有機ＥＬ発光装置およびその製造方法
【課題】 有機ＥＬ発光装置の有機ＥＬ素子を封止し収納する素子基板と封止基板の接合を簡便にしかも高精度で高品質に行う。
【解決手段】 有機ＥＬ発光装置１０の素子基板１１はその外周部に珪酸ナトリウム膜１８が形成されている。この珪酸ナトリウム膜１８を介して、素子基板１１と封止基板１７とは陽極接合されている。そして、この素子基板１１と封止基板１７とにより、素子基板１１上に第１の電極１２、有機ＥＬ層１４および第２の電極１５の積層した有機ＥＬ素子が封止されている。ここで、第１の電極１２は、素子基板１１の所要の領域に嵌挿して設けた第１の電極取り出し端子１３に接続し、第２の電極１５は、同様に素子基板１１の所要の領域に設けた第２の電極取り出し端子１６に接続し電気的に外部に取り出される。
【解決手段】 有機ＥＬ発光装置１０の素子基板１１はその外周部に珪酸ナトリウム膜１８が形成されている。この珪酸ナトリウム膜１８を介して、素子基板１１と封止基板１７とは陽極接合されている。そして、この素子基板１１と封止基板１７とにより、素子基板１１上に第１の電極１２、有機ＥＬ層１４および第２の電極１５の積層した有機ＥＬ素子が封止されている。ここで、第１の電極１２は、素子基板１１の所要の領域に嵌挿して設けた第１の電極取り出し端子１３に接続し、第２の電極１５は、同様に素子基板１１の所要の領域に設けた第２の電極取り出し端子１６に接続し電気的に外部に取り出される。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ発光装置およびその製造方法に係り、詳しくは、少なくとも有機発光層の形成された有機ＥＬ層を一対の電極によって挟持して成る有機ＥＬ素子と、該有機ＥＬ素子を気密封止し互いに接合した素子基板および封止基板と、を備える有機ＥＬ発光装置およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、有機薄膜のエレクトロルミネセンス（ＥＬ）現象を利用して、一対の電極間に有機発光層を含む有機ＥＬ層を挟み、その電極間に電圧を印加し有機ＥＬ層に電流を流して発光させる有機ＥＬ素子は、その高性能化に向けた種々の検討が精力的に進められている。この有機ＥＬ素子は、フラットパネルディスプレイ（ＦＰＤ；Flat Panel Display）あるいは有機ＬＥＤ（Light
Emitting Diode）のような表示装置、非自発光素子で成る液晶表示装置の面光源バックライトあるいは照明灯のような照明装置にとって好適な自発光素子である。以下、上記有機ＥＬ素子を用いた表示装置および照明装置を総称して有機ＥＬ発光装置という。
【０００３】
有機ＥＬ発光装置では、一対の対向する電極のうち少なくとも１つの電極は、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）や酸化亜鉛（ＺｎＯ）等の透光性材料から成る透明電極となる。そして、その有機ＥＬ層は、少なくとも有機発光材料を含んだ有機発光層を有している。その他にも、例えば、上記対向する電極の一電極に接し有機発光層に正孔を注入する正孔注入層、あるいは上記対向する電極の他電極に接し有機発光層に電子を注入する電子注入層を備えていてもよい。更に、正孔輸送層、正孔阻止層、電子輸送層、あるいは電子阻止層を加えた多層膜の構造体になっていてもよい。また、高輝度の有機ＥＬ素子とするために複数の有機ＥＬ層を、中間導電層を介して積層させた、いわゆるマルチフォトンエミッション（ＭＰＥ；Multi Photo Emission）構造であってもよい。
【０００４】
しかし、上記有機薄膜等から成る有機ＥＬ層は、水分あるいは酸素により極めて劣化し易い。このために、有機ＥＬ発光装置における上記有機ＥＬ素子は、該有機ＥＬ素子の配設される非透湿性の素子基板と、該素子基板に接合し上記有機ＥＬ素子を覆う非透湿性の封止基板とにより気密封止され収納される必要がある。
【０００５】
従来の上記素子基板および封止基板により有機ＥＬ素子が気密封止される有機ＥＬ発光装置について、図４を参照して説明する。図４は従来の有機ＥＬ発光装置の断面図である。
【０００６】
図４に示すように、有機ＥＬ発光装置１００の構造では、例えば透明ガラスから成る平板状の素子基板１０１上に、例えばＩＴＯから成る第１の電極１０２が形成されている。ここで、第１の電極１０２は、その底部において、上記素子基板１０１に貫設された第１の電極取り出し端子１０３に接続している。そして、上記第１の電極１０２上に有機発光層を含む有機ＥＬ層１０４が積層され、更に、上記有機ＥＬ層１０４上に第１の電極１０２に対向する第２の電極１０５が設けられている。この第２の電極１０５は、上記素子基板１０１に貫設された第２の電極取り出し端子１０６に接続している。
【０００７】
上記第１の電極取り出し端子１０３および第２の電極取り出し端子１０６は、例えばアルミニウム（Ａｌ）あるいは銅（Ｃｕ）のような金属材料から成り、気密性を保って透明ガラスの素子基板１０１に嵌挿してある。そして、封止基板１０７が、ＵＶ硬化樹脂１０８を介して、上記素子基板１０１表面の周縁に沿って接合されている。
【０００８】
上記有機ＥＬ発光装置１００においては、上記第１の電極１０２と有機ＥＬ層１０４と第２の電極１０５により有機ＥＬ素子が構成される。そして、この有機ＥＬ素子のうち有機ＥＬ層が特に水分あるいは酸素によって劣化し易い。そこで、上記素子基板１０１と封止基板１０７とにより有機ＥＬ素子の気密封止がなされる。そして、気密性を保持するために、上記ＵＶ硬化樹脂１０８等の接着剤による接合においては、上記周縁に沿う接合幅は３ｍｍ〜５ｍｍ程度必要になる。また、図示しないが、通常、封止基板１０７の内面には、例えば酸化バリウム粉末等の乾燥剤が取り付けられ、酸素あるいは水分等を吸着するようになっている。
【０００９】
