単結晶原料の作製方法およびその作製方法により作製された単結晶原料
【課題】単結晶原料の単結晶育成用溶液への溶解速度を一定にする。
【解決手段】スラリー状原料にバインダを混合してバインダ混合原料を作製する（ステップＳ６）。ステップＳ６において作製したスラリー状のバインダ混合原料を脱水状態にさせ（ステップＳ７）、その後にスラリー状のバインダ混合原料を乾燥させる（ステップＳ８）。ステップＳ８において乾燥させたバインダ混合原料の粒を一定に揃えてバインダ混合原料の各位置における密度を均一にさせる（ステップＳ９）。そして、ステップＳ９の後、バインダ混合原料を、予め設定した形状寸法に成形する（ステップＳ１０）。ステップＳ１０により成形したバインダ混合原料を焼成して、焼成体５２を形成する（ステップＳ１１）。
【解決手段】スラリー状原料にバインダを混合してバインダ混合原料を作製する（ステップＳ６）。ステップＳ６において作製したスラリー状のバインダ混合原料を脱水状態にさせ（ステップＳ７）、その後にスラリー状のバインダ混合原料を乾燥させる（ステップＳ８）。ステップＳ８において乾燥させたバインダ混合原料の粒を一定に揃えてバインダ混合原料の各位置における密度を均一にさせる（ステップＳ９）。そして、ステップＳ９の後、バインダ混合原料を、予め設定した形状寸法に成形する（ステップＳ１０）。ステップＳ１０により成形したバインダ混合原料を焼成して、焼成体５２を形成する（ステップＳ１１）。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、単結晶を水熱合成法により育成する際に用いる単結晶原料の作製方法およびその作製方法により作製された単結晶原料に関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体関連の分野において、アモルファスシリコンや多結晶シリコンなどを薄膜材料として形成された半導体デバイスが広く用いられている。しかしながら、これらアモルファスシリコンや多結晶シリコンなどは高価であり、生産コストが嵩む。そこで、近年、安価な酸化亜鉛などを薄膜材料として用いた半導体デバイスが注目されている。
【０００３】
ところで、薄膜材料に酸化亜鉛を用いた半導体デバイスを作製に関して、ベース基板上に形成する薄膜の品質が、その電気的特性や光学的特性、信頼性などに大きな影響を与える。そのため、薄膜の品質が良いほど、電気的、光学的特性や信頼性が良くなる。
【０００４】
このため、薄膜材料に酸化亜鉛を用いた半導体デバイスを作製する際、ベース基板上に結晶欠陥のない高品質の酸化亜鉛の薄膜を形成することが重要になる。また、薄膜の品質を決定する要因として、薄膜材料と、ベース基板材料との格子定数の差が挙げられ、この格子定数の差が小さいほど結晶欠陥のない薄膜を成膜できる。
【０００５】
そのため、現在、酸化亜鉛の薄膜と格子定数が同じである酸化亜鉛などからなる単結晶によってベース基板を形成することが望まれ、この酸化亜鉛などからなる単結晶を育成する方法として、酸化亜鉛などからなる固形の単結晶原料を用いて水熱合成法により育成する方法が知られている。
【０００６】
この単結晶の育成方法は、まず、単結晶を育成する育成炉の下部側に単結晶の原料を配置し、その上部側に種結晶を配置する。その後、育成炉内に強アルカリ溶液を注入する。この状態で、育成炉内の上部側の温度を、結晶を成長させる成長領域の温度に設定する。そして、育成炉内の圧力を所定の圧力に保つと共に、育成炉内の下部側の温度を、原料を溶解させる溶解領域の温度に設定して単結晶を形成する。例えば、従来の一実施例として、育成炉内の上部側の温度が３００〜３５０℃、下部側の温度が３４０〜４００℃に設定される。なお、育成炉内の上部側の温度は、下部側の温度より低く設定される。
【０００７】
ところで、ここでいう酸化亜鉛の単結晶原料は、例えば、下記する特許文献１に記載された工程により作製される。
【０００８】
酸化亜鉛の粉末を例えば白金からなる成形枠に入れる。この時、粉末を押し固めるようにして圧縮する。そして、粉末を入れた成形枠を、２４時間高温（+１０００℃）で焼成して焼成体を形成し、焼成体を多数個に切断して複数個の酸化亜鉛の単結晶原料が作製される。
【特許文献１】特開２００３−１４６６５７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上記した特許文献１に記載の酸化亜鉛の単結晶原料の作製方法では、単結晶原料の形状を予め設定した形状に形成するために、予め設定した成形枠に酸化亜鉛粉末を押し固めるようにして圧縮して、焼成を行っている。
【００１０】
しかしながら、成形圧力が高いとクラック等が入って焼成体が割れやすくなる。そのため、焼成体からなる単結晶原料を所定寸法の形状に形成することが難しく、各単結晶原料の形状寸法にバラツキが生じる。この単結晶原料の形状寸法のバラツキにより、単結晶原料の強アルカリ溶液への溶解速度にムラが発生する。その結果、安定した単結晶の育成を行うことが難しくなる。
【００１１】
そこで、上記課題を解決するために、本発明は、単結晶原料の単結晶育成用溶液への溶解速度を一定にする単結晶原料の作製方法およびその作製方法により作製された単結晶原料を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記の目的を達成するため、本発明にかかる単結晶原料の作製方法は、単結晶を水熱合成法により育成する際に用いる単結晶原料の作製方法において、前記単結晶原料の元になる原材料にバインダを混合してバインダ混合原料を作製するバインダ混合工程と、前記バインダ混合原料を予め設定した形状寸法に成形する成形工程と、前記成形工程で成形した前記混合原料を焼成して焼成体を形成する焼成工程と、を有することを特徴とする単結晶原料の作製方法。
【００１３】
本発明によれば、前記バインダ混合工程と前記成形工程と前記焼成工程とを有するので、前記焼成工程において形成する前記焼成体の形状寸法のバラツキを抑えることが可能となる。すなわち、単結晶原料を予め設定した寸法で作製することが可能となる。さらに、単結晶原料の形状寸法を設定することが可能となるので、単結晶の育成に用いる単結晶原料の形状寸法（表面積）を同一にすることが可能となる。その結果、単結晶原料の単結晶育成用溶液への溶解速度を一定にすることが可能となる。また、前記成形工程を有するので、単結晶原料を個別に作製することが可能となり、上記した特許文献１に記載されているような切断工程を必ず有する必要はなく、切断工程を省略することも可能となる。
【００１４】
前記方法において、前記バインダ混合原料の粒を一定に揃える造粒工程を有してもよい。
【００１５】
この場合、前記造粒工程を有するので、前記焼成工程において形成する前記焼成体の密度のバラツキを抑えることが可能となる。その結果、単結晶原料の単結晶育成用溶液への溶解速度を一定にすることが可能となる。
【００１６】
前記方法において、前記バインダ混合工程の前に、前記単結晶原料の元になる原材料を焼成する第２の焼成工程を有してもよい。
【００１７】
この場合、前記第２の焼成工程を有するので、１回の焼成工程によって作製される単結晶原料と比較して、焼成を行うことによる単結晶原料の収縮率の低減を図ることが可能となる。そのため、１回の焼成工程によって作製される単結晶原料と比較して、単結晶原料を作製する原材料の量を抑えることが可能となり、作製コストを削減することが可能となる。
【００１８】
具体的に、前記焼成工程における焼成温度が約１１００℃に設定される場合、前記第２の焼成工程における焼成温度が約６００〜７００℃に設定されることが好ましい。
【００１９】
前記方法において、焼成回数の増加に伴って焼成温度を上げるように設定してもよい。
【００２０】
