位相差フィルムの製造方法
【課題】ポリプロピレン系樹脂からなるフィルムを延伸して位相差フィルムを製造する方法であって、製造後の位相差変動が少ない方法を提供する。
【解決手段】本発明の位相差フィルムの製造方法は、ポリプロピレン系樹脂からなる長尺状の原反フィルムを１１０〜１４０℃の範囲内の温度Ｔｍｓで１．１〜２倍の延伸倍率に縦延伸する縦延伸工程と、得られる縦延伸フィルムを横延伸する横延伸工程とを有し、当該横延伸工程は、縦延伸フィルムを温度Ｔｃで１０〜１２０秒間保温する保温工程と、縦延伸フィルムを温度Ｔｔｓで３〜６倍の延伸倍率に横延伸する横延伸処理工程と、横延伸されたフィルムを９０〜１５０℃の温度で１０〜１２０秒間保持して熱固定する熱固定工程とをこの順で行い、保温工程の温度Ｔｃは、縦延伸工程の温度Ｔｍｓの−５℃以上かつ＋５℃以下であり、横延伸処理工程の温度Ｔｔｓは、縦延伸工程の温度Ｔｍｓより低い。
【解決手段】本発明の位相差フィルムの製造方法は、ポリプロピレン系樹脂からなる長尺状の原反フィルムを１１０〜１４０℃の範囲内の温度Ｔｍｓで１．１〜２倍の延伸倍率に縦延伸する縦延伸工程と、得られる縦延伸フィルムを横延伸する横延伸工程とを有し、当該横延伸工程は、縦延伸フィルムを温度Ｔｃで１０〜１２０秒間保温する保温工程と、縦延伸フィルムを温度Ｔｔｓで３〜６倍の延伸倍率に横延伸する横延伸処理工程と、横延伸されたフィルムを９０〜１５０℃の温度で１０〜１２０秒間保持して熱固定する熱固定工程とをこの順で行い、保温工程の温度Ｔｃは、縦延伸工程の温度Ｔｍｓの−５℃以上かつ＋５℃以下であり、横延伸処理工程の温度Ｔｔｓは、縦延伸工程の温度Ｔｍｓより低い。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリプロピレン系樹脂からなる位相差フィルムの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、消費電力が低く、低電圧で動作し、軽量でかつ薄型の液晶表示装置が、携帯電話、携帯情報端末、コンピュータ用のモニター、およびテレビ等の情報用表示デバイスとして急速に普及している。このような液晶表示技術の発展に伴い、さまざまなモードの液晶表示装置やそれに用いる光学部材が提案され、応答速度、コントラスト、視野角、および色再現性等の諸特性が改良されている。
【０００３】
たとえば、携帯電話等に代表される反射型、または半透過反射型液晶表示装置を構成する光学部材では、１／４波長板として機能する位相差フィルムや、１／４波長板と１／２波長板とを組み合わせて広帯域で１／４波長板として機能する位相差フィルムを直線偏光板に所定の角度で貼り合わせた楕円偏光板が使用されている。このような位相差フィルムとしては、ポリカーボネート系樹脂の延伸フィルム（たとえば、特許文献１参照）、環状ポリオレフィン系樹脂の延伸フィルム（たとえば、特許文献２参照）が用いられている。
【０００４】
最近では液晶表示装置の薄型化への要求が高まるに伴い、偏光板に代表される光学部材にも、これを構成する光学フィルムの薄膜化が強く求められている。その要求に応える薄膜の位相差フィルムを得る方法として、横一軸延伸による方法がある。しかし、ポリカーボネート系樹脂や環状ポリオレフィン系樹脂では、薄膜で、かつ液晶表示装置に要求される位相差値を合わせるのに必要な高倍率の延伸を行うと、フィルムがその高倍率延伸に耐えられずに破断するため、所望の薄膜品が得られないという問題があった。
【０００５】
そこで、薄膜で、かつ液晶表示装置に要求される位相差値に合わせた位相差フィルムを得るために、縦一軸延伸を採用することが考えられる。しかしこの場合は、高倍率延伸を避けるために、原料である未延伸フィルムも薄膜品を用いる必要があり、また、縦一軸延伸では避けられないネックインにより、得られる位相差フィルムの幅が減少するなど、いずれもコストアップの要因となり、生産性の面で不利である。
【０００６】
一方、ポリプロピレン系樹脂フィルムを延伸して位相差フィルムに用いることも知られている（たとえば、特許文献３参照）。ポリプロピレン系樹脂を用いると、比較的破断伸度が大きいため、高倍率で横一軸延伸することが可能であり、薄膜で、かつ液晶表示装置に要求される位相差値に合わせた位相差フィルムを得ることができる。しかし、ポリプロピレン系樹脂からなる位相差フィルムは、フィルムの結晶状態の変化により、製造後の位相差値が経時的に変動し、実用に供し難い場合があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平５−１００１１４号公報
【特許文献２】特開平１１−１４９０１５号公報
【特許文献３】特開２００７−２８６６１５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の目的は、ポリプロピレン系樹脂からなるフィルムを延伸して位相差フィルムを製造する方法であって、製造後の位相差変動が少ない位相差フィルムの製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の位相差フィルムの製造方法は、ポリプロピレン系樹脂からなる長尺状の原反フィルムを１１０〜１４０℃の範囲内の温度Ｔｍｓで１．１〜２倍の延伸倍率に縦延伸する縦延伸工程と、当該縦延伸工程の後、得られる縦延伸フィルムを横延伸する横延伸工程と、を有し、当該横延伸工程は、当該縦延伸フィルムを温度Ｔｃで１０〜１２０秒間保温する保温工程と、当該縦延伸フィルムを温度Ｔｔｓで３〜６倍の延伸倍率に横延伸する横延伸処理工程と、横延伸されたフィルムを９０〜１５０℃の温度で１０〜１２０秒間保持して熱固定する熱固定工程と、をこの順で行い、保温工程の温度Ｔｃは、縦延伸工程の温度Ｔｍｓの−５℃以上でかつ＋５℃以下の温度であり、横延伸処理工程の温度Ｔｔｓは、縦延伸工程の温度Ｔｍｓより低い温度である。
【００１０】
本発明において、横延伸処理工程の温度Ｔｔｓは、縦延伸工程の温度Ｔｍｓの−２０℃以上の温度であることが好ましく、上記横延伸工程は、上記縦延伸フィルムをその長手方向に速度１〜１０ｍ／分で走行させながら行うことが好ましい。
【００１１】
また、本発明において、上記ポリプロピレン系樹脂は、１０重量％以下のエチレンユニットを含有するプロピレンとエチレンとの共重合体であることが好ましい。
【００１２】
また、本発明において、上記原反フィルムは、その長手方向に対して直交する幅方向において、所定の長さ分連続的に測定した膜厚プロファイルの凸部膜厚の平均値と凹部膜厚の平均値との差が１μｍ以下であることが好ましい。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、製造後における面内位相差値の経時変化が十分に抑制されたポリプロピレン系樹脂からなる位相差フィルムを製造することができる。このような面内位相差値の経時変化が小さい位相差フィルムを用いることにより、液晶表示装置の表示性能の安定性を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の位相差フィルムの製造方法を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、図面を参照して本発明のポリプロピレン系樹脂からなる位相差フィルムの製造方法の好ましい実施形態を詳細に説明する。
【００１６】
図１は、本発明の位相差フィルムの製造方法を示すフローチャートである。図１に示すように、本発明の位相差フィルムの製造方法は、ポリプロピレン系樹脂からなる長尺状の原反フィルムを縦延伸する縦延伸工程（Ｓ１０）と、縦延伸工程の後、当該原反フィルムを横延伸する横延伸工程（Ｓ２０）とを有する。横延伸工程（Ｓ２０）では、縦延伸工程（Ｓ１０）で得られる縦延伸フィルムを保温する保温工程（Ｓ２１）と、当該縦延伸フィルムを横延伸する横延伸処理工程（Ｓ２２）と、横延伸されたフィルムを熱固定する熱固定工程（Ｓ２３）とをこの順に行う。本明細書においては、縦延伸工程（Ｓ１０）前の原反フィルムを、「未延伸フィルム」ともいう。
【００１７】
（ポリプロピレン系樹脂）
本発明の位相差フィルムの製造方法に用いる原反フィルムを形成するポリプロピレン系樹脂は、プロピレンの単独重合体で構成することができるほか、プロピレンを主体とし、それと共重合可能なコモノマーを少量、たとえば２０重量％以下、好ましくは１０重量％以下の割合で共重合させたものであってもよい。共重合体とする場合、コモノマーの量は、好ましくは１重量％以上である。
【００１８】
プロピレンに共重合されるコモノマーは、たとえば、エチレンや、炭素原子数４〜２０のα−オレフィンであることができる。この場合のα−オレフィンとして具体的には、次のようなものを挙げることができる。１−ブテン、２−メチル−１−プロペン（以上Ｃ4）；１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン（以上Ｃ5）；１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン（以上Ｃ6）；１−ヘプテン、２−メチル−１−ヘキセン、２，３−ジメチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ペンテン、２−メチル−３−エチル−１−ブテン（以上Ｃ7）；１−オクテン、５−メチル−１−ヘプテン、２−エチル−１−ヘキセン、３，３−ジメチル−１−ヘキセン、２−メチル−３−エチル−１−ペンテン、２，３，４−トリメチル−１−ペンテン、２−プロピル−１−ペンテン、２，３−ジエチル−１−ブテン（以上Ｃ8）；１−ノネン（Ｃ9）；１−デセン（Ｃ10）；１−ウンデセン（Ｃ11）；１−ドデセン（Ｃ12）；１−トリデセン（Ｃ13）；１−テトラデセン（Ｃ14）；１−ペンタデセン（Ｃ15）；１−ヘキサデセン（Ｃ16）；１−ヘプタデセン（Ｃ17）；１−オクタデセン（Ｃ18）；１−ノナデセン（Ｃ19）など。
【００１９】
α−オレフィンの中で好ましいものは、炭素原子数４〜１２のα−オレフィンであり、具体的には、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン；１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン；１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン；１−ヘプテン、２−メチル−１−ヘキセン、２，３−ジメチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ペンテン、２−メチル−３−エチル−１−ブテン；１−オクテン、５−メチル−１−ヘプテン、２−エチル−１−ヘキセン、３，３−ジメチル−１−ヘキセン、２−メチル−３−エチル−１−ペンテン、２，３，４−トリメチル−１−ペンテン、２−プロピル−１−ペンテン、２，３−ジエチル−１−ブテン；１−ノネン；１−デセン；１−ウンデセン；１−ドデセンなどを挙げることができる。共重合性の観点からは、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、および１−オクテンが好ましく、とりわけ１−ブテン、および１−ヘキセンがより好ましい。
【００２０】
共重合体は、ランダム共重合体であってもよいし、ブロック共重合体であってもよい。原反フィルムを構成する好ましい共重合体として、プロピレン／エチレン共重合体やプロピレン／１−ブテン共重合体を挙げることができる。プロピレン／エチレン共重合体やプロピレン／１−ブテン共重合体において、エチレンユニットの含量や１−ブテンユニットの含量は、たとえば、「高分子分析ハンドブック」（１９９５年、紀伊国屋書店発行）の第６１６頁に記載されている方法により赤外線（ＩＲ）スペクトル測定を行い、求めることができる。
【００２１】
位相差フィルムとしての透明度や加工性を上げる観点からは、プロピレンを主体とし、任意の不飽和炭化水素とのランダム共重合体にするのが好ましい。中でもエチレンとの共重合体が好ましい。共重合体とする場合、プロピレン以外の不飽和炭化水素類は、その共重合割合を１〜１０重量％の範囲内にするのが有利であり、より好ましい共重合割合は３〜７重量％の範囲内である。プロピレン以外の不飽和炭化水素類のユニットを１重量％以上とすることで、加工性や透明性を上げる効果が出てくる傾向にある。一方、その割合が１０重量％を超えると、樹脂の融点が下がり、耐熱性が悪くなる傾向にあり、特にコモノマーの割合が２０重量％を超えるとその傾向が顕著になるので好ましくない。本発明の位相差フィルムの製造方法においては、１０重量％以下のエチレンユニットを含有するプロピレンとエチレンとの共重合体からなるポリプロピレン系樹脂の原反フィルムが好適に用いられる。なお、２種類以上のコモノマーとポリプロピレンとの共重合体とする場合には、その共重合体に含まれる全てのコモノマーに由来するユニットの合計含量が、上記範囲であることが好ましい。
【００２２】
