燃料電池用セパレータ材料、それを用いた燃料電池スタック
【課題】基材表面に形成するＡｕめっき層の厚みが薄くても耐食性に優れた燃料電池用セパレータ材料、それを用いた燃料電池スタックを提供する。
【解決手段】金属基材の表面に、厚み２〜２０ｎｍで、かつ前記金属基材の結晶粒内において原子間力顕微鏡により測定した算術表面粗さ（Ｒａ）が０．５〜１．５ｎｍであるＡｕめっき層が形成されている燃料電池用セパレータ材料である。
【解決手段】金属基材の表面に、厚み２〜２０ｎｍで、かつ前記金属基材の結晶粒内において原子間力顕微鏡により測定した算術表面粗さ（Ｒａ）が０．５〜１．５ｎｍであるＡｕめっき層が形成されている燃料電池用セパレータ材料である。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、金属基材の表面にＡｕめっき層が形成された燃料電池用セパレータ材料、及びそれを用いた燃料電池スタックに関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子型の燃料電池用セパレータは電気伝導性を有し、燃料電池の各単セルを電気的に接続し、各単セルで発生したエネルギー（電気）を集電すると共に、各単セルへ供給する燃料ガス（燃料液体）や空気（酸素）の流路が形成されている。このセパレータは、インターコネクタ、バイポーラプレート、集電体とも称される。
このような燃料電池用セパレータとして、従来はカーボン板にガス流通路を形成したものが使用されていたが、材料コストや加工コストが大きいという問題がある。一方、カーボン板の代わりに金属板を用いる場合、高温で酸化性の雰囲気に曝されるために腐食や溶出が問題となる。このようなことから、ステンレス鋼板の表面にＡｕめっきを０．０１〜０．０６μｍ被覆する技術や（特許文献１）、ステンレス鋼板の表面にＡｕ，Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｏｓ、Ｉｒ及びＰｔ等から選ばれる貴金属をスパッタ成膜して導電部分を形成する技術（特許文献２）が知られている。
又、ステンレス鋼板の表面に、下地処理を施さずに酸性浴にてダイレクトに金めっきを施す技術（特許文献３）や、ステンレス鋼板の表面に酸化被膜を形成後に金めっきを施す技術（特許文献４）が報告されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開平１０−２２８９１４号公報
【特許文献２】特開２００１−２９７７７７号公報
【特許文献３】特開２００４−２９６３８１号公報
【特許文献４】特開２００７−２５７８８３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、コスト低減のために金めっきの厚みが２０ｎｍ未満に薄くなると、被膜欠陥が生じ易くなり、燃料電池用セパレータの耐食性を十分に確保できないという問題がある。特に、燃料電池用セパレータは酸性雰囲気に置かれるため、耐食性の点で厳しい環境下にある。
すなわち、本発明は、金属基材表面に形成するＡｕめっき層の厚みが薄くても耐食性に優れた燃料電池用セパレータ材料、それを用いた燃料電池スタックの提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の燃料電池用セパレータ材料は、金属基材の表面に、厚み２〜２０ｎｍで、かつ前記金属基材の結晶粒内において原子間力顕微鏡により測定した算術表面粗さ（Ｒａ）が０．５〜１．５ｎｍであるＡｕめっき層が形成されている。
【０００６】
前記Ａｕめっき層は、硫酸水素ナトリウムを伝導塩として含むｐＨ１．０以下のＡｕめっき浴により電気めっきされて形成されていることが好ましい。
前記金属基材がステンレス鋼であることが好ましい。
前記金属基材の厚さが０．０５〜０．３ｍｍであることが好ましい。
前記Ａｕめっき層が封孔処理されていることが好ましい。
前記封孔処理は、メルカプト系水溶液中で前記Ａｕめっき層を電解処理してなることが好ましい。
Ａｕめっき厚みが５〜２０ｎｍであることが好ましい。
本発明の燃料電池用セパレータ材料は固体高分子形燃料電池又はダイレクトメタノール型固体高分子形燃料電池に用いられることが好ましい。
【０００７】
本発明の燃料電池用セパレータは、前記燃料電池用セパレータ材料を用いたものである。
本発明の燃料電池スタックは、前記燃料電池用セパレータ材料を用いたものである。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、金属基材表面に形成するＡｕめっき層の厚みが薄くても耐食性を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】Ａｕめっき層の厚みを７ｎｍとしたときの燃料電池用セパレータ材料の断面のＴＥＭ像を示す。
【図２】Ａｕめっき層の厚みを２４ｎｍとしたときの燃料電池用セパレータ材料の断面のＴＥＭ像を示す。
【図３】本発明の実施形態に係る燃料電池スタック（単セル）の断面図である。
【図４】本発明の実施形態に係る平面型燃料電池スタックの断面図である。
【図５】封孔処理後の試料を、硫酸水溶液に１週間及び２週間浸漬後に溶出した金属量を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明の実施形態に係る燃料電池用セパレータ材料について説明する。なお、本発明において％とは、特に断らない限り、質量％を示すものとする。
又、本発明において「燃料電池用セパレータ」とは、電気伝導性を有し、各単セルを電気的に接続し、各単セルで発生したエネルギー（電気）を集電すると共に、各単セルへ供給する燃料ガス（燃料液体）や空気（酸素）の流路が形成されたものをいう。セパレータは、インターコネクタ、バイポーラプレート、集電体とも称される。
従って、詳しくは後述するが、燃料電池用セパレータとして、板状の基材表面に凹凸状の流路を設けたセパレータの他、上記したパッシブ型ＤＭＦＣ用セパレータのように板状の基材表面にガスやメタノールの流路孔が開口したセパレータを含む。
【００１１】
＜金属基材＞
燃料電池用セパレータ材料は耐食性と導電性が要求され、その基材（金属基材）には耐食性が求められる。このため金属基材には耐食性が良好で比較的低コストなステンレス鋼を用いることが好ましい。
