光学フィルムの製造方法
【課題】ポリプロピレン系樹脂を含有する原反フィルムを延伸して、製造後の位相差変動が少ない光学フィルムの製造方法を提供する。
【解決手段】ポリプロピレン系樹脂と脂環族飽和炭化水素樹脂とを含有する樹脂組成物からなる長尺状の原反フィルムを１１０〜１５０℃の範囲内の温度Ｔｍｓで縦延伸し（Ｓ１０）、その後得られる縦延伸フィルムを横延伸して（Ｓ２０）、Ｎｚ係数が１．２〜３の範囲である光学フィルムを製造する方法である。Ｓ２０は、縦延伸フィルムを温度Ｔｃで１０〜１２０秒間保温し（Ｓ２１）、その後温度Ｔｔｓで横延伸し（Ｓ２２）、そして９０〜１５０℃の温度で１０〜１２０秒間保持して熱固定する（Ｓ２３）。温度Ｔｃは、温度Ｔｍｓ以上でかつ温度Ｔｍｓの＋１５℃以下の温度であり、温度Ｔｔｓは、温度Ｔｍｓの−１０℃以上でかつ＋５℃以下の温度である。
【解決手段】ポリプロピレン系樹脂と脂環族飽和炭化水素樹脂とを含有する樹脂組成物からなる長尺状の原反フィルムを１１０〜１５０℃の範囲内の温度Ｔｍｓで縦延伸し（Ｓ１０）、その後得られる縦延伸フィルムを横延伸して（Ｓ２０）、Ｎｚ係数が１．２〜３の範囲である光学フィルムを製造する方法である。Ｓ２０は、縦延伸フィルムを温度Ｔｃで１０〜１２０秒間保温し（Ｓ２１）、その後温度Ｔｔｓで横延伸し（Ｓ２２）、そして９０〜１５０℃の温度で１０〜１２０秒間保持して熱固定する（Ｓ２３）。温度Ｔｃは、温度Ｔｍｓ以上でかつ温度Ｔｍｓの＋１５℃以下の温度であり、温度Ｔｔｓは、温度Ｔｍｓの−１０℃以上でかつ＋５℃以下の温度である。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光学フィルムの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、消費電力が低く、低電圧で動作し、軽量でかつ薄型の液晶表示装置が、携帯電話、携帯情報端末、コンピュータ用のモニター、およびテレビ等の情報用表示デバイスとして急速に普及している。このような液晶表示技術の発展に伴い、さまざまなモードの液晶表示装置やそれに用いる光学部材が提案され、応答速度、コントラスト、視野角、および色再現性等の諸特性が改良されている。
【０００３】
たとえば、携帯電話等に代表される反射型、または半透過反射型液晶表示装置を構成する光学部材では、１／４波長板として機能する光学フィルムや、１／４波長板と１／２波長板とを組み合わせて広帯域で１／４波長板として機能する光学フィルムを直線偏光板に所定の角度で貼り合わせた楕円偏光板が使用されている。このような光学フィルムとしては、ポリカーボネート系樹脂の延伸フィルム（たとえば、特許文献１参照）、環状ポリオレフィン系樹脂の延伸フィルム（たとえば、特許文献２参照）が用いられている。
【０００４】
最近では液晶表示装置の薄型化への要求が高まるに伴い、偏光板に代表される光学部材にも、これを構成する光学フィルムの薄膜化が強く求められている。その要求に応える薄膜の光学フィルムを得る方法として、横一軸延伸による方法がある。しかし、ポリカーボネート系樹脂や環状ポリオレフィン系樹脂では、薄膜で、かつ液晶表示装置に要求される位相差値を合わせるのに必要な高倍率の延伸を行うと、フィルムがその高倍率延伸に耐えられずに破断するため、所望の薄膜品が得られないという問題があった。
【０００５】
そこで、薄膜で、かつ液晶表示装置に要求される位相差値に合わせた光学フィルムを得るために、縦一軸延伸を採用することが考えられる。しかしこの場合は、高倍率延伸を避けるために、原料である未延伸フィルムも薄膜品を用いる必要があり、また、縦一軸延伸では避けられないネックインにより、得られる光学フィルムの幅が減少するなど、いずれもコストアップの要因となり、生産性の面で不利である。
【０００６】
一方、ポリプロピレン系樹脂フィルムを延伸して光学フィルムに用いることも知られている（たとえば、特許文献３参照）。ポリプロピレン系樹脂を用いると、比較的破断伸度が大きいため、高倍率で横一軸延伸することが可能であり、薄膜で、かつ液晶表示装置に要求される位相差値に合わせた光学フィルムを得ることができる。しかし、ポリプロピレン系樹脂からなる光学フィルムは、フィルムの結晶状態の変化により、製造後の位相差値が経時的に変動し、実用に供し難い場合があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平５−１００１１４号公報
【特許文献２】特開平１１−１４９０１５号公報
【特許文献３】特開２００７−２８６６１５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の目的は、ポリプロピレン系樹脂を含有する原反フィルムを延伸して光学フィルムを製造する方法であって、製造後の位相差変動が少ない光学フィルムの製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の光学フィルムの製造方法は、ポリプロピレン系樹脂と脂環族飽和炭化水素樹脂とを含有する樹脂組成物からなる長尺状の原反フィルムを１１０〜１５０℃の範囲内の温度Ｔｍｓで縦延伸する縦延伸工程と、当該縦延伸工程の後、得られる縦延伸フィルムを横延伸する横延伸工程と、を有し、当該横延伸工程は、当該縦延伸フィルムを温度Ｔｃで１０〜１２０秒間保温する保温工程と、当該縦延伸フィルムを温度Ｔｔｓで横延伸する横延伸処理工程と、横延伸されたフィルムを９０〜１５０℃の温度で１０〜１２０秒間保持して熱固定する熱固定工程と、をこの順で行い、面内遅相軸方向の屈折率をｎｘ、面内進相軸方向の屈折率をｎｙ、厚み方向の屈折率をｎｚとしたときに、（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）で定義されるＮｚ係数が１．２〜３の範囲である光学フィルムを製造する方法である。さらに、上記保温工程の温度Ｔｃは、上記縦延伸工程の温度Ｔｍｓ以上でかつ温度Ｔｍｓの＋１５℃以下の温度であり、上記横延伸処理工程の温度Ｔｔｓは、上記縦延伸工程の温度Ｔｍｓの−１０℃以上でかつ＋５℃以下の温度である。
【００１０】
本発明において、上記横延伸工程は、上記縦延伸フィルムをその長手方向に速度１〜５０ｍ／分で走行させながら行うことが好ましい。
【００１１】
本発明において、上記樹脂組成物は、上記脂環族飽和炭化水素樹脂を０．１〜３０重量％含有することが好ましい。また、上記脂環族飽和炭化水素樹脂の軟化点は、１１０℃〜１４５℃であることが好ましい。
【００１２】
本発明において、上記ポリプロピレン系樹脂は、１０重量％以下のエチレンユニットを含有するプロピレンとエチレンの共重合体、または、実質的にプロピレンの単独重合体からなることが好ましい。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、製造後における面内位相差値の経時変化が十分に抑制された光学フィルムを製造することができる。このような面内位相差値の経時変化が小さい光学フィルムを用いることにより、液晶表示装置の表示性能の安定性を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の光学フィルムの製造方法を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、図面を参照して本発明のポリプロピレン系樹脂からなる光学フィルムの製造方法の好ましい実施形態を詳細に説明する。
【００１６】
図１は、本発明の光学フィルムの製造方法を示すフローチャートである。図１に示すように、本発明の光学フィルムの製造方法は、樹脂組成物からなる長尺状の原反フィルムを縦延伸する縦延伸工程（Ｓ１０）と、縦延伸工程の後、当該原反フィルムを横延伸する横延伸工程（Ｓ２０）とを有する。横延伸工程（Ｓ２０）では、縦延伸工程（Ｓ１０）で得られる縦延伸フィルムを保温する保温工程（Ｓ２１）と、当該縦延伸フィルムを横延伸する横延伸処理工程（Ｓ２２）と、横延伸されたフィルムを熱固定する熱固定工程（Ｓ２３）とをこの順に行う。本明細書においては、縦延伸工程（Ｓ１０）前の原反フィルムを、「未延伸フィルム」ともいう。
【００１７】
（原反フィルム）
本発明の光学フィルムの製造方法においては、ポリプロピレン系樹脂と脂環族飽和炭化水素樹脂とを含有する樹脂組成物からなる長尺状の原反フィルムを用いる。
【００１８】
＜脂環族飽和炭化水素樹脂＞
本発明の光学フィルムの製造方法に用いる原反フィルムを構成する脂環族飽和炭化水素樹脂は、石油樹脂に分類される樹脂である。石油樹脂とは、石油類の熱分解により生成する分解油留分を重合し固化させた熱可塑性樹脂であって、たとえば、Ｃ５留分を原料とした脂肪族系石油樹脂；Ｃ９留分を原料とした芳香族系石油樹脂；Ｃ５留分とＣ９留分の２種を共重合して得られる共重合系石油樹脂；ならびに、脂肪族系石油樹脂、芳香族系石油樹脂、または共重合系石油樹脂を水素化した水素化系石油樹脂等が挙げられる。
【００１９】
本発明においては、上記石油樹脂のなかでも、特に、脂環族飽和炭化水素樹脂を用いる。脂環族飽和炭化水素樹脂は典型的には、芳香族系石油樹脂を水素化して得られる水素化系石油樹脂である。脂環族飽和炭化水素樹脂は、経時的な面内位相差値変動を抑制する効果が高く、また、無色透明であり、耐候性に優れるという光学フィルム原料として有利な特性を兼備している。
【００２０】
本発明で用いる脂環族飽和炭化水素樹脂は、軟化点が１１０℃以上、１４５℃以下であることが好ましい。より好ましくは、１１５℃以上、１３５℃以下である。軟化点が１１０℃より低いと光学フィルムの耐熱性が低下する傾向にあり、また、軟化点が１４５℃を超えると、原反フィルムの延伸性が悪くなり、光学フィルムの生産性が低下する傾向にある。
【００２１】
脂環族飽和炭化水素樹脂として、市販品を用いることもできる。このような市販品としては、荒川化学工業（株）製の「アルコン（登録商標）」シリーズが挙げられる。「アルコン（登録商標）」シリーズは、芳香族系石油樹脂を水素化した水素化系石油樹脂である。
【００２２】
本発明に用いられる原反フィルムを構成する樹脂組成物は、脂環族飽和炭化水素樹脂を０．１〜３０重量％の範囲内で含有することができ、好ましくは３〜２０重量％の範囲内で含有する。脂環族飽和炭化水素樹脂の含有量が０．１重量％未満であると、経時的な面内位相差値変動を抑制する効果が十分に得られず、３０重量％を超えると、光学フィルムに経時的な脂環族飽和炭化水素樹脂のブリードアウトが生じる懸念がある。
【００２３】
＜ポリプロピレン系樹脂＞
本発明の光学フィルムの製造方法に用いる原反フィルムを構成するポリプロピレン系樹脂は、実質的にプロピレンの単独重合体からなる樹脂であってもよいし、プロピレンと他の共重合性コモノマーとの共重合体からなる樹脂であってもよい。プロピレンの単独重合体は、プロピレンと他の共重合性コモノマーとの共重合体に比べて、結晶化度がより高くなるため、フィルム剛性と降伏強度をより高くすることができる点において有利である。したがって、ポリプロピレン系樹脂として、実質的にプロピレンの単独重合体からなる樹脂を用いることにより、本発明の光学フィルムの製造工程での取り扱い性をより向上させることが可能となる。
【００２４】
ここで、「実質的にプロピレンの単独重合体」は、プロピレンユニットの含有量が１００重量％である重合体のほか、原反フィルムの生産性向上等を目的として０．６重量％程度以下の範囲でエチレンユニットが含有されたプロピレン／エチレン共重合体も含むものとする。
【００２５】
プロピレンと他の共重合性コモノマーとの共重合体からなるポリプロピレン系樹脂は、プロピレンを主体とし、それと共重合可能なコモノマーの１種または２種以上を少量共重合させたものであることが好ましい。具体的には、このような共重合体からなるポリプロピレン系樹脂は、コモノマーユニットを、たとえば２０重量％以下、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは７重量％以下の範囲で含有する樹脂であることができる。共重合体におけるコモノマーユニットの含有量は、少なくとも０．６重量％を超え、好ましくは１重量％以上、より好ましくは３重量％以上である。コモノマーユニットの含有量を１重量％以上とすることにより、加工性や透明性を有意に向上させ得る。一方、コモノマーユニットの含有量が２０重量％を超えると、ポリプロピレン系樹脂の融点が下がり、耐熱性が低下する傾向にある。なお、２種以上のコモノマーとプロピレンとの共重合体とする場合には、その共重合体に含まれる全てのコモノマーに由来するユニットの合計含有量が、上記範囲であることが好ましい。
【００２６】
プロピレンに共重合されるコモノマーは、たとえば、エチレンや、炭素原子数４〜２０のα−オレフィンであることができる。この場合のα−オレフィンとして具体的には、次のようなものを挙げることができる。１−ブテン、２−メチル−１−プロペン（以上Ｃ4）；１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン（以上Ｃ5）；１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン（以上Ｃ6）；１−ヘプテン、２−メチル−１−ヘキセン、２，３−ジメチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ペンテン、２−メチル−３−エチル−１−ブテン（以上Ｃ7）；１−オクテン、５−メチル−１−ヘプテン、２−エチル−１−ヘキセン、３，３−ジメチル−１−ヘキセン、２−メチル−３−エチル−１−ペンテン、２，３，４−トリメチル−１−ペンテン、２−プロピル−１−ペンテン、２，３−ジエチル−１−ブテン（以上Ｃ8）；１−ノネン（Ｃ9）；１−デセン（Ｃ10）；１−ウンデセン（Ｃ11）；１−ドデセン（Ｃ12）；１−トリデセン（Ｃ13）；１−テトラデセン（Ｃ14）；１−ペンタデセン（Ｃ15）；１−ヘキサデセン（Ｃ16）；１−ヘプタデセン（Ｃ17）；１−オクタデセン（Ｃ18）；１−ノナデセン（Ｃ19）など。
【００２７】
