抵抗変化電極構造
燃料電池装置の電極構造は電荷転送部材（１１２，２１２，６１２，７１２）を有する。電荷転送部材上に配置された導電性部材（６０５）は電荷転送部材上に配置された電流コレクタ（２２２，２２６）を含み、結合器は、電流結合を最適化するための、電荷転送部材を露出させ、非一様抵抗を有する、非一様切取りパターンの形態に構成される。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電池、燃料電池または光電池及び酸素セパレータ、触媒、センサ等のような電気化学装置に関し、特に、そのような電気化学装置のための（収集または分配を含む）電流結合構造に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）は、正電極層と負電極層の間に挟み込まれた酸化物電解質からなる単セルにかけて気体燃料（例えば水素）を酸化剤（例えば酸素）と電気化学的に反応させることによって直流電気をつくる、エネルギー変換装置すなわち電力発生装置である。現行のＳＯＦＣ技術の重要な特徴には、全固体構造、複燃料処理能力及び高温動作がある。これらの特徴のため、ＳＯＦＣには、据置用途及び可搬用途のために開発中である、高性能、無害かつ高効率の電力源となる可能性がある。
【０００３】
ほとんどの固体電気化学装置における主な損失は電極及び／または電極/電解質界面で生じることが知られている。濃度偏倚または活性偏倚から、あるいはこれらのいずれからも生じる、これらの損失の最小化がそのような装置の高効率動作に不可欠であることも認識されている。例えば、これらの損失の最小化が固体酸化物燃料電池において大電流及び高電力密度を得るための中心課題である。
【０００４】
一般的な動作条件の下で、ＳＯＦＣ単セルの発生電圧は１Ｖより低い。したがって、実用のためには、単セルを電気的に直列に連結したスタックにして電圧を積み上げる。連結は、スタック内で１つのセルの負極を次のセルの正極に電気的に接続する、相互配線と称されるコンポーネントによって与えられる。通常のＳＯＦＣは約１０００℃及び大気圧で動作する。
【０００５】
ＳＯＦＣシステムのコストは商業的に競合すると見なされる技術に対して未だに高すぎる。費用は主としてＳＯＦＣスタックの性能が劣ることによる。ＳＯＦＣコスト低減プログラムの焦点は、電解質作成、電極微細構造、及び相互配線の構造と材料である。初めの２つの課題は対処されたが、相互配線の構造と材料は未だに改善する必要がある。
【０００６】
薄く、気密な、低抵抗イットリア安定化ジルコニア電解質を作成するためのプロセス技術がいくつか開発されている。活性化抵抗が低い電極微細構造が広く知られており、利用されている。
【０００７】
ＳＯＦＣ単セルの一例は、負極のニッケル／ＹＳＺとドープトクロム酸ランタン相互配線に接続されたストロンチウムドープマンガン酸ランタン（ＬＳＭ）正極の間に挟み込まれた酸化物のイットリアドープジルコニア電解質またはイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）電解質からなる三層セラミックである。代表的な、最新の単セルは、Ｓｒ０.２Ｌａ０.８ＭｎＯ３（ＬＳＭ）／８モル％イットリウム安定化ジルコニア（８ＹＳＺ）の多孔質複合正極、ニッケル／８ＹＳＺの多孔質複合負極及びＹＳＺ電解質が基になっており、８００℃で２Ｗ/ｃｍ２をこえる電力密度を送り出す。
【０００８】
相互配線の材料と構造には未だに改善が必要である。負極支持構造の相互配線は遷移金属が基になっており、電流を妨げる酸化物スケールが生じる。相互配線及び単セルの構造によっては電極から電流を効率的に集められないことが、最近認識されたばかりである。システム性能への電極における電流分布の役割及び効果は扱われたことがない。
【０００９】
システム性能は電極内の電流分配損失によって完全に支配されることがある。実際上、単セルの抵抗効果は無視可能であり得る。
【００１０】
負極支持電解質または正極支持電解質とは対照的に、コーニング社の固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）構造は、特許文献１に開示されているように、薄く、機械的に可撓性の電解質シートが基になっている。この電解質は電極に対する支持体としてはたらき、特許文献２に開示されているように、「電解質貫通」相互配線のためのバイアホールが穴開けされている。正極支持チューブまたは負極支持プレートなどの素子を搭載している個々の電解質の相互配線によって電圧が積み上げられる他のＳＯＦＣ構造とは異なり、コーニング型構造では、１枚の電解質薄板上に配置された複数の単セルからの電圧を積み上げるために、相互配線が電解質と一体化されている。
【００１１】
つまり、コーニング型構造は他の構造より高い電圧電力密度を送り出す潜在能力を有する。材料コストが低いだけでなく、電解質貫通相互配線を有する可撓性電解質構造は相互配線材料問題と電極への（電極から電流を集めるための）電流分配問題を同時に解決することができる。
【００１２】
コストは市場性の最終的な決定要因であるが、いかなる構造においても性能はコストにリンクしている。燃料電池については一般に面積比抵抗（ＡＳＲ）が良度指数として挙げられる。セル電圧対電流密度のグラフの絶対勾配がセルの面積比抵抗（Ω-ｃｍ２）として定められる。
【００１３】
材料特性、プロセス条件及び構造の形状寸法などの多くの要因がＡＳＲに寄与する。プロセスの効果を考慮しなければ、ＳＯＦＣを構成するために用いられるほとんどの材料は既知である。ある構造の性能及びコストは予測可能であり、最適化できる。
【００１４】
活性偏倚及び酸素イオン輸送に対する抵抗が単セルの内部抵抗への主要な寄与である。低内部抵抗セルの理論的作成及び基本的特徴は既知である。ある状況においては濃度偏倚が性能に強く影響することができるが、そのような効果は一般に、５Ａ/ｃｍ２をこえる電流密度のときあるいは燃料または酸化剤が不足している条件下を除き、無視できる。構造の次段階において、電流は正極から相互配線パッドに集められ、バイアを介して別の相互配線パッドに流れて、最後にコーニング型ストリップセルの負極を通して分配される。
【００１５】
単セルは電極における電流の分配及び収集を容易にするように構成されるべきである。しかし、十分良く構成された単セルの高電流密度は、それでも、電流分配中に損なわれ得る。分配／収集損失は、電極が広すぎるか、薄すぎるかまたは導電度が不十分な場合に、過度になる。これは特に正極のＬＳＭに対して当てはまる。ＬＳＭの導電度は負極のニッケルについての２４,０００Ｓ/ｃｍに比較して１００Ｓ/ｃｍに過ぎない。２０μｍ厚ＬＳＭ正極についての、電力損失を最小限に抑えるための理論最適電極幅はほぼ１ｍｍより狭い。現行では、そのような幅のストリップセル電極の作成は困難である。現在は、電流分配を容易にするために、約１０μｍ厚の多孔質銀−パラジウム合金の高導電度（＞１０,０００Ｓ/ｃｍ）層が正極上面に被着されている。電気導体が比較的平らであり、銀−パラジウム合金（例えば、７０％銀−３０％パラジウム）でつくられる、そのような燃料電池が特許文献２に説明されている。特許文献２に開示される銀−パラジウム平電気導体の使用はほとんどの用途において十分良く機能するが、いくつかの用途においては、燃料電池の耐久性を制限し、コスト要件を満たすことができない。銀は通常のＳＯＦＣ動作温度において揮発性であり、可動である。
【００１６】
１つの解決策は、金のようなより耐熱性の貴金属電流コレクタで銀を置き換えることであろう。キロワットあたりの電流コレクタの材料コストは、４０００×ＡＳＲ×ｐ×ｄ×ｔという式で推定され、セルのＡＳＲと関係付けることができる。ここで、ｐはドルで表したグラムあたりの電流コレクタ材料のコスト、ｄは密度、ｔは指定されたＡＳＲの達成に必要な厚さである。金の導電度は銀と同様であり、したがって金層も１０μｍ厚であることが望ましいであろう。最大電力において約０.５Ｗ/ｃｍ２の性能目標は０.５Ω-ｃｍ２のＡＳＲに相当する。これだけで電流コレクタについての推定材料コストはキロワットあたり約２００ドルになり、これは高すぎる。
【００１７】
したがって、銀に依存せず、及び／または正極電流コレクタにおける貴金属の使用を最小限に抑える、製作可能な相互配線構造が望ましい。銀を排除する解決策は動作温度範囲も６００〜８００℃から６００〜９００℃まで広げる。これは、温度管理束縛条件が若干緩和され、高温でＡＳＲを低めることができるので、有利である。
【００１８】
したがって、与えられた材料特性、コスト及び製作可能性の組合せの束縛条件の下で性能を最適化し（ＡＳＲを最小化し）、同時にスタックレベルで電力出力を最大化するという、様々なＳＯＦＣ構造の選択肢が必要とされている。バイア及びバイア／電極コンタクトとともに単セルの構造を改善するような条件には、無銀、固定された単セルあたりの貴金属量、限定された単セルあたりの相互配線数、作成可能な電極幅、酸化物正極電流コレクタの使用及び整形バイア等がある。
【００１９】
詳しくは、一般に、特に正極全体に電子を分配するために用いられる電流収集構造内で、銀を排除するＳＯＦＣ構造には、
１） システムの現用寿命を延ばす、
２） 比電力がより高い場合に、より高温での動作を可能にする、及び
３） 動作中の温度管理の束縛条件を緩和する、
という利点がある。
【特許文献１】米国特許第５２７３８３７号明細書
【特許文献２】米国特許第６６２３８８１号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００２０】
したがって、燃料電池の耐久性を高めるが、費用効率が高い、特定の組成及び／または特定の形状寸法を有する導電性電流コレクタを利用する燃料電池が必要とされている。この要求及びその他の要求は本発明の燃料電池及び電気導体によって対処される。
【課題を解決するための手段】
【００２１】
低電圧大電流発電装置のための電極構造は電荷転送部材を有する。電流結合を最適化するために、一様ではない抵抗を有する導電部材が電荷転送部材上に配置される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下の詳細な説明を、添付図面とともに、参照することによって本発明のさらに完全な理解を得ることができる。
【００２３】
図１〜１０を参照すれば、本発明にしたがう燃料電池またはその他の電気化学変換器などの低電圧大電流発電装置に用いることができる導電部材のいくつかの異なる実施形態が開示されている。以下に説明される燃料電池は固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）であるが、ＳＯＦＣだけでなくその他のタイプの燃料電池も本発明に用い得ることは当然である。したがって、本発明にしたがう燃料電池及び燃料電池を作成するための方法は限定された態様で解されるべきではない。さらに、一様ではないかまたは抵抗が変化する電流収集構造の正確なパターンは用途が異なれば変わり得るから、同じパターンが持続される必要はない。
【００２４】
図６を参照すれば、低電圧大電流発電装置のための電極構造が示されている。本電極構造は電荷転送部材６１２を有する。電流収集を最適化するために、非一様抵抗を有する導電部材６０５が電荷転送部材６１２上に配置される。導電部材６０５は電荷転送部材６１２上に配置された電流コレクタ２２６を含む。バイアコンタクト５が電流コレクタ２２６と電荷転送部材６１２を相互接続する。バイアコンタクト５は、合せて電気導体１０４を形成するバイア充填材で埋められたバイアホールまたは開口１１４を有するバイアパッドまたはバイアタブ１０４を含む。電荷転送部材６１２は、燃料電池として用いるための可撓性電解質１０８の相対面上に配置された負極または正極とすることができるであろう、電極である。しかし、本発明の抵抗変化電極構造と同じ電極構造を用いることができるであろう他の用途も考えられる。
【００２５】
電荷転送部材６１２は一般に、正極６１２における酸素の還元のような実電荷移行反応を実施するために電解質シートに密着している電極層である。上面に配置されたパターン付層は電流コレクタ／ディストリビュータである。電極６１２は短距離にかけて電流を流すためにいくらかの導電度をもつ必要があるが、そのような導電度は通常、コーニング型ＳＯＦＣ構造のための可撓性電解質１０８の場合における可撓性のようなその他のいくつかの要件を緩和せずに電極６１２の全面にわたって電流を流すには不十分である。したがって、電流収集機能を果たすためには導電度がより高い第２の材料を用いる必要がある。正極６１２については、空気中で安定でありしかも高導電度を有する材料の数は限られている。例えば、Ａｕ，Ｐｄ，Ｒｈ，Ｉｒ，白金及び銀はＬＳＭより高い導電度を有するが、高価である。しかし、白金／銀または金（Ａｕ）、パラジウム（Ｐｄ）、ロジウム（Ｒｈ）またはイリジウム（Ｉｒ）のコストは、本発明の教示による負極への特別に整形された構造及び（Ｎｉ）ニッケルまたは銅（Ｃｕ）の使用によって低減される。
