合わせガラス用中間膜および合わせガラス
【課題】 本発明の目的は、優れた透明性及び耐可塑剤性を持ち、また耐湿性、耐候性、耐衝撃性など合わせガラスに必要な基本特性を損なうことなく、常温で保管が可能であり、製造工程では調湿および１４０〜１５０℃の合わせ加工温度を必要とせずに、比較的低温でポリカーボネート等の合成樹脂板とガラス板の両方に合わせ加工が可能な合わせガラス用中間膜およびそれを用いた合わせガラスを提供することにある。
【解決手段】 （Ａ）エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体１００重量部に対し、（Ｂ）水素化ジシクロペンタジエン系石油樹脂５〜４０重量部と（Ｃ）モノアミノ系シランカップリング剤０．０１〜４重量部とを含有する樹脂組成物により目的が達成される。
【解決手段】 （Ａ）エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体１００重量部に対し、（Ｂ）水素化ジシクロペンタジエン系石油樹脂５〜４０重量部と（Ｃ）モノアミノ系シランカップリング剤０．０１〜４重量部とを含有する樹脂組成物により目的が達成される。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体を主成分とする中間膜およびこの中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、合わせガラスは、自動車用安全ガラス板、車両サイド窓用の合わせガラス、公共施設や運動施設などのグレージング材料、間仕切り、防犯用ドアなどに広く用いられており、その構造は、複数枚のガラス板（ガラス板同士又はガラス板と合成樹脂板を少なくとも２枚を接合する場合を含む）を中間膜を介して合わせ加工したものである。
【０００３】
合わせガラス用中間膜としては、可塑剤により可塑化されたポリビニルブチラール樹脂によるものが、ガラス板との優れた接着性、強靭な引っ張り特性、高度の透明性を兼ね備えているため、最も一般的に用いられている。しかしながら、上記ポリビニルブチラール樹脂よりなる中間膜で実際に合わせガラスを製造する場合は、ガラス板との合わせ加工の前に中間膜の調湿加工を必要とし、しかも合わせ加工はオートクレーブによる高温高圧下で行う必要があるため、合わせ加工の作業を煩雑なものにしている。
【０００４】
また、透明な合成樹脂板を合わせ加工する場合には、可塑剤が中間膜と合成樹脂板との界面にブリードアウトし、接着性を低下させると共に、合成樹脂板を浸食し、白化させるという欠点があった。
【０００５】
上記の欠点の解決策として、（イ）エチレン−酢酸ビニル共重合体に有機過酸化物とシランカップリング剤を配合してなる樹脂組成物から成形した熱架橋性の中間膜が開示されている。（特許文献１）さらに、（ロ）エチレン−酢酸ビニル共重合体またはエチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体に５〜１２価の多価アルコールおよびその誘導体と２倍当量のベンズアルデヒドおよびその誘導体の縮合反応生成物やカリックスアレン化合物を透明性改質剤として添加してなる樹脂組成物から成形した合わせガラス用中間膜が開示されている。（特許文献２）また、（ハ）エチレン−酢酸ビニル共重合体またはエチレンーアルキル(メタ)アクリレート共重合体に透明性改良剤、有機官能基と加水分解性基を有するシランカップリング剤、ロジン系樹脂または炭化水素系樹脂などを添加してなる樹脂組成物より形成されていることを特徴とする、合わせガラス用中間膜が開示されている。（特許文献３）
【０００６】
（イ）の中間膜は、熱変成時に結晶性が低下するため透明性が向上し、且つ常温保管が可能で合わせ加工前の調湿が不要であり、さらにオートクレーブなしに合わせ加工ができるという利点がある。しかしながら、有機過酸化物の分解により生じたラジカルを熱硬化反応に利用するので、１４０〜１５０℃の合わせ加工温度を必要とし、着色した装飾合わせガラスを製造する場合には耐熱色素が必要となり、加工作業性の悪化、コストアップを招くという欠点があった。また、この中間膜を合成樹脂板と合わせ加工する場合には、高温で合成樹脂板が熱変形を起こすという問題点もあった。
【０００７】
さらに、（ロ）の中間膜では、透明性、耐湿性、耐衝撃性、合成樹脂板との接着性などの合わせガラスに必要な基本特性を損なうこと無く、膜の自着が無く、調湿を必要とせず、オートクレーブなしに低い加工温度、加工圧力で合わせ加工が可能であるが、ガラス板を金属製の窓サッシに組み込む際に緩衝材として軟質プラスチック製のビード（グレージングチャンネルと呼ばれる）を使用する方法で施工すると、ビード中の可塑剤が合わせガラス端部より中間膜中に移行、拡散し、中間膜／ガラス板界面に剥離が発生するという問題があった。
【０００８】
この剥離を生じないような耐久性を耐可塑剤性（または、耐グレージングチャンネル性）と呼んでいる。上記の（イ）及び（ロ）の中間膜はいずれもこの耐可塑剤性の点で問題があった。 また、（ハ）の中間膜では、耐可塑剤性の問題は解決されている。しかしながら、防犯性が高く、より高い透明性が要求されるポリカーボネート等の合成樹脂板を挟んだ合わせガラスに用いた場合、透明性が十分ではなかった。
【０００９】
【特許文献１】特公平２−５３３８１号公報
【００１０】
【特許文献２】特開平７−２５５１号公報
【００１１】
【特許文献３】特開平９−１８８５４８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本願発明の第１の目的は、優れた透明性及び耐可塑剤性を持ち、また耐湿性、耐候性、耐衝撃性など合わせガラスに必要な基本特性を損なうことなく、常温で保管が可能であり、製造工程では調湿および１４０〜１５０℃の合わせ加工温度を必要とせずに、比較的低温でポリカーボネート等の合成樹脂板とガラス板の両方に合わせ加工が可能な合わせガラス用中間膜およびそれを用いた合わせガラスを提供することにある。
【００１３】
本願発明の第２の目的は、長期間の使用中に中間膜の着色などによる外観不良が生じない合わせガラス用中間膜およびそれを用いた合わせガラスを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
上記課題に鑑みて本発明者は、上記課題を解決するためにエチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体を主成分とした種々の樹脂組成物について検討した結果、（Ａ）エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体１００重量部に対し、（Ｂ）水素化ジシクロペンタジエン系石油樹脂５〜４０重量部と（Ｃ）モノアミノ系シランカップリング剤０．０１〜４重量部とを含有する樹脂組成物が、優れた透明性及び耐可塑剤性を持ち、また耐湿性、耐候性、耐衝撃性など合わせガラスに必要な基本特性を損なうことなく、常温で保管が可能であり、製造工程では調湿および１４０〜１５０℃の合わせ加工温度を必要とせずに、比較的低温でポリカーボネート等の合成樹脂板とガラス板の両方に合わせ加工が可能であり、さらに（Ａ）エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体１００重量部に対し、（Ｂ）水素化ジシクロペンタジエン系石油樹脂５〜４０重量部と（Ｃ）モノアミノ系シランカップリング剤０．０１〜４重量部と（Ｄ）ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤を０．０５〜１．５重量部とを含有する樹脂組成物を合わせガラス用中間膜を用いた場合には、得られた合わせガラスを長期間の使用中に中間膜の着色などによる外観不良を防止して長期保存性が向上することを見い出し、本発明を完成させた。
