反応装置及び反応生成物の製造方法
【課題】液相での気体発生を伴う一段階の化学反応によって、目的とする反応生成物を生成するにあたり、溶液中へ原料を、気泡の層に阻害されることなく供給することができ、反応生成物を効率良く製造することができる反応装置を提供する。
【解決手段】第一原料５と第二原料とを混合液４中で化学反応させて反応生成物を得るために用いられる。この反応装置は、反応容器１、筒状体２及び液体吐出手段３を具備する。反応容器１は、前記混合液４が貯留され、又は連続的に供給され、この反応容器１内で前記化学反応が起こる。筒状体２の下端の開口２ａは、前記反応容器１内の混合液４の液面よりも下方に配置され、この筒状体２の内部を通じて、前記第一原料５が、前記反応容器１へ供給される。液体吐出手段３は、前記筒状体２の内部を通じて、液体を前記反応容器１の内部へ吐出する。
【解決手段】第一原料５と第二原料とを混合液４中で化学反応させて反応生成物を得るために用いられる。この反応装置は、反応容器１、筒状体２及び液体吐出手段３を具備する。反応容器１は、前記混合液４が貯留され、又は連続的に供給され、この反応容器１内で前記化学反応が起こる。筒状体２の下端の開口２ａは、前記反応容器１内の混合液４の液面よりも下方に配置され、この筒状体２の内部を通じて、前記第一原料５が、前記反応容器１へ供給される。液体吐出手段３は、前記筒状体２の内部を通じて、液体を前記反応容器１の内部へ吐出する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、反応装置及びこの反応装置を用いて製造される反応生成物に関する。前記反応装置は、二種以上の化学物質を含む液相中で、気体の発生を伴う化学反応を生じさせ、目的とする反応生成物を生成する。
【背景技術】
【０００２】
従来、フッ化カルシウムを化学的に製造する場合、通常は多段階の工程を経て製造されている。例えば、まず炭酸カルシウムを焼成して酸化カルシウムを生成する。次に、前記酸化カルシウムを水と化学反応させて水酸化カルシウムを得る。前記水酸化カルシウムをフッ酸水溶液と混合し、液相中で水酸化カルシウムとフッ酸との化学反応を生じさせて、フッ化カルシウムを含む溶液を得る。そして、前記溶液からフッ化カルシウムを分離するものである。
【０００３】
このようにして得られたフッ化カルシウムは例えば鉄鋼用融剤、ガラス及びホウロウの原料、光学用レンズ、レーザ用レンズ材料、光ファーバー関連材料等に用いることができる。
【０００４】
上記のように、従来はフッ化カルシウムの製造のために煩雑な工程を経る必要があり、多大な手間と、エネルギーとが必要であった。
【０００５】
一方、フッ化カルシウムを一段階の化学反応により生成する手法として、炭酸カルシウムとフッ酸とを反応させる方法も、知られている（特許文献１参照）。この場合、多数の工程を経ることがないため、製造工程の簡略化とエネルギーの削減が期待できる。また、工程数が少ないため、製造工程において不純物が混入する機会が減少し、高純度のフッ化カルシウムを得ることも期待できる。
【０００６】
炭酸カルシウムとフッ酸とを化学反応させるための工業的なプロセスとしては、フッ酸水溶液が貯留されている反応容器中へ、炭化カルシウムを供給し、前記反応容器中で化学反応を生じさせることが考えられる。この場合、次の化学反応式に示される化学反応が生じ、フッ化カルシウムが生成される。
【０００７】
２ＨＦ＋ＣａＣＯ3→ＣａＦ2＋Ｈ2Ｏ＋ＣＯ2
しかし、上記化学反応式に示されるように、炭酸カルシウムとフッ酸との化学反応は、二酸化炭素の発生を伴う。このような反応が液相中で生じると、二酸化炭素の気泡が多量に発生するという問題が生じる。そうすると、反応容器内の溶液の液面上に気泡の層が発生してしまう。この場合、炭酸カルシウムを反応容器へ供給すると、前記気泡の層に炭酸カルシウムが引っ掛かって捕捉されてしまい、炭酸カルシウムを前記溶液と混合することが困難となる。このような事態は、フッ化カルシウムの製造効率の低下の原因となってしまう。
【０００８】
また、上記のように気泡の層が発生すると、反応容器から気泡の層が溢れ出すおそれもある。このような事態を回避するためには、反応容器を大型化する必要があり、反応装置全体の大型化を引き起こしてしまう。
【０００９】
このような問題は、フッ化カルシウムを製造する場合に限らず、二種以上の化学物質を含む液相中で、気体の発生を伴う化学反応を生じさせて、目的とする反応生成物を生成する場合に、共通して生じる問題である。
【特許文献１】特開平８−２５９２２７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は、上記の点に鑑みて為されたものであり、液相での気体発生を伴う一段階の化学反応によって、目的とする反応生成物を生成するにあたり、溶液中へ原料を、気泡の層に阻害されることなく供給することができ、目的とする反応生成物を効率良く製造することができる反応装置、及びこの反応装置を用いた反応生成物の製造方法を提供することを、目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明に係る反応装置は、少なくとも一種の化学物質を含む第一原料５と、少なくとも一種の化学物質を含む第二原料とを含む混合液４中で、気体の発生を伴う化学反応を起こさせて、前記混合液４中に目的とする反応生成物を生成するために用いられる反応装置である。この反応装置は、下記の構成を具備することを特徴とする。
【００１２】
反応容器１。この反応容器１は、前記混合液４が貯留され、又は連続的に供給され、この反応容器１内で前記化学反応が起こる。
【００１３】
筒状体２。この筒状体２の下端の開口２ａは、前記反応容器１内の混合液４の液面よりも下方に配置され、この筒状体２の内部を通じて、前記第一原料５が、前記反応容器１へ供給される。
【００１４】
液体吐出手段３。この液体吐出手段３は、前記筒状体２の内部を通じて、液体を前記反応容器１の内部へ吐出する。
【００１５】
本発明は、上記構成を具備するため、反応容器１内で、第一原料５と、第二原料の溶液６とを混合することで、化学反応を生じさせ、目的とする反応生成物を生成することができる。このとき、反応容器１内の混合液４の液面上には、前記化学反応に伴って発生する気体によって、気泡の層が発生する。しかし、第一原料５は筒状体２の内部を通じて反応容器１に供給されるため、前記気泡の層は、主として筒状体２の内側で発生する。前記気泡は、液体吐出手段３にて吐出される液体によって破泡し、前記気泡の層の厚みが低減する。このため、筒状体２の内側で第一原料５を混合液４中へ供給する際、気泡の層に阻害されることがなくなる。
【００１６】
また、上記反応装置において、液体吐出手段３が、反応容器１内の混合液４の一部を取り出して、この混合液４を前記反応容器１の内部へ吐出する機能を有することが好ましい。この場合、液体吐出手段３によって吐出される液体によって、反応容器１内の混合液の組成が変化することがなく、前記液体が混合液４中での化学反応を阻害することがない。また、前記液体を反応容器１の内部へ吐出しても、混合液４の量は増大せず、このため、反応容器１を大型化する必要がない。
【００１７】
また、上記反応装置において、液体吐出手段３が、第二原料の溶液６を反応容器１の内部へ吐出する機能を有し、且つ、反応容器１は、この反応容器１に貯留されている混合液４の量が一定量を超えた場合に、前記混合液４を反応容器１の外部に導出して、反応容器１内に貯留されている混合液４の量を前記一定量に維持する機能を有することが好ましい。この場合、反応容器１に第二原料の溶液６を供給する際、この溶液６を、液体吐出手段３によって吐出される液体として利用することができる。また、第二原料の溶液６を反応容器１に連続的に供給すると共に、反応容器１内の混合液４を連続的に外部へ導出して、反応容器１内で前記化学反応を連続的に起こさせることができる。このため前記化学反応による反応生成物の生成を高効率で行うことができ、且つ、反応装置全体の小型化を図ることができる。
【００１８】
また、上記反応装置が、前記筒状体２の内部の気圧を大気圧未満まで減圧する減圧手段７を具備することも好ましい。この場合、この筒状体２の内側における気泡の層の厚みを更に低減することができ、第一原料５の供給効率が更に高くなる。
【００１９】
上記減圧手段７は、筒状体２の内部の気体を吸引して捕集し、この気体を浄化し、浄化後の前記気体を外部に放出する機能を有することも好ましい。この場合、筒状体２の内部の気体に環境汚染物質等が混入していても、この気体を浄化した後に外部に放出することができる。
【００２０】
また、上記反応装置において、第一原料５が炭酸塩であり、第二原料が酸であることも好ましい。この場合、炭酸塩と酸とを反応させて、二酸化炭素の発生を伴う化学反応を起こし、反応生成物として塩を生成することができる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、反応容器へ第一原料を供給する際に、気泡の層によって阻害されることがないため、第一原料の供給を効率良く行うことができる。また、反応容器を気泡の層の発生を加味して大型化する必要がなく、反応装置の小型化を図ることができる。また、一段階の化学反応により目的とする反応生成物を得ることができ、不純物の混入が少ない高純度の反応生成物を得ることができる。また、前記化学反応が気体発生を伴うため、得られる反応生成物は多孔質状に形成され、且つこの反応生成物中に溶媒が取り込まれ難くなる。このため、反応性生成物を濾過等の適宜の固液分離手段により容易に分離することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下、本発明を実施するための最良の形態を説明する。
【００２３】
（第一の実施形態）
まず、本実施形態において生じる化学反応について説明する。
【００２４】
本実施形態では、第一原料５と第二原料とが、混合液４中で、気体の発生を伴う化学反応を起こし、目的とする反応生成物が混合液４中で生成される。以下、前記気体を副生成気体という。前記第一原料５は、一種類の化学物質、又は複数種類の化学物質の混合物である。また前記第二原料も、一種類の化学物質、又は複数種類の化学物質の混合物である。
【００２５】
前記第一原料５としては、炭酸塩又は重炭酸塩を例示することができる。ここで、一価の金属Ｍの炭酸塩又は重炭酸塩は、一般式ＭＩ2ＣＯ3、ＭＩＨＣＯ3、ＭＩ2ＣＯ3・ｎＭＩＯＨで表される。具体的には、第一原料５として、炭酸カルシウム（ＣａＣＯ3）、炭酸マグネシウム（ＭｇＣＯ3）、炭酸ナトリウム（Ｎａ2ＣＯ3）、炭酸カリウム（Ｋ2ＣＯ3）、炭酸リチウム（Ｌｉ2ＣＯ3）炭酸水素ナトリウム（ＮａＨＣＯ3）、炭酸水素カリウム（ＫＨＣＯ3）等や、これらの複合塩が挙げられる。
【００２６】
前記第二原料としては、酸を例示することができる。具体的には、第二原料としてフッ酸（ＨＦ）、塩酸（ＨＣｌ）、硝酸（ＨＮＯ3）、硫酸（Ｈ2ＳＯ4）、リン酸（Ｈ3ＰＯ4）等が挙げられる。
【００２７】
このような炭酸塩と酸とが化学反応を起こすと、二酸化炭素の発生を伴って、塩が生成される。
【００２８】
例えば、第一原料５が炭酸カルシウムであり、第二原料がフッ酸である場合には、下記の化学反応式に示される化学反応により、二酸化炭素とフッ化カルシウムとが生成する。
【００２９】
２ＨＦ＋ＣａＣＯ3→ＣａＦ2＋Ｈ2Ｏ＋ＣＯ2
また、第一原料５が炭酸カルシウムであり、第二原料が塩酸である場合には、下記の化学反応式に示される化学反応により、二酸化炭素と塩化カルシウムとが生成する。
【００３０】
２ＨＣｌ＋ＣａＣＯ3→ＣａＣｌ2＋Ｈ2Ｏ＋ＣＯ2
また、第一原料５が炭酸カルシウムであり、第二原料が硝酸である場合には、下記の化学反応式に示される化学反応により、二酸化炭素と硝酸カルシウムとが生成する。
【００３１】
２ＨＮＯ3＋ＣａＣＯ3→Ｃａ（ＮＯ3）2＋Ｈ2Ｏ＋ＣＯ2
また、第一原料５が炭酸ナトリウムであり、第二原料がフッ酸である場合には、下記化学反応式に示される化学反応により、二酸化炭素とフッ化ナトリウムとが生成する。
【００３２】
２ＨＦ＋Ｎａ2ＣＯ3→２ＮａＦ＋Ｈ2Ｏ＋ＣＯ2
また、第一原料５が炭酸マグネシウム、第二原料がフッ酸である場合には、下記化学反応式に示される化学反応により、二酸化炭素とフッ化マグネシウムとが生成する。
【００３３】
２ＨＦ＋ＭｇＣＯ3→ＭｇＦ2＋Ｈ2Ｏ＋ＣＯ2
上記化学反応により得られる反応生成物である塩は種々の用途に使用することができる。例えばフッ化カルシウムについては鉄鋼用融剤、ガラス及びホウロウの原料、光学用レンズ、レーザ用レンズ材料、光ファーバー関連材料等に用いることができる。塩化カルシウムについては乾燥剤、溶剤脱水剤、製氷用かん水、苦汁の代用、防塵剤、融雪剤、氷結防止剤、サイズ剤、金属カルシウム原料等に用いることができる。硝酸ナトリウムについては肥料、染色加工剤、脱錆剤等に用いることができる。フッ化ナトリウムについては鉄鋼、アルミニウム等のフラックス剤、木材防腐剤、殺菌剤、殺そ剤、リムド綱の脱ガス剤、水道水のフッ素化剤、ホウロウの乳濁剤、家畜類の駆虫剤、カゼイン接着剤、虫歯予防剤等に用いることができる。フッ化マグネシウムについてはレンズ用材料、光学用レンズ、干渉フィルター等の光学材料のコーティング剤（反射損失の削減）、マグネシウム合金の表面処理剤、アルミニウムの表面コート、１７０ｎｍ以下の紫外線吸収材料等に用いることができる。
【００３４】
第一原料５と第二原料との組み合わせは、液相中で気体発生を伴う化学反応により目的とする反応生成物が生成するものであれば、上記の組み合わせに限られない。例えば第一原料５として適宜の粉体を用いると共に第二原料として適宜の界面活性剤を用いて、粉体表面と界面活性剤との間で表面化学反応を生じさせることにより粉体の表面処理を行うことができる。
【００３５】
次に、本実施形態における反応装置の構造を、図１を示して説明する。
【００３６】
この反応装置は、反応容器１、筒状体２（脱泡・分離管）、及び液体吐出手段３を具備する。また、前記反応装置は、第一原料供給機構８、第二原料供給機構９、減圧手段７、及び熟成反応容器２７も具備する。
【００３７】
前記反応容器１について説明する。この反応容器１は第一原料５と、第二原料（本実施形態では第二原料の溶液６）とが供給される容器である。この反応容器１内で、前記第一原料５と第二原料の溶液６とが混合されて、混合液４が調製される。この混合液４中で前記第一原料５と第二原料とが、副生成気体の発生を伴う化学反応を起こし、目的とする反応生成物が生成する。
【００３８】
