結晶製造装置
【課題】外部容器内の部品が大気に晒されるのを防止するとともに、内部容器等の取り外しを回避してＩＩＩ族窒化物結晶を製造する。
【解決手段】アルカリ金属とＩＩＩ族金属とを含む混合融液を保持する坩堝１０と、坩堝１０がその内部に収容される反応容器２０と、反応容器２０を介して坩堝１０を加熱する加熱装置（５０，６０）と、反応容器２０及び加熱装置（５０，６０）がその内部に収容され、開閉可能な本体部３０１を有する保持容器３００と、保持容器３００がその内部に収容され、密閉状態で保持容器の本体部３０１を開閉し、坩堝１０への原料の投入及び製造されたＩＩＩ族窒化物結晶の取り出しを行うための操作手段を有し、その内部が不活性ガス雰囲気又は窒素ガス雰囲気とされている密閉容器４００とを備えている。
【解決手段】アルカリ金属とＩＩＩ族金属とを含む混合融液を保持する坩堝１０と、坩堝１０がその内部に収容される反応容器２０と、反応容器２０を介して坩堝１０を加熱する加熱装置（５０，６０）と、反応容器２０及び加熱装置（５０，６０）がその内部に収容され、開閉可能な本体部３０１を有する保持容器３００と、保持容器３００がその内部に収容され、密閉状態で保持容器の本体部３０１を開閉し、坩堝１０への原料の投入及び製造されたＩＩＩ族窒化物結晶の取り出しを行うための操作手段を有し、その内部が不活性ガス雰囲気又は窒素ガス雰囲気とされている密閉容器４００とを備えている。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、結晶製造装置に係り、更に詳しくは、ＩＩＩ族窒化物結晶を製造する結晶製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
現在、紫外、紫〜青〜緑色光源として用いられているＩｎＧａＡｌＮ（ＩＩＩ族窒化物半導体）系デバイスは、その殆どがサファイア及びシリコンカーバイド（ＳｉＣ）を基板とし、その基板上にＭＯＣＶＤ法（有機金属化学気相成長法）及びＭＢＥ法（分子線結晶成長法）等を用いて作製されている。
【０００３】
このように、サファイア及びシリコンカーバイドを基板として用いた場合、熱膨張係数及び格子定数が基板とＩＩＩ族窒化物半導体とでそれぞれ大きく異なっているため、ＩＩＩ族窒化物半導体内に多くの結晶欠陥が含まれることとなる。この結晶欠陥は、デバイス特性を低下させ、例えば、発光デバイスにおいては、寿命が短い、動作電力が大きい、等の欠点に直接関係する。
【０００４】
また、サファイア基板は、絶縁体であるため、従来の発光デバイスのように基板側から電極を取り出すことが不可能であった。これにより、ＩＩＩ族窒化物半導体側から電極を取り出すことが必要となる。その結果、デバイスの面積が大きくなり、高コスト化を招くという不都合があった。そして、デバイスの面積が大きくなると、サファイア基板とＩＩＩ族窒化物半導体という異種材料の組み合わせに伴う基板の反りという新たな問題が発生する。
【０００５】
さらに、サファイア基板上に作製されたＩＩＩ族窒化物半導体デバイスは、劈開によるチップ分離が困難であり、レーザダイオード（ＬＤ）において必要とされる共振器端面を得ることは、容易ではない。このため、現在は、ドライエッチング、またはサファイア基板を厚さ１００μｍ以下まで研磨した後に劈開に近い形に分離し、共振器端面の形成を行なっている。従って、従来のＬＤのように、共振器端面の形成とチップ分離とを単一工程で行なうことが困難であり、工程の複雑化によるコスト高を招いていた。
【０００６】
そこで、サファイア基板上にＩＩＩ族窒化物半導体を選択的に横方向に成長させるなどの工夫をし、結晶欠陥を低減させることが提案された。これにより、結晶欠陥を低減させることが可能となったが、サファイア基板の絶縁性及び上述した劈開の困難性に関する問題は、依然として残っている。
【０００７】
こうした問題を解決するには、基板上に結晶成長する材料と同一である窒化ガリウム（ＧａＮ）基板が最適である。そのため、気相成長及び融液成長等により、バルクＧａＮを結晶成長させる各種方法が提案されている。しかし、未だ高品質かつ実用的な大きさを有するＧａＮ基板は、実現されていない。
【０００８】
ＧａＮ基板を実現する１つの方法として、ナトリウム（Ｎａ）をフラックスとして用いたＧａＮ結晶成長方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。この方法は、アジ化ナトリウム（ＮａＮ３）と金属Ｇａとを原料として、ステンレス製の反応容器（容器内寸法：内径＝７．５ｍｍ、長さ＝１００ｍｍ）にＮａＮ３及び金属Ｇａを窒素雰囲気中で封入し、その反応容器を６００〜８００℃の温度で２４〜１００時間保持することにより、ＧａＮ結晶が成長するものである。
【０００９】
この方法は、６００〜８００℃と比較的低温での結晶成長が可能であり、容器内圧力も１００（ｋｇ／ｃｍ２）程度と比較的低く、実用的な成長条件であることが特徴である。
【００１０】
そして、最近では、アルカリ金属とＩＩＩ族金属との混合融液と、窒素を含むＶ族原料とを反応させることにより、高品質なＩＩＩ族窒化物結晶が実現されている（例えば、特許文献２参照）。
【００１１】
しかし、従来のフラックス法では、数ＭＰａから１０ＭＰａ程度の圧力で結晶成長を行なうため、二重容器を用いて耐圧と耐熱の機能を分離した上で、結晶大型化のために内部容器を大きくすることが行なわれている（例えば、特許文献２参照）。そして、従来のフラックス法では、アルカリ金属を用いることから、水分及び酸素濃度を１ｐｐｍ以下に低減させたグローブボックス内で、内部容器に原料となるＩＩＩ族金属とアルカリ金属とを仕込む必要がある。そのために、結晶成長前後に、毎回、内部容器を外部容器から取り外す。このときに、内部容器の外側、外部容器及び外部容器と内部容器との間に位置する部品は、大気に晒されることとなる。即ち、ヒータや断熱材等の外部容器内の各種部品も大気に晒されることとなる。また、内部容器に導入される窒素ガス導入管の一部も大気に晒される。これらの大気と接触した領域においては、大気中の水分及び酸素が吸着し、昇温時や窒素ガスが導入される時に脱離する。その結果、ヒータ及び断熱材が劣化し、不純物が原料に混入し、結晶成長に悪影響を与える。さらに、内部容器及び内部容器に付随する部品の取り外しに伴い、熱分布の再現性の問題も発生する。さらに、内部容器及び部品の取り外し、再設置に伴う時間的ロスも生じてしまい、製造コストの増大に繋がる。
【００１２】
このような問題を回避するために、特許文献３では、原料秤量部と結晶成長装置の外部容器との間を大気が混入しない雰囲気調整部によりつなぐことが提案されている。
【００１３】
また、特許文献４では、アルカリ金属及びＩＩＩ族金属を内部容器内にある坩堝に供給することが提案されている。
【００１４】
【特許文献１】米国特許第５８６８８３７号明細書
【特許文献２】特開２００３−３１３０９９号公報
【特許文献３】特開２００５−３３５９８３号公報
【特許文献４】特開２００４−２９２２８６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
しかしながら、特許文献３では、外部容器は耐圧容器であり、雰囲気調整部と連結させ、かつ、原料を搬送させることが可能なゲートバルブを製作することは困難であった。さらに、結晶成長装置内の内部容器の外側には、前述したように、断熱材及びヒータ等の部品が装着されており、それらを回避して原料を内部容器内に仕込むことも困難であった。
【００１６】
また、特許文献４では、原料供給のみであれば、内部容器内を開放する必要がないが、成長した結晶を取り出すためには、結局、内部容器を開ける必要があった。
【００１７】
本発明は、かかる事情の下になされたもので、その目的は、外部容器内の部品が大気に晒されるのを防止するとともに、内部容器等の取り外しを回避してＩＩＩ族窒化物結晶を製造可能な結晶製造装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
本発明は、第１の観点からすると、ＩＩＩ族窒化物結晶を製造する結晶製造装置であって、アルカリ金属とＩＩＩ族金属とを含む混合融液を保持する坩堝と；前記坩堝がその内部に収容される反応容器と；前記反応容器を介して前記坩堝を加熱する加熱装置と；前記反応容器及び前記加熱装置がその内部に収容され、開閉可能な蓋を有する保持容器と；前記保持容器がその内部に収容され、密閉状態で前記保持容器の蓋を開閉し、前記坩堝への原料の投入及び製造されたＩＩＩ族窒化物結晶の取り出しを行うための操作手段を有し、その内部が不活性ガス雰囲気又は窒素ガス雰囲気とされている密閉容器と；前記各容器を介して、前記混合融液に窒素ガスを供給するガス供給装置と；を備える結晶製造装置である。
【００１９】
本発明は、第２の観点からすると、ＩＩＩ族窒化物結晶を製造する結晶製造装置であって、アルカリ金属とＩＩＩ族金属とを含む混合融液を保持する坩堝と；前記坩堝がその内部に収容される反応容器と；前記反応容器と所定の位置関係で配置され、前記反応容器を介して前記坩堝を加熱する加熱装置と；前記反応容器及び前記加熱装置がその内部に収容され、密閉状態で前記坩堝への原料の投入及び製造されたＩＩＩ族窒化物結晶の取り出しを行うための操作手段を有し、その内部が不活性ガス雰囲気又は窒素ガス雰囲気とされている密閉容器と；前記各容器を介して、前記混合融液に窒素ガスを供給するガス供給装置と；前記密閉容器を、前記反応容器及び前記加熱装置に対して移動させ、あるいは前記反応容器と前記加熱装置を、前記密閉容器に対して移動させ、前記反応容器と前記加熱装置との前記位置関係を維持したまま、前記密閉容器内において、前記反応容器を、結晶成長時には第１の位置に配置させ、前記原料の投入時及びＩＩＩ族窒化物結晶の取り出し時には前記第１の位置とは異なる第２の位置に配置させる、移動機構と；を備える結晶製造装置である。
【００２０】
第１あるいは第２の結晶製造装置によれば、坩堝への原料の投入時及び製造されたＩＩＩ族窒化物結晶の取り出し時のいずれにおいても、坩堝、反応容器、及び加熱装置が大気に曝されることを防止することができる。従って、外部容器内の部品が大気に晒されるのを防止するとともに、内部容器等の取り外しを回避してＩＩＩ族窒化物結晶を製造可能となる。その結果、装置の構成部品の劣化を招くことなく、高品質のＩＩＩ族窒化物結晶を効率良く製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
《第１の実施形態》
本発明の第１の実施形態を図１〜図１１（Ｂ）を用いて説明する。図１には、本発明の第１の実施形態に係る結晶製造装置１００の概略構成が示されている。
【００２２】
この結晶製造装置１００は、金属ナトリウム（Ｎａ）と金属ガリウム（Ｇａ）とを含む混合融液に窒素ガスを供給してＧａＮ結晶を製造する装置である。すなわち、結晶製造装置１００は、フラックス法によってＧａＮ結晶を製造する装置である。
【００２３】
結晶製造装置１００は、坩堝１０、反応容器２０、ベローズ３０、支持装置４０、加熱装置（５０、６０）、温度センサ（５１、６１）、ガス供給管（９０、２００）、圧力調整器１２０、ガスボンベ（１３０、２２０）、ガス精製器１６０、配管（１４０、１５０、１８０）、熱電対１９０、流量計２１０、振動印加装置２３０、上下機構２４０、振動検出装置２５０、温度制御装置２６０、保持容器３００、ベースフランジ３１０、及び密閉容器４００などを備えている。
【００２４】
各ガスボンベ（１３０、２２０）には、窒素ガスが充填されている。
【００２５】
坩堝１０は、外周が円形状のボロンナイトライド（ＢＮ）又はオーステナイト系ステンレス鋼（ＳＵＳ３１６Ｌ）製の坩堝である。この坩堝１０は、反応容器２０の内部に収容され、金属Ｎａと金属Ｇａとを含む混合融液２７０を保持する。
【００２６】
反応容器２０は、本体部２１、蓋部２２、及び配管接続部２３を有している。本体部２１、蓋部２２及び配管接続部２３は、いずれもＳＵＳ３１６Ｌ製である。本体部２１と蓋部２２との間は、メタル製のオーリングによってシールされている。また、配管接続部２３は、本体部２１の底面に設けられている。
【００２７】
ベローズ３０は、重力方向ＤＲ１において、反応容器２０の蓋部２２に連結されている。このベローズ３０は、支持装置４０を保持するとともに、反応容器２０の内部と外部とを遮断する。また、ベローズ３０は、支持装置４０の重力方向ＤＲ１への移動に伴って重力方向ＤＲ１に伸縮する。
【００２８】
加熱装置５０は、反応容器２０の外周面２０Ａを囲むように配置されている。この加熱装置５０は、ヒータ及び電流源を有し、温度制御装置２６０からの制御信号ＣＴＬ１に応じた電流を電流源からヒータに供給する。
【００２９】
加熱装置６０は、反応容器２０の底面２０Ｂに対向して配置されている。この加熱装置６０は、ヒータ及び電流源を有し、温度制御装置２６０からの制御信号ＣＴＬ２に応じた電流を電流源からヒータに供給する。
【００３０】
温度センサ５１は、加熱装置５０に近接して配置され、加熱装置５０のヒータの温度（温度Ｔ１とする）を検出し、検出結果を温度制御装置２６０へ出力する。
【００３１】
温度センサ６１は、加熱装置６０に近接して配置され、加熱装置６０のヒータの温度（温度Ｔ２とする）を検出し、検出結果を温度制御装置２６０へ出力する。
【００３２】
ガス供給管９０は、一端が反応容器２０の配管接続部２３に連結され、他端がガスボンベ１３０に連結されている。このガス供給管９０の配管接続部２３側の一部には、金属Ｎａ融液２８０が保持されるようになっている。
【００３３】
圧力調整器１２０は、ガス供給管９０の途中（ガスボンベ１３０寄り）に設けられ、ガスボンベ１３０からの窒素ガスの圧力を指定された圧力に調整する。
【００３４】
保持容器３００は、一例としてＳＵＳ３１６Ｌ製であり、その内部に、反応容器２０、支持装置４０、加熱装置（５０、６０）、及び温度センサ（５１、６１）が収容されている。この保持容器３００は、本体部３０１と底面部３０２とを有している。そして、本体部３０１と底面部３０２は、メタル製のオーリングを介して、ボルト（不図示）によって連結されている。また、底面部３０２は、ベースフランジ３１０上に固定されている。なお、保持容器３００は水冷されており、高圧に耐えられる耐圧容器である。
【００３５】
密閉容器４００は、一例としてＳＵＳ３１６Ｌ製であり、その内部に、ベースフランジ３１０、及び保持容器３００が収容されている。この密閉容器４００は、作業者が手を入れて密閉容器４００内で作業を行なうための少なくとも１双の手袋（不図示）を備えている。すなわち、密閉容器４００は、グローブボックスとしての機能を有している。密閉容器４００の内部は、大気雰囲気と遮断されており、高純度の窒素雰囲気となっている。
【００３６】
密閉容器４００は、金属Ｎａ及び金属Ｇａが格納されている原料格納室（不図示）、及び製造されたＧａＮ結晶を保管する結晶保管室（不図示）を備えている。原料格納室は、密閉容器４００の内部の雰囲気をほとんど変化させることなく、密閉容器４００の外部から原料格納室に原料を補充することができる補充機構を有している。結晶保管室は、該結晶保管室に保管されているＧａＮ結晶を、密閉容器４００の内部の雰囲気をほとんど変化させることなく、密閉容器４００の外部に取り出すことができる取り出し機構を有している。
【００３７】
ベースフランジ３１０は、密閉容器４００の底面に固定されている。
【００３８】
ガス精製器１６０は、配管１４０及び配管１５０を介して密閉容器４００に連結されている。このガス精製器１６０は、配管１４０を介して密閉容器４００から取り込んだガス中に含まれる酸素及び水分等の不純物を除去し、配管１５０を介して密閉容器４００に戻す。これにより、密閉容器４００内の酸素濃度及び水分濃度は、１ｐｐｍ以下となる。
