水素生成原料製造用マイクロチップおよび水素生成原料製造装置ならびにその方法
【課題】 水をヨウ素と二酸化硫黄で分解するＩＳ（Iodine-Sulfur）法による水素生成において、ヨウ素使用量を削減する。
【解決手段】 水素生成原料製造用マイクロチップは、それぞれに異なる流体が注入される複数の注入マイクロチャンネル１ａ，１ｂ，１ｃと、注入マイクロチャンネル１ａ，１ｂ，１ｃから流入した流体を合流させて化学反応により水素生成原料を生成する反応マイクロチャンネル２と、反応マイクロチャンネル２から出てきた流体を分流する複数の分離マイクロチャンネル３ａ，３ｂ，３ｃと、を具備する。反応マイクロチャンネル２は、注入マイクロチャンネル１ａ，１ｂ，１ｃそれぞれの境界の延長に沿って、反応マイクロチャンネル２内の流れの分離を助けるとともに相当程度の混合も許容する分離手段４を有する。
【解決手段】 水素生成原料製造用マイクロチップは、それぞれに異なる流体が注入される複数の注入マイクロチャンネル１ａ，１ｂ，１ｃと、注入マイクロチャンネル１ａ，１ｂ，１ｃから流入した流体を合流させて化学反応により水素生成原料を生成する反応マイクロチャンネル２と、反応マイクロチャンネル２から出てきた流体を分流する複数の分離マイクロチャンネル３ａ，３ｂ，３ｃと、を具備する。反応マイクロチャンネル２は、注入マイクロチャンネル１ａ，１ｂ，１ｃそれぞれの境界の延長に沿って、反応マイクロチャンネル２内の流れの分離を助けるとともに相当程度の混合も許容する分離手段４を有する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、マイクロチップを用いた水素生成原料製造技術に係り、水素生成原料製造用マイクロチップ、水素生成原料製造装置ならびに水素生成原料製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
［ＩＳ法について］
石油などの化石燃料に替わるクリーンな燃料の代表として水素が注目される。アメリカのＧＡ（General Atomic）社などから水をヨウ素と二酸化硫黄で分解するＩＳ（Iodine-Sulfur）法が提案されている。また日本原子力研究所において１９８０年代から基礎研究が行われてきた。この手法は、高温ガス炉で発生する熱エネルギーを利用し、ヨウ素と二酸化硫黄を用いて、水を水素と酸素に分解するというものである（特許文献１〜４、非特許文献１、２参照）。
【０００３】
ＩＳ法の主要な反応は３つから成り立っている。水とヨウ素と二酸化硫黄を７０〜１００ｏＣにおいて反応させて、水素の原料であるヨウ化水素を生成する。このときに硫酸も同時に生成するが、ヨウ化水素と硫酸を分離し、２番目の工程としてヨウ化水素を４００ｏＣで熱分解し目的の水素を得る。３番目の工程では硫酸を９００ｏＣの高温で熱分解して二酸化硫黄に戻す。ヨウ素はヨウ化水素の熱分解で得られるので、二酸化硫黄と共に再利用する。ＩＳ法は二酸化硫黄とヨウ素と熱エネルギーを用いて水を水素と酸素に分解しており、熱化学分解法とも呼ばれている。
【０００４】
ヨウ化水素を水素とヨウ素に分解する反応は１８９７年にドイツのM. Bodensteinによって詳細に調査されている（非特許文献３参照）。ヨウ化水素分解反応は均一気相反応であり、４００ｏＣ近傍において水素とヨウ素に解離し、ヨウ化水素、水素およびヨウ素の混合平衡気体として存在する。その圧平衡定数は５０程度と求められており、解離度は２２％である。一方、ヨウ化水素はヨウ素に二酸化硫黄あるいは亜硫酸水を作用させることにより酸化還元反応（ブンゼン反応）を起こし、容易に得ることができる。
【０００５】
ヨウ素と二酸化硫黄を反応させてヨウ化水素とし、そのヨウ化水素を水素とヨウ素に分解することによって、燃料である水素を取り出す反応が、１９８０年代より日本原子力研究所において進められてきた。ヨウ素と二酸化硫黄はそれぞれ反応生成物を分解することにより再度取り出すことが可能であり、実質的にヨウ素と二酸化硫黄を触媒とした水の分解反応と捉えることができる。
【０００６】
［マイクロチップについて］
マイクロチップは、幅１００μｍ程度，深さ５０μｍ程度のマイクロチャンネル（微小溝）を有するもので、このマイクロチャンネル上に２つ以上の液体もしくは液体と気体を流すと、これらの液体または気体の表面張力が重力より支配的になるため、比重差が無くても表面張力差によって２相流を形成する（特許文献５、６、非特許文献４参照）。また、この２つ以上の液体もしくは液体と気体の間は、それぞれの幅および深さが５０μｍ程度と狭いことから拡散が大きくなり、２相間の化学反応を速くすることができる。
【特許文献１】特公昭６０−５２０８１号公報
【特許文献２】特公昭６０−４８４４２号公報
【特許文献３】特公平４−３７００１号公報
【特許文献４】特公平４−３７００２号公報
【特許文献５】特開２００４−１０１４９３号公報
【特許文献６】特開２００３−２８８３６号公報
【非特許文献１】M. Sakurai, H. Nakajima, R. Amir, K. Onuki, and S. Shimizu, Experimental study on side-reaction occurrence cindition in the iodine-sulfur thermochemical hydrogen production process, International Journal of Hydrogen Energy, 25 (2000) 613-619.
【非特許文献２】M. Sakurai, H. Nakajima, K. Onuki, and S. Shimizu, Investigation of 2 liquid phase separation characterics on the iodine-surfur thermochemical hydrogen production process, International Journal of Hydrogen Energy, 25 (2000) 605-611.
【非特許文献３】M. Bodenstein, Z. phisik. Chem., 29 (1899) 295, 312.
