熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法
【課題】 Ｔダイの端側へ中央側とは異なる樹脂を供給できる押出成形用Ｔダイを用いて、熱可塑性樹脂を溶融押出成形する際に、ネックイン現象およびエッジビード現象を抑制し、製品となるフィルムの幅を拡大する。
【解決手段】 Ｔダイ１０の中央側から押し出される一の熱可塑性樹脂１３と、Ｔダイ１０の両端側から押し出される他の熱可塑性樹脂１４とが、次の条件式
η２≧−４０η１＋５３
を満足することを特徴とし、
ここで、
η１＝ηS,E／ηS,C
η２＝ηU,E／ηS,E
であり、ηS,Cは一の熱可塑性樹脂のせん断粘度を、ηS,Eは他の熱可塑性樹脂のせん断粘度を、ηU,Eは他の熱可塑性樹脂の一軸伸長粘度を、それぞれ表わすものである、熱可塑性樹脂を溶融押出成形方法。
【解決手段】 Ｔダイ１０の中央側から押し出される一の熱可塑性樹脂１３と、Ｔダイ１０の両端側から押し出される他の熱可塑性樹脂１４とが、次の条件式
η２≧−４０η１＋５３
を満足することを特徴とし、
ここで、
η１＝ηS,E／ηS,C
η２＝ηU,E／ηS,E
であり、ηS,Cは一の熱可塑性樹脂のせん断粘度を、ηS,Eは他の熱可塑性樹脂のせん断粘度を、ηU,Eは他の熱可塑性樹脂の一軸伸長粘度を、それぞれ表わすものである、熱可塑性樹脂を溶融押出成形方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
熱可塑性樹脂製フィルムおよびシートを製造する方法として、押出機にて溶融混練した熱可塑性樹脂を、押出機先端に取付けた押出成形用Ｔダイより押出し、ロールにて巻き取る成形方法が知られている。このような方法で熱可塑性樹脂製フィルムおよびシートを製造する場合、Ｔダイより押出した溶融状フィルムに、ネックイン現象やエッジビード現象が生じる。「ネックイン現象」とは、Ｔダイより押出された溶融状フィルムが、その押出速度よりも高速度でロールにより引き取られるため、フィルム幅が狭くなる現象である。「エッジビード現象」とは、ネックイン現象によりフィルムの幅が低下した分、厚さが増加する現象である。このように、ネックイン現象とエッジビード現象は本質的に同一の現象である。
【０００３】
フィルムは幅と厚さのアスペクト比が高いため、ネックイン現象とエッジビード現象は、フィルムの端側のみで発生する。エッジビード現象が発生するフィルムの端側は製品として使用できないため、廃棄あるいはリサイクルされる。ネックインが大きい原料や高価な原料の場合、生産コスト面で問題となる。また、端側をトリミングせずに製品を巻き取る場合、エッジビード現象の発生により製品にしわが入り外観が悪化するため問題となる。
【０００４】
そこで、エッジビード現象の発生のため製品とならないフィルムの端側に、本来のフィルムとは異なる安価な原料を用いることにより、生産コストを抑制することができる。例えば、Ｔダイの中央と端側とに、異なる原料の供給口が設置されている押出成形用Ｔダイを用いて、Ｔダイの中央側にフィルム本来の原料を流動させ、Ｔダイの端側に中央側とは異なる原料を流動させる方法が知られている（例えば、特許文献１、特許文献２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特許第３４５９９６０号公報
【特許文献２】特開２００９−２９７９４５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１や特許文献２に記載されるＴダイを用いてフィルムの端側に安価な原料を供給する方法では、除去されるフィルム端部のコストを抑えることに着目しているだけに過ぎず、ネックイン現象やエッジビード現象は抑制することはできない。このため、製品として利用できるフィルムの幅には制約を受けるという問題があった。
【０００７】
かかる状況のもと、本発明が解決しようとする課題は、Ｔダイの端側へ中央側とは異なる樹脂を供給できる押出成形用Ｔダイを用いて、熱可塑性樹脂を溶融押出成形する際に、ネックイン現象およびエッジビード現象を抑制し、製品となるフィルムの幅を従来より拡大させることができる、熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、製品時に除去されるフィルムの端側に、ネックイン現象およびエッジビード現象を抑制し、製品となるフィルムの幅を拡大するための機能を持たせることを考え、鋭意研究を重ねた結果、このフィルム端側に用いられる樹脂、すなわちＴダイの両端側から押し出される熱可塑性樹脂の粘弾性がこれらの機能に影響していることを見いだした。
【０００９】
すなわち、上記課題を解決するため、本発明に係る熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法は、Ｔダイの中央側から一の熱可塑性樹脂を、また、Ｔダイの両端側から他の熱可塑性樹脂を押し出して、幅方向に多層構成であるフィルム、シートを成形または押出ラミネート加工する、熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法であって、Ｔダイの中央側から押し出される一の熱可塑性樹脂と、Ｔダイの両端側から押し出される他の熱可塑性樹脂とが、次の条件式
η２≧−４０η１＋５３
を満足することを特徴とし、
ここで、
η１＝ηS,E／ηS,C
η２＝ηU,E／ηS,E
であり、ηS,Cは一の熱可塑性樹脂のせん断粘度を、ηS,Eは他の熱可塑性樹脂のせん断粘度を、ηU,Eは他の熱可塑性樹脂の一軸伸長粘度を、それぞれ表わすものである。ここで、各粘度は歪み速度が１×１０−１ｓ−１以上、１×１０２ｓ−１以下の範囲内で平均化した値である。ただし、ηS,C、ηS,E、ηU,Eは、結晶性樹脂においては、融点＋２０℃以上、融点＋１６０℃以下における値であり、非結晶性樹脂においては、ガラス転移温度＋４０℃以上、ガラス転移温度＋１８０℃以下における値である。
【００１０】
上記した通り、Ｔダイの出口から押出された樹脂は、Ｔダイ出口における速度よりも高速で回転するロールでの引取りにより、ネックイン現象とエッジビード現象が発生する。これらの現象はフィルムの端側のみで発生する。つまり、ネックイン現象は、ロールの引取りによりフィルムの端側が中央側へ引き寄せられることにより発生する。ネックインの抑制には、フィルムの端側の樹脂の粘弾性を改良することが効果的である。本発明に係る熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法によれば、Ｔダイの中央側および端側から押出す樹脂の溶融粘弾性を調節することにより、Ｔダイの両端側から押し出される他の熱可塑性樹脂の粘度を大きくしてフィルムの端側が中央側へ引き寄せられるのを抑制する機能と、Ｔダイの両端側から押し出される他の熱可塑性樹脂が伸長により変形する割合を小さくしてフィルムの端側の変形を抑制する機能とが実現できる。ここで、上記条件式の変数η１は、フィルムの端側が中央側へ引き寄せられるのを抑制する機能に係るパラメータであり、変数η２は、フィルムの端側の変形を抑制する機能に係るパラメータである。そして、上記の条件式を満たすようにこれらの変数η１，η２を調整することにより、ダイの端側へ中央側とは異なる樹脂を供給できる押出成形用Ｔダイを用いて、熱可塑性樹脂を溶融押出成形する際に、ネックイン現象およびエッジビード現象を抑制し、製品となるフィルムの幅を従来より拡大させることができる。
【００１１】
また、Ｔダイの両端側から押し出される他の熱可塑性樹脂が、次の条件式
０．０５≦ＷＥ＊≦０．６
を満足することが好適である。ここで、ＷＥ＊は、Ｔダイの端側から押出されたときの前記他の熱可塑性樹脂の幅ＷＥを、エアギャップで除した値を表す。なお、エアギャップとは、Ｔダイの樹脂の出口と、フィルムとロールの接触線との距離である。
【発明の効果】
【００１２】
本発明に係る熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法によれば、Ｔダイの端側へ中央側とは異なる樹脂を供給できる押出成形用Ｔダイを用いて、熱可塑性樹脂を溶融押出成形する際に、ネックイン現象およびエッジビード現象を抑制し、製品となるフィルムの幅を拡大することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の一実施形態に係る熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法で用いられるＴダイの一例を示す図である。
【図２】実施例におけるフィルムの熱流動解析方法を示すフローチャートである。
【図３】実施例においてフィルムの計算に用いる有限要素モデルであり、（ａ）は解析開始時の図であり、（ｂ）は解析終了時の図である。
【図４】実施例１において図２のステップＳ１１で得られたＰＥ１およびＰＥ２の溶融粘弾性を示す図である。
【図５】実施例２において図２のステップＳ１１で得られたＰＥ１およびＰＥ３の溶融粘弾性を示す図である。
【図６】実施例３において図２のステップＳ１１で得られたＰＥ１およびＰＥ４の溶融粘弾性を示す図である。
【図７】実施例４において図２のステップＳ１１で得られたＰＥ１およびＰＥ５の溶融粘弾性を示す図である。
【図８】比較例２において図２のステップＳ１１で得られたＰＥ１およびＰＥ６の溶融粘弾性を示す図である。
【図９】比較例３において図２のステップＳ１１で得られたＰＥ１およびＰＥ７の溶融粘弾性を示す図である。
【図１０】比較例４において図２のステップＳ１１で得られたＰＥ１およびＰＥ８の溶融粘弾性を示す図である。
【図１１】比較例５において図２のステップＳ１１で得られたＰＥ１およびＰＥ９の溶融粘弾性を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、図面を参照しながら、本発明の実施形態を詳細に説明する。なお、図面の説明において同一または同等の要素には同一の符号を付し、重複する説明を省略する。
【００１５】
本発明は、熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法に関するものであり、製品となるフィルムの幅を拡大させることができる成形方法である。より詳細には、フィルムの中央部にフィルム本来の樹脂原料を配し、フィルムの両端部に中央部とは異なる樹脂原料（好ましくはより安価な原料）を配して、幅方向に多層構成であるフィルム、シートを押出成形又は押出ラミネート加工する方法に関するものである。押出成形方法として、Ｔダイフィルム成形方法、Ｔダイシート成形方法、押出ラミネート加工方法が挙げられる。
【００１６】
まずは、図１を参照して、この押出成形方法で用いられるＴダイについて説明する。図１は、本発明の一実施形態に係る熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法で用いられるＴダイの一例を示す図である。
【００１７】
図１に示すＴダイ１０は、単一のマニフォールドを有する構造である。このＴダイ１０は、樹脂のＴダイへの供給口として、中央部への供給口１１の他に、Ｔダイの両端に樹脂の供給口１２が設置される。Ｔダイの中央側へ供給する樹脂（一の熱可塑性樹脂）１３と、端側へ供給する樹脂（他の熱可塑性樹脂）１４は異なるため、それぞれの樹脂１３，１４は別々の押出機からＴダイの内部へ供給される。Ｔダイの両端側への樹脂１４の供給は、同一の押出機であっても、別々の押出機であっても構わない。また、Ｔダイの端側への供給口がフィードブロック内に設置されても、フィードブロックを経由せずに押出機から直接Ｔダイに設置されても構わない。端側への樹脂１４の供給口が、ダイの両端側に、ダイの中心線Ｃを軸として対称に設置されているＴダイを用いることが好ましい。
【００１８】
ここで、図１に示すように、特に本実施形態に関する変数としては、供給口１１からＴダイ１０の中央側へ供給する熱可塑性樹脂１３のせん断粘度ηS,Cと、供給口１２からＴダイ１０の端側へ供給する熱可塑性樹脂１４のせん断粘度ηS,E及び一軸伸長粘度ηU,Eと、この樹脂１４がＴダイ１０から押し出される際の幅ＷＥが挙げられる。
【００１９】
なお、本発明に用いられるＴダイの構造は、図１に示した単一のマニフォールドを有する構造の他にも、複数のマニフォールドを有するマルチマニフォールド式とすることもできるし、また、マルチマニフォールド式Ｔダイと押出機の間に、フィードブロックを設置することもできる。
【００２０】
Ｔダイの構造がマルチマニフォールド式の場合は、樹脂のＴダイへの供給口として、中央への供給口の他に、Ｔダイの端側への樹脂の供給口が設置される。Ｔダイの端側への供給口は、各マニフォールドの端側でもよく、Ｔダイの中央側の樹脂が合流した後にＴダイの端側に設置しても構わない。また、Ｔダイの両端側への樹脂の供給は、同一の押出機であっても、別々の押出機であっても構わない。端側への樹脂の供給口が、ダイの両端側に、ダイの中心線を軸として対称に設置されているＴダイを用いることが好ましい。
