完全燃焼再生器燃焼排ガス中のＣＯ及びＮＯｘの低減
ラジカルを含有する高温酸素ストリームが、一酸化炭素を含有する触媒再生器燃焼排ガスストリーム等のガスストリーム中に供給され、一酸化炭素が二酸化炭素に変換される。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、触媒再生ユニットからの燃焼排ガス（ｆｌｕｅ ｇａｓ）等のガスストリームの処理に関する。
【背景技術】
【０００２】
流動接触分解（ＦＣＣ）は、より高分子量の石油留分が、加熱下で触媒によってより小さい分子に分解される単位操作である。分解プロセス中、コークス（ｃｏｋｅ）堆積物が触媒の表面上に形成するため、触媒の再生が必要となる。したがって、触媒は、分解プロセスにより生成された蒸気から連続的に分離され、コークス堆積物が燃焼除去されて触媒活性が回復されるＦＣＣ再生器において再生される。
【０００３】
ＦＣＣ再生器は、完全燃焼（ｆｕｌｌ ｂｕｒｎ）及び部分燃焼（ｐａｒｔｉａｌ ｂｕｒｎ）の２つのモードで動作し得る。完全燃焼モードでは、コークス堆積物中の炭素のほとんどが、同じく再生器に供給される酸化剤ストリーム中の酸素と反応することにより、ＣＯ２に変換される。再生器が部分燃焼モードで動作すると、炭素は酸化剤ストリーム中の酸素と反応し、ＣＯ及びＣＯ２の両方に変換される。この場合、再生器燃焼排ガス中のＣＯは、典型的には、下流側のボイラ内でＣＯ２に酸化されて、ＣＯ酸化からの熱を回収するとともにボイラ燃焼排ガス中のＣＯの排出を制限する。ＣＯボイラは、再生器燃焼排ガスが通過しなければならない、ＣＯがＣＯ２に酸化される高温火炎ゾーンを形成するための空気燃焼バーナを有する。製油所オフガスは、ＣＯボイラバーナの補助燃料として使用することができる。ＣＯの酸化により、及び製油所ガス(ｒｅｆｉｎｅｒｙ ｇａｓ)の燃焼により放出された熱は、ボイラ内で回収されてプロセスストリームを生成する。
【０００４】
ＦＣＣ再生器燃焼排ガスはまた、ＳＯ２及びＮＯｘ等の他の化学種を含有する。典型的には、完全燃焼モードにおいて、炭素堆積物中の窒素の一部は、酸化されてＮＯｘになる。
【０００５】
いくつかのＦＣＣシステムは、低温ＮＯｘ及び／又はＮＯｘ／ＳＯｘ除去デバイスを有する。低温ＮＯｘ除去プロセスは、通常、所望のＮＯｘ低減効率を達成するために、特定値のガス滞留時間を必要とする。ＦＣＣ容量の増加と関連した１つの問題は、ＦＣＣ再生器燃焼排ガスの体積もまた増加し得るという点である。再生器燃焼排ガス体積の増加は、下流側のＮＯｘ除去デバイスが利用可能なガス滞留時間を短縮し、そのＮＯｘ低減効率を低下させる。再生器燃焼排ガス体積の増加はまた、腐食性洗浄液（ｓｃｒｕｂｂｉｎｇ ｆｌｕｉｄ）の持ち越し（ｃａｒｒｙｏｖｅｒ）を助長し、洗浄器後の腐食が促進されるリスクを増加させる。
【０００６】
ＦＣＣ再生器燃焼排ガスを処理するその他のプロセスは、本発明とは異なるが、有意な条件が異なり、本発明が達成する利点を提供しない。例えば、米国特許第５，２４０，６９０号は、酸素含有ガスを再生器燃焼排ガスに添加して、１０００Ｆから１６００Ｆの温度を有するオフガスを生成することを教示しているが、目的は燃焼排ガス中のＮＯｘの形成の増加であることを述べている。米国特許第５，７１６，５１４号は、一酸化炭素が優先的には二酸化炭素に変換されない方法を開示している。米国特許第５，８３０，３４６号は、変換に触媒の使用を必要とする方法を開示している。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の一態様において、再生器燃焼排ガスストリームを処理するための方法は、
（Ａ）１０，０００ｐｐｍ未満の濃度の一酸化炭素を含有し、最大１，０００ｐｐｍの量のＮＯｘを含有する再生器燃焼排ガスストリームを、触媒再生器から提供するステップと、
（Ｂ）チャンバ内で、燃料及び酸素を混合し、該混合物中の該酸素の一部を該燃料とともに燃焼して、該チャンバから流出する酸素を含有する高温酸化剤ストリームを形成するステップであって、該チャンバ内での該燃焼の滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが該再生器燃焼排ガスの温度よりも高い温度を有するのに十分長く、また該滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが、式Ｏ、Ｈ、ＯＨ、Ｃ２Ｈ、ＣＨ２、ＣｊＨ２ｊ＋１、又はＣｊＨ２ｊ−１（式中、ｊは１〜４である）に対応するラジカル、及びそのようなラジカルのうちの２種以上の混合物からなる群から選択されるラジカルを含む該燃焼の生成物を含有するのに十分短い上記ステップと、
（Ｃ）該高温酸化剤ストリームを該再生器燃焼排ガスストリーム中に供給して、該再生器燃焼排ガスの温度を、該高温酸化剤ストリームが添加される該燃焼排ガスストリームの温度よりも高い、１１００Ｆよりも高い温度に上昇させるステップであって、該高温酸化剤ストリームは、該再生器燃焼排ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換するのに十分な速度（ｒａｔｅ）で添加される上記ステップと
を含む。
【０００８】
本発明の別の態様は、ガスストリームを処理するための方法であって、
（Ａ）１０，０００ｐｐｍ未満の濃度の一酸化炭素を含有し、最大１，０００ｐｐｍの量のＮＯｘを含有する再生器燃焼排ガスストリームを、触媒再生器から提供するステップと、
（Ｂ）第１のチャンバ内で、燃料及び酸素を混合し、該混合物中の該酸素の一部を該燃料とともに燃焼して、該第１のチャンバから流出する酸素を含有する高温酸化剤ストリームを形成するステップであって、該第１のチャンバ内での該燃焼の滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが該再生器燃焼排ガスの温度よりも高い温度を有するのに十分長く、また該滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが、式Ｏ、Ｈ、ＯＨ、Ｃ２Ｈ、ＣＨ２、ＣｊＨ２ｊ＋１、又はＣｊＨ２ｊ−１（式中、ｊは１〜４である）に対応するラジカル、及びそのようなラジカルのうちの２種以上の混合物からなる群から選択されるラジカルを含む該燃焼の生成物を含有するのに十分短い上記ステップと、
（Ｃ）この第１の高温酸化剤ストリームを該再生器燃焼排ガスストリーム中に供給して、該再生器燃焼排ガスの温度を、該第１の高温酸化剤ストリームが添加される該燃焼排ガスストリームの温度よりも高い温度に上昇させるステップであって、該第１の高温酸化剤ストリームは、該再生器燃焼排ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換するのに十分な速度で添加される上記ステップと、
（Ｄ）第２のチャンバ内で、燃料及び酸素を混合し、該混合物中の該酸素の一部を該燃料とともに燃焼して、該第２のチャンバから流出する酸素を含有する第２の高温酸化剤ストリームを形成するステップであって、該第２のチャンバ内での該燃焼の滞留時間は、該第２の高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｅ）において該第２の高温酸化剤ストリームが供給される該再生器燃焼排ガスストリームの温度よりも高い温度を有するのに十分長く、また該滞留時間は、該第２の高温酸化剤ストリームが、式Ｏ、Ｈ、ＯＨ、Ｃ２Ｈ、ＣＨ２、ＣｊＨ２ｊ＋１、又はＣｊＨ２ｊ−１（式中、ｊは１〜４である）に対応するラジカル、及びそのようなラジカルのうちの２種以上の混合物からなる群から選択されるラジカルを含む該燃焼の生成物を含有するのに十分短い上記ステップと、
（Ｅ）該第２の高温酸化剤ストリームを、該第１の高温酸化剤ストリームの下流側の該再生器燃焼排ガスストリーム中に供給して、該再生器燃焼排ガスの温度を、該第２の高温酸化剤ストリームが添加される該燃焼排ガスストリームの温度よりも高い温度に上昇させるステップであって、該第２の高温酸化剤ストリームは、該再生器燃焼排ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換するのに十分な速度で添加される上記ステップと
を含む上記方法である。
【０００９】
好ましくは、ステップ（Ｃ）において混合物が形成される際、一酸化炭素又はＮＯｘの変換を促進する触媒は添加されない。
【００１０】
本明細書において使用される場合、「ＮＯｘ」という用語は、窒素及び酸素の化合物、並びにこれらの混合物を意味し、ＮＯ、Ｎ２Ｏ、ＮＯ２、Ｎ２Ｏ４、及びこれらの混合物を含むが、これらに限定されない。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明が実施され得る典型的な触媒再生システムを示す工程図である。
【図２】本発明において有用な高温酸素発生器の概略図である。
【図３】本発明において有用な高温酸素発生器の断面図である。
【図４】本発明の代替の実施形態の一部の工程図である。
【図５】本発明のさらに別の実施形態の工程図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下の本発明の説明は図を参照するが、本発明は図に示される実施形態に制限されるものと解釈されるべきではない。
【００１３】
図１を参照すると、ＦＣＣ再生器（１０）は、使用済触媒（２）をＦＣＣユニット（図示せず）から受容して再生し、再生された触媒（４）はＦＣＣ供給ストリーム（６）と混合されてストリーム（８）を形成し、これがＦＣＣユニットに返送される。再生器（１０）からの再生器燃焼排ガスストリーム（１２）は、好ましくは、取り込まれた触媒を燃焼排ガスから除去するためのデバイスを通過する。１つのそのようなデバイスは、サイクロン分離器（２０）であり、ここで燃焼排ガスストリーム（１２）により持ち越された微細触媒が分離され、導管（２２）を通して排出される。再生器燃焼排ガスストリーム（１２）は、必須ではないが、好ましくは、動力回収タービン（２３）を通過し、再生器燃焼排ガスの運動エネルギーを、すぐに使用可能な動力に変換する。動力回収タービンを通過した後、再生器燃焼排ガスストリーム（１２）は、再生器燃焼排ガスダクト（３０）又はチャンバに流入及び通過し、そこから燃焼排ガス（１２）は、下流側の熱交換器等の熱回収ユニット（５０）内に通過することができる。
【００１４】
ＦＣＣ再生器（１０）が完全燃焼モードで動作している場合、再生器燃焼排ガスストリーム（１２）は、最大５０００ｐｐｍ、さらには最大１０，０００ｐｐｍの量のＣＯを含有し、また典型的には最大２００ｐｐｍの量の、ＮＯｘ、さらには最大１，０００ｐｐｍのＮＯｘを含有する。
【００１５】
これらのモードのいずれにおいても、ダクト（３０）に入る再生器燃焼排ガスストリームは、典型的には、９００Ｆから、又は１０００Ｆ若しくは１１００Ｆから、多くの場合最高１６００Ｆ又は最高１８００Ｆまでの範囲の温度を有する。再生器燃焼排ガス温度は、例えば、ダクトの構築に耐熱材料を使用する、及び／又は、熱がダクト壁を通過して水のストリームにより運び去られる水冷壁等の熱を運び去る手法を組み込む等、そのような高温に対応するために適切な対策が講じられれば、最高２６００Ｆとなり得る。
【００１６】