【非特許文献４】Akihide Hibara, Manabu Tokeshi, Keniji Uchiyama and Takehiko Kitamori, Integrated Multilayer Flow System on a Microchip, ANALYTICAL SCIENCES, 17 (2001)
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上述したＳＩ法の水素製造におけるブンゼン反応工程においては、ヨウ素と二酸化硫黄と水を反応させて目的のヨウ化水素を生成するためには、生成物である硫酸を分離しなければならない。従来は、比重差を利用して硫酸水溶液とヨウ素／ヨウ化水素を含んだ水溶液とに２相分離するために、取扱が難しい多量のヨウ素を用いていた。このため、ヨウ素使用量を削減できる分離方法が求められていた。
【０００８】
従来法では、生成したヨウ化水素を分離抽出する工程が反応工程とは別に必要であった。このため、この分離工程を必要としない方法が求められていた。
【０００９】
従来法では、生成したヨウ化水素と硫酸の一部が反応式（１）の反応によって失われ、回収率が低下していた。このため、生成したヨウ化水素と硫酸を生成直後に分離する方法が求められていた。
【００１０】
Ｈ２ＳＯ４ ＋ ６ＨＩ → Ｓ ＋ ３Ｉ２ ＋ ４Ｈ２Ｏ ・・・ （１）
従来法では、生成したヨウ化水素と未反応のＳＯ２ガスが反応式（２）の反応によって一部失われ、回収率が低下していた。このため、生成したヨウ化水素とＳＯ２を接触させない方法が求められていた。
【００１１】
ＳＯ２ ＋ ６ＨＩ → Ｈ２Ｓ ＋ ３Ｉ２ ＋ ２Ｈ２Ｏ ・・・ （２）
本発明は上述した課題を解決するためになされたものであり、その目的は、ＩＳ法による水素生成において、ヨウ素使用量を削減できる水素生成原料の製造方法およびそのための装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明は上記目的を達成するためのもので、本発明による水素生成原料製造用マイクロチップは、それぞれに異なる流体が注入される複数の注入マイクロチャンネルと、前記複数の注入マイクロチャンネルから流入した流体を合流させて化学反応により水素生成原料を生成する少なくとも一つの反応マイクロチャンネルと、この反応マイクロチャンネルから出てきた流体を分流する複数の分離マイクロチャンネルと、を具備する。
【００１３】
また、本発明による水素生成原料製造装置は、それぞれに異なる流体が注入される複数の注入マイクロチャンネルと、前記複数の注入マイクロチャンネルから流入した流体を合流させて化学反応により水素生成原料を生成する少なくとも一つの反応マイクロチャンネルと、この反応マイクロチャンネルから出てきた流体を分流する複数の分離マイクロチャンネルと、を具備するマイクロチップを有する。
【００１４】
また、本発明による水素生成原料製造方法は、それぞれに異なる流体を、複数の注入マイクロチャンネルを通して少なくとも一つの反応マイクロチャンネルに注入して合流させ、前記合流させた流体を前記反応マイクロチャンネル内で化学反応させて水素生成原料を生成し、前記反応マイクロチャンネルを出てきた流体を、複数の分離マイクロチャンネルに分流すること、を特徴とする。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、ＩＳ法による水素生成において、ヨウ素使用量を削減することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、本発明に係るマイクロチップを用いた水素原料物質の製造装置の実施形態について、図面を参照して説明する。ここで、互いに同一または類似の部分には共通の符号を付して、重複説明は省略する。
【００１７】
［実施形態１］
図１および図２は本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態１の構成を示し、図１はマイクロチップの平面図、図２（ａ）は図１のＡ−Ａ線矢視立断面図、図２（ｂ）は図１のＢ−Ｂ線矢視立断面図である。
【００１８】
マイクロチップには、第１、第２、第３の注入マイクロチャンネル１ａ、１ｂ、１ｃと、反応マイクロチャンネル２と、第１、第２、第３の分離マイクロチャンネル３ａ、３ｂ、３ｃが一水平面内に形成されている。第１、第２、第３の注入マイクロチャンネル１ａ、１ｂ、１ｃは、一つの立断面Ａ−Ａ位置で反応マイクロチャンネル２に並列して接続されている。第１、第２、第３の分離マイクロチャンネル３ａ、３ｂ、３ｃは、Ａ−Ａ位置よりも下流側の立断面Ｂ−Ｂ位置で反応マイクロチャンネル２に並列して接続されている。立断面Ｂ−Ｂ位置での第１、第２、第３の分離マイクロチャンネル３ａ、３ｂ、３ｃの並び方は、立断面Ａ−Ａ位置での第１、第２、第３の注入マイクロチャンネル１ａ、１ｂ、１ｃの並び方の順に対応している。各マイクロチャンネル１ａ、１ｂ、１ｃ、２、３ａ、３ｂ、３ｃは、たとえば高さ１０〜数１００μｍ程度の微小溝である。
【００１９】
第１、第２、第３の注入マイクロチャンネル１ａ、１ｂ、１ｃにはそれぞれ、ＳＯ２ガス、Ｈ２Ｏ、Ｉ２／ＨＩ／Ｈ２Ｏ混合物が注入される。
【００２０】
ＳＯ２ガスとＨ２ＯとＩ２／ＨＩ／Ｈ２Ｏ混合物は、反応マイクロチャンネル２上で３相流を成して流れ、反応マイクロチャンネル２の入口断面Ａ−ＡではＳＯ２ガスとＨ２ＯとＩ２／ＨＩ／Ｈ２Ｏ混合物の３相を成す。反応マイクロチャンネル２内を流体が流れながら３相流間で化学反応が起こり、反応後の状態である出口断面Ｂ−Ｂでは、入口断面Ａ−ＡでのＳＯ２ガス、Ｈ２ＯおよびＩ２／ＨＩ／Ｈ２Ｏ混合物の流れの配列順に合わせて、未反応ＳＯ２ガス、Ｈ２ＳＯ４およびＨＩ／Ｉ２／Ｈ２Ｏ混合物の順に３相が形成されて並ぶ。
【００２１】
そのため、第１、第２、第３の分離マイクロチャンネル３ａ、３ｂ、３ｃで、これらの、未反応ＳＯ２ガス、Ｈ２ＳＯ４、ＨＩ／Ｉ２／Ｈ２Ｏ混合物をそれぞれ分離して回収することができる。
【００２２】
上記のＩ２／ＨＩ／Ｈ２Ｏ混合物において、Ｉ２はＨＩとでＩ３−の形をとることにより相を形成する。このため、必要なＩ２量はＨＩに対して同モル量である。
【００２３】
マイクロチャンネル上では重力よりも表面張力が支配的になるため、比重差の小さい、硫酸水溶液とヨウ素／ヨウ化水素を含んだ水溶液とに容易に相分離することができ、比重差を増大させることを目的とした取扱の難しい多量のヨウ素を必要としない。従来法では、比重差をつけるため、Ｉ２量はＨＩに対して２倍モル量以上が必要であったのに対して、本実施形態では同モル程度で大幅な削減効果がある。
【００２４】
生成したヨウ化水素と硫酸水溶液は分離マイクロチャンネルで個別に回収できるため、従来のヨウ化水素を分離抽出する工程を必要としない。
【００２５】
生成したヨウ化水素と硫酸は反応直後に分離マイクロチャンネルで直ちに分離されるため、ヨウ化水素と硫酸は接触せず再反応を起こさない。その結果、従来法のように生成したヨウ化水素と硫酸が一部再反応（反応式（１））によって失われることは無く、回収率が向上する。
【００２６】
生成したヨウ化水素と未反応のＳＯ２ガスの間に硫酸水溶液の相が挟まっているため、従来法のように生成したヨウ化水素と未反応のＳＯ２ガスが再反応（反応式（２））によって一部失われることは無く、回収率が向上する。
【００２７】
［実施形態２］
図３および図４は本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態２の構成を示し、図３はマイクロチップの平面図、図４（ａ）は図３のＡ−Ａ線矢視立断面図、図４（ｂ）は図３のＢ−Ｂ線矢視立断面図である。
