複合肥料及びその製造方法
【課題】
炭化汚泥を原料に含む複合肥料及びその製造方法の提供。さらにはリン酸成分を有効に利用できる複合肥料及びその製造方法の提供。
【解決手段】
リン酸成分を多く含む低温炭化汚泥を原料として用い、有機物及び／又はリン酸溶解微生物を加え、さらに植物の生育初期に有用な水溶性リン酸を加えることで炭化汚泥のリン酸を有効に利用できる複合肥料を製造した。
炭化汚泥を原料に含む複合肥料及びその製造方法の提供。さらにはリン酸成分を有効に利用できる複合肥料及びその製造方法の提供。
【解決手段】
リン酸成分を多く含む低温炭化汚泥を原料として用い、有機物及び／又はリン酸溶解微生物を加え、さらに植物の生育初期に有用な水溶性リン酸を加えることで炭化汚泥のリン酸を有効に利用できる複合肥料を製造した。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭化汚泥を原料に含む複合肥料及びその製造方法に関する。さらに詳しくは、炭化汚泥に含まれるリン酸成分（P2O5）を有効に利用できる複合肥料及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
下水汚泥、屎尿汚泥、工業汚泥等の汚泥類は、焼却、コンポスト化、溶融等によって処理が行われてきた。しかし、焼却では二酸化炭素の排出や、重金属を含む焼却灰の埋め立てによる土壌汚染等が懸念されており、また、コンポスト化では、発酵温度が７０℃程度であるため、汚泥類に含有される環境ホルモン様物質の分解が進まないことや有害微生物の生残等の問題がある。溶融ではこれらの問題はないものの、多くのエネルギーが必要となり、コストが高くなるという問題がある。そこで、重金属や環境ホルモン等による環境への影響が少なく、エネルギーコストの低い処理方法として、炭化が注目されてきた。
【０００３】
汚泥の炭化方法として、炭化炉の温度を２００〜６００℃又は７００〜９００℃に設定して一工程で加熱することで、有機性汚泥から炭化する方法（例えば、特許文献１参照。）や有機性の汚泥脱水ケーキに炭化物を添加して水分を調整した後に造粒し、これを一工程で炭化する方法（例えば、特許文献２参照。）等が開発されており、土壌改良材や農地や緑地の整備に利用されている。しかし、炭化温度が高温であるため、肥料成分として有効な窒素成分やリン酸成分が不溶化したり、タールが残留したりする等して、得られた炭化汚泥を肥料として利用することが難しかった。
【０００４】
そこで近年、さらに４００〜６００℃の低温の条件下で汚泥を炭化すること（以下、低温炭化という。）で、肥料として有効な可溶性のリン酸成分を多く維持している炭化汚泥を得る方法が開発された。この方法によって得られた炭化汚泥は、リン酸成分の欠乏により生育が阻害される土壌において、土壌の改良材として有効であり、肥料として利用できることが示唆されている（例えば、特許文献３参照。）。しかし、この炭化汚泥においても植物の生育に必要とされる窒素成分のほとんどが固定化されており、また植物の生育初期に必要とされる水溶性リン酸はごくわずかであるため、リン酸成分の欠乏土壌における土壌改良材以外に炭化汚泥を用いた効果的な肥料はいまだに開発されていない。
【０００５】
また、現在、日本で肥料原料としているリン酸はリン鉱石等から得たものであるが、そのほとんどが輸入によるものであり、リン資源は世界的に枯渇傾向にある。一方で、汚泥にはリン酸が含まれるため、有用なリン資源として期待される。さらに、低温で炭化された汚泥には、可溶性のリン酸成分が多く含まれることから、このリン酸成分を有効に回収する技術と、さらに、得られたリン酸成分を肥料として、植物の生育に有効に利用できる技術の開発が望まれている。
【特許文献１】特開2002-1395号公報
【特許文献２】特開平10-290998号公報
【特許文献３】特願2004-182391号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、このような課題を解決するためになされたものであって、汚泥の植物生育に有用な成分、特にリン酸成分を有効に利用した、炭化汚泥を原料に含む、複合肥料及びその製造方法の提供を課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、前記課題を解決するために鋭意研究を行った結果、汚泥の低温炭化によって得られる、リン酸成分を多く含む炭化汚泥をリン酸成分として原料に用い、窒素成分やカリ成分等のその他の成分を加えることで、植物の生育に有用な肥料を製造できることを見出した。また、有機物や有機物とリン酸溶解微生物を加えることで、炭化汚泥に含まれる不溶態のリン酸を可給化し植物により効率的に吸収させる肥料を製造できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００８】
すなわち、本発明は（１）〜（１１）のいずれかに記載の複合肥料及びその製造方法に関する。
（１）炭化汚泥を含むことを特徴とする複合肥料。
（２）汚泥の炭化温度が４００〜６００℃である前記（１）に記載の複合肥料。
（３）汚泥が下水汚泥、屎尿汚泥又は畜産排水処理汚泥である前記（１）又は（２）に記載の複合肥料。
（４）窒素、リン酸、カリの少なくとも２つ以上の成分を含む前記（１）〜（３）のいずれかに記載の複合肥料。
（５）有機質成分を含む前記（１）〜（４）のいずれかに記載の複合肥料。
（６）リン酸溶解微生物を含む前記（１）〜（５）のいずれかに記載の複合肥料。
（７）リン酸溶解微生物がAspergillus属、Penicillium属、Bacillus属細菌又はPseudomonas属に属する微生物である前記（６）に記載の複合肥料。
（８）粒状、桃核状、ペレット状又はタブレット状である前記（１）〜（７）のいずれかに記載の複合肥料。
（９）炭化汚泥に含まれるリン酸成分を肥料のリン酸成分として用い、これに、窒素成分、カリ成分、リン酸成分、有機質成分及びリン酸溶解微生物からなる群より選択されるいずれか１つ以上の成分を加えて混合又は混練し、乾燥することを特徴とする前記（１）〜（７）のいずれかに記載の複合肥料の製造方法。
（１０）炭化汚泥に含まれるリン酸成分を肥料のリン酸成分として用い、これに、窒素成分、カリ成分、リン酸成分、有機質成分及びリン酸溶解微生物からなる群より選択されるいずれか１つ以上の成分と、さらに造粒促進材を加えて混合又は混練し、成形乾燥することを特徴とする前記（８）に記載の複合肥料の製造方法。
（１１）前記（１）〜（８）のいずれかに記載の複合肥料を、局在施用することを特徴とする、複合肥料の使用方法。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の炭化汚泥を原料に含む複合肥料及びその製造方法では、原料となる汚泥の成分、特にリン酸成分を最大限に利用することができる。また、原料として用いる汚泥が安価であり、さらにその炭化方法が低温のため、少ないエネルギーで炭化することができ、安価かつ安全で、取り扱いが容易な複合肥料を製造することができる。さらに本発明の炭化汚泥より、リン酸成分を得ることでリン資源枯渇化対策の強化に役立つ等の効果がある。
排水処理分野においては年々増加傾向にある汚泥の最終処分策が懸念されていたが、安定して継続的な再利用の方法が提案できると同時にこれまで焼却・溶融及びコンポスト化で発生した二酸化炭素の大気放出を大幅に削減することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
