複数のセラミックス部材を相互に接合する方法
【課題】大型のセラミックス部材や被接合領域が大面積にわたるセラミックス部材の接合にも容易に適用することが可能であり、良好な接合強度が得られるセラミックス部材同士の接合方法を提供する。
【解決手段】（ａ）同じ無機物質主成分を含む第１および第２のセラミックス部材を準備するステップと、（ｂ）前記第１および第２のセラミックス部材の被接合面に、前記無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜を設置するステップと、（ｃ）前記第１および第２のセラミックス部材の前記被接合面同士を密着させて、組立体を構成するステップと、（ｄ）前記組立体を熱処理して、前記溶射膜中の前記金属または合金成分を溶融させるとともに、前記金属成分を、前記無機物質主成分と同じ物質に変化させるステップと、を有することを特徴とする方法。
【解決手段】（ａ）同じ無機物質主成分を含む第１および第２のセラミックス部材を準備するステップと、（ｂ）前記第１および第２のセラミックス部材の被接合面に、前記無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜を設置するステップと、（ｃ）前記第１および第２のセラミックス部材の前記被接合面同士を密着させて、組立体を構成するステップと、（ｄ）前記組立体を熱処理して、前記溶射膜中の前記金属または合金成分を溶融させるとともに、前記金属成分を、前記無機物質主成分と同じ物質に変化させるステップと、を有することを特徴とする方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アルミナ、窒化ケイ素および炭化ケイ素等のセラミックス部材同士を相互に接合する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
複数のセラミックス部材を相互に接合する技術は、様々な分野で利用されている。
【０００３】
通常、２つのセラミックス部材を接合する際には、
（ｉ）まず、２つの所定形状のセラミックス部材が準備され、
（ｉｉ）１つ以上のセラミックス部材の被接合面に、接着材が設置され、
（ｉｉｉ）各セラミックス部材の被接合面同士が接着材を介して相互に押し付けられ、両者が接合される。
【０００４】
なお、通常の場合、セラミックス製品は、高温で使用されるため、接着材は、そのような使用温度で耐熱性を有する必要があり、接着材としては、例えば、ろう材などが使用される。
【０００５】
しかしながら、このような方法で接合された接合体は、接合面での強度がその他の位置に比べて著しく劣るという問題がある。
【０００６】
このため、特許文献１には、第１の方法として、２つのアルミナ部材の間に、接着材としてアルミニウム金属または合金を介在させて、組立体を構成する方法が提案されている。その後、この組立体は、非酸化雰囲気中で加熱され、アルミナ部材同士が接合された後、さらに接着材を酸化させるため、組立体の酸化処理が行われる。この場合、得られる接合体は、接合部がその他の部分と同質化されているため、従来に比べて、高い強度が得られることが記載されている。
【０００７】
さらに、同文献には、第２の方法として、表面粗さＲａを０．０１μｍ以下に調整したセラミックス部材の表面（被接合面）に、接着材用の１μｍ以下の薄い蒸着アルミニウム膜を設置し、これらのセラミックス部材同士を重ねて組立体を構成する方法が記載されている。その後、この組立体に対して、前述の第１の方法と同様の２段階の熱処理が適用され、接合体が構成される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平６−１１５００９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、一般に、金属アルミニウムは、アルミナに対して濡れにくいという性質がある。このため、前述の第１の方法のように、アルミナ部材同士の間に、接着材として、別途アルミニウム金属または合金を介在させる方法では、最終的に得られる接合面に、隙間や欠陥が生じやすいという問題がある。このような欠陥は、接合体の接合面での強度低下につながる。
【００１０】
また、前述の特許文献１に記載の方法は、大型のセラミックス部材や、被接合領域が大面積にわたるセラミックス部材を接合することを想定して開発されたものではない。例えば、前述の第２の方法のように、大型セラミックス部材に対して表面粗さを調整することや、大型セラミックス部材の表面に、厚さが１μｍ以下のアルミニウム膜を均一に蒸着することは、実際には極めて難しい。
【００１１】
このため、大型のセラミックス部材や被接合領域が大面積にわたるセラミックス部材を適正に接合する技術に関しては、未だ大きな要望があると言える。
【００１２】
本発明は、このような背景に鑑みなされたものであり、本発明では、大型のセラミックス部材や被接合領域が大面積にわたるセラミックス部材の接合にも容易に適用することが可能であり、良好な接合強度が得られるセラミックス部材同士の接合方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明では、
複数のセラミックス部材を相互に接合する方法であって、
（ａ）同じ無機物質主成分を含む第１および第２のセラミックス部材を準備するステップと、
（ｂ）前記第１および第２のセラミックス部材の被接合面に、前記無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜を設置するステップと、
（ｃ）前記第１および第２のセラミックス部材の前記被接合面同士を密着させて、組立体を構成するステップと、
（ｄ）前記組立体を熱処理して、前記溶射膜中の前記金属または合金成分を溶融させるとともに、前記金属成分を、前記無機物質主成分と同じ物質に変化させるステップと、
を有することを特徴とする方法が提供される。
【００１４】
ここで、本発明による方法において、前記無機物質主成分は、アルミナであり、
前記金属成分は、アルミニウムであり、
前記（ｄ）のステップは、酸化性雰囲気で行われても良い。
【００１５】
あるいは、本発明による方法において、前記無機物質主成分は、窒化ケイ素であり、
前記金属成分は、ケイ素であり、
前記（ｄ）のステップは、窒化性雰囲気で行われても良い。
【００１６】
あるいは、本発明による方法において、前記無機物質主成分は、炭化ケイ素であり、
前記金属成分は、ケイ素であり、
前記（ｄ）のステップは、炭化性雰囲気で行われても良い。
【００１７】
また、本発明による方法において、前記溶射膜の少なくとも一方は、さらに、前記無機物質主成分と同じ物質を含んでも良い。
【００１８】
また、本発明による方法において、前記溶射膜は、厚さが５０μｍ〜２００μmであっても良い。
【発明の効果】
【００１９】
本発明では、大型のセラミックス部材や被接合領域が大面積にわたるセラミックス部材の接合にも容易に適用することが可能であり、良好な接合強度が得られるセラミックス部材同士の接合方法を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明による複数のセラミックス部材を相互に接合する方法のフローの一例を概略的に示した図である。
【図２】図１に示す各段階における状態を概略的に示した図である。
【図３】評価用試験片３００の形状を概略的に示した図である。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
本発明では、
複数のセラミックス部材を相互に接合する方法であって、
（ａ）同じ無機物質主成分を含む第１および第２のセラミックス部材を準備するステップと、
（ｂ）前記第１および第２のセラミックス部材の被接合面に、前記無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜を設置するステップと、
（ｃ）前記第１および第２のセラミックス部材の前記被接合面同士を密着させて、組立体を構成するステップと、
（ｄ）前記組立体を熱処理して、前記溶射膜中の前記金属または合金成分を溶融させるとともに、前記金属成分を、前記無機物質主成分と同じ物質に変化させるステップと、
