回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法
【課題】 対向する回路電極間の接続抵抗を低く、且つ、隣り合う回路電極間で絶縁性を十分に向上できる回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法を提供する。
【解決手段】 回路部材の接続構造１０は、回路電極２２が形成された回路部材２０と、回路電極３２が形成された回路部材３０とを備える。回路電極２２，３２が対向するように回路部材２０，３０同士を接続する回路接続部材６０は、本発明の回路接続材料の硬化物からなる。本発明の回路接続材料は、接着剤組成物及び、導電粒子５１の表面５１ａの一部が絶縁性微粒子５２により被覆された被覆粒子５０を含有しており、被覆粒子５０の比重は、導電粒子５１の比重の９７／１００〜９９／１００である。回路電極２２又は回路電極３２は、面積が３０００μｍ２未満のバンプを有する。
【解決手段】 回路部材の接続構造１０は、回路電極２２が形成された回路部材２０と、回路電極３２が形成された回路部材３０とを備える。回路電極２２，３２が対向するように回路部材２０，３０同士を接続する回路接続部材６０は、本発明の回路接続材料の硬化物からなる。本発明の回路接続材料は、接着剤組成物及び、導電粒子５１の表面５１ａの一部が絶縁性微粒子５２により被覆された被覆粒子５０を含有しており、被覆粒子５０の比重は、導電粒子５１の比重の９７／１００〜９９／１００である。回路電極２２又は回路電極３２は、面積が３０００μｍ２未満のバンプを有する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
液晶表示用ガラスパネルには、ＣＯＧ(Chip-On-Glass)実装又はＣＯＦ(Chip-On-Flex)実装等によって液晶駆動用ＩＣが実装される。ＣＯＧ実装では、導電粒子を含む回路接続材料を用いて液晶駆動用ＩＣを直接ガラスパネル上に接合する。ＣＯＦ実装では、金属配線を有するフレキシブルテープに液晶駆動用ＩＣを接合し、導電粒子を含む回路接続材料を用いてそれらをガラスパネルに接合する。
【０００３】
ところが、近年の液晶表示の高精細化に伴い、液晶駆動用ＩＣの回路電極である金バンプは狭ピッチ化、狭面積化しており、そのため、回路接続材料中の導電粒子が隣り合う回路電極間に流出して、ショートを発生させるといった問題がある。また、隣り合う回路電極間に導電粒子が流出すると、金バンプとガラスパネルとの間に捕捉される回路接続材料中の導電粒子数が減少し、対向する回路電極間の接続抵抗が上昇し接続不良を起こすといった問題がある。
【０００４】
そこで、これらの問題を解決する方法として、回路接続材料の少なくとも片面に絶縁性の接着層を形成することで、ＣＯＧ実装又はＣＯＦ実装における接合品質の低下を防ぐ方法（例えば、特許文献１参照）や、導電粒子の全表面を絶縁性の皮膜で被覆する方法（例えば、特許文献２参照）が開発されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平８−２７９３７１号公報
【特許文献２】特許第２７９４００９号公報（図２）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、回路接続部材の片面に絶縁性の接着層を形成する方法では、バンプ面積が３０００μｍ２未満であって、安定した接続抵抗を得るために導電粒子数を増やす場合には、隣り合う回路電極間の絶縁性について未だ改良の余地がある。また、導電粒子の全表面を絶縁性の皮膜で被覆する方法では、対向する回路電極間の接続抵抗が上昇し、安定した電気抵抗が得られないという問題がある。
【０００７】
そこで、本発明は、対向する回路電極間の接続抵抗を十分に低減でき、且つ、隣り合う回路電極間で絶縁性を十分に向上できる回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上述の課題を解決するため、本発明の回路接続材料は、第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成された第二の回路部材と、を第一及び第二の回路電極が対向するように接続するための回路接続材料であって、接着剤組成物及び、導電粒子の表面の一部が絶縁性微粒子により被覆された被覆粒子を含有しており、被覆粒子の比重は、導電粒子の比重の９７／１００〜９９／１００であり、第一の回路電極又は前記第二の回路電極は、面積が３０００μｍ２未満のバンプを有する。別の発明の回路接続材料は、第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成された第二の回路部材と、を第一及び第二の回路電極が対向するように接続するための回路接続材料であって、接着剤組成物及び、導電粒子の表面の一部が絶縁性微粒子により被覆された被覆粒子を含有しており、被覆粒子の比重は、導電粒子の比重の９７／１００〜９９／１００である。
【０００９】
この回路接続材料を、第一及び第二の回路部材の間に介在させ、第一及び第二の回路部材を介して加熱及び加圧し、硬化処理して、回路部材の接続構造を得ると、得られる回路部材の接続構造において、対向する回路電極間の接続抵抗が十分に低減されると共に、隣り合う回路電極間の絶縁性が十分に向上する。
【００１０】
ここで、被覆粒子の比重が導電粒子の比重の９７／１００未満であると、絶縁性微粒子が過剰に導電粒子を被覆することとなる。このため、導電粒子が、対向する回路電極同士を接続しても、回路基板の厚み方向における接続抵抗が増大してしまう。一方、被覆粒子の比重が導電粒子の比重の９９／１００を超えると、導電粒子が絶縁性微粒子によって十分に被覆されなくなる。このため、隣り合う回路電極間の絶縁性、すなわち回路基板の面方向における絶縁性が不十分となってしまう。
【００１１】
また、被覆粒子において、導電粒子の表面の５〜６０％が絶縁性微粒子により被覆されていると好ましい。
【００１２】
導電粒子の表面が５％未満覆われていると、導電粒子が絶縁性微粒子によって十分に被覆されなくなるので、表面が５％以上覆われている場合に比べて、隣り合う回路電極間の絶縁性、すなわち回路基板の面方向における絶縁性が不十分となる。一方、導電粒子の表面が６０％を超えて覆われていると、絶縁性微粒子が過剰に導電粒子を被覆するので、導電粒子が、対向する回路電極間を接続しても、表面が６０％以下覆われている場合に比べて、回路基板の厚み方向における接続抵抗が増大する。
【００１３】
また、絶縁性微粒子の平均粒径は、導電粒子の平均粒径の１／４０〜１／１０であると好ましい。
【００１４】
絶縁性微粒子の平均粒径が上記範囲内にあれば、平均粒径が当該範囲を外れた場合に比べて、導電粒子の表面が多数の絶縁性微粒子により覆われ易くなり、このような回路接続材料を用いて回路部材の接続構造を製造すると、隣り合う回路電極間の絶縁性、すなわち回路基板の面方向における絶縁性を更に向上できる。
【００１５】
また、絶縁性微粒子は、ラジカル重合性物質の重合物からなると好ましい。この場合、絶縁性微粒子が導電粒子の表面に付着しやすくなるので、このような回路接続材料を用いて回路部材の接続構造を製造すると、隣り合う回路電極間の絶縁性、すなわち回路基板の面方向における絶縁性を更に向上できる。
【００１６】
また、接着剤組成物は、ラジカル重合性物質と、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤と、を含有すると好ましい。このような接着剤組成物を含む回路接続材料によって、第一及び第二の回路部材は加熱時に容易に接続される。
【００１７】
また、上記回路接続材料は、フェノキシ樹脂からなるフィルム形成材を更に含有すると好ましい。これにより、回路接続材料をフィルム状に加工することが可能となる。
【００１８】
また、フェノキシ樹脂は、分子内に多環芳香族化合物に起因する分子構造を含有すると好ましい。これにより、接着性、相溶性、耐熱性、機械強度等に優れた回路接続材料が得られる。
【００１９】
また、多環芳香族化合物は、フルオレンであると好ましい。
【００２０】
また、本発明のフィルム状回路接続材料は、本発明の回路接続材料をフィルム状に形成してなることを特徴とする。これにより、回路接続材料が裂ける、割れる、或いはべたつく等の問題が生じにくく、回路接続材料の取扱いが容易になる。
【００２１】
また、本発明の回路部材の接続構造は、第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成された第二の回路部材と、第一の回路基板の主面と第二の回路基板の主面との間に設けられ、第一及び第二の回路電極が対向するように第一及び第二の回路部材同士を接続する回路接続部材と、を備えた回路部材の接続構造であって、回路接続部材は、本発明の回路接続材料の硬化物からなり、第一の回路電極と第二の回路電極とが、被覆粒子を介して電気的に接続されている。
【００２２】
このような回路部材の接続構造では、対向する回路電極間の接続抵抗を十分に低減できると共に、隣り合う回路電極間の絶縁性が十分に向上する。
【００２３】
また、隣り合う回路電極間に５０Ｖの直流電圧を印加した場合に、隣り合う回路電極間の抵抗値が１０９Ω以上であると好ましい。
【００２４】
このような回路部材の接続構造によれば、その動作時において隣り合う回路電極間の絶縁性、すなわち回路基板の面方向における絶縁性が極めて高くなり、隣り合う回路電極間のショートを十分に防止することが可能となる。
【００２５】
また、第一及び第二の回路部材のうち少なくとも一方がＩＣチップであると好ましい。
【００２６】
また、第一の回路電極と第二の回路電極との間の接続抵抗が１Ω以下であると好ましい。このような回路部材の接続構造では、対向する回路電極間の接続抵抗、すなわち回路基板の厚み方向における接続抵抗が十分に低減される。
【００２７】
また、上記回路部材の接続構造は、第一及び第二の回路電極のうち少なくとも一方が、金、銀、錫、白金族の金属及びインジウム錫酸化物からなる群より選ばれる少なくとも一種で構成される電極表面層を有すると好ましい。
【００２８】
また、上記回路部材の接続構造は、第一及び第二の回路部材のうち少なくとも一方が、窒化シリコン、シリコーン化合物及びポリイミド樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種で構成される基板表面層を有すると好ましい。これにより、基板表面層が上記材料で構成されていない場合に比べて、回路部材と回路接続部材との接着強度が更に向上する。
【００２９】
また、本発明の回路部材の接続構造の製造方法は、第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成された第二の回路部材との間に、第一の回路電極と第二の回路電極とが対向した状態で、本発明の回路接続材料を介在させる工程と、回路接続材料を加熱及び加圧により硬化させる工程と、を備える。
【００３０】
この製造方法を用いれば、対向する回路電極間の接続抵抗が十分に低減され、且つ、隣り合う回路電極間の絶縁性が向上した回路部材の接続構造を得ることができる。
【発明の効果】
【００３１】
本発明によれば、ＣＯＧ実装又はＣＯＦ実装において、対向する回路電極間で低抵抗の電気接続が得られ、且つ、隣り合う回路電極間でショート発生率を抑制できる回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法を提供することができる。
【００３２】
また、隣り合う回路電極間、すなわちバンプ間距離の狭い駆動用ＩＣに対しても、接続信頼性の高い回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３３】
【図１】本発明の回路部材の接続構造の一実施形態を示す断面図である。
【図２】本発明の回路接続材料に用いられる被覆粒子の一例を示す断面図である。
【図３】本発明のフィルム状回路接続材料の一実施形態を示す断面図である。
【図４】本発明の回路部材の接続構造の製造方法の一工程を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３４】
以下、本発明の回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法の実施形態について説明する。なお、全図面中、同一要素には同一符号を用い、重複する説明は省略する。
【００３５】
（回路部材の接続構造）
図１は、本発明の回路部材の接続構造（以下、「接続構造」という）の一実施形態を示す断面図である。本実施形態の接続構造１０は、相互に対向する回路部材２０（第一の回路部材）と回路部材３０（第二の回路部材）とを備えており、回路部材２０と回路部材３０との間には、これらを接続する回路接続部材６０が設けられている。
【００３６】
回路部材２０は、回路基板２１（第一の回路基板）と、回路基板２１の主面２１ａ上に形成された複数の回路電極２２（第一の回路電極）とを備える。複数の回路電極２２は、例えばストライプ状に配置される。一方、回路部材３０は、回路基板３１（第二の回路基板）と、回路基板３１の主面３１ａ上に形成された複数の回路電極３２（第二の回路電極）とを備える。複数の回路電極３２も、例えばストライプ状に配置される。
【００３７】
回路部材２０，３０の具体例としては、半導体チップ、抵抗体チップ若しくはコンデンサチップ等のチップ部品又はプリント基板等の基板が挙げられる。接続構造１０の接続形態としては、ＩＣチップとチップ搭載基板との接続、電気回路相互の接続、ＣＯＧ実装又はＣＯＦ実装におけるＩＣチップとガラス基板又はフレキシブルテープとの接続等もある。
【００３８】
特に、回路部材２０，３０のうち少なくとも一方がＩＣチップであると好ましい。
【００３９】
回路電極２２，３２は、金、銀、錫、白金族の金属若しくはインジウム錫酸化物（ＩＴＯ）又はこれらの二種以上の組み合わせで構成される電極表面層２４，３４を電極部２３，３３上にそれぞれ有すると好ましい。