本発明の「汚泥」とは、産業廃棄物として得られる下水汚泥、屎尿汚泥、畜産排水処理汚泥、工業汚泥等の汚泥類のことをいう。汚泥類は、下水などの処理水に含まれる栄養物を微生物菌体に取り込ませ、水の中の栄養物を除去して放流する際に発生する余剰菌体を含むことから、炭素、窒素、水素、リン、カリ等を含む。本発明に用いる汚泥類としては、いずれの汚泥類も用いることができるが、植物の生育や環境に害となる重金属の含有量が少なく、一方で植物の生育の必須元素である窒素、リン、カリを多く含む下水汚泥、屎尿汚泥、畜産排水処理汚泥等が特に好ましい。
【００１１】
汚泥を回収する場合、効率を高めるために凝集剤を用いるのが一般的である。本発明において、高分子凝集剤、鉄系凝集剤、アルミニウム系凝集剤、石灰系凝集剤等のうち、いずれも用いることができる。
一般に回収された汚泥の農業利用においては、鉄系凝集剤とアルミニウム系凝集剤を用いた汚泥はリン酸の肥効が現れないという問題があった。しかし、本発明において、リン酸溶解微生物等を加えることにより、この問題を解決したため、いずれの凝集剤も利用できる。なかでも汚泥がコンパクトに回収できる鉄系凝集剤を用いるのが特に好ましい。
【００１２】
本発明の「炭化汚泥」とは、汚泥類を、炭化処理した、汚泥の炭化物のことをいう。汚泥の炭化により、汚泥類に含まれる含水率が高い有機物が乾燥され、更に減容化される。そして、汚泥に含まれる水素のほとんどがガス化され、炭素及び窒素はそれぞれ一部がガス化され、残りのほとんどが炭化物に固定されるが、リン酸成分とカリ成分はほとんどが炭化物に無機態で残留することから有効に利用できる。汚泥の炭化は、２００〜１，０００℃の温度範囲に設定して行うことができるが、汚泥に含まれるリン酸成分が完全酸化態（五酸化燐）にならない４００〜６００℃、特に４００〜５００℃の低温で炭化を行うことが好ましい。
【００１３】
４００〜５００℃の低温で炭化をした汚泥類は窒素全量で約５〜８％、リン酸全量で約８〜１５％、カリ全量で約３〜１５％を含有する。窒素成分含有量は有機質肥料として一般に利用されている菜種油粕等に匹敵するが、炭化物に固定された窒素は土壌中で微生物による分解を受けないため、植物の生育には利用できない。従って、リン酸成分、カリ成分が植物に利用可能である。この炭化汚泥をそのまま肥料、土壌改良材、緑化資材、培土等又はその原料として用いることもできる。又は窒素等のその他の成分を加えることで、より有効な肥料等を調製することができる。
【００１４】
本発明の複合肥料に用いる炭化汚泥には、重金属類の含有率がヒ素０．００５％以下、カドミウム０．０００５％以下、水銀０．０００２％以下、ニッケル０．０３％以下、クロム０．０５％以下、鉛０．０１％以下の炭化汚泥を用いることが特に好ましい。そして植物の生育に必須とされるリン酸成分全量を８％以上含む炭化汚泥を用いることが好ましい。作物の種類や作型ごとに肥料の窒素、リン酸、カリの成分の理想的バランスは異なるばかりか、特に窒素成分の溶出速度や可給態への変化の速度は植物の生育を規定する。そのため、目的ごとに窒素、リン酸、カリ成分を外部から加えることもでき、窒素成分としては、硫酸アンモニア、塩化アンモニア、リン酸アンモニア、硝酸アンモニア、尿素、ホルムアルデヒド加工尿素、CDU、及び魚粕、菜種油粕、脱脂米糠等の有機質肥料などが例示される。リン酸成分としては過リン酸石灰、重過リン酸石灰、熔成リン肥など無機質の他蒸製骨粉などの有機質肥料が例示される。カリ成分としては硫酸カリウム、塩化カリウム、ケイ酸カリウム等を加えることができる。
【００１５】
土壌に施すリン酸肥料の内、水溶性リン酸は即効的に肥効を発現するが土壌中の活性な鉄やアルミニウムと反応して溶解性の低いリン酸化合物となりやすいことが知られ、この現象はリン酸の固定と言われている。一方、水溶性ではないがクエン酸などの薄い酸に溶解する性質のリン酸肥料はく溶性リン酸と呼ばれ肥効は緩効的ではあるが土壌に固定されにくいとされている。本発明の炭化汚泥を用いた複合肥料の場合はリン酸源に炭化汚泥に含有されるく溶性リン酸を主原料としているために土壌に固定される量が少ない。また、成形して粒状又は桃核状、ペレット状等にして土壌に局在化させるため土壌中の鉄やアルミとの接触面積も最小に維持される。更にリン酸成分を植物に効率よく吸収させるために窒素やカリをリン酸成分と同じ位置に配置することで植物根を誘引するように工夫されている。発芽後間もない植物は根の量が少なく自ら根酸を代謝して土壌のく溶性リン酸を吸収する能力は弱く、生育初期に水溶性リン酸を与えることが重要であるが、本発明の炭化汚泥を用いた複合肥料の場合は炭化汚泥以外に生育初期に必要な水溶性リン酸を同時に配合することが必要である。斯かる工夫によって窒素とカリが肥料粒から溶出した後、最終的に肥料粒にリン酸が残り、植物根が粒を取り巻いたり貫いたりしてリン酸を効率よく吸収する。
【００１６】
本発明の「複合肥料」とは、炭化汚泥に他の肥料成分、例えば、硫酸アンモニア、過リン酸石灰、塩化カリウム等を加えた肥料のことをいい、さらに造粒促進剤を加えて成形して、肥料のハンドリング性を高め、土壌との接触面積を少なくするとともに、局在的な散布等を容易にしてもよい。炭化汚泥は窒素やカリ原料との化学反応性に乏しく副塩形成による造粒性が悪く、複合肥料の製造に当たっては造粒促進材を添加することが好ましい。本発明の複合肥料の成形にあたり、造粒促進材を用いる場合は、造粒促進材として知られているならば、いずれのものも用いることができるが、木質泥炭、草炭質腐植、流紋岩質凝灰岩粉末、ベントナイト等を用いることができる。特に、木質泥炭が造粒促進材自身へのリン酸の固定が緩やかで、成形品の物理的強度が維持しやすいばかりか、腐植酸を含有して植物ホルモン様の生理活性効果を示す性質や塩基置換容量が大きい性質を併せ持つため最も好ましい。
【００１７】
本発明の複合肥料は、使用する対象の植物や目的に応じて成形し、粒径等の大きさを調整することができる。成形には皿型造粒機、押し出し造粒機、ブリケッティングマシーン等を用いて行い、粒状、ペレット状、桃核状、タブレット状等にすることができる。成形した複合肥料は、イネ・麦などの穀類や果菜類・葉菜類・茎菜類・根菜類のような野菜の他、果樹・樹木・花卉類・芝等の生育に利用することができる。対象の植物の生育期間が２ヶ月以内程度の短期である場合は粒状の複合肥料を、２ヶ月以上である場合は桃核状の複合肥料を用いることが好ましい。また、花卉類の鉢栽培や野菜の鉢育苗の追肥や置き肥ではペレット状・タブレット状・桃核状の複合肥料を用いることが好ましい。粒状の複合肥料では、同一成分量を施す場合に粒径の違いで土壌中での密度が異なるため作物根との距離や複合肥料粒近傍の肥料濃度に大きな違いが現れるため、窒素とリン酸及びカリ成分の合計量が肥料重量の１０〜１５％程度の本発明の複合肥料は粒の直径が５〜１０ミリメートル程度とし、それ以上の成分の本発明の複合肥料は２〜４ミリメートル程度の粒径とするのが好ましい。
【００１８】
さらに、本発明の複合肥料の植物の生育への効果を高めるために、窒素成分の原料に有機質を配合し分解過程で生成する有機酸によってリン酸の溶解を促進したり、さらにこれにリン酸溶解微生物の耐久生存体等を加えたりすることで、リン酸の利用率を高めることができる。有機質としては、分解過程で有機酸を生成するものであればいずれの有機質でも加えることができるが、菜種油粕、米ぬか等を加えることが好ましい。
