有機エレクトロルミネッセンス装置およびその製造方法
【課題】 発光層により発生された白色光の取り出し効率を向上させることができる有機エレクトロルミネッセンス装置およびその製造方法を提供することである。
【解決手段】 ガラス基板１上にホール注入電極２が形成され、ホール注入電極２上にホール注入層３およびホール輸送層４が順に形成される。ホール輸送層４上にオレンジ色の光を発生するオレンジ色発光層５、青色の光を発生する青色発光層６、電子輸送層７、白色光を透過する透明電極からなる電子注入層８および中間屈折率層９が順に形成される。この中間屈折率層９の屈折率は、ホール注入電極２の屈折率と、中間屈折率層９の上面に接する領域（窒素または空気）の屈折率との間にある。
【解決手段】 ガラス基板１上にホール注入電極２が形成され、ホール注入電極２上にホール注入層３およびホール輸送層４が順に形成される。ホール輸送層４上にオレンジ色の光を発生するオレンジ色発光層５、青色の光を発生する青色発光層６、電子輸送層７、白色光を透過する透明電極からなる電子注入層８および中間屈折率層９が順に形成される。この中間屈折率層９の屈折率は、ホール注入電極２の屈折率と、中間屈折率層９の上面に接する領域（窒素または空気）の屈折率との間にある。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス装置およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、情報技術（ＩＴ）の興隆に伴い、厚さ数ｍｍ程度の薄型でフルカラー表示が可能な薄型表示装置への要望が高まっている。このような薄型表示装置として、有機エレクトロルミネッセンス装置の開発が進められている。
【０００３】
光の３原色である赤色、緑色および青色の各単色光を発生する３種類の有機エレクトロルミネッセンス素子を多数配列する方法によりフルカラー表示が実現される。このような３種類の有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた有機エレクトロルミネッセンス装置において光の取り出し効率を向上させるための研究が進められている（特許文献１参照）。
【特許文献１】特開２００３−３０３６８５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
一方、白色光を発生する有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた有機エレクトロルミネッセンス装置についても研究および開発が進められている。このような白色光を発生する有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた有機エレクトロルミネッセンス装置においても、光の取り出し効率を向上させることが望まれる。
【０００５】
本発明の目的は、発光層により発生された白色光の取り出し効率を向上させることができる有機エレクトロルミネッセンス装置およびその製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
第１の発明に係る有機エレクトロルミネッセンス装置は、第１の電極と、白色光を発生する発光層を含む有機膜と、白色光を透過する第２の電極と、中間屈折率層とを順に備え、中間屈折率層の屈折率は、第２の電極と反対側において中間屈折率層に接する領域の屈折率と第２の電極の屈折率との間にあるものである。
【０００７】
第１の発明に係る有機エレクトロルミネッセンス装置においては、第１の電極、白色光を発生する発光層を含む有機膜、白色光を透過する第２の電極および中間屈折率層が順に形成される。
【０００８】
この場合、中間屈折率層の屈折率が、中間屈折率層に接する領域の屈折率と第２の電極の屈折率との間にあるので、第２の電極と中間屈折率層との屈折率差が小さく、かつ中間屈折率層とそれに接する領域との屈折率差が小さい。それにより、第２の電極と中間屈折率層との界面および中間屈折率層とそれに接する領域との界面での光の反射が少なくなり、発光層により発光された白色光が第２の電極、中間屈折率層およびそれに接する領域を通過して効率よく取り出される。その結果、白色光の取り出し効率が向上する。
【０００９】
なお、第２の電極と中間屈折率層との間に保護膜を設けてもよい。保護膜は、中間屈折率層の屈折率より大きい屈折率を有することが好ましい。この場合には、保護膜によって、第２の電極以下、特に、有機層への水分の侵入を防止することができる上に、光学的な影響面では、保護膜がない場合と同様に、上述のごとく白色光の取り出し効率の向上が図れる。中間屈折率層は、多層でもよい。その場合は、多層の屈折率は、第２の電極から上方に向かって、順次、同じか小さくなるようにすることが好ましい。
【００１０】
第１の電極は、白色光を反射してもよい。この場合、発光層により発光された白色光が第１の電極により反射され、第２の電極、中間屈折率層およびそれに接する領域を通過して効率よく取り出されるので、光の取り出し効率がさらに向上する。
【００１１】
中間屈折率層は、有機材料からなってもよい。この場合、容易に中間屈折率層を形成することができる。
【００１２】
第１の電極、有機膜、第２の電極および中間屈折率層を封止するための樹脂層をさらに備え、中間屈折率層に接する領域は、樹脂層からなってもよい。
【００１３】
この場合、第１の電極、有機膜、第２の電極および中間屈折率層が樹脂層により封止されるので、第１および第２の電極の腐食および有機膜への水分の浸入を防止することができる。
【００１４】
第１の電極、有機膜、第２の電極および中間屈折率層を覆う封止缶をさらに備え、封止缶内に不活性ガスが充填され、中間屈折率層に接する領域は、不活性ガスからなってもよい。
【００１５】
この場合、第１の電極、有機膜、第２の電極および中間屈折率層が封止缶により覆われ、封止缶内に不活性ガスが充填されるので、第１および第２の電極の腐食および有機膜への水分の浸入を防止することができる。
【００１６】
中間屈折率層の光学膜厚は、１３０ｎｍ以上１４５ｎｍ以下であってもよい。この場合、中間屈折率層は、可視光領域の中央部の波長の４分の１の光学膜厚を有するので、可視光領域の中央部の波長を中心として白色光を効果的に取り出すことができる。
【００１７】
第２の発明に係る有機エレクトロルミネッセンス製造方法は、第１の電極上に白色光を発生する発光層を含む有機膜を形成する工程と、有機膜上に白色光を透過する第２の電極を形成する工程と、第２の電極上に中間屈折率層を形成する工程とを備え、中間屈折率層の屈折率は、第２の電極と反対側において中間屈折率層に接する領域の屈折率と第２の電極の屈折率との間にあるものである。
【００１８】
第２の発明に係る有機エレクトロルミネッセンス装置においては、第１の電極、白色光を発生する発光層を含む有機膜、白色光を透過する第２の電極および中間屈折率層が順に形成される。
【００１９】
この場合、中間屈折率層の屈折率が、中間屈折率層に接する領域の屈折率と第２の電極の屈折率との間にあるので、第２の電極と中間屈折率層との屈折率差が小さく、かつ中間屈折率層とそれに接する領域との屈折率差が小さい。それにより、第２の電極と中間屈折率層との界面および中間屈折率層とそれに接する領域との界面での光の反射が少なくなり、発光層により発光された白色光が第２の電極、中間屈折率層およびそれに接する領域を通過して効率よく取り出される。それにより、白色光の取り出し効率が向上する。
【発明の効果】
【００２０】
本発明によれば、発光層により発生した白色光の取り出し効率を向上させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
以下、本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス装置（以下、有機ＥＬ装置と略記する）について図を用いて説明する。
【００２２】
図１は第１の実施の形態に係る有機ＥＬ装置の模式的断面図であり、図２は図１の有機ＥＬ装置内の有機ＥＬ素子の拡大図である。なお、第１の実施の形態に係る有機ＥＬ装置１００は上面側から光を取り出すトップエミッション構造を有する。
【００２３】
図１の有機ＥＬ装置１００においては、基板１上に後述する複数の有機ＥＬ素子５０がマトリクス状に配置されている。各有機ＥＬ素子５０が画素を構成する。単純マトリクス型（パッシブ型）では、基板１としてガラス基板が用いられ、アクティブ・マトリクス型では、基板１として、ガラス基板上に複数のＴＦＴ（薄膜トランジスタ）および平坦化層を備えたＴＦＴ基板が用いられる。
【００２４】
図１において、基板１上の複数の有機ＥＬ素子５０の上部には封止缶３０Ｊが設けられている。封止缶３０Ｊは、基板１上に接着剤１０ａにより接着されている。封止缶３０Ｊの有機ＥＬ素子５０側には、カラーフィルタ２１が接着されている。カラーフィルタ２１はガラスまたはプラスチック等の透明な材料からなる。なお、カラーフィルタ２１として、例えば、特開２００２−２９９０５５号公報に記載されているＣＣＭ（色彩転換媒体）を用いてもよい。また、カラーフィルタ２１としてガラスまたはプラスチック等の透明な材料およびＣＣＭの両方を用いてもよい。封止缶３０Ｊと有機ＥＬ素子５０との間の領域２２には、不活性ガスとして窒素（Ｎ2 ）が充填されている。
【００２５】
ここで、互いに直交する３方向をＸ方向、Ｙ方向およびＺ方向とする。Ｘ方向およびＹ方向は、基板１の表面に平行な方向であり、Ｚ方向は基板１の表面に垂直な方向である。有機ＥＬ素子５０はＸ方向およびＹ方向に沿って配列される。