この反応容器１の材質は、前記混合液４中に含まれる化学物質に対する耐食性能を有する材質から、適宜選択される。
【００３９】
この反応容器１は、攪拌機１０を備える。この攪拌機１０は、反応容器１に貯留されている混合液４を攪拌する。
【００４０】
前記筒状体２について説明する。この筒状体２は、上下方向の筒状に形成されている。この筒状体２の下端面には、反応容器１の内部に連通する開口２ａが設けられている。図示の例では筒状体２の上端面は開放されているが、この上端面は閉塞されていても良い。また、筒状体２の下側の部位は反応容器１の内側に配置され、筒状体２の上側の部位は反応容器１よりも上方に突出している。
【００４１】
また、この筒状体２の下端の開口２ａは、反応容器１内の混合液４の液面よりも、下方に配置される。すなわち、筒状体２の下端部は、反応容器１内の混合液４に浸漬される。
【００４２】
この筒状体２の前記上側の部位の側面には、原料供給口１１が設けられている。この原料供給口１１は、筒状体２の内側と外側とを連通する。また、原料供給口１１の開口部分の下端縁からは、筒状体２の外側の斜め上方に向けて、ガイド板１２（シュート）が延出している。
【００４３】
また、筒状体２の上側の部位には、原料供給口１１よりも下方において、筒状体２から分岐する捕集管１３の一端が接続している。この捕集管１３の内部は、筒状体２の内部に連通している。
【００４４】
前記液体吐出手段３について説明する。この液体吐出手段３は、液体循環用配管１４及び吐出ノズル１５を具備する。
【００４５】
液体循環用配管１４は、反応容器１及び筒状体２の外側に配置されている。この液体循環用配管１４は、反応容器１と筒状体２とを接続する。また、液体循環用配管１４の一端は、反応容器１に接続され、反応容器１の内部と連通している。また、液体循環用配管１４の一端と前記反応容器１との接続位置は、前記反応容器１内の混合液４の液面よりも下方の位置である。また、液体循環用配管１４の他端部は、筒状体２の前記上側の部位の側面を貫通して、前記筒状体２の内部に配置されている。また、この液体循環用配管１４の他端部には、吐出ノズル１５が設けられている。この吐出ノズル１５の配置位置は、前記原料供給口１１よりも下方であり、且つ筒状体２と捕集管１３との接続位置よりも上方である。また、吐出ノズル１５は、筒状体２の内部における混合液４の液面に向けて、下向きに開口している。この吐出ノズル１５は、液体をシャワー状に吐出し、この液体が筒状体２の内部における混合液４の液面全体に亘って降りかかるようにすることが好ましい。
【００４６】
また、液体循環用配管１４には、ポンプ１６及び開閉弁１７が設けられている。前記ポンプ１６は、前記開閉弁１７が開いた状態で、反応容器１内の混合液４を、液体循環用配管１４を通じて、液体循環用配管１４の始端から終端に向けて流動させる。
【００４７】
前記第一原料供給機構８について説明する。この第一原料供給機構８は、固体状の第一原料５を前記反応容器１の内部へ供給する。この第一原料供給機構８は、前記筒状体２及び原料供給機１８によって、構成される。原料供給機１８は、筒状体２の原料供給口１１を通じて、第一原料５を筒状体２の内部に投入する。このため、第一原料５が筒状体２の内部を通じて反応容器１の内部に供給される。図示の例では、原料供給機１８は、ホッパー１９及びフィーダー２０を具備する。ホッパー１９には第一原料５が投入され、このホッパー１９を介して第一原料５がフィーダー２０に供給される。フィーダー２０は、ホッパー１９から供給された第一原料５を、筒状体２の原料供給口１１へ供給する。フィーダー２０としてはベルトフィーダーが設けられている。尚、フィーダー２０としては、その他一般的な公知の粉体輸送装置を適宜適用することも可能である。このフィーダー２０の終端は、ガイド板１２の上方に配置されている。またフィーダー２０の始端の上方に、ホッパー１９が配設されている。このため、ホッパー１９がフィーダー２０の始端に第一原料５を供給し、この第一原料５をフィーダー２０が搬送し、この第一原料５がフィーダー２０の終端からガイド板１２上に落下する。第一原料５はガイド板１２上を滑落し、原料供給口１１に到達する。
【００４８】
前記第二原料供給機構９について説明する。この第二原料供給機構９は、第二原料を、反応容器１内へ供給する。
【００４９】
この第二原料供給機構９は、供給用タンク２１及び供給用配管２２を具備する。供給用タンク２１は、第二原料の溶液６を貯留する容器である。ここで、前記第二原料の溶液６は、第二原料を溶解させて得られる溶液である。
【００５０】
前記供給用配管２２は、反応容器１と供給用タンク２１とを接続する。この供給用配管２２の終端は、反応容器１に接続され、この反応容器１の内部と連通している。図示の例では、供給用配管２２の終端と反応容器１との接続位置は、反応容器１内の混合液４の液面よりも上方である。但し、供給用配管２２にポンプ等の移送手段を設けて、この移送手段により溶液６を供給用タンク２１から反応容器１へ移送する場合には、前記供給用配管２２の終端の接続位置は特に制限されない。また、供給用配管２２の始端は、供給用タンク２１に接続され、この供給用タンク２１の内部と連通している。供給用配管２２の始端と供給用タンク２１との接続位置は、供給用タンク２１内の第二原料の溶液６の液面よりも下方であり、図示の例では供給用タンク２１の底部である。また、供給用配管２２には、開閉弁２３が設けられている。
【００５１】
また、供給用タンク２１の底面は、反応容器１内の混合液４の液面よりも上方に配置されている。このため、開閉弁２３を開くと、供給用配管２２を通じて、供給用タンク２１から反応容器１へ、第二原料の溶液６が供給される。
【００５２】
また、供給用配管２２にポンプを設けても良い。この場合、開閉弁２３を開くと共に、ポンプを作動させることで、供給用配管２２を通じて、供給用タンク２１から反応容器１へ、第二原料の溶液６を供給することができる。この場合、供給用タンク２１の底面を、反応容器１内の混合液４の液面よりも上方に配置する必要はない。
【００５３】
前記減圧手段７について説明する。この減圧手段７は、前記捕集管１３、排気ガス処理装置２４、流量調整弁２５、及び気体輸送機（排風機）２６を、具備する。排気ガス処理装置２４、流量調整弁２５、及び気体輸送機２６は、前記捕集管１３の途中に設置されている。
【００５４】
この減圧手段７は、前記筒状体２の内部の気圧を大気圧未満に減圧する機能を有する。また、本実施形態では、減圧手段７は、筒状体２の内部の気体を捕集し、この気体を浄化した後、反応装置の外部に放出する機能も有する。
【００５５】
前記捕集管１３の始端は、叙述の通り筒状体２に接続され、この捕集管１３の終端は外部に開放されている。
【００５６】
前記排気ガス処理装置２４は、捕集管１３を流通する気体を浄化する機能を有する。この排気ガス処理装置２４としては、例えば充填塔、段塔、スクラバー、スプレー塔、濡壁塔、気泡塔、気泡攪拌塔等を設けることができる。
【００５７】
前記気体輸送機２６は、捕集管１３を通じて筒状体２の内部の気体を吸引し、この気体を捕集管１３の終端から外部に放出するための、駆動力を提供するものであり、例えばブロア、コンプレッサ、ファン等を設けることができる。
【００５８】
前記流量調整弁２５は、開度を調整することにより、捕集管１３を流通する気体の流量を調整する。この流量調整弁２５の開度を調整することで、筒状体２の内部の気圧を調整することができる。
【００５９】
この減圧手段７は、前記筒状体２の内部の気圧（Ｐ）と、大気圧（Ｐ０）との差（Ｐ０−Ｐ）が、３．９２ｈＰａ（４０ｍｍＨ2Ｏ）以下となる範囲で、前記筒状体２の内部の気圧を減圧することができる。
【００６０】
前記熟成反応容器２７について説明する。この熟成反応容器２７には、前記反応容器１から反応後の混合液４（以下、生成液３４という。）が供給される。このとき、生成液３４中には未反応の第一原料５と第二原料とが残存している場合がある。この生成液３４中に残存する第一原料５と第二原料との化学反応が、前記熟成反応容器２７内で、更に進行する。この熟成反応容器２７の材質は、前記生成液３４中の化学物質に対して高い耐食性能を有する材質から、適宜選択される。
【００６１】
前記熟成反応容器２７は、攪拌機２８を備える。この攪拌機２８は、熟成反応容器２７に貯留されている生成液３４を攪拌する。
【００６２】
前記熟成反応容器２７と前記反応容器１とは、生成液供給管２９によって接続されている。前記生成液供給管２９の始端は反応容器１に接続され、この反応容器１の内側に連通している。この生成液供給管２９の始端と反応容器１との接続位置は、反応容器１の底部である。また、生成液供給管２９の終端は、熟成反応容器２７に接続され、この熟成反応容器２７の内側に連通している。また、この生成液供給管２９には、開閉弁３０が設けられている。
【００６３】
また、図示の例では、熟成反応容器２７の配置位置は、反応容器１の配置位置よりも下方である。但し、生成液供給管２９にポンプ等の移送手段を設けて、この移送手段により生成液３４を反応容器１から熟成反応容器２７へ圧送する場合には、前記熟成反応容器２７の配置位置は特に制限されない。
【００６４】
次に、本実施形態の具体的な使用形態を説明する。
【００６５】
まず、前記供給用タンク２１に第二原料の溶液６を貯留する。生成液供給管２９の開閉弁３０は閉じておく。
【００６６】
この状態で、前記供給用配管２２の開閉弁２３を開くと、第二原料の溶液６が、供給用配管２２を通じて、供給用タンク２１から反応容器１へ供給される。
【００６７】
反応容器１内に所定量の第二原料の溶液６が貯留されたら、前記開閉弁２３を閉じて、反応容器１への第二原料の溶液６の供給を停止する。このとき、前記筒状体２の下端部の開口２ａが、前記反応容器１内の第二原料の溶液６の液面よりも下方に位置する状態とする。
【００６８】
次に、前記液体循環用配管１４の開閉弁１７を開くと共にポンプ１６を作動させる。このとき、前記反応容器１内の第二原料の溶液６の一部が、前記液体循環用配管１４に流入し、前記筒状体２の内側において、吐出ノズル１５から吐出される。
【００６９】
また、前記気体輸送機２６を作動させて、筒状体２の内側の気圧を減圧する。
【００７０】
また、前記反応容器１の攪拌機１０を作動させて、第二原料の溶液６を攪拌する。
【００７１】
この状態で、前記原料供給機１８のホッパー１９に粉粒体状の第一原料５を投入すると共に、フィーダー２０を作動させる。これにより、第一原料５が、筒状体２の内側を通じて、前記反応容器１内に供給される。
【００７２】
このように前記反応容器１内に第一原料５と第二原料とが供給されたら、反応容器１内の第一原料５と第二原料とを含む混合液４中で、第一原料５と第二原料とが化学反応を起こし、この混合液４中で、目的とする反応生成物が生成する。この化学反応に伴って生成する副生成気体は、混合液４中で気泡となり、上方に浮かび上がる。このため、混合液４の液面上には、前記副生成気体による気泡の層３１が形成される。このとき、筒状体２の下端の開口２ａが、混合液４の液面よりも下方に配置されている。
【００７３】
ここで、前記化学反応は、混合液４中における第一原料５が供給される位置、すなわち前記筒状体２の内側において、最も激しく進行する。このため、前記気泡は、主に筒状体２の内側で発生する。
【００７４】
また、上記化学反応が進行している間、前記液体循環用配管１４には前記反応容器１内の混合液４が流入し、この混合液４が、前記筒状体２の内側において前記吐出ノズル１５から吐出される。前記吐出ノズル１５から吐出された混合液４は、筒状体２の内側で前記気泡の層３１に衝突し、この気泡を破泡させる。このため、前記気泡を筒状体２の内側で集中的に発生させると共に、この気泡を効率良く破泡させることができる。
【００７５】
このように前記筒状体２の内側で前記気泡を破泡させるため、前記筒状体２の内側における前記気泡の層３１の厚みを薄くすることができる。このため、反応容器１内に供給される粉粒体状の第一原料５が、前記気泡の層３１に引っ掛かるような事態が起こることを、防ぐことができ、第一原料５の供給効率が良くなる。
【００７６】
ここで、第二原料の溶液６と第一原料５とを混合する場合、第二原料の溶液６中の第二原料の含有量が充分であれば、化学反応に伴う副生成気体の発生量は、第一原料５の物質量（モル量）の値（ａ）と、前記副生成気体を１モル発生させるために要する第一原料５のモル数の値（ｂ）とを乗じた値（ａ×ｂ）（以下、「基準モル量」という）に比例する。一方、前記液体吐出手段３による気泡の破泡の度合いは、前記液体吐出手段３によって吐出される液体の吐出量に依存する。このため、本実施形態の反応装置において、筒状体２の内側における気泡の層３１の厚みは、反応容器１へ供給される第一原料５の、単位時間ごとの基準モル量（以下、「基準供給速度」という）と、液体吐出手段３によって吐出される液体の吐出量とに依存する。特に、前記基準供給速度を、１分間あたりに供給される第一原料５の基準モル量の値（Ａ）で表し、前記液体の吐出量の値を、ｋｇ／ｍｉｎ単位の値（Ｂ）で表した場合、両者の値の比（Ｂ／Ａ）が０．４以上であれば、前記気泡の層３１の厚みを充分に薄くすることができる。尚、本実施形態では、液体吐出手段３による液体の吐出量は、吐出ノズル１５から吐出される混合液４の吐出量である。
【００７７】
また、上記化学反応が進行している間、前記筒状体２の内部の気圧は、減圧手段７によって、大気圧未満に減圧されているため、前記筒状体２の内面に結露による液滴の付着が生じることが防止される。このため、前記筒状体２の内側を落下する粉粒体状の第一原料５が、前記筒状体２の内面に付着して原料供給の不具合が生じることを防止することができ、第一原料５の供給効率が良くなる。
【００７８】
ここで、前記結露が発生する理由、及び前記結露の発生を防止することができる理由は、次の通りである。前記反応容器１中で進行する化学反応により発生する気泡中には、前記反応容器１内の混合液４の蒸気が混入する。このため、前記気泡が破泡すると、筒状体２内には前記副生成気体だけでなく、前記混合液４の蒸気も充満する。筒状体２の内部が減圧されていないと、この筒状体２の内部における混合液４の蒸気の分圧が高くなり、筒状体２の内面に結露が生じる。また、前記液体吐出手段３によって混合液４を筒状体２の内部で吐出する際に、この混合液４の飛沫が筒状体２の内面に付着することもある。
【００７９】
しかし、前記のように筒状体２の内部を減圧すると、筒状体２の内部で混合液４の蒸気の分圧が高くなることが防止され、結露の発生が防止される。
【００８０】
