球状金属酸化物粉末の製造方法
【課題】 本発明は、原料粉末をバーナーを用いて火炎中で球状化する球状金属酸化物粒子の製造方法において、高溶融率かつ高球形度の球状金属酸化物粉末を高効率で製造する製造方法を提供する。
【解決手段】 金属酸化物粉末及び金属水酸化物粉末からなる群より選ばれる１種以上の原料粉末を、バーナーを用いて火炎中で球状化する球状金属酸化物粒子の製造方法において、バーナーは燃料ガス供給手段、助燃ガス供給手段及び原料粉末供給手段を備えた複数本で１群を構成し、且つバーナーを複数群設置することを特徴とする球状金属酸化物粉末の製造方法。バーナーの複数群が２群から６群であり、隣り合う各バーナー群の最近接バーナーの中心間の設置距離が、原料の平均粒径が３〜１５μｍの場合、バーナー半径の２．５倍〜５．６倍、原料の平均粒径が１５μｍを超え５０μｍ以下の場合、バーナー半径の２．５倍〜３．７倍であることが好ましい。
【解決手段】 金属酸化物粉末及び金属水酸化物粉末からなる群より選ばれる１種以上の原料粉末を、バーナーを用いて火炎中で球状化する球状金属酸化物粒子の製造方法において、バーナーは燃料ガス供給手段、助燃ガス供給手段及び原料粉末供給手段を備えた複数本で１群を構成し、且つバーナーを複数群設置することを特徴とする球状金属酸化物粉末の製造方法。バーナーの複数群が２群から６群であり、隣り合う各バーナー群の最近接バーナーの中心間の設置距離が、原料の平均粒径が３〜１５μｍの場合、バーナー半径の２．５倍〜５．６倍、原料の平均粒径が１５μｍを超え５０μｍ以下の場合、バーナー半径の２．５倍〜３．７倍であることが好ましい。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、球状金属酸化物粉末の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
球状金属酸化物粉末は、天然に産出される珪石を粉砕したものや、アルミナ等の金属酸化物を粉砕して粉状にしたものなどを原料とし、それを粉末状態のまま（例えば特許文献１）、又は水、アルコール等の媒体中に分散させてスラリーとして（例えば特許文献２〜４）、火炎中に噴射して球状化することにより製造される。
【０００３】
通常、球状金属酸化物粉末は、原料粉末を燃料ガス供給手段、助燃ガス供給手段及び原料粉末供給手段を備えるバーナーから一定量高温火炎中に供給され、溶融球状化される。球状化された粒子は冷却工程を経て捕集工程に送られる。捕集工程は、サイクロン、バッグフィルター等の捕集装置が設置され、所望粒度の粒子が段階的に捕集される。
【０００４】
球状金属酸化物粉末は、例えば半導体封止材の分野においては半導体デバイスの小型化、ワイヤーの狭ピッチ化に伴い、低粘度、高流動性樹脂組成物を製造するために、高球形度の粒子どうしの融着の少ないものが望まれている（例えば特許文献５）。
【特許文献１】特開平１０−０９５６０７号公報
【特許文献２】特開２００２−１７９４０９号公報
【特許文献３】特開２００４−５１４０９号公報
【特許文献４】特開２００６−１８２５９４号公報
【特許文献５】特開２００３−１７６３９９号公報
【特許文献６】特開２０００−２２９２３４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の目的は、原料粉末をバーナーを用いて火炎中で球状化する球状金属酸化物粒子の製造方法において、高溶融率かつ高球形度の球状金属酸化物粉末を高効率で製造する製造方法を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、以下のような解決手段により、前記課題を解決するものである。
（１）金属酸化物粉末及び金属水酸化物粉末からなる群より選ばれる１種以上の原料粉末を、バーナーを用いて火炎中で球状化する球状金属酸化物粒子の製造方法において、バーナーは燃料ガス供給手段、助燃ガス供給手段及び原料粉末供給手段を備えた複数本で１群を構成し、且つバーナーを複数群設置することを特徴とする球状金属酸化物粉末の製造方法。
（２）バーナーの複数群が２群から６群であり、隣り合う各バーナー群の最近接バーナーの中心間の設置距離が、原料の平均粒径が３〜１５μｍの場合、バーナー半径の２．５倍〜５．６倍、原料の平均粒径が１５μｍを超え５０μｍ以下の場合、バーナー半径の２．５倍〜３．７倍であることを特徴とする前記（１）に記載の球状金属酸化物粉末の製造方法。
（３）原料粉末をバーナー１群当たり１００〜３００ｋｇ／時で火炎中に噴射することを特徴とする前記（１）又は（２）に記載の球状金属酸化物粉末の製造方法。
（４）火炎中に噴射する原料粉末供給量に対する燃料比が０．１７５（Ｎｍ３／ｋｇ）未満であることを特徴とする前記（１）〜（３）のいずれか一項に記載の球状金属酸化物粉末の製造方法。
（５）前記（１）〜（４）のいずれか一項に記載の球状金属酸化物粉末の平均球形度が０．８０以上、溶融率が９８．０％以上であることを特徴とする球状金属酸化物粉末の製造方法。
【発明の効果】
【０００７】
本発明による効果は以下のとおりである。
複数群のバーナーを用いて、球状金属酸化物粉末を製造する場合、複数群のバーナーで形成された火炎同士が互いに干渉しあい、高温火炎の領域は拡張される。しかしながら、１群のバーナー本数が多くなると中心部に配置されたバーナーと外周部に配置されたバーナーで製造される球状金属酸化物粉末の球形度、溶融率が不均一となる。本発明においては、１群のバーナーの本数と火炎干渉度を考慮した位置に複数群のバーナーを設置することにより、高溶融率かつ高球形度の球状金属酸化物粉末を高効率で製造することができる。
バーナー群同士の火炎干渉度を調整することにより、粗粉原料から微粉原料まで同一形式の溶融炉で製造が可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
本発明で用いる原料粉末は、金属酸化物粉末及び金属水酸化物粉末の少なくとも一方からなる。それを例示すると、金属酸化物粉末については、シリカ粉末、アルミナ粉末、ムライト粉末、コージェライト粉末などである。シリカ粉末としては、天然珪石の粉砕物や、例えばゾルゲル法等による合成物などがある。金属水酸化物粉末については、水酸化アルミニウムなどがある。アルミナ粉末の市販品としては、商品名ＬＳ−１３で株式会社日軽金から販売されているものなどがある。シリカ粉末の市販品としては、商品名Ｆ−２０７５で株式会社ニッチツから販売されているものなどがある。
【０００９】
これら原料粉末は、種類が相違していても、本発明の製造方法においては、ほぼ同等な製造条件によって製造することができるので、以下、原料粉末としてシリカ粉末を用い、球状金属酸化物粉末を製造する場合を例にとって、更に詳しく本発明について説明する。
【００１０】
本発明において、高温火炎を形成するための燃料ガスは、プロパン、ブタン、プロピレン、アセチレン、天然ガス、水素等が使用される。又、助燃ガスとしては、酸素、空気、酸素／空気混合ガスが一般的に使用される。火炎温度は１７３０℃〜２２００℃、特に１８００℃〜２０００℃が好ましい。
【００１１】
本発明で使用される装置は、高温火炎の形成、ないしは高温火炎の形成と共に原料シリカ粉末を高温火炎中に噴射できるバーナーを複数本配置した１群を多数群設置した溶融炉からなっている。本装置には、球状金属酸化物粉末の捕集工程が含まれていることが好ましい。溶融炉は、高温火炎の形成と原料シリカ粉末の溶融、球状化を行う溶融部と、溶融球状粒子を冷却固化する冷却部を有する。
【００１２】
溶融炉冷却部では充分に冷却出来ないので、捕集工程で空気等の冷却ガスを吸引して強制冷却を行う。捕集工程はサイクロン、バッグフィルター等の捕集機で構成し、それら捕集機の性能に応じた粒度の粒子を段階的に捕集して回収する。
【００１３】
本発明で使用されるバーナーは燃料ガス供給手段と助燃ガス供給手段と原料粉末供給手段を備えることを必須とし、１群複数本が複数群設置される。
【００１４】
本発明で使用されるバーナーにおいて、燃料ガスと助燃ガスとはあらかじめ混合されていてもよいし、それらを別々に供給しバーナーで合流させる形式であってもよい。また、原料粉末の火炎中への噴射は、燃料ガス、助燃ガス、両者の混合ガスのいずれか、または、バーナー中央部付近からこれらとは別のガスに混合して行われる。いずれの場合でも、原料粉末はテーブルフィーダー、スクリューフィーダー等の定量供給機によりバーナーから噴射させることが好ましい。原料粉末の平均粒径は３〜５０μｍが好ましい。
【００１５】
