炉心溶融物の処理方法
【課題】放射性物質、Ｆｅ、Ｚｒをそれぞれ別々に分離して回収する炉心溶融物の処理方法を提供する。
【解決手段】炉心溶融物の処理方法は、炉心溶融物を陽極に装荷し（Ｓ１１）、陰極に金属Ｚｒを電解析出させる工程（Ｓ１２）と、交換した陰極に金属Ｆｅを電解析出させる工程（Ｓ１３）と、第１ガスをバブリングして陽極の雰囲気の酸化性を高める工程（Ｓ１４）と、交換した陰極にＵ酸化物を電解析出させる工程（Ｓ１５）と、第２ガスをバブリングして陽極の雰囲気の酸化性をさらに高める工程（Ｓ１６）と、交換した陰極にＵ酸化物及びＰｕ酸化物の混合物を電解析出させる工程（Ｓ１７）と、陽極に残留する残留物を回収する工程（Ｓ１８）と、電解浴１２に含まれる核分裂生成物を回収する工程（Ｓ１９）と、を含む。
【解決手段】炉心溶融物の処理方法は、炉心溶融物を陽極に装荷し（Ｓ１１）、陰極に金属Ｚｒを電解析出させる工程（Ｓ１２）と、交換した陰極に金属Ｆｅを電解析出させる工程（Ｓ１３）と、第１ガスをバブリングして陽極の雰囲気の酸化性を高める工程（Ｓ１４）と、交換した陰極にＵ酸化物を電解析出させる工程（Ｓ１５）と、第２ガスをバブリングして陽極の雰囲気の酸化性をさらに高める工程（Ｓ１６）と、交換した陰極にＵ酸化物及びＰｕ酸化物の混合物を電解析出させる工程（Ｓ１７）と、陽極に残留する残留物を回収する工程（Ｓ１８）と、電解浴１２に含まれる核分裂生成物を回収する工程（Ｓ１９）と、を含む。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力事故により発生した炉心溶融物の処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
天然ウランの採鉱、精錬、同位体の分離濃縮、燃料集合体への加工、原子力発電所での発電、使用済み核燃料の再処理、及び放射性廃棄物の処分といった通常の核燃料サイクルにおける放射性物質の処理技術が知られている（例えば、特許文献１〜１０）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特許第３９４０６３２号公報
【特許文献２】特許第３８６８６３５号公報
【特許文献３】特許第４５３３５１４号公報
【特許文献４】特許第３５１９５５７号公報
【特許文献５】特許第３５２４２３４号公報
【特許文献６】特許第３１２０００２号公報
【特許文献７】特許第３１９９９３７号公報
【特許文献８】特許第３４８６０４４号公報
【特許文献９】特許第３７６３９８０号公報
【特許文献１０】特許第３８６４２０３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
原子力事故により冷却能力が喪失すると、核燃料の崩壊熱により、燃料集合体及び炉心構造物が過熱融解し、炉心溶融物が発生する可能性がある。
このような炉心溶融物は、圧力容器や格納容器を切断し、これらと一体化して取り出される。このため炉心溶融物は、圧力容器を構成するＦｅ系材料と、格納容器を構成するコンクリート材料と、被覆管やチャンネルボックスを構成するＺｒ材料と、核燃料を構成する酸化ウラン及び酸化プルトニウムと、が混在している。
しかし、このような放射性物質を含む炉心溶融物の処理方法については、石棺処理を除き、これまで提案されていない。
【０００５】
本発明はこのような事情を考慮してなされたもので、放射性物質、Ｆｅ、Ｚｒをそれぞれ別々に分離して回収する炉心溶融物の処理方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明に係る炉心溶融物の処理方法は、炉心溶融物を陽極に装荷し陰極に金属Ｚｒを電解析出させる工程と、交換した陰極に金属Ｆｅを電解析出させる工程と、第１ガスをバブリングして前記陽極の雰囲気の酸化性を高める工程と、交換した陰極にＵ酸化物を電解析出させる工程と、第２ガスをバブリングして前記陽極の雰囲気の酸化性をさらに高める工程と、交換した陰極にＵ酸化物及びＰｕ酸化物の混合物を電解析出させる工程と、前記陽極に残留する残留物を回収する工程と、電解浴に含まれる核分裂生成物を回収する工程と、を含むことを特徴とする。
【０００７】
また本発明に係る炉心溶融物の処理方法は、炉心溶融物を陽極に装荷し陰極に金属Ｚｒを電解析出させる工程と、交換した陰極に金属Ｆｅを電解析出させる工程と、前記陽極に残留する金属酸化物を陰極として電解還元する工程と、前記電解還元された金属を陽極としてこの金属を陰極に電解析出させる工程と、前記陽極に残留する残留物を回収する工程と、電解浴に含まれる核分裂生成物を回収する工程と、を含むことを特徴とする。
【発明の効果】
【０００８】
本発明により、放射性物質、Ｆｅ、Ｚｒをそれぞれ分離して別々に回収する炉心溶融物の処理方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明に係る炉心溶融物の処理方法の第１実施形態を示すフローチャート。
【図２】第１実施形態に係る炉心溶融物の処理システムにおいて炉心溶融物から金属Ｚｒを電解析出させる工程の説明図。
【図３】第１実施形態に係る炉心溶融物の処理システムにおいて炉心溶融物から金属Ｆｅを電解析出させる工程の説明図。
【図４】第１実施形態に係る炉心溶融物の処理システムにおいて炉心溶融物からＵ酸化物を電解析出させる工程の説明図。
【図５】第１実施形態に係る炉心溶融物の処理システムにおいて炉心溶融物からＵ酸化物及びＰｕ酸化物の混合物（ＭＯＸ）を電解析出させる工程の説明図。
【図６】本発明に係る炉心溶融物の処理方法の第２実施形態を示すフローチャート。
【図７】第２実施形態に係る炉心溶融物の処理システムにおいてＵ酸化物、Ｐｕ酸化物を含む混合物を電解還元させる工程の説明図。
【図８】第２実施形態に係る炉心溶融物の処理システムにおいて金属Ｕを電解析出させる工程の説明図。
