切込プリプレグ基材、積層基材、繊維強化プラスチック、および切込プリプレグ基材の製造方法
【課題】良好な流動性、複雑な形状の成形追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、構造材に適用可能な優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現するプリプレグ基材、ならびに該プリプレグ基材の積層基材を提供する。
【解決手段】プリプレグ基材は、強化繊維３が一方向に引き揃えられたプリプレグ基材であって、その全面に強化繊維を横切る方向へ断続的な切り込みからなる列が複数列設けられており、前記切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが３０μｍ〜１０ｍｍであり、実質的に強化繊維のすべてが前記切り込みにより分断され、その繊維長さＬが１０〜１００ｍｍであり、繊維体積含有率Ｖｆが４５〜６５％の範囲内である。
【解決手段】プリプレグ基材は、強化繊維３が一方向に引き揃えられたプリプレグ基材であって、その全面に強化繊維を横切る方向へ断続的な切り込みからなる列が複数列設けられており、前記切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが３０μｍ〜１０ｍｍであり、実質的に強化繊維のすべてが前記切り込みにより分断され、その繊維長さＬが１０〜１００ｍｍであり、繊維体積含有率Ｖｆが４５〜６５％の範囲内である。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、良好な流動性、成形追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、構造材に適用可能な優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現するプリプレグ基材、およびその製造方法、ならびに該プリプレグ基材の積層基材に関する。さらに詳しくは、例えば自動車部材、スポーツ用具等に好適に用いられる繊維強化プラスチックの中間基材であるプリプレグ基材、およびその製造方法、ならびに該プリプレグ基材の積層基材に関する。
【背景技術】
【０００２】
強化繊維とマトリックス樹脂からなる繊維強化プラスチックは、比強度、比弾性率が高く、力学特性に優れること、耐候性、耐薬品性などの高機能特性を有することなどから産業用途においても注目され、その需要は年々高まりつつある。
【０００３】
高機能特性を有する繊維強化プラスチックの成形方法としては、プリプレグと称される連続した強化繊維にマトリックス樹脂を含浸せしめた半硬化状態の中間基材を積層し、高温高圧釜で加熱加圧することによりマトリックス樹脂を硬化させ繊維強化プラスチックを成形するオートクレーブ成形が最も一般的に行われている。また、近年では生産効率の向上を目的として、あらかじめ部材形状に賦形した連続繊維基材にマトリックス樹脂を含浸および硬化させるＲＴＭ（レジントランスファーモールディング）成形等も行われている。これらの成形法により得られた繊維強化プラスチックは、連続繊維である所以優れた力学物性を有する。また、連続繊維は規則的な配列であるため、基材の配置により必要とする力学物性に設計することが可能であり、力学物性のバラツキも小さい。しかしながら、一方で連続繊維である所以３次元形状等の複雑な形状を形成することは難しく、主として平面形状に近い部材に限られる。
【０００４】
３次元形状等の複雑な形状に適した成形方法として、ＳＭＣ（シートモールディングコンパウンド）成形等がある。ＳＭＣ成形は、通常２５ｍｍ程度に切断したチョップドストランドに熱硬化性樹脂であるマトリックス樹脂を含浸せしめ半硬化状態としたＳＭＣシートを、加熱型プレス機を用いて加熱加圧することにより成形を行う。多くの場合、加圧前にＳＭＣシートを成形体の形状より小さく切断して成形型上に配置し、加圧により成形体の形状に引き伸ばして（流動させて）成形を行う。そのため、その流動により３次元形状等の複雑な形状にも追従可能となる。しかしながら、ＳＭＣはそのシート化工程において、チョップドストランドの分布ムラ、配向ムラが必然的に生じてしまうため、力学物性が低下し、あるいはその値のバラツキが大きくなってしまう。さらには、そのチョップドストランドの分布ムラ、配向ムラにより、特に薄物の部材ではソリ、ヒケ等が発生しやすくなり、構造材としては不適な場合がある。
【０００５】
上述のような材料の欠点を埋めるべく、連続繊維と熱可塑性樹脂からなるプリプレグに切り込みを入れることにより、流動可能で力学物性のバラツキも小さくなるとされる基材が開示されている（例えば、特許文献１，２）。しかしながら、ＳＭＣと比較すると力学特性が大きく向上し、バラツキが小さくなるものの、構造材として適用するには十分な強度とは言えない。連続繊維基材と比較すると切り込みという欠陥を内包した構成であるために、応力集中点である切り込みが破壊の起点となり、特に引張強度、引張疲労強度が低下する、という問題があった。
【特許文献１】特開昭６３−２４７０１２号公報
【特許文献２】特開平９−２５４２２７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、かかる従来技術の背景に鑑み、良好な流動性、複雑な形状の成形追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、構造材に適用可能な優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現するプリプレグ基材、およびその製造方法、ならびに該プリプレグ基材の積層基材を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、かかる課題を解決するために、次のような手段を採用するものである。すなわち、
（１）強化繊維が一方向に引き揃えられたプリプレグ基材であって、該プリプレグ基材の全面に強化繊維を横切る方向へ断続的な切り込みからなる列が複数列設けられており、前記切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが３０μｍ〜１０ｍｍであり、実質的に強化繊維のすべてが前記切り込みにより分断され、前記切り込みにより分断された強化繊維の繊維長さＬが１０〜１００ｍｍであり、繊維体積含有率Ｖｆが４５〜６５％の範囲内である切込プリプレグ基材。
【０００８】
（２）前記切込プリプレグ基材の厚みＨが３０〜１５０μｍである、（１）に記載の切込プリプレグ基材。
【０００９】
（３）前記投影長さＷｓが３０μｍ〜１．５ｍｍである、（１）または（２）に記載の切込プリプレグ基材。
【００１０】
（４）前記投影長さＷｓが１〜１０ｍｍである、（１）または（２）に記載の切込プリプレグ基材。
【００１１】
（５）前記切込プリプレグ基材が炭素繊維と熱硬化性樹脂とから構成される、（１）から（４）に記載の切込プリプレグ基材。
【００１２】
（６）前記切り込みが繊維直交方向から傾いている、（１）から（５）のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。
【００１３】
（７）前記切り込みが、前記切込プリプレグ基材の上面と下面とのそれぞれから層を厚み方向に貫かずに設けられ、前記切り込みの深さＨｓが前記切込プリプレグ基材厚みＨに対して０．４Ｈ〜０．６Ｈの範囲内であり、上面の任意の切り込みＡと、前記切り込みＡと繊維長手方向に隣接した上面の切り込みＢとの間隔をＬａとすると、前記間隔Ｌａが１０〜１００ｍｍの範囲内であり、前記切り込みＡから切り込みＢ方向への繊維長手方向の移動量０．４Ｌａ〜０．６Ｌａの範囲内に下面の切り込みＣの幾何中心が配置され、上面の切り込みＡとＢとに囲まれる領域に含まれる強化繊維の一部が、上面の切り込みＡと下面の切り込みＣ、または上面の切り込みＢと下面の切り込みＣのいずれかにより分断されているとともに、前記上面の切り込みの幾何形状および／または前記下面の切り込みの幾何形状が同一である、（１）から（６）のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。
【００１４】
（８）前記切り込みが、前記切込プリプレグ基材の厚み方向に斜めに設けられており、任意の切り込みにおいて、前記切込プリプレグ基材の上面における強化繊維の分断線と下面における分断線との繊維長手方向の距離をＳとすると、前記切込プリプレグ基材厚みＨとを用いて、次の（式１）から導かれる角度Θが１〜２５°の範囲内にある、（１）から（７）のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。
【００１５】
【数１】
【００１６】
（９）（１）から（８）にいずれか記載の切込プリプレグ基材を含む、強化繊維を一方向に引き揃えられたプリプレグ基材が積層された積層基材であって、前記プリプレグ基材が少なくとも２方向以上に繊維方向が異なる層が積層されている積層基材。
【００１７】
（１０）前記積層基材が（１）から（８）にいずれか記載の切込プリプレグ基材のみからなり、前記切込プリプレグ基材が擬似等方に積層されてなる積層基材。
【００１８】
（１１）繊維方向が実質的に同一方向である隣接する層において、両層の断続的な切り込みからなる列が等間隔であり、一方の層の前記切込プリプレグ基材の前記切り込みからなる列が、他方の層の前記切込プリプレグ基材の前記切り込みからなる列に対し繊維長手方向にずれて配置されている（９）または（１０）に記載の積層基材。
【００１９】
（１２）強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層が強化繊維の配向が異なる方向に少なくとも２層以上積層されてなる繊維強化プラスチックであって、前記繊維強化プラスチックを構成する層として、層の全面に強化繊維を横切る方向へ該強化繊維に垂直方向に投影した長さＷｃｓが３０μｍ〜２０ｍｍの範囲内である複数の切り込みを有し、平均厚みＨｃが１５〜１５０μｍの範囲内である切込層を少なくとも１層以上含み、前記切込層において、強化繊維が切り込みによって繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内で分断されており、前記切込層の内少なくとも１層以上が、層を厚み方向に貫かない切り込みが上面と下面とから配されていることを特徴とする繊維強化プラスチック。
【００２０】
（１３）強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層が強化繊維の配向が異なる方向に少なくとも２層以上積層されてなる繊維強化プラスチックであって、前記繊維強化プラスチックを構成する層として、層の全面に強化繊維を横切る方向へ該強化繊維に垂直方向に投影した長さＷｃｓが３０μｍ〜２０ｍｍの範囲内である複数の切り込みを有し、平均厚みＨｃが１５〜１５０μｍの範囲内である切込層を少なくとも１層以上含み、前記切込層において、強化繊維が切り込みによって繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内で分断されており、前記切込層の内少なくとも１層以上が、層の垂直断面において、同じ切り込みに分断された繊維の端部が繊維の配向方向に最も離れた距離が５０μｍ〜５ｍｍの範囲内で分布している、繊維強化プラスチック。
【００２１】
（１４）前記投影長さＷｃｓが１〜２０ｍｍである、（１２）または（１３）に記載の繊維強化プラスチック。
【００２２】
（１５）（７）に記載の切込プリプレグ基材の製造方法であって、強化繊維を一方向に引き揃えてマトリックス樹脂を含浸して予備プリプレグ基材を準備し、予備プリプレグ基材に、所定の位置に刃を配置した回転刃ローラーを上面と下面との両面から押し当てて、予備プリプレグ基材の厚み方向に層を貫かない切り込みを入れる、切込プリプレグ基材の製造方法。
【００２３】
（１６）（８）に記載の切込プリプレグ基材の製造方法であって、強化繊維を一方向に引き揃えてマトリックス樹脂を含浸して予備プリプレグ基材を準備し、予備プリプレグ基材に、予備プリプレグ基材の厚み方向に層を貫く切り込みを入れ、上面と下面とで回転速度の異なるニップローラーを押し当て、強化繊維の分断面を厚み方向に斜めにする、切込プリプレグ基材の製造方法。
【発明の効果】
【００２４】
本発明によれば、良好な流動性、複雑な形状の成形追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、構造材に適用可能な優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現するプリプレグ基材、およびその製造方法、ならびに該プリプレグ基材の積層基材を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
本発明者らは、良好な流動性、複雑な形状の成形追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現するプリプレグ基材を得るため、鋭意検討し、プリプレグ基材として、一方向に引き揃えられた強化繊維とマトリックス樹脂から構成されるプリプレグ基材という特定の基材に特定な切り込みパターンを挿入し、該プリプレグ基材を積層し、加圧成形することにより、かかる課題を一挙に解決することを究明したのである。なお、本発明で用いられるプリプレグ基材には、一方向に引き揃えられた強化繊維や強化繊維基材に樹脂が完全に含浸した基材に加え、樹脂シートが繊維内に完全に含浸していない状態で一体化した樹脂半含浸基材（セミプレグ：以下、半含浸プリプレグを称することもある。）を含むものとする。
【００２６】
本発明に係るプリプレグ基材は、強化繊維が一方向に引き揃えられているので、繊維方向の配向制御により任意の力学物性を有する成形体の設計が可能となる。なお、本明細書では、特に断らない限り、繊維あるいは繊維を含む用語（例えば“繊維方向”等）において、繊維とは強化繊維を表すものとする。
【００２７】
さらに、本発明のプリプレグ基材は、全面に強化繊維を横切る方向へ断続的な切り込みからなる列が複数列設けられており、切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが３０μｍ〜１０ｍｍであり、実質的に強化繊維のすべてが切り込みにより分断され、切り込みにより分断された強化繊維の繊維長さＬが１０〜１００ｍｍであり、繊維体積含有率Ｖｆが４５〜６５％の範囲内である。なお、本発明において“実質的にすべての強化繊維が切り込みにより分断され”とは、本発明の切り込みにより分断されていない連続繊維が引き揃えられている面積が、プリプレグ基材面積に占める割合の５％より小さいことを示す。
【００２８】
本発明において、繊維長さＬとは、例えば図１に示すように、任意の切り込みと、任意の切り込みと同等の切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓを有する繊維方向に最近接の切り込み（対になる切り込み）とにより分断される繊維の長さを指している。ここで、“切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓ”とは図１に示すとおり、切り込みを強化繊維の垂直方向（繊維直交方向２）を投影面として、切り込みから該投影面に垂直（繊維長手方向１）に投影した際の長さを指す。プリプレグ基材の全面に切り込みが挿入され、基材中の強化繊維の繊維長さＬをすべて１００ｍｍ以下とすることにより、成形時に繊維は流動可能、特に繊維長手方向にも流動可能となり、複雑な形状の成形追従性にも優れる。該切り込みがない場合、すなわち連続繊維のみの場合、繊維長手方向には流動しないため、複雑形状を形成することは出来ない。繊維長さＬを１０ｍｍ未満にすると、さらに流動性が向上するが、他の要件を満たしても構造材として必要な高力学特性は得られない。流動性と力学特性との関係を鑑みると、さらに好ましくは２０〜６０ｍｍの範囲内である。対になる切り込み以外に切り込まれて分断される繊維の中には、前記繊維長さＬより短い繊維も存在するが、かかる繊維は本発明で規定する繊維長さＬを有する繊維には含まない。そして、そのような１０ｍｍ以下の繊維は少なければ少ないほどよい。さらに好ましくは、１０ｍｍ以下の繊維が引き揃えられている面積が、プリプレグ基材面積に占める割合の５％より小さいのがよい。
【００２９】
繊維体積含有率Ｖｆは６５％以下で十分な流動性を得ることができる。Ｖｆが低いほど流動性は向上するが、Ｖｆが４５％以下となると、構造材に必要な高力学特性は得られない。流動性と力学特性との関係を鑑みると、さらに好ましくは５５〜６０％の範囲内である。
【００３０】
切り込みの長さについては、強化繊維をどれだけ分断しているか、すなわちプリプレグ基材面内において、切り込みを強化繊維と垂直方向に投影した長さＷｓが基準となる。切り込みにより生成された繊維束端部は、繊維強化プラスチックにおいては、荷重が加わったときに応力集中が起こり、破壊の起点となる可能性が高い。したがって、強化繊維をできるだけ分断しない方が強度上有利である。Ｗｓが１０ｍｍ以下の場合には強度が大きく向上する。しかしながら、Ｗｓが３０μｍ以下となると、切り込みの制御が難しく、プリプレグ基材全面に渡ってＬが１０〜１００ｍｍとなるよう、保障することが難しい。すなわち、切り込みにより切断されていない繊維が存在すると基材の流動性は著しく低下するが、多めに切り込みを入れるとＬが１０ｍｍを下回る部位が出てきてしまう、という問題点がある。好ましくはＷｓを１ｍｍ以上とすることにより、簡易な装置で切り込みを挿入することができる。逆に、Ｗｓが１０ｍｍより大きいときにはほぼ強度が一定に落ち着く。すなわち、繊維束端部がある一定以上に大きくなると、破壊が始まる荷重がほぼ同等となる。さらに好ましくは、Ｗｓが１．５ｍｍ以下であるときに、強度向上が著しい。すなわち、簡易な装置で切り込みを挿入することができるという観点からは、Ｗｓは１〜１０ｍｍであることが好ましく、一方、切り込みの制御のしやすさと力学特性との関係を鑑みると、Ｗｓは３０μｍ〜１．５ｍｍであることが好ましく、さらに好ましくは５０μｍ〜１ｍｍの範囲内である。以降、断らない限り、本発明の全面に切り込みを有するプリプレグ基材を切込プリプレグ基材と記す。
【００３１】
以下、好ましい切り込みパターンの一例を、図１を用いて説明する。
【００３２】
強化繊維が一方向に引き揃えられたプリプレグ基材上に制御されて整列した切り込み４を複数入れる。繊維長手方向の対になる切り込み同士で繊維が分断され、その間隔６を１０〜１００ｍｍとすることで、切込プリプレグ基材上の強化繊維の繊維長さＬを１０〜１００ｍｍにすることができる。なお、本発明において“実質的に強化繊維のすべてが前記切り込みにより分断され”ているとは、切込プリプレグ基材に含まれる強化繊維本数のうち９５％以上が１０〜１００ｍｍに分断されていることを言う。図１では繊維長さＬと切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓがいずれも一種類である例を示している。第１の断続的な切り込みからなる列７ａと、第３の断続的な切り込みからなる列７ｃは繊維長手方向にＬ平行移動することで重ねることができ、また、第２の断続的な切り込みからなる列７ｂと、第４の断続的な切り込みからなる列７ｄは繊維長手方向にＬ平行移動することで重ねることができる。また、第１、第２の切り込みの列と第３、第４の切り込みの列に互いに切り込まれた繊維があり、繊維長さＬ以下に切り込まれた幅５が存在することによって、安定的に繊維長さを１００ｍｍ以下で切込プリプレグ基材を製造できる。切り込みのパターンとしては図２のａ）〜ｆ）にいくつか例示したが、上記条件を満たせばどのようなパターンでも構わない。図２において、強化繊維の配列の図示は省略されているが、強化繊維の配列方向は、図２において上下方向（垂直方向）である。なお、上記の各条件を満たせば、切り込みパターンはどのようなパターンでも構わない。なお、図２のａ）、ｂ）あるいはｃ）に示される本発明のプリプレグ基材は、切り込みが繊維直交方向に入っている態様、図２のｄ）、ｅ）あるいはｆ）に示される本発明のプリプレグ基材は、切り込みが繊維直交方向から傾いている様態を示している。
【００３３】
本発明の切込プリプレグ基材の厚みＨは３０〜１５０μｍの範囲であることが好ましい。前述のように、強化繊維をどれだけ分断しているかが大きく力学特性に影響するため、厚みが薄い方が切断される強化繊維の数が少ないため、切込プリプレグ基材を積層して硬化させた繊維強化プラスチックの強度が高くなる。また、該繊維強化プラスチックは切り込み部からの層間剥離の進展が大きな影響を与えており、切り込みが深いほど層間剥離しやすく、結果的に強度が下がる。鋭意検討の結果、Ｈが１５０μｍ以下の際、大きく強度向上が見込まれることがわかった。しかしながら、あまりにも薄いプリプレグ基材は製造上安定性に欠け、高コストとなる。特にＨが３０μｍ以下の場合、プリプレグ基材の歩止まりが低下する。プリプレグ基材の生産性と力学特性との関係を鑑みると、さらに好ましくは５０〜１３０μｍの範囲であることが好ましい。
【００３４】
本発明の切込プリプレグ基材に用いられる強化繊維としては、例えば、アラミド繊維、ポリエチレン繊維、ポリパラフェニレンベンズオキサドール（ＰＢＯ）繊維などの有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、炭化ケイ素繊維、アルミナ繊維、チラノ繊維、玄武岩繊維、セラミックス繊維などの無機繊維、ステンレス繊維やスチール繊維などの金属繊維、その他、ボロン繊維、天然繊維、変性した天然繊維などを繊維として用いた強化繊維などが挙げられる。その中でも特に炭素繊維は、これら強化繊維の中でも軽量であり、しかも比強度および比弾性率において特に優れた性質を有しており、さらに耐熱性や耐薬品性にも優れていることから、軽量化が望まれる自動車パネルなどの部材に好適である。なかでも、高強度の炭素繊維が得られやすいＰＡＮ系炭素繊維が好ましい。
【００３５】
本発明の切込プリプレグ基材に用いられるマトリックス樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、エポキシアクリレート樹脂、ウレタンアクリレート樹脂、フェノキシ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、マレイミド樹脂、シアネート樹脂などの熱硬化性樹脂や、ポリアミド、ポリアセタール、ポリアクリレート、ポリスルフォン、ＡＢＳ、ポリエステル、アクリル、ポリブチレンテレフタラート（ＰＢＴ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、液晶ポリマー、塩ビ、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系樹脂、シリコーンなどの熱可塑性樹脂が挙げられる。その中でも特に熱硬化性樹脂を用いるのが好ましい。マトリックス樹脂が熱硬化性樹脂であることにより、切込プリプレグ基材は室温においてタック性を有しているため、該基材を積層した際に上下の該基材と粘着により一体化され、意図したとおりの積層構成を保ったままで成形することができる。一方、室温においてタック性のない熱可塑性樹脂プリプレグ基材では、プリプレグ基材を積層した際に該基材同士が滑るため、成形時に積層構成がずれてしまい、結果として繊維の配向ムラの大きい繊維強化プラスチックとなる。特に、凹凸部を有する型で成形する際は、その差異が顕著に現れる。
【００３６】
さらに、熱硬化性樹脂から構成される本発明の切込プリプレグ基材は、室温において優れたドレープ性を有するため、例えば、凹凸部を有する型を用いて成形する場合、予めその凹凸に沿わした予備賦形を容易に行うことが出来る。この予備賦形により成形性は向上し、流動の制御も容易になる。
