酸素分圧制御装置
【課題】超低圧の酸素分圧の精製ガスを提供し得る酸素分圧制御装置、また、従来可能な低酸素分圧を得る上で製造コストを低廉化し得る酸素分圧制御装置を提供する。
【解決手段】酸素分圧を制御したガスを精製するガス精製部１と、処理装置Ｆにガス精製部１から精製ガスを供給して該ガス精製部に環流させるための循環路４と、該循環路中に設けられた循環用ポンプ５とを備え、ガス精製部１は、酸素ポンプ２１と水素ポンプ３１とを備え、循環路４が、ガス精製部１及び循環用ポンプ５を経る共通流路４１と、該共通流路から、処理装置Ｆを経る流路を形成する作動流路４２と、該共通流路から、処理装置Ｆを経ない循環のための流路を形成するバイパス流路４３とを備えていることを特徴とする酸素分圧制御装置。
【解決手段】酸素分圧を制御したガスを精製するガス精製部１と、処理装置Ｆにガス精製部１から精製ガスを供給して該ガス精製部に環流させるための循環路４と、該循環路中に設けられた循環用ポンプ５とを備え、ガス精製部１は、酸素ポンプ２１と水素ポンプ３１とを備え、循環路４が、ガス精製部１及び循環用ポンプ５を経る共通流路４１と、該共通流路から、処理装置Ｆを経る流路を形成する作動流路４２と、該共通流路から、処理装置Ｆを経ない循環のための流路を形成するバイパス流路４３とを備えていることを特徴とする酸素分圧制御装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、酸素分圧を極低い値に制御するための酸素分圧制御装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体電解質を含む電気化学的な酸素ポンプを有する酸素分圧制御装置により、酸素分圧を制御した雰囲気ガスを用いて、単結晶試料等を作成する方法が知られている（例えば、特許文献１，２）。
【０００３】
特許文献２に示された図４の酸素分圧制御装置は、バルブ１０２を通った不活性ガスの流量を設定値に制御するマスフローコントローラ（ＭＦＣ）１０３と、このマスフローコントローラ１０３を通った不活性ガスを目的の酸素分圧に制御可能な電気化学的な酸素ポンプ１０４と、酸素ポンプ１０４で制御された不活性ガスの酸素分圧をモニタして試料育成装置などの次工程（装置）に供給する供給ガス用の酸素センサ１０５を有する。
【０００４】
さらにこの装置は、所望の酸素分圧値を設定する酸素分圧設定部１０６と、酸素センサ１０５によるモニタ値を酸素分圧設定部１０６による設定値と比較して酸素ポンプ１０４から送り出される不活性ガスの酸素分圧を所定値に制御する酸素分圧制御部１０７と、酸素センサ１０５によるモニタ値を表示する酸素分圧表示部１０８を備える。
【０００５】
酸素ポンプ１０４は、図５に示すように、酸素イオン伝導性を有する固体電解質筒状体１０４ａの内外両面に電極１０４ｂ、１０４ｃを形成している。固体電解質筒状体１０４ａは、例えばジルコニア系の固体電解質で、図示しないヒーターで加熱される。固体電解質筒状体１０４ａの一方の開口から他方の開口に向けて軸方向に不活性ガスを供給する。不活性ガスは、例えばアルゴンであり、通常は微量の酸素（１０-1〜１０-2Ｐａ［１０-6〜１０-7atm］程度）を含んでいる。直流電源Ｅに対し、外面の電極１０４ｃを＋極に接続し、内面の電極１０４ｂを−極に接続して、両電極間に電圧を印加すると、固体電解質筒状体１０４ａ内を流れる不活性ガス中の酸素分子（Ｏ2）が電気的に還元されてイオン（Ｏ2-）化され、固体電解質を通して再び酸素分子（Ｏ2）として固体電解質筒状体１０４ａの外部に放出される。固体電解質筒状体１０４ａの外部に放出された酸素分子は、空気等の補助ガスと共に排気される。固体電解質筒状体１０４ａに供給されたＡｒ＋Ｏ2（１０-1〜１０-2Ｐａ程度）の不活性ガスは、酸素分子が低減されて目的の酸素分圧に制御された処理済みガス（精製ガス）となり、次工程（装置）に給送される。
【０００６】
なお、図５の酸素ポンプ１０４は、低酸素分圧状態の制御や微調整等のために、必要に応じて、固体電解質筒状体１０４ａの内外両面の電極１０４ｂ、１０４ｃ間に上記と逆極性の直流電圧を印加してポンプ動作を行わせることも可能である。すなわち、外面の電極１０４ｃに−極を印加し、内面の電極１０４ｂに＋極を印加すると、固体電解質筒状体１０４ａの外面に沿って流れる空気などのガス中の酸素分子（Ｏ2）が固体電解質によって電気的に還元されてイオン（Ｏ2-）化され、固体電解質を通して再び酸素分子（Ｏ2）として固体電解質筒状体１０４ａの内部に放出される。この場合、固体電解質筒状体１０４ａの内部を流れる不活性ガスの酸素分圧が上昇して、外部に給送される。
【０００７】
このような酸素ポンプにより酸素分圧を制御したガスを供給すれば、結晶育成、合金化、熱処理、半導体製造工程などが酸素分圧を制御した不活性ガスなどの雰囲気下で行うことができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００２−３２６８８７号公報
【特許文献２】国際公開ＷＯ ２００８／０６８８４４ Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
特許文献１，２に示された酸素ポンプによれば、例えば、温度６００℃において約１０-25Ｐａまでの低い酸素分圧が得られる。
【００１０】
低酸素分圧のガス（不活性ガス等）は、例えば、単結晶金属の形成等の分野で必要とされる。単結晶金属を得るためには、金属酸化物を融点以上の温度に加熱すると共に、周囲雰囲気をその金属酸化物の酸素の解離圧より低い酸素分圧とすることが必要である。金属酸化物における酸素の解離圧は、温度が上がるほど高くなるが、周囲雰囲気の酸素分圧も酸素、水素と水との平行に律束されて温度上昇と共に高くなる。したがって、両者の相互関係によって、単結晶形成の可否が決まる。
【００１１】
図３のグラフは、温度による酸素分圧の変動と金属酸化物の解離圧との関係を示している。例えば、鉄の場合には、融点（１５３５℃）での酸素の解離圧は約１０-4Ｐａである。これに対し、炉内に送られる不活性ガスは、６００℃において１０-25Ｐａの低酸素分圧とされていても、鉄の融点付近では約１０-10Ｐａとなる。後者の酸素分圧は、鉄の融点での酸素解離圧より低いので、鉄の酸化物から酸素を分離して純鉄の単結晶を形成することが可能となる。
【００１２】
しかしながら、対象がチタンである場合、その融点（１６６８℃）での酸素解離圧は約１０-15Ｐａである。これに対し、６００℃において１０-25Ｐａの酸素分圧のガスは、チタンの融点付近では約１０-9Ｐａとなる。この酸素分圧は、チタンの融点での酸素解離圧より高いので、チタンの酸化物から酸素を分離させることはできず、純チタンの単結晶を形成することはできない。