また、減圧手段７を用いて筒状体２の内部を減圧する際、この筒状体２の内部の気体は前記捕集管１３を通じて反応装置の外部に放出される。このとき、前記気体に混入されている混合液４の蒸気中に、環境汚染物質が含まれている場合には、自然環境を汚染してしまうおそれがある。しかし、本実施形態では、筒状体２の内部の気体は気体輸送機２６による駆動力によって捕集管１３に流入し、排気ガス処理装置２４に送られる。この気体は排気ガス処理装置２４によって浄化された後、反応装置の外部に放出される。このため、筒状体２の内部の気体に環境汚染物質が含まれていても、この気体を浄化した後に外部に放出することができる。例えば第二原料としてフッ酸等の酸を用いている場合、筒状体２の内部の気体には前記フッ酸等の酸が混入されるが、このような酸が反応装置の外部に放出されることを防ぐことができる。また、反応装置に酸を含む気体が充満することを防ぐことができ、この酸を含む気体による反応装置の腐食の発生を防止することもできる。
【００８１】
更に、化学反応に伴う副生成気体の発生に伴い、筒状体２の内部の気体が上昇する。この気体が筒状体２の原料供給口１１から吹き出すと、原料供給口１１からの第一原料５の供給が阻害されるおそれがある。しかし、本実施形態では、減圧手段７における筒状体２と捕集管１３との接続位置を、筒状体２の原料供給口１１よりも下方としている。このため、筒状体２の内部を上昇する気体は原料供給口１１に達する前に捕集管１３に流入し、第一原料５の供給が阻害されることがなくなる。
【００８２】
ここで、叙述のように、前記筒状体２の内部の気圧と、大気圧との差（Ｐ０−Ｐ）は、３．９２ｈＰａ（４０ｍｍＨ2Ｏ）以下であることが好ましい。この気圧の差（Ｐ０−Ｐ）が３．９２ｈＰａを超える場合、筒状体２の内部の気体中における、混合液４中の化学物質の混入量が著しく多くなる。この場合、前記気体を反応装置の外部に放出する際の、浄化処理に必要とされる負担が、過大になる。
【００８３】
次に、反応容器１へ所定量の第一原料５が供給されたら、前記原料供給機１８を停止することで、反応容器１への第一原料５の供給を停止する。前記所定量は、例えば反応容器１内の第二原料に対する第一原料５の化学量論量とすることができ、この所定量は原料供給機１８によって制御することができる。
【００８４】
次に、前記液体吐出手段３を停止し、前記生成液供給管２９の開閉弁３０を開く。この場合、反応容器１の内部の反応後の混合液４（生成液３４）は、生成液供給管２９を通じて熟成反応容器２７に供給される。このとき、生成液３４中には未反応の第一原料５と第二原料が残存している場合がある。その後、前記開閉弁３０を閉じる。次に、前記熟成反応容器２７の攪拌装置を作動させて、前記熟成反応容器２７内の生成液３４を攪拌する。この状態でしばらくの間放置する。これにより、生成液３４中の未反応の第一原料５と第二原料との化学反応を更に進行させる。
【００８５】
次に、前記生成液３４から、反応生成物を分離する。この反応生成物が溶媒に不溶性又は難溶性の固体である場合には、濾過等の適宜の固液分離手段により反応生成物を分離することができる。
【００８６】
ここで、上記反応装置を用い、叙述のように第一原料５と第二原料とを化学反応させて、溶媒に難溶性又は不溶性の固体状の反応生成物を生成すると、前記反応生成物は一段階の化学反応により生成されるため、不純物の混入が少なくなる。
【００８７】
また、前記化学反応は副生成気体の発生を伴うため、前記反応生成物は多孔質状に形成される。このため、前記反応生成物の内部に溶媒が閉じこめられることがなく、反応生成物の純度が更に高くなる。また、この反応生成物に溶媒が付着していても、この溶媒を、遠心分離濾過や吸引濾過等の手法を用いて、反応生成物から容易に除去することができる。従って、濾過により反応生成物と溶媒とを容易に分離することができ、反応生成物を分離する際の処理効率が良くなる。
【００８８】
尚、本実施形態では第二原料供給機構９を設けなくても良い。この場合、反応生成物を得る際は、反応容器１へ第二原料の溶液６を適宜の手段で直接供給して貯留することができる。それ以外は上記と同様にして反応生成物を得ることができる。
【００８９】
（第二の実施形態）
本実施形態において生じる化学反応は、第一の実施形態の場合と同一である。
【００９０】
本実施形態における反応装置の構造を、図２を示して説明する。本実施形態と、第一の実施形態との間の相違点は、次の通りである。
【００９１】
本実施形態では、第二原料供給機構９が、液体吐出手段３としても機能する。第一の実施形態では、第二原料供給機構９の供給用タンク２１と反応容器１とを、供給用配管２２で直接接続している。それに対して、本実施形態では、供給用配管２２は、供給用タンク２１と筒状体２とを接続する。前記液体循環用配管１４の終端は、前記筒状体２の上側の部位の側面を貫通し、この筒状体２の内部に配置されている。この供給用配管２２の終端には、吐出ノズル３２が設けられている。図示の例では、前記吐出ノズル３２の配置位置は、原料供給口１１よりも下方であり、且つ筒状体２と捕集管１３との接続位置よりも上方である。前記吐出ノズル３２は、筒状体２の内部における混合液４の液面に向けて、下向きに開口している。また、吐出ノズル３２は、筒状体２の内部における混合液４の液面に向けて、下向きに開口している。この吐出ノズル３２は、液体をシャワー状に吐出し、この液体が筒状体２の内部における混合液４の液面全体に亘って降りかかるようにすることが好ましい。
【００９２】
また、前記供給用配管２２の始端は、供給用タンク２１に接続され、この供給用タンク２１の内部と連通している。この供給用配管２２と供給用タンク２１との接続位置は、供給用タンク２１内の第二原料の溶液６の液面よりも下方であり、図示の例では供給用タンク２１の底部である。前記供給用配管２２には、開閉弁２３と、ポンプ３３とが設けられている。前記開閉弁２３を開くと共に、前記ポンプ３３を作動させると、供給用タンク２１内の第二原料の溶液６を、供給用配管２２を通じて、筒状体２に供給することができる。この第二原料の溶液６は、筒状体２を通じて、反応容器１へ供給される。
【００９３】
また、第一の実施形態では、前記生成液供給管２９の始端と反応容器１との接続位置は、反応容器１の底部であるが、本実施形態では、前記接続位置は反応容器１の側面である。この接続位置は、筒状体２の下端の位置よりも上方の位置とする。また、この生成液供給管２９には、図１に示すような開閉弁３０は設けられていない。
【００９４】
上記相違点を除けば、本実施形態における反応装置は、第一の実施形態の反応装置と同一の構造を有する。
【００９５】
次に、本実施形態の反応装置の使用形態について説明する。
【００９６】
まず、前記供給用タンク２１に第二原料の溶液６を貯留する。この状態で、前記供給用配管２２の開閉弁２３を開くと共に、ポンプ３３を作動させることで、第二原料の溶液６が、供給用配管２２を通じて、供給用タンク２１から反応容器１へ供給される。このとき第二原料の溶液６は、筒状体２の内側において、吐出ノズル３２から吐出され、この筒状体２の内側を通じて、反応容器１内に供給される。
【００９７】
また、液体循環用配管１４のポンプ１６を作動させる。このとき、前記反応容器１内の第二原料の溶液６の一部が、前記液体循環用配管１４に流入し、前記筒状体２の内側において、吐出ノズル１５から吐出される。
【００９８】
また、捕集管１３の気体輸送機２６を作動させて、筒状体２の内側の気圧を減圧する。
【００９９】
また、前記反応容器１の攪拌機１０を作動させて、第二原料の溶液６を攪拌する。
【０１００】
この状態で、反応容器１内に所定量の第二原料の溶液６が貯留され、前記筒状体２の下端部が、前記反応容器１内の第二原料の溶液６に浸漬された状態となったら、前記原料供給機１８のホッパー１９に粉粒体状の第一原料５を投入すると共に、フィーダー２０を作動させる。これにより、第一原料５を、筒状体２の内側を通じて、前記反応容器１内に供給する。
【０１０１】
このように前記反応容器１内に第一原料５と第二原料とが供給されたら、反応容器１内の第一原料５と第二原料とを含む混合液４中で、第一原料５と第二原料とが化学反応を起こし、この混合液４中に目的とする反応生成物が生成する。この化学反応に伴って生成する副生成気体は、混合液４中で気泡となり、上方に浮かび上がる。このため、混合液４の液面上には、前記副生成気体による気泡の層３１が形成される。このとき、筒状体２の下端の開口２ａが、混合液４の液面よりも下方に配置されている。
【０１０２】
ここで、前記化学反応は、混合液４中における第一原料５が供給される位置、すなわち前記筒状体２の内側において、最も激しく進行する。このため、前記気泡は、主に筒状体２の内側で発生する。
【０１０３】
また、上記化学反応が進行している間、前記液体循環用配管１４には前記反応容器１内の混合液４が流入し、この混合液４が液体循環用配管１４の終端の吐出ノズル１５から吐出される。また、前記供給用配管２２には第二原料の溶液６が流入しており、この第二原料の溶液６が、供給用配管２２の終端の吐出ノズル３２から吐出される。すなわち、前記混合液４と第二原料の溶液６が、筒状体２の内側において各吐出ノズル１５，３２からそれぞれ吐出される。各吐出ノズル１５，３２からそれぞれ吐出された混合液４と第二原料の溶液６とは、筒状体２の内側で前記気泡の層３１に衝突し、この気泡を破泡させる。このため、前記気泡を筒状体２の内側で集中的に発生させると共に、この気泡を効率良く破泡させることができる。
【０１０４】
このため、前記筒状体２の内側における前記気泡の層３１の厚みを薄くすることができ、第一の実施形態と同様に第一原料５の供給効率が良くなる。
【０１０５】
ここで、第一の実施形態の場合と同様に、本実施形態の反応装置において、筒状体２の内側における気泡の層３１の厚みは、反応容器１へ供給される第一原料５の基準供給速度と、液体吐出手段３によって吐出される液体の吐出量とに依存する。特に、前記基準供給速度を、１分間あたりに供給される第一原料５の基準モル量の値（Ａ）で表し、前記液体の吐出量の値を、ｋｇ／ｍｉｎ単位の値（Ｂ）で表した場合、両者の値の比（Ｂ／Ａ）が０．４以上であれば、前記気泡の層３１の厚みを充分に薄くすることができる。尚、本実施形態では、液体吐出手段３による液体の吐出量は、各吐出ノズル１５，３２から吐出される混合液４及び第二原料の溶液６の吐出量を、合算した量である。
【０１０６】
また、上記化学反応が進行している間、前記筒状体２の内部の気圧は、減圧手段７によって、大気圧未満に減圧されているため、前記筒状体２の内面に結露が生じることが防止される。このため、第一の実施形態と同様に第一原料５の供給効率が良くなる。
【０１０７】
また、減圧手段７を用いて筒状体２の内部を減圧する際、この筒状体２の内部の気体は前記捕集管１３を通じて反応装置の外部に放出される。このとき第一の実施形態と同様に、筒状体２の内部の気体に環境汚染物質が含まれていても、この気体を浄化した後に外部に放出することができ、また、反応装置に酸を含む気体が充満することを防ぐことができ、この酸を含む気体による反応装置の腐食の発生を防止することもできる。また、減圧手段７における筒状体２と捕集管１３との接続位置を、筒状体２の原料供給口１１よりも下方とすると、筒状体２の内部を上昇する気体は原料供給口１１に達する前に捕集管１３に流入し、第一原料５の供給が阻害されることがなくなる。
【０１０８】
また、第一の実施形態と同様の理由により、前記筒状体２の内部の気圧と、大気圧との差（Ｐ０−Ｐ）は、３．９２ｈＰａ（４０ｍｍＨ2Ｏ）以下であることが好ましい。
【０１０９】
本実施形態では、第一原料５と第二原料の溶液６を、双方共に反応容器１へ連続的に供給している。このとき、反応容器１内の混合液４の液面位置が、この反応容器１の側面における生成液供給管２９の接続位置に達したら、反応容器１内の反応後の混合液４（生成液３４）はオーバーフローして、生成液供給管２９に流入し、熟成反応容器２７へ供給される。このとき、この生成液３４中には未反応の第一原料５及び第二原料が残存している場合がある。
【０１１０】
熟成反応容器２７では、攪拌機２８を作動させて、この熟成反応容器２７内の生成液３４を攪拌する。これにより、生成液３４中の未反応の第一原料５と第二原料との化学反応を更に進行させる。
【０１１１】
次いで、前記生成液３４から、反応生成物を分離する。この反応生成物が溶媒に不溶性又は難溶性の固体である場合には、濾過等の適宜の固液分離手段により反応生成物を分離することができる。
【０１１２】
本実施形態では、第一の実施形態と同様に、第一原料５と第二原料との化学反応により生成する反応生成物は一段階の化学反応により生成されるため、不純物の混入が少なくなる。また、第一の実施形態と同様に前記化学反応は副生成気体の発生を伴うため、前記反応生成物は多孔質状に形成され、従って、濾過により反応生成物と溶媒とを容易に分離することができ、反応生成物を分離する際の処理効率が良くなる。
【０１１３】
また、特に本実施形態のように第二原料の溶液６を反応容器１に連続的に供給すると共に、反応容器１内の反応後の混合液４（生成液３４）を熟成反応容器２７へ連続的に供給すると、反応容器１内で第一原料５と第二原料とを連続的に反応させることができる。この場合、反応容器１の寸法を小さくしても高い処理効率で第一原料５と第二原料とを化学反応させ、前記化学反応を高効率で起こさせることができる。このため、反応装置全体の小型化を図ることができる。
【０１１４】
上記のように本発明の実施形態を挙げたが、本発明の精神と範囲に反することなしに、広範に異なる実施形態を構成することができることは明白である。従って、本発明は、特許請求の範囲において限定した以外は、特定の実施形態に制約されるものではない。
【実施例】
【０１１５】
以下、本発明を、実施例を挙げて更に詳述する。
【０１１６】
（実施例１）
図１に示す構成の反応装置を用い、第一原料５として炭酸カルシウムを、第二原料の溶液６として５％フッ酸水溶液を用いた。炭酸カルシウムとしては、目開き４４μｍの篩いを通過する粉体状のものを用いた。
【０１１７】
まず、供給用タンク２１から反応容器１内に、６０℃の５％フッ酸水溶液を１００ｋｇ供給した。
【０１１８】
この状態で攪拌機１０、液体吐出手段３及び減圧手段７を作動させると共に、原料供給機１８を作動させた。このときの吐出ノズル１５からの液体の吐出量は、２２ｋｇ／ｍｉｎとした。また、筒状体２の内部の気圧Ｐと大気圧Ｐ０との差（Ｐ０−Ｐ）が、０．４９ｈＰａとなるようにした。また、第一原料５である炭酸カルシウムの供給速度は７５０ｇ／ｍｉｎとし、この炭酸カルシウムの供給量の総量は１２．５ｋｇとした。
【０１１９】