を有することを特徴とする方法が提供される。
【００２２】
なお、本願において、「（無機物質）主成分」という用語は、セラミックス部材中に、５０ｗｔ％以上の割合で含まれる無機成分を意味する。
【００２３】
従って、例えば、第１および第２のセラミックス部材の主成分がアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）である場合、「前記無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜」とは、アルミニウム（Ａｌ）を金属または合金の状態で含む溶射膜を意味する。
【００２４】
同様に、例えば、第１および第２のセラミックス部材の主成分が窒化ケイ素（ＳｉｘＮｙ）または炭化ケイ素（ＳｉｘＣｙ）である場合、「前記無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜」とは、ケイ素（Ｓｉ）を金属または合金の状態で含む溶射膜を意味することに留意する必要がある。
【００２５】
なお、ケイ素（Ｓｉ）は、正確には半導体元素に分類されるが、表現の統一化、明確化のため、本願では、ケイ素を金属と表記する。
【００２６】
これまで、２つ以上のセラミックス部材を相互に接合する技術として、様々な方法が検討され、実施されてきた。
【００２７】
例えば、前述のように、特許文献１には、第１の方法として、２つのアルミナ部材の間に、接着材としてアルミニウム金属または合金を介在させて、組立体を構成する方法が提案されている。その後、この組立体は、非酸化雰囲気中で加熱され、アルミナ部材同士が接合された後、さらに接着材を酸化させるため、組立体の酸化処理が行われる。
【００２８】
また、特許文献１には、第２の方法として、表面粗さＲａを０．０１μｍ以下に調整したセラミックス部材の表面（被接合面）に、接着材用の１μｍ以下の薄い蒸着アルミニウム膜を設置し、これらのセラミックス部材同士を重ねて組立体を構成する方法が記載されている。その後、この組立体に対して、前述の第１の方法と同様の２段階の熱処理が適用され、接合体が構成される。
【００２９】
しかしながら、一般に、金属アルミニウムは、アルミナに対して濡れにくいという性質がある。このため、前述の第１の方法のように、アルミナ部材同士の間に、接着材として、別途アルミニウム金属または合金を介在させる方法では、最終的に得られる接合面に、隙間や欠陥が生じやすいという問題がある。このような欠陥は、接合体の接合面での強度低下につながる。
【００３０】
また、前述の第２の方法は、大型のセラミックス部材や、被接合領域が大面積にわたるセラミックス部材に対して適用することは、極めて難しいという問題がある。例えば、そのようなセラミックス部材に対して、表面粗さを調整することや、厚さが１μｍ以下のアルミニウム膜を均一に蒸着することは、事実上不可能である。
【００３１】
これに対して、本発明の接合方法は、前述のステップ（ｂ）に示したように、「前記第１および第２のセラミックス部材の被接合面に、前記無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜を設置するステップ」を有するという特徴を有する。
【００３２】
溶射法は、一般に、適用対象の寸法や形状による制限を受けにくく、施工場所による制限が少ない（現地施工が可能である）という特徴を有する。
【００３３】
従って、セラミックス部材同士の接合の接着材として溶射膜を利用することにより、本発明の接合方法を、大型のセラミックス部材や、被接合領域が大面積にわたるセラミックス部材の接合にも、容易に適用することが可能となる。また、例えば、現地でのセラミックス部材同士の接合処理が可能となる。
【００３４】
また、本発明の接合方法は、前述のステップ（ｄ）に示したように、「前記組立体を熱処理して、前記溶射膜中の前記金属または合金成分を溶融させるとともに、前記金属成分を、前記無機物質主成分と同じ物質に変化させるステップ」を有するという特徴を有する。
【００３５】
例えば、第１および第２のセラミックス部材の主成分がアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）であり、溶射膜がアルミニウム（Ａｌ）を金属の状態で含む場合、アルミニウムの融点は、約６６０℃であるため、ステップ（ｄ）では、組立体が約６６０℃を超える温度に加熱される。これにより溶射膜が溶融する。
【００３６】
さらに、組立体は、酸化性雰囲気に晒される。これにより、溶射膜中のアルミニウムは、酸化され、接合部には、セラミックス部材の主成分と同じ材質であるアルミナが形成されることになる。
【００３７】
このように、本発明では、接合体の接合部には、最終的に、セラミックス部材の主成分と同じ材質が形成される。このため、接合部には、その他の部分と比べても、比較的遜色のない、良好な強度が得られる。
【００３８】
また、本発明による方法では、組立体を構成する際に、２つのセラミックス部材の間に、別個の材料を接着材として介在させた工程を有さない。すなわち、本発明による方法において、接着材となる溶射膜は、それぞれのセラミックス部材の被接合面に既に密着され、セラミックス部材と「一体化」されている。このため、本発明の方法では、従来の接着材（例えばアルミニウム）とセラミックス部材（例えばアルミナ）の間のような濡れ性の問題が生じにくく、接合面に隙間や欠陥が生じることが有意に抑制される。
【００３９】
（本発明による筒状構造体の製造方法）
次に、図面を参照して、本発明による方法について説明する。
【００４０】
図１には、本発明による複数のセラミックス部材を相互に接合する方法のフローの一例を概略的に示す。また、図２には、図１に示す各段階における状態を概略的に示す。
【００４１】
図１に示すように、本発明による方法は、
（ａ）同じ無機物質主成分を含む第１および第２のセラミックス部材を準備するステップと、
（ｂ）前記第１および第２のセラミックス部材の被接合面に、前記無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜を設置するステップと、
（ｃ）前記第１および第２のセラミックス部材の前記被接合面同士を密着させて、組立体を構成するステップと、
（ｄ）前記組立体を熱処理して、前記溶射膜中の前記金属または合金成分を溶融させるとともに、前記金属成分を、前記無機物質主成分と同じ物質に変化させるステップと、
を有する。
【００４２】
以下、各ステップについて詳しく説明する。
【００４３】
（ステップＳ１１０）
まず、接合される第１および第２のセラミックス部材が準備される。これらのセラミックス部材は、同じ無機物質主成分を含む。
【００４４】
同じ無機物質主成分は、アルミナ、窒化ケイ素、または炭化ケイ素等であっても良い。
【００４５】
第１および第２のセラミックス部材の寸法や形状は、特に限られない。特に、本発明による方法は、大型セラミックス部材、および／または被接合領域が大面積にわたるセラミックス部材にも、同様に適用することができる。
【００４６】
図２（ａ）には、一例として、直方体状の第１のセラミックス部材１０および第２のセラミックス部材６０を示す。第１のセラミックス部材１０は、被接合面１２を有し、第２のセラミックス部材６０は、被接合面６２を有する。
【００４７】
（ステップＳ１２０）
次に、図２（ｂ）に示すように、第１のセラミックス部材１０の被接合面１２に、第１のセラミックス部材１０の無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜１５が設置される。また、第２のセラミックス部材６０の被接合面６２に、第２のセラミックス部材６０の無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜６５が設置される。
【００４８】
例えば、第１のセラミックス部材１０および第２のセラミックス部材６０の無機物質主成分がアルミナである場合、溶射膜１５および６５は、アルミニウム金属または合金を含む。
【００４９】
また、例えば、第１のセラミックス部材１０および第２のセラミックス部材６０の無機物質主成分が窒化ケイ素である場合、溶射膜１５および６５は、ケイ素金属または合金を含む。
