炭素系物質の造粒方法
【課題】 フラーレン単体、フラーレン生成炉から発生する煤状物やカーボンブラック等からなる炭素含有化合物を所定の粒度になるように造粒する炭素系物質の造粒方法を提供する。
【解決手段】 粉状物１２と粒状化補助剤１３とを密閉可能で加熱可能な容器１４に入れて、攪拌羽根１５により攪拌しながら加熱手段１８により加熱し、粒状化補助剤１３を気化させながら、粉状物１２から造粒物２６を造る方法であって、粉状物１２は（１）粉状のフラレーン、（２）燃焼法によるフラーレン生成炉から発生する生成物からフラレーンの全部又は大部分を除いた煤状物、及び（３）カーボンブラックの少なくとも１種からなり、容器１４の内部を減圧して行ない、しかも、攪拌羽根１５の周速度を調整して造粒物２６の粒径ｄを制御することができる。
【解決手段】 粉状物１２と粒状化補助剤１３とを密閉可能で加熱可能な容器１４に入れて、攪拌羽根１５により攪拌しながら加熱手段１８により加熱し、粒状化補助剤１３を気化させながら、粉状物１２から造粒物２６を造る方法であって、粉状物１２は（１）粉状のフラレーン、（２）燃焼法によるフラーレン生成炉から発生する生成物からフラレーンの全部又は大部分を除いた煤状物、及び（３）カーボンブラックの少なくとも１種からなり、容器１４の内部を減圧して行ない、しかも、攪拌羽根１５の周速度を調整して造粒物２６の粒径ｄを制御することができる。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、フラーレン、燃焼法によってフラーレンを製造するフラーレン生成炉から発生するフラーレン（炭素からなって溶媒に溶けるもの、例えば、Ｃ６０、Ｃ７０、Ｃ７６、Ｃ７８、Ｃ８２、Ｃ８４、Ｃ９０、Ｃ９６をいう）を含む若しくはこれらの一部又は全部を除去した煤状物、又はカーボンブラック等の粉状の炭素系物質を造粒する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、特許文献１に示されるように、閉殻構造型のカーボンクラスターであるＣ６０やＣ７０と称されるフラーレン等が新しい炭素材料として提案されている。これらの材料は、特殊な分子構造から特異な物性を示すことから、ダイヤモンドコーティング、電池材料、塗料、断熱材、潤滑材、医薬品、化粧品などの分野への応用が期待されている。そして、このフラーレンの製造方法としては、例えば、特許文献２に示すように、炭素化合物を燃焼させてフラーレンを製造する方法も提案され、現在ではベンゼン等の芳香族炭化水素と酸素含有ガスを反応炉に導き、減圧下で不完全燃焼をさせてフラーレンを製造する方法がフラーレンの大量生産には有効である。
更には、例えば、特許文献３に記載のように、炭化水素を原料としてカーボンブラックが製造されており、製造されたカーボンブラックは粉状となっていた。
【０００３】
【特許文献１】特許第２８０２３２４号公報
【特許文献２】特表平６−５０７８７９号公報
【特許文献３】特開２０００−２９７２２８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、これらの炭素系物質は、１ミクロン以下（即ち、サブミクロン程度）の粉体であり、大気中にそのまま放置すれば発塵し、そのハンドリングが極めて厄介であるという問題があった。
特に、フラーレンの生成炉から発生する煤状物（広義には粉状物）の場合、溶媒に溶解するフラーレンを除去した煤状物の有効利用が期待されてはいるが、フラーレン単体を含めてこのような煤状物の造粒について、従来全く行われてはいなかった。
【０００５】
本発明はこのような事情に鑑みてなされたもので、例えば、フラーレン単体、フラーレン生成炉から発生する煤状物やカーボンブラック等からなる炭素含有化合物を所定の粒度になるように造粒する炭素系物質の造粒方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
前記目的に沿う請求項１記載の炭素系物質の造粒方法は、（１）粉状のフラレーン、（２）燃焼法によるフラーレン生成炉から発生する生成物からフラレーンの全部又は大部分を除いた煤状物、及び（３）カーボンブラックの少なくとも１種からなる粉状物と、粒状化補助剤とを容器に入れて、加熱攪拌しながら前記粒状化補助剤を気化することによって、前記粉状物から造粒物を造る炭素系物質の造粒方法であって、前記容器の内部を減圧している。
【０００７】
また、請求項２記載の炭素系物質の造粒方法は、請求項１記載の炭素系物質の造粒方法において、前記容器の内壁面は実質的に逆円錐状とされており、前記容器の内壁に沿って下方に縮径した攪拌羽根（例えば、螺旋リボン翼）を備える。なお、この攪拌羽根は、粉状物を上方に掻き上げる方向に回転させる。これによって、掻き上げられた粉状物は容器の側面を下方に滑り落ちながら造粒される。
【０００８】
請求項３記載の炭素系物質の造粒方法は、請求項２記載の炭素系物質の造粒方法において、前記粒状化補助剤の気化は、生成される前記造粒物を覆う前記粒状化補助剤が除去される恒率乾燥の工程と、前記造粒物の内部に残存している前記粒状化補助剤を除去する減率乾燥の工程を経て行われる。造粒物の恒率乾燥と減率乾燥とは気化の条件が異なるので、これらを分けて別々の最適条件で気化させることができる。
【０００９】
請求項４記載の炭素系物質の造粒方法は、請求項３記載の炭素系物質の造粒方法において、前記恒率乾燥時の前記攪拌羽根の周速度は、０．１〜４ｍ／秒の範囲である。ここで、攪拌羽根の周速度を０．１ｍ／秒未満とすると、造粒物の直径が大きくなりすぎる他、造粒効率が悪くなる。一方、攪拌羽根の周速度が４ｍ／秒を超えると、機械的強度の問題により強固な装置となり、不経済な装置となる。
【００１０】
請求項５記載の炭素系物質の造粒方法は、請求項３及び４に記載の炭素系物質の造粒方法において、前記容器に設けられた加熱手段により、前記恒率乾燥時には前記造粒物を加熱して前記粒状化補助剤を気化し、前記減率乾燥時には前記造粒物を前記粒状化補助剤の飽和蒸気圧温度より高い温度で加熱する。