【００３９】
振動印加装置２３０は、一例として圧電素子を有し、所定の周波数の振動を支持装置４０に印加する。
【００４０】
振動検出装置２５０は、一例として加速度ピックアップを有し、支持装置４０の振動を検出し、検出結果を振動検出信号ＢＤＳとして上下機構２４０に出力する。
【００４１】
ガス供給管２００は、一端が配管１８０に連結され、他端が流量計２１０を介してガスボンベ２２０に連結されている。
【００４２】
流量計２１０は、ガスボンベ２２０からの窒素ガスの流量を、温度制御装置２６０からの制御信号ＣＴＬ３に応じた流量に調整する。
【００４３】
一例として図２（Ａ）及び図２（Ｂ）には、支持装置４０、配管１８０及び熱電対１９０の一部が拡大して示されている。
【００４４】
支持装置４０は、円筒部材４１を有している。該円筒部材４１の一端は、反応容器２０の蓋部２２に設けられた開口部を介して反応容器２０内の空間２４内へ挿入されている。そして、円筒部材４１の底面４１Ｂには、種結晶５が取り付けられる（図２（Ａ）参照）。種結晶５を含むＧａＮ結晶６は、円筒部材４１の底面４１Ｂに結晶成長する（図２（Ｂ）参照）。支持装置４０は、結晶成長したＧａＮ結晶を支持する。
【００４５】
配管１８０は、略円形の断面形状を有し、支持装置４０の円筒部材４１の内部に配置されている。そして、配管１８０の底面１８０Ａは、円筒部材４１の底面４１Ｂに対向するように配置されている。また、配管１８０の底面１８０Ａには、複数の空孔１８１が形成されている。
【００４６】
そこで、流量計２１０によって流量調整されたガスボンベ２２０からの窒素ガスは、配管１８０を介して支持装置４０の内部に供給され、複数の空孔１８１を介して円筒部材４１の底面４１Ｂに吹き付けられる。これによって、種結晶５及びＧａＮ結晶６が冷却される。
【００４７】
なお、円筒部材４１内に放出された窒素ガスは、円筒部材４１に設けられた不図示の開口部を介して結晶製造装置１００外へ放出される。
【００４８】
熱電対１９０は、一端１９０Ａが円筒部材４１の底面４１Ｂに接するように円筒部材４１の内部に配置されている。熱電対１９０は、種結晶又はＧａＮ結晶６の温度（温度Ｔ３とする）を検出し、その検出結果を温度制御装置２６０へ出力する。
【００４９】
上下機構２４０は、ベローズ３０の上側において支持装置４０に取り付けられている。この上下機構２４０は、一例として図３に示されるように、凹凸部材２４１、歯車２４２、軸部材２４３、モータ２４４、及び制御部２４５などを有している。
【００５０】
凹凸部材２４１は、略三角形状の断面形状からなり、円筒部材４１の外周面４１Ａに固定されている。歯車２４２は、軸部材２４３の一端に固定され、凹凸部材２４１と噛み合うようになっている。
【００５１】
軸部材２４３は、その一端が歯車２４２に連結され、他端がモータ２４４のシャフト（図示省略）に連結されている。モータ２４４は、制御部２４５の指示に応じて、歯車２４２を矢印２４６又は２４７の方向へ回転させる。
【００５２】
制御部２４５は、振動検出装置２５０からの振動検出信号ＢＤＳに基づいて、歯車２４２を矢印２４６又は２４７の方向へ回転させるようにモータ２４４を制御する。
【００５３】
歯車２４２が矢印２４６の方向へ回転すれば、支持装置４０は、重力方向ＤＲ１において上方向へ移動し、歯車２４２が矢印２４７の方向へ回転すれば、支持装置４０は、重力方向ＤＲ１において下方向へ移動する。
【００５４】
振動検出信号ＢＤＳのタイミングチャートが、一例として図４に示されている。（Ａ）支持装置４０が混合融液２７０に接していないときは、支持装置４０は、振動印加装置２３０により印加された振動によって大きく振動するので、振動検出信号ＢＤＳは、振幅が相対的に大きい信号波形ＳＳ１となる。（Ｂ）支持装置４０が混合融液２７０に接しているときは、支持装置４０は、振動印加装置２３０から振動が印加されても、混合融液２７０の粘性によって大きく振動できないので、振動検出信号ＢＤＳは、振幅が相対的に小さい信号波形ＳＳ２となる。（Ｃ）支持装置４０の一部（又はＧａＮ結晶６）が混合融液２７０に浸漬されているときは、支持装置４０（又はＧａＮ結晶６）は、振動印加装置２３０から振動が印加されても、混合融液２７０の粘性によってさらに振動し難くなるので、振動検出信号ＢＤＳは、振幅が信号波形ＳＳ２よりも小さい信号波形ＳＳ３となる。
【００５５】
そこで、制御部２４５は、結晶成長中に、所定のタイミング毎に振動検出信号ＢＤＳの信号波形を検出し、検出された信号波形がＳＳ１の場合には、ＳＳ２又はＳＳ３になるまで、支持装置４０を重力方向ＤＲ１に降下させるようにモータ２４４を制御する。
【００５６】
そして、制御部２４５は、振動検出信号ＢＤＳの信号波形がＳＳ２又はＳＳ３になると、歯車２４２の回転を停止するようにモータ２４４を制御する。これにより、結晶成長中に、支持装置４０の一端を気液界面２に保持し、又は支持装置４０の一端を混合融液２７０中に保持することができる。
【００５７】
温度制御装置２６０は、温度Ｔ１に基づいて、坩堝１０及び反応容器２０を結晶成長温度に加熱するための制御信号ＣＴＬ１を生成し、温度Ｔ２に基づいて、坩堝１０及び反応容器２０を結晶成長温度に加熱するための制御信号ＣＴＬ２を生成する。また、温度制御装置２６０は、温度Ｔ３に基づいて、種結晶５又はＧａＮ結晶６の温度を結晶成長温度よりも低い温度にするのに適した流量の窒素ガスを流すための制御信号ＣＴＬ３を生成する。
【００５８】
そして、温度制御装置２６０は、生成した制御信号ＣＴＬ１を加熱装置５０へ出力し、制御信号ＣＴＬ２を加熱装置６０へ出力し、制御信号ＣＴＬ３を流量計２１０へ出力する。
【００５９】
「ＧａＮ結晶の製造方法」
上記構成の結晶製造装置１００を用いたＧａＮ結晶の製造方法を図５〜図１１（Ｂ）を用いて説明する。図５は、坩堝１０及びＧａＮ結晶６の温度変化を示すタイミングチャートである。なお、図５において、太線ｋ１は坩堝１０の温度変化を示し、細線ｋ２及びｋ３は、いずれもＧａＮ結晶６の温度変化（ＣａｓｅＡとＣａｓｅＢ）を示している。また、図１０のフローチャートは、作業者によって行われる作業（操作）を示している。
【００６０】
（１−１）密閉容器４００に設けられている手袋を利用して、密閉容器４００内で、保持容器３００の本体部３０１と底面部３０２とを連結するボルト（不図示）を外す。
【００６１】
（１−２）密閉容器４００内で、保持容器３００の本体部３０１を上方向へ移動させ、保持容器３００を開ける。
【００６２】
（１−３）密閉容器４００内で、反応容器２０の蓋部２２を本体部２１から取り外し、反応容器２０を開ける（ステップＳ１）。このときの密閉容器４００の内部雰囲気は窒素ガス雰囲気あるいは不活性ガス（例えば、アルゴン）雰囲気であり、その内部圧力は大気圧＋０．１気圧程度の大気に対して陽圧となっている。
【００６３】
（１−４）密閉容器４００内で、原料格納室から金属Ｎａ及び金属Ｇａを取り出し、１：１の混合比で坩堝１０に投入する（ステップＳ２）。また、支持装置４０の一端に種結晶５を固定する（図１１（Ａ）参照）。
【００６４】
（１−５）密閉容器４００内で、反応容器２０の蓋部２２を本体部２１に取り付ける。
【００６５】
（１−６）密閉容器４００内で、保持容器３００の本体部３０１を下方向に移動させ、本体部３０１を底面部３０２に乗せる。そして、本体部３０１と底面部３０２をボルトで連結する。これにより、密閉容器４００内で、反応容器２０及び保持容器３００が閉じられる（ステップＳ３）。
【００６６】
（１−７）反応容器２０及びガス供給管９０内の圧力が１．０１ＭＰａとなるようにガス供給管９０を介して窒素ガスを導入する（ステップＳ４）。なお、ステップＳ１における密閉容器４００の内部雰囲気が窒素ガス雰囲気以外の場合は、ここでパージを行い、窒素ガス雰囲気に置換する。
【００６７】
（１−８）各加熱装置（５０，６０）によって、反応容器２０を介して坩堝１０を加熱する（ステップＳ５）。なお、ここでは、８００℃を結晶成長温度としている。
【００６８】
なお、坩堝１０を加熱する前は、坩堝１０内の金属Ｎａ７及び金属Ｇａ８は、いずれも固体状態である（図６（Ａ）参照）。そして、坩堝１０の温度が約３０℃に達すると坩堝１０中の金属Ｇａ８が液体状態となる。
【００６９】
さらに、坩堝１０の温度が９８℃に達すると（図５のタイミングｔ１）、坩堝１０中の金属Ｎａ７が液体状態となり、既に液体状態となっている金属Ｇａ８と混ざり合う。その後、ＧａとＮａとの金属間化合物が生成され、この金属間化合物は、５６０℃以上の温度において混合融液２７０となる（図６（Ｂ）参照）。また、窒素ガス４は、圧力調整器１２０によって圧力調整され、ガス供給管９０を介して空間２４内に供給されている（図７参照）。
【００７０】
坩堝１０が８００℃に加熱される過程において、混合融液２７０から蒸発する金属Ｎａの蒸気圧は、徐々に高くなり、ガス供給管９０の低温領域に金属Ｎａ融液２８０となって溜まる。
【００７１】
なお、ガス供給管９０における金属Ｎａ融液２８０が溜まる領域の温度は、ヒータ（不図示）によって、金属Ｎａが液体状態を維持し、かつＮａの実質的蒸発が生じない温度に保持されている。ここでいうＮａの実質的蒸発が生じない温度とは、例えば２００〜３００℃である。２００℃におけるＮａの蒸気圧は、約１．８×１０−２Ｐａであり、３００℃におけるＮａの蒸気圧は、約１．８Ｐａであり、これにより、混合融液２７０中の金属Ｎａと金属Ｇａとの混合比の変動を抑制することができる。
【００７２】
（１−９）坩堝１０の温度が８００℃に達すると（図５のタイミングｔ２）、上下機構２４０によって、種結晶５を混合融液２７０に浸漬させる（ステップＳ６）。
【００７３】
ところで、坩堝１０の温度が８００℃程度の高温状態では、空間２４内の窒素ガス４は、金属Ｎａを媒介として混合融液２７０中に取り込まれる。この場合、混合融液２７０中の窒素濃度又はＧａｘＮｙ（ｘ，ｙは実数）の濃度は、空間２４と混合融液２７０との気液界面２付近において最も高いため、ＧａＮ結晶６が種結晶５から結晶成長する（図１１（Ｂ）参照）。このときの坩堝１０の温度及び反応容器２０内の窒素ガス圧力は、図９における領域ＲＥＧ３に属する温度及び圧力である。
【００７４】
なお、図９における領域ＲＥＧ１は、ＧａＮ結晶が溶解する領域であり、領域ＲＥＧ２は、坩堝１０の混合融液２７０に接する底面及び側面において多くの核が自発的に発生し、ｃ軸（＜０００１＞）方向に成長した柱状形状のＧａＮ結晶が形成される領域であり、領域ＲＥＧ３は、ＧａＮ結晶が種結晶から結晶成長する領域である。
【００７５】
（１−１０）所定の時間（数時間）、坩堝１０の温度を８００℃に保持する（ステップＳ７）。
【００７６】
（１−１１）ＧａＮ結晶の結晶成長が開始されると、ＧａＮ結晶６付近の混合融液２７０中の窒素又はＧａｘＮｙ（ｘ、ｙは実数）の過飽和度を上げるために、配管１８０内へ窒素ガスを供給してＧａＮ結晶６を冷却し、ＧａＮ結晶６の温度を、混合融液２７０の温度（＝８００℃）よりも低い温度とする（ステップＳ８）。これにより、ＧａＮ結晶６の結晶成長が継続される。
【００７７】
ここでは、温度Ｔ１及び温度Ｔ２が８００＋α℃に達すると、図５の細線ｋ２で示されるように、ＧａＮ結晶６の温度を温度Ｔｓ１（例えば、７９０℃）に低下させ、結晶成長中はその温度に保持する方法Ａ（ＣａｓｅＡ）、及び図５の細線ｋ３で示されるように、結晶成長が進行するにつれて、ＧａＮ結晶６の温度を徐々に温度Ｔｓ２（例えば、７５０℃）に低下させる方法Ｂ（ＣａｓｅＢ）が考えられる。なお、８００＋α℃は、坩堝１０の温度を８００℃にするための各加熱装置（５０，６０）のヒータの温度である。温度制御装置２６０は、方法Ａ及び方法Ｂのいずれかに対応するようプログラミングされている。
【００７８】
具体的には、方法Ａでは、温度Ｔ１及び温度Ｔ２が８００＋α℃になると、直ちに、ＧａＮ結晶６の温度を温度Ｔｓ１とするのに適した流量ｆｒ１（ｓｃｃｍ）（図８参照）の窒素ガスを流すための制御信号ＣＴＬ３を生成して流量計２１０へ出力する。これにより、ＧａＮ結晶６の温度は、短時間で温度Ｔｓ１に低下し、温度Ｔｓ１で一定となる。
【００７９】
また、方法Ｂでは、温度Ｔ１及び温度Ｔ２が８００＋α℃になると、所定の時間（結晶成長時間）をかけて、窒素ガスの流量が０から流量ｆｒ２（ｓｃｃｍ）（図８参照）に徐々に増加するように、制御信号ＣＴＬ３を生成して流量計２１０へ出力する。これにより、ＧａＮ結晶６の温度は、徐々に温度Ｔｓ２に向かって低下する。
【００８０】
ところで、ＧａＮ結晶の成長が進行すると、空間２４内の窒素ガスが消費され、空間２４内の窒素ガスが減少する。そうすると、空間２４内の圧力Ｐ１がガス供給管９０内の圧力調整器１２０側の圧力Ｐ２よりも低くなり（Ｐ１＜Ｐ２）、ガス供給管９１内（＝圧力調整器１２０側）の窒素ガスは、金属Ｎａ融液２８０を介して空間２４内へ供給される。すなわち、窒素ガスが空間２４へ補給される（ステップＳ９）。
【００８１】
（１−１２）ＧａＮ結晶６が混合融液２７０に接触するように、ＧａＮ結晶６を移動させる（ステップＳ１０）。これによって、大きなサイズにＧａＮ結晶６が成長する。
【００８２】
（１−１３）所定の時間が経過すると（図５のタイミングｔ４）、各加熱装置（５０，６０）による加熱を停止する。これにより、坩堝１０の温度は、低下する（ステップＳ１１）。
【００８３】
（１−１４）坩堝１０及び反応容器２０の温度が室温になると、上記（１−１）〜（１−３）での作業と同様な作業を行う。
【００８４】
（１−１５）製造されたＧａＮ結晶を坩堝１０から取り出し、結晶保管室に保管する（ステップＳ１２）。
【００８５】
（１−１６）上記（１−４）〜（１−７）での作業と同様な作業を行い、引き続いて次回のＧａＮ結晶製造の準備を行う。
【００８６】
（１−１７）上記（１−８）〜（１−１５）での作業と同様な処理を行い、ＧａＮ結晶を製造する。
【００８７】
以降、必要に応じて、上記（１−１６）及び（１−１７）での作業と同様な処理を繰り返し行う。
【００８８】
ところで、原料格納室（不図示）に格納されている金属Ｎａ及び金属Ｇａが少なくなると、作業者は補充機構を介して、密閉容器４００の内部の雰囲気をほとんど変化させることなく、密閉容器４００の外部から原料格納室（不図示）に金属Ｎａ及び金属Ｇａを補充する。
【００８９】
また、作業者は、結晶保管室（不図示）に保管されているＧａＮ結晶を、取り出し機構を介して、密閉容器４００の内部の雰囲気をほとんど変化させることなく、密閉容器４００の外部に取り出すことができる。
【００９０】
上記説明から明らかなように、本第１の実施形態に係る結晶製造装置１００では、ガス供給管９０と圧力調整器１２０とガスボンベ１３０とによって、「ガス供給装置」が構成されている。
【００９１】
また、少なくとも１双の手袋によって、「操作手段」が構成されている。
【００９２】
以上説明したように、本第１の実施形態に係る結晶製造装置１００によると、窒素ガスが充填された密閉容器４００内で、坩堝１０への原料（金属Ｇａ及び金属Ｎａ）の仕込み、及び製造されたＧａＮ結晶の坩堝１０からの取出しができる。従って、保持容器３００内の各加熱装置（５０，６０）等の部品が大気に晒されることを防止してＧａＮ結晶を製造できる。すなわち、装置の構成部品の劣化を招くことなく、高品質のＧａＮ結晶を連続して効率良く製造することができる。
【００９３】
また、構成部品からの不純物ガス放出を防止するための事前のいわゆるガスパージが不要となり、準備作業の時間を短縮することができる。これにより、更に低コスト化を図ることが可能となる。
【００９４】
さらに、反応容器２０自体の移動が不要となり、反応容器２０と各加熱装置（５０，６０）との位置関係が変化するのを防止できる。これにより、常に同じ条件で結晶成長を行うことができる。すなわち、常に同じ品質のＧａＮ結晶を製造することが可能となる。