所望する、球状金属酸化物粒子の溶融率や球形度は、火炎への原料粉末の噴射量、燃焼ガス量、燃焼ガスの種類等により調節することができる。本発明による１群のバーナー数は、３本〜８本が好ましく、特に３本〜６本が好ましい。各群のバーナー群は同心円状に配置する。
【００１６】
原料の平均粒径が３〜１５μｍの微粉原料溶融の場合、隣り合う各バーナー群の最近接バーナーの中心間の設置距離は、バーナー半径（ｒｍｍ）に対してｒ×２．５〜ｒ×５．６の範囲が好ましい。特にｒ×３．５〜ｒ×４．３が好ましい。隣り合うバーナー群間の距離をｒ×２．５未満の距離に設置した場合、両バーナー群の火炎の融合が生じて、粒子の融着が発生して好ましくない。また、隣り合うバーナー群間の距離をｒ×５．６超える距離に設置した場合、両バーナー群の火炎間に余剰の低温ガスが流入して溶融率の低下を招く。
【００１７】
原料の平均粒径が１５μｍを超え５０μｍ以下の粗粉原料溶融の場合、隣り合う各バーナー群の最近接バーナーの中心間の設置距離は、バーナー半径（ｒｍｍ）に対してｒ×２．５〜ｒ×３．７の範囲が好ましい。特にｒ×２．９〜３．３の範囲が好ましい。隣り合うバーナー群間の距離をｒ×２．５未満の距離に設置した場合、両バーナー群の火炎の融合が過度に生じて、粒子の融着が発生して好ましくない。また、隣り合うバーナー群間の距離をｒ×３．７超える距離に設置した場合、両バーナー群間に余剰の低温ガスが流入して溶融率の低下を招く。
【００１８】
バーナー群を複数群構成するに当たり、バーナー群数は２〜６群が好ましい。６群を超える構成にした場合、平面中心部の空間が大きくなり燃焼効率の低下を来す。また、これを避けるため中心に１群を配置した構成では外周群の火炎の干渉により融着粒子が発生して好ましくない。
【００１９】
各群の配置を適切にした場合、１群のバーナー当たりの原料粉末の単位時間原料噴射量が重要となる。すなわち、１群のバーナー当たり原料粉末を１００〜３００ｋｇ／時で火炎中に噴射するように調整しなければならない。特に１５０〜２５０ｋｇ／時が好ましい。
【００２０】
原料粉末の供給量が１００ｋｇ／時未満では火炎中に噴射するために使用するガスの使用量が多くなる。例えば、助燃ガスを噴射するために使用した場合、原料の分散に必要なガスが火炎を冷却するため、球形度が低下する。噴射ガスに可燃ガスを使用した場合、原料の分散に必要なガス量が過大となり、粒子の融着が発生する。
【００２１】
原料粉末の供給量が３００ｋｇ／時を超える場合には１群のバーナー当たりの原料粉末濃度が濃くなり、粒子間にはさまれ充分に温度上昇できないため、溶融されない粒子が発生すると共に粒子の衝突が増え、融着も発生するのでこのましくない。
【００２２】
装置としては、バーナーを備えた縦型の炉体に捕集装置が接続されたものを用いることができる。炉体は横型であってもよい。捕集装置としては、例えばサイクロン、強制渦流分級機等の分級機と、例えばバッグフィルター等の捕集機とが接続されている。分級機は所望する回収球状シリカ粉末の平均粒径に応じ、適宜数設置される。図１に示されるものは、炉体下部からの捕集紛も含め、粒度分布の異なる三種の回収球状シリカ粉末が捕集タンクに捕集されることを示している。特開平１１−５７４５１号公報に図示されるように、分級機はなくてもよい。その場合には、粒度分布の異なる二種の回収球状シリカ粉末が捕集されることになる。分級機の市販品の一例に、日清エンジニアリング株式会社製、ターボクラシファイアがある。なお、炉壁保護のため、炉内壁に沿わせて、又は炉内壁を旋回させて冷却ガス（例えば空気）を流通することは好ましい。
【００２３】
火炎中に原料粉末を噴射する場合、単位時間当たりの原料粉末供給量が高い、高生産操業の場合には原料粉末濃度が高くなるため、原料粉末供給量に対する必要燃料量は多くなる。この燃料効率を表現する方法として、供給される原料粉末１ｋｇ当たりの必要燃料量（Ｎｍ３）を燃料比として表現する。生産性、省エネルギー面より燃料比は低い方が望ましい。従来技術では、球形度０．８以上の球状金属酸化物粉を製造するためには、燃料比が０．１９０以上必要であったが、本発明の方法によれば燃料比０．１７５未満でも所望の球状金属酸化物粉末を製造可能となった。
【実施例】
【００２４】
実施例１〜９、１１〜１９及びＡ〜Ｒ、比較例１、２、Ａ及びＢの球状金属酸化物粉末の製造は、図１に示される装置、すなわち、溶融炉１の頂部に燃料ガス供給管２、助燃ガス供給管３、原料粉末供給管４が接続されているバーナー５を用いて行った。バーナー５は、複数本でバーナーの１群が構成され、且つバーナー群は複数群設置されている。但し、比較例においては、バーナー群は１群だけである。更に、溶融炉から排出された球状粒子が、サイクロン６、バッグフィルター７、ブロワー８からなる捕集工程に空気輸送されるように直列に接続された装置を用い、シリカ粉末の球状化を行った。この結果を表１と表２に示す。同様の装置を用い、アルミナ系原料の球状化を行った結果を表３と表４に示す。ただし、球状アルミナの場合は、球形度のみで評価を行った。なお、複数群のバーナーは、図２及び図３に例示すように、配置した。
【００２５】
バーナーの火炎による原料シリカ粉末の球状化には、燃料ガスとしてＬＰＧを原料粉末供給量に対する燃料比が０．１７０（Ｎｍ３／ｋｇ）、助燃ガスとして酸素をＬＰＧ比５倍（Ｎｍ３／Ｎｍ３）、原料シリカ粉末として、株式会社ニッチツ製、商品名Ｆ２０７５、平均粒径２０μｍを使用した。原料シリカ粉末は分級して、微粉原料と粗粉原料に分けて、それぞれを噴射して球状化を行い、サイクロンで捕集した溶融品の溶融率と球形度を以下の測定方法に従い測定した。それらの結果を、バーナー条件と共に表１に示す。
【００２６】
溶融率測定は粉末Ｘ線回折装置（ＲＩＧＡＫＵ社製Ｍｉｎｉ Ｆｌｅｘ）を用い、Ｃｕκ線の２θが２６°〜２７．５°の範囲において、試料のＸ線回折分析を行った。結晶質シリカは２θが２６．７°に主ピークが存在するが、溶融シリカではこの位置にはピークは存在しない。溶融シリカと結晶質シリカが混在していると、混在の比率に応じた２６．７°のピーク高さが得られる。
【００２７】
結晶質シリカ標準試料のＸ線強度に対する試料のＸ線強度の比から、結晶質シリカ混在率（試料のＸ線強度／結晶質シリカのＸ線強度）を算出し、下式で溶融率を求めた。
溶融率（％）＝（１−結晶シリカ混在率）×１００
【００２８】
平均球形度は、ＳＹＳＭＥＸ社製ＦＰＩＡ３０００で測定した。試料１０ｇを２００ｍＬビーカーに秤取り、イオン交換水１５０ｍＬを加える。超音波で３分間分散し、ＪＩＳ篩４５μｍで篩い分け篩い上を測定サンプルとする。篩い上より０．０２〜０．０３ｇを分取して２０ｍLガラス容器に投入、２５質量％プロピレングリコール水溶液５ｍLを加えて、フロー式粒子像分析装置で溶融品の１００個の粒子について平均球形度を測定した。
平均球形度の計算式＝｛（対象粒子の投影面積）＊４π）｝2／（対象粒子の投影周囲長）2
【００２９】
（比較例１）
バーナー２４本を１群で構成し、シリカ微粉原料粉末２５kg／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。バーナー２４本を１群のみで構成したため、溶融率、球形度共に低い結果となった。
【００３０】
（実施例１）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。１群のみでバーナーを構成した、比較例１に比べ溶融率、球形度共に優っており高効率で製造できた。
【００３１】
（実施例２）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×２．５の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。比較例１に比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。実施例１に比べると若干融着があるため、球形度は低かった。
【００３２】
（実施例３）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×５．６の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。比較例１に比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。実施例１に比べるとバーナー群の設置距離が遠いため、溶融率が若干低い結果となった。
【００３３】
（実施例４）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末１６．７ｋｇ／時・本、合計４００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。実施例１に比べるとバーナー１群当たりの原料粉末の噴射量が少ないため、若干球形度の低いシリカ粉末が得られた。