【００１３】
また、特定の酸化物、例えばＳｒ2ＭｏＯ4という物質は、合成の際に１０-16Ｐａ（１０-21atm）という極めて低い酸素分圧を保つ必要がある（Ｂ．Ｌindblom and R .Rosen, Acta.Chem.Scand.A40, 452(1986)）。
【００１４】
このように、特定の酸化物や単結晶の形成の他、超伝導材料の製造等には、反応炉内等を極めて低い酸素分圧とする必要があり、より広範囲の金属を対象としてこれらの処理を行なうには、より低い酸素分圧を実現する必要がある。
【００１５】
これに関し、特許文献２の装置では、酸素ポンプを備えたガス精製部と、精製されたガスを利用する処理装置とを巡る循環路において、ガス精製部から処理装置への供給路に複数のタンクを並列接続すると共に、処理装置側へ通じるタンクを切換手段によって選択できるようにしている。これにより、１つのタンクから精製ガスを供給している間に他のタンクに精製ガスを溜めながら、循環させることができ、高品質の精製ガスを処理装置に安定的に供給することができる。但し、この装置は、低酸素分圧の精製ガス供給の安定性に優れてはいるものの、例えば６００℃において１０-25Ｐａ未満という超低圧の酸素分圧を実現することはできなかった。
【００１６】
また、１０-25Ｐａ未満という従来不可能な低圧でなくても、これに近い超低酸素分圧のガスを得るためには、極めて高性能で高価な酸素ポンプを必要とし、酸素分圧制御装置全体の製造コストを高騰させていた。
【００１７】
そこで、本発明は、このような従来技術が達成し得なかった超低酸素分圧の精製ガスを製造し得る酸素分圧制御装置を提供することを目的とする。
【００１８】
本発明はまた、従来可能な低酸素分圧を得る上で製造コストを低廉化し得る酸素分圧制御装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１９】
本発明は、前記目的を達成するため、酸素分圧を制御したガスを精製するガス精製部と、精製ガスを用いる処理装置に前記ガス精製部から精製ガスを供給して該ガス精製部に環流させるための循環路と、該循環路中に設けられた循環用ポンプとを備え、前記ガス精製部は、酸素ポンプと水素ポンプとを備え、前記循環路が、前記ガス精製部及び前記循環用ポンプを経る共通流路と、該共通流路から、接続されるべき処理装置を経る流路を形成する作動流路と、該共通流路から、前記処理装置を経ない流路を形成するバイパス流路とを備えていることを特徴とする酸素分圧制御装置を提供するものである。
【００２０】
本発明に係る酸素分圧制御装置おいては、ガス精製部及び循環用ポンプを設けた循環路中に、精製ガスを用いる処理装置が接続可能とされ、ガス精製部は、酸素ポンプと水素ポンプとをガス循環方向に直列に備えているので、以下の反応を得ることができる。不活性ガス（例えばアルゴン）中に僅かに含まれる酸素、水素及び水は、通常状態で以下の反応の平衡状態にある。
【００２１】
【数１】
【００２２】
この反応について、平衡定数をｋp、各気体成分Ｈ2Ｏ，Ｈ2，Ｏ2の分圧をｐ（Ｈ2Ｏ），ｐ（Ｈ2），ｐ（Ｏ2）とすると、次の式が成立する。
【００２３】
【数２】
【００２４】
本発明によれば、酸素ポンプによる低い酸素分圧の限界値またはその近傍に達した目的ガスから、水素ポンプにより水素が除去されるので、式１において右方への反応が増進する。その結果、酸素ポンプの作用後の平衡状態は、水素ポンプの作用によって変化する。この状態で、目的ガスは循環路を経て再び酸素ポンプの作用を受けるので、より低い酸素分圧への平衡移動が可能となる。その結果、酸素ポンプ単独の作用によって得られる酸素分圧よりも低い酸素分圧を実現することができる。
【００２５】
これには、次の反応が関係していると考えられる。酸素ポンプによって可能な酸素分圧の下限値またはその近傍に達した目的ガスから、水素ポンプにより水素が除去されると、式１において右方への反応が増進する。すなわち、水分子の分解により、水素と酸素が生成される。これにつれて、目的ガス中の酸素分圧が上昇を示す。しかし、循環路を経て再び酸素ポンプに到達した目的ガスは、下限値よりも上昇した酸素分圧から再度下限値またはその近傍まで酸素分圧を低下させられる。そして、さらに水素ポンプを経ることにより水素が除去され、これに伴って式１に示す水分子の分解、及び酸素分圧の上昇が生じる。
【００２６】
こうして、精製部を循環し水分子の分解を伴いながら酸素分圧の上昇と低下を繰り返した目的ガスは、水分子の濃度が低減されたものとなる。その結果、酸素、水素及び水の絶対量が小さくなり、これに伴って相互間の反応確率が小さくなることから、式１に示す平衡反応の自由度が低下し、これに伴って酸素分圧も低下する。その結果、通常の平衡反応下で酸素ポンプ単独によって得られる酸素分圧よりもさらに低い超低酸素分圧が達成される。
【００２７】
またこの超低圧酸素分圧ガスは、精製温度からさらに温度が上昇しても、式１の右方向への反応による酸素の発生量は少なくなる。こうして、温度上昇時の酸素分圧の増加が抑制され、高い処理温度においても超低圧の酸素分圧が実現される。
【００２８】
したがって、現在実用化している酸素ポンプを水素ポンプと組み合わせて上記のガス精製部を構成することにより、従来達成されなかった超低酸素分圧の精製ガスを製造し得る酸素分圧制御装置を提供することができる。
或いは、従来可能な低酸素分圧を得る場合であれば、酸素ポンプを水素ポンプと組み合わせて上記ガス精製部を構成することにより、極めて高性能な酸素ポンプを必要とすることなく、より入手しやすい酸素ポンプを使用して低酸素分圧の精製ガスを製造できるので、製造コストを低廉化した酸素分圧制御装置を提供することができる。
【発明の効果】
【００２９】
以上のように、本発明は、従来技術が達成し得なかった超低圧の酸素分圧の精製ガスを提供し得る酸素分圧制御装置を提供することができる。或いはまた本発明は、従来可能な低酸素分圧を得る上で製造コストを低廉化し得る酸素分圧制御装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】本発明の一実施形態に係る酸素分圧制御装置を示すブロック図である。
【図２】本発明の他の実施形態に係る酸素分圧制御装置を示すブロック図である。
【図３】本発明に係る酸素分圧制御装置の作用を説明するためのグラフである。
【図４】従来の酸素分圧制御装置の一例を示すブロック図である。
【図５】固体電解質を用いた酸素ポンプの原理の説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００３１】
