防眩性積層体
【課題】
優れた防眩性、画像鮮明性、高精細、高ヘイズの実現に加えて、高い歩留まり性、高い耐候性および表面硬度を有し、かつ、防眩フィルム製造時の作業性および安全性の向上させた防眩フィルムを提供すること。
【解決手段】
基材フィルム上に防眩層を設けた防眩フィルムにおいて、防眩層の表面構造を制御することにより、優れた防眩性を実現し、高精細、高ヘイズ、低光沢度の実現に加えて、高い歩留まり性、高い耐候性、高表面硬度およびフィルム製造・加工時の作業性・安全性を向上させた防眩フィルムが得られる。
優れた防眩性、画像鮮明性、高精細、高ヘイズの実現に加えて、高い歩留まり性、高い耐候性および表面硬度を有し、かつ、防眩フィルム製造時の作業性および安全性の向上させた防眩フィルムを提供すること。
【解決手段】
基材フィルム上に防眩層を設けた防眩フィルムにおいて、防眩層の表面構造を制御することにより、優れた防眩性を実現し、高精細、高ヘイズ、低光沢度の実現に加えて、高い歩留まり性、高い耐候性、高表面硬度およびフィルム製造・加工時の作業性・安全性を向上させた防眩フィルムが得られる。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＣＲＴ、ＰＤＰ（プラズマディスプレイ）、ＬＣＤ（液晶ディスプレイ）パネルなどの高精細画像用ディスプレイ表示装置の表面に設ける防眩性積層体に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、ＣＲＴ、ＰＤＰ（プラズマディスプレイ）、ＬＣＤ（液晶ディスプレイ）パネルなどの高精細画像用ディスプレイや赤外線センサー、光導波路等の進歩に伴い、光学用透明高分子材料、特に面状（フィルム状やシート状など）の光学用透明高分子材料、つまり光学フィルムに対する要請が高まっている。
【０００３】
特に、ディスプレイ分野で使用される光学フィルムには、高い透明性、高い光学等方性に加えて、低い光学弾性率、耐熱性、高い機械的強度が高まっている。
ディスプレイの表面に使用するフィルムとしては、ディスプレイの最外面に位置するため、直接手で触れられたり、合成洗剤をはじめ、種々の薬品で拭かれたり、また日光に曝されることもあるので、基材フィルムに、耐擦傷性、耐薬品性、耐候性等を付与するために特定のコーディングが施される。更に、ディスプレイに表示された画面を見易くするために、高透過鮮明度、低反射鮮明度をはじめその他の要求性能を充たすべく、次のような各種の、加工ないし処理が行われている。例えば、特許文献１に開示されているように、表面に凹凸形状を形成したり、ハードコートにマット剤を混入することによって防眩効果を付与することが知られている。これらの方法では、ヘイズ度を上げることによって、６０度光沢度を低下させることができるが、逆にこの方法では全光線透過率や画面解像度が低下することがある。
また、ＬＣＤ用ディスプレイに使用するため、高精細、高ヘイズ、低光沢度の防眩効果を付与することを目的として、防眩性フィルム中に微粒子を多量に添加する方法が提案されている。しかしながら、微粒子の添加量が増大すると、コーティング適性の低下を招き、このためコート面にスジが発生し、歩留まりが低下するという問題がある。
屋外で使用される場合には、高い耐候性が要求されている。
また、ディスプレイ表面で使用される場合には、高い表面硬度が要求されている。
特許文献２では、防眩フィルムの防眩性に、高精細、高ヘイズ、低光沢度の付与を目指すと共に微粒子の添加量を調整することで、コート面へのスジ発生によるコーティング適性を低下させない方法が検討されている。
特許文献３では、基材フィルムにラクトン環含有樹脂を使用し、防眩フィルムの耐候性と表面硬度を向上させている。しかし、防眩性については不十分であった。
さらには、フィルム取り扱いの作業性、安全性を考慮すると、防眩フィルム製造・加工の際に発生する静電気を発生しにくくするために、フィルム自身の表面電位を小さく抑え、帯電させにくくすることが要求される。
しかし、上記のすべての特性を十分に満足するものは、従来の防眩フィルムになかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開昭５９−１５１１１０
【特許文献２】国際公開番号ＷＯ９５／３１７３７
【特許文献３】特開２００７−２９３２７２
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
高精細、高ヘイズ、低光沢度の防眩効果を付与することを目的として、防眩性フィルム中に微粉末の微粒子を多量に添加する方法が提案されている。しかしながら、微粒子の添加量が増大すると、コーティング適性の低下を招き、このためコート面にスジが発生し、歩留まりが低下するという問題がある。
さらに、既存フィルムを基材とした場合、耐候性、表面硬度、フィルム製造・加工時の作業性および安全性が不十分となる問題がある。
この発明は、上記従来の問題点に鑑みてなされたものであって、高透過鮮明度、低反射鮮明度の防眩効果を付与しつつ、コーティング適性を低下させず、歩留まりが低下しない、さらには、高い耐候性、表面硬度を有し、フィルム製造・加工時の作業性および安全性を向上させた防眩フィルム、この防眩フィルムを用いた透過型表示装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記の課題を解決するために、種々検討の結果、本発明による防眩性フィルムは、透明基材フィルムと、前記透明フィルム上に設けられた、表面の算術平均表面粗さＲａ（μｍ）と、表面凹凸の平均間隔Ｓｍ（μｍ）が、式（Ｉ）５≦Ｓｍ≦２０および（ＩＩ）−０．０３Ｓｍ＋０．６５≦Ｒａ≦−０．０１Ｓｍ＋０．６５を同時に満たす防眩層とからなることを特徴とすることで、優れた防眩性（低反射鮮明度）に加えて画像鮮明性（高透過鮮明度）、高いコントラストを実現した防眩フィルムが得られることを見出し、本発明を完成した。
【発明の効果】
【０００７】
本発明による防眩性フィルムは、透明基材フィルムと、前記透明フィルム上に設けられた、表面の算術平均表面粗さＲａ（μｍ）と、表面凹凸の平均間隔Ｓｍ（μｍ）が、式（Ｉ）５≦Ｓｍ≦２０および（ＩＩ）−０．０３Ｓｍ＋０．６５≦Ｒａ≦−０．０１Ｓｍ＋０．６５を同時に満たす防眩層とからなることを特徴とすることで、優れた防眩性（低反射鮮明度）に加えて画像鮮明性（高透過鮮明度）、高いコントラストを実現できる。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
以下、本発明について詳しく説明するが、本発明の範囲はこれらの説明に拘束されることはなく、以下の例示以外についても、本発明の趣旨を損なわない範囲で適宜変更実施し得る。
【０００９】
≪防眩フィルム≫
本発明による防眩性フィルムは、透明基材フィルムと、前記透明フィルム上に設けられた、表面の算術平均表面粗さＲａ（μｍ）と、表面凹凸の平均間隔Ｓｍ（μｍ）が、式（Ｉ）５≦Ｓｍ≦２０および（ＩＩ）−０．０３Ｓｍ＋０．６５≦Ｒａ≦−０．０１Ｓｍ＋０．６５を同時に満たす防眩層とからなることを特徴としている。
【００１０】
防眩層の算術平均表面粗さＲａが式（ＩＩ）の範囲よりも小さい値の時には、防眩性が不十分となる。また、式（ＩＩ）の範囲よりも大きい値の時には、画像鮮明性が不十分となる。また、表面凹凸の平均間隔Ｓｍが式（Ｉ）の範囲に制御する必要があり、範囲を超えると、Ｒａを式（ＩＩ）の領域に調整しても、防眩性と画像鮮明性を十分に満足する値にすることが出来ない。
【００１１】
全光線透過率は、高ければ高い程ディスプレィは明るくなり良好であるが、好ましくは、８５％以上である。８５％以上であれば実用上、問題なく使用できる。
【００１２】
ヘイズ度は３．０〜３５％の範囲にあることが好ましい。ヘイズ度が前記範囲の上限値を超えると、ディスプレイ画面は白っぽく見え、反対に下限値未満では光沢度が上昇し、防眩効果は低下する。
【００１３】
６０度光沢度は、外部から画面に入射する光の反射によって定義される値であり、９０〜１７０％の範囲にあることが好ましい。この値が１７０％を超えると、眩しさが増大し、９０％より小さいと防眩性と画像鮮明性の両立が困難となる。
【００１４】
防眩層の構成材料は、表面凹凸を目的の範囲に調整できるものであれば、特に制限されないが、表面凹凸および光学性能の調整の容易さ、塗工性の観点から、樹脂からなり、かつ球状の形状を有する微粒子を含んでいることが好ましい。
【００１５】
≪透明基材フィルム≫
透明基材フィルムの全光線透過率は８０％以上であることが好ましく、８６％以上であることが更に好ましい。
【００１６】
透明基材フィルムの材質は、特に限定されないが、例えば、セルロースアシレート、シクロオレフィンポリマー、アクリレート系ポリマー、又はポリエステルが挙げられる。
【００１７】
セルロースアシレートの具体例としては、セルローストリアセテート、セルロースジア
セテート、セルロースアセテートブチレート等が挙げられる。シクロオレフィンポリマー
としては、例えば、ノルボルネン系重合体、単環の環状オレフィン系重合体、環状共役ジ
エン系重合体、ビニル脂環式炭化水素系重合体樹脂等が挙げられる。アクリレート系ポリマーの具体例としては、ポリ（メタ）アクリル酸メチル、ポリ（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸メチル−（メタ）アクリル酸ブチル共重合体等が挙げられる。ここで、（メタ）アクリルとはアクリル、メタクリル又はその両方の混合系を意味する。ポリエステルの具体例としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等が挙げられる。
【００１８】
耐熱性、耐候性、表面硬度の観点から、前記透明基材フィルムは、主鎖に環構造を有する樹脂フィルムであることが好ましい。環構造としては、ラクトン環、Ｎ−置換マレイミド環、無水マレイン酸環、Ｎ−置換メタクリルイミド環などが挙げられる。
【００１９】
前記透明基材フィルムとしては、特に、ラクトン環含有樹脂フィルムが好ましい。ラクトン環含有樹脂フィルムは、主鎖にラクトン環を有しているラクトン環含有重合体を主成分とする樹脂フィルムである。ラクトン環含有樹脂フィルムは、優れた透明性や耐熱性、表面硬度に加えて、高い光学的等方性(低位相差、低複屈折)を有するからである。
【００２０】
ラクトン環含有重合体は、好ましくは、下記式（１）で表されるラクトン環構造を有する。
【００２１】
【化１】
【００２２】
（式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。なお、有機残基は酸素原子を含有していてもよい。）
ラクトン環含有重合体構造中の一般式（１）で表されるラクトン環構造の含有割合は、好ましくは５〜９０質量％、より好ましくは１０〜７０質量％、さらに好ましくは１０〜６０質量％、特に好ましくは１０〜５０質量％である。ラクトン環含有重合体構造中の一般式（１）で表されるラクトン環構造の含有割合が５質量％未満であると、得られた重合体の耐熱性、耐溶剤性および表面硬度が低下することがある。一方、ラクトン環構造の含有割合が９０質量％を超えると、得られた重合体の成形加工性が低下することがある。
【００２３】
ラクトン環含有重合体は、一般式（１）で表されるラクトン環構造以外の構造を有していてもよい。一般式（１）で表されるラクトン環構造以外の構造としては、特に限定されるものではないが、例えば、ラクトン環含有重合体の製造方法として後述するような、（メタ）アクリル酸エステル、ヒドロキシ基含有単量体、不飽和カルボン酸、下記一般式（２）で表される単量体とからなる群より選択される少なくとも１種の単量体を重合して形成される重合体構造単位（繰り返し構造単位）が好ましい。
【００２４】
【化２】
【００２５】
（式中、Ｒ４は水素原子またはメチル基を表し、Ｘは水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、アリール基、−ＯＡｃ基、−ＣＮ基、−ＣＯ−Ｒ５基、または−ＣＯ−Ｏ−Ｒ６基を表し、Ａｃはアセチル基を表し、Ｒ５およびＲ６は水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。）
ラクトン環含有重合体構造中の一般式（１）で表されるラクトン環構造以外の構造の含有割合は、（メタ）アクリル酸エステルを重合して形成される重合体構造単位（繰り返し構造単位）の場合、好ましくは１０〜９５質量％、より好ましくは１０〜９０質量％、さらに好ましくは４０〜９０質量％、特に好ましくは５０〜９０質量％であり、ヒドロキシ基含有単量体を重合して形成される重合体構造単位（繰り返し構造単位）の場合、好ましくは０〜３０質量％、より好ましくは０〜２０質量％、さらに好ましくは０〜１５質量％、特に好ましくは０〜１０質量％である。また、不飽和カルボン酸を重合して形成される重合体構造単位（繰り返し構造単位）の場合、好ましくは０〜３０質量％、より好ましくは０〜２０質量％、さらに好ましくは０〜１５質量％、特に好ましくは０〜１０質量％である。さらに、一般式（２）で表される単量体を重合して形成される重合体構造単位（繰り返し構造単位）の場合、好ましくは０〜３０質量％、より好ましくは０〜２０質量％、さらに好ましくは０〜１５質量％、特に好ましくは０〜１０質量％である。
【００２６】
ラクトン環含有重合体の製造方法は、特に限定されるものではないが、例えば、重合工程によって分子鎖中にヒドロキシ基とエステル基とを有する重合体（ａ）を得た後、得られた重合体（ａ）を加熱処理することによりラクトン環構造を重合体に導入するラクトン環化縮合工程を行うことによって得られる。
【００２７】
重合工程においては、下記一般式（３）で表される単量体を含む単量体成分の重合反応を行うことにより、分子鎖中にヒドロキシ基とエステル基とを有する重合体が得られる。
【００２８】
【化３】
【００２９】
（式中、Ｒ７およびＲ８は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。）
一般式（３）で表される単量体としては、例えば、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸イソプロピル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸ｎ−ブチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸ｔ−ブチル、メタリルアルコールなどが挙げられる。これらの単量体は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。
【００３０】
これらの単量体のうち、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチルが好ましく、耐熱性を向上させる効果が高い点において、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチルが特に好ましい。
【００３１】
重合工程において供する単量体成分中における一般式（３）で表される単量体の含有割合は、好ましくは５〜９０質量％、より好ましくは１０〜７０質量％、さらに好ましくは１０〜６０質量％、特に好ましくは１０〜５０質量％である。一般式（３）で表される単量体の含有割合が５質量％未満であると、得られた重合体の耐熱性、耐溶剤性および表面硬度が低下することがある。一方、一般式（３）で示される単量体の含有割合が９０質量％を超えると、重合工程やラクトン環化縮合工程においてゲル化が起こることや、得られた重合体の成形加工性が低下することがある。
【００３２】
重合工程において供する単量体成分には、一般式（３）で示される単量体以外の単量体を含んでいてもよい。このような単量体としては、特に限定されるものではないが、例えば、（メタ）アクリル酸エステル、ヒドロキシ基含有単量体、不飽和カルボン酸、および、下記一般式（２）で表される単量体などが挙げられる。これらの単量体は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。
【００３３】
【化４】
【００３４】
（式中、Ｒ４は水素原子またはメチル基を表し、Ｘは水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、アリール基、−ＯＡｃ基、−ＣＮ基、−ＣＯ−Ｒ５基、または−ＣＯ−Ｏ−Ｒ６基を表し、Ａｃはアセチル基を表し、Ｒ５およびＲ６は水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。）
（メタ）アクリル酸エステルとしては、一般式（３）で表される単量体以外の（メタ）アクリル酸エステルである限り、特に限定されるものではないが、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｔ−ブチル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸ベンジルなどのアクリル酸エステル；メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸ベンジルなどのメタクリル酸エステル；などが挙げられる。これらの（メタ）アクリル酸エステルは、単独で用いても２種以上を併用してもよい。これらの（メタ）アクリル酸エステルのうち、得られた重合体の耐熱性や透明性が優れることから、メタクリル酸メチルが特に好ましい。
【００３５】
一般式（３）で表される単量体以外の（メタ）アクリル酸エステルを用いる場合、重合工程に供する単量体成分中におけるその含有割合は、本発明の効果を充分に発揮させる上で、好ましくは１０〜９５質量％、より好ましくは１０〜９０質量％、さらに好ましくは４０〜９０質量％、特に好ましくは５０〜９０質量％である。
【００３６】
ヒドロキシ基含有単量体としては、一般式（３）で表される単量体以外のヒドロキシ基含有単量体である限り、特に限定されるものではないが、例えば、α−ヒドロキシメチルスチレン、α−ヒドロキシエチルスチレン、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸メチルなどの２−（ヒドロキシアルキル）アクリル酸エステル；２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸などの２−（ヒドロキシアルキル）アクリル酸；などが挙げられる。これらのヒドロキシ基含有単量体は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。
【００３７】
一般式（３）で表される単量体以外のヒドロキシ基含有単量体を用いる場合、重合工程に供する単量体成分中におけるその含有割合は、本発明の効果を充分に発揮させる上で、好ましくは０〜３０質量％、より好ましくは０〜２０質量％、さらに好ましくは０〜１５質量％、特に好ましくは０〜１０質量％である。
【００３８】
不飽和カルボン酸としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、α−置換アクリル酸、α−置換メタクリル酸などが挙げられる。これらの不飽和カルボン酸は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。これらの不飽和カルボン酸のうち、本発明の効果が充分に発揮されることから、アクリル酸、メタクリル酸が特に好ましい。
【００３９】
不飽和カルボン酸を用いる場合、重合工程に供する単量体成分中におけるその含有割合は、本発明の効果を充分に発揮させる上で、好ましくは０〜３０質量％、より好ましくは０〜２０質量％、さらに好ましくは０〜１５質量％、特に好ましくは０〜１０質量％である。
【００４０】
一般式（２）で表される単量体としては、例えば、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、アクリロニトリル、メチルビニルケトン、エチレン、プロピレン、酢酸ビニルなどが挙げられる。これらの単量体は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。これらの単量体のうち、本発明の効果を充分に発揮することから、スチレン、α−メチルスチレンが特に好ましい。
【００４１】
一般式（２）で表される単量体を用いる場合、重合工程に供する単量体成分中におけるその含有割合は、本発明の効果を充分に発揮させる上で、好ましくは０〜３０質量％、より好ましくは０〜２０質量％、さらに好ましくは０〜１５質量％、特に好ましくは０〜１０質量％である。
【００４２】
単量体成分を重合して分子鎖中にヒドロキシ基とエステル基とを有する重合体を得るための重合反応の形態としては、溶剤を用いた重合形態であることが好ましく、溶液重合が特に好ましい。
【００４３】
重合温度や重合時間は、使用する単量体の種類や割合などに応じて異なるが、例えば、好ましくは、重合温度が０〜１５０℃、重合時間が０．５〜２０時間であり、より好ましくは、重合温度が８０〜１４０℃、重合時間が１〜１０時間である。
【００４４】
溶剤を用いた重合形態の場合、重合溶剤としては、特に限定されるものではなく、例えば、トルエン、キシレン、エチルベンゼンなどの芳香族炭化水素系溶剤；メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン系溶剤；テトラヒドロフランなどのエーテル系溶剤；などが挙げられる。これらの溶剤は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。また、溶剤の沸点が高すぎると、最終的に得られるラクトン環含有重合体の残存揮発分が多くなることから、沸点が５０〜２００℃である溶剤が好ましい。
【００４５】
重合反応時には、必要に応じて、重合開始剤を添加してもよい。重合開始剤としては、特に限定されるものではないが、例えば、クメンハイドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエートなどの有機過酸化物；２，２’−アゾビス（イソブチロニトリル）、１，１’−アゾビス（シクロヘキサンカルボニトリル）、２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）などのアゾ化合物；などが挙げられる。これらの重合開始剤は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。重合開始剤の使用量は、単量体の組合せや反応条件などに応じて適宜設定すればよく、特に限定されるものではない。
【００４６】
重合を行う際には、反応液のゲル化を抑止するために、重合反応混合物中の生成した重合体の濃度が５０質量％以下となるように制御することが好ましい。具体的には、重合反応混合物中の生成した重合体の濃度が５０質量％を超える場合には、重合溶剤を重合反応混合物に適宜添加して５０質量％以下となるように制御することが好ましい。重合反応混合物中の生成した重合体の濃度は、より好ましくは４５質量％以下、さらに好ましくは４０質量％以下である。なお、重合反応混合物中の生成した重合体の濃度が低すぎると生産性が低下するので、重合反応混合物中の生成した重合体の濃度は、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは２０質量％以上である。
【００４７】
重合溶剤を重合反応混合物に適宜添加する形態としては、特に限定されるものではなく、例えば、連続的に重合溶剤を添加してもよいし、間欠的に重合溶剤を添加してもよい。このように重合反応混合物中の生成した重合体の濃度を制御することによって、反応液のゲル化をより充分に抑止することができ、特に、ラクトン環含有割合を増やして耐熱性を向上させるために分子鎖中のヒドロキシ基とエステル基との割合を高めた場合であっても、ゲル化を充分に抑止することができる。添加する重合溶剤としては、例えば、重合反応の初期仕込み時に使用した溶剤と同じ種類の溶剤であってもよいし、異なる種類の溶剤であってもよいが、重合反応の初期仕込み時に使用した溶剤と同じ種類の溶剤を用いることが好ましい。また、添加する重合溶剤は、１種のみの単一溶剤であっても２種以上の混合溶剤であってもよい。
【００４８】
以上の重合工程を終了した時点で得られる重合反応混合物中には、通常、得られた重合体以外に溶剤が含まれているが、溶剤を完全に除去して重合体を固体状態で取り出す必要はなく、溶剤を含んだ状態で、続くラクトン環化縮合工程に導入することが好ましい。また、必要な場合は、固体状態で取り出した後に、続くラクトン環化縮合工程に好適な溶剤を再添加してもよい。
【００４９】
重合工程で得られた重合体は、分子鎖中にヒドロキシ基とエステル基とを有する重合体（ａ）であり、重合体（ａ）の重量平均分子量は、好ましくは１，０００〜２，０００，０００、より好ましくは５，０００〜１，０００，０００、さらに好ましくは１０，０００〜５００，０００、特に好ましくは５０，０００〜５００，０００である。重合工程で得られた重合体（ａ）は、続くラクトン環化縮合工程において、加熱処理されることによりラクトン環構造が重合体に導入され、ラクトン環含有重合体となる。
【００５０】
重合体（ａ）へラクトン環構造を導入するための反応は、加熱により、重合体（ａ）の分子鎖中に存在するヒドロキシ基とエステル基とが環化縮合してラクトン環構造を生じる反応であり、その環化縮合によってアルコールが副生する。ラクトン環構造が重合体の分子鎖中（重合体の主骨格中）に形成されることにより、高い耐熱性が付与される。ラクトン環構造を導く環化縮合反応の反応率が不充分であると、耐熱性が充分に向上しないことや、成形時の加熱処理によって成形途中に縮合反応が起こり、生じたアルコールが成形品中に泡やシルバーストリークとなって存在することがある。
【００５１】
ラクトン環化縮合工程において得られるラクトン環含有重合体は、好ましくは、下記一般式（１）で表されるラクトン環構造を有する。
【００５２】
【化５】
【００５３】
（式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。なお、有機残基は酸素原子を含有していてもよい。）
重合体（ａ）を加熱処理する方法については、特に限定されるものではなく、従来公知の方法を利用できる。例えば、重合工程によって得られた、溶剤を含む重合反応混合物を、そのまま加熱処理してもよい。あるいは、溶剤の存在下で、必要に応じて閉環触媒を用いて加熱処理してもよい。あるいは、揮発成分を除去するための真空装置あるいは脱揮装置を備えた加熱炉や反応装置、脱揮装置を備えた押出機などを用いて加熱処理を行うこともできる。
【００５４】
環化縮合反応を行う際に、重合体（ａ）に加えて、他の熱可塑性樹脂を共存させてもよい。また、環化縮合反応を行う際には、必要に応じて、環化縮合反応の触媒として一般に使用されるｐ−トルエンスルホン酸などのエステル化触媒またはエステル交換触媒を用いてもよいし、酢酸、プロピオン酸、安息香酸、アクリル酸、メタクリル酸などの有機カルボン酸類；有機リン化合物を触媒として用いてもよい。さらに、例えば、特開昭６１−２５４６０８号公報や特開昭６１−２６１３０３号公報に開示されているように、塩基性化合物、有機カルボン酸塩、炭酸塩などを用いてもよい。
【００５５】
これらの環化縮合反応の触媒の中でも、環化縮合反応率を向上させることができるとともに、得られるラクトン環含有重合体の着色を大幅に低減できることから、有機リン化合物が好ましい。さらに、有機リン化合物を環化縮合反応の触媒として用いることにより、後述の脱揮工程を併用する場合において起こり得る分子量低下を抑制することができ、優れた機械的強度を付与することができる。
【００５６】
環化縮合反応の際に触媒として用いることができる有機リン化合物としては、例えば、メチル亜ホスホン酸、エチル亜ホスホン酸、フェニル亜ホスホン酸等のアルキル（アリール）亜ホスホン酸（但し、これらは、互変異性体であるアルキル（アリール）ホスフィン酸になっていてもよい）およびこれらのモノエステルまたはジエステル；ジメチルホスフィン酸、ジエチルホスフィン酸、ジフェニルホスフィン酸、フェニルメチルホスフィン酸、フェニルエチルホスフィン酸等のジアルキル（アリール）ホスフィン酸およびこれらのエステル；メチルホスホン酸、エチルホスホン酸、トリフルオロメチルホスホン酸、フェニルホスホン酸等のアルキル（アリール）ホスホン酸およびこれらのモノエステルまたはジエステル；メチル亜ホスフィン酸、エチル亜ホスフィン酸、フェニル亜ホスフィン酸等のアルキル（アリール）亜ホスフィン酸およびこれらのエステル；亜リン酸メチル、亜リン酸エチル、亜リン酸フェニル、亜リン酸ジメチル、亜リン酸ジエチル、亜リン酸ジフェニル、亜リン酸トリメチル、亜リン酸トリエチル、亜リン酸トリフェニル等の亜リン酸モノエステル、ジエステルまたはトリエステル；リン酸メチル、リン酸エチル、リン酸２−エチルヘキシル、リン酸オクチル、リン酸イソデシル、リン酸ラウリル、リン酸ステアリル、リン酸イソステアリル、リン酸フェニル、リン酸ジメチル、リン酸ジエチル、リン酸ジ−２−エチルヘキシル、リン酸ジイソデシル、リン酸ジラウリル、リン酸ジステアリル、リン酸ジイソステアリル、リン酸ジフェニル、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリイソデシル、リン酸トリラウリル、リン酸トリステアリル、リン酸トリイソステアリル、リン酸トリフェニル等のリン酸モノエステル、ジエステルまたはトリエステル；メチルホスフィン、エチルホスフィン、フェニルホスフィン、ジメチルホスフィン、ジエチルホスフィン、ジフェニルホスフィン、トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリフェニルホスフィン等のモノ−、ジ−またはトリ−アルキル（アリール）ホスフィン；メチルジクロロホスフィン、エチルジクロロホスフィン、フェニルジクロロホスフィン、ジメチルクロロホスフィン、ジエチルクロロホスフィン、ジフェニルクロロホスフィン等のアルキル（アリール）ハロゲンホスフィン；酸化メチルホスフィン、酸化エチルホスフィン、酸化フェニルホスフィン、酸化ジメチルホスフィン、酸化ジエチルホスフィン、酸化ジフェニルホスフィン、酸化トリメチルホスフィン、酸化トリエチルホスフィン、酸化トリフェニルホスフィン等の酸化モノ−、ジ−またはトリ−アルキル（アリール）ホスフィン；塩化テトラメチルホスホニウム、塩化テトラエチルホスホニウム、塩化テトラフェニルホスホニウム等のハロゲン化テトラアルキル（アリール）ホスホニウム；などが挙げられる。これらの有機リン化合物は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。これらの有機リン化合物のうち、触媒活性が高くて着色性が低いことから、アルキル（アリール）亜ホスホン酸、亜リン酸モノエステルまたはジエステル、リン酸モノエステルまたはジエステル、アルキル（アリール）ホスホン酸が好ましく、アルキル（アリール）亜ホスホン酸、亜リン酸モノエステルまたはジエステル、リン酸モノエステルまたはジエステルがより好ましく、アルキル（アリール）亜ホスホン酸、リン酸モノエステルまたはジエステルが特に好ましい。
【００５７】
環化縮合反応の際に用いる触媒の使用量は、特に限定されるものではないが、例えば、重合体（ａ）に対して、好ましくは０．００１〜５質量％、より好ましくは０．０１〜２．５質量％、さらに好ましくは０．０１〜１質量％、特に好ましくは０．０５〜０．５質量％である。触媒の使用量が０．００１質量％未満であると、環化縮合反応の反応率が充分に向上しないことがある。一方、触媒の使用量が５質量％を超えると、得られた重合体が着色することや、重合体が架橋して、溶融成形が困難になることがある。