【００４０】
回路部材３０は、窒化シリコン、シリコーン化合物若しくはポリイミド樹脂又はこれらの二種以上の組み合わせで構成される基板表面層３５を有すると好ましい。基板表面層３５は、回路基板３１をコーティングするか、又は回路基板３１に付着している。この基板表面層３５により、回路部材３０と回路接続部材６０との接着強度が向上する。
【００４１】
特に、回路基板３１がフレキシブルテープの場合、基板表面層３５はポリイミド樹脂等の有機絶縁物質から構成されると好ましい。また、回路基板３１がガラス基板の場合、基板表面層３５は窒化シリコン、シリコーン化合物、ポリイミド樹脂若しくはシリコーン樹脂又はこれらの二種以上の組み合わせで構成されると好ましい。
【００４２】
回路接続部材６０は、回路基板２１の主面２１ａと回路基板３１の主面３１ａとの間に設けられており、回路電極２２，３２が対向するように回路部材２０，３０同士を接続している。また、回路接続部材６０は、絶縁部材４０と、導電粒子５１の表面５１ａの一部が絶縁性微粒子５２により被覆された被覆粒子５０とを備える。被覆粒子５０の比重は、導電粒子５１の比重の９７／１００〜９９／１００である。この被覆粒子５０を介して、回路電極２２と回路電極３２とが電気的に接続されている。
【００４３】
ここで、回路接続部材６０は、後述する回路接続材料の硬化物からなるので、接続構造１０では、対向する回路電極２２，３２間の接続抵抗を十分に低減できると共に、隣り合う回路電極２２，３２間の絶縁性も十分に向上する。
【００４４】
隣り合う回路電極２２，３２間の絶縁性に着目すると、接続構造１０においては、隣り合う回路電極２２，３２間に５０Ｖの直流電圧を印加した場合に、隣り合う回路電極２２，３２間の抵抗値が１０９Ω以上となることが好ましい。このような接続構造１０では、その動作時において隣り合う回路電極２２，３２間の絶縁性、すなわち回路基板２１，３１の面方向における絶縁性が極めて高くなり、隣り合う回路電極２２，３２間のショートを十分に防止することが可能となる。
【００４５】
対向する回路電極２２，３２間の接続抵抗に着目すると、接続構造１０においては、回路電極２２と回路電極３２との間の接続抵抗が１Ω以下となることが好ましい。このような接続構造１０では、対向する回路電極２２，３２間の接続抵抗、すなわち回路基板２１，３１の厚み方向における接続抵抗が十分に低減される。
【００４６】
（回路接続材料）
本実施形態に係る回路接続材料は、接着剤組成物及び被覆粒子５０を含有している。この回路接続材料を、回路部材２０，３０の間に介在させ、回路部材２０，３０を介して加熱及び加圧し、硬化処理して、接続構造１０を得ると、得られる接続構造１０において、対向する回路電極２２，３２間の接続抵抗が十分に低減されると共に、隣り合う回路電極２２，３２間の絶縁性が十分に向上する。
【００４７】
＜接着剤組成物＞
接着剤組成物は、ラジカル重合性物質と、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤と、を含有すると好ましい。このような接着剤組成物を含む回路接続材料によって、回路部材２０，３０は加熱時に容易に接続される。
【００４８】
ラジカル重合性物質は、ラジカルにより重合する官能基を有する物質であり、このようなラジカル重合性物質としては、アクリレート（対応するメタクリレートも含む。以下同じ）化合物、マレイミド化合物等が挙げられる。ラジカル重合性物質はモノマー又はオリゴマーの状態で用いてもよく、また、モノマーとオリゴマーを併用することも可能である。
【００４９】
アクリレート化合物の具体例としては、メチルアクリレート、エチルアクリレート、イソプロピルアクリレート、イソブチルアクリレート、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、２−ヒドロキシ−１，３−ジアクリロキシプロパン、２，２−ビス［４−（アクリロキシメトキシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス［４−（アクリロキシポリエトキシ）フェニル］プロパン、ジシクロペンテニルアクリレート、トリシクロデカニルアクリレート、トリス（アクリロイロキシエチル）イソシアヌレート、ウレタンアクリレート等が挙げられる。これらは単独で又は２種以上を混合して用いることができる。また、必要によりハドロキノン、メチルエーテルハイドロキノン類等の重合禁止剤を用いてもよい。また、耐熱性を向上させる点からは、アクリレート化合物がジシクロペンテニル基、トリシクロデカニル基及びトリアジン環からなる群より選ばれる少なくとも１つの置換基を有することが好ましい。
【００５０】
マレイミド化合物は、分子中にマレイミド基を少なくとも２個以上含有するものであり、このようなマレイミド化合物としては、例えば、１−メチル−２，４−ビスマレイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’−m−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−p−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−m−トルイレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ビフェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジメチルビフェニレン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジメチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジエチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルメタンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルプロパンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−３，３’−ジフェニルスルホンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルエーテルビスマレイミド、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−s−ブチル−４，８−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’−シクロヘキシリデン−ビス（１−（４−マレイミドフェノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン等を挙げることができる。これらは単独で又は２種以上を混合して使用できる。
【００５１】
加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤は、加熱により分解して遊離ラジカルを発生する硬化剤であり、このような硬化剤としては、過酸化化合物、アゾ系化合物等が挙げられる。このような硬化剤は、目的とする接続温度、接続時間、ポットライフ（可使時間）等により適宜選定される。これらの中でも、反応性を高め、ポットライフを向上させることが可能となることから、半減期１０時間の温度が４０℃以上で、かつ、半減期１分の温度が１８０℃以下の有機過酸化物が好ましく、半減期１０時間の温度が６０℃以上で、かつ、半減期１分の温度が１７０℃以下の有機過酸化物がより好ましい。
【００５２】
硬化剤の配合量は、接続時間を１０秒以下とする場合、十分な反応率を得るために、ラジカル重合性物質と必要により配合されるフィルム形成材との和１００重量部に対して、０．１〜３０重量部であることが好ましく、１〜２０重量部であることがより好ましい。
【００５３】
硬化剤の配合量が０．１重量部未満では、十分な反応率を得ることができず、良好な接着強度又は小さな接続抵抗が得られにくくなる傾向にある。硬化剤の配合量が３０重量部を超えると、接着剤組成物の流動性が低下したり、接続抵抗が上昇したり、接着剤組成物のポットライフが短くなる傾向にある。
【００５４】
より具体的には、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤として、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート、パーオキシエステル、パーオキシケタール、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、シリルパーオキサイド等が挙げられる。また、回路電極２２，３２の腐食を抑えるという観点からは、硬化剤は、硬化剤中に含有される塩素イオンや有機酸の濃度が５０００ｐｐｍ以下であることが好ましく、さらに、加熱分解後に発生する有機酸が少ないものがより好ましい。このような硬化剤は、具体的には、パーオキシエステル、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、シリルパーオキサイドから選定され、高反応性が得られるパーオキシエステルから選定されることがより好ましい。上記硬化剤は、適宜混合して用いることができる。
【００５５】
ジアシルパーオキサイドとしては、イソブチルパーオキサイド、２，４―ジクロロベンゾイルパーオキサイド、３，５，５−トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ステアロイルパーオキサイド、スクシニックパーオキサイド、ベンゾイルパーオキシトルエン、ベンゾイルパーオキサイド等が挙げられる。
【００５６】
パーオキシジカーボネートとしては、ジ−n−プロピルパーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ビス（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ−２−エトキシメトキシパーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルヘキシルパーオキシ）ジカーボネート、ジメトキシブチルパーオキシジカーボネート、ジ（３−メチル−３メトキシブチルパーオキシ）ジカーボネート等が挙げられる。
【００５７】
パーオキシエステルとしては、クミルパーオキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシノエデカノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシネオデカノデート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｍ−トルオイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシアセテート等が挙げられる。
【００５８】
パーオキシケタールとしては、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１―（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロドデカン、２，２−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）デカン等が挙げられる。
【００５９】
ジアルキルパーオキサイドとしては、α，α’−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベンゼン、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド等が挙げられる。
【００６０】
ハイドロパーオキサイドとしては、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド等が挙げられる。
【００６１】
シリルパーオキサイドとしては、ｔ−ブチルトリメチルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジメチルシリルパーオキサイド、ｔ−ブチルトリビニルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジビニルシリルパーオキサイド、トリス（ｔ−ブチル）ビニルシリルパーオキサイド、ｔ−ブチルトリアリルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジアリルシリルパーオキサイド、トリス（ｔ−ブチル）アリルシリルパーオキサイド等が挙げられる。
【００６２】
これらの硬化剤は、単独で又は２種以上を混合して使用することができ、分解促進剤、抑制剤等を混合して用いてもよい。また、これらの硬化剤をポリウレタン系、ポリエステル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプセル化したものは、ポットライフが延長されるために好ましい。
【００６３】
＜被覆粒子＞
被覆粒子５０は、導電粒子５１の表面５１ａの一部が絶縁性微粒子５２により被覆されたものである。被覆粒子５０の比重は、導電粒子５１の比重の９７／１００〜９９／１００である。
【００６４】
被覆粒子５０の比重が導電粒子５１の比重の９７／１００未満であると、絶縁性微粒子５２が過剰に導電粒子５１を被覆することとなる。このため、導電粒子５１が、対向する回路電極２２，３２同士を接続しても、回路基板２１，３１の厚み方向における接続抵抗が増大してしまう。一方、被覆粒子５０の比重が導電粒子５１の比重の９９／１００を超えると、導電粒子５１が絶縁性微粒子５２によって十分に被覆されなくなる。このため、隣り合う回路電極２２，３２間の絶縁性、すなわち回路基板２１，３１の面方向における絶縁性が不十分となってしまう。