【００２８】
この実施形態では、反応マイクロチャンネル３に分離壁４が設けられている。分離壁４は、入口断面Ａ−Ａから出口断面Ｂ−Ｂまで、反応マイクロチャンネル３の側壁に沿って流れの方向に延び、その高さは、反応マイクロチャンネル３の高さよりも低く、好ましくは２〜２５μｍ程度である。
【００２９】
本実施形態２によれば、実施形態１に比べて、ＳＯ２ガスとＨ２ＯとＩ２／ＨＩ／Ｈ２Ｏ混合物の３相の相形成が安定し、相の境界が固定される。そのため、分離マイクロチャンネル３における分離が容易になり、無駄なく分離回収することができ、効率が向上する。
【００３０】
［実施形態３］
図５および図６は本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態３の構成を示し、図５は水素生成原料製造装置の平面図、図６（ａ）は図５のＡ−Ａ線矢視立断面図、図６（ｂ）は図５のＢ−Ｂ線矢視立断面図である。
【００３１】
この実施形態３は実施形態２（図３、図４）の変形であって、実施形態２の分離壁４に代えて、流れの方向に所定の間隔ごとに複数の突起５が設けられている。各突起５の形状は、たとえば円錐形、円柱形などである。各突起５の高さは、反応マイクロチャンネル３の高さよりも低く、好ましくは２〜２５μｍ程度の高さである。
【００３２】
本実施形態３によれば、実施形態２とほぼ同様に、ＳＯ２ガスとＨ２ＯとＩ２／ＨＩ／Ｈ２Ｏ混合物の３相の相形成が安定し、相の境界が固定される。これは、接触面が大きくなるためと考えられる。この実施形態によれば、分離マイクロチャンネル３における分離が容易になり、無駄なく分離回収することができ、効率が向上する。
【００３３】
［実施形態４］
図７および図８は本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態４の構成を示し、図７はマイクロチップの平面図、図８（ａ）は図７のＡ−Ａ線矢視立断面図、図８（ｂ）は図７のＢ−Ｂ線矢視立断面図である。
【００３４】
この実施形態４では、第１の分離マイクロチャンネル３ａで分離回収された未反応ＳＯ２ガスの流れるチャンネルと、ＳＯ２注入のための第１の注入マイクロチャンネル１ａとを、ポンプ２０を介して連絡する循環ループ２１が形成されている。ポンプ２０はマイクロチップ上に配置することも可能であるが、マイクロチップとは別に配置してもよい。
【００３５】
この実施形態４では、第１の分離マイクロチャンネル３ａで分離回収した未反応ＳＯ２ガスが、第１の注入マイクロチャンネル１ａを通じて再び反応マイクロチャンネル２に送られ、反応に使われる。そのため、未反応ＳＯ２ガスを捨てることなく有効に使うことができる。
【００３６】
［実施形態５］
図９および図１０は本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態５の構成を示し、図９はマイクロチップの平面図、図１０（ａ）は図９のＡ−Ａ線矢視立断面図、図１０（ｂ）は図９のＢ−Ｂ線矢視立断面図、図１０（ｃ）は図９のＣ−Ｃ線矢視立断面図、図１０（ｄ）は図９のＤ−Ｄ線矢視立断面図である。
【００３７】
この実施形態５では、反応マイクロチャンネル２は、上流から下流に向かって第１、第２、第３の反応マイクロチャンネル２ａ、２ｂ、２ｃからできている。第１の注入マイクロチャンネル１ａは第２の反応マイクロチャンネル２ｂの入口部に接続され、第２、第３の注入マイクロチャンネル１ｂ、１ｃは第１の反応マイクロチャンネル２ａの入口部に接続されている。また、第１の分離マイクロチャンネル３ａは第２の反応マイクロチャンネル２ｂの出口部に接続され、第２、第３の分離マイクロチャンネル３ｂ、３ｃは第３の反応マイクロチャンネル２ｃの出口部に接続されている。
【００３８】
すなわち、第１の反応マイクロチャンネル１ａには、第２および第３の注入マイクロチャンネル１ｂ、１ｃからそれぞれＨ２Ｏ、Ｉ２／ＨＩ／Ｈ２Ｏ混合物が注入されて反応する。そして、第２の反応マイクロチャンネル１ｂではさらに、第１の注入マイクロチャンネル１ａからＳＯ２ガスが注入されて、反応する。そして、第２の反応マイクロチャンネル１ｂの出口側の第１の分離マイクロチャンネル３ａで未反応ＳＯ２ガスが分離回収され、第３の反応マイクロチャンネル１ｃの出口側の第２、第３の分離マイクロチャンネル３ｂ、３ｃでそれぞれ、Ｈ２ＳＯ４、ＨＩ／Ｉ２／Ｈ２Ｏ混合物が分離回収される。
【００３９】
この実施形態６によれば、実施形態１などに比べてＳＯ２の接触時間を短くすることができ、かつ、有効にＳＯ２を反応に使うことができる。また、ＳＯ２に伴う副反応（反応式（２））を抑えることができ、回収率が向上する。
【００４０】
［実施形態６］
図１１および図１２は本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態６の構成を示し、図１１は水素生成原料製造装置の平面図、図１２（ａ）は図１１のＡ−Ａ線矢視立断面図、図１２（ｂ）は図１１のＢ−Ｂ線矢視立断面図、図１２（ｃ）は図１１のＣ−Ｃ線矢視立断面図、図１２（ｄ）は図１１のＤ−Ｄ線矢視立断面図である。
【００４１】
この実施形態６は、実施形態５の未反応ＳＯ２ガスを循環させるために、実施形態４（図７）と同様に、ポンプ２０を含む循環ループ２１が配置されている。この実施形態６によれば、実施形態４および５の両方の作用・効果を実現できる。
【００４２】
［実施形態７］
図１３および図１４は本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態７の構成を示し、図１３はマイクロチップの平面図、図１４（ａ）は図１３のＡ−Ａ線矢視立断面図、図１４（ｂ）は図１３のＢ−Ｂ線矢視立断面図、図１４（ｃ）は図１３のＣ−Ｃ線矢視立断面図、図１４（ｄ）は図１３のＤ−Ｄ線矢視立断面図である。
【００４３】
この実施形態７は実施形態５（図９、図１０）の変形例であって、第３の分離マイクロチャンネル２ｃに分離壁４が設けられている点が実施形態５と異なる。この分離壁４は実施形態２（図３、図４）の分離壁４と同様のものである。この実施形態７によれば、実施形態５および２の両方の作用・効果を実現できる。
【００４４】
［実施形態８］
図１５および図１６は本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態８の構成を示し、図１５はマイクロチップの平面図、図１６（ａ）は図１５のＡ−Ａ線矢視立断面図、図１６（ｂ）は図１５のＢ−Ｂ線矢視立断面図、図１６（ｃ）は図１５のＣ−Ｃ線矢視立断面図、図１６（ｄ）は図１５のＤ−Ｄ線矢視立断面図である。
【００４５】
この実施形態８は実施形態７（図１３、図１４）の変形例であって、実施形態７における第３の分離マイクロチャンネル２ｃに設けられた分離壁４の代わりに、実施形態３（図５、図６）と同様の突起５を設けた点が異なる。この実施形態８によれば、実施形態７とほぼ同様の作用・効果を実現できる。
【００４６】
［他の実施形態］
以上、種々の実施形態について説明したが、これらは単なる例示であって、本発明はこれらに限定されるものではない。たとえば、実施形態７では分離壁４を第３の反応マイクロチャンネル２ｃにのみ設けるとしたが、分離壁４を第１、第２、第３の反応マイクロチャンネル２ａ、２ｂ、２ｃのいずれに設けることもできる。実施形態８における突起５についても同様である。
【００４７】
また、上記説明では、各マイクロチャンネルが水平面のマイクロチップ上に配置されていることとしたが、本発明では重力の影響が小さいことから、マイクロチャンネルが位置平面上にあれば、その面が水平でなくともよい。
【００４８】