【００２１】
Ｔダイにフィードブロックが設置される場合、複数の押出機を用いて多層フィルムを製造することもできる。各押出機には、異なる上記の熱可塑性樹脂を用いることができる。各押出機から供給される樹脂を、フィードブロックにより分流、積層させることにより、押出機の数以上の層数のフィルムを製造できる。Ｔダイの中央側と端側の樹脂の供給口の上流側に、別々にフィードブロックを設置することもできる。この場合、フィルム全体の幅が多層構成のフィルムとなる。しかしながら、Ｔダイの中央側と端側から押出されるフィルムは、単層であっても多層であっても構わない。この場合、Ｔダイの中央側と端側に供給される熱可塑性樹脂が、後述する要件を満たしていればよい。
【００２２】
次に、本実施形態の溶融押出成形方法で用いられる熱可塑性樹脂について説明する。本実施形態にかかる熱可塑性樹脂は、Ｔダイ１０の中央側から押し出される熱可塑性樹脂１３と、Ｔダイ１０の両端側から押し出される熱可塑性樹脂１４とが、下記式（１）を満足することを特徴とする。ここで、η１およびη２は下記式（２）および（３）をそれぞれ満足する。また、ηS,Cは中央側から押出す樹脂１３のせん断粘度を、ηS,Eは端側から押出す樹脂１４のせん断粘度を、ηU,Eは端側から押出す樹脂１４の一軸伸長粘度をそれぞれ表わし、各粘度は歪み速度が１×１０−１ｓ−１以上、１×１０２ｓ−１以下の範囲内で平均化した値である。ただし、ηS,C、ηS,E、ηU,Eは、結晶性樹脂においては、融点＋２０℃以上、融点＋１６０℃以下における値であり、非結晶性樹脂においては、ガラス転移温度＋４０℃以上、ガラス転移温度＋１８０℃以下における値である。
η２≧−４０η１＋５３ （１）
η１＝ηS,E／ηS,C （２）
η２＝ηU,E／ηS,E （３）
【００２３】
η１およびη２は、本発明者らにより見出された、熱可塑性樹脂のネックインに影響を与えるパラメータである。ネックインを小さくするためには、上記式（１）に示すようにη２≧−４０η１＋５３であればよいが、η２≧−４０η１＋５６であることが好ましく、η２≧−４０η１＋５９であることがより好ましい。
【００２４】
なお、η１は、上述のとおり、端側から押出す樹脂１４のせん断粘度ηS,Eと中央側から押出す樹脂１３のせん断粘度ηS,Cとの比を示す値であり、Ｔダイ１０の両端側から押し出される熱可塑性樹脂１４の粘度を高くしてフィルムの端側が中央側へ引き寄せられるのを抑制する機能に係るパラメータである。この値が高くなるのに応じて、端側から押出す熱可塑性樹脂１４のせん断粘度ηS,Eが中央側から押出す樹脂１３のせん断粘度ηS,Cより高くなることを示すものである。
【００２５】
また、η２は、上述のとおり、端側から押出す樹脂１４の一軸伸長粘度ηU,Eと、端側から押出す樹脂１４のせん断粘度ηS,Eとの比を示す値である。ここで、「一軸伸長粘度」とは、一軸伸長変形における伸長方向の応力を断面積で除して得られる粘度であり、溶融紡糸、フィルム成形、ブロ−成形、熱成形などのダイを出た以降の押出物の均一変形や成形安定性を評価できる指標である。このη２は、Ｔダイ１０の両端側から押し出される熱可塑性樹脂１４が伸長により変形する割合を小さくしてフィルムの端側の変形を抑制する機能に関するパラメータである。この値η２が大きくなるのに応じて、端側から押出す熱可塑性樹脂１４が伸長により変形する割合が小さくなって、ネックイン現象が生じ難くなることを示すものである。
【００２６】
Ｔダイの出口から押出された樹脂は、Ｔダイ１０の出口における速度よりも高速で回転するロール（図示せず）での引取りにより、ネックイン現象とエッジビード現象が発生する。これらの現象はフィルムの端側のみで発生する。つまり、ネックイン現象は、ロールの引取りによりフィルムの端側が中央側へ引き寄せられることにより発生する。ネックインの抑制には、フィルムの端側の樹脂の粘弾性を改良することが効果的である。
【００２７】
本実施形態に係る熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法によれば、Ｔダイ１０の中央側および端側から押出す樹脂１３，１４の溶融粘弾性を調節することにより、Ｔダイ１０の両端側から押し出される熱可塑性樹脂１４の粘度を高くしてフィルムの端側が中央側へ引き寄せられるのを抑制する機能と、Ｔダイ１０の両端側から押し出される熱可塑性樹脂１４が伸長により変形する割合を小さくしてフィルムの端側の変形を抑制する機能とが実現できる。ここで、上記条件式（１）の変数η１は、フィルムの端側が中央側へ引き寄せられるのを抑制する機能に係るパラメータであり、変数η２は、フィルムの端側の変形を抑制する機能に係るパラメータである。そして、上記の条件式（１）を満たすようにこれらの変数η１、η２を調整することにより、ダイの端側へ中央側とは異なる樹脂を供給できる押出成形用Ｔダイを用いて、熱可塑性樹脂を溶融押出成形する際に、ネックイン現象およびエッジビード現象を抑制し、製品となるフィルムの幅を従来より拡大させることができる。
【００２８】
なお、せん断粘度ηＳおよび一軸伸長粘度ηＵの測定法としては、例えば、「ＲＨＥＯＬＯＧＹ」、Ｃ．Ｗ．Ｍａｃｏｓｋｏ著、Ｗｉｌｅｙ−ＶＣＨＩｎｃ、１８１〜３３６頁（１９９４年）に記載されている方法を採用することができる。また、測定温度としては、結晶性樹脂においては、融点＋２０℃以上、融点＋１６０℃以下とすればよく、非結晶性樹脂においては、ガラス転移温度＋４０℃以上、ガラス転移温度＋１８０℃以下とすればよい。
【００２９】
また、本実施形態にかかる熱可塑性樹脂は、さらに、Ｔダイの端側から押出される樹脂１４が、下記式（４）を満足することを特徴とする。
０．０５≦ＷＥ＊≦０．６ （４）
ここで、ＷＥ＊は、Ｔダイの端側から押出される樹脂１４の幅ＷＥをエアギャップ（Ｔダイ１０の出口から、Ｔダイ１０から押出成形されたフィルムが巻き取られるロール（図示せず）のフィルムとの接触線までの距離）で除した値である。
【００３０】
本実施形態では、フィルムのネックインを小さくするためには、上記式（４）に示すように０．０５≦Ｗ≦０．６であればよいが、０．１≦Ｗ≦０．５７であることが好ましく、０．２≦Ｗ≦０．５５であることがより好ましい。Ｗが０．０５に満たないと、フィルム幅の拡大効果は得られない。また、Ｗが０．６を超えると、端側樹脂のせん断粘度が中央側樹脂のせん断粘度より高い場合、中央側樹脂と端側樹脂との境界で、中央側樹脂は薄く、端側樹脂が厚くなり厚さの変化が大きくなりすぎるため、厚さが均一なフィルムの幅は拡大されない。なお、ネックインはダイ幅に依存しないため、Ｔダイの端側から押出す樹脂の幅Ｗのネックインを低減させる効果は、ダイ幅に依存しない。
【００３１】
本発明にかかる熱可塑性樹脂の種類としては、結晶性樹脂としては、ポリエチレン、エチレン−α−オレフィン共重合体、ポリプロピレン、プロピレン−α−オレフィン共重合体、ポリアミド、ポリアセタール、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリメチルペンテン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルエーテルケトン、アイオノマー樹脂等を例示でき、非結晶性樹脂としては、ポリスチレン、アクリロニトリル・スチレン共重合体、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共重合体、ポリメチルメタクリレート、ポリメチルアクリレート、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニル、メチルメタクリレート・スチレン共重合体、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリアリレート、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、エチレン・ノルボルネン共重合体、エチレン−ドモン共重合体等を例示することができる。
【００３２】
中でもポリエチレンとポリプロピレンが好ましい。ポリエチレンとは、エチレンを重合して得られる樹脂であってポリエチレン結晶構造を有する熱可塑性樹脂を意味し、好ましくは、エチレンの単独重合体、エチレンの誘導体を繰り返し単位として５０重量％以上含有するエチレンと炭素原子数３〜１８のα−オレフィンとの共重合体、又はエチレンと少なくとも１種の他のモノマーとの共重合体である。該α−オレフィンとしては、プロピレン、ブテン−１，４−メチルペンテン−１、ヘキセン−１、オクテン−１、デセン−１を例示することができる。該他のモノマーとしては、例えば、共役ジエン（例えばブタジエン、イソプレン）、非共役ジエン（例えば１，４ペンタジエン）、アクリル酸、アクリル酸エステル（例えばアクリル酸メチル、アクリル酸エチル）、メタクリル酸、メタクリル酸エステル（例えばメタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル）及び酢酸ビニルが挙げられる。
【００３３】
ポリエチレンとしては、例えば超低密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテン−１共重合体、エチレン−４−メチルペンテン−１共重合体、エチレン−ヘキセン−１共重合体、エチレン−オクテン−１共重合体、エチレン−デセン−１共重合体等のエチレンと炭素原子数３〜１８のα−オレフィンとの共重合体、エチレンと共役ジエン（例えばブタジエン又はイソプレン）との共重合体、エチレンと非共役ジエン（例えば１，４ペンタジエン）との共重合体、エチレンとアクリル酸、メタクリル酸又は酢酸ビニル等との共重合体等が挙げられる。また、これらの樹脂を、例えばα、β−不飽和カルボン酸、その誘導体（例えばアクリル酸、アクリル酸メチル）、脂環族カルボン酸又はその誘導体（例えば無水マレイン酸）等によって変性（例えばグラフト変性）させた樹脂等が挙げられる。
【００３４】
ポリエチレンとしては、低密度ポリエチレンが好ましい。低密度ポリエチレンとしては、例えば、有機過酸化物、酸素等の遊離基発生剤を使用してエチレンを高圧下でラジカル重合することによって得られる低密度ポリエチレンが挙げられる。低密度ポリエチレンの剛性を向上するために、高密度ポリエチレンを配合することも好ましい。低密度ポリエチレ１００重両部に対する、高密度ポリエチレンの好ましい配合比は、０〜９０重量部であり、さらに好ましい配合比は１０〜６０重量部である。
【００３５】
本発明で溶融押出成形する低密度ポリエチレンのＭＦＲは１〜３０ｇ／１０分であり、好ましくは２〜２０ｇ／１０分であり、特に好ましくは４〜１５ｇ／１０分である。ＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ７２１０−１９９５に規定された方法において、温度１９０℃および荷重２１．１８Ｎの条件で測定される。
【００３６】
本発明で溶融押出成形する低密度ポリエチレンの密度は、９１０〜９３０ｋｇ／ｍ3であり、好ましくは９１２〜９２８ｋｇ／ｍ3である。密度は、ＪＩＳ Ｋ６７６０−１９９５に記載のアニーリングを行った後、ＪＩＳ Ｋ７１１２−１９８０のうち、Ａ法に規定された方法に従って測定される。
【００３７】
本発明で溶融押出しする低密度ポリエチレンの分子量分布は３〜１０であり、好ましくは５〜８である。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、ゲル・パーミエイション・クロマトグラフ（ＧＰＣ）法を用いて、以下の条件により、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）を測定することで求められる。
＜測定条件＞
・装置：Ｗａｔｅｒ製Ｗａｔｅｒｓ１５０Ｃ
・分離カラム：ＴＯＳＯＨ ＴＳＫｇｅｌＧＭＨ−ＨＴ
・測定温度：１４５℃
・キャリア：オルトジクロロベンゼン
・流量：１．０ｍＬ／分
・注入量：５００μＬ
・検出器：示差屈折
【００３８】
本発明で低密度ポリエチレンに配合して用いられる高密度ポリエチレンのＭＦＲは、１〜５０ｇ／１０分であり、好ましくは２〜２０ｇ／１０分である。また、高密度ポリエチレンの密度は、９３５〜９６５ｋｇ／ｍ3であり、好ましくは９４５〜９６０ｋｇ／ｍ3である。
【００３９】