再生器燃焼排ガスダクト（３０）内、又はダクトの代わりの任意の好適なチャンバ内で、本明細書においてより詳細に説明されるガス状高温酸化剤のストリーム（３２）が、高い運動量で再生器燃焼排ガス中に供給される。高温酸素と再生器燃焼排ガスとの所望の反応は、高温酸素と燃焼排ガスとの間の混合の密接さ（ｉｎｔｉｍａｃｙ）を増加させることにより促進される。密接な混合は、高温酸素を複数のストリームに分割してこれらのストリームを再生器燃焼排ガスに供給するか、又は燃焼排ガスを横切るように、若しくはそれに逆行するように高温酸素を供給することによって促進することができる。好ましくは、密接な混合は、高温酸素と燃焼排ガスとの間の接触を促進する物理的構造を、ダクト又はチャンバ（３０）内に設けることにより促進される。そのような構造の例には、ガスがそれを通過して流れなければならないワイヤメッシュ、又は邪魔板（ｂａｆｆｌｅ）が含まれる。高温酸化剤及び再生器燃焼排ガスが混合し、その間高温酸素が再生器燃焼排ガス中のＣＯをＣＯ２に燃焼し、また存在する少なくとも一部のＮＯｘを環境に優しいＮ２に変換し得る。ストリーム（３８）として得られるガス混合物は、高温酸化剤とＦＣＣ再生器燃焼排ガスとの間のこれらの反応の生成物を含み、さらなる利用に使用可能であり、又は大気中に排気され得る。
【００１７】
所望により、高温酸化剤ストリームが再生器燃焼排ガス中に供給される場所の上流側の再生器燃焼排ガス中に、大気温度（ａｍｂｉｅｎｔ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ）の、又は大気温度より高い温度に加熱された少なくとも２０．９ｖｏｌ．％の酸素濃度を有する任意選択の別個の酸化剤ストリーム５６が供給され得る。
【００１８】
ストリーム（３８）を利用する好ましい様式において、ストリーム（３８）は熱回収ユニット（５０）に供給され、そこで別のプロセスストリームへの間接熱交換により冷却される。ここでストリーム（５８）として示されている燃焼排ガスストリームは、そのような熱交換後、電気集塵器等の粒子除去ユニット（６０）に流れる。次いで、ガスストリームは、洗浄器又は追加的な排出制御用のもの等のユニット（７０）を通過し、最終的に、清浄化された燃焼排ガスがスタック（８０）に送られ、ストリーム（８２）として大気中に排出される。ストリーム（３８）の全て又は一部が利用され得るその他の様式には、化学プロセス反応のための供給ストリームとして使用すること、又はさらなる処理若しくは使用のための別のプロセスストリームと組合せることが含まれる。
【００１９】
ここで図２を参照すると、高運動量高温酸素ストリーム（３２）を提供するために、少なくとも３０体積パーセント、好ましくは少なくとも８５体積パーセントの酸素濃度を有する酸化剤のストリーム（４０）が、好ましくはチャンバ又はダクトである高温酸素発生器（４２）内に提供され、これは発生器（４２）における開口部から好適な通路を介して再生器燃焼排ガスダクト又はチャンバと連通している。最も好ましくは、酸化剤（４０）は、９９．５体積パーセント以上の酸素濃度を有する、技術的には純粋な酸素である。高温酸素発生器に供給される酸化剤（４０）は、一般には毎秒５０フィートから３００フィート（ｆｐｓ）の範囲内、典型的には２００ｆｐｓ未満の初期速度（ｖｅｌｏｃｉｔｙ）を有する。
【００２０】
燃料のストリーム（４４）は、一般に燃料噴射に使用される任意の好適なノズルであってもよい好適な燃料ノズルを介して、高温酸素発生器（４２）に提供される。燃料は、任意の好適な可燃性流体であってよく、その例には、天然ガス、メタン、プロパン、水素、製油所燃料ガス、埋立地オフガス（ｌａｎｄｆｉｌｌ ｏｆｆｇａｓ）、合成ガス（ｓｙｎｇａｓ）、一酸化炭素、及びコークス炉ガスが含まれる。高温酸素発生器（４２）に供給される燃料中の水素の存在は、高温酸素ストリームを形成する燃焼が、高温酸素ストリーム中の（非イオン性の）ＯＨ及びＯラジカルの形成を促進するため、明らかにＣＯからＣＯ２への変換を補助するのに有利である。好ましくは、燃料は、ガス燃料である。酸化剤との良好な混合、及び信頼性があり安全な燃焼を維持するのは、ガス燃料よりも液体燃料の方が困難ではあるが、２号燃料油等の液体燃料も使用することができる。
【００２１】
高温酸素発生器（４２）内に提供される燃料（４４）は、そこで酸化剤とともに燃焼して、熱並びに二酸化炭素及び水蒸気等の燃焼反応生成物を生成する。好ましくは、酸化剤の酸素の約３５パーセント以下が燃料とともに燃焼する。酸素の約３５％超が高温酸素発生器内で燃料とともに燃焼する場合、耐熱性構築材料を使用する、及び／又は、残留酸素の温度が望ましくないレベルまで増加しないように維持するための水冷壁等の熱除去機能を使用する等、適切な対策を講じる必要がある。
【００２２】
高温酸素発生器（４２）内で生成された燃焼反応生成物は、酸化剤（４０）の残留酸素の一部と混合し、それにより残留酸素の一部に熱を提供してその温度を上昇させることができる。好ましくは、燃料は、典型的には２００ｆｐｓ超、一般的には５００ｆｐｓから１５００ｆｐｓの範囲内の高速で、高温酸素発生器（４２）内に提供される。高速は、酸化剤を燃焼反応生成物中に取り込み、それによりチャンバ内の燃料の燃焼を促進するのに役立つ。
【００２３】
一般に、酸化剤供給ダクト内の残留酸化剤の温度は、少なくとも約５００Ｆ、好ましくは少なくとも約１０００Ｆ上昇する。しかし、残留酸化剤の温度は、供給ダクト及びノズルの過熱問題を回避するために、約３０００Ｆを超えないのが好ましい。
【００２４】
高温酸素発生器（４２）内の残留酸素の温度が増加すると、再生器燃焼排ガスへの任意の酸化剤噴射速度を達成するための酸化剤の必要供給圧は低下する。例えば、大気温度での酸素の噴射の場合、８００ｆｐｓの速度で再生器燃焼排ガス中に酸素を噴射するためには、必要な圧力は７ポンド毎平方インチゲージ（ｐｓｉｇ）を超える。酸素温度が増加すると、必要な圧力は急激に低下する。１５００Ｆの温度では、必要な圧力は１．６５ｐｓｉｇであり、３０００Ｆの温度では、必要な圧力はわずか０．９１ｐｓｉｇである。３０００Ｆを超える温度では、追加的な利益は僅かであり、したがってこれが３５パーセントを超えない酸素で燃料を燃焼することの別の理由となる。こうして、このようなやり方での高温酸素の発生は、高い供給圧力を必要とせずに再生器燃焼排ガスに高速高温酸素ストリーム（３２）を提供することができ、したがって、酸化剤源圧力が高くない場合に必要となる、再生器燃焼排ガスへに入る前に酸化剤を圧縮する必要性を低減又は排除することができる。
【００２５】
高温酸素発生器（４２）内で生じる燃焼は、発生器（４２）から流出する高温酸素ストリーム（３２）が、式Ｏ、Ｈ、ＯＨ、Ｃ２Ｈ、ＣＨ２、ＣｊＨ２ｊ＋１又はＣｊＨ２ｊ−１（式中、ｊは１〜４である）に対応する１種又は複数のラジカル、及びそのようなラジカルのうちの２種以上の混合物を含有するように行われる必要がある。これは、高温酸素発生器（４２）内の反応物質（燃料及び酸素）の滞留時間を、燃料及び酸素の燃焼反応が高温酸素発生器（４２）内で発生するストリームであって、そのストリームが供給される対象である生成器燃焼排ガスの温度よりも高い温度を有するストリームを生成するのを可能にするのに十分長くすると同時に、前記滞留時間を、上記ラジカルのうちの少なくともいくつかが存在するのに十分短くすることにより達成することができる。一方、滞留時間は、発生器（４２）内の空間の体積、燃料ストリーム（４４）及び酸化剤ストリーム（４０）の発生器（４２）への供給速度、並びに、高温酸素ストリーム（３２）がそれを通して発生器（４２）から流出してくる出口孔のサイズにより決定される。好ましい滞留時間は、約１ミリ秒から２ミリ秒である。
【００２６】
再生器燃焼排ガスストリーム（１２）中に供給される高温酸素ストリーム（３２）はまた、再生器燃焼排ガス内に存在するＮＯｘの量を低減し得る。
【００２７】
図３を参照すると、高温酸素発生器（４２）の断面が示されている。燃料（４４）は、直径「Ｘ」の孔（４５）から流出してくる。酸素ストリーム（４０）は、孔（４５）の正面を流れて燃料とともに燃焼する。得られる高温酸素ストリーム（３２）は、直径「Ｙ」の孔（４１）を通して発生器（４２）から流出していく。孔（４５）から孔（４１）までの距離は「Ｚ」である。一般に、高温酸素ストリームが供給される燃焼排ガスストリームのＣＯ含量を低減し、ＮＯｘ含量を低減又は維持するための所望の温度及び所望の燃焼ラジカル含量を有する高温酸素ストリームを生成し得る滞留時間を提供するような、高温酸素発生器の寸法、その発生器への燃料及び酸素供給速度、並びに出口孔寸法の組合せは、例えば以下のものである。
Ｘ：０．３〜１．０ｍｍ
Ｙ：１．５〜２．６５ｍｍ
Ｚ：１．０〜３．５インチ
発生器への燃料（天然ガス）供給速度：２〜１４ｓｃｆｈ
発生器への酸素供給速度：１６〜７２ｓｃｆｈ
発生器内の圧力：１５．１〜６７．８ｐｓｉａ
【００２８】
高温酸素ストリーム（３２）は、好ましくは、少なくとも７５％（体積）のＯ２を含有する。このストリームの典型的な組成は、約８０％のＯ２、１２％のＨ２Ｏ、６％のＣＯ２、ＣＯからＣＯ２への酸化を開始するのに特に効果的である（非イオン性の）ＯＨ、Ｏ、及びＨ等のいくつかの高反応性ラジカル、並びに、存在するＮＯｘの量を低減する反応を促進する上述の炭化水素ラジカルである。高温酸素ストリーム（３２）は、高速及び高運動量で孔（４１）から出て再生器燃焼排ガスに供給され、その結果高温ガスとＦＣＣ再生器燃焼排ガスとの間の混合が促進される。
【００２９】
このようにして得られた高温酸素ストリーム（３２）は、典型的には、少なくとも１６００Ｆ、好ましくは少なくとも２０００Ｆの温度を有する。一般に、高温酸素ストリームの速度は、毎秒５００フィートから４５００フィート（ｆｐｓ）、好ましくは８００ｆｐｓから２０００又は２５００ｆｐｓの範囲内であり、初期速度を少なくとも３００ｆｐｓ超過する。好ましい実施形態において、この速度はマッハ１である。
【００３０】
参照によりその内容が本明細書に組み込まれる米国特許第５，２６６，０２４号における説明は、高運動量高温酸素ストリームの形成についてさらに記載している。
【００３１】
高速高温酸素ストリームは、速度勾配又は流体せん断により、及び乱流噴流混合により、噴流境界を通してＦＣＣ再生器燃焼排ガス（１２）を取り込むと考えられる。再生器燃焼排ガスと高温酸素ストリームとを合わせることで形成されるガスストリーム（この混合物は高温酸素及び再生器燃焼排ガスの反応生成物を含み得る）は、少なくとも１０００Ｆ、好ましくは少なくとも１２５０Ｆの温度を有するが、もっとも、この混合物の温度が１４００Ｆを超える場合に利点が認識され得る。
【００３２】
本発明の他の実施形態において、２つ以上の高運動量高温酸化剤ストリームが、再生器燃焼排ガスストリーム中に供給される。図４は、１つのそのような実施形態を示す。図４において、ＦＣＣ再生器燃焼排ガスストリーム（１２）はダクト（３０）に入り、図１におけるストリーム（３２）に関して上述したように形成及び供給された高運動量高温酸化剤ストリーム（３２）と混合する。再生器燃焼排ガスストリーム（１２）に含有されるＣＯ及びＮＯｘの一部は、この混合中に破壊（ｄｅｓｔｒｏｙ）され、反応混合物ストリーム（３１）を形成し、これに第２の高運動量高温酸化剤ストリーム（３３）が供給され混合する。ストリーム（３３）は、ストリーム（３２）に関して上述したように形成及び供給され、ストリーム（３２）と同じ又は異なる組成を有する。第２のストリーム（３３）は、反応混合物ストリーム（３１）と混合し、ストリーム（３１）中のＣＯ及びＮＯｘの量をさらに低減する。次いで、得られた混合物ストリーム（３８）は、上述のように処理又は使用され得る。