また、リン酸溶解微生物としては、有機酸やキレート物質の生産によって不溶性リン酸塩の溶解能力を有する微生物であればいずれの微生物でも用いることができるが、Aspergillus属、Penicilium属、Bacillus属、Pseudomonas属の微生物が好ましく、特にクエン酸生成能力が高いAspergillus nigerを用いることが好ましい。また、Penicillium 属としては、Penicillium bilaji、Penicillium citrinum等を、Bacillus属としては、Bacillus subtilis、Bacillus megaterium等を、さらにPseudomonas属としては、Pseudomonas putida、Pseudomonas fluorescens等を用いることができる。本発明の複合肥料の製造工程で８０℃以上の加熱を行う場合にはBacillus属菌の耐熱性芽胞を用いることが好ましい。これらのリン酸溶解微生物は生存体でも利用できるが、品質保持等の目的から耐久生存体として用いることが好ましい。耐久生存体は微生物の生物活性を維持しているものであればいずれのものも用いることができるが、糸状菌の分生胞子、糸状菌の厚膜胞子、細菌の芽胞等をあげることができる。これらは本発明の複合肥料の原料重量の有機質は１０〜２０％、リン酸溶解微生物の耐久生存体としては本発明の複合肥料１g当たり１，０００〜１００，０００個となるように加えることが好ましい。
以下、本発明の詳細を実施例等で説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００１９】
[参考例]
原料に用いる炭化汚泥及びその組成
複合肥料の製造にあたり、利用した下水汚泥、屎尿汚泥又は畜産廃水処理汚泥の炭化物に含まれる主要成分の分析を行った。それぞれの組成を表１に示した。
【００２０】
【表１】
【００２１】
表１の項目の中で、全リン酸とは原料を湿式灰化法で分解し定量されるリン酸の全量を現し、水溶性リン酸は水に溶解可能なリン酸の含有率、く溶性リン酸は２％クエン酸水溶液に溶解可能なリン酸の含有率を現し水溶性リン酸を内数として含む。また、可溶性リン酸はペーテルマン氏クエン酸アンモニア溶液に溶解可能なリン酸の含有率を現し水溶性リン酸を内数として含む。表中の−は、データがないことを示す。
下水汚泥 試料Ａ：群馬県（炭化温度５００℃）、試料Ｂ：富山県（炭化温度４００℃）
屎尿汚泥 試料Ｃ：岐阜県（炭化温度５００℃）、試料Ｄ：岐阜県（炭化温度５００℃）
畜産排水処理汚泥（群馬県）
試料Ｅ：凝集剤無し（炭化温度５００℃）、試料Ｆ：石灰剤凝集（炭化温度５００℃）、
試料Ｇ：鉄剤凝集（炭化温度５００℃）
凝集剤は汚泥を沈降させるために処理水に予め添加し、得られた脱水ケーキを乾燥した後、所定の温度で炭化した。
【実施例１】
【００２２】
炭化下水汚泥を用いた複合肥料の製造
炭化下水汚泥（表１試料A）、木質泥炭（造粒促進材）、塩化カリウム（カリ成分）、硫酸アンモニウム（窒素成分）、過燐酸石灰（水溶性リン酸成分）、リン酸アンモニウム（窒素成分、水溶性リン酸成分）、菜種油粕（有機質成分）、尿素（窒素成分）、縮合尿素（窒素成分）を原料として、表２に記載の使用量を用いて複合肥料１〜４を製造した。複合肥料２，３は有機質入り複合肥料であり、複合肥料４は、縮合尿素入り複合肥料であり、いずれも粒状（粒径３〜６ｍｍ）であった。使用した原料は化学肥料の原料として一般に流通している材料を用い、各原料を回転混合機で混合した後、皿型造粒機で加水造粒した後７０℃で通風乾燥して製造した。
【００２３】
【表２】
【実施例２】
【００２４】
複合肥料の使用
前記複合肥料１及び複合肥料１の原料組成から水溶性リン酸を除去した対照肥料１（炭化下水汚泥２７０重量部、木質泥炭４３５重量部、塩化カリウム８８重量部、硫酸アンモニウム２５２重量部）を製造して、トマトの栽培に用いた。
トマト栽培は群馬県藤岡市日本肥糧株式会社研究所の畑土壌でスイートコーン栽培跡地の土壌を用いた。この土壌は有効態リン酸（トルオーグ法）を乾土１００g当たり２０mg含む土壌で、一般にはリン酸欠乏症状が現れない濃度である。石灰、苦土なども作物の生育には理想的な範囲の土壌であった。直径１２センチメートルのビニールポットに土壌７００ｍＬを充填し、複合肥料１と対照肥料１はそれぞれ４．２gを施した。この土壌に発芽後７日目のトマトの幼苗を１本移植し、３０日間ガラスハウスで栽培した。
【００２５】
結果
リン酸の吸収が悪い場合に子葉に見られるアントシアン（紫色）の蓄積程度を１週間ごとに５段階評価で調査した結果を表３に示した（調査は２０反復で行い、平均値で示した）。草丈と葉数の推移を図１に示した。更に栽培開始直後と終了時に土壌の有効態リン酸を測定した結果を表４に示した。
図１において、複合肥料1を用いたトマトの草丈は移植直後から順調に伸びているが、対照肥料１では３週目までは停滞気味であり、根量が増加する時期から復活していることが示された。一般に植物の草丈は窒素の量や土壌水分によって大きく異なるが、これらの条件が同一であることから、複合肥料1を用いた場合にリン酸の肥効が高くなることが示された。従って、土壌に有効態リン酸（希酸可溶性リン酸）が豊富に存在する場合でも作物の生育初期には水溶性リン酸の量が生育を律速することが分かり、水溶性リン酸を殆ど含有しない炭化汚泥を原料として複合肥料を製造する場合には若干の水溶性リン酸を含有させることが極めて有効であることが分かった。
【００２６】
【表３】
【００２７】
【表４】
【実施例３】
【００２８】
リン酸溶解微生物を含む複合肥料の製造
汚泥凝集時に凝集剤として塩化鉄を用いた炭化畜産排水汚泥の炭化物（表１試料G）に硫酸アンモニウムと木質泥炭を加え、複合肥料５を製造した。同様の汚泥炭化物（表１試料G）に硫酸アンモニウムと菜種油粕及び木質泥炭を加えた複合肥料６と、更に複合肥料６の製造時に土壌糸状菌Aspergillus niger（リン酸溶解能を有する）の分生胞子を複合肥料１g当たり5000個の分生胞子が含まれるように添加した複合肥料７を製造した。複合肥料7の製造において使用した土壌糸状菌Aspergillus niger は、本発明者によって群馬県藤岡市の畑土壌から分離され、一般的なAspergillus nigerの性状を示し、不溶性のリン酸鉄やリン酸アルミニウムを溶解する能力を有している菌株である。本菌株をジャガイモ煮汁寒天培地で培養し、培地表面に形成された分生胞子を集めて懸濁液を調整し、所定量の胞子が含まれるようにその他の原料に混合して造粒した。これらの複合肥料は有効と考えられる成分で窒素-リン酸-カリ成分比が５％−８％−４％となるように製造した。表５に原料として用いた畜産排水汚泥炭化物と菜種油粕の成分組成（％）を示し、表６にそれぞれの複合肥料の原料の割合を示した。畜産排水処理汚泥に含まれる窒素成分は無機化しないため有効成分には含めなかった。
【００２９】
【表５】
【００３０】
【表６】
【実施例４】
【００３１】
リン酸溶解微生物を含む複合肥料の使用
前記複合肥料５〜７を用いて、コマツナの栽培を行った。ノイバウエルポット（内径１１．３センチメートル、高さ６．５センチメートルのプラスチック製の有底鉢）に栽培履歴の無い淡色黒ボク土壌（群馬県赤城下層土壌）の乾土３２５ｇを詰め、複合肥料５〜７をそれぞれ２ｇ添加し、コマツナ種子（品種：楽天、販売元：タキイ種苗）を１ポット当たり２０粒播種した。栽培開始後２５日間で栽培を終了し、ポットに残存している有効態リン酸と１ポット当りのコマツナへのリン酸吸収量を分析して、リン酸の肥効を調べた。有効態リン酸の分析は、土壌標準分析・測定法のトルオーグ法で行った。リン酸吸収量はポットに生育したコマツナの地上部を湿式灰化法で分解し、定量されたリン酸量からもとめた。リン酸量の分析はバナドモリブデン法で比色定量には分光光度計（島津製ＵＶ１２００）を用いた。
【００３２】
結果
