光学用ポリカーボネート樹脂組成物及びそれからなる光学用成形品
【課題】ポリカーボネート樹脂本来の特性、すなわち耐熱性、機械的強度等を損なうことなく、更に、白濁や光線透過率の低下がなく、色相ならびに輝度の良好な、光学用ポリカーボネート樹脂組成物、ならびにこれを成形してなる導光板、面発光体材料、銘板等の光学用成形品を提供する。
【解決手段】ポリカーボネート樹脂（Ａ）９０〜９９．９５重量％および水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）０．０５〜１０重量％からなる樹脂成分１００重量部、リン系酸化防止剤（Ｃ）および／またはフェノール系酸化防止剤（Ｄ）０．０２〜２重量部、ポリアルキレングリコール（Ｅ）０．１〜１０重量部および蛍光増白剤（Ｆ）０〜０．１重量部からなる光学用ポリカーボネート樹脂組成物。
【解決手段】ポリカーボネート樹脂（Ａ）９０〜９９．９５重量％および水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）０．０５〜１０重量％からなる樹脂成分１００重量部、リン系酸化防止剤（Ｃ）および／またはフェノール系酸化防止剤（Ｄ）０．０２〜２重量部、ポリアルキレングリコール（Ｅ）０．１〜１０重量部および蛍光増白剤（Ｆ）０〜０．１重量部からなる光学用ポリカーボネート樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、耐熱性、機械的強度等を損なうことなく、更に、白濁や光線透過率の低下がなく、色相ならびに輝度の良好な光学用ポリカーボネート樹脂組成物、ならびにこれを成形してなる導光板、面発光体材料、銘板等の光学用成形品に関する。
【背景技術】
【０００２】
液晶表示装置には、薄型化、軽量化、省電力化、高輝度・高精細化の要求に対処するために面状光源装置が組み込まれている。この面状光源装置には、一面が一様な傾斜の傾斜面を有する楔型断面の導光板が備えられている。また、高輝度を得るために上記の傾斜面にプリズム形状の凹凸パターンを形成して光散乱機能を付与する提案もなされている（特許文献１）。
【０００３】
導光板は、一般的に熱可塑性樹脂の射出成形によって得られ、上記の凹凸パターンは、金型表面に形成された凹凸パターンの転写によって付与される。従来、導光板はポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等の材料から成形されてきた。しかし、パーソナルコンピュータ、携帯電話、ＰＤＡ等の機器内部で発生する熱が大きくなる傾向にあり、また機器の軽薄短小化に対応するために、使用される熱可塑性樹脂には耐熱性が高く、かつ機械的強度も高い樹脂が求められており、ＰＭＭAからポリカーボネート樹脂に置き換えられつつある。
【０００４】
ポリカーボネート樹脂は、ＰＭＭＡと比較して、機械的性質、熱的性質、電気的性質には優れるが、光線透過率の面ではやや劣る。従って、ポリカーボネート樹脂製導光板を使用した面状光源装置の場合には、ＰＭＭＡと比べて輝度が低下するという問題があった。
【０００５】
従来から、ポリカーボネート樹脂製導光板における輝度を高める方法が幾つか提案されている。
【０００６】
特許文献２では、蛍光増白剤とビーズ状架橋アクリル樹脂を併用し、蛍光増白剤により輝度を向上し、ビーズ状架橋アクリル微粒子により輝度のむらを少なくする方法が、特許文献３では、アクリル樹脂および脂環式エポキシ樹脂を添加することにより光線透過率および輝度を向上させる方法が、特許文献４では、コポリエステルカーボネートを導入して凹凸パターンの転写を向上させることにより輝度を向上させる方法が提案されている。
【０００７】
しかしながら、特許文献２の方法では、部分的に輝度は向上するが、ビーズ状架橋アクリル樹脂や蛍光増白剤の添加により光線透過率が低下するため、導光板の光源より遠い部分の輝度の低下が大きく、均一な輝度を得ることが出来ないという問題があった。特許文献３の方法では、アクリル樹脂の添加により色相は良好になるが、白濁するために光線透過率および輝度を上げることが出来ず、脂環式エポキシ樹脂を添加することにより透過率が向上する可能性はあるが、色相の改善効果は認められないという問題があった。特許文献４の方法の場合、流動性や転写性の改善効果は期待できるものの、耐熱性が低下するという欠点があった。
【０００８】
【特許文献１】特開平１０−５５７１２号公報
【特許文献２】特開平９−２０８６０号公報
【特許文献３】特開平１１−１５８３６４号公報
【特許文献４】特開２００１−２１５３３６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、ポリカーボネート樹脂本来の特性、すなわち耐熱性、機械的強度等を損なうことなく、更に、白濁や光線透過率の低下がなく、色相ならびに輝度の良好な、光学用ポリカーボネート樹脂組成物、ならびにこれを成形してなる導光板、面発光体材料、銘板等の光学用成形品を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは、かかる課題を解決するために鋭意検討を行った結果、ポリカーボネート樹脂に水添テルペンフェノール樹脂、特定の酸化防止剤およびポリアルキレングリコール、更に所望によっては、蛍光増白剤を含有させることにより、白濁や光線透過率の低下が無く、色相ならびに輝度の良好な導光板等の光学用成形品が得られることを見出し、本発明を完成した。
【００１１】
すなわち、本発明は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）９０〜９９．９５重量％および水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）０．０５〜１０重量％からなる樹脂成分１００重量部、リン系酸化防止剤（Ｃ）および／またはフェノール系酸化防止剤（Ｄ）０．０２〜２重量部、ポリアルキレングリコール（Ｅ）０．１〜１０重量部および蛍光増白剤（Ｆ）０〜０．１重量部からなることを特徴とする光学用ポリカーボネート樹脂組成物、ならびにそれからなる導光板等の光学用成形品に関する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の光学用ポリカーボネート樹脂組成物は、輝度、光線透過率、機械的性質、耐熱性及び色相安定性に優れているため、薄型（厚さ０．３ｍｍ程度）の導光板の成形加工においても色相が変化したり、樹脂そのものが劣化することがなく、工業的利用価値が極めて高いものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明にて使用されるポリカーボネート樹脂（Ａ）は、種々のジヒドロキシジアリール化合物とホスゲンとを反応させるホスゲン法、又はジヒドロキシジアリール化合物とジフェニルカーボネートなどの炭酸エステルとを反応させるエステル交換法によって得られる重合体であり、代表的なものとしては、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）から製造されたポリカーボネート樹脂が挙げられる。
【００１４】