以下、本発明の実施形態について添付図面を参照しつつ説明する。図１は、本発明の一実施形態に係る酸素分圧制御装置を示すブロック図である。この装置は、酸素分圧を制御したガスを精製するガス精製部１と、精製ガスを用いる処理装置Ｆにガス精製部から精製ガスを供給して該ガス精製部に環流させるための循環路４と、該循環路中に設けられた循環用ポンプ５とを備えている。
【００３２】
循環路４は、ガス精製部１及び循環用ポンプを経る共通流路４１と、該共通流路から、処理装置Ｆを経る作動流路４２と、共通流路４１から、処理装置Ｆを経ない流路を形成するバイパス流路４３とを備えている。共通流路４１の始端４１０は、装置外のガス供給源に接続されるようになっており、該供給源から不活性ガス等の原料ガスが供給される。
【００３３】
ガス精製部１は、共通流路４１の始端４１０のすぐ下流側から順に接続された制御弁１１、レギュレータ（ＲＥＧ）１２、マスフローコントローラ（ＭＦＣ）１３、酸素ポンプ２１、酸素センサ２２、水素ポンプ３１、水素センサ３２を備えている。
【００３４】
制御弁１１は、始端４１０からの原料ガス流と、共通流路４１からの精製ガス流との切り換え及びガス流の遮断の制御をするようになっている。レギュレータ１２は、酸素ポンプ、酸素センサ、水素ポンプ及び水素センサに接続された共通流路４１の圧力を一定に保持し、マスフローコントローラ１３は、制御弁１１を通過した原料ガスの流量を設定値に制御する。
【００３５】
酸素ポンプ２１は、図５に示したのと同様に固体電解質、電圧印可機構等を備えた構成とされ、この実施形態では、酸化ジルコニウム製の筒体の内外面に白金の電極層を設け、直流電源の陰極を内側、陽極を外側に接続している。酸素センサ２２は、酸素ポンプ２１により制御された酸素分圧を検知して検知信号を発する。
【００３６】
水素ポンプ３１は、基本的な構成は酸素ポンプと同様であるが、固体電解質として水素伝導性のあるものを使用している。そのような固体電解質としては、例えば、アルミナ等を用いることができる。水素センサ３２は、水素ポンプ３１により制御された水素分圧を検知して検知信号を発する。
【００３７】
レギュレータ１２、マスフローコントローラ１３、酸素ポンプ２１、酸素センサ２２は、各々酸素分圧制御部２３に接続されている。酸素分圧制御部２３は、酸素センサ２２から送られた酸素分圧信号に基づいて、酸素ポンプ２１の作動電流調節を行なうための制御信号を発信する。酸素分圧制御部２３には、制御目標値等を設定するための酸素分圧設定部２４、酸素センサ２２により検知された酸素分圧を表示するための酸素分圧表示部２５が接続されている。
【００３８】
水素ポンプ３１、水素センサ３２は、各々水素分圧制御部３３に接続されている。水素分圧制御部３３は、水素センサ３２から送られた水素分圧信号に基づいて、水素ポンプ３１の作動電流を調節するための制御信号を発信する。水素分圧制御部３３には、制御目標値等を設定するための水素分圧設定部３４、水素センサ３２により検知された水素分圧を表示するための水素分圧表示部３５が接続されている。
【００３９】
循環用ポンプ５は、水素分圧制御部３３の下流に設けられ、循環路４全体のガス流の駆動源として作用する。この循環用ポンプ５は、例えばダイアフラムポンプ等とすることができる。循環用ポンプ５の下流には、制御弁６１が設けられている。また、その下流側の作動流路４２とバイパス流路４３との合流点にも制御弁６２が設けられている。これらの制御弁６１，６２により、共通流路４１からのガス流を作動流路４２とバイパス流路４３とに切り換える操作が可能となっている。
【００４０】
作動流路４２の途中には処理装置Ｆが設けられる。処理装置Ｆは、目的とする処理に応じて種々のものが設けられ、例えば、結晶成長炉、焼結炉等とすることができる。
【００４１】
この酸素分圧制御装置は、次のようにして使用される。目標とする酸素分圧及び水素分圧を各々、酸素分圧設定部２４及び水素分圧設定部３４に入力する。酸素ポンプ２１及び水素ポンプ３１は、所定温度に加熱し、所定の電圧を印加する。
【００４２】
初期段階では、制御弁６１，６２により共通流路４１からバイパス流路４３に流れる循環経路とされる。この状態で、制御弁１１を開き、循環用ポンプ５を作動させることにより、共通流路４１の始端４１０から原料ガスを導入する。原料ガスは、短時間に目的とする酸素分圧に到達できるように、或る程度低い酸素分圧とされ、高純度ガス（酸素分圧が約１０-2）程度の低酸素分圧とするのが望ましい。
【００４３】
導入された原料ガスは、レギュレータ１２、マスフローコントローラ１３により圧力及び流量が制御され、酸素ポンプ２１において酸素が除去されることにより酸素分圧が低下する。その酸素分圧は酸素センサ２２により検知される。原料ガスはさらに水素ポンプ３１において水素が除去され、水素分圧が水素センサ３２により検知される。酸素センサ２２及び水素センサ３２により検知された酸素分圧及び水素分圧は、各々酸素分圧表示部２５及び水素分圧表示部３５に表示される。
【００４４】
こうしてガスはバイパス流路４３から再び共通流路４１へと流れ、酸素ポンプ２１及び水素ポンプ３１による酸素除去及び水素除去が繰り返される。酸素分圧制御部２３及び水素分圧制御部３３は、検知された酸素分圧及び水素分圧と、酸素分圧設定部２４及び水素分圧設定部３４によって設定された目標値との比較に基づいて、各々の作動電流を調節し、繰り返される循環に基づいて、酸素分圧及び水素分圧を目標値に近づけて行く。ガスは、酸素ポンプ２１の作用により酸素分圧の下限値またはその近傍に達した後、水素ポンプにより水素が除去される結果、酸素ポンプの作用後の平衡状態が変化し、その状態で、循環路を経て再び酸素ポンプの作用を受けるので、より低い酸素分圧への平衡移動が可能となる。その結果、酸素ポンプ単独の作用によって得られる酸素分圧よりも低い酸素分圧（目標値）に到達させることができる。
【００４５】
例えば、酸素ポンプ２１及び水素ポンプ３１の作動温度を６００℃とし、最終的な精製ガスの酸素分圧１０-31Ｐａ（１０-36atm）の超低酸素分圧ガスを得る場合は、単独使用で１０-25Ｐａ以下であって１０-31Ｐａに達しない酸素分圧達成能力を有する酸素ポンプと、１０-13Ｐａ以下の水素分圧達成能力を有する水素ポンプとを組み合わせてガス精製部に用いるのが望ましい。これにより、酸素ポンプ単独では実現し得ない１０-31Ｐａ（または操作条件によってはそれ以下）の超低酸素分圧が、確実且つ安定的に得られる。
【００４６】
