圧粉磁心及びその製造方法
【課題】十分に低いコアロスと十分に優れた磁化特性とを兼ね備えた圧粉磁心を提供すること。
【解決手段】本発明の圧粉磁心１０は、Ｆｅ系粒子１２と、該Ｆｅ系粒子１２の表面を被覆する絶縁層１４と、を有する。絶縁層１４は酸化アルミニウムを含むアルミニウム化合物とリン酸塩を含むリン化合物とを含有し、アルミニウム化合物の含有量がＡｌ２Ｏ３に換算して０．０１〜０．０３質量％であり、密度が７．６４ｇ／ｃｍ３以上である圧粉磁心１０である。
【解決手段】本発明の圧粉磁心１０は、Ｆｅ系粒子１２と、該Ｆｅ系粒子１２の表面を被覆する絶縁層１４と、を有する。絶縁層１４は酸化アルミニウムを含むアルミニウム化合物とリン酸塩を含むリン化合物とを含有し、アルミニウム化合物の含有量がＡｌ２Ｏ３に換算して０．０１〜０．０３質量％であり、密度が７．６４ｇ／ｃｍ３以上である圧粉磁心１０である。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、圧粉磁心及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
モーターや電源回路などの各種電気・電子機器に圧粉磁心が用いられている。一般的に、圧粉磁心は、粉末状の磁性材料を成形することによって得られる。
【０００３】
圧粉磁心の形成に用いられる磁性材料としては、軟磁性材料であるＦｅ系軟磁性金属粉が多く用いられている。Ｆｅ系軟磁性金属粉は、材料自体の電気抵抗が低いため、粒体間の絶縁性を高めても、磁心損失（コアロス）が比較的高くなる傾向がある。
【０００４】
高い磁束密度を有する圧粉磁心を得るためには、圧粉磁心を高密度化することが必要となる。ところが、圧粉磁心を高密度化した場合、コアロスが大きくなってしまう傾向がある。そこで、高密度化した場合にコアロスの増加を抑制するために、金属磁性粒子の表面に絶縁被覆を設けて電気抵抗を高くすることが提案されている（例えば、特許文献１）。
【０００５】
また、Ｆｅ系軟磁性材料からなる圧粉磁心のコアロスを低減するために、磁性粉末に金属酸化物などの絶縁粒子を添加する方法などが提案されている（例えば、特許文献２）。
【特許文献１】特開２００８−４１６８５号公報
【特許文献２】特開２００７−２１４３６６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
近年、例えばジェネレータ用として、従来よりもさらに低い磁界で高い磁束密度を有する所謂磁化特性に優れる圧粉磁心の開発が求められている。ところが、本発明者らの検討によれば、特許文献１のように単に絶縁被覆を設けたり、金属酸化物などの絶縁粒子を添加したりしただけでは、高い磁束密度を得るべく高密度化を図った場合に、圧粉磁心のコアロスの上昇を十分に抑制できないことが分かった。
【０００７】
本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、十分に低いコアロスと十分に優れた磁化特性とを兼ね備えた圧粉磁心を提供すること、及びそのような圧粉磁心を製造する方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するため、本発明では、Ｆｅ系粒子と、該Ｆｅ系粒子の表面を被覆する絶縁層と、を有する圧粉磁心であって、絶縁層は酸化アルミニウムを含むアルミニウム化合物とリン酸塩を含むリン化合物とを含有し、アルミニウム化合物の含有量がＡｌ２Ｏ３に換算して０．０１〜０．０３質量％であり、密度が７．６４ｇ／ｃｍ３以上である圧粉磁心を提供する。
【０００９】
本発明の圧粉磁心は、上記の通り、高い密度を有することから磁束密度が高く、優れた磁化特性を有している。ここで、通常、圧粉磁心の密度を高くすると、磁性粒子が密着し絶縁抵抗が低下してコアロスが大きくなってしまう。ところが、本発明の圧粉磁心は、軟磁性体であるＦｅ系粒子の表面に設けられる絶縁層が、リン酸塩などのリン化合物とともに、酸化アルミニウムなどのアルミニウム化合物を所定の濃度範囲で含有している。これによって、高密度化した場合にもＦｅ系粒子間の絶縁抵抗が高く保持され、十分に低いコアロスと十分に優れた磁化特性とを両立することができると考えられる。
【００１０】
本発明の圧粉磁心におけるリン化合物の含有量は、Ｈ３ＰＯ４に換算して０．０５〜０．２０質量％であることが好ましい。これによって、コアロスを一層低くし、磁束密度を一層高くすることが可能となる。
【００１１】
本発明の圧粉磁心の絶縁層は、アルミニウム化合物を主成分とするアルミニウム化合物層を有しており、アルミニウム化合物層の厚みが０．４〜１．２ｎｍであることが好ましい。これによって、十分に低いコアロスと十分に優れた磁化特性とを一層高水準で両立することが可能となる。
【００１２】
本発明の圧粉磁心の絶縁層は、アルミニウム化合物の含有量が、Ｆｅ系粒子に近接するにつれて徐々に低下する領域を有することが好ましい。このような領域を有する場合、Ｆｅ系粒子の表面近傍はアルミニウム化合物の含有量が低くなり、Ｆｅ系粒子の表面から離れるにつれてアルミニウム化合物の含有量が高くなる。これによって、高密度化した場合にもＦｅ系粒子間の絶縁抵抗を高く保持しつつ絶縁層の強度を十分に高くすることができる。
【００１３】
本発明ではまた、リン酸塩を含むリン化合物で被覆されたＦｅ系粒子とステアリン酸アルミニウムとを混合して混合粉末を得る混合工程と、混合粉末に温間成形を施して成形体を形成する成形工程と、を有する、Ｆｅ系粒子と該Ｆｅ系粒子の表面を被覆する絶縁層とを有し、密度が７．６４ｇ／ｃｍ３以上である圧粉磁心の製造方法を提供する。
【００１４】
本発明の製造方法によれば、十分に低いコアロスと十分に優れた磁化特性とを兼ね備えた圧粉磁心を製造することができる。この要因としては、リン化合物で被覆された鉄粉とステアリン酸アルミニウムとを混合し、温間成形後、熱処理することによって、リン化合物と酸化アルミニウムとを含む絶縁層がＦｅ系粒子の表面に形成され、コアロスが低くなることが挙げられる。また、得られる圧粉磁心は、高い密度を有しているため、低い磁界で高い磁束密度を実現することができる。
【００１５】
本発明の製造方法は、温間成形を１００〜１５０℃で行うことが好ましい。これによって、異常粒成長を抑制しつつ十分に高い密度を有する圧粉磁心を製造することができる。
【００１６】
