分散型無機エレクトロルミネッセンスパネル
【課題】輝度が高い分散型無機エレクトロルミネッセンスパネルを提供する。
【解決手段】少なくとも一方が透明な一対の電極１，１の間に、誘電体層４を交互に挟み込んだ発光体層３を少なくとも３層有することを特徴とする分散型無機エレクトロルミネッセンスパネルによれば、発光体層３が２層以下の場合に比べて著しく輝度が向上する。
【解決手段】少なくとも一方が透明な一対の電極１，１の間に、誘電体層４を交互に挟み込んだ発光体層３を少なくとも３層有することを特徴とする分散型無機エレクトロルミネッセンスパネルによれば、発光体層３が２層以下の場合に比べて著しく輝度が向上する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、無機発光体を樹脂中に分散してなる発光層を有する分散型無機エレクトロルミネッセンスパネルに関する。
【背景技術】
【０００２】
無機エレクトロルミネッセンス（無機ＥＬ）パネルは、構造および動作方法の違いにより４種類に分類することができる。薄膜型と有機分散型の２種類の構造があり、それぞれに発光させる際の動作モードの違いにより直流動作と交流動作に分類される。そのなかで安定した動作が確認されているのは、共に交流で動作する、薄膜型ＥＬと分散型ＥＬの２種類である。前者は真空プロセスにより薄膜を積層させた単純な構造であり、安定した発光を実現しており、これまでにディスプレイ用途として研究されている。後者は印刷技術による簡便なプロセスにより作製可能であり、バックパネル用途として開発されたが１−３）、その性能は実用上十分であるとは言えず、まだ改善すべき課題が残されていると考えられる。無機ＥＬが基本的に真性ＥＬであり、発光のメカニズムが高電界によって加速された電子による電界発光であることは両者に共通している。これに対し、ＬＥＤや有機ＥＬは電流注入型であり、無機ＥＬとは区別される。無機ＥＬは、発光面がフレキシブルな作製可能であるという、従来のディスプレイにはない特徴をもっており、次世代ディスプレイの一つとして期待されている。
【０００３】
従来の分散型無機ＥＬのパネル構造の一例を図１に示す。透明電極１を形成したガラス基板またはフィルム基板２の上に、発光体層３、誘電体層４、背面電極５の順に積層させた構造が一般的である。発光体層３は、１０〜３０μｍ程度の粒径の発光体微粒子を樹脂中に分散させた構造になっており、そこで使用される発光体は、硫化亜鉛（ＺｎＳ）を母体材料とするものが市販されている。誘電体層４は、その静電容量を大きくすることにより、発光体に実効的にかかる電圧を高くする効果が期待でき、比誘電率が数千と高い値を示す強誘電体微粉末であるチタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ３）が良く用いられる。背面電極５は、一般的なカーボンペースト、または銀ペーストによる厚膜電極が用いられる。
上記の構成による無機ＥＬパネルは、交流電源６で透明電極１と背面電極５との間に交流電圧を印加することにより発光する。一般的に、印加電圧が上昇するに従い、また周波数が上昇するに従い輝度が上昇するが、発光寿命は短くなる。
【０００４】
特許文献１には、透明基材の上に透明電極を形成し、さらにその上に、発光体層、誘電体層、背面電極の順に積層させた構造の無機ＥＬにおいて、透明電極が２層以上の異なる透明導電層を有し、該透明導電層の少なくとも１層が酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）膜であり、かつ該ＩＴＯ膜よりも発光体層側にある少なくとも１層の透明導電層が、フッ素、アンチモン、アルミニウム、ガリウム及びホウ素から選択される少なくとも１つの元素によりそれぞれドープされていてもよい、酸化スズ及び酸化亜鉛から選択される少なくとも１種の透明導電膜、例えばフッ素ドープ酸化スズ（ＦＴＯ）膜であることを特徴とする無機ＥＬが記載されている。
【０００５】
非特許文献１には、透明導電膜を形成した２枚のＰＥＴフィルムの間に、３層の誘電体層と２層の発光体層を交互に積層させた構造の両面発光無機ＥＬパネル構造が示されており、以下の（１）、（２）のような特長がある、と説明されている。
【０００６】
（１）発光体層をパネルの両側に配置することにより、１周期の電圧印加による両面発光が可能になり、高効率、長寿命化が期待できる。
（２）発光体層を２層にすることにより、それぞれの層に違うパターンや違う色の発光体層を形成することができる。
【特許文献１】特開２００６−３２１００号公報
【非特許文献１】佐藤利文ら、「両面発光無機ＥＬパネルの試作」、第１１５回秋季研究発表会講演予稿集、社団法人日本印刷学会、平成１７年１１月１０日、ｐ．６９−７２
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、複数の発光体層を有し、輝度が高い分散型無機エレクトロルミネッセンスパネルを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
前記課題を解決するため、本発明は、分散型無機エレクトロルミネッセンスパネルであって、少なくとも一方が透明な一対の電極の間に、誘電体層を交互に挟み込んだ発光体層を少なくとも３層有することを特徴とする分散型無機エレクトロルミネッセンスパネルを提供する。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、少なくとも３層の発光体層を有することにより、パネルの耐電圧が向上し、輝度が高い分散型無機エレクトロルミネッセンスパネルを提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下、最良の形態に基づき、図面を参照して本発明を説明する。
図３（ａ）に示す発光体２層構造の両面発光パネルは、片面に透明電極１を形成した２枚の透明基材２の間に、発光体層３、誘電体層４、発光体層３の順に積層させた構造である。すなわち、一対の透明電極１の間に発光体層３を２層有する。
【００１１】
本発明の両面発光パネルは、一対の透明電極の間に、誘電体層を交互に挟み込んだ発光体層を少なくとも３層有することを特徴とする構造である。発光体層を少なくとも３層有するため、耐電圧性を高めた構造となり、分散型無機ＥＬパネルの高輝度化が期待できる。また、パネルの両面が透明電極を形成した透明基材によって形成されているため、発光した光を遮ることなく両面への発光が期待できる。すなわちパネルの表と裏の両面が発光するため、全方位への光放出が期待できる構造であり、照明用途に適していると考えられる。本発明の両面発光パネルの具体例として、図３（ｂ）には、片面に透明電極１を形成した２枚の透明基材２の間に、発光体層３の間に誘電体層４を交互に挟み込み、発光体層３を３層有する構造を示している。本発明において発光体層３の層数は３層に限られるものではなく、４層以上としても良い。
【００１２】