α−オレフィンの中で好ましいものは、炭素原子数４〜１２のα−オレフィンであり、具体的には、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン；１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン；１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン；１−ヘプテン、２−メチル−１−ヘキセン、２，３−ジメチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ペンテン、２−メチル−３−エチル−１−ブテン；１−オクテン、５−メチル−１−ヘプテン、２−エチル−１−ヘキセン、３，３−ジメチル−１−ヘキセン、２−メチル−３−エチル−１−ペンテン、２，３，４−トリメチル−１−ペンテン、２−プロピル−１−ペンテン、２，３−ジエチル−１−ブテン；１−ノネン；１−デセン；１−ウンデセン；１−ドデセンなどを挙げることができる。共重合性の観点からは、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、および１−オクテンが好ましく、とりわけ１−ブテン、および１−ヘキセンがより好ましい。
【００２８】
共重合体は、ランダム共重合体であってもよいし、ブロック共重合体であってもよい。好ましい共重合体として、プロピレン／エチレン共重合体やプロピレン／１−ブテン共重合体を挙げることができる。プロピレン／エチレン共重合体やプロピレン／１−ブテン共重合体において、エチレンユニットの含有量や１−ブテンユニットの含有量は、たとえば、「高分子分析ハンドブック」（１９９５年、紀伊国屋書店発行）の第６１６頁に記載されている方法により赤外線（ＩＲ）スペクトル測定を行い、求めることができる。本明細書中において示す、プロピレンとエチレンの共重合体からなるポリプロピレン系樹脂中のエチレンユニットの含有量は、上記のようにして求める値である。
【００２９】
光学フィルムとしての透明度や加工性を上げる観点からは、共重合体は、プロピレンを主体とするプロピレンと上記不飽和炭化水素とのランダム共重合体であることが好ましく、プロピレンとエチレンとのランダム共重合体であることがより好ましい。プロピレン／エチレンランダム共重合体におけるエチレンユニットの含有量は、上述のとおり、１〜２０重量％であることが好ましく、１〜１０重量％であることがより好ましく、３〜７重量％であることがさらに好ましい。
【００３０】
本発明の光学フィルムの製造方法に用いる原反フィルムを構成するポリプロピレン系樹脂は、公知の重合用触媒を用いて、プロピレンを単独重合する方法や、プロピレンと他の共重合性コモノマーとを共重合する方法によって製造することができる。公知の重合用触媒としては、たとえば、次のようなものを挙げることができる。
【００３１】
（１）マグネシウム、チタン、およびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分からなるＴｉ−Ｍｇ系触媒、
（２）マグネシウム、チタン、およびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物と、必要に応じて電子供与性化合物等の第三成分とを組み合わせた触媒系、
（３）メタロセン系触媒、など。
【００３２】
これら触媒系の中でも、本発明の光学フィルムに用いるポリプロピレン系樹脂の製造においては、マグネシウム、チタン、およびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物と電子供与性化合物とを組み合わせたものが、最も好適に使用できる。より具体的には、有機アルミニウム化合物として好ましくは、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリエチルアルミニウムとジエチルアルミニウムクロライドの混合物、テトラエチルジアルモキサンなどが挙げられ、電子供与性化合物として好ましくは、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルプロピルジメトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルエチルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシランなどが挙げられる。
【００３３】
一方、マグネシウム、チタン、およびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分としては、たとえば、特開昭６１−２１８６０６号公報、特開昭６１−２８７９０４号公報、特開平７−２１６０１７号公報などに記載の触媒系が挙げられ、またメタロセン系触媒としては、たとえば、特許第２５８７２５１号公報、特許第２６２７６６９号公報、特許第２６６８７３２号公報などに記載の触媒系が挙げられる。
【００３４】
ポリプロピレン系樹脂は、たとえばヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレンのような炭化水素化合物に代表される不活性溶剤を用いる溶液重合法、液状のモノマーを溶剤として用いる塊状重合法、気体のモノマーをそのまま重合させる気相重合法などによって、製造することができる。これらの方法による重合は、バッチ式で行なってもよいし、連続式で行ってもよい。
【００３５】
ポリプロピレン系樹脂の立体規則性は、アイソタクチック、シンジオタクチック、またはアタクチックのいずれであってもよい。本発明においては、耐熱性の点から、シンジオタクチックまたはアイソタクチックのポリプロピレン系樹脂が好ましく用いられる。
【００３６】
本発明の光学フィルムの製造方法に用いる原反フィルムを形成するポリプロピレン系樹脂は、ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎで測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）が、０．１〜２００ｇ／１０分、特に０．５〜５０ｇ／１０分の範囲にあることが好ましい。ＭＦＲがこの範囲にあるポリプロピレン系樹脂を用いることにより、押出機に大きな負荷をかけることなく均一なフィルム状物を得ることができる。
【００３７】
＜添加物＞
本発明の光学フィルムの製造方法において用いる原反フィルムは、ポリプロピレン系樹脂と脂環族飽和炭化水素樹脂とを含有する樹脂組成物からなる。この樹脂組成物は、本発明の効果を阻害しない範囲で、公知の添加物が配合されていてもよい。添加物としては、たとえば酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、滑剤、造核剤、防曇剤、アンチブロッキング剤などを挙げることができる。酸化防止剤としては、たとえばフェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤、ヒンダードアミン系光安定剤などが挙げられ、また、１分子中にたとえば、フェノール系の酸化防止機構とリン系の酸化防止機構とを併せ持つユニットを有する複合型の酸化防止剤も用いることができる。紫外線吸収剤としては、たとえば２−ヒドロキシベンゾフェノン系やヒドロキシフェニルベンゾトリアゾール系のような紫外線吸収剤、ベンゾエート系の紫外線遮断剤などが挙げられる。帯電防止剤は、ポリマー型、オリゴマー型、モノマー型のいずれであってもよい。滑剤としては、エルカ酸アミドやオレイン酸アミドのような高級脂肪酸アミド、ステアリン酸のような高級脂肪酸およびその塩などが挙げられる。アンチブロッキング剤としては、球状、またはそれに近い形状の微粒子が、無機系、有機系を問わず使用できる。
【００３８】
また、造核剤は、無機系造核剤、有機系造核剤のいずれでもよい。無機系造核剤としては、タルク、クレイ、炭酸カルシウム等が挙げられる。有機系造核剤としては、芳香族カルボン酸の金属塩類、芳香族リン酸の金属塩類などの金属塩類、高密度ポリエチレン、ポリ−３−メチルブテン−１、ポリシクロペンテン、ポリビニルシクロヘキサンなどが挙げられる。これらの中でも有機系造核剤が好ましく、さらに好ましくは前記の金属塩類および高密度ポリエチレンである。造核剤の添加量は、樹脂組成物に含有されるポリプロピレン系樹脂１００重量％に対して０．０１〜３重量％の範囲内であることが好ましく、０．０５〜１．５重量％の範囲内であることがより好ましい。
【００３９】
これらの添加物は、複数種が併用されてもよい。またこれらの添加物を配合する場合、原反フィルムとなるポリプロピレン系樹脂と脂環族飽和炭化水素樹脂とを含有する樹脂組成物中に有効量存在していればよく、その配合段階は任意である。たとえば、ポリプロピレン系樹脂に添加物が配合された状態で脂環族飽和炭化水素樹脂と混合する方法、脂環族飽和炭化水素樹脂に添加物が配合された状態でポリプロピレン系樹脂と混合する方法、ポリプロピレン系樹脂と脂環族飽和炭化水素樹脂とを含有する樹脂組成物に添加物を配合する方法などによって、これらの添加物を組成物中に含有させることができる。
【００４０】
＜原反フィルムの作製＞
本発明の光学フィルムの製造方法に用いる原反フィルムは、ポリプロピレン系樹脂と脂環族飽和炭化水素樹脂とを含有する樹脂組成物を製膜することにより作製される。当該樹脂組成物の調製方法は、少なくとも脂環族飽和炭化水素樹脂が、得られる樹脂組成物中に均一に分散される方法である限り特に限定されるものではなく、たとえば、ポリプロピレン系樹脂を調製する重合工程における重合反応途中または重合反応直後の重合反応混合物に脂環族飽和炭化水素樹脂を添加する方法を挙げることができる。脂環族飽和炭化水素樹脂は、溶剤に溶解した溶液として添加してもよいし、容易に分散し得るように粉末状に粉砕し、粉体として添加してもよいし、加熱して溶融状態で添加してもよい。
【００４１】
また、ポリプロピレン系樹脂を溶融混練しながら脂環族飽和炭化水素樹脂を添加した後、さらに溶融混練する方法によっても樹脂組成物を得ることができる。これら溶融混練は、たとえば、リボンブレンダー、ミキシングロール、バンバリーミキサー、ロール、各種ニーダー、単軸押出機、二軸押出機などの混練機を用いて行なうことができる。このようにして得られた樹脂組成物は、溶融混練後、冷却することなく溶融状態のまま原反フィルムへの成形加工に供してもよいし、冷却してペレット体等の成形物にした後、これを再度加熱して原反フィルムへの成形加工に供してもよい。また、冷却した後、冷却状態のままプレス成形等の方法により原反フィルムに成形することもできる。
【００４２】
上記樹脂組成物を、任意の方法で製膜することにより原反フィルムとすることができる。この原反フィルムは、透明で実質的に面内位相差のないものである。製膜方法としては、たとえば、１）溶融状態（一旦ペレット体とした後加熱して溶融状態としたものであってもよい）の樹脂組成物を押出成形する方法、２）溶剤を含む樹脂組成物（樹脂組成物に別途溶剤を添加してもよい）を平板上に流延し、溶剤を除去して製膜する溶剤キャスト法、および３）樹脂組成物をプレス成形する方法などを挙げることができる。これらの方法によって、面内位相差が実質的にない樹脂組成物の原反フィルムを得ることができる。
【００４３】
原反フィルムを製造する好ましい方法の一例として、押出成形による製膜法について詳しく説明する。押出成形においては、樹脂組成物は、押出機中でスクリューの回転によって溶融混練され、Ｔダイからシート状に押出される。押出される溶融状シートの温度は、１８０〜３００℃程度とすることができる。溶融状シートの温度が１８０℃を下回ると、延展性が十分でなく、得られる原反フィルムの厚みが不均一になり、位相差ムラのあるフィルムとなる可能性がある。また、溶融状シートの温度が３００℃を超えると、樹脂の劣化や分解が起こりやすく、溶融状シート中に気泡が生じたり、炭化物が含まれたりすることがある。
【００４４】
押出機は、単軸押出機であっても二軸押出機であってもよい。たとえば単軸押出機の場合は、スクリューの長さＬと直径Ｄとの比であるＬ／Ｄが２４〜３６程度、樹脂供給部におけるねじ溝の空間容積Ｖ1と樹脂計量部におけるねじ溝の空間容積Ｖ2との比である圧縮比Ｖ1／Ｖ2が１．５〜４程度であって、フルフライトタイプ、バリアタイプまたはマドック型の混練部分を有するタイプなどのスクリューを用いることが好ましい。樹脂組成物の劣化や分解を抑制し、均一に溶融混練するという観点から、Ｌ／Ｄが２８〜３６であり、圧縮比Ｖ1／Ｖ2が２．５〜３．５であるバリアタイプのスクリューを用いることがより好ましい。
【００４５】
また、樹脂組成物の劣化や分解を可及的に抑制するため、押出機内は、窒素雰囲気、または真空にすることが好ましい。さらに、樹脂組成物が劣化したり分解したりすることで生じる揮発ガスを取り除くため、押出機の先端に１ｍｍφ以上でかつ５ｍｍφ以下のオリフィスを設け、押出機先端部分の樹脂圧力を高めることも好ましい。オリフィスの押出機先端部分の樹脂圧力を高めるとは、先端での背圧を高めることを意味しており、これにより押出の安定性を向上させることができる。用いるオリフィスの直径は、より好ましくは２ｍｍφ以上でかつ４ｍｍφ以下である。
【００４６】
押出に使用されるＴダイは、樹脂組成物の流路表面に微小な段差や傷のないものが好ましく、また、そのリップ部分は、溶融した樹脂組成物との摩擦係数の小さい材料でめっき、またはコーティングされ、さらにリップ先端が０．３ｍｍφ以下に研磨されたシャープなエッジ形状のものが好ましい。摩擦係数の小さい材料としては、タングステンカーバイド系やフッ素系の特殊めっきなどが挙げられる。このようなＴダイを用いることにより、目ヤニの発生を抑制でき、同時にダイラインを抑制できるので、外観の均一性に優れる原反フィルムが得られる。Ｔダイは、マニホールドがコートハンガー形状であって、かつ以下の条件（１）または（２）を満たすことが好ましく、さらには条件（３）または（４）を満たすことがより好ましい。
【００４７】