【００５８】
触媒の添加時期は、特に限定されるものではなく、例えば、反応初期に添加してもよいし、反応途中に添加してもよいし、それらの両方で添加してもよい。
【００５９】
環化縮合反応を溶剤の存在下で行い、且つ、環化縮合反応の際に、脱揮工程を併用することが好ましい。この場合、環化縮合反応の全体を通じて脱揮工程を併用する形態、および、脱揮工程を環化縮合反応の過程全体にわたっては併用せずに過程の一部においてのみ併用する形態が挙げられる。脱揮工程を併用する方法では、縮合環化反応で副生するアルコールを強制的に脱揮させて除去するので、反応の平衡が生成側に有利となる。
【００６０】
脱揮工程とは、溶剤、残存単量体などの揮発分と、ラクトン環構造を導く環化縮合反応により副生したアルコールを、必要に応じて減圧加熱条件下で、除去処理する工程をいう。この除去処理が不充分であると、得られた重合体中の残存揮発分が多くなり、成形時の変質などにより着色することや、泡やシルバーストリークなどの成形不良が起こることがある。
【００６１】
環化縮合反応の全体を通じて脱揮工程を併用する形態の場合、用いる装置については、特に限定されるものではないが、例えば、本発明をより効果的に行うために、熱交換器と脱揮槽とからなる脱揮装置やベント付き押出機、また、脱揮装置と押出機を直列に配置したものを用いることが好ましく、熱交換器と脱揮槽とからなる脱揮装置またはベント付き押出機を用いることがより好ましい。
【００６２】
熱交換器と脱揮槽とからなる脱揮装置を用いる場合の反応処理温度は、好ましくは１５０〜３５０℃、より好ましくは２００〜３００℃である。反応処理温度が１５０℃未満であると、環化縮合反応が不充分となって残存揮発分が多くなることがある。一方、反応処理温度が３５０℃を超えると、得られた重合体の着色や分解が起こることがある。
【００６３】
熱交換器と脱揮槽とからなる脱揮装置を用いる場合の反応処理圧力は、好ましくは９３１〜１．３３ｈＰａ（７００〜１ｍｍＨｇ）、より好ましくは７９８〜６６．５ｈＰａ（６００〜５０ｍｍＨｇ）である。反応処理圧力が９３１ｈＰａ（７００ｍｍＨｇ）を超えると、アルコールを含めた揮発分が残存しやすいことがある。一方、反応処理圧力が１．３３ｈＰａ（１ｍｍＨｇ）未満であると、工業的な実施が困難になることがある。
【００６４】
前記ベント付き押出機を用いる場合、ベントは１個でも複数個でもいずれでもよいが、複数個のベントを有する方が好ましい。
【００６５】
前記ベント付き押出機を用いる場合の反応処理温度は、好ましくは１５０〜３５０℃、より好ましくは２００〜３００℃である。反応処理温度が１５０℃未満であると、環化縮合反応が不充分となって残存揮発分が多くなることがある。一方、反応処理温度が３５０℃を超えると、得られた重合体の着色や分解が起こることがある。
【００６６】
前記ベント付き押出機を用いる場合の反応処理圧力は、好ましくは９３１〜１．３３ｈＰａ（７００〜１ｍｍＨｇ）、より好ましくは７９８〜１３．３ｈＰａ（６００〜１０ｍｍＨｇ）である。反応処理圧力が９３１ｈＰａ（７００ｍｍＨｇ）を超えると、アルコールを含めた揮発分が残存しやすいことがある。一方、反応処理圧力が１．３３ｈＰａ（１ｍｍＨｇ）未満であると、工業的な実施が困難になることがある。
【００６７】
なお、環化縮合反応の全体を通じて脱揮工程を併用する形態の場合、後述するように、厳しい熱処理条件では得られるラクトン環含有重合体の物性が低下することがあるので、前述した脱アルコール反応の触媒を用い、できるだけ温和な条件で、ベント付き押出機などを用いて行うことが好ましい。
【００６８】
また、環化縮合反応の全体を通じて脱揮工程を併用する形態の場合、好ましくは、重合工程で得られた重合体（ａ）を溶剤と共に環化縮合反応装置に導入するが、この場合、必要に応じて、もう一度ベント付き押出機などの環化縮合反応装置に通してもよい。
【００６９】
脱揮工程を環化縮合反応の過程全体にわたっては併用せずに、過程の一部においてのみ併用する形態を行ってもよい。例えば、重合体（ａ）を製造した装置を、さらに加熱し、必要に応じて脱揮工程を一部併用して、環化縮合反応を予めある程度進行させておき、その後に引き続いて脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応を行い、反応を完結させる形態である。
【００７０】
先に述べた環化縮合反応の全体を通じて脱揮工程を併用する形態では、例えば、重合体（ａ）を、二軸押出機を用いて、２５０℃付近、あるいはそれ以上の高温で熱処理する時に、熱履歴の違いにより環化縮合反応が起こる前に一部分解などが生じ、得られるラクトン環含有重合体の物性が低下することがある。そこで、脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応を行う前に、予め環化縮合反応をある程度進行させておくと、後半の反応条件を緩和でき、得られるラクトン環含有重合体の物性の低下を抑制できるので好ましい。特に好ましい形態としては、例えば、脱揮工程を環化縮合反応の開始から時間をおいて開始する形態、すなわち、重合工程で得られた重合体（ａ）の分子鎖中に存在するヒドロキシ基とエステル基とを予め環化縮合反応させて環化縮合反応率をある程度上げておき、引き続き、脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応を行う形態が挙げられる。具体的には、例えば、予め釜型反応器を用いて溶剤の存在下で環化縮合反応をある程度の反応率まで進行させておき、その後、脱揮装置を備えた反応器、例えば、熱交換器と脱揮槽とからなる脱揮装置や、ベント付き押出機などで、環化縮合反応を完結させる形態が好ましく挙げられる。特に、この形態の場合、環化縮合反応用の触媒が存在していることがより好ましい。
【００７１】
前述のように、重合工程で得られた重合体（ａ）の分子鎖中に存在するヒドロキシ基とエステル基とを予め環化縮合反応させて環化縮合反応率をある程度上げておき、引き続き、脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応を行う方法は、本発明においてラクトン環含有重合体を得る上で好ましい形態である。この形態により、ガラス転移温度がより高く、環化縮合反応率もより高まり、耐熱性に優れたラクトン環含有重合体が得られる。この場合、環化縮合反応率の目安としては、例えば、実施例に示すダイナッミクＴＧ測定における１５０〜３００℃の範囲内における質量減少率が、好ましくは２％以下、より好ましくは１．５％以下、さらに好ましくは１％以下である。
【００７２】
脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応の前に予め行う環化縮合反応の際に採用できる反応器は、特に限定されるものではないが、例えば、オートクレーブ、釜型反応器、熱交換器と脱揮槽とからなる脱揮装置などが挙げられ、さらに、脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応に好適なベント付き押出機も使用できる。これらの反応器のうち、オートクレーブ、釜型反応器が特に好ましい。しかし、ベント付き押出機などの反応器を用いる場合でも、ベント条件を温和にしたり、ベントをさせなかったり、温度条件やバレル条件、スクリュー形状、スクリュー運転条件などを調整することにより、オートクレーブや釜型反応器での反応状態と同じ様な状態で環化縮合反応を行うことが可能である。
【００７３】
脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応の前に予め行う環化縮合反応の際には、例えば、重合工程で得られた重合体（ａ）と溶剤とを含む混合物を、（ｉ）触媒を添加して、加熱反応させる方法、（ｉｉ）無触媒で加熱反応させる方法、および、前記（ｉ）または（ｉｉ）を加圧下で行う方法などが挙げられる。
【００７４】
なお、ラクトン環化縮合工程において環化縮合反応に導入する「重合体（ａ）と溶剤とを含む混合物」とは、重合工程で得られた重合反応混合物それ自体、あるいは、一旦溶剤を除去した後に環化縮合反応に適した溶剤を再添加して得られた混合物を意味する。
【００７５】
脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応の前に予め行う環化縮合反応の際に再添加できる溶剤としては、特に限定されるものではなく、例えば、トルエン、キシレン、エチルベンゼンなどの芳香族炭化水素類；メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン類；クロロホルム、ジメチルスルホキシド、テトラヒドロフラン；などが挙げられる。これらの溶媒は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。好ましくは、重合工程に用いた溶剤と同じ種類の溶剤である。
【００７６】
前記方法（ｉ）で添加する触媒としては、例えば、一般に使用されるｐ−トルエンスルホン酸などのエステル化触媒またはエステル交換触媒、塩基性化合物、有機カルボン酸塩、炭酸塩などが挙げられるが、本発明においては、前述の有機リン化合物を用いることが好ましい。触媒の添加時期は、特に限定されるものではないが、例えば、反応初期に添加してもよいし、反応途中に添加してもよいし、それらの両方で添加してもよい。触媒の添加量は、特に限定されるものではないが、例えば、重合体（ａ）の質量に対して、好ましくは０．００１〜５質量％、より好ましくは０．０１〜２．５質量％、さらに好ましくは０．０１〜１質量％、特に好ましくは０．０５〜０．５質量％である。方法（ｉ）の加熱温度や加熱時間は、特に限定されるものではないが、例えば、加熱温度は、好ましくは室温〜１８０℃、より好ましくは５０〜１５０℃であり、加熱時間は、好ましくは１〜２０時間、より好ましくは２〜１０時間である。加熱温度が室温未満であるか、あるいは、加熱時間が１時間未満であると、環化縮合反応率が低下することがある。一方、加熱温度１８０℃を超えるか、あるいは、加熱時間が２０時間を超えると、樹脂の着色や分解が起こることがある。
【００７７】
前記方法（ｉｉ）としては、例えば、耐圧性の釜型反応器などを用いて、重合工程で得られた重合反応混合物をそのまま加熱する方法などが挙げられる。方法（ｉｉ）の加熱温度や加熱時間は、特に限定されるものではないが、例えば、加熱温度は、好ましくは１００〜１８０℃、より好ましくは１５０〜１８０℃であり、加熱時間は、好ましくは１〜２０時間、より好ましくは２〜１０時間である。加熱温度が１００℃未満であるか、あるいは、加熱時間が１時間未満であると、環化縮合反応率が低下することがある。逆に、加熱温度が１８０℃を超えるか、あるいは加熱時間が２０時間を超えると、樹脂の着色や分解が起こることがある。
【００７８】
前記方法（ｉ）、（ｉｉ）のいずれにおいても、条件によっては、加圧下となっても何ら問題はない。
【００７９】
脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応の前に予め行う環化縮合反応の際には、溶剤の一部が反応中に自然に揮発しても何ら問題ではない。
【００８０】
脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応の前に予め行う環化縮合反応の終了時、すなわち、脱揮工程開始直前における、ダイナミックＴＧ測定における１５０〜３００℃の範囲内における質量減少率は、好ましくは２％以下、より好ましくは１．５％以下、さらに好ましくは１％以下である。質量減少率が２％を超えると、続けて脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応を行っても、環化縮合反応率が充分高いレベルまで上がらず、得られるラクトン環含有重合体の物性が低下することがある。なお、上記の環化縮合反応を行う際に、重合体（ａ）に加えて、他の熱可塑性樹脂を共存させてもよい。
【００８１】
重合工程で得られた重合体（ａ）の分子鎖中に存在するヒドロキシ基とエステル基とを予め環化縮合反応させて環化縮合反応率をある程度上げておき、引き続き、脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応を行う形態の場合、予め行う環化縮合反応で得られた重合体（分子鎖中に存在するヒドロキシ基とエステル基との少なくとも一部が環化縮合反応した重合体）と溶剤を、そのまま脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応に導入してもよいし、必要に応じて、前記重合体（分子鎖中に存在するヒドロキシ基とエステル基との少なくとも一部が環化縮合反応した重合体）を単離してから溶剤を再添加するなどのその他の処理を経てから脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応に導入しても構わない。
【００８２】
脱揮工程は、環化縮合反応と同時に終了することには限らず、環化縮合反応の終了から時間をおいて終了しても構わない。
【００８３】
ラクトン環含有重合体の重量平均分子量は、好ましくは１，０００〜２，０００，０００、より好ましくは５，０００〜１，０００，０００、さらに好ましくは１０，０００〜５００，０００、特に好ましくは５０，０００〜５００，０００である。
【００８４】
ラクトン環含有重合体は、ダイナミックＴＧ測定における１５０〜３００℃の範囲内における質量減少率が好ましくは１％以下、より好ましくは０．５％以下、さらに好ましくは０．３％以下である。
【００８５】
ラクトン環含有重合体は、環化縮合反応率が高いので、成形後の成形品中に泡やシルバーストリークが入るという欠点が回避できる。さらに、高い環化縮合反応率によってラクトン環構造が重合体に充分に導入されるので、得られたラクトン環含有重合体が充分に高い耐熱性を有している。
【００８６】
ラクトン環含有重合体は、濃度１５質量％のクロロホルム溶液にした場合、その着色度（ＹＩ）が、好ましくは６以下、より好ましくは３以下、さらに好ましくは２以下、特に好ましくは１以下である。着色度（ＹＩ）が６を超えると、着色により透明性が損なわれ、本来目的とする用途に使用できないことがある。
【００８７】
ラクトン環含有重合体は、熱質量分析（ＴＧ）における５％質量減少温度が、好ましくは３３０℃以上、より好ましくは３５０℃以上、さらに好ましくは３６０℃以上である。熱質量分析（ＴＧ）における５％質量減少温度は、熱安定性の指標であり、これが３３０℃未満であると、充分な熱安定性を発揮できないことがある。
【００８８】
ラクトン環含有重合体は、ガラス転移温度（Ｔｇ）が、好ましくは１１０℃以上、より好ましくは１１５℃以上、さらに好ましくは１２０℃以上である。
【００８９】
ラクトン環含有重合体は、それに含まれる残存揮発分の総量が、好ましくは１，５００ｐｐｍ以下、より好ましくは１，０００ｐｐｍ以下である。残存揮発分の総量が１，５００ｐｐｍを超えると、成形時の変質などによって着色したり、発泡したり、シルバーストリークなどの成形不良の原因となる。
【００９０】
ラクトン環含有重合体は、射出成形により得られる成形品に対するＡＳＴＭ−Ｄ−１００３に準拠した方法で測定された全光線透過率が、好ましくは８５％以上、より好ましくは８８％以上、さらに好ましくは９０％以上である。全光線透過率は、透明性の指標であり、これが８５％未満であると、透明性が低下し、本来目的とする用途に使用できないことがある。
【００９１】
ラクトン環含有樹脂フィルムに含まれるラクトン環含有重合体の含有割合は、好ましくは５０〜１００質量％、より好ましくは６０〜１００質量％、さらに好ましくは７０〜１００質量％、特に好ましくは８０〜１００質量％である。ラクトン環含有樹脂フィルムに含まれるラクトン環含有重合体の含有割合が５０質量％未満であると、本発明の効果を充分に発揮できないことがある。
【００９２】
ラクトン環含有樹脂フィルムには、その他の成分として、ラクトン環含有重合体以外の重合体（以下「その他の重合体」ということがある。）を含有していてもよい。その他の重合体としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、ポリ（４−メチル−１−ペンテン）等のオレフィン系重合体；塩化ビニル、塩化ビニリデン、塩素化ビニル樹脂等のハロゲン化ビニル系重合体；ポリメタクリル酸メチル等のアクリル系重合体；ポリスチレン、スチレン−メタクリル酸メチル共重合体、スチレン−アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレンブロック共重合体等のスチレン系重合体；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル；ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０等のポリアミド；ポリアセタール；ポリカーボネート；ポリフェニレンオキシド；ポリフェニレンスルフィド；ポリエーテルエーテルケトン；ポリスルホン；ポリエーテルスルホン；ポリオキシベンジレン；ポリアミドイミド；ポリブタジエン系ゴム、アクリル系ゴムを配合したＡＢＳ樹脂やＡＳＡ樹脂等のゴム質重合体；などが挙げられる。
【００９３】
ラクトン環含有樹脂フィルムにおけるその他の重合体の含有割合は、好ましくは０〜５０質量％、より好ましくは０〜４０質量％、さらに好ましくは０〜３０質量％、特に好ましくは０〜２０質量％である。
【００９４】
ラクトン環含有樹脂フィルムには、種々の添加剤を含有していてもよい。添加剤としては、例えば、ヒンダードフェノール系、リン系、イオウ系等の酸化防止剤；耐光安定剤、耐候安定剤、熱安定剤等の安定剤；ガラス繊維、炭素繊維等の補強材；フェニルサリチレート、（２，２’−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−ヒドロキシベンゾフェノン等の紫外線吸収剤；近赤外線吸収剤；トリス（ジブロモプロピル）ホスフェート、トリアリルホスフェート、酸化アンチモン等の難燃剤；アニオン系、カチオン系、ノニオン系の界面活性剤等の帯電防止剤；無機顔料、有機顔料、染料等の着色剤；有機フィラーや無機フィラー；樹脂改質剤；有機充填剤や無機充填剤；可塑剤；滑剤；帯電防止剤；難燃剤；などが挙げられる。
【００９５】
ラクトン環含有樹脂フィルムに添加される紫外線吸収剤の構造は、特に限定されるものではないが、発色団としてヒドロキシフェニルトリアジン骨格を有する紫外線吸収剤が好ましく、その中でも、ガラス転移温度が１１０℃以上の熱可塑性アクリル系樹脂と相溶性が高く吸収特性が優れている点から、２，４−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−６−［２−ヒドロキシ−４−（３−アルキルオキシ−２−ヒドロキシプロピルオキシ）−５−α−クミルフェニル］−ｓ−トリアジン骨格（アルキルオキシ；オクチルオキシ、ノニルオキシ、デシルオキシなどの長鎖アルキルオキシ基）を有する紫外線吸収剤がより好ましく、下記式（４）で表される構造を有する紫外線吸収剤を主成分として含む紫外線吸収剤が特に好ましい。
【００９６】
【化６】
【００９７】
その他の紫外線吸収剤としては、ベンゾトリアゾール誘導体、ベンゾフェノン誘導体、ベンゾオキサジノン誘導体、トリアジン誘導体等が挙げられる。
【００９８】
ベンゾトリアゾール誘導体としては、具体的には、２−（２−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−５−ｔｅｒｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−３，５−ジクミルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２，２’−メチレンビス[４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール]、２−（２−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−５−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−４−オクトキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２’−メチレンビス[４−クミル−６−ベンゾトリアゾールフェニル]、２，２’−ｐ−フェニレンビス（１，３−ベンゾオキサジン−４−オン）、２−[２−ヒドロキシ−３−（３，４，５，６−テトラヒドロフタルイミドメチル）−５−メチルフェニル]ベンゾトリアゾール、３−[３−メチル−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−５―ｔｅｒｔ―ブチル−４−ヒドロキシフェニル]プロピオネート／ポリエチレングリコール３００の反応性生物、２−（２Ｈ―ベンゾトリアゾール―２−イル）−６−（直鎖及び側鎖ドデシル）−４−メチルフェノール等が挙げられる。
【００９９】
ベンゾフェノン誘導体としては、具体的には、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−オクトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−ベンジキロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−５−スルホキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−５−スルホキシトリハイドライドレイトベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２’， ４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシ−５−ソジウムスルホキシベンゾフェノン、ビス（５−ベンゾイル−４−ヒドロキシ−２−メトキシフェニル）メタン、２−ヒドロキシ−４−ｎ−ドデシルオキシベンゾフェノン、２−ジヒドロキシ−４−メトキシ−２’−カルボキシベンゾフェノン等が挙げられる。
【０１００】
ベンゾオキサジノン誘導体としては、具体的には、２−ｐ−メトキシフェニル（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２−α−ナフチル（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２−β−ナフチル（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２−ｐ−フタルイミドフェニル（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２，２’−ビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２，２’−（１，４−ジフェニレン）ビス（４Ｈ−３，１−ベンゾオキサジノン−４−オン）、２，２’−（４，４’−ジフェニレン）ビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２，２’−（２，６又は１，５−ジナフタレン）ビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、１，３，５−トリ（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）が挙げられ、その中でも特に融点が高いことと吸収特性の点から、２，２’−（１，４−ジフェニレン）ビス（４Ｈ−３，１−ベンゾオキサジノン−４−オン）（日本サイテックインダストリーズ（株）製、商品名：サイアソーブＵＶ−３６３８）が好ましい。
トリアジン誘導体としては、具体的には、２−[４−[（２−ヒドロキシ−３−ドデシルオキシプロピル）オキシ]−２−ヒドロキシフェニル]−４，６−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−１，３，５−トリアジン、２−[４−[（２−ヒドロキシ−３−トリデシルオキシプロピル）オキシ]−２−ヒドロキシフェニル]−４，６−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−１，３，５−トリアジン、２，４−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−６−（２−ヒドロキシ−４−ｉｓｏ−オクチルフェニル）−ｓ−トリアジン等が挙げられる。また、イソオクチル置換トリスレゾルシノールトリアジン（例えば、チバ・スペシャリティ・ケミカル社製の商品名「ＣＧＬ７７７ＭＰＡＤ」）、ｔｅｒｔ−ブチル置換トリスレゾルシノールトリアジン、クミル置換トリスレゾルシノールトリアジン等が挙げられる。これらの紫外線吸収剤は、１種のみを用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
【０１０１】
ラクトン環含有樹脂フィルム中における添加剤の含有割合は、好ましくは０〜５質量％、より好ましくは０〜２質量％、さらに好ましくは０〜０．５質量％である。
【０１０２】
ラクトン環含有樹脂フィルムの製造方法としては、特に限定されるものではないが、例えば、ラクトン環含有重合体と、その他の重合体や添加剤などを、従来公知の混合方法で充分に混合することにより樹脂組成物を調製し、これをフィルム成形することができる。また、延伸することによって、延伸フィルムとしてもよい。
【０１０３】
まず、熱可塑性樹脂組成物を製造するには、例えば、オムニミキサーなど、従来公知の混合機で上記のフィルム原料をプレブレンドした後、得られた混合物を押出混練する。この場合、押出混練に用いる混合機は、特に限定されるものではなく、例えば、単軸押出機、二軸押出機などの押出機や加圧ニーダーなど、従来公知の混合機を用いることができる。
【０１０４】
フィルム成形の方法としては、例えば、溶液キャスト法（溶液流延法）、溶融押出法、カレンダー法、圧縮成形法など、従来公知のフィルム成形法が挙げられる。これらのフィルム成形法のうち、溶液キャスト法（溶液流延法）、溶融押出法が好ましい。
【０１０５】
溶液キャスト法（溶液流延法）に用いられる溶媒としては、例えば、ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類；メタノール、エタノール、イソプロパノール、ブタノール、イソブタノール、メチルセロソルブ、エチルセロソルブ、ブチルセロソルブ等のアルコール類；酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル類；アセトン、メチルエチエルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン類；テトラヒドロフラン、ジオキサン等のエーテル類；ジクロロメタン、クロロホルム、四塩化炭素などのハロゲン化炭化水素類；ジメチルホルムアミド；ジメチルスルホキシド；などが挙げられる。これらの溶媒は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。
【０１０６】
溶液キャスト法（溶液流延法）を行うための装置としては、例えば、ドラム式キャスティングマシン、バンド式キャスティングマシン、スピンコーターなどが挙げられる。
【０１０７】
溶融押出法としては、例えば、Ｔダイ法、インフレーション法などが挙げられ、その際の成形温度は、好ましくは１５０〜３５０℃、より好ましくは２００〜３００℃である。
【０１０８】
Ｔダイ法でフィルム成形する場合は、公知の単軸押出機や二軸押出機の先端部にＴダイを取り付け、フィルム状に押出されたフィルムを巻取って、ロール状のフィルムを得ることができる。この際、巻取りロールの温度を適宜調整して、押出方向に延伸を加えることで、１軸延伸することも可能である。また、押出方向と垂直な方向にフィルムを延伸することにより、同時２軸延伸、逐次２軸延伸などを行うこともできる。
【０１０９】
ラクトン環含有樹脂フィルムは、未延伸フィルムまたは延伸フィルムのいずれでもよい。延伸フィルムである場合は、１軸延伸フィルムまたは２軸延伸フィルムのいずれでもよい。２軸延伸フィルムである場合は、同時２軸延伸フィルムまたは逐次２軸延伸フィルムのいずれでもよい。２軸延伸した場合は、機械的強度が向上し、フィルム性能が向上する。ラクトン環含有重合体を主成分とする熱可塑性樹脂フィルムは、その他の熱可塑性樹脂を混合することにより、延伸しても位相差の増大を抑制することができ、光学的等方性を保持することができる。
【０１１０】
延伸を行う方法としては、例えば、一軸延伸法、逐次二軸延伸法、同時二軸延伸法など、従来公知のフィルム延伸方法が挙げられる。
【０１１１】
延伸温度は、フィルム原料であるラクトン環含有重合体を主成分とする樹脂組成物のガラス転移温度近傍であることが好ましく、具体的には、好ましくは（ガラス転移温度−３０℃）〜（ガラス転移温度＋１００℃）、より好ましくは（ガラス転移温度−２０℃）〜（ガラス転移温度＋８０℃）の範囲である。延伸温度が（ガラス転移温度−３０℃）未満であると、充分な延伸倍率が得られないことがある。一方、延伸温度が（ガラス転移温度＋１００℃）超えると、樹脂組成物の流動（フロー）が起こり、安定な延伸が行えなくなることがある。
【０１１２】
面積比で定義した延伸倍率は、好ましくは１．１〜２５倍、より好ましくは１．３〜１０倍の範囲である。延伸倍率が１．１倍未満であると、延伸に伴う靭性の向上につながらないことがある。一方、延伸倍率が２５倍を超えると、延伸倍率を上げるだけの効果が認められないことがある。
【０１１３】
延伸速度は、一方向で、好ましくは１０〜２０，０００％／分、より好ましくは１００〜１０，０００％／分の範囲である。延伸速度が１０％／分未満であると、充分な延伸倍率を得るために時間がかかり、製造コストが高くなることがある。一方、延伸速度が２０，０００％／分を超えると、延伸フィルムの破断などが起こることがある。
【０１１４】
また、得られたフィルムは、その光学的等方性や機械的特性を安定化させるために、延伸処理後に熱処理（アニーリング）などを行うことができる。熱処理の条件は、従来公知の延伸フィルムに対して行われる熱処理の条件と同様に適宜選択すればよく、特に限定されるものではない。
【０１１５】
ラクトン環含有樹脂フィルムは、その厚さが好ましくは５μｍ〜２５０μｍ、より好ましくは１０〜１５０μｍである。この範囲外であると、加工工程における工程張力の変化や曲げ等の変形によって割れる問題が特に起こりにくくなり、また、適度な曲げ強さを有するため毎葉シートの状態での手や機械によるハンドリング時に折れ曲がりなどの問題が生じて好ましくない。
【０１１６】
本発明にかかるラクトン環含有樹脂フィルムは、高透明性を有しており、可視光透過率が、好ましくは８０％以上、より好ましくは８５％以上、さらに好ましくは９０％以上である。
【０１１７】
本発明にかかるラクトン環含有樹脂フィルムは、ＡＳＴＭ−Ｄ−８８２−６１Ｔに基づいて測定した引張強度が、好ましくは１０ＭＰａ以上１００ＭＰａ未満、より好ましくは３０ＭＰａ以上１００ＭＰａ未満である。引張強度が１０ＭＰａ未満であると、充分な機械的強度を発現できなくなることがある。一方、引張強度が１００ＭＰａを越えると、加工性が低下することがある。