ステンレス鋼の種類は特に制限されないが、例えば、ＪＩＳに規格するＳＵＳ３０４、ＳＵＳ３１６Ｌを挙げることができる。ここで、耐食性に優れる点で、ＳＵＳ３１６Ｌ（Ｍｏを２．５％程度添加したステンレス鋼）が好ましい。
金属基材の形状も特に制限されず、Ａｕをめっきできる形状であればよいが、セパレータ形状にプレス成形することから板材であることが好ましく、特に厚みが０．０５〜０．３ｍｍの板材であることが好ましい。
【００１２】
又、Ａｕめっき層を平滑に成膜する観点から、金属基材表面も平滑化した方がよい。金属基材としてステンレス鋼を用いる場合、従来から表面仕上げ法としてＢＡ（光輝焼鈍）、研磨仕上げ等が知られているが、２０ｎｍ以下の薄いＡｕめっき層を形成する本発明においては、ＢＡ処理したステンレス鋼が好ましい。
【００１３】
＜Ａｕめっき層＞
金属基材表面には、厚み２〜２０ｎｍのＡｕめっき層が形成されている。Ａｕめっき層の厚さは，耐食性の観点から２ｎｍ以上とし、コストの点から２０ｎｍ以下とする。好ましくはＡｕめっき層の厚みを５〜２０ｎｍとし、より好ましくはＡｕめっき層の厚みを５〜１０ｎｍにすると、耐食性が良好でかつコストを低減することができる。Ａｕめっき層の厚みは、電解法や断面のＴＥＭ（透過型電子顕微鏡）像で算出することができる。
金属基材の結晶粒内において、原子間力顕微鏡により測定したＡｕめっき層の算術表面粗さ（Ｒａ）を０．５〜１．５ｎｍとする。本発明者らの検討により、薄い（厚み２０ｎｍ以下の）Ａｕめっき層においては、表面のＲａが大きくなるほど、金属基材からの金属溶出量も多くなることが判明した。この原因は明確ではないが、Ａｕめっき層のＲａが大きいものは、電気めっき時に金属基材の特定の位置に集中して電析し、その分だけめっき層の厚みが薄い部分が生じ、被膜欠陥に至ることが考えられる。
なお、金属基材表面へのＡｕの電着状態は、金属基材の結晶粒内と結晶粒界とで異なる。具体的には、金属基材の粒界部分では電着が凹状となるので、金属基材の粒界を含む部分のＲａをＡＦＭで測定すると、Ｒａの測定値は大きくなる。そのため，本発明においては，金属基材の結晶粒内で測定したＲａをＡｕめっき層のＲａとして採用する。
又、省金化の観点から、燃料電池用セパレータ材料を燃料電池用セパレータに加工した際に電極との接触面となる部分等、導電性が必要となる部分のみにＡｕめっきを施すことも可能である。
【００１４】
図１は、後述する実施例１の条件で、Ａｕめっき層の厚みを７ｎｍとしたときの燃料電池用セパレータ材料の断面のＴＥＭ像を示す。又、図２は、同様にしてＡｕめっき層の厚みを２４ｎｍとしたときの燃料電池用セパレータ材料の断面のＴＥＭ像を示す。
Ａｕめっき層の厚みが２０ｎｍの場合に、Ａｕめっき層表面が平坦になっていることがわかる。
【００１５】
２０ｎｍ以下の薄く柔らかい、Ａｕめっき層の平滑性を評価する際、接触式表面粗さ計で測定するとナノレベルの凹凸の評価は困難となり、ステンレス鋼等の金属基材の粗さを測定することとなってしまう。そのため、本発明において、薄いＡｕ層の平滑性の評価に非接触の原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）を用いる。
ＡＦＭにより測定したＡｕめっき層のＲａが１．５ｎｍ以下になると、大幅に金属溶出量が少なくなることから、Ｒａを０．５〜１．５ｎｍに規定する。Ａｕめっき層のＲａは小さいほど好ましいが、Ｒａが０．５ｎｍ未満のめっき層を形成するのは実用上難しい。
【００１６】
Ａｕめっき層のＲａを１．５ｎｍ以下にする方法としては、硫酸水素ナトリウムを伝導塩として含むｐＨ１．０以下の酸性Ａｕめっき浴により電気めっきすることが挙げられる。この場合、Ａｕめっき浴の組成としては、Ａｕ塩、硫酸水素ナトリウム、及び必要に応じてその他の添加剤を含むものを用いることができる。Ａｕ塩としては、シアン化金塩、非シアン系の金塩（塩化金等）等を用いることができ、Ａｕ塩の金濃度は１〜１００ｇ／Ｌ程度とすることができる。又、硫酸水素ナトリウムの濃度は、５０〜１００ｇ／Ｌ程度とすることができる。
ｐＨ１．０以下の酸性Ａｕめっき浴を用いると、金属基材としてステンレス鋼を用いた場合に、表面のＣｒ酸化皮膜が除去されやすく、Ａｕめっき層の密着性が向上する。
また、酸性Ａｕめっき浴を用い、ステンレス鋼等の金属基材表面に直接（ダイレクトに）Ａｕめっきすることが好ましい。これは、従来からコネクタ材では基材にＮｉ下地めっきを行った後、Ａｕめっきを施しているが、Ｎｉの耐酸性が弱いため、ｐＨ１．０以下の酸性Ａｕめっき浴を用いるとＮｉめっきが剥がれてしまうからである。さらに、ｐＨ１．０以下の酸性Ａｕめっき浴は高電流密度でめっきが可能であるため、めっきの際に水素が多量に発生してステンレス表面が活性化され、Ａｕが付きやすくなる。
【００１７】
Ａｕめっきの条件としては、電流密度が低いと金属基材の凸部に電流が集中してめっき層が平坦になり難く、又、めっき浴温が低いとめっき層が平坦になり難い傾向にある。
又、めっき液中の金濃度は１〜４ｇ／Ｌが好ましく、より好ましくは１．３〜１．７ｇ／Ｌである。金濃度が１ｇ／Ｌ未満であると、電流効率が低下してめっき層が平坦になり難い傾向にある。
【００１８】
＜封孔処理＞
Ａｕめっき層が封孔処理されていることが好ましい。Ａｕめっき層に被膜欠陥が存在しても、封孔処理によってこの欠陥を埋め、耐食性を維持することができる。Ａｕめっきの封孔処理は各種の方法が知られているが、メルカプト系水溶液中でＡｕめっき層を電解処理するのが好ましい。メルカプト系水溶液は、メルカプト基含有化合物を水に溶解したものであり、メルカプト基含有化合物としては、例えば特開２００４−２６５６９５号公報に記載されたメルカプトベンゾチアゾール誘導体が挙げられる。
【００１９】
＜燃料電池用セパレータ＞
次に、本発明の燃料電池用セパレータ材料を用いた燃料電池用セパレータについて説明する。燃料電池用セパレータは、上記した燃料電池用セパレータ材料を所定形状に加工してなり、燃料ガス（水素）又は燃料液体（メタノール）、空気（酸素）、冷却水等を流すための反応ガス流路又は反応液体流路（溝や開口）が形成されている。
【００２０】
＜積層型（アクティブ型）燃料電池用セパレータ＞
図３は、積層型（アクティブ型）燃料電池の単セルの断面図を示す。なお、図３では後述するセパレータ１０の外側にそれぞれ集電板１４０Ａ，１４０Ｂが配置されているが、通常、この単セルを積層してスタックを構成した場合、スタックの両端にのみ一対の集電板が配置される。
