フィッショントラック法を用いて核分裂性物質を含む粒子を検出する方法
【課題】 従来の核分裂性物質を含む粒子の検出法では、フィッショントラック検出器のエッチングの際、検出器が粒子層から完全に分離されるため、フィッショントラックとそれに対応する粒子を正確に重ね合わせるのが難しい。また、エッチングのため検出器を粒子層から分離させるとき、検出器の変形が生じる。これらの理由で、フィッショントラックから目的粒子の同定工程に長時間を要した。
【解決方法】 原子力施設内外で採取したスワイプ試料中に含まれる極微量核分裂性物質を含む粒子をフィッショントラック法によって検出する方法において、吸引回収された粒子から作製した粒子層とフィッショントラック検出器の一端を固定し、フィッショントラック検出器のエッチングの際には専用治具を使用することによって核分裂性物質を含む粒子の検出が簡便で正確に出来ることを特徴とする方法。
【解決方法】 原子力施設内外で採取したスワイプ試料中に含まれる極微量核分裂性物質を含む粒子をフィッショントラック法によって検出する方法において、吸引回収された粒子から作製した粒子層とフィッショントラック検出器の一端を固定し、フィッショントラック検出器のエッチングの際には専用治具を使用することによって核分裂性物質を含む粒子の検出が簡便で正確に出来ることを特徴とする方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力に関連する保障措置や環境科学の分野におけるスワイプ試料に含まれる極微量の核分裂性物質を含む粒子の回収、検知とその分析に関するものである。即ち、回収されたすべての粒子から調製した粒子層とフィッショントラック検出器との間に工夫を加える事によって、核分裂性物質（ウラン-235やプルトニウム-239）を含む粒子を迅速で正確に検出できるようにしたものである。
【背景技術】
【０００２】
フィッショントラックは、核分裂（フィッション）によって生じた荷電粒子が絶縁性の固体中を通過する際に固体に損傷を与え、それが飛跡として残る現象である。これを核分裂性物質を含む粒子検知のために応用したのが次に述べる方法である。粒子と固体飛跡検出器を密着させ熱中性子照射し、誘導核分裂によって検出器内に生じる核分裂片のトラック（飛跡）から核分裂性物質を含む粒子を検知するものである。検知された粒子を取り出し、表面電離型質量分析装置により元素核種・同位体比測定を行う。
【０００３】
これを、原子力施設内外で機器等の表面をスワイブ材（材質：コットン）でふき取った粒子に適用するためには、スワイプ試料中の粒子から核分裂性物質を含む粒子だけを検出して取り出す必要がある。
【０００４】
従来の方法を図1に示す。スワイプ試料から回収した粒子を閉じこめた粒子層を固体飛跡検出器上に調製し熱中性照射を行うと、検出器には粒子層の核分裂性物質の誘導核分裂によって核分裂片のトラックが生じる。その後、検出器を粒子層から剥がし、化学エッチングによりフィッショントラックを明瞭化させた後、再び検出器を粒子層と重ね合わせ、そのフィッショントラックに対応する粒子を同定する。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
従来の方法では、図１に示されるように、フィッショントラックの化学エッチングのために検出器が粒子層から完全に分離されるため、エッチング後、目的粒子の検出のために検出器を再び粒子層と重ね合わせるとき、両者の正確な位置合わせが難しい。また、分離の際に検出器の変形も起こる。これらの理由のため、フィッショントラックの位置から核分裂性物質を含む粒子の検出に長時間を要した。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、前記従来の方法を改良するためのものであり、その特許請求の範囲に記載されるとおり、原子力施設内外で採集したスワイプ試料中に含まれる極微量核分裂性物質を含む粒子をフィッショントラック法によって検出する方法において、スワイプ試料から回収された粒子を閉じ込めた粒子層を調製し、その粒子層上にフィッショントラック検出器を重ね、熱中性子照射により形成される検出器上のフィッショントラックから粒子層中に存在する核分裂性物質を含む粒子が検出できることを特徴とする方法である。
