フルカラー発光材料およびその調製方法
フルカラー発光材料およびその調製方法である。発光材料は化学式（Ｙ１−ｘ−ｙ−ｚＡｘＢｙＣｚ）２ＧｅＯ５の化合物であり、式中、ｘ、ｙ、ｚの値はそれぞれ０＜ｘ≦０．０５、０＜ｙ≦０．１５、０＜ｚ≦０．１５であり、かつｘ：ｙ：ｚ＝１：１〜１０：１〜１０、ＡはＴｍ、Ｃｅのうちの１種類であり、ＢはＴｂ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｄｙのうちの１種類であり、ＣはＥｕ、Ｐｒ、Ｓｍのうちの１種類である。調製方法は、原料を均一に粉砕した後１３００〜１５００℃にて６〜２４ｈ焼結して、得られた生成物を室温にまで冷却することで、生成物が得られる。
その他物質をドーピングせずとも赤色−緑色−青色のフルカラーの直接出射を実現でき、しかも紫外線領域の発光素子で励起するに適したフルカラー発光材料を提供するとともに、調製工程が簡単で、製品の品質が安定したフルカラー発光材料の調製方法を提供する。
その他物質をドーピングせずとも赤色−緑色−青色のフルカラーの直接出射を実現でき、しかも紫外線領域の発光素子で励起するに適したフルカラー発光材料を提供するとともに、調製工程が簡単で、製品の品質が安定したフルカラー発光材料の調製方法を提供する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はフォトエレクトロニクス・ディスプレイおよび照明技術の分野に属し、蛍光材料に関するものであり、とりわけフルカラー発光材料およびその調製方法に関し、当該発光材料は赤色−緑色−青色（Ｒ−Ｇ−Ｂ）のフルカラーの直接出射を実現可能である。
【背景技術】
【０００２】
半導体照明技術（ＬＥＤ）の発展に伴って、このような革新的で新たな光源は徐々に私たちの日常生活に入り込んできている。第３世代の半導体材料である窒化ガリウムを半導体照明の光源とすることで、同レベルの明るさでも消費電力はわずかに通常の白熱電球の１／１０となり、寿命は１０万時間以上に達することができる。新たな照明技術として、ＬＥＤは省エネ、環境にやさしい、柔軟に応用できるなど数多くの長所を備えていることから、各種インジケータ、ディスプレイ、デコレーション、バックライトおよび普通の照明などの分野に広く応用できるため、照明分野における一革命をもたらしている。よって、ＬＥＤを内蔵する発光素子が出射する青紫色光を可視光に効果的に転換することで、白色光系および多色系発光装置を実現できる効率の高い蛍光材料が早急に必要となっている。
【０００３】
現時点の従来技術において、青色ＬＥＤチップにセリウム励起の希土類ガーネット黄色蛍光粉体（例えばＹＡＧ：Ｃｅ３＋またはＴＡＧ：Ｃｅ３＋）を組み合わせるものがＬＥＤ白色発光を実現する主流の方式であるが、このような方式で実現された白色光のスペクトルでは緑色および赤色成分が不足しているため、演色性が低く、色温度が高くなってしまう２つの大きな欠点が顕著となっていた。以上の欠点を解決するために、青色ＬＥＤチップが励起する黄色蛍光粉体中に緑色蛍光粉体または赤色蛍光粉体をドーピングする方式と、そして紫外線ＬＥＤチップで赤色、緑色、青色の三原色の蛍光粉体を励起することで演色性を高めるとともに色温度を調節する別の方式とがある。確かに上記した二種類の方式では光源の演色性および色温度の問題を比較的良好に解決できるものの、複数種類の蛍光粉体と樹脂とを混合してＬＥＤチップを封止しなければならず、この工程においては種類の異なる蛍光粉体の混合が不均一となる問題が存在し、発生する白色光の色が不均一となってしまい、実用化への影響は深刻であった。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明が解決すべき技術的課題は、従来技術における青色ＬＥＤチップにセリウム励起の希土類ガーネット黄色蛍光粉体を組み合わせるものでは緑色蛍光粉体または赤色蛍光粉体を添加するが、複数種類の蛍光粉体の混合が不均一となったときに発生する白色光の色が不均一となってしまい、実用化への影響が深刻となる欠点に対して、その他物質をドーピングせずとも赤色−緑色−青色（Ｒ−Ｇ−Ｂ）のフルカラーの直接出射を実現でき、発光性能に優れ、しかも紫外線領域（２４０〜４１０ｎｍ）の発光素子で励起するに適したフルカラー発光材料を提供するところにある。
【０００５】
本発明がさらに解決すべき技術的課題は、調製工程が簡単で、製品の品質が安定したフルカラー発光材料の調製方法を提供するところにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明がその技術的課題を解決するために採用する技術的思想は以下の通りである。化学式（Ｙ１−ｘ−ｙ−ｚＡｘＢｙＣｚ）２ＧｅＯ５の化合物であるフルカラー発光材料であり、式中、ｘ、ｙ、ｚの値はそれぞれ０＜ｘ≦０．０５、０＜ｙ≦０．１５、０＜ｚ≦０．１５であり、かつｘ：ｙ：ｚ＝１：１〜１０：１〜１０、ＡはＴｍ、Ｃｅのうちの１種類であり、ＢはＴｂ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｄｙのうちの１種類であり、ＣはＥｕ、Ｐｒ、Ｓｍのうちの１種類である。
【０００７】
前記ｘ、ｙ、ｚの値はそれぞれ０＜ｘ≦０．０３、０＜ｙ≦０．１０、０＜ｚ≦０．１０であるのが好ましい。
【０００８】
前記ｘ：ｙ：ｚの比率値は１：１〜６：１〜６であるのが好ましい。
【０００９】
フルカラー発光材料の調製方法は、Ｙ、Ｇｅの酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物に、Ａ、Ｂ、Ｃの３種類の元素の酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物を加えて原料とするものであり、このうちＡはＴｍ、Ｃｅのうちから選ばれる１種類であり、ＢはＴｂ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｄｙのうちから選ばれる１種類であり、ＣはＥｕ、Ｐｒ、Ｓｍのうちから選ばれる１種類であり、原料を均一に粉砕した後１３００〜１５００℃にて６〜２４ｈ焼結して、得られた生成物を室温にまで冷却することで、フルカラー発光材料が得られる。
【００１０】
フルカラー発光材料の調製方法は、前記原料を乳鉢の中に投入して均一に粉砕し、均一に粉砕された原料を１３５０〜１４５０℃で８〜１５ｈ焼結して、得られた生成物を室温にまで冷却することで、フルカラー発光材料が得られるのが好ましい。
【００１１】
フルカラー発光材料の調製方法において、原料は化学式（Ｙ１−ｘ−ｙ−ｚＡｘＢｙＣｚ）２ＧｅＯ５のうちの各元素の間の化学量論比により計量される、つまり化学式のうちの各元素の間のモル比により原料を計量するものであって、式中、ｘ、ｙ、ｚの値はそれぞれ０＜ｘ≦０．０５、０＜ｙ≦０．１５、０＜ｚ≦０．１５であり、かつｘ：ｙ：ｚ＝１：１〜１０：１〜１０である。
【００１２】
フルカラー発光材料の調製方法において、前記ｘ、ｙ、ｚの値がそれぞれ０＜ｘ≦０．０３、０＜ｙ≦０．１０、０＜ｚ≦０．１０である。
【００１３】
フルカラー発光材料の調製方法において、前記ｘ：ｙ：ｚの比率値が１：１〜６：１〜６である。
【００１４】
前記原料において、酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物の純度が分析試薬未満ではない。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の装置の発光材料では希土類元素をドーピングしたゲルマニウム塩酸を用いるものであって、希土類元素を添加していることから、本発明の発光材料は紫色光領域（２４０〜４１０ｎｍ）の励起にてフルカラー発光を実現できるものであり、その発光性能は優れるうえ、その中における希土類ドーピング元素の間の比率を調整することで、理想的な白色発光が得られる。
【００１６】
