原子核分析方法及び原子核分析装置
【課題】放射化分析や質量分析の適用が困難な試料に対して、正確に原子核の分析を行う。
【解決手段】この原子核分析装置１０は、γ線源１１、放射線検出器１５、γ線モニタ用検出器１６、パーソナルコンピュータ（分析部）１７を具備する。この分析方法においては、被測定試料原子核４０にγ線１２が照射されることによって、被測定試料３１中の原子核４０に（γ、ｎ）反応を生じさせ、この際に発生する中性子４１のエネルギー（スペクトル）を放射線検出器１５によって測定することによって、原子核４０の核種を特定する。ここで、γ線１２のエネルギーを調整することによって特定の反応（（γ、ｎ）反応）のみを選択的に生じさせることができる。
【解決手段】この原子核分析装置１０は、γ線源１１、放射線検出器１５、γ線モニタ用検出器１６、パーソナルコンピュータ（分析部）１７を具備する。この分析方法においては、被測定試料原子核４０にγ線１２が照射されることによって、被測定試料３１中の原子核４０に（γ、ｎ）反応を生じさせ、この際に発生する中性子４１のエネルギー（スペクトル）を放射線検出器１５によって測定することによって、原子核４０の核種を特定する。ここで、γ線１２のエネルギーを調整することによって特定の反応（（γ、ｎ）反応）のみを選択的に生じさせることができる。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、物質を構成する原子の原子核を特定し、この原子核をもつ原子の組成分析等を行う原子核分析方法、及びこれに用いられる原子核分析装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
物質を構成する原子の種類を特定し、その組成を分析する分析方法には各種のものが知られている。例えば、原子を構成する電子のエネルギー準位間の遷移によって発生するＸ線（特性Ｘ線）の分析を行うことにより、原子の種類を特定する技術は広く用いられている。しかしながら、例えば、水素とトリチウム（三重水素）のような同位体を識別するためには、原子を構成する電子に関する情報ではなく、原子核に関する情報を得ることが必要になる。
【０００３】
こうした原子核の種類（核種）を分析する方法としては、放射化分析という手法が知られている。放射化分析の一例は、例えば特許文献１等に記載されている。この技術においては、原子核に中性子線等を照射することによってこの原子核を半減期の短い放射性の原子核に変換（放射化）する。この原子核が壊変する際に発生するγ線（壊変γ線）のエネルギースペクトル測定を行い、スペクトル中に現れるピークを識別することによって元の原子核種を特定することができる。γ線スペクトルの測定は、例えば半導体検出器を用いて行うことができる。この放射化分析は非常に高精度であり、微量の元素（原子核）に対しても有効であることが知られている。
【０００４】
また、特許文献２には、中性子線の照射ではなく、強いγ線を照射することによって（γ、ｎ）反応（原子核がγ線を吸収することによって１個の中性子を放出して新たな原子核となる反応：光分解反応）を被測定試料の原子核に発生させて放射性の核種を生成して同様に分析を行う技術が記載されている。ここでは、放射性の核種を生成するためのγ線として、特にレーザー逆コンプトンγ線を用いている。レーザー逆コンプトンγ線は準単色、すなわち、そのエネルギーがほぼ一定であるため、放射性の核種を生成する際に、そのエネルギーを調整することによって特定の核反応（（γ、ｎ）反応）を選択的に起こすことができるため、元の核種の特定を特に正確に行うことができる。更に、レーザー逆コンプトンγ線をパルス状に発振することができるため、放射性の核種が生成される際に発生する即発γ線の影響を低減することができる。従って、その後に発生する壊変γ線を選択的に測定することが可能となり、この点からもより正確な分析が可能である。
【０００５】
ただし、上記の分析方法においては、放射化によって新たに生成された核種がγ線を発することが必要であるため、γ線を発する核種を生成しない核種に対しては適用ができない。放射性の廃棄物における重要な分析対象であるトリチウム（三重水素）はこの一例である。
【０００６】
核融合の材料として知られるトリチウムは水素の同位体であるため、様々な物質に取り込まれ、かつそのβ崩壊の半減期が１２．３３年と長く、長期間にわたり放射能をもち、生体に対する影響が非常に大きい。従って、放射性廃棄物の管理上、トリチウムの分析は非常に重要である。
【０００７】
しかしながら、トリチウムにおける中性子捕獲反応は吸熱反応であるため、例えば特許文献１に記載の分析方法は適用できない。また、トリチウムの原子核には準安定な励起状態は存在しないため、トリチウム原子核を原子核共鳴蛍光散乱や中性子の非弾性散乱によって発するγ線を検出することによるその特定は困難である。
【０００８】
従って、上記の核反応を利用した分析手法はトリチウムに対しては有効ではない。また、トリチウムが自然崩壊する際に発するβ線を検出することによってその分析を行うことも可能であるが、β線の最大エネルギーは１８．５９ｋｅＶと低く検出はγ線等の検出と比べて困難である。そのため、上記の放射化分析と同様の精度でその分析を行うことは困難である。従って、放射線を利用した分析はトリチウムの場合には有効ではなく、質量分析等を行うことによってその分析が行われている。質量分析においては、分析対象から水素成分だけを分離し、その質量を測定することにより、水素と、水素の同位体であるジュウテリウム（重水素）やトリチウムの存在比率を算出する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００１−２３５５４７号公報
【特許文献２】特開２００４−２１９１８７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
ところで、質量分析等を行うためには、化学処理によって特定の元素を採取することが必要である。しかしながら、前記のとおり、トリチウムが含まれる物質は多種にわたり、こうした物質の中には、水素を採取することが困難なものもあった。
【００１１】
また、多量のサンプルを採取して分析を行うのではなく、例えばコンクリート等の壁の中の被測定物質に対して非破壊（非接触）で分析を行うことが好ましい場合もあった。この点においては、放射化分析は有効であるが、前記の通り、この分析方法はトリチウムに対しては適用ができなかった。
【００１２】
すなわち、放射化分析や質量分析の適用が困難な試料に対して、正確に原子核の分析を行うことのできる原子核分析方法は存在しなかった。
【００１３】
本発明は、かかる問題点に鑑みてなされたものであり、上記問題点を解決する発明を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明は、上記課題を解決すべく、以下に掲げる構成とした。
本発明の原子核分析方法は、被測定試料中の原子核の分析を行う原子核分析方法であって、前記被測定試料に単色又は準単色のγ線を照射することにより、前記被測定試料中の原子核において（γ、ｎ）反応を発生させ、発生した中性子のエネルギースペクトルを測定することによって、前記被測定試料中の原子核の分析を行うことを特徴とする。
本発明の原子核分析方法において、前記γ線をパルス状に発振し、前記中性子のエネルギースペクトルの測定を飛行時間分析法によって行うことを特徴とする。
本発明の原子核分析方法は、前記飛行時間分析法において、前記被測定試料を透過した前記γ線を測定した結果を利用することを特徴とする。
本発明の原子核分析方法において、前記γ線はレーザー逆コンプトンγ線であることを特徴とする。