そして、セパレータ１０は電気伝導性を有し、後述するＭＥＡに接して集電作用を有し、各単セルを電気的に接続する機能を有する。又、後述するように、セパレータ１０には燃料ガスや空気（酸素）の流路となる溝が形成されている。
【００２１】
図３において、固体高分子電解質膜２０の両側にそれぞれアノード電極４０とカソード電極６０とが積層されて膜電極接合体（ＭＥＡ；Membrane Electrode Assembly）８０が構成されている。又、アノード電極４０とカソード電極６０の表面には、それぞれアノード側ガス拡散膜９０Ａ、カソード側ガス拡散膜９０Ｂがそれぞれ積層されている。本発明において膜電極接合体という場合、ガス拡散膜９０Ａ、９０Ｂを含んだ積層体としてもよい。又、例えばアノード電極４０やカソード電極６０の表面にガス拡散層が形成されている等の場合は、固体高分子電解質膜２０、アノード電極４０、カソード電極６０の積層体を膜電極接合体と称してもよい。
【００２２】
ＭＥＡ８０の両側には、ガス拡散膜９０Ａ、９０Ｂにそれぞれ対向するようにセパレータ１０が配置され、セパレータ１０がＭＥＡ８０を挟持している。ＭＥＡ８０側のセパレータ１０表面には流路１０Ｌが形成され、後述するガスケット１２、流路１０Ｌ、及びガス拡散膜９０Ａ（又は９０Ｂ）で囲まれた内部空間２０内をガスが出入可能になっている。
そして、アノード電極４０側の内部空間２０には燃料ガス（水素等）が流れ、カソード電極６０側の内部空間２０に酸化性ガス（酸素、空気等）が流れることにより、電気化学反応が生じるようになっている。
【００２３】
アノード電極４０とガス拡散膜９０Ａの周縁の外側は、これらの積層厚みとほぼ同じ厚みの枠状のシール部材３１で囲まれている。又、シール部材３１とセパレータ１０の周縁との間には、セパレータに接して略枠状のガスケット１２が介装され、ガスケット１２が流路１０Ｌを囲むようになっている。さらに、セパレータ１０の外面（ＭＥＡ８０側と反対側の面）にはセパレータ１０に接して集電板１４０Ａ（又は１４０Ｂ）が積層され、集電板１４０Ａ（又は１４０Ｂ）とセパレータ１０の周縁との間に略枠状のシール部材３２が介装されている。
シール部材３１及びガスケット１２は、燃料ガス又は酸化ガスがセル外に漏れるのを防止するシールを形成する。又、単セルを複数積層してスタックにした場合、セパレータ１０の外面と集電板１４０Ａ（又は１４０Ｂ）との間の空間２１には空間２０と異なるガス（空間２０に酸化性ガスが流れる場合、空間２１には水素が流れる）が流れる。従って、シール部材３２もセル外にガスが漏れるのを防止する部材として使われる。
【００２４】
そして、ＭＥＡ８０（及びガス拡散膜９０Ａ、９０Ｂ）、セパレータ１０、ガスケット１２、集電板１４０Ａ、１４０Ｂを含んで燃料電池セルが構成され、複数の燃料電池セルを積層して燃料電池スタックが構成される。
【００２５】
図３に示す積層型（アクティブ型）燃料電池は、上記した水素を燃料として用いる燃料電池のほか、メタノールを燃料として用いるＤＭＦＣにも適用することができる。
【００２６】
＜平面型（パッシブ型）燃料電池用セパレータ＞
図４は、平面型（パッシブ型）燃料電池の単セルの断面図を示す。なお、図４ではセパレータ１００の外側にそれぞれ集電板１４０が配置されているが、通常、この単セルを積層してスタックを構成した場合、スタックの両端にのみ一対の集電板が配置される。
なお，図４において、ＭＥＡ８０の構成は図３の燃料電池と同一であるので同一符号を付して説明を省略する（図４では、ガス拡散膜９０Ａ、９０Ｂの記載を省略しているが、ガス拡散膜９０Ａ、９０Ｂを有していてもよい）。
【００２７】
図４において、セパレータ１００は電気伝導性を有し、ＭＥＡに接して集電作用を有し、各単セルを電気的に接続する機能を有する。又、後述するように、セパレータ１００には燃料液体や空気（酸素）の流路となる孔が形成されている。
セパレータ１００は、断面がクランク形状になるよう、長尺平板状の基材の中央付近に段部１００ｓを形成してなり、段部１００ｓを介して上方に位置する上側片１００ｂと、段部１００ｓを介して下方に位置する下側片１００ａとを有する。段部１００ｓはセパレータ１００の長手方向に垂直な方向に延びている。
そして、複数のセパレータ１００を長手方向に並べ、隣接するセパレータ１００の下側片１００ａと上側片１００ｂとの間に空間を形成させ、この空間にＭＥＡ８０を介装する。２つのセパレータ１００でＭＥＡ８０が挟まれた構造体が単セル３００となる。このようにして、複数のＭＥＡ８０がセパレータ１００を介して直列に接続されたスタックが構成される。
【００２８】
図４に示す平面型（パッシブ型）燃料電池は、上記したメタノールを燃料として用いるＤＭＦＣのほか、水素を燃料として用いる燃料電池にも適用することができる。又、平面型（パッシブ型）燃料電池用セパレータの開口部の形状や個数は限定されず、開口部として上記した孔の他、スリットとしてもよく、セパレータ全体が網状であってもよい。
【００２９】
＜燃料電池用スタック＞
本発明の燃料電池用スタックは、本発明の燃料電池用セパレータ材料を用いてなる。
燃料電池用スタックは、１対の電極で電解質を挟み込んだセルを複数個直列に接続したものであり、各セルの間に燃料電池用セパレータが介装されて燃料ガスや空気を遮断する。燃料ガス(H2)が接触する電極が燃料極(アノード)であり、空気(O2) が接触する電極が空気極(カソード)である。
燃料電池用スタックの構成例は、既に図３及び図４で説明した通りであるが、これに限定されない。
【実施例】
【００３０】
＜試料の作製＞
厚み０．１ｍｍのステンレス鋼板（ＳＵＳ３１６Ｌ）を、前処理として市販の脱脂液パクナ１０５を用いて電解脱脂後、水洗し、さらに硫酸酸洗後、水洗して前処理を施した。
【００３１】
次に、以下のＡｕめっき浴を用い、前処理後のステンレス鋼板に直接Ａｕめっきを厚み５ｎｍ行い、燃料電池用セパレータ材料を作製した。
Ａｕめっき液（シアン系）の組成；シアン化金塩（金濃度：１〜４ｇ／Ｌ）、硫酸水素ナトリウム７０ｇ／Ｌ、ｐＨが１．０以下
比較として、上記Ａｕめっき液中に硫酸水素ナトリウムを加えず、その代わりに伝導塩として塩酸を１０質量％加え、同様にＡｕめっきを行った。
【００３２】
以上のようにして作製した燃料電池用セパレータ材料表面の算術平均粗さＲａ、及び耐食性を以下のように測定した。
【００３３】
＜算術平均粗さ＞