また、上記最終酸素分圧またはそれ以下の酸素分圧を得るためには、単独使用で１０-30Ｐａ以下であって目標酸素分圧に達しない酸素分圧達成能力を有する酸素ポンプと、１０-15Ｐａ以下の水素分圧達成能力を有する水素ポンプとを組み合わせてガス精製部に用いることもできる。
【００４７】
同様の観点から、得ようとする最終酸素分圧が上記より高い場合には、単独使用で１０-15Ｐａ〜１０-25Ｐａの酸素分圧達成能力を有する酸素ポンプと、１０-5Ｐａ〜１０-13Ｐａの水素分圧達成能力を有する水素ポンプとを組み合わせてガス精製部に用いることにより、その酸素ポンプ単独では実現し得ない低酸素分圧を、確実且つ安定的に得ることができる。
【００４８】
この目標値に到達したところで、制御弁６１，６２を切り換えて、ガス流を共通流路４１から作動流路４２を流れる循環経路とする。これにより、所定酸素分圧のガスは、処理装置Ｆへと流れ、処理装置Ｆにおいて目的とする処理が行なわれる。
【００４９】
例えば、処理装置Ｆを金属単結晶の形成炉とした場合は、本発明によって得られる超低酸素分圧の不活性ガス（例えばアルゴンガス）の下で、以下の金属単結晶の形成が可能となる。酸素ポンプ２１の作動温度を６００℃とした場合、従来技術によれば、酸素分圧１０-25Pa（１０-30atm）を得ることができる。しかしながら、金属の溶融温度に達すると、平衡状態が変化することにより、酸素分圧が上昇する。これについては、従来技術の説明の項で参照した図３のグラフが、温度による酸素分圧の変動と金属酸化物の解離圧との関係を示している。
【００５０】
例えば、鉄の酸化物を対象とする場合、６００℃で、従来技術で可能な酸素分圧１０-25Ｐａであった酸素分圧（点ｐ１）は、曲線Ｌ１で示すように、鉄の溶融温度１５３５℃では、約１０-10Ｐａとなる。前述のように、この酸素分圧は、鉄の融点での酸素解離圧（約１０-5Ｐａ）より低いので、鉄の酸化物から酸素を分離して純鉄の単結晶を形成することができる。
【００５１】
また、６００℃において１０-25Ｐａの酸素分圧のガスは、ヴァナジウムの融点（１９０２℃）付近では約１０-7Ｐａとなる。この酸素分圧は、ヴァナジウムの融点での酸素解離圧とほぼ同等であるので、ヴァナジウムの酸化物から純ヴァナジウムの単結晶を形成することは、一応可能であるが、能力限界に近いため高い結晶品質を安定的に得るのに困難を伴う。
【００５２】
これに対し、本発明により、６００℃で、１０-31Ｐａの酸素分圧（点ｐ２）を得れば、曲線Ｌ２で示すように、ヴァナジウムの融点付近でも約１０-13Ｐａの酸素分圧が維持される。この酸素分圧は、ヴァナジウムの融点での酸素解離圧より十分に低いので、純ヴァナジウムの単結晶を安定的に効率よく形成することが可能となる。
【００５３】
さらに、本発明により、６００℃で、１０-35Ｐａの酸素分圧（点ｐ３）を得れば、曲線Ｌ３で示すように、チタンの融点（１６６８℃）付近でも約１０-14Ｐａの酸素分圧が維持される。この酸素分圧は、チタンの融点での酸素解離圧とほぼ同等であるので、チタン酸化物から純チタンの単結晶を形成することも可能となる。
【００５４】
図１の実施形態に係る酸素分圧制御装置は、酸素ポンプと水素ポンプとがガスの循環路に対して直列に接続されている。したがって、循環するガスは、必ず両ポンプを通って酸素分圧及び水素分圧の調整を受けることになるので、正確なガス圧制御が可能である。この場合、酸素ポンプと水素ポンプとは、いずれを上流側にして配置することもできる。但し、分圧低減能力の高いポンプを上流側に配置するのが望ましい。これにより、ガスがガス精製部を最初に通過する際に、分圧を大きく下げて次のポンプに流すことができ、分圧低減効率が良好となる。
【００５５】
図２は、本発明の他の実施形態に係る酸素分圧制御装置を示すブロック図である。図１の直列配置と異なり、図２実施形態においては、酸素ポンプと水素ポンプとがガスの循環路に対して並列に接続されている。
【００５６】
すなわち、原料ガスの供給を受ける始端４１０から制御弁１１を経た共通流路４１は、２つの分岐路４１ａ，４１ｂに分かれ、分岐路４１ａには、上流側からレギュレータ１２ａ、マスフローコントローラ１３ａ、酸素ポンプ２１、酸素センサ２２が順に接続されている。また、分岐路４１ｂには、上流側からレギュレータ１２ｂ、マスフローコントローラ１３ｂ、水素ポンプ３１、水素センサ３２が順に接続されている。
【００５７】
分岐路４１ａ，４１ｂは、上記要素を経た後、共通流路４１へと合流し、循環用ポンプ５に接続されている。これら各要素の構成及びこれら以外の要素の構成は図１の実施形態と同じである。
【００５８】
図２の実施形態においては、酸素ポンプ２１及び水素ポンプ３１を経る際のガス圧低下が分岐路中で独立して生じ、その後に共通流路で合流する。したがって、酸素ポンプ及び水素ポンプ３１を経る毎に加算的にガス圧低下を伴う直列接続の場合に比べて、循環毎のガス圧低下が小さい。したがって、より多量のガスを循環させるのが容易であり、これにより製造効率を上げることができる。
【００５９】
以上、本発明の一実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。例えば、酸素分圧が目標値よりも低くなった場合には、固体電解質に印加する電圧の極性を逆にして酸素ポンプ内に酸素を取り込むことにより、目標値の酸素分圧を得ることができる。また、初期段階では酸素ポンプのみを稼働させ、目標とする酸素分圧に接近した段階で水素ポンプを作動させてもよい。さらに、従来技術の説明で述べた複数のタンクを並設した循環路を形成し、目的ガスを処理装置に供給をするタンクと貯留するタンクを選択的に切り換える制御をすれば、より安定した供給を可能とすることができる。
【符号の説明】
【００６０】
１： ガス精製部
４： 循環路
５： 循環用ポンプ
１１： 制御弁
２１： 酸素ポンプ
３１： 水素ポンプ
４１： 共通流路
４２： 作動流路
４３： バイパス流路
Ｆ： 処理装置
【技術分野】
【０００１】
本発明は、酸素分圧を極低い値に制御するための酸素分圧制御装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体電解質を含む電気化学的な酸素ポンプを有する酸素分圧制御装置により、酸素分圧を制御した雰囲気ガスを用いて、単結晶試料等を作成する方法が知られている（例えば、特許文献１，２）。
【０００３】
特許文献２に示された図４の酸素分圧制御装置は、バルブ１０２を通った不活性ガスの流量を設定値に制御するマスフローコントローラ（ＭＦＣ）１０３と、このマスフローコントローラ１０３を通った不活性ガスを目的の酸素分圧に制御可能な電気化学的な酸素ポンプ１０４と、酸素ポンプ１０４で制御された不活性ガスの酸素分圧をモニタして試料育成装置などの次工程（装置）に供給する供給ガス用の酸素センサ１０５を有する。