【００３７】
また、本発明の切込プリプレグ基材はテープ状支持体に密着されていてもよい。切り込みが挿入された基材は、全ての繊維が切り込みにより切断されてもその形態を保持することが可能となり、賦形時に繊維が脱落してバラバラになってしまうという問題はない。マトリックス樹脂がタック性を有する熱硬化性樹脂であるとさらに好ましい。ここで、テープ状支持体とは、クラフト紙などの紙類やポリエチレン・ポリプロピレンなどのポリマーフィルム類、アルミなどの金属箔類などが挙げられ、さらに樹脂との離型性を得るために、シリコーン系や“テフロン（登録商標）”系の離型剤や金属蒸着等を表面に付与しても構わない。
【００３８】
さらに好ましくは熱硬化性樹脂の中でも、エポキシ樹脂や不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂等や、それらの混合樹脂がよい。これらの樹脂の常温（２５℃）における樹脂粘度としては、１×１０６Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、この範囲内であれば本発明を満たすタック性およびドレープ性を有するプリプレグ基材を得ることができる。中でもエポキシ樹脂は炭素繊維と組み合わせて得られる強化繊維複合材料としての力学特性に最も優れている。
【００３９】
かかるマトリックス樹脂は、熱硬化性樹脂のＤＳＣに拠る発熱ピーク温度をＴｐとしたとき、前記熱硬化性樹脂が１０分以内で硬化し得る温度Ｔが（Ｔｐ−６０）〜（Ｔｐ＋２０）の範囲内にあることが好ましい。ここで、硬化し得るとは、熱硬化性樹脂を含む成形前駆体をある温度下で一定時間保持した後に成形前駆体の形状を保持した状態で取り出すことが可能であることをいい、具体的な評価法としては、加熱したプレス上に置いた内径３１．７ｍｍ、厚さ３．３ｍｍのポリテトラフルオロエチレン製Ｏリング中に熱硬化性樹脂を１．５ｍｌ注入し、１０分間加熱加圧し架橋反応を進めた後に、樹脂試験片を変形させることなく取り出せることをいう。前記熱硬化性樹脂が１０分以内で硬化し得る温度Ｔが、（Ｔｐ−６０）℃より低い場合、成形時に昇温に時間を要することから、成形条件に制約が加わり、（Ｔｐ＋２０）℃より高い場合、樹脂の急激な反応により樹脂内部でのボイドの生成、硬化不良を引き起こすおそれがあるため、上記範囲であることが好ましい。なお、本発明におけるＤＳＣに拠る発熱ピーク温度Ｔｐは、昇温速度１０℃／分の条件にて測定した値とする。
【００４０】
以上の硬化特性を発現する熱硬化性樹脂としては、少なくともエポキシ樹脂であり、硬化剤がアミン系硬化剤であり、硬化促進剤が１分子中にウレア結合を２個以上有する化合物が挙げられる。硬化促進剤としては、具体的に、２，４−トルエンビス（ジメチルウレア）または４，４−メチレンビス（フェニルジメチルウレア）が好ましい。
【００４１】
本発明の切込プリプレグ基材を得るためにプリプレグ基材に切り込みを入れる方法としては、まず一方向に引き揃えられた連続繊維の予備プリプレグ基材を作製し、その後カッターを用いての手作業や裁断機により切り込みを入れる方法、あるいは一方向に引き揃えられた連続繊維のプリプレグ製造工程において所定の位置に刃を配置した回転ローラーを連続的に押し当てたり、多層に予備プリプレグ基材を重ねて所定の位置に刃を配置した型で押し切りする等の方法がある。簡易に予備プリプレグ基材に切り込みを入れる場合には前者が、生産効率を考慮し大量に作製する場合には後者が適している。回転ローラーを用いる場合には、直接ローラーを削りだして所定の刃を設けてもよいが、マグネットローラーなどに平板を削りだして所定の位置に刃を配置したシート状の型を巻きつけることにより、刃の取りかえが容易で好ましい。このような回転ローラーを用いることで、Ｗｓの小さな（具体的には１ｍｍ以下であっても）切込プリプレグ基材でも良好に切り込みを挿入することができる。切り込みを入れた後、さらに、切込プリプレグ基材をローラー等で熱圧着することで、切り込み部に樹脂が充填、融着することにより、取り扱い性を向上させてもよい。
【００４２】
さらに好ましくは、図２ ｄ）〜ｆ）に示すように、切り込みが繊維直交方向２から傾いているのがよい。工業的に切り込みを入れる際、繊維方向に供給された予備プリプレグ基材に繊維直交方向２に切り込みを入れようとすると、繊維を一気に分断する必要があり、大きな力が必要な他、刃の耐久性が低くなり、また繊維が直交方向２に逃げやすく、繊維の切り残りが増える。一方、切り込みが繊維直交方向２から傾いていることにより、刃の単位長さあたり裁断する繊維量が減少し、小さな力で繊維を裁断でき、刃の耐久性が高く、繊維の切り残り少なくできる。さらに、切り込みが繊維直交方向２から傾いていることにより、切り込み長さに対して、切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓを小さくすることができ、一つ一つの切り込みにより分断される繊維量が減ることにより、強度向上が見込まれる。繊維直交方向２に切り込みを入れる場合には、Ｗｓを小さくするために、小さな刃を用意するのが好ましいが、小さくし過ぎると耐久性、加工性に問題が生じる可能性がある。
【００４３】
さらに好ましくは、切り込みが切込プリプレグ基材の上面と下面とのそれぞれから層を厚み方向に貫かずに設けられ、切り込みの深さＨｓが切込プリプレグ基材厚みＨに対して０．４Ｈ〜０．６Ｈの範囲内であり、上面の任意の切り込みＡと、切り込みＡを繊維長手方向に隣接した上面の切り込みＢとの間隔をＬａとすると、間隔Ｌａが１０〜１００ｍｍの範囲内であり、切り込みＡから切り込みＢ方向への繊維長手方向の移動量０．４Ｌａ〜０．６Ｌａの範囲内に下面の切り込みＣの幾何中心が配置され、上面の切り込みＡとＢとに囲まれる領域に含まれる強化繊維の一部が、上面の切り込みＡと下面の切り込みＣ、または上面の切り込みＢと下面の切り込みＣのいずれかにより分断されている切込プリプレグ基材がよい。切り込みの深さが強度に大きく影響することを前述したが、本発明者らは、低コストにプリプレグ化できる薄さには限界があるため、切り込みを入れる段階でプリプレグ基材の厚みの略半分の深さの切り込みを上下面から入れることで、大きく強度を向上させるとともに流動性を確保することができることを明らかにしたのである。なお、ここで言う“幾何中心”とは、そのまわりで一次モーメントが０であるような点であり、切り込み上の点ｘに対して、幾何中心点ｇが次のような式が成り立つ。
【００４４】
【数２】
【００４５】
この場合、少なくとも切込プリプレグ基材上面内と下面内では、それぞれ切り込みの幾何形状が同一であるとよい。すなわち、一組の切り込みで分断される繊維はその組内ではすべて繊維長が等しいとよい。好ましくは、上面と下面の切り込みの幾何形状も同一であることである。より好ましくは、切り込みの間隔Ｌがすべて同一であることである。さらに好ましくは、切り込みＡから繊維長手方向への移動量０．５Ｌａに下面の切り込みＣが配置されていることである。すなわち、切り込みを制御して切り込み位置関係を等間隔とすることによって、個々の切り込み同士の距離（すなわち、上面の切り込みＡと下面の切り込みＣとの距離、および、上面の切り込みＢと下面の切り込みＣとの距離）がもっとも離れ、層間剥離により大きな欠陥となりうる前記切り込み同士がもっともつながりにくくなるのである。また、切り込み深さＨｓは理想的には０．５Ｈとすることで、欠陥の大きさを均等にすることで、含有する欠陥サイズを最小化し破壊開始荷重を最低とすることができるが、上面からの切り込みにも下面からの切り込みにも分断されない繊維が存在すると著しく流動性が低下するため、０．５Ｈ＋０．０５Ｈ程度（すなわち、０．５５Ｈ程度）の切り込みを上下面から入れることにより、流動性を低下させるような品質欠陥なく、生産安定性を確保できる。
【００４６】
上記のような切り込みを実現する手段としては、例えば、一方向に引き揃えられた連続繊維の予備プリプレグを準備し、所定の位置に刃を配置した回転刃ローラーを上面と下面との両面から押し当ててその厚み方向に層を貫かない切り込みを入れる、などの方法がある。
【００４７】
こうして得られた切込プリプレグ基材を積層し、成形した繊維強化プラスチックは次のような特徴を有する。すなわち、強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層が強化繊維の配向が異なる方向に少なくとも２層以上積層されてなり、繊維強化プラスチックを構成する層として、層の全面に強化繊維を横切る方向へ強化繊維に垂直方向に投影した長さＷｓが３０μｍ〜２０ｍｍの範囲内である複数の切り込みを有し、平均厚みＨｃが１５〜１５０μｍの範囲内である切込層を少なくとも１層以上含み、切込層において、強化繊維が切り込みによって繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内で分断されており、切込層の内少なくとも１層以上が、層の厚み方向に貫かない切り込みが上面と下面とから配されている。層の厚み方向を貫かない切り込みを有するため、切り込み直下に切り込みが開くのを止める方向に繊維が配向しており、切り込みからの破壊進展が遅れ、結果的に繊維強化プラスチックの強度が向上する。なお、本発明において“実質的に一方向に引き揃えられた層”とは、任意の繊維のある一部に注目した際、半径５ｍｍ以内に存在する繊維群の９０％以上が該任意の繊維のある一部の繊維角度から±１０°以内に配向していることをさす。
【００４８】
さらに好ましくは切り込みが、切込プリプレグ基材の厚み方向に斜めに設けられており、任意の切り込みにおいて、切込プリプレグ基材の上面における強化繊維の分断線と下面における分断線との繊維長手方向における距離をせん断距離Ｓとすると、切込プリプレグ基材の厚みＨとをもちいて、次の（式１）から導かれる角度Θが１〜２５°の範囲内にある切込プリプレグ基材がよい。
【００４９】
【数３】
【００５０】
前述のとおり、切り込み深さが強度に大きな影響を与えるのは、切り込み箇所で荷重の多くを伝達している繊維が切断されているため、荷重伝達が妨げられ、応力集中が起こることによる。そこで、深さ方向に斜めの切り込みを入れることで切断された繊維束同士が互いにラップする幾何形状を実現したところ、切断された繊維同士がせん断で荷重をスムーズに伝達することができることがわかった。特に切り込みの角度Θが２５°以下であるとき、力学特性向上の効果が著しい。一方、Θが１°より小さい場合、斜めの切り込みを設けることが非常に困難となる。
【００５１】
上記のような切り込みを実現する手段としては、直接斜めに切り込みを入れる方法もあるが、例えば、強化繊維が一方向に引きそろえられた予備プリプレグ基材を準備し、厚み方向に層を貫く切り込みを入れた後、予備プリプレグ基材を加熱・軟化させた状態で上面と下面とで回転速度の異なるニップローラーを押し当て、せん断力によって、強化繊維の分断面を厚み方向に斜めにする、などの方法もある。後者の場合、強化繊維の側面部が見られるような切込プリプレグ基材面外方向に垂直に切り出した断面において、切り込みによる繊維分断線は直線状ではなく、図６に示すようにがたがた（つまり、直線とは言えない形状）になるが、便宜的に切込プリプレグ基材上面の切り込みと切込プリプレグ基材下面の切り込みとの繊維方向における距離をせん断距離Ｓとして用いることができ、切込プリプレグ基材全面の各切り込みのせん断距離の平均をＳとして（式１）に代入して切り込み角度Θが求めることができる。
【００５２】
こうして得られた切込プリプレグ基材を積層し、成形した繊維強化プラスチックは次のような特徴を有する。すなわち、強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層が強化繊維の配向が異なる方向に少なくとも２層以上積層されてなり、繊維強化プラスチックを構成する層として、層の全面に強化繊維を横切る方向へ強化繊維に垂直方向に投影した長さＷｃｓが３０μｍ〜２０ｍｍの範囲内である複数の切り込みを有し、平均厚みＨｃが１５〜１５０μｍの範囲内である切込層を少なくとも１層以上含み、切込層において、強化繊維が切り込みによって繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内で分断されており、切込層の内少なくとも１層以上が、層の垂直断面において、同じ切り込みに分断された繊維の端部が繊維の配向方向に最も離れた距離が５０μｍ〜５ｍｍの範囲内で分布している。図６の切込プリプレグ基材から変形して繊維強化プラスチックとなるため、図６の繊維束端部と形状の近似した繊維束端部が厚み方向に斜めに分布しているため、繊維束端部同士の荷重伝達効率が高くなり、切り込みからの破壊が起こりにくい。この効果は特に繊維束端部同士が近い時に顕著であり、したがって、あまり流動させなくても形状追従可能な緩やかな形状に適用することにより、非常に高い強度を発現できる。
【００５３】
成形に用いる積層基材としては、本発明の切込プリプレグ基材を含む、強化繊維を一方向に引き揃えられたプリプレグ基材が積層された積層基材であって、少なくとも２方向以上に繊維方向が異なる層が積層されているのがよい。例えば、図３には切込プリプレグ基材１０と切り込みのないプリプレグ基材１１のハイブリッド積層を例示した。プリプレグ基材としては、一方向基材や織物基材などがある。また、全面が切込プリプレグ基材で構成されていてもよい。
【００５４】
本発明の切込プリプレグ基材は１層だけでは、繊維直交方向にしか流動しない。すなわち、９０°方向への樹脂の流動が繊維を動かす原動力であるため、２層以上異なる繊維方向に積層されていることではじめて、流動性が発現する。好ましくは、本発明の切込プリプレグ基材に隣接する層は一方向に強化繊維が配向したプリプレグ基材（本発明の切込プリプレグ基材を含む）であり、切込プリプレグ基材とは異なる繊維方向に積層されているのがよい。やむを得ず同一繊維方向の切込プリプレグ基材を隣接して積層する際には、切り込みが重ならないように積層するのがよい。またこれら切込プリプレグ基材の層間に樹脂フィルム等を積層し、流動性を向上させてもよい。また流動しなくてもよい部位には連続繊維基材を配し、さらにその部位の力学特性を向上させることもできる。形状によっては切り込みのない一方向プリプレグ基材と本発明の切込プリプレグ基材を積層して用いることもできる。例えば、一様断面形状の筒状体ならば、形状変化のない方向に連続繊維を配しても、流動性に問題はない。図４に切込プリプレグ基材の流動メカニズムの例を示した。図４ａ）のとおり、９０°のプリプレグ基材に０°の切込プリプレグ基材が挟まれた積層基材１２の上から圧力１３が加わり成形する際、図４ｂ）のように、圧力で押し出された樹脂が９０°方向に流れ１４を作り、その流れに従って強化繊維の端部の開き１５が起こる。
【００５５】
層同士で繊維方向が異なると、層ごとの流動方向、距離に違いが生じるが、層間が滑ることで変位差を吸収できる。すなわち、繊維体積含有率Ｖｆが４５〜６５％と高くても、本発明の積層基材は層間に樹脂を偏在させることができる構成のため、高い流動性を発現することができる。ＳＭＣの場合、ランダムに分散したチョップドストランド同士で流動性が異なり、互いに違う方向に流動しようとするが、繊維同士が干渉して流動しにくく、最大でＶｆが４０％程度までしか流動性を確保することができない。すなわち、本発明の積層基材は力学特性を向上することが出来る高Ｖｆの構成であっても高い流動性を発現できる、という特徴を有する。なお、成形時の樹脂粘度は１×１０４Ｐａ・ｓ以下であると、流動性に優れてよいが、０．０１Ｐａ・ｓより小さいと、樹脂により繊維に効率的に力を伝達できないため、適さないことがある。
【００５６】
さらに好ましくは本発明の切込プリプレグ基材のみからなり、擬似等方に積層されている積層基材である。本発明の切込プリプレグ基材のみを用いることで、積層時にトラップされた空気が厚み方向に切り込みを通じて脱気しやすく、ボイドが発生しにくく、高力学特性が期待できる。なかでも、［＋４５／０／−４５／９０］Ｓ、［０／±６０］Ｓといった等方積層が、均等な物性とし、ソリの発生を抑制する場合には好ましい。また前述のとおり９０°方向への樹脂の流動が繊維を動かす原動力であるため、隣接層の繊維配向によって繊維の流れ具合が異なるが、擬似等方積層とすることで流動性が等方となり、流動性のバラツキが少なくロバスト性に優れた成形材料となる。
【００５７】
さらに好ましくは積層基材において、繊維方向が実質的に同一方向である隣接する層（積層基材が［＋４５／０／−４５／９０］Ｓならば＋４５°層同士、０°層同士、−４５°層同士、９０°層同士）において、両層の断続的な切り込みからなる列が等間隔であり、一方の層の切込プリプレグ基材の前記切り込みからなる列が、他方の層の切込プリプレグ基材の前記切り込みからなる列に対し繊維長手方向にずれて配置されていることである。本発明の積層基材を成形して得た繊維強化プラスチックは、主に荷重を負担している層の切り込み同士がつながった時に破壊する。任意の荷重が繊維強化プラスチックに加わった際に、主に荷重を負担する層の組は繊維方向が実質的に同一方向である層であり、その隣接層同士の切り込みがつながることを避けることが、繊維強化プラスチックの強度向上に役立つ。すなわち、積層基材面外方向から切り込みを投影した際の切り込み位置を隣接する同一配向の層とずらすことにより、強度向上を実現できる。さらに好ましくは、切り込みからなる列同士の間隔をＸとすると、繊維長手方向に０．５Ｘずれた位置に隣接同一配向層の切り込みが、もっとも切り込み同士の距離が離れるためよい。特に、繊維強化プラスチックとなった際に、実質的に荷重を負担する層、すなわち荷重方向から±１０°の範囲内に配向している繊維については、繊維長手方向に切り込み位置がずれることで大きく強度が向上する。例えば、図９に示すように、様々な角度に積層された積層体において、繊維強化プラスチックとなった際に荷重方向に沿った繊維配向の層の内、任意の切込プリプレグ基材αと、その切込プリプレグ基材αにもっとも近くに存在する同じ繊維配向の層、切込プリプレグ基材βを比較した際、切込プリプレグ基材α内の切り込み２６からなる列７同士の間隔Ｘとすると、繊維長手方向に０．５Ｘ（２８）ずれた位置に切込プリプレグ基材βの切り込み（２７）を配するのがよい。なお、繊維方向が実質的に同一方向であるというように定義したのは、積層時の多少の角度のズレは許容するためであり、実質的に同一方向であるとは、通常その角度のズレが、±１０°以内であることを言う。
【００５８】
本発明の繊維強化プラスチックは、前記積層基材を硬化せしめることにより得ることが好ましい。硬化せしめる方法、すなわち繊維強化プラスチックを成形する方法としては、プレス成形、オートクレーブ成形、シートワインディング成形等が挙げられる。なかでも、生産効率を考慮するとプレス成形が好ましい。
【００５９】
前記積層基材において、本発明の切込プリプレグ基材のみが積層された部位に回転部などの機構を備えるために金属インサートを埋め込み、硬化、一体化させることにより、アセンブリコストが低減できる。その際、金属インサートの周囲に複数の凹部設けることにより、流動した繊維が凹部に進入し、容易に隙間を充填することができるとともに、成形温度から低下することで、金属と繊維の熱膨張差でかしめられ、強固に一体化させることができる。
【００６０】
また、本発明の切込プリプレグ基材およびこれを用いた繊維強化プラスチックの用途としては、強度、剛性、軽量性が要求される、自転車用品、ゴルフ等のスポーツ部材のシャフトやヘッド、ドアやシートフレームなどの自動車部材、ロボットアームなどの機械部品がある。中でも、強度、軽量に加え、部材形状が複雑で、本材料のように形状追従性が要求されるシートパネルやシートフレーム等の自動車部品に好ましく適用できる。
【実施例】
【００６１】
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、実施例に記載の発明に限定されるというものではない。
【００６２】
＜平板成形方法＞
所定の基材を、３００×３００ｍｍの金型上に配置した後、加熱型プレス成型機により、６ＭＰａの加圧下、１５０℃の温度雰囲気で所定の時間で流動・成形せしめ、３００×３００ｍｍの平板状の成形体を得た。
【００６３】
＜機械特性評価方法＞
得られた平板状の成形体より、長さ２５０±１ｍｍ、幅２５±０．２ｍｍの引張強度試験片を切り出した。ＪＩＳ Ｋ−７０７３（１９９８）に規定する試験方法に従い、標点間距離を１５０ｍｍとし、クロスヘッド速度２．０ｍｍ／分で引張強度を測定した。なお、本実施例においては、試験機としてインストロン（登録商標）万能試験機４２０８型を用いた。測定した試験片の数はｎ＝５とし、平均値を引張強度とした。さらに、測定値より標準偏差を算出し、その標準偏差を平均値で除することにより、バラツキの指標である変動係数（ＣＶ値（％））を算出した。
【００６４】
＜成形性評価＞
得られた平板状の成形体の性状より、流動性とソリを評価した。
【００６５】
流動性に関しては、基材を伸長して成形するにあたり、金型キャビティ内に繊維強化プラスチックが充填されており、最表層に配された基材も金型端部付近まで伸長している場合には流動性○、金型キャビティ内に繊維強化プラスチックが充填されているものの、最表層に配された基材がほとんど伸長していない場合には流動性△、金型キャビティ内に繊維強化プラスチックが充填されていない部位がある場合には流動性×、として評価した。
【００６６】
ソリに関しては、成形体を平らな試験台上に置いただけで成形体が試験台と全面で接触している場合にはソリ○、成形体を平らな試験台上に置いただけで成形体が試験台とが全面で接触しておらず、指で成形体上面から試験台に成形体を押し付けた際、成形体が試験台と全面で接触する場合にはソリ△、指で成形体上面から試験台に成形体を押し付けた際、成形体が試験台と接触していない部分がある場合にはソリ×と評価して、表１〜１０にまとめた。
【００６７】
＜基材の形態の比較（表１）＞
（実施例１）
エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン（株）製“エピコート（登録商標）”８２８：３０重量部、“エピコート（登録商標）”１００１：３５重量部、“エピコート（登録商標）”１５４：３５重量部）に、熱可塑性樹脂ポリビニルホルマール（チッソ（株）製“ビニレック（登録商標）”Ｋ）５重量部をニーダーで加熱混練してポリビニルホルマールを均一に溶解させた後、硬化剤ジシアンジアミド（ジャパンエポキシレジン（株）製ＤＩＣＹ７）３．５重量部と、硬化促進剤３−（３，４−ジクロロフェニル）−１，１−ジメチルウレア（保土谷化学工業（株）製ＤＣＭＵ９９）４重量部を、ニーダーで混練して未硬化のエポキシ樹脂組成物を調整した。このエポキシ樹脂組成物を、リバースロールコーターを用いてシリコーンコーティング処理された厚さ１００μｍの離型紙上に塗布して樹脂フィルムを作製した。次に、一方向に配列させた炭素繊維（引張強度４，９００ＭＰａ、引張弾性率２３５ＧＰａ）の両面に樹脂フィルムをそれぞれ重ね、加熱・加圧することによって樹脂を含浸させ、単位面積あたりの炭素繊維重さ１２５ｇ／ｍ２、繊維体積含有率Ｖｆ５５％、厚み０．１２５ｍｍのプリプレグ基材を作製した。
【００６８】
このプリプレグ基材に、自動裁断機を用いて図１０に示すような切り込みを連続的に挿入することにより、等間隔で規則的な切り込みを有する切込プリプレグ基材を得た。切り込みの方向は繊維直交方向２で、切り込みの長さＷは５．１ｍｍ（すなわち、Ｗｓ＝５．１ｍｍ）であり、間隔Ｌ（繊維長さ）は３０ｍｍである。図１０に示すように、隣り合う切り込みの列７ａと７ｂは繊維直交方向に５ｍｍ移動すると、幾何的に同等である。また、繊維長手方向に対になる切り込みの列には、７ａと７ｃ、７ｂと７ｄの組があり、切り込みの列のパターンは２パターン存在する。さらに、隣り合う列の切り込みが互いに切り込んでいる５の範囲は０．１ｍｍである。エポキシ樹脂の２５℃雰囲気下における粘度は２×１０４Ｐａ・ｓであり、該基材はタック性を有していた。