【００３４】
（実施例５）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計１２００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。実施例１に比べるとバーナー１群当たりの噴射量が多いため、溶融率、球形度共に若干低いシリカ粉末が得られた。
【００３５】
（実施例６）
１群のバーナーを８本で２群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計４００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。比較例１に比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。
【００３６】
（実施例７）
１群のバーナーを３本で６群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計４５０ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。比較例１に比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。
【００３７】
（実施例８）
原料粉末の平均粒径を１５μｍにした以外の条件は実施例１と同様の条件で噴射した結果を表１に示す。実施例１と同様に、溶融率、球形度が共に優れた球状シリカ粉末が得られた。
【００３８】
（実施例９）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×６．０の距離に設置したバーナー７群にシリカ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計１０５０ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。バーナーが７群の構成の場合、設置距離が遠いため、溶融率、球形度共に実施例１よりはやや低いシリカ粉末が得られた。
【００３９】
（比較例Ａ）
バーナー１２本を１群で構成し、シリカ粗粉原料粉末２５kg／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。バーナー１２本を１群のみで構成したため、溶融率、球形度共に低い結果となった。
【００４０】
（実施例Ａ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。１群のみでバーナーを構成した、比較例Ａに比べ溶融率、球形度共に優っており高効率で製造できた。
【００４１】
（実施例Ｂ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×２．５の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。比較例Ａに比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。実施例１に比べると若干融着があるため、球形度は低かった。
【００４２】
（実施例Ｃ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．７の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。比較例Ａに比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。実施例１に比べるとバーナー群の設置距離が遠いため、溶融率が若干低い結果となった。
【００４３】
（実施例Ｄ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末３３．３ｋｇ／時・本、合計４００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。実施例Ａに比べるとバーナー１群当たりの原料粉末の噴射量が少ないため、若干球形度の低いシリカ粉末が得られた。
【００４４】
（実施例Ｅ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末１００ｋｇ／時・本、合計１２００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。実施例Ａに比べるとバーナー１群当たりの噴射量が多いため、溶融率、球形度共に若干低いシリカ粉末が得られた。
【００４５】
（実施例Ｆ）
１群のバーナーを８本で２群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計８００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。比較例Ａに比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。
【００４６】
（実施例Ｇ）
１群のバーナーを３本で６群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計９００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。比較例Ａに比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。
【００４７】
（実施例Ｈ）
原料粉末の平均粒径を１６μｍにした以外の条件は実施例１と同様の条件で噴射した結果を表２に示す。実施例Ａと同様に、溶融率、球形度が共に優れた球状シリカ粉末が得られた。
【００４８】
（実施例Ｉ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×４．１の距離に設置したバーナー７群にシリカ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計１０５０ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。バーナーが７群の構成の場合、設置距離が遠いため、溶融率、球形度共に実施例Ａよりはやや低いシリカ粉末が得られた。
【００４９】
（比較例２）
バーナー２４本を１群で構成し、アルミナ微粉原料粉末２５kg／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。バーナー２４本を１群のみで構成したため、球形度は低い結果となった。
【００５０】
（実施例１１）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にアルミナ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。１群のみでバーナーを構成した、比較例２に比べ球形度は優っており高効率で製造できた。
【００５１】
（実施例１２）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×２．５の距離に設置したバーナー群にアルミナ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。比較例２に比べ球形度に優った球状アルミナ粉末が得られた。実施例１１に比べると若干融着があるため、球形度は低かった。
【００５２】
（実施例１３）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にアルミナ微粉原料粉末１６．７ｋｇ／時・本、合計４００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。実施例１１に比べるとバーナー１群当たりの原料粉末の噴射量が少ないため、若干球形度の低いアルミナ粉末が得られた。
【００５３】
（実施例１４）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にアルミナ微粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計１２００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。実施例１１に比べるとバーナー１群当たりの噴射量が多いため、球形度の若干低いアルミナ粉末が得られた。
【００５４】
（実施例１５）