原子間力顕微鏡（島津製作所社製のＳＰＭ−９６００）を用い、ダイナミックモード（非接触方式）で、走査範囲１μｍ×１μｍ、走査速度０．８ＨｚでＡｕめっき層のＲａを測定した。Ｒａの測定は、Ａｕめっき前のステンレス鋼板の結晶粒内に相当する場所をｎ＝３で測定し、その平均値をＲａの値として用いた。
＜耐食性＞
９５℃、６００ｍｌの１０ｇ／Ｌ硫酸水溶液に、４０×５０ｍｍに切り出した各燃料電池用セパレータ材料を７２時間浸漬した後、引き上げた。水溶液中のＦｅ、Ｎｉ、ＣｒイオンをＩＣＰ分析にて定量し、金属溶出量を測定した。
【００３４】
燃料電池用セパレータに求められる代表的な特性は、低接触抵抗（１０ｍΩ・ｃｍ２以下）、使用環境での耐食性（耐食試験後も低接触抵抗で、有害なイオンの溶出がない）の２つである。
得られた結果を表１に示す。
【００３５】
【表１】
【００３６】
表１から明らかなように、原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）によるＡｕ層表面の算術平均粗さＲａが１．５ｎｍ以下である実施例１〜６の場合、金属溶出量が少なく耐食性に優れるものとなった。なお、接触式表面粗さ計により測定した場合，ｎｍレベルの測定をすることは不可能であるため、そのＲａはいずれも０．０３〜０．０５μｍの値となり，試料間での差異は判断できなかった。
【００３７】
一方、原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）によるＡｕ層表面の算術平均粗さＲａが１．５ｎｍを超えた比較例１〜６の場合、金属溶出量が１ｍｇ／６００ｍｌ以上となり、各実施例に比べて耐食性に劣った。
なお、比較例１〜３は、伝導塩として塩酸を用い、比較例４、５は、電流密度が低く（１．８Ａ／ｄｍ２）かつ浴温が３０℃以下であった。比較例６は浴温が低かった（２０℃）。又、比較例７はＡｕめっきを施さず、表１のRaは素材の表面粗さである。
【００３８】
＜封孔処理＞
次に、２−メルカプトベンゾチアゾールのＮａ塩（ＭＢＴ−Ｎａ）５００ｐｐｍの常温の水溶液中で、実施例３の試料をアノードとし、ＳＵＳ３１６Ｌをカソードとし、Ａｕ層の封孔処理を行った。これを実施例１０とする。メルカプトベンゾチアゾールは特開２００４−２６５６９５号公報に記載されている。
次に、封孔処理後の試料を４０×５０ｍｍに切り出し、９５℃、６００ｍｌの１０ｇ／Ｌ硫酸水溶液に１週間及び２週間浸漬後に溶出した金属量を上記と同様に測定した。
【００３９】
比較例１１として、実施例３の試料を封孔処理せずにそのまま用い、実施例１０と同様にして、硫酸水溶液に１週間及び２週間浸漬した。
比較例１２として、ＮａＯＨにてｐＨを８．５に調整した常温の水溶液中で、実施例３の試料を３０秒間浸漬し、Ａｕ層の封孔処理を行った。このものを実施例１０と同様にして、硫酸水溶液に１週間及び２週間浸漬した。
比較例１３として、モリブデン酸カリウム５００ｐｐｍの常温の水溶液中で、実施例３の試料を３０秒間浸漬し、Ａｕ層の封孔処理を行った。このものを実施例１０と同様にして、硫酸水溶液に１週間及び２週間浸漬した。
比較例１４として、モリブデン酸カリウム５００ｐｐｍの常温の水溶液中で、実施例３の試料をアノードとし、ＳＵＳ３１６Ｌをカソードとし、槽電圧２Ｖで３秒間電解し、Ａｕ層の封孔処理を行った。このものを実施例１０と同様にして、硫酸水溶液に１週間及び２週間浸漬した。
得られた結果を表２、図５に示す。なお、図５のＭｏ酸Ｋは、モリブデン酸カリウム（K2MoO4）を表す。表２の単位は図５と同様にｍｇである。
【００４０】
【表２】
【００４１】
表２、図５から明らかなように、無機系のモリブデン酸カリウム水溶液に比べ、２−メルカプトベンゾチアゾール溶液（メルカプト系水溶液）中で封孔処理した方が、耐食性が向上することがわかる。
【符号の説明】
【００４２】
１０、１００ セパレータ
１２、１２Ｂ ガスケット
２０ 固体高分子電解質膜
４０ アノード電極
６０ カソード電極
８０ 膜電極接合体（ＭＥＡ）
【技術分野】
【０００１】
本発明は、金属基材の表面にＡｕめっき層が形成された燃料電池用セパレータ材料、及びそれを用いた燃料電池スタックに関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子型の燃料電池用セパレータは電気伝導性を有し、燃料電池の各単セルを電気的に接続し、各単セルで発生したエネルギー（電気）を集電すると共に、各単セルへ供給する燃料ガス（燃料液体）や空気（酸素）の流路が形成されている。このセパレータは、インターコネクタ、バイポーラプレート、集電体とも称される。
このような燃料電池用セパレータとして、従来はカーボン板にガス流通路を形成したものが使用されていたが、材料コストや加工コストが大きいという問題がある。一方、カーボン板の代わりに金属板を用いる場合、高温で酸化性の雰囲気に曝されるために腐食や溶出が問題となる。このようなことから、ステンレス鋼板の表面にＡｕめっきを０．０１〜０．０６μｍ被覆する技術や（特許文献１）、ステンレス鋼板の表面にＡｕ，Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｏｓ、Ｉｒ及びＰｔ等から選ばれる貴金属をスパッタ成膜して導電部分を形成する技術（特許文献２）が知られている。
又、ステンレス鋼板の表面に、下地処理を施さずに酸性浴にてダイレクトに金めっきを施す技術（特許文献３）や、ステンレス鋼板の表面に酸化被膜を形成後に金めっきを施す技術（特許文献４）が報告されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開平１０−２２８９１４号公報
【特許文献２】特開２００１−２９７７７７号公報
【特許文献３】特開２００４−２９６３８１号公報
【特許文献４】特開２００７−２５７８８３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、コスト低減のために金めっきの厚みが２０ｎｍ未満に薄くなると、被膜欠陥が生じ易くなり、燃料電池用セパレータの耐食性を十分に確保できないという問題がある。特に、燃料電池用セパレータは酸性雰囲気に置かれるため、耐食性の点で厳しい環境下にある。