【０００７】
又、本発明は、特に、前記回収された粒子から調製した粒子層とフィッショントラック検出器の一端を固定し、両者を密着させた後、熱中性子照射を行い、その後、フィッショントラック検出器のエッチングの際には専用のエッチング治具を用いることによって核分裂性物質を含む粒子の検出が簡便で正確に出来る方法である。そのエッチング治具には、図２（ｆ）に示されるように、その上部に支持棚、その下に検出器をエッチング液中に垂直に保持する枠が設けられている。この棚に、石英ガラス板及び粒子層を乗せ、それらと一端で固定されている検出器のみを前記保持枠の間隙を通してエッチング液中に浸漬する。その結果、粒子層をエッチング液に接触させることなしに、検出器だけをエッチング液中に挿入してエッチング処理できる。
【発明の効果】
【０００８】
本発明により、回収された粒子の中から核分裂性物質を含む粒子の検出が簡便で正確に出来る。その具体的な効果として、
（１）検出器の化学エッチングの前後、検出器と粒子層との位置ずれが生じないので、正確な目的粒子の検出が可能である。
【０００９】
（２）フィッショントラックを検出することで、それに対応する粒子は自動的に同定できるので、従来の方法で必要であったフィッショントラックから粒子の同定作業が必要ではないことから、分析法の迅速化が可能である。
【００１０】
即ち、本発明においては、検出器が粒子層とその一端において固定されているので、検出器をエッチング処理後に粒子層と重ね合わせる際に両者間に位置ずれを生ずることがなく、又、検出器をエッチング処理する際に粒子層がエッチング液に接触することがないので、粒子層のエッチングによる浸食や変形も生ずることがないために、エッチング処理後、両者を重ね合わせる際に両者間の更なる位置ずれが生ずることがなく、正確な位置決めができるという、本発明に特有の顕著な効果を生ずる。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本発明における、スワイプ試料から回収した粒子を閉じこめた粒子層の作製法、熱中性子照射のための試料作製法、検出器のエッチング方法、フィッショントラックから目的粒子の検出法を、図２に基づいて説明する。
【００１２】
図２(a)−(c)に示されるように、ポリカーボネートメンブランフィルターを装着した吸引ホルダーを利用し、スワイプ試料中の粒子をフィルター上に吸引捕集する。そのフィルターを1,2−ジクロロエタン及びジクロロメタンの混合液に溶解し、その懸濁液を良く撹拌した後、石英ガラス板上に薄く延ばし、粒子を閉じ込めたフィルム形状の粒子層を作製する。粒子層を乾燥処理させた後、フィッショントラック検出器を粒子層上に乗せ、検出器と粒子層の一端を耐熱テープで石英ガラスに固定する（一端固定法）[図２(d)]。検出器でのフィッショントラックの形成は粒子層と検出器との間の密着度に大きく依存するので、照射時にはもう一枚の石英ガラス板を検出器上に重ねた後、ポリエチレン製照射用治具を用いて粒子層と検出器を均一に密着させ熱中性子照射を行う[図２(e)]。照射後の検出器の化学エッチングに関しては、図２（f）に示されるように、検出器だけを粒子層から分離させ、エッチング剤（水酸化ナトリウム水溶液など）に浸漬させることにより行う。この際、手作業によるエッチングの場合、検出器の変形の恐れがあるので石英ガラス製のエッチング治具を用いる。エッチング後、検出器を元に戻して、フィッショントラックを検出しそれに対応する粒子を同定する[図２(g)]。
【００１３】
一端固定法とエッチング用の治具を使用した本発明では、検出器のエッチングの際、粒子層と検出器が完全に分離されないことと、検出器の変形が起きないので、フィッショントラックとそれに対応する粒子との位置ずれが生じない。従って、従来の方法では必要であった、フィッショントラックから目的粒子の同定作業が必要ないことから、迅速で正確な目的粒子の検出が可能である。