【図９】第２実施形態に係る炉心溶融物の処理システムにおいて金属Ｕ、金属Ｐｕ及びマイナーアクチニド金属の合金を電解析出させる工程の説明図。
【図１０】各実施形態において電解浴（溶融塩）に含まれる核分裂生成物（ＦＰ）を回収する工程の説明図。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
（第１実施形態）
以下、本発明の実施形態を添付図面に基づいて説明する。
図１のフローチャートに示される第１実施形態に係る炉心溶融物の処理方法は、図２〜図５に例示される炉心溶融物の処理システム（処理システム１０（１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃ，１０Ｄ））を用いて具体的に実施される。
【００１１】
第１実施形態に係る炉心溶融物の処理方法は、図２に示すように炉心溶融物１５Ａを陽極１３に装荷し（図１；Ｓ１１）、陰極１４Ａに金属Ｚｒを電解析出させる工程（図１；Ｓ１２）と、図３に示すように交換した陰極１４Ｂに金属Ｆｅを電解析出させる工程（図１；Ｓ１３）と、図４に示すように第１ガス１８Ｃをバブリングして陽極１３の雰囲気の酸化性を高める工程（図１；Ｓ１４）と、交換した陰極１４ＣにＵ酸化物を電解析出させる工程（図１；Ｓ１５）と、図５に示すように第２ガス１８Ｄをバブリングして陽極１３の雰囲気の酸化性をさらに高める工程（図１；Ｓ１６）と、交換した陰極１４ＤにＵ酸化物及びＰｕ酸化物の混合物（ＭＯＸ）を電解析出させる工程（図１；Ｓ１７）と、陽極１３に残留する残留物（主にコンクリート）を回収する工程（図１；Ｓ１８）と、図１０に示すように電解浴１２に含まれる核分裂生成物を回収する工程（図１；Ｓ１９）と、を含む。
【００１２】
炉心溶融物１５Ａは、圧力容器を構成するＦｅ系材料と、格納容器を構成するコンクリート材料と、被覆管やチャンネルボックスを構成するＺｒ材料と、核燃料を構成するＵ酸化物及びＰｕ酸化物と、が崩壊熱により溶融し混合した後に冷却固化した一体化物である。
【００１３】
図２（図１；Ｓ１２も適宜参照）に示す処理システム１０Ａは、炉心溶融物１５Ａから金属Ｚｒを電解析出させるもので、電解浴１２Ａを収容する電解槽１１と、この電解浴１２Ａに溶解しない鉄系もしくは炭素系材料で形成されたバスケット状の陽極１３と、鉄系の材料からなる陰極１４Ａおよび直流電源２０と、から構成されている。
【００１４】
ここで電解浴１２Ａは、炉心溶融物１５Ａの水分除去が不充分であり又はその表面が酸化されていることを鑑みて、リチウムを含まずに、水分もしくは酸素と反応し難い組成であることが望ましい。さらに、Ｚｒイオンが安定に存在することができる溶融塩組成であることが求められる。
そのような電解浴１２Ａとして、ＮａＣｌ−ＫＣｌ、ＲｂＣｌ−ＮａＣｌ、ＣｓＣｌ−ＮａＣｌ、ＲｂＣｌ−ＫＣｌ、ＣｓＣｌ−ＫＣｌ、ＮａＣｌ−ＭｇＣｌ2、ＮａＣｌ−ＣａＣｌ2、ＫＣｌ−ＳｒＣｌ2、ＫＣｌ−ＣａＣｌ2、ＮａＦ−ＫＦ、ＬｉＦ−ＫＦ、ＮａＦ−ＬｉＦ、ＮａＣｌ−ＮａＦ、ＫＣｌ−ＫＦ等の混合塩が挙げられる。
【００１５】
処理システム１０Ａ（図２）に、電圧が印加されると、式（１）に示すように陽極１３から酸化還元電位がより貴である金属Ｚｒがまずイオン化して電解浴１２Ａに溶出する。そして、式（２）に示すように溶出したＺｒイオンが陰極１４Ａに析出し金属Ｚｒが高純度で回収される。
【００１６】
陽極： Ｚｒ → Ｚｒ4+ ＋ ４ｅ- （１）
陰極： Ｚｒ4+ ＋ ４ｅ- → Ｚｒ （２）
【００１７】
図３（図１；Ｓ１３も適宜参照）に示す処理システム１０Ｂは、処理システム１０Ａ（図２）の状態を引き継ぎ、新しい陰極１４Ｂに交換し印加電圧を大きく設定する。そして、Ｚｒの回収された炉心溶融物１５Ｂから陰極１４Ｂに、今度は金属Ｆｅを電解析出させる。
なお、処理システム１０Ｂ（図３）における電解浴１２Ｂ、陽極１３及び陰極１４Ｂは、処理システム１０Ａ（図２）における電解浴１２Ａ、陽極１３及び陰極１４Ａと同じでよいが、電解浴１２Ｂは、Ｆｅの不均化反応が生じない温度、具体的には融点が８００℃以下の溶融塩組成であることが望ましい。
【００１８】
処理システム１０Ｂ（図３）に、電圧が印加されると、式（３）に示すように陽極１３から金属Ｆｅがイオン化して電解浴１２Ｂに溶出する。そして、式（４）に示すように溶出したＦｅイオンが陰極１４Ｂに析出し金属Ｆｅが高純度で回収される。そしてＵ酸化物、Ｐｕ酸化物及び核分裂生成物（ＦＰ）等が陽極１３のバスケットの底に脱落する。
【００１９】
陽極： Ｆｅ → Ｆｅ2+(3+) ＋ ２ｅ-(３ｅ-) （３）
陰極： Ｆｅ2+(3+) ＋ ２ｅ-(３ｅ-) → Ｆｅ （４）
【００２０】
図４（図１；Ｓ１４，Ｓ１５も適宜参照）に示す処理システム１０Ｃは、処理システム１０Ｂ（図３）の状態を引き継ぎ、新しい陰極１４Ｃに交換してからガス導入管１７を挿入し酸化性の第１ガス１８Ｃをバブリングする。そして、Ｚｒ及びＦｅの回収された炉心溶融物１５Ｃから陰極１４ＣにＵ酸化物を電解析出させる。
【００２１】
なお、処理システム１０Ｃ（図４）における電解槽１１、陽極１３及び陰極１４Ｃは、酸化性の第１ガス１８Ｃに対し耐食性を有する材料で構成されることが望ましい。具体的には、パイログラファイトのような炭素系材料や、ジルコン（ＺｒＳｉＯ4）を使用することができる。電解浴１２Ｃ（図４）は、電解浴１２Ａ（図２）又は電解浴１２Ｂ（図３）と同じでよい。
【００２２】
処理システム１０Ｃ（図４）において、第１ガス１８Ｃ（例えば、Ｃｌ2）をバブリングすると、陽極１３の雰囲気の酸化性が高まり、式（５）に示すように陽極１３からＵ酸化物がイオン化して電解浴１２Ｃに溶出する。そして、式（６）に示すように溶出したＵ酸化物イオンが陰極１４Ｃに析出しＵ酸化物が高純度で回収される。
なお、この工程（図１；Ｓ１４，Ｓ１５）は、次のＳ１６，Ｓ１７の工程で回収されるＵ酸化物及びＰｕ酸化物の混合物（ＭＯＸ）の組成を調整する意味もある。
【００２３】