上記有機ＥＬ発光装置１００の製造においては、平板状になった石英ガラスのような素子基板１０１を洗浄した後、素子基板１０１上に以下のようにして有機ＥＬ素子を配設する。すなわち、平板状の素子基板１０１の表面に例えばＩＴＯ膜のような仕事関数の大きい（例えば４ｅＶ以上）透明電極膜をスパッタリング法で成膜する。そして、所定の形状にパターニング加工して第１の電極１０２を形成する。次に、有機物成膜用金属マスクを用いた真空蒸着法により、第１の電極１０２上に有機ＥＬ層１０４を形成する。ここで、有機ＥＬ層１０４は、例えば、正孔輸送層である４，４’−ビス［Ｎ−（２−ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（以下、α−ＮＰＤと略記する）、有機発光層であるトリス（８−キノリノラト）アルミニウム錯体（以下、Ａｌｑ３と略記する）およびフッ化リチウム（ＬｉＦ）から成る電子注入層の積層する多層膜である。このようにした後に、金属物成膜用金属マスクを用いたスパッタリング法により、有機ＥＬ層１０４を被覆するようにＡｌを成膜し第２の電極１０５を形成する。
【００１０】
そして、非透湿性ガラス製あるいはステンレス製の封止基板１０７の出っ張り端部にＵＶ硬化樹脂１０８を形成する。ここで、上記ＵＶ硬化樹脂１０８は、ＵＶ硬化型の樹脂が塗布されて形成される。そして、乾燥した窒素雰囲気中において、上記封止基板１０７を素子基板１０１に対して位置合わせする。
【００１１】
次に、上記位置合わせした封止基板１０７と素子基板１０１とを接着させ、これ等の基板を貼り合わせる。そして、有機ＥＬ層１０４にＵＶ光が入射しないような遮光を施し、上記接着部にＵＶ光を照射しＵＶ硬化樹脂１０８を硬化させて上記基板を接合させる。このようにして、有機ＥＬ素子は、素子基板１０１と封止基板１０７とにより気密封止され収納される。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
しかしながら、上記有機ＥＬ発光装置では、素子基板１０１と封止基板１０７はＵＶ硬化樹脂１０８のような接着剤を介して接合しているために、この接着剤を透過し内部に侵入する酸素あるいは水分を完全に遮断することができない。このために、有機ＥＬ発光装置を点灯中において内部に侵入する微量の酸素あるいは水分が、有機ＥＬ素子の発光効率の低下、ダークスポットの生成等の大きな問題を生じさせていた。
【００１３】
また、ＵＶ光を照射しＵＶ硬化樹脂１０８を硬化させる工程において、例えば肉厚が０．５ｍｍ程度の透明ガラスから成る素子基板１０１の端面から内部に入射するＵＶ光を完全に遮断すること難しい。このために、微量に入射するＵＶ光が有機ＥＬ層１０４の劣化の原因にもなっていた。更には、上記ＵＶ硬化樹脂を接着剤にして素子基板１０１と封止基板１０７を接合させる方法は製造コストがかさむという問題を有していた。
【００１４】
本発明は、上述の事情に鑑みてなされたものであって、有機ＥＬ素子を封止し収納する素子基板と封止基板との接合において、酸素および水分の浸入を完全に遮断でき、ＵＶ光の照射もなく封止作業が簡便で製造歩留まりが高くしかも低い製造コストを可能にする有機ＥＬ発光装置およびその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
上記目的を達成するために、本発明の有機ＥＬ発光装置は、有機発光層を含む有機ＥＬ層と該有機ＥＬ層を挟持する一対の電極とを有する有機ＥＬ素子が素子基板上に配設され、前記素子基板および該素子基板に接合する封止基板により前記有機ＥＬ素子が封止された有機ＥＬ発光装置であって、前記素子基板の外周部において前記素子基板と前記封止基板が陽極接合している、という構成になっている。
【００１６】
上記発明の好適な一態様では、前記素子基板と前記封止基板は、珪酸ナトリウム膜を介して陽極接合している。
【００１７】
上記発明により、上記陽極接合した素子基板と封止基板の接合部において、酸素あるいは水分の浸入は完全に遮断されるようになる。このために、その内部に封止される有機ＥＬ素子が外部の酸素あるいは水分から完全に保護され、有機ＥＬ素子の酸素等による劣化のない高品質で信頼性の高い有機ＥＬ発光装置が実現する。また、封止した内部に乾燥剤を収納させる必要がなくなり、有機ＥＬ発光装置の薄型化が容易になる。
【００１８】
そして、本発明の有機ＥＬ発光装置の製造方法は、素子基板上に水ガラス水溶液を塗布して水ガラス膜を上記素子基板の全面に形成する工程と、前記水ガラス膜を形成した前記素子基板に熱処理を施し、前記水ガラス膜中の水分を除去して珪酸ナトリウム層にする工程と、前記素子基板の外周部以外の領域の前記珪酸ナトリウム層を化学薬液により選択的にエッチングする工程と、前記素子基板上の前記珪酸ナトリウム層をエッチングした領域に、第１の電極、少なくとも有機発光層を含む有機ＥＬ層および第２の電極を積層して形成する工程と、前記外周部にある前記珪酸ナトリウム層に封止基板を当接させ前記素子基板と重ね合わせる工程と、前記素子基板と前記封止基板との間に電圧を印加し、前記珪酸ナトリウム層を介して前記素子基板と前記封止基板とを陽極接合する工程と、を有する構成になっている。
【００１９】
上記発明の好適な一態様では、前記陽極接合の温度は１００℃を超えないようされる。
【００２０】
上記発明により、第１の電極、少なくとも有機発光層を含む有機ＥＬ層および第２の電極から成る有機ＥＬ素子を封止し収納する素子基板と封止基板の接合において、その封止作業が極めて簡便になりしかも封止が高い精度にできるようになる。このために、微細でコンパクトな構造の有機ＥＬ発光装置あるいは発光面積が増大化した有機ＥＬ発光装置の製造が容易になる。また、有機ＥＬ発光装置の製造歩留まりが高くなり製造コストが低減するようになる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明の構成によれば、有機ＥＬ素子を封止し収納する素子基板と封止基板との接合において、酸素および水分を完全に遮断し、ＵＶ光の照射もなく封止作業が簡便で製造歩留まりが高くしかも低い製造コストを可能にする有機ＥＬ発光装置およびその製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下、本発明の好適な実施形態について図１、図2および図３を参照して説明する。図１は本実施形態の好適な有機ＥＬ発光装置の一例を示す断面図であり、図２および図３はその製造方法を示す工程別断面図である。
