キャパシタフィルム
【課題】キャパシタの絶縁体に用いられ、高温下においても破壊耐電圧および耐熱性に優れるキャパシタフィルムの提供を目的としている。
【解決手段】シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）１００〜５０重量部と、プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）０〜５０重量部（ただし、（Ａ）と（Ｂ）との合
計を１００重量部とする。）とを含んでなるプロピレン系重合体組成物からなるキャパシタフィルム。
【解決手段】シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）１００〜５０重量部と、プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）０〜５０重量部（ただし、（Ａ）と（Ｂ）との合
計を１００重量部とする。）とを含んでなるプロピレン系重合体組成物からなるキャパシタフィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、キャパシタの絶縁体に用いられるキャパシタフィルムに関する。詳しくは、特定のシンジオタクティックプロピレン重合体を含み、高温下においても破壊耐電圧および耐熱性に優れるキャパシタフィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
キャパシタの絶縁体に用いられるキャパシタフィルムにおいては、特に高温下での電気絶縁性（破壊耐電圧）が重要であり、高温下で、少しでも高い破壊耐電圧を有するフィルムが要求されている。また、キャパシタの小型化や、コンデンサー容量の増加に対する要望に伴い、キャパシタフィルムは、薄肉化が進んでおり、このような薄肉フィルムでも、高い破壊耐電圧を有することが望まれている。
【０００３】
一方、高分子材料の一つであるポリプロピレンは、成型加工性が容易であり、機械的強度が高く、また、電気絶縁性や化学的性質などにも優れることから、キャパシタフィルムなど、各種の電気機器の材料として幅広く使用されている。
【０００４】
ポリプロピレンを用いたキャパシタフィルムとしては、たとえば、フィルム中に含まれる不純物とその量をコントロールして得たフィルム（特許文献１、２など）や、特定のタクティシティーを有するポリプロピレンを延伸してなるフィルム（特許文献３、４）などが提案されている。
【０００５】
しかしながら、高い破壊耐電圧を有するフィルムを得るために、フィルム中の不純物量に着目して、その量の低減を図っても、不純物量の低減には限度があるため、市場が要求する、より高い破壊耐電圧を有するフィルムを提供することはできない。また、アイソタクティックポリプロピレンから得られるフィルムでは、結晶（球晶）サイズが大きく、結晶／非晶界面にかかった電圧の影響により、クラック（破壊）を起こすと言う問題がある。
【特許文献１】特開平０６−２３６７０９号公報
【特許文献２】特開２００６−１４３９７５号公報
【特許文献３】特開平０８−１５６１１８号公報
【特許文献４】特開平０９−２３５３２５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、上記のような従来技術に伴う問題を解決しようとするものであって、高温下においてもキャパシタの絶縁体に用いられる、破壊耐電圧および耐熱性に優れるキャパシタフィルムの提供を目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、特定のシンジオタクティックプロピレン重合体からなるキャパシタフィルム、または、特定のシンジオタクティックプロピレン重合体とプロピレン・α-オレフィン共重合体とを含んでなるプロピレン系
重合体組成物からなるキャパシタフィルムが、極めて微細な結晶（球晶）構造を有するために、破壊耐電圧および耐熱性に優れるため、高温下においてもキャパシタの絶縁体用として好適であることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００８】
すなわち、本発明には以下の事項が含まれる。
〔１〕シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）１００〜５０重量部と、
プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）０〜５０重量部（ただし、（Ａ）と（Ｂ）
との合計を１００重量部とする。）と
を含んでなるプロピレン系重合体組成物からなるキャパシタフィルムであって、
該シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）が下記要件（ａ）を、該プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）が下記要件（ｂ）をそれぞれ充足することを特徴とするキ
ャパシタフィルム。
【０００９】
（ａ）：13Ｃ-ＮＭＲにより測定されるシンジオタクティックペンタッド分率（rrrr分
率）が８５％以上であり、ＤＳＣより求められる融点（Ｔｍ）が１４５℃以上であり、プロピレンから導かれる構成単位を９０モル％（ただし、該シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）中の構成単位の全量を１００モル％とする。）を超える量で含有する。
【００１０】
（ｂ）：プロピレンから導かれる構成単位を５５〜９０モル％の量で含有し、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を１０〜４５モ
ル％（ただし、プロピレンから導かれる構成単位と炭素原子数２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位との合計を１００モル％とする。）の量で含有し、ＪＩＳ Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２.１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲ
が０．０１〜１００ｇ／１０分の範囲にあり、かつ下記要件（ｂ−１）および（ｂ−２）のいずれか一つ以上を満たす。
（ｂ−１）：13Ｃ-ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックトライアッド分率（rr
分率）が６０％以上である。
（ｂ−２）：１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］（ｄＬ／ｇ）と前記ＭＦＲ（ｇ／１０分、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）とが下記の関係式を満たす。
【００１１】
１.５０×ＭＦＲ(-0.20)≦[η]≦２.６５×ＭＦＲ(-0.20)
〔２〕前記プロピレン系重合体組成物の（１）針侵入温度が１４５℃以上であることを特徴とする〔１〕に記載のキャパシタフィルム。
【００１２】
〔３〕前記プロピレン系重合体組成物の（１）針侵入温度が１４５℃以上であり、（２）引張り弾性率が１００〜２０００ＭＰａの範囲にあり、（３）厚さ１ｍｍのプレスシートの内部ヘイズ値が３０％以下であることを特徴とする〔１〕または〔２〕に記載のキャパシタフィルム。
【００１３】
〔４〕前記シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］が０．１〜１０ｄＬ／ｇの範囲にあり、示差走査熱量計（ＤＳＣ）により求めた融解熱量（ΔＨ）が４０ｍＪ／ｍｇ以上である〔１〕〜〔３〕のいずれかに記載のキャパシタフィルム。
【００１４】
〔５〕前記プロピレン・α-オレフィン重合体（Ｂ）のＧＰＣにより求めた分子量分布
（Ｍｗ／Ｍｎ）が３．５以下である〔１〕〜〔４〕のいずれかに記載のキャパシタフィルム。
【００１５】
〔６〕〔１〕〜〔５〕のいずれかに記載のキャパシタフィルムを用いたキャパシタ。
また、前記プロピレン系重合体組成物が、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）に加えて、さらにアイソタクティッ
クポリプロピレンを含んでいることも好ましい。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、高温下においても、破壊耐電圧および耐熱性に優れるキャパシタフィ
ルムを提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
本発明のキャパシタフィルムは、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）１００〜５０重量部と、プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）０〜５０重量部（ただし、
（Ａ）と（Ｂ）との合計を１００重量部とする。）とを含んでなるプロピレン系重合体組成物から得られ、該シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）が下記要件（ａ）を、該プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）が下記要件（ｂ）をそれぞれ充足すること
を特徴としている。
【００１８】
（ａ）：13Ｃ-ＮＭＲにより測定されるシンジオタクティックペンタッド分率（rrrr分
率）が８５％以上であり、ＤＳＣより求められる融点（Ｔｍ）が１４５℃以上であり、プロピレンから導かれる構成単位を９０モル％（ただし、該シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）中の構成単位の全量を１００モル％とする。）を超える量で含有する。
【００１９】
（ｂ）：プロピレンから導かれる構成単位を５５〜９０モル％の量で含有し、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を１０〜４５モ
ル％（ただし、プロピレンから導かれる構成単位と炭素原子数２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位との合計を１００モル％とする。）の量で含有し、ＪＩＳ Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２.１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲ
が０．０１〜１００ｇ／１０分の範囲にあり、かつ下記要件（ｂ−１）および（ｂ−２）のいずれか一つ以上を満たす。
【００２０】
（ｂ−１）：13Ｃ-ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックトライアッド分率（rr分率）が６０％以上である。
（ｂ−２）：１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］（ｄＬ／ｇ）と前記ＭＦＲ（ｇ／１０分、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）とが下記の関係式を満たす。
【００２１】
１.５０×ＭＦＲ(-0.20)≦[η]≦２.６５×ＭＦＲ(-0.20)
以下、本発明のキャパシタフィルムを構成する成分について、それぞれ詳細に説明する。
【００２２】
［シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）］
本発明で用いられるシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、ホモポリプロピレンであっても、プロピレンおよび炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを
除く）のランダム共重合体であっても、プロピレンブロック共重合体であってもよいが、好ましくはホモポリプロピレンあるいはプロピレンおよび炭素原子数２〜２０のα-オレ
フィン（プロピレンを除く）のランダム共重合体であり、特に好ましくはホモポリプロピレン、プロピレンおよび炭素原子数２〜１０のα-オレフィン（プロピレンを除く）のラ
ンダム共重合体あるいはプロピレン、エチレンおよび炭素原子数４〜１０のα-オレフィ
ンの共重合体であり、最も好ましくは、耐熱性などの点からホモポリプロピレンである。
【００２３】
ここで、プロピレン以外の炭素原子数２〜２０のα-オレフィンとしては、エチレン、
１-ブテン、３-メチル-１-ブテン、１-ペンテン、１-ヘキセン、４-メチル-１-ペンテン
、１-オクテン、１-デセン、１-ドデセン、１-テトラデセン、１-ヘキサデセン、１-オクタデセンまたは１-エイコセンなどが挙げられる。
【００２４】
プロピレンから導かれる構成単位は、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレ
ンを含む）から導かれる構成単位の合計１００モル％中、通常９０モル％を超える量、好ましくは９１モル％以上含まれている。なお、シンジオタクティックプロピレン重合体（
Ａ）がプロピレン・α-オレフィンランダム共重合体である場合には、炭素原子数２〜２
０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を０．３〜７モル％の量
で、好ましくは０．３〜６モル％、特に好ましくは０．３〜５モル％の量で含有している。
【００２５】
前記シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックペンタッド分率（rrrr分率、ペンタッドシンジオタクティシティー）が８５％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９３％以上、さらに好ましくは９４％以上であるものであり、rrrr分率がこの範囲にあるシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、成形性、耐熱性と透明性に優れ、結晶性のポリプロピレンとしての特性が良好である点で好ましい。また、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）を用いることで、得られるキャパシタフィルムは、単位体積あたりの結晶核数が多いことからフィルム中の結晶（球晶）サイズが極めて小さい。そのため、球晶の界面にかかった電圧の影響によるクラック（破壊）は生じず、その結果、得られるフィルムは、優れた破壊耐電圧を有する。なおrrrr分率の上限は特にはないが、通常は、例えば９９％以下である。
【００２６】
このシンジオタクティックペンタッド分率（rrrr分率）は、以下のようにして測定される。
rrrr分率は、13Ｃ-ＮＭＲスペクトルにおけるＰrrrr（プロピレン単位が５単位連続し
てシンジオタクティック結合した部位における第３単位目のメチル基に由来する吸収強度）およびＰｗ（プロピレン単位の全メチル基に由来する吸収強度）の吸収強度から下記式（１）により求められる。
【００２７】
ｒｒｒｒ分率（％）＝１００×Ｐrrrr／Ｐｗ…（１）
ＮＭＲ測定は、例えば、次のようにして行われる。すなわち、試料０．３５ｇをヘキサクロロブタジエン２．０ｍｌに加熱溶解させる。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０．５ｍｌを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入する。そして日本電子製ＧＸ-５００型ＮＭＲ測定装置を用い、１２０℃で13Ｃ-ＮＭＲ測定を行う。積算回数は１０,０００回以上とする。
【００２８】
シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）を１３５℃、デカリン中で測定した極限粘度［η］は、通常０．１〜１０ｄＬ／ｇ、好ましくは０．５〜１０ｄＬ／ｇ、より好ましくは０.５〜８ｄＬ／ｇ、特に好ましくは０.９５〜８ｄＬ／ｇ、さらに好ましくは１〜８、よりさらに好ましくは１.４〜８ｄＬ／ｇ、よりさらに好ましくは１.４〜５ｄＬ／ｇである。なかでも１．４〜５ｄＬ／ｇの範囲にあることが好ましい。このような極限粘度［η］値のシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、良好な流動性を示し、他の成分と配合しやすく、また得られた組成物から機械的強度に優れたキャパシタフィルムが得られる傾向がある。
【００２９】
さらに、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の示差走査熱量計（ＤＳＣ）測定により得られる融点（Ｔｍ）は、１４５℃以上、好ましくは１４７℃以上であり、より好ましくは１５０℃以上であり、特に好ましくは１５５℃以上であり、さらに好ましくは１５６℃以上である。なおＴｍの上限は特にはないが、通常は、例えば１７０℃以下である。また、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の、示差走査熱量計（ＤＳＣ）測定により得られる融解熱量（ΔＨ）は、通常４０ｍＪ／ｍｇ以上、好ましくは４５ｍＪ/ｍｇ以上、特に好ましくは５０ｍＪ/ｍｇ以上、さらに好ましくは５２ｍＪ/ｍｇ以上、
よりさらに好ましくは５５ｍＪ／ｍｇ以上である。融解熱量（ΔＨ）が、前述の範囲にあるとき、得られるキャパシタフィルムは、優れた耐熱性・機械強度を有するため、好ましい。
【００３０】
示差走査熱量計測定は、例えば、次のようにして行われる。試料５.００ｍｇ程度を専
用アルミパンに詰め、パーキンエルマー社製ＤＳＣＰｙｒｉｓ1またはＤＳＣ７を用い、
３０℃から２００℃までを３２０℃／ｍｉｎで昇温し、２００℃で５分間保持したのち、２００℃から３０℃までを１０℃／ｍｉｎで降温し、３０℃でさらに５分間保持したのち、次いで１０℃／ｍｉｎで昇温する際の吸熱曲線から融点（Ｔｍ）および融解熱量（ΔＨ）を求める。なお、ＤＳＣ測定時に、複数のピークが検出される場合は、最も高温側で検出されるピークを、融点（Ｔｍ）と定義する。
【００３１】
融点（Ｔｍ）がこの範囲にあるシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、成形性、耐熱性および機械特性に優れ、結晶性のポリプロピレンとしての特性が良好である。そのため、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）を用いることで、得られるキャパシタフィルムは、特に高温下においても、優れた破壊耐電圧を有することができる。融点（Ｔｍ）がこの範囲にあるシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、後述するような触媒系を用い、後述する重合条件を設定することで、融点（Ｔｍ）がこの範囲にあるシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）を製造できる。
【００３２】
前記シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、架橋メタロセン化合物を重合触媒として使用した重合方法によって製造することができる。具体的には、国際公開第２００６／１２３７５９号パンフレットに記載された方法により製造することができる。
【００３３】
本発明で用いられるシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の合計
１００重量部中、１００〜５０重量部、好ましくは１００〜５５重量部、特に好ましくは１００〜６０重量部含まれる。シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の含有量が上記の範囲にあると、耐熱性・機械強度の観点から好ましい。
【００３４】
また、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）のＧＰＣにより測定した分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ、ポリスチレン換算、Ｍｗ：重量平均分子量、Ｍｎ：数平均分子量）は、好ましくは３．５以下、より好ましくは３．０以下、さらに好ましくは２．５以下である。
【００３５】
［プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）］
本発明で用いられるプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）はプロピレンから導か
れる構成単位を５５〜９０モル％の量で含有し、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（
プロピレンを除く）から導かれる構成単位を１０〜４５モル％の量で含有する。
【００３６】
本発明において使用される場合、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）が（Ａ）および（Ｂ）の合計１００重量部中、５０重量部以上含まれる場合、プロピレン・α-
オレフィン共重合体（Ｂ）はプロピレンから導かれる構成単位を５５〜９０モル％、好ましくは５５〜８５モル％、より好ましくは６０〜８５モル％、炭素原子数２〜２０のα-
オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を１０〜４５モル％、好ましくは１５〜４５モル％、より好ましくは１５〜４０モル％含有する。一方、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の含有量が（Ａ）および（Ｂ）の合計１００重量部中、５０重量部未満である場合、プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）はプロピレンから導
かれる構成単位を５５〜９０モル％、好ましくは６５〜８５モル％、より好ましくは７０〜８５モル％、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる
構成単位を１０〜４５モル％、好ましくは１５〜３５モル％、より好ましくは１５〜３０モル％含有する。
【００３７】
なお、プロピレンから導かれる構成単位と、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プ
ロピレンを除く）から導かれる構成単位との合計は１００モル％である。
また、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）としては、エチレン
、３-メチル-１-ブテン、１-ブテン、１-ペンテン、１-ヘキセン、４-メチル-１-ペンテ
ン、１-オクテン、１-デセン、１-ドデセン、１-テトラデセン、１-ヘキサデセン、１-オクタデセンおよび１-エイコセンなどが挙げられる。特にエチレン、１-ブテン、１-ヘキ
セン、４-メチル-１-ペンテンおよび１-オクテンが好ましい。
【００３８】
また、上記のプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）のうち、プロピレン・エチレ
ン共重合体が好ましく、さらに好ましくはプロピレンから導かれる構成単位と、エチレンから導かれる構成単位と、１-ブテン、１-ヘキセン、４-メチル-１-ペンテンおよび１-オクテンの中から選ばれる少なくとも１種のモノマー（以下「ＨＡＯコモノマー」ともいう。）から導かれる構成単位とからなり、エチレンから導かれる構成単位の割合（モル％）がＨＡＯコモノマーから導かれる構成単位の割合（モル％）よりも多いプロピレン・エチレン・ＨＡＯ共重合体が用いられる。
【００３９】
本発明で用いられるプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、ＪＩＳ Ｋ−６７
２１に準拠して２３０℃、２.１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲが０．０１〜１００ｇ／
分の範囲にあり、かつ下記要件（ｂ−１）および（ｂ−２）のいずれか一つ以上を満たす。
【００４０】
（ｂ−１）：13Ｃ-ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックトライアッド分率（rr）が６０％以上である。
（ｂ−２）：１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］（ｄＬ／ｇ）とＪＩＳ Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２.１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲ（ｇ／１０分）と
が下記の関係式を満たす。
【００４１】
１.５０×ＭＦＲ(-0.20)≦[η]≦２.６５×ＭＦＲ(-0.20)
前記プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、ＪＩＳ Ｋ−６７２１に準拠して
２３０℃、２．１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲが０．０１〜１００ｇ／１０分の範囲にあることが好ましく、０．０２〜１００ｇ／１０分の範囲にあることがより好ましい。
【００４２】
要件（ｂ−１）について以下に説明する。
（ｂ−１）：プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の13Ｃ−ＮＭＲ法により測定
したシンジオタクティックトライアッド分率（ｒｒ分率、トライアッドシンジオタクティシティー）が６０％以上、好ましくは７０％以上、より好ましくは７５％以上であり、ｒｒ分率がこの範囲にあるプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、シンジオタクテ
ィックプロピレン重合体（Ａ）と相溶性が良好で好ましい。
【００４３】
（ｂ−１）を満たす重合体は、例えば、シンジオタクティックポリプロピレンを製造可能な触媒の存在下でプロピレンとα−オレフィンとを共重合して得ることもできるし、後述するような触媒を用いて製造することもできる。
【００４４】
ｒｒ分率は、13Ｃ-ＮＭＲスペクトルにおけるＰrr（プロピレン単位が３単位連続して
シンジオタクティック結合した部位における第２単位目のメチル基に由来する吸収強度）およびＰｗ（プロピレン単位の全メチル基に由来する吸収強度）の吸収強度から下記式（２）により求められる。
【００４５】
ｒｒ分率（％）＝１００×Ｐrr／Ｐｗ…（２）
ここで、ｍｒ由来の吸収（プロピレン単位が３単位のうち、少なくともシンジオタクティック結合とアイソタクティック結合との両方から由来する吸収、Ｐｍｒ（吸収強度）の
決定に用いる）、ｒｒ由来の吸収（プロピレン単位が３単位連続してシンジオタクティック結合した部位における第２単位目のメチル基に由来する吸収、Ｐｒｒ（吸収強度）の決定に用いる）、またはｍｍ由来の吸収（プロピレン単位が３単位連続してアイソタクティック結合した部位における第２単位目のメチル基に由来する吸収、Ｐｍｍ（吸収強度）の決定に用いる）と、コモノマーに由来する吸収とが重なる場合には、コモノマー成分の寄与を差し引かずにそのまま算出する。
【００４６】
具体的には、特開２００２-０９７３２５号公報の[００１８]〜[００３１]段落に記載
された「シンジオタクティシティパラメータ（ＳＰ値）」の求め方の記載のうち、[００
１８]〜[００２３]段落を行い、第１領域、第２領域、第３領域のシグナルの積算強度か
ら上記式（２）により計算することにより求める。
【００４７】
また本発明では、特にｒｒ1値、具体的には特開２００２-０９７３２５号公報の［００１８］〜［００３１］段落に記載された「シンジオタクティシティパラメータ（ＳＰ値）」の求め方に従って求めた値が、６０％以上、好ましくは６５％以上、より好ましくは７０％以上であることがより好ましい。ｒｒ1値は、言い換えると前記ｒｒ値の計算におい
て、ｍｒ由来の吸収（プロピレン単位が３単位のうち、少なくともシンジオタクティック結合とアイソタクティック結合の両方から由来する吸収、Ｐｍｒ（吸収強度）の決定に用いる）、ｒｒ由来の吸収（プロピレン単位が３単位連続してシンジオタクティック結合した部位における第２単位目のメチル基に由来する吸収、Ｐｒｒ（吸収強度）の決定に用いる）、またはｍｍ由来の吸収（プロピレン単位が３単位連続してアイソタクティック結合した部位における第２単位目のメチル基に由来する吸収、Ｐｍｍ（吸収強度）の決定に用いる強度）と、コモノマーに由来する吸収とが重なる場合には、コモノマー成分の寄与を差し引いたものである。
【００４８】
ｒｒ値およびｒｒ1値の測定において、ＮＭＲ測定は、例えば次のようにして行われる
。すなわち、試料０．３５ｇをヘキサクロロブタジエン２．０ｍｌに加熱溶解させる。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０．５ｍｌを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入する。そして日本電子製ＧＸ-４００型ＮＭＲ測定
装置を用い、１２０℃で13Ｃ-ＮＭＲ測定を行う。積算回数は、８,０００回以上とする。
【００４９】
次に要件（ｂ−２）について説明する。
（ｂ−２）：前記プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、１３５℃、デカリン
中で測定した極限粘度［η］（ｄＬ／ｇ）とＪＩＳ Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２.１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲ（ｇ／１０分）とが下記の関係式を満たす。
【００５０】
１.５０×ＭＦＲ(-0.20)≦[η]≦２.６５×ＭＦＲ(-0.20)
より好ましくは
１.８０×ＭＦＲ(-0.20)≦[η]≦２.５０×ＭＦＲ(-0.19)
この関係式を充足するプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）はシンジオタクティ
ックプロピレン重合体（Ａ）と相溶性が良好で好ましい。
【００５１】
上記式を満たすプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、例えばシンジオタクテ
ィックプロピレン重合体を製造可能な触媒を使用してプロピレンとα−オレフィンとを共重合してもよいし、その他の触媒を用いて重合してもよい。このようにして得られたプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）はシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）
と相溶性が良好なものとなる。
【００５２】
（ｂ−２）を満たすプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、従来のアイソタク
ティックプロピレン系共重合体と比べて、極限粘度[η]が同一でかつ高いＭＦＲ値を有す
る。
【００５３】
これは、「Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ」１９９８年、第３１巻、ｐ．１３３５−１３４０に記載されるように、アイソタクティックポリプロピレンの絡み合い点間分子量（論文では、Ｍｅ＝６９００（ｇ／ｍｏｌ）と報告されている）と、シンジオタクティックポリプロピレンの絡み合い点間分子量（論文では、Ｍｅ＝２１７０（ｇ／ｍｏｌ）と報告されている）との違いに起因すると考えられる。すなわち、[η]が同一の場合、シンジオタクティック構造を持つことにより、アイソタクティック構造を有する材料と比べて絡み合い点が多くなるため、ＭＦＲ値が高くなると考えられる。