【００１４】
即ち、本発明においては、検出器が、その一端を固定された状態で粒子層から分離され、エッチング処理され、再び検出器を粒子層上に積層した後に、図２（ｇ）に示されるように、顕微鏡による観察が行われる。そこで、検出器がエッチング処理後に粒子層に積層される際、粒子層と検出器とがその一端で固定されているので、その両者間に位置ずれが生じない。
そこで、本発明においては、前記迅速で正確な目的粒子の検出が可能となり、粒子層中の核分裂性物質粒子の位置に対応した検出器のフィッショントラックが得られるので、粒子層のどの粒子が核分裂性物質粒子であるのか容易に識別することができる。
【実施例】
【００１５】
まず、ウランと鉛の粒子をポリカーボネートメンブランフィルター上に吸引回収する。粒子を回収したフィルターを1,2-ジクロロエタン及びジクロロメタン混合液により溶解し、その懸濁液を石英ガラス板上に流し再固化させることにより、粒子を閉じ込めたフィルム形状の粒子層を作製する。図３（a）に示されるように、粒子層ではウランと鉛粒子の区別はできない。フィッショントラック検出器を粒子層上に重ねた後、ポリエチレン製の照射用治具を利用し両者を密着させ、８×１０１４／cm２の熱中性子フルエンスでの照射により粒子層に含まれる核分裂性物質（ウラン粒子）が核分裂を起こし、その際に生じる核分裂片によりトラックが検出器に形成される。照射後、図２（f）に示すように検出器だけを剥がし、５５℃の６Ｍ−ＮａＯＨ（水酸化ナトリウム水溶液）に浸し、フィッショントラックをエッチングさせて明瞭にする。フィッショントラックを明瞭化させた検出器を粒子層上に戻し顕微鏡で観察した写真を図３（b）に示す。図３（b）に示されるように、核分裂性物質粒子はフィッショントラックの真ん中に存在する。即ち、両者の位置は正確に一致している。このように、化学エッチングされた検出器を元に戻すだけで、核分裂性物質を含む粒子の検出が可能である。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】従来の核分裂性物質を含む粒子を検出する方法を示す図である。
【図２】本発明における、吸引回収した粒子から核分裂性物質を含む粒子を検出するまでの処理工程を示す図である。
【図３】本発明の実施例を示す図である。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力に関連する保障措置や環境科学の分野におけるスワイプ試料に含まれる極微量の核分裂性物質を含む粒子の回収、検知とその分析に関するものである。即ち、回収されたすべての粒子から調製した粒子層とフィッショントラック検出器との間に工夫を加える事によって、核分裂性物質（ウラン-235やプルトニウム-239）を含む粒子を迅速で正確に検出できるようにしたものである。
【背景技術】
【０００２】
フィッショントラックは、核分裂（フィッション）によって生じた荷電粒子が絶縁性の固体中を通過する際に固体に損傷を与え、それが飛跡として残る現象である。これを核分裂性物質を含む粒子検知のために応用したのが次に述べる方法である。粒子と固体飛跡検出器を密着させ熱中性子照射し、誘導核分裂によって検出器内に生じる核分裂片のトラック（飛跡）から核分裂性物質を含む粒子を検知するものである。検知された粒子を取り出し、表面電離型質量分析装置により元素核種・同位体比測定を行う。
【０００３】
これを、原子力施設内外で機器等の表面をスワイブ材（材質：コットン）でふき取った粒子に適用するためには、スワイプ試料中の粒子から核分裂性物質を含む粒子だけを検出して取り出す必要がある。
【０００４】
従来の方法を図1に示す。スワイプ試料から回収した粒子を閉じこめた粒子層を固体飛跡検出器上に調製し熱中性照射を行うと、検出器には粒子層の核分裂性物質の誘導核分裂によって核分裂片のトラックが生じる。その後、検出器を粒子層から剥がし、化学エッチングによりフィッショントラックを明瞭化させた後、再び検出器を粒子層と重ね合わせ、そのフィッショントラックに対応する粒子を同定する。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