ポリプロピレンとは、プロピレンを重合して得られる樹脂であって、アイソタクチックポリプロピレン結晶構造を有する熱可塑性樹脂を意味し、プロピレンの単独重合体、またはプロピレンと結晶性を失わない程度の量のエチレンおよび／または炭素原子数４〜１２のα−オレフィン等のコモノマーとの共重合体が好ましい。α−オレフィンとしては、例えば、１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン等が挙げられる。結晶性を失わない程度の量とはコモノマーの種類により異なるが、例えばエチレンの場合、共重合体中のエチレンから誘導される繰り返し単位の量は通常１０重量％以下、１−ブテン等の他のα−オレフィンの場合、共重合体中のα−オレフィンから誘導される繰り返し単位の量は通常３０重量％以下である。
【００４０】
好ましいポリプロピレンとしては、エチレンから誘導される繰り返し単位の量が０〜１０重量％であるプロピレンとエチレンとのブロック共重合体が用いられる。また、好ましいポリプロピレンとしては、エチレンから誘導される繰り返し単位の量が０〜１０重量％、１−ブテンから誘導される繰り返し単位の量が０〜３０重量％であるであるプロピレンとエチレンおよび１−ブテンとのランダム共重合体である。
【００４１】
上記プロピレンとエチレンとのブロック共重合体とは、下記の第一工程と第二工程とで得られる共重合体を意味する。
・第一工程：エチレンから誘導される繰り返し単位の含有量が０〜３重量％である重合体部分（ａ）が全共重合体量の７０〜９０重量％となるまで、プロピレンを単独重合、またはプロピレンとエチレンとを共重合させる工程。
・第二工程：第一工程で得られた重合体部分（ａ）の存在下に、エチレンから誘導される繰り返し単位の含有量が１０〜５０重量％である重合体部分（ｂ）を、プロピレンとエチレンとを共重合させて製造する工程。
【００４２】
上記ポリプロピレンは、公知の種々の触媒を使用して製造されるが、かかる触媒としてはチタン原子、マグネシウム原子およびハロゲン原子を含有する固体触媒成分を用いて得られるマルチサイト触媒や、メタロセン錯体等を用いて得られるシングルサイト触媒が挙げられる。上記ポリプロピレンは好ましくはチタン原子、マグネシウム原子およびハロゲン原子を含有する固体触媒成分を用いて得られるマルチサイト触媒を使用して製造される。
【００４３】
本発明で用いられるポリプロピレンの２３０℃におけるＭＦＲは０．３〜１００ｇ／１０分であり、好ましくは、１〜５０ｇ／１０分であり、さらに好ましくは２〜３０ｇ／１０分であり、特に好ましくは５〜１５ｇ／１０分である。ＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ７２１０−１９９５に規定された方法において、温度２３０℃および荷重２１．１８Ｎの条件で測定される。
【００４４】
本発明にかかる熱可塑性樹脂は、本発明の目的を損なわない範囲で必要に応じて、例えば、中和剤、酸化防止剤、熱安定剤、耐候剤、滑剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、アンチブロッキング剤、核剤、可塑剤、防曇剤、気泡防止剤、分散剤、難燃剤、抗菌剤、蛍光増白剤、塩酸吸収剤等の公知の添加剤、染料、顔料等の着色剤、酸化チタン、タルク、マイカ、炭酸カルシウム等の他の成分と組み合わせて用いてもよい。
【００４５】
本発明にかかる熱可塑性樹脂を製造する方法としては、例えば、各成分を公知の混練機で溶融混練して樹脂組成物を製造する方法が挙げられる。混練機としては、例えば単軸混練押出機、多軸混練押出機、バンバリーミキサー、ニーダー等が挙げられる。溶融混練条件は、混練時に発生する応力、加熱温度、流動による発熱等によって樹脂の劣化が起こらない限り、特に制限されない。
【００４６】
本発明の製造方法によって得られるフィルムは、食品、医薬・医療品、化粧品、農業資材、産業資材、工業資材等の包装用途に用いられ得る。また、光学用品や電子情報の表示部品等にも用いられ得る。さらに、例えばアルミニウム箔、蒸着フィルム、コーティングフィルム、チューブ、パイプ等への押出ラミネートにも用いられ得る。本発明の製造方法によって得られるフィルムは、そのまま種々の用途に使用してもよいし、他のフィルムや部材と積層、または貼合して使用することができる。
【実施例】
【００４７】
以下に実施例を示し、本発明の実施の形態についてさらに詳しく説明する。もちろん、本発明は以下の実施例に限定されるものではなく、細部については様々な態様が可能であることはいうまでもない。さらに、本発明は上述した実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、それぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。また、本明細書中に記載された文献の全てが参考として援用される。
【００４８】
物性は、次の方法に従って測定した。
（１）密度（単位：ｋｇ／ｍ3）
ＪＩＳ Ｋ７１１２−１９８０のうち、Ａ法に規定された方法に従って測定した。なお、試料には、ＪＩＳ Ｋ６７６０−１９９５に記載のアニーリングを行った。
（２）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０ｍｉｎ）
ＪＩＳ Ｋ７２１０−１９９５に規定された方法に従い、荷重２１．１８Ｎ、温度１９０℃の条件で、Ａ法により測定した。
（３）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）
【００４９】
ゲル・パーミエイション・クロマトグラフ（ＧＰＣ）法を用いて、下記の条件により、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）を測定し、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を求めた。
＜測定条件＞
・装置：Ｗａｔｅｒ製Ｗａｔｅｒｓ１５０Ｃ
・分離カラム：ＴＯＳＯＨ ＴＳＫｇｅｌＧＭＨ−ＨＴ
・測定温度：１４５℃
・キャリア：オルトジクロロベンゼン
・流量：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
・注入量：５００μＬ
・検出器：示差屈折
【００５０】
（４）Ｔダイ１０の端側の樹脂１４のせん断粘度の平均値と、中央側の樹脂１３のせん断粘度の平均値との比（ηS,E／ηS,C＝η１）
Ｔダイの端側の樹脂１４のせん断粘度の平均値ηS,Eと、中央側の樹脂１３のせん断粘度の平均値ηS,Cとの比を算出した。粘度はＰＴＴモデルから得られる値を用いた。エアギャップではフィルムは低歪み速度から高歪み速度まで変化するため、歪み速度が１×１０−１ｓ−１以上、１×１０２ｓ−１以下の範囲内で平均化してηS,E／ηS,C（−）を得た。なお、エアギャップとは、Ｔダイ１０の出口と、フィルムとロールの接触線との距離である。
【００５１】
（５）Ｔダイの端側の樹脂１４の一軸伸長粘度の平均値と、せん断粘度の平均値との比（ηU,E／ηS,E＝η２）
Ｔダイの端側の樹脂１４の一軸伸長粘度の平均値ηU,Eとせん断粘度の平均値ηS,Eとの比を算出した。粘度はＰＴＴモデルから得られる値を用いた。各粘度は歪み速度が１×１０−１ｓ−１以上、１×１０２ｓ−１以下の範囲内で平均化してηS,E／ηS,C（−）を得た。
【００５２】
（６）無次元有効フィルム幅（ＷＦ＊）
計算により、フィルムと引取ロールとの接触線におけるフィルムの厚さ分布を得た。フィルムの中央における厚さｔｈＣを基準として、フィルムの厚さが０．９７ｔｈＣ以上、１．０３ｔｈＣ以下であるフィルム幅ＷＦを求めた。このフィルム幅ＷＦが、製品として利用可能なフィルムの幅である。次にフィルム幅ＷＦをエアギャップで除して、無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を得た。
［実施例１］
【００５３】
フィルム成形のエアギャップにおける熱流動状態を計算し、エアギャップで無次元化した、製品として有効なフィルム幅ＷＦ＊を得た。
【００５４】
図２を用いて本実施例における計算の手順について説明する。図２は本実施例にて行った計算のフローを示す図である。本発明にかかる、熱可塑性樹脂のＴダイを用いた溶融押出成形方法に関して、エアギャップにおけるフィルムの熱流動解析を行った。計算には有限要素法に基づいた熱流動解析ソフトウェアＰＯＬＹＦＬＯＷ バージョン３．１２．２（販売元：アンシス・ジャパン株式会社）を用いた。具体的には、エアギャップにおけるフィルムの有限要素モデルおよび計算用データを作成し、フィルムの熱流動状態をＰＯＬＹＦＬＯＷにより計算し、フィルムの厚さ分布を得た。この厚さ分布から、エアギャップにより無次元化した有効フィルム幅ＷＦ＊を得た。
【００５５】
図２を用いてフィルムの熱流動解析処理における計算の詳細について説明する。まず、フィルムの有限要素モデルを作成した（ステップＳ１０）。モデルの作成には、例えば、モデリングソフトウェアＧａｍｂｉｔ バージョン２．４．６（販売元：アンシス・ジャパン株式会社）が用いられる。フィルムの厚さ方向への物理量の変化を平均化した擬３次元モデルが用いられる。また、幅方向への対称性を考慮して、幅方向における構成が半分となった１／２モデルを用いる。以上の有限要素モデルを後述の境界条件とともに図３（ａ）に示す。Ｔダイの出口幅は６００ｍｍ、Ｔダイのギャップは０．８ｍｍ、エアギャップは１６０ｍｍに設定した。Ｔダイの中央側の樹脂の幅は４８０ｍｍ、端側の樹脂の幅は６０ｍｍとした。これより、ＷE＊＝０．３７５となる。解析方法は後述するが、有限要素モデルは繰り返し計算を行い、図３（ｂ）に示すモデルへと変形させる。なお、図３（ａ）には、計算初期状態の有限要素モデルが示され、図３（ｂ）には、変形後の有限要素モデルが示されており、両図における原点（ｘ＝０，ｙ＝０）Ａは、Ｔダイの出口の中央に相当する。
【００５６】
続いて、フィルムの熱流動解析用のデータファイルを作成した（ステップＳ１１）。計算には、有限要素法に基づいた熱流動解析ソフトウェアＰＯＬＹＦＬＯＷ バージョン３．１２．２（販売元：アンシス・ジャパン株式会社）を用いた。フィルムの熱流動解析用のデータファイルには、以下の境界条件を設定した。なお、図３（ａ）に計算初期状態の有限要素モデルを境界条件とともに示した。
・境界１（線分ＡＢ)：ダイの出口に相当する。初期の引取方向速度Ｖｎとして０．０５ｍ／ｓを、幅方向速度Ｖｔとして０ｍ／ｓを、ダイ出口厚さとして０．８ｍｍを、樹脂温度として３２０℃をそれぞれ与えた。
・境界２（線分ＢＣ)：フィルムの端側に相当する。自由表面として扱い、法線方向速度Ｖｎとして０ｍ／ｓを、法線方向応力τｎとして０Ｐａを、また、断熱条件をそれぞれ与えた。
・境界３（線分ＣＤ)：フィルムをチルロールで引取る位置に相当する。引取方向速度Ｖｎとして２ｍ／ｓを、幅方向応力τｔとして０Ｐａを、また、断熱条件をそれぞれ与えた。
・境界４（線分ＤＡ)：フィルムの幅方向の対称線に相当する。幅方向速度Ｖｎとして０ｍ／ｓを、引取方向応力τｔとして０Ｐａを、また、断熱条件をそれぞれ与えた。また、フィルム表面全体において、熱流速ｆ＝２０Ｗ／（ｍ・Ｋ２）を与えた。
【００５７】
本発明の溶融押出成形方法の計算において、Ｔダイの端側に供給する樹脂として、高圧法低密度ポリエチレン（住友化学（株）製スミカセンＣＥ３５２６、ＭＦＲ＝４．１ｇ／１０ｍｉｎ、密度＝９１８ｋｇ／ｍ3、分子量分布＝６．６、以下「ＰＥ２」という）を用いた。また、Ｔダイの中央側に供給する樹脂として、ＰＥ１を用いた。ＰＥ１の粘弾性データに関しては後述する。
【００５８】
ＰＥ１の粘弾性の測定には、回転型レオメータ（ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社、ＡＲＥＳ）を用いて、複素粘度η*、貯蔵弾性率Ｇ’、損失弾性率Ｇ’’を測定した。試料のフィクスチャーとして直径が２５ｍｍの平行円盤を用いた。粘弾性は温度が１３０〜１９０℃、角周波数が０．０１〜１００ｒａｄ／ｓの範囲で測定した。得られた粘弾性は、Ｃｏｘ−Ｍｅｒｚの経験則に従い、角周波数をせん断速度に単位換算して用いた。一軸伸長粘度の測定には回転型レオメータ（ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社、ＡＲＥＳ）およびキャピラリー型レオメータ（Ｂｏｈｌｉｎ社、Ｆｌｏｗｍａｓｔｅｒ ＲＨ７）を用いた。一軸伸長速度が０．１〜３ｓ−１の範囲は回転型レオメータにより、４〜２７０ｓ−１の範囲はキャピラリー型レオメータにより測定した。図４には上記した測定によって求められた、ＰＥ１の１３０℃における粘弾性データをシンボルで示した。
【００５９】
ステップＳ１２における計算では、樹脂を粘弾性流体として扱った。粘弾性モデルとして、Ｐｈａｎ−Ｔｈｉｅｎ／Ｔａｎｎｅｒモデル（以下、「ＰＴＴモデル」という。）を用いた。ＰＴＴモデルは、例えば、Ｐｈａｎ−Ｔｈｉｅｎ、ＪｏｕｒｎａｌｏｆＲｈｅｏｌｏｇｙ、２２巻、２５９〜２８３頁（１９７８年）に記載されている。ＰＴＴモデルを式（５）に示す。
【数１】