【００６５】
また、被覆粒子５０において、導電粒子５１の表面５１ａの５〜６０％が絶縁性微粒子５２により被覆されていると好ましい。
【００６６】
導電粒子５１の表面５１ａが５％未満覆われていると、導電粒子５１が絶縁性微粒子５２によって十分に被覆されなくなるので、表面５１ａが５％以上被覆されている場合に比べて、隣り合う回路電極２２，３２間の絶縁性、すなわち回路基板２１，３１の面方向における絶縁性が不十分となる。一方、導電粒子５１の表面５１ａが６０％を超えて覆われていると、絶縁性微粒子５２が過剰に導電粒子５１を被覆するので、導電粒子５１が、対向する回路電極２２，３２間を接続しても、表面５１ａが６０％以下被覆されている場合に比べて、回路基板２１，３１の厚み方向における接続抵抗が増大する。
【００６７】
また、絶縁性微粒子５２の平均粒径ｄｉは、導電粒子５１の平均粒径ｄｃの１／４０〜１／１０であると好ましい。
【００６８】
絶縁性微粒子５２の平均粒径ｄｉが上記範囲内にあれば、平均粒径ｄｉが当該範囲を外れた場合に比べて、導電粒子５１の表面５１ａが多数の絶縁性微粒子５２により覆われ易くなり、このような回路接続材料を用いて接続構造１０を製造すると、隣り合う回路電極２２，３２間の絶縁性、すなわち回路基板２１，３１の面方向における絶縁性を更に向上できる。
【００６９】
導電粒子５１としては、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等からなる金属粒子又はカーボン等からなる粒子等が挙げられる。導電粒子５１は、熱溶融金属粒子であると好ましい。この場合、回路電極２２，３２同士を接続する際の加熱及び加圧により導電粒子５１が変形し易いので、導電粒子５１と回路電極２２，３２との接触面積が増加し、接続信頼性が向上する。
【００７０】
また、図２に示すように、導電粒子５１は、核体５１ｘと、核体５１ｘの表面を被覆するように形成された外層５１ｙとを備えるものであってもよい。なお、図２は、本発明の回路接続材料に用いられる被覆粒子の一例を示す断面図である。
【００７１】
十分なポットライフを得るためには、外層５１ｙがＮｉ、Ｃｕ等の遷移金属類からなるのではなく、Ａｕ、Ａｇ、白金族等の貴金属類からなると好ましく、Ａｕからなるとより好ましい。また、導電粒子５１は、Ｎｉ等の遷移金属類からなる核体５１ｘをＡｕ等の貴金属類からなる外層５１ｙで被覆したものでもよい。
【００７２】
また、導電粒子５１は、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック等からなる核体５１ｘ表面上に貴金属類からなる外層５１ｙを形成したものであると好ましい。この場合、回路電極２２，３２同士を接続する際の加熱及び加圧により導電粒子５１が変形し易いので、導電粒子５１と回路電極２２，３２との接触面積が増加し、接続信頼性が向上する。
【００７３】
貴金属類の外層５１ｙの厚みは、１００オングストローム以上であると好ましい。この場合、回路電極２２，３２間で良好な接続抵抗を得ることができる。また、Ｎｉ等の遷移金属からなる核体５１ｘ表面に貴金属類の外層５１ｙを形成する場合、貴金属類の外層５１ｙの厚みは、３００オングストローム以上であると好ましい。貴金属類の外層５１ｙの厚みが３００オングストローム未満であると、例えば導電粒子５１を混合分散する際に外層５１ｙに欠損等が生じる。この欠陥等が生じた場所に、酸化還元作用による遊離ラジカルが発生し、回路接続材料の保存性を低下させてしまうおそれがある。そして、外層５１ｙの厚みが厚くなると外層５１ｙの効果が飽和してくるので、外層５１ｙの厚みは１マイクロメートル以下であると好ましい。
【００７４】
また、導電粒子５１は、接着剤組成物１００体積部に対して０．１〜３０体積部添加することが好ましく、その添加量は用途により使い分ける。なお、過剰な導電粒子５１による隣接回路電極の短絡等を防止するためには、０．１〜１０体積部添加することがより好ましい。
【００７５】
絶縁性微粒子５２は、ラジカル重合性物質の重合物からなると好ましい。この場合、絶縁性微粒子５２が導電粒子５１の表面５１ａに付着しやすくなるので、このような回路接続材料を用いて接続構造１０を製造すると、隣り合う回路電極２２，３２間の絶縁性、すなわち回路基板２１，３１の面方向における絶縁性を更に向上できる。
【００７６】
ラジカル重合性物質としては、接着剤組成物に含まれるラジカル重合性物質と同様のものが例示できる。
【００７７】
また、上記回路接続材料は、フェノキシ樹脂からなるフィルム形成材を更に含有すると好ましい。これにより、回路接続材料をフィルム状に加工してフィルム状回路接続材料を得ることができる。
【００７８】
図３は、本発明のフィルム状回路接続材料の一実施形態を示す断面図である。本実施形態のフィルム状回路接続材料６１は、上記接着剤組成物からなるフィルム状絶縁部材４１と、被覆粒子５０とを備える。このフィルム状回路接続材料６１は、上記回路接続材料をフィルム状に形成してなる。これにより、回路接続材料が裂ける、割れる、或いはべたつく等の問題が生じにくく、通常の状態（常温常圧）で回路接続材料の取扱いが容易になる。さらに、フィルム状回路接続材料６１が、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤を含有する層と被覆粒子５０を含有する層の２層以上に分割されていると、ポットライフが向上する。
【００７９】
＜フィルム形成材＞
フィルム形成材とは、液状物を固形化し構成組成物をフィルム形状とした場合に、そのフィルムの取扱いを容易とし、容易に裂けたり、割れたり、べたついたりしない機械的特性等を付与するものであり、通常の状態（常温常圧）でフィルムとしての取扱いができるものである。フィルム形成材としては、フェノキシ樹脂、ポリビニルホルマール樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、キシレン樹脂、ポリウレタン樹脂等が挙げられる。これらの中でも、接着性、相溶性、耐熱性、機械的強度に優れることからフェノキシ樹脂が好ましい。
【００８０】
フェノキシ樹脂は、２官能フェノール類とエピハロヒドリンを高分子量まで反応させるか、又は２官能エポキシ樹脂と２官能フェノール類を重付加させることにより得られる樹脂である。フェノキシ樹脂は、例えば２官能フェノール類１モルとエピハロヒドリン０．９８５〜１．０１５モルとをアルカリ金属水酸化物等の触媒の存在下、非反応性溶媒中４０〜１２０℃の温度で反応させることにより得ることができる。また、フェノキシ樹脂としては、樹脂の機械的特性や熱的特性の点からは、特に２官能性エポキシ樹脂と２官能性フェノール類の配合当量比をエポキシ基／フェノール水酸基＝１／０．９〜１／１．１とし、アルカリ金属化合物、有機リン系化合物、環状アミン系化合物等の触媒存在下、沸点が１２０℃以上のアミド系、エーテル系、ケトン系、ラクトン系、アルコール系等の有機溶剤中で、反応固形分が５０重量部以下の条件で５０〜２００℃に加熱して重付加反応させて得たものが好ましい。
【００８１】
２官能エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂等が挙げられる。２官能フェノール類は、２個のフェノール性水酸基を持つものであり、このような２官能フェノール類としては、例えばビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ等のビスフェノール類等が挙げられる。
【００８２】
また、フェノキシ樹脂は、その分子内に多環芳香族化合物に起因する分子構造を含有すると好ましい。これにより、接着性、相溶性、耐熱性、機械強度等に優れた回路接続材料が得られる。
【００８３】
多環芳香族化合物としては、例えばナフタレン、ビフェニル、アセナフテン、フルオレン、ジベンゾフラン、アントラセン、フェナンスレン等のジヒドロキシ化合物等が挙げられる。ここで、多環芳香族化合物はフルオレンであると好ましい。さらに、多環芳香族化合物は、９，９’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレンであると特に好ましい。
【００８４】
なお、フェノキシ樹脂は、ラジカル重合性の官能基により変性されていてもよい。また、フェノキシ樹脂は、単独で用いても、２種類以上を混合して用いてもよい。
【００８５】
＜その他の含有成分＞
本実施形態の回路接続材料は、更に、アクリル酸、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル及びアクリロニトリルからなる群より選ばれる少なくとも一種をモノマー成分とした重合体又は共重合体を含んでもよい。ここで、応力緩和に優れることから、グリシジルエーテル基を含有するグリシジルアクリレートやグリシジルメタクリレートを含む共重合体系アクリルゴムを併用することが好ましい。これらアクリルゴムの分子量（重量平均分子量）は、接着剤の凝集力を高める点から２０万以上が好ましい。
【００８６】
また、本実施形態の回路接続材料には、更に、充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、難燃化剤、色素、チキソトロピック剤、カップリング剤、フェノール樹脂、メラミン樹脂、イソシアネート類等を含有することもできる。
【００８７】
回路接続材料に充填剤を含有させる場合、接続信頼性等が向上するので好ましい。充填剤は、その最大径が導電粒子５１の平均粒径未満であれば使用できる。充填剤の配合量は、接着剤組成物１００体積部に対して５〜６０体積部であることが好ましい。配合量が６０体積部を超えると、接続信頼性向上効果が飽和する傾向があり、他方、５体積部未満では充填剤添加の効果が不充分となる傾向がある。
【００８８】
カップリング剤としては、ケチミン、ビニル基、アクリル基、アミノ基、エポキシ基又はイソシアネート基を含有する化合物が、接着性が向上するので好ましい。
【００８９】
具体的には、アミノ基を有するシランカップリング剤として、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。ケチミンを有するシランカップリング剤として、上記のアミノ基を有するシランカップリング剤に、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン化合物を反応させて得られたものが挙げられる。
【００９０】
次に、図４及び図１を参照して、本発明の回路部材の接続構造の製造方法の一実施形態について説明する。本実施形態では、上記接続構造１０の製造方法について説明する。
【００９１】
（回路部材の接続構造の製造方法）
図４は、接続構造１０の製造方法の一工程を示す断面図である。まず、回路部材２０，３０を準備する。一方、フィルム状に成形してなるフィルム状回路接続材料６１を準備する。次に、回路部材２０と回路部材３０との間に、回路電極２２と回路電極３２とが対向した状態で、フィルム状回路接続材料６１を介在させる。具体的には、例えば回路部材３０上にフィルム状回路接続材料６１を載せ、続いてフィルム状回路接続材料６１上に回路部材２０を載せる。ここで、フィルム状回路接続材料６１はフィルム状であるため取扱いが容易である。このため、このフィルム状回路接続材料６１によれば、回路部材２０，３０を接続する際に、これらの間に回路接続材料を容易に介在させることができ、回路部材２０，３０の接続作業を容易に行うことができる。
【００９２】
次に、回路部材２０，３０を介してフィルム状回路接続材料６１を加熱しながら図４の矢印Ａ及びＢ方向に加熱及び加圧して硬化処理を施し（図４参照）、回路部材２０，３０の間に回路接続部材６０を形成する（図１参照）。加熱及び加圧の際に、回路部材２０，３０のいずれか一方の側から光を照射して、回路電極２２，２３の位置合わせを行ってもよい。なお、硬化処理は、一般的な方法により行うことが可能であり、その方法は接着剤組成物により適宜選択される。
【００９３】
この製造方法を用いれば、対向する回路電極２２，３２間の接続抵抗が十分に低減され、且つ、隣り合う回路電極２２，３２間の絶縁性が十分に向上された接続構造１０を得ることができる。
【００９４】
以上、本発明の好適な実施形態について詳細に説明したが、本発明は上記実施形態に限定されない。
【００９５】
例えば、上記実施形態では、回路電極２２，３２がいずれも電極表面層２４，３４を有するとしたが、回路電極２２，３２のうち少なくとも一方が電極表面層を有するとしてもよい。
【００９６】
また、上記実施形態では、回路部材３０が基板表面層３５を有するとしたが、回路部材２０，３０のうち少なくとも一方が基板表面層を有するとしてもよい。
【００９７】
また、上記実施形態では、フィルム状回路接続材料６１を用いて接続構造１０を製造しているが、フィルム状回路接続材料６１に限られずフィルム形成材を含まない回路接続材料を用いてもよい。この場合でも、回路接続材料を溶媒に溶解させ、その溶液を回路部材２０，３０のいずれかに塗布して乾燥させれば、回路部材２０，３０間に回路接続材料を介在させることができる。
【００９８】
また、上記実施形態では、回路接続材料が導電粒子５１を含有するとしたが、導電粒子５１を含有していなくてもよい。この場合であっても、対向する回路電極２２，３２が各々直接接触することにより電気的な接続が得られる。なお、導電粒子５１を含有する場合には、導電粒子５１を含有しない場合に比べて、より安定な電気的接続が得られる。
【実施例】
【００９９】
以下、本発明の内容を、実施例を用いて更に具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【０１００】
（実施例１）