すなわち、本発明は、金属基材表面に形成するＡｕめっき層の厚みが薄くても耐食性に優れた燃料電池用セパレータ材料、それを用いた燃料電池スタックの提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の燃料電池用セパレータ材料は、金属基材の表面に、厚み２〜２０ｎｍで、かつ前記金属基材の結晶粒内において原子間力顕微鏡により測定した算術表面粗さ（Ｒａ）が０．５〜１．５ｎｍであるＡｕめっき層が形成されている。
【０００６】
前記Ａｕめっき層は、硫酸水素ナトリウムを伝導塩として含むｐＨ１．０以下のＡｕめっき浴により電気めっきされて形成されていることが好ましい。
前記金属基材がステンレス鋼であることが好ましい。
前記金属基材の厚さが０．０５〜０．３ｍｍであることが好ましい。
前記Ａｕめっき層が封孔処理されていることが好ましい。
前記封孔処理は、メルカプト系水溶液中で前記Ａｕめっき層を電解処理してなることが好ましい。
Ａｕめっき厚みが５〜２０ｎｍであることが好ましい。
本発明の燃料電池用セパレータ材料は固体高分子形燃料電池又はダイレクトメタノール型固体高分子形燃料電池に用いられることが好ましい。
【０００７】
本発明の燃料電池用セパレータは、前記燃料電池用セパレータ材料を用いたものである。
本発明の燃料電池スタックは、前記燃料電池用セパレータ材料を用いたものである。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、金属基材表面に形成するＡｕめっき層の厚みが薄くても耐食性を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】Ａｕめっき層の厚みを７ｎｍとしたときの燃料電池用セパレータ材料の断面のＴＥＭ像を示す。
【図２】Ａｕめっき層の厚みを２４ｎｍとしたときの燃料電池用セパレータ材料の断面のＴＥＭ像を示す。
【図３】本発明の実施形態に係る燃料電池スタック（単セル）の断面図である。
【図４】本発明の実施形態に係る平面型燃料電池スタックの断面図である。
【図５】封孔処理後の試料を、硫酸水溶液に１週間及び２週間浸漬後に溶出した金属量を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明の実施形態に係る燃料電池用セパレータ材料について説明する。なお、本発明において％とは、特に断らない限り、質量％を示すものとする。
又、本発明において「燃料電池用セパレータ」とは、電気伝導性を有し、各単セルを電気的に接続し、各単セルで発生したエネルギー（電気）を集電すると共に、各単セルへ供給する燃料ガス（燃料液体）や空気（酸素）の流路が形成されたものをいう。セパレータは、インターコネクタ、バイポーラプレート、集電体とも称される。
従って、詳しくは後述するが、燃料電池用セパレータとして、板状の基材表面に凹凸状の流路を設けたセパレータの他、上記したパッシブ型ＤＭＦＣ用セパレータのように板状の基材表面にガスやメタノールの流路孔が開口したセパレータを含む。
【００１１】
＜金属基材＞
燃料電池用セパレータ材料は耐食性と導電性が要求され、その基材（金属基材）には耐食性が求められる。このため金属基材には耐食性が良好で比較的低コストなステンレス鋼を用いることが好ましい。
ステンレス鋼の種類は特に制限されないが、例えば、ＪＩＳに規格するＳＵＳ３０４、ＳＵＳ３１６Ｌを挙げることができる。ここで、耐食性に優れる点で、ＳＵＳ３１６Ｌ（Ｍｏを２．５％程度添加したステンレス鋼）が好ましい。
金属基材の形状も特に制限されず、Ａｕをめっきできる形状であればよいが、セパレータ形状にプレス成形することから板材であることが好ましく、特に厚みが０．０５〜０．３ｍｍの板材であることが好ましい。
【００１２】
又、Ａｕめっき層を平滑に成膜する観点から、金属基材表面も平滑化した方がよい。金属基材としてステンレス鋼を用いる場合、従来から表面仕上げ法としてＢＡ（光輝焼鈍）、研磨仕上げ等が知られているが、２０ｎｍ以下の薄いＡｕめっき層を形成する本発明においては、ＢＡ処理したステンレス鋼が好ましい。
【００１３】
＜Ａｕめっき層＞
金属基材表面には、厚み２〜２０ｎｍのＡｕめっき層が形成されている。Ａｕめっき層の厚さは，耐食性の観点から２ｎｍ以上とし、コストの点から２０ｎｍ以下とする。好ましくはＡｕめっき層の厚みを５〜２０ｎｍとし、より好ましくはＡｕめっき層の厚みを５〜１０ｎｍにすると、耐食性が良好でかつコストを低減することができる。Ａｕめっき層の厚みは、電解法や断面のＴＥＭ（透過型電子顕微鏡）像で算出することができる。
金属基材の結晶粒内において、原子間力顕微鏡により測定したＡｕめっき層の算術表面粗さ（Ｒａ）を０．５〜１．５ｎｍとする。本発明者らの検討により、薄い（厚み２０ｎｍ以下の）Ａｕめっき層においては、表面のＲａが大きくなるほど、金属基材からの金属溶出量も多くなることが判明した。この原因は明確ではないが、Ａｕめっき層のＲａが大きいものは、電気めっき時に金属基材の特定の位置に集中して電析し、その分だけめっき層の厚みが薄い部分が生じ、被膜欠陥に至ることが考えられる。
なお、金属基材表面へのＡｕの電着状態は、金属基材の結晶粒内と結晶粒界とで異なる。具体的には、金属基材の粒界部分では電着が凹状となるので、金属基材の粒界を含む部分のＲａをＡＦＭで測定すると、Ｒａの測定値は大きくなる。そのため，本発明においては，金属基材の結晶粒内で測定したＲａをＡｕめっき層のＲａとして採用する。
又、省金化の観点から、燃料電池用セパレータ材料を燃料電池用セパレータに加工した際に電極との接触面となる部分等、導電性が必要となる部分のみにＡｕめっきを施すことも可能である。
【００１４】
図１は、後述する実施例１の条件で、Ａｕめっき層の厚みを７ｎｍとしたときの燃料電池用セパレータ材料の断面のＴＥＭ像を示す。又、図２は、同様にしてＡｕめっき層の厚みを２４ｎｍとしたときの燃料電池用セパレータ材料の断面のＴＥＭ像を示す。
Ａｕめっき層の厚みが２０ｎｍの場合に、Ａｕめっき層表面が平坦になっていることがわかる。
【００１５】
２０ｎｍ以下の薄く柔らかい、Ａｕめっき層の平滑性を評価する際、接触式表面粗さ計で測定するとナノレベルの凹凸の評価は困難となり、ステンレス鋼等の金属基材の粗さを測定することとなってしまう。そのため、本発明において、薄いＡｕ層の平滑性の評価に非接触の原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）を用いる。