【００２６】
図２に示すように、有機ＥＬ素子５０は、ホール注入電極２、ホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５、青色発光層６、電子輸送層７、電子注入電極８および中間屈折率層９からなる。
【００２７】
また、図１に示すように、ホール注入電極２はＸ方向に沿って連続的または画素ごとに配列され、電子注入電極８はＹ方向に沿って配列されている。隣接する有機ＥＬ素子５０間はレジスト材料からなる素子分離用絶縁層（図示せず）により分離されている。
【００２８】
ホール注入電極２は、ＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）等の金属化合物、Ａｇ（銀）等の金属または合金からなる透明電極、半透明電極または不透明電極である。なお、ホール注入電極２はＩＴＯ等の金属化合膜とＡｇ等の金属膜または合金膜との積層構造を有してもよい。電子注入電極８は、ＩＴＯ等の金属化合物、金属または合金からなる透明電極である。
【００２９】
ホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５、青色発光層６、電子輸送層７および中間屈折率層９は有機材料からなる。以下、具体例を用いて詳細に説明する。
【００３０】
図２に示すように、ホール注入電極２を覆うようにホール注入層３が形成される。ホール注入層３は、例えばフッ化炭素（ＣＦｘ）からなる。
【００３１】
ホール輸送層４は、例えば下記式（１）に示すN,N'-ジ(ナフタレン-1-イル)-N,N'-ジフェニル-ベンジジン（N,N'-Di(naphthalene-1-yl)-N,N'-diphenyl-benzidine）（以下、ＮＰＢと略記する）等の有機材料からなる。ホール輸送層４の厚さは例えば７０ｎｍである。
【００３２】
【化１】
【００３３】
オレンジ色発光層５は、例えばＮＰＢをホスト材料とし、下記式（２）に示す5,12-ビス（4-ターシャリー-ブチルフェニル）-ナフタセン（5,12-Bis(4-tert-butylphenyl)-naphthacene）（以下、ｔＢｕＤＰＮと略記する）を第１のドーパントとし、下記式（３）に示す5,12-ビス(4-(6-メチルベンゾチアゾール-2-イル)フェニル)-6,11-ジフェニルナフタセン（5,12-Bis(4-(6-methylbenzothiazol-2-yl)phenyl)-6,11-diphenylnaphthacene）（以下、ＤＢｚＲと略記する）を第２のドーパントとして形成される。この場合、第２のドーパントは発光し、第１のドーパントは、ホスト材料から第２のドーパントへのエネルギーの移動を促進することにより第２のドーパントの発光を補助する役割を担う。
【００３４】
【化２】
【００３５】
【化３】
【００３６】
オレンジ色発光層５の厚さは例えば３０ｎｍである。オレンジ色発光層５に対して例えば２０．０重量％となるように、ｔＢｕＤＰＮをドープし、オレンジ色発光層５に対して例えば３．０重量％となるように、ＤＢｚＲをドープする。オレンジ色発光層５は、オレンジ色の光を発生する。
【００３７】
青色発光層６は、下記式（４）に示すターシャリー-ブチル置換ジナフチルアントラセン（以下、ＴＢＡＤＮと略記する）をホスト材料とし、ＮＰＢを第１のドーパントとし、下記式（５）に示す1,4,7,10-テトラ-ターシャリー-ブチルペリレン（1,4,7,10-Tetra-tert-butylPerylene）（以下、ＴＢＰと略記する）を第２のドーパントとして形成される。青色発光層６の厚さは、例えば４０ｎｍである。この場合、第２のドーパントは発光し、第１のドーパントはキャリアの輸送を促進することにより第２のドーパントの発光を補助する役割を担う。
【００３８】
【化４】
【００３９】
【化５】
【００４０】
青色発光層６に対して例えば７．５重量％となるように、ＮＰＢをドープし、青色発光層６に対して例えば２．５重量％となるように、ＴＢＰをドープする。青色発光層６は、青色の光を発生する。
【００４１】
オレンジ色発光層５および青色発光層６から４６０ｎｍ以上５１０ｎｍ以下の波長領域および５５０ｎｍ以上６４０ｎｍ以下の波長領域にそれぞれピーク強度を有する白色光が発生される。
【００４２】
電子輸送層７は、下記式（６）に示すトリス(8-ヒドロキシキノリナト)アルミニウム（Tris(8-hydroxyquinolinato)aluminum）（以下、Ａｌｑと略記する）からなり、セシウム（Ｃｓ）が電子輸送層７に対して２０重量％ドープされる。電子輸送層７の厚さは例えば１０ｎｍである。
【００４３】
【化６】
【００４４】
電子注入電極８は、ＩＴＯ（インジウム‐スズ酸化物）等の金属化合物、Ａｇ（銀）等の金属または合金からなる透明電極である。電子注入電極８の厚さは例えば１００ｎｍである。なお、ＩＴＯの屈折率ｎは２．１である。
【００４５】
中間屈折率層９は、下記式（７）に示すN,N'-ジ(ナフタレン-1-イル)-N,N'-ジフェニル-ベンジジン（N,N'-Di(naphthalene-1-yl)-N,N'-diphenyl-benzidine）（以下、ＮＰＢと略記する）からなる。なお、中間屈折率層９の材料としては、他の有機材料を用いることもできる。
【００４６】
【化７】
【００４７】
この場合の中間屈折率層９の厚さは例えば７８．５ｎｍである。ＮＰＢの屈折率ｎは１.７５である。中間屈折率層９の光学膜厚は膜厚と屈折率との乗算により表される。したがって、中間屈折率層９の光学膜厚は７８.５×１.７５≒１３７.４ｎｍとなる。この中間屈折率層９の光学膜厚は、可視光領域の波長４００ｎｍ〜６８０ｎｍの１／４である１００ｎｍ以上１７０ｎｍ以下の範囲内となることが好ましい。さらに、可視光領域の中央部の緑色の波長の１／４である１３０ｎｍ以上１４５ｎｍ以下の範囲内となることがより好ましい。
【００４８】
また、中間屈折率層９として、フッ化ランタン（ＬａＦ3 ）等の他の無機材料を用いてもよい。フッ化ランタンの屈折率ｎは１．５２である。フッ化ランタンの膜厚は、例えば９０ｎｍである。フッ化ランタンの光学膜厚は膜厚と屈折率との乗算により表される。したがって、９０×１．５２＝１３６.８ｎｍとなる。
【００４９】
次に、有機ＥＬ素子５０が発光する状態について説明する。
【００５０】
まず、有機ＥＬ素子５０のホール注入電極２と電子注入電極８との間に駆動電圧が印加されることによりオレンジ色発光層５および青色発光層６が発光する。オレンジ色発光層５および青色発光層６において発生された白色光は、電子注入電極８、中間屈折率層９、カラーフィルタ２１（図１参照）および封止缶３０Ｊ（図１参照）を介して外部（Ｚ方向）に取り出される。
【００５１】
また、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された光は、ホール注入電極２とホール注入層３との界面においてＺ方向に反射し、オレンジ色発光層５、青色発光層６、電子注入電極８、中間屈折率層９、カラーフィルタ２１および封止缶３０Ｊを通して外部（Ｚ方向）に取り出される。
【００５２】
次に、中間屈折率層９の働きについて説明する。図３〜図５は、中間屈折率層９の働きを説明するための模式図である。図３〜図５においては、図１の有機ＥＬ素子５０を簡略化している。
【００５３】
図３は比較のために半透明電極からなる電子注入電極８ａを用いた場合を示し、図４は比較のために透明電極からなる電子注入電極８を用いた場合を示し、図５は図２の有機ＥＬ装置の主要部を示す。
【００５４】
図３の例では、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された白色光は、オレンジ色発光層５とホール注入電極２との界面において反射する。また、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された白色光は、青色発光層６と半透明電極からなる電子注入電極８ａとの界面においても反射する。
【００５５】
そのため、２つの界面において多重反射が生じ、光の干渉が起こる。これは、マイクロキャビティ効果と呼ばれる。この多重反射によりある特定の共振波長のみが強められ、有機ＥＬ素子５０の外部（Ｚ方向）に取り出される。それにより、単色で半値幅の小さい発光が得られる。したがって、白色光を効率よく取り出すことができない。
【００５６】
次に、図４の例では、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された白色光は、オレンジ色発光層５とホール注入電極２との界面において反射する。オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された白色光は、青色発光層６と透明電極からなる電子注入電極８との界面ではほとんど反射しない。
【００５７】
しかし、電子注入電極８の屈折率とそれに接する領域２２（窒素または空気）の屈折率とに差があるため、電子注入電極８の上面で反射が生じる。例えば、電子注入電極８としてＩＴＯを用いた場合、ＩＴＯの屈折率は約２．１であり、電子注入電極８に接する領域２２を空気とした場合、空気の屈折率は約１．０である。したがって、屈折率の差が１．１と大きく、光の反射が大きい。そのため、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された白色光を効率よく取り出すことが困難である。