栽培終了後の、１ポット中の土壌中の有効態リン酸量を図２aに、１ポットあたりの植物体へのリン酸吸収量を図２ｂに示した。複合肥料５と比較して、複合肥料６を用いた場合では、菜種油粕の効果によって土着のリン酸溶解微生物が活性化されリン酸の肥効が高まることが確認された。また複合肥料６にリン酸溶解微生物であるAspergillus nigerの分生胞子を添加した複合肥料７においてはリン酸の肥効をさらに高められることが示された。よって、リン酸溶解微生物を畜産汚泥炭化物と菜種油粕を原料とした複合肥料に担持させることで、畜産汚泥炭化物のリン酸の肥効を非常に高めることが示された。
【実施例５】
【００３３】
粒状の複合肥料及び桃核状の複合肥料の製造
炭化下水汚泥（表１試料Ａ）２７０重量部、木質泥炭（造粒促進材）２７１重量部、塩化カリウム（カリ成分）８８重量部、硫酸アンモニウム（窒素成分）２５２重量部及び過燐酸石灰（水溶性リン酸成分）１６４重量部を回転混合機で混合した後、皿型造粒機で加水造粒して粒径２〜４ｍｍ画分を７０℃の通風乾燥機で５％水分まで乾燥して粒状の複合肥料を製造した。
一方、同様の原料組成で配合し回転混合機で混合しながら原料全重量の１０％の加水を行い、混合原料をブリケットマシーンで成形し７０℃の通風乾燥機で５％水分まで乾燥して１個当たり１０gの桃核状の複合肥料を製造した。これらの複合肥料は肥料成分として、アンモニア性窒素５％、全リン酸５％、水溶性カリ５％を含有する複合肥料である。
【実施例６】
【００３４】
粒状化の複合肥料の使用
実施例５で製造した粒状の複合肥料と桃核状の複合肥料をトマトの栽培に用いた。
トマト栽培は市販の粒状園芸培土（ニッピ園芸培土１号：日本肥糧株式会社製）にトマト（品種：ハウス桃太郎）を播種し、子葉展開時のトマトを直径１２ｃｍのビニールポットに鉢上げして第１果房の第１花が開花する時期（本圃定植適期）まで育苗栽培を行った。この時、鉢上げの用土には市販の粉粒状園芸培土（良菜培土ＳＰ：日本肥糧株式会社製）７００ｍＬを用いた。当該培土は培土１Ｌ当たり窒素成分を２００ｍｇ含有し、リン酸、カリなどはバランス良く調整されているが、定植適期まで育苗を行うと窒素成分が不足する特徴がある。そこで、実施例５で製造した２種の複合肥料をポット当たり１０ｇ施用して栽培を行った。２−４ｍｍ粒径の粒状の複合肥料は培土全体に均一混合して充填し、１０ｇの桃核状の複合肥料は鉢底に配置して培土を充填した。対照区として粉粒状園芸培土（良菜培土ＳＰ）だけで肥料を追加しない試験区を設置した。播種後８日目で鉢上げを行い、鉢上げ後４７日間ガラスハウスで栽培した。
【００３５】
結果
形状と施肥位置が根張り状態や生育及びリン酸の肥効に及ぼす影響を調査した。栽培期間中の草丈と葉数の推移を図３に示した。
生育状況を観察したところ、対照区は、初期は何らの生育障害も認められず順調に生育したが、後期には窒素不足が起こり、葉色も褪せてきた。一方、粒状の複合肥料を追加施肥した場合には窒素成分が複合肥料により５００ｍｇ追加され、培土が元々含有している１４０ｍｇと併せて６４０ｍｇとなったため土壌の電気伝導度（ＥＣ）が培土全体で高くなった。これにより根が肥やけの状態となったため初期生育が極端に遅れ、結果的に対照区よりも生育が劣った。桃核状の複合肥料を鉢底に配置した場合には、定植適期まで肥料不足を起こすことなく充実した苗が生産できた。
桃核状の複合肥料を鉢底に配置した場合と、粒状の肥料で追加施肥した場合では、ポット全体では同量の肥料成分が施されているが、桃核状の複合肥料を鉢底に配置した場合では、複合肥料が局所に配置されたため培土全体の肥料濃度を高めることなく、適量の部分と過剰な部分が偏在する形となったため、一部では根が生育阻害を受けるものの影響を受けない部分では根が良く育ち肥料を十分に吸収することで地上部の生育も旺盛となったことによる。
また、根鉢を観察したところ、対照区は全体に均一な分布をしており、粒状の複合肥料追加区は初期から後期まで全体に根が少なく褐変しているものが多かった。一方、桃核状で追加した区は初期には桃核状の複合肥料の周りを避けて根が全体に分布したが、後期には根が桃核の複合肥料を取り囲み貫入しているものも観察された。
以上の結果より、これらの複合肥料の利用にあたり、培土全体の肥料濃度を高めることなく、適量の部分と過剰な部分が偏在するように、施肥することが望ましいことが示された。
栽培残土のpHとECを表７に示し、栽培終了時のトマトの重量及びをトマトの栄養状態を（地上部乾物重当たりの成分含有率：%)を表８及び表９に示した。
【００３６】
【表７】
【００３７】
【表８】
【００３８】
【表９】
【００３９】
作物の種類や栽培形態によっては必要とする肥料量が大きく異なるが、必要な全量を一回で施用すると土壌の肥料濃度が高くなって根を傷める。一方、栽培期間を通じて数回に分けて施用すると多大な労力を要する。こうした場合に本発明の複合肥料のような桃核状の複合肥料を用いることができ、同時に肥料の中に維持された炭化汚泥由来のく溶性のリン酸は根が集まって来ることによって更に有効に利用されることが確認された。
【産業上の利用可能性】
【００４０】
本発明の炭化汚泥を原料に含む複合肥料及びその製造方法では、原料となる汚泥の成分を最大限に利用することができる。本発明により得られた炭化汚泥は、リン資源枯渇化対策の強化に役立つ。また、肥料のみならず、培土原料、法面緑化材等、植物の生育における材料として幅広く利用できる。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】トマトを複合肥料と対照肥料のぞれぞれで栽培した場合のその草丈と葉数の推移を示した図である（実施例２）。
【図２】a,１ポット中の土壌中の有効態リン酸量を示した図である(実施例４)。 b,１ポットあたりの植物内へのリン酸吸収量を示した図である(実施例４)。
【図３】栽培期間中の草丈と葉数の推移を示した図である(実施例６)。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭化汚泥を原料に含む複合肥料及びその製造方法に関する。さらに詳しくは、炭化汚泥に含まれるリン酸成分（P2O5）を有効に利用できる複合肥料及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
下水汚泥、屎尿汚泥、工業汚泥等の汚泥類は、焼却、コンポスト化、溶融等によって処理が行われてきた。しかし、焼却では二酸化炭素の排出や、重金属を含む焼却灰の埋め立てによる土壌汚染等が懸念されており、また、コンポスト化では、発酵温度が７０℃程度であるため、汚泥類に含有される環境ホルモン様物質の分解が進まないことや有害微生物の生残等の問題がある。溶融ではこれらの問題はないものの、多くのエネルギーが必要となり、コストが高くなるという問題がある。そこで、重金属や環境ホルモン等による環境への影響が少なく、エネルギーコストの低い処理方法として、炭化が注目されてきた。
【０００３】
汚泥の炭化方法として、炭化炉の温度を２００〜６００℃又は７００〜９００℃に設定して一工程で加熱することで、有機性汚泥から炭化する方法（例えば、特許文献１参照。）や有機性の汚泥脱水ケーキに炭化物を添加して水分を調整した後に造粒し、これを一工程で炭化する方法（例えば、特許文献２参照。）等が開発されており、土壌改良材や農地や緑地の整備に利用されている。しかし、炭化温度が高温であるため、肥料成分として有効な窒素成分やリン酸成分が不溶化したり、タールが残留したりする等して、得られた炭化汚泥を肥料として利用することが難しかった。
【０００４】