【００１５】
本発明の樹脂組成物で用いられるエチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体のアルキル（メタ）アクリレート成分含量は通常、５〜５０重量％、好ましくは１０〜４０重量％、特に好ましくは１８〜３５重量％である。ここで、エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体を構成するアルキル（メタ）アクリレートは、例えば、メチルアクリレート、メチルメタクリレート、ブチルアクリレート、ブチルメタクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、２−エチルヘキシルメタクリレート等である。
【００１６】
本発明の樹脂組成物で用いられるエチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体は、アルキル（メタ）アクリレート成分の含量が５０重量％より高すぎると、引張り強度などの機械的強度が低下する傾向がある。逆に、アルキル（メタ）アクリレート成分の含量が５重量％より低すぎると、得られる中間膜の透明性および合わせ加工性が悪くなる傾向がある。
【００１７】
本発明の樹脂組成物で用いられるエチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体のメルトインデックス（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して測定された値、以下「ＭＩ」と記す）は、通常は０．１〜５００ｇ／１０分、好ましくは１〜２００ｇ／１０分である。ＭＩが０．１ｇ／１０分より小さすぎると、得られる中間膜の流動性が低下して合わせ加工性（脱気性、加工時間）が低下する傾向がある。逆に、ＭＩが５００ｇ／１０分より大きすぎると、得られる合わせガラスの耐衝撃性が低下する傾向がある。
【００１８】
本発明の樹脂組成物で用いられるエチレン−（メタ）アクリレート共重合体は、市販されているものを用いることができ、その平均重量分子量は、通常、３，０００〜５００，０００、好ましくは５，０００〜３００，０００、より好ましくは１０，０００〜２５０，０００である。
【００１９】
本発明の樹脂組成物に用いられる水素化ジシクロペンタジエン系石油樹脂とは、ナフサの熱分解により得たＣ５留分などを原料とするジシクロペンタジエン樹脂を水素化したものである。 本発明に用いられる水素化ジシクロペンタジエン系石油樹脂における水素添加率は通常、８０％以上、好ましくは９０％以上である。また、水素化石油樹脂の軟化点は７０〜１３０℃であるのが好ましい。 また、上記水素化石油樹脂は、エチレン−（メタ）アクリレート共重合体１００重量部に対して、５〜４０重量部、好ましくは１０〜２０重量部の範囲で配合される。水素化石油樹脂の配合量が５重量部より低すぎると、得られる合わせガラス中間膜の透明性改善効果が不充分となり、４０重量部より高すぎると、得られる中間膜の粘着性が高くなり加工性が悪くなる。また、水素化ジシクロペンタジエン系石油樹脂以外の石油樹脂を配合した場合は、本発明の樹脂組成物よりも合わせガラス用中間膜として成形した場合の透明性が劣る。
【００２０】
本発明の樹脂組成物に用いられるモノアミノ系シランカップリング剤としては、例えば、３−アミノプロピルジメチルエトキシシラン、３−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。これらの中でも３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシランが好ましい。また、モノアミノ系シランカップリング剤以外の石油樹脂を配合した場合は、本発明の樹脂組成物よりも合わせガラス用中間膜として成形した場合、ポリカーボネートとガラスとを接着することができなかったり、接着できても長期間の使用中に中間膜の着色などによる外観不良が発生する。
【００２１】
本発明の樹脂組成物に用いられるモノアミノ系シランカップリング剤は、エチレン−（メタ）アクリレート共重合体１００重量部に対して、０．０１〜４重量部、好ましくは０．０５〜０．５重量部の範囲で配合される。上記樹脂組成物中、シランカップリング剤の含有量が０．０１重量部より低すぎると得られる中間膜の接着性の向上効果が認められず、また４重量部より高すぎると得られる中間膜や合わせガラスの透明性が低下する。
【００２２】
本発明の樹脂組成物に必要に応じて用いられるベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤としては、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（共同薬品社製「バイオソーブ５５０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’, ５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（共同薬品社製「バイオソーブ５８０」）、２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール（共同薬品社製「バイオソーブ５８３」）などが挙げられる。 その中でも特に、塩素原子を含まない化合物である２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾールが好ましい。また、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤以外の紫外線吸収剤を配合した場合は、本発明の樹脂組成物よりも透明性の低下や、長期間の使用中に中間膜の着色などによる外観不良を抑制する効果において、充分な効果が得られない。
【００２３】
本発明の樹脂組成物に必要に応じて用いられるベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤は、エチレン−（メタ）アクリレート共重合体１００重量部に対して、通常、０.０５〜１．５重量部、好ましくは０．１〜０．８重量部である。
【００２４】
さらに本発明の樹脂組成物には、紫外線吸収剤に相乗効果を持たせる目的で、必要に応じてヒンダードアミン系安定剤を添加してもよい。