本発明の原子核分析方法は、前記被測定試料に対して、遮蔽物を介して前記γ線を照射することを特徴とする。
本発明の原子核分析方法において、前記被測定試料中にはトリチウムが含まれることを特徴とする。
本発明の原子核分析方法は、前記γ線を、７．５〜８ＭｅＶの範囲のエネルギーをもつ単色又は準単色のγ線とすることを特徴とする。
本発明の原子核分析装置は、被測定試料中の原子核の分析を行う原子核分析装置であって、単色又は準単色のγ線を放射するγ線源と、前記γ線が照射された前記被測定試料から放射される中性子を検出する放射線検出器と、前記放射線検出器が検出した中性子のエネルギースペクトルにおけるピークを解析することによって前記被測定試料中の原子核の分析を行う分析部とを具備することを特徴とする。
本発明の原子核分析装置は、前記被測定試料を透過したγ線を検出するγ線モニタ用検出器を具備することを特徴とする。
本発明の原子核分析装置において、前記γ線源から前記γ線はパルス状に発振され、前記分析部において、前記中性子のエネルギースペクトル解析は飛行時間分析法によって行われることを特徴とする。
本発明の原子核分析装置において、前記γ線はレーザー逆コンプトンγ線であることを特徴とする。
本発明の原子核分析装置において、前記γ線のエネルギーは７．５〜８ＭｅＶの範囲であることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１５】
本発明は以上のように構成されているので、放射化分析や質量分析の適用が困難な試料に対しても、正確に原子核の分析を行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の実施の形態に係る原子核分析装置の構成を示す図である。
【図２】原子核における（γ、ｎ）反応の際のエネルギー準位の変化を示す図である。
【図３】本発明の実施の形態に係る原子核分析装置において測定される中性子エネルギースペクトル及びγ線源の出力の概要を示す図である。
【図４】トリチウム原子核における（γ、ｎ）反応の際のエネルギー準位の変化を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明の実施の形態に係る原子核分析装置につき説明する。図１は、本発明の実施の形態に係る原子核分析装置１０の構成を示す図である。この原子核分析装置１０は、γ線源１１、放射線検出器１５、γ線モニタ用検出器１６、パーソナルコンピュータ（分析部）１７を具備する。図１において、γ線源１１は、準単色かつパルス状のγ線１２を発する。このγ線１２は、コンクリート壁（遮蔽物）３０の中の被測定試料３１を構成する原子の原子核４０に照射される。これにより、原子核４０はγ線１２を吸収して中性子４１を放射する（γ、ｎ）反応が生ずる。同時に、γ線１２は原子核４０によってコンプトン散乱され、散乱γ線４２となる。中性子４１や散乱γ線４２は放射線検出器１５によって検出される。また、γ線１２のうち一部はそのままコンクリート壁３０や被測定試料を透過する。このγ線はγ線モニタ用検出器１６によって検出される。パーソナルコンピュータ（分析部）１７には、放射線検出器１５とγ線モニタ用検出器１６の出力が入力され、これによって被測定試料中の原子核の分析を行う。
【００１８】
γ線源１１としては、限定されたエネルギー領域、すなわち準単色のγ線１２を発するγ線源が用いられる。また、γ線１２を時間を限定して出力させることができるので、パルス状の出力をすることができる。
【００１９】
特にこのγ線１２として好ましいのは、特許文献２に記載の技術と同様に、レーザー逆コンプトンγ線である。レーザー逆コンプトンγ線は、例えば蓄積リング中の高エネルギー電子にレーザー光を照射し、このレーザー光が高エネルギー電子からエネルギーを得て放射されるγ線である。このγ線は、入射するレーザー光と同期して発振されるため、レーザー光と同様に、パルス状とすることができる。また、そのエネルギーは、レーザー光のエネルギー（波長）と電子のエネルギーとで決定される。レーザー光のエネルギーも、蓄積リング中の電子のエネルギーも一定であるため、このγ線のエネルギーは略一定、すなわち準単色となる。このエネルギー分布の半値幅は一般には数％以下である。また、例えば電子のエネルギーを調整することによってこのエネルギーを調整することができる。
【００２０】
被測定試料３１は任意であるが、この分析方法によって特にトリチウムの分析を精度よく行うことができるため、トリチウムを含むことが好ましい。従って、被測定試料３１中の原子核４０には、少なくともトリチウム原子核が含まれることが好ましい。また、この分析方法においては、コンクリート壁（遮蔽物）３０の中の被測定試料３１の分析を行うことができる。
【００２１】
放射線検出器１５としては、例えば有機シンチレータと光電子増倍管とを組み合わせた構成のものを用いることができる。有機シンチレータにおいては、中性子４１によって陽子が弾性散乱され、この陽子によって発光が生ずる。この発光が光電子増倍管によって検出されることによって、間接的に中性子４１を検出することができる。同様に、散乱γ線４２や他のバックグラウンド成分も放射線検出器１５によって検出される。ただし、この分析方法において特に検出すべき対象は中性子４１である。
【００２２】
ここで、中性子検出においては、飛行時間検出法（Ｔｉｍｅ ｏｆ Ｆｌｉｇｈｔ法）が用いられる。すなわち、中性子４１が検出された時間を認識することにより、中性子４１のエネルギーを認識できる構成とし、中性子エネルギースペクトルを測定することができる。
【００２３】
γ線モニタ用検出器１６も、例えば放射線検出器１５と同様の構成とすることができる。ただし、γ線モニタ用検出器１６は中性子を検出する必要はなく、γ線のみを検出する構成とすればよいため、例えばゲルマニウム等を用いた半導体検出器を用いることもできる。
【００２４】
パーソナルコンピュータ（分析部）１７は、放射線検出器１５とγ線モニタ用検出器１６の出力において見られるピークを解析することによって、被測定試料３１に含まれる原子核４０の分析を行う。この機能は、ロードするプログラム等によって実行され、このため、放射線検出器１５とγ線モニタ用検出器１６の出力は適宜デジタル変換されて用いられる。
【００２５】
以下に、この原子核分析装置１０において実行される原子核分析方法について説明する。
【００２６】
この分析方法においては、被測定試料原子核４０にγ線１２が照射されることによって、被測定試料３１中の原子核４０に（γ、ｎ）反応を生じさせ、この際に発生する中性子４１のエネルギー（スペクトル）を放射線検出器１５によって測定することによって、原子核４０の核種を特定する。ここで、γ線１２のエネルギーを調整することによって特定の反応（（γ、ｎ）反応）のみを選択的に生じさせることができる。また、γ線１２をパルス状にすることによって、γ線１２のオン、あるいはオフの時刻が特定されるため、これらの時刻を基準とした飛行時間検出法を用いて中性子４１のエネルギースペクトルを高精度で測定することができる。
【００２７】
図２は、一般的な原子核ｘ（元素Ｘ、原子量Ａ）に対して準単色のγ線を照射した際のエネルギー準位を示す。なお、図中の右側にはこのγ線のエネルギースペクトルが示してある。原子核Ｘは、γ線１２を吸収して１個の中性子４１を放出し、新たに原子核ｘ’（元素Ｘ、原子量Ａ−１）になる。ここで、原子核ｘと原子核ｘ’における陽子数Ｚは同じである、すなわち、ｘとｘ’は同位体の原子核である。原子核ｘの基底状態（ａ）と原子核ｘ’の基底状態（ｃ）とのエネルギー差を中性子離別エネルギーＳｎとする。
【００２８】