【００２６】
図１０にプロットされているデータは、少量の熱安定性がより高い白金で銀−パラジウム電流コレクタを置き換え得ることを示す。本例では、三種の電流収集／分配状況について、温度の関数として酸素励起試料の高周波抵抗またはオーミック抵抗を測定するために広く知られているインピーダンススペクトロスコピー手法を用いた。オーミック抵抗は電流収集／分配損失及び電解質内の酸素イオン輸送に対する抵抗を含む。〜８μｍ厚の９０％Ａｇ/１０％Ｐｄ合金電極を両電極の全面にわたる電流結合のために用いたときに、最小抵抗が得られた。本発明に教示されるように、９０％Ａｇ/１０％Ｐｄ電流コレクタの一方を最適化された形状をもつ〜１μｍ厚の白金金属電流コレクタで置き換えると、小さく、ささやかな、抵抗増加がおこる。残りの９０％Ａｇ/１０％Ｐｄ電流コレクタを最適化されたプロファイルをもつ別の薄い白金電流コレクタで置き換えると、さらにささやかな抵抗増加がおこる。図１０に見られるように、電流結合に最適化された形状をもつ、薄く、費用効率の高い量の、貴金属でつくられた電流コレクタは、２つの厚いＡｇ/Ｐｄ電流結合器を用いる基準試料とほとんど同等に良好である。最も重要なことには、形状及び厚さが同じＡｇ/Ｐｄの使用により、白金の場合についてと同様のオーミック抵抗が得られるが、上限使用温度は低下し、寿命は短くなるであろう。電極幅１０，バイア１１４の構造パラメータ、バイア配置１２及び電流収集構造２２６の整形、プロファイル形成、異なる輸送特性をもつ材料の使用等の効果が、本発明によって教示される。
【００２７】
電流収集構造２２６の厚さプロファイル形成は、図６に示されるように下の電荷転送部材６１２を露出させる切取り部をもつ一層だけの存在によるかまたは多層によるかまたはその他の抵抗変化によるかにかかわらず、
１） 貴金属の使用が必要であっても、量が最小限に抑えられ、同時に性能が最大化される、
２） 電解質１０８の単位面積あたりの、またはグリッドアレイの単セル６１０あたりの、バイアホール１１４の数、あるいは単セル上の引出し点の数が低減される、
３） 現行技術で容易に製作される電極幅１０の使用が可能になる、
という特定の利点を有する。
【００２８】
例えば、図７において、正方セル構造６０１及びやや狭い電極幅１０と組み合された場合に、電極６１２上にテーパが付けられ／プロファイル形成された分配構造を有する、おそらくは少量の貴金属（Ｐｔ，Ａｕ，Ｐｄ）と混合された、コバルト酸ランタンストロンチウム（ＬＳＣ）のような高導電度（１０００Ｓ/ｃｍ）酸化物に基づく電流収集構造２２６は、低減されたＡＳＲ及びＡｇ/Ｐｔ/Ｐｄ合金電流コレクタをもつストリップセル構造より低いコストにおいて、等しいかまたは優れた性能を提供できる。
【００２９】
すなわち、本発明は、１）正極または負極の上の厚さプロファイルが形成された電流収集構造の使用、２）ＡＳＲを最小限に抑える厚さプロファイルが形成された電流収集構造の使用、３）ＡＳＲを最小限に抑えるプロファイルを近似する厚さプロファイルが形成された電流収集構造の使用、及び４）連続バイアコンタクトまたは離散バイアコンタクトをともなう、プロファイルが形成された電流収集構造の使用を教示する。
【００３０】
図１Ａ及び１Ｂを参照すれば、１次元または列型に相互接続された単セル配置についての、電気導体１０４で相互に接続された電気化学セル１０２列を有する燃料電池１００の上面図及び側断面図が示されている。厚さ変化電流コレクタ２２６の形態にある抵抗変化導電部材が図１Ｂの側断面図及び正極側を示している図１Ａの上面図に示される。抵抗変化電流コレクタは正極上に配置されることが好ましい。しかし、同様の構造を、負極上にだけまたは負極上にも配置することができる。基本的に、燃料電池１００は、改善されたセル設計フレキシビリティを提供し、同時に高強度、高い機械的結合性及び温度サイクル及び熱衝撃による熱劣化に対する高い耐性を維持する、薄くしなやかな電極／電解質構造を基にしている。本電極／電解質構造は、（例えば）イットリア（Ｙ２Ｏ３）安定化ジルコニア（ＺｒＯ２）で作成することができる、薄く可撓性の固体酸化物電解質シート１０８を有する。電極／電解質構造はさらに、電解質シート１０８の相対面上に配置された負極電極１１０（例えば負極燃料電極１１０）及び正極電極１１２（例えば正極空気電極１１２）のアレイを有する。負極電極１１０は（例えば）ニッケル-ＺｒＯ２サーメットでつくることができる。また、正極電極１１２は（例えば）ストロンチウムドープマンガン酸ランタン{（Ｌａ０.８Ｓｒ０.２）ＭｎＯ３}でつくることができる。電極１１０及び１１２は電解質シート１０８上で連続層を形成せず、代りに、複数の離散領域すなわち電気化学セル１０２を定める。電気化学セル１０２は、電解質シート１０８のバイアホール１１４を貫通して延び、電極１１０と１１２に接する、１つまたはそれより多くの電気導体１０４（例えば、バイア充填材、セル相互配線）によって、直列、並列または直並列に、電気的に相互接続される。電気導体１０４は３つの領域１０４ａ，１０４ｂ及び１０４ｃを有する。すなわち、電流は正極１１２から相互配線パッド領域１０４ｃに集められ、バイア領域１０４ｂを通って別の相互配線パッド領域１０４ａに流れ、最後に負極１１０全体にわたって分配される。
【００３１】
図２〜３を参照すれば、電気導体２０４によって相互に接続された電気化学セル２０２列を有する、別の燃料電池２００の図が示されている。図２Ａ及び２Ｂに見られるように、燃料電池２００は、負極電極２１０のアレイ及び正電極２１２のアレイがその相対面上に配置された電解質シート２０８を有する、電極／電解質構造を基にしている。電極２１０及び２１２並びに電解質シート２０８は複数の電気化学セル２０２を定める。電気化学セル２０２は、電解質シート２０８のバイアホール２１４を通して延び、電極２１０と２１２と接する、１つまたはそれより多くの電気導体２０４（例えば、バイア充填材、セル相互配線）によって、直列、並列または直並列に、電気的に相互接続される。
【００３２】
図１Ｂの電気導体１０４の領域分配の代りに、図２Ｂの電気導体２０４は複合電気導体であり、バイア充填材２０３及び２つのバイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂを含む。バイア充填材２０３は電解質シート２０８のバイアホール２１４の１つの内に配置されてバイアホール２１４を気密封止する。また、２つのバイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂは、バイアホール２１４の両側から延びるバイア充填材２０３の両端に取り付けられる。図示されるように、バイアパッド構造２０５ａは負極電極２１０及びバイア充填材２０３の一端に接する。同様に、バイアパッド構造２０５ｂは正極電極２１２及びバイア充填材２０３の他端に接する。したがって、電流は正極２１２から相互配線パッド領域２０５ｂに集められ、バイア領域２０３を通って別の相互配線パッド２０５ａに流れ、最後に負極２１０全体にわたって分配される。
【００３３】
この実施形態の重要な態様は、バイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂが電解質シート２０８及びバイア充填材２０３にともなう酸化状態及び還元状態のいずれとも接していないことである。したがって、２つのバイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂは、バイア充填材料２０３をつくるために用いられる材料と比較して、コストが低く、改善された特性を有する、様々な材料でつくることができる。２つのバイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂを、図２Ａ及び２Ｂに示されるような別形成部とはせず、電極２１０及び２１２の一体露出部とし得ることも当然である。
【００３４】
図１及び２は、電気導体１０４及び２０４あるいはバイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂを個別素子として示す。個別導体１０４及び２０４を設けることにより、導体と電解質シート１０８及び２０８の間のＣＴＥ（熱膨張係数）不整合による応力が軽減される。別の実施形態において、電気導体１０４及び２０４と電極１１０，１１２，２１０及び２１２の間の電気的接続は、図１及び２に示されるような個別パッドではなく、連続材料配線で行うことができる。コスト要件及びバイアパッド材料に比較した電極材料の相対導電度に加えて、バイアパッド材料と電解質材料のＣＴＥ整合にも基づいて、適切な選択を行うことができる。
【００３５】
図３を参照すれば、図２Ａ及び２Ｂに示される燃料電池２００内に必要に応じて組み込むことができるいくつかの追補コンポーネント層を側断面図が詳細に示している。燃料電池２００を作成するために選ばれる材料に依存して、いくつかの追補コンポーネント層を付加することが有益であり得る。例えば、負極電極２１０には導電性電流コレクタ層２２２を必要に応じて含めることができる。同様に、正電極２１０には導電性電流コレクタ層２２６を含めることができる。
【００３６】
連続バイアコンタクトをもつ従来のストリップセル構造の数学的解析により、２つの重要な結果が予測される。第１に、電極幅／バイアコンタクト離隔についての汎用構造パラメータが得られる。スタックレベルにおいて単セルに近い性能が実現されることが保証されるためには、図１に見られるような、電極幅／バイアコンタクト間隔１０、すなわち離隔ｗが、式１：
【数１】
【００３７】
より小さくなるべきである。ここで、ＲＳＣは単セルの固有性能、σｃはいかなる電流収集構造２２６も含む正極構造全体のみかけの導電度、ｔｃは正極構造２１２の厚さ、σａはいかなる電流収集構造２２２も含む負極構造全体のみかけの導電度、ｔａは負極構造２１０の厚さである。本発明の可撓性電解質燃料電池構造には、上記構造パラメータより小さな電極幅及びバイアコンタクト離隔１０が好ましい。負極支持型デバイスについてはより厚い電解質を利用することができるが、コストの増大とともに、デバイスの電気的性能にも耐熱衝撃性にも、問題がおこり得る。
【００３８】
第２の結果は、電極幅１０、導電度、及び（電流収集構造２２２及び２２６を含む）厚さで表されるＡＳＲについての解析式である。この式は、式２：
【数２】
【００３９】
の通りであり、ここでｋｃは、
【数３】
【００４０】
であり、ｋａは、
【数４】
【００４１】
である。
【００４２】
１Ω-ｃｍ２ないしそれより小さいいずれかの固有単セル抵抗で始めて、式２で解かれると、ＡＳＲ＜０.９９Ω-ｃｍ２を与える、電極幅１０、電極厚及び、同じかまたは異なる材料、多孔度等を有する、負極２１０または正極２１２上のいかなる電流収集構造２２２または２２６も含めた見かけの電極導電度が、好ましい。
【００４３】
式２は、一様な物理特性及び電極幅に沿う寸法を仮定している。本発明の教示にしたがえば、電極の、例えば厚さまたは組成にプロファイルを形成することによって、ＡＳＲをさらに下げることができる。例えば、１５μｍＡｇ合金層が正極２１２の上面上の電流コレクタ２２６として用いられる。Ａｇだけでも所望のＡＳＲを達成するに適する高導電度を提供するが、高温においてＡｇは可動であり、昇華し易い。Ａｇ電流コレクタの寿命は、貴金属との合金にしたときでさえ、問題である。合金内の貴金属のコストは受容できる。電流コレクタ２２６としてコバルト酸ランタンストロンチウム（ＬＳＣ）などの導電度がより高い酸化物、バイアコンタクト５に対する電流コレクタ２２６内の貴金属の賢明な配置及び現在の値の１ｃｍから〜５ｍｍへの電極幅１０のいくらかの縮小の組合せを用いることで銀を排除することができる。すなわち、銀、金、白金、パラジウム、ロジウム、イリジウム、及びＬＳＣなどのランタン遷移金属酸化物ペロブスカイトを、また導電度が高いその他のいかなる材料も、本発明にしたがい、電極組成とは異なる電流コレクタ組成として用いることができる。
【００４４】
電流コレクタの抵抗は、１次元的に変える代りに２次元的に変えることもできる。ＡＳＲは、固有抵抗が０.２５Ω-ｃｍ２，見かけの負極導電度が１０,０００Ｓ/ｃｍ，負極厚が１５ｍｍであって、厚さが１５μｍで導電度が１０Ｓ/ｃｍの第１の層２１２及び厚さが０.１μｍで導電度が２５,０００Ｓ/ｃｍの第２の層を電流コレクタとする正極を有する単セルについて、電極幅１０すなわちｗの関数として変化する。材料特性は、多孔質Ｎｉ/８ＹＳＺ負極、１０μｍ厚８ＹＳＺ電解質、Ａｕ/Ａｇ/Ｐｄ/Ｐｔのような高導電度電流コレクタをもつＬＳＭ/８ＹＳＺ正極からなる実ＳＯＦＣとほとんど同じになるように選んだ。抵抗は、一様厚電流コレクタ/正極構造について、０.１ｃｍの電極幅に対する約０.２Ω-ｃｍ２から４.０ｃｍの電極幅に対する４.８Ω-ｃｍ２まで増大する。しかし、本発明の教示にしたがえば、単位面積あたりの高導電度材料の総量が固定されているという束縛条件の下で電流コレクタ厚プロファイルが性能について最適化されれば、抵抗は最も広い４ｃｍの電極幅についてほぼ５％（３.４Ω-ｃｍ２に）下がると計算される。