本発明の製造方法は、成形工程で形成された成形体を５００〜６００℃で熱処理する熱処理工程を有することが好ましい。これによって、ステアリン酸アルミニウムの酸化がより確実に進行し、絶縁層に酸化アルミニウムを十分に生成させることができる。したがって、絶縁層の抵抗が一層高くなり、コアロスが一層低減された圧粉磁心を得ることができる。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、十分に低いコアロスと十分に優れた磁化特性とを兼ね備えた圧粉磁心を提供すること、及びそのような圧粉磁心を製造する方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下、場合により図面を用いて、本発明の圧粉磁心及びその製造方法の好適な実施形態について説明する。
【００１９】
図１は、本実施形態の圧粉磁心の微細構造を一部拡大して示す模式断面図である。本実施形態の圧粉磁心１０は、複数のＦｅ系粒子１２と、該複数のＦｅ系粒子１２の間に設けられる絶縁層１４とを有する。
【００２０】
圧粉磁心１０全体におけるＦｅ系粒子１２の含有量は、好ましくは７０質量％以上であり、より好ましくは８０質量％以上であり、さらに好ましくは９０質量％以上である。該含有量が低すぎる場合、良好な直流磁化特性が得られ難くなる傾向がある。
【００２１】
圧粉磁心１０全体における絶縁層１４の含有量は、好ましくは０．０１〜１０質量％であり、より好ましくは０．０５〜５質量％であり、さらに好ましくは０．５〜１質量％である。絶縁層１４の含有量が多くなりすぎると、良好な直流磁化特性が損なわれる傾向がある。一方、絶縁層１４の含有量が少なくなりすぎると、コアロスが上昇する傾向がある。
【００２２】
Ｆｅ系粒子１２は、主成分として鉄を含有する粒子である。Ｆｅ系粒子１２は、本発明の効果を損なわない範囲で、Ｃｏ、Ｓｉ、Ｎｉなどの成分を含んでいてもよい。また、Ｆｅ系粒子１２は、例えば表面の一部が酸化されていてもよい。
【００２３】
圧粉磁心１０において、Ｆｅ系粒子１２の表面全体が、絶縁層１４で覆われていることが好ましく、当該絶縁層１４が均一な厚みを有することがより好ましい。これによって、複数のＦｅ系粒子１２の間に均一な厚みの絶縁層１４が設けられることとなり、低いコアロスと優れた磁化特性とを一層高水準で両立することが可能となる。
【００２４】
絶縁層１４は、アルミニウム化合物とリン化合物とを含有する。主なアルミニウム化合物としては酸化アルミニウムを、主なリン化合物としてはリン酸鉄などのリン酸塩を挙げることができる。圧粉磁心１０全体に対するアルミニウム化合物の含有量は、Ａｌ２Ｏ３に換算して０．０１〜０．０３質量％であり、好ましくは０．０１〜０．０２５質量％である。かかる範囲でアルミニウム化合物を含有することによって、コアロスが十分に低減され、直流磁化特性に十分優れる圧粉磁心を得ることができる
【００２５】
圧粉磁心１０全体に対するリン化合物の含有量は、Ｈ３ＰＯ４に換算して０．０５〜０．２０質量％であり、好ましくは０．０７〜０．１２質量％である。これによって、コアロスが十分に低減され、直流磁化特性に十分優れる圧粉磁心を得ることができる。
【００２６】
絶縁層１４は、アルミニウム化合物及びリン化合物の他に炭素や炭化物、その他の金属酸化物を含んでいてもよい。ただし、十分にコアロスを低減する観点から、絶縁層１４全体に対するアルミニウム化合物及びリン化合物の合計含有量は、好ましくは７０質量％以上であり、より好ましくは８０質量％以上であり、さらに好ましくは９０質量％以上である。
【００２７】
Ｆｅ系粒子１２の平均粒径は、好ましくは２００〜３００μｍであり、より好ましくは２４０〜２５０μｍである。該平均粒径が２００μｍ未満の場合、優れた磁気特性が損なわれる傾向があり、３００μｍを超える場合、コアロスが大きくなる傾向がある。この平均粒径は、例えば、電子顕微鏡で撮影した圧粉磁心１０の断面写真における個々の粒子の粒径の算術平均を計算して求めることができる。
【００２８】
絶縁層１４の平均厚さは、好ましくは０．１〜２００ｎｍであり、より好ましくは０．１〜１００ｎｍであり、さらに好ましくは０．３〜５０ｎｍである。絶縁層の平均厚さは、圧粉磁心１０の断面において、ランダムに選択した隣り合うＦｅ系粒子１２間の距離を測定し、算術平均を計算して求めることができる。
【００２９】
被覆層１４は、酸化アルミニウムなどのアルミニウム化合物を主成分とするアルミニウム化合物層（酸化アルミニウム層）を備えていてもよい。アルミニウム化合物層の平均厚みは、０．４〜１．２μｍであることが好ましい。
【００３０】
図２は、本実施形態の圧粉磁心１０の断面を示す図１において、点ａから矢印の方向に沿った各元素の濃度変化を示すオージェ（Ａｕｇｅｒ）電子分光分析の結果である。このオージェ分光分析は、絶縁層１４からＦｅ系粒子１２の中心に向かってスパッタリングしながら実施したものである。
【００３１】
図２中、「Ｆｅ’」は、酸素原子と結合している鉄原子、すなわち酸化物状態にある鉄原子から放出されるオージェ電子の強度プロファイルであり、「Ｆｅ」は、金属結合状態のＦｅ原子から放出されるオージェ電子の強度プロファイルである。すなわち、図２は、スパッタリングして圧粉磁心１０の表面をエッチングしていくと、金属結合状態の鉄の割合（図２中のＦｅ）が徐々に増加し、酸化鉄（図２中のＦｅ’）の割合が減少することを示している。
【００３２】
絶縁層１４（スパッタ深さ０〜４０ｎｍ付近）においては、高い濃度のＡｌ元素及びＯ元素が検出されており、絶縁層１４に酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）が存在することが示されている。そして、スパッタ深さが大きくなるにつれて、Ａｌ元素及びＯ元素の量が徐々に減少している。すなわち、Ｆｅ系粒子１２の中心に向かってＡｌ２Ｏ３の含有量が徐々に減少していることが示されている。また、Ｐ元素も同様に、Ｆｅ系粒子１２の中心に向かって徐々に減少していることが示されている。一方、Ｆｅ元素は、Ｆｅ系粒子１２の中心に向かって徐々に増加していることが示されている。
【００３３】
なお、Ａｕｇｅｒ電子分光分析は、市販のＡｕｇｅｒ電子分光分析装置を用いて、例えば加速電圧１０ｋＶ，照射電流１０ｎＡの条件で行うことができる。また、圧粉磁心１０のスパッタは、Ａｒエッチング（加速電圧１ｋＶ、エッチング速度：４２Å／ｍｉｎ）で行うことができる。
【００３４】
図６は、従来の圧粉磁心の断面において、図１に示す矢印と同様の方向における各元素の濃度変化を示すオージェ電子分光分析の結果である。従来の圧粉磁心は、Ｆｅ系粒子の表面を覆う絶縁層が、Ａｌ元素（酸化アルミニウム）を含有していない。このため、Ｆｅ系粒子間において十分に高い絶縁を確保することができず、優れた磁化特性と低いコアロスとを両立することができない。