【００９５】
《第２の実施形態》
本発明の第２の実施形態を図１２〜図１４を用いて説明する。図１２には、本発明の第２の実施形態に係る結晶製造装置１００Ａの概略構成が示されている。
【００９６】
この結晶製造装置１００Ａは、前記結晶製造装置１００の保持容器３００及び密閉容器４００に代えて密閉容器５００を用い、該密閉容器５００を、「坩堝１０、反応容器２０、支持装置４０、加熱装置（５０、６０）、及び温度センサ（５１、６１）」に対して、重力方向ＤＲ１において上下に移動可能としたものである。そして、以下においては、第１の実施形態との相違点を中心に説明するとともに、前述した第１の実施形態と同一若しくは同等の構成部分については同一の符号を用い、その説明を簡略化し若しくは省略するものとする。
【００９７】
なお、以下では、便宜上、坩堝１０と反応容器２０と支持装置４０と加熱装置（５０、６０）と温度センサ（５１、６１）とからなるものを「内部装置」ということとする。
【００９８】
密閉容器５００は、容器配置空間部５０１と空間形成部５０２とを有している。容器配置空間部５０１は釣鐘形状を有し、空間形成部５０２は略円筒状の外形を有している。そして、容器配置空間部５０１は、空間形成部５０２上に配置されている。容器配置空間部５０１及び空間形成部５０２は、ＳＵＳ３１６Ｌ製であり、一体的に作製されている。また、容器配置空間部５０１及び空間形成部５０２は耐圧容器である。
【００９９】
容器配置空間部５０１は、その頂部５０１Ａが重力方向ＤＲ１において上下動可能な支持部材（不図示）に固定されている。そこで、支持部材が重力方向ＤＲ１において上下動することによって、密閉容器５００は、支柱７００に沿って上下動する。
【０１００】
空間形成部５０２は、さらに、上部５０２１と垂直部５０２２と底部５０２３とを有している。空間形成部５０２の内部には、架台６００が配置され、空間形成部５０２の底部５０２３を貫通する支柱７００を介して床に固定されている。従って、密閉容器５００が移動しても架台６００は移動しない。
【０１０１】
架台６００には、上記「内部装置」が載置されている。従って、密閉容器５００が移動しても、「内部装置」は移動しない。
【０１０２】
密閉容器５００が下端にあるときは、架台６００はオーリング５０３を介して上部５０２１と接している。このとき、ボルト（５０７，５０８）によって架台６００と上部５０２１とを連結することができる。また、架台６００は、常時、オーリング５０５を介して垂直部５０２２と接している。すなわち、密閉容器５００が移動しても、オーリング５０５により、架台６００よりも下側の空間と架台６００よりも上側の空間は、気密を保持したまま仕切られている。
【０１０３】
ガス精製器１１６０は、配管１１４０及び配管１１５０を介して、空間５０２４を高純度の窒素ガス雰囲気とする。
【０１０４】
空間形成部５０２には、作業者が手を入れて空間形成部５０２内で作業を行なうための少なくとも１双の手袋（不図示）及び空間形成部５０２の内部を観察できる透明の窓（不図示）が設けられている。すなわち、空間形成部５０２は、グローブボックスとしての機能を有している。
【０１０５】
容器配置空間部５０１内の気体は、排気管３２０を介して真空ポンプ３３０によって排気できる。排気管３２０の途中には開閉バルブ３４０が設けられている。
【０１０６】
ガスボンベ４１０には、窒素ガスが充填されている。ガスボンベ４１０からの窒素ガスは、圧力調整器３７０で圧力調整された後、ガス供給管３５０を介して容器配置空間部５０１内に供給され、また、ガス供給管３５０及びガス供給管３８０を介して空間形成部５０２内に供給される。ガス供給管３５０の途中には開閉バルブ３６０が設けられ、ガス供給管３８０の途中には開閉バルブ３９０が設けられている。
【０１０７】
空間形成部５０２内の気体は、排気管５４０を介して真空ポンプ５３０によって排気できる。排気管５４０の途中には開閉バルブ５５０が設けられている。
【０１０８】
垂直部５０２２には、原料格納室５８０が取付けられている。この原料格納室５８０は、内部が窒素ガス雰囲気とされ、金属Ｇａ及び金属Ｎａが格納されている。原料格納室５８０は、空間形成部５０２との間に原料仕込口（不図示）を有している。
【０１０９】
また、垂直部５０２２には、結晶保管室５９０が取付けられている。この結晶保管室５９０は、内部が窒素ガス雰囲気とされ、坩堝１０から取り出されたＧａＮ結晶が保管される。結晶保管室５９０は、空間形成部５０２との間に取出口（不図示）を有している。
【０１１０】
原料格納室５８０及び結晶保管室５９０は、不図示の真空ポンプによるガスの排気及び高純度窒素ガスやアルゴンガスによるガス置換が可能となっている。
【０１１１】
ガス供給管９０は、密閉容器５００の底部５０２３及び架台６００を貫通して配管接続部２３に連結されている。
【０１１２】
「ＧａＮ結晶の製造方法」
上記構成の結晶製造装置１００Ａを用いたＧａＮ結晶の製造方法を図１４を用いて説明する。図１４のフローチャートは、作業者によって行われる処理あるいは動作を示している。図１４のフローチャートは、上記第１の実施形態におけるステップＳ１〜ステップＳ３を、ステップＳ２１〜ステップＳ２３に変更し、ステップＳ１２〜ステップＳ１４を、ステップＳ２４〜ステップＳ２７に変更したものである。
【０１１３】
（２−１）支持部材（不図示）によって、密閉容器５００を上方向へ移動させる。これによって、空間形成部５０２内に空間５０２５が形成される（ステップＳ２１）。
【０１１４】
空間形成部５０２内の空間５０２４は、密閉容器５００の移動に伴って容積が小さくなるため、真空ポンプ５３０は、空間５０２４内の圧力が０．１ＭＰａ＋αに保持されるように空間５０２４内の窒素ガスを徐々に排気する。また、容器配置空間部５０１内の空間は、密閉容器５００の移動に伴って容積が大きくなるため、圧力調整器３７０は、容器配置空間部５０１内の圧力が０．１ＭＰａ＋αに保持されるように容器配置空間部５０１内へ窒素ガスを供給する。このように、容器配置空間部５０１内の圧力と空間形成部５０２内の圧力とをバランスさせながら密閉容器５００を移動する。
【０１１５】
架台６００が密閉容器５００の底部５０２３に接する（図１３参照）と、密閉容器５００の移動は停止する。このとき、「内部装置」は、空間形成部５０２の上部５０２１よりも下側の空間５０２５に位置する。このときの反応容器２０の位置が、「第２の位置」である。
【０１１６】
（２−２）密閉容器５００に設けられている手袋を利用して、窒素ガス雰囲気の空間５０２５内において、反応容器２０の蓋部２２を本体部２１から取り外す。
【０１１７】
（２−３）原料仕込口を介して原料格納室５８０から金属Ｇａ及び金属Ｎａを取り出し、坩堝１０内へ入れる（ステップＳ２２）。また、支持装置４０の一端に種結晶５を固定する。
【０１１８】
（２−４）蓋部２２を本体部２１に取付けて反応容器２０を閉じる。
【０１１９】
（２−５）支持部材（不図示）によって、密閉容器５００を下方向へ移動させる（ステップＳ２３）。
【０１２０】
架台６００よりも上側の空間は、密閉容器５００の移動に伴って容積が小さくなるため、真空ポンプ３３０は、架台６００よりも上側の空間の圧力が０．１ＭＰａ＋αに保持されるようにバルブ３４０を介して窒素ガスを徐々に排気する。また、架台６００の下側に形成される空間５０２４は、密閉容器５００の移動に伴って容積が大きくなるため、圧力調整器３７０は、空間５０２４内の圧力が０．１ＭＰａ＋αに保持されるように窒素ガスを空間５０２４へ供給する。
【０１２１】
架台６００が上部５０２１に接すると、密閉容器５００の移動は停止する。このとき、「内部装置」は、空間形成部５０２よりも上側の容器配置空間部５０１内に位置する。このときの反応容器２０の位置が、「第１の位置」である。
【０１２２】
（２−６）上記ステップＳ４〜ステップＳ１１での作業と同様な作業を順次行う。
【０１２３】
（２−７）坩堝１０及び反応容器２０の温度が室温になると、上記（２−１）及び（２−２）での作業と同様な作業を行う（ステップＳ２４）。
【０１２４】
（２−８）製造されたＧａＮ結晶を坩堝１０から取り出し、結晶保管室５９０に入れる（ステップＳ２５）。
【０１２５】
（２−９）上記（２−３）〜（２−５）での作業と同様な作業を行い、引き続いて次回のＧａＮ結晶製造の準備を行う（ステップＳ２６、ステップＳ２７）。
【０１２６】
（２−１０）上記（２−６）〜（２−８）での作業と同様な処理を行い、ＧａＮ結晶を製造する。
【０１２７】
以降、必要に応じて、上記（２−９）及び（２−１０）での作業と同様な処理を繰り返し行う。
【０１２８】
上記説明から明らかなように、本第２の実施形態に係る結晶製造装置１００Ａでは、ガス供給管９０と圧力調整器１２０とガスボンベ１３０とによって、「ガス供給装置」が構成されている。
【０１２９】
また、少なくとも１双の手袋によって、「操作手段」が構成されている。
【０１３０】
また、支持部材（不図示）によって、「移動機構」が構成されている。
【０１３１】
また、真空ポンプ（３３０，５３０）と排気管（３２０，５４０）と開閉バルブ（３４０，３６０，３９０，５５０）とガスボンベ４１０と圧力調整器３７０とガス供給管（３５０，３８０）とによって、「圧力調整装置」が構成されている。
【０１３２】
以上説明したように、本第２の実施形態に係る結晶製造装置１００Ａによると、密閉容器５００を上方向へ移動させて、窒素ガス雰囲気の空間５０２５を空間形成部５０２内に形成し、その空間５０２５内で、手袋を利用して、坩堝１０への原料（金属Ｇａ及び金属Ｎａ）の仕込み、及び製造されたＧａＮ結晶の坩堝１０からの取出しを行っている。これにより、「内部装置」が大気に晒されることを防止してＧａＮ結晶を製造できる。従って、上記第１の実施形態と同様な効果を得ることができる。
【０１３３】
なお、上記第２の実施形態において、上記「圧力調整装置」に代えて、密閉容器５００を上下動させる際に、架台６００の上側に形成される空間内の圧力と架台６００の下側に形成される空間内の圧力とが略一致するように、２つの空間の間で窒素ガスの移動を可能とする圧力調整弁を、例えば架台６００中に設けても良い。
【０１３４】
また、一例として図１５に示される結晶製造装置１００Ｂのように、上記「圧力調整装置」に代えて、配管６１０及び圧力調整弁６２０を用いて、密閉容器５００を上下動させる際に、架台６００よりも上側に形成される空間内の圧力と架台６００よりも下側に形成される空間内の圧力とが同じになるように調整しても良い。
【０１３５】
配管６１０は、一端が容器配置空間部５０１に連結され、他端が空間形成部５０２に連結されている。圧力調整弁６２０は、配管６１０の途中に設けられ、容器配置空間部５０１内の圧力と空間形成部５０２内の圧力とが一致するように調整する。
【０１３６】
また、結晶製造装置１００Ａ及び結晶製造装置１００Ｂは、水分量及び酸素量が１ｐｐｍ以下である不活性ガスまたは窒素ガスを空間形成部５０２の内部へ供給するガス純化装置を更に備えても良い。
【０１３７】
《第３の実施形態》
本発明の第３の実施形態を図１６〜図２０を用いて説明する。図１６には、本発明の第３の実施形態に係る結晶製造装置１００Ｃの概略構成が示されている。
【０１３８】
この結晶製造装置１００Ｃは、坩堝１０、反応容器２０、支持装置４０、加熱装置（５０、６０）、温度センサ（５１、６１）、密閉容器３０００、及び前記「ガス供給装置」と同様なガス供給装置（図示省略）などを備えている。
【０１３９】
坩堝１０と反応容器２０と支持装置４０と加熱装置（５０、６０）と温度センサ（５１、６１）とからなる「内部装置」は、ユニット化されている。
【０１４０】
そして、坩堝１０への原料の仕込み、及び製造されたＧａＮ結晶の坩堝１０からの取出しの際に、「内部装置」が、密閉容器３０００内で上方に移動されることを特徴としている。そこで、以下においては、第１及び第２の実施形態との相違点を中心に説明するとともに、前述した第１及び第２の実施形態と同一若しくは同等の構成部分については同一の符号を用い、その説明を簡略化し若しくは省略するものとする（図１７（Ａ）〜図１７（Ｄ）参照）。
【０１４１】
密閉容器３０００は、上容器部３００１及び下容器部１００１を有している。
【０１４２】
上容器部３００１は、フランジ部１００３を有しており、複数のボルト１００７Ｂによって下容器部１００１と連結されている。フランジ部１００３の内径は、「内部装置」が通過可能な大きさである。
【０１４３】
上容器部３００１には、一例として図１８に示されるように、３双の手袋（３００５Ａ，３００５Ｂ，３００５Ｃ）が設けられている。なお、手袋の数、配置位置については、これに限定されるものではない。
【０１４４】
また、上容器部３００１には、金属Ｎａ及び金属Ｇａが格納されている原料格納室５８０、及び製造されたＧａＮ結晶を保管する結晶保管室５９０を有している。さらに、原料格納室５８０は、密閉容器３０００の内部の雰囲気を損なうことなく、密閉容器３０００の外部から原料格納室５８０に原料を補充することができる補充機構を有している。そして、結晶保管室５９０は、該結晶保管室５９０に保管されているＧａＮ結晶を、密閉容器３０００の内部の雰囲気を損なうことなく、密閉容器３０００の外部に取り出すことができる取り出し機構を有している。
【０１４５】
また、上容器部３００１は、その内部圧力を大気圧よりも若干高い状態にするために、必要に応じて適宜追加の窒素ガスが供給されるようになっている。
【０１４６】
ガス精製器３００２は、２つの配管（３００３，３００４）を介して上容器部３００１に接続されている。これにより、上容器部３００１の内部空間に含まれる不純物が除去される。
【０１４７】
下容器部１００１は、複数のボルト１００７Ａを外すことにより、底部１００２を分離することができる。底部１００２には、ガス導入管（１００６，２００１）、排気管１００８、ヒータへの供給線（不図示）、温度モニタ用熱電対のリード線（不図示）などがシール性を有して貫通している。なお、ガス導入管２００１は、「内部装置」の移動に追従できるように伸縮可能なフレキシブル性を有している。
【０１４８】
下容器部１００１の内部空間は、フランジ１００４と蓋１００５とによって、上容器部３００１の内部空間と分離することができる。フランジ１００４は、フランジ部１００３よりも内径が小さく、複数のボルト１００７Ｃによってフランジ部１００３と連結される。
【０１４９】
蓋１００５は、密閉容器３０００内において、昇降装置３０１０に固定されている。ここでは、昇降装置３０１０は、一端が蓋１００５に接続され、他端がリールに接続されたワイヤ、リールを回転させるモータなどを有している。そこで、昇降装置３０１０によって、「内部装置」を上下に移動させることができる。
【０１５０】
下容器部１００１、フランジ部１００３、フランジ１００４、及び蓋１００５は、これらによって形成される密閉空間が１００気圧以上になっても耐えられるようになっている。すなわち、下容器部１００１、フランジ部１００３、フランジ１００４、及び蓋１００５によって耐圧容器を構成することができる。また、下容器部１００１、フランジ部１００３、フランジ１００４、及び蓋１００５は、水冷されている。なお、上容器部３００１には、耐圧性は不要である。
【０１５１】
密閉容器３０００におけるボルトによる連結は、樹脂製のオーリングを介して行われている。
【０１５２】
反応容器２０は、坩堝１０が収容される本体部２００２、延長管部２００４、及び蓋部２００５を有している。
【０１５３】
延長管部２００４の下端は、フランジ２００３を介して複数のボルト２００８Ａ、２００８Ｂによって本体部２００２と連結されている。延長管部２００４の上端は、複数のボルト２００８Ｃによって蓋部２００５と連結されている。延長管部２００４は、ベローズ機能を有しており、伸縮可能である。