【００３３】
この実施形態において、生成器燃焼排ガス中のＣＯのＣＯ２への変換は、高温酸素が全て一度に供給されないため、複数の段階でより低い酸化条件下で生じる。この構成において、ＮＯｘ破壊（ｄｅｓｔｒｕｃｔｉｏｎ）反応は、ＣＯの段階的燃焼のため、これらのより低い酸化条件下でより長い滞留時間にわたって生じる。したがって、ＮＯｘのより高い破壊効率が予測される。
【００３４】
図５は、本発明のさらに別の実施形態を示す。図５において、サイクロン分離器（２０）の後かつ動力回収タービン（２３）の上流側で、高運動量高温酸化剤ストリーム（３２）が再生器燃焼排ガスストリーム中に供給される。この実施形態において、ガスストリームが動力回収タービン（２３）に入る前に、高温酸素により提供される熱及びＣＯ燃焼により放出される熱が、再生器燃焼排ガス温度を７０Ｆから９０Ｆ増加させることができる。ＣＯ燃焼のための高温酸素ストリーム（３２）の供給はまた、全再生器燃焼排ガスマスフローも約０．６％から２％増加させる。増加したマスフロー及びガス温度は、タービンに入るガスストリームの運動量の増加により、動力回収タービンの出力を増加させる。高温酸素流量及びＣＯ燃焼の程度は、タービンの温度限界に適合するように制御され得る。
【００３５】
他の構成の組合せが存在する。例えば、高温酸化剤の任意選択の第２の高運動量ストリーム（３２ｂ）を、タービン（２３）の後に供給してもよい。この場合、ＣＯの燃焼は段階的である。ＮＯｘの破壊効率はより高くなると予測される。また、２つ以上の高温酸素ストリームを形成し、再生器燃焼排ガス中に並列的に供給することができる。
【００３６】
一酸化炭素ボイラが存在する場合、ＣＯボイラに対する動作制限が緩和又は排除される。即ち、上流側ＦＣＣユニットは、容量増加に対し、より低い過剰酸素で動作することができ、すなわち空気流速を許容最大値に維持したままＦＣＣへの供給速度が増加される。この動作条件下で、ＦＣＣ再生器燃焼排ガスは、より多くのＣＯを含有し、またいくらかのＮＯｘを含有し得る。しかし、このＦＣＣ再生器燃焼排ガスは、ＣＯ燃焼及びＮＯｘ破壊の両方のために噴射された高運動量高温酸素と急速に混合する。噴射される高温酸素の量は、再生器燃焼排ガス中の増加した量のＣＯ及びＮＯｘが破壊され得るように調整され得る。本質的に、本発明は、より高い濃度のＣＯ及びＮＯｘを含有する再生器燃焼排ガスを取り扱う上で、全体的なＦＣＣ再生操作により課される制限を排除する。したがって、本発明により、既存のＦＣＣユニットは僅かな設備投資でより高い処理能力（ｃａｐａｃｉｔｙ）で動作することができる。
【００３７】
また、酸素との燃焼反応及び本明細書において使用されている温度のようなより高い温度が、多くの場合、ここで直面する生成量のレベルを超えるＮＯｘの増加した生成量を伴うことを考慮すると、本発明は驚異的である。また、本発明は、以下の独特で自明でない利点を有することが予測される。
【００３８】
高温酸素の噴射は、動力回収タービンの出力の増大における相乗効果を有し得る。即ち、高運動量高温酸素ストリームが、動力回収タービンの上流側の再生器燃焼排ガスストリーム中に供給されると、高温酸素により提供される熱及びＣＯ燃焼により放出される熱が、再生器燃焼排ガス温度を増加させることができる。ＣＯ燃焼のための高温酸素の噴射はまた、全再生器燃焼排ガスマスフローをも増加させる。増加したマスフロー及びガス温度は、タービンに入るガスストリームの運動量の増加により、動力回収タービンの出力を増加させ得る。
【００３９】
また、再生器におけるＣＯ燃焼促進剤の消費が低減又は排除される。即ち、多くのＦＣＣ再生器は、ＣＯの再燃焼を制御するために白金系ＣＯ燃焼促進剤を使用してＣＯ燃焼を促進する。白金系燃焼促進剤の使用は、再生器燃焼排ガス中のＮＯｘ濃度を増加させることが報告されている。したがって、再生器床に使用される燃焼促進剤の量を通じて、ＣＯ低減量が許容される最大ＮＯｘ量とバランスがとれていなければならない。燃焼促進剤は、完全には再生され得ないため、高価な燃焼促進剤の損失と関連した経済的損失が存在する。本明細書に記載のように高運動量高温酸素ストリームが再生器燃焼排ガスストリーム中に供給される場合、これらの燃焼促進剤の使用量は低減され得る。これは、高温酸素が、下流側の再生器燃焼排ガス中のＣＯを破壊することができるからである。燃焼促進剤の消費が低減されることにより、回収不能な促進剤の量が低減され、したがってＦＣＣユニットの運転コストが削減される。
【００４０】
以下の実施例において、本発明をさらに例示する。
【実施例】
【００４１】
模擬燃焼排ガスとなる様々なガス混合物を調製し、高温酸素ストリームを生成して様々な条件下でガス混合物中に供給した。以下の表１は、高温酸素ストリームがガス混合物中に供給された前及び後の両方における、試験した各ガス混合物の温度、ＣＯ濃度、酸化窒素の濃度、酸素濃度、及び二酸化炭素濃度を記載している。高温酸素ストリームを供給した各ガス混合物は、９ｖｏｌ．％のＨ２Ｏ、１１ｖｏｌ．％のＣＯ２、８０ｖｏｌ．％のＮ２、並びに表１に記載の濃度のＣＯ及びＮＯｘを含有していた。高温酸素発生器のいくつかの異なる出口ノズルも同様に試験した。表１はまた、各試験においてどのノズルが使用されたかも示している。表２は、動作条件の範囲及び高温酸素発生器の異なる出口ノズルサイズを示している。
【表１】
表に記載されたガス組成は、乾燥ガス体積に基づく。
【表２】
【００４２】
実施例の実験において使用した全燃焼排ガス流量は、約２２００ｓｃｆｈであった。高温酸素発生器への燃料流量は、５．０ｓｃｆｈから１２．２ｓｃｆｈの範囲内で変動し、高温酸素発生器への対応する酸素流量は、３０．６ｓｃｆｈから６０．０ｓｃｆｈの間で変化した。燃料ノズルのサイズは、表１に示された５種類のノズルにおいて０．３ｍｍから１．０ｍｍの間で変動し、出口高温酸素ノズルのサイズは、１．５ｍｍから５ｍｍの間で変動した。燃料ノズルは、酸素ノズルから１．０４インチから２．５４インチの距離だけ奥まって（ｒｅｃｅｓｓｅｄ）いた。高温酸素発生器の動作圧力は、１５．１ｐｓｉａから６７．８ｐｓｉａであった。
【００４３】
試験１において、再生器燃焼排ガスの温度は１２０２Ｆであり、高温酸素発生器に対してノズル設計「Ａ」を選択した。高温酸素噴射前、燃焼排ガスは４６３６ｐｐｍのＣＯ、２７ｐｐｍのＮＯｘ、微量の酸素又は酸素なし、及び１０％のＣＯ２を含有していた。高温酸素噴射から下流側では、噴射された酸素が高温であるため、またＣＯのＣＯ２への酸化からの化学熱の放出により、燃焼排ガスの温度は１３７３Ｆに増加した。ＣＯは７３ｐｐｍに低減し（即ち９８．４％の低減）、またこの試験ではＮＯｘは４０ｐｐｍに増加した（即ち４６．５％の増加）。高温酸素噴射後、過剰の酸素は１．４１％であった。
【００４４】
試験２から５は、異なるノズル設計（即ち、それぞれノズル「Ｂ」、「Ｃ」、「Ｄ」及び「Ｅ」）を使用してＣＯを低減する一方、高温酸素噴射前の燃焼排ガス温度及びＣＯ濃度を、試験１のそれらの値に可能な限り近い値に維持しようとした。試験５のノズル「Ｅ」は、ＣＯを３９０８ｐｐｍから６１ｐｐｍに破壊する一方、同時にＮＯｘレベルを入口での２８ｐｐｍから出口での２９ｐｐｍへとほぼ一定に維持したことから、この用途についてより良好な設計であったことが分かる。
【００４５】
試験６から１０は、１２４８Ｆから１２５５Ｆのより高い燃焼排ガス入口温度で行った。この場合も、ノズル「Ｅ」は、最良のＮＯｘ性能を有することが示された。例えば、試験８は、ノズル「Ｅ」がＣＯを４０７６ｐｐｍから６８ｐｐｍに低減する一方、同時に燃焼排ガスＮＯｘを３６ｐｐｍから３１ｐｐｍに最小限化することを実証した。ノズル「Ｅ」のＮＯｘ低減能力は、燃焼排ガス入口ＮＯｘ及び入口ＣＯ濃度が異なる実験９及び１０においてさらに確認された。実験９において、燃焼排ガス入口でのＮＯｘ濃度は、１２０ｐｐｍとより高く、実験１０において、燃焼排ガス入口でのＣＯ濃度は、５４８ｐｐｍとより低かった。両方の実験において、ノズル「Ｅ」からの高温酸素ストリームは、燃焼排ガス入口ＣＯを破壊すると同時に、入口ＮＯｘをそれぞれ８．７％及び５．８％低減した。
【００４６】
実験１１及び１２は、それぞれ１３０８Ｆ及び１４０７Ｆと、さらにより高い入口燃焼排ガス温度で行った。実験１１において、ノズル「Ｃ」を使用したが、ＮＯｘは、高温酸素噴射前の３５ｐｐｍから噴射後の５８ｐｐｍに増加した。ノズル「Ｅ」のＮＯｘ低減能力は、入口燃焼排ガス温度が１４０７Ｆと最高である実験１２においても実証された。実験１２のノズル「Ｅ」は、ＣＯを３８２２ｐｐｍから２１ｐｐｍに破壊する一方、同時にＮＯｘを入口の６４ｐｐｍから出口の６０ｐｐｍまで低減したことが分かる。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、触媒再生ユニットからの燃焼排ガス（ｆｌｕｅ ｇａｓ）等のガスストリームの処理に関する。
【背景技術】
【０００２】
流動接触分解（ＦＣＣ）は、より高分子量の石油留分が、加熱下で触媒によってより小さい分子に分解される単位操作である。分解プロセス中、コークス（ｃｏｋｅ）堆積物が触媒の表面上に形成するため、触媒の再生が必要となる。したがって、触媒は、分解プロセスにより生成された蒸気から連続的に分離され、コークス堆積物が燃焼除去されて触媒活性が回復されるＦＣＣ再生器において再生される。
【０００３】
ＦＣＣ再生器は、完全燃焼（ｆｕｌｌ ｂｕｒｎ）及び部分燃焼（ｐａｒｔｉａｌ ｂｕｒｎ）の２つのモードで動作し得る。完全燃焼モードでは、コークス堆積物中の炭素のほとんどが、同じく再生器に供給される酸化剤ストリーム中の酸素と反応することにより、ＣＯ２に変換される。再生器が部分燃焼モードで動作すると、炭素は酸化剤ストリーム中の酸素と反応し、ＣＯ及びＣＯ２の両方に変換される。この場合、再生器燃焼排ガス中のＣＯは、典型的には、下流側のボイラ内でＣＯ２に酸化されて、ＣＯ酸化からの熱を回収するとともにボイラ燃焼排ガス中のＣＯの排出を制限する。ＣＯボイラは、再生器燃焼排ガスが通過しなければならない、ＣＯがＣＯ２に酸化される高温火炎ゾーンを形成するための空気燃焼バーナを有する。製油所オフガスは、ＣＯボイラバーナの補助燃料として使用することができる。ＣＯの酸化により、及び製油所ガス(ｒｅｆｉｎｅｒｙ ｇａｓ)の燃焼により放出された熱は、ボイラ内で回収されてプロセスストリームを生成する。
【０００４】
ＦＣＣ再生器燃焼排ガスはまた、ＳＯ２及びＮＯｘ等の他の化学種を含有する。典型的には、完全燃焼モードにおいて、炭素堆積物中の窒素の一部は、酸化されてＮＯｘになる。
【０００５】
いくつかのＦＣＣシステムは、低温ＮＯｘ及び／又はＮＯｘ／ＳＯｘ除去デバイスを有する。低温ＮＯｘ除去プロセスは、通常、所望のＮＯｘ低減効率を達成するために、特定値のガス滞留時間を必要とする。ＦＣＣ容量の増加と関連した１つの問題は、ＦＣＣ再生器燃焼排ガスの体積もまた増加し得るという点である。再生器燃焼排ガス体積の増加は、下流側のＮＯｘ除去デバイスが利用可能なガス滞留時間を短縮し、そのＮＯｘ低減効率を低下させる。再生器燃焼排ガス体積の増加はまた、腐食性洗浄液（ｓｃｒｕｂｂｉｎｇ ｆｌｕｉｄ）の持ち越し（ｃａｒｒｙｏｖｅｒ）を助長し、洗浄器後の腐食が促進されるリスクを増加させる。