【００６９】
上記の切込プリプレグ基材を用いて、炭素繊維の配向方向（０°方向）と、炭素繊維の配向方向から右に４５度ずらした方向（４５°方向）に、それぞれ２５０×２５０ｍｍの大きさのサイズに切り出した。切り出した切込プリプレグ基材を、炭素繊維の配向方向が同一である隣接する層において、一方の層の切込プリプレグ基材の切り込みからなる列が、他方の層の切込プリプレグ基材の切り込みからなる列に対し繊維方向に前記間隔Ｌの０．５倍の１５ｍｍずれるように、１６層で疑似等方に積層して（［−４５／０／＋４５／９０］２Ｓ）、積層基材を得た。
【００７０】
更に、上記の積層基材を用いて、３００×３００ｍｍのキャビティを有する平板金型上の概中央部に配置した後、加熱型プレス成形機により、６ＭＰａの加圧のもと、１５０℃×３０分間の条件により硬化せしめ、３００×３００ｍｍの平板状の繊維強化プラスチックを得た。金型を上から見たときの金型面積に対する基材の面積の割合をチャージ率と定義すると、チャージ率は７０％に相当する。
【００７１】
得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。また、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４３ＧＰａとほぼ理論値通り発現し、また、引張強度に関しても４３０ＭＰａと高い値が発現し、そのＣＶ値も４％ときわめてバラツキの小さい結果となった。
【００７２】
＜強化繊維、マトリックス樹脂の比較（表２）＞
（実施例２）
硬化促進剤を２，４−トルエンビス（ジメチルウレア）（ピイ・ティ・アイジャパン（株）製“オミキュア（登録商標）”２４）５重量部に替えた以外は実施例１と同様に、切込プリプレグ基材、それを用いた積層基材を作製した。かかる積層基材を、加熱型プレス成形機の加圧時間（硬化時間）だけを３分に替えた以外は実施例１と同様の方法で繊維強化プラスチックを得た。加圧時間が実施例１の１／１０であるにもかかわらず、ほぼ同等のガラス転移温度を示し、該エポキシ樹脂組成物は、速硬化性に優れることがわかった。
【００７３】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。また、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４４ＧＰａ、引張強度４３０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値は５％とバラツキの小さい結果であった。これら値は実施例１と遜色ないものであった。
【００７４】
（実施例３）
硬化促進剤を４，４−メチレンビス（フェニルジメチルウレア）（ピイ・ティ・アイジャパン（株）製“オミキュア（登録商標）”５２）７重量部に替えた以外は実施例２と同様の方法で繊維強化プラスチックを得た。加圧時間が実施例１の１／１０であるにもかかわらず、ほぼ同等のガラス転移温度を示し、未硬化のエポキシ樹脂組成物は、速硬化性に優れることがわかった。
【００７５】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。また、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４４ＧＰａ、引張強度４３０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値は５％とバラツキの小さい結果であった。これら値は実施例１と遜色ないものであった。
【００７６】
（実施例４）
共重合ポリアミド樹脂（東レ（株）製“アミラン”（登録商標）ＣＭ４０００、ポリアミド６／６６／６１０共重合体、融点１５５℃）のペレットを、２００℃で加熱したプレスで３４μｍ厚みのフィルム状に加工した。離型紙を用いなかった他は実施例１と同様にして、切込プリプレグ基材を作成した。ポリアミド樹脂の２５℃雰囲気下における粘度は固体であるため測定不可能であり、該基材はタック性がなかった。実施例１と同様に裁断後、タック性がないので単に１６層を疑似等方（［−４５／０／＋４５／９０］２Ｓ）に重ね、そのまま、３００×３００ｍｍのキャビティを有する平板金型上の概中央部に配置した。加熱型プレス成形機により、６ＭＰａの加圧のもと、２００℃×１分間の条件で流動せしめ、型を開けることなく、冷却した後、脱型して、３００×３００ｍｍの平板状の繊維強化プラスチックを得た。
【００７７】
得られた繊維強化プラスチックは若干の繊維のうねりはあるものの、その端部まで繊維が流動していた。若干の繊維分布の粗密から、わずかながらソリが発生したが、おおむね良好な外観品位、平滑性を保っていた。
【００７８】
（実施例５）
ランダム共重合ＰＰ樹脂（プライムポリマー（株）製Ｊ２２９Ｅ，融点１５５℃）５５重量％と酸変性ＰＰ系樹脂（三洋化成（株）製ユーメックス１０１０、酸価約５２、融点１４２℃、重量平均分子量３０，０００）４５重量％とを、日本製鋼所（株）製２軸押出機（ＴＥＸ−３０α２）を用い、２００℃で溶融混練したペレットを、２００℃で加熱したプレスで３４μｍ厚みのフィルム状に加工した。以降、実施例４と同様にして、繊維強化プラスチックを得た。
【００７９】
得られた繊維強化プラスチックは若干の繊維のうねりはあるものの、その端部まで繊維が流動していた。若干の繊維分布の粗密から、わずかながらソリが発生したが、おおむね良好な外観品位、平滑性を保っていた。
【００８０】
（実施例６）
実施例１と同様に樹脂フィルムを作成した。次に、一方向に配列させたガラス繊維（引張強度１，５００ＭＰａ、引張弾性率７４ＧＰａ）の両面に樹脂フィルムをそれぞれ重ね、加熱・加圧することによって樹脂を含浸させ、ガラス繊維重さ１７５ｇ／ｍ２、繊維体積含有率Ｖｆ５５％、厚み０．１２５ｍｍの切込プリプレグ基材を作製した。以後、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
【００８１】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。また、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率２７ＧＰａ、引張強度３４０ＭＰａと、実施例１と比較すると強化繊維の性能差分低くなっているが、引張弾性率は理論値近く発現しており、また引張強度のＣＶ値は２％とバラツキの小さい結果となった。
【００８２】
＜チャージ率の比較（表３）＞
（実施例７〜９）
切り出す切込プリプレグ基材の大きさが異なる以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。切り出す切込プリプレグ基材の大きさは、実施例７では２１２×２１２ｍｍ、実施例８では２６８×２６８ｍｍ、実施例９では３００×３００ｍｍ、とした。それぞれ実施例７がチャージ率５０％、実施例８が８０％、実施例９が１００％に相当する。
【００８３】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動していた（ただし、実施例９は１００％チャージのため、流動していない）。実施例７は長距離流動させたため、若干の繊維分布の粗密から、わずかながらソリが発生したが、おおむね良好な外観品位、平滑性を保っていた。実施例８、９はいずれもソリがなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４３〜４４ＧＰａ、引張強度は３６０〜５１０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も３〜６％とバラツキの小さい結果であった。特に、チャージ率が小さい実施例７では、切込プリプレグ基材が薄く引き延ばされるため得られた繊維強化プラスチックの層厚みが極めて薄く、繊維束端部からの層間剥離が起こりにくくなる効果か、引張強度が５１０ＭＰａと非常に高い値を発現した。
【００８４】
＜繊維長さの比較（表４）＞
（実施例１０〜１３）
実施例１の切り込みパターンにおいて、切り込みの間隔Ｌ（繊維長さ）が異なる以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれＬは、実施例１０では１５ｍｍ、実施例１１では４５ｍｍ、実施例１２では６０ｍｍ、実施例１３では９０ｍｍとした。これに伴い、積層基材において、配向方向が同一である隣接する層において、一方の層の切込プリプレグ基材の切り込みからなる列が、他方の層の切込プリプレグ基材の切り込みからなる列に対し繊維方向に前記間隔Ｌの０．５倍ずつずれることになり、この繊維長手方向へのずれはそれぞれ、実施例１０が７．５ｍｍ、実施例１１が２２．５ｍｍ、実施例１２が３０ｍｍ、実施例１３が４５ｍｍとなる。
【００８５】
得られた繊維強化プラスチックは実施例１３を除いて繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動していた。実施例１３は若干の繊維のうねりと金型との摩擦を受ける表面部で端部まで繊維が十分流動してない部位があった。その他、いずれの繊維強化プラスチックもソリがなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４３〜４４ＧＰａ、引張強度は３９０〜５２０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も４〜８％とバラツキの小さい結果であった。
【００８６】
＜切り込み長さの比較（表５）＞
（実施例１４〜１６）
実施例１の切り込みパターンにおいて、切り込みの長さＷが異なる以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれＷは実施例１４では１０．１ｍｍ、実施例１５では２．６ｍｍ、実施例１６では１．３５ｍｍとした。これに伴い、隣り合う切り込みの列は繊維直交方向にそれぞれ、実施例１４では１０ｍｍ、実施例１５では２．５ｍｍ、実施例１６では１．２５ｍｍずれている。
【００８７】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４３ＧＰａ、引張強度は４１０〜５２０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も３〜４％とバラツキの小さい結果であった。
【００８８】
（実施例１７〜１９）
実施例１の切り込みパターンにおいて、自動裁断機の代わりに、円柱状の金属を削りだし円周上に複数の刃を設けて回転ローラーとし、プリプレグ基材に押し当てて切り込みを入れることで、切り込みの長さＷを変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれＷは実施例１７では０．７２５ｍｍ、実施例１８では０．４１２ｍｍ、実施例１９では０．０５ｍｍとした。これに伴い、隣り合う切り込みの列は繊維直交方向にそれぞれ、実施例１７では０．６２５ｍｍ、実施例１８では０．３１２ｍｍ、実施例１９では０．０３ｍｍずれている。
【００８９】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４４〜４５ＧＰａ、引張強度は５６０〜６６０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も３〜６％とバラツキの小さい結果であった。特に、切り込み長さを小さくすることで、大きく引張強度が向上した。また、わずかではあるが、引張弾性率も向上した。
【００９０】
＜層厚みの比較（表６）＞
（実施例２０〜２５）
実施例１の切込プリプレグ基材の単位面積あたりの炭素繊維重さを変えることによりプリプレグ基材の厚みを変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれ実施例２０が単位面積あたりの炭素繊維重さが２５ｇ／ｍ２、プリプレグ基材の厚みが０．０２５ｍｍ、実施例２１が５０ｇ／ｍ２、０．０５ｍｍ、実施例２２が１００ｇ／ｍ２、０．１ｍｍ、実施例２３が１５０ｇ／ｍ２、０．１５ｍｍ、実施例２４が２００ｇ／ｍ２、０．２ｍｍ、実施例２５が３００ｇ／ｍ２、０．３ｍｍとした。
【００９１】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。ただし、実施例２０は切込プリプレグ基材の厚みが極めて薄いため、製造コストが非常に高くなる、という問題点があった。実施例２０〜２３は引張弾性率４３〜４５ＧＰａ、引張強度は４００〜６００ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も実施例２０を除き３〜５％とバラツキの小さい結果であった。実施例２４、２５は引張弾性率４３ＧＰａ、引張強度は２７０〜３３０ＭＰａと、実施例２０〜２３に比べると若干引張強度で劣るが、比較例２〜４と比べると高い強度を示した。特に、切込プリプレグ基材の厚みを薄くすることで大きく引張強度が向上することがわかった。
【００９２】
＜繊維含有率の比較（表７）＞
（実施例２６〜２９）
実施例１のプリプレグ基材の単位面積あたりの炭素繊維重さを変えることにより炭素繊維の体積含有率Ｖｆを変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれ実施例２６が単位面積あたりの炭素繊維重さが１４６ｇ／ｍ２、Ｖｆが６５％、実施例２７が１３５ｇ／ｍ２、Ｖｆが６０％、実施例２８が１１３ｇ／ｍ２、Ｖｆが５０％、実施例２９が１０１ｇ／ｍ２、Ｖｆが４５％とした。
【００９３】
得られた繊維強化プラスチックは実施例２６を除いて繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動していた。実施例２６は若干の繊維のうねりと金型との摩擦を受ける表面部で端部まで繊維が十分流動してない部位があった。その他、いずれの繊維強化プラスチックもソリがなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率３６〜４９ＧＰａ、引張強度は３６０〜４６０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も３〜８％とバラツキの小さい結果であった。Ｖｆが大きくなるほど、引張弾性率も強度も向上するという結果となったが、あまりＶｆが大きいと流動性が落ちるという難点があった。
【００９４】
＜積層構成の比較（表８）＞
（実施例３０、３１）
実施例３０は実施例１の積層構成を変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材を１６層クロスプライに積層した、［０／９０］４Ｓの積層基材を用いた。実施例３１は実施例１の切込プリプレグ基材と、切り込みを入れた後の切込プリプレグ基材を取り合わせて積層した以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。すなわち、切り込みのない連続繊維のみで構成されたプリプレグ基材８層と切り込みを入れたプリプレグ基材８層とを交互にクロスプライに積層した、［０／Ｃ９０］４Ｓ（Ｃは連続繊維のみで構成されたプリプレグ基材をさす）の積層基材を用いた。
【００９５】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が十分に流動していた。実施例３０では若干のソリは発生したものの、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率５９〜６０ＧＰａ、引張強度は５００〜５１０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も２〜３％とバラツキの小さい結果であった。ただし、引張試験の方向は０°方向であるため非常に高い力学特性を示しているが、±４５°の方向には繊維が配向していないため、汎用的ではない、という問題点がある。
【００９６】
（実施例３２〜３４）
実施例３２は実施例１の積層構成を変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材を１２層擬似等方に積層した、［６０／０／−６０］２Ｓの積層基材を用いた。実施例３３は実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材に加え、その層間に実施例１のエポキシ樹脂フィルムを転写させた樹脂層を挿入した以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材を１６層擬似等方に積層する際、樹脂層を設け、［４５／Ｒ／０／Ｒ／-４５／Ｒ／９０／Ｒ］２Ｓ（Ｒは樹脂層をさす）の積層基材を用いた。最終的にＶｆは４９％となった。実施例３４は実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材に加え、最表層に実施例１と同様のエポキシ樹脂を含浸したＶｆ５５％の層厚み２５０μｍの平織プリプレグ基材を配した以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材を１６層擬似等方に積層し、さらに最表層に繊維方向が０°と９０°に配向した前記平織プリプレグ基材を積層した、［ＷＦ０／４５／０／-４５／９０］２Ｓ（ＷＦは平織プリプレグ基材をさす）の積層基材を用いた。
【００９７】
実施例３２、３３で得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が十分に流動していた。特に実施例３３は流動性に優れ、極めて均一に繊維が広がっていた。いずれもソリはなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。それぞれ引張弾性率４４ＧＰａと３９ＧＰａ、引張強度は４２０ＭＰａと３７０ＭＰａとＶｆ相応の高い値であり、引張強度のＣＶ値も５％と３％でありバラツキの小さい結果であった。実施例３４で得られた繊維強化プラスチックは最表層の平織部がまったく流動していないものの、平織部にはさまれた部位は端部まで繊維が十分に流動していた。端部で特に繊維のうねりが見られたものの、全体的にはソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率５２ＧＰａ、引張強度４９０ＭＰａとハイブリッド化により高い力学特性を示した。
【００９８】
（実施例３５）
実施例１と同様に樹脂フィルムを作製し、実施例１と同様に一方向に配列させた炭素繊維の両面に樹脂フィルムをそれぞれ重ね、加熱・加圧する際、樹脂が完全に炭素繊維内に含浸していない状態で単位面積あたりの炭素繊維重さ１２５ｇ／ｍ２、繊維体積含有率Ｖｆ５５％の半含浸プリプレグ基材を作製した。この半含浸プリプレグ基材に実施例１と同様に図１０に示すような切り込みを挿入した。得られた切込プリプレグ基材は、厚み方向中央部には樹脂の含浸していない領域があるものの、切り込みにより毛羽立ったり、分離したりすることなく、実施例１と同様に十分な取り扱い性を保っていた。さらに実施例１と同様に、積層、成形して繊維強化プラスチックを得た。
【００９９】
得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。また、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４３ＧＰａ、引張強度も４４０ＭＰａと高い値が発現し、そのＣＶ値も５％ときわめてバラツキの小さい結果となった。
【０１００】
＜両面から切り込まれた切込プリプレグ基材の比較（表９）＞
（実施例３６〜３８）
実施例１のプリプレグ基材に切り込みを入れる工程において、プリプレグ基材の上面と下面とのそれぞれから層を貫かない切り込みを入れる以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。図７に示した、上下の回転ローラーに剃刀を埋め所定の長さ刃を露出させておき、同じ半径、等回転速度で回転する上下の回転ローラーにおいて該刃は半ピッチずれて埋められており、上面と下面とから押し当てて切込プリプレグ基材の厚み方向に層を貫かない切り込みを入れた。切込プリプレグ基材上面に入った切り込みをＵ、下面をＤとすると、実施例３６はＵが３５μｍ（０．２８Ｈ、ただしＨは切込プリプレグ基材の厚み）、Ｄが１００μｍ（０．８Ｈ）、実施例３７はＵが５５μｍ（０．４４Ｈ）、Ｄが７５μｍ（０．６Ｈ）、実施例３８はＵ、Ｄともに６７μｍ（０．５４Ｈ）の深さとした。切込プリプレグ基材上面における任意の切り込みＡと繊維長手方向に隣接する上面の切り込みＢとの間隔Ｌは３０ｍｍであり、切り込みＡから切り込みＢ方向へ繊維長手方向への移動量１５ｍｍ（０．５Ｌ）で下面の切り込みＢと重なる。切込プリプレグ基材の繊維は上下の切り込みによって分断されすべて繊維長が３０ｍｍ以下となっていた。
【０１０１】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりはなく、その端部まで繊維が十分に流動していた。実施例３６は若干のソリが発生したものの、いずれも良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４３〜４４ＧＰａとほぼ理論値通り発現しており、引張強度は実施例３６が４８０ＭＰａ、実施例３７が５４０ＭＰａ、実施例３８が５８０ＭＰａと実施例１と比較しても高く、その引張強度のＣＶ値は２〜４％とバラツキの小さい結果であった。特に、上面と下面の切り込み量が近いほど高い引張強度を得た。これは、上面と下面の切り込み量が同等であることで、繊維束端部の厚みを最小化することが出来る効果によるものと考えられた。
【０１０２】
（実施例３９〜４１）
実施例３６〜３８と同様にプリプレグ基材に切り込みを入れる以外は、実施例９と同様にして繊維強化プラスチックを得た。切込プリプレグ基材上面に入った切り込みをＵ、下面をＤとすると、実施例３９はＵが３５μｍ（０．２８Ｈ、ただしＨは切込プリプレグ基材の厚み）、Ｄが１００μｍ（０．８Ｈ）、実施例４０はＵが５５μｍ（０．４４Ｈ）、Ｄが７５μｍ（０．６Ｈ）、実施例４１はＵ、Ｄともに６７μｍ（０．５４Ｈ）の深さとした。
【０１０３】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりはなく、実施例３９は若干のソリが発生したものの、いずれも良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４３〜４４ＧＰａとほぼ理論値通り発現しており、引張強度は実施例３９が４００ＭＰａ、実施例４０が４６０ＭＰａ、実施例４１が４９０ＭＰａと実施例９と比較しても高く、その引張強度のＣＶ値は２〜５％とバラツキの小さい結果であった。実施例３６〜３８と同様、特に、上面と下面の切り込み量が近いほど高い引張強度を得た。
【０１０４】
＜厚み方向に斜めに切り込まれた切込プリプレグ基材の比較（表１０）＞
（実施例４２〜４６）
実施例１のプリプレグ基材に切り込みを入れた後、切込プリプレグ基材の厚み方向にせん断力を加え、切り込みを斜めにする以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。実施例１のように層を貫く切込プリプレグ基材に鉛直な切り込みを入れた後、切込プリプレグ基材を６０℃で加熱・軟化させた状態で、図８に示した、上面と下面とで回転速度の異なるニップローラーを押し当て、せん断力によって、強化繊維の分断面を厚み方向に斜めにした。図６のように、切込プリプレグ基材の上面における強化繊維の分断線と下面における分断線との繊維方向における距離１７をせん断距離Ｓとすると、２５０×２５０ｍｍに切り出した切込プリプレグ基材上で５ヶ所以上の切り込み部においてせん断距離Ｓを測定し、平均したものを式１に代入して切り込みのなす角１９、すなわちテーパー角度Θを算出した。実施例４２はせん断距離Ｓが１２．５ｍｍ、テーパー角度Θが０．６°、実施例４３はＳが６．２５ｍｍ、Θが１．１°、実施例４４はＳが１ｍｍ、Θが７．１°、実施例４５はＳが０．５ｍｍ、Θが１．４ｍｍ、実施例４６はＳが０．２５ｍｍ、Θが２７°とした。