次に、炭酸カルシウムの供給を終了した後、反応容器１内の混合液４の表面の気泡が消失したら、反応後の混合液４（生成液３４）を熟成反応容器２７に供給し、攪拌機２８を作動させた状態で２０分間放置した。
【０１２０】
次に、前記混合液４をＮｏ．５Ｃの濾紙を用いて、吸引圧力（絶対圧）０．０４ＭＰａの条件で吸引濾過し、目的物であるフッ化カルシウムを得た。
【０１２１】
（実施例２，３）
炭酸カルシウムの供給速度を実施例２では１５００ｇ／ｍｉｎに、実施例３では２２５０ｇ／ｍｉｎに変更した。それ以外は実施例１と同様にして、フッ化カルシウムを得た。
【０１２２】
（実施例４）
図２に示す構成の反応装置を用い、第一原料５として炭酸カルシウムを、第二原料の溶液６として５％フッ酸水溶液を用いた。炭酸カルシウムとしては、目開き４４μｍの篩いを通過する粒径を有する、粉体状のものを用いた。
【０１２３】
まず、供給用タンク２１に６０℃のフッ酸水溶液が貯留されている状態で、供給用配管２２の開閉弁２３を開くと共に、ポンプ３３を作動させて、吐出ノズル３２からフッ酸水溶液を吐出した。このときのフッ酸水溶液の吐出量は、６ｋｇ／ｍｉｎとした。
【０１２４】
このように反応容器１にフッ酸水溶液を供給することで、反応容器１内のフッ酸水溶液の液面が、筒状体２の下端よりも上方に位置するようになった後、攪拌機１０、液体吐出手段３及び減圧手段７を作動させると共に、原料供給機１８を作動させた。また、熟成反応容器２７の攪拌機２８も作動させた。このときの吐出ノズル１５からの液体の吐出量は、２０ｋｇ／ｍｉｎとした。また、筒状体２の内部の気圧は、大気圧よりも０．４９ｈＰａだけ低い圧力とした。また、第一原料５である炭酸カルシウムの供給速度は７５０ｇ／ｍｉｎとし、この炭酸カルシウムの供給量の総量は１２．５ｋｇとした。
【０１２５】
このとき、反応容器１にはフッ酸水溶液と炭酸カルシウムとが連続的に供給され、また、反応容器１からオーバーフローした反応後の混合液４（生成液３４）は、生成液供給管２９を通じて熟成反応容器２７へ連続的に供給された。このとき反応容器１内の混合液４の量は１４Ｌに維持された。
【０１２６】
次に、供給用タンク２１から反応容器１へのフッ酸水溶液の供給量の総量が１００ｋｇに達したら、供給用配管２２の開閉弁２３を閉じると共に、ポンプ３３を停止させて、前記フッ酸水溶液の供給を停止した。
【０１２７】
上記フッ酸水溶液の供給停止後、２０分間経過してから、熟成反応容器２７内の混合液４をＮｏ．５Ｃの濾紙を用いて、吸引圧力（絶対圧）０．０４ＭＰａの条件で吸引濾過し、目的物であるフッ化カルシウムを得た。
【０１２８】
（実施例５，６）
炭酸カルシウムの供給速度を実施例５では１５００ｇ／ｍｉｎに、実施例６では２２５０ｇ／ｍｉｎに変更した。それ以外は実施例４と同様にして、フッ化カルシウムを得た。
【０１２９】
（実施例７）
図２に示す構成の反応装置を用い、第一原料５として炭酸カルシウムを、第二原料の溶液６として２．５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液を用いた。前記炭酸カルシウムとしては、目開き４４μｍの篩いを通過する粒径を有する、粉体状のものを用いた。それ以外は実施例４と同様にして、塩化カルシウムを得た。
【０１３０】
（実施例８）
図２に示す構成の反応装置を用い、第一原料５として炭酸ナトリウムを、第二原料の溶液６として５％フッ酸水溶液を用いた。前記炭酸ナトリウムとしては２００メッシュの篩いを通過する粒径を有する、粉体状のもの（２００メッシュアンダーパス品）を用いた。それ以外は実施例４と同様にして、フッ化ナトリウムを得た。
【０１３１】
（実施例９）
図２に示す構成の反応装置を用い、第一原料５として炭酸マグネシウムを、第二原料の溶液６として５％フッ酸水溶液を用いた。前記炭酸マグネシウムとしては２００メッシュの篩いを通過する粒径を有する、粉体状のもの（２００メッシュアンダーパス品）を用いた。それ以外は実施例４と同様にして、フッ化マグネシウムを得た。
【０１３２】
（実施例１０〜１９）
実施例１において、炭酸カルシウムの基準供給速度Ａと、液体吐出手段３による液体吐出量Ｂとを、下記表２に示すように変更した。それ以外は実施例１と同様にして、フッ化カルシウムを得た。
【０１３３】
（実施例２０〜２２）
実施例１において、筒状体２の内部の気圧Ｐと大気圧Ｐ０との差（Ｐ０−Ｐ）が、実施例２０では１．４７ｈＰａ、実施例２１では２．４５ｈＰａ、実施例２２では２．９４ｈＰａとなるようにした。それ以外は実施例１と同様にして、フッ化カルシウムを得た。
【０１３４】
（比較例１）
実施例１における反応装置において、筒状体２、液体吐出手段３及び減圧手段７を設けず、原料供給機１８から直接第一原料５を反応容器１に供給するようにした（図３参照）。それ以外は実施例１と同様の反応装置を用い、第一原料５として炭酸カルシウムを、第二原料の溶液６として５％フッ酸水溶液を用いた。炭酸カルシウムとしては、目開き４４μｍの篩いを通過する粉体状のものを用いた。
【０１３５】
まず、供給用タンク２１から反応容器１内に、６０℃の５％フッ酸水溶液を１００ｋｇ供給した。
【０１３６】
この状態で攪拌機１０を作動させると共に、原料供給機１８を作動させた。このとき、第一原料５である炭酸カルシウムの供給速度は７５０ｇ／ｍｉｎとし、この炭酸カルシウムの供給量の総量は１２．５ｋｇとした。
【０１３７】
次に、炭酸カルシウムの供給を終了した後、反応容器１内の混合液４の表面の気泡が消失したら、反応後の混合液４（生成液３４）を熟成反応容器２７に供給し、攪拌機１０を作動させた状態で２０分間放置した。
【０１３８】
次に、前記混合液４をＮｏ．５Ｃの濾紙を用いて、吸引圧力（絶対圧）０．０４ＭＰａの条件で吸引濾過し、目的物であるフッ化カルシウムを得た。
【０１３９】
（比較例２）
炭酸カルシウムの供給速度を１５００ｇ／ｍｉｎに変更した以外は、比較例１と同様にして、フッ化カルシウムを得た。
【０１４０】
（比較例３）
炭酸カルシウムの供給速度を２２５０ｇ／ｍｉｎに変更した以外は、比較例１と同様にして、フッ化カルシウムを得た。
【０１４１】
（比較例４）
第一原料５として水酸化カルシウムを用いた以外は、比較例１と同様にして、フッ化カルシウムを得た。
【０１４２】
（比較例５）
第一原料５として塩化カルシウムを用いた以外は、比較例１と同様にして、フッ化カルシウムを得た。
【０１４３】
（比較例６）
実施例１における反応装置において、減圧手段７を設けなかった以外は実施例１と同様の反応装置を用い、第一原料５として炭酸カルシウムを、第二原料の溶液６として５％フッ酸水溶液を用いた。炭酸カルシウムとしては、目開き４４μｍの篩いを通過する粉体状のものを用いた。
【０１４４】
まず、供給用タンク２１から反応容器１内に、６０℃の５％フッ酸水溶液を１００ｋｇ供給した。
【０１４５】
この状態で攪拌機１０及び液体吐出手段３を作動させると共に、原料供給機１８を作動させた。このときの吐出ノズル１５からの液体の吐出量は、２２ｋｇ／ｍｉｎとした。また、第一原料５である炭酸カルシウムの供給速度は７５０ｇ／ｍｉｎとし、この炭酸カルシウムの供給量の総量は１２．５ｋｇとした。
【０１４６】
次に、炭酸カルシウムの供給を終了した後、反応容器１内の混合液４の表面の気泡が消失したら、この混合液４を熟成反応容器２７に供給し、攪拌機１０を作動させた状態で２０分間放置した。
【０１４７】
次に、前記混合液４をＮｏ．５Ｃの濾紙を用いて、吸引圧力（絶対圧）０．０４ＭＰａの条件で吸引濾過し、目的物であるフッ化カルシウムを得た。
【０１４８】
（評価試験１）
実施例１〜６について、第一原料５と第二原料との反応開始後の、筒状体２の内側における気泡の層３１の厚みの経時変化を測定した。また、比較例１〜３について、第一原料５と第二原料との反応開始後の、反応容器１内での気泡の層３１の厚みの経時変化を測定した。
【０１４９】
その結果を図４〜６に示す。図４は実施例１〜３、図５は実施例４〜６、図６は比較例１〜３についての結果である。
【０１５０】
この結果、図１に示す構成の反応装置を用いると共に第一原料５の供給速度を変化させた実施例１〜３、並びに図２に示す構成の反応装置を用いると共に第一原料５の供給速度を変化させた実施例４〜６では、気泡の層３１の厚みは薄く、また目視で観察してもこの気泡の層３１に第一原料５が引っ掛かるようなことがなかった。
【０１５１】
これに対して、図３に示す構成の反応装置を用いると共に第一原料５の供給速度を変化させた比較例１〜３では、気泡の層３１の厚みは厚くなり、特に比較例３では気泡の層３１が反応容器１からオーバーフローした。また、目視で観察した場合、この気泡の層３１に第一原料５の引っかかりが生じ、混合液４中への第一原料５の供給が阻害されていた。
【０１５２】
また、図７に実施例１，４及び比較例１についての結果を示す。図中の点線は、反応容器１への第一原料５の供給を終了した時点を示す。図示のように、実施例１，４では第一原料５の供給を終了した後、速やかに気泡の層３１が消失したが、比較例１では第一原料５の供給を終了した後も、長時間気泡の層３１が残存した。
【０１５３】
また、実施例７〜１０についても、同様に反応容器１内での気泡の層３１の厚みの経時変化を測定しところ、実施例４とほぼ同一の結果が得られた。
【０１５４】
（評価試験２）
実施例１，４及び比較例４，５で得られたフッ化カルシウムにつき、イオン電極法にて純度を測定すると共に、濾過定数を導出した。前記濾過定数は、生成液３４の吸引濾過により濾別されたフッ化カルシウムの重量（Ｇ）を、吸引濾過時の吸引圧力（Ｖ）、濾紙の面積（Ｓ）及び濾過に要した時間（Ｔ）で除した値（Ｇ／（Ｖ×Ｓ×Ｔ））で表した。
【０１５５】
この結果を下記表１に示す。
【０１５６】
【表１】
【０１５７】
上記結果から明らかなように、化学反応時に気体成分（二酸化炭素）の発生を伴う実施例１，４では、水酸化カルシウムに比してコスト的に有利な炭酸塩を使用しつつ、高純度のフッ化カルシウムを得ることができた。また実施例１，４では濾過定数が大きく、濾過による分離が容易であったのに対して、比較例４では濾過定数が低く、また比較例５では得られたフッ化カルシウムの粒径があまりに小さいため、ＮＯ．５Ｃの濾紙では濾別できなかった。
【０１５８】
（評価試験３）
実施例１０〜１９について、第一原料５と第二原料との反応開始から、２分後の時点での、筒状体２の内側における気泡の層３１の厚み、及び筒状体２の外側における気泡の層３１の厚みを測定した。その結果、下記表２及び図８に示す。図８中の□は筒状体２の内側における気泡の層３１の厚みを、◇は筒状体２の外側における気泡の層３１の厚みを、それぞれ示す。
【０１５９】
【表２】
【０１６０】
この結果から、気泡の層３１の厚みは、炭酸カルシウムの基準供給速度Ａと、液体吐出量Ｂとの比Ｂ／Ａの値が大きくなるほど低減し、またこの気泡の層３１の厚みは、前記Ｂ／Ａの値が０．４以上となると著しく小さくなることが、確認された。
【０１６１】
（評価試験４）
実施例１，２０〜２２、並びに比較例６について、反応装置の稼働状況を観察した。この結果、減圧手段７を設けなかった比較例６では、原料供給口１１から気体が吹き出して、炭酸カルシウムの一部が筒状体２の内部に投入されずにこぼれ落ちてしまった。また、筒状体２の上部の内面には液滴の付着が生じ、このため筒状体２の内面に炭酸カルシウムが付着して原料供給の不具合が生じた。それに対して、実施例１，２０〜２２では、いずれも原料供給口１１からの気体の吹き出しは生じず、また筒状体２には液滴の付着は生じなかった。
【図面の簡単な説明】
【０１６２】
【図１】本発明の第一の実施形態を示す概略図である。
【図２】本発明の第二の実施形態を示す概略図である。
【図３】比較例１〜５において用いられた反応装置の構成を示す概略図である。
【図４】実施例１〜３において、反応装置にて化学反応を進行させた場合の、反応容器における気泡の層の厚みの経時変化を示すグラフである。
【図５】実施例４〜５において、反応装置にて化学反応を進行させた場合の、反応容器における気泡の層の厚みの経時変化を示すグラフである。
【図６】比較例１〜３において、反応装置にて化学反応を進行させた場合の、反応容器における気泡の層の厚みの経時変化を示すグラフである。
【図７】実施例１，４及び比較例１において、反応装置にて化学反応を進行させた場合の、反応容器における気泡の層の厚みの経時変化を示すグラフである。
【図８】実施例１０〜１９について、炭酸カルシウムの基準供給速度と液体吐出量との比に対する、反応容器内の筒状体の内側における気泡の層の厚み、及び筒状体の外側における気泡の層の厚みを測定した結果を示すグラフであり、□は筒状体の内側における気泡の層の厚みを、◇は筒状体の外側における気泡の層の厚みを、それぞれ示す。
【符号の説明】
【０１６３】
１ 反応容器
２ 筒状体
２a 開口
３ 液体吐出手段
４ 混合液
５ 第一原料
６ 第二原料の溶液
７ 減圧手段
【技術分野】
【０００１】
本発明は、反応装置及びこの反応装置を用いて製造される反応生成物に関する。前記反応装置は、二種以上の化学物質を含む液相中で、気体の発生を伴う化学反応を生じさせ、目的とする反応生成物を生成する。
【背景技術】
【０００２】
従来、フッ化カルシウムを化学的に製造する場合、通常は多段階の工程を経て製造されている。例えば、まず炭酸カルシウムを焼成して酸化カルシウムを生成する。次に、前記酸化カルシウムを水と化学反応させて水酸化カルシウムを得る。前記水酸化カルシウムをフッ酸水溶液と混合し、液相中で水酸化カルシウムとフッ酸との化学反応を生じさせて、フッ化カルシウムを含む溶液を得る。そして、前記溶液からフッ化カルシウムを分離するものである。
【０００３】
このようにして得られたフッ化カルシウムは例えば鉄鋼用融剤、ガラス及びホウロウの原料、光学用レンズ、レーザ用レンズ材料、光ファーバー関連材料等に用いることができる。
【０００４】
上記のように、従来はフッ化カルシウムの製造のために煩雑な工程を経る必要があり、多大な手間と、エネルギーとが必要であった。
【０００５】
一方、フッ化カルシウムを一段階の化学反応により生成する手法として、炭酸カルシウムとフッ酸とを反応させる方法も、知られている（特許文献１参照）。この場合、多数の工程を経ることがないため、製造工程の簡略化とエネルギーの削減が期待できる。また、工程数が少ないため、製造工程において不純物が混入する機会が減少し、高純度のフッ化カルシウムを得ることも期待できる。
【０００６】