【００５０】
さらに、例えば、第１のセラミックス部材１０および第２のセラミックス部材６０の無機物質主成分が炭化ケイ素である場合、溶射膜１５および６５は、ケイ素金属または合金を含む。
【００５１】
溶射膜１５および６５を形成するための溶射法としては、フレーム溶射、プラズマ溶射、および爆発溶射などの一般的なサーマルスプレー法の他、コールドスプレー法等を利用しても良い。
【００５２】
なお、溶射膜１５および６５は、金属または合金成分の他、第１および第２のセラミックス部材１０、６０の無機物質主成分と同一の物質（以下、「（溶射膜の）セラミックス成分」と称する）を有しても良い。溶射膜１５および６５のセラミックス成分は、溶射膜１５、６５に対して、例えば、１０ｗｔ％〜５０ｗｔ％の範囲で含まれても良い。
【００５３】
一般に、溶射膜１５および６５が金属または合金成分のみで構成された場合、以降のステップＳ１４０における熱処理を行った際に、溶射膜１５および６５内の全ての金属または合金成分が溶融されず、部分的に未溶融部分が残存する場合があり得る。このような未溶融部分は、接合部の強度低下の要因となる。また、このような未溶融部分の残留を完全に抑制するためには、相当な時間の熱処理時間が必要となってしまうという問題がある。
【００５４】
しかしながら、溶射膜１５および／または溶射膜６５中にセラミックス成分を添加した場合、相対的に溶射膜１５および／または溶射膜６５に含まれる金属または合金の量が減少し、溶射膜１５および／または溶射膜６５の金属または合金全体が溶融しやすくなる。このため、未溶融部分が残存しにくくなり、前述のような問題が軽減または解消されるようになる。
【００５５】
溶射膜１５および６５の厚さは、特に限られないが、例えば、５０μｍ〜２００μｍの範囲であっても良い。
【００５６】
（ステップＳ１３０）
次に、図２（ｃ）に示すように、第１のセラミックス部材１０の被接合面１２と、第２のセラミックス部材６０の被接合面６２とが密着され、組立体１００が構成される。
【００５７】
組立体１００には、２つの被接合面１２および６２が隙間なく密着するように、セラミックス部材１０、６０のそれぞれの側、または片方の側から、圧力（加重）を印加しても良い。
【００５８】
（ステップＳ１４０）
次に、組立体１００が熱処理される。
【００５９】
組立体１００の熱処理は、以下の２つの目的を有する：
（ｉ）溶射膜１５および６５中の金属または合金成分を溶融させ、この溶融部を介して、２つのセラミックス部材同士を接合すること；および
（ｉｉ）溶融した金属または合金成分を、セラミックス部材１０、６０の無機物質主成分と同じ物質に変化させること。
【００６０】
従って、第１および第２のセラミックス部材１０、６０の無機物質主成分が酸化物の場合、ステップＳ１４０は、酸化性雰囲気に調整される。また、第１および第２のセラミックス部材１０、６０の無機物質主成分が窒化物の場合、ステップＳ１４０は、窒化性雰囲気に調整される。さらに、第１および第２のセラミックス部材１０、６０の無機物質主成分が炭化物の場合、ステップＳ１４０は、炭化性雰囲気に調整される。
【００６１】
ここで、「酸化性雰囲気」とは、溶融金属または合金が酸化される雰囲気を言う。従って、「酸化性雰囲気」は、例えば、酸素雰囲気、大気雰囲気、または酸素と不活性ガス等の混合ガス雰囲気等である。また、「窒化性雰囲気」とは、溶融金属または合金が窒化される雰囲気を言う。従って、「窒化性雰囲気」は、例えば、窒素雰囲気、または窒素と水素の混合ガス雰囲気等である。同様に、「炭化性雰囲気」とは、溶融金属または合金が炭化される雰囲気を言う。従って、「炭化性雰囲気」は、例えば、ＣＯ（一酸化炭素）雰囲気、またはＣＯと水素の混合ガス雰囲気等である。
【００６２】
例えば、第１および第２のセラミックス部材１０、６０の無機物質主成分がアルミナである場合、溶射膜１５および６５は、アルミニウム金属または合金を含む。ここで、アルミニウムの融点は、約６６０℃であるため、この場合、組立体１００は、約６６０℃を超える温度に加熱される。これにより溶射膜１５溶射膜６５が溶融し、２つのセラミックス部材１０、６０同士が接合される。さらに、溶融したアルミニウムは、高温の酸化性雰囲気に晒され、酸化してアルミナに変化する。
【００６３】
一方、例えば、第１および第２のセラミックス部材１０、６０の無機物質主成分が窒化ケイ素（ＳｉｘＮｙ）である場合、溶射膜１５および６５は、ケイ素（Ｓｉ）を金属または合金の状態で含む。ここで、ケイ素の融点は、約１４２０℃であるため、この場合、組立体１００は、約１４２０℃を超える温度に加熱される。これにより溶射膜１５および６５が溶融し、２つのセラミックス部材１０、６０同士が接合される。さらに、溶融したケイ素は、高温の窒化性雰囲気に晒され、窒化して窒化ケイ素に変化する。
【００６４】
また、例えば、第１および第２のセラミックス部材１０、６０の無機物質主成分が炭化ケイ素（ＳｉｘＣｙ）である場合、溶射膜１５および６５は、ケイ素（Ｓｉ）を金属または合金の状態で含む。ここで、ケイ素の融点は、約１４２０℃であるため、この場合、組立体１００は、約１４２０℃を超える温度に加熱される。これにより溶射膜１５および６５が溶融し、２つのセラミックス部材１０、６０同士が接合される。さらに、溶融したケイ素は、高温の炭化性雰囲気に晒され、炭化して炭化ケイ素に変化する。
【００６５】
熱処理の温度および時間は、溶融金属または合金の種類、量等によって変化する。
【００６６】
ここで、本発明の方法では、接着材、すなわち溶融金属または合金の溶融と、接着材の反応（酸化、窒化、または炭化等）は、同一の熱処理で行われ得ることに留意する必要がある。
【００６７】
この場合、溶射膜の溶融処理と溶融成分の反応処理の２つの処理が同時に行われるため、必要な工程数が減少し、低コストな接合処理が可能となるという利点が得られる。
【００６８】
以上の工程により、図２（ｄ）に示すような、接合部１１０を有する接合体１２０が形成される。前述のように、接合部１１０は、第１および第２のセラミックス部材１０、６０の主成分と同等の物質で構成されている。このため、接合体１２０の接合部１１０の強度は、他の部分に比べて、それほど低下していない。従って、以上の工程により、比較的良好な接合強度を有する接合体１２０が得られる。
【実施例】
【００６９】
以下、本発明の実施例について、詳しく説明する。ただし、本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。
【００７０】
（実施例１）
以下の方法により、２つのアルミナ製部材の接合体を製作した。
【００７１】
まず、市販のアルミナ製部材（純度９９．５％以上、気孔率１％以下）を２つ準備する。各アルミナ製部材の寸法は、長さ３５ｍｍ、幅３５ｍｍ、高さ２５ｍｍである。
【００７２】
次に、各アルミナ製部材の被接合面（３５ｍｍ×３５ｍｍの表面の一つ）に、金属アルミニウム膜を設置した。金属アルミニウム膜は、大気プラズマ溶射法により成膜した。金属アルミニウム膜の厚さは、１００μｍとした。
【００７３】
次に、各アルミナ製部材の被接合面同士を上下方向に密着させ、組立体を構成した。この際に、組立体の上部に、０．０２ＭＰａの荷重（重り）を加え、被接合面同士が確実に接触するようにした。
【００７４】
次に、この組立体を焼成炉内に配置し、大気雰囲気で熱処理を行った。熱処理は、１℃／分の昇温速度で室温から１１００℃まで昇温した後、引き続き昇温速度５℃／分で１６００℃まで昇温し、この温度に１２時間保持することにより実施した。その後、組立体は、降温速度５℃／分で室温まで冷却した。
【００７５】
以上の方法により、実施例１に係る接合体を得た。
【００７６】
外観観察の結果、接合体の接合部には、特にワレや隙間等の異常は認められなかった。
【００７７】
（実施例２）
実施例１と同様の方法により、実施例２に係る接合体を得た。ただし、実施例２では、溶射用原料として、アルミニウムとアルミナの混合粉末を使用した。原料粉末中のアルミニウムとアルミナの割合は、７：３（重量比）とした。従って、溶射膜は、アルミニウムとアルミナの混合膜である。
【００７８】
その他の製作条件は、実施例１の場合と同様である。
【００７９】
熱処理後の外観観察の結果、接合体の接合部には、特にワレや隙間等の異常は認められなかった。