まず、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＡとからガラス転移温度が８０℃のフェノキシ樹脂を合成した。このフェノキシ樹脂５０ｇを、重量比でトルエン（沸点１１０．６℃、ＳＰ値８．９０）／酢酸エチル（沸点７７．１℃、ＳＰ値９．１０）＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分４０重量％の溶液とした。そして、固形分重量比でフェノキシ樹脂６０ｇ、ジシクロペンテニルジアルコールジアクリレート３９ｇ、リン酸エステル型アクリレート１ｇ、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート５ｇとなるように溶液を調整した。
【０１０１】
一方、ラジカル重合性物質（アクリレートモノマー）の重合物からなる絶縁性微粒子を用いて、被覆後の比重が被覆前の比重に対して９８／１００となるように導電粒子の表面の２０％を被覆し、被覆粒子を得た。なお、導電粒子は、ポリスチレンからなる核体の表面に、厚み０．２μｍのニッケル層を有し、このニッケル層の外側に厚み０．０４μｍの金層を有するものである。また、導電粒子としては、平均粒径が５μｍの導電粒子を使用した。
【０１０２】
この被覆粒子を、上記溶液に５体積％配合分散させて、溶液を調整した。そして、この溶液を、片面を表面処理した厚み８０μｍのＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分の熱風乾燥により、ＰＥＴフィルム上に厚みが１０μmの第１フィルム状材料を得た。
【０１０３】
また、固形分重量比でフェノキシ樹脂６０ｇ、ジシクロペンテニルジアルコールジアクリレート３９ｇ、リン酸エステル型アクリレート１ｇ、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート５ｇとなるように別の溶液を調整した。この溶液を、片面を表面処理した厚み８０μｍのＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分の熱風乾燥により、ＰＥＴフィルム上に厚みが１０μmで接着剤組成物からなる第２フィルム状材料を得た。
【０１０４】
上記第１フィルム状材料及び上記第２フィルム状材料をラミネーターにて貼り合わせ、二層構成のフィルム状回路接続材料を得た。
【０１０５】
（実施例２）
まず、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂と９、９‘−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレンとからガラス転移温度が８０℃のフェノキシ樹脂を合成した。このフェノキシ樹脂５０ｇを、重量比でトルエン（沸点１１０．６℃、ＳＰ値８．９０）／酢酸エチル（沸点７７．１℃、ＳＰ値９．１０）＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分４０重量％の溶液とした。そして、固形分重量比でフェノキシ樹脂６０ｇ、ジシクロペンテニルジアルコールジアクリレート３９ｇ、リン酸エステル型アクリレート１ｇ、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート５ｇとなるように溶液を調整した。
【０１０６】
一方、ラジカル重合性物質（アクリレートモノマー）の重合物からなる絶縁性微粒子を用いて、被覆後の比重が被覆前の比重に対して９７／１００となるように導電粒子の表面の４０％を被覆し、被覆粒子を得た。なお、導電粒子は、ポリスチレンからなる核体の表面に、厚み０．２μｍのニッケル層を有し、このニッケル層の外側に厚み０．０４μｍの金層を有するものである。また、導電粒子としては、平均粒径が５μｍの導電粒子を使用した。
【０１０７】
この被覆粒子を、上記溶液に５体積％配合分散させて、溶液を調整した。そして、この溶液を、片面を表面処理した厚み８０μｍのＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分の熱風乾燥により、ＰＥＴフィルム上に厚みが１０μmの第１フィルム状材料を得た。
【０１０８】
また、固形分重量比でフェノキシ樹脂６０ｇ、ジシクロペンテニルジアルコールジアクリレート３９ｇ、リン酸エステル型アクリレート１ｇ、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート５ｇとなるように別の溶液を調整した。この溶液を、片面を表面処理した厚み８０μｍのＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分の熱風乾燥により、ＰＥＴフィルム上に厚みが１０μmで接着剤組成物からなる第２フィルム状材料を得た。
【０１０９】
上記第１フィルム状材料及び上記第２フィルム状材料をラミネーターにて貼り合わせ、二層構成のフィルム状回路接続材料を得た。
【０１１０】
（比較例１）
実施例１における被覆粒子の代わりに、絶縁性微粒子で被覆されていない導電粒子を用いた他は、実施例１と同様にして二層構成のフィルム状回路接続材料を得た。すなわち、導電粒子の被覆率は０％である。
【０１１１】
（比較例２）
実施例１における被覆粒子の代わりに、以下の被覆粒子を用いた他は、実施例１と同様にして二層構成のフィルム状回路接続材料を得た。
【０１１２】
ラジカル重合性物質（アクリレートモノマー）の重合物からなる絶縁性微粒子を用いて、被覆後の比重が被覆前の比重に対して９５／１００となるように導電粒子の表面の７０％を被覆し、被覆粒子を得た。なお、導電粒子は、ポリスチレンからなる核体の表面に、厚み０．２μｍのニッケル層を有し、このニッケル層の外側に厚み０．０４μｍの金層を有するものである。また、導電粒子としては、平均粒径が５μｍの導電粒子を使用した。
【０１１３】
（回路部材の接続構造の作製）
まず、第一の回路部材として、バンプ面積５０μm×５０μm、ピッチ１００μm、高さ２０μmの金バンプを配置したＩＣチップを準備した。次に、第二の回路部材として、厚み１．１ｍｍのガラス基板上にインジウム錫酸化物（ＩＴＯ）の回路を蒸着により形成したＩＴＯ基板（表面抵抗＜２０Ω／□）を準備した。
【０１１４】
そして、ＩＣチップとＩＴＯ基板との間に実施例１，２及び比較例１，２のフィルム状回路接続材料を介在させ、ＩＣチップ、フィルム状回路接続材料及びＩＴＯ基板を石英ガラスと加圧ヘッドとで挟み、２００℃、１００ＭＰａで１０秒間加熱及び加圧した。このようにして、フィルム状回路接続材料を介してＩＣチップとＩＴＯ基板とを接続した。このとき、ＩＴＯ基板上にあらかじめフィルム状回路接続材料の一方の接着面を７０℃、０．５ＭＰａで５秒間加熱及び加圧して貼り付けた。その後、ＰＥＴフィルムを剥離して、フィルム状回路接続材料の他方の接着面をＩＣチップと接続した。
【０１１５】
以上のようにして、回路部材の接続構造Ａ〜Ｄを作製した。なお、回路部材の接続構造Ａ〜Ｄは、それぞれ実施例１，２及び比較例１，２のフィルム状回路接続材料を用いて作製したものである。
【０１１６】
（比重の測定）
実施例１，２及び比較例１，２のフィルム状回路接続材料各々について、被覆前の導電粒子及び被覆後の被覆粒子、それぞれ３．５ｃｃをサンプリングし、室温、ヘリウム雰囲気中で比重計（島津製作所株式会社製、アキュピック１３３０−０１）を用いて比重を測定し、被覆前の導電粒子の比重に対する被覆後の被覆粒子の比重（比重比）を求めた。結果を表１に示す。
【０１１７】
（対向する回路電極間の接続抵抗の測定）
回路部材の接続構造Ａ〜Ｄについて、初期（接続直後）の接続抵抗と、−４０℃で３０分及び１００℃で３０分の温度サイクル槽中に５００サイクル保持した後の接続抵抗を、２端子測定法を用いマルチメータで測定した。結果を表２に示す。ここで、接続抵抗とは対向する回路電極間の抵抗を意味する。
【０１１８】
（隣り合う回路電極間の絶縁抵抗の測定）
回路部材の接続構造Ａ〜Ｄについて、直流（ＤＣ）５０Ｖの電圧を１分間印加した後の絶縁抵抗を、２端子測定法を用いマルチメータで測定した。結果を表２に示す。ここで、絶縁抵抗とは隣り合う回路電極間の抵抗を意味する。
【０１１９】
【表１】
【０１２０】
【表２】
【０１２１】
実施例１，２のフィルム状回路接続材料を用いて得られた回路部材の接続構造Ａ，Ｂでは、初期、温度サイクル後のいずれにおいても接続抵抗は十分低く抑えられており、絶縁抵抗も十分高くなっていた。
【０１２２】
これに対し、比較例１のフィルム状回路接続材料を用いて得られた回路部材の接続構造Ｃでは、接続構造Ａ，Ｂに比べて絶縁抵抗が低くなっていた。また、比較例２のフィルム状回路接続材料を用いて得られた回路部材の接続構造Ｄでは、初期、温度サイクル後のいずれにおいても、接続構造Ａ，Ｂに比べて接続抵抗が高くなっていた。
【０１２３】
以上より、本発明の回路接続材料を用いて回路部材の接続構造を製造した場合には、得られる回路部材の接続構造において対向する回路電極間の接続抵抗を十分に低減でき、且つ、隣り合う回路電極間の絶縁性を十分に向上できることが確認された。
【符号の説明】
【０１２４】
１０…回路部材の接続構造、２０…回路部材（第一の回路部材）、２１…回路基板（第一の回路基板）、２１ａ…主面、２２…回路電極（第一の回路電極）、２４，３４…電極表面層、３０…回路部材（第二の回路部材）、３１…回路基板（第二の回路基板）、３１ａ…主面、３２…回路電極（第二の回路電極）、３５…基板表面層、５０…被覆粒子、５１…導電粒子、５１ａ…表面、５２…絶縁性微粒子、６０…回路接続部材、６１…フィルム状回路接続材料。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
液晶表示用ガラスパネルには、ＣＯＧ(Chip-On-Glass)実装又はＣＯＦ(Chip-On-Flex)実装等によって液晶駆動用ＩＣが実装される。ＣＯＧ実装では、導電粒子を含む回路接続材料を用いて液晶駆動用ＩＣを直接ガラスパネル上に接合する。ＣＯＦ実装では、金属配線を有するフレキシブルテープに液晶駆動用ＩＣを接合し、導電粒子を含む回路接続材料を用いてそれらをガラスパネルに接合する。
【０００３】
ところが、近年の液晶表示の高精細化に伴い、液晶駆動用ＩＣの回路電極である金バンプは狭ピッチ化、狭面積化しており、そのため、回路接続材料中の導電粒子が隣り合う回路電極間に流出して、ショートを発生させるといった問題がある。また、隣り合う回路電極間に導電粒子が流出すると、金バンプとガラスパネルとの間に捕捉される回路接続材料中の導電粒子数が減少し、対向する回路電極間の接続抵抗が上昇し接続不良を起こすといった問題がある。
【０００４】
そこで、これらの問題を解決する方法として、回路接続材料の少なくとも片面に絶縁性の接着層を形成することで、ＣＯＧ実装又はＣＯＦ実装における接合品質の低下を防ぐ方法（例えば、特許文献１参照）や、導電粒子の全表面を絶縁性の皮膜で被覆する方法（例えば、特許文献２参照）が開発されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平８−２７９３７１号公報
【特許文献２】特許第２７９４００９号公報（図２）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、回路接続部材の片面に絶縁性の接着層を形成する方法では、バンプ面積が３０００μｍ２未満であって、安定した接続抵抗を得るために導電粒子数を増やす場合には、隣り合う回路電極間の絶縁性について未だ改良の余地がある。また、導電粒子の全表面を絶縁性の皮膜で被覆する方法では、対向する回路電極間の接続抵抗が上昇し、安定した電気抵抗が得られないという問題がある。
【０００７】
そこで、本発明は、対向する回路電極間の接続抵抗を十分に低減でき、且つ、隣り合う回路電極間で絶縁性を十分に向上できる回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上述の課題を解決するため、本発明の回路接続材料は、第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成された第二の回路部材と、を第一及び第二の回路電極が対向するように接続するための回路接続材料であって、接着剤組成物及び、導電粒子の表面の一部が絶縁性微粒子により被覆された被覆粒子を含有しており、被覆粒子の比重は、導電粒子の比重の９７／１００〜９９／１００であり、第一の回路電極又は前記第二の回路電極は、面積が３０００μｍ２未満のバンプを有する。別の発明の回路接続材料は、第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成された第二の回路部材と、を第一及び第二の回路電極が対向するように接続するための回路接続材料であって、接着剤組成物及び、導電粒子の表面の一部が絶縁性微粒子により被覆された被覆粒子を含有しており、被覆粒子の比重は、導電粒子の比重の９７／１００〜９９／１００である。
【０００９】
この回路接続材料を、第一及び第二の回路部材の間に介在させ、第一及び第二の回路部材を介して加熱及び加圧し、硬化処理して、回路部材の接続構造を得ると、得られる回路部材の接続構造において、対向する回路電極間の接続抵抗が十分に低減されると共に、隣り合う回路電極間の絶縁性が十分に向上する。
【００１０】
ここで、被覆粒子の比重が導電粒子の比重の９７／１００未満であると、絶縁性微粒子が過剰に導電粒子を被覆することとなる。このため、導電粒子が、対向する回路電極同士を接続しても、回路基板の厚み方向における接続抵抗が増大してしまう。一方、被覆粒子の比重が導電粒子の比重の９９／１００を超えると、導電粒子が絶縁性微粒子によって十分に被覆されなくなる。このため、隣り合う回路電極間の絶縁性、すなわち回路基板の面方向における絶縁性が不十分となってしまう。
【００１１】
また、被覆粒子において、導電粒子の表面の５〜６０％が絶縁性微粒子により被覆されていると好ましい。
【００１２】