本発明の位相差フィルムの製造方法に用いる原反フィルムを形成するポリプロピレン系樹脂は、公知の重合用触媒を用いて、プロピレンを単独重合する方法や、プロピレンと他の共重合性コモノマーとを共重合する方法によって製造することができる。公知の重合用触媒としては、たとえば、次のようなものを挙げることができる。
【００２３】
（１）マグネシウム、チタン、およびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分からなるＴｉ−Ｍｇ系触媒、
（２）マグネシウム、チタン、およびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物と、必要に応じて電子供与性化合物等の第三成分とを組み合わせた触媒系、
（３）メタロセン系触媒など。
【００２４】
これら触媒系の中でも、本発明の位相差フィルムに用いるポリプロピレン系樹脂の製造においては、マグネシウム、チタン、およびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物と電子供与性化合物とを組み合わせたものが、最も一般的に使用できる。より具体的には、有機アルミニウム化合物として好ましくは、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリエチルアルミニウムとジエチルアルミニウムクロライドの混合物、テトラエチルジアルモキサンなどが挙げられ、電子供与性化合物として好ましくは、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルプロピルジメトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルエチルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシランなどが挙げられる。
【００２５】
一方、マグネシウム、チタン、およびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分としては、たとえば、特開昭６１−２１８６０６号公報、特開昭６１−２８７９０４号公報、特開平７−２１６０１７号公報などに記載の触媒系が挙げられ、またメタロセン系触媒としては、たとえば、特許第２５８７２５１号公報、特許第２６２７６６９号公報、特許第２６６８７３２号公報などに記載の触媒系が挙げられる。
【００２６】
ポリプロピレン系樹脂は、たとえばヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレンのような炭化水素化合物に代表される不活性溶剤を用いる溶液重合法、液状のモノマーを溶剤として用いる塊状重合法、気体のモノマーをそのまま重合させる気相重合法などによって、製造することができる。これらの方法による重合は、バッチ式で行ってもよいし、連続式で行ってもよい。
【００２７】
ポリプロピレン系樹脂の立体規則性は、アイソタクチック、シンジオタクチック、またはアタクチックのいずれであってもよい。本発明においては、耐熱性の点から、シンジオタクチックまたはアイソタクチックのポリプロピレン系樹脂が好ましく用いられる。
【００２８】
本発明の位相差フィルムの製造方法に用いる原反フィルムを形成するポリプロピレン系樹脂は、ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎで測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）が、０．１〜２００ｇ／１０分、特に０．５〜５０ｇ／１０分の範囲にあることが好ましい。ＭＦＲがこの範囲にあるポリプロピレン系樹脂を用いることにより、押出機に大きな負荷をかけることなく均一なフィルム状物を得ることができる。
【００２９】
このポリプロピレン系樹脂は、本発明の効果を阻害しない範囲で、公知の添加物が配合されていてもよい。添加物としては、たとえば酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、滑剤、造核剤、防曇剤、アンチブロッキング剤などを挙げることができる。酸化防止剤としては、たとえばフェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤、ヒンダードアミン系光安定剤などが挙げられ、また、１分子中にたとえば、フェノール系の酸化防止機構とリン系の酸化防止機構とを併せ持つユニットを有する複合型の酸化防止剤も用いることができる。紫外線吸収剤としては、たとえば２−ヒドロキシベンゾフェノン系やヒドロキシフェニルベンゾトリアゾール系のような紫外線吸収剤、ベンゾエート系の紫外線遮断剤などが挙げられる。帯電防止剤は、ポリマー型、オリゴマー型、モノマー型のいずれであってもよい。滑剤としては、エルカ酸アミドやオレイン酸アミドのような高級脂肪酸アミド、ステアリン酸のような高級脂肪酸およびその塩などが挙げられる。造核剤としては、たとえばソルビトール系造核剤、有機リン酸塩系造核剤、ポリビニルシクロアルカンのような高分子系造核剤などが挙げられる。アンチブロッキング剤としては、球状、またはそれに近い形状の微粒子が、無機系、有機系を問わず使用できる。これらの添加物は、複数種が併用されてもよい。
【００３０】
本発明の位相差フィルムの製造方法に用いるポリプロピレン系樹脂の原反フィルムは、ポリプロピレン系樹脂を、任意の方法で製膜して長尺状の未延伸フィルムとしたものである。たとえば溶融樹脂からの押出成形法、有機溶剤に溶解させた樹脂を平板上に流延し、溶剤を除去して製膜する溶剤キャスト法などによって、面内位相差が実質的にないポリプロピレン系樹脂の長尺状の原反フィルムを得ることができる。この中では、溶融樹脂からの押出成形法によるものが、生産性の観点から好ましく用いられる。
【００３１】
原反フィルムを製造する方法の例として、上記押出成形による製膜法について説明する。ポリプロピレン系樹脂は、押出機中でスクリューの回転によって溶融混練され、Ｔダイからシート状に押出される。押出される溶融状シートの温度は１８０〜３００℃の範囲内とすることが好ましく、２３０〜２７０℃の範囲内とすることがより好ましい。このときの溶融状シートの温度が１８０℃を下回ると、延展性が十分でなく、得られる未延伸フィルムの厚みが不均一になり、これを用いると位相差ムラのある位相差フィルムが製造される場合がある。また、その温度が３００℃を超えると、樹脂の劣化や分解が起こりやすく、シート中に気泡が生じたり、炭化物が含まれたりする場合がある。
【００３２】
押出機は、単軸押出機であっても二軸押出機であってもよい。たとえば単軸押出機の場合は、スクリューの長さＬと直径Ｄの比であるＬ／Ｄが２４〜３６程度、樹脂供給部におけるねじ溝の空間容積と樹脂計量部におけるねじ溝の空間容積との比（前者／後者）である圧縮比が１．５〜４程度であって、フルフライトタイプ、バリアタイプ、さらにマドック型の混練部分を有するタイプ等のスクリューを用いることができる。ポリプロピレン系樹脂の劣化や分解を抑制し、均一に溶融混練するという観点からは、Ｌ／Ｄが２８〜３６で、圧縮比が２．５〜３．５であるバリアタイプのスクリューを用いることが好ましい。また、ポリプロピレン系樹脂の劣化や分解を可及的に抑制するため、押出機内は、窒素雰囲気、または真空にすることが好ましい。さらに、ポリプロピレン系樹脂が劣化したり分解したりすることで生じる揮発ガスを取り除くため、押出機の先端に１〜５ｍｍφのオリフィスを設け、押出機先端部分の樹脂圧力を高めることも好ましい。オリフィスの押出機先端部分の樹脂圧力を高めるとは、先端での背圧を高めることを意味しており、これにより押出の安定性を向上させることができる。用いるオリフィスの直径は、より好ましくは２〜４ｍｍφである。
【００３３】
押出に使用されるＴダイは、樹脂の流路表面に微小な段差や傷のないものが好ましく、また、そのリップ部分は、溶融したポリプロピレン系樹脂との摩擦係数の小さい材料でめっきまたはコーティングされ、さらにリップ先端が０．３ｍｍφ以下に研磨されたシャープなエッジ形状のものが好ましい。摩擦係数の小さい材料としては、タングステンカーバイド系やフッ素系の特殊めっきなどが挙げられる。このようなＴダイを用いることにより、目ヤニの発生を抑制でき、同時にダイラインを抑制できるので、外観の均一性に優れる樹脂フィルムが得られる。このＴダイは、マニホールドがコートハンガー形状であって、かつ以下の条件（１）または（２）を満たすことが好ましく、さらには条件（３）または（４）を満たすことがより好ましい。
【００３４】
（１）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ未満：Ｔダイの厚み方向長さ＞１８０ｍｍ、
（２）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ以上：Ｔダイの厚み方向長さ＞２２０ｍｍ、
（３）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ未満：Ｔダイの高さ方向長さ＞２５０ｍｍ、
（４）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ以上：Ｔダイの高さ方向長さ＞２８０ｍｍ。
【００３５】
このような条件を満たすＴダイを用いることにより、Ｔダイ内部での溶融状ポリプロピレン系樹脂の流れを整えることができ、かつ、リップ部分でも厚みムラを抑えながら押出すことができるため、より厚み精度に優れ、位相差のより均一な原反フィルムを得ることができる。
【００３６】
さらには、ポリプロピレン系樹脂の吐出量を一定に制御することで、未延伸フィルムの膜厚のバラツキ範囲を低減する観点から、押出機とＴダイとの間にアダプターを介してギアポンプやリーフディスクフィルターを取り付けることが好ましい。これにより、未延伸フィルムの長尺方向における膜厚のバラツキを低減させることができる。
【００３７】
Ｔダイから押出された溶融状シートは、金属製冷却ロール（チルロールまたはキャスティングロールともいう）と、その金属製冷却ロールの周方向に圧接して回転する弾性体を含むタッチロールとの間に、挟圧させて冷却固化することで、所望のフィルムを得ることができる。この際、タッチロールは、ゴム等の弾性体がそのまま表面となっているものでもよいし、弾性体ロールの表面を金属スリーブからなる外筒で被覆したものでもよい。弾性体ロールの表面が金属スリーブからなる外筒で被覆されたタッチロールを用いる場合は、通常、金属製冷却ロールとタッチロールの間に、ポリプロピレン系樹脂の溶融状シートを直接挟んで冷却する。一方、表面が弾性体となっているタッチロールを用いる場合は、ポリプロピレン系樹脂の溶融状シートとタッチロールの間に熱可塑性樹脂の二軸延伸フィルムを介在させて挟圧することもできる。
【００３８】
ポリプロピレン系樹脂の溶融状シートを、前記のような冷却ロールとタッチロールとで挟んで冷却固化させるにあたり、冷却ロールとタッチロールは、いずれもその表面温度を低くしておき、溶融状シートを急冷させる必要がある。たとえば、両ロールの表面温度は０〜３０℃の範囲に調整されることが好ましい。これらの表面温度が３０℃を超えると、溶融状シートの冷却固化に時間がかかるため、ポリプロピレン系樹脂中の結晶成分が成長してしまい、得られるフィルムは透明性に劣るものとなることがある。ロールの表面温度は、好ましくは３０℃未満、さらに好ましくは２５℃未満である。一方、ロールの表面温度が０℃を下回ると、金属製冷却ロールの表面に結露して水滴が付着し、フィルムの外観を悪化させる傾向が出てくることがある。
【００３９】
使用する金属製冷却ロールは、その表面状態がポリプロピレン系樹脂フィルム（未延伸フィルム）の表面に転写されるため、その表面に凹凸があると、得られるポリプロピレン系樹脂フィルムの厚み精度を低下させる場合がある。そこで、金属製冷却ロールの表面は可能な限り鏡面状態であることが好ましい。具体的には、金属製冷却ロールの表面の粗度は、最大高さの標準数列で表して０．３Ｓ以下であることが好ましく、さらには０．１〜０．２Ｓであることがより好ましい。
【００４０】
また、金属製冷却ロールの回転ムラに由来する未延伸フィルムの膜厚のバラツキを低減するため、精密減速機を備えたモーターを設置するのが好ましい。精密減速機を設置することで、冷却ロール回転ムラを回転速度の±０．５％以内に調整することが可能となり、長尺方向の膜厚のバラツキ範囲を低減することができる。
【００４１】
金属製冷却ロールとニップ部分を形成するタッチロールは、その弾性体における表面硬度が、ＪＩＳ Ｋ ６３０１に規定されるスプリング式硬さ試験（Ａ形）で測定される値として、６５〜８０であることが好ましく、さらには７０〜８０であることがより好ましい。このような表面硬度のゴムロールを用いることにより、溶融状シートにかかる線圧を均一に維持することが容易となり、かつ、金属製冷却ロールとタッチロールとの間に溶融状シートのバンク（樹脂溜り）を作ることなくフィルムに成形することが容易となる。
【００４２】