なお、恒率乾燥時に造粒物の加熱温度が粒状化補助剤の飽和蒸気圧温度より低い場合には粒状化補助剤の蒸発が促進されず、粒状化補助剤の飽和蒸気圧温度より高すぎると、造粒物の中からの粒状化補助剤の気化が促進され造粒物の状態を保持でない場合がある。また、減率乾燥時の造粒物の加熱温度が、粒状化補助剤の飽和蒸気圧温度に近づいて低い（例えば、飽和蒸気圧温度に２０℃を加えた温度より低い）と、粒状化補助剤の乾燥に時間がかかる。
【００１１】
請求項６記載の炭素系物質の造粒方法は、請求項５記載の炭素系物質の造粒方法において、前記加熱手段は前記容器の外周部の主要部を覆って、熱媒体が流通可能なジャケット構造を有している。これによって、容器の外周部の主要部を介して均一な加熱ができ、全体として装置がコンパクトになり、構造が複雑化しない。なお、更に、造粒物の加熱効率を高める場合には、シャフト等にも熱媒を循環させてもよい。
【００１２】
請求項７記載の炭素系物質の造粒方法は、請求項３〜６に記載の炭素系物質の造粒方法において、減圧ポンプにより、前記恒率乾燥時には前記容器内を１０ｋＰａ以上で前記粒状化補助剤の飽和蒸気温度と加熱温度の差を１５０℃以下、好ましくは１００℃以下、更に好ましくは５０℃以下とし、前記減率乾燥時には前記容器内を１０ｋＰａ以下とし加熱温度との差を５０℃以上、好ましくは１００℃以上、更に好ましくは１５０℃以上とする。これによって、恒率乾燥時の粒状化補助剤の急速気化を防止し、減率乾燥時の粒状化補助剤の急速気化を促進している。
【００１３】
請求項８記載の炭素系物質の造粒方法は、請求項１〜７に記載の炭素系物質の造粒方法において、前記粉状物は、燃焼法によるフラーレン生成炉から発生する生成物又は該生成物から特定のフラーレンを除去した残留物であって、前記粒状化補助剤は、トリメチルベンゼン、トルエン、キシレン、テトラリン、１メチルナフタリン、及び１，２，３，５テトラメチルベンゼンのいずれか１又は２以上である。
【発明の効果】
【００１４】
請求項１〜８記載の炭素系物質の造粒方法は、粒状化補助剤の気化は、炭素系物質からなる粉状物と粒状化補助剤とを攪拌加熱し、更に容器の内部を減圧しているので、粉状の炭素系物質がより効率的に造粒され、しかも乾燥も行える。
【００１５】
特に、請求項２記載の炭素系物質の造粒方法においては、容器は逆円錐状であって、攪拌羽根は容器の内壁に沿って下方に縮径しているので、容器と攪拌羽根との隙間が容易に調整できる。そして、この攪拌羽根によって造粒物を上方に掻き上げながら造粒及び乾燥が行われる。
【００１６】
請求項３記載の炭素系物質の造粒方法においては、粒状化補助剤の気化は、生成される造粒物を覆う粒状化補助剤が除去される恒率乾燥の工程と、造粒物の内部に残存している粒状化補助剤を除去する減率乾燥の工程を経て行われるので、粒状化補助剤を少ないエネルギーで効率的に除去でき、造粒物の乾燥が行われる。
【００１７】
請求項４記載の炭素系物質の造粒方法においては、恒率乾燥時の攪拌羽根の周速度は、０．１〜４ｍ／秒の範囲であるので、一旦形成された造粒物を破壊することがなく、乾燥を行える。
【００１８】
そして、請求項６記載の炭素系物質の造粒方法は、加熱手段は容器の外周部の主要部を覆って、熱媒体が流通可能なジャケット構造を有しているので、容器の外周部を均一に加熱でき、内部の原料及び造粒物の均一加熱ができる。
【００１９】
請求項７記載の炭素系物質の造粒方法においては、減圧ポンプにより、恒率乾燥時には容器内を１０ｋＰａ以上とし粒状化補助剤の飽和蒸気温度と加熱温度の差を小さくし徐々に気化させ、減率乾燥時には容器内を１０ｋＰａ以下としているので、恒率乾燥時の粒状化補助材の急速気化を防止し、減率乾燥時の粒状化補助材の急速気化を促進できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
続いて、添付した図面を参照しつつ、本発明を具体化した実施の形態につき説明し、本発明の理解に供する。
ここに、図１は本発明の一実施の形態に係る炭素系物質の造粒方法を適用した炭素系物質の造粒装置の構成図、図２は同炭素系物質の造粒方法の造粒のメカニズムを説明する模式図、図３は同炭素系物質の造粒方法の実施例における造粒物の粒径と積算値との関係を示す説明図である。
【００２１】
図１に示すように、本発明の一実施の形態に係る炭素系物質の造粒方法を適用した炭素系物質の造粒装置（以降、単に造粒装置と呼ぶ）１０は、造粒しようとする粉状物からなる原料１２を入れる容器１４と、容器１４内の原料１２を粒状化補助剤（この実施の形態及び以下の実施例では１，２，４−トリメチルベンゼンを使用している）１３と共に攪拌する攪拌羽根の一例である螺旋リボン翼１５を備えた攪拌手段１６と、容器１４内の原料１２及び粒状化補助剤１３を加熱するジャケット構造１７を備えた加熱手段１８とを有している。以下、これらについて詳しく説明する。
【００２２】
図１に示すように、造粒装置１０の容器１４は下方に沿って縮径した逆円錐状に形成され、全体が密閉可能な構造となっており、容器１４の外周部には、容器１４の主要部を覆って、熱媒体の一例である蒸気１９が流通可能なジャケット構造１７となっている。ジャケット構造１７は、平面視してリング状の断面が下方に沿って細くなるように形成されており、ジャケット構造１７の上端部に設けられた蒸気入口２０には、蒸気供給管２１が接続され、一方、ジャケット構造１７の下端部に設けられた蒸気出口２２には、途中にスチームトラップ２３が設けられた蒸気排出管２４が接続されている。かかる構成によって、蒸気１９をジャケット構造１７に通して容器１４の外周部を介して、容器１４内の原料１２及びその造粒物（中間製品）を均一に加熱することができる。なお、ジャケット構造１７に入れる蒸気１９の温度を変えて、例えば、容器１４内の温度を９０〜１２０℃の低温域と、１７０〜２００℃の高温域に制御可能となっている。
【００２３】
容器１４の上板部２９の半径方向の外側には、原料１２及び粒状化補助剤１３を投入するための投入口に投入用蓋２５が密封可能に取付けられており、一方、容器１４の下端部には、生成された造粒物２６を取り出すための排出バルブ２７が設けられている。
【００２４】