この場合、焼成回数が増えることによって、各焼成時の前記焼成体の収縮率を小さくし、密度の低下を抑えて密度を予め設定した値にすることが可能となる。また、焼成回数の増加に伴って、焼成温度を上げるように設定しているので、焼成工程（本焼成）における焼成温度を下げることが可能となり、冷却時間を少なくできるなど製造時間の短縮と製造コストの抑制が可能となる。
【００２１】
前記方法において、前記成形工程では、成形枠を用いてもよい。
【００２２】
この場合、前記バインダ混合工程を有し、かつ、前記成形工程では成形枠を用いるので、成形圧力を高くせずに前記バインダ混合原料の成形を行うことが可能となる。また、前記成形工程では前記成形枠を用いるので、単結晶原料を任意の形状に形成することが可能となる。具体的に、表面積を拡大させるために、貫通孔を有する単結晶原料が形成されてもよい。また、作製した単結晶原料を複数に切断して使用する際に複数の単結晶原料の形状を全て同一にするために、単結晶原料の形状が直方体や立法体に形成されてもよい。
【００２３】
前記方法において、前記成形工程では、前記バインダ混合原料の押出成形を行うとともに、この押出成形物を予め設定した形状寸法に切断成形してもよい。
【００２４】
この場合、前記成形工程では、前記バインダ混合原料の押出成形を行うとともに、この押出成形物を予め設定した形状寸法に切断成形するので、厚い板状の単結晶原料や円柱等の大きな単結晶原料を作製することが可能となる。また、本発明によれば、前記バインダ混合工程を有するので、前記成形工程において前記バインダ混合原料が切れることなく押出成形を行うことが可能となる。
【００２５】
前記方法において、前記成形工程では、前記バインダ混合原料のシート成形を行うとともに、このシート成形物を予め設定した形状寸法に切断成形してもよい。
【００２６】
この場合、前記成形工程では、前記バインダ混合原料のシート成形を行うとともに、このシート成形物を予め設定した形状寸法に切断成形するので、薄いシート状の単結晶原料を作製することが可能となる。また、本発明によれば、前記バインダ混合工程を有するので、前記成形工程において前記バインダ混合原料が切れることなくシート成形を行うことが可能となる。
【００２７】
前記方法において、前記成形工程では、前記バインダ混合原料のプレス成形を行ってもよい。
【００２８】
この場合、前記成形工程では、前記バインダ混合原料のプレス成形を行うので、任意の形状に対応させてプレス成形して所望の形状の単結晶原料を作製することが可能となる。また、本発明によれば、前記バインダ混合工程を有するので、前記成形工程において寸法バラツキが小さいプレス成形を行うことが可能となる。
【００２９】
上記の目的を達成するため、本発明にかかる単結晶原料は、上記した本発明にかかる単結晶原料の作製方法により作製されたことを特徴とする。
【００３０】
本発明にかかる単結晶原料によれば、上記した単結晶原料の作製方法により作製されるので、上記した作製方法と同様の作用効果を有することが可能となる。
【００３１】
前記構成において、具体的に、上記した現材料として酸化亜鉛を用いることが、製造コストを抑制するのに好ましい。
【発明の効果】
【００３２】
本発明にかかる単結晶原料の作製方法およびその作製方法により作製された単結晶原料によれば、単結晶原料の単結晶育成用溶液への溶解速度を一定にすることが可能となる。また、単結晶の育成時であっても、焼成体の表面が平坦に成形されているので、焼成体の表面に凹凸や角部が成形されている場合と比較して、単結晶育成用溶液により単結晶原料の表面が欠けるのを抑制することが可能となる。その結果、単結晶原料から単結晶を育成する際に、単結晶原料の表面から浮遊して発生する微結晶を抑制することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３３】
以下、本発明の実施の形態について図面を参照して説明する。なお、以下に示す実施の形態では、単結晶として酸化亜鉛の単結晶に本発明を適用した場合を示す。
【００３４】
−単結晶育成炉の構成説明−
先ず、単結晶育成用溶液（以下、単に育成用溶液と呼ぶ）を使用して水熱合成法により単結晶の育成を行うための単結晶育成炉（以下、単に育成炉と呼ぶ）の構成について説明する。
【００３５】
図１に示すように、育成炉１は、炉本体２の外周囲に電気炉３が配設されている。この電気炉３によって炉本体２が加熱されるようになっている。上記炉本体２は、上部が開放された有底円筒状であり、上端開口２１には、炉本体２の内部空間４を密閉するための蓋体２２が装着されている。この蓋体２２には、炉本体２の内部圧力を計測するための圧力計２２ａが取り付けられている。更に、炉本体２の内部空間４の上下方向中間位置には対流制御板２３が配設されている。この対流制御板２３によって、炉本体２の内部空間４は、下側の原料室４１と上側の育成室４２とに仕切られている。
【００３６】
上記原料室４１には、育成用原料である酸化亜鉛の単結晶原料５，５，…が収容されている。一方、育成室４２には、単結晶育成棚６１に支持された複数枚の種結晶６，６，…が収容されている。
【００３７】
また、この炉本体２の内部空間４には、育成用溶液（アルカリ溶液）が充填されている。
−単結晶育成動作の説明−
上述の如く単結晶原料５及び種結晶６が収容され、且つ育成用溶液が充填された育成炉１による単結晶育成動作について以下に説明する。
【００３８】
この育成動作では、上記電気炉３によって炉本体２を加熱する。この加熱状態としては、育成室４２よりも原料室４１が高温となるように設定し、この温度差によって、育成用溶液を高温高圧の元で原料室４１と育成室４２との間を自然対流させる。
【００３９】
これにより、原料室４１で溶解した単結晶原料５が、育成室４２に達し、その際、冷却されて過飽和状態となって種結晶６上に析出成長する。この動作を所定期間連続して行うことにより、所定の大きさの単結晶が得られる。
【００４０】
ところで、上記した単結晶原料５は、以下の工程により作製される。そこで、次に、この単結晶原料の作製に関して、図面を用いて説明する。なお、以下に示す実施の形態では、原材料として酸化亜鉛粉末に本発明を適用した場合を示す。
【００４１】
−単結晶原料作製の説明−
まず、酸化亜鉛粉末（図示省略）に蒸留水（図示省略）を加えてスラリー状原料５１（図２参照）を作製する（図３のステップＳ１）。
【００４２】
ステップＳ１において作製したスラリー状原料５１を図２に示す脱水器具７のロート部７１に配された濾紙７２上に載置する。なお、ここでいう脱水器具７とは、スラリー状原料５１の脱水（水切り）を行うための器具である。脱水器具７には、スラリー状原料５１を配して下方に蒸留水を垂流すロート部７１と、ロート部７１から流れてきた蒸留水を受けるための吸引濾過瓶７３と、が設けられ、図２に示すように、ロート部７１が吸引濾過瓶７３の上方に配される。また、吸引濾過瓶７３の側面には吸引口７４が形成され、この吸引口７４には吸引濾過瓶７３内の空気を吸引するための吸引装置（図示省略）が接続される。
【００４３】
そして、濾紙７２上にスラリー状原料５１を載置した後に、脱水器具７を作動させることによって、スラリー状原料５１を脱水状態にさせ（ステップＳ２）、その後にスラリー状原料５１を乾燥させる（ステップＳ３）。
【００４４】
ステップＳ３において乾燥させた原料を焼成装置（図示省略）に搬送し、乾燥した原料の仮焼成を行い、焼成体を形成する（ステップＳ４、本発明でいう第２の焼成工程）。なお、この焼成工程における焼成温度は、６００℃に設定されている。
【００４５】
ステップＳ４において形成した焼成体を、球を用いた湿式の粉砕器具（図示省略）により粉砕して、再度スラリー状原料を作製する（ステップＳ５）。
【００４６】
ステップＳ５において作製したスラリー状原料にバインダを混合してバインダ混合原料を作製する（ステップＳ６、本発明でいうバインダ混合工程）。なお、バインダには、ＰＶＡが用いられる。
【００４７】