【０００６】
ＦＣＣ再生器燃焼排ガスを処理するその他のプロセスは、本発明とは異なるが、有意な条件が異なり、本発明が達成する利点を提供しない。例えば、米国特許第５，２４０，６９０号は、酸素含有ガスを再生器燃焼排ガスに添加して、１０００Ｆから１６００Ｆの温度を有するオフガスを生成することを教示しているが、目的は燃焼排ガス中のＮＯｘの形成の増加であることを述べている。米国特許第５，７１６，５１４号は、一酸化炭素が優先的には二酸化炭素に変換されない方法を開示している。米国特許第５，８３０，３４６号は、変換に触媒の使用を必要とする方法を開示している。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の一態様において、再生器燃焼排ガスストリームを処理するための方法は、
（Ａ）１０，０００ｐｐｍ未満の濃度の一酸化炭素を含有し、最大１，０００ｐｐｍの量のＮＯｘを含有する再生器燃焼排ガスストリームを、触媒再生器から提供するステップと、
（Ｂ）チャンバ内で、燃料及び酸素を混合し、該混合物中の該酸素の一部を該燃料とともに燃焼して、該チャンバから流出する酸素を含有する高温酸化剤ストリームを形成するステップであって、該チャンバ内での該燃焼の滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが該再生器燃焼排ガスの温度よりも高い温度を有するのに十分長く、また該滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが、式Ｏ、Ｈ、ＯＨ、Ｃ２Ｈ、ＣＨ２、ＣｊＨ２ｊ＋１、又はＣｊＨ２ｊ−１（式中、ｊは１〜４である）に対応するラジカル、及びそのようなラジカルのうちの２種以上の混合物からなる群から選択されるラジカルを含む該燃焼の生成物を含有するのに十分短い上記ステップと、
（Ｃ）該高温酸化剤ストリームを該再生器燃焼排ガスストリーム中に供給して、該再生器燃焼排ガスの温度を、該高温酸化剤ストリームが添加される該燃焼排ガスストリームの温度よりも高い、１１００Ｆよりも高い温度に上昇させるステップであって、該高温酸化剤ストリームは、該再生器燃焼排ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換するのに十分な速度（ｒａｔｅ）で添加される上記ステップと
を含む。
【０００８】
本発明の別の態様は、ガスストリームを処理するための方法であって、
（Ａ）１０，０００ｐｐｍ未満の濃度の一酸化炭素を含有し、最大１，０００ｐｐｍの量のＮＯｘを含有する再生器燃焼排ガスストリームを、触媒再生器から提供するステップと、
（Ｂ）第１のチャンバ内で、燃料及び酸素を混合し、該混合物中の該酸素の一部を該燃料とともに燃焼して、該第１のチャンバから流出する酸素を含有する高温酸化剤ストリームを形成するステップであって、該第１のチャンバ内での該燃焼の滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが該再生器燃焼排ガスの温度よりも高い温度を有するのに十分長く、また該滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが、式Ｏ、Ｈ、ＯＨ、Ｃ２Ｈ、ＣＨ２、ＣｊＨ２ｊ＋１、又はＣｊＨ２ｊ−１（式中、ｊは１〜４である）に対応するラジカル、及びそのようなラジカルのうちの２種以上の混合物からなる群から選択されるラジカルを含む該燃焼の生成物を含有するのに十分短い上記ステップと、
（Ｃ）この第１の高温酸化剤ストリームを該再生器燃焼排ガスストリーム中に供給して、該再生器燃焼排ガスの温度を、該第１の高温酸化剤ストリームが添加される該燃焼排ガスストリームの温度よりも高い温度に上昇させるステップであって、該第１の高温酸化剤ストリームは、該再生器燃焼排ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換するのに十分な速度で添加される上記ステップと、
（Ｄ）第２のチャンバ内で、燃料及び酸素を混合し、該混合物中の該酸素の一部を該燃料とともに燃焼して、該第２のチャンバから流出する酸素を含有する第２の高温酸化剤ストリームを形成するステップであって、該第２のチャンバ内での該燃焼の滞留時間は、該第２の高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｅ）において該第２の高温酸化剤ストリームが供給される該再生器燃焼排ガスストリームの温度よりも高い温度を有するのに十分長く、また該滞留時間は、該第２の高温酸化剤ストリームが、式Ｏ、Ｈ、ＯＨ、Ｃ２Ｈ、ＣＨ２、ＣｊＨ２ｊ＋１、又はＣｊＨ２ｊ−１（式中、ｊは１〜４である）に対応するラジカル、及びそのようなラジカルのうちの２種以上の混合物からなる群から選択されるラジカルを含む該燃焼の生成物を含有するのに十分短い上記ステップと、
（Ｅ）該第２の高温酸化剤ストリームを、該第１の高温酸化剤ストリームの下流側の該再生器燃焼排ガスストリーム中に供給して、該再生器燃焼排ガスの温度を、該第２の高温酸化剤ストリームが添加される該燃焼排ガスストリームの温度よりも高い温度に上昇させるステップであって、該第２の高温酸化剤ストリームは、該再生器燃焼排ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換するのに十分な速度で添加される上記ステップと
を含む上記方法である。
【０００９】
好ましくは、ステップ（Ｃ）において混合物が形成される際、一酸化炭素又はＮＯｘの変換を促進する触媒は添加されない。
【００１０】
本明細書において使用される場合、「ＮＯｘ」という用語は、窒素及び酸素の化合物、並びにこれらの混合物を意味し、ＮＯ、Ｎ２Ｏ、ＮＯ２、Ｎ２Ｏ４、及びこれらの混合物を含むが、これらに限定されない。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明が実施され得る典型的な触媒再生システムを示す工程図である。
【図２】本発明において有用な高温酸素発生器の概略図である。
【図３】本発明において有用な高温酸素発生器の断面図である。
【図４】本発明の代替の実施形態の一部の工程図である。
【図５】本発明のさらに別の実施形態の工程図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下の本発明の説明は図を参照するが、本発明は図に示される実施形態に制限されるものと解釈されるべきではない。
【００１３】
図１を参照すると、ＦＣＣ再生器（１０）は、使用済触媒（２）をＦＣＣユニット（図示せず）から受容して再生し、再生された触媒（４）はＦＣＣ供給ストリーム（６）と混合されてストリーム（８）を形成し、これがＦＣＣユニットに返送される。再生器（１０）からの再生器燃焼排ガスストリーム（１２）は、好ましくは、取り込まれた触媒を燃焼排ガスから除去するためのデバイスを通過する。１つのそのようなデバイスは、サイクロン分離器（２０）であり、ここで燃焼排ガスストリーム（１２）により持ち越された微細触媒が分離され、導管（２２）を通して排出される。再生器燃焼排ガスストリーム（１２）は、必須ではないが、好ましくは、動力回収タービン（２３）を通過し、再生器燃焼排ガスの運動エネルギーを、すぐに使用可能な動力に変換する。動力回収タービンを通過した後、再生器燃焼排ガスストリーム（１２）は、再生器燃焼排ガスダクト（３０）又はチャンバに流入及び通過し、そこから燃焼排ガス（１２）は、下流側の熱交換器等の熱回収ユニット（５０）内に通過することができる。
【００１４】
ＦＣＣ再生器（１０）が完全燃焼モードで動作している場合、再生器燃焼排ガスストリーム（１２）は、最大５０００ｐｐｍ、さらには最大１０，０００ｐｐｍの量のＣＯを含有し、また典型的には最大２００ｐｐｍの量の、ＮＯｘ、さらには最大１，０００ｐｐｍのＮＯｘを含有する。
【００１５】
これらのモードのいずれにおいても、ダクト（３０）に入る再生器燃焼排ガスストリームは、典型的には、９００Ｆから、又は１０００Ｆ若しくは１１００Ｆから、多くの場合最高１６００Ｆ又は最高１８００Ｆまでの範囲の温度を有する。再生器燃焼排ガス温度は、例えば、ダクトの構築に耐熱材料を使用する、及び／又は、熱がダクト壁を通過して水のストリームにより運び去られる水冷壁等の熱を運び去る手法を組み込む等、そのような高温に対応するために適切な対策が講じられれば、最高２６００Ｆとなり得る。
【００１６】
再生器燃焼排ガスダクト（３０）内、又はダクトの代わりの任意の好適なチャンバ内で、本明細書においてより詳細に説明されるガス状高温酸化剤のストリーム（３２）が、高い運動量で再生器燃焼排ガス中に供給される。高温酸素と再生器燃焼排ガスとの所望の反応は、高温酸素と燃焼排ガスとの間の混合の密接さ（ｉｎｔｉｍａｃｙ）を増加させることにより促進される。密接な混合は、高温酸素を複数のストリームに分割してこれらのストリームを再生器燃焼排ガスに供給するか、又は燃焼排ガスを横切るように、若しくはそれに逆行するように高温酸素を供給することによって促進することができる。好ましくは、密接な混合は、高温酸素と燃焼排ガスとの間の接触を促進する物理的構造を、ダクト又はチャンバ（３０）内に設けることにより促進される。そのような構造の例には、ガスがそれを通過して流れなければならないワイヤメッシュ、又は邪魔板（ｂａｆｆｌｅ）が含まれる。高温酸化剤及び再生器燃焼排ガスが混合し、その間高温酸素が再生器燃焼排ガス中のＣＯをＣＯ２に燃焼し、また存在する少なくとも一部のＮＯｘを環境に優しいＮ２に変換し得る。ストリーム（３８）として得られるガス混合物は、高温酸化剤とＦＣＣ再生器燃焼排ガスとの間のこれらの反応の生成物を含み、さらなる利用に使用可能であり、又は大気中に排気され得る。
【００１７】
所望により、高温酸化剤ストリームが再生器燃焼排ガス中に供給される場所の上流側の再生器燃焼排ガス中に、大気温度（ａｍｂｉｅｎｔ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ）の、又は大気温度より高い温度に加熱された少なくとも２０．９ｖｏｌ．％の酸素濃度を有する任意選択の別個の酸化剤ストリーム５６が供給され得る。
【００１８】
ストリーム（３８）を利用する好ましい様式において、ストリーム（３８）は熱回収ユニット（５０）に供給され、そこで別のプロセスストリームへの間接熱交換により冷却される。ここでストリーム（５８）として示されている燃焼排ガスストリームは、そのような熱交換後、電気集塵器等の粒子除去ユニット（６０）に流れる。次いで、ガスストリームは、洗浄器又は追加的な排出制御用のもの等のユニット（７０）を通過し、最終的に、清浄化された燃焼排ガスがスタック（８０）に送られ、ストリーム（８２）として大気中に排出される。ストリーム（３８）の全て又は一部が利用され得るその他の様式には、化学プロセス反応のための供給ストリームとして使用すること、又はさらなる処理若しくは使用のための別のプロセスストリームと組合せることが含まれる。
【００１９】