【０００４】
さらにこの装置は、所望の酸素分圧値を設定する酸素分圧設定部１０６と、酸素センサ１０５によるモニタ値を酸素分圧設定部１０６による設定値と比較して酸素ポンプ１０４から送り出される不活性ガスの酸素分圧を所定値に制御する酸素分圧制御部１０７と、酸素センサ１０５によるモニタ値を表示する酸素分圧表示部１０８を備える。
【０００５】
酸素ポンプ１０４は、図５に示すように、酸素イオン伝導性を有する固体電解質筒状体１０４ａの内外両面に電極１０４ｂ、１０４ｃを形成している。固体電解質筒状体１０４ａは、例えばジルコニア系の固体電解質で、図示しないヒーターで加熱される。固体電解質筒状体１０４ａの一方の開口から他方の開口に向けて軸方向に不活性ガスを供給する。不活性ガスは、例えばアルゴンであり、通常は微量の酸素（１０-1〜１０-2Ｐａ［１０-6〜１０-7atm］程度）を含んでいる。直流電源Ｅに対し、外面の電極１０４ｃを＋極に接続し、内面の電極１０４ｂを−極に接続して、両電極間に電圧を印加すると、固体電解質筒状体１０４ａ内を流れる不活性ガス中の酸素分子（Ｏ2）が電気的に還元されてイオン（Ｏ2-）化され、固体電解質を通して再び酸素分子（Ｏ2）として固体電解質筒状体１０４ａの外部に放出される。固体電解質筒状体１０４ａの外部に放出された酸素分子は、空気等の補助ガスと共に排気される。固体電解質筒状体１０４ａに供給されたＡｒ＋Ｏ2（１０-1〜１０-2Ｐａ程度）の不活性ガスは、酸素分子が低減されて目的の酸素分圧に制御された処理済みガス（精製ガス）となり、次工程（装置）に給送される。
【０００６】
なお、図５の酸素ポンプ１０４は、低酸素分圧状態の制御や微調整等のために、必要に応じて、固体電解質筒状体１０４ａの内外両面の電極１０４ｂ、１０４ｃ間に上記と逆極性の直流電圧を印加してポンプ動作を行わせることも可能である。すなわち、外面の電極１０４ｃに−極を印加し、内面の電極１０４ｂに＋極を印加すると、固体電解質筒状体１０４ａの外面に沿って流れる空気などのガス中の酸素分子（Ｏ2）が固体電解質によって電気的に還元されてイオン（Ｏ2-）化され、固体電解質を通して再び酸素分子（Ｏ2）として固体電解質筒状体１０４ａの内部に放出される。この場合、固体電解質筒状体１０４ａの内部を流れる不活性ガスの酸素分圧が上昇して、外部に給送される。
【０００７】
このような酸素ポンプにより酸素分圧を制御したガスを供給すれば、結晶育成、合金化、熱処理、半導体製造工程などが酸素分圧を制御した不活性ガスなどの雰囲気下で行うことができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００２−３２６８８７号公報
【特許文献２】国際公開ＷＯ ２００８／０６８８４４ Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
特許文献１，２に示された酸素ポンプによれば、例えば、温度６００℃において約１０-25Ｐａまでの低い酸素分圧が得られる。
【００１０】
低酸素分圧のガス（不活性ガス等）は、例えば、単結晶金属の形成等の分野で必要とされる。単結晶金属を得るためには、金属酸化物を融点以上の温度に加熱すると共に、周囲雰囲気をその金属酸化物の酸素の解離圧より低い酸素分圧とすることが必要である。金属酸化物における酸素の解離圧は、温度が上がるほど高くなるが、周囲雰囲気の酸素分圧も酸素、水素と水との平行に律束されて温度上昇と共に高くなる。したがって、両者の相互関係によって、単結晶形成の可否が決まる。
【００１１】
図３のグラフは、温度による酸素分圧の変動と金属酸化物の解離圧との関係を示している。例えば、鉄の場合には、融点（１５３５℃）での酸素の解離圧は約１０-4Ｐａである。これに対し、炉内に送られる不活性ガスは、６００℃において１０-25Ｐａの低酸素分圧とされていても、鉄の融点付近では約１０-10Ｐａとなる。後者の酸素分圧は、鉄の融点での酸素解離圧より低いので、鉄の酸化物から酸素を分離して純鉄の単結晶を形成することが可能となる。
【００１２】
しかしながら、対象がチタンである場合、その融点（１６６８℃）での酸素解離圧は約１０-15Ｐａである。これに対し、６００℃において１０-25Ｐａの酸素分圧のガスは、チタンの融点付近では約１０-9Ｐａとなる。この酸素分圧は、チタンの融点での酸素解離圧より高いので、チタンの酸化物から酸素を分離させることはできず、純チタンの単結晶を形成することはできない。
【００１３】
また、特定の酸化物、例えばＳｒ2ＭｏＯ4という物質は、合成の際に１０-16Ｐａ（１０-21atm）という極めて低い酸素分圧を保つ必要がある（Ｂ．Ｌindblom and R .Rosen, Acta.Chem.Scand.A40, 452(1986)）。
【００１４】
このように、特定の酸化物や単結晶の形成の他、超伝導材料の製造等には、反応炉内等を極めて低い酸素分圧とする必要があり、より広範囲の金属を対象としてこれらの処理を行なうには、より低い酸素分圧を実現する必要がある。
【００１５】
これに関し、特許文献２の装置では、酸素ポンプを備えたガス精製部と、精製されたガスを利用する処理装置とを巡る循環路において、ガス精製部から処理装置への供給路に複数のタンクを並列接続すると共に、処理装置側へ通じるタンクを切換手段によって選択できるようにしている。これにより、１つのタンクから精製ガスを供給している間に他のタンクに精製ガスを溜めながら、循環させることができ、高品質の精製ガスを処理装置に安定的に供給することができる。但し、この装置は、低酸素分圧の精製ガス供給の安定性に優れてはいるものの、例えば６００℃において１０-25Ｐａ未満という超低圧の酸素分圧を実現することはできなかった。
【００１６】
また、１０-25Ｐａ未満という従来不可能な低圧でなくても、これに近い超低酸素分圧のガスを得るためには、極めて高性能で高価な酸素ポンプを必要とし、酸素分圧制御装置全体の製造コストを高騰させていた。
【００１７】
そこで、本発明は、このような従来技術が達成し得なかった超低酸素分圧の精製ガスを製造し得る酸素分圧制御装置を提供することを目的とする。
【００１８】
本発明はまた、従来可能な低酸素分圧を得る上で製造コストを低廉化し得る酸素分圧制御装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１９】