【０１１８】
本発明にかかるラクトン環含有樹脂フィルムは、ＡＳＴＭ−Ｄ−８８２−６１Ｔに基づいて測定した伸び率が、好ましくは１％以上である。上限は特に限定されないが、通常は１００％以下が好ましい。伸び率が１％未満であると、靭性に欠けるため好ましくない。
【０１１９】
本発明にかかるラクトン環含有樹脂フィルムは、ＡＳＴＭ−Ｄ−８８２−６１Ｔに基づいて測定した引張弾性率が、好ましくは０．５ＧＰａ以上、より好ましくは１ＧＰａ以上、さらに好ましくは２ＧＰａ以上である。上限は特に限定されないが、通常は２０ＧＰａ以下が好ましい。０．５ＧＰａ未満の場合には、充分な機械的強度を得られなくなることがある。
【０１２０】
ラクトン環含有樹脂フィルムは、その表面の濡れ張力が、好ましくは４０ｍＮ／ｍ以上、より好ましくは５０ｍＮ／ｍ以上、さらに好ましくは５５ｍＮ／ｍ以上である。表面の濡れ張力が少なくとも４０ｍＮ／ｍ以上であると、ラクトン環含有樹脂フィルムと防眩層との密着性がさらに向上する。表面の濡れ張力を調整するために、例えば、コロナ放電処理、オゾン吹き付け、紫外線照射、火炎処理、化学薬品処理、その他の従来公知の表面処理を施すことができる。
【０１２１】
≪防眩層≫
本発明の防眩層の材料は、表面凹凸を目的の範囲に調整することが出来れば、特に制限されるものではないが、表面凹凸および光学特性の調整のし易さ、表面硬度、塗工性の観点から、樹脂（バインダー）からなることが好ましい。
【０１２２】
また、防眩層は、微粒子を含むことが好ましい。表面凹凸のみでも、十分な光学特性を発現することは可能であるが、完全に透明な樹脂の場合、場合によっては、ギラツキが生じる場合があるが、微粒子を用いることで、ギラツキを抑えられる。また、バインダーと微粒子間の屈折率差を利用することが出来、光学特性をより好ましい範囲に調整することが可能となる。
【０１２３】
≪バインダー（樹脂）≫
本発明による防眩層は硬化型樹脂により形成されることがより好ましい。硬化型樹脂としては、透明性のものが好ましく、その具体例としては、紫外線または電子線により硬化する樹脂である電離放射線硬化型樹脂、電離放射線硬化型樹脂と溶剤乾燥型樹脂との混合物、または熱硬化型樹脂の三種類が挙げら、好ましくは電離放射線硬化型樹脂が挙げられる。
【０１２４】
電離放射線硬化型樹脂の具体例としては、アクリレート系の官能基を有するもの、例えば比較的低分子量のポリエステル樹脂、ポリエーテル樹脂、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、アルキッド樹脂、スピロアセタール樹脂、ポリブタジェン樹脂、ポリチオールポリエン樹脂、多価アルコール等の多官能化合物の（ メタ） アクリレート等のオリゴマー又はプレポリマー、反応性希釈剤が挙げられ、これらの具体例としては、エチル（メタ） アクリレート、エチルヘキシル（ メタ） アクリレート、スチレン、メチルスチレン、Ｎ − ビニルピロリドン等の単官能モノマー並びに多官能モノマー、例えば、ポリメチロールプロパントリ（ メタ） アクリレート、ヘキサンジオール（ メタ） アクリレート、トリプロピレングリコールジ（ メタ） アクリレート、ジエチレングリコールジ（ メタ） アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（ メタ） アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（ メタ） アクリレート、１ ， ６ − ヘキサンジオールジ（ メタ） アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（ メタ） アクリレート等が挙げられる。
【０１２５】
本発明の防眩層における樹脂には、防眩層の屈折率を高めるために、チタン、ジルコニウム、アルミニウム、インジウム、亜鉛、錫、およびアンチモンの群から選択される少なくとも一種の金属の酸化物からなるものを含有させてもよい。この場合、平均粒径が０ ． ２ μ ｍ 以下、好ましくは０ ． １ μ ｍ 以下、より好ましくは０ ． ０ ６ μ ｍ 以下である無機フィラーを含有させてもよい。
【０１２６】
これらの無機フィラーの添加量は、防眩層の固形分全質量の１ ０ 〜 ９ ０ 質量％ であることが好ましく、より好ましくは２ ０ 〜 ８ ０ ％ であり、特に好ましくは３ ０ 〜 ７ ５ ％ である。このようなフィラーは、粒径が光の波長よりも十分小さいために散乱が生じず、バインダーポリマーに該フィラーが分散した分散体は光学的に均一な物質として作用する。
【０１２７】
本発明の防眩層のバインダーおよび無機フィラーの混合物のバルクの屈折率、すなわち、防眩性ハードコート層（のマトリクス）の屈折率は、１ ． ４ ８ 〜 １ ． ７ ０ であることが好ましく、より好ましくは１ ． ５ ０ 〜 １ ． ６ ５である。屈折率を上記範囲とするには、バインダー及び無機フィラーの種類及び量割合を適宜選択することにより行うことができる。
【０１２８】
電離放射線硬化型樹脂を紫外線硬化型樹脂として使用する場合には、光重合開始剤を用いることが好ましい。光重合開始剤の具体例としては、アセトフェノン類、ベンゾフェノン類、ミヒラーベンゾイルベンゾエート、α − アミロキシムエステル、テトラメチルチュウラムモノサルファイド、チオキサントン類が挙げられる。また、光増感剤を混合して用いることが好ましく、その具体例としては、ｎ − ブチルアミン、トリエチルアミン、ポリ− ｎ − ブチルホソフィン等が挙げられる。
【０１２９】
光重合開始剤としては市販の物を使用することができ、例えば、光開裂型の光ラジカル重合開始剤としては、チバスペシャリティケミカル社製のイルガキュア（ １ ８ ４ ， ９ ０ ７ ） 等が好ましい例として挙げられる。光重合開始剤は、多官能モノマー１ ０ ０ 質量部に対して、０ ． １ 〜 １ ０ 質量部の範囲で使用することが好ましく、より好ましくは３ 〜 ７ 質量部の範囲である。
【０１３０】
電離放射線硬化型樹脂に混合して使用される溶剤乾燥型樹脂としては、主として熱可塑性樹脂が挙げられる。熱可塑性樹脂は一般的に例示されるものが利用される。溶剤乾燥型樹脂の添加により、塗布面の塗膜欠陥を有効に防止することができる。本発明の好ましい態様によれば、透明基材の材料がＴ Ａ Ｃ 等のセルロース系樹脂の場合、熱可塑性樹脂の好ましい具体例として、セルロース系樹脂、例えばニトロセルロース、アセチルセルロース、セルロースアセテートプロピオネート、エチルヒドロキシエチルセルロース等が挙げられる。セルロース系樹脂を用いことにより、透明基材と帯電防止層（必要に応じて） との密着性と透明性とを向上させることができる。
【０１３１】
熱硬化性樹脂の具体例としては、フェノール樹脂、尿素樹脂、ジアリルフタレート樹脂、メラニン樹脂、グアナミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、エポキシ樹脂、アミノアルキッド樹脂、メラミン− 尿素共縮合樹脂、ケイ素樹脂、ポリシロキサン樹脂等が挙げられる。熱硬化性樹脂を用いる場合、必要に応じて、架橋剤、重合開始剤等の硬化剤、重合促進剤、溶剤、粘度調整剤等をさらに添加して使用することができる。
【０１３２】
≪微粒子≫
防眩層には、ヘイズ等の光学特性を調整する目的で、微粒子を加えることができる。微粒子は球状、例えば真球状、楕円状等のものであってよく、好ましくは真球状のものが挙げられる。
本発明にあっては、微粒子の平均粒子径Ｒ （ μ ｍ ） が１．５ μ ｍ 以上１ ０ .０ μ ｍ 以下であり、好ましくは下限が、２ ． ５ μ ｍ （ 好ましくは３ ． ０ μ ｍ ）であり上限が５ ． ０ μ ｍ （ 好ましくは４ ． ５ μｍ ）であるものが好ましい。また、前記微粒子の粒径分布の変動係数は、１．０％以内であることが好ましい。
【０１３３】
また、本発明の別の好ましい態様によれば、微粒子およびバインダーまたはバインダーマトリックスとの屈折率をそれぞれ、ｎ １ 、ｎ ２ とした場合に、式（ＩＩＩ）Δ ｎ ＝ |ｎ 1 − ｎ ２ |＜ ０ ． １ ５ （ 好ましくは０ ． ０ ５ ） 満たす防眩フィルムを提供することができる。
【０１３４】
微粒子は無機系、有機系のものが挙げられるが、好ましくは有機系材料により形成されてなるものが好ましい。微粒子は、防眩性を発揮するものであり、好ましくは、透明性のものがよい。微粒子の具体例としては、無機系であればシリカビーズ、有機系であればプラスチックビーズが挙げられる。プラスチックビーズが挙げられ、より好ましくは透明性を有するものが挙げられる。プラスチックビーズの具体例としては、アクリルビーズ（屈折率１．４９）、スチレンビーズ（ 屈折率１．５９） 、メラミンビーズ（ 屈折率１．５７）、アクリル− スチレンビーズ（ 屈折率１．５４） 、ポリカーボネートビーズ、ポリエチレンビーズ等が挙げられる。本発明の好ましい態様によれば、その表面に疎水性基を有したプラスチックビーズが好ましくは使用され、例えばスチレンビーズが挙げられる。
【０１３５】
≪防眩フィルムの形成≫
本発明による防眩フィルムの形成方法を下記に示すが、この方法に限定して解釈されるものではない。防眩層は、樹脂と、微粒子とを適切な溶剤、例えば、トルエン、キシレン、シクロヘキサン、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸プロピル、Ｍ Ｅ Ｋ 、Ｍ Ｉ Ｂ Ｋ 、シクロヘキサノンに混合して得た組成物を透明基材に塗布することにより形成されてよい。
【０１３６】
本発明の好ましい態様によれば、上記の液体組成物に、フッ素系またはシリコーン系などのレベリング剤を添加することが好ましい。レベリング剤を添加した液体組成物は、塗布または乾燥時に塗膜表面に対して酸素による硬化阻害を有効に防止し、かつ、耐擦傷性の効果とを付与することを可能とする。
【０１３７】
液体組成物を透明基材に塗布する方法としては、ロールコート法、ミヤバーコート法、グラビアコート法等の塗布方法が挙げられる。液体組成物の塗布後に、乾燥と紫外線硬化を行う。紫外線源の具体例としては、超高圧水銀灯、高圧水銀灯、低圧水銀灯、カーボンアーク灯、ブラックライト蛍光灯、メタルハライドランプ灯の光源が挙げられる。紫外線の波長としては、１ ９ ０ 〜 ３ ８ ０ ｎ ｍ の波長域を使用することができる。電子線源の具体例としては、コッククロフトワルト型、バンデグラフト型、共振変圧器型、絶縁コア変圧器型、または直線型、ダイナミトロン型、高周波型等の各種電子線加速器が挙げられる。樹脂が硬化し、樹脂中の微粒子が５ 個以上凝集して、防眩層の最表面に所望の凹凸形状が形成される。
【０１３８】
防眩層の厚さは、０ ． ５ μ ｍ 以上１ ０ μ ｍ 以下であり、好ましくは下限が１ μ ｍ （ 好ましくは２ μ ｍ ） 以上であり上限７ μ ｍ 以下である。よって、本発明による防眩フィルムはいわゆるフィルム状の形態として成形されてよい。
【０１３９】
≪任意の層≫
本発明の好ましい態様によれば、帯電防止層（ 導電層） を透明基材と防眩層との間に形成されてよい。また、帯電防止層（ 導電性層） は、防眩層の上面に形成されてもよい。
【０１４０】
帯電防止層の形成の具体例としては、防眩層の上面に導電性金属もしくは導電性金属酸化物等を蒸着またはスパッタリングすることにより蒸着膜を形成する方法または樹脂中に導電性微粒子を分散した樹脂組成物を塗布するにより塗膜を形成する方法が挙げられる。
【０１４１】
≪帯電防止剤≫
帯電防止層を蒸着膜で形成する場合、帯電防止剤として導電性金属もしくは導電性金属酸化物、例えばアンチモンドープのインジウム・錫酸化物（ 以下、「Ａ Ｔ Ｏ 」という） 、インジウム・錫酸化物（ 以下、「Ｉ Ｔ Ｏ 」という） 、リンドープの錫酸化物等が挙げられる。帯電防止層としての蒸着膜の厚さは、１ ０ ｎ ｍ 以上２ ０ ０ ｎ ｍ 以下であり、好ましくは上限が１ ０ ０ ｎ ｍ 以下であり、下限が５ ０ ｎ ｍ 以下である。
【０１４２】
帯電防止層は帯電防止剤である導電性微粒子を含む塗液により形成されてもよい。導電性微粒子の具体例としては、金属または金属酸化物あるいは有機化合物からなる導電性微粒子が挙げられ、例えば、アンチモンドープのインジウム・錫酸化物（ 以下、「Ａ Ｔ Ｏ 」という） 、インジウム・錫酸化物（ 以下、「Ｉ Ｔ Ｏ 」という） 、金および／ またはニッケルで表面処理したものを使用することができる。このような表面処理をする前の微粒子（無機または有機） は、シリカ、カーボンブラック、金属粒子及び樹脂微粒子からなる群から選択することができる選ぶことができる。
【０１４３】
導電性微粒子の添加量は、帯電防止層の全重量に対して、５ 重量％ 以上７ ０ 重量％ 以下であり、好ましくは上限が６ ０ 重量％ 以下であり、下限が１ ５ 重量％ 以上である。塗膜の厚さは、０ ． ０ ５ μ ｍ （ 好ましくは０ ． ０ ３ μ ｍ ） 以上２ μ ｍ 以下であり、好ましくは下限が０ ． １ μ ｍ 以上であり上限が１ μ ｍ 以下である。塗膜の厚さが上記範囲内にあることにより、帯電防止層の透明性を十分に発揮することができる。
【０１４４】
本発明にあっては、導電性微粒子を用いて塗膜する場合、好ましくは硬化型樹脂を用いる。硬化型樹脂としては、防眩層を形成するものと同様であってよい。
【０１４５】
≪帯電防止層の形成≫
帯電防止層として塗膜を形成するには、導電性微粒子に硬化型樹脂に含ませた塗液を、ロールコート法、バーコート法、グラビアコート法等の塗布方法により塗布する。塗布後に、乾燥と紫外線硬化を行う。
【０１４６】
電離放射線硬化型樹脂組成物の硬化方法としては、電子線または紫外線の照射によって硬化する。電子線硬化の場合には、１ ０ ０ Ｋ ｅ Ｖ 〜 ３ ０ ０ Ｋ ｅ Ｖ のエネルギーを有する電子線等を使用する。紫外線硬化の場合には、超高圧水銀灯、高圧水銀灯、低圧水銀灯、カーボンアーク、キセノンアーク、メタルハライドランプ等の光線から発する紫外線等を使用する。
【０１４７】
≪反射防止積層体≫
本発明の好ましい別の態様によれば、透明基材フィルムと、該透明基材フィルムの上に防眩層と該防眩層より屈折率の低い低屈折率層とがこれらの順で形成されてなる反射防止積層体が提供され、その反射防止積層体は、前記透明基材と、前記防眩層とが、上記した本発明による防眩フィルムを構成するものと同じものであってよいものである。よって、透明基材と、防眩層との内容、および透明基材の上に防眩層を形成する方法等は、上記した防眩フィルムの項で説明したのと同様であってよい。
≪低屈折率層≫
低屈折率層は、防眩層の表面に形成されてなり、低屈折率層は、その屈折率が防眩層のものより低いものである。本発明の好ましい態様によれば、防眩層の屈折率が１ ． ５ 以上であり、低屈折率層の屈折率が１ ． ５ 未満であり、好ましくは１ ． ４ ５ 以下で構成されてなるものが好ましい。
【０１４８】
低屈折率層剤の具体例としては、シリコーン含有フッ化ビニリデン共重合体が挙げられ、その例としてはフッ化ビニリデン３ ０ 〜 ９ ０ 重量％ 及びヘキサフルオロプロピレン５ 〜５ ０ 重量％ を含有するモノマー組成物が共重合されてなるフッ素含有割合が６ ０ 〜 ７ ０ 重量％ であるフッ素含有共重合体１ ０ ０ 重量部と、エチレン性不飽和基を有する重合性化合物８ ０ 〜 １ ５ ０ 重量部とからなる樹脂組成物が挙げられる。
【０１４９】
このフッ素含有共重合体は、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとを含有するモノマー組成物を共重合することによって得られる共重合体が挙げられる。このモノマー組成物における各成分の割合は、フッ化ビニリデンが３ ０ 〜 ９ ０ 重量％ 、好ましくは４０ 〜 ８ ０ 重量％ 、特に好ましくは４ ０ 〜 ７ ０ 重量％ であり、またはヘキサフルオロプロピレンが５ 〜 ５ ０ 重量％ 、好ましくは１ ０ 〜 ５ ０ 重量％ 、特に好ましくは１ ５ 〜 ４ ５ 重量％である。このモノマー組成物は、更にテトラフルオロエチレンを０ 〜 ４ ０ 重量％ 、好ましくは０ 〜 ３ ５ 重量％ 、特に好ましくは１ ０ 〜 ３ ０ 重量％ 含有するものであってもよい。
【０１５０】
このフッ素含有共重合体を得るためのモノマー組成物は、必要に応じて、他の共重合体成分が、例えば、２ ０ 重量％ 以下、好ましくは１ ０ 重量％ 以下の範囲で含有されたものであってもよい。この共重合体の具体例としては、フルオロエチレン、トリフルオロエチレン、クロロトリフルオロエチレン、１ ， ２ − ジクロロ− １ ， ２ − ジフルオロエチレン、２− ブロモー３ ， ３ ， ３ − トリフルオロエチレン、３ − ブロモー３ ， ３ − ジフルオロプロピレン、３ ， ３ ， ３ − トリフルオロプロピレン、１ ， １ ， ２ − トリクロロ− ３ ， ３ ， ３ − トリフルオロプロピレン、α − トリフルオロメタクリル酸等のフッ素原子を有する重合性モノマーを挙げることができる。
【０１５１】
このようなモノマー組成物から得られるフッ素含有共重合体のフッ素含有割合は６ ０ 〜７ ０ 重量％ であることが好ましく、より好ましくは６ ２ 〜 ７ ０ 重量％ 、特に好ましくは６４ 〜 ６ ８ 重量％ である。添加割合がこのような範囲であることにより、後述の溶剤に対して良好な溶解性を有する。または、フッ素含有共重合体を成分として含有することにより、優れた密着性と、高い透明性と、低い屈折率とを有し、優れた機械的強度を有する薄膜を形成することが可能となる。
【０１５２】
フッ素含有共重合体は、その分子量がポリスチレン換算数平均分子量で５ ０ ０ ０ 〜 ２ ００ ０ ０ ０ 、特に１ ０ ０ ０ ０ 〜 １ ０ ０ ０ ０ ０ であることが好ましい。このような大きさの分子量を有するフッ素含有共重合体を用いることにより、得られるフッ素系樹脂組成物の粘度が好適な大きさとなり、従って、確実に好適な塗布性を有するフッ素系樹脂組成物とすることができる。
【０１５３】
フッ素含有共重合体自体の屈折率は１ ． ４ ５ 以下、好ましくは１ ． ４ ２ 以下、より好ましくは１ ． ４ ０ 以下であるものが好ましい。屈折率がこの範囲にあることにより、形成される薄膜の反射防止効果が好ましいものとなる。
【０１５４】
本発明の好ましい態様によれば、「空隙を有する微粒子」を利用することが好ましい。「空隙を有する微粒子」は低屈折率層の層強度を保持しつつ、その屈折率を下げることを可能とする。本発明において、「空隙を有する微粒子」とは、微粒子の内部に気体が充填された構造及び／ 又は気体を含む多孔質構造体を形成し、微粒子本来の屈折率に比べて微粒子中の気体の占有率に反比例して屈折率が低下する微粒子を意味する。また、本発明にあっては、微粒子の形態、構造、凝集状態、塗膜内部での微粒子の分散状態により、内部、及び／ 又は表面の少なくとも一部にナノポーラス構造の形成が可能な微粒子も含まれる。
【０１５５】
空隙を有する無機系の微粒子の具体例としては、特開２ ０ ０ １ − ２ ３ ３ ６ １ １ 号公報で開示されている技術を用いて調製したシリカ微粒子が好ましくは挙げられる。空隙を有するシリカ微粒子は製造が容易でそれ自身の硬度が高いため、バインダーと混合して低屈折率層を形成した際、その層強度が向上され、かつ、屈折率を１ ． ２ ０ 〜 １ ． ４ ５ 程度の範囲内に調製することを可能とする。特に、空隙を有する有機系の微粒子の具体例としては、特開２ ０ ０ ２ − ８ ０ ５ ０ ３ 号公報で開示されている技術を用いて調製した中空ポリマー微粒子が好ましく挙げられる。
【０１５６】
塗膜の内部及び／ 又は表面の少なくとも一部にナノポーラス構造の形成が可能な微粒子としては先のシリカ微粒子に加え、比表面積を大きくすることを目的として製造され、充填用のカラムおよび表面の多孔質部に各種化学物質を吸着させる除放材、触媒固定用に使用される多孔質微粒子、または断熱材や低誘電材に組み込むことを目的とする中空微粒子の分散体や凝集体を挙げることができる。そのような具体的としては、市販品として日本シリカ工業株式会社製の商品名Ｎ ｉ ｐ ｓ ｉ ｌ やＮ ｉ ｐ ｇ ｅ ｌ の中から多孔質シリカ微粒子の集合体、日産化学工業（ 株） 製のシリカ微粒子が鎖状に繋がった構造を有するコロイダルシリカＵ Ｐ シリーズ（ 商品名） から、本発明の好ましい粒子径の範囲内のものを利用することが可能である。
【０１５７】
「空隙を有する微粒子」の平均粒子径は、５ ｎ ｍ 以上３ ０ ０ ｎ ｍ 以下であり、好ましくは下限が８ ｎ ｍ 以上であり上限が１ ０ ０ ｎ ｍ 以下であり、より好ましくは下限が１ ０ ｎ ｍ以上であり上限が８ ０ ｎ ｍ 以下である。微粒子の平均粒子径がこの範囲内にあることにより、低屈折率層に優れた透明性を付与することが可能となる。
【０１５８】
≪低屈折率層の形成≫
フッ素含有共重合体と樹脂とを、必要に応じて光重合開始剤の存在下で活性エネルギー線を照射することにより、または熱重合開始剤の存在下で加熱されることにより重合して塗膜を形成することができる。使用する樹脂は、防眩層で説明したのと同様であってよい。
【０１５９】
樹脂の添加量は、フッ素含有共重合体１ ０ ０ 重量部に対して３ ０ 〜 １ ５ ０ 重量部、好ましくは３ ５ 〜 １ ０ ０ 重量部、特に好ましくは４ ０ 〜 ７ ０ 重量部である。また、フッ素含有共重合体と樹脂とを含む重合体形成成分の合計量におけるフッ素含有割合が３ ０ 〜 ５ ５ 重量％ 、好ましくは３ ５ 〜 ５ ０ 重量％ であることが好ましい。
【０１６０】
添加量またはフッ素含有割合が、上記した範囲内にあることにより、低屈折率層は、基材に対する密着性が良好であり、また、屈折率が高く良好な反射防止効果を得ることが可能となる。
【０１６１】
低屈折率層の形成に当たっては、必要に応じて適宜な溶剤を用い、粘度を、樹脂組成物として好ましい塗布性が得られる０ ． ５ 〜 ５ ｃ ｐ ｓ （ ２ ５ ℃ ） 、好ましくは０ ． ７ 〜 ３ ｃｐ ｓ （ ２ ５ ℃ ） の範囲のものとすることが好ましい。可視光線の優れた反射防止膜を実現でき、かつ、均一で塗布ムラのない薄膜を形成することができ、かつ基材に対する密着性に特に優れた低屈折率層を形成することができる。
【０１６２】
樹脂の硬化手段は、防眩層の項で説明したのと同様であってよい。硬化処理のために加熱手段が利用される場合には、加熱により、例えばラジカルを発生して重合性化合物の重合を開始させる熱重合開始剤がフッ素系樹脂組成物に添加されることが好ましい。
【０１６３】
低屈折率層の厚さは、２ ０ ｎ ｍ 以上８ ０ ０ ｎ ｍ 以下であり、好ましくは上限が４ ０ ０ ｎｍ 以下であり、下限が５ ０ ｎ ｍ 以上である。
【０１６４】
本発明にあっては、低屈折率層の膜厚（ ｎ ｍ ） ｄ Ａ は、式：ｄ Ａ ＝ ｍ λ ／ （ ４ ｎ Ａ ）（ 上記式中、ｎ Ａ は低屈折率層の屈折率を表し、ｍ は、正の奇数、通常１ を表し、λ は波長であり、４ ８ ０ 〜 ５ ８ ０ ｎ ｍ の範囲の値を表す）を満たすものが好ましい。
また、本発明にあっては、低屈折率層は式：１ ２ ０ ＜ ｎ Ａ ｄ Ａ ＜ １ ４ ５を満たすものが低反射率化の点で好ましい。
【０１６５】
≪導電性付与≫
本発明の好ましい態様によれば、防眩層に通電性微粒子を添加し、反射防止積層体の最表面に通電性を付与した反射防止積層体が提供することができる。導電性微粒子およびその添加方法は先の帯電防止層の項で説明したのと同様であってよい。
【０１６６】
≪画像表示装置≫
本発明のさらに別の態様によれば、画像表示装置を提供することができ、この画像表示装置は、透過性表示体と、前記透過性表示体を背面から照射する光源装置とを備えてなり、この透過性表示体の表面に、本発明による防眩フィルム、本発明による反射防止積層体、または本発明による偏光板が形成されてなるものである。本発明による画像表示装置は、基本的には光源装置（ バックライト） と表示素子と本発明による防眩フィルムとで構成されてよく、好ましくは光源装置と、表示素子と、本発明による反射防止積層体とで構成されてよい。また、本発明による画像表示装置の一例としては、バックライト側から、光源装置、偏光素子、透明基材、画像表示素子、本発明による偏光板、本発明による反射防止積層体として形成されてよい。
【０１６７】
本発明による画像表示装置が液晶表示装置の場合、光源装置の光源は反射防止積層体の下側から照射される。なお、Ｓ Ｔ Ｎ 型の液晶表示装置には、液晶表示素子と偏光板との間に、位相差板が挿入されてよい。この液晶表示装置の各層間には必要に応じて接着剤層が設けられてよい。
【０１６８】
本発明による防眩フィルムは、偏光膜の表面保護フィルムの片側として用いた場合、ツイステットネマチック（ Ｔ Ｎ ） 、スーパーツイステットネマチック（ Ｓ Ｔ Ｎ ） 、バーティカルアライメント（ Ｖ Ａ ） 、インプレインスイッチング（ Ｉ Ｐ Ｓ ） 、オプティカリーコンペンセイテットベンドセル（ Ｏ Ｃ Ｂ ） 等のモードの透過型、反射型、または半透過型の液晶表示装置に好ましく用いることができる。
【０１６９】
≪用途≫
本発明による防眩フィルム、反射防止積層体、偏光板の構成材料として、また画像表示装置は、透過型表示装置に利用される。特に、テレビジョン、コンピュータ、ワードプロセッサなどのディスプレイ表示に使用される。とりわけ、液晶表示装置（ Ｌ Ｃ Ｄ ） 、プラズマディスプレイパネル（ Ｐ Ｄ Ｐ ） 、エレクトロルミネッセンスディスプレイ（ Ｅ Ｌ Ｄ ）や陰極管表示装置（ Ｃ Ｒ Ｔ ） のような画像表示装置に適用することができる。本発明による防眩フィルムは透明基材を有しているので、該基材側を画像表示装置の画像表示面に接着してして用いてよい。
【実施例】
【０１７０】
以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はもとより下記実施例により制限を受けるものではなく、前・後記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更を加えて実施することも可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に含まれる。
【０１７１】
≪評価方法≫
＜微粒子の粒子径＞
コールタ−マルチサイザー（ベックマンコールター社製）を用いて測定した。
【０１７２】
＜微粒子の屈折率＞
１００ｃｃのフラスコに粒子０．５ｇを秤量し、二硫化炭素４０ｇを加えた後、マグネチックスターラーにより室温で十分に攪拌し、混合溶液を作成した。この混合溶液に、ピペットにてエタノールを滴下していくと、最初白濁していた液が徐々に透明になる。目視で透明と判断した点を終点とする。終点時点での粒子分散液における二硫化炭素とエタノールの重量比に相当する混合溶剤を別途作製し、アッベ屈折率計（株式会社アタゴ製）にて混合溶剤の屈折率を測定し、この屈折率を粒子の屈折率とした。
【０１７３】
＜防眩層最大膜厚（Ｚ）＞
ＪＩＳ Ｂ０６０１に準拠して、レーザー顕微鏡（ＶＫ-９７１０、キーエンス社製）を用い測定した。
【０１７４】
＜凹凸の平均間隔（Ｓｍ）＞
ＪＩＳ Ｂ０６０１に準拠して、レーザー顕微鏡（ＶＫ-９７１０、キーエンス社製）を用い測定した。
【０１７５】
＜算術平均表面粗さ（Ｒａ）＞
ＪＩＳ Ｂ０６０１に準拠して、レーザー顕微鏡（ＶＫ-９７１０、キーエンス社製）を用い測定した。
【０１７６】
＜全光線透過率、ヘイズ＞
ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して、ヘイズメーター（ＮＤＨ２０００、日本電色工業（株）製）を用いて測定した。
【０１７７】
＜光沢度＞
ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して、光沢計（ＶＧ２０００、日本電色工業（株）製）を用いて、６０度での鏡面光沢度を測定した。
【０１７８】
＜透過鮮明度＞
ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して、写像性試験機（ＩＣＭ−１Ｔ、スガ試験機社製）により、２ｍｍ、１ｍｍ、０．５ｍｍ、０．２５ｍｍ及び０．１２５ｍｍの巾をもつ光学くしを通して、各光学くしに対応する透過鮮明度を測定し、５点の値の和を透過鮮明度（最大値５００）として求めた。
評価基準
○：１５０以上
×：１５０より小さい
【０１７９】
＜反射鮮明度＞
ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して、写像性試験機（ＩＣＭ−１Ｔ、スガ試験機社製）により、２ｍｍ、１ｍｍ、０．５ｍｍ及び０．２５ｍｍの巾をもつ光学くしを通して、各光学くしに対応する反射鮮明度（６０°）を測定し、４点の値の和を反射鮮明度（最大値４００）として求めた。
評価基準
○：８０以下
×：８０より大きい
【０１８０】
＜耐候性＞
岩崎電気（株）製超促進耐候性試験装置を用いて試験を行い、１００ｍＷ／ｃｍ２の条件にて、１００時間後にΔｂ*値の初期値からの変化量により評価した。
○：変化量が５．０％未満
×：変化量が５．０％以上
【０１８１】
＜耐溶剤性＞
防眩フィルム（７０ｍｍ×７０ｍｍ）をメタノール中に１０分間浸漬後、取り出したフィルムについて目視により評価した。
○：全く溶解しない
×：完全に、もしくは一部溶解してしまう
【０１８２】
＜鉛筆硬度＞
ＪＩＳ Ｋ５６００−５−４に準拠して鉛筆引っかき試験を行い、傷付きにより評価した。
【０１８３】
＜フィルム表面電位＞
２３℃、５０％ＲＨの環境の元、防眩フィルム同士を１０回こすり擦り合わせ、表面電位計（ＦＭＸ−００３、ＳＩＭＣＯ社製）を用い測定した。
評価基準
○：３ kＶより小さい
△：３kＶ以上、５kＶ以下
×：５kＶより大きい
【０１８４】
≪微粒子の合成例≫
〔合成例１〕
重合体シード粒子（Ｋ−１）の合成
冷却管、温度計、滴下口を備えた四つ口フラスコに、イオン交換水９０ｇとスチレン１０ｇ、ｎ−デシルメルカプタン０．５ｇ、ＮａＣｌ０．１ｇを入れ、１時間窒素を流して反応器内の窒素置換を行った。その後反応液を７０℃に昇温させて、続いて少量のイオン交換水に溶かした０．１ｇの過硫酸カリウムを注射器を用いて反応系中に注ぎ込んだ。その後７０℃で２４時間反応を行った。反応終了後、得られた乳濁液を固液分離し、得られたケーキをイオン交換水、次いでメタノールで洗浄した。得られた重合体シード粒子（Ｋ−１）の粒子径をコールタ−マルチサイザー（ベックマンコールター社製）により測定したところ、平均粒子径は０．７μｍ、変動係数は０．９％であった。
樹脂微粒子（Ｓ−１）の合成
冷却管、温度計、滴下口を備えた四つ口フラスコに、重合体シード粒子（Ｋ−１）０．５ｇ、イオン交換水５０ｇ、ラウリル硫酸ナトリウム０．０５ｇを加え均一に分散させ、さらにポリビニルアルコールの３重量％水溶液を２０ｇ加えたものを重合体シード粒子分散液とした。次いで、乳化剤としてラウリル硫酸ナトリウム０．１部をイオン交換水５０ｇで溶解した溶液に、スチレン ２．８８ｇ、メチルメタクリレート １．６２ｇ、エチレングリコールジメタクリレート ０．５０ｇ、過酸化ベンゾイル ０．２５ｇを溶解した溶液を加えホモジナイザーによりモノマーエマルションを調整し、得られたモノマーエマルションを上記重合体シード粒子の乳濁液中に添加して、さらに攪拌を行った。次いで反応液を窒素雰囲気下で７０℃に昇温させて、７０℃で２４時間保持しモノマーのラジカル重合を行った。ラジカル重合後、得られた乳濁液を固液分離し、得られたケーキをイオン交換水、次いでメタノールで洗浄し、さらに８０℃で１２時間真空乾燥させて樹脂微粒子（Ｓ−１）を得た。樹脂微粒子（Ｓ−１）の平均粒子径は３．４μｍ、変動係数は０．７％、屈折率は１．５６４である。