陽極： ＵＯ2 → ＵＯ2 2+ ＋ ２ｅ- （５）
陰極： ＵＯ22+ ＋ ２ｅ- → ＵＯ2 （６）
【００２４】
図５（図１；Ｓ１６，Ｓ１７も適宜参照）に示す処理システム１０Ｄは、処理システム１０Ｃ（図４）の状態を引き継ぎ、新しい陰極１４Ｄに交換してガス導入管１７から酸化性のさらに高い第２ガス１８Ｄをバブリングする。そして、Ｚｒ、Ｆｅ及び一部のＵ酸化物の回収された炉心溶融物１５Ｄから、陰極１４Ｄに、Ｕ酸化物及びＰｕ酸化物の混合物（ＭＯＸ）を電解析出させる。
なお、処理システム１０Ｄ（図５）における電解槽１１、陽極１３及び陰極１４Ｄは、処理システム１０Ｃ（図４）の構成と同様に、酸化性の高い第２ガス１８Ｄに対し耐食性を有する材料で構成されることが望ましい。電解浴１２Ｄ（図５）は、電解浴１２Ａ（図２）、電解浴１２Ｂ（図３）又は電解浴１２Ｃ（図４）と同じでよい。
【００２５】
処理システム１０Ｄ（図５）において、第２ガス１８Ｄ（例えば、Ｃｌ2，Ｏ2，Ａｒの混合ガス）をバブリングすると、陽極１３の雰囲気の酸化性が高まり、式（７）に示すように陽極１３からＵ酸化物及びＰｕ酸化物がイオン化して電解浴１２Ｄに溶出する。そして、式（８）に示すように溶出したＵ酸化物イオン及びＰｕ酸化物イオンが陰極１４Ｄに析出し混合物（ＭＯＸ）が高純度で回収される。
【００２６】
陽極： ＵＯ2 ＋ ＰｕＯ2 → ＵＯ22+ ＋ ＰｕＯ22+ ＋ ４ｅ- （７）
陰極： ＵＯ22+ ＋ ＰｕＯ22+ ＋ ４ｅ- → ＵＯ2 ＋ ＰｕＯ2 （８）
【００２７】
第１実施形態に係る炉心溶融物の処理方法によれば、Ｐｕが単独で回収されないために核不拡散性の高いプロセスとなる。また、Ｕ酸化物及びＰｕ酸化物の混合物（ＭＯＸ）を回収した後の陽極１３のバスケットには、格納容器に由来するコンクリート材を主とする残留物が残存する。
この残留物は、そのまま取り出すか、もしくは電解終了後に電解槽１１のヒータを切り、自然冷却して溶融塩を凝固させると、コンクリート等の残留物と溶融塩とが分離して容易に回収することができる。
【００２８】
（第２実施形態）
図６のフローチャートに示される第２実施形態に係る炉心溶融物の処理方法は、図２、図３、図７、図８、図９に例示される炉心溶融物の処理システム（処理システム１０（１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｅ，１０Ｆ，１０Ｇ））を用いて具体的に実施される。
なお、図６のＳ２１〜Ｓ２３，Ｓ２７及びＳ２８は、それぞれ図１のＳ１１〜Ｓ１３，Ｓ１８及びＳ１９と同一工程であり、詳細説明の重複記載を省略する。
【００２９】
第２実施形態に係る炉心溶融物の処理方法は、図２に示すように炉心溶融物１５Ａを陽極１３に装荷し（図６；Ｓ２１）、陰極１４Ａに金属Ｚｒを電解析出させる工程（図６；Ｓ２２）と、図３に示すように交換した陰極１４Ｂに金属Ｆｅを電解析出させる工程（図６；Ｓ２３）と、図３に示す陽極１３に残留する金属酸化物（ＵＯ2，ＰｕＯ2）を図７に示すように陰極１４Ｅとして電解還元する工程（図６；Ｓ２４）と、図８に示すように電解還元された金属（Ｕ，Ｐｕ）を陽極１３として金属Ｕを陰極１４Ｆに電解析出させる工程（図６；Ｓ２５）と、図９に示すように陽極１３に残留する金属Ｐｕを陰極１４Ｇに電解析出させる工程（図６；Ｓ２６）と、陽極１３に残留する残留物（主にコンクリート）を回収する工程（図６；Ｓ２７）と、図１０に示すように電解浴１２に含まれる核分裂生成物を回収する工程（図６；Ｓ２８）と、を含む。
【００３０】
図７（図６；Ｓ２４も適宜参照）に示す処理システム１０Ｅは、処理システム１０Ａ，１０Ｂ（図２、図３）でＺｒ及びＦｅの回収された炉心溶融物１５Ｂを引き上げて、引き続き処理を実施するものである。そして、陰極１４Ｅに装荷された炉心溶融物１５Ｅは、含まれるＵ酸化物及びＰｕ酸化物が電解還元されて金属Ｕ及び金属Ｐｕとなる。
処理システム１０Ｅでは、陰極１４Ｅに炉心溶融物１５Ｅが収容されるバスケットを接続し、陽極１３Ｅに炭酸ガスの発生を防止する観点から炭素系材料以外の材料、例えば白金を使用する。
【００３１】
そして、適用される電解浴１２Ｅは、ＬｉＣｌにＬｉ2Ｏを溶解させた溶融塩、ＭｇＣｌ2にＭｇＯを溶解した溶融塩、ＣａＣｌ2にＣａＯを溶解した溶融塩を使用することができる。
【００３２】
処理システム１０Ｅ（図７）に、電圧が印加されると、式（９）に示すように陰極１４ＥにおいてＵ酸化物及びＰｕ酸化物が還元され金属Ｕ及び金属Ｐｕが生成する。さらに生成した酸素イオンが陽極１３Ｅに移動し、式（１０）に示す電極反応によりＯ2ガスが発生する。これにより、陰極１４Ｅのバスケットには、金属Ｕ、金属Ｐｕ及びマイナーアクチニド金属（ＭＡ；Ｎｐ，Ａｍ，Ｃｍ等）が残留する。
【００３３】
陰極： ＵＯ2 ＋ ＰｕＯ2 ＋ ８ｅ- → Ｕ ＋ Ｐｕ ＋ ４Ｏ2- （９）
陽極： ４Ｏ2- → ２Ｏ2 ＋ ８ｅ- （１０）
【００３４】
図８（図６；Ｓ２５も適宜参照）に示す処理システム１０Ｆは、処理システム１０Ｅ（図７）で電解還元された炉心溶融物１５Ｅを引き上げて、引き続き処理を実施するものである。そして、陽極１３に装荷された炉心溶融物１５Ｆに含まれる金属Ｕ、金属Ｐｕ及びマイナーアクチニド金属（ＭＡ）のうち、金属Ｕを陰極１４Ｆに電解析出させる。
【００３５】
処理システム１０Ｆは、電解浴１２Ｆを収容する電解槽１１と、金属Ｕ及び金属Ｐｕを含む炉心溶融物１５Ｆを収容するバスケット状の陽極１３と、金属Ｕを電解析出させる陰極１４Ｆと、から構成されている。
【００３６】
ここで電解浴１２Ｆは、ＬｉＣｌ−ＫＣｌの共晶塩である場合の他に、ＬｉＣｌ−ＮａＣｌ、ＬｉＣｌ−ＲｂＣｌ、ＬｉＣｌ−ＣｓＣｌ、ＬｉＣｌ−ＭｇＣｌ2、ＬｉＣｌ−ＣａＣｌ2、ＬｉＣｌ−ＳｒＣｌ2、ＮａＣｌ−ＫＣｌ、ＲｂＣｌ−ＮａＣｌ、ＣｓＣｌ−ＮａＣｌ、ＲｂＣｌ−ＫＣｌ、ＣｓＣｌ−ＫＣｌ、ＮａＣｌ−ＭｇＣｌ2、ＮａＣｌ−ＫＣｌ、ＫＣｌ−ＳｒＣｌ2、ＫＣｌ−ＣａＣｌ2、ＮａＦ−ＫＦ、ＬｉＦ−ＫＦ、ＮａＦ−ＬｉＦ、ＮａＣｌ−ＮａＦ、ＫＣｌ−ＫＦ等の混合塩が挙げられる。
