほど渦電流損は大きくなる。この渦電流は、個々の鉄基粉末粒子内に流れる粒子内渦電流と、鉄基粉末粒子間にまたがって流れる粒子間渦電流に大別される。そのため個々の鉄基粉末の電気的な絶縁が完全であれば、粒子間渦電流は発生しないため、粒子内渦電流のみとなり、渦電流損を低減できる。
【０００６】
ところで鉄損は、一般にモータが動作している低周波数帯（例えば、数１０Ｈｚ〜１ｋＨｚ）においては、渦電流損よりもヒステリシス損の方が支配的であるため、ヒステリシス損を低減することが求められている。圧粉磁心は、通常、圧粉成形後に歪取り焼鈍することで、圧粉成形時に導入された歪みが解放され、鉄損、特にヒステリシス損が低減される。しかし歪取り焼鈍によるヒステリシス損低減効果には限界があるため、ヒステリシス損を低減するために更なる工夫が必要とされている。
【０００７】
圧粉磁心のヒステリシス損を更に低減する技術として、前記非特許文献１では、高純度化と粒子内歪み低減による磁性粉末の低保磁力化を目指した技術が開示されている。また、この非特許文献１には、絶縁皮膜改良による圧粉成形体の高密度化、高電気抵抗化、耐熱性向上に着目し、特性を改善することも開示されている。しかしながらこの技術では、鉄基粉末中の不純物の形態については何ら考慮されておらず、また鉄基粉末に不可避的に含まれる不純物量を低減し、高純度化した鉄基粉末を用いる必要があるため、一般に市販されている鉄基粉末を使用することができず、汎用性がない。
【０００８】
鉄基粉末中の不純物の形態、つまり介在物・析出物の制御技術として、例えば特許文献１には、析出物の組成と大きさを制御し、析出物の粗大化による磁気特性の向上技術が開示されている。すなわち、Ｎｂ，Ｔａ，Ｔｉ，ＺｒおよびＶよりなる群から選択される少なくとも１種と酸素を主成分とする平均粒径が０．０２μｍ以上、０．５μｍ以下の粒子を析出させることにより、Ｏ，Ｃ，Ｎ等のガス不純物をＦｅ粉末の母相から取り出して清浄化し、磁気特性の向上を図っている。しかしながらこの技術は、磁気特性を悪化させる析出物・介在物を生成させる技術であるため、磁気特性の向上に限界がある。
【０００９】
特許文献２では、純鉄の化学成分組成と非金属介在物の面積率を規定することで、直流磁化条件で使用される磁気特性の改善技術が提案されている。この技術では、ＪＩＳ−Ｇ０５５５に規定されている非金属介在物の面積率を（ｄＡ＋ｄＢ＋ｄＣ）≦０．１％に規定するものであるが、介在物の面積率を制御するのみで介在物粒子の大きさの影響については述べられておらず、鉄損低減のためには不十分である。また、直流磁化条件で使用されることを想定したものであり、交流磁化条件で使用される圧粉磁心にはそのまま適用できないものである。
【００１０】
一方、特許文献３では、鉄粉末中の不純物量と、結晶粒数、硬さ等を制御することによる磁気特性改善技術が提案されている。また、この技術では、大きさが５０ｎｍ以上のＳｉを含む介在物を、Ｓｉを含む介在物全個数に対する個数比率で７０％以上とすることによって、磁気特性が改善されることが開示されている。この技術では、介在物の大きさと組成制御によって特性を改善するものであるが、介在物が存在する以上、特性改善には限界があり、更に介在物が多い場合には、磁気特性の改善効果が得られないことが推察される。
【００１１】
特許文献４では、アニールされた鉄粉末の不純物含有量、酸素含有量、およびＢＥＴ法で測定した比表面積等を規定することによって、圧粉磁心の鉄損低減を図る技術が開示されている。この技術は、鉄粉の酸素含有量を低減するためのアニール処理を提案するものであるが、介在物については何ら考慮されておらず、介在物の影響によって磁気特性の改善効果が得られないことが推察される。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【００１２】
【非特許文献１】「ＳＥＩテクニカルレビュー第１６６号」、住友電気工業発行、２００５年３月、Ｐ．１〜６
【特許文献】
【００１３】
【特許文献１】特開２０１０−１０６７３号公報
【特許文献２】特開平１−１３９７３９号公報
【特許文献３】特開２００７−９２１６２号公報
【特許文献４】特表２００７−５０５２１６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
本発明は、この様な状況に鑑みてなされたものであり、その目的は、圧粉磁心用の鉄基粉末中の介在物の量を特定することによって、鉄基粉末自体の保磁力を小さくし、しかも圧粉磁心を形成したときに圧粉磁心の保磁力を小さくすることのできる圧粉磁心用の鉄基粉末（鉄基軟磁性粉末）を提供することにある。また、本発明の他の目的は、上記のような圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末を製造するための有用な方法を提供することにある。更に、本発明の他の目的は、鉄損の低い圧粉磁心を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
上記課題を解決することのできた本発明に係る圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末とは、圧粉磁心用の鉄基軟磁性粉末であって、前記鉄基軟磁性粉末の粒子断面を走査型電子顕微鏡で観察したとき、円相当直径：０．１〜３μｍの介在物個数が１×１０4個／ｍｍ2以下であり、且つ円相当直径：３μｍ超の介在物個数が１０個／ｍｍ2以下である点に要旨を有する。この圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末では、表面に絶縁皮膜が形成されているものであることが好ましい。なお、「円相当直径」とは、測定対象とする介在物について、投影面積に等しい円を描いたときの円の直径を意味する。
【００１６】
上記のような圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末を製造するに当たっては、原料粉末を水素含有雰囲気下、１１００℃以上で、下記（１）式を満足する温度・時間条件での熱処理を施すようにすれば良い。また、本発明には、上記圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末を用いてなる圧粉磁心も包含される。
熱処理温度（Ｋ）×ｌｏｇ（熱処理時間（分））≧２４００ …（１）
熱処理温度：１１００℃以上であって粉末を保持する温度（Ｋ）
熱処理時間：上記熱処理温度で粉末を保持する時間（分）
尚、１１００℃以上の保持温度を複数持つような多段熱処理の場合、夫々の熱処理温度（保持温度）・熱処理時間（保持時間）について、熱処理温度（Ｋ）×ｌｏｇ（熱処理時間（分））を計算した合計値を２４００と比較し（１）式とする。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、圧粉磁心用の鉄基軟磁性粉末の介在物量を制御することによって、鉄基軟磁性粉末自体の保磁力を低減することができる。鉄基軟磁性粉末自体の保磁力を低減することで、この鉄基軟磁性粉末を成形して得られる圧粉磁心の保磁力を小さくすることができ、その結果、圧粉磁心のヒステリシス損を低減できる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】熱処理温度（Ｋ）×ｌｏｇ（熱処理時間（分））と介在物個数との関係を示すグラフである。