本発明の調製工程は簡単で、製品の品質が安定し、実用性が高く、応用範囲は広い。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】実施例１で調製されたフルカラー発光材料（Ｙ０．９７Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０１Ｅｕ０．０１）２ＧｅＯ５の発光スペクトル。
【図２】実施例９で調製されたフルカラー発光材料（Ｙ０．９４５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０１Ｅｕ０．０２５）２ＧｅＯ５の発光スペクトル。
【図３】実施例１１で調製されたフルカラー発光材料（Ｙ０．９１５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０４Ｅｕ０．０３５）２ＧｅＯ５の発光スペクトル。このうち、発光スペクトルの励起波長は３６０ｎｍである。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
本発明のフルカラー発光材料は化学式（Ｙ１−ｘ−ｙ−ｚＡｘＢｙＣｚ）２ＧｅＯ５の化合物であり、式中、ｘ、ｙ、ｚの値はそれぞれ０＜ｘ≦０．０５、０＜ｙ≦０．１５、０＜ｚ≦０．１５であり、かつｘ：ｙ：ｚ＝１：１〜１０：１〜１０、ＡはＴｍ、Ｃｅのうちの１種類であり、ＢはＴｂ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｄｙのうちの１種類であり、ＣはＥｕ、Ｐｒ、Ｓｍのうちの１種類であるのが好ましい。ｘ：ｙ：ｚの比率値は１：１〜６：１〜６であるのが好ましい。
【００１９】
フルカラー発光材料の調製方法は、Ｙ、Ｇｅの酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物に、Ａ、Ｂ、Ｃの３種類の元素の酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物を加えて原料とするものであり、このうちＡはＴｍ、Ｃｅのうちから選ばれる１種類であり、ＢはＴｂ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｄｙのうちから選ばれる１種類であり、ＣはＥｕ、Ｐｒ、Ｓｍのうちから選ばれる１種類であり、原料を均一に粉砕した後１３００〜１５００℃にて６〜２４ｈ焼結して、得られた生成物を室温にまで冷却することで、フルカラー発光材料が得られる。
【００２０】
フルカラー発光材料の調製方法は、Ｙ、Ｇｅの酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物に、Ａ、Ｂ、Ｃの３種類の元素の酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物を加えて原料とするものであり、このうちＡはＴｍ、Ｃｅのうちから選ばれる１種類であり、ＢはＴｂ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｄｙのうちから選ばれる１種類であり、ＣはＥｕ、Ｐｒ、Ｓｍのうちから選ばれる１種類であり、原料を均一に粉砕した後１３００〜１５００℃にて６〜２４ｈ焼結して、得られた生成物を室温にまで冷却することで、フルカラー発光材料が得られる。
【００２１】
フルカラー発光材料の調製方法は、前記原料を乳鉢の中に投入して均一に粉砕し、均一に粉砕された原料を１３５０〜１４５０℃で８〜１５ｈ焼結して、得られた生成物を室温にまで冷却することで、フルカラー発光材料が得られる。
【００２２】
フルカラー発光材料の調製方法において、原料は化学式（Ｙ１−ｘ−ｙ−ｚＡｘＢｙＣｚ）２ＧｅＯ５のうちの各元素の間の化学量論比により計量される、つまり化学式のうちの各元素の間のモル比により原料を計量するものであって、式中、ｘ、ｙ、ｚの値はそれぞれ０＜ｘ≦０．０５、０＜ｙ≦０．１５、０＜ｚ≦０．１５であり、０＜ｘ≦０．０３、０＜ｙ≦０．１０、０＜ｚ≦０．１０であるのが好ましく、ｘ：ｙ：ｚ＝１：１〜１０：１〜１０であり、ｘ：ｙ：ｚの比率値が１：１〜６：１〜６であるのが好ましい。
【００２３】
前記原料において、酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物の純度が分析試薬未満ではないことが好ましい。
【００２４】
以下、具体的な実施例により本発明を詳細に説明する。
【００２５】
実施例１：高温固相法で（Ｙ０．９７Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０１Ｅｕ０．０１）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９７ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ４Ｏ７を０．００５ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した後、粉末をコランダムるつぼに移し、さらに高温箱型炉中に入れて１３５０℃で１５ｈ焼結し、得られた生成物を室温にまで冷却した後に乳鉢に投入して粉砕することで、フルカラー発光材料（Ｙ０．９７Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０１Ｅｕ０．０１）２ＧｅＯ５が得られた。図１に示すように、本実施例により調製されたフルカラー発光材料（Ｙ０．９７Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０１Ｅｕ０．０１）２ＧｅＯ５の発光スペクトルは、図中にて、本実施例により調製されたフルカラー発光材料は３６０ｎｍの励起にて４５５、４６０、４８７ｎｍの青色光、５４４、５４８、５８０、５８７ｎｍの黄緑色光および５９４、６１１、６１８、６２２ｎｍの橙赤色光を出射するので、フルカラーの合成発光を実現することが示されている。以上の調製方法の工程は簡単で、しかも調製される製品の品質は安定する。
【００２６】
実施例２：高温固相法で（Ｙ０．９７Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０１Ｅｕ０．０１）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ（ＮＯ３）３を１．９４ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ（ＮＯ３）３を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ（ＮＯ３）３を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ（ＮＯ３）３を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した後、粉末をコランダムるつぼに移し、さらに高温箱型炉中に入れて１３００℃で２４ｈ焼結し、得られた生成物を室温にまで冷却した後に乳鉢に投入して粉砕することで、フルカラー発光材料（Ｙ０．９７Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０１Ｅｕ０．０１）２ＧｅＯ５が得られた。
【００２７】
実施例３：高温固相法で（Ｙ０．９４５Ｔｍ０．０１Ｄｙ０．０２Ｅｕ０．０２５）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９４５ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｄｙ２Ｏ３を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ２Ｏ３を０．０２５ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した後、粉末をコランダムるつぼに移し、さらに高温箱型炉中に入れて１４５０℃で８ｈ焼結し、得られた生成物を室温にまで冷却した後に乳鉢に投入して粉砕することで、フルカラー発光材料（Ｙ０．９４５Ｔｍ０．０１Ｄｙ０．０２Ｅｕ０．０２５）２ＧｅＯ５が得られた。