【００３７】
処理システム１０Ｆ（図８）に、電圧が印加されると、式（１１）に示すように陽極１３から酸化還元電位がより貴である金属Ｕがまずイオン化して電解浴１２Ｆに溶出する。そして、式（１２）に示すように溶出したＵイオンが陰極１４Ｆに析出し金属Ｕが高純度で回収される。
【００３８】
陽極： Ｕ → Ｕ4+ ＋ ４ｅ- （１１）
陰極： Ｕ4+ ＋ ４ｅ- → Ｕ （１２）
【００３９】
図９（図６；Ｓ２６も適宜参照）に示す処理システム１０Ｇは、処理システム１０Ｆ（図８）の状態を引き継ぎ、新しい陰極１４Ｇに交換してから印加電圧を高く設定する。そして、炉心溶融物１５Ｇから陰極１４Ｇに、金属Ｕ、金属Ｐｕ及びマイナーアクチニド金属の合金を電解析出させる。
この陰極１４Ｇは、セラミック製るつぼに、液体カドミウムを収容させて構成されている。
なお、処理システム１０Ｇ（図９）における電解浴１２Ｇ及び陽極１３は、処理システム１０Ｆ（図８）における電解浴１２Ｆ及び陽極１３と同じでよい。
【００４０】
処理システム１０Ｇ（図９）に、電圧が印加されると、式（１３）に示すように陽極１３から金属Ｐｕがまずイオン化して電解浴１２Ｇに溶出する。そして、式（１４）に示すように溶出したＰｕイオンが陰極１４Ｇに析出し金属Ｐｕが回収される。
なお、電極反応式の記載を省略するがこの工程においては、前工程において回収されなかった金属Ｕやマイナーアクチニド金属（ＭＡ）も共に回収され、陰極１４Ｇには、Ｕ−Ｐｕ−ＭＡ合金が電解析出する。
【００４１】
陽極： Ｐｕ → Ｐｕ4+ ＋ ４ｅ- （１３）
陰極： Ｐｕ4+ ＋ ４ｅ- → Ｐｕ （１４）
【００４２】
第２実施形態に係る炉心溶融物の処理方法によれば、Ｐｕが単独で回収されないために核不拡散性の高いプロセスとなる。また、金属Ｕ、金属Ｐｕ及びマイナーアクチニド金属（ＭＡ）を回収した後の陽極１３のバスケットには、格納容器に由来するコンクリート材を主とする残留物が残存する。
この残留物は、そのまま取り出すか、もしくは電解終了後に電解槽１１のヒータを切り、自然冷却して溶融塩を凝固させると、コンクリート等の残留物と溶融塩とを分離して容易に回収することができる。
【００４３】
図１０（図１；Ｓ１９、図６；Ｓ２８も適宜参照）に示す吸着塔１９は、ゼオライトが収容され、各実施形態の各工程における使用済の電解浴１２を通過させることにより、含まれる核分裂生成物（ＦＰ）を回収するものである。
この回収処理により、アルカリ金属元素、アルカリ土類金属元素及び希土類元素の核分裂生成物（ＦＰ）が選択的に除去され、電解浴１２を再利用することができる。また、核分裂生成物（ＦＰ）が吸着させたゼオライトは、熱をかけてソーダライトにした後、人工鉱物の形態にして処分する。もしくは核分裂生成物（ＦＰ）が吸着させたゼオライトに圧力をかけて（ＨＩＰ処理をして）、ガラス材と混合し、ガラス固化体にして処分する。
【００４４】
また、電解浴１２（溶融塩）は、ホウケイ酸と反応させて酸化物に転換し、ガラス化材であるＳｉＯ2、ＣａＯ、Ａｌ2Ｏ3、ＺｎＯなど加え、高温で反応させてホウケイ酸ガラスとすることにより、ガラス固化して処分することも可能である。
【００４５】
以上述べた少なくともひとつの実施形態の炉心溶融物の処理方法によれば、圧力容器のＦｅ系材料、被覆管やチャンネルボックス等のＺｒ材料及び酸化物燃料が混在した炉心溶融物から金属Ｚｒ、金属Ｆｅ、及び放射性物質（Ｕ酸化物、ＭＯＸ、金属Ｕ、Ｕ−Ｐｕ−ＭＡ合金）をそれぞれ別々に回収することが可能となる。
【００４６】
本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。
【符号の説明】
【００４７】
１０（１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃ，１０Ｄ，１０Ｅ，１０Ｆ，１０Ｇ）…炉心溶融物の処理システム、１１…電解槽、１２（１２Ａ，１２Ｂ，１２Ｃ，１２Ｄ，１２Ｅ，１２Ｆ，１２Ｇ）…電解浴、１３（１３Ｅ）…陽極、１４（１４Ａ，１４Ｂ，１４Ｃ，１４Ｄ，１４Ｅ，１４Ｆ，１４Ｇ）…陰極、１５（１５Ａ，１５Ｂ，１５Ｃ，１５Ｄ，１５Ｅ，１５Ｆ，１５Ｇ）…炉心溶融物、１７…ガス導入管、１８Ｃ…第１ガス、１８Ｄ…第２ガス、１９…吸着塔、２０…直流電源。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力事故により発生した炉心溶融物の処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
天然ウランの採鉱、精錬、同位体の分離濃縮、燃料集合体への加工、原子力発電所での発電、使用済み核燃料の再処理、及び放射性廃棄物の処分といった通常の核燃料サイクルにおける放射性物質の処理技術が知られている（例えば、特許文献１〜１０）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特許第３９４０６３２号公報
【特許文献２】特許第３８６８６３５号公報
【特許文献３】特許第４５３３５１４号公報
【特許文献４】特許第３５１９５５７号公報
【特許文献５】特許第３５２４２３４号公報
【特許文献６】特許第３１２０００２号公報
【特許文献７】特許第３１９９９３７号公報
【特許文献８】特許第３４８６０４４号公報
【特許文献９】特許第３７６３９８０号公報
【特許文献１０】特許第３８６４２０３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
原子力事故により冷却能力が喪失すると、核燃料の崩壊熱により、燃料集合体及び炉心構造物が過熱融解し、炉心溶融物が発生する可能性がある。