【００５８】
これに対して、図５に示すように、本実施の形態の有機ＥＬ装置では、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された白色光は、オレンジ色発光層５とホール注入電極２との界面において反射する。一方、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された白色光は、青色発光層６と電子注入電極８との界面、および電子注入電極８と中間屈折率９との界面とにおいてほとんど反射しない。
【００５９】
すなわち、中間屈折率層９の屈折率が電子注入電極８の屈折率と中間屈折率層９に接する領域２２（空気または窒素）の屈折率との間に設定されているので、電子注入電極８の屈折率と中間屈折率層９の屈折率との差が小さく、かつ中間屈折率層９とそれに接する領域２２（窒素または空気）の屈折率との差が小さくなる。
【００６０】
例えば、電子注入電極８としてＩＴＯを用いた場合、ＩＴＯの屈折率は約２．１であり、中間屈折率層９としてフッ化ランタンを用いた場合、フッ化ランタンの屈折率は約１．５２であり、中間屈折率層９に接する領域２２を空気とした場合、空気の屈折率は約１．０である。したがって、電子注入電極８と中間屈折率層９との屈折率の差は０．５８であり、中間屈折率層９とそれに接する領域２２との屈折率の差は０．５２である。
【００６１】
その結果、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された白色光は、電子注入電極８の上面で反射せず、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された白色光のほぼ全てが電子注入電極８および中間屈折率層９を透過して効率よく取り出される。
【００６２】
以上のように、第１の実施の形態に係る有機ＥＬ装置およびその製造方法においては、中間屈折率層９の屈折率が、中間屈折率層９に接する領域２２の屈折率と電子注入電極８の屈折率との間にあるので、電子注入電極８と中間屈折率層９との屈折率の差が小さく、かつ中間屈折率層９とそれに接する領域２２との屈折率の差が小さい。それにより、電子注入電極８と中間屈折率層９との界面および中間屈折率層９とそれに接する領域２２との界面での光の反射が少なくなり、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発光された白色光が電子注入電極８、中間屈折率層９およびそれに接する領域２２を通過して効率よく取り出される。その結果、白色光の取り出し効率が向上する。
【００６３】
また、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発光された白色光がホール注入電極２により反射され、電子注入電極８、中間屈折率層９およびそれに接する領域２２を通過して効率よく取り出されるので、光の取り出し効率がさらに向上する。
【００６４】
さらに、ホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５、青色発光層６および電子輸送層７と同様の形成方法を用いてＮＰＢからなる中間屈折率層９を形成することができるので、容易に中間屈折率層９を形成することができる。中間屈折率層９の光学膜厚を１３０ｎｍ以上１４５ｎｍ以下にすることにより、可視光領域の中央部の波長を中心として白色光を効果的に取り出すことができる。
【００６５】
また、ホール注入電極２、ホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５、青色発光層６、電子輸送層７、電子注入電極８および中間屈折率層９が封止缶３０Ｊにより覆われ、封止缶３０Ｊ内に窒素が充填されるので、ホール注入電極２および電子注入電極８の腐食およびホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５、青色発光層６、電子輸送層７および中間屈折率層９への水分の浸入を防止することができる。
【００６６】
なお、電子注入電極８と中間屈折率層９との間に例えばＳｉＮ（窒化ケイ素）、ＳｉＯ（酸化ケイ素）、ＳｉＯ２ （二酸化ケイ素）、ＳｉＯＮ（窒化酸化ケイ素）からなる保護膜を設けてもよい。この場合、ＳｉＮ、ＳｉＯ、ＳｉＯ２ 、ＳｉＯＮの屈折率は約２．０であり、ＩＴＯの屈折率とほぼ等しいため、中間屈折率層９の光学的な働きに実質的に影響を与えない。保護膜の材料としては、電子注入電極８の屈折率とほぼ等しい屈折率を有する材料を用いることができる。
【００６７】
次に、図６は第２の実施の形態に係る有機ＥＬ装置を示す模式的断面図である。
【００６８】
図６に示す有機ＥＬ装置１００ａは、基板１の上に有機ＥＬ素子５０を有する。有機ＥＬ装置１００ａにおいては、有機ＥＬ素子５０の上部および周囲に樹脂層２３が形成される。さらに、樹脂層２３の上部にはガラスからなる封止板２０およびカラーフィルタ２１が設けられる。
【００６９】
有機ＥＬ装置１００ａの樹脂層２３として、透明な樹脂に無機物を加えたものが用いられる。
【００７０】
具体的には、樹脂層２３は、ユレア樹脂系、メラミン樹脂系、フェノール樹脂系、レゾルシノール樹脂系、エポキシ樹脂系、不飽和ポリエステル樹脂系、ポリウレタン樹脂系またはアクリル樹脂系等の熱硬化性樹脂系の樹脂、酢酸ビニル樹脂系、エチレン酢酸ビニル共重合体樹脂系、アクリル樹脂系、シアノアクリレート樹脂系、ポリビニルアルコール樹脂系、ポリアミド樹脂系、ポリオレフィン樹脂系、熱可塑性ポリウレタン樹脂系、飽和ポリエステル樹脂系またはセルロース系等の熱可塑性樹脂系の樹脂、エステルアクリレート、ウレタンアクリレート、エポキシアクリレート、メラミンアクリレート、アクリル樹脂アクリレート等の各種アクリレートまたはウレタンポリエステル等の樹脂を用いたラジカル系光硬化型接着剤、エポキシ、ビニルエーテル等の樹脂を用いたカチオン系光硬化型接着剤、チオール・エン付加型樹脂系接着剤、クロロプレンゴム系、ニトリルゴム系、スチレン・ブタジエンゴム系、天然ゴム系、ブチルゴム系またはシリコーン系等のゴム系、ビニル−フェノリック、クロロプレン−フェノリック、ニトリル−フェノリック、ナイロン−フェノリックまたはエポキシ−フェノリック等の複合系の合成高分子接着剤等が用いられる。上記の点以外は、図１の有機ＥＬ装置１００の構成と同様である。
【００７１】
以上のように、第２の実施の形態に係る有機ＥＬ装置およびその製造方法においても、中間屈折率層９の屈折率が、中間屈折率層９に接する領域２２の屈折率と電子注入電極８の屈折率との間にあるので、電子注入電極８と中間屈折率層９との屈折率の差が小さく、かつ中間屈折率層９と樹脂層２３との屈折率の差が小さい。それにより、電子注入電極８と中間屈折率層９との界面および中間屈折率層９と樹脂層２３との界面での光の反射が少なくなり、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発光された白色光が電子注入電極８、中間屈折率層９および樹脂層２３を通過して効率よく取り出される。その結果、白色光の取り出し効率が向上する。
【００７２】
また、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発光された白色光がホール注入電極２により反射され、電子注入電極８、中間屈折率層９および樹脂層２３を通過して効率よく取り出されるので、白色光の取り出し効率がさらに向上する。
【００７３】
さらに、ホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５、青色発光層６および電子輸送層７と同様の形成方法を用いてＮＰＢからなる中間屈折率層９を形成することができるので、容易に中間屈折率層９を形成することができる。中間屈折率層９の光学膜厚を１３０ｎｍ以上１４５ｎｍ以下にすることにより可視光領域の中央部の波長を中心として白色光を効果的に取り出すことができる。
【００７４】
また、ホール注入電極２、ホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５、青色発光層６、電子輸送層７、電子注入電極８および中間屈折率層９が封止板２０により覆われ、樹脂層２３が形成されるので、ホール注入電極２および電子注入電極８の腐食およびホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５、青色発光層６、電子輸送層７および中間屈折率層９への水分の浸入を防止することができる。
【００７５】
上記実施の形態においては、ホール注入電極２が第１の電極に相当し、オレンジ色発光層５および青色発光層６が白色光を発生する発光層に相当し、ホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５、青色発光層６および電子輸送層７が有機膜に相当し、電子注入電極８が白色光を透過する第２の電極に相当し、中間屈折率層９が中間屈折率層に相当し、領域２２が中間屈折率層に接する領域に相当し、樹脂層２３が樹脂層に相当し、封止缶３０Ｊが封止缶に相当し、窒素が不活性ガスに相当する。
【実施例】
【００７６】
実施例１，２では、第１の実施の形態において説明した有機ＥＬ装置１００の構造においてうちカラーフィルタ２１を形成しない有機ＥＬ装置を作製した。その有機ＥＬ装置に直流電圧を印加して発光スペクトルを測定した。なお、実施例１の中間屈折率層９としてフッ化ランタン（ＬａＦ3 ）を用い、実施例２の中間屈折率層９としてＮＰＢを用いた。