ここで図２を参照すると、高運動量高温酸素ストリーム（３２）を提供するために、少なくとも３０体積パーセント、好ましくは少なくとも８５体積パーセントの酸素濃度を有する酸化剤のストリーム（４０）が、好ましくはチャンバ又はダクトである高温酸素発生器（４２）内に提供され、これは発生器（４２）における開口部から好適な通路を介して再生器燃焼排ガスダクト又はチャンバと連通している。最も好ましくは、酸化剤（４０）は、９９．５体積パーセント以上の酸素濃度を有する、技術的には純粋な酸素である。高温酸素発生器に供給される酸化剤（４０）は、一般には毎秒５０フィートから３００フィート（ｆｐｓ）の範囲内、典型的には２００ｆｐｓ未満の初期速度（ｖｅｌｏｃｉｔｙ）を有する。
【００２０】
燃料のストリーム（４４）は、一般に燃料噴射に使用される任意の好適なノズルであってもよい好適な燃料ノズルを介して、高温酸素発生器（４２）に提供される。燃料は、任意の好適な可燃性流体であってよく、その例には、天然ガス、メタン、プロパン、水素、製油所燃料ガス、埋立地オフガス（ｌａｎｄｆｉｌｌ ｏｆｆｇａｓ）、合成ガス（ｓｙｎｇａｓ）、一酸化炭素、及びコークス炉ガスが含まれる。高温酸素発生器（４２）に供給される燃料中の水素の存在は、高温酸素ストリームを形成する燃焼が、高温酸素ストリーム中の（非イオン性の）ＯＨ及びＯラジカルの形成を促進するため、明らかにＣＯからＣＯ２への変換を補助するのに有利である。好ましくは、燃料は、ガス燃料である。酸化剤との良好な混合、及び信頼性があり安全な燃焼を維持するのは、ガス燃料よりも液体燃料の方が困難ではあるが、２号燃料油等の液体燃料も使用することができる。
【００２１】
高温酸素発生器（４２）内に提供される燃料（４４）は、そこで酸化剤とともに燃焼して、熱並びに二酸化炭素及び水蒸気等の燃焼反応生成物を生成する。好ましくは、酸化剤の酸素の約３５パーセント以下が燃料とともに燃焼する。酸素の約３５％超が高温酸素発生器内で燃料とともに燃焼する場合、耐熱性構築材料を使用する、及び／又は、残留酸素の温度が望ましくないレベルまで増加しないように維持するための水冷壁等の熱除去機能を使用する等、適切な対策を講じる必要がある。
【００２２】
高温酸素発生器（４２）内で生成された燃焼反応生成物は、酸化剤（４０）の残留酸素の一部と混合し、それにより残留酸素の一部に熱を提供してその温度を上昇させることができる。好ましくは、燃料は、典型的には２００ｆｐｓ超、一般的には５００ｆｐｓから１５００ｆｐｓの範囲内の高速で、高温酸素発生器（４２）内に提供される。高速は、酸化剤を燃焼反応生成物中に取り込み、それによりチャンバ内の燃料の燃焼を促進するのに役立つ。
【００２３】
一般に、酸化剤供給ダクト内の残留酸化剤の温度は、少なくとも約５００Ｆ、好ましくは少なくとも約１０００Ｆ上昇する。しかし、残留酸化剤の温度は、供給ダクト及びノズルの過熱問題を回避するために、約３０００Ｆを超えないのが好ましい。
【００２４】
高温酸素発生器（４２）内の残留酸素の温度が増加すると、再生器燃焼排ガスへの任意の酸化剤噴射速度を達成するための酸化剤の必要供給圧は低下する。例えば、大気温度での酸素の噴射の場合、８００ｆｐｓの速度で再生器燃焼排ガス中に酸素を噴射するためには、必要な圧力は７ポンド毎平方インチゲージ（ｐｓｉｇ）を超える。酸素温度が増加すると、必要な圧力は急激に低下する。１５００Ｆの温度では、必要な圧力は１．６５ｐｓｉｇであり、３０００Ｆの温度では、必要な圧力はわずか０．９１ｐｓｉｇである。３０００Ｆを超える温度では、追加的な利益は僅かであり、したがってこれが３５パーセントを超えない酸素で燃料を燃焼することの別の理由となる。こうして、このようなやり方での高温酸素の発生は、高い供給圧力を必要とせずに再生器燃焼排ガスに高速高温酸素ストリーム（３２）を提供することができ、したがって、酸化剤源圧力が高くない場合に必要となる、再生器燃焼排ガスへに入る前に酸化剤を圧縮する必要性を低減又は排除することができる。
【００２５】
高温酸素発生器（４２）内で生じる燃焼は、発生器（４２）から流出する高温酸素ストリーム（３２）が、式Ｏ、Ｈ、ＯＨ、Ｃ２Ｈ、ＣＨ２、ＣｊＨ２ｊ＋１又はＣｊＨ２ｊ−１（式中、ｊは１〜４である）に対応する１種又は複数のラジカル、及びそのようなラジカルのうちの２種以上の混合物を含有するように行われる必要がある。これは、高温酸素発生器（４２）内の反応物質（燃料及び酸素）の滞留時間を、燃料及び酸素の燃焼反応が高温酸素発生器（４２）内で発生するストリームであって、そのストリームが供給される対象である生成器燃焼排ガスの温度よりも高い温度を有するストリームを生成するのを可能にするのに十分長くすると同時に、前記滞留時間を、上記ラジカルのうちの少なくともいくつかが存在するのに十分短くすることにより達成することができる。一方、滞留時間は、発生器（４２）内の空間の体積、燃料ストリーム（４４）及び酸化剤ストリーム（４０）の発生器（４２）への供給速度、並びに、高温酸素ストリーム（３２）がそれを通して発生器（４２）から流出してくる出口孔のサイズにより決定される。好ましい滞留時間は、約１ミリ秒から２ミリ秒である。
【００２６】
再生器燃焼排ガスストリーム（１２）中に供給される高温酸素ストリーム（３２）はまた、再生器燃焼排ガス内に存在するＮＯｘの量を低減し得る。
【００２７】
図３を参照すると、高温酸素発生器（４２）の断面が示されている。燃料（４４）は、直径「Ｘ」の孔（４５）から流出してくる。酸素ストリーム（４０）は、孔（４５）の正面を流れて燃料とともに燃焼する。得られる高温酸素ストリーム（３２）は、直径「Ｙ」の孔（４１）を通して発生器（４２）から流出していく。孔（４５）から孔（４１）までの距離は「Ｚ」である。一般に、高温酸素ストリームが供給される燃焼排ガスストリームのＣＯ含量を低減し、ＮＯｘ含量を低減又は維持するための所望の温度及び所望の燃焼ラジカル含量を有する高温酸素ストリームを生成し得る滞留時間を提供するような、高温酸素発生器の寸法、その発生器への燃料及び酸素供給速度、並びに出口孔寸法の組合せは、例えば以下のものである。
Ｘ：０．３〜１．０ｍｍ
Ｙ：１．５〜２．６５ｍｍ
Ｚ：１．０〜３．５インチ
発生器への燃料（天然ガス）供給速度：２〜１４ｓｃｆｈ
発生器への酸素供給速度：１６〜７２ｓｃｆｈ
発生器内の圧力：１５．１〜６７．８ｐｓｉａ
【００２８】
高温酸素ストリーム（３２）は、好ましくは、少なくとも７５％（体積）のＯ２を含有する。このストリームの典型的な組成は、約８０％のＯ２、１２％のＨ２Ｏ、６％のＣＯ２、ＣＯからＣＯ２への酸化を開始するのに特に効果的である（非イオン性の）ＯＨ、Ｏ、及びＨ等のいくつかの高反応性ラジカル、並びに、存在するＮＯｘの量を低減する反応を促進する上述の炭化水素ラジカルである。高温酸素ストリーム（３２）は、高速及び高運動量で孔（４１）から出て再生器燃焼排ガスに供給され、その結果高温ガスとＦＣＣ再生器燃焼排ガスとの間の混合が促進される。
【００２９】
このようにして得られた高温酸素ストリーム（３２）は、典型的には、少なくとも１６００Ｆ、好ましくは少なくとも２０００Ｆの温度を有する。一般に、高温酸素ストリームの速度は、毎秒５００フィートから４５００フィート（ｆｐｓ）、好ましくは８００ｆｐｓから２０００又は２５００ｆｐｓの範囲内であり、初期速度を少なくとも３００ｆｐｓ超過する。好ましい実施形態において、この速度はマッハ１である。
【００３０】
参照によりその内容が本明細書に組み込まれる米国特許第５，２６６，０２４号における説明は、高運動量高温酸素ストリームの形成についてさらに記載している。
【００３１】
高速高温酸素ストリームは、速度勾配又は流体せん断により、及び乱流噴流混合により、噴流境界を通してＦＣＣ再生器燃焼排ガス（１２）を取り込むと考えられる。再生器燃焼排ガスと高温酸素ストリームとを合わせることで形成されるガスストリーム（この混合物は高温酸素及び再生器燃焼排ガスの反応生成物を含み得る）は、少なくとも１０００Ｆ、好ましくは少なくとも１２５０Ｆの温度を有するが、もっとも、この混合物の温度が１４００Ｆを超える場合に利点が認識され得る。
【００３２】
本発明の他の実施形態において、２つ以上の高運動量高温酸化剤ストリームが、再生器燃焼排ガスストリーム中に供給される。図４は、１つのそのような実施形態を示す。図４において、ＦＣＣ再生器燃焼排ガスストリーム（１２）はダクト（３０）に入り、図１におけるストリーム（３２）に関して上述したように形成及び供給された高運動量高温酸化剤ストリーム（３２）と混合する。再生器燃焼排ガスストリーム（１２）に含有されるＣＯ及びＮＯｘの一部は、この混合中に破壊（ｄｅｓｔｒｏｙ）され、反応混合物ストリーム（３１）を形成し、これに第２の高運動量高温酸化剤ストリーム（３３）が供給され混合する。ストリーム（３３）は、ストリーム（３２）に関して上述したように形成及び供給され、ストリーム（３２）と同じ又は異なる組成を有する。第２のストリーム（３３）は、反応混合物ストリーム（３１）と混合し、ストリーム（３１）中のＣＯ及びＮＯｘの量をさらに低減する。次いで、得られた混合物ストリーム（３８）は、上述のように処理又は使用され得る。
【００３３】
この実施形態において、生成器燃焼排ガス中のＣＯのＣＯ２への変換は、高温酸素が全て一度に供給されないため、複数の段階でより低い酸化条件下で生じる。この構成において、ＮＯｘ破壊（ｄｅｓｔｒｕｃｔｉｏｎ）反応は、ＣＯの段階的燃焼のため、これらのより低い酸化条件下でより長い滞留時間にわたって生じる。したがって、ＮＯｘのより高い破壊効率が予測される。
【００３４】
図５は、本発明のさらに別の実施形態を示す。図５において、サイクロン分離器（２０）の後かつ動力回収タービン（２３）の上流側で、高運動量高温酸化剤ストリーム（３２）が再生器燃焼排ガスストリーム中に供給される。この実施形態において、ガスストリームが動力回収タービン（２３）に入る前に、高温酸素により提供される熱及びＣＯ燃焼により放出される熱が、再生器燃焼排ガス温度を７０Ｆから９０Ｆ増加させることができる。ＣＯ燃焼のための高温酸素ストリーム（３２）の供給はまた、全再生器燃焼排ガスマスフローも約０．６％から２％増加させる。増加したマスフロー及びガス温度は、タービンに入るガスストリームの運動量の増加により、動力回収タービンの出力を増加させる。高温酸素流量及びＣＯ燃焼の程度は、タービンの温度限界に適合するように制御され得る。
【００３５】
他の構成の組合せが存在する。例えば、高温酸化剤の任意選択の第２の高運動量ストリーム（３２ｂ）を、タービン（２３）の後に供給してもよい。この場合、ＣＯの燃焼は段階的である。ＮＯｘの破壊効率はより高くなると予測される。また、２つ以上の高温酸素ストリームを形成し、再生器燃焼排ガス中に並列的に供給することができる。
【００３６】
一酸化炭素ボイラが存在する場合、ＣＯボイラに対する動作制限が緩和又は排除される。即ち、上流側ＦＣＣユニットは、容量増加に対し、より低い過剰酸素で動作することができ、すなわち空気流速を許容最大値に維持したままＦＣＣへの供給速度が増加される。この動作条件下で、ＦＣＣ再生器燃焼排ガスは、より多くのＣＯを含有し、またいくらかのＮＯｘを含有し得る。しかし、このＦＣＣ再生器燃焼排ガスは、ＣＯ燃焼及びＮＯｘ破壊の両方のために噴射された高運動量高温酸素と急速に混合する。噴射される高温酸素の量は、再生器燃焼排ガス中の増加した量のＣＯ及びＮＯｘが破壊され得るように調整され得る。本質的に、本発明は、より高い濃度のＣＯ及びＮＯｘを含有する再生器燃焼排ガスを取り扱う上で、全体的なＦＣＣ再生操作により課される制限を排除する。したがって、本発明により、既存のＦＣＣユニットは僅かな設備投資でより高い処理能力（ｃａｐａｃｉｔｙ）で動作することができる。
