マイクロリアクタ流体分配のための装置および方法
マイクロリアクタ（１０）は、ｍ個のプロセスユニット（１０２）に配列された複数の相互接続された微小構造（１４，５０，４０）を備え、これらのプロセスユニット（１０２）は並列に一緒に動作可能なように構成されている。ｍ個のプロセスユニット（１０２）の各々は、ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口（１０４）を有し、ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口（１０４）の内のｙ個は、それぞれのマニホールド化されていない流体ポンプ（２０Ａ，２０Ｂ，２０Ｃ，２０Ｄ；２２Ａ，２２Ｂ，２２Ｃ，２２Ｄ；２４Ａ，２４Ｂ，２４Ｃ，２４Ｄ）に個別に接続されており、ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口（１０４）の内のｎ−ｙ個は、マニホールド（８０）を介して、それぞれのマニホールド化された流体ポンプ（２０，２２，２４，２６，２８，３０）に接続されており、ｙは１からｎ−１までの整数である。
【発明の詳細な説明】
【優先権】
【０００１】
本出願は、「マイクロリアクタ流体分配のための装置および方法」と題する２００８年１１月２８日に出願された欧州特許出願第０８３０５８７３．５号、および「マイクロリアクタ流体分配のための装置および方法」と題する２００９年４月３０日に出願された欧州特許出願第０９３０５３８４．１号に優先権を主張するものである。
【技術分野】
【０００２】
本出願は、マイクロリアクタ内の流体分配のための装置および方法に関し、より詳しくは、特に、ガラス、セラミック、およびガラスセラミックからなる微小構造を使用したマイクロリアクタにおける、プロセス流体および熱制御流体の両方の所望の流れを提供するための装置および方法に関する。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００３】
本発明のある態様によれば、マイクロリアクタ（１０）は、ｍ個のプロセスユニット（１０２）に配列された複数の相互接続された微小構造（１４，５０，４０）を備え、これらのプロセスユニット（１０２）は並列に一緒に動作可能なように構成されている。ｍ個のプロセスユニット（１０２）の各々は、ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口（１０４）を有し、ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口（１０４）の内のｙ個は、それぞれのマニホールド化されていない流体ポンプ（２０Ａ，２０Ｂ，２０Ｃ，２０Ｄ；２２Ａ，２２Ｂ，２２Ｃ，２２Ｄ；２４Ａ，２４Ｂ，２４Ｃ，２４Ｄ）に個別に接続されており、ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口（１０４）の内のｎ−ｙ個は、マニホールド（８０）を介して、それぞれのマニホールド化された流体ポンプ（２０，２２，２４，２６，２８，３０）に接続されており、ｙは１からｎ−１までの整数である。
【０００４】
本発明の追加の変種および特徴は、図面と関連して、以下に説明される。
【図面の簡単な説明】
【０００５】
【図１】層状マイクロ流体装置２１０の形態にある微小構造１４の断面を示す断面図
【図２】図１の微小構造１４の別の断面を示す断面図
【図３】ハニカム体形一体式マイクロ流体装置３１２の形態にある微小構造１４の別の例の斜視図
【図４】流体接続されている、図３のものに似たハニカム体形マイクロ流体装置３１２の形態にある微小構造１４の断面図
【図５】多数の多層マイクロ流体装置２１０の形態にある３つの一体式微小構造を備えた微小構造１４の斜視図
【図６】２つの多層マイクロ流体装置２１０および１つのハニカム体形マイクロ流体装置３１２を備えたハイブリッドまたはコンビネーション式微小構造１４の斜視図
【図７】多数の微小構造１４を備えたマイクロリアクタ１０の説明図
【図８】多数の微小構造１４を備えた別のマイクロリアクタ１０の説明図
【図９】熱制御流体およびプロセス流体の両方が流体接続されているのが示されている、図７のマイクロリアクタ１０の説明図
【図１０】本発明のある態様による、２つのプロセスユニット１０２を有し、熱制御流体Ｈの経路にマニホールド６０を有する、マイクロリアクタまたはマイクロリアクタの一部の説明図
【図１１】本発明の別の態様による、並列に配列された４つのプロセスユニット１０２を備えたマイクロリアクタまたはマイクロリアクタの一部の説明図
【図１２】図１１の実施の形態に関連して、プロセス流体の異なる１つがマニホールド化されていないポンプにより押し出される、本発明の別の態様によるマイクロリアクタまたはマイクロリアクタの一部の説明図
【図１３】複数のプロセス流体マニホールド化されていないポンプにより押し出される本発明のさらに別の態様によるマイクロリアクタまたはマイクロリアクタの一部の説明図
【図１４】本発明のさらに別の態様によるマイクロリアクタまたはマイクロリアクタの一部の部分的な説明図
【図１５】マニホールド化されていないポンプおよびマニホールド化されたポンプの内の一方または両方からの流れがモニタされるおよび／またはフィードバック制御される本発明のさらに別の態様によるマイクロリアクタまたはマイクロリアクタの一部の説明図
【発明を実施するための形態】
【０００６】
同じまたは同様の部品を称するために、図面全体に亘り同じ参照番号ができる限り使用される。望ましいと記載された特徴は、好ましいが随意的であり、本発明の変種を表す。
【０００７】
この文献において、「一体式微小構造」は、数ミリメートルまたはミリメートル未満の範囲に特徴的な断面寸法を有する内部通路を備えた、一体成形のまたは他の様式で一般に永久的に組み付けられたマイクロ流体装置を称する。一体式微小構造の例としては、その中に開示された方法または他の方法により製造されたか否かにかかわらず、「Microfluidic Device and Manufacture Thereof」と題する米国特許第７００７７０９号に開示され記載されたものと類似の装置およびそれを含む装置が挙げられる。一体式微小構造は、その中に開示された方法または他の方法により製造されたか否かにかかわらず、「Extruded Body Devices and Methods for Fluid Processing」と題する国際公開第２００８／１２１３９０号パンフレットに開示され記載されたものと類似の装置およびそれを含む装置も含む。「微小構造」は、流体分配のためのユニットとして処理されるまたは処理可能な、一体式および他の両方の微小構造および近接して接合または相互接続された微小構造の組合せを称する。「マイクロリアクタ」は、化学的または物理的プロセスもしくはそれらの組合せを実行するための装置を称し、この装置は、この文献の情況において、１つ以上の製造ユニットに配列された関連する流体接続部を有する２つ以上の微小構造を含む。「製造ユニット」は、微小構造に沿ったまたはそれを通る１つの主要通路に沿ったものであって、多数の微小構造を並列に通る多数の並列の主要通路に沿ってではない、所望の反応またはプロセスを実行できるように配列された関連する流体接続部を有する微小構造の組合せを称する。「フロー・バランス(flow balance)」または「フロー釣り合い(flow balancing)」は、単なる等しい流れではなく、多数の流体供給物の間でまたは中で任意の特定の所望の流動比を達成することに関する。
【０００８】
図１は、本発明に使用できる一体式微小構造または一体式多層マイクロ流体装置２１０の形態にある微小構造１４の一例の断面図である。マイクロ流体装置２１０は、図１の上部に示されているように多数の、一般に少なくとも４つの基板２２０から構成されてもよいが、図１の左端に付されているように、合計で「ｋ」まで、所望であればより多くが含まれていてもよい。多数の基板２２０の各隣接する対の間で、多数の層２３０が、一般に少なくとも３つ、必要に応じて、図１の右端に付されているように合計でｋ−１の層までのより多くが存在するように、装置２１０の層２３０が画成される。基板２２０は、互いに接合され、壁２３４（見易くするために、全てに付されていない）により互いに対して支持されており、その内のいくつかが、平行斜線により示されるように、図の断面により切断されている。１つ以上の基板２２０を通って延在してもよい入口穴２６４と出口穴２６５は、１つ以上の層２３０内またはそれを通って、この場合には層２３０の内の２つの層２３２を通って、画成された熱制御流体通路２４０への外部アクセスを提供する。所望であれば、穴２６４の代わりにまたはそれに加え、壁２３４を通る穴または間隙（図示せず）などによる、代わりのアクセス経路を使用してもよい。
【０００９】
図２は、図１の面とは異なる平行な面でとられた、図１の微小構造１４またはマイクロ流体装置２１０の別の断面である。図２の断面において、この装置の１つ以上の層２３０を通じて、この場合には１つの層２３１を通じて画成されたプロセス流体通路２５０への、基板２２０を通るアクセスを提供する入口穴２８２と出口穴２８３が見える。プロセス流体通路２５０は、１つ以上の追加の入口ポートまたは穴２８２（図１および２に示されていない断面において）を備え、よって２種類以上のプロセス流体を、プロセス流体通路２５０内で一緒に接触および／または混合および／または反応させることができる。所望であれば、プロセス流体通路２５０の出口端に複数の出口ポートまたは穴２８３を設け、それによって、装置２１０を出る際にプロセス流体を分割してもよい。