【００２３】
図１に示すように、有機ＥＬ発光装置１０では、例えば石英ガラスのような非透湿性、透光性を有する平板状の素子基板１１上に、例えばＩＴＯから成る第１の電極１２が形成されている。この第１の電極１２は、その底部において、上記素子基板１１に貫設された第１の電極取り出し端子１３に接続する。そして、上記第１の電極１２上に有機発光層を含む有機ＥＬ層１４が積層され、上記有機ＥＬ層１４上に第１の電極１２に対向する第２の電極１５が設けられている。この第２の電極１５は、上記素子基板１１に貫設された第２の電極取り出し端子１６に接続している。これ等の第１の電極取り出し端子１３および第２の電極取り出し端子１６は、例えばＡｌあるいは銅Ｃｕのような金属材料から成り、気密性を保って透明ガラスの素子基板１１に嵌挿してある。
【００２４】
そして、封止基板１７が、珪酸ナトリウム膜１８を介して、上記素子基板１１表面の外周部に沿って接合されている。ここで、珪酸ナトリウム膜１８は、その詳細を後述するように水ガラスにより形成され、上記接合は陽極接合法により行われている。
【００２５】
上記有機ＥＬ発光装置１０において、第１の電極１２と有機ＥＬ層１４と第２の電極１５により構成される有機ＥＬ素子は、特に水分あるいは酸素によって劣化し易い。そこで、この場合にあっても、図示しないが従来の技術で説明したように、封止基板１７の内面には、例えば酸化バリウム粉末等の乾燥剤が取り付けられていてもよい。
【００２６】
上記有機ＥＬ発光装置１０の製造方法では、図２（ａ）に示すように、例えば肉厚が０．５ｍｍ〜１ｍｍ程度であって非透湿性を有する平板状の素子基板を化学薬液等で洗浄し乾燥させる。ここで、素子基板１１は例えば石英ガラス製とする。
【００２７】
そして、この素子基板１１を洗浄した後に、素子基板１１上に水ガラス膜をスピンコート法により塗布形成する。ここで、塗布液となる水ガラス水溶液としては、例えばその粘度が３０ｃＰ（３×１０−２Ｐａ・ｓ）程度になるように水希釈したものを用いる。水ガラス膜の塗布形成後、大気雰囲気中において１００℃、２４時間間程度の乾燥処理を施す。この乾燥処理により水ガラス膜中の水分が除去される。このようにして、図２（ｂ）に示すように、素子基板１１上の全面に膜厚が例えば１０μｍ〜５０μｍ程度になる珪酸ナトリウム層１８ａを形成する。
【００２８】
次に、公知のフォトリソグラフィとＢＨＦ（バッファード・フッ酸）によるウェットエッチングにより上記珪酸ナトリウム層１８ａを選択的にエッチング加工する。このようにして、図２（ｃ）に示すように、素子基板１１の周縁に沿った外周部に例えば０．５ｍｍ〜１ｍｍ幅に珪酸ナトリウム膜１８を形成する。
【００２９】
そして、素子基板１１の２箇所の所要の領域にこの素子基板１１を貫通する孔を形成し、更にこの孔に例えばＡｌあるいはＣｕのような導電体材を充填させて、図２（ｄ）に示すように、第１の電極取り出し端子１３および第２の電極取り出し端子１６を形成する。
【００３０】
次に、例えばＩＴＯ膜のような透明電極膜を真空蒸着法あるいはスパッタリング法等で成膜する。ここで、透明電極膜の膜厚は例えば２００ｎｍ程度である。そして、図２（ｅ）に示すように、所定の形状にパターニング加工して第１の電極１２を形成する。ここで、第１の電極１２は、その底面で第１の電極取り出し端子１３と接続する。
【００３１】
次に、図３（ａ）に示すように、有機物成膜用金属マスクを用いた真空蒸着法により、第１の電極１２上に有機ＥＬ層１４を形成する。ここで、有機ＥＬ層１４は、例えば、正孔輸送層である膜厚が５０ｎｍ程度のα−ＮＰＤ、電子輸送性発光層である膜厚が１００ｎｍ程度のＡｌｑ３および電子注入層である膜厚が０．５ｎｍ程度のＬｉＦの積層膜である。なお、上記有機ＥＬ層１４は、上述したように有機発光層のみの単層であってもよい。あるいは、正孔注入層、正孔輸送層、正孔阻止層、電子注入層、電子輸送層、電子阻止層の一層以上と有機発光層との積層した多層になる構造であってもよい。また、上記ＭＰＥ構造になっていてもよい。
【００３２】
引き続いて、図３（ｂ）に示すように、金属物成膜用金属マスクを用いたスパッタリング法により、有機ＥＬ層１４を被覆し、第２の電極取り出し端子１６に接続する膜厚が例えば１５０ｎｍ程度のＡｌ金属膜を成膜して第２の電極１５を形成する。
【００３３】
このようにした後に、図３（ｃ）に示すように、乾燥窒素雰囲気中において、例えばステンレス製であって出っ張り端部を有する封止基板１７を素子基板１１と陽極接合させる。ここで、両基板の陽極接合方法では、はじめに上記珪酸ナトリウム膜１８と封止基板１７の上記出っ張り端部の位置合わせを行い、素子基板１１上に封止基板１７を固定させる。続いて、８０℃〜１００℃程度の温度にして素子基板１１側を陰極に封止基板１９側を陽極にし、その間に例えば３００Ｖ〜５００Ｖ程度の電圧を例えば１０分程度の間印加する。このようにして、素子基板１１と封止基板１７は、珪酸ナトリウム膜１８を介することにより従来に比べて低い温度で強固な陽極接合がなされる。
【００３４】
上記陽極接合において、封止基板１７の接合面となる上記出っ張り端部の端面の表面粗さが０．２μｍ以下になるようにしておくことが好ましい。このような平滑面にすることにより、接合強度に優れ高い信頼性の陽極接合が容易にできる。また、陽極接合の温度が１００℃を超えないようにすることにより、素子基板１１および封止基板１７により封止されている有機ＥＬ層１４の陽極接合時の温度による劣化は全く生じない。