従来の方法では、図１に示されるように、フィッショントラックの化学エッチングのために検出器が粒子層から完全に分離されるため、エッチング後、目的粒子の検出のために検出器を再び粒子層と重ね合わせるとき、両者の正確な位置合わせが難しい。また、分離の際に検出器の変形も起こる。これらの理由のため、フィッショントラックの位置から核分裂性物質を含む粒子の検出に長時間を要した。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、前記従来の方法を改良するためのものであり、その特許請求の範囲に記載されるとおり、原子力施設内外で採集したスワイプ試料中に含まれる極微量核分裂性物質を含む粒子をフィッショントラック法によって検出する方法において、スワイプ試料から回収された粒子を閉じ込めた粒子層を調製し、その粒子層上にフィッショントラック検出器を重ね、熱中性子照射により形成される検出器上のフィッショントラックから粒子層中に存在する核分裂性物質を含む粒子が検出できることを特徴とする方法である。
【０００７】
又、本発明は、特に、前記回収された粒子から調製した粒子層とフィッショントラック検出器の一端を固定し、両者を密着させた後、熱中性子照射を行い、その後、フィッショントラック検出器のエッチングの際には専用のエッチング治具を用いることによって核分裂性物質を含む粒子の検出が簡便で正確に出来る方法である。そのエッチング治具には、図２（ｆ）に示されるように、その上部に支持棚、その下に検出器をエッチング液中に垂直に保持する枠が設けられている。この棚に、石英ガラス板及び粒子層を乗せ、それらと一端で固定されている検出器のみを前記保持枠の間隙を通してエッチング液中に浸漬する。その結果、粒子層をエッチング液に接触させることなしに、検出器だけをエッチング液中に挿入してエッチング処理できる。
【発明の効果】
【０００８】
本発明により、回収された粒子の中から核分裂性物質を含む粒子の検出が簡便で正確に出来る。その具体的な効果として、
（１）検出器の化学エッチングの前後、検出器と粒子層との位置ずれが生じないので、正確な目的粒子の検出が可能である。
【０００９】
（２）フィッショントラックを検出することで、それに対応する粒子は自動的に同定できるので、従来の方法で必要であったフィッショントラックから粒子の同定作業が必要ではないことから、分析法の迅速化が可能である。
【００１０】
即ち、本発明においては、検出器が粒子層とその一端において固定されているので、検出器をエッチング処理後に粒子層と重ね合わせる際に両者間に位置ずれを生ずることがなく、又、検出器をエッチング処理する際に粒子層がエッチング液に接触することがないので、粒子層のエッチングによる浸食や変形も生ずることがないために、エッチング処理後、両者を重ね合わせる際に両者間の更なる位置ずれが生ずることがなく、正確な位置決めができるという、本発明に特有の顕著な効果を生ずる。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本発明における、スワイプ試料から回収した粒子を閉じこめた粒子層の作製法、熱中性子照射のための試料作製法、検出器のエッチング方法、フィッショントラックから目的粒子の検出法を、図２に基づいて説明する。
【００１２】