【００７７】
（実施例１）
実施例１においては、まず、ガラス基板１上にスパッタ法にて酸化錫インジウム（ＩＴＯ）からなるホール注入電極２を形成した。続いて、ホール注入電極２上に真空蒸着装置を用いてフッ化炭素（ＣＦｘ）からなるホール注入層３を形成した。ホール注入層３上にＮＰＢからなるホール輸送層４を形成した。これらの蒸着時の真空度は１．０×１０-6Ｔｏｒｒであり、成膜速度は０．２〜０．３ｎｍ／ｓｅｃである。
【００７８】
続いて、ホール輸送層４上にＮＰＢからなるオレンジ色発光層５を成膜した。オレンジ色発光層５の成膜条件は、ホール注入層３およびホール輸送層４の成膜条件と同じである。次いで、ホール輸送層４上にＴＢＡＤＮからなる青色発光層６を形成した。
【００７９】
さらに、青色発光層６上にＡｌｑからなる電子輸送層７を形成した。続いて、電子輸送層７上にＩＴＯからなる電子注入電極８をスパッタ法にて成膜した。さらに、電子注入電極８上にＮＰＢからなる中間屈折率層９を真空蒸着法により形成した。
【００８０】
ホール注入電極２の膜厚は１００ｎｍである。ホール注入層３およびホール輸送層４の膜厚はそれぞれ７０ｎｍであり、オレンジ色発光層５の膜厚は３０ｎｍであり、青色発光層６の膜厚は４０ｎｍであり、電子輸送層７の膜厚は１０ｎｍであり、電子注入電極８の膜厚は１００ｎｍであり、中間屈折率層９の膜厚は７８．５ｎｍである。
【００８１】
（比較例１）
比較例１においては、中間屈折率層９を設けない点を除いて実施例１と同様の有機ＥＬ装置を作製した。
【００８２】
（評価）
図７は実施例１および比較例１において作製された有機ＥＬ装置から取り出された白色光のスペクトルを示す図である。図７の横軸は波長を示し、縦軸は相対強度を示す。
【００８３】
実線Ｂは実施例１の有機ＥＬ装置から取り出された光のスペクトルを示し、細線Ｃは有機ＥＬ装置のオレンジ色発光層５および青色発光層６により発生される光のスペクトルを示し、破線Ｄは比較例１の有機ＥＬ装置から取り出された光のスペクトルを示す。
【００８４】
破線Ｄに示すように、比較例１におけるスペクトルの相対強度は、波長４５０ｎｍ〜４８０ｎｍ付近および波長６００ｎｍ〜６８０ｎｍ付近において大きなピーク値を示す。一方、細線Ｃで示すように、有機ＥＬ装置のオレンジ色発光層５および青色発光層６により発生される光のスペクトルは、波長４５０ｎｍ〜５００ｎｍおよび波長５５０ｎｍ〜６００ｎｍ付近で大きなピーク値を示す。
【００８５】
比較例１の有機ＥＬ装置では、光が多重反射して干渉が生じていると考えられるため、狭い波長領域の光が取り出される。すなわち、単色波長のみが強調され、広い波長領域の光を取り出すことができない。また、実際の視覚による確認において、比較例１の有機ＥＬ装置から取り出された白色光は弱かった。
【００８６】
これに対して、実線Ｂで示すように、実施例１におけるスペクトルの相対強度は、波長４５０ｎｍ〜４８０ｎｍ付近および波長５５０ｎｍ〜６３０ｎｍ付近において大きなピーク値を示す。このように、実施例１におけるスペクトルは、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生される光のスペクトルに近く、オレンジ発光層５および青色発光層６により発生された光がほぼ全て取り出されていることがわかる。
【００８７】
（実施例２）
実施例２においては、実施例１と同様に有機ＥＬ装置を作製した。なお、実施例２においては、電子注入電極８の厚みを５０ｎｍとし、中間屈折率層９として上述したフッ化ランタン（ＬａＦ3 ）を用いた。フッ化ランタンの厚みは９０ｎｍとした。
【００８８】
（比較例２）
比較例２においては、中間屈折率層９を設けない点を除いて実施例２と同様の有機ＥＬ装置を作製した。
【００８９】
（評価）
図８は実施例２および比較例２において作製された有機ＥＬ装置から取り出された白色光のスペクトルを示す図である。図８の横軸は波長を示し、縦軸は相対強度を示す。実線Ｘは比較例２の有機ＥＬ装置から取り出された光のスペクトルを示し、破線Ａは実施例２の有機ＥＬ装置から取り出された光のスペクトルを示す。
【００９０】
比較例２におけるスペクトルの相対強度は、波長４５０ｎｍ〜５００ｎｍ付近において大きなピーク値を示す。一方、実施例２におけるスペクトルの相対強度は、波長４５０ｎｍ〜５００ｎｍ付近において大きなピーク値を示し、さらに、波長５００ｎｍ〜５５０ｎｍ付近においても比較例１よりも大きなピーク値を示す。これらの結果より、中間屈折率層９を設けることにより可視光領域の広い波長領域の光が取り出されることがわかった。
【００９１】
（実施例３）
続いて、中間屈折率層９の効果を確認するため、中間屈折率層９を設けた場合と中間屈折率層９を設けない場合の電子注入電極８の上面で反射率の波長依存性についてシミュレーションを行った。
【００９２】
図９は、中間屈折率層９を設けた場合と中間屈折率層９を設けない場合の反射率の波長依存性のシミュレーション結果を示す図である。図９の実線Ｙは中間屈折率層９を設けない場合を示し、一点鎖線Ｅは中間屈折率層９を設けた場合を示す。
【００９３】
中間屈折率層９を設けた場合のシミュレーション条件として、発光層はＮＰＢからなるものとし、電子注入電極８としてＩＺＯ（膜厚２００ｎｍ）を用い、屈折率ｎ＝１．５で膜厚ｄ＝９２ｎｍの中間屈折率層９を用い、中間屈折率層９の外側は空気とする。
【００９４】
一方、中間屈折率層９を設けない場合のシミュレーション条件として、発光層はＮＰＢからなるものとし、電子注入電極８としてＩＺＯ（膜厚２００ｎｍ）を用い、電子注入電極８の外側は空気とする。
【００９５】
図９に一点鎖線Ｅで示すように、中間屈折率層９を設けない場合、波長４００ｎｍ〜７８０ｎｍの全波長領域で反射率が０.０８％を超える。一方、図９の実線Ｙで示すように、中間屈折率層９を設けた場合、波長４００ｎｍ〜７８０ｎｍの全波長領域で反射率が０.０４％以下に低減された。
【００９６】
以上のことから、中間屈折率層９を設けることによりオレンジ色発光層５および青色発光層６から発光された白色光が効率よく取り出されることがわかる。
【産業上の利用可能性】
【００９７】
本発明は、各種表示装置、光源等に利用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００９８】
【図１】第１の実施の形態に係る有機ＥＬ装置の模式的断面図である。
【図２】図１の有機ＥＬ装置内の有機ＥＬ素子の拡大図である。
【図３】中間屈折率層の働きを説明するための模式図である。
【図４】中間屈折率層の働きを説明するための模式図である。
【図５】中間屈折率層の働きを説明するための模式図である。
【図６】第２の実施の形態に係る有機ＥＬ装置を示す模式的断面図である。
【図７】実施例１および比較例１において作製された有機ＥＬ装置から取り出された白色光のスペクトルを示す図である。
【図８】実施例２および比較例２において作製された有機ＥＬ装置から取り出された白色光のスペクトルを示す図である。
【図９】中間屈折率層を設けた場合と中間屈折率層を設けない場合の反射率の波長依存性のシミュレーション結果を示す図である。
【符号の説明】
【００９９】
２ ホール注入電極
３ ホール注入層
４ ホール輸送層
５ オレンジ色発光層
６ 青色発光層
７ 電子輸送層
８ 電子注入電極
９ 中間屈折率層
２２ 領域
２３ 樹脂
３０Ｊ 封止缶
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス装置およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、情報技術（ＩＴ）の興隆に伴い、厚さ数ｍｍ程度の薄型でフルカラー表示が可能な薄型表示装置への要望が高まっている。このような薄型表示装置として、有機エレクトロルミネッセンス装置の開発が進められている。
【０００３】
光の３原色である赤色、緑色および青色の各単色光を発生する３種類の有機エレクトロルミネッセンス素子を多数配列する方法によりフルカラー表示が実現される。このような３種類の有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた有機エレクトロルミネッセンス装置において光の取り出し効率を向上させるための研究が進められている（特許文献１参照）。
【特許文献１】特開２００３−３０３６８５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
一方、白色光を発生する有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた有機エレクトロルミネッセンス装置についても研究および開発が進められている。このような白色光を発生する有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた有機エレクトロルミネッセンス装置においても、光の取り出し効率を向上させることが望まれる。
【０００５】
本発明の目的は、発光層により発生された白色光の取り出し効率を向上させることができる有機エレクトロルミネッセンス装置およびその製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
第１の発明に係る有機エレクトロルミネッセンス装置は、第１の電極と、白色光を発生する発光層を含む有機膜と、白色光を透過する第２の電極と、中間屈折率層とを順に備え、中間屈折率層の屈折率は、第２の電極と反対側において中間屈折率層に接する領域の屈折率と第２の電極の屈折率との間にあるものである。