１群のバーナーを８本で２群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にアルミナ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計４００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。比較例２に比べ球形度に優った球状シリカ粉末が得られた。
【００５５】
（実施例１６）
１群のバーナーを３本で６群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にアルミナ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計４５０ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。比較例２に比べ、球形度に優った球状アルミナ粉末が得られた。
【００５６】
（実施例１７）
原料粉末の平均粒径を１５μｍにした以外の条件は実施例１と同様の条件で噴射した結果を表３に示す。実施例１１と同様に、球形度に優れた球状アルミナ粉末が得られた。
【００５７】
（実施例１８）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群に水酸化アルミニューム微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。実施例１１と同等の球形度となっており、水酸化アルミニューム原料でも高効率で製造できた。
【００５８】
（実施例１９）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×６．０の距離に設置したバーナー７群にアルミナ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計１０５０ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。バーナーが７群の構成の場合、設置距離が遠いため、実施例１１よりは低い球形度の若干低いアルミナ粉末が得られた。
【００５９】
（比較例Ｂ）
バーナー１２本を１群で構成し、アルミナ粗粉原料粉末２５kg／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。バーナー１２本を１群のみで構成したため、球形度が低い結果となった。
【００６０】
（実施例Ｊ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にアルミナ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。１群のみでバーナーを構成した、比較例Ｂに比べ球形度が優っており高効率で製造できた。
【００６１】
（実施例Ｋ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×２．５の距離に設置したバーナー群にアルミナ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。比較例Ｂに比べ球形度に優った球状アルミナ粉末が得られた。実施例Ｊに比べると若干融着があるため、球形度は低かった。
【００６２】
（実施例Ｌ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にアルミナ粗粉原料粉末３３．３ｋｇ／時・本、合計４００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。実施例Ｊに比べるとバーナー１群当たりの原料粉末の噴射量が少ないため、若干球形度の低いアルミナ粉末が得られた。
【００６３】
（実施例Ｍ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にアルミナ粗粉原料粉末１００ｋｇ／時・本、合計１２００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。実施例Ｊに比べるとバーナー１群当たりの噴射量が多いため、球形度の若干低いアルミナ粉末が得られた。
【００６４】
（実施例Ｎ）
１群のバーナーを８本で２群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にアルミナ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計８００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。比較例Ｂに比べ球形度に優った球状アルミナ粉末が得られた。
【００６５】
（実施例Ｏ）
１群のバーナーを３本で６群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にアルミナ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計９００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。比較例Ｂに比べ球形度に優った球状アルミナ粉末が得られた。
【００６６】
（実施例Ｐ）
原料粉末の平均粒径を１６μｍにした以外の条件は実施例Ａと同様の条件で噴射した結果を表４に示す。実施例Ｊと同様に、球形度に優れた球状アルミナ粉末が得られた。
【００６７】
（実施例Ｑ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群に水酸化アルミニューム粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。実施例Ｊと同等の球形度となっており、水酸化アルミニューム原料でも高効率で製造できた。
【００６８】
（実施例Ｒ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×４．１の距離に設置したバーナー７群にアルミナ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計１０５０ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。バーナーが７群の構成の場合、設置距離が遠いため、実施例Ｊよりは低い球形度の低いアルミナ粉末が得られた。
【００６９】
【表１】
【００７０】
【表２】
【００７１】
【表３】
【００７２】
【表４】
【００７３】
表１〜表４の実施例と比較例が示すよう、本発明においては、１群のバーナーの本数と火炎干渉度を考慮した位置に複数群のバーナーを設置することにより、高溶融率かつ高球形度の球状金属酸化物粉末を高効率で製造することができる。
【産業上の利用可能性】
【００７４】
本発明の方法で製造された球状金属酸化物粉末は、半導体封止材の充填材、基板材料等として使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００７５】
【図１】球状金属酸化物粉末の製造装置概略図
【００７６】
【図２】微粉球状化バーナー配置概略図
【００７７】
【図３】粗粉球状化バーナー配置概略図
【符号の説明】
【００７８】
１ 溶融炉
２ 燃料ガス供給管
３ 助燃ガス供給管
４ 原料粉末供給管
５ 複数群バーナー
６ サイクロン
７ バッグフィルター
８ ブロワー
Ａ〜Ｄ １群バーナー
【技術分野】
【０００１】
本発明は、球状金属酸化物粉末の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
球状金属酸化物粉末は、天然に産出される珪石を粉砕したものや、アルミナ等の金属酸化物を粉砕して粉状にしたものなどを原料とし、それを粉末状態のまま（例えば特許文献１）、又は水、アルコール等の媒体中に分散させてスラリーとして（例えば特許文献２〜４）、火炎中に噴射して球状化することにより製造される。
【０００３】
通常、球状金属酸化物粉末は、原料粉末を燃料ガス供給手段、助燃ガス供給手段及び原料粉末供給手段を備えるバーナーから一定量高温火炎中に供給され、溶融球状化される。球状化された粒子は冷却工程を経て捕集工程に送られる。捕集工程は、サイクロン、バッグフィルター等の捕集装置が設置され、所望粒度の粒子が段階的に捕集される。
【０００４】
球状金属酸化物粉末は、例えば半導体封止材の分野においては半導体デバイスの小型化、ワイヤーの狭ピッチ化に伴い、低粘度、高流動性樹脂組成物を製造するために、高球形度の粒子どうしの融着の少ないものが望まれている（例えば特許文献５）。
【特許文献１】特開平１０−０９５６０７号公報
【特許文献２】特開２００２−１７９４０９号公報