本発明は、前記目的を達成するため、酸素分圧を制御したガスを精製するガス精製部と、精製ガスを用いる処理装置に前記ガス精製部から精製ガスを供給して該ガス精製部に環流させるための循環路と、該循環路中に設けられた循環用ポンプとを備え、前記ガス精製部は、酸素ポンプと水素ポンプとを備え、前記循環路が、前記ガス精製部及び前記循環用ポンプを経る共通流路と、該共通流路から、接続されるべき処理装置を経る流路を形成する作動流路と、該共通流路から、前記処理装置を経ない流路を形成するバイパス流路とを備えていることを特徴とする酸素分圧制御装置を提供するものである。
【００２０】
本発明に係る酸素分圧制御装置おいては、ガス精製部及び循環用ポンプを設けた循環路中に、精製ガスを用いる処理装置が接続可能とされ、ガス精製部は、酸素ポンプと水素ポンプとをガス循環方向に直列に備えているので、以下の反応を得ることができる。不活性ガス（例えばアルゴン）中に僅かに含まれる酸素、水素及び水は、通常状態で以下の反応の平衡状態にある。
【００２１】
【数１】
【００２２】
この反応について、平衡定数をｋp、各気体成分Ｈ2Ｏ，Ｈ2，Ｏ2の分圧をｐ（Ｈ2Ｏ），ｐ（Ｈ2），ｐ（Ｏ2）とすると、次の式が成立する。
【００２３】
【数２】
【００２４】
本発明によれば、酸素ポンプによる低い酸素分圧の限界値またはその近傍に達した目的ガスから、水素ポンプにより水素が除去されるので、式１において右方への反応が増進する。その結果、酸素ポンプの作用後の平衡状態は、水素ポンプの作用によって変化する。この状態で、目的ガスは循環路を経て再び酸素ポンプの作用を受けるので、より低い酸素分圧への平衡移動が可能となる。その結果、酸素ポンプ単独の作用によって得られる酸素分圧よりも低い酸素分圧を実現することができる。
【００２５】
これには、次の反応が関係していると考えられる。酸素ポンプによって可能な酸素分圧の下限値またはその近傍に達した目的ガスから、水素ポンプにより水素が除去されると、式１において右方への反応が増進する。すなわち、水分子の分解により、水素と酸素が生成される。これにつれて、目的ガス中の酸素分圧が上昇を示す。しかし、循環路を経て再び酸素ポンプに到達した目的ガスは、下限値よりも上昇した酸素分圧から再度下限値またはその近傍まで酸素分圧を低下させられる。そして、さらに水素ポンプを経ることにより水素が除去され、これに伴って式１に示す水分子の分解、及び酸素分圧の上昇が生じる。
【００２６】
こうして、精製部を循環し水分子の分解を伴いながら酸素分圧の上昇と低下を繰り返した目的ガスは、水分子の濃度が低減されたものとなる。その結果、酸素、水素及び水の絶対量が小さくなり、これに伴って相互間の反応確率が小さくなることから、式１に示す平衡反応の自由度が低下し、これに伴って酸素分圧も低下する。その結果、通常の平衡反応下で酸素ポンプ単独によって得られる酸素分圧よりもさらに低い超低酸素分圧が達成される。
【００２７】
またこの超低圧酸素分圧ガスは、精製温度からさらに温度が上昇しても、式１の右方向への反応による酸素の発生量は少なくなる。こうして、温度上昇時の酸素分圧の増加が抑制され、高い処理温度においても超低圧の酸素分圧が実現される。
【００２８】
したがって、現在実用化している酸素ポンプを水素ポンプと組み合わせて上記のガス精製部を構成することにより、従来達成されなかった超低酸素分圧の精製ガスを製造し得る酸素分圧制御装置を提供することができる。
或いは、従来可能な低酸素分圧を得る場合であれば、酸素ポンプを水素ポンプと組み合わせて上記ガス精製部を構成することにより、極めて高性能な酸素ポンプを必要とすることなく、より入手しやすい酸素ポンプを使用して低酸素分圧の精製ガスを製造できるので、製造コストを低廉化した酸素分圧制御装置を提供することができる。
【発明の効果】
【００２９】
以上のように、本発明は、従来技術が達成し得なかった超低圧の酸素分圧の精製ガスを提供し得る酸素分圧制御装置を提供することができる。或いはまた本発明は、従来可能な低酸素分圧を得る上で製造コストを低廉化し得る酸素分圧制御装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】本発明の一実施形態に係る酸素分圧制御装置を示すブロック図である。
【図２】本発明の他の実施形態に係る酸素分圧制御装置を示すブロック図である。
【図３】本発明に係る酸素分圧制御装置の作用を説明するためのグラフである。
【図４】従来の酸素分圧制御装置の一例を示すブロック図である。
【図５】固体電解質を用いた酸素ポンプの原理の説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００３１】
以下、本発明の実施形態について添付図面を参照しつつ説明する。図１は、本発明の一実施形態に係る酸素分圧制御装置を示すブロック図である。この装置は、酸素分圧を制御したガスを精製するガス精製部１と、精製ガスを用いる処理装置Ｆにガス精製部から精製ガスを供給して該ガス精製部に環流させるための循環路４と、該循環路中に設けられた循環用ポンプ５とを備えている。
【００３２】
循環路４は、ガス精製部１及び循環用ポンプを経る共通流路４１と、該共通流路から、処理装置Ｆを経る作動流路４２と、共通流路４１から、処理装置Ｆを経ない流路を形成するバイパス流路４３とを備えている。共通流路４１の始端４１０は、装置外のガス供給源に接続されるようになっており、該供給源から不活性ガス等の原料ガスが供給される。
【００３３】
ガス精製部１は、共通流路４１の始端４１０のすぐ下流側から順に接続された制御弁１１、レギュレータ（ＲＥＧ）１２、マスフローコントローラ（ＭＦＣ）１３、酸素ポンプ２１、酸素センサ２２、水素ポンプ３１、水素センサ３２を備えている。
【００３４】
制御弁１１は、始端４１０からの原料ガス流と、共通流路４１からの精製ガス流との切り換え及びガス流の遮断の制御をするようになっている。レギュレータ１２は、酸素ポンプ、酸素センサ、水素ポンプ及び水素センサに接続された共通流路４１の圧力を一定に保持し、マスフローコントローラ１３は、制御弁１１を通過した原料ガスの流量を設定値に制御する。
【００３５】
酸素ポンプ２１は、図５に示したのと同様に固体電解質、電圧印可機構等を備えた構成とされ、この実施形態では、酸化ジルコニウム製の筒体の内外面に白金の電極層を設け、直流電源の陰極を内側、陽極を外側に接続している。酸素センサ２２は、酸素ポンプ２１により制御された酸素分圧を検知して検知信号を発する。
【００３６】
水素ポンプ３１は、基本的な構成は酸素ポンプと同様であるが、固体電解質として水素伝導性のあるものを使用している。そのような固体電解質としては、例えば、アルミナ等を用いることができる。水素センサ３２は、水素ポンプ３１により制御された水素分圧を検知して検知信号を発する。
【００３７】