攪拌手段１６は、容器１４の内周面１４ａとの間に所定の隙間Ｇ（約１〜１０ｍｍ）を保持して設けられた帯状の２条からなり、容器１４の内壁に沿って下方に縮径した螺旋リボン翼１５と、螺旋リボン翼１５が取付けられ、容器１４の上板部２９に軸シールされた回転軸２８と、回転軸２８の上端部に連結された減速機付き電動機３０とを備えている。この構成によって、減速機付き電動機３０を駆動して螺旋リボン翼１５を回転させ、容器１４内の原料１２及び粒状化補助剤１３を攪拌することができる。なお、減速機付き電動機３０のモータはインバーターにより回転速度が可変制御されるようになっており、これにより螺旋リボン翼１５（上端の最大半径の位置）の周速度は０．１〜４ｍ／秒の範囲で調整することができる。螺旋リボン翼１５の周速度を変化させることによって、造粒物２６の粒径ｄ（図２参照）を制御することができる。なお、この螺旋リボン翼１５を昇降することによって、容器１４との隙間を調整できる。
【００２５】
容器１４の上板部２９には、容器１４内に連通してバッグフィルター３１が設けられており、バッグフィルター３１には、下流側に沿って順次、凝縮器３２、減圧ポンプ３３が設けられた排気管３４の上流端３５が接続されている。この構成によって、減圧ポンプ３３により容器１４内を０．５〜１ｋＰａまで減圧することができ、また、バッグフィルター３１により攪拌中に発生する原料１２の粉塵を集塵して、減圧ポンプ３３側に移動するのを防止している。凝縮器３２により、加熱によって気化した粒状化補助剤１３を凝縮し、液体として回収することができる。
【００２６】
次に、造粒装置１０を用いた本発明の一実施の形態に係る炭素系物質の造粒方法について説明する。
先ず、図２を参照しながら、造粒のメカニズムについて説明する。
（ａ）造粒前
恒率乾燥の開始前、即ち、原料１２及び粒状化補助剤１３が容器１４内に投入された状態を表しており、原料１２の各微粒子１２ａは粒状化補助剤１３により分離されている。ここで、原料１２としては、燃焼法によるフラーレン生成炉から発生する生成物から特定のフラレーン（例えば、Ｃ６０、Ｃ７０）を除いた残留物（煤状となっている）を使用した。
【００２７】
（ｂ）造粒中
恒率乾燥の途中の状態を表しており、容器１４内が加熱された状態で攪拌されると、粒状化補助剤１３が蒸発しながら、ケーキ状物からなる原料１２の各微粒子１２ａが核を介して順次結合され、造粒物の粒径が次第に大きくなる。
（ｃ）造粒完
恒率乾燥の終了した状態を表しており、生成された造粒物２６の外表面を覆う粒状化補助剤１３が除去され、造粒物２６の内部に粒状化補助剤１３が残存している。減率乾燥の開始前の状態を表している。
【００２８】
（ｄ）乾燥完
真空に近い減圧状態で攪拌及び減率乾燥することにより、造粒物２６の内部に残存していた粒状化補助剤１３が限界まで除去される。
なお、前記（ａ）から前記（ｃ）の工程を恒率乾燥工程と呼び、前記（ｃ）から前記（ｄ）の工程を減率乾燥工程と呼ぶ。
【実施例】
【００２９】
図１に示す造粒装置１０を用いて実験を行なった。実験の前提条件は以下の通りとした。
容器１４には、フラーレン生成炉（図示せず）から発生する原料１２（即ち、フラーレン生成炉から生成物から特定のフラーレンを除いた残留物）及び粒状化補助剤１３を投入した。また、円錐形の容器１４の内容積は約２ｍ3 、螺旋リボン翼１５は２条の螺旋羽根からなり、螺旋羽根の最大径Ｄは約１７００ｍｍ（図１参照）、回転速度は最大３２ｒｐｍであった。さらに、ジャケット構造１７に流す蒸気１９は、約９ｋｇ／ｃｍ2 の飽和水蒸気を用い、凝縮器３２は多管式熱交換器を使用し、減圧ポンプ３３はロータリ式真空ポンプを使用した。
表１に、実施例１、実施例２及び実施例３における運転条件及び実験結果を示す。
【００３０】
【表１】
【００３１】
表１において、各項目の内容は以下の通りである。なお、表１中の含液率、加熱温度、圧力、回転数及び周速の「→」の前後はそれぞれ、上述した恒率乾燥時、減率乾燥時を表している。
仕込量は容器１４に投入した粒状化補助剤１３及び原料１２の総重量を表している。
【００３２】
含液率は、粒状化補助剤／（粒状化補助剤＋原料）を表している。造粒前の含液率７０〜７５重量％が恒率乾燥により約２０重量％程度となり、さらに、含液率約２０重量％が減率乾燥により約１．５重量％程度となる。
処理時間は恒率乾燥時間及び減率乾燥時間の総時間を表しており、また、カッコ内は恒率乾燥時間を表している。
圧力は減圧ポンプ３３の駆動を制御して生成される容器１４内の圧力を表している。
【００３３】
回転数は螺旋リボン翼１５の回転速度を、また、周速はその際の螺旋羽根の最大径位置での速度を表している。なお、恒率乾燥時には加熱温度（品温）は１００℃、圧力は１００Ｔｏｒｒとして、生成される造粒物の外表面を覆う粒状化補助剤１３が突沸しないようにコントロールし、一方、減率乾燥時には加熱温度は１７６℃、圧力は１．５Ｔｏｒｒとして、造粒物２６の内部に残存している粒状化補助剤１３を除去するようにコントロールしている。また、恒率乾燥時には、品温を粒状化補助剤１３の溶液の飽和蒸気圧温度＋０〜１００℃（又は、１５０℃）で制御し、造粒物の表面に付着した粒状化補助材１３を除去し、減率乾燥時には、品温を恒率乾燥時の加熱温度より高く、しかも粒状化補助剤１３の溶液の飽和蒸気圧温度＋２０℃以上、５０℃以上、好ましくは８０℃以上、更に好ましくは１５０℃以上として、造粒物の内部に残っている粒状化補助材の殆ど全部を除去する。
【００３４】
残溶媒は、減率乾燥が終了した造粒物（乾燥原料）の含液率を表している。
粒度分布は、生成された造粒物（乾燥ＦＢ）を乾式篩により分級したものである。
かさ密度の粗かさ密度は、タッピング無し、密かさ密度はタッピング有りを表している。
【００３５】
図３に示すように、実施例１〜３における造粒物の粒径と積算値との関係から明らかな通り、乾燥ＦＢの粒度は、恒率乾燥時における螺旋リボン翼１５の周速（回転速度）と相関関係があることが分かる。即ち、実施例１のように周速が大きいと、乾燥ＦＢの粒度は小さく（積算値５０％＝１５０μｍ）なり、一方、実施例３のように周速が小さいと、乾燥ＦＢの粒度は大きく（積算値５０％＝１４００μｍ）なることが分かる。ちなみに、周速が中間の実施例２では、積算値５０％＝１０００μｍであった。
【００３６】