【００３５】
このようにして、第１の電極１２、有機ＥＬ層１４および第２の電極１５から成る有機ＥＬ素子は、素子基板１１と封止基板１７とにより気密封止され収納される。なお、図示しないが、上記封止基板１７の内面に、例えば酸化バリウム粉末等の乾燥部材を貼り付けて取り付けてもよい。
【００３６】
以上のようにして、図１で示した有機ＥＬ発光装置１０が製造される。ここで、封止基板１７は、ステンレス製の深絞り成形され出っ張り端部を有する場合について説明しているが、素子基板１１と同様な平板状の封止基板１７であってもよい。この場合には、素子基板１１と封止基板１７により有機ＥＬ素子の封止される内部の酸素および水分を充分に除去しておく。そして、封止基板１７の内面に取り付けられる酸化バリウム粉末等の乾燥部材は、上記封止される内部のスペースが狭くなることから、皆無あるいは少量になる。
【００３７】
また、封止基板１７は例えばガラス材、プラスチック材あるいはセラミックス材のような絶縁体材で形成してもよい。但し、この場合には、素子基板１１上の珪酸ナトリウム膜１８との接合面には金属膜あるいは半導体膜を形成しておく必要がある。
【００３８】
上記実施形態では、素子基板１１と封止基板１７は、非透湿性を有し薄い膜厚に制御された珪酸ナトリウム膜１８を介して陽極接合する。このために、この珪酸ナトリウム膜１８を透過し内部に侵入する酸素あるいは水分は完全に遮断されるようになる。そして、上述したような従来の有機ＥＬ発光装置においてみられた酸素あるいは水分による有機ＥＬ素子の発光効率の低下、ダークスポットの生成の問題は完全に解消する。
【００３９】
また、従来の技術のようなＵＶ光を照射しＵＶ硬化樹脂を硬化させる工程がなくなり、上述したＵＶ光による有機ＥＬ層の特性劣化は皆無になる。更には、上記ＵＶ硬化樹脂を接着剤にする場合に生じる硬化樹脂の素子基板１１からのはみ出し等の管理の問題が解消される。そして、素子基板と封止基板の接合する周縁領域の面積が高精度に制御され縮小する。このようにして、有機ＥＬ発光装置における有機ＥＬ層の薄層化あるいは有機ＥＬ素子の発光面積の増大化が容易になる。
【００４０】
更に、有機ＥＬ素子を封止し収納する素子基板と封止基板の接合における封止作業が極めて簡便になり、しかも封止の制御性が向上し製造歩留まりが高くなり製造コストが大幅に低減するようになる。
【００４１】
上記実施形態において素子基板１１は、アルミノ珪酸塩ガラス、アルミノ硼珪酸ガラス、ソーダ石灰ガラス、バリウム珪酸ガラス、バリウム硼珪酸ガラス、硼珪酸ガラス等のガラス；アラミド、ポリアクリレート、ポリアリレート、ポリイミド、ポリウレタン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリエステル、ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリオレフィン、ポリカーボネート、ポリスルホン、ポリ塩化ビニル、ポリプロピレン、ポリメチルアクリレート、エポキシ樹脂、フェノール系樹脂、弗素系樹脂、メラミン系樹脂等のプラスチック；アルミナ、シリコン、石英、炭化珪素等のセラミックスを用いることができる。また、必要に応じてこれらは適宜に積層して用いる。ここで、素子基板１１としては、非透湿性の透光性材料が好ましい。なお、有機ＥＬ素子からの発光の色度を調節する必要がある場合には、例えば、素子基板１１の適所に光学フィルター膜、色度変換膜、誘電体反射膜などの色度調節手段を設けてもよい。
【００４２】
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、上述した実施形態は本発明を限定するものでない。当業者にあっては、具体的な実施態様において本発明の技術思想および技術範囲から逸脱せずに種々の変形・変更を加えることが可能である。
【００４３】
例えば、上記珪酸ナトリウム膜１８は、封止基板１７の縁端に沿って形成して、その後に図３（ｃ）で説明したのと同様な陽極接合を行うようにしてもよい。この場合、素子基板１１の接合する外周部に金属膜あるいは半導体膜を形成する。ここで、封止基板１７は上述したガラス、プラスチックあるいはセラミックスのような絶縁体材により形成されてもよい。
【００４４】
また、上記第１の電極１２と第２の電極１５を構成する金属材料を入れ換えてもよい。この場合には、積層する有機ＥＬ層の構造が上記実施形態の場合と逆構造になるようにする。そして、例えば素子基板１２が非透光性を有し封止基板１７が透光性を有するようにする。
【００４５】
また、上記素子基板１１と封止基板１７の陽極接合においては、上述した珪酸ナトリウム膜１８の他に、例えばリチウム、カリウム等の他のアルカリ金属を含んだ水ガラスから形成された珪酸ガラス膜を使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４６】
【図１】本発明の実施形態にかかる有機ＥＬ発光装置の一例を示す断面図である。
【図２】本発明の実施形態にかかる有機ＥＬ発光装置の製造方法を示す工程別断面図である。
【図３】図２に続く製造方法を示す工程別断面図である。
【図４】従来の技術にかかる有機ＥＬ発光装置を示す断面図である。
【符号の説明】
【００４７】
１０ 有機ＥＬ発光装置
１１ 素子基板
１２ 第１の電極
１３ 第１の電極取り出し端子
１４ 有機ＥＬ層
１５ 第２の電極
１６ 第２の電極取り出し配線
１７ 封止基板
１８ 珪酸ナトリウム膜
１８ａ 珪酸ナトリウム層