【特許文献３】特開２００４−５１４０９号公報
【特許文献４】特開２００６−１８２５９４号公報
【特許文献５】特開２００３−１７６３９９号公報
【特許文献６】特開２０００−２２９２３４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の目的は、原料粉末をバーナーを用いて火炎中で球状化する球状金属酸化物粒子の製造方法において、高溶融率かつ高球形度の球状金属酸化物粉末を高効率で製造する製造方法を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、以下のような解決手段により、前記課題を解決するものである。
（１）金属酸化物粉末及び金属水酸化物粉末からなる群より選ばれる１種以上の原料粉末を、バーナーを用いて火炎中で球状化する球状金属酸化物粒子の製造方法において、バーナーは燃料ガス供給手段、助燃ガス供給手段及び原料粉末供給手段を備えた複数本で１群を構成し、且つバーナーを複数群設置することを特徴とする球状金属酸化物粉末の製造方法。
（２）バーナーの複数群が２群から６群であり、隣り合う各バーナー群の最近接バーナーの中心間の設置距離が、原料の平均粒径が３〜１５μｍの場合、バーナー半径の２．５倍〜５．６倍、原料の平均粒径が１５μｍを超え５０μｍ以下の場合、バーナー半径の２．５倍〜３．７倍であることを特徴とする前記（１）に記載の球状金属酸化物粉末の製造方法。
（３）原料粉末をバーナー１群当たり１００〜３００ｋｇ／時で火炎中に噴射することを特徴とする前記（１）又は（２）に記載の球状金属酸化物粉末の製造方法。
（４）火炎中に噴射する原料粉末供給量に対する燃料比が０．１７５（Ｎｍ３／ｋｇ）未満であることを特徴とする前記（１）〜（３）のいずれか一項に記載の球状金属酸化物粉末の製造方法。
（５）前記（１）〜（４）のいずれか一項に記載の球状金属酸化物粉末の平均球形度が０．８０以上、溶融率が９８．０％以上であることを特徴とする球状金属酸化物粉末の製造方法。
【発明の効果】
【０００７】
本発明による効果は以下のとおりである。
複数群のバーナーを用いて、球状金属酸化物粉末を製造する場合、複数群のバーナーで形成された火炎同士が互いに干渉しあい、高温火炎の領域は拡張される。しかしながら、１群のバーナー本数が多くなると中心部に配置されたバーナーと外周部に配置されたバーナーで製造される球状金属酸化物粉末の球形度、溶融率が不均一となる。本発明においては、１群のバーナーの本数と火炎干渉度を考慮した位置に複数群のバーナーを設置することにより、高溶融率かつ高球形度の球状金属酸化物粉末を高効率で製造することができる。
バーナー群同士の火炎干渉度を調整することにより、粗粉原料から微粉原料まで同一形式の溶融炉で製造が可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
本発明で用いる原料粉末は、金属酸化物粉末及び金属水酸化物粉末の少なくとも一方からなる。それを例示すると、金属酸化物粉末については、シリカ粉末、アルミナ粉末、ムライト粉末、コージェライト粉末などである。シリカ粉末としては、天然珪石の粉砕物や、例えばゾルゲル法等による合成物などがある。金属水酸化物粉末については、水酸化アルミニウムなどがある。アルミナ粉末の市販品としては、商品名ＬＳ−１３で株式会社日軽金から販売されているものなどがある。シリカ粉末の市販品としては、商品名Ｆ−２０７５で株式会社ニッチツから販売されているものなどがある。
【０００９】
これら原料粉末は、種類が相違していても、本発明の製造方法においては、ほぼ同等な製造条件によって製造することができるので、以下、原料粉末としてシリカ粉末を用い、球状金属酸化物粉末を製造する場合を例にとって、更に詳しく本発明について説明する。
【００１０】
本発明において、高温火炎を形成するための燃料ガスは、プロパン、ブタン、プロピレン、アセチレン、天然ガス、水素等が使用される。又、助燃ガスとしては、酸素、空気、酸素／空気混合ガスが一般的に使用される。火炎温度は１７３０℃〜２２００℃、特に１８００℃〜２０００℃が好ましい。
【００１１】
本発明で使用される装置は、高温火炎の形成、ないしは高温火炎の形成と共に原料シリカ粉末を高温火炎中に噴射できるバーナーを複数本配置した１群を多数群設置した溶融炉からなっている。本装置には、球状金属酸化物粉末の捕集工程が含まれていることが好ましい。溶融炉は、高温火炎の形成と原料シリカ粉末の溶融、球状化を行う溶融部と、溶融球状粒子を冷却固化する冷却部を有する。
【００１２】
溶融炉冷却部では充分に冷却出来ないので、捕集工程で空気等の冷却ガスを吸引して強制冷却を行う。捕集工程はサイクロン、バッグフィルター等の捕集機で構成し、それら捕集機の性能に応じた粒度の粒子を段階的に捕集して回収する。
【００１３】
本発明で使用されるバーナーは燃料ガス供給手段と助燃ガス供給手段と原料粉末供給手段を備えることを必須とし、１群複数本が複数群設置される。
【００１４】
本発明で使用されるバーナーにおいて、燃料ガスと助燃ガスとはあらかじめ混合されていてもよいし、それらを別々に供給しバーナーで合流させる形式であってもよい。また、原料粉末の火炎中への噴射は、燃料ガス、助燃ガス、両者の混合ガスのいずれか、または、バーナー中央部付近からこれらとは別のガスに混合して行われる。いずれの場合でも、原料粉末はテーブルフィーダー、スクリューフィーダー等の定量供給機によりバーナーから噴射させることが好ましい。原料粉末の平均粒径は３〜５０μｍが好ましい。
【００１５】
所望する、球状金属酸化物粒子の溶融率や球形度は、火炎への原料粉末の噴射量、燃焼ガス量、燃焼ガスの種類等により調節することができる。本発明による１群のバーナー数は、３本〜８本が好ましく、特に３本〜６本が好ましい。各群のバーナー群は同心円状に配置する。
【００１６】
原料の平均粒径が３〜１５μｍの微粉原料溶融の場合、隣り合う各バーナー群の最近接バーナーの中心間の設置距離は、バーナー半径（ｒｍｍ）に対してｒ×２．５〜ｒ×５．６の範囲が好ましい。特にｒ×３．５〜ｒ×４．３が好ましい。隣り合うバーナー群間の距離をｒ×２．５未満の距離に設置した場合、両バーナー群の火炎の融合が生じて、粒子の融着が発生して好ましくない。また、隣り合うバーナー群間の距離をｒ×５．６超える距離に設置した場合、両バーナー群の火炎間に余剰の低温ガスが流入して溶融率の低下を招く。
【００１７】
原料の平均粒径が１５μｍを超え５０μｍ以下の粗粉原料溶融の場合、隣り合う各バーナー群の最近接バーナーの中心間の設置距離は、バーナー半径（ｒｍｍ）に対してｒ×２．５〜ｒ×３．７の範囲が好ましい。特にｒ×２．９〜３．３の範囲が好ましい。隣り合うバーナー群間の距離をｒ×２．５未満の距離に設置した場合、両バーナー群の火炎の融合が過度に生じて、粒子の融着が発生して好ましくない。また、隣り合うバーナー群間の距離をｒ×３．７超える距離に設置した場合、両バーナー群間に余剰の低温ガスが流入して溶融率の低下を招く。
【００１８】
バーナー群を複数群構成するに当たり、バーナー群数は２〜６群が好ましい。６群を超える構成にした場合、平面中心部の空間が大きくなり燃焼効率の低下を来す。また、これを避けるため中心に１群を配置した構成では外周群の火炎の干渉により融着粒子が発生して好ましくない。
【００１９】
各群の配置を適切にした場合、１群のバーナー当たりの原料粉末の単位時間原料噴射量が重要となる。すなわち、１群のバーナー当たり原料粉末を１００〜３００ｋｇ／時で火炎中に噴射するように調整しなければならない。特に１５０〜２５０ｋｇ／時が好ましい。
【００２０】
原料粉末の供給量が１００ｋｇ／時未満では火炎中に噴射するために使用するガスの使用量が多くなる。例えば、助燃ガスを噴射するために使用した場合、原料の分散に必要なガスが火炎を冷却するため、球形度が低下する。噴射ガスに可燃ガスを使用した場合、原料の分散に必要なガス量が過大となり、粒子の融着が発生する。
【００２１】
原料粉末の供給量が３００ｋｇ／時を超える場合には１群のバーナー当たりの原料粉末濃度が濃くなり、粒子間にはさまれ充分に温度上昇できないため、溶融されない粒子が発生すると共に粒子の衝突が増え、融着も発生するのでこのましくない。
【００２２】