透明電極１は、例えば透明な酸化物半導体からなる透明導電膜であり、スパッタ法、ＣＶＤ法、スプレー熱分解堆積法（ＳＰＤ法）などの薄膜形成方法により形成することができる。透明な酸化物半導体の具体例としては、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、フッ素ドープ酸化スズ（ＦＴＯ）、アンチモンドープ酸化スズ（ＡＴＯ）、酸化スズ（ＴＯ）、フッ素ドープ酸化亜鉛（ＦＺＯ）、アルミニウムドープ酸化亜鉛（ＡＺＯ）、ガリウムドープ酸化亜鉛（ＧＺＯ）、ホウ素ドープ酸化亜鉛（ＢＺＯ）、酸化亜鉛（ＺＯ）などが挙げられる。透明導電膜の厚さは特に限定されないが、例えば厚さ５〜５００ｎｍである。
【００１３】
透明電極１は、透明基材２の上に櫛型あるいはグリッド型などの金属および／または合金の細線を配置して、その上に透明導電膜を製膜したものであっても良く、この場合は通電性を改善することができる。金属や合金の細線としては、銅、銀、アルミニウム、ニッケルなどが好ましく用いられる。金属及び／又は合金の細線を配置すると光の透過率が減少するので、細線の間隔を狭くしすぎたり、細線の幅や高さを大きく取りすぎたりすることなく、９０％以上の透過率を確保することが望ましい。
【００１４】
透明電極１が形成される透明基材２としては、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリイミド（ＰＩ）、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）等の可撓性ポリマーが挙げられる。透明基材２の厚さは１０〜２５０μｍ、特に５０〜２００μｍが好ましい。
【００１５】
発光体層３は、無機発光体粒子を分散含有して形成された層である。本発明の発光体層３に用いられる無機発光体としては、無機ＥＬパネルに用いられている半導体の微粒子であれば任意のものが用いられ、必要な発光波長領域により適宜選択される。例えば、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＣａＳ、ＭｇＳ、ＳｒＳ、ＧａＰ、ＧａＡｓ、およびそれらの混晶などが挙げられるが、ＺｎＳ、ＣｄＳ、ＣａＳなどを好ましく用いることができる。
【００１６】
発光体層３で無機発光体粒子を分散するために用いられる分散剤としては、例えば、シアノエチルセルロース系樹脂のような比較的誘電率の高いポリマーや、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン系樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、フッ化ビニリデンなどの樹脂を用いることができる。また、これらの樹脂にＢａＴｉＯ３やＳｒＴｉＯ３などの高誘電率の無機誘電体粒子を適度に混合して誘電率を調整することもできる。
【００１７】
誘電体層４は、無機誘電体を含有する層である。無機誘電体は、誘電率及び絶縁性が高く、かつ高い誘電破壊電圧を有する材料であれば任意のものが用いられる。無機誘電体としては、各種の金属酸化物及び窒化物を使用でき、例えば、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、ＢａＴｉＯ３、ＳｒＴｉＯ３、ＰｂＴｉＯ３、ＫＮｂＯ３、ＰｂＮｂＯ３、Ｔａ２Ｏ３、ＢａＴａ２Ｏ６、ＬｉＴａＯ３、Ｙ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＡｌＯＮなどを用いることができる。これらは単独で、または複数種を組み合わせて用いることができる。
【００１８】
誘電体層４は、無機誘電体粒子を分散含有して形成された層であることが好ましい。誘電体層４で無機誘電体粒子を分散するために用いられる分散剤としては、例えば、シアノエチルセルロース系樹脂のような比較的誘電率の高いポリマーや、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン系樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、フッ化ビニリデンなどの樹脂を用いることができる。
【００１９】
発光体層３及び誘電体層４は、スクリーン印刷法、スライドコート法、スピンコート法、ディップコート法、バーコート法、スプレー塗布法などを用いて塗布して形成されることが好ましい。例えば、スクリーン印刷法では、発光体や誘電体の微粒子を高誘電率のポリマー溶液に分散した分散液を、スクリーンメッシュを通して塗布することにより層が形成される。スクリーンメッシュの厚さ、開口率、塗布回数を適宜選択することにより膜厚を制御でき、さらにスクリーンメッシュの大きさを変えることで大面積化が容易である。特に、透明電極１が形成された透明基材２がフレキシブルなフィルム基板である場合には、Ｒｏｌｌ−ｔｏ−Ｒｏｌｌによる連続プロセスの適用が容易に実現できる。
【００２０】
なお、本発明は、片面発光パネルに適用することも可能である。従来構造の片面発光パネルは、図１に示すように、透明電極１を形成した透明基材２の上に、発光体層３、誘電体層４、背面電極５の順に積層させた構造である。片面発光パネルにおいて、発光体層３及び誘電体層４を交互に２層積層すると、図９（ａ）に示す構造となる。
【００２１】
本発明の片面発光パネルは、透明電極と背面電極との間に、誘電体層を交互に挟み込んだ発光体層を少なくとも３層有することを特徴とする構造である。発光体層を少なくとも３層有するため、耐電圧性を高めた構造となり、分散型無機ＥＬパネルの高輝度化が期待できる。本形態例の片面発光パネルの具体例として、図９（ｂ）には、透明基材２上に形成した透明電極１と背面電極５との間に、誘電体層４を交互に挟み込んだ発光体層３を３層有する構造を示している。本発明において発光体層３の層数は３層に限られるものではなく、４層以上としても良い。
【００２２】
透明電極１、透明基材２、発光体層３、及び誘電体層４の構成は、上述した両面発光パネルと同様とすることができる。特に、発光体層３及び誘電体層４は、それぞれ発光体及び誘電体のペーストを、スクリーン印刷法、スライドコート法、スピンコート法、ディップコート法、バーコート法、スプレー塗布法などを用いて塗布して形成されることが好ましい。例えば、スクリーン印刷法では、発光体や誘電体の微粒子を高誘電率のポリマー溶液に分散した分散液を、スクリーンメッシュを通して塗布することにより層が形成される。スクリーンメッシュの厚さ、開口率、塗布回数を適宜選択することにより膜厚を制御でき、さらにスクリーンメッシュの大きさを変えることで大面積化が容易である。特に、透明電極１が形成された透明基材２がフレキシブルなフィルム基板である場合には、Ｒｏｌｌ−ｔｏ−Ｒｏｌｌによる連続プロセスの適用が容易に実現できる。
【００２３】
背面電極５は、不透明で良く、導電性を有する任意の材料を用いて作製することができる。例えば、金、銀、銅、アルミニウム、ベリリウム、コバルト、クロム、鉄、ゲルマニウム、イリジウム、カリウム、リチウム、マグネシウム、モリブデン、ナトリウム、ニッケル、白金、珪素、錫、タンタル、タングステン、亜鉛等の金属、及びグラファイトなどの導電性炭素材料などの中から、適宜選択できる。中でも、金、銀、銅、アルミニウム、ベリリウム、グラファイト等が好ましい。背面電極５は、シートの貼り付けや、導電性ペーストの印刷・塗布などによって形成することができる。とりわけ、導電性ペーストを用いた場合には、Ｒｏｌｌ−ｔｏ−Ｒｏｌｌによる連続プロセスの適用が容易に実現でき、好ましい。