【００２８】
実施例４：高温固相法で（Ｙ０．９４５Ｔｍ０．０１Ｈｏ０．０１５Ｅｕ０．０３）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９４５ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｈｏ２Ｏ３を０．０１５ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ２Ｏ３を０．０３ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した後、粉末をコランダムるつぼに移し、さらに高温箱型炉中に入れて１５００℃で６ｈ焼結し、得られた生成物を室温にまで冷却した後に乳鉢に投入して粉砕することで、フルカラー発光材料（Ｙ０．９４５Ｔｍ０．０１Ｈｏ０．０１５Ｅｕ０．０３）２ＧｅＯ５が得られた。
【００２９】
実施例５：高温固相法で（Ｙ０．９４Ｔｍ０．０１Ｅｒ０．０２５Ｅｕ０．０２５）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９４ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｒ２Ｏ３を０．０２５ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ２Ｏ３を０．０２５ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した後、粉末をコランダムるつぼに移し、さらに高温箱型炉中に入れて１４００℃で１１ｈ焼結し、得られた生成物を室温にまで冷却した後に乳鉢に投入して粉砕することで、フルカラー発光材料（Ｙ０．９４Ｔｍ０．０１Ｅｒ０．０２５Ｅｕ０．０２５）２ＧｅＯ５が得られた。
【００３０】
実施例６：高温固相法で（Ｙ０．９５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０２Ｓｍ０．０２）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９５ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ４Ｏ７を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｓｍ２Ｏ３を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．９５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０２Ｓｍ０．０２）２ＧｅＯ５が得られた。
【００３１】
実施例７：高温固相法で（Ｙ０．９１５Ｔｍ０．０１５Ｔｂ０．０４Ｐｒ０．０３）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９１５ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１５ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ４Ｏ７を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、Ｐｒ６Ｏ１１を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．９１５Ｔｍ０．０１５Ｔｂ０．０４Ｐｒ０．０３）２ＧｅＯ５が得られた。
【００３２】
実施例８：高温固相法で（Ｙ０．９３Ｃｅ０．０１Ｔｂ０．０３Ｅｕ０．０３）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９３ｍｍｏｌ量り取り、ＣｅＯ２を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ４Ｏ７を０．０１５ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ２Ｏ３を０．０３ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．９３Ｃｅ０．０１Ｔｂ０．０３Ｅｕ０．０３）２ＧｅＯ５が得られた。
【００３３】
実施例９：高温固相法で（Ｙ０．９４５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０２Ｅｕ０．０２５）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９４５ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ４Ｏ７を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ２Ｏ３を０．０２５ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．９４５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０２Ｅｕ０．０２５）２ＧｅＯ５が得られた。図２に示すように、本実施例により調製されたフルカラー発光材料（Ｙ０．９４５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０２Ｅｕ０．０２５）２ＧｅＯ５の発光スペクトルは、図中にて、本実施例により調製されたフルカラー発光材料は３６０ｎｍの励起にて４５５、４６０、４８７ｎｍの青色光、５４４、５４８、５８０、５８７ｎｍの黄緑色光および５９４、６１１、６１８、６２２ｎｍの橙赤色光を出射することで、本実施例の合成光の色座標が（０．３３４６、０．３２８２）となり、理想的な白色光の色座標（０．３３、０．３３）に近くなり、白色光発光が実現することが示されている。
【００３４】
実施例１０：高温固相法で（Ｙ０．９２Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０４Ｅｕ０．０３）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９２ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ４Ｏ７を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ２Ｏ３を０．０３ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．９２Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０４Ｅｕ０．０３）２ＧｅＯ５が得られた。
【００３５】
実施例１１：高温固相法で（Ｙ０．９１５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０４Ｅｕ０．０３５）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９１５ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ４Ｏ７を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ２Ｏ３を０．０３５ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．９１５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０４Ｅｕ０．０３５）２ＧｅＯ５が得られた。図３に示すように、実施例１１により調製されたフルカラー発光材料（Ｙ０．９１５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０４Ｅｕ０．０３５）２ＧｅＯ５の発光スペクトルは、図中にて、本実施例により調製されたフルカラー発光材料は３６０ｎｍの励起にて４５５、４６０、４８７ｎｍの青色光、５４４、５４８、５８０、５８７ｎｍの黄緑色光および５９４、６１１、６１８、６２２ｎｍの橙赤色光を出射することで、本実施例の合成光の色座標が（０．３３８７、０．３３５５）となり、理想的な白色光の色座標（０．３３、０．３３）に近くなるので、フルカラーの合成発光を実現することが示されている。