上記ジヒドロキシジアリール化合物としては、ビスフェノールＡの他に、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）オクタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル−３−メチルフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシ−３−第三ブチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−ブロモフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３、５−ジブロモフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジクロロフェニル）プロパンのようなビス（ヒドロキシアリール）アルカン類、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサンのようなビス（ヒドロキシアリール）シクロアルカン類、４，４′−ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４′−ジヒドロキシ−３，３′−ジメチルジフェニルエーテルのようなジヒドロキシジアリールエーテル類、４，４′−ジヒドロキシジフェニルスルフィドのようなジヒドロキシジアリールスルフィド類、４，４′−ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、４，４′−ジヒドロキシ−３，３′−ジメチルジフェニルスルホキシドのようなジヒドロキシジアリールスルホキシド類、４，４′−ジヒドロキシジフェニルスルホン、４，４′−ジヒドロキシ−３，３′−ジメチルジフェニルスルホンのようなジヒドロキシジアリールスルホン類等が挙げられる。
【００１５】
これらは、単独又は２種類以上混合して使用される。これらの他に、ピペラジン、ジピペリジルハイドロキノン、レゾルシン、４，４′−ジヒドロキシジフェニル等を混合して使用してもよい。
【００１６】
さらに、上記のジヒドロキシアリール化合物と以下に示すような３価以上のフェノール化合物を混合使用してもよい。
３価以上のフェノールとしてはフロログルシン、４，６−ジメチル−２，４，６−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ヘプテン、２，４，６−ジメチル−２，４，６−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ヘプタン、１，３，５−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ベンゾール、１，１，１−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−エタン及び２，２−ビス−［４，４−（４，４′−ジヒドロキシジフェニル）−シクロヘキシル］−プロパンなどが挙げられる。
【００１７】
ポリカーボネート樹脂（Ａ）の粘度平均分子量は、通常１００００〜１０００００、好ましくは１２０００〜２５０００、さらに好ましくは１３０００〜１８０００である。かかるポリカーボネート樹脂を製造するに際し、分子量調節剤、触媒等を必要に応じて使用することができる。
【００１８】
本発明にて使用される水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）とは、以下のものをいう。
【００１９】
本発明の水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）は、テルペンフェノール樹脂を水添（水素添加）して製造することができる。
【００２０】
水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）の原料であるテルペンフェノール樹脂とは、テルペン化合物とフェノール類を反応させたもので特にその反応形態は限定されないが、例えば、テルペン化合物１モルとフェノール類０．１〜５０モルをフリーデルクラフト触媒のもとで、−１０〜１２０℃の温度で０．５〜２０時間、カチオン重合反応させて製造することができる。
【００２１】
上記テルペン化合物とは、一般に、イソプレン（Ｃ５Ｈ８）の重合体で、モノテルペン（Ｃ１０Ｈ１６）、セスキテルペン（Ｃ１５Ｈ２４）、ジテルペン（Ｃ２０Ｈ３２）等に分類される。テルペン化合物とは、これらを基本骨格とする化合物である。この中で、本発明では、モノテルペンが好ましく用いられる。これらテルペン化合物の具体的な例として、例えば次のようなものが挙げられるが、本発明はこれらに限定されるものではない。
テルペン化合物としては、ミルセン、アロオシメン、オシメン、α−ピネン、β−ピネン、ジペンテン、リモネン、α−フェランドレン、α−テルピネン、γ−テルピネン、テルピノレン、１，８−シネオール、１，４−シネオール、α−テルピネオール、β−テルピネオール、γ−テルピネオール、カンフェン、トリシクレン、サビネン、パラメンタジエン類、カレン類等が挙げられる。これらの化合物の中で、α−ピネン、β−ピネン、リモネン、ミルセン、アロオシメン、α−テルピネンが本発明では特に好ましく用いられる。
【００２２】
フェノール類としては、フェノール、クレゾール、キシレノール、カテコール、レゾルシン、ヒドロキノン、ビスフェノールＡ等が挙げられるが、これらに限定はされない。フリーデルクラフト触媒としては、塩化亜鉛、四塩化チタン、塩化錫、塩化アルミニウム、三フッ化ホウ素、塩化鉄、三塩化アンチモン等々が挙げられるが、これらに限定はされない。
【００２３】
市販されるテルペンフェノール樹脂としては、ヤスハラケミカル社製のポリスターシリーズやマイテイーエースシリーズ、ＹＰシリーズが挙げられる。
【００２４】
次に、テルペンフェノール樹脂の水添反応について説明する。本発明の水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）は、上記テルペンフェノール樹脂を水素添加（水添）することにより得られたものである。水添する方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、パラジウム、ルテニウム、ロジウムなどの貴金属またはそれらを活性炭素、活性アルミナ、珪藻土などの坦体上に担持したものを触媒として使用して行う方法が挙げられる。この時、粉末状の触媒を懸濁攪拌しながら反応を行うバッチ方式にすることも、成形した触媒を充填した反応塔を用いた連続方式にすることも可能であり、反応形式に特に制限はない。
【００２５】
触媒の使用量は、反応がバッチ方式の場合、原料であるテルペンフェノール樹脂に対し０．１〜５０重量％、好ましくは０．２〜２０重量％である。触媒量が０．１重量％未満では、水素化反応速度が遅くなり、一方、５０重量％を超えても触媒効果が上がらないので好ましくない。
【００２６】
水添の際、反応溶媒は用いなくてもよいが、通常、アルコール類、エーテル類、エステル類、飽和炭化水素類が使用される。
【００２７】
水添の際の反応温度は、通常２０〜３００℃、好ましくは、５０〜２５０℃である。反応温度が２０℃未満であると、水素化速度が遅くなり、一方、３００℃を超えると、水添物の分解が多くなる恐れがある。
【００２８】
水添の際の水素圧は、通常５〜３００ｋｇ／ｃｍ２（０．４９〜２９．４０ＭＰａ）である。好ましくは、５０〜２５０ｋｇ／ｃｍ２である。さらに好ましくは８０〜２４０ｋｇ／ｃｍ２である。５ｋｇ／ｃｍ２未満であると、水素化速度が遅くなり、一方、３００ｋｇ／ｃｍ２を超えると、水添物の分解が多くなる恐れがある。
【００２９】
本発明の水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）の組成比は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）および水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）からなる樹脂成分に基づいて０．０５〜１０重量％であるが、好ましくは０．５〜８重量％である。水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）の組成比が０．０５重量％未満であると光線透過率および輝度の向上が期待できない。また、当該組成比が１０重量％をこえると色相安定性が低下するため好ましくない。
【００３０】
本発明の水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）の色相については、ポリカーボネート系組成物の色相安定性に影響を及ぼすため、ＡＰＨＡ値で５０以下が好ましい。
【００３１】