装置としては、バーナーを備えた縦型の炉体に捕集装置が接続されたものを用いることができる。炉体は横型であってもよい。捕集装置としては、例えばサイクロン、強制渦流分級機等の分級機と、例えばバッグフィルター等の捕集機とが接続されている。分級機は所望する回収球状シリカ粉末の平均粒径に応じ、適宜数設置される。図１に示されるものは、炉体下部からの捕集紛も含め、粒度分布の異なる三種の回収球状シリカ粉末が捕集タンクに捕集されることを示している。特開平１１−５７４５１号公報に図示されるように、分級機はなくてもよい。その場合には、粒度分布の異なる二種の回収球状シリカ粉末が捕集されることになる。分級機の市販品の一例に、日清エンジニアリング株式会社製、ターボクラシファイアがある。なお、炉壁保護のため、炉内壁に沿わせて、又は炉内壁を旋回させて冷却ガス（例えば空気）を流通することは好ましい。
【００２３】
火炎中に原料粉末を噴射する場合、単位時間当たりの原料粉末供給量が高い、高生産操業の場合には原料粉末濃度が高くなるため、原料粉末供給量に対する必要燃料量は多くなる。この燃料効率を表現する方法として、供給される原料粉末１ｋｇ当たりの必要燃料量（Ｎｍ３）を燃料比として表現する。生産性、省エネルギー面より燃料比は低い方が望ましい。従来技術では、球形度０．８以上の球状金属酸化物粉を製造するためには、燃料比が０．１９０以上必要であったが、本発明の方法によれば燃料比０．１７５未満でも所望の球状金属酸化物粉末を製造可能となった。
【実施例】
【００２４】
実施例１〜９、１１〜１９及びＡ〜Ｒ、比較例１、２、Ａ及びＢの球状金属酸化物粉末の製造は、図１に示される装置、すなわち、溶融炉１の頂部に燃料ガス供給管２、助燃ガス供給管３、原料粉末供給管４が接続されているバーナー５を用いて行った。バーナー５は、複数本でバーナーの１群が構成され、且つバーナー群は複数群設置されている。但し、比較例においては、バーナー群は１群だけである。更に、溶融炉から排出された球状粒子が、サイクロン６、バッグフィルター７、ブロワー８からなる捕集工程に空気輸送されるように直列に接続された装置を用い、シリカ粉末の球状化を行った。この結果を表１と表２に示す。同様の装置を用い、アルミナ系原料の球状化を行った結果を表３と表４に示す。ただし、球状アルミナの場合は、球形度のみで評価を行った。なお、複数群のバーナーは、図２及び図３に例示すように、配置した。
【００２５】
バーナーの火炎による原料シリカ粉末の球状化には、燃料ガスとしてＬＰＧを原料粉末供給量に対する燃料比が０．１７０（Ｎｍ３／ｋｇ）、助燃ガスとして酸素をＬＰＧ比５倍（Ｎｍ３／Ｎｍ３）、原料シリカ粉末として、株式会社ニッチツ製、商品名Ｆ２０７５、平均粒径２０μｍを使用した。原料シリカ粉末は分級して、微粉原料と粗粉原料に分けて、それぞれを噴射して球状化を行い、サイクロンで捕集した溶融品の溶融率と球形度を以下の測定方法に従い測定した。それらの結果を、バーナー条件と共に表１に示す。
【００２６】
溶融率測定は粉末Ｘ線回折装置（ＲＩＧＡＫＵ社製Ｍｉｎｉ Ｆｌｅｘ）を用い、Ｃｕκ線の２θが２６°〜２７．５°の範囲において、試料のＸ線回折分析を行った。結晶質シリカは２θが２６．７°に主ピークが存在するが、溶融シリカではこの位置にはピークは存在しない。溶融シリカと結晶質シリカが混在していると、混在の比率に応じた２６．７°のピーク高さが得られる。
【００２７】
結晶質シリカ標準試料のＸ線強度に対する試料のＸ線強度の比から、結晶質シリカ混在率（試料のＸ線強度／結晶質シリカのＸ線強度）を算出し、下式で溶融率を求めた。
溶融率（％）＝（１−結晶シリカ混在率）×１００
【００２８】
平均球形度は、ＳＹＳＭＥＸ社製ＦＰＩＡ３０００で測定した。試料１０ｇを２００ｍＬビーカーに秤取り、イオン交換水１５０ｍＬを加える。超音波で３分間分散し、ＪＩＳ篩４５μｍで篩い分け篩い上を測定サンプルとする。篩い上より０．０２〜０．０３ｇを分取して２０ｍLガラス容器に投入、２５質量％プロピレングリコール水溶液５ｍLを加えて、フロー式粒子像分析装置で溶融品の１００個の粒子について平均球形度を測定した。
平均球形度の計算式＝｛（対象粒子の投影面積）＊４π）｝2／（対象粒子の投影周囲長）2
【００２９】
（比較例１）
バーナー２４本を１群で構成し、シリカ微粉原料粉末２５kg／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。バーナー２４本を１群のみで構成したため、溶融率、球形度共に低い結果となった。
【００３０】
（実施例１）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。１群のみでバーナーを構成した、比較例１に比べ溶融率、球形度共に優っており高効率で製造できた。
【００３１】
（実施例２）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×２．５の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。比較例１に比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。実施例１に比べると若干融着があるため、球形度は低かった。
【００３２】
（実施例３）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×５．６の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。比較例１に比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。実施例１に比べるとバーナー群の設置距離が遠いため、溶融率が若干低い結果となった。
【００３３】
（実施例４）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末１６．７ｋｇ／時・本、合計４００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。実施例１に比べるとバーナー１群当たりの原料粉末の噴射量が少ないため、若干球形度の低いシリカ粉末が得られた。
【００３４】
（実施例５）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計１２００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。実施例１に比べるとバーナー１群当たりの噴射量が多いため、溶融率、球形度共に若干低いシリカ粉末が得られた。
【００３５】
（実施例６）
１群のバーナーを８本で２群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計４００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。比較例１に比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。
【００３６】
（実施例７）
１群のバーナーを３本で６群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にシリカ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計４５０ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。比較例１に比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。
【００３７】
（実施例８）
原料粉末の平均粒径を１５μｍにした以外の条件は実施例１と同様の条件で噴射した結果を表１に示す。実施例１と同様に、溶融率、球形度が共に優れた球状シリカ粉末が得られた。
【００３８】
（実施例９）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×６．０の距離に設置したバーナー７群にシリカ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計１０５０ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表１に示す。バーナーが７群の構成の場合、設置距離が遠いため、溶融率、球形度共に実施例１よりはやや低いシリカ粉末が得られた。
【００３９】
（比較例Ａ）
バーナー１２本を１群で構成し、シリカ粗粉原料粉末２５kg／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。バーナー１２本を１群のみで構成したため、溶融率、球形度共に低い結果となった。
【００４０】
（実施例Ａ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。１群のみでバーナーを構成した、比較例Ａに比べ溶融率、球形度共に優っており高効率で製造できた。
【００４１】