【図２】介在物個数と鉄損との関係を示すグラフである。
【図３】熱処理温度（Ｋ）×ｌｏｇ（熱処理時間（分））と温度（熱処理温度）が磁気特性に与える影響を示すグラフである。
【図４】熱処理前の鉄基軟磁性粉末の粒子断面を示す図面代用走査型電子顕微鏡写真である。
【図５】１２００℃×９０分で熱処理したときの鉄基軟磁性粉末の粒子断面を示す図面代用走査型電子顕微鏡写真である。
【図６】１１００℃×４５０分で熱処理したときの鉄基軟磁性粉末の粒子断面を示す図面代用走査型電子顕微鏡写真である。
【図７】１１００℃×９０分で熱処理したときの鉄基軟磁性粉末の粒子断面を示す図面代用走査型電子顕微鏡写真である。
【図８】１０８０℃×９０分で熱処理したときの鉄基軟磁性粉末の粒子断面を示す図面代用走査型電子顕微鏡写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
本発明者らは、圧粉磁心の保磁力を低減してヒステリシス損を改善するために、鋭意検討を重ねてきた。その結果、圧粉磁心の原材料として用いる鉄基軟磁性粉末自体の介在物に注目し、介在物の個数をその大きさに応じて適正に減少するようにすれば、鉄基軟磁性粉末自体の保磁力を低減できること、およびこの鉄基軟磁性粉末を用いれば圧粉磁心の保磁力を低減でき、ヒステリシス損を低減できることを見出し、本発明を完成した。
【００２０】
本発明の鉄基軟磁性粉末は、その粒子断面を走査型電子顕微鏡で観察したときに、（１）円相当直径：０．１〜３μｍである介在物個数が１×１０4個／ｍｍ2以下、（２）円相当直径：３μｍ超である介在物個数が１０個／ｍｍ2以下である要件を満足するものである。
【００２１】
一般的な鉄粉では、１×１０6個／ｍｍ2程度の介在物が存在することになり、その大きさ（円相当直径）は０．０１〜３μｍに分布している。また、大きさが３μｍを超えるような介在物（大きさの上限は１０μｍ程度）もまれに観察され、その存在数は１０個／ｍｍ2程度までである。介在物は、基本的な作用として磁壁をピンニングするので、保磁力を増加させることが知られている。しかしながら、微細な介在物は磁壁のピンニング力は小さいものと考えられている。
【００２２】
本発明者らが検討したところによれば、円相当直径が０．１μｍ未満の介在物ではピンニング力が小さいこと、また円相当直径が３μｍを超えるような介在物もピンニング力が小さいこと、且つ円相当直径で３μｍを超えるような介在物は事実上その個数が少なく、磁気特性に対して影響が非常に小さいことが判明した。
【００２３】
そこで、円相当直径が０．１〜３μｍの介在物に着目し、介在物の個数と磁気特性との関係について検討したところ、粉末粒子断面を走査型電子顕微鏡で観察したときに、円相当直径が０．１〜３μｍの介在物の個数を、１×１０4個／ｍｍ2以下、および円相当直径が３μｍを超える介在物の個数を１０個／ｍｍ2以下となるように制御すれば、磁気特性を優れたものとできることを見出した。
【００２４】
本発明の鉄基軟磁性粉末で対象とする介在物は、鉄基粉末の合金系の違いによって（後述する）、その主成分が異なるものとなるが、いずれの合金系であっても（たとえ純鉄粉であっても、不純物の影響によって）、Ｆｅ，Ｓｉ，ＭｎおよびＣｒなどを基本的に含む複合酸化物となっている。本発明者らが、このような介在物を減少させる手段について検討した。
【００２５】
その結果、上記のような複合酸化物を還元除去する方法が最適であることを見出した。すなわち、鉄基粉末を水素含有雰囲気下、１１００℃以上で、下記（１）式を満足する温度・時間条件での熱処理を行うことによって、鉄基粉末内部の介在物が還元・分解され、ガス成分が除去されると共に、金属元素は鉄中に固溶することになる。
熱処理温度（Ｋ）×ｌｏｇ（熱処理時間（分））≧２４００ …（１）
熱処理温度：１１００℃以上であって粉末を保持する温度（Ｋ）
熱処理時間：上記熱処理温度で粉末を保持する時間（分）
【００２６】
板材や棒材の一般的な材料では、表面から内部までの距離が大きく、雰囲気を還元性に制御しても粉末内部まで十分に還元することは困難である。そのため、複合酸化物を還元除去する方法は通常は行われない。しかしながら、鉄基粉末を対象とした場合には、表面から内部までの距離が小さく、還元性雰囲気で内部まで十分に還元できる。還元反応が１１００℃以上で進行することと、反応が酸素原子の拡散律速であるため、雰囲気温度が１１００℃未満になったり、熱処理温度（Ｋ）×ｌｏｇ（熱処理時間（分））が２４００未満の場合には、鉄基粉末内部に存在する介在物の還元・分解が進まず、円相当直径が０．１〜３μｍの介在物の個数を、１×１０4個／ｍｍ2以下に制御することはできない。
【００２７】
上記の通り、本発明の鉄基軟磁性粉末では、介在物の大きさに応じた個数を制御することによって、圧粉磁心の保磁力を小さくでき、ヒステリシス損を低減できるが、圧粉磁心の鉄損を改善するには、ヒステリシス損の他に、渦電流損の低減を図る必要がある。
【００２８】
渦電流損を低減するには、上記鉄基軟磁性粉末を圧粉成形したときに、鉄基軟磁性粉末同士の界面に絶縁体が存在していればよい。鉄基軟磁性粉末同士の界面に絶縁体を存在させるためには、例えば、上記鉄基軟磁性粉末の表面に絶縁皮膜を形成したものを圧粉成形するか、上記鉄基軟磁性粉末と絶縁用粉末を混合したものを圧粉成形すればよい。好ましくは上記鉄基軟磁性粉末の表面に絶縁皮膜を形成したものを圧粉成形するのがよい。
【００２９】
上記絶縁皮膜や上記絶縁用粉末の種類は特に限定されず、公知のものを用いることができ、例えば、圧粉磁心（成形体）の比抵抗を４端子法で測定したときに、比抵抗が５０μΩ・ｍ程度以上、好ましくは１００μΩ・ｍ以上になるものであればよい。
【００３０】
上記絶縁皮膜としては、無機化成皮膜や樹脂皮膜を用いればよい。無機化成皮膜と樹脂皮膜は、鉄基粉末の表面に夫々単独で形成してもよいし、無機化成皮膜の表面に、更に樹脂皮膜を形成してもよい。無機化成皮膜としては、例えばリン酸系化成皮膜やクロム系化成皮膜などを挙げることができる。
【００３１】
樹脂皮膜を構成する樹脂としては、例えば、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、スチレン樹脂、アクリル樹脂、スチレン／アクリル樹脂、エステル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエチレンなどのオレフィン樹脂、カーボネート樹脂、ケトン樹脂、フッ化メタクリレートやフッ化ビニリデンなどのフッ素樹脂、ＰＥＥＫなどのエンジニアリングプラスチックまたはその変性品などを使用できる。
【００３２】
こうした絶縁皮膜の中でも、特にリン酸系化成皮膜を形成すればよい。リン酸系化成皮膜は、オルトリン酸（Ｈ3ＰＯ4）などによる化成処理によって生成するガラス状の皮膜であり、電気絶縁性に優れている。
【００３３】
本発明で用いることができるリン酸系化成皮膜には、ＭｇやＢが含まれていてもよい。このとき、リン酸系化成皮膜形成後の鉄基粉末１００質量％中の量として、Ｍｇ，Ｂ共に、０．００１〜０．５質量％が好適である。
【００３４】
上記リン酸系化成皮膜の膜厚は１〜２５０ｎｍ程度が好ましい。膜厚が１ｎｍより薄いと絶縁効果が発現し難いからである。しかし膜厚が２５０ｎｍを超えると絶縁効果が飽和する上、圧粉体の高密度化を阻害するため望ましくない。付着量として言えば０．０１〜０．８質量％程度が好適範囲である。