【００５４】
以上のように、要件（ｂ−１）および（ｂ−２）のうち、いずれか１つ以上を満たすプロピレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）は、アイソタクティック構造とは異なった立体規則性であるシンジオタクティック構造を有するものと考えられる。このためにプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は（Ａ）成分と良好な相溶性を示すものと考えられる
。
【００５５】
なお、プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の好ましい態様であるプロピレン・
エチレン共重合体やプロピレン・エチレン・ＨＡＯ共重合体においては、上記要件（ｂ−１）および（ｂ−２）のいずれも満たすことが好ましい。
【００５６】
プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の１３５℃、デカリン中で測定した極限粘
度［η］は、０．１〜１０ｄＬ／ｇ、好ましくは０．５〜１０ｄＬ／ｇ、より好ましくは０．５〜７．０ｄＬ／ｇであることが望ましい。
【００５７】
このプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、単一のガラス転移温度を有し、示
差走査熱量計（ＤＳＣ）測定により得られるガラス転移温度（Ｔｇ）が、通常は０℃以下であることが好ましい。プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）のガラス転移温度（
Ｔｇ）が前記範囲内にあると、耐寒性、低温特性に優れる。
【００５８】
示差走査熱量測定は、例えば次のようにして行われる。試料１０.００ｍｇ程度を専用
アルミパンに詰め、セイコーインスツルメント社製ＤＳＣＲＤＣ２２０を用い、３０℃から２００℃までを２００℃／分で昇温し、２００℃で５分間保持したのち、２００℃から−１００℃までを１０℃／分で降温し、−１００℃でさらに５分間保持したのち、次いで１０℃／分で昇温する際の吸熱曲線より前記ガラス転移温度（Ｔｇ）を求める。
【００５９】
また、このプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）のＧＰＣにより測定した分子量
分布（Ｍｗ／Ｍｎ、ポリスチレン換算、Ｍｗ：重量平均分子量、Ｍｎ：数平均分子量）は、好ましくは３．５以下、より好ましくは３．０以下、さらに好ましくは２．５以下である。
【００６０】
前記プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、架橋メタロセン化合物を重合触媒
として使用した重合方法によって製造することができる。具体的には、国際公開第２００６／１２３７５９号パンフレットに記載された方法により製造することができる。
【００６１】
本発明で用いられるプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、シンジオタクティ
ックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の合計１
００重量部中、０〜５０重量部、好ましくは０〜４５重量部、特に好ましくは０〜４０重量部含まれる。プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の含有量が上記の範囲にある
と、耐熱性・機械強度の観点から好ましい。
【００６２】
［アイソタクティックポリプロピレン］
本発明に係るシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）とプロピレン・α-オレフ
ィン共重合体（Ｂ）とを含んでなるプロピレン系重合体組成物には、必要に応じてアイソタクティックポリプロピレンを含んでもよい。アイソタクティックポリプロピレンは、本発明のキャパシタフィルムの耐熱性をより向上させることができるため、好ましい。
【００６３】
アイソタクティックポリプロピレンとしては、商業的に入手できるものなどを特に制限なく使用することができるが、ＮＭＲ法により測定したアイソタクティックペンタッド分率が０．９以上、好ましくは０．９５以上のポリプロピレンを使用することが好ましい。
【００６４】
具体的には、プロピレン単独重合体またはプロピレンとプロピレン以外の炭素原子数が２〜２０のα−オレフィンとの共重合体を挙げることができる。プロピレン以外の炭素原子数が２〜２０のα−オレフィンとしては、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセンなどが挙げられ、なかでもエチレンまたは炭素原子数が４〜１０のα−オレフィンが好ましい。これらのα−オレフィンは、プロピレンとランダム共重合体を形成してもよく、ブロック共重合体を形成してもよい。これらのα−オレフィンから導かれる構成単位は、アイソタクティックポリプロピレン中に４０モル％以下、好ましくは２０モル％以下の割合で含まれていてもよい。
【００６５】
アイソタクティックポリプロピレンのＡＳＴＭ Ｄ １２３８に準拠して２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）は通常０．０１〜１０００ｇ／１０分、好ましくは０．０５〜５００ｇ／１０分の範囲である。
【００６６】
なお、このアイソタクティックポリプロピレンは、例えば（ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分として含有する固体触媒成分、（ｂ）有機アルミニウム化合物、および（ｃ）電子供与体からなるチーグラー触媒系を用いて重合することにより製造することができる。またメタロセン触媒を用いても同様に製造することができる。
【００６７】
アイソタクティックポリプロピレンとしては、チーグラー触媒で製造されたポリプロピレン共重合体の中では、耐白化性および耐衝撃性のバランスが優れるプロピレン・エチレンランダム共重合体およびプロピレン・エチレンブロック共重合体が好ましい。
【００６８】
［その他の成分］
本発明で用いられるプロピレン系重合体組成物には、発明の目的を損なわない範囲で、耐候性安定剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、スリップ防止剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、核剤、滑剤、顔料、染料、可塑剤、老化防止剤、塩酸吸収剤、酸化防止剤等の添加剤を必要に応じて配合してもよい。
【００６９】
［プロピレン系重合体組成物］
上述のようにして得られたプロピレン系重合体組成物は、成形性および耐熱性に優れ、さらに透明性、柔軟性および耐傷付き性に優れる。
【００７０】
ここで成形性が優れているとは、射出、インフレーション、ブロー、押出またはプレス等の成形を行う場合、溶融状態から固化するまでの時間が短いことを示す。成形性がよい場合は成形サイクル性、形状安定性、長期生産性などに優れる。
【００７１】
具体的には、本発明で用いられるプロピレン系重合体組成物について測定した針侵入温
度（以下「物性（１）」ともいう。）は好ましくは１４５℃以上であり、より好ましくは１４７℃、特に好ましくは１５０℃以上である。針侵入温度が、前述の範囲にあるとき、得られるキャパシタフィルムは、優れた耐熱性を有するため、好ましい。なお、針侵入温度（ＴＭＡ測定により求められる軟化点ということがある）は以下のように測定することができる。すなわち、セイコー社製ＳＳ-１２０またはTA Instrument社製Ｑ-４００を用
いて、厚さ１ｍｍのプレスシート試験片を用いて、昇温速度５℃／分で１．８ｍｍφの平面圧子に２Ｋｇｆ／ｃｍ2の圧力をかけ、ＴＭＡ曲線より、針侵入温度（℃）を求めた。
【００７２】
また、引っ張り弾性率（以下「物性（２）」ともいう。）、ヘイズ（以下「物性（４）」ともいう。）の測定方法を以下に示す。
引っ張り弾性率は１ｍｍ厚プレスシートより、ＪＩＳ Ｋ６３０１に準拠して、ＪＩＳ
３号ダンベル用オーダーンベルにより打ち抜き、評価試料とした。測定には例えば、インストロン社製引張試験機Ｉｎｓｔｏｎ１１２３を用いて、スパン間：３０ｍｍ、引張り速度３０ｍｍ／ｍｉｎで２３℃にて測定、３回の平均値とした。
【００７３】
厚さ１ｍｍのプレスシート試験片を用いて、日本電色工業（株）製のデジタル濁度計「ＮＤＨ-２０Ｄ」にて内部ヘイズ（以下「物性（３）」ともいう。）を測定、２回の平均
値とした。
【００７４】
なお、上記の各試験において、試験片は、プレス成形機にて２００℃で５〜１０分余熱後、１０ＭＰａ加圧下で１〜２分で成形したのち、２０℃で１０ＭＰａの加圧下で冷却して所定の厚みのシートを作製することにより得た。
【００７５】
また、固化するまでの時間は熱示差熱量計（ＤＳＣ）による１１０℃における等温結晶化測定から求められる半結晶化時間（ｔ1/2）（以下「物性（４）」ともいう。）が、好
ましくは１０００ｓｅｃ以下、より好ましくは５００ｓｅｃ以下である。本発明で用いられるプロピレン系重合体組成物は、特定のシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）を含むことによりｔ1/2が従来技術に
比べて飛躍的に向上しており、通常用いられるアイソタクティックポリプロピレンなどと同様の成形法で成形することができる。そのため、本発明のキャパシタフィルムは、容易に薄肉化することができ、キャパシタの小型化や、コンデンサー容量の増加に対する要望に対応することができる。
【００７６】
等温結晶化測定により求められる半結晶化時間（ｔ1/2）とは、等温結晶化過程でのＤ
ＳＣ熱量曲線とベースラインとの間の面積を全熱量とした場合、５０％熱量に到達した時間である（新高分子実験講座８高分子の物性（共立出版株式会社）参照）。半結晶化時間（ｔ1/2）測定は次のようにして行われる。すなわち、試料５.００ｍｇ程度を専用アルミパンに詰め、パーキンエルマー社製ＤＳＣＰｙｒｉｓ1またはＤＳＣ７を用い、３０℃か
ら２００℃までを３２０℃／分で昇温し、２００℃で５分間保持したのち、２００℃から等温結晶化温度１１０℃までを３２０℃／分で降温し、１１０℃に温度を保持して得られたＤＳＣ曲線から得たものである。ここで半結晶化時間（ｔ1/2）は１１０℃の等温結晶
化過程開始時間（２００℃から１１０℃に到達した時刻）ｔ＝０として求めた。本発明で用いられるプロピレン系重合体組成物は上記のようにしてｔ1/2を求めることができるが
、１１０℃で結晶化しない場合は、便宜的に１１０℃以下の等温結晶化温度で測定を数点実施し、その外挿値より半結晶化時間（ｔ1/2）を求める。
【００７７】
本発明で用いられるプロピレン系重合体組成物の場合、プロピレン・α-オレフィン共
重合体（Ｂ）の炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレン除く）としては、エチ
レンか、またはエチレンとＨＡＯコモノマーとの組み合わせが好ましく、エチレンが特に好ましい。またα-オレフィンから導かれる構成単位は１５〜４５モル％であることがよ
り好ましく、１５〜４０モル％であることが特に好ましい。この範囲のとき、本発明で用いられるプロピレン系重合体組成物は、耐熱性、透明性と耐衝撃性のバランスに特に優れている。
【００７８】
上記プロピレン系重合体組成物の場合、針侵入温度（１）は、好ましくは１４５℃以上、より好ましくは１４７℃以上であり；
引っ張り弾性率（２）は好ましくは１００ＭＰａ〜２０００ＭＰａの範囲であり、より好ましくは２００ＭＰａ〜１５００ＭＰａの範囲であり、さらに好ましくは４００ＭＰａ〜１０００ＭＰａの範囲であり；
内部ヘイズ（３）は好ましくは３０％以下、より好ましくは２５％以下であり；
半結晶化時間（４）は、好ましくは１０００ｓｅｃ以下、より好ましくは５００ｓｅｃ以下である。
【００７９】
前述の物性（１）〜（３）が、前述の範囲にあるとき、得られるキャパシタフィルムは、優れた耐熱性・透明性を有するため、好ましく、前述の物性（１）〜（４）が、前述の範囲にあるとき、得られるキャパシタフィルムは、優れた耐熱性・透明性・成形性を有するため、特に好ましい。
【００８０】
〔キャパシタフィルムおよびキャパシタ〕
本発明のキャパシタフィルムは、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）、プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）および必要に応じて上記のアイソタクティックポ
リプロピレンや各種添加剤を添加してなるプロピレン系重合体組成物を、１８０〜３００℃の範囲で溶融押出して得られた原反シートを一軸又は二軸に延伸することで得ることができる。
【００８１】
本発明のキャパシタフィルムは、前述のとおりフィルム中に球晶を有さないため、破壊耐電圧に優れ、また、耐熱性にも優れるため、０〜１２０℃の範囲、好ましくは０〜９０℃の範囲において、キャパシタの絶縁体用として好適に用いることができる。なお、本発明のキャパシタフィルムが有する破壊耐電圧は、６００Ｖ／μｍ以上、好ましくは、６５０Ｖ／μｍ以上である。
【００８２】
本発明のキャパシタフィルムを得るための装置は特に限定はされないが、例えば、一軸延伸では上記原反シートを、バッチ式二軸延伸機を用い１００〜１６０℃で２〜１０倍に機械方向（原反シートを作成する際に押出される樹脂の流れと平行な方向）に延伸することにより得ることができる。また二軸延伸では、一軸延伸によって得られたフィルムを更に一軸延伸と同様な条件で機械方向とは直角に逐次延伸することや機械方向及び機械方向とは直角な方向への延伸を同時に行う同時二軸延伸を行うことによって得ることができる。
【００８３】
また、工業的には、チューブラーフィルム法（押出機より押出された溶融ポリマーをチューブのまま両軸に同時延伸する方法）または、テンター法（押出機より押出された溶融ポリマーを冷却ロールで冷却固化し、複数の予熱ロールおよび複数の縦延伸ロールで縦方向に延伸し、引き続き横方向延伸装置（テンター）内にフィルムを導入して横方向に延伸する連続二軸延伸方法）を用いて一軸あるいは二軸の延伸フィルムを得ることができる。
【００８４】
テンター法では、Ｔダイから熔融押し出しされた熔融フィルムを冷却ロールで固化させ、熔融成形フィルムを必要により予熱したあと延伸ゾーンに導入し、次いで１００〜１６０℃の温度で縦方向に１．５ないし８倍延伸される。この延伸倍率は１．５〜８倍、好ましくは２〜７倍であり、１．５倍より低いとフィルム強度が大きくならず、８倍を超えるとボイドが生じ易く、幅方向の強度が低くなり、長さ方向に裂けやすくなる。次いで更に
１２０〜１７０℃の温度で６ないし１２倍に幅方向に延伸する。最後にこの二軸延伸されたフィルムは１６０〜１９０℃で熱固定することも必要により行われる。
【００８５】
本発明のキャパシタフィルムは、それ自体非常に高い電気絶縁性を有するが、特に二軸延伸して得られるフィルムは機械的な強度も高く、薄物から厚物まで製造することが可能である。
【００８６】
また、本発明のキャパシタフィルムの厚みは、その用途に応じて任意に決められ特に限定はされないが、通常１〜２００μｍであり、好ましくは３〜１００μｍの範囲であり、特に２０μｍ以下の薄膜、好ましくは１５μｍ以下、より好ましくは１０μｍ以下のフィルム厚のキャパシタフィルムとしたときに公知の材料を使用した場合よりも良好な電気特性（破壊耐電圧）を示す。
【００８７】
本発明において、上記のキャパシタフィルムを、公知のキャパシタに用いることができる。本発明のキャパシタフィルムは、上述とおり、薄膜においても、高い破壊耐電圧を示すため、小型のキャパシタにおいても、高いコンデンサー容量を得ることができる。
【００８８】