ステップＳ６において作製したスラリー状のバインダ混合原料を再度図２に示す脱水器具７の濾紙７２上に載置して、バインダ混合原料を脱水状態にさせ（ステップＳ７）、その後にスラリー状のバインダ混合原料を乾燥させる（ステップＳ８）。
【００４８】
ステップＳ８において乾燥させたバインダ混合原料の粒を一定に揃えてバインダ混合原料の各位置（各場所）における密度を均一にさせる（ステップＳ９、本発明でいう造粒工程）。すなわち、ステップＳ９によりスラリー状原料の各位置（各場所）における密度の偏りを無くす。
【００４９】
そして、ステップＳ９の後、バインダ混合原料を、予め設定した形状寸法に成形する（ステップＳ１０、本発明でいう成形工程）。なお、このステップＳ１０の成形工程では、成形枠を用いてバインダ混合原料を、予め設定した形状にする。
【００５０】
ステップＳ１０により成形したバインダ混合原料を焼成して、図４に示す焼成体５２を形成する（ステップＳ１１、本発明でいう焼成工程）。
【００５１】
そして、ステップＳ１１において形成した焼成体５２を、図４に示すような分割線Ａに沿って多数個に切断して、複数個の単結晶原料５が作製される（ステップＳ１２）。
【００５２】
上記したように、本実施の形態によれば、バインダ混合工程（ステップＳ６）と成形工程（ステップＳ１０）と焼成工程（ステップＳ１１）とを有するので、焼成工程（ステップＳ１１）において形成する焼成体５２の形状寸法のバラツキを抑えることができる。すなわち、単結晶原料５を予め設定した寸法で作製することができる。さらに、単結晶原料５の形状寸法を設定することが可能となるので、単結晶の育成に用いる単結晶原料５の形状寸法（表面積）を同一にすることができる。その結果、単結晶原料５の育成用溶液への溶解速度を一定にすることができる。
【００５３】
また、造粒工程（ステップＳ９）を有するので、焼成工程（ステップＳ１１）および第２の焼成工程（ステップＳ４）において形成する焼成体５２の密度のバラツキを抑えることができる。その結果、その結果、単結晶原料５の育成用溶液への溶解速度を一定にすることができる。
【００５４】
また、第２の焼成工程（ステップＳ４）を有するので、１回の焼成工程（下記する図６参照）によって作製される単結晶原料５と比較して、焼成を行うことによる単結晶原料５の収縮率の低減を図ることができる。そのため、１回の焼成工程によって作製される単結晶原料５と比較して、単結晶原料５を作製する原材料の量を抑えることができ、作製コストを削減することができる。
【００５５】
また、バインダ混合工程（ステップＳ６）を有し、かつ、成形工程（ステップＳ１０）では成形枠を用いるので、成形圧力を高くせずにバインダ混合原料の成形を行うことができる。また、成形工程（ステップＳ１０）では成形枠を用いるので、単結晶原料５を任意の形状に形成することができる。具体的に、表面積を拡大させるために、貫通孔を有する単結晶原料（下記する図５（ｂ）参照）が形成されてもよい。また、作製した単結晶原料５を複数に切断して使用する際に複数の単結晶原料５の形状を全て同一にするために、単結晶原料５の形状が直方体や立法体に形成されてもよい（下記する図５（ｄ）、図５（ｅ）参照）。
【００５６】
また、本実施の形態にかかる単結晶原料５によれば、上記した単結晶原料５の作製方法により作製されるので、上記した作製方法と同様の作用効果を有することができる。
【００５７】
また、本実施の形態にかかる単結晶原料５によれば、具体的に、上記した原材料として酸化亜鉛の粉末を用いることが、製造コストを抑制するのに好ましい。
【００５８】
なお、本実施の形態では、原材料として酸化亜鉛を用いているが、これに限定されるものではなく、例えば酸化アルミニウムなどの他の原材料であってもよい。
【００５９】
また、本実施の形態では、バインダとしてＰＶＡを用いているが、これに限定されるものではなく、ワックスエマルジョンやデキシトリン等の他の材料であってもよい。
【００６０】
また、本実施の形態では、図２に示す脱水器具７を用いたが、スラリー状原料５１の脱水を行う器具や装置であれば、例えばフィルタープレスなどの他の器具や装置であってもよい。
【００６１】
また、本実施の形態では、第２の焼成工程（ステップＳ４）における焼成温度を６００℃、焼成工程（ステップＳ１１）における焼成温度を１１００℃と設定しているが、これに限定されるものではない。この設定温度は好適な例であり、焼成工程（ステップＳ１１）における焼成温度を約１１００℃に設定した場合、第２の焼成工程（ステップＳ４）における焼成温度が約６００〜７００℃に設定されることが好ましい。
【００６２】
また、本実施の形態では、焼成体５２が図４に示すような幅広の円筒状に形成されているが、これに限定されるものではなく、バインダを混合しているので任意の形状に形成することが可能である。例えば、図５（ａ）に示すように幅狭の円筒状に形成することも可能である。また、図５（ｂ）に示すように幅広の中心部に貫通孔を有した円筒状に形成することも可能である。また、図５（ｃ）に示すように上下面が凸に形成された円筒状に形成することも可能である。また、図５（ｄ）に示すように立方体に形成することも可能である。また、図５（ｅ）に示すように直方体に形成することも可能である。また、図５（ｆ）に示すように球体に形成するも可能である。
【００６３】
また、本実施の形態では、焼成工程において形成した焼成体５２を多数個に切断して、複数個の単結晶原料５を作製しているが、これに限定されるものではなく、成形工程（ステップＳ１０）を有するので、焼成工程（ステップＳ１１）において形成した焼成体５２から単一の単結晶原料５を作製してもよい。すなわち、上記した特許文献１に記載されているような切断工程を必ず有する必要はなく、切断工程を省略することも可能となる。
【００６４】
また、本実施の形態では、図３に示す作製工程により単結晶原料５を作製しているが、これに限定されるものではなく、例えば、図６に示す作製工程により単結晶原料５を作製してもよい。この作製工程は、図６に示すように、上記した作製工程のうち、図３に示すステップＳ２〜ステップＳ５を省いた１回焼成を行う工程である。そのため、図１に示す作製工程よりも工程数が少なく、作製時間を削減するのに好ましい。
【００６５】
また、本実施の形態では、焼成工程（ステップＳ１１）と第２の焼成工程（ステップＳ４）と同時に有しているが、これに限定されるものではなく、これは好適な例である。すなわち、図６に示すように焼成工程（ステップＳ１１）のみを有していてもよい。また、この場合、焼成工程（ステップＳ１１）における焼成温度は、上記した焼成温度により低い温度に設定されることが好ましい。これは、焼成工程を図６に示す１回よりも図３に示す２回行う方が焼成体５２の収縮率が下がり、その結果、密度が低下する。そこで、この本実施の他の形態のように、焼成回数の増加に伴って焼成温度を上げるように設定することで、密度の低下を抑えて密度を予め設定した値にすることができる。すなわち、図３に示す作製工程及び図６に示す作製工程によって作製する単結晶原料５の形状寸法と密度を同一にすることができ、実施環境や条件に合わせて作製工程を決定することができ、作製パターンのバリエーションを多くもつことができる。
【００６６】
また、本実施の形態では、上記したように図３に示す作製工程から単結晶原料５を作製しているが、これに限定されるものではなく、例えば、押出形成装置（図示省略）を用いた作製工程（図７参照）や、ドクターブレード（図示省略）を用いた作製工程（図８参照）や、スプレードライヤー（図示省略）を用いた作製工程（図９参照）から単結晶原料５を作製してもよい。
【００６７】