図２右に示される狭い範囲のエネルギーをもつγ線１２が基底状態（ａ）の原子核ｘ（原子量Ａ）に入射すると、この原子核はこのγ線を吸収し、励起状態（ｂ）となる。
【００２９】
この際、γ線のエネルギーがこの原子核ｘの中性子離別エネルギーＳｎよりも大きければ、この原子核は、中性子を１個放出することによって新たに原子核ｘ’となる。そこで、中性子が放出されることにより、この原子核ｘ’は、その基底状態（ｃ）に遷移する。あるいは、基底状態ではなく、第一励起状態（ｄ）、又は第二励起状態（ｅ）に遷移する。この際、放出される中性子のエネルギーと残留原子核ｘ’のエネルギーの和は、励起状態（ｂ）と基底状態（ｃ）との差、あるいは励起状態（ｂ）と第一励起状態（ｄ）、励起状態（ｂ）と第二励起状態（ｅ）との差となる。ただし、この中でこのエネルギーの和が最も大きな場合（Ｅ）は、基底状態（ｃ）に遷移した場合である。
【００３０】
このエネルギーＥは、放出された中性子と残留原子核ｘ’に振り分けられるが、これは重心系ではこれらの２体間の反応におけるエネルギーの振り分けの問題として考えることができる。すなわち、運動量保存則とエネルギー保存則により、中性子の質量をｍ１、残留原子核ｘ’の質量をｍ２とした場合、中性子のエネルギーＥ１は、Ｅ１＝ｍ２／（ｍ１＋ｍ２）×Ｅとなる。ここで、中性子の質量ｍ１と残留原子核ｘ’の質量ｍ２が既知であり、残留原子核ｘ’が取りうる状態が基底状態（ｃ）である場合、中性子４１のエネルギーはこの式から決まる。また、γ線１２が準単色である場合には、中性子４１も準単色、すなわち、そのエネルギーが略一定となる。
【００３１】
従って、この分析方法において放射線検出器１５で検出されるスペクトルは、模式的には図３中の上側の図に示されるとおりとなる。ここで、図３上側の図における横軸は飛行時間に対応し、この飛行時間は図３の下側に示されるように、例えばγ線源１１のパルス状の出力のオフ時に同期したタイミングから計測される。
【００３２】
まず、最も早い（最もエネルギーの高い）ピークＩは、散乱γ線４２による。これは、γ線１２が被測定試料３１やコンクリート壁３０中でコンプトン散乱されることによってエネルギーを失った後に放射線検出器１５で検出されたことによる出力である。γ線の速度は光速であり、中性子よりも速く放射線検出器１５に到着するため、最初のピークとなる。また、γ線１２は被測定試料３１等において散乱されるが、その速度（光速）は影響を受けないため、この測定においては鋭いピークとなって認識される。なお、これに対応するピークはγ線モニタ用検出器１６によっても得られるため、放射線検出器１５の出力とγ線モニタ用検出器１６の出力とを比較することによって、このピークを認識することは容易である。
【００３３】
その後のピークＩＩ〜ＩＶは、複数の原子核から放出された中性子４１のエネルギーに対応する。すなわち、ＩＩのピークは最もエネルギーの高い中性子に対応し、以降のピークはこれよりもエネルギーの低い中性子４１に対応する。それぞれのピークの半値幅は、主にγ線１２のエネルギー分布の半値幅を反映する。ただし、この中性子４１が放出された後で、被測定試料３１中やコンクリート壁（遮蔽物）３０中での非弾性散乱により、この中性子４１のエネルギーは減衰（減速）する。従って、これらの各ピークは低エネルギー側（飛行時間の長い側）に裾を引いた形状となり、図３のスペクトルではこれらが重ね合わさった形態となる。
【００３４】
各原子核について、図２に示されるエネルギー準位は予め知られている。従って、図３の結果より、このエネルギーの中性子４１を放出する原子核Ｘを特定することができる。すなわち、ピークＩＩ〜ＩＶが確認され、これらのピークに対応するエネルギーが算出できれば、これを放出した原子核の特定が可能である。このエネルギーの算出は、飛行時間検出法によって、パルス状のγ線１２の出力時間を基準として算出された中性子の飛行時間から算出することができる。この際、中性子のエネルギーは被測定試料３１やコンクリート壁３０において減衰するが、中性子エネルギーのこれらによる減衰は例えばβ線等と比べて非常に小さく、その減衰比率の算出も、被測定試料３１やコンクリート壁３０の主成分や厚さがわかっていれば容易に算出できる。従って、各ピークに対応するエネルギーの算出は容易である。
【００３５】
また、ピークの同定を行うことにより、原子核についての定性分析を行うことができる。更に、異なる原子核に対応する複数のピーク強度を比較することにより、組成比を算出することができ、定量分析を行うことができる。
【００３６】
この際、最もエネルギーの高い中性子に対応するピークＩＩを認識する際のバックグラウンドとして考えられるのは、前記の通り、図３に示されるように、散乱γ線４２によるピークＩと、この中性子以外の中性子に対応するピークＩＩＩ、ＩＶ及びこれらの減衰成分である。ここで、ピークＩＩＩ、ＩＶ及びこれらの減衰成分は、ピークＩＩよりも低エネルギー側（飛行時間の長い側）においてのみ現れる。従って、ピークＩＩの検出においてこれらが与える影響は小さい。また、散乱γ線４２によるピークＩの認識は前記の通り容易であり、かつ、その半値幅も狭い。従って、ピークＩがピークＩＩの検出に与える影響も小さい。従って、図３におけるピークＩＩを生ずる中性子を放出する原子核の分析は、ピークＩＩＩ、ＩＶを生ずる中性子を放出する原子核の分析と比べて、特に精度よく行うことができる。
【００３７】
実際の各種原子核について、中性子離別エネルギーＳｎ、（γ、ｎ）反応によって発生した中性子４１のエネルギーＥｎ（γ線１２のエネルギーが７．５ＭｅＶと８ＭｅＶの場合。エネルギーの単位はｋｅＶ）、残留原子核の第一励起状態の励起エネルギーＥｘを測定した結果について表１に示す。ここで、トリチウムについては準安定な励起状態が存在しないため、 (γ、２ｎ)反応が発生する閾値エネルギーＥｘを示す。
【００３８】
【表１】
【００３９】
この結果より、質量数が大きいほど中性子離別エネルギーは小さくなる傾向がある。質量数が６０以下の領域では、中性子離別エネルギーが１０ＭｅＶ以上であるものが多く、質量数が６０より大きい場合、中性子離別エネルギーは８ＭｅＶ以上の場合が多い。ここで、この中性子離別エネルギーよりも低いエネルギーのγ線１２を照射しても、（γ、ｎ）反応は生じないため、図３におけるピークを構成することはなく、この原子核の分析は上記の方法では行うことができない。一方、この原子核が他の原子核の分析におけるバックグラウンドを形成することもない。
【００４０】
また、中性子４１のエネルギーが残留原子核の第一励起状態の励起エネルギーＥｘよりも大きい場合、中性子のエネルギーは、基底状態と第一励起状態のそれぞれに対応して２種類となる。この場合、検出される中性子のエネルギーが一定、すなわち準単色とはならない。更に、中性子４１のエネルギーが残留原子核の中性子離別エネルギーより大きい場合には、残留原子核が更にもう１個の中性子を放出する。これらの場合、検出される中性子のエネルギーは準単色とはならないので、上記の分析方法の適用が困難である。すなわち、表１において、ＥｎがＥｘを越えない条件で上記の分析方法を実行することが好ましい。
【００４１】
この点において、トリチウム（３Ｈ）の中性子離別エネルギーは６２５７ｋｅＶと極めて低い。これを反映して、中性子のエネルギーＥｎは高くなっている。また、トリチウムには準安定な励起状態が存在せず、（γ、２ｎ）反応の閾値エネルギーＥｘも２２２４ｋｅＶであり、Ｅｎと比べて充分高い。このため、（γ、ｎ）反応のみを選択的に発生させることが容易である。すなわち、準単色の中性子を放出させることが特に容易である。従って、上記の分析方法は、トリチウムの分析に特に適している。図２に示されたエネルギー準位を特にトリチウムについて具体的に示したのが図４である。