また、本発明において破壊耐電圧は、以下の方法で測定できる。
ＪＩＳ−２３３０に準じ、春日電気（株）製直流耐圧試験機を用い、５００Ｖ／ｓｅｃの電圧上昇でもって、フィルムに電圧を印加して破壊耐電圧を測定し、耐圧特性を求めた。破壊耐電圧は、破壊耐電圧の測定値（Ｖ）をフィルムの厚み（μｍ）で除したものである。
【００８９】
測定に要したキャパシタフィルムは、プロピレン重合体組成物から得られたペレットを２００〜２３０℃で押出し、厚さ２５０μｍのシート状フィルムを作成して、さらにこのフィルムを、ＴＭロング社製二軸延伸機を用いて、１４０〜１５０℃にて、まずＭＤ方向に５倍、次いでＴＤ方向に５倍延伸して厚さ４μｍの二軸延伸フィルムを作成した。このフィルムを１５０ｍｍ×１５０ｍｍの大きさのものを５０枚用いて、試験片の測定箇所を１ヶ所と限定した。
【００９０】
測定方法は下記の通りであり、上部電極は、周辺に３ｍｍの丸みを有した２５ｍｍφのよく磨いた黄銅製円柱を（＋）電極として、下部電極は約１５０ｍｍ×１５０ｍｍで厚み３０ｍｍの金属板上にゴムショア６０〜７０度の弾性板にのせ、これにＪＩＳ−Ｈ−４１６０に規定する厚さ０．００７ｍｍ以上、幅８０ｍｍのアルミニウム箔を巻き付けて、これを（−）電極とした。
【００９１】
〔実施例〕
以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。なお、実施例において各物性は以下のように測定した。
【００９２】
物性測定法
［極限粘度［η］］
デカリン溶媒を用いて、１３５℃で測定した。すなわち重合パウダー、ペレットまたは樹脂塊約２０ｍｇをデカリン１５ｍｌに溶解し、１３５℃のオイルバス中で比粘度ηspを測定する。このデカリン溶液にデカリン溶媒を５ｍｌ追加して希釈後、同様にして比粘度ηspを測定する。この希釈操作をさらに２回繰り返し、濃度（Ｃ）を０に外挿した時のηsp／Ｃの値を極限粘度として求めた（下式参照）。
【００９３】
［η］＝ｌｉｍ（ηsp／Ｃ） （Ｃ→０）
［n-デカン可溶部量］
シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）のサンプル5gにn-デカン200mlを加え、
該重合体を145℃で30分間加熱溶解した。得られた溶液を約3時間かけて、20℃まで冷却させ、30分間放置した。その後、析出物（n-デカン不溶部）をろ別した。ろ液を約3倍量の
アセトン中に入れ、n-デカン中に溶解していた成分を析出させた。析出物をアセトンからろ別し、その後乾燥した。なお、ろ液側を濃縮乾固しても残渣は認められなかった。n-デカン可溶部量は、以下の式によって求めた。
【００９４】
n-デカン可溶部量(wt%)=[析出物重量/サンプル重量]×100
［分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）］
分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、Ｗａｔｅｒｓ社製ゲル浸透クロマトグラフＡｌｌｉａｎｃｅ ＧＰＣ−２０００型を用い、以下のようにして測定した。分離カラムは、ＴＳＫｇｅｌ ＧＮＨ６− ＨＴを２本およびＴＳＫｇｅｌ ＧＮＨ６− ＨＴＬを２本であり、カラムサイズはいずれも直径７．５ｍｍ、長さ３００ｍｍであり、カラム温度は１４０℃とし、移動相にはｏ−ジクロロベンゼン（和光純薬工業）および酸化防止剤としてＢＨＴ（武田薬品）０．０２５重量％を用い、１．０ｍｌ／分で移動させ、試料濃度は１５ｍｇ/１０ｍＬとし、試料注入量は５００μＬとし、検出器として示差屈折計を用いた。標準
ポリスチレンは、分子量がＭｗ＜１０００およびＭｗ＞４×１０6については東ソー社製
を用い、１０００≦Ｍｗ≦４×１０6についてはプレッシャーケミカル社製を用いた。
【００９５】
［ポリマー中のエチレン、プロピレン、α-オレフィン含量］
エチレン、プロピレン、α-オレフィン含量の定量化は日本電子（株）製ＪＮＭ ＧＸ-４００型ＮＭＲ測定装置を用いて、下記のように測定した。試料０．３５ｇをヘキサクロロブタジエン２．０ｍｌに加熱溶解させる。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０．５ｍｌを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入して、１２０℃で13Ｃ-ＮＭＲ測定を行う。積算回数は、８,０００回以上とする。得られた13Ｃ-ＮＭＲスペクトルにより、エチレン、プロピレン、α-オレフィンの組成を定量化した。
【００９６】
［（Ａ）成分の融点（Ｔｍ）、融解熱量（ΔＨ）］
パーキンエルマー社製ＤＳＣＰｙｒｉｓ1またはＤＳＣ７を用い、窒素雰囲気下（２０
ｍｌ／分）、約５ｍｇの試料を２００℃まで昇温、１０分間保持した後、１０℃／分で３０℃まで冷却した。３０℃で５分間保持した後、１０℃／分で２００℃まで昇温させた時の結晶溶融ピークのピーク頂点から融点を、ピークの積算値から融解熱量を算出した。
【００９７】
なお、実施例に記載したプロピレン系重合体において２本のピークが観測された場合、低温側ピークをＴｍ1、高温側ピークをＴｍ2とする。本願請求項１の（ａ）で規定するＴｍはＴｍ2である。
【００９８】
［立体規則性ｒｒｒｒ］
立体規則性（ｒｒｒｒ）は13Ｃ−ＮＭＲスペクトル測定から算出した。
［（Ｂ）成分のガラス点移転（Ｔｇ）、融点（Ｔｍ）］
セイコ-インスツルメンツ社製ＤＳＣを用い、測定用アルミパンに約５ｍｇの試料を詰
めて、１００℃／分で２００℃まで昇温し、２００℃で５分間保持した後、１０℃／分で−１５０℃まで降温し、次いで１０℃／分で２００℃まで昇温した吸熱曲線より求めた。
【００９９】
［ＭＦＲ］
シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α-オレフィン共重
合体（Ｂ）のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ-６７２１に準拠して、２３０℃で２．１６ｋｇの荷重にて測定した。
【０１００】
［密度］
密度測定は、ＡＳＴＭ Ｄ１５０５に準拠して測定した。
［絶縁破壊電圧（ＢＤＶ］］
絶縁破壊電圧（V/μm）測定は、２３℃および８０℃において、ＪＩＳ−Ｃ２３３０に
記載のＢ法（平板電極法）準拠して測定した。電圧上昇速度は500V/secにて実施した。
【０１０１】
触媒合成例
〔合成例１〕
ジベンジルメチレン(シクロペンタジエニル)(３,６-ジtert-ブチルフルオレニル)ジル
コニウムジクロリドは、特開２００４-１８９６６６号公報の合成例３に記載された方法
で製造した。
【０１０２】
重合例
＜重合例１＞シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ−１）の製造
充分に窒素置換した内容量５００ｍｌのガラス製オートクレーブにトルエン２５０ｍｌを装入し、プロピレンを１５０Ｌ／時間の量で流通させ、２５℃で２０分間保持させておいた。一方、充分に窒素置換した内容量３０ｍｌの枝付きフラスコにマグネティックスターラーを入れ、これにメチルアルミノキサンのトルエン溶液（Ａｌ＝１．５３ｍｏｌ／ｌ）を５．００ｍｍｏｌ、次いでジベンジルメチレン(シクロペンタジエニル)(３,６-ジ-ｔｅｒｔ-ブチルフルオレニル)ジルコニウムジクロリドのトルエン溶液５．０μｍｏｌを加え、２０分間攪拌した。この溶液を、プロピレンを流通させておいたガラス製オートクレーブのトルエンに加え、重合を開始した。プロピレンガスを１５０リットル／時間の量で連続的に供給し、常圧下、２５℃で４５分間重合を行った後、少量のメタノールを添加し重合を停止した。ポリマー溶液を大過剰のメタノールに加え、ポリマーを析出させ、８０℃で１２時間、減圧乾燥を行った結果、ポリマー２．３８ｇが得られた。重合活性は０．６３ｋｇ-ＰＰ／ｍｍｏｌ-Ｚｒ・ｈｒであり、得られたポリマーの［η］は１．９ｄｌ／ｇ、Ｔｍ1＝１５２℃、Ｔｍ2＝１５８℃であり、ｒｒｒｒ＝９４％であり、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．０であった。この操作を繰り返して、必要量のポリマーを得て実施例に使用した。
【０１０３】
結果を表１に示す。
＜重合例２＞プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ−１）の製造
充分に窒素置換した４０００ｍｌの重合装置に、１８３４ｍｌの乾燥ヘキサンとトリイソブチルアルミニウム（１．０ｍｍｏｌ）を常温で仕込んだ後、重合装置内温を７０℃に昇温し、プロピレンで系内の圧力を０．６６ＭＰａになるように加圧した後に、エチレンで、系内圧力を１．３６ＭＰａに調整した。次いで、ジ(p-クロロフェニル)メチレン(シ
クロペンタジエニル)(オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル)ジルコニウムジ
クロリド０．００１ｍｍｏｌとアルミニウム換算で０．３ｍｍｏｌのメチルアルミノキサン（東ソー・ファインケム社製）を接触させたトルエン溶液を重合器内に添加し、内温７０℃、系内圧力を１．３６ＭＰａにエチレンで保ちながら１５分間重合し、２０ｍｌのメタノールを添加し重合を停止した。脱圧後、４Ｌのメタノール中で重合溶液からポリマーを析出し、真空下１３０℃、１２時間乾燥した。得られたポリマーは、１０５ｇであり、ＭＦＲが１．０（ｇ／１０分）であり、１３５℃、デカリン中で測定した［η］＝２．５（ｄＬ/ｇ）であった。またｒｒ1値は７８％であった。
【０１０４】
結果を表１に示す。
【０１０５】
【表１】
【実施例１】
【０１０６】
（１）ペレット化
得られたポリマー（Ａ−１）１００重量部に対して、酸化防止剤として３，５−ジーｔ−ブチルー４−ヒドロキシトルエンを０．２重量部、酸化防止剤としてテトラキス[メチ
レンー３（３，５−ジーｔ−ブチルー４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート]メタン
を０．２重量部、中和剤としてステアリン酸カルシウム０．０１重量部を配合し、二軸押出機を用いて、樹脂温度２００℃で溶融混練してペレット化を実施した。
【０１０７】
（２）シート成形
上記で得られたペレットを単軸シート成形機を用いて、ダイス温度２００℃で溶融キャスト成形してシート成形を実施した。
【０１０８】
（３）二軸延伸フィルム
上記（２）で得られたシートを８５ｍｍ×８５ｍｍにカットし、次の条件で２軸延伸し、厚さ１５μmの２軸延伸フィルムを得た。
【０１０９】
延伸装置：ブルックナー社製ＫＡＲＯ IV
予熱温度：１４２℃
予熱時間：３０秒
延伸倍率：５×５倍（ＭＤ方向：５倍、ＴＤ方向：７倍）の同時二軸延伸
延伸速度：１０ｍ／ｍｉｎ
得られたペレット、フィルム、およびフィルムとアルミニウムはくを巻きつけたキャパシタについて測定した物性を表２にまとめた。
【実施例２】
【０１１０】
使用するポリマーを（Ａ−１）から、ポリマー（Ａ−１）とポリマー（Ｂ−１）を所定の割合で配合したブレンドを用いた以外は実施例１と同様にして行った。結果を表２にまとめた。
[比較例１]
【０１１１】
使用するポリマーを（Ａ−１）から、Ｔｏｔａｌ社製シンジオタクチックポリプロピレン（商品名：Ｔｏｔａｌ Ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ １２５１）（Ｃ−１）に変更し、
二軸延伸フィルム作製時の予熱温度を１１６℃に変更した以外は実施例１と同様にして行った。結果を表２にまとめた。
[比較例２]
【０１１２】
使用するポリマーを（Ａ−１）から、プライムポリマー社製アイソタクチックポリプロピレン（商品名：Ｆ−１３３）（Ｄ−１）に変更し、二軸延伸フィルム作製時の予熱温度を１５４℃に変更した以外は実施例１と同様にして行った。結果を表２にまとめた。
[比較例３]
【０１１３】
使用するポリマーを（Ａ−１）から、ポリマー（Ａ−１）とポリマー（Ｂ−１）を所定の割合で配合したブレンドを用いた以外は実施例１と同様にして行った。結果を表２にまとめた。
【０１１４】
【表２】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、キャパシタの絶縁体に用いられるキャパシタフィルムに関する。詳しくは、特定のシンジオタクティックプロピレン重合体を含み、高温下においても破壊耐電圧および耐熱性に優れるキャパシタフィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
キャパシタの絶縁体に用いられるキャパシタフィルムにおいては、特に高温下での電気絶縁性（破壊耐電圧）が重要であり、高温下で、少しでも高い破壊耐電圧を有するフィルムが要求されている。また、キャパシタの小型化や、コンデンサー容量の増加に対する要望に伴い、キャパシタフィルムは、薄肉化が進んでおり、このような薄肉フィルムでも、高い破壊耐電圧を有することが望まれている。
【０００３】
一方、高分子材料の一つであるポリプロピレンは、成型加工性が容易であり、機械的強度が高く、また、電気絶縁性や化学的性質などにも優れることから、キャパシタフィルムなど、各種の電気機器の材料として幅広く使用されている。
【０００４】
ポリプロピレンを用いたキャパシタフィルムとしては、たとえば、フィルム中に含まれる不純物とその量をコントロールして得たフィルム（特許文献１、２など）や、特定のタクティシティーを有するポリプロピレンを延伸してなるフィルム（特許文献３、４）などが提案されている。
【０００５】
しかしながら、高い破壊耐電圧を有するフィルムを得るために、フィルム中の不純物量に着目して、その量の低減を図っても、不純物量の低減には限度があるため、市場が要求する、より高い破壊耐電圧を有するフィルムを提供することはできない。また、アイソタクティックポリプロピレンから得られるフィルムでは、結晶（球晶）サイズが大きく、結晶／非晶界面にかかった電圧の影響により、クラック（破壊）を起こすと言う問題がある。
【特許文献１】特開平０６−２３６７０９号公報
【特許文献２】特開２００６−１４３９７５号公報
【特許文献３】特開平０８−１５６１１８号公報
【特許文献４】特開平０９−２３５３２５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、上記のような従来技術に伴う問題を解決しようとするものであって、高温下においてもキャパシタの絶縁体に用いられる、破壊耐電圧および耐熱性に優れるキャパシタフィルムの提供を目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、特定のシンジオタクティックプロピレン重合体からなるキャパシタフィルム、または、特定のシンジオタクティックプロピレン重合体とプロピレン・α-オレフィン共重合体とを含んでなるプロピレン系
重合体組成物からなるキャパシタフィルムが、極めて微細な結晶（球晶）構造を有するために、破壊耐電圧および耐熱性に優れるため、高温下においてもキャパシタの絶縁体用として好適であることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００８】
すなわち、本発明には以下の事項が含まれる。
〔１〕シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）１００〜５０重量部と、
プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）０〜５０重量部（ただし、（Ａ）と（Ｂ）
との合計を１００重量部とする。）と
を含んでなるプロピレン系重合体組成物からなるキャパシタフィルムであって、
該シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）が下記要件（ａ）を、該プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）が下記要件（ｂ）をそれぞれ充足することを特徴とするキ
ャパシタフィルム。
【０００９】