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ発光装置およびその製造方法に係り、詳しくは、少なくとも有機発光層の形成された有機ＥＬ層を一対の電極によって挟持して成る有機ＥＬ素子と、該有機ＥＬ素子を気密封止し互いに接合した素子基板および封止基板と、を備える有機ＥＬ発光装置およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、有機薄膜のエレクトロルミネセンス（ＥＬ）現象を利用して、一対の電極間に有機発光層を含む有機ＥＬ層を挟み、その電極間に電圧を印加し有機ＥＬ層に電流を流して発光させる有機ＥＬ素子は、その高性能化に向けた種々の検討が精力的に進められている。この有機ＥＬ素子は、フラットパネルディスプレイ（ＦＰＤ；Flat Panel Display）あるいは有機ＬＥＤ（Light
Emitting Diode）のような表示装置、非自発光素子で成る液晶表示装置の面光源バックライトあるいは照明灯のような照明装置にとって好適な自発光素子である。以下、上記有機ＥＬ素子を用いた表示装置および照明装置を総称して有機ＥＬ発光装置という。
【０００３】
有機ＥＬ発光装置では、一対の対向する電極のうち少なくとも１つの電極は、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）や酸化亜鉛（ＺｎＯ）等の透光性材料から成る透明電極となる。そして、その有機ＥＬ層は、少なくとも有機発光材料を含んだ有機発光層を有している。その他にも、例えば、上記対向する電極の一電極に接し有機発光層に正孔を注入する正孔注入層、あるいは上記対向する電極の他電極に接し有機発光層に電子を注入する電子注入層を備えていてもよい。更に、正孔輸送層、正孔阻止層、電子輸送層、あるいは電子阻止層を加えた多層膜の構造体になっていてもよい。また、高輝度の有機ＥＬ素子とするために複数の有機ＥＬ層を、中間導電層を介して積層させた、いわゆるマルチフォトンエミッション（ＭＰＥ；Multi Photo Emission）構造であってもよい。
【０００４】
しかし、上記有機薄膜等から成る有機ＥＬ層は、水分あるいは酸素により極めて劣化し易い。このために、有機ＥＬ発光装置における上記有機ＥＬ素子は、該有機ＥＬ素子の配設される非透湿性の素子基板と、該素子基板に接合し上記有機ＥＬ素子を覆う非透湿性の封止基板とにより気密封止され収納される必要がある。
【０００５】
従来の上記素子基板および封止基板により有機ＥＬ素子が気密封止される有機ＥＬ発光装置について、図４を参照して説明する。図４は従来の有機ＥＬ発光装置の断面図である。
【０００６】
図４に示すように、有機ＥＬ発光装置１００の構造では、例えば透明ガラスから成る平板状の素子基板１０１上に、例えばＩＴＯから成る第１の電極１０２が形成されている。ここで、第１の電極１０２は、その底部において、上記素子基板１０１に貫設された第１の電極取り出し端子１０３に接続している。そして、上記第１の電極１０２上に有機発光層を含む有機ＥＬ層１０４が積層され、更に、上記有機ＥＬ層１０４上に第１の電極１０２に対向する第２の電極１０５が設けられている。この第２の電極１０５は、上記素子基板１０１に貫設された第２の電極取り出し端子１０６に接続している。
【０００７】
上記第１の電極取り出し端子１０３および第２の電極取り出し端子１０６は、例えばアルミニウム（Ａｌ）あるいは銅（Ｃｕ）のような金属材料から成り、気密性を保って透明ガラスの素子基板１０１に嵌挿してある。そして、封止基板１０７が、ＵＶ硬化樹脂１０８を介して、上記素子基板１０１表面の周縁に沿って接合されている。
【０００８】
上記有機ＥＬ発光装置１００においては、上記第１の電極１０２と有機ＥＬ層１０４と第２の電極１０５により有機ＥＬ素子が構成される。そして、この有機ＥＬ素子のうち有機ＥＬ層が特に水分あるいは酸素によって劣化し易い。そこで、上記素子基板１０１と封止基板１０７とにより有機ＥＬ素子の気密封止がなされる。そして、気密性を保持するために、上記ＵＶ硬化樹脂１０８等の接着剤による接合においては、上記周縁に沿う接合幅は３ｍｍ〜５ｍｍ程度必要になる。また、図示しないが、通常、封止基板１０７の内面には、例えば酸化バリウム粉末等の乾燥剤が取り付けられ、酸素あるいは水分等を吸着するようになっている。
【０００９】
上記有機ＥＬ発光装置１００の製造においては、平板状になった石英ガラスのような素子基板１０１を洗浄した後、素子基板１０１上に以下のようにして有機ＥＬ素子を配設する。すなわち、平板状の素子基板１０１の表面に例えばＩＴＯ膜のような仕事関数の大きい（例えば４ｅＶ以上）透明電極膜をスパッタリング法で成膜する。そして、所定の形状にパターニング加工して第１の電極１０２を形成する。次に、有機物成膜用金属マスクを用いた真空蒸着法により、第１の電極１０２上に有機ＥＬ層１０４を形成する。ここで、有機ＥＬ層１０４は、例えば、正孔輸送層である４，４’−ビス［Ｎ−（２−ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（以下、α−ＮＰＤと略記する）、有機発光層であるトリス（８−キノリノラト）アルミニウム錯体（以下、Ａｌｑ３と略記する）およびフッ化リチウム（ＬｉＦ）から成る電子注入層の積層する多層膜である。このようにした後に、金属物成膜用金属マスクを用いたスパッタリング法により、有機ＥＬ層１０４を被覆するようにＡｌを成膜し第２の電極１０５を形成する。
【００１０】
そして、非透湿性ガラス製あるいはステンレス製の封止基板１０７の出っ張り端部にＵＶ硬化樹脂１０８を形成する。ここで、上記ＵＶ硬化樹脂１０８は、ＵＶ硬化型の樹脂が塗布されて形成される。そして、乾燥した窒素雰囲気中において、上記封止基板１０７を素子基板１０１に対して位置合わせする。
【００１１】