【０１０５】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりはなく、実施例４２は若干のソリが発生したものの、いずれも良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４３〜４５ＧＰａとほぼ理論値通り発現しており、引張強度は実施例４３が４６０ＭＰａ、実施例４４が４５０ＭＰａ、実施例４５が４４０ＭＰａ、実施例４６が４３０ＭＰａと実施例１と比較しても同等以上であった。特に、テーパー角度Θが小さいほど、繊維束端部の応力集中が緩和されるせいか、高い引張強度を得た。ただし、テーパー角度が１°以下となった実施例４２では、せん断距離Ｓが非常に長くなっており、切り込み部ごとのＳのバラツキが大きくなり、工程安定性に欠けた。
【０１０６】
（実施例４７〜５１）
実施例４２〜４６と同様に切込プリプレグ基材の切り込みを斜めにする以外は、実施例９と同様にして繊維強化プラスチックを得た。実施例４７はせん断距離Ｓが１２．５ｍｍ、テーパー角度Θが０．６°、実施例４８はＳが６．２５ｍｍ、Θが１．１°、実施例４９はＳが１ｍｍ、Θが７．１°、実施例５０はＳが０．５ｍｍ、Θが１．４ｍｍ、実施例５１はＳが０．２５ｍｍ、Θが２７°とした。
【０１０７】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりはなく、実施例４７は若干のソリが発生したものの、いずれも良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４５〜４７ＧＰａ、引張強度は実施例４７が４８０ＭＰａ、実施例４８が４６０ＭＰａ、実施例４９が４２０ＭＰａ、実施例５０が３８０ＭＰａ、実施例５１が３５０ＭＰａと実施例９と比較しても実施例５１を除いては引張強度のみならず引張弾性率まで高くなった。実施例４２〜４６と同様、特に、切り込みの傾き角度Θが小さいほど、高い引張強度を得た。実施例９からの強度向上率は実施例４２〜４６の実施例１からの強度向上率よりも高く、繊維束端部が近づいているほど、テーパー角度Θが小さい効果、すなわち応力集中が少ない影響が大きく働くことがわかった。
【０１０８】
＜面内に斜めに切り込まれた切込プリプレグ基材の比較（表１１）＞
（実施例５２、５３）
実施例１と同様のプリプレグ基材に、図２ｆ）に示す切り込みパターンのように、繊維直交方向から傾けて直線状の切り込みを、自動裁断機を用いて挿入した。切り込みの長さＷは５．１ｍｍであり、繊維方向に対になる切り込みの幾何中心同士の間隔Ｌ（繊維長さ）は３０ｍｍである。繊維方向に対して切り込みの角度を、実施例５２は３０°、実施例５３は４５°とした。その結果、切り込みを繊維直交方向に投影した投影長さＷｓが、実施例５２は２．５５ｍｍ、実施例５３は３．６１ｍｍとなった。これに伴い、隣り合う切り込みの列は繊維直交方向にそれぞれ、実施例５２では２．５ｍｍ、実施例５３では３．５ｍｍ、ずれている。
【０１０９】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４３〜４４ＧＰａ、引張強度は４１０〜４７０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も２〜４％とバラツキの小さい結果であった。
【０１１０】
（実施例５４、５５）
実施例５２、５３と同様の手法を用いて、繊維直交方向から傾けて直線状の切り込みを挿入した。切り込みの長さＷは１．３５ｍｍであり、間隔Ｌ（繊維長さ）は３０ｍｍである。繊維方向に対して切り込みの角度を、実施例５４は３０°、実施例５５は４５°とした。切り込みを斜めにすることで、自動裁断機という簡易な切り込み挿入方法でも、切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓを、実施例５４は０．６８ｍｍ、実施例５５は０．９５ｍｍと小さくすることができた。これに伴い、隣り合う切り込みの列は繊維直交方向にそれぞれ、実施例５４では０．６ｍｍ、実施例５５では０．９ｍｍ、ずれている。
【０１１１】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４４〜４５ＧＰａ、引張強度は５８０〜６７０ＭＰａと非常に高い値であり、引張強度のＣＶ値も４〜５％とバラツキの小さい結果であった。切り込み長さＷを小さくし、かつ切り込みを斜めにすることで、実質的にＷｓを小さくし、一つの切り込み当たりの切断繊維本数を少なくすることで、実施例１６と比較して大きく引張強度が向上した。
【０１１２】
（実施例５６、５７）
実施例１の切込プリプレグ基材の単位面積あたりの炭素繊維重さを変えることによりプリプレグ基材の厚みを２００ｇ／ｍ２、プリプレグ基材の厚みが０．２ｍｍに変えた以外は、実施例５４、５５と同様の手法、同様の切り込みパターンを用いて、繊維直交方向から傾けて直線状の切り込みを挿入した。
【０１１３】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４３〜４４ＧＰａ、引張強度は５２０〜６００ＭＰａと非常に高い値であり、引張強度のＣＶ値も３〜６％とバラツキの小さい結果であった。切り込み長さＷを小さくし、かつ切り込みを斜めにすることで、実質的にＷｓを小さくし、一つの切り込み当たりの切断繊維本数を少なくすることで、大きく引張強度が向上した。
【０１１４】
（実施例５８）
実施例１の切込プリプレグ基材の単位面積あたりの炭素繊維重さを変えることによりプリプレグ基材の厚みを２００ｇ／ｍ２、プリプレグ基材の厚みが０．２ｍｍに変え、切り込みの長さＷは１．３５ｍｍ（Ｗｓも１．３５ｍｍ）、隣り合う切り込みの列が繊維直交方向に１．３ｍｍずれているほかは、実施例１と同様にした。
【０１１５】
得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４３ＧＰａ、引張強度は４４０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も４％とバラツキの小さい結果であった。ただし、実施例５６、５７と比べると、若干強度が低かった。
【０１１６】
＜積層構成の比較（表８）＞
（参考例１、２）
実施例１の積層構成を変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。参考例１では実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材を８層同方向に積層した［０］８の積層基材を用いた。参考例２では実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材を１６層積層した［０／４５］４Ｓの積層基材を用いた。
【０１１７】
参考例１で得られた繊維強化プラスチックは、９０°方向にのみ流動し、０°方向にはところどころヒゲのように繊維が飛び出している部分はあるが、基本的に流動していなかった。０°方向のキャビティの空隙には搾り出された樹脂が溜まり、外観品位も悪かった。参考例２で得られた繊維強化プラスチックは、キャビティ全体に流動はしているが、積層構成と同様に繊維の流れが異方性であり、繊維のうねりが大きかった。また、得られた繊維強化プラスチックはソリが大きかった。
【０１１８】
以下、比較例を示す。
【０１１９】
＜基材の形態の比較（表１）＞
（比較例１）
プリプレグ基材に切り込みを入れなかった他は、実施例１と同様とした。
【０１２０】
得られた繊維強化プラスチックは積層基材の段階からほとんど流動することなく、ほぼ２５０×２５０ｍｍの大きさであり、マトリックス樹脂が搾り出されて金型との隙間に樹脂バリが出来ていた。樹脂が搾り出されているため、表面ががさがさしており、製品には適用できなさそうだった。
【０１２１】
（比較例２）
実施例１と同様のエポキシ樹脂組成物を厚めに塗布した樹脂フィルムを作成した。次に、長さ２５ｍｍにカットされた炭素繊維束（引張強度４，９００ＭＰａ、引張弾性率２３５ＧＰａ、１２，０００本）を単位面積あたりの重量が１２５ｇ／ｍ２になるよう均一に樹脂フィルム上に落下、散布した。さらにもう一枚の樹脂フィルムを被せて、カットされた炭素繊維を挟んだ後、カレンダーロールを通過させ、繊維体積含有率Ｖｆ５５％のＳＭＣシートを作製した。このＳＭＣシートを２５０×２５０ｍｍに切り出し、１６層積層して、積層基材を得た後、実施例１と同様に成形し、繊維強化プラスチックを得た。
【０１２２】
得られた繊維強化プラスチックはその端部まで繊維が充分に流動していた。わずかながらソリが発生した一方、繊維分布の粗密から樹脂リッチ部でヒケが発生し、平滑性に劣った。引張弾性率は３３ＧＰａと繊維が真直でないためか理論値よりかなり低く、引張強度も２２０ＭＰａ、そのＣＶ値は１２％とバラツキが大きく、構造材には適用できそうになかった。
【０１２３】
（比較例３）
マトリックス樹脂としてビニルエステル樹脂（ダウ・ケミカル（株）製、デラケン７９０）を１００重量部、硬化剤としてｔｅｒｔ−ブチルパーオキシベンゾエート（日本油脂（株）製、パーブチルＺ）を１重量部、内部離型剤としてステアリン酸亜鉛（堺化学工業（株）製、ＳＺ−２０００）を２重量部、増粘剤として酸化マグネシウム（協和化学工業（株）製、ＭｇＯ＃４０）を４重量部用いて、それらを十分に混合撹拌し、樹脂ペーストを得た。樹脂ペーストをドクターブレードを用いて、ポリプロピレン製の離型フィルム上に塗布した。その上から、比較例２と同様の長さ２５ｍｍにカットされた炭素繊維束を単位面積あたりの重量が５００ｇ／ｍ２になるよう均一に落下、散布した。さらに、樹脂ペーストを塗布したもう一方のポリプロピレンフィルムとで樹脂ペースト側を内にして挟んだ。炭素繊維のＳＭＣシートに対する体積含有量は４０％とした。得られたシートを４０℃にて２４時間静置することにより、樹脂ペーストを十分に増粘化させて、ＳＭＣシートを得た。このＳＭＣシートを２５０×２５０ｍｍに切り出し、４層積層して、積層基材を得た後、実施例１と同様に成形し、繊維強化プラスチックを得た。
【０１２４】
得られた繊維強化プラスチックはその端部まで繊維が十分に流動していた。わずかながらソリが発生した一方、樹脂含有成分が多い分平滑性は比較例２よりは優れていたが、若干のヒケが発生した。引張弾性率は３０ＧＰａ、引張強度は１６０ＭＰａと全体的に低く、引張強度のＣＶ値は１６％とバラツキが大きいため、構造材には適用できそうになかった。
【０１２５】
（比較例４）
比較例３と同様に樹脂ペーストを作成してポリプロピレンフィルム上に樹脂ペーストを塗布した後、長さ２５ｍｍにカットされたガラス繊維束（引張強度１，５００ＭＰａ、引張弾性率７４ＧＰａ、８００本）を単位面積あたりの重量が７００ｇ／ｍ２になるよう均一に落下、散布した。以後、比較例３と同様に、繊維強化プラスチックを得た。
【０１２６】
得られた繊維強化プラスチックはその端部まで繊維が十分に流動していた。わずかながらソリが発生した一方、樹脂含有成分が多い分平滑性は比較例２よりは優れていたが、若干のヒケが発生した。引張弾性率は１５ＧＰａ、引張強度は１８０ＭＰａと全体的に低く、引張強度のＣＶ値は１４％とバラツキが大きいため、構造材には適用できそうになかった。
【０１２７】
＜繊維長さの比較（表４）＞
（比較例５、６）
実施例１の切り込みパターンにおいて、切り込みの間隔Ｌ（繊維長さ）が異なる以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれＬは、比較例５では７．５ｍｍ、比較例６では１２０ｍｍとした。これに伴い、積層基材において、配向方向が同一である隣接する層において、一方の層の切込プリプレグ基材の切り込みからなる列が、他方の層の切込プリプレグ基材の切り込みからなる列に対し繊維方向に前記間隔Ｌの０．５倍ずつ、ずれることになり、この繊維長手方向へのずれはそれぞれ、比較例５が３．７５ｍｍ、比較例６が６０ｍｍとなる。
【０１２８】
比較例５においては、得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりなく、その端部まで繊維が十分に流動していた。ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていたが、引張強度が３２０ＭＰａと実施例１や実施例１０〜１３と比較して低い値となった。比較例６については、得られた繊維強化プラスチックは、金型のキャビティ全面に繊維が流動しきっておらず、端部に樹脂リッチ部が見られた。繊維はうねり、ソリも発生した。
【０１２９】
＜切り込み長さの比較（表５）＞
（比較例７）
実施例１の切り込みパターンにおいて、切り込みの長さＷが異なる以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。Ｗは１５ｍｍとした。これに伴い、隣り合う切り込みの列は繊維直交方向に１５ｍｍずれている。
【０１３０】
得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４４ＧＰａ、引張強度は４００ＭＰａとまずまず高い値であり、引張強度のＣＶ値も３％とバラツキの小さい結果であったが、繊維束端部が大きいため、ヒケが実施例１や実施例１４〜１９と比較して目立った。
【０１３１】
（比較例８）
実施例１の切り込みパターンにおいて、実施例１７〜１９と同様に回転ローラーを用いて、切り込み長さＷが０．０２５ｍｍとする以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。これに伴い、隣り合う切り込みの列は繊維直行方向に０．０２ｍｍずれている。
【０１３２】
得られた繊維強化プラスチックは、金型との摩擦を受ける表面部で端部まで繊維が十分流動してない部位があった。そりはなかったが、切り込み長さが小さいため繊維が３０ｍｍ以下に分断されていない部位があるせいか、繊維のうねりが目立った。
【０１３３】
＜繊維含有率の比較（表７）＞
（比較例９、１０）
実施例１の切込プリプレグ基材の単位面積あたりの炭素繊維重さを変えることにより炭素繊維の体積含有率Ｖｆを変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれ比較例９が単位面積あたりの炭素繊維重さが１５８ｇ／ｍ２、Ｖｆが７０％、比較例１０が９０ｇ／ｍ２、Ｖｆが４０％とした。
【０１３４】
比較例９で得られた繊維強化プラスチックは繊維がうねり、金型との摩擦を受ける表面部で端部まで繊維が流動していなかった。表面部には樹脂欠けがあり、外観品位は悪く、ソリも発生した。比較例１０で得られた繊維強化プラスチックはソリがなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。しかしながら、引張弾性率３３ＧＰａ、引張強度３２０ＭＰａと実施例１や実施例２６〜２９と比較してかなり低い値であった。
【０１３５】
【表１】
【０１３６】
【表２】
【０１３７】
【表３】
【０１３８】
【表４】
【０１３９】
【表５】
【０１４０】
【表６】
【０１４１】
【表７】
【０１４２】
【表８】
【０１４３】
【表９】
【０１４４】
【表１０】
【０１４５】
【表１１】
【図面の簡単な説明】
【０１４６】
【図１】本発明の切込プリプレグ基材の切り込みパターンの一例を示す拡大平面図である。
【図２】本発明の切込プリプレグ基材の切り込みパターン例を示す平面図である。
【図３】本発明の積層基材の構成の一例を示す平面図と断面図である。
【図４】本発明の積層基材の流動の一例を示す断面図である。
【図５】本発明の切込プリプレグ基材の切り込みパターンの別の一例を示す断面図である。
【図６】本発明の切込プリプレグ基材の切り込みパターンの別の一例を示す断面図である。
【図７】本発明の切込プリプレグ基材の製造方法の一例を示す概略図である。
【図８】本発明の切込プリプレグ基材の製造方法の一例を示す概略図である。
【図９】本発明の積層基材の切り込みパターンの重ねあわせ方の一例を示す平面投影図である。
【図１０】本発明の切込プリプレグ基材の切り込みパターンの一例を示す拡大平面図である。
【符号の説明】
【０１４７】
１：繊維長手方向
２：繊維直交方向
３：強化繊維
４：強化繊維の不連続端
４ａ：切込プリプレグ基材上面からの切り込み
４ｂ：切込プリプレグ基材下面からの切り込み
４ｃ：切込プリプレグ基材の厚み方向に斜めに入った切り込み
５：互いに切り込んでいる幅
６：繊維方向に対になる切り込みの幾何中心同士の間隔Ｌ（繊維長さＬ）
７：断続的な切り込みの列
７ａ：第１の断続的な切り込みの列
７ｂ：第２の断続的な切り込みの列
７ｃ：第３の断続的な切り込みの列
７ｄ：第４の断続的な切り込みの列
８：切り込みの幾何中心
９：切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓ
１０：本発明の切込プリプレグ基材
１１：プリプレグ基材
１２：積層基材
１３：積層基材に加わる圧力
１４：樹脂の流れ
１５：強化繊維の端部の開き
１６：切込プリプレグ基材の厚みＨ
１７：互いに切り込んでいる厚みＨｓ
１８：切込プリプレグ基材上面の対になる切り込み同士の間隔Ｌａ
１９：切込プリプレグ基材上面の切り込みと対になる切込プリプレグ基材下面の切り込みとの間隔
２０：せん断距離Ｓ
２１：平均繊維分断線
２２：切り込みの傾き角度Θ
２３：回転ローラー
２４：刃
２５：ニップローラー
２５ａ：回転速度の速いニップローラー
２５ｂ：回転速度の遅いニップローラー
２６：切込プリプレグ基材α内の切り込み
２７：切込プリプレグ基材β内の切り込み
２８：距離０．５Ｘ
【技術分野】
【０００１】
本発明は、良好な流動性、成形追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、構造材に適用可能な優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現するプリプレグ基材、およびその製造方法、ならびに該プリプレグ基材の積層基材に関する。さらに詳しくは、例えば自動車部材、スポーツ用具等に好適に用いられる繊維強化プラスチックの中間基材であるプリプレグ基材、およびその製造方法、ならびに該プリプレグ基材の積層基材に関する。
【背景技術】
【０００２】
強化繊維とマトリックス樹脂からなる繊維強化プラスチックは、比強度、比弾性率が高く、力学特性に優れること、耐候性、耐薬品性などの高機能特性を有することなどから産業用途においても注目され、その需要は年々高まりつつある。
【０００３】
高機能特性を有する繊維強化プラスチックの成形方法としては、プリプレグと称される連続した強化繊維にマトリックス樹脂を含浸せしめた半硬化状態の中間基材を積層し、高温高圧釜で加熱加圧することによりマトリックス樹脂を硬化させ繊維強化プラスチックを成形するオートクレーブ成形が最も一般的に行われている。また、近年では生産効率の向上を目的として、あらかじめ部材形状に賦形した連続繊維基材にマトリックス樹脂を含浸および硬化させるＲＴＭ（レジントランスファーモールディング）成形等も行われている。これらの成形法により得られた繊維強化プラスチックは、連続繊維である所以優れた力学物性を有する。また、連続繊維は規則的な配列であるため、基材の配置により必要とする力学物性に設計することが可能であり、力学物性のバラツキも小さい。しかしながら、一方で連続繊維である所以３次元形状等の複雑な形状を形成することは難しく、主として平面形状に近い部材に限られる。
【０００４】
３次元形状等の複雑な形状に適した成形方法として、ＳＭＣ（シートモールディングコンパウンド）成形等がある。ＳＭＣ成形は、通常２５ｍｍ程度に切断したチョップドストランドに熱硬化性樹脂であるマトリックス樹脂を含浸せしめ半硬化状態としたＳＭＣシートを、加熱型プレス機を用いて加熱加圧することにより成形を行う。多くの場合、加圧前にＳＭＣシートを成形体の形状より小さく切断して成形型上に配置し、加圧により成形体の形状に引き伸ばして（流動させて）成形を行う。そのため、その流動により３次元形状等の複雑な形状にも追従可能となる。しかしながら、ＳＭＣはそのシート化工程において、チョップドストランドの分布ムラ、配向ムラが必然的に生じてしまうため、力学物性が低下し、あるいはその値のバラツキが大きくなってしまう。さらには、そのチョップドストランドの分布ムラ、配向ムラにより、特に薄物の部材ではソリ、ヒケ等が発生しやすくなり、構造材としては不適な場合がある。
【０００５】
上述のような材料の欠点を埋めるべく、連続繊維と熱可塑性樹脂からなるプリプレグに切り込みを入れることにより、流動可能で力学物性のバラツキも小さくなるとされる基材が開示されている（例えば、特許文献１，２）。しかしながら、ＳＭＣと比較すると力学特性が大きく向上し、バラツキが小さくなるものの、構造材として適用するには十分な強度とは言えない。連続繊維基材と比較すると切り込みという欠陥を内包した構成であるために、応力集中点である切り込みが破壊の起点となり、特に引張強度、引張疲労強度が低下する、という問題があった。
【特許文献１】特開昭６３−２４７０１２号公報
【特許文献２】特開平９−２５４２２７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、かかる従来技術の背景に鑑み、良好な流動性、複雑な形状の成形追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、構造材に適用可能な優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現するプリプレグ基材、およびその製造方法、ならびに該プリプレグ基材の積層基材を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、かかる課題を解決するために、次のような手段を採用するものである。すなわち、
（１）強化繊維が一方向に引き揃えられたプリプレグ基材であって、該プリプレグ基材の全面に強化繊維を横切る方向へ断続的な切り込みからなる列が複数列設けられており、前記切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが３０μｍ〜１０ｍｍであり、実質的に強化繊維のすべてが前記切り込みにより分断され、前記切り込みにより分断された強化繊維の繊維長さＬが１０〜１００ｍｍであり、繊維体積含有率Ｖｆが４５〜６５％の範囲内である切込プリプレグ基材。
【０００８】
（２）前記切込プリプレグ基材の厚みＨが３０〜１５０μｍである、（１）に記載の切込プリプレグ基材。
【０００９】
（３）前記投影長さＷｓが３０μｍ〜１．５ｍｍである、（１）または（２）に記載の切込プリプレグ基材。
【００１０】
（４）前記投影長さＷｓが１〜１０ｍｍである、（１）または（２）に記載の切込プリプレグ基材。
【００１１】
（５）前記切込プリプレグ基材が炭素繊維と熱硬化性樹脂とから構成される、（１）から（４）に記載の切込プリプレグ基材。
【００１２】
（６）前記切り込みが繊維直交方向から傾いている、（１）から（５）のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。
【００１３】