（ａ）：13Ｃ-ＮＭＲにより測定されるシンジオタクティックペンタッド分率（rrrr分
率）が８５％以上であり、ＤＳＣより求められる融点（Ｔｍ）が１４５℃以上であり、プロピレンから導かれる構成単位を９０モル％（ただし、該シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）中の構成単位の全量を１００モル％とする。）を超える量で含有する。
【００１０】
（ｂ）：プロピレンから導かれる構成単位を５５〜９０モル％の量で含有し、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を１０〜４５モ
ル％（ただし、プロピレンから導かれる構成単位と炭素原子数２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位との合計を１００モル％とする。）の量で含有し、ＪＩＳ Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２.１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲ
が０．０１〜１００ｇ／１０分の範囲にあり、かつ下記要件（ｂ−１）および（ｂ−２）のいずれか一つ以上を満たす。
（ｂ−１）：13Ｃ-ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックトライアッド分率（rr
分率）が６０％以上である。
（ｂ−２）：１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］（ｄＬ／ｇ）と前記ＭＦＲ（ｇ／１０分、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）とが下記の関係式を満たす。
【００１１】
１.５０×ＭＦＲ(-0.20)≦[η]≦２.６５×ＭＦＲ(-0.20)
〔２〕前記プロピレン系重合体組成物の（１）針侵入温度が１４５℃以上であることを特徴とする〔１〕に記載のキャパシタフィルム。
【００１２】
〔３〕前記プロピレン系重合体組成物の（１）針侵入温度が１４５℃以上であり、（２）引張り弾性率が１００〜２０００ＭＰａの範囲にあり、（３）厚さ１ｍｍのプレスシートの内部ヘイズ値が３０％以下であることを特徴とする〔１〕または〔２〕に記載のキャパシタフィルム。
【００１３】
〔４〕前記シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］が０．１〜１０ｄＬ／ｇの範囲にあり、示差走査熱量計（ＤＳＣ）により求めた融解熱量（ΔＨ）が４０ｍＪ／ｍｇ以上である〔１〕〜〔３〕のいずれかに記載のキャパシタフィルム。
【００１４】
〔５〕前記プロピレン・α-オレフィン重合体（Ｂ）のＧＰＣにより求めた分子量分布
（Ｍｗ／Ｍｎ）が３．５以下である〔１〕〜〔４〕のいずれかに記載のキャパシタフィルム。
【００１５】
〔６〕〔１〕〜〔５〕のいずれかに記載のキャパシタフィルムを用いたキャパシタ。
また、前記プロピレン系重合体組成物が、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）に加えて、さらにアイソタクティッ
クポリプロピレンを含んでいることも好ましい。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、高温下においても、破壊耐電圧および耐熱性に優れるキャパシタフィ
ルムを提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
本発明のキャパシタフィルムは、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）１００〜５０重量部と、プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）０〜５０重量部（ただし、
（Ａ）と（Ｂ）との合計を１００重量部とする。）とを含んでなるプロピレン系重合体組成物から得られ、該シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）が下記要件（ａ）を、該プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）が下記要件（ｂ）をそれぞれ充足すること
を特徴としている。
【００１８】
（ａ）：13Ｃ-ＮＭＲにより測定されるシンジオタクティックペンタッド分率（rrrr分
率）が８５％以上であり、ＤＳＣより求められる融点（Ｔｍ）が１４５℃以上であり、プロピレンから導かれる構成単位を９０モル％（ただし、該シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）中の構成単位の全量を１００モル％とする。）を超える量で含有する。
【００１９】
（ｂ）：プロピレンから導かれる構成単位を５５〜９０モル％の量で含有し、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を１０〜４５モ
ル％（ただし、プロピレンから導かれる構成単位と炭素原子数２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位との合計を１００モル％とする。）の量で含有し、ＪＩＳ Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２.１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲ
が０．０１〜１００ｇ／１０分の範囲にあり、かつ下記要件（ｂ−１）および（ｂ−２）のいずれか一つ以上を満たす。
【００２０】
（ｂ−１）：13Ｃ-ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックトライアッド分率（rr分率）が６０％以上である。
（ｂ−２）：１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］（ｄＬ／ｇ）と前記ＭＦＲ（ｇ／１０分、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）とが下記の関係式を満たす。
【００２１】
１.５０×ＭＦＲ(-0.20)≦[η]≦２.６５×ＭＦＲ(-0.20)
以下、本発明のキャパシタフィルムを構成する成分について、それぞれ詳細に説明する。
【００２２】
［シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）］
本発明で用いられるシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、ホモポリプロピレンであっても、プロピレンおよび炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを
除く）のランダム共重合体であっても、プロピレンブロック共重合体であってもよいが、好ましくはホモポリプロピレンあるいはプロピレンおよび炭素原子数２〜２０のα-オレ
フィン（プロピレンを除く）のランダム共重合体であり、特に好ましくはホモポリプロピレン、プロピレンおよび炭素原子数２〜１０のα-オレフィン（プロピレンを除く）のラ
ンダム共重合体あるいはプロピレン、エチレンおよび炭素原子数４〜１０のα-オレフィ
ンの共重合体であり、最も好ましくは、耐熱性などの点からホモポリプロピレンである。
【００２３】
ここで、プロピレン以外の炭素原子数２〜２０のα-オレフィンとしては、エチレン、
１-ブテン、３-メチル-１-ブテン、１-ペンテン、１-ヘキセン、４-メチル-１-ペンテン
、１-オクテン、１-デセン、１-ドデセン、１-テトラデセン、１-ヘキサデセン、１-オクタデセンまたは１-エイコセンなどが挙げられる。
【００２４】
プロピレンから導かれる構成単位は、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレ
ンを含む）から導かれる構成単位の合計１００モル％中、通常９０モル％を超える量、好ましくは９１モル％以上含まれている。なお、シンジオタクティックプロピレン重合体（
Ａ）がプロピレン・α-オレフィンランダム共重合体である場合には、炭素原子数２〜２
０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を０．３〜７モル％の量
で、好ましくは０．３〜６モル％、特に好ましくは０．３〜５モル％の量で含有している。
【００２５】
前記シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックペンタッド分率（rrrr分率、ペンタッドシンジオタクティシティー）が８５％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９３％以上、さらに好ましくは９４％以上であるものであり、rrrr分率がこの範囲にあるシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、成形性、耐熱性と透明性に優れ、結晶性のポリプロピレンとしての特性が良好である点で好ましい。また、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）を用いることで、得られるキャパシタフィルムは、単位体積あたりの結晶核数が多いことからフィルム中の結晶（球晶）サイズが極めて小さい。そのため、球晶の界面にかかった電圧の影響によるクラック（破壊）は生じず、その結果、得られるフィルムは、優れた破壊耐電圧を有する。なおrrrr分率の上限は特にはないが、通常は、例えば９９％以下である。
【００２６】
このシンジオタクティックペンタッド分率（rrrr分率）は、以下のようにして測定される。
rrrr分率は、13Ｃ-ＮＭＲスペクトルにおけるＰrrrr（プロピレン単位が５単位連続し
てシンジオタクティック結合した部位における第３単位目のメチル基に由来する吸収強度）およびＰｗ（プロピレン単位の全メチル基に由来する吸収強度）の吸収強度から下記式（１）により求められる。
【００２７】
ｒｒｒｒ分率（％）＝１００×Ｐrrrr／Ｐｗ…（１）
ＮＭＲ測定は、例えば、次のようにして行われる。すなわち、試料０．３５ｇをヘキサクロロブタジエン２．０ｍｌに加熱溶解させる。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０．５ｍｌを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入する。そして日本電子製ＧＸ-５００型ＮＭＲ測定装置を用い、１２０℃で13Ｃ-ＮＭＲ測定を行う。積算回数は１０,０００回以上とする。
【００２８】
シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）を１３５℃、デカリン中で測定した極限粘度［η］は、通常０．１〜１０ｄＬ／ｇ、好ましくは０．５〜１０ｄＬ／ｇ、より好ましくは０.５〜８ｄＬ／ｇ、特に好ましくは０.９５〜８ｄＬ／ｇ、さらに好ましくは１〜８、よりさらに好ましくは１.４〜８ｄＬ／ｇ、よりさらに好ましくは１.４〜５ｄＬ／ｇである。なかでも１．４〜５ｄＬ／ｇの範囲にあることが好ましい。このような極限粘度［η］値のシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、良好な流動性を示し、他の成分と配合しやすく、また得られた組成物から機械的強度に優れたキャパシタフィルムが得られる傾向がある。
【００２９】
さらに、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の示差走査熱量計（ＤＳＣ）測定により得られる融点（Ｔｍ）は、１４５℃以上、好ましくは１４７℃以上であり、より好ましくは１５０℃以上であり、特に好ましくは１５５℃以上であり、さらに好ましくは１５６℃以上である。なおＴｍの上限は特にはないが、通常は、例えば１７０℃以下である。また、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の、示差走査熱量計（ＤＳＣ）測定により得られる融解熱量（ΔＨ）は、通常４０ｍＪ／ｍｇ以上、好ましくは４５ｍＪ/ｍｇ以上、特に好ましくは５０ｍＪ/ｍｇ以上、さらに好ましくは５２ｍＪ/ｍｇ以上、
よりさらに好ましくは５５ｍＪ／ｍｇ以上である。融解熱量（ΔＨ）が、前述の範囲にあるとき、得られるキャパシタフィルムは、優れた耐熱性・機械強度を有するため、好ましい。
【００３０】
示差走査熱量計測定は、例えば、次のようにして行われる。試料５.００ｍｇ程度を専
用アルミパンに詰め、パーキンエルマー社製ＤＳＣＰｙｒｉｓ1またはＤＳＣ７を用い、
３０℃から２００℃までを３２０℃／ｍｉｎで昇温し、２００℃で５分間保持したのち、２００℃から３０℃までを１０℃／ｍｉｎで降温し、３０℃でさらに５分間保持したのち、次いで１０℃／ｍｉｎで昇温する際の吸熱曲線から融点（Ｔｍ）および融解熱量（ΔＨ）を求める。なお、ＤＳＣ測定時に、複数のピークが検出される場合は、最も高温側で検出されるピークを、融点（Ｔｍ）と定義する。
【００３１】
融点（Ｔｍ）がこの範囲にあるシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、成形性、耐熱性および機械特性に優れ、結晶性のポリプロピレンとしての特性が良好である。そのため、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）を用いることで、得られるキャパシタフィルムは、特に高温下においても、優れた破壊耐電圧を有することができる。融点（Ｔｍ）がこの範囲にあるシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、後述するような触媒系を用い、後述する重合条件を設定することで、融点（Ｔｍ）がこの範囲にあるシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）を製造できる。
【００３２】
前記シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、架橋メタロセン化合物を重合触媒として使用した重合方法によって製造することができる。具体的には、国際公開第２００６／１２３７５９号パンフレットに記載された方法により製造することができる。
【００３３】
本発明で用いられるシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の合計
１００重量部中、１００〜５０重量部、好ましくは１００〜５５重量部、特に好ましくは１００〜６０重量部含まれる。シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の含有量が上記の範囲にあると、耐熱性・機械強度の観点から好ましい。
【００３４】
また、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）のＧＰＣにより測定した分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ、ポリスチレン換算、Ｍｗ：重量平均分子量、Ｍｎ：数平均分子量）は、好ましくは３．５以下、より好ましくは３．０以下、さらに好ましくは２．５以下である。
【００３５】
［プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）］
本発明で用いられるプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）はプロピレンから導か
れる構成単位を５５〜９０モル％の量で含有し、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（
プロピレンを除く）から導かれる構成単位を１０〜４５モル％の量で含有する。