次に、上記位置合わせした封止基板１０７と素子基板１０１とを接着させ、これ等の基板を貼り合わせる。そして、有機ＥＬ層１０４にＵＶ光が入射しないような遮光を施し、上記接着部にＵＶ光を照射しＵＶ硬化樹脂１０８を硬化させて上記基板を接合させる。このようにして、有機ＥＬ素子は、素子基板１０１と封止基板１０７とにより気密封止され収納される。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
しかしながら、上記有機ＥＬ発光装置では、素子基板１０１と封止基板１０７はＵＶ硬化樹脂１０８のような接着剤を介して接合しているために、この接着剤を透過し内部に侵入する酸素あるいは水分を完全に遮断することができない。このために、有機ＥＬ発光装置を点灯中において内部に侵入する微量の酸素あるいは水分が、有機ＥＬ素子の発光効率の低下、ダークスポットの生成等の大きな問題を生じさせていた。
【００１３】
また、ＵＶ光を照射しＵＶ硬化樹脂１０８を硬化させる工程において、例えば肉厚が０．５ｍｍ程度の透明ガラスから成る素子基板１０１の端面から内部に入射するＵＶ光を完全に遮断すること難しい。このために、微量に入射するＵＶ光が有機ＥＬ層１０４の劣化の原因にもなっていた。更には、上記ＵＶ硬化樹脂を接着剤にして素子基板１０１と封止基板１０７を接合させる方法は製造コストがかさむという問題を有していた。
【００１４】
本発明は、上述の事情に鑑みてなされたものであって、有機ＥＬ素子を封止し収納する素子基板と封止基板との接合において、酸素および水分の浸入を完全に遮断でき、ＵＶ光の照射もなく封止作業が簡便で製造歩留まりが高くしかも低い製造コストを可能にする有機ＥＬ発光装置およびその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
上記目的を達成するために、本発明の有機ＥＬ発光装置は、有機発光層を含む有機ＥＬ層と該有機ＥＬ層を挟持する一対の電極とを有する有機ＥＬ素子が素子基板上に配設され、前記素子基板および該素子基板に接合する封止基板により前記有機ＥＬ素子が封止された有機ＥＬ発光装置であって、前記素子基板の外周部において前記素子基板と前記封止基板が陽極接合している、という構成になっている。
【００１６】
上記発明の好適な一態様では、前記素子基板と前記封止基板は、珪酸ナトリウム膜を介して陽極接合している。
【００１７】
上記発明により、上記陽極接合した素子基板と封止基板の接合部において、酸素あるいは水分の浸入は完全に遮断されるようになる。このために、その内部に封止される有機ＥＬ素子が外部の酸素あるいは水分から完全に保護され、有機ＥＬ素子の酸素等による劣化のない高品質で信頼性の高い有機ＥＬ発光装置が実現する。また、封止した内部に乾燥剤を収納させる必要がなくなり、有機ＥＬ発光装置の薄型化が容易になる。
【００１８】
そして、本発明の有機ＥＬ発光装置の製造方法は、素子基板上に水ガラス水溶液を塗布して水ガラス膜を上記素子基板の全面に形成する工程と、前記水ガラス膜を形成した前記素子基板に熱処理を施し、前記水ガラス膜中の水分を除去して珪酸ナトリウム層にする工程と、前記素子基板の外周部以外の領域の前記珪酸ナトリウム層を化学薬液により選択的にエッチングする工程と、前記素子基板上の前記珪酸ナトリウム層をエッチングした領域に、第１の電極、少なくとも有機発光層を含む有機ＥＬ層および第２の電極を積層して形成する工程と、前記外周部にある前記珪酸ナトリウム層に封止基板を当接させ前記素子基板と重ね合わせる工程と、前記素子基板と前記封止基板との間に電圧を印加し、前記珪酸ナトリウム層を介して前記素子基板と前記封止基板とを陽極接合する工程と、を有する構成になっている。
【００１９】
上記発明の好適な一態様では、前記陽極接合の温度は１００℃を超えないようされる。
【００２０】
上記発明により、第１の電極、少なくとも有機発光層を含む有機ＥＬ層および第２の電極から成る有機ＥＬ素子を封止し収納する素子基板と封止基板の接合において、その封止作業が極めて簡便になりしかも封止が高い精度にできるようになる。このために、微細でコンパクトな構造の有機ＥＬ発光装置あるいは発光面積が増大化した有機ＥＬ発光装置の製造が容易になる。また、有機ＥＬ発光装置の製造歩留まりが高くなり製造コストが低減するようになる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明の構成によれば、有機ＥＬ素子を封止し収納する素子基板と封止基板との接合において、酸素および水分を完全に遮断し、ＵＶ光の照射もなく封止作業が簡便で製造歩留まりが高くしかも低い製造コストを可能にする有機ＥＬ発光装置およびその製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下、本発明の好適な実施形態について図１、図2および図３を参照して説明する。図１は本実施形態の好適な有機ＥＬ発光装置の一例を示す断面図であり、図２および図３はその製造方法を示す工程別断面図である。
【００２３】
図１に示すように、有機ＥＬ発光装置１０では、例えば石英ガラスのような非透湿性、透光性を有する平板状の素子基板１１上に、例えばＩＴＯから成る第１の電極１２が形成されている。この第１の電極１２は、その底部において、上記素子基板１１に貫設された第１の電極取り出し端子１３に接続する。そして、上記第１の電極１２上に有機発光層を含む有機ＥＬ層１４が積層され、上記有機ＥＬ層１４上に第１の電極１２に対向する第２の電極１５が設けられている。この第２の電極１５は、上記素子基板１１に貫設された第２の電極取り出し端子１６に接続している。これ等の第１の電極取り出し端子１３および第２の電極取り出し端子１６は、例えばＡｌあるいは銅Ｃｕのような金属材料から成り、気密性を保って透明ガラスの素子基板１１に嵌挿してある。
【００２４】
そして、封止基板１７が、珪酸ナトリウム膜１８を介して、上記素子基板１１表面の外周部に沿って接合されている。ここで、珪酸ナトリウム膜１８は、その詳細を後述するように水ガラスにより形成され、上記接合は陽極接合法により行われている。