【００４２】
例えば、γ線１２のエネルギーを７．５ＭｅＶとした場合、中性子離別エネルギーがこれよりも低いトリチウム（３Ｈ）、１０Ｂｅ、７９Ｓｅ、９１Ｚｒ、９３Ｚｒ、２０８ＰｂのＥｎは、それぞれ、８２９ｋｅＶ、６１９ｋｅＶ、５３０ｋｅＶ、３０２ｋｅＶ、７３８ｋｅＶ、１３１ｋｅＶとなる。しかしながら、トリチウムが発する中性子のエネルギーがこれらの中では最も大きく、図３中における（ＩＩ）のピークとして認識することが可能である。例えば、７．５ＭｅＶの準単色γ線を照射した際に、８２９ｋｅＶのエネルギーをもつ中性子が確認された場合、被測定試料３１にはトリチウムが有意に検出されたことになる。この際、これに対応するピークは、散乱γ線４２によるピークから容易に識別でき、かつこれ以外で複数見られるピークのうち最も飛行時間の短いピークとなる。従って、このピークの認識は容易であり、このピークが認識された場合には、被測定試料３１にはトリチウムが有意に含まれることになる。
【００４３】
また、例えばγ線１２としてレーザー逆コンプトンγ線を用い、そのエネルギー分布の半値幅を１％とした場合、この半値幅の絶対値は７５ｋｅＶとなる。上記の中性子の各エネルギーは、いずれも７５ｋｅＶ以上離れているため、これらのピークの分離は容易である。すなわち、トリチウムの分析のみならず、上記の核種の分析も同時に行うことができる。
【００４４】
γ線１２のエネルギーを８ＭｅＶとした場合でも、上記に９６Ｚｒ、１９３Ｉｒが加わり、トリチウム、１０Ｂｅ、７９Ｓｅ、９１Ｚｒ、９３Ｚｒ、９６Ｚｒ、１９３Ｉｒ、２０８ＰｂのＥｎは、それぞれ、１１６２ｋｅＶ、１０６９ｋｅＶ、１０２４ｋｅＶ、７９６ｋｅＶ、１２５２ｋｅＶ、１４４ｋｅＶ、２２７ｋｅＶ、６２９ｋｅＶとなる。従って、９３Ｚｒ以外の原子核が放出する中性子のエネルギーはいずれもトリチウムが放出する中性子のエネルギーよりも低く、前記と同様に、これらがトリチウムの検出に与える影響は小さい。９３Ｚｒからはトリチウムよりも高い１２５２ｋｅＶの中性子が放出されるが、このエネルギーはその残留原子核の第一励起状態の励起エネルギーＥｘ（９３４ｋｅＶ）よりも大きい。従って、実際には９３Ｚｒからは準単色の中性子は放出されない、あるいは１２５２ｋｅＶのエネルギーをもつ中性子の数は極めて少なくなる。従って、９３Ｚｒがトリチウムの検出に与える影響も小さい。
【００４５】
上記の原子核分析装置、原子核分析方法によって、特にトリチウムの検出を精密に行うことができる。ここで、特に、γ線１２としてレーザー逆コンプトンγ線を用いた場合、これをパルス状に発振することができるため、上記の飛行時間測定が特に容易である。また、γ線１２のエネルギーを容易に変えることができるため、γ線１２のエネルギーを、トリチウムの検出が特に容易となる値とすることができる。
【００４６】
更に、γ線１２や中性子４１がコンクリート壁（遮蔽物）３０に吸収される割合は、例えばβ線等と比べて低いため、被測定試料３１に対する上記の分析を、コンクリート壁３０を介して行うことができる。すなわち、被測定試料３１に対して非接触、非破壊でこの分析を行うことができる。従って、質量分析を行うことが不可能な様々な被測定試料に対してもこの分析を行うことができる。
【００４７】
７〜８ＭｅＶのエネルギーのγ線に対するトリチウム原子核の光分解反応の反応断面積は０．２〜０．５ｂａｒｎ（１ｂａｒｎは１０−２４ｃｍ２）である。従って、反応断面積を０．３ｂａｒｎ、７．５ＭｅＶのγ線強度を３×１０９ｐｈｏｔｏｎｓ／ｓ／ｋｅＶ、そのエネルギー半値幅を１％、照射面積を１ｃｍ２、放射線検出器１５における中性子４１の絶対検出効率を１０％、測定時間を１０００秒とし、ピークカウント数を１００とした場合、トリチウムの測定下限は０．０７μｇ程度となる。
【００４８】
なお、上記の例では、γ線としてレーザー逆コンプトンγ線を用いた場合につき記載したが、パルス状かつ準単色のγ線であれば、これに限定されない。また、中性子のエネルギースペクトルを飛行時間測定法によって測定するためにこのγ線をパルス状にする設定としたが、中性子のエネルギースペクトルをこれ以外の方法で測定することができれば、必ずしもγ線をパルス状とする必要はない。また、図３に示した中性子のエネルギースペクトルにおけるピークが認識できる限りにおいて、γ線のエネルギー半値幅の値は適宜設定できる。
【００４９】
上記の例ではトリチウムに対してこの分析方法を適用した場合につき説明したが、その原理より、トリチウム以外の原子核に対しても、図３に示されたピークが識別できればこれを適用できることは明らかである。すなわち、この分析方法は、トリチウムに対してのみ適用されるものではなく、放射化分析や質量分析の適用が困難な試料に対しても、正確に原子核の分析を行うことができる。この際、分析対象となる原子核に応じてγ線のエネルギーを設定すればよい。γ線源もこれに応じて適宜設定することができ、このエネルギーのγ線を発する特性γ線を発する単色のγ線源が存在すれば、これを用いることも可能である。
【符号の説明】
【００５０】
１０ 原子核分析装置
１１ γ線源
１２ γ線
１５ 放射線検出器
１６ γ線モニタ用検出器
１７ パーソナルコンピュータ（分析部）
３０ コンクリート壁（遮蔽物）
３１ 被測定試料
４０ 原子核
４１ 中性子
４２ 散乱γ線
【技術分野】
【０００１】
本発明は、物質を構成する原子の原子核を特定し、この原子核をもつ原子の組成分析等を行う原子核分析方法、及びこれに用いられる原子核分析装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
物質を構成する原子の種類を特定し、その組成を分析する分析方法には各種のものが知られている。例えば、原子を構成する電子のエネルギー準位間の遷移によって発生するＸ線（特性Ｘ線）の分析を行うことにより、原子の種類を特定する技術は広く用いられている。しかしながら、例えば、水素とトリチウム（三重水素）のような同位体を識別するためには、原子を構成する電子に関する情報ではなく、原子核に関する情報を得ることが必要になる。
【０００３】
こうした原子核の種類（核種）を分析する方法としては、放射化分析という手法が知られている。放射化分析の一例は、例えば特許文献１等に記載されている。この技術においては、原子核に中性子線等を照射することによってこの原子核を半減期の短い放射性の原子核に変換（放射化）する。この原子核が壊変する際に発生するγ線（壊変γ線）のエネルギースペクトル測定を行い、スペクトル中に現れるピークを識別することによって元の原子核種を特定することができる。γ線スペクトルの測定は、例えば半導体検出器を用いて行うことができる。この放射化分析は非常に高精度であり、微量の元素（原子核）に対しても有効であることが知られている。
【０００４】
また、特許文献２には、中性子線の照射ではなく、強いγ線を照射することによって（γ、ｎ）反応（原子核がγ線を吸収することによって１個の中性子を放出して新たな原子核となる反応：光分解反応）を被測定試料の原子核に発生させて放射性の核種を生成して同様に分析を行う技術が記載されている。ここでは、放射性の核種を生成するためのγ線として、特にレーザー逆コンプトンγ線を用いている。レーザー逆コンプトンγ線は準単色、すなわち、そのエネルギーがほぼ一定であるため、放射性の核種を生成する際に、そのエネルギーを調整することによって特定の核反応（（γ、ｎ）反応）を選択的に起こすことができるため、元の核種の特定を特に正確に行うことができる。更に、レーザー逆コンプトンγ線をパルス状に発振することができるため、放射性の核種が生成される際に発生する即発γ線の影響を低減することができる。従って、その後に発生する壊変γ線を選択的に測定することが可能となり、この点からもより正確な分析が可能である。