【００８０】
（比較例１）
以下の方法により、２つのアルミナ製部材の接合体を製作した。
【００８１】
まず、市販のアルミナ製部材（純度９９．５％以上、気孔率１％以下）を２つ準備する。各アルミナ製部材の寸法は、長さ３５ｍｍ、幅３５ｍｍ、高さ２５ｍｍである。
【００８２】
次に、各アルミナ製部材の被接合面（２０ｍｍ×２０ｍｍの表面の一つ）に、金属アルミニウム箔を設置した。金属アルミニウム箔の寸法は、縦３５ｍｍ×横３５ｍｍ×厚さ１００μｍとした。
【００８３】
次に、各アルミナ製部材の被接合面同士を上下方向に密着させ、組立体を構成した。この際に、組立体の上部に、０．０２ＭＰａの荷重（重り）を加え、被接合面同士が確実に接触するようにした。
【００８４】
次に、この組立体を焼成炉内に配置し、大気雰囲気で熱処理を行った。熱処理条件は、実施例１の場合と同様である。これにより、比較例１に係る接合体を得た。
【００８５】
熱処理後の外観観察の結果、接合体の接合部には、隙間が認められた。
【００８６】
（比較例２）
比較例１と同様の方法により、比較例２に係る接合体を得た。ただし、比較例２では、金属アルミニウム箔の厚さは、２μｍとした。
【００８７】
その他の製作条件は、実施例１の場合と同様である。
【００８８】
熱処理後の外観観察の結果、接合体の接合部には、隙間が認められた。
【００８９】
（実施例３）
以下の方法により、２つの窒化ケイ素製部材の接合体を製作した。
【００９０】
まず、市販の窒化ケイ素製部材（助剤として、Ｙ２Ｏ３およびＡｌ２Ｏ３を含む）を２つ準備する。各窒化ケイ素製部材の寸法は、長さ２０ｍｍ、幅２０ｍｍ、高さ２０ｍｍである。
【００９１】
次に、各窒化ケイ素製部材の被接合面（２０ｍｍ×２０ｍｍの表面の一つ）に、ケイ素膜を設置した。ケイ素膜は、大気プラズマ溶射法により成膜した。ケイ素膜の厚さは、１００μｍとした。
【００９２】
次に、各窒化ケイ素製部材の被接合面同士を上下方向に密着させ、組立体を構成した。この際に、組立体の上部に、０．０２ＭＰａの荷重（重り）を加え、被接合面同士が確実に接触するようにした。
【００９３】
次に、この組立体を焼成炉内に配置し、窒素雰囲気で熱処理を行った。熱処理は、０．１ＭＰａの窒素雰囲気下で、１０℃／分の昇温速度で室温から１２００℃まで昇温して、この温度で２時間保持した後、窒素雰囲気圧力を０．９ＭＰａに変えてから、昇温速度１０℃／分で１８００℃まで昇温し、この温度に６時間保持することにより実施した。その後、組立体は、降温速度５℃／分で室温まで冷却した。
【００９４】
以上の方法により、実施例３に係る接合体を得た。
【００９５】
外観観察の結果、接合体の接合部には、特にワレや隙間等の異常は認められなかった。
【００９６】
（比較例３）
以下の方法により、２つの窒化ケイ素製部材の接合体を製作した。
【００９７】
まず、市販の窒化ケイ素製部材（助剤として、Ｙ２Ｏ３およびＡｌ２Ｏ３を含む）を２つ準備する。各窒化ケイ素製部材の寸法は、長さ２０ｍｍ、幅２０ｍｍ、高さ２０ｍｍである。
【００９８】
次に、各窒化ケイ素製部材の被接合面（２０ｍｍ×２０ｍｍの表面の一つ）に、成形法により作成したケイ素シートを設置した。ケイ素シートの寸法は、縦２０ｍｍ×横２０ｍｍ×厚さ１００μｍとした。
【００９９】
次に、各窒化ケイ素製部材の被接合面同士を上下方向に密着させ、組立体を構成した。この際に、組立体の上部に、０．０２ＭＰａの荷重（重り）を加え、被接合面同士が確実に接触するようにした。
【０１００】
次に、この組立体を焼成炉内に配置し、窒素雰囲気で熱処理を行った。熱処理条件は、実施例３の場合と同様である。これにより、比較例３に係る接合体を得た。
【０１０１】
熱処理後の外観観察の結果、接合体の接合部には、隙間が認められた。
【０１０２】
表１には、各接合体における接着材の提供手段、材質および膜厚、ならびに接合体の接合部の外観観察結果をまとめて示した。
【０１０３】
【表１】
（評価）
以下の方法により、上述の方法で作製した実施例１〜３および比較例１〜３に係る接合体の接合部の強度を評価した。
【０１０４】
まず、各接合体から、図３に示す角柱形状の評価用試験片３００を多数切り出した。評価用試験片３００は、底面が３ｍｍ×４ｍｍであり、長さが４０ｍｍである。また、図３に示すように、評価用試験片３００は、各接合体の接合部３１０が試験片の全長方向の中央部分となるように切り出した。
【０１０５】
次に、各試験片を用いて、室温で４点曲げ試験を実施した。
【０１０６】
４点曲げ試験は、ＪＩＳ Ｒ１６０１（ファインセラミックスの室温曲げ強さ試験方法）に準じて実施した。試験時の外部支点間距離は、３０ｍｍであり、内部支点間距離は、１０ｍｍである。試験片に、０．５ｍｍ／分のクロスヘッド速度で変位を加え、試験片が破壊したときの最大荷重を測定した。試験は、同一の接合体から切り出した５本の試験片について実施した。破断時の荷重（最大荷重）から応力値を算出し、これをその接合体の破壊強度とした。５本の破壊強度の平均値をその接合体の接合強度とした。
【０１０７】
各試験片で得られた結果を、前述の表１に示す。なお表１には、参考のため、バルク材、すなわち、セラミックス部材そのものの４点曲げ試験で得られた破壊強度（５本の平均値）を同時に示した。
【０１０８】
この結果から、比較例１〜比較例３の試験片では、バルク材に比べて接合強度が著しく低下していることがわかる。一方、実施例１〜実施例３の試験片では、接合強度は、バルク材に比べて多少低下するものの、依然として良好な状態を維持していることがわかる。
【０１０９】
このことから、本発明による方法で得られた接合体は、接合部が比較的良好な強度を有することが確認された。
【産業上の利用可能性】
【０１１０】
本発明は、複数のセラミックス部材を相互に接合する技術に利用することができる。
【符号の説明】
【０１１１】
１０ 第１のセラミックス部材
１２ 被接合面
１５ 溶射膜
６０ 第２のセラミックス部材
６２ 被接合面
６５ 溶射膜
１００ 組立体
１１０ 接合部
１２０ 接合体
３００ 評価用試験片
３１０ 接合部
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アルミナ、窒化ケイ素および炭化ケイ素等のセラミックス部材同士を相互に接合する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
複数のセラミックス部材を相互に接合する技術は、様々な分野で利用されている。
【０００３】
通常、２つのセラミックス部材を接合する際には、
（ｉ）まず、２つの所定形状のセラミックス部材が準備され、
（ｉｉ）１つ以上のセラミックス部材の被接合面に、接着材が設置され、
（ｉｉｉ）各セラミックス部材の被接合面同士が接着材を介して相互に押し付けられ、両者が接合される。
【０００４】
なお、通常の場合、セラミックス製品は、高温で使用されるため、接着材は、そのような使用温度で耐熱性を有する必要があり、接着材としては、例えば、ろう材などが使用される。
【０００５】
しかしながら、このような方法で接合された接合体は、接合面での強度がその他の位置に比べて著しく劣るという問題がある。
【０００６】
このため、特許文献１には、第１の方法として、２つのアルミナ部材の間に、接着材としてアルミニウム金属または合金を介在させて、組立体を構成する方法が提案されている。その後、この組立体は、非酸化雰囲気中で加熱され、アルミナ部材同士が接合された後、さらに接着材を酸化させるため、組立体の酸化処理が行われる。この場合、得られる接合体は、接合部がその他の部分と同質化されているため、従来に比べて、高い強度が得られることが記載されている。
【０００７】
さらに、同文献には、第２の方法として、表面粗さＲａを０．０１μｍ以下に調整したセラミックス部材の表面（被接合面）に、接着材用の１μｍ以下の薄い蒸着アルミニウム膜を設置し、これらのセラミックス部材同士を重ねて組立体を構成する方法が記載されている。その後、この組立体に対して、前述の第１の方法と同様の２段階の熱処理が適用され、接合体が構成される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平６−１１５００９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、一般に、金属アルミニウムは、アルミナに対して濡れにくいという性質がある。このため、前述の第１の方法のように、アルミナ部材同士の間に、接着材として、別途アルミニウム金属または合金を介在させる方法では、最終的に得られる接合面に、隙間や欠陥が生じやすいという問題がある。このような欠陥は、接合体の接合面での強度低下につながる。