このような炉心溶融物は、圧力容器や格納容器を切断し、これらと一体化して取り出される。このため炉心溶融物は、圧力容器を構成するＦｅ系材料と、格納容器を構成するコンクリート材料と、被覆管やチャンネルボックスを構成するＺｒ材料と、核燃料を構成する酸化ウラン及び酸化プルトニウムと、が混在している。
しかし、このような放射性物質を含む炉心溶融物の処理方法については、石棺処理を除き、これまで提案されていない。
【０００５】
本発明はこのような事情を考慮してなされたもので、放射性物質、Ｆｅ、Ｚｒをそれぞれ別々に分離して回収する炉心溶融物の処理方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明に係る炉心溶融物の処理方法は、炉心溶融物を陽極に装荷し陰極に金属Ｚｒを電解析出させる工程と、交換した陰極に金属Ｆｅを電解析出させる工程と、第１ガスをバブリングして前記陽極の雰囲気の酸化性を高める工程と、交換した陰極にＵ酸化物を電解析出させる工程と、第２ガスをバブリングして前記陽極の雰囲気の酸化性をさらに高める工程と、交換した陰極にＵ酸化物及びＰｕ酸化物の混合物を電解析出させる工程と、前記陽極に残留する残留物を回収する工程と、電解浴に含まれる核分裂生成物を回収する工程と、を含むことを特徴とする。
【０００７】
また本発明に係る炉心溶融物の処理方法は、炉心溶融物を陽極に装荷し陰極に金属Ｚｒを電解析出させる工程と、交換した陰極に金属Ｆｅを電解析出させる工程と、前記陽極に残留する金属酸化物を陰極として電解還元する工程と、前記電解還元された金属を陽極としてこの金属を陰極に電解析出させる工程と、前記陽極に残留する残留物を回収する工程と、電解浴に含まれる核分裂生成物を回収する工程と、を含むことを特徴とする。
【発明の効果】
【０００８】
本発明により、放射性物質、Ｆｅ、Ｚｒをそれぞれ分離して別々に回収する炉心溶融物の処理方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明に係る炉心溶融物の処理方法の第１実施形態を示すフローチャート。
【図２】第１実施形態に係る炉心溶融物の処理システムにおいて炉心溶融物から金属Ｚｒを電解析出させる工程の説明図。
【図３】第１実施形態に係る炉心溶融物の処理システムにおいて炉心溶融物から金属Ｆｅを電解析出させる工程の説明図。
【図４】第１実施形態に係る炉心溶融物の処理システムにおいて炉心溶融物からＵ酸化物を電解析出させる工程の説明図。
【図５】第１実施形態に係る炉心溶融物の処理システムにおいて炉心溶融物からＵ酸化物及びＰｕ酸化物の混合物（ＭＯＸ）を電解析出させる工程の説明図。
【図６】本発明に係る炉心溶融物の処理方法の第２実施形態を示すフローチャート。
【図７】第２実施形態に係る炉心溶融物の処理システムにおいてＵ酸化物、Ｐｕ酸化物を含む混合物を電解還元させる工程の説明図。
【図８】第２実施形態に係る炉心溶融物の処理システムにおいて金属Ｕを電解析出させる工程の説明図。
【図９】第２実施形態に係る炉心溶融物の処理システムにおいて金属Ｕ、金属Ｐｕ及びマイナーアクチニド金属の合金を電解析出させる工程の説明図。
【図１０】各実施形態において電解浴（溶融塩）に含まれる核分裂生成物（ＦＰ）を回収する工程の説明図。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
（第１実施形態）
以下、本発明の実施形態を添付図面に基づいて説明する。
図１のフローチャートに示される第１実施形態に係る炉心溶融物の処理方法は、図２〜図５に例示される炉心溶融物の処理システム（処理システム１０（１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃ，１０Ｄ））を用いて具体的に実施される。
【００１１】
第１実施形態に係る炉心溶融物の処理方法は、図２に示すように炉心溶融物１５Ａを陽極１３に装荷し（図１；Ｓ１１）、陰極１４Ａに金属Ｚｒを電解析出させる工程（図１；Ｓ１２）と、図３に示すように交換した陰極１４Ｂに金属Ｆｅを電解析出させる工程（図１；Ｓ１３）と、図４に示すように第１ガス１８Ｃをバブリングして陽極１３の雰囲気の酸化性を高める工程（図１；Ｓ１４）と、交換した陰極１４ＣにＵ酸化物を電解析出させる工程（図１；Ｓ１５）と、図５に示すように第２ガス１８Ｄをバブリングして陽極１３の雰囲気の酸化性をさらに高める工程（図１；Ｓ１６）と、交換した陰極１４ＤにＵ酸化物及びＰｕ酸化物の混合物（ＭＯＸ）を電解析出させる工程（図１；Ｓ１７）と、陽極１３に残留する残留物（主にコンクリート）を回収する工程（図１；Ｓ１８）と、図１０に示すように電解浴１２に含まれる核分裂生成物を回収する工程（図１；Ｓ１９）と、を含む。
【００１２】
炉心溶融物１５Ａは、圧力容器を構成するＦｅ系材料と、格納容器を構成するコンクリート材料と、被覆管やチャンネルボックスを構成するＺｒ材料と、核燃料を構成するＵ酸化物及びＰｕ酸化物と、が崩壊熱により溶融し混合した後に冷却固化した一体化物である。
【００１３】
図２（図１；Ｓ１２も適宜参照）に示す処理システム１０Ａは、炉心溶融物１５Ａから金属Ｚｒを電解析出させるもので、電解浴１２Ａを収容する電解槽１１と、この電解浴１２Ａに溶解しない鉄系もしくは炭素系材料で形成されたバスケット状の陽極１３と、鉄系の材料からなる陰極１４Ａおよび直流電源２０と、から構成されている。
【００１４】
ここで電解浴１２Ａは、炉心溶融物１５Ａの水分除去が不充分であり又はその表面が酸化されていることを鑑みて、リチウムを含まずに、水分もしくは酸素と反応し難い組成であることが望ましい。さらに、Ｚｒイオンが安定に存在することができる溶融塩組成であることが求められる。
そのような電解浴１２Ａとして、ＮａＣｌ−ＫＣｌ、ＲｂＣｌ−ＮａＣｌ、ＣｓＣｌ−ＮａＣｌ、ＲｂＣｌ−ＫＣｌ、ＣｓＣｌ−ＫＣｌ、ＮａＣｌ−ＭｇＣｌ2、ＮａＣｌ−ＣａＣｌ2、ＫＣｌ−ＳｒＣｌ2、ＫＣｌ−ＣａＣｌ2、ＮａＦ−ＫＦ、ＬｉＦ−ＫＦ、ＮａＦ−ＬｉＦ、ＮａＣｌ−ＮａＦ、ＫＣｌ−ＫＦ等の混合塩が挙げられる。