【００３６】
本発明において使用される場合、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）が（Ａ）および（Ｂ）の合計１００重量部中、５０重量部以上含まれる場合、プロピレン・α-
オレフィン共重合体（Ｂ）はプロピレンから導かれる構成単位を５５〜９０モル％、好ましくは５５〜８５モル％、より好ましくは６０〜８５モル％、炭素原子数２〜２０のα-
オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を１０〜４５モル％、好ましくは１５〜４５モル％、より好ましくは１５〜４０モル％含有する。一方、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の含有量が（Ａ）および（Ｂ）の合計１００重量部中、５０重量部未満である場合、プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）はプロピレンから導
かれる構成単位を５５〜９０モル％、好ましくは６５〜８５モル％、より好ましくは７０〜８５モル％、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる
構成単位を１０〜４５モル％、好ましくは１５〜３５モル％、より好ましくは１５〜３０モル％含有する。
【００３７】
なお、プロピレンから導かれる構成単位と、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プ
ロピレンを除く）から導かれる構成単位との合計は１００モル％である。
また、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）としては、エチレン
、３-メチル-１-ブテン、１-ブテン、１-ペンテン、１-ヘキセン、４-メチル-１-ペンテ
ン、１-オクテン、１-デセン、１-ドデセン、１-テトラデセン、１-ヘキサデセン、１-オクタデセンおよび１-エイコセンなどが挙げられる。特にエチレン、１-ブテン、１-ヘキ
セン、４-メチル-１-ペンテンおよび１-オクテンが好ましい。
【００３８】
また、上記のプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）のうち、プロピレン・エチレ
ン共重合体が好ましく、さらに好ましくはプロピレンから導かれる構成単位と、エチレンから導かれる構成単位と、１-ブテン、１-ヘキセン、４-メチル-１-ペンテンおよび１-オクテンの中から選ばれる少なくとも１種のモノマー（以下「ＨＡＯコモノマー」ともいう。）から導かれる構成単位とからなり、エチレンから導かれる構成単位の割合（モル％）がＨＡＯコモノマーから導かれる構成単位の割合（モル％）よりも多いプロピレン・エチレン・ＨＡＯ共重合体が用いられる。
【００３９】
本発明で用いられるプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、ＪＩＳ Ｋ−６７
２１に準拠して２３０℃、２.１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲが０．０１〜１００ｇ／
分の範囲にあり、かつ下記要件（ｂ−１）および（ｂ−２）のいずれか一つ以上を満たす。
【００４０】
（ｂ−１）：13Ｃ-ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックトライアッド分率（rr）が６０％以上である。
（ｂ−２）：１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］（ｄＬ／ｇ）とＪＩＳ Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２.１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲ（ｇ／１０分）と
が下記の関係式を満たす。
【００４１】
１.５０×ＭＦＲ(-0.20)≦[η]≦２.６５×ＭＦＲ(-0.20)
前記プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、ＪＩＳ Ｋ−６７２１に準拠して
２３０℃、２．１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲが０．０１〜１００ｇ／１０分の範囲にあることが好ましく、０．０２〜１００ｇ／１０分の範囲にあることがより好ましい。
【００４２】
要件（ｂ−１）について以下に説明する。
（ｂ−１）：プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の13Ｃ−ＮＭＲ法により測定
したシンジオタクティックトライアッド分率（ｒｒ分率、トライアッドシンジオタクティシティー）が６０％以上、好ましくは７０％以上、より好ましくは７５％以上であり、ｒｒ分率がこの範囲にあるプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、シンジオタクテ
ィックプロピレン重合体（Ａ）と相溶性が良好で好ましい。
【００４３】
（ｂ−１）を満たす重合体は、例えば、シンジオタクティックポリプロピレンを製造可能な触媒の存在下でプロピレンとα−オレフィンとを共重合して得ることもできるし、後述するような触媒を用いて製造することもできる。
【００４４】
ｒｒ分率は、13Ｃ-ＮＭＲスペクトルにおけるＰrr（プロピレン単位が３単位連続して
シンジオタクティック結合した部位における第２単位目のメチル基に由来する吸収強度）およびＰｗ（プロピレン単位の全メチル基に由来する吸収強度）の吸収強度から下記式（２）により求められる。
【００４５】
ｒｒ分率（％）＝１００×Ｐrr／Ｐｗ…（２）
ここで、ｍｒ由来の吸収（プロピレン単位が３単位のうち、少なくともシンジオタクティック結合とアイソタクティック結合との両方から由来する吸収、Ｐｍｒ（吸収強度）の
決定に用いる）、ｒｒ由来の吸収（プロピレン単位が３単位連続してシンジオタクティック結合した部位における第２単位目のメチル基に由来する吸収、Ｐｒｒ（吸収強度）の決定に用いる）、またはｍｍ由来の吸収（プロピレン単位が３単位連続してアイソタクティック結合した部位における第２単位目のメチル基に由来する吸収、Ｐｍｍ（吸収強度）の決定に用いる）と、コモノマーに由来する吸収とが重なる場合には、コモノマー成分の寄与を差し引かずにそのまま算出する。
【００４６】
具体的には、特開２００２-０９７３２５号公報の[００１８]〜[００３１]段落に記載
された「シンジオタクティシティパラメータ（ＳＰ値）」の求め方の記載のうち、[００
１８]〜[００２３]段落を行い、第１領域、第２領域、第３領域のシグナルの積算強度か
ら上記式（２）により計算することにより求める。
【００４７】
また本発明では、特にｒｒ1値、具体的には特開２００２-０９７３２５号公報の［００１８］〜［００３１］段落に記載された「シンジオタクティシティパラメータ（ＳＰ値）」の求め方に従って求めた値が、６０％以上、好ましくは６５％以上、より好ましくは７０％以上であることがより好ましい。ｒｒ1値は、言い換えると前記ｒｒ値の計算におい
て、ｍｒ由来の吸収（プロピレン単位が３単位のうち、少なくともシンジオタクティック結合とアイソタクティック結合の両方から由来する吸収、Ｐｍｒ（吸収強度）の決定に用いる）、ｒｒ由来の吸収（プロピレン単位が３単位連続してシンジオタクティック結合した部位における第２単位目のメチル基に由来する吸収、Ｐｒｒ（吸収強度）の決定に用いる）、またはｍｍ由来の吸収（プロピレン単位が３単位連続してアイソタクティック結合した部位における第２単位目のメチル基に由来する吸収、Ｐｍｍ（吸収強度）の決定に用いる強度）と、コモノマーに由来する吸収とが重なる場合には、コモノマー成分の寄与を差し引いたものである。
【００４８】
ｒｒ値およびｒｒ1値の測定において、ＮＭＲ測定は、例えば次のようにして行われる
。すなわち、試料０．３５ｇをヘキサクロロブタジエン２．０ｍｌに加熱溶解させる。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０．５ｍｌを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入する。そして日本電子製ＧＸ-４００型ＮＭＲ測定
装置を用い、１２０℃で13Ｃ-ＮＭＲ測定を行う。積算回数は、８,０００回以上とする。
【００４９】
次に要件（ｂ−２）について説明する。
（ｂ−２）：前記プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、１３５℃、デカリン
中で測定した極限粘度［η］（ｄＬ／ｇ）とＪＩＳ Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２.１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲ（ｇ／１０分）とが下記の関係式を満たす。
【００５０】
１.５０×ＭＦＲ(-0.20)≦[η]≦２.６５×ＭＦＲ(-0.20)
より好ましくは
１.８０×ＭＦＲ(-0.20)≦[η]≦２.５０×ＭＦＲ(-0.19)
この関係式を充足するプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）はシンジオタクティ
ックプロピレン重合体（Ａ）と相溶性が良好で好ましい。
【００５１】
上記式を満たすプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、例えばシンジオタクテ
ィックプロピレン重合体を製造可能な触媒を使用してプロピレンとα−オレフィンとを共重合してもよいし、その他の触媒を用いて重合してもよい。このようにして得られたプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）はシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）
と相溶性が良好なものとなる。
【００５２】
（ｂ−２）を満たすプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、従来のアイソタク
ティックプロピレン系共重合体と比べて、極限粘度[η]が同一でかつ高いＭＦＲ値を有す
る。
【００５３】
これは、「Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ」１９９８年、第３１巻、ｐ．１３３５−１３４０に記載されるように、アイソタクティックポリプロピレンの絡み合い点間分子量（論文では、Ｍｅ＝６９００（ｇ／ｍｏｌ）と報告されている）と、シンジオタクティックポリプロピレンの絡み合い点間分子量（論文では、Ｍｅ＝２１７０（ｇ／ｍｏｌ）と報告されている）との違いに起因すると考えられる。すなわち、[η]が同一の場合、シンジオタクティック構造を持つことにより、アイソタクティック構造を有する材料と比べて絡み合い点が多くなるため、ＭＦＲ値が高くなると考えられる。
【００５４】
以上のように、要件（ｂ−１）および（ｂ−２）のうち、いずれか１つ以上を満たすプロピレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）は、アイソタクティック構造とは異なった立体規則性であるシンジオタクティック構造を有するものと考えられる。このためにプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は（Ａ）成分と良好な相溶性を示すものと考えられる
。
【００５５】
なお、プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の好ましい態様であるプロピレン・
エチレン共重合体やプロピレン・エチレン・ＨＡＯ共重合体においては、上記要件（ｂ−１）および（ｂ−２）のいずれも満たすことが好ましい。
【００５６】
プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の１３５℃、デカリン中で測定した極限粘
度［η］は、０．１〜１０ｄＬ／ｇ、好ましくは０．５〜１０ｄＬ／ｇ、より好ましくは０．５〜７．０ｄＬ／ｇであることが望ましい。
【００５７】
このプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、単一のガラス転移温度を有し、示
差走査熱量計（ＤＳＣ）測定により得られるガラス転移温度（Ｔｇ）が、通常は０℃以下であることが好ましい。プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）のガラス転移温度（
Ｔｇ）が前記範囲内にあると、耐寒性、低温特性に優れる。
【００５８】
示差走査熱量測定は、例えば次のようにして行われる。試料１０.００ｍｇ程度を専用
アルミパンに詰め、セイコーインスツルメント社製ＤＳＣＲＤＣ２２０を用い、３０℃から２００℃までを２００℃／分で昇温し、２００℃で５分間保持したのち、２００℃から−１００℃までを１０℃／分で降温し、−１００℃でさらに５分間保持したのち、次いで１０℃／分で昇温する際の吸熱曲線より前記ガラス転移温度（Ｔｇ）を求める。
【００５９】
また、このプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）のＧＰＣにより測定した分子量
分布（Ｍｗ／Ｍｎ、ポリスチレン換算、Ｍｗ：重量平均分子量、Ｍｎ：数平均分子量）は、好ましくは３．５以下、より好ましくは３．０以下、さらに好ましくは２．５以下である。
【００６０】
前記プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、架橋メタロセン化合物を重合触媒
として使用した重合方法によって製造することができる。具体的には、国際公開第２００６／１２３７５９号パンフレットに記載された方法により製造することができる。
【００６１】
本発明で用いられるプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、シンジオタクティ
ックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の合計１
００重量部中、０〜５０重量部、好ましくは０〜４５重量部、特に好ましくは０〜４０重量部含まれる。プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の含有量が上記の範囲にある
と、耐熱性・機械強度の観点から好ましい。
【００６２】
［アイソタクティックポリプロピレン］
本発明に係るシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）とプロピレン・α-オレフ
ィン共重合体（Ｂ）とを含んでなるプロピレン系重合体組成物には、必要に応じてアイソタクティックポリプロピレンを含んでもよい。アイソタクティックポリプロピレンは、本発明のキャパシタフィルムの耐熱性をより向上させることができるため、好ましい。
【００６３】
アイソタクティックポリプロピレンとしては、商業的に入手できるものなどを特に制限なく使用することができるが、ＮＭＲ法により測定したアイソタクティックペンタッド分率が０．９以上、好ましくは０．９５以上のポリプロピレンを使用することが好ましい。
【００６４】
具体的には、プロピレン単独重合体またはプロピレンとプロピレン以外の炭素原子数が２〜２０のα−オレフィンとの共重合体を挙げることができる。プロピレン以外の炭素原子数が２〜２０のα−オレフィンとしては、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセンなどが挙げられ、なかでもエチレンまたは炭素原子数が４〜１０のα−オレフィンが好ましい。これらのα−オレフィンは、プロピレンとランダム共重合体を形成してもよく、ブロック共重合体を形成してもよい。これらのα−オレフィンから導かれる構成単位は、アイソタクティックポリプロピレン中に４０モル％以下、好ましくは２０モル％以下の割合で含まれていてもよい。