【００１０】
ワンピースとして同時に壁と基板を製造する方法を含む、様々な材料および方法を使用して、図１および２に示されたタイプの微小構造１４またはマイクロ流体装置２１０を形成してもよい。追加の方法の例としては、「Method for Making Microfluidic Devices and Devices Produced Thereof」と題する欧州特許第１９６４８１７号、および「Powder Injection Molding of Glass and Glass-ceramics」と題する米国特許出願公開第２００７／０１５４６６６号の各明細書に開示され記載されたものが挙げられる。
【００１１】
図３は、ハニカム体形一体式マイクロ流体装置３１２の形態にある、本発明の情況において使用できる微小構造１４の別の例の斜視図である。
【００１２】
マイクロ流体装置３１２はハニカム体３２０を備えている。ハニカム体３２０は、壁３８２により分割された、ハニカム体３２０の第１の端部３３２から第２の端部３３４まで共通方向に平行に延在するセル３２３を有する。セル３２３は、ハニカム体の両端で開いた第１の複数のセル３２２および、１つ以上の栓３２６により、またはハニカム体の端部かその近くに、必要に応じてセル３２４内の少なくとも部分的に配置された多かれ少なかれ連続した施栓材料３２６により、もしくは他の適切な手段により、ハニカム体の一端でまたは両端で閉じられた第２の複数のセル３２４を含む。第２の複数のセル３２４（閉じられたセル）は、少なくとも一部に、ハニカム体３２０を通って延在する１つ以上の通路３２８を含む。通路３２８は、図３に示されるような、セル３２３の共通方向に垂直な面で考えたときに、蛇行形状を有していてよいが、他の通路形状を使用してもよい。所望であれば、ハニカム体３２０当たり複数の通路３２８を使用してもよい。
【００１３】
図４は、図３のものと似ているが、図示されたタイプの流体接続を備えた、マイクロ流体装置３１２の形態にあるハニカム体形微小構造１４の断面図である。図４において、流体ハウジング３４０は、シール３４２によりハニカム体３２０を支持している。熱制御流体のために典型的に使用される通路３４８は、ハウジング３４０と共同して、ハニカム体３２０の開いたチャンネル３２２の全てを通って平行に形成されている。ハニカム体３２０内の通路３２８は、シール３４３を通じて導管３６０を介してアクセスされる。図４の断面に示されるように、ハニカム体３２０内の通路３２８は、セル３２３の共通方向に対して平行な面において蛇行していてよいが、他の通路形状を使用してもよい。
【００１４】
ハニカム体３２０は、耐久性および化学的不活性のために、押出ガラス、ガラスセラミック、またはセラミック材料から形成されることが望ましい。アルミナセラミックは、ガラスおよびある種のセラミックよりも高い熱伝導率、良好な強度、良好な不活性を有するので一般に好ましい。本発明の発明者および／または発明者の同僚により開発された一般材料および製造手法に関するより詳しい詳細は、上述した国際公開第２００８／１２１３９０号パンフレットに見られるであろう。
【００１５】
図１〜４に示されたものなどの一体式微小構造を組み合わせて、図５および６に示されるようなハイブリッドまたはコンビネーション式微小構造を形成してもよい。図５は、任意の適切な手段によって物理的かつ流体的に互いに接続された、多層マイクロ流体装置２１０の形態にある３つの一体式微小構造を含む微小構造１４を示している。図６は、２つの多層マイクロ流体装置２１０および１つのハニカム体式マイクロ流体装置３１２を含む、ハイブリッドまたはコンビネーション式微小構造１４を示している。
【００１６】
マイクロ反応技術の分野では理解されるように、マイクロリアクタ技術の多くの望ましい用途について、所定の組の微小構造内またはその中を通る１つの主要通路を有する１つの製造ユニット内で達成できる製造速度は、工業目的にとっては不十分であろう。このことは、問題の微小構造で、流路における「内部ナンバリング・アップ(internal numbering up)」または内部の並列化として知られることを利用する場合でさえ、当てはまるであろう。この理由のために、並列の微小構造の多数の製造ユニットを動作する、すなわち時々「外部ナンバリング・アップ(external numbering up)」と呼ばれることを使用することが望ましい。
【００１７】
本発明の発明者等および／またはその同僚により開発された、流体微小構造のための取付および相互接続システムの一例が、本発明の譲受人に譲渡された欧州特許第１８５４５４３号明細書に見られるであろう。微小構造を直列と並列に、直列と並列の構成の組合せで接続することによって、様々なマイクロリアクタ構造を形成するために、そのようなシステムまたは任意の他の適切な手段を使用してもよい。
【００１８】
多くのプロセスに関して、プロセス流体および熱制御流体の多数の流れを各製造ユニットに供給するための多数のポンプを含む、製造ユニットの全ての部品を複製することによって、外部ナンバリング・アップを達成することは、十分に経済的ではない。このことは、図７〜９に示されたマイクロリアクタ１０から認識されるであろう。これらの図の各々は、１つのプロセスユニット１０２または１つのプロセスユニット１０２の一部を一緒に形成する微小構造１４の相互接続された網目構造１２からなるマイクロリアクタ１０の例を示している。
【００１９】
実質的に無限の可能性のある構成の中でも、マイクロリアクタ１０の２つの構成の説明図が、微小構造１４の相互接続された網目構造１２の形態で、図７および８に示されている。各微小構造１４は、必須ではないが典型的に、その中にプロセス流体通路または熱制御流体通路の両方を含み、それゆえ、１つ以上のプロセス流体供給と、典型的に１つの（しかしことになるとそれより多くの）熱制御流体供給が提供される。図７および８において、プロセス流体供給のみ、すなわちプロセス流体Ａ〜Ｆの供給のみが示されている。熱制御流体供給は、見易くするために、図７および８においては省かれている。
【００２０】
微小構造１４は、混合または接触微小構造などの、２つ以上のプロセス流体入力を有する微小構造４０、および熱制御または滞留時間または触媒反応微小構造などの唯一のプロセス流体入力を有する微小構造５０、もしくはプロセス流体入力と出力の様々な組合せを有する様々な他の微小構造のいずれの形態をとってもよい。図７に示された実施の形態において、プロセス流体Ａはポンプ２０により、プロセス流体Ｂはポンプ２２により、流体が組み合わされ混合される、第１の微小構造４０に直接、送り込まれる。プロセス流体Ｃはポンプ２４により、流体が、第２の微小構造４０に入る前に予熱または予冷されて、混合流体ＡとＢの混合物または生成物と組み合わされ混合される微小構造５０を通して送り込まれる。連続したプロセス流体Ｄ，ＥおよびＦは同様にポンプ２６，２８および３０によって加えられ、得られた流体生成物が出力Ｏで供給される。
【００２１】
図８のマイクロリアクタは、プロセス流体Ｄ，ＥおよびＦの各々の追加の最初の組合せと混合後、プロセス流体流が、追加の滞留時間および熱制御能力を提供するそれぞれの熱微小構造５０を通過するように、マイクロリアクタが配列されていることを除いて、図７のものと同一であり、同様に動作するであろう。
【００２２】
図９は図７のマイクロリアクタ１０を示しているが、熱制御流体供給が加えられている。２種類以上の熱制御流体を使用してもよい。この実施の形態において、２種類の熱制御流体ＧおよびＨが使用され、マイクロリアクタ１０のそれぞれの関連する部分において、２つの異なる温度に到達または維持することができる。熱制御流体Ｇは、微小構造５０を通じてポンプ３２により送り込まれ、流体戻りＲＧに排出され、ここで、流体は、所望であれば、任意の必要な加熱または冷却後に、同じループを通じて再循環してもよい。熱制御流体Ｈは、ポンプ３４により送り込まれるが、分岐６２を有するマニホールド６０を介して、５つの微小構造４０に並列に供給される。収集マニホールド７０は、熱制御流体Ｈを収集し、流体戻りＲＨで戻す。効率、コスト、および信頼性の観点から、熱制御流体のそのような並列供給が、可能であれば、望ましい。
【００２３】
熱制御流体が、図９におけるポンプ３４などにより、並列に供給される場合、そのように供給される各微小構造４０は、熱制御流体の必要な量の流体を受け取るべきである。熱制御流体の流れが不適切であると、反応の制御が不十分になるか、または制御不能状態に至ることもある。
【００２４】
図９のマイクロリアクタ１０は、１つのプロセスユニット１０２のみ、すなわち、多数の微小構造内またはそれを通る１つの主要プロセス通路、多数の主要プロセス通路を形成するように並列に微小構造が使用されていないプロセス通路を有するマイクロリアクタを構成する。図９のマイクロリアクタにおいて、１つのプロセスユニット１０２は、６種類のプロセス流体供給Ａ〜Ｆおよび２種類の熱制御流体供給ＧとＨを有する。実行すべき反応に応じて、より多くのプロセス流体供給、より多くの熱制御流体供給、および／または微小構造１４のより複雑な網目構造１２が必要とされるかもしれない。
【００２５】