押出形成装置を用いた作製工程は、図７に示すように、まず、酸化亜鉛粉末に蒸留水とバインダと混合してスラリー状のバインダ混合原料を作製する（ステップＳ１３、本発明でいうバインダ混合工程）。ステップＳ１３において作製したバインダ混合原料を粘土状に練りこんで土錬状のバインダ混合原料を作製する（ステップＳ１４）。ステップＳ１４において作製したバインダ混合原料を予め設定した形状寸法に成形する（ステップＳ１５、本発明でいう成形工程）。なお、このステップＳ１５の成形工程では、土錬状のバインダ混合原料の押出成形を行うとともに、この押出成形物を予め設定した形状寸法に切断成形する。ステップＳ１５において押出成形したバインダ混合原料を焼成して焼成体を形成する（ステップＳ１６、本発明でいう焼成工程）。そして、ステップＳ１６において形成した焼成体を多数個に切断して複数個の単結晶原料５が作製される（ステップＳ１７）。この場合、成形工程では、バインダ混合原料の押出成形を行うとともに、この押出成形物を予め設定した形状寸法に切断成形するので、厚い板状の単結晶原料や円柱（図５参照）等の大きな単結晶原料５を作製することができる。また、この場合、バインダ混合工程を有するので、成形工程においてバインダ混合原料が切れることなく押出成形を行うことができる。
【００６８】
また、ドクターブレード（図示省略）を用いた作製工程は、図８に示すように、まず、酸化亜鉛粉末にバインダと有機溶剤とを混合してバインダ混合原料を作製する（ステップＳ１８、本発明でいうバインダ混合工程）。ステップＳ１８において作製したバインダ混合原料を脱泡を作製する（ステップＳ１９）。ステップＳ１４において脱泡したバインダ混合原料を予め設定した形状寸法に成形する（ステップＳ２０、本発明でいう成形工程）。なお、このステップＳ２０の成形工程では、バインダ混合原料のシート成形を行うとともに、このシート成形物を予め設定した形状寸法に切断成形する。ステップＳ２０において切断成形したバインダ混合原料を焼成して焼成体を形成して（ステップＳ２１、本発明でいう焼成工程）、単結晶原料５が作製される（ステップＳ２２）。この場合、成形工程では、バインダ混合原料のシート成形を行うとともに、このシート成形物を予め設定した形状寸法に切断成形するので、薄いシート状の単結晶原料５（図５参照）を作製することができる。また、この場合、バインダ混合工程を有するので、成形工程において所望の切断位置以外の位置においてバインダ混合原料が切れることなくシート成形を行うことができる。
【００６９】
さらに、スプレードライヤー（図示省略）を用いた作製工程は、図９に示すように、まず、酸化亜鉛粉末に蒸留水とバインダと混合してスラリー状のバインダ混合原料を作製する（ステップＳ２３、本発明でいうバインダ混合工程）。ステップＳ２３において作製したバインダ混合原料を、スプレードライヤーを用いて高熱の熱風に吹き付け、その後に冷却して乾燥させてバインダ混合原料の粒を成形し、この粒を一定に揃える（ステップＳ２４）。すなわち、ステップＳ２４では、上記した図３のステップＳ７、Ｓ８、Ｓ９とを同時に行っている。ステップＳ２４において作製したバインダ混合原料を予め設定した形状寸法に成形する（ステップＳ２５、本発明でいう成形工程）。なお、このステップＳ１５の成形工程では、バインダ混合原料のプレス成形を行う。ステップＳ２５においてプレス成形したバインダ混合原料を焼成して焼成体を形成する（ステップＳ２６、本発明でいう焼成工程）。そして、ステップＳ２６において形成した焼成体を多数個に切断して複数個の単結晶原料５が作製される（ステップＳ２７）。この場合、成形工程では、バインダ混合原料のプレス成形を行うので、図５に示すような任意の形状に対応させてプレス成形して所望の形状の単結晶原料５を作製することができる。また、この場合、バインダ混合工程を有するので、成形工程においてバインダ混合原料が切れることなくプレス成形を行うことができる。
【００７０】
なお、本発明は、その精神または主要な特徴から逸脱することなく、他のいろいろな形で実施することができる。そのため、上述の実施の形態はあらゆる点で単なる例示にすぎず、限定的に解釈してはならない。本発明の範囲は特許請求の範囲によって示すものであって、明細書本文には、なんら拘束されない。さらに、特許請求の範囲の均等範囲に属する変形や変更は、全て本発明の範囲内のものである。
【産業上の利用可能性】
【００７１】
本発明は、工業用途に利用可能な単結晶原料および単結晶原料の作製方法に適用できる。特に、原材料として酸化亜鉛を用いることが好適である。
【図面の簡単な説明】
【００７２】
【図１】本実施の形態にかかる育成炉の内部構成を示す断面図である。
【図２】本実施の形態にかかる脱水器具の概略構成図である。
【図３】本実施の形態にかかる単結晶原料の作製工程のフローチャートである。
【図４】本実施の形態にかかる焼成体の側面図および平面図である。
【図５】（ａ）は、本実施の他の形態にかかる、幅狭の円筒状に形成された単結晶原料の概略斜視図である。（ｂ）は、幅広の中心部に貫通孔を有した円筒状に形成された単結晶原料の概略斜視図である。（ｃ）は、上下面が凸状であって、円筒状に形成された単結晶原料の概略斜視図である。（ｄ）は、立方体に形成された単結晶原料の概略斜視図である。（ｅ）は、直方体に形成された単結晶原料の概略斜視図である。（ｆ）は、球体に形成された単結晶原料の概略斜視図である。
【図６】本実施の他の形態にかかる、焼成工程が１回である単結晶原料の作製工程のフローチャートである。
【図７】本実施の他の形態にかかる、押出形成装置を用いた単結晶原料の作製工程のフローチャートである。
【図８】本実施の他の形態にかかる、ドクターブレードを用いた単結晶原料の作製工程のフローチャートである。
【図９】本実施の他の形態にかかる、スプレードライヤーを用いた単結晶原料の作製工程のフローチャートである。
【符号の説明】
【００７３】
５ 単結晶原料
５２ 焼成体
【技術分野】
【０００１】
本発明は、単結晶を水熱合成法により育成する際に用いる単結晶原料の作製方法およびその作製方法により作製された単結晶原料に関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体関連の分野において、アモルファスシリコンや多結晶シリコンなどを薄膜材料として形成された半導体デバイスが広く用いられている。しかしながら、これらアモルファスシリコンや多結晶シリコンなどは高価であり、生産コストが嵩む。そこで、近年、安価な酸化亜鉛などを薄膜材料として用いた半導体デバイスが注目されている。
【０００３】
ところで、薄膜材料に酸化亜鉛を用いた半導体デバイスを作製に関して、ベース基板上に形成する薄膜の品質が、その電気的特性や光学的特性、信頼性などに大きな影響を与える。そのため、薄膜の品質が良いほど、電気的、光学的特性や信頼性が良くなる。
【０００４】
このため、薄膜材料に酸化亜鉛を用いた半導体デバイスを作製する際、ベース基板上に結晶欠陥のない高品質の酸化亜鉛の薄膜を形成することが重要になる。また、薄膜の品質を決定する要因として、薄膜材料と、ベース基板材料との格子定数の差が挙げられ、この格子定数の差が小さいほど結晶欠陥のない薄膜を成膜できる。
【０００５】
そのため、現在、酸化亜鉛の薄膜と格子定数が同じである酸化亜鉛などからなる単結晶によってベース基板を形成することが望まれ、この酸化亜鉛などからなる単結晶を育成する方法として、酸化亜鉛などからなる固形の単結晶原料を用いて水熱合成法により育成する方法が知られている。
【０００６】
この単結晶の育成方法は、まず、単結晶を育成する育成炉の下部側に単結晶の原料を配置し、その上部側に種結晶を配置する。その後、育成炉内に強アルカリ溶液を注入する。この状態で、育成炉内の上部側の温度を、結晶を成長させる成長領域の温度に設定する。そして、育成炉内の圧力を所定の圧力に保つと共に、育成炉内の下部側の温度を、原料を溶解させる溶解領域の温度に設定して単結晶を形成する。例えば、従来の一実施例として、育成炉内の上部側の温度が３００〜３５０℃、下部側の温度が３４０〜４００℃に設定される。なお、育成炉内の上部側の温度は、下部側の温度より低く設定される。