【０１８５】
〔合成例２〕
樹脂微粒子（Ｓ−２）の合成
冷却管、温度計、滴下口を備えた四つ口フラスコに、重合体シード粒子（Ｋ−１）０．５ｇ、イオン交換水５０ｇ、ラウリル硫酸ナトリウム０．０５ｇを加え均一に分散させ、さらにポリビニルアルコールの３重量％水溶液を２０ｇ加えたものを重合体シード粒子分散液とした。次いで、乳化剤としてラウリル硫酸ナトリウム０．１部をイオン交換水５０ｇで溶解した溶液に、スチレン ２．３４ｇ、メチルメタクリレート ２．１６ｇ、エチレングリコールジメタクリレート ０．５０ｇ、過酸化ベンゾイル ０．２５ｇを溶解した溶液を加えホモジナイザーによりモノマーエマルションを調整し、得られたモノマーエマルションを上記重合体シード粒子の乳濁液中に添加して、さらに攪拌を行った。次いで反応液を窒素雰囲気下で７０℃に昇温させて、７０℃で２４時間保持しモノマーのラジカル重合を行った。ラジカル重合後、得られた乳濁液を固液分離し、得られたケーキをイオン交換水、次いでメタノールで洗浄し、さらに８０℃で１２時間真空乾燥させて樹脂微粒子（Ｓ−２）を得た。樹脂微粒子（Ｓ−２）の平均粒子径は３．４μｍ、変動係数は０．８％、屈折率は１．５５２である。
【０１８６】
〔合成例３〕
樹脂微粒子（Ｓ−３）の合成
冷却管、温度計、滴下口を備えた四つ口フラスコに、重合体シード粒子（Ｋ−１）０．５ｇ、イオン交換水５０ｇ、ラウリル硫酸ナトリウム０．０５ｇを加え均一に分散させ、さらにポリビニルアルコールの３重量％水溶液を２０ｇ加えたものを重合体シード粒子分散液とした。次いで、乳化剤としてラウリル硫酸ナトリウム０．１部をイオン交換水５０ｇで溶解した溶液に、スチレン １．８０ｇ、メチルメタクリレート ２．７０ｇ、エチレングリコールジメタクリレート ０．５０ｇ、過酸化ベンゾイル ０．２５ｇを溶解した溶液を加えホモジナイザーによりモノマーエマルションを調整し、得られたモノマーエマルションを上記重合体シード粒子の乳濁液中に添加して、さらに攪拌を行った。次いで反応液を窒素雰囲気下で７０℃に昇温させて、７０℃で２４時間保持しモノマーのラジカル重合を行った。ラジカル重合後、得られた乳濁液を固液分離し、得られたケーキをイオン交換水、次いでメタノールで洗浄し、さらに８０℃で１２時間真空乾燥させて樹脂微粒子（Ｓ−３）を得た。樹脂微粒子（Ｓ−３）の平均粒子径は３．４μｍ、変動係数は０．８％、屈折率は１．５４０である。
【０１８７】
〔合成例４〕
樹脂微粒子（Ｓ−４）の合成
冷却管、温度計、滴下口を備えた四つ口フラスコに、重合体シード粒子（Ｋ−１）０．５ｇ、イオン交換水５０ｇ、ラウリル硫酸ナトリウム０．０５ｇを加え均一に分散させ、さらにポリビニルアルコールの３重量％水溶液を２０ｇ加えたものを重合体シード粒子分散液とした。次いで、乳化剤としてラウリル硫酸ナトリウム０．１部をイオン交換水５０ｇで溶解した溶液に、スチレン ２．４７ｇ、メチルメタクリレート １．６５ｇ、エチレングリコールジメタクリレート ０．４６ｇ、過酸化ベンゾイル ０．２３ｇを溶解した溶液を加えホモジナイザーによりモノマーエマルションを調整し、得られたモノマーエマルションを上記重合体シード粒子の乳濁液中に添加して、さらに攪拌を行った。次いで反応液を窒素雰囲気下で７０℃に昇温させて、７０℃で２４時間保持しモノマーのラジカル重合を行った。ラジカル重合後、得られた乳濁液を固液分離し、得られたケーキをイオン交換水、次いでメタノールで洗浄し、さらに８０℃で１２時間真空乾燥させて樹脂微粒子（Ｓ−４）を得た。樹脂微粒子（Ｓ−４）の平均粒子径は３．３μｍ、変動係数は０．８％、屈折率は１．５６０である。
【０１８８】
〔合成例５〕
樹脂微粒子（Ｓ−５）の合成
冷却管、温度計、滴下口を備えた四つ口フラスコに、重合体シード粒子（Ｋ−１）０．５ｇ、イオン交換水５０ｇ、ラウリル硫酸ナトリウム０．０５ｇを加え均一に分散させ、さらにポリビニルアルコールの３重量％水溶液を２０ｇ加えたものを重合体シード粒子分散液とした。次いで、乳化剤としてラウリル硫酸ナトリウム０．１部をイオン交換水５０ｇで溶解した溶液に、スチレン ３．２９ｇ、メチルメタクリレート １．６２ｇ、エチレングリコールジメタクリレート ０．５５ｇ、過酸化ベンゾイル ０．２７ｇを溶解した溶液を加えホモジナイザーによりモノマーエマルションを調整し、得られたモノマーエマルションを上記重合体シード粒子の乳濁液中に添加して、さらに攪拌を行った。次いで反応液を窒素雰囲気下で７０℃に昇温させて、７０℃で２４時間保持しモノマーのラジカル重合を行った。ラジカル重合後、得られた乳濁液を固液分離し、得られたケーキをイオン交換水、次いでメタノールで洗浄し、さらに８０℃で１２時間真空乾燥させて樹脂微粒子（Ｓ−５）を得た。樹脂微粒子（Ｓ−５）の平均粒子径は３．５μｍ、変動係数は０．９％、屈折率は１．５６７である。
【０１８９】
≪コーティング組成物の調製≫
〔調製例１〕
紫外線硬化型樹脂であるカヤラッドＤＰＨＡ （ 日本化薬社製、硬化塗膜屈折率１ ．５ ３ ）を２０．３ｇ、光重合開始剤であるイルガキュア１８４（チバ・チバスペシャルティケミカルズ社製） を０．６ｇ、（Ｓ−１）を４．１ｇ、トルエンを５２．５ｇ、及び、シクロヘキサノンを２２．５ ｇを十分混合して塗布液として調整した。この塗布液を孔径３ ０ μ ｍ のポリプロピレン製フィルターでろ過してコーティング組成物（Ｃ−１）を調製した。
【０１９０】
〔調製例２〕
各成分量を表１に示した量とした以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−２）を得た。
【０１９１】
〔調製例３〕
各成分量を表１に示した量とした以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−３）を得た。
【０１９２】
〔調製例４〕
紫外線硬化型樹脂であるカヤラッドＤＰＨＡを５．１ｇ、ライトアクリレートＰＥ−３Ａ （共栄社化学社製、硬化塗膜屈折率１．５２）１５．２ｇ、光重合開始剤であるイルガキュア１８４を０．６ｇ、（Ｓ−１）を４．１ｇ、トルエンを５２．５ｇ、及び、シクロヘキサノンを２２．５ ｇを十分混合して塗布液として調整した。この塗布液を孔径３ ０ μ ｍ のポリプロピレン製フィルターでろ過してコーティング組成物（Ｃ−４）を調製した。
【０１９３】
〔調製例５〕
紫外線硬化型樹脂としてカヤラッドＤＰＨＡの代わりにライトアクリレートＰＥ−３Ａを用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−５）を得た。
【０１９４】
〔調製例６〕
紫外線硬化型樹脂としてカヤラッドＤＰＨＡの代わりにカヤラッドＵＸ−５００１Ｔ（ 日本化薬社製、硬化塗膜屈折率１ ．５ ５ ）を用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−６）を得た。
【０１９５】
〔調製例７〕
紫外線硬化型樹脂としてカヤラッドＤＰＨＡの代わりにカヤラッドＵＸ−５０００（ 日本化薬社製、硬化塗膜屈折率１ ．５ ４ ）を用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−７）を得た。
【０１９６】
〔調製例８〕
微粒子として（Ｓ−１）の代わりに（Ｓ−２）を用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−８）を得た。
【０１９７】
〔調製例９〕
微粒子として（Ｓ−１）の代わりに（Ｓ−３）を用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−９）を得た。
【０１９８】
〔調製例１０〕
紫外線硬化型樹脂としてカヤラッドＤＰＨＡの代わりにライトアクリレートＰＥ−３Ａを用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−９）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−１０）を得た。
【０１９９】
〔調製例１１〕
紫外線硬化型樹脂としてカヤラッドＤＰＨＡの代わりにカヤラッドＵＸ−５０００を用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−９）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−１１）を得た。
【０２００】
〔調製例１３〕
微粒子として（Ｓ−１）の代わりに（Ｓ−５）を用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−１３）を得た。
【０２０１】
〔調製例１４〕
各成分量を表１に示した量とした以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−１４）を得た。
【０２０２】
〔調製例１５〕
各成分量を表１に示した量とした以外は、コーティング組成物（Ｃ−４）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−１５）を得た。
【０２０３】
〔調製例１６〕
紫外線硬化型樹脂としてカヤラッドＤＰＨＡの代わりにニューフロンティアＲ−２４０２ （第一工業製薬社製、硬化塗膜屈折率１．５２）を用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−１６）を得た。
【０２０４】
〔調製例１７〕
紫外線硬化型樹脂としてカヤラッドＤＰＨＡの代わりにカヤラッドＤＰＨＡ−４０Ｈ（日本化薬社製、硬化塗膜屈折率１．５３）を用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−１７）を得た。
【０２０５】
≪ラクトン環含有樹脂フィルムの調製≫
次に、ラクトン環含有樹脂フィルムの製造例について説明する。
【０２０６】
まず、ラクトン環含有樹脂（以下「ラクトン環含有重合体」ということがある。）の評価方法について説明する。
【０２０７】
＜重合反応率、重合体組成分析＞
重合反応時の反応率および重合体中の特定単量体単位の含有率は、得られた重合反応混合物中の未反応単量体の量をガスクロマトグラフ（ＧＣ１７Ａ、（株）島津製作所製）を用いて測定して求めた。
【０２０８】
＜ダイナミックＴＧ＞
重合体（もしくは重合体溶液あるいはペレット）を一旦テトラヒドロフランに溶解または希釈し、過剰のヘキサンまたはメタノールに投入して再沈殿を行い、取り出した沈殿物を真空乾燥（１ｍｍＨｇ（１．３３ｈＰａ）、８０℃、３時間以上）することによって揮発成分などを除去し、得られた白色固形状の樹脂を以下の方法（ダイナミックＴＧ法）で分析した。
測定装置：差動型示差熱天秤（Ｔｈｅｒｍｏ Ｐｌｕｓ２ ＴＧ−８１２０ ダイナミックＴＧ、（株）リガク製）
測定条件：試料量 ５〜１０ｍｇ
昇温速度：１０℃／ｍｉｎ
雰囲気：窒素フロー １００ｍＬ／ｍｉｎ
方法：階段状等温制御法（６０℃から５００℃までの範囲における質量減少速度値０．００５％／ｓｅｃ以下に制御）
【０２０９】
＜ラクトン環構造の含有割合＞
まず、得られた重合体組成からすべての水酸基がメタノールとして脱アルコールした際に起こる質量減少量を基準にし、ダイナミックＴＧ測定において質量減少が始まる前の１５０℃から重合体の分解が始まる前の３００℃までの脱アルコール反応による質量減少から、脱アルコール反応率を求めた。
【０２１０】
すなわち、ラクトン環構造を有する重合体のダイナミックＴＧ測定において１５０℃から３００℃までの間の質量減少率の測定を行い、得られた実測値を実測質量減少率（Ｘ）とする。他方、当該重合体の組成から、その重合体組成に含まれる全ての水酸基がラクトン環の形成に関与するためアルコールになり脱アルコールすると仮定した時の質量減少率（すなわち、その組成上において１００％脱アルコール反応が起きたと仮定して算出した質量減少率）を理論質量減少率（Ｙ）とする。なお、理論質量減少率（Ｙ）は、より具体的には、重合体中における脱アルコール反応に関与する構造（水酸基）を有する原料単量体のモル比、すなわち当該重合体組成における原料単量体の含有率から算出することができる。これらの値を脱アルコール計算式：
１−（実測質量減少率（Ｘ）／理論質量減少率（Ｙ））
に代入してその値を求め、百分率（％）で表記すると、脱アルコール反応率が得られる。
【０２１１】
一例として、後述の製造例１で得られたペレットにおいてラクトン環構造の含有割合を計算する。この重合体の理論質量減少率（Ｙ）を求めてみると、メタノールの分子量は３２であり、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチルの分子量は１１６であり、重合体中における２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチルの含有率（質量比）は組成上２０．０質量％であるから、（３２／１１６）×２０．０≒５．５２質量％となる。他方、ダイナミックＴＧ測定による実測質量減少率（Ｘ）は０．３４質量％であった。これらの値を上記の脱アルコール計算式に当てはめると、１−（０．３４／５．５２）≒０．９３８となるので、脱アルコール反応率は９３．８％である。
【０２１２】
そして、この脱アルコール反応率分だけ所定のラクトン環化が行われたものとして、ラクトン環化に関与する構造（水酸基）を有する原料単量体の当該共重合体組成における含有量（質量比）に、脱アルコール反応率を乗じ、ラクトン環構造の含有率（質量比）に換算することにより、当該共重合体におけるラクトン環構造の含有割合を算出することができる。後述の製造例の場合、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチルの当該共重合体における含有率が２０．０質量％、算出した脱アルコール反応率が９３．８％、分子量が１１６の２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチルがメタクリル酸メチルと縮合した場合に生成するラクトン環構造の式量が１７０であることから、当該共重合体におけるラクトン環構造の含有割合は２７．５（２０．０×０．９３８×１７０／１１６）質量％となる。
【０２１３】
＜重量平均分子量、数平均分子量＞
重合体の重量平均分子量や数平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣシステム、東ソー（株）製）を用いて、ポリスチレン換算により求めた。
【０２１４】
＜重合体の熱分析＞
重合体の熱分析は、示差走査熱量計（ＤＳＣ−８２３０、（株）リガク製）を用いて、試料約１０ｍｇ、昇温速度１０℃／ｍｉｎ、窒素フロー５０ｍＬ／ｍｉｎの条件で行った。なお、ガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＡＳＴＭ−Ｄ−３４１８に準拠して、中点法で求めた。
【０２１５】
≪製造例１≫
（ラクトン環含有樹脂フィルム（Ｆ−１）の製造例）
まず、攪拌装置、温度センサー、冷却管、窒素ガス導入管を備えた容量３０Ｌの反応容器に、メタクリル酸メチル８ｋｇ、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル２ｋｇ、メチルイソブチルケトン１０ｋｇ、ｎ−ドデシルメルカプタン５ｇを仕込んだ。
【０２１６】
この反応容器に窒素ガスを導入しながら、１０５℃まで昇温し、還流したところで、重合開始剤として、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート（カヤカルボンＢＩＣ−７５、化薬アクゾ（株）製）５ｇを添加すると同時に、メチルイソブチルケトン２３０ｇにｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート（カヤカルボンＢＩＣ−７５、化薬アクゾ（株）製）１０ｇを溶解した溶液を２時間かけて滴下しながら、還流下、約１０５〜１２０℃で溶液重合を行い、さらに４時間かけて熟成を行った。
【０２１７】
得られた重合体溶液に、リン酸ステアリル／リン酸ジステアリル混合物（Ｐｈｏｓｌｅｘ Ａ−１８、堺化学工業（株）製）３０ｇを添加し、還流下、約９０〜１２０℃で５時間、環化縮合反応を行った。次いで、得られた重合体溶液を、バレル温度２６０℃、回転数１００ｒｐｍ、減圧度１３．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）、リアベント数１個、フォアベント数４個のベントタイプスクリュー二軸押出機（φ＝２９．７５ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３０）に、樹脂量換算で２．０ｋｇ／ｈの処理速度で導入し、この押出機内で、さらに環化縮合反応と脱揮を行い、押し出すことにより、ラクトン環含有重合体の透明なペレットを得た。
【０２１８】
得られたラクトン環含有重合体について、ダイナミックＴＧの測定を行ったところ、０．３４質量％の質量減少を検知した。また、このラクトン環含有重合体は、重量平均分子量は１４４，０００であり、ガラス転移温度が１３１℃であった。
【０２１９】
このラクトン環含有重合体のペレットを、２０ｍｍφのスクリューを有する二軸押出機を用いて、幅１５０ｍｍのコートハンガータイプＴダイから溶融押出して、厚さ約１００μｍのラクトン環含有樹脂フィルム（Ｆ−１）を調製した。
【０２２０】
≪製造例２≫
（紫外線吸収能を付与したラクトン環含有樹脂フィルム（Ｆ−２）の製造例）
攪拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管を付した３０Ｌ反応釜に、４１．５部のメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）、６部の２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル（ＭＨＭＡ）、２．５部の２−〔２‘−ヒドロキシ−５‘−メタクリロイルオキシ〕エチルフェニル〕−２Ｈ−ベンゾトリアゾール（大塚化学（株）製、商品名：ＲＵＶＡ−９３）、５０部のトルエン、０．０２５部のアデカスタブ２１１２（旭電化工業（株）製）、０．０２５部のｎ−ドデシルメルカプタンを仕込み、これに窒素を通じつつ、１０５℃まで昇温させ、還流したところで、開始剤として０．０５部のｔ−アミルパーオキシイソノナノエート（アトフィナ吉富（株）製、商品名：ルパゾール５７０）を添加すると同時に、０．１０部のｔ−アミルパーオキシイソノナノエートを３時間かけて滴下しながら、還流下（約１０５〜１１０℃）で溶液重合を行い、さらに４時間かけて熟成を行った。
【０２２１】
得られた重合体溶液に、０．０５部のリン酸２−エチルヘキシル（堺化学工業（株）製、商品名：Ｐｈｏｓｌｅｘ Ａ−８）を加え、還流下（約９０〜１１０℃）で２時間、環化縮合反応を行った。引き続きオートクレーブにより２４０℃で３０分間加熱処理を行い、環化縮合反応を完全に行った。
【０２２２】
次いで、上記環化縮合反応で得られた重合体溶液を、バレル温度２４０℃、回転数１００ｒｐｍ、減圧度１３．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）、リアベント数１個、フォアベント数４個（上流側から第１、第２、第３、第４ベントと称する）のベントタイプスクリュー二軸押出し機（φ＝２９．７５ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３０）に、樹脂量換算で２．０ｋｇ／時間の処理速度で導入し、脱揮を行った。そのとき、別途準備しておいた酸化防止剤・失活剤混合溶液を、第１ベントの後から高圧ポンプを用いて０．０３ｋｇ／時間の投入速度で注入した。また、第２ベントの後より別途準備しておいた紫外線吸収剤溶液０．０５ｋｇ／時間の投入速度で注入した。更に第３ベントの後から高圧ポンプを用いてイオン交換水を０．０１ｋｇ／時間の投入速度で注入した。酸化防止剤・失活剤混合溶液はスミライザーＧＳ（住友化学（株）製）５０部、オクチル酸亜鉛（ニッカオクチクス亜鉛３．６％ 日本化学産業（株）製）３５部をトルエン２００部に溶解したものである。紫外線吸収剤溶液は、分子量が９５４の紫外線吸収剤が主成分（分子量７７１、９５４、および、１１３８の紫外線吸収剤の混合物）でヒドロキシフェニルトリアジン骨格を有するＣＧＬ７７７ＭＰＡ（チバスペシャリティケミカルズ（株）社製 有効成分８０％）１９部をトルエン３１部に溶解したものである。
【０２２３】
上記脱揮操作により、透明で紫外線吸収性単量体単位を有する熱可塑性樹脂組成物のペレットを得た。ＧＰＣによる樹脂部の標準ポリスチレン換算の重量平均分子量は１４５０００、ガラス転移温度は１２２℃であった。
【０２２４】
上記樹脂を用い、２７０℃の押出温度でシリンダー径が２０ｍｍの単軸押出機を用い下記条件で押出成形し、１００μｍの厚みのラクトン環含有樹脂フィルム（Ｆ−２）を得た。（Ｔ−ダイ：温度２７０℃、幅１２０ｍｍ、成膜：つや付き２本ロール、ロール温度１１０℃、引き取り速度：２．５ｍ／分）。
【０２２５】
≪防眩フィルムの評価≫
〔実施例１〕
調製したコーティング組成物（Ｃ−１）をラクトン環含有樹脂フィルム（Ｆ−１）に、バーコーターを用いて塗布した。塗布層を１００℃で２分乾燥した後に凹凸層を形成させ、窒素パージ下（酸素濃度１０００ｐｐｍ以下）で、高圧水銀灯で２５０ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射することにより硬化させ、防眩層を形成した。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表３に示した。
【０２２６】
〔実施例２〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−２）を利用し、基材フィルムにラクトン環含有樹脂フィルム（Ｆ−２）を用いた以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表３に示した。
【０２２７】
〔実施例３〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−２）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表３に示した。
【０２２８】
〔実施例４〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−３）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表３に示した。
【０２２９】
〔実施例５〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−４）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表３に示した。
【０２３０】
〔実施例６〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−５）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表３に示した。
【０２３１】
〔実施例７〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−６）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表３に示した。
【０２３２】
〔実施例８〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−７）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表３に示した。
【０２３３】
〔実施例９〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−８）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表３に示した。
【０２３４】
〔実施例１０〕
ラクトン環含有樹脂フィルム（Ｆ−１）の代わりにトリアセチルセルロースフィルム（ＴＤ−８０Ｕ、富士フィルム社製）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２３５】
〔実施例１１〕
ラクトン環含有樹脂フィルム（Ｆ−１）の代わりにシクロオレフィンポリマーフィルム（ゼオノア、日本ゼオン社製）を利用した以外は、実施例８と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２３６】
〔実施例１２〕
ラクトン環含有樹脂フィルム（Ｆ−１）の代わりに耐候性ＰＥＴフィルム（ＨＢＰＦ８Ｗ、帝人デュポン社製）を利用した以外は、実施例８と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２３７】
〔比較例１〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−９）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２３８】
〔比較例２〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−１０）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２３９】
〔比較例３〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−１１）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２４０】
〔比較例４〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−１２）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２４１】
〔比較例５〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−１３）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２４２】
〔比較例６〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−１４）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２４３】
〔比較例７〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−１５）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２４４】
〔比較例７〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−１５）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２４５】
〔比較例８〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−１６）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２４６】
〔比較例９〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−１７）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２４７】
表１ 実施例の組成物配合
【０２４８】
【表１】
【０２４９】
表２ 比較例の組成物配合
【０２５０】
【表２】
【０２５１】
表３ 実施例の仕様と評価結果
【０２５２】
【表３】
【０２５３】
表４ 比較例の仕様と評価結果
【０２５４】
【表４】
【産業上の利用可能性】
【０２５５】
本発明の防眩フィルムは、高精細化したディスプレイに用いても優れた防眩性、画像鮮明性、高精細、高ヘイズ、耐候性、表面硬度、フィルム製造・加工時の作業性および安全性がいずれも従来に比べ高く、各種光学用途に応じた特性を十分に発揮することができるので、例えば、液晶表示装置やプラズマディスプレイ、有機ＥＬ表示装置などのフラットパネルディスプレイなどに防眩性、光拡散性を付与する光学用途に好適である
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＣＲＴ、ＰＤＰ（プラズマディスプレイ）、ＬＣＤ（液晶ディスプレイ）パネルなどの高精細画像用ディスプレイ表示装置の表面に設ける防眩性積層体に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、ＣＲＴ、ＰＤＰ（プラズマディスプレイ）、ＬＣＤ（液晶ディスプレイ）パネルなどの高精細画像用ディスプレイや赤外線センサー、光導波路等の進歩に伴い、光学用透明高分子材料、特に面状（フィルム状やシート状など）の光学用透明高分子材料、つまり光学フィルムに対する要請が高まっている。
【０００３】
特に、ディスプレイ分野で使用される光学フィルムには、高い透明性、高い光学等方性に加えて、低い光学弾性率、耐熱性、高い機械的強度が高まっている。
ディスプレイの表面に使用するフィルムとしては、ディスプレイの最外面に位置するため、直接手で触れられたり、合成洗剤をはじめ、種々の薬品で拭かれたり、また日光に曝されることもあるので、基材フィルムに、耐擦傷性、耐薬品性、耐候性等を付与するために特定のコーディングが施される。更に、ディスプレイに表示された画面を見易くするために、高透過鮮明度、低反射鮮明度をはじめその他の要求性能を充たすべく、次のような各種の、加工ないし処理が行われている。例えば、特許文献１に開示されているように、表面に凹凸形状を形成したり、ハードコートにマット剤を混入することによって防眩効果を付与することが知られている。これらの方法では、ヘイズ度を上げることによって、６０度光沢度を低下させることができるが、逆にこの方法では全光線透過率や画面解像度が低下することがある。
また、ＬＣＤ用ディスプレイに使用するため、高精細、高ヘイズ、低光沢度の防眩効果を付与することを目的として、防眩性フィルム中に微粒子を多量に添加する方法が提案されている。しかしながら、微粒子の添加量が増大すると、コーティング適性の低下を招き、このためコート面にスジが発生し、歩留まりが低下するという問題がある。
屋外で使用される場合には、高い耐候性が要求されている。
また、ディスプレイ表面で使用される場合には、高い表面硬度が要求されている。
特許文献２では、防眩フィルムの防眩性に、高精細、高ヘイズ、低光沢度の付与を目指すと共に微粒子の添加量を調整することで、コート面へのスジ発生によるコーティング適性を低下させない方法が検討されている。
特許文献３では、基材フィルムにラクトン環含有樹脂を使用し、防眩フィルムの耐候性と表面硬度を向上させている。しかし、防眩性については不十分であった。
さらには、フィルム取り扱いの作業性、安全性を考慮すると、防眩フィルム製造・加工の際に発生する静電気を発生しにくくするために、フィルム自身の表面電位を小さく抑え、帯電させにくくすることが要求される。