図９から（また熱制御流体供給が省かれている図８から）、１つのプロセスユニット１０２のみからなるマイクロリアクタ１０がかなり複雑になり得ることが認識されるであろう。それにもかかわらず、要求されるであろう高い生産量を満たすために、多数のプロセスユニット１０２が並列で動作することが望ましい。プロセスユニット１０２全体を並列に複製することが可能であるが、様々な流体接続および流体取扱構成要素により、特にポンプにより、コストが嵩み、多数のプロセスユニットに亘り図９の８個のポンプを複製することは、多くのプロセスにとってひどく高価であろう。したがって、可能な程度まで、各供給について、１つのポンプから並列に多数のプロセスユニット１０２を動作することが望ましい。
【００２６】
このために、多数のプロセスユニット１０２が使用される場合、所望であれば、図１０の実施の形態に示されるように、各プロセスユニット内で多数の微小構造４０，５０に亘りマニホールド化されることに加え、熱制御流体供給を多数のプロセスユニットに亘りマニホールド化してもよい。
【００２７】
図１０のマイクロリアクタ１０は、並列に動作するように構成された、１および２とふられた２つのプロセスユニット１０２を備えている。重ねて、プロセス流体供給は、見易いように省かれている。マイクロリアクタ１０は、２つの熱制御流体ポンプ３２，３４を備えており、この場合、各々は、それぞれの熱制御流体マニホールド６０を介して接続されており、その一方はさらに、サブマニホールド６０Ａと６０Ｂを備えている。マニホールド６０（およびサブマニホールド６０Ａ，６０Ｂ）の各々は、複数の相互接続された微小構造４０，５０の２つ以上に熱制御流体を提供する。熱制御流体サブマニホールド６０Ａと６０Ｂの各々は、分岐６２を備えている。
【００２８】
図１および２の微小構造内の通路２４０、または図３および４の微小構造内の通路３４８、および図５および６の微小構造内の通路の組合せなどの、熱制御通路、すなわち個々の微小構造４０および５０の内部の通路は、比較的低い流動抵抗を有し、所定のマイクロリアクタ内で熱制御流体の比較的多い流量を可能にすることが望ましい。
【００２９】
流動抵抗は低いことが望ましいが、層２３２は、熱制御流体が流れている間に形成されるどの境界層も薄く、良好な伝熱能力を維持するように、一般に０．２から３ｍｍの範囲の、望ましくは０．２から１．５ｍｍの範囲の、より望ましくは０．５から１．０ｍｍの、低い高さ２３３のものであることも望ましい。望ましい低い流動抵抗は、１から１０ｍｍ、望ましくは２から５ｍｍの、またはより望ましくは３から５ｍｍの範囲の直径を有する、図１および２の出口穴２６５によって、大半は達成されるであろう。プロセス流体通路２５０も大きくはなく、望ましくは０．１から２ｍｍの範囲の通路高さ２３５を有し、プロセス流体通路２５０は、略平面の容積または層２３１内にある。熱制御流体層２３２は、出口穴２６５と同じ範囲にある直径を有する入口穴２６４を有するであろう。
【００３０】
伝熱率を最大にしなければならない場合、熱流体通路の高さ２３３（層２３２の高さ）は、例えば、０．５〜１．０ｍｍの範囲のように、低く維持すべきである。伝熱率がそれほど重要ではない場合、高さ２３３は、層２３２内の通路２４０の流動抵抗を低くするために、増加させても差し支えない。高さ２３３においてある程度の融通性が利用できるか否かにかかわらず、入口ポートと出口ポートの直径が、このタイプの微小構造に関する以前の作業に対して増加され、それゆえ、高い伝熱率が要求される場合でさえも、低い流動抵抗の所望の恩恵を提供する。
【００３１】
ここに開示されたような、比較的大きい直径のポートまたは穴２６４，２６５にもかかわらず、入口および出口ポートまたは穴２６４，２６５は、開口の小さな以前の装置に対して、応力の著しい増加を、またはわずかな減少も経験せず、それゆえ、以前に達成されたのと少なくとも同じ圧力抵抗能力を提供する。入口および出口ポートまたは穴のそのような拡大された直径は、所望であれば、プロセス流体通路において適用してもよく、すなわち、入口および出口ポートまたは穴２８２および２８３は、１から１０ｍｍ、望ましくは２から５ｍｍ、またはより望ましくは３から５ｍｍの範囲にあり、プロセス流体通路２５０内で少なくとも同じ圧力抵抗により減少した流動抵抗を可能にすることが望ましい。
【００３２】
図１０のものと似たマイクロリアクタにおいて、熱制御流体に要求されるポンプの数を減少させることに加え、プロセス流体に要求されるポンプの数も減少させることも望ましい。化学量論における小さな変化に対する多くの反応の感受性のために、プロセス流体の流体釣り合わせは重要であり得る。
【００３３】
図１１は、本発明によるマイクロリアクタ１０の別の実施の形態を示している。図１１のマイクロリアクタ１０は、並列に配列され、１〜４とふられた４つのプロセスユニット１０２を備えている。プロセス流体供給ラインのみが示されている。熱制御流体供給ラインは、見易くするために省かれている。
【００３４】
図１１の実施の形態において、プロセス流体供給Ｂ〜Ｆの全ては、４つのプロセスユニット１０２に亘り接続されているそれぞれのマニホールド化されたポンプ２２〜３０により送り込まれる。流体バランスは、各プロセスユニット１０２について１つの、マニホールド化されていないポンプ２０Ａ〜２０Ｄにより送り込まれる１つのプロセス流体、この場合には、プロセス流体Ａを有することによって、大幅に維持される。プロセス流体の流れの内の１つを理想流量で強制的に送り込むことにより、また絞りの少ないマニホールド８０を使用することにより、各プロセスユニット１０２内の下流のばらつきが抑制される。本当に最初のまたはヘッド側のプロセス流体、図面においてはプロセス流体Ａは、この場合におけるように、強制されるものである、または以下に説明される図１３におけるように、強制されるものの内の少なくとも１つであることが望ましい。言い換えれば、それぞれのマニホールド化されていない流体ポンプに個別に接続されたプロセス流体入口（１０４）は、ヘッド側のプロセス流体Ａのための入口（１０４）であることが望ましい。
【００３５】
図１１の実施の形態の代わりとして、図１２に示されるように、マニホールド化されていないポンプによって、プロセス流体の内の異なるものを強制的に送り込んでもよい。例えば、特に少ない流量のプロセス流体の流れを強制的に送り込んでも、または反応能力の変動を最大にする、またはそうでなければ所望の結果への作用を最大にする流体の流れを強制的に送り込んでもよい。例えば、流体Ｂが流体Ａよりも少ない流動要件を有する場合、図１２のマイクロリアクタ１０を使用して、流体Ｂの導入の厳格な制御を提供することが望ましいであろう。そのように使用される図１２のリアクタにおいて、それぞれのマニホールド化されていない流体ポンプに個別に接続されたプロセス流体入口（１０４）は、流体Ａのものよりもは少ない流動要件を有することが望ましいプロセス流体Ｂの入口（１０４）である。マニホールド化されていないポンプに接続された流体Ｂの入口は、そのように接続された唯一の入口であってよく、または別の代替例として、図１３のマイクロリアクタ１０に示されるように、プロセス流体の２つ以上が強制的に送り込まれる。そのマイクロリアクタ１０において、プロセス流体Ａ（ヘッド側流体）およびＢ（ある望ましい代替例の場合において、より少ない流れの流体）の両方は、それぞれのマニホールド化されていないポンプ２０Ａ〜２０Ｄおよび２２Ａ〜２２Ｄによって強制的に送り込まれる。他の組合せも、もちろん可能である。
【００３６】
図１４は、合計でｍ個のプロセスユニット１０２を含む、本発明によるマイクロリアクタ１０の部分説明図を示している。マイクロリアクタ１０は、ｍ個のプロセスユニット１０２に配列された複数の相互接続された微小構造１４（左側にふられたようにこの図面では行として見える）を含み、これらプロセスユニット１０２は、並列で一緒に動作可能に構成されており、ｍ個のプロセスユニットの各々は、それぞれｎ個のプロセス流体入口１０４（上部にふられた列として図面に配列されている）を有する。この図面は行と列で示されているが、この配列は、本発明による構成部材の実際の物理的レイアウトと関係ある必要はほとんどないことに留意されたい。例えば、プロセスユニット１０２は、直線または一本鎖または行で配列されている必要はない。重要であることは、ここに記載され、図面の助けにより理解された関係が適用できることである。各プロセスユニット１０２について、ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口１０４の内のｙ個は、それぞれのマニホールド化されていない流体ポンプに個別に接続されている（見易くするために示されていない）。この特別な場合において、プロセス流体入口の内の３つ、図１４の左側のプロセス流体Ａ，ＢおよびＣの入口は、マニホールド化されていないポンプ（Ａについて２０Ａ〜２０Ｄ、ＢとＣについては示されていない）に個別に接続されている。ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口１０４のｎ−ｙ個、プロセス流体ＥとＦの、この場合の図面の右側の少なくとも２つは、マニホールド８０を介して、それぞれのマニホールド化された流体ポンプ２８，３０に接続されており、ｙは１からｎ−１までの整数である。それぞれのマニホールド化された流体ポンプから関連するマニホールド８０に沿って関連する微小構造１４までの流動抵抗は、関連する微小構造１４を通る関連するプロセス流体通路１５０の流動抵抗よりも小さいことが望ましく、または言い換えれば、マニホールド８０は、関連する微小構造に対して抵抗が低いマニホールドであることが望ましい。個々のポンプの数を最小にすることも望ましく、よって、ｙは、たった１または２であることが望ましく、実行すべき所望の反応を適切な制御するのに必要なほど多いだけである。最終的な結果は、全ての微小構造への全ての供給について個々の供給ラインおよびポンプを必要とせずに、外的に数が増加したマイクロリアクタ内で非常に複雑で敏感な反応を実行するために、ガラス、ガラスセラミックおよびセラミック材料からなる微小構造を含む微小構造を使用できることである。