【００３７】
また、酸素との燃焼反応及び本明細書において使用されている温度のようなより高い温度が、多くの場合、ここで直面する生成量のレベルを超えるＮＯｘの増加した生成量を伴うことを考慮すると、本発明は驚異的である。また、本発明は、以下の独特で自明でない利点を有することが予測される。
【００３８】
高温酸素の噴射は、動力回収タービンの出力の増大における相乗効果を有し得る。即ち、高運動量高温酸素ストリームが、動力回収タービンの上流側の再生器燃焼排ガスストリーム中に供給されると、高温酸素により提供される熱及びＣＯ燃焼により放出される熱が、再生器燃焼排ガス温度を増加させることができる。ＣＯ燃焼のための高温酸素の噴射はまた、全再生器燃焼排ガスマスフローをも増加させる。増加したマスフロー及びガス温度は、タービンに入るガスストリームの運動量の増加により、動力回収タービンの出力を増加させ得る。
【００３９】
また、再生器におけるＣＯ燃焼促進剤の消費が低減又は排除される。即ち、多くのＦＣＣ再生器は、ＣＯの再燃焼を制御するために白金系ＣＯ燃焼促進剤を使用してＣＯ燃焼を促進する。白金系燃焼促進剤の使用は、再生器燃焼排ガス中のＮＯｘ濃度を増加させることが報告されている。したがって、再生器床に使用される燃焼促進剤の量を通じて、ＣＯ低減量が許容される最大ＮＯｘ量とバランスがとれていなければならない。燃焼促進剤は、完全には再生され得ないため、高価な燃焼促進剤の損失と関連した経済的損失が存在する。本明細書に記載のように高運動量高温酸素ストリームが再生器燃焼排ガスストリーム中に供給される場合、これらの燃焼促進剤の使用量は低減され得る。これは、高温酸素が、下流側の再生器燃焼排ガス中のＣＯを破壊することができるからである。燃焼促進剤の消費が低減されることにより、回収不能な促進剤の量が低減され、したがってＦＣＣユニットの運転コストが削減される。
【００４０】
以下の実施例において、本発明をさらに例示する。
【実施例】
【００４１】
模擬燃焼排ガスとなる様々なガス混合物を調製し、高温酸素ストリームを生成して様々な条件下でガス混合物中に供給した。以下の表１は、高温酸素ストリームがガス混合物中に供給された前及び後の両方における、試験した各ガス混合物の温度、ＣＯ濃度、酸化窒素の濃度、酸素濃度、及び二酸化炭素濃度を記載している。高温酸素ストリームを供給した各ガス混合物は、９ｖｏｌ．％のＨ２Ｏ、１１ｖｏｌ．％のＣＯ２、８０ｖｏｌ．％のＮ２、並びに表１に記載の濃度のＣＯ及びＮＯｘを含有していた。高温酸素発生器のいくつかの異なる出口ノズルも同様に試験した。表１はまた、各試験においてどのノズルが使用されたかも示している。表２は、動作条件の範囲及び高温酸素発生器の異なる出口ノズルサイズを示している。
【表１】
表に記載されたガス組成は、乾燥ガス体積に基づく。
【表２】
【００４２】
実施例の実験において使用した全燃焼排ガス流量は、約２２００ｓｃｆｈであった。高温酸素発生器への燃料流量は、５．０ｓｃｆｈから１２．２ｓｃｆｈの範囲内で変動し、高温酸素発生器への対応する酸素流量は、３０．６ｓｃｆｈから６０．０ｓｃｆｈの間で変化した。燃料ノズルのサイズは、表１に示された５種類のノズルにおいて０．３ｍｍから１．０ｍｍの間で変動し、出口高温酸素ノズルのサイズは、１．５ｍｍから５ｍｍの間で変動した。燃料ノズルは、酸素ノズルから１．０４インチから２．５４インチの距離だけ奥まって（ｒｅｃｅｓｓｅｄ）いた。高温酸素発生器の動作圧力は、１５．１ｐｓｉａから６７．８ｐｓｉａであった。
【００４３】
試験１において、再生器燃焼排ガスの温度は１２０２Ｆであり、高温酸素発生器に対してノズル設計「Ａ」を選択した。高温酸素噴射前、燃焼排ガスは４６３６ｐｐｍのＣＯ、２７ｐｐｍのＮＯｘ、微量の酸素又は酸素なし、及び１０％のＣＯ２を含有していた。高温酸素噴射から下流側では、噴射された酸素が高温であるため、またＣＯのＣＯ２への酸化からの化学熱の放出により、燃焼排ガスの温度は１３７３Ｆに増加した。ＣＯは７３ｐｐｍに低減し（即ち９８．４％の低減）、またこの試験ではＮＯｘは４０ｐｐｍに増加した（即ち４６．５％の増加）。高温酸素噴射後、過剰の酸素は１．４１％であった。
【００４４】
試験２から５は、異なるノズル設計（即ち、それぞれノズル「Ｂ」、「Ｃ」、「Ｄ」及び「Ｅ」）を使用してＣＯを低減する一方、高温酸素噴射前の燃焼排ガス温度及びＣＯ濃度を、試験１のそれらの値に可能な限り近い値に維持しようとした。試験５のノズル「Ｅ」は、ＣＯを３９０８ｐｐｍから６１ｐｐｍに破壊する一方、同時にＮＯｘレベルを入口での２８ｐｐｍから出口での２９ｐｐｍへとほぼ一定に維持したことから、この用途についてより良好な設計であったことが分かる。
【００４５】
試験６から１０は、１２４８Ｆから１２５５Ｆのより高い燃焼排ガス入口温度で行った。この場合も、ノズル「Ｅ」は、最良のＮＯｘ性能を有することが示された。例えば、試験８は、ノズル「Ｅ」がＣＯを４０７６ｐｐｍから６８ｐｐｍに低減する一方、同時に燃焼排ガスＮＯｘを３６ｐｐｍから３１ｐｐｍに最小限化することを実証した。ノズル「Ｅ」のＮＯｘ低減能力は、燃焼排ガス入口ＮＯｘ及び入口ＣＯ濃度が異なる実験９及び１０においてさらに確認された。実験９において、燃焼排ガス入口でのＮＯｘ濃度は、１２０ｐｐｍとより高く、実験１０において、燃焼排ガス入口でのＣＯ濃度は、５４８ｐｐｍとより低かった。両方の実験において、ノズル「Ｅ」からの高温酸素ストリームは、燃焼排ガス入口ＣＯを破壊すると同時に、入口ＮＯｘをそれぞれ８．７％及び５．８％低減した。
【００４６】
実験１１及び１２は、それぞれ１３０８Ｆ及び１４０７Ｆと、さらにより高い入口燃焼排ガス温度で行った。実験１１において、ノズル「Ｃ」を使用したが、ＮＯｘは、高温酸素噴射前の３５ｐｐｍから噴射後の５８ｐｐｍに増加した。ノズル「Ｅ」のＮＯｘ低減能力は、入口燃焼排ガス温度が１４０７Ｆと最高である実験１２においても実証された。実験１２のノズル「Ｅ」は、ＣＯを３８２２ｐｐｍから２１ｐｐｍに破壊する一方、同時にＮＯｘを入口の６４ｐｐｍから出口の６０ｐｐｍまで低減したことが分かる。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
再生器燃焼排ガスストリームを処理するための方法であって、
（Ａ）１０，０００ｐｐｍ未満の濃度の一酸化炭素を含有し、最大１，０００ｐｐｍの量のＮＯｘを含有する再生器燃焼排ガスストリームを、触媒再生器から提供するステップと、
（Ｂ）チャンバ内で、燃料及び酸素を混合し、該混合物中の該酸素の一部を該燃料とともに燃焼して、該チャンバから流出する酸素を含有する高温酸化剤ストリームを形成するステップであって、該チャンバ内での該燃焼の滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが該再生器燃焼排ガスの温度よりも高い温度を有するのに十分長く、また該滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが、式Ｏ、Ｈ、ＯＨ、Ｃ２Ｈ、ＣＨ２、ＣｊＨ２ｊ＋１、又はＣｊＨ２ｊ−１（式中、ｊは１〜４である）に対応するラジカル、及びそのようなラジカルのうちの２種以上の混合物からなる群から選択されるラジカルを含む該燃焼の生成物を含有するのに十分短い上記ステップと、
（Ｃ）該高温酸化剤ストリームを該再生器燃焼排ガスストリーム中に供給して、該再生器燃焼排ガスの温度を、該高温酸化剤ストリームが添加される該燃焼排ガスストリームの温度よりも高い、１１００Ｆよりも高い温度に上昇させるステップであって、該高温酸化剤ストリームは、該再生器燃焼排ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換するのに十分な速度（ｒａｔｅ）で添加される上記ステップと
を含む上記方法。
【請求項２】
ステップ（Ａ）において提供される前記再生器燃焼排ガスストリームの温度が、最高１８００Ｆである、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
ステップ（Ｃ）において前記高温酸化剤ストリームを前記再生器燃焼排ガス中に供給することにより形成されるストリームが、少なくとも１２５０Ｆの温度を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
ステップ（Ｃ）において前記高温酸化剤ストリームを前記再生器燃焼排ガス中に供給することにより形成されるストリームが、少なくとも１４００Ｆの温度を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
ステップ（Ｂ）において燃料と混合される前記酸素の３５％以下が、ステップ（Ｂ）において燃焼される、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
ステップ（Ｂ）において形成された前記高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｃ）において、前記再生器燃焼排ガスストリーム中に少なくとも毎秒５００フィートの速度で供給される、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
ステップ（Ｂ）において形成された前記高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｃ）において、前記再生器燃焼排ガスストリーム中にマッハ１の速度で供給される、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
ステップ（Ｃ）において前記高温酸化剤ストリームが前記再生器燃焼排ガスストリーム中に供給される前に、該再生器燃焼排ガスストリームが動力回収タービンを通過させられる、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
前記再生器燃焼排ガス中のＮＯｘがＮ２に変換され、該変換後の生成物ストリーム中のＮＯｘの量は、前記混合物が形成される前の該再生器燃焼排ガスストリーム中のＮＯｘの量以下である、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
再生器燃焼排ガスストリームを処理するための方法であって、
（Ａ）１０，０００ｐｐｍ未満の濃度の一酸化炭素を含有し、最大１，０００ｐｐｍの量のＮＯｘを含有する再生器燃焼排ガスストリームを、触媒再生器から提供するステップと、