（１）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ未満：Ｔダイの厚み方向長さ＞１８０ｍｍ、
（２）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ以上：Ｔダイの厚み方向長さ＞２２０ｍｍ、
（３）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ未満：Ｔダイの高さ方向長さ＞２５０ｍｍ、
（４）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ以上：Ｔダイの高さ方向長さ＞２８０ｍｍ。
【００４８】
このような条件を満たすＴダイを用いることにより、Ｔダイ内部での溶融状樹脂組成物の流れを整えることができ、かつ、リップ部分でも厚みムラを抑えながら押出すことができるため、より厚み精度に優れ、面内位相差が極めて低いレベルでより均一化された原反フィルムを得ることができる。
【００４９】
なお、樹脂組成物の押出変動を抑制する観点から、押出機とＴダイとの間にアダプターを介してギアポンプを取り付けることが好ましい。また、樹脂組成物中の異物を取り除くため、リーフディスクフィルターを取り付けることが好ましい。
【００５０】
Ｔダイから押出された溶融状シートは、金属製冷却ロール（チルロール、またはキャスティングロールともいう）と、その金属製冷却ロールの周方向に圧接して回転する弾性体を含むタッチロールとの間で挟圧され、両ロールによって冷却固化されて、原反フィルムとなる。タッチロールは、ゴムなどの弾性体がそのまま表面となっているものでもよいし、弾性体ロールの表面を金属スリーブからなる外筒で被覆したものでもよい。弾性体ロールの表面が金属スリーブからなる外筒で被覆されたタッチロールを用いる場合は、通常、金属製冷却ロールとタッチロールとの間に、樹脂組成物の溶融状シートを直接挟んで冷却する。一方、表面が弾性体となっているタッチロールを用いる場合は、樹脂組成物の溶融状シートとタッチロールとの間に熱可塑性樹脂の二軸延伸フィルムを介在させて挟圧することもできる。
【００５１】
樹脂組成物の溶融状シートを、前記のような金属製冷却ロールとタッチロールとで挟んで冷却固化させるにあたり、冷却ロールとタッチロールは、いずれもその表面温度を低くしておき、溶融状シートを急冷させることが好ましく、具体的には、両ロールの表面温度は０℃以上でかつ３０℃以下の範囲に調整されることが好ましい。これらの表面温度が３０℃を超えると、溶融状シートの冷却固化に時間がかかるため、溶融状シート中の結晶成分が成長してしまい、得られる原反フィルムの透明性が低下することがある。両ロールの表面温度は、より好ましくは３０℃未満、さらに好ましくは２５℃未満である。一方、両ロールの表面温度が０℃を下回ると、金属製冷却ロールの表面に結露が生じて水滴が付着し、原反フィルムの外観を悪化させる場合がある。
【００５２】
使用する金属製冷却ロールは、その表面状態が原反フィルムの表面に転写されるため、その表面に凹凸があると、得られる原反フィルムの厚み精度を低下させる場合がある。そこで、金属製冷却ロールの表面は、フィルムの剥離が可能な限りできるだけ鏡面状態に近い方が好ましい。具体的には、金属製冷却ロールの表面の粗度は、最大高さの標準数列で表して０．４Ｓ以下であることが好ましく、０．０５Ｓ〜０．２Ｓであることがより好ましい。
【００５３】
金属製冷却ロールとニップ部分を形成するタッチロールは、その弾性体における表面硬度が、ＪＩＳ Ｋ ６３０１に規定されるスプリング式硬さ試験（Ａ形）で測定される値として、６５〜８０であることが好ましく、７０〜８０であることがより好ましい。このような表面硬度のタッチロールを用いることにより、溶融状シートにかかる線圧を均一に維持することが容易となり、かつ、金属製冷却ロールとタッチロールとの間に溶融状シートのバンク（樹脂溜り）を生じさせることなくフィルムに成形することが容易となる。
【００５４】
溶融状シートを挟圧するときの圧力（線圧）は、金属製冷却ロールに対してタッチロールを押し付ける圧力により決まる。線圧は、５０Ｎ／ｃｍ以上でかつ３００Ｎ／ｃｍ以下とすることが好ましく、１００Ｎ／ｃｍ以上でかつ２５０Ｎ／ｃｍ以下とすることがより好ましい。線圧を前記範囲とすることにより、バンクを形成することなく、一定の線圧を維持しながら原反フィルムを製造することが容易となる。
【００５５】
金属製冷却ロールとタッチロールとの間で、樹脂組成物の溶融状シートとともに熱可塑性樹脂の二軸延伸フィルムを挟圧する場合、この二軸延伸フィルムを構成する熱可塑性樹脂は、溶融状シートと強固に熱融着しない樹脂であればよく、具体的には、ポリエステル、ポリアミド、ポリ塩化ビニル、ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリアクリロニトリルなどを挙げることができる。これらの中でも、湿度や熱などによる寸法変化の少ないポリエステルが最も好ましい。二軸延伸フィルムの厚さは、通常、５〜５０μｍ程度であり、好ましくは１０〜３０μｍである。
【００５６】
Ｔダイのリップから金属製冷却ロールとタッチロールとで挟圧されるまでの距離（エアギャップ）は、２００ｍｍ以下とすることが好ましく、１６０ｍｍ以下とすることがより好ましい。Ｔダイから押出された溶融状シートは、リップからロールまでの間引き伸ばされて、配向が生じやすくなる。エアギャップを前記のように短くすることで、配向のより小さい原反フィルムを得ることができる。エアギャップの下限値は、使用する金属製冷却ロールの径とタッチロールの径、および使用するリップの先端形状により決定され、通常、５０ｍｍ以上である。
【００５７】
原反フィルムの加工速度は、溶融状シートを冷却固化するために必要な時間により決定される。使用する金属製冷却ロールの径が大きくなると、溶融状シートがその冷却ロールと接触している距離が長くなるため、より高速での製造が可能となる。具体的には、６００ｍｍφの金属製冷却ロールを用いる場合、加工速度は、最大で５〜２０ｍ／分程度となる。
【００５８】
金属製冷却ロールとタッチロールとにより挟圧され、冷却固化されて得られる原反フィルムは、必要に応じて端部をスリットした後、通常、巻き取り機によってロール状に巻き取られる。この際、原反フィルムを使用するまでの間、その表面を保護するために、その片面、または両面に別の熱可塑性樹脂からなる表面保護フィルムを貼り合わせた状態で巻き取ってもよい。溶融状シートを熱可塑性樹脂からなる二軸延伸フィルムとともに金属製冷却ロールとタッチロールとの間で挟圧する場合には、その二軸延伸フィルムを一方の表面保護フィルムとすることもできる。
【００５９】
本発明の光学フィルムの製造方法に用いる樹脂組成物からなる原反フィルムの膜厚は、特に制限されるものではないが、１０〜１４０μｍが好ましく、３０〜１１０μｍがより好ましい。膜厚が１４０μｍを超えると、延伸後に所望の位相差を得ることが難しくなる。また、膜厚が１０μｍを下回ると、延伸後の光学フィルムにシワなどが発生しやすくなり、巻き取りや貼合時の取り扱い性に劣る場合がある。
【００６０】
（縦延伸工程）
本発明の光学フィルムの製造方法では、まず、上述の樹脂組成物からなる原反フィルムを、温度Ｔｍｓで縦延伸する。このときの温度Ｔｍｓは以下の式（１）を満たす。
【００６１】
１１０℃≦Ｔｍｓ≦１５０℃ （１）
縦延伸方法としては、二つ以上のロールの回転速度差により原反フィルムを延伸する方法や、ロングスパン延伸法が挙げられる。ロングスパン延伸法とは、二対のニップロールとその間にオーブンを有する縦延伸機を用い、該オーブン中で原反フィルムを加熱しながら前記二対のニップロールの回転速度差により延伸する方法である。光学的な均一性が高い光学フィルムが得られるため、ロングスパン縦延伸法が好ましい。とりわけエアーフローティング方式のオーブンを用いることが好ましい。エアーフローティング方式のオーブンとは、該オーブン中に原反フィルムを導入した際に、該原反フィルムの両面に上部ノズルと下部ノズルから熱風を吹き付けることが可能な構造である。複数の上部ノズルと下部ノズルがフィルムの流れ方向に交互に設置されている。該オーブン中、原反フィルムが前記上部ノズルと下部ノズルのいずれにも接触しないようにしながら、延伸する。
【００６２】
縦延伸工程の温度Ｔｍｓ（上記エアーフローティング方式のオーブンを用いる場合は、当該オーブン中の雰囲気の最高温度）は、未延伸原反フィルムの融点付近の温度が好ましい。具体的には１１０℃〜１５０℃の範囲内の温度、好ましくは１１５℃〜１４５℃の範囲内の温度で縦延伸を行う。この縦延伸温度が１１０℃に満たないと、未延伸原反フィルムに熱が十分に与えられず、フィルムが延伸されるときに応力が不均一にかかり、光学フィルムとしての軸精度や位相差の均一性に不利な影響を及ぼす場合がある。また、縦延伸温度が１５０℃を超えると、必要以上に熱がフィルムに与えられるために部分的に溶融し、ドローダウンする（下に垂れる）場合がある。オーブンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。
【００６３】
（横延伸工程）
横延伸とは、一般に、長尺状のフィルムを幅方向（横方向）に延伸することをいう。本発明では、縦延伸されたフィルムを横延伸する処理を行う。代表的な横延伸の方法としては、テンター法が挙げられる。テンター法は、チャックでフィルム幅方向の両端を固定したフィルムを、オーブン中でチャック間隔を広げながら延伸する方法である。テンター法に用いる延伸機（テンター延伸機）は、通常、保温工程（Ｓ２１）を行うゾーン、横延伸処理工程（Ｓ２２）を行うゾーン、および熱固定工程（Ｓ２３）を行うゾーンにおいて、それぞれの温度を独立に調節できる機構を備えている。このようなテンター延伸機を用いて横延伸工程（Ｓ２０）を行うことにより、軸精度に優れ、かつ均一な位相差を有する光学フィルムを得ることができる。
【００６４】
＜保温工程＞
本発明の光学フィルムの製造方法においては、次に、上記の樹脂組成物からなる長尺状の縦延伸されたフィルムを、下記式（２）を満たす温度Ｔｃで滞留時間１０〜１２０秒の範囲内で保温する（Ｓ２１）。
【００６５】
Ｔｍｓ≦Ｔｃ≦Ｔｍｓ＋１５℃ （２）
テンター延伸機の保温工程を行う保温ゾーンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。
【００６６】
この保温工程（Ｓ２１）での滞留時間は１０〜１２０秒であり、好ましくは３０〜９０秒、さらに好ましくは３０〜６０秒である。滞留時間とは、原反フィルムがテンター延伸機の保温工程（Ｓ２１）を行う保温ゾーン内に存在する時間を意味する。この保温工程（Ｓ２１）での滞留時間が１０秒に満たないと、縦延伸後のフィルムに熱が十分に与えられず、続く横延伸処理工程（Ｓ２２）でフィルムが横延伸されるときに応力が不均一にかかり、光学フィルムとしての軸精度や位相差の均一性に不利な影響を及ぼす場合がある。また、その滞留時間が１２０秒を超えると、縦延伸後のフィルムに与えられる熱が必要以上に多くなるため、フィルムが部分的に溶融し、ドローダウンする（下に垂れる）場合がある。
【００６７】
＜横延伸処理工程＞
本発明の光学フィルムの製造方法においては、縦延伸され、保温された後のフィルムを、次に、下記式（３）を満たす温度Ｔｔｓで横方向に延伸する（Ｓ２２）。
【００６８】
Ｔｍｓ−１０℃≦Ｔｔｓ≦Ｔｍｓ＋５℃ （３）
テンター延伸機の延伸工程を行うゾーンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。
【００６９】
また、横延伸処理工程（Ｓ２２）を含む横延伸工程（Ｓ２０）におけるフィルムの走行速度Ｖｔｓは、下記式（４−１）を満たすものであることが好ましく、下記式（４−２）を満たすものがより好ましい。フィルムの走行速度Ｖｔｓが５０ｍ／分を超えると、生産安定性が悪く、延伸フィルムの均一性が得られない場合がある。また、フィルムの走行速度Ｖｔｓが１ｍ／分未満では、生産性が乏しい。
【００７０】
１ｍ／分≦Ｖｔｓ≦５０ｍ／分 （４−１）
２ｍ／分≦Ｖｔｓ≦３０ｍ／分 （４−２）
上記式（３）および（４−１）または(４−２)を同時に満たす条件で横延伸処理工程（Ｓ２２）を行うことによって、得られる光学フィルムにおける面内位相差値の経時変化が一層抑制されるという効果が奏される。
【００７１】
＜熱固定工程＞
本発明の光学フィルムの製造方法においては、次に、上記各工程を経たフィルムを温度９０〜１５０℃、かつ滞留時間１０〜１２０秒の範囲内で熱固定する（Ｓ２３）。横延伸後の熱固定は、テンター延伸機の横延伸処理工程を行うゾーンを通過した延伸フィルムを引き続き、熱固定工程を行うゾーンを通過させることにより行うことができる。また、滞留時間とは、延伸フィルムがテンター延伸機の熱固定工程を行うゾーン内に存在する時間を意味する。テンター延伸機の熱固定工程を行うゾーンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。
【００７２】
熱固定工程は、延伸されたフィルムの位相差値や光軸等、光学的特性の安定性を効果的に確保するために実施される。この工程では、横延伸処理工程（Ｓ２２）におけるフィルムの幅をそのまま保持した状態で、所定の熱固定温度のゾーンに通過させる。
【００７３】
熱固定温度は、９０℃〜１５０℃であり、９０℃〜１２０℃が好ましい。熱固定温度が９０℃に満たないと、熱安定性に劣り、たとえば、高温環境下で位相値の変動が生じる場合がある。また、１５０℃を超えると、必要以上の熱がフィルムに加わり、本発明の製造方法による位相差変動の抑制効果が現れず、逆に常温下での位相差変動が過大になる場合がある。
【００７４】
縦延伸工程（Ｓ１０）における延伸温度Ｔｍｓの設定と、横延伸工程（Ｓ２０）の保温工程（Ｓ２１）における温度Ｔｃの設定および横延伸処理工程（Ｓ２２）における温度Ｔｔｓの設定は、上記式（１）、（２）および（３）を満たす範囲内であれば特に制限されない。たとえば、上記式（１）、（２）および（３）を満たす特定温度の一定値であってもよいし、傾斜した温度勾配であってもよい。また、熱処理装置の温度設定区域に対応した段階的な温度変化であってもよい。