しかし、上記のすべての特性を十分に満足するものは、従来の防眩フィルムになかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開昭５９−１５１１１０
【特許文献２】国際公開番号ＷＯ９５／３１７３７
【特許文献３】特開２００７−２９３２７２
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
高精細、高ヘイズ、低光沢度の防眩効果を付与することを目的として、防眩性フィルム中に微粉末の微粒子を多量に添加する方法が提案されている。しかしながら、微粒子の添加量が増大すると、コーティング適性の低下を招き、このためコート面にスジが発生し、歩留まりが低下するという問題がある。
さらに、既存フィルムを基材とした場合、耐候性、表面硬度、フィルム製造・加工時の作業性および安全性が不十分となる問題がある。
この発明は、上記従来の問題点に鑑みてなされたものであって、高透過鮮明度、低反射鮮明度の防眩効果を付与しつつ、コーティング適性を低下させず、歩留まりが低下しない、さらには、高い耐候性、表面硬度を有し、フィルム製造・加工時の作業性および安全性を向上させた防眩フィルム、この防眩フィルムを用いた透過型表示装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記の課題を解決するために、種々検討の結果、本発明による防眩性フィルムは、透明基材フィルムと、前記透明フィルム上に設けられた、表面の算術平均表面粗さＲａ（μｍ）と、表面凹凸の平均間隔Ｓｍ（μｍ）が、式（Ｉ）５≦Ｓｍ≦２０および（ＩＩ）−０．０３Ｓｍ＋０．６５≦Ｒａ≦−０．０１Ｓｍ＋０．６５を同時に満たす防眩層とからなることを特徴とすることで、優れた防眩性（低反射鮮明度）に加えて画像鮮明性（高透過鮮明度）、高いコントラストを実現した防眩フィルムが得られることを見出し、本発明を完成した。
【発明の効果】
【０００７】
本発明による防眩性フィルムは、透明基材フィルムと、前記透明フィルム上に設けられた、表面の算術平均表面粗さＲａ（μｍ）と、表面凹凸の平均間隔Ｓｍ（μｍ）が、式（Ｉ）５≦Ｓｍ≦２０および（ＩＩ）−０．０３Ｓｍ＋０．６５≦Ｒａ≦−０．０１Ｓｍ＋０．６５を同時に満たす防眩層とからなることを特徴とすることで、優れた防眩性（低反射鮮明度）に加えて画像鮮明性（高透過鮮明度）、高いコントラストを実現できる。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
以下、本発明について詳しく説明するが、本発明の範囲はこれらの説明に拘束されることはなく、以下の例示以外についても、本発明の趣旨を損なわない範囲で適宜変更実施し得る。
【０００９】
≪防眩フィルム≫
本発明による防眩性フィルムは、透明基材フィルムと、前記透明フィルム上に設けられた、表面の算術平均表面粗さＲａ（μｍ）と、表面凹凸の平均間隔Ｓｍ（μｍ）が、式（Ｉ）５≦Ｓｍ≦２０および（ＩＩ）−０．０３Ｓｍ＋０．６５≦Ｒａ≦−０．０１Ｓｍ＋０．６５を同時に満たす防眩層とからなることを特徴としている。
【００１０】
防眩層の算術平均表面粗さＲａが式（ＩＩ）の範囲よりも小さい値の時には、防眩性が不十分となる。また、式（ＩＩ）の範囲よりも大きい値の時には、画像鮮明性が不十分となる。また、表面凹凸の平均間隔Ｓｍが式（Ｉ）の範囲に制御する必要があり、範囲を超えると、Ｒａを式（ＩＩ）の領域に調整しても、防眩性と画像鮮明性を十分に満足する値にすることが出来ない。
【００１１】
全光線透過率は、高ければ高い程ディスプレィは明るくなり良好であるが、好ましくは、８５％以上である。８５％以上であれば実用上、問題なく使用できる。
【００１２】
ヘイズ度は３．０〜３５％の範囲にあることが好ましい。ヘイズ度が前記範囲の上限値を超えると、ディスプレイ画面は白っぽく見え、反対に下限値未満では光沢度が上昇し、防眩効果は低下する。
【００１３】
６０度光沢度は、外部から画面に入射する光の反射によって定義される値であり、９０〜１７０％の範囲にあることが好ましい。この値が１７０％を超えると、眩しさが増大し、９０％より小さいと防眩性と画像鮮明性の両立が困難となる。
【００１４】
防眩層の構成材料は、表面凹凸を目的の範囲に調整できるものであれば、特に制限されないが、表面凹凸および光学性能の調整の容易さ、塗工性の観点から、樹脂からなり、かつ球状の形状を有する微粒子を含んでいることが好ましい。
【００１５】
≪透明基材フィルム≫
透明基材フィルムの全光線透過率は８０％以上であることが好ましく、８６％以上であることが更に好ましい。
【００１６】
透明基材フィルムの材質は、特に限定されないが、例えば、セルロースアシレート、シクロオレフィンポリマー、アクリレート系ポリマー、又はポリエステルが挙げられる。
【００１７】
セルロースアシレートの具体例としては、セルローストリアセテート、セルロースジア
セテート、セルロースアセテートブチレート等が挙げられる。シクロオレフィンポリマー
としては、例えば、ノルボルネン系重合体、単環の環状オレフィン系重合体、環状共役ジ
エン系重合体、ビニル脂環式炭化水素系重合体樹脂等が挙げられる。アクリレート系ポリマーの具体例としては、ポリ（メタ）アクリル酸メチル、ポリ（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸メチル−（メタ）アクリル酸ブチル共重合体等が挙げられる。ここで、（メタ）アクリルとはアクリル、メタクリル又はその両方の混合系を意味する。ポリエステルの具体例としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等が挙げられる。
【００１８】
耐熱性、耐候性、表面硬度の観点から、前記透明基材フィルムは、主鎖に環構造を有する樹脂フィルムであることが好ましい。環構造としては、ラクトン環、Ｎ−置換マレイミド環、無水マレイン酸環、Ｎ−置換メタクリルイミド環などが挙げられる。
【００１９】
前記透明基材フィルムとしては、特に、ラクトン環含有樹脂フィルムが好ましい。ラクトン環含有樹脂フィルムは、主鎖にラクトン環を有しているラクトン環含有重合体を主成分とする樹脂フィルムである。ラクトン環含有樹脂フィルムは、優れた透明性や耐熱性、表面硬度に加えて、高い光学的等方性(低位相差、低複屈折)を有するからである。
【００２０】
ラクトン環含有重合体は、好ましくは、下記式（１）で表されるラクトン環構造を有する。
【００２１】
【化１】
【００２２】
（式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。なお、有機残基は酸素原子を含有していてもよい。）
ラクトン環含有重合体構造中の一般式（１）で表されるラクトン環構造の含有割合は、好ましくは５〜９０質量％、より好ましくは１０〜７０質量％、さらに好ましくは１０〜６０質量％、特に好ましくは１０〜５０質量％である。ラクトン環含有重合体構造中の一般式（１）で表されるラクトン環構造の含有割合が５質量％未満であると、得られた重合体の耐熱性、耐溶剤性および表面硬度が低下することがある。一方、ラクトン環構造の含有割合が９０質量％を超えると、得られた重合体の成形加工性が低下することがある。
【００２３】
ラクトン環含有重合体は、一般式（１）で表されるラクトン環構造以外の構造を有していてもよい。一般式（１）で表されるラクトン環構造以外の構造としては、特に限定されるものではないが、例えば、ラクトン環含有重合体の製造方法として後述するような、（メタ）アクリル酸エステル、ヒドロキシ基含有単量体、不飽和カルボン酸、下記一般式（２）で表される単量体とからなる群より選択される少なくとも１種の単量体を重合して形成される重合体構造単位（繰り返し構造単位）が好ましい。
【００２４】
【化２】
【００２５】
（式中、Ｒ４は水素原子またはメチル基を表し、Ｘは水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、アリール基、−ＯＡｃ基、−ＣＮ基、−ＣＯ−Ｒ５基、または−ＣＯ−Ｏ−Ｒ６基を表し、Ａｃはアセチル基を表し、Ｒ５およびＲ６は水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。）
ラクトン環含有重合体構造中の一般式（１）で表されるラクトン環構造以外の構造の含有割合は、（メタ）アクリル酸エステルを重合して形成される重合体構造単位（繰り返し構造単位）の場合、好ましくは１０〜９５質量％、より好ましくは１０〜９０質量％、さらに好ましくは４０〜９０質量％、特に好ましくは５０〜９０質量％であり、ヒドロキシ基含有単量体を重合して形成される重合体構造単位（繰り返し構造単位）の場合、好ましくは０〜３０質量％、より好ましくは０〜２０質量％、さらに好ましくは０〜１５質量％、特に好ましくは０〜１０質量％である。また、不飽和カルボン酸を重合して形成される重合体構造単位（繰り返し構造単位）の場合、好ましくは０〜３０質量％、より好ましくは０〜２０質量％、さらに好ましくは０〜１５質量％、特に好ましくは０〜１０質量％である。さらに、一般式（２）で表される単量体を重合して形成される重合体構造単位（繰り返し構造単位）の場合、好ましくは０〜３０質量％、より好ましくは０〜２０質量％、さらに好ましくは０〜１５質量％、特に好ましくは０〜１０質量％である。
【００２６】
ラクトン環含有重合体の製造方法は、特に限定されるものではないが、例えば、重合工程によって分子鎖中にヒドロキシ基とエステル基とを有する重合体（ａ）を得た後、得られた重合体（ａ）を加熱処理することによりラクトン環構造を重合体に導入するラクトン環化縮合工程を行うことによって得られる。
【００２７】
重合工程においては、下記一般式（３）で表される単量体を含む単量体成分の重合反応を行うことにより、分子鎖中にヒドロキシ基とエステル基とを有する重合体が得られる。
【００２８】
【化３】
【００２９】
（式中、Ｒ７およびＲ８は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。）
一般式（３）で表される単量体としては、例えば、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸イソプロピル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸ｎ−ブチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸ｔ−ブチル、メタリルアルコールなどが挙げられる。これらの単量体は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。
【００３０】
これらの単量体のうち、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチルが好ましく、耐熱性を向上させる効果が高い点において、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチルが特に好ましい。
【００３１】
重合工程において供する単量体成分中における一般式（３）で表される単量体の含有割合は、好ましくは５〜９０質量％、より好ましくは１０〜７０質量％、さらに好ましくは１０〜６０質量％、特に好ましくは１０〜５０質量％である。一般式（３）で表される単量体の含有割合が５質量％未満であると、得られた重合体の耐熱性、耐溶剤性および表面硬度が低下することがある。一方、一般式（３）で示される単量体の含有割合が９０質量％を超えると、重合工程やラクトン環化縮合工程においてゲル化が起こることや、得られた重合体の成形加工性が低下することがある。
【００３２】
重合工程において供する単量体成分には、一般式（３）で示される単量体以外の単量体を含んでいてもよい。このような単量体としては、特に限定されるものではないが、例えば、（メタ）アクリル酸エステル、ヒドロキシ基含有単量体、不飽和カルボン酸、および、下記一般式（２）で表される単量体などが挙げられる。これらの単量体は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。
【００３３】
【化４】
【００３４】
（式中、Ｒ４は水素原子またはメチル基を表し、Ｘは水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、アリール基、−ＯＡｃ基、−ＣＮ基、−ＣＯ−Ｒ５基、または−ＣＯ−Ｏ−Ｒ６基を表し、Ａｃはアセチル基を表し、Ｒ５およびＲ６は水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。）
（メタ）アクリル酸エステルとしては、一般式（３）で表される単量体以外の（メタ）アクリル酸エステルである限り、特に限定されるものではないが、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｔ−ブチル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸ベンジルなどのアクリル酸エステル；メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸ベンジルなどのメタクリル酸エステル；などが挙げられる。これらの（メタ）アクリル酸エステルは、単独で用いても２種以上を併用してもよい。これらの（メタ）アクリル酸エステルのうち、得られた重合体の耐熱性や透明性が優れることから、メタクリル酸メチルが特に好ましい。
【００３５】
一般式（３）で表される単量体以外の（メタ）アクリル酸エステルを用いる場合、重合工程に供する単量体成分中におけるその含有割合は、本発明の効果を充分に発揮させる上で、好ましくは１０〜９５質量％、より好ましくは１０〜９０質量％、さらに好ましくは４０〜９０質量％、特に好ましくは５０〜９０質量％である。
【００３６】
ヒドロキシ基含有単量体としては、一般式（３）で表される単量体以外のヒドロキシ基含有単量体である限り、特に限定されるものではないが、例えば、α−ヒドロキシメチルスチレン、α−ヒドロキシエチルスチレン、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸メチルなどの２−（ヒドロキシアルキル）アクリル酸エステル；２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸などの２−（ヒドロキシアルキル）アクリル酸；などが挙げられる。これらのヒドロキシ基含有単量体は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。
【００３７】
一般式（３）で表される単量体以外のヒドロキシ基含有単量体を用いる場合、重合工程に供する単量体成分中におけるその含有割合は、本発明の効果を充分に発揮させる上で、好ましくは０〜３０質量％、より好ましくは０〜２０質量％、さらに好ましくは０〜１５質量％、特に好ましくは０〜１０質量％である。
【００３８】
不飽和カルボン酸としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、α−置換アクリル酸、α−置換メタクリル酸などが挙げられる。これらの不飽和カルボン酸は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。これらの不飽和カルボン酸のうち、本発明の効果が充分に発揮されることから、アクリル酸、メタクリル酸が特に好ましい。
【００３９】
不飽和カルボン酸を用いる場合、重合工程に供する単量体成分中におけるその含有割合は、本発明の効果を充分に発揮させる上で、好ましくは０〜３０質量％、より好ましくは０〜２０質量％、さらに好ましくは０〜１５質量％、特に好ましくは０〜１０質量％である。
【００４０】
一般式（２）で表される単量体としては、例えば、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、アクリロニトリル、メチルビニルケトン、エチレン、プロピレン、酢酸ビニルなどが挙げられる。これらの単量体は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。これらの単量体のうち、本発明の効果を充分に発揮することから、スチレン、α−メチルスチレンが特に好ましい。
【００４１】
一般式（２）で表される単量体を用いる場合、重合工程に供する単量体成分中におけるその含有割合は、本発明の効果を充分に発揮させる上で、好ましくは０〜３０質量％、より好ましくは０〜２０質量％、さらに好ましくは０〜１５質量％、特に好ましくは０〜１０質量％である。
【００４２】
単量体成分を重合して分子鎖中にヒドロキシ基とエステル基とを有する重合体を得るための重合反応の形態としては、溶剤を用いた重合形態であることが好ましく、溶液重合が特に好ましい。
【００４３】
重合温度や重合時間は、使用する単量体の種類や割合などに応じて異なるが、例えば、好ましくは、重合温度が０〜１５０℃、重合時間が０．５〜２０時間であり、より好ましくは、重合温度が８０〜１４０℃、重合時間が１〜１０時間である。
【００４４】
溶剤を用いた重合形態の場合、重合溶剤としては、特に限定されるものではなく、例えば、トルエン、キシレン、エチルベンゼンなどの芳香族炭化水素系溶剤；メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン系溶剤；テトラヒドロフランなどのエーテル系溶剤；などが挙げられる。これらの溶剤は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。また、溶剤の沸点が高すぎると、最終的に得られるラクトン環含有重合体の残存揮発分が多くなることから、沸点が５０〜２００℃である溶剤が好ましい。
【００４５】
重合反応時には、必要に応じて、重合開始剤を添加してもよい。重合開始剤としては、特に限定されるものではないが、例えば、クメンハイドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエートなどの有機過酸化物；２，２’−アゾビス（イソブチロニトリル）、１，１’−アゾビス（シクロヘキサンカルボニトリル）、２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）などのアゾ化合物；などが挙げられる。これらの重合開始剤は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。重合開始剤の使用量は、単量体の組合せや反応条件などに応じて適宜設定すればよく、特に限定されるものではない。
【００４６】
重合を行う際には、反応液のゲル化を抑止するために、重合反応混合物中の生成した重合体の濃度が５０質量％以下となるように制御することが好ましい。具体的には、重合反応混合物中の生成した重合体の濃度が５０質量％を超える場合には、重合溶剤を重合反応混合物に適宜添加して５０質量％以下となるように制御することが好ましい。重合反応混合物中の生成した重合体の濃度は、より好ましくは４５質量％以下、さらに好ましくは４０質量％以下である。なお、重合反応混合物中の生成した重合体の濃度が低すぎると生産性が低下するので、重合反応混合物中の生成した重合体の濃度は、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは２０質量％以上である。
【００４７】
重合溶剤を重合反応混合物に適宜添加する形態としては、特に限定されるものではなく、例えば、連続的に重合溶剤を添加してもよいし、間欠的に重合溶剤を添加してもよい。このように重合反応混合物中の生成した重合体の濃度を制御することによって、反応液のゲル化をより充分に抑止することができ、特に、ラクトン環含有割合を増やして耐熱性を向上させるために分子鎖中のヒドロキシ基とエステル基との割合を高めた場合であっても、ゲル化を充分に抑止することができる。添加する重合溶剤としては、例えば、重合反応の初期仕込み時に使用した溶剤と同じ種類の溶剤であってもよいし、異なる種類の溶剤であってもよいが、重合反応の初期仕込み時に使用した溶剤と同じ種類の溶剤を用いることが好ましい。また、添加する重合溶剤は、１種のみの単一溶剤であっても２種以上の混合溶剤であってもよい。
【００４８】
以上の重合工程を終了した時点で得られる重合反応混合物中には、通常、得られた重合体以外に溶剤が含まれているが、溶剤を完全に除去して重合体を固体状態で取り出す必要はなく、溶剤を含んだ状態で、続くラクトン環化縮合工程に導入することが好ましい。また、必要な場合は、固体状態で取り出した後に、続くラクトン環化縮合工程に好適な溶剤を再添加してもよい。
【００４９】
重合工程で得られた重合体は、分子鎖中にヒドロキシ基とエステル基とを有する重合体（ａ）であり、重合体（ａ）の重量平均分子量は、好ましくは１，０００〜２，０００，０００、より好ましくは５，０００〜１，０００，０００、さらに好ましくは１０，０００〜５００，０００、特に好ましくは５０，０００〜５００，０００である。重合工程で得られた重合体（ａ）は、続くラクトン環化縮合工程において、加熱処理されることによりラクトン環構造が重合体に導入され、ラクトン環含有重合体となる。
【００５０】
重合体（ａ）へラクトン環構造を導入するための反応は、加熱により、重合体（ａ）の分子鎖中に存在するヒドロキシ基とエステル基とが環化縮合してラクトン環構造を生じる反応であり、その環化縮合によってアルコールが副生する。ラクトン環構造が重合体の分子鎖中（重合体の主骨格中）に形成されることにより、高い耐熱性が付与される。ラクトン環構造を導く環化縮合反応の反応率が不充分であると、耐熱性が充分に向上しないことや、成形時の加熱処理によって成形途中に縮合反応が起こり、生じたアルコールが成形品中に泡やシルバーストリークとなって存在することがある。
【００５１】
ラクトン環化縮合工程において得られるラクトン環含有重合体は、好ましくは、下記一般式（１）で表されるラクトン環構造を有する。
【００５２】
【化５】
【００５３】
（式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。なお、有機残基は酸素原子を含有していてもよい。）
重合体（ａ）を加熱処理する方法については、特に限定されるものではなく、従来公知の方法を利用できる。例えば、重合工程によって得られた、溶剤を含む重合反応混合物を、そのまま加熱処理してもよい。あるいは、溶剤の存在下で、必要に応じて閉環触媒を用いて加熱処理してもよい。あるいは、揮発成分を除去するための真空装置あるいは脱揮装置を備えた加熱炉や反応装置、脱揮装置を備えた押出機などを用いて加熱処理を行うこともできる。
【００５４】
環化縮合反応を行う際に、重合体（ａ）に加えて、他の熱可塑性樹脂を共存させてもよい。また、環化縮合反応を行う際には、必要に応じて、環化縮合反応の触媒として一般に使用されるｐ−トルエンスルホン酸などのエステル化触媒またはエステル交換触媒を用いてもよいし、酢酸、プロピオン酸、安息香酸、アクリル酸、メタクリル酸などの有機カルボン酸類；有機リン化合物を触媒として用いてもよい。さらに、例えば、特開昭６１−２５４６０８号公報や特開昭６１−２６１３０３号公報に開示されているように、塩基性化合物、有機カルボン酸塩、炭酸塩などを用いてもよい。
【００５５】
これらの環化縮合反応の触媒の中でも、環化縮合反応率を向上させることができるとともに、得られるラクトン環含有重合体の着色を大幅に低減できることから、有機リン化合物が好ましい。さらに、有機リン化合物を環化縮合反応の触媒として用いることにより、後述の脱揮工程を併用する場合において起こり得る分子量低下を抑制することができ、優れた機械的強度を付与することができる。
【００５６】
環化縮合反応の際に触媒として用いることができる有機リン化合物としては、例えば、メチル亜ホスホン酸、エチル亜ホスホン酸、フェニル亜ホスホン酸等のアルキル（アリール）亜ホスホン酸（但し、これらは、互変異性体であるアルキル（アリール）ホスフィン酸になっていてもよい）およびこれらのモノエステルまたはジエステル；ジメチルホスフィン酸、ジエチルホスフィン酸、ジフェニルホスフィン酸、フェニルメチルホスフィン酸、フェニルエチルホスフィン酸等のジアルキル（アリール）ホスフィン酸およびこれらのエステル；メチルホスホン酸、エチルホスホン酸、トリフルオロメチルホスホン酸、フェニルホスホン酸等のアルキル（アリール）ホスホン酸およびこれらのモノエステルまたはジエステル；メチル亜ホスフィン酸、エチル亜ホスフィン酸、フェニル亜ホスフィン酸等のアルキル（アリール）亜ホスフィン酸およびこれらのエステル；亜リン酸メチル、亜リン酸エチル、亜リン酸フェニル、亜リン酸ジメチル、亜リン酸ジエチル、亜リン酸ジフェニル、亜リン酸トリメチル、亜リン酸トリエチル、亜リン酸トリフェニル等の亜リン酸モノエステル、ジエステルまたはトリエステル；リン酸メチル、リン酸エチル、リン酸２−エチルヘキシル、リン酸オクチル、リン酸イソデシル、リン酸ラウリル、リン酸ステアリル、リン酸イソステアリル、リン酸フェニル、リン酸ジメチル、リン酸ジエチル、リン酸ジ−２−エチルヘキシル、リン酸ジイソデシル、リン酸ジラウリル、リン酸ジステアリル、リン酸ジイソステアリル、リン酸ジフェニル、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリイソデシル、リン酸トリラウリル、リン酸トリステアリル、リン酸トリイソステアリル、リン酸トリフェニル等のリン酸モノエステル、ジエステルまたはトリエステル；メチルホスフィン、エチルホスフィン、フェニルホスフィン、ジメチルホスフィン、ジエチルホスフィン、ジフェニルホスフィン、トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリフェニルホスフィン等のモノ−、ジ−またはトリ−アルキル（アリール）ホスフィン；メチルジクロロホスフィン、エチルジクロロホスフィン、フェニルジクロロホスフィン、ジメチルクロロホスフィン、ジエチルクロロホスフィン、ジフェニルクロロホスフィン等のアルキル（アリール）ハロゲンホスフィン；酸化メチルホスフィン、酸化エチルホスフィン、酸化フェニルホスフィン、酸化ジメチルホスフィン、酸化ジエチルホスフィン、酸化ジフェニルホスフィン、酸化トリメチルホスフィン、酸化トリエチルホスフィン、酸化トリフェニルホスフィン等の酸化モノ−、ジ−またはトリ−アルキル（アリール）ホスフィン；塩化テトラメチルホスホニウム、塩化テトラエチルホスホニウム、塩化テトラフェニルホスホニウム等のハロゲン化テトラアルキル（アリール）ホスホニウム；などが挙げられる。これらの有機リン化合物は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。これらの有機リン化合物のうち、触媒活性が高くて着色性が低いことから、アルキル（アリール）亜ホスホン酸、亜リン酸モノエステルまたはジエステル、リン酸モノエステルまたはジエステル、アルキル（アリール）ホスホン酸が好ましく、アルキル（アリール）亜ホスホン酸、亜リン酸モノエステルまたはジエステル、リン酸モノエステルまたはジエステルがより好ましく、アルキル（アリール）亜ホスホン酸、リン酸モノエステルまたはジエステルが特に好ましい。
【００５７】
環化縮合反応の際に用いる触媒の使用量は、特に限定されるものではないが、例えば、重合体（ａ）に対して、好ましくは０．００１〜５質量％、より好ましくは０．０１〜２．５質量％、さらに好ましくは０．０１〜１質量％、特に好ましくは０．０５〜０．５質量％である。触媒の使用量が０．００１質量％未満であると、環化縮合反応の反応率が充分に向上しないことがある。一方、触媒の使用量が５質量％を超えると、得られた重合体が着色することや、重合体が架橋して、溶融成形が困難になることがある。
【００５８】
触媒の添加時期は、特に限定されるものではなく、例えば、反応初期に添加してもよいし、反応途中に添加してもよいし、それらの両方で添加してもよい。
【００５９】
環化縮合反応を溶剤の存在下で行い、且つ、環化縮合反応の際に、脱揮工程を併用することが好ましい。この場合、環化縮合反応の全体を通じて脱揮工程を併用する形態、および、脱揮工程を環化縮合反応の過程全体にわたっては併用せずに過程の一部においてのみ併用する形態が挙げられる。脱揮工程を併用する方法では、縮合環化反応で副生するアルコールを強制的に脱揮させて除去するので、反応の平衡が生成側に有利となる。
【００６０】
脱揮工程とは、溶剤、残存単量体などの揮発分と、ラクトン環構造を導く環化縮合反応により副生したアルコールを、必要に応じて減圧加熱条件下で、除去処理する工程をいう。この除去処理が不充分であると、得られた重合体中の残存揮発分が多くなり、成形時の変質などにより着色することや、泡やシルバーストリークなどの成形不良が起こることがある。
【００６１】
環化縮合反応の全体を通じて脱揮工程を併用する形態の場合、用いる装置については、特に限定されるものではないが、例えば、本発明をより効果的に行うために、熱交換器と脱揮槽とからなる脱揮装置やベント付き押出機、また、脱揮装置と押出機を直列に配置したものを用いることが好ましく、熱交換器と脱揮槽とからなる脱揮装置またはベント付き押出機を用いることがより好ましい。
【００６２】
熱交換器と脱揮槽とからなる脱揮装置を用いる場合の反応処理温度は、好ましくは１５０〜３５０℃、より好ましくは２００〜３００℃である。反応処理温度が１５０℃未満であると、環化縮合反応が不充分となって残存揮発分が多くなることがある。一方、反応処理温度が３５０℃を超えると、得られた重合体の着色や分解が起こることがある。
【００６３】
熱交換器と脱揮槽とからなる脱揮装置を用いる場合の反応処理圧力は、好ましくは９３１〜１．３３ｈＰａ（７００〜１ｍｍＨｇ）、より好ましくは７９８〜６６．５ｈＰａ（６００〜５０ｍｍＨｇ）である。反応処理圧力が９３１ｈＰａ（７００ｍｍＨｇ）を超えると、アルコールを含めた揮発分が残存しやすいことがある。一方、反応処理圧力が１．３３ｈＰａ（１ｍｍＨｇ）未満であると、工業的な実施が困難になることがある。
【００６４】
前記ベント付き押出機を用いる場合、ベントは１個でも複数個でもいずれでもよいが、複数個のベントを有する方が好ましい。
【００６５】
前記ベント付き押出機を用いる場合の反応処理温度は、好ましくは１５０〜３５０℃、より好ましくは２００〜３００℃である。反応処理温度が１５０℃未満であると、環化縮合反応が不充分となって残存揮発分が多くなることがある。一方、反応処理温度が３５０℃を超えると、得られた重合体の着色や分解が起こることがある。
【００６６】
前記ベント付き押出機を用いる場合の反応処理圧力は、好ましくは９３１〜１．３３ｈＰａ（７００〜１ｍｍＨｇ）、より好ましくは７９８〜１３．３ｈＰａ（６００〜１０ｍｍＨｇ）である。反応処理圧力が９３１ｈＰａ（７００ｍｍＨｇ）を超えると、アルコールを含めた揮発分が残存しやすいことがある。一方、反応処理圧力が１．３３ｈＰａ（１ｍｍＨｇ）未満であると、工業的な実施が困難になることがある。
【００６７】
なお、環化縮合反応の全体を通じて脱揮工程を併用する形態の場合、後述するように、厳しい熱処理条件では得られるラクトン環含有重合体の物性が低下することがあるので、前述した脱アルコール反応の触媒を用い、できるだけ温和な条件で、ベント付き押出機などを用いて行うことが好ましい。
【００６８】
また、環化縮合反応の全体を通じて脱揮工程を併用する形態の場合、好ましくは、重合工程で得られた重合体（ａ）を溶剤と共に環化縮合反応装置に導入するが、この場合、必要に応じて、もう一度ベント付き押出機などの環化縮合反応装置に通してもよい。