【００２５】
本発明の樹脂組成物に必要に応じて用いられるヒンダードアミン系安定剤しては、一般に市販されているものが用いられ、例えば、三共ライフテック社製 のＳａｎｏｌ ＬＳ−７７０、共同薬品社製のバイオソーブ０４、チバガイギー社製のＣｈｉｍａｓｓｏｒｂ９４４ＬＤ、Ｔｉｎｕｖｉｎ６２２ＬＤ、Ｔｉｎｕｖｉｎ１４４、旭電化社製のアデカスタブＬＡ−５７、ＬＡ−６２、ＬＡ−８２等が挙げられる。
【００２６】
本発明の樹脂組成物に必要に応じて用いるヒンダードアミン系安定剤は、エチレン−（メタ）アクリレート共重合体１００重量部に対して、通常、０．０５〜１．５重量部、好ましくは０．１〜０．８重量部である。
【００２７】
さらに本発明の樹脂組成物には、樹脂の劣化を防止する目的で、必要に応じて、熱安定剤、酸化防止剤などを添加してもよい。
【００２８】
上記熱安定剤としては、例えば、ステアリン酸カルシウム石鹸、ジアルカノール脂肪族第三級アミンなどが挙げられ、上記酸化防止剤としては、ｔ−ブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）、テトラキス［メチレン−３−（３'，５'−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（共同薬品社製「ＳＯＮＧＮＯＸ１０１０」）などが挙げられる。
【発明の効果】
【００２９】
本発明により、優れた透明性を持ち、また耐湿性、耐候性、耐衝撃性、耐可塑剤性など合わせガラスに必要な基本特性を損なうことなく、ポリカーボネート等の合成樹脂板とガラス板との両方に良好な接着性能を有し、常温で保管が可能であり、製造工程では調湿および１４０〜１５０℃の合わせ加工温度を必要とせずに、比較的低温でポリカーボネート等の合成樹脂板とガラス板との合わせ加工が可能な合わせガラス用中間膜およびそれを用いた合わせガラスを提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３０】
以下に実施例及び比較例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。
【実施例１】
【００３１】
アクリフトＣＧ４００２（エチレン−アクリル酸メチル共重合体 重量平均分子量 １０万；住友化学製）９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５３８０；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に３−アミノプロピルトリエトキシシラン（日本ユニカー製）０．１重量部加えたものについてブラベンダー社製プラスチコーダーを用いて１５０℃、５０回転／分、１０分間、溶融混練し、樹脂組成物Ａを得た。
【実施例２】
【００３２】
アクリフトＣＧ４００２；８０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５３８０；トーネックス製）２０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１重量部加えたものについて実施例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｂを得た。
【実施例３】
【００３３】
アクリフトＣＧ４００２；７０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５３８０；トーネックス製）３０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に、３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１重量部加えたものについて実施例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｃを得た。
【００３４】
（比較例１）
アクリフトＣＧ４００２；１００重量部に３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部加えたものについてブラベンダー社製プラスチコーダーを用いて１５０℃、５０回転／分、１０分間、溶融混練し、樹脂組成物Ｄを得た。
【００３５】
（比較例２）
アクリフトＣＧ４００２；９０重量％、水素化Ｃ９系石油樹脂（アルコンＰ１２５；荒川化学製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１重量部加えたものについて比較例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｅを得た。
【００３６】
（比較例３）
アクリフトＣＧ４００２；９０重量％、水素化テルペン樹脂（クリアロンＰ１２５；ヤスハラケミカル）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部加えたものについて比較例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｆを得た。
【００３７】
（比較例４）
アクリフトＣＧ４００２；９０重量％、未水添スチレン系オリゴマー（ＦＴＲ６１００；三井化学社製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部加えたものについて比較例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｇを得た。
【実施例４】
【００３８】
アクリフトＷＫ３０７（エチレン−メタクリル酸メチル共重合体 重量平均分子量 １０万；住友化学製）；９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５３００；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部加えたものについて実施例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｈを得た。
【実施例５】
【００３９】
アクリフトＷＫ３０７；９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５３００；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に３−アミノプロピルトリメトキシシラン０．１部重量部加えたものについて実施例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｉを得た。
【００４０】
（比較例５）
アクリフトＷＫ３０７；９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５３００；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部にＮ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部加えたものについて比較例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｊを得た。