【００７５】
縦延伸工程（Ｓ１０）における延伸温度Ｔｍｓと、横延伸工程（Ｓ２０）の保温工程（Ｓ２１）における温度Ｔｃおよび横延伸処理工程（Ｓ２２）における温度Ｔｔｓが前記式（１）、（２）および（３）で規定される範囲を超えると、製造された光学フィルムの位相差値変動が十分抑制されず、位相差値が安定しない場合がある。
【００７６】
（位相差値変動）
本明細書において、「製造後における面内位相差値変動」は、光学フィルム製造直後における光学フィルムの面内位相差値（ｎｍ）と、製造後２１日経過した光学フィルムの面内位相差値（ｎｍ）との差の絶対値で計測する。さらに、面内位相差値が異なる光学フィルムの位相差値安定性を比較するため、下記の式（５）で算出される「面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算）」を定義している。
【００７７】
ΔＲ１４０＝｜Ｒ０（２１）−Ｒ０（０）｜／Ｒ０（０）×１４０ （５）
ここで、ΔＲ１４０は「面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算）」（単位：ｎｍ）を表し、Ｒ０（２１）は製造後２１日経過した光学フィルムを測定した面内位相差値（単位：ｎｍ）を表し、Ｒ０（０）は製造直後に測定した面内位相差値（単位：ｎｍ）を表す。
【００７８】
光学フィルムの面内位相差値は、位相差測定装置を用いて、測定波長５９０ｎｍにて測定される値である。本明細書でいう「製造後における面内位相差値の経時変化が十分に抑制された」状態であるためには、上記のように定義された「面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算）」が１．０ｎｍ以下であることが好ましく、さらに好ましくは０．５ｎｍ以下である。
【００７９】
製造後における「面内位相差値変動（１４０ｎｍ換算）」が１．０ｎｍ以下であれば、その光学フィルムを用いた液晶表示装置の表示性能が安定する。逆に、製造後における「面内位相差値変動（１４０ｎｍ換算）」が１．０ｎｍを超えると、その光学フィルムを用いた液晶表示装置の表示性能がばらつき、その視認性を低下させる場合がある。
【００８０】
（横延伸工程後の処理）
上述した熱固定工程（Ｓ２３）を経た後のフィルムは、通常、ロール状に巻き取られる。本発明においては、このような熱固定が施された後の延伸フィルムを温度２０〜２５℃、相対湿度５０〜６０％の環境下に７日間以上養生してもよい。このような養生を施すことにより、位相差値をさらに安定化させることができる。養生を採用する場合は、養生直後の光学フィルムが製造直後の光学フィルムとなる。以上の工程を経て、位相差値変動の安定化された光学フィルムを得ることができる。
【００８１】
（光学フィルム）
本発明の光学フィルムの製造方法によって得られる光学フィルムの膜厚は、特に制限されるものではないが、５〜３５μｍが好ましく、８〜３０μｍがより好ましい。膜厚が３５μｍを超えると、薄膜化の効果が十分に現れない場合がある。また、膜厚が５μｍを下回ると、光学フィルムにシワなどが発生しやすくなり、巻き取りや貼合時の取り扱い性に劣る場合がある。
【００８２】
この光学フィルムにおいて、面内の位相差値Ｒ０は、７０〜４００ｎｍが好ましく、８０〜３３０ｎｍがより好ましい。厚み方向の位相差値Ｒｔｈは、２８〜２４０ｎｍが好ましい。またＮｚ係数は、１．２〜３の範囲であり、好ましくは、１．３〜２の範囲である。これらの範囲から、適用される液晶表示装置に要求される特性に合わせて、適宜選択すればよい。
【００８３】
なお、フィルムの面内遅相軸方向の屈折率をｎｘ、面内進相軸方向（遅相軸と面内で直交する方向）の屈折率をｎｙ、厚み方向の屈折率をｎｚ、そして厚みをｄとしたときに、面内の位相差値Ｒ０、厚み方向の位相差値Ｒｔｈ、およびＮｚ係数は、それぞれ下式（Ｉ）、（ＩＩ）、および（ＩＩＩ）で定義される。
【００８４】
Ｒ０＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ （Ｉ）
Ｒｔｈ＝〔(ｎｘ＋ｎｙ)／２−ｎｚ〕×ｄ （ＩＩ）
Ｎｚ＝（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ） （ＩＩＩ）
また、これらの式（Ｉ）、（ＩＩ）および（ＩＩＩ）から、Ｎｚ係数と面内の位相差値Ｒ０および厚み方向の位相差値Ｒｔｈとの関係は、次の式（ＩＶ）で表すことができる。
【００８５】
Ｎｚ＝Ｒｔｈ／Ｒ０＋０.５ （ＩＶ）
このような本発明の方法で製造された光学フィルムを１／４波長板として用いる場合、その面内位相差値Ｒ０は、７０〜２００ｎｍの範囲にあることが好ましく、さらには８０〜１７０ｎｍの範囲にあることがより好ましい。１／４波長板は、直線偏光で入射する光を、円偏光をはじめとする楕円偏光に、また円偏光をはじめとする楕円偏光で入射する光を直線偏光に、それぞれ変換して出射する機能を有する。一方、この光学フィルムを１／２波長板として用いる場合、その面内位相差値Ｒ０は、２００〜４００ｎｍの範囲にあることが好ましく、さらには２４０〜３３０ｎｍの範囲にあることがより好ましい。１／２波長板は、直線偏光の向きを回転させる機能を有する。
【実施例】
【００８６】
以下、実施例を示して本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの例によって限定されるものではない。以下、含有量を表す％および部は、特記ないかぎり重量基準である。また、フィルム厚みの測定、位相差値およびＮｚ係数の測定、ならびに時間経過による面内位相差値変動の測定は、次に示す方法で行った。
【００８７】
＜未延伸の原反フィルムおよび光学フィルムの厚みの測定＞
デジタルマイクロメーターＭＨ−１５Ｍ（（株）ニコン製）を用いて測定した。
【００８８】
＜光学特性の測定＞
位相差測定装置ＫＯＢＲＡ−ＷＰＲ（王子計測機器（株）製）を用いて、測定波長５９０ｎｍで、位相差値Ｒ０、ＲｔｈおよびＮｚ係数を測定した。
【００８９】
＜時間経過による面内位相差値変動の測定＞
製造直後の面内位相差値Ｒ０（０）および製造から２１日経過後の面内位相差値Ｒ０（２１）を測定し、前記式（５）によりΔＲ１４０（面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算））（単位：ｎｍ）を算出した。
【００９０】
＜実施例１＞
ポリプロピレン系樹脂（住友化学（株）製「ノーブレン（登録商標）ＦＳ２０１１ＤＧ３」、ＭＦＲ＝約２．３ｇ／１０分、エチレン含量＝約０．５％）９０部と、脂環族飽和炭化水素樹脂（荒川化学工業（株）製「アルコン（登録商標） Ｐ−１２５」、軟化点１２５℃）１０部とからなる樹脂組成物（以下、「樹脂組成物１」とする）を二軸造粒機で溶融混練し、ペレットを得た後、単軸押出機を用いて樹脂温度２５０℃で溶融押出を行ない、２０℃の冷却ロールにて急冷することにより厚さ１１０μｍの未延伸フィルム（原反フィルム）を得た。
【００９１】
この未延伸フィルムを、テンター延伸機でロングスパン延伸法にて縦延伸した（縦延伸工程）。入口ライン速度を３ｍ／分とし、温度が１３８℃に調節された１ｍの保温ゾーンに通し、続いて、温度が１３８℃に調節された延伸ゾーンに通し、延伸倍率が１．５倍となるように延伸した。
【００９２】
なお、各ゾーンを通過するフィルム温度を、各ゾーンの中央および出口にて放射温度計で測定したところ、いずれのゾーンとも設定温度と等しい値を示した。よって、今後温度制御は各温度制御ゾーンの設定温度で表す。
【００９３】
次いで、上記のようにして縦延伸されたフィルムに、テンター延伸機で横延伸工程を施した。具体的には、縦延伸されたフィルムの走行速度を２ｍ／分とし、まず温度が１４９℃に調節された１ｍの保温ゾーンに通し（保温工程）、続いて、温度が１３９℃に調節された２ｍの横延伸ゾーンで延伸倍率が４．４倍となるように延伸し（横延伸処理工程）、さらに温度が１１０℃に調節された１ｍの熱固定ゾーンを通し（熱固定工程）、得られた延伸フィルム（光学フィルム）をロール状に巻き取った。なお、保温ゾーンおよび熱固定ゾーンの滞留時間は双方ともに３０秒となった。ここで採用した条件は、前記式（１）〜（３）および（４−１）のすべてを満たしており、得られた光学フィルムの光学特性を測定したところ、Ｎｚ係数は１．５であった。
【００９４】
得られた光学フィルムについて、厚みｄを測定した。また、位相差値の安定性を評価するため、製造から２１日経過後の面内位相差値Ｒ０（２１）を求め、これと製造直後の面内位相差値Ｒ０（０）とから、式（５）によりΔＲ１４０（面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算））を算出した。
【００９５】
＜実施例２＞
ポリプロピレン系樹脂および脂環族飽和炭化水素樹脂の使用量をそれぞれ、８０部、２０部とし（以下、「樹脂組成物２」とする）、縦延伸工程の保温ゾーンおよび延伸ゾーンの温度を１３３℃とし、横延伸工程の保温工程を１３４℃、横延伸処理工程を温度１２４℃に変更した以外は、実施例１と同様にして光学フィルムを作製した。ここで採用した条件も、上記式（１）〜（３）および（４−１）のすべてを満たし、得られた光学フィルムのＮｚ係数は１．６であった。
【００９６】
＜実施例３＞
横延伸工程の保温工程を１４４℃、横延伸処理工程を温度１３４℃に変更した以外は、実施例２と同様にして光学フィルムを作製した。ここで採用した条件も、上記式（１）〜（３）および（４−１）のすべてを満たし、得られた光学フィルムのＮｚ係数は１．６であった。
【００９７】
＜比較例１＞
横延伸処理工程を延伸倍率が５．５倍となるようにした以外は、実施例１と同様にして光学フィルムを作製した。ここで採用した条件は、上記式（１）〜（３）および（４−１）のすべてを満たすものの、得られた光学フィルムのＮｚ係数は１．０であった。
【００９８】
＜比較例２＞
横延伸工程の保温工程を１２９℃、横延伸処理工程を温度１１９℃に変更した以外は、実施例２と同様にして光学フィルムを作製した。ここで採用した条件は、前記式（１）および（４−１）を満たすものの、式（２）および（３）を満たしていない。また、得られた光学フィルムのＮｚ係数は１．７であった。
【００９９】
＜比較例３＞
横延伸処理工程を延伸倍率が５．５倍となるようにした以外は、実施例３と同様にして光学フィルムを作製した。ここで採用した条件は、上記式（１）〜（３）および（４−１）のすべてを満たすものの、得られた光学フィルムのＮｚ係数は１．１であった。
【０１００】
＜比較例４＞
横延伸工程の保温工程を１４９℃、横延伸処理工程を温度１３９℃、横延伸処理工程を延伸倍率が５．５倍に変更した以外は、実施例２と同様にして光学フィルムを作製した。ここで採用した条件は、前記式（１）および（４−１）を満たすものの、式（２）および（３）を満たしていない。また、得られた光学フィルムのＮｚ係数は１．１であった。
【０１０１】
以上の実施例１〜３および比較例１〜４で採用した条件を表１に記載した。また、得られた光学フィルムの光学特性と評価結果を表２に示した。表２中、「ΔＲ１４０」は、前述のとおり、製造直後の面内位相差値Ｒ０（０）と製造から２１日経過後の面内位相差値Ｒ０（２１）とから算出したΔＲ１４０（面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算））（単位：ｍｍ）である。
【０１０２】
【表１】
【０１０３】
【表２】
【０１０４】
表２に示す結果からわかるように、比較例１〜４の光学フィルムにおいては、面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算）が１．０ｎｍを超える値となっており、液晶表示装置に用いた場合に表示性能がばらつき、視認性を低下させることがある。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光学フィルムの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、消費電力が低く、低電圧で動作し、軽量でかつ薄型の液晶表示装置が、携帯電話、携帯情報端末、コンピュータ用のモニター、およびテレビ等の情報用表示デバイスとして急速に普及している。このような液晶表示技術の発展に伴い、さまざまなモードの液晶表示装置やそれに用いる光学部材が提案され、応答速度、コントラスト、視野角、および色再現性等の諸特性が改良されている。
【０００３】
たとえば、携帯電話等に代表される反射型、または半透過反射型液晶表示装置を構成する光学部材では、１／４波長板として機能する光学フィルムや、１／４波長板と１／２波長板とを組み合わせて広帯域で１／４波長板として機能する光学フィルムを直線偏光板に所定の角度で貼り合わせた楕円偏光板が使用されている。このような光学フィルムとしては、ポリカーボネート系樹脂の延伸フィルム（たとえば、特許文献１参照）、環状ポリオレフィン系樹脂の延伸フィルム（たとえば、特許文献２参照）が用いられている。
【０００４】
最近では液晶表示装置の薄型化への要求が高まるに伴い、偏光板に代表される光学部材にも、これを構成する光学フィルムの薄膜化が強く求められている。その要求に応える薄膜の光学フィルムを得る方法として、横一軸延伸による方法がある。しかし、ポリカーボネート系樹脂や環状ポリオレフィン系樹脂では、薄膜で、かつ液晶表示装置に要求される位相差値を合わせるのに必要な高倍率の延伸を行うと、フィルムがその高倍率延伸に耐えられずに破断するため、所望の薄膜品が得られないという問題があった。
【０００５】
そこで、薄膜で、かつ液晶表示装置に要求される位相差値に合わせた光学フィルムを得るために、縦一軸延伸を採用することが考えられる。しかしこの場合は、高倍率延伸を避けるために、原料である未延伸フィルムも薄膜品を用いる必要があり、また、縦一軸延伸では避けられないネックインにより、得られる光学フィルムの幅が減少するなど、いずれもコストアップの要因となり、生産性の面で不利である。