従って、攪拌手段１６の螺旋リボン翼１５の周速度を調整することによって、造粒物２６の粒径ｄを制御することができることが分かる。特に、造粒物２６の形成に大いに影響する恒率乾燥時の周速のコントロールが粒径に関係していることが確認できた。なお、例えば、鉄鉱石等の一般的な粉状物の造粒においては、周速度は２０ｍ／ｓｅｃであるが、本発明の粉状物においては、周速度は４ｍ／ｓｅｃ程度で極端に小さくなっている。なお、この装置では螺旋リボン翼１５の周速を４ｍ／ｓｅｃより下げるとより大きな造粒物ができる。
【００３７】
本発明は前記した実施の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を変更しない範囲での変更は可能であり、例えば、前記したそれぞれの実施の形態や変形例の一部又は全部を組み合わせて本発明の炭素系物質の造粒方法を構成する場合も本発明の権利範囲に含まれる。
前記実施の形態においては、粉状物はフラーレン生成炉から発生する微粒状の炭素系物質の一例である原料１２を用いたが、これに限定されず、必要に応じて、その他の微粒状の炭素系物質、例えば、（１）Ｃ６０、Ｃ７０、Ｃ７６、Ｃ７８、Ｃ８２、Ｃ８４、Ｃ９０、Ｃ９６のいずれか１又は２以上からなる粉状のフラレーン、（２）燃焼法によるフラーレン生成炉から発生する生成物、（３）この生成物からフラレーンの全部又は大部分を除いた煤状物、及び（４）カーボンブラックの１又は２以上からなるものを原料とすることもできる。
【００３８】
攪拌羽根の周速度は０．１〜４ｍ／秒の範囲で調整するようにしたが、これに限定されず、適用する粉状物の特性や運転条件に応じて、異なる周速度の範囲で調整することもできる。
造粒物の加熱温度を恒率乾燥時は１００℃、減率乾燥は１７６℃としたが、これに限定されず、必要に応じて、例えば、運転条件や適用する粉状物の特性に応じて、変えることもできる。
容器１４内の圧力を恒率乾燥時は１００Ｔｏｒｒ、減率乾燥は１．５Ｔｏｒｒとしたが、これに限定されず、例えば、恒率乾燥時には容器内を１０ｋＰａ以上で粒状化補助剤の蒸気圧より低い圧力とし、減率乾燥時には容器内を１０ｋＰａ以下とする等、必要に応じて、例えば、運転条件や適用する粉状物の特性に応じて、変えることもできる。
【００３９】
攪拌羽根として、螺旋リボン翼を設けたが、これに限定されず、必要に応じて、その他の構造の攪拌羽根、例えば、放射状翼、ブレード翼、籠状翼等を用いてもよい。
蒸気を通すジャケット構造を備えた加熱手段としたが、これに限定されず、状況に応じて、その他の構造の加熱手段（例えば、他の熱媒、電力）を用いることもできる。
粒状化補助剤として、１，２，４−トリメチルベンゼンを用いたが、トリメチルベンゼン、トルエン、キシレン、テトラリン、１メチルナフタリン、及び１，２，３，５テトラメチルベンゼンのいずれか１又は２以上であってもよい。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】本発明の一実施の形態に係る炭素系物質の造粒方法を適用した炭素系物質の造粒装置の構成図である。
【図２】同炭素系物質の造粒方法の造粒のメカニズムを説明する模式図である。
【図３】同炭素系物質の造粒方法の実施例における造粒物の粒径と積算値との関係を示す説明図である。
【符号の説明】
【００４１】
１０：炭素系物質の造粒装置、１２：原料（ケーキ状物）、１２ａ：原料の微粒子、１３：粒状化補助剤、１４：容器、１４ａ：内周面、１５：螺旋リボン翼、１６：攪拌手段、１７：ジャケット構造、１８：加熱手段、１９：蒸気、２０：蒸気入口、２１：蒸気供給管、２２：蒸気出口、２３：スチームトラップ、２４：蒸気排出管、２５：投入用蓋、２６：造粒物、２７：排出バルブ、２８：回転軸、２９：上板部、３０：減速機付き電動機、３１：バッグフィルター、３２：凝縮器、３３：減圧ポンプ、３４：排気管、３５：上流端
【技術分野】
【０００１】
本発明は、フラーレン、燃焼法によってフラーレンを製造するフラーレン生成炉から発生するフラーレン（炭素からなって溶媒に溶けるもの、例えば、Ｃ６０、Ｃ７０、Ｃ７６、Ｃ７８、Ｃ８２、Ｃ８４、Ｃ９０、Ｃ９６をいう）を含む若しくはこれらの一部又は全部を除去した煤状物、又はカーボンブラック等の粉状の炭素系物質を造粒する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、特許文献１に示されるように、閉殻構造型のカーボンクラスターであるＣ６０やＣ７０と称されるフラーレン等が新しい炭素材料として提案されている。これらの材料は、特殊な分子構造から特異な物性を示すことから、ダイヤモンドコーティング、電池材料、塗料、断熱材、潤滑材、医薬品、化粧品などの分野への応用が期待されている。そして、このフラーレンの製造方法としては、例えば、特許文献２に示すように、炭素化合物を燃焼させてフラーレンを製造する方法も提案され、現在ではベンゼン等の芳香族炭化水素と酸素含有ガスを反応炉に導き、減圧下で不完全燃焼をさせてフラーレンを製造する方法がフラーレンの大量生産には有効である。
更には、例えば、特許文献３に記載のように、炭化水素を原料としてカーボンブラックが製造されており、製造されたカーボンブラックは粉状となっていた。
【０００３】
【特許文献１】特許第２８０２３２４号公報
【特許文献２】特表平６−５０７８７９号公報
【特許文献３】特開２０００−２９７２２８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、これらの炭素系物質は、１ミクロン以下（即ち、サブミクロン程度）の粉体であり、大気中にそのまま放置すれば発塵し、そのハンドリングが極めて厄介であるという問題があった。
特に、フラーレンの生成炉から発生する煤状物（広義には粉状物）の場合、溶媒に溶解するフラーレンを除去した煤状物の有効利用が期待されてはいるが、フラーレン単体を含めてこのような煤状物の造粒について、従来全く行われてはいなかった。
【０００５】
本発明はこのような事情に鑑みてなされたもので、例えば、フラーレン単体、フラーレン生成炉から発生する煤状物やカーボンブラック等からなる炭素含有化合物を所定の粒度になるように造粒する炭素系物質の造粒方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