【００４１】
（比較例６）
アクリフトＷＫ３０７；９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５３００；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部加えたものについて比較例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｋを得た。
【００４２】
（比較例７）
アクリフトＷＫ３０７；９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５３００；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部加えたものについて比較例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｌを得た。
【実施例６】
【００４３】
アクリフトＣＧ４００２；９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５４００；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に、３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部、バイオソーブ５８０（紫外線吸収剤；共同薬品社製）を０．２重量部、バイオソーブ０４（ヒンダードアミン系安定剤；共同薬品社製）を０．２重量部加えたものについて、実施例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｍを得た。
【実施例７】
【００４４】
アクリフトＣＧ４００２；９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５４００；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に、３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部、バイオソーブ５８３（紫外線吸収剤；共同薬品社製）を０．２重量部、バイオソーブ０４（ヒンダードアミン系安定剤；共同薬品社製）を０．２重量部加えたものについて、実施例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｎを得た。
【実施例８】
【００４５】
アクリフトＣＧ４００２；９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５４００；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に、３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部を加えたものについて、実施例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｏを得た。
【実施例９】
【００４６】
アクリフトＣＧ４００２；９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５４００；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に、３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部、バイオソーブ０４（ヒンダードアミン系安定剤；共同薬品社製）を０．２重量部を加えたものについて、実施例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｐを得た。
【００４７】
[接着性試験]
実施例１〜９および比較例１〜７によって得られたホットメルト接着剤組成物を、下記の被着体での接着を行い、剥離試験によりその剥離強度を測定した。
被着体 ポリカーボネート（ＰＣ）／強化ガラス
ポリカーボネート・・・エンジニアリングテストサービス製 ０.１×２５×１５０ｍｍ
強化ガラス・・・エンジニアリングテストサービス製 ３×２５×１００ｍｍ
（接着条件）
各被着体に前記中間膜を挟み、さらに両端をクリップで挟んで約０.０３ＭＰａで圧締し、熱風循環式オーブン内１２０℃、１５分間維持後、自然冷却した。
（剥離試験）
上記の方法により接着した被着体の１８０°剥離強度を測定した。（単位 Ｎ／２５ｍｍ）剥離試験での引張速度及び測定温度は次の通りである。
引張速度＝５０ｍｍ／ｍｉｎ
測定温度＝２５℃
【００４８】
[透明性試験]
（合わせガラスの作成）
実施例１〜９および比較例１〜７によって得られたホットメルト接着剤組成物を、それぞれ熱プレスで厚さ約２００μｍのシートに成形した。次に得られたシートをガラス板（ＪＩＳＲ３２０２ 日本エンジニアリングテストサービス製 ２ｍｍ×９０ｍｍ×９０ｍｍ）に挟み、このサンドイッチ体をシリコンシートで挟んでヒートプレス（１２０℃、５分）にてホットメルトフィルムを溶融圧着させ貼り合せた。
その後、オーブン中で４時間かけて室温まで冷却し、合わせガラスを製作した。
上記の方法で得られた合わせガラスについて、直読ヘイズメーター（スガ試験機製）を用い、全光線透過率（％）及びヘイズ（曇価）（％）を測定した。
【００４９】
[着色促進試験]
実施例１〜９および比較例１〜９によって得られたホットメルト接着剤組成物を、それぞれ熱プレスで厚さ約１．５ｍｍのシートに成形した。このシートを裁断して複数の試験片とし、これを熱風循環式オーブン内２００℃、１時間養生した後、自然冷却した。
（判定）
上記試験片の着色促進試験前後での試験片の色相を目視により比較し判定を行った。
◎変化無し、○やや着色、×濃い着色
【００５０】
【表１】
【００５１】
【表２】
【００５２】
【表３】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体を主成分とする中間膜およびこの中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、合わせガラスは、自動車用安全ガラス板、車両サイド窓用の合わせガラス、公共施設や運動施設などのグレージング材料、間仕切り、防犯用ドアなどに広く用いられており、その構造は、複数枚のガラス板（ガラス板同士又はガラス板と合成樹脂板を少なくとも２枚を接合する場合を含む）を中間膜を介して合わせ加工したものである。
【０００３】
合わせガラス用中間膜としては、可塑剤により可塑化されたポリビニルブチラール樹脂によるものが、ガラス板との優れた接着性、強靭な引っ張り特性、高度の透明性を兼ね備えているため、最も一般的に用いられている。しかしながら、上記ポリビニルブチラール樹脂よりなる中間膜で実際に合わせガラスを製造する場合は、ガラス板との合わせ加工の前に中間膜の調湿加工を必要とし、しかも合わせ加工はオートクレーブによる高温高圧下で行う必要があるため、合わせ加工の作業を煩雑なものにしている。