炭酸カルシウムとフッ酸とを化学反応させるための工業的なプロセスとしては、フッ酸水溶液が貯留されている反応容器中へ、炭化カルシウムを供給し、前記反応容器中で化学反応を生じさせることが考えられる。この場合、次の化学反応式に示される化学反応が生じ、フッ化カルシウムが生成される。
【０００７】
２ＨＦ＋ＣａＣＯ3→ＣａＦ2＋Ｈ2Ｏ＋ＣＯ2
しかし、上記化学反応式に示されるように、炭酸カルシウムとフッ酸との化学反応は、二酸化炭素の発生を伴う。このような反応が液相中で生じると、二酸化炭素の気泡が多量に発生するという問題が生じる。そうすると、反応容器内の溶液の液面上に気泡の層が発生してしまう。この場合、炭酸カルシウムを反応容器へ供給すると、前記気泡の層に炭酸カルシウムが引っ掛かって捕捉されてしまい、炭酸カルシウムを前記溶液と混合することが困難となる。このような事態は、フッ化カルシウムの製造効率の低下の原因となってしまう。
【０００８】
また、上記のように気泡の層が発生すると、反応容器から気泡の層が溢れ出すおそれもある。このような事態を回避するためには、反応容器を大型化する必要があり、反応装置全体の大型化を引き起こしてしまう。
【０００９】
このような問題は、フッ化カルシウムを製造する場合に限らず、二種以上の化学物質を含む液相中で、気体の発生を伴う化学反応を生じさせて、目的とする反応生成物を生成する場合に、共通して生じる問題である。
【特許文献１】特開平８−２５９２２７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は、上記の点に鑑みて為されたものであり、液相での気体発生を伴う一段階の化学反応によって、目的とする反応生成物を生成するにあたり、溶液中へ原料を、気泡の層に阻害されることなく供給することができ、目的とする反応生成物を効率良く製造することができる反応装置、及びこの反応装置を用いた反応生成物の製造方法を提供することを、目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明に係る反応装置は、少なくとも一種の化学物質を含む第一原料５と、少なくとも一種の化学物質を含む第二原料とを含む混合液４中で、気体の発生を伴う化学反応を起こさせて、前記混合液４中に目的とする反応生成物を生成するために用いられる反応装置である。この反応装置は、下記の構成を具備することを特徴とする。
【００１２】
反応容器１。この反応容器１は、前記混合液４が貯留され、又は連続的に供給され、この反応容器１内で前記化学反応が起こる。
【００１３】
筒状体２。この筒状体２の下端の開口２ａは、前記反応容器１内の混合液４の液面よりも下方に配置され、この筒状体２の内部を通じて、前記第一原料５が、前記反応容器１へ供給される。
【００１４】
液体吐出手段３。この液体吐出手段３は、前記筒状体２の内部を通じて、液体を前記反応容器１の内部へ吐出する。
【００１５】
本発明は、上記構成を具備するため、反応容器１内で、第一原料５と、第二原料の溶液６とを混合することで、化学反応を生じさせ、目的とする反応生成物を生成することができる。このとき、反応容器１内の混合液４の液面上には、前記化学反応に伴って発生する気体によって、気泡の層が発生する。しかし、第一原料５は筒状体２の内部を通じて反応容器１に供給されるため、前記気泡の層は、主として筒状体２の内側で発生する。前記気泡は、液体吐出手段３にて吐出される液体によって破泡し、前記気泡の層の厚みが低減する。このため、筒状体２の内側で第一原料５を混合液４中へ供給する際、気泡の層に阻害されることがなくなる。
【００１６】
また、上記反応装置において、液体吐出手段３が、反応容器１内の混合液４の一部を取り出して、この混合液４を前記反応容器１の内部へ吐出する機能を有することが好ましい。この場合、液体吐出手段３によって吐出される液体によって、反応容器１内の混合液の組成が変化することがなく、前記液体が混合液４中での化学反応を阻害することがない。また、前記液体を反応容器１の内部へ吐出しても、混合液４の量は増大せず、このため、反応容器１を大型化する必要がない。
【００１７】
また、上記反応装置において、液体吐出手段３が、第二原料の溶液６を反応容器１の内部へ吐出する機能を有し、且つ、反応容器１は、この反応容器１に貯留されている混合液４の量が一定量を超えた場合に、前記混合液４を反応容器１の外部に導出して、反応容器１内に貯留されている混合液４の量を前記一定量に維持する機能を有することが好ましい。この場合、反応容器１に第二原料の溶液６を供給する際、この溶液６を、液体吐出手段３によって吐出される液体として利用することができる。また、第二原料の溶液６を反応容器１に連続的に供給すると共に、反応容器１内の混合液４を連続的に外部へ導出して、反応容器１内で前記化学反応を連続的に起こさせることができる。このため前記化学反応による反応生成物の生成を高効率で行うことができ、且つ、反応装置全体の小型化を図ることができる。
【００１８】
また、上記反応装置が、前記筒状体２の内部の気圧を大気圧未満まで減圧する減圧手段７を具備することも好ましい。この場合、この筒状体２の内側における気泡の層の厚みを更に低減することができ、第一原料５の供給効率が更に高くなる。
【００１９】
上記減圧手段７は、筒状体２の内部の気体を吸引して捕集し、この気体を浄化し、浄化後の前記気体を外部に放出する機能を有することも好ましい。この場合、筒状体２の内部の気体に環境汚染物質等が混入していても、この気体を浄化した後に外部に放出することができる。
【００２０】
また、上記反応装置において、第一原料５が炭酸塩であり、第二原料が酸であることも好ましい。この場合、炭酸塩と酸とを反応させて、二酸化炭素の発生を伴う化学反応を起こし、反応生成物として塩を生成することができる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、反応容器へ第一原料を供給する際に、気泡の層によって阻害されることがないため、第一原料の供給を効率良く行うことができる。また、反応容器を気泡の層の発生を加味して大型化する必要がなく、反応装置の小型化を図ることができる。また、一段階の化学反応により目的とする反応生成物を得ることができ、不純物の混入が少ない高純度の反応生成物を得ることができる。また、前記化学反応が気体発生を伴うため、得られる反応生成物は多孔質状に形成され、且つこの反応生成物中に溶媒が取り込まれ難くなる。このため、反応性生成物を濾過等の適宜の固液分離手段により容易に分離することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下、本発明を実施するための最良の形態を説明する。
【００２３】
（第一の実施形態）
まず、本実施形態において生じる化学反応について説明する。
【００２４】
本実施形態では、第一原料５と第二原料とが、混合液４中で、気体の発生を伴う化学反応を起こし、目的とする反応生成物が混合液４中で生成される。以下、前記気体を副生成気体という。前記第一原料５は、一種類の化学物質、又は複数種類の化学物質の混合物である。また前記第二原料も、一種類の化学物質、又は複数種類の化学物質の混合物である。
【００２５】
前記第一原料５としては、炭酸塩又は重炭酸塩を例示することができる。ここで、一価の金属Ｍの炭酸塩又は重炭酸塩は、一般式ＭＩ2ＣＯ3、ＭＩＨＣＯ3、ＭＩ2ＣＯ3・ｎＭＩＯＨで表される。具体的には、第一原料５として、炭酸カルシウム（ＣａＣＯ3）、炭酸マグネシウム（ＭｇＣＯ3）、炭酸ナトリウム（Ｎａ2ＣＯ3）、炭酸カリウム（Ｋ2ＣＯ3）、炭酸リチウム（Ｌｉ2ＣＯ3）炭酸水素ナトリウム（ＮａＨＣＯ3）、炭酸水素カリウム（ＫＨＣＯ3）等や、これらの複合塩が挙げられる。
【００２６】
前記第二原料としては、酸を例示することができる。具体的には、第二原料としてフッ酸（ＨＦ）、塩酸（ＨＣｌ）、硝酸（ＨＮＯ3）、硫酸（Ｈ2ＳＯ4）、リン酸（Ｈ3ＰＯ4）等が挙げられる。
【００２７】
このような炭酸塩と酸とが化学反応を起こすと、二酸化炭素の発生を伴って、塩が生成される。
【００２８】
例えば、第一原料５が炭酸カルシウムであり、第二原料がフッ酸である場合には、下記の化学反応式に示される化学反応により、二酸化炭素とフッ化カルシウムとが生成する。
【００２９】
２ＨＦ＋ＣａＣＯ3→ＣａＦ2＋Ｈ2Ｏ＋ＣＯ2
また、第一原料５が炭酸カルシウムであり、第二原料が塩酸である場合には、下記の化学反応式に示される化学反応により、二酸化炭素と塩化カルシウムとが生成する。
【００３０】
２ＨＣｌ＋ＣａＣＯ3→ＣａＣｌ2＋Ｈ2Ｏ＋ＣＯ2
また、第一原料５が炭酸カルシウムであり、第二原料が硝酸である場合には、下記の化学反応式に示される化学反応により、二酸化炭素と硝酸カルシウムとが生成する。
【００３１】
２ＨＮＯ3＋ＣａＣＯ3→Ｃａ（ＮＯ3）2＋Ｈ2Ｏ＋ＣＯ2
また、第一原料５が炭酸ナトリウムであり、第二原料がフッ酸である場合には、下記化学反応式に示される化学反応により、二酸化炭素とフッ化ナトリウムとが生成する。
【００３２】
２ＨＦ＋Ｎａ2ＣＯ3→２ＮａＦ＋Ｈ2Ｏ＋ＣＯ2
また、第一原料５が炭酸マグネシウム、第二原料がフッ酸である場合には、下記化学反応式に示される化学反応により、二酸化炭素とフッ化マグネシウムとが生成する。
【００３３】
２ＨＦ＋ＭｇＣＯ3→ＭｇＦ2＋Ｈ2Ｏ＋ＣＯ2
上記化学反応により得られる反応生成物である塩は種々の用途に使用することができる。例えばフッ化カルシウムについては鉄鋼用融剤、ガラス及びホウロウの原料、光学用レンズ、レーザ用レンズ材料、光ファーバー関連材料等に用いることができる。塩化カルシウムについては乾燥剤、溶剤脱水剤、製氷用かん水、苦汁の代用、防塵剤、融雪剤、氷結防止剤、サイズ剤、金属カルシウム原料等に用いることができる。硝酸ナトリウムについては肥料、染色加工剤、脱錆剤等に用いることができる。フッ化ナトリウムについては鉄鋼、アルミニウム等のフラックス剤、木材防腐剤、殺菌剤、殺そ剤、リムド綱の脱ガス剤、水道水のフッ素化剤、ホウロウの乳濁剤、家畜類の駆虫剤、カゼイン接着剤、虫歯予防剤等に用いることができる。フッ化マグネシウムについてはレンズ用材料、光学用レンズ、干渉フィルター等の光学材料のコーティング剤（反射損失の削減）、マグネシウム合金の表面処理剤、アルミニウムの表面コート、１７０ｎｍ以下の紫外線吸収材料等に用いることができる。
【００３４】
第一原料５と第二原料との組み合わせは、液相中で気体発生を伴う化学反応により目的とする反応生成物が生成するものであれば、上記の組み合わせに限られない。例えば第一原料５として適宜の粉体を用いると共に第二原料として適宜の界面活性剤を用いて、粉体表面と界面活性剤との間で表面化学反応を生じさせることにより粉体の表面処理を行うことができる。
【００３５】
次に、本実施形態における反応装置の構造を、図１を示して説明する。
【００３６】
この反応装置は、反応容器１、筒状体２（脱泡・分離管）、及び液体吐出手段３を具備する。また、前記反応装置は、第一原料供給機構８、第二原料供給機構９、減圧手段７、及び熟成反応容器２７も具備する。
【００３７】
前記反応容器１について説明する。この反応容器１は第一原料５と、第二原料（本実施形態では第二原料の溶液６）とが供給される容器である。この反応容器１内で、前記第一原料５と第二原料の溶液６とが混合されて、混合液４が調製される。この混合液４中で前記第一原料５と第二原料とが、副生成気体の発生を伴う化学反応を起こし、目的とする反応生成物が生成する。
【００３８】
この反応容器１の材質は、前記混合液４中に含まれる化学物質に対する耐食性能を有する材質から、適宜選択される。
【００３９】
この反応容器１は、攪拌機１０を備える。この攪拌機１０は、反応容器１に貯留されている混合液４を攪拌する。
【００４０】
前記筒状体２について説明する。この筒状体２は、上下方向の筒状に形成されている。この筒状体２の下端面には、反応容器１の内部に連通する開口２ａが設けられている。図示の例では筒状体２の上端面は開放されているが、この上端面は閉塞されていても良い。また、筒状体２の下側の部位は反応容器１の内側に配置され、筒状体２の上側の部位は反応容器１よりも上方に突出している。
【００４１】
また、この筒状体２の下端の開口２ａは、反応容器１内の混合液４の液面よりも、下方に配置される。すなわち、筒状体２の下端部は、反応容器１内の混合液４に浸漬される。
【００４２】
この筒状体２の前記上側の部位の側面には、原料供給口１１が設けられている。この原料供給口１１は、筒状体２の内側と外側とを連通する。また、原料供給口１１の開口部分の下端縁からは、筒状体２の外側の斜め上方に向けて、ガイド板１２（シュート）が延出している。
【００４３】
また、筒状体２の上側の部位には、原料供給口１１よりも下方において、筒状体２から分岐する捕集管１３の一端が接続している。この捕集管１３の内部は、筒状体２の内部に連通している。
【００４４】
前記液体吐出手段３について説明する。この液体吐出手段３は、液体循環用配管１４及び吐出ノズル１５を具備する。
【００４５】
液体循環用配管１４は、反応容器１及び筒状体２の外側に配置されている。この液体循環用配管１４は、反応容器１と筒状体２とを接続する。また、液体循環用配管１４の一端は、反応容器１に接続され、反応容器１の内部と連通している。また、液体循環用配管１４の一端と前記反応容器１との接続位置は、前記反応容器１内の混合液４の液面よりも下方の位置である。また、液体循環用配管１４の他端部は、筒状体２の前記上側の部位の側面を貫通して、前記筒状体２の内部に配置されている。また、この液体循環用配管１４の他端部には、吐出ノズル１５が設けられている。この吐出ノズル１５の配置位置は、前記原料供給口１１よりも下方であり、且つ筒状体２と捕集管１３との接続位置よりも上方である。また、吐出ノズル１５は、筒状体２の内部における混合液４の液面に向けて、下向きに開口している。この吐出ノズル１５は、液体をシャワー状に吐出し、この液体が筒状体２の内部における混合液４の液面全体に亘って降りかかるようにすることが好ましい。
【００４６】
また、液体循環用配管１４には、ポンプ１６及び開閉弁１７が設けられている。前記ポンプ１６は、前記開閉弁１７が開いた状態で、反応容器１内の混合液４を、液体循環用配管１４を通じて、液体循環用配管１４の始端から終端に向けて流動させる。
【００４７】