そこで近年、さらに４００〜６００℃の低温の条件下で汚泥を炭化すること（以下、低温炭化という。）で、肥料として有効な可溶性のリン酸成分を多く維持している炭化汚泥を得る方法が開発された。この方法によって得られた炭化汚泥は、リン酸成分の欠乏により生育が阻害される土壌において、土壌の改良材として有効であり、肥料として利用できることが示唆されている（例えば、特許文献３参照。）。しかし、この炭化汚泥においても植物の生育に必要とされる窒素成分のほとんどが固定化されており、また植物の生育初期に必要とされる水溶性リン酸はごくわずかであるため、リン酸成分の欠乏土壌における土壌改良材以外に炭化汚泥を用いた効果的な肥料はいまだに開発されていない。
【０００５】
また、現在、日本で肥料原料としているリン酸はリン鉱石等から得たものであるが、そのほとんどが輸入によるものであり、リン資源は世界的に枯渇傾向にある。一方で、汚泥にはリン酸が含まれるため、有用なリン資源として期待される。さらに、低温で炭化された汚泥には、可溶性のリン酸成分が多く含まれることから、このリン酸成分を有効に回収する技術と、さらに、得られたリン酸成分を肥料として、植物の生育に有効に利用できる技術の開発が望まれている。
【特許文献１】特開2002-1395号公報
【特許文献２】特開平10-290998号公報
【特許文献３】特願2004-182391号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、このような課題を解決するためになされたものであって、汚泥の植物生育に有用な成分、特にリン酸成分を有効に利用した、炭化汚泥を原料に含む、複合肥料及びその製造方法の提供を課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、前記課題を解決するために鋭意研究を行った結果、汚泥の低温炭化によって得られる、リン酸成分を多く含む炭化汚泥をリン酸成分として原料に用い、窒素成分やカリ成分等のその他の成分を加えることで、植物の生育に有用な肥料を製造できることを見出した。また、有機物や有機物とリン酸溶解微生物を加えることで、炭化汚泥に含まれる不溶態のリン酸を可給化し植物により効率的に吸収させる肥料を製造できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００８】
すなわち、本発明は（１）〜（１１）のいずれかに記載の複合肥料及びその製造方法に関する。
（１）炭化汚泥を含むことを特徴とする複合肥料。
（２）汚泥の炭化温度が４００〜６００℃である前記（１）に記載の複合肥料。
（３）汚泥が下水汚泥、屎尿汚泥又は畜産排水処理汚泥である前記（１）又は（２）に記載の複合肥料。
（４）窒素、リン酸、カリの少なくとも２つ以上の成分を含む前記（１）〜（３）のいずれかに記載の複合肥料。
（５）有機質成分を含む前記（１）〜（４）のいずれかに記載の複合肥料。
（６）リン酸溶解微生物を含む前記（１）〜（５）のいずれかに記載の複合肥料。
（７）リン酸溶解微生物がAspergillus属、Penicillium属、Bacillus属細菌又はPseudomonas属に属する微生物である前記（６）に記載の複合肥料。
（８）粒状、桃核状、ペレット状又はタブレット状である前記（１）〜（７）のいずれかに記載の複合肥料。
（９）炭化汚泥に含まれるリン酸成分を肥料のリン酸成分として用い、これに、窒素成分、カリ成分、リン酸成分、有機質成分及びリン酸溶解微生物からなる群より選択されるいずれか１つ以上の成分を加えて混合又は混練し、乾燥することを特徴とする前記（１）〜（７）のいずれかに記載の複合肥料の製造方法。
（１０）炭化汚泥に含まれるリン酸成分を肥料のリン酸成分として用い、これに、窒素成分、カリ成分、リン酸成分、有機質成分及びリン酸溶解微生物からなる群より選択されるいずれか１つ以上の成分と、さらに造粒促進材を加えて混合又は混練し、成形乾燥することを特徴とする前記（８）に記載の複合肥料の製造方法。
（１１）前記（１）〜（８）のいずれかに記載の複合肥料を、局在施用することを特徴とする、複合肥料の使用方法。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の炭化汚泥を原料に含む複合肥料及びその製造方法では、原料となる汚泥の成分、特にリン酸成分を最大限に利用することができる。また、原料として用いる汚泥が安価であり、さらにその炭化方法が低温のため、少ないエネルギーで炭化することができ、安価かつ安全で、取り扱いが容易な複合肥料を製造することができる。さらに本発明の炭化汚泥より、リン酸成分を得ることでリン資源枯渇化対策の強化に役立つ等の効果がある。
排水処理分野においては年々増加傾向にある汚泥の最終処分策が懸念されていたが、安定して継続的な再利用の方法が提案できると同時にこれまで焼却・溶融及びコンポスト化で発生した二酸化炭素の大気放出を大幅に削減することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
本発明の「汚泥」とは、産業廃棄物として得られる下水汚泥、屎尿汚泥、畜産排水処理汚泥、工業汚泥等の汚泥類のことをいう。汚泥類は、下水などの処理水に含まれる栄養物を微生物菌体に取り込ませ、水の中の栄養物を除去して放流する際に発生する余剰菌体を含むことから、炭素、窒素、水素、リン、カリ等を含む。本発明に用いる汚泥類としては、いずれの汚泥類も用いることができるが、植物の生育や環境に害となる重金属の含有量が少なく、一方で植物の生育の必須元素である窒素、リン、カリを多く含む下水汚泥、屎尿汚泥、畜産排水処理汚泥等が特に好ましい。
【００１１】
汚泥を回収する場合、効率を高めるために凝集剤を用いるのが一般的である。本発明において、高分子凝集剤、鉄系凝集剤、アルミニウム系凝集剤、石灰系凝集剤等のうち、いずれも用いることができる。
一般に回収された汚泥の農業利用においては、鉄系凝集剤とアルミニウム系凝集剤を用いた汚泥はリン酸の肥効が現れないという問題があった。しかし、本発明において、リン酸溶解微生物等を加えることにより、この問題を解決したため、いずれの凝集剤も利用できる。なかでも汚泥がコンパクトに回収できる鉄系凝集剤を用いるのが特に好ましい。
【００１２】
本発明の「炭化汚泥」とは、汚泥類を、炭化処理した、汚泥の炭化物のことをいう。汚泥の炭化により、汚泥類に含まれる含水率が高い有機物が乾燥され、更に減容化される。そして、汚泥に含まれる水素のほとんどがガス化され、炭素及び窒素はそれぞれ一部がガス化され、残りのほとんどが炭化物に固定されるが、リン酸成分とカリ成分はほとんどが炭化物に無機態で残留することから有効に利用できる。汚泥の炭化は、２００〜１，０００℃の温度範囲に設定して行うことができるが、汚泥に含まれるリン酸成分が完全酸化態（五酸化燐）にならない４００〜６００℃、特に４００〜５００℃の低温で炭化を行うことが好ましい。
【００１３】
４００〜５００℃の低温で炭化をした汚泥類は窒素全量で約５〜８％、リン酸全量で約８〜１５％、カリ全量で約３〜１５％を含有する。窒素成分含有量は有機質肥料として一般に利用されている菜種油粕等に匹敵するが、炭化物に固定された窒素は土壌中で微生物による分解を受けないため、植物の生育には利用できない。従って、リン酸成分、カリ成分が植物に利用可能である。この炭化汚泥をそのまま肥料、土壌改良材、緑化資材、培土等又はその原料として用いることもできる。又は窒素等のその他の成分を加えることで、より有効な肥料等を調製することができる。
【００１４】