【０００４】
また、透明な合成樹脂板を合わせ加工する場合には、可塑剤が中間膜と合成樹脂板との界面にブリードアウトし、接着性を低下させると共に、合成樹脂板を浸食し、白化させるという欠点があった。
【０００５】
上記の欠点の解決策として、（イ）エチレン−酢酸ビニル共重合体に有機過酸化物とシランカップリング剤を配合してなる樹脂組成物から成形した熱架橋性の中間膜が開示されている。（特許文献１）さらに、（ロ）エチレン−酢酸ビニル共重合体またはエチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体に５〜１２価の多価アルコールおよびその誘導体と２倍当量のベンズアルデヒドおよびその誘導体の縮合反応生成物やカリックスアレン化合物を透明性改質剤として添加してなる樹脂組成物から成形した合わせガラス用中間膜が開示されている。（特許文献２）また、（ハ）エチレン−酢酸ビニル共重合体またはエチレンーアルキル(メタ)アクリレート共重合体に透明性改良剤、有機官能基と加水分解性基を有するシランカップリング剤、ロジン系樹脂または炭化水素系樹脂などを添加してなる樹脂組成物より形成されていることを特徴とする、合わせガラス用中間膜が開示されている。（特許文献３）
【０００６】
（イ）の中間膜は、熱変成時に結晶性が低下するため透明性が向上し、且つ常温保管が可能で合わせ加工前の調湿が不要であり、さらにオートクレーブなしに合わせ加工ができるという利点がある。しかしながら、有機過酸化物の分解により生じたラジカルを熱硬化反応に利用するので、１４０〜１５０℃の合わせ加工温度を必要とし、着色した装飾合わせガラスを製造する場合には耐熱色素が必要となり、加工作業性の悪化、コストアップを招くという欠点があった。また、この中間膜を合成樹脂板と合わせ加工する場合には、高温で合成樹脂板が熱変形を起こすという問題点もあった。
【０００７】
さらに、（ロ）の中間膜では、透明性、耐湿性、耐衝撃性、合成樹脂板との接着性などの合わせガラスに必要な基本特性を損なうこと無く、膜の自着が無く、調湿を必要とせず、オートクレーブなしに低い加工温度、加工圧力で合わせ加工が可能であるが、ガラス板を金属製の窓サッシに組み込む際に緩衝材として軟質プラスチック製のビード（グレージングチャンネルと呼ばれる）を使用する方法で施工すると、ビード中の可塑剤が合わせガラス端部より中間膜中に移行、拡散し、中間膜／ガラス板界面に剥離が発生するという問題があった。
【０００８】
この剥離を生じないような耐久性を耐可塑剤性（または、耐グレージングチャンネル性）と呼んでいる。上記の（イ）及び（ロ）の中間膜はいずれもこの耐可塑剤性の点で問題があった。 また、（ハ）の中間膜では、耐可塑剤性の問題は解決されている。しかしながら、防犯性が高く、より高い透明性が要求されるポリカーボネート等の合成樹脂板を挟んだ合わせガラスに用いた場合、透明性が十分ではなかった。
【０００９】
【特許文献１】特公平２−５３３８１号公報
【００１０】
【特許文献２】特開平７−２５５１号公報
【００１１】
【特許文献３】特開平９−１８８５４８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本願発明の第１の目的は、優れた透明性及び耐可塑剤性を持ち、また耐湿性、耐候性、耐衝撃性など合わせガラスに必要な基本特性を損なうことなく、常温で保管が可能であり、製造工程では調湿および１４０〜１５０℃の合わせ加工温度を必要とせずに、比較的低温でポリカーボネート等の合成樹脂板とガラス板の両方に合わせ加工が可能な合わせガラス用中間膜およびそれを用いた合わせガラスを提供することにある。
【００１３】
本願発明の第２の目的は、長期間の使用中に中間膜の着色などによる外観不良が生じない合わせガラス用中間膜およびそれを用いた合わせガラスを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
上記課題に鑑みて本発明者は、上記課題を解決するためにエチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体を主成分とした種々の樹脂組成物について検討した結果、（Ａ）エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体１００重量部に対し、（Ｂ）水素化ジシクロペンタジエン系石油樹脂５〜４０重量部と（Ｃ）モノアミノ系シランカップリング剤０．０１〜４重量部とを含有する樹脂組成物が、優れた透明性及び耐可塑剤性を持ち、また耐湿性、耐候性、耐衝撃性など合わせガラスに必要な基本特性を損なうことなく、常温で保管が可能であり、製造工程では調湿および１４０〜１５０℃の合わせ加工温度を必要とせずに、比較的低温でポリカーボネート等の合成樹脂板とガラス板の両方に合わせ加工が可能であり、さらに（Ａ）エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体１００重量部に対し、（Ｂ）水素化ジシクロペンタジエン系石油樹脂５〜４０重量部と（Ｃ）モノアミノ系シランカップリング剤０．０１〜４重量部と（Ｄ）ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤を０．０５〜１．５重量部とを含有する樹脂組成物を合わせガラス用中間膜を用いた場合には、得られた合わせガラスを長期間の使用中に中間膜の着色などによる外観不良を防止して長期保存性が向上することを見い出し、本発明を完成させた。
【００１５】
本発明の樹脂組成物で用いられるエチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体のアルキル（メタ）アクリレート成分含量は通常、５〜５０重量％、好ましくは１０〜４０重量％、特に好ましくは１８〜３５重量％である。ここで、エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体を構成するアルキル（メタ）アクリレートは、例えば、メチルアクリレート、メチルメタクリレート、ブチルアクリレート、ブチルメタクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、２−エチルヘキシルメタクリレート等である。
【００１６】
本発明の樹脂組成物で用いられるエチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体は、アルキル（メタ）アクリレート成分の含量が５０重量％より高すぎると、引張り強度などの機械的強度が低下する傾向がある。逆に、アルキル（メタ）アクリレート成分の含量が５重量％より低すぎると、得られる中間膜の透明性および合わせ加工性が悪くなる傾向がある。
【００１７】