【００１０】
また、前述の特許文献１に記載の方法は、大型のセラミックス部材や、被接合領域が大面積にわたるセラミックス部材を接合することを想定して開発されたものではない。例えば、前述の第２の方法のように、大型セラミックス部材に対して表面粗さを調整することや、大型セラミックス部材の表面に、厚さが１μｍ以下のアルミニウム膜を均一に蒸着することは、実際には極めて難しい。
【００１１】
このため、大型のセラミックス部材や被接合領域が大面積にわたるセラミックス部材を適正に接合する技術に関しては、未だ大きな要望があると言える。
【００１２】
本発明は、このような背景に鑑みなされたものであり、本発明では、大型のセラミックス部材や被接合領域が大面積にわたるセラミックス部材の接合にも容易に適用することが可能であり、良好な接合強度が得られるセラミックス部材同士の接合方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明では、
複数のセラミックス部材を相互に接合する方法であって、
（ａ）同じ無機物質主成分を含む第１および第２のセラミックス部材を準備するステップと、
（ｂ）前記第１および第２のセラミックス部材の被接合面に、前記無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜を設置するステップと、
（ｃ）前記第１および第２のセラミックス部材の前記被接合面同士を密着させて、組立体を構成するステップと、
（ｄ）前記組立体を熱処理して、前記溶射膜中の前記金属または合金成分を溶融させるとともに、前記金属成分を、前記無機物質主成分と同じ物質に変化させるステップと、
を有することを特徴とする方法が提供される。
【００１４】
ここで、本発明による方法において、前記無機物質主成分は、アルミナであり、
前記金属成分は、アルミニウムであり、
前記（ｄ）のステップは、酸化性雰囲気で行われても良い。
【００１５】
あるいは、本発明による方法において、前記無機物質主成分は、窒化ケイ素であり、
前記金属成分は、ケイ素であり、
前記（ｄ）のステップは、窒化性雰囲気で行われても良い。
【００１６】
あるいは、本発明による方法において、前記無機物質主成分は、炭化ケイ素であり、
前記金属成分は、ケイ素であり、
前記（ｄ）のステップは、炭化性雰囲気で行われても良い。
【００１７】
また、本発明による方法において、前記溶射膜の少なくとも一方は、さらに、前記無機物質主成分と同じ物質を含んでも良い。
【００１８】
また、本発明による方法において、前記溶射膜は、厚さが５０μｍ〜２００μmであっても良い。
【発明の効果】
【００１９】
本発明では、大型のセラミックス部材や被接合領域が大面積にわたるセラミックス部材の接合にも容易に適用することが可能であり、良好な接合強度が得られるセラミックス部材同士の接合方法を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明による複数のセラミックス部材を相互に接合する方法のフローの一例を概略的に示した図である。
【図２】図１に示す各段階における状態を概略的に示した図である。
【図３】評価用試験片３００の形状を概略的に示した図である。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
本発明では、
複数のセラミックス部材を相互に接合する方法であって、
（ａ）同じ無機物質主成分を含む第１および第２のセラミックス部材を準備するステップと、
（ｂ）前記第１および第２のセラミックス部材の被接合面に、前記無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜を設置するステップと、
（ｃ）前記第１および第２のセラミックス部材の前記被接合面同士を密着させて、組立体を構成するステップと、
（ｄ）前記組立体を熱処理して、前記溶射膜中の前記金属または合金成分を溶融させるとともに、前記金属成分を、前記無機物質主成分と同じ物質に変化させるステップと、
を有することを特徴とする方法が提供される。
【００２２】
なお、本願において、「（無機物質）主成分」という用語は、セラミックス部材中に、５０ｗｔ％以上の割合で含まれる無機成分を意味する。
【００２３】
従って、例えば、第１および第２のセラミックス部材の主成分がアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）である場合、「前記無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜」とは、アルミニウム（Ａｌ）を金属または合金の状態で含む溶射膜を意味する。
【００２４】
同様に、例えば、第１および第２のセラミックス部材の主成分が窒化ケイ素（ＳｉｘＮｙ）または炭化ケイ素（ＳｉｘＣｙ）である場合、「前記無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜」とは、ケイ素（Ｓｉ）を金属または合金の状態で含む溶射膜を意味することに留意する必要がある。
【００２５】
なお、ケイ素（Ｓｉ）は、正確には半導体元素に分類されるが、表現の統一化、明確化のため、本願では、ケイ素を金属と表記する。
【００２６】
これまで、２つ以上のセラミックス部材を相互に接合する技術として、様々な方法が検討され、実施されてきた。
【００２７】
例えば、前述のように、特許文献１には、第１の方法として、２つのアルミナ部材の間に、接着材としてアルミニウム金属または合金を介在させて、組立体を構成する方法が提案されている。その後、この組立体は、非酸化雰囲気中で加熱され、アルミナ部材同士が接合された後、さらに接着材を酸化させるため、組立体の酸化処理が行われる。
【００２８】
また、特許文献１には、第２の方法として、表面粗さＲａを０．０１μｍ以下に調整したセラミックス部材の表面（被接合面）に、接着材用の１μｍ以下の薄い蒸着アルミニウム膜を設置し、これらのセラミックス部材同士を重ねて組立体を構成する方法が記載されている。その後、この組立体に対して、前述の第１の方法と同様の２段階の熱処理が適用され、接合体が構成される。
【００２９】
しかしながら、一般に、金属アルミニウムは、アルミナに対して濡れにくいという性質がある。このため、前述の第１の方法のように、アルミナ部材同士の間に、接着材として、別途アルミニウム金属または合金を介在させる方法では、最終的に得られる接合面に、隙間や欠陥が生じやすいという問題がある。このような欠陥は、接合体の接合面での強度低下につながる。
【００３０】
また、前述の第２の方法は、大型のセラミックス部材や、被接合領域が大面積にわたるセラミックス部材に対して適用することは、極めて難しいという問題がある。例えば、そのようなセラミックス部材に対して、表面粗さを調整することや、厚さが１μｍ以下のアルミニウム膜を均一に蒸着することは、事実上不可能である。
【００３１】
これに対して、本発明の接合方法は、前述のステップ（ｂ）に示したように、「前記第１および第２のセラミックス部材の被接合面に、前記無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜を設置するステップ」を有するという特徴を有する。
【００３２】
溶射法は、一般に、適用対象の寸法や形状による制限を受けにくく、施工場所による制限が少ない（現地施工が可能である）という特徴を有する。
【００３３】
従って、セラミックス部材同士の接合の接着材として溶射膜を利用することにより、本発明の接合方法を、大型のセラミックス部材や、被接合領域が大面積にわたるセラミックス部材の接合にも、容易に適用することが可能となる。また、例えば、現地でのセラミックス部材同士の接合処理が可能となる。