【０００７】
第１の発明に係る有機エレクトロルミネッセンス装置においては、第１の電極、白色光を発生する発光層を含む有機膜、白色光を透過する第２の電極および中間屈折率層が順に形成される。
【０００８】
この場合、中間屈折率層の屈折率が、中間屈折率層に接する領域の屈折率と第２の電極の屈折率との間にあるので、第２の電極と中間屈折率層との屈折率差が小さく、かつ中間屈折率層とそれに接する領域との屈折率差が小さい。それにより、第２の電極と中間屈折率層との界面および中間屈折率層とそれに接する領域との界面での光の反射が少なくなり、発光層により発光された白色光が第２の電極、中間屈折率層およびそれに接する領域を通過して効率よく取り出される。その結果、白色光の取り出し効率が向上する。
【０００９】
なお、第２の電極と中間屈折率層との間に保護膜を設けてもよい。保護膜は、中間屈折率層の屈折率より大きい屈折率を有することが好ましい。この場合には、保護膜によって、第２の電極以下、特に、有機層への水分の侵入を防止することができる上に、光学的な影響面では、保護膜がない場合と同様に、上述のごとく白色光の取り出し効率の向上が図れる。中間屈折率層は、多層でもよい。その場合は、多層の屈折率は、第２の電極から上方に向かって、順次、同じか小さくなるようにすることが好ましい。
【００１０】
第１の電極は、白色光を反射してもよい。この場合、発光層により発光された白色光が第１の電極により反射され、第２の電極、中間屈折率層およびそれに接する領域を通過して効率よく取り出されるので、光の取り出し効率がさらに向上する。
【００１１】
中間屈折率層は、有機材料からなってもよい。この場合、容易に中間屈折率層を形成することができる。
【００１２】
第１の電極、有機膜、第２の電極および中間屈折率層を封止するための樹脂層をさらに備え、中間屈折率層に接する領域は、樹脂層からなってもよい。
【００１３】
この場合、第１の電極、有機膜、第２の電極および中間屈折率層が樹脂層により封止されるので、第１および第２の電極の腐食および有機膜への水分の浸入を防止することができる。
【００１４】
第１の電極、有機膜、第２の電極および中間屈折率層を覆う封止缶をさらに備え、封止缶内に不活性ガスが充填され、中間屈折率層に接する領域は、不活性ガスからなってもよい。
【００１５】
この場合、第１の電極、有機膜、第２の電極および中間屈折率層が封止缶により覆われ、封止缶内に不活性ガスが充填されるので、第１および第２の電極の腐食および有機膜への水分の浸入を防止することができる。
【００１６】
中間屈折率層の光学膜厚は、１３０ｎｍ以上１４５ｎｍ以下であってもよい。この場合、中間屈折率層は、可視光領域の中央部の波長の４分の１の光学膜厚を有するので、可視光領域の中央部の波長を中心として白色光を効果的に取り出すことができる。
【００１７】
第２の発明に係る有機エレクトロルミネッセンス製造方法は、第１の電極上に白色光を発生する発光層を含む有機膜を形成する工程と、有機膜上に白色光を透過する第２の電極を形成する工程と、第２の電極上に中間屈折率層を形成する工程とを備え、中間屈折率層の屈折率は、第２の電極と反対側において中間屈折率層に接する領域の屈折率と第２の電極の屈折率との間にあるものである。
【００１８】
第２の発明に係る有機エレクトロルミネッセンス装置においては、第１の電極、白色光を発生する発光層を含む有機膜、白色光を透過する第２の電極および中間屈折率層が順に形成される。
【００１９】
この場合、中間屈折率層の屈折率が、中間屈折率層に接する領域の屈折率と第２の電極の屈折率との間にあるので、第２の電極と中間屈折率層との屈折率差が小さく、かつ中間屈折率層とそれに接する領域との屈折率差が小さい。それにより、第２の電極と中間屈折率層との界面および中間屈折率層とそれに接する領域との界面での光の反射が少なくなり、発光層により発光された白色光が第２の電極、中間屈折率層およびそれに接する領域を通過して効率よく取り出される。それにより、白色光の取り出し効率が向上する。
【発明の効果】
【００２０】
本発明によれば、発光層により発生した白色光の取り出し効率を向上させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
以下、本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス装置（以下、有機ＥＬ装置と略記する）について図を用いて説明する。
【００２２】
図１は第１の実施の形態に係る有機ＥＬ装置の模式的断面図であり、図２は図１の有機ＥＬ装置内の有機ＥＬ素子の拡大図である。なお、第１の実施の形態に係る有機ＥＬ装置１００は上面側から光を取り出すトップエミッション構造を有する。
【００２３】
図１の有機ＥＬ装置１００においては、基板１上に後述する複数の有機ＥＬ素子５０がマトリクス状に配置されている。各有機ＥＬ素子５０が画素を構成する。単純マトリクス型（パッシブ型）では、基板１としてガラス基板が用いられ、アクティブ・マトリクス型では、基板１として、ガラス基板上に複数のＴＦＴ（薄膜トランジスタ）および平坦化層を備えたＴＦＴ基板が用いられる。
【００２４】
図１において、基板１上の複数の有機ＥＬ素子５０の上部には封止缶３０Ｊが設けられている。封止缶３０Ｊは、基板１上に接着剤１０ａにより接着されている。封止缶３０Ｊの有機ＥＬ素子５０側には、カラーフィルタ２１が接着されている。カラーフィルタ２１はガラスまたはプラスチック等の透明な材料からなる。なお、カラーフィルタ２１として、例えば、特開２００２−２９９０５５号公報に記載されているＣＣＭ（色彩転換媒体）を用いてもよい。また、カラーフィルタ２１としてガラスまたはプラスチック等の透明な材料およびＣＣＭの両方を用いてもよい。封止缶３０Ｊと有機ＥＬ素子５０との間の領域２２には、不活性ガスとして窒素（Ｎ2 ）が充填されている。
【００２５】
ここで、互いに直交する３方向をＸ方向、Ｙ方向およびＺ方向とする。Ｘ方向およびＹ方向は、基板１の表面に平行な方向であり、Ｚ方向は基板１の表面に垂直な方向である。有機ＥＬ素子５０はＸ方向およびＹ方向に沿って配列される。
【００２６】
図２に示すように、有機ＥＬ素子５０は、ホール注入電極２、ホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５、青色発光層６、電子輸送層７、電子注入電極８および中間屈折率層９からなる。
【００２７】
また、図１に示すように、ホール注入電極２はＸ方向に沿って連続的または画素ごとに配列され、電子注入電極８はＹ方向に沿って配列されている。隣接する有機ＥＬ素子５０間はレジスト材料からなる素子分離用絶縁層（図示せず）により分離されている。
【００２８】
ホール注入電極２は、ＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）等の金属化合物、Ａｇ（銀）等の金属または合金からなる透明電極、半透明電極または不透明電極である。なお、ホール注入電極２はＩＴＯ等の金属化合膜とＡｇ等の金属膜または合金膜との積層構造を有してもよい。電子注入電極８は、ＩＴＯ等の金属化合物、金属または合金からなる透明電極である。
【００２９】
ホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５、青色発光層６、電子輸送層７および中間屈折率層９は有機材料からなる。以下、具体例を用いて詳細に説明する。
【００３０】
図２に示すように、ホール注入電極２を覆うようにホール注入層３が形成される。ホール注入層３は、例えばフッ化炭素（ＣＦｘ）からなる。
【００３１】
ホール輸送層４は、例えば下記式（１）に示すN,N'-ジ(ナフタレン-1-イル)-N,N'-ジフェニル-ベンジジン（N,N'-Di(naphthalene-1-yl)-N,N'-diphenyl-benzidine）（以下、ＮＰＢと略記する）等の有機材料からなる。ホール輸送層４の厚さは例えば７０ｎｍである。
【００３２】
【化１】
【００３３】
オレンジ色発光層５は、例えばＮＰＢをホスト材料とし、下記式（２）に示す5,12-ビス（4-ターシャリー-ブチルフェニル）-ナフタセン（5,12-Bis(4-tert-butylphenyl)-naphthacene）（以下、ｔＢｕＤＰＮと略記する）を第１のドーパントとし、下記式（３）に示す5,12-ビス(4-(6-メチルベンゾチアゾール-2-イル)フェニル)-6,11-ジフェニルナフタセン（5,12-Bis(4-(6-methylbenzothiazol-2-yl)phenyl)-6,11-diphenylnaphthacene）（以下、ＤＢｚＲと略記する）を第２のドーパントとして形成される。この場合、第２のドーパントは発光し、第１のドーパントは、ホスト材料から第２のドーパントへのエネルギーの移動を促進することにより第２のドーパントの発光を補助する役割を担う。
【００３４】
【化２】
【００３５】
【化３】
【００３６】
オレンジ色発光層５の厚さは例えば３０ｎｍである。オレンジ色発光層５に対して例えば２０．０重量％となるように、ｔＢｕＤＰＮをドープし、オレンジ色発光層５に対して例えば３．０重量％となるように、ＤＢｚＲをドープする。オレンジ色発光層５は、オレンジ色の光を発生する。
【００３７】