レギュレータ１２、マスフローコントローラ１３、酸素ポンプ２１、酸素センサ２２は、各々酸素分圧制御部２３に接続されている。酸素分圧制御部２３は、酸素センサ２２から送られた酸素分圧信号に基づいて、酸素ポンプ２１の作動電流調節を行なうための制御信号を発信する。酸素分圧制御部２３には、制御目標値等を設定するための酸素分圧設定部２４、酸素センサ２２により検知された酸素分圧を表示するための酸素分圧表示部２５が接続されている。
【００３８】
水素ポンプ３１、水素センサ３２は、各々水素分圧制御部３３に接続されている。水素分圧制御部３３は、水素センサ３２から送られた水素分圧信号に基づいて、水素ポンプ３１の作動電流を調節するための制御信号を発信する。水素分圧制御部３３には、制御目標値等を設定するための水素分圧設定部３４、水素センサ３２により検知された水素分圧を表示するための水素分圧表示部３５が接続されている。
【００３９】
循環用ポンプ５は、水素分圧制御部３３の下流に設けられ、循環路４全体のガス流の駆動源として作用する。この循環用ポンプ５は、例えばダイアフラムポンプ等とすることができる。循環用ポンプ５の下流には、制御弁６１が設けられている。また、その下流側の作動流路４２とバイパス流路４３との合流点にも制御弁６２が設けられている。これらの制御弁６１，６２により、共通流路４１からのガス流を作動流路４２とバイパス流路４３とに切り換える操作が可能となっている。
【００４０】
作動流路４２の途中には処理装置Ｆが設けられる。処理装置Ｆは、目的とする処理に応じて種々のものが設けられ、例えば、結晶成長炉、焼結炉等とすることができる。
【００４１】
この酸素分圧制御装置は、次のようにして使用される。目標とする酸素分圧及び水素分圧を各々、酸素分圧設定部２４及び水素分圧設定部３４に入力する。酸素ポンプ２１及び水素ポンプ３１は、所定温度に加熱し、所定の電圧を印加する。
【００４２】
初期段階では、制御弁６１，６２により共通流路４１からバイパス流路４３に流れる循環経路とされる。この状態で、制御弁１１を開き、循環用ポンプ５を作動させることにより、共通流路４１の始端４１０から原料ガスを導入する。原料ガスは、短時間に目的とする酸素分圧に到達できるように、或る程度低い酸素分圧とされ、高純度ガス（酸素分圧が約１０-2）程度の低酸素分圧とするのが望ましい。
【００４３】
導入された原料ガスは、レギュレータ１２、マスフローコントローラ１３により圧力及び流量が制御され、酸素ポンプ２１において酸素が除去されることにより酸素分圧が低下する。その酸素分圧は酸素センサ２２により検知される。原料ガスはさらに水素ポンプ３１において水素が除去され、水素分圧が水素センサ３２により検知される。酸素センサ２２及び水素センサ３２により検知された酸素分圧及び水素分圧は、各々酸素分圧表示部２５及び水素分圧表示部３５に表示される。
【００４４】
こうしてガスはバイパス流路４３から再び共通流路４１へと流れ、酸素ポンプ２１及び水素ポンプ３１による酸素除去及び水素除去が繰り返される。酸素分圧制御部２３及び水素分圧制御部３３は、検知された酸素分圧及び水素分圧と、酸素分圧設定部２４及び水素分圧設定部３４によって設定された目標値との比較に基づいて、各々の作動電流を調節し、繰り返される循環に基づいて、酸素分圧及び水素分圧を目標値に近づけて行く。ガスは、酸素ポンプ２１の作用により酸素分圧の下限値またはその近傍に達した後、水素ポンプにより水素が除去される結果、酸素ポンプの作用後の平衡状態が変化し、その状態で、循環路を経て再び酸素ポンプの作用を受けるので、より低い酸素分圧への平衡移動が可能となる。その結果、酸素ポンプ単独の作用によって得られる酸素分圧よりも低い酸素分圧（目標値）に到達させることができる。
【００４５】
例えば、酸素ポンプ２１及び水素ポンプ３１の作動温度を６００℃とし、最終的な精製ガスの酸素分圧１０-31Ｐａ（１０-36atm）の超低酸素分圧ガスを得る場合は、単独使用で１０-25Ｐａ以下であって１０-31Ｐａに達しない酸素分圧達成能力を有する酸素ポンプと、１０-13Ｐａ以下の水素分圧達成能力を有する水素ポンプとを組み合わせてガス精製部に用いるのが望ましい。これにより、酸素ポンプ単独では実現し得ない１０-31Ｐａ（または操作条件によってはそれ以下）の超低酸素分圧が、確実且つ安定的に得られる。
【００４６】
また、上記最終酸素分圧またはそれ以下の酸素分圧を得るためには、単独使用で１０-30Ｐａ以下であって目標酸素分圧に達しない酸素分圧達成能力を有する酸素ポンプと、１０-15Ｐａ以下の水素分圧達成能力を有する水素ポンプとを組み合わせてガス精製部に用いることもできる。
【００４７】
同様の観点から、得ようとする最終酸素分圧が上記より高い場合には、単独使用で１０-15Ｐａ〜１０-25Ｐａの酸素分圧達成能力を有する酸素ポンプと、１０-5Ｐａ〜１０-13Ｐａの水素分圧達成能力を有する水素ポンプとを組み合わせてガス精製部に用いることにより、その酸素ポンプ単独では実現し得ない低酸素分圧を、確実且つ安定的に得ることができる。
【００４８】
この目標値に到達したところで、制御弁６１，６２を切り換えて、ガス流を共通流路４１から作動流路４２を流れる循環経路とする。これにより、所定酸素分圧のガスは、処理装置Ｆへと流れ、処理装置Ｆにおいて目的とする処理が行なわれる。
【００４９】
例えば、処理装置Ｆを金属単結晶の形成炉とした場合は、本発明によって得られる超低酸素分圧の不活性ガス（例えばアルゴンガス）の下で、以下の金属単結晶の形成が可能となる。酸素ポンプ２１の作動温度を６００℃とした場合、従来技術によれば、酸素分圧１０-25Pa（１０-30atm）を得ることができる。しかしながら、金属の溶融温度に達すると、平衡状態が変化することにより、酸素分圧が上昇する。これについては、従来技術の説明の項で参照した図３のグラフが、温度による酸素分圧の変動と金属酸化物の解離圧との関係を示している。
【００５０】
例えば、鉄の酸化物を対象とする場合、６００℃で、従来技術で可能な酸素分圧１０-25Ｐａであった酸素分圧（点ｐ１）は、曲線Ｌ１で示すように、鉄の溶融温度１５３５℃では、約１０-10Ｐａとなる。前述のように、この酸素分圧は、鉄の融点での酸素解離圧（約１０-5Ｐａ）より低いので、鉄の酸化物から酸素を分離して純鉄の単結晶を形成することができる。
【００５１】
また、６００℃において１０-25Ｐａの酸素分圧のガスは、ヴァナジウムの融点（１９０２℃）付近では約１０-7Ｐａとなる。この酸素分圧は、ヴァナジウムの融点での酸素解離圧とほぼ同等であるので、ヴァナジウムの酸化物から純ヴァナジウムの単結晶を形成することは、一応可能であるが、能力限界に近いため高い結晶品質を安定的に得るのに困難を伴う。