（７）前記切り込みが、前記切込プリプレグ基材の上面と下面とのそれぞれから層を厚み方向に貫かずに設けられ、前記切り込みの深さＨｓが前記切込プリプレグ基材厚みＨに対して０．４Ｈ〜０．６Ｈの範囲内であり、上面の任意の切り込みＡと、前記切り込みＡと繊維長手方向に隣接した上面の切り込みＢとの間隔をＬａとすると、前記間隔Ｌａが１０〜１００ｍｍの範囲内であり、前記切り込みＡから切り込みＢ方向への繊維長手方向の移動量０．４Ｌａ〜０．６Ｌａの範囲内に下面の切り込みＣの幾何中心が配置され、上面の切り込みＡとＢとに囲まれる領域に含まれる強化繊維の一部が、上面の切り込みＡと下面の切り込みＣ、または上面の切り込みＢと下面の切り込みＣのいずれかにより分断されているとともに、前記上面の切り込みの幾何形状および／または前記下面の切り込みの幾何形状が同一である、（１）から（６）のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。
【００１４】
（８）前記切り込みが、前記切込プリプレグ基材の厚み方向に斜めに設けられており、任意の切り込みにおいて、前記切込プリプレグ基材の上面における強化繊維の分断線と下面における分断線との繊維長手方向の距離をＳとすると、前記切込プリプレグ基材厚みＨとを用いて、次の（式１）から導かれる角度Θが１〜２５°の範囲内にある、（１）から（７）のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。
【００１５】
【数１】
【００１６】
（９）（１）から（８）にいずれか記載の切込プリプレグ基材を含む、強化繊維を一方向に引き揃えられたプリプレグ基材が積層された積層基材であって、前記プリプレグ基材が少なくとも２方向以上に繊維方向が異なる層が積層されている積層基材。
【００１７】
（１０）前記積層基材が（１）から（８）にいずれか記載の切込プリプレグ基材のみからなり、前記切込プリプレグ基材が擬似等方に積層されてなる積層基材。
【００１８】
（１１）繊維方向が実質的に同一方向である隣接する層において、両層の断続的な切り込みからなる列が等間隔であり、一方の層の前記切込プリプレグ基材の前記切り込みからなる列が、他方の層の前記切込プリプレグ基材の前記切り込みからなる列に対し繊維長手方向にずれて配置されている（９）または（１０）に記載の積層基材。
【００１９】
（１２）強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層が強化繊維の配向が異なる方向に少なくとも２層以上積層されてなる繊維強化プラスチックであって、前記繊維強化プラスチックを構成する層として、層の全面に強化繊維を横切る方向へ該強化繊維に垂直方向に投影した長さＷｃｓが３０μｍ〜２０ｍｍの範囲内である複数の切り込みを有し、平均厚みＨｃが１５〜１５０μｍの範囲内である切込層を少なくとも１層以上含み、前記切込層において、強化繊維が切り込みによって繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内で分断されており、前記切込層の内少なくとも１層以上が、層を厚み方向に貫かない切り込みが上面と下面とから配されていることを特徴とする繊維強化プラスチック。
【００２０】
（１３）強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層が強化繊維の配向が異なる方向に少なくとも２層以上積層されてなる繊維強化プラスチックであって、前記繊維強化プラスチックを構成する層として、層の全面に強化繊維を横切る方向へ該強化繊維に垂直方向に投影した長さＷｃｓが３０μｍ〜２０ｍｍの範囲内である複数の切り込みを有し、平均厚みＨｃが１５〜１５０μｍの範囲内である切込層を少なくとも１層以上含み、前記切込層において、強化繊維が切り込みによって繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内で分断されており、前記切込層の内少なくとも１層以上が、層の垂直断面において、同じ切り込みに分断された繊維の端部が繊維の配向方向に最も離れた距離が５０μｍ〜５ｍｍの範囲内で分布している、繊維強化プラスチック。
【００２１】
（１４）前記投影長さＷｃｓが１〜２０ｍｍである、（１２）または（１３）に記載の繊維強化プラスチック。
【００２２】
（１５）（７）に記載の切込プリプレグ基材の製造方法であって、強化繊維を一方向に引き揃えてマトリックス樹脂を含浸して予備プリプレグ基材を準備し、予備プリプレグ基材に、所定の位置に刃を配置した回転刃ローラーを上面と下面との両面から押し当てて、予備プリプレグ基材の厚み方向に層を貫かない切り込みを入れる、切込プリプレグ基材の製造方法。
【００２３】
（１６）（８）に記載の切込プリプレグ基材の製造方法であって、強化繊維を一方向に引き揃えてマトリックス樹脂を含浸して予備プリプレグ基材を準備し、予備プリプレグ基材に、予備プリプレグ基材の厚み方向に層を貫く切り込みを入れ、上面と下面とで回転速度の異なるニップローラーを押し当て、強化繊維の分断面を厚み方向に斜めにする、切込プリプレグ基材の製造方法。
【発明の効果】
【００２４】
本発明によれば、良好な流動性、複雑な形状の成形追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、構造材に適用可能な優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現するプリプレグ基材、およびその製造方法、ならびに該プリプレグ基材の積層基材を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
本発明者らは、良好な流動性、複雑な形状の成形追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現するプリプレグ基材を得るため、鋭意検討し、プリプレグ基材として、一方向に引き揃えられた強化繊維とマトリックス樹脂から構成されるプリプレグ基材という特定の基材に特定な切り込みパターンを挿入し、該プリプレグ基材を積層し、加圧成形することにより、かかる課題を一挙に解決することを究明したのである。なお、本発明で用いられるプリプレグ基材には、一方向に引き揃えられた強化繊維や強化繊維基材に樹脂が完全に含浸した基材に加え、樹脂シートが繊維内に完全に含浸していない状態で一体化した樹脂半含浸基材（セミプレグ：以下、半含浸プリプレグを称することもある。）を含むものとする。
【００２６】
本発明に係るプリプレグ基材は、強化繊維が一方向に引き揃えられているので、繊維方向の配向制御により任意の力学物性を有する成形体の設計が可能となる。なお、本明細書では、特に断らない限り、繊維あるいは繊維を含む用語（例えば“繊維方向”等）において、繊維とは強化繊維を表すものとする。
【００２７】
さらに、本発明のプリプレグ基材は、全面に強化繊維を横切る方向へ断続的な切り込みからなる列が複数列設けられており、切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが３０μｍ〜１０ｍｍであり、実質的に強化繊維のすべてが切り込みにより分断され、切り込みにより分断された強化繊維の繊維長さＬが１０〜１００ｍｍであり、繊維体積含有率Ｖｆが４５〜６５％の範囲内である。なお、本発明において“実質的にすべての強化繊維が切り込みにより分断され”とは、本発明の切り込みにより分断されていない連続繊維が引き揃えられている面積が、プリプレグ基材面積に占める割合の５％より小さいことを示す。
【００２８】
本発明において、繊維長さＬとは、例えば図１に示すように、任意の切り込みと、任意の切り込みと同等の切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓを有する繊維方向に最近接の切り込み（対になる切り込み）とにより分断される繊維の長さを指している。ここで、“切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓ”とは図１に示すとおり、切り込みを強化繊維の垂直方向（繊維直交方向２）を投影面として、切り込みから該投影面に垂直（繊維長手方向１）に投影した際の長さを指す。プリプレグ基材の全面に切り込みが挿入され、基材中の強化繊維の繊維長さＬをすべて１００ｍｍ以下とすることにより、成形時に繊維は流動可能、特に繊維長手方向にも流動可能となり、複雑な形状の成形追従性にも優れる。該切り込みがない場合、すなわち連続繊維のみの場合、繊維長手方向には流動しないため、複雑形状を形成することは出来ない。繊維長さＬを１０ｍｍ未満にすると、さらに流動性が向上するが、他の要件を満たしても構造材として必要な高力学特性は得られない。流動性と力学特性との関係を鑑みると、さらに好ましくは２０〜６０ｍｍの範囲内である。対になる切り込み以外に切り込まれて分断される繊維の中には、前記繊維長さＬより短い繊維も存在するが、かかる繊維は本発明で規定する繊維長さＬを有する繊維には含まない。そして、そのような１０ｍｍ以下の繊維は少なければ少ないほどよい。さらに好ましくは、１０ｍｍ以下の繊維が引き揃えられている面積が、プリプレグ基材面積に占める割合の５％より小さいのがよい。
【００２９】
繊維体積含有率Ｖｆは６５％以下で十分な流動性を得ることができる。Ｖｆが低いほど流動性は向上するが、Ｖｆが４５％以下となると、構造材に必要な高力学特性は得られない。流動性と力学特性との関係を鑑みると、さらに好ましくは５５〜６０％の範囲内である。
【００３０】
切り込みの長さについては、強化繊維をどれだけ分断しているか、すなわちプリプレグ基材面内において、切り込みを強化繊維と垂直方向に投影した長さＷｓが基準となる。切り込みにより生成された繊維束端部は、繊維強化プラスチックにおいては、荷重が加わったときに応力集中が起こり、破壊の起点となる可能性が高い。したがって、強化繊維をできるだけ分断しない方が強度上有利である。Ｗｓが１０ｍｍ以下の場合には強度が大きく向上する。しかしながら、Ｗｓが３０μｍ以下となると、切り込みの制御が難しく、プリプレグ基材全面に渡ってＬが１０〜１００ｍｍとなるよう、保障することが難しい。すなわち、切り込みにより切断されていない繊維が存在すると基材の流動性は著しく低下するが、多めに切り込みを入れるとＬが１０ｍｍを下回る部位が出てきてしまう、という問題点がある。好ましくはＷｓを１ｍｍ以上とすることにより、簡易な装置で切り込みを挿入することができる。逆に、Ｗｓが１０ｍｍより大きいときにはほぼ強度が一定に落ち着く。すなわち、繊維束端部がある一定以上に大きくなると、破壊が始まる荷重がほぼ同等となる。さらに好ましくは、Ｗｓが１．５ｍｍ以下であるときに、強度向上が著しい。すなわち、簡易な装置で切り込みを挿入することができるという観点からは、Ｗｓは１〜１０ｍｍであることが好ましく、一方、切り込みの制御のしやすさと力学特性との関係を鑑みると、Ｗｓは３０μｍ〜１．５ｍｍであることが好ましく、さらに好ましくは５０μｍ〜１ｍｍの範囲内である。以降、断らない限り、本発明の全面に切り込みを有するプリプレグ基材を切込プリプレグ基材と記す。
【００３１】
以下、好ましい切り込みパターンの一例を、図１を用いて説明する。
【００３２】
強化繊維が一方向に引き揃えられたプリプレグ基材上に制御されて整列した切り込み４を複数入れる。繊維長手方向の対になる切り込み同士で繊維が分断され、その間隔６を１０〜１００ｍｍとすることで、切込プリプレグ基材上の強化繊維の繊維長さＬを１０〜１００ｍｍにすることができる。なお、本発明において“実質的に強化繊維のすべてが前記切り込みにより分断され”ているとは、切込プリプレグ基材に含まれる強化繊維本数のうち９５％以上が１０〜１００ｍｍに分断されていることを言う。図１では繊維長さＬと切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓがいずれも一種類である例を示している。第１の断続的な切り込みからなる列７ａと、第３の断続的な切り込みからなる列７ｃは繊維長手方向にＬ平行移動することで重ねることができ、また、第２の断続的な切り込みからなる列７ｂと、第４の断続的な切り込みからなる列７ｄは繊維長手方向にＬ平行移動することで重ねることができる。また、第１、第２の切り込みの列と第３、第４の切り込みの列に互いに切り込まれた繊維があり、繊維長さＬ以下に切り込まれた幅５が存在することによって、安定的に繊維長さを１００ｍｍ以下で切込プリプレグ基材を製造できる。切り込みのパターンとしては図２のａ）〜ｆ）にいくつか例示したが、上記条件を満たせばどのようなパターンでも構わない。図２において、強化繊維の配列の図示は省略されているが、強化繊維の配列方向は、図２において上下方向（垂直方向）である。なお、上記の各条件を満たせば、切り込みパターンはどのようなパターンでも構わない。なお、図２のａ）、ｂ）あるいはｃ）に示される本発明のプリプレグ基材は、切り込みが繊維直交方向に入っている態様、図２のｄ）、ｅ）あるいはｆ）に示される本発明のプリプレグ基材は、切り込みが繊維直交方向から傾いている様態を示している。
【００３３】
本発明の切込プリプレグ基材の厚みＨは３０〜１５０μｍの範囲であることが好ましい。前述のように、強化繊維をどれだけ分断しているかが大きく力学特性に影響するため、厚みが薄い方が切断される強化繊維の数が少ないため、切込プリプレグ基材を積層して硬化させた繊維強化プラスチックの強度が高くなる。また、該繊維強化プラスチックは切り込み部からの層間剥離の進展が大きな影響を与えており、切り込みが深いほど層間剥離しやすく、結果的に強度が下がる。鋭意検討の結果、Ｈが１５０μｍ以下の際、大きく強度向上が見込まれることがわかった。しかしながら、あまりにも薄いプリプレグ基材は製造上安定性に欠け、高コストとなる。特にＨが３０μｍ以下の場合、プリプレグ基材の歩止まりが低下する。プリプレグ基材の生産性と力学特性との関係を鑑みると、さらに好ましくは５０〜１３０μｍの範囲であることが好ましい。
【００３４】
本発明の切込プリプレグ基材に用いられる強化繊維としては、例えば、アラミド繊維、ポリエチレン繊維、ポリパラフェニレンベンズオキサドール（ＰＢＯ）繊維などの有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、炭化ケイ素繊維、アルミナ繊維、チラノ繊維、玄武岩繊維、セラミックス繊維などの無機繊維、ステンレス繊維やスチール繊維などの金属繊維、その他、ボロン繊維、天然繊維、変性した天然繊維などを繊維として用いた強化繊維などが挙げられる。その中でも特に炭素繊維は、これら強化繊維の中でも軽量であり、しかも比強度および比弾性率において特に優れた性質を有しており、さらに耐熱性や耐薬品性にも優れていることから、軽量化が望まれる自動車パネルなどの部材に好適である。なかでも、高強度の炭素繊維が得られやすいＰＡＮ系炭素繊維が好ましい。
【００３５】
本発明の切込プリプレグ基材に用いられるマトリックス樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、エポキシアクリレート樹脂、ウレタンアクリレート樹脂、フェノキシ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、マレイミド樹脂、シアネート樹脂などの熱硬化性樹脂や、ポリアミド、ポリアセタール、ポリアクリレート、ポリスルフォン、ＡＢＳ、ポリエステル、アクリル、ポリブチレンテレフタラート（ＰＢＴ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、液晶ポリマー、塩ビ、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系樹脂、シリコーンなどの熱可塑性樹脂が挙げられる。その中でも特に熱硬化性樹脂を用いるのが好ましい。マトリックス樹脂が熱硬化性樹脂であることにより、切込プリプレグ基材は室温においてタック性を有しているため、該基材を積層した際に上下の該基材と粘着により一体化され、意図したとおりの積層構成を保ったままで成形することができる。一方、室温においてタック性のない熱可塑性樹脂プリプレグ基材では、プリプレグ基材を積層した際に該基材同士が滑るため、成形時に積層構成がずれてしまい、結果として繊維の配向ムラの大きい繊維強化プラスチックとなる。特に、凹凸部を有する型で成形する際は、その差異が顕著に現れる。
【００３６】
さらに、熱硬化性樹脂から構成される本発明の切込プリプレグ基材は、室温において優れたドレープ性を有するため、例えば、凹凸部を有する型を用いて成形する場合、予めその凹凸に沿わした予備賦形を容易に行うことが出来る。この予備賦形により成形性は向上し、流動の制御も容易になる。
【００３７】
また、本発明の切込プリプレグ基材はテープ状支持体に密着されていてもよい。切り込みが挿入された基材は、全ての繊維が切り込みにより切断されてもその形態を保持することが可能となり、賦形時に繊維が脱落してバラバラになってしまうという問題はない。マトリックス樹脂がタック性を有する熱硬化性樹脂であるとさらに好ましい。ここで、テープ状支持体とは、クラフト紙などの紙類やポリエチレン・ポリプロピレンなどのポリマーフィルム類、アルミなどの金属箔類などが挙げられ、さらに樹脂との離型性を得るために、シリコーン系や“テフロン（登録商標）”系の離型剤や金属蒸着等を表面に付与しても構わない。
【００３８】
さらに好ましくは熱硬化性樹脂の中でも、エポキシ樹脂や不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂等や、それらの混合樹脂がよい。これらの樹脂の常温（２５℃）における樹脂粘度としては、１×１０６Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、この範囲内であれば本発明を満たすタック性およびドレープ性を有するプリプレグ基材を得ることができる。中でもエポキシ樹脂は炭素繊維と組み合わせて得られる強化繊維複合材料としての力学特性に最も優れている。
【００３９】
かかるマトリックス樹脂は、熱硬化性樹脂のＤＳＣに拠る発熱ピーク温度をＴｐとしたとき、前記熱硬化性樹脂が１０分以内で硬化し得る温度Ｔが（Ｔｐ−６０）〜（Ｔｐ＋２０）の範囲内にあることが好ましい。ここで、硬化し得るとは、熱硬化性樹脂を含む成形前駆体をある温度下で一定時間保持した後に成形前駆体の形状を保持した状態で取り出すことが可能であることをいい、具体的な評価法としては、加熱したプレス上に置いた内径３１．７ｍｍ、厚さ３．３ｍｍのポリテトラフルオロエチレン製Ｏリング中に熱硬化性樹脂を１．５ｍｌ注入し、１０分間加熱加圧し架橋反応を進めた後に、樹脂試験片を変形させることなく取り出せることをいう。前記熱硬化性樹脂が１０分以内で硬化し得る温度Ｔが、（Ｔｐ−６０）℃より低い場合、成形時に昇温に時間を要することから、成形条件に制約が加わり、（Ｔｐ＋２０）℃より高い場合、樹脂の急激な反応により樹脂内部でのボイドの生成、硬化不良を引き起こすおそれがあるため、上記範囲であることが好ましい。なお、本発明におけるＤＳＣに拠る発熱ピーク温度Ｔｐは、昇温速度１０℃／分の条件にて測定した値とする。
【００４０】
以上の硬化特性を発現する熱硬化性樹脂としては、少なくともエポキシ樹脂であり、硬化剤がアミン系硬化剤であり、硬化促進剤が１分子中にウレア結合を２個以上有する化合物が挙げられる。硬化促進剤としては、具体的に、２，４−トルエンビス（ジメチルウレア）または４，４−メチレンビス（フェニルジメチルウレア）が好ましい。
【００４１】
本発明の切込プリプレグ基材を得るためにプリプレグ基材に切り込みを入れる方法としては、まず一方向に引き揃えられた連続繊維の予備プリプレグ基材を作製し、その後カッターを用いての手作業や裁断機により切り込みを入れる方法、あるいは一方向に引き揃えられた連続繊維のプリプレグ製造工程において所定の位置に刃を配置した回転ローラーを連続的に押し当てたり、多層に予備プリプレグ基材を重ねて所定の位置に刃を配置した型で押し切りする等の方法がある。簡易に予備プリプレグ基材に切り込みを入れる場合には前者が、生産効率を考慮し大量に作製する場合には後者が適している。回転ローラーを用いる場合には、直接ローラーを削りだして所定の刃を設けてもよいが、マグネットローラーなどに平板を削りだして所定の位置に刃を配置したシート状の型を巻きつけることにより、刃の取りかえが容易で好ましい。このような回転ローラーを用いることで、Ｗｓの小さな（具体的には１ｍｍ以下であっても）切込プリプレグ基材でも良好に切り込みを挿入することができる。切り込みを入れた後、さらに、切込プリプレグ基材をローラー等で熱圧着することで、切り込み部に樹脂が充填、融着することにより、取り扱い性を向上させてもよい。
【００４２】
さらに好ましくは、図２ ｄ）〜ｆ）に示すように、切り込みが繊維直交方向２から傾いているのがよい。工業的に切り込みを入れる際、繊維方向に供給された予備プリプレグ基材に繊維直交方向２に切り込みを入れようとすると、繊維を一気に分断する必要があり、大きな力が必要な他、刃の耐久性が低くなり、また繊維が直交方向２に逃げやすく、繊維の切り残りが増える。一方、切り込みが繊維直交方向２から傾いていることにより、刃の単位長さあたり裁断する繊維量が減少し、小さな力で繊維を裁断でき、刃の耐久性が高く、繊維の切り残り少なくできる。さらに、切り込みが繊維直交方向２から傾いていることにより、切り込み長さに対して、切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓを小さくすることができ、一つ一つの切り込みにより分断される繊維量が減ることにより、強度向上が見込まれる。繊維直交方向２に切り込みを入れる場合には、Ｗｓを小さくするために、小さな刃を用意するのが好ましいが、小さくし過ぎると耐久性、加工性に問題が生じる可能性がある。
【００４３】
さらに好ましくは、切り込みが切込プリプレグ基材の上面と下面とのそれぞれから層を厚み方向に貫かずに設けられ、切り込みの深さＨｓが切込プリプレグ基材厚みＨに対して０．４Ｈ〜０．６Ｈの範囲内であり、上面の任意の切り込みＡと、切り込みＡを繊維長手方向に隣接した上面の切り込みＢとの間隔をＬａとすると、間隔Ｌａが１０〜１００ｍｍの範囲内であり、切り込みＡから切り込みＢ方向への繊維長手方向の移動量０．４Ｌａ〜０．６Ｌａの範囲内に下面の切り込みＣの幾何中心が配置され、上面の切り込みＡとＢとに囲まれる領域に含まれる強化繊維の一部が、上面の切り込みＡと下面の切り込みＣ、または上面の切り込みＢと下面の切り込みＣのいずれかにより分断されている切込プリプレグ基材がよい。切り込みの深さが強度に大きく影響することを前述したが、本発明者らは、低コストにプリプレグ化できる薄さには限界があるため、切り込みを入れる段階でプリプレグ基材の厚みの略半分の深さの切り込みを上下面から入れることで、大きく強度を向上させるとともに流動性を確保することができることを明らかにしたのである。なお、ここで言う“幾何中心”とは、そのまわりで一次モーメントが０であるような点であり、切り込み上の点ｘに対して、幾何中心点ｇが次のような式が成り立つ。
【００４４】
【数２】
【００４５】
この場合、少なくとも切込プリプレグ基材上面内と下面内では、それぞれ切り込みの幾何形状が同一であるとよい。すなわち、一組の切り込みで分断される繊維はその組内ではすべて繊維長が等しいとよい。好ましくは、上面と下面の切り込みの幾何形状も同一であることである。より好ましくは、切り込みの間隔Ｌがすべて同一であることである。さらに好ましくは、切り込みＡから繊維長手方向への移動量０．５Ｌａに下面の切り込みＣが配置されていることである。すなわち、切り込みを制御して切り込み位置関係を等間隔とすることによって、個々の切り込み同士の距離（すなわち、上面の切り込みＡと下面の切り込みＣとの距離、および、上面の切り込みＢと下面の切り込みＣとの距離）がもっとも離れ、層間剥離により大きな欠陥となりうる前記切り込み同士がもっともつながりにくくなるのである。また、切り込み深さＨｓは理想的には０．５Ｈとすることで、欠陥の大きさを均等にすることで、含有する欠陥サイズを最小化し破壊開始荷重を最低とすることができるが、上面からの切り込みにも下面からの切り込みにも分断されない繊維が存在すると著しく流動性が低下するため、０．５Ｈ＋０．０５Ｈ程度（すなわち、０．５５Ｈ程度）の切り込みを上下面から入れることにより、流動性を低下させるような品質欠陥なく、生産安定性を確保できる。
