燃料電池用セパレータおよびその製造方法、並びに、それを用いた燃料電池
【課題】本発明の課題は、セパレータのガス流路となる条溝部の水との親水性を上げて出力を向上させた燃料電池を提供するものである。
【解決手段】ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）樹脂と黒鉛を有する燃料電池用セパレータの条溝部をコロナ処理（無声放電処理）することにより、燃料電池用セパレータ条溝部に水酸基を設け親水性を付与する。
親水性を付与により、燃料電池用セパレータ条溝部の、純水との接触角を３５°以下にする。
【解決手段】ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）樹脂と黒鉛を有する燃料電池用セパレータの条溝部をコロナ処理（無声放電処理）することにより、燃料電池用セパレータ条溝部に水酸基を設け親水性を付与する。
親水性を付与により、燃料電池用セパレータ条溝部の、純水との接触角を３５°以下にする。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用セパレータのガス流路部分に濡れ性を付与する表面処理方法、および、それを用いて作製した燃料電池用セパレータおよび燃料電池に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、電解質膜の一方の面にアノード（燃料極）、他方の面にカソード（酸化剤極）を密着させて設け、その両側に、燃料ガスと酸化剤ガスが混じらないようにセパレータを配した構造になっている。
アノードに対向するセパレータ表面には、燃料ガスを流通させる凹溝状の流路を設けられている。
カソードに対向するセパレータ表面には、酸化剤ガスを流通させる凹溝状の流路を設けられている。
そして、燃料ガス流路に水素を主体とした改質ガス（又は水素ガス）を供給すると共に、酸化剤ガス流路に酸化剤ガス（通常は空気）を供給し、電解質膜を介して燃料ガスの水素と酸化剤ガスの酸素とにより下記の電気化学反応を生じさせて起電力を得るようにしたものである。
【０００３】
燃料極；Ｈ２→２Ｈ＋＋２ｅ− （１）
酸化剤極；４Ｈ＋＋４ｅ−＋Ｏ２→２Ｈ２Ｏ （２）
【０００４】
燃料極上で水素はプロトンとなり、水を伴って電解質中を酸化剤極上まで移動し、酸化剤極上で酸素と反応して水を生ずる。（特許文献１参照）
【０００５】
セパレータの燃料ガスの流路となる条溝は、燃料ガスを燃料極に供給する役務の他に、水を燃料極に供給する役務を持つ。
【０００６】
また、セパレータの酸化剤ガスの流路となる条溝は、酸化剤ガスを燃料極に供給する役務の他に、水を酸化剤極から排出する役務を持つ。
【０００７】
セパレータの材質としては、フェノール樹脂と黒鉛からなる材質が用いられている。
【０００８】
【特許文献１】特開２００５−１７４６４１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかし、フェノール樹脂と黒鉛からなるセパレータのガス流路となる条溝部は、水との親水性が悪く、燃料極への水の補給と酸化剤極からの水の排出を迅速に行えない。
このため、セパレータのガス流路に残留した水が邪魔をして、燃料ガスおよび酸化剤ガスの流通を妨げ、燃料電池の出力を低下させるという問題を抱えている。
【００１０】
本発明の課題は、セパレータのガス流路となる条溝部の水との親水性を上げることにより、出力を向上させた燃料電池を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
請求項１に記載の発明は、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）樹脂および黒鉛を含有し、ガス流路となる条溝部を備えた燃料電池用セパレータであって、前記条溝部の純水との接触角が３５゜以下であることを特徴とする燃料電池用セパレータである。
【００１２】
セパレータ条溝部の純水との接触角と、燃料電池の出力の関係を図１に示す。
セパレータ条溝部の純水との接触角が３５°より大きくなると、燃料電池の出力が０．９５［Ｗ／ｃｍ２］を下回る。
０．９５［Ｗ／ｃｍ２］は、燃料電池出力の許容下限値である。
【００１３】
請求項２に記載の発明は、ＰＥＴ樹脂と黒鉛を揮発性の有機溶媒に溶解して溶解液を生成する溶解液生成工程と、前記溶解液を混練して混練物を作製する混練物作製工程と、前記混練物を乾燥および粉砕して粉砕物を作製する粉砕物作製工程と、前記粉砕物を凹凸部が形成された成型型を用いて等方加圧成型および加熱硬化して成形体を作製する成形体作製工程と、前記成形体に親水性を付与する親水性付与工程を有する燃料電池用セパレータの製造方法において、
前記親水性付与工程が、コロナ処理（無声放電処理）によって、前記成形体に親水性を付与する工程であることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法である。
【００１４】
ＰＥＴ樹脂と黒鉛を混合して成型型に入れ加熱硬化した成形体の純水との接触角は、６０〜７０°であり、親水性が悪い。
加熱により、親水性を発揮する水酸基が除去されたためと考えられる。
【００１５】
成形体にコロナ処理（無声放電処理）を施すことにより、前記成形体に水酸基を設け親水性を付与する。
【００１６】
請求項３に記載の発明は、前記燃料電池用セパレータの前記ＰＥＴ樹脂と前記黒鉛の配合量が、前記ＰＥＴ樹脂１００重量部に対して前記黒鉛３００〜８００重量部であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータである。
【００１７】
ＰＥＴ樹脂１００重量部に黒鉛３００重量部未満の配合であると、燃料電池用セパレータの導電率は０．２Ｓ／ｃｍを下回ってしまう。
導電率０．２Ｓ／ｃｍは、燃料電池用セパレータ導電率の許容下限値である。
【００１８】
また、ＰＥＴ樹脂１００重量部に黒鉛８００重量部以上であると、燃料電池用セパレータの曲げ強度は４ｋｇｆ／ｍｍ２を下回ってしまう。
曲げ強度４ｋｇｆ／ｍｍ２は、燃料電池用セパレータ強度の許容下限値である。
【００１９】
請求項４に記載の発明は、固体高分子電解質膜の表裏面に触媒層が設けられ、該触媒層の前記固体高分子電解質膜と反対側の面にガス拡散材が設けられ、該ガス拡散材の前記触媒層と反対側の面に、請求項１または請求項３に記載の燃料電池用セパレータを設けたことを特徴とする燃料電池である。
【００２０】