【０００５】
ただし、上記の分析方法においては、放射化によって新たに生成された核種がγ線を発することが必要であるため、γ線を発する核種を生成しない核種に対しては適用ができない。放射性の廃棄物における重要な分析対象であるトリチウム（三重水素）はこの一例である。
【０００６】
核融合の材料として知られるトリチウムは水素の同位体であるため、様々な物質に取り込まれ、かつそのβ崩壊の半減期が１２．３３年と長く、長期間にわたり放射能をもち、生体に対する影響が非常に大きい。従って、放射性廃棄物の管理上、トリチウムの分析は非常に重要である。
【０００７】
しかしながら、トリチウムにおける中性子捕獲反応は吸熱反応であるため、例えば特許文献１に記載の分析方法は適用できない。また、トリチウムの原子核には準安定な励起状態は存在しないため、トリチウム原子核を原子核共鳴蛍光散乱や中性子の非弾性散乱によって発するγ線を検出することによるその特定は困難である。
【０００８】
従って、上記の核反応を利用した分析手法はトリチウムに対しては有効ではない。また、トリチウムが自然崩壊する際に発するβ線を検出することによってその分析を行うことも可能であるが、β線の最大エネルギーは１８．５９ｋｅＶと低く検出はγ線等の検出と比べて困難である。そのため、上記の放射化分析と同様の精度でその分析を行うことは困難である。従って、放射線を利用した分析はトリチウムの場合には有効ではなく、質量分析等を行うことによってその分析が行われている。質量分析においては、分析対象から水素成分だけを分離し、その質量を測定することにより、水素と、水素の同位体であるジュウテリウム（重水素）やトリチウムの存在比率を算出する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００１−２３５５４７号公報
【特許文献２】特開２００４−２１９１８７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
ところで、質量分析等を行うためには、化学処理によって特定の元素を採取することが必要である。しかしながら、前記のとおり、トリチウムが含まれる物質は多種にわたり、こうした物質の中には、水素を採取することが困難なものもあった。
【００１１】
また、多量のサンプルを採取して分析を行うのではなく、例えばコンクリート等の壁の中の被測定物質に対して非破壊（非接触）で分析を行うことが好ましい場合もあった。この点においては、放射化分析は有効であるが、前記の通り、この分析方法はトリチウムに対しては適用ができなかった。
【００１２】
すなわち、放射化分析や質量分析の適用が困難な試料に対して、正確に原子核の分析を行うことのできる原子核分析方法は存在しなかった。
【００１３】
本発明は、かかる問題点に鑑みてなされたものであり、上記問題点を解決する発明を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明は、上記課題を解決すべく、以下に掲げる構成とした。
本発明の原子核分析方法は、被測定試料中の原子核の分析を行う原子核分析方法であって、前記被測定試料に単色又は準単色のγ線を照射することにより、前記被測定試料中の原子核において（γ、ｎ）反応を発生させ、発生した中性子のエネルギースペクトルを測定することによって、前記被測定試料中の原子核の分析を行うことを特徴とする。
本発明の原子核分析方法において、前記γ線をパルス状に発振し、前記中性子のエネルギースペクトルの測定を飛行時間分析法によって行うことを特徴とする。
本発明の原子核分析方法は、前記飛行時間分析法において、前記被測定試料を透過した前記γ線を測定した結果を利用することを特徴とする。
本発明の原子核分析方法において、前記γ線はレーザー逆コンプトンγ線であることを特徴とする。
本発明の原子核分析方法は、前記被測定試料に対して、遮蔽物を介して前記γ線を照射することを特徴とする。
本発明の原子核分析方法において、前記被測定試料中にはトリチウムが含まれることを特徴とする。
本発明の原子核分析方法は、前記γ線を、７．５〜８ＭｅＶの範囲のエネルギーをもつ単色又は準単色のγ線とすることを特徴とする。
本発明の原子核分析装置は、被測定試料中の原子核の分析を行う原子核分析装置であって、単色又は準単色のγ線を放射するγ線源と、前記γ線が照射された前記被測定試料から放射される中性子を検出する放射線検出器と、前記放射線検出器が検出した中性子のエネルギースペクトルにおけるピークを解析することによって前記被測定試料中の原子核の分析を行う分析部とを具備することを特徴とする。
本発明の原子核分析装置は、前記被測定試料を透過したγ線を検出するγ線モニタ用検出器を具備することを特徴とする。
本発明の原子核分析装置において、前記γ線源から前記γ線はパルス状に発振され、前記分析部において、前記中性子のエネルギースペクトル解析は飛行時間分析法によって行われることを特徴とする。
本発明の原子核分析装置において、前記γ線はレーザー逆コンプトンγ線であることを特徴とする。
本発明の原子核分析装置において、前記γ線のエネルギーは７．５〜８ＭｅＶの範囲であることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１５】
本発明は以上のように構成されているので、放射化分析や質量分析の適用が困難な試料に対しても、正確に原子核の分析を行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の実施の形態に係る原子核分析装置の構成を示す図である。
【図２】原子核における（γ、ｎ）反応の際のエネルギー準位の変化を示す図である。
【図３】本発明の実施の形態に係る原子核分析装置において測定される中性子エネルギースペクトル及びγ線源の出力の概要を示す図である。
【図４】トリチウム原子核における（γ、ｎ）反応の際のエネルギー準位の変化を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明の実施の形態に係る原子核分析装置につき説明する。図１は、本発明の実施の形態に係る原子核分析装置１０の構成を示す図である。この原子核分析装置１０は、γ線源１１、放射線検出器１５、γ線モニタ用検出器１６、パーソナルコンピュータ（分析部）１７を具備する。図１において、γ線源１１は、準単色かつパルス状のγ線１２を発する。このγ線１２は、コンクリート壁（遮蔽物）３０の中の被測定試料３１を構成する原子の原子核４０に照射される。これにより、原子核４０はγ線１２を吸収して中性子４１を放射する（γ、ｎ）反応が生ずる。同時に、γ線１２は原子核４０によってコンプトン散乱され、散乱γ線４２となる。中性子４１や散乱γ線４２は放射線検出器１５によって検出される。また、γ線１２のうち一部はそのままコンクリート壁３０や被測定試料を透過する。このγ線はγ線モニタ用検出器１６によって検出される。パーソナルコンピュータ（分析部）１７には、放射線検出器１５とγ線モニタ用検出器１６の出力が入力され、これによって被測定試料中の原子核の分析を行う。
【００１８】
γ線源１１としては、限定されたエネルギー領域、すなわち準単色のγ線１２を発するγ線源が用いられる。また、γ線１２を時間を限定して出力させることができるので、パルス状の出力をすることができる。
【００１９】