前記第一原料供給機構８について説明する。この第一原料供給機構８は、固体状の第一原料５を前記反応容器１の内部へ供給する。この第一原料供給機構８は、前記筒状体２及び原料供給機１８によって、構成される。原料供給機１８は、筒状体２の原料供給口１１を通じて、第一原料５を筒状体２の内部に投入する。このため、第一原料５が筒状体２の内部を通じて反応容器１の内部に供給される。図示の例では、原料供給機１８は、ホッパー１９及びフィーダー２０を具備する。ホッパー１９には第一原料５が投入され、このホッパー１９を介して第一原料５がフィーダー２０に供給される。フィーダー２０は、ホッパー１９から供給された第一原料５を、筒状体２の原料供給口１１へ供給する。フィーダー２０としてはベルトフィーダーが設けられている。尚、フィーダー２０としては、その他一般的な公知の粉体輸送装置を適宜適用することも可能である。このフィーダー２０の終端は、ガイド板１２の上方に配置されている。またフィーダー２０の始端の上方に、ホッパー１９が配設されている。このため、ホッパー１９がフィーダー２０の始端に第一原料５を供給し、この第一原料５をフィーダー２０が搬送し、この第一原料５がフィーダー２０の終端からガイド板１２上に落下する。第一原料５はガイド板１２上を滑落し、原料供給口１１に到達する。
【００４８】
前記第二原料供給機構９について説明する。この第二原料供給機構９は、第二原料を、反応容器１内へ供給する。
【００４９】
この第二原料供給機構９は、供給用タンク２１及び供給用配管２２を具備する。供給用タンク２１は、第二原料の溶液６を貯留する容器である。ここで、前記第二原料の溶液６は、第二原料を溶解させて得られる溶液である。
【００５０】
前記供給用配管２２は、反応容器１と供給用タンク２１とを接続する。この供給用配管２２の終端は、反応容器１に接続され、この反応容器１の内部と連通している。図示の例では、供給用配管２２の終端と反応容器１との接続位置は、反応容器１内の混合液４の液面よりも上方である。但し、供給用配管２２にポンプ等の移送手段を設けて、この移送手段により溶液６を供給用タンク２１から反応容器１へ移送する場合には、前記供給用配管２２の終端の接続位置は特に制限されない。また、供給用配管２２の始端は、供給用タンク２１に接続され、この供給用タンク２１の内部と連通している。供給用配管２２の始端と供給用タンク２１との接続位置は、供給用タンク２１内の第二原料の溶液６の液面よりも下方であり、図示の例では供給用タンク２１の底部である。また、供給用配管２２には、開閉弁２３が設けられている。
【００５１】
また、供給用タンク２１の底面は、反応容器１内の混合液４の液面よりも上方に配置されている。このため、開閉弁２３を開くと、供給用配管２２を通じて、供給用タンク２１から反応容器１へ、第二原料の溶液６が供給される。
【００５２】
また、供給用配管２２にポンプを設けても良い。この場合、開閉弁２３を開くと共に、ポンプを作動させることで、供給用配管２２を通じて、供給用タンク２１から反応容器１へ、第二原料の溶液６を供給することができる。この場合、供給用タンク２１の底面を、反応容器１内の混合液４の液面よりも上方に配置する必要はない。
【００５３】
前記減圧手段７について説明する。この減圧手段７は、前記捕集管１３、排気ガス処理装置２４、流量調整弁２５、及び気体輸送機（排風機）２６を、具備する。排気ガス処理装置２４、流量調整弁２５、及び気体輸送機２６は、前記捕集管１３の途中に設置されている。
【００５４】
この減圧手段７は、前記筒状体２の内部の気圧を大気圧未満に減圧する機能を有する。また、本実施形態では、減圧手段７は、筒状体２の内部の気体を捕集し、この気体を浄化した後、反応装置の外部に放出する機能も有する。
【００５５】
前記捕集管１３の始端は、叙述の通り筒状体２に接続され、この捕集管１３の終端は外部に開放されている。
【００５６】
前記排気ガス処理装置２４は、捕集管１３を流通する気体を浄化する機能を有する。この排気ガス処理装置２４としては、例えば充填塔、段塔、スクラバー、スプレー塔、濡壁塔、気泡塔、気泡攪拌塔等を設けることができる。
【００５７】
前記気体輸送機２６は、捕集管１３を通じて筒状体２の内部の気体を吸引し、この気体を捕集管１３の終端から外部に放出するための、駆動力を提供するものであり、例えばブロア、コンプレッサ、ファン等を設けることができる。
【００５８】
前記流量調整弁２５は、開度を調整することにより、捕集管１３を流通する気体の流量を調整する。この流量調整弁２５の開度を調整することで、筒状体２の内部の気圧を調整することができる。
【００５９】
この減圧手段７は、前記筒状体２の内部の気圧（Ｐ）と、大気圧（Ｐ０）との差（Ｐ０−Ｐ）が、３．９２ｈＰａ（４０ｍｍＨ2Ｏ）以下となる範囲で、前記筒状体２の内部の気圧を減圧することができる。
【００６０】
前記熟成反応容器２７について説明する。この熟成反応容器２７には、前記反応容器１から反応後の混合液４（以下、生成液３４という。）が供給される。このとき、生成液３４中には未反応の第一原料５と第二原料とが残存している場合がある。この生成液３４中に残存する第一原料５と第二原料との化学反応が、前記熟成反応容器２７内で、更に進行する。この熟成反応容器２７の材質は、前記生成液３４中の化学物質に対して高い耐食性能を有する材質から、適宜選択される。
【００６１】
前記熟成反応容器２７は、攪拌機２８を備える。この攪拌機２８は、熟成反応容器２７に貯留されている生成液３４を攪拌する。
【００６２】
前記熟成反応容器２７と前記反応容器１とは、生成液供給管２９によって接続されている。前記生成液供給管２９の始端は反応容器１に接続され、この反応容器１の内側に連通している。この生成液供給管２９の始端と反応容器１との接続位置は、反応容器１の底部である。また、生成液供給管２９の終端は、熟成反応容器２７に接続され、この熟成反応容器２７の内側に連通している。また、この生成液供給管２９には、開閉弁３０が設けられている。
【００６３】
また、図示の例では、熟成反応容器２７の配置位置は、反応容器１の配置位置よりも下方である。但し、生成液供給管２９にポンプ等の移送手段を設けて、この移送手段により生成液３４を反応容器１から熟成反応容器２７へ圧送する場合には、前記熟成反応容器２７の配置位置は特に制限されない。
【００６４】
次に、本実施形態の具体的な使用形態を説明する。
【００６５】
まず、前記供給用タンク２１に第二原料の溶液６を貯留する。生成液供給管２９の開閉弁３０は閉じておく。
【００６６】
この状態で、前記供給用配管２２の開閉弁２３を開くと、第二原料の溶液６が、供給用配管２２を通じて、供給用タンク２１から反応容器１へ供給される。
【００６７】
反応容器１内に所定量の第二原料の溶液６が貯留されたら、前記開閉弁２３を閉じて、反応容器１への第二原料の溶液６の供給を停止する。このとき、前記筒状体２の下端部の開口２ａが、前記反応容器１内の第二原料の溶液６の液面よりも下方に位置する状態とする。
【００６８】
次に、前記液体循環用配管１４の開閉弁１７を開くと共にポンプ１６を作動させる。このとき、前記反応容器１内の第二原料の溶液６の一部が、前記液体循環用配管１４に流入し、前記筒状体２の内側において、吐出ノズル１５から吐出される。
【００６９】
また、前記気体輸送機２６を作動させて、筒状体２の内側の気圧を減圧する。
【００７０】
また、前記反応容器１の攪拌機１０を作動させて、第二原料の溶液６を攪拌する。
【００７１】
この状態で、前記原料供給機１８のホッパー１９に粉粒体状の第一原料５を投入すると共に、フィーダー２０を作動させる。これにより、第一原料５が、筒状体２の内側を通じて、前記反応容器１内に供給される。
【００７２】
このように前記反応容器１内に第一原料５と第二原料とが供給されたら、反応容器１内の第一原料５と第二原料とを含む混合液４中で、第一原料５と第二原料とが化学反応を起こし、この混合液４中で、目的とする反応生成物が生成する。この化学反応に伴って生成する副生成気体は、混合液４中で気泡となり、上方に浮かび上がる。このため、混合液４の液面上には、前記副生成気体による気泡の層３１が形成される。このとき、筒状体２の下端の開口２ａが、混合液４の液面よりも下方に配置されている。
【００７３】
ここで、前記化学反応は、混合液４中における第一原料５が供給される位置、すなわち前記筒状体２の内側において、最も激しく進行する。このため、前記気泡は、主に筒状体２の内側で発生する。
【００７４】
また、上記化学反応が進行している間、前記液体循環用配管１４には前記反応容器１内の混合液４が流入し、この混合液４が、前記筒状体２の内側において前記吐出ノズル１５から吐出される。前記吐出ノズル１５から吐出された混合液４は、筒状体２の内側で前記気泡の層３１に衝突し、この気泡を破泡させる。このため、前記気泡を筒状体２の内側で集中的に発生させると共に、この気泡を効率良く破泡させることができる。
【００７５】
このように前記筒状体２の内側で前記気泡を破泡させるため、前記筒状体２の内側における前記気泡の層３１の厚みを薄くすることができる。このため、反応容器１内に供給される粉粒体状の第一原料５が、前記気泡の層３１に引っ掛かるような事態が起こることを、防ぐことができ、第一原料５の供給効率が良くなる。
【００７６】
ここで、第二原料の溶液６と第一原料５とを混合する場合、第二原料の溶液６中の第二原料の含有量が充分であれば、化学反応に伴う副生成気体の発生量は、第一原料５の物質量（モル量）の値（ａ）と、前記副生成気体を１モル発生させるために要する第一原料５のモル数の値（ｂ）とを乗じた値（ａ×ｂ）（以下、「基準モル量」という）に比例する。一方、前記液体吐出手段３による気泡の破泡の度合いは、前記液体吐出手段３によって吐出される液体の吐出量に依存する。このため、本実施形態の反応装置において、筒状体２の内側における気泡の層３１の厚みは、反応容器１へ供給される第一原料５の、単位時間ごとの基準モル量（以下、「基準供給速度」という）と、液体吐出手段３によって吐出される液体の吐出量とに依存する。特に、前記基準供給速度を、１分間あたりに供給される第一原料５の基準モル量の値（Ａ）で表し、前記液体の吐出量の値を、ｋｇ／ｍｉｎ単位の値（Ｂ）で表した場合、両者の値の比（Ｂ／Ａ）が０．４以上であれば、前記気泡の層３１の厚みを充分に薄くすることができる。尚、本実施形態では、液体吐出手段３による液体の吐出量は、吐出ノズル１５から吐出される混合液４の吐出量である。
【００７７】
また、上記化学反応が進行している間、前記筒状体２の内部の気圧は、減圧手段７によって、大気圧未満に減圧されているため、前記筒状体２の内面に結露による液滴の付着が生じることが防止される。このため、前記筒状体２の内側を落下する粉粒体状の第一原料５が、前記筒状体２の内面に付着して原料供給の不具合が生じることを防止することができ、第一原料５の供給効率が良くなる。
【００７８】
ここで、前記結露が発生する理由、及び前記結露の発生を防止することができる理由は、次の通りである。前記反応容器１中で進行する化学反応により発生する気泡中には、前記反応容器１内の混合液４の蒸気が混入する。このため、前記気泡が破泡すると、筒状体２内には前記副生成気体だけでなく、前記混合液４の蒸気も充満する。筒状体２の内部が減圧されていないと、この筒状体２の内部における混合液４の蒸気の分圧が高くなり、筒状体２の内面に結露が生じる。また、前記液体吐出手段３によって混合液４を筒状体２の内部で吐出する際に、この混合液４の飛沫が筒状体２の内面に付着することもある。
【００７９】
しかし、前記のように筒状体２の内部を減圧すると、筒状体２の内部で混合液４の蒸気の分圧が高くなることが防止され、結露の発生が防止される。
【００８０】
また、減圧手段７を用いて筒状体２の内部を減圧する際、この筒状体２の内部の気体は前記捕集管１３を通じて反応装置の外部に放出される。このとき、前記気体に混入されている混合液４の蒸気中に、環境汚染物質が含まれている場合には、自然環境を汚染してしまうおそれがある。しかし、本実施形態では、筒状体２の内部の気体は気体輸送機２６による駆動力によって捕集管１３に流入し、排気ガス処理装置２４に送られる。この気体は排気ガス処理装置２４によって浄化された後、反応装置の外部に放出される。このため、筒状体２の内部の気体に環境汚染物質が含まれていても、この気体を浄化した後に外部に放出することができる。例えば第二原料としてフッ酸等の酸を用いている場合、筒状体２の内部の気体には前記フッ酸等の酸が混入されるが、このような酸が反応装置の外部に放出されることを防ぐことができる。また、反応装置に酸を含む気体が充満することを防ぐことができ、この酸を含む気体による反応装置の腐食の発生を防止することもできる。
【００８１】
更に、化学反応に伴う副生成気体の発生に伴い、筒状体２の内部の気体が上昇する。この気体が筒状体２の原料供給口１１から吹き出すと、原料供給口１１からの第一原料５の供給が阻害されるおそれがある。しかし、本実施形態では、減圧手段７における筒状体２と捕集管１３との接続位置を、筒状体２の原料供給口１１よりも下方としている。このため、筒状体２の内部を上昇する気体は原料供給口１１に達する前に捕集管１３に流入し、第一原料５の供給が阻害されることがなくなる。
【００８２】
ここで、叙述のように、前記筒状体２の内部の気圧と、大気圧との差（Ｐ０−Ｐ）は、３．９２ｈＰａ（４０ｍｍＨ2Ｏ）以下であることが好ましい。この気圧の差（Ｐ０−Ｐ）が３．９２ｈＰａを超える場合、筒状体２の内部の気体中における、混合液４中の化学物質の混入量が著しく多くなる。この場合、前記気体を反応装置の外部に放出する際の、浄化処理に必要とされる負担が、過大になる。
【００８３】
次に、反応容器１へ所定量の第一原料５が供給されたら、前記原料供給機１８を停止することで、反応容器１への第一原料５の供給を停止する。前記所定量は、例えば反応容器１内の第二原料に対する第一原料５の化学量論量とすることができ、この所定量は原料供給機１８によって制御することができる。
【００８４】
次に、前記液体吐出手段３を停止し、前記生成液供給管２９の開閉弁３０を開く。この場合、反応容器１の内部の反応後の混合液４（生成液３４）は、生成液供給管２９を通じて熟成反応容器２７に供給される。このとき、生成液３４中には未反応の第一原料５と第二原料が残存している場合がある。その後、前記開閉弁３０を閉じる。次に、前記熟成反応容器２７の攪拌装置を作動させて、前記熟成反応容器２７内の生成液３４を攪拌する。この状態でしばらくの間放置する。これにより、生成液３４中の未反応の第一原料５と第二原料との化学反応を更に進行させる。
【００８５】
次に、前記生成液３４から、反応生成物を分離する。この反応生成物が溶媒に不溶性又は難溶性の固体である場合には、濾過等の適宜の固液分離手段により反応生成物を分離することができる。
【００８６】
ここで、上記反応装置を用い、叙述のように第一原料５と第二原料とを化学反応させて、溶媒に難溶性又は不溶性の固体状の反応生成物を生成すると、前記反応生成物は一段階の化学反応により生成されるため、不純物の混入が少なくなる。