図２(a)−(c)に示されるように、ポリカーボネートメンブランフィルターを装着した吸引ホルダーを利用し、スワイプ試料中の粒子をフィルター上に吸引捕集する。そのフィルターを1,2−ジクロロエタン及びジクロロメタンの混合液に溶解し、その懸濁液を良く撹拌した後、石英ガラス板上に薄く延ばし、粒子を閉じ込めたフィルム形状の粒子層を作製する。粒子層を乾燥処理させた後、フィッショントラック検出器を粒子層上に乗せ、検出器と粒子層の一端を耐熱テープで石英ガラスに固定する（一端固定法）[図２(d)]。検出器でのフィッショントラックの形成は粒子層と検出器との間の密着度に大きく依存するので、照射時にはもう一枚の石英ガラス板を検出器上に重ねた後、ポリエチレン製照射用治具を用いて粒子層と検出器を均一に密着させ熱中性子照射を行う[図２(e)]。照射後の検出器の化学エッチングに関しては、図２（f）に示されるように、検出器だけを粒子層から分離させ、エッチング剤（水酸化ナトリウム水溶液など）に浸漬させることにより行う。この際、手作業によるエッチングの場合、検出器の変形の恐れがあるので石英ガラス製のエッチング治具を用いる。エッチング後、検出器を元に戻して、フィッショントラックを検出しそれに対応する粒子を同定する[図２(g)]。
【００１３】
一端固定法とエッチング用の治具を使用した本発明では、検出器のエッチングの際、粒子層と検出器が完全に分離されないことと、検出器の変形が起きないので、フィッショントラックとそれに対応する粒子との位置ずれが生じない。従って、従来の方法では必要であった、フィッショントラックから目的粒子の同定作業が必要ないことから、迅速で正確な目的粒子の検出が可能である。
【００１４】
即ち、本発明においては、検出器が、その一端を固定された状態で粒子層から分離され、エッチング処理され、再び検出器を粒子層上に積層した後に、図２（ｇ）に示されるように、顕微鏡による観察が行われる。そこで、検出器がエッチング処理後に粒子層に積層される際、粒子層と検出器とがその一端で固定されているので、その両者間に位置ずれが生じない。
そこで、本発明においては、前記迅速で正確な目的粒子の検出が可能となり、粒子層中の核分裂性物質粒子の位置に対応した検出器のフィッショントラックが得られるので、粒子層のどの粒子が核分裂性物質粒子であるのか容易に識別することができる。
【実施例】
【００１５】
まず、ウランと鉛の粒子をポリカーボネートメンブランフィルター上に吸引回収する。粒子を回収したフィルターを1,2-ジクロロエタン及びジクロロメタン混合液により溶解し、その懸濁液を石英ガラス板上に流し再固化させることにより、粒子を閉じ込めたフィルム形状の粒子層を作製する。図３（a）に示されるように、粒子層ではウランと鉛粒子の区別はできない。フィッショントラック検出器を粒子層上に重ねた後、ポリエチレン製の照射用治具を利用し両者を密着させ、８×１０１４／cm２の熱中性子フルエンスでの照射により粒子層に含まれる核分裂性物質（ウラン粒子）が核分裂を起こし、その際に生じる核分裂片によりトラックが検出器に形成される。照射後、図２（f）に示すように検出器だけを剥がし、５５℃の６Ｍ−ＮａＯＨ（水酸化ナトリウム水溶液）に浸し、フィッショントラックをエッチングさせて明瞭にする。フィッショントラックを明瞭化させた検出器を粒子層上に戻し顕微鏡で観察した写真を図３（b）に示す。図３（b）に示されるように、核分裂性物質粒子はフィッショントラックの真ん中に存在する。即ち、両者の位置は正確に一致している。このように、化学エッチングされた検出器を元に戻すだけで、核分裂性物質を含む粒子の検出が可能である。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】従来の核分裂性物質を含む粒子を検出する方法を示す図である。
【図２】本発明における、吸引回収した粒子から核分裂性物質を含む粒子を検出するまでの処理工程を示す図である。
【図３】本発明の実施例を示す図である。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
原子力施設内外で採集したスワイプ試料中に含まれる極微量核分裂性物質を含む粒子をフィッショントラック法によって検出する手法において、スワイプ試料から回収された粒子を閉じ込めた粒子層を調製し、その粒子層上にフィッショントラック検出器を重ね、熱中性子照射により形成される検出器上のフィッショントラックから核分裂性物質を含む粒子が検出できることを特徴とする方法。
【請求項２】