【００４５】
２次元の場合についての図４を参照すれば、（０.１〜４.０ｃｍの範囲にある）様々な電極幅に対する、高さが変化する、すなわちｙ次元での、最適厚さプロファイルが示されている。電流コレクタ２２６の厚さが正極−バイアコンタクト５においてゼロに近づいていることに注目されたい。最適プロファイルの形成は困難であるかまたは費用がかかることがあり得る。そのような場合、最適プロファイルはブロックで近似することができる。材料コスト／体積束縛条件の下で、バイアコンタクト５に対する位置及び寸法はプロファイル形成によって最大の利益が実現されるように最適化することができる。負極２１０及び正極２１２上の電流収集構造２２２及び２２６の厚さプロファイル形成が可能である。したがって、最適厚さプロファイルの使用及び、低費用で、容易に作成される、近似形状、ブロックまたはその他の形状の、最適プロファイルへの使用が、本発明に教示される。
【００４６】
図５を参照すれば、下層の正極面に張り出している、低地陸塊、半島、砂丘にかなり似ている、突出電流コレクタの透視すなわちトポロジー的な図が示されている。おそらくは少量の貴金属（Ｐｔ，Ａｕ，Ｐｄ）と混合された、コバルト酸ランタンストロンチウム（ＬＳＣ）などの高導電度（１０００Ｓ/ｃｍ）酸化物の連続ストリップ層を形成する代りに、一様厚構造のＡｇ/Ｐｔ/Ｐｄ合金電流コレクタを有する高コストストリップセルより低コストで非一様分布を有するように、導電電流コレクタ層２２６にテーパを付けるかまたはプロファイルを形成することができる。
【００４７】
特にパラメータ“α”より大きな電極離隔１０のための、離散バイアコンタクト５の使用は、ＡＳＲを劇的に、またバイア１１４自体の特性とは独立に、高め得る。電流コレクタ２２２または２２６のプロファイル形成により、より広い電極構造の使用を可能にし、より広いバイアコンタクト間隔１２も可能にするための手法が得られる。
【００４８】
非一様抵抗変化正極は以下のようにして表される。離散バイア５を有する、電極コレクタ下の正極の電極幅が０.７ｃｍ，電極とのバイアパッドコンタクトの長さが１ｍｍ，バイアコンタクト５の中心間隔１２が４ｍｍの、一般的なストリップセル構成についての平電流コレクタ寸法から出発する。平電流コレクタ厚は初め０.４５μｍに設定し、１０,０００Ｓ/ｃｍの導電度を選んだ。電流コレクタ厚プロファイルの最適化において定体積電流コレクタ材料を用いた。一様な平電流コレクタ及び非一様の最適化された電流コレクタについて材料特性を同じ、ＲＳＣ＝０.１６Ω-ｃｍ２、ｔａ＝１５μｍ，σａ＝１５Ｓ/ｃｍ，ｔｃ＝１５μｍ，σｃ＝１０Ｓ/ｃｍとした。そのような平電流コレクタについてのＡＳＲは０.５８７Ω-ｃｍ２であり、下の正極２１２を露出させるために取り除かれた領域を有する、最適化された電流コレクタ厚プロファイルについては３７％小さくなって０.３６７Ω-ｃｍ２である。電流コレクタ層厚を変化させると、最大電力出力は０.４２７Ｗ/ｃｍ２から０.６８１Ｗ/ｃｍ２に増加する。言い換えると、電流コレクタにプロファイルを形成するだけで、ほぼ５０％の電力増加が得られる。この解析について、正極電流コレクタの特性はほとんど金と一致している。しかし、別の厚さの別の貴金属電流コレクタの使用も可能である。
【００４９】
再び図６を参照すれば、正極上に重畳された電流コレクタの上面図が示されている。図５の透視図における、高さ（ｙ次元）及び長さ（ｘ次元）の２次元で、電流コレクタ層の抵抗を変化させる代りに、バイアコンタクト５に関して対称に、１次元だけで、電流コレクタを変化させることができる。最も細い線はフィラメント６０１と称され、１〜２μｍのように、現行のスクリーン印刷プロセスで可能な限り細くすることができる。しかし、プロセスが向上するかまたは製作技術が進歩すれば、線をより細くすることで材料コストを低減することができる。パターンがフィラメントを有する場合、フィラメントは、拡散が電流コレクタ構造をそれほど変えることはない程度で、十分な大きさにつくられることが好ましい。
【００５０】
ＳＯＦＣについての、電極構造、電流収集構造及びバイア構造の作成に利用できる製作方法には、スクリーン印刷、テープキャスティング、スプレーコーティング、ブラシペインティング、マイクロペン、インクジェット形式、リソグラフィ等があり、これらは全てこれらの構造を作成するために個々にまたは様々に組み合せて用いることができよう。この製作技法リストは完全ではなく、他にもこれらの構造を作成するために用いることができる技法がある。
【００５１】
電流コレクタ層２２２及び２２６に係わるその他のいくつかの重要な態様は、
・バイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂを有する電流コレクタ層２２２及び２２６は、バイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂが、バイア充填材料２０３のように、酸化状態及び還元状態のいずれとも直に接することはないから、改善された特性または向上した経済性を有する広範な代替材料でつくることができる；
・電気導体２０４は広範な材料の使用を可能にする構造を提供する。例えば、従来の銀合金電気導体を、ごく少量の高価な白金合金をバイア充填材料２０３として提供し、次いでバイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂを銀−パラジウムのようなそれほど高価ではない合金でつくることにより、白金を含有する貴金属合金で経済的に置き換えることができる；
・負極２１０側及び正極２１２側のバイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂには、様々な、形状寸法（例えば鐘形）、構造及び材料を選択することができる。例えば、可能な限り薄くしたバイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂは、望ましくない熱量蓄積を最小限に抑えるに役立ち得る；
ことである。
【００５２】
燃料電池２００の作成に用いることができる例示的な材料のリストは：
・バイア充填材料２０３：貴金属合金、サーメット。例えば、Ａｕ-Ｐｔ-Ｐｄまたは少量のＭｇまたはＳｒドープＬａＣｒＯ３を含むＡｕ-Ｐｔ-Ｐｄ；
・電解質シート２０８：イットリアドープジルコニア（ＹＳＺ），酸化ガドリニウムドープ酸化セリウム（ＧＤＣ），ドープトガリウム酸ランタン{（ＭｇＯドープ）ＬａＧａＯ３}，希土類ドープジルコニウム，希土類及びイットリアドープ酸化ビスマス，ドープトアルミン酸ランタン{（ＭｇＯドープ）ＬａＡｌＯ３}，及びチタン酸パイロクロア；
・負極バイアパッド構造２０５ａ：Ｎｉ/ＹＳＺサーメット，Ａｇ合金，４０体積％ＹＳＺを含む９０％Ａｇ-１０％ＰｄのようなＡｇ合金サーメット；
・正極バイアパッド構造２０５ｂ：ＳｒドープＬａＭｎＯ３（ＬＳＭ），ＬＳＭ/ＹＳＺ，ＳｒドープＬａＣｏＯ３（ＬＳＣ），銀合金，銀サーメット，必要に応じて１層のＬＳＭバリア層を有する貴金属合金及びサーメット；
である。
【００５３】
４０体積％３ＹＳＺを含む９０％Ａｇ-１０％Ｐｄサーメット電流コレクタ２２２及び２２６を隣接する電極２１０及び２１２の上面上に印刷した。次いで、電流コレクタ２２２及び２２６並びにバイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂを９００℃で１時間共焼成した。得られた構造は、化学的に耐久性があり、耐熱性の、複合電解質／バイア薄板２０４及び２０８上に複数のセル２０２をもつ機能性固体酸化物燃料電池２００を提供する。
【００５４】
図１Ｂの電気導体１０４を分割して図２Ｂの離散領域にすることができるのと同じように、図３の電流コレクタ層２２２及び２２６もさらに分割して２次元的に相互接続された単セルのアレイとすることができる。
【００５５】
図７Ａ〜７Ｂを参照すれば、連続バイアコンタクトをもつ正方セル配置のような、様々な相互接続パターンを有する、相互接続された単セルの２次元アレイが示されている。しかし、本発明はいかなる特定の部類の電極、電流コレクタまたはセル相互配線材料にも限定されない。すなわち、白金、白金合金、銀またはその他の貴金属、ニッケルまたはニッケル合金のワイアまたはメッシュで一般に形成されるような構造を用いることができ、これらの材料あるいはストロンチウムドープクロム酸ランタンまたは耐熱金属サーメットのような材料の被膜またはパターン付層で形成されるような構造も用いることができる。これらの導電構造は電極層の、上面上に、下に、または側縁に沿って、設けられる電流コレクタとしてはたらくことができ、あるいは層間接続としてはたらくことができる。
【００５６】
これらの燃料電池パケットに含めることができるその他の構成要素の例には、アレイ配列された負極及び／または正極と電気的に接触して設けられた低抵抗電流収集グリッドまたはその他の導電構造を含めることができる。これは、これがなければセルの内部抵抗を高めるであろう、電極内の電流分配損失を低減することによって内部抵抗を下げるためにはたらくことができる。
【００５７】
広いイットリア−ジルコニア電解質シート７０８上に５つの５セル対角形に配列された５つの副セルをもつ、複セルパケットモジュールが図７Ａに示されている。それぞれのセルの負極７１０はニッケルジルコニアサーメットで形成され、正極７１２はマンガン酸ランタンストロンチウムで形成される。それぞれの電極には、図７Ｂに見られ、図１Ｂの断面図の縦方向交差部で図解されるように、それぞれのモジュール上のセルを直列に接続する銀−パラジウム充填単バイアにその収集点で接続された単バイア（または必要に応じて複数バイアをもつ電気導体７０４'）を有する電流収集銀−パラジウム合金グリッドすなわち電気導体７０４が重畳されている。
【００５８】
例として図示されているような正方セル、またはさらに一般的には２次元的に相互接続された単セルは電極に、より高い効率で電流を収集し、分配する。等間隔バイアコンタクトの場合、電極の単位面積あたりのバイアコンタクト数が多く、電極上の任意の点からバイアコンタクトまでの平均距離が図１Ａのストリップセルの場合より短い。連続バイアコンタクトをもつ正方セル構成のＡＳＲは、電極幅を含む他の設計パラメータが等しいストリップセルのＡＳＲより必ず小さい。あるいは、正方セル手法により、電極間隔をより広くしてもスプリットセル手法と同じＡＳＲが得られる。例えば、１０ｃｍの電極幅１０に対して、ＲＳＣ＝０.１５Ω-ｃｍ２，ｔａ＝ｔｃ＝10μｍ及びσａ＝σｃ＝１０,０００Ｓ/ｃｍの設計パラメータ及び材料特性を用いれば、ストリップセルの面積比抵抗は約５.６Ω-ｃｍ２であるが、正方セルでは約２.３Ω-ｃｍ２に下がる。したがって、本発明の教示により、正方セル構造について、従来の一様抵抗ストリップセルに対して許容できる電極幅より２倍大きな電極幅が、他は同じ、構造、材料及び単セル特性に対して可能になっている。
【００５９】
あるいは、同じ電極幅に対して、一辺あたり１つのバイアコンタクトだけであっても、正方セルはより高い性能を有するであろう。したがって、ストリップセルを上回る正方セルの性能向上は有意義である。
【００６０】
図４のストリップセルの場合におけるように、ＡＳＲを下げるため、高導電度を有する高価な貴金属のような電流収集材料の厚さにプロファイルを形成することができる。
【００６１】
正方セル構成の性能上の利点の内のいくつかは連続バイアコンタクトの代りに離散バイアコンタクトを用いることで失われ得る。バイア−電極コンタクト長の短縮により分配または収集中に電流が流れなければならない平均長が長くなる。例えば、ＲＳＣ＝０.１６Ω-ｃｍ２及びＲＳＣ＝０.５Ω-ｃｍ２の単セルについて、他のパラメータは同じ場合に、それぞれのコンタクト長が１ｍｍのバイアコンタクトを電極辺あたりに１つもつ１０ｃｍの電極幅に関し、連続バイアに比較してＡＳＲを計算すると、連続バイアコンタクトについてはそれぞれ約５Ω-ｃｍ２及び約８５Ω-ｃｍ２のＡＳＲが得られ、離散バイアコンタクトについてはそれぞれ約６Ω-ｃｍ２及び約１００Ω-ｃｍ２のＡＳＲが得られるであろう。計算に用いた他の特性は、ｔａ＝１５μｍ，σａ＝１５Ｓ/ｃｍ，ｔｃ＝１５μｍ，σａ＝１０Ｓ/ｃｍであり、正極電流コレクタの厚さを０.４５μｍ，導電度を１０,０００Ｓ/ｃｍとした。言い換えれば、ＡＳＲはバイアコンタクト間隔に依存する。グラフにすれば、ＡＳＲは電極幅が小さくなるほど下がることがわかり、単セルについては、ＡＳＲが小さくなるほど、単セル挙動から電流収集／分配効果によって支配される挙動への遷移が早くおこる。離散バイア−電極コンタクトについては、電極間隔が大きくなるにつれてＡＳＲが急速に大きくなる。スタックレベルでの性能へのバイアコンタクト間隔の効果は顕著である。