【００３５】
本発明では、上記リン酸系化成皮膜の表面に、更にシリコーン樹脂皮膜が形成されていることが推奨される。シリコーン樹脂皮膜は、電気絶縁性の熱的安定性を向上させる他、圧粉磁心の機械的強度も高める作用を有する。すなわち、シリコーン樹脂の架橋・硬化反応終了時（圧粉成形体の成形時）には、耐熱性に優れたＳｉ−Ｏ結合を形成して熱的安定性に優れた絶縁皮膜となる。また、粉末同士が強固に結合するので、機械的強度が増大する。上記シリコーン樹脂皮膜の厚みは、１〜２００ｎｍが好ましい。より好ましい厚みは１〜１００ｎｍである。
【００３６】
また、リン酸系化成皮膜とシリコーン樹脂皮膜との合計厚みは２５０ｎｍ以下とすることが好ましい。絶縁皮膜の厚みが２５０ｎｍを超えると、圧粉磁心の磁束密度の低下が大きくなることがある。また、圧粉磁心の鉄損を小さくするには、リン酸系化成皮膜をシリコーン樹脂皮膜より厚めに形成することが望ましい。
【００３７】
上記シリコーン樹脂皮膜の付着量は、リン酸系化成皮膜が形成された鉄基粉末とシリコーン樹脂皮膜との合計を１００質量％としたとき、０．０５〜０．３質量％となるように調整することが好ましい。シリコーン樹脂皮膜の付着量が０．０５質量％より少ないと、絶縁性に劣り、電気抵抗が低くなる。一方、シリコーン樹脂皮膜の付着量が０．３質量％より多くなると、圧粉磁心（成形体）の高密度化が達成しにくい。
【００３８】
上記では、鉄基粉末の表面に絶縁皮膜を形成したものを圧粉成形する場合を中心に説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、例えば鉄基粉末の表面に、リン酸系化成皮膜やクロム系化成皮膜などの無機物を被覆した粉末と、上記樹脂からなる絶縁用粉末を混合したものを圧粉成形してもよい。このように混合するときの樹脂の配合量は、混合粉末全体に対して、０．０５〜０．５質量％程度とするのがよい。
【００３９】
本発明の鉄基軟磁性粉末には、さらに潤滑剤が含有されたものであってもよい。この潤滑剤の作用により、鉄基軟磁性粉末を圧粉成形する際の粉末間、あるいは鉄基軟磁性粉末と成形型内壁間の摩擦抵抗を低減でき、成形体の型かじりや成形時の発熱を防止することができる。
【００４０】
このような効果を有効に発揮させるためには、潤滑剤は粉末全量中、０．２質量％以上含有されていることが好ましい。しかし潤滑剤量が多くなると、圧粉体の高密度化に反するため、０．８質量％以下にとどめることが好ましい。なお、圧粉成形する際に、成形型内壁面に潤滑剤を塗布した後、成形するような場合（型潤滑成形）には、０．２質量％より少ない潤滑剤量でも構わない。
【００４１】
上記潤滑剤としては、従来から公知のものを使用すればよく、具体的には、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カルシウムなどのステアリン酸の金属塩粉末、およびパラフィン、ワックス、天然または合成樹脂誘導体などが挙げられる。
【００４２】
本発明の圧粉磁心用鉄基粉末は、もちろん圧粉磁心の製造のために用いられるものであり、本発明の鉄基軟磁性粉末を成形して得られた圧粉磁心は本発明に包含される。この圧粉磁心は、主に交流で使用されるモータのロータやステータ等のコアとして使用される。
【００４３】
本発明の鉄基軟磁性粉末は、上記要件を満足するものであり、粉末形態の製造方法は特に限定されないが、例えば、例えば、アトマイズ法によって製造できる。アトマイズ法の種類は特に限定されず、水アトマイズ法でもよいし、ガスアトマイズ法でもよい。
【００４４】
上記原料鉄基粉末は、強磁性体の金属粉末であり、具体例としては、純鉄粉、鉄基合金粉末（例えば、Ｆｅ−Ａｌ合金、Ｆｅ−Ｓｉ合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金、Ｆｅ−Ｎｉ合金、Ｆｅ−Ｃｏ合金、Ｆｅ−Ｃｒ合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金）等が挙げられる。
【００４５】
本発明では、特に、水アトマイズ法によって得られた粉末であっても、原料鉄基粉末として好適に用いることができる。すなわち、水アトマイズ法で得られた鉄基粉末は、ガスアトマイズ法で得られた鉄基粉末よりも安価であるが、水アトマイズ法で得られた鉄基粉末を用いて作製した圧粉磁心の保磁力は、ガスアトマイズ法で得られた鉄基粉末を用いて作製した圧粉磁心の保磁力よりも大きくなる傾向があった。
【００４６】
この理由について本発明者らが検討したところ、水アトマイズ法で得られた鉄基粉末は、溶鋼と水が接触するアトマイズ時に生成する介在物のため、介在物が多くなっていることが分かった。そのためこの鉄基粉末を用いて圧粉磁心を作製すると、圧粉磁心の保磁力も大きくなることが判明した。ところが本発明によれば、水アトマイズ法で得られた鉄基粉末であっても、還元処理を行い、介在物を低減させることによって、圧粉磁心の保磁力を低減できる。
【００４７】
なお、圧粉磁心を製造するに当たっては、上記鉄基粉末の表面に絶縁皮膜が形成された粉末（例えば、上記リン酸系化成皮膜を形成した鉄基粉末、或いはリン酸系化成皮膜の表面に更にシリコーン樹脂皮膜を形成した鉄基粉末）を、成形した後、歪取り焼鈍すればよい。
【００４８】
圧粉成形法は特に限定されず、公知の方法を採用できる。圧粉成形の好適条件は、面圧で４９０〜１９６０ＭＰａ（より好ましくは７９０〜１１８０ＭＰａ）である。成形温度は、室温成形、温間成形（８０〜２５０℃）のいずれも可能である。型潤滑成形で温間成形を行う方が、高強度の圧粉磁心が得られるため好ましい。成形後は、圧粉磁心のヒステリシス損を低減するため歪取焼鈍する。歪取焼鈍の条件は特に限定されず、公知の条件を適用できる。
【００４９】
歪取り焼鈍を行う雰囲気は特に限定されないが、窒素等の不活性ガス雰囲気下が好ましい。歪取り焼鈍を行う時間は特に限定されないが、２０分以上が好ましく、３０分以上がより好ましく、１時間以上がさらに好ましい。
【実施例】
【００５０】
以下、本発明を実施例によって更に詳細に説明するが、下記実施例は本発明を限定する性質のものではなく、前・後記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更して実施することも可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に含まれる。
【００５１】
鉄基軟磁性粉末として純鉄粉末（神戸製鋼所製 「ＭＬ３５Ｎ」 平均粒径：１４０μｍ）を用い、目開き１５０μｍ、２５０μｍの篩により抽出した２５０〜１５０μｍの平均粒径を持つ粉末１ｋｇに対し、メッシュベルト式熱処理炉を用いて、水素雰囲気４０００Ｌ（リットル）／分、シールドガスとして窒素を炉出入り口に３０００Ｌ／分導入し、１０００〜１２００℃の加熱が９０分〜４５０分となるようにベルトスピードを調節して鉄粉を熱処理した。
【００５２】
熱処理後、リン酸濃度：１．５質量％のリン酸鉄化成皮膜生成液を５ｃｃ添加し、Ｖ型混合機を用いて３０分以上混合した後、大気中、２００℃で３０分乾燥し、目開き３００μｍの篩を通した。なお、２００℃程度の温度では、原子の拡散は進まず、鉄粉内部の介在物には変化はない。
【００５３】
続いて、シリコーン樹脂「ＳＲ２４００」（東レ・ダウコーニング社製）をトルエンに希釈させ、４．８質量％の固形分濃度の樹脂溶液を作製した。この樹脂溶液を、鉄粉に対して樹脂固形分が０．１％となるように添加混合し、オーブン炉で大気中、７５℃、３０分間加熱して乾燥した後、目開き３００μｍの篩を通した。