【００３７】
図１５は、本発明のさらに別の態様によるマイクロリアクタまたはマイクロリアクタの一部の説明図であり、マニホールド化されていないポンプおよび／またはマニホールド化されたポンプの一方または両方からの流れがモニタされるおよび／またはフィードバック制御される。マニホールド化されたポンプからの流れを分割するための厳密に受動的な流れ分割が、要求されるフロー・バランスを維持するのに不十分な場合、１つ以上のマニホールド化されたポンプの出力をモニタするために、適切なタイプの１つ以上の流れモニタ１４２を使用してもよい。これらの例としては、積極的な転移フローメータ１４４、または望ましくはロタメータ１４６が挙げられる。このメータの出力はオペレータによりモニタされてもよく、オペレータは、マイクロリアクタのフロー・バランスを調整するために手動弁１６２を調節してよい。あるいは、制御システムコンピュータ、工場生産制御システム、マイクロプロセッサまたは同様の装置１１０が、フロー情報リンク１４０を介して、フロー情報を受信し、弁制御リンク１６０を介して、自動制御弁１６４の調節において受信した情報を利用してもよい。前記制御システムコンピュータ、工場生産制御システム、マイクロプロセッサまたは同様の装置１１０は、プロセス情報リンク１５０を介して、個々の微小構造またはそれに関連するセンサから様々な入力も受信し、ポンプ制御リンク１７０を介して、ポンプ２０Ｄなどのマニホールド化されていないポンプの流量を自動的に調節してもよい。そのようなリンクは配線接続されている必要はないことが理解されよう。
【産業上の利用可能性】
【００３８】
ここに開示された使用方法および／または装置は、一般に、微小構造内での、混合、分離、抽出、結晶化、沈殿、または流体の多相混合物を含む流体または流体の混合物、および固体も含有する流体の多相混合物を含む流体または流体の混合物の他の様式での処理を含む任意のプロセスを実行するのに有用である。処理としては、物理プロセス、有機、無機、または有機と無機両方の種の相互変換が生じるプロセスと定義される化学反応、生化学プロセス、または任意の他の処理の形態が挙げられるであろう。開示された方法および／または装置により、反応の以下の非限定的リストを実行してよい：酸化；還元；置換；脱離；付加；配位子交換；金属交換；およびイオン交換。より詳しくは、開示された方法および／または装置により、以下の非限定的リストのいずれの反応を実行してもよい：重合；アルキル化；脱アルキル化；ニトロ化；過酸化；スルホ酸化；エポキシ化；アンモ酸化；水素化；脱水素化；有機金属反応；貴金属化学反応／均一系触媒反応；カルボニル化；チオカルボニル化；アルコキシル化；ハロゲン化；脱ハロゲン化水素；脱ハロゲン化；ヒドロホルミル化；カルボキシル化；脱カルボキシル化；アミノ化；ペプチド結合；アルドール縮合；縮合環化；脱水素環化；エステル化；アミド化；複素環合成；脱水；加アルコール分解；加水分解；アンモニア分解；エーテル化；酵素的合成；ケタール化；鹸化；異性化；四級化；ホルミル化；相転移反応；シリル化；ニトリル合成；ホスホリル化；オゾン分解；アジド化学反応；音位転移；ヒドロシリル化；カップリング反応；および酵素反応。
【符号の説明】
【００３９】
１０ マイクロリアクタ
１４，４０，５０ 微小構造
２０，２２，２４，２６，２８，３０ マニホールド化された流体ポンプ
２０Ａ，２０Ｂ，２０Ｃ，２０Ｄ；２２Ａ，２２Ｂ，２２Ｃ，２２Ｄ；２４Ａ，２４Ｂ，２４Ｃ，２４Ｄ マニホールド化されていない流体ポンプ
３２，３４ 熱制御流体ポンプ
８０ マニホールド
１０２ プロセスユニット
１０４ プロセス流体入口
１４２，１４４，１４６ 流量計
【優先権】
【０００１】
本出願は、「マイクロリアクタ流体分配のための装置および方法」と題する２００８年１１月２８日に出願された欧州特許出願第０８３０５８７３．５号、および「マイクロリアクタ流体分配のための装置および方法」と題する２００９年４月３０日に出願された欧州特許出願第０９３０５３８４．１号に優先権を主張するものである。
【技術分野】
【０００２】
本出願は、マイクロリアクタ内の流体分配のための装置および方法に関し、より詳しくは、特に、ガラス、セラミック、およびガラスセラミックからなる微小構造を使用したマイクロリアクタにおける、プロセス流体および熱制御流体の両方の所望の流れを提供するための装置および方法に関する。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００３】
本発明のある態様によれば、マイクロリアクタ（１０）は、ｍ個のプロセスユニット（１０２）に配列された複数の相互接続された微小構造（１４，５０，４０）を備え、これらのプロセスユニット（１０２）は並列に一緒に動作可能なように構成されている。ｍ個のプロセスユニット（１０２）の各々は、ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口（１０４）を有し、ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口（１０４）の内のｙ個は、それぞれのマニホールド化されていない流体ポンプ（２０Ａ，２０Ｂ，２０Ｃ，２０Ｄ；２２Ａ，２２Ｂ，２２Ｃ，２２Ｄ；２４Ａ，２４Ｂ，２４Ｃ，２４Ｄ）に個別に接続されており、ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口（１０４）の内のｎ−ｙ個は、マニホールド（８０）を介して、それぞれのマニホールド化された流体ポンプ（２０，２２，２４，２６，２８，３０）に接続されており、ｙは１からｎ−１までの整数である。
【０００４】
本発明の追加の変種および特徴は、図面と関連して、以下に説明される。
【図面の簡単な説明】
【０００５】
【図１】層状マイクロ流体装置２１０の形態にある微小構造１４の断面を示す断面図
【図２】図１の微小構造１４の別の断面を示す断面図
【図３】ハニカム体形一体式マイクロ流体装置３１２の形態にある微小構造１４の別の例の斜視図
【図４】流体接続されている、図３のものに似たハニカム体形マイクロ流体装置３１２の形態にある微小構造１４の断面図
【図５】多数の多層マイクロ流体装置２１０の形態にある３つの一体式微小構造を備えた微小構造１４の斜視図
【図６】２つの多層マイクロ流体装置２１０および１つのハニカム体形マイクロ流体装置３１２を備えたハイブリッドまたはコンビネーション式微小構造１４の斜視図
【図７】多数の微小構造１４を備えたマイクロリアクタ１０の説明図
【図８】多数の微小構造１４を備えた別のマイクロリアクタ１０の説明図
【図９】熱制御流体およびプロセス流体の両方が流体接続されているのが示されている、図７のマイクロリアクタ１０の説明図
【図１０】本発明のある態様による、２つのプロセスユニット１０２を有し、熱制御流体Ｈの経路にマニホールド６０を有する、マイクロリアクタまたはマイクロリアクタの一部の説明図
【図１１】本発明の別の態様による、並列に配列された４つのプロセスユニット１０２を備えたマイクロリアクタまたはマイクロリアクタの一部の説明図
【図１２】図１１の実施の形態に関連して、プロセス流体の異なる１つがマニホールド化されていないポンプにより押し出される、本発明の別の態様によるマイクロリアクタまたはマイクロリアクタの一部の説明図
【図１３】複数のプロセス流体マニホールド化されていないポンプにより押し出される本発明のさらに別の態様によるマイクロリアクタまたはマイクロリアクタの一部の説明図
【図１４】本発明のさらに別の態様によるマイクロリアクタまたはマイクロリアクタの一部の部分的な説明図
【図１５】マニホールド化されていないポンプおよびマニホールド化されたポンプの内の一方または両方からの流れがモニタされるおよび／またはフィードバック制御される本発明のさらに別の態様によるマイクロリアクタまたはマイクロリアクタの一部の説明図
【発明を実施するための形態】
【０００６】
同じまたは同様の部品を称するために、図面全体に亘り同じ参照番号ができる限り使用される。望ましいと記載された特徴は、好ましいが随意的であり、本発明の変種を表す。
【０００７】