【００６９】
脱揮工程を環化縮合反応の過程全体にわたっては併用せずに、過程の一部においてのみ併用する形態を行ってもよい。例えば、重合体（ａ）を製造した装置を、さらに加熱し、必要に応じて脱揮工程を一部併用して、環化縮合反応を予めある程度進行させておき、その後に引き続いて脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応を行い、反応を完結させる形態である。
【００７０】
先に述べた環化縮合反応の全体を通じて脱揮工程を併用する形態では、例えば、重合体（ａ）を、二軸押出機を用いて、２５０℃付近、あるいはそれ以上の高温で熱処理する時に、熱履歴の違いにより環化縮合反応が起こる前に一部分解などが生じ、得られるラクトン環含有重合体の物性が低下することがある。そこで、脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応を行う前に、予め環化縮合反応をある程度進行させておくと、後半の反応条件を緩和でき、得られるラクトン環含有重合体の物性の低下を抑制できるので好ましい。特に好ましい形態としては、例えば、脱揮工程を環化縮合反応の開始から時間をおいて開始する形態、すなわち、重合工程で得られた重合体（ａ）の分子鎖中に存在するヒドロキシ基とエステル基とを予め環化縮合反応させて環化縮合反応率をある程度上げておき、引き続き、脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応を行う形態が挙げられる。具体的には、例えば、予め釜型反応器を用いて溶剤の存在下で環化縮合反応をある程度の反応率まで進行させておき、その後、脱揮装置を備えた反応器、例えば、熱交換器と脱揮槽とからなる脱揮装置や、ベント付き押出機などで、環化縮合反応を完結させる形態が好ましく挙げられる。特に、この形態の場合、環化縮合反応用の触媒が存在していることがより好ましい。
【００７１】
前述のように、重合工程で得られた重合体（ａ）の分子鎖中に存在するヒドロキシ基とエステル基とを予め環化縮合反応させて環化縮合反応率をある程度上げておき、引き続き、脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応を行う方法は、本発明においてラクトン環含有重合体を得る上で好ましい形態である。この形態により、ガラス転移温度がより高く、環化縮合反応率もより高まり、耐熱性に優れたラクトン環含有重合体が得られる。この場合、環化縮合反応率の目安としては、例えば、実施例に示すダイナッミクＴＧ測定における１５０〜３００℃の範囲内における質量減少率が、好ましくは２％以下、より好ましくは１．５％以下、さらに好ましくは１％以下である。
【００７２】
脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応の前に予め行う環化縮合反応の際に採用できる反応器は、特に限定されるものではないが、例えば、オートクレーブ、釜型反応器、熱交換器と脱揮槽とからなる脱揮装置などが挙げられ、さらに、脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応に好適なベント付き押出機も使用できる。これらの反応器のうち、オートクレーブ、釜型反応器が特に好ましい。しかし、ベント付き押出機などの反応器を用いる場合でも、ベント条件を温和にしたり、ベントをさせなかったり、温度条件やバレル条件、スクリュー形状、スクリュー運転条件などを調整することにより、オートクレーブや釜型反応器での反応状態と同じ様な状態で環化縮合反応を行うことが可能である。
【００７３】
脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応の前に予め行う環化縮合反応の際には、例えば、重合工程で得られた重合体（ａ）と溶剤とを含む混合物を、（ｉ）触媒を添加して、加熱反応させる方法、（ｉｉ）無触媒で加熱反応させる方法、および、前記（ｉ）または（ｉｉ）を加圧下で行う方法などが挙げられる。
【００７４】
なお、ラクトン環化縮合工程において環化縮合反応に導入する「重合体（ａ）と溶剤とを含む混合物」とは、重合工程で得られた重合反応混合物それ自体、あるいは、一旦溶剤を除去した後に環化縮合反応に適した溶剤を再添加して得られた混合物を意味する。
【００７５】
脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応の前に予め行う環化縮合反応の際に再添加できる溶剤としては、特に限定されるものではなく、例えば、トルエン、キシレン、エチルベンゼンなどの芳香族炭化水素類；メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン類；クロロホルム、ジメチルスルホキシド、テトラヒドロフラン；などが挙げられる。これらの溶媒は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。好ましくは、重合工程に用いた溶剤と同じ種類の溶剤である。
【００７６】
前記方法（ｉ）で添加する触媒としては、例えば、一般に使用されるｐ−トルエンスルホン酸などのエステル化触媒またはエステル交換触媒、塩基性化合物、有機カルボン酸塩、炭酸塩などが挙げられるが、本発明においては、前述の有機リン化合物を用いることが好ましい。触媒の添加時期は、特に限定されるものではないが、例えば、反応初期に添加してもよいし、反応途中に添加してもよいし、それらの両方で添加してもよい。触媒の添加量は、特に限定されるものではないが、例えば、重合体（ａ）の質量に対して、好ましくは０．００１〜５質量％、より好ましくは０．０１〜２．５質量％、さらに好ましくは０．０１〜１質量％、特に好ましくは０．０５〜０．５質量％である。方法（ｉ）の加熱温度や加熱時間は、特に限定されるものではないが、例えば、加熱温度は、好ましくは室温〜１８０℃、より好ましくは５０〜１５０℃であり、加熱時間は、好ましくは１〜２０時間、より好ましくは２〜１０時間である。加熱温度が室温未満であるか、あるいは、加熱時間が１時間未満であると、環化縮合反応率が低下することがある。一方、加熱温度１８０℃を超えるか、あるいは、加熱時間が２０時間を超えると、樹脂の着色や分解が起こることがある。
【００７７】
前記方法（ｉｉ）としては、例えば、耐圧性の釜型反応器などを用いて、重合工程で得られた重合反応混合物をそのまま加熱する方法などが挙げられる。方法（ｉｉ）の加熱温度や加熱時間は、特に限定されるものではないが、例えば、加熱温度は、好ましくは１００〜１８０℃、より好ましくは１５０〜１８０℃であり、加熱時間は、好ましくは１〜２０時間、より好ましくは２〜１０時間である。加熱温度が１００℃未満であるか、あるいは、加熱時間が１時間未満であると、環化縮合反応率が低下することがある。逆に、加熱温度が１８０℃を超えるか、あるいは加熱時間が２０時間を超えると、樹脂の着色や分解が起こることがある。
【００７８】
前記方法（ｉ）、（ｉｉ）のいずれにおいても、条件によっては、加圧下となっても何ら問題はない。
【００７９】
脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応の前に予め行う環化縮合反応の際には、溶剤の一部が反応中に自然に揮発しても何ら問題ではない。
【００８０】
脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応の前に予め行う環化縮合反応の終了時、すなわち、脱揮工程開始直前における、ダイナミックＴＧ測定における１５０〜３００℃の範囲内における質量減少率は、好ましくは２％以下、より好ましくは１．５％以下、さらに好ましくは１％以下である。質量減少率が２％を超えると、続けて脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応を行っても、環化縮合反応率が充分高いレベルまで上がらず、得られるラクトン環含有重合体の物性が低下することがある。なお、上記の環化縮合反応を行う際に、重合体（ａ）に加えて、他の熱可塑性樹脂を共存させてもよい。
【００８１】
重合工程で得られた重合体（ａ）の分子鎖中に存在するヒドロキシ基とエステル基とを予め環化縮合反応させて環化縮合反応率をある程度上げておき、引き続き、脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応を行う形態の場合、予め行う環化縮合反応で得られた重合体（分子鎖中に存在するヒドロキシ基とエステル基との少なくとも一部が環化縮合反応した重合体）と溶剤を、そのまま脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応に導入してもよいし、必要に応じて、前記重合体（分子鎖中に存在するヒドロキシ基とエステル基との少なくとも一部が環化縮合反応した重合体）を単離してから溶剤を再添加するなどのその他の処理を経てから脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応に導入しても構わない。
【００８２】
脱揮工程は、環化縮合反応と同時に終了することには限らず、環化縮合反応の終了から時間をおいて終了しても構わない。
【００８３】
ラクトン環含有重合体の重量平均分子量は、好ましくは１，０００〜２，０００，０００、より好ましくは５，０００〜１，０００，０００、さらに好ましくは１０，０００〜５００，０００、特に好ましくは５０，０００〜５００，０００である。
【００８４】
ラクトン環含有重合体は、ダイナミックＴＧ測定における１５０〜３００℃の範囲内における質量減少率が好ましくは１％以下、より好ましくは０．５％以下、さらに好ましくは０．３％以下である。
【００８５】
ラクトン環含有重合体は、環化縮合反応率が高いので、成形後の成形品中に泡やシルバーストリークが入るという欠点が回避できる。さらに、高い環化縮合反応率によってラクトン環構造が重合体に充分に導入されるので、得られたラクトン環含有重合体が充分に高い耐熱性を有している。
【００８６】
ラクトン環含有重合体は、濃度１５質量％のクロロホルム溶液にした場合、その着色度（ＹＩ）が、好ましくは６以下、より好ましくは３以下、さらに好ましくは２以下、特に好ましくは１以下である。着色度（ＹＩ）が６を超えると、着色により透明性が損なわれ、本来目的とする用途に使用できないことがある。
【００８７】
ラクトン環含有重合体は、熱質量分析（ＴＧ）における５％質量減少温度が、好ましくは３３０℃以上、より好ましくは３５０℃以上、さらに好ましくは３６０℃以上である。熱質量分析（ＴＧ）における５％質量減少温度は、熱安定性の指標であり、これが３３０℃未満であると、充分な熱安定性を発揮できないことがある。
【００８８】
ラクトン環含有重合体は、ガラス転移温度（Ｔｇ）が、好ましくは１１０℃以上、より好ましくは１１５℃以上、さらに好ましくは１２０℃以上である。
【００８９】
ラクトン環含有重合体は、それに含まれる残存揮発分の総量が、好ましくは１，５００ｐｐｍ以下、より好ましくは１，０００ｐｐｍ以下である。残存揮発分の総量が１，５００ｐｐｍを超えると、成形時の変質などによって着色したり、発泡したり、シルバーストリークなどの成形不良の原因となる。
【００９０】
ラクトン環含有重合体は、射出成形により得られる成形品に対するＡＳＴＭ−Ｄ−１００３に準拠した方法で測定された全光線透過率が、好ましくは８５％以上、より好ましくは８８％以上、さらに好ましくは９０％以上である。全光線透過率は、透明性の指標であり、これが８５％未満であると、透明性が低下し、本来目的とする用途に使用できないことがある。
【００９１】
ラクトン環含有樹脂フィルムに含まれるラクトン環含有重合体の含有割合は、好ましくは５０〜１００質量％、より好ましくは６０〜１００質量％、さらに好ましくは７０〜１００質量％、特に好ましくは８０〜１００質量％である。ラクトン環含有樹脂フィルムに含まれるラクトン環含有重合体の含有割合が５０質量％未満であると、本発明の効果を充分に発揮できないことがある。
【００９２】
ラクトン環含有樹脂フィルムには、その他の成分として、ラクトン環含有重合体以外の重合体（以下「その他の重合体」ということがある。）を含有していてもよい。その他の重合体としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、ポリ（４−メチル−１−ペンテン）等のオレフィン系重合体；塩化ビニル、塩化ビニリデン、塩素化ビニル樹脂等のハロゲン化ビニル系重合体；ポリメタクリル酸メチル等のアクリル系重合体；ポリスチレン、スチレン−メタクリル酸メチル共重合体、スチレン−アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレンブロック共重合体等のスチレン系重合体；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル；ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０等のポリアミド；ポリアセタール；ポリカーボネート；ポリフェニレンオキシド；ポリフェニレンスルフィド；ポリエーテルエーテルケトン；ポリスルホン；ポリエーテルスルホン；ポリオキシベンジレン；ポリアミドイミド；ポリブタジエン系ゴム、アクリル系ゴムを配合したＡＢＳ樹脂やＡＳＡ樹脂等のゴム質重合体；などが挙げられる。
【００９３】
ラクトン環含有樹脂フィルムにおけるその他の重合体の含有割合は、好ましくは０〜５０質量％、より好ましくは０〜４０質量％、さらに好ましくは０〜３０質量％、特に好ましくは０〜２０質量％である。
【００９４】
ラクトン環含有樹脂フィルムには、種々の添加剤を含有していてもよい。添加剤としては、例えば、ヒンダードフェノール系、リン系、イオウ系等の酸化防止剤；耐光安定剤、耐候安定剤、熱安定剤等の安定剤；ガラス繊維、炭素繊維等の補強材；フェニルサリチレート、（２，２’−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−ヒドロキシベンゾフェノン等の紫外線吸収剤；近赤外線吸収剤；トリス（ジブロモプロピル）ホスフェート、トリアリルホスフェート、酸化アンチモン等の難燃剤；アニオン系、カチオン系、ノニオン系の界面活性剤等の帯電防止剤；無機顔料、有機顔料、染料等の着色剤；有機フィラーや無機フィラー；樹脂改質剤；有機充填剤や無機充填剤；可塑剤；滑剤；帯電防止剤；難燃剤；などが挙げられる。
【００９５】
ラクトン環含有樹脂フィルムに添加される紫外線吸収剤の構造は、特に限定されるものではないが、発色団としてヒドロキシフェニルトリアジン骨格を有する紫外線吸収剤が好ましく、その中でも、ガラス転移温度が１１０℃以上の熱可塑性アクリル系樹脂と相溶性が高く吸収特性が優れている点から、２，４−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−６−［２−ヒドロキシ−４−（３−アルキルオキシ−２−ヒドロキシプロピルオキシ）−５−α−クミルフェニル］−ｓ−トリアジン骨格（アルキルオキシ；オクチルオキシ、ノニルオキシ、デシルオキシなどの長鎖アルキルオキシ基）を有する紫外線吸収剤がより好ましく、下記式（４）で表される構造を有する紫外線吸収剤を主成分として含む紫外線吸収剤が特に好ましい。
【００９６】
【化６】
【００９７】
その他の紫外線吸収剤としては、ベンゾトリアゾール誘導体、ベンゾフェノン誘導体、ベンゾオキサジノン誘導体、トリアジン誘導体等が挙げられる。
【００９８】
ベンゾトリアゾール誘導体としては、具体的には、２−（２−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−５−ｔｅｒｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−３，５−ジクミルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２，２’−メチレンビス[４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール]、２−（２−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−５−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−４−オクトキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２’−メチレンビス[４−クミル−６−ベンゾトリアゾールフェニル]、２，２’−ｐ−フェニレンビス（１，３−ベンゾオキサジン−４−オン）、２−[２−ヒドロキシ−３−（３，４，５，６−テトラヒドロフタルイミドメチル）−５−メチルフェニル]ベンゾトリアゾール、３−[３−メチル−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−５―ｔｅｒｔ―ブチル−４−ヒドロキシフェニル]プロピオネート／ポリエチレングリコール３００の反応性生物、２−（２Ｈ―ベンゾトリアゾール―２−イル）−６−（直鎖及び側鎖ドデシル）−４−メチルフェノール等が挙げられる。
【００９９】
ベンゾフェノン誘導体としては、具体的には、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−オクトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−ベンジキロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−５−スルホキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−５−スルホキシトリハイドライドレイトベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２’， ４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシ−５−ソジウムスルホキシベンゾフェノン、ビス（５−ベンゾイル−４−ヒドロキシ−２−メトキシフェニル）メタン、２−ヒドロキシ−４−ｎ−ドデシルオキシベンゾフェノン、２−ジヒドロキシ−４−メトキシ−２’−カルボキシベンゾフェノン等が挙げられる。
【０１００】
ベンゾオキサジノン誘導体としては、具体的には、２−ｐ−メトキシフェニル（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２−α−ナフチル（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２−β−ナフチル（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２−ｐ−フタルイミドフェニル（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２，２’−ビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２，２’−（１，４−ジフェニレン）ビス（４Ｈ−３，１−ベンゾオキサジノン−４−オン）、２，２’−（４，４’−ジフェニレン）ビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２，２’−（２，６又は１，５−ジナフタレン）ビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、１，３，５−トリ（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）が挙げられ、その中でも特に融点が高いことと吸収特性の点から、２，２’−（１，４−ジフェニレン）ビス（４Ｈ−３，１−ベンゾオキサジノン−４−オン）（日本サイテックインダストリーズ（株）製、商品名：サイアソーブＵＶ−３６３８）が好ましい。
トリアジン誘導体としては、具体的には、２−[４−[（２−ヒドロキシ−３−ドデシルオキシプロピル）オキシ]−２−ヒドロキシフェニル]−４，６−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−１，３，５−トリアジン、２−[４−[（２−ヒドロキシ−３−トリデシルオキシプロピル）オキシ]−２−ヒドロキシフェニル]−４，６−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−１，３，５−トリアジン、２，４−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−６−（２−ヒドロキシ−４−ｉｓｏ−オクチルフェニル）−ｓ−トリアジン等が挙げられる。また、イソオクチル置換トリスレゾルシノールトリアジン（例えば、チバ・スペシャリティ・ケミカル社製の商品名「ＣＧＬ７７７ＭＰＡＤ」）、ｔｅｒｔ−ブチル置換トリスレゾルシノールトリアジン、クミル置換トリスレゾルシノールトリアジン等が挙げられる。これらの紫外線吸収剤は、１種のみを用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
【０１０１】
ラクトン環含有樹脂フィルム中における添加剤の含有割合は、好ましくは０〜５質量％、より好ましくは０〜２質量％、さらに好ましくは０〜０．５質量％である。
【０１０２】
ラクトン環含有樹脂フィルムの製造方法としては、特に限定されるものではないが、例えば、ラクトン環含有重合体と、その他の重合体や添加剤などを、従来公知の混合方法で充分に混合することにより樹脂組成物を調製し、これをフィルム成形することができる。また、延伸することによって、延伸フィルムとしてもよい。
【０１０３】
まず、熱可塑性樹脂組成物を製造するには、例えば、オムニミキサーなど、従来公知の混合機で上記のフィルム原料をプレブレンドした後、得られた混合物を押出混練する。この場合、押出混練に用いる混合機は、特に限定されるものではなく、例えば、単軸押出機、二軸押出機などの押出機や加圧ニーダーなど、従来公知の混合機を用いることができる。
【０１０４】
フィルム成形の方法としては、例えば、溶液キャスト法（溶液流延法）、溶融押出法、カレンダー法、圧縮成形法など、従来公知のフィルム成形法が挙げられる。これらのフィルム成形法のうち、溶液キャスト法（溶液流延法）、溶融押出法が好ましい。
【０１０５】
溶液キャスト法（溶液流延法）に用いられる溶媒としては、例えば、ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類；メタノール、エタノール、イソプロパノール、ブタノール、イソブタノール、メチルセロソルブ、エチルセロソルブ、ブチルセロソルブ等のアルコール類；酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル類；アセトン、メチルエチエルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン類；テトラヒドロフラン、ジオキサン等のエーテル類；ジクロロメタン、クロロホルム、四塩化炭素などのハロゲン化炭化水素類；ジメチルホルムアミド；ジメチルスルホキシド；などが挙げられる。これらの溶媒は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。
【０１０６】
溶液キャスト法（溶液流延法）を行うための装置としては、例えば、ドラム式キャスティングマシン、バンド式キャスティングマシン、スピンコーターなどが挙げられる。
【０１０７】
溶融押出法としては、例えば、Ｔダイ法、インフレーション法などが挙げられ、その際の成形温度は、好ましくは１５０〜３５０℃、より好ましくは２００〜３００℃である。
【０１０８】
Ｔダイ法でフィルム成形する場合は、公知の単軸押出機や二軸押出機の先端部にＴダイを取り付け、フィルム状に押出されたフィルムを巻取って、ロール状のフィルムを得ることができる。この際、巻取りロールの温度を適宜調整して、押出方向に延伸を加えることで、１軸延伸することも可能である。また、押出方向と垂直な方向にフィルムを延伸することにより、同時２軸延伸、逐次２軸延伸などを行うこともできる。
【０１０９】
ラクトン環含有樹脂フィルムは、未延伸フィルムまたは延伸フィルムのいずれでもよい。延伸フィルムである場合は、１軸延伸フィルムまたは２軸延伸フィルムのいずれでもよい。２軸延伸フィルムである場合は、同時２軸延伸フィルムまたは逐次２軸延伸フィルムのいずれでもよい。２軸延伸した場合は、機械的強度が向上し、フィルム性能が向上する。ラクトン環含有重合体を主成分とする熱可塑性樹脂フィルムは、その他の熱可塑性樹脂を混合することにより、延伸しても位相差の増大を抑制することができ、光学的等方性を保持することができる。
【０１１０】
延伸を行う方法としては、例えば、一軸延伸法、逐次二軸延伸法、同時二軸延伸法など、従来公知のフィルム延伸方法が挙げられる。
【０１１１】
延伸温度は、フィルム原料であるラクトン環含有重合体を主成分とする樹脂組成物のガラス転移温度近傍であることが好ましく、具体的には、好ましくは（ガラス転移温度−３０℃）〜（ガラス転移温度＋１００℃）、より好ましくは（ガラス転移温度−２０℃）〜（ガラス転移温度＋８０℃）の範囲である。延伸温度が（ガラス転移温度−３０℃）未満であると、充分な延伸倍率が得られないことがある。一方、延伸温度が（ガラス転移温度＋１００℃）超えると、樹脂組成物の流動（フロー）が起こり、安定な延伸が行えなくなることがある。
【０１１２】
面積比で定義した延伸倍率は、好ましくは１．１〜２５倍、より好ましくは１．３〜１０倍の範囲である。延伸倍率が１．１倍未満であると、延伸に伴う靭性の向上につながらないことがある。一方、延伸倍率が２５倍を超えると、延伸倍率を上げるだけの効果が認められないことがある。
【０１１３】
延伸速度は、一方向で、好ましくは１０〜２０，０００％／分、より好ましくは１００〜１０，０００％／分の範囲である。延伸速度が１０％／分未満であると、充分な延伸倍率を得るために時間がかかり、製造コストが高くなることがある。一方、延伸速度が２０，０００％／分を超えると、延伸フィルムの破断などが起こることがある。
【０１１４】
また、得られたフィルムは、その光学的等方性や機械的特性を安定化させるために、延伸処理後に熱処理（アニーリング）などを行うことができる。熱処理の条件は、従来公知の延伸フィルムに対して行われる熱処理の条件と同様に適宜選択すればよく、特に限定されるものではない。
【０１１５】
ラクトン環含有樹脂フィルムは、その厚さが好ましくは５μｍ〜２５０μｍ、より好ましくは１０〜１５０μｍである。この範囲外であると、加工工程における工程張力の変化や曲げ等の変形によって割れる問題が特に起こりにくくなり、また、適度な曲げ強さを有するため毎葉シートの状態での手や機械によるハンドリング時に折れ曲がりなどの問題が生じて好ましくない。
【０１１６】
本発明にかかるラクトン環含有樹脂フィルムは、高透明性を有しており、可視光透過率が、好ましくは８０％以上、より好ましくは８５％以上、さらに好ましくは９０％以上である。
【０１１７】
本発明にかかるラクトン環含有樹脂フィルムは、ＡＳＴＭ−Ｄ−８８２−６１Ｔに基づいて測定した引張強度が、好ましくは１０ＭＰａ以上１００ＭＰａ未満、より好ましくは３０ＭＰａ以上１００ＭＰａ未満である。引張強度が１０ＭＰａ未満であると、充分な機械的強度を発現できなくなることがある。一方、引張強度が１００ＭＰａを越えると、加工性が低下することがある。
【０１１８】
本発明にかかるラクトン環含有樹脂フィルムは、ＡＳＴＭ−Ｄ−８８２−６１Ｔに基づいて測定した伸び率が、好ましくは１％以上である。上限は特に限定されないが、通常は１００％以下が好ましい。伸び率が１％未満であると、靭性に欠けるため好ましくない。
【０１１９】
本発明にかかるラクトン環含有樹脂フィルムは、ＡＳＴＭ−Ｄ−８８２−６１Ｔに基づいて測定した引張弾性率が、好ましくは０．５ＧＰａ以上、より好ましくは１ＧＰａ以上、さらに好ましくは２ＧＰａ以上である。上限は特に限定されないが、通常は２０ＧＰａ以下が好ましい。０．５ＧＰａ未満の場合には、充分な機械的強度を得られなくなることがある。
【０１２０】
ラクトン環含有樹脂フィルムは、その表面の濡れ張力が、好ましくは４０ｍＮ／ｍ以上、より好ましくは５０ｍＮ／ｍ以上、さらに好ましくは５５ｍＮ／ｍ以上である。表面の濡れ張力が少なくとも４０ｍＮ／ｍ以上であると、ラクトン環含有樹脂フィルムと防眩層との密着性がさらに向上する。表面の濡れ張力を調整するために、例えば、コロナ放電処理、オゾン吹き付け、紫外線照射、火炎処理、化学薬品処理、その他の従来公知の表面処理を施すことができる。
【０１２１】
≪防眩層≫
本発明の防眩層の材料は、表面凹凸を目的の範囲に調整することが出来れば、特に制限されるものではないが、表面凹凸および光学特性の調整のし易さ、表面硬度、塗工性の観点から、樹脂（バインダー）からなることが好ましい。
【０１２２】
また、防眩層は、微粒子を含むことが好ましい。表面凹凸のみでも、十分な光学特性を発現することは可能であるが、完全に透明な樹脂の場合、場合によっては、ギラツキが生じる場合があるが、微粒子を用いることで、ギラツキを抑えられる。また、バインダーと微粒子間の屈折率差を利用することが出来、光学特性をより好ましい範囲に調整することが可能となる。
【０１２３】
≪バインダー（樹脂）≫
本発明による防眩層は硬化型樹脂により形成されることがより好ましい。硬化型樹脂としては、透明性のものが好ましく、その具体例としては、紫外線または電子線により硬化する樹脂である電離放射線硬化型樹脂、電離放射線硬化型樹脂と溶剤乾燥型樹脂との混合物、または熱硬化型樹脂の三種類が挙げら、好ましくは電離放射線硬化型樹脂が挙げられる。
【０１２４】
電離放射線硬化型樹脂の具体例としては、アクリレート系の官能基を有するもの、例えば比較的低分子量のポリエステル樹脂、ポリエーテル樹脂、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、アルキッド樹脂、スピロアセタール樹脂、ポリブタジェン樹脂、ポリチオールポリエン樹脂、多価アルコール等の多官能化合物の（ メタ） アクリレート等のオリゴマー又はプレポリマー、反応性希釈剤が挙げられ、これらの具体例としては、エチル（メタ） アクリレート、エチルヘキシル（ メタ） アクリレート、スチレン、メチルスチレン、Ｎ − ビニルピロリドン等の単官能モノマー並びに多官能モノマー、例えば、ポリメチロールプロパントリ（ メタ） アクリレート、ヘキサンジオール（ メタ） アクリレート、トリプロピレングリコールジ（ メタ） アクリレート、ジエチレングリコールジ（ メタ） アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（ メタ） アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（ メタ） アクリレート、１ ， ６ − ヘキサンジオールジ（ メタ） アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（ メタ） アクリレート等が挙げられる。
【０１２５】