前記目的に沿う請求項１記載の炭素系物質の造粒方法は、（１）粉状のフラレーン、（２）燃焼法によるフラーレン生成炉から発生する生成物からフラレーンの全部又は大部分を除いた煤状物、及び（３）カーボンブラックの少なくとも１種からなる粉状物と、粒状化補助剤とを容器に入れて、加熱攪拌しながら前記粒状化補助剤を気化することによって、前記粉状物から造粒物を造る炭素系物質の造粒方法であって、前記容器の内部を減圧している。
【０００７】
また、請求項２記載の炭素系物質の造粒方法は、請求項１記載の炭素系物質の造粒方法において、前記容器の内壁面は実質的に逆円錐状とされており、前記容器の内壁に沿って下方に縮径した攪拌羽根（例えば、螺旋リボン翼）を備える。なお、この攪拌羽根は、粉状物を上方に掻き上げる方向に回転させる。これによって、掻き上げられた粉状物は容器の側面を下方に滑り落ちながら造粒される。
【０００８】
請求項３記載の炭素系物質の造粒方法は、請求項２記載の炭素系物質の造粒方法において、前記粒状化補助剤の気化は、生成される前記造粒物を覆う前記粒状化補助剤が除去される恒率乾燥の工程と、前記造粒物の内部に残存している前記粒状化補助剤を除去する減率乾燥の工程を経て行われる。造粒物の恒率乾燥と減率乾燥とは気化の条件が異なるので、これらを分けて別々の最適条件で気化させることができる。
【０００９】
請求項４記載の炭素系物質の造粒方法は、請求項３記載の炭素系物質の造粒方法において、前記恒率乾燥時の前記攪拌羽根の周速度は、０．１〜４ｍ／秒の範囲である。ここで、攪拌羽根の周速度を０．１ｍ／秒未満とすると、造粒物の直径が大きくなりすぎる他、造粒効率が悪くなる。一方、攪拌羽根の周速度が４ｍ／秒を超えると、機械的強度の問題により強固な装置となり、不経済な装置となる。
【００１０】
請求項５記載の炭素系物質の造粒方法は、請求項３及び４に記載の炭素系物質の造粒方法において、前記容器に設けられた加熱手段により、前記恒率乾燥時には前記造粒物を加熱して前記粒状化補助剤を気化し、前記減率乾燥時には前記造粒物を前記粒状化補助剤の飽和蒸気圧温度より高い温度で加熱する。
なお、恒率乾燥時に造粒物の加熱温度が粒状化補助剤の飽和蒸気圧温度より低い場合には粒状化補助剤の蒸発が促進されず、粒状化補助剤の飽和蒸気圧温度より高すぎると、造粒物の中からの粒状化補助剤の気化が促進され造粒物の状態を保持でない場合がある。また、減率乾燥時の造粒物の加熱温度が、粒状化補助剤の飽和蒸気圧温度に近づいて低い（例えば、飽和蒸気圧温度に２０℃を加えた温度より低い）と、粒状化補助剤の乾燥に時間がかかる。
【００１１】
請求項６記載の炭素系物質の造粒方法は、請求項５記載の炭素系物質の造粒方法において、前記加熱手段は前記容器の外周部の主要部を覆って、熱媒体が流通可能なジャケット構造を有している。これによって、容器の外周部の主要部を介して均一な加熱ができ、全体として装置がコンパクトになり、構造が複雑化しない。なお、更に、造粒物の加熱効率を高める場合には、シャフト等にも熱媒を循環させてもよい。
【００１２】
請求項７記載の炭素系物質の造粒方法は、請求項３〜６に記載の炭素系物質の造粒方法において、減圧ポンプにより、前記恒率乾燥時には前記容器内を１０ｋＰａ以上で前記粒状化補助剤の飽和蒸気温度と加熱温度の差を１５０℃以下、好ましくは１００℃以下、更に好ましくは５０℃以下とし、前記減率乾燥時には前記容器内を１０ｋＰａ以下とし加熱温度との差を５０℃以上、好ましくは１００℃以上、更に好ましくは１５０℃以上とする。これによって、恒率乾燥時の粒状化補助剤の急速気化を防止し、減率乾燥時の粒状化補助剤の急速気化を促進している。
【００１３】
請求項８記載の炭素系物質の造粒方法は、請求項１〜７に記載の炭素系物質の造粒方法において、前記粉状物は、燃焼法によるフラーレン生成炉から発生する生成物又は該生成物から特定のフラーレンを除去した残留物であって、前記粒状化補助剤は、トリメチルベンゼン、トルエン、キシレン、テトラリン、１メチルナフタリン、及び１，２，３，５テトラメチルベンゼンのいずれか１又は２以上である。
【発明の効果】
【００１４】
請求項１〜８記載の炭素系物質の造粒方法は、粒状化補助剤の気化は、炭素系物質からなる粉状物と粒状化補助剤とを攪拌加熱し、更に容器の内部を減圧しているので、粉状の炭素系物質がより効率的に造粒され、しかも乾燥も行える。
【００１５】
特に、請求項２記載の炭素系物質の造粒方法においては、容器は逆円錐状であって、攪拌羽根は容器の内壁に沿って下方に縮径しているので、容器と攪拌羽根との隙間が容易に調整できる。そして、この攪拌羽根によって造粒物を上方に掻き上げながら造粒及び乾燥が行われる。
【００１６】
請求項３記載の炭素系物質の造粒方法においては、粒状化補助剤の気化は、生成される造粒物を覆う粒状化補助剤が除去される恒率乾燥の工程と、造粒物の内部に残存している粒状化補助剤を除去する減率乾燥の工程を経て行われるので、粒状化補助剤を少ないエネルギーで効率的に除去でき、造粒物の乾燥が行われる。
【００１７】
請求項４記載の炭素系物質の造粒方法においては、恒率乾燥時の攪拌羽根の周速度は、０．１〜４ｍ／秒の範囲であるので、一旦形成された造粒物を破壊することがなく、乾燥を行える。
【００１８】
そして、請求項６記載の炭素系物質の造粒方法は、加熱手段は容器の外周部の主要部を覆って、熱媒体が流通可能なジャケット構造を有しているので、容器の外周部を均一に加熱でき、内部の原料及び造粒物の均一加熱ができる。
【００１９】
請求項７記載の炭素系物質の造粒方法においては、減圧ポンプにより、恒率乾燥時には容器内を１０ｋＰａ以上とし粒状化補助剤の飽和蒸気温度と加熱温度の差を小さくし徐々に気化させ、減率乾燥時には容器内を１０ｋＰａ以下としているので、恒率乾燥時の粒状化補助材の急速気化を防止し、減率乾燥時の粒状化補助材の急速気化を促進できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
続いて、添付した図面を参照しつつ、本発明を具体化した実施の形態につき説明し、本発明の理解に供する。
ここに、図１は本発明の一実施の形態に係る炭素系物質の造粒方法を適用した炭素系物質の造粒装置の構成図、図２は同炭素系物質の造粒方法の造粒のメカニズムを説明する模式図、図３は同炭素系物質の造粒方法の実施例における造粒物の粒径と積算値との関係を示す説明図である。
【００２１】