【００３４】
また、本発明の接合方法は、前述のステップ（ｄ）に示したように、「前記組立体を熱処理して、前記溶射膜中の前記金属または合金成分を溶融させるとともに、前記金属成分を、前記無機物質主成分と同じ物質に変化させるステップ」を有するという特徴を有する。
【００３５】
例えば、第１および第２のセラミックス部材の主成分がアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）であり、溶射膜がアルミニウム（Ａｌ）を金属の状態で含む場合、アルミニウムの融点は、約６６０℃であるため、ステップ（ｄ）では、組立体が約６６０℃を超える温度に加熱される。これにより溶射膜が溶融する。
【００３６】
さらに、組立体は、酸化性雰囲気に晒される。これにより、溶射膜中のアルミニウムは、酸化され、接合部には、セラミックス部材の主成分と同じ材質であるアルミナが形成されることになる。
【００３７】
このように、本発明では、接合体の接合部には、最終的に、セラミックス部材の主成分と同じ材質が形成される。このため、接合部には、その他の部分と比べても、比較的遜色のない、良好な強度が得られる。
【００３８】
また、本発明による方法では、組立体を構成する際に、２つのセラミックス部材の間に、別個の材料を接着材として介在させた工程を有さない。すなわち、本発明による方法において、接着材となる溶射膜は、それぞれのセラミックス部材の被接合面に既に密着され、セラミックス部材と「一体化」されている。このため、本発明の方法では、従来の接着材（例えばアルミニウム）とセラミックス部材（例えばアルミナ）の間のような濡れ性の問題が生じにくく、接合面に隙間や欠陥が生じることが有意に抑制される。
【００３９】
（本発明による筒状構造体の製造方法）
次に、図面を参照して、本発明による方法について説明する。
【００４０】
図１には、本発明による複数のセラミックス部材を相互に接合する方法のフローの一例を概略的に示す。また、図２には、図１に示す各段階における状態を概略的に示す。
【００４１】
図１に示すように、本発明による方法は、
（ａ）同じ無機物質主成分を含む第１および第２のセラミックス部材を準備するステップと、
（ｂ）前記第１および第２のセラミックス部材の被接合面に、前記無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜を設置するステップと、
（ｃ）前記第１および第２のセラミックス部材の前記被接合面同士を密着させて、組立体を構成するステップと、
（ｄ）前記組立体を熱処理して、前記溶射膜中の前記金属または合金成分を溶融させるとともに、前記金属成分を、前記無機物質主成分と同じ物質に変化させるステップと、
を有する。
【００４２】
以下、各ステップについて詳しく説明する。
【００４３】
（ステップＳ１１０）
まず、接合される第１および第２のセラミックス部材が準備される。これらのセラミックス部材は、同じ無機物質主成分を含む。
【００４４】
同じ無機物質主成分は、アルミナ、窒化ケイ素、または炭化ケイ素等であっても良い。
【００４５】
第１および第２のセラミックス部材の寸法や形状は、特に限られない。特に、本発明による方法は、大型セラミックス部材、および／または被接合領域が大面積にわたるセラミックス部材にも、同様に適用することができる。
【００４６】
図２（ａ）には、一例として、直方体状の第１のセラミックス部材１０および第２のセラミックス部材６０を示す。第１のセラミックス部材１０は、被接合面１２を有し、第２のセラミックス部材６０は、被接合面６２を有する。
【００４７】
（ステップＳ１２０）
次に、図２（ｂ）に示すように、第１のセラミックス部材１０の被接合面１２に、第１のセラミックス部材１０の無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜１５が設置される。また、第２のセラミックス部材６０の被接合面６２に、第２のセラミックス部材６０の無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜６５が設置される。
【００４８】
例えば、第１のセラミックス部材１０および第２のセラミックス部材６０の無機物質主成分がアルミナである場合、溶射膜１５および６５は、アルミニウム金属または合金を含む。
【００４９】
また、例えば、第１のセラミックス部材１０および第２のセラミックス部材６０の無機物質主成分が窒化ケイ素である場合、溶射膜１５および６５は、ケイ素金属または合金を含む。
【００５０】
さらに、例えば、第１のセラミックス部材１０および第２のセラミックス部材６０の無機物質主成分が炭化ケイ素である場合、溶射膜１５および６５は、ケイ素金属または合金を含む。
【００５１】
溶射膜１５および６５を形成するための溶射法としては、フレーム溶射、プラズマ溶射、および爆発溶射などの一般的なサーマルスプレー法の他、コールドスプレー法等を利用しても良い。
【００５２】
なお、溶射膜１５および６５は、金属または合金成分の他、第１および第２のセラミックス部材１０、６０の無機物質主成分と同一の物質（以下、「（溶射膜の）セラミックス成分」と称する）を有しても良い。溶射膜１５および６５のセラミックス成分は、溶射膜１５、６５に対して、例えば、１０ｗｔ％〜５０ｗｔ％の範囲で含まれても良い。
【００５３】
一般に、溶射膜１５および６５が金属または合金成分のみで構成された場合、以降のステップＳ１４０における熱処理を行った際に、溶射膜１５および６５内の全ての金属または合金成分が溶融されず、部分的に未溶融部分が残存する場合があり得る。このような未溶融部分は、接合部の強度低下の要因となる。また、このような未溶融部分の残留を完全に抑制するためには、相当な時間の熱処理時間が必要となってしまうという問題がある。
【００５４】
しかしながら、溶射膜１５および／または溶射膜６５中にセラミックス成分を添加した場合、相対的に溶射膜１５および／または溶射膜６５に含まれる金属または合金の量が減少し、溶射膜１５および／または溶射膜６５の金属または合金全体が溶融しやすくなる。このため、未溶融部分が残存しにくくなり、前述のような問題が軽減または解消されるようになる。
【００５５】
溶射膜１５および６５の厚さは、特に限られないが、例えば、５０μｍ〜２００μｍの範囲であっても良い。
【００５６】
（ステップＳ１３０）
次に、図２（ｃ）に示すように、第１のセラミックス部材１０の被接合面１２と、第２のセラミックス部材６０の被接合面６２とが密着され、組立体１００が構成される。
【００５７】
組立体１００には、２つの被接合面１２および６２が隙間なく密着するように、セラミックス部材１０、６０のそれぞれの側、または片方の側から、圧力（加重）を印加しても良い。
【００５８】
（ステップＳ１４０）
次に、組立体１００が熱処理される。
【００５９】
組立体１００の熱処理は、以下の２つの目的を有する：
（ｉ）溶射膜１５および６５中の金属または合金成分を溶融させ、この溶融部を介して、２つのセラミックス部材同士を接合すること；および
（ｉｉ）溶融した金属または合金成分を、セラミックス部材１０、６０の無機物質主成分と同じ物質に変化させること。
【００６０】
従って、第１および第２のセラミックス部材１０、６０の無機物質主成分が酸化物の場合、ステップＳ１４０は、酸化性雰囲気に調整される。また、第１および第２のセラミックス部材１０、６０の無機物質主成分が窒化物の場合、ステップＳ１４０は、窒化性雰囲気に調整される。さらに、第１および第２のセラミックス部材１０、６０の無機物質主成分が炭化物の場合、ステップＳ１４０は、炭化性雰囲気に調整される。
【００６１】
ここで、「酸化性雰囲気」とは、溶融金属または合金が酸化される雰囲気を言う。従って、「酸化性雰囲気」は、例えば、酸素雰囲気、大気雰囲気、または酸素と不活性ガス等の混合ガス雰囲気等である。また、「窒化性雰囲気」とは、溶融金属または合金が窒化される雰囲気を言う。従って、「窒化性雰囲気」は、例えば、窒素雰囲気、または窒素と水素の混合ガス雰囲気等である。同様に、「炭化性雰囲気」とは、溶融金属または合金が炭化される雰囲気を言う。従って、「炭化性雰囲気」は、例えば、ＣＯ（一酸化炭素）雰囲気、またはＣＯと水素の混合ガス雰囲気等である。