本発明の複合肥料に用いる炭化汚泥には、重金属類の含有率がヒ素０．００５％以下、カドミウム０．０００５％以下、水銀０．０００２％以下、ニッケル０．０３％以下、クロム０．０５％以下、鉛０．０１％以下の炭化汚泥を用いることが特に好ましい。そして植物の生育に必須とされるリン酸成分全量を８％以上含む炭化汚泥を用いることが好ましい。作物の種類や作型ごとに肥料の窒素、リン酸、カリの成分の理想的バランスは異なるばかりか、特に窒素成分の溶出速度や可給態への変化の速度は植物の生育を規定する。そのため、目的ごとに窒素、リン酸、カリ成分を外部から加えることもでき、窒素成分としては、硫酸アンモニア、塩化アンモニア、リン酸アンモニア、硝酸アンモニア、尿素、ホルムアルデヒド加工尿素、CDU、及び魚粕、菜種油粕、脱脂米糠等の有機質肥料などが例示される。リン酸成分としては過リン酸石灰、重過リン酸石灰、熔成リン肥など無機質の他蒸製骨粉などの有機質肥料が例示される。カリ成分としては硫酸カリウム、塩化カリウム、ケイ酸カリウム等を加えることができる。
【００１５】
土壌に施すリン酸肥料の内、水溶性リン酸は即効的に肥効を発現するが土壌中の活性な鉄やアルミニウムと反応して溶解性の低いリン酸化合物となりやすいことが知られ、この現象はリン酸の固定と言われている。一方、水溶性ではないがクエン酸などの薄い酸に溶解する性質のリン酸肥料はく溶性リン酸と呼ばれ肥効は緩効的ではあるが土壌に固定されにくいとされている。本発明の炭化汚泥を用いた複合肥料の場合はリン酸源に炭化汚泥に含有されるく溶性リン酸を主原料としているために土壌に固定される量が少ない。また、成形して粒状又は桃核状、ペレット状等にして土壌に局在化させるため土壌中の鉄やアルミとの接触面積も最小に維持される。更にリン酸成分を植物に効率よく吸収させるために窒素やカリをリン酸成分と同じ位置に配置することで植物根を誘引するように工夫されている。発芽後間もない植物は根の量が少なく自ら根酸を代謝して土壌のく溶性リン酸を吸収する能力は弱く、生育初期に水溶性リン酸を与えることが重要であるが、本発明の炭化汚泥を用いた複合肥料の場合は炭化汚泥以外に生育初期に必要な水溶性リン酸を同時に配合することが必要である。斯かる工夫によって窒素とカリが肥料粒から溶出した後、最終的に肥料粒にリン酸が残り、植物根が粒を取り巻いたり貫いたりしてリン酸を効率よく吸収する。
【００１６】
本発明の「複合肥料」とは、炭化汚泥に他の肥料成分、例えば、硫酸アンモニア、過リン酸石灰、塩化カリウム等を加えた肥料のことをいい、さらに造粒促進剤を加えて成形して、肥料のハンドリング性を高め、土壌との接触面積を少なくするとともに、局在的な散布等を容易にしてもよい。炭化汚泥は窒素やカリ原料との化学反応性に乏しく副塩形成による造粒性が悪く、複合肥料の製造に当たっては造粒促進材を添加することが好ましい。本発明の複合肥料の成形にあたり、造粒促進材を用いる場合は、造粒促進材として知られているならば、いずれのものも用いることができるが、木質泥炭、草炭質腐植、流紋岩質凝灰岩粉末、ベントナイト等を用いることができる。特に、木質泥炭が造粒促進材自身へのリン酸の固定が緩やかで、成形品の物理的強度が維持しやすいばかりか、腐植酸を含有して植物ホルモン様の生理活性効果を示す性質や塩基置換容量が大きい性質を併せ持つため最も好ましい。
【００１７】
本発明の複合肥料は、使用する対象の植物や目的に応じて成形し、粒径等の大きさを調整することができる。成形には皿型造粒機、押し出し造粒機、ブリケッティングマシーン等を用いて行い、粒状、ペレット状、桃核状、タブレット状等にすることができる。成形した複合肥料は、イネ・麦などの穀類や果菜類・葉菜類・茎菜類・根菜類のような野菜の他、果樹・樹木・花卉類・芝等の生育に利用することができる。対象の植物の生育期間が２ヶ月以内程度の短期である場合は粒状の複合肥料を、２ヶ月以上である場合は桃核状の複合肥料を用いることが好ましい。また、花卉類の鉢栽培や野菜の鉢育苗の追肥や置き肥ではペレット状・タブレット状・桃核状の複合肥料を用いることが好ましい。粒状の複合肥料では、同一成分量を施す場合に粒径の違いで土壌中での密度が異なるため作物根との距離や複合肥料粒近傍の肥料濃度に大きな違いが現れるため、窒素とリン酸及びカリ成分の合計量が肥料重量の１０〜１５％程度の本発明の複合肥料は粒の直径が５〜１０ミリメートル程度とし、それ以上の成分の本発明の複合肥料は２〜４ミリメートル程度の粒径とするのが好ましい。
【００１８】
さらに、本発明の複合肥料の植物の生育への効果を高めるために、窒素成分の原料に有機質を配合し分解過程で生成する有機酸によってリン酸の溶解を促進したり、さらにこれにリン酸溶解微生物の耐久生存体等を加えたりすることで、リン酸の利用率を高めることができる。有機質としては、分解過程で有機酸を生成するものであればいずれの有機質でも加えることができるが、菜種油粕、米ぬか等を加えることが好ましい。
また、リン酸溶解微生物としては、有機酸やキレート物質の生産によって不溶性リン酸塩の溶解能力を有する微生物であればいずれの微生物でも用いることができるが、Aspergillus属、Penicilium属、Bacillus属、Pseudomonas属の微生物が好ましく、特にクエン酸生成能力が高いAspergillus nigerを用いることが好ましい。また、Penicillium 属としては、Penicillium bilaji、Penicillium citrinum等を、Bacillus属としては、Bacillus subtilis、Bacillus megaterium等を、さらにPseudomonas属としては、Pseudomonas putida、Pseudomonas fluorescens等を用いることができる。本発明の複合肥料の製造工程で８０℃以上の加熱を行う場合にはBacillus属菌の耐熱性芽胞を用いることが好ましい。これらのリン酸溶解微生物は生存体でも利用できるが、品質保持等の目的から耐久生存体として用いることが好ましい。耐久生存体は微生物の生物活性を維持しているものであればいずれのものも用いることができるが、糸状菌の分生胞子、糸状菌の厚膜胞子、細菌の芽胞等をあげることができる。これらは本発明の複合肥料の原料重量の有機質は１０〜２０％、リン酸溶解微生物の耐久生存体としては本発明の複合肥料１g当たり１，０００〜１００，０００個となるように加えることが好ましい。
以下、本発明の詳細を実施例等で説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００１９】
[参考例]
原料に用いる炭化汚泥及びその組成
複合肥料の製造にあたり、利用した下水汚泥、屎尿汚泥又は畜産廃水処理汚泥の炭化物に含まれる主要成分の分析を行った。それぞれの組成を表１に示した。
【００２０】
【表１】
【００２１】
表１の項目の中で、全リン酸とは原料を湿式灰化法で分解し定量されるリン酸の全量を現し、水溶性リン酸は水に溶解可能なリン酸の含有率、く溶性リン酸は２％クエン酸水溶液に溶解可能なリン酸の含有率を現し水溶性リン酸を内数として含む。また、可溶性リン酸はペーテルマン氏クエン酸アンモニア溶液に溶解可能なリン酸の含有率を現し水溶性リン酸を内数として含む。表中の−は、データがないことを示す。
下水汚泥 試料Ａ：群馬県（炭化温度５００℃）、試料Ｂ：富山県（炭化温度４００℃）
屎尿汚泥 試料Ｃ：岐阜県（炭化温度５００℃）、試料Ｄ：岐阜県（炭化温度５００℃）
畜産排水処理汚泥（群馬県）
試料Ｅ：凝集剤無し（炭化温度５００℃）、試料Ｆ：石灰剤凝集（炭化温度５００℃）、
試料Ｇ：鉄剤凝集（炭化温度５００℃）
凝集剤は汚泥を沈降させるために処理水に予め添加し、得られた脱水ケーキを乾燥した後、所定の温度で炭化した。
【実施例１】
【００２２】
炭化下水汚泥を用いた複合肥料の製造