【００３５】
次に、圧粉磁心１０の製造方法について以下に説明する。
【００３６】
本実施形態の圧粉磁心１０の製造方法は、リン酸塩で被覆されたＦｅ系粒子とステアリン酸アルミニウムとを混合して混合粉末を得る混合工程と、混合粉末に温間成形を施して成形体を形成する成形工程と、得られた成形体に加熱処理を施す熱処理工程とを有する。以下、各工程の詳細について説明する。
【００３７】
混合工程では、リン酸塩で被覆されたリン酸塩被覆Ｆｅ系粒子とステアリン酸アルミニウムとその他の添加剤とを混合してリン酸塩被覆Ｆｅ系粒子の表面の少なくとも一部にステアリン酸アルミニウムが付着した混合粉末を調製する。
【００３８】
混合工程で用いるＦｅ系粒子１２のＦｅ含有量は、好ましくは８０質量％以上であり、より好ましくは９０質量％以上であり、さらに好ましくは９５質量％以上である。Ｆｅ系粒子１２は、Ｆｅ以外にＮｉ，Ｓｉ，Ｃｏ，Ｏなどを含んでいてもよい。
【００３９】
リン酸塩被覆Ｆｅ系粒子としては、例えば、Ｓｏｍａｌｏｙ ７００(ヘガネス社製、商品名)を用いることができる。
【００４０】
ステアリン酸アルミニウムは、通常の市販品を用いることができる。ステアリン酸アルミニウムの添加量は、十分に低いコアロスと十分に優れた磁化特性とを兼ね備えた圧粉磁心をより確実に得る観点から、Ｆｅ系粒子１２に対して、好ましくは０．０５〜０．２質量％であり、より好ましくは０．０８〜０．１５質量％である。
【００４１】
なお、混合工程では、各種有機高分子樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂及び水ガラス等の各種添加剤を用いることもできる。添加剤は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。また、これらの材料を成形助剤などの無機材料と組み合わせて使用してもよい。
【００４２】
添加剤は、例えば、Ｆｅ系粒子１２に対して１〜１０質量％程度添加することができる。添加剤の添加量が１０質量％を超えると透磁率が低下し、コアロスが大きくなる傾向がある。一方、添加材の添加量が１質量％未満の場合には、高い絶縁を確保し難くなる傾向にある。
【００４３】
混合は、Vミキサーを用い、室温で５〜１５分間行うことができる。なお、Ｆｅ系粒子１２の表面にリン酸塩とステアリン酸アルミニウムとが順次付着した被覆構造を得るために、まず、Ｆｅ系粒子１２にリン酸処理を施して得られるリン酸塩被覆Ｆｅ系粒子に、ステアリン酸アルミニウムを添加することが好ましい。このような添加方法によって生成した圧粉磁心１０におけるＦｅ系粒子１２には、その表面近傍にリン化合物リッチな絶縁層（リン化合物層）が形成され、Ｆｅ系粒子１２の表面から離れた位置にアルミニウム化合物リッチな絶縁層、すなわちアルミニウム化合物を主成分とするアルミニウム化合物層が形成されることとなる。かかる構造を有することによって、圧粉磁心１０のコアロスを一層低減することができる。
【００４４】
成形工程では、まず、プレス機械の金型内に、絶縁層で被覆されたＦｅ系粒子１２を充填する。次いで、絶縁層被覆Ｆｅ粉末を、空気雰囲気下で、１００〜１５０℃、好ましくは１２０〜１４０℃に加熱しながら加圧して温間成形を施すことにより成形体を得る。温間成形における成形条件は特に限定されず、Ｆｅ系粒子の形状及び寸法や、圧粉磁芯の形状、寸法及び密度などに応じて適宜決定すればよい。通常、最大圧力は８〜１５ｔｏｎ／ｃｍ２程度、好ましくは１０〜１２ｔｏｎ／ｃｍ２程度とし、最大圧力に保持する時間は０．１秒間〜１分間程度とする。
【００４５】
熱処理工程では、温間成形によって得られた成形体を、例えば、窒素雰囲気中、５００〜６００℃の下で５０〜７０分間保持する。これにより、絶縁層に含まれるアルミニウム化合物の酸化が一層進行して十分な量の酸化アルミニウムが生成する。したがって、Ｆｅ系粒子１２間の絶縁抵抗が十分に高くなり、コアロスが十分に低減された圧粉磁心１０を得ることができる。
【００４６】
本実施形態の圧粉磁心の製造方法では、成形工程において、温間成形を行っているため、十分に高い密度を有する圧粉磁心を形成することができる。圧粉磁心１０の密度は、好ましくは７．６６ｇ／ｃｍ３以上であり、より好ましくは７．６７ｇ／ｃｍ３以上である。このように一層高い密度を有する圧粉磁心は一層優れた磁化特性を有する。
【００４７】
本実施形態の圧粉磁心１０は、例えば、８０００Ａ／ｍの磁界で１．７Ｔ以上の磁束密度を有し、１ｋＨｚ，１Ｔにおいて１２０Ｗ／ｋｇ以下のコアロスを有するものとすることができる。
【００４８】
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に何ら限定されるものではない。
【実施例】
【００４９】
以下、実施例及び比較例を用いて本発明を更に詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に何ら限定されるものではない。
【００５０】
（実施例１−１〜１−８、比較例１−１〜１−２２）
市販のリン酸塩被覆Ｆｅ粉末（ヘガネス社製、商品名：Ｓｏｍａｌｏｙ ７００）に対して、市販のステアリン酸アルミニウム（堺化学製：ＳＡ−１０００）を、表１に示す割合で配合し、Ｖミキサーにより１０分間混合して混合粉末を得た。
【００５１】
得られた混合粉末を金型に充填し１３０℃で加圧成形する温間成形を行って、外径：１７ｍｍ、内径：１０ｍｍ、厚さ：４ｍｍのサイズを有するリング状の圧粉磁心試料をそれぞれ作製した。これらを、実施例１−１〜１−８及び比較例１−１〜１−２２の圧粉磁心試料とした。なお、各実施例及び比較例において、温間成形は、表１に示す成形圧力及び成形温度で３０分間加熱加圧することによって行った。
【００５２】
＜Ａｌ化合物及びＰ化合物含有量の測定＞
各実施例及び比較例の圧粉磁心試料中のＡｌ含有量及びＰ含有量を、ＩＣＰ発光分析により測定した。結果は表１に示すとおりであった。
【００５３】
＜圧粉磁心の密度の測定＞
各実施例及び比較例の圧粉磁心試料の寸法と重量とを測定して圧粉磁心の密度を求めた。結果は表1に示す通りであった。
【００５４】
＜コアロスの評価＞
各実施例及び各比較例の圧粉磁心試料に、被覆導線を１次側に５０巻、２次側に１０巻し、Ｂ−Ｈ Ａｎａｌｙｚｅｒ（ＨＥＷＬＥＴＴ ＰＡＣＫＡＲＤ社製、商品名：５０６０Ａ）を用いて、周波数（ｆ）１ｋＨｚ、最大磁束密度（Ｂｍ）１Ｔの条件でコアロスを測定した。結果は表１に示す通りであった。