【０００７】
ところで、ここでいう酸化亜鉛の単結晶原料は、例えば、下記する特許文献１に記載された工程により作製される。
【０００８】
酸化亜鉛の粉末を例えば白金からなる成形枠に入れる。この時、粉末を押し固めるようにして圧縮する。そして、粉末を入れた成形枠を、２４時間高温（+１０００℃）で焼成して焼成体を形成し、焼成体を多数個に切断して複数個の酸化亜鉛の単結晶原料が作製される。
【特許文献１】特開２００３−１４６６５７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上記した特許文献１に記載の酸化亜鉛の単結晶原料の作製方法では、単結晶原料の形状を予め設定した形状に形成するために、予め設定した成形枠に酸化亜鉛粉末を押し固めるようにして圧縮して、焼成を行っている。
【００１０】
しかしながら、成形圧力が高いとクラック等が入って焼成体が割れやすくなる。そのため、焼成体からなる単結晶原料を所定寸法の形状に形成することが難しく、各単結晶原料の形状寸法にバラツキが生じる。この単結晶原料の形状寸法のバラツキにより、単結晶原料の強アルカリ溶液への溶解速度にムラが発生する。その結果、安定した単結晶の育成を行うことが難しくなる。
【００１１】
そこで、上記課題を解決するために、本発明は、単結晶原料の単結晶育成用溶液への溶解速度を一定にする単結晶原料の作製方法およびその作製方法により作製された単結晶原料を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記の目的を達成するため、本発明にかかる単結晶原料の作製方法は、単結晶を水熱合成法により育成する際に用いる単結晶原料の作製方法において、前記単結晶原料の元になる原材料にバインダを混合してバインダ混合原料を作製するバインダ混合工程と、前記バインダ混合原料を予め設定した形状寸法に成形する成形工程と、前記成形工程で成形した前記混合原料を焼成して焼成体を形成する焼成工程と、を有することを特徴とする単結晶原料の作製方法。
【００１３】
本発明によれば、前記バインダ混合工程と前記成形工程と前記焼成工程とを有するので、前記焼成工程において形成する前記焼成体の形状寸法のバラツキを抑えることが可能となる。すなわち、単結晶原料を予め設定した寸法で作製することが可能となる。さらに、単結晶原料の形状寸法を設定することが可能となるので、単結晶の育成に用いる単結晶原料の形状寸法（表面積）を同一にすることが可能となる。その結果、単結晶原料の単結晶育成用溶液への溶解速度を一定にすることが可能となる。また、前記成形工程を有するので、単結晶原料を個別に作製することが可能となり、上記した特許文献１に記載されているような切断工程を必ず有する必要はなく、切断工程を省略することも可能となる。
【００１４】
前記方法において、前記バインダ混合原料の粒を一定に揃える造粒工程を有してもよい。
【００１５】
この場合、前記造粒工程を有するので、前記焼成工程において形成する前記焼成体の密度のバラツキを抑えることが可能となる。その結果、単結晶原料の単結晶育成用溶液への溶解速度を一定にすることが可能となる。
【００１６】
前記方法において、前記バインダ混合工程の前に、前記単結晶原料の元になる原材料を焼成する第２の焼成工程を有してもよい。
【００１７】
この場合、前記第２の焼成工程を有するので、１回の焼成工程によって作製される単結晶原料と比較して、焼成を行うことによる単結晶原料の収縮率の低減を図ることが可能となる。そのため、１回の焼成工程によって作製される単結晶原料と比較して、単結晶原料を作製する原材料の量を抑えることが可能となり、作製コストを削減することが可能となる。
【００１８】
具体的に、前記焼成工程における焼成温度が約１１００℃に設定される場合、前記第２の焼成工程における焼成温度が約６００〜７００℃に設定されることが好ましい。
【００１９】
前記方法において、焼成回数の増加に伴って焼成温度を上げるように設定してもよい。
【００２０】
この場合、焼成回数が増えることによって、各焼成時の前記焼成体の収縮率を小さくし、密度の低下を抑えて密度を予め設定した値にすることが可能となる。また、焼成回数の増加に伴って、焼成温度を上げるように設定しているので、焼成工程（本焼成）における焼成温度を下げることが可能となり、冷却時間を少なくできるなど製造時間の短縮と製造コストの抑制が可能となる。
【００２１】
前記方法において、前記成形工程では、成形枠を用いてもよい。
【００２２】
この場合、前記バインダ混合工程を有し、かつ、前記成形工程では成形枠を用いるので、成形圧力を高くせずに前記バインダ混合原料の成形を行うことが可能となる。また、前記成形工程では前記成形枠を用いるので、単結晶原料を任意の形状に形成することが可能となる。具体的に、表面積を拡大させるために、貫通孔を有する単結晶原料が形成されてもよい。また、作製した単結晶原料を複数に切断して使用する際に複数の単結晶原料の形状を全て同一にするために、単結晶原料の形状が直方体や立法体に形成されてもよい。
【００２３】
前記方法において、前記成形工程では、前記バインダ混合原料の押出成形を行うとともに、この押出成形物を予め設定した形状寸法に切断成形してもよい。
【００２４】
この場合、前記成形工程では、前記バインダ混合原料の押出成形を行うとともに、この押出成形物を予め設定した形状寸法に切断成形するので、厚い板状の単結晶原料や円柱等の大きな単結晶原料を作製することが可能となる。また、本発明によれば、前記バインダ混合工程を有するので、前記成形工程において前記バインダ混合原料が切れることなく押出成形を行うことが可能となる。
【００２５】
前記方法において、前記成形工程では、前記バインダ混合原料のシート成形を行うとともに、このシート成形物を予め設定した形状寸法に切断成形してもよい。
【００２６】
この場合、前記成形工程では、前記バインダ混合原料のシート成形を行うとともに、このシート成形物を予め設定した形状寸法に切断成形するので、薄いシート状の単結晶原料を作製することが可能となる。また、本発明によれば、前記バインダ混合工程を有するので、前記成形工程において前記バインダ混合原料が切れることなくシート成形を行うことが可能となる。
【００２７】
前記方法において、前記成形工程では、前記バインダ混合原料のプレス成形を行ってもよい。
【００２８】
この場合、前記成形工程では、前記バインダ混合原料のプレス成形を行うので、任意の形状に対応させてプレス成形して所望の形状の単結晶原料を作製することが可能となる。また、本発明によれば、前記バインダ混合工程を有するので、前記成形工程において寸法バラツキが小さいプレス成形を行うことが可能となる。
【００２９】
上記の目的を達成するため、本発明にかかる単結晶原料は、上記した本発明にかかる単結晶原料の作製方法により作製されたことを特徴とする。
【００３０】
本発明にかかる単結晶原料によれば、上記した単結晶原料の作製方法により作製されるので、上記した作製方法と同様の作用効果を有することが可能となる。
【００３１】
前記構成において、具体的に、上記した現材料として酸化亜鉛を用いることが、製造コストを抑制するのに好ましい。
【発明の効果】
【００３２】
本発明にかかる単結晶原料の作製方法およびその作製方法により作製された単結晶原料によれば、単結晶原料の単結晶育成用溶液への溶解速度を一定にすることが可能となる。また、単結晶の育成時であっても、焼成体の表面が平坦に成形されているので、焼成体の表面に凹凸や角部が成形されている場合と比較して、単結晶育成用溶液により単結晶原料の表面が欠けるのを抑制することが可能となる。その結果、単結晶原料から単結晶を育成する際に、単結晶原料の表面から浮遊して発生する微結晶を抑制することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３３】