【０００６】
一方、ポリプロピレン系樹脂フィルムを延伸して光学フィルムに用いることも知られている（たとえば、特許文献３参照）。ポリプロピレン系樹脂を用いると、比較的破断伸度が大きいため、高倍率で横一軸延伸することが可能であり、薄膜で、かつ液晶表示装置に要求される位相差値に合わせた光学フィルムを得ることができる。しかし、ポリプロピレン系樹脂からなる光学フィルムは、フィルムの結晶状態の変化により、製造後の位相差値が経時的に変動し、実用に供し難い場合があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平５−１００１１４号公報
【特許文献２】特開平１１−１４９０１５号公報
【特許文献３】特開２００７−２８６６１５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の目的は、ポリプロピレン系樹脂を含有する原反フィルムを延伸して光学フィルムを製造する方法であって、製造後の位相差変動が少ない光学フィルムの製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の光学フィルムの製造方法は、ポリプロピレン系樹脂と脂環族飽和炭化水素樹脂とを含有する樹脂組成物からなる長尺状の原反フィルムを１１０〜１５０℃の範囲内の温度Ｔｍｓで縦延伸する縦延伸工程と、当該縦延伸工程の後、得られる縦延伸フィルムを横延伸する横延伸工程と、を有し、当該横延伸工程は、当該縦延伸フィルムを温度Ｔｃで１０〜１２０秒間保温する保温工程と、当該縦延伸フィルムを温度Ｔｔｓで横延伸する横延伸処理工程と、横延伸されたフィルムを９０〜１５０℃の温度で１０〜１２０秒間保持して熱固定する熱固定工程と、をこの順で行い、面内遅相軸方向の屈折率をｎｘ、面内進相軸方向の屈折率をｎｙ、厚み方向の屈折率をｎｚとしたときに、（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）で定義されるＮｚ係数が１．２〜３の範囲である光学フィルムを製造する方法である。さらに、上記保温工程の温度Ｔｃは、上記縦延伸工程の温度Ｔｍｓ以上でかつ温度Ｔｍｓの＋１５℃以下の温度であり、上記横延伸処理工程の温度Ｔｔｓは、上記縦延伸工程の温度Ｔｍｓの−１０℃以上でかつ＋５℃以下の温度である。
【００１０】
本発明において、上記横延伸工程は、上記縦延伸フィルムをその長手方向に速度１〜５０ｍ／分で走行させながら行うことが好ましい。
【００１１】
本発明において、上記樹脂組成物は、上記脂環族飽和炭化水素樹脂を０．１〜３０重量％含有することが好ましい。また、上記脂環族飽和炭化水素樹脂の軟化点は、１１０℃〜１４５℃であることが好ましい。
【００１２】
本発明において、上記ポリプロピレン系樹脂は、１０重量％以下のエチレンユニットを含有するプロピレンとエチレンの共重合体、または、実質的にプロピレンの単独重合体からなることが好ましい。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、製造後における面内位相差値の経時変化が十分に抑制された光学フィルムを製造することができる。このような面内位相差値の経時変化が小さい光学フィルムを用いることにより、液晶表示装置の表示性能の安定性を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の光学フィルムの製造方法を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、図面を参照して本発明のポリプロピレン系樹脂からなる光学フィルムの製造方法の好ましい実施形態を詳細に説明する。
【００１６】
図１は、本発明の光学フィルムの製造方法を示すフローチャートである。図１に示すように、本発明の光学フィルムの製造方法は、樹脂組成物からなる長尺状の原反フィルムを縦延伸する縦延伸工程（Ｓ１０）と、縦延伸工程の後、当該原反フィルムを横延伸する横延伸工程（Ｓ２０）とを有する。横延伸工程（Ｓ２０）では、縦延伸工程（Ｓ１０）で得られる縦延伸フィルムを保温する保温工程（Ｓ２１）と、当該縦延伸フィルムを横延伸する横延伸処理工程（Ｓ２２）と、横延伸されたフィルムを熱固定する熱固定工程（Ｓ２３）とをこの順に行う。本明細書においては、縦延伸工程（Ｓ１０）前の原反フィルムを、「未延伸フィルム」ともいう。
【００１７】
（原反フィルム）
本発明の光学フィルムの製造方法においては、ポリプロピレン系樹脂と脂環族飽和炭化水素樹脂とを含有する樹脂組成物からなる長尺状の原反フィルムを用いる。
【００１８】
＜脂環族飽和炭化水素樹脂＞
本発明の光学フィルムの製造方法に用いる原反フィルムを構成する脂環族飽和炭化水素樹脂は、石油樹脂に分類される樹脂である。石油樹脂とは、石油類の熱分解により生成する分解油留分を重合し固化させた熱可塑性樹脂であって、たとえば、Ｃ５留分を原料とした脂肪族系石油樹脂；Ｃ９留分を原料とした芳香族系石油樹脂；Ｃ５留分とＣ９留分の２種を共重合して得られる共重合系石油樹脂；ならびに、脂肪族系石油樹脂、芳香族系石油樹脂、または共重合系石油樹脂を水素化した水素化系石油樹脂等が挙げられる。
【００１９】
本発明においては、上記石油樹脂のなかでも、特に、脂環族飽和炭化水素樹脂を用いる。脂環族飽和炭化水素樹脂は典型的には、芳香族系石油樹脂を水素化して得られる水素化系石油樹脂である。脂環族飽和炭化水素樹脂は、経時的な面内位相差値変動を抑制する効果が高く、また、無色透明であり、耐候性に優れるという光学フィルム原料として有利な特性を兼備している。
【００２０】
本発明で用いる脂環族飽和炭化水素樹脂は、軟化点が１１０℃以上、１４５℃以下であることが好ましい。より好ましくは、１１５℃以上、１３５℃以下である。軟化点が１１０℃より低いと光学フィルムの耐熱性が低下する傾向にあり、また、軟化点が１４５℃を超えると、原反フィルムの延伸性が悪くなり、光学フィルムの生産性が低下する傾向にある。
【００２１】
脂環族飽和炭化水素樹脂として、市販品を用いることもできる。このような市販品としては、荒川化学工業（株）製の「アルコン（登録商標）」シリーズが挙げられる。「アルコン（登録商標）」シリーズは、芳香族系石油樹脂を水素化した水素化系石油樹脂である。
【００２２】
本発明に用いられる原反フィルムを構成する樹脂組成物は、脂環族飽和炭化水素樹脂を０．１〜３０重量％の範囲内で含有することができ、好ましくは３〜２０重量％の範囲内で含有する。脂環族飽和炭化水素樹脂の含有量が０．１重量％未満であると、経時的な面内位相差値変動を抑制する効果が十分に得られず、３０重量％を超えると、光学フィルムに経時的な脂環族飽和炭化水素樹脂のブリードアウトが生じる懸念がある。
【００２３】
＜ポリプロピレン系樹脂＞
本発明の光学フィルムの製造方法に用いる原反フィルムを構成するポリプロピレン系樹脂は、実質的にプロピレンの単独重合体からなる樹脂であってもよいし、プロピレンと他の共重合性コモノマーとの共重合体からなる樹脂であってもよい。プロピレンの単独重合体は、プロピレンと他の共重合性コモノマーとの共重合体に比べて、結晶化度がより高くなるため、フィルム剛性と降伏強度をより高くすることができる点において有利である。したがって、ポリプロピレン系樹脂として、実質的にプロピレンの単独重合体からなる樹脂を用いることにより、本発明の光学フィルムの製造工程での取り扱い性をより向上させることが可能となる。
【００２４】
ここで、「実質的にプロピレンの単独重合体」は、プロピレンユニットの含有量が１００重量％である重合体のほか、原反フィルムの生産性向上等を目的として０．６重量％程度以下の範囲でエチレンユニットが含有されたプロピレン／エチレン共重合体も含むものとする。
【００２５】
プロピレンと他の共重合性コモノマーとの共重合体からなるポリプロピレン系樹脂は、プロピレンを主体とし、それと共重合可能なコモノマーの１種または２種以上を少量共重合させたものであることが好ましい。具体的には、このような共重合体からなるポリプロピレン系樹脂は、コモノマーユニットを、たとえば２０重量％以下、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは７重量％以下の範囲で含有する樹脂であることができる。共重合体におけるコモノマーユニットの含有量は、少なくとも０．６重量％を超え、好ましくは１重量％以上、より好ましくは３重量％以上である。コモノマーユニットの含有量を１重量％以上とすることにより、加工性や透明性を有意に向上させ得る。一方、コモノマーユニットの含有量が２０重量％を超えると、ポリプロピレン系樹脂の融点が下がり、耐熱性が低下する傾向にある。なお、２種以上のコモノマーとプロピレンとの共重合体とする場合には、その共重合体に含まれる全てのコモノマーに由来するユニットの合計含有量が、上記範囲であることが好ましい。
【００２６】
プロピレンに共重合されるコモノマーは、たとえば、エチレンや、炭素原子数４〜２０のα−オレフィンであることができる。この場合のα−オレフィンとして具体的には、次のようなものを挙げることができる。１−ブテン、２−メチル−１−プロペン（以上Ｃ4）；１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン（以上Ｃ5）；１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン（以上Ｃ6）；１−ヘプテン、２−メチル−１−ヘキセン、２，３−ジメチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ペンテン、２−メチル−３−エチル−１−ブテン（以上Ｃ7）；１−オクテン、５−メチル−１−ヘプテン、２−エチル−１−ヘキセン、３，３−ジメチル−１−ヘキセン、２−メチル−３−エチル−１−ペンテン、２，３，４−トリメチル−１−ペンテン、２−プロピル−１−ペンテン、２，３−ジエチル−１−ブテン（以上Ｃ8）；１−ノネン（Ｃ9）；１−デセン（Ｃ10）；１−ウンデセン（Ｃ11）；１−ドデセン（Ｃ12）；１−トリデセン（Ｃ13）；１−テトラデセン（Ｃ14）；１−ペンタデセン（Ｃ15）；１−ヘキサデセン（Ｃ16）；１−ヘプタデセン（Ｃ17）；１−オクタデセン（Ｃ18）；１−ノナデセン（Ｃ19）など。
【００２７】
α−オレフィンの中で好ましいものは、炭素原子数４〜１２のα−オレフィンであり、具体的には、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン；１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン；１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン；１−ヘプテン、２−メチル−１−ヘキセン、２，３−ジメチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ペンテン、２−メチル−３−エチル−１−ブテン；１−オクテン、５−メチル−１−ヘプテン、２−エチル−１−ヘキセン、３，３−ジメチル−１−ヘキセン、２−メチル−３−エチル−１−ペンテン、２，３，４−トリメチル−１−ペンテン、２−プロピル−１−ペンテン、２，３−ジエチル−１−ブテン；１−ノネン；１−デセン；１−ウンデセン；１−ドデセンなどを挙げることができる。共重合性の観点からは、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、および１−オクテンが好ましく、とりわけ１−ブテン、および１−ヘキセンがより好ましい。
【００２８】
共重合体は、ランダム共重合体であってもよいし、ブロック共重合体であってもよい。好ましい共重合体として、プロピレン／エチレン共重合体やプロピレン／１−ブテン共重合体を挙げることができる。プロピレン／エチレン共重合体やプロピレン／１−ブテン共重合体において、エチレンユニットの含有量や１−ブテンユニットの含有量は、たとえば、「高分子分析ハンドブック」（１９９５年、紀伊国屋書店発行）の第６１６頁に記載されている方法により赤外線（ＩＲ）スペクトル測定を行い、求めることができる。本明細書中において示す、プロピレンとエチレンの共重合体からなるポリプロピレン系樹脂中のエチレンユニットの含有量は、上記のようにして求める値である。
【００２９】
光学フィルムとしての透明度や加工性を上げる観点からは、共重合体は、プロピレンを主体とするプロピレンと上記不飽和炭化水素とのランダム共重合体であることが好ましく、プロピレンとエチレンとのランダム共重合体であることがより好ましい。プロピレン／エチレンランダム共重合体におけるエチレンユニットの含有量は、上述のとおり、１〜２０重量％であることが好ましく、１〜１０重量％であることがより好ましく、３〜７重量％であることがさらに好ましい。
【００３０】
本発明の光学フィルムの製造方法に用いる原反フィルムを構成するポリプロピレン系樹脂は、公知の重合用触媒を用いて、プロピレンを単独重合する方法や、プロピレンと他の共重合性コモノマーとを共重合する方法によって製造することができる。公知の重合用触媒としては、たとえば、次のようなものを挙げることができる。
【００３１】
（１）マグネシウム、チタン、およびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分からなるＴｉ−Ｍｇ系触媒、
（２）マグネシウム、チタン、およびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物と、必要に応じて電子供与性化合物等の第三成分とを組み合わせた触媒系、
（３）メタロセン系触媒、など。
【００３２】