ＡＦＭにより測定したＡｕめっき層のＲａが１．５ｎｍ以下になると、大幅に金属溶出量が少なくなることから、Ｒａを０．５〜１．５ｎｍに規定する。Ａｕめっき層のＲａは小さいほど好ましいが、Ｒａが０．５ｎｍ未満のめっき層を形成するのは実用上難しい。
【００１６】
Ａｕめっき層のＲａを１．５ｎｍ以下にする方法としては、硫酸水素ナトリウムを伝導塩として含むｐＨ１．０以下の酸性Ａｕめっき浴により電気めっきすることが挙げられる。この場合、Ａｕめっき浴の組成としては、Ａｕ塩、硫酸水素ナトリウム、及び必要に応じてその他の添加剤を含むものを用いることができる。Ａｕ塩としては、シアン化金塩、非シアン系の金塩（塩化金等）等を用いることができ、Ａｕ塩の金濃度は１〜１００ｇ／Ｌ程度とすることができる。又、硫酸水素ナトリウムの濃度は、５０〜１００ｇ／Ｌ程度とすることができる。
ｐＨ１．０以下の酸性Ａｕめっき浴を用いると、金属基材としてステンレス鋼を用いた場合に、表面のＣｒ酸化皮膜が除去されやすく、Ａｕめっき層の密着性が向上する。
また、酸性Ａｕめっき浴を用い、ステンレス鋼等の金属基材表面に直接（ダイレクトに）Ａｕめっきすることが好ましい。これは、従来からコネクタ材では基材にＮｉ下地めっきを行った後、Ａｕめっきを施しているが、Ｎｉの耐酸性が弱いため、ｐＨ１．０以下の酸性Ａｕめっき浴を用いるとＮｉめっきが剥がれてしまうからである。さらに、ｐＨ１．０以下の酸性Ａｕめっき浴は高電流密度でめっきが可能であるため、めっきの際に水素が多量に発生してステンレス表面が活性化され、Ａｕが付きやすくなる。
【００１７】
Ａｕめっきの条件としては、電流密度が低いと金属基材の凸部に電流が集中してめっき層が平坦になり難く、又、めっき浴温が低いとめっき層が平坦になり難い傾向にある。
又、めっき液中の金濃度は１〜４ｇ／Ｌが好ましく、より好ましくは１．３〜１．７ｇ／Ｌである。金濃度が１ｇ／Ｌ未満であると、電流効率が低下してめっき層が平坦になり難い傾向にある。
【００１８】
＜封孔処理＞
Ａｕめっき層が封孔処理されていることが好ましい。Ａｕめっき層に被膜欠陥が存在しても、封孔処理によってこの欠陥を埋め、耐食性を維持することができる。Ａｕめっきの封孔処理は各種の方法が知られているが、メルカプト系水溶液中でＡｕめっき層を電解処理するのが好ましい。メルカプト系水溶液は、メルカプト基含有化合物を水に溶解したものであり、メルカプト基含有化合物としては、例えば特開２００４−２６５６９５号公報に記載されたメルカプトベンゾチアゾール誘導体が挙げられる。
【００１９】
＜燃料電池用セパレータ＞
次に、本発明の燃料電池用セパレータ材料を用いた燃料電池用セパレータについて説明する。燃料電池用セパレータは、上記した燃料電池用セパレータ材料を所定形状に加工してなり、燃料ガス（水素）又は燃料液体（メタノール）、空気（酸素）、冷却水等を流すための反応ガス流路又は反応液体流路（溝や開口）が形成されている。
【００２０】
＜積層型（アクティブ型）燃料電池用セパレータ＞
図３は、積層型（アクティブ型）燃料電池の単セルの断面図を示す。なお、図３では後述するセパレータ１０の外側にそれぞれ集電板１４０Ａ，１４０Ｂが配置されているが、通常、この単セルを積層してスタックを構成した場合、スタックの両端にのみ一対の集電板が配置される。
そして、セパレータ１０は電気伝導性を有し、後述するＭＥＡに接して集電作用を有し、各単セルを電気的に接続する機能を有する。又、後述するように、セパレータ１０には燃料ガスや空気（酸素）の流路となる溝が形成されている。
【００２１】
図３において、固体高分子電解質膜２０の両側にそれぞれアノード電極４０とカソード電極６０とが積層されて膜電極接合体（ＭＥＡ；Membrane Electrode Assembly）８０が構成されている。又、アノード電極４０とカソード電極６０の表面には、それぞれアノード側ガス拡散膜９０Ａ、カソード側ガス拡散膜９０Ｂがそれぞれ積層されている。本発明において膜電極接合体という場合、ガス拡散膜９０Ａ、９０Ｂを含んだ積層体としてもよい。又、例えばアノード電極４０やカソード電極６０の表面にガス拡散層が形成されている等の場合は、固体高分子電解質膜２０、アノード電極４０、カソード電極６０の積層体を膜電極接合体と称してもよい。
【００２２】
ＭＥＡ８０の両側には、ガス拡散膜９０Ａ、９０Ｂにそれぞれ対向するようにセパレータ１０が配置され、セパレータ１０がＭＥＡ８０を挟持している。ＭＥＡ８０側のセパレータ１０表面には流路１０Ｌが形成され、後述するガスケット１２、流路１０Ｌ、及びガス拡散膜９０Ａ（又は９０Ｂ）で囲まれた内部空間２０内をガスが出入可能になっている。
そして、アノード電極４０側の内部空間２０には燃料ガス（水素等）が流れ、カソード電極６０側の内部空間２０に酸化性ガス（酸素、空気等）が流れることにより、電気化学反応が生じるようになっている。
【００２３】
アノード電極４０とガス拡散膜９０Ａの周縁の外側は、これらの積層厚みとほぼ同じ厚みの枠状のシール部材３１で囲まれている。又、シール部材３１とセパレータ１０の周縁との間には、セパレータに接して略枠状のガスケット１２が介装され、ガスケット１２が流路１０Ｌを囲むようになっている。さらに、セパレータ１０の外面（ＭＥＡ８０側と反対側の面）にはセパレータ１０に接して集電板１４０Ａ（又は１４０Ｂ）が積層され、集電板１４０Ａ（又は１４０Ｂ）とセパレータ１０の周縁との間に略枠状のシール部材３２が介装されている。
シール部材３１及びガスケット１２は、燃料ガス又は酸化ガスがセル外に漏れるのを防止するシールを形成する。又、単セルを複数積層してスタックにした場合、セパレータ１０の外面と集電板１４０Ａ（又は１４０Ｂ）との間の空間２１には空間２０と異なるガス（空間２０に酸化性ガスが流れる場合、空間２１には水素が流れる）が流れる。従って、シール部材３２もセル外にガスが漏れるのを防止する部材として使われる。
【００２４】
そして、ＭＥＡ８０（及びガス拡散膜９０Ａ、９０Ｂ）、セパレータ１０、ガスケット１２、集電板１４０Ａ、１４０Ｂを含んで燃料電池セルが構成され、複数の燃料電池セルを積層して燃料電池スタックが構成される。
【００２５】
図３に示す積層型（アクティブ型）燃料電池は、上記した水素を燃料として用いる燃料電池のほか、メタノールを燃料として用いるＤＭＦＣにも適用することができる。
【００２６】
＜平面型（パッシブ型）燃料電池用セパレータ＞