この文献において、「一体式微小構造」は、数ミリメートルまたはミリメートル未満の範囲に特徴的な断面寸法を有する内部通路を備えた、一体成形のまたは他の様式で一般に永久的に組み付けられたマイクロ流体装置を称する。一体式微小構造の例としては、その中に開示された方法または他の方法により製造されたか否かにかかわらず、「Microfluidic Device and Manufacture Thereof」と題する米国特許第７００７７０９号に開示され記載されたものと類似の装置およびそれを含む装置が挙げられる。一体式微小構造は、その中に開示された方法または他の方法により製造されたか否かにかかわらず、「Extruded Body Devices and Methods for Fluid Processing」と題する国際公開第２００８／１２１３９０号パンフレットに開示され記載されたものと類似の装置およびそれを含む装置も含む。「微小構造」は、流体分配のためのユニットとして処理されるまたは処理可能な、一体式および他の両方の微小構造および近接して接合または相互接続された微小構造の組合せを称する。「マイクロリアクタ」は、化学的または物理的プロセスもしくはそれらの組合せを実行するための装置を称し、この装置は、この文献の情況において、１つ以上の製造ユニットに配列された関連する流体接続部を有する２つ以上の微小構造を含む。「製造ユニット」は、微小構造に沿ったまたはそれを通る１つの主要通路に沿ったものであって、多数の微小構造を並列に通る多数の並列の主要通路に沿ってではない、所望の反応またはプロセスを実行できるように配列された関連する流体接続部を有する微小構造の組合せを称する。「フロー・バランス(flow balance)」または「フロー釣り合い(flow balancing)」は、単なる等しい流れではなく、多数の流体供給物の間でまたは中で任意の特定の所望の流動比を達成することに関する。
【０００８】
図１は、本発明に使用できる一体式微小構造または一体式多層マイクロ流体装置２１０の形態にある微小構造１４の一例の断面図である。マイクロ流体装置２１０は、図１の上部に示されているように多数の、一般に少なくとも４つの基板２２０から構成されてもよいが、図１の左端に付されているように、合計で「ｋ」まで、所望であればより多くが含まれていてもよい。多数の基板２２０の各隣接する対の間で、多数の層２３０が、一般に少なくとも３つ、必要に応じて、図１の右端に付されているように合計でｋ−１の層までのより多くが存在するように、装置２１０の層２３０が画成される。基板２２０は、互いに接合され、壁２３４（見易くするために、全てに付されていない）により互いに対して支持されており、その内のいくつかが、平行斜線により示されるように、図の断面により切断されている。１つ以上の基板２２０を通って延在してもよい入口穴２６４と出口穴２６５は、１つ以上の層２３０内またはそれを通って、この場合には層２３０の内の２つの層２３２を通って、画成された熱制御流体通路２４０への外部アクセスを提供する。所望であれば、穴２６４の代わりにまたはそれに加え、壁２３４を通る穴または間隙（図示せず）などによる、代わりのアクセス経路を使用してもよい。
【０００９】
図２は、図１の面とは異なる平行な面でとられた、図１の微小構造１４またはマイクロ流体装置２１０の別の断面である。図２の断面において、この装置の１つ以上の層２３０を通じて、この場合には１つの層２３１を通じて画成されたプロセス流体通路２５０への、基板２２０を通るアクセスを提供する入口穴２８２と出口穴２８３が見える。プロセス流体通路２５０は、１つ以上の追加の入口ポートまたは穴２８２（図１および２に示されていない断面において）を備え、よって２種類以上のプロセス流体を、プロセス流体通路２５０内で一緒に接触および／または混合および／または反応させることができる。所望であれば、プロセス流体通路２５０の出口端に複数の出口ポートまたは穴２８３を設け、それによって、装置２１０を出る際にプロセス流体を分割してもよい。
【００１０】
ワンピースとして同時に壁と基板を製造する方法を含む、様々な材料および方法を使用して、図１および２に示されたタイプの微小構造１４またはマイクロ流体装置２１０を形成してもよい。追加の方法の例としては、「Method for Making Microfluidic Devices and Devices Produced Thereof」と題する欧州特許第１９６４８１７号、および「Powder Injection Molding of Glass and Glass-ceramics」と題する米国特許出願公開第２００７／０１５４６６６号の各明細書に開示され記載されたものが挙げられる。
【００１１】
図３は、ハニカム体形一体式マイクロ流体装置３１２の形態にある、本発明の情況において使用できる微小構造１４の別の例の斜視図である。
【００１２】
マイクロ流体装置３１２はハニカム体３２０を備えている。ハニカム体３２０は、壁３８２により分割された、ハニカム体３２０の第１の端部３３２から第２の端部３３４まで共通方向に平行に延在するセル３２３を有する。セル３２３は、ハニカム体の両端で開いた第１の複数のセル３２２および、１つ以上の栓３２６により、またはハニカム体の端部かその近くに、必要に応じてセル３２４内の少なくとも部分的に配置された多かれ少なかれ連続した施栓材料３２６により、もしくは他の適切な手段により、ハニカム体の一端でまたは両端で閉じられた第２の複数のセル３２４を含む。第２の複数のセル３２４（閉じられたセル）は、少なくとも一部に、ハニカム体３２０を通って延在する１つ以上の通路３２８を含む。通路３２８は、図３に示されるような、セル３２３の共通方向に垂直な面で考えたときに、蛇行形状を有していてよいが、他の通路形状を使用してもよい。所望であれば、ハニカム体３２０当たり複数の通路３２８を使用してもよい。
【００１３】
図４は、図３のものと似ているが、図示されたタイプの流体接続を備えた、マイクロ流体装置３１２の形態にあるハニカム体形微小構造１４の断面図である。図４において、流体ハウジング３４０は、シール３４２によりハニカム体３２０を支持している。熱制御流体のために典型的に使用される通路３４８は、ハウジング３４０と共同して、ハニカム体３２０の開いたチャンネル３２２の全てを通って平行に形成されている。ハニカム体３２０内の通路３２８は、シール３４３を通じて導管３６０を介してアクセスされる。図４の断面に示されるように、ハニカム体３２０内の通路３２８は、セル３２３の共通方向に対して平行な面において蛇行していてよいが、他の通路形状を使用してもよい。
【００１４】
ハニカム体３２０は、耐久性および化学的不活性のために、押出ガラス、ガラスセラミック、またはセラミック材料から形成されることが望ましい。アルミナセラミックは、ガラスおよびある種のセラミックよりも高い熱伝導率、良好な強度、良好な不活性を有するので一般に好ましい。本発明の発明者および／または発明者の同僚により開発された一般材料および製造手法に関するより詳しい詳細は、上述した国際公開第２００８／１２１３９０号パンフレットに見られるであろう。
【００１５】
図１〜４に示されたものなどの一体式微小構造を組み合わせて、図５および６に示されるようなハイブリッドまたはコンビネーション式微小構造を形成してもよい。図５は、任意の適切な手段によって物理的かつ流体的に互いに接続された、多層マイクロ流体装置２１０の形態にある３つの一体式微小構造を含む微小構造１４を示している。図６は、２つの多層マイクロ流体装置２１０および１つのハニカム体式マイクロ流体装置３１２を含む、ハイブリッドまたはコンビネーション式微小構造１４を示している。
【００１６】
マイクロ反応技術の分野では理解されるように、マイクロリアクタ技術の多くの望ましい用途について、所定の組の微小構造内またはその中を通る１つの主要通路を有する１つの製造ユニット内で達成できる製造速度は、工業目的にとっては不十分であろう。このことは、問題の微小構造で、流路における「内部ナンバリング・アップ(internal numbering up)」または内部の並列化として知られることを利用する場合でさえ、当てはまるであろう。この理由のために、並列の微小構造の多数の製造ユニットを動作する、すなわち時々「外部ナンバリング・アップ(external numbering up)」と呼ばれることを使用することが望ましい。
【００１７】
本発明の発明者等および／またはその同僚により開発された、流体微小構造のための取付および相互接続システムの一例が、本発明の譲受人に譲渡された欧州特許第１８５４５４３号明細書に見られるであろう。微小構造を直列と並列に、直列と並列の構成の組合せで接続することによって、様々なマイクロリアクタ構造を形成するために、そのようなシステムまたは任意の他の適切な手段を使用してもよい。
【００１８】
多くのプロセスに関して、プロセス流体および熱制御流体の多数の流れを各製造ユニットに供給するための多数のポンプを含む、製造ユニットの全ての部品を複製することによって、外部ナンバリング・アップを達成することは、十分に経済的ではない。このことは、図７〜９に示されたマイクロリアクタ１０から認識されるであろう。これらの図の各々は、１つのプロセスユニット１０２または１つのプロセスユニット１０２の一部を一緒に形成する微小構造１４の相互接続された網目構造１２からなるマイクロリアクタ１０の例を示している。
【００１９】
実質的に無限の可能性のある構成の中でも、マイクロリアクタ１０の２つの構成の説明図が、微小構造１４の相互接続された網目構造１２の形態で、図７および８に示されている。各微小構造１４は、必須ではないが典型的に、その中にプロセス流体通路または熱制御流体通路の両方を含み、それゆえ、１つ以上のプロセス流体供給と、典型的に１つの（しかしことになるとそれより多くの）熱制御流体供給が提供される。図７および８において、プロセス流体供給のみ、すなわちプロセス流体Ａ〜Ｆの供給のみが示されている。熱制御流体供給は、見易くするために、図７および８においては省かれている。
【００２０】