【００４６】
上記のような切り込みを実現する手段としては、例えば、一方向に引き揃えられた連続繊維の予備プリプレグを準備し、所定の位置に刃を配置した回転刃ローラーを上面と下面との両面から押し当ててその厚み方向に層を貫かない切り込みを入れる、などの方法がある。
【００４７】
こうして得られた切込プリプレグ基材を積層し、成形した繊維強化プラスチックは次のような特徴を有する。すなわち、強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層が強化繊維の配向が異なる方向に少なくとも２層以上積層されてなり、繊維強化プラスチックを構成する層として、層の全面に強化繊維を横切る方向へ強化繊維に垂直方向に投影した長さＷｓが３０μｍ〜２０ｍｍの範囲内である複数の切り込みを有し、平均厚みＨｃが１５〜１５０μｍの範囲内である切込層を少なくとも１層以上含み、切込層において、強化繊維が切り込みによって繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内で分断されており、切込層の内少なくとも１層以上が、層の厚み方向に貫かない切り込みが上面と下面とから配されている。層の厚み方向を貫かない切り込みを有するため、切り込み直下に切り込みが開くのを止める方向に繊維が配向しており、切り込みからの破壊進展が遅れ、結果的に繊維強化プラスチックの強度が向上する。なお、本発明において“実質的に一方向に引き揃えられた層”とは、任意の繊維のある一部に注目した際、半径５ｍｍ以内に存在する繊維群の９０％以上が該任意の繊維のある一部の繊維角度から±１０°以内に配向していることをさす。
【００４８】
さらに好ましくは切り込みが、切込プリプレグ基材の厚み方向に斜めに設けられており、任意の切り込みにおいて、切込プリプレグ基材の上面における強化繊維の分断線と下面における分断線との繊維長手方向における距離をせん断距離Ｓとすると、切込プリプレグ基材の厚みＨとをもちいて、次の（式１）から導かれる角度Θが１〜２５°の範囲内にある切込プリプレグ基材がよい。
【００４９】
【数３】
【００５０】
前述のとおり、切り込み深さが強度に大きな影響を与えるのは、切り込み箇所で荷重の多くを伝達している繊維が切断されているため、荷重伝達が妨げられ、応力集中が起こることによる。そこで、深さ方向に斜めの切り込みを入れることで切断された繊維束同士が互いにラップする幾何形状を実現したところ、切断された繊維同士がせん断で荷重をスムーズに伝達することができることがわかった。特に切り込みの角度Θが２５°以下であるとき、力学特性向上の効果が著しい。一方、Θが１°より小さい場合、斜めの切り込みを設けることが非常に困難となる。
【００５１】
上記のような切り込みを実現する手段としては、直接斜めに切り込みを入れる方法もあるが、例えば、強化繊維が一方向に引きそろえられた予備プリプレグ基材を準備し、厚み方向に層を貫く切り込みを入れた後、予備プリプレグ基材を加熱・軟化させた状態で上面と下面とで回転速度の異なるニップローラーを押し当て、せん断力によって、強化繊維の分断面を厚み方向に斜めにする、などの方法もある。後者の場合、強化繊維の側面部が見られるような切込プリプレグ基材面外方向に垂直に切り出した断面において、切り込みによる繊維分断線は直線状ではなく、図６に示すようにがたがた（つまり、直線とは言えない形状）になるが、便宜的に切込プリプレグ基材上面の切り込みと切込プリプレグ基材下面の切り込みとの繊維方向における距離をせん断距離Ｓとして用いることができ、切込プリプレグ基材全面の各切り込みのせん断距離の平均をＳとして（式１）に代入して切り込み角度Θが求めることができる。
【００５２】
こうして得られた切込プリプレグ基材を積層し、成形した繊維強化プラスチックは次のような特徴を有する。すなわち、強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層が強化繊維の配向が異なる方向に少なくとも２層以上積層されてなり、繊維強化プラスチックを構成する層として、層の全面に強化繊維を横切る方向へ強化繊維に垂直方向に投影した長さＷｃｓが３０μｍ〜２０ｍｍの範囲内である複数の切り込みを有し、平均厚みＨｃが１５〜１５０μｍの範囲内である切込層を少なくとも１層以上含み、切込層において、強化繊維が切り込みによって繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内で分断されており、切込層の内少なくとも１層以上が、層の垂直断面において、同じ切り込みに分断された繊維の端部が繊維の配向方向に最も離れた距離が５０μｍ〜５ｍｍの範囲内で分布している。図６の切込プリプレグ基材から変形して繊維強化プラスチックとなるため、図６の繊維束端部と形状の近似した繊維束端部が厚み方向に斜めに分布しているため、繊維束端部同士の荷重伝達効率が高くなり、切り込みからの破壊が起こりにくい。この効果は特に繊維束端部同士が近い時に顕著であり、したがって、あまり流動させなくても形状追従可能な緩やかな形状に適用することにより、非常に高い強度を発現できる。
【００５３】
成形に用いる積層基材としては、本発明の切込プリプレグ基材を含む、強化繊維を一方向に引き揃えられたプリプレグ基材が積層された積層基材であって、少なくとも２方向以上に繊維方向が異なる層が積層されているのがよい。例えば、図３には切込プリプレグ基材１０と切り込みのないプリプレグ基材１１のハイブリッド積層を例示した。プリプレグ基材としては、一方向基材や織物基材などがある。また、全面が切込プリプレグ基材で構成されていてもよい。
【００５４】
本発明の切込プリプレグ基材は１層だけでは、繊維直交方向にしか流動しない。すなわち、９０°方向への樹脂の流動が繊維を動かす原動力であるため、２層以上異なる繊維方向に積層されていることではじめて、流動性が発現する。好ましくは、本発明の切込プリプレグ基材に隣接する層は一方向に強化繊維が配向したプリプレグ基材（本発明の切込プリプレグ基材を含む）であり、切込プリプレグ基材とは異なる繊維方向に積層されているのがよい。やむを得ず同一繊維方向の切込プリプレグ基材を隣接して積層する際には、切り込みが重ならないように積層するのがよい。またこれら切込プリプレグ基材の層間に樹脂フィルム等を積層し、流動性を向上させてもよい。また流動しなくてもよい部位には連続繊維基材を配し、さらにその部位の力学特性を向上させることもできる。形状によっては切り込みのない一方向プリプレグ基材と本発明の切込プリプレグ基材を積層して用いることもできる。例えば、一様断面形状の筒状体ならば、形状変化のない方向に連続繊維を配しても、流動性に問題はない。図４に切込プリプレグ基材の流動メカニズムの例を示した。図４ａ）のとおり、９０°のプリプレグ基材に０°の切込プリプレグ基材が挟まれた積層基材１２の上から圧力１３が加わり成形する際、図４ｂ）のように、圧力で押し出された樹脂が９０°方向に流れ１４を作り、その流れに従って強化繊維の端部の開き１５が起こる。
【００５５】
層同士で繊維方向が異なると、層ごとの流動方向、距離に違いが生じるが、層間が滑ることで変位差を吸収できる。すなわち、繊維体積含有率Ｖｆが４５〜６５％と高くても、本発明の積層基材は層間に樹脂を偏在させることができる構成のため、高い流動性を発現することができる。ＳＭＣの場合、ランダムに分散したチョップドストランド同士で流動性が異なり、互いに違う方向に流動しようとするが、繊維同士が干渉して流動しにくく、最大でＶｆが４０％程度までしか流動性を確保することができない。すなわち、本発明の積層基材は力学特性を向上することが出来る高Ｖｆの構成であっても高い流動性を発現できる、という特徴を有する。なお、成形時の樹脂粘度は１×１０４Ｐａ・ｓ以下であると、流動性に優れてよいが、０．０１Ｐａ・ｓより小さいと、樹脂により繊維に効率的に力を伝達できないため、適さないことがある。
【００５６】
さらに好ましくは本発明の切込プリプレグ基材のみからなり、擬似等方に積層されている積層基材である。本発明の切込プリプレグ基材のみを用いることで、積層時にトラップされた空気が厚み方向に切り込みを通じて脱気しやすく、ボイドが発生しにくく、高力学特性が期待できる。なかでも、［＋４５／０／−４５／９０］Ｓ、［０／±６０］Ｓといった等方積層が、均等な物性とし、ソリの発生を抑制する場合には好ましい。また前述のとおり９０°方向への樹脂の流動が繊維を動かす原動力であるため、隣接層の繊維配向によって繊維の流れ具合が異なるが、擬似等方積層とすることで流動性が等方となり、流動性のバラツキが少なくロバスト性に優れた成形材料となる。
【００５７】
さらに好ましくは積層基材において、繊維方向が実質的に同一方向である隣接する層（積層基材が［＋４５／０／−４５／９０］Ｓならば＋４５°層同士、０°層同士、−４５°層同士、９０°層同士）において、両層の断続的な切り込みからなる列が等間隔であり、一方の層の切込プリプレグ基材の前記切り込みからなる列が、他方の層の切込プリプレグ基材の前記切り込みからなる列に対し繊維長手方向にずれて配置されていることである。本発明の積層基材を成形して得た繊維強化プラスチックは、主に荷重を負担している層の切り込み同士がつながった時に破壊する。任意の荷重が繊維強化プラスチックに加わった際に、主に荷重を負担する層の組は繊維方向が実質的に同一方向である層であり、その隣接層同士の切り込みがつながることを避けることが、繊維強化プラスチックの強度向上に役立つ。すなわち、積層基材面外方向から切り込みを投影した際の切り込み位置を隣接する同一配向の層とずらすことにより、強度向上を実現できる。さらに好ましくは、切り込みからなる列同士の間隔をＸとすると、繊維長手方向に０．５Ｘずれた位置に隣接同一配向層の切り込みが、もっとも切り込み同士の距離が離れるためよい。特に、繊維強化プラスチックとなった際に、実質的に荷重を負担する層、すなわち荷重方向から±１０°の範囲内に配向している繊維については、繊維長手方向に切り込み位置がずれることで大きく強度が向上する。例えば、図９に示すように、様々な角度に積層された積層体において、繊維強化プラスチックとなった際に荷重方向に沿った繊維配向の層の内、任意の切込プリプレグ基材αと、その切込プリプレグ基材αにもっとも近くに存在する同じ繊維配向の層、切込プリプレグ基材βを比較した際、切込プリプレグ基材α内の切り込み２６からなる列７同士の間隔Ｘとすると、繊維長手方向に０．５Ｘ（２８）ずれた位置に切込プリプレグ基材βの切り込み（２７）を配するのがよい。なお、繊維方向が実質的に同一方向であるというように定義したのは、積層時の多少の角度のズレは許容するためであり、実質的に同一方向であるとは、通常その角度のズレが、±１０°以内であることを言う。
【００５８】
本発明の繊維強化プラスチックは、前記積層基材を硬化せしめることにより得ることが好ましい。硬化せしめる方法、すなわち繊維強化プラスチックを成形する方法としては、プレス成形、オートクレーブ成形、シートワインディング成形等が挙げられる。なかでも、生産効率を考慮するとプレス成形が好ましい。
【００５９】
前記積層基材において、本発明の切込プリプレグ基材のみが積層された部位に回転部などの機構を備えるために金属インサートを埋め込み、硬化、一体化させることにより、アセンブリコストが低減できる。その際、金属インサートの周囲に複数の凹部設けることにより、流動した繊維が凹部に進入し、容易に隙間を充填することができるとともに、成形温度から低下することで、金属と繊維の熱膨張差でかしめられ、強固に一体化させることができる。
【００６０】
また、本発明の切込プリプレグ基材およびこれを用いた繊維強化プラスチックの用途としては、強度、剛性、軽量性が要求される、自転車用品、ゴルフ等のスポーツ部材のシャフトやヘッド、ドアやシートフレームなどの自動車部材、ロボットアームなどの機械部品がある。中でも、強度、軽量に加え、部材形状が複雑で、本材料のように形状追従性が要求されるシートパネルやシートフレーム等の自動車部品に好ましく適用できる。
【実施例】
【００６１】
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、実施例に記載の発明に限定されるというものではない。
【００６２】
＜平板成形方法＞
所定の基材を、３００×３００ｍｍの金型上に配置した後、加熱型プレス成型機により、６ＭＰａの加圧下、１５０℃の温度雰囲気で所定の時間で流動・成形せしめ、３００×３００ｍｍの平板状の成形体を得た。
【００６３】
＜機械特性評価方法＞
得られた平板状の成形体より、長さ２５０±１ｍｍ、幅２５±０．２ｍｍの引張強度試験片を切り出した。ＪＩＳ Ｋ−７０７３（１９９８）に規定する試験方法に従い、標点間距離を１５０ｍｍとし、クロスヘッド速度２．０ｍｍ／分で引張強度を測定した。なお、本実施例においては、試験機としてインストロン（登録商標）万能試験機４２０８型を用いた。測定した試験片の数はｎ＝５とし、平均値を引張強度とした。さらに、測定値より標準偏差を算出し、その標準偏差を平均値で除することにより、バラツキの指標である変動係数（ＣＶ値（％））を算出した。
【００６４】
＜成形性評価＞
得られた平板状の成形体の性状より、流動性とソリを評価した。
【００６５】
流動性に関しては、基材を伸長して成形するにあたり、金型キャビティ内に繊維強化プラスチックが充填されており、最表層に配された基材も金型端部付近まで伸長している場合には流動性○、金型キャビティ内に繊維強化プラスチックが充填されているものの、最表層に配された基材がほとんど伸長していない場合には流動性△、金型キャビティ内に繊維強化プラスチックが充填されていない部位がある場合には流動性×、として評価した。
【００６６】
ソリに関しては、成形体を平らな試験台上に置いただけで成形体が試験台と全面で接触している場合にはソリ○、成形体を平らな試験台上に置いただけで成形体が試験台とが全面で接触しておらず、指で成形体上面から試験台に成形体を押し付けた際、成形体が試験台と全面で接触する場合にはソリ△、指で成形体上面から試験台に成形体を押し付けた際、成形体が試験台と接触していない部分がある場合にはソリ×と評価して、表１〜１０にまとめた。
【００６７】
＜基材の形態の比較（表１）＞
（実施例１）
エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン（株）製“エピコート（登録商標）”８２８：３０重量部、“エピコート（登録商標）”１００１：３５重量部、“エピコート（登録商標）”１５４：３５重量部）に、熱可塑性樹脂ポリビニルホルマール（チッソ（株）製“ビニレック（登録商標）”Ｋ）５重量部をニーダーで加熱混練してポリビニルホルマールを均一に溶解させた後、硬化剤ジシアンジアミド（ジャパンエポキシレジン（株）製ＤＩＣＹ７）３．５重量部と、硬化促進剤３−（３，４−ジクロロフェニル）−１，１−ジメチルウレア（保土谷化学工業（株）製ＤＣＭＵ９９）４重量部を、ニーダーで混練して未硬化のエポキシ樹脂組成物を調整した。このエポキシ樹脂組成物を、リバースロールコーターを用いてシリコーンコーティング処理された厚さ１００μｍの離型紙上に塗布して樹脂フィルムを作製した。次に、一方向に配列させた炭素繊維（引張強度４，９００ＭＰａ、引張弾性率２３５ＧＰａ）の両面に樹脂フィルムをそれぞれ重ね、加熱・加圧することによって樹脂を含浸させ、単位面積あたりの炭素繊維重さ１２５ｇ／ｍ２、繊維体積含有率Ｖｆ５５％、厚み０．１２５ｍｍのプリプレグ基材を作製した。
【００６８】
このプリプレグ基材に、自動裁断機を用いて図１０に示すような切り込みを連続的に挿入することにより、等間隔で規則的な切り込みを有する切込プリプレグ基材を得た。切り込みの方向は繊維直交方向２で、切り込みの長さＷは５．１ｍｍ（すなわち、Ｗｓ＝５．１ｍｍ）であり、間隔Ｌ（繊維長さ）は３０ｍｍである。図１０に示すように、隣り合う切り込みの列７ａと７ｂは繊維直交方向に５ｍｍ移動すると、幾何的に同等である。また、繊維長手方向に対になる切り込みの列には、７ａと７ｃ、７ｂと７ｄの組があり、切り込みの列のパターンは２パターン存在する。さらに、隣り合う列の切り込みが互いに切り込んでいる５の範囲は０．１ｍｍである。エポキシ樹脂の２５℃雰囲気下における粘度は２×１０４Ｐａ・ｓであり、該基材はタック性を有していた。
【００６９】
上記の切込プリプレグ基材を用いて、炭素繊維の配向方向（０°方向）と、炭素繊維の配向方向から右に４５度ずらした方向（４５°方向）に、それぞれ２５０×２５０ｍｍの大きさのサイズに切り出した。切り出した切込プリプレグ基材を、炭素繊維の配向方向が同一である隣接する層において、一方の層の切込プリプレグ基材の切り込みからなる列が、他方の層の切込プリプレグ基材の切り込みからなる列に対し繊維方向に前記間隔Ｌの０．５倍の１５ｍｍずれるように、１６層で疑似等方に積層して（［−４５／０／＋４５／９０］２Ｓ）、積層基材を得た。
【００７０】
更に、上記の積層基材を用いて、３００×３００ｍｍのキャビティを有する平板金型上の概中央部に配置した後、加熱型プレス成形機により、６ＭＰａの加圧のもと、１５０℃×３０分間の条件により硬化せしめ、３００×３００ｍｍの平板状の繊維強化プラスチックを得た。金型を上から見たときの金型面積に対する基材の面積の割合をチャージ率と定義すると、チャージ率は７０％に相当する。
【００７１】
得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。また、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４３ＧＰａとほぼ理論値通り発現し、また、引張強度に関しても４３０ＭＰａと高い値が発現し、そのＣＶ値も４％ときわめてバラツキの小さい結果となった。
【００７２】
＜強化繊維、マトリックス樹脂の比較（表２）＞
（実施例２）
硬化促進剤を２，４−トルエンビス（ジメチルウレア）（ピイ・ティ・アイジャパン（株）製“オミキュア（登録商標）”２４）５重量部に替えた以外は実施例１と同様に、切込プリプレグ基材、それを用いた積層基材を作製した。かかる積層基材を、加熱型プレス成形機の加圧時間（硬化時間）だけを３分に替えた以外は実施例１と同様の方法で繊維強化プラスチックを得た。加圧時間が実施例１の１／１０であるにもかかわらず、ほぼ同等のガラス転移温度を示し、該エポキシ樹脂組成物は、速硬化性に優れることがわかった。
【００７３】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。また、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４４ＧＰａ、引張強度４３０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値は５％とバラツキの小さい結果であった。これら値は実施例１と遜色ないものであった。
【００７４】
（実施例３）
硬化促進剤を４，４−メチレンビス（フェニルジメチルウレア）（ピイ・ティ・アイジャパン（株）製“オミキュア（登録商標）”５２）７重量部に替えた以外は実施例２と同様の方法で繊維強化プラスチックを得た。加圧時間が実施例１の１／１０であるにもかかわらず、ほぼ同等のガラス転移温度を示し、未硬化のエポキシ樹脂組成物は、速硬化性に優れることがわかった。
【００７５】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。また、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４４ＧＰａ、引張強度４３０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値は５％とバラツキの小さい結果であった。これら値は実施例１と遜色ないものであった。
【００７６】
（実施例４）
共重合ポリアミド樹脂（東レ（株）製“アミラン”（登録商標）ＣＭ４０００、ポリアミド６／６６／６１０共重合体、融点１５５℃）のペレットを、２００℃で加熱したプレスで３４μｍ厚みのフィルム状に加工した。離型紙を用いなかった他は実施例１と同様にして、切込プリプレグ基材を作成した。ポリアミド樹脂の２５℃雰囲気下における粘度は固体であるため測定不可能であり、該基材はタック性がなかった。実施例１と同様に裁断後、タック性がないので単に１６層を疑似等方（［−４５／０／＋４５／９０］２Ｓ）に重ね、そのまま、３００×３００ｍｍのキャビティを有する平板金型上の概中央部に配置した。加熱型プレス成形機により、６ＭＰａの加圧のもと、２００℃×１分間の条件で流動せしめ、型を開けることなく、冷却した後、脱型して、３００×３００ｍｍの平板状の繊維強化プラスチックを得た。
【００７７】
得られた繊維強化プラスチックは若干の繊維のうねりはあるものの、その端部まで繊維が流動していた。若干の繊維分布の粗密から、わずかながらソリが発生したが、おおむね良好な外観品位、平滑性を保っていた。
【００７８】
（実施例５）
ランダム共重合ＰＰ樹脂（プライムポリマー（株）製Ｊ２２９Ｅ，融点１５５℃）５５重量％と酸変性ＰＰ系樹脂（三洋化成（株）製ユーメックス１０１０、酸価約５２、融点１４２℃、重量平均分子量３０，０００）４５重量％とを、日本製鋼所（株）製２軸押出機（ＴＥＸ−３０α２）を用い、２００℃で溶融混練したペレットを、２００℃で加熱したプレスで３４μｍ厚みのフィルム状に加工した。以降、実施例４と同様にして、繊維強化プラスチックを得た。
【００７９】
得られた繊維強化プラスチックは若干の繊維のうねりはあるものの、その端部まで繊維が流動していた。若干の繊維分布の粗密から、わずかながらソリが発生したが、おおむね良好な外観品位、平滑性を保っていた。
【００８０】
（実施例６）
実施例１と同様に樹脂フィルムを作成した。次に、一方向に配列させたガラス繊維（引張強度１，５００ＭＰａ、引張弾性率７４ＧＰａ）の両面に樹脂フィルムをそれぞれ重ね、加熱・加圧することによって樹脂を含浸させ、ガラス繊維重さ１７５ｇ／ｍ２、繊維体積含有率Ｖｆ５５％、厚み０．１２５ｍｍの切込プリプレグ基材を作製した。以後、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
【００８１】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。また、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率２７ＧＰａ、引張強度３４０ＭＰａと、実施例１と比較すると強化繊維の性能差分低くなっているが、引張弾性率は理論値近く発現しており、また引張強度のＣＶ値は２％とバラツキの小さい結果となった。
【００８２】
＜チャージ率の比較（表３）＞
（実施例７〜９）
切り出す切込プリプレグ基材の大きさが異なる以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。切り出す切込プリプレグ基材の大きさは、実施例７では２１２×２１２ｍｍ、実施例８では２６８×２６８ｍｍ、実施例９では３００×３００ｍｍ、とした。それぞれ実施例７がチャージ率５０％、実施例８が８０％、実施例９が１００％に相当する。
【００８３】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動していた（ただし、実施例９は１００％チャージのため、流動していない）。実施例７は長距離流動させたため、若干の繊維分布の粗密から、わずかながらソリが発生したが、おおむね良好な外観品位、平滑性を保っていた。実施例８、９はいずれもソリがなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４３〜４４ＧＰａ、引張強度は３６０〜５１０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も３〜６％とバラツキの小さい結果であった。特に、チャージ率が小さい実施例７では、切込プリプレグ基材が薄く引き延ばされるため得られた繊維強化プラスチックの層厚みが極めて薄く、繊維束端部からの層間剥離が起こりにくくなる効果か、引張強度が５１０ＭＰａと非常に高い値を発現した。