青色発光層６は、下記式（４）に示すターシャリー-ブチル置換ジナフチルアントラセン（以下、ＴＢＡＤＮと略記する）をホスト材料とし、ＮＰＢを第１のドーパントとし、下記式（５）に示す1,4,7,10-テトラ-ターシャリー-ブチルペリレン（1,4,7,10-Tetra-tert-butylPerylene）（以下、ＴＢＰと略記する）を第２のドーパントとして形成される。青色発光層６の厚さは、例えば４０ｎｍである。この場合、第２のドーパントは発光し、第１のドーパントはキャリアの輸送を促進することにより第２のドーパントの発光を補助する役割を担う。
【００３８】
【化４】
【００３９】
【化５】
【００４０】
青色発光層６に対して例えば７．５重量％となるように、ＮＰＢをドープし、青色発光層６に対して例えば２．５重量％となるように、ＴＢＰをドープする。青色発光層６は、青色の光を発生する。
【００４１】
オレンジ色発光層５および青色発光層６から４６０ｎｍ以上５１０ｎｍ以下の波長領域および５５０ｎｍ以上６４０ｎｍ以下の波長領域にそれぞれピーク強度を有する白色光が発生される。
【００４２】
電子輸送層７は、下記式（６）に示すトリス(8-ヒドロキシキノリナト)アルミニウム（Tris(8-hydroxyquinolinato)aluminum）（以下、Ａｌｑと略記する）からなり、セシウム（Ｃｓ）が電子輸送層７に対して２０重量％ドープされる。電子輸送層７の厚さは例えば１０ｎｍである。
【００４３】
【化６】
【００４４】
電子注入電極８は、ＩＴＯ（インジウム‐スズ酸化物）等の金属化合物、Ａｇ（銀）等の金属または合金からなる透明電極である。電子注入電極８の厚さは例えば１００ｎｍである。なお、ＩＴＯの屈折率ｎは２．１である。
【００４５】
中間屈折率層９は、下記式（７）に示すN,N'-ジ(ナフタレン-1-イル)-N,N'-ジフェニル-ベンジジン（N,N'-Di(naphthalene-1-yl)-N,N'-diphenyl-benzidine）（以下、ＮＰＢと略記する）からなる。なお、中間屈折率層９の材料としては、他の有機材料を用いることもできる。
【００４６】
【化７】
【００４７】
この場合の中間屈折率層９の厚さは例えば７８．５ｎｍである。ＮＰＢの屈折率ｎは１.７５である。中間屈折率層９の光学膜厚は膜厚と屈折率との乗算により表される。したがって、中間屈折率層９の光学膜厚は７８.５×１.７５≒１３７.４ｎｍとなる。この中間屈折率層９の光学膜厚は、可視光領域の波長４００ｎｍ〜６８０ｎｍの１／４である１００ｎｍ以上１７０ｎｍ以下の範囲内となることが好ましい。さらに、可視光領域の中央部の緑色の波長の１／４である１３０ｎｍ以上１４５ｎｍ以下の範囲内となることがより好ましい。
【００４８】
また、中間屈折率層９として、フッ化ランタン（ＬａＦ3 ）等の他の無機材料を用いてもよい。フッ化ランタンの屈折率ｎは１．５２である。フッ化ランタンの膜厚は、例えば９０ｎｍである。フッ化ランタンの光学膜厚は膜厚と屈折率との乗算により表される。したがって、９０×１．５２＝１３６.８ｎｍとなる。
【００４９】
次に、有機ＥＬ素子５０が発光する状態について説明する。
【００５０】
まず、有機ＥＬ素子５０のホール注入電極２と電子注入電極８との間に駆動電圧が印加されることによりオレンジ色発光層５および青色発光層６が発光する。オレンジ色発光層５および青色発光層６において発生された白色光は、電子注入電極８、中間屈折率層９、カラーフィルタ２１（図１参照）および封止缶３０Ｊ（図１参照）を介して外部（Ｚ方向）に取り出される。
【００５１】
また、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された光は、ホール注入電極２とホール注入層３との界面においてＺ方向に反射し、オレンジ色発光層５、青色発光層６、電子注入電極８、中間屈折率層９、カラーフィルタ２１および封止缶３０Ｊを通して外部（Ｚ方向）に取り出される。
【００５２】
次に、中間屈折率層９の働きについて説明する。図３〜図５は、中間屈折率層９の働きを説明するための模式図である。図３〜図５においては、図１の有機ＥＬ素子５０を簡略化している。
【００５３】
図３は比較のために半透明電極からなる電子注入電極８ａを用いた場合を示し、図４は比較のために透明電極からなる電子注入電極８を用いた場合を示し、図５は図２の有機ＥＬ装置の主要部を示す。
【００５４】
図３の例では、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された白色光は、オレンジ色発光層５とホール注入電極２との界面において反射する。また、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された白色光は、青色発光層６と半透明電極からなる電子注入電極８ａとの界面においても反射する。
【００５５】
そのため、２つの界面において多重反射が生じ、光の干渉が起こる。これは、マイクロキャビティ効果と呼ばれる。この多重反射によりある特定の共振波長のみが強められ、有機ＥＬ素子５０の外部（Ｚ方向）に取り出される。それにより、単色で半値幅の小さい発光が得られる。したがって、白色光を効率よく取り出すことができない。
【００５６】
次に、図４の例では、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された白色光は、オレンジ色発光層５とホール注入電極２との界面において反射する。オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された白色光は、青色発光層６と透明電極からなる電子注入電極８との界面ではほとんど反射しない。
【００５７】
しかし、電子注入電極８の屈折率とそれに接する領域２２（窒素または空気）の屈折率とに差があるため、電子注入電極８の上面で反射が生じる。例えば、電子注入電極８としてＩＴＯを用いた場合、ＩＴＯの屈折率は約２．１であり、電子注入電極８に接する領域２２を空気とした場合、空気の屈折率は約１．０である。したがって、屈折率の差が１．１と大きく、光の反射が大きい。そのため、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された白色光を効率よく取り出すことが困難である。
【００５８】
これに対して、図５に示すように、本実施の形態の有機ＥＬ装置では、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された白色光は、オレンジ色発光層５とホール注入電極２との界面において反射する。一方、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された白色光は、青色発光層６と電子注入電極８との界面、および電子注入電極８と中間屈折率９との界面とにおいてほとんど反射しない。
【００５９】
すなわち、中間屈折率層９の屈折率が電子注入電極８の屈折率と中間屈折率層９に接する領域２２（空気または窒素）の屈折率との間に設定されているので、電子注入電極８の屈折率と中間屈折率層９の屈折率との差が小さく、かつ中間屈折率層９とそれに接する領域２２（窒素または空気）の屈折率との差が小さくなる。
【００６０】
例えば、電子注入電極８としてＩＴＯを用いた場合、ＩＴＯの屈折率は約２．１であり、中間屈折率層９としてフッ化ランタンを用いた場合、フッ化ランタンの屈折率は約１．５２であり、中間屈折率層９に接する領域２２を空気とした場合、空気の屈折率は約１．０である。したがって、電子注入電極８と中間屈折率層９との屈折率の差は０．５８であり、中間屈折率層９とそれに接する領域２２との屈折率の差は０．５２である。
【００６１】
その結果、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された白色光は、電子注入電極８の上面で反射せず、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生された白色光のほぼ全てが電子注入電極８および中間屈折率層９を透過して効率よく取り出される。
【００６２】
以上のように、第１の実施の形態に係る有機ＥＬ装置およびその製造方法においては、中間屈折率層９の屈折率が、中間屈折率層９に接する領域２２の屈折率と電子注入電極８の屈折率との間にあるので、電子注入電極８と中間屈折率層９との屈折率の差が小さく、かつ中間屈折率層９とそれに接する領域２２との屈折率の差が小さい。それにより、電子注入電極８と中間屈折率層９との界面および中間屈折率層９とそれに接する領域２２との界面での光の反射が少なくなり、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発光された白色光が電子注入電極８、中間屈折率層９およびそれに接する領域２２を通過して効率よく取り出される。その結果、白色光の取り出し効率が向上する。
【００６３】
また、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発光された白色光がホール注入電極２により反射され、電子注入電極８、中間屈折率層９およびそれに接する領域２２を通過して効率よく取り出されるので、光の取り出し効率がさらに向上する。
【００６４】
さらに、ホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５、青色発光層６および電子輸送層７と同様の形成方法を用いてＮＰＢからなる中間屈折率層９を形成することができるので、容易に中間屈折率層９を形成することができる。中間屈折率層９の光学膜厚を１３０ｎｍ以上１４５ｎｍ以下にすることにより、可視光領域の中央部の波長を中心として白色光を効果的に取り出すことができる。