図４は、平面型（パッシブ型）燃料電池の単セルの断面図を示す。なお、図４ではセパレータ１００の外側にそれぞれ集電板１４０が配置されているが、通常、この単セルを積層してスタックを構成した場合、スタックの両端にのみ一対の集電板が配置される。
なお，図４において、ＭＥＡ８０の構成は図３の燃料電池と同一であるので同一符号を付して説明を省略する（図４では、ガス拡散膜９０Ａ、９０Ｂの記載を省略しているが、ガス拡散膜９０Ａ、９０Ｂを有していてもよい）。
【００２７】
図４において、セパレータ１００は電気伝導性を有し、ＭＥＡに接して集電作用を有し、各単セルを電気的に接続する機能を有する。又、後述するように、セパレータ１００には燃料液体や空気（酸素）の流路となる孔が形成されている。
セパレータ１００は、断面がクランク形状になるよう、長尺平板状の基材の中央付近に段部１００ｓを形成してなり、段部１００ｓを介して上方に位置する上側片１００ｂと、段部１００ｓを介して下方に位置する下側片１００ａとを有する。段部１００ｓはセパレータ１００の長手方向に垂直な方向に延びている。
そして、複数のセパレータ１００を長手方向に並べ、隣接するセパレータ１００の下側片１００ａと上側片１００ｂとの間に空間を形成させ、この空間にＭＥＡ８０を介装する。２つのセパレータ１００でＭＥＡ８０が挟まれた構造体が単セル３００となる。このようにして、複数のＭＥＡ８０がセパレータ１００を介して直列に接続されたスタックが構成される。
【００２８】
図４に示す平面型（パッシブ型）燃料電池は、上記したメタノールを燃料として用いるＤＭＦＣのほか、水素を燃料として用いる燃料電池にも適用することができる。又、平面型（パッシブ型）燃料電池用セパレータの開口部の形状や個数は限定されず、開口部として上記した孔の他、スリットとしてもよく、セパレータ全体が網状であってもよい。
【００２９】
＜燃料電池用スタック＞
本発明の燃料電池用スタックは、本発明の燃料電池用セパレータ材料を用いてなる。
燃料電池用スタックは、１対の電極で電解質を挟み込んだセルを複数個直列に接続したものであり、各セルの間に燃料電池用セパレータが介装されて燃料ガスや空気を遮断する。燃料ガス(H2)が接触する電極が燃料極(アノード)であり、空気(O2) が接触する電極が空気極(カソード)である。
燃料電池用スタックの構成例は、既に図３及び図４で説明した通りであるが、これに限定されない。
【実施例】
【００３０】
＜試料の作製＞
厚み０．１ｍｍのステンレス鋼板（ＳＵＳ３１６Ｌ）を、前処理として市販の脱脂液パクナ１０５を用いて電解脱脂後、水洗し、さらに硫酸酸洗後、水洗して前処理を施した。
【００３１】
次に、以下のＡｕめっき浴を用い、前処理後のステンレス鋼板に直接Ａｕめっきを厚み５ｎｍ行い、燃料電池用セパレータ材料を作製した。
Ａｕめっき液（シアン系）の組成；シアン化金塩（金濃度：１〜４ｇ／Ｌ）、硫酸水素ナトリウム７０ｇ／Ｌ、ｐＨが１．０以下
比較として、上記Ａｕめっき液中に硫酸水素ナトリウムを加えず、その代わりに伝導塩として塩酸を１０質量％加え、同様にＡｕめっきを行った。
【００３２】
以上のようにして作製した燃料電池用セパレータ材料表面の算術平均粗さＲａ、及び耐食性を以下のように測定した。
【００３３】
＜算術平均粗さ＞
原子間力顕微鏡（島津製作所社製のＳＰＭ−９６００）を用い、ダイナミックモード（非接触方式）で、走査範囲１μｍ×１μｍ、走査速度０．８ＨｚでＡｕめっき層のＲａを測定した。Ｒａの測定は、Ａｕめっき前のステンレス鋼板の結晶粒内に相当する場所をｎ＝３で測定し、その平均値をＲａの値として用いた。
＜耐食性＞
９５℃、６００ｍｌの１０ｇ／Ｌ硫酸水溶液に、４０×５０ｍｍに切り出した各燃料電池用セパレータ材料を７２時間浸漬した後、引き上げた。水溶液中のＦｅ、Ｎｉ、ＣｒイオンをＩＣＰ分析にて定量し、金属溶出量を測定した。
【００３４】
燃料電池用セパレータに求められる代表的な特性は、低接触抵抗（１０ｍΩ・ｃｍ２以下）、使用環境での耐食性（耐食試験後も低接触抵抗で、有害なイオンの溶出がない）の２つである。
得られた結果を表１に示す。
【００３５】
【表１】
【００３６】
表１から明らかなように、原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）によるＡｕ層表面の算術平均粗さＲａが１．５ｎｍ以下である実施例１〜６の場合、金属溶出量が少なく耐食性に優れるものとなった。なお、接触式表面粗さ計により測定した場合，ｎｍレベルの測定をすることは不可能であるため、そのＲａはいずれも０．０３〜０．０５μｍの値となり，試料間での差異は判断できなかった。
【００３７】
一方、原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）によるＡｕ層表面の算術平均粗さＲａが１．５ｎｍを超えた比較例１〜６の場合、金属溶出量が１ｍｇ／６００ｍｌ以上となり、各実施例に比べて耐食性に劣った。
なお、比較例１〜３は、伝導塩として塩酸を用い、比較例４、５は、電流密度が低く（１．８Ａ／ｄｍ２）かつ浴温が３０℃以下であった。比較例６は浴温が低かった（２０℃）。又、比較例７はＡｕめっきを施さず、表１のRaは素材の表面粗さである。
【００３８】
＜封孔処理＞
次に、２−メルカプトベンゾチアゾールのＮａ塩（ＭＢＴ−Ｎａ）５００ｐｐｍの常温の水溶液中で、実施例３の試料をアノードとし、ＳＵＳ３１６Ｌをカソードとし、Ａｕ層の封孔処理を行った。これを実施例１０とする。メルカプトベンゾチアゾールは特開２００４−２６５６９５号公報に記載されている。
次に、封孔処理後の試料を４０×５０ｍｍに切り出し、９５℃、６００ｍｌの１０ｇ／Ｌ硫酸水溶液に１週間及び２週間浸漬後に溶出した金属量を上記と同様に測定した。
【００３９】
比較例１１として、実施例３の試料を封孔処理せずにそのまま用い、実施例１０と同様にして、硫酸水溶液に１週間及び２週間浸漬した。
比較例１２として、ＮａＯＨにてｐＨを８．５に調整した常温の水溶液中で、実施例３の試料を３０秒間浸漬し、Ａｕ層の封孔処理を行った。このものを実施例１０と同様にして、硫酸水溶液に１週間及び２週間浸漬した。
比較例１３として、モリブデン酸カリウム５００ｐｐｍの常温の水溶液中で、実施例３の試料を３０秒間浸漬し、Ａｕ層の封孔処理を行った。このものを実施例１０と同様にして、硫酸水溶液に１週間及び２週間浸漬した。