ここで、ηは粘度を、τは異方性応力テンソルを、Ｄは変形速度テンソルを、λは緩和時間を、ξ及びεは非線形パラメータを表す。△はｌｏｗｅｒ−ｃｏｎｖｅｃｔｅｄ時間微分を、▽はｕｐｐｅｒ−ｃｏｎｖｅｃｔｅｄ時間微分をそれぞれ表す。本実施形態で用いたＰＥ１のＰＴＴモデルのパラメータを表１に、ＰＥ２のパラメータを表２にそれぞれ示す。
【表１】
【表２】
また、ＰＴＴモデルの温度依存性モデルとして、式（６）に示すＡｒｒｈｅｎｉｕｓモデルを用いた。
【数２】
ここで、Ｔは温度を、Ｔ０は摂氏温度の絶対温度への換算値を、Ｔαは基準温度を、αは温度依存パラメータをそれぞれ表す。本実施形態では、ＰＥ１、ＰＥ２ともに、Ｔαとして１３０℃を、αとして６０００をそれぞれ与えた。本ステップＳ１１で得た、１３０℃におけるＰＥ１およびＰＥ２のＰＴＴモデルの粘弾性データを図４に示す。細い線がＰＥ１のＰＴＴモデルを、太い線がＰＥ２のＰＴＴモデルを、シンボルがＰＥ２の測定値を表す。ＰＥ１およびＰＥ２の物性値として、密度ｄ＝７３５ｋｇ／ｍ３、熱伝導度ｋ＝０．１８Ｗ／ｍ・Ｋ、比熱Ｃｐ＝３０００Ｊ／（ｋｇ・℃）を与えた。
【００６０】
続いて、ステップＳ１０で作成した有限要素モデルと、ステップＳ１１で作成したデータを用いて、有限要素法を用いて計算し、該計算によってエアギャップにより無次元化した有効フィルム幅ＷＦ＊を算出した（ステップＳ１２）。具体的には、上述したＰＯＬＹＦＬＯＷ バージョン３．１２．２により、図３（ａ）に示す有限要素モデルを用いて計算を行った。境界条件としては、ステップＳ１１における境界１〜４の条件を与えた。また、流体モデルとしては、式（５）に示すＰＴＴモデルを用いた。ＰＴＴモデルのパラメータとして、表１および表２に示す値を与えた。ＰＥ１およびＰＥ２の温度依存性モデルとしては、式（６）に示すＡｒｒｈｅｎｉｕｓモデルを用いた。また、ＰＥ１およびＰＥ２の物性値として、上記物性値を与えた。これらの有限要素モデル、流体モデル、温度依存性モデルおよび物性値を用いて、与えられた境界条件の下に、有限要素計算を行った。計算初期は、境界３における引取速度Ｖｎとして、境界１と同一の値を与え、境界３の引取速度Ｖｎの値を順次大きくしながら繰り返し計算を行った。有限要素モデルは、計算を繰り返すごとに境界条件を満足するように変形させ、図３（ｂ）に示した最終のフィルムの形状を得た。このような計算の実行により、フィルムの速度、応力、温度、厚さの分布を得た。また、エアギャップにより無次元化した有効フィルム幅ＷＦ＊を算出した。以上の計算で得られた実施例１の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００６１】
以上、本実施形態によれば、式（１）を満たすような樹脂をＴダイの中央側および端側へ用い、端側の樹脂の幅を式（４）を満足させることにより、製品となるフィルム幅を拡大することが可能である。Ｔダイの端側の樹脂が中央側の樹脂と同一である通常のフィルムの層構成が、比較例１に相当する。
【００６２】
〔実施例２〕
実施例１におけるＴダイの端側へ用いる樹脂を、ＰＥ３に変えた以外は実施例１と同様に計算した。ＰＥ３のＰＴＴモデルのパラメータを表３に示す。ＰＥ３のＡｒｒｈｅｎｉｕｓモデルのパラメータおよび物性値は、ＰＥ１と同一である。ＰＥ１およびＰＥ３の粘弾性データを図５に示す。以上の計算で得られた実施例２の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【表３】
【００６３】
〔実施例３〕
実施例１におけるＴダイの端側へ用いる樹脂を、ＰＥ４に変えた以外は実施例１と同様に計算した。ＰＥ４のＰＴＴモデルのパラメータを表４に示す。ＰＥ４のＡｒｒｈｅｎｉｕｓモデルのパラメータおよび物性値は、ＰＥ１と同一である。ＰＥ１およびＰＥ４の粘弾性データを図６に示す。以上の計算で得られた実施例３の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【表４】
【００６４】
〔実施例４〕
実施例１におけるＴダイの端側へ用いる樹脂を、ＰＥ５に変えた以外は実施例１と同様に計算した。ＰＥ５のＰＴＴモデルのパラメータを表５に示す。ＰＥ５のＡｒｒｈｅｎｉｕｓモデルのパラメータおよび物性値は、ＰＥ１と同一である。ＰＥ１およびＰＥ５の粘弾性データを図７に示す。以上の計算で得られた実施例４の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【表５】
【００６５】
〔実施例５〕
実施例２におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＝０．１８８に変えた以外は実施例２と同様に計算した。以上の計算で得られた実施例５の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００６６】
〔実施例６〕
実施例２におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＝０．５６３に変えた以外は実施例２と同様に計算した。以上の計算で得られた実施例６の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００６７】
〔実施例７〕
実施例３におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＝０．１８８に変えた以外は実施例３と同様に計算した。以上の計算で得られた実施例７の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００６８】
〔実施例８〕
実施例３におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＝０．５６３に変えた以外は実施例３と同様に計算した。以上の計算で得られた実施例８の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００６９】
〔比較例１〕
実施例１におけるＴダイの端側へ用いる樹脂を、ＰＥ１に変えた以外は実施例１と同様に計算した。以上の計算で得られた比較例１の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００７０】
〔比較例２〕
実施例１におけるＴダイの端側へ用いる樹脂を、ＰＥ６に変えた以外は実施例１と同様に計算した。ＰＥ６のＰＴＴモデルのパラメータを表６に示す。ＰＥ６のＡｒｒｈｅｎｉｕｓモデルのパラメータおよび物性値は、ＰＥ１と同一である。ＰＥ１およびＰＥ６の粘弾性データを図８に示す。以上の計算で得られた比較例２の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【表６】
【００７１】
〔比較例３〕
実施例１におけるＴダイの端側へ用いる樹脂を、ＰＥ７に変えた以外は実施例１と同様に計算した。ＰＥ７のＰＴＴモデルのパラメータを表７に示す。ＰＥ７のＡｒｒｈｅｎｉｕｓモデルのパラメータおよび物性値は、ＰＥ１と同一である。ＰＥ１およびＰＥ７の粘弾性データを図９に示す。以上の計算で得られた比較例３の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【表７】
【００７２】
〔比較例４〕
実施例１におけるＴダイの端側へ用いる樹脂を、ＰＥ８に変えた以外は実施例１と同様に計算した。ＰＥ８のＰＴＴモデルのパラメータを表８に示す。ＰＥ８のＡｒｒｈｅｎｉｕｓモデルのパラメータおよび物性値は、ＰＥ１と同一である。ＰＥ１およびＰＥ８の粘弾性データを図１０に示す。以上の計算で得られた比較例４の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【表８】
【００７３】
〔比較例５〕
実施例１におけるＴダイの端側へ用いる樹脂を、ＰＥ９に変えた以外は実施例１と同様に計算した。ＰＥ９のＰＴＴモデルのパラメータを表９に示す。ＰＥ９のＡｒｒｈｅｎｉｕｓモデルのパラメータおよび物性値は、ＰＥ１と同一である。ＰＥ１およびＰＥ９の粘弾性データを図１１に示す。以上の計算で得られた比較例５の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【表９】
【００７４】
〔比較例６〕
比較例２におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＝０．１８８に変えた以外は比較例２と同様に計算した。以上の計算で得られた比較例６の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００７５】
〔比較例７〕
比較例２におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＝０．５６３に変えた以外は比較例２と同様に計算した。以上の計算で得られた比較例７の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００７６】
〔比較例８〕
比較例２におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＊＝０．７５に変えた以外は比較例２と同様に計算した。以上の計算で得られた比較例８の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００７７】
〔比較例９〕
比較例３におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＝０．１８８に変えた以外は比較例３と同様に計算した。以上の計算で得られた比較例９の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００７８】
〔比較例１０〕
比較例３におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＝０．５６３に変えた以外は比較例３と同様に計算した。以上の計算で得られた比較例１０の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００７９】
〔比較例１１〕
比較例３におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＝０．７５に変えた以外は比較例３と同様に計算した。以上の計算で得られた比較例１１の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００８０】
表１０に、上述の実施例１〜８及び比較例１〜１１のそれぞれの、フィルム中央側の樹脂原料、フィルム両端側の樹脂原料、η１、η２、−４０η１＋５３（式（１）右辺の計算値）、ＷＥ＊、ＷＦ＊を示す。
【表１０】
【００８１】
表１０に示すように、実施例１〜８は、条件式（１）を満足しており、無次元有効フィルム幅ＷＦ＊が１．０９４〜１．４７０となることが確認された。これに対し、比較例１〜１１は、条件式（１）を満足せず、無次元有効フィルム幅ＷＦ＊が実施例よりも小さく、０．４４６〜１．０１８となることが確認された。このように、本発明によれば、製品となるフィルムの幅を拡大できることが確認された。
【産業上の利用可能性】
【００８２】
本発明にかかる熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法は、製品となり得るフィルム幅を拡大することができるため、Ｔダイフィルム成形、Ｔダイシート成形や押出ラミネート加工等に好適に適用できる。
【符号の説明】
【００８３】
１０…Ｔダイ、１３…Ｔダイの中央側から押し出される熱可塑性樹脂、１４…Ｔダイの両端側から押し出される前記他の熱可塑性樹脂。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
熱可塑性樹脂製フィルムおよびシートを製造する方法として、押出機にて溶融混練した熱可塑性樹脂を、押出機先端に取付けた押出成形用Ｔダイより押出し、ロールにて巻き取る成形方法が知られている。このような方法で熱可塑性樹脂製フィルムおよびシートを製造する場合、Ｔダイより押出した溶融状フィルムに、ネックイン現象やエッジビード現象が生じる。「ネックイン現象」とは、Ｔダイより押出された溶融状フィルムが、その押出速度よりも高速度でロールにより引き取られるため、フィルム幅が狭くなる現象である。「エッジビード現象」とは、ネックイン現象によりフィルムの幅が低下した分、厚さが増加する現象である。このように、ネックイン現象とエッジビード現象は本質的に同一の現象である。
【０００３】
フィルムは幅と厚さのアスペクト比が高いため、ネックイン現象とエッジビード現象は、フィルムの端側のみで発生する。エッジビード現象が発生するフィルムの端側は製品として使用できないため、廃棄あるいはリサイクルされる。ネックインが大きい原料や高価な原料の場合、生産コスト面で問題となる。また、端側をトリミングせずに製品を巻き取る場合、エッジビード現象の発生により製品にしわが入り外観が悪化するため問題となる。