これら触媒系の中でも、本発明の光学フィルムに用いるポリプロピレン系樹脂の製造においては、マグネシウム、チタン、およびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物と電子供与性化合物とを組み合わせたものが、最も好適に使用できる。より具体的には、有機アルミニウム化合物として好ましくは、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリエチルアルミニウムとジエチルアルミニウムクロライドの混合物、テトラエチルジアルモキサンなどが挙げられ、電子供与性化合物として好ましくは、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルプロピルジメトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルエチルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシランなどが挙げられる。
【００３３】
一方、マグネシウム、チタン、およびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分としては、たとえば、特開昭６１−２１８６０６号公報、特開昭６１−２８７９０４号公報、特開平７−２１６０１７号公報などに記載の触媒系が挙げられ、またメタロセン系触媒としては、たとえば、特許第２５８７２５１号公報、特許第２６２７６６９号公報、特許第２６６８７３２号公報などに記載の触媒系が挙げられる。
【００３４】
ポリプロピレン系樹脂は、たとえばヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレンのような炭化水素化合物に代表される不活性溶剤を用いる溶液重合法、液状のモノマーを溶剤として用いる塊状重合法、気体のモノマーをそのまま重合させる気相重合法などによって、製造することができる。これらの方法による重合は、バッチ式で行なってもよいし、連続式で行ってもよい。
【００３５】
ポリプロピレン系樹脂の立体規則性は、アイソタクチック、シンジオタクチック、またはアタクチックのいずれであってもよい。本発明においては、耐熱性の点から、シンジオタクチックまたはアイソタクチックのポリプロピレン系樹脂が好ましく用いられる。
【００３６】
本発明の光学フィルムの製造方法に用いる原反フィルムを形成するポリプロピレン系樹脂は、ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎで測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）が、０．１〜２００ｇ／１０分、特に０．５〜５０ｇ／１０分の範囲にあることが好ましい。ＭＦＲがこの範囲にあるポリプロピレン系樹脂を用いることにより、押出機に大きな負荷をかけることなく均一なフィルム状物を得ることができる。
【００３７】
＜添加物＞
本発明の光学フィルムの製造方法において用いる原反フィルムは、ポリプロピレン系樹脂と脂環族飽和炭化水素樹脂とを含有する樹脂組成物からなる。この樹脂組成物は、本発明の効果を阻害しない範囲で、公知の添加物が配合されていてもよい。添加物としては、たとえば酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、滑剤、造核剤、防曇剤、アンチブロッキング剤などを挙げることができる。酸化防止剤としては、たとえばフェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤、ヒンダードアミン系光安定剤などが挙げられ、また、１分子中にたとえば、フェノール系の酸化防止機構とリン系の酸化防止機構とを併せ持つユニットを有する複合型の酸化防止剤も用いることができる。紫外線吸収剤としては、たとえば２−ヒドロキシベンゾフェノン系やヒドロキシフェニルベンゾトリアゾール系のような紫外線吸収剤、ベンゾエート系の紫外線遮断剤などが挙げられる。帯電防止剤は、ポリマー型、オリゴマー型、モノマー型のいずれであってもよい。滑剤としては、エルカ酸アミドやオレイン酸アミドのような高級脂肪酸アミド、ステアリン酸のような高級脂肪酸およびその塩などが挙げられる。アンチブロッキング剤としては、球状、またはそれに近い形状の微粒子が、無機系、有機系を問わず使用できる。
【００３８】
また、造核剤は、無機系造核剤、有機系造核剤のいずれでもよい。無機系造核剤としては、タルク、クレイ、炭酸カルシウム等が挙げられる。有機系造核剤としては、芳香族カルボン酸の金属塩類、芳香族リン酸の金属塩類などの金属塩類、高密度ポリエチレン、ポリ−３−メチルブテン−１、ポリシクロペンテン、ポリビニルシクロヘキサンなどが挙げられる。これらの中でも有機系造核剤が好ましく、さらに好ましくは前記の金属塩類および高密度ポリエチレンである。造核剤の添加量は、樹脂組成物に含有されるポリプロピレン系樹脂１００重量％に対して０．０１〜３重量％の範囲内であることが好ましく、０．０５〜１．５重量％の範囲内であることがより好ましい。
【００３９】
これらの添加物は、複数種が併用されてもよい。またこれらの添加物を配合する場合、原反フィルムとなるポリプロピレン系樹脂と脂環族飽和炭化水素樹脂とを含有する樹脂組成物中に有効量存在していればよく、その配合段階は任意である。たとえば、ポリプロピレン系樹脂に添加物が配合された状態で脂環族飽和炭化水素樹脂と混合する方法、脂環族飽和炭化水素樹脂に添加物が配合された状態でポリプロピレン系樹脂と混合する方法、ポリプロピレン系樹脂と脂環族飽和炭化水素樹脂とを含有する樹脂組成物に添加物を配合する方法などによって、これらの添加物を組成物中に含有させることができる。
【００４０】
＜原反フィルムの作製＞
本発明の光学フィルムの製造方法に用いる原反フィルムは、ポリプロピレン系樹脂と脂環族飽和炭化水素樹脂とを含有する樹脂組成物を製膜することにより作製される。当該樹脂組成物の調製方法は、少なくとも脂環族飽和炭化水素樹脂が、得られる樹脂組成物中に均一に分散される方法である限り特に限定されるものではなく、たとえば、ポリプロピレン系樹脂を調製する重合工程における重合反応途中または重合反応直後の重合反応混合物に脂環族飽和炭化水素樹脂を添加する方法を挙げることができる。脂環族飽和炭化水素樹脂は、溶剤に溶解した溶液として添加してもよいし、容易に分散し得るように粉末状に粉砕し、粉体として添加してもよいし、加熱して溶融状態で添加してもよい。
【００４１】
また、ポリプロピレン系樹脂を溶融混練しながら脂環族飽和炭化水素樹脂を添加した後、さらに溶融混練する方法によっても樹脂組成物を得ることができる。これら溶融混練は、たとえば、リボンブレンダー、ミキシングロール、バンバリーミキサー、ロール、各種ニーダー、単軸押出機、二軸押出機などの混練機を用いて行なうことができる。このようにして得られた樹脂組成物は、溶融混練後、冷却することなく溶融状態のまま原反フィルムへの成形加工に供してもよいし、冷却してペレット体等の成形物にした後、これを再度加熱して原反フィルムへの成形加工に供してもよい。また、冷却した後、冷却状態のままプレス成形等の方法により原反フィルムに成形することもできる。
【００４２】
上記樹脂組成物を、任意の方法で製膜することにより原反フィルムとすることができる。この原反フィルムは、透明で実質的に面内位相差のないものである。製膜方法としては、たとえば、１）溶融状態（一旦ペレット体とした後加熱して溶融状態としたものであってもよい）の樹脂組成物を押出成形する方法、２）溶剤を含む樹脂組成物（樹脂組成物に別途溶剤を添加してもよい）を平板上に流延し、溶剤を除去して製膜する溶剤キャスト法、および３）樹脂組成物をプレス成形する方法などを挙げることができる。これらの方法によって、面内位相差が実質的にない樹脂組成物の原反フィルムを得ることができる。
【００４３】
原反フィルムを製造する好ましい方法の一例として、押出成形による製膜法について詳しく説明する。押出成形においては、樹脂組成物は、押出機中でスクリューの回転によって溶融混練され、Ｔダイからシート状に押出される。押出される溶融状シートの温度は、１８０〜３００℃程度とすることができる。溶融状シートの温度が１８０℃を下回ると、延展性が十分でなく、得られる原反フィルムの厚みが不均一になり、位相差ムラのあるフィルムとなる可能性がある。また、溶融状シートの温度が３００℃を超えると、樹脂の劣化や分解が起こりやすく、溶融状シート中に気泡が生じたり、炭化物が含まれたりすることがある。
【００４４】
押出機は、単軸押出機であっても二軸押出機であってもよい。たとえば単軸押出機の場合は、スクリューの長さＬと直径Ｄとの比であるＬ／Ｄが２４〜３６程度、樹脂供給部におけるねじ溝の空間容積Ｖ1と樹脂計量部におけるねじ溝の空間容積Ｖ2との比である圧縮比Ｖ1／Ｖ2が１．５〜４程度であって、フルフライトタイプ、バリアタイプまたはマドック型の混練部分を有するタイプなどのスクリューを用いることが好ましい。樹脂組成物の劣化や分解を抑制し、均一に溶融混練するという観点から、Ｌ／Ｄが２８〜３６であり、圧縮比Ｖ1／Ｖ2が２．５〜３．５であるバリアタイプのスクリューを用いることがより好ましい。
【００４５】
また、樹脂組成物の劣化や分解を可及的に抑制するため、押出機内は、窒素雰囲気、または真空にすることが好ましい。さらに、樹脂組成物が劣化したり分解したりすることで生じる揮発ガスを取り除くため、押出機の先端に１ｍｍφ以上でかつ５ｍｍφ以下のオリフィスを設け、押出機先端部分の樹脂圧力を高めることも好ましい。オリフィスの押出機先端部分の樹脂圧力を高めるとは、先端での背圧を高めることを意味しており、これにより押出の安定性を向上させることができる。用いるオリフィスの直径は、より好ましくは２ｍｍφ以上でかつ４ｍｍφ以下である。
【００４６】
押出に使用されるＴダイは、樹脂組成物の流路表面に微小な段差や傷のないものが好ましく、また、そのリップ部分は、溶融した樹脂組成物との摩擦係数の小さい材料でめっき、またはコーティングされ、さらにリップ先端が０．３ｍｍφ以下に研磨されたシャープなエッジ形状のものが好ましい。摩擦係数の小さい材料としては、タングステンカーバイド系やフッ素系の特殊めっきなどが挙げられる。このようなＴダイを用いることにより、目ヤニの発生を抑制でき、同時にダイラインを抑制できるので、外観の均一性に優れる原反フィルムが得られる。Ｔダイは、マニホールドがコートハンガー形状であって、かつ以下の条件（１）または（２）を満たすことが好ましく、さらには条件（３）または（４）を満たすことがより好ましい。
【００４７】
（１）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ未満：Ｔダイの厚み方向長さ＞１８０ｍｍ、
（２）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ以上：Ｔダイの厚み方向長さ＞２２０ｍｍ、
（３）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ未満：Ｔダイの高さ方向長さ＞２５０ｍｍ、
（４）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ以上：Ｔダイの高さ方向長さ＞２８０ｍｍ。
【００４８】
このような条件を満たすＴダイを用いることにより、Ｔダイ内部での溶融状樹脂組成物の流れを整えることができ、かつ、リップ部分でも厚みムラを抑えながら押出すことができるため、より厚み精度に優れ、面内位相差が極めて低いレベルでより均一化された原反フィルムを得ることができる。
【００４９】
なお、樹脂組成物の押出変動を抑制する観点から、押出機とＴダイとの間にアダプターを介してギアポンプを取り付けることが好ましい。また、樹脂組成物中の異物を取り除くため、リーフディスクフィルターを取り付けることが好ましい。
【００５０】
Ｔダイから押出された溶融状シートは、金属製冷却ロール（チルロール、またはキャスティングロールともいう）と、その金属製冷却ロールの周方向に圧接して回転する弾性体を含むタッチロールとの間で挟圧され、両ロールによって冷却固化されて、原反フィルムとなる。タッチロールは、ゴムなどの弾性体がそのまま表面となっているものでもよいし、弾性体ロールの表面を金属スリーブからなる外筒で被覆したものでもよい。弾性体ロールの表面が金属スリーブからなる外筒で被覆されたタッチロールを用いる場合は、通常、金属製冷却ロールとタッチロールとの間に、樹脂組成物の溶融状シートを直接挟んで冷却する。一方、表面が弾性体となっているタッチロールを用いる場合は、樹脂組成物の溶融状シートとタッチロールとの間に熱可塑性樹脂の二軸延伸フィルムを介在させて挟圧することもできる。
【００５１】
樹脂組成物の溶融状シートを、前記のような金属製冷却ロールとタッチロールとで挟んで冷却固化させるにあたり、冷却ロールとタッチロールは、いずれもその表面温度を低くしておき、溶融状シートを急冷させることが好ましく、具体的には、両ロールの表面温度は０℃以上でかつ３０℃以下の範囲に調整されることが好ましい。これらの表面温度が３０℃を超えると、溶融状シートの冷却固化に時間がかかるため、溶融状シート中の結晶成分が成長してしまい、得られる原反フィルムの透明性が低下することがある。両ロールの表面温度は、より好ましくは３０℃未満、さらに好ましくは２５℃未満である。一方、両ロールの表面温度が０℃を下回ると、金属製冷却ロールの表面に結露が生じて水滴が付着し、原反フィルムの外観を悪化させる場合がある。
【００５２】
使用する金属製冷却ロールは、その表面状態が原反フィルムの表面に転写されるため、その表面に凹凸があると、得られる原反フィルムの厚み精度を低下させる場合がある。そこで、金属製冷却ロールの表面は、フィルムの剥離が可能な限りできるだけ鏡面状態に近い方が好ましい。具体的には、金属製冷却ロールの表面の粗度は、最大高さの標準数列で表して０．４Ｓ以下であることが好ましく、０．０５Ｓ〜０．２Ｓであることがより好ましい。
【００５３】