特にこのγ線１２として好ましいのは、特許文献２に記載の技術と同様に、レーザー逆コンプトンγ線である。レーザー逆コンプトンγ線は、例えば蓄積リング中の高エネルギー電子にレーザー光を照射し、このレーザー光が高エネルギー電子からエネルギーを得て放射されるγ線である。このγ線は、入射するレーザー光と同期して発振されるため、レーザー光と同様に、パルス状とすることができる。また、そのエネルギーは、レーザー光のエネルギー（波長）と電子のエネルギーとで決定される。レーザー光のエネルギーも、蓄積リング中の電子のエネルギーも一定であるため、このγ線のエネルギーは略一定、すなわち準単色となる。このエネルギー分布の半値幅は一般には数％以下である。また、例えば電子のエネルギーを調整することによってこのエネルギーを調整することができる。
【００２０】
被測定試料３１は任意であるが、この分析方法によって特にトリチウムの分析を精度よく行うことができるため、トリチウムを含むことが好ましい。従って、被測定試料３１中の原子核４０には、少なくともトリチウム原子核が含まれることが好ましい。また、この分析方法においては、コンクリート壁（遮蔽物）３０の中の被測定試料３１の分析を行うことができる。
【００２１】
放射線検出器１５としては、例えば有機シンチレータと光電子増倍管とを組み合わせた構成のものを用いることができる。有機シンチレータにおいては、中性子４１によって陽子が弾性散乱され、この陽子によって発光が生ずる。この発光が光電子増倍管によって検出されることによって、間接的に中性子４１を検出することができる。同様に、散乱γ線４２や他のバックグラウンド成分も放射線検出器１５によって検出される。ただし、この分析方法において特に検出すべき対象は中性子４１である。
【００２２】
ここで、中性子検出においては、飛行時間検出法（Ｔｉｍｅ ｏｆ Ｆｌｉｇｈｔ法）が用いられる。すなわち、中性子４１が検出された時間を認識することにより、中性子４１のエネルギーを認識できる構成とし、中性子エネルギースペクトルを測定することができる。
【００２３】
γ線モニタ用検出器１６も、例えば放射線検出器１５と同様の構成とすることができる。ただし、γ線モニタ用検出器１６は中性子を検出する必要はなく、γ線のみを検出する構成とすればよいため、例えばゲルマニウム等を用いた半導体検出器を用いることもできる。
【００２４】
パーソナルコンピュータ（分析部）１７は、放射線検出器１５とγ線モニタ用検出器１６の出力において見られるピークを解析することによって、被測定試料３１に含まれる原子核４０の分析を行う。この機能は、ロードするプログラム等によって実行され、このため、放射線検出器１５とγ線モニタ用検出器１６の出力は適宜デジタル変換されて用いられる。
【００２５】
以下に、この原子核分析装置１０において実行される原子核分析方法について説明する。
【００２６】
この分析方法においては、被測定試料原子核４０にγ線１２が照射されることによって、被測定試料３１中の原子核４０に（γ、ｎ）反応を生じさせ、この際に発生する中性子４１のエネルギー（スペクトル）を放射線検出器１５によって測定することによって、原子核４０の核種を特定する。ここで、γ線１２のエネルギーを調整することによって特定の反応（（γ、ｎ）反応）のみを選択的に生じさせることができる。また、γ線１２をパルス状にすることによって、γ線１２のオン、あるいはオフの時刻が特定されるため、これらの時刻を基準とした飛行時間検出法を用いて中性子４１のエネルギースペクトルを高精度で測定することができる。
【００２７】
図２は、一般的な原子核ｘ（元素Ｘ、原子量Ａ）に対して準単色のγ線を照射した際のエネルギー準位を示す。なお、図中の右側にはこのγ線のエネルギースペクトルが示してある。原子核Ｘは、γ線１２を吸収して１個の中性子４１を放出し、新たに原子核ｘ’（元素Ｘ、原子量Ａ−１）になる。ここで、原子核ｘと原子核ｘ’における陽子数Ｚは同じである、すなわち、ｘとｘ’は同位体の原子核である。原子核ｘの基底状態（ａ）と原子核ｘ’の基底状態（ｃ）とのエネルギー差を中性子離別エネルギーＳｎとする。
【００２８】
図２右に示される狭い範囲のエネルギーをもつγ線１２が基底状態（ａ）の原子核ｘ（原子量Ａ）に入射すると、この原子核はこのγ線を吸収し、励起状態（ｂ）となる。
【００２９】
この際、γ線のエネルギーがこの原子核ｘの中性子離別エネルギーＳｎよりも大きければ、この原子核は、中性子を１個放出することによって新たに原子核ｘ’となる。そこで、中性子が放出されることにより、この原子核ｘ’は、その基底状態（ｃ）に遷移する。あるいは、基底状態ではなく、第一励起状態（ｄ）、又は第二励起状態（ｅ）に遷移する。この際、放出される中性子のエネルギーと残留原子核ｘ’のエネルギーの和は、励起状態（ｂ）と基底状態（ｃ）との差、あるいは励起状態（ｂ）と第一励起状態（ｄ）、励起状態（ｂ）と第二励起状態（ｅ）との差となる。ただし、この中でこのエネルギーの和が最も大きな場合（Ｅ）は、基底状態（ｃ）に遷移した場合である。
【００３０】
このエネルギーＥは、放出された中性子と残留原子核ｘ’に振り分けられるが、これは重心系ではこれらの２体間の反応におけるエネルギーの振り分けの問題として考えることができる。すなわち、運動量保存則とエネルギー保存則により、中性子の質量をｍ１、残留原子核ｘ’の質量をｍ２とした場合、中性子のエネルギーＥ１は、Ｅ１＝ｍ２／（ｍ１＋ｍ２）×Ｅとなる。ここで、中性子の質量ｍ１と残留原子核ｘ’の質量ｍ２が既知であり、残留原子核ｘ’が取りうる状態が基底状態（ｃ）である場合、中性子４１のエネルギーはこの式から決まる。また、γ線１２が準単色である場合には、中性子４１も準単色、すなわち、そのエネルギーが略一定となる。
【００３１】
従って、この分析方法において放射線検出器１５で検出されるスペクトルは、模式的には図３中の上側の図に示されるとおりとなる。ここで、図３上側の図における横軸は飛行時間に対応し、この飛行時間は図３の下側に示されるように、例えばγ線源１１のパルス状の出力のオフ時に同期したタイミングから計測される。
【００３２】
まず、最も早い（最もエネルギーの高い）ピークＩは、散乱γ線４２による。これは、γ線１２が被測定試料３１やコンクリート壁３０中でコンプトン散乱されることによってエネルギーを失った後に放射線検出器１５で検出されたことによる出力である。γ線の速度は光速であり、中性子よりも速く放射線検出器１５に到着するため、最初のピークとなる。また、γ線１２は被測定試料３１等において散乱されるが、その速度（光速）は影響を受けないため、この測定においては鋭いピークとなって認識される。なお、これに対応するピークはγ線モニタ用検出器１６によっても得られるため、放射線検出器１５の出力とγ線モニタ用検出器１６の出力とを比較することによって、このピークを認識することは容易である。
【００３３】
その後のピークＩＩ〜ＩＶは、複数の原子核から放出された中性子４１のエネルギーに対応する。すなわち、ＩＩのピークは最もエネルギーの高い中性子に対応し、以降のピークはこれよりもエネルギーの低い中性子４１に対応する。それぞれのピークの半値幅は、主にγ線１２のエネルギー分布の半値幅を反映する。ただし、この中性子４１が放出された後で、被測定試料３１中やコンクリート壁（遮蔽物）３０中での非弾性散乱により、この中性子４１のエネルギーは減衰（減速）する。従って、これらの各ピークは低エネルギー側（飛行時間の長い側）に裾を引いた形状となり、図３のスペクトルではこれらが重ね合わさった形態となる。
【００３４】
各原子核について、図２に示されるエネルギー準位は予め知られている。従って、図３の結果より、このエネルギーの中性子４１を放出する原子核Ｘを特定することができる。すなわち、ピークＩＩ〜ＩＶが確認され、これらのピークに対応するエネルギーが算出できれば、これを放出した原子核の特定が可能である。このエネルギーの算出は、飛行時間検出法によって、パルス状のγ線１２の出力時間を基準として算出された中性子の飛行時間から算出することができる。この際、中性子のエネルギーは被測定試料３１やコンクリート壁３０において減衰するが、中性子エネルギーのこれらによる減衰は例えばβ線等と比べて非常に小さく、その減衰比率の算出も、被測定試料３１やコンクリート壁３０の主成分や厚さがわかっていれば容易に算出できる。従って、各ピークに対応するエネルギーの算出は容易である。