【００３６】
実施例１２：高温固相法で（Ｙ０．８８Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０５Ｅｕ０．０６）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．８８ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ４Ｏ７を０．０２５ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ２Ｏ３を０．０６ｍｍｏｌ量り取り、Ｇｅ（ＮＯ３）２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．８８Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０６Ｅｕ０．０５）２ＧｅＯ５が得られた。
【００３７】
実施例１３：高温固相法で（Ｙ０．７９Ｃｅ０．０１Ｔｂ０．１Ｅｕ０．１）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ（ＣＨ３ＣＯＯ）３を１．５８ｍｍｏｌ量り取り、Ｃｅ（ＣＨ３ＣＯＯ）３を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ（ＣＨ３ＣＯＯ）３を０．２ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ（ＣＨ３ＣＯＯ）３を０．２ｍｍｏｌ量り取り、Ｇｅ（ＮＯ３）４を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．７９Ｃｅ０．０１Ｔｂ０．１Ｅｕ０．１）２ＧｅＯ５が得られた。
【００３８】
実施例１４：高温固相法で（Ｙ０．８１５Ｔｍ０．０１５Ｅｒ０．０２Ｐｒ０．１５）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２（ＣＯ３）３を０．８１５ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２（Ｃ２Ｏ４）３を０．０１５ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｒ２（ＣＯ３）３を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、Ｐｒ（ＣＨ３ＣＯＯ）３を０．３ｍｍｏｌ量り取り、Ｇｅ（Ｃ２Ｏ４）２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．８１５Ｔｍ０．０１５Ｅｒ０．０２Ｐｒ０．１５）２ＧｅＯ５が得られた。
【００３９】
実施例１５：高温固相法で（Ｙ０．８２Ｔｍ０．０５Ｈｏ０．０１Ｅｕ０．１２）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２（Ｃ２Ｏ４）３を０．８２ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２（ＣＯ３）３を０．０５ｍｍｏｌ量り取り、Ｈｏ２（Ｃ２Ｏ４）３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ（ＣＨ３ＣＯＯ）３を０．２４ｍｍｏｌ量り取り、Ｇｅ（ＣＨ３ＣＯＯ）４を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．８２Ｔｍ０．０５Ｈｏ０．０１Ｅｕ０．１２）２ＧｅＯ５が得られた。
【００４０】
実施例１６：高温固相法で（Ｙ０．８０５Ｔｍ０．０１５Ｄｙ０．１５Ｓｍ０．０３）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、ＹＣｌ３を１．６１ｍｍｏｌ量り取り、ＴｍＣｌ３を０．０３ｍｍｏｌ量り取り、ＤｙＣｌ３を０．３ｍｍｏｌ量り取り、Ｓｍ（ＣＨ３ＣＯＯ）３を０．０６ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＣｌ４を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．８０５Ｔｍ０．０１５Ｄｙ０．１５Ｓｍ０．０３）２ＧｅＯ５が得られた。
【技術分野】
【０００１】
本発明はフォトエレクトロニクス・ディスプレイおよび照明技術の分野に属し、蛍光材料に関するものであり、とりわけフルカラー発光材料およびその調製方法に関し、当該発光材料は赤色−緑色−青色（Ｒ−Ｇ−Ｂ）のフルカラーの直接出射を実現可能である。
【背景技術】
【０００２】
半導体照明技術（ＬＥＤ）の発展に伴って、このような革新的で新たな光源は徐々に私たちの日常生活に入り込んできている。第３世代の半導体材料である窒化ガリウムを半導体照明の光源とすることで、同レベルの明るさでも消費電力はわずかに通常の白熱電球の１／１０となり、寿命は１０万時間以上に達することができる。新たな照明技術として、ＬＥＤは省エネ、環境にやさしい、柔軟に応用できるなど数多くの長所を備えていることから、各種インジケータ、ディスプレイ、デコレーション、バックライトおよび普通の照明などの分野に広く応用できるため、照明分野における一革命をもたらしている。よって、ＬＥＤを内蔵する発光素子が出射する青紫色光を可視光に効果的に転換することで、白色光系および多色系発光装置を実現できる効率の高い蛍光材料が早急に必要となっている。
【０００３】
現時点の従来技術において、青色ＬＥＤチップにセリウム励起の希土類ガーネット黄色蛍光粉体（例えばＹＡＧ：Ｃｅ３＋またはＴＡＧ：Ｃｅ３＋）を組み合わせるものがＬＥＤ白色発光を実現する主流の方式であるが、このような方式で実現された白色光のスペクトルでは緑色および赤色成分が不足しているため、演色性が低く、色温度が高くなってしまう２つの大きな欠点が顕著となっていた。以上の欠点を解決するために、青色ＬＥＤチップが励起する黄色蛍光粉体中に緑色蛍光粉体または赤色蛍光粉体をドーピングする方式と、そして紫外線ＬＥＤチップで赤色、緑色、青色の三原色の蛍光粉体を励起することで演色性を高めるとともに色温度を調節する別の方式とがある。確かに上記した二種類の方式では光源の演色性および色温度の問題を比較的良好に解決できるものの、複数種類の蛍光粉体と樹脂とを混合してＬＥＤチップを封止しなければならず、この工程においては種類の異なる蛍光粉体の混合が不均一となる問題が存在し、発生する白色光の色が不均一となってしまい、実用化への影響は深刻であった。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明が解決すべき技術的課題は、従来技術における青色ＬＥＤチップにセリウム励起の希土類ガーネット黄色蛍光粉体を組み合わせるものでは緑色蛍光粉体または赤色蛍光粉体を添加するが、複数種類の蛍光粉体の混合が不均一となったときに発生する白色光の色が不均一となってしまい、実用化への影響が深刻となる欠点に対して、その他物質をドーピングせずとも赤色−緑色−青色（Ｒ−Ｇ−Ｂ）のフルカラーの直接出射を実現でき、発光性能に優れ、しかも紫外線領域（２４０〜４１０ｎｍ）の発光素子で励起するに適したフルカラー発光材料を提供するところにある。
【０００５】