請求項５に記載の発明は、前記固体高分子電解質膜がスルホン基含有パーフルオロカーボン、または、カルボキシル基含有パーフルオロカーボンであることを特徴とする請求項４に記載の燃料電池である。
【００２１】
請求項６に記載の発明は、前記触媒層が、プロトン伝導性物質、電子伝導性物質、および、触媒からなることを特徴とする請求項４または請求項５に記載の燃料電池である。
【００２２】
請求項７に記載の発明は、前記プロトン伝導性物質が、パーフルオロカーボンスルホン酸、ポリエーテルスルフォン、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、または、スルホン化ポリイミドであることを特徴とする請求項６に記載の燃料電池である。
【００２３】
請求項８に記載の発明は、前記電子伝導性物質が、二酸化珪素、または、炭素であることを特徴とする請求項６または請求項７に記載の燃料電池である。
【００２４】
請求項９に記載の発明は、前記触媒が、金、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、オスミニウムおよびイリジウムから選ばれた１種または２種以上の金属からなることを特徴とする請求項６乃至請求項８のいずれか１項に記載の燃料電池である。
【００２５】
触媒の材料としては、酸素還元能力、水素酸化能力の高い１Ｂ族または８族の金属を用いることが好ましい。
【００２６】
請求項１０に記載の発明は、前記触媒の平均粒径が１ｎｍ以上５ｎｍ以下であることを特徴とする請求項６乃至請求項９のいずれか１項に記載の燃料電池である。
【００２７】
触媒となる金、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウムおよびイリジウムの最小粒径自体が１ｎｍ以上であり、触媒の平均粒径が５ｎｍを超える時は、触媒の単位重量当たりの表面積が非常に小さく、よって、触媒活性も小さく、燃料電池の出力特性が悪い。
【００２８】
請求項１１に記載の発明は、前記電子伝導性物質の前記触媒の担持率が３０％〜７０％であることを特徴とする請求項６乃至請求項１０のいずれか１項に記載の燃料電池である。
【００２９】
触媒層における電子伝導性物質の触媒担持率と、燃料電池の出力の関係を図２に示す。
触媒の担持率が３０％未満では燃料電池の出力が０．９５［Ｗ／ｃｍ２］を下回る。
９．５［Ｗ／ｃｍ２］は、燃料電池出力の許容下限値である。
また、触媒の担持率が７０％を超える範囲では燃料電池の出力は変わらず、触媒の無駄使いとなる。
【００３０】
請求項１２に記載の発明は、前記ガス拡散材が、導電性多孔性基材であることを特徴とする請求項４乃至請求項１１のいずれか１項に記載の燃料電池である。
【００３１】
請求項１３に記載の発明は、前記導電性多孔性基材が、カーボンペーパー、カーボンクロスであることを特徴とする請求項１２に記載の燃料電池である。
【発明の効果】
【００３２】
本発明では、セパレータのガス流路となる条溝部の水との親水性を上げることよって、出力を向上させた燃料電池を製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３３】
まず、ＰＥＴ樹脂１００重量部に対して黒鉛３００〜８００重量部を加えて混練する。
【００３４】
黒鉛の材料としては、天然黒鉛、キッシュ黒鉛を用いることができる。
中でも、経済性を考慮すると天然黒鉛が好ましい。
【００３５】
黒鉛の製造方法としては、原料炭素を酸性物質及び酸化剤を含む溶液中に浸漬して炭素化合物を生成させ、粉砕する方法を用いることができる。
【００３６】
原料炭素を処理する酸性物質としては、酸濃度９０重量％以上の硫酸または硫酸と硝酸の混合液を用いることができる。
【００３７】
原料炭素と酸性物質の混合比は、原料炭素１００重量部に対して酸性物質１００〜１０００重量部が好ましい。
【００３８】
酸化剤としては、酸濃度１０〜４０重量％の過酸化水素または塩酸を用いることができる。
【００３９】
原料炭素と酸化剤の混合比は、原料炭素１００重量部に対して酸化剤１０〜６０重量部が好ましい。
【００４０】
黒鉛の粒径は、１０〜１００μｍが好ましい。
粒径が１０μｍ未満の場合、セパレータの導電率は０．２Ｓ／ｃｍを下回ってしまう。
また、粒径が１００μｍを超える場合、黒鉛とＰＥＴ樹脂との相溶性が悪く、セパレータの導電率は０．２Ｓ／ｃｍを下回ってしまう。
導電率０．２Ｓ／ｃｍは、燃料電池用セパレータ導電率の許容下限値である。
【００４１】
ＰＥＴ樹脂と黒鉛との配合割合は、ＰＥＴ樹脂１００重量部に黒鉛３００〜８００重量部を用いることができる。
【００４２】
ＰＥＴ樹脂１００重量部に黒鉛３００重量部未満の配合であると、セパレータの導電率は０．２Ｓ／ｃｍを下回ってしまう。
導電率０．２Ｓ／ｃｍは、燃料電池用セパレータ導電率の許容下限値である。
【００４３】
また、ＰＥＴ樹脂１００重量部に黒鉛８００重量部以上の配合であると、セパレータの曲げ強度は４ｋｇｆ／ｍｍ２を下回ってしまう。
曲げ強度４ｋｇｆ／ｍｍ２は、燃料電池用セパレータ強度の許容下限値である。
【００４４】
混練する方法としては、ＰＥＴ樹脂と黒鉛をアルコール等の揮発性の有機溶媒に溶解して混練する方法を用いることができる。
【００４５】
次に、ＰＥＴ樹脂と黒鉛の混練物を乾燥して含有溶剤を除去した後、粉砕機により１５０メッシュ以下の粒度に粉砕する。
【００４６】
次に、粉砕物をセパレータ条溝部形成のための凹凸部を有する成型型に充填し、成型型内を５０〜１５０Ｔｏｒｒに減圧して揮発性成分を脱気した後、成型圧１．５〜２．５ｔｏｎ／ｃｍ２で等方加圧成型する。
【００４７】
次に、２８０〜３００℃の温度に加熱してＰＥＴ樹脂成分を硬化する。
【００４８】
次に、課電密度５０〜１００Ｗ／ｍ２／ｍｉｎの条件でコロナ処理（無声放電処理）を施して燃料電池用セパレータを得る。
【００４９】
課電密度５０Ｗ／ｍ２／ｍｉｎ未満であると、燃料電池の出力が０．９５［Ｗ／ｃｍ２］を下回る。
０．９５［Ｗ／ｃｍ２］は、燃料電池出力の許容下限値である。
【００５０】
また、課電密度１００Ｗ／ｍ２／を超える範囲では燃料電池の出力は変わらない。
【００５１】
次に、ガス拡散材１またはガス拡散材５上に触媒層２または触媒層４を形成する。（図３（ａ））
【００５２】
ガス拡散材１またはガス拡散材５の材料としては、カーボンペーパー、カーボンクロスを用いることができる。
【００５３】