さらに、上述の水素生成原料製造装置を複数個並列させて全体で大規模に水素生成原料を製造するための装置（システム）を構成することも可能である。
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態１のマイクロチップを示す平面図。
【図２】（ａ）は図１のＡ−Ａ線矢視立断面図、（ｂ）は図１のＢ−Ｂ線矢視立断面図。
【図３】本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態２のマイクロチップを示す平面図。
【図４】（ａ）は図３のＡ−Ａ線矢視立断面図、（ｂ）は図３のＢ−Ｂ線矢視立断面図。
【図５】本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態３のマイクロチップを示す平面図。
【図６】（ａ）は図５のＡ−Ａ線矢視立断面図、（ｂ）は図５のＢ−Ｂ線矢視立断面図。
【図７】本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態４を示す平面図。
【図８】（ａ）は図７のＡ−Ａ線矢視立断面図、（ｂ）は図７のＢ−Ｂ線矢視立断面図。
【図９】本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態５のマイクロチップを示す平面図。
【図１０】（ａ）は図９のＡ−Ａ線矢視立断面図、（ｂ）は図９のＢ−Ｂ線矢視立断面図、（ｃ）は図９のＣ−Ｃ線矢視立断面図、（ｄ）は図９のＤ−Ｄ線矢視立断面図。
【図１１】本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態６を示す平面図。
【図１２】（ａ）は図１１のＡ−Ａ線矢視立断面図、（ｂ）は図１１のＢ−Ｂ線矢視立断面図、（ｃ）は図１１のＣ−Ｃ線矢視立断面図、（ｄ）は図１１のＤ−Ｄ線矢視立断面図。
【図１３】本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態７のマイクロチップを示す平面図。
【図１４】（ａ）は図１３のＡ−Ａ線矢視立断面図、（ｂ）は図１３のＢ−Ｂ線矢視立断面図、（ｃ）は図１３のＣ−Ｃ線矢視立断面図、（ｄ）は図１３のＤ−Ｄ線矢視立断面図。
【図１５】本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態８のマイクロチップを示す平面図。
【図１６】（ａ）は図１５のＡ−Ａ線矢視立断面図、（ｂ）は図１５のＢ−Ｂ線矢視立断面図、（ｃ）は図１５のＣ−Ｃ線矢視立断面図、（ｄ）は図１５のＤ−Ｄ線矢視立断面図。
【符号の説明】
【００５０】
１ａ…第１の注入マイクロチャンネル、１ｂ…第２の注入マイクロチャンネル、１ｃ…第３の注入マイクロチャンネル、２…反応マイクロチャンネル、３ａ…第１の分離マイクロチャンネル、３ｂ…第２の分離マイクロチャンネル、３ｃ…第３の分離マイクロチャンネル、４…分離壁、５…突起、６…注入マイクロチャンネル２、７…反応マイクロチャンネル２、８…分離マイクロチャンネル２
【技術分野】
【０００１】
本発明は、マイクロチップを用いた水素生成原料製造技術に係り、水素生成原料製造用マイクロチップ、水素生成原料製造装置ならびに水素生成原料製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
［ＩＳ法について］
石油などの化石燃料に替わるクリーンな燃料の代表として水素が注目される。アメリカのＧＡ（General Atomic）社などから水をヨウ素と二酸化硫黄で分解するＩＳ（Iodine-Sulfur）法が提案されている。また日本原子力研究所において１９８０年代から基礎研究が行われてきた。この手法は、高温ガス炉で発生する熱エネルギーを利用し、ヨウ素と二酸化硫黄を用いて、水を水素と酸素に分解するというものである（特許文献１〜４、非特許文献１、２参照）。
【０００３】
ＩＳ法の主要な反応は３つから成り立っている。水とヨウ素と二酸化硫黄を７０〜１００ｏＣにおいて反応させて、水素の原料であるヨウ化水素を生成する。このときに硫酸も同時に生成するが、ヨウ化水素と硫酸を分離し、２番目の工程としてヨウ化水素を４００ｏＣで熱分解し目的の水素を得る。３番目の工程では硫酸を９００ｏＣの高温で熱分解して二酸化硫黄に戻す。ヨウ素はヨウ化水素の熱分解で得られるので、二酸化硫黄と共に再利用する。ＩＳ法は二酸化硫黄とヨウ素と熱エネルギーを用いて水を水素と酸素に分解しており、熱化学分解法とも呼ばれている。
【０００４】
ヨウ化水素を水素とヨウ素に分解する反応は１８９７年にドイツのM. Bodensteinによって詳細に調査されている（非特許文献３参照）。ヨウ化水素分解反応は均一気相反応であり、４００ｏＣ近傍において水素とヨウ素に解離し、ヨウ化水素、水素およびヨウ素の混合平衡気体として存在する。その圧平衡定数は５０程度と求められており、解離度は２２％である。一方、ヨウ化水素はヨウ素に二酸化硫黄あるいは亜硫酸水を作用させることにより酸化還元反応（ブンゼン反応）を起こし、容易に得ることができる。
【０００５】
ヨウ素と二酸化硫黄を反応させてヨウ化水素とし、そのヨウ化水素を水素とヨウ素に分解することによって、燃料である水素を取り出す反応が、１９８０年代より日本原子力研究所において進められてきた。ヨウ素と二酸化硫黄はそれぞれ反応生成物を分解することにより再度取り出すことが可能であり、実質的にヨウ素と二酸化硫黄を触媒とした水の分解反応と捉えることができる。
【０００６】
［マイクロチップについて］
マイクロチップは、幅１００μｍ程度，深さ５０μｍ程度のマイクロチャンネル（微小溝）を有するもので、このマイクロチャンネル上に２つ以上の液体もしくは液体と気体を流すと、これらの液体または気体の表面張力が重力より支配的になるため、比重差が無くても表面張力差によって２相流を形成する（特許文献５、６、非特許文献４参照）。また、この２つ以上の液体もしくは液体と気体の間は、それぞれの幅および深さが５０μｍ程度と狭いことから拡散が大きくなり、２相間の化学反応を速くすることができる。
【特許文献１】特公昭６０−５２０８１号公報
【特許文献２】特公昭６０−４８４４２号公報
【特許文献３】特公平４−３７００１号公報
【特許文献４】特公平４−３７００２号公報
【特許文献５】特開２００４−１０１４９３号公報
【特許文献６】特開２００３−２８８３６号公報
【非特許文献１】M. Sakurai, H. Nakajima, R. Amir, K. Onuki, and S. Shimizu, Experimental study on side-reaction occurrence cindition in the iodine-sulfur thermochemical hydrogen production process, International Journal of Hydrogen Energy, 25 (2000) 613-619.
【非特許文献２】M. Sakurai, H. Nakajima, K. Onuki, and S. Shimizu, Investigation of 2 liquid phase separation characterics on the iodine-surfur thermochemical hydrogen production process, International Journal of Hydrogen Energy, 25 (2000) 605-611.
【非特許文献３】M. Bodenstein, Z. phisik. Chem., 29 (1899) 295, 312.