（実施例Ｂ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×２．５の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。比較例Ａに比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。実施例１に比べると若干融着があるため、球形度は低かった。
【００４２】
（実施例Ｃ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．７の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。比較例Ａに比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。実施例１に比べるとバーナー群の設置距離が遠いため、溶融率が若干低い結果となった。
【００４３】
（実施例Ｄ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末３３．３ｋｇ／時・本、合計４００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。実施例Ａに比べるとバーナー１群当たりの原料粉末の噴射量が少ないため、若干球形度の低いシリカ粉末が得られた。
【００４４】
（実施例Ｅ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末１００ｋｇ／時・本、合計１２００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。実施例Ａに比べるとバーナー１群当たりの噴射量が多いため、溶融率、球形度共に若干低いシリカ粉末が得られた。
【００４５】
（実施例Ｆ）
１群のバーナーを８本で２群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計８００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。比較例Ａに比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。
【００４６】
（実施例Ｇ）
１群のバーナーを３本で６群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にシリカ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計９００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。比較例Ａに比べ溶融率、球形度共に優った球状シリカ粉末が得られた。
【００４７】
（実施例Ｈ）
原料粉末の平均粒径を１６μｍにした以外の条件は実施例１と同様の条件で噴射した結果を表２に示す。実施例Ａと同様に、溶融率、球形度が共に優れた球状シリカ粉末が得られた。
【００４８】
（実施例Ｉ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×４．１の距離に設置したバーナー７群にシリカ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計１０５０ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表２に示す。バーナーが７群の構成の場合、設置距離が遠いため、溶融率、球形度共に実施例Ａよりはやや低いシリカ粉末が得られた。
【００４９】
（比較例２）
バーナー２４本を１群で構成し、アルミナ微粉原料粉末２５kg／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。バーナー２４本を１群のみで構成したため、球形度は低い結果となった。
【００５０】
（実施例１１）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にアルミナ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。１群のみでバーナーを構成した、比較例２に比べ球形度は優っており高効率で製造できた。
【００５１】
（実施例１２）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×２．５の距離に設置したバーナー群にアルミナ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。比較例２に比べ球形度に優った球状アルミナ粉末が得られた。実施例１１に比べると若干融着があるため、球形度は低かった。
【００５２】
（実施例１３）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にアルミナ微粉原料粉末１６．７ｋｇ／時・本、合計４００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。実施例１１に比べるとバーナー１群当たりの原料粉末の噴射量が少ないため、若干球形度の低いアルミナ粉末が得られた。
【００５３】
（実施例１４）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にアルミナ微粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計１２００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。実施例１１に比べるとバーナー１群当たりの噴射量が多いため、球形度の若干低いアルミナ粉末が得られた。
【００５４】
（実施例１５）
１群のバーナーを８本で２群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にアルミナ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計４００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。比較例２に比べ球形度に優った球状シリカ粉末が得られた。
【００５５】
（実施例１６）
１群のバーナーを３本で６群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群にアルミナ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計４５０ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。比較例２に比べ、球形度に優った球状アルミナ粉末が得られた。
【００５６】
（実施例１７）
原料粉末の平均粒径を１５μｍにした以外の条件は実施例１と同様の条件で噴射した結果を表３に示す。実施例１１と同様に、球形度に優れた球状アルミナ粉末が得られた。
【００５７】
（実施例１８）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．９の距離に設置したバーナー群に水酸化アルミニューム微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。実施例１１と同等の球形度となっており、水酸化アルミニューム原料でも高効率で製造できた。
【００５８】
（実施例１９）
１群のバーナーを６本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×６．０の距離に設置したバーナー７群にアルミナ微粉原料粉末２５ｋｇ／時・本、合計１０５０ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表３に示す。バーナーが７群の構成の場合、設置距離が遠いため、実施例１１よりは低い球形度の若干低いアルミナ粉末が得られた。
【００５９】
（比較例Ｂ）
バーナー１２本を１群で構成し、アルミナ粗粉原料粉末２５kg／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。バーナー１２本を１群のみで構成したため、球形度が低い結果となった。
【００６０】
（実施例Ｊ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にアルミナ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。１群のみでバーナーを構成した、比較例Ｂに比べ球形度が優っており高効率で製造できた。