触媒層２および触媒層４の材料としては、プロトン伝導性物質であるパーフルオロカーボンスルホン酸、ポリエーテルスルフォン、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、スルホン化ポリイミド等、および、電子伝導性物質である二酸化珪素、炭素等、および、触媒である金、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、オスミニウムおよびイリジウムを用いることができる。
【００５４】
触媒層２および触媒層４の製造方法としては、触媒を担持した電子伝導性物質とプロトン伝導性物質を、ＩＰＡやＮＰＡ等のアルコール、および、水に溶解して触媒インクを生成した後、触媒インクをガス拡散材１または５上に、バーコート、スプレー、または、スクリーン印刷する方法を用いることができる。
【００５５】
触媒を担持した電子伝導性物質とプロトン伝導性物質は、重量比で１：１〜５０：１の範囲にすることが好ましい。
【００５６】
次に、触媒層２および触媒層４を向かい合わせにして、固体高分子電解質膜３を挟み込み、固体高分子電解質膜電極接合体６（以下ＭＥＡと記述する）を作製する。（図３（ｃ））
【００５７】
固体高分子電解質膜３の材料としては、スルホン基含有パーフルオロカーボン、または、カルボキシル基含有パーフルオロカーボンを用いることができる。
【００５８】
ＭＥＡ６の製造方法としては、触媒層４（燃料極側）と触媒層２（酸化剤極側）を向かい合わせにして固体高分子電解質膜３を挟み、熱圧着する方法を用いることができる。
加熱温度としては、触媒層２、触媒層４および固体高分子電解質膜３の樹脂の軟化温度やガラス転位温度を超える温度を用いることができる。
触媒層２、触媒層４および固体高分子電解質膜３の樹脂がパーフルオロカーボンスルホン酸の場合は、温度＝１００℃〜３００℃、圧力＝１ＭＰａ〜１５ＭＰａ、時間＝５秒〜４００秒の熱圧着条件を用いることができる。
【００５９】
最後に、セパレータ７（燃料極側）およびセパレータ８（酸化剤極側）のガス流路形成面どうしを向かい合わせにして、ＭＥＡ６を挟み込み、その両側に集電板９（燃料極側）および集電板１０（酸化剤極側）を配置してロッドで締結して燃料電池を得た。（図３（ｄ））
【００６０】
集電板９（燃料極側）およびセパレータ１０（酸化剤極側）の材料としては、ＳＵＳを用いることができる。
【実施例１】
【００６１】
まず、ＰＥＴ樹脂１００重量部に対して黒鉛６００重量部をメタノールに溶解した溶液（樹脂濃度５０重量％）を、ニーダーを用いて混練した。
【００６２】
次に、大気中で加熱乾燥してメタノールおよびその他の揮発性成分を揮散除去した。
【００６３】
次に、混練物を粉砕した後、面中央の１１ｃｍ×１１ｃｍの領域に２０本の並行した溝（幅：２ｍｍ、長さ：１０ｃｍ、深さ：１ｍｍ、溝間隔：２ｍｍ）が刻んであるオスメス金型に充填し、成形型内を１００Ｔｏｒｒに減圧して揮発性成分を脱気した後、成形圧２ｔｏｎ／ｃｍ２で等方加圧成形した後、温度２９０℃でＰＥＴ樹脂を硬化して、厚さ３ｍｍのセパレータを作製した。
【００６４】
次に、セパレータの条溝面に、課電密度５０〜１００Ｗ／ｍ２／ｍｉｎまで条件を振ってコロナ処理を施した。
セパレータの条溝面に、スポイトで純水を１滴垂らし、接触角測定機（エルマ社製、Ｇ−１−１０００型）を用いて純水との接触角を測定したところ、セパレータの条溝面の純水との接触角は、２０°〜３５°であった。
【００６５】
次に、以下の組成になるように、平均粒径が３ｎｍの白金を担持した電子伝導性物質（白金：電子伝導性物質＝１：１（重量比））、プロトン伝導性物質を溶媒に溶解した触媒インクを調整した。
・白金を担持したカーボン（電子伝導性物質） ７．５重量％
・パーフロロカーボンスルホン酸（プロトン伝導性物質） ２．５重量％
・水 ３０．０重量％
・ＩＰＡ ３０．０重量％
・ＮＰＡ ３０．０重量％
【００６６】
次に、この触媒インクを、バーコーターを使用して、２００ｍｍ×２００ｍｍのサイズに断裁した厚さ１９０μｍのカーボンペーパー上に塗布した。
【００６７】
次に、窒素雰囲気中、１２０℃、１時間の熱処理を施した後、３０分間放冷し、燃料電池用触媒電極を作製した。
【００６８】
次に、上記の方法で作製した２枚の燃料電池用触媒電極の触媒層どうしを向かい合わせにして、厚さ５０μｍのスルホン基含有パーフルオロカーボンを挟んで、１３０℃、３０分、３ＭＰａの条件で加熱成型しＭＥＡを作製した。
【００６９】
最後に、２つのセパレータのガス流路形成面どうしを向かい合わせにして、ＭＥＡを挟み込み、その両側にＳＵＳ製の厚さ０．３ｍｍの集電板を配置して、ロッドで締結して、燃料電池を得た。
【００７０】
次に、燃料電池の出力を、エレクトロケミカルインターフェース（ソーラトロン社製ＳＩ−１２８７）、周波数応答アナライザー（ソーラトロン社製ＳＩ−１２６０）、電子負荷器（スクリブナー社製８９０ＣＬ）が用いられている燃料電池測定システムＧＦＴ−ＳＧ１（株式会社東陽テクニカ製）を用いて、以下のように測定した。
【００７１】
まず、上記の燃料電池をグラファイト製の発電セルに装着後、４０℃、相対湿度１００％の条件にて１時間保管した。
この間、厚さ５０μｍのスルホン基含有パーフルオロカーボン膜を十分に湿潤させる目的で、燃料電池には１Ａ／ｃｍ２の直流電流を発電モードで流し続けた。
【００７２】
次に、セル温度を８０℃、アノード加湿器温度を８０℃、カソード加湿器温度を８０℃、配管温度を１２０℃、アノードの水素ガス流量を０．３リットル／分、カソードの酸素ガス流量を１．０リットル／分の条件で燃料電池の出力を測定した。
燃料電池の出力を図１に示した。
【００７３】
＜比較例１＞
実施例１に対して、コロナ処理の条件を課電密度１０〜４０Ｗ／ｍ２／ｍｉｎに変更した以外は、実施例１と同様に燃料電池用セパレータを作製した。
セパレータの条溝面に、スポイトで純水を１滴垂らし、接触角測定機（エルマ社製、Ｇ−１−１０００型）を用いて純水との接触角を測定したところ、セパレータの条溝面の純水との接触角は、４０°〜４５°であった。
【００７４】
次に実施例１と同様の方法で、燃料電池の出力を測定した。
燃料電池の出力を図１に示した。
【００７５】
＜比較例２＞
【００７６】
まず、フェノール樹脂４０重量部に対して黒鉛６０重量部をメタノールに溶解した溶液（樹脂濃度５０重量％）を、ニーダーを用いて混練した。
【００７７】
次に、大気中で加熱乾燥してメタノールおよびその他の揮発性成分を揮散除去した。
【００７８】