本発明の水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）の臭素価については、ポリカーボネート系組成物の光線透過率および輝度に影響を及ぼすため、臭素価は５０以下が好ましい。
【００３２】
本発明にて使用されるリン系酸化防止剤（Ｃ）および／またはフェノール系酸化防止剤（Ｄ）としては、次の化合物が挙げられる。
リン系酸化防止剤（Ｃ）としては、下記一般式１、一般式２および一般式３で表わされる化合物のうち１種または２種からなるものが挙げられる。
一般式１
【００３３】
【化１】
（一般式１において、Ｒ１〜４は炭素数１〜２０のアルキル基、またはアルキル基で
置換されてもよいアリール基を示す。）
一般式２
【００３４】
【化２】
（一般式２において、Ｒ５、Ｒ６は炭素数１〜２０のアルキル基、またはアルキル基で置換されてもよいアリール基を、ａ、ｂは整数０〜３を示す。）
一般式３
【００３５】
【化３】
（一般式３において、Ｒ７は炭素数１〜２０のアルキル基、またはアルキル基で置換されてもよいアリール基を、ｃは０〜３の整数を示す。）
【００３６】
一般式１の化合物としては、クラリアントジャパン社製サンドスタブＰ−ＥＰＱが好適に用いられる。一般式２の化合物としてはアデカ社製アデカスタブＰＥＰ−３６が好適に用いられる。また、一般式３の化合物としては、住友化学社製スミライザーＰ−１６８が好適に用いられる。
【００３７】
また、フェノール系酸化防止剤（Ｄ）としては、下記一般式４の化合物が挙げられる。
一般式４
【００３８】
【化４】
（一般式４において、Ｒ８は炭素数１〜２０のアルキル基、またはアルキル基で置換されてもよいアリール基を示す。）
【００３９】
一般式４の化合物としては、チバスペシャルティケミカルズ社製イルガノックス１０７６が好適に用いられる。
【００４０】
リン系酸化防止剤（Ｃ）および／またはフェノール系酸化防止剤（Ｄ）の配合量は、０．０２〜２重量部（ポリカーボネート樹脂（Ａ）９０〜９９．９５重量％および水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）０．０５〜１０重量％からなる樹脂成分１００重量部あたり）である。配合量が０．０２重量部未満では、熱安定性が劣るため好ましくない。また、２重量部を超えると光線透過率が下がり、曇価率が上がるため好ましくない。配合量は、０．０４〜１重量部が好適で、さらに好ましくは０．０５〜０．２重量部である。この範囲では、光線透過率が低下せず、優れた熱安定性を示す。
【００４１】
本発明にて使用されるポリアルキレングリコール（Ｅ）は、下記一般式５で表わされる化合物である。
一般式５
【００４２】
【化５】
（一般式５において、Ｒは水素原子または炭素数１〜３のアルキル基を、ｎは１０〜５００の整数を示す。)
【００４３】
ポリアルキレングリコール（Ｅ）としては、一般式５中のＲが水素原子であるポリエチレングリコールまたはメチル基であるポリプロピレングリコールが好適に使用できる。
【００４４】
ポリアルキレングリコール（Ｅ）の配合量は、０．１〜１０重量部（ポリカーボネート樹脂（Ａ）９０〜９９．９５重量％および水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）０．０５〜１０重量％からなる樹脂成分１００重量部あたり）である。配合量が０．１重量部未満では流動性に劣り、１０重量部を超えると光線透過率が劣るので好ましくない。より好ましくは０．５〜５重量部である。
【００４５】
さらに、本発明において、色調を鮮やかにするために、蛍光増白剤（Ｆ）を添加してもよい。熱可塑性樹脂の種類によっては、青い光をいくぶん吸収する性質をもち、やや黄味を帯びているものがあるため、この黄色の補色にあたる青や紫の蛍光を発する化合物（蛍光増白剤）を添加すると、蛍光が黄味を打ち消して鮮やかな色調を得ることができ、輝度の向上効果も認められる。
【００４６】
本発明にて使用される蛍光増白剤（Ｆ）としては、例えば、スチルベン系化合物、ベンズイミダゾール系化合物、ベンズオキサゾール系化合物、ナフタルイミド系化合物、ローダミン系化合物、クマリン系化合物及びオキサジン系化合物等が挙げられる。該蛍光増白剤は、１種もしくは２種以上を組み合わせて用いることができる。該蛍光増白剤は、市販品を使用することができ、市販品としては、例えば、Ｂｌａｍｋｏｐｈｏｒ(バイエル社製、商品名)、Ｈａｋｋｏｌ（昭和化学社製、商品名）、Ｈｏｓｔａｒｕｘ、Ｌｅｕｃｏｐｈｏｒ（クライアントジャパン社製、商品名）、Ｉｌｌｕｍｉｎａｒｌ（昭和化工社製、商品名）、Ｋａｙａｐｈｏｒ（日本化薬社、商品名）、Ｋａｙｃｏｌｌ（日本曹達社製、商品名）、Ｍｉｋａｗｈｉｔｅ（日本化薬・三菱化学社製、商品名）、Ｍｉｋｅｐｈｏｒ（三井ビーエーエスエフ染料社製、商品名）、Ｎｉｋｋａｂｒｉｇｈｔ（日本化学工業所製、商品名）、Ｔａｓｐｈｏｒ（バイエル社製、商品名）、Ｗｈｉｔｅｘ（住友化学社製、商品名）等が挙げられる。
【００４７】
蛍光増白剤（Ｆ）配合量は、０〜０．１重量部（ポリカーボネート樹脂（Ａ）９０〜９９．９５重量％および水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）０．０５〜１０重量％からなる樹脂成分１００重量部あたり）であり、より好ましくは０．００００５〜０．０１重量部である。蛍光増白剤（Ｅ）の配合量が０．１重量部を超えると色ムラが発生するので好ましくない。
【００４８】
さらに、本発明の効果を損なわない範囲で、各種の熱安定剤、酸化防止剤、着色剤、離型剤、軟化材、帯電防止剤、等の添加剤、衝撃性改良材、他のポリマーを配合してもよい。
【００４９】
本発明の光学用ポリカーボネート樹脂組成物の各種配合成分の混合方法には、特に制限はなく、公知の混合機、例えばタンブラー、リボンブレンダー等による混合や押出機による溶融混練が挙げられる。
【００５０】
本発明の光学用ポリカーボネート樹脂組成物を成形する方法には、特に制限はなく、公知の射出成形法、圧縮成形法等を用いることができる。
【００５１】
以下に本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はそれら実施例に制限されるものではない。尚、「部」、「％」はそれぞれ重量基準に基づく。
【実施例】
【００５２】
表１〜表４に示す配合成分、配合量に基づき、タンブラーを用いて各種配合成分を混合し４０ｍｍ径の単軸押出機（田辺プラスチック社製）を用いて、シリンダー温度２２０℃にて溶融混練し、各種ペレットを得た。
使用した配合成分は、それぞれ次のとおりである。
１．ポリカーボネート樹脂：
ビスフェノールＡと塩化カルボニルから合成されたポリカーボネート樹脂
住友ダウ社製ＳＤ１０８０（粘度平均分子量：１５０００）
（以下「ＰＣ」と略記する。）
２．水添テルペンフェノール樹脂：
以下に示す合成例２の方法で試作したものを使用した。
（以下「水添テルペン」と略記する。）
３．水添されていないテルペンフェノール樹脂：
以下に示す合成例１の方法で試作したものを使用した。
（以下「テルペン」と略記する。）
【００５３】
合成例１
（テルペンフェノール樹脂の合成）
温度計、撹拌装置、滴下ロートおよび冷却管を備えた内容積２リットルの４つ口フラスコを使用して、トルエン５６４ｇ（約６モル相当）、触媒として塩化アルミニウム１５ｇを仕込んだのち、７５℃の温度に保持しながら攪拌し、α−ピネン（ヤスハラケミカル（株）製α−ピネン、純度９５％）１３６ｇ（約１モル相当）とフェノール（関東化学（株）製フェノール、純度９９％）４７０ｇ（約５モル相当）を２時間かけて滴下し、その後、４時間撹拌し反応させた。
次いで、該混合液を水洗し、触媒を除き、得られた反応液を蒸留水で２回洗浄したのち、５ｍｍＨｇの減圧条件下、２５０℃でトルエン等を蒸留により留去し、淡黄色樹脂状物のテルペンフェノール樹脂５８７ｇを得た。
【００５４】
合成例２
（水添テルペンフェノール樹脂の合成）