（Ｂ）第１のチャンバ内で、燃料及び酸素を混合し、該混合物中の該酸素の一部を該燃料とともに燃焼して、該第１のチャンバから流出する酸素を含有する高温酸化剤ストリームを形成するステップであって、該第１のチャンバ内での該燃焼の滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが該再生器燃焼排ガスの温度よりも高い温度を有するのに十分長く、また該滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが、式Ｏ、Ｈ、ＯＨ、Ｃ２Ｈ、ＣＨ２、ＣｊＨ２ｊ＋１、又はＣｊＨ２ｊ−１（式中、ｊは１〜４である）に対応するラジカル、及びそのようなラジカルのうちの２種以上の混合物からなる群から選択されるラジカルを含む該燃焼の生成物を含有するのに十分短い上記ステップと、
（Ｃ）この第１の高温酸化剤ストリームを該再生器燃焼排ガスストリーム中に供給して、該再生器燃焼排ガスの温度を、該第１の高温酸化剤ストリームが添加される該燃焼排ガスストリームの温度よりも高い温度に上昇させるステップであって、該第１の高温酸化剤ストリームは、該再生器燃焼排ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換するのに十分な速度で添加される上記ステップと、
（Ｄ）第２のチャンバ内で、燃料及び酸素を混合し、該混合物中の該酸素の一部を該燃料とともに燃焼して、該第２のチャンバから流出する酸素を含有する第２の高温酸化剤ストリームを形成するステップであって、該第２のチャンバ内での該燃焼の滞留時間は、該第２の高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｅ）において該第２の高温酸化剤ストリームが供給される該再生器燃焼排ガスストリームの温度よりも高い温度を有するのに十分長く、また該滞留時間は、該第２の高温酸化剤ストリームが、式Ｏ、Ｈ、ＯＨ、Ｃ２Ｈ、ＣＨ２、ＣｊＨ２ｊ＋１、又はＣｊＨ２ｊ−１（式中、ｊは１〜４である）に対応するラジカル、及びそのようなラジカルのうちの２種以上の混合物からなる群から選択されるラジカルを含む該燃焼の生成物を含有するのに十分短い上記ステップと、
（Ｅ）該第２の高温酸化剤ストリームを、該第１の高温酸化剤ストリームの下流側の該再生器燃焼排ガスストリーム中に供給して、該再生器燃焼排ガスの温度を、該第２の高温酸化剤ストリームが添加される該燃焼排ガスストリームの温度よりも高い温度に上昇させるステップであって、該第２の高温酸化剤ストリームは、該再生器燃焼排ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換するのに十分な速度で添加される上記ステップと
を含む上記方法。
【請求項１１】
ステップ（Ａ）において提供される前記再生器燃焼排ガスストリームの温度が、最高１８００Ｆである、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
ステップ（Ｃ）において前記高温酸化剤ストリームを前記再生器燃焼排ガス中に供給することにより形成されるストリームが、少なくとも１２５０Ｆの温度を有する、請求項１０に記載の方法。
【請求項１３】
ステップ（Ｃ）において前記高温酸化剤ストリームを前記再生器燃焼排ガス中に供給することにより形成されるストリームが、少なくとも１４００Ｆの温度を有する、請求項１０に記載の方法。
【請求項１４】
ステップ（Ｂ）において燃料と混合される前記酸素の３５％以下が、ステップ（Ｂ）において燃焼される、請求項１０に記載の方法。
【請求項１５】
ステップ（Ｄ）において燃料と混合される前記酸素の３５％以下が、ステップ（Ｄ）において燃焼される、請求項１０に記載の方法。
【請求項１６】
ステップ（Ｂ）において形成された前記高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｃ）において、前記再生器燃焼排ガスストリーム中に少なくとも毎秒５００フィートの速度で供給される、請求項１０に記載の方法。
【請求項１７】
ステップ（Ｄ）において形成された前記高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｃ）において生成されたストリーム中に少なくとも毎秒５００フィートの速度で供給される、請求項１０に記載の方法。
【請求項１８】
前記再生器燃焼排ガス中のＮＯｘがＮ２に変換され、ステップ（Ｅ）の生成物ストリームがＮ２を含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項１９】
ステップ（Ｂ）において形成された前記高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｃ）において、前記再生器燃焼排ガスストリーム中にマッハ１の速度で供給される、請求項１０に記載の方法。
【請求項２０】
ステップ（Ｄ）において形成された前記高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｃ）において生成されたストリーム中にマッハ１の速度で供給される、請求項１０に記載の方法。
【請求項２１】
ステップ（Ｄ）において形成された前記高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｃ）において生成されたストリーム中にマッハ１の速度で供給される、請求項１９に記載の方法。
【請求項２２】
ガスストリームを処理するための方法であって、
（Ａ）水蒸気、二酸化炭素、Ｎ２、１０，０００ｐｐｍ未満の濃度の一酸化炭素、及び最大１，０００ｐｐｍの量のＮＯｘを含有するガスストリームを提供するステップと、
（Ｂ）チャンバ内で、燃料及び酸素を混合し、該混合物中の該酸素の一部を該燃料とともに燃焼して、該チャンバから流出する酸素を含有する高温酸化剤ストリームを形成するステップであって、該チャンバ内での該燃焼の滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが該ガスストリームの温度よりも高い温度を有するのに十分長く、また該滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが、式Ｏ、Ｈ、ＯＨ、Ｃ２Ｈ、ＣＨ２、ＣｊＨ２ｊ＋１、又はＣｊＨ２ｊ−１（式中、ｊは１〜４である）に対応するラジカル、及びそのようなラジカルのうちの２種以上の混合物からなる群から選択されるラジカルを含む該燃焼の生成物を含有するのに十分短い上記ステップと、
（Ｃ）該高温酸化剤ストリームをステップ（Ａ）において提供された該ガスストリーム中に供給して、該ガスの温度を、該高温酸化剤ストリームが添加される該ガスストリームの温度よりも高い、１１００Ｆよりも高い温度に上昇させるステップであって、該高温酸化剤ストリームは、該ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換するのに十分な速度で添加される上記ステップと
を含む方法。
【請求項２３】
ステップ（Ａ）において提供される前記ガスストリームの温度が、最高１８００Ｆである、請求項２２に記載の方法。
【請求項２４】
ステップ（Ｃ）において前記高温酸化剤ストリームを前記再生器燃焼排ガス中に供給することにより形成されるストリームが、少なくとも１２５０Ｆの温度を有する、請求項２２に記載の方法。
【請求項２５】
ステップ（Ｃ）において前記高温酸化剤ストリームを前記再生器燃焼排ガス中に供給することにより形成されるストリームが、少なくとも１４００Ｆの温度を有する、請求項２２に記載の方法。
【請求項２６】
ステップ（Ｂ）において燃料と混合される前記酸素の３５％以下が、ステップ（Ｂ）において燃焼される、請求項２２に記載の方法。
【請求項２７】
ステップ（Ｂ）において形成された前記高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｃ）において、前記ガスストリーム中に少なくとも毎秒５００フィートの速度で供給される、請求項２２に記載の方法。
【請求項２８】
ステップ（Ｂ）において形成された前記高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｃ）において、前記ガスストリーム中にマッハ１の速度で供給される、請求項２２に記載の方法。
【請求項２９】
前記ガスストリーム中のＮＯｘがＮ２に変換され、それにより生成物ストリームが生成され、該変換後の生成物ストリーム中のＮＯｘの量は、前記混合物が形成される前の該ガスストリーム中のＮＯｘの量以下である、請求項２２に記載の方法。
【請求項１】
再生器燃焼排ガスストリームを処理するための方法であって、
（Ａ）１０，０００ｐｐｍ未満の濃度の一酸化炭素を含有し、最大１，０００ｐｐｍの量のＮＯｘを含有する再生器燃焼排ガスストリームを、触媒再生器から提供するステップと、
（Ｂ）チャンバ内で、燃料及び酸素を混合し、該混合物中の該酸素の一部を該燃料とともに燃焼して、該チャンバから流出する酸素を含有する高温酸化剤ストリームを形成するステップであって、該チャンバ内での該燃焼の滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが該再生器燃焼排ガスの温度よりも高い温度を有するのに十分長く、また該滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが、式Ｏ、Ｈ、ＯＨ、Ｃ２Ｈ、ＣＨ２、ＣｊＨ２ｊ＋１、又はＣｊＨ２ｊ−１（式中、ｊは１〜４である）に対応するラジカル、及びそのようなラジカルのうちの２種以上の混合物からなる群から選択されるラジカルを含む該燃焼の生成物を含有するのに十分短い上記ステップと、
（Ｃ）該高温酸化剤ストリームを該再生器燃焼排ガスストリーム中に供給して、該再生器燃焼排ガスの温度を、該高温酸化剤ストリームが添加される該燃焼排ガスストリームの温度よりも高い、１１００Ｆよりも高い温度に上昇させるステップであって、該高温酸化剤ストリームは、該再生器燃焼排ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換するのに十分な速度（ｒａｔｅ）で添加される上記ステップと
を含む上記方法。
【請求項２】
ステップ（Ａ）において提供される前記再生器燃焼排ガスストリームの温度が、最高１８００Ｆである、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
ステップ（Ｃ）において前記高温酸化剤ストリームを前記再生器燃焼排ガス中に供給することにより形成されるストリームが、少なくとも１２５０Ｆの温度を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
ステップ（Ｃ）において前記高温酸化剤ストリームを前記再生器燃焼排ガス中に供給することにより形成されるストリームが、少なくとも１４００Ｆの温度を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
ステップ（Ｂ）において燃料と混合される前記酸素の３５％以下が、ステップ（Ｂ）において燃焼される、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
ステップ（Ｂ）において形成された前記高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｃ）において、前記再生器燃焼排ガスストリーム中に少なくとも毎秒５００フィートの速度で供給される、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