【０００４】
そこで、エッジビード現象の発生のため製品とならないフィルムの端側に、本来のフィルムとは異なる安価な原料を用いることにより、生産コストを抑制することができる。例えば、Ｔダイの中央と端側とに、異なる原料の供給口が設置されている押出成形用Ｔダイを用いて、Ｔダイの中央側にフィルム本来の原料を流動させ、Ｔダイの端側に中央側とは異なる原料を流動させる方法が知られている（例えば、特許文献１、特許文献２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特許第３４５９９６０号公報
【特許文献２】特開２００９−２９７９４５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１や特許文献２に記載されるＴダイを用いてフィルムの端側に安価な原料を供給する方法では、除去されるフィルム端部のコストを抑えることに着目しているだけに過ぎず、ネックイン現象やエッジビード現象は抑制することはできない。このため、製品として利用できるフィルムの幅には制約を受けるという問題があった。
【０００７】
かかる状況のもと、本発明が解決しようとする課題は、Ｔダイの端側へ中央側とは異なる樹脂を供給できる押出成形用Ｔダイを用いて、熱可塑性樹脂を溶融押出成形する際に、ネックイン現象およびエッジビード現象を抑制し、製品となるフィルムの幅を従来より拡大させることができる、熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、製品時に除去されるフィルムの端側に、ネックイン現象およびエッジビード現象を抑制し、製品となるフィルムの幅を拡大するための機能を持たせることを考え、鋭意研究を重ねた結果、このフィルム端側に用いられる樹脂、すなわちＴダイの両端側から押し出される熱可塑性樹脂の粘弾性がこれらの機能に影響していることを見いだした。
【０００９】
すなわち、上記課題を解決するため、本発明に係る熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法は、Ｔダイの中央側から一の熱可塑性樹脂を、また、Ｔダイの両端側から他の熱可塑性樹脂を押し出して、幅方向に多層構成であるフィルム、シートを成形または押出ラミネート加工する、熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法であって、Ｔダイの中央側から押し出される一の熱可塑性樹脂と、Ｔダイの両端側から押し出される他の熱可塑性樹脂とが、次の条件式
η２≧−４０η１＋５３
を満足することを特徴とし、
ここで、
η１＝ηS,E／ηS,C
η２＝ηU,E／ηS,E
であり、ηS,Cは一の熱可塑性樹脂のせん断粘度を、ηS,Eは他の熱可塑性樹脂のせん断粘度を、ηU,Eは他の熱可塑性樹脂の一軸伸長粘度を、それぞれ表わすものである。ここで、各粘度は歪み速度が１×１０−１ｓ−１以上、１×１０２ｓ−１以下の範囲内で平均化した値である。ただし、ηS,C、ηS,E、ηU,Eは、結晶性樹脂においては、融点＋２０℃以上、融点＋１６０℃以下における値であり、非結晶性樹脂においては、ガラス転移温度＋４０℃以上、ガラス転移温度＋１８０℃以下における値である。
【００１０】
上記した通り、Ｔダイの出口から押出された樹脂は、Ｔダイ出口における速度よりも高速で回転するロールでの引取りにより、ネックイン現象とエッジビード現象が発生する。これらの現象はフィルムの端側のみで発生する。つまり、ネックイン現象は、ロールの引取りによりフィルムの端側が中央側へ引き寄せられることにより発生する。ネックインの抑制には、フィルムの端側の樹脂の粘弾性を改良することが効果的である。本発明に係る熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法によれば、Ｔダイの中央側および端側から押出す樹脂の溶融粘弾性を調節することにより、Ｔダイの両端側から押し出される他の熱可塑性樹脂の粘度を大きくしてフィルムの端側が中央側へ引き寄せられるのを抑制する機能と、Ｔダイの両端側から押し出される他の熱可塑性樹脂が伸長により変形する割合を小さくしてフィルムの端側の変形を抑制する機能とが実現できる。ここで、上記条件式の変数η１は、フィルムの端側が中央側へ引き寄せられるのを抑制する機能に係るパラメータであり、変数η２は、フィルムの端側の変形を抑制する機能に係るパラメータである。そして、上記の条件式を満たすようにこれらの変数η１，η２を調整することにより、ダイの端側へ中央側とは異なる樹脂を供給できる押出成形用Ｔダイを用いて、熱可塑性樹脂を溶融押出成形する際に、ネックイン現象およびエッジビード現象を抑制し、製品となるフィルムの幅を従来より拡大させることができる。
【００１１】
また、Ｔダイの両端側から押し出される他の熱可塑性樹脂が、次の条件式
０．０５≦ＷＥ＊≦０．６
を満足することが好適である。ここで、ＷＥ＊は、Ｔダイの端側から押出されたときの前記他の熱可塑性樹脂の幅ＷＥを、エアギャップで除した値を表す。なお、エアギャップとは、Ｔダイの樹脂の出口と、フィルムとロールの接触線との距離である。
【発明の効果】
【００１２】
本発明に係る熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法によれば、Ｔダイの端側へ中央側とは異なる樹脂を供給できる押出成形用Ｔダイを用いて、熱可塑性樹脂を溶融押出成形する際に、ネックイン現象およびエッジビード現象を抑制し、製品となるフィルムの幅を拡大することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の一実施形態に係る熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法で用いられるＴダイの一例を示す図である。
【図２】実施例におけるフィルムの熱流動解析方法を示すフローチャートである。
【図３】実施例においてフィルムの計算に用いる有限要素モデルであり、（ａ）は解析開始時の図であり、（ｂ）は解析終了時の図である。
【図４】実施例１において図２のステップＳ１１で得られたＰＥ１およびＰＥ２の溶融粘弾性を示す図である。
【図５】実施例２において図２のステップＳ１１で得られたＰＥ１およびＰＥ３の溶融粘弾性を示す図である。
【図６】実施例３において図２のステップＳ１１で得られたＰＥ１およびＰＥ４の溶融粘弾性を示す図である。
【図７】実施例４において図２のステップＳ１１で得られたＰＥ１およびＰＥ５の溶融粘弾性を示す図である。
【図８】比較例２において図２のステップＳ１１で得られたＰＥ１およびＰＥ６の溶融粘弾性を示す図である。
【図９】比較例３において図２のステップＳ１１で得られたＰＥ１およびＰＥ７の溶融粘弾性を示す図である。
【図１０】比較例４において図２のステップＳ１１で得られたＰＥ１およびＰＥ８の溶融粘弾性を示す図である。
【図１１】比較例５において図２のステップＳ１１で得られたＰＥ１およびＰＥ９の溶融粘弾性を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、図面を参照しながら、本発明の実施形態を詳細に説明する。なお、図面の説明において同一または同等の要素には同一の符号を付し、重複する説明を省略する。
【００１５】
本発明は、熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法に関するものであり、製品となるフィルムの幅を拡大させることができる成形方法である。より詳細には、フィルムの中央部にフィルム本来の樹脂原料を配し、フィルムの両端部に中央部とは異なる樹脂原料（好ましくはより安価な原料）を配して、幅方向に多層構成であるフィルム、シートを押出成形又は押出ラミネート加工する方法に関するものである。押出成形方法として、Ｔダイフィルム成形方法、Ｔダイシート成形方法、押出ラミネート加工方法が挙げられる。
【００１６】
まずは、図１を参照して、この押出成形方法で用いられるＴダイについて説明する。図１は、本発明の一実施形態に係る熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法で用いられるＴダイの一例を示す図である。
【００１７】
図１に示すＴダイ１０は、単一のマニフォールドを有する構造である。このＴダイ１０は、樹脂のＴダイへの供給口として、中央部への供給口１１の他に、Ｔダイの両端に樹脂の供給口１２が設置される。Ｔダイの中央側へ供給する樹脂（一の熱可塑性樹脂）１３と、端側へ供給する樹脂（他の熱可塑性樹脂）１４は異なるため、それぞれの樹脂１３，１４は別々の押出機からＴダイの内部へ供給される。Ｔダイの両端側への樹脂１４の供給は、同一の押出機であっても、別々の押出機であっても構わない。また、Ｔダイの端側への供給口がフィードブロック内に設置されても、フィードブロックを経由せずに押出機から直接Ｔダイに設置されても構わない。端側への樹脂１４の供給口が、ダイの両端側に、ダイの中心線Ｃを軸として対称に設置されているＴダイを用いることが好ましい。
【００１８】
ここで、図１に示すように、特に本実施形態に関する変数としては、供給口１１からＴダイ１０の中央側へ供給する熱可塑性樹脂１３のせん断粘度ηS,Cと、供給口１２からＴダイ１０の端側へ供給する熱可塑性樹脂１４のせん断粘度ηS,E及び一軸伸長粘度ηU,Eと、この樹脂１４がＴダイ１０から押し出される際の幅ＷＥが挙げられる。
【００１９】
なお、本発明に用いられるＴダイの構造は、図１に示した単一のマニフォールドを有する構造の他にも、複数のマニフォールドを有するマルチマニフォールド式とすることもできるし、また、マルチマニフォールド式Ｔダイと押出機の間に、フィードブロックを設置することもできる。
【００２０】
Ｔダイの構造がマルチマニフォールド式の場合は、樹脂のＴダイへの供給口として、中央への供給口の他に、Ｔダイの端側への樹脂の供給口が設置される。Ｔダイの端側への供給口は、各マニフォールドの端側でもよく、Ｔダイの中央側の樹脂が合流した後にＴダイの端側に設置しても構わない。また、Ｔダイの両端側への樹脂の供給は、同一の押出機であっても、別々の押出機であっても構わない。端側への樹脂の供給口が、ダイの両端側に、ダイの中心線を軸として対称に設置されているＴダイを用いることが好ましい。
【００２１】
Ｔダイにフィードブロックが設置される場合、複数の押出機を用いて多層フィルムを製造することもできる。各押出機には、異なる上記の熱可塑性樹脂を用いることができる。各押出機から供給される樹脂を、フィードブロックにより分流、積層させることにより、押出機の数以上の層数のフィルムを製造できる。Ｔダイの中央側と端側の樹脂の供給口の上流側に、別々にフィードブロックを設置することもできる。この場合、フィルム全体の幅が多層構成のフィルムとなる。しかしながら、Ｔダイの中央側と端側から押出されるフィルムは、単層であっても多層であっても構わない。この場合、Ｔダイの中央側と端側に供給される熱可塑性樹脂が、後述する要件を満たしていればよい。
【００２２】
次に、本実施形態の溶融押出成形方法で用いられる熱可塑性樹脂について説明する。本実施形態にかかる熱可塑性樹脂は、Ｔダイ１０の中央側から押し出される熱可塑性樹脂１３と、Ｔダイ１０の両端側から押し出される熱可塑性樹脂１４とが、下記式（１）を満足することを特徴とする。ここで、η１およびη２は下記式（２）および（３）をそれぞれ満足する。また、ηS,Cは中央側から押出す樹脂１３のせん断粘度を、ηS,Eは端側から押出す樹脂１４のせん断粘度を、ηU,Eは端側から押出す樹脂１４の一軸伸長粘度をそれぞれ表わし、各粘度は歪み速度が１×１０−１ｓ−１以上、１×１０２ｓ−１以下の範囲内で平均化した値である。ただし、ηS,C、ηS,E、ηU,Eは、結晶性樹脂においては、融点＋２０℃以上、融点＋１６０℃以下における値であり、非結晶性樹脂においては、ガラス転移温度＋４０℃以上、ガラス転移温度＋１８０℃以下における値である。
η２≧−４０η１＋５３ （１）
η１＝ηS,E／ηS,C （２）
η２＝ηU,E／ηS,E （３）
【００２３】
η１およびη２は、本発明者らにより見出された、熱可塑性樹脂のネックインに影響を与えるパラメータである。ネックインを小さくするためには、上記式（１）に示すようにη２≧−４０η１＋５３であればよいが、η２≧−４０η１＋５６であることが好ましく、η２≧−４０η１＋５９であることがより好ましい。
【００２４】