【実施例】
【００２４】
以下、本研究において行った実験を具体的に説明する。
【００２５】
１．片面発光分散型無機ＥＬパネルの作製
本研究で作製した片面発光分散型無機ＥＬパネルの構造を図１に示す。透明導電性フィルム基板上に発光体層、誘電体層、背面電極の順に積層させた構造である。本研究における片面発光無機ＥＬパネルは、シート抵抗５０Ω程度のＩＴＯフィルム基板上に、スクリーン印刷法により発光体層、誘電体層、背面電極の順に各機能ペーストを形成する工程を繰り返し行い作製した。発光体層に使用したＺｎＳ系の発光体は、図２に示すように５００ｎｍにＥＬ発光スペクトルのピークを持つ粒子径が２０〜３０μｍの粉体（ＧＧ４５：ＯＳＲＡＭ ＳＹＬＶＡＮＩＡ社製）であり、誘電体層には粒子径が１μｍの ＢａＴｉＯ３粉末を使用した。それぞれ高誘電ポリマー（シアノレジンＣＲ−Ｍ：信越化学工業社製）の中に分散してペースト化したものを使用した。シアノレジンは水酸基を有する有機化合物にアクリロニトリルを反応させることによって合成され、極性の大きなシアノエチル基を分子内に有する構造を持ち、これが電界中におかれると大きな双極子モーメントを形成し、高い誘電率を示すものである。本研究で使用したＣＲ−Ｍは、２０℃、１ｋＨｚの条件下で比誘電率１７を示すものである。なお、発光体、誘電体に対するＣＲ−Ｍの混合重量比は３：１であり、ＣＲ−Ｍはあらかじめシクロヘキサノンと３：７の重量比で混合したものを使用した。また、本研究における混合、攪拌、脱法は、すべて攪拌脱法ミキサー（ＡＲ−２５０：ＴＨＩＮＫＹ）によって行った。また、背面電極には銀ペースト（ＦＥＡ−６８５：藤倉化成社製）を用いた。上記の構成によるパネルに交流電圧を印加することにより発光する。一般的に、印加電圧が上昇するに従い、また周波数が上昇するに従い輝度が上昇するが、発光寿命は短くなる。
【００２６】
２．両面発光分散型無機ＥＬパネルの作製
本研究で作製した両面発光分散型無機ＥＬパネルの構造を図３に示す。これらの両面発光パネルは、誘電体層を中心に両側に発光体層を配置し、さらにその両側をＩＴＯフィルム基板で挟み込む構造になっている。このような構造にすることによって、発光した光を遮ることなく両面への発光が期待できる。また、フレキシブルなフィルム基板を使用した印刷法であるため、Ｒｏｌｌ−ｔｏ−Ｒｏｌｌによる連続プロセスの適用が容易に実現できる。また、本構造は分散型ＥＬパネルの高輝度化について検討するための耐電圧性を高めた構造でもある。さらに表と裏の両面が発光するパネルであるため、全方位への光放出が期待できる構造であり、照明用途に適していると考えられる。
【００２７】
実際に作製した両面発光無機ＥＬパネルの断面を図４に示す。なお、図４においてＩＴＯ−ＰＥＴ ｆｉｌｍはＩＴＯ−ＰＥＴフィルム基板を、Ｐｈｏｓｐｈｏｒ ｐａｒｔｉｃｌｅｓは発光体粒子を、Ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ ｌａｙｅｒは誘電体層を表す。両面発光無機ＥＬパネルは、片面発光無機ＥＬパネルと同様のスクリーン印刷法により、ＩＴＯフィルム基板上に発光体層、誘電体層、発光体層の順に各機能ペーストを形成する工程を繰り返し行い、次にＩＴＯフィルム基板上を重ね合わせた後、８５℃に加熱した圧延ローラ（ロール径Φ４５ｍｍ，回転速度３ｒｐｍ）による加熱・圧着によって作製した。両面発光無機ＥＬパネルの厚さは約１２５μｍであり、ＩＴＯフィルム基板に挟まれた機能膜の厚さは約６５μｍである。また、作製したＥＬパネルの評価にはＥＬ特性測定システムＳＸ−１１１１（岩通計測社製）を使用した。
【００２８】
３．結果と考察
次に、本発明において発光体層を３層以上としたことによる効果について考察する。両面発光無機ＥＬパネルにおいてそれぞれの発光体層３は、その間に挟みこまれた誘電体層４の存在によって区別される。
【００２９】
無機ＥＬパネルの特性評価は測定環境や動作条件によって変化することが知られている。これまでに日本学術振興会光電相互変換第１２５委員会で「エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）特性の基準評価法」を推奨し、提案している（塩谷繁雄，伊吹順章：応用物理 ５７，９３５（１９８８）参照）。ここでは印加電圧波形は正弦波または両極性のパルスを標準としており、本研究においては両極性のパルスである方形波を入力波形として検討した。
【００３０】
本研究で作製した両面発光分散型無機ＥＬパネルに１ｋＨｚの方形波を入力したときの電流及び電圧の時間変化を図５に示す。図５中、右向き矢印で示した線は電流の時間変化を、左向き矢印で示した線は電圧の時間変化を表す。作製した分散型無機ＥＬパネルは、発光体層と誘電体層が共にコンデンサとしての機能を持ち、方形波の信号を入力すると、電圧の極性が反転するときに瞬間的に充放電電流が流れる。この充放電電流が発光に寄与し、流れる電流量は誘電体層が持つ静電容量に依存する。その後、誘電体層の物性が変化しない状態で充電が飽和した後は電流が流れることはなく、発光に影響を与えない。ここで、極性の反転と共に流れる電流の最大値は、印加された電界強度に依存すると考えられ、したがって立ち上がり電圧の傾きが大きく影響することになる。また、流れる電流量はコンデンサの静電容量に依存するが、静電容量の増加を期待して誘電体層の膜厚を薄くすると耐電圧が低下するのでパネル設計には注意が必要である。
【００３１】
分散型無機ＥＬパネルは、厚膜を積層した単純な構造であり、誘電体が直列接続した回路として考えることができる。図６は作製した分散型無機ＥＬの等価回路である。発光体層、誘電体層ともに電気的には誘電体の性質を持っているため、ＺｎＳ系発光体によるコンデンサをＣＺｎＳ、ＢａＴｉＯ３誘電体によるコンデンサをＣＩと表記している。両面発光パネルの基本構造が発光体２層構造（ａ）であり、さらに発光体層と誘電対層を追加したものが発光体３層構造（ｂ）である。共に発光体層と発光体層の間には必ず誘電体層を配置する構造である。
【００３２】
このような構成によるパネルの１ｋＨｚにおける輝度の電圧依存性を測定したものが図７である。同じ電圧における輝度を比較すると、従来構造の片面発光パネル（図７の「片面」を参照）、発光体２層構造の両面発光パネル（図７の「両面」を参照）、発光体３層構造の両面発光パネル（図７の「両面（発光体３層）」を参照）の順に高い値を示している。これらは、発光体層、誘電体層が増えることにより、耐電圧性が増加する結果である。なお、本研究における片面発光パネルの機能層（ここで「機能層」とは、一対の電極の間に配置された、発光体層及び誘電体層からなる積層体をいう。）の厚さは約４５μｍ、発光体３層構造の両面発光パネルでは機能層の厚さは約１６０μｍであり、発光体２層両面発光パネルは図４に示したとおりである。また、発光体２層構造の両面発光パネルでは、３００Ｖの印加電圧で６００ｃｄ／ｍ２の輝度を示し、発光体３層構造の両面発光パネルでは、５００Ｖの印加電圧で１２００ｃｄ／ｍ２の輝度を示す。したがって、分散型無機ＥＬパネルの高輝度化を実現するためには、高電圧に耐えられる耐電圧性と発光に寄与する誘電体層の静電容量とのバランスが重要になる。