図１に示すように、本発明の一実施の形態に係る炭素系物質の造粒方法を適用した炭素系物質の造粒装置（以降、単に造粒装置と呼ぶ）１０は、造粒しようとする粉状物からなる原料１２を入れる容器１４と、容器１４内の原料１２を粒状化補助剤（この実施の形態及び以下の実施例では１，２，４−トリメチルベンゼンを使用している）１３と共に攪拌する攪拌羽根の一例である螺旋リボン翼１５を備えた攪拌手段１６と、容器１４内の原料１２及び粒状化補助剤１３を加熱するジャケット構造１７を備えた加熱手段１８とを有している。以下、これらについて詳しく説明する。
【００２２】
図１に示すように、造粒装置１０の容器１４は下方に沿って縮径した逆円錐状に形成され、全体が密閉可能な構造となっており、容器１４の外周部には、容器１４の主要部を覆って、熱媒体の一例である蒸気１９が流通可能なジャケット構造１７となっている。ジャケット構造１７は、平面視してリング状の断面が下方に沿って細くなるように形成されており、ジャケット構造１７の上端部に設けられた蒸気入口２０には、蒸気供給管２１が接続され、一方、ジャケット構造１７の下端部に設けられた蒸気出口２２には、途中にスチームトラップ２３が設けられた蒸気排出管２４が接続されている。かかる構成によって、蒸気１９をジャケット構造１７に通して容器１４の外周部を介して、容器１４内の原料１２及びその造粒物（中間製品）を均一に加熱することができる。なお、ジャケット構造１７に入れる蒸気１９の温度を変えて、例えば、容器１４内の温度を９０〜１２０℃の低温域と、１７０〜２００℃の高温域に制御可能となっている。
【００２３】
容器１４の上板部２９の半径方向の外側には、原料１２及び粒状化補助剤１３を投入するための投入口に投入用蓋２５が密封可能に取付けられており、一方、容器１４の下端部には、生成された造粒物２６を取り出すための排出バルブ２７が設けられている。
【００２４】
攪拌手段１６は、容器１４の内周面１４ａとの間に所定の隙間Ｇ（約１〜１０ｍｍ）を保持して設けられた帯状の２条からなり、容器１４の内壁に沿って下方に縮径した螺旋リボン翼１５と、螺旋リボン翼１５が取付けられ、容器１４の上板部２９に軸シールされた回転軸２８と、回転軸２８の上端部に連結された減速機付き電動機３０とを備えている。この構成によって、減速機付き電動機３０を駆動して螺旋リボン翼１５を回転させ、容器１４内の原料１２及び粒状化補助剤１３を攪拌することができる。なお、減速機付き電動機３０のモータはインバーターにより回転速度が可変制御されるようになっており、これにより螺旋リボン翼１５（上端の最大半径の位置）の周速度は０．１〜４ｍ／秒の範囲で調整することができる。螺旋リボン翼１５の周速度を変化させることによって、造粒物２６の粒径ｄ（図２参照）を制御することができる。なお、この螺旋リボン翼１５を昇降することによって、容器１４との隙間を調整できる。
【００２５】
容器１４の上板部２９には、容器１４内に連通してバッグフィルター３１が設けられており、バッグフィルター３１には、下流側に沿って順次、凝縮器３２、減圧ポンプ３３が設けられた排気管３４の上流端３５が接続されている。この構成によって、減圧ポンプ３３により容器１４内を０．５〜１ｋＰａまで減圧することができ、また、バッグフィルター３１により攪拌中に発生する原料１２の粉塵を集塵して、減圧ポンプ３３側に移動するのを防止している。凝縮器３２により、加熱によって気化した粒状化補助剤１３を凝縮し、液体として回収することができる。
【００２６】
次に、造粒装置１０を用いた本発明の一実施の形態に係る炭素系物質の造粒方法について説明する。
先ず、図２を参照しながら、造粒のメカニズムについて説明する。
（ａ）造粒前
恒率乾燥の開始前、即ち、原料１２及び粒状化補助剤１３が容器１４内に投入された状態を表しており、原料１２の各微粒子１２ａは粒状化補助剤１３により分離されている。ここで、原料１２としては、燃焼法によるフラーレン生成炉から発生する生成物から特定のフラレーン（例えば、Ｃ６０、Ｃ７０）を除いた残留物（煤状となっている）を使用した。
【００２７】
（ｂ）造粒中
恒率乾燥の途中の状態を表しており、容器１４内が加熱された状態で攪拌されると、粒状化補助剤１３が蒸発しながら、ケーキ状物からなる原料１２の各微粒子１２ａが核を介して順次結合され、造粒物の粒径が次第に大きくなる。
（ｃ）造粒完
恒率乾燥の終了した状態を表しており、生成された造粒物２６の外表面を覆う粒状化補助剤１３が除去され、造粒物２６の内部に粒状化補助剤１３が残存している。減率乾燥の開始前の状態を表している。
【００２８】
（ｄ）乾燥完
真空に近い減圧状態で攪拌及び減率乾燥することにより、造粒物２６の内部に残存していた粒状化補助剤１３が限界まで除去される。
なお、前記（ａ）から前記（ｃ）の工程を恒率乾燥工程と呼び、前記（ｃ）から前記（ｄ）の工程を減率乾燥工程と呼ぶ。
【実施例】
【００２９】
図１に示す造粒装置１０を用いて実験を行なった。実験の前提条件は以下の通りとした。
容器１４には、フラーレン生成炉（図示せず）から発生する原料１２（即ち、フラーレン生成炉から生成物から特定のフラーレンを除いた残留物）及び粒状化補助剤１３を投入した。また、円錐形の容器１４の内容積は約２ｍ3 、螺旋リボン翼１５は２条の螺旋羽根からなり、螺旋羽根の最大径Ｄは約１７００ｍｍ（図１参照）、回転速度は最大３２ｒｐｍであった。さらに、ジャケット構造１７に流す蒸気１９は、約９ｋｇ／ｃｍ2 の飽和水蒸気を用い、凝縮器３２は多管式熱交換器を使用し、減圧ポンプ３３はロータリ式真空ポンプを使用した。
表１に、実施例１、実施例２及び実施例３における運転条件及び実験結果を示す。
【００３０】
【表１】
【００３１】
表１において、各項目の内容は以下の通りである。なお、表１中の含液率、加熱温度、圧力、回転数及び周速の「→」の前後はそれぞれ、上述した恒率乾燥時、減率乾燥時を表している。
仕込量は容器１４に投入した粒状化補助剤１３及び原料１２の総重量を表している。
【００３２】
含液率は、粒状化補助剤／（粒状化補助剤＋原料）を表している。造粒前の含液率７０〜７５重量％が恒率乾燥により約２０重量％程度となり、さらに、含液率約２０重量％が減率乾燥により約１．５重量％程度となる。
処理時間は恒率乾燥時間及び減率乾燥時間の総時間を表しており、また、カッコ内は恒率乾燥時間を表している。