次に、混練物を粉砕した後、面中央の１１ｃｍ×１１ｃｍの領域に２０本の並行した溝（幅：２ｍｍ、長さ：１０ｃｍ、深さ：１ｍｍ、溝間隔：２ｍｍ）が刻んであるオスメス金型に充填し、成形型内を１００Ｔｏｒｒに減圧して揮発性成分を脱気した後、成形圧２ｔｏｎ／ｃｍ２で等方加圧成形した後、温度１８０℃でＰＥＴ樹脂を硬化して、厚さ３ｍｍのセパレータを作製した。
【００７９】
次に、以下の組成になるように、平均粒径が３ｎｍの白金を担持した電子伝導性物質（白金：電子伝導性物質＝１：１（重量比））、プロトン伝導性物質を溶媒に溶解した触媒インクを調整した。
・白金を担持したカーボン（電子伝導性物質） ７．５重量％
・パーフロロカーボンスルホン酸（プロトン伝導性物質） ２．５重量％
・水 ３０．０重量％
・ＩＰＡ ３０．０重量％
・ＮＰＡ ３０．０重量％
【００８０】
次に、この触媒インクを、バーコーターを使用して、２００ｍｍ×２００ｍｍのサイズに断裁した厚さ１９０μｍのカーボンペーパー上に塗布した。
【００８１】
次に、窒素雰囲気中、１２０℃、１時間の熱処理を施した後、３０分間放冷し、燃料電池用触媒電極を作製した。
【００８２】
次に、上記の方法で作製した２枚の燃料電池用触媒電極の触媒層どうしを向かい合わせにして、厚さ５０μｍのスルホン基含有パーフルオロカーボンを挟んで、１３０℃、３０分、３ＭＰａの条件で熱圧着し平板状のＭＥＡを作製した。
【００８３】
最後に、面中央の１１ｃｍ×１１ｃｍの領域に２０本の並行した溝（幅：２ｍｍ、長さ：１０ｃｍ、深さ：３ｍｍ、溝間隔：２ｍｍ）が刻んである厚さ３ｍｍの銅製のセパレータを２組用意し、２つのセパレータのガス流路形成面どうしを向かい合わせにして、ＭＥＡを挟み込み、その両側にＳＵＳ製の厚さ０．３ｍｍの集電板を配置して、ロッドで締結して、燃料電池を得た。
【００８４】
次に実施例１と同様の方法で、燃料電池の出力を測定した。
燃料電池の出力を図１に示した。
【００８５】
本発明のセパレータを使用した燃料電池は、従来使用されているフェノール樹脂と黒鉛からなるセパレータを使用した燃料電池の５割増以上の出力特性が有ることが確認された。
【産業上の利用可能性】
【００８６】
本発明の、燃料電池用セパレータおよびその製造方法、並びに、それを用いた燃料電池は、電気自動車用電源、携帯電話用電源等に用いるＰＡＦＣ（リン酸型）、ＰＥＦＣ（固体高分子型）燃料電池に利用できる。
【図面の簡単な説明】
【００８７】
【図１】燃料電池用セパレータ条溝部の純水との接触角と、燃料電池出力の関係を示すための図である。
【図２】本発明の燃料電池の触媒層における電子伝導性物質の触媒担持率と、燃料電池の出力の関係を示すための図である。
【図３】本発明の燃料電池の作製方法を説明するための断面図である。
【符号の説明】
【００８８】
１・・・・ガス拡散材（酸化剤極側）
２・・・・触媒層（酸化剤極側）
３・・・・固体高分子電解質膜
４・・・・触媒層（燃料極側）
５・・・・ガス拡散材（燃料極側）
６・・・・ＭＥＡ（固体高分子電解質膜電極接合体）
７・・・・セパレータ（燃料極側）
８・・・・セパレータ（酸化剤極側）
９・・・・集電板（燃料極側）
１０・・・集電板（酸化剤極側）
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用セパレータのガス流路部分に濡れ性を付与する表面処理方法、および、それを用いて作製した燃料電池用セパレータおよび燃料電池に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、電解質膜の一方の面にアノード（燃料極）、他方の面にカソード（酸化剤極）を密着させて設け、その両側に、燃料ガスと酸化剤ガスが混じらないようにセパレータを配した構造になっている。
アノードに対向するセパレータ表面には、燃料ガスを流通させる凹溝状の流路を設けられている。
カソードに対向するセパレータ表面には、酸化剤ガスを流通させる凹溝状の流路を設けられている。
そして、燃料ガス流路に水素を主体とした改質ガス（又は水素ガス）を供給すると共に、酸化剤ガス流路に酸化剤ガス（通常は空気）を供給し、電解質膜を介して燃料ガスの水素と酸化剤ガスの酸素とにより下記の電気化学反応を生じさせて起電力を得るようにしたものである。
【０００３】
燃料極；Ｈ２→２Ｈ＋＋２ｅ− （１）
酸化剤極；４Ｈ＋＋４ｅ−＋Ｏ２→２Ｈ２Ｏ （２）
【０００４】
燃料極上で水素はプロトンとなり、水を伴って電解質中を酸化剤極上まで移動し、酸化剤極上で酸素と反応して水を生ずる。（特許文献１参照）
【０００５】
セパレータの燃料ガスの流路となる条溝は、燃料ガスを燃料極に供給する役務の他に、水を燃料極に供給する役務を持つ。
【０００６】
また、セパレータの酸化剤ガスの流路となる条溝は、酸化剤ガスを燃料極に供給する役務の他に、水を酸化剤極から排出する役務を持つ。
【０００７】
セパレータの材質としては、フェノール樹脂と黒鉛からなる材質が用いられている。
【０００８】
【特許文献１】特開２００５−１７４６４１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかし、フェノール樹脂と黒鉛からなるセパレータのガス流路となる条溝部は、水との親水性が悪く、燃料極への水の補給と酸化剤極からの水の排出を迅速に行えない。
このため、セパレータのガス流路に残留した水が邪魔をして、燃料ガスおよび酸化剤ガスの流通を妨げ、燃料電池の出力を低下させるという問題を抱えている。
【００１０】
本発明の課題は、セパレータのガス流路となる条溝部の水との親水性を上げることにより、出力を向上させた燃料電池を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
請求項１に記載の発明は、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）樹脂および黒鉛を含有し、ガス流路となる条溝部を備えた燃料電池用セパレータであって、前記条溝部の純水との接触角が３５゜以下であることを特徴とする燃料電池用セパレータである。
【００１２】
セパレータ条溝部の純水との接触角と、燃料電池の出力の関係を図１に示す。
セパレータ条溝部の純水との接触角が３５°より大きくなると、燃料電池の出力が０．９５［Ｗ／ｃｍ２］を下回る。
０．９５［Ｗ／ｃｍ２］は、燃料電池出力の許容下限値である。
【００１３】