【００５４】
更に、１３０℃に加熱した金型にステアリン酸亜鉛を塗布し、１３０℃に加熱した粉末を、面圧：１１７６ＭＰａで圧粉成形を行った。成形体（圧粉体）の寸法は、外径：４５ｍｍ、内径：３３ｍｍ、高さ：５ｍｍのリング形状である。
【００５５】
上記で得られた成形体を、６００℃で３０分間、窒素雰囲気で焼鈍した。このときの昇温速度は約１０℃／分とした。炉冷後、サンプルを取り出した。焼鈍雰囲気が非酸化性雰囲気であるため、鉄粉内部に酸化物すなわち介在物は発生せず、焼鈍工程においても介在物量に変化はなかった。
【００５６】
リング状試験片（上記焼鈍後のもの）に、一次巻き線として、４００ターン、二次巻き線として２５ターンの巻き線を行い、ＢＨカーブトレーサ（理研電子製：「ＢＨＳ−４０Ｓ」）で保磁力を測定した。このときの最大励磁磁場は１００００Ａ／ｍとした。また、鉄損を、自動磁化測定装置（メトロン技研製）を用い、励磁磁束密度：１．０Ｔ（テスラ）、周波数：４００Ｈｚの条件で測定した。
【００５７】
一方、熱処理後の粉末について、粉末断面を鏡面研磨し、ＦＥ−ＳＥＭ（Ｆｉｅｌｄ Ｅｍｉｓｓｉｏｎ ｔｙｐｅ Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｅｌｅｃｔｏｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）を用い、加速電圧：１０ｋＶ、倍率：１００００倍の反射電子像（走査型電子顕微鏡写真）を観察した。観察面積は、１５０μｍ2の視野からなる任意の映像１０枚を用いた（合計面積：１５００μｍ2）。画像解析によって、円相当直径が０．１〜３μｍの介在物と、円相当直径が３μｍ超の介在物の個数を算出した。
【００５８】
各熱処理条件で得られた粉末の介在物個数と、それらの粉末を用いて得られた成形体（焼鈍後のもの）の保磁力および鉄損を一括して下記表１に示す（試験Ｎｏ．１〜１１）。また、各熱処理条件での熱処理温度（Ｋに換算したもの）、熱処理時間（ｌｏｇｔ：ｔは時間（分））および（熱処理温度（Ｋ）×熱処理時間（ｌｏｇｔ））を下記表２に示す。また、この結果に基づき、パラメータと介在物個数の関係を図１に、介在物個数と鉄損の関係を図２に、夫々示す。パラメータと温度（熱処理温度）が磁気特性に与える影響を図３（図中、「○」は磁気特性を満足する実施例、「×」は磁気特性を満足しない比較例）に示す。
【００５９】
また熱処理前の鉄基軟磁性粉末の粒子断面を図４（図面代用走査型電子顕微鏡写真）に示す。１２００℃×９０分で熱処理したときの鉄基軟磁性粉末（試験Ｎｏ．２）の粒子断面を図５（図面代用走査型電子顕微鏡写真）に示す。１１００℃×４５０分で熱処理したときの鉄基軟磁性粉末（試験Ｎｏ．７）の粒子断面を図６（図面代用走査型電子顕微鏡写真）に示す。１１００℃×９０分で熱処理したときの鉄基軟磁性粉末（試験Ｎｏ．８）の粒子断面を図７（図面代用走査型電子顕微鏡写真）に示す。１０８０℃×９０分で熱処理したときの鉄基軟磁性粉末（試験Ｎｏ．９）の粒子断面を図８（図面代用走査型電子顕微鏡写真）に示す。
【００６０】
【表１】
【００６１】
【表２】
【００６２】
これらの結果から、次のように考察できる。熱処理温度の上昇にしたがって、介在物個数が減少し、１１００℃以上で、熱処理温度（Ｋ）×ｌｏｇ（熱処理時間（分））≧２４００を満足する温度・時間条件での熱処理によって介在物は観察されなくなった（図１、図５〜７）。これは、還元処理による介在物低減効果によるものと考えられた。また、介在物個数が低減するにつれて鉄損の低減がみられる（図２）。
【００６３】
介在物個数の減少と共に、鉄損と成形体の保磁力も減少していることが分かる（試験Ｎｏ．１〜３、７、８）。実用上求められている鉄損値は２７Ｗ／ｋｇ以下であり、本発明によって低鉄損の圧粉磁心を得ることができることが分かる。
【００６４】
これに対して、介在物個数が増加しているものでは（試験Ｎｏ．４、６、９〜１１）、成形体の保磁力は増大し、鉄損も十分低減できないことが分かる。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、鉄粉や鉄基合金粉末（以下、これらを総称して鉄基粉末と呼ぶことがある）等の鉄基軟磁性粉末を圧粉成形し、電磁気部品用の圧粉磁心を製造する際に用いる圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末、およびその製造方法、並びに圧粉磁心等に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
交流で使用される電磁気部品（例えば、モータなど）の磁心（コア材）には、従来、電磁軟鉄やケイ素鋼板等の電気鉄板（電磁鋼板）を積層したものが用いられていたが、近年は、軟磁性の鉄基粉末を圧粉成形し、これを歪取り焼鈍して製造される圧粉磁心が利用されるようになってきた。鉄基粉末を圧粉成形することで、形状の自由度が高くなり、三次元形状の磁心でも容易に製造できる。そのため、電磁鋼板を積層したものを用いたものと比べて小型化や軽量化が可能になる。
【０００３】
ところが鉄基粉末を圧粉成形して製造される圧粉磁心は、電磁鋼板を積層した積層磁心と比較すると、例えば１ｋＨｚ以上の高周波帯域では低鉄損であるが、一般にモータが動作している駆動条件下［例えば、駆動周波数が数１０Ｈｚ〜１ｋＨｚで、磁束密度が１Ｔ（テスラ）以上］では、積層磁心と較べて鉄損が大きくなる傾向がある。この鉄損［即ち、磁気変換時のエネルギー損失］は、材料内磁束変化が緩和現象（磁気共鳴など）を伴わない領域であれば、ヒステリシス損と渦電流損の和で表されることが知られている（例えば、非特許文献１参照）。
【０００４】
このうちヒステリシス損は、Ｂ−Ｈ（磁束密度−磁場）カーブの面積に相当すると考えられている。このＢ−Ｈカーブの形に影響を与え、ヒステリシス損を支配する因子としては、圧粉磁心の保磁力（Ｂ−Ｈカーブのループ幅）や最大磁束密度などが挙げられる。つまりヒステリシス損は保磁力に比例するため、ヒステリシス損を低減するには、保磁力を小さくすればよい。
【０００５】
これに対し、渦電流損は、磁場変化に対する電磁誘導で発生する起電力に伴う誘導電流のジュール損失である。この渦電流損は、磁場変化速度、つまり周波数の２乗に比例すると考えられており、圧粉磁心の電気抵抗が小さいほど、また渦電流の流れる範囲が大きいほど渦電流損は大きくなる。この渦電流は、個々の鉄基粉末粒子内に流れる粒子内渦電流と、鉄基粉末粒子間にまたがって流れる粒子間渦電流に大別される。そのため個々の鉄基粉末の電気的な絶縁が完全であれば、粒子間渦電流は発生しないため、粒子内渦電流のみとなり、渦電流損を低減できる。
【０００６】
ところで鉄損は、一般にモータが動作している低周波数帯（例えば、数１０Ｈｚ〜１ｋＨｚ）においては、渦電流損よりもヒステリシス損の方が支配的であるため、ヒステリシス損を低減することが求められている。圧粉磁心は、通常、圧粉成形後に歪取り焼鈍することで、圧粉成形時に導入された歪みが解放され、鉄損、特にヒステリシス損が低減される。しかし歪取り焼鈍によるヒステリシス損低減効果には限界があるため、ヒステリシス損を低減するために更なる工夫が必要とされている。
【０００７】