本発明がさらに解決すべき技術的課題は、調製工程が簡単で、製品の品質が安定したフルカラー発光材料の調製方法を提供するところにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明がその技術的課題を解決するために採用する技術的思想は以下の通りである。化学式（Ｙ１−ｘ−ｙ−ｚＡｘＢｙＣｚ）２ＧｅＯ５の化合物であるフルカラー発光材料であり、式中、ｘ、ｙ、ｚの値はそれぞれ０＜ｘ≦０．０５、０＜ｙ≦０．１５、０＜ｚ≦０．１５であり、かつｘ：ｙ：ｚ＝１：１〜１０：１〜１０、ＡはＴｍ、Ｃｅのうちの１種類であり、ＢはＴｂ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｄｙのうちの１種類であり、ＣはＥｕ、Ｐｒ、Ｓｍのうちの１種類である。
【０００７】
前記ｘ、ｙ、ｚの値はそれぞれ０＜ｘ≦０．０３、０＜ｙ≦０．１０、０＜ｚ≦０．１０であるのが好ましい。
【０００８】
前記ｘ：ｙ：ｚの比率値は１：１〜６：１〜６であるのが好ましい。
【０００９】
フルカラー発光材料の調製方法は、Ｙ、Ｇｅの酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物に、Ａ、Ｂ、Ｃの３種類の元素の酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物を加えて原料とするものであり、このうちＡはＴｍ、Ｃｅのうちから選ばれる１種類であり、ＢはＴｂ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｄｙのうちから選ばれる１種類であり、ＣはＥｕ、Ｐｒ、Ｓｍのうちから選ばれる１種類であり、原料を均一に粉砕した後１３００〜１５００℃にて６〜２４ｈ焼結して、得られた生成物を室温にまで冷却することで、フルカラー発光材料が得られる。
【００１０】
フルカラー発光材料の調製方法は、前記原料を乳鉢の中に投入して均一に粉砕し、均一に粉砕された原料を１３５０〜１４５０℃で８〜１５ｈ焼結して、得られた生成物を室温にまで冷却することで、フルカラー発光材料が得られるのが好ましい。
【００１１】
フルカラー発光材料の調製方法において、原料は化学式（Ｙ１−ｘ−ｙ−ｚＡｘＢｙＣｚ）２ＧｅＯ５のうちの各元素の間の化学量論比により計量される、つまり化学式のうちの各元素の間のモル比により原料を計量するものであって、式中、ｘ、ｙ、ｚの値はそれぞれ０＜ｘ≦０．０５、０＜ｙ≦０．１５、０＜ｚ≦０．１５であり、かつｘ：ｙ：ｚ＝１：１〜１０：１〜１０である。
【００１２】
フルカラー発光材料の調製方法において、前記ｘ、ｙ、ｚの値がそれぞれ０＜ｘ≦０．０３、０＜ｙ≦０．１０、０＜ｚ≦０．１０である。
【００１３】
フルカラー発光材料の調製方法において、前記ｘ：ｙ：ｚの比率値が１：１〜６：１〜６である。
【００１４】
前記原料において、酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物の純度が分析試薬未満ではない。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の装置の発光材料では希土類元素をドーピングしたゲルマニウム塩酸を用いるものであって、希土類元素を添加していることから、本発明の発光材料は紫色光領域（２４０〜４１０ｎｍ）の励起にてフルカラー発光を実現できるものであり、その発光性能は優れるうえ、その中における希土類ドーピング元素の間の比率を調整することで、理想的な白色発光が得られる。
【００１６】
本発明の調製工程は簡単で、製品の品質が安定し、実用性が高く、応用範囲は広い。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】実施例１で調製されたフルカラー発光材料（Ｙ０．９７Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０１Ｅｕ０．０１）２ＧｅＯ５の発光スペクトル。
【図２】実施例９で調製されたフルカラー発光材料（Ｙ０．９４５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０１Ｅｕ０．０２５）２ＧｅＯ５の発光スペクトル。
【図３】実施例１１で調製されたフルカラー発光材料（Ｙ０．９１５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０４Ｅｕ０．０３５）２ＧｅＯ５の発光スペクトル。このうち、発光スペクトルの励起波長は３６０ｎｍである。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
本発明のフルカラー発光材料は化学式（Ｙ１−ｘ−ｙ−ｚＡｘＢｙＣｚ）２ＧｅＯ５の化合物であり、式中、ｘ、ｙ、ｚの値はそれぞれ０＜ｘ≦０．０５、０＜ｙ≦０．１５、０＜ｚ≦０．１５であり、かつｘ：ｙ：ｚ＝１：１〜１０：１〜１０、ＡはＴｍ、Ｃｅのうちの１種類であり、ＢはＴｂ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｄｙのうちの１種類であり、ＣはＥｕ、Ｐｒ、Ｓｍのうちの１種類であるのが好ましい。ｘ：ｙ：ｚの比率値は１：１〜６：１〜６であるのが好ましい。
【００１９】
フルカラー発光材料の調製方法は、Ｙ、Ｇｅの酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物に、Ａ、Ｂ、Ｃの３種類の元素の酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物を加えて原料とするものであり、このうちＡはＴｍ、Ｃｅのうちから選ばれる１種類であり、ＢはＴｂ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｄｙのうちから選ばれる１種類であり、ＣはＥｕ、Ｐｒ、Ｓｍのうちから選ばれる１種類であり、原料を均一に粉砕した後１３００〜１５００℃にて６〜２４ｈ焼結して、得られた生成物を室温にまで冷却することで、フルカラー発光材料が得られる。
【００２０】
フルカラー発光材料の調製方法は、Ｙ、Ｇｅの酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物に、Ａ、Ｂ、Ｃの３種類の元素の酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物を加えて原料とするものであり、このうちＡはＴｍ、Ｃｅのうちから選ばれる１種類であり、ＢはＴｂ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｄｙのうちから選ばれる１種類であり、ＣはＥｕ、Ｐｒ、Ｓｍのうちから選ばれる１種類であり、原料を均一に粉砕した後１３００〜１５００℃にて６〜２４ｈ焼結して、得られた生成物を室温にまで冷却することで、フルカラー発光材料が得られる。
【００２１】
フルカラー発光材料の調製方法は、前記原料を乳鉢の中に投入して均一に粉砕し、均一に粉砕された原料を１３５０〜１４５０℃で８〜１５ｈ焼結して、得られた生成物を室温にまで冷却することで、フルカラー発光材料が得られる。
【００２２】
フルカラー発光材料の調製方法において、原料は化学式（Ｙ１−ｘ−ｙ−ｚＡｘＢｙＣｚ）２ＧｅＯ５のうちの各元素の間の化学量論比により計量される、つまり化学式のうちの各元素の間のモル比により原料を計量するものであって、式中、ｘ、ｙ、ｚの値はそれぞれ０＜ｘ≦０．０５、０＜ｙ≦０．１５、０＜ｚ≦０．１５であり、０＜ｘ≦０．０３、０＜ｙ≦０．１０、０＜ｚ≦０．１０であるのが好ましく、ｘ：ｙ：ｚ＝１：１〜１０：１〜１０であり、ｘ：ｙ：ｚの比率値が１：１〜６：１〜６であるのが好ましい。
【００２３】
前記原料において、酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物の純度が分析試薬未満ではないことが好ましい。
【００２４】
以下、具体的な実施例により本発明を詳細に説明する。
【００２５】