【０１５４】
本体部２００２の底部にはガス導入管２００１が接続されており、反応容器２０の内部にガスを導入可能となっている。
【０１５５】
反応容器２０は、吊り下げ部材２０１１によって保持されている。この吊り下げ部材２０１１は、フランジ１００４に固定されている。これにより、昇温、降温による熱膨張、収縮時にも機械的干渉することがなく、装置の長寿命化に寄与することができる。
【０１５６】
なお、反応容器２０におけるボルトによる連結は、メタル製のオーリングを介して行われている。
【０１５７】
反応容器２０の内部と外部とは、常時、略同圧となるように、ガス導入管（１００６，２００１）を介して制御されている。このため、反応容器２０は、耐圧の必要はなく、薄肉の金属製容器で構成することができる。
【０１５８】
「ＧａＮ結晶の製造方法」
【０１５９】
（３−１）密閉容器３０００に設けられている手袋を利用して、密閉容器３０００内で、ボルト１００７Ｃをすべて外す。
【０１６０】
（３−２）昇降装置３０１０によって、蓋１００５を上方向へ移動させる。これにより、「内部装置」は、密閉容器３０００内で上方に移動する（図１９参照）。蓋１００５の上昇量が所定の値の達すると、昇降装置３０１０は停止する。このときの反応容器２０の位置が、「第２の位置」である。
【０１６１】
（３−３）密閉容器３０００内で、ボルト２００８Ａをすべて外し、延長管部２００４を支持装置４０及び蓋部２００５とともに取り外す（図２０参照）。
【０１６２】
（３−４）密閉容器３０００内で、原料格納室から金属Ｎａ及び金属Ｇａを取り出し、１：１の混合比で坩堝１０に投入する。また、支持装置４０の一端に種結晶５を固定する。
【０１６３】
（３−５）延長管部２００４を支持装置４０及び蓋部２００５とともに取り付け、ボルト２００８Ａで連結する。
【０１６４】
（３−６）昇降装置３０１０によって、蓋１００５を下方向へ移動させる。これにより、「内部装置」は、密閉容器３０００内で下方に移動する。蓋１００５の下降量が所定の値に達すると、昇降装置３０１０は停止する。このときの反応容器２０の位置が、「第１の位置」である。
【０１６５】
（３−７）フランジ１００４とフランジ部１００３とをボルト１００７Ｃで連結する。
【０１６６】
（３−８）上記ステップＳ４〜ステップＳ１１での作業と同様な作業を順次行う。
【０１６７】
（３−９）坩堝１０及び反応容器２０の温度が室温になると、上記（３−１）〜（３−３）での作業と同様な作業を行う。
【０１６８】
（３−１０）製造されたＧａＮ結晶を坩堝１０から取り出し、結晶保管室に保管する。
【０１６９】
（３−１１）上記（３−４）〜（３−７）での作業と同様な作業を行い、引き続いて次回のＧａＮ結晶製造の準備を行う。
【０１７０】
（３−１２）上記（３−８）〜（３−１０）での作業と同様な処理を行い、ＧａＮ結晶を製造する。
【０１７１】
以降、必要に応じて、上記（３−１１）及び（３−１２）での作業と同様な処理を繰り返し行う。
【０１７２】
上記説明から明らかなように、本第３の実施形態に係る結晶製造装置１００Ｃでは、ガス供給管９０と圧力調整器１２０とガスボンベ１３０とによって、「ガス供給装置」が構成されている。
【０１７３】
また、３双の手袋（３００５Ａ，３００５Ｂ，３００５Ｃ）によって、「操作手段」が構成されている。
【０１７４】
また、昇降装置３０１０によって、「移動機構」が構成されている。
【０１７５】
以上説明したように、本第３の実施形態に係る結晶製造装置１００Ｃによると、窒素ガス雰囲気の密閉容器３０００内で、昇降装置３０１０によって「内部装置」を上方向に移動させ、手袋を利用して、坩堝１０への原料（金属Ｇａ及び金属Ｎａ）の仕込み、及び製造されたＧａＮ結晶の坩堝１０からの取出しを行っている。これにより、「内部装置」が大気に晒されることを防止してＧａＮ結晶を製造できる。従って、上記第１の実施形態と同様な効果を得ることができる。
【０１７６】
《第４の実施形態》
本発明の第４の実施形態を図２１を用いて説明する。図２１には、本発明の第４の実施形態に係る結晶製造システムの概略構成が示されている。
【０１７７】
この結晶製造システムは、原料容器８００、及び複数の結晶製造装置（８１０，８２０，８３０，８４０，８５０）を備えている。原料容器８００は、略正五角形の平面形状を有し、金属Ｇａ及び金属Ｎａが格納されている。
【０１７８】
各結晶製造装置は、上記結晶製造装置１００、１００Ａ、１００Ｂ、１００Ｃのうちのいずれかと同等の結晶製造装置である。そして、各結晶製造装置は、それぞれの手袋を用いて、それぞれの密閉容器内の雰囲気をほとんど変化させることなく、原料容器８００から金属Ｇａ及び金属Ｎａを取り出し、それぞれの坩堝に投入することができる。
【０１７９】
本第４の実施形態に係る結晶製造システムによると、複数の結晶製造装置においてＧａＮ結晶の製造を独立に行なうことができるので、量産性を向上させることができる。
【０１８０】
なお、本第４の実施形態では、結晶製造システムが５つの結晶製造装置を有する場合について説明したが、これに限定されるものではない。一般的には、ｎ（ｎは３以上の整数）角形の外形を有する原料容器と、該原料容器に接して設けられたｎ個の結晶製造装置とを備えていればよい。この場合、原料容器の平面形状は、正ｎ角形であっても良く、正ｎ角形でなくても良い。
【０１８１】
そして、上記各実施形態では、結晶成長温度が８００℃の場合について説明したが、これに限らず、結晶成長温度は、図９に示す領域ＲＥＧ３に属する結晶成長温度であれば良い。そして、反応容器２０内の窒素ガス圧力は、結晶成長温度と同じ領域（領域ＲＥＧ３）に属する圧力であれば良い。
【０１８２】
また、上記各実施形態では、種結晶成長によってＧａＮ結晶を製造する場合について説明したが、これに限らず、種結晶を用いずに多核発生させて成長させる多核成長によってＧａＮ結晶を製造しても良い。この場合には、結晶成長温度は、図９に示す領域ＲＥＧ２に属する結晶成長温度であれば良い。そして、反応容器２０内の窒素ガス圧力は、結晶成長温度と同じ領域（領域ＲＥＧ２）に属する圧力であれば良い。
【０１８３】
また、上記各実施形態において、前記振動印加装置２３０、前記上下機構２４０及び前記振動検出装置２５０を削除しても良い。この場合であっても、「内部装置」が大気に晒されることを防止してＧａＮ結晶を製造できる。
【０１８４】
また、上記各実施形態において、配管１８０、熱電対１９０、ガス供給管２００、流量計２１０及びガスボンベ２２０を削除しても良い。この場合であっても、「内部装置」が大気に晒されることを防止してＧａＮ結晶を製造できる。
【０１８５】
また、上記各実施形態において、配管１８０、熱電対１９０、ガス供給管２００、流量計２１０、ガスボンベ２２０、振動印加装置２３０、上下機構２４０及び振動検出装置２５０を削除しても良い。この場合であっても、「内部装置」が大気に晒されることを防止してＧａＮ結晶を製造できる。
【０１８６】
また、上記各実施形態では、窒素ガス雰囲気中で金属Ｎａ及び金属Ｇａを坩堝１０に入れる場合について説明したが、これに限らず、Ａｒ、Ｈｅ、Ｎｅ及びＫｒ等の不活性ガス雰囲気中で金属Ｎａ及び金属Ｇａを坩堝１０に入れても良い。そして、この場合、不活性ガス又は窒素ガスは、水分量が１ｐｐｍ以下であり、かつ、酸素量が１ｐｐｍ以下であることが好ましい。
【０１８７】
また、上記各実施形態では、前記混合融液２７０が金属Ｎａと金属Ｇａの混合融液である場合について説明したが、これに限定されるものではない。Ｎａに代えて、リチウム（Ｌｉ）及びカリウム（Ｋ）等のアルカリ金属、又はマグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）及びストロンチウム（Ｓｒ）等のアルカリ土類金属を用いても良い。そして、Ｇａに代えて、ボロン（Ｂ）、アルミニウム（Ａｌ）及びインジウム（Ｉｎ）等のＩＩＩ族金属を用いても良い。すなわち、アルカリ金属又はアルカリ土類金属とＩＩＩ族金属（ボロンを含む）の混合融液を用いても良い。
【０１８８】
また、上記各実施形態において、窒素ガスに代えて、アジ化ナトリウム及びアンモニア等の窒素を構成元素に含む化合物を用いても良い。
【０１８９】
そして、上記各実施形態に係る結晶製造装置を用いて製造されたＩＩＩ族窒化物結晶は、発光ダイオード、半導体レーザ、フォトダイオード及びトランジスタ等のＩＩＩ族窒化物半導体デバイスの作製に用いられる。
【０１９０】
今回開示された実施形態はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した実施形態の説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味及び範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【産業上の利用可能性】
【０１９１】
以上説明したように、本発明の結晶製造装置によれば、外部容器内の部品が大気に晒されるのを防止するとともに、内部容器等の取り外しを回避してＩＩＩ族窒化物結晶を製造するのに適している。
【図面の簡単な説明】
【０１９２】
【図１】本発明の第１の実施形態に係る結晶製造装置の概略断面図である。
【図２】図２（Ａ）及び図２（Ｂ）は、それぞれ図１における支持装置の端部の拡大図である。
【図３】図１における上下機構の構成を説明するための概略図である。
【図４】振動検出信号のタイミングチャートである。
【図５】坩堝とＧａＮ結晶の温度変化を示すタイミングチャートである。
【図６】図６（Ａ）及び図６（Ｂ）は、それぞれ原料の状態変化を説明するための模式図である。
【図７】図５に示すタイミングｔ２における坩堝及び反応容器内の状態を説明するための模式図である。
【図８】ＧａＮ結晶の温度と窒素ガスの流量との関係を説明するための図である。
【図９】ＧａＮ結晶を成長させる場合の窒素ガス圧と結晶成長温度との関係を説明するための図である。
【図１０】図１の結晶製造装置によるＧａＮ結晶の製造方法を説明するためのフローチャートである。
【図１１】図１１（Ａ）及び図１１（Ｂ）は、それぞれＧａＮ結晶の成長過程を説明するための概念図である。
【図１２】第２の実施形態に係る結晶製造装置の概略断面図である。
【図１３】図１２における密閉容器の移動を説明するための図である。
【図１４】図１２の結晶製造装置によるＧａＮ結晶の製造方法を説明するためのフローチャートである。
【図１５】図１２の結晶製造装置の変形例を説明するための図である。
【図１６】第３の実施形態に係る結晶製造装置の概略断面図である。
【図１７】図１７（Ａ）〜図１７（Ｄ）は、それぞれ第１及び第２の実施形態と同様な構成部品を説明するための図である。
【図１８】図１６における密閉容器に設けられた手袋を説明するための図である。
【図１９】図１６の結晶製造装置において、原料の投入時の作業を説明するための図（その１）である。
【図２０】図１６の結晶製造装置において、原料の投入時の作業を説明するための図（その２）である。
【図２１】第４の実施形態に係る結晶製造システムを説明するための図である。
【符号の説明】
【０１９３】
１０…坩堝、２０…反応容器、５０…加熱装置、６０…加熱装置、９０…ガス供給管（ガス供給装置の一部）、１００…結晶製造装置、１００Ａ…結晶製造装置、１００Ｂ…結晶製造装置、１００Ｃ…結晶製造装置、１２０…圧力調整器（ガス供給装置の一部）、１３０…ガスボンベ（ガス供給装置の一部）、２７０…混合融液、３００…保持容器、３０１…本体部（蓋）、３２０…排気管（圧力調整装置の一部）、３３０…真空ポンプ（圧力調整装置の一部）、３４０…開閉バルブ（圧力調整装置の一部）、３５０…ガス供給管（圧力調整装置の一部）、３６０…開閉バルブ（圧力調整装置の一部）、３７０…圧力調整器（圧力調整装置の一部）、３８０…ガス供給管（圧力調整装置の一部）、３９０…開閉バルブ（圧力調整装置の一部）、４００…密閉容器、４１０…ガスボンベ（圧力調整装置の一部）、５００…密閉容器、５３０…真空ポンプ（圧力調整装置の一部）、５４０…排気管（圧力調整装置の一部）、５５０…開閉バルブ（圧力調整装置の一部）、５８０…原料格納室、５９０…結晶保管室、６００…架台、６１０…配管（圧力調整装置の一部）、６２０…圧力調整弁（圧力調整装置の一部）、３０００…密閉容器、３００５Ａ〜３００５Ｃ…手袋（操作手段）、３０１０…昇降装置（移動機構）。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、結晶製造装置に係り、更に詳しくは、ＩＩＩ族窒化物結晶を製造する結晶製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
現在、紫外、紫〜青〜緑色光源として用いられているＩｎＧａＡｌＮ（ＩＩＩ族窒化物半導体）系デバイスは、その殆どがサファイア及びシリコンカーバイド（ＳｉＣ）を基板とし、その基板上にＭＯＣＶＤ法（有機金属化学気相成長法）及びＭＢＥ法（分子線結晶成長法）等を用いて作製されている。
【０００３】
このように、サファイア及びシリコンカーバイドを基板として用いた場合、熱膨張係数及び格子定数が基板とＩＩＩ族窒化物半導体とでそれぞれ大きく異なっているため、ＩＩＩ族窒化物半導体内に多くの結晶欠陥が含まれることとなる。この結晶欠陥は、デバイス特性を低下させ、例えば、発光デバイスにおいては、寿命が短い、動作電力が大きい、等の欠点に直接関係する。
【０００４】
また、サファイア基板は、絶縁体であるため、従来の発光デバイスのように基板側から電極を取り出すことが不可能であった。これにより、ＩＩＩ族窒化物半導体側から電極を取り出すことが必要となる。その結果、デバイスの面積が大きくなり、高コスト化を招くという不都合があった。そして、デバイスの面積が大きくなると、サファイア基板とＩＩＩ族窒化物半導体という異種材料の組み合わせに伴う基板の反りという新たな問題が発生する。
【０００５】
さらに、サファイア基板上に作製されたＩＩＩ族窒化物半導体デバイスは、劈開によるチップ分離が困難であり、レーザダイオード（ＬＤ）において必要とされる共振器端面を得ることは、容易ではない。このため、現在は、ドライエッチング、またはサファイア基板を厚さ１００μｍ以下まで研磨した後に劈開に近い形に分離し、共振器端面の形成を行なっている。従って、従来のＬＤのように、共振器端面の形成とチップ分離とを単一工程で行なうことが困難であり、工程の複雑化によるコスト高を招いていた。
【０００６】
そこで、サファイア基板上にＩＩＩ族窒化物半導体を選択的に横方向に成長させるなどの工夫をし、結晶欠陥を低減させることが提案された。これにより、結晶欠陥を低減させることが可能となったが、サファイア基板の絶縁性及び上述した劈開の困難性に関する問題は、依然として残っている。
【０００７】
こうした問題を解決するには、基板上に結晶成長する材料と同一である窒化ガリウム（ＧａＮ）基板が最適である。そのため、気相成長及び融液成長等により、バルクＧａＮを結晶成長させる各種方法が提案されている。しかし、未だ高品質かつ実用的な大きさを有するＧａＮ基板は、実現されていない。
【０００８】
ＧａＮ基板を実現する１つの方法として、ナトリウム（Ｎａ）をフラックスとして用いたＧａＮ結晶成長方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。この方法は、アジ化ナトリウム（ＮａＮ３）と金属Ｇａとを原料として、ステンレス製の反応容器（容器内寸法：内径＝７．５ｍｍ、長さ＝１００ｍｍ）にＮａＮ３及び金属Ｇａを窒素雰囲気中で封入し、その反応容器を６００〜８００℃の温度で２４〜１００時間保持することにより、ＧａＮ結晶が成長するものである。