導電粒子の表面が５％未満覆われていると、導電粒子が絶縁性微粒子によって十分に被覆されなくなるので、表面が５％以上覆われている場合に比べて、隣り合う回路電極間の絶縁性、すなわち回路基板の面方向における絶縁性が不十分となる。一方、導電粒子の表面が６０％を超えて覆われていると、絶縁性微粒子が過剰に導電粒子を被覆するので、導電粒子が、対向する回路電極間を接続しても、表面が６０％以下覆われている場合に比べて、回路基板の厚み方向における接続抵抗が増大する。
【００１３】
また、絶縁性微粒子の平均粒径は、導電粒子の平均粒径の１／４０〜１／１０であると好ましい。
【００１４】
絶縁性微粒子の平均粒径が上記範囲内にあれば、平均粒径が当該範囲を外れた場合に比べて、導電粒子の表面が多数の絶縁性微粒子により覆われ易くなり、このような回路接続材料を用いて回路部材の接続構造を製造すると、隣り合う回路電極間の絶縁性、すなわち回路基板の面方向における絶縁性を更に向上できる。
【００１５】
また、絶縁性微粒子は、ラジカル重合性物質の重合物からなると好ましい。この場合、絶縁性微粒子が導電粒子の表面に付着しやすくなるので、このような回路接続材料を用いて回路部材の接続構造を製造すると、隣り合う回路電極間の絶縁性、すなわち回路基板の面方向における絶縁性を更に向上できる。
【００１６】
また、接着剤組成物は、ラジカル重合性物質と、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤と、を含有すると好ましい。このような接着剤組成物を含む回路接続材料によって、第一及び第二の回路部材は加熱時に容易に接続される。
【００１７】
また、上記回路接続材料は、フェノキシ樹脂からなるフィルム形成材を更に含有すると好ましい。これにより、回路接続材料をフィルム状に加工することが可能となる。
【００１８】
また、フェノキシ樹脂は、分子内に多環芳香族化合物に起因する分子構造を含有すると好ましい。これにより、接着性、相溶性、耐熱性、機械強度等に優れた回路接続材料が得られる。
【００１９】
また、多環芳香族化合物は、フルオレンであると好ましい。
【００２０】
また、本発明のフィルム状回路接続材料は、本発明の回路接続材料をフィルム状に形成してなることを特徴とする。これにより、回路接続材料が裂ける、割れる、或いはべたつく等の問題が生じにくく、回路接続材料の取扱いが容易になる。
【００２１】
また、本発明の回路部材の接続構造は、第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成された第二の回路部材と、第一の回路基板の主面と第二の回路基板の主面との間に設けられ、第一及び第二の回路電極が対向するように第一及び第二の回路部材同士を接続する回路接続部材と、を備えた回路部材の接続構造であって、回路接続部材は、本発明の回路接続材料の硬化物からなり、第一の回路電極と第二の回路電極とが、被覆粒子を介して電気的に接続されている。
【００２２】
このような回路部材の接続構造では、対向する回路電極間の接続抵抗を十分に低減できると共に、隣り合う回路電極間の絶縁性が十分に向上する。
【００２３】
また、隣り合う回路電極間に５０Ｖの直流電圧を印加した場合に、隣り合う回路電極間の抵抗値が１０９Ω以上であると好ましい。
【００２４】
このような回路部材の接続構造によれば、その動作時において隣り合う回路電極間の絶縁性、すなわち回路基板の面方向における絶縁性が極めて高くなり、隣り合う回路電極間のショートを十分に防止することが可能となる。
【００２５】
また、第一及び第二の回路部材のうち少なくとも一方がＩＣチップであると好ましい。
【００２６】
また、第一の回路電極と第二の回路電極との間の接続抵抗が１Ω以下であると好ましい。このような回路部材の接続構造では、対向する回路電極間の接続抵抗、すなわち回路基板の厚み方向における接続抵抗が十分に低減される。
【００２７】
また、上記回路部材の接続構造は、第一及び第二の回路電極のうち少なくとも一方が、金、銀、錫、白金族の金属及びインジウム錫酸化物からなる群より選ばれる少なくとも一種で構成される電極表面層を有すると好ましい。
【００２８】
また、上記回路部材の接続構造は、第一及び第二の回路部材のうち少なくとも一方が、窒化シリコン、シリコーン化合物及びポリイミド樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種で構成される基板表面層を有すると好ましい。これにより、基板表面層が上記材料で構成されていない場合に比べて、回路部材と回路接続部材との接着強度が更に向上する。
【００２９】
また、本発明の回路部材の接続構造の製造方法は、第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成された第二の回路部材との間に、第一の回路電極と第二の回路電極とが対向した状態で、本発明の回路接続材料を介在させる工程と、回路接続材料を加熱及び加圧により硬化させる工程と、を備える。
【００３０】
この製造方法を用いれば、対向する回路電極間の接続抵抗が十分に低減され、且つ、隣り合う回路電極間の絶縁性が向上した回路部材の接続構造を得ることができる。
【発明の効果】
【００３１】
本発明によれば、ＣＯＧ実装又はＣＯＦ実装において、対向する回路電極間で低抵抗の電気接続が得られ、且つ、隣り合う回路電極間でショート発生率を抑制できる回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法を提供することができる。
【００３２】
また、隣り合う回路電極間、すなわちバンプ間距離の狭い駆動用ＩＣに対しても、接続信頼性の高い回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３３】
【図１】本発明の回路部材の接続構造の一実施形態を示す断面図である。
【図２】本発明の回路接続材料に用いられる被覆粒子の一例を示す断面図である。
【図３】本発明のフィルム状回路接続材料の一実施形態を示す断面図である。
【図４】本発明の回路部材の接続構造の製造方法の一工程を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３４】
以下、本発明の回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法の実施形態について説明する。なお、全図面中、同一要素には同一符号を用い、重複する説明は省略する。
【００３５】
（回路部材の接続構造）
図１は、本発明の回路部材の接続構造（以下、「接続構造」という）の一実施形態を示す断面図である。本実施形態の接続構造１０は、相互に対向する回路部材２０（第一の回路部材）と回路部材３０（第二の回路部材）とを備えており、回路部材２０と回路部材３０との間には、これらを接続する回路接続部材６０が設けられている。
【００３６】
回路部材２０は、回路基板２１（第一の回路基板）と、回路基板２１の主面２１ａ上に形成された複数の回路電極２２（第一の回路電極）とを備える。複数の回路電極２２は、例えばストライプ状に配置される。一方、回路部材３０は、回路基板３１（第二の回路基板）と、回路基板３１の主面３１ａ上に形成された複数の回路電極３２（第二の回路電極）とを備える。複数の回路電極３２も、例えばストライプ状に配置される。
【００３７】
回路部材２０，３０の具体例としては、半導体チップ、抵抗体チップ若しくはコンデンサチップ等のチップ部品又はプリント基板等の基板が挙げられる。接続構造１０の接続形態としては、ＩＣチップとチップ搭載基板との接続、電気回路相互の接続、ＣＯＧ実装又はＣＯＦ実装におけるＩＣチップとガラス基板又はフレキシブルテープとの接続等もある。
【００３８】
特に、回路部材２０，３０のうち少なくとも一方がＩＣチップであると好ましい。
【００３９】
回路電極２２，３２は、金、銀、錫、白金族の金属若しくはインジウム錫酸化物（ＩＴＯ）又はこれらの二種以上の組み合わせで構成される電極表面層２４，３４を電極部２３，３３上にそれぞれ有すると好ましい。
【００４０】
回路部材３０は、窒化シリコン、シリコーン化合物若しくはポリイミド樹脂又はこれらの二種以上の組み合わせで構成される基板表面層３５を有すると好ましい。基板表面層３５は、回路基板３１をコーティングするか、又は回路基板３１に付着している。この基板表面層３５により、回路部材３０と回路接続部材６０との接着強度が向上する。
【００４１】
特に、回路基板３１がフレキシブルテープの場合、基板表面層３５はポリイミド樹脂等の有機絶縁物質から構成されると好ましい。また、回路基板３１がガラス基板の場合、基板表面層３５は窒化シリコン、シリコーン化合物、ポリイミド樹脂若しくはシリコーン樹脂又はこれらの二種以上の組み合わせで構成されると好ましい。
【００４２】
回路接続部材６０は、回路基板２１の主面２１ａと回路基板３１の主面３１ａとの間に設けられており、回路電極２２，３２が対向するように回路部材２０，３０同士を接続している。また、回路接続部材６０は、絶縁部材４０と、導電粒子５１の表面５１ａの一部が絶縁性微粒子５２により被覆された被覆粒子５０とを備える。被覆粒子５０の比重は、導電粒子５１の比重の９７／１００〜９９／１００である。この被覆粒子５０を介して、回路電極２２と回路電極３２とが電気的に接続されている。
【００４３】
ここで、回路接続部材６０は、後述する回路接続材料の硬化物からなるので、接続構造１０では、対向する回路電極２２，３２間の接続抵抗を十分に低減できると共に、隣り合う回路電極２２，３２間の絶縁性も十分に向上する。
【００４４】
隣り合う回路電極２２，３２間の絶縁性に着目すると、接続構造１０においては、隣り合う回路電極２２，３２間に５０Ｖの直流電圧を印加した場合に、隣り合う回路電極２２，３２間の抵抗値が１０９Ω以上となることが好ましい。このような接続構造１０では、その動作時において隣り合う回路電極２２，３２間の絶縁性、すなわち回路基板２１，３１の面方向における絶縁性が極めて高くなり、隣り合う回路電極２２，３２間のショートを十分に防止することが可能となる。
【００４５】
対向する回路電極２２，３２間の接続抵抗に着目すると、接続構造１０においては、回路電極２２と回路電極３２との間の接続抵抗が１Ω以下となることが好ましい。このような接続構造１０では、対向する回路電極２２，３２間の接続抵抗、すなわち回路基板２１，３１の厚み方向における接続抵抗が十分に低減される。
【００４６】
（回路接続材料）
本実施形態に係る回路接続材料は、接着剤組成物及び被覆粒子５０を含有している。この回路接続材料を、回路部材２０，３０の間に介在させ、回路部材２０，３０を介して加熱及び加圧し、硬化処理して、接続構造１０を得ると、得られる接続構造１０において、対向する回路電極２２，３２間の接続抵抗が十分に低減されると共に、隣り合う回路電極２２，３２間の絶縁性が十分に向上する。
【００４７】
＜接着剤組成物＞
接着剤組成物は、ラジカル重合性物質と、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤と、を含有すると好ましい。このような接着剤組成物を含む回路接続材料によって、回路部材２０，３０は加熱時に容易に接続される。
【００４８】
ラジカル重合性物質は、ラジカルにより重合する官能基を有する物質であり、このようなラジカル重合性物質としては、アクリレート（対応するメタクリレートも含む。以下同じ）化合物、マレイミド化合物等が挙げられる。ラジカル重合性物質はモノマー又はオリゴマーの状態で用いてもよく、また、モノマーとオリゴマーを併用することも可能である。
【００４９】
アクリレート化合物の具体例としては、メチルアクリレート、エチルアクリレート、イソプロピルアクリレート、イソブチルアクリレート、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、２−ヒドロキシ−１，３−ジアクリロキシプロパン、２，２−ビス［４−（アクリロキシメトキシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス［４−（アクリロキシポリエトキシ）フェニル］プロパン、ジシクロペンテニルアクリレート、トリシクロデカニルアクリレート、トリス（アクリロイロキシエチル）イソシアヌレート、ウレタンアクリレート等が挙げられる。これらは単独で又は２種以上を混合して用いることができる。また、必要によりハドロキノン、メチルエーテルハイドロキノン類等の重合禁止剤を用いてもよい。また、耐熱性を向上させる点からは、アクリレート化合物がジシクロペンテニル基、トリシクロデカニル基及びトリアジン環からなる群より選ばれる少なくとも１つの置換基を有することが好ましい。
【００５０】
マレイミド化合物は、分子中にマレイミド基を少なくとも２個以上含有するものであり、このようなマレイミド化合物としては、例えば、１−メチル−２，４−ビスマレイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’−m−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−p−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−m−トルイレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ビフェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジメチルビフェニレン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジメチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジエチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルメタンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルプロパンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−３，３’−ジフェニルスルホンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルエーテルビスマレイミド、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−s−ブチル−４，８−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’−シクロヘキシリデン−ビス（１−（４−マレイミドフェノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン等を挙げることができる。これらは単独で又は２種以上を混合して使用できる。