実施例１：高温固相法で（Ｙ０．９７Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０１Ｅｕ０．０１）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９７ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ４Ｏ７を０．００５ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した後、粉末をコランダムるつぼに移し、さらに高温箱型炉中に入れて１３５０℃で１５ｈ焼結し、得られた生成物を室温にまで冷却した後に乳鉢に投入して粉砕することで、フルカラー発光材料（Ｙ０．９７Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０１Ｅｕ０．０１）２ＧｅＯ５が得られた。図１に示すように、本実施例により調製されたフルカラー発光材料（Ｙ０．９７Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０１Ｅｕ０．０１）２ＧｅＯ５の発光スペクトルは、図中にて、本実施例により調製されたフルカラー発光材料は３６０ｎｍの励起にて４５５、４６０、４８７ｎｍの青色光、５４４、５４８、５８０、５８７ｎｍの黄緑色光および５９４、６１１、６１８、６２２ｎｍの橙赤色光を出射するので、フルカラーの合成発光を実現することが示されている。以上の調製方法の工程は簡単で、しかも調製される製品の品質は安定する。
【００２６】
実施例２：高温固相法で（Ｙ０．９７Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０１Ｅｕ０．０１）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ（ＮＯ３）３を１．９４ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ（ＮＯ３）３を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ（ＮＯ３）３を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ（ＮＯ３）３を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した後、粉末をコランダムるつぼに移し、さらに高温箱型炉中に入れて１３００℃で２４ｈ焼結し、得られた生成物を室温にまで冷却した後に乳鉢に投入して粉砕することで、フルカラー発光材料（Ｙ０．９７Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０１Ｅｕ０．０１）２ＧｅＯ５が得られた。
【００２７】
実施例３：高温固相法で（Ｙ０．９４５Ｔｍ０．０１Ｄｙ０．０２Ｅｕ０．０２５）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９４５ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｄｙ２Ｏ３を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ２Ｏ３を０．０２５ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した後、粉末をコランダムるつぼに移し、さらに高温箱型炉中に入れて１４５０℃で８ｈ焼結し、得られた生成物を室温にまで冷却した後に乳鉢に投入して粉砕することで、フルカラー発光材料（Ｙ０．９４５Ｔｍ０．０１Ｄｙ０．０２Ｅｕ０．０２５）２ＧｅＯ５が得られた。
【００２８】
実施例４：高温固相法で（Ｙ０．９４５Ｔｍ０．０１Ｈｏ０．０１５Ｅｕ０．０３）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９４５ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｈｏ２Ｏ３を０．０１５ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ２Ｏ３を０．０３ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した後、粉末をコランダムるつぼに移し、さらに高温箱型炉中に入れて１５００℃で６ｈ焼結し、得られた生成物を室温にまで冷却した後に乳鉢に投入して粉砕することで、フルカラー発光材料（Ｙ０．９４５Ｔｍ０．０１Ｈｏ０．０１５Ｅｕ０．０３）２ＧｅＯ５が得られた。
【００２９】
実施例５：高温固相法で（Ｙ０．９４Ｔｍ０．０１Ｅｒ０．０２５Ｅｕ０．０２５）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９４ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｒ２Ｏ３を０．０２５ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ２Ｏ３を０．０２５ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した後、粉末をコランダムるつぼに移し、さらに高温箱型炉中に入れて１４００℃で１１ｈ焼結し、得られた生成物を室温にまで冷却した後に乳鉢に投入して粉砕することで、フルカラー発光材料（Ｙ０．９４Ｔｍ０．０１Ｅｒ０．０２５Ｅｕ０．０２５）２ＧｅＯ５が得られた。
【００３０】
実施例６：高温固相法で（Ｙ０．９５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０２Ｓｍ０．０２）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９５ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ４Ｏ７を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｓｍ２Ｏ３を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．９５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０２Ｓｍ０．０２）２ＧｅＯ５が得られた。
【００３１】
実施例７：高温固相法で（Ｙ０．９１５Ｔｍ０．０１５Ｔｂ０．０４Ｐｒ０．０３）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９１５ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１５ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ４Ｏ７を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、Ｐｒ６Ｏ１１を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．９１５Ｔｍ０．０１５Ｔｂ０．０４Ｐｒ０．０３）２ＧｅＯ５が得られた。
【００３２】
実施例８：高温固相法で（Ｙ０．９３Ｃｅ０．０１Ｔｂ０．０３Ｅｕ０．０３）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９３ｍｍｏｌ量り取り、ＣｅＯ２を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ４Ｏ７を０．０１５ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ２Ｏ３を０．０３ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．９３Ｃｅ０．０１Ｔｂ０．０３Ｅｕ０．０３）２ＧｅＯ５が得られた。