本発明の樹脂組成物で用いられるエチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体のメルトインデックス（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して測定された値、以下「ＭＩ」と記す）は、通常は０．１〜５００ｇ／１０分、好ましくは１〜２００ｇ／１０分である。ＭＩが０．１ｇ／１０分より小さすぎると、得られる中間膜の流動性が低下して合わせ加工性（脱気性、加工時間）が低下する傾向がある。逆に、ＭＩが５００ｇ／１０分より大きすぎると、得られる合わせガラスの耐衝撃性が低下する傾向がある。
【００１８】
本発明の樹脂組成物で用いられるエチレン−（メタ）アクリレート共重合体は、市販されているものを用いることができ、その平均重量分子量は、通常、３，０００〜５００，０００、好ましくは５，０００〜３００，０００、より好ましくは１０，０００〜２５０，０００である。
【００１９】
本発明の樹脂組成物に用いられる水素化ジシクロペンタジエン系石油樹脂とは、ナフサの熱分解により得たＣ５留分などを原料とするジシクロペンタジエン樹脂を水素化したものである。 本発明に用いられる水素化ジシクロペンタジエン系石油樹脂における水素添加率は通常、８０％以上、好ましくは９０％以上である。また、水素化石油樹脂の軟化点は７０〜１３０℃であるのが好ましい。 また、上記水素化石油樹脂は、エチレン−（メタ）アクリレート共重合体１００重量部に対して、５〜４０重量部、好ましくは１０〜２０重量部の範囲で配合される。水素化石油樹脂の配合量が５重量部より低すぎると、得られる合わせガラス中間膜の透明性改善効果が不充分となり、４０重量部より高すぎると、得られる中間膜の粘着性が高くなり加工性が悪くなる。また、水素化ジシクロペンタジエン系石油樹脂以外の石油樹脂を配合した場合は、本発明の樹脂組成物よりも合わせガラス用中間膜として成形した場合の透明性が劣る。
【００２０】
本発明の樹脂組成物に用いられるモノアミノ系シランカップリング剤としては、例えば、３−アミノプロピルジメチルエトキシシラン、３−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。これらの中でも３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシランが好ましい。また、モノアミノ系シランカップリング剤以外の石油樹脂を配合した場合は、本発明の樹脂組成物よりも合わせガラス用中間膜として成形した場合、ポリカーボネートとガラスとを接着することができなかったり、接着できても長期間の使用中に中間膜の着色などによる外観不良が発生する。
【００２１】
本発明の樹脂組成物に用いられるモノアミノ系シランカップリング剤は、エチレン−（メタ）アクリレート共重合体１００重量部に対して、０．０１〜４重量部、好ましくは０．０５〜０．５重量部の範囲で配合される。上記樹脂組成物中、シランカップリング剤の含有量が０．０１重量部より低すぎると得られる中間膜の接着性の向上効果が認められず、また４重量部より高すぎると得られる中間膜や合わせガラスの透明性が低下する。
【００２２】
本発明の樹脂組成物に必要に応じて用いられるベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤としては、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（共同薬品社製「バイオソーブ５５０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’, ５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（共同薬品社製「バイオソーブ５８０」）、２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール（共同薬品社製「バイオソーブ５８３」）などが挙げられる。 その中でも特に、塩素原子を含まない化合物である２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾールが好ましい。また、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤以外の紫外線吸収剤を配合した場合は、本発明の樹脂組成物よりも透明性の低下や、長期間の使用中に中間膜の着色などによる外観不良を抑制する効果において、充分な効果が得られない。
【００２３】
本発明の樹脂組成物に必要に応じて用いられるベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤は、エチレン−（メタ）アクリレート共重合体１００重量部に対して、通常、０.０５〜１．５重量部、好ましくは０．１〜０．８重量部である。
【００２４】
さらに本発明の樹脂組成物には、紫外線吸収剤に相乗効果を持たせる目的で、必要に応じてヒンダードアミン系安定剤を添加してもよい。
【００２５】
本発明の樹脂組成物に必要に応じて用いられるヒンダードアミン系安定剤しては、一般に市販されているものが用いられ、例えば、三共ライフテック社製 のＳａｎｏｌ ＬＳ−７７０、共同薬品社製のバイオソーブ０４、チバガイギー社製のＣｈｉｍａｓｓｏｒｂ９４４ＬＤ、Ｔｉｎｕｖｉｎ６２２ＬＤ、Ｔｉｎｕｖｉｎ１４４、旭電化社製のアデカスタブＬＡ−５７、ＬＡ−６２、ＬＡ−８２等が挙げられる。
【００２６】
本発明の樹脂組成物に必要に応じて用いるヒンダードアミン系安定剤は、エチレン−（メタ）アクリレート共重合体１００重量部に対して、通常、０．０５〜１．５重量部、好ましくは０．１〜０．８重量部である。
【００２７】
さらに本発明の樹脂組成物には、樹脂の劣化を防止する目的で、必要に応じて、熱安定剤、酸化防止剤などを添加してもよい。
【００２８】
上記熱安定剤としては、例えば、ステアリン酸カルシウム石鹸、ジアルカノール脂肪族第三級アミンなどが挙げられ、上記酸化防止剤としては、ｔ−ブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）、テトラキス［メチレン−３−（３'，５'−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（共同薬品社製「ＳＯＮＧＮＯＸ１０１０」）などが挙げられる。
【発明の効果】
【００２９】
本発明により、優れた透明性を持ち、また耐湿性、耐候性、耐衝撃性、耐可塑剤性など合わせガラスに必要な基本特性を損なうことなく、ポリカーボネート等の合成樹脂板とガラス板との両方に良好な接着性能を有し、常温で保管が可能であり、製造工程では調湿および１４０〜１５０℃の合わせ加工温度を必要とせずに、比較的低温でポリカーボネート等の合成樹脂板とガラス板との合わせ加工が可能な合わせガラス用中間膜およびそれを用いた合わせガラスを提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３０】
以下に実施例及び比較例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。
【実施例１】
【００３１】