【００１５】
処理システム１０Ａ（図２）に、電圧が印加されると、式（１）に示すように陽極１３から酸化還元電位がより貴である金属Ｚｒがまずイオン化して電解浴１２Ａに溶出する。そして、式（２）に示すように溶出したＺｒイオンが陰極１４Ａに析出し金属Ｚｒが高純度で回収される。
【００１６】
陽極： Ｚｒ → Ｚｒ4+ ＋ ４ｅ- （１）
陰極： Ｚｒ4+ ＋ ４ｅ- → Ｚｒ （２）
【００１７】
図３（図１；Ｓ１３も適宜参照）に示す処理システム１０Ｂは、処理システム１０Ａ（図２）の状態を引き継ぎ、新しい陰極１４Ｂに交換し印加電圧を大きく設定する。そして、Ｚｒの回収された炉心溶融物１５Ｂから陰極１４Ｂに、今度は金属Ｆｅを電解析出させる。
なお、処理システム１０Ｂ（図３）における電解浴１２Ｂ、陽極１３及び陰極１４Ｂは、処理システム１０Ａ（図２）における電解浴１２Ａ、陽極１３及び陰極１４Ａと同じでよいが、電解浴１２Ｂは、Ｆｅの不均化反応が生じない温度、具体的には融点が８００℃以下の溶融塩組成であることが望ましい。
【００１８】
処理システム１０Ｂ（図３）に、電圧が印加されると、式（３）に示すように陽極１３から金属Ｆｅがイオン化して電解浴１２Ｂに溶出する。そして、式（４）に示すように溶出したＦｅイオンが陰極１４Ｂに析出し金属Ｆｅが高純度で回収される。そしてＵ酸化物、Ｐｕ酸化物及び核分裂生成物（ＦＰ）等が陽極１３のバスケットの底に脱落する。
【００１９】
陽極： Ｆｅ → Ｆｅ2+(3+) ＋ ２ｅ-(３ｅ-) （３）
陰極： Ｆｅ2+(3+) ＋ ２ｅ-(３ｅ-) → Ｆｅ （４）
【００２０】
図４（図１；Ｓ１４，Ｓ１５も適宜参照）に示す処理システム１０Ｃは、処理システム１０Ｂ（図３）の状態を引き継ぎ、新しい陰極１４Ｃに交換してからガス導入管１７を挿入し酸化性の第１ガス１８Ｃをバブリングする。そして、Ｚｒ及びＦｅの回収された炉心溶融物１５Ｃから陰極１４ＣにＵ酸化物を電解析出させる。
【００２１】
なお、処理システム１０Ｃ（図４）における電解槽１１、陽極１３及び陰極１４Ｃは、酸化性の第１ガス１８Ｃに対し耐食性を有する材料で構成されることが望ましい。具体的には、パイログラファイトのような炭素系材料や、ジルコン（ＺｒＳｉＯ4）を使用することができる。電解浴１２Ｃ（図４）は、電解浴１２Ａ（図２）又は電解浴１２Ｂ（図３）と同じでよい。
【００２２】
処理システム１０Ｃ（図４）において、第１ガス１８Ｃ（例えば、Ｃｌ2）をバブリングすると、陽極１３の雰囲気の酸化性が高まり、式（５）に示すように陽極１３からＵ酸化物がイオン化して電解浴１２Ｃに溶出する。そして、式（６）に示すように溶出したＵ酸化物イオンが陰極１４Ｃに析出しＵ酸化物が高純度で回収される。
なお、この工程（図１；Ｓ１４，Ｓ１５）は、次のＳ１６，Ｓ１７の工程で回収されるＵ酸化物及びＰｕ酸化物の混合物（ＭＯＸ）の組成を調整する意味もある。
【００２３】
陽極： ＵＯ2 → ＵＯ2 2+ ＋ ２ｅ- （５）
陰極： ＵＯ22+ ＋ ２ｅ- → ＵＯ2 （６）
【００２４】
図５（図１；Ｓ１６，Ｓ１７も適宜参照）に示す処理システム１０Ｄは、処理システム１０Ｃ（図４）の状態を引き継ぎ、新しい陰極１４Ｄに交換してガス導入管１７から酸化性のさらに高い第２ガス１８Ｄをバブリングする。そして、Ｚｒ、Ｆｅ及び一部のＵ酸化物の回収された炉心溶融物１５Ｄから、陰極１４Ｄに、Ｕ酸化物及びＰｕ酸化物の混合物（ＭＯＸ）を電解析出させる。
なお、処理システム１０Ｄ（図５）における電解槽１１、陽極１３及び陰極１４Ｄは、処理システム１０Ｃ（図４）の構成と同様に、酸化性の高い第２ガス１８Ｄに対し耐食性を有する材料で構成されることが望ましい。電解浴１２Ｄ（図５）は、電解浴１２Ａ（図２）、電解浴１２Ｂ（図３）又は電解浴１２Ｃ（図４）と同じでよい。
【００２５】
処理システム１０Ｄ（図５）において、第２ガス１８Ｄ（例えば、Ｃｌ2，Ｏ2，Ａｒの混合ガス）をバブリングすると、陽極１３の雰囲気の酸化性が高まり、式（７）に示すように陽極１３からＵ酸化物及びＰｕ酸化物がイオン化して電解浴１２Ｄに溶出する。そして、式（８）に示すように溶出したＵ酸化物イオン及びＰｕ酸化物イオンが陰極１４Ｄに析出し混合物（ＭＯＸ）が高純度で回収される。
【００２６】
陽極： ＵＯ2 ＋ ＰｕＯ2 → ＵＯ22+ ＋ ＰｕＯ22+ ＋ ４ｅ- （７）
陰極： ＵＯ22+ ＋ ＰｕＯ22+ ＋ ４ｅ- → ＵＯ2 ＋ ＰｕＯ2 （８）
【００２７】
第１実施形態に係る炉心溶融物の処理方法によれば、Ｐｕが単独で回収されないために核不拡散性の高いプロセスとなる。また、Ｕ酸化物及びＰｕ酸化物の混合物（ＭＯＸ）を回収した後の陽極１３のバスケットには、格納容器に由来するコンクリート材を主とする残留物が残存する。
この残留物は、そのまま取り出すか、もしくは電解終了後に電解槽１１のヒータを切り、自然冷却して溶融塩を凝固させると、コンクリート等の残留物と溶融塩とが分離して容易に回収することができる。
【００２８】
（第２実施形態）
図６のフローチャートに示される第２実施形態に係る炉心溶融物の処理方法は、図２、図３、図７、図８、図９に例示される炉心溶融物の処理システム（処理システム１０（１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｅ，１０Ｆ，１０Ｇ））を用いて具体的に実施される。
なお、図６のＳ２１〜Ｓ２３，Ｓ２７及びＳ２８は、それぞれ図１のＳ１１〜Ｓ１３，Ｓ１８及びＳ１９と同一工程であり、詳細説明の重複記載を省略する。
【００２９】