溶融状シートを挟圧するときの圧力（線圧）は、金属製冷却ロールに対してタッチロールを押し付ける圧力により決まる。線圧は、５０〜３００Ｎ／ｃｍとするのが好ましく、さらには１００〜２５０Ｎ／ｃｍとするのがより好ましい。線圧を前記範囲とすることにより、バンクを形成することなく、一定の線圧を維持しながらポリプロピレン系樹脂からなる原反フィルムを製造することが容易となる。
【００４３】
金属製冷却ロールとタッチロールとの間で、ポリプロピレン系樹脂の溶融状シートとともに熱可塑性樹脂の二軸延伸フィルムを挟圧する場合、この二軸延伸フィルムを構成する熱可塑性樹脂は、ポリプロピレン系樹脂と強固に熱融着しない樹脂であればよく、具体的には、ポリエステル、ポリアミド、ポリ塩化ビニル、ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリアクリロニトリルなどを挙げることができる。これらの中でも、湿度や熱などによる寸法変化の少ないポリエステルが最も好ましい。この場合の二軸延伸フィルムの厚みは、通常、５〜５０μｍであり、好ましくは１０〜３０μｍである。
【００４４】
この方法において、Ｔダイのリップから金属製冷却ロールとタッチロールとで挟圧されるまでの距離（エアギャップ）を２００ｍｍ以下とすることが好ましく、さらには１６０ｍｍ以下とすることがより好ましい。Ｔダイから押出された溶融状シートは、リップからロールまでの間引き伸ばされて、配向が生じやすくなる。エアギャップを前記のように短くすることで、配向のより小さいフィルムを得ることができる。エアギャップの下限値は、使用する金属製冷却ロールの径とタッチロールの径、および使用するリップの先端形状により決定され、通常、５０ｍｍ以上である。
【００４５】
この方法でポリプロピレン系樹脂フィルムを製造するときの加工速度は、溶融状シートを冷却固化するために必要な時間により決定される。使用する金属製冷却ロールの径が大きくなると、溶融状シートがその冷却ロールと接触している距離が長くなるため、より高速での製造が可能となる。具体的には、６００ｍｍφの金属製冷却ロールを用いる場合、加工速度は、最大で５〜２０ｍ／分程度となる。
【００４６】
金属製冷却ロールとタッチロールとの間で挟圧された溶融状シートは、ロールとの接触により冷却固化する。そして、必要に応じて端部をスリットした後、巻き取り機に巻き取られてロール状の原反フィルムとなる。この際、原反フィルムを使用するまでの間、その表面を保護するために、その片面または両面に別の熱可塑性樹脂からなる表面保護フィルムを貼り合わせた状態で巻き取ってもよい。ポリプロピレン系樹脂の溶融状シートを熱可塑性樹脂からなる二軸延伸フィルムとともに金属製冷却ロールとタッチロールとの間で挟圧した場合には、その二軸延伸フィルムを一方の表面保護フィルムとすることもできる。
【００４７】
本発明の製造方法で用いるポリプロピレン系樹脂からなる長尺状の原反フィルムは、その幅方向に所定の長さ分連続的に測定した膜厚プロファイルにおける凸部膜厚の平均値と凹部膜厚の平均値との差（膜厚分布）が、１μｍ以下であることが好ましく、０．５μｍ以下であることがより好ましい。ここで、「幅方向」とは、フィルム面内において長手方向に対して垂直な方向を意味する。「長手方向」とは、原反フィルムが押出成形法によって製膜される場合はそのフィルムが押し出される方向、またキャスト法によって製膜される場合はそのフィルムが流延される方向、すなわち機械方向（Ｍａｃｈｉｎｅ Ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）を意味する。また、「凸部膜厚」とは、膜厚プロファイルに現れる膜厚の凸と凹の繰り返しのうち、各凸部における最大膜厚（各凸部の頂点における膜厚）を指し、「凹部膜厚」とは、膜厚プロファイルに現れる膜厚の凸と凹の繰り返しのうち、各凹部における最小膜厚（各凹部の最底点における膜厚）を指す。
【００４８】
本明細書でいう膜厚プロファイルは、未延伸の原反フィルムの任意の一点より幅方向に沿って所定の長さ分連続的に測定されたものである。所定の長さは、未延伸原反フィルムの幅に応じて決定される。幅全体に対して９６％以上であることが好ましく、９９％以上であることがより好ましい。幅が約１３５０ｍｍの未延伸原反フィルムの場合、所定の長さは、たとえば１３００ｍｍである。
【００４９】
膜厚プロファイルの測定方法は、フィルムの膜厚を連続的に測定できる手段であれば特に限定されないが、通常、接触式連続厚み計が用いられる。接触式連続厚み計としては、たとえば、後述する実施例に示した厚み計ＫＧ６０１Ｂ（アンリツ社製）を用いることができる。
【００５０】
上記膜厚プロファイルにおける凸部膜厚の平均値と凹部膜厚の平均値との差が１μｍを超える未延伸原反フィルムを用いると、延伸フィルムの膜厚プロファイルにおける凸部膜厚の平均値と凹部膜厚の平均値との差が大きくなり、得られる位相差フィルムの最大位相差値と最小位相差値の平均値との差も大きくなる。
【００５１】
本発明の位相差フィルムの製造方法に用いるポリプロピレン系樹脂からなる原反フィルムの膜厚は、特に制限されるものではないが、１０〜１４０μｍが好ましく、３０〜１１０μｍがより好ましい。膜厚が１４０μｍを超えると、延伸後に所望の位相差を得ることが難しくなる。また、膜厚が１０μｍを下回ると、延伸後の位相差フィルムにシワなどが発生しやすくなり、巻き取りや貼合時の取り扱い性に劣る場合がある。
【００５２】
（縦延伸工程）
本発明の位相差フィルムの製造方法では、まず、上述のポリプロピレン系樹脂からなる原反フィルムを、温度Ｔｍｓで、かつ１．１〜２倍の範囲の延伸倍率で縦延伸する。このときの温度Ｔｍｓは以下の式（１）を満たす。
【００５３】
１１０℃≦Ｔｍｓ≦１４０℃ （１）
縦延伸方法としては、二つ以上のロールの回転速度差により原反フィルムを延伸する方法や、ロングスパン延伸法が挙げられる。ロングスパン延伸法とは、二対のニップロールとその間にオーブンを有する縦延伸機を用い、該オーブン中で原反フィルムを加熱しながら前記二対のニップロールの回転速度差により延伸する方法である。光学的な均一性が高い位相差フィルムが得られるため、ロングスパン縦延伸法が好ましい。とりわけエアーフローティング方式のオーブンを用いることが好ましい。エアーフローティング方式のオーブンとは、該オーブン中に原反フィルムを導入した際に、該原反フィルムの両面に上部ノズルと下部ノズルから熱風を吹き付けることが可能な構造である。複数の上部ノズルと下部ノズルがフィルムの流れ方向に交互に設置されている。該オーブン中、原反フィルムが前記上部ノズルと下部ノズルのいずれにも接触しないようにしながら、延伸する。
【００５４】
縦延伸工程の温度Ｔｍｓ（上記エアーフローティング方式のオーブンを用いる場合は、当該オーブン中の雰囲気の最高温度）は、未延伸原反フィルムの融点付近の温度が好ましい。具体的には１１０℃〜１４０℃の範囲内の温度、好ましくは１１５℃〜１３５℃の範囲内の温度で縦延伸を行う。この縦延伸温度が１１０℃に満たないと、未延伸原反フィルムに熱が十分に与えられず、フィルムが延伸されるときに応力が不均一にかかり、位相差フィルムとしての軸精度や位相差の均一性に不利な影響を及ぼす場合がある。また、縦延伸温度が１４０℃を超えると、必要以上に熱がフィルムに与えられるために部分的に溶融し、ドローダウンする（下に垂れる）場合がある。オーブンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。
【００５５】
縦延伸の延伸倍率は、１．１〜２倍の範囲内とする。この範囲の縦延伸倍率を採用することにより、その後の横延伸工程を経て、光学的な均一性に優れた位相差フィルムを得ることができる。
【００５６】
（横延伸工程）
横延伸とは、一般に、長尺状のフィルムを幅方向（横方向）に延伸することをいう。本発明では、縦延伸されたフィルムを横延伸する処理を行う。代表的な横延伸の方法としては、テンター法が挙げられる。テンター法は、チャックでフィルム幅方向の両端を固定したフィルムを、オーブン中でチャック間隔を広げながら延伸する方法である。テンター法に用いる延伸機（テンター延伸機）は、通常、保温工程（Ｓ２１）を行うゾーン、横延伸処理工程（Ｓ２２）を行うゾーン、および熱固定工程（Ｓ２３）を行うゾーンにおいて、それぞれの温度を独立に調節できる機構を備えている。このようなテンター延伸機を用いて横延伸工程（Ｓ２０）を行うことにより、軸精度に優れ、かつ均一な位相差を有する位相差フィルムを得ることができる。
【００５７】
＜保温工程＞
本発明の位相差フィルムの製造方法においては、次に、上記のポリプロピレン樹脂からなる長尺状の縦延伸されたフィルムを、下記式（２）を満たす温度Ｔｃで滞留時間１０〜１２０秒の範囲内で保温する（Ｓ２１）。
【００５８】
Ｔｍｓ−５℃≦Ｔｃ≦Ｔｍｓ＋５℃ （２）
テンター延伸機の保温工程を行う保温ゾーンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。
【００５９】
この保温工程（Ｓ２１）での滞留時間は１０〜１２０秒であり、好ましくは３０〜９０秒、さらに好ましくは３０〜６０秒である。滞留時間とは、原反フィルムがテンター延伸機の保温工程（Ｓ２１）を行う保温ゾーン内に存在する時間を意味する。この保温工程（Ｓ２１）での滞留時間が１０秒に満たないと、縦延伸後のフィルムに熱が十分に与えられず、続く横延伸処理工程（Ｓ２２）でフィルムが横延伸されるときに応力が不均一にかかり、位相差フィルムとしての軸精度や位相差の均一性に不利な影響を及ぼす場合がある。また、その滞留時間が１２０秒を超えると、縦延伸後のフィルムに与えられる熱が必要以上に多くなるため、フィルムが部分的に溶融し、ドローダウンする（下に垂れる）場合がある。
【００６０】
＜横延伸処理工程＞
本発明の位相差フィルムの製造方法においては、縦延伸され、保温された後のフィルムを、次に、下記式（３）を満たす温度Ｔｔｓで３〜６倍の延伸倍率で横方向に延伸する（Ｓ２２）。
【００６１】
Ｔｔｓ＜Ｔｍｓ （３）
テンター延伸機の延伸工程を行うゾーンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。
【００６２】
この横延伸処理工程（Ｓ２２）での延伸倍率は、３〜６倍の範囲から、必要とする位相差値に合わせて適宜選択すればよい。縦延伸工程（Ｓ１０）の延伸倍率に比べ、横延伸処理工程（Ｓ２２）の延伸倍率が大きくなることから、横方向（幅方向）に光軸が発現され、この方向が遅相軸となる。横延伸処理工程（Ｓ２２）の延伸倍率を３倍以上とすることにより、軸精度に優れ、かつ均一な位相差を有する位相差フィルムを得ることができる。一方、このときの延伸倍率が６倍を超えると、位相差値の均一性が損なわれる場合があり、本発明の製造方法による位相差変動の抑制効果が現れず、逆に常温下での位相差変動が大きくなる場合もある。
【００６３】
本発明における横延伸処理工程（Ｓ２２）の延伸温度Ｔｔｓは、上記式（３）および下記式（４）をともに満たすものであることが好ましい。
【００６４】
Ｔｔｓ≧Ｔｍｓ−２０℃ （４）
また、横延伸処理工程（Ｓ２２）を含む横延伸工程（Ｓ２０）におけるフィルムの走行速度Ｖｔｓは、下記式（５）を満たすものであることが好ましい。
【００６５】
１ｍ／分≦Ｖｔｓ≦１０ｍ／分 （５）
上記式（３）、（４）および（５）を同時に満たす条件で横延伸処理工程（Ｓ２２）を行うことによって、得られる位相差フィルムにおける面内位相差値の経時変化が一層抑制されるという効果が奏される。
【００６６】
＜熱固定工程＞
本発明の位相差フィルムの製造方法においては、次に、上記各工程を経たフィルムを温度９０〜１５０℃、かつ滞留時間１０〜１２０秒の範囲内で熱固定する（Ｓ２３）。横延伸後の熱固定は、テンター延伸機の横延伸処理工程を行うゾーンを通過した延伸フィルムを引き続き、熱固定工程を行うゾーンを通過させることにより行うことができる。また、滞留時間とは、延伸フィルムがテンター延伸機の熱固定工程を行うゾーン内に存在する時間を意味する。テンター延伸機の熱固定工程を行うゾーンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。
【００６７】
熱固定工程は、延伸されたフィルムの位相差値や光軸等、光学的特性の安定性を効果的に確保するために実施される。この工程では、横延伸処理工程（Ｓ２２）におけるフィルムの幅をそのまま保持した状態で、所定の熱固定温度のゾーンに通過させる。
【００６８】
熱固定温度は、９０℃〜１５０℃であり、９０℃〜１２０℃が好ましい。熱固定温度が９０℃に満たないと、熱安定性に劣り、たとえば、高温環境下で位相値の変動が生じる場合がある。また、１５０℃を超えると、必要以上の熱がフィルムに加わり、本発明の製造方法による位相差変動の抑制効果が現れず、逆に常温下での位相差変動が過大になる場合がある。
【００６９】
縦延伸工程（Ｓ１０）における延伸温度Ｔｍｓの設定と、横延伸工程（Ｓ２０）の保温工程（Ｓ２１）における温度Ｔｃの設定および横延伸処理工程（Ｓ２２）における温度Ｔｔｓの設定は、上記式（１）、（２）および（３）を満たす範囲内であれば特に制限されない。たとえば、上記式（１）、（２）および（３）を満たす特定温度の一定値であってもよいし、傾斜した温度勾配であってもよい。また、熱処理装置の温度設定区域に対応した段階的な温度変化であってもよい。