アクリフトＣＧ４００２（エチレン−アクリル酸メチル共重合体 重量平均分子量 １０万；住友化学製）９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５３８０；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に３−アミノプロピルトリエトキシシラン（日本ユニカー製）０．１重量部加えたものについてブラベンダー社製プラスチコーダーを用いて１５０℃、５０回転／分、１０分間、溶融混練し、樹脂組成物Ａを得た。
【実施例２】
【００３２】
アクリフトＣＧ４００２；８０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５３８０；トーネックス製）２０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１重量部加えたものについて実施例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｂを得た。
【実施例３】
【００３３】
アクリフトＣＧ４００２；７０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５３８０；トーネックス製）３０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に、３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１重量部加えたものについて実施例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｃを得た。
【００３４】
（比較例１）
アクリフトＣＧ４００２；１００重量部に３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部加えたものについてブラベンダー社製プラスチコーダーを用いて１５０℃、５０回転／分、１０分間、溶融混練し、樹脂組成物Ｄを得た。
【００３５】
（比較例２）
アクリフトＣＧ４００２；９０重量％、水素化Ｃ９系石油樹脂（アルコンＰ１２５；荒川化学製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１重量部加えたものについて比較例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｅを得た。
【００３６】
（比較例３）
アクリフトＣＧ４００２；９０重量％、水素化テルペン樹脂（クリアロンＰ１２５；ヤスハラケミカル）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部加えたものについて比較例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｆを得た。
【００３７】
（比較例４）
アクリフトＣＧ４００２；９０重量％、未水添スチレン系オリゴマー（ＦＴＲ６１００；三井化学社製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部加えたものについて比較例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｇを得た。
【実施例４】
【００３８】
アクリフトＷＫ３０７（エチレン−メタクリル酸メチル共重合体 重量平均分子量 １０万；住友化学製）；９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５３００；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部加えたものについて実施例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｈを得た。
【実施例５】
【００３９】
アクリフトＷＫ３０７；９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５３００；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に３−アミノプロピルトリメトキシシラン０．１部重量部加えたものについて実施例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｉを得た。
【００４０】
（比較例５）
アクリフトＷＫ３０７；９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５３００；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部にＮ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部加えたものについて比較例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｊを得た。
【００４１】
（比較例６）
アクリフトＷＫ３０７；９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５３００；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部加えたものについて比較例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｋを得た。
【００４２】
（比較例７）
アクリフトＷＫ３０７；９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５３００；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部加えたものについて比較例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｌを得た。
【実施例６】
【００４３】
アクリフトＣＧ４００２；９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５４００；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に、３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部、バイオソーブ５８０（紫外線吸収剤；共同薬品社製）を０．２重量部、バイオソーブ０４（ヒンダードアミン系安定剤；共同薬品社製）を０．２重量部加えたものについて、実施例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｍを得た。
【実施例７】
【００４４】