【００２５】
上記有機ＥＬ発光装置１０において、第１の電極１２と有機ＥＬ層１４と第２の電極１５により構成される有機ＥＬ素子は、特に水分あるいは酸素によって劣化し易い。そこで、この場合にあっても、図示しないが従来の技術で説明したように、封止基板１７の内面には、例えば酸化バリウム粉末等の乾燥剤が取り付けられていてもよい。
【００２６】
上記有機ＥＬ発光装置１０の製造方法では、図２（ａ）に示すように、例えば肉厚が０．５ｍｍ〜１ｍｍ程度であって非透湿性を有する平板状の素子基板を化学薬液等で洗浄し乾燥させる。ここで、素子基板１１は例えば石英ガラス製とする。
【００２７】
そして、この素子基板１１を洗浄した後に、素子基板１１上に水ガラス膜をスピンコート法により塗布形成する。ここで、塗布液となる水ガラス水溶液としては、例えばその粘度が３０ｃＰ（３×１０−２Ｐａ・ｓ）程度になるように水希釈したものを用いる。水ガラス膜の塗布形成後、大気雰囲気中において１００℃、２４時間間程度の乾燥処理を施す。この乾燥処理により水ガラス膜中の水分が除去される。このようにして、図２（ｂ）に示すように、素子基板１１上の全面に膜厚が例えば１０μｍ〜５０μｍ程度になる珪酸ナトリウム層１８ａを形成する。
【００２８】
次に、公知のフォトリソグラフィとＢＨＦ（バッファード・フッ酸）によるウェットエッチングにより上記珪酸ナトリウム層１８ａを選択的にエッチング加工する。このようにして、図２（ｃ）に示すように、素子基板１１の周縁に沿った外周部に例えば０．５ｍｍ〜１ｍｍ幅に珪酸ナトリウム膜１８を形成する。
【００２９】
そして、素子基板１１の２箇所の所要の領域にこの素子基板１１を貫通する孔を形成し、更にこの孔に例えばＡｌあるいはＣｕのような導電体材を充填させて、図２（ｄ）に示すように、第１の電極取り出し端子１３および第２の電極取り出し端子１６を形成する。
【００３０】
次に、例えばＩＴＯ膜のような透明電極膜を真空蒸着法あるいはスパッタリング法等で成膜する。ここで、透明電極膜の膜厚は例えば２００ｎｍ程度である。そして、図２（ｅ）に示すように、所定の形状にパターニング加工して第１の電極１２を形成する。ここで、第１の電極１２は、その底面で第１の電極取り出し端子１３と接続する。
【００３１】
次に、図３（ａ）に示すように、有機物成膜用金属マスクを用いた真空蒸着法により、第１の電極１２上に有機ＥＬ層１４を形成する。ここで、有機ＥＬ層１４は、例えば、正孔輸送層である膜厚が５０ｎｍ程度のα−ＮＰＤ、電子輸送性発光層である膜厚が１００ｎｍ程度のＡｌｑ３および電子注入層である膜厚が０．５ｎｍ程度のＬｉＦの積層膜である。なお、上記有機ＥＬ層１４は、上述したように有機発光層のみの単層であってもよい。あるいは、正孔注入層、正孔輸送層、正孔阻止層、電子注入層、電子輸送層、電子阻止層の一層以上と有機発光層との積層した多層になる構造であってもよい。また、上記ＭＰＥ構造になっていてもよい。
【００３２】
引き続いて、図３（ｂ）に示すように、金属物成膜用金属マスクを用いたスパッタリング法により、有機ＥＬ層１４を被覆し、第２の電極取り出し端子１６に接続する膜厚が例えば１５０ｎｍ程度のＡｌ金属膜を成膜して第２の電極１５を形成する。
【００３３】
このようにした後に、図３（ｃ）に示すように、乾燥窒素雰囲気中において、例えばステンレス製であって出っ張り端部を有する封止基板１７を素子基板１１と陽極接合させる。ここで、両基板の陽極接合方法では、はじめに上記珪酸ナトリウム膜１８と封止基板１７の上記出っ張り端部の位置合わせを行い、素子基板１１上に封止基板１７を固定させる。続いて、８０℃〜１００℃程度の温度にして素子基板１１側を陰極に封止基板１９側を陽極にし、その間に例えば３００Ｖ〜５００Ｖ程度の電圧を例えば１０分程度の間印加する。このようにして、素子基板１１と封止基板１７は、珪酸ナトリウム膜１８を介することにより従来に比べて低い温度で強固な陽極接合がなされる。
【００３４】
上記陽極接合において、封止基板１７の接合面となる上記出っ張り端部の端面の表面粗さが０．２μｍ以下になるようにしておくことが好ましい。このような平滑面にすることにより、接合強度に優れ高い信頼性の陽極接合が容易にできる。また、陽極接合の温度が１００℃を超えないようにすることにより、素子基板１１および封止基板１７により封止されている有機ＥＬ層１４の陽極接合時の温度による劣化は全く生じない。
【００３５】
このようにして、第１の電極１２、有機ＥＬ層１４および第２の電極１５から成る有機ＥＬ素子は、素子基板１１と封止基板１７とにより気密封止され収納される。なお、図示しないが、上記封止基板１７の内面に、例えば酸化バリウム粉末等の乾燥部材を貼り付けて取り付けてもよい。
【００３６】
以上のようにして、図１で示した有機ＥＬ発光装置１０が製造される。ここで、封止基板１７は、ステンレス製の深絞り成形され出っ張り端部を有する場合について説明しているが、素子基板１１と同様な平板状の封止基板１７であってもよい。この場合には、素子基板１１と封止基板１７により有機ＥＬ素子の封止される内部の酸素および水分を充分に除去しておく。そして、封止基板１７の内面に取り付けられる酸化バリウム粉末等の乾燥部材は、上記封止される内部のスペースが狭くなることから、皆無あるいは少量になる。
【００３７】
また、封止基板１７は例えばガラス材、プラスチック材あるいはセラミックス材のような絶縁体材で形成してもよい。但し、この場合には、素子基板１１上の珪酸ナトリウム膜１８との接合面には金属膜あるいは半導体膜を形成しておく必要がある。
【００３８】
上記実施形態では、素子基板１１と封止基板１７は、非透湿性を有し薄い膜厚に制御された珪酸ナトリウム膜１８を介して陽極接合する。このために、この珪酸ナトリウム膜１８を透過し内部に侵入する酸素あるいは水分は完全に遮断されるようになる。そして、上述したような従来の有機ＥＬ発光装置においてみられた酸素あるいは水分による有機ＥＬ素子の発光効率の低下、ダークスポットの生成の問題は完全に解消する。