【０００９】
この方法は、６００〜８００℃と比較的低温での結晶成長が可能であり、容器内圧力も１００（ｋｇ／ｃｍ２）程度と比較的低く、実用的な成長条件であることが特徴である。
【００１０】
そして、最近では、アルカリ金属とＩＩＩ族金属との混合融液と、窒素を含むＶ族原料とを反応させることにより、高品質なＩＩＩ族窒化物結晶が実現されている（例えば、特許文献２参照）。
【００１１】
しかし、従来のフラックス法では、数ＭＰａから１０ＭＰａ程度の圧力で結晶成長を行なうため、二重容器を用いて耐圧と耐熱の機能を分離した上で、結晶大型化のために内部容器を大きくすることが行なわれている（例えば、特許文献２参照）。そして、従来のフラックス法では、アルカリ金属を用いることから、水分及び酸素濃度を１ｐｐｍ以下に低減させたグローブボックス内で、内部容器に原料となるＩＩＩ族金属とアルカリ金属とを仕込む必要がある。そのために、結晶成長前後に、毎回、内部容器を外部容器から取り外す。このときに、内部容器の外側、外部容器及び外部容器と内部容器との間に位置する部品は、大気に晒されることとなる。即ち、ヒータや断熱材等の外部容器内の各種部品も大気に晒されることとなる。また、内部容器に導入される窒素ガス導入管の一部も大気に晒される。これらの大気と接触した領域においては、大気中の水分及び酸素が吸着し、昇温時や窒素ガスが導入される時に脱離する。その結果、ヒータ及び断熱材が劣化し、不純物が原料に混入し、結晶成長に悪影響を与える。さらに、内部容器及び内部容器に付随する部品の取り外しに伴い、熱分布の再現性の問題も発生する。さらに、内部容器及び部品の取り外し、再設置に伴う時間的ロスも生じてしまい、製造コストの増大に繋がる。
【００１２】
このような問題を回避するために、特許文献３では、原料秤量部と結晶成長装置の外部容器との間を大気が混入しない雰囲気調整部によりつなぐことが提案されている。
【００１３】
また、特許文献４では、アルカリ金属及びＩＩＩ族金属を内部容器内にある坩堝に供給することが提案されている。
【００１４】
【特許文献１】米国特許第５８６８８３７号明細書
【特許文献２】特開２００３−３１３０９９号公報
【特許文献３】特開２００５−３３５９８３号公報
【特許文献４】特開２００４−２９２２８６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
しかしながら、特許文献３では、外部容器は耐圧容器であり、雰囲気調整部と連結させ、かつ、原料を搬送させることが可能なゲートバルブを製作することは困難であった。さらに、結晶成長装置内の内部容器の外側には、前述したように、断熱材及びヒータ等の部品が装着されており、それらを回避して原料を内部容器内に仕込むことも困難であった。
【００１６】
また、特許文献４では、原料供給のみであれば、内部容器内を開放する必要がないが、成長した結晶を取り出すためには、結局、内部容器を開ける必要があった。
【００１７】
本発明は、かかる事情の下になされたもので、その目的は、外部容器内の部品が大気に晒されるのを防止するとともに、内部容器等の取り外しを回避してＩＩＩ族窒化物結晶を製造可能な結晶製造装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
本発明は、第１の観点からすると、ＩＩＩ族窒化物結晶を製造する結晶製造装置であって、アルカリ金属とＩＩＩ族金属とを含む混合融液を保持する坩堝と；前記坩堝がその内部に収容される反応容器と；前記反応容器を介して前記坩堝を加熱する加熱装置と；前記反応容器及び前記加熱装置がその内部に収容され、開閉可能な蓋を有する保持容器と；前記保持容器がその内部に収容され、密閉状態で前記保持容器の蓋を開閉し、前記坩堝への原料の投入及び製造されたＩＩＩ族窒化物結晶の取り出しを行うための操作手段を有し、その内部が不活性ガス雰囲気又は窒素ガス雰囲気とされている密閉容器と；前記各容器を介して、前記混合融液に窒素ガスを供給するガス供給装置と；を備える結晶製造装置である。
【００１９】
本発明は、第２の観点からすると、ＩＩＩ族窒化物結晶を製造する結晶製造装置であって、アルカリ金属とＩＩＩ族金属とを含む混合融液を保持する坩堝と；前記坩堝がその内部に収容される反応容器と；前記反応容器と所定の位置関係で配置され、前記反応容器を介して前記坩堝を加熱する加熱装置と；前記反応容器及び前記加熱装置がその内部に収容され、密閉状態で前記坩堝への原料の投入及び製造されたＩＩＩ族窒化物結晶の取り出しを行うための操作手段を有し、その内部が不活性ガス雰囲気又は窒素ガス雰囲気とされている密閉容器と；前記各容器を介して、前記混合融液に窒素ガスを供給するガス供給装置と；前記密閉容器を、前記反応容器及び前記加熱装置に対して移動させ、あるいは前記反応容器と前記加熱装置を、前記密閉容器に対して移動させ、前記反応容器と前記加熱装置との前記位置関係を維持したまま、前記密閉容器内において、前記反応容器を、結晶成長時には第１の位置に配置させ、前記原料の投入時及びＩＩＩ族窒化物結晶の取り出し時には前記第１の位置とは異なる第２の位置に配置させる、移動機構と；を備える結晶製造装置である。
【００２０】
第１あるいは第２の結晶製造装置によれば、坩堝への原料の投入時及び製造されたＩＩＩ族窒化物結晶の取り出し時のいずれにおいても、坩堝、反応容器、及び加熱装置が大気に曝されることを防止することができる。従って、外部容器内の部品が大気に晒されるのを防止するとともに、内部容器等の取り外しを回避してＩＩＩ族窒化物結晶を製造可能となる。その結果、装置の構成部品の劣化を招くことなく、高品質のＩＩＩ族窒化物結晶を効率良く製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
《第１の実施形態》
本発明の第１の実施形態を図１〜図１１（Ｂ）を用いて説明する。図１には、本発明の第１の実施形態に係る結晶製造装置１００の概略構成が示されている。
【００２２】
この結晶製造装置１００は、金属ナトリウム（Ｎａ）と金属ガリウム（Ｇａ）とを含む混合融液に窒素ガスを供給してＧａＮ結晶を製造する装置である。すなわち、結晶製造装置１００は、フラックス法によってＧａＮ結晶を製造する装置である。
【００２３】
結晶製造装置１００は、坩堝１０、反応容器２０、ベローズ３０、支持装置４０、加熱装置（５０、６０）、温度センサ（５１、６１）、ガス供給管（９０、２００）、圧力調整器１２０、ガスボンベ（１３０、２２０）、ガス精製器１６０、配管（１４０、１５０、１８０）、熱電対１９０、流量計２１０、振動印加装置２３０、上下機構２４０、振動検出装置２５０、温度制御装置２６０、保持容器３００、ベースフランジ３１０、及び密閉容器４００などを備えている。
【００２４】
各ガスボンベ（１３０、２２０）には、窒素ガスが充填されている。
【００２５】
坩堝１０は、外周が円形状のボロンナイトライド（ＢＮ）又はオーステナイト系ステンレス鋼（ＳＵＳ３１６Ｌ）製の坩堝である。この坩堝１０は、反応容器２０の内部に収容され、金属Ｎａと金属Ｇａとを含む混合融液２７０を保持する。
【００２６】
反応容器２０は、本体部２１、蓋部２２、及び配管接続部２３を有している。本体部２１、蓋部２２及び配管接続部２３は、いずれもＳＵＳ３１６Ｌ製である。本体部２１と蓋部２２との間は、メタル製のオーリングによってシールされている。また、配管接続部２３は、本体部２１の底面に設けられている。
【００２７】
ベローズ３０は、重力方向ＤＲ１において、反応容器２０の蓋部２２に連結されている。このベローズ３０は、支持装置４０を保持するとともに、反応容器２０の内部と外部とを遮断する。また、ベローズ３０は、支持装置４０の重力方向ＤＲ１への移動に伴って重力方向ＤＲ１に伸縮する。
【００２８】
加熱装置５０は、反応容器２０の外周面２０Ａを囲むように配置されている。この加熱装置５０は、ヒータ及び電流源を有し、温度制御装置２６０からの制御信号ＣＴＬ１に応じた電流を電流源からヒータに供給する。
【００２９】
加熱装置６０は、反応容器２０の底面２０Ｂに対向して配置されている。この加熱装置６０は、ヒータ及び電流源を有し、温度制御装置２６０からの制御信号ＣＴＬ２に応じた電流を電流源からヒータに供給する。
【００３０】
温度センサ５１は、加熱装置５０に近接して配置され、加熱装置５０のヒータの温度（温度Ｔ１とする）を検出し、検出結果を温度制御装置２６０へ出力する。
【００３１】
温度センサ６１は、加熱装置６０に近接して配置され、加熱装置６０のヒータの温度（温度Ｔ２とする）を検出し、検出結果を温度制御装置２６０へ出力する。
【００３２】
ガス供給管９０は、一端が反応容器２０の配管接続部２３に連結され、他端がガスボンベ１３０に連結されている。このガス供給管９０の配管接続部２３側の一部には、金属Ｎａ融液２８０が保持されるようになっている。
【００３３】
圧力調整器１２０は、ガス供給管９０の途中（ガスボンベ１３０寄り）に設けられ、ガスボンベ１３０からの窒素ガスの圧力を指定された圧力に調整する。
【００３４】
保持容器３００は、一例としてＳＵＳ３１６Ｌ製であり、その内部に、反応容器２０、支持装置４０、加熱装置（５０、６０）、及び温度センサ（５１、６１）が収容されている。この保持容器３００は、本体部３０１と底面部３０２とを有している。そして、本体部３０１と底面部３０２は、メタル製のオーリングを介して、ボルト（不図示）によって連結されている。また、底面部３０２は、ベースフランジ３１０上に固定されている。なお、保持容器３００は水冷されており、高圧に耐えられる耐圧容器である。
【００３５】
密閉容器４００は、一例としてＳＵＳ３１６Ｌ製であり、その内部に、ベースフランジ３１０、及び保持容器３００が収容されている。この密閉容器４００は、作業者が手を入れて密閉容器４００内で作業を行なうための少なくとも１双の手袋（不図示）を備えている。すなわち、密閉容器４００は、グローブボックスとしての機能を有している。密閉容器４００の内部は、大気雰囲気と遮断されており、高純度の窒素雰囲気となっている。
【００３６】
密閉容器４００は、金属Ｎａ及び金属Ｇａが格納されている原料格納室（不図示）、及び製造されたＧａＮ結晶を保管する結晶保管室（不図示）を備えている。原料格納室は、密閉容器４００の内部の雰囲気をほとんど変化させることなく、密閉容器４００の外部から原料格納室に原料を補充することができる補充機構を有している。結晶保管室は、該結晶保管室に保管されているＧａＮ結晶を、密閉容器４００の内部の雰囲気をほとんど変化させることなく、密閉容器４００の外部に取り出すことができる取り出し機構を有している。
【００３７】
ベースフランジ３１０は、密閉容器４００の底面に固定されている。
【００３８】
ガス精製器１６０は、配管１４０及び配管１５０を介して密閉容器４００に連結されている。このガス精製器１６０は、配管１４０を介して密閉容器４００から取り込んだガス中に含まれる酸素及び水分等の不純物を除去し、配管１５０を介して密閉容器４００に戻す。これにより、密閉容器４００内の酸素濃度及び水分濃度は、１ｐｐｍ以下となる。
【００３９】
振動印加装置２３０は、一例として圧電素子を有し、所定の周波数の振動を支持装置４０に印加する。
【００４０】
振動検出装置２５０は、一例として加速度ピックアップを有し、支持装置４０の振動を検出し、検出結果を振動検出信号ＢＤＳとして上下機構２４０に出力する。
【００４１】
ガス供給管２００は、一端が配管１８０に連結され、他端が流量計２１０を介してガスボンベ２２０に連結されている。
【００４２】
流量計２１０は、ガスボンベ２２０からの窒素ガスの流量を、温度制御装置２６０からの制御信号ＣＴＬ３に応じた流量に調整する。
【００４３】
一例として図２（Ａ）及び図２（Ｂ）には、支持装置４０、配管１８０及び熱電対１９０の一部が拡大して示されている。
【００４４】
支持装置４０は、円筒部材４１を有している。該円筒部材４１の一端は、反応容器２０の蓋部２２に設けられた開口部を介して反応容器２０内の空間２４内へ挿入されている。そして、円筒部材４１の底面４１Ｂには、種結晶５が取り付けられる（図２（Ａ）参照）。種結晶５を含むＧａＮ結晶６は、円筒部材４１の底面４１Ｂに結晶成長する（図２（Ｂ）参照）。支持装置４０は、結晶成長したＧａＮ結晶を支持する。
【００４５】
配管１８０は、略円形の断面形状を有し、支持装置４０の円筒部材４１の内部に配置されている。そして、配管１８０の底面１８０Ａは、円筒部材４１の底面４１Ｂに対向するように配置されている。また、配管１８０の底面１８０Ａには、複数の空孔１８１が形成されている。
【００４６】
そこで、流量計２１０によって流量調整されたガスボンベ２２０からの窒素ガスは、配管１８０を介して支持装置４０の内部に供給され、複数の空孔１８１を介して円筒部材４１の底面４１Ｂに吹き付けられる。これによって、種結晶５及びＧａＮ結晶６が冷却される。
【００４７】
なお、円筒部材４１内に放出された窒素ガスは、円筒部材４１に設けられた不図示の開口部を介して結晶製造装置１００外へ放出される。
【００４８】
熱電対１９０は、一端１９０Ａが円筒部材４１の底面４１Ｂに接するように円筒部材４１の内部に配置されている。熱電対１９０は、種結晶又はＧａＮ結晶６の温度（温度Ｔ３とする）を検出し、その検出結果を温度制御装置２６０へ出力する。
【００４９】
上下機構２４０は、ベローズ３０の上側において支持装置４０に取り付けられている。この上下機構２４０は、一例として図３に示されるように、凹凸部材２４１、歯車２４２、軸部材２４３、モータ２４４、及び制御部２４５などを有している。
【００５０】
凹凸部材２４１は、略三角形状の断面形状からなり、円筒部材４１の外周面４１Ａに固定されている。歯車２４２は、軸部材２４３の一端に固定され、凹凸部材２４１と噛み合うようになっている。
【００５１】
軸部材２４３は、その一端が歯車２４２に連結され、他端がモータ２４４のシャフト（図示省略）に連結されている。モータ２４４は、制御部２４５の指示に応じて、歯車２４２を矢印２４６又は２４７の方向へ回転させる。
【００５２】
制御部２４５は、振動検出装置２５０からの振動検出信号ＢＤＳに基づいて、歯車２４２を矢印２４６又は２４７の方向へ回転させるようにモータ２４４を制御する。
【００５３】
歯車２４２が矢印２４６の方向へ回転すれば、支持装置４０は、重力方向ＤＲ１において上方向へ移動し、歯車２４２が矢印２４７の方向へ回転すれば、支持装置４０は、重力方向ＤＲ１において下方向へ移動する。
【００５４】
振動検出信号ＢＤＳのタイミングチャートが、一例として図４に示されている。（Ａ）支持装置４０が混合融液２７０に接していないときは、支持装置４０は、振動印加装置２３０により印加された振動によって大きく振動するので、振動検出信号ＢＤＳは、振幅が相対的に大きい信号波形ＳＳ１となる。（Ｂ）支持装置４０が混合融液２７０に接しているときは、支持装置４０は、振動印加装置２３０から振動が印加されても、混合融液２７０の粘性によって大きく振動できないので、振動検出信号ＢＤＳは、振幅が相対的に小さい信号波形ＳＳ２となる。（Ｃ）支持装置４０の一部（又はＧａＮ結晶６）が混合融液２７０に浸漬されているときは、支持装置４０（又はＧａＮ結晶６）は、振動印加装置２３０から振動が印加されても、混合融液２７０の粘性によってさらに振動し難くなるので、振動検出信号ＢＤＳは、振幅が信号波形ＳＳ２よりも小さい信号波形ＳＳ３となる。
【００５５】
そこで、制御部２４５は、結晶成長中に、所定のタイミング毎に振動検出信号ＢＤＳの信号波形を検出し、検出された信号波形がＳＳ１の場合には、ＳＳ２又はＳＳ３になるまで、支持装置４０を重力方向ＤＲ１に降下させるようにモータ２４４を制御する。