請求項２に記載の発明は、ＰＥＴ樹脂と黒鉛を揮発性の有機溶媒に溶解して溶解液を生成する溶解液生成工程と、前記溶解液を混練して混練物を作製する混練物作製工程と、前記混練物を乾燥および粉砕して粉砕物を作製する粉砕物作製工程と、前記粉砕物を凹凸部が形成された成型型を用いて等方加圧成型および加熱硬化して成形体を作製する成形体作製工程と、前記成形体に親水性を付与する親水性付与工程を有する燃料電池用セパレータの製造方法において、
前記親水性付与工程が、コロナ処理（無声放電処理）によって、前記成形体に親水性を付与する工程であることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法である。
【００１４】
ＰＥＴ樹脂と黒鉛を混合して成型型に入れ加熱硬化した成形体の純水との接触角は、６０〜７０°であり、親水性が悪い。
加熱により、親水性を発揮する水酸基が除去されたためと考えられる。
【００１５】
成形体にコロナ処理（無声放電処理）を施すことにより、前記成形体に水酸基を設け親水性を付与する。
【００１６】
請求項３に記載の発明は、前記燃料電池用セパレータの前記ＰＥＴ樹脂と前記黒鉛の配合量が、前記ＰＥＴ樹脂１００重量部に対して前記黒鉛３００〜８００重量部であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータである。
【００１７】
ＰＥＴ樹脂１００重量部に黒鉛３００重量部未満の配合であると、燃料電池用セパレータの導電率は０．２Ｓ／ｃｍを下回ってしまう。
導電率０．２Ｓ／ｃｍは、燃料電池用セパレータ導電率の許容下限値である。
【００１８】
また、ＰＥＴ樹脂１００重量部に黒鉛８００重量部以上であると、燃料電池用セパレータの曲げ強度は４ｋｇｆ／ｍｍ２を下回ってしまう。
曲げ強度４ｋｇｆ／ｍｍ２は、燃料電池用セパレータ強度の許容下限値である。
【００１９】
請求項４に記載の発明は、固体高分子電解質膜の表裏面に触媒層が設けられ、該触媒層の前記固体高分子電解質膜と反対側の面にガス拡散材が設けられ、該ガス拡散材の前記触媒層と反対側の面に、請求項１または請求項３に記載の燃料電池用セパレータを設けたことを特徴とする燃料電池である。
【００２０】
請求項５に記載の発明は、前記固体高分子電解質膜がスルホン基含有パーフルオロカーボン、または、カルボキシル基含有パーフルオロカーボンであることを特徴とする請求項４に記載の燃料電池である。
【００２１】
請求項６に記載の発明は、前記触媒層が、プロトン伝導性物質、電子伝導性物質、および、触媒からなることを特徴とする請求項４または請求項５に記載の燃料電池である。
【００２２】
請求項７に記載の発明は、前記プロトン伝導性物質が、パーフルオロカーボンスルホン酸、ポリエーテルスルフォン、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、または、スルホン化ポリイミドであることを特徴とする請求項６に記載の燃料電池である。
【００２３】
請求項８に記載の発明は、前記電子伝導性物質が、二酸化珪素、または、炭素であることを特徴とする請求項６または請求項７に記載の燃料電池である。
【００２４】
請求項９に記載の発明は、前記触媒が、金、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、オスミニウムおよびイリジウムから選ばれた１種または２種以上の金属からなることを特徴とする請求項６乃至請求項８のいずれか１項に記載の燃料電池である。
【００２５】
触媒の材料としては、酸素還元能力、水素酸化能力の高い１Ｂ族または８族の金属を用いることが好ましい。
【００２６】
請求項１０に記載の発明は、前記触媒の平均粒径が１ｎｍ以上５ｎｍ以下であることを特徴とする請求項６乃至請求項９のいずれか１項に記載の燃料電池である。
【００２７】
触媒となる金、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウムおよびイリジウムの最小粒径自体が１ｎｍ以上であり、触媒の平均粒径が５ｎｍを超える時は、触媒の単位重量当たりの表面積が非常に小さく、よって、触媒活性も小さく、燃料電池の出力特性が悪い。
【００２８】
請求項１１に記載の発明は、前記電子伝導性物質の前記触媒の担持率が３０％〜７０％であることを特徴とする請求項６乃至請求項１０のいずれか１項に記載の燃料電池である。
【００２９】
触媒層における電子伝導性物質の触媒担持率と、燃料電池の出力の関係を図２に示す。
触媒の担持率が３０％未満では燃料電池の出力が０．９５［Ｗ／ｃｍ２］を下回る。
９．５［Ｗ／ｃｍ２］は、燃料電池出力の許容下限値である。
また、触媒の担持率が７０％を超える範囲では燃料電池の出力は変わらず、触媒の無駄使いとなる。
【００３０】
請求項１２に記載の発明は、前記ガス拡散材が、導電性多孔性基材であることを特徴とする請求項４乃至請求項１１のいずれか１項に記載の燃料電池である。
【００３１】
請求項１３に記載の発明は、前記導電性多孔性基材が、カーボンペーパー、カーボンクロスであることを特徴とする請求項１２に記載の燃料電池である。
【発明の効果】
【００３２】
本発明では、セパレータのガス流路となる条溝部の水との親水性を上げることよって、出力を向上させた燃料電池を製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３３】
まず、ＰＥＴ樹脂１００重量部に対して黒鉛３００〜８００重量部を加えて混練する。
【００３４】
黒鉛の材料としては、天然黒鉛、キッシュ黒鉛を用いることができる。
中でも、経済性を考慮すると天然黒鉛が好ましい。
【００３５】
黒鉛の製造方法としては、原料炭素を酸性物質及び酸化剤を含む溶液中に浸漬して炭素化合物を生成させ、粉砕する方法を用いることができる。
【００３６】
原料炭素を処理する酸性物質としては、酸濃度９０重量％以上の硫酸または硫酸と硝酸の混合液を用いることができる。
【００３７】
原料炭素と酸性物質の混合比は、原料炭素１００重量部に対して酸性物質１００〜１０００重量部が好ましい。
【００３８】
酸化剤としては、酸濃度１０〜４０重量％の過酸化水素または塩酸を用いることができる。
【００３９】
原料炭素と酸化剤の混合比は、原料炭素１００重量部に対して酸化剤１０〜６０重量部が好ましい。
【００４０】
黒鉛の粒径は、１０〜１００μｍが好ましい。
粒径が１０μｍ未満の場合、セパレータの導電率は０．２Ｓ／ｃｍを下回ってしまう。
また、粒径が１００μｍを超える場合、黒鉛とＰＥＴ樹脂との相溶性が悪く、セパレータの導電率は０．２Ｓ／ｃｍを下回ってしまう。