なお、η１は、上述のとおり、端側から押出す樹脂１４のせん断粘度ηS,Eと中央側から押出す樹脂１３のせん断粘度ηS,Cとの比を示す値であり、Ｔダイ１０の両端側から押し出される熱可塑性樹脂１４の粘度を高くしてフィルムの端側が中央側へ引き寄せられるのを抑制する機能に係るパラメータである。この値が高くなるのに応じて、端側から押出す熱可塑性樹脂１４のせん断粘度ηS,Eが中央側から押出す樹脂１３のせん断粘度ηS,Cより高くなることを示すものである。
【００２５】
また、η２は、上述のとおり、端側から押出す樹脂１４の一軸伸長粘度ηU,Eと、端側から押出す樹脂１４のせん断粘度ηS,Eとの比を示す値である。ここで、「一軸伸長粘度」とは、一軸伸長変形における伸長方向の応力を断面積で除して得られる粘度であり、溶融紡糸、フィルム成形、ブロ−成形、熱成形などのダイを出た以降の押出物の均一変形や成形安定性を評価できる指標である。このη２は、Ｔダイ１０の両端側から押し出される熱可塑性樹脂１４が伸長により変形する割合を小さくしてフィルムの端側の変形を抑制する機能に関するパラメータである。この値η２が大きくなるのに応じて、端側から押出す熱可塑性樹脂１４が伸長により変形する割合が小さくなって、ネックイン現象が生じ難くなることを示すものである。
【００２６】
Ｔダイの出口から押出された樹脂は、Ｔダイ１０の出口における速度よりも高速で回転するロール（図示せず）での引取りにより、ネックイン現象とエッジビード現象が発生する。これらの現象はフィルムの端側のみで発生する。つまり、ネックイン現象は、ロールの引取りによりフィルムの端側が中央側へ引き寄せられることにより発生する。ネックインの抑制には、フィルムの端側の樹脂の粘弾性を改良することが効果的である。
【００２７】
本実施形態に係る熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法によれば、Ｔダイ１０の中央側および端側から押出す樹脂１３，１４の溶融粘弾性を調節することにより、Ｔダイ１０の両端側から押し出される熱可塑性樹脂１４の粘度を高くしてフィルムの端側が中央側へ引き寄せられるのを抑制する機能と、Ｔダイ１０の両端側から押し出される熱可塑性樹脂１４が伸長により変形する割合を小さくしてフィルムの端側の変形を抑制する機能とが実現できる。ここで、上記条件式（１）の変数η１は、フィルムの端側が中央側へ引き寄せられるのを抑制する機能に係るパラメータであり、変数η２は、フィルムの端側の変形を抑制する機能に係るパラメータである。そして、上記の条件式（１）を満たすようにこれらの変数η１、η２を調整することにより、ダイの端側へ中央側とは異なる樹脂を供給できる押出成形用Ｔダイを用いて、熱可塑性樹脂を溶融押出成形する際に、ネックイン現象およびエッジビード現象を抑制し、製品となるフィルムの幅を従来より拡大させることができる。
【００２８】
なお、せん断粘度ηＳおよび一軸伸長粘度ηＵの測定法としては、例えば、「ＲＨＥＯＬＯＧＹ」、Ｃ．Ｗ．Ｍａｃｏｓｋｏ著、Ｗｉｌｅｙ−ＶＣＨＩｎｃ、１８１〜３３６頁（１９９４年）に記載されている方法を採用することができる。また、測定温度としては、結晶性樹脂においては、融点＋２０℃以上、融点＋１６０℃以下とすればよく、非結晶性樹脂においては、ガラス転移温度＋４０℃以上、ガラス転移温度＋１８０℃以下とすればよい。
【００２９】
また、本実施形態にかかる熱可塑性樹脂は、さらに、Ｔダイの端側から押出される樹脂１４が、下記式（４）を満足することを特徴とする。
０．０５≦ＷＥ＊≦０．６ （４）
ここで、ＷＥ＊は、Ｔダイの端側から押出される樹脂１４の幅ＷＥをエアギャップ（Ｔダイ１０の出口から、Ｔダイ１０から押出成形されたフィルムが巻き取られるロール（図示せず）のフィルムとの接触線までの距離）で除した値である。
【００３０】
本実施形態では、フィルムのネックインを小さくするためには、上記式（４）に示すように０．０５≦Ｗ≦０．６であればよいが、０．１≦Ｗ≦０．５７であることが好ましく、０．２≦Ｗ≦０．５５であることがより好ましい。Ｗが０．０５に満たないと、フィルム幅の拡大効果は得られない。また、Ｗが０．６を超えると、端側樹脂のせん断粘度が中央側樹脂のせん断粘度より高い場合、中央側樹脂と端側樹脂との境界で、中央側樹脂は薄く、端側樹脂が厚くなり厚さの変化が大きくなりすぎるため、厚さが均一なフィルムの幅は拡大されない。なお、ネックインはダイ幅に依存しないため、Ｔダイの端側から押出す樹脂の幅Ｗのネックインを低減させる効果は、ダイ幅に依存しない。
【００３１】
本発明にかかる熱可塑性樹脂の種類としては、結晶性樹脂としては、ポリエチレン、エチレン−α−オレフィン共重合体、ポリプロピレン、プロピレン−α−オレフィン共重合体、ポリアミド、ポリアセタール、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリメチルペンテン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルエーテルケトン、アイオノマー樹脂等を例示でき、非結晶性樹脂としては、ポリスチレン、アクリロニトリル・スチレン共重合体、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共重合体、ポリメチルメタクリレート、ポリメチルアクリレート、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニル、メチルメタクリレート・スチレン共重合体、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリアリレート、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、エチレン・ノルボルネン共重合体、エチレン−ドモン共重合体等を例示することができる。
【００３２】
中でもポリエチレンとポリプロピレンが好ましい。ポリエチレンとは、エチレンを重合して得られる樹脂であってポリエチレン結晶構造を有する熱可塑性樹脂を意味し、好ましくは、エチレンの単独重合体、エチレンの誘導体を繰り返し単位として５０重量％以上含有するエチレンと炭素原子数３〜１８のα−オレフィンとの共重合体、又はエチレンと少なくとも１種の他のモノマーとの共重合体である。該α−オレフィンとしては、プロピレン、ブテン−１，４−メチルペンテン−１、ヘキセン−１、オクテン−１、デセン−１を例示することができる。該他のモノマーとしては、例えば、共役ジエン（例えばブタジエン、イソプレン）、非共役ジエン（例えば１，４ペンタジエン）、アクリル酸、アクリル酸エステル（例えばアクリル酸メチル、アクリル酸エチル）、メタクリル酸、メタクリル酸エステル（例えばメタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル）及び酢酸ビニルが挙げられる。
【００３３】
ポリエチレンとしては、例えば超低密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテン−１共重合体、エチレン−４−メチルペンテン−１共重合体、エチレン−ヘキセン−１共重合体、エチレン−オクテン−１共重合体、エチレン−デセン−１共重合体等のエチレンと炭素原子数３〜１８のα−オレフィンとの共重合体、エチレンと共役ジエン（例えばブタジエン又はイソプレン）との共重合体、エチレンと非共役ジエン（例えば１，４ペンタジエン）との共重合体、エチレンとアクリル酸、メタクリル酸又は酢酸ビニル等との共重合体等が挙げられる。また、これらの樹脂を、例えばα、β−不飽和カルボン酸、その誘導体（例えばアクリル酸、アクリル酸メチル）、脂環族カルボン酸又はその誘導体（例えば無水マレイン酸）等によって変性（例えばグラフト変性）させた樹脂等が挙げられる。
【００３４】
ポリエチレンとしては、低密度ポリエチレンが好ましい。低密度ポリエチレンとしては、例えば、有機過酸化物、酸素等の遊離基発生剤を使用してエチレンを高圧下でラジカル重合することによって得られる低密度ポリエチレンが挙げられる。低密度ポリエチレンの剛性を向上するために、高密度ポリエチレンを配合することも好ましい。低密度ポリエチレ１００重両部に対する、高密度ポリエチレンの好ましい配合比は、０〜９０重量部であり、さらに好ましい配合比は１０〜６０重量部である。
【００３５】
本発明で溶融押出成形する低密度ポリエチレンのＭＦＲは１〜３０ｇ／１０分であり、好ましくは２〜２０ｇ／１０分であり、特に好ましくは４〜１５ｇ／１０分である。ＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ７２１０−１９９５に規定された方法において、温度１９０℃および荷重２１．１８Ｎの条件で測定される。
【００３６】
本発明で溶融押出成形する低密度ポリエチレンの密度は、９１０〜９３０ｋｇ／ｍ3であり、好ましくは９１２〜９２８ｋｇ／ｍ3である。密度は、ＪＩＳ Ｋ６７６０−１９９５に記載のアニーリングを行った後、ＪＩＳ Ｋ７１１２−１９８０のうち、Ａ法に規定された方法に従って測定される。
【００３７】
本発明で溶融押出しする低密度ポリエチレンの分子量分布は３〜１０であり、好ましくは５〜８である。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、ゲル・パーミエイション・クロマトグラフ（ＧＰＣ）法を用いて、以下の条件により、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）を測定することで求められる。
＜測定条件＞
・装置：Ｗａｔｅｒ製Ｗａｔｅｒｓ１５０Ｃ
・分離カラム：ＴＯＳＯＨ ＴＳＫｇｅｌＧＭＨ−ＨＴ
・測定温度：１４５℃
・キャリア：オルトジクロロベンゼン
・流量：１．０ｍＬ／分
・注入量：５００μＬ
・検出器：示差屈折
【００３８】
本発明で低密度ポリエチレンに配合して用いられる高密度ポリエチレンのＭＦＲは、１〜５０ｇ／１０分であり、好ましくは２〜２０ｇ／１０分である。また、高密度ポリエチレンの密度は、９３５〜９６５ｋｇ／ｍ3であり、好ましくは９４５〜９６０ｋｇ／ｍ3である。
【００３９】
ポリプロピレンとは、プロピレンを重合して得られる樹脂であって、アイソタクチックポリプロピレン結晶構造を有する熱可塑性樹脂を意味し、プロピレンの単独重合体、またはプロピレンと結晶性を失わない程度の量のエチレンおよび／または炭素原子数４〜１２のα−オレフィン等のコモノマーとの共重合体が好ましい。α−オレフィンとしては、例えば、１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン等が挙げられる。結晶性を失わない程度の量とはコモノマーの種類により異なるが、例えばエチレンの場合、共重合体中のエチレンから誘導される繰り返し単位の量は通常１０重量％以下、１−ブテン等の他のα−オレフィンの場合、共重合体中のα−オレフィンから誘導される繰り返し単位の量は通常３０重量％以下である。
【００４０】
好ましいポリプロピレンとしては、エチレンから誘導される繰り返し単位の量が０〜１０重量％であるプロピレンとエチレンとのブロック共重合体が用いられる。また、好ましいポリプロピレンとしては、エチレンから誘導される繰り返し単位の量が０〜１０重量％、１−ブテンから誘導される繰り返し単位の量が０〜３０重量％であるであるプロピレンとエチレンおよび１−ブテンとのランダム共重合体である。
【００４１】
上記プロピレンとエチレンとのブロック共重合体とは、下記の第一工程と第二工程とで得られる共重合体を意味する。
・第一工程：エチレンから誘導される繰り返し単位の含有量が０〜３重量％である重合体部分（ａ）が全共重合体量の７０〜９０重量％となるまで、プロピレンを単独重合、またはプロピレンとエチレンとを共重合させる工程。
・第二工程：第一工程で得られた重合体部分（ａ）の存在下に、エチレンから誘導される繰り返し単位の含有量が１０〜５０重量％である重合体部分（ｂ）を、プロピレンとエチレンとを共重合させて製造する工程。
【００４２】
上記ポリプロピレンは、公知の種々の触媒を使用して製造されるが、かかる触媒としてはチタン原子、マグネシウム原子およびハロゲン原子を含有する固体触媒成分を用いて得られるマルチサイト触媒や、メタロセン錯体等を用いて得られるシングルサイト触媒が挙げられる。上記ポリプロピレンは好ましくはチタン原子、マグネシウム原子およびハロゲン原子を含有する固体触媒成分を用いて得られるマルチサイト触媒を使用して製造される。
【００４３】
本発明で用いられるポリプロピレンの２３０℃におけるＭＦＲは０．３〜１００ｇ／１０分であり、好ましくは、１〜５０ｇ／１０分であり、さらに好ましくは２〜３０ｇ／１０分であり、特に好ましくは５〜１５ｇ／１０分である。ＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ７２１０−１９９５に規定された方法において、温度２３０℃および荷重２１．１８Ｎの条件で測定される。
【００４４】