【００５６】
そして、制御部２４５は、振動検出信号ＢＤＳの信号波形がＳＳ２又はＳＳ３になると、歯車２４２の回転を停止するようにモータ２４４を制御する。これにより、結晶成長中に、支持装置４０の一端を気液界面２に保持し、又は支持装置４０の一端を混合融液２７０中に保持することができる。
【００５７】
温度制御装置２６０は、温度Ｔ１に基づいて、坩堝１０及び反応容器２０を結晶成長温度に加熱するための制御信号ＣＴＬ１を生成し、温度Ｔ２に基づいて、坩堝１０及び反応容器２０を結晶成長温度に加熱するための制御信号ＣＴＬ２を生成する。また、温度制御装置２６０は、温度Ｔ３に基づいて、種結晶５又はＧａＮ結晶６の温度を結晶成長温度よりも低い温度にするのに適した流量の窒素ガスを流すための制御信号ＣＴＬ３を生成する。
【００５８】
そして、温度制御装置２６０は、生成した制御信号ＣＴＬ１を加熱装置５０へ出力し、制御信号ＣＴＬ２を加熱装置６０へ出力し、制御信号ＣＴＬ３を流量計２１０へ出力する。
【００５９】
「ＧａＮ結晶の製造方法」
上記構成の結晶製造装置１００を用いたＧａＮ結晶の製造方法を図５〜図１１（Ｂ）を用いて説明する。図５は、坩堝１０及びＧａＮ結晶６の温度変化を示すタイミングチャートである。なお、図５において、太線ｋ１は坩堝１０の温度変化を示し、細線ｋ２及びｋ３は、いずれもＧａＮ結晶６の温度変化（ＣａｓｅＡとＣａｓｅＢ）を示している。また、図１０のフローチャートは、作業者によって行われる作業（操作）を示している。
【００６０】
（１−１）密閉容器４００に設けられている手袋を利用して、密閉容器４００内で、保持容器３００の本体部３０１と底面部３０２とを連結するボルト（不図示）を外す。
【００６１】
（１−２）密閉容器４００内で、保持容器３００の本体部３０１を上方向へ移動させ、保持容器３００を開ける。
【００６２】
（１−３）密閉容器４００内で、反応容器２０の蓋部２２を本体部２１から取り外し、反応容器２０を開ける（ステップＳ１）。このときの密閉容器４００の内部雰囲気は窒素ガス雰囲気あるいは不活性ガス（例えば、アルゴン）雰囲気であり、その内部圧力は大気圧＋０．１気圧程度の大気に対して陽圧となっている。
【００６３】
（１−４）密閉容器４００内で、原料格納室から金属Ｎａ及び金属Ｇａを取り出し、１：１の混合比で坩堝１０に投入する（ステップＳ２）。また、支持装置４０の一端に種結晶５を固定する（図１１（Ａ）参照）。
【００６４】
（１−５）密閉容器４００内で、反応容器２０の蓋部２２を本体部２１に取り付ける。
【００６５】
（１−６）密閉容器４００内で、保持容器３００の本体部３０１を下方向に移動させ、本体部３０１を底面部３０２に乗せる。そして、本体部３０１と底面部３０２をボルトで連結する。これにより、密閉容器４００内で、反応容器２０及び保持容器３００が閉じられる（ステップＳ３）。
【００６６】
（１−７）反応容器２０及びガス供給管９０内の圧力が１．０１ＭＰａとなるようにガス供給管９０を介して窒素ガスを導入する（ステップＳ４）。なお、ステップＳ１における密閉容器４００の内部雰囲気が窒素ガス雰囲気以外の場合は、ここでパージを行い、窒素ガス雰囲気に置換する。
【００６７】
（１−８）各加熱装置（５０，６０）によって、反応容器２０を介して坩堝１０を加熱する（ステップＳ５）。なお、ここでは、８００℃を結晶成長温度としている。
【００６８】
なお、坩堝１０を加熱する前は、坩堝１０内の金属Ｎａ７及び金属Ｇａ８は、いずれも固体状態である（図６（Ａ）参照）。そして、坩堝１０の温度が約３０℃に達すると坩堝１０中の金属Ｇａ８が液体状態となる。
【００６９】
さらに、坩堝１０の温度が９８℃に達すると（図５のタイミングｔ１）、坩堝１０中の金属Ｎａ７が液体状態となり、既に液体状態となっている金属Ｇａ８と混ざり合う。その後、ＧａとＮａとの金属間化合物が生成され、この金属間化合物は、５６０℃以上の温度において混合融液２７０となる（図６（Ｂ）参照）。また、窒素ガス４は、圧力調整器１２０によって圧力調整され、ガス供給管９０を介して空間２４内に供給されている（図７参照）。
【００７０】
坩堝１０が８００℃に加熱される過程において、混合融液２７０から蒸発する金属Ｎａの蒸気圧は、徐々に高くなり、ガス供給管９０の低温領域に金属Ｎａ融液２８０となって溜まる。
【００７１】
なお、ガス供給管９０における金属Ｎａ融液２８０が溜まる領域の温度は、ヒータ（不図示）によって、金属Ｎａが液体状態を維持し、かつＮａの実質的蒸発が生じない温度に保持されている。ここでいうＮａの実質的蒸発が生じない温度とは、例えば２００〜３００℃である。２００℃におけるＮａの蒸気圧は、約１．８×１０−２Ｐａであり、３００℃におけるＮａの蒸気圧は、約１．８Ｐａであり、これにより、混合融液２７０中の金属Ｎａと金属Ｇａとの混合比の変動を抑制することができる。
【００７２】
（１−９）坩堝１０の温度が８００℃に達すると（図５のタイミングｔ２）、上下機構２４０によって、種結晶５を混合融液２７０に浸漬させる（ステップＳ６）。
【００７３】
ところで、坩堝１０の温度が８００℃程度の高温状態では、空間２４内の窒素ガス４は、金属Ｎａを媒介として混合融液２７０中に取り込まれる。この場合、混合融液２７０中の窒素濃度又はＧａｘＮｙ（ｘ，ｙは実数）の濃度は、空間２４と混合融液２７０との気液界面２付近において最も高いため、ＧａＮ結晶６が種結晶５から結晶成長する（図１１（Ｂ）参照）。このときの坩堝１０の温度及び反応容器２０内の窒素ガス圧力は、図９における領域ＲＥＧ３に属する温度及び圧力である。
【００７４】
なお、図９における領域ＲＥＧ１は、ＧａＮ結晶が溶解する領域であり、領域ＲＥＧ２は、坩堝１０の混合融液２７０に接する底面及び側面において多くの核が自発的に発生し、ｃ軸（＜０００１＞）方向に成長した柱状形状のＧａＮ結晶が形成される領域であり、領域ＲＥＧ３は、ＧａＮ結晶が種結晶から結晶成長する領域である。
【００７５】
（１−１０）所定の時間（数時間）、坩堝１０の温度を８００℃に保持する（ステップＳ７）。
【００７６】
（１−１１）ＧａＮ結晶の結晶成長が開始されると、ＧａＮ結晶６付近の混合融液２７０中の窒素又はＧａｘＮｙ（ｘ、ｙは実数）の過飽和度を上げるために、配管１８０内へ窒素ガスを供給してＧａＮ結晶６を冷却し、ＧａＮ結晶６の温度を、混合融液２７０の温度（＝８００℃）よりも低い温度とする（ステップＳ８）。これにより、ＧａＮ結晶６の結晶成長が継続される。
【００７７】
ここでは、温度Ｔ１及び温度Ｔ２が８００＋α℃に達すると、図５の細線ｋ２で示されるように、ＧａＮ結晶６の温度を温度Ｔｓ１（例えば、７９０℃）に低下させ、結晶成長中はその温度に保持する方法Ａ（ＣａｓｅＡ）、及び図５の細線ｋ３で示されるように、結晶成長が進行するにつれて、ＧａＮ結晶６の温度を徐々に温度Ｔｓ２（例えば、７５０℃）に低下させる方法Ｂ（ＣａｓｅＢ）が考えられる。なお、８００＋α℃は、坩堝１０の温度を８００℃にするための各加熱装置（５０，６０）のヒータの温度である。温度制御装置２６０は、方法Ａ及び方法Ｂのいずれかに対応するようプログラミングされている。
【００７８】
具体的には、方法Ａでは、温度Ｔ１及び温度Ｔ２が８００＋α℃になると、直ちに、ＧａＮ結晶６の温度を温度Ｔｓ１とするのに適した流量ｆｒ１（ｓｃｃｍ）（図８参照）の窒素ガスを流すための制御信号ＣＴＬ３を生成して流量計２１０へ出力する。これにより、ＧａＮ結晶６の温度は、短時間で温度Ｔｓ１に低下し、温度Ｔｓ１で一定となる。
【００７９】
また、方法Ｂでは、温度Ｔ１及び温度Ｔ２が８００＋α℃になると、所定の時間（結晶成長時間）をかけて、窒素ガスの流量が０から流量ｆｒ２（ｓｃｃｍ）（図８参照）に徐々に増加するように、制御信号ＣＴＬ３を生成して流量計２１０へ出力する。これにより、ＧａＮ結晶６の温度は、徐々に温度Ｔｓ２に向かって低下する。
【００８０】
ところで、ＧａＮ結晶の成長が進行すると、空間２４内の窒素ガスが消費され、空間２４内の窒素ガスが減少する。そうすると、空間２４内の圧力Ｐ１がガス供給管９０内の圧力調整器１２０側の圧力Ｐ２よりも低くなり（Ｐ１＜Ｐ２）、ガス供給管９１内（＝圧力調整器１２０側）の窒素ガスは、金属Ｎａ融液２８０を介して空間２４内へ供給される。すなわち、窒素ガスが空間２４へ補給される（ステップＳ９）。
【００８１】
（１−１２）ＧａＮ結晶６が混合融液２７０に接触するように、ＧａＮ結晶６を移動させる（ステップＳ１０）。これによって、大きなサイズにＧａＮ結晶６が成長する。
【００８２】
（１−１３）所定の時間が経過すると（図５のタイミングｔ４）、各加熱装置（５０，６０）による加熱を停止する。これにより、坩堝１０の温度は、低下する（ステップＳ１１）。
【００８３】
（１−１４）坩堝１０及び反応容器２０の温度が室温になると、上記（１−１）〜（１−３）での作業と同様な作業を行う。
【００８４】
（１−１５）製造されたＧａＮ結晶を坩堝１０から取り出し、結晶保管室に保管する（ステップＳ１２）。
【００８５】
（１−１６）上記（１−４）〜（１−７）での作業と同様な作業を行い、引き続いて次回のＧａＮ結晶製造の準備を行う。
【００８６】
（１−１７）上記（１−８）〜（１−１５）での作業と同様な処理を行い、ＧａＮ結晶を製造する。
【００８７】
以降、必要に応じて、上記（１−１６）及び（１−１７）での作業と同様な処理を繰り返し行う。
【００８８】
ところで、原料格納室（不図示）に格納されている金属Ｎａ及び金属Ｇａが少なくなると、作業者は補充機構を介して、密閉容器４００の内部の雰囲気をほとんど変化させることなく、密閉容器４００の外部から原料格納室（不図示）に金属Ｎａ及び金属Ｇａを補充する。
【００８９】
また、作業者は、結晶保管室（不図示）に保管されているＧａＮ結晶を、取り出し機構を介して、密閉容器４００の内部の雰囲気をほとんど変化させることなく、密閉容器４００の外部に取り出すことができる。
【００９０】
上記説明から明らかなように、本第１の実施形態に係る結晶製造装置１００では、ガス供給管９０と圧力調整器１２０とガスボンベ１３０とによって、「ガス供給装置」が構成されている。
【００９１】
また、少なくとも１双の手袋によって、「操作手段」が構成されている。
【００９２】
以上説明したように、本第１の実施形態に係る結晶製造装置１００によると、窒素ガスが充填された密閉容器４００内で、坩堝１０への原料（金属Ｇａ及び金属Ｎａ）の仕込み、及び製造されたＧａＮ結晶の坩堝１０からの取出しができる。従って、保持容器３００内の各加熱装置（５０，６０）等の部品が大気に晒されることを防止してＧａＮ結晶を製造できる。すなわち、装置の構成部品の劣化を招くことなく、高品質のＧａＮ結晶を連続して効率良く製造することができる。
【００９３】
また、構成部品からの不純物ガス放出を防止するための事前のいわゆるガスパージが不要となり、準備作業の時間を短縮することができる。これにより、更に低コスト化を図ることが可能となる。
【００９４】
さらに、反応容器２０自体の移動が不要となり、反応容器２０と各加熱装置（５０，６０）との位置関係が変化するのを防止できる。これにより、常に同じ条件で結晶成長を行うことができる。すなわち、常に同じ品質のＧａＮ結晶を製造することが可能となる。
【００９５】
《第２の実施形態》
本発明の第２の実施形態を図１２〜図１４を用いて説明する。図１２には、本発明の第２の実施形態に係る結晶製造装置１００Ａの概略構成が示されている。
【００９６】
この結晶製造装置１００Ａは、前記結晶製造装置１００の保持容器３００及び密閉容器４００に代えて密閉容器５００を用い、該密閉容器５００を、「坩堝１０、反応容器２０、支持装置４０、加熱装置（５０、６０）、及び温度センサ（５１、６１）」に対して、重力方向ＤＲ１において上下に移動可能としたものである。そして、以下においては、第１の実施形態との相違点を中心に説明するとともに、前述した第１の実施形態と同一若しくは同等の構成部分については同一の符号を用い、その説明を簡略化し若しくは省略するものとする。
【００９７】
なお、以下では、便宜上、坩堝１０と反応容器２０と支持装置４０と加熱装置（５０、６０）と温度センサ（５１、６１）とからなるものを「内部装置」ということとする。
【００９８】
密閉容器５００は、容器配置空間部５０１と空間形成部５０２とを有している。容器配置空間部５０１は釣鐘形状を有し、空間形成部５０２は略円筒状の外形を有している。そして、容器配置空間部５０１は、空間形成部５０２上に配置されている。容器配置空間部５０１及び空間形成部５０２は、ＳＵＳ３１６Ｌ製であり、一体的に作製されている。また、容器配置空間部５０１及び空間形成部５０２は耐圧容器である。
【００９９】
容器配置空間部５０１は、その頂部５０１Ａが重力方向ＤＲ１において上下動可能な支持部材（不図示）に固定されている。そこで、支持部材が重力方向ＤＲ１において上下動することによって、密閉容器５００は、支柱７００に沿って上下動する。
【０１００】
空間形成部５０２は、さらに、上部５０２１と垂直部５０２２と底部５０２３とを有している。空間形成部５０２の内部には、架台６００が配置され、空間形成部５０２の底部５０２３を貫通する支柱７００を介して床に固定されている。従って、密閉容器５００が移動しても架台６００は移動しない。
【０１０１】
架台６００には、上記「内部装置」が載置されている。従って、密閉容器５００が移動しても、「内部装置」は移動しない。
【０１０２】
密閉容器５００が下端にあるときは、架台６００はオーリング５０３を介して上部５０２１と接している。このとき、ボルト（５０７，５０８）によって架台６００と上部５０２１とを連結することができる。また、架台６００は、常時、オーリング５０５を介して垂直部５０２２と接している。すなわち、密閉容器５００が移動しても、オーリング５０５により、架台６００よりも下側の空間と架台６００よりも上側の空間は、気密を保持したまま仕切られている。
【０１０３】
ガス精製器１１６０は、配管１１４０及び配管１１５０を介して、空間５０２４を高純度の窒素ガス雰囲気とする。
【０１０４】
空間形成部５０２には、作業者が手を入れて空間形成部５０２内で作業を行なうための少なくとも１双の手袋（不図示）及び空間形成部５０２の内部を観察できる透明の窓（不図示）が設けられている。すなわち、空間形成部５０２は、グローブボックスとしての機能を有している。
【０１０５】
容器配置空間部５０１内の気体は、排気管３２０を介して真空ポンプ３３０によって排気できる。排気管３２０の途中には開閉バルブ３４０が設けられている。
【０１０６】
ガスボンベ４１０には、窒素ガスが充填されている。ガスボンベ４１０からの窒素ガスは、圧力調整器３７０で圧力調整された後、ガス供給管３５０を介して容器配置空間部５０１内に供給され、また、ガス供給管３５０及びガス供給管３８０を介して空間形成部５０２内に供給される。ガス供給管３５０の途中には開閉バルブ３６０が設けられ、ガス供給管３８０の途中には開閉バルブ３９０が設けられている。
【０１０７】
空間形成部５０２内の気体は、排気管５４０を介して真空ポンプ５３０によって排気できる。排気管５４０の途中には開閉バルブ５５０が設けられている。
【０１０８】
垂直部５０２２には、原料格納室５８０が取付けられている。この原料格納室５８０は、内部が窒素ガス雰囲気とされ、金属Ｇａ及び金属Ｎａが格納されている。原料格納室５８０は、空間形成部５０２との間に原料仕込口（不図示）を有している。
【０１０９】
また、垂直部５０２２には、結晶保管室５９０が取付けられている。この結晶保管室５９０は、内部が窒素ガス雰囲気とされ、坩堝１０から取り出されたＧａＮ結晶が保管される。結晶保管室５９０は、空間形成部５０２との間に取出口（不図示）を有している。
【０１１０】