【００３３】
図８は、分散型無機ＥＬパネルの高輝度化を検討する試みとして、発光体３層構造の両面発光パネルに４ｋＨｚの方形波を印加したときの輝度及び電流−電圧特性の電圧依存性である。４００Ｖの印加電圧に対して２５００ｃｄ／ｍ２という輝度を示している。分散型無機ＥＬパネルの高輝度化のためには、発光体そのものの輝度を向上することに加え、パネル構造が重要であると考えられる。本研究は、使用する材料は変えずにパネル構造の面から検討した結果である。図８に示すように電圧の上昇とともに電流が増加していくが、その増加率は一様ではなく、複数の傾きに分類できる。これは耐電圧の異なる複数のコンデンサ成分の存在が考えられる。コンデンサは交流に対して抵抗値を持つことが知られており、これが容量リアクタンスＸｃ［Ω］であり、次式の通りである。
【００３４】
Ｘｃ＝Ｖ／Ｉ＝１／２πｆＣ
【００３５】
ここで、Ｖはパネルに印加した電圧、Ｉはパネルに流れた電流である。この式から、容量リアクタンスＸｃは周波数ｆと静電容量Ｃに反比例することがわかる。周波数が高くなることによって抵抗値が低下し、その結果、電流が増加すると考えられる。無機ＥＬパネルにおいては、周波数が高くなると輝度が上昇することは良く知られており、容量リアクタンスが関係する電流の増加が輝度の上昇と密接なかかわりを持っていると考えられる。
【００３６】
図８（ｂ）の電流の傾きから求めたＸｃ値は、（１）の領域で９．１７×１０３Ω、（２）の領域で６．５７×１０３Ω、（４）の領域で５．９３×１０３Ωであり、Ｘｃ値の低い領域において、輝度の上昇率が増加した。（３）の領域は印加電圧の変化にかかわらず電流が一定の値を示す電流飽和領域であり、（４）の領域よりさらに高い電圧が印加されてパネルを構成する機能層全体が絶縁破壊に至る過程で出現する変化と考えられる。実際に測定したこれらの結果は、電圧の上昇と共に静電容量が増加し、電圧の増加率よりも電荷の増加に起因する電流の増加率のほうが上回ることによる容量リアクタンスの減少が起こり、その結果輝度が上昇することを意味している。したがって、静電容量の制御が輝度を上昇させることに深くかかわり、また重要であると言える。ただし、電界強度の上昇にともなう電流の増加も同時に現れるため考慮する必要がある。
【００３７】
また、図８において電流−電圧特性に発現する変局点は、輝度−電圧特性では存在せず、なだらかな変化を示す。これは、作製したＥＬパネルが図４に示したように粒子径のばらつきのある発光体粒子によって形成されていることと、各機能層の界面の平坦性が確保できていないため、そこに存在する面内で不均一な電界強度、つまり不平等電界が発現することに起因すると考えられる。同様の理由により、薄膜ＥＬで観察されている変局点と発光開始電圧Ｖｔｈとの顕著な相関は本研究では観察されていない。
【００３８】
本研究では分散型無機ＥＬパネルに関し、両面が発光する新規パネル構造を提案し、その構造を基に静電容量を中心とする電気的な特性について検討してきたが、材料研究の進展とともに、さらなる高輝度化の実現が期待される。また、図９に示すように、片面が発光するパネル構造においても、発光体層を少なくとも３層とすることにより、パネルの耐電圧と輝度の向上を期待することができる。
【００３９】
４．まとめ
本研究で作製した両面発光分散型無機ＥＬパネルは、パネル両面への発光が可能な構造が大きな特徴である。層構造が対称な配置となっているため、交流動作の環境下で理想的に電荷の供給が可能な構造と考えられる。また、容量リアクタンスが発光に寄与する電流に関係していると考えられるため、高輝度パネルを実現するためには電流供給の基になる誘電体層の設計が重要である。本研究で作製した両面発光無機ＥＬパネルは、１ｋＨｚで１２００ｃｄ／ｍ２、４ｋＨｚで２５００ｃｄ／ｍ２の輝度を示している。さらに、分散型無機ＥＬパネルの性能を向上させるためには、詳細な電気的特性評価が不可欠であることは言うまでもなく、研究の進展により、さらなる高輝度化が期待できると考えられる。
【産業上の利用可能性】
【００４０】
本発明の分散型無機ＥＬパネルは、高い輝度が期待でき、照明装置や各種表示装置における光源への応用が考えられる。印刷プロセスにより、大面積を低コストで作製できる可能性を持っており、また、Ｒｏｌｌ−ｔｏ−Ｒｏｌｌプロセスによる連続作製も可能である。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】従来の分散型無機ＥＬのパネル構造の一例を示す模式的断面図である。
【図２】本研究で用いた発光体のＥＬ発光スペクトルを示すグラフである。
【図３】（ａ）は発光体２層構造の両面発光パネルを示す模式的断面図であり、（ｂ）は発光体３層構造の両面発光パネルを示す模式的断面図である。
【図４】本研究で作製した発光体２層構造の両面発光パネルのＳＥＭによる断面写真である。
【図５】本研究で作製した両面発光パネルに１ｋＨｚの方形波を入力したときの電流及び電圧の時間変化を示すグラフである。
【図６】（ａ）は発光体２層構造の両面発光パネルの等価回路を示し、（ｂ）は発光体３層構造の両面発光パネルの等価回路を示す。
【図７】本研究で作製した片面発光パネル及び両面発光パネルの１ｋＨｚにおける輝度の電圧依存性を測定したグラフである。
【図８】本研究で作製した発光体３層構造の両面発光パネルに４ｋＨｚの方形波を印加したときの（ａ）輝度の電圧依存性、及び（ｂ）電流−電圧特性を示すグラフである。
【図９】（ａ）は発光体２層構造の片面発光パネルを示す模式的断面図であり、（ｂ）は発光体３層構造の片面発光パネルを示す模式的断面図である。
【符号の説明】
【００４２】
１…透明電極、２…透明基材、３…発光体層、４…誘電体層、５…背面電極、６…交流電源。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、無機発光体を樹脂中に分散してなる発光層を有する分散型無機エレクトロルミネッセンスパネルに関する。
【背景技術】
【０００２】
無機エレクトロルミネッセンス（無機ＥＬ）パネルは、構造および動作方法の違いにより４種類に分類することができる。薄膜型と有機分散型の２種類の構造があり、それぞれに発光させる際の動作モードの違いにより直流動作と交流動作に分類される。そのなかで安定した動作が確認されているのは、共に交流で動作する、薄膜型ＥＬと分散型ＥＬの２種類である。前者は真空プロセスにより薄膜を積層させた単純な構造であり、安定した発光を実現しており、これまでにディスプレイ用途として研究されている。後者は印刷技術による簡便なプロセスにより作製可能であり、バックパネル用途として開発されたが１−３）、その性能は実用上十分であるとは言えず、まだ改善すべき課題が残されていると考えられる。無機ＥＬが基本的に真性ＥＬであり、発光のメカニズムが高電界によって加速された電子による電界発光であることは両者に共通している。これに対し、ＬＥＤや有機ＥＬは電流注入型であり、無機ＥＬとは区別される。無機ＥＬは、発光面がフレキシブルな作製可能であるという、従来のディスプレイにはない特徴をもっており、次世代ディスプレイの一つとして期待されている。