【００５１】
加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤は、加熱により分解して遊離ラジカルを発生する硬化剤であり、このような硬化剤としては、過酸化化合物、アゾ系化合物等が挙げられる。このような硬化剤は、目的とする接続温度、接続時間、ポットライフ（可使時間）等により適宜選定される。これらの中でも、反応性を高め、ポットライフを向上させることが可能となることから、半減期１０時間の温度が４０℃以上で、かつ、半減期１分の温度が１８０℃以下の有機過酸化物が好ましく、半減期１０時間の温度が６０℃以上で、かつ、半減期１分の温度が１７０℃以下の有機過酸化物がより好ましい。
【００５２】
硬化剤の配合量は、接続時間を１０秒以下とする場合、十分な反応率を得るために、ラジカル重合性物質と必要により配合されるフィルム形成材との和１００重量部に対して、０．１〜３０重量部であることが好ましく、１〜２０重量部であることがより好ましい。
【００５３】
硬化剤の配合量が０．１重量部未満では、十分な反応率を得ることができず、良好な接着強度又は小さな接続抵抗が得られにくくなる傾向にある。硬化剤の配合量が３０重量部を超えると、接着剤組成物の流動性が低下したり、接続抵抗が上昇したり、接着剤組成物のポットライフが短くなる傾向にある。
【００５４】
より具体的には、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤として、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート、パーオキシエステル、パーオキシケタール、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、シリルパーオキサイド等が挙げられる。また、回路電極２２，３２の腐食を抑えるという観点からは、硬化剤は、硬化剤中に含有される塩素イオンや有機酸の濃度が５０００ｐｐｍ以下であることが好ましく、さらに、加熱分解後に発生する有機酸が少ないものがより好ましい。このような硬化剤は、具体的には、パーオキシエステル、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、シリルパーオキサイドから選定され、高反応性が得られるパーオキシエステルから選定されることがより好ましい。上記硬化剤は、適宜混合して用いることができる。
【００５５】
ジアシルパーオキサイドとしては、イソブチルパーオキサイド、２，４―ジクロロベンゾイルパーオキサイド、３，５，５−トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ステアロイルパーオキサイド、スクシニックパーオキサイド、ベンゾイルパーオキシトルエン、ベンゾイルパーオキサイド等が挙げられる。
【００５６】
パーオキシジカーボネートとしては、ジ−n−プロピルパーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ビス（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ−２−エトキシメトキシパーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルヘキシルパーオキシ）ジカーボネート、ジメトキシブチルパーオキシジカーボネート、ジ（３−メチル−３メトキシブチルパーオキシ）ジカーボネート等が挙げられる。
【００５７】
パーオキシエステルとしては、クミルパーオキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシノエデカノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシネオデカノデート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｍ−トルオイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシアセテート等が挙げられる。
【００５８】
パーオキシケタールとしては、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１―（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロドデカン、２，２−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）デカン等が挙げられる。
【００５９】
ジアルキルパーオキサイドとしては、α，α’−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベンゼン、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド等が挙げられる。
【００６０】
ハイドロパーオキサイドとしては、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド等が挙げられる。
【００６１】
シリルパーオキサイドとしては、ｔ−ブチルトリメチルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジメチルシリルパーオキサイド、ｔ−ブチルトリビニルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジビニルシリルパーオキサイド、トリス（ｔ−ブチル）ビニルシリルパーオキサイド、ｔ−ブチルトリアリルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジアリルシリルパーオキサイド、トリス（ｔ−ブチル）アリルシリルパーオキサイド等が挙げられる。
【００６２】
これらの硬化剤は、単独で又は２種以上を混合して使用することができ、分解促進剤、抑制剤等を混合して用いてもよい。また、これらの硬化剤をポリウレタン系、ポリエステル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプセル化したものは、ポットライフが延長されるために好ましい。
【００６３】
＜被覆粒子＞
被覆粒子５０は、導電粒子５１の表面５１ａの一部が絶縁性微粒子５２により被覆されたものである。被覆粒子５０の比重は、導電粒子５１の比重の９７／１００〜９９／１００である。
【００６４】
被覆粒子５０の比重が導電粒子５１の比重の９７／１００未満であると、絶縁性微粒子５２が過剰に導電粒子５１を被覆することとなる。このため、導電粒子５１が、対向する回路電極２２，３２同士を接続しても、回路基板２１，３１の厚み方向における接続抵抗が増大してしまう。一方、被覆粒子５０の比重が導電粒子５１の比重の９９／１００を超えると、導電粒子５１が絶縁性微粒子５２によって十分に被覆されなくなる。このため、隣り合う回路電極２２，３２間の絶縁性、すなわち回路基板２１，３１の面方向における絶縁性が不十分となってしまう。
【００６５】
また、被覆粒子５０において、導電粒子５１の表面５１ａの５〜６０％が絶縁性微粒子５２により被覆されていると好ましい。
【００６６】
導電粒子５１の表面５１ａが５％未満覆われていると、導電粒子５１が絶縁性微粒子５２によって十分に被覆されなくなるので、表面５１ａが５％以上被覆されている場合に比べて、隣り合う回路電極２２，３２間の絶縁性、すなわち回路基板２１，３１の面方向における絶縁性が不十分となる。一方、導電粒子５１の表面５１ａが６０％を超えて覆われていると、絶縁性微粒子５２が過剰に導電粒子５１を被覆するので、導電粒子５１が、対向する回路電極２２，３２間を接続しても、表面５１ａが６０％以下被覆されている場合に比べて、回路基板２１，３１の厚み方向における接続抵抗が増大する。
【００６７】
また、絶縁性微粒子５２の平均粒径ｄｉは、導電粒子５１の平均粒径ｄｃの１／４０〜１／１０であると好ましい。
【００６８】
絶縁性微粒子５２の平均粒径ｄｉが上記範囲内にあれば、平均粒径ｄｉが当該範囲を外れた場合に比べて、導電粒子５１の表面５１ａが多数の絶縁性微粒子５２により覆われ易くなり、このような回路接続材料を用いて接続構造１０を製造すると、隣り合う回路電極２２，３２間の絶縁性、すなわち回路基板２１，３１の面方向における絶縁性を更に向上できる。
【００６９】
導電粒子５１としては、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等からなる金属粒子又はカーボン等からなる粒子等が挙げられる。導電粒子５１は、熱溶融金属粒子であると好ましい。この場合、回路電極２２，３２同士を接続する際の加熱及び加圧により導電粒子５１が変形し易いので、導電粒子５１と回路電極２２，３２との接触面積が増加し、接続信頼性が向上する。
【００７０】
また、図２に示すように、導電粒子５１は、核体５１ｘと、核体５１ｘの表面を被覆するように形成された外層５１ｙとを備えるものであってもよい。なお、図２は、本発明の回路接続材料に用いられる被覆粒子の一例を示す断面図である。
【００７１】
十分なポットライフを得るためには、外層５１ｙがＮｉ、Ｃｕ等の遷移金属類からなるのではなく、Ａｕ、Ａｇ、白金族等の貴金属類からなると好ましく、Ａｕからなるとより好ましい。また、導電粒子５１は、Ｎｉ等の遷移金属類からなる核体５１ｘをＡｕ等の貴金属類からなる外層５１ｙで被覆したものでもよい。
【００７２】
また、導電粒子５１は、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック等からなる核体５１ｘ表面上に貴金属類からなる外層５１ｙを形成したものであると好ましい。この場合、回路電極２２，３２同士を接続する際の加熱及び加圧により導電粒子５１が変形し易いので、導電粒子５１と回路電極２２，３２との接触面積が増加し、接続信頼性が向上する。
【００７３】
貴金属類の外層５１ｙの厚みは、１００オングストローム以上であると好ましい。この場合、回路電極２２，３２間で良好な接続抵抗を得ることができる。また、Ｎｉ等の遷移金属からなる核体５１ｘ表面に貴金属類の外層５１ｙを形成する場合、貴金属類の外層５１ｙの厚みは、３００オングストローム以上であると好ましい。貴金属類の外層５１ｙの厚みが３００オングストローム未満であると、例えば導電粒子５１を混合分散する際に外層５１ｙに欠損等が生じる。この欠陥等が生じた場所に、酸化還元作用による遊離ラジカルが発生し、回路接続材料の保存性を低下させてしまうおそれがある。そして、外層５１ｙの厚みが厚くなると外層５１ｙの効果が飽和してくるので、外層５１ｙの厚みは１マイクロメートル以下であると好ましい。
【００７４】
また、導電粒子５１は、接着剤組成物１００体積部に対して０．１〜３０体積部添加することが好ましく、その添加量は用途により使い分ける。なお、過剰な導電粒子５１による隣接回路電極の短絡等を防止するためには、０．１〜１０体積部添加することがより好ましい。
【００７５】
絶縁性微粒子５２は、ラジカル重合性物質の重合物からなると好ましい。この場合、絶縁性微粒子５２が導電粒子５１の表面５１ａに付着しやすくなるので、このような回路接続材料を用いて接続構造１０を製造すると、隣り合う回路電極２２，３２間の絶縁性、すなわち回路基板２１，３１の面方向における絶縁性を更に向上できる。
【００７６】
ラジカル重合性物質としては、接着剤組成物に含まれるラジカル重合性物質と同様のものが例示できる。
【００７７】
また、上記回路接続材料は、フェノキシ樹脂からなるフィルム形成材を更に含有すると好ましい。これにより、回路接続材料をフィルム状に加工してフィルム状回路接続材料を得ることができる。
【００７８】
図３は、本発明のフィルム状回路接続材料の一実施形態を示す断面図である。本実施形態のフィルム状回路接続材料６１は、上記接着剤組成物からなるフィルム状絶縁部材４１と、被覆粒子５０とを備える。このフィルム状回路接続材料６１は、上記回路接続材料をフィルム状に形成してなる。これにより、回路接続材料が裂ける、割れる、或いはべたつく等の問題が生じにくく、通常の状態（常温常圧）で回路接続材料の取扱いが容易になる。さらに、フィルム状回路接続材料６１が、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤を含有する層と被覆粒子５０を含有する層の２層以上に分割されていると、ポットライフが向上する。
【００７９】
＜フィルム形成材＞
フィルム形成材とは、液状物を固形化し構成組成物をフィルム形状とした場合に、そのフィルムの取扱いを容易とし、容易に裂けたり、割れたり、べたついたりしない機械的特性等を付与するものであり、通常の状態（常温常圧）でフィルムとしての取扱いができるものである。フィルム形成材としては、フェノキシ樹脂、ポリビニルホルマール樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、キシレン樹脂、ポリウレタン樹脂等が挙げられる。これらの中でも、接着性、相溶性、耐熱性、機械的強度に優れることからフェノキシ樹脂が好ましい。
【００８０】