前記回収された粒子から調製した粒子層とフィッショントラック検出器の一端を固定し、両者を密着させた後、熱中性子照射を行い、その後、フィッショントラック検出器のエッチングの際には専用のエッチング治具を用いることによって核分裂性物質を含む粒子の検出が簡便で正確にできる請求項１に記載の方法。
【請求項３】
エッチング治具が、粒子層を乗せる支持棚と、検出器をエッチング液中に垂直に吊下して保持する枠とから構成され、この棚上に、粒子層を乗せ、それと一端で固定されている検出器のみを前記保持枠の間隙を通してエッチング液中に浸漬することにより、粒子層をエッチング液に接触させることなしに、検出器だけをエッチング液中に挿入してエッチング処理する請求項２に記載の方法。
【請求項１】
原子力施設内外で採集したスワイプ試料中に含まれる極微量核分裂性物質を含む粒子をフィッショントラック法によって検出する手法において、スワイプ試料から回収された粒子を閉じ込めた粒子層を調製し、その粒子層上にフィッショントラック検出器を重ね、熱中性子照射により形成される検出器上のフィッショントラックから核分裂性物質を含む粒子が検出できることを特徴とする方法。
【請求項２】
前記回収された粒子から調製した粒子層とフィッショントラック検出器の一端を固定し、両者を密着させた後、熱中性子照射を行い、その後、フィッショントラック検出器のエッチングの際には専用のエッチング治具を用いることによって核分裂性物質を含む粒子の検出が簡便で正確にできる請求項１に記載の方法。
【請求項３】
エッチング治具が、粒子層を乗せる支持棚と、検出器をエッチング液中に垂直に吊下して保持する枠とから構成され、この棚上に、粒子層を乗せ、それと一端で固定されている検出器のみを前記保持枠の間隙を通してエッチング液中に浸漬することにより、粒子層をエッチング液に接触させることなしに、検出器だけをエッチング液中に挿入してエッチング処理する請求項２に記載の方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図２】
【図３】
【公開番号】特開２００７−３３３４５６（Ｐ２００７−３３３４５６Ａ）
【公開日】平成１９年１２月２７日（２００７．１２．２７）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００６−１６３３０６（Ｐ２００６−１６３３０６）
【出願日】平成１８年６月１３日（２００６．６．１３）
【新規性喪失の例外の表示】特許法第３０条第１項適用申請有り 社団法人 応用物理学会発行、Ｊａｐａｎｅｓｅ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｖｏｌ．４５，Ｎｏ．１０，２００６，ｐｐ．Ｌ２９４−Ｌ２９６、２００６年３月３日発行
【国等の委託研究の成果に係る記載事項】（出願人による申告）文部科学省の委託事業の成果に係る特許出願（平成１７年度保障措置環境分析開発調査、産業活力再生特別措置法第３０条の適用を受けるもの）
【出願人】（５０５３７４７８３）独立行政法人 日本原子力研究開発機構 (727)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１９年１２月２７日（２００７．１２．２７）
【国際特許分類】
【出願日】平成１８年６月１３日（２００６．６．１３）
【新規性喪失の例外の表示】特許法第３０条第１項適用申請有り 社団法人 応用物理学会発行、Ｊａｐａｎｅｓｅ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｖｏｌ．４５，Ｎｏ．１０，２００６，ｐｐ．Ｌ２９４−Ｌ２９６、２００６年３月３日発行
【国等の委託研究の成果に係る記載事項】（出願人による申告）文部科学省の委託事業の成果に係る特許出願（平成１７年度保障措置環境分析開発調査、産業活力再生特別措置法第３０条の適用を受けるもの）
【出願人】（５０５３７４７８３）独立行政法人 日本原子力研究開発機構 (727)
【Ｆターム（参考）】
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