【００５５】
＜直流磁化特性評価＞
各実施例及び比較例の圧粉磁心試料に、被覆導線を１次側に５０巻、２次側に１０巻し、直流磁化特性試験装置（メトロン技研株式会社製、商品名：ＳＫ１１０）を用いて、磁界８ｋＡ／ｍにおける磁束密度、及び磁束密度１Ｔにおける磁界を評価した。結果は表１に示す通りであった。
【００５６】
【表１】
【００５７】
実施例１−１〜１−８の圧粉磁心は、低いコアロス（１３５Ｗ／ｋｇ以下）と優れた磁化特性（１Ｔとなる磁界が１３１０Ａ／m以下で、且つ８０００Ａ／mの磁界において１７００ｍＴ以上の磁束密度を有する）とを兼ね備えていた。一方、比較例１−１〜１−２２の圧粉磁心は、低いコアロスと優れた磁化特性とを両立することができなかった。
【００５８】
（比較例２−１〜２−３）
ステアリン酸アルミニウムの代わりに、同等の金属含有量を有するステアリン酸リチウム、ステアリン酸亜鉛及びステアリン酸マグネシウムをそれぞれ用いたこと以外は実施例１−２と同様にして圧粉磁心試料を作製し、各評価を行った。評価結果を表２に示す。
【００５９】
【表２】
【００６０】
表２の結果によれば、比較例２−１〜２−３はいずれもステアリン酸アルミニウムを用いた実施例１−２よりもコアロスが大きくなっていた。特に、ステアリン酸亜鉛を用いた比較例２−２では、コアロスがかなり大きくなっていた。比較例２−２の圧粉磁心試料の絶縁層に含まれる酸化亜鉛は、酸化アルミニウムに比べて電気抵抗率が低く絶縁性に劣っているために、コアロスが大きくなっているものと思われる。
【００６１】
（実施例２−１）
ステアリン酸アルミニウムの配合量を０．１０質量％、温間成形時の成形圧力を８ｔｏｎ／ｃｍ２、成形温度を１３０℃としたこと以外は実施例１−１と同様にして圧粉磁心試料を作製し、直流磁化特性（Ｂ−Ｈ特性）を評価した。結果は図３の曲線１に示すとおりであった。
【００６２】
（比較例３−１）
温間成形に代えて、成形温度２５℃の冷間成形を行ったこと以外は実施例２−１と同様にして圧粉磁心試料を作製し、直流磁化特性（Ｂ−Ｈ特性）を評価した。結果は図３の曲線２に示すとおりであった。
【００６３】
図３に示す結果から、温間成形を施すことによって、直流磁化特性に優れる圧粉磁心を形成できることが確認された。
【００６４】
＜アルミニウム化合物層の厚さの測定＞
次に、ＳＥＭ−ＥＤＳ分析によって、絶縁層におけるアルミニウム化合物（Ａｌ２Ｏ３）層の厚さを以下の手順で測定した。まず、上記の通り作製した圧粉磁心の中から、アルミニウム化合物の含有量が異なる複数の圧粉磁心を選択し、それぞれの圧粉磁心の破断面において、絶縁層部分の約２００×３００μｍ角領域で、Ａｌ強度比の測定を行った。分析深さは約０．２μｍとし、一つの圧粉磁心試料について、それぞれ２箇所測定を行い、平均値を求めた。
【００６５】
図４は、圧粉磁心におけるＡｌ２Ｏ３換算のアルミニウム化合物の含有量と、絶縁層におけるＳＥＭ−ＥＤＳ分析によるＡｌ強度比との関係を示す図である。なお、ＳＥＭ−ＥＤＳ分析の条件は、加速電圧３ｋＶ、照射電流５ｎＡ、計測時間２００秒、視野倍率２００倍とした。アルミニウム化合物の含有量が増加するにつれて、Ａｌ強度比が大きくなることが確認された。
【００６６】
次に、Ａｌ２Ｏ３換算のアルミニウム化合物の含有量とＦｅ系粒子の比表面積とから、ＳＥＭ−ＥＤＳ分析によるＡｌ強度比をアルミニウム化合物層の厚さに換算した。図５は、圧粉磁心におけるＡｌ２Ｏ３換算のアルミニウム化合物の含有量と、アルミニウム化合物層の平均厚さとの関係を示す図である。
【００６７】
ＳＥＭ−ＥＤＳ分析によれば、Ａｌ強度比（Ｉ）とアルミニウム化合物層の平均厚さ（ｄ）には、ｄ（ｎｍ）＝１８．６×Ｉの関係が成立する。かかる関係式を用いて、酸化アルミニウム層の厚みを求めることができる。なお、図５に示すとおり、アルミニウム化合物の含有量（ｃ）とアルミニウム化合物層の平均厚さ（ｄ）は、概ねｄ（ｎｍ）＝４０×ｃ（質量％）の関係が成立することが確認された。
【図面の簡単な説明】
【００６８】
【図１】本実施形態の圧粉磁心の微細構造を一部拡大して示す模式断面図である。
【図２】本実施形態の圧粉磁心１０の断面を示す図１において、点ａから矢印の方向に沿った各元素の濃度変化を示すオージェ電子分光分析の結果である。
【図３】実施例２−１及び比較例３−１における直流磁化特性の結果を示す図である。
【図４】圧粉磁心におけるＡｌ２Ｏ３換算のアルミニウム化合物の含有量と絶縁層におけるＳＥＭ−ＥＤＳ分析によるＡｌ強度比との関係を示す図である。
【図５】圧粉磁心におけるＡｌ２Ｏ３換算のアルミニウム化合物の含有量とアルミニウム化合物層の平均厚さとの関係を示す図である。
【図６】従来の圧粉磁心の断面において、図１に示す矢印と同様の方向における各元素の濃度変化を示すオージェ電子分光分析の結果である。
【符号の説明】
【００６９】
１０…圧粉磁心、１２…Ｆｅ系粒子、１４…絶縁層。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、圧粉磁心及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
モーターや電源回路などの各種電気・電子機器に圧粉磁心が用いられている。一般的に、圧粉磁心は、粉末状の磁性材料を成形することによって得られる。
【０００３】
圧粉磁心の形成に用いられる磁性材料としては、軟磁性材料であるＦｅ系軟磁性金属粉が多く用いられている。Ｆｅ系軟磁性金属粉は、材料自体の電気抵抗が低いため、粒体間の絶縁性を高めても、磁心損失（コアロス）が比較的高くなる傾向がある。
【０００４】
高い磁束密度を有する圧粉磁心を得るためには、圧粉磁心を高密度化することが必要となる。ところが、圧粉磁心を高密度化した場合、コアロスが大きくなってしまう傾向がある。そこで、高密度化した場合にコアロスの増加を抑制するために、金属磁性粒子の表面に絶縁被覆を設けて電気抵抗を高くすることが提案されている（例えば、特許文献１）。
【０００５】
また、Ｆｅ系軟磁性材料からなる圧粉磁心のコアロスを低減するために、磁性粉末に金属酸化物などの絶縁粒子を添加する方法などが提案されている（例えば、特許文献２）。
【特許文献１】特開２００８−４１６８５号公報
【特許文献２】特開２００７−２１４３６６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