炭化下水汚泥（表１試料A）、木質泥炭（造粒促進材）、塩化カリウム（カリ成分）、硫酸アンモニウム（窒素成分）、過燐酸石灰（水溶性リン酸成分）、リン酸アンモニウム（窒素成分、水溶性リン酸成分）、菜種油粕（有機質成分）、尿素（窒素成分）、縮合尿素（窒素成分）を原料として、表２に記載の使用量を用いて複合肥料１〜４を製造した。複合肥料２，３は有機質入り複合肥料であり、複合肥料４は、縮合尿素入り複合肥料であり、いずれも粒状（粒径３〜６ｍｍ）であった。使用した原料は化学肥料の原料として一般に流通している材料を用い、各原料を回転混合機で混合した後、皿型造粒機で加水造粒した後７０℃で通風乾燥して製造した。
【００２３】
【表２】
【実施例２】
【００２４】
複合肥料の使用
前記複合肥料１及び複合肥料１の原料組成から水溶性リン酸を除去した対照肥料１（炭化下水汚泥２７０重量部、木質泥炭４３５重量部、塩化カリウム８８重量部、硫酸アンモニウム２５２重量部）を製造して、トマトの栽培に用いた。
トマト栽培は群馬県藤岡市日本肥糧株式会社研究所の畑土壌でスイートコーン栽培跡地の土壌を用いた。この土壌は有効態リン酸（トルオーグ法）を乾土１００g当たり２０mg含む土壌で、一般にはリン酸欠乏症状が現れない濃度である。石灰、苦土なども作物の生育には理想的な範囲の土壌であった。直径１２センチメートルのビニールポットに土壌７００ｍＬを充填し、複合肥料１と対照肥料１はそれぞれ４．２gを施した。この土壌に発芽後７日目のトマトの幼苗を１本移植し、３０日間ガラスハウスで栽培した。
【００２５】
結果
リン酸の吸収が悪い場合に子葉に見られるアントシアン（紫色）の蓄積程度を１週間ごとに５段階評価で調査した結果を表３に示した（調査は２０反復で行い、平均値で示した）。草丈と葉数の推移を図１に示した。更に栽培開始直後と終了時に土壌の有効態リン酸を測定した結果を表４に示した。
図１において、複合肥料1を用いたトマトの草丈は移植直後から順調に伸びているが、対照肥料１では３週目までは停滞気味であり、根量が増加する時期から復活していることが示された。一般に植物の草丈は窒素の量や土壌水分によって大きく異なるが、これらの条件が同一であることから、複合肥料1を用いた場合にリン酸の肥効が高くなることが示された。従って、土壌に有効態リン酸（希酸可溶性リン酸）が豊富に存在する場合でも作物の生育初期には水溶性リン酸の量が生育を律速することが分かり、水溶性リン酸を殆ど含有しない炭化汚泥を原料として複合肥料を製造する場合には若干の水溶性リン酸を含有させることが極めて有効であることが分かった。
【００２６】
【表３】
【００２７】
【表４】
【実施例３】
【００２８】
リン酸溶解微生物を含む複合肥料の製造
汚泥凝集時に凝集剤として塩化鉄を用いた炭化畜産排水汚泥の炭化物（表１試料G）に硫酸アンモニウムと木質泥炭を加え、複合肥料５を製造した。同様の汚泥炭化物（表１試料G）に硫酸アンモニウムと菜種油粕及び木質泥炭を加えた複合肥料６と、更に複合肥料６の製造時に土壌糸状菌Aspergillus niger（リン酸溶解能を有する）の分生胞子を複合肥料１g当たり5000個の分生胞子が含まれるように添加した複合肥料７を製造した。複合肥料7の製造において使用した土壌糸状菌Aspergillus niger は、本発明者によって群馬県藤岡市の畑土壌から分離され、一般的なAspergillus nigerの性状を示し、不溶性のリン酸鉄やリン酸アルミニウムを溶解する能力を有している菌株である。本菌株をジャガイモ煮汁寒天培地で培養し、培地表面に形成された分生胞子を集めて懸濁液を調整し、所定量の胞子が含まれるようにその他の原料に混合して造粒した。これらの複合肥料は有効と考えられる成分で窒素-リン酸-カリ成分比が５％−８％−４％となるように製造した。表５に原料として用いた畜産排水汚泥炭化物と菜種油粕の成分組成（％）を示し、表６にそれぞれの複合肥料の原料の割合を示した。畜産排水処理汚泥に含まれる窒素成分は無機化しないため有効成分には含めなかった。
【００２９】
【表５】
【００３０】
【表６】
【実施例４】
【００３１】
リン酸溶解微生物を含む複合肥料の使用
前記複合肥料５〜７を用いて、コマツナの栽培を行った。ノイバウエルポット（内径１１．３センチメートル、高さ６．５センチメートルのプラスチック製の有底鉢）に栽培履歴の無い淡色黒ボク土壌（群馬県赤城下層土壌）の乾土３２５ｇを詰め、複合肥料５〜７をそれぞれ２ｇ添加し、コマツナ種子（品種：楽天、販売元：タキイ種苗）を１ポット当たり２０粒播種した。栽培開始後２５日間で栽培を終了し、ポットに残存している有効態リン酸と１ポット当りのコマツナへのリン酸吸収量を分析して、リン酸の肥効を調べた。有効態リン酸の分析は、土壌標準分析・測定法のトルオーグ法で行った。リン酸吸収量はポットに生育したコマツナの地上部を湿式灰化法で分解し、定量されたリン酸量からもとめた。リン酸量の分析はバナドモリブデン法で比色定量には分光光度計（島津製ＵＶ１２００）を用いた。
【００３２】
結果
栽培終了後の、１ポット中の土壌中の有効態リン酸量を図２aに、１ポットあたりの植物体へのリン酸吸収量を図２ｂに示した。複合肥料５と比較して、複合肥料６を用いた場合では、菜種油粕の効果によって土着のリン酸溶解微生物が活性化されリン酸の肥効が高まることが確認された。また複合肥料６にリン酸溶解微生物であるAspergillus nigerの分生胞子を添加した複合肥料７においてはリン酸の肥効をさらに高められることが示された。よって、リン酸溶解微生物を畜産汚泥炭化物と菜種油粕を原料とした複合肥料に担持させることで、畜産汚泥炭化物のリン酸の肥効を非常に高めることが示された。
【実施例５】
【００３３】
粒状の複合肥料及び桃核状の複合肥料の製造
炭化下水汚泥（表１試料Ａ）２７０重量部、木質泥炭（造粒促進材）２７１重量部、塩化カリウム（カリ成分）８８重量部、硫酸アンモニウム（窒素成分）２５２重量部及び過燐酸石灰（水溶性リン酸成分）１６４重量部を回転混合機で混合した後、皿型造粒機で加水造粒して粒径２〜４ｍｍ画分を７０℃の通風乾燥機で５％水分まで乾燥して粒状の複合肥料を製造した。
一方、同様の原料組成で配合し回転混合機で混合しながら原料全重量の１０％の加水を行い、混合原料をブリケットマシーンで成形し７０℃の通風乾燥機で５％水分まで乾燥して１個当たり１０gの桃核状の複合肥料を製造した。これらの複合肥料は肥料成分として、アンモニア性窒素５％、全リン酸５％、水溶性カリ５％を含有する複合肥料である。
【実施例６】
【００３４】
粒状化の複合肥料の使用
実施例５で製造した粒状の複合肥料と桃核状の複合肥料をトマトの栽培に用いた。
トマト栽培は市販の粒状園芸培土（ニッピ園芸培土１号：日本肥糧株式会社製）にトマト（品種：ハウス桃太郎）を播種し、子葉展開時のトマトを直径１２ｃｍのビニールポットに鉢上げして第１果房の第１花が開花する時期（本圃定植適期）まで育苗栽培を行った。この時、鉢上げの用土には市販の粉粒状園芸培土（良菜培土ＳＰ：日本肥糧株式会社製）７００ｍＬを用いた。当該培土は培土１Ｌ当たり窒素成分を２００ｍｇ含有し、リン酸、カリなどはバランス良く調整されているが、定植適期まで育苗を行うと窒素成分が不足する特徴がある。そこで、実施例５で製造した２種の複合肥料をポット当たり１０ｇ施用して栽培を行った。２−４ｍｍ粒径の粒状の複合肥料は培土全体に均一混合して充填し、１０ｇの桃核状の複合肥料は鉢底に配置して培土を充填した。対照区として粉粒状園芸培土（良菜培土ＳＰ）だけで肥料を追加しない試験区を設置した。播種後８日目で鉢上げを行い、鉢上げ後４７日間ガラスハウスで栽培した。
【００３５】
結果
形状と施肥位置が根張り状態や生育及びリン酸の肥効に及ぼす影響を調査した。栽培期間中の草丈と葉数の推移を図３に示した。