合成例１で得られたテルペンフェノール樹脂を１００ｇ、シクロヘキサンを４００ｍｌ、および粉末状の５％パラジウム担持アルミナ触媒２．０ｇを仕込み、次いで、これを密閉し、雰囲気を窒素ガスで置換した後、水素ガス１０ｋｇ／ｃｍ２の圧力をかけながら導入した。そして攪拌しながら加熱し２５０℃となったところで、水素の圧力を２００ｋｇ／ｃｍ２とし、吸収された水素を補うことで圧力を２００ｋｇ／ｃｍ２に保ちながら１４時間反応させ、本発明の水添テルペンフェノール樹脂１００ｇを得た。
なお、上記水添テルペンフェノール樹脂の色相は、ＡＰＨＡ値２０、臭素価２０であった。
【００５５】
４．りん系酸化防止剤：
クラリアントジャパン社製Ｐ−ＥＰＱ
（以下「Ｐ系ＡＯ１」と略記する。）
アデカ社製アデカスタブＰＥＰ−３６
（以下「Ｐ系ＡＯ２」と略記する。）
住友化学社製Ｐ−１６８
（以下「Ｐ系ＡＯ３」と略記する。）
５．フェノール系酸化防止剤：
チバスペシャルティケミカルズ社製イルガノックス１０７６
（以下「Ｐｈ系ＡＯ」と略記する。）
６．ポリアルキレングリコール
日本油脂社製 ＰＥＧ−１１０００
（粘度平均分子量 １１０００、 以下「ＰＥＧ」と略記する。）
日本油脂社製 ＰＰＧ−２０００
（粘度平均分子量 2０００、以下「ＰＰＧ」と略記する。）
７．蛍光増白剤
クラリアントジャパン社製ＨＯＳＴＡＬＵＸ ＫＳＮ
【００５６】
（色度、光線透過率および曇価率測定用試験片の作成方法）
得られた各種ペレットを１２０℃で４時間乾燥した後に、射出成形機（日本製鋼所製Ｊ−１００ＳＡＩＩ）を用いて２８０℃、射出圧力１２００Ｋｇ／ｃｍ２にて色度、透過率および曇価率測定用試験片（９０ｘ５０ｘ２ｍｍ）を作成した。
【００５７】
（色度の評価方法）
色度の測定は、村上色彩研究所製スペクトロフォトメーターＣＭＳ３５−ＳＰを用い、Ｄ６５光源、視野角１０°で行った。色度測定をｎ＝１０で行った際のｘおよびｙの値の最大値と最小値の差が０．０００５以下を合格とした。結果を表１および表２に示した。
【００５８】
（光線透過率及び曇価率の評価方法）
光線透過率及び曇価率の測定は、村上色彩研究所製ヘーズメーターＨＭ−１５０を用いて行った。全光線透過率Ｔｔが９０.３％以上で、かつ曇価率Ｈが０．７％以下を合格とした。結果を表１および表２に示した。尚、曇価率は全光線透過率Ｔｔ及び拡散透過率Ｔｄによって次式の通り定義されるものである。
曇価率Ｈ（％）＝（拡散透過率Ｔｄ／全光線透過率Ｔｔ）×１００
【００５９】
（輝度測定用試験片の作成方法）
得られた各種ペレットを１２０℃で４時間乾燥した後に、射出成形機（ファナック社製ロボショット２０００ｉ）を用いて３４０℃、金型温度１００℃において、幅４０ｍｍ、長さ６０ｍｍ、厚み０．４ｍｍ、厚肉部０．６ｍｍの傾斜面にピッチ１５０μｍ、深さ５μｍのプリズム形状の凹凸パターンを有する導光板を作成した。
【００６０】
（輝度の評価方法）
得られた各種導光板を、暗室内でプリズム面を下に配置し、かつ厚肉端部に冷陰極管を配置してエッジ式のフロントライト方式の面光源体を構成し、凹凸パターン非形成面側の上方２５ｃｍの位置に輝度計（トプコン社製トプコンＢＭ−７）を設置し、試験片中央の輝度を測定した。輝度が、１6００ｃｄ・ｍ２以上を合格とした。結果を表１および２に示した。
【００６１】
（流動性）
得られた各種ペレットを１２５℃で４時間乾燥した後に、射出成形機（日本製鋼所製Ｊ−１００ＳＡＩＩ）を用いて２８０℃、射出圧力１６００ｋｇ／ｃｍ２の条件下、アルキメデス スパイラルフロー金型（巾１０ｍｍ、厚み１．０ｍｍ）を用いて流動性を測定した。スパイラルフローが２００ｍｍ以上を合格とした。
【００６２】
【表１】
判定： 合格（○）、不合格（×）
【００６３】
【表２】
判定： 合格（○）、不合格（×）
【００６４】
【表３】
【００６５】
【表４】
判定： 合格（○）、不合格（×）
【００６６】
実施例１〜１２に示すように、本発明の要件を具備したポリカーボネート系樹脂組成物は高い光線透過率と輝度、優れた色相安定性、低い曇価率および高い流動性を示した。さらに、蛍光増白剤を配合した実施例１３および１４おいては上記の優れた性能に加えて輝度も優れていた。
【００６７】
比較例１は、水添テルペンの配合量が規定量よりも少ない場合で、光線透過率および輝度が劣っていた。
比較例２は、水添テルペンの配合量が規定量よりも多い場合で、色相安定性が劣っていた。
比較例３は、水添されていないテルペン樹脂を用いた例で、光線透過率および輝度が劣っていた。
比較例４は、リン系酸化防止剤の配合量が規定よりも少ない場合で、色相安定性が劣っていた。
比較例５は、リン系酸化防止剤の配合量が規定よりも多い場合で、光線透過率が劣っていた。
比較例６は、ポリエチレングリコールの配合量が規定よりも少ない場合で、流動性が劣っていた。
比較例７は、ポリエチレングリコールの配合量が規定よりも多い場合で、色相安定性、光線透過率および輝度が劣っていた。
比較例８は、蛍光増白剤の配合量が規定量よりも多い場合で、色相安定性が劣っていた。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、耐熱性、機械的強度等を損なうことなく、更に、白濁や光線透過率の低下がなく、色相ならびに輝度の良好な光学用ポリカーボネート樹脂組成物、ならびにこれを成形してなる導光板、面発光体材料、銘板等の光学用成形品に関する。
【背景技術】
【０００２】
液晶表示装置には、薄型化、軽量化、省電力化、高輝度・高精細化の要求に対処するために面状光源装置が組み込まれている。この面状光源装置には、一面が一様な傾斜の傾斜面を有する楔型断面の導光板が備えられている。また、高輝度を得るために上記の傾斜面にプリズム形状の凹凸パターンを形成して光散乱機能を付与する提案もなされている（特許文献１）。
【０００３】
導光板は、一般的に熱可塑性樹脂の射出成形によって得られ、上記の凹凸パターンは、金型表面に形成された凹凸パターンの転写によって付与される。従来、導光板はポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等の材料から成形されてきた。しかし、パーソナルコンピュータ、携帯電話、ＰＤＡ等の機器内部で発生する熱が大きくなる傾向にあり、また機器の軽薄短小化に対応するために、使用される熱可塑性樹脂には耐熱性が高く、かつ機械的強度も高い樹脂が求められており、ＰＭＭAからポリカーボネート樹脂に置き換えられつつある。
【０００４】
ポリカーボネート樹脂は、ＰＭＭＡと比較して、機械的性質、熱的性質、電気的性質には優れるが、光線透過率の面ではやや劣る。従って、ポリカーボネート樹脂製導光板を使用した面状光源装置の場合には、ＰＭＭＡと比べて輝度が低下するという問題があった。
【０００５】
従来から、ポリカーボネート樹脂製導光板における輝度を高める方法が幾つか提案されている。
【０００６】
特許文献２では、蛍光増白剤とビーズ状架橋アクリル樹脂を併用し、蛍光増白剤により輝度を向上し、ビーズ状架橋アクリル微粒子により輝度のむらを少なくする方法が、特許文献３では、アクリル樹脂および脂環式エポキシ樹脂を添加することにより光線透過率および輝度を向上させる方法が、特許文献４では、コポリエステルカーボネートを導入して凹凸パターンの転写を向上させることにより輝度を向上させる方法が提案されている。
【０００７】
しかしながら、特許文献２の方法では、部分的に輝度は向上するが、ビーズ状架橋アクリル樹脂や蛍光増白剤の添加により光線透過率が低下するため、導光板の光源より遠い部分の輝度の低下が大きく、均一な輝度を得ることが出来ないという問題があった。特許文献３の方法では、アクリル樹脂の添加により色相は良好になるが、白濁するために光線透過率および輝度を上げることが出来ず、脂環式エポキシ樹脂を添加することにより透過率が向上する可能性はあるが、色相の改善効果は認められないという問題があった。特許文献４の方法の場合、流動性や転写性の改善効果は期待できるものの、耐熱性が低下するという欠点があった。
【０００８】
【特許文献１】特開平１０−５５７１２号公報
【特許文献２】特開平９−２０８６０号公報
【特許文献３】特開平１１−１５８３６４号公報