【００６５】
また、ホール注入電極２、ホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５、青色発光層６、電子輸送層７、電子注入電極８および中間屈折率層９が封止缶３０Ｊにより覆われ、封止缶３０Ｊ内に窒素が充填されるので、ホール注入電極２および電子注入電極８の腐食およびホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５、青色発光層６、電子輸送層７および中間屈折率層９への水分の浸入を防止することができる。
【００６６】
なお、電子注入電極８と中間屈折率層９との間に例えばＳｉＮ（窒化ケイ素）、ＳｉＯ（酸化ケイ素）、ＳｉＯ２ （二酸化ケイ素）、ＳｉＯＮ（窒化酸化ケイ素）からなる保護膜を設けてもよい。この場合、ＳｉＮ、ＳｉＯ、ＳｉＯ２ 、ＳｉＯＮの屈折率は約２．０であり、ＩＴＯの屈折率とほぼ等しいため、中間屈折率層９の光学的な働きに実質的に影響を与えない。保護膜の材料としては、電子注入電極８の屈折率とほぼ等しい屈折率を有する材料を用いることができる。
【００６７】
次に、図６は第２の実施の形態に係る有機ＥＬ装置を示す模式的断面図である。
【００６８】
図６に示す有機ＥＬ装置１００ａは、基板１の上に有機ＥＬ素子５０を有する。有機ＥＬ装置１００ａにおいては、有機ＥＬ素子５０の上部および周囲に樹脂層２３が形成される。さらに、樹脂層２３の上部にはガラスからなる封止板２０およびカラーフィルタ２１が設けられる。
【００６９】
有機ＥＬ装置１００ａの樹脂層２３として、透明な樹脂に無機物を加えたものが用いられる。
【００７０】
具体的には、樹脂層２３は、ユレア樹脂系、メラミン樹脂系、フェノール樹脂系、レゾルシノール樹脂系、エポキシ樹脂系、不飽和ポリエステル樹脂系、ポリウレタン樹脂系またはアクリル樹脂系等の熱硬化性樹脂系の樹脂、酢酸ビニル樹脂系、エチレン酢酸ビニル共重合体樹脂系、アクリル樹脂系、シアノアクリレート樹脂系、ポリビニルアルコール樹脂系、ポリアミド樹脂系、ポリオレフィン樹脂系、熱可塑性ポリウレタン樹脂系、飽和ポリエステル樹脂系またはセルロース系等の熱可塑性樹脂系の樹脂、エステルアクリレート、ウレタンアクリレート、エポキシアクリレート、メラミンアクリレート、アクリル樹脂アクリレート等の各種アクリレートまたはウレタンポリエステル等の樹脂を用いたラジカル系光硬化型接着剤、エポキシ、ビニルエーテル等の樹脂を用いたカチオン系光硬化型接着剤、チオール・エン付加型樹脂系接着剤、クロロプレンゴム系、ニトリルゴム系、スチレン・ブタジエンゴム系、天然ゴム系、ブチルゴム系またはシリコーン系等のゴム系、ビニル−フェノリック、クロロプレン−フェノリック、ニトリル−フェノリック、ナイロン−フェノリックまたはエポキシ−フェノリック等の複合系の合成高分子接着剤等が用いられる。上記の点以外は、図１の有機ＥＬ装置１００の構成と同様である。
【００７１】
以上のように、第２の実施の形態に係る有機ＥＬ装置およびその製造方法においても、中間屈折率層９の屈折率が、中間屈折率層９に接する領域２２の屈折率と電子注入電極８の屈折率との間にあるので、電子注入電極８と中間屈折率層９との屈折率の差が小さく、かつ中間屈折率層９と樹脂層２３との屈折率の差が小さい。それにより、電子注入電極８と中間屈折率層９との界面および中間屈折率層９と樹脂層２３との界面での光の反射が少なくなり、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発光された白色光が電子注入電極８、中間屈折率層９および樹脂層２３を通過して効率よく取り出される。その結果、白色光の取り出し効率が向上する。
【００７２】
また、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発光された白色光がホール注入電極２により反射され、電子注入電極８、中間屈折率層９および樹脂層２３を通過して効率よく取り出されるので、白色光の取り出し効率がさらに向上する。
【００７３】
さらに、ホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５、青色発光層６および電子輸送層７と同様の形成方法を用いてＮＰＢからなる中間屈折率層９を形成することができるので、容易に中間屈折率層９を形成することができる。中間屈折率層９の光学膜厚を１３０ｎｍ以上１４５ｎｍ以下にすることにより可視光領域の中央部の波長を中心として白色光を効果的に取り出すことができる。
【００７４】
また、ホール注入電極２、ホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５、青色発光層６、電子輸送層７、電子注入電極８および中間屈折率層９が封止板２０により覆われ、樹脂層２３が形成されるので、ホール注入電極２および電子注入電極８の腐食およびホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５、青色発光層６、電子輸送層７および中間屈折率層９への水分の浸入を防止することができる。
【００７５】
上記実施の形態においては、ホール注入電極２が第１の電極に相当し、オレンジ色発光層５および青色発光層６が白色光を発生する発光層に相当し、ホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５、青色発光層６および電子輸送層７が有機膜に相当し、電子注入電極８が白色光を透過する第２の電極に相当し、中間屈折率層９が中間屈折率層に相当し、領域２２が中間屈折率層に接する領域に相当し、樹脂層２３が樹脂層に相当し、封止缶３０Ｊが封止缶に相当し、窒素が不活性ガスに相当する。
【実施例】
【００７６】
実施例１，２では、第１の実施の形態において説明した有機ＥＬ装置１００の構造においてうちカラーフィルタ２１を形成しない有機ＥＬ装置を作製した。その有機ＥＬ装置に直流電圧を印加して発光スペクトルを測定した。なお、実施例１の中間屈折率層９としてフッ化ランタン（ＬａＦ3 ）を用い、実施例２の中間屈折率層９としてＮＰＢを用いた。
【００７７】
（実施例１）
実施例１においては、まず、ガラス基板１上にスパッタ法にて酸化錫インジウム（ＩＴＯ）からなるホール注入電極２を形成した。続いて、ホール注入電極２上に真空蒸着装置を用いてフッ化炭素（ＣＦｘ）からなるホール注入層３を形成した。ホール注入層３上にＮＰＢからなるホール輸送層４を形成した。これらの蒸着時の真空度は１．０×１０-6Ｔｏｒｒであり、成膜速度は０．２〜０．３ｎｍ／ｓｅｃである。
【００７８】
続いて、ホール輸送層４上にＮＰＢからなるオレンジ色発光層５を成膜した。オレンジ色発光層５の成膜条件は、ホール注入層３およびホール輸送層４の成膜条件と同じである。次いで、ホール輸送層４上にＴＢＡＤＮからなる青色発光層６を形成した。
【００７９】
さらに、青色発光層６上にＡｌｑからなる電子輸送層７を形成した。続いて、電子輸送層７上にＩＴＯからなる電子注入電極８をスパッタ法にて成膜した。さらに、電子注入電極８上にＮＰＢからなる中間屈折率層９を真空蒸着法により形成した。
【００８０】
ホール注入電極２の膜厚は１００ｎｍである。ホール注入層３およびホール輸送層４の膜厚はそれぞれ７０ｎｍであり、オレンジ色発光層５の膜厚は３０ｎｍであり、青色発光層６の膜厚は４０ｎｍであり、電子輸送層７の膜厚は１０ｎｍであり、電子注入電極８の膜厚は１００ｎｍであり、中間屈折率層９の膜厚は７８．５ｎｍである。
【００８１】
（比較例１）
比較例１においては、中間屈折率層９を設けない点を除いて実施例１と同様の有機ＥＬ装置を作製した。
【００８２】
（評価）
図７は実施例１および比較例１において作製された有機ＥＬ装置から取り出された白色光のスペクトルを示す図である。図７の横軸は波長を示し、縦軸は相対強度を示す。
【００８３】
実線Ｂは実施例１の有機ＥＬ装置から取り出された光のスペクトルを示し、細線Ｃは有機ＥＬ装置のオレンジ色発光層５および青色発光層６により発生される光のスペクトルを示し、破線Ｄは比較例１の有機ＥＬ装置から取り出された光のスペクトルを示す。
【００８４】
破線Ｄに示すように、比較例１におけるスペクトルの相対強度は、波長４５０ｎｍ〜４８０ｎｍ付近および波長６００ｎｍ〜６８０ｎｍ付近において大きなピーク値を示す。一方、細線Ｃで示すように、有機ＥＬ装置のオレンジ色発光層５および青色発光層６により発生される光のスペクトルは、波長４５０ｎｍ〜５００ｎｍおよび波長５５０ｎｍ〜６００ｎｍ付近で大きなピーク値を示す。
【００８５】
比較例１の有機ＥＬ装置では、光が多重反射して干渉が生じていると考えられるため、狭い波長領域の光が取り出される。すなわち、単色波長のみが強調され、広い波長領域の光を取り出すことができない。また、実際の視覚による確認において、比較例１の有機ＥＬ装置から取り出された白色光は弱かった。
【００８６】
これに対して、実線Ｂで示すように、実施例１におけるスペクトルの相対強度は、波長４５０ｎｍ〜４８０ｎｍ付近および波長５５０ｎｍ〜６３０ｎｍ付近において大きなピーク値を示す。このように、実施例１におけるスペクトルは、オレンジ色発光層５および青色発光層６により発生される光のスペクトルに近く、オレンジ発光層５および青色発光層６により発生された光がほぼ全て取り出されていることがわかる。
【００８７】
（実施例２）