導電率０．２Ｓ／ｃｍは、燃料電池用セパレータ導電率の許容下限値である。
【００４１】
ＰＥＴ樹脂と黒鉛との配合割合は、ＰＥＴ樹脂１００重量部に黒鉛３００〜８００重量部を用いることができる。
【００４２】
ＰＥＴ樹脂１００重量部に黒鉛３００重量部未満の配合であると、セパレータの導電率は０．２Ｓ／ｃｍを下回ってしまう。
導電率０．２Ｓ／ｃｍは、燃料電池用セパレータ導電率の許容下限値である。
【００４３】
また、ＰＥＴ樹脂１００重量部に黒鉛８００重量部以上の配合であると、セパレータの曲げ強度は４ｋｇｆ／ｍｍ２を下回ってしまう。
曲げ強度４ｋｇｆ／ｍｍ２は、燃料電池用セパレータ強度の許容下限値である。
【００４４】
混練する方法としては、ＰＥＴ樹脂と黒鉛をアルコール等の揮発性の有機溶媒に溶解して混練する方法を用いることができる。
【００４５】
次に、ＰＥＴ樹脂と黒鉛の混練物を乾燥して含有溶剤を除去した後、粉砕機により１５０メッシュ以下の粒度に粉砕する。
【００４６】
次に、粉砕物をセパレータ条溝部形成のための凹凸部を有する成型型に充填し、成型型内を５０〜１５０Ｔｏｒｒに減圧して揮発性成分を脱気した後、成型圧１．５〜２．５ｔｏｎ／ｃｍ２で等方加圧成型する。
【００４７】
次に、２８０〜３００℃の温度に加熱してＰＥＴ樹脂成分を硬化する。
【００４８】
次に、課電密度５０〜１００Ｗ／ｍ２／ｍｉｎの条件でコロナ処理（無声放電処理）を施して燃料電池用セパレータを得る。
【００４９】
課電密度５０Ｗ／ｍ２／ｍｉｎ未満であると、燃料電池の出力が０．９５［Ｗ／ｃｍ２］を下回る。
０．９５［Ｗ／ｃｍ２］は、燃料電池出力の許容下限値である。
【００５０】
また、課電密度１００Ｗ／ｍ２／を超える範囲では燃料電池の出力は変わらない。
【００５１】
次に、ガス拡散材１またはガス拡散材５上に触媒層２または触媒層４を形成する。（図３（ａ））
【００５２】
ガス拡散材１またはガス拡散材５の材料としては、カーボンペーパー、カーボンクロスを用いることができる。
【００５３】
触媒層２および触媒層４の材料としては、プロトン伝導性物質であるパーフルオロカーボンスルホン酸、ポリエーテルスルフォン、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、スルホン化ポリイミド等、および、電子伝導性物質である二酸化珪素、炭素等、および、触媒である金、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、オスミニウムおよびイリジウムを用いることができる。
【００５４】
触媒層２および触媒層４の製造方法としては、触媒を担持した電子伝導性物質とプロトン伝導性物質を、ＩＰＡやＮＰＡ等のアルコール、および、水に溶解して触媒インクを生成した後、触媒インクをガス拡散材１または５上に、バーコート、スプレー、または、スクリーン印刷する方法を用いることができる。
【００５５】
触媒を担持した電子伝導性物質とプロトン伝導性物質は、重量比で１：１〜５０：１の範囲にすることが好ましい。
【００５６】
次に、触媒層２および触媒層４を向かい合わせにして、固体高分子電解質膜３を挟み込み、固体高分子電解質膜電極接合体６（以下ＭＥＡと記述する）を作製する。（図３（ｃ））
【００５７】
固体高分子電解質膜３の材料としては、スルホン基含有パーフルオロカーボン、または、カルボキシル基含有パーフルオロカーボンを用いることができる。
【００５８】
ＭＥＡ６の製造方法としては、触媒層４（燃料極側）と触媒層２（酸化剤極側）を向かい合わせにして固体高分子電解質膜３を挟み、熱圧着する方法を用いることができる。
加熱温度としては、触媒層２、触媒層４および固体高分子電解質膜３の樹脂の軟化温度やガラス転位温度を超える温度を用いることができる。
触媒層２、触媒層４および固体高分子電解質膜３の樹脂がパーフルオロカーボンスルホン酸の場合は、温度＝１００℃〜３００℃、圧力＝１ＭＰａ〜１５ＭＰａ、時間＝５秒〜４００秒の熱圧着条件を用いることができる。
【００５９】
最後に、セパレータ７（燃料極側）およびセパレータ８（酸化剤極側）のガス流路形成面どうしを向かい合わせにして、ＭＥＡ６を挟み込み、その両側に集電板９（燃料極側）および集電板１０（酸化剤極側）を配置してロッドで締結して燃料電池を得た。（図３（ｄ））
【００６０】
集電板９（燃料極側）およびセパレータ１０（酸化剤極側）の材料としては、ＳＵＳを用いることができる。
【実施例１】
【００６１】
まず、ＰＥＴ樹脂１００重量部に対して黒鉛６００重量部をメタノールに溶解した溶液（樹脂濃度５０重量％）を、ニーダーを用いて混練した。
【００６２】
次に、大気中で加熱乾燥してメタノールおよびその他の揮発性成分を揮散除去した。
【００６３】
次に、混練物を粉砕した後、面中央の１１ｃｍ×１１ｃｍの領域に２０本の並行した溝（幅：２ｍｍ、長さ：１０ｃｍ、深さ：１ｍｍ、溝間隔：２ｍｍ）が刻んであるオスメス金型に充填し、成形型内を１００Ｔｏｒｒに減圧して揮発性成分を脱気した後、成形圧２ｔｏｎ／ｃｍ２で等方加圧成形した後、温度２９０℃でＰＥＴ樹脂を硬化して、厚さ３ｍｍのセパレータを作製した。
【００６４】
次に、セパレータの条溝面に、課電密度５０〜１００Ｗ／ｍ２／ｍｉｎまで条件を振ってコロナ処理を施した。
セパレータの条溝面に、スポイトで純水を１滴垂らし、接触角測定機（エルマ社製、Ｇ−１−１０００型）を用いて純水との接触角を測定したところ、セパレータの条溝面の純水との接触角は、２０°〜３５°であった。
【００６５】
次に、以下の組成になるように、平均粒径が３ｎｍの白金を担持した電子伝導性物質（白金：電子伝導性物質＝１：１（重量比））、プロトン伝導性物質を溶媒に溶解した触媒インクを調整した。
・白金を担持したカーボン（電子伝導性物質） ７．５重量％
・パーフロロカーボンスルホン酸（プロトン伝導性物質） ２．５重量％
・水 ３０．０重量％
・ＩＰＡ ３０．０重量％
・ＮＰＡ ３０．０重量％
【００６６】
次に、この触媒インクを、バーコーターを使用して、２００ｍｍ×２００ｍｍのサイズに断裁した厚さ１９０μｍのカーボンペーパー上に塗布した。
【００６７】
次に、窒素雰囲気中、１２０℃、１時間の熱処理を施した後、３０分間放冷し、燃料電池用触媒電極を作製した。
【００６８】
次に、上記の方法で作製した２枚の燃料電池用触媒電極の触媒層どうしを向かい合わせにして、厚さ５０μｍのスルホン基含有パーフルオロカーボンを挟んで、１３０℃、３０分、３ＭＰａの条件で加熱成型しＭＥＡを作製した。
【００６９】