【００７０】
縦延伸工程（Ｓ１０）における延伸温度Ｔｍｓと、横延伸工程（Ｓ２０）の保温工程（Ｓ２１）における温度Ｔｃおよび横延伸処理工程（Ｓ２２）における温度Ｔｔｓが前記式（１）、（２）および（３）で規定される範囲を超えると、製造された位相差フィルムの位相差値変動が十分抑制されず、位相差値が安定しない場合がある。
【００７１】
（位相差値変動）
本明細書において、「製造後における面内位相差値変動」は、位相差フィルム製造直後における位相差フィルムの面内位相差値（ｎｍ）と、製造後３０日経過した位相差フィルムの面内位相差値（ｎｍ）との差の絶対値で計測する。さらに、面内位相差値が異なる位相差フィルムの位相差値安定性を比較するため、下記の式（６）で算出される「面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算）」を定義している。
【００７２】
ΔＲ140＝｜Ｒ0（３０）−Ｒ0（０）｜／Ｒ0（０）×１４０ （６）
ここで、ΔＲ140は「面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算）」（単位：ｎｍ）を表し、Ｒ0（３０）は製造後３０日経過した位相差フィルムを測定した面内位相差値（単位：ｎｍ）を表し、Ｒ0（０）は製造直後に測定した面内位相差値（単位：ｎｍ）を表す。
【００７３】
位相差フィルムの面内位相差値は、位相差測定装置を用いて、測定波長５９０ｎｍにて測定される値である。本明細書でいう「製造後における面内位相差値の経時変化が十分に抑制された」状態であるためには、上記のように定義された「面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算）」が１．０ｎｍ以下であることが好ましく、さらに好ましくは０．５ｎｍ以下である。
【００７４】
製造後における「面内位相差値変動（１４０ｎｍ換算）」が１．０ｎｍ以下であれば、その位相差フィルムを用いた液晶表示装置の表示性能が安定する。逆に、製造後における「面内位相差値変動（１４０ｎｍ換算）」が１．０ｎｍを超えると、その位相差フィルムを用いた液晶表示装置の表示性能がばらつき、その視認性を低下させる場合がある。
【００７５】
（横延伸工程後の処理）
上述した熱固定工程（Ｓ２３）を経た後のフィルムは、通常、ロール状に巻き取られる。本発明においては、このような熱固定が施された後の延伸フィルムを温度２０〜２５℃、相対湿度５０〜６０％の環境下に７日間以上養生してもよい。このような養生を施すことにより、位相差値をさらに安定化させることができる。養生を採用する場合は、養生直後の位相差フィルムが製造直後の位相差フィルムとなる。以上の工程を経て、位相差値変動の安定化された位相差フィルムを得ることができる。
【００７６】
（位相差フィルム）
本発明の位相差フィルムの製造方法によって得られる位相差フィルムの膜厚は、特に制限されるものではないが、５〜３５μｍが好ましく、８〜３０μｍがより好ましい。膜厚が３５μｍを超えると、薄膜化の効果が十分に現れない場合がある。また、膜厚が５μｍを下回ると、位相差フィルムにシワなどが発生しやすくなり、巻き取りや貼合時の取り扱い性に劣る場合がある。
【００７７】
この位相差フィルムにおいて、面内の位相差値Ｒ0は、７０〜４００ｎｍが好ましく、８０〜３３０ｎｍがより好ましい。厚み方向の位相差値Ｒthは、２８〜２４０ｎｍが好ましい。またＮz係数は、通常０．９〜２の範囲となるが、０．９５〜１．５の範囲にあることが好ましい。これらの範囲から、適用される液晶表示装置に要求される特性に合わせて、適宜選択すればよい。
【００７８】
なお、フィルムの面内遅相軸方向の屈折率をｎx、面内進相軸方向（遅相軸と面内で直交する方向）の屈折率をｎy、厚み方向の屈折率をｎz、そして厚みをｄとしたときに、面内の位相差値Ｒ0、厚み方向の位相差値Ｒth、およびＮz係数は、それぞれ下式（Ｉ）、（ＩＩ）、および（ＩＩＩ）で定義される。
【００７９】
Ｒ0＝（ｎx−ｎy）×ｄ （Ｉ）
Ｒth＝〔(ｎx＋ｎy)／２−ｎz〕×ｄ （ＩＩ）
Ｎz＝（ｎx−ｎz）／（ｎx−ｎy） （ＩＩＩ）
また、これらの式（Ｉ）、（ＩＩ）および（ＩＩＩ）から、Ｎz係数と面内の位相差値Ｒ0および厚み方向の位相差値Ｒthとの関係は、次の式（ＩＶ）で表すことができる。
【００８０】
Ｎz＝Ｒth／Ｒ0＋０.５ （ＩＶ）
このような本発明の方法で製造された位相差フィルムを１／４波長板として用いる場合、その面内位相差値Ｒ0は、７０〜１６０ｎｍの範囲にあることが好ましく、さらには８０〜１５０ｎｍの範囲にあることがより好ましい。１／４波長板は、直線偏光で入射する光を、円偏光をはじめとする楕円偏光に、また円偏光をはじめとする楕円偏光で入射する光を直線偏光に、それぞれ変換して出射する機能を有する。一方、この位相差フィルムを１／２波長板として用いる場合、その面内位相差値Ｒ0は、２４０〜４００ｎｍの範囲にあることが好ましく、さらには２６０〜３３０ｎｍの範囲にあることがより好ましい。１／２波長板は、直線偏光の向きを回転させる機能を有する。
【実施例】
【００８１】
以下、実施例を示して本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの例によって限定されるものではない。例中、含有量を表す％は、特記ないかぎり重量基準である。また、膜厚プロファイルの測定、フィルム厚みの測定、位相差値およびＮz係数の測定、ならびに時間経過による面内位相差値変動の測定は、次に示す方法で行った。
【００８２】
＜膜厚プロファイルの測定＞
未延伸の原反フィルム（縦延伸工程を行う前の原反フィルム）を幅方向にカッティングし、厚み計ＫＧ６０１Ｂ（アンリツ社製）を用いて、連続的に膜厚を測定し、膜厚プロファイルを求めた。
【００８３】
＜未延伸の原反フィルムの厚みの測定＞
上記の方法で得られた膜厚プロファイルより、その平均値を算出し、原反フィルム厚みとした。
【００８４】
＜位相差フィルムの厚みの測定＞
デジタルマイクロメーターＭＨ−１５Ｍ（（株）ニコン製）を用いて測定した。
【００８５】
＜位相差値Ｒ0、ＲthおよびＮz係数の測定＞
位相差測定装置ＲＥＴＳ（大塚電子（株）製）を用いて、測定波長５９０ｎｍで測定した。なお、Ｒth（０）は製造直後に測定した厚み方向の位相差値（単位：ｎｍ）を表す。
【００８６】
＜時間経過による面内位相差値変動の測定＞
製造直後の面内位相差値Ｒ0（０）および製造から３０日経過後の面内位相差値Ｒ0（３０）を測定し、前記式（６）によりΔＲ140（面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算））（単位：ｎｍ）を算出した。
【００８７】
＜実施例１＞
メルトフローレートが８ｇ／１０分であり、アイソタクチックの立体規則性を有するプロピレンランダム共重合体（エチレン含有量：４．６％）を樹脂温度２５０℃となるように６５ｍｍφ押出機にて溶融混練し、８００ｍｍ幅のＴダイリップより押出して、未延伸フィルム（原反フィルム）を作製した。この未延伸フィルムを幅方向にカッティングし、上記の方法で膜厚プロファイルを求めた。厚みの平均値は１１０μｍであり、この膜厚プロファイルにおける凸部膜厚の平均値と凹部膜厚の平均値との差は０．４μｍであった。
【００８８】
この未延伸フィルムを、テンター延伸機でロングスパン延伸法にて縦延伸した（縦延伸工程）。入口ライン速度を３ｍ／分とし、温度が１２５℃に調節された１ｍの保温ゾーンに通し、続いて、温度が１２５℃に調節された延伸ゾーンに通し、延伸倍率が１．５倍となるように延伸した。
【００８９】
なお、各ゾーンを通過するフィルム温度を、各ゾーンの中央および出口にて放射温度計で測定したところ、いずれのゾーンとも設定温度と等しい値を示した。よって、今後温度制御は各温度制御ゾーンの設定温度で表す。
【００９０】
次いで、上記のようにして縦延伸されたフィルムに、テンター延伸機で横延伸工程を施した。具体的には、縦延伸されたフィルムの走行速度を２ｍ／分とし、まず温度が１２６℃に調節された１ｍの保温ゾーンに通し（保温工程）、続いて、温度が１１６℃に調節された２ｍの横延伸ゾーンで延伸倍率が４．４倍となるように延伸し（横延伸処理工程）、さらに温度が１００℃に調節された１ｍの熱固定ゾーンを通し（熱固定工程）、得られた延伸フィルム（位相差フィルム）をロール状に巻き取った。なお、保温ゾーンおよび熱固定ゾーンの滞留時間は双方ともに３０秒となった。ここで採用した条件は、前記式（１）〜（５）のすべてを満たしている。
【００９１】
得られた位相差フィルムについて、面内位相差値Ｒ0（０）、厚み方向位相差値Ｒth（０）、Ｎz係数および厚みｄを測定した。また、位相差値の安定性を評価するため、製造から３０日経過後の面内位相差値Ｒ0（３０）を求め、これと製造直後の面内位相差値Ｒ0（０）とから、式（６）によりΔＲ140（面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算））を算出した。
【００９２】
＜実施例２＞
横延伸の延伸倍率を５．５倍に変更した以外は、実施例１と同様にして位相差フィルムを作製した。ここで採用した条件も、上記式（１）〜（５）のすべてを満たしている。
【００９３】
＜実施例３＞
横延伸処理工程を２段に分け、１段目は、温度が１１６℃に調節された１ｍの延伸ゾーンで延伸倍率が２．２倍となるように延伸し、２段目は、温度が１１０℃に調節された１ｍの延伸ゾーンで延伸倍率が２．０倍となるように延伸し、その他は実施例１と同様にして位相差フィルムを作製した。ここでの横延伸倍率は、１段目と２段目とを経ると、４．４倍となる。ここで採用した条件も、上記の式（１）〜（５）のすべてを満たしている。
【００９４】
＜比較例１＞
保温工程における保温ゾーンの温度を１３６℃とし、横延伸処理工程を温度１３０℃で延伸倍率が４．４倍となるようにした以外は、実施例１と同様にして位相差フィルムを作製した。ここで採用した条件は、上記式（１）、（４）および（５）を満たすものの、式（２）および（３）を満たしていない。
【００９５】
＜比較例２＞
保温工程における保温ゾーンの温度を１３６℃とし、横延伸処理工程を温度１２６℃で延伸倍率が４．４倍となるようにした以外は、実施例１と同様にして位相差フィルムを作製した。ここで採用した条件は、前記式（１）、（４）および（５）を満たすものの、式（２）および（３）を満たしていない。
【００９６】
＜比較例３＞
保温工程における保温ゾーンの温度を１３２℃とし、横延伸処理工程を温度１２２℃で延伸倍率が５．５倍となるようにした以外は、実施例１と同様にして位相差フィルムを作製した。ここで採用した条件は、前記式（１）、（３）、（４）および（５）を満たすものの、式（２）を満たしていない。
【００９７】
以上の実施例１〜３および比較例１〜３で採用した条件を表１に記載した。また、得られた位相差フィルムの物性値と評価結果を表２に示した。表２中、「ΔＲ140」は、前述のとおり、製造直後の面内位相差値Ｒ0（０）と製造から３０日経過後の面内位相差値Ｒ0（３０）とから算出したΔＲ140（面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算））（単位：ｍｍ）である。
【００９８】
【表１】
【００９９】
【表２】
【０１００】
表２に示す結果からわかるように、比較例１〜３の位相差フィルムにおいては、面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算）が１．０ｎｍを超える値となっており、液晶表示装置に用いた場合に表示性能がばらつき、視認性を低下させることがある。
【０１０１】
今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は前記した説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリプロピレン系樹脂からなる位相差フィルムの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、消費電力が低く、低電圧で動作し、軽量でかつ薄型の液晶表示装置が、携帯電話、携帯情報端末、コンピュータ用のモニター、およびテレビ等の情報用表示デバイスとして急速に普及している。このような液晶表示技術の発展に伴い、さまざまなモードの液晶表示装置やそれに用いる光学部材が提案され、応答速度、コントラスト、視野角、および色再現性等の諸特性が改良されている。
【０００３】
たとえば、携帯電話等に代表される反射型、または半透過反射型液晶表示装置を構成する光学部材では、１／４波長板として機能する位相差フィルムや、１／４波長板と１／２波長板とを組み合わせて広帯域で１／４波長板として機能する位相差フィルムを直線偏光板に所定の角度で貼り合わせた楕円偏光板が使用されている。このような位相差フィルムとしては、ポリカーボネート系樹脂の延伸フィルム（たとえば、特許文献１参照）、環状ポリオレフィン系樹脂の延伸フィルム（たとえば、特許文献２参照）が用いられている。
【０００４】