【特許文献４】特開２００１−２１５３３６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、ポリカーボネート樹脂本来の特性、すなわち耐熱性、機械的強度等を損なうことなく、更に、白濁や光線透過率の低下がなく、色相ならびに輝度の良好な、光学用ポリカーボネート樹脂組成物、ならびにこれを成形してなる導光板、面発光体材料、銘板等の光学用成形品を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは、かかる課題を解決するために鋭意検討を行った結果、ポリカーボネート樹脂に水添テルペンフェノール樹脂、特定の酸化防止剤およびポリアルキレングリコール、更に所望によっては、蛍光増白剤を含有させることにより、白濁や光線透過率の低下が無く、色相ならびに輝度の良好な導光板等の光学用成形品が得られることを見出し、本発明を完成した。
【００１１】
すなわち、本発明は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）９０〜９９．９５重量％および水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）０．０５〜１０重量％からなる樹脂成分１００重量部、リン系酸化防止剤（Ｃ）および／またはフェノール系酸化防止剤（Ｄ）０．０２〜２重量部、ポリアルキレングリコール（Ｅ）０．１〜１０重量部および蛍光増白剤（Ｆ）０〜０．１重量部からなることを特徴とする光学用ポリカーボネート樹脂組成物、ならびにそれからなる導光板等の光学用成形品に関する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の光学用ポリカーボネート樹脂組成物は、輝度、光線透過率、機械的性質、耐熱性及び色相安定性に優れているため、薄型（厚さ０．３ｍｍ程度）の導光板の成形加工においても色相が変化したり、樹脂そのものが劣化することがなく、工業的利用価値が極めて高いものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明にて使用されるポリカーボネート樹脂（Ａ）は、種々のジヒドロキシジアリール化合物とホスゲンとを反応させるホスゲン法、又はジヒドロキシジアリール化合物とジフェニルカーボネートなどの炭酸エステルとを反応させるエステル交換法によって得られる重合体であり、代表的なものとしては、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）から製造されたポリカーボネート樹脂が挙げられる。
【００１４】
上記ジヒドロキシジアリール化合物としては、ビスフェノールＡの他に、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）オクタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル−３−メチルフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシ−３−第三ブチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−ブロモフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３、５−ジブロモフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジクロロフェニル）プロパンのようなビス（ヒドロキシアリール）アルカン類、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサンのようなビス（ヒドロキシアリール）シクロアルカン類、４，４′−ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４′−ジヒドロキシ−３，３′−ジメチルジフェニルエーテルのようなジヒドロキシジアリールエーテル類、４，４′−ジヒドロキシジフェニルスルフィドのようなジヒドロキシジアリールスルフィド類、４，４′−ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、４，４′−ジヒドロキシ−３，３′−ジメチルジフェニルスルホキシドのようなジヒドロキシジアリールスルホキシド類、４，４′−ジヒドロキシジフェニルスルホン、４，４′−ジヒドロキシ−３，３′−ジメチルジフェニルスルホンのようなジヒドロキシジアリールスルホン類等が挙げられる。
【００１５】
これらは、単独又は２種類以上混合して使用される。これらの他に、ピペラジン、ジピペリジルハイドロキノン、レゾルシン、４，４′−ジヒドロキシジフェニル等を混合して使用してもよい。
【００１６】
さらに、上記のジヒドロキシアリール化合物と以下に示すような３価以上のフェノール化合物を混合使用してもよい。
３価以上のフェノールとしてはフロログルシン、４，６−ジメチル−２，４，６−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ヘプテン、２，４，６−ジメチル−２，４，６−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ヘプタン、１，３，５−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ベンゾール、１，１，１−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−エタン及び２，２−ビス−［４，４−（４，４′−ジヒドロキシジフェニル）−シクロヘキシル］−プロパンなどが挙げられる。
【００１７】
ポリカーボネート樹脂（Ａ）の粘度平均分子量は、通常１００００〜１０００００、好ましくは１２０００〜２５０００、さらに好ましくは１３０００〜１８０００である。かかるポリカーボネート樹脂を製造するに際し、分子量調節剤、触媒等を必要に応じて使用することができる。
【００１８】
本発明にて使用される水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）とは、以下のものをいう。
【００１９】
本発明の水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）は、テルペンフェノール樹脂を水添（水素添加）して製造することができる。
【００２０】
水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）の原料であるテルペンフェノール樹脂とは、テルペン化合物とフェノール類を反応させたもので特にその反応形態は限定されないが、例えば、テルペン化合物１モルとフェノール類０．１〜５０モルをフリーデルクラフト触媒のもとで、−１０〜１２０℃の温度で０．５〜２０時間、カチオン重合反応させて製造することができる。
【００２１】
上記テルペン化合物とは、一般に、イソプレン（Ｃ５Ｈ８）の重合体で、モノテルペン（Ｃ１０Ｈ１６）、セスキテルペン（Ｃ１５Ｈ２４）、ジテルペン（Ｃ２０Ｈ３２）等に分類される。テルペン化合物とは、これらを基本骨格とする化合物である。この中で、本発明では、モノテルペンが好ましく用いられる。これらテルペン化合物の具体的な例として、例えば次のようなものが挙げられるが、本発明はこれらに限定されるものではない。
テルペン化合物としては、ミルセン、アロオシメン、オシメン、α−ピネン、β−ピネン、ジペンテン、リモネン、α−フェランドレン、α−テルピネン、γ−テルピネン、テルピノレン、１，８−シネオール、１，４−シネオール、α−テルピネオール、β−テルピネオール、γ−テルピネオール、カンフェン、トリシクレン、サビネン、パラメンタジエン類、カレン類等が挙げられる。これらの化合物の中で、α−ピネン、β−ピネン、リモネン、ミルセン、アロオシメン、α−テルピネンが本発明では特に好ましく用いられる。
【００２２】
フェノール類としては、フェノール、クレゾール、キシレノール、カテコール、レゾルシン、ヒドロキノン、ビスフェノールＡ等が挙げられるが、これらに限定はされない。フリーデルクラフト触媒としては、塩化亜鉛、四塩化チタン、塩化錫、塩化アルミニウム、三フッ化ホウ素、塩化鉄、三塩化アンチモン等々が挙げられるが、これらに限定はされない。