第２実施形態に係る炉心溶融物の処理方法は、図２に示すように炉心溶融物１５Ａを陽極１３に装荷し（図６；Ｓ２１）、陰極１４Ａに金属Ｚｒを電解析出させる工程（図６；Ｓ２２）と、図３に示すように交換した陰極１４Ｂに金属Ｆｅを電解析出させる工程（図６；Ｓ２３）と、図３に示す陽極１３に残留する金属酸化物（ＵＯ2，ＰｕＯ2）を図７に示すように陰極１４Ｅとして電解還元する工程（図６；Ｓ２４）と、図８に示すように電解還元された金属（Ｕ，Ｐｕ）を陽極１３として金属Ｕを陰極１４Ｆに電解析出させる工程（図６；Ｓ２５）と、図９に示すように陽極１３に残留する金属Ｐｕを陰極１４Ｇに電解析出させる工程（図６；Ｓ２６）と、陽極１３に残留する残留物（主にコンクリート）を回収する工程（図６；Ｓ２７）と、図１０に示すように電解浴１２に含まれる核分裂生成物を回収する工程（図６；Ｓ２８）と、を含む。
【００３０】
図７（図６；Ｓ２４も適宜参照）に示す処理システム１０Ｅは、処理システム１０Ａ，１０Ｂ（図２、図３）でＺｒ及びＦｅの回収された炉心溶融物１５Ｂを引き上げて、引き続き処理を実施するものである。そして、陰極１４Ｅに装荷された炉心溶融物１５Ｅは、含まれるＵ酸化物及びＰｕ酸化物が電解還元されて金属Ｕ及び金属Ｐｕとなる。
処理システム１０Ｅでは、陰極１４Ｅに炉心溶融物１５Ｅが収容されるバスケットを接続し、陽極１３Ｅに炭酸ガスの発生を防止する観点から炭素系材料以外の材料、例えば白金を使用する。
【００３１】
そして、適用される電解浴１２Ｅは、ＬｉＣｌにＬｉ2Ｏを溶解させた溶融塩、ＭｇＣｌ2にＭｇＯを溶解した溶融塩、ＣａＣｌ2にＣａＯを溶解した溶融塩を使用することができる。
【００３２】
処理システム１０Ｅ（図７）に、電圧が印加されると、式（９）に示すように陰極１４ＥにおいてＵ酸化物及びＰｕ酸化物が還元され金属Ｕ及び金属Ｐｕが生成する。さらに生成した酸素イオンが陽極１３Ｅに移動し、式（１０）に示す電極反応によりＯ2ガスが発生する。これにより、陰極１４Ｅのバスケットには、金属Ｕ、金属Ｐｕ及びマイナーアクチニド金属（ＭＡ；Ｎｐ，Ａｍ，Ｃｍ等）が残留する。
【００３３】
陰極： ＵＯ2 ＋ ＰｕＯ2 ＋ ８ｅ- → Ｕ ＋ Ｐｕ ＋ ４Ｏ2- （９）
陽極： ４Ｏ2- → ２Ｏ2 ＋ ８ｅ- （１０）
【００３４】
図８（図６；Ｓ２５も適宜参照）に示す処理システム１０Ｆは、処理システム１０Ｅ（図７）で電解還元された炉心溶融物１５Ｅを引き上げて、引き続き処理を実施するものである。そして、陽極１３に装荷された炉心溶融物１５Ｆに含まれる金属Ｕ、金属Ｐｕ及びマイナーアクチニド金属（ＭＡ）のうち、金属Ｕを陰極１４Ｆに電解析出させる。
【００３５】
処理システム１０Ｆは、電解浴１２Ｆを収容する電解槽１１と、金属Ｕ及び金属Ｐｕを含む炉心溶融物１５Ｆを収容するバスケット状の陽極１３と、金属Ｕを電解析出させる陰極１４Ｆと、から構成されている。
【００３６】
ここで電解浴１２Ｆは、ＬｉＣｌ−ＫＣｌの共晶塩である場合の他に、ＬｉＣｌ−ＮａＣｌ、ＬｉＣｌ−ＲｂＣｌ、ＬｉＣｌ−ＣｓＣｌ、ＬｉＣｌ−ＭｇＣｌ2、ＬｉＣｌ−ＣａＣｌ2、ＬｉＣｌ−ＳｒＣｌ2、ＮａＣｌ−ＫＣｌ、ＲｂＣｌ−ＮａＣｌ、ＣｓＣｌ−ＮａＣｌ、ＲｂＣｌ−ＫＣｌ、ＣｓＣｌ−ＫＣｌ、ＮａＣｌ−ＭｇＣｌ2、ＮａＣｌ−ＫＣｌ、ＫＣｌ−ＳｒＣｌ2、ＫＣｌ−ＣａＣｌ2、ＮａＦ−ＫＦ、ＬｉＦ−ＫＦ、ＮａＦ−ＬｉＦ、ＮａＣｌ−ＮａＦ、ＫＣｌ−ＫＦ等の混合塩が挙げられる。
【００３７】
処理システム１０Ｆ（図８）に、電圧が印加されると、式（１１）に示すように陽極１３から酸化還元電位がより貴である金属Ｕがまずイオン化して電解浴１２Ｆに溶出する。そして、式（１２）に示すように溶出したＵイオンが陰極１４Ｆに析出し金属Ｕが高純度で回収される。
【００３８】
陽極： Ｕ → Ｕ4+ ＋ ４ｅ- （１１）
陰極： Ｕ4+ ＋ ４ｅ- → Ｕ （１２）
【００３９】
図９（図６；Ｓ２６も適宜参照）に示す処理システム１０Ｇは、処理システム１０Ｆ（図８）の状態を引き継ぎ、新しい陰極１４Ｇに交換してから印加電圧を高く設定する。そして、炉心溶融物１５Ｇから陰極１４Ｇに、金属Ｕ、金属Ｐｕ及びマイナーアクチニド金属の合金を電解析出させる。
この陰極１４Ｇは、セラミック製るつぼに、液体カドミウムを収容させて構成されている。
なお、処理システム１０Ｇ（図９）における電解浴１２Ｇ及び陽極１３は、処理システム１０Ｆ（図８）における電解浴１２Ｆ及び陽極１３と同じでよい。
【００４０】
処理システム１０Ｇ（図９）に、電圧が印加されると、式（１３）に示すように陽極１３から金属Ｐｕがまずイオン化して電解浴１２Ｇに溶出する。そして、式（１４）に示すように溶出したＰｕイオンが陰極１４Ｇに析出し金属Ｐｕが回収される。
なお、電極反応式の記載を省略するがこの工程においては、前工程において回収されなかった金属Ｕやマイナーアクチニド金属（ＭＡ）も共に回収され、陰極１４Ｇには、Ｕ−Ｐｕ−ＭＡ合金が電解析出する。
【００４１】
陽極： Ｐｕ → Ｐｕ4+ ＋ ４ｅ- （１３）
陰極： Ｐｕ4+ ＋ ４ｅ- → Ｐｕ （１４）
【００４２】
第２実施形態に係る炉心溶融物の処理方法によれば、Ｐｕが単独で回収されないために核不拡散性の高いプロセスとなる。また、金属Ｕ、金属Ｐｕ及びマイナーアクチニド金属（ＭＡ）を回収した後の陽極１３のバスケットには、格納容器に由来するコンクリート材を主とする残留物が残存する。
この残留物は、そのまま取り出すか、もしくは電解終了後に電解槽１１のヒータを切り、自然冷却して溶融塩を凝固させると、コンクリート等の残留物と溶融塩とを分離して容易に回収することができる。
【００４３】
図１０（図１；Ｓ１９、図６；Ｓ２８も適宜参照）に示す吸着塔１９は、ゼオライトが収容され、各実施形態の各工程における使用済の電解浴１２を通過させることにより、含まれる核分裂生成物（ＦＰ）を回収するものである。
この回収処理により、アルカリ金属元素、アルカリ土類金属元素及び希土類元素の核分裂生成物（ＦＰ）が選択的に除去され、電解浴１２を再利用することができる。また、核分裂生成物（ＦＰ）が吸着させたゼオライトは、熱をかけてソーダライトにした後、人工鉱物の形態にして処分する。もしくは核分裂生成物（ＦＰ）が吸着させたゼオライトに圧力をかけて（ＨＩＰ処理をして）、ガラス材と混合し、ガラス固化体にして処分する。