近年、例えばジェネレータ用として、従来よりもさらに低い磁界で高い磁束密度を有する所謂磁化特性に優れる圧粉磁心の開発が求められている。ところが、本発明者らの検討によれば、特許文献１のように単に絶縁被覆を設けたり、金属酸化物などの絶縁粒子を添加したりしただけでは、高い磁束密度を得るべく高密度化を図った場合に、圧粉磁心のコアロスの上昇を十分に抑制できないことが分かった。
【０００７】
本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、十分に低いコアロスと十分に優れた磁化特性とを兼ね備えた圧粉磁心を提供すること、及びそのような圧粉磁心を製造する方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するため、本発明では、Ｆｅ系粒子と、該Ｆｅ系粒子の表面を被覆する絶縁層と、を有する圧粉磁心であって、絶縁層は酸化アルミニウムを含むアルミニウム化合物とリン酸塩を含むリン化合物とを含有し、アルミニウム化合物の含有量がＡｌ２Ｏ３に換算して０．０１〜０．０３質量％であり、密度が７．６４ｇ／ｃｍ３以上である圧粉磁心を提供する。
【０００９】
本発明の圧粉磁心は、上記の通り、高い密度を有することから磁束密度が高く、優れた磁化特性を有している。ここで、通常、圧粉磁心の密度を高くすると、磁性粒子が密着し絶縁抵抗が低下してコアロスが大きくなってしまう。ところが、本発明の圧粉磁心は、軟磁性体であるＦｅ系粒子の表面に設けられる絶縁層が、リン酸塩などのリン化合物とともに、酸化アルミニウムなどのアルミニウム化合物を所定の濃度範囲で含有している。これによって、高密度化した場合にもＦｅ系粒子間の絶縁抵抗が高く保持され、十分に低いコアロスと十分に優れた磁化特性とを両立することができると考えられる。
【００１０】
本発明の圧粉磁心におけるリン化合物の含有量は、Ｈ３ＰＯ４に換算して０．０５〜０．２０質量％であることが好ましい。これによって、コアロスを一層低くし、磁束密度を一層高くすることが可能となる。
【００１１】
本発明の圧粉磁心の絶縁層は、アルミニウム化合物を主成分とするアルミニウム化合物層を有しており、アルミニウム化合物層の厚みが０．４〜１．２ｎｍであることが好ましい。これによって、十分に低いコアロスと十分に優れた磁化特性とを一層高水準で両立することが可能となる。
【００１２】
本発明の圧粉磁心の絶縁層は、アルミニウム化合物の含有量が、Ｆｅ系粒子に近接するにつれて徐々に低下する領域を有することが好ましい。このような領域を有する場合、Ｆｅ系粒子の表面近傍はアルミニウム化合物の含有量が低くなり、Ｆｅ系粒子の表面から離れるにつれてアルミニウム化合物の含有量が高くなる。これによって、高密度化した場合にもＦｅ系粒子間の絶縁抵抗を高く保持しつつ絶縁層の強度を十分に高くすることができる。
【００１３】
本発明ではまた、リン酸塩を含むリン化合物で被覆されたＦｅ系粒子とステアリン酸アルミニウムとを混合して混合粉末を得る混合工程と、混合粉末に温間成形を施して成形体を形成する成形工程と、を有する、Ｆｅ系粒子と該Ｆｅ系粒子の表面を被覆する絶縁層とを有し、密度が７．６４ｇ／ｃｍ３以上である圧粉磁心の製造方法を提供する。
【００１４】
本発明の製造方法によれば、十分に低いコアロスと十分に優れた磁化特性とを兼ね備えた圧粉磁心を製造することができる。この要因としては、リン化合物で被覆された鉄粉とステアリン酸アルミニウムとを混合し、温間成形後、熱処理することによって、リン化合物と酸化アルミニウムとを含む絶縁層がＦｅ系粒子の表面に形成され、コアロスが低くなることが挙げられる。また、得られる圧粉磁心は、高い密度を有しているため、低い磁界で高い磁束密度を実現することができる。
【００１５】
本発明の製造方法は、温間成形を１００〜１５０℃で行うことが好ましい。これによって、異常粒成長を抑制しつつ十分に高い密度を有する圧粉磁心を製造することができる。
【００１６】
本発明の製造方法は、成形工程で形成された成形体を５００〜６００℃で熱処理する熱処理工程を有することが好ましい。これによって、ステアリン酸アルミニウムの酸化がより確実に進行し、絶縁層に酸化アルミニウムを十分に生成させることができる。したがって、絶縁層の抵抗が一層高くなり、コアロスが一層低減された圧粉磁心を得ることができる。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、十分に低いコアロスと十分に優れた磁化特性とを兼ね備えた圧粉磁心を提供すること、及びそのような圧粉磁心を製造する方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下、場合により図面を用いて、本発明の圧粉磁心及びその製造方法の好適な実施形態について説明する。
【００１９】
図１は、本実施形態の圧粉磁心の微細構造を一部拡大して示す模式断面図である。本実施形態の圧粉磁心１０は、複数のＦｅ系粒子１２と、該複数のＦｅ系粒子１２の間に設けられる絶縁層１４とを有する。
【００２０】
圧粉磁心１０全体におけるＦｅ系粒子１２の含有量は、好ましくは７０質量％以上であり、より好ましくは８０質量％以上であり、さらに好ましくは９０質量％以上である。該含有量が低すぎる場合、良好な直流磁化特性が得られ難くなる傾向がある。
【００２１】
圧粉磁心１０全体における絶縁層１４の含有量は、好ましくは０．０１〜１０質量％であり、より好ましくは０．０５〜５質量％であり、さらに好ましくは０．５〜１質量％である。絶縁層１４の含有量が多くなりすぎると、良好な直流磁化特性が損なわれる傾向がある。一方、絶縁層１４の含有量が少なくなりすぎると、コアロスが上昇する傾向がある。
【００２２】
Ｆｅ系粒子１２は、主成分として鉄を含有する粒子である。Ｆｅ系粒子１２は、本発明の効果を損なわない範囲で、Ｃｏ、Ｓｉ、Ｎｉなどの成分を含んでいてもよい。また、Ｆｅ系粒子１２は、例えば表面の一部が酸化されていてもよい。
【００２３】
圧粉磁心１０において、Ｆｅ系粒子１２の表面全体が、絶縁層１４で覆われていることが好ましく、当該絶縁層１４が均一な厚みを有することがより好ましい。これによって、複数のＦｅ系粒子１２の間に均一な厚みの絶縁層１４が設けられることとなり、低いコアロスと優れた磁化特性とを一層高水準で両立することが可能となる。
【００２４】
絶縁層１４は、アルミニウム化合物とリン化合物とを含有する。主なアルミニウム化合物としては酸化アルミニウムを、主なリン化合物としてはリン酸鉄などのリン酸塩を挙げることができる。圧粉磁心１０全体に対するアルミニウム化合物の含有量は、Ａｌ２Ｏ３に換算して０．０１〜０．０３質量％であり、好ましくは０．０１〜０．０２５質量％である。かかる範囲でアルミニウム化合物を含有することによって、コアロスが十分に低減され、直流磁化特性に十分優れる圧粉磁心を得ることができる