【００８７】
また、前記化学反応は副生成気体の発生を伴うため、前記反応生成物は多孔質状に形成される。このため、前記反応生成物の内部に溶媒が閉じこめられることがなく、反応生成物の純度が更に高くなる。また、この反応生成物に溶媒が付着していても、この溶媒を、遠心分離濾過や吸引濾過等の手法を用いて、反応生成物から容易に除去することができる。従って、濾過により反応生成物と溶媒とを容易に分離することができ、反応生成物を分離する際の処理効率が良くなる。
【００８８】
尚、本実施形態では第二原料供給機構９を設けなくても良い。この場合、反応生成物を得る際は、反応容器１へ第二原料の溶液６を適宜の手段で直接供給して貯留することができる。それ以外は上記と同様にして反応生成物を得ることができる。
【００８９】
（第二の実施形態）
本実施形態において生じる化学反応は、第一の実施形態の場合と同一である。
【００９０】
本実施形態における反応装置の構造を、図２を示して説明する。本実施形態と、第一の実施形態との間の相違点は、次の通りである。
【００９１】
本実施形態では、第二原料供給機構９が、液体吐出手段３としても機能する。第一の実施形態では、第二原料供給機構９の供給用タンク２１と反応容器１とを、供給用配管２２で直接接続している。それに対して、本実施形態では、供給用配管２２は、供給用タンク２１と筒状体２とを接続する。前記液体循環用配管１４の終端は、前記筒状体２の上側の部位の側面を貫通し、この筒状体２の内部に配置されている。この供給用配管２２の終端には、吐出ノズル３２が設けられている。図示の例では、前記吐出ノズル３２の配置位置は、原料供給口１１よりも下方であり、且つ筒状体２と捕集管１３との接続位置よりも上方である。前記吐出ノズル３２は、筒状体２の内部における混合液４の液面に向けて、下向きに開口している。また、吐出ノズル３２は、筒状体２の内部における混合液４の液面に向けて、下向きに開口している。この吐出ノズル３２は、液体をシャワー状に吐出し、この液体が筒状体２の内部における混合液４の液面全体に亘って降りかかるようにすることが好ましい。
【００９２】
また、前記供給用配管２２の始端は、供給用タンク２１に接続され、この供給用タンク２１の内部と連通している。この供給用配管２２と供給用タンク２１との接続位置は、供給用タンク２１内の第二原料の溶液６の液面よりも下方であり、図示の例では供給用タンク２１の底部である。前記供給用配管２２には、開閉弁２３と、ポンプ３３とが設けられている。前記開閉弁２３を開くと共に、前記ポンプ３３を作動させると、供給用タンク２１内の第二原料の溶液６を、供給用配管２２を通じて、筒状体２に供給することができる。この第二原料の溶液６は、筒状体２を通じて、反応容器１へ供給される。
【００９３】
また、第一の実施形態では、前記生成液供給管２９の始端と反応容器１との接続位置は、反応容器１の底部であるが、本実施形態では、前記接続位置は反応容器１の側面である。この接続位置は、筒状体２の下端の位置よりも上方の位置とする。また、この生成液供給管２９には、図１に示すような開閉弁３０は設けられていない。
【００９４】
上記相違点を除けば、本実施形態における反応装置は、第一の実施形態の反応装置と同一の構造を有する。
【００９５】
次に、本実施形態の反応装置の使用形態について説明する。
【００９６】
まず、前記供給用タンク２１に第二原料の溶液６を貯留する。この状態で、前記供給用配管２２の開閉弁２３を開くと共に、ポンプ３３を作動させることで、第二原料の溶液６が、供給用配管２２を通じて、供給用タンク２１から反応容器１へ供給される。このとき第二原料の溶液６は、筒状体２の内側において、吐出ノズル３２から吐出され、この筒状体２の内側を通じて、反応容器１内に供給される。
【００９７】
また、液体循環用配管１４のポンプ１６を作動させる。このとき、前記反応容器１内の第二原料の溶液６の一部が、前記液体循環用配管１４に流入し、前記筒状体２の内側において、吐出ノズル１５から吐出される。
【００９８】
また、捕集管１３の気体輸送機２６を作動させて、筒状体２の内側の気圧を減圧する。
【００９９】
また、前記反応容器１の攪拌機１０を作動させて、第二原料の溶液６を攪拌する。
【０１００】
この状態で、反応容器１内に所定量の第二原料の溶液６が貯留され、前記筒状体２の下端部が、前記反応容器１内の第二原料の溶液６に浸漬された状態となったら、前記原料供給機１８のホッパー１９に粉粒体状の第一原料５を投入すると共に、フィーダー２０を作動させる。これにより、第一原料５を、筒状体２の内側を通じて、前記反応容器１内に供給する。
【０１０１】
このように前記反応容器１内に第一原料５と第二原料とが供給されたら、反応容器１内の第一原料５と第二原料とを含む混合液４中で、第一原料５と第二原料とが化学反応を起こし、この混合液４中に目的とする反応生成物が生成する。この化学反応に伴って生成する副生成気体は、混合液４中で気泡となり、上方に浮かび上がる。このため、混合液４の液面上には、前記副生成気体による気泡の層３１が形成される。このとき、筒状体２の下端の開口２ａが、混合液４の液面よりも下方に配置されている。
【０１０２】
ここで、前記化学反応は、混合液４中における第一原料５が供給される位置、すなわち前記筒状体２の内側において、最も激しく進行する。このため、前記気泡は、主に筒状体２の内側で発生する。
【０１０３】
また、上記化学反応が進行している間、前記液体循環用配管１４には前記反応容器１内の混合液４が流入し、この混合液４が液体循環用配管１４の終端の吐出ノズル１５から吐出される。また、前記供給用配管２２には第二原料の溶液６が流入しており、この第二原料の溶液６が、供給用配管２２の終端の吐出ノズル３２から吐出される。すなわち、前記混合液４と第二原料の溶液６が、筒状体２の内側において各吐出ノズル１５，３２からそれぞれ吐出される。各吐出ノズル１５，３２からそれぞれ吐出された混合液４と第二原料の溶液６とは、筒状体２の内側で前記気泡の層３１に衝突し、この気泡を破泡させる。このため、前記気泡を筒状体２の内側で集中的に発生させると共に、この気泡を効率良く破泡させることができる。
【０１０４】
このため、前記筒状体２の内側における前記気泡の層３１の厚みを薄くすることができ、第一の実施形態と同様に第一原料５の供給効率が良くなる。
【０１０５】
ここで、第一の実施形態の場合と同様に、本実施形態の反応装置において、筒状体２の内側における気泡の層３１の厚みは、反応容器１へ供給される第一原料５の基準供給速度と、液体吐出手段３によって吐出される液体の吐出量とに依存する。特に、前記基準供給速度を、１分間あたりに供給される第一原料５の基準モル量の値（Ａ）で表し、前記液体の吐出量の値を、ｋｇ／ｍｉｎ単位の値（Ｂ）で表した場合、両者の値の比（Ｂ／Ａ）が０．４以上であれば、前記気泡の層３１の厚みを充分に薄くすることができる。尚、本実施形態では、液体吐出手段３による液体の吐出量は、各吐出ノズル１５，３２から吐出される混合液４及び第二原料の溶液６の吐出量を、合算した量である。
【０１０６】
また、上記化学反応が進行している間、前記筒状体２の内部の気圧は、減圧手段７によって、大気圧未満に減圧されているため、前記筒状体２の内面に結露が生じることが防止される。このため、第一の実施形態と同様に第一原料５の供給効率が良くなる。
【０１０７】
また、減圧手段７を用いて筒状体２の内部を減圧する際、この筒状体２の内部の気体は前記捕集管１３を通じて反応装置の外部に放出される。このとき第一の実施形態と同様に、筒状体２の内部の気体に環境汚染物質が含まれていても、この気体を浄化した後に外部に放出することができ、また、反応装置に酸を含む気体が充満することを防ぐことができ、この酸を含む気体による反応装置の腐食の発生を防止することもできる。また、減圧手段７における筒状体２と捕集管１３との接続位置を、筒状体２の原料供給口１１よりも下方とすると、筒状体２の内部を上昇する気体は原料供給口１１に達する前に捕集管１３に流入し、第一原料５の供給が阻害されることがなくなる。
【０１０８】
また、第一の実施形態と同様の理由により、前記筒状体２の内部の気圧と、大気圧との差（Ｐ０−Ｐ）は、３．９２ｈＰａ（４０ｍｍＨ2Ｏ）以下であることが好ましい。
【０１０９】
本実施形態では、第一原料５と第二原料の溶液６を、双方共に反応容器１へ連続的に供給している。このとき、反応容器１内の混合液４の液面位置が、この反応容器１の側面における生成液供給管２９の接続位置に達したら、反応容器１内の反応後の混合液４（生成液３４）はオーバーフローして、生成液供給管２９に流入し、熟成反応容器２７へ供給される。このとき、この生成液３４中には未反応の第一原料５及び第二原料が残存している場合がある。
【０１１０】
熟成反応容器２７では、攪拌機２８を作動させて、この熟成反応容器２７内の生成液３４を攪拌する。これにより、生成液３４中の未反応の第一原料５と第二原料との化学反応を更に進行させる。
【０１１１】
次いで、前記生成液３４から、反応生成物を分離する。この反応生成物が溶媒に不溶性又は難溶性の固体である場合には、濾過等の適宜の固液分離手段により反応生成物を分離することができる。
【０１１２】
本実施形態では、第一の実施形態と同様に、第一原料５と第二原料との化学反応により生成する反応生成物は一段階の化学反応により生成されるため、不純物の混入が少なくなる。また、第一の実施形態と同様に前記化学反応は副生成気体の発生を伴うため、前記反応生成物は多孔質状に形成され、従って、濾過により反応生成物と溶媒とを容易に分離することができ、反応生成物を分離する際の処理効率が良くなる。
【０１１３】
また、特に本実施形態のように第二原料の溶液６を反応容器１に連続的に供給すると共に、反応容器１内の反応後の混合液４（生成液３４）を熟成反応容器２７へ連続的に供給すると、反応容器１内で第一原料５と第二原料とを連続的に反応させることができる。この場合、反応容器１の寸法を小さくしても高い処理効率で第一原料５と第二原料とを化学反応させ、前記化学反応を高効率で起こさせることができる。このため、反応装置全体の小型化を図ることができる。
【０１１４】
上記のように本発明の実施形態を挙げたが、本発明の精神と範囲に反することなしに、広範に異なる実施形態を構成することができることは明白である。従って、本発明は、特許請求の範囲において限定した以外は、特定の実施形態に制約されるものではない。
【実施例】
【０１１５】
以下、本発明を、実施例を挙げて更に詳述する。
【０１１６】
（実施例１）
図１に示す構成の反応装置を用い、第一原料５として炭酸カルシウムを、第二原料の溶液６として５％フッ酸水溶液を用いた。炭酸カルシウムとしては、目開き４４μｍの篩いを通過する粉体状のものを用いた。
【０１１７】
まず、供給用タンク２１から反応容器１内に、６０℃の５％フッ酸水溶液を１００ｋｇ供給した。
【０１１８】
この状態で攪拌機１０、液体吐出手段３及び減圧手段７を作動させると共に、原料供給機１８を作動させた。このときの吐出ノズル１５からの液体の吐出量は、２２ｋｇ／ｍｉｎとした。また、筒状体２の内部の気圧Ｐと大気圧Ｐ０との差（Ｐ０−Ｐ）が、０．４９ｈＰａとなるようにした。また、第一原料５である炭酸カルシウムの供給速度は７５０ｇ／ｍｉｎとし、この炭酸カルシウムの供給量の総量は１２．５ｋｇとした。
【０１１９】
次に、炭酸カルシウムの供給を終了した後、反応容器１内の混合液４の表面の気泡が消失したら、反応後の混合液４（生成液３４）を熟成反応容器２７に供給し、攪拌機２８を作動させた状態で２０分間放置した。
【０１２０】
次に、前記混合液４をＮｏ．５Ｃの濾紙を用いて、吸引圧力（絶対圧）０．０４ＭＰａの条件で吸引濾過し、目的物であるフッ化カルシウムを得た。
【０１２１】
（実施例２，３）
炭酸カルシウムの供給速度を実施例２では１５００ｇ／ｍｉｎに、実施例３では２２５０ｇ／ｍｉｎに変更した。それ以外は実施例１と同様にして、フッ化カルシウムを得た。
【０１２２】
（実施例４）
図２に示す構成の反応装置を用い、第一原料５として炭酸カルシウムを、第二原料の溶液６として５％フッ酸水溶液を用いた。炭酸カルシウムとしては、目開き４４μｍの篩いを通過する粒径を有する、粉体状のものを用いた。
【０１２３】
まず、供給用タンク２１に６０℃のフッ酸水溶液が貯留されている状態で、供給用配管２２の開閉弁２３を開くと共に、ポンプ３３を作動させて、吐出ノズル３２からフッ酸水溶液を吐出した。このときのフッ酸水溶液の吐出量は、６ｋｇ／ｍｉｎとした。
【０１２４】
このように反応容器１にフッ酸水溶液を供給することで、反応容器１内のフッ酸水溶液の液面が、筒状体２の下端よりも上方に位置するようになった後、攪拌機１０、液体吐出手段３及び減圧手段７を作動させると共に、原料供給機１８を作動させた。また、熟成反応容器２７の攪拌機２８も作動させた。このときの吐出ノズル１５からの液体の吐出量は、２０ｋｇ／ｍｉｎとした。また、筒状体２の内部の気圧は、大気圧よりも０．４９ｈＰａだけ低い圧力とした。また、第一原料５である炭酸カルシウムの供給速度は７５０ｇ／ｍｉｎとし、この炭酸カルシウムの供給量の総量は１２．５ｋｇとした。
【０１２５】
このとき、反応容器１にはフッ酸水溶液と炭酸カルシウムとが連続的に供給され、また、反応容器１からオーバーフローした反応後の混合液４（生成液３４）は、生成液供給管２９を通じて熟成反応容器２７へ連続的に供給された。このとき反応容器１内の混合液４の量は１４Ｌに維持された。
【０１２６】
次に、供給用タンク２１から反応容器１へのフッ酸水溶液の供給量の総量が１００ｋｇに達したら、供給用配管２２の開閉弁２３を閉じると共に、ポンプ３３を停止させて、前記フッ酸水溶液の供給を停止した。
【０１２７】
上記フッ酸水溶液の供給停止後、２０分間経過してから、熟成反応容器２７内の混合液４をＮｏ．５Ｃの濾紙を用いて、吸引圧力（絶対圧）０．０４ＭＰａの条件で吸引濾過し、目的物であるフッ化カルシウムを得た。
【０１２８】
（実施例５，６）
炭酸カルシウムの供給速度を実施例５では１５００ｇ／ｍｉｎに、実施例６では２２５０ｇ／ｍｉｎに変更した。それ以外は実施例４と同様にして、フッ化カルシウムを得た。
【０１２９】
（実施例７）
図２に示す構成の反応装置を用い、第一原料５として炭酸カルシウムを、第二原料の溶液６として２．５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液を用いた。前記炭酸カルシウムとしては、目開き４４μｍの篩いを通過する粒径を有する、粉体状のものを用いた。それ以外は実施例４と同様にして、塩化カルシウムを得た。