最後に、２つのセパレータのガス流路形成面どうしを向かい合わせにして、ＭＥＡを挟み込み、その両側にＳＵＳ製の厚さ０．３ｍｍの集電板を配置して、ロッドで締結して、燃料電池を得た。
【００７０】
次に、燃料電池の出力を、エレクトロケミカルインターフェース（ソーラトロン社製ＳＩ−１２８７）、周波数応答アナライザー（ソーラトロン社製ＳＩ−１２６０）、電子負荷器（スクリブナー社製８９０ＣＬ）が用いられている燃料電池測定システムＧＦＴ−ＳＧ１（株式会社東陽テクニカ製）を用いて、以下のように測定した。
【００７１】
まず、上記の燃料電池をグラファイト製の発電セルに装着後、４０℃、相対湿度１００％の条件にて１時間保管した。
この間、厚さ５０μｍのスルホン基含有パーフルオロカーボン膜を十分に湿潤させる目的で、燃料電池には１Ａ／ｃｍ２の直流電流を発電モードで流し続けた。
【００７２】
次に、セル温度を８０℃、アノード加湿器温度を８０℃、カソード加湿器温度を８０℃、配管温度を１２０℃、アノードの水素ガス流量を０．３リットル／分、カソードの酸素ガス流量を１．０リットル／分の条件で燃料電池の出力を測定した。
燃料電池の出力を図１に示した。
【００７３】
＜比較例１＞
実施例１に対して、コロナ処理の条件を課電密度１０〜４０Ｗ／ｍ２／ｍｉｎに変更した以外は、実施例１と同様に燃料電池用セパレータを作製した。
セパレータの条溝面に、スポイトで純水を１滴垂らし、接触角測定機（エルマ社製、Ｇ−１−１０００型）を用いて純水との接触角を測定したところ、セパレータの条溝面の純水との接触角は、４０°〜４５°であった。
【００７４】
次に実施例１と同様の方法で、燃料電池の出力を測定した。
燃料電池の出力を図１に示した。
【００７５】
＜比較例２＞
【００７６】
まず、フェノール樹脂４０重量部に対して黒鉛６０重量部をメタノールに溶解した溶液（樹脂濃度５０重量％）を、ニーダーを用いて混練した。
【００７７】
次に、大気中で加熱乾燥してメタノールおよびその他の揮発性成分を揮散除去した。
【００７８】
次に、混練物を粉砕した後、面中央の１１ｃｍ×１１ｃｍの領域に２０本の並行した溝（幅：２ｍｍ、長さ：１０ｃｍ、深さ：１ｍｍ、溝間隔：２ｍｍ）が刻んであるオスメス金型に充填し、成形型内を１００Ｔｏｒｒに減圧して揮発性成分を脱気した後、成形圧２ｔｏｎ／ｃｍ２で等方加圧成形した後、温度１８０℃でＰＥＴ樹脂を硬化して、厚さ３ｍｍのセパレータを作製した。
【００７９】
次に、以下の組成になるように、平均粒径が３ｎｍの白金を担持した電子伝導性物質（白金：電子伝導性物質＝１：１（重量比））、プロトン伝導性物質を溶媒に溶解した触媒インクを調整した。
・白金を担持したカーボン（電子伝導性物質） ７．５重量％
・パーフロロカーボンスルホン酸（プロトン伝導性物質） ２．５重量％
・水 ３０．０重量％
・ＩＰＡ ３０．０重量％
・ＮＰＡ ３０．０重量％
【００８０】
次に、この触媒インクを、バーコーターを使用して、２００ｍｍ×２００ｍｍのサイズに断裁した厚さ１９０μｍのカーボンペーパー上に塗布した。
【００８１】
次に、窒素雰囲気中、１２０℃、１時間の熱処理を施した後、３０分間放冷し、燃料電池用触媒電極を作製した。
【００８２】
次に、上記の方法で作製した２枚の燃料電池用触媒電極の触媒層どうしを向かい合わせにして、厚さ５０μｍのスルホン基含有パーフルオロカーボンを挟んで、１３０℃、３０分、３ＭＰａの条件で熱圧着し平板状のＭＥＡを作製した。
【００８３】
最後に、面中央の１１ｃｍ×１１ｃｍの領域に２０本の並行した溝（幅：２ｍｍ、長さ：１０ｃｍ、深さ：３ｍｍ、溝間隔：２ｍｍ）が刻んである厚さ３ｍｍの銅製のセパレータを２組用意し、２つのセパレータのガス流路形成面どうしを向かい合わせにして、ＭＥＡを挟み込み、その両側にＳＵＳ製の厚さ０．３ｍｍの集電板を配置して、ロッドで締結して、燃料電池を得た。
【００８４】
次に実施例１と同様の方法で、燃料電池の出力を測定した。
燃料電池の出力を図１に示した。
【００８５】
本発明のセパレータを使用した燃料電池は、従来使用されているフェノール樹脂と黒鉛からなるセパレータを使用した燃料電池の５割増以上の出力特性が有ることが確認された。
【産業上の利用可能性】
【００８６】
本発明の、燃料電池用セパレータおよびその製造方法、並びに、それを用いた燃料電池は、電気自動車用電源、携帯電話用電源等に用いるＰＡＦＣ（リン酸型）、ＰＥＦＣ（固体高分子型）燃料電池に利用できる。
【図面の簡単な説明】
【００８７】
【図１】燃料電池用セパレータ条溝部の純水との接触角と、燃料電池出力の関係を示すための図である。
【図２】本発明の燃料電池の触媒層における電子伝導性物質の触媒担持率と、燃料電池の出力の関係を示すための図である。
【図３】本発明の燃料電池の作製方法を説明するための断面図である。
【符号の説明】
【００８８】
１・・・・ガス拡散材（酸化剤極側）
２・・・・触媒層（酸化剤極側）
３・・・・固体高分子電解質膜
４・・・・触媒層（燃料極側）
５・・・・ガス拡散材（燃料極側）
６・・・・ＭＥＡ（固体高分子電解質膜電極接合体）
７・・・・セパレータ（燃料極側）
８・・・・セパレータ（酸化剤極側）
９・・・・集電板（燃料極側）
１０・・・集電板（酸化剤極側）
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）樹脂および黒鉛を含有し、ガス流路となる条溝部を備えた燃料電池用セパレータであって、前記条溝部の純水との接触角が３５゜以下であることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
ＰＥＴ樹脂と黒鉛を揮発性の有機溶媒に溶解して溶解液を生成する溶解液生成工程と、前記溶解液を混練して混練物を作製する混練物作製工程と、前記混練物を乾燥および粉砕して粉砕物を作製する粉砕物作製工程と、前記粉砕物を凹凸部が形成された成型型を用いて等方加圧成型および加熱硬化して成形体を作製する成形体作製工程と、前記成形体に親水性を付与する親水性付与工程を有する燃料電池用セパレータの製造方法において、
前記親水性付与工程が、コロナ処理（無声放電処理）によって、前記成形体に親水性を付与する工程であることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項３】
前記燃料電池用セパレータの前記ＰＥＴ樹脂と前記黒鉛の配合量が、前記ＰＥＴ樹脂１００重量部に対して前記黒鉛３００〜８００重量部であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