フェノキシ樹脂は、２官能フェノール類とエピハロヒドリンを高分子量まで反応させるか、又は２官能エポキシ樹脂と２官能フェノール類を重付加させることにより得られる樹脂である。フェノキシ樹脂は、例えば２官能フェノール類１モルとエピハロヒドリン０．９８５〜１．０１５モルとをアルカリ金属水酸化物等の触媒の存在下、非反応性溶媒中４０〜１２０℃の温度で反応させることにより得ることができる。また、フェノキシ樹脂としては、樹脂の機械的特性や熱的特性の点からは、特に２官能性エポキシ樹脂と２官能性フェノール類の配合当量比をエポキシ基／フェノール水酸基＝１／０．９〜１／１．１とし、アルカリ金属化合物、有機リン系化合物、環状アミン系化合物等の触媒存在下、沸点が１２０℃以上のアミド系、エーテル系、ケトン系、ラクトン系、アルコール系等の有機溶剤中で、反応固形分が５０重量部以下の条件で５０〜２００℃に加熱して重付加反応させて得たものが好ましい。
【００８１】
２官能エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂等が挙げられる。２官能フェノール類は、２個のフェノール性水酸基を持つものであり、このような２官能フェノール類としては、例えばビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ等のビスフェノール類等が挙げられる。
【００８２】
また、フェノキシ樹脂は、その分子内に多環芳香族化合物に起因する分子構造を含有すると好ましい。これにより、接着性、相溶性、耐熱性、機械強度等に優れた回路接続材料が得られる。
【００８３】
多環芳香族化合物としては、例えばナフタレン、ビフェニル、アセナフテン、フルオレン、ジベンゾフラン、アントラセン、フェナンスレン等のジヒドロキシ化合物等が挙げられる。ここで、多環芳香族化合物はフルオレンであると好ましい。さらに、多環芳香族化合物は、９，９’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレンであると特に好ましい。
【００８４】
なお、フェノキシ樹脂は、ラジカル重合性の官能基により変性されていてもよい。また、フェノキシ樹脂は、単独で用いても、２種類以上を混合して用いてもよい。
【００８５】
＜その他の含有成分＞
本実施形態の回路接続材料は、更に、アクリル酸、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル及びアクリロニトリルからなる群より選ばれる少なくとも一種をモノマー成分とした重合体又は共重合体を含んでもよい。ここで、応力緩和に優れることから、グリシジルエーテル基を含有するグリシジルアクリレートやグリシジルメタクリレートを含む共重合体系アクリルゴムを併用することが好ましい。これらアクリルゴムの分子量（重量平均分子量）は、接着剤の凝集力を高める点から２０万以上が好ましい。
【００８６】
また、本実施形態の回路接続材料には、更に、充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、難燃化剤、色素、チキソトロピック剤、カップリング剤、フェノール樹脂、メラミン樹脂、イソシアネート類等を含有することもできる。
【００８７】
回路接続材料に充填剤を含有させる場合、接続信頼性等が向上するので好ましい。充填剤は、その最大径が導電粒子５１の平均粒径未満であれば使用できる。充填剤の配合量は、接着剤組成物１００体積部に対して５〜６０体積部であることが好ましい。配合量が６０体積部を超えると、接続信頼性向上効果が飽和する傾向があり、他方、５体積部未満では充填剤添加の効果が不充分となる傾向がある。
【００８８】
カップリング剤としては、ケチミン、ビニル基、アクリル基、アミノ基、エポキシ基又はイソシアネート基を含有する化合物が、接着性が向上するので好ましい。
【００８９】
具体的には、アミノ基を有するシランカップリング剤として、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。ケチミンを有するシランカップリング剤として、上記のアミノ基を有するシランカップリング剤に、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン化合物を反応させて得られたものが挙げられる。
【００９０】
次に、図４及び図１を参照して、本発明の回路部材の接続構造の製造方法の一実施形態について説明する。本実施形態では、上記接続構造１０の製造方法について説明する。
【００９１】
（回路部材の接続構造の製造方法）
図４は、接続構造１０の製造方法の一工程を示す断面図である。まず、回路部材２０，３０を準備する。一方、フィルム状に成形してなるフィルム状回路接続材料６１を準備する。次に、回路部材２０と回路部材３０との間に、回路電極２２と回路電極３２とが対向した状態で、フィルム状回路接続材料６１を介在させる。具体的には、例えば回路部材３０上にフィルム状回路接続材料６１を載せ、続いてフィルム状回路接続材料６１上に回路部材２０を載せる。ここで、フィルム状回路接続材料６１はフィルム状であるため取扱いが容易である。このため、このフィルム状回路接続材料６１によれば、回路部材２０，３０を接続する際に、これらの間に回路接続材料を容易に介在させることができ、回路部材２０，３０の接続作業を容易に行うことができる。
【００９２】
次に、回路部材２０，３０を介してフィルム状回路接続材料６１を加熱しながら図４の矢印Ａ及びＢ方向に加熱及び加圧して硬化処理を施し（図４参照）、回路部材２０，３０の間に回路接続部材６０を形成する（図１参照）。加熱及び加圧の際に、回路部材２０，３０のいずれか一方の側から光を照射して、回路電極２２，２３の位置合わせを行ってもよい。なお、硬化処理は、一般的な方法により行うことが可能であり、その方法は接着剤組成物により適宜選択される。
【００９３】
この製造方法を用いれば、対向する回路電極２２，３２間の接続抵抗が十分に低減され、且つ、隣り合う回路電極２２，３２間の絶縁性が十分に向上された接続構造１０を得ることができる。
【００９４】
以上、本発明の好適な実施形態について詳細に説明したが、本発明は上記実施形態に限定されない。
【００９５】
例えば、上記実施形態では、回路電極２２，３２がいずれも電極表面層２４，３４を有するとしたが、回路電極２２，３２のうち少なくとも一方が電極表面層を有するとしてもよい。
【００９６】
また、上記実施形態では、回路部材３０が基板表面層３５を有するとしたが、回路部材２０，３０のうち少なくとも一方が基板表面層を有するとしてもよい。
【００９７】
また、上記実施形態では、フィルム状回路接続材料６１を用いて接続構造１０を製造しているが、フィルム状回路接続材料６１に限られずフィルム形成材を含まない回路接続材料を用いてもよい。この場合でも、回路接続材料を溶媒に溶解させ、その溶液を回路部材２０，３０のいずれかに塗布して乾燥させれば、回路部材２０，３０間に回路接続材料を介在させることができる。
【００９８】
また、上記実施形態では、回路接続材料が導電粒子５１を含有するとしたが、導電粒子５１を含有していなくてもよい。この場合であっても、対向する回路電極２２，３２が各々直接接触することにより電気的な接続が得られる。なお、導電粒子５１を含有する場合には、導電粒子５１を含有しない場合に比べて、より安定な電気的接続が得られる。
【実施例】
【００９９】
以下、本発明の内容を、実施例を用いて更に具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【０１００】
（実施例１）
まず、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＡとからガラス転移温度が８０℃のフェノキシ樹脂を合成した。このフェノキシ樹脂５０ｇを、重量比でトルエン（沸点１１０．６℃、ＳＰ値８．９０）／酢酸エチル（沸点７７．１℃、ＳＰ値９．１０）＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分４０重量％の溶液とした。そして、固形分重量比でフェノキシ樹脂６０ｇ、ジシクロペンテニルジアルコールジアクリレート３９ｇ、リン酸エステル型アクリレート１ｇ、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート５ｇとなるように溶液を調整した。
【０１０１】
一方、ラジカル重合性物質（アクリレートモノマー）の重合物からなる絶縁性微粒子を用いて、被覆後の比重が被覆前の比重に対して９８／１００となるように導電粒子の表面の２０％を被覆し、被覆粒子を得た。なお、導電粒子は、ポリスチレンからなる核体の表面に、厚み０．２μｍのニッケル層を有し、このニッケル層の外側に厚み０．０４μｍの金層を有するものである。また、導電粒子としては、平均粒径が５μｍの導電粒子を使用した。
【０１０２】
この被覆粒子を、上記溶液に５体積％配合分散させて、溶液を調整した。そして、この溶液を、片面を表面処理した厚み８０μｍのＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分の熱風乾燥により、ＰＥＴフィルム上に厚みが１０μmの第１フィルム状材料を得た。
【０１０３】
また、固形分重量比でフェノキシ樹脂６０ｇ、ジシクロペンテニルジアルコールジアクリレート３９ｇ、リン酸エステル型アクリレート１ｇ、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート５ｇとなるように別の溶液を調整した。この溶液を、片面を表面処理した厚み８０μｍのＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分の熱風乾燥により、ＰＥＴフィルム上に厚みが１０μmで接着剤組成物からなる第２フィルム状材料を得た。
【０１０４】
上記第１フィルム状材料及び上記第２フィルム状材料をラミネーターにて貼り合わせ、二層構成のフィルム状回路接続材料を得た。
【０１０５】
（実施例２）
まず、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂と９、９‘−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレンとからガラス転移温度が８０℃のフェノキシ樹脂を合成した。このフェノキシ樹脂５０ｇを、重量比でトルエン（沸点１１０．６℃、ＳＰ値８．９０）／酢酸エチル（沸点７７．１℃、ＳＰ値９．１０）＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分４０重量％の溶液とした。そして、固形分重量比でフェノキシ樹脂６０ｇ、ジシクロペンテニルジアルコールジアクリレート３９ｇ、リン酸エステル型アクリレート１ｇ、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート５ｇとなるように溶液を調整した。
【０１０６】
一方、ラジカル重合性物質（アクリレートモノマー）の重合物からなる絶縁性微粒子を用いて、被覆後の比重が被覆前の比重に対して９７／１００となるように導電粒子の表面の４０％を被覆し、被覆粒子を得た。なお、導電粒子は、ポリスチレンからなる核体の表面に、厚み０．２μｍのニッケル層を有し、このニッケル層の外側に厚み０．０４μｍの金層を有するものである。また、導電粒子としては、平均粒径が５μｍの導電粒子を使用した。
【０１０７】
この被覆粒子を、上記溶液に５体積％配合分散させて、溶液を調整した。そして、この溶液を、片面を表面処理した厚み８０μｍのＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分の熱風乾燥により、ＰＥＴフィルム上に厚みが１０μmの第１フィルム状材料を得た。
【０１０８】
また、固形分重量比でフェノキシ樹脂６０ｇ、ジシクロペンテニルジアルコールジアクリレート３９ｇ、リン酸エステル型アクリレート１ｇ、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート５ｇとなるように別の溶液を調整した。この溶液を、片面を表面処理した厚み８０μｍのＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃で１０分の熱風乾燥により、ＰＥＴフィルム上に厚みが１０μmで接着剤組成物からなる第２フィルム状材料を得た。
【０１０９】
上記第１フィルム状材料及び上記第２フィルム状材料をラミネーターにて貼り合わせ、二層構成のフィルム状回路接続材料を得た。
【０１１０】
（比較例１）
実施例１における被覆粒子の代わりに、絶縁性微粒子で被覆されていない導電粒子を用いた他は、実施例１と同様にして二層構成のフィルム状回路接続材料を得た。すなわち、導電粒子の被覆率は０％である。
【０１１１】
（比較例２）
実施例１における被覆粒子の代わりに、以下の被覆粒子を用いた他は、実施例１と同様にして二層構成のフィルム状回路接続材料を得た。
【０１１２】
ラジカル重合性物質（アクリレートモノマー）の重合物からなる絶縁性微粒子を用いて、被覆後の比重が被覆前の比重に対して９５／１００となるように導電粒子の表面の７０％を被覆し、被覆粒子を得た。なお、導電粒子は、ポリスチレンからなる核体の表面に、厚み０．２μｍのニッケル層を有し、このニッケル層の外側に厚み０．０４μｍの金層を有するものである。また、導電粒子としては、平均粒径が５μｍの導電粒子を使用した。
【０１１３】
（回路部材の接続構造の作製）
まず、第一の回路部材として、バンプ面積５０μm×５０μm、ピッチ１００μm、高さ２０μmの金バンプを配置したＩＣチップを準備した。次に、第二の回路部材として、厚み１．１ｍｍのガラス基板上にインジウム錫酸化物（ＩＴＯ）の回路を蒸着により形成したＩＴＯ基板（表面抵抗＜２０Ω／□）を準備した。
【０１１４】