【００６２】
電極辺あたりのバイアコンタクトが１つで、正極及び負極の輸送特性及び寸法が同じである状況については、図７に示されるように、バイアコンタクトの中点が電極辺の中点と合せられるべきである。しかし、正極の輸送特性は負極の輸送特性と異なるであろうし、図５のバイアコンタクト５に見られるように、最小ＡＳＲは中心を外れた位置で生じる。好ましくは、本発明の教示にしたがえば、電極幅に沿う最適なバイアコンタクトの位置は、ＲＳＣが約０.１６Ω-ｃｍ２と０.５のΩ-ｃｍ２間の単セルについては約０.４ｃｍより小さくすべきである。すなわち、ＡＳＲを下げるためにバイアコンタクトを不規則または非対称に配置でき、電極辺あたりのバイアの数を低減できることも、本発明による教示である。
【００６３】
離散バイアで増大する抵抗をさらに補償するため、図６のストリップセルの場合におけるように、導電度が高い高価な貴金属のような電流収集材料の厚さにプロファイルを形成してＡＳＲを下げることができる。２つの離散バイアをもつ本例の正方セルにおいて、複数の層では複雑になるため図示されていない、任意の数の層を厚さプロファイルを最適化するために正方セル／離散バイア電流コレクタに対して用いた。正極及び負極の面内で、また電解質にわたって、電位が変化するから、正極上の金のような高導電度電流コレクタの０.４５μｍの一様な厚さ分布を任意の数の厚さが異なる層により厚さプロファイルが最適化された等量の電流コレクタ材料と対比するために、正極構造の性能のコンピュータシミュレーションモデル化を行った。関連する寸法及び輸送特性は、単セルＡＳＲ＝０.１６Ω-ｃｍ２，電極幅＝５ｍｍ，負極厚＝１５μｍ，負極導電度＝１０,０００Ｓ/ｃｍ，正極厚＝１５μｍ，正極導電度＝１０Ｓ/ｃｍ及び正極電流コレクタ導電度＝１０,０００Ｓ/ｃｍとした。電流コレクタにプロファイルを形成することにより、他の特性は同等のままでＡＳＲが有効に下がり、ある条件の下で電力密度が劇的に増大することがわかった。電流分配及び収集を考慮した、そのような平構造のＡＳＲは０.３１１Ω-ｃｍ２であり、〜０.８Ｗ/ｃｍ２の最大電力に相当した。プロファイルが形成された構造のＡＳＲは２４％下がって０.２３５Ω-ｃｍ２であり、最大電力は３３％上がって１.０６Ｗ/ｃｍ２であった。そのような多重層は、より少数の層で累積厚さを提供することで製造をより容易にするために、より少数の層で近似することができる。
【００６４】
図８を参照すれば、７１×７１電流収集グリッドに用いることができる正極構造を形成するために正極を覆って配置された、電流コレクタのための離散バイアをもつ７ｍｍ×７ｍｍ正方セルの厚さプロファイルの２段階最適化が示されている。体積一定の束縛条件の下での電流コレクタの形状についての第１の最適化により、図５に見られるような、連続的に変化する厚さが得られる。厚さが連続的に変化する電流コレクタは可能な最小の抵抗を与えることができるが、多重層で作成することは極めて困難である。被膜を施すための手法では厚さは一般に一様になる。これを考慮して、それぞれが固定された厚さをもつ任意の数の層を組み合せて連続的に変化するプロファイルの形状を近似することによって最適化を行えるように、最適化を調整した。図８において、層５０１及び層５０２はいずれもそれぞれが同じ厚さの電流コレクタ材料である。第２の電流収集層５０２は必ず第１の電流収集層５０１上に配置され、よって総電流コレクタ厚はどの場所でも被覆された第１の層５０１の厚さ及び第２の層５０２の厚さの和である。整形された電流コレクタの利点のほとんどは１つの層だけで得られることがわかる。単層は、バイアコンタクト５から放射状に広がる、ひび割れ、珊瑚、火炎の形状またはその他の突出し形状の、突出部を有する。
【００６５】
正極上の金のような高導電度電流コレクタ材料の一様分布を、電流コレクタ材料を等量にして、厚さを変えた複数の層による最適厚さプロファイルと、特性を同じ：ＲＳＣ＝０.６Ω-ｃｍ２，ｔａ＝１０μｍ，σａ＝１０,０００Ｓ/ｃｍ，ｔｃ＝２０μｍ，σｃ＝２０Ｓ/ｃｍ，ｔｃｃ＝０.４μｍ，σｃｃ＝３０,０００Ｓ/ｃｍにして、比較した。そのような平構造のＡＳＲは０.７６１Ω-ｃｍ２であった。それぞれの層の最適化された厚さは０.６３μｍであり、電極面の５０％だけが電流コレクタ材料で覆われることになった。電流コレクタにプロファイルを形成することにより、他の特性は同じにしてＡＳＲを有効に下げられることがわかった。プロファイル化構造のＡＳＲは８％下がって０.７００Ω-ｃｍ２になった。
【００６６】
図９を参照すれば、図７Ａの正方セルパターンの代りに、弓形セルグリッドアレイパターンが示されている。別の見方をすれば、円形、卵形または楕円形のセルは、円形または楕円形による６セル構成からの六角形の無限線列置換である。六角セルは、電極辺間の角度が６０°であり、六角形を形成するために電極材料がいくらか除去されたダイアモンド形セルである。ダイアモンド形セルは、正方セルに電極辺間の角度を９０°から異ならせる改変を施すことから得られる。電極辺間の角度が９０°に等しい場合、正方形セルに電極辺長をもはや等しくないように改変を施すことで矩形セルが得られる。
【００６７】
電流収集構造の最適化のためのモデル化作業及び手法並びに本発明の教示は、離散バイアコンタクト及び連続バイアコンタクトのいずれとも組み合せられた、そのようなセルパターン及びその他の２次元アレイの全てに対して同等に適用できる。
【００６８】
電気導体１０４は、電流収集の最大化のために基板の、この場合は電解質の、露出部分に二次電流コレクタのそれぞれを接続するための、一次電流収集／分配構造から発する複数の電流収集メッシュまたは電流分配メッシュを形成する。
【００６９】
それぞれの燃料電池パケット内で、２つまたはそれより多くの複数セルシートデバイスを直列に接続するために、ワイア、リボン、フェルトまたはメッシュの形態のＮｉ金属を用いることができる。それぞれのシートデバイスからの１つより多くの電力引出し点を、それぞれの引出しを通る電流を低減し、電流がセルからリード接続まで流れなければならない距離を短縮するために、用い得ることも利点である。低電流においては、材料費及び熱応力を制限するために引出し及びリードの断面積を小さくすることができる。パケット端にではなくパケットの縁に沿って電力引出しを配置することもチャンバの吸入開口及び排気開口におけるガス流途絶の回避に役立つが、電極の形状寸法に依存して、この配置ではセル電極の長軸を燃料流に平行にすることができる。パケット封止に続いて、（ガス供給管に隣接する）前端正極に、また後端負極に接続されたバイアに、銀メッシュ電極リードが複数の点において取り付けられる。
【００７０】
本発明の教示は、貴金属のような材料のコストを低減するため及び性能を最大化するための、電流コレクタの厚さプロファイルの最適化を説明した。本発明の上述した実施形態は１枚の電解質シート上に電極アレイを有するＳＯＦＣ構造における改善されたバイア相互接続に関しているが、本発明と同じバイア充填合金及び同様の構造を他のＳＯＦＣ構造にも有益に適用できることは当然である。例えば、双極性相互接続プレートを有するプレーナ型燃料電池に、上述した電気導体の実施形態のいずれか１つを用いることができる。特に、プレーナ型燃料電池は、セパレータプレートにバイアホールを設け、バイアホールを頑丈なＰｔ合金バイア充填材料のような導電性金属またはサーメットによって埋めることで容易になった相互接続及び本明細書に開示されるコンタクト構造を有することができる。本発明の電気導体を用いることによって性能を高めることができるようなプレーナ型燃料電池プレートの例は、本明細書に参照として含まれる、国際公開第０３/００７４０３号パンフレットに説明されている。
【００７１】
電気的観点からは、電解質シートと接続する電極、電流コレクタまたはセル相互配線の材料になされるいかなることも、これらのサブパーツのいずれにも等価になされ得る。例えば、活性表面を大きくするかまたは電流長を短縮するために電解質シートの表面を非一様または多孔性に（ダイアモンド形または小胞形のくぼみが付けられたグリッドに）されるかあるいはバイアが変更されるならば、抵抗路長を最短化して電流密度を最大化するために電極厚も小さくされるべきである。本発明のいくつかの実施形態を添付図面に示し、上記の詳細な説明に述べたが、本発明が開示された実施形態に限定されず、添付される特許請求の範囲に述べられ、定められるような本発明の精神を逸脱することなく、数多くの再構成、改変及び置換ができることは当然である。
【図面の簡単な説明】
【００７２】
【図１Ａ】本発明の教示にしたがう抵抗変化導電部材によって相互に接続された電気化学セル列を有する抵抗変化燃料電池の上面図を示す
【図１Ｂ】本発明の教示にしたがう抵抗変化導電部材によって相互に接続された電気化学セル列を有する抵抗変化燃料電池の側断面図を示す
【図２Ａ】本発明にしたがう厚さが変わる抵抗変化導電部材によって相互に接続された電気化学セル列を有する燃料電池の上面図を示す
【図２Ｂ】本発明にしたがう厚さが変わる抵抗変化導電部材によって相互に接続された電気化学セル列を有する燃料電池の側断面図を示す
【図３】図２Ａ及び２Ｂに示される燃料電池内に組み込むことができるいくつかの追補コンポーネント層を詳細に示す側断面図である
【図４Ａ】本発明の教示にしたがう、様々な電極幅（ｃｍ）に対する、バイアコンタクトからの距離（ｃｍ）の関数として変化する正極厚プロファイル（μｍ）のグラフである
【図４Ｂ】本発明の教示にしたがう、様々な電極幅（ｃｍ）に対する、バイアコンタクトからの距離（ｃｍ）の関数として変化する正極厚プロファイル（μｍ）のグラフである
【図５】本発明の教示にしたがう、正極構造の透視図である
【図６】本発明の教示にしたがう、電極構造の上面図である
【図７Ａ】本発明の教示にしたがう、抵抗変化導電部材によって相互に接続されて２次元アレイにされた電気化学セル列を有する抵抗変化燃料電池の上面図を示す
【図７Ｂ】本発明の教示にしたがう、抵抗変化導電部材によって相互に接続されて２次元アレイにされた電気化学セル列を有する抵抗変化燃料電池の側断面図を示す
【図８】本発明の教示にしたがう、形状寸法及び組成を強化した抵抗変化電流コレクタによって相互に接続された電気化学セル列を有する燃料電池の上面図を示す
【図９】本発明の教示にしたがう、形状寸法及び組成を強化した抵抗変化導電部材によって相互に接続されて直交バイアアレイにされた電気化学セル列を有する燃料電池の上面図を示す
【図１０】本発明の教示にしたがう、抵抗比較のグラフを示す
【符号の説明】
【００７３】
５ バイアコンタクト
１００ 燃料電池
１０４ 電気導体
１０８ 電解質シート
１１２，２１２，６１２，７１２ 電荷転送部材
２２２，２２６ 電流コレクタ
６０５ 導電部材
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電池、燃料電池または光電池及び酸素セパレータ、触媒、センサ等のような電気化学装置に関し、特に、そのような電気化学装置のための（収集または分配を含む）電流結合構造に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）は、正電極層と負電極層の間に挟み込まれた酸化物電解質からなる単セルにかけて気体燃料（例えば水素）を酸化剤（例えば酸素）と電気化学的に反応させることによって直流電気をつくる、エネルギー変換装置すなわち電力発生装置である。現行のＳＯＦＣ技術の重要な特徴には、全固体構造、複燃料処理能力及び高温動作がある。これらの特徴のため、ＳＯＦＣには、据置用途及び可搬用途のために開発中である、高性能、無害かつ高効率の電力源となる可能性がある。
【０００３】
ほとんどの固体電気化学装置における主な損失は電極及び／または電極/電解質界面で生じることが知られている。濃度偏倚または活性偏倚から、あるいはこれらのいずれからも生じる、これらの損失の最小化がそのような装置の高効率動作に不可欠であることも認識されている。例えば、これらの損失の最小化が固体酸化物燃料電池において大電流及び高電力密度を得るための中心課題である。
【０００４】
一般的な動作条件の下で、ＳＯＦＣ単セルの発生電圧は１Ｖより低い。したがって、実用のためには、単セルを電気的に直列に連結したスタックにして電圧を積み上げる。連結は、スタック内で１つのセルの負極を次のセルの正極に電気的に接続する、相互配線と称されるコンポーネントによって与えられる。通常のＳＯＦＣは約１０００℃及び大気圧で動作する。
【０００５】
ＳＯＦＣシステムのコストは商業的に競合すると見なされる技術に対して未だに高すぎる。費用は主としてＳＯＦＣスタックの性能が劣ることによる。ＳＯＦＣコスト低減プログラムの焦点は、電解質作成、電極微細構造、及び相互配線の構造と材料である。初めの２つの課題は対処されたが、相互配線の構造と材料は未だに改善する必要がある。