【非特許文献４】Akihide Hibara, Manabu Tokeshi, Keniji Uchiyama and Takehiko Kitamori, Integrated Multilayer Flow System on a Microchip, ANALYTICAL SCIENCES, 17 (2001)
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上述したＳＩ法の水素製造におけるブンゼン反応工程においては、ヨウ素と二酸化硫黄と水を反応させて目的のヨウ化水素を生成するためには、生成物である硫酸を分離しなければならない。従来は、比重差を利用して硫酸水溶液とヨウ素／ヨウ化水素を含んだ水溶液とに２相分離するために、取扱が難しい多量のヨウ素を用いていた。このため、ヨウ素使用量を削減できる分離方法が求められていた。
【０００８】
従来法では、生成したヨウ化水素を分離抽出する工程が反応工程とは別に必要であった。このため、この分離工程を必要としない方法が求められていた。
【０００９】
従来法では、生成したヨウ化水素と硫酸の一部が反応式（１）の反応によって失われ、回収率が低下していた。このため、生成したヨウ化水素と硫酸を生成直後に分離する方法が求められていた。
【００１０】
Ｈ２ＳＯ４ ＋ ６ＨＩ → Ｓ ＋ ３Ｉ２ ＋ ４Ｈ２Ｏ ・・・ （１）
従来法では、生成したヨウ化水素と未反応のＳＯ２ガスが反応式（２）の反応によって一部失われ、回収率が低下していた。このため、生成したヨウ化水素とＳＯ２を接触させない方法が求められていた。
【００１１】
ＳＯ２ ＋ ６ＨＩ → Ｈ２Ｓ ＋ ３Ｉ２ ＋ ２Ｈ２Ｏ ・・・ （２）
本発明は上述した課題を解決するためになされたものであり、その目的は、ＩＳ法による水素生成において、ヨウ素使用量を削減できる水素生成原料の製造方法およびそのための装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明は上記目的を達成するためのもので、本発明による水素生成原料製造用マイクロチップは、それぞれに異なる流体が注入される複数の注入マイクロチャンネルと、前記複数の注入マイクロチャンネルから流入した流体を合流させて化学反応により水素生成原料を生成する少なくとも一つの反応マイクロチャンネルと、この反応マイクロチャンネルから出てきた流体を分流する複数の分離マイクロチャンネルと、を具備する。
【００１３】
また、本発明による水素生成原料製造装置は、それぞれに異なる流体が注入される複数の注入マイクロチャンネルと、前記複数の注入マイクロチャンネルから流入した流体を合流させて化学反応により水素生成原料を生成する少なくとも一つの反応マイクロチャンネルと、この反応マイクロチャンネルから出てきた流体を分流する複数の分離マイクロチャンネルと、を具備するマイクロチップを有する。
【００１４】
また、本発明による水素生成原料製造方法は、それぞれに異なる流体を、複数の注入マイクロチャンネルを通して少なくとも一つの反応マイクロチャンネルに注入して合流させ、前記合流させた流体を前記反応マイクロチャンネル内で化学反応させて水素生成原料を生成し、前記反応マイクロチャンネルを出てきた流体を、複数の分離マイクロチャンネルに分流すること、を特徴とする。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、ＩＳ法による水素生成において、ヨウ素使用量を削減することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、本発明に係るマイクロチップを用いた水素原料物質の製造装置の実施形態について、図面を参照して説明する。ここで、互いに同一または類似の部分には共通の符号を付して、重複説明は省略する。
【００１７】
［実施形態１］
図１および図２は本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態１の構成を示し、図１はマイクロチップの平面図、図２（ａ）は図１のＡ−Ａ線矢視立断面図、図２（ｂ）は図１のＢ−Ｂ線矢視立断面図である。
【００１８】
マイクロチップには、第１、第２、第３の注入マイクロチャンネル１ａ、１ｂ、１ｃと、反応マイクロチャンネル２と、第１、第２、第３の分離マイクロチャンネル３ａ、３ｂ、３ｃが一水平面内に形成されている。第１、第２、第３の注入マイクロチャンネル１ａ、１ｂ、１ｃは、一つの立断面Ａ−Ａ位置で反応マイクロチャンネル２に並列して接続されている。第１、第２、第３の分離マイクロチャンネル３ａ、３ｂ、３ｃは、Ａ−Ａ位置よりも下流側の立断面Ｂ−Ｂ位置で反応マイクロチャンネル２に並列して接続されている。立断面Ｂ−Ｂ位置での第１、第２、第３の分離マイクロチャンネル３ａ、３ｂ、３ｃの並び方は、立断面Ａ−Ａ位置での第１、第２、第３の注入マイクロチャンネル１ａ、１ｂ、１ｃの並び方の順に対応している。各マイクロチャンネル１ａ、１ｂ、１ｃ、２、３ａ、３ｂ、３ｃは、たとえば高さ１０〜数１００μｍ程度の微小溝である。
【００１９】
第１、第２、第３の注入マイクロチャンネル１ａ、１ｂ、１ｃにはそれぞれ、ＳＯ２ガス、Ｈ２Ｏ、Ｉ２／ＨＩ／Ｈ２Ｏ混合物が注入される。
【００２０】
ＳＯ２ガスとＨ２ＯとＩ２／ＨＩ／Ｈ２Ｏ混合物は、反応マイクロチャンネル２上で３相流を成して流れ、反応マイクロチャンネル２の入口断面Ａ−ＡではＳＯ２ガスとＨ２ＯとＩ２／ＨＩ／Ｈ２Ｏ混合物の３相を成す。反応マイクロチャンネル２内を流体が流れながら３相流間で化学反応が起こり、反応後の状態である出口断面Ｂ−Ｂでは、入口断面Ａ−ＡでのＳＯ２ガス、Ｈ２ＯおよびＩ２／ＨＩ／Ｈ２Ｏ混合物の流れの配列順に合わせて、未反応ＳＯ２ガス、Ｈ２ＳＯ４およびＨＩ／Ｉ２／Ｈ２Ｏ混合物の順に３相が形成されて並ぶ。
【００２１】
そのため、第１、第２、第３の分離マイクロチャンネル３ａ、３ｂ、３ｃで、これらの、未反応ＳＯ２ガス、Ｈ２ＳＯ４、ＨＩ／Ｉ２／Ｈ２Ｏ混合物をそれぞれ分離して回収することができる。
【００２２】
上記のＩ２／ＨＩ／Ｈ２Ｏ混合物において、Ｉ２はＨＩとでＩ３−の形をとることにより相を形成する。このため、必要なＩ２量はＨＩに対して同モル量である。
【００２３】
マイクロチャンネル上では重力よりも表面張力が支配的になるため、比重差の小さい、硫酸水溶液とヨウ素／ヨウ化水素を含んだ水溶液とに容易に相分離することができ、比重差を増大させることを目的とした取扱の難しい多量のヨウ素を必要としない。従来法では、比重差をつけるため、Ｉ２量はＨＩに対して２倍モル量以上が必要であったのに対して、本実施形態では同モル程度で大幅な削減効果がある。
【００２４】
生成したヨウ化水素と硫酸水溶液は分離マイクロチャンネルで個別に回収できるため、従来のヨウ化水素を分離抽出する工程を必要としない。
【００２５】
生成したヨウ化水素と硫酸は反応直後に分離マイクロチャンネルで直ちに分離されるため、ヨウ化水素と硫酸は接触せず再反応を起こさない。その結果、従来法のように生成したヨウ化水素と硫酸が一部再反応（反応式（１））によって失われることは無く、回収率が向上する。
【００２６】
生成したヨウ化水素と未反応のＳＯ２ガスの間に硫酸水溶液の相が挟まっているため、従来法のように生成したヨウ化水素と未反応のＳＯ２ガスが再反応（反応式（２））によって一部失われることは無く、回収率が向上する。