圧粉磁心のヒステリシス損を更に低減する技術として、前記非特許文献１では、高純度化と粒子内歪み低減による磁性粉末の低保磁力化を目指した技術が開示されている。また、この非特許文献１には、絶縁皮膜改良による圧粉成形体の高密度化、高電気抵抗化、耐熱性向上に着目し、特性を改善することも開示されている。しかしながらこの技術では、鉄基粉末中の不純物の形態については何ら考慮されておらず、また鉄基粉末に不可避的に含まれる不純物量を低減し、高純度化した鉄基粉末を用いる必要があるため、一般に市販されている鉄基粉末を使用することができず、汎用性がない。
【０００８】
鉄基粉末中の不純物の形態、つまり介在物・析出物の制御技術として、例えば特許文献１には、析出物の組成と大きさを制御し、析出物の粗大化による磁気特性の向上技術が開示されている。すなわち、Ｎｂ，Ｔａ，Ｔｉ，ＺｒおよびＶよりなる群から選択される少なくとも１種と酸素を主成分とする平均粒径が０．０２μｍ以上、０．５μｍ以下の粒子を析出させることにより、Ｏ，Ｃ，Ｎ等のガス不純物をＦｅ粉末の母相から取り出して清浄化し、磁気特性の向上を図っている。しかしながらこの技術は、磁気特性を悪化させる析出物・介在物を生成させる技術であるため、磁気特性の向上に限界がある。
【０００９】
特許文献２では、純鉄の化学成分組成と非金属介在物の面積率を規定することで、直流磁化条件で使用される磁気特性の改善技術が提案されている。この技術では、ＪＩＳ−Ｇ０５５５に規定されている非金属介在物の面積率を（ｄＡ＋ｄＢ＋ｄＣ）≦０．１％に規定するものであるが、介在物の面積率を制御するのみで介在物粒子の大きさの影響については述べられておらず、鉄損低減のためには不十分である。また、直流磁化条件で使用されることを想定したものであり、交流磁化条件で使用される圧粉磁心にはそのまま適用できないものである。
【００１０】
一方、特許文献３では、鉄粉末中の不純物量と、結晶粒数、硬さ等を制御することによる磁気特性改善技術が提案されている。また、この技術では、大きさが５０ｎｍ以上のＳｉを含む介在物を、Ｓｉを含む介在物全個数に対する個数比率で７０％以上とすることによって、磁気特性が改善されることが開示されている。この技術では、介在物の大きさと組成制御によって特性を改善するものであるが、介在物が存在する以上、特性改善には限界があり、更に介在物が多い場合には、磁気特性の改善効果が得られないことが推察される。
【００１１】
特許文献４では、アニールされた鉄粉末の不純物含有量、酸素含有量、およびＢＥＴ法で測定した比表面積等を規定することによって、圧粉磁心の鉄損低減を図る技術が開示されている。この技術は、鉄粉の酸素含有量を低減するためのアニール処理を提案するものであるが、介在物については何ら考慮されておらず、介在物の影響によって磁気特性の改善効果が得られないことが推察される。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【００１２】
【非特許文献１】「ＳＥＩテクニカルレビュー第１６６号」、住友電気工業発行、２００５年３月、Ｐ．１〜６
【特許文献】
【００１３】
【特許文献１】特開２０１０−１０６７３号公報
【特許文献２】特開平１−１３９７３９号公報
【特許文献３】特開２００７−９２１６２号公報
【特許文献４】特表２００７−５０５２１６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
本発明は、この様な状況に鑑みてなされたものであり、その目的は、圧粉磁心用の鉄基粉末中の介在物の量を特定することによって、鉄基粉末自体の保磁力を小さくし、しかも圧粉磁心を形成したときに圧粉磁心の保磁力を小さくすることのできる圧粉磁心用の鉄基粉末（鉄基軟磁性粉末）を提供することにある。また、本発明の他の目的は、上記のような圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末を製造するための有用な方法を提供することにある。更に、本発明の他の目的は、鉄損の低い圧粉磁心を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
上記課題を解決することのできた本発明に係る圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末とは、圧粉磁心用の鉄基軟磁性粉末であって、前記鉄基軟磁性粉末の粒子断面を走査型電子顕微鏡で観察したとき、円相当直径：０．１〜３μｍの介在物個数が１×１０4個／ｍｍ2以下であり、且つ円相当直径：３μｍ超の介在物個数が１０個／ｍｍ2以下である点に要旨を有する。この圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末では、表面に絶縁皮膜が形成されているものであることが好ましい。なお、「円相当直径」とは、測定対象とする介在物について、投影面積に等しい円を描いたときの円の直径を意味する。
【００１６】
上記のような圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末を製造するに当たっては、原料粉末を水素含有雰囲気下、１１００℃以上で、下記（１）式を満足する温度・時間条件での熱処理を施すようにすれば良い。また、本発明には、上記圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末を用いてなる圧粉磁心も包含される。
熱処理温度（Ｋ）×ｌｏｇ（熱処理時間（分））≧２４００ …（１）
熱処理温度：１１００℃以上であって粉末を保持する温度（Ｋ）
熱処理時間：上記熱処理温度で粉末を保持する時間（分）
尚、１１００℃以上の保持温度を複数持つような多段熱処理の場合、夫々の熱処理温度（保持温度）・熱処理時間（保持時間）について、熱処理温度（Ｋ）×ｌｏｇ（熱処理時間（分））を計算した合計値を２４００と比較し（１）式とする。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、圧粉磁心用の鉄基軟磁性粉末の介在物量を制御することによって、鉄基軟磁性粉末自体の保磁力を低減することができる。鉄基軟磁性粉末自体の保磁力を低減することで、この鉄基軟磁性粉末を成形して得られる圧粉磁心の保磁力を小さくすることができ、その結果、圧粉磁心のヒステリシス損を低減できる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】熱処理温度（Ｋ）×ｌｏｇ（熱処理時間（分））と介在物個数との関係を示すグラフである。
【図２】介在物個数と鉄損との関係を示すグラフである。
【図３】熱処理温度（Ｋ）×ｌｏｇ（熱処理時間（分））と温度（熱処理温度）が磁気特性に与える影響を示すグラフである。
【図４】熱処理前の鉄基軟磁性粉末の粒子断面を示す図面代用走査型電子顕微鏡写真である。
【図５】１２００℃×９０分で熱処理したときの鉄基軟磁性粉末の粒子断面を示す図面代用走査型電子顕微鏡写真である。
【図６】１１００℃×４５０分で熱処理したときの鉄基軟磁性粉末の粒子断面を示す図面代用走査型電子顕微鏡写真である。
【図７】１１００℃×９０分で熱処理したときの鉄基軟磁性粉末の粒子断面を示す図面代用走査型電子顕微鏡写真である。
【図８】１０８０℃×９０分で熱処理したときの鉄基軟磁性粉末の粒子断面を示す図面代用走査型電子顕微鏡写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