【００３５】
また、ピークの同定を行うことにより、原子核についての定性分析を行うことができる。更に、異なる原子核に対応する複数のピーク強度を比較することにより、組成比を算出することができ、定量分析を行うことができる。
【００３６】
この際、最もエネルギーの高い中性子に対応するピークＩＩを認識する際のバックグラウンドとして考えられるのは、前記の通り、図３に示されるように、散乱γ線４２によるピークＩと、この中性子以外の中性子に対応するピークＩＩＩ、ＩＶ及びこれらの減衰成分である。ここで、ピークＩＩＩ、ＩＶ及びこれらの減衰成分は、ピークＩＩよりも低エネルギー側（飛行時間の長い側）においてのみ現れる。従って、ピークＩＩの検出においてこれらが与える影響は小さい。また、散乱γ線４２によるピークＩの認識は前記の通り容易であり、かつ、その半値幅も狭い。従って、ピークＩがピークＩＩの検出に与える影響も小さい。従って、図３におけるピークＩＩを生ずる中性子を放出する原子核の分析は、ピークＩＩＩ、ＩＶを生ずる中性子を放出する原子核の分析と比べて、特に精度よく行うことができる。
【００３７】
実際の各種原子核について、中性子離別エネルギーＳｎ、（γ、ｎ）反応によって発生した中性子４１のエネルギーＥｎ（γ線１２のエネルギーが７．５ＭｅＶと８ＭｅＶの場合。エネルギーの単位はｋｅＶ）、残留原子核の第一励起状態の励起エネルギーＥｘを測定した結果について表１に示す。ここで、トリチウムについては準安定な励起状態が存在しないため、 (γ、２ｎ)反応が発生する閾値エネルギーＥｘを示す。
【００３８】
【表１】
【００３９】
この結果より、質量数が大きいほど中性子離別エネルギーは小さくなる傾向がある。質量数が６０以下の領域では、中性子離別エネルギーが１０ＭｅＶ以上であるものが多く、質量数が６０より大きい場合、中性子離別エネルギーは８ＭｅＶ以上の場合が多い。ここで、この中性子離別エネルギーよりも低いエネルギーのγ線１２を照射しても、（γ、ｎ）反応は生じないため、図３におけるピークを構成することはなく、この原子核の分析は上記の方法では行うことができない。一方、この原子核が他の原子核の分析におけるバックグラウンドを形成することもない。
【００４０】
また、中性子４１のエネルギーが残留原子核の第一励起状態の励起エネルギーＥｘよりも大きい場合、中性子のエネルギーは、基底状態と第一励起状態のそれぞれに対応して２種類となる。この場合、検出される中性子のエネルギーが一定、すなわち準単色とはならない。更に、中性子４１のエネルギーが残留原子核の中性子離別エネルギーより大きい場合には、残留原子核が更にもう１個の中性子を放出する。これらの場合、検出される中性子のエネルギーは準単色とはならないので、上記の分析方法の適用が困難である。すなわち、表１において、ＥｎがＥｘを越えない条件で上記の分析方法を実行することが好ましい。
【００４１】
この点において、トリチウム（３Ｈ）の中性子離別エネルギーは６２５７ｋｅＶと極めて低い。これを反映して、中性子のエネルギーＥｎは高くなっている。また、トリチウムには準安定な励起状態が存在せず、（γ、２ｎ）反応の閾値エネルギーＥｘも２２２４ｋｅＶであり、Ｅｎと比べて充分高い。このため、（γ、ｎ）反応のみを選択的に発生させることが容易である。すなわち、準単色の中性子を放出させることが特に容易である。従って、上記の分析方法は、トリチウムの分析に特に適している。図２に示されたエネルギー準位を特にトリチウムについて具体的に示したのが図４である。
【００４２】
例えば、γ線１２のエネルギーを７．５ＭｅＶとした場合、中性子離別エネルギーがこれよりも低いトリチウム（３Ｈ）、１０Ｂｅ、７９Ｓｅ、９１Ｚｒ、９３Ｚｒ、２０８ＰｂのＥｎは、それぞれ、８２９ｋｅＶ、６１９ｋｅＶ、５３０ｋｅＶ、３０２ｋｅＶ、７３８ｋｅＶ、１３１ｋｅＶとなる。しかしながら、トリチウムが発する中性子のエネルギーがこれらの中では最も大きく、図３中における（ＩＩ）のピークとして認識することが可能である。例えば、７．５ＭｅＶの準単色γ線を照射した際に、８２９ｋｅＶのエネルギーをもつ中性子が確認された場合、被測定試料３１にはトリチウムが有意に検出されたことになる。この際、これに対応するピークは、散乱γ線４２によるピークから容易に識別でき、かつこれ以外で複数見られるピークのうち最も飛行時間の短いピークとなる。従って、このピークの認識は容易であり、このピークが認識された場合には、被測定試料３１にはトリチウムが有意に含まれることになる。
【００４３】
また、例えばγ線１２としてレーザー逆コンプトンγ線を用い、そのエネルギー分布の半値幅を１％とした場合、この半値幅の絶対値は７５ｋｅＶとなる。上記の中性子の各エネルギーは、いずれも７５ｋｅＶ以上離れているため、これらのピークの分離は容易である。すなわち、トリチウムの分析のみならず、上記の核種の分析も同時に行うことができる。
【００４４】
γ線１２のエネルギーを８ＭｅＶとした場合でも、上記に９６Ｚｒ、１９３Ｉｒが加わり、トリチウム、１０Ｂｅ、７９Ｓｅ、９１Ｚｒ、９３Ｚｒ、９６Ｚｒ、１９３Ｉｒ、２０８ＰｂのＥｎは、それぞれ、１１６２ｋｅＶ、１０６９ｋｅＶ、１０２４ｋｅＶ、７９６ｋｅＶ、１２５２ｋｅＶ、１４４ｋｅＶ、２２７ｋｅＶ、６２９ｋｅＶとなる。従って、９３Ｚｒ以外の原子核が放出する中性子のエネルギーはいずれもトリチウムが放出する中性子のエネルギーよりも低く、前記と同様に、これらがトリチウムの検出に与える影響は小さい。９３Ｚｒからはトリチウムよりも高い１２５２ｋｅＶの中性子が放出されるが、このエネルギーはその残留原子核の第一励起状態の励起エネルギーＥｘ（９３４ｋｅＶ）よりも大きい。従って、実際には９３Ｚｒからは準単色の中性子は放出されない、あるいは１２５２ｋｅＶのエネルギーをもつ中性子の数は極めて少なくなる。従って、９３Ｚｒがトリチウムの検出に与える影響も小さい。
【００４５】
上記の原子核分析装置、原子核分析方法によって、特にトリチウムの検出を精密に行うことができる。ここで、特に、γ線１２としてレーザー逆コンプトンγ線を用いた場合、これをパルス状に発振することができるため、上記の飛行時間測定が特に容易である。また、γ線１２のエネルギーを容易に変えることができるため、γ線１２のエネルギーを、トリチウムの検出が特に容易となる値とすることができる。
【００４６】
更に、γ線１２や中性子４１がコンクリート壁（遮蔽物）３０に吸収される割合は、例えばβ線等と比べて低いため、被測定試料３１に対する上記の分析を、コンクリート壁３０を介して行うことができる。すなわち、被測定試料３１に対して非接触、非破壊でこの分析を行うことができる。従って、質量分析を行うことが不可能な様々な被測定試料に対してもこの分析を行うことができる。
【００４７】
７〜８ＭｅＶのエネルギーのγ線に対するトリチウム原子核の光分解反応の反応断面積は０．２〜０．５ｂａｒｎ（１ｂａｒｎは１０−２４ｃｍ２）である。従って、反応断面積を０．３ｂａｒｎ、７．５ＭｅＶのγ線強度を３×１０９ｐｈｏｔｏｎｓ／ｓ／ｋｅＶ、そのエネルギー半値幅を１％、照射面積を１ｃｍ２、放射線検出器１５における中性子４１の絶対検出効率を１０％、測定時間を１０００秒とし、ピークカウント数を１００とした場合、トリチウムの測定下限は０．０７μｇ程度となる。
【００４８】