【００３３】
実施例９：高温固相法で（Ｙ０．９４５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０２Ｅｕ０．０２５）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９４５ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ４Ｏ７を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ２Ｏ３を０．０２５ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．９４５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０２Ｅｕ０．０２５）２ＧｅＯ５が得られた。図２に示すように、本実施例により調製されたフルカラー発光材料（Ｙ０．９４５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０２Ｅｕ０．０２５）２ＧｅＯ５の発光スペクトルは、図中にて、本実施例により調製されたフルカラー発光材料は３６０ｎｍの励起にて４５５、４６０、４８７ｎｍの青色光、５４４、５４８、５８０、５８７ｎｍの黄緑色光および５９４、６１１、６１８、６２２ｎｍの橙赤色光を出射することで、本実施例の合成光の色座標が（０．３３４６、０．３２８２）となり、理想的な白色光の色座標（０．３３、０．３３）に近くなり、白色光発光が実現することが示されている。
【００３４】
実施例１０：高温固相法で（Ｙ０．９２Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０４Ｅｕ０．０３）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９２ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ４Ｏ７を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ２Ｏ３を０．０３ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．９２Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０４Ｅｕ０．０３）２ＧｅＯ５が得られた。
【００３５】
実施例１１：高温固相法で（Ｙ０．９１５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０４Ｅｕ０．０３５）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．９１５ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ４Ｏ７を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ２Ｏ３を０．０３５ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＯ２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．９１５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０４Ｅｕ０．０３５）２ＧｅＯ５が得られた。図３に示すように、実施例１１により調製されたフルカラー発光材料（Ｙ０．９１５Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０４Ｅｕ０．０３５）２ＧｅＯ５の発光スペクトルは、図中にて、本実施例により調製されたフルカラー発光材料は３６０ｎｍの励起にて４５５、４６０、４８７ｎｍの青色光、５４４、５４８、５８０、５８７ｎｍの黄緑色光および５９４、６１１、６１８、６２２ｎｍの橙赤色光を出射することで、本実施例の合成光の色座標が（０．３３８７、０．３３５５）となり、理想的な白色光の色座標（０．３３、０．３３）に近くなるので、フルカラーの合成発光を実現することが示されている。
【００３６】
実施例１２：高温固相法で（Ｙ０．８８Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０５Ｅｕ０．０６）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２Ｏ３を０．８８ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２Ｏ３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ４Ｏ７を０．０２５ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ２Ｏ３を０．０６ｍｍｏｌ量り取り、Ｇｅ（ＮＯ３）２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．８８Ｔｍ０．０１Ｔｂ０．０６Ｅｕ０．０５）２ＧｅＯ５が得られた。
【００３７】
実施例１３：高温固相法で（Ｙ０．７９Ｃｅ０．０１Ｔｂ０．１Ｅｕ０．１）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ（ＣＨ３ＣＯＯ）３を１．５８ｍｍｏｌ量り取り、Ｃｅ（ＣＨ３ＣＯＯ）３を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｂ（ＣＨ３ＣＯＯ）３を０．２ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ（ＣＨ３ＣＯＯ）３を０．２ｍｍｏｌ量り取り、Ｇｅ（ＮＯ３）４を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．７９Ｃｅ０．０１Ｔｂ０．１Ｅｕ０．１）２ＧｅＯ５が得られた。
【００３８】
実施例１４：高温固相法で（Ｙ０．８１５Ｔｍ０．０１５Ｅｒ０．０２Ｐｒ０．１５）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２（ＣＯ３）３を０．８１５ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２（Ｃ２Ｏ４）３を０．０１５ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｒ２（ＣＯ３）３を０．０２ｍｍｏｌ量り取り、Ｐｒ（ＣＨ３ＣＯＯ）３を０．３ｍｍｏｌ量り取り、Ｇｅ（Ｃ２Ｏ４）２を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．８１５Ｔｍ０．０１５Ｅｒ０．０２Ｐｒ０．１５）２ＧｅＯ５が得られた。
【００３９】
実施例１５：高温固相法で（Ｙ０．８２Ｔｍ０．０５Ｈｏ０．０１Ｅｕ０．１２）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、Ｙ２（Ｃ２Ｏ４）３を０．８２ｍｍｏｌ量り取り、Ｔｍ２（ＣＯ３）３を０．０５ｍｍｏｌ量り取り、Ｈｏ２（Ｃ２Ｏ４）３を０．０１ｍｍｏｌ量り取り、Ｅｕ（ＣＨ３ＣＯＯ）３を０．２４ｍｍｏｌ量り取り、Ｇｅ（ＣＨ３ＣＯＯ）４を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．８２Ｔｍ０．０５Ｈｏ０．０１Ｅｕ０．１２）２ＧｅＯ５が得られた。
【００４０】
実施例１６：高温固相法で（Ｙ０．８０５Ｔｍ０．０１５Ｄｙ０．１５Ｓｍ０．０３）２ＧｅＯ５を調製した。