【０００６】
薄く、気密な、低抵抗イットリア安定化ジルコニア電解質を作成するためのプロセス技術がいくつか開発されている。活性化抵抗が低い電極微細構造が広く知られており、利用されている。
【０００７】
ＳＯＦＣ単セルの一例は、負極のニッケル／ＹＳＺとドープトクロム酸ランタン相互配線に接続されたストロンチウムドープマンガン酸ランタン（ＬＳＭ）正極の間に挟み込まれた酸化物のイットリアドープジルコニア電解質またはイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）電解質からなる三層セラミックである。代表的な、最新の単セルは、Ｓｒ０.２Ｌａ０.８ＭｎＯ３（ＬＳＭ）／８モル％イットリウム安定化ジルコニア（８ＹＳＺ）の多孔質複合正極、ニッケル／８ＹＳＺの多孔質複合負極及びＹＳＺ電解質が基になっており、８００℃で２Ｗ/ｃｍ２をこえる電力密度を送り出す。
【０００８】
相互配線の材料と構造には未だに改善が必要である。負極支持構造の相互配線は遷移金属が基になっており、電流を妨げる酸化物スケールが生じる。相互配線及び単セルの構造によっては電極から電流を効率的に集められないことが、最近認識されたばかりである。システム性能への電極における電流分布の役割及び効果は扱われたことがない。
【０００９】
システム性能は電極内の電流分配損失によって完全に支配されることがある。実際上、単セルの抵抗効果は無視可能であり得る。
【００１０】
負極支持電解質または正極支持電解質とは対照的に、コーニング社の固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）構造は、特許文献１に開示されているように、薄く、機械的に可撓性の電解質シートが基になっている。この電解質は電極に対する支持体としてはたらき、特許文献２に開示されているように、「電解質貫通」相互配線のためのバイアホールが穴開けされている。正極支持チューブまたは負極支持プレートなどの素子を搭載している個々の電解質の相互配線によって電圧が積み上げられる他のＳＯＦＣ構造とは異なり、コーニング型構造では、１枚の電解質薄板上に配置された複数の単セルからの電圧を積み上げるために、相互配線が電解質と一体化されている。
【００１１】
つまり、コーニング型構造は他の構造より高い電圧電力密度を送り出す潜在能力を有する。材料コストが低いだけでなく、電解質貫通相互配線を有する可撓性電解質構造は相互配線材料問題と電極への（電極から電流を集めるための）電流分配問題を同時に解決することができる。
【００１２】
コストは市場性の最終的な決定要因であるが、いかなる構造においても性能はコストにリンクしている。燃料電池については一般に面積比抵抗（ＡＳＲ）が良度指数として挙げられる。セル電圧対電流密度のグラフの絶対勾配がセルの面積比抵抗（Ω-ｃｍ２）として定められる。
【００１３】
材料特性、プロセス条件及び構造の形状寸法などの多くの要因がＡＳＲに寄与する。プロセスの効果を考慮しなければ、ＳＯＦＣを構成するために用いられるほとんどの材料は既知である。ある構造の性能及びコストは予測可能であり、最適化できる。
【００１４】
活性偏倚及び酸素イオン輸送に対する抵抗が単セルの内部抵抗への主要な寄与である。低内部抵抗セルの理論的作成及び基本的特徴は既知である。ある状況においては濃度偏倚が性能に強く影響することができるが、そのような効果は一般に、５Ａ/ｃｍ２をこえる電流密度のときあるいは燃料または酸化剤が不足している条件下を除き、無視できる。構造の次段階において、電流は正極から相互配線パッドに集められ、バイアを介して別の相互配線パッドに流れて、最後にコーニング型ストリップセルの負極を通して分配される。
【００１５】
単セルは電極における電流の分配及び収集を容易にするように構成されるべきである。しかし、十分良く構成された単セルの高電流密度は、それでも、電流分配中に損なわれ得る。分配／収集損失は、電極が広すぎるか、薄すぎるかまたは導電度が不十分な場合に、過度になる。これは特に正極のＬＳＭに対して当てはまる。ＬＳＭの導電度は負極のニッケルについての２４,０００Ｓ/ｃｍに比較して１００Ｓ/ｃｍに過ぎない。２０μｍ厚ＬＳＭ正極についての、電力損失を最小限に抑えるための理論最適電極幅はほぼ１ｍｍより狭い。現行では、そのような幅のストリップセル電極の作成は困難である。現在は、電流分配を容易にするために、約１０μｍ厚の多孔質銀−パラジウム合金の高導電度（＞１０,０００Ｓ/ｃｍ）層が正極上面に被着されている。電気導体が比較的平らであり、銀−パラジウム合金（例えば、７０％銀−３０％パラジウム）でつくられる、そのような燃料電池が特許文献２に説明されている。特許文献２に開示される銀−パラジウム平電気導体の使用はほとんどの用途において十分良く機能するが、いくつかの用途においては、燃料電池の耐久性を制限し、コスト要件を満たすことができない。銀は通常のＳＯＦＣ動作温度において揮発性であり、可動である。
【００１６】
１つの解決策は、金のようなより耐熱性の貴金属電流コレクタで銀を置き換えることであろう。キロワットあたりの電流コレクタの材料コストは、４０００×ＡＳＲ×ｐ×ｄ×ｔという式で推定され、セルのＡＳＲと関係付けることができる。ここで、ｐはドルで表したグラムあたりの電流コレクタ材料のコスト、ｄは密度、ｔは指定されたＡＳＲの達成に必要な厚さである。金の導電度は銀と同様であり、したがって金層も１０μｍ厚であることが望ましいであろう。最大電力において約０.５Ｗ/ｃｍ２の性能目標は０.５Ω-ｃｍ２のＡＳＲに相当する。これだけで電流コレクタについての推定材料コストはキロワットあたり約２００ドルになり、これは高すぎる。
【００１７】
したがって、銀に依存せず、及び／または正極電流コレクタにおける貴金属の使用を最小限に抑える、製作可能な相互配線構造が望ましい。銀を排除する解決策は動作温度範囲も６００〜８００℃から６００〜９００℃まで広げる。これは、温度管理束縛条件が若干緩和され、高温でＡＳＲを低めることができるので、有利である。
【００１８】
したがって、与えられた材料特性、コスト及び製作可能性の組合せの束縛条件の下で性能を最適化し（ＡＳＲを最小化し）、同時にスタックレベルで電力出力を最大化するという、様々なＳＯＦＣ構造の選択肢が必要とされている。バイア及びバイア／電極コンタクトとともに単セルの構造を改善するような条件には、無銀、固定された単セルあたりの貴金属量、限定された単セルあたりの相互配線数、作成可能な電極幅、酸化物正極電流コレクタの使用及び整形バイア等がある。
【００１９】
詳しくは、一般に、特に正極全体に電子を分配するために用いられる電流収集構造内で、銀を排除するＳＯＦＣ構造には、
１） システムの現用寿命を延ばす、
２） 比電力がより高い場合に、より高温での動作を可能にする、及び
３） 動作中の温度管理の束縛条件を緩和する、
という利点がある。
【特許文献１】米国特許第５２７３８３７号明細書
【特許文献２】米国特許第６６２３８８１号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００２０】
したがって、燃料電池の耐久性を高めるが、費用効率が高い、特定の組成及び／または特定の形状寸法を有する導電性電流コレクタを利用する燃料電池が必要とされている。この要求及びその他の要求は本発明の燃料電池及び電気導体によって対処される。
【課題を解決するための手段】
【００２１】
低電圧大電流発電装置のための電極構造は電荷転送部材を有する。電流結合を最適化するために、一様ではない抵抗を有する導電部材が電荷転送部材上に配置される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下の詳細な説明を、添付図面とともに、参照することによって本発明のさらに完全な理解を得ることができる。
【００２３】
図１〜１０を参照すれば、本発明にしたがう燃料電池またはその他の電気化学変換器などの低電圧大電流発電装置に用いることができる導電部材のいくつかの異なる実施形態が開示されている。以下に説明される燃料電池は固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）であるが、ＳＯＦＣだけでなくその他のタイプの燃料電池も本発明に用い得ることは当然である。したがって、本発明にしたがう燃料電池及び燃料電池を作成するための方法は限定された態様で解されるべきではない。さらに、一様ではないかまたは抵抗が変化する電流収集構造の正確なパターンは用途が異なれば変わり得るから、同じパターンが持続される必要はない。
【００２４】
図６を参照すれば、低電圧大電流発電装置のための電極構造が示されている。本電極構造は電荷転送部材６１２を有する。電流収集を最適化するために、非一様抵抗を有する導電部材６０５が電荷転送部材６１２上に配置される。導電部材６０５は電荷転送部材６１２上に配置された電流コレクタ２２６を含む。バイアコンタクト５が電流コレクタ２２６と電荷転送部材６１２を相互接続する。バイアコンタクト５は、合せて電気導体１０４を形成するバイア充填材で埋められたバイアホールまたは開口１１４を有するバイアパッドまたはバイアタブ１０４を含む。電荷転送部材６１２は、燃料電池として用いるための可撓性電解質１０８の相対面上に配置された負極または正極とすることができるであろう、電極である。しかし、本発明の抵抗変化電極構造と同じ電極構造を用いることができるであろう他の用途も考えられる。
【００２５】
電荷転送部材６１２は一般に、正極６１２における酸素の還元のような実電荷移行反応を実施するために電解質シートに密着している電極層である。上面に配置されたパターン付層は電流コレクタ／ディストリビュータである。電極６１２は短距離にかけて電流を流すためにいくらかの導電度をもつ必要があるが、そのような導電度は通常、コーニング型ＳＯＦＣ構造のための可撓性電解質１０８の場合における可撓性のようなその他のいくつかの要件を緩和せずに電極６１２の全面にわたって電流を流すには不十分である。したがって、電流収集機能を果たすためには導電度がより高い第２の材料を用いる必要がある。正極６１２については、空気中で安定でありしかも高導電度を有する材料の数は限られている。例えば、Ａｕ，Ｐｄ，Ｒｈ，Ｉｒ，白金及び銀はＬＳＭより高い導電度を有するが、高価である。しかし、白金／銀または金（Ａｕ）、パラジウム（Ｐｄ）、ロジウム（Ｒｈ）またはイリジウム（Ｉｒ）のコストは、本発明の教示による負極への特別に整形された構造及び（Ｎｉ）ニッケルまたは銅（Ｃｕ）の使用によって低減される。
【００２６】
図１０にプロットされているデータは、少量の熱安定性がより高い白金で銀−パラジウム電流コレクタを置き換え得ることを示す。本例では、三種の電流収集／分配状況について、温度の関数として酸素励起試料の高周波抵抗またはオーミック抵抗を測定するために広く知られているインピーダンススペクトロスコピー手法を用いた。オーミック抵抗は電流収集／分配損失及び電解質内の酸素イオン輸送に対する抵抗を含む。〜８μｍ厚の９０％Ａｇ/１０％Ｐｄ合金電極を両電極の全面にわたる電流結合のために用いたときに、最小抵抗が得られた。本発明に教示されるように、９０％Ａｇ/１０％Ｐｄ電流コレクタの一方を最適化された形状をもつ〜１μｍ厚の白金金属電流コレクタで置き換えると、小さく、ささやかな、抵抗増加がおこる。残りの９０％Ａｇ/１０％Ｐｄ電流コレクタを最適化されたプロファイルをもつ別の薄い白金電流コレクタで置き換えると、さらにささやかな抵抗増加がおこる。図１０に見られるように、電流結合に最適化された形状をもつ、薄く、費用効率の高い量の、貴金属でつくられた電流コレクタは、２つの厚いＡｇ/Ｐｄ電流結合器を用いる基準試料とほとんど同等に良好である。最も重要なことには、形状及び厚さが同じＡｇ/Ｐｄの使用により、白金の場合についてと同様のオーミック抵抗が得られるが、上限使用温度は低下し、寿命は短くなるであろう。電極幅１０，バイア１１４の構造パラメータ、バイア配置１２及び電流収集構造２２６の整形、プロファイル形成、異なる輸送特性をもつ材料の使用等の効果が、本発明によって教示される。
【００２７】
電流収集構造２２６の厚さプロファイル形成は、図６に示されるように下の電荷転送部材６１２を露出させる切取り部をもつ一層だけの存在によるかまたは多層によるかまたはその他の抵抗変化によるかにかかわらず、
１） 貴金属の使用が必要であっても、量が最小限に抑えられ、同時に性能が最大化される、
２） 電解質１０８の単位面積あたりの、またはグリッドアレイの単セル６１０あたりの、バイアホール１１４の数、あるいは単セル上の引出し点の数が低減される、
３） 現行技術で容易に製作される電極幅１０の使用が可能になる、
という特定の利点を有する。
【００２８】