【００２７】
［実施形態２］
図３および図４は本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態２の構成を示し、図３はマイクロチップの平面図、図４（ａ）は図３のＡ−Ａ線矢視立断面図、図４（ｂ）は図３のＢ−Ｂ線矢視立断面図である。
【００２８】
この実施形態では、反応マイクロチャンネル３に分離壁４が設けられている。分離壁４は、入口断面Ａ−Ａから出口断面Ｂ−Ｂまで、反応マイクロチャンネル３の側壁に沿って流れの方向に延び、その高さは、反応マイクロチャンネル３の高さよりも低く、好ましくは２〜２５μｍ程度である。
【００２９】
本実施形態２によれば、実施形態１に比べて、ＳＯ２ガスとＨ２ＯとＩ２／ＨＩ／Ｈ２Ｏ混合物の３相の相形成が安定し、相の境界が固定される。そのため、分離マイクロチャンネル３における分離が容易になり、無駄なく分離回収することができ、効率が向上する。
【００３０】
［実施形態３］
図５および図６は本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態３の構成を示し、図５は水素生成原料製造装置の平面図、図６（ａ）は図５のＡ−Ａ線矢視立断面図、図６（ｂ）は図５のＢ−Ｂ線矢視立断面図である。
【００３１】
この実施形態３は実施形態２（図３、図４）の変形であって、実施形態２の分離壁４に代えて、流れの方向に所定の間隔ごとに複数の突起５が設けられている。各突起５の形状は、たとえば円錐形、円柱形などである。各突起５の高さは、反応マイクロチャンネル３の高さよりも低く、好ましくは２〜２５μｍ程度の高さである。
【００３２】
本実施形態３によれば、実施形態２とほぼ同様に、ＳＯ２ガスとＨ２ＯとＩ２／ＨＩ／Ｈ２Ｏ混合物の３相の相形成が安定し、相の境界が固定される。これは、接触面が大きくなるためと考えられる。この実施形態によれば、分離マイクロチャンネル３における分離が容易になり、無駄なく分離回収することができ、効率が向上する。
【００３３】
［実施形態４］
図７および図８は本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態４の構成を示し、図７はマイクロチップの平面図、図８（ａ）は図７のＡ−Ａ線矢視立断面図、図８（ｂ）は図７のＢ−Ｂ線矢視立断面図である。
【００３４】
この実施形態４では、第１の分離マイクロチャンネル３ａで分離回収された未反応ＳＯ２ガスの流れるチャンネルと、ＳＯ２注入のための第１の注入マイクロチャンネル１ａとを、ポンプ２０を介して連絡する循環ループ２１が形成されている。ポンプ２０はマイクロチップ上に配置することも可能であるが、マイクロチップとは別に配置してもよい。
【００３５】
この実施形態４では、第１の分離マイクロチャンネル３ａで分離回収した未反応ＳＯ２ガスが、第１の注入マイクロチャンネル１ａを通じて再び反応マイクロチャンネル２に送られ、反応に使われる。そのため、未反応ＳＯ２ガスを捨てることなく有効に使うことができる。
【００３６】
［実施形態５］
図９および図１０は本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態５の構成を示し、図９はマイクロチップの平面図、図１０（ａ）は図９のＡ−Ａ線矢視立断面図、図１０（ｂ）は図９のＢ−Ｂ線矢視立断面図、図１０（ｃ）は図９のＣ−Ｃ線矢視立断面図、図１０（ｄ）は図９のＤ−Ｄ線矢視立断面図である。
【００３７】
この実施形態５では、反応マイクロチャンネル２は、上流から下流に向かって第１、第２、第３の反応マイクロチャンネル２ａ、２ｂ、２ｃからできている。第１の注入マイクロチャンネル１ａは第２の反応マイクロチャンネル２ｂの入口部に接続され、第２、第３の注入マイクロチャンネル１ｂ、１ｃは第１の反応マイクロチャンネル２ａの入口部に接続されている。また、第１の分離マイクロチャンネル３ａは第２の反応マイクロチャンネル２ｂの出口部に接続され、第２、第３の分離マイクロチャンネル３ｂ、３ｃは第３の反応マイクロチャンネル２ｃの出口部に接続されている。
【００３８】
すなわち、第１の反応マイクロチャンネル１ａには、第２および第３の注入マイクロチャンネル１ｂ、１ｃからそれぞれＨ２Ｏ、Ｉ２／ＨＩ／Ｈ２Ｏ混合物が注入されて反応する。そして、第２の反応マイクロチャンネル１ｂではさらに、第１の注入マイクロチャンネル１ａからＳＯ２ガスが注入されて、反応する。そして、第２の反応マイクロチャンネル１ｂの出口側の第１の分離マイクロチャンネル３ａで未反応ＳＯ２ガスが分離回収され、第３の反応マイクロチャンネル１ｃの出口側の第２、第３の分離マイクロチャンネル３ｂ、３ｃでそれぞれ、Ｈ２ＳＯ４、ＨＩ／Ｉ２／Ｈ２Ｏ混合物が分離回収される。
【００３９】
この実施形態６によれば、実施形態１などに比べてＳＯ２の接触時間を短くすることができ、かつ、有効にＳＯ２を反応に使うことができる。また、ＳＯ２に伴う副反応（反応式（２））を抑えることができ、回収率が向上する。
【００４０】
［実施形態６］
図１１および図１２は本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態６の構成を示し、図１１は水素生成原料製造装置の平面図、図１２（ａ）は図１１のＡ−Ａ線矢視立断面図、図１２（ｂ）は図１１のＢ−Ｂ線矢視立断面図、図１２（ｃ）は図１１のＣ−Ｃ線矢視立断面図、図１２（ｄ）は図１１のＤ−Ｄ線矢視立断面図である。
【００４１】
この実施形態６は、実施形態５の未反応ＳＯ２ガスを循環させるために、実施形態４（図７）と同様に、ポンプ２０を含む循環ループ２１が配置されている。この実施形態６によれば、実施形態４および５の両方の作用・効果を実現できる。
【００４２】
［実施形態７］
図１３および図１４は本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態７の構成を示し、図１３はマイクロチップの平面図、図１４（ａ）は図１３のＡ−Ａ線矢視立断面図、図１４（ｂ）は図１３のＢ−Ｂ線矢視立断面図、図１４（ｃ）は図１３のＣ−Ｃ線矢視立断面図、図１４（ｄ）は図１３のＤ−Ｄ線矢視立断面図である。
【００４３】
この実施形態７は実施形態５（図９、図１０）の変形例であって、第３の分離マイクロチャンネル２ｃに分離壁４が設けられている点が実施形態５と異なる。この分離壁４は実施形態２（図３、図４）の分離壁４と同様のものである。この実施形態７によれば、実施形態５および２の両方の作用・効果を実現できる。
【００４４】
［実施形態８］
図１５および図１６は本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態８の構成を示し、図１５はマイクロチップの平面図、図１６（ａ）は図１５のＡ−Ａ線矢視立断面図、図１６（ｂ）は図１５のＢ−Ｂ線矢視立断面図、図１６（ｃ）は図１５のＣ−Ｃ線矢視立断面図、図１６（ｄ）は図１５のＤ−Ｄ線矢視立断面図である。
【００４５】
この実施形態８は実施形態７（図１３、図１４）の変形例であって、実施形態７における第３の分離マイクロチャンネル２ｃに設けられた分離壁４の代わりに、実施形態３（図５、図６）と同様の突起５を設けた点が異なる。この実施形態８によれば、実施形態７とほぼ同様の作用・効果を実現できる。