最近では液晶表示装置の薄型化への要求が高まるに伴い、偏光板に代表される光学部材にも、これを構成する光学フィルムの薄膜化が強く求められている。その要求に応える薄膜の位相差フィルムを得る方法として、横一軸延伸による方法がある。しかし、ポリカーボネート系樹脂や環状ポリオレフィン系樹脂では、薄膜で、かつ液晶表示装置に要求される位相差値を合わせるのに必要な高倍率の延伸を行うと、フィルムがその高倍率延伸に耐えられずに破断するため、所望の薄膜品が得られないという問題があった。
【０００５】
そこで、薄膜で、かつ液晶表示装置に要求される位相差値に合わせた位相差フィルムを得るために、縦一軸延伸を採用することが考えられる。しかしこの場合は、高倍率延伸を避けるために、原料である未延伸フィルムも薄膜品を用いる必要があり、また、縦一軸延伸では避けられないネックインにより、得られる位相差フィルムの幅が減少するなど、いずれもコストアップの要因となり、生産性の面で不利である。
【０００６】
一方、ポリプロピレン系樹脂フィルムを延伸して位相差フィルムに用いることも知られている（たとえば、特許文献３参照）。ポリプロピレン系樹脂を用いると、比較的破断伸度が大きいため、高倍率で横一軸延伸することが可能であり、薄膜で、かつ液晶表示装置に要求される位相差値に合わせた位相差フィルムを得ることができる。しかし、ポリプロピレン系樹脂からなる位相差フィルムは、フィルムの結晶状態の変化により、製造後の位相差値が経時的に変動し、実用に供し難い場合があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平５−１００１１４号公報
【特許文献２】特開平１１−１４９０１５号公報
【特許文献３】特開２００７−２８６６１５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の目的は、ポリプロピレン系樹脂からなるフィルムを延伸して位相差フィルムを製造する方法であって、製造後の位相差変動が少ない位相差フィルムの製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の位相差フィルムの製造方法は、ポリプロピレン系樹脂からなる長尺状の原反フィルムを１１０〜１４０℃の範囲内の温度Ｔｍｓで１．１〜２倍の延伸倍率に縦延伸する縦延伸工程と、当該縦延伸工程の後、得られる縦延伸フィルムを横延伸する横延伸工程と、を有し、当該横延伸工程は、当該縦延伸フィルムを温度Ｔｃで１０〜１２０秒間保温する保温工程と、当該縦延伸フィルムを温度Ｔｔｓで３〜６倍の延伸倍率に横延伸する横延伸処理工程と、横延伸されたフィルムを９０〜１５０℃の温度で１０〜１２０秒間保持して熱固定する熱固定工程と、をこの順で行い、保温工程の温度Ｔｃは、縦延伸工程の温度Ｔｍｓの−５℃以上でかつ＋５℃以下の温度であり、横延伸処理工程の温度Ｔｔｓは、縦延伸工程の温度Ｔｍｓより低い温度である。
【００１０】
本発明において、横延伸処理工程の温度Ｔｔｓは、縦延伸工程の温度Ｔｍｓの−２０℃以上の温度であることが好ましく、上記横延伸工程は、上記縦延伸フィルムをその長手方向に速度１〜１０ｍ／分で走行させながら行うことが好ましい。
【００１１】
また、本発明において、上記ポリプロピレン系樹脂は、１０重量％以下のエチレンユニットを含有するプロピレンとエチレンとの共重合体であることが好ましい。
【００１２】
また、本発明において、上記原反フィルムは、その長手方向に対して直交する幅方向において、所定の長さ分連続的に測定した膜厚プロファイルの凸部膜厚の平均値と凹部膜厚の平均値との差が１μｍ以下であることが好ましい。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、製造後における面内位相差値の経時変化が十分に抑制されたポリプロピレン系樹脂からなる位相差フィルムを製造することができる。このような面内位相差値の経時変化が小さい位相差フィルムを用いることにより、液晶表示装置の表示性能の安定性を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の位相差フィルムの製造方法を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、図面を参照して本発明のポリプロピレン系樹脂からなる位相差フィルムの製造方法の好ましい実施形態を詳細に説明する。
【００１６】
図１は、本発明の位相差フィルムの製造方法を示すフローチャートである。図１に示すように、本発明の位相差フィルムの製造方法は、ポリプロピレン系樹脂からなる長尺状の原反フィルムを縦延伸する縦延伸工程（Ｓ１０）と、縦延伸工程の後、当該原反フィルムを横延伸する横延伸工程（Ｓ２０）とを有する。横延伸工程（Ｓ２０）では、縦延伸工程（Ｓ１０）で得られる縦延伸フィルムを保温する保温工程（Ｓ２１）と、当該縦延伸フィルムを横延伸する横延伸処理工程（Ｓ２２）と、横延伸されたフィルムを熱固定する熱固定工程（Ｓ２３）とをこの順に行う。本明細書においては、縦延伸工程（Ｓ１０）前の原反フィルムを、「未延伸フィルム」ともいう。
【００１７】
（ポリプロピレン系樹脂）
本発明の位相差フィルムの製造方法に用いる原反フィルムを形成するポリプロピレン系樹脂は、プロピレンの単独重合体で構成することができるほか、プロピレンを主体とし、それと共重合可能なコモノマーを少量、たとえば２０重量％以下、好ましくは１０重量％以下の割合で共重合させたものであってもよい。共重合体とする場合、コモノマーの量は、好ましくは１重量％以上である。
【００１８】
プロピレンに共重合されるコモノマーは、たとえば、エチレンや、炭素原子数４〜２０のα−オレフィンであることができる。この場合のα−オレフィンとして具体的には、次のようなものを挙げることができる。１−ブテン、２−メチル−１−プロペン（以上Ｃ4）；１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン（以上Ｃ5）；１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン（以上Ｃ6）；１−ヘプテン、２−メチル−１−ヘキセン、２，３−ジメチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ペンテン、２−メチル−３−エチル−１−ブテン（以上Ｃ7）；１−オクテン、５−メチル−１−ヘプテン、２−エチル−１−ヘキセン、３，３−ジメチル−１−ヘキセン、２−メチル−３−エチル−１−ペンテン、２，３，４−トリメチル−１−ペンテン、２−プロピル−１−ペンテン、２，３−ジエチル−１−ブテン（以上Ｃ8）；１−ノネン（Ｃ9）；１−デセン（Ｃ10）；１−ウンデセン（Ｃ11）；１−ドデセン（Ｃ12）；１−トリデセン（Ｃ13）；１−テトラデセン（Ｃ14）；１−ペンタデセン（Ｃ15）；１−ヘキサデセン（Ｃ16）；１−ヘプタデセン（Ｃ17）；１−オクタデセン（Ｃ18）；１−ノナデセン（Ｃ19）など。
【００１９】
α−オレフィンの中で好ましいものは、炭素原子数４〜１２のα−オレフィンであり、具体的には、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン；１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン；１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン；１−ヘプテン、２−メチル−１−ヘキセン、２，３−ジメチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ペンテン、２−メチル−３−エチル−１−ブテン；１−オクテン、５−メチル−１−ヘプテン、２−エチル−１−ヘキセン、３，３−ジメチル−１−ヘキセン、２−メチル−３−エチル−１−ペンテン、２，３，４−トリメチル−１−ペンテン、２−プロピル−１−ペンテン、２，３−ジエチル−１−ブテン；１−ノネン；１−デセン；１−ウンデセン；１−ドデセンなどを挙げることができる。共重合性の観点からは、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、および１−オクテンが好ましく、とりわけ１−ブテン、および１−ヘキセンがより好ましい。
【００２０】
共重合体は、ランダム共重合体であってもよいし、ブロック共重合体であってもよい。原反フィルムを構成する好ましい共重合体として、プロピレン／エチレン共重合体やプロピレン／１−ブテン共重合体を挙げることができる。プロピレン／エチレン共重合体やプロピレン／１−ブテン共重合体において、エチレンユニットの含量や１−ブテンユニットの含量は、たとえば、「高分子分析ハンドブック」（１９９５年、紀伊国屋書店発行）の第６１６頁に記載されている方法により赤外線（ＩＲ）スペクトル測定を行い、求めることができる。
【００２１】
位相差フィルムとしての透明度や加工性を上げる観点からは、プロピレンを主体とし、任意の不飽和炭化水素とのランダム共重合体にするのが好ましい。中でもエチレンとの共重合体が好ましい。共重合体とする場合、プロピレン以外の不飽和炭化水素類は、その共重合割合を１〜１０重量％の範囲内にするのが有利であり、より好ましい共重合割合は３〜７重量％の範囲内である。プロピレン以外の不飽和炭化水素類のユニットを１重量％以上とすることで、加工性や透明性を上げる効果が出てくる傾向にある。一方、その割合が１０重量％を超えると、樹脂の融点が下がり、耐熱性が悪くなる傾向にあり、特にコモノマーの割合が２０重量％を超えるとその傾向が顕著になるので好ましくない。本発明の位相差フィルムの製造方法においては、１０重量％以下のエチレンユニットを含有するプロピレンとエチレンとの共重合体からなるポリプロピレン系樹脂の原反フィルムが好適に用いられる。なお、２種類以上のコモノマーとポリプロピレンとの共重合体とする場合には、その共重合体に含まれる全てのコモノマーに由来するユニットの合計含量が、上記範囲であることが好ましい。
【００２２】
本発明の位相差フィルムの製造方法に用いる原反フィルムを形成するポリプロピレン系樹脂は、公知の重合用触媒を用いて、プロピレンを単独重合する方法や、プロピレンと他の共重合性コモノマーとを共重合する方法によって製造することができる。公知の重合用触媒としては、たとえば、次のようなものを挙げることができる。
【００２３】
（１）マグネシウム、チタン、およびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分からなるＴｉ−Ｍｇ系触媒、
（２）マグネシウム、チタン、およびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物と、必要に応じて電子供与性化合物等の第三成分とを組み合わせた触媒系、
（３）メタロセン系触媒など。
【００２４】
これら触媒系の中でも、本発明の位相差フィルムに用いるポリプロピレン系樹脂の製造においては、マグネシウム、チタン、およびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物と電子供与性化合物とを組み合わせたものが、最も一般的に使用できる。より具体的には、有機アルミニウム化合物として好ましくは、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリエチルアルミニウムとジエチルアルミニウムクロライドの混合物、テトラエチルジアルモキサンなどが挙げられ、電子供与性化合物として好ましくは、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルプロピルジメトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルエチルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシランなどが挙げられる。
【００２５】
一方、マグネシウム、チタン、およびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分としては、たとえば、特開昭６１−２１８６０６号公報、特開昭６１−２８７９０４号公報、特開平７−２１６０１７号公報などに記載の触媒系が挙げられ、またメタロセン系触媒としては、たとえば、特許第２５８７２５１号公報、特許第２６２７６６９号公報、特許第２６６８７３２号公報などに記載の触媒系が挙げられる。
【００２６】
ポリプロピレン系樹脂は、たとえばヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレンのような炭化水素化合物に代表される不活性溶剤を用いる溶液重合法、液状のモノマーを溶剤として用いる塊状重合法、気体のモノマーをそのまま重合させる気相重合法などによって、製造することができる。これらの方法による重合は、バッチ式で行ってもよいし、連続式で行ってもよい。
【００２７】
ポリプロピレン系樹脂の立体規則性は、アイソタクチック、シンジオタクチック、またはアタクチックのいずれであってもよい。本発明においては、耐熱性の点から、シンジオタクチックまたはアイソタクチックのポリプロピレン系樹脂が好ましく用いられる。