【００６２】
例えば、第１および第２のセラミックス部材１０、６０の無機物質主成分がアルミナである場合、溶射膜１５および６５は、アルミニウム金属または合金を含む。ここで、アルミニウムの融点は、約６６０℃であるため、この場合、組立体１００は、約６６０℃を超える温度に加熱される。これにより溶射膜１５溶射膜６５が溶融し、２つのセラミックス部材１０、６０同士が接合される。さらに、溶融したアルミニウムは、高温の酸化性雰囲気に晒され、酸化してアルミナに変化する。
【００６３】
一方、例えば、第１および第２のセラミックス部材１０、６０の無機物質主成分が窒化ケイ素（ＳｉｘＮｙ）である場合、溶射膜１５および６５は、ケイ素（Ｓｉ）を金属または合金の状態で含む。ここで、ケイ素の融点は、約１４２０℃であるため、この場合、組立体１００は、約１４２０℃を超える温度に加熱される。これにより溶射膜１５および６５が溶融し、２つのセラミックス部材１０、６０同士が接合される。さらに、溶融したケイ素は、高温の窒化性雰囲気に晒され、窒化して窒化ケイ素に変化する。
【００６４】
また、例えば、第１および第２のセラミックス部材１０、６０の無機物質主成分が炭化ケイ素（ＳｉｘＣｙ）である場合、溶射膜１５および６５は、ケイ素（Ｓｉ）を金属または合金の状態で含む。ここで、ケイ素の融点は、約１４２０℃であるため、この場合、組立体１００は、約１４２０℃を超える温度に加熱される。これにより溶射膜１５および６５が溶融し、２つのセラミックス部材１０、６０同士が接合される。さらに、溶融したケイ素は、高温の炭化性雰囲気に晒され、炭化して炭化ケイ素に変化する。
【００６５】
熱処理の温度および時間は、溶融金属または合金の種類、量等によって変化する。
【００６６】
ここで、本発明の方法では、接着材、すなわち溶融金属または合金の溶融と、接着材の反応（酸化、窒化、または炭化等）は、同一の熱処理で行われ得ることに留意する必要がある。
【００６７】
この場合、溶射膜の溶融処理と溶融成分の反応処理の２つの処理が同時に行われるため、必要な工程数が減少し、低コストな接合処理が可能となるという利点が得られる。
【００６８】
以上の工程により、図２（ｄ）に示すような、接合部１１０を有する接合体１２０が形成される。前述のように、接合部１１０は、第１および第２のセラミックス部材１０、６０の主成分と同等の物質で構成されている。このため、接合体１２０の接合部１１０の強度は、他の部分に比べて、それほど低下していない。従って、以上の工程により、比較的良好な接合強度を有する接合体１２０が得られる。
【実施例】
【００６９】
以下、本発明の実施例について、詳しく説明する。ただし、本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。
【００７０】
（実施例１）
以下の方法により、２つのアルミナ製部材の接合体を製作した。
【００７１】
まず、市販のアルミナ製部材（純度９９．５％以上、気孔率１％以下）を２つ準備する。各アルミナ製部材の寸法は、長さ３５ｍｍ、幅３５ｍｍ、高さ２５ｍｍである。
【００７２】
次に、各アルミナ製部材の被接合面（３５ｍｍ×３５ｍｍの表面の一つ）に、金属アルミニウム膜を設置した。金属アルミニウム膜は、大気プラズマ溶射法により成膜した。金属アルミニウム膜の厚さは、１００μｍとした。
【００７３】
次に、各アルミナ製部材の被接合面同士を上下方向に密着させ、組立体を構成した。この際に、組立体の上部に、０．０２ＭＰａの荷重（重り）を加え、被接合面同士が確実に接触するようにした。
【００７４】
次に、この組立体を焼成炉内に配置し、大気雰囲気で熱処理を行った。熱処理は、１℃／分の昇温速度で室温から１１００℃まで昇温した後、引き続き昇温速度５℃／分で１６００℃まで昇温し、この温度に１２時間保持することにより実施した。その後、組立体は、降温速度５℃／分で室温まで冷却した。
【００７５】
以上の方法により、実施例１に係る接合体を得た。
【００７６】
外観観察の結果、接合体の接合部には、特にワレや隙間等の異常は認められなかった。
【００７７】
（実施例２）
実施例１と同様の方法により、実施例２に係る接合体を得た。ただし、実施例２では、溶射用原料として、アルミニウムとアルミナの混合粉末を使用した。原料粉末中のアルミニウムとアルミナの割合は、７：３（重量比）とした。従って、溶射膜は、アルミニウムとアルミナの混合膜である。
【００７８】
その他の製作条件は、実施例１の場合と同様である。
【００７９】
熱処理後の外観観察の結果、接合体の接合部には、特にワレや隙間等の異常は認められなかった。
【００８０】
（比較例１）
以下の方法により、２つのアルミナ製部材の接合体を製作した。
【００８１】
まず、市販のアルミナ製部材（純度９９．５％以上、気孔率１％以下）を２つ準備する。各アルミナ製部材の寸法は、長さ３５ｍｍ、幅３５ｍｍ、高さ２５ｍｍである。
【００８２】
次に、各アルミナ製部材の被接合面（２０ｍｍ×２０ｍｍの表面の一つ）に、金属アルミニウム箔を設置した。金属アルミニウム箔の寸法は、縦３５ｍｍ×横３５ｍｍ×厚さ１００μｍとした。
【００８３】
次に、各アルミナ製部材の被接合面同士を上下方向に密着させ、組立体を構成した。この際に、組立体の上部に、０．０２ＭＰａの荷重（重り）を加え、被接合面同士が確実に接触するようにした。
【００８４】
次に、この組立体を焼成炉内に配置し、大気雰囲気で熱処理を行った。熱処理条件は、実施例１の場合と同様である。これにより、比較例１に係る接合体を得た。
【００８５】
熱処理後の外観観察の結果、接合体の接合部には、隙間が認められた。
【００８６】
（比較例２）
比較例１と同様の方法により、比較例２に係る接合体を得た。ただし、比較例２では、金属アルミニウム箔の厚さは、２μｍとした。
【００８７】
その他の製作条件は、実施例１の場合と同様である。
【００８８】
熱処理後の外観観察の結果、接合体の接合部には、隙間が認められた。
【００８９】
（実施例３）
以下の方法により、２つの窒化ケイ素製部材の接合体を製作した。
【００９０】
まず、市販の窒化ケイ素製部材（助剤として、Ｙ２Ｏ３およびＡｌ２Ｏ３を含む）を２つ準備する。各窒化ケイ素製部材の寸法は、長さ２０ｍｍ、幅２０ｍｍ、高さ２０ｍｍである。
【００９１】
次に、各窒化ケイ素製部材の被接合面（２０ｍｍ×２０ｍｍの表面の一つ）に、ケイ素膜を設置した。ケイ素膜は、大気プラズマ溶射法により成膜した。ケイ素膜の厚さは、１００μｍとした。
【００９２】
次に、各窒化ケイ素製部材の被接合面同士を上下方向に密着させ、組立体を構成した。この際に、組立体の上部に、０．０２ＭＰａの荷重（重り）を加え、被接合面同士が確実に接触するようにした。
【００９３】
次に、この組立体を焼成炉内に配置し、窒素雰囲気で熱処理を行った。熱処理は、０．１ＭＰａの窒素雰囲気下で、１０℃／分の昇温速度で室温から１２００℃まで昇温して、この温度で２時間保持した後、窒素雰囲気圧力を０．９ＭＰａに変えてから、昇温速度１０℃／分で１８００℃まで昇温し、この温度に６時間保持することにより実施した。その後、組立体は、降温速度５℃／分で室温まで冷却した。
【００９４】
以上の方法により、実施例３に係る接合体を得た。
【００９５】
外観観察の結果、接合体の接合部には、特にワレや隙間等の異常は認められなかった。
【００９６】
（比較例３）
以下の方法により、２つの窒化ケイ素製部材の接合体を製作した。
【００９７】
まず、市販の窒化ケイ素製部材（助剤として、Ｙ２Ｏ３およびＡｌ２Ｏ３を含む）を２つ準備する。各窒化ケイ素製部材の寸法は、長さ２０ｍｍ、幅２０ｍｍ、高さ２０ｍｍである。
【００９８】
次に、各窒化ケイ素製部材の被接合面（２０ｍｍ×２０ｍｍの表面の一つ）に、成形法により作成したケイ素シートを設置した。ケイ素シートの寸法は、縦２０ｍｍ×横２０ｍｍ×厚さ１００μｍとした。
【００９９】
次に、各窒化ケイ素製部材の被接合面同士を上下方向に密着させ、組立体を構成した。この際に、組立体の上部に、０．０２ＭＰａの荷重（重り）を加え、被接合面同士が確実に接触するようにした。
【０１００】
次に、この組立体を焼成炉内に配置し、窒素雰囲気で熱処理を行った。熱処理条件は、実施例３の場合と同様である。これにより、比較例３に係る接合体を得た。
【０１０１】