本発明者らは、圧粉磁心の保磁力を低減してヒステリシス損を改善するために、鋭意検討を重ねてきた。その結果、圧粉磁心の原材料として用いる鉄基軟磁性粉末自体の介在物に注目し、介在物の個数をその大きさに応じて適正に減少するようにすれば、鉄基軟磁性粉末自体の保磁力を低減できること、およびこの鉄基軟磁性粉末を用いれば圧粉磁心の保磁力を低減でき、ヒステリシス損を低減できることを見出し、本発明を完成した。
【００２０】
本発明の鉄基軟磁性粉末は、その粒子断面を走査型電子顕微鏡で観察したときに、（１）円相当直径：０．１〜３μｍである介在物個数が１×１０4個／ｍｍ2以下、（２）円相当直径：３μｍ超である介在物個数が１０個／ｍｍ2以下である要件を満足するものである。
【００２１】
一般的な鉄粉では、１×１０6個／ｍｍ2程度の介在物が存在することになり、その大きさ（円相当直径）は０．０１〜３μｍに分布している。また、大きさが３μｍを超えるような介在物（大きさの上限は１０μｍ程度）もまれに観察され、その存在数は１０個／ｍｍ2程度までである。介在物は、基本的な作用として磁壁をピンニングするので、保磁力を増加させることが知られている。しかしながら、微細な介在物は磁壁のピンニング力は小さいものと考えられている。
【００２２】
本発明者らが検討したところによれば、円相当直径が０．１μｍ未満の介在物ではピンニング力が小さいこと、また円相当直径が３μｍを超えるような介在物もピンニング力が小さいこと、且つ円相当直径で３μｍを超えるような介在物は事実上その個数が少なく、磁気特性に対して影響が非常に小さいことが判明した。
【００２３】
そこで、円相当直径が０．１〜３μｍの介在物に着目し、介在物の個数と磁気特性との関係について検討したところ、粉末粒子断面を走査型電子顕微鏡で観察したときに、円相当直径が０．１〜３μｍの介在物の個数を、１×１０4個／ｍｍ2以下、および円相当直径が３μｍを超える介在物の個数を１０個／ｍｍ2以下となるように制御すれば、磁気特性を優れたものとできることを見出した。
【００２４】
本発明の鉄基軟磁性粉末で対象とする介在物は、鉄基粉末の合金系の違いによって（後述する）、その主成分が異なるものとなるが、いずれの合金系であっても（たとえ純鉄粉であっても、不純物の影響によって）、Ｆｅ，Ｓｉ，ＭｎおよびＣｒなどを基本的に含む複合酸化物となっている。本発明者らが、このような介在物を減少させる手段について検討した。
【００２５】
その結果、上記のような複合酸化物を還元除去する方法が最適であることを見出した。すなわち、鉄基粉末を水素含有雰囲気下、１１００℃以上で、下記（１）式を満足する温度・時間条件での熱処理を行うことによって、鉄基粉末内部の介在物が還元・分解され、ガス成分が除去されると共に、金属元素は鉄中に固溶することになる。
熱処理温度（Ｋ）×ｌｏｇ（熱処理時間（分））≧２４００ …（１）
熱処理温度：１１００℃以上であって粉末を保持する温度（Ｋ）
熱処理時間：上記熱処理温度で粉末を保持する時間（分）
【００２６】
板材や棒材の一般的な材料では、表面から内部までの距離が大きく、雰囲気を還元性に制御しても粉末内部まで十分に還元することは困難である。そのため、複合酸化物を還元除去する方法は通常は行われない。しかしながら、鉄基粉末を対象とした場合には、表面から内部までの距離が小さく、還元性雰囲気で内部まで十分に還元できる。還元反応が１１００℃以上で進行することと、反応が酸素原子の拡散律速であるため、雰囲気温度が１１００℃未満になったり、熱処理温度（Ｋ）×ｌｏｇ（熱処理時間（分））が２４００未満の場合には、鉄基粉末内部に存在する介在物の還元・分解が進まず、円相当直径が０．１〜３μｍの介在物の個数を、１×１０4個／ｍｍ2以下に制御することはできない。
【００２７】
上記の通り、本発明の鉄基軟磁性粉末では、介在物の大きさに応じた個数を制御することによって、圧粉磁心の保磁力を小さくでき、ヒステリシス損を低減できるが、圧粉磁心の鉄損を改善するには、ヒステリシス損の他に、渦電流損の低減を図る必要がある。
【００２８】
渦電流損を低減するには、上記鉄基軟磁性粉末を圧粉成形したときに、鉄基軟磁性粉末同士の界面に絶縁体が存在していればよい。鉄基軟磁性粉末同士の界面に絶縁体を存在させるためには、例えば、上記鉄基軟磁性粉末の表面に絶縁皮膜を形成したものを圧粉成形するか、上記鉄基軟磁性粉末と絶縁用粉末を混合したものを圧粉成形すればよい。好ましくは上記鉄基軟磁性粉末の表面に絶縁皮膜を形成したものを圧粉成形するのがよい。
【００２９】
上記絶縁皮膜や上記絶縁用粉末の種類は特に限定されず、公知のものを用いることができ、例えば、圧粉磁心（成形体）の比抵抗を４端子法で測定したときに、比抵抗が５０μΩ・ｍ程度以上、好ましくは１００μΩ・ｍ以上になるものであればよい。
【００３０】
上記絶縁皮膜としては、無機化成皮膜や樹脂皮膜を用いればよい。無機化成皮膜と樹脂皮膜は、鉄基粉末の表面に夫々単独で形成してもよいし、無機化成皮膜の表面に、更に樹脂皮膜を形成してもよい。無機化成皮膜としては、例えばリン酸系化成皮膜やクロム系化成皮膜などを挙げることができる。
【００３１】
樹脂皮膜を構成する樹脂としては、例えば、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、スチレン樹脂、アクリル樹脂、スチレン／アクリル樹脂、エステル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエチレンなどのオレフィン樹脂、カーボネート樹脂、ケトン樹脂、フッ化メタクリレートやフッ化ビニリデンなどのフッ素樹脂、ＰＥＥＫなどのエンジニアリングプラスチックまたはその変性品などを使用できる。
【００３２】
こうした絶縁皮膜の中でも、特にリン酸系化成皮膜を形成すればよい。リン酸系化成皮膜は、オルトリン酸（Ｈ3ＰＯ4）などによる化成処理によって生成するガラス状の皮膜であり、電気絶縁性に優れている。
【００３３】
本発明で用いることができるリン酸系化成皮膜には、ＭｇやＢが含まれていてもよい。このとき、リン酸系化成皮膜形成後の鉄基粉末１００質量％中の量として、Ｍｇ，Ｂ共に、０．００１〜０．５質量％が好適である。
【００３４】
上記リン酸系化成皮膜の膜厚は１〜２５０ｎｍ程度が好ましい。膜厚が１ｎｍより薄いと絶縁効果が発現し難いからである。しかし膜厚が２５０ｎｍを超えると絶縁効果が飽和する上、圧粉体の高密度化を阻害するため望ましくない。付着量として言えば０．０１〜０．８質量％程度が好適範囲である。
【００３５】
本発明では、上記リン酸系化成皮膜の表面に、更にシリコーン樹脂皮膜が形成されていることが推奨される。シリコーン樹脂皮膜は、電気絶縁性の熱的安定性を向上させる他、圧粉磁心の機械的強度も高める作用を有する。すなわち、シリコーン樹脂の架橋・硬化反応終了時（圧粉成形体の成形時）には、耐熱性に優れたＳｉ−Ｏ結合を形成して熱的安定性に優れた絶縁皮膜となる。また、粉末同士が強固に結合するので、機械的強度が増大する。上記シリコーン樹脂皮膜の厚みは、１〜２００ｎｍが好ましい。より好ましい厚みは１〜１００ｎｍである。
【００３６】
また、リン酸系化成皮膜とシリコーン樹脂皮膜との合計厚みは２５０ｎｍ以下とすることが好ましい。絶縁皮膜の厚みが２５０ｎｍを超えると、圧粉磁心の磁束密度の低下が大きくなることがある。また、圧粉磁心の鉄損を小さくするには、リン酸系化成皮膜をシリコーン樹脂皮膜より厚めに形成することが望ましい。