圧力は減圧ポンプ３３の駆動を制御して生成される容器１４内の圧力を表している。
【００３３】
回転数は螺旋リボン翼１５の回転速度を、また、周速はその際の螺旋羽根の最大径位置での速度を表している。なお、恒率乾燥時には加熱温度（品温）は１００℃、圧力は１００Ｔｏｒｒとして、生成される造粒物の外表面を覆う粒状化補助剤１３が突沸しないようにコントロールし、一方、減率乾燥時には加熱温度は１７６℃、圧力は１．５Ｔｏｒｒとして、造粒物２６の内部に残存している粒状化補助剤１３を除去するようにコントロールしている。また、恒率乾燥時には、品温を粒状化補助剤１３の溶液の飽和蒸気圧温度＋０〜１００℃（又は、１５０℃）で制御し、造粒物の表面に付着した粒状化補助材１３を除去し、減率乾燥時には、品温を恒率乾燥時の加熱温度より高く、しかも粒状化補助剤１３の溶液の飽和蒸気圧温度＋２０℃以上、５０℃以上、好ましくは８０℃以上、更に好ましくは１５０℃以上として、造粒物の内部に残っている粒状化補助材の殆ど全部を除去する。
【００３４】
残溶媒は、減率乾燥が終了した造粒物（乾燥原料）の含液率を表している。
粒度分布は、生成された造粒物（乾燥ＦＢ）を乾式篩により分級したものである。
かさ密度の粗かさ密度は、タッピング無し、密かさ密度はタッピング有りを表している。
【００３５】
図３に示すように、実施例１〜３における造粒物の粒径と積算値との関係から明らかな通り、乾燥ＦＢの粒度は、恒率乾燥時における螺旋リボン翼１５の周速（回転速度）と相関関係があることが分かる。即ち、実施例１のように周速が大きいと、乾燥ＦＢの粒度は小さく（積算値５０％＝１５０μｍ）なり、一方、実施例３のように周速が小さいと、乾燥ＦＢの粒度は大きく（積算値５０％＝１４００μｍ）なることが分かる。ちなみに、周速が中間の実施例２では、積算値５０％＝１０００μｍであった。
【００３６】
従って、攪拌手段１６の螺旋リボン翼１５の周速度を調整することによって、造粒物２６の粒径ｄを制御することができることが分かる。特に、造粒物２６の形成に大いに影響する恒率乾燥時の周速のコントロールが粒径に関係していることが確認できた。なお、例えば、鉄鉱石等の一般的な粉状物の造粒においては、周速度は２０ｍ／ｓｅｃであるが、本発明の粉状物においては、周速度は４ｍ／ｓｅｃ程度で極端に小さくなっている。なお、この装置では螺旋リボン翼１５の周速を４ｍ／ｓｅｃより下げるとより大きな造粒物ができる。
【００３７】
本発明は前記した実施の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を変更しない範囲での変更は可能であり、例えば、前記したそれぞれの実施の形態や変形例の一部又は全部を組み合わせて本発明の炭素系物質の造粒方法を構成する場合も本発明の権利範囲に含まれる。
前記実施の形態においては、粉状物はフラーレン生成炉から発生する微粒状の炭素系物質の一例である原料１２を用いたが、これに限定されず、必要に応じて、その他の微粒状の炭素系物質、例えば、（１）Ｃ６０、Ｃ７０、Ｃ７６、Ｃ７８、Ｃ８２、Ｃ８４、Ｃ９０、Ｃ９６のいずれか１又は２以上からなる粉状のフラレーン、（２）燃焼法によるフラーレン生成炉から発生する生成物、（３）この生成物からフラレーンの全部又は大部分を除いた煤状物、及び（４）カーボンブラックの１又は２以上からなるものを原料とすることもできる。
【００３８】
攪拌羽根の周速度は０．１〜４ｍ／秒の範囲で調整するようにしたが、これに限定されず、適用する粉状物の特性や運転条件に応じて、異なる周速度の範囲で調整することもできる。
造粒物の加熱温度を恒率乾燥時は１００℃、減率乾燥は１７６℃としたが、これに限定されず、必要に応じて、例えば、運転条件や適用する粉状物の特性に応じて、変えることもできる。
容器１４内の圧力を恒率乾燥時は１００Ｔｏｒｒ、減率乾燥は１．５Ｔｏｒｒとしたが、これに限定されず、例えば、恒率乾燥時には容器内を１０ｋＰａ以上で粒状化補助剤の蒸気圧より低い圧力とし、減率乾燥時には容器内を１０ｋＰａ以下とする等、必要に応じて、例えば、運転条件や適用する粉状物の特性に応じて、変えることもできる。
【００３９】
攪拌羽根として、螺旋リボン翼を設けたが、これに限定されず、必要に応じて、その他の構造の攪拌羽根、例えば、放射状翼、ブレード翼、籠状翼等を用いてもよい。
蒸気を通すジャケット構造を備えた加熱手段としたが、これに限定されず、状況に応じて、その他の構造の加熱手段（例えば、他の熱媒、電力）を用いることもできる。
粒状化補助剤として、１，２，４−トリメチルベンゼンを用いたが、トリメチルベンゼン、トルエン、キシレン、テトラリン、１メチルナフタリン、及び１，２，３，５テトラメチルベンゼンのいずれか１又は２以上であってもよい。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】本発明の一実施の形態に係る炭素系物質の造粒方法を適用した炭素系物質の造粒装置の構成図である。
【図２】同炭素系物質の造粒方法の造粒のメカニズムを説明する模式図である。
【図３】同炭素系物質の造粒方法の実施例における造粒物の粒径と積算値との関係を示す説明図である。
【符号の説明】
【００４１】
１０：炭素系物質の造粒装置、１２：原料（ケーキ状物）、１２ａ：原料の微粒子、１３：粒状化補助剤、１４：容器、１４ａ：内周面、１５：螺旋リボン翼、１６：攪拌手段、１７：ジャケット構造、１８：加熱手段、１９：蒸気、２０：蒸気入口、２１：蒸気供給管、２２：蒸気出口、２３：スチームトラップ、２４：蒸気排出管、２５：投入用蓋、２６：造粒物、２７：排出バルブ、２８：回転軸、２９：上板部、３０：減速機付き電動機、３１：バッグフィルター、３２：凝縮器、３３：減圧ポンプ、３４：排気管、３５：上流端
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（１）粉状のフラレーン、（２）燃焼法によるフラーレン生成炉から発生する生成物からフラレーンの全部又は大部分を除いた煤状物、及び（３）カーボンブラックの少なくとも１種からなる粉状物と、粒状化補助剤とを容器に入れて、加熱攪拌しながら前記粒状化補助剤を気化することによって、前記粉状物から造粒物を造る炭素系物質の造粒方法であって、