実施例２においては、実施例１と同様に有機ＥＬ装置を作製した。なお、実施例２においては、電子注入電極８の厚みを５０ｎｍとし、中間屈折率層９として上述したフッ化ランタン（ＬａＦ3 ）を用いた。フッ化ランタンの厚みは９０ｎｍとした。
【００８８】
（比較例２）
比較例２においては、中間屈折率層９を設けない点を除いて実施例２と同様の有機ＥＬ装置を作製した。
【００８９】
（評価）
図８は実施例２および比較例２において作製された有機ＥＬ装置から取り出された白色光のスペクトルを示す図である。図８の横軸は波長を示し、縦軸は相対強度を示す。実線Ｘは比較例２の有機ＥＬ装置から取り出された光のスペクトルを示し、破線Ａは実施例２の有機ＥＬ装置から取り出された光のスペクトルを示す。
【００９０】
比較例２におけるスペクトルの相対強度は、波長４５０ｎｍ〜５００ｎｍ付近において大きなピーク値を示す。一方、実施例２におけるスペクトルの相対強度は、波長４５０ｎｍ〜５００ｎｍ付近において大きなピーク値を示し、さらに、波長５００ｎｍ〜５５０ｎｍ付近においても比較例１よりも大きなピーク値を示す。これらの結果より、中間屈折率層９を設けることにより可視光領域の広い波長領域の光が取り出されることがわかった。
【００９１】
（実施例３）
続いて、中間屈折率層９の効果を確認するため、中間屈折率層９を設けた場合と中間屈折率層９を設けない場合の電子注入電極８の上面で反射率の波長依存性についてシミュレーションを行った。
【００９２】
図９は、中間屈折率層９を設けた場合と中間屈折率層９を設けない場合の反射率の波長依存性のシミュレーション結果を示す図である。図９の実線Ｙは中間屈折率層９を設けない場合を示し、一点鎖線Ｅは中間屈折率層９を設けた場合を示す。
【００９３】
中間屈折率層９を設けた場合のシミュレーション条件として、発光層はＮＰＢからなるものとし、電子注入電極８としてＩＺＯ（膜厚２００ｎｍ）を用い、屈折率ｎ＝１．５で膜厚ｄ＝９２ｎｍの中間屈折率層９を用い、中間屈折率層９の外側は空気とする。
【００９４】
一方、中間屈折率層９を設けない場合のシミュレーション条件として、発光層はＮＰＢからなるものとし、電子注入電極８としてＩＺＯ（膜厚２００ｎｍ）を用い、電子注入電極８の外側は空気とする。
【００９５】
図９に一点鎖線Ｅで示すように、中間屈折率層９を設けない場合、波長４００ｎｍ〜７８０ｎｍの全波長領域で反射率が０.０８％を超える。一方、図９の実線Ｙで示すように、中間屈折率層９を設けた場合、波長４００ｎｍ〜７８０ｎｍの全波長領域で反射率が０.０４％以下に低減された。
【００９６】
以上のことから、中間屈折率層９を設けることによりオレンジ色発光層５および青色発光層６から発光された白色光が効率よく取り出されることがわかる。
【産業上の利用可能性】
【００９７】
本発明は、各種表示装置、光源等に利用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００９８】
【図１】第１の実施の形態に係る有機ＥＬ装置の模式的断面図である。
【図２】図１の有機ＥＬ装置内の有機ＥＬ素子の拡大図である。
【図３】中間屈折率層の働きを説明するための模式図である。
【図４】中間屈折率層の働きを説明するための模式図である。
【図５】中間屈折率層の働きを説明するための模式図である。
【図６】第２の実施の形態に係る有機ＥＬ装置を示す模式的断面図である。
【図７】実施例１および比較例１において作製された有機ＥＬ装置から取り出された白色光のスペクトルを示す図である。
【図８】実施例２および比較例２において作製された有機ＥＬ装置から取り出された白色光のスペクトルを示す図である。
【図９】中間屈折率層を設けた場合と中間屈折率層を設けない場合の反射率の波長依存性のシミュレーション結果を示す図である。
【符号の説明】
【００９９】
２ ホール注入電極
３ ホール注入層
４ ホール輸送層
５ オレンジ色発光層
６ 青色発光層
７ 電子輸送層
８ 電子注入電極
９ 中間屈折率層
２２ 領域
２３ 樹脂
３０Ｊ 封止缶
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の電極と、
白色光を発生する発光層を含む有機膜と、
前記白色光を透過する第２の電極と、
中間屈折率層とを順に備え、
前記中間屈折率層の屈折率は、
前記第２の電極と反対側において前記中間屈折率層に接する領域の屈折率と前記第２の電極の屈折率との間にあることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス装置。
【請求項２】
前記第１の電極は、白色光を反射することを特徴とする請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
【請求項３】
前記中間屈折率層は、有機材料からなることを特徴とする請求項１または２記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
【請求項４】
前記第１の電極、前記有機膜、前記第２の電極および前記中間屈折率層を封止するための樹脂層をさらに備え、
前記中間屈折率層に接する前記領域は、前記樹脂層からなることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
【請求項５】
前記第１の電極、前記有機膜、前記第２の電極および前記中間屈折率層を覆う封止缶をさらに備え、
前記封止缶内に不活性ガスが充填され、前記中間屈折率層に接する前記領域は、前記不活性ガスからなることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
【請求項６】
前記中間屈折率層の光学膜厚は、１３０ｎｍ以上１４５ｎｍ以下であることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
【請求項７】
第１の電極上に白色光を発生する発光層を含む有機膜を形成する工程と、
前記有機膜上に前記白色光を透過する第２の電極を形成する工程と、
前記第２の電極上に中間屈折率層を形成する工程とを備え、
前記中間屈折率層の屈折率は、
前記第２の電極と反対側において前記中間屈折率層に接する領域の屈折率と前記第２の電極の屈折率との間にあることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス製造方法。
【請求項１】
第１の電極と、
白色光を発生する発光層を含む有機膜と、
前記白色光を透過する第２の電極と、
中間屈折率層とを順に備え、
前記中間屈折率層の屈折率は、
前記第２の電極と反対側において前記中間屈折率層に接する領域の屈折率と前記第２の電極の屈折率との間にあることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス装置。
【請求項２】
前記第１の電極は、白色光を反射することを特徴とする請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
【請求項３】
前記中間屈折率層は、有機材料からなることを特徴とする請求項１または２記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
【請求項４】
前記第１の電極、前記有機膜、前記第２の電極および前記中間屈折率層を封止するための樹脂層をさらに備え、
前記中間屈折率層に接する前記領域は、前記樹脂層からなることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
【請求項５】
前記第１の電極、前記有機膜、前記第２の電極および前記中間屈折率層を覆う封止缶をさらに備え、
前記封止缶内に不活性ガスが充填され、前記中間屈折率層に接する前記領域は、前記不活性ガスからなることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
【請求項６】
前記中間屈折率層の光学膜厚は、１３０ｎｍ以上１４５ｎｍ以下であることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
【請求項７】
第１の電極上に白色光を発生する発光層を含む有機膜を形成する工程と、
前記有機膜上に前記白色光を透過する第２の電極を形成する工程と、
前記第２の電極上に中間屈折率層を形成する工程とを備え、
前記中間屈折率層の屈折率は、
前記第２の電極と反対側において前記中間屈折率層に接する領域の屈折率と前記第２の電極の屈折率との間にあることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【公開番号】特開２００６−１９０２２（Ｐ２００６−１９０２２Ａ）
【公開日】平成１８年１月１９日（２００６．１．１９）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００４−１９２４１５（Ｐ２００４−１９２４１５）
【出願日】平成１６年６月３０日（２００４．６．３０）
【出願人】（０００００１８８９）三洋電機株式会社 (18,308)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１８年１月１９日（２００６．１．１９）
【国際特許分類】
【出願日】平成１６年６月３０日（２００４．６．３０）
【出願人】（０００００１８８９）三洋電機株式会社 (18,308)
【Ｆターム（参考）】
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