本発明にかかる熱可塑性樹脂は、本発明の目的を損なわない範囲で必要に応じて、例えば、中和剤、酸化防止剤、熱安定剤、耐候剤、滑剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、アンチブロッキング剤、核剤、可塑剤、防曇剤、気泡防止剤、分散剤、難燃剤、抗菌剤、蛍光増白剤、塩酸吸収剤等の公知の添加剤、染料、顔料等の着色剤、酸化チタン、タルク、マイカ、炭酸カルシウム等の他の成分と組み合わせて用いてもよい。
【００４５】
本発明にかかる熱可塑性樹脂を製造する方法としては、例えば、各成分を公知の混練機で溶融混練して樹脂組成物を製造する方法が挙げられる。混練機としては、例えば単軸混練押出機、多軸混練押出機、バンバリーミキサー、ニーダー等が挙げられる。溶融混練条件は、混練時に発生する応力、加熱温度、流動による発熱等によって樹脂の劣化が起こらない限り、特に制限されない。
【００４６】
本発明の製造方法によって得られるフィルムは、食品、医薬・医療品、化粧品、農業資材、産業資材、工業資材等の包装用途に用いられ得る。また、光学用品や電子情報の表示部品等にも用いられ得る。さらに、例えばアルミニウム箔、蒸着フィルム、コーティングフィルム、チューブ、パイプ等への押出ラミネートにも用いられ得る。本発明の製造方法によって得られるフィルムは、そのまま種々の用途に使用してもよいし、他のフィルムや部材と積層、または貼合して使用することができる。
【実施例】
【００４７】
以下に実施例を示し、本発明の実施の形態についてさらに詳しく説明する。もちろん、本発明は以下の実施例に限定されるものではなく、細部については様々な態様が可能であることはいうまでもない。さらに、本発明は上述した実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、それぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。また、本明細書中に記載された文献の全てが参考として援用される。
【００４８】
物性は、次の方法に従って測定した。
（１）密度（単位：ｋｇ／ｍ3）
ＪＩＳ Ｋ７１１２−１９８０のうち、Ａ法に規定された方法に従って測定した。なお、試料には、ＪＩＳ Ｋ６７６０−１９９５に記載のアニーリングを行った。
（２）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０ｍｉｎ）
ＪＩＳ Ｋ７２１０−１９９５に規定された方法に従い、荷重２１．１８Ｎ、温度１９０℃の条件で、Ａ法により測定した。
（３）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）
【００４９】
ゲル・パーミエイション・クロマトグラフ（ＧＰＣ）法を用いて、下記の条件により、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）を測定し、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を求めた。
＜測定条件＞
・装置：Ｗａｔｅｒ製Ｗａｔｅｒｓ１５０Ｃ
・分離カラム：ＴＯＳＯＨ ＴＳＫｇｅｌＧＭＨ−ＨＴ
・測定温度：１４５℃
・キャリア：オルトジクロロベンゼン
・流量：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
・注入量：５００μＬ
・検出器：示差屈折
【００５０】
（４）Ｔダイ１０の端側の樹脂１４のせん断粘度の平均値と、中央側の樹脂１３のせん断粘度の平均値との比（ηS,E／ηS,C＝η１）
Ｔダイの端側の樹脂１４のせん断粘度の平均値ηS,Eと、中央側の樹脂１３のせん断粘度の平均値ηS,Cとの比を算出した。粘度はＰＴＴモデルから得られる値を用いた。エアギャップではフィルムは低歪み速度から高歪み速度まで変化するため、歪み速度が１×１０−１ｓ−１以上、１×１０２ｓ−１以下の範囲内で平均化してηS,E／ηS,C（−）を得た。なお、エアギャップとは、Ｔダイ１０の出口と、フィルムとロールの接触線との距離である。
【００５１】
（５）Ｔダイの端側の樹脂１４の一軸伸長粘度の平均値と、せん断粘度の平均値との比（ηU,E／ηS,E＝η２）
Ｔダイの端側の樹脂１４の一軸伸長粘度の平均値ηU,Eとせん断粘度の平均値ηS,Eとの比を算出した。粘度はＰＴＴモデルから得られる値を用いた。各粘度は歪み速度が１×１０−１ｓ−１以上、１×１０２ｓ−１以下の範囲内で平均化してηS,E／ηS,C（−）を得た。
【００５２】
（６）無次元有効フィルム幅（ＷＦ＊）
計算により、フィルムと引取ロールとの接触線におけるフィルムの厚さ分布を得た。フィルムの中央における厚さｔｈＣを基準として、フィルムの厚さが０．９７ｔｈＣ以上、１．０３ｔｈＣ以下であるフィルム幅ＷＦを求めた。このフィルム幅ＷＦが、製品として利用可能なフィルムの幅である。次にフィルム幅ＷＦをエアギャップで除して、無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を得た。
［実施例１］
【００５３】
フィルム成形のエアギャップにおける熱流動状態を計算し、エアギャップで無次元化した、製品として有効なフィルム幅ＷＦ＊を得た。
【００５４】
図２を用いて本実施例における計算の手順について説明する。図２は本実施例にて行った計算のフローを示す図である。本発明にかかる、熱可塑性樹脂のＴダイを用いた溶融押出成形方法に関して、エアギャップにおけるフィルムの熱流動解析を行った。計算には有限要素法に基づいた熱流動解析ソフトウェアＰＯＬＹＦＬＯＷ バージョン３．１２．２（販売元：アンシス・ジャパン株式会社）を用いた。具体的には、エアギャップにおけるフィルムの有限要素モデルおよび計算用データを作成し、フィルムの熱流動状態をＰＯＬＹＦＬＯＷにより計算し、フィルムの厚さ分布を得た。この厚さ分布から、エアギャップにより無次元化した有効フィルム幅ＷＦ＊を得た。
【００５５】
図２を用いてフィルムの熱流動解析処理における計算の詳細について説明する。まず、フィルムの有限要素モデルを作成した（ステップＳ１０）。モデルの作成には、例えば、モデリングソフトウェアＧａｍｂｉｔ バージョン２．４．６（販売元：アンシス・ジャパン株式会社）が用いられる。フィルムの厚さ方向への物理量の変化を平均化した擬３次元モデルが用いられる。また、幅方向への対称性を考慮して、幅方向における構成が半分となった１／２モデルを用いる。以上の有限要素モデルを後述の境界条件とともに図３（ａ）に示す。Ｔダイの出口幅は６００ｍｍ、Ｔダイのギャップは０．８ｍｍ、エアギャップは１６０ｍｍに設定した。Ｔダイの中央側の樹脂の幅は４８０ｍｍ、端側の樹脂の幅は６０ｍｍとした。これより、ＷE＊＝０．３７５となる。解析方法は後述するが、有限要素モデルは繰り返し計算を行い、図３（ｂ）に示すモデルへと変形させる。なお、図３（ａ）には、計算初期状態の有限要素モデルが示され、図３（ｂ）には、変形後の有限要素モデルが示されており、両図における原点（ｘ＝０，ｙ＝０）Ａは、Ｔダイの出口の中央に相当する。
【００５６】
続いて、フィルムの熱流動解析用のデータファイルを作成した（ステップＳ１１）。計算には、有限要素法に基づいた熱流動解析ソフトウェアＰＯＬＹＦＬＯＷ バージョン３．１２．２（販売元：アンシス・ジャパン株式会社）を用いた。フィルムの熱流動解析用のデータファイルには、以下の境界条件を設定した。なお、図３（ａ）に計算初期状態の有限要素モデルを境界条件とともに示した。
・境界１（線分ＡＢ)：ダイの出口に相当する。初期の引取方向速度Ｖｎとして０．０５ｍ／ｓを、幅方向速度Ｖｔとして０ｍ／ｓを、ダイ出口厚さとして０．８ｍｍを、樹脂温度として３２０℃をそれぞれ与えた。
・境界２（線分ＢＣ)：フィルムの端側に相当する。自由表面として扱い、法線方向速度Ｖｎとして０ｍ／ｓを、法線方向応力τｎとして０Ｐａを、また、断熱条件をそれぞれ与えた。
・境界３（線分ＣＤ)：フィルムをチルロールで引取る位置に相当する。引取方向速度Ｖｎとして２ｍ／ｓを、幅方向応力τｔとして０Ｐａを、また、断熱条件をそれぞれ与えた。
・境界４（線分ＤＡ)：フィルムの幅方向の対称線に相当する。幅方向速度Ｖｎとして０ｍ／ｓを、引取方向応力τｔとして０Ｐａを、また、断熱条件をそれぞれ与えた。また、フィルム表面全体において、熱流速ｆ＝２０Ｗ／（ｍ・Ｋ２）を与えた。
【００５７】
本発明の溶融押出成形方法の計算において、Ｔダイの端側に供給する樹脂として、高圧法低密度ポリエチレン（住友化学（株）製スミカセンＣＥ３５２６、ＭＦＲ＝４．１ｇ／１０ｍｉｎ、密度＝９１８ｋｇ／ｍ3、分子量分布＝６．６、以下「ＰＥ２」という）を用いた。また、Ｔダイの中央側に供給する樹脂として、ＰＥ１を用いた。ＰＥ１の粘弾性データに関しては後述する。
【００５８】
ＰＥ１の粘弾性の測定には、回転型レオメータ（ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社、ＡＲＥＳ）を用いて、複素粘度η*、貯蔵弾性率Ｇ’、損失弾性率Ｇ’’を測定した。試料のフィクスチャーとして直径が２５ｍｍの平行円盤を用いた。粘弾性は温度が１３０〜１９０℃、角周波数が０．０１〜１００ｒａｄ／ｓの範囲で測定した。得られた粘弾性は、Ｃｏｘ−Ｍｅｒｚの経験則に従い、角周波数をせん断速度に単位換算して用いた。一軸伸長粘度の測定には回転型レオメータ（ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社、ＡＲＥＳ）およびキャピラリー型レオメータ（Ｂｏｈｌｉｎ社、Ｆｌｏｗｍａｓｔｅｒ ＲＨ７）を用いた。一軸伸長速度が０．１〜３ｓ−１の範囲は回転型レオメータにより、４〜２７０ｓ−１の範囲はキャピラリー型レオメータにより測定した。図４には上記した測定によって求められた、ＰＥ１の１３０℃における粘弾性データをシンボルで示した。
【００５９】
ステップＳ１２における計算では、樹脂を粘弾性流体として扱った。粘弾性モデルとして、Ｐｈａｎ−Ｔｈｉｅｎ／Ｔａｎｎｅｒモデル（以下、「ＰＴＴモデル」という。）を用いた。ＰＴＴモデルは、例えば、Ｐｈａｎ−Ｔｈｉｅｎ、ＪｏｕｒｎａｌｏｆＲｈｅｏｌｏｇｙ、２２巻、２５９〜２８３頁（１９７８年）に記載されている。ＰＴＴモデルを式（５）に示す。
【数１】
ここで、ηは粘度を、τは異方性応力テンソルを、Ｄは変形速度テンソルを、λは緩和時間を、ξ及びεは非線形パラメータを表す。△はｌｏｗｅｒ−ｃｏｎｖｅｃｔｅｄ時間微分を、▽はｕｐｐｅｒ−ｃｏｎｖｅｃｔｅｄ時間微分をそれぞれ表す。本実施形態で用いたＰＥ１のＰＴＴモデルのパラメータを表１に、ＰＥ２のパラメータを表２にそれぞれ示す。
【表１】
【表２】
また、ＰＴＴモデルの温度依存性モデルとして、式（６）に示すＡｒｒｈｅｎｉｕｓモデルを用いた。
【数２】
ここで、Ｔは温度を、Ｔ０は摂氏温度の絶対温度への換算値を、Ｔαは基準温度を、αは温度依存パラメータをそれぞれ表す。本実施形態では、ＰＥ１、ＰＥ２ともに、Ｔαとして１３０℃を、αとして６０００をそれぞれ与えた。本ステップＳ１１で得た、１３０℃におけるＰＥ１およびＰＥ２のＰＴＴモデルの粘弾性データを図４に示す。細い線がＰＥ１のＰＴＴモデルを、太い線がＰＥ２のＰＴＴモデルを、シンボルがＰＥ２の測定値を表す。ＰＥ１およびＰＥ２の物性値として、密度ｄ＝７３５ｋｇ／ｍ３、熱伝導度ｋ＝０．１８Ｗ／ｍ・Ｋ、比熱Ｃｐ＝３０００Ｊ／（ｋｇ・℃）を与えた。
【００６０】
続いて、ステップＳ１０で作成した有限要素モデルと、ステップＳ１１で作成したデータを用いて、有限要素法を用いて計算し、該計算によってエアギャップにより無次元化した有効フィルム幅ＷＦ＊を算出した（ステップＳ１２）。具体的には、上述したＰＯＬＹＦＬＯＷ バージョン３．１２．２により、図３（ａ）に示す有限要素モデルを用いて計算を行った。境界条件としては、ステップＳ１１における境界１〜４の条件を与えた。また、流体モデルとしては、式（５）に示すＰＴＴモデルを用いた。ＰＴＴモデルのパラメータとして、表１および表２に示す値を与えた。ＰＥ１およびＰＥ２の温度依存性モデルとしては、式（６）に示すＡｒｒｈｅｎｉｕｓモデルを用いた。また、ＰＥ１およびＰＥ２の物性値として、上記物性値を与えた。これらの有限要素モデル、流体モデル、温度依存性モデルおよび物性値を用いて、与えられた境界条件の下に、有限要素計算を行った。計算初期は、境界３における引取速度Ｖｎとして、境界１と同一の値を与え、境界３の引取速度Ｖｎの値を順次大きくしながら繰り返し計算を行った。有限要素モデルは、計算を繰り返すごとに境界条件を満足するように変形させ、図３（ｂ）に示した最終のフィルムの形状を得た。このような計算の実行により、フィルムの速度、応力、温度、厚さの分布を得た。また、エアギャップにより無次元化した有効フィルム幅ＷＦ＊を算出した。以上の計算で得られた実施例１の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００６１】