【０００３】
従来の分散型無機ＥＬのパネル構造の一例を図１に示す。透明電極１を形成したガラス基板またはフィルム基板２の上に、発光体層３、誘電体層４、背面電極５の順に積層させた構造が一般的である。発光体層３は、１０〜３０μｍ程度の粒径の発光体微粒子を樹脂中に分散させた構造になっており、そこで使用される発光体は、硫化亜鉛（ＺｎＳ）を母体材料とするものが市販されている。誘電体層４は、その静電容量を大きくすることにより、発光体に実効的にかかる電圧を高くする効果が期待でき、比誘電率が数千と高い値を示す強誘電体微粉末であるチタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ３）が良く用いられる。背面電極５は、一般的なカーボンペースト、または銀ペーストによる厚膜電極が用いられる。
上記の構成による無機ＥＬパネルは、交流電源６で透明電極１と背面電極５との間に交流電圧を印加することにより発光する。一般的に、印加電圧が上昇するに従い、また周波数が上昇するに従い輝度が上昇するが、発光寿命は短くなる。
【０００４】
特許文献１には、透明基材の上に透明電極を形成し、さらにその上に、発光体層、誘電体層、背面電極の順に積層させた構造の無機ＥＬにおいて、透明電極が２層以上の異なる透明導電層を有し、該透明導電層の少なくとも１層が酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）膜であり、かつ該ＩＴＯ膜よりも発光体層側にある少なくとも１層の透明導電層が、フッ素、アンチモン、アルミニウム、ガリウム及びホウ素から選択される少なくとも１つの元素によりそれぞれドープされていてもよい、酸化スズ及び酸化亜鉛から選択される少なくとも１種の透明導電膜、例えばフッ素ドープ酸化スズ（ＦＴＯ）膜であることを特徴とする無機ＥＬが記載されている。
【０００５】
非特許文献１には、透明導電膜を形成した２枚のＰＥＴフィルムの間に、３層の誘電体層と２層の発光体層を交互に積層させた構造の両面発光無機ＥＬパネル構造が示されており、以下の（１）、（２）のような特長がある、と説明されている。
【０００６】
（１）発光体層をパネルの両側に配置することにより、１周期の電圧印加による両面発光が可能になり、高効率、長寿命化が期待できる。
（２）発光体層を２層にすることにより、それぞれの層に違うパターンや違う色の発光体層を形成することができる。
【特許文献１】特開２００６−３２１００号公報
【非特許文献１】佐藤利文ら、「両面発光無機ＥＬパネルの試作」、第１１５回秋季研究発表会講演予稿集、社団法人日本印刷学会、平成１７年１１月１０日、ｐ．６９−７２
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、複数の発光体層を有し、輝度が高い分散型無機エレクトロルミネッセンスパネルを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
前記課題を解決するため、本発明は、分散型無機エレクトロルミネッセンスパネルであって、少なくとも一方が透明な一対の電極の間に、誘電体層を交互に挟み込んだ発光体層を少なくとも３層有することを特徴とする分散型無機エレクトロルミネッセンスパネルを提供する。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、少なくとも３層の発光体層を有することにより、パネルの耐電圧が向上し、輝度が高い分散型無機エレクトロルミネッセンスパネルを提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下、最良の形態に基づき、図面を参照して本発明を説明する。
図３（ａ）に示す発光体２層構造の両面発光パネルは、片面に透明電極１を形成した２枚の透明基材２の間に、発光体層３、誘電体層４、発光体層３の順に積層させた構造である。すなわち、一対の透明電極１の間に発光体層３を２層有する。
【００１１】
本発明の両面発光パネルは、一対の透明電極の間に、誘電体層を交互に挟み込んだ発光体層を少なくとも３層有することを特徴とする構造である。発光体層を少なくとも３層有するため、耐電圧性を高めた構造となり、分散型無機ＥＬパネルの高輝度化が期待できる。また、パネルの両面が透明電極を形成した透明基材によって形成されているため、発光した光を遮ることなく両面への発光が期待できる。すなわちパネルの表と裏の両面が発光するため、全方位への光放出が期待できる構造であり、照明用途に適していると考えられる。本発明の両面発光パネルの具体例として、図３（ｂ）には、片面に透明電極１を形成した２枚の透明基材２の間に、発光体層３の間に誘電体層４を交互に挟み込み、発光体層３を３層有する構造を示している。本発明において発光体層３の層数は３層に限られるものではなく、４層以上としても良い。
【００１２】
透明電極１は、例えば透明な酸化物半導体からなる透明導電膜であり、スパッタ法、ＣＶＤ法、スプレー熱分解堆積法（ＳＰＤ法）などの薄膜形成方法により形成することができる。透明な酸化物半導体の具体例としては、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、フッ素ドープ酸化スズ（ＦＴＯ）、アンチモンドープ酸化スズ（ＡＴＯ）、酸化スズ（ＴＯ）、フッ素ドープ酸化亜鉛（ＦＺＯ）、アルミニウムドープ酸化亜鉛（ＡＺＯ）、ガリウムドープ酸化亜鉛（ＧＺＯ）、ホウ素ドープ酸化亜鉛（ＢＺＯ）、酸化亜鉛（ＺＯ）などが挙げられる。透明導電膜の厚さは特に限定されないが、例えば厚さ５〜５００ｎｍである。
【００１３】
透明電極１は、透明基材２の上に櫛型あるいはグリッド型などの金属および／または合金の細線を配置して、その上に透明導電膜を製膜したものであっても良く、この場合は通電性を改善することができる。金属や合金の細線としては、銅、銀、アルミニウム、ニッケルなどが好ましく用いられる。金属及び／又は合金の細線を配置すると光の透過率が減少するので、細線の間隔を狭くしすぎたり、細線の幅や高さを大きく取りすぎたりすることなく、９０％以上の透過率を確保することが望ましい。
【００１４】
透明電極１が形成される透明基材２としては、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリイミド（ＰＩ）、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）等の可撓性ポリマーが挙げられる。透明基材２の厚さは１０〜２５０μｍ、特に５０〜２００μｍが好ましい。
【００１５】