例えば、図７において、正方セル構造６０１及びやや狭い電極幅１０と組み合された場合に、電極６１２上にテーパが付けられ／プロファイル形成された分配構造を有する、おそらくは少量の貴金属（Ｐｔ，Ａｕ，Ｐｄ）と混合された、コバルト酸ランタンストロンチウム（ＬＳＣ）のような高導電度（１０００Ｓ/ｃｍ）酸化物に基づく電流収集構造２２６は、低減されたＡＳＲ及びＡｇ/Ｐｔ/Ｐｄ合金電流コレクタをもつストリップセル構造より低いコストにおいて、等しいかまたは優れた性能を提供できる。
【００２９】
すなわち、本発明は、１）正極または負極の上の厚さプロファイルが形成された電流収集構造の使用、２）ＡＳＲを最小限に抑える厚さプロファイルが形成された電流収集構造の使用、３）ＡＳＲを最小限に抑えるプロファイルを近似する厚さプロファイルが形成された電流収集構造の使用、及び４）連続バイアコンタクトまたは離散バイアコンタクトをともなう、プロファイルが形成された電流収集構造の使用を教示する。
【００３０】
図１Ａ及び１Ｂを参照すれば、１次元または列型に相互接続された単セル配置についての、電気導体１０４で相互に接続された電気化学セル１０２列を有する燃料電池１００の上面図及び側断面図が示されている。厚さ変化電流コレクタ２２６の形態にある抵抗変化導電部材が図１Ｂの側断面図及び正極側を示している図１Ａの上面図に示される。抵抗変化電流コレクタは正極上に配置されることが好ましい。しかし、同様の構造を、負極上にだけまたは負極上にも配置することができる。基本的に、燃料電池１００は、改善されたセル設計フレキシビリティを提供し、同時に高強度、高い機械的結合性及び温度サイクル及び熱衝撃による熱劣化に対する高い耐性を維持する、薄くしなやかな電極／電解質構造を基にしている。本電極／電解質構造は、（例えば）イットリア（Ｙ２Ｏ３）安定化ジルコニア（ＺｒＯ２）で作成することができる、薄く可撓性の固体酸化物電解質シート１０８を有する。電極／電解質構造はさらに、電解質シート１０８の相対面上に配置された負極電極１１０（例えば負極燃料電極１１０）及び正極電極１１２（例えば正極空気電極１１２）のアレイを有する。負極電極１１０は（例えば）ニッケル-ＺｒＯ２サーメットでつくることができる。また、正極電極１１２は（例えば）ストロンチウムドープマンガン酸ランタン{（Ｌａ０.８Ｓｒ０.２）ＭｎＯ３}でつくることができる。電極１１０及び１１２は電解質シート１０８上で連続層を形成せず、代りに、複数の離散領域すなわち電気化学セル１０２を定める。電気化学セル１０２は、電解質シート１０８のバイアホール１１４を貫通して延び、電極１１０と１１２に接する、１つまたはそれより多くの電気導体１０４（例えば、バイア充填材、セル相互配線）によって、直列、並列または直並列に、電気的に相互接続される。電気導体１０４は３つの領域１０４ａ，１０４ｂ及び１０４ｃを有する。すなわち、電流は正極１１２から相互配線パッド領域１０４ｃに集められ、バイア領域１０４ｂを通って別の相互配線パッド領域１０４ａに流れ、最後に負極１１０全体にわたって分配される。
【００３１】
図２〜３を参照すれば、電気導体２０４によって相互に接続された電気化学セル２０２列を有する、別の燃料電池２００の図が示されている。図２Ａ及び２Ｂに見られるように、燃料電池２００は、負極電極２１０のアレイ及び正電極２１２のアレイがその相対面上に配置された電解質シート２０８を有する、電極／電解質構造を基にしている。電極２１０及び２１２並びに電解質シート２０８は複数の電気化学セル２０２を定める。電気化学セル２０２は、電解質シート２０８のバイアホール２１４を通して延び、電極２１０と２１２と接する、１つまたはそれより多くの電気導体２０４（例えば、バイア充填材、セル相互配線）によって、直列、並列または直並列に、電気的に相互接続される。
【００３２】
図１Ｂの電気導体１０４の領域分配の代りに、図２Ｂの電気導体２０４は複合電気導体であり、バイア充填材２０３及び２つのバイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂを含む。バイア充填材２０３は電解質シート２０８のバイアホール２１４の１つの内に配置されてバイアホール２１４を気密封止する。また、２つのバイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂは、バイアホール２１４の両側から延びるバイア充填材２０３の両端に取り付けられる。図示されるように、バイアパッド構造２０５ａは負極電極２１０及びバイア充填材２０３の一端に接する。同様に、バイアパッド構造２０５ｂは正極電極２１２及びバイア充填材２０３の他端に接する。したがって、電流は正極２１２から相互配線パッド領域２０５ｂに集められ、バイア領域２０３を通って別の相互配線パッド２０５ａに流れ、最後に負極２１０全体にわたって分配される。
【００３３】
この実施形態の重要な態様は、バイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂが電解質シート２０８及びバイア充填材２０３にともなう酸化状態及び還元状態のいずれとも接していないことである。したがって、２つのバイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂは、バイア充填材料２０３をつくるために用いられる材料と比較して、コストが低く、改善された特性を有する、様々な材料でつくることができる。２つのバイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂを、図２Ａ及び２Ｂに示されるような別形成部とはせず、電極２１０及び２１２の一体露出部とし得ることも当然である。
【００３４】
図１及び２は、電気導体１０４及び２０４あるいはバイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂを個別素子として示す。個別導体１０４及び２０４を設けることにより、導体と電解質シート１０８及び２０８の間のＣＴＥ（熱膨張係数）不整合による応力が軽減される。別の実施形態において、電気導体１０４及び２０４と電極１１０，１１２，２１０及び２１２の間の電気的接続は、図１及び２に示されるような個別パッドではなく、連続材料配線で行うことができる。コスト要件及びバイアパッド材料に比較した電極材料の相対導電度に加えて、バイアパッド材料と電解質材料のＣＴＥ整合にも基づいて、適切な選択を行うことができる。
【００３５】
図３を参照すれば、図２Ａ及び２Ｂに示される燃料電池２００内に必要に応じて組み込むことができるいくつかの追補コンポーネント層を側断面図が詳細に示している。燃料電池２００を作成するために選ばれる材料に依存して、いくつかの追補コンポーネント層を付加することが有益であり得る。例えば、負極電極２１０には導電性電流コレクタ層２２２を必要に応じて含めることができる。同様に、正電極２１０には導電性電流コレクタ層２２６を含めることができる。
【００３６】
連続バイアコンタクトをもつ従来のストリップセル構造の数学的解析により、２つの重要な結果が予測される。第１に、電極幅／バイアコンタクト離隔についての汎用構造パラメータが得られる。スタックレベルにおいて単セルに近い性能が実現されることが保証されるためには、図１に見られるような、電極幅／バイアコンタクト間隔１０、すなわち離隔ｗが、式１：
【数１】
【００３７】
より小さくなるべきである。ここで、ＲＳＣは単セルの固有性能、σｃはいかなる電流収集構造２２６も含む正極構造全体のみかけの導電度、ｔｃは正極構造２１２の厚さ、σａはいかなる電流収集構造２２２も含む負極構造全体のみかけの導電度、ｔａは負極構造２１０の厚さである。本発明の可撓性電解質燃料電池構造には、上記構造パラメータより小さな電極幅及びバイアコンタクト離隔１０が好ましい。負極支持型デバイスについてはより厚い電解質を利用することができるが、コストの増大とともに、デバイスの電気的性能にも耐熱衝撃性にも、問題がおこり得る。
【００３８】
第２の結果は、電極幅１０、導電度、及び（電流収集構造２２２及び２２６を含む）厚さで表されるＡＳＲについての解析式である。この式は、式２：
【数２】
【００３９】
の通りであり、ここでｋｃは、
【数３】
【００４０】
であり、ｋａは、
【数４】
【００４１】
である。
【００４２】
１Ω-ｃｍ２ないしそれより小さいいずれかの固有単セル抵抗で始めて、式２で解かれると、ＡＳＲ＜０.９９Ω-ｃｍ２を与える、電極幅１０、電極厚及び、同じかまたは異なる材料、多孔度等を有する、負極２１０または正極２１２上のいかなる電流収集構造２２２または２２６も含めた見かけの電極導電度が、好ましい。
【００４３】
式２は、一様な物理特性及び電極幅に沿う寸法を仮定している。本発明の教示にしたがえば、電極の、例えば厚さまたは組成にプロファイルを形成することによって、ＡＳＲをさらに下げることができる。例えば、１５μｍＡｇ合金層が正極２１２の上面上の電流コレクタ２２６として用いられる。Ａｇだけでも所望のＡＳＲを達成するに適する高導電度を提供するが、高温においてＡｇは可動であり、昇華し易い。Ａｇ電流コレクタの寿命は、貴金属との合金にしたときでさえ、問題である。合金内の貴金属のコストは受容できる。電流コレクタ２２６としてコバルト酸ランタンストロンチウム（ＬＳＣ）などの導電度がより高い酸化物、バイアコンタクト５に対する電流コレクタ２２６内の貴金属の賢明な配置及び現在の値の１ｃｍから〜５ｍｍへの電極幅１０のいくらかの縮小の組合せを用いることで銀を排除することができる。すなわち、銀、金、白金、パラジウム、ロジウム、イリジウム、及びＬＳＣなどのランタン遷移金属酸化物ペロブスカイトを、また導電度が高いその他のいかなる材料も、本発明にしたがい、電極組成とは異なる電流コレクタ組成として用いることができる。
【００４４】
電流コレクタの抵抗は、１次元的に変える代りに２次元的に変えることもできる。ＡＳＲは、固有抵抗が０.２５Ω-ｃｍ２，見かけの負極導電度が１０,０００Ｓ/ｃｍ，負極厚が１５ｍｍであって、厚さが１５μｍで導電度が１０Ｓ/ｃｍの第１の層２１２及び厚さが０.１μｍで導電度が２５,０００Ｓ/ｃｍの第２の層を電流コレクタとする正極を有する単セルについて、電極幅１０すなわちｗの関数として変化する。材料特性は、多孔質Ｎｉ/８ＹＳＺ負極、１０μｍ厚８ＹＳＺ電解質、Ａｕ/Ａｇ/Ｐｄ/Ｐｔのような高導電度電流コレクタをもつＬＳＭ/８ＹＳＺ正極からなる実ＳＯＦＣとほとんど同じになるように選んだ。抵抗は、一様厚電流コレクタ/正極構造について、０.１ｃｍの電極幅に対する約０.２Ω-ｃｍ２から４.０ｃｍの電極幅に対する４.８Ω-ｃｍ２まで増大する。しかし、本発明の教示にしたがえば、単位面積あたりの高導電度材料の総量が固定されているという束縛条件の下で電流コレクタ厚プロファイルが性能について最適化されれば、抵抗は最も広い４ｃｍの電極幅についてほぼ５％（３.４Ω-ｃｍ２に）下がると計算される。
【００４５】
２次元の場合についての図４を参照すれば、（０.１〜４.０ｃｍの範囲にある）様々な電極幅に対する、高さが変化する、すなわちｙ次元での、最適厚さプロファイルが示されている。電流コレクタ２２６の厚さが正極−バイアコンタクト５においてゼロに近づいていることに注目されたい。最適プロファイルの形成は困難であるかまたは費用がかかることがあり得る。そのような場合、最適プロファイルはブロックで近似することができる。材料コスト／体積束縛条件の下で、バイアコンタクト５に対する位置及び寸法はプロファイル形成によって最大の利益が実現されるように最適化することができる。負極２１０及び正極２１２上の電流収集構造２２２及び２２６の厚さプロファイル形成が可能である。したがって、最適厚さプロファイルの使用及び、低費用で、容易に作成される、近似形状、ブロックまたはその他の形状の、最適プロファイルへの使用が、本発明に教示される。
【００４６】
図５を参照すれば、下層の正極面に張り出している、低地陸塊、半島、砂丘にかなり似ている、突出電流コレクタの透視すなわちトポロジー的な図が示されている。おそらくは少量の貴金属（Ｐｔ，Ａｕ，Ｐｄ）と混合された、コバルト酸ランタンストロンチウム（ＬＳＣ）などの高導電度（１０００Ｓ/ｃｍ）酸化物の連続ストリップ層を形成する代りに、一様厚構造のＡｇ/Ｐｔ/Ｐｄ合金電流コレクタを有する高コストストリップセルより低コストで非一様分布を有するように、導電電流コレクタ層２２６にテーパを付けるかまたはプロファイルを形成することができる。
【００４７】
特にパラメータ“α”より大きな電極離隔１０のための、離散バイアコンタクト５の使用は、ＡＳＲを劇的に、またバイア１１４自体の特性とは独立に、高め得る。電流コレクタ２２２または２２６のプロファイル形成により、より広い電極構造の使用を可能にし、より広いバイアコンタクト間隔１２も可能にするための手法が得られる。
【００４８】