【００６５】
アイソタクティックポリプロピレンのＡＳＴＭ Ｄ １２３８に準拠して２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）は通常０．０１〜１０００ｇ／１０分、好ましくは０．０５〜５００ｇ／１０分の範囲である。
【００６６】
なお、このアイソタクティックポリプロピレンは、例えば（ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分として含有する固体触媒成分、（ｂ）有機アルミニウム化合物、および（ｃ）電子供与体からなるチーグラー触媒系を用いて重合することにより製造することができる。またメタロセン触媒を用いても同様に製造することができる。
【００６７】
アイソタクティックポリプロピレンとしては、チーグラー触媒で製造されたポリプロピレン共重合体の中では、耐白化性および耐衝撃性のバランスが優れるプロピレン・エチレンランダム共重合体およびプロピレン・エチレンブロック共重合体が好ましい。
【００６８】
［その他の成分］
本発明で用いられるプロピレン系重合体組成物には、発明の目的を損なわない範囲で、耐候性安定剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、スリップ防止剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、核剤、滑剤、顔料、染料、可塑剤、老化防止剤、塩酸吸収剤、酸化防止剤等の添加剤を必要に応じて配合してもよい。
【００６９】
［プロピレン系重合体組成物］
上述のようにして得られたプロピレン系重合体組成物は、成形性および耐熱性に優れ、さらに透明性、柔軟性および耐傷付き性に優れる。
【００７０】
ここで成形性が優れているとは、射出、インフレーション、ブロー、押出またはプレス等の成形を行う場合、溶融状態から固化するまでの時間が短いことを示す。成形性がよい場合は成形サイクル性、形状安定性、長期生産性などに優れる。
【００７１】
具体的には、本発明で用いられるプロピレン系重合体組成物について測定した針侵入温
度（以下「物性（１）」ともいう。）は好ましくは１４５℃以上であり、より好ましくは１４７℃、特に好ましくは１５０℃以上である。針侵入温度が、前述の範囲にあるとき、得られるキャパシタフィルムは、優れた耐熱性を有するため、好ましい。なお、針侵入温度（ＴＭＡ測定により求められる軟化点ということがある）は以下のように測定することができる。すなわち、セイコー社製ＳＳ-１２０またはTA Instrument社製Ｑ-４００を用
いて、厚さ１ｍｍのプレスシート試験片を用いて、昇温速度５℃／分で１．８ｍｍφの平面圧子に２Ｋｇｆ／ｃｍ2の圧力をかけ、ＴＭＡ曲線より、針侵入温度（℃）を求めた。
【００７２】
また、引っ張り弾性率（以下「物性（２）」ともいう。）、ヘイズ（以下「物性（４）」ともいう。）の測定方法を以下に示す。
引っ張り弾性率は１ｍｍ厚プレスシートより、ＪＩＳ Ｋ６３０１に準拠して、ＪＩＳ
３号ダンベル用オーダーンベルにより打ち抜き、評価試料とした。測定には例えば、インストロン社製引張試験機Ｉｎｓｔｏｎ１１２３を用いて、スパン間：３０ｍｍ、引張り速度３０ｍｍ／ｍｉｎで２３℃にて測定、３回の平均値とした。
【００７３】
厚さ１ｍｍのプレスシート試験片を用いて、日本電色工業（株）製のデジタル濁度計「ＮＤＨ-２０Ｄ」にて内部ヘイズ（以下「物性（３）」ともいう。）を測定、２回の平均
値とした。
【００７４】
なお、上記の各試験において、試験片は、プレス成形機にて２００℃で５〜１０分余熱後、１０ＭＰａ加圧下で１〜２分で成形したのち、２０℃で１０ＭＰａの加圧下で冷却して所定の厚みのシートを作製することにより得た。
【００７５】
また、固化するまでの時間は熱示差熱量計（ＤＳＣ）による１１０℃における等温結晶化測定から求められる半結晶化時間（ｔ1/2）（以下「物性（４）」ともいう。）が、好
ましくは１０００ｓｅｃ以下、より好ましくは５００ｓｅｃ以下である。本発明で用いられるプロピレン系重合体組成物は、特定のシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）を含むことによりｔ1/2が従来技術に
比べて飛躍的に向上しており、通常用いられるアイソタクティックポリプロピレンなどと同様の成形法で成形することができる。そのため、本発明のキャパシタフィルムは、容易に薄肉化することができ、キャパシタの小型化や、コンデンサー容量の増加に対する要望に対応することができる。
【００７６】
等温結晶化測定により求められる半結晶化時間（ｔ1/2）とは、等温結晶化過程でのＤ
ＳＣ熱量曲線とベースラインとの間の面積を全熱量とした場合、５０％熱量に到達した時間である（新高分子実験講座８高分子の物性（共立出版株式会社）参照）。半結晶化時間（ｔ1/2）測定は次のようにして行われる。すなわち、試料５.００ｍｇ程度を専用アルミパンに詰め、パーキンエルマー社製ＤＳＣＰｙｒｉｓ1またはＤＳＣ７を用い、３０℃か
ら２００℃までを３２０℃／分で昇温し、２００℃で５分間保持したのち、２００℃から等温結晶化温度１１０℃までを３２０℃／分で降温し、１１０℃に温度を保持して得られたＤＳＣ曲線から得たものである。ここで半結晶化時間（ｔ1/2）は１１０℃の等温結晶
化過程開始時間（２００℃から１１０℃に到達した時刻）ｔ＝０として求めた。本発明で用いられるプロピレン系重合体組成物は上記のようにしてｔ1/2を求めることができるが
、１１０℃で結晶化しない場合は、便宜的に１１０℃以下の等温結晶化温度で測定を数点実施し、その外挿値より半結晶化時間（ｔ1/2）を求める。
【００７７】
本発明で用いられるプロピレン系重合体組成物の場合、プロピレン・α-オレフィン共
重合体（Ｂ）の炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレン除く）としては、エチ
レンか、またはエチレンとＨＡＯコモノマーとの組み合わせが好ましく、エチレンが特に好ましい。またα-オレフィンから導かれる構成単位は１５〜４５モル％であることがよ
り好ましく、１５〜４０モル％であることが特に好ましい。この範囲のとき、本発明で用いられるプロピレン系重合体組成物は、耐熱性、透明性と耐衝撃性のバランスに特に優れている。
【００７８】
上記プロピレン系重合体組成物の場合、針侵入温度（１）は、好ましくは１４５℃以上、より好ましくは１４７℃以上であり；
引っ張り弾性率（２）は好ましくは１００ＭＰａ〜２０００ＭＰａの範囲であり、より好ましくは２００ＭＰａ〜１５００ＭＰａの範囲であり、さらに好ましくは４００ＭＰａ〜１０００ＭＰａの範囲であり；
内部ヘイズ（３）は好ましくは３０％以下、より好ましくは２５％以下であり；
半結晶化時間（４）は、好ましくは１０００ｓｅｃ以下、より好ましくは５００ｓｅｃ以下である。
【００７９】
前述の物性（１）〜（３）が、前述の範囲にあるとき、得られるキャパシタフィルムは、優れた耐熱性・透明性を有するため、好ましく、前述の物性（１）〜（４）が、前述の範囲にあるとき、得られるキャパシタフィルムは、優れた耐熱性・透明性・成形性を有するため、特に好ましい。
【００８０】
〔キャパシタフィルムおよびキャパシタ〕
本発明のキャパシタフィルムは、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）、プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）および必要に応じて上記のアイソタクティックポ
リプロピレンや各種添加剤を添加してなるプロピレン系重合体組成物を、１８０〜３００℃の範囲で溶融押出して得られた原反シートを一軸又は二軸に延伸することで得ることができる。
【００８１】
本発明のキャパシタフィルムは、前述のとおりフィルム中に球晶を有さないため、破壊耐電圧に優れ、また、耐熱性にも優れるため、０〜１２０℃の範囲、好ましくは０〜９０℃の範囲において、キャパシタの絶縁体用として好適に用いることができる。なお、本発明のキャパシタフィルムが有する破壊耐電圧は、６００Ｖ／μｍ以上、好ましくは、６５０Ｖ／μｍ以上である。
【００８２】
本発明のキャパシタフィルムを得るための装置は特に限定はされないが、例えば、一軸延伸では上記原反シートを、バッチ式二軸延伸機を用い１００〜１６０℃で２〜１０倍に機械方向（原反シートを作成する際に押出される樹脂の流れと平行な方向）に延伸することにより得ることができる。また二軸延伸では、一軸延伸によって得られたフィルムを更に一軸延伸と同様な条件で機械方向とは直角に逐次延伸することや機械方向及び機械方向とは直角な方向への延伸を同時に行う同時二軸延伸を行うことによって得ることができる。
【００８３】
また、工業的には、チューブラーフィルム法（押出機より押出された溶融ポリマーをチューブのまま両軸に同時延伸する方法）または、テンター法（押出機より押出された溶融ポリマーを冷却ロールで冷却固化し、複数の予熱ロールおよび複数の縦延伸ロールで縦方向に延伸し、引き続き横方向延伸装置（テンター）内にフィルムを導入して横方向に延伸する連続二軸延伸方法）を用いて一軸あるいは二軸の延伸フィルムを得ることができる。
【００８４】
テンター法では、Ｔダイから熔融押し出しされた熔融フィルムを冷却ロールで固化させ、熔融成形フィルムを必要により予熱したあと延伸ゾーンに導入し、次いで１００〜１６０℃の温度で縦方向に１．５ないし８倍延伸される。この延伸倍率は１．５〜８倍、好ましくは２〜７倍であり、１．５倍より低いとフィルム強度が大きくならず、８倍を超えるとボイドが生じ易く、幅方向の強度が低くなり、長さ方向に裂けやすくなる。次いで更に
１２０〜１７０℃の温度で６ないし１２倍に幅方向に延伸する。最後にこの二軸延伸されたフィルムは１６０〜１９０℃で熱固定することも必要により行われる。
【００８５】
本発明のキャパシタフィルムは、それ自体非常に高い電気絶縁性を有するが、特に二軸延伸して得られるフィルムは機械的な強度も高く、薄物から厚物まで製造することが可能である。
【００８６】
また、本発明のキャパシタフィルムの厚みは、その用途に応じて任意に決められ特に限定はされないが、通常１〜２００μｍであり、好ましくは３〜１００μｍの範囲であり、特に２０μｍ以下の薄膜、好ましくは１５μｍ以下、より好ましくは１０μｍ以下のフィルム厚のキャパシタフィルムとしたときに公知の材料を使用した場合よりも良好な電気特性（破壊耐電圧）を示す。
【００８７】
本発明において、上記のキャパシタフィルムを、公知のキャパシタに用いることができる。本発明のキャパシタフィルムは、上述とおり、薄膜においても、高い破壊耐電圧を示すため、小型のキャパシタにおいても、高いコンデンサー容量を得ることができる。
【００８８】
また、本発明において破壊耐電圧は、以下の方法で測定できる。
ＪＩＳ−２３３０に準じ、春日電気（株）製直流耐圧試験機を用い、５００Ｖ／ｓｅｃの電圧上昇でもって、フィルムに電圧を印加して破壊耐電圧を測定し、耐圧特性を求めた。破壊耐電圧は、破壊耐電圧の測定値（Ｖ）をフィルムの厚み（μｍ）で除したものである。
【００８９】
測定に要したキャパシタフィルムは、プロピレン重合体組成物から得られたペレットを２００〜２３０℃で押出し、厚さ２５０μｍのシート状フィルムを作成して、さらにこのフィルムを、ＴＭロング社製二軸延伸機を用いて、１４０〜１５０℃にて、まずＭＤ方向に５倍、次いでＴＤ方向に５倍延伸して厚さ４μｍの二軸延伸フィルムを作成した。このフィルムを１５０ｍｍ×１５０ｍｍの大きさのものを５０枚用いて、試験片の測定箇所を１ヶ所と限定した。
【００９０】
測定方法は下記の通りであり、上部電極は、周辺に３ｍｍの丸みを有した２５ｍｍφのよく磨いた黄銅製円柱を（＋）電極として、下部電極は約１５０ｍｍ×１５０ｍｍで厚み３０ｍｍの金属板上にゴムショア６０〜７０度の弾性板にのせ、これにＪＩＳ−Ｈ−４１６０に規定する厚さ０．００７ｍｍ以上、幅８０ｍｍのアルミニウム箔を巻き付けて、これを（−）電極とした。
【００９１】
〔実施例〕
以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。なお、実施例において各物性は以下のように測定した。
【００９２】
物性測定法
［極限粘度［η］］
デカリン溶媒を用いて、１３５℃で測定した。すなわち重合パウダー、ペレットまたは樹脂塊約２０ｍｇをデカリン１５ｍｌに溶解し、１３５℃のオイルバス中で比粘度ηspを測定する。このデカリン溶液にデカリン溶媒を５ｍｌ追加して希釈後、同様にして比粘度ηspを測定する。この希釈操作をさらに２回繰り返し、濃度（Ｃ）を０に外挿した時のηsp／Ｃの値を極限粘度として求めた（下式参照）。
【００９３】
［η］＝ｌｉｍ（ηsp／Ｃ） （Ｃ→０）
［n-デカン可溶部量］
シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）のサンプル5gにn-デカン200mlを加え、
該重合体を145℃で30分間加熱溶解した。得られた溶液を約3時間かけて、20℃まで冷却させ、30分間放置した。その後、析出物（n-デカン不溶部）をろ別した。ろ液を約3倍量の
アセトン中に入れ、n-デカン中に溶解していた成分を析出させた。析出物をアセトンからろ別し、その後乾燥した。なお、ろ液側を濃縮乾固しても残渣は認められなかった。n-デカン可溶部量は、以下の式によって求めた。
【００９４】
n-デカン可溶部量(wt%)=[析出物重量/サンプル重量]×100
［分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）］
分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、Ｗａｔｅｒｓ社製ゲル浸透クロマトグラフＡｌｌｉａｎｃｅ ＧＰＣ−２０００型を用い、以下のようにして測定した。分離カラムは、ＴＳＫｇｅｌ ＧＮＨ６− ＨＴを２本およびＴＳＫｇｅｌ ＧＮＨ６− ＨＴＬを２本であり、カラムサイズはいずれも直径７．５ｍｍ、長さ３００ｍｍであり、カラム温度は１４０℃とし、移動相にはｏ−ジクロロベンゼン（和光純薬工業）および酸化防止剤としてＢＨＴ（武田薬品）０．０２５重量％を用い、１．０ｍｌ／分で移動させ、試料濃度は１５ｍｇ/１０ｍＬとし、試料注入量は５００μＬとし、検出器として示差屈折計を用いた。標準
ポリスチレンは、分子量がＭｗ＜１０００およびＭｗ＞４×１０6については東ソー社製
を用い、１０００≦Ｍｗ≦４×１０6についてはプレッシャーケミカル社製を用いた。
【００９５】
［ポリマー中のエチレン、プロピレン、α-オレフィン含量］
エチレン、プロピレン、α-オレフィン含量の定量化は日本電子（株）製ＪＮＭ ＧＸ-４００型ＮＭＲ測定装置を用いて、下記のように測定した。試料０．３５ｇをヘキサクロロブタジエン２．０ｍｌに加熱溶解させる。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０．５ｍｌを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入して、１２０℃で13Ｃ-ＮＭＲ測定を行う。積算回数は、８,０００回以上とする。得られた13Ｃ-ＮＭＲスペクトルにより、エチレン、プロピレン、α-オレフィンの組成を定量化した。
【００９６】
［（Ａ）成分の融点（Ｔｍ）、融解熱量（ΔＨ）］
パーキンエルマー社製ＤＳＣＰｙｒｉｓ1またはＤＳＣ７を用い、窒素雰囲気下（２０
ｍｌ／分）、約５ｍｇの試料を２００℃まで昇温、１０分間保持した後、１０℃／分で３０℃まで冷却した。３０℃で５分間保持した後、１０℃／分で２００℃まで昇温させた時の結晶溶融ピークのピーク頂点から融点を、ピークの積算値から融解熱量を算出した。
【００９７】