【００４４】
また、電解浴１２（溶融塩）は、ホウケイ酸と反応させて酸化物に転換し、ガラス化材であるＳｉＯ2、ＣａＯ、Ａｌ2Ｏ3、ＺｎＯなど加え、高温で反応させてホウケイ酸ガラスとすることにより、ガラス固化して処分することも可能である。
【００４５】
以上述べた少なくともひとつの実施形態の炉心溶融物の処理方法によれば、圧力容器のＦｅ系材料、被覆管やチャンネルボックス等のＺｒ材料及び酸化物燃料が混在した炉心溶融物から金属Ｚｒ、金属Ｆｅ、及び放射性物質（Ｕ酸化物、ＭＯＸ、金属Ｕ、Ｕ−Ｐｕ−ＭＡ合金）をそれぞれ別々に回収することが可能となる。
【００４６】
本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。
【符号の説明】
【００４７】
１０（１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃ，１０Ｄ，１０Ｅ，１０Ｆ，１０Ｇ）…炉心溶融物の処理システム、１１…電解槽、１２（１２Ａ，１２Ｂ，１２Ｃ，１２Ｄ，１２Ｅ，１２Ｆ，１２Ｇ）…電解浴、１３（１３Ｅ）…陽極、１４（１４Ａ，１４Ｂ，１４Ｃ，１４Ｄ，１４Ｅ，１４Ｆ，１４Ｇ）…陰極、１５（１５Ａ，１５Ｂ，１５Ｃ，１５Ｄ，１５Ｅ，１５Ｆ，１５Ｇ）…炉心溶融物、１７…ガス導入管、１８Ｃ…第１ガス、１８Ｄ…第２ガス、１９…吸着塔、２０…直流電源。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
炉心溶融物を陽極に装荷し陰極に金属Ｚｒを電解析出させる工程を含むことを特徴とする炉心溶融物の処理方法。
【請求項２】
請求項１に記載の炉心溶融物の処理方法において、
交換した陰極に金属Ｆｅを電解析出させる工程を、さらに含むことを特徴とする炉心溶融物の処理方法。
【請求項３】
請求項２に記載の炉心溶融物の処理方法において、
第１ガスをバブリングして前記陽極の雰囲気の酸化性を高める工程と、
交換した陰極にＵ酸化物を電解析出させる工程と、をさらに含むことを特徴とする炉心溶融物の処理方法。
【請求項４】
請求項３に記載の炉心溶融物の処理方法において、
第２ガスをバブリングして前記陽極の雰囲気の酸化性をさらに高める工程と、
交換した陰極にＵ酸化物及びＰｕ酸化物の混合物を電解析出させる工程と、をさらに含むことを特徴とする炉心溶融物の処理方法。
【請求項５】
請求項２に記載の炉心溶融物の処理方法において、
前記陽極に残留する金属酸化物を陰極として電解還元する工程と、
前記電解還元された金属を陽極としてこの金属を陰極に電解析出させる工程と、をさらに含むことを特徴とする炉心溶融物の処理方法。
【請求項６】
請求項４又は請求項５に記載の炉心溶融物の処理方法において、
前記陽極に残留する残留物を回収する工程をさらに含むことを特徴とする炉心溶融物の処理方法。
【請求項７】
請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の炉心溶融物の処理方法において、
電解浴に含まれる核分裂生成物を回収する工程をさらに含むことを特徴とする炉心溶融物の処理方法。
【請求項１】
炉心溶融物を陽極に装荷し陰極に金属Ｚｒを電解析出させる工程を含むことを特徴とする炉心溶融物の処理方法。
【請求項２】
請求項１に記載の炉心溶融物の処理方法において、
交換した陰極に金属Ｆｅを電解析出させる工程を、さらに含むことを特徴とする炉心溶融物の処理方法。
【請求項３】
請求項２に記載の炉心溶融物の処理方法において、
第１ガスをバブリングして前記陽極の雰囲気の酸化性を高める工程と、
交換した陰極にＵ酸化物を電解析出させる工程と、をさらに含むことを特徴とする炉心溶融物の処理方法。
【請求項４】
請求項３に記載の炉心溶融物の処理方法において、
第２ガスをバブリングして前記陽極の雰囲気の酸化性をさらに高める工程と、
交換した陰極にＵ酸化物及びＰｕ酸化物の混合物を電解析出させる工程と、をさらに含むことを特徴とする炉心溶融物の処理方法。
【請求項５】
請求項２に記載の炉心溶融物の処理方法において、
前記陽極に残留する金属酸化物を陰極として電解還元する工程と、
前記電解還元された金属を陽極としてこの金属を陰極に電解析出させる工程と、をさらに含むことを特徴とする炉心溶融物の処理方法。
【請求項６】
請求項４又は請求項５に記載の炉心溶融物の処理方法において、
前記陽極に残留する残留物を回収する工程をさらに含むことを特徴とする炉心溶融物の処理方法。
【請求項７】
請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の炉心溶融物の処理方法において、
電解浴に含まれる核分裂生成物を回収する工程をさらに含むことを特徴とする炉心溶融物の処理方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【公開番号】特開２０１３−８８１１７（Ｐ２０１３−８８１１７Ａ）
【公開日】平成２５年５月１３日（２０１３．５．１３）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−２２５４８８（Ｐ２０１１−２２５４８８）
【出願日】平成２３年１０月１３日（２０１１．１０．１３）
【出願人】（０００００３０７８）株式会社東芝 (54,554)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２５年５月１３日（２０１３．５．１３）
【国際特許分類】
【出願日】平成２３年１０月１３日（２０１１．１０．１３）
【出願人】（０００００３０７８）株式会社東芝 (54,554)
【Ｆターム（参考）】
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