非一様抵抗変化正極は以下のようにして表される。離散バイア５を有する、電極コレクタ下の正極の電極幅が０.７ｃｍ，電極とのバイアパッドコンタクトの長さが１ｍｍ，バイアコンタクト５の中心間隔１２が４ｍｍの、一般的なストリップセル構成についての平電流コレクタ寸法から出発する。平電流コレクタ厚は初め０.４５μｍに設定し、１０,０００Ｓ/ｃｍの導電度を選んだ。電流コレクタ厚プロファイルの最適化において定体積電流コレクタ材料を用いた。一様な平電流コレクタ及び非一様の最適化された電流コレクタについて材料特性を同じ、ＲＳＣ＝０.１６Ω-ｃｍ２、ｔａ＝１５μｍ，σａ＝１５Ｓ/ｃｍ，ｔｃ＝１５μｍ，σｃ＝１０Ｓ/ｃｍとした。そのような平電流コレクタについてのＡＳＲは０.５８７Ω-ｃｍ２であり、下の正極２１２を露出させるために取り除かれた領域を有する、最適化された電流コレクタ厚プロファイルについては３７％小さくなって０.３６７Ω-ｃｍ２である。電流コレクタ層厚を変化させると、最大電力出力は０.４２７Ｗ/ｃｍ２から０.６８１Ｗ/ｃｍ２に増加する。言い換えると、電流コレクタにプロファイルを形成するだけで、ほぼ５０％の電力増加が得られる。この解析について、正極電流コレクタの特性はほとんど金と一致している。しかし、別の厚さの別の貴金属電流コレクタの使用も可能である。
【００４９】
再び図６を参照すれば、正極上に重畳された電流コレクタの上面図が示されている。図５の透視図における、高さ（ｙ次元）及び長さ（ｘ次元）の２次元で、電流コレクタ層の抵抗を変化させる代りに、バイアコンタクト５に関して対称に、１次元だけで、電流コレクタを変化させることができる。最も細い線はフィラメント６０１と称され、１〜２μｍのように、現行のスクリーン印刷プロセスで可能な限り細くすることができる。しかし、プロセスが向上するかまたは製作技術が進歩すれば、線をより細くすることで材料コストを低減することができる。パターンがフィラメントを有する場合、フィラメントは、拡散が電流コレクタ構造をそれほど変えることはない程度で、十分な大きさにつくられることが好ましい。
【００５０】
ＳＯＦＣについての、電極構造、電流収集構造及びバイア構造の作成に利用できる製作方法には、スクリーン印刷、テープキャスティング、スプレーコーティング、ブラシペインティング、マイクロペン、インクジェット形式、リソグラフィ等があり、これらは全てこれらの構造を作成するために個々にまたは様々に組み合せて用いることができよう。この製作技法リストは完全ではなく、他にもこれらの構造を作成するために用いることができる技法がある。
【００５１】
電流コレクタ層２２２及び２２６に係わるその他のいくつかの重要な態様は、
・バイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂを有する電流コレクタ層２２２及び２２６は、バイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂが、バイア充填材料２０３のように、酸化状態及び還元状態のいずれとも直に接することはないから、改善された特性または向上した経済性を有する広範な代替材料でつくることができる；
・電気導体２０４は広範な材料の使用を可能にする構造を提供する。例えば、従来の銀合金電気導体を、ごく少量の高価な白金合金をバイア充填材料２０３として提供し、次いでバイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂを銀−パラジウムのようなそれほど高価ではない合金でつくることにより、白金を含有する貴金属合金で経済的に置き換えることができる；
・負極２１０側及び正極２１２側のバイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂには、様々な、形状寸法（例えば鐘形）、構造及び材料を選択することができる。例えば、可能な限り薄くしたバイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂは、望ましくない熱量蓄積を最小限に抑えるに役立ち得る；
ことである。
【００５２】
燃料電池２００の作成に用いることができる例示的な材料のリストは：
・バイア充填材料２０３：貴金属合金、サーメット。例えば、Ａｕ-Ｐｔ-Ｐｄまたは少量のＭｇまたはＳｒドープＬａＣｒＯ３を含むＡｕ-Ｐｔ-Ｐｄ；
・電解質シート２０８：イットリアドープジルコニア（ＹＳＺ），酸化ガドリニウムドープ酸化セリウム（ＧＤＣ），ドープトガリウム酸ランタン{（ＭｇＯドープ）ＬａＧａＯ３}，希土類ドープジルコニウム，希土類及びイットリアドープ酸化ビスマス，ドープトアルミン酸ランタン{（ＭｇＯドープ）ＬａＡｌＯ３}，及びチタン酸パイロクロア；
・負極バイアパッド構造２０５ａ：Ｎｉ/ＹＳＺサーメット，Ａｇ合金，４０体積％ＹＳＺを含む９０％Ａｇ-１０％ＰｄのようなＡｇ合金サーメット；
・正極バイアパッド構造２０５ｂ：ＳｒドープＬａＭｎＯ３（ＬＳＭ），ＬＳＭ/ＹＳＺ，ＳｒドープＬａＣｏＯ３（ＬＳＣ），銀合金，銀サーメット，必要に応じて１層のＬＳＭバリア層を有する貴金属合金及びサーメット；
である。
【００５３】
４０体積％３ＹＳＺを含む９０％Ａｇ-１０％Ｐｄサーメット電流コレクタ２２２及び２２６を隣接する電極２１０及び２１２の上面上に印刷した。次いで、電流コレクタ２２２及び２２６並びにバイアパッド構造２０５ａ及び２０５ｂを９００℃で１時間共焼成した。得られた構造は、化学的に耐久性があり、耐熱性の、複合電解質／バイア薄板２０４及び２０８上に複数のセル２０２をもつ機能性固体酸化物燃料電池２００を提供する。
【００５４】
図１Ｂの電気導体１０４を分割して図２Ｂの離散領域にすることができるのと同じように、図３の電流コレクタ層２２２及び２２６もさらに分割して２次元的に相互接続された単セルのアレイとすることができる。
【００５５】
図７Ａ〜７Ｂを参照すれば、連続バイアコンタクトをもつ正方セル配置のような、様々な相互接続パターンを有する、相互接続された単セルの２次元アレイが示されている。しかし、本発明はいかなる特定の部類の電極、電流コレクタまたはセル相互配線材料にも限定されない。すなわち、白金、白金合金、銀またはその他の貴金属、ニッケルまたはニッケル合金のワイアまたはメッシュで一般に形成されるような構造を用いることができ、これらの材料あるいはストロンチウムドープクロム酸ランタンまたは耐熱金属サーメットのような材料の被膜またはパターン付層で形成されるような構造も用いることができる。これらの導電構造は電極層の、上面上に、下に、または側縁に沿って、設けられる電流コレクタとしてはたらくことができ、あるいは層間接続としてはたらくことができる。
【００５６】
これらの燃料電池パケットに含めることができるその他の構成要素の例には、アレイ配列された負極及び／または正極と電気的に接触して設けられた低抵抗電流収集グリッドまたはその他の導電構造を含めることができる。これは、これがなければセルの内部抵抗を高めるであろう、電極内の電流分配損失を低減することによって内部抵抗を下げるためにはたらくことができる。
【００５７】
広いイットリア−ジルコニア電解質シート７０８上に５つの５セル対角形に配列された５つの副セルをもつ、複セルパケットモジュールが図７Ａに示されている。それぞれのセルの負極７１０はニッケルジルコニアサーメットで形成され、正極７１２はマンガン酸ランタンストロンチウムで形成される。それぞれの電極には、図７Ｂに見られ、図１Ｂの断面図の縦方向交差部で図解されるように、それぞれのモジュール上のセルを直列に接続する銀−パラジウム充填単バイアにその収集点で接続された単バイア（または必要に応じて複数バイアをもつ電気導体７０４'）を有する電流収集銀−パラジウム合金グリッドすなわち電気導体７０４が重畳されている。
【００５８】
例として図示されているような正方セル、またはさらに一般的には２次元的に相互接続された単セルは電極に、より高い効率で電流を収集し、分配する。等間隔バイアコンタクトの場合、電極の単位面積あたりのバイアコンタクト数が多く、電極上の任意の点からバイアコンタクトまでの平均距離が図１Ａのストリップセルの場合より短い。連続バイアコンタクトをもつ正方セル構成のＡＳＲは、電極幅を含む他の設計パラメータが等しいストリップセルのＡＳＲより必ず小さい。あるいは、正方セル手法により、電極間隔をより広くしてもスプリットセル手法と同じＡＳＲが得られる。例えば、１０ｃｍの電極幅１０に対して、ＲＳＣ＝０.１５Ω-ｃｍ２，ｔａ＝ｔｃ＝10μｍ及びσａ＝σｃ＝１０,０００Ｓ/ｃｍの設計パラメータ及び材料特性を用いれば、ストリップセルの面積比抵抗は約５.６Ω-ｃｍ２であるが、正方セルでは約２.３Ω-ｃｍ２に下がる。したがって、本発明の教示により、正方セル構造について、従来の一様抵抗ストリップセルに対して許容できる電極幅より２倍大きな電極幅が、他は同じ、構造、材料及び単セル特性に対して可能になっている。
【００５９】
あるいは、同じ電極幅に対して、一辺あたり１つのバイアコンタクトだけであっても、正方セルはより高い性能を有するであろう。したがって、ストリップセルを上回る正方セルの性能向上は有意義である。
【００６０】
図４のストリップセルの場合におけるように、ＡＳＲを下げるため、高導電度を有する高価な貴金属のような電流収集材料の厚さにプロファイルを形成することができる。
【００６１】
正方セル構成の性能上の利点の内のいくつかは連続バイアコンタクトの代りに離散バイアコンタクトを用いることで失われ得る。バイア−電極コンタクト長の短縮により分配または収集中に電流が流れなければならない平均長が長くなる。例えば、ＲＳＣ＝０.１６Ω-ｃｍ２及びＲＳＣ＝０.５Ω-ｃｍ２の単セルについて、他のパラメータは同じ場合に、それぞれのコンタクト長が１ｍｍのバイアコンタクトを電極辺あたりに１つもつ１０ｃｍの電極幅に関し、連続バイアに比較してＡＳＲを計算すると、連続バイアコンタクトについてはそれぞれ約５Ω-ｃｍ２及び約８５Ω-ｃｍ２のＡＳＲが得られ、離散バイアコンタクトについてはそれぞれ約６Ω-ｃｍ２及び約１００Ω-ｃｍ２のＡＳＲが得られるであろう。計算に用いた他の特性は、ｔａ＝１５μｍ，σａ＝１５Ｓ/ｃｍ，ｔｃ＝１５μｍ，σａ＝１０Ｓ/ｃｍであり、正極電流コレクタの厚さを０.４５μｍ，導電度を１０,０００Ｓ/ｃｍとした。言い換えれば、ＡＳＲはバイアコンタクト間隔に依存する。グラフにすれば、ＡＳＲは電極幅が小さくなるほど下がることがわかり、単セルについては、ＡＳＲが小さくなるほど、単セル挙動から電流収集／分配効果によって支配される挙動への遷移が早くおこる。離散バイア−電極コンタクトについては、電極間隔が大きくなるにつれてＡＳＲが急速に大きくなる。スタックレベルでの性能へのバイアコンタクト間隔の効果は顕著である。
【００６２】
電極辺あたりのバイアコンタクトが１つで、正極及び負極の輸送特性及び寸法が同じである状況については、図７に示されるように、バイアコンタクトの中点が電極辺の中点と合せられるべきである。しかし、正極の輸送特性は負極の輸送特性と異なるであろうし、図５のバイアコンタクト５に見られるように、最小ＡＳＲは中心を外れた位置で生じる。好ましくは、本発明の教示にしたがえば、電極幅に沿う最適なバイアコンタクトの位置は、ＲＳＣが約０.１６Ω-ｃｍ２と０.５のΩ-ｃｍ２間の単セルについては約０.４ｃｍより小さくすべきである。すなわち、ＡＳＲを下げるためにバイアコンタクトを不規則または非対称に配置でき、電極辺あたりのバイアの数を低減できることも、本発明による教示である。
【００６３】
離散バイアで増大する抵抗をさらに補償するため、図６のストリップセルの場合におけるように、導電度が高い高価な貴金属のような電流収集材料の厚さにプロファイルを形成してＡＳＲを下げることができる。２つの離散バイアをもつ本例の正方セルにおいて、複数の層では複雑になるため図示されていない、任意の数の層を厚さプロファイルを最適化するために正方セル／離散バイア電流コレクタに対して用いた。正極及び負極の面内で、また電解質にわたって、電位が変化するから、正極上の金のような高導電度電流コレクタの０.４５μｍの一様な厚さ分布を任意の数の厚さが異なる層により厚さプロファイルが最適化された等量の電流コレクタ材料と対比するために、正極構造の性能のコンピュータシミュレーションモデル化を行った。関連する寸法及び輸送特性は、単セルＡＳＲ＝０.１６Ω-ｃｍ２，電極幅＝５ｍｍ，負極厚＝１５μｍ，負極導電度＝１０,０００Ｓ/ｃｍ，正極厚＝１５μｍ，正極導電度＝１０Ｓ/ｃｍ及び正極電流コレクタ導電度＝１０,０００Ｓ/ｃｍとした。電流コレクタにプロファイルを形成することにより、他の特性は同等のままでＡＳＲが有効に下がり、ある条件の下で電力密度が劇的に増大することがわかった。電流分配及び収集を考慮した、そのような平構造のＡＳＲは０.３１１Ω-ｃｍ２であり、〜０.８Ｗ/ｃｍ２の最大電力に相当した。プロファイルが形成された構造のＡＳＲは２４％下がって０.２３５Ω-ｃｍ２であり、最大電力は３３％上がって１.０６Ｗ/ｃｍ２であった。そのような多重層は、より少数の層で累積厚さを提供することで製造をより容易にするために、より少数の層で近似することができる。