そして、ＩＣチップとＩＴＯ基板との間に実施例１，２及び比較例１，２のフィルム状回路接続材料を介在させ、ＩＣチップ、フィルム状回路接続材料及びＩＴＯ基板を石英ガラスと加圧ヘッドとで挟み、２００℃、１００ＭＰａで１０秒間加熱及び加圧した。このようにして、フィルム状回路接続材料を介してＩＣチップとＩＴＯ基板とを接続した。このとき、ＩＴＯ基板上にあらかじめフィルム状回路接続材料の一方の接着面を７０℃、０．５ＭＰａで５秒間加熱及び加圧して貼り付けた。その後、ＰＥＴフィルムを剥離して、フィルム状回路接続材料の他方の接着面をＩＣチップと接続した。
【０１１５】
以上のようにして、回路部材の接続構造Ａ〜Ｄを作製した。なお、回路部材の接続構造Ａ〜Ｄは、それぞれ実施例１，２及び比較例１，２のフィルム状回路接続材料を用いて作製したものである。
【０１１６】
（比重の測定）
実施例１，２及び比較例１，２のフィルム状回路接続材料各々について、被覆前の導電粒子及び被覆後の被覆粒子、それぞれ３．５ｃｃをサンプリングし、室温、ヘリウム雰囲気中で比重計（島津製作所株式会社製、アキュピック１３３０−０１）を用いて比重を測定し、被覆前の導電粒子の比重に対する被覆後の被覆粒子の比重（比重比）を求めた。結果を表１に示す。
【０１１７】
（対向する回路電極間の接続抵抗の測定）
回路部材の接続構造Ａ〜Ｄについて、初期（接続直後）の接続抵抗と、−４０℃で３０分及び１００℃で３０分の温度サイクル槽中に５００サイクル保持した後の接続抵抗を、２端子測定法を用いマルチメータで測定した。結果を表２に示す。ここで、接続抵抗とは対向する回路電極間の抵抗を意味する。
【０１１８】
（隣り合う回路電極間の絶縁抵抗の測定）
回路部材の接続構造Ａ〜Ｄについて、直流（ＤＣ）５０Ｖの電圧を１分間印加した後の絶縁抵抗を、２端子測定法を用いマルチメータで測定した。結果を表２に示す。ここで、絶縁抵抗とは隣り合う回路電極間の抵抗を意味する。
【０１１９】
【表１】
【０１２０】
【表２】
【０１２１】
実施例１，２のフィルム状回路接続材料を用いて得られた回路部材の接続構造Ａ，Ｂでは、初期、温度サイクル後のいずれにおいても接続抵抗は十分低く抑えられており、絶縁抵抗も十分高くなっていた。
【０１２２】
これに対し、比較例１のフィルム状回路接続材料を用いて得られた回路部材の接続構造Ｃでは、接続構造Ａ，Ｂに比べて絶縁抵抗が低くなっていた。また、比較例２のフィルム状回路接続材料を用いて得られた回路部材の接続構造Ｄでは、初期、温度サイクル後のいずれにおいても、接続構造Ａ，Ｂに比べて接続抵抗が高くなっていた。
【０１２３】
以上より、本発明の回路接続材料を用いて回路部材の接続構造を製造した場合には、得られる回路部材の接続構造において対向する回路電極間の接続抵抗を十分に低減でき、且つ、隣り合う回路電極間の絶縁性を十分に向上できることが確認された。
【符号の説明】
【０１２４】
１０…回路部材の接続構造、２０…回路部材（第一の回路部材）、２１…回路基板（第一の回路基板）、２１ａ…主面、２２…回路電極（第一の回路電極）、２４，３４…電極表面層、３０…回路部材（第二の回路部材）、３１…回路基板（第二の回路基板）、３１ａ…主面、３２…回路電極（第二の回路電極）、３５…基板表面層、５０…被覆粒子、５１…導電粒子、５１ａ…表面、５２…絶縁性微粒子、６０…回路接続部材、６１…フィルム状回路接続材料。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、
第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成された第二の回路部材と、
を前記第一及び第二の回路電極が対向するように接続するための回路接続材料であって、
接着剤組成物及び、導電粒子の表面の一部が絶縁性微粒子により被覆された被覆粒子を含有しており、
前記被覆粒子の比重は、前記導電粒子の比重の９７／１００〜９９／１００であり、
前記第一の回路電極又は前記第二の回路電極は、面積が３０００μｍ２未満のバンプを有する、回路接続材料。
【請求項２】
前記絶縁性微粒子の平均粒径は、前記導電粒子の平均粒径の１／４０〜１／１０であることを特徴とする請求項１に記載の回路接続材料。
【請求項３】
前記絶縁性微粒子は、ラジカル重合性物質の重合物からなる請求項１又は２に記載の回路接続材料。
【請求項４】
前記接着剤組成物は、ラジカル重合性物質と、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤と、を含有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項５】
フェノキシ樹脂からなるフィルム形成材を更に含有することを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項６】
前記フェノキシ樹脂は、分子内に多環芳香族化合物に起因する分子構造を含有することを特徴とする請求項５に記載の回路接続材料。
【請求項７】
前記多環芳香族化合物は、フルオレンであることを特徴とする請求項６に記載の回路接続材料。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか一項に記載の回路接続材料をフィルム状に形成してなることを特徴とするフィルム状回路接続材料。
【請求項９】
第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、
第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成された第二の回路部材と、
前記第一の回路基板の前記主面と前記第二の回路基板の前記主面との間に設けられ、前記第一及び第二の回路電極が対向するように前記第一及び第二の回路部材同士を接続する回路接続部材と、
を備えた回路部材の接続構造であって、
前記回路接続部材は、請求項１〜７のいずれか一項に記載の回路接続材料の硬化物からなり、
前記第一の回路電極と前記第二の回路電極とが、前記被覆粒子を介して電気的に接続されている回路部材の接続構造。
【請求項１０】
隣り合う前記回路電極間に５０Ｖの直流電圧を印加した場合に、隣り合う前記回路電極間の抵抗値が１０９Ω以上であることを特徴とする請求項９に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１１】
前記第一及び第二の回路部材のうち少なくとも一方がＩＣチップであることを特徴とする請求項９又は１０に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１２】
前記第一の回路電極と前記第二の回路電極との間の接続抵抗が１Ω以下であることを特徴とする請求項９〜１１のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１３】
前記第一及び第二の回路電極のうち少なくとも一方が、金、銀、錫、白金族の金属及びインジウム錫酸化物からなる群より選ばれる少なくとも一種で構成される電極表面層を有することを特徴とする請求項９〜１２のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１４】
前記第一及び第二の回路部材のうち少なくとも一方が、窒化シリコン、シリコーン化合物及びポリイミド樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種で構成される基板表面層を有することを特徴とする請求項９〜１３のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１５】
第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成された第二の回路部材との間に、前記第一の回路電極と前記第二の回路電極とが対向した状態で、請求項１〜７のいずれか一項に記載の回路接続材料を介在させる工程と、
前記回路接続材料を加熱及び加圧により硬化させる工程と、
を備えた回路部材の接続構造の製造方法。
【請求項１】
第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、
第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成された第二の回路部材と、
を前記第一及び第二の回路電極が対向するように接続するための回路接続材料であって、
接着剤組成物及び、導電粒子の表面の一部が絶縁性微粒子により被覆された被覆粒子を含有しており、
前記被覆粒子の比重は、前記導電粒子の比重の９７／１００〜９９／１００であり、
前記第一の回路電極又は前記第二の回路電極は、面積が３０００μｍ２未満のバンプを有する、回路接続材料。
【請求項２】
前記絶縁性微粒子の平均粒径は、前記導電粒子の平均粒径の１／４０〜１／１０であることを特徴とする請求項１に記載の回路接続材料。
【請求項３】
前記絶縁性微粒子は、ラジカル重合性物質の重合物からなる請求項１又は２に記載の回路接続材料。
【請求項４】
前記接着剤組成物は、ラジカル重合性物質と、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤と、を含有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項５】
フェノキシ樹脂からなるフィルム形成材を更に含有することを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項６】
前記フェノキシ樹脂は、分子内に多環芳香族化合物に起因する分子構造を含有することを特徴とする請求項５に記載の回路接続材料。
【請求項７】
前記多環芳香族化合物は、フルオレンであることを特徴とする請求項６に記載の回路接続材料。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか一項に記載の回路接続材料をフィルム状に形成してなることを特徴とするフィルム状回路接続材料。
【請求項９】
第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、
第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成された第二の回路部材と、
前記第一の回路基板の前記主面と前記第二の回路基板の前記主面との間に設けられ、前記第一及び第二の回路電極が対向するように前記第一及び第二の回路部材同士を接続する回路接続部材と、
を備えた回路部材の接続構造であって、
前記回路接続部材は、請求項１〜７のいずれか一項に記載の回路接続材料の硬化物からなり、
前記第一の回路電極と前記第二の回路電極とが、前記被覆粒子を介して電気的に接続されている回路部材の接続構造。
【請求項１０】
隣り合う前記回路電極間に５０Ｖの直流電圧を印加した場合に、隣り合う前記回路電極間の抵抗値が１０９Ω以上であることを特徴とする請求項９に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１１】
前記第一及び第二の回路部材のうち少なくとも一方がＩＣチップであることを特徴とする請求項９又は１０に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１２】
前記第一の回路電極と前記第二の回路電極との間の接続抵抗が１Ω以下であることを特徴とする請求項９〜１１のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１３】
前記第一及び第二の回路電極のうち少なくとも一方が、金、銀、錫、白金族の金属及びインジウム錫酸化物からなる群より選ばれる少なくとも一種で構成される電極表面層を有することを特徴とする請求項９〜１２のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１４】
前記第一及び第二の回路部材のうち少なくとも一方が、窒化シリコン、シリコーン化合物及びポリイミド樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種で構成される基板表面層を有することを特徴とする請求項９〜１３のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１５】
第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成された第二の回路部材との間に、前記第一の回路電極と前記第二の回路電極とが対向した状態で、請求項１〜７のいずれか一項に記載の回路接続材料を介在させる工程と、
前記回路接続材料を加熱及び加圧により硬化させる工程と、
を備えた回路部材の接続構造の製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図２】
【図３】
【図４】
【公開番号】特開２００９−１７０４３７（Ｐ２００９−１７０４３７Ａ）
【公開日】平成２１年７月３０日（２００９．７．３０）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００９−１１３８０９（Ｐ２００９−１１３８０９）
【出願日】平成２１年５月８日（２００９．５．８）
【分割の表示】特願２００４−２３０８（Ｐ２００４−２３０８）の分割
【原出願日】平成１６年１月７日（２００４．１．７）
【出願人】（０００００４４５５）日立化成工業株式会社 (4,649)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２１年７月３０日（２００９．７．３０）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年５月８日（２００９．５．８）
【分割の表示】特願２００４−２３０８（Ｐ２００４−２３０８）の分割
【原出願日】平成１６年１月７日（２００４．１．７）
【出願人】（０００００４４５５）日立化成工業株式会社 (4,649)
【Ｆターム（参考）】
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