固体高分子電解質膜の表裏面に触媒層が設けられ、該触媒層の前記固体高分子電解質膜と反対側の面にガス拡散材が設けられ、該ガス拡散材の前記触媒層と反対側の面に、請求項１または請求項３に記載の燃料電池用セパレータを設けたことを特徴とする燃料電池。
【請求項５】
前記固体高分子電解質膜がスルホン基含有パーフルオロカーボン、または、カルボキシル基含有パーフルオロカーボンであることを特徴とする請求項４に記載の燃料電池。
【請求項６】
前記触媒層が、プロトン伝導性物質、電子伝導性物質、および、触媒からなることを特徴とする請求項４または請求項５に記載の燃料電池。
【請求項７】
前記プロトン伝導性物質が、パーフルオロカーボンスルホン酸、ポリエーテルスルフォン、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、または、スルホン化ポリイミドであることを特徴とする請求項６に記載の燃料電池。
【請求項８】
前記電子伝導性物質が、二酸化珪素、または、炭素であることを特徴とする請求項６または請求項７に記載の燃料電池。
【請求項９】
前記触媒が、金、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、オスミニウムおよびイリジウムから選ばれた１種または２種以上の金属からなることを特徴とする請求項６乃至請求項８のいずれか１項に記載の燃料電池。
【請求項１０】
前記触媒の平均粒径が１ｎｍ以上５ｎｍ以下であることを特徴とする請求項６乃至請求項９のいずれか１項に記載の燃料電池。
【請求項１１】
前記電子伝導性物質の前記触媒の担持率が３０％〜７０％であることを特徴とする請求項６乃至請求項１０のいずれか１項に記載の燃料電池。
【請求項１２】
前記ガス拡散材が、導電性多孔性基材であることを特徴とする請求項４乃至請求項１１のいずれか１項に記載の燃料電池。
【請求項１３】
前記導電性多孔性基材が、カーボンペーパー、カーボンクロスであることを特徴とする請求項１２に記載の燃料電池。
【請求項１】
ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）樹脂および黒鉛を含有し、ガス流路となる条溝部を備えた燃料電池用セパレータであって、前記条溝部の純水との接触角が３５゜以下であることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
ＰＥＴ樹脂と黒鉛を揮発性の有機溶媒に溶解して溶解液を生成する溶解液生成工程と、前記溶解液を混練して混練物を作製する混練物作製工程と、前記混練物を乾燥および粉砕して粉砕物を作製する粉砕物作製工程と、前記粉砕物を凹凸部が形成された成型型を用いて等方加圧成型および加熱硬化して成形体を作製する成形体作製工程と、前記成形体に親水性を付与する親水性付与工程を有する燃料電池用セパレータの製造方法において、
前記親水性付与工程が、コロナ処理（無声放電処理）によって、前記成形体に親水性を付与する工程であることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項３】
前記燃料電池用セパレータの前記ＰＥＴ樹脂と前記黒鉛の配合量が、前記ＰＥＴ樹脂１００重量部に対して前記黒鉛３００〜８００重量部であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
固体高分子電解質膜の表裏面に触媒層が設けられ、該触媒層の前記固体高分子電解質膜と反対側の面にガス拡散材が設けられ、該ガス拡散材の前記触媒層と反対側の面に、請求項１または請求項３に記載の燃料電池用セパレータを設けたことを特徴とする燃料電池。
【請求項５】
前記固体高分子電解質膜がスルホン基含有パーフルオロカーボン、または、カルボキシル基含有パーフルオロカーボンであることを特徴とする請求項４に記載の燃料電池。
【請求項６】
前記触媒層が、プロトン伝導性物質、電子伝導性物質、および、触媒からなることを特徴とする請求項４または請求項５に記載の燃料電池。
【請求項７】
前記プロトン伝導性物質が、パーフルオロカーボンスルホン酸、ポリエーテルスルフォン、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、または、スルホン化ポリイミドであることを特徴とする請求項６に記載の燃料電池。
【請求項８】
前記電子伝導性物質が、二酸化珪素、または、炭素であることを特徴とする請求項６または請求項７に記載の燃料電池。
【請求項９】
前記触媒が、金、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、オスミニウムおよびイリジウムから選ばれた１種または２種以上の金属からなることを特徴とする請求項６乃至請求項８のいずれか１項に記載の燃料電池。
【請求項１０】
前記触媒の平均粒径が１ｎｍ以上５ｎｍ以下であることを特徴とする請求項６乃至請求項９のいずれか１項に記載の燃料電池。
【請求項１１】
前記電子伝導性物質の前記触媒の担持率が３０％〜７０％であることを特徴とする請求項６乃至請求項１０のいずれか１項に記載の燃料電池。
【請求項１２】
前記ガス拡散材が、導電性多孔性基材であることを特徴とする請求項４乃至請求項１１のいずれか１項に記載の燃料電池。
【請求項１３】
前記導電性多孔性基材が、カーボンペーパー、カーボンクロスであることを特徴とする請求項１２に記載の燃料電池。
【図１】
【図２】
【図３】
【図２】
【図３】
【公開番号】特開２００７−１５７４７３（Ｐ２００７−１５７４７３Ａ）
【公開日】平成１９年６月２１日（２００７．６．２１）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００５−３５０２８１（Ｐ２００５−３５０２８１）
【出願日】平成１７年１２月５日（２００５．１２．５）
【出願人】（０００００３１９３）凸版印刷株式会社 (10,630)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１９年６月２１日（２００７．６．２１）
【国際特許分類】
【出願日】平成１７年１２月５日（２００５．１２．５）
【出願人】（０００００３１９３）凸版印刷株式会社 (10,630)
【Ｆターム（参考）】
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