【００５２】
これに対し、本発明により、６００℃で、１０-31Ｐａの酸素分圧（点ｐ２）を得れば、曲線Ｌ２で示すように、ヴァナジウムの融点付近でも約１０-13Ｐａの酸素分圧が維持される。この酸素分圧は、ヴァナジウムの融点での酸素解離圧より十分に低いので、純ヴァナジウムの単結晶を安定的に効率よく形成することが可能となる。
【００５３】
さらに、本発明により、６００℃で、１０-35Ｐａの酸素分圧（点ｐ３）を得れば、曲線Ｌ３で示すように、チタンの融点（１６６８℃）付近でも約１０-14Ｐａの酸素分圧が維持される。この酸素分圧は、チタンの融点での酸素解離圧とほぼ同等であるので、チタン酸化物から純チタンの単結晶を形成することも可能となる。
【００５４】
図１の実施形態に係る酸素分圧制御装置は、酸素ポンプと水素ポンプとがガスの循環路に対して直列に接続されている。したがって、循環するガスは、必ず両ポンプを通って酸素分圧及び水素分圧の調整を受けることになるので、正確なガス圧制御が可能である。この場合、酸素ポンプと水素ポンプとは、いずれを上流側にして配置することもできる。但し、分圧低減能力の高いポンプを上流側に配置するのが望ましい。これにより、ガスがガス精製部を最初に通過する際に、分圧を大きく下げて次のポンプに流すことができ、分圧低減効率が良好となる。
【００５５】
図２は、本発明の他の実施形態に係る酸素分圧制御装置を示すブロック図である。図１の直列配置と異なり、図２実施形態においては、酸素ポンプと水素ポンプとがガスの循環路に対して並列に接続されている。
【００５６】
すなわち、原料ガスの供給を受ける始端４１０から制御弁１１を経た共通流路４１は、２つの分岐路４１ａ，４１ｂに分かれ、分岐路４１ａには、上流側からレギュレータ１２ａ、マスフローコントローラ１３ａ、酸素ポンプ２１、酸素センサ２２が順に接続されている。また、分岐路４１ｂには、上流側からレギュレータ１２ｂ、マスフローコントローラ１３ｂ、水素ポンプ３１、水素センサ３２が順に接続されている。
【００５７】
分岐路４１ａ，４１ｂは、上記要素を経た後、共通流路４１へと合流し、循環用ポンプ５に接続されている。これら各要素の構成及びこれら以外の要素の構成は図１の実施形態と同じである。
【００５８】
図２の実施形態においては、酸素ポンプ２１及び水素ポンプ３１を経る際のガス圧低下が分岐路中で独立して生じ、その後に共通流路で合流する。したがって、酸素ポンプ及び水素ポンプ３１を経る毎に加算的にガス圧低下を伴う直列接続の場合に比べて、循環毎のガス圧低下が小さい。したがって、より多量のガスを循環させるのが容易であり、これにより製造効率を上げることができる。
【００５９】
以上、本発明の一実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。例えば、酸素分圧が目標値よりも低くなった場合には、固体電解質に印加する電圧の極性を逆にして酸素ポンプ内に酸素を取り込むことにより、目標値の酸素分圧を得ることができる。また、初期段階では酸素ポンプのみを稼働させ、目標とする酸素分圧に接近した段階で水素ポンプを作動させてもよい。さらに、従来技術の説明で述べた複数のタンクを並設した循環路を形成し、目的ガスを処理装置に供給をするタンクと貯留するタンクを選択的に切り換える制御をすれば、より安定した供給を可能とすることができる。
【符号の説明】
【００６０】
１： ガス精製部
４： 循環路
５： 循環用ポンプ
１１： 制御弁
２１： 酸素ポンプ
３１： 水素ポンプ
４１： 共通流路
４２： 作動流路
４３： バイパス流路
Ｆ： 処理装置
【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸素分圧を制御したガスを精製するガス精製部と、精製ガスを用いる処理装置に前記ガス精製部から精製ガスを供給して該ガス精製部に環流させるための循環路と、該循環路中に設けられた循環用ポンプとを備え、前記ガス精製部は、酸素ポンプと水素ポンプとを備え、前記循環路が、前記ガス精製部及び前記循環用ポンプを経る共通流路と、該共通流路から、接続されるべき処理装置を経る流路を形成する作動流路と、前記共通流路から、前記処理装置を経ない循環のための流路を形成するバイパス流路とを備えていることを特徴とする酸素分圧制御装置。
【請求項２】
前記酸素ポンプと水素ポンプ３１とがガス循環方向に直列に設けられていることを特徴とする請求項１に記載の酸素分圧制御装置。
【請求項３】
前記酸素ポンプと水素ポンプ３１とがガス循環方向に並列に設けられていることを特徴とする請求項１に記載の酸素分圧制御装置。
【請求項１】
酸素分圧を制御したガスを精製するガス精製部と、精製ガスを用いる処理装置に前記ガス精製部から精製ガスを供給して該ガス精製部に環流させるための循環路と、該循環路中に設けられた循環用ポンプとを備え、前記ガス精製部は、酸素ポンプと水素ポンプとを備え、前記循環路が、前記ガス精製部及び前記循環用ポンプを経る共通流路と、該共通流路から、接続されるべき処理装置を経る流路を形成する作動流路と、前記共通流路から、前記処理装置を経ない循環のための流路を形成するバイパス流路とを備えていることを特徴とする酸素分圧制御装置。
【請求項２】
前記酸素ポンプと水素ポンプ３１とがガス循環方向に直列に設けられていることを特徴とする請求項１に記載の酸素分圧制御装置。
【請求項３】
前記酸素ポンプと水素ポンプ３１とがガス循環方向に並列に設けられていることを特徴とする請求項１に記載の酸素分圧制御装置。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【公開番号】特開２０１１−１７８６２７（Ｐ２０１１−１７８６２７Ａ）
【公開日】平成２３年９月１５日（２０１１．９．１５）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−４５５８２（Ｐ２０１０−４５５８２）
【出願日】平成２２年３月２日（２０１０．３．２）
【出願人】（０００１１０８５９）キヤノンマシナリー株式会社 (179)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年９月１５日（２０１１．９．１５）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年３月２日（２０１０．３．２）
【出願人】（０００１１０８５９）キヤノンマシナリー株式会社 (179)
【Ｆターム（参考）】
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