微小構造１４は、混合または接触微小構造などの、２つ以上のプロセス流体入力を有する微小構造４０、および熱制御または滞留時間または触媒反応微小構造などの唯一のプロセス流体入力を有する微小構造５０、もしくはプロセス流体入力と出力の様々な組合せを有する様々な他の微小構造のいずれの形態をとってもよい。図７に示された実施の形態において、プロセス流体Ａはポンプ２０により、プロセス流体Ｂはポンプ２２により、流体が組み合わされ混合される、第１の微小構造４０に直接、送り込まれる。プロセス流体Ｃはポンプ２４により、流体が、第２の微小構造４０に入る前に予熱または予冷されて、混合流体ＡとＢの混合物または生成物と組み合わされ混合される微小構造５０を通して送り込まれる。連続したプロセス流体Ｄ，ＥおよびＦは同様にポンプ２６，２８および３０によって加えられ、得られた流体生成物が出力Ｏで供給される。
【００２１】
図８のマイクロリアクタは、プロセス流体Ｄ，ＥおよびＦの各々の追加の最初の組合せと混合後、プロセス流体流が、追加の滞留時間および熱制御能力を提供するそれぞれの熱微小構造５０を通過するように、マイクロリアクタが配列されていることを除いて、図７のものと同一であり、同様に動作するであろう。
【００２２】
図９は図７のマイクロリアクタ１０を示しているが、熱制御流体供給が加えられている。２種類以上の熱制御流体を使用してもよい。この実施の形態において、２種類の熱制御流体ＧおよびＨが使用され、マイクロリアクタ１０のそれぞれの関連する部分において、２つの異なる温度に到達または維持することができる。熱制御流体Ｇは、微小構造５０を通じてポンプ３２により送り込まれ、流体戻りＲＧに排出され、ここで、流体は、所望であれば、任意の必要な加熱または冷却後に、同じループを通じて再循環してもよい。熱制御流体Ｈは、ポンプ３４により送り込まれるが、分岐６２を有するマニホールド６０を介して、５つの微小構造４０に並列に供給される。収集マニホールド７０は、熱制御流体Ｈを収集し、流体戻りＲＨで戻す。効率、コスト、および信頼性の観点から、熱制御流体のそのような並列供給が、可能であれば、望ましい。
【００２３】
熱制御流体が、図９におけるポンプ３４などにより、並列に供給される場合、そのように供給される各微小構造４０は、熱制御流体の必要な量の流体を受け取るべきである。熱制御流体の流れが不適切であると、反応の制御が不十分になるか、または制御不能状態に至ることもある。
【００２４】
図９のマイクロリアクタ１０は、１つのプロセスユニット１０２のみ、すなわち、多数の微小構造内またはそれを通る１つの主要プロセス通路、多数の主要プロセス通路を形成するように並列に微小構造が使用されていないプロセス通路を有するマイクロリアクタを構成する。図９のマイクロリアクタにおいて、１つのプロセスユニット１０２は、６種類のプロセス流体供給Ａ〜Ｆおよび２種類の熱制御流体供給ＧとＨを有する。実行すべき反応に応じて、より多くのプロセス流体供給、より多くの熱制御流体供給、および／または微小構造１４のより複雑な網目構造１２が必要とされるかもしれない。
【００２５】
図９から（また熱制御流体供給が省かれている図８から）、１つのプロセスユニット１０２のみからなるマイクロリアクタ１０がかなり複雑になり得ることが認識されるであろう。それにもかかわらず、要求されるであろう高い生産量を満たすために、多数のプロセスユニット１０２が並列で動作することが望ましい。プロセスユニット１０２全体を並列に複製することが可能であるが、様々な流体接続および流体取扱構成要素により、特にポンプにより、コストが嵩み、多数のプロセスユニットに亘り図９の８個のポンプを複製することは、多くのプロセスにとってひどく高価であろう。したがって、可能な程度まで、各供給について、１つのポンプから並列に多数のプロセスユニット１０２を動作することが望ましい。
【００２６】
このために、多数のプロセスユニット１０２が使用される場合、所望であれば、図１０の実施の形態に示されるように、各プロセスユニット内で多数の微小構造４０，５０に亘りマニホールド化されることに加え、熱制御流体供給を多数のプロセスユニットに亘りマニホールド化してもよい。
【００２７】
図１０のマイクロリアクタ１０は、並列に動作するように構成された、１および２とふられた２つのプロセスユニット１０２を備えている。重ねて、プロセス流体供給は、見易いように省かれている。マイクロリアクタ１０は、２つの熱制御流体ポンプ３２，３４を備えており、この場合、各々は、それぞれの熱制御流体マニホールド６０を介して接続されており、その一方はさらに、サブマニホールド６０Ａと６０Ｂを備えている。マニホールド６０（およびサブマニホールド６０Ａ，６０Ｂ）の各々は、複数の相互接続された微小構造４０，５０の２つ以上に熱制御流体を提供する。熱制御流体サブマニホールド６０Ａと６０Ｂの各々は、分岐６２を備えている。
【００２８】
図１および２の微小構造内の通路２４０、または図３および４の微小構造内の通路３４８、および図５および６の微小構造内の通路の組合せなどの、熱制御通路、すなわち個々の微小構造４０および５０の内部の通路は、比較的低い流動抵抗を有し、所定のマイクロリアクタ内で熱制御流体の比較的多い流量を可能にすることが望ましい。
【００２９】
流動抵抗は低いことが望ましいが、層２３２は、熱制御流体が流れている間に形成されるどの境界層も薄く、良好な伝熱能力を維持するように、一般に０．２から３ｍｍの範囲の、望ましくは０．２から１．５ｍｍの範囲の、より望ましくは０．５から１．０ｍｍの、低い高さ２３３のものであることも望ましい。望ましい低い流動抵抗は、１から１０ｍｍ、望ましくは２から５ｍｍの、またはより望ましくは３から５ｍｍの範囲の直径を有する、図１および２の出口穴２６５によって、大半は達成されるであろう。プロセス流体通路２５０も大きくはなく、望ましくは０．１から２ｍｍの範囲の通路高さ２３５を有し、プロセス流体通路２５０は、略平面の容積または層２３１内にある。熱制御流体層２３２は、出口穴２６５と同じ範囲にある直径を有する入口穴２６４を有するであろう。
【００３０】
伝熱率を最大にしなければならない場合、熱流体通路の高さ２３３（層２３２の高さ）は、例えば、０．５〜１．０ｍｍの範囲のように、低く維持すべきである。伝熱率がそれほど重要ではない場合、高さ２３３は、層２３２内の通路２４０の流動抵抗を低くするために、増加させても差し支えない。高さ２３３においてある程度の融通性が利用できるか否かにかかわらず、入口ポートと出口ポートの直径が、このタイプの微小構造に関する以前の作業に対して増加され、それゆえ、高い伝熱率が要求される場合でさえも、低い流動抵抗の所望の恩恵を提供する。
【００３１】
ここに開示されたような、比較的大きい直径のポートまたは穴２６４，２６５にもかかわらず、入口および出口ポートまたは穴２６４，２６５は、開口の小さな以前の装置に対して、応力の著しい増加を、またはわずかな減少も経験せず、それゆえ、以前に達成されたのと少なくとも同じ圧力抵抗能力を提供する。入口および出口ポートまたは穴のそのような拡大された直径は、所望であれば、プロセス流体通路において適用してもよく、すなわち、入口および出口ポートまたは穴２８２および２８３は、１から１０ｍｍ、望ましくは２から５ｍｍ、またはより望ましくは３から５ｍｍの範囲にあり、プロセス流体通路２５０内で少なくとも同じ圧力抵抗により減少した流動抵抗を可能にすることが望ましい。
【００３２】
図１０のものと似たマイクロリアクタにおいて、熱制御流体に要求されるポンプの数を減少させることに加え、プロセス流体に要求されるポンプの数も減少させることも望ましい。化学量論における小さな変化に対する多くの反応の感受性のために、プロセス流体の流体釣り合わせは重要であり得る。
【００３３】
図１１は、本発明によるマイクロリアクタ１０の別の実施の形態を示している。図１１のマイクロリアクタ１０は、並列に配列され、１〜４とふられた４つのプロセスユニット１０２を備えている。プロセス流体供給ラインのみが示されている。熱制御流体供給ラインは、見易くするために省かれている。
【００３４】
図１１の実施の形態において、プロセス流体供給Ｂ〜Ｆの全ては、４つのプロセスユニット１０２に亘り接続されているそれぞれのマニホールド化されたポンプ２２〜３０により送り込まれる。流体バランスは、各プロセスユニット１０２について１つの、マニホールド化されていないポンプ２０Ａ〜２０Ｄにより送り込まれる１つのプロセス流体、この場合には、プロセス流体Ａを有することによって、大幅に維持される。プロセス流体の流れの内の１つを理想流量で強制的に送り込むことにより、また絞りの少ないマニホールド８０を使用することにより、各プロセスユニット１０２内の下流のばらつきが抑制される。本当に最初のまたはヘッド側のプロセス流体、図面においてはプロセス流体Ａは、この場合におけるように、強制されるものである、または以下に説明される図１３におけるように、強制されるものの内の少なくとも１つであることが望ましい。言い換えれば、それぞれのマニホールド化されていない流体ポンプに個別に接続されたプロセス流体入口（１０４）は、ヘッド側のプロセス流体Ａのための入口（１０４）であることが望ましい。
【００３５】