原料格納室５８０及び結晶保管室５９０は、不図示の真空ポンプによるガスの排気及び高純度窒素ガスやアルゴンガスによるガス置換が可能となっている。
【０１１１】
ガス供給管９０は、密閉容器５００の底部５０２３及び架台６００を貫通して配管接続部２３に連結されている。
【０１１２】
「ＧａＮ結晶の製造方法」
上記構成の結晶製造装置１００Ａを用いたＧａＮ結晶の製造方法を図１４を用いて説明する。図１４のフローチャートは、作業者によって行われる処理あるいは動作を示している。図１４のフローチャートは、上記第１の実施形態におけるステップＳ１〜ステップＳ３を、ステップＳ２１〜ステップＳ２３に変更し、ステップＳ１２〜ステップＳ１４を、ステップＳ２４〜ステップＳ２７に変更したものである。
【０１１３】
（２−１）支持部材（不図示）によって、密閉容器５００を上方向へ移動させる。これによって、空間形成部５０２内に空間５０２５が形成される（ステップＳ２１）。
【０１１４】
空間形成部５０２内の空間５０２４は、密閉容器５００の移動に伴って容積が小さくなるため、真空ポンプ５３０は、空間５０２４内の圧力が０．１ＭＰａ＋αに保持されるように空間５０２４内の窒素ガスを徐々に排気する。また、容器配置空間部５０１内の空間は、密閉容器５００の移動に伴って容積が大きくなるため、圧力調整器３７０は、容器配置空間部５０１内の圧力が０．１ＭＰａ＋αに保持されるように容器配置空間部５０１内へ窒素ガスを供給する。このように、容器配置空間部５０１内の圧力と空間形成部５０２内の圧力とをバランスさせながら密閉容器５００を移動する。
【０１１５】
架台６００が密閉容器５００の底部５０２３に接する（図１３参照）と、密閉容器５００の移動は停止する。このとき、「内部装置」は、空間形成部５０２の上部５０２１よりも下側の空間５０２５に位置する。このときの反応容器２０の位置が、「第２の位置」である。
【０１１６】
（２−２）密閉容器５００に設けられている手袋を利用して、窒素ガス雰囲気の空間５０２５内において、反応容器２０の蓋部２２を本体部２１から取り外す。
【０１１７】
（２−３）原料仕込口を介して原料格納室５８０から金属Ｇａ及び金属Ｎａを取り出し、坩堝１０内へ入れる（ステップＳ２２）。また、支持装置４０の一端に種結晶５を固定する。
【０１１８】
（２−４）蓋部２２を本体部２１に取付けて反応容器２０を閉じる。
【０１１９】
（２−５）支持部材（不図示）によって、密閉容器５００を下方向へ移動させる（ステップＳ２３）。
【０１２０】
架台６００よりも上側の空間は、密閉容器５００の移動に伴って容積が小さくなるため、真空ポンプ３３０は、架台６００よりも上側の空間の圧力が０．１ＭＰａ＋αに保持されるようにバルブ３４０を介して窒素ガスを徐々に排気する。また、架台６００の下側に形成される空間５０２４は、密閉容器５００の移動に伴って容積が大きくなるため、圧力調整器３７０は、空間５０２４内の圧力が０．１ＭＰａ＋αに保持されるように窒素ガスを空間５０２４へ供給する。
【０１２１】
架台６００が上部５０２１に接すると、密閉容器５００の移動は停止する。このとき、「内部装置」は、空間形成部５０２よりも上側の容器配置空間部５０１内に位置する。このときの反応容器２０の位置が、「第１の位置」である。
【０１２２】
（２−６）上記ステップＳ４〜ステップＳ１１での作業と同様な作業を順次行う。
【０１２３】
（２−７）坩堝１０及び反応容器２０の温度が室温になると、上記（２−１）及び（２−２）での作業と同様な作業を行う（ステップＳ２４）。
【０１２４】
（２−８）製造されたＧａＮ結晶を坩堝１０から取り出し、結晶保管室５９０に入れる（ステップＳ２５）。
【０１２５】
（２−９）上記（２−３）〜（２−５）での作業と同様な作業を行い、引き続いて次回のＧａＮ結晶製造の準備を行う（ステップＳ２６、ステップＳ２７）。
【０１２６】
（２−１０）上記（２−６）〜（２−８）での作業と同様な処理を行い、ＧａＮ結晶を製造する。
【０１２７】
以降、必要に応じて、上記（２−９）及び（２−１０）での作業と同様な処理を繰り返し行う。
【０１２８】
上記説明から明らかなように、本第２の実施形態に係る結晶製造装置１００Ａでは、ガス供給管９０と圧力調整器１２０とガスボンベ１３０とによって、「ガス供給装置」が構成されている。
【０１２９】
また、少なくとも１双の手袋によって、「操作手段」が構成されている。
【０１３０】
また、支持部材（不図示）によって、「移動機構」が構成されている。
【０１３１】
また、真空ポンプ（３３０，５３０）と排気管（３２０，５４０）と開閉バルブ（３４０，３６０，３９０，５５０）とガスボンベ４１０と圧力調整器３７０とガス供給管（３５０，３８０）とによって、「圧力調整装置」が構成されている。
【０１３２】
以上説明したように、本第２の実施形態に係る結晶製造装置１００Ａによると、密閉容器５００を上方向へ移動させて、窒素ガス雰囲気の空間５０２５を空間形成部５０２内に形成し、その空間５０２５内で、手袋を利用して、坩堝１０への原料（金属Ｇａ及び金属Ｎａ）の仕込み、及び製造されたＧａＮ結晶の坩堝１０からの取出しを行っている。これにより、「内部装置」が大気に晒されることを防止してＧａＮ結晶を製造できる。従って、上記第１の実施形態と同様な効果を得ることができる。
【０１３３】
なお、上記第２の実施形態において、上記「圧力調整装置」に代えて、密閉容器５００を上下動させる際に、架台６００の上側に形成される空間内の圧力と架台６００の下側に形成される空間内の圧力とが略一致するように、２つの空間の間で窒素ガスの移動を可能とする圧力調整弁を、例えば架台６００中に設けても良い。
【０１３４】
また、一例として図１５に示される結晶製造装置１００Ｂのように、上記「圧力調整装置」に代えて、配管６１０及び圧力調整弁６２０を用いて、密閉容器５００を上下動させる際に、架台６００よりも上側に形成される空間内の圧力と架台６００よりも下側に形成される空間内の圧力とが同じになるように調整しても良い。
【０１３５】
配管６１０は、一端が容器配置空間部５０１に連結され、他端が空間形成部５０２に連結されている。圧力調整弁６２０は、配管６１０の途中に設けられ、容器配置空間部５０１内の圧力と空間形成部５０２内の圧力とが一致するように調整する。
【０１３６】
また、結晶製造装置１００Ａ及び結晶製造装置１００Ｂは、水分量及び酸素量が１ｐｐｍ以下である不活性ガスまたは窒素ガスを空間形成部５０２の内部へ供給するガス純化装置を更に備えても良い。
【０１３７】
《第３の実施形態》
本発明の第３の実施形態を図１６〜図２０を用いて説明する。図１６には、本発明の第３の実施形態に係る結晶製造装置１００Ｃの概略構成が示されている。
【０１３８】
この結晶製造装置１００Ｃは、坩堝１０、反応容器２０、支持装置４０、加熱装置（５０、６０）、温度センサ（５１、６１）、密閉容器３０００、及び前記「ガス供給装置」と同様なガス供給装置（図示省略）などを備えている。
【０１３９】
坩堝１０と反応容器２０と支持装置４０と加熱装置（５０、６０）と温度センサ（５１、６１）とからなる「内部装置」は、ユニット化されている。
【０１４０】
そして、坩堝１０への原料の仕込み、及び製造されたＧａＮ結晶の坩堝１０からの取出しの際に、「内部装置」が、密閉容器３０００内で上方に移動されることを特徴としている。そこで、以下においては、第１及び第２の実施形態との相違点を中心に説明するとともに、前述した第１及び第２の実施形態と同一若しくは同等の構成部分については同一の符号を用い、その説明を簡略化し若しくは省略するものとする（図１７（Ａ）〜図１７（Ｄ）参照）。
【０１４１】
密閉容器３０００は、上容器部３００１及び下容器部１００１を有している。
【０１４２】
上容器部３００１は、フランジ部１００３を有しており、複数のボルト１００７Ｂによって下容器部１００１と連結されている。フランジ部１００３の内径は、「内部装置」が通過可能な大きさである。
【０１４３】
上容器部３００１には、一例として図１８に示されるように、３双の手袋（３００５Ａ，３００５Ｂ，３００５Ｃ）が設けられている。なお、手袋の数、配置位置については、これに限定されるものではない。
【０１４４】
また、上容器部３００１には、金属Ｎａ及び金属Ｇａが格納されている原料格納室５８０、及び製造されたＧａＮ結晶を保管する結晶保管室５９０を有している。さらに、原料格納室５８０は、密閉容器３０００の内部の雰囲気を損なうことなく、密閉容器３０００の外部から原料格納室５８０に原料を補充することができる補充機構を有している。そして、結晶保管室５９０は、該結晶保管室５９０に保管されているＧａＮ結晶を、密閉容器３０００の内部の雰囲気を損なうことなく、密閉容器３０００の外部に取り出すことができる取り出し機構を有している。
【０１４５】
また、上容器部３００１は、その内部圧力を大気圧よりも若干高い状態にするために、必要に応じて適宜追加の窒素ガスが供給されるようになっている。
【０１４６】
ガス精製器３００２は、２つの配管（３００３，３００４）を介して上容器部３００１に接続されている。これにより、上容器部３００１の内部空間に含まれる不純物が除去される。
【０１４７】
下容器部１００１は、複数のボルト１００７Ａを外すことにより、底部１００２を分離することができる。底部１００２には、ガス導入管（１００６，２００１）、排気管１００８、ヒータへの供給線（不図示）、温度モニタ用熱電対のリード線（不図示）などがシール性を有して貫通している。なお、ガス導入管２００１は、「内部装置」の移動に追従できるように伸縮可能なフレキシブル性を有している。
【０１４８】
下容器部１００１の内部空間は、フランジ１００４と蓋１００５とによって、上容器部３００１の内部空間と分離することができる。フランジ１００４は、フランジ部１００３よりも内径が小さく、複数のボルト１００７Ｃによってフランジ部１００３と連結される。
【０１４９】
蓋１００５は、密閉容器３０００内において、昇降装置３０１０に固定されている。ここでは、昇降装置３０１０は、一端が蓋１００５に接続され、他端がリールに接続されたワイヤ、リールを回転させるモータなどを有している。そこで、昇降装置３０１０によって、「内部装置」を上下に移動させることができる。
【０１５０】
下容器部１００１、フランジ部１００３、フランジ１００４、及び蓋１００５は、これらによって形成される密閉空間が１００気圧以上になっても耐えられるようになっている。すなわち、下容器部１００１、フランジ部１００３、フランジ１００４、及び蓋１００５によって耐圧容器を構成することができる。また、下容器部１００１、フランジ部１００３、フランジ１００４、及び蓋１００５は、水冷されている。なお、上容器部３００１には、耐圧性は不要である。
【０１５１】
密閉容器３０００におけるボルトによる連結は、樹脂製のオーリングを介して行われている。
【０１５２】
反応容器２０は、坩堝１０が収容される本体部２００２、延長管部２００４、及び蓋部２００５を有している。
【０１５３】
延長管部２００４の下端は、フランジ２００３を介して複数のボルト２００８Ａ、２００８Ｂによって本体部２００２と連結されている。延長管部２００４の上端は、複数のボルト２００８Ｃによって蓋部２００５と連結されている。延長管部２００４は、ベローズ機能を有しており、伸縮可能である。
【０１５４】
本体部２００２の底部にはガス導入管２００１が接続されており、反応容器２０の内部にガスを導入可能となっている。
【０１５５】
反応容器２０は、吊り下げ部材２０１１によって保持されている。この吊り下げ部材２０１１は、フランジ１００４に固定されている。これにより、昇温、降温による熱膨張、収縮時にも機械的干渉することがなく、装置の長寿命化に寄与することができる。
【０１５６】
なお、反応容器２０におけるボルトによる連結は、メタル製のオーリングを介して行われている。
【０１５７】
反応容器２０の内部と外部とは、常時、略同圧となるように、ガス導入管（１００６，２００１）を介して制御されている。このため、反応容器２０は、耐圧の必要はなく、薄肉の金属製容器で構成することができる。
【０１５８】
「ＧａＮ結晶の製造方法」
【０１５９】
（３−１）密閉容器３０００に設けられている手袋を利用して、密閉容器３０００内で、ボルト１００７Ｃをすべて外す。
【０１６０】
（３−２）昇降装置３０１０によって、蓋１００５を上方向へ移動させる。これにより、「内部装置」は、密閉容器３０００内で上方に移動する（図１９参照）。蓋１００５の上昇量が所定の値の達すると、昇降装置３０１０は停止する。このときの反応容器２０の位置が、「第２の位置」である。
【０１６１】
（３−３）密閉容器３０００内で、ボルト２００８Ａをすべて外し、延長管部２００４を支持装置４０及び蓋部２００５とともに取り外す（図２０参照）。
【０１６２】
（３−４）密閉容器３０００内で、原料格納室から金属Ｎａ及び金属Ｇａを取り出し、１：１の混合比で坩堝１０に投入する。また、支持装置４０の一端に種結晶５を固定する。
【０１６３】
（３−５）延長管部２００４を支持装置４０及び蓋部２００５とともに取り付け、ボルト２００８Ａで連結する。
【０１６４】
（３−６）昇降装置３０１０によって、蓋１００５を下方向へ移動させる。これにより、「内部装置」は、密閉容器３０００内で下方に移動する。蓋１００５の下降量が所定の値に達すると、昇降装置３０１０は停止する。このときの反応容器２０の位置が、「第１の位置」である。
【０１６５】
（３−７）フランジ１００４とフランジ部１００３とをボルト１００７Ｃで連結する。
【０１６６】
（３−８）上記ステップＳ４〜ステップＳ１１での作業と同様な作業を順次行う。
【０１６７】
（３−９）坩堝１０及び反応容器２０の温度が室温になると、上記（３−１）〜（３−３）での作業と同様な作業を行う。
【０１６８】
（３−１０）製造されたＧａＮ結晶を坩堝１０から取り出し、結晶保管室に保管する。
【０１６９】
（３−１１）上記（３−４）〜（３−７）での作業と同様な作業を行い、引き続いて次回のＧａＮ結晶製造の準備を行う。
【０１７０】
（３−１２）上記（３−８）〜（３−１０）での作業と同様な処理を行い、ＧａＮ結晶を製造する。
【０１７１】
以降、必要に応じて、上記（３−１１）及び（３−１２）での作業と同様な処理を繰り返し行う。
【０１７２】
上記説明から明らかなように、本第３の実施形態に係る結晶製造装置１００Ｃでは、ガス供給管９０と圧力調整器１２０とガスボンベ１３０とによって、「ガス供給装置」が構成されている。
【０１７３】
また、３双の手袋（３００５Ａ，３００５Ｂ，３００５Ｃ）によって、「操作手段」が構成されている。
【０１７４】
また、昇降装置３０１０によって、「移動機構」が構成されている。
【０１７５】
以上説明したように、本第３の実施形態に係る結晶製造装置１００Ｃによると、窒素ガス雰囲気の密閉容器３０００内で、昇降装置３０１０によって「内部装置」を上方向に移動させ、手袋を利用して、坩堝１０への原料（金属Ｇａ及び金属Ｎａ）の仕込み、及び製造されたＧａＮ結晶の坩堝１０からの取出しを行っている。これにより、「内部装置」が大気に晒されることを防止してＧａＮ結晶を製造できる。従って、上記第１の実施形態と同様な効果を得ることができる。
【０１７６】
《第４の実施形態》
本発明の第４の実施形態を図２１を用いて説明する。図２１には、本発明の第４の実施形態に係る結晶製造システムの概略構成が示されている。
【０１７７】
この結晶製造システムは、原料容器８００、及び複数の結晶製造装置（８１０，８２０，８３０，８４０，８５０）を備えている。原料容器８００は、略正五角形の平面形状を有し、金属Ｇａ及び金属Ｎａが格納されている。
【０１７８】