以下、本発明の実施の形態について図面を参照して説明する。なお、以下に示す実施の形態では、単結晶として酸化亜鉛の単結晶に本発明を適用した場合を示す。
【００３４】
−単結晶育成炉の構成説明−
先ず、単結晶育成用溶液（以下、単に育成用溶液と呼ぶ）を使用して水熱合成法により単結晶の育成を行うための単結晶育成炉（以下、単に育成炉と呼ぶ）の構成について説明する。
【００３５】
図１に示すように、育成炉１は、炉本体２の外周囲に電気炉３が配設されている。この電気炉３によって炉本体２が加熱されるようになっている。上記炉本体２は、上部が開放された有底円筒状であり、上端開口２１には、炉本体２の内部空間４を密閉するための蓋体２２が装着されている。この蓋体２２には、炉本体２の内部圧力を計測するための圧力計２２ａが取り付けられている。更に、炉本体２の内部空間４の上下方向中間位置には対流制御板２３が配設されている。この対流制御板２３によって、炉本体２の内部空間４は、下側の原料室４１と上側の育成室４２とに仕切られている。
【００３６】
上記原料室４１には、育成用原料である酸化亜鉛の単結晶原料５，５，…が収容されている。一方、育成室４２には、単結晶育成棚６１に支持された複数枚の種結晶６，６，…が収容されている。
【００３７】
また、この炉本体２の内部空間４には、育成用溶液（アルカリ溶液）が充填されている。
−単結晶育成動作の説明−
上述の如く単結晶原料５及び種結晶６が収容され、且つ育成用溶液が充填された育成炉１による単結晶育成動作について以下に説明する。
【００３８】
この育成動作では、上記電気炉３によって炉本体２を加熱する。この加熱状態としては、育成室４２よりも原料室４１が高温となるように設定し、この温度差によって、育成用溶液を高温高圧の元で原料室４１と育成室４２との間を自然対流させる。
【００３９】
これにより、原料室４１で溶解した単結晶原料５が、育成室４２に達し、その際、冷却されて過飽和状態となって種結晶６上に析出成長する。この動作を所定期間連続して行うことにより、所定の大きさの単結晶が得られる。
【００４０】
ところで、上記した単結晶原料５は、以下の工程により作製される。そこで、次に、この単結晶原料の作製に関して、図面を用いて説明する。なお、以下に示す実施の形態では、原材料として酸化亜鉛粉末に本発明を適用した場合を示す。
【００４１】
−単結晶原料作製の説明−
まず、酸化亜鉛粉末（図示省略）に蒸留水（図示省略）を加えてスラリー状原料５１（図２参照）を作製する（図３のステップＳ１）。
【００４２】
ステップＳ１において作製したスラリー状原料５１を図２に示す脱水器具７のロート部７１に配された濾紙７２上に載置する。なお、ここでいう脱水器具７とは、スラリー状原料５１の脱水（水切り）を行うための器具である。脱水器具７には、スラリー状原料５１を配して下方に蒸留水を垂流すロート部７１と、ロート部７１から流れてきた蒸留水を受けるための吸引濾過瓶７３と、が設けられ、図２に示すように、ロート部７１が吸引濾過瓶７３の上方に配される。また、吸引濾過瓶７３の側面には吸引口７４が形成され、この吸引口７４には吸引濾過瓶７３内の空気を吸引するための吸引装置（図示省略）が接続される。
【００４３】
そして、濾紙７２上にスラリー状原料５１を載置した後に、脱水器具７を作動させることによって、スラリー状原料５１を脱水状態にさせ（ステップＳ２）、その後にスラリー状原料５１を乾燥させる（ステップＳ３）。
【００４４】
ステップＳ３において乾燥させた原料を焼成装置（図示省略）に搬送し、乾燥した原料の仮焼成を行い、焼成体を形成する（ステップＳ４、本発明でいう第２の焼成工程）。なお、この焼成工程における焼成温度は、６００℃に設定されている。
【００４５】
ステップＳ４において形成した焼成体を、球を用いた湿式の粉砕器具（図示省略）により粉砕して、再度スラリー状原料を作製する（ステップＳ５）。
【００４６】
ステップＳ５において作製したスラリー状原料にバインダを混合してバインダ混合原料を作製する（ステップＳ６、本発明でいうバインダ混合工程）。なお、バインダには、ＰＶＡが用いられる。
【００４７】
ステップＳ６において作製したスラリー状のバインダ混合原料を再度図２に示す脱水器具７の濾紙７２上に載置して、バインダ混合原料を脱水状態にさせ（ステップＳ７）、その後にスラリー状のバインダ混合原料を乾燥させる（ステップＳ８）。
【００４８】
ステップＳ８において乾燥させたバインダ混合原料の粒を一定に揃えてバインダ混合原料の各位置（各場所）における密度を均一にさせる（ステップＳ９、本発明でいう造粒工程）。すなわち、ステップＳ９によりスラリー状原料の各位置（各場所）における密度の偏りを無くす。
【００４９】
そして、ステップＳ９の後、バインダ混合原料を、予め設定した形状寸法に成形する（ステップＳ１０、本発明でいう成形工程）。なお、このステップＳ１０の成形工程では、成形枠を用いてバインダ混合原料を、予め設定した形状にする。
【００５０】
ステップＳ１０により成形したバインダ混合原料を焼成して、図４に示す焼成体５２を形成する（ステップＳ１１、本発明でいう焼成工程）。
【００５１】
そして、ステップＳ１１において形成した焼成体５２を、図４に示すような分割線Ａに沿って多数個に切断して、複数個の単結晶原料５が作製される（ステップＳ１２）。
【００５２】
上記したように、本実施の形態によれば、バインダ混合工程（ステップＳ６）と成形工程（ステップＳ１０）と焼成工程（ステップＳ１１）とを有するので、焼成工程（ステップＳ１１）において形成する焼成体５２の形状寸法のバラツキを抑えることができる。すなわち、単結晶原料５を予め設定した寸法で作製することができる。さらに、単結晶原料５の形状寸法を設定することが可能となるので、単結晶の育成に用いる単結晶原料５の形状寸法（表面積）を同一にすることができる。その結果、単結晶原料５の育成用溶液への溶解速度を一定にすることができる。
【００５３】
また、造粒工程（ステップＳ９）を有するので、焼成工程（ステップＳ１１）および第２の焼成工程（ステップＳ４）において形成する焼成体５２の密度のバラツキを抑えることができる。その結果、その結果、単結晶原料５の育成用溶液への溶解速度を一定にすることができる。
【００５４】
また、第２の焼成工程（ステップＳ４）を有するので、１回の焼成工程（下記する図６参照）によって作製される単結晶原料５と比較して、焼成を行うことによる単結晶原料５の収縮率の低減を図ることができる。そのため、１回の焼成工程によって作製される単結晶原料５と比較して、単結晶原料５を作製する原材料の量を抑えることができ、作製コストを削減することができる。
【００５５】
また、バインダ混合工程（ステップＳ６）を有し、かつ、成形工程（ステップＳ１０）では成形枠を用いるので、成形圧力を高くせずにバインダ混合原料の成形を行うことができる。また、成形工程（ステップＳ１０）では成形枠を用いるので、単結晶原料５を任意の形状に形成することができる。具体的に、表面積を拡大させるために、貫通孔を有する単結晶原料（下記する図５（ｂ）参照）が形成されてもよい。また、作製した単結晶原料５を複数に切断して使用する際に複数の単結晶原料５の形状を全て同一にするために、単結晶原料５の形状が直方体や立法体に形成されてもよい（下記する図５（ｄ）、図５（ｅ）参照）。
【００５６】
また、本実施の形態にかかる単結晶原料５によれば、上記した単結晶原料５の作製方法により作製されるので、上記した作製方法と同様の作用効果を有することができる。
【００５７】
また、本実施の形態にかかる単結晶原料５によれば、具体的に、上記した原材料として酸化亜鉛の粉末を用いることが、製造コストを抑制するのに好ましい。
【００５８】
なお、本実施の形態では、原材料として酸化亜鉛を用いているが、これに限定されるものではなく、例えば酸化アルミニウムなどの他の原材料であってもよい。