図１１の実施の形態の代わりとして、図１２に示されるように、マニホールド化されていないポンプによって、プロセス流体の内の異なるものを強制的に送り込んでもよい。例えば、特に少ない流量のプロセス流体の流れを強制的に送り込んでも、または反応能力の変動を最大にする、またはそうでなければ所望の結果への作用を最大にする流体の流れを強制的に送り込んでもよい。例えば、流体Ｂが流体Ａよりも少ない流動要件を有する場合、図１２のマイクロリアクタ１０を使用して、流体Ｂの導入の厳格な制御を提供することが望ましいであろう。そのように使用される図１２のリアクタにおいて、それぞれのマニホールド化されていない流体ポンプに個別に接続されたプロセス流体入口（１０４）は、流体Ａのものよりもは少ない流動要件を有することが望ましいプロセス流体Ｂの入口（１０４）である。マニホールド化されていないポンプに接続された流体Ｂの入口は、そのように接続された唯一の入口であってよく、または別の代替例として、図１３のマイクロリアクタ１０に示されるように、プロセス流体の２つ以上が強制的に送り込まれる。そのマイクロリアクタ１０において、プロセス流体Ａ（ヘッド側流体）およびＢ（ある望ましい代替例の場合において、より少ない流れの流体）の両方は、それぞれのマニホールド化されていないポンプ２０Ａ〜２０Ｄおよび２２Ａ〜２２Ｄによって強制的に送り込まれる。他の組合せも、もちろん可能である。
【００３６】
図１４は、合計でｍ個のプロセスユニット１０２を含む、本発明によるマイクロリアクタ１０の部分説明図を示している。マイクロリアクタ１０は、ｍ個のプロセスユニット１０２に配列された複数の相互接続された微小構造１４（左側にふられたようにこの図面では行として見える）を含み、これらプロセスユニット１０２は、並列で一緒に動作可能に構成されており、ｍ個のプロセスユニットの各々は、それぞれｎ個のプロセス流体入口１０４（上部にふられた列として図面に配列されている）を有する。この図面は行と列で示されているが、この配列は、本発明による構成部材の実際の物理的レイアウトと関係ある必要はほとんどないことに留意されたい。例えば、プロセスユニット１０２は、直線または一本鎖または行で配列されている必要はない。重要であることは、ここに記載され、図面の助けにより理解された関係が適用できることである。各プロセスユニット１０２について、ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口１０４の内のｙ個は、それぞれのマニホールド化されていない流体ポンプに個別に接続されている（見易くするために示されていない）。この特別な場合において、プロセス流体入口の内の３つ、図１４の左側のプロセス流体Ａ，ＢおよびＣの入口は、マニホールド化されていないポンプ（Ａについて２０Ａ〜２０Ｄ、ＢとＣについては示されていない）に個別に接続されている。ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口１０４のｎ−ｙ個、プロセス流体ＥとＦの、この場合の図面の右側の少なくとも２つは、マニホールド８０を介して、それぞれのマニホールド化された流体ポンプ２８，３０に接続されており、ｙは１からｎ−１までの整数である。それぞれのマニホールド化された流体ポンプから関連するマニホールド８０に沿って関連する微小構造１４までの流動抵抗は、関連する微小構造１４を通る関連するプロセス流体通路１５０の流動抵抗よりも小さいことが望ましく、または言い換えれば、マニホールド８０は、関連する微小構造に対して抵抗が低いマニホールドであることが望ましい。個々のポンプの数を最小にすることも望ましく、よって、ｙは、たった１または２であることが望ましく、実行すべき所望の反応を適切な制御するのに必要なほど多いだけである。最終的な結果は、全ての微小構造への全ての供給について個々の供給ラインおよびポンプを必要とせずに、外的に数が増加したマイクロリアクタ内で非常に複雑で敏感な反応を実行するために、ガラス、ガラスセラミックおよびセラミック材料からなる微小構造を含む微小構造を使用できることである。
【００３７】
図１５は、本発明のさらに別の態様によるマイクロリアクタまたはマイクロリアクタの一部の説明図であり、マニホールド化されていないポンプおよび／またはマニホールド化されたポンプの一方または両方からの流れがモニタされるおよび／またはフィードバック制御される。マニホールド化されたポンプからの流れを分割するための厳密に受動的な流れ分割が、要求されるフロー・バランスを維持するのに不十分な場合、１つ以上のマニホールド化されたポンプの出力をモニタするために、適切なタイプの１つ以上の流れモニタ１４２を使用してもよい。これらの例としては、積極的な転移フローメータ１４４、または望ましくはロタメータ１４６が挙げられる。このメータの出力はオペレータによりモニタされてもよく、オペレータは、マイクロリアクタのフロー・バランスを調整するために手動弁１６２を調節してよい。あるいは、制御システムコンピュータ、工場生産制御システム、マイクロプロセッサまたは同様の装置１１０が、フロー情報リンク１４０を介して、フロー情報を受信し、弁制御リンク１６０を介して、自動制御弁１６４の調節において受信した情報を利用してもよい。前記制御システムコンピュータ、工場生産制御システム、マイクロプロセッサまたは同様の装置１１０は、プロセス情報リンク１５０を介して、個々の微小構造またはそれに関連するセンサから様々な入力も受信し、ポンプ制御リンク１７０を介して、ポンプ２０Ｄなどのマニホールド化されていないポンプの流量を自動的に調節してもよい。そのようなリンクは配線接続されている必要はないことが理解されよう。
【産業上の利用可能性】
【００３８】
ここに開示された使用方法および／または装置は、一般に、微小構造内での、混合、分離、抽出、結晶化、沈殿、または流体の多相混合物を含む流体または流体の混合物、および固体も含有する流体の多相混合物を含む流体または流体の混合物の他の様式での処理を含む任意のプロセスを実行するのに有用である。処理としては、物理プロセス、有機、無機、または有機と無機両方の種の相互変換が生じるプロセスと定義される化学反応、生化学プロセス、または任意の他の処理の形態が挙げられるであろう。開示された方法および／または装置により、反応の以下の非限定的リストを実行してよい：酸化；還元；置換；脱離；付加；配位子交換；金属交換；およびイオン交換。より詳しくは、開示された方法および／または装置により、以下の非限定的リストのいずれの反応を実行してもよい：重合；アルキル化；脱アルキル化；ニトロ化；過酸化；スルホ酸化；エポキシ化；アンモ酸化；水素化；脱水素化；有機金属反応；貴金属化学反応／均一系触媒反応；カルボニル化；チオカルボニル化；アルコキシル化；ハロゲン化；脱ハロゲン化水素；脱ハロゲン化；ヒドロホルミル化；カルボキシル化；脱カルボキシル化；アミノ化；ペプチド結合；アルドール縮合；縮合環化；脱水素環化；エステル化；アミド化；複素環合成；脱水；加アルコール分解；加水分解；アンモニア分解；エーテル化；酵素的合成；ケタール化；鹸化；異性化；四級化；ホルミル化；相転移反応；シリル化；ニトリル合成；ホスホリル化；オゾン分解；アジド化学反応；音位転移；ヒドロシリル化；カップリング反応；および酵素反応。
【符号の説明】
【００３９】
１０ マイクロリアクタ
１４，４０，５０ 微小構造
２０，２２，２４，２６，２８，３０ マニホールド化された流体ポンプ
２０Ａ，２０Ｂ，２０Ｃ，２０Ｄ；２２Ａ，２２Ｂ，２２Ｃ，２２Ｄ；２４Ａ，２４Ｂ，２４Ｃ，２４Ｄ マニホールド化されていない流体ポンプ
３２，３４ 熱制御流体ポンプ
８０ マニホールド
１０２ プロセスユニット
１０４ プロセス流体入口
１４２，１４４，１４６ 流量計
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ｍ個のプロセスユニット（１０２）に配列された複数の相互接続された微小構造（１４，５０，４０）を備えたマイクロリアクタ（１０）であって、前記プロセスユニット（１０２）は並列に一緒に動作可能なように構成されており、前記ｍ個のプロセスユニット（１０２）の各々は、ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口（１０４）を有し、該ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口（１０４）の内のｙ個は、それぞれのマニホールド化されていない流体ポンプ（２０Ａ，２０Ｂ，２０Ｃ，２０Ｄ；２２Ａ，２２Ｂ，２２Ｃ，２２Ｄ；２４Ａ，２４Ｂ，２４Ｃ，２４Ｄ）に個別に接続されており、前記ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口（１０４）の内のｎ−ｙ個は、マニホールド（８０）を介して、それぞれのマニホールド化された流体ポンプ（２０，２２，２４，２６，２８，３０）に接続されており、ｙは１からｎ−１までの整数であることを特徴とするマイクロリアクタ。
【請求項２】
前記それぞれのマニホールド化された流体ポンプから関連する前記マニホールド（８０）に沿って関連する微小構造（１４，４０，５０）までの流動抵抗が、関連するプロセス流体通路（２５０，３２８）の関連する前記微小構造（１４，４０，５０）を通る流動抵抗よりも小さいことを特徴とする請求項１記載のマイクロリアクタ。
【請求項３】
前記マイクロリアクタ（１０）が、熱制御流体マニホールド（６０，６０Ａ，６０Ｂ）を介して前記複数の相互接続された微小構造（１４，４０，５０）の内の２つ以上に接続された少なくとも１つの熱制御流体ポンプ（３２，３４）を備えることを特徴とする請求項１または２記載のマイクロリアクタ。
【請求項４】