【００６４】
図８を参照すれば、７１×７１電流収集グリッドに用いることができる正極構造を形成するために正極を覆って配置された、電流コレクタのための離散バイアをもつ７ｍｍ×７ｍｍ正方セルの厚さプロファイルの２段階最適化が示されている。体積一定の束縛条件の下での電流コレクタの形状についての第１の最適化により、図５に見られるような、連続的に変化する厚さが得られる。厚さが連続的に変化する電流コレクタは可能な最小の抵抗を与えることができるが、多重層で作成することは極めて困難である。被膜を施すための手法では厚さは一般に一様になる。これを考慮して、それぞれが固定された厚さをもつ任意の数の層を組み合せて連続的に変化するプロファイルの形状を近似することによって最適化を行えるように、最適化を調整した。図８において、層５０１及び層５０２はいずれもそれぞれが同じ厚さの電流コレクタ材料である。第２の電流収集層５０２は必ず第１の電流収集層５０１上に配置され、よって総電流コレクタ厚はどの場所でも被覆された第１の層５０１の厚さ及び第２の層５０２の厚さの和である。整形された電流コレクタの利点のほとんどは１つの層だけで得られることがわかる。単層は、バイアコンタクト５から放射状に広がる、ひび割れ、珊瑚、火炎の形状またはその他の突出し形状の、突出部を有する。
【００６５】
正極上の金のような高導電度電流コレクタ材料の一様分布を、電流コレクタ材料を等量にして、厚さを変えた複数の層による最適厚さプロファイルと、特性を同じ：ＲＳＣ＝０.６Ω-ｃｍ２，ｔａ＝１０μｍ，σａ＝１０,０００Ｓ/ｃｍ，ｔｃ＝２０μｍ，σｃ＝２０Ｓ/ｃｍ，ｔｃｃ＝０.４μｍ，σｃｃ＝３０,０００Ｓ/ｃｍにして、比較した。そのような平構造のＡＳＲは０.７６１Ω-ｃｍ２であった。それぞれの層の最適化された厚さは０.６３μｍであり、電極面の５０％だけが電流コレクタ材料で覆われることになった。電流コレクタにプロファイルを形成することにより、他の特性は同じにしてＡＳＲを有効に下げられることがわかった。プロファイル化構造のＡＳＲは８％下がって０.７００Ω-ｃｍ２になった。
【００６６】
図９を参照すれば、図７Ａの正方セルパターンの代りに、弓形セルグリッドアレイパターンが示されている。別の見方をすれば、円形、卵形または楕円形のセルは、円形または楕円形による６セル構成からの六角形の無限線列置換である。六角セルは、電極辺間の角度が６０°であり、六角形を形成するために電極材料がいくらか除去されたダイアモンド形セルである。ダイアモンド形セルは、正方セルに電極辺間の角度を９０°から異ならせる改変を施すことから得られる。電極辺間の角度が９０°に等しい場合、正方形セルに電極辺長をもはや等しくないように改変を施すことで矩形セルが得られる。
【００６７】
電流収集構造の最適化のためのモデル化作業及び手法並びに本発明の教示は、離散バイアコンタクト及び連続バイアコンタクトのいずれとも組み合せられた、そのようなセルパターン及びその他の２次元アレイの全てに対して同等に適用できる。
【００６８】
電気導体１０４は、電流収集の最大化のために基板の、この場合は電解質の、露出部分に二次電流コレクタのそれぞれを接続するための、一次電流収集／分配構造から発する複数の電流収集メッシュまたは電流分配メッシュを形成する。
【００６９】
それぞれの燃料電池パケット内で、２つまたはそれより多くの複数セルシートデバイスを直列に接続するために、ワイア、リボン、フェルトまたはメッシュの形態のＮｉ金属を用いることができる。それぞれのシートデバイスからの１つより多くの電力引出し点を、それぞれの引出しを通る電流を低減し、電流がセルからリード接続まで流れなければならない距離を短縮するために、用い得ることも利点である。低電流においては、材料費及び熱応力を制限するために引出し及びリードの断面積を小さくすることができる。パケット端にではなくパケットの縁に沿って電力引出しを配置することもチャンバの吸入開口及び排気開口におけるガス流途絶の回避に役立つが、電極の形状寸法に依存して、この配置ではセル電極の長軸を燃料流に平行にすることができる。パケット封止に続いて、（ガス供給管に隣接する）前端正極に、また後端負極に接続されたバイアに、銀メッシュ電極リードが複数の点において取り付けられる。
【００７０】
本発明の教示は、貴金属のような材料のコストを低減するため及び性能を最大化するための、電流コレクタの厚さプロファイルの最適化を説明した。本発明の上述した実施形態は１枚の電解質シート上に電極アレイを有するＳＯＦＣ構造における改善されたバイア相互接続に関しているが、本発明と同じバイア充填合金及び同様の構造を他のＳＯＦＣ構造にも有益に適用できることは当然である。例えば、双極性相互接続プレートを有するプレーナ型燃料電池に、上述した電気導体の実施形態のいずれか１つを用いることができる。特に、プレーナ型燃料電池は、セパレータプレートにバイアホールを設け、バイアホールを頑丈なＰｔ合金バイア充填材料のような導電性金属またはサーメットによって埋めることで容易になった相互接続及び本明細書に開示されるコンタクト構造を有することができる。本発明の電気導体を用いることによって性能を高めることができるようなプレーナ型燃料電池プレートの例は、本明細書に参照として含まれる、国際公開第０３/００７４０３号パンフレットに説明されている。
【００７１】
電気的観点からは、電解質シートと接続する電極、電流コレクタまたはセル相互配線の材料になされるいかなることも、これらのサブパーツのいずれにも等価になされ得る。例えば、活性表面を大きくするかまたは電流長を短縮するために電解質シートの表面を非一様または多孔性に（ダイアモンド形または小胞形のくぼみが付けられたグリッドに）されるかあるいはバイアが変更されるならば、抵抗路長を最短化して電流密度を最大化するために電極厚も小さくされるべきである。本発明のいくつかの実施形態を添付図面に示し、上記の詳細な説明に述べたが、本発明が開示された実施形態に限定されず、添付される特許請求の範囲に述べられ、定められるような本発明の精神を逸脱することなく、数多くの再構成、改変及び置換ができることは当然である。
【図面の簡単な説明】
【００７２】
【図１Ａ】本発明の教示にしたがう抵抗変化導電部材によって相互に接続された電気化学セル列を有する抵抗変化燃料電池の上面図を示す
【図１Ｂ】本発明の教示にしたがう抵抗変化導電部材によって相互に接続された電気化学セル列を有する抵抗変化燃料電池の側断面図を示す
【図２Ａ】本発明にしたがう厚さが変わる抵抗変化導電部材によって相互に接続された電気化学セル列を有する燃料電池の上面図を示す
【図２Ｂ】本発明にしたがう厚さが変わる抵抗変化導電部材によって相互に接続された電気化学セル列を有する燃料電池の側断面図を示す
【図３】図２Ａ及び２Ｂに示される燃料電池内に組み込むことができるいくつかの追補コンポーネント層を詳細に示す側断面図である
【図４Ａ】本発明の教示にしたがう、様々な電極幅（ｃｍ）に対する、バイアコンタクトからの距離（ｃｍ）の関数として変化する正極厚プロファイル（μｍ）のグラフである
【図４Ｂ】本発明の教示にしたがう、様々な電極幅（ｃｍ）に対する、バイアコンタクトからの距離（ｃｍ）の関数として変化する正極厚プロファイル（μｍ）のグラフである
【図５】本発明の教示にしたがう、正極構造の透視図である
【図６】本発明の教示にしたがう、電極構造の上面図である
【図７Ａ】本発明の教示にしたがう、抵抗変化導電部材によって相互に接続されて２次元アレイにされた電気化学セル列を有する抵抗変化燃料電池の上面図を示す
【図７Ｂ】本発明の教示にしたがう、抵抗変化導電部材によって相互に接続されて２次元アレイにされた電気化学セル列を有する抵抗変化燃料電池の側断面図を示す
【図８】本発明の教示にしたがう、形状寸法及び組成を強化した抵抗変化電流コレクタによって相互に接続された電気化学セル列を有する燃料電池の上面図を示す
【図９】本発明の教示にしたがう、形状寸法及び組成を強化した抵抗変化導電部材によって相互に接続されて直交バイアアレイにされた電気化学セル列を有する燃料電池の上面図を示す
【図１０】本発明の教示にしたがう、抵抗比較のグラフを示す
【符号の説明】
【００７３】
５ バイアコンタクト
１００ 燃料電池
１０４ 電気導体
１０８ 電解質シート
１１２，２１２，６１２，７１２ 電荷転送部材
２２２，２２６ 電流コレクタ
６０５ 導電部材
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池装置の電極構造において、前記電極構造が、
電荷転送部材（１１２，２１２，６１２，７１２）、及び
前記電荷転送部材上に配置された導電部材（６０５）であって、前記電荷転送部材上に配置された電流コレクタ（２２２，２２６）を含む、導電部材、
を有し、
前記電流コレクタが、電流結合を最適化するために、前記電荷転送部材を露出させる非一様切取りパターンの形態に構成される、
ことを特徴とする電極構造。
【請求項２】
前記導電部材が第１のセルの前記電流コレクタを第２のセルに相互接続するためのバイアコンタクト（５）をさらに有することを特徴とする請求項１に記載の電極構造。
【請求項３】
前記電流コレクタの厚さが一様ではないことを特徴とする請求項１または２に記載の電極構造。
【請求項４】
前記電荷転送部材がストロンチウムドープマンガン酸ランタンを含むことを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の電極構造。
【請求項５】
前記電流コレクタが、白金、銀、パラジウム、金、ロジウム、ニッケル、銅及びイリジウムからなる群から選ばれる組成を有することを特徴とする請求項１から４のいずれかに記載の電極構造。
【請求項１】
燃料電池装置の電極構造において、前記電極構造が、
電荷転送部材（１１２，２１２，６１２，７１２）、及び
前記電荷転送部材上に配置された導電部材（６０５）であって、前記電荷転送部材上に配置された電流コレクタ（２２２，２２６）を含む、導電部材、
を有し、
前記電流コレクタが、電流結合を最適化するために、前記電荷転送部材を露出させる非一様切取りパターンの形態に構成される、
ことを特徴とする電極構造。
【請求項２】
前記導電部材が第１のセルの前記電流コレクタを第２のセルに相互接続するためのバイアコンタクト（５）をさらに有することを特徴とする請求項１に記載の電極構造。
【請求項３】
前記電流コレクタの厚さが一様ではないことを特徴とする請求項１または２に記載の電極構造。
【請求項４】
前記電荷転送部材がストロンチウムドープマンガン酸ランタンを含むことを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の電極構造。
【請求項５】
前記電流コレクタが、白金、銀、パラジウム、金、ロジウム、ニッケル、銅及びイリジウムからなる群から選ばれる組成を有することを特徴とする請求項１から４のいずれかに記載の電極構造。
【図１Ａ】
【図１Ｂ】
【図２Ａ】
【図２Ｂ】
【図３】
【図４Ａ】
【図４Ｂ】
【図５】
【図６】
【図７Ａ】
【図７Ｂ】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１Ｂ】
【図２Ａ】
【図２Ｂ】
【図３】
【図４Ａ】
【図４Ｂ】
【図５】
【図６】
【図７Ａ】
【図７Ｂ】
【図８】
【図９】
【図１０】
【公表番号】特表２００８−５０９５３０（Ｐ２００８−５０９５３０Ａ）
【公表日】平成２０年３月２７日（２００８．３．２７）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００７−５２５００２（Ｐ２００７−５２５００２）
【出願日】平成１７年８月３日（２００５．８．３）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２００５／０２７７８５
【国際公開番号】ＷＯ２００６／０１７６７７
【国際公開日】平成１８年２月１６日（２００６．２．１６）
【出願人】（３９７０６８２７４）コーニング インコーポレイテッド (1,222)
【Ｆターム（参考）】
【公表日】平成２０年３月２７日（２００８．３．２７）
【国際特許分類】
【出願日】平成１７年８月３日（２００５．８．３）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２００５／０２７７８５
【国際公開番号】ＷＯ２００６／０１７６７７
【国際公開日】平成１８年２月１６日（２００６．２．１６）
【出願人】（３９７０６８２７４）コーニング インコーポレイテッド (1,222)
【Ｆターム（参考）】
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