【００２３】
市販されるテルペンフェノール樹脂としては、ヤスハラケミカル社製のポリスターシリーズやマイテイーエースシリーズ、ＹＰシリーズが挙げられる。
【００２４】
次に、テルペンフェノール樹脂の水添反応について説明する。本発明の水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）は、上記テルペンフェノール樹脂を水素添加（水添）することにより得られたものである。水添する方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、パラジウム、ルテニウム、ロジウムなどの貴金属またはそれらを活性炭素、活性アルミナ、珪藻土などの坦体上に担持したものを触媒として使用して行う方法が挙げられる。この時、粉末状の触媒を懸濁攪拌しながら反応を行うバッチ方式にすることも、成形した触媒を充填した反応塔を用いた連続方式にすることも可能であり、反応形式に特に制限はない。
【００２５】
触媒の使用量は、反応がバッチ方式の場合、原料であるテルペンフェノール樹脂に対し０．１〜５０重量％、好ましくは０．２〜２０重量％である。触媒量が０．１重量％未満では、水素化反応速度が遅くなり、一方、５０重量％を超えても触媒効果が上がらないので好ましくない。
【００２６】
水添の際、反応溶媒は用いなくてもよいが、通常、アルコール類、エーテル類、エステル類、飽和炭化水素類が使用される。
【００２７】
水添の際の反応温度は、通常２０〜３００℃、好ましくは、５０〜２５０℃である。反応温度が２０℃未満であると、水素化速度が遅くなり、一方、３００℃を超えると、水添物の分解が多くなる恐れがある。
【００２８】
水添の際の水素圧は、通常５〜３００ｋｇ／ｃｍ２（０．４９〜２９．４０ＭＰａ）である。好ましくは、５０〜２５０ｋｇ／ｃｍ２である。さらに好ましくは８０〜２４０ｋｇ／ｃｍ２である。５ｋｇ／ｃｍ２未満であると、水素化速度が遅くなり、一方、３００ｋｇ／ｃｍ２を超えると、水添物の分解が多くなる恐れがある。
【００２９】
本発明の水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）の組成比は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）および水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）からなる樹脂成分に基づいて０．０５〜１０重量％であるが、好ましくは０．５〜８重量％である。水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）の組成比が０．０５重量％未満であると光線透過率および輝度の向上が期待できない。また、当該組成比が１０重量％をこえると色相安定性が低下するため好ましくない。
【００３０】
本発明の水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）の色相については、ポリカーボネート系組成物の色相安定性に影響を及ぼすため、ＡＰＨＡ値で５０以下が好ましい。
【００３１】
本発明の水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）の臭素価については、ポリカーボネート系組成物の光線透過率および輝度に影響を及ぼすため、臭素価は５０以下が好ましい。
【００３２】
本発明にて使用されるリン系酸化防止剤（Ｃ）および／またはフェノール系酸化防止剤（Ｄ）としては、次の化合物が挙げられる。
リン系酸化防止剤（Ｃ）としては、下記一般式１、一般式２および一般式３で表わされる化合物のうち１種または２種からなるものが挙げられる。
一般式１
【００３３】
【化１】
（一般式１において、Ｒ１〜４は炭素数１〜２０のアルキル基、またはアルキル基で
置換されてもよいアリール基を示す。）
一般式２
【００３４】
【化２】
（一般式２において、Ｒ５、Ｒ６は炭素数１〜２０のアルキル基、またはアルキル基で置換されてもよいアリール基を、ａ、ｂは整数０〜３を示す。）
一般式３
【００３５】
【化３】
（一般式３において、Ｒ７は炭素数１〜２０のアルキル基、またはアルキル基で置換されてもよいアリール基を、ｃは０〜３の整数を示す。）
【００３６】
一般式１の化合物としては、クラリアントジャパン社製サンドスタブＰ−ＥＰＱが好適に用いられる。一般式２の化合物としてはアデカ社製アデカスタブＰＥＰ−３６が好適に用いられる。また、一般式３の化合物としては、住友化学社製スミライザーＰ−１６８が好適に用いられる。
【００３７】
また、フェノール系酸化防止剤（Ｄ）としては、下記一般式４の化合物が挙げられる。
一般式４
【００３８】
【化４】
（一般式４において、Ｒ８は炭素数１〜２０のアルキル基、またはアルキル基で置換されてもよいアリール基を示す。）
【００３９】
一般式４の化合物としては、チバスペシャルティケミカルズ社製イルガノックス１０７６が好適に用いられる。
【００４０】
リン系酸化防止剤（Ｃ）および／またはフェノール系酸化防止剤（Ｄ）の配合量は、０．０２〜２重量部（ポリカーボネート樹脂（Ａ）９０〜９９．９５重量％および水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）０．０５〜１０重量％からなる樹脂成分１００重量部あたり）である。配合量が０．０２重量部未満では、熱安定性が劣るため好ましくない。また、２重量部を超えると光線透過率が下がり、曇価率が上がるため好ましくない。配合量は、０．０４〜１重量部が好適で、さらに好ましくは０．０５〜０．２重量部である。この範囲では、光線透過率が低下せず、優れた熱安定性を示す。
【００４１】
本発明にて使用されるポリアルキレングリコール（Ｅ）は、下記一般式５で表わされる化合物である。
一般式５
【００４２】
【化５】
（一般式５において、Ｒは水素原子または炭素数１〜３のアルキル基を、ｎは１０〜５００の整数を示す。)
【００４３】
ポリアルキレングリコール（Ｅ）としては、一般式５中のＲが水素原子であるポリエチレングリコールまたはメチル基であるポリプロピレングリコールが好適に使用できる。
【００４４】
ポリアルキレングリコール（Ｅ）の配合量は、０．１〜１０重量部（ポリカーボネート樹脂（Ａ）９０〜９９．９５重量％および水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）０．０５〜１０重量％からなる樹脂成分１００重量部あたり）である。配合量が０．１重量部未満では流動性に劣り、１０重量部を超えると光線透過率が劣るので好ましくない。より好ましくは０．５〜５重量部である。
【００４５】
さらに、本発明において、色調を鮮やかにするために、蛍光増白剤（Ｆ）を添加してもよい。熱可塑性樹脂の種類によっては、青い光をいくぶん吸収する性質をもち、やや黄味を帯びているものがあるため、この黄色の補色にあたる青や紫の蛍光を発する化合物（蛍光増白剤）を添加すると、蛍光が黄味を打ち消して鮮やかな色調を得ることができ、輝度の向上効果も認められる。
【００４６】
本発明にて使用される蛍光増白剤（Ｆ）としては、例えば、スチルベン系化合物、ベンズイミダゾール系化合物、ベンズオキサゾール系化合物、ナフタルイミド系化合物、ローダミン系化合物、クマリン系化合物及びオキサジン系化合物等が挙げられる。該蛍光増白剤は、１種もしくは２種以上を組み合わせて用いることができる。該蛍光増白剤は、市販品を使用することができ、市販品としては、例えば、Ｂｌａｍｋｏｐｈｏｒ(バイエル社製、商品名)、Ｈａｋｋｏｌ（昭和化学社製、商品名）、Ｈｏｓｔａｒｕｘ、Ｌｅｕｃｏｐｈｏｒ（クライアントジャパン社製、商品名）、Ｉｌｌｕｍｉｎａｒｌ（昭和化工社製、商品名）、Ｋａｙａｐｈｏｒ（日本化薬社、商品名）、Ｋａｙｃｏｌｌ（日本曹達社製、商品名）、Ｍｉｋａｗｈｉｔｅ（日本化薬・三菱化学社製、商品名）、Ｍｉｋｅｐｈｏｒ（三井ビーエーエスエフ染料社製、商品名）、Ｎｉｋｋａｂｒｉｇｈｔ（日本化学工業所製、商品名）、Ｔａｓｐｈｏｒ（バイエル社製、商品名）、Ｗｈｉｔｅｘ（住友化学社製、商品名）等が挙げられる。