【００４６】
［他の実施形態］
以上、種々の実施形態について説明したが、これらは単なる例示であって、本発明はこれらに限定されるものではない。たとえば、実施形態７では分離壁４を第３の反応マイクロチャンネル２ｃにのみ設けるとしたが、分離壁４を第１、第２、第３の反応マイクロチャンネル２ａ、２ｂ、２ｃのいずれに設けることもできる。実施形態８における突起５についても同様である。
【００４７】
また、上記説明では、各マイクロチャンネルが水平面のマイクロチップ上に配置されていることとしたが、本発明では重力の影響が小さいことから、マイクロチャンネルが位置平面上にあれば、その面が水平でなくともよい。
【００４８】
さらに、上述の水素生成原料製造装置を複数個並列させて全体で大規模に水素生成原料を製造するための装置（システム）を構成することも可能である。
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態１のマイクロチップを示す平面図。
【図２】（ａ）は図１のＡ−Ａ線矢視立断面図、（ｂ）は図１のＢ−Ｂ線矢視立断面図。
【図３】本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態２のマイクロチップを示す平面図。
【図４】（ａ）は図３のＡ−Ａ線矢視立断面図、（ｂ）は図３のＢ−Ｂ線矢視立断面図。
【図５】本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態３のマイクロチップを示す平面図。
【図６】（ａ）は図５のＡ−Ａ線矢視立断面図、（ｂ）は図５のＢ−Ｂ線矢視立断面図。
【図７】本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態４を示す平面図。
【図８】（ａ）は図７のＡ−Ａ線矢視立断面図、（ｂ）は図７のＢ−Ｂ線矢視立断面図。
【図９】本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態５のマイクロチップを示す平面図。
【図１０】（ａ）は図９のＡ−Ａ線矢視立断面図、（ｂ）は図９のＢ−Ｂ線矢視立断面図、（ｃ）は図９のＣ−Ｃ線矢視立断面図、（ｄ）は図９のＤ−Ｄ線矢視立断面図。
【図１１】本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態６を示す平面図。
【図１２】（ａ）は図１１のＡ−Ａ線矢視立断面図、（ｂ）は図１１のＢ−Ｂ線矢視立断面図、（ｃ）は図１１のＣ−Ｃ線矢視立断面図、（ｄ）は図１１のＤ−Ｄ線矢視立断面図。
【図１３】本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態７のマイクロチップを示す平面図。
【図１４】（ａ）は図１３のＡ−Ａ線矢視立断面図、（ｂ）は図１３のＢ−Ｂ線矢視立断面図、（ｃ）は図１３のＣ−Ｃ線矢視立断面図、（ｄ）は図１３のＤ−Ｄ線矢視立断面図。
【図１５】本発明に係る水素生成原料製造装置の実施形態８のマイクロチップを示す平面図。
【図１６】（ａ）は図１５のＡ−Ａ線矢視立断面図、（ｂ）は図１５のＢ−Ｂ線矢視立断面図、（ｃ）は図１５のＣ−Ｃ線矢視立断面図、（ｄ）は図１５のＤ−Ｄ線矢視立断面図。
【符号の説明】
【００５０】
１ａ…第１の注入マイクロチャンネル、１ｂ…第２の注入マイクロチャンネル、１ｃ…第３の注入マイクロチャンネル、２…反応マイクロチャンネル、３ａ…第１の分離マイクロチャンネル、３ｂ…第２の分離マイクロチャンネル、３ｃ…第３の分離マイクロチャンネル、４…分離壁、５…突起、６…注入マイクロチャンネル２、７…反応マイクロチャンネル２、８…分離マイクロチャンネル２
【特許請求の範囲】
【請求項１】
それぞれに異なる流体が注入される複数の注入マイクロチャンネルと、
前記複数の注入マイクロチャンネルから流入した流体を合流させて化学反応により水素生成原料を生成する少なくとも一つの反応マイクロチャンネルと、
この反応マイクロチャンネルから出てきた流体を分流する複数の分離マイクロチャンネルと、
を具備する水素生成原料製造用マイクロチップ。
【請求項２】
前記反応マイクロチャンネルは、前記複数の注入マイクロチャンネルそれぞれの境界の延長に沿って、当該反応マイクロチャンネル内の流れの分離を助けるとともに相当程度の混合も許容する分離手段を有することを特徴とする請求項１に記載の水素生成原料製造用マイクロチップ。
【請求項３】
前記分離手段は側壁に沿って延びる分離壁であって、この分離壁の高さは、前記反応マイクロチャンネルよりは低く、２ないし２５μｍであること、を特徴とする請求項２に記載の水素生成原料製造用マイクロチップ。
【請求項４】
前記分離手段は側壁に沿って間隔をあけて設けられた複数の突起であって、これらの突起の高さは、前記反応マイクロチャンネルよりは低く、２ないし２５μｍであること、を特徴とする請求項２に記載の水素生成原料製造用マイクロチップ。
【請求項５】
前記反応マイクロチャンネルの途中で流体を注入する途中注入マイクロチャンネルをさらに有すること、を特徴とする請求項１ないし４のいずれかに記載の水素生成原料製造用マイクロチップ。
【請求項６】
前記反応マイクロチャンネルの途中で流体を分離する途中分離マイクロチャンネルをさらに有すること、を特徴とする請求項１ないし５のいずれかに記載の水素生成原料製造用マイクロチップ。
【請求項７】
前記注入マイクロチャンネルは、ＳＯ２ガスを注入する注入マイクロチャンネルと、Ｈ２Ｏを注入する注入マイクロチャンネルと、Ｉ２、ＨＩおよびＨ２Ｏ混合物を注入する注入マイクロチャンネルと、を有し、
前記分離マイクロチャンネルは、未反応ＳＯ２ガスが流れる分離マイクロチャンネルと、Ｈ２ＳＯ４が流れる分離マイクロチャンネルと、ＨＩ、Ｉ２およびＨ２Ｏ混合物が流れる分離マイクロチャンネルと、を有すること、
を特徴とする請求項１に記載の水素生成原料製造用マイクロチップ。
【請求項８】
それぞれに異なる流体が注入される複数の注入マイクロチャンネルと、
前記複数の注入マイクロチャンネルから流入した流体を合流させて化学反応により水素生成原料を生成する少なくとも一つの反応マイクロチャンネルと、
この反応マイクロチャンネルから出てきた流体を分流する複数の分離マイクロチャンネルと、
を具備するマイクロチップを有する水素生成原料製造装置。
【請求項９】
前記複数の分離マイクロチャンネルのうちの少なくとも一つに分流した流体を、前記反応マイクロチャンネルを通さずに前記複数の注入マイクロチャンネルのうちの少なくとも一つに戻す循環手段を有することを特徴とする請求項８に記載の水素生成原料製造装置。
【請求項１０】
それぞれに異なる流体を、複数の注入マイクロチャンネルを通して少なくとも一つの反応マイクロチャンネルに注入して合流させ、
前記合流させた流体を前記反応マイクロチャンネル内で化学反応させて水素生成原料を生成し、
前記反応マイクロチャンネルを出てきた流体を、複数の分離マイクロチャンネルに分流すること、
を特徴とする水素生成原料製造方法。
【請求項１１】
前記注入マイクロチャンネルは、ＳＯ２ガスを注入する注入マイクロチャンネルと、Ｈ２Ｏを注入する注入マイクロチャンネルと、Ｉ２、ＨＩおよびＨ２Ｏ混合物を注入する注入マイクロチャンネルと、を有し、