【００５９】
また、本実施の形態では、バインダとしてＰＶＡを用いているが、これに限定されるものではなく、ワックスエマルジョンやデキシトリン等の他の材料であってもよい。
【００６０】
また、本実施の形態では、図２に示す脱水器具７を用いたが、スラリー状原料５１の脱水を行う器具や装置であれば、例えばフィルタープレスなどの他の器具や装置であってもよい。
【００６１】
また、本実施の形態では、第２の焼成工程（ステップＳ４）における焼成温度を６００℃、焼成工程（ステップＳ１１）における焼成温度を１１００℃と設定しているが、これに限定されるものではない。この設定温度は好適な例であり、焼成工程（ステップＳ１１）における焼成温度を約１１００℃に設定した場合、第２の焼成工程（ステップＳ４）における焼成温度が約６００〜７００℃に設定されることが好ましい。
【００６２】
また、本実施の形態では、焼成体５２が図４に示すような幅広の円筒状に形成されているが、これに限定されるものではなく、バインダを混合しているので任意の形状に形成することが可能である。例えば、図５（ａ）に示すように幅狭の円筒状に形成することも可能である。また、図５（ｂ）に示すように幅広の中心部に貫通孔を有した円筒状に形成することも可能である。また、図５（ｃ）に示すように上下面が凸に形成された円筒状に形成することも可能である。また、図５（ｄ）に示すように立方体に形成することも可能である。また、図５（ｅ）に示すように直方体に形成することも可能である。また、図５（ｆ）に示すように球体に形成するも可能である。
【００６３】
また、本実施の形態では、焼成工程において形成した焼成体５２を多数個に切断して、複数個の単結晶原料５を作製しているが、これに限定されるものではなく、成形工程（ステップＳ１０）を有するので、焼成工程（ステップＳ１１）において形成した焼成体５２から単一の単結晶原料５を作製してもよい。すなわち、上記した特許文献１に記載されているような切断工程を必ず有する必要はなく、切断工程を省略することも可能となる。
【００６４】
また、本実施の形態では、図３に示す作製工程により単結晶原料５を作製しているが、これに限定されるものではなく、例えば、図６に示す作製工程により単結晶原料５を作製してもよい。この作製工程は、図６に示すように、上記した作製工程のうち、図３に示すステップＳ２〜ステップＳ５を省いた１回焼成を行う工程である。そのため、図１に示す作製工程よりも工程数が少なく、作製時間を削減するのに好ましい。
【００６５】
また、本実施の形態では、焼成工程（ステップＳ１１）と第２の焼成工程（ステップＳ４）と同時に有しているが、これに限定されるものではなく、これは好適な例である。すなわち、図６に示すように焼成工程（ステップＳ１１）のみを有していてもよい。また、この場合、焼成工程（ステップＳ１１）における焼成温度は、上記した焼成温度により低い温度に設定されることが好ましい。これは、焼成工程を図６に示す１回よりも図３に示す２回行う方が焼成体５２の収縮率が下がり、その結果、密度が低下する。そこで、この本実施の他の形態のように、焼成回数の増加に伴って焼成温度を上げるように設定することで、密度の低下を抑えて密度を予め設定した値にすることができる。すなわち、図３に示す作製工程及び図６に示す作製工程によって作製する単結晶原料５の形状寸法と密度を同一にすることができ、実施環境や条件に合わせて作製工程を決定することができ、作製パターンのバリエーションを多くもつことができる。
【００６６】
また、本実施の形態では、上記したように図３に示す作製工程から単結晶原料５を作製しているが、これに限定されるものではなく、例えば、押出形成装置（図示省略）を用いた作製工程（図７参照）や、ドクターブレード（図示省略）を用いた作製工程（図８参照）や、スプレードライヤー（図示省略）を用いた作製工程（図９参照）から単結晶原料５を作製してもよい。
【００６７】
押出形成装置を用いた作製工程は、図７に示すように、まず、酸化亜鉛粉末に蒸留水とバインダと混合してスラリー状のバインダ混合原料を作製する（ステップＳ１３、本発明でいうバインダ混合工程）。ステップＳ１３において作製したバインダ混合原料を粘土状に練りこんで土錬状のバインダ混合原料を作製する（ステップＳ１４）。ステップＳ１４において作製したバインダ混合原料を予め設定した形状寸法に成形する（ステップＳ１５、本発明でいう成形工程）。なお、このステップＳ１５の成形工程では、土錬状のバインダ混合原料の押出成形を行うとともに、この押出成形物を予め設定した形状寸法に切断成形する。ステップＳ１５において押出成形したバインダ混合原料を焼成して焼成体を形成する（ステップＳ１６、本発明でいう焼成工程）。そして、ステップＳ１６において形成した焼成体を多数個に切断して複数個の単結晶原料５が作製される（ステップＳ１７）。この場合、成形工程では、バインダ混合原料の押出成形を行うとともに、この押出成形物を予め設定した形状寸法に切断成形するので、厚い板状の単結晶原料や円柱（図５参照）等の大きな単結晶原料５を作製することができる。また、この場合、バインダ混合工程を有するので、成形工程においてバインダ混合原料が切れることなく押出成形を行うことができる。
【００６８】
また、ドクターブレード（図示省略）を用いた作製工程は、図８に示すように、まず、酸化亜鉛粉末にバインダと有機溶剤とを混合してバインダ混合原料を作製する（ステップＳ１８、本発明でいうバインダ混合工程）。ステップＳ１８において作製したバインダ混合原料を脱泡を作製する（ステップＳ１９）。ステップＳ１４において脱泡したバインダ混合原料を予め設定した形状寸法に成形する（ステップＳ２０、本発明でいう成形工程）。なお、このステップＳ２０の成形工程では、バインダ混合原料のシート成形を行うとともに、このシート成形物を予め設定した形状寸法に切断成形する。ステップＳ２０において切断成形したバインダ混合原料を焼成して焼成体を形成して（ステップＳ２１、本発明でいう焼成工程）、単結晶原料５が作製される（ステップＳ２２）。この場合、成形工程では、バインダ混合原料のシート成形を行うとともに、このシート成形物を予め設定した形状寸法に切断成形するので、薄いシート状の単結晶原料５（図５参照）を作製することができる。また、この場合、バインダ混合工程を有するので、成形工程において所望の切断位置以外の位置においてバインダ混合原料が切れることなくシート成形を行うことができる。
【００６９】
さらに、スプレードライヤー（図示省略）を用いた作製工程は、図９に示すように、まず、酸化亜鉛粉末に蒸留水とバインダと混合してスラリー状のバインダ混合原料を作製する（ステップＳ２３、本発明でいうバインダ混合工程）。ステップＳ２３において作製したバインダ混合原料を、スプレードライヤーを用いて高熱の熱風に吹き付け、その後に冷却して乾燥させてバインダ混合原料の粒を成形し、この粒を一定に揃える（ステップＳ２４）。すなわち、ステップＳ２４では、上記した図３のステップＳ７、Ｓ８、Ｓ９とを同時に行っている。ステップＳ２４において作製したバインダ混合原料を予め設定した形状寸法に成形する（ステップＳ２５、本発明でいう成形工程）。なお、このステップＳ１５の成形工程では、バインダ混合原料のプレス成形を行う。ステップＳ２５においてプレス成形したバインダ混合原料を焼成して焼成体を形成する（ステップＳ２６、本発明でいう焼成工程）。そして、ステップＳ２６において形成した焼成体を多数個に切断して複数個の単結晶原料５が作製される（ステップＳ２７）。この場合、成形工程では、バインダ混合原料のプレス成形を行うので、図５に示すような任意の形状に対応させてプレス成形して所望の形状の単結晶原料５を作製することができる。また、この場合、バインダ混合工程を有するので、成形工程においてバインダ混合原料が切れることなくプレス成形を行うことができる。
【００７０】