【００２８】
本発明の位相差フィルムの製造方法に用いる原反フィルムを形成するポリプロピレン系樹脂は、ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎで測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）が、０．１〜２００ｇ／１０分、特に０．５〜５０ｇ／１０分の範囲にあることが好ましい。ＭＦＲがこの範囲にあるポリプロピレン系樹脂を用いることにより、押出機に大きな負荷をかけることなく均一なフィルム状物を得ることができる。
【００２９】
このポリプロピレン系樹脂は、本発明の効果を阻害しない範囲で、公知の添加物が配合されていてもよい。添加物としては、たとえば酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、滑剤、造核剤、防曇剤、アンチブロッキング剤などを挙げることができる。酸化防止剤としては、たとえばフェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤、ヒンダードアミン系光安定剤などが挙げられ、また、１分子中にたとえば、フェノール系の酸化防止機構とリン系の酸化防止機構とを併せ持つユニットを有する複合型の酸化防止剤も用いることができる。紫外線吸収剤としては、たとえば２−ヒドロキシベンゾフェノン系やヒドロキシフェニルベンゾトリアゾール系のような紫外線吸収剤、ベンゾエート系の紫外線遮断剤などが挙げられる。帯電防止剤は、ポリマー型、オリゴマー型、モノマー型のいずれであってもよい。滑剤としては、エルカ酸アミドやオレイン酸アミドのような高級脂肪酸アミド、ステアリン酸のような高級脂肪酸およびその塩などが挙げられる。造核剤としては、たとえばソルビトール系造核剤、有機リン酸塩系造核剤、ポリビニルシクロアルカンのような高分子系造核剤などが挙げられる。アンチブロッキング剤としては、球状、またはそれに近い形状の微粒子が、無機系、有機系を問わず使用できる。これらの添加物は、複数種が併用されてもよい。
【００３０】
本発明の位相差フィルムの製造方法に用いるポリプロピレン系樹脂の原反フィルムは、ポリプロピレン系樹脂を、任意の方法で製膜して長尺状の未延伸フィルムとしたものである。たとえば溶融樹脂からの押出成形法、有機溶剤に溶解させた樹脂を平板上に流延し、溶剤を除去して製膜する溶剤キャスト法などによって、面内位相差が実質的にないポリプロピレン系樹脂の長尺状の原反フィルムを得ることができる。この中では、溶融樹脂からの押出成形法によるものが、生産性の観点から好ましく用いられる。
【００３１】
原反フィルムを製造する方法の例として、上記押出成形による製膜法について説明する。ポリプロピレン系樹脂は、押出機中でスクリューの回転によって溶融混練され、Ｔダイからシート状に押出される。押出される溶融状シートの温度は１８０〜３００℃の範囲内とすることが好ましく、２３０〜２７０℃の範囲内とすることがより好ましい。このときの溶融状シートの温度が１８０℃を下回ると、延展性が十分でなく、得られる未延伸フィルムの厚みが不均一になり、これを用いると位相差ムラのある位相差フィルムが製造される場合がある。また、その温度が３００℃を超えると、樹脂の劣化や分解が起こりやすく、シート中に気泡が生じたり、炭化物が含まれたりする場合がある。
【００３２】
押出機は、単軸押出機であっても二軸押出機であってもよい。たとえば単軸押出機の場合は、スクリューの長さＬと直径Ｄの比であるＬ／Ｄが２４〜３６程度、樹脂供給部におけるねじ溝の空間容積と樹脂計量部におけるねじ溝の空間容積との比（前者／後者）である圧縮比が１．５〜４程度であって、フルフライトタイプ、バリアタイプ、さらにマドック型の混練部分を有するタイプ等のスクリューを用いることができる。ポリプロピレン系樹脂の劣化や分解を抑制し、均一に溶融混練するという観点からは、Ｌ／Ｄが２８〜３６で、圧縮比が２．５〜３．５であるバリアタイプのスクリューを用いることが好ましい。また、ポリプロピレン系樹脂の劣化や分解を可及的に抑制するため、押出機内は、窒素雰囲気、または真空にすることが好ましい。さらに、ポリプロピレン系樹脂が劣化したり分解したりすることで生じる揮発ガスを取り除くため、押出機の先端に１〜５ｍｍφのオリフィスを設け、押出機先端部分の樹脂圧力を高めることも好ましい。オリフィスの押出機先端部分の樹脂圧力を高めるとは、先端での背圧を高めることを意味しており、これにより押出の安定性を向上させることができる。用いるオリフィスの直径は、より好ましくは２〜４ｍｍφである。
【００３３】
押出に使用されるＴダイは、樹脂の流路表面に微小な段差や傷のないものが好ましく、また、そのリップ部分は、溶融したポリプロピレン系樹脂との摩擦係数の小さい材料でめっきまたはコーティングされ、さらにリップ先端が０．３ｍｍφ以下に研磨されたシャープなエッジ形状のものが好ましい。摩擦係数の小さい材料としては、タングステンカーバイド系やフッ素系の特殊めっきなどが挙げられる。このようなＴダイを用いることにより、目ヤニの発生を抑制でき、同時にダイラインを抑制できるので、外観の均一性に優れる樹脂フィルムが得られる。このＴダイは、マニホールドがコートハンガー形状であって、かつ以下の条件（１）または（２）を満たすことが好ましく、さらには条件（３）または（４）を満たすことがより好ましい。
【００３４】
（１）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ未満：Ｔダイの厚み方向長さ＞１８０ｍｍ、
（２）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ以上：Ｔダイの厚み方向長さ＞２２０ｍｍ、
（３）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ未満：Ｔダイの高さ方向長さ＞２５０ｍｍ、
（４）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ以上：Ｔダイの高さ方向長さ＞２８０ｍｍ。
【００３５】
このような条件を満たすＴダイを用いることにより、Ｔダイ内部での溶融状ポリプロピレン系樹脂の流れを整えることができ、かつ、リップ部分でも厚みムラを抑えながら押出すことができるため、より厚み精度に優れ、位相差のより均一な原反フィルムを得ることができる。
【００３６】
さらには、ポリプロピレン系樹脂の吐出量を一定に制御することで、未延伸フィルムの膜厚のバラツキ範囲を低減する観点から、押出機とＴダイとの間にアダプターを介してギアポンプやリーフディスクフィルターを取り付けることが好ましい。これにより、未延伸フィルムの長尺方向における膜厚のバラツキを低減させることができる。
【００３７】
Ｔダイから押出された溶融状シートは、金属製冷却ロール（チルロールまたはキャスティングロールともいう）と、その金属製冷却ロールの周方向に圧接して回転する弾性体を含むタッチロールとの間に、挟圧させて冷却固化することで、所望のフィルムを得ることができる。この際、タッチロールは、ゴム等の弾性体がそのまま表面となっているものでもよいし、弾性体ロールの表面を金属スリーブからなる外筒で被覆したものでもよい。弾性体ロールの表面が金属スリーブからなる外筒で被覆されたタッチロールを用いる場合は、通常、金属製冷却ロールとタッチロールの間に、ポリプロピレン系樹脂の溶融状シートを直接挟んで冷却する。一方、表面が弾性体となっているタッチロールを用いる場合は、ポリプロピレン系樹脂の溶融状シートとタッチロールの間に熱可塑性樹脂の二軸延伸フィルムを介在させて挟圧することもできる。
【００３８】
ポリプロピレン系樹脂の溶融状シートを、前記のような冷却ロールとタッチロールとで挟んで冷却固化させるにあたり、冷却ロールとタッチロールは、いずれもその表面温度を低くしておき、溶融状シートを急冷させる必要がある。たとえば、両ロールの表面温度は０〜３０℃の範囲に調整されることが好ましい。これらの表面温度が３０℃を超えると、溶融状シートの冷却固化に時間がかかるため、ポリプロピレン系樹脂中の結晶成分が成長してしまい、得られるフィルムは透明性に劣るものとなることがある。ロールの表面温度は、好ましくは３０℃未満、さらに好ましくは２５℃未満である。一方、ロールの表面温度が０℃を下回ると、金属製冷却ロールの表面に結露して水滴が付着し、フィルムの外観を悪化させる傾向が出てくることがある。
【００３９】
使用する金属製冷却ロールは、その表面状態がポリプロピレン系樹脂フィルム（未延伸フィルム）の表面に転写されるため、その表面に凹凸があると、得られるポリプロピレン系樹脂フィルムの厚み精度を低下させる場合がある。そこで、金属製冷却ロールの表面は可能な限り鏡面状態であることが好ましい。具体的には、金属製冷却ロールの表面の粗度は、最大高さの標準数列で表して０．３Ｓ以下であることが好ましく、さらには０．１〜０．２Ｓであることがより好ましい。
【００４０】
また、金属製冷却ロールの回転ムラに由来する未延伸フィルムの膜厚のバラツキを低減するため、精密減速機を備えたモーターを設置するのが好ましい。精密減速機を設置することで、冷却ロール回転ムラを回転速度の±０．５％以内に調整することが可能となり、長尺方向の膜厚のバラツキ範囲を低減することができる。
【００４１】
金属製冷却ロールとニップ部分を形成するタッチロールは、その弾性体における表面硬度が、ＪＩＳ Ｋ ６３０１に規定されるスプリング式硬さ試験（Ａ形）で測定される値として、６５〜８０であることが好ましく、さらには７０〜８０であることがより好ましい。このような表面硬度のゴムロールを用いることにより、溶融状シートにかかる線圧を均一に維持することが容易となり、かつ、金属製冷却ロールとタッチロールとの間に溶融状シートのバンク（樹脂溜り）を作ることなくフィルムに成形することが容易となる。
【００４２】
溶融状シートを挟圧するときの圧力（線圧）は、金属製冷却ロールに対してタッチロールを押し付ける圧力により決まる。線圧は、５０〜３００Ｎ／ｃｍとするのが好ましく、さらには１００〜２５０Ｎ／ｃｍとするのがより好ましい。線圧を前記範囲とすることにより、バンクを形成することなく、一定の線圧を維持しながらポリプロピレン系樹脂からなる原反フィルムを製造することが容易となる。
【００４３】
金属製冷却ロールとタッチロールとの間で、ポリプロピレン系樹脂の溶融状シートとともに熱可塑性樹脂の二軸延伸フィルムを挟圧する場合、この二軸延伸フィルムを構成する熱可塑性樹脂は、ポリプロピレン系樹脂と強固に熱融着しない樹脂であればよく、具体的には、ポリエステル、ポリアミド、ポリ塩化ビニル、ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリアクリロニトリルなどを挙げることができる。これらの中でも、湿度や熱などによる寸法変化の少ないポリエステルが最も好ましい。この場合の二軸延伸フィルムの厚みは、通常、５〜５０μｍであり、好ましくは１０〜３０μｍである。
【００４４】
この方法において、Ｔダイのリップから金属製冷却ロールとタッチロールとで挟圧されるまでの距離（エアギャップ）を２００ｍｍ以下とすることが好ましく、さらには１６０ｍｍ以下とすることがより好ましい。Ｔダイから押出された溶融状シートは、リップからロールまでの間引き伸ばされて、配向が生じやすくなる。エアギャップを前記のように短くすることで、配向のより小さいフィルムを得ることができる。エアギャップの下限値は、使用する金属製冷却ロールの径とタッチロールの径、および使用するリップの先端形状により決定され、通常、５０ｍｍ以上である。
【００４５】
この方法でポリプロピレン系樹脂フィルムを製造するときの加工速度は、溶融状シートを冷却固化するために必要な時間により決定される。使用する金属製冷却ロールの径が大きくなると、溶融状シートがその冷却ロールと接触している距離が長くなるため、より高速での製造が可能となる。具体的には、６００ｍｍφの金属製冷却ロールを用いる場合、加工速度は、最大で５〜２０ｍ／分程度となる。
【００４６】
金属製冷却ロールとタッチロールとの間で挟圧された溶融状シートは、ロールとの接触により冷却固化する。そして、必要に応じて端部をスリットした後、巻き取り機に巻き取られてロール状の原反フィルムとなる。この際、原反フィルムを使用するまでの間、その表面を保護するために、その片面または両面に別の熱可塑性樹脂からなる表面保護フィルムを貼り合わせた状態で巻き取ってもよい。ポリプロピレン系樹脂の溶融状シートを熱可塑性樹脂からなる二軸延伸フィルムとともに金属製冷却ロールとタッチロールとの間で挟圧した場合には、その二軸延伸フィルムを一方の表面保護フィルムとすることもできる。
【００４７】