熱処理後の外観観察の結果、接合体の接合部には、隙間が認められた。
【０１０２】
表１には、各接合体における接着材の提供手段、材質および膜厚、ならびに接合体の接合部の外観観察結果をまとめて示した。
【０１０３】
【表１】
（評価）
以下の方法により、上述の方法で作製した実施例１〜３および比較例１〜３に係る接合体の接合部の強度を評価した。
【０１０４】
まず、各接合体から、図３に示す角柱形状の評価用試験片３００を多数切り出した。評価用試験片３００は、底面が３ｍｍ×４ｍｍであり、長さが４０ｍｍである。また、図３に示すように、評価用試験片３００は、各接合体の接合部３１０が試験片の全長方向の中央部分となるように切り出した。
【０１０５】
次に、各試験片を用いて、室温で４点曲げ試験を実施した。
【０１０６】
４点曲げ試験は、ＪＩＳ Ｒ１６０１（ファインセラミックスの室温曲げ強さ試験方法）に準じて実施した。試験時の外部支点間距離は、３０ｍｍであり、内部支点間距離は、１０ｍｍである。試験片に、０．５ｍｍ／分のクロスヘッド速度で変位を加え、試験片が破壊したときの最大荷重を測定した。試験は、同一の接合体から切り出した５本の試験片について実施した。破断時の荷重（最大荷重）から応力値を算出し、これをその接合体の破壊強度とした。５本の破壊強度の平均値をその接合体の接合強度とした。
【０１０７】
各試験片で得られた結果を、前述の表１に示す。なお表１には、参考のため、バルク材、すなわち、セラミックス部材そのものの４点曲げ試験で得られた破壊強度（５本の平均値）を同時に示した。
【０１０８】
この結果から、比較例１〜比較例３の試験片では、バルク材に比べて接合強度が著しく低下していることがわかる。一方、実施例１〜実施例３の試験片では、接合強度は、バルク材に比べて多少低下するものの、依然として良好な状態を維持していることがわかる。
【０１０９】
このことから、本発明による方法で得られた接合体は、接合部が比較的良好な強度を有することが確認された。
【産業上の利用可能性】
【０１１０】
本発明は、複数のセラミックス部材を相互に接合する技術に利用することができる。
【符号の説明】
【０１１１】
１０ 第１のセラミックス部材
１２ 被接合面
１５ 溶射膜
６０ 第２のセラミックス部材
６２ 被接合面
６５ 溶射膜
１００ 組立体
１１０ 接合部
１２０ 接合体
３００ 評価用試験片
３１０ 接合部
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数のセラミックス部材を相互に接合する方法であって、
（ａ）同じ無機物質主成分を含む第１および第２のセラミックス部材を準備するステップと、
（ｂ）前記第１および第２のセラミックス部材の被接合面に、前記無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜を設置するステップと、
（ｃ）前記第１および第２のセラミックス部材の前記被接合面同士を密着させて、組立体を構成するステップと、
（ｄ）前記組立体を熱処理して、前記溶射膜中の前記金属または合金成分を溶融させるとともに、前記金属成分を、前記無機物質主成分と同じ物質に変化させるステップと、
を有することを特徴とする方法。
【請求項２】
前記無機物質主成分は、アルミナであり、
前記金属成分は、アルミニウムであり、
前記（ｄ）のステップは、酸化性雰囲気で行われることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記無機物質主成分は、窒化ケイ素であり、
前記金属成分は、ケイ素であり、
前記（ｄ）のステップは、窒化性雰囲気で行われることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記無機物質主成分は、炭化ケイ素であり、
前記金属成分は、ケイ素であり、
前記（ｄ）のステップは、炭化性雰囲気で行われることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記溶射膜の少なくとも一方は、さらに、前記無機物質主成分と同じ物質を含むことを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一つに記載の方法。
【請求項６】
前記溶射膜は、厚さが５０μｍ〜２００μmであることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか一つに記載の方法。
【請求項１】
複数のセラミックス部材を相互に接合する方法であって、
（ａ）同じ無機物質主成分を含む第１および第２のセラミックス部材を準備するステップと、
（ｂ）前記第１および第２のセラミックス部材の被接合面に、前記無機物質主成分を構成する金属を、金属または合金成分として含む溶射膜を設置するステップと、
（ｃ）前記第１および第２のセラミックス部材の前記被接合面同士を密着させて、組立体を構成するステップと、
（ｄ）前記組立体を熱処理して、前記溶射膜中の前記金属または合金成分を溶融させるとともに、前記金属成分を、前記無機物質主成分と同じ物質に変化させるステップと、
を有することを特徴とする方法。
【請求項２】
前記無機物質主成分は、アルミナであり、
前記金属成分は、アルミニウムであり、
前記（ｄ）のステップは、酸化性雰囲気で行われることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記無機物質主成分は、窒化ケイ素であり、
前記金属成分は、ケイ素であり、
前記（ｄ）のステップは、窒化性雰囲気で行われることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記無機物質主成分は、炭化ケイ素であり、
前記金属成分は、ケイ素であり、
前記（ｄ）のステップは、炭化性雰囲気で行われることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記溶射膜の少なくとも一方は、さらに、前記無機物質主成分と同じ物質を含むことを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一つに記載の方法。
【請求項６】
前記溶射膜は、厚さが５０μｍ〜２００μmであることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか一つに記載の方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図２】
【図３】
【公開番号】特開２０１２−８２０９５（Ｐ２０１２−８２０９５Ａ）
【公開日】平成２４年４月２６日（２０１２．４．２６）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−２２８６５０（Ｐ２０１０−２２８６５０）
【出願日】平成２２年１０月８日（２０１０．１０．８）
【国等の委託研究の成果に係る記載事項】（出願人による申告）独立行政法人新エネルギー・産業技術総合開発機構「省エネルギー技術開発プログラム／革新的部材産業創出プログラム／革新的省エネセラミックス製造技術開発」委託研究、産業技術力強化法第１９条の適用を受ける特許出願
【出願人】（０００００６１８３）三井金属鉱業株式会社 (1,121)
【出願人】（３０１０２１５３３）独立行政法人産業技術総合研究所 (6,529)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２４年４月２６日（２０１２．４．２６）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年１０月８日（２０１０．１０．８）
【国等の委託研究の成果に係る記載事項】（出願人による申告）独立行政法人新エネルギー・産業技術総合開発機構「省エネルギー技術開発プログラム／革新的部材産業創出プログラム／革新的省エネセラミックス製造技術開発」委託研究、産業技術力強化法第１９条の適用を受ける特許出願
【出願人】（０００００６１８３）三井金属鉱業株式会社 (1,121)
【出願人】（３０１０２１５３３）独立行政法人産業技術総合研究所 (6,529)
【Ｆターム（参考）】
[ Back to top ]