【００３７】
上記シリコーン樹脂皮膜の付着量は、リン酸系化成皮膜が形成された鉄基粉末とシリコーン樹脂皮膜との合計を１００質量％としたとき、０．０５〜０．３質量％となるように調整することが好ましい。シリコーン樹脂皮膜の付着量が０．０５質量％より少ないと、絶縁性に劣り、電気抵抗が低くなる。一方、シリコーン樹脂皮膜の付着量が０．３質量％より多くなると、圧粉磁心（成形体）の高密度化が達成しにくい。
【００３８】
上記では、鉄基粉末の表面に絶縁皮膜を形成したものを圧粉成形する場合を中心に説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、例えば鉄基粉末の表面に、リン酸系化成皮膜やクロム系化成皮膜などの無機物を被覆した粉末と、上記樹脂からなる絶縁用粉末を混合したものを圧粉成形してもよい。このように混合するときの樹脂の配合量は、混合粉末全体に対して、０．０５〜０．５質量％程度とするのがよい。
【００３９】
本発明の鉄基軟磁性粉末には、さらに潤滑剤が含有されたものであってもよい。この潤滑剤の作用により、鉄基軟磁性粉末を圧粉成形する際の粉末間、あるいは鉄基軟磁性粉末と成形型内壁間の摩擦抵抗を低減でき、成形体の型かじりや成形時の発熱を防止することができる。
【００４０】
このような効果を有効に発揮させるためには、潤滑剤は粉末全量中、０．２質量％以上含有されていることが好ましい。しかし潤滑剤量が多くなると、圧粉体の高密度化に反するため、０．８質量％以下にとどめることが好ましい。なお、圧粉成形する際に、成形型内壁面に潤滑剤を塗布した後、成形するような場合（型潤滑成形）には、０．２質量％より少ない潤滑剤量でも構わない。
【００４１】
上記潤滑剤としては、従来から公知のものを使用すればよく、具体的には、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カルシウムなどのステアリン酸の金属塩粉末、およびパラフィン、ワックス、天然または合成樹脂誘導体などが挙げられる。
【００４２】
本発明の圧粉磁心用鉄基粉末は、もちろん圧粉磁心の製造のために用いられるものであり、本発明の鉄基軟磁性粉末を成形して得られた圧粉磁心は本発明に包含される。この圧粉磁心は、主に交流で使用されるモータのロータやステータ等のコアとして使用される。
【００４３】
本発明の鉄基軟磁性粉末は、上記要件を満足するものであり、粉末形態の製造方法は特に限定されないが、例えば、例えば、アトマイズ法によって製造できる。アトマイズ法の種類は特に限定されず、水アトマイズ法でもよいし、ガスアトマイズ法でもよい。
【００４４】
上記原料鉄基粉末は、強磁性体の金属粉末であり、具体例としては、純鉄粉、鉄基合金粉末（例えば、Ｆｅ−Ａｌ合金、Ｆｅ−Ｓｉ合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金、Ｆｅ−Ｎｉ合金、Ｆｅ−Ｃｏ合金、Ｆｅ−Ｃｒ合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金）等が挙げられる。
【００４５】
本発明では、特に、水アトマイズ法によって得られた粉末であっても、原料鉄基粉末として好適に用いることができる。すなわち、水アトマイズ法で得られた鉄基粉末は、ガスアトマイズ法で得られた鉄基粉末よりも安価であるが、水アトマイズ法で得られた鉄基粉末を用いて作製した圧粉磁心の保磁力は、ガスアトマイズ法で得られた鉄基粉末を用いて作製した圧粉磁心の保磁力よりも大きくなる傾向があった。
【００４６】
この理由について本発明者らが検討したところ、水アトマイズ法で得られた鉄基粉末は、溶鋼と水が接触するアトマイズ時に生成する介在物のため、介在物が多くなっていることが分かった。そのためこの鉄基粉末を用いて圧粉磁心を作製すると、圧粉磁心の保磁力も大きくなることが判明した。ところが本発明によれば、水アトマイズ法で得られた鉄基粉末であっても、還元処理を行い、介在物を低減させることによって、圧粉磁心の保磁力を低減できる。
【００４７】
なお、圧粉磁心を製造するに当たっては、上記鉄基粉末の表面に絶縁皮膜が形成された粉末（例えば、上記リン酸系化成皮膜を形成した鉄基粉末、或いはリン酸系化成皮膜の表面に更にシリコーン樹脂皮膜を形成した鉄基粉末）を、成形した後、歪取り焼鈍すればよい。
【００４８】
圧粉成形法は特に限定されず、公知の方法を採用できる。圧粉成形の好適条件は、面圧で４９０〜１９６０ＭＰａ（より好ましくは７９０〜１１８０ＭＰａ）である。成形温度は、室温成形、温間成形（８０〜２５０℃）のいずれも可能である。型潤滑成形で温間成形を行う方が、高強度の圧粉磁心が得られるため好ましい。成形後は、圧粉磁心のヒステリシス損を低減するため歪取焼鈍する。歪取焼鈍の条件は特に限定されず、公知の条件を適用できる。
【００４９】
歪取り焼鈍を行う雰囲気は特に限定されないが、窒素等の不活性ガス雰囲気下が好ましい。歪取り焼鈍を行う時間は特に限定されないが、２０分以上が好ましく、３０分以上がより好ましく、１時間以上がさらに好ましい。
【実施例】
【００５０】
以下、本発明を実施例によって更に詳細に説明するが、下記実施例は本発明を限定する性質のものではなく、前・後記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更して実施することも可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に含まれる。
【００５１】
鉄基軟磁性粉末として純鉄粉末（神戸製鋼所製 「ＭＬ３５Ｎ」 平均粒径：１４０μｍ）を用い、目開き１５０μｍ、２５０μｍの篩により抽出した２５０〜１５０μｍの平均粒径を持つ粉末１ｋｇに対し、メッシュベルト式熱処理炉を用いて、水素雰囲気４０００Ｌ（リットル）／分、シールドガスとして窒素を炉出入り口に３０００Ｌ／分導入し、１０００〜１２００℃の加熱が９０分〜４５０分となるようにベルトスピードを調節して鉄粉を熱処理した。
【００５２】
熱処理後、リン酸濃度：１．５質量％のリン酸鉄化成皮膜生成液を５ｃｃ添加し、Ｖ型混合機を用いて３０分以上混合した後、大気中、２００℃で３０分乾燥し、目開き３００μｍの篩を通した。なお、２００℃程度の温度では、原子の拡散は進まず、鉄粉内部の介在物には変化はない。
【００５３】
続いて、シリコーン樹脂「ＳＲ２４００」（東レ・ダウコーニング社製）をトルエンに希釈させ、４．８質量％の固形分濃度の樹脂溶液を作製した。この樹脂溶液を、鉄粉に対して樹脂固形分が０．１％となるように添加混合し、オーブン炉で大気中、７５℃、３０分間加熱して乾燥した後、目開き３００μｍの篩を通した。
【００５４】
更に、１３０℃に加熱した金型にステアリン酸亜鉛を塗布し、１３０℃に加熱した粉末を、面圧：１１７６ＭＰａで圧粉成形を行った。成形体（圧粉体）の寸法は、外径：４５ｍｍ、内径：３３ｍｍ、高さ：５ｍｍのリング形状である。
【００５５】
上記で得られた成形体を、６００℃で３０分間、窒素雰囲気で焼鈍した。このときの昇温速度は約１０℃／分とした。炉冷後、サンプルを取り出した。焼鈍雰囲気が非酸化性雰囲気であるため、鉄粉内部に酸化物すなわち介在物は発生せず、焼鈍工程においても介在物量に変化はなかった。
【００５６】