【００４７】
蛍光増白剤（Ｆ）配合量は、０〜０．１重量部（ポリカーボネート樹脂（Ａ）９０〜９９．９５重量％および水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）０．０５〜１０重量％からなる樹脂成分１００重量部あたり）であり、より好ましくは０．００００５〜０．０１重量部である。蛍光増白剤（Ｅ）の配合量が０．１重量部を超えると色ムラが発生するので好ましくない。
【００４８】
さらに、本発明の効果を損なわない範囲で、各種の熱安定剤、酸化防止剤、着色剤、離型剤、軟化材、帯電防止剤、等の添加剤、衝撃性改良材、他のポリマーを配合してもよい。
【００４９】
本発明の光学用ポリカーボネート樹脂組成物の各種配合成分の混合方法には、特に制限はなく、公知の混合機、例えばタンブラー、リボンブレンダー等による混合や押出機による溶融混練が挙げられる。
【００５０】
本発明の光学用ポリカーボネート樹脂組成物を成形する方法には、特に制限はなく、公知の射出成形法、圧縮成形法等を用いることができる。
【００５１】
以下に本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はそれら実施例に制限されるものではない。尚、「部」、「％」はそれぞれ重量基準に基づく。
【実施例】
【００５２】
表１〜表４に示す配合成分、配合量に基づき、タンブラーを用いて各種配合成分を混合し４０ｍｍ径の単軸押出機（田辺プラスチック社製）を用いて、シリンダー温度２２０℃にて溶融混練し、各種ペレットを得た。
使用した配合成分は、それぞれ次のとおりである。
１．ポリカーボネート樹脂：
ビスフェノールＡと塩化カルボニルから合成されたポリカーボネート樹脂
住友ダウ社製ＳＤ１０８０（粘度平均分子量：１５０００）
（以下「ＰＣ」と略記する。）
２．水添テルペンフェノール樹脂：
以下に示す合成例２の方法で試作したものを使用した。
（以下「水添テルペン」と略記する。）
３．水添されていないテルペンフェノール樹脂：
以下に示す合成例１の方法で試作したものを使用した。
（以下「テルペン」と略記する。）
【００５３】
合成例１
（テルペンフェノール樹脂の合成）
温度計、撹拌装置、滴下ロートおよび冷却管を備えた内容積２リットルの４つ口フラスコを使用して、トルエン５６４ｇ（約６モル相当）、触媒として塩化アルミニウム１５ｇを仕込んだのち、７５℃の温度に保持しながら攪拌し、α−ピネン（ヤスハラケミカル（株）製α−ピネン、純度９５％）１３６ｇ（約１モル相当）とフェノール（関東化学（株）製フェノール、純度９９％）４７０ｇ（約５モル相当）を２時間かけて滴下し、その後、４時間撹拌し反応させた。
次いで、該混合液を水洗し、触媒を除き、得られた反応液を蒸留水で２回洗浄したのち、５ｍｍＨｇの減圧条件下、２５０℃でトルエン等を蒸留により留去し、淡黄色樹脂状物のテルペンフェノール樹脂５８７ｇを得た。
【００５４】
合成例２
（水添テルペンフェノール樹脂の合成）
合成例１で得られたテルペンフェノール樹脂を１００ｇ、シクロヘキサンを４００ｍｌ、および粉末状の５％パラジウム担持アルミナ触媒２．０ｇを仕込み、次いで、これを密閉し、雰囲気を窒素ガスで置換した後、水素ガス１０ｋｇ／ｃｍ２の圧力をかけながら導入した。そして攪拌しながら加熱し２５０℃となったところで、水素の圧力を２００ｋｇ／ｃｍ２とし、吸収された水素を補うことで圧力を２００ｋｇ／ｃｍ２に保ちながら１４時間反応させ、本発明の水添テルペンフェノール樹脂１００ｇを得た。
なお、上記水添テルペンフェノール樹脂の色相は、ＡＰＨＡ値２０、臭素価２０であった。
【００５５】
４．りん系酸化防止剤：
クラリアントジャパン社製Ｐ−ＥＰＱ
（以下「Ｐ系ＡＯ１」と略記する。）
アデカ社製アデカスタブＰＥＰ−３６
（以下「Ｐ系ＡＯ２」と略記する。）
住友化学社製Ｐ−１６８
（以下「Ｐ系ＡＯ３」と略記する。）
５．フェノール系酸化防止剤：
チバスペシャルティケミカルズ社製イルガノックス１０７６
（以下「Ｐｈ系ＡＯ」と略記する。）
６．ポリアルキレングリコール
日本油脂社製 ＰＥＧ−１１０００
（粘度平均分子量 １１０００、 以下「ＰＥＧ」と略記する。）
日本油脂社製 ＰＰＧ−２０００
（粘度平均分子量 2０００、以下「ＰＰＧ」と略記する。）
７．蛍光増白剤
クラリアントジャパン社製ＨＯＳＴＡＬＵＸ ＫＳＮ
【００５６】
（色度、光線透過率および曇価率測定用試験片の作成方法）
得られた各種ペレットを１２０℃で４時間乾燥した後に、射出成形機（日本製鋼所製Ｊ−１００ＳＡＩＩ）を用いて２８０℃、射出圧力１２００Ｋｇ／ｃｍ２にて色度、透過率および曇価率測定用試験片（９０ｘ５０ｘ２ｍｍ）を作成した。
【００５７】
（色度の評価方法）
色度の測定は、村上色彩研究所製スペクトロフォトメーターＣＭＳ３５−ＳＰを用い、Ｄ６５光源、視野角１０°で行った。色度測定をｎ＝１０で行った際のｘおよびｙの値の最大値と最小値の差が０．０００５以下を合格とした。結果を表１および表２に示した。
【００５８】
（光線透過率及び曇価率の評価方法）
光線透過率及び曇価率の測定は、村上色彩研究所製ヘーズメーターＨＭ−１５０を用いて行った。全光線透過率Ｔｔが９０.３％以上で、かつ曇価率Ｈが０．７％以下を合格とした。結果を表１および表２に示した。尚、曇価率は全光線透過率Ｔｔ及び拡散透過率Ｔｄによって次式の通り定義されるものである。
曇価率Ｈ（％）＝（拡散透過率Ｔｄ／全光線透過率Ｔｔ）×１００
【００５９】
（輝度測定用試験片の作成方法）
得られた各種ペレットを１２０℃で４時間乾燥した後に、射出成形機（ファナック社製ロボショット２０００ｉ）を用いて３４０℃、金型温度１００℃において、幅４０ｍｍ、長さ６０ｍｍ、厚み０．４ｍｍ、厚肉部０．６ｍｍの傾斜面にピッチ１５０μｍ、深さ５μｍのプリズム形状の凹凸パターンを有する導光板を作成した。
【００６０】
（輝度の評価方法）
得られた各種導光板を、暗室内でプリズム面を下に配置し、かつ厚肉端部に冷陰極管を配置してエッジ式のフロントライト方式の面光源体を構成し、凹凸パターン非形成面側の上方２５ｃｍの位置に輝度計（トプコン社製トプコンＢＭ−７）を設置し、試験片中央の輝度を測定した。輝度が、１6００ｃｄ・ｍ２以上を合格とした。結果を表１および２に示した。
【００６１】
（流動性）
得られた各種ペレットを１２５℃で４時間乾燥した後に、射出成形機（日本製鋼所製Ｊ−１００ＳＡＩＩ）を用いて２８０℃、射出圧力１６００ｋｇ／ｃｍ２の条件下、アルキメデス スパイラルフロー金型（巾１０ｍｍ、厚み１．０ｍｍ）を用いて流動性を測定した。スパイラルフローが２００ｍｍ以上を合格とした。
【００６２】
【表１】
判定： 合格（○）、不合格（×）
【００６３】
【表２】
判定： 合格（○）、不合格（×）
【００６４】
【表３】
【００６５】
【表４】
判定： 合格（○）、不合格（×）
【００６６】
実施例１〜１２に示すように、本発明の要件を具備したポリカーボネート系樹脂組成物は高い光線透過率と輝度、優れた色相安定性、低い曇価率および高い流動性を示した。さらに、蛍光増白剤を配合した実施例１３および１４おいては上記の優れた性能に加えて輝度も優れていた。
【００６７】
比較例１は、水添テルペンの配合量が規定量よりも少ない場合で、光線透過率および輝度が劣っていた。
比較例２は、水添テルペンの配合量が規定量よりも多い場合で、色相安定性が劣っていた。
比較例３は、水添されていないテルペン樹脂を用いた例で、光線透過率および輝度が劣っていた。
比較例４は、リン系酸化防止剤の配合量が規定よりも少ない場合で、色相安定性が劣っていた。
比較例５は、リン系酸化防止剤の配合量が規定よりも多い場合で、光線透過率が劣っていた。
比較例６は、ポリエチレングリコールの配合量が規定よりも少ない場合で、流動性が劣っていた。
比較例７は、ポリエチレングリコールの配合量が規定よりも多い場合で、色相安定性、光線透過率および輝度が劣っていた。