前記分離マイクロチャンネルは、未反応ＳＯ２ガスが流れる分離マイクロチャンネルと、Ｈ２ＳＯ４が流れる分離マイクロチャンネルと、ＨＩ、Ｉ２およびＨ２Ｏ混合物が流れる分離マイクロチャンネルと、を有すること、
を特徴とする請求項１０に記載の水素生成原料製造方法。
【請求項１２】
前記複数の分離マイクロチャンネルのうちの少なくとも一つに分流した流体を、前記反応マイクロチャンネルを通さずに前記複数の注入マイクロチャンネルのうちの少なくとも一つに戻すことを特徴とする請求項１０に記載の水素生成原料製造方法。
【請求項１３】
前記未反応ＳＯ２ガスが流れる分離マイクロチャンネルに分離された流体を、前記反応マイクロチャンネルを通さずに、前記ＳＯ２ガスを注入する注入マイクロチャンネルに戻すこと、を特徴とする請求項１１に記載の水素生成原料製造方法。
【請求項１４】
途中注入マイクロチャンネルを通して前記反応マイクロチャンネルの途中からさらに流体を注入すること、を特徴とする請求項１２に記載の水素生成原料製造方法。
【請求項１５】
途中分離マイクロチャンネルを通して前記反応マイクロチャンネルの途中から一部の流体を分離すること、を特徴とする請求項１０ないし１４のいずれかに記載の水素生成原料製造方法。
【請求項１】
それぞれに異なる流体が注入される複数の注入マイクロチャンネルと、
前記複数の注入マイクロチャンネルから流入した流体を合流させて化学反応により水素生成原料を生成する少なくとも一つの反応マイクロチャンネルと、
この反応マイクロチャンネルから出てきた流体を分流する複数の分離マイクロチャンネルと、
を具備する水素生成原料製造用マイクロチップ。
【請求項２】
前記反応マイクロチャンネルは、前記複数の注入マイクロチャンネルそれぞれの境界の延長に沿って、当該反応マイクロチャンネル内の流れの分離を助けるとともに相当程度の混合も許容する分離手段を有することを特徴とする請求項１に記載の水素生成原料製造用マイクロチップ。
【請求項３】
前記分離手段は側壁に沿って延びる分離壁であって、この分離壁の高さは、前記反応マイクロチャンネルよりは低く、２ないし２５μｍであること、を特徴とする請求項２に記載の水素生成原料製造用マイクロチップ。
【請求項４】
前記分離手段は側壁に沿って間隔をあけて設けられた複数の突起であって、これらの突起の高さは、前記反応マイクロチャンネルよりは低く、２ないし２５μｍであること、を特徴とする請求項２に記載の水素生成原料製造用マイクロチップ。
【請求項５】
前記反応マイクロチャンネルの途中で流体を注入する途中注入マイクロチャンネルをさらに有すること、を特徴とする請求項１ないし４のいずれかに記載の水素生成原料製造用マイクロチップ。
【請求項６】
前記反応マイクロチャンネルの途中で流体を分離する途中分離マイクロチャンネルをさらに有すること、を特徴とする請求項１ないし５のいずれかに記載の水素生成原料製造用マイクロチップ。
【請求項７】
前記注入マイクロチャンネルは、ＳＯ２ガスを注入する注入マイクロチャンネルと、Ｈ２Ｏを注入する注入マイクロチャンネルと、Ｉ２、ＨＩおよびＨ２Ｏ混合物を注入する注入マイクロチャンネルと、を有し、
前記分離マイクロチャンネルは、未反応ＳＯ２ガスが流れる分離マイクロチャンネルと、Ｈ２ＳＯ４が流れる分離マイクロチャンネルと、ＨＩ、Ｉ２およびＨ２Ｏ混合物が流れる分離マイクロチャンネルと、を有すること、
を特徴とする請求項１に記載の水素生成原料製造用マイクロチップ。
【請求項８】
それぞれに異なる流体が注入される複数の注入マイクロチャンネルと、
前記複数の注入マイクロチャンネルから流入した流体を合流させて化学反応により水素生成原料を生成する少なくとも一つの反応マイクロチャンネルと、
この反応マイクロチャンネルから出てきた流体を分流する複数の分離マイクロチャンネルと、
を具備するマイクロチップを有する水素生成原料製造装置。
【請求項９】
前記複数の分離マイクロチャンネルのうちの少なくとも一つに分流した流体を、前記反応マイクロチャンネルを通さずに前記複数の注入マイクロチャンネルのうちの少なくとも一つに戻す循環手段を有することを特徴とする請求項８に記載の水素生成原料製造装置。
【請求項１０】
それぞれに異なる流体を、複数の注入マイクロチャンネルを通して少なくとも一つの反応マイクロチャンネルに注入して合流させ、
前記合流させた流体を前記反応マイクロチャンネル内で化学反応させて水素生成原料を生成し、
前記反応マイクロチャンネルを出てきた流体を、複数の分離マイクロチャンネルに分流すること、
を特徴とする水素生成原料製造方法。
【請求項１１】
前記注入マイクロチャンネルは、ＳＯ２ガスを注入する注入マイクロチャンネルと、Ｈ２Ｏを注入する注入マイクロチャンネルと、Ｉ２、ＨＩおよびＨ２Ｏ混合物を注入する注入マイクロチャンネルと、を有し、
前記分離マイクロチャンネルは、未反応ＳＯ２ガスが流れる分離マイクロチャンネルと、Ｈ２ＳＯ４が流れる分離マイクロチャンネルと、ＨＩ、Ｉ２およびＨ２Ｏ混合物が流れる分離マイクロチャンネルと、を有すること、
を特徴とする請求項１０に記載の水素生成原料製造方法。
【請求項１２】
前記複数の分離マイクロチャンネルのうちの少なくとも一つに分流した流体を、前記反応マイクロチャンネルを通さずに前記複数の注入マイクロチャンネルのうちの少なくとも一つに戻すことを特徴とする請求項１０に記載の水素生成原料製造方法。
【請求項１３】
前記未反応ＳＯ２ガスが流れる分離マイクロチャンネルに分離された流体を、前記反応マイクロチャンネルを通さずに、前記ＳＯ２ガスを注入する注入マイクロチャンネルに戻すこと、を特徴とする請求項１１に記載の水素生成原料製造方法。
【請求項１４】
途中注入マイクロチャンネルを通して前記反応マイクロチャンネルの途中からさらに流体を注入すること、を特徴とする請求項１２に記載の水素生成原料製造方法。
【請求項１５】
途中分離マイクロチャンネルを通して前記反応マイクロチャンネルの途中から一部の流体を分離すること、を特徴とする請求項１０ないし１４のいずれかに記載の水素生成原料製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図１６】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図１６】
【公開番号】特開２００６−２５６８７２（Ｐ２００６−２５６８７２Ａ）
【公開日】平成１８年９月２８日（２００６．９．２８）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００５−７２１６０（Ｐ２００５−７２１６０）
【出願日】平成１７年３月１５日（２００５．３．１５）
【出願人】（０００００３０７８）株式会社東芝 (54,554)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１８年９月２８日（２００６．９．２８）
【国際特許分類】
【出願日】平成１７年３月１５日（２００５．３．１５）
【出願人】（０００００３０７８）株式会社東芝 (54,554)
【Ｆターム（参考）】
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