【００３９】
また、従来の技術のようなＵＶ光を照射しＵＶ硬化樹脂を硬化させる工程がなくなり、上述したＵＶ光による有機ＥＬ層の特性劣化は皆無になる。更には、上記ＵＶ硬化樹脂を接着剤にする場合に生じる硬化樹脂の素子基板１１からのはみ出し等の管理の問題が解消される。そして、素子基板と封止基板の接合する周縁領域の面積が高精度に制御され縮小する。このようにして、有機ＥＬ発光装置における有機ＥＬ層の薄層化あるいは有機ＥＬ素子の発光面積の増大化が容易になる。
【００４０】
更に、有機ＥＬ素子を封止し収納する素子基板と封止基板の接合における封止作業が極めて簡便になり、しかも封止の制御性が向上し製造歩留まりが高くなり製造コストが大幅に低減するようになる。
【００４１】
上記実施形態において素子基板１１は、アルミノ珪酸塩ガラス、アルミノ硼珪酸ガラス、ソーダ石灰ガラス、バリウム珪酸ガラス、バリウム硼珪酸ガラス、硼珪酸ガラス等のガラス；アラミド、ポリアクリレート、ポリアリレート、ポリイミド、ポリウレタン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリエステル、ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリオレフィン、ポリカーボネート、ポリスルホン、ポリ塩化ビニル、ポリプロピレン、ポリメチルアクリレート、エポキシ樹脂、フェノール系樹脂、弗素系樹脂、メラミン系樹脂等のプラスチック；アルミナ、シリコン、石英、炭化珪素等のセラミックスを用いることができる。また、必要に応じてこれらは適宜に積層して用いる。ここで、素子基板１１としては、非透湿性の透光性材料が好ましい。なお、有機ＥＬ素子からの発光の色度を調節する必要がある場合には、例えば、素子基板１１の適所に光学フィルター膜、色度変換膜、誘電体反射膜などの色度調節手段を設けてもよい。
【００４２】
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、上述した実施形態は本発明を限定するものでない。当業者にあっては、具体的な実施態様において本発明の技術思想および技術範囲から逸脱せずに種々の変形・変更を加えることが可能である。
【００４３】
例えば、上記珪酸ナトリウム膜１８は、封止基板１７の縁端に沿って形成して、その後に図３（ｃ）で説明したのと同様な陽極接合を行うようにしてもよい。この場合、素子基板１１の接合する外周部に金属膜あるいは半導体膜を形成する。ここで、封止基板１７は上述したガラス、プラスチックあるいはセラミックスのような絶縁体材により形成されてもよい。
【００４４】
また、上記第１の電極１２と第２の電極１５を構成する金属材料を入れ換えてもよい。この場合には、積層する有機ＥＬ層の構造が上記実施形態の場合と逆構造になるようにする。そして、例えば素子基板１２が非透光性を有し封止基板１７が透光性を有するようにする。
【００４５】
また、上記素子基板１１と封止基板１７の陽極接合においては、上述した珪酸ナトリウム膜１８の他に、例えばリチウム、カリウム等の他のアルカリ金属を含んだ水ガラスから形成された珪酸ガラス膜を使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４６】
【図１】本発明の実施形態にかかる有機ＥＬ発光装置の一例を示す断面図である。
【図２】本発明の実施形態にかかる有機ＥＬ発光装置の製造方法を示す工程別断面図である。
【図３】図２に続く製造方法を示す工程別断面図である。
【図４】従来の技術にかかる有機ＥＬ発光装置を示す断面図である。
【符号の説明】
【００４７】
１０ 有機ＥＬ発光装置
１１ 素子基板
１２ 第１の電極
１３ 第１の電極取り出し端子
１４ 有機ＥＬ層
１５ 第２の電極
１６ 第２の電極取り出し配線
１７ 封止基板
１８ 珪酸ナトリウム膜
１８ａ 珪酸ナトリウム層
【特許請求の範囲】
【請求項１】
有機発光層を含む有機ＥＬ層と該有機ＥＬ層を挟持する一対の電極とを有する有機ＥＬ素子が素子基板上に配設され、前記素子基板および該素子基板に接合する封止基板により前記有機ＥＬ素子が封止された有機ＥＬ発光装置であって、
前記素子基板の外周部において前記素子基板と前記封止基板が陽極接合していることを特徴とする有機ＥＬ発光装置。
【請求項１】
有機発光層を含む有機ＥＬ層と該有機ＥＬ層を挟持する一対の電極とを有する有機ＥＬ素子が素子基板上に配設され、前記素子基板および該素子基板に接合する封止基板により前記有機ＥＬ素子が封止された有機ＥＬ発光装置であって、
前記素子基板の外周部において前記素子基板と前記封止基板が陽極接合していることを特徴とする有機ＥＬ発光装置。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図２】
【図３】
【図４】
【公開番号】特開２００７−２００６２８（Ｐ２００７−２００６２８Ａ）
【公開日】平成１９年８月９日（２００７．８．９）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００６−１５６７２（Ｐ２００６−１５６７２）
【出願日】平成１８年１月２４日（２００６．１．２４）
【出願人】（０００１１１６７２）ハリソン東芝ライティング株式会社 (995)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１９年８月９日（２００７．８．９）
【国際特許分類】
【出願日】平成１８年１月２４日（２００６．１．２４）
【出願人】（０００１１１６７２）ハリソン東芝ライティング株式会社 (995)
【Ｆターム（参考）】
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