リング状試験片（上記焼鈍後のもの）に、一次巻き線として、４００ターン、二次巻き線として２５ターンの巻き線を行い、ＢＨカーブトレーサ（理研電子製：「ＢＨＳ−４０Ｓ」）で保磁力を測定した。このときの最大励磁磁場は１００００Ａ／ｍとした。また、鉄損を、自動磁化測定装置（メトロン技研製）を用い、励磁磁束密度：１．０Ｔ（テスラ）、周波数：４００Ｈｚの条件で測定した。
【００５７】
一方、熱処理後の粉末について、粉末断面を鏡面研磨し、ＦＥ−ＳＥＭ（Ｆｉｅｌｄ Ｅｍｉｓｓｉｏｎ ｔｙｐｅ Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｅｌｅｃｔｏｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）を用い、加速電圧：１０ｋＶ、倍率：１００００倍の反射電子像（走査型電子顕微鏡写真）を観察した。観察面積は、１５０μｍ2の視野からなる任意の映像１０枚を用いた（合計面積：１５００μｍ2）。画像解析によって、円相当直径が０．１〜３μｍの介在物と、円相当直径が３μｍ超の介在物の個数を算出した。
【００５８】
各熱処理条件で得られた粉末の介在物個数と、それらの粉末を用いて得られた成形体（焼鈍後のもの）の保磁力および鉄損を一括して下記表１に示す（試験Ｎｏ．１〜１１）。また、各熱処理条件での熱処理温度（Ｋに換算したもの）、熱処理時間（ｌｏｇｔ：ｔは時間（分））および（熱処理温度（Ｋ）×熱処理時間（ｌｏｇｔ））を下記表２に示す。また、この結果に基づき、パラメータと介在物個数の関係を図１に、介在物個数と鉄損の関係を図２に、夫々示す。パラメータと温度（熱処理温度）が磁気特性に与える影響を図３（図中、「○」は磁気特性を満足する実施例、「×」は磁気特性を満足しない比較例）に示す。
【００５９】
また熱処理前の鉄基軟磁性粉末の粒子断面を図４（図面代用走査型電子顕微鏡写真）に示す。１２００℃×９０分で熱処理したときの鉄基軟磁性粉末（試験Ｎｏ．２）の粒子断面を図５（図面代用走査型電子顕微鏡写真）に示す。１１００℃×４５０分で熱処理したときの鉄基軟磁性粉末（試験Ｎｏ．７）の粒子断面を図６（図面代用走査型電子顕微鏡写真）に示す。１１００℃×９０分で熱処理したときの鉄基軟磁性粉末（試験Ｎｏ．８）の粒子断面を図７（図面代用走査型電子顕微鏡写真）に示す。１０８０℃×９０分で熱処理したときの鉄基軟磁性粉末（試験Ｎｏ．９）の粒子断面を図８（図面代用走査型電子顕微鏡写真）に示す。
【００６０】
【表１】
【００６１】
【表２】
【００６２】
これらの結果から、次のように考察できる。熱処理温度の上昇にしたがって、介在物個数が減少し、１１００℃以上で、熱処理温度（Ｋ）×ｌｏｇ（熱処理時間（分））≧２４００を満足する温度・時間条件での熱処理によって介在物は観察されなくなった（図１、図５〜７）。これは、還元処理による介在物低減効果によるものと考えられた。また、介在物個数が低減するにつれて鉄損の低減がみられる（図２）。
【００６３】
介在物個数の減少と共に、鉄損と成形体の保磁力も減少していることが分かる（試験Ｎｏ．１〜３、７、８）。実用上求められている鉄損値は２７Ｗ／ｋｇ以下であり、本発明によって低鉄損の圧粉磁心を得ることができることが分かる。
【００６４】
これに対して、介在物個数が増加しているものでは（試験Ｎｏ．４、６、９〜１１）、成形体の保磁力は増大し、鉄損も十分低減できないことが分かる。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
圧粉磁心用の鉄基軟磁性粉末であって、前記鉄基軟磁性粉末の粒子断面を走査型電子顕微鏡で観察したとき、円相当直径：０．１〜３μｍの介在物個数が１×１０4個／ｍｍ2以下であり、且つ円相当直径：３μｍ超の介在物個数が１０個／ｍｍ2以下であることを特徴とする圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末。
【請求項２】
表面に絶縁皮膜が形成されているものである請求項１に記載の圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末。
【請求項３】
請求項１に記載の圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末を製造するにあたり、原料粉末を水素含有雰囲気下、１１００℃以上で、下記（１）式を満足する温度・時間条件での熱処理を施すことを特徴とする圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末の製造方法。
熱処理温度（Ｋ）×ｌｏｇ（熱処理時間（分））≧２４００ …（１）
熱処理温度：１１００℃以上であって粉末を保持する温度（Ｋ）
熱処理時間：上記熱処理温度で粉末を保持する時間（分）
【請求項４】
請求項１または２に記載の圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末を用いてなる圧粉磁心。
【請求項１】
圧粉磁心用の鉄基軟磁性粉末であって、前記鉄基軟磁性粉末の粒子断面を走査型電子顕微鏡で観察したとき、円相当直径：０．１〜３μｍの介在物個数が１×１０4個／ｍｍ2以下であり、且つ円相当直径：３μｍ超の介在物個数が１０個／ｍｍ2以下であることを特徴とする圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末。
【請求項２】
表面に絶縁皮膜が形成されているものである請求項１に記載の圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末。
【請求項３】
請求項１に記載の圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末を製造するにあたり、原料粉末を水素含有雰囲気下、１１００℃以上で、下記（１）式を満足する温度・時間条件での熱処理を施すことを特徴とする圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末の製造方法。
熱処理温度（Ｋ）×ｌｏｇ（熱処理時間（分））≧２４００ …（１）
熱処理温度：１１００℃以上であって粉末を保持する温度（Ｋ）
熱処理時間：上記熱処理温度で粉末を保持する時間（分）
【請求項４】
請求項１または２に記載の圧粉磁心用鉄基軟磁性粉末を用いてなる圧粉磁心。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【公開番号】特開２０１２−１４０６７９（Ｐ２０１２−１４０６７９Ａ）
【公開日】平成２４年７月２６日（２０１２．７．２６）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−２９４０２４（Ｐ２０１０−２９４０２４）
【出願日】平成２２年１２月２８日（２０１０．１２．２８）
【出願人】（０００００１１９９）株式会社神戸製鋼所 (5,860)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２４年７月２６日（２０１２．７．２６）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年１２月２８日（２０１０．１２．２８）
【出願人】（０００００１１９９）株式会社神戸製鋼所 (5,860)
【Ｆターム（参考）】
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