ステップ（Ｂ）において形成された前記高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｃ）において、前記再生器燃焼排ガスストリーム中にマッハ１の速度で供給される、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
ステップ（Ｃ）において前記高温酸化剤ストリームが前記再生器燃焼排ガスストリーム中に供給される前に、該再生器燃焼排ガスストリームが動力回収タービンを通過させられる、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
前記再生器燃焼排ガス中のＮＯｘがＮ２に変換され、該変換後の生成物ストリーム中のＮＯｘの量は、前記混合物が形成される前の該再生器燃焼排ガスストリーム中のＮＯｘの量以下である、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
再生器燃焼排ガスストリームを処理するための方法であって、
（Ａ）１０，０００ｐｐｍ未満の濃度の一酸化炭素を含有し、最大１，０００ｐｐｍの量のＮＯｘを含有する再生器燃焼排ガスストリームを、触媒再生器から提供するステップと、
（Ｂ）第１のチャンバ内で、燃料及び酸素を混合し、該混合物中の該酸素の一部を該燃料とともに燃焼して、該第１のチャンバから流出する酸素を含有する高温酸化剤ストリームを形成するステップであって、該第１のチャンバ内での該燃焼の滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが該再生器燃焼排ガスの温度よりも高い温度を有するのに十分長く、また該滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが、式Ｏ、Ｈ、ＯＨ、Ｃ２Ｈ、ＣＨ２、ＣｊＨ２ｊ＋１、又はＣｊＨ２ｊ−１（式中、ｊは１〜４である）に対応するラジカル、及びそのようなラジカルのうちの２種以上の混合物からなる群から選択されるラジカルを含む該燃焼の生成物を含有するのに十分短い上記ステップと、
（Ｃ）この第１の高温酸化剤ストリームを該再生器燃焼排ガスストリーム中に供給して、該再生器燃焼排ガスの温度を、該第１の高温酸化剤ストリームが添加される該燃焼排ガスストリームの温度よりも高い温度に上昇させるステップであって、該第１の高温酸化剤ストリームは、該再生器燃焼排ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換するのに十分な速度で添加される上記ステップと、
（Ｄ）第２のチャンバ内で、燃料及び酸素を混合し、該混合物中の該酸素の一部を該燃料とともに燃焼して、該第２のチャンバから流出する酸素を含有する第２の高温酸化剤ストリームを形成するステップであって、該第２のチャンバ内での該燃焼の滞留時間は、該第２の高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｅ）において該第２の高温酸化剤ストリームが供給される該再生器燃焼排ガスストリームの温度よりも高い温度を有するのに十分長く、また該滞留時間は、該第２の高温酸化剤ストリームが、式Ｏ、Ｈ、ＯＨ、Ｃ２Ｈ、ＣＨ２、ＣｊＨ２ｊ＋１、又はＣｊＨ２ｊ−１（式中、ｊは１〜４である）に対応するラジカル、及びそのようなラジカルのうちの２種以上の混合物からなる群から選択されるラジカルを含む該燃焼の生成物を含有するのに十分短い上記ステップと、
（Ｅ）該第２の高温酸化剤ストリームを、該第１の高温酸化剤ストリームの下流側の該再生器燃焼排ガスストリーム中に供給して、該再生器燃焼排ガスの温度を、該第２の高温酸化剤ストリームが添加される該燃焼排ガスストリームの温度よりも高い温度に上昇させるステップであって、該第２の高温酸化剤ストリームは、該再生器燃焼排ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換するのに十分な速度で添加される上記ステップと
を含む上記方法。
【請求項１１】
ステップ（Ａ）において提供される前記再生器燃焼排ガスストリームの温度が、最高１８００Ｆである、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
ステップ（Ｃ）において前記高温酸化剤ストリームを前記再生器燃焼排ガス中に供給することにより形成されるストリームが、少なくとも１２５０Ｆの温度を有する、請求項１０に記載の方法。
【請求項１３】
ステップ（Ｃ）において前記高温酸化剤ストリームを前記再生器燃焼排ガス中に供給することにより形成されるストリームが、少なくとも１４００Ｆの温度を有する、請求項１０に記載の方法。
【請求項１４】
ステップ（Ｂ）において燃料と混合される前記酸素の３５％以下が、ステップ（Ｂ）において燃焼される、請求項１０に記載の方法。
【請求項１５】
ステップ（Ｄ）において燃料と混合される前記酸素の３５％以下が、ステップ（Ｄ）において燃焼される、請求項１０に記載の方法。
【請求項１６】
ステップ（Ｂ）において形成された前記高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｃ）において、前記再生器燃焼排ガスストリーム中に少なくとも毎秒５００フィートの速度で供給される、請求項１０に記載の方法。
【請求項１７】
ステップ（Ｄ）において形成された前記高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｃ）において生成されたストリーム中に少なくとも毎秒５００フィートの速度で供給される、請求項１０に記載の方法。
【請求項１８】
前記再生器燃焼排ガス中のＮＯｘがＮ２に変換され、ステップ（Ｅ）の生成物ストリームがＮ２を含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項１９】
ステップ（Ｂ）において形成された前記高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｃ）において、前記再生器燃焼排ガスストリーム中にマッハ１の速度で供給される、請求項１０に記載の方法。
【請求項２０】
ステップ（Ｄ）において形成された前記高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｃ）において生成されたストリーム中にマッハ１の速度で供給される、請求項１０に記載の方法。
【請求項２１】
ステップ（Ｄ）において形成された前記高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｃ）において生成されたストリーム中にマッハ１の速度で供給される、請求項１９に記載の方法。
【請求項２２】
ガスストリームを処理するための方法であって、
（Ａ）水蒸気、二酸化炭素、Ｎ２、１０，０００ｐｐｍ未満の濃度の一酸化炭素、及び最大１，０００ｐｐｍの量のＮＯｘを含有するガスストリームを提供するステップと、
（Ｂ）チャンバ内で、燃料及び酸素を混合し、該混合物中の該酸素の一部を該燃料とともに燃焼して、該チャンバから流出する酸素を含有する高温酸化剤ストリームを形成するステップであって、該チャンバ内での該燃焼の滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが該ガスストリームの温度よりも高い温度を有するのに十分長く、また該滞留時間は、該高温酸化剤ストリームが、式Ｏ、Ｈ、ＯＨ、Ｃ２Ｈ、ＣＨ２、ＣｊＨ２ｊ＋１、又はＣｊＨ２ｊ−１（式中、ｊは１〜４である）に対応するラジカル、及びそのようなラジカルのうちの２種以上の混合物からなる群から選択されるラジカルを含む該燃焼の生成物を含有するのに十分短い上記ステップと、
（Ｃ）該高温酸化剤ストリームをステップ（Ａ）において提供された該ガスストリーム中に供給して、該ガスの温度を、該高温酸化剤ストリームが添加される該ガスストリームの温度よりも高い、１１００Ｆよりも高い温度に上昇させるステップであって、該高温酸化剤ストリームは、該ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換するのに十分な速度で添加される上記ステップと
を含む方法。
【請求項２３】
ステップ（Ａ）において提供される前記ガスストリームの温度が、最高１８００Ｆである、請求項２２に記載の方法。
【請求項２４】
ステップ（Ｃ）において前記高温酸化剤ストリームを前記再生器燃焼排ガス中に供給することにより形成されるストリームが、少なくとも１２５０Ｆの温度を有する、請求項２２に記載の方法。
【請求項２５】
ステップ（Ｃ）において前記高温酸化剤ストリームを前記再生器燃焼排ガス中に供給することにより形成されるストリームが、少なくとも１４００Ｆの温度を有する、請求項２２に記載の方法。
【請求項２６】
ステップ（Ｂ）において燃料と混合される前記酸素の３５％以下が、ステップ（Ｂ）において燃焼される、請求項２２に記載の方法。
【請求項２７】
ステップ（Ｂ）において形成された前記高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｃ）において、前記ガスストリーム中に少なくとも毎秒５００フィートの速度で供給される、請求項２２に記載の方法。
【請求項２８】
ステップ（Ｂ）において形成された前記高温酸化剤ストリームが、ステップ（Ｃ）において、前記ガスストリーム中にマッハ１の速度で供給される、請求項２２に記載の方法。
【請求項２９】
前記ガスストリーム中のＮＯｘがＮ２に変換され、それにより生成物ストリームが生成され、該変換後の生成物ストリーム中のＮＯｘの量は、前記混合物が形成される前の該ガスストリーム中のＮＯｘの量以下である、請求項２２に記載の方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【公表番号】特表２０１１−５２４９７３（Ｐ２０１１−５２４９７３Ａ）
【公表日】平成２３年９月８日（２０１１．９．８）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−５１４６７９（Ｐ２０１１−５１４６７９）
【出願日】平成２１年６月４日（２００９．６．４）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２００９／０４６１９８
【国際公開番号】ＷＯ２００９／１５５１３８
【国際公開日】平成２１年１２月２３日（２００９．１２．２３）
【出願人】（３９２０３２４０９）プラクスエア・テクノロジー・インコーポレイテッド (119)
【Ｆターム（参考）】
【公表日】平成２３年９月８日（２０１１．９．８）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年６月４日（２００９．６．４）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２００９／０４６１９８
【国際公開番号】ＷＯ２００９／１５５１３８
【国際公開日】平成２１年１２月２３日（２００９．１２．２３）
【出願人】（３９２０３２４０９）プラクスエア・テクノロジー・インコーポレイテッド (119)
【Ｆターム（参考）】
[ Back to top ]