各結晶製造装置は、上記結晶製造装置１００、１００Ａ、１００Ｂ、１００Ｃのうちのいずれかと同等の結晶製造装置である。そして、各結晶製造装置は、それぞれの手袋を用いて、それぞれの密閉容器内の雰囲気をほとんど変化させることなく、原料容器８００から金属Ｇａ及び金属Ｎａを取り出し、それぞれの坩堝に投入することができる。
【０１７９】
本第４の実施形態に係る結晶製造システムによると、複数の結晶製造装置においてＧａＮ結晶の製造を独立に行なうことができるので、量産性を向上させることができる。
【０１８０】
なお、本第４の実施形態では、結晶製造システムが５つの結晶製造装置を有する場合について説明したが、これに限定されるものではない。一般的には、ｎ（ｎは３以上の整数）角形の外形を有する原料容器と、該原料容器に接して設けられたｎ個の結晶製造装置とを備えていればよい。この場合、原料容器の平面形状は、正ｎ角形であっても良く、正ｎ角形でなくても良い。
【０１８１】
そして、上記各実施形態では、結晶成長温度が８００℃の場合について説明したが、これに限らず、結晶成長温度は、図９に示す領域ＲＥＧ３に属する結晶成長温度であれば良い。そして、反応容器２０内の窒素ガス圧力は、結晶成長温度と同じ領域（領域ＲＥＧ３）に属する圧力であれば良い。
【０１８２】
また、上記各実施形態では、種結晶成長によってＧａＮ結晶を製造する場合について説明したが、これに限らず、種結晶を用いずに多核発生させて成長させる多核成長によってＧａＮ結晶を製造しても良い。この場合には、結晶成長温度は、図９に示す領域ＲＥＧ２に属する結晶成長温度であれば良い。そして、反応容器２０内の窒素ガス圧力は、結晶成長温度と同じ領域（領域ＲＥＧ２）に属する圧力であれば良い。
【０１８３】
また、上記各実施形態において、前記振動印加装置２３０、前記上下機構２４０及び前記振動検出装置２５０を削除しても良い。この場合であっても、「内部装置」が大気に晒されることを防止してＧａＮ結晶を製造できる。
【０１８４】
また、上記各実施形態において、配管１８０、熱電対１９０、ガス供給管２００、流量計２１０及びガスボンベ２２０を削除しても良い。この場合であっても、「内部装置」が大気に晒されることを防止してＧａＮ結晶を製造できる。
【０１８５】
また、上記各実施形態において、配管１８０、熱電対１９０、ガス供給管２００、流量計２１０、ガスボンベ２２０、振動印加装置２３０、上下機構２４０及び振動検出装置２５０を削除しても良い。この場合であっても、「内部装置」が大気に晒されることを防止してＧａＮ結晶を製造できる。
【０１８６】
また、上記各実施形態では、窒素ガス雰囲気中で金属Ｎａ及び金属Ｇａを坩堝１０に入れる場合について説明したが、これに限らず、Ａｒ、Ｈｅ、Ｎｅ及びＫｒ等の不活性ガス雰囲気中で金属Ｎａ及び金属Ｇａを坩堝１０に入れても良い。そして、この場合、不活性ガス又は窒素ガスは、水分量が１ｐｐｍ以下であり、かつ、酸素量が１ｐｐｍ以下であることが好ましい。
【０１８７】
また、上記各実施形態では、前記混合融液２７０が金属Ｎａと金属Ｇａの混合融液である場合について説明したが、これに限定されるものではない。Ｎａに代えて、リチウム（Ｌｉ）及びカリウム（Ｋ）等のアルカリ金属、又はマグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）及びストロンチウム（Ｓｒ）等のアルカリ土類金属を用いても良い。そして、Ｇａに代えて、ボロン（Ｂ）、アルミニウム（Ａｌ）及びインジウム（Ｉｎ）等のＩＩＩ族金属を用いても良い。すなわち、アルカリ金属又はアルカリ土類金属とＩＩＩ族金属（ボロンを含む）の混合融液を用いても良い。
【０１８８】
また、上記各実施形態において、窒素ガスに代えて、アジ化ナトリウム及びアンモニア等の窒素を構成元素に含む化合物を用いても良い。
【０１８９】
そして、上記各実施形態に係る結晶製造装置を用いて製造されたＩＩＩ族窒化物結晶は、発光ダイオード、半導体レーザ、フォトダイオード及びトランジスタ等のＩＩＩ族窒化物半導体デバイスの作製に用いられる。
【０１９０】
今回開示された実施形態はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した実施形態の説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味及び範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【産業上の利用可能性】
【０１９１】
以上説明したように、本発明の結晶製造装置によれば、外部容器内の部品が大気に晒されるのを防止するとともに、内部容器等の取り外しを回避してＩＩＩ族窒化物結晶を製造するのに適している。
【図面の簡単な説明】
【０１９２】
【図１】本発明の第１の実施形態に係る結晶製造装置の概略断面図である。
【図２】図２（Ａ）及び図２（Ｂ）は、それぞれ図１における支持装置の端部の拡大図である。
【図３】図１における上下機構の構成を説明するための概略図である。
【図４】振動検出信号のタイミングチャートである。
【図５】坩堝とＧａＮ結晶の温度変化を示すタイミングチャートである。
【図６】図６（Ａ）及び図６（Ｂ）は、それぞれ原料の状態変化を説明するための模式図である。
【図７】図５に示すタイミングｔ２における坩堝及び反応容器内の状態を説明するための模式図である。
【図８】ＧａＮ結晶の温度と窒素ガスの流量との関係を説明するための図である。
【図９】ＧａＮ結晶を成長させる場合の窒素ガス圧と結晶成長温度との関係を説明するための図である。
【図１０】図１の結晶製造装置によるＧａＮ結晶の製造方法を説明するためのフローチャートである。
【図１１】図１１（Ａ）及び図１１（Ｂ）は、それぞれＧａＮ結晶の成長過程を説明するための概念図である。
【図１２】第２の実施形態に係る結晶製造装置の概略断面図である。
【図１３】図１２における密閉容器の移動を説明するための図である。
【図１４】図１２の結晶製造装置によるＧａＮ結晶の製造方法を説明するためのフローチャートである。
【図１５】図１２の結晶製造装置の変形例を説明するための図である。
【図１６】第３の実施形態に係る結晶製造装置の概略断面図である。
【図１７】図１７（Ａ）〜図１７（Ｄ）は、それぞれ第１及び第２の実施形態と同様な構成部品を説明するための図である。
【図１８】図１６における密閉容器に設けられた手袋を説明するための図である。
【図１９】図１６の結晶製造装置において、原料の投入時の作業を説明するための図（その１）である。
【図２０】図１６の結晶製造装置において、原料の投入時の作業を説明するための図（その２）である。
【図２１】第４の実施形態に係る結晶製造システムを説明するための図である。
【符号の説明】
【０１９３】
１０…坩堝、２０…反応容器、５０…加熱装置、６０…加熱装置、９０…ガス供給管（ガス供給装置の一部）、１００…結晶製造装置、１００Ａ…結晶製造装置、１００Ｂ…結晶製造装置、１００Ｃ…結晶製造装置、１２０…圧力調整器（ガス供給装置の一部）、１３０…ガスボンベ（ガス供給装置の一部）、２７０…混合融液、３００…保持容器、３０１…本体部（蓋）、３２０…排気管（圧力調整装置の一部）、３３０…真空ポンプ（圧力調整装置の一部）、３４０…開閉バルブ（圧力調整装置の一部）、３５０…ガス供給管（圧力調整装置の一部）、３６０…開閉バルブ（圧力調整装置の一部）、３７０…圧力調整器（圧力調整装置の一部）、３８０…ガス供給管（圧力調整装置の一部）、３９０…開閉バルブ（圧力調整装置の一部）、４００…密閉容器、４１０…ガスボンベ（圧力調整装置の一部）、５００…密閉容器、５３０…真空ポンプ（圧力調整装置の一部）、５４０…排気管（圧力調整装置の一部）、５５０…開閉バルブ（圧力調整装置の一部）、５８０…原料格納室、５９０…結晶保管室、６００…架台、６１０…配管（圧力調整装置の一部）、６２０…圧力調整弁（圧力調整装置の一部）、３０００…密閉容器、３００５Ａ〜３００５Ｃ…手袋（操作手段）、３０１０…昇降装置（移動機構）。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＩＩＩ族窒化物結晶を製造する結晶製造装置であって、
アルカリ金属とＩＩＩ族金属とを含む混合融液を保持する坩堝と；
前記坩堝がその内部に収容される反応容器と；
前記反応容器を介して前記坩堝を加熱する加熱装置と；
前記反応容器及び前記加熱装置がその内部に収容され、開閉可能な蓋を有する保持容器と；
前記保持容器がその内部に収容され、密閉状態で前記保持容器の蓋を開閉し、前記坩堝への原料の投入及び製造されたＩＩＩ族窒化物結晶の取り出しを行うための操作手段を有し、その内部が不活性ガス雰囲気又は窒素ガス雰囲気とされている密閉容器と；
前記各容器を介して、前記混合融液に窒素ガスを供給するガス供給装置と；を備える結晶製造装置。
【請求項２】
ＩＩＩ族窒化物結晶を製造する結晶製造装置であって、
アルカリ金属とＩＩＩ族金属とを含む混合融液を保持する坩堝と；
前記坩堝がその内部に収容される反応容器と；
前記反応容器と所定の位置関係で配置され、前記反応容器を介して前記坩堝を加熱する加熱装置と；
前記反応容器及び前記加熱装置がその内部に収容され、密閉状態で前記坩堝への原料の投入及び製造されたＩＩＩ族窒化物結晶の取り出しを行うための操作手段を有し、その内部が不活性ガス雰囲気又は窒素ガス雰囲気とされている密閉容器と；
前記各容器を介して、前記混合融液に窒素ガスを供給するガス供給装置と；
前記密閉容器を、前記反応容器及び前記加熱装置に対して移動させ、あるいは前記反応容器と前記加熱装置を、前記密閉容器に対して移動させ、前記反応容器と前記加熱装置との前記位置関係を維持したまま、前記密閉容器内において、前記反応容器を、結晶成長時には第１の位置に配置させ、前記原料の投入時及びＩＩＩ族窒化物結晶の取り出し時には前記第１の位置とは異なる第２の位置に配置させる、移動機構と；を備える結晶製造装置。
【請求項３】
前記密閉容器内に、前記反応容器及び前記加熱装置が載置される架台を更に備え、
前記移動機構は、前記移動に際して、前記密閉容器に対する前記架台の位置を変化させることを特徴とする請求項２に記載の結晶製造装置。
【請求項４】
前記密閉容器の内部は、前記架台によって２つの内部領域に分離されることを特徴とする請求項３に記載の結晶製造装置。
【請求項５】
前記架台の移動中に、前記架台によって分離された２つの内部領域内の圧力を互いに等しくする圧力調整装置を、更に備えることを特徴とする請求項４に記載の結晶製造装置。
【請求項６】
前記密閉容器は、前記原料が格納される原料格納室、及び製造されたＩＩＩ族窒化物結晶が保管される結晶保管室を、更に含むことを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の結晶製造装置。
【請求項７】
前記原料格納室は、前記密閉容器の内部の雰囲気を変化させることなく、前記密閉容器の外部から前記原料格納室に前記原料を補充することができる補充機構を有することを特徴とする請求項６に記載の結晶製造装置。
【請求項８】
前記結晶保管室は、該結晶保管室に保管されているＩＩＩ族窒化物結晶を、前記密閉容器の内部の雰囲気を変化させることなく、前記密閉容器の外部に取り出すことができる取り出し機構を有することを特徴とする請求項６又は７に記載の結晶製造装置。
【請求項１】
ＩＩＩ族窒化物結晶を製造する結晶製造装置であって、
アルカリ金属とＩＩＩ族金属とを含む混合融液を保持する坩堝と；
前記坩堝がその内部に収容される反応容器と；
前記反応容器を介して前記坩堝を加熱する加熱装置と；
前記反応容器及び前記加熱装置がその内部に収容され、開閉可能な蓋を有する保持容器と；
前記保持容器がその内部に収容され、密閉状態で前記保持容器の蓋を開閉し、前記坩堝への原料の投入及び製造されたＩＩＩ族窒化物結晶の取り出しを行うための操作手段を有し、その内部が不活性ガス雰囲気又は窒素ガス雰囲気とされている密閉容器と；
前記各容器を介して、前記混合融液に窒素ガスを供給するガス供給装置と；を備える結晶製造装置。
【請求項２】
ＩＩＩ族窒化物結晶を製造する結晶製造装置であって、
アルカリ金属とＩＩＩ族金属とを含む混合融液を保持する坩堝と；
前記坩堝がその内部に収容される反応容器と；
前記反応容器と所定の位置関係で配置され、前記反応容器を介して前記坩堝を加熱する加熱装置と；
前記反応容器及び前記加熱装置がその内部に収容され、密閉状態で前記坩堝への原料の投入及び製造されたＩＩＩ族窒化物結晶の取り出しを行うための操作手段を有し、その内部が不活性ガス雰囲気又は窒素ガス雰囲気とされている密閉容器と；
前記各容器を介して、前記混合融液に窒素ガスを供給するガス供給装置と；
前記密閉容器を、前記反応容器及び前記加熱装置に対して移動させ、あるいは前記反応容器と前記加熱装置を、前記密閉容器に対して移動させ、前記反応容器と前記加熱装置との前記位置関係を維持したまま、前記密閉容器内において、前記反応容器を、結晶成長時には第１の位置に配置させ、前記原料の投入時及びＩＩＩ族窒化物結晶の取り出し時には前記第１の位置とは異なる第２の位置に配置させる、移動機構と；を備える結晶製造装置。
【請求項３】
前記密閉容器内に、前記反応容器及び前記加熱装置が載置される架台を更に備え、
前記移動機構は、前記移動に際して、前記密閉容器に対する前記架台の位置を変化させることを特徴とする請求項２に記載の結晶製造装置。
【請求項４】
前記密閉容器の内部は、前記架台によって２つの内部領域に分離されることを特徴とする請求項３に記載の結晶製造装置。
【請求項５】
前記架台の移動中に、前記架台によって分離された２つの内部領域内の圧力を互いに等しくする圧力調整装置を、更に備えることを特徴とする請求項４に記載の結晶製造装置。
【請求項６】
前記密閉容器は、前記原料が格納される原料格納室、及び製造されたＩＩＩ族窒化物結晶が保管される結晶保管室を、更に含むことを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の結晶製造装置。
【請求項７】
前記原料格納室は、前記密閉容器の内部の雰囲気を変化させることなく、前記密閉容器の外部から前記原料格納室に前記原料を補充することができる補充機構を有することを特徴とする請求項６に記載の結晶製造装置。
【請求項８】
前記結晶保管室は、該結晶保管室に保管されているＩＩＩ族窒化物結晶を、前記密閉容器の内部の雰囲気を変化させることなく、前記密閉容器の外部に取り出すことができる取り出し機構を有することを特徴とする請求項６又は７に記載の結晶製造装置。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図１６】
【図１７】
【図１８】
【図１９】
【図２０】
【図２１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図１６】
【図１７】
【図１８】
【図１９】
【図２０】
【図２１】
【公開番号】特開２００８−２４７７２９（Ｐ２００８−２４７７２９Ａ）
【公開日】平成２０年１０月１６日（２００８．１０．１６）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００７−３２０２８９（Ｐ２００７−３２０２８９）
【出願日】平成１９年１２月１２日（２００７．１２．１２）
【出願人】（０００００６７４７）株式会社リコー (37,907)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２０年１０月１６日（２００８．１０．１６）
【国際特許分類】
【出願日】平成１９年１２月１２日（２００７．１２．１２）
【出願人】（０００００６７４７）株式会社リコー (37,907)
【Ｆターム（参考）】
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