発光体層３は、無機発光体粒子を分散含有して形成された層である。本発明の発光体層３に用いられる無機発光体としては、無機ＥＬパネルに用いられている半導体の微粒子であれば任意のものが用いられ、必要な発光波長領域により適宜選択される。例えば、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＣａＳ、ＭｇＳ、ＳｒＳ、ＧａＰ、ＧａＡｓ、およびそれらの混晶などが挙げられるが、ＺｎＳ、ＣｄＳ、ＣａＳなどを好ましく用いることができる。
【００１６】
発光体層３で無機発光体粒子を分散するために用いられる分散剤としては、例えば、シアノエチルセルロース系樹脂のような比較的誘電率の高いポリマーや、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン系樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、フッ化ビニリデンなどの樹脂を用いることができる。また、これらの樹脂にＢａＴｉＯ３やＳｒＴｉＯ３などの高誘電率の無機誘電体粒子を適度に混合して誘電率を調整することもできる。
【００１７】
誘電体層４は、無機誘電体を含有する層である。無機誘電体は、誘電率及び絶縁性が高く、かつ高い誘電破壊電圧を有する材料であれば任意のものが用いられる。無機誘電体としては、各種の金属酸化物及び窒化物を使用でき、例えば、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、ＢａＴｉＯ３、ＳｒＴｉＯ３、ＰｂＴｉＯ３、ＫＮｂＯ３、ＰｂＮｂＯ３、Ｔａ２Ｏ３、ＢａＴａ２Ｏ６、ＬｉＴａＯ３、Ｙ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＡｌＯＮなどを用いることができる。これらは単独で、または複数種を組み合わせて用いることができる。
【００１８】
誘電体層４は、無機誘電体粒子を分散含有して形成された層であることが好ましい。誘電体層４で無機誘電体粒子を分散するために用いられる分散剤としては、例えば、シアノエチルセルロース系樹脂のような比較的誘電率の高いポリマーや、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン系樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、フッ化ビニリデンなどの樹脂を用いることができる。
【００１９】
発光体層３及び誘電体層４は、スクリーン印刷法、スライドコート法、スピンコート法、ディップコート法、バーコート法、スプレー塗布法などを用いて塗布して形成されることが好ましい。例えば、スクリーン印刷法では、発光体や誘電体の微粒子を高誘電率のポリマー溶液に分散した分散液を、スクリーンメッシュを通して塗布することにより層が形成される。スクリーンメッシュの厚さ、開口率、塗布回数を適宜選択することにより膜厚を制御でき、さらにスクリーンメッシュの大きさを変えることで大面積化が容易である。特に、透明電極１が形成された透明基材２がフレキシブルなフィルム基板である場合には、Ｒｏｌｌ−ｔｏ−Ｒｏｌｌによる連続プロセスの適用が容易に実現できる。
【００２０】
なお、本発明は、片面発光パネルに適用することも可能である。従来構造の片面発光パネルは、図１に示すように、透明電極１を形成した透明基材２の上に、発光体層３、誘電体層４、背面電極５の順に積層させた構造である。片面発光パネルにおいて、発光体層３及び誘電体層４を交互に２層積層すると、図９（ａ）に示す構造となる。
【００２１】
本発明の片面発光パネルは、透明電極と背面電極との間に、誘電体層を交互に挟み込んだ発光体層を少なくとも３層有することを特徴とする構造である。発光体層を少なくとも３層有するため、耐電圧性を高めた構造となり、分散型無機ＥＬパネルの高輝度化が期待できる。本形態例の片面発光パネルの具体例として、図９（ｂ）には、透明基材２上に形成した透明電極１と背面電極５との間に、誘電体層４を交互に挟み込んだ発光体層３を３層有する構造を示している。本発明において発光体層３の層数は３層に限られるものではなく、４層以上としても良い。
【００２２】
透明電極１、透明基材２、発光体層３、及び誘電体層４の構成は、上述した両面発光パネルと同様とすることができる。特に、発光体層３及び誘電体層４は、それぞれ発光体及び誘電体のペーストを、スクリーン印刷法、スライドコート法、スピンコート法、ディップコート法、バーコート法、スプレー塗布法などを用いて塗布して形成されることが好ましい。例えば、スクリーン印刷法では、発光体や誘電体の微粒子を高誘電率のポリマー溶液に分散した分散液を、スクリーンメッシュを通して塗布することにより層が形成される。スクリーンメッシュの厚さ、開口率、塗布回数を適宜選択することにより膜厚を制御でき、さらにスクリーンメッシュの大きさを変えることで大面積化が容易である。特に、透明電極１が形成された透明基材２がフレキシブルなフィルム基板である場合には、Ｒｏｌｌ−ｔｏ−Ｒｏｌｌによる連続プロセスの適用が容易に実現できる。
【００２３】
背面電極５は、不透明で良く、導電性を有する任意の材料を用いて作製することができる。例えば、金、銀、銅、アルミニウム、ベリリウム、コバルト、クロム、鉄、ゲルマニウム、イリジウム、カリウム、リチウム、マグネシウム、モリブデン、ナトリウム、ニッケル、白金、珪素、錫、タンタル、タングステン、亜鉛等の金属、及びグラファイトなどの導電性炭素材料などの中から、適宜選択できる。中でも、金、銀、銅、アルミニウム、ベリリウム、グラファイト等が好ましい。背面電極５は、シートの貼り付けや、導電性ペーストの印刷・塗布などによって形成することができる。とりわけ、導電性ペーストを用いた場合には、Ｒｏｌｌ−ｔｏ−Ｒｏｌｌによる連続プロセスの適用が容易に実現でき、好ましい。
【実施例】
【００２４】
以下、本研究において行った実験を具体的に説明する。
【００２５】
１．片面発光分散型無機ＥＬパネルの作製
本研究で作製した片面発光分散型無機ＥＬパネルの構造を図１に示す。透明導電性フィルム基板上に発光体層、誘電体層、背面電極の順に積層させた構造である。本研究における片面発光無機ＥＬパネルは、シート抵抗５０Ω程度のＩＴＯフィルム基板上に、スクリーン印刷法により発光体層、誘電体層、背面電極の順に各機能ペーストを形成する工程を繰り返し行い作製した。発光体層に使用したＺｎＳ系の発光体は、図２に示すように５００ｎｍにＥＬ発光スペクトルのピークを持つ粒子径が２０〜３０μｍの粉体（ＧＧ４５：ＯＳＲＡＭ ＳＹＬＶＡＮＩＡ社製）であり、誘電体層には粒子径が１μｍの ＢａＴｉＯ３粉末を使用した。それぞれ高誘電ポリマー（シアノレジンＣＲ−Ｍ：信越化学工業社製）の中に分散してペースト化したものを使用した。シアノレジンは水酸基を有する有機化合物にアクリロニトリルを反応させることによって合成され、極性の大きなシアノエチル基を分子内に有する構造を持ち、これが電界中におかれると大きな双極子モーメントを形成し、高い誘電率を示すものである。本研究で使用したＣＲ−Ｍは、２０℃、１ｋＨｚの条件下で比誘電率１７を示すものである。なお、発光体、誘電体に対するＣＲ−Ｍの混合重量比は３：１であり、ＣＲ−Ｍはあらかじめシクロヘキサノンと３：７の重量比で混合したものを使用した。また、本研究における混合、攪拌、脱法は、すべて攪拌脱法ミキサー（ＡＲ−２５０：ＴＨＩＮＫＹ）によって行った。また、背面電極には銀ペースト（ＦＥＡ−６８５：藤倉化成社製）を用いた。上記の構成によるパネルに交流電圧を印加することにより発光する。一般的に、印加電圧が上昇するに従い、また周波数が上昇するに従い輝度が上昇するが、発光寿命は短くなる。