本発明の防眩層における樹脂には、防眩層の屈折率を高めるために、チタン、ジルコニウム、アルミニウム、インジウム、亜鉛、錫、およびアンチモンの群から選択される少なくとも一種の金属の酸化物からなるものを含有させてもよい。この場合、平均粒径が０ ． ２ μ ｍ 以下、好ましくは０ ． １ μ ｍ 以下、より好ましくは０ ． ０ ６ μ ｍ 以下である無機フィラーを含有させてもよい。
【０１２６】
これらの無機フィラーの添加量は、防眩層の固形分全質量の１ ０ 〜 ９ ０ 質量％ であることが好ましく、より好ましくは２ ０ 〜 ８ ０ ％ であり、特に好ましくは３ ０ 〜 ７ ５ ％ である。このようなフィラーは、粒径が光の波長よりも十分小さいために散乱が生じず、バインダーポリマーに該フィラーが分散した分散体は光学的に均一な物質として作用する。
【０１２７】
本発明の防眩層のバインダーおよび無機フィラーの混合物のバルクの屈折率、すなわち、防眩性ハードコート層（のマトリクス）の屈折率は、１ ． ４ ８ 〜 １ ． ７ ０ であることが好ましく、より好ましくは１ ． ５ ０ 〜 １ ． ６ ５である。屈折率を上記範囲とするには、バインダー及び無機フィラーの種類及び量割合を適宜選択することにより行うことができる。
【０１２８】
電離放射線硬化型樹脂を紫外線硬化型樹脂として使用する場合には、光重合開始剤を用いることが好ましい。光重合開始剤の具体例としては、アセトフェノン類、ベンゾフェノン類、ミヒラーベンゾイルベンゾエート、α − アミロキシムエステル、テトラメチルチュウラムモノサルファイド、チオキサントン類が挙げられる。また、光増感剤を混合して用いることが好ましく、その具体例としては、ｎ − ブチルアミン、トリエチルアミン、ポリ− ｎ − ブチルホソフィン等が挙げられる。
【０１２９】
光重合開始剤としては市販の物を使用することができ、例えば、光開裂型の光ラジカル重合開始剤としては、チバスペシャリティケミカル社製のイルガキュア（ １ ８ ４ ， ９ ０ ７ ） 等が好ましい例として挙げられる。光重合開始剤は、多官能モノマー１ ０ ０ 質量部に対して、０ ． １ 〜 １ ０ 質量部の範囲で使用することが好ましく、より好ましくは３ 〜 ７ 質量部の範囲である。
【０１３０】
電離放射線硬化型樹脂に混合して使用される溶剤乾燥型樹脂としては、主として熱可塑性樹脂が挙げられる。熱可塑性樹脂は一般的に例示されるものが利用される。溶剤乾燥型樹脂の添加により、塗布面の塗膜欠陥を有効に防止することができる。本発明の好ましい態様によれば、透明基材の材料がＴ Ａ Ｃ 等のセルロース系樹脂の場合、熱可塑性樹脂の好ましい具体例として、セルロース系樹脂、例えばニトロセルロース、アセチルセルロース、セルロースアセテートプロピオネート、エチルヒドロキシエチルセルロース等が挙げられる。セルロース系樹脂を用いことにより、透明基材と帯電防止層（必要に応じて） との密着性と透明性とを向上させることができる。
【０１３１】
熱硬化性樹脂の具体例としては、フェノール樹脂、尿素樹脂、ジアリルフタレート樹脂、メラニン樹脂、グアナミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、エポキシ樹脂、アミノアルキッド樹脂、メラミン− 尿素共縮合樹脂、ケイ素樹脂、ポリシロキサン樹脂等が挙げられる。熱硬化性樹脂を用いる場合、必要に応じて、架橋剤、重合開始剤等の硬化剤、重合促進剤、溶剤、粘度調整剤等をさらに添加して使用することができる。
【０１３２】
≪微粒子≫
防眩層には、ヘイズ等の光学特性を調整する目的で、微粒子を加えることができる。微粒子は球状、例えば真球状、楕円状等のものであってよく、好ましくは真球状のものが挙げられる。
本発明にあっては、微粒子の平均粒子径Ｒ （ μ ｍ ） が１．５ μ ｍ 以上１ ０ .０ μ ｍ 以下であり、好ましくは下限が、２ ． ５ μ ｍ （ 好ましくは３ ． ０ μ ｍ ）であり上限が５ ． ０ μ ｍ （ 好ましくは４ ． ５ μｍ ）であるものが好ましい。また、前記微粒子の粒径分布の変動係数は、１．０％以内であることが好ましい。
【０１３３】
また、本発明の別の好ましい態様によれば、微粒子およびバインダーまたはバインダーマトリックスとの屈折率をそれぞれ、ｎ １ 、ｎ ２ とした場合に、式（ＩＩＩ）Δ ｎ ＝ |ｎ 1 − ｎ ２ |＜ ０ ． １ ５ （ 好ましくは０ ． ０ ５ ） 満たす防眩フィルムを提供することができる。
【０１３４】
微粒子は無機系、有機系のものが挙げられるが、好ましくは有機系材料により形成されてなるものが好ましい。微粒子は、防眩性を発揮するものであり、好ましくは、透明性のものがよい。微粒子の具体例としては、無機系であればシリカビーズ、有機系であればプラスチックビーズが挙げられる。プラスチックビーズが挙げられ、より好ましくは透明性を有するものが挙げられる。プラスチックビーズの具体例としては、アクリルビーズ（屈折率１．４９）、スチレンビーズ（ 屈折率１．５９） 、メラミンビーズ（ 屈折率１．５７）、アクリル− スチレンビーズ（ 屈折率１．５４） 、ポリカーボネートビーズ、ポリエチレンビーズ等が挙げられる。本発明の好ましい態様によれば、その表面に疎水性基を有したプラスチックビーズが好ましくは使用され、例えばスチレンビーズが挙げられる。
【０１３５】
≪防眩フィルムの形成≫
本発明による防眩フィルムの形成方法を下記に示すが、この方法に限定して解釈されるものではない。防眩層は、樹脂と、微粒子とを適切な溶剤、例えば、トルエン、キシレン、シクロヘキサン、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸プロピル、Ｍ Ｅ Ｋ 、Ｍ Ｉ Ｂ Ｋ 、シクロヘキサノンに混合して得た組成物を透明基材に塗布することにより形成されてよい。
【０１３６】
本発明の好ましい態様によれば、上記の液体組成物に、フッ素系またはシリコーン系などのレベリング剤を添加することが好ましい。レベリング剤を添加した液体組成物は、塗布または乾燥時に塗膜表面に対して酸素による硬化阻害を有効に防止し、かつ、耐擦傷性の効果とを付与することを可能とする。
【０１３７】
液体組成物を透明基材に塗布する方法としては、ロールコート法、ミヤバーコート法、グラビアコート法等の塗布方法が挙げられる。液体組成物の塗布後に、乾燥と紫外線硬化を行う。紫外線源の具体例としては、超高圧水銀灯、高圧水銀灯、低圧水銀灯、カーボンアーク灯、ブラックライト蛍光灯、メタルハライドランプ灯の光源が挙げられる。紫外線の波長としては、１ ９ ０ 〜 ３ ８ ０ ｎ ｍ の波長域を使用することができる。電子線源の具体例としては、コッククロフトワルト型、バンデグラフト型、共振変圧器型、絶縁コア変圧器型、または直線型、ダイナミトロン型、高周波型等の各種電子線加速器が挙げられる。樹脂が硬化し、樹脂中の微粒子が５ 個以上凝集して、防眩層の最表面に所望の凹凸形状が形成される。
【０１３８】
防眩層の厚さは、０ ． ５ μ ｍ 以上１ ０ μ ｍ 以下であり、好ましくは下限が１ μ ｍ （ 好ましくは２ μ ｍ ） 以上であり上限７ μ ｍ 以下である。よって、本発明による防眩フィルムはいわゆるフィルム状の形態として成形されてよい。
【０１３９】
≪任意の層≫
本発明の好ましい態様によれば、帯電防止層（ 導電層） を透明基材と防眩層との間に形成されてよい。また、帯電防止層（ 導電性層） は、防眩層の上面に形成されてもよい。
【０１４０】
帯電防止層の形成の具体例としては、防眩層の上面に導電性金属もしくは導電性金属酸化物等を蒸着またはスパッタリングすることにより蒸着膜を形成する方法または樹脂中に導電性微粒子を分散した樹脂組成物を塗布するにより塗膜を形成する方法が挙げられる。
【０１４１】
≪帯電防止剤≫
帯電防止層を蒸着膜で形成する場合、帯電防止剤として導電性金属もしくは導電性金属酸化物、例えばアンチモンドープのインジウム・錫酸化物（ 以下、「Ａ Ｔ Ｏ 」という） 、インジウム・錫酸化物（ 以下、「Ｉ Ｔ Ｏ 」という） 、リンドープの錫酸化物等が挙げられる。帯電防止層としての蒸着膜の厚さは、１ ０ ｎ ｍ 以上２ ０ ０ ｎ ｍ 以下であり、好ましくは上限が１ ０ ０ ｎ ｍ 以下であり、下限が５ ０ ｎ ｍ 以下である。
【０１４２】
帯電防止層は帯電防止剤である導電性微粒子を含む塗液により形成されてもよい。導電性微粒子の具体例としては、金属または金属酸化物あるいは有機化合物からなる導電性微粒子が挙げられ、例えば、アンチモンドープのインジウム・錫酸化物（ 以下、「Ａ Ｔ Ｏ 」という） 、インジウム・錫酸化物（ 以下、「Ｉ Ｔ Ｏ 」という） 、金および／ またはニッケルで表面処理したものを使用することができる。このような表面処理をする前の微粒子（無機または有機） は、シリカ、カーボンブラック、金属粒子及び樹脂微粒子からなる群から選択することができる選ぶことができる。
【０１４３】
導電性微粒子の添加量は、帯電防止層の全重量に対して、５ 重量％ 以上７ ０ 重量％ 以下であり、好ましくは上限が６ ０ 重量％ 以下であり、下限が１ ５ 重量％ 以上である。塗膜の厚さは、０ ． ０ ５ μ ｍ （ 好ましくは０ ． ０ ３ μ ｍ ） 以上２ μ ｍ 以下であり、好ましくは下限が０ ． １ μ ｍ 以上であり上限が１ μ ｍ 以下である。塗膜の厚さが上記範囲内にあることにより、帯電防止層の透明性を十分に発揮することができる。
【０１４４】
本発明にあっては、導電性微粒子を用いて塗膜する場合、好ましくは硬化型樹脂を用いる。硬化型樹脂としては、防眩層を形成するものと同様であってよい。
【０１４５】
≪帯電防止層の形成≫
帯電防止層として塗膜を形成するには、導電性微粒子に硬化型樹脂に含ませた塗液を、ロールコート法、バーコート法、グラビアコート法等の塗布方法により塗布する。塗布後に、乾燥と紫外線硬化を行う。
【０１４６】
電離放射線硬化型樹脂組成物の硬化方法としては、電子線または紫外線の照射によって硬化する。電子線硬化の場合には、１ ０ ０ Ｋ ｅ Ｖ 〜 ３ ０ ０ Ｋ ｅ Ｖ のエネルギーを有する電子線等を使用する。紫外線硬化の場合には、超高圧水銀灯、高圧水銀灯、低圧水銀灯、カーボンアーク、キセノンアーク、メタルハライドランプ等の光線から発する紫外線等を使用する。
【０１４７】
≪反射防止積層体≫
本発明の好ましい別の態様によれば、透明基材フィルムと、該透明基材フィルムの上に防眩層と該防眩層より屈折率の低い低屈折率層とがこれらの順で形成されてなる反射防止積層体が提供され、その反射防止積層体は、前記透明基材と、前記防眩層とが、上記した本発明による防眩フィルムを構成するものと同じものであってよいものである。よって、透明基材と、防眩層との内容、および透明基材の上に防眩層を形成する方法等は、上記した防眩フィルムの項で説明したのと同様であってよい。
≪低屈折率層≫
低屈折率層は、防眩層の表面に形成されてなり、低屈折率層は、その屈折率が防眩層のものより低いものである。本発明の好ましい態様によれば、防眩層の屈折率が１ ． ５ 以上であり、低屈折率層の屈折率が１ ． ５ 未満であり、好ましくは１ ． ４ ５ 以下で構成されてなるものが好ましい。
【０１４８】
低屈折率層剤の具体例としては、シリコーン含有フッ化ビニリデン共重合体が挙げられ、その例としてはフッ化ビニリデン３ ０ 〜 ９ ０ 重量％ 及びヘキサフルオロプロピレン５ 〜５ ０ 重量％ を含有するモノマー組成物が共重合されてなるフッ素含有割合が６ ０ 〜 ７ ０ 重量％ であるフッ素含有共重合体１ ０ ０ 重量部と、エチレン性不飽和基を有する重合性化合物８ ０ 〜 １ ５ ０ 重量部とからなる樹脂組成物が挙げられる。
【０１４９】
このフッ素含有共重合体は、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとを含有するモノマー組成物を共重合することによって得られる共重合体が挙げられる。このモノマー組成物における各成分の割合は、フッ化ビニリデンが３ ０ 〜 ９ ０ 重量％ 、好ましくは４０ 〜 ８ ０ 重量％ 、特に好ましくは４ ０ 〜 ７ ０ 重量％ であり、またはヘキサフルオロプロピレンが５ 〜 ５ ０ 重量％ 、好ましくは１ ０ 〜 ５ ０ 重量％ 、特に好ましくは１ ５ 〜 ４ ５ 重量％である。このモノマー組成物は、更にテトラフルオロエチレンを０ 〜 ４ ０ 重量％ 、好ましくは０ 〜 ３ ５ 重量％ 、特に好ましくは１ ０ 〜 ３ ０ 重量％ 含有するものであってもよい。
【０１５０】
このフッ素含有共重合体を得るためのモノマー組成物は、必要に応じて、他の共重合体成分が、例えば、２ ０ 重量％ 以下、好ましくは１ ０ 重量％ 以下の範囲で含有されたものであってもよい。この共重合体の具体例としては、フルオロエチレン、トリフルオロエチレン、クロロトリフルオロエチレン、１ ， ２ − ジクロロ− １ ， ２ − ジフルオロエチレン、２− ブロモー３ ， ３ ， ３ − トリフルオロエチレン、３ − ブロモー３ ， ３ − ジフルオロプロピレン、３ ， ３ ， ３ − トリフルオロプロピレン、１ ， １ ， ２ − トリクロロ− ３ ， ３ ， ３ − トリフルオロプロピレン、α − トリフルオロメタクリル酸等のフッ素原子を有する重合性モノマーを挙げることができる。
【０１５１】
このようなモノマー組成物から得られるフッ素含有共重合体のフッ素含有割合は６ ０ 〜７ ０ 重量％ であることが好ましく、より好ましくは６ ２ 〜 ７ ０ 重量％ 、特に好ましくは６４ 〜 ６ ８ 重量％ である。添加割合がこのような範囲であることにより、後述の溶剤に対して良好な溶解性を有する。または、フッ素含有共重合体を成分として含有することにより、優れた密着性と、高い透明性と、低い屈折率とを有し、優れた機械的強度を有する薄膜を形成することが可能となる。
【０１５２】
フッ素含有共重合体は、その分子量がポリスチレン換算数平均分子量で５ ０ ０ ０ 〜 ２ ００ ０ ０ ０ 、特に１ ０ ０ ０ ０ 〜 １ ０ ０ ０ ０ ０ であることが好ましい。このような大きさの分子量を有するフッ素含有共重合体を用いることにより、得られるフッ素系樹脂組成物の粘度が好適な大きさとなり、従って、確実に好適な塗布性を有するフッ素系樹脂組成物とすることができる。
【０１５３】
フッ素含有共重合体自体の屈折率は１ ． ４ ５ 以下、好ましくは１ ． ４ ２ 以下、より好ましくは１ ． ４ ０ 以下であるものが好ましい。屈折率がこの範囲にあることにより、形成される薄膜の反射防止効果が好ましいものとなる。
【０１５４】
本発明の好ましい態様によれば、「空隙を有する微粒子」を利用することが好ましい。「空隙を有する微粒子」は低屈折率層の層強度を保持しつつ、その屈折率を下げることを可能とする。本発明において、「空隙を有する微粒子」とは、微粒子の内部に気体が充填された構造及び／ 又は気体を含む多孔質構造体を形成し、微粒子本来の屈折率に比べて微粒子中の気体の占有率に反比例して屈折率が低下する微粒子を意味する。また、本発明にあっては、微粒子の形態、構造、凝集状態、塗膜内部での微粒子の分散状態により、内部、及び／ 又は表面の少なくとも一部にナノポーラス構造の形成が可能な微粒子も含まれる。
【０１５５】
空隙を有する無機系の微粒子の具体例としては、特開２ ０ ０ １ − ２ ３ ３ ６ １ １ 号公報で開示されている技術を用いて調製したシリカ微粒子が好ましくは挙げられる。空隙を有するシリカ微粒子は製造が容易でそれ自身の硬度が高いため、バインダーと混合して低屈折率層を形成した際、その層強度が向上され、かつ、屈折率を１ ． ２ ０ 〜 １ ． ４ ５ 程度の範囲内に調製することを可能とする。特に、空隙を有する有機系の微粒子の具体例としては、特開２ ０ ０ ２ − ８ ０ ５ ０ ３ 号公報で開示されている技術を用いて調製した中空ポリマー微粒子が好ましく挙げられる。
【０１５６】
塗膜の内部及び／ 又は表面の少なくとも一部にナノポーラス構造の形成が可能な微粒子としては先のシリカ微粒子に加え、比表面積を大きくすることを目的として製造され、充填用のカラムおよび表面の多孔質部に各種化学物質を吸着させる除放材、触媒固定用に使用される多孔質微粒子、または断熱材や低誘電材に組み込むことを目的とする中空微粒子の分散体や凝集体を挙げることができる。そのような具体的としては、市販品として日本シリカ工業株式会社製の商品名Ｎ ｉ ｐ ｓ ｉ ｌ やＮ ｉ ｐ ｇ ｅ ｌ の中から多孔質シリカ微粒子の集合体、日産化学工業（ 株） 製のシリカ微粒子が鎖状に繋がった構造を有するコロイダルシリカＵ Ｐ シリーズ（ 商品名） から、本発明の好ましい粒子径の範囲内のものを利用することが可能である。
【０１５７】
「空隙を有する微粒子」の平均粒子径は、５ ｎ ｍ 以上３ ０ ０ ｎ ｍ 以下であり、好ましくは下限が８ ｎ ｍ 以上であり上限が１ ０ ０ ｎ ｍ 以下であり、より好ましくは下限が１ ０ ｎ ｍ以上であり上限が８ ０ ｎ ｍ 以下である。微粒子の平均粒子径がこの範囲内にあることにより、低屈折率層に優れた透明性を付与することが可能となる。
【０１５８】
≪低屈折率層の形成≫
フッ素含有共重合体と樹脂とを、必要に応じて光重合開始剤の存在下で活性エネルギー線を照射することにより、または熱重合開始剤の存在下で加熱されることにより重合して塗膜を形成することができる。使用する樹脂は、防眩層で説明したのと同様であってよい。
【０１５９】
樹脂の添加量は、フッ素含有共重合体１ ０ ０ 重量部に対して３ ０ 〜 １ ５ ０ 重量部、好ましくは３ ５ 〜 １ ０ ０ 重量部、特に好ましくは４ ０ 〜 ７ ０ 重量部である。また、フッ素含有共重合体と樹脂とを含む重合体形成成分の合計量におけるフッ素含有割合が３ ０ 〜 ５ ５ 重量％ 、好ましくは３ ５ 〜 ５ ０ 重量％ であることが好ましい。
【０１６０】
添加量またはフッ素含有割合が、上記した範囲内にあることにより、低屈折率層は、基材に対する密着性が良好であり、また、屈折率が高く良好な反射防止効果を得ることが可能となる。
【０１６１】
低屈折率層の形成に当たっては、必要に応じて適宜な溶剤を用い、粘度を、樹脂組成物として好ましい塗布性が得られる０ ． ５ 〜 ５ ｃ ｐ ｓ （ ２ ５ ℃ ） 、好ましくは０ ． ７ 〜 ３ ｃｐ ｓ （ ２ ５ ℃ ） の範囲のものとすることが好ましい。可視光線の優れた反射防止膜を実現でき、かつ、均一で塗布ムラのない薄膜を形成することができ、かつ基材に対する密着性に特に優れた低屈折率層を形成することができる。
【０１６２】
樹脂の硬化手段は、防眩層の項で説明したのと同様であってよい。硬化処理のために加熱手段が利用される場合には、加熱により、例えばラジカルを発生して重合性化合物の重合を開始させる熱重合開始剤がフッ素系樹脂組成物に添加されることが好ましい。
【０１６３】
低屈折率層の厚さは、２ ０ ｎ ｍ 以上８ ０ ０ ｎ ｍ 以下であり、好ましくは上限が４ ０ ０ ｎｍ 以下であり、下限が５ ０ ｎ ｍ 以上である。
【０１６４】
本発明にあっては、低屈折率層の膜厚（ ｎ ｍ ） ｄ Ａ は、式：ｄ Ａ ＝ ｍ λ ／ （ ４ ｎ Ａ ）（ 上記式中、ｎ Ａ は低屈折率層の屈折率を表し、ｍ は、正の奇数、通常１ を表し、λ は波長であり、４ ８ ０ 〜 ５ ８ ０ ｎ ｍ の範囲の値を表す）を満たすものが好ましい。
また、本発明にあっては、低屈折率層は式：１ ２ ０ ＜ ｎ Ａ ｄ Ａ ＜ １ ４ ５を満たすものが低反射率化の点で好ましい。
【０１６５】
≪導電性付与≫
本発明の好ましい態様によれば、防眩層に通電性微粒子を添加し、反射防止積層体の最表面に通電性を付与した反射防止積層体が提供することができる。導電性微粒子およびその添加方法は先の帯電防止層の項で説明したのと同様であってよい。
【０１６６】
≪画像表示装置≫
本発明のさらに別の態様によれば、画像表示装置を提供することができ、この画像表示装置は、透過性表示体と、前記透過性表示体を背面から照射する光源装置とを備えてなり、この透過性表示体の表面に、本発明による防眩フィルム、本発明による反射防止積層体、または本発明による偏光板が形成されてなるものである。本発明による画像表示装置は、基本的には光源装置（ バックライト） と表示素子と本発明による防眩フィルムとで構成されてよく、好ましくは光源装置と、表示素子と、本発明による反射防止積層体とで構成されてよい。また、本発明による画像表示装置の一例としては、バックライト側から、光源装置、偏光素子、透明基材、画像表示素子、本発明による偏光板、本発明による反射防止積層体として形成されてよい。
【０１６７】
本発明による画像表示装置が液晶表示装置の場合、光源装置の光源は反射防止積層体の下側から照射される。なお、Ｓ Ｔ Ｎ 型の液晶表示装置には、液晶表示素子と偏光板との間に、位相差板が挿入されてよい。この液晶表示装置の各層間には必要に応じて接着剤層が設けられてよい。
【０１６８】
本発明による防眩フィルムは、偏光膜の表面保護フィルムの片側として用いた場合、ツイステットネマチック（ Ｔ Ｎ ） 、スーパーツイステットネマチック（ Ｓ Ｔ Ｎ ） 、バーティカルアライメント（ Ｖ Ａ ） 、インプレインスイッチング（ Ｉ Ｐ Ｓ ） 、オプティカリーコンペンセイテットベンドセル（ Ｏ Ｃ Ｂ ） 等のモードの透過型、反射型、または半透過型の液晶表示装置に好ましく用いることができる。
【０１６９】
≪用途≫
本発明による防眩フィルム、反射防止積層体、偏光板の構成材料として、また画像表示装置は、透過型表示装置に利用される。特に、テレビジョン、コンピュータ、ワードプロセッサなどのディスプレイ表示に使用される。とりわけ、液晶表示装置（ Ｌ Ｃ Ｄ ） 、プラズマディスプレイパネル（ Ｐ Ｄ Ｐ ） 、エレクトロルミネッセンスディスプレイ（ Ｅ Ｌ Ｄ ）や陰極管表示装置（ Ｃ Ｒ Ｔ ） のような画像表示装置に適用することができる。本発明による防眩フィルムは透明基材を有しているので、該基材側を画像表示装置の画像表示面に接着してして用いてよい。
【実施例】
【０１７０】
以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はもとより下記実施例により制限を受けるものではなく、前・後記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更を加えて実施することも可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に含まれる。
【０１７１】
≪評価方法≫
＜微粒子の粒子径＞
コールタ−マルチサイザー（ベックマンコールター社製）を用いて測定した。
【０１７２】
＜微粒子の屈折率＞
１００ｃｃのフラスコに粒子０．５ｇを秤量し、二硫化炭素４０ｇを加えた後、マグネチックスターラーにより室温で十分に攪拌し、混合溶液を作成した。この混合溶液に、ピペットにてエタノールを滴下していくと、最初白濁していた液が徐々に透明になる。目視で透明と判断した点を終点とする。終点時点での粒子分散液における二硫化炭素とエタノールの重量比に相当する混合溶剤を別途作製し、アッベ屈折率計（株式会社アタゴ製）にて混合溶剤の屈折率を測定し、この屈折率を粒子の屈折率とした。
【０１７３】
＜防眩層最大膜厚（Ｚ）＞
ＪＩＳ Ｂ０６０１に準拠して、レーザー顕微鏡（ＶＫ-９７１０、キーエンス社製）を用い測定した。
【０１７４】
＜凹凸の平均間隔（Ｓｍ）＞
ＪＩＳ Ｂ０６０１に準拠して、レーザー顕微鏡（ＶＫ-９７１０、キーエンス社製）を用い測定した。
【０１７５】
＜算術平均表面粗さ（Ｒａ）＞
ＪＩＳ Ｂ０６０１に準拠して、レーザー顕微鏡（ＶＫ-９７１０、キーエンス社製）を用い測定した。
【０１７６】
＜全光線透過率、ヘイズ＞
ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して、ヘイズメーター（ＮＤＨ２０００、日本電色工業（株）製）を用いて測定した。
【０１７７】
＜光沢度＞
ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して、光沢計（ＶＧ２０００、日本電色工業（株）製）を用いて、６０度での鏡面光沢度を測定した。
【０１７８】
＜透過鮮明度＞
ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して、写像性試験機（ＩＣＭ−１Ｔ、スガ試験機社製）により、２ｍｍ、１ｍｍ、０．５ｍｍ、０．２５ｍｍ及び０．１２５ｍｍの巾をもつ光学くしを通して、各光学くしに対応する透過鮮明度を測定し、５点の値の和を透過鮮明度（最大値５００）として求めた。
評価基準
○：１５０以上
×：１５０より小さい
【０１７９】
＜反射鮮明度＞
ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して、写像性試験機（ＩＣＭ−１Ｔ、スガ試験機社製）により、２ｍｍ、１ｍｍ、０．５ｍｍ及び０．２５ｍｍの巾をもつ光学くしを通して、各光学くしに対応する反射鮮明度（６０°）を測定し、４点の値の和を反射鮮明度（最大値４００）として求めた。
評価基準
○：８０以下
×：８０より大きい
【０１８０】
＜耐候性＞
岩崎電気（株）製超促進耐候性試験装置を用いて試験を行い、１００ｍＷ／ｃｍ２の条件にて、１００時間後にΔｂ*値の初期値からの変化量により評価した。
○：変化量が５．０％未満
×：変化量が５．０％以上
【０１８１】
＜耐溶剤性＞
防眩フィルム（７０ｍｍ×７０ｍｍ）をメタノール中に１０分間浸漬後、取り出したフィルムについて目視により評価した。
○：全く溶解しない
×：完全に、もしくは一部溶解してしまう
【０１８２】
＜鉛筆硬度＞
ＪＩＳ Ｋ５６００−５−４に準拠して鉛筆引っかき試験を行い、傷付きにより評価した。
【０１８３】
＜フィルム表面電位＞
２３℃、５０％ＲＨの環境の元、防眩フィルム同士を１０回こすり擦り合わせ、表面電位計（ＦＭＸ−００３、ＳＩＭＣＯ社製）を用い測定した。
評価基準
○：３ kＶより小さい
△：３kＶ以上、５kＶ以下
×：５kＶより大きい
【０１８４】
≪微粒子の合成例≫
〔合成例１〕
重合体シード粒子（Ｋ−１）の合成
冷却管、温度計、滴下口を備えた四つ口フラスコに、イオン交換水９０ｇとスチレン１０ｇ、ｎ−デシルメルカプタン０．５ｇ、ＮａＣｌ０．１ｇを入れ、１時間窒素を流して反応器内の窒素置換を行った。その後反応液を７０℃に昇温させて、続いて少量のイオン交換水に溶かした０．１ｇの過硫酸カリウムを注射器を用いて反応系中に注ぎ込んだ。その後７０℃で２４時間反応を行った。反応終了後、得られた乳濁液を固液分離し、得られたケーキをイオン交換水、次いでメタノールで洗浄した。得られた重合体シード粒子（Ｋ−１）の粒子径をコールタ−マルチサイザー（ベックマンコールター社製）により測定したところ、平均粒子径は０．７μｍ、変動係数は０．９％であった。
樹脂微粒子（Ｓ−１）の合成
冷却管、温度計、滴下口を備えた四つ口フラスコに、重合体シード粒子（Ｋ−１）０．５ｇ、イオン交換水５０ｇ、ラウリル硫酸ナトリウム０．０５ｇを加え均一に分散させ、さらにポリビニルアルコールの３重量％水溶液を２０ｇ加えたものを重合体シード粒子分散液とした。次いで、乳化剤としてラウリル硫酸ナトリウム０．１部をイオン交換水５０ｇで溶解した溶液に、スチレン ２．８８ｇ、メチルメタクリレート １．６２ｇ、エチレングリコールジメタクリレート ０．５０ｇ、過酸化ベンゾイル ０．２５ｇを溶解した溶液を加えホモジナイザーによりモノマーエマルションを調整し、得られたモノマーエマルションを上記重合体シード粒子の乳濁液中に添加して、さらに攪拌を行った。次いで反応液を窒素雰囲気下で７０℃に昇温させて、７０℃で２４時間保持しモノマーのラジカル重合を行った。ラジカル重合後、得られた乳濁液を固液分離し、得られたケーキをイオン交換水、次いでメタノールで洗浄し、さらに８０℃で１２時間真空乾燥させて樹脂微粒子（Ｓ−１）を得た。樹脂微粒子（Ｓ−１）の平均粒子径は３．４μｍ、変動係数は０．７％、屈折率は１．５６４である。
【０１８５】
〔合成例２〕
樹脂微粒子（Ｓ−２）の合成
冷却管、温度計、滴下口を備えた四つ口フラスコに、重合体シード粒子（Ｋ−１）０．５ｇ、イオン交換水５０ｇ、ラウリル硫酸ナトリウム０．０５ｇを加え均一に分散させ、さらにポリビニルアルコールの３重量％水溶液を２０ｇ加えたものを重合体シード粒子分散液とした。次いで、乳化剤としてラウリル硫酸ナトリウム０．１部をイオン交換水５０ｇで溶解した溶液に、スチレン ２．３４ｇ、メチルメタクリレート ２．１６ｇ、エチレングリコールジメタクリレート ０．５０ｇ、過酸化ベンゾイル ０．２５ｇを溶解した溶液を加えホモジナイザーによりモノマーエマルションを調整し、得られたモノマーエマルションを上記重合体シード粒子の乳濁液中に添加して、さらに攪拌を行った。次いで反応液を窒素雰囲気下で７０℃に昇温させて、７０℃で２４時間保持しモノマーのラジカル重合を行った。ラジカル重合後、得られた乳濁液を固液分離し、得られたケーキをイオン交換水、次いでメタノールで洗浄し、さらに８０℃で１２時間真空乾燥させて樹脂微粒子（Ｓ−２）を得た。樹脂微粒子（Ｓ−２）の平均粒子径は３．４μｍ、変動係数は０．８％、屈折率は１．５５２である。
【０１８６】
〔合成例３〕
樹脂微粒子（Ｓ−３）の合成
冷却管、温度計、滴下口を備えた四つ口フラスコに、重合体シード粒子（Ｋ−１）０．５ｇ、イオン交換水５０ｇ、ラウリル硫酸ナトリウム０．０５ｇを加え均一に分散させ、さらにポリビニルアルコールの３重量％水溶液を２０ｇ加えたものを重合体シード粒子分散液とした。次いで、乳化剤としてラウリル硫酸ナトリウム０．１部をイオン交換水５０ｇで溶解した溶液に、スチレン １．８０ｇ、メチルメタクリレート ２．７０ｇ、エチレングリコールジメタクリレート ０．５０ｇ、過酸化ベンゾイル ０．２５ｇを溶解した溶液を加えホモジナイザーによりモノマーエマルションを調整し、得られたモノマーエマルションを上記重合体シード粒子の乳濁液中に添加して、さらに攪拌を行った。次いで反応液を窒素雰囲気下で７０℃に昇温させて、７０℃で２４時間保持しモノマーのラジカル重合を行った。ラジカル重合後、得られた乳濁液を固液分離し、得られたケーキをイオン交換水、次いでメタノールで洗浄し、さらに８０℃で１２時間真空乾燥させて樹脂微粒子（Ｓ−３）を得た。樹脂微粒子（Ｓ−３）の平均粒子径は３．４μｍ、変動係数は０．８％、屈折率は１．５４０である。
【０１８７】
〔合成例４〕
樹脂微粒子（Ｓ−４）の合成
冷却管、温度計、滴下口を備えた四つ口フラスコに、重合体シード粒子（Ｋ−１）０．５ｇ、イオン交換水５０ｇ、ラウリル硫酸ナトリウム０．０５ｇを加え均一に分散させ、さらにポリビニルアルコールの３重量％水溶液を２０ｇ加えたものを重合体シード粒子分散液とした。次いで、乳化剤としてラウリル硫酸ナトリウム０．１部をイオン交換水５０ｇで溶解した溶液に、スチレン ２．４７ｇ、メチルメタクリレート １．６５ｇ、エチレングリコールジメタクリレート ０．４６ｇ、過酸化ベンゾイル ０．２３ｇを溶解した溶液を加えホモジナイザーによりモノマーエマルションを調整し、得られたモノマーエマルションを上記重合体シード粒子の乳濁液中に添加して、さらに攪拌を行った。次いで反応液を窒素雰囲気下で７０℃に昇温させて、７０℃で２４時間保持しモノマーのラジカル重合を行った。ラジカル重合後、得られた乳濁液を固液分離し、得られたケーキをイオン交換水、次いでメタノールで洗浄し、さらに８０℃で１２時間真空乾燥させて樹脂微粒子（Ｓ−４）を得た。樹脂微粒子（Ｓ−４）の平均粒子径は３．３μｍ、変動係数は０．８％、屈折率は１．５６０である。
【０１８８】
〔合成例５〕
樹脂微粒子（Ｓ−５）の合成