比較例１４として、モリブデン酸カリウム５００ｐｐｍの常温の水溶液中で、実施例３の試料をアノードとし、ＳＵＳ３１６Ｌをカソードとし、槽電圧２Ｖで３秒間電解し、Ａｕ層の封孔処理を行った。このものを実施例１０と同様にして、硫酸水溶液に１週間及び２週間浸漬した。
得られた結果を表２、図５に示す。なお、図５のＭｏ酸Ｋは、モリブデン酸カリウム（K2MoO4）を表す。表２の単位は図５と同様にｍｇである。
【００４０】
【表２】
【００４１】
表２、図５から明らかなように、無機系のモリブデン酸カリウム水溶液に比べ、２−メルカプトベンゾチアゾール溶液（メルカプト系水溶液）中で封孔処理した方が、耐食性が向上することがわかる。
【符号の説明】
【００４２】
１０、１００ セパレータ
１２、１２Ｂ ガスケット
２０ 固体高分子電解質膜
４０ アノード電極
６０ カソード電極
８０ 膜電極接合体（ＭＥＡ）
【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属基材の表面に、厚み２〜２０ｎｍで、かつ前記金属基材の結晶粒内において原子間力顕微鏡により測定した算術表面粗さ（Ｒａ）が０．５〜１．５ｎｍであるＡｕめっき層が形成されている燃料電池用セパレータ材料。
【請求項２】
前記Ａｕめっき層は、硫酸水素ナトリウムを伝導塩として含むｐＨ１．０以下のＡｕめっき浴により電気めっきされて形成されている請求項１に記載の燃料電池用セパレータ材料。
【請求項３】
前記金属基材がステンレス鋼である請求項１又は２に記載の燃料電池用セパレータ材料。
【請求項４】
前記金属基材の厚さが０．０５〜０．３ｍｍである請求項１〜３のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ材料。
【請求項５】
前記Ａｕめっき層が封孔処理されている請求項１〜４のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ材料。
【請求項６】
前記封孔処理は、メルカプト系水溶液中で前記Ａｕめっき層を電解処理してなる請求項５に記載の燃料電池用セパレータ材料。
【請求項７】
Ａｕめっき厚みが５〜２０ｎｍである請求項１〜６のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ材料。
【請求項８】
固体高分子形燃料電池に用いられる請求項１〜７のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ材料。
【請求項９】
ダイレクトメタノール型固体高分子形燃料電池に用いられる請求項８記載の燃料電池用セパレータ材料。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれかに記載のセパレータ材料を用いた燃料電池用セパレータ。
【請求項１１】
請求項１〜９のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ材料を用いた燃料電池スタック。
【請求項１】
金属基材の表面に、厚み２〜２０ｎｍで、かつ前記金属基材の結晶粒内において原子間力顕微鏡により測定した算術表面粗さ（Ｒａ）が０．５〜１．５ｎｍであるＡｕめっき層が形成されている燃料電池用セパレータ材料。
【請求項２】
前記Ａｕめっき層は、硫酸水素ナトリウムを伝導塩として含むｐＨ１．０以下のＡｕめっき浴により電気めっきされて形成されている請求項１に記載の燃料電池用セパレータ材料。
【請求項３】
前記金属基材がステンレス鋼である請求項１又は２に記載の燃料電池用セパレータ材料。
【請求項４】
前記金属基材の厚さが０．０５〜０．３ｍｍである請求項１〜３のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ材料。
【請求項５】
前記Ａｕめっき層が封孔処理されている請求項１〜４のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ材料。
【請求項６】
前記封孔処理は、メルカプト系水溶液中で前記Ａｕめっき層を電解処理してなる請求項５に記載の燃料電池用セパレータ材料。
【請求項７】
Ａｕめっき厚みが５〜２０ｎｍである請求項１〜６のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ材料。
【請求項８】
固体高分子形燃料電池に用いられる請求項１〜７のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ材料。
【請求項９】
ダイレクトメタノール型固体高分子形燃料電池に用いられる請求項８記載の燃料電池用セパレータ材料。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれかに記載のセパレータ材料を用いた燃料電池用セパレータ。
【請求項１１】
請求項１〜９のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ材料を用いた燃料電池スタック。
【図３】
【図４】
【図５】
【図１】
【図２】
【図４】
【図５】
【図１】
【図２】
【公開番号】特開２０１１−３４９０７（Ｐ２０１１−３４９０７Ａ）
【公開日】平成２３年２月１７日（２０１１．２．１７）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００９−１８２２３９（Ｐ２００９−１８２２３９）
【出願日】平成２１年８月５日（２００９．８．５）
【出願人】（５０２３６２７５８）ＪＸ日鉱日石金属株式会社 (482)
【出願人】（０００００３７１３）大同特殊鋼株式会社 (916)
【出願人】（５９３１４８０７７）日鉱富士電子株式会社 (7)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年２月１７日（２０１１．２．１７）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年８月５日（２００９．８．５）
【出願人】（５０２３６２７５８）ＪＸ日鉱日石金属株式会社 (482)
【出願人】（０００００３７１３）大同特殊鋼株式会社 (916)
【出願人】（５９３１４８０７７）日鉱富士電子株式会社 (7)
【Ｆターム（参考）】
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