【００２６】
２．両面発光分散型無機ＥＬパネルの作製
本研究で作製した両面発光分散型無機ＥＬパネルの構造を図３に示す。これらの両面発光パネルは、誘電体層を中心に両側に発光体層を配置し、さらにその両側をＩＴＯフィルム基板で挟み込む構造になっている。このような構造にすることによって、発光した光を遮ることなく両面への発光が期待できる。また、フレキシブルなフィルム基板を使用した印刷法であるため、Ｒｏｌｌ−ｔｏ−Ｒｏｌｌによる連続プロセスの適用が容易に実現できる。また、本構造は分散型ＥＬパネルの高輝度化について検討するための耐電圧性を高めた構造でもある。さらに表と裏の両面が発光するパネルであるため、全方位への光放出が期待できる構造であり、照明用途に適していると考えられる。
【００２７】
実際に作製した両面発光無機ＥＬパネルの断面を図４に示す。なお、図４においてＩＴＯ−ＰＥＴ ｆｉｌｍはＩＴＯ−ＰＥＴフィルム基板を、Ｐｈｏｓｐｈｏｒ ｐａｒｔｉｃｌｅｓは発光体粒子を、Ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ ｌａｙｅｒは誘電体層を表す。両面発光無機ＥＬパネルは、片面発光無機ＥＬパネルと同様のスクリーン印刷法により、ＩＴＯフィルム基板上に発光体層、誘電体層、発光体層の順に各機能ペーストを形成する工程を繰り返し行い、次にＩＴＯフィルム基板上を重ね合わせた後、８５℃に加熱した圧延ローラ（ロール径Φ４５ｍｍ，回転速度３ｒｐｍ）による加熱・圧着によって作製した。両面発光無機ＥＬパネルの厚さは約１２５μｍであり、ＩＴＯフィルム基板に挟まれた機能膜の厚さは約６５μｍである。また、作製したＥＬパネルの評価にはＥＬ特性測定システムＳＸ−１１１１（岩通計測社製）を使用した。
【００２８】
３．結果と考察
次に、本発明において発光体層を３層以上としたことによる効果について考察する。両面発光無機ＥＬパネルにおいてそれぞれの発光体層３は、その間に挟みこまれた誘電体層４の存在によって区別される。
【００２９】
無機ＥＬパネルの特性評価は測定環境や動作条件によって変化することが知られている。これまでに日本学術振興会光電相互変換第１２５委員会で「エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）特性の基準評価法」を推奨し、提案している（塩谷繁雄，伊吹順章：応用物理 ５７，９３５（１９８８）参照）。ここでは印加電圧波形は正弦波または両極性のパルスを標準としており、本研究においては両極性のパルスである方形波を入力波形として検討した。
【００３０】
本研究で作製した両面発光分散型無機ＥＬパネルに１ｋＨｚの方形波を入力したときの電流及び電圧の時間変化を図５に示す。図５中、右向き矢印で示した線は電流の時間変化を、左向き矢印で示した線は電圧の時間変化を表す。作製した分散型無機ＥＬパネルは、発光体層と誘電体層が共にコンデンサとしての機能を持ち、方形波の信号を入力すると、電圧の極性が反転するときに瞬間的に充放電電流が流れる。この充放電電流が発光に寄与し、流れる電流量は誘電体層が持つ静電容量に依存する。その後、誘電体層の物性が変化しない状態で充電が飽和した後は電流が流れることはなく、発光に影響を与えない。ここで、極性の反転と共に流れる電流の最大値は、印加された電界強度に依存すると考えられ、したがって立ち上がり電圧の傾きが大きく影響することになる。また、流れる電流量はコンデンサの静電容量に依存するが、静電容量の増加を期待して誘電体層の膜厚を薄くすると耐電圧が低下するのでパネル設計には注意が必要である。
【００３１】
分散型無機ＥＬパネルは、厚膜を積層した単純な構造であり、誘電体が直列接続した回路として考えることができる。図６は作製した分散型無機ＥＬの等価回路である。発光体層、誘電体層ともに電気的には誘電体の性質を持っているため、ＺｎＳ系発光体によるコンデンサをＣＺｎＳ、ＢａＴｉＯ３誘電体によるコンデンサをＣＩと表記している。両面発光パネルの基本構造が発光体２層構造（ａ）であり、さらに発光体層と誘電対層を追加したものが発光体３層構造（ｂ）である。共に発光体層と発光体層の間には必ず誘電体層を配置する構造である。
【００３２】
このような構成によるパネルの１ｋＨｚにおける輝度の電圧依存性を測定したものが図７である。同じ電圧における輝度を比較すると、従来構造の片面発光パネル（図７の「片面」を参照）、発光体２層構造の両面発光パネル（図７の「両面」を参照）、発光体３層構造の両面発光パネル（図７の「両面（発光体３層）」を参照）の順に高い値を示している。これらは、発光体層、誘電体層が増えることにより、耐電圧性が増加する結果である。なお、本研究における片面発光パネルの機能層（ここで「機能層」とは、一対の電極の間に配置された、発光体層及び誘電体層からなる積層体をいう。）の厚さは約４５μｍ、発光体３層構造の両面発光パネルでは機能層の厚さは約１６０μｍであり、発光体２層両面発光パネルは図４に示したとおりである。また、発光体２層構造の両面発光パネルでは、３００Ｖの印加電圧で６００ｃｄ／ｍ２の輝度を示し、発光体３層構造の両面発光パネルでは、５００Ｖの印加電圧で１２００ｃｄ／ｍ２の輝度を示す。したがって、分散型無機ＥＬパネルの高輝度化を実現するためには、高電圧に耐えられる耐電圧性と発光に寄与する誘電体層の静電容量とのバランスが重要になる。
【００３３】
図８は、分散型無機ＥＬパネルの高輝度化を検討する試みとして、発光体３層構造の両面発光パネルに４ｋＨｚの方形波を印加したときの輝度及び電流−電圧特性の電圧依存性である。４００Ｖの印加電圧に対して２５００ｃｄ／ｍ２という輝度を示している。分散型無機ＥＬパネルの高輝度化のためには、発光体そのものの輝度を向上することに加え、パネル構造が重要であると考えられる。本研究は、使用する材料は変えずにパネル構造の面から検討した結果である。図８に示すように電圧の上昇とともに電流が増加していくが、その増加率は一様ではなく、複数の傾きに分類できる。これは耐電圧の異なる複数のコンデンサ成分の存在が考えられる。コンデンサは交流に対して抵抗値を持つことが知られており、これが容量リアクタンスＸｃ［Ω］であり、次式の通りである。
【００３４】
Ｘｃ＝Ｖ／Ｉ＝１／２πｆＣ
【００３５】
ここで、Ｖはパネルに印加した電圧、Ｉはパネルに流れた電流である。この式から、容量リアクタンスＸｃは周波数ｆと静電容量Ｃに反比例することがわかる。周波数が高くなることによって抵抗値が低下し、その結果、電流が増加すると考えられる。無機ＥＬパネルにおいては、周波数が高くなると輝度が上昇することは良く知られており、容量リアクタンスが関係する電流の増加が輝度の上昇と密接なかかわりを持っていると考えられる。
【００３６】