生育状況を観察したところ、対照区は、初期は何らの生育障害も認められず順調に生育したが、後期には窒素不足が起こり、葉色も褪せてきた。一方、粒状の複合肥料を追加施肥した場合には窒素成分が複合肥料により５００ｍｇ追加され、培土が元々含有している１４０ｍｇと併せて６４０ｍｇとなったため土壌の電気伝導度（ＥＣ）が培土全体で高くなった。これにより根が肥やけの状態となったため初期生育が極端に遅れ、結果的に対照区よりも生育が劣った。桃核状の複合肥料を鉢底に配置した場合には、定植適期まで肥料不足を起こすことなく充実した苗が生産できた。
桃核状の複合肥料を鉢底に配置した場合と、粒状の肥料で追加施肥した場合では、ポット全体では同量の肥料成分が施されているが、桃核状の複合肥料を鉢底に配置した場合では、複合肥料が局所に配置されたため培土全体の肥料濃度を高めることなく、適量の部分と過剰な部分が偏在する形となったため、一部では根が生育阻害を受けるものの影響を受けない部分では根が良く育ち肥料を十分に吸収することで地上部の生育も旺盛となったことによる。
また、根鉢を観察したところ、対照区は全体に均一な分布をしており、粒状の複合肥料追加区は初期から後期まで全体に根が少なく褐変しているものが多かった。一方、桃核状で追加した区は初期には桃核状の複合肥料の周りを避けて根が全体に分布したが、後期には根が桃核の複合肥料を取り囲み貫入しているものも観察された。
以上の結果より、これらの複合肥料の利用にあたり、培土全体の肥料濃度を高めることなく、適量の部分と過剰な部分が偏在するように、施肥することが望ましいことが示された。
栽培残土のpHとECを表７に示し、栽培終了時のトマトの重量及びをトマトの栄養状態を（地上部乾物重当たりの成分含有率：%)を表８及び表９に示した。
【００３６】
【表７】
【００３７】
【表８】
【００３８】
【表９】
【００３９】
作物の種類や栽培形態によっては必要とする肥料量が大きく異なるが、必要な全量を一回で施用すると土壌の肥料濃度が高くなって根を傷める。一方、栽培期間を通じて数回に分けて施用すると多大な労力を要する。こうした場合に本発明の複合肥料のような桃核状の複合肥料を用いることができ、同時に肥料の中に維持された炭化汚泥由来のく溶性のリン酸は根が集まって来ることによって更に有効に利用されることが確認された。
【産業上の利用可能性】
【００４０】
本発明の炭化汚泥を原料に含む複合肥料及びその製造方法では、原料となる汚泥の成分を最大限に利用することができる。本発明により得られた炭化汚泥は、リン資源枯渇化対策の強化に役立つ。また、肥料のみならず、培土原料、法面緑化材等、植物の生育における材料として幅広く利用できる。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】トマトを複合肥料と対照肥料のぞれぞれで栽培した場合のその草丈と葉数の推移を示した図である（実施例２）。
【図２】a,１ポット中の土壌中の有効態リン酸量を示した図である(実施例４)。 b,１ポットあたりの植物内へのリン酸吸収量を示した図である(実施例４)。
【図３】栽培期間中の草丈と葉数の推移を示した図である(実施例６)。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭化汚泥を含むことを特徴とする複合肥料。
【請求項２】
汚泥の炭化温度が４００〜６００℃である請求項１に記載の複合肥料。
【請求項３】
汚泥が下水汚泥、屎尿汚泥又は畜産排水処理汚泥である請求項１又は２に記載の複合肥料。
【請求項４】
窒素、リン酸、カリの少なくとも２つ以上の成分を含む請求項１〜３のいずれかに記載の複合肥料。
【請求項５】
有機質成分を含む請求項１〜４のいずれかに記載の複合肥料。
【請求項６】
リン酸溶解微生物を含む請求項１〜５のいずれかに記載の複合肥料。
【請求項７】
リン酸溶解微生物がAspergillus属、Penicillium属、Bacillus属又はPseudomonas属に属する微生物である請求項６に記載の複合肥料。
【請求項８】
粒状、桃核状、ペレット状又はタブレット状である請求項１〜７のいずれかに記載の複合肥料。
【請求項９】
炭化汚泥に含まれるリン酸成分を肥料のリン酸成分として用い、これに、窒素成分、カリ成分、リン酸成分、有機質成分及びリン酸溶解微生物からなる群より選択されるいずれか１つ以上の成分を加えて混合又は混練し、乾燥することを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の複合肥料の製造方法。
【請求項１０】
炭化汚泥に含まれるリン酸成分を肥料のリン酸成分として用い、これに、窒素成分、カリ成分、リン酸成分、有機質成分及びリン酸溶解微生物からなる群より選択されるいずれか１つ以上の成分と、さらに造粒促進材を加えて混合又は混練し、成形乾燥することを特徴とする、請求項８に記載の複合肥料の製造方法。
【請求項１１】
請求項１〜８のいずれかに記載の複合肥料を、局在施用することを特徴とする、複合肥料の使用方法。
【請求項１】
炭化汚泥を含むことを特徴とする複合肥料。
【請求項２】
汚泥の炭化温度が４００〜６００℃である請求項１に記載の複合肥料。
【請求項３】
汚泥が下水汚泥、屎尿汚泥又は畜産排水処理汚泥である請求項１又は２に記載の複合肥料。
【請求項４】
窒素、リン酸、カリの少なくとも２つ以上の成分を含む請求項１〜３のいずれかに記載の複合肥料。
【請求項５】
有機質成分を含む請求項１〜４のいずれかに記載の複合肥料。
【請求項６】
リン酸溶解微生物を含む請求項１〜５のいずれかに記載の複合肥料。
【請求項７】
リン酸溶解微生物がAspergillus属、Penicillium属、Bacillus属又はPseudomonas属に属する微生物である請求項６に記載の複合肥料。
【請求項８】
粒状、桃核状、ペレット状又はタブレット状である請求項１〜７のいずれかに記載の複合肥料。
【請求項９】
炭化汚泥に含まれるリン酸成分を肥料のリン酸成分として用い、これに、窒素成分、カリ成分、リン酸成分、有機質成分及びリン酸溶解微生物からなる群より選択されるいずれか１つ以上の成分を加えて混合又は混練し、乾燥することを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の複合肥料の製造方法。
【請求項１０】
炭化汚泥に含まれるリン酸成分を肥料のリン酸成分として用い、これに、窒素成分、カリ成分、リン酸成分、有機質成分及びリン酸溶解微生物からなる群より選択されるいずれか１つ以上の成分と、さらに造粒促進材を加えて混合又は混練し、成形乾燥することを特徴とする、請求項８に記載の複合肥料の製造方法。
【請求項１１】
請求項１〜８のいずれかに記載の複合肥料を、局在施用することを特徴とする、複合肥料の使用方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図２】
【図３】
【公開番号】特開２００６−１８８３９５（Ｐ２００６−１８８３９５Ａ）
【公開日】平成１８年７月２０日（２００６．７．２０）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００５−１９７３（Ｐ２００５−１９７３）
【出願日】平成１７年１月７日（２００５．１．７）
【出願人】（０００２３２６３４）日本肥糧株式会社 (2)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１８年７月２０日（２００６．７．２０）
【国際特許分類】
【出願日】平成１７年１月７日（２００５．１．７）
【出願人】（０００２３２６３４）日本肥糧株式会社 (2)
【Ｆターム（参考）】
[ Back to top ]