以上、本実施形態によれば、式（１）を満たすような樹脂をＴダイの中央側および端側へ用い、端側の樹脂の幅を式（４）を満足させることにより、製品となるフィルム幅を拡大することが可能である。Ｔダイの端側の樹脂が中央側の樹脂と同一である通常のフィルムの層構成が、比較例１に相当する。
【００６２】
〔実施例２〕
実施例１におけるＴダイの端側へ用いる樹脂を、ＰＥ３に変えた以外は実施例１と同様に計算した。ＰＥ３のＰＴＴモデルのパラメータを表３に示す。ＰＥ３のＡｒｒｈｅｎｉｕｓモデルのパラメータおよび物性値は、ＰＥ１と同一である。ＰＥ１およびＰＥ３の粘弾性データを図５に示す。以上の計算で得られた実施例２の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【表３】
【００６３】
〔実施例３〕
実施例１におけるＴダイの端側へ用いる樹脂を、ＰＥ４に変えた以外は実施例１と同様に計算した。ＰＥ４のＰＴＴモデルのパラメータを表４に示す。ＰＥ４のＡｒｒｈｅｎｉｕｓモデルのパラメータおよび物性値は、ＰＥ１と同一である。ＰＥ１およびＰＥ４の粘弾性データを図６に示す。以上の計算で得られた実施例３の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【表４】
【００６４】
〔実施例４〕
実施例１におけるＴダイの端側へ用いる樹脂を、ＰＥ５に変えた以外は実施例１と同様に計算した。ＰＥ５のＰＴＴモデルのパラメータを表５に示す。ＰＥ５のＡｒｒｈｅｎｉｕｓモデルのパラメータおよび物性値は、ＰＥ１と同一である。ＰＥ１およびＰＥ５の粘弾性データを図７に示す。以上の計算で得られた実施例４の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【表５】
【００６５】
〔実施例５〕
実施例２におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＝０．１８８に変えた以外は実施例２と同様に計算した。以上の計算で得られた実施例５の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００６６】
〔実施例６〕
実施例２におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＝０．５６３に変えた以外は実施例２と同様に計算した。以上の計算で得られた実施例６の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００６７】
〔実施例７〕
実施例３におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＝０．１８８に変えた以外は実施例３と同様に計算した。以上の計算で得られた実施例７の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００６８】
〔実施例８〕
実施例３におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＝０．５６３に変えた以外は実施例３と同様に計算した。以上の計算で得られた実施例８の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００６９】
〔比較例１〕
実施例１におけるＴダイの端側へ用いる樹脂を、ＰＥ１に変えた以外は実施例１と同様に計算した。以上の計算で得られた比較例１の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００７０】
〔比較例２〕
実施例１におけるＴダイの端側へ用いる樹脂を、ＰＥ６に変えた以外は実施例１と同様に計算した。ＰＥ６のＰＴＴモデルのパラメータを表６に示す。ＰＥ６のＡｒｒｈｅｎｉｕｓモデルのパラメータおよび物性値は、ＰＥ１と同一である。ＰＥ１およびＰＥ６の粘弾性データを図８に示す。以上の計算で得られた比較例２の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【表６】
【００７１】
〔比較例３〕
実施例１におけるＴダイの端側へ用いる樹脂を、ＰＥ７に変えた以外は実施例１と同様に計算した。ＰＥ７のＰＴＴモデルのパラメータを表７に示す。ＰＥ７のＡｒｒｈｅｎｉｕｓモデルのパラメータおよび物性値は、ＰＥ１と同一である。ＰＥ１およびＰＥ７の粘弾性データを図９に示す。以上の計算で得られた比較例３の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【表７】
【００７２】
〔比較例４〕
実施例１におけるＴダイの端側へ用いる樹脂を、ＰＥ８に変えた以外は実施例１と同様に計算した。ＰＥ８のＰＴＴモデルのパラメータを表８に示す。ＰＥ８のＡｒｒｈｅｎｉｕｓモデルのパラメータおよび物性値は、ＰＥ１と同一である。ＰＥ１およびＰＥ８の粘弾性データを図１０に示す。以上の計算で得られた比較例４の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【表８】
【００７３】
〔比較例５〕
実施例１におけるＴダイの端側へ用いる樹脂を、ＰＥ９に変えた以外は実施例１と同様に計算した。ＰＥ９のＰＴＴモデルのパラメータを表９に示す。ＰＥ９のＡｒｒｈｅｎｉｕｓモデルのパラメータおよび物性値は、ＰＥ１と同一である。ＰＥ１およびＰＥ９の粘弾性データを図１１に示す。以上の計算で得られた比較例５の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【表９】
【００７４】
〔比較例６〕
比較例２におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＝０．１８８に変えた以外は比較例２と同様に計算した。以上の計算で得られた比較例６の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００７５】
〔比較例７〕
比較例２におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＝０．５６３に変えた以外は比較例２と同様に計算した。以上の計算で得られた比較例７の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００７６】
〔比較例８〕
比較例２におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＊＝０．７５に変えた以外は比較例２と同様に計算した。以上の計算で得られた比較例８の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００７７】
〔比較例９〕
比較例３におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＝０．１８８に変えた以外は比較例３と同様に計算した。以上の計算で得られた比較例９の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００７８】
〔比較例１０〕
比較例３におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＝０．５６３に変えた以外は比較例３と同様に計算した。以上の計算で得られた比較例１０の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００７９】
〔比較例１１〕
比較例３におけるＴダイの端側へ用いる樹脂の幅をＷＥ＊＝０．７５に変えた以外は比較例３と同様に計算した。以上の計算で得られた比較例１１の無次元有効フィルム幅ＷＦ＊を表１０に示す。
【００８０】
表１０に、上述の実施例１〜８及び比較例１〜１１のそれぞれの、フィルム中央側の樹脂原料、フィルム両端側の樹脂原料、η１、η２、−４０η１＋５３（式（１）右辺の計算値）、ＷＥ＊、ＷＦ＊を示す。
【表１０】
【００８１】
表１０に示すように、実施例１〜８は、条件式（１）を満足しており、無次元有効フィルム幅ＷＦ＊が１．０９４〜１．４７０となることが確認された。これに対し、比較例１〜１１は、条件式（１）を満足せず、無次元有効フィルム幅ＷＦ＊が実施例よりも小さく、０．４４６〜１．０１８となることが確認された。このように、本発明によれば、製品となるフィルムの幅を拡大できることが確認された。
【産業上の利用可能性】
【００８２】
本発明にかかる熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法は、製品となり得るフィルム幅を拡大することができるため、Ｔダイフィルム成形、Ｔダイシート成形や押出ラミネート加工等に好適に適用できる。
【符号の説明】
【００８３】
１０…Ｔダイ、１３…Ｔダイの中央側から押し出される熱可塑性樹脂、１４…Ｔダイの両端側から押し出される前記他の熱可塑性樹脂。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｔダイの中央側から一の熱可塑性樹脂を、また、Ｔダイの両端側から他の熱可塑性樹脂を押し出して、幅方向に多層構成であるフィルム、シートを成形または押出ラミネート加工する、熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法であって、
Ｔダイの中央側から押し出される前記一の熱可塑性樹脂と、Ｔダイの両端側から押し出される前記他の熱可塑性樹脂とが、次の条件式
η２≧−４０η１＋５３
を満足することを特徴とし、
ここで、
η１＝ηS,E／ηS,C
η２＝ηU,E／ηS,E
であり、ηS,Cは前記一の熱可塑性樹脂のせん断粘度を、ηS,Eは前記他の熱可塑性樹脂のせん断粘度を、ηU,Eは前記他の熱可塑性樹脂の一軸伸長粘度を、それぞれ表わす、熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法。
【請求項２】
Ｔダイの両端側から押し出される前記他の熱可塑性樹脂が、次の条件式
０．０５≦ＷＥ＊≦０．６
を満足することを特徴とし、
ここで、ＷＥ＊は、Ｔダイの端側から押出されたときの前記他の熱可塑性樹脂の幅ＷＥを、エアギャップで除した値を表すことを特徴とする、請求項１に記載の熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法。
【請求項１】
Ｔダイの中央側から一の熱可塑性樹脂を、また、Ｔダイの両端側から他の熱可塑性樹脂を押し出して、幅方向に多層構成であるフィルム、シートを成形または押出ラミネート加工する、熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法であって、
Ｔダイの中央側から押し出される前記一の熱可塑性樹脂と、Ｔダイの両端側から押し出される前記他の熱可塑性樹脂とが、次の条件式
η２≧−４０η１＋５３
を満足することを特徴とし、
ここで、
η１＝ηS,E／ηS,C
η２＝ηU,E／ηS,E
であり、ηS,Cは前記一の熱可塑性樹脂のせん断粘度を、ηS,Eは前記他の熱可塑性樹脂のせん断粘度を、ηU,Eは前記他の熱可塑性樹脂の一軸伸長粘度を、それぞれ表わす、熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法。
【請求項２】
Ｔダイの両端側から押し出される前記他の熱可塑性樹脂が、次の条件式
０．０５≦ＷＥ＊≦０．６
を満足することを特徴とし、
ここで、ＷＥ＊は、Ｔダイの端側から押出されたときの前記他の熱可塑性樹脂の幅ＷＥを、エアギャップで除した値を表すことを特徴とする、請求項１に記載の熱可塑性樹脂の溶融押出成形方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【公開番号】特開２０１２−６３８３（Ｐ２０１２−６３８３Ａ）
【公開日】平成２４年１月１２日（２０１２．１．１２）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−１１１５１６（Ｐ２０１１−１１１５１６）
【出願日】平成２３年５月１８日（２０１１．５．１８）
【出願人】（０００００２０９３）住友化学株式会社 (8,981)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２４年１月１２日（２０１２．１．１２）
【国際特許分類】
【出願日】平成２３年５月１８日（２０１１．５．１８）
【出願人】（０００００２０９３）住友化学株式会社 (8,981)
【Ｆターム（参考）】
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