図８（ｂ）の電流の傾きから求めたＸｃ値は、（１）の領域で９．１７×１０３Ω、（２）の領域で６．５７×１０３Ω、（４）の領域で５．９３×１０３Ωであり、Ｘｃ値の低い領域において、輝度の上昇率が増加した。（３）の領域は印加電圧の変化にかかわらず電流が一定の値を示す電流飽和領域であり、（４）の領域よりさらに高い電圧が印加されてパネルを構成する機能層全体が絶縁破壊に至る過程で出現する変化と考えられる。実際に測定したこれらの結果は、電圧の上昇と共に静電容量が増加し、電圧の増加率よりも電荷の増加に起因する電流の増加率のほうが上回ることによる容量リアクタンスの減少が起こり、その結果輝度が上昇することを意味している。したがって、静電容量の制御が輝度を上昇させることに深くかかわり、また重要であると言える。ただし、電界強度の上昇にともなう電流の増加も同時に現れるため考慮する必要がある。
【００３７】
また、図８において電流−電圧特性に発現する変局点は、輝度−電圧特性では存在せず、なだらかな変化を示す。これは、作製したＥＬパネルが図４に示したように粒子径のばらつきのある発光体粒子によって形成されていることと、各機能層の界面の平坦性が確保できていないため、そこに存在する面内で不均一な電界強度、つまり不平等電界が発現することに起因すると考えられる。同様の理由により、薄膜ＥＬで観察されている変局点と発光開始電圧Ｖｔｈとの顕著な相関は本研究では観察されていない。
【００３８】
本研究では分散型無機ＥＬパネルに関し、両面が発光する新規パネル構造を提案し、その構造を基に静電容量を中心とする電気的な特性について検討してきたが、材料研究の進展とともに、さらなる高輝度化の実現が期待される。また、図９に示すように、片面が発光するパネル構造においても、発光体層を少なくとも３層とすることにより、パネルの耐電圧と輝度の向上を期待することができる。
【００３９】
４．まとめ
本研究で作製した両面発光分散型無機ＥＬパネルは、パネル両面への発光が可能な構造が大きな特徴である。層構造が対称な配置となっているため、交流動作の環境下で理想的に電荷の供給が可能な構造と考えられる。また、容量リアクタンスが発光に寄与する電流に関係していると考えられるため、高輝度パネルを実現するためには電流供給の基になる誘電体層の設計が重要である。本研究で作製した両面発光無機ＥＬパネルは、１ｋＨｚで１２００ｃｄ／ｍ２、４ｋＨｚで２５００ｃｄ／ｍ２の輝度を示している。さらに、分散型無機ＥＬパネルの性能を向上させるためには、詳細な電気的特性評価が不可欠であることは言うまでもなく、研究の進展により、さらなる高輝度化が期待できると考えられる。
【産業上の利用可能性】
【００４０】
本発明の分散型無機ＥＬパネルは、高い輝度が期待でき、照明装置や各種表示装置における光源への応用が考えられる。印刷プロセスにより、大面積を低コストで作製できる可能性を持っており、また、Ｒｏｌｌ−ｔｏ−Ｒｏｌｌプロセスによる連続作製も可能である。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】従来の分散型無機ＥＬのパネル構造の一例を示す模式的断面図である。
【図２】本研究で用いた発光体のＥＬ発光スペクトルを示すグラフである。
【図３】（ａ）は発光体２層構造の両面発光パネルを示す模式的断面図であり、（ｂ）は発光体３層構造の両面発光パネルを示す模式的断面図である。
【図４】本研究で作製した発光体２層構造の両面発光パネルのＳＥＭによる断面写真である。
【図５】本研究で作製した両面発光パネルに１ｋＨｚの方形波を入力したときの電流及び電圧の時間変化を示すグラフである。
【図６】（ａ）は発光体２層構造の両面発光パネルの等価回路を示し、（ｂ）は発光体３層構造の両面発光パネルの等価回路を示す。
【図７】本研究で作製した片面発光パネル及び両面発光パネルの１ｋＨｚにおける輝度の電圧依存性を測定したグラフである。
【図８】本研究で作製した発光体３層構造の両面発光パネルに４ｋＨｚの方形波を印加したときの（ａ）輝度の電圧依存性、及び（ｂ）電流−電圧特性を示すグラフである。
【図９】（ａ）は発光体２層構造の片面発光パネルを示す模式的断面図であり、（ｂ）は発光体３層構造の片面発光パネルを示す模式的断面図である。
【符号の説明】
【００４２】
１…透明電極、２…透明基材、３…発光体層、４…誘電体層、５…背面電極、６…交流電源。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
分散型無機エレクトロルミネッセンスパネルであって、
少なくとも一方が透明な一対の電極の間に、誘電体層を交互に挟み込んだ発光体層を少なくとも３層有することを特徴とする分散型無機エレクトロルミネッセンスパネル。
【請求項２】
前記一対の電極の両方が、透明基材上に形成された透明電極層である請求項１に記載の分散型無機エレクトロルミネッセンスパネル。
【請求項３】
前記一対の電極のうち一方の電極が、透明基材上に形成された透明電極層であり、他方の電極が、不透明な背面電極である請求項１に記載の分散型無機エレクトロルミネッセンスパネル。
【請求項１】
分散型無機エレクトロルミネッセンスパネルであって、
少なくとも一方が透明な一対の電極の間に、誘電体層を交互に挟み込んだ発光体層を少なくとも３層有することを特徴とする分散型無機エレクトロルミネッセンスパネル。
【請求項２】
前記一対の電極の両方が、透明基材上に形成された透明電極層である請求項１に記載の分散型無機エレクトロルミネッセンスパネル。
【請求項３】
前記一対の電極のうち一方の電極が、透明基材上に形成された透明電極層であり、他方の電極が、不透明な背面電極である請求項１に記載の分散型無機エレクトロルミネッセンスパネル。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【公開番号】特開２００８−１３５２５８（Ｐ２００８−１３５２５８Ａ）
【公開日】平成２０年６月１２日（２００８．６．１２）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００６−３１９８００（Ｐ２００６−３１９８００）
【出願日】平成１８年１１月２８日（２００６．１１．２８）
【新規性喪失の例外の表示】特許法第３０条第１項適用申請有り 社団法人日本印刷学会、平成１８年度 （社）日本印刷学会 第１１６回 春期研究発表会 講演予稿集、平成１８年６月１日
【出願人】（０００００２８８６）ＤＩＣ株式会社 (2,597)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２０年６月１２日（２００８．６．１２）
【国際特許分類】
【出願日】平成１８年１１月２８日（２００６．１１．２８）
【新規性喪失の例外の表示】特許法第３０条第１項適用申請有り 社団法人日本印刷学会、平成１８年度 （社）日本印刷学会 第１１６回 春期研究発表会 講演予稿集、平成１８年６月１日
【出願人】（０００００２８８６）ＤＩＣ株式会社 (2,597)
【Ｆターム（参考）】
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