【００８４】
＜繊維長さの比較（表４）＞
（実施例１０〜１３）
実施例１の切り込みパターンにおいて、切り込みの間隔Ｌ（繊維長さ）が異なる以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれＬは、実施例１０では１５ｍｍ、実施例１１では４５ｍｍ、実施例１２では６０ｍｍ、実施例１３では９０ｍｍとした。これに伴い、積層基材において、配向方向が同一である隣接する層において、一方の層の切込プリプレグ基材の切り込みからなる列が、他方の層の切込プリプレグ基材の切り込みからなる列に対し繊維方向に前記間隔Ｌの０．５倍ずつずれることになり、この繊維長手方向へのずれはそれぞれ、実施例１０が７．５ｍｍ、実施例１１が２２．５ｍｍ、実施例１２が３０ｍｍ、実施例１３が４５ｍｍとなる。
【００８５】
得られた繊維強化プラスチックは実施例１３を除いて繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動していた。実施例１３は若干の繊維のうねりと金型との摩擦を受ける表面部で端部まで繊維が十分流動してない部位があった。その他、いずれの繊維強化プラスチックもソリがなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４３〜４４ＧＰａ、引張強度は３９０〜５２０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も４〜８％とバラツキの小さい結果であった。
【００８６】
＜切り込み長さの比較（表５）＞
（実施例１４〜１６）
実施例１の切り込みパターンにおいて、切り込みの長さＷが異なる以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれＷは実施例１４では１０．１ｍｍ、実施例１５では２．６ｍｍ、実施例１６では１．３５ｍｍとした。これに伴い、隣り合う切り込みの列は繊維直交方向にそれぞれ、実施例１４では１０ｍｍ、実施例１５では２．５ｍｍ、実施例１６では１．２５ｍｍずれている。
【００８７】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４３ＧＰａ、引張強度は４１０〜５２０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も３〜４％とバラツキの小さい結果であった。
【００８８】
（実施例１７〜１９）
実施例１の切り込みパターンにおいて、自動裁断機の代わりに、円柱状の金属を削りだし円周上に複数の刃を設けて回転ローラーとし、プリプレグ基材に押し当てて切り込みを入れることで、切り込みの長さＷを変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれＷは実施例１７では０．７２５ｍｍ、実施例１８では０．４１２ｍｍ、実施例１９では０．０５ｍｍとした。これに伴い、隣り合う切り込みの列は繊維直交方向にそれぞれ、実施例１７では０．６２５ｍｍ、実施例１８では０．３１２ｍｍ、実施例１９では０．０３ｍｍずれている。
【００８９】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４４〜４５ＧＰａ、引張強度は５６０〜６６０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も３〜６％とバラツキの小さい結果であった。特に、切り込み長さを小さくすることで、大きく引張強度が向上した。また、わずかではあるが、引張弾性率も向上した。
【００９０】
＜層厚みの比較（表６）＞
（実施例２０〜２５）
実施例１の切込プリプレグ基材の単位面積あたりの炭素繊維重さを変えることによりプリプレグ基材の厚みを変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれ実施例２０が単位面積あたりの炭素繊維重さが２５ｇ／ｍ２、プリプレグ基材の厚みが０．０２５ｍｍ、実施例２１が５０ｇ／ｍ２、０．０５ｍｍ、実施例２２が１００ｇ／ｍ２、０．１ｍｍ、実施例２３が１５０ｇ／ｍ２、０．１５ｍｍ、実施例２４が２００ｇ／ｍ２、０．２ｍｍ、実施例２５が３００ｇ／ｍ２、０．３ｍｍとした。
【００９１】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。ただし、実施例２０は切込プリプレグ基材の厚みが極めて薄いため、製造コストが非常に高くなる、という問題点があった。実施例２０〜２３は引張弾性率４３〜４５ＧＰａ、引張強度は４００〜６００ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も実施例２０を除き３〜５％とバラツキの小さい結果であった。実施例２４、２５は引張弾性率４３ＧＰａ、引張強度は２７０〜３３０ＭＰａと、実施例２０〜２３に比べると若干引張強度で劣るが、比較例２〜４と比べると高い強度を示した。特に、切込プリプレグ基材の厚みを薄くすることで大きく引張強度が向上することがわかった。
【００９２】
＜繊維含有率の比較（表７）＞
（実施例２６〜２９）
実施例１のプリプレグ基材の単位面積あたりの炭素繊維重さを変えることにより炭素繊維の体積含有率Ｖｆを変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれ実施例２６が単位面積あたりの炭素繊維重さが１４６ｇ／ｍ２、Ｖｆが６５％、実施例２７が１３５ｇ／ｍ２、Ｖｆが６０％、実施例２８が１１３ｇ／ｍ２、Ｖｆが５０％、実施例２９が１０１ｇ／ｍ２、Ｖｆが４５％とした。
【００９３】
得られた繊維強化プラスチックは実施例２６を除いて繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動していた。実施例２６は若干の繊維のうねりと金型との摩擦を受ける表面部で端部まで繊維が十分流動してない部位があった。その他、いずれの繊維強化プラスチックもソリがなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率３６〜４９ＧＰａ、引張強度は３６０〜４６０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も３〜８％とバラツキの小さい結果であった。Ｖｆが大きくなるほど、引張弾性率も強度も向上するという結果となったが、あまりＶｆが大きいと流動性が落ちるという難点があった。
【００９４】
＜積層構成の比較（表８）＞
（実施例３０、３１）
実施例３０は実施例１の積層構成を変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材を１６層クロスプライに積層した、［０／９０］４Ｓの積層基材を用いた。実施例３１は実施例１の切込プリプレグ基材と、切り込みを入れた後の切込プリプレグ基材を取り合わせて積層した以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。すなわち、切り込みのない連続繊維のみで構成されたプリプレグ基材８層と切り込みを入れたプリプレグ基材８層とを交互にクロスプライに積層した、［０／Ｃ９０］４Ｓ（Ｃは連続繊維のみで構成されたプリプレグ基材をさす）の積層基材を用いた。
【００９５】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が十分に流動していた。実施例３０では若干のソリは発生したものの、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率５９〜６０ＧＰａ、引張強度は５００〜５１０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も２〜３％とバラツキの小さい結果であった。ただし、引張試験の方向は０°方向であるため非常に高い力学特性を示しているが、±４５°の方向には繊維が配向していないため、汎用的ではない、という問題点がある。
【００９６】
（実施例３２〜３４）
実施例３２は実施例１の積層構成を変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材を１２層擬似等方に積層した、［６０／０／−６０］２Ｓの積層基材を用いた。実施例３３は実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材に加え、その層間に実施例１のエポキシ樹脂フィルムを転写させた樹脂層を挿入した以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材を１６層擬似等方に積層する際、樹脂層を設け、［４５／Ｒ／０／Ｒ／-４５／Ｒ／９０／Ｒ］２Ｓ（Ｒは樹脂層をさす）の積層基材を用いた。最終的にＶｆは４９％となった。実施例３４は実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材に加え、最表層に実施例１と同様のエポキシ樹脂を含浸したＶｆ５５％の層厚み２５０μｍの平織プリプレグ基材を配した以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材を１６層擬似等方に積層し、さらに最表層に繊維方向が０°と９０°に配向した前記平織プリプレグ基材を積層した、［ＷＦ０／４５／０／-４５／９０］２Ｓ（ＷＦは平織プリプレグ基材をさす）の積層基材を用いた。
【００９７】
実施例３２、３３で得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が十分に流動していた。特に実施例３３は流動性に優れ、極めて均一に繊維が広がっていた。いずれもソリはなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。それぞれ引張弾性率４４ＧＰａと３９ＧＰａ、引張強度は４２０ＭＰａと３７０ＭＰａとＶｆ相応の高い値であり、引張強度のＣＶ値も５％と３％でありバラツキの小さい結果であった。実施例３４で得られた繊維強化プラスチックは最表層の平織部がまったく流動していないものの、平織部にはさまれた部位は端部まで繊維が十分に流動していた。端部で特に繊維のうねりが見られたものの、全体的にはソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率５２ＧＰａ、引張強度４９０ＭＰａとハイブリッド化により高い力学特性を示した。
【００９８】
（実施例３５）
実施例１と同様に樹脂フィルムを作製し、実施例１と同様に一方向に配列させた炭素繊維の両面に樹脂フィルムをそれぞれ重ね、加熱・加圧する際、樹脂が完全に炭素繊維内に含浸していない状態で単位面積あたりの炭素繊維重さ１２５ｇ／ｍ２、繊維体積含有率Ｖｆ５５％の半含浸プリプレグ基材を作製した。この半含浸プリプレグ基材に実施例１と同様に図１０に示すような切り込みを挿入した。得られた切込プリプレグ基材は、厚み方向中央部には樹脂の含浸していない領域があるものの、切り込みにより毛羽立ったり、分離したりすることなく、実施例１と同様に十分な取り扱い性を保っていた。さらに実施例１と同様に、積層、成形して繊維強化プラスチックを得た。
【００９９】
得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。また、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４３ＧＰａ、引張強度も４４０ＭＰａと高い値が発現し、そのＣＶ値も５％ときわめてバラツキの小さい結果となった。
【０１００】
＜両面から切り込まれた切込プリプレグ基材の比較（表９）＞
（実施例３６〜３８）
実施例１のプリプレグ基材に切り込みを入れる工程において、プリプレグ基材の上面と下面とのそれぞれから層を貫かない切り込みを入れる以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。図７に示した、上下の回転ローラーに剃刀を埋め所定の長さ刃を露出させておき、同じ半径、等回転速度で回転する上下の回転ローラーにおいて該刃は半ピッチずれて埋められており、上面と下面とから押し当てて切込プリプレグ基材の厚み方向に層を貫かない切り込みを入れた。切込プリプレグ基材上面に入った切り込みをＵ、下面をＤとすると、実施例３６はＵが３５μｍ（０．２８Ｈ、ただしＨは切込プリプレグ基材の厚み）、Ｄが１００μｍ（０．８Ｈ）、実施例３７はＵが５５μｍ（０．４４Ｈ）、Ｄが７５μｍ（０．６Ｈ）、実施例３８はＵ、Ｄともに６７μｍ（０．５４Ｈ）の深さとした。切込プリプレグ基材上面における任意の切り込みＡと繊維長手方向に隣接する上面の切り込みＢとの間隔Ｌは３０ｍｍであり、切り込みＡから切り込みＢ方向へ繊維長手方向への移動量１５ｍｍ（０．５Ｌ）で下面の切り込みＢと重なる。切込プリプレグ基材の繊維は上下の切り込みによって分断されすべて繊維長が３０ｍｍ以下となっていた。
【０１０１】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりはなく、その端部まで繊維が十分に流動していた。実施例３６は若干のソリが発生したものの、いずれも良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４３〜４４ＧＰａとほぼ理論値通り発現しており、引張強度は実施例３６が４８０ＭＰａ、実施例３７が５４０ＭＰａ、実施例３８が５８０ＭＰａと実施例１と比較しても高く、その引張強度のＣＶ値は２〜４％とバラツキの小さい結果であった。特に、上面と下面の切り込み量が近いほど高い引張強度を得た。これは、上面と下面の切り込み量が同等であることで、繊維束端部の厚みを最小化することが出来る効果によるものと考えられた。
【０１０２】
（実施例３９〜４１）
実施例３６〜３８と同様にプリプレグ基材に切り込みを入れる以外は、実施例９と同様にして繊維強化プラスチックを得た。切込プリプレグ基材上面に入った切り込みをＵ、下面をＤとすると、実施例３９はＵが３５μｍ（０．２８Ｈ、ただしＨは切込プリプレグ基材の厚み）、Ｄが１００μｍ（０．８Ｈ）、実施例４０はＵが５５μｍ（０．４４Ｈ）、Ｄが７５μｍ（０．６Ｈ）、実施例４１はＵ、Ｄともに６７μｍ（０．５４Ｈ）の深さとした。
【０１０３】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりはなく、実施例３９は若干のソリが発生したものの、いずれも良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４３〜４４ＧＰａとほぼ理論値通り発現しており、引張強度は実施例３９が４００ＭＰａ、実施例４０が４６０ＭＰａ、実施例４１が４９０ＭＰａと実施例９と比較しても高く、その引張強度のＣＶ値は２〜５％とバラツキの小さい結果であった。実施例３６〜３８と同様、特に、上面と下面の切り込み量が近いほど高い引張強度を得た。
【０１０４】
＜厚み方向に斜めに切り込まれた切込プリプレグ基材の比較（表１０）＞
（実施例４２〜４６）
実施例１のプリプレグ基材に切り込みを入れた後、切込プリプレグ基材の厚み方向にせん断力を加え、切り込みを斜めにする以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。実施例１のように層を貫く切込プリプレグ基材に鉛直な切り込みを入れた後、切込プリプレグ基材を６０℃で加熱・軟化させた状態で、図８に示した、上面と下面とで回転速度の異なるニップローラーを押し当て、せん断力によって、強化繊維の分断面を厚み方向に斜めにした。図６のように、切込プリプレグ基材の上面における強化繊維の分断線と下面における分断線との繊維方向における距離１７をせん断距離Ｓとすると、２５０×２５０ｍｍに切り出した切込プリプレグ基材上で５ヶ所以上の切り込み部においてせん断距離Ｓを測定し、平均したものを式１に代入して切り込みのなす角１９、すなわちテーパー角度Θを算出した。実施例４２はせん断距離Ｓが１２．５ｍｍ、テーパー角度Θが０．６°、実施例４３はＳが６．２５ｍｍ、Θが１．１°、実施例４４はＳが１ｍｍ、Θが７．１°、実施例４５はＳが０．５ｍｍ、Θが１．４ｍｍ、実施例４６はＳが０．２５ｍｍ、Θが２７°とした。
【０１０５】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりはなく、実施例４２は若干のソリが発生したものの、いずれも良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４３〜４５ＧＰａとほぼ理論値通り発現しており、引張強度は実施例４３が４６０ＭＰａ、実施例４４が４５０ＭＰａ、実施例４５が４４０ＭＰａ、実施例４６が４３０ＭＰａと実施例１と比較しても同等以上であった。特に、テーパー角度Θが小さいほど、繊維束端部の応力集中が緩和されるせいか、高い引張強度を得た。ただし、テーパー角度が１°以下となった実施例４２では、せん断距離Ｓが非常に長くなっており、切り込み部ごとのＳのバラツキが大きくなり、工程安定性に欠けた。
【０１０６】
（実施例４７〜５１）
実施例４２〜４６と同様に切込プリプレグ基材の切り込みを斜めにする以外は、実施例９と同様にして繊維強化プラスチックを得た。実施例４７はせん断距離Ｓが１２．５ｍｍ、テーパー角度Θが０．６°、実施例４８はＳが６．２５ｍｍ、Θが１．１°、実施例４９はＳが１ｍｍ、Θが７．１°、実施例５０はＳが０．５ｍｍ、Θが１．４ｍｍ、実施例５１はＳが０．２５ｍｍ、Θが２７°とした。
【０１０７】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりはなく、実施例４７は若干のソリが発生したものの、いずれも良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４５〜４７ＧＰａ、引張強度は実施例４７が４８０ＭＰａ、実施例４８が４６０ＭＰａ、実施例４９が４２０ＭＰａ、実施例５０が３８０ＭＰａ、実施例５１が３５０ＭＰａと実施例９と比較しても実施例５１を除いては引張強度のみならず引張弾性率まで高くなった。実施例４２〜４６と同様、特に、切り込みの傾き角度Θが小さいほど、高い引張強度を得た。実施例９からの強度向上率は実施例４２〜４６の実施例１からの強度向上率よりも高く、繊維束端部が近づいているほど、テーパー角度Θが小さい効果、すなわち応力集中が少ない影響が大きく働くことがわかった。
【０１０８】
＜面内に斜めに切り込まれた切込プリプレグ基材の比較（表１１）＞
（実施例５２、５３）
実施例１と同様のプリプレグ基材に、図２ｆ）に示す切り込みパターンのように、繊維直交方向から傾けて直線状の切り込みを、自動裁断機を用いて挿入した。切り込みの長さＷは５．１ｍｍであり、繊維方向に対になる切り込みの幾何中心同士の間隔Ｌ（繊維長さ）は３０ｍｍである。繊維方向に対して切り込みの角度を、実施例５２は３０°、実施例５３は４５°とした。その結果、切り込みを繊維直交方向に投影した投影長さＷｓが、実施例５２は２．５５ｍｍ、実施例５３は３．６１ｍｍとなった。これに伴い、隣り合う切り込みの列は繊維直交方向にそれぞれ、実施例５２では２．５ｍｍ、実施例５３では３．５ｍｍ、ずれている。
【０１０９】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４３〜４４ＧＰａ、引張強度は４１０〜４７０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も２〜４％とバラツキの小さい結果であった。
【０１１０】
（実施例５４、５５）
実施例５２、５３と同様の手法を用いて、繊維直交方向から傾けて直線状の切り込みを挿入した。切り込みの長さＷは１．３５ｍｍであり、間隔Ｌ（繊維長さ）は３０ｍｍである。繊維方向に対して切り込みの角度を、実施例５４は３０°、実施例５５は４５°とした。切り込みを斜めにすることで、自動裁断機という簡易な切り込み挿入方法でも、切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓを、実施例５４は０．６８ｍｍ、実施例５５は０．９５ｍｍと小さくすることができた。これに伴い、隣り合う切り込みの列は繊維直交方向にそれぞれ、実施例５４では０．６ｍｍ、実施例５５では０．９ｍｍ、ずれている。
【０１１１】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４４〜４５ＧＰａ、引張強度は５８０〜６７０ＭＰａと非常に高い値であり、引張強度のＣＶ値も４〜５％とバラツキの小さい結果であった。切り込み長さＷを小さくし、かつ切り込みを斜めにすることで、実質的にＷｓを小さくし、一つの切り込み当たりの切断繊維本数を少なくすることで、実施例１６と比較して大きく引張強度が向上した。
【０１１２】
（実施例５６、５７）
実施例１の切込プリプレグ基材の単位面積あたりの炭素繊維重さを変えることによりプリプレグ基材の厚みを２００ｇ／ｍ２、プリプレグ基材の厚みが０．２ｍｍに変えた以外は、実施例５４、５５と同様の手法、同様の切り込みパターンを用いて、繊維直交方向から傾けて直線状の切り込みを挿入した。
【０１１３】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４３〜４４ＧＰａ、引張強度は５２０〜６００ＭＰａと非常に高い値であり、引張強度のＣＶ値も３〜６％とバラツキの小さい結果であった。切り込み長さＷを小さくし、かつ切り込みを斜めにすることで、実質的にＷｓを小さくし、一つの切り込み当たりの切断繊維本数を少なくすることで、大きく引張強度が向上した。
【０１１４】
（実施例５８）
実施例１の切込プリプレグ基材の単位面積あたりの炭素繊維重さを変えることによりプリプレグ基材の厚みを２００ｇ／ｍ２、プリプレグ基材の厚みが０．２ｍｍに変え、切り込みの長さＷは１．３５ｍｍ（Ｗｓも１．３５ｍｍ）、隣り合う切り込みの列が繊維直交方向に１．３ｍｍずれているほかは、実施例１と同様にした。
【０１１５】
得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４３ＧＰａ、引張強度は４４０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も４％とバラツキの小さい結果であった。ただし、実施例５６、５７と比べると、若干強度が低かった。
【０１１６】
＜積層構成の比較（表８）＞
（参考例１、２）
実施例１の積層構成を変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。参考例１では実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材を８層同方向に積層した［０］８の積層基材を用いた。参考例２では実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材を１６層積層した［０／４５］４Ｓの積層基材を用いた。
【０１１７】
参考例１で得られた繊維強化プラスチックは、９０°方向にのみ流動し、０°方向にはところどころヒゲのように繊維が飛び出している部分はあるが、基本的に流動していなかった。０°方向のキャビティの空隙には搾り出された樹脂が溜まり、外観品位も悪かった。参考例２で得られた繊維強化プラスチックは、キャビティ全体に流動はしているが、積層構成と同様に繊維の流れが異方性であり、繊維のうねりが大きかった。また、得られた繊維強化プラスチックはソリが大きかった。