なお、上記の例では、γ線としてレーザー逆コンプトンγ線を用いた場合につき記載したが、パルス状かつ準単色のγ線であれば、これに限定されない。また、中性子のエネルギースペクトルを飛行時間測定法によって測定するためにこのγ線をパルス状にする設定としたが、中性子のエネルギースペクトルをこれ以外の方法で測定することができれば、必ずしもγ線をパルス状とする必要はない。また、図３に示した中性子のエネルギースペクトルにおけるピークが認識できる限りにおいて、γ線のエネルギー半値幅の値は適宜設定できる。
【００４９】
上記の例ではトリチウムに対してこの分析方法を適用した場合につき説明したが、その原理より、トリチウム以外の原子核に対しても、図３に示されたピークが識別できればこれを適用できることは明らかである。すなわち、この分析方法は、トリチウムに対してのみ適用されるものではなく、放射化分析や質量分析の適用が困難な試料に対しても、正確に原子核の分析を行うことができる。この際、分析対象となる原子核に応じてγ線のエネルギーを設定すればよい。γ線源もこれに応じて適宜設定することができ、このエネルギーのγ線を発する特性γ線を発する単色のγ線源が存在すれば、これを用いることも可能である。
【符号の説明】
【００５０】
１０ 原子核分析装置
１１ γ線源
１２ γ線
１５ 放射線検出器
１６ γ線モニタ用検出器
１７ パーソナルコンピュータ（分析部）
３０ コンクリート壁（遮蔽物）
３１ 被測定試料
４０ 原子核
４１ 中性子
４２ 散乱γ線
【特許請求の範囲】
【請求項１】
被測定試料中の原子核の分析を行う原子核分析方法であって、
前記被測定試料に単色又は準単色のγ線を照射することにより、前記被測定試料中の原子核において（γ、ｎ）反応を発生させ、発生した中性子のエネルギースペクトルを測定することによって、前記被測定試料中の原子核の分析を行うことを特徴とする原子核分析方法。
【請求項２】
前記γ線をパルス状に発振し、
前記中性子のエネルギースペクトルの測定を飛行時間分析法によって行うことを特徴とする請求項１に記載の原子核分析方法。
【請求項３】
前記飛行時間分析法において、前記被測定試料を透過した前記γ線を測定した結果を利用することを特徴とする請求項２に記載の原子核分析方法。
【請求項４】
前記γ線はレーザー逆コンプトンγ線であることを特徴とする請求項１から請求項３までのいずれか１項に記載の原子核分析方法。
【請求項５】
前記被測定試料に対して、遮蔽物を介して前記γ線を照射することを特徴とする請求項１から請求項４までのいずれか１項に記載の原子核分析方法。
【請求項６】
前記被測定試料中にはトリチウムが含まれることを特徴とする請求項１から請求項５までのいずれか１項に記載の原子核分析方法。
【請求項７】
前記γ線を、７．５〜８ＭｅＶの範囲のエネルギーをもつ単色又は準単色のγ線とすることを特徴とする請求項６に記載の原子核分析方法。
【請求項８】
被測定試料中の原子核の分析を行う原子核分析装置であって、
単色又は準単色のγ線を放射するγ線源と、
前記γ線が照射された前記被測定試料から放射される中性子を検出する放射線検出器と、
前記放射線検出器が検出した中性子のエネルギースペクトルにおけるピークを解析することによって前記被測定試料中の原子核の分析を行う分析部と、
を具備することを特徴とする原子核分析装置。
【請求項９】
前記被測定試料を透過したγ線を検出するγ線モニタ用検出器を具備することを特徴とする請求項８に記載の原子核分析装置。
【請求項１０】
前記γ線源から前記γ線はパルス状に発振され、
前記分析部において、前記中性子のエネルギースペクトル解析は飛行時間分析法によって行われることを特徴とする請求項８又は９に記載の原子核分析装置。
【請求項１１】
前記γ線はレーザー逆コンプトンγ線であることを特徴とする請求項８から請求項１０までのいずれか１項に記載の原子核分析装置。
【請求項１２】
前記γ線のエネルギーは７．５〜８ＭｅＶの範囲であることを特徴とする請求項８から請求項１１までのいずれか１項に記載の原子核分析装置。
【請求項１】
被測定試料中の原子核の分析を行う原子核分析方法であって、
前記被測定試料に単色又は準単色のγ線を照射することにより、前記被測定試料中の原子核において（γ、ｎ）反応を発生させ、発生した中性子のエネルギースペクトルを測定することによって、前記被測定試料中の原子核の分析を行うことを特徴とする原子核分析方法。
【請求項２】
前記γ線をパルス状に発振し、
前記中性子のエネルギースペクトルの測定を飛行時間分析法によって行うことを特徴とする請求項１に記載の原子核分析方法。
【請求項３】
前記飛行時間分析法において、前記被測定試料を透過した前記γ線を測定した結果を利用することを特徴とする請求項２に記載の原子核分析方法。
【請求項４】
前記γ線はレーザー逆コンプトンγ線であることを特徴とする請求項１から請求項３までのいずれか１項に記載の原子核分析方法。
【請求項５】
前記被測定試料に対して、遮蔽物を介して前記γ線を照射することを特徴とする請求項１から請求項４までのいずれか１項に記載の原子核分析方法。
【請求項６】
前記被測定試料中にはトリチウムが含まれることを特徴とする請求項１から請求項５までのいずれか１項に記載の原子核分析方法。
【請求項７】
前記γ線を、７．５〜８ＭｅＶの範囲のエネルギーをもつ単色又は準単色のγ線とすることを特徴とする請求項６に記載の原子核分析方法。
【請求項８】
被測定試料中の原子核の分析を行う原子核分析装置であって、
単色又は準単色のγ線を放射するγ線源と、
前記γ線が照射された前記被測定試料から放射される中性子を検出する放射線検出器と、
前記放射線検出器が検出した中性子のエネルギースペクトルにおけるピークを解析することによって前記被測定試料中の原子核の分析を行う分析部と、
を具備することを特徴とする原子核分析装置。
【請求項９】
前記被測定試料を透過したγ線を検出するγ線モニタ用検出器を具備することを特徴とする請求項８に記載の原子核分析装置。
【請求項１０】
前記γ線源から前記γ線はパルス状に発振され、
前記分析部において、前記中性子のエネルギースペクトル解析は飛行時間分析法によって行われることを特徴とする請求項８又は９に記載の原子核分析装置。
【請求項１１】
前記γ線はレーザー逆コンプトンγ線であることを特徴とする請求項８から請求項１０までのいずれか１項に記載の原子核分析装置。
【請求項１２】
前記γ線のエネルギーは７．５〜８ＭｅＶの範囲であることを特徴とする請求項８から請求項１１までのいずれか１項に記載の原子核分析装置。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図２】
【図３】
【図４】
【公開番号】特開２０１０−２１０４５２（Ｐ２０１０−２１０４５２Ａ）
【公開日】平成２２年９月２４日（２０１０．９．２４）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００９−５７３４９（Ｐ２００９−５７３４９）
【出願日】平成２１年３月１１日（２００９．３．１１）
【出願人】（５０５３７４７８３）独立行政法人 日本原子力研究開発機構 (727)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２２年９月２４日（２０１０．９．２４）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年３月１１日（２００９．３．１１）
【出願人】（５０５３７４７８３）独立行政法人 日本原子力研究開発機構 (727)
【Ｆターム（参考）】
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