比較例８は、蛍光増白剤の配合量が規定量よりも多い場合で、色相安定性が劣っていた。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリカーボネート樹脂（Ａ）９０〜９９．９５重量％および水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）０．０５〜１０重量％からなる樹脂成分１００重量部、リン系酸化防止剤（Ｃ）および／またはフェノール系酸化防止剤（Ｄ）０．０２〜２重量部、ポリアルキレングリコール（Ｅ）０．１〜１０重量部および蛍光増白剤（Ｆ）０〜０．１重量部からなることを特徴とする光学用ポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項２】
水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）の組成比が、前記樹脂成分中の０．５〜８重量％であることを特徴とする請求項１に記載の光学用ポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項３】
リン系酸化防止剤（Ｃ）および／またはフェノール系酸化防止剤（Ｄ）の配合量が、前記樹脂成分１００重量部あたり、０．０５〜０．２重量部であることを特徴とする請求項１に記載の光学用ポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項４】
ポリアルキレングリコール（Ｅ）の配合量が、前記樹脂成分１００重量部あたり、０．５〜５重量部であることを特徴とする請求項１に記載の光学用ポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項５】
蛍光増白剤（Ｆ）の配合量が、前記樹脂成分１００重量部あたり、０．００００５〜０．０１重量部であることを特徴とする請求項１に記載の光学用ポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項６】
りん系酸化防止剤（Ｃ）が、下記一般式１、一般式２および／または一般式３に示す化合物であることを特徴とする請求項１に記載の光学用ポリカーボネート樹脂組成物。
一般式１
【化１】
（一般式１において、Ｒ１〜４は炭素数１〜２０のアルキル基、またはアルキル基で置換されてもよいアリール基を示す。）
一般式２
【化２】
（一般式２において、Ｒ５、Ｒ６は炭素数１〜２０のアルキル基、またはアルキル基で置換されてもよいアリール基を、ａ、ｂは整数０〜３を示す。）
一般式３
【化３】
（一般式３において、Ｒ７は炭素数１〜２０のアルキル基、またはアルキル基で置換されてもよいアリール基を、ｃは０〜３の整数を示す。）
【請求項７】
フェノール系酸化防止剤（Ｄ）が、下記一般式４に示す化合物であることを特徴とする請求項１に記載の光学用ポリカーボネート樹脂組成物。
一般式４
【化４】
（一般式４において、Ｒ８は炭素数１〜２０のアルキル基、またはアルキル基で置換されてもよいアリール基を示す。）
【請求項８】
蛍光増白剤（Ｆ）が、３８０ｎｍ以下の波長にエネルギーの吸収ピークを有し、３８０ｎｍ〜６００ｎｍの波長で放射する事を特徴とする請求項１に記載の光学用ポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の光学用ポリカーボネート樹脂組成物を成形してなる光学用成形品。
【請求項１０】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の光学用ポリカーボネート樹脂組成物を成形してなる導光板。
【請求項１】
ポリカーボネート樹脂（Ａ）９０〜９９．９５重量％および水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）０．０５〜１０重量％からなる樹脂成分１００重量部、リン系酸化防止剤（Ｃ）および／またはフェノール系酸化防止剤（Ｄ）０．０２〜２重量部、ポリアルキレングリコール（Ｅ）０．１〜１０重量部および蛍光増白剤（Ｆ）０〜０．１重量部からなることを特徴とする光学用ポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項２】
水添テルペンフェノール樹脂（Ｂ）の組成比が、前記樹脂成分中の０．５〜８重量％であることを特徴とする請求項１に記載の光学用ポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項３】
リン系酸化防止剤（Ｃ）および／またはフェノール系酸化防止剤（Ｄ）の配合量が、前記樹脂成分１００重量部あたり、０．０５〜０．２重量部であることを特徴とする請求項１に記載の光学用ポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項４】
ポリアルキレングリコール（Ｅ）の配合量が、前記樹脂成分１００重量部あたり、０．５〜５重量部であることを特徴とする請求項１に記載の光学用ポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項５】
蛍光増白剤（Ｆ）の配合量が、前記樹脂成分１００重量部あたり、０．００００５〜０．０１重量部であることを特徴とする請求項１に記載の光学用ポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項６】
りん系酸化防止剤（Ｃ）が、下記一般式１、一般式２および／または一般式３に示す化合物であることを特徴とする請求項１に記載の光学用ポリカーボネート樹脂組成物。
一般式１
【化１】
（一般式１において、Ｒ１〜４は炭素数１〜２０のアルキル基、またはアルキル基で置換されてもよいアリール基を示す。）
一般式２
【化２】
（一般式２において、Ｒ５、Ｒ６は炭素数１〜２０のアルキル基、またはアルキル基で置換されてもよいアリール基を、ａ、ｂは整数０〜３を示す。）
一般式３
【化３】
（一般式３において、Ｒ７は炭素数１〜２０のアルキル基、またはアルキル基で置換されてもよいアリール基を、ｃは０〜３の整数を示す。）
【請求項７】
フェノール系酸化防止剤（Ｄ）が、下記一般式４に示す化合物であることを特徴とする請求項１に記載の光学用ポリカーボネート樹脂組成物。
一般式４
【化４】
（一般式４において、Ｒ８は炭素数１〜２０のアルキル基、またはアルキル基で置換されてもよいアリール基を示す。）
【請求項８】
蛍光増白剤（Ｆ）が、３８０ｎｍ以下の波長にエネルギーの吸収ピークを有し、３８０ｎｍ〜６００ｎｍの波長で放射する事を特徴とする請求項１に記載の光学用ポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の光学用ポリカーボネート樹脂組成物を成形してなる光学用成形品。
【請求項１０】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の光学用ポリカーボネート樹脂組成物を成形してなる導光板。
【公開番号】特開２００９−１３３９３（Ｐ２００９−１３３９３Ａ）
【公開日】平成２１年１月２２日（２００９．１．２２）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００７−３２５６９２（Ｐ２００７−３２５６９２）
【出願日】平成１９年１２月１８日（２００７．１２．１８）
【出願人】（３９６００１１７５）住友ダウ株式会社 (215)
【出願人】（０００１１７３１９）ヤスハラケミカル株式会社 (85)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２１年１月２２日（２００９．１．２２）
【国際特許分類】
【出願日】平成１９年１２月１８日（２００７．１２．１８）
【出願人】（３９６００１１７５）住友ダウ株式会社 (215)
【出願人】（０００１１７３１９）ヤスハラケミカル株式会社 (85)
【Ｆターム（参考）】
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