前記複数の相互接続された微小構造（１４，４０，５０）の内の２つ以上が、１から１０ｍｍの範囲の直径を有する熱制御流体の出口穴（２６５）を含むことを特徴とする請求項３記載のマイクロリアクタ。
【請求項５】
前記複数の相互接続された微小構造（１４，４０，５０）の内の２つ以上が、２から５ｍｍの範囲の直径を有する熱制御流体の出口穴（２６５）を含むことを特徴とする請求項４記載のマイクロリアクタ。
【請求項６】
前記複数の相互接続された微小構造（１４，４０，５０）の内の２つ以上が、２から５ｍｍの範囲の直径を有する熱制御流体の入口穴（２６４）を含むことを特徴とする請求項４または５記載のマイクロリアクタ。
【請求項７】
前記微小構造（１４，４０，５０）が、ガラス、セラミック、およびガラスセラミックの内の少なくとも１つを含むことを特徴とする請求項１から６いずれか１項記載のマイクロリアクタ。
【請求項８】
前記微小構造（１４，４０，５０）が、少なくとも１つの多層マイクロ流体装置（２１０）を含むことを特徴とする請求項１から７いずれか１項記載のマイクロリアクタ。
【請求項９】
前記微小構造（１４，４０，５０）が、少なくとも１つのハニカム体形マイクロ流体装置（３１２）を含むことを特徴とする請求項１から８いずれか１項記載のマイクロリアクタ。
【請求項１０】
ｙが２であることを特徴とする請求項１から９いずれか１項記載のマイクロリアクタ。
【請求項１１】
ｙが１であることを特徴とする請求項１から９いずれか１項記載のマイクロリアクタ。
【請求項１２】
前記それぞれのマニホールド化されていない流体ポンプ（２０Ａ，２０Ｂ，２０Ｃ，２０Ｄ；２２Ａ，２２Ｂ，２２Ｃ，２２Ｄ；２４Ａ，２４Ｂ，２４Ｃ，２４Ｄ）に個別に接続されたプロセス流体入口（１０４）がヘッド側流体（Ａ）の入口（１０４）であることを特徴とする請求項１から１１いずれか１項記載のマイクロリアクタ。
【請求項１３】
前記それぞれのマニホールド化されていない流体ポンプ（２０Ａ，２０Ｂ，２０Ｃ，２０Ｄ；２２Ａ，２２Ｂ，２２Ｃ，２２Ｄ；２４Ａ，２４Ｂ，２４Ｃ，２４Ｄ）に個別に接続されたプロセス流体入口（１０４）が、ヘッド側流体（Ａ）の入口（１０４）より低い流れ要件を有する流体（Ｂ）の入口（１０４）であることを特徴とする請求項１から１１いずれか１項記載のマイクロリアクタ。
【請求項１４】
前記それぞれのマニホールド化された流体ポンプ（２０，２２，２４，２６，２８，３０）の出口における流量をモニタするための１つ以上の流量計（１４２，１４４，１４６）をさらに含むことを特徴とする請求項１から１３いずれか１項記載のマイクロリアクタ。
【請求項１５】
マイクロリアクタのフロー・バランスを調整する方法において、
請求項１から１４いずれか１項記載のマイクロリアクタを提供する工程であって、該マイクロリアクタが、１つ以上の流量計１４２および１つ以上の手動弁１６２をさらに備えるものである工程、
前記１つ以上の流量計１４２をモニタする工程、および
前記１つ以上の手動弁１６２を調節して、前記マイクロリアクタのフロー・バランスを調整する工程、
を有してなる方法。
【請求項１】
ｍ個のプロセスユニット（１０２）に配列された複数の相互接続された微小構造（１４，５０，４０）を備えたマイクロリアクタ（１０）であって、前記プロセスユニット（１０２）は並列に一緒に動作可能なように構成されており、前記ｍ個のプロセスユニット（１０２）の各々は、ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口（１０４）を有し、該ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口（１０４）の内のｙ個は、それぞれのマニホールド化されていない流体ポンプ（２０Ａ，２０Ｂ，２０Ｃ，２０Ｄ；２２Ａ，２２Ｂ，２２Ｃ，２２Ｄ；２４Ａ，２４Ｂ，２４Ｃ，２４Ｄ）に個別に接続されており、前記ｎ個のそれぞれのプロセス流体入口（１０４）の内のｎ−ｙ個は、マニホールド（８０）を介して、それぞれのマニホールド化された流体ポンプ（２０，２２，２４，２６，２８，３０）に接続されており、ｙは１からｎ−１までの整数であることを特徴とするマイクロリアクタ。
【請求項２】
前記それぞれのマニホールド化された流体ポンプから関連する前記マニホールド（８０）に沿って関連する微小構造（１４，４０，５０）までの流動抵抗が、関連するプロセス流体通路（２５０，３２８）の関連する前記微小構造（１４，４０，５０）を通る流動抵抗よりも小さいことを特徴とする請求項１記載のマイクロリアクタ。
【請求項３】
前記マイクロリアクタ（１０）が、熱制御流体マニホールド（６０，６０Ａ，６０Ｂ）を介して前記複数の相互接続された微小構造（１４，４０，５０）の内の２つ以上に接続された少なくとも１つの熱制御流体ポンプ（３２，３４）を備えることを特徴とする請求項１または２記載のマイクロリアクタ。
【請求項４】
前記複数の相互接続された微小構造（１４，４０，５０）の内の２つ以上が、１から１０ｍｍの範囲の直径を有する熱制御流体の出口穴（２６５）を含むことを特徴とする請求項３記載のマイクロリアクタ。
【請求項５】
前記複数の相互接続された微小構造（１４，４０，５０）の内の２つ以上が、２から５ｍｍの範囲の直径を有する熱制御流体の出口穴（２６５）を含むことを特徴とする請求項４記載のマイクロリアクタ。
【請求項６】
前記複数の相互接続された微小構造（１４，４０，５０）の内の２つ以上が、２から５ｍｍの範囲の直径を有する熱制御流体の入口穴（２６４）を含むことを特徴とする請求項４または５記載のマイクロリアクタ。
【請求項７】
前記微小構造（１４，４０，５０）が、ガラス、セラミック、およびガラスセラミックの内の少なくとも１つを含むことを特徴とする請求項１から６いずれか１項記載のマイクロリアクタ。
【請求項８】
前記微小構造（１４，４０，５０）が、少なくとも１つの多層マイクロ流体装置（２１０）を含むことを特徴とする請求項１から７いずれか１項記載のマイクロリアクタ。
【請求項９】
前記微小構造（１４，４０，５０）が、少なくとも１つのハニカム体形マイクロ流体装置（３１２）を含むことを特徴とする請求項１から８いずれか１項記載のマイクロリアクタ。
【請求項１０】
ｙが２であることを特徴とする請求項１から９いずれか１項記載のマイクロリアクタ。
【請求項１１】
ｙが１であることを特徴とする請求項１から９いずれか１項記載のマイクロリアクタ。
【請求項１２】
前記それぞれのマニホールド化されていない流体ポンプ（２０Ａ，２０Ｂ，２０Ｃ，２０Ｄ；２２Ａ，２２Ｂ，２２Ｃ，２２Ｄ；２４Ａ，２４Ｂ，２４Ｃ，２４Ｄ）に個別に接続されたプロセス流体入口（１０４）がヘッド側流体（Ａ）の入口（１０４）であることを特徴とする請求項１から１１いずれか１項記載のマイクロリアクタ。
【請求項１３】
前記それぞれのマニホールド化されていない流体ポンプ（２０Ａ，２０Ｂ，２０Ｃ，２０Ｄ；２２Ａ，２２Ｂ，２２Ｃ，２２Ｄ；２４Ａ，２４Ｂ，２４Ｃ，２４Ｄ）に個別に接続されたプロセス流体入口（１０４）が、ヘッド側流体（Ａ）の入口（１０４）より低い流れ要件を有する流体（Ｂ）の入口（１０４）であることを特徴とする請求項１から１１いずれか１項記載のマイクロリアクタ。
【請求項１４】
前記それぞれのマニホールド化された流体ポンプ（２０，２２，２４，２６，２８，３０）の出口における流量をモニタするための１つ以上の流量計（１４２，１４４，１４６）をさらに含むことを特徴とする請求項１から１３いずれか１項記載のマイクロリアクタ。
【請求項１５】
マイクロリアクタのフロー・バランスを調整する方法において、
請求項１から１４いずれか１項記載のマイクロリアクタを提供する工程であって、該マイクロリアクタが、１つ以上の流量計１４２および１つ以上の手動弁１６２をさらに備えるものである工程、
前記１つ以上の流量計１４２をモニタする工程、および
前記１つ以上の手動弁１６２を調節して、前記マイクロリアクタのフロー・バランスを調整する工程、
を有してなる方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【公表番号】特表２０１２−５１０３６０（Ｐ２０１２−５１０３６０Ａ）
【公表日】平成２４年５月１０日（２０１２．５．１０）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−５３８６６４（Ｐ２０１１−５３８６６４）
【出願日】平成２１年１１月２４日（２００９．１１．２４）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２００９／０６５６５０
【国際公開番号】ＷＯ２０１０／０６２８８２
【国際公開日】平成２２年６月３日（２０１０．６．３）
【出願人】（３９７０６８２７４）コーニング インコーポレイテッド (1,222)
【Ｆターム（参考）】
【公表日】平成２４年５月１０日（２０１２．５．１０）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年１１月２４日（２００９．１１．２４）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２００９／０６５６５０
【国際公開番号】ＷＯ２０１０／０６２８８２
【国際公開日】平成２２年６月３日（２０１０．６．３）
【出願人】（３９７０６８２７４）コーニング インコーポレイテッド (1,222)
【Ｆターム（参考）】
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