本発明の製造方法で用いるポリプロピレン系樹脂からなる長尺状の原反フィルムは、その幅方向に所定の長さ分連続的に測定した膜厚プロファイルにおける凸部膜厚の平均値と凹部膜厚の平均値との差（膜厚分布）が、１μｍ以下であることが好ましく、０．５μｍ以下であることがより好ましい。ここで、「幅方向」とは、フィルム面内において長手方向に対して垂直な方向を意味する。「長手方向」とは、原反フィルムが押出成形法によって製膜される場合はそのフィルムが押し出される方向、またキャスト法によって製膜される場合はそのフィルムが流延される方向、すなわち機械方向（Ｍａｃｈｉｎｅ Ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）を意味する。また、「凸部膜厚」とは、膜厚プロファイルに現れる膜厚の凸と凹の繰り返しのうち、各凸部における最大膜厚（各凸部の頂点における膜厚）を指し、「凹部膜厚」とは、膜厚プロファイルに現れる膜厚の凸と凹の繰り返しのうち、各凹部における最小膜厚（各凹部の最底点における膜厚）を指す。
【００４８】
本明細書でいう膜厚プロファイルは、未延伸の原反フィルムの任意の一点より幅方向に沿って所定の長さ分連続的に測定されたものである。所定の長さは、未延伸原反フィルムの幅に応じて決定される。幅全体に対して９６％以上であることが好ましく、９９％以上であることがより好ましい。幅が約１３５０ｍｍの未延伸原反フィルムの場合、所定の長さは、たとえば１３００ｍｍである。
【００４９】
膜厚プロファイルの測定方法は、フィルムの膜厚を連続的に測定できる手段であれば特に限定されないが、通常、接触式連続厚み計が用いられる。接触式連続厚み計としては、たとえば、後述する実施例に示した厚み計ＫＧ６０１Ｂ（アンリツ社製）を用いることができる。
【００５０】
上記膜厚プロファイルにおける凸部膜厚の平均値と凹部膜厚の平均値との差が１μｍを超える未延伸原反フィルムを用いると、延伸フィルムの膜厚プロファイルにおける凸部膜厚の平均値と凹部膜厚の平均値との差が大きくなり、得られる位相差フィルムの最大位相差値と最小位相差値の平均値との差も大きくなる。
【００５１】
本発明の位相差フィルムの製造方法に用いるポリプロピレン系樹脂からなる原反フィルムの膜厚は、特に制限されるものではないが、１０〜１４０μｍが好ましく、３０〜１１０μｍがより好ましい。膜厚が１４０μｍを超えると、延伸後に所望の位相差を得ることが難しくなる。また、膜厚が１０μｍを下回ると、延伸後の位相差フィルムにシワなどが発生しやすくなり、巻き取りや貼合時の取り扱い性に劣る場合がある。
【００５２】
（縦延伸工程）
本発明の位相差フィルムの製造方法では、まず、上述のポリプロピレン系樹脂からなる原反フィルムを、温度Ｔｍｓで、かつ１．１〜２倍の範囲の延伸倍率で縦延伸する。このときの温度Ｔｍｓは以下の式（１）を満たす。
【００５３】
１１０℃≦Ｔｍｓ≦１４０℃ （１）
縦延伸方法としては、二つ以上のロールの回転速度差により原反フィルムを延伸する方法や、ロングスパン延伸法が挙げられる。ロングスパン延伸法とは、二対のニップロールとその間にオーブンを有する縦延伸機を用い、該オーブン中で原反フィルムを加熱しながら前記二対のニップロールの回転速度差により延伸する方法である。光学的な均一性が高い位相差フィルムが得られるため、ロングスパン縦延伸法が好ましい。とりわけエアーフローティング方式のオーブンを用いることが好ましい。エアーフローティング方式のオーブンとは、該オーブン中に原反フィルムを導入した際に、該原反フィルムの両面に上部ノズルと下部ノズルから熱風を吹き付けることが可能な構造である。複数の上部ノズルと下部ノズルがフィルムの流れ方向に交互に設置されている。該オーブン中、原反フィルムが前記上部ノズルと下部ノズルのいずれにも接触しないようにしながら、延伸する。
【００５４】
縦延伸工程の温度Ｔｍｓ（上記エアーフローティング方式のオーブンを用いる場合は、当該オーブン中の雰囲気の最高温度）は、未延伸原反フィルムの融点付近の温度が好ましい。具体的には１１０℃〜１４０℃の範囲内の温度、好ましくは１１５℃〜１３５℃の範囲内の温度で縦延伸を行う。この縦延伸温度が１１０℃に満たないと、未延伸原反フィルムに熱が十分に与えられず、フィルムが延伸されるときに応力が不均一にかかり、位相差フィルムとしての軸精度や位相差の均一性に不利な影響を及ぼす場合がある。また、縦延伸温度が１４０℃を超えると、必要以上に熱がフィルムに与えられるために部分的に溶融し、ドローダウンする（下に垂れる）場合がある。オーブンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。
【００５５】
縦延伸の延伸倍率は、１．１〜２倍の範囲内とする。この範囲の縦延伸倍率を採用することにより、その後の横延伸工程を経て、光学的な均一性に優れた位相差フィルムを得ることができる。
【００５６】
（横延伸工程）
横延伸とは、一般に、長尺状のフィルムを幅方向（横方向）に延伸することをいう。本発明では、縦延伸されたフィルムを横延伸する処理を行う。代表的な横延伸の方法としては、テンター法が挙げられる。テンター法は、チャックでフィルム幅方向の両端を固定したフィルムを、オーブン中でチャック間隔を広げながら延伸する方法である。テンター法に用いる延伸機（テンター延伸機）は、通常、保温工程（Ｓ２１）を行うゾーン、横延伸処理工程（Ｓ２２）を行うゾーン、および熱固定工程（Ｓ２３）を行うゾーンにおいて、それぞれの温度を独立に調節できる機構を備えている。このようなテンター延伸機を用いて横延伸工程（Ｓ２０）を行うことにより、軸精度に優れ、かつ均一な位相差を有する位相差フィルムを得ることができる。
【００５７】
＜保温工程＞
本発明の位相差フィルムの製造方法においては、次に、上記のポリプロピレン樹脂からなる長尺状の縦延伸されたフィルムを、下記式（２）を満たす温度Ｔｃで滞留時間１０〜１２０秒の範囲内で保温する（Ｓ２１）。
【００５８】
Ｔｍｓ−５℃≦Ｔｃ≦Ｔｍｓ＋５℃ （２）
テンター延伸機の保温工程を行う保温ゾーンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。
【００５９】
この保温工程（Ｓ２１）での滞留時間は１０〜１２０秒であり、好ましくは３０〜９０秒、さらに好ましくは３０〜６０秒である。滞留時間とは、原反フィルムがテンター延伸機の保温工程（Ｓ２１）を行う保温ゾーン内に存在する時間を意味する。この保温工程（Ｓ２１）での滞留時間が１０秒に満たないと、縦延伸後のフィルムに熱が十分に与えられず、続く横延伸処理工程（Ｓ２２）でフィルムが横延伸されるときに応力が不均一にかかり、位相差フィルムとしての軸精度や位相差の均一性に不利な影響を及ぼす場合がある。また、その滞留時間が１２０秒を超えると、縦延伸後のフィルムに与えられる熱が必要以上に多くなるため、フィルムが部分的に溶融し、ドローダウンする（下に垂れる）場合がある。
【００６０】
＜横延伸処理工程＞
本発明の位相差フィルムの製造方法においては、縦延伸され、保温された後のフィルムを、次に、下記式（３）を満たす温度Ｔｔｓで３〜６倍の延伸倍率で横方向に延伸する（Ｓ２２）。
【００６１】
Ｔｔｓ＜Ｔｍｓ （３）
テンター延伸機の延伸工程を行うゾーンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。
【００６２】
この横延伸処理工程（Ｓ２２）での延伸倍率は、３〜６倍の範囲から、必要とする位相差値に合わせて適宜選択すればよい。縦延伸工程（Ｓ１０）の延伸倍率に比べ、横延伸処理工程（Ｓ２２）の延伸倍率が大きくなることから、横方向（幅方向）に光軸が発現され、この方向が遅相軸となる。横延伸処理工程（Ｓ２２）の延伸倍率を３倍以上とすることにより、軸精度に優れ、かつ均一な位相差を有する位相差フィルムを得ることができる。一方、このときの延伸倍率が６倍を超えると、位相差値の均一性が損なわれる場合があり、本発明の製造方法による位相差変動の抑制効果が現れず、逆に常温下での位相差変動が大きくなる場合もある。
【００６３】
本発明における横延伸処理工程（Ｓ２２）の延伸温度Ｔｔｓは、上記式（３）および下記式（４）をともに満たすものであることが好ましい。
【００６４】
Ｔｔｓ≧Ｔｍｓ−２０℃ （４）
また、横延伸処理工程（Ｓ２２）を含む横延伸工程（Ｓ２０）におけるフィルムの走行速度Ｖｔｓは、下記式（５）を満たすものであることが好ましい。
【００６５】
１ｍ／分≦Ｖｔｓ≦１０ｍ／分 （５）
上記式（３）、（４）および（５）を同時に満たす条件で横延伸処理工程（Ｓ２２）を行うことによって、得られる位相差フィルムにおける面内位相差値の経時変化が一層抑制されるという効果が奏される。
【００６６】
＜熱固定工程＞
本発明の位相差フィルムの製造方法においては、次に、上記各工程を経たフィルムを温度９０〜１５０℃、かつ滞留時間１０〜１２０秒の範囲内で熱固定する（Ｓ２３）。横延伸後の熱固定は、テンター延伸機の横延伸処理工程を行うゾーンを通過した延伸フィルムを引き続き、熱固定工程を行うゾーンを通過させることにより行うことができる。また、滞留時間とは、延伸フィルムがテンター延伸機の熱固定工程を行うゾーン内に存在する時間を意味する。テンター延伸機の熱固定工程を行うゾーンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。
【００６７】
熱固定工程は、延伸されたフィルムの位相差値や光軸等、光学的特性の安定性を効果的に確保するために実施される。この工程では、横延伸処理工程（Ｓ２２）におけるフィルムの幅をそのまま保持した状態で、所定の熱固定温度のゾーンに通過させる。
【００６８】
熱固定温度は、９０℃〜１５０℃であり、９０℃〜１２０℃が好ましい。熱固定温度が９０℃に満たないと、熱安定性に劣り、たとえば、高温環境下で位相値の変動が生じる場合がある。また、１５０℃を超えると、必要以上の熱がフィルムに加わり、本発明の製造方法による位相差変動の抑制効果が現れず、逆に常温下での位相差変動が過大になる場合がある。
【００６９】
縦延伸工程（Ｓ１０）における延伸温度Ｔｍｓの設定と、横延伸工程（Ｓ２０）の保温工程（Ｓ２１）における温度Ｔｃの設定および横延伸処理工程（Ｓ２２）における温度Ｔｔｓの設定は、上記式（１）、（２）および（３）を満たす範囲内であれば特に制限されない。たとえば、上記式（１）、（２）および（３）を満たす特定温度の一定値であってもよいし、傾斜した温度勾配であってもよい。また、熱処理装置の温度設定区域に対応した段階的な温度変化であってもよい。
【００７０】
縦延伸工程（Ｓ１０）における延伸温度Ｔｍｓと、横延伸工程（Ｓ２０）の保温工程（Ｓ２１）における温度Ｔｃおよび横延伸処理工程（Ｓ２２）における温度Ｔｔｓが前記式（１）、（２）および（３）で規定される範囲を超えると、製造された位相差フィルムの位相差値変動が十分抑制されず、位相差値が安定しない場合がある。
【００７１】
（位相差値変動）
本明細書において、「製造後における面内位相差値変動」は、位相差フィルム製造直後における位相差フィルムの面内位相差値（ｎｍ）と、製造後３０日経過した位相差フィルムの面内位相差値（ｎｍ）との差の絶対値で計測する。さらに、面内位相差値が異なる位相差フィルムの位相差値安定性を比較するため、下記の式（６）で算出される「面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算）」を定義している。
【００７２】
ΔＲ140＝｜Ｒ0（３０）−Ｒ0（０）｜／Ｒ0（０）×１４０ （６）
ここで、ΔＲ140は「面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算）」（単位：ｎｍ）を表し、Ｒ0（３０）は製造後３０日経過した位相差フィルムを測定した面内位相差値（単位：ｎｍ）を表し、Ｒ0（０）は製造直後に測定した面内位相差値（単位：ｎｍ）を表す。
【００７３】
位相差フィルムの面内位相差値は、位相差測定装置を用いて、測定波長５９０ｎｍにて測定される値である。本明細書でいう「製造後における面内位相差値の経時変化が十分に抑制された」状態であるためには、上記のように定義された「面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算）」が１．０ｎｍ以下であることが好ましく、さらに好ましくは０．５ｎｍ以下である。
【００７４】
製造後における「面内位相差値変動（１４０ｎｍ換算）」が１．０ｎｍ以下であれば、その位相差フィルムを用いた液晶表示装置の表示性能が安定する。逆に、製造後における「面内位相差値変動（１４０ｎｍ換算）」が１．０ｎｍを超えると、その位相差フィルムを用いた液晶表示装置の表示性能がばらつき、その視認性を低下させる場合がある。
【００７５】
（横延伸工程後の処理）
上述した熱固定工程（Ｓ２３）を経た後のフィルムは、通常、ロール状に巻き取られる。本発明においては、このような熱固定が施された後の延伸フィルムを温度２０〜２５℃、相対湿度５０〜６０％の環境下に７日間以上養生してもよい。このような養生を施すことにより、位相差値をさらに安定化させることができる。養生を採用する場合は、養生直後の位相差フィルムが製造直後の位相差フィルムとなる。以上の工程を経て、位相差値変動の安定化された位相差フィルムを得ることができる。
【００７６】
（位相差フィルム）