【００２５】
圧粉磁心１０全体に対するリン化合物の含有量は、Ｈ３ＰＯ４に換算して０．０５〜０．２０質量％であり、好ましくは０．０７〜０．１２質量％である。これによって、コアロスが十分に低減され、直流磁化特性に十分優れる圧粉磁心を得ることができる。
【００２６】
絶縁層１４は、アルミニウム化合物及びリン化合物の他に炭素や炭化物、その他の金属酸化物を含んでいてもよい。ただし、十分にコアロスを低減する観点から、絶縁層１４全体に対するアルミニウム化合物及びリン化合物の合計含有量は、好ましくは７０質量％以上であり、より好ましくは８０質量％以上であり、さらに好ましくは９０質量％以上である。
【００２７】
Ｆｅ系粒子１２の平均粒径は、好ましくは２００〜３００μｍであり、より好ましくは２４０〜２５０μｍである。該平均粒径が２００μｍ未満の場合、優れた磁気特性が損なわれる傾向があり、３００μｍを超える場合、コアロスが大きくなる傾向がある。この平均粒径は、例えば、電子顕微鏡で撮影した圧粉磁心１０の断面写真における個々の粒子の粒径の算術平均を計算して求めることができる。
【００２８】
絶縁層１４の平均厚さは、好ましくは０．１〜２００ｎｍであり、より好ましくは０．１〜１００ｎｍであり、さらに好ましくは０．３〜５０ｎｍである。絶縁層の平均厚さは、圧粉磁心１０の断面において、ランダムに選択した隣り合うＦｅ系粒子１２間の距離を測定し、算術平均を計算して求めることができる。
【００２９】
被覆層１４は、酸化アルミニウムなどのアルミニウム化合物を主成分とするアルミニウム化合物層（酸化アルミニウム層）を備えていてもよい。アルミニウム化合物層の平均厚みは、０．４〜１．２μｍであることが好ましい。
【００３０】
図２は、本実施形態の圧粉磁心１０の断面を示す図１において、点ａから矢印の方向に沿った各元素の濃度変化を示すオージェ（Ａｕｇｅｒ）電子分光分析の結果である。このオージェ分光分析は、絶縁層１４からＦｅ系粒子１２の中心に向かってスパッタリングしながら実施したものである。
【００３１】
図２中、「Ｆｅ’」は、酸素原子と結合している鉄原子、すなわち酸化物状態にある鉄原子から放出されるオージェ電子の強度プロファイルであり、「Ｆｅ」は、金属結合状態のＦｅ原子から放出されるオージェ電子の強度プロファイルである。すなわち、図２は、スパッタリングして圧粉磁心１０の表面をエッチングしていくと、金属結合状態の鉄の割合（図２中のＦｅ）が徐々に増加し、酸化鉄（図２中のＦｅ’）の割合が減少することを示している。
【００３２】
絶縁層１４（スパッタ深さ０〜４０ｎｍ付近）においては、高い濃度のＡｌ元素及びＯ元素が検出されており、絶縁層１４に酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）が存在することが示されている。そして、スパッタ深さが大きくなるにつれて、Ａｌ元素及びＯ元素の量が徐々に減少している。すなわち、Ｆｅ系粒子１２の中心に向かってＡｌ２Ｏ３の含有量が徐々に減少していることが示されている。また、Ｐ元素も同様に、Ｆｅ系粒子１２の中心に向かって徐々に減少していることが示されている。一方、Ｆｅ元素は、Ｆｅ系粒子１２の中心に向かって徐々に増加していることが示されている。
【００３３】
なお、Ａｕｇｅｒ電子分光分析は、市販のＡｕｇｅｒ電子分光分析装置を用いて、例えば加速電圧１０ｋＶ，照射電流１０ｎＡの条件で行うことができる。また、圧粉磁心１０のスパッタは、Ａｒエッチング（加速電圧１ｋＶ、エッチング速度：４２Å／ｍｉｎ）で行うことができる。
【００３４】
図６は、従来の圧粉磁心の断面において、図１に示す矢印と同様の方向における各元素の濃度変化を示すオージェ電子分光分析の結果である。従来の圧粉磁心は、Ｆｅ系粒子の表面を覆う絶縁層が、Ａｌ元素（酸化アルミニウム）を含有していない。このため、Ｆｅ系粒子間において十分に高い絶縁を確保することができず、優れた磁化特性と低いコアロスとを両立することができない。
【００３５】
次に、圧粉磁心１０の製造方法について以下に説明する。
【００３６】
本実施形態の圧粉磁心１０の製造方法は、リン酸塩で被覆されたＦｅ系粒子とステアリン酸アルミニウムとを混合して混合粉末を得る混合工程と、混合粉末に温間成形を施して成形体を形成する成形工程と、得られた成形体に加熱処理を施す熱処理工程とを有する。以下、各工程の詳細について説明する。
【００３７】
混合工程では、リン酸塩で被覆されたリン酸塩被覆Ｆｅ系粒子とステアリン酸アルミニウムとその他の添加剤とを混合してリン酸塩被覆Ｆｅ系粒子の表面の少なくとも一部にステアリン酸アルミニウムが付着した混合粉末を調製する。
【００３８】
混合工程で用いるＦｅ系粒子１２のＦｅ含有量は、好ましくは８０質量％以上であり、より好ましくは９０質量％以上であり、さらに好ましくは９５質量％以上である。Ｆｅ系粒子１２は、Ｆｅ以外にＮｉ，Ｓｉ，Ｃｏ，Ｏなどを含んでいてもよい。
【００３９】
リン酸塩被覆Ｆｅ系粒子としては、例えば、Ｓｏｍａｌｏｙ ７００(ヘガネス社製、商品名)を用いることができる。
【００４０】
ステアリン酸アルミニウムは、通常の市販品を用いることができる。ステアリン酸アルミニウムの添加量は、十分に低いコアロスと十分に優れた磁化特性とを兼ね備えた圧粉磁心をより確実に得る観点から、Ｆｅ系粒子１２に対して、好ましくは０．０５〜０．２質量％であり、より好ましくは０．０８〜０．１５質量％である。
【００４１】
なお、混合工程では、各種有機高分子樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂及び水ガラス等の各種添加剤を用いることもできる。添加剤は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。また、これらの材料を成形助剤などの無機材料と組み合わせて使用してもよい。
【００４２】
添加剤は、例えば、Ｆｅ系粒子１２に対して１〜１０質量％程度添加することができる。添加剤の添加量が１０質量％を超えると透磁率が低下し、コアロスが大きくなる傾向がある。一方、添加材の添加量が１質量％未満の場合には、高い絶縁を確保し難くなる傾向にある。
【００４３】