【００６１】
（実施例Ｋ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×２．５の距離に設置したバーナー群にアルミナ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。比較例Ｂに比べ球形度に優った球状アルミナ粉末が得られた。実施例Ｊに比べると若干融着があるため、球形度は低かった。
【００６２】
（実施例Ｌ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にアルミナ粗粉原料粉末３３．３ｋｇ／時・本、合計４００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。実施例Ｊに比べるとバーナー１群当たりの原料粉末の噴射量が少ないため、若干球形度の低いアルミナ粉末が得られた。
【００６３】
（実施例Ｍ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にアルミナ粗粉原料粉末１００ｋｇ／時・本、合計１２００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。実施例Ｊに比べるとバーナー１群当たりの噴射量が多いため、球形度の若干低いアルミナ粉末が得られた。
【００６４】
（実施例Ｎ）
１群のバーナーを８本で２群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にアルミナ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計８００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。比較例Ｂに比べ球形度に優った球状アルミナ粉末が得られた。
【００６５】
（実施例Ｏ）
１群のバーナーを３本で６群構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群にアルミナ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計９００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。比較例Ｂに比べ球形度に優った球状アルミナ粉末が得られた。
【００６６】
（実施例Ｐ）
原料粉末の平均粒径を１６μｍにした以外の条件は実施例Ａと同様の条件で噴射した結果を表４に示す。実施例Ｊと同様に、球形度に優れた球状アルミナ粉末が得られた。
【００６７】
（実施例Ｑ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×３．１の距離に設置したバーナー群に水酸化アルミニューム粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計６００ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。実施例Ｊと同等の球形度となっており、水酸化アルミニューム原料でも高効率で製造できた。
【００６８】
（実施例Ｒ）
１群のバーナーを３本で構成し、隣り合うバーナー群の設置距離をｒ×４．１の距離に設置したバーナー７群にアルミナ粗粉原料粉末５０ｋｇ／時・本、合計１０５０ｋｇ／時で噴射した条件での結果を表４に示す。バーナーが７群の構成の場合、設置距離が遠いため、実施例Ｊよりは低い球形度の低いアルミナ粉末が得られた。
【００６９】
【表１】
【００７０】
【表２】
【００７１】
【表３】
【００７２】
【表４】
【００７３】
表１〜表４の実施例と比較例が示すよう、本発明においては、１群のバーナーの本数と火炎干渉度を考慮した位置に複数群のバーナーを設置することにより、高溶融率かつ高球形度の球状金属酸化物粉末を高効率で製造することができる。
【産業上の利用可能性】
【００７４】
本発明の方法で製造された球状金属酸化物粉末は、半導体封止材の充填材、基板材料等として使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００７５】
【図１】球状金属酸化物粉末の製造装置概略図
【００７６】
【図２】微粉球状化バーナー配置概略図
【００７７】
【図３】粗粉球状化バーナー配置概略図
【符号の説明】
【００７８】
１ 溶融炉
２ 燃料ガス供給管
３ 助燃ガス供給管
４ 原料粉末供給管
５ 複数群バーナー
６ サイクロン
７ バッグフィルター
８ ブロワー
Ａ〜Ｄ １群バーナー
【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属酸化物粉末及び金属水酸化物粉末からなる群より選ばれる１種以上の原料粉末を、バーナーを用いて火炎中で球状化する球状金属酸化物粒子の製造方法において、バーナーは燃料ガス供給手段、助燃ガス供給手段及び原料粉末供給手段を備えた複数本で１群を構成し、且つバーナーを複数群設置することを特徴とする球状金属酸化物粉末の製造方法。
【請求項２】
バーナーの複数群が２群から６群であり、隣り合う各バーナー群の最近接バーナーの中心間の設置距離が、原料の平均粒径が３〜１５μｍの場合、バーナー半径の２．５倍〜５．６倍、原料の平均粒径が１５μｍを超え５０μｍ以下の場合、バーナー半径の２．５倍〜３．７倍であることを特徴とする請求項１に記載の球状金属酸化物粉末の製造方法。
【請求項３】
原料粉末をバーナー１群当たり１００〜３００ｋｇ／時で火炎中に噴射することを特徴とする請求項１又は２に記載の球状金属酸化物粉末の製造方法。
【請求項４】
火炎中に噴射する原料粉末供給量に対する燃料比が０．１７５（Ｎｍ３／ｋｇ）未満であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の球状金属酸化物粉末の製造方法。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載の球状金属酸化物粉末の平均球形度が０．８０以上、溶融率が９８．０％以上であることを特徴とする球状金属酸化物粉末の製造方法。
【請求項１】
金属酸化物粉末及び金属水酸化物粉末からなる群より選ばれる１種以上の原料粉末を、バーナーを用いて火炎中で球状化する球状金属酸化物粒子の製造方法において、バーナーは燃料ガス供給手段、助燃ガス供給手段及び原料粉末供給手段を備えた複数本で１群を構成し、且つバーナーを複数群設置することを特徴とする球状金属酸化物粉末の製造方法。
【請求項２】
バーナーの複数群が２群から６群であり、隣り合う各バーナー群の最近接バーナーの中心間の設置距離が、原料の平均粒径が３〜１５μｍの場合、バーナー半径の２．５倍〜５．６倍、原料の平均粒径が１５μｍを超え５０μｍ以下の場合、バーナー半径の２．５倍〜３．７倍であることを特徴とする請求項１に記載の球状金属酸化物粉末の製造方法。
【請求項３】
原料粉末をバーナー１群当たり１００〜３００ｋｇ／時で火炎中に噴射することを特徴とする請求項１又は２に記載の球状金属酸化物粉末の製造方法。
【請求項４】
火炎中に噴射する原料粉末供給量に対する燃料比が０．１７５（Ｎｍ３／ｋｇ）未満であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の球状金属酸化物粉末の製造方法。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載の球状金属酸化物粉末の平均球形度が０．８０以上、溶融率が９８．０％以上であることを特徴とする球状金属酸化物粉末の製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図２】
【図３】
【公開番号】特開２０１０−１８４４９（Ｐ２０１０−１８４４９Ａ）
【公開日】平成２２年１月２８日（２０１０．１．２８）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００８−１７８０４５（Ｐ２００８−１７８０４５）
【出願日】平成２０年７月８日（２００８．７．８）
【出願人】（０００００３２９６）電気化学工業株式会社 (1,539)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２２年１月２８日（２０１０．１．２８）
【国際特許分類】
【出願日】平成２０年７月８日（２００８．７．８）
【出願人】（０００００３２９６）電気化学工業株式会社 (1,539)
【Ｆターム（参考）】
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