本発明の位相差フィルムの製造方法によって得られる位相差フィルムの膜厚は、特に制限されるものではないが、５〜３５μｍが好ましく、８〜３０μｍがより好ましい。膜厚が３５μｍを超えると、薄膜化の効果が十分に現れない場合がある。また、膜厚が５μｍを下回ると、位相差フィルムにシワなどが発生しやすくなり、巻き取りや貼合時の取り扱い性に劣る場合がある。
【００７７】
この位相差フィルムにおいて、面内の位相差値Ｒ0は、７０〜４００ｎｍが好ましく、８０〜３３０ｎｍがより好ましい。厚み方向の位相差値Ｒthは、２８〜２４０ｎｍが好ましい。またＮz係数は、通常０．９〜２の範囲となるが、０．９５〜１．５の範囲にあることが好ましい。これらの範囲から、適用される液晶表示装置に要求される特性に合わせて、適宜選択すればよい。
【００７８】
なお、フィルムの面内遅相軸方向の屈折率をｎx、面内進相軸方向（遅相軸と面内で直交する方向）の屈折率をｎy、厚み方向の屈折率をｎz、そして厚みをｄとしたときに、面内の位相差値Ｒ0、厚み方向の位相差値Ｒth、およびＮz係数は、それぞれ下式（Ｉ）、（ＩＩ）、および（ＩＩＩ）で定義される。
【００７９】
Ｒ0＝（ｎx−ｎy）×ｄ （Ｉ）
Ｒth＝〔(ｎx＋ｎy)／２−ｎz〕×ｄ （ＩＩ）
Ｎz＝（ｎx−ｎz）／（ｎx−ｎy） （ＩＩＩ）
また、これらの式（Ｉ）、（ＩＩ）および（ＩＩＩ）から、Ｎz係数と面内の位相差値Ｒ0および厚み方向の位相差値Ｒthとの関係は、次の式（ＩＶ）で表すことができる。
【００８０】
Ｎz＝Ｒth／Ｒ0＋０.５ （ＩＶ）
このような本発明の方法で製造された位相差フィルムを１／４波長板として用いる場合、その面内位相差値Ｒ0は、７０〜１６０ｎｍの範囲にあることが好ましく、さらには８０〜１５０ｎｍの範囲にあることがより好ましい。１／４波長板は、直線偏光で入射する光を、円偏光をはじめとする楕円偏光に、また円偏光をはじめとする楕円偏光で入射する光を直線偏光に、それぞれ変換して出射する機能を有する。一方、この位相差フィルムを１／２波長板として用いる場合、その面内位相差値Ｒ0は、２４０〜４００ｎｍの範囲にあることが好ましく、さらには２６０〜３３０ｎｍの範囲にあることがより好ましい。１／２波長板は、直線偏光の向きを回転させる機能を有する。
【実施例】
【００８１】
以下、実施例を示して本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの例によって限定されるものではない。例中、含有量を表す％は、特記ないかぎり重量基準である。また、膜厚プロファイルの測定、フィルム厚みの測定、位相差値およびＮz係数の測定、ならびに時間経過による面内位相差値変動の測定は、次に示す方法で行った。
【００８２】
＜膜厚プロファイルの測定＞
未延伸の原反フィルム（縦延伸工程を行う前の原反フィルム）を幅方向にカッティングし、厚み計ＫＧ６０１Ｂ（アンリツ社製）を用いて、連続的に膜厚を測定し、膜厚プロファイルを求めた。
【００８３】
＜未延伸の原反フィルムの厚みの測定＞
上記の方法で得られた膜厚プロファイルより、その平均値を算出し、原反フィルム厚みとした。
【００８４】
＜位相差フィルムの厚みの測定＞
デジタルマイクロメーターＭＨ−１５Ｍ（（株）ニコン製）を用いて測定した。
【００８５】
＜位相差値Ｒ0、ＲthおよびＮz係数の測定＞
位相差測定装置ＲＥＴＳ（大塚電子（株）製）を用いて、測定波長５９０ｎｍで測定した。なお、Ｒth（０）は製造直後に測定した厚み方向の位相差値（単位：ｎｍ）を表す。
【００８６】
＜時間経過による面内位相差値変動の測定＞
製造直後の面内位相差値Ｒ0（０）および製造から３０日経過後の面内位相差値Ｒ0（３０）を測定し、前記式（６）によりΔＲ140（面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算））（単位：ｎｍ）を算出した。
【００８７】
＜実施例１＞
メルトフローレートが８ｇ／１０分であり、アイソタクチックの立体規則性を有するプロピレンランダム共重合体（エチレン含有量：４．６％）を樹脂温度２５０℃となるように６５ｍｍφ押出機にて溶融混練し、８００ｍｍ幅のＴダイリップより押出して、未延伸フィルム（原反フィルム）を作製した。この未延伸フィルムを幅方向にカッティングし、上記の方法で膜厚プロファイルを求めた。厚みの平均値は１１０μｍであり、この膜厚プロファイルにおける凸部膜厚の平均値と凹部膜厚の平均値との差は０．４μｍであった。
【００８８】
この未延伸フィルムを、テンター延伸機でロングスパン延伸法にて縦延伸した（縦延伸工程）。入口ライン速度を３ｍ／分とし、温度が１２５℃に調節された１ｍの保温ゾーンに通し、続いて、温度が１２５℃に調節された延伸ゾーンに通し、延伸倍率が１．５倍となるように延伸した。
【００８９】
なお、各ゾーンを通過するフィルム温度を、各ゾーンの中央および出口にて放射温度計で測定したところ、いずれのゾーンとも設定温度と等しい値を示した。よって、今後温度制御は各温度制御ゾーンの設定温度で表す。
【００９０】
次いで、上記のようにして縦延伸されたフィルムに、テンター延伸機で横延伸工程を施した。具体的には、縦延伸されたフィルムの走行速度を２ｍ／分とし、まず温度が１２６℃に調節された１ｍの保温ゾーンに通し（保温工程）、続いて、温度が１１６℃に調節された２ｍの横延伸ゾーンで延伸倍率が４．４倍となるように延伸し（横延伸処理工程）、さらに温度が１００℃に調節された１ｍの熱固定ゾーンを通し（熱固定工程）、得られた延伸フィルム（位相差フィルム）をロール状に巻き取った。なお、保温ゾーンおよび熱固定ゾーンの滞留時間は双方ともに３０秒となった。ここで採用した条件は、前記式（１）〜（５）のすべてを満たしている。
【００９１】
得られた位相差フィルムについて、面内位相差値Ｒ0（０）、厚み方向位相差値Ｒth（０）、Ｎz係数および厚みｄを測定した。また、位相差値の安定性を評価するため、製造から３０日経過後の面内位相差値Ｒ0（３０）を求め、これと製造直後の面内位相差値Ｒ0（０）とから、式（６）によりΔＲ140（面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算））を算出した。
【００９２】
＜実施例２＞
横延伸の延伸倍率を５．５倍に変更した以外は、実施例１と同様にして位相差フィルムを作製した。ここで採用した条件も、上記式（１）〜（５）のすべてを満たしている。
【００９３】
＜実施例３＞
横延伸処理工程を２段に分け、１段目は、温度が１１６℃に調節された１ｍの延伸ゾーンで延伸倍率が２．２倍となるように延伸し、２段目は、温度が１１０℃に調節された１ｍの延伸ゾーンで延伸倍率が２．０倍となるように延伸し、その他は実施例１と同様にして位相差フィルムを作製した。ここでの横延伸倍率は、１段目と２段目とを経ると、４．４倍となる。ここで採用した条件も、上記の式（１）〜（５）のすべてを満たしている。
【００９４】
＜比較例１＞
保温工程における保温ゾーンの温度を１３６℃とし、横延伸処理工程を温度１３０℃で延伸倍率が４．４倍となるようにした以外は、実施例１と同様にして位相差フィルムを作製した。ここで採用した条件は、上記式（１）、（４）および（５）を満たすものの、式（２）および（３）を満たしていない。
【００９５】
＜比較例２＞
保温工程における保温ゾーンの温度を１３６℃とし、横延伸処理工程を温度１２６℃で延伸倍率が４．４倍となるようにした以外は、実施例１と同様にして位相差フィルムを作製した。ここで採用した条件は、前記式（１）、（４）および（５）を満たすものの、式（２）および（３）を満たしていない。
【００９６】
＜比較例３＞
保温工程における保温ゾーンの温度を１３２℃とし、横延伸処理工程を温度１２２℃で延伸倍率が５．５倍となるようにした以外は、実施例１と同様にして位相差フィルムを作製した。ここで採用した条件は、前記式（１）、（３）、（４）および（５）を満たすものの、式（２）を満たしていない。
【００９７】
以上の実施例１〜３および比較例１〜３で採用した条件を表１に記載した。また、得られた位相差フィルムの物性値と評価結果を表２に示した。表２中、「ΔＲ140」は、前述のとおり、製造直後の面内位相差値Ｒ0（０）と製造から３０日経過後の面内位相差値Ｒ0（３０）とから算出したΔＲ140（面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算））（単位：ｍｍ）である。
【００９８】
【表１】
【００９９】
【表２】
【０１００】
表２に示す結果からわかるように、比較例１〜３の位相差フィルムにおいては、面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算）が１．０ｎｍを超える値となっており、液晶表示装置に用いた場合に表示性能がばらつき、視認性を低下させることがある。
【０１０１】
今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は前記した説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリプロピレン系樹脂からなる長尺状の原反フィルムを１１０〜１４０℃の範囲内の温度Ｔｍｓで１．１〜２倍の延伸倍率に縦延伸する縦延伸工程と、
前記縦延伸工程の後、得られる縦延伸フィルムを横延伸する横延伸工程と、を有し、
前記横延伸工程は、前記縦延伸フィルムを温度Ｔｃで１０〜１２０秒間保温する保温工程と、前記縦延伸フィルムを温度Ｔｔｓで３〜６倍の延伸倍率に横延伸する横延伸処理工程と、横延伸されたフィルムを９０〜１５０℃の温度で１０〜１２０秒間保持して熱固定する熱固定工程と、をこの順で行い、
前記保温工程の温度Ｔｃは、前記縦延伸工程の温度Ｔｍｓの−５℃以上でかつ＋５℃以下の温度であり、
前記横延伸処理工程の温度Ｔｔｓは、前記縦延伸工程の温度Ｔｍｓより低い温度である、位相差フィルムの製造方法。
【請求項２】
前記横延伸処理工程の温度Ｔｔｓは、前記縦延伸工程の温度Ｔｍｓの−２０℃以上の温度であり、
前記横延伸工程は、前記縦延伸フィルムをその長手方向に速度１〜１０ｍ／分で走行させながら行う、請求項１に記載の位相差フィルムの製造方法。
【請求項３】
前記ポリプロピレン系樹脂は、１０重量％以下のエチレンユニットを含有するプロピレンとエチレンとの共重合体である、請求項１または２に記載の位相差フィルムの製造方法。
【請求項４】
前記原反フィルムは、その長手方向に対して直交する幅方向において、所定の長さ分連続的に測定した膜厚プロファイルの凸部膜厚の平均値と凹部膜厚の平均値との差が１μｍ以下である、請求項１〜３のいずれかに記載の位相差フィルムの製造方法。
【請求項１】
ポリプロピレン系樹脂からなる長尺状の原反フィルムを１１０〜１４０℃の範囲内の温度Ｔｍｓで１．１〜２倍の延伸倍率に縦延伸する縦延伸工程と、
前記縦延伸工程の後、得られる縦延伸フィルムを横延伸する横延伸工程と、を有し、
前記横延伸工程は、前記縦延伸フィルムを温度Ｔｃで１０〜１２０秒間保温する保温工程と、前記縦延伸フィルムを温度Ｔｔｓで３〜６倍の延伸倍率に横延伸する横延伸処理工程と、横延伸されたフィルムを９０〜１５０℃の温度で１０〜１２０秒間保持して熱固定する熱固定工程と、をこの順で行い、
前記保温工程の温度Ｔｃは、前記縦延伸工程の温度Ｔｍｓの−５℃以上でかつ＋５℃以下の温度であり、
前記横延伸処理工程の温度Ｔｔｓは、前記縦延伸工程の温度Ｔｍｓより低い温度である、位相差フィルムの製造方法。
【請求項２】
前記横延伸処理工程の温度Ｔｔｓは、前記縦延伸工程の温度Ｔｍｓの−２０℃以上の温度であり、
前記横延伸工程は、前記縦延伸フィルムをその長手方向に速度１〜１０ｍ／分で走行させながら行う、請求項１に記載の位相差フィルムの製造方法。
【請求項３】
前記ポリプロピレン系樹脂は、１０重量％以下のエチレンユニットを含有するプロピレンとエチレンとの共重合体である、請求項１または２に記載の位相差フィルムの製造方法。
【請求項４】
前記原反フィルムは、その長手方向に対して直交する幅方向において、所定の長さ分連続的に測定した膜厚プロファイルの凸部膜厚の平均値と凹部膜厚の平均値との差が１μｍ以下である、請求項１〜３のいずれかに記載の位相差フィルムの製造方法。
【図１】
【公開番号】特開２０１１−１２３２８８（Ｐ２０１１−１２３２８８Ａ）
【公開日】平成２３年６月２３日（２０１１．６．２３）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００９−２８０６９３（Ｐ２００９−２８０６９３）
【出願日】平成２１年１２月１０日（２００９．１２．１０）
【出願人】（０００００２０９３）住友化学株式会社 (8,981)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年６月２３日（２０１１．６．２３）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年１２月１０日（２００９．１２．１０）
【出願人】（０００００２０９３）住友化学株式会社 (8,981)
【Ｆターム（参考）】
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