混合は、Vミキサーを用い、室温で５〜１５分間行うことができる。なお、Ｆｅ系粒子１２の表面にリン酸塩とステアリン酸アルミニウムとが順次付着した被覆構造を得るために、まず、Ｆｅ系粒子１２にリン酸処理を施して得られるリン酸塩被覆Ｆｅ系粒子に、ステアリン酸アルミニウムを添加することが好ましい。このような添加方法によって生成した圧粉磁心１０におけるＦｅ系粒子１２には、その表面近傍にリン化合物リッチな絶縁層（リン化合物層）が形成され、Ｆｅ系粒子１２の表面から離れた位置にアルミニウム化合物リッチな絶縁層、すなわちアルミニウム化合物を主成分とするアルミニウム化合物層が形成されることとなる。かかる構造を有することによって、圧粉磁心１０のコアロスを一層低減することができる。
【００４４】
成形工程では、まず、プレス機械の金型内に、絶縁層で被覆されたＦｅ系粒子１２を充填する。次いで、絶縁層被覆Ｆｅ粉末を、空気雰囲気下で、１００〜１５０℃、好ましくは１２０〜１４０℃に加熱しながら加圧して温間成形を施すことにより成形体を得る。温間成形における成形条件は特に限定されず、Ｆｅ系粒子の形状及び寸法や、圧粉磁芯の形状、寸法及び密度などに応じて適宜決定すればよい。通常、最大圧力は８〜１５ｔｏｎ／ｃｍ２程度、好ましくは１０〜１２ｔｏｎ／ｃｍ２程度とし、最大圧力に保持する時間は０．１秒間〜１分間程度とする。
【００４５】
熱処理工程では、温間成形によって得られた成形体を、例えば、窒素雰囲気中、５００〜６００℃の下で５０〜７０分間保持する。これにより、絶縁層に含まれるアルミニウム化合物の酸化が一層進行して十分な量の酸化アルミニウムが生成する。したがって、Ｆｅ系粒子１２間の絶縁抵抗が十分に高くなり、コアロスが十分に低減された圧粉磁心１０を得ることができる。
【００４６】
本実施形態の圧粉磁心の製造方法では、成形工程において、温間成形を行っているため、十分に高い密度を有する圧粉磁心を形成することができる。圧粉磁心１０の密度は、好ましくは７．６６ｇ／ｃｍ３以上であり、より好ましくは７．６７ｇ／ｃｍ３以上である。このように一層高い密度を有する圧粉磁心は一層優れた磁化特性を有する。
【００４７】
本実施形態の圧粉磁心１０は、例えば、８０００Ａ／ｍの磁界で１．７Ｔ以上の磁束密度を有し、１ｋＨｚ，１Ｔにおいて１２０Ｗ／ｋｇ以下のコアロスを有するものとすることができる。
【００４８】
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に何ら限定されるものではない。
【実施例】
【００４９】
以下、実施例及び比較例を用いて本発明を更に詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に何ら限定されるものではない。
【００５０】
（実施例１−１〜１−８、比較例１−１〜１−２２）
市販のリン酸塩被覆Ｆｅ粉末（ヘガネス社製、商品名：Ｓｏｍａｌｏｙ ７００）に対して、市販のステアリン酸アルミニウム（堺化学製：ＳＡ−１０００）を、表１に示す割合で配合し、Ｖミキサーにより１０分間混合して混合粉末を得た。
【００５１】
得られた混合粉末を金型に充填し１３０℃で加圧成形する温間成形を行って、外径：１７ｍｍ、内径：１０ｍｍ、厚さ：４ｍｍのサイズを有するリング状の圧粉磁心試料をそれぞれ作製した。これらを、実施例１−１〜１−８及び比較例１−１〜１−２２の圧粉磁心試料とした。なお、各実施例及び比較例において、温間成形は、表１に示す成形圧力及び成形温度で３０分間加熱加圧することによって行った。
【００５２】
＜Ａｌ化合物及びＰ化合物含有量の測定＞
各実施例及び比較例の圧粉磁心試料中のＡｌ含有量及びＰ含有量を、ＩＣＰ発光分析により測定した。結果は表１に示すとおりであった。
【００５３】
＜圧粉磁心の密度の測定＞
各実施例及び比較例の圧粉磁心試料の寸法と重量とを測定して圧粉磁心の密度を求めた。結果は表1に示す通りであった。
【００５４】
＜コアロスの評価＞
各実施例及び各比較例の圧粉磁心試料に、被覆導線を１次側に５０巻、２次側に１０巻し、Ｂ−Ｈ Ａｎａｌｙｚｅｒ（ＨＥＷＬＥＴＴ ＰＡＣＫＡＲＤ社製、商品名：５０６０Ａ）を用いて、周波数（ｆ）１ｋＨｚ、最大磁束密度（Ｂｍ）１Ｔの条件でコアロスを測定した。結果は表１に示す通りであった。
【００５５】
＜直流磁化特性評価＞
各実施例及び比較例の圧粉磁心試料に、被覆導線を１次側に５０巻、２次側に１０巻し、直流磁化特性試験装置（メトロン技研株式会社製、商品名：ＳＫ１１０）を用いて、磁界８ｋＡ／ｍにおける磁束密度、及び磁束密度１Ｔにおける磁界を評価した。結果は表１に示す通りであった。
【００５６】
【表１】
【００５７】
実施例１−１〜１−８の圧粉磁心は、低いコアロス（１３５Ｗ／ｋｇ以下）と優れた磁化特性（１Ｔとなる磁界が１３１０Ａ／m以下で、且つ８０００Ａ／mの磁界において１７００ｍＴ以上の磁束密度を有する）とを兼ね備えていた。一方、比較例１−１〜１−２２の圧粉磁心は、低いコアロスと優れた磁化特性とを両立することができなかった。
【００５８】
（比較例２−１〜２−３）
ステアリン酸アルミニウムの代わりに、同等の金属含有量を有するステアリン酸リチウム、ステアリン酸亜鉛及びステアリン酸マグネシウムをそれぞれ用いたこと以外は実施例１−２と同様にして圧粉磁心試料を作製し、各評価を行った。評価結果を表２に示す。
【００５９】
【表２】
【００６０】
表２の結果によれば、比較例２−１〜２−３はいずれもステアリン酸アルミニウムを用いた実施例１−２よりもコアロスが大きくなっていた。特に、ステアリン酸亜鉛を用いた比較例２−２では、コアロスがかなり大きくなっていた。比較例２−２の圧粉磁心試料の絶縁層に含まれる酸化亜鉛は、酸化アルミニウムに比べて電気抵抗率が低く絶縁性に劣っているために、コアロスが大きくなっているものと思われる。
【００６１】
（実施例２−１）
ステアリン酸アルミニウムの配合量を０．１０質量％、温間成形時の成形圧力を８ｔｏｎ／ｃｍ２、成形温度を１３０℃としたこと以外は実施例１−１と同様にして圧粉磁心試料を作製し、直流磁化特性（Ｂ−Ｈ特性）を評価した。結果は図３の曲線１に示すとおりであった。
【００６２】
（比較例３−１）
温間成形に代えて、成形温度２５℃の冷間成形を行ったこと以外は実施例２−１と同様にして圧粉磁心試料を作製し、直流磁化特性（Ｂ−Ｈ特性）を評価した。結果は図３の曲線２に示すとおりであった。
【００６３】
図３に示す結果から、温間成形を施すことによって、直流磁化特性に優れる圧粉磁心を形成できることが確認された。
【００６４】
＜アルミニウム化合物層の厚さの測定＞