なお、本発明は、その精神または主要な特徴から逸脱することなく、他のいろいろな形で実施することができる。そのため、上述の実施の形態はあらゆる点で単なる例示にすぎず、限定的に解釈してはならない。本発明の範囲は特許請求の範囲によって示すものであって、明細書本文には、なんら拘束されない。さらに、特許請求の範囲の均等範囲に属する変形や変更は、全て本発明の範囲内のものである。
【産業上の利用可能性】
【００７１】
本発明は、工業用途に利用可能な単結晶原料および単結晶原料の作製方法に適用できる。特に、原材料として酸化亜鉛を用いることが好適である。
【図面の簡単な説明】
【００７２】
【図１】本実施の形態にかかる育成炉の内部構成を示す断面図である。
【図２】本実施の形態にかかる脱水器具の概略構成図である。
【図３】本実施の形態にかかる単結晶原料の作製工程のフローチャートである。
【図４】本実施の形態にかかる焼成体の側面図および平面図である。
【図５】（ａ）は、本実施の他の形態にかかる、幅狭の円筒状に形成された単結晶原料の概略斜視図である。（ｂ）は、幅広の中心部に貫通孔を有した円筒状に形成された単結晶原料の概略斜視図である。（ｃ）は、上下面が凸状であって、円筒状に形成された単結晶原料の概略斜視図である。（ｄ）は、立方体に形成された単結晶原料の概略斜視図である。（ｅ）は、直方体に形成された単結晶原料の概略斜視図である。（ｆ）は、球体に形成された単結晶原料の概略斜視図である。
【図６】本実施の他の形態にかかる、焼成工程が１回である単結晶原料の作製工程のフローチャートである。
【図７】本実施の他の形態にかかる、押出形成装置を用いた単結晶原料の作製工程のフローチャートである。
【図８】本実施の他の形態にかかる、ドクターブレードを用いた単結晶原料の作製工程のフローチャートである。
【図９】本実施の他の形態にかかる、スプレードライヤーを用いた単結晶原料の作製工程のフローチャートである。
【符号の説明】
【００７３】
５ 単結晶原料
５２ 焼成体
【特許請求の範囲】
【請求項１】
単結晶を水熱合成法により育成する際に用いる単結晶原料の作製方法において、
前記単結晶原料の元になる原材料にバインダを混合してバインダ混合原料を作製するバインダ混合工程と、
前記バインダ混合原料を予め設定した形状寸法に成形する成形工程と、
前記成形工程で成形した前記混合原料を焼成して焼成体を形成する焼成工程と、を有することを特徴とする単結晶原料の作製方法。
【請求項２】
前記バインダ混合原料の粒を一定に揃える造粒工程を有することを特徴とする請求項１に記載の単結晶原料の作製方法。
【請求項３】
前記バインダ混合工程の前に、前記単結晶原料の元になる原材料を焼成する第２の焼成工程を有することを特徴とする請求項１または２に記載の単結晶原料の作製方法。
【請求項４】
前記第２の焼成工程における焼成温度は、約６００〜７００℃に設定され、前記焼成工程における焼成温度は、約１１００℃に設定されることを特徴とする請求項３に記載の単結晶原料の作製方法。
【請求項５】
焼成回数の増加に伴って焼成温度を上げるように設定することを特徴とする請求項３または４に記載の単結晶原料の作製方法。
【請求項６】
前記成形工程では、成形枠を用いることを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の単結晶原料の作製方法。
【請求項７】
前記成形工程では、前記バインダ混合原料の押出成形を行うとともに、この押出成形物を予め設定した形状寸法に切断成形することを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の単結晶原料の作製方法。
【請求項８】
前記成形工程では、前記バインダ混合原料のシート成形を行うとともに、このシート成形物を予め設定した形状寸法に切断成形することを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の単結晶原料の作製方法。
【請求項９】
前記成形工程では、前記バインダ混合原料のプレス成形を行うことを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の単結晶原料の作製方法。
【請求項１０】
請求項１乃至９のいずれかに記載の単結晶原料の作製方法により作製されたことを特徴とする単結晶原料。
【請求項１１】
前記原材料は、酸化亜鉛であることを特徴とする請求項１０に記載の単結晶原料。
【請求項１】
単結晶を水熱合成法により育成する際に用いる単結晶原料の作製方法において、
前記単結晶原料の元になる原材料にバインダを混合してバインダ混合原料を作製するバインダ混合工程と、
前記バインダ混合原料を予め設定した形状寸法に成形する成形工程と、
前記成形工程で成形した前記混合原料を焼成して焼成体を形成する焼成工程と、を有することを特徴とする単結晶原料の作製方法。
【請求項２】
前記バインダ混合原料の粒を一定に揃える造粒工程を有することを特徴とする請求項１に記載の単結晶原料の作製方法。
【請求項３】
前記バインダ混合工程の前に、前記単結晶原料の元になる原材料を焼成する第２の焼成工程を有することを特徴とする請求項１または２に記載の単結晶原料の作製方法。
【請求項４】
前記第２の焼成工程における焼成温度は、約６００〜７００℃に設定され、前記焼成工程における焼成温度は、約１１００℃に設定されることを特徴とする請求項３に記載の単結晶原料の作製方法。
【請求項５】
焼成回数の増加に伴って焼成温度を上げるように設定することを特徴とする請求項３または４に記載の単結晶原料の作製方法。
【請求項６】
前記成形工程では、成形枠を用いることを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の単結晶原料の作製方法。
【請求項７】
前記成形工程では、前記バインダ混合原料の押出成形を行うとともに、この押出成形物を予め設定した形状寸法に切断成形することを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の単結晶原料の作製方法。
【請求項８】
前記成形工程では、前記バインダ混合原料のシート成形を行うとともに、このシート成形物を予め設定した形状寸法に切断成形することを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の単結晶原料の作製方法。
【請求項９】
前記成形工程では、前記バインダ混合原料のプレス成形を行うことを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の単結晶原料の作製方法。
【請求項１０】
請求項１乃至９のいずれかに記載の単結晶原料の作製方法により作製されたことを特徴とする単結晶原料。
【請求項１１】
前記原材料は、酸化亜鉛であることを特徴とする請求項１０に記載の単結晶原料。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【公開番号】特開２００６−９６６３８（Ｐ２００６−９６６３８Ａ）
【公開日】平成１８年４月１３日（２００６．４．１３）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００４−２８７５１７（Ｐ２００４−２８７５１７）
【出願日】平成１６年９月３０日（２００４．９．３０）
【出願人】（０００１４９７３４）株式会社大真空 (312)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１８年４月１３日（２００６．４．１３）
【国際特許分類】
【出願日】平成１６年９月３０日（２００４．９．３０）
【出願人】（０００１４９７３４）株式会社大真空 (312)
【Ｆターム（参考）】
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