金属製冷却ロールとニップ部分を形成するタッチロールは、その弾性体における表面硬度が、ＪＩＳ Ｋ ６３０１に規定されるスプリング式硬さ試験（Ａ形）で測定される値として、６５〜８０であることが好ましく、７０〜８０であることがより好ましい。このような表面硬度のタッチロールを用いることにより、溶融状シートにかかる線圧を均一に維持することが容易となり、かつ、金属製冷却ロールとタッチロールとの間に溶融状シートのバンク（樹脂溜り）を生じさせることなくフィルムに成形することが容易となる。
【００５４】
溶融状シートを挟圧するときの圧力（線圧）は、金属製冷却ロールに対してタッチロールを押し付ける圧力により決まる。線圧は、５０Ｎ／ｃｍ以上でかつ３００Ｎ／ｃｍ以下とすることが好ましく、１００Ｎ／ｃｍ以上でかつ２５０Ｎ／ｃｍ以下とすることがより好ましい。線圧を前記範囲とすることにより、バンクを形成することなく、一定の線圧を維持しながら原反フィルムを製造することが容易となる。
【００５５】
金属製冷却ロールとタッチロールとの間で、樹脂組成物の溶融状シートとともに熱可塑性樹脂の二軸延伸フィルムを挟圧する場合、この二軸延伸フィルムを構成する熱可塑性樹脂は、溶融状シートと強固に熱融着しない樹脂であればよく、具体的には、ポリエステル、ポリアミド、ポリ塩化ビニル、ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリアクリロニトリルなどを挙げることができる。これらの中でも、湿度や熱などによる寸法変化の少ないポリエステルが最も好ましい。二軸延伸フィルムの厚さは、通常、５〜５０μｍ程度であり、好ましくは１０〜３０μｍである。
【００５６】
Ｔダイのリップから金属製冷却ロールとタッチロールとで挟圧されるまでの距離（エアギャップ）は、２００ｍｍ以下とすることが好ましく、１６０ｍｍ以下とすることがより好ましい。Ｔダイから押出された溶融状シートは、リップからロールまでの間引き伸ばされて、配向が生じやすくなる。エアギャップを前記のように短くすることで、配向のより小さい原反フィルムを得ることができる。エアギャップの下限値は、使用する金属製冷却ロールの径とタッチロールの径、および使用するリップの先端形状により決定され、通常、５０ｍｍ以上である。
【００５７】
原反フィルムの加工速度は、溶融状シートを冷却固化するために必要な時間により決定される。使用する金属製冷却ロールの径が大きくなると、溶融状シートがその冷却ロールと接触している距離が長くなるため、より高速での製造が可能となる。具体的には、６００ｍｍφの金属製冷却ロールを用いる場合、加工速度は、最大で５〜２０ｍ／分程度となる。
【００５８】
金属製冷却ロールとタッチロールとにより挟圧され、冷却固化されて得られる原反フィルムは、必要に応じて端部をスリットした後、通常、巻き取り機によってロール状に巻き取られる。この際、原反フィルムを使用するまでの間、その表面を保護するために、その片面、または両面に別の熱可塑性樹脂からなる表面保護フィルムを貼り合わせた状態で巻き取ってもよい。溶融状シートを熱可塑性樹脂からなる二軸延伸フィルムとともに金属製冷却ロールとタッチロールとの間で挟圧する場合には、その二軸延伸フィルムを一方の表面保護フィルムとすることもできる。
【００５９】
本発明の光学フィルムの製造方法に用いる樹脂組成物からなる原反フィルムの膜厚は、特に制限されるものではないが、１０〜１４０μｍが好ましく、３０〜１１０μｍがより好ましい。膜厚が１４０μｍを超えると、延伸後に所望の位相差を得ることが難しくなる。また、膜厚が１０μｍを下回ると、延伸後の光学フィルムにシワなどが発生しやすくなり、巻き取りや貼合時の取り扱い性に劣る場合がある。
【００６０】
（縦延伸工程）
本発明の光学フィルムの製造方法では、まず、上述の樹脂組成物からなる原反フィルムを、温度Ｔｍｓで縦延伸する。このときの温度Ｔｍｓは以下の式（１）を満たす。
【００６１】
１１０℃≦Ｔｍｓ≦１５０℃ （１）
縦延伸方法としては、二つ以上のロールの回転速度差により原反フィルムを延伸する方法や、ロングスパン延伸法が挙げられる。ロングスパン延伸法とは、二対のニップロールとその間にオーブンを有する縦延伸機を用い、該オーブン中で原反フィルムを加熱しながら前記二対のニップロールの回転速度差により延伸する方法である。光学的な均一性が高い光学フィルムが得られるため、ロングスパン縦延伸法が好ましい。とりわけエアーフローティング方式のオーブンを用いることが好ましい。エアーフローティング方式のオーブンとは、該オーブン中に原反フィルムを導入した際に、該原反フィルムの両面に上部ノズルと下部ノズルから熱風を吹き付けることが可能な構造である。複数の上部ノズルと下部ノズルがフィルムの流れ方向に交互に設置されている。該オーブン中、原反フィルムが前記上部ノズルと下部ノズルのいずれにも接触しないようにしながら、延伸する。
【００６２】
縦延伸工程の温度Ｔｍｓ（上記エアーフローティング方式のオーブンを用いる場合は、当該オーブン中の雰囲気の最高温度）は、未延伸原反フィルムの融点付近の温度が好ましい。具体的には１１０℃〜１５０℃の範囲内の温度、好ましくは１１５℃〜１４５℃の範囲内の温度で縦延伸を行う。この縦延伸温度が１１０℃に満たないと、未延伸原反フィルムに熱が十分に与えられず、フィルムが延伸されるときに応力が不均一にかかり、光学フィルムとしての軸精度や位相差の均一性に不利な影響を及ぼす場合がある。また、縦延伸温度が１５０℃を超えると、必要以上に熱がフィルムに与えられるために部分的に溶融し、ドローダウンする（下に垂れる）場合がある。オーブンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。
【００６３】
（横延伸工程）
横延伸とは、一般に、長尺状のフィルムを幅方向（横方向）に延伸することをいう。本発明では、縦延伸されたフィルムを横延伸する処理を行う。代表的な横延伸の方法としては、テンター法が挙げられる。テンター法は、チャックでフィルム幅方向の両端を固定したフィルムを、オーブン中でチャック間隔を広げながら延伸する方法である。テンター法に用いる延伸機（テンター延伸機）は、通常、保温工程（Ｓ２１）を行うゾーン、横延伸処理工程（Ｓ２２）を行うゾーン、および熱固定工程（Ｓ２３）を行うゾーンにおいて、それぞれの温度を独立に調節できる機構を備えている。このようなテンター延伸機を用いて横延伸工程（Ｓ２０）を行うことにより、軸精度に優れ、かつ均一な位相差を有する光学フィルムを得ることができる。
【００６４】
＜保温工程＞
本発明の光学フィルムの製造方法においては、次に、上記の樹脂組成物からなる長尺状の縦延伸されたフィルムを、下記式（２）を満たす温度Ｔｃで滞留時間１０〜１２０秒の範囲内で保温する（Ｓ２１）。
【００６５】
Ｔｍｓ≦Ｔｃ≦Ｔｍｓ＋１５℃ （２）
テンター延伸機の保温工程を行う保温ゾーンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。
【００６６】
この保温工程（Ｓ２１）での滞留時間は１０〜１２０秒であり、好ましくは３０〜９０秒、さらに好ましくは３０〜６０秒である。滞留時間とは、原反フィルムがテンター延伸機の保温工程（Ｓ２１）を行う保温ゾーン内に存在する時間を意味する。この保温工程（Ｓ２１）での滞留時間が１０秒に満たないと、縦延伸後のフィルムに熱が十分に与えられず、続く横延伸処理工程（Ｓ２２）でフィルムが横延伸されるときに応力が不均一にかかり、光学フィルムとしての軸精度や位相差の均一性に不利な影響を及ぼす場合がある。また、その滞留時間が１２０秒を超えると、縦延伸後のフィルムに与えられる熱が必要以上に多くなるため、フィルムが部分的に溶融し、ドローダウンする（下に垂れる）場合がある。
【００６７】
＜横延伸処理工程＞
本発明の光学フィルムの製造方法においては、縦延伸され、保温された後のフィルムを、次に、下記式（３）を満たす温度Ｔｔｓで横方向に延伸する（Ｓ２２）。
【００６８】
Ｔｍｓ−１０℃≦Ｔｔｓ≦Ｔｍｓ＋５℃ （３）
テンター延伸機の延伸工程を行うゾーンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。
【００６９】
また、横延伸処理工程（Ｓ２２）を含む横延伸工程（Ｓ２０）におけるフィルムの走行速度Ｖｔｓは、下記式（４−１）を満たすものであることが好ましく、下記式（４−２）を満たすものがより好ましい。フィルムの走行速度Ｖｔｓが５０ｍ／分を超えると、生産安定性が悪く、延伸フィルムの均一性が得られない場合がある。また、フィルムの走行速度Ｖｔｓが１ｍ／分未満では、生産性が乏しい。
【００７０】
１ｍ／分≦Ｖｔｓ≦５０ｍ／分 （４−１）
２ｍ／分≦Ｖｔｓ≦３０ｍ／分 （４−２）
上記式（３）および（４−１）または(４−２)を同時に満たす条件で横延伸処理工程（Ｓ２２）を行うことによって、得られる光学フィルムにおける面内位相差値の経時変化が一層抑制されるという効果が奏される。
【００７１】
＜熱固定工程＞
本発明の光学フィルムの製造方法においては、次に、上記各工程を経たフィルムを温度９０〜１５０℃、かつ滞留時間１０〜１２０秒の範囲内で熱固定する（Ｓ２３）。横延伸後の熱固定は、テンター延伸機の横延伸処理工程を行うゾーンを通過した延伸フィルムを引き続き、熱固定工程を行うゾーンを通過させることにより行うことができる。また、滞留時間とは、延伸フィルムがテンター延伸機の熱固定工程を行うゾーン内に存在する時間を意味する。テンター延伸機の熱固定工程を行うゾーンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。
【００７２】
熱固定工程は、延伸されたフィルムの位相差値や光軸等、光学的特性の安定性を効果的に確保するために実施される。この工程では、横延伸処理工程（Ｓ２２）におけるフィルムの幅をそのまま保持した状態で、所定の熱固定温度のゾーンに通過させる。
【００７３】
熱固定温度は、９０℃〜１５０℃であり、９０℃〜１２０℃が好ましい。熱固定温度が９０℃に満たないと、熱安定性に劣り、たとえば、高温環境下で位相値の変動が生じる場合がある。また、１５０℃を超えると、必要以上の熱がフィルムに加わり、本発明の製造方法による位相差変動の抑制効果が現れず、逆に常温下での位相差変動が過大になる場合がある。
【００７４】
縦延伸工程（Ｓ１０）における延伸温度Ｔｍｓの設定と、横延伸工程（Ｓ２０）の保温工程（Ｓ２１）における温度Ｔｃの設定および横延伸処理工程（Ｓ２２）における温度Ｔｔｓの設定は、上記式（１）、（２）および（３）を満たす範囲内であれば特に制限されない。たとえば、上記式（１）、（２）および（３）を満たす特定温度の一定値であってもよいし、傾斜した温度勾配であってもよい。また、熱処理装置の温度設定区域に対応した段階的な温度変化であってもよい。
【００７５】
縦延伸工程（Ｓ１０）における延伸温度Ｔｍｓと、横延伸工程（Ｓ２０）の保温工程（Ｓ２１）における温度Ｔｃおよび横延伸処理工程（Ｓ２２）における温度Ｔｔｓが前記式（１）、（２）および（３）で規定される範囲を超えると、製造された光学フィルムの位相差値変動が十分抑制されず、位相差値が安定しない場合がある。
【００７６】
（位相差値変動）
本明細書において、「製造後における面内位相差値変動」は、光学フィルム製造直後における光学フィルムの面内位相差値（ｎｍ）と、製造後２１日経過した光学フィルムの面内位相差値（ｎｍ）との差の絶対値で計測する。さらに、面内位相差値が異なる光学フィルムの位相差値安定性を比較するため、下記の式（５）で算出される「面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算）」を定義している。
【００７７】
ΔＲ１４０＝｜Ｒ０（２１）−Ｒ０（０）｜／Ｒ０（０）×１４０ （５）
ここで、ΔＲ１４０は「面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算）」（単位：ｎｍ）を表し、Ｒ０（２１）は製造後２１日経過した光学フィルムを測定した面内位相差値（単位：ｎｍ）を表し、Ｒ０（０）は製造直後に測定した面内位相差値（単位：ｎｍ）を表す。
【００７８】
光学フィルムの面内位相差値は、位相差測定装置を用いて、測定波長５９０ｎｍにて測定される値である。本明細書でいう「製造後における面内位相差値の経時変化が十分に抑制された」状態であるためには、上記のように定義された「面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算）」が１．０ｎｍ以下であることが好ましく、さらに好ましくは０．５ｎｍ以下である。
【００７９】
製造後における「面内位相差値変動（１４０ｎｍ換算）」が１．０ｎｍ以下であれば、その光学フィルムを用いた液晶表示装置の表示性能が安定する。逆に、製造後における「面内位相差値変動（１４０ｎｍ換算）」が１．０ｎｍを超えると、その光学フィルムを用いた液晶表示装置の表示性能がばらつき、その視認性を低下させる場合がある。
【００８０】
（横延伸工程後の処理）
上述した熱固定工程（Ｓ２３）を経た後のフィルムは、通常、ロール状に巻き取られる。本発明においては、このような熱固定が施された後の延伸フィルムを温度２０〜２５℃、相対湿度５０〜６０％の環境下に７日間以上養生してもよい。このような養生を施すことにより、位相差値をさらに安定化させることができる。養生を採用する場合は、養生直後の光学フィルムが製造直後の光学フィルムとなる。以上の工程を経て、位相差値変動の安定化された光学フィルムを得ることができる。
【００８１】
（光学フィルム）
本発明の光学フィルムの製造方法によって得られる光学フィルムの膜厚は、特に制限されるものではないが、５〜３５μｍが好ましく、８〜３０μｍがより好ましい。膜厚が３５μｍを超えると、薄膜化の効果が十分に現れない場合がある。また、膜厚が５μｍを下回ると、光学フィルムにシワなどが発生しやすくなり、巻き取りや貼合時の取り扱い性に劣る場合がある。
【００８２】
この光学フィルムにおいて、面内の位相差値Ｒ０は、７０〜４００ｎｍが好ましく、８０〜３３０ｎｍがより好ましい。厚み方向の位相差値Ｒｔｈは、２８〜２４０ｎｍが好ましい。またＮｚ係数は、１．２〜３の範囲であり、好ましくは、１．３〜２の範囲である。これらの範囲から、適用される液晶表示装置に要求される特性に合わせて、適宜選択すればよい。