次に、ＳＥＭ−ＥＤＳ分析によって、絶縁層におけるアルミニウム化合物（Ａｌ２Ｏ３）層の厚さを以下の手順で測定した。まず、上記の通り作製した圧粉磁心の中から、アルミニウム化合物の含有量が異なる複数の圧粉磁心を選択し、それぞれの圧粉磁心の破断面において、絶縁層部分の約２００×３００μｍ角領域で、Ａｌ強度比の測定を行った。分析深さは約０．２μｍとし、一つの圧粉磁心試料について、それぞれ２箇所測定を行い、平均値を求めた。
【００６５】
図４は、圧粉磁心におけるＡｌ２Ｏ３換算のアルミニウム化合物の含有量と、絶縁層におけるＳＥＭ−ＥＤＳ分析によるＡｌ強度比との関係を示す図である。なお、ＳＥＭ−ＥＤＳ分析の条件は、加速電圧３ｋＶ、照射電流５ｎＡ、計測時間２００秒、視野倍率２００倍とした。アルミニウム化合物の含有量が増加するにつれて、Ａｌ強度比が大きくなることが確認された。
【００６６】
次に、Ａｌ２Ｏ３換算のアルミニウム化合物の含有量とＦｅ系粒子の比表面積とから、ＳＥＭ−ＥＤＳ分析によるＡｌ強度比をアルミニウム化合物層の厚さに換算した。図５は、圧粉磁心におけるＡｌ２Ｏ３換算のアルミニウム化合物の含有量と、アルミニウム化合物層の平均厚さとの関係を示す図である。
【００６７】
ＳＥＭ−ＥＤＳ分析によれば、Ａｌ強度比（Ｉ）とアルミニウム化合物層の平均厚さ（ｄ）には、ｄ（ｎｍ）＝１８．６×Ｉの関係が成立する。かかる関係式を用いて、酸化アルミニウム層の厚みを求めることができる。なお、図５に示すとおり、アルミニウム化合物の含有量（ｃ）とアルミニウム化合物層の平均厚さ（ｄ）は、概ねｄ（ｎｍ）＝４０×ｃ（質量％）の関係が成立することが確認された。
【図面の簡単な説明】
【００６８】
【図１】本実施形態の圧粉磁心の微細構造を一部拡大して示す模式断面図である。
【図２】本実施形態の圧粉磁心１０の断面を示す図１において、点ａから矢印の方向に沿った各元素の濃度変化を示すオージェ電子分光分析の結果である。
【図３】実施例２−１及び比較例３−１における直流磁化特性の結果を示す図である。
【図４】圧粉磁心におけるＡｌ２Ｏ３換算のアルミニウム化合物の含有量と絶縁層におけるＳＥＭ−ＥＤＳ分析によるＡｌ強度比との関係を示す図である。
【図５】圧粉磁心におけるＡｌ２Ｏ３換算のアルミニウム化合物の含有量とアルミニウム化合物層の平均厚さとの関係を示す図である。
【図６】従来の圧粉磁心の断面において、図１に示す矢印と同様の方向における各元素の濃度変化を示すオージェ電子分光分析の結果である。
【符号の説明】
【００６９】
１０…圧粉磁心、１２…Ｆｅ系粒子、１４…絶縁層。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｆｅ系粒子と、該Ｆｅ系粒子の表面を被覆する絶縁層と、を有する圧粉磁心であって、
前記絶縁層は酸化アルミニウムを含むアルミニウム化合物とリン酸塩を含むリン化合物とを含有し、
前記アルミニウム化合物の含有量がＡｌ２Ｏ３に換算して０．０１〜０．０３質量％であり、密度が７．６４ｇ／ｃｍ３以上である圧粉磁心。
【請求項２】
前記リン化合物の含有量がＨ３ＰＯ４に換算して０．０５〜０．２０質量％である請求項１記載の圧粉磁心。
【請求項３】
前記絶縁層は、前記アルミニウム化合物を主成分とするアルミニウム化合物層を有しており、
前記アルミニウム化合物層の厚みが０．４〜１．２ｎｍである請求項１又は２記載の圧粉磁心。
【請求項４】
前記絶縁層は、前記アルミニウム化合物の含有量が前記Ｆｅ系粒子に近接するにつれて徐々に低下する領域を有する請求項１〜３のいずれか一項に記載の圧粉磁心。
【請求項５】
リン酸塩を含むリン化合物で被覆されたＦｅ系粒子とステアリン酸アルミニウムとを混合して混合粉末を得る混合工程と、
前記混合粉末に温間成形を施して成形体を形成する成形工程と、を有する、
Ｆｅ系粒子と該Ｆｅ系粒子の表面を被覆する絶縁層とを有し、密度が７．６４ｇ／ｃｍ３以上である圧粉磁心の製造方法。
【請求項６】
前記温間成形を１００〜１５０℃で行う請求項５記載の製造方法。
【請求項７】
前記成形工程で形成された前記成形体を５００〜６００℃で熱処理する熱処理工程を有する、請求項５又は６記載の製造方法。
【請求項１】
Ｆｅ系粒子と、該Ｆｅ系粒子の表面を被覆する絶縁層と、を有する圧粉磁心であって、
前記絶縁層は酸化アルミニウムを含むアルミニウム化合物とリン酸塩を含むリン化合物とを含有し、
前記アルミニウム化合物の含有量がＡｌ２Ｏ３に換算して０．０１〜０．０３質量％であり、密度が７．６４ｇ／ｃｍ３以上である圧粉磁心。
【請求項２】
前記リン化合物の含有量がＨ３ＰＯ４に換算して０．０５〜０．２０質量％である請求項１記載の圧粉磁心。
【請求項３】
前記絶縁層は、前記アルミニウム化合物を主成分とするアルミニウム化合物層を有しており、
前記アルミニウム化合物層の厚みが０．４〜１．２ｎｍである請求項１又は２記載の圧粉磁心。
【請求項４】
前記絶縁層は、前記アルミニウム化合物の含有量が前記Ｆｅ系粒子に近接するにつれて徐々に低下する領域を有する請求項１〜３のいずれか一項に記載の圧粉磁心。
【請求項５】
リン酸塩を含むリン化合物で被覆されたＦｅ系粒子とステアリン酸アルミニウムとを混合して混合粉末を得る混合工程と、
前記混合粉末に温間成形を施して成形体を形成する成形工程と、を有する、
Ｆｅ系粒子と該Ｆｅ系粒子の表面を被覆する絶縁層とを有し、密度が７．６４ｇ／ｃｍ３以上である圧粉磁心の製造方法。
【請求項６】
前記温間成形を１００〜１５０℃で行う請求項５記載の製造方法。
【請求項７】
前記成形工程で形成された前記成形体を５００〜６００℃で熱処理する熱処理工程を有する、請求項５又は６記載の製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【公開番号】特開２０１０−５６４１９（Ｐ２０１０−５６４１９Ａ）
【公開日】平成２２年３月１１日（２０１０．３．１１）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００８−２２１８６２（Ｐ２００８−２２１８６２）
【出願日】平成２０年８月２９日（２００８．８．２９）
【出願人】（０００００３０６７）ＴＤＫ株式会社 (7,238)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２２年３月１１日（２０１０．３．１１）
【国際特許分類】
【出願日】平成２０年８月２９日（２００８．８．２９）
【出願人】（０００００３０６７）ＴＤＫ株式会社 (7,238)
【Ｆターム（参考）】
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