前記容器の内部を減圧することを特徴とする炭素系物質の造粒方法。
【請求項２】
請求項１記載の炭素系物質の造粒方法において、前記容器の内壁面は実質的に逆円錐状とされており、前記容器の内壁に沿って下方に縮径した攪拌羽根を備えることを特徴とする炭素系物質の造粒方法。
【請求項３】
請求項２記載の炭素系物質の造粒方法において、前記粒状化補助剤の気化は、生成される前記造粒物を覆う前記粒状化補助剤が除去される恒率乾燥の工程と、前記造粒物の内部に残存している前記粒状化補助剤を除去する減率乾燥の工程を経て行われることを特徴とする炭素系物質の造粒方法。
【請求項４】
請求項３記載の炭素系物質の造粒方法において、前記恒率乾燥時の前記攪拌羽根の周速度は、０．１〜４ｍ／秒の範囲であることを特徴とする炭素系物質の造粒方法。
【請求項５】
請求項３及び４のいずれか１項に記載の炭素系物質の造粒方法において、前記容器に設けられた加熱手段により、前記恒率乾燥時には前記造粒物を加熱して前記粒状化補助剤を気化し、前記減率乾燥時には前記造粒物を前記粒状化補助剤の飽和蒸気圧温度より高い温度で加熱することを特徴とする炭素系物質の造粒方法。
【請求項６】
請求項５記載の炭素系物質の造粒方法において、前記加熱手段は前記容器の外周部の主要部を覆って、熱媒体が流通可能なジャケット構造を有していることを特徴とする炭素系物質の造粒方法。
【請求項７】
請求項３〜６のいずれか１項に記載の炭素系物質の造粒方法において、減圧ポンプにより、前記恒率乾燥時には前記容器内を１０ｋＰａ以上で前記粒状化補助剤の飽和蒸気温度と加熱温度の差を１５０℃以下、好ましくは１００℃以下、更に好ましくは５０℃以下とし、前記減率乾燥時には前記容器内を１０ｋＰａ以下とし加熱温度との差を５０℃以上、好ましくは１００℃以上、更に好ましくは１５０℃以上とすることを特徴とする炭素系物質の造粒方法。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか１項に記載の炭素系物質の造粒方法において、前記粉状物は、燃焼法によるフラーレン生成炉から発生する生成物又は該生成物から特定のフラーレンを除去した残留物であって、前記粒状化補助剤は、トリメチルベンゼン、トルエン、キシレン、テトラリン、１メチルナフタリン、及び１，２，３，５テトラメチルベンゼンのいずれか１又は２以上であることを特徴とする炭素系物質の造粒方法。
【請求項１】
（１）粉状のフラレーン、（２）燃焼法によるフラーレン生成炉から発生する生成物からフラレーンの全部又は大部分を除いた煤状物、及び（３）カーボンブラックの少なくとも１種からなる粉状物と、粒状化補助剤とを容器に入れて、加熱攪拌しながら前記粒状化補助剤を気化することによって、前記粉状物から造粒物を造る炭素系物質の造粒方法であって、
前記容器の内部を減圧することを特徴とする炭素系物質の造粒方法。
【請求項２】
請求項１記載の炭素系物質の造粒方法において、前記容器の内壁面は実質的に逆円錐状とされており、前記容器の内壁に沿って下方に縮径した攪拌羽根を備えることを特徴とする炭素系物質の造粒方法。
【請求項３】
請求項２記載の炭素系物質の造粒方法において、前記粒状化補助剤の気化は、生成される前記造粒物を覆う前記粒状化補助剤が除去される恒率乾燥の工程と、前記造粒物の内部に残存している前記粒状化補助剤を除去する減率乾燥の工程を経て行われることを特徴とする炭素系物質の造粒方法。
【請求項４】
請求項３記載の炭素系物質の造粒方法において、前記恒率乾燥時の前記攪拌羽根の周速度は、０．１〜４ｍ／秒の範囲であることを特徴とする炭素系物質の造粒方法。
【請求項５】
請求項３及び４のいずれか１項に記載の炭素系物質の造粒方法において、前記容器に設けられた加熱手段により、前記恒率乾燥時には前記造粒物を加熱して前記粒状化補助剤を気化し、前記減率乾燥時には前記造粒物を前記粒状化補助剤の飽和蒸気圧温度より高い温度で加熱することを特徴とする炭素系物質の造粒方法。
【請求項６】
請求項５記載の炭素系物質の造粒方法において、前記加熱手段は前記容器の外周部の主要部を覆って、熱媒体が流通可能なジャケット構造を有していることを特徴とする炭素系物質の造粒方法。
【請求項７】
請求項３〜６のいずれか１項に記載の炭素系物質の造粒方法において、減圧ポンプにより、前記恒率乾燥時には前記容器内を１０ｋＰａ以上で前記粒状化補助剤の飽和蒸気温度と加熱温度の差を１５０℃以下、好ましくは１００℃以下、更に好ましくは５０℃以下とし、前記減率乾燥時には前記容器内を１０ｋＰａ以下とし加熱温度との差を５０℃以上、好ましくは１００℃以上、更に好ましくは１５０℃以上とすることを特徴とする炭素系物質の造粒方法。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか１項に記載の炭素系物質の造粒方法において、前記粉状物は、燃焼法によるフラーレン生成炉から発生する生成物又は該生成物から特定のフラーレンを除去した残留物であって、前記粒状化補助剤は、トリメチルベンゼン、トルエン、キシレン、テトラリン、１メチルナフタリン、及び１，２，３，５テトラメチルベンゼンのいずれか１又は２以上であることを特徴とする炭素系物質の造粒方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図２】
【図３】
【公開番号】特開２００６−２４０９２１（Ｐ２００６−２４０９２１Ａ）
【公開日】平成１８年９月１４日（２００６．９．１４）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００５−５９１１８（Ｐ２００５−５９１１８）
【出願日】平成１７年３月３日（２００５．３．３）
【出願人】（５０２２３６２８６）フロンティアカーボン株式会社 (33)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１８年９月１４日（２００６．９．１４）
【国際特許分類】
【出願日】平成１７年３月３日（２００５．３．３）
【出願人】（５０２２３６２８６）フロンティアカーボン株式会社 (33)
【Ｆターム（参考）】
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