【００８３】
なお、フィルムの面内遅相軸方向の屈折率をｎｘ、面内進相軸方向（遅相軸と面内で直交する方向）の屈折率をｎｙ、厚み方向の屈折率をｎｚ、そして厚みをｄとしたときに、面内の位相差値Ｒ０、厚み方向の位相差値Ｒｔｈ、およびＮｚ係数は、それぞれ下式（Ｉ）、（ＩＩ）、および（ＩＩＩ）で定義される。
【００８４】
Ｒ０＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ （Ｉ）
Ｒｔｈ＝〔(ｎｘ＋ｎｙ)／２−ｎｚ〕×ｄ （ＩＩ）
Ｎｚ＝（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ） （ＩＩＩ）
また、これらの式（Ｉ）、（ＩＩ）および（ＩＩＩ）から、Ｎｚ係数と面内の位相差値Ｒ０および厚み方向の位相差値Ｒｔｈとの関係は、次の式（ＩＶ）で表すことができる。
【００８５】
Ｎｚ＝Ｒｔｈ／Ｒ０＋０.５ （ＩＶ）
このような本発明の方法で製造された光学フィルムを１／４波長板として用いる場合、その面内位相差値Ｒ０は、７０〜２００ｎｍの範囲にあることが好ましく、さらには８０〜１７０ｎｍの範囲にあることがより好ましい。１／４波長板は、直線偏光で入射する光を、円偏光をはじめとする楕円偏光に、また円偏光をはじめとする楕円偏光で入射する光を直線偏光に、それぞれ変換して出射する機能を有する。一方、この光学フィルムを１／２波長板として用いる場合、その面内位相差値Ｒ０は、２００〜４００ｎｍの範囲にあることが好ましく、さらには２４０〜３３０ｎｍの範囲にあることがより好ましい。１／２波長板は、直線偏光の向きを回転させる機能を有する。
【実施例】
【００８６】
以下、実施例を示して本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの例によって限定されるものではない。以下、含有量を表す％および部は、特記ないかぎり重量基準である。また、フィルム厚みの測定、位相差値およびＮｚ係数の測定、ならびに時間経過による面内位相差値変動の測定は、次に示す方法で行った。
【００８７】
＜未延伸の原反フィルムおよび光学フィルムの厚みの測定＞
デジタルマイクロメーターＭＨ−１５Ｍ（（株）ニコン製）を用いて測定した。
【００８８】
＜光学特性の測定＞
位相差測定装置ＫＯＢＲＡ−ＷＰＲ（王子計測機器（株）製）を用いて、測定波長５９０ｎｍで、位相差値Ｒ０、ＲｔｈおよびＮｚ係数を測定した。
【００８９】
＜時間経過による面内位相差値変動の測定＞
製造直後の面内位相差値Ｒ０（０）および製造から２１日経過後の面内位相差値Ｒ０（２１）を測定し、前記式（５）によりΔＲ１４０（面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算））（単位：ｎｍ）を算出した。
【００９０】
＜実施例１＞
ポリプロピレン系樹脂（住友化学（株）製「ノーブレン（登録商標）ＦＳ２０１１ＤＧ３」、ＭＦＲ＝約２．３ｇ／１０分、エチレン含量＝約０．５％）９０部と、脂環族飽和炭化水素樹脂（荒川化学工業（株）製「アルコン（登録商標） Ｐ−１２５」、軟化点１２５℃）１０部とからなる樹脂組成物（以下、「樹脂組成物１」とする）を二軸造粒機で溶融混練し、ペレットを得た後、単軸押出機を用いて樹脂温度２５０℃で溶融押出を行ない、２０℃の冷却ロールにて急冷することにより厚さ１１０μｍの未延伸フィルム（原反フィルム）を得た。
【００９１】
この未延伸フィルムを、テンター延伸機でロングスパン延伸法にて縦延伸した（縦延伸工程）。入口ライン速度を３ｍ／分とし、温度が１３８℃に調節された１ｍの保温ゾーンに通し、続いて、温度が１３８℃に調節された延伸ゾーンに通し、延伸倍率が１．５倍となるように延伸した。
【００９２】
なお、各ゾーンを通過するフィルム温度を、各ゾーンの中央および出口にて放射温度計で測定したところ、いずれのゾーンとも設定温度と等しい値を示した。よって、今後温度制御は各温度制御ゾーンの設定温度で表す。
【００９３】
次いで、上記のようにして縦延伸されたフィルムに、テンター延伸機で横延伸工程を施した。具体的には、縦延伸されたフィルムの走行速度を２ｍ／分とし、まず温度が１４９℃に調節された１ｍの保温ゾーンに通し（保温工程）、続いて、温度が１３９℃に調節された２ｍの横延伸ゾーンで延伸倍率が４．４倍となるように延伸し（横延伸処理工程）、さらに温度が１１０℃に調節された１ｍの熱固定ゾーンを通し（熱固定工程）、得られた延伸フィルム（光学フィルム）をロール状に巻き取った。なお、保温ゾーンおよび熱固定ゾーンの滞留時間は双方ともに３０秒となった。ここで採用した条件は、前記式（１）〜（３）および（４−１）のすべてを満たしており、得られた光学フィルムの光学特性を測定したところ、Ｎｚ係数は１．５であった。
【００９４】
得られた光学フィルムについて、厚みｄを測定した。また、位相差値の安定性を評価するため、製造から２１日経過後の面内位相差値Ｒ０（２１）を求め、これと製造直後の面内位相差値Ｒ０（０）とから、式（５）によりΔＲ１４０（面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算））を算出した。
【００９５】
＜実施例２＞
ポリプロピレン系樹脂および脂環族飽和炭化水素樹脂の使用量をそれぞれ、８０部、２０部とし（以下、「樹脂組成物２」とする）、縦延伸工程の保温ゾーンおよび延伸ゾーンの温度を１３３℃とし、横延伸工程の保温工程を１３４℃、横延伸処理工程を温度１２４℃に変更した以外は、実施例１と同様にして光学フィルムを作製した。ここで採用した条件も、上記式（１）〜（３）および（４−１）のすべてを満たし、得られた光学フィルムのＮｚ係数は１．６であった。
【００９６】
＜実施例３＞
横延伸工程の保温工程を１４４℃、横延伸処理工程を温度１３４℃に変更した以外は、実施例２と同様にして光学フィルムを作製した。ここで採用した条件も、上記式（１）〜（３）および（４−１）のすべてを満たし、得られた光学フィルムのＮｚ係数は１．６であった。
【００９７】
＜比較例１＞
横延伸処理工程を延伸倍率が５．５倍となるようにした以外は、実施例１と同様にして光学フィルムを作製した。ここで採用した条件は、上記式（１）〜（３）および（４−１）のすべてを満たすものの、得られた光学フィルムのＮｚ係数は１．０であった。
【００９８】
＜比較例２＞
横延伸工程の保温工程を１２９℃、横延伸処理工程を温度１１９℃に変更した以外は、実施例２と同様にして光学フィルムを作製した。ここで採用した条件は、前記式（１）および（４−１）を満たすものの、式（２）および（３）を満たしていない。また、得られた光学フィルムのＮｚ係数は１．７であった。
【００９９】
＜比較例３＞
横延伸処理工程を延伸倍率が５．５倍となるようにした以外は、実施例３と同様にして光学フィルムを作製した。ここで採用した条件は、上記式（１）〜（３）および（４−１）のすべてを満たすものの、得られた光学フィルムのＮｚ係数は１．１であった。
【０１００】
＜比較例４＞
横延伸工程の保温工程を１４９℃、横延伸処理工程を温度１３９℃、横延伸処理工程を延伸倍率が５．５倍に変更した以外は、実施例２と同様にして光学フィルムを作製した。ここで採用した条件は、前記式（１）および（４−１）を満たすものの、式（２）および（３）を満たしていない。また、得られた光学フィルムのＮｚ係数は１．１であった。
【０１０１】
以上の実施例１〜３および比較例１〜４で採用した条件を表１に記載した。また、得られた光学フィルムの光学特性と評価結果を表２に示した。表２中、「ΔＲ１４０」は、前述のとおり、製造直後の面内位相差値Ｒ０（０）と製造から２１日経過後の面内位相差値Ｒ０（２１）とから算出したΔＲ１４０（面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算））（単位：ｍｍ）である。
【０１０２】
【表１】
【０１０３】
【表２】
【０１０４】
表２に示す結果からわかるように、比較例１〜４の光学フィルムにおいては、面内位相差値変動量（１４０ｎｍ換算）が１．０ｎｍを超える値となっており、液晶表示装置に用いた場合に表示性能がばらつき、視認性を低下させることがある。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリプロピレン系樹脂と脂環族飽和炭化水素樹脂とを含有する樹脂組成物からなる長尺状の原反フィルムを１１０〜１５０℃の範囲内の温度Ｔｍｓで縦延伸する縦延伸工程と、
前記縦延伸工程の後、得られる縦延伸フィルムを横延伸する横延伸工程と、を有し、
前記横延伸工程は、前記縦延伸フィルムを温度Ｔｃで１０〜１２０秒間保温する保温工程と、前記縦延伸フィルムを温度Ｔｔｓで横延伸する横延伸処理工程と、横延伸されたフィルムを９０〜１５０℃の温度で１０〜１２０秒間保持して熱固定する熱固定工程と、をこの順で行い、
面内遅相軸方向の屈折率をｎｘ、面内進相軸方向の屈折率をｎｙ、厚み方向の屈折率をｎｚとしたときに、（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）で定義されるＮｚ係数が１．２〜３の範囲である光学フィルムを製造する方法であって、
前記保温工程の温度Ｔｃは、前記縦延伸工程の温度Ｔｍｓ以上でかつ温度Ｔｍｓの＋１５℃以下の温度であり、
前記横延伸処理工程の温度Ｔｔｓは、前記縦延伸工程の温度Ｔｍｓの−１０℃以上でかつ＋５℃以下の温度である、光学フィルムの製造方法。
【請求項２】
前記横延伸工程は、前記縦延伸フィルムをその長手方向に速度１〜５０ｍ／分で走行させながら行う、請求項１に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項３】
前記樹脂組成物は、前記脂環族飽和炭化水素樹脂を０．１〜３０重量％含有する請求項１または２に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項４】
前記脂環族飽和炭化水素樹脂の軟化点が１１０℃〜１４５℃である請求項１〜３のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項５】
前記ポリプロピレン系樹脂は、１０重量％以下のエチレンユニットを含有するプロピレンとエチレンの共重合体からなる、請求項１〜４のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項６】
前記ポリプロピレン系樹脂は、実質的にプロピレンの単独重合体からなる、請求項１〜４のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項１】
ポリプロピレン系樹脂と脂環族飽和炭化水素樹脂とを含有する樹脂組成物からなる長尺状の原反フィルムを１１０〜１５０℃の範囲内の温度Ｔｍｓで縦延伸する縦延伸工程と、
前記縦延伸工程の後、得られる縦延伸フィルムを横延伸する横延伸工程と、を有し、
前記横延伸工程は、前記縦延伸フィルムを温度Ｔｃで１０〜１２０秒間保温する保温工程と、前記縦延伸フィルムを温度Ｔｔｓで横延伸する横延伸処理工程と、横延伸されたフィルムを９０〜１５０℃の温度で１０〜１２０秒間保持して熱固定する熱固定工程と、をこの順で行い、
面内遅相軸方向の屈折率をｎｘ、面内進相軸方向の屈折率をｎｙ、厚み方向の屈折率をｎｚとしたときに、（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）で定義されるＮｚ係数が１．２〜３の範囲である光学フィルムを製造する方法であって、
前記保温工程の温度Ｔｃは、前記縦延伸工程の温度Ｔｍｓ以上でかつ温度Ｔｍｓの＋１５℃以下の温度であり、
前記横延伸処理工程の温度Ｔｔｓは、前記縦延伸工程の温度Ｔｍｓの−１０℃以上でかつ＋５℃以下の温度である、光学フィルムの製造方法。
【請求項２】
前記横延伸工程は、前記縦延伸フィルムをその長手方向に速度１〜５０ｍ／分で走行させながら行う、請求項１に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項３】
前記樹脂組成物は、前記脂環族飽和炭化水素樹脂を０．１〜３０重量％含有する請求項１または２に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項４】
前記脂環族飽和炭化水素樹脂の軟化点が１１０℃〜１４５℃である請求項１〜３のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項５】
前記ポリプロピレン系樹脂は、１０重量％以下のエチレンユニットを含有するプロピレンとエチレンの共重合体からなる、請求項１〜４のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項６】
前記ポリプロピレン系樹脂は、実質的にプロピレンの単独重合体からなる、請求項１〜４のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。
【図１】
【公開番号】特開２０１１−１５４２３８（Ｐ２０１１−１５４２３８Ａ）
【公開日】平成２３年８月１１日（２０１１．８．１１）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−１６３５３（Ｐ２０１０−１６３５３）
【出願日】平成２２年１月２８日（２０１０．１．２８）
【出願人】（０００００２０９３）住友化学株式会社 (8,981)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年８月１１日（２０１１．８．１１）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年１月２８日（２０１０．１．２８）
【出願人】（０００００２０９３）住友化学株式会社 (8,981)
【Ｆターム（参考）】
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