室温にて、ＹＣｌ３を１．６１ｍｍｏｌ量り取り、ＴｍＣｌ３を０．０３ｍｍｏｌ量り取り、ＤｙＣｌ３を０．３ｍｍｏｌ量り取り、Ｓｍ（ＣＨ３ＣＯＯ）３を０．０６ｍｍｏｌ量り取り、ＧｅＣｌ４を１ｍｍｏｌ量り取って、メノウ製の乳鉢中に投入して均一に混ざるまで充分に粉砕した。残りの工程は実施例１と同じである。フルカラー発光材料（Ｙ０．８０５Ｔｍ０．０１５Ｄｙ０．１５Ｓｍ０．０３）２ＧｅＯ５が得られた。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
化学式（Ｙ１−ｘ−ｙ−ｚＡｘＢｙＣｚ）２ＧｅＯ５の化合物であることを特徴とするフルカラー発光材料。
（式中、ｘ、ｙ、ｚの値はそれぞれ０＜ｘ≦０．０５、０＜ｙ≦０．１５、０＜ｚ≦０．１５であり、かつｘ：ｙ：ｚ＝１：１〜１０：１〜１０、ＡはＴｍ、Ｃｅのうちの１種類であり、ＢはＴｂ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｄｙのうちの１種類であり、ＣはＥｕ、Ｐｒ、Ｓｍのうちの１種類である。）
【請求項２】
前記ｘ、ｙ、ｚの値がそれぞれ０＜ｘ≦０．０３、０＜ｙ≦０．１０、０＜ｚ≦０．１０である、ことを特徴とする請求項１に記載のフルカラー発光材料。
【請求項３】
前記ｘ：ｙ：ｚの比率値が１：１〜６：１〜６である、ことを特徴とする請求項１に記載のフルカラー発光材料。
【請求項４】
Ｙ、Ｇｅの酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物に、Ａ、Ｂ、Ｃの３種類の元素の酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物を加えて原料とするものであり、このうちＡはＴｍ、Ｃｅのうちから選ばれる１種類であり、ＢはＴｂ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｄｙのうちから選ばれる１種類であり、ＣはＥｕ、Ｐｒ、Ｓｍのうちから選ばれる１種類であり、前記原料を均一に粉砕した後１３００〜１５００℃にて６〜２４ｈ焼結して、得られた生成物を室温にまで冷却することで、フルカラー発光材料が得られる、ことを特徴とする請求項１ないし３のいずれか一項に記載のフルカラー発光材料を調製する方法。
【請求項５】
前記原料を乳鉢の中に投入して均一に粉砕し、均一に粉砕された原料を１３５０〜１４５０℃で８〜１５ｈ焼結して、得られた生成物を室温にまで冷却することで、フルカラー発光材料が得られる、ことを特徴とする請求項４に記載のフルカラー発光材料の調製方法。
【請求項６】
原料が化学式（Ｙ１−ｘ−ｙ−ｚＡｘＢｙＣｚ）２ＧｅＯ５のうちの各元素の間の化学量論比により計量されるものであり、式中、ｘ、ｙ、ｚの値はそれぞれ０＜ｘ≦０．０５、０＜ｙ≦０．１５、０＜ｚ≦０．１５であり、かつｘ：ｙ：ｚ＝１：１〜１０：１〜１０である、ことを特徴とする請求項４に記載のフルカラー発光材料の調製方法。
【請求項７】
前記ｘ、ｙ、ｚの値がそれぞれ０＜ｘ≦０．０３、０＜ｙ≦０．１０、０＜ｚ≦０．１０である、ことを特徴とする請求項６に記載のフルカラー発光材料の調製方法。
【請求項８】
前記ｘ：ｙ：ｚの比率値が１：１〜６：１〜６である、ことを特徴とする請求項６に記載のフルカラー発光材料の調製方法。
【請求項９】
前記原料において、酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物の純度が分析試薬未満ではない、ことを特徴とする請求項６に記載のフルカラー発光材料の調製方法。
【請求項１】
化学式（Ｙ１−ｘ−ｙ−ｚＡｘＢｙＣｚ）２ＧｅＯ５の化合物であることを特徴とするフルカラー発光材料。
（式中、ｘ、ｙ、ｚの値はそれぞれ０＜ｘ≦０．０５、０＜ｙ≦０．１５、０＜ｚ≦０．１５であり、かつｘ：ｙ：ｚ＝１：１〜１０：１〜１０、ＡはＴｍ、Ｃｅのうちの１種類であり、ＢはＴｂ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｄｙのうちの１種類であり、ＣはＥｕ、Ｐｒ、Ｓｍのうちの１種類である。）
【請求項２】
前記ｘ、ｙ、ｚの値がそれぞれ０＜ｘ≦０．０３、０＜ｙ≦０．１０、０＜ｚ≦０．１０である、ことを特徴とする請求項１に記載のフルカラー発光材料。
【請求項３】
前記ｘ：ｙ：ｚの比率値が１：１〜６：１〜６である、ことを特徴とする請求項１に記載のフルカラー発光材料。
【請求項４】
Ｙ、Ｇｅの酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物に、Ａ、Ｂ、Ｃの３種類の元素の酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物を加えて原料とするものであり、このうちＡはＴｍ、Ｃｅのうちから選ばれる１種類であり、ＢはＴｂ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｄｙのうちから選ばれる１種類であり、ＣはＥｕ、Ｐｒ、Ｓｍのうちから選ばれる１種類であり、前記原料を均一に粉砕した後１３００〜１５００℃にて６〜２４ｈ焼結して、得られた生成物を室温にまで冷却することで、フルカラー発光材料が得られる、ことを特徴とする請求項１ないし３のいずれか一項に記載のフルカラー発光材料を調製する方法。
【請求項５】
前記原料を乳鉢の中に投入して均一に粉砕し、均一に粉砕された原料を１３５０〜１４５０℃で８〜１５ｈ焼結して、得られた生成物を室温にまで冷却することで、フルカラー発光材料が得られる、ことを特徴とする請求項４に記載のフルカラー発光材料の調製方法。
【請求項６】
原料が化学式（Ｙ１−ｘ−ｙ−ｚＡｘＢｙＣｚ）２ＧｅＯ５のうちの各元素の間の化学量論比により計量されるものであり、式中、ｘ、ｙ、ｚの値はそれぞれ０＜ｘ≦０．０５、０＜ｙ≦０．１５、０＜ｚ≦０．１５であり、かつｘ：ｙ：ｚ＝１：１〜１０：１〜１０である、ことを特徴とする請求項４に記載のフルカラー発光材料の調製方法。
【請求項７】
前記ｘ、ｙ、ｚの値がそれぞれ０＜ｘ≦０．０３、０＜ｙ≦０．１０、０＜ｚ≦０．１０である、ことを特徴とする請求項６に記載のフルカラー発光材料の調製方法。
【請求項８】
前記ｘ：ｙ：ｚの比率値が１：１〜６：１〜６である、ことを特徴とする請求項６に記載のフルカラー発光材料の調製方法。
【請求項９】
前記原料において、酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩、酢酸塩、硝酸塩またはハロゲン化物の純度が分析試薬未満ではない、ことを特徴とする請求項６に記載のフルカラー発光材料の調製方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図２】
【図３】
【公表番号】特表２０１２−５２６１８４（Ｐ２０１２−５２６１８４Ａ）
【公表日】平成２４年１０月２５日（２０１２．１０．２５）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１２−５１００８７（Ｐ２０１２−５１００８７）
【出願日】平成２１年５月１１日（２００９．５．１１）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＣＮ２００９／０７１７１９
【国際公開番号】ＷＯ２０１０／１３００７５
【国際公開日】平成２２年１１月１８日（２０１０．１１．１８）
【出願人】（５１１２１０１０９）海洋王照明科技股▲ふん▼有限公司 (21)
【Ｆターム（参考）】
【公表日】平成２４年１０月２５日（２０１２．１０．２５）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年５月１１日（２００９．５．１１）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＣＮ２００９／０７１７１９
【国際公開番号】ＷＯ２０１０／１３００７５
【国際公開日】平成２２年１１月１８日（２０１０．１１．１８）
【出願人】（５１１２１０１０９）海洋王照明科技股▲ふん▼有限公司 (21)
【Ｆターム（参考）】
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