【０１１８】
以下、比較例を示す。
【０１１９】
＜基材の形態の比較（表１）＞
（比較例１）
プリプレグ基材に切り込みを入れなかった他は、実施例１と同様とした。
【０１２０】
得られた繊維強化プラスチックは積層基材の段階からほとんど流動することなく、ほぼ２５０×２５０ｍｍの大きさであり、マトリックス樹脂が搾り出されて金型との隙間に樹脂バリが出来ていた。樹脂が搾り出されているため、表面ががさがさしており、製品には適用できなさそうだった。
【０１２１】
（比較例２）
実施例１と同様のエポキシ樹脂組成物を厚めに塗布した樹脂フィルムを作成した。次に、長さ２５ｍｍにカットされた炭素繊維束（引張強度４，９００ＭＰａ、引張弾性率２３５ＧＰａ、１２，０００本）を単位面積あたりの重量が１２５ｇ／ｍ２になるよう均一に樹脂フィルム上に落下、散布した。さらにもう一枚の樹脂フィルムを被せて、カットされた炭素繊維を挟んだ後、カレンダーロールを通過させ、繊維体積含有率Ｖｆ５５％のＳＭＣシートを作製した。このＳＭＣシートを２５０×２５０ｍｍに切り出し、１６層積層して、積層基材を得た後、実施例１と同様に成形し、繊維強化プラスチックを得た。
【０１２２】
得られた繊維強化プラスチックはその端部まで繊維が充分に流動していた。わずかながらソリが発生した一方、繊維分布の粗密から樹脂リッチ部でヒケが発生し、平滑性に劣った。引張弾性率は３３ＧＰａと繊維が真直でないためか理論値よりかなり低く、引張強度も２２０ＭＰａ、そのＣＶ値は１２％とバラツキが大きく、構造材には適用できそうになかった。
【０１２３】
（比較例３）
マトリックス樹脂としてビニルエステル樹脂（ダウ・ケミカル（株）製、デラケン７９０）を１００重量部、硬化剤としてｔｅｒｔ−ブチルパーオキシベンゾエート（日本油脂（株）製、パーブチルＺ）を１重量部、内部離型剤としてステアリン酸亜鉛（堺化学工業（株）製、ＳＺ−２０００）を２重量部、増粘剤として酸化マグネシウム（協和化学工業（株）製、ＭｇＯ＃４０）を４重量部用いて、それらを十分に混合撹拌し、樹脂ペーストを得た。樹脂ペーストをドクターブレードを用いて、ポリプロピレン製の離型フィルム上に塗布した。その上から、比較例２と同様の長さ２５ｍｍにカットされた炭素繊維束を単位面積あたりの重量が５００ｇ／ｍ２になるよう均一に落下、散布した。さらに、樹脂ペーストを塗布したもう一方のポリプロピレンフィルムとで樹脂ペースト側を内にして挟んだ。炭素繊維のＳＭＣシートに対する体積含有量は４０％とした。得られたシートを４０℃にて２４時間静置することにより、樹脂ペーストを十分に増粘化させて、ＳＭＣシートを得た。このＳＭＣシートを２５０×２５０ｍｍに切り出し、４層積層して、積層基材を得た後、実施例１と同様に成形し、繊維強化プラスチックを得た。
【０１２４】
得られた繊維強化プラスチックはその端部まで繊維が十分に流動していた。わずかながらソリが発生した一方、樹脂含有成分が多い分平滑性は比較例２よりは優れていたが、若干のヒケが発生した。引張弾性率は３０ＧＰａ、引張強度は１６０ＭＰａと全体的に低く、引張強度のＣＶ値は１６％とバラツキが大きいため、構造材には適用できそうになかった。
【０１２５】
（比較例４）
比較例３と同様に樹脂ペーストを作成してポリプロピレンフィルム上に樹脂ペーストを塗布した後、長さ２５ｍｍにカットされたガラス繊維束（引張強度１，５００ＭＰａ、引張弾性率７４ＧＰａ、８００本）を単位面積あたりの重量が７００ｇ／ｍ２になるよう均一に落下、散布した。以後、比較例３と同様に、繊維強化プラスチックを得た。
【０１２６】
得られた繊維強化プラスチックはその端部まで繊維が十分に流動していた。わずかながらソリが発生した一方、樹脂含有成分が多い分平滑性は比較例２よりは優れていたが、若干のヒケが発生した。引張弾性率は１５ＧＰａ、引張強度は１８０ＭＰａと全体的に低く、引張強度のＣＶ値は１４％とバラツキが大きいため、構造材には適用できそうになかった。
【０１２７】
＜繊維長さの比較（表４）＞
（比較例５、６）
実施例１の切り込みパターンにおいて、切り込みの間隔Ｌ（繊維長さ）が異なる以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれＬは、比較例５では７．５ｍｍ、比較例６では１２０ｍｍとした。これに伴い、積層基材において、配向方向が同一である隣接する層において、一方の層の切込プリプレグ基材の切り込みからなる列が、他方の層の切込プリプレグ基材の切り込みからなる列に対し繊維方向に前記間隔Ｌの０．５倍ずつ、ずれることになり、この繊維長手方向へのずれはそれぞれ、比較例５が３．７５ｍｍ、比較例６が６０ｍｍとなる。
【０１２８】
比較例５においては、得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりなく、その端部まで繊維が十分に流動していた。ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていたが、引張強度が３２０ＭＰａと実施例１や実施例１０〜１３と比較して低い値となった。比較例６については、得られた繊維強化プラスチックは、金型のキャビティ全面に繊維が流動しきっておらず、端部に樹脂リッチ部が見られた。繊維はうねり、ソリも発生した。
【０１２９】
＜切り込み長さの比較（表５）＞
（比較例７）
実施例１の切り込みパターンにおいて、切り込みの長さＷが異なる以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。Ｗは１５ｍｍとした。これに伴い、隣り合う切り込みの列は繊維直交方向に１５ｍｍずれている。
【０１３０】
得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４４ＧＰａ、引張強度は４００ＭＰａとまずまず高い値であり、引張強度のＣＶ値も３％とバラツキの小さい結果であったが、繊維束端部が大きいため、ヒケが実施例１や実施例１４〜１９と比較して目立った。
【０１３１】
（比較例８）
実施例１の切り込みパターンにおいて、実施例１７〜１９と同様に回転ローラーを用いて、切り込み長さＷが０．０２５ｍｍとする以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。これに伴い、隣り合う切り込みの列は繊維直行方向に０．０２ｍｍずれている。
【０１３２】
得られた繊維強化プラスチックは、金型との摩擦を受ける表面部で端部まで繊維が十分流動してない部位があった。そりはなかったが、切り込み長さが小さいため繊維が３０ｍｍ以下に分断されていない部位があるせいか、繊維のうねりが目立った。
【０１３３】
＜繊維含有率の比較（表７）＞
（比較例９、１０）
実施例１の切込プリプレグ基材の単位面積あたりの炭素繊維重さを変えることにより炭素繊維の体積含有率Ｖｆを変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれ比較例９が単位面積あたりの炭素繊維重さが１５８ｇ／ｍ２、Ｖｆが７０％、比較例１０が９０ｇ／ｍ２、Ｖｆが４０％とした。
【０１３４】
比較例９で得られた繊維強化プラスチックは繊維がうねり、金型との摩擦を受ける表面部で端部まで繊維が流動していなかった。表面部には樹脂欠けがあり、外観品位は悪く、ソリも発生した。比較例１０で得られた繊維強化プラスチックはソリがなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。しかしながら、引張弾性率３３ＧＰａ、引張強度３２０ＭＰａと実施例１や実施例２６〜２９と比較してかなり低い値であった。
【０１３５】
【表１】
【０１３６】
【表２】
【０１３７】
【表３】
【０１３８】
【表４】
【０１３９】
【表５】
【０１４０】
【表６】
【０１４１】
【表７】
【０１４２】
【表８】
【０１４３】
【表９】
【０１４４】
【表１０】
【０１４５】
【表１１】
【図面の簡単な説明】
【０１４６】
【図１】本発明の切込プリプレグ基材の切り込みパターンの一例を示す拡大平面図である。
【図２】本発明の切込プリプレグ基材の切り込みパターン例を示す平面図である。
【図３】本発明の積層基材の構成の一例を示す平面図と断面図である。
【図４】本発明の積層基材の流動の一例を示す断面図である。
【図５】本発明の切込プリプレグ基材の切り込みパターンの別の一例を示す断面図である。
【図６】本発明の切込プリプレグ基材の切り込みパターンの別の一例を示す断面図である。
【図７】本発明の切込プリプレグ基材の製造方法の一例を示す概略図である。
【図８】本発明の切込プリプレグ基材の製造方法の一例を示す概略図である。
【図９】本発明の積層基材の切り込みパターンの重ねあわせ方の一例を示す平面投影図である。
【図１０】本発明の切込プリプレグ基材の切り込みパターンの一例を示す拡大平面図である。
【符号の説明】
【０１４７】
１：繊維長手方向
２：繊維直交方向
３：強化繊維
４：強化繊維の不連続端
４ａ：切込プリプレグ基材上面からの切り込み
４ｂ：切込プリプレグ基材下面からの切り込み
４ｃ：切込プリプレグ基材の厚み方向に斜めに入った切り込み
５：互いに切り込んでいる幅
６：繊維方向に対になる切り込みの幾何中心同士の間隔Ｌ（繊維長さＬ）
７：断続的な切り込みの列
７ａ：第１の断続的な切り込みの列
７ｂ：第２の断続的な切り込みの列
７ｃ：第３の断続的な切り込みの列
７ｄ：第４の断続的な切り込みの列
８：切り込みの幾何中心
９：切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓ
１０：本発明の切込プリプレグ基材
１１：プリプレグ基材
１２：積層基材
１３：積層基材に加わる圧力
１４：樹脂の流れ
１５：強化繊維の端部の開き
１６：切込プリプレグ基材の厚みＨ
１７：互いに切り込んでいる厚みＨｓ
１８：切込プリプレグ基材上面の対になる切り込み同士の間隔Ｌａ
１９：切込プリプレグ基材上面の切り込みと対になる切込プリプレグ基材下面の切り込みとの間隔
２０：せん断距離Ｓ
２１：平均繊維分断線
２２：切り込みの傾き角度Θ
２３：回転ローラー
２４：刃
２５：ニップローラー
２５ａ：回転速度の速いニップローラー
２５ｂ：回転速度の遅いニップローラー
２６：切込プリプレグ基材α内の切り込み
２７：切込プリプレグ基材β内の切り込み
２８：距離０．５Ｘ
【特許請求の範囲】
【請求項１】
強化繊維が一方向に引き揃えられたプリプレグ基材であって、該プリプレグ基材の全面に強化繊維を横切る方向へ断続的な切り込みからなる列が複数列設けられており、前記Ｗｓが３０μｍ〜１０ｍｍであり、実質的に強化繊維のすべてが前記切り込みにより分断され、前記切り込みにより分断された強化繊維の繊維長さＬが１０〜１００ｍｍであり、繊維体積含有率Ｖｆが４５〜６５％の範囲内である切込プリプレグ基材。
【請求項２】
前記切込プリプレグ基材の厚みＨが３０〜１５０μｍである、請求項１に記載の切込プリプレグ基材。
【請求項３】
前記投影長さＷｓが３０μｍ〜１．５ｍｍである、請求項１または２に記載の切込プリプレグ基材。
【請求項４】
前記投影長さＷｓが１〜１０ｍｍである、請求項１または２に記載の切込プリプレグ基材。
【請求項５】
前記切込プリプレグ基材が炭素繊維と熱硬化性樹脂とから構成される、請求項１から４のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。
【請求項６】
前記切り込みが繊維直交方向から傾いている、請求項１から５のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。
【請求項７】
前記切り込みが、前記切込プリプレグ基材の上面と下面とのそれぞれから層を厚み方向に貫かずに設けられ、前記切り込みの深さＨｓが前記切込プリプレグ基材厚みＨに対して０．４Ｈ〜０．６Ｈの範囲内であり、上面の任意の切り込みＡと、前記切り込みＡと繊維長手方向に隣接した上面の切り込みＢとの間隔をＬａとすると、前記間隔Ｌａが１０〜１００ｍｍの範囲内であり、前記切り込みＡから切り込みＢ方向への繊維長手方向の移動量０．４Ｌａ〜０．６Ｌａの範囲内に下面の切り込みＣの幾何中心が配置され、上面の切り込みＡとＢとに囲まれる領域に含まれる強化繊維の一部が、上面の切り込みＡと下面の切り込みＣ、または上面の切り込みＢと下面の切り込みＣのいずれかにより分断されているとともに、前記上面の切り込みの幾何形状および／または前記下面の切り込みの幾何形状が同一である、請求項１から６のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。
【請求項８】
前記切り込みが、前記切込プリプレグ基材の厚み方向に斜めに設けられており、任意の切り込みにおいて、前記切込プリプレグ基材の上面における強化繊維の分断線と下面における分断線との繊維長手方向の距離をＳとすると、前記切込プリプレグ基材厚みＨとを用いて、次の（式１）から導かれる角度Θが１〜２５°の範囲内にある、請求項１から７のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。
【数１】
【請求項９】
請求項１から８にいずれか記載の切込プリプレグ基材を含む、強化繊維を一方向に引き揃えられたプリプレグ基材が積層された積層基材であって、前記プリプレグ基材が少なくとも２方向以上に繊維方向が異なる層が積層されている積層基材。
【請求項１０】
前記積層基材が請求項１から８にいずれか記載の切込プリプレグ基材のみからなり、前記切込プリプレグ基材が擬似等方に積層されてなる積層基材。
【請求項１１】
繊維方向が実質的に同一方向である隣接する層において、両層の断続的な切り込みからなる列が等間隔であり、一方の層の前記切込プリプレグ基材の前記切り込みからなる列が、他方の層の前記切込プリプレグ基材の前記切り込みからなる列に対し繊維長手方向にずれて配置されている請求項９または１０に記載の積層基材。
【請求項１２】
強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層が強化繊維の配向が異なる方向に少なくとも２層以上積層されてなる繊維強化プラスチックであって、前記繊維強化プラスチックを構成する層として、層の全面に強化繊維を横切る方向へ該強化繊維に垂直方向に投影した長さＷｃｓが３０μｍ〜２０ｍｍの範囲内である複数の切り込みを有し、平均厚みＨｃが１５〜１５０μｍの範囲内である切込層を少なくとも１層以上含み、前記切込層において、強化繊維が切り込みによって繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内で分断されており、前記切込層の内少なくとも１層以上が、層を厚み方向に貫かない切り込みが上面と下面とから配されていることを特徴とする繊維強化プラスチック。
【請求項１３】
強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層が強化繊維の配向が異なる方向に少なくとも２層以上積層されてなる繊維強化プラスチックであって、前記繊維強化プラスチックを構成する層として、層の全面に強化繊維を横切る方向へ該強化繊維に垂直方向に投影した長さＷｃｓが３０μｍ〜２０ｍｍの範囲内である複数の切り込みを有し、平均厚みＨｃが１５〜１５０μｍの範囲内である切込層を少なくとも１層以上含み、前記切込層において、強化繊維が切り込みによって繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内で分断されており、前記切込層の内少なくとも１層以上が、層の垂直断面において、同じ切り込みに分断された繊維の端部が繊維の配向方向に最も離れた距離が５０μｍ〜５ｍｍの範囲内で分布している、繊維強化プラスチック。
【請求項１４】
前記投影長さＷｃｓが１〜２０ｍｍである、請求項１２または１３に記載の繊維強化プラスチック。
【請求項１５】
請求項７に記載の切込プリプレグ基材の製造方法であって、強化繊維を一方向に引き揃えてマトリックス樹脂を含浸して予備プリプレグ基材を準備し、予備プリプレグ基材に、所定の位置に刃を配置した回転刃ローラーを上面と下面との両面から押し当てて、予備プリプレグ基材の厚み方向に層を貫かない切り込みを入れる、切込プリプレグ基材の製造方法。
【請求項１６】
請求項８に記載の切込プリプレグ基材の製造方法であって、強化繊維を一方向に引き揃えてマトリックス樹脂を含浸して予備プリプレグ基材を準備し、予備プリプレグ基材に、予備プリプレグ基材の厚み方向に層を貫く切り込みを入れ、上面と下面とで回転速度の異なるニップローラーを押し当て、強化繊維の分断面を厚み方向に斜めにする、切込プリプレグ基材の製造方法。
【請求項１】
強化繊維が一方向に引き揃えられたプリプレグ基材であって、該プリプレグ基材の全面に強化繊維を横切る方向へ断続的な切り込みからなる列が複数列設けられており、前記Ｗｓが３０μｍ〜１０ｍｍであり、実質的に強化繊維のすべてが前記切り込みにより分断され、前記切り込みにより分断された強化繊維の繊維長さＬが１０〜１００ｍｍであり、繊維体積含有率Ｖｆが４５〜６５％の範囲内である切込プリプレグ基材。
【請求項２】
前記切込プリプレグ基材の厚みＨが３０〜１５０μｍである、請求項１に記載の切込プリプレグ基材。
【請求項３】
前記投影長さＷｓが３０μｍ〜１．５ｍｍである、請求項１または２に記載の切込プリプレグ基材。
【請求項４】
前記投影長さＷｓが１〜１０ｍｍである、請求項１または２に記載の切込プリプレグ基材。
【請求項５】
前記切込プリプレグ基材が炭素繊維と熱硬化性樹脂とから構成される、請求項１から４のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。
【請求項６】
前記切り込みが繊維直交方向から傾いている、請求項１から５のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。
【請求項７】
前記切り込みが、前記切込プリプレグ基材の上面と下面とのそれぞれから層を厚み方向に貫かずに設けられ、前記切り込みの深さＨｓが前記切込プリプレグ基材厚みＨに対して０．４Ｈ〜０．６Ｈの範囲内であり、上面の任意の切り込みＡと、前記切り込みＡと繊維長手方向に隣接した上面の切り込みＢとの間隔をＬａとすると、前記間隔Ｌａが１０〜１００ｍｍの範囲内であり、前記切り込みＡから切り込みＢ方向への繊維長手方向の移動量０．４Ｌａ〜０．６Ｌａの範囲内に下面の切り込みＣの幾何中心が配置され、上面の切り込みＡとＢとに囲まれる領域に含まれる強化繊維の一部が、上面の切り込みＡと下面の切り込みＣ、または上面の切り込みＢと下面の切り込みＣのいずれかにより分断されているとともに、前記上面の切り込みの幾何形状および／または前記下面の切り込みの幾何形状が同一である、請求項１から６のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。
【請求項８】
前記切り込みが、前記切込プリプレグ基材の厚み方向に斜めに設けられており、任意の切り込みにおいて、前記切込プリプレグ基材の上面における強化繊維の分断線と下面における分断線との繊維長手方向の距離をＳとすると、前記切込プリプレグ基材厚みＨとを用いて、次の（式１）から導かれる角度Θが１〜２５°の範囲内にある、請求項１から７のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。
【数１】
【請求項９】
請求項１から８にいずれか記載の切込プリプレグ基材を含む、強化繊維を一方向に引き揃えられたプリプレグ基材が積層された積層基材であって、前記プリプレグ基材が少なくとも２方向以上に繊維方向が異なる層が積層されている積層基材。
【請求項１０】
前記積層基材が請求項１から８にいずれか記載の切込プリプレグ基材のみからなり、前記切込プリプレグ基材が擬似等方に積層されてなる積層基材。
【請求項１１】
繊維方向が実質的に同一方向である隣接する層において、両層の断続的な切り込みからなる列が等間隔であり、一方の層の前記切込プリプレグ基材の前記切り込みからなる列が、他方の層の前記切込プリプレグ基材の前記切り込みからなる列に対し繊維長手方向にずれて配置されている請求項９または１０に記載の積層基材。
【請求項１２】
強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層が強化繊維の配向が異なる方向に少なくとも２層以上積層されてなる繊維強化プラスチックであって、前記繊維強化プラスチックを構成する層として、層の全面に強化繊維を横切る方向へ該強化繊維に垂直方向に投影した長さＷｃｓが３０μｍ〜２０ｍｍの範囲内である複数の切り込みを有し、平均厚みＨｃが１５〜１５０μｍの範囲内である切込層を少なくとも１層以上含み、前記切込層において、強化繊維が切り込みによって繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内で分断されており、前記切込層の内少なくとも１層以上が、層を厚み方向に貫かない切り込みが上面と下面とから配されていることを特徴とする繊維強化プラスチック。
【請求項１３】
強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層が強化繊維の配向が異なる方向に少なくとも２層以上積層されてなる繊維強化プラスチックであって、前記繊維強化プラスチックを構成する層として、層の全面に強化繊維を横切る方向へ該強化繊維に垂直方向に投影した長さＷｃｓが３０μｍ〜２０ｍｍの範囲内である複数の切り込みを有し、平均厚みＨｃが１５〜１５０μｍの範囲内である切込層を少なくとも１層以上含み、前記切込層において、強化繊維が切り込みによって繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内で分断されており、前記切込層の内少なくとも１層以上が、層の垂直断面において、同じ切り込みに分断された繊維の端部が繊維の配向方向に最も離れた距離が５０μｍ〜５ｍｍの範囲内で分布している、繊維強化プラスチック。
【請求項１４】
前記投影長さＷｃｓが１〜２０ｍｍである、請求項１２または１３に記載の繊維強化プラスチック。
【請求項１５】
請求項７に記載の切込プリプレグ基材の製造方法であって、強化繊維を一方向に引き揃えてマトリックス樹脂を含浸して予備プリプレグ基材を準備し、予備プリプレグ基材に、所定の位置に刃を配置した回転刃ローラーを上面と下面との両面から押し当てて、予備プリプレグ基材の厚み方向に層を貫かない切り込みを入れる、切込プリプレグ基材の製造方法。
【請求項１６】
請求項８に記載の切込プリプレグ基材の製造方法であって、強化繊維を一方向に引き揃えてマトリックス樹脂を含浸して予備プリプレグ基材を準備し、予備プリプレグ基材に、予備プリプレグ基材の厚み方向に層を貫く切り込みを入れ、上面と下面とで回転速度の異なるニップローラーを押し当て、強化繊維の分断面を厚み方向に斜めにする、切込プリプレグ基材の製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【公開番号】特開２００８−２０７５４４（Ｐ２００８−２０７５４４Ａ）
【公開日】平成２０年９月１１日（２００８．９．１１）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００８−１３４８２（Ｐ２００８−１３４８２）
【出願日】平成２０年１月２４日（２００８．１．２４）
【出願人】（０００００３１５９）東レ株式会社 (7,677)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２０年９月１１日（２００８．９．１１）
【国際特許分類】
【出願日】平成２０年１月２４日（２００８．１．２４）
【出願人】（０００００３１５９）東レ株式会社 (7,677)
【Ｆターム（参考）】
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