なお、実施例に記載したプロピレン系重合体において２本のピークが観測された場合、低温側ピークをＴｍ1、高温側ピークをＴｍ2とする。本願請求項１の（ａ）で規定するＴｍはＴｍ2である。
【００９８】
［立体規則性ｒｒｒｒ］
立体規則性（ｒｒｒｒ）は13Ｃ−ＮＭＲスペクトル測定から算出した。
［（Ｂ）成分のガラス点移転（Ｔｇ）、融点（Ｔｍ）］
セイコ-インスツルメンツ社製ＤＳＣを用い、測定用アルミパンに約５ｍｇの試料を詰
めて、１００℃／分で２００℃まで昇温し、２００℃で５分間保持した後、１０℃／分で−１５０℃まで降温し、次いで１０℃／分で２００℃まで昇温した吸熱曲線より求めた。
【００９９】
［ＭＦＲ］
シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α-オレフィン共重
合体（Ｂ）のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ-６７２１に準拠して、２３０℃で２．１６ｋｇの荷重にて測定した。
【０１００】
［密度］
密度測定は、ＡＳＴＭ Ｄ１５０５に準拠して測定した。
［絶縁破壊電圧（ＢＤＶ］］
絶縁破壊電圧（V/μm）測定は、２３℃および８０℃において、ＪＩＳ−Ｃ２３３０に
記載のＢ法（平板電極法）準拠して測定した。電圧上昇速度は500V/secにて実施した。
【０１０１】
触媒合成例
〔合成例１〕
ジベンジルメチレン(シクロペンタジエニル)(３,６-ジtert-ブチルフルオレニル)ジル
コニウムジクロリドは、特開２００４-１８９６６６号公報の合成例３に記載された方法
で製造した。
【０１０２】
重合例
＜重合例１＞シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ−１）の製造
充分に窒素置換した内容量５００ｍｌのガラス製オートクレーブにトルエン２５０ｍｌを装入し、プロピレンを１５０Ｌ／時間の量で流通させ、２５℃で２０分間保持させておいた。一方、充分に窒素置換した内容量３０ｍｌの枝付きフラスコにマグネティックスターラーを入れ、これにメチルアルミノキサンのトルエン溶液（Ａｌ＝１．５３ｍｏｌ／ｌ）を５．００ｍｍｏｌ、次いでジベンジルメチレン(シクロペンタジエニル)(３,６-ジ-ｔｅｒｔ-ブチルフルオレニル)ジルコニウムジクロリドのトルエン溶液５．０μｍｏｌを加え、２０分間攪拌した。この溶液を、プロピレンを流通させておいたガラス製オートクレーブのトルエンに加え、重合を開始した。プロピレンガスを１５０リットル／時間の量で連続的に供給し、常圧下、２５℃で４５分間重合を行った後、少量のメタノールを添加し重合を停止した。ポリマー溶液を大過剰のメタノールに加え、ポリマーを析出させ、８０℃で１２時間、減圧乾燥を行った結果、ポリマー２．３８ｇが得られた。重合活性は０．６３ｋｇ-ＰＰ／ｍｍｏｌ-Ｚｒ・ｈｒであり、得られたポリマーの［η］は１．９ｄｌ／ｇ、Ｔｍ1＝１５２℃、Ｔｍ2＝１５８℃であり、ｒｒｒｒ＝９４％であり、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．０であった。この操作を繰り返して、必要量のポリマーを得て実施例に使用した。
【０１０３】
結果を表１に示す。
＜重合例２＞プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ−１）の製造
充分に窒素置換した４０００ｍｌの重合装置に、１８３４ｍｌの乾燥ヘキサンとトリイソブチルアルミニウム（１．０ｍｍｏｌ）を常温で仕込んだ後、重合装置内温を７０℃に昇温し、プロピレンで系内の圧力を０．６６ＭＰａになるように加圧した後に、エチレンで、系内圧力を１．３６ＭＰａに調整した。次いで、ジ(p-クロロフェニル)メチレン(シ
クロペンタジエニル)(オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル)ジルコニウムジ
クロリド０．００１ｍｍｏｌとアルミニウム換算で０．３ｍｍｏｌのメチルアルミノキサン（東ソー・ファインケム社製）を接触させたトルエン溶液を重合器内に添加し、内温７０℃、系内圧力を１．３６ＭＰａにエチレンで保ちながら１５分間重合し、２０ｍｌのメタノールを添加し重合を停止した。脱圧後、４Ｌのメタノール中で重合溶液からポリマーを析出し、真空下１３０℃、１２時間乾燥した。得られたポリマーは、１０５ｇであり、ＭＦＲが１．０（ｇ／１０分）であり、１３５℃、デカリン中で測定した［η］＝２．５（ｄＬ/ｇ）であった。またｒｒ1値は７８％であった。
【０１０４】
結果を表１に示す。
【０１０５】
【表１】
【実施例１】
【０１０６】
（１）ペレット化
得られたポリマー（Ａ−１）１００重量部に対して、酸化防止剤として３，５−ジーｔ−ブチルー４−ヒドロキシトルエンを０．２重量部、酸化防止剤としてテトラキス[メチ
レンー３（３，５−ジーｔ−ブチルー４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート]メタン
を０．２重量部、中和剤としてステアリン酸カルシウム０．０１重量部を配合し、二軸押出機を用いて、樹脂温度２００℃で溶融混練してペレット化を実施した。
【０１０７】
（２）シート成形
上記で得られたペレットを単軸シート成形機を用いて、ダイス温度２００℃で溶融キャスト成形してシート成形を実施した。
【０１０８】
（３）二軸延伸フィルム
上記（２）で得られたシートを８５ｍｍ×８５ｍｍにカットし、次の条件で２軸延伸し、厚さ１５μmの２軸延伸フィルムを得た。
【０１０９】
延伸装置：ブルックナー社製ＫＡＲＯ IV
予熱温度：１４２℃
予熱時間：３０秒
延伸倍率：５×５倍（ＭＤ方向：５倍、ＴＤ方向：７倍）の同時二軸延伸
延伸速度：１０ｍ／ｍｉｎ
得られたペレット、フィルム、およびフィルムとアルミニウムはくを巻きつけたキャパシタについて測定した物性を表２にまとめた。
【実施例２】
【０１１０】
使用するポリマーを（Ａ−１）から、ポリマー（Ａ−１）とポリマー（Ｂ−１）を所定の割合で配合したブレンドを用いた以外は実施例１と同様にして行った。結果を表２にまとめた。
[比較例１]
【０１１１】
使用するポリマーを（Ａ−１）から、Ｔｏｔａｌ社製シンジオタクチックポリプロピレン（商品名：Ｔｏｔａｌ Ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ １２５１）（Ｃ−１）に変更し、
二軸延伸フィルム作製時の予熱温度を１１６℃に変更した以外は実施例１と同様にして行った。結果を表２にまとめた。
[比較例２]
【０１１２】
使用するポリマーを（Ａ−１）から、プライムポリマー社製アイソタクチックポリプロピレン（商品名：Ｆ−１３３）（Ｄ−１）に変更し、二軸延伸フィルム作製時の予熱温度を１５４℃に変更した以外は実施例１と同様にして行った。結果を表２にまとめた。
[比較例３]
【０１１３】
使用するポリマーを（Ａ−１）から、ポリマー（Ａ−１）とポリマー（Ｂ−１）を所定の割合で配合したブレンドを用いた以外は実施例１と同様にして行った。結果を表２にまとめた。
【０１１４】
【表２】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）１００〜５０重量部と、
プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）０〜５０重量部（ただし、（Ａ）と（Ｂ）
との合計を１００重量部とする。）と
を含んでなるプロピレン系重合体組成物からなるキャパシタフィルムであって、
該シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）が下記要件（ａ）を、該プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）が下記要件（ｂ）をそれぞれ充足することを特徴とするキ
ャパシタフィルム。
（ａ）：13Ｃ-ＮＭＲにより測定されるシンジオタクティックペンタッド分率（rrrr分
率）が８５％以上であり、ＤＳＣより求められる融点（Ｔｍ）が１４５℃以上であり、プロピレンから導かれる構成単位を９０モル％（ただし、該シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）中の構成単位の全量を１００モル％とする。）を超える量で含有する。
（ｂ）：プロピレンから導かれる構成単位を５５〜９０モル％の量で含有し、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を１０〜４５モ
ル％（ただし、プロピレンから導かれる構成単位と炭素原子数２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位との合計を１００モル％とする。）の量で含有し、ＪＩＳ Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２.１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲ
が０．０１〜１００ｇ／１０分の範囲にあり、かつ下記要件（ｂ−１）および（ｂ−２）のいずれか一つ以上を満たす。
（ｂ−１）：13Ｃ-ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックトライアッド分率（rr分率）が６０％以上である。
（ｂ−２）：１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］（ｄＬ／ｇ）と前記ＭＦＲ（ｇ／１０分、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）とが下記の関係式を満たす。
１.５０×ＭＦＲ(-0.20)≦[η]≦２.６５×ＭＦＲ(-0.20)
【請求項２】
前記プロピレン系重合体組成物の
（１）針侵入温度が１４５℃以上である
ことを特徴とする請求項１に記載のキャパシタフィルム。
【請求項３】
前記プロピレン系重合体組成物の
（１）針侵入温度が１４５℃以上であり、
（２）引張り弾性率が１００〜２０００ＭＰａの範囲にあり、
（３）厚さ１ｍｍのプレスシートの内部ヘイズ値が３０％以下である
ことを特徴とする請求項１または２に記載のキャパシタフィルム。
【請求項４】
前記シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］が０．１〜１０ｄＬ／ｇの範囲にあり、示差走査熱量計（ＤＳＣ）により求めた融解熱量（ΔＨ）が４０ｍＪ／ｍｇ以上であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載のキャパシタフィルム。
【請求項５】
前記プロピレン・α-オレフィン重合体（Ｂ）のＧＰＣにより求めた分子量分布（Ｍｗ
／Ｍｎ）が３．５以下であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載のキャパシタフィルム。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載のキャパシタフィルムを用いたキャパシタ。
【請求項１】
シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）１００〜５０重量部と、
プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）０〜５０重量部（ただし、（Ａ）と（Ｂ）
との合計を１００重量部とする。）と
を含んでなるプロピレン系重合体組成物からなるキャパシタフィルムであって、
該シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）が下記要件（ａ）を、該プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）が下記要件（ｂ）をそれぞれ充足することを特徴とするキ
ャパシタフィルム。
（ａ）：13Ｃ-ＮＭＲにより測定されるシンジオタクティックペンタッド分率（rrrr分
率）が８５％以上であり、ＤＳＣより求められる融点（Ｔｍ）が１４５℃以上であり、プロピレンから導かれる構成単位を９０モル％（ただし、該シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）中の構成単位の全量を１００モル％とする。）を超える量で含有する。
（ｂ）：プロピレンから導かれる構成単位を５５〜９０モル％の量で含有し、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を１０〜４５モ
ル％（ただし、プロピレンから導かれる構成単位と炭素原子数２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位との合計を１００モル％とする。）の量で含有し、ＪＩＳ Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２.１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲ
が０．０１〜１００ｇ／１０分の範囲にあり、かつ下記要件（ｂ−１）および（ｂ−２）のいずれか一つ以上を満たす。
（ｂ−１）：13Ｃ-ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックトライアッド分率（rr分率）が６０％以上である。
（ｂ−２）：１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］（ｄＬ／ｇ）と前記ＭＦＲ（ｇ／１０分、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）とが下記の関係式を満たす。
１.５０×ＭＦＲ(-0.20)≦[η]≦２.６５×ＭＦＲ(-0.20)
【請求項２】
前記プロピレン系重合体組成物の
（１）針侵入温度が１４５℃以上である
ことを特徴とする請求項１に記載のキャパシタフィルム。
【請求項３】
前記プロピレン系重合体組成物の
（１）針侵入温度が１４５℃以上であり、
（２）引張り弾性率が１００〜２０００ＭＰａの範囲にあり、
（３）厚さ１ｍｍのプレスシートの内部ヘイズ値が３０％以下である
ことを特徴とする請求項１または２に記載のキャパシタフィルム。
【請求項４】
前記シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］が０．１〜１０ｄＬ／ｇの範囲にあり、示差走査熱量計（ＤＳＣ）により求めた融解熱量（ΔＨ）が４０ｍＪ／ｍｇ以上であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載のキャパシタフィルム。
【請求項５】
前記プロピレン・α-オレフィン重合体（Ｂ）のＧＰＣにより求めた分子量分布（Ｍｗ
／Ｍｎ）が３．５以下であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載のキャパシタフィルム。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載のキャパシタフィルムを用いたキャパシタ。
【公開番号】特開２０１０−８７２５３（Ｐ２０１０−８７２５３Ａ）
【公開日】平成２２年４月１５日（２０１０．４．１５）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００８−２５４８３３（Ｐ２００８−２５４８３３）
【出願日】平成２０年９月３０日（２００８．９．３０）
【出願人】（０００００５８８７）三井化学株式会社 (2,318)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２２年４月１５日（２０１０．４．１５）
【国際特許分類】
【出願日】平成２０年９月３０日（２００８．９．３０）
【出願人】（０００００５８８７）三井化学株式会社 (2,318)
【Ｆターム（参考）】
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