【０１３０】
（実施例８）
図２に示す構成の反応装置を用い、第一原料５として炭酸ナトリウムを、第二原料の溶液６として５％フッ酸水溶液を用いた。前記炭酸ナトリウムとしては２００メッシュの篩いを通過する粒径を有する、粉体状のもの（２００メッシュアンダーパス品）を用いた。それ以外は実施例４と同様にして、フッ化ナトリウムを得た。
【０１３１】
（実施例９）
図２に示す構成の反応装置を用い、第一原料５として炭酸マグネシウムを、第二原料の溶液６として５％フッ酸水溶液を用いた。前記炭酸マグネシウムとしては２００メッシュの篩いを通過する粒径を有する、粉体状のもの（２００メッシュアンダーパス品）を用いた。それ以外は実施例４と同様にして、フッ化マグネシウムを得た。
【０１３２】
（実施例１０〜１９）
実施例１において、炭酸カルシウムの基準供給速度Ａと、液体吐出手段３による液体吐出量Ｂとを、下記表２に示すように変更した。それ以外は実施例１と同様にして、フッ化カルシウムを得た。
【０１３３】
（実施例２０〜２２）
実施例１において、筒状体２の内部の気圧Ｐと大気圧Ｐ０との差（Ｐ０−Ｐ）が、実施例２０では１．４７ｈＰａ、実施例２１では２．４５ｈＰａ、実施例２２では２．９４ｈＰａとなるようにした。それ以外は実施例１と同様にして、フッ化カルシウムを得た。
【０１３４】
（比較例１）
実施例１における反応装置において、筒状体２、液体吐出手段３及び減圧手段７を設けず、原料供給機１８から直接第一原料５を反応容器１に供給するようにした（図３参照）。それ以外は実施例１と同様の反応装置を用い、第一原料５として炭酸カルシウムを、第二原料の溶液６として５％フッ酸水溶液を用いた。炭酸カルシウムとしては、目開き４４μｍの篩いを通過する粉体状のものを用いた。
【０１３５】
まず、供給用タンク２１から反応容器１内に、６０℃の５％フッ酸水溶液を１００ｋｇ供給した。
【０１３６】
この状態で攪拌機１０を作動させると共に、原料供給機１８を作動させた。このとき、第一原料５である炭酸カルシウムの供給速度は７５０ｇ／ｍｉｎとし、この炭酸カルシウムの供給量の総量は１２．５ｋｇとした。
【０１３７】
次に、炭酸カルシウムの供給を終了した後、反応容器１内の混合液４の表面の気泡が消失したら、反応後の混合液４（生成液３４）を熟成反応容器２７に供給し、攪拌機１０を作動させた状態で２０分間放置した。
【０１３８】
次に、前記混合液４をＮｏ．５Ｃの濾紙を用いて、吸引圧力（絶対圧）０．０４ＭＰａの条件で吸引濾過し、目的物であるフッ化カルシウムを得た。
【０１３９】
（比較例２）
炭酸カルシウムの供給速度を１５００ｇ／ｍｉｎに変更した以外は、比較例１と同様にして、フッ化カルシウムを得た。
【０１４０】
（比較例３）
炭酸カルシウムの供給速度を２２５０ｇ／ｍｉｎに変更した以外は、比較例１と同様にして、フッ化カルシウムを得た。
【０１４１】
（比較例４）
第一原料５として水酸化カルシウムを用いた以外は、比較例１と同様にして、フッ化カルシウムを得た。
【０１４２】
（比較例５）
第一原料５として塩化カルシウムを用いた以外は、比較例１と同様にして、フッ化カルシウムを得た。
【０１４３】
（比較例６）
実施例１における反応装置において、減圧手段７を設けなかった以外は実施例１と同様の反応装置を用い、第一原料５として炭酸カルシウムを、第二原料の溶液６として５％フッ酸水溶液を用いた。炭酸カルシウムとしては、目開き４４μｍの篩いを通過する粉体状のものを用いた。
【０１４４】
まず、供給用タンク２１から反応容器１内に、６０℃の５％フッ酸水溶液を１００ｋｇ供給した。
【０１４５】
この状態で攪拌機１０及び液体吐出手段３を作動させると共に、原料供給機１８を作動させた。このときの吐出ノズル１５からの液体の吐出量は、２２ｋｇ／ｍｉｎとした。また、第一原料５である炭酸カルシウムの供給速度は７５０ｇ／ｍｉｎとし、この炭酸カルシウムの供給量の総量は１２．５ｋｇとした。
【０１４６】
次に、炭酸カルシウムの供給を終了した後、反応容器１内の混合液４の表面の気泡が消失したら、この混合液４を熟成反応容器２７に供給し、攪拌機１０を作動させた状態で２０分間放置した。
【０１４７】
次に、前記混合液４をＮｏ．５Ｃの濾紙を用いて、吸引圧力（絶対圧）０．０４ＭＰａの条件で吸引濾過し、目的物であるフッ化カルシウムを得た。
【０１４８】
（評価試験１）
実施例１〜６について、第一原料５と第二原料との反応開始後の、筒状体２の内側における気泡の層３１の厚みの経時変化を測定した。また、比較例１〜３について、第一原料５と第二原料との反応開始後の、反応容器１内での気泡の層３１の厚みの経時変化を測定した。
【０１４９】
その結果を図４〜６に示す。図４は実施例１〜３、図５は実施例４〜６、図６は比較例１〜３についての結果である。
【０１５０】
この結果、図１に示す構成の反応装置を用いると共に第一原料５の供給速度を変化させた実施例１〜３、並びに図２に示す構成の反応装置を用いると共に第一原料５の供給速度を変化させた実施例４〜６では、気泡の層３１の厚みは薄く、また目視で観察してもこの気泡の層３１に第一原料５が引っ掛かるようなことがなかった。
【０１５１】
これに対して、図３に示す構成の反応装置を用いると共に第一原料５の供給速度を変化させた比較例１〜３では、気泡の層３１の厚みは厚くなり、特に比較例３では気泡の層３１が反応容器１からオーバーフローした。また、目視で観察した場合、この気泡の層３１に第一原料５の引っかかりが生じ、混合液４中への第一原料５の供給が阻害されていた。
【０１５２】
また、図７に実施例１，４及び比較例１についての結果を示す。図中の点線は、反応容器１への第一原料５の供給を終了した時点を示す。図示のように、実施例１，４では第一原料５の供給を終了した後、速やかに気泡の層３１が消失したが、比較例１では第一原料５の供給を終了した後も、長時間気泡の層３１が残存した。
【０１５３】
また、実施例７〜１０についても、同様に反応容器１内での気泡の層３１の厚みの経時変化を測定しところ、実施例４とほぼ同一の結果が得られた。
【０１５４】
（評価試験２）
実施例１，４及び比較例４，５で得られたフッ化カルシウムにつき、イオン電極法にて純度を測定すると共に、濾過定数を導出した。前記濾過定数は、生成液３４の吸引濾過により濾別されたフッ化カルシウムの重量（Ｇ）を、吸引濾過時の吸引圧力（Ｖ）、濾紙の面積（Ｓ）及び濾過に要した時間（Ｔ）で除した値（Ｇ／（Ｖ×Ｓ×Ｔ））で表した。
【０１５５】
この結果を下記表１に示す。
【０１５６】
【表１】
【０１５７】
上記結果から明らかなように、化学反応時に気体成分（二酸化炭素）の発生を伴う実施例１，４では、水酸化カルシウムに比してコスト的に有利な炭酸塩を使用しつつ、高純度のフッ化カルシウムを得ることができた。また実施例１，４では濾過定数が大きく、濾過による分離が容易であったのに対して、比較例４では濾過定数が低く、また比較例５では得られたフッ化カルシウムの粒径があまりに小さいため、ＮＯ．５Ｃの濾紙では濾別できなかった。
【０１５８】
（評価試験３）
実施例１０〜１９について、第一原料５と第二原料との反応開始から、２分後の時点での、筒状体２の内側における気泡の層３１の厚み、及び筒状体２の外側における気泡の層３１の厚みを測定した。その結果、下記表２及び図８に示す。図８中の□は筒状体２の内側における気泡の層３１の厚みを、◇は筒状体２の外側における気泡の層３１の厚みを、それぞれ示す。
【０１５９】
【表２】
【０１６０】
この結果から、気泡の層３１の厚みは、炭酸カルシウムの基準供給速度Ａと、液体吐出量Ｂとの比Ｂ／Ａの値が大きくなるほど低減し、またこの気泡の層３１の厚みは、前記Ｂ／Ａの値が０．４以上となると著しく小さくなることが、確認された。
【０１６１】
（評価試験４）
実施例１，２０〜２２、並びに比較例６について、反応装置の稼働状況を観察した。この結果、減圧手段７を設けなかった比較例６では、原料供給口１１から気体が吹き出して、炭酸カルシウムの一部が筒状体２の内部に投入されずにこぼれ落ちてしまった。また、筒状体２の上部の内面には液滴の付着が生じ、このため筒状体２の内面に炭酸カルシウムが付着して原料供給の不具合が生じた。それに対して、実施例１，２０〜２２では、いずれも原料供給口１１からの気体の吹き出しは生じず、また筒状体２には液滴の付着は生じなかった。
【図面の簡単な説明】
【０１６２】
【図１】本発明の第一の実施形態を示す概略図である。
【図２】本発明の第二の実施形態を示す概略図である。
【図３】比較例１〜５において用いられた反応装置の構成を示す概略図である。
【図４】実施例１〜３において、反応装置にて化学反応を進行させた場合の、反応容器における気泡の層の厚みの経時変化を示すグラフである。
【図５】実施例４〜５において、反応装置にて化学反応を進行させた場合の、反応容器における気泡の層の厚みの経時変化を示すグラフである。
【図６】比較例１〜３において、反応装置にて化学反応を進行させた場合の、反応容器における気泡の層の厚みの経時変化を示すグラフである。
【図７】実施例１，４及び比較例１において、反応装置にて化学反応を進行させた場合の、反応容器における気泡の層の厚みの経時変化を示すグラフである。
【図８】実施例１０〜１９について、炭酸カルシウムの基準供給速度と液体吐出量との比に対する、反応容器内の筒状体の内側における気泡の層の厚み、及び筒状体の外側における気泡の層の厚みを測定した結果を示すグラフであり、□は筒状体の内側における気泡の層の厚みを、◇は筒状体の外側における気泡の層の厚みを、それぞれ示す。
【符号の説明】
【０１６３】
１ 反応容器
２ 筒状体
２a 開口
３ 液体吐出手段
４ 混合液
５ 第一原料
６ 第二原料の溶液
７ 減圧手段
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも一種の化学物質を含む第一原料と、少なくとも一種の化学物質を含む第二原料とを含む混合液中で、気体の発生を伴う化学反応を起こさせて、前記混合液中に目的とする反応生成物を生成するために用いられる反応装置であって、
下記の構成を具備することを特徴とする、
反応容器、前記反応容器は、前記混合液が貯留され、又は連続的に供給され、この反応容器内で前記化学反応が起こる、
筒状体、前記筒状体の下端の開口は、前記反応容器内の混合液の液面よりも下方に配置され、この筒状体の内部を通じて、前記第一原料が、前記反応容器へ供給される、
液体吐出手段、前記液体吐出手段は、前記筒状体の内部を通じて、液体を前記反応容器の内部へ吐出する。
【請求項２】
請求項１に記載の反応装置において、
前記液体吐出手段が、前記反応容器内の混合液の一部を取り出して、この混合液を前記反応容器の内部へ吐出する。
【請求項３】
請求項１に記載の反応装置において、
前記液体吐出手段が、前記第二原料の溶液を前記反応容器の内部へ吐出する、
前記反応容器は、この反応容器に貯留されている混合液の量が一定量を超えた場合に、前記混合液を反応容器の外部に導出して、反応容器内に貯留されている混合液の量を前記一定量に維持する。
【請求項４】
請求項１に記載の反応装置において、
前記筒状体の内部の気圧を大気圧未満まで減圧する減圧手段を具備する。
【請求項５】
請求項４に記載の反応装置において、
前記減圧手段が、前記筒状体の内部の気体を吸引して捕集し、この気体を浄化し、浄化後の前記気体を外部に放出する。
【請求項６】
請求項１に記載の反応装置において、
前記第一原料が炭酸塩又は重炭酸塩であり、前記第二原料が酸である。
【請求項７】
請求項１に記載の反応装置を用いることによって、前記第一原料と第二原料とを化学反応させ、目的とする反応生成物を生成することを特徴とする反応生成物の製造方法。
【請求項１】
少なくとも一種の化学物質を含む第一原料と、少なくとも一種の化学物質を含む第二原料とを含む混合液中で、気体の発生を伴う化学反応を起こさせて、前記混合液中に目的とする反応生成物を生成するために用いられる反応装置であって、
下記の構成を具備することを特徴とする、
反応容器、前記反応容器は、前記混合液が貯留され、又は連続的に供給され、この反応容器内で前記化学反応が起こる、
筒状体、前記筒状体の下端の開口は、前記反応容器内の混合液の液面よりも下方に配置され、この筒状体の内部を通じて、前記第一原料が、前記反応容器へ供給される、
液体吐出手段、前記液体吐出手段は、前記筒状体の内部を通じて、液体を前記反応容器の内部へ吐出する。
【請求項２】
請求項１に記載の反応装置において、
前記液体吐出手段が、前記反応容器内の混合液の一部を取り出して、この混合液を前記反応容器の内部へ吐出する。
【請求項３】
請求項１に記載の反応装置において、
前記液体吐出手段が、前記第二原料の溶液を前記反応容器の内部へ吐出する、
前記反応容器は、この反応容器に貯留されている混合液の量が一定量を超えた場合に、前記混合液を反応容器の外部に導出して、反応容器内に貯留されている混合液の量を前記一定量に維持する。
【請求項４】
請求項１に記載の反応装置において、
前記筒状体の内部の気圧を大気圧未満まで減圧する減圧手段を具備する。
【請求項５】
請求項４に記載の反応装置において、
前記減圧手段が、前記筒状体の内部の気体を吸引して捕集し、この気体を浄化し、浄化後の前記気体を外部に放出する。
【請求項６】
請求項１に記載の反応装置において、
前記第一原料が炭酸塩又は重炭酸塩であり、前記第二原料が酸である。
【請求項７】
請求項１に記載の反応装置を用いることによって、前記第一原料と第二原料とを化学反応させ、目的とする反応生成物を生成することを特徴とする反応生成物の製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【公開番号】特開２００８−４３９２３（Ｐ２００８−４３９２３Ａ）
【公開日】平成２０年２月２８日（２００８．２．２８）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００６−２２４４８８（Ｐ２００６−２２４４８８）
【出願日】平成１８年８月２１日（２００６．８．２１）
【出願人】（０００２２２８７５）東洋電化工業株式会社 (11)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２０年２月２８日（２００８．２．２８）
【国際特許分類】
【出願日】平成１８年８月２１日（２００６．８．２１）
【出願人】（０００２２２８７５）東洋電化工業株式会社 (11)
【Ｆターム（参考）】
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