アクリフトＣＧ４００２；９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５４００；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に、３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部、バイオソーブ５８３（紫外線吸収剤；共同薬品社製）を０．２重量部、バイオソーブ０４（ヒンダードアミン系安定剤；共同薬品社製）を０．２重量部加えたものについて、実施例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｎを得た。
【実施例８】
【００４５】
アクリフトＣＧ４００２；９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５４００；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に、３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部を加えたものについて、実施例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｏを得た。
【実施例９】
【００４６】
アクリフトＣＧ４００２；９０重量％、水素化ジシクロペンタジエン樹脂（エスコレッツ５４００；トーネックス製）１０重量％からなる樹脂組成物１００重量部に、３−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１部重量部、バイオソーブ０４（ヒンダードアミン系安定剤；共同薬品社製）を０．２重量部を加えたものについて、実施例１と同条件で溶融混練し、樹脂組成物Ｐを得た。
【００４７】
[接着性試験]
実施例１〜９および比較例１〜７によって得られたホットメルト接着剤組成物を、下記の被着体での接着を行い、剥離試験によりその剥離強度を測定した。
被着体 ポリカーボネート（ＰＣ）／強化ガラス
ポリカーボネート・・・エンジニアリングテストサービス製 ０.１×２５×１５０ｍｍ
強化ガラス・・・エンジニアリングテストサービス製 ３×２５×１００ｍｍ
（接着条件）
各被着体に前記中間膜を挟み、さらに両端をクリップで挟んで約０.０３ＭＰａで圧締し、熱風循環式オーブン内１２０℃、１５分間維持後、自然冷却した。
（剥離試験）
上記の方法により接着した被着体の１８０°剥離強度を測定した。（単位 Ｎ／２５ｍｍ）剥離試験での引張速度及び測定温度は次の通りである。
引張速度＝５０ｍｍ／ｍｉｎ
測定温度＝２５℃
【００４８】
[透明性試験]
（合わせガラスの作成）
実施例１〜９および比較例１〜７によって得られたホットメルト接着剤組成物を、それぞれ熱プレスで厚さ約２００μｍのシートに成形した。次に得られたシートをガラス板（ＪＩＳＲ３２０２ 日本エンジニアリングテストサービス製 ２ｍｍ×９０ｍｍ×９０ｍｍ）に挟み、このサンドイッチ体をシリコンシートで挟んでヒートプレス（１２０℃、５分）にてホットメルトフィルムを溶融圧着させ貼り合せた。
その後、オーブン中で４時間かけて室温まで冷却し、合わせガラスを製作した。
上記の方法で得られた合わせガラスについて、直読ヘイズメーター（スガ試験機製）を用い、全光線透過率（％）及びヘイズ（曇価）（％）を測定した。
【００４９】
[着色促進試験]
実施例１〜９および比較例１〜９によって得られたホットメルト接着剤組成物を、それぞれ熱プレスで厚さ約１．５ｍｍのシートに成形した。このシートを裁断して複数の試験片とし、これを熱風循環式オーブン内２００℃、１時間養生した後、自然冷却した。
（判定）
上記試験片の着色促進試験前後での試験片の色相を目視により比較し判定を行った。
◎変化無し、○やや着色、×濃い着色
【００５０】
【表１】
【００５１】
【表２】
【００５２】
【表３】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体１００重量部に対し、（Ｂ）水素化ジシクロペンタジエン系石油樹脂５〜４０重量部と（Ｃ）モノアミノ系シランカップリング剤０．０１〜４重量部とを含有する樹脂組成物を用いることを特徴とする合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
（Ａ）エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体１００重量部に対し、（Ｂ）水素化ジシクロペンタジエン系石油樹脂５〜４０重量部と（Ｃ）モノアミノ系シランカップリング剤０．０１〜４重量部と（Ｄ）ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤を０．０５〜１．５重量部とを含有する樹脂組成物を用いることを特徴とする合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
請求項１または請求項２記載の合わせガラス用中間膜を用いてガラス板同士又はガラス板と合成樹脂板を少なくとも２枚接合してなる合わせガラス。
【請求項１】
（Ａ）エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体１００重量部に対し、（Ｂ）水素化ジシクロペンタジエン系石油樹脂５〜４０重量部と（Ｃ）モノアミノ系シランカップリング剤０．０１〜４重量部とを含有する樹脂組成物を用いることを特徴とする合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
（Ａ）エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体１００重量部に対し、（Ｂ）水素化ジシクロペンタジエン系石油樹脂５〜４０重量部と（Ｃ）モノアミノ系シランカップリング剤０．０１〜４重量部と（Ｄ）ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤を０．０５〜１．５重量部とを含有する樹脂組成物を用いることを特徴とする合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
請求項１または請求項２記載の合わせガラス用中間膜を用いてガラス板同士又はガラス板と合成樹脂板を少なくとも２枚接合してなる合わせガラス。
【公開番号】特開２００６−１３７６１３（Ｐ２００６−１３７６１３Ａ）
【公開日】平成１８年６月１日（２００６．６．１）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００４−３２５７６４（Ｐ２００４−３２５７６４）
【出願日】平成１６年１１月１０日（２００４．１１．１０）
【出願人】（０００２１６２４３）田岡化学工業株式会社 (115)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１８年６月１日（２００６．６．１）
【国際特許分類】
【出願日】平成１６年１１月１０日（２００４．１１．１０）
【出願人】（０００２１６２４３）田岡化学工業株式会社 (115)
【Ｆターム（参考）】
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