冷却管、温度計、滴下口を備えた四つ口フラスコに、重合体シード粒子（Ｋ−１）０．５ｇ、イオン交換水５０ｇ、ラウリル硫酸ナトリウム０．０５ｇを加え均一に分散させ、さらにポリビニルアルコールの３重量％水溶液を２０ｇ加えたものを重合体シード粒子分散液とした。次いで、乳化剤としてラウリル硫酸ナトリウム０．１部をイオン交換水５０ｇで溶解した溶液に、スチレン ３．２９ｇ、メチルメタクリレート １．６２ｇ、エチレングリコールジメタクリレート ０．５５ｇ、過酸化ベンゾイル ０．２７ｇを溶解した溶液を加えホモジナイザーによりモノマーエマルションを調整し、得られたモノマーエマルションを上記重合体シード粒子の乳濁液中に添加して、さらに攪拌を行った。次いで反応液を窒素雰囲気下で７０℃に昇温させて、７０℃で２４時間保持しモノマーのラジカル重合を行った。ラジカル重合後、得られた乳濁液を固液分離し、得られたケーキをイオン交換水、次いでメタノールで洗浄し、さらに８０℃で１２時間真空乾燥させて樹脂微粒子（Ｓ−５）を得た。樹脂微粒子（Ｓ−５）の平均粒子径は３．５μｍ、変動係数は０．９％、屈折率は１．５６７である。
【０１８９】
≪コーティング組成物の調製≫
〔調製例１〕
紫外線硬化型樹脂であるカヤラッドＤＰＨＡ （ 日本化薬社製、硬化塗膜屈折率１ ．５ ３ ）を２０．３ｇ、光重合開始剤であるイルガキュア１８４（チバ・チバスペシャルティケミカルズ社製） を０．６ｇ、（Ｓ−１）を４．１ｇ、トルエンを５２．５ｇ、及び、シクロヘキサノンを２２．５ ｇを十分混合して塗布液として調整した。この塗布液を孔径３ ０ μ ｍ のポリプロピレン製フィルターでろ過してコーティング組成物（Ｃ−１）を調製した。
【０１９０】
〔調製例２〕
各成分量を表１に示した量とした以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−２）を得た。
【０１９１】
〔調製例３〕
各成分量を表１に示した量とした以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−３）を得た。
【０１９２】
〔調製例４〕
紫外線硬化型樹脂であるカヤラッドＤＰＨＡを５．１ｇ、ライトアクリレートＰＥ−３Ａ （共栄社化学社製、硬化塗膜屈折率１．５２）１５．２ｇ、光重合開始剤であるイルガキュア１８４を０．６ｇ、（Ｓ−１）を４．１ｇ、トルエンを５２．５ｇ、及び、シクロヘキサノンを２２．５ ｇを十分混合して塗布液として調整した。この塗布液を孔径３ ０ μ ｍ のポリプロピレン製フィルターでろ過してコーティング組成物（Ｃ−４）を調製した。
【０１９３】
〔調製例５〕
紫外線硬化型樹脂としてカヤラッドＤＰＨＡの代わりにライトアクリレートＰＥ−３Ａを用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−５）を得た。
【０１９４】
〔調製例６〕
紫外線硬化型樹脂としてカヤラッドＤＰＨＡの代わりにカヤラッドＵＸ−５００１Ｔ（ 日本化薬社製、硬化塗膜屈折率１ ．５ ５ ）を用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−６）を得た。
【０１９５】
〔調製例７〕
紫外線硬化型樹脂としてカヤラッドＤＰＨＡの代わりにカヤラッドＵＸ−５０００（ 日本化薬社製、硬化塗膜屈折率１ ．５ ４ ）を用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−７）を得た。
【０１９６】
〔調製例８〕
微粒子として（Ｓ−１）の代わりに（Ｓ−２）を用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−８）を得た。
【０１９７】
〔調製例９〕
微粒子として（Ｓ−１）の代わりに（Ｓ−３）を用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−９）を得た。
【０１９８】
〔調製例１０〕
紫外線硬化型樹脂としてカヤラッドＤＰＨＡの代わりにライトアクリレートＰＥ−３Ａを用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−９）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−１０）を得た。
【０１９９】
〔調製例１１〕
紫外線硬化型樹脂としてカヤラッドＤＰＨＡの代わりにカヤラッドＵＸ−５０００を用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−９）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−１１）を得た。
【０２００】
〔調製例１３〕
微粒子として（Ｓ−１）の代わりに（Ｓ−５）を用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−１３）を得た。
【０２０１】
〔調製例１４〕
各成分量を表１に示した量とした以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−１４）を得た。
【０２０２】
〔調製例１５〕
各成分量を表１に示した量とした以外は、コーティング組成物（Ｃ−４）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−１５）を得た。
【０２０３】
〔調製例１６〕
紫外線硬化型樹脂としてカヤラッドＤＰＨＡの代わりにニューフロンティアＲ−２４０２ （第一工業製薬社製、硬化塗膜屈折率１．５２）を用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−１６）を得た。
【０２０４】
〔調製例１７〕
紫外線硬化型樹脂としてカヤラッドＤＰＨＡの代わりにカヤラッドＤＰＨＡ−４０Ｈ（日本化薬社製、硬化塗膜屈折率１．５３）を用いた以外は、コーティング組成物（Ｃ−１）と同様にして、コーティング組成物（Ｃ−１７）を得た。
【０２０５】
≪ラクトン環含有樹脂フィルムの調製≫
次に、ラクトン環含有樹脂フィルムの製造例について説明する。
【０２０６】
まず、ラクトン環含有樹脂（以下「ラクトン環含有重合体」ということがある。）の評価方法について説明する。
【０２０７】
＜重合反応率、重合体組成分析＞
重合反応時の反応率および重合体中の特定単量体単位の含有率は、得られた重合反応混合物中の未反応単量体の量をガスクロマトグラフ（ＧＣ１７Ａ、（株）島津製作所製）を用いて測定して求めた。
【０２０８】
＜ダイナミックＴＧ＞
重合体（もしくは重合体溶液あるいはペレット）を一旦テトラヒドロフランに溶解または希釈し、過剰のヘキサンまたはメタノールに投入して再沈殿を行い、取り出した沈殿物を真空乾燥（１ｍｍＨｇ（１．３３ｈＰａ）、８０℃、３時間以上）することによって揮発成分などを除去し、得られた白色固形状の樹脂を以下の方法（ダイナミックＴＧ法）で分析した。
測定装置：差動型示差熱天秤（Ｔｈｅｒｍｏ Ｐｌｕｓ２ ＴＧ−８１２０ ダイナミックＴＧ、（株）リガク製）
測定条件：試料量 ５〜１０ｍｇ
昇温速度：１０℃／ｍｉｎ
雰囲気：窒素フロー １００ｍＬ／ｍｉｎ
方法：階段状等温制御法（６０℃から５００℃までの範囲における質量減少速度値０．００５％／ｓｅｃ以下に制御）
【０２０９】
＜ラクトン環構造の含有割合＞
まず、得られた重合体組成からすべての水酸基がメタノールとして脱アルコールした際に起こる質量減少量を基準にし、ダイナミックＴＧ測定において質量減少が始まる前の１５０℃から重合体の分解が始まる前の３００℃までの脱アルコール反応による質量減少から、脱アルコール反応率を求めた。
【０２１０】
すなわち、ラクトン環構造を有する重合体のダイナミックＴＧ測定において１５０℃から３００℃までの間の質量減少率の測定を行い、得られた実測値を実測質量減少率（Ｘ）とする。他方、当該重合体の組成から、その重合体組成に含まれる全ての水酸基がラクトン環の形成に関与するためアルコールになり脱アルコールすると仮定した時の質量減少率（すなわち、その組成上において１００％脱アルコール反応が起きたと仮定して算出した質量減少率）を理論質量減少率（Ｙ）とする。なお、理論質量減少率（Ｙ）は、より具体的には、重合体中における脱アルコール反応に関与する構造（水酸基）を有する原料単量体のモル比、すなわち当該重合体組成における原料単量体の含有率から算出することができる。これらの値を脱アルコール計算式：
１−（実測質量減少率（Ｘ）／理論質量減少率（Ｙ））
に代入してその値を求め、百分率（％）で表記すると、脱アルコール反応率が得られる。
【０２１１】
一例として、後述の製造例１で得られたペレットにおいてラクトン環構造の含有割合を計算する。この重合体の理論質量減少率（Ｙ）を求めてみると、メタノールの分子量は３２であり、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチルの分子量は１１６であり、重合体中における２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチルの含有率（質量比）は組成上２０．０質量％であるから、（３２／１１６）×２０．０≒５．５２質量％となる。他方、ダイナミックＴＧ測定による実測質量減少率（Ｘ）は０．３４質量％であった。これらの値を上記の脱アルコール計算式に当てはめると、１−（０．３４／５．５２）≒０．９３８となるので、脱アルコール反応率は９３．８％である。
【０２１２】
そして、この脱アルコール反応率分だけ所定のラクトン環化が行われたものとして、ラクトン環化に関与する構造（水酸基）を有する原料単量体の当該共重合体組成における含有量（質量比）に、脱アルコール反応率を乗じ、ラクトン環構造の含有率（質量比）に換算することにより、当該共重合体におけるラクトン環構造の含有割合を算出することができる。後述の製造例の場合、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチルの当該共重合体における含有率が２０．０質量％、算出した脱アルコール反応率が９３．８％、分子量が１１６の２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチルがメタクリル酸メチルと縮合した場合に生成するラクトン環構造の式量が１７０であることから、当該共重合体におけるラクトン環構造の含有割合は２７．５（２０．０×０．９３８×１７０／１１６）質量％となる。
【０２１３】
＜重量平均分子量、数平均分子量＞
重合体の重量平均分子量や数平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣシステム、東ソー（株）製）を用いて、ポリスチレン換算により求めた。
【０２１４】
＜重合体の熱分析＞
重合体の熱分析は、示差走査熱量計（ＤＳＣ−８２３０、（株）リガク製）を用いて、試料約１０ｍｇ、昇温速度１０℃／ｍｉｎ、窒素フロー５０ｍＬ／ｍｉｎの条件で行った。なお、ガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＡＳＴＭ−Ｄ−３４１８に準拠して、中点法で求めた。
【０２１５】
≪製造例１≫
（ラクトン環含有樹脂フィルム（Ｆ−１）の製造例）
まず、攪拌装置、温度センサー、冷却管、窒素ガス導入管を備えた容量３０Ｌの反応容器に、メタクリル酸メチル８ｋｇ、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル２ｋｇ、メチルイソブチルケトン１０ｋｇ、ｎ−ドデシルメルカプタン５ｇを仕込んだ。
【０２１６】
この反応容器に窒素ガスを導入しながら、１０５℃まで昇温し、還流したところで、重合開始剤として、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート（カヤカルボンＢＩＣ−７５、化薬アクゾ（株）製）５ｇを添加すると同時に、メチルイソブチルケトン２３０ｇにｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート（カヤカルボンＢＩＣ−７５、化薬アクゾ（株）製）１０ｇを溶解した溶液を２時間かけて滴下しながら、還流下、約１０５〜１２０℃で溶液重合を行い、さらに４時間かけて熟成を行った。
【０２１７】
得られた重合体溶液に、リン酸ステアリル／リン酸ジステアリル混合物（Ｐｈｏｓｌｅｘ Ａ−１８、堺化学工業（株）製）３０ｇを添加し、還流下、約９０〜１２０℃で５時間、環化縮合反応を行った。次いで、得られた重合体溶液を、バレル温度２６０℃、回転数１００ｒｐｍ、減圧度１３．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）、リアベント数１個、フォアベント数４個のベントタイプスクリュー二軸押出機（φ＝２９．７５ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３０）に、樹脂量換算で２．０ｋｇ／ｈの処理速度で導入し、この押出機内で、さらに環化縮合反応と脱揮を行い、押し出すことにより、ラクトン環含有重合体の透明なペレットを得た。
【０２１８】
得られたラクトン環含有重合体について、ダイナミックＴＧの測定を行ったところ、０．３４質量％の質量減少を検知した。また、このラクトン環含有重合体は、重量平均分子量は１４４，０００であり、ガラス転移温度が１３１℃であった。
【０２１９】
このラクトン環含有重合体のペレットを、２０ｍｍφのスクリューを有する二軸押出機を用いて、幅１５０ｍｍのコートハンガータイプＴダイから溶融押出して、厚さ約１００μｍのラクトン環含有樹脂フィルム（Ｆ−１）を調製した。
【０２２０】
≪製造例２≫
（紫外線吸収能を付与したラクトン環含有樹脂フィルム（Ｆ−２）の製造例）
攪拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管を付した３０Ｌ反応釜に、４１．５部のメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）、６部の２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル（ＭＨＭＡ）、２．５部の２−〔２‘−ヒドロキシ−５‘−メタクリロイルオキシ〕エチルフェニル〕−２Ｈ−ベンゾトリアゾール（大塚化学（株）製、商品名：ＲＵＶＡ−９３）、５０部のトルエン、０．０２５部のアデカスタブ２１１２（旭電化工業（株）製）、０．０２５部のｎ−ドデシルメルカプタンを仕込み、これに窒素を通じつつ、１０５℃まで昇温させ、還流したところで、開始剤として０．０５部のｔ−アミルパーオキシイソノナノエート（アトフィナ吉富（株）製、商品名：ルパゾール５７０）を添加すると同時に、０．１０部のｔ−アミルパーオキシイソノナノエートを３時間かけて滴下しながら、還流下（約１０５〜１１０℃）で溶液重合を行い、さらに４時間かけて熟成を行った。
【０２２１】
得られた重合体溶液に、０．０５部のリン酸２−エチルヘキシル（堺化学工業（株）製、商品名：Ｐｈｏｓｌｅｘ Ａ−８）を加え、還流下（約９０〜１１０℃）で２時間、環化縮合反応を行った。引き続きオートクレーブにより２４０℃で３０分間加熱処理を行い、環化縮合反応を完全に行った。
【０２２２】
次いで、上記環化縮合反応で得られた重合体溶液を、バレル温度２４０℃、回転数１００ｒｐｍ、減圧度１３．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）、リアベント数１個、フォアベント数４個（上流側から第１、第２、第３、第４ベントと称する）のベントタイプスクリュー二軸押出し機（φ＝２９．７５ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３０）に、樹脂量換算で２．０ｋｇ／時間の処理速度で導入し、脱揮を行った。そのとき、別途準備しておいた酸化防止剤・失活剤混合溶液を、第１ベントの後から高圧ポンプを用いて０．０３ｋｇ／時間の投入速度で注入した。また、第２ベントの後より別途準備しておいた紫外線吸収剤溶液０．０５ｋｇ／時間の投入速度で注入した。更に第３ベントの後から高圧ポンプを用いてイオン交換水を０．０１ｋｇ／時間の投入速度で注入した。酸化防止剤・失活剤混合溶液はスミライザーＧＳ（住友化学（株）製）５０部、オクチル酸亜鉛（ニッカオクチクス亜鉛３．６％ 日本化学産業（株）製）３５部をトルエン２００部に溶解したものである。紫外線吸収剤溶液は、分子量が９５４の紫外線吸収剤が主成分（分子量７７１、９５４、および、１１３８の紫外線吸収剤の混合物）でヒドロキシフェニルトリアジン骨格を有するＣＧＬ７７７ＭＰＡ（チバスペシャリティケミカルズ（株）社製 有効成分８０％）１９部をトルエン３１部に溶解したものである。
【０２２３】
上記脱揮操作により、透明で紫外線吸収性単量体単位を有する熱可塑性樹脂組成物のペレットを得た。ＧＰＣによる樹脂部の標準ポリスチレン換算の重量平均分子量は１４５０００、ガラス転移温度は１２２℃であった。
【０２２４】
上記樹脂を用い、２７０℃の押出温度でシリンダー径が２０ｍｍの単軸押出機を用い下記条件で押出成形し、１００μｍの厚みのラクトン環含有樹脂フィルム（Ｆ−２）を得た。（Ｔ−ダイ：温度２７０℃、幅１２０ｍｍ、成膜：つや付き２本ロール、ロール温度１１０℃、引き取り速度：２．５ｍ／分）。
【０２２５】
≪防眩フィルムの評価≫
〔実施例１〕
調製したコーティング組成物（Ｃ−１）をラクトン環含有樹脂フィルム（Ｆ−１）に、バーコーターを用いて塗布した。塗布層を１００℃で２分乾燥した後に凹凸層を形成させ、窒素パージ下（酸素濃度１０００ｐｐｍ以下）で、高圧水銀灯で２５０ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射することにより硬化させ、防眩層を形成した。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表３に示した。
【０２２６】
〔実施例２〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−２）を利用し、基材フィルムにラクトン環含有樹脂フィルム（Ｆ−２）を用いた以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表３に示した。
【０２２７】
〔実施例３〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−２）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表３に示した。
【０２２８】
〔実施例４〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−３）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表３に示した。
【０２２９】
〔実施例５〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−４）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表３に示した。
【０２３０】
〔実施例６〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−５）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表３に示した。
【０２３１】
〔実施例７〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−６）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表３に示した。
【０２３２】
〔実施例８〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−７）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表３に示した。
【０２３３】
〔実施例９〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−８）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表３に示した。
【０２３４】
〔実施例１０〕
ラクトン環含有樹脂フィルム（Ｆ−１）の代わりにトリアセチルセルロースフィルム（ＴＤ−８０Ｕ、富士フィルム社製）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２３５】
〔実施例１１〕
ラクトン環含有樹脂フィルム（Ｆ−１）の代わりにシクロオレフィンポリマーフィルム（ゼオノア、日本ゼオン社製）を利用した以外は、実施例８と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２３６】
〔実施例１２〕
ラクトン環含有樹脂フィルム（Ｆ−１）の代わりに耐候性ＰＥＴフィルム（ＨＢＰＦ８Ｗ、帝人デュポン社製）を利用した以外は、実施例８と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２３７】
〔比較例１〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−９）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２３８】
〔比較例２〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−１０）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２３９】
〔比較例３〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−１１）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２４０】
〔比較例４〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−１２）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２４１】
〔比較例５〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−１３）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２４２】
〔比較例６〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−１４）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２４３】
〔比較例７〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−１５）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２４４】
〔比較例７〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−１５）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２４５】
〔比較例８〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−１６）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２４６】
〔比較例９〕
コーティング組成物（Ｃ−１）の代わりにコーティング組成物（Ｃ−１７）を利用した以外は、実施例１と同様にして、防眩フィルムを得た。得られた防眩フィルムについて、防眩層最大膜厚（Ｚ）、凹凸間隔（Ｓｍ）、算術平均表面粗さ（Ｒａ）、全光線透過率、ヘイズ、光沢度（６０°）、透過鮮明度、反射鮮明度、耐候性、耐溶剤性、鉛筆硬度およびフィルム表面電位を評価した。結果を表４に示した。
【０２４７】
表１ 実施例の組成物配合
【０２４８】
【表１】
【０２４９】
表２ 比較例の組成物配合
【０２５０】
【表２】
【０２５１】
表３ 実施例の仕様と評価結果
【０２５２】
【表３】
【０２５３】
表４ 比較例の仕様と評価結果
【０２５４】
【表４】
【産業上の利用可能性】
【０２５５】
本発明の防眩フィルムは、高精細化したディスプレイに用いても優れた防眩性、画像鮮明性、高精細、高ヘイズ、耐候性、表面硬度、フィルム製造・加工時の作業性および安全性がいずれも従来に比べ高く、各種光学用途に応じた特性を十分に発揮することができるので、例えば、液晶表示装置やプラズマディスプレイ、有機ＥＬ表示装置などのフラットパネルディスプレイなどに防眩性、光拡散性を付与する光学用途に好適である
【特許請求の範囲】
【請求項１】
透明基材フィルムと、前記透明基材フィルム上に設けられた防眩層とからなる防眩フィルムであって、前記防眩層の表面の算術平均粗さＲａ（μｍ）と、表面凹凸の平均間隔Ｓｍ（μｍ）が、式（Ｉ）５≦Ｓｍ≦２０および（ＩＩ）−０．０３Ｓｍ＋０．６５≦Ｒａ≦−０．０１Ｓｍ＋０．６５を同時に満たす防眩フィルム。
【請求項２】
前記透明基材フィルムが主鎖に環構造を有する樹脂フィルムである請求項１記載の防眩フィルム。
【請求項３】
前記透明基材フィルムが主鎖に下記一般式（１）で示されるラクトン環を有しているラクトン環含有樹脂フィルムである請求項１記載の防眩フィルム。
【化１】
[式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、互いに独立して、水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す；なお、該有機残基は酸素原子を含んでいてもよい]
【請求項４】
全光線透過率８５％以上、ヘイズ３．０〜３５％、６０度光沢度９０〜１７０％の光学特性を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の防眩フィルム。
【請求項５】
前記防眩層が、樹脂からなり、かつ球状の形状を有する微粒子を含む請求項１〜３のいずれか一項に記載の防眩性フィルム。
【請求項６】
前記微粒子が、有機系材料により形成されてなる、請求項５に記載の防眩フィルム。
【請求項７】
前記微粒子の平均粒子径Ｒ が１.５μｍ 以上１０.０μｍ 以下であり、かつ、前記微粒子の粒径分布の変動係数が１．０％以内である、請求項５に記載の防眩フィルム。
【請求項８】
前記樹脂が電離放射線硬化型樹脂である、請求項５に記載の防眩フィルム。
【請求項９】
前記微粒子および前記樹脂のそれぞれの屈折率を、ｎ１、ｎ２とした場合に、式（ＩＩＩ）ｎ＝|ｎ１−ｎ２|＜０．１５を満たすものである、請求項５に記載の防眩フィルム。
【請求項１０】
フィルム状の形態として形成されてなる、請求項１〜９のいずれか一項に記載の防眩フィルム。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか一項に記載の防眩フィルムの最表面に、前記防眩性層の屈折率よりも低い屈折率を有する低屈折率層をさらに備えてなる、反射防止積層体。
【請求項１２】
フィルム状の形態として形成されてなる、請求項１１記載の反射防止積層体。
【請求項１３】
透過性表示体と、前記透過性表示体を背面から照射する光源装置とを備えてなる画像表示装置であって、前記透過性表示体の表面に、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の防眩フィルム、請求項１２、１３のいずれか一項に記載の反射防止積層体を備えてなる、画像表示装置。
【請求項１】
透明基材フィルムと、前記透明基材フィルム上に設けられた防眩層とからなる防眩フィルムであって、前記防眩層の表面の算術平均粗さＲａ（μｍ）と、表面凹凸の平均間隔Ｓｍ（μｍ）が、式（Ｉ）５≦Ｓｍ≦２０および（ＩＩ）−０．０３Ｓｍ＋０．６５≦Ｒａ≦−０．０１Ｓｍ＋０．６５を同時に満たす防眩フィルム。
【請求項２】
前記透明基材フィルムが主鎖に環構造を有する樹脂フィルムである請求項１記載の防眩フィルム。
【請求項３】
前記透明基材フィルムが主鎖に下記一般式（１）で示されるラクトン環を有しているラクトン環含有樹脂フィルムである請求項１記載の防眩フィルム。
【化１】
[式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、互いに独立して、水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す；なお、該有機残基は酸素原子を含んでいてもよい]
【請求項４】
全光線透過率８５％以上、ヘイズ３．０〜３５％、６０度光沢度９０〜１７０％の光学特性を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の防眩フィルム。
【請求項５】
前記防眩層が、樹脂からなり、かつ球状の形状を有する微粒子を含む請求項１〜３のいずれか一項に記載の防眩性フィルム。
【請求項６】
前記微粒子が、有機系材料により形成されてなる、請求項５に記載の防眩フィルム。
【請求項７】
前記微粒子の平均粒子径Ｒ が１.５μｍ 以上１０.０μｍ 以下であり、かつ、前記微粒子の粒径分布の変動係数が１．０％以内である、請求項５に記載の防眩フィルム。
【請求項８】
前記樹脂が電離放射線硬化型樹脂である、請求項５に記載の防眩フィルム。
【請求項９】
前記微粒子および前記樹脂のそれぞれの屈折率を、ｎ１、ｎ２とした場合に、式（ＩＩＩ）ｎ＝|ｎ１−ｎ２|＜０．１５を満たすものである、請求項５に記載の防眩フィルム。
【請求項１０】
フィルム状の形態として形成されてなる、請求項１〜９のいずれか一項に記載の防眩フィルム。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか一項に記載の防眩フィルムの最表面に、前記防眩性層の屈折率よりも低い屈折率を有する低屈折率層をさらに備えてなる、反射防止積層体。
【請求項１２】
フィルム状の形態として形成されてなる、請求項１１記載の反射防止積層体。
【請求項１３】
透過性表示体と、前記透過性表示体を背面から照射する光源装置とを備えてなる画像表示装置であって、前記透過性表示体の表面に、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の防眩フィルム、請求項１２、１３のいずれか一項に記載の反射防止積層体を備えてなる、画像表示装置。
【公開番号】特開２０１０−２３１１１７（Ｐ２０１０−２３１１１７Ａ）
【公開日】平成２２年１０月１４日（２０１０．１０．１４）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００９−８０７３３（Ｐ２００９−８０７３３）
【出願日】平成２１年３月２９日（２００９．３．２９）
【出願人】（０００００４６２８）株式会社日本触媒 (2,292)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２２年１０月１４日（２０１０．１０．１４）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年３月２９日（２００９．３．２９）
【出願人】（０００００４６２８